グラファイトシートの積層方法
【課題】 熱伝導性、柔軟性を維持しながら、複数枚のグラファイトシートを積層した厚いグラファイトシートを提供することを目的とする。
【解決手段】 本発明は、グラファイトシートの表面に溶液状の樹脂を塗布し、２枚以上のグラファイトシートを張り合わせることにより、柔軟性に優れ、熱抵抗が小さい特性を持つ、積層した厚いグラファイトシ−トを提供することができる。
【解決手段】 本発明は、グラファイトシートの表面に溶液状の樹脂を塗布し、２枚以上のグラファイトシートを張り合わせることにより、柔軟性に優れ、熱抵抗が小さい特性を持つ、積層した厚いグラファイトシ−トを提供することができる。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、２枚以上のグラファイトシートの積層方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】グラファイトシートとして、黒鉛粉末をバインダー樹脂と混合してシートに、あるいは膨張黒鉛を圧延してシート状にするものが知られている。また、ポリイミドフィルムを原料として熱処理及び圧延処理によって柔軟性のあるグラファイトシートを直接的に得る方法がすでに特公平１−４９６４２号公報に記載されている。これらのグラファイトシートは電気伝導性、熱伝導性といった特性に優れている。特にポリイミドフィルムを原料としたものは、高品質で折れ曲げに強く柔軟性に富んでおり、熱伝導性に優れたグラファイトシートが得られる。
【０００３】一方、近年、電子機器の小型化、高性能化が進むにつれて、高密度に集積されたＣＰＵなどから発生する熱問題、微細な制御を必要とする半導体製造装置においても熱問題が重要な検討項目になってきている。熱については放熱性のみならず、いかに場所による温度ばらつきを低減するかという均熱性が重要である。
【０００４】これまでは、熱伝導性に優れたアルミ板や銅板などの金属板が適当に加工されたり、冷却ファンと組み合わせたりして放熱対策がなされているのが現状である。
【０００５】かかる状況下で、グラファイトシートは、金属板と比較すると熱伝導性がよく、軽く柔軟性があるなどの特長を有するために、電子機器や装置、設備の熱伝導材として期待されている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、グラファイトシートを熱伝導材として使用する場合、熱源の発熱量の増大とともに伝達熱量が増加し、厚いグラファイトシートが必要となる。さらに、機械的強度の点においても、使用方法によっては、破断強度、引っ張り強度などが十分でない場合がある。
【０００７】このような要求に対して、ポリイミドフィルムを原料としたグラファイトシートには、厚いものがないため、複数枚重ねて使用することになる。この場合には、複数枚のグラファイトシートを一体化するために、高分子フィルムで包む方法が提案されている。しかしながら、グラファイトシート表面を発熱源や冷却部と接触させて使用すると、表面の高分子フィルムの熱伝導度が小さいため、高分子フィルムの厚さが大きくなるに従って熱抵抗が大きくなる。このため、できるだけ薄い高分子フィルムを使用することが望ましいが、１０μm以下の高分子フィルムは取り扱いが困難である。
【０００８】また、複数のグラファイトシートの間を両面粘着テープ等で張り合わせる方法があるが、両面粘着テープの厚さが厚く、熱伝導度が低いため、大きな熱抵抗の原因となる。
【０００９】従って、熱抵抗の増加が少なくなるように、複数枚のグラファイトシートを張り合わせる方法の実現が待望されている状況にある。
【００１０】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するために、本発明は、グラファイトシートの表面に溶液状の樹脂を塗布し、２枚以上のグラファイトシートを張り合わせることにより、厚いグラファイトシートを得ることを特徴とするグラファイトシートの積層方法である。
【００１１】塗布する樹脂膜としては、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、フッ素樹脂等からなるものでよい。塗布方法としては、ディッピング、スピンコート、スクリーン印刷、刷毛塗り等の方法が望ましい。グラファイトシートとしてはポリイミドフィルムを原料としたものが熱伝導性、柔軟性に優れているので高性能化に向いている。このような構成により、熱抵抗の増加を少なくしながら、２枚以上のグラファイトシートを積層した厚いグラファイトシートが実現される。
【００１２】さらに、グラファイトシートの最外層を樹脂コーティングすることにより、積層グラファイトシートの表面を絶縁化することができる。
【００１３】
【発明の実施の形態】本発明請求項１記載の発明は、ポリイミドフィルムを原料としたグラファイトシートの表面の片面または両面に、溶液状の樹脂を塗布し、２枚以上のグラファイトシートを張り合わせるグラファイトシートの積層方法である。このような構成により、柔軟性を保ちつつ熱抵抗の増加を少なくしながら、厚いグラファイトシートを実現することができる。
【００１４】請求項２に記載のように、塗布する樹脂膜としてエポキシ樹脂を用いることにより、柔軟性を保ちつつ熱抵抗の増加を少なくしながら、厚いグラファイトシートを実現することができる。
【００１５】また、請求項３に記載のように、塗布する樹脂膜としてポリイミド樹脂を用いることができる。このようなポリイミド樹脂膜は、柔軟性を保ちつつ熱抵抗の増加を少なくしながら、耐熱性に優れた特長をもった厚いグラファイトシートを実現することができる。
【００１６】請求項４に記載のように、塗布する樹脂膜としてフッ素樹脂を用いることができる。このようなフッ素樹脂膜は、柔軟性を保ちつつ熱抵抗の増加を少なくしながら、耐薬品性に優れた特長をもった厚いグラファイトシートを実現することができる。
【００１７】樹脂膜の塗布方法としては、請求項５に記載のように、ディッピング、スピンコート、スクリーン印刷、刷毛塗りのいずれかを使用することが望ましい。
【００１８】請求項６に記載のように、樹脂膜の厚さが１０μｍ以下であることが望ましい。というのは、グラファイトシートの柔軟性、熱伝導性の高さなどの優れた特性を発現させるためには、樹脂膜は薄いものが好ましいからである。
【００１９】請求項７に記載のように、グラファイトシートの端面及びシートの縁に沿って溶液状の樹脂を塗布し、２枚以上のグラファイトシートを張り合わせることができる。この場合には、グラファイトシートの中央部には樹脂膜がないため、熱抵抗の増加なしでグラファイトシートの積層が可能となる。
【００２０】請求項８に記載のように、グラファイトシートがポリイミドフィルムを原料として不活性ガス中で室温から昇温して１０００℃から１６００℃の温度範囲までで焼成する予備処理工程と、前記予備処理工程後室温から昇温して温度２５００℃以上の温度まで焼成してつくられるグラファイトシートを用いることが望ましい。このようなグラファイトシートを使用することにより、可撓性及び柔軟性に優れ、熱伝導性の高いという特長をもった、グラファイトシートを積層することができる。
【００２１】このようにして作成したグラファイトシートを使用することにより、可撓性、柔軟性に優れた熱伝導材料として、厚さが厚く、伝達熱量が大きく、機械的強度の点でも折り曲げ強度、引っ張り強度が大きなグラファイトシートの実現が可能となる。
【００２２】このような構成により、高分子フィルムで包む方法に比較して、熱伝導率の小さな材質の層の厚さを薄くできるため、熱抵抗の増加を小さくすることができ、グラファイトシートの優れた熱伝導性への影響を小さくできる。さらにこのような構成では、積層したグラファイトシート同士の間の密着性が良いため、粘着材や接着材を使用することが必要なく、作業性が良好である。また、グラファイトシートの最外層を樹脂コーティングすることにより、積層グラファイトシートの表面を絶縁化することができる。以下、本発明の各実施の形態に即して、より詳細に説明をしていく。
【００２３】（実施の形態１）本発明第１の実施の形態では、出発原料のポリイミドフィルムとして、東レ・デュポン社製（商品名カプトン）の厚さ７５μｍのものを用いて実験を行った。予備熱処理として、窒素雰囲気中で最高処理温度を１２００℃まで上げた後、室温まで温度を下げて取り出した。さらに高温熱処理として、Ａｒガス雰囲気下で、最高処理温度２７００℃まで上昇させた後に、室温まで温度を下げて焼成を行った。この後に圧延を行い作成したグラファイトシートは、繰り返し折り曲げが可能な可撓性及び柔軟性があり、厚さは約１００μmであった。
【００２４】以上に示したグラファイトシートの作成条件は、代表例であり、確実にグラファイト化され繰り返し折り曲げが可能な可撓性及び柔軟性があるのであれば、かかる条件に限定されるものでないことはもちろんである。
【００２５】こうして得られたグラファイトシートの片面に、エポキシ樹脂（スリーボンド社製二液性エポキシ配合樹脂、本剤２０２２，硬化剤２１０４）により、樹脂膜の塗布を行った。エポキシ樹脂を刷毛塗りした後、グラファイトシート２枚を張り合わせ、１００℃で１時間保持して硬化させた。このようにして積層したグラファイトシートの厚さは２０８μmであり、柔軟性があり、グラファイトシート同士がはがれることはなかった。
【００２６】積層したグラファイトシートの熱伝導特性を評価するために、発熱源とヒートシンクとの間にグラファイトシートを挟み、発熱源とヒートシンクとの温度差を測定した。
【００２７】本第１の実施の形態では、２×１．５ｃｍの大きさの発熱源とヒートシンクとの間に、２×１．５ｃｍの大きさのグラファイトシートを２枚重ねたもの、およびグラファイトシート２枚を上記したように積層したものを各々挟んで固定した。固定はＭ３ビスにより、締め付けトルクを１ＭＰａとして固定した。発熱源に４Ｗの電力を投入して発熱させ、定常状態になった時点での発熱源とヒートシンクとの温度差を測定した。
【００２８】その結果は、グラファイトシートのみ２枚重ねた場合には、発熱源とヒートシンクとの温度差は９．８℃であり、エポキシ樹脂膜で積層したグラファイトシートでは１０．４℃と、温度差の増大は０．６℃であった。
【００２９】また、積層したグラファイトシートは、単独のグラファイトシートと同様な可撓性及び柔軟性を保っており、表及び裏方向に各々１００回湾曲させた場合でも剥離や亀裂などの破損は全く発生しなかった。
【００３０】従って、本実施の形態によるエポキシ樹脂により積層したグラファイトシートは、グラファイトシート本来の熱伝導性、可撓性及び柔軟性を保ったまま、厚さの厚いグラファイトシートを実現したものであるといえる。
【００３１】なお、本実施の形態のグラファイトシートを電子機器装置内に取り付けるために、切断、トリミング、取り付け穴あけ等の加工をする場合には、グラファイトシートに加工すると同じ扱いですむことはもちろんである。
【００３２】（実施の形態２）第２の実施の形態では、第１の実施の形態と同様にして得られたグラファイトシートの両面に、エポキシ樹脂（スリーボンド社製二液性エポキシ配合樹脂、本剤２０２２，硬化剤２１０４）をメチルエチルケトンで１：２に希釈して、ディッピングにより塗布した後、２枚のグラファイトシートを張り合わせてから、１００℃で１時間保持して硬化させた。このようにして積層したグラファイトシート上の厚さは２１４μmであり、柔軟性があり、グラファイトシート同士がはがれることはなかった。また、表面は絶縁性があり、グラファイト粉の脱離はみられなかった。
【００３３】このようにして積層したグラファイトシートの熱伝導特性を評価するために、第１の実施の形態と同様にして、発熱源とヒートシンクとの間にグラファイトシートを挟み、発熱源とヒートシンクとの温度差を測定した。
【００３４】その結果は、グラファイトシートのみ２枚重ねた場合には発熱源とヒートシンクとの温度差は９．８℃であり、エポキシ樹脂コーティングで積層したグラファイトシートの場合は１１．２℃と、温度差の増大は１．４℃であった。
【００３５】（実施の形態３）第３の実施の形態では、第２の実施の形態と同様にして得られたグラファイトシートの両面に、エポキシ樹脂（スリーボンド社製二液性エポキシ配合樹脂、本剤２０２２，硬化剤２１０４）をメチルエチルケトンで１：２に希釈して、ディッピングにより塗布した後、３枚のグラファイトシートを張り合わせてから、１００℃で１時間保持して硬化させた。このようにして積層したグラファイトシート上の厚さは３２０μmであり、柔軟性があり、グラファイトシート同士がはがれることはなかった。また、表面は絶縁性があり、グラファイト粉の脱離はみられなかった。
【００３６】このようにして積層したグラファイトシートの熱伝導特性を評価するために、第１の実施の形態と同様にして、発熱源とヒートシンクとの間にグラファイトシートを挟み、発熱源とヒートシンクとの温度差を測定した。
【００３７】その結果は、グラファイトシートのみ３枚重ねた場合には発熱源とヒートシンクとの温度差は１４．６℃であり、エポキシ樹脂コーティングで３枚積層したグラファイトシートの場合は１６．５℃と、温度差の増大は１．９℃であった。
【００３８】（実施の形態４）第４の実施の形態では、第２の実施の形態と同様にして得られたグラファイトシートの両面に、エポキシ樹脂（スリーボンド社製二液性エポキシ配合樹脂、本剤２０２２，硬化剤２１０４）をメチルエチルケトンで１：２に希釈して、ディッピングにより塗布した後、５枚のグラファイトシートを張り合わせてから、１００℃で１時間保持して硬化させた。このようにして積層したグラファイトシート上の厚さは５３４μmであり、柔軟性があり、グラファイトシート同士がはがれることはなかった。また、表面は絶縁性があり、グラファイト粉の脱離はみられなかった。
【００３９】このようにして積層したグラファイトシートの熱伝導特性を評価するために、第１の実施の形態と同様にして、発熱源とヒートシンクとの間にグラファイトシートを挟み、発熱源とヒートシンクとの温度差を測定した。
【００４０】その結果は、グラファイトシートのみ５枚重ねた場合には発熱源とヒートシンクとの温度差は２４．１℃であり、エポキシ樹脂コーティングで５枚積層したグラファイトシートの場合は２６．９℃と、温度差の増大は２．８℃であった。
【００４１】（実施の形態５）第５の実施の形態では、第１の実施の形態と同様にして得られたグラファイトシートの片面に、エポキシ樹脂（スリーボンド社製二液性エポキシ配合樹脂、本剤２０２２，硬化剤２１０４）をメチルエチルケトンで１：３に希釈して、スピンコートにより塗布した後、２枚のグラファイトシートを張り合わせてから１００℃で１時間保持して硬化させた。このようにして積層したグラファイトシートの厚さは２１０μm であり、柔軟性があり、グラファイトシート同士がはがれることはなかった。
【００４２】このようにしてエポキシ樹脂コーティングしたグラファイトシートの熱伝導特性を評価するために、第１の実施の形態と同様にして、発熱源とヒートシンクとの間にグラファイトシートを挟み、発熱源とヒートシンクとの温度差を測定した。
【００４３】その結果は、グラファイトシートのみ２枚重ねた場合には発熱源とヒートシンクとの温度差は９．８℃であり、エポキシ樹脂で積層したグラファイトシートの場合は１０．５℃と、温度差の増大は０．７℃であった。
【００４４】（実施の形態６）第６の実施の形態では、第１の実施の形態と同様にして得られたグラファイトシートの両面に、ポリイミドワニス（東レ社製トレニース＃３０００）をジメチルアセトアミドで１：３に希釈して、ディッピングにより塗布した後、２枚のグラファイトシートを張り合わせてから、１２０℃で１０分、２２０℃で１０分、３００℃で３０分保持して熱処理を行った。このようにして積層したグラファイトシートの厚さは２２０μm であり、柔軟性があり、グラファイトシート同士がはがれることはなかった。また、表面は絶縁性があり、グラファイト粉の脱離はみられなかった。
【００４５】このようにして積層したグラファイトシートの熱伝導特性を評価するために、第１の実施の形態と同様に、発熱源とヒートシンクとの間にグラファイトシートを挟み、発熱源とヒートシンクとの温度差を測定した。
【００４６】その結果は、グラファイトシートのみ２枚重ねた場合には発熱源とヒートシンクとの温度差は９．８℃であり、ポリイミド樹脂により積層したグラファイトシートの場合は１２．２℃と、温度差の増大は２．４℃であった。
【００４７】（実施の形態７）第７の実施の形態では、第１の実施の形態と同様にして得られたグラファイトシートの片面に、ポリイミドワニス（東レ社製セミコファインＳＰ−１１０）を、スクリーン印刷により塗布した後、２枚のグラファイトシートを張り合わせてから、８０℃、１５０℃、２００℃、３５０℃で各３０分保持して熱処理を行った。このようにして積層したグラファイトシートの厚さは２０６μm であり、柔軟性があり、グラファイトシート同士がはがれることはなかった。
【００４８】このようにしてポリイミド樹脂により積層したグラファイトシートの熱伝導特性を評価するために、第１の実施の形態と同様にして、発熱源とヒートシンクとの間にグラファイトシートを挟み、発熱源とヒートシンクとの温度差を測定した。
【００４９】その結果は、グラファイトシートのみ２枚重ねた場合には発熱源とヒートシンクとの温度差は９．８℃であり、ポリイミド樹脂により張り合わせたグラファイトシートの場合は１０．７℃と、温度差の増大は０．９℃であった。
【００５０】（実施の形態８）第８の実施の形態では、第１の実施の形態と同様にして得られたグラファイトシートの片面に、フッ素樹脂（旭硝子社製サイトップＣＴＸ−８０９）を刷毛塗りした後、２枚のグラファイトシートを張り合わせてから、５０℃で１時間、１８０℃で１時間保持して硬化させた。このようにして積層したグラファイトシートの厚さは２１０μm であり、柔軟性があり、グラファイトシート同士がはがれることはなかった。
【００５１】このようにしてフッ素樹脂により積層したグラファイトシートの熱伝導特性を評価するために、第１の実施の形態と同様にして、発熱源とヒートシンクとの間にグラファイトシートを挟み、発熱源とヒートシンクとの温度差を測定した。
【００５２】その結果は、グラファイトシートのみ２枚重ねた場合には発熱源とヒートシンクとの温度差は９．８℃であり、フッ素樹脂により積層したグラファイトシートの場合は１１．２℃と、温度差の増大は１．４℃であった。
【００５３】（実施の形態９）第９の実施の形態では、グラファイトシートの作製方法として、予備熱処理を最高処理温度を１６００℃として行った以外は第１の実施の形態と同様にして熱処理を行った。
【００５４】高温熱処理後に得られたグラファイトシートについて圧延を行った結果、繰り返し折り曲げが可能な可撓性及び柔軟性があり、厚さは約１００μmであった。
【００５５】この様にして作製したグラファイトシートについて、第１の実施の形態から第８の実施の形態の方法と同様にして積層グラファイトシートを作成したところ、いずれも良好な特性を示した。
【００５６】また、予備熱処理の最高処理温度を１４００℃として、上記と同様な実験を行った時も、上記と同様な結果が得られた。
【００５７】
【発明の効果】以上のように本発明によれば、グラファイトシートの表面に溶液状の樹脂を塗布し、２枚以上のグラファイトシートを張り合わせることにより、柔軟性に優れ、熱抵抗が小さい特性を持つ良品質の積層した厚いグラファイトシ−トが得られるものである。
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、２枚以上のグラファイトシートの積層方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】グラファイトシートとして、黒鉛粉末をバインダー樹脂と混合してシートに、あるいは膨張黒鉛を圧延してシート状にするものが知られている。また、ポリイミドフィルムを原料として熱処理及び圧延処理によって柔軟性のあるグラファイトシートを直接的に得る方法がすでに特公平１−４９６４２号公報に記載されている。これらのグラファイトシートは電気伝導性、熱伝導性といった特性に優れている。特にポリイミドフィルムを原料としたものは、高品質で折れ曲げに強く柔軟性に富んでおり、熱伝導性に優れたグラファイトシートが得られる。
【０００３】一方、近年、電子機器の小型化、高性能化が進むにつれて、高密度に集積されたＣＰＵなどから発生する熱問題、微細な制御を必要とする半導体製造装置においても熱問題が重要な検討項目になってきている。熱については放熱性のみならず、いかに場所による温度ばらつきを低減するかという均熱性が重要である。
【０００４】これまでは、熱伝導性に優れたアルミ板や銅板などの金属板が適当に加工されたり、冷却ファンと組み合わせたりして放熱対策がなされているのが現状である。
【０００５】かかる状況下で、グラファイトシートは、金属板と比較すると熱伝導性がよく、軽く柔軟性があるなどの特長を有するために、電子機器や装置、設備の熱伝導材として期待されている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、グラファイトシートを熱伝導材として使用する場合、熱源の発熱量の増大とともに伝達熱量が増加し、厚いグラファイトシートが必要となる。さらに、機械的強度の点においても、使用方法によっては、破断強度、引っ張り強度などが十分でない場合がある。
【０００７】このような要求に対して、ポリイミドフィルムを原料としたグラファイトシートには、厚いものがないため、複数枚重ねて使用することになる。この場合には、複数枚のグラファイトシートを一体化するために、高分子フィルムで包む方法が提案されている。しかしながら、グラファイトシート表面を発熱源や冷却部と接触させて使用すると、表面の高分子フィルムの熱伝導度が小さいため、高分子フィルムの厚さが大きくなるに従って熱抵抗が大きくなる。このため、できるだけ薄い高分子フィルムを使用することが望ましいが、１０μm以下の高分子フィルムは取り扱いが困難である。
【０００８】また、複数のグラファイトシートの間を両面粘着テープ等で張り合わせる方法があるが、両面粘着テープの厚さが厚く、熱伝導度が低いため、大きな熱抵抗の原因となる。
【０００９】従って、熱抵抗の増加が少なくなるように、複数枚のグラファイトシートを張り合わせる方法の実現が待望されている状況にある。
【００１０】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するために、本発明は、グラファイトシートの表面に溶液状の樹脂を塗布し、２枚以上のグラファイトシートを張り合わせることにより、厚いグラファイトシートを得ることを特徴とするグラファイトシートの積層方法である。
【００１１】塗布する樹脂膜としては、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、フッ素樹脂等からなるものでよい。塗布方法としては、ディッピング、スピンコート、スクリーン印刷、刷毛塗り等の方法が望ましい。グラファイトシートとしてはポリイミドフィルムを原料としたものが熱伝導性、柔軟性に優れているので高性能化に向いている。このような構成により、熱抵抗の増加を少なくしながら、２枚以上のグラファイトシートを積層した厚いグラファイトシートが実現される。
【００１２】さらに、グラファイトシートの最外層を樹脂コーティングすることにより、積層グラファイトシートの表面を絶縁化することができる。
【００１３】
【発明の実施の形態】本発明請求項１記載の発明は、ポリイミドフィルムを原料としたグラファイトシートの表面の片面または両面に、溶液状の樹脂を塗布し、２枚以上のグラファイトシートを張り合わせるグラファイトシートの積層方法である。このような構成により、柔軟性を保ちつつ熱抵抗の増加を少なくしながら、厚いグラファイトシートを実現することができる。
【００１４】請求項２に記載のように、塗布する樹脂膜としてエポキシ樹脂を用いることにより、柔軟性を保ちつつ熱抵抗の増加を少なくしながら、厚いグラファイトシートを実現することができる。
【００１５】また、請求項３に記載のように、塗布する樹脂膜としてポリイミド樹脂を用いることができる。このようなポリイミド樹脂膜は、柔軟性を保ちつつ熱抵抗の増加を少なくしながら、耐熱性に優れた特長をもった厚いグラファイトシートを実現することができる。
【００１６】請求項４に記載のように、塗布する樹脂膜としてフッ素樹脂を用いることができる。このようなフッ素樹脂膜は、柔軟性を保ちつつ熱抵抗の増加を少なくしながら、耐薬品性に優れた特長をもった厚いグラファイトシートを実現することができる。
【００１７】樹脂膜の塗布方法としては、請求項５に記載のように、ディッピング、スピンコート、スクリーン印刷、刷毛塗りのいずれかを使用することが望ましい。
【００１８】請求項６に記載のように、樹脂膜の厚さが１０μｍ以下であることが望ましい。というのは、グラファイトシートの柔軟性、熱伝導性の高さなどの優れた特性を発現させるためには、樹脂膜は薄いものが好ましいからである。
【００１９】請求項７に記載のように、グラファイトシートの端面及びシートの縁に沿って溶液状の樹脂を塗布し、２枚以上のグラファイトシートを張り合わせることができる。この場合には、グラファイトシートの中央部には樹脂膜がないため、熱抵抗の増加なしでグラファイトシートの積層が可能となる。
【００２０】請求項８に記載のように、グラファイトシートがポリイミドフィルムを原料として不活性ガス中で室温から昇温して１０００℃から１６００℃の温度範囲までで焼成する予備処理工程と、前記予備処理工程後室温から昇温して温度２５００℃以上の温度まで焼成してつくられるグラファイトシートを用いることが望ましい。このようなグラファイトシートを使用することにより、可撓性及び柔軟性に優れ、熱伝導性の高いという特長をもった、グラファイトシートを積層することができる。
【００２１】このようにして作成したグラファイトシートを使用することにより、可撓性、柔軟性に優れた熱伝導材料として、厚さが厚く、伝達熱量が大きく、機械的強度の点でも折り曲げ強度、引っ張り強度が大きなグラファイトシートの実現が可能となる。
【００２２】このような構成により、高分子フィルムで包む方法に比較して、熱伝導率の小さな材質の層の厚さを薄くできるため、熱抵抗の増加を小さくすることができ、グラファイトシートの優れた熱伝導性への影響を小さくできる。さらにこのような構成では、積層したグラファイトシート同士の間の密着性が良いため、粘着材や接着材を使用することが必要なく、作業性が良好である。また、グラファイトシートの最外層を樹脂コーティングすることにより、積層グラファイトシートの表面を絶縁化することができる。以下、本発明の各実施の形態に即して、より詳細に説明をしていく。
【００２３】（実施の形態１）本発明第１の実施の形態では、出発原料のポリイミドフィルムとして、東レ・デュポン社製（商品名カプトン）の厚さ７５μｍのものを用いて実験を行った。予備熱処理として、窒素雰囲気中で最高処理温度を１２００℃まで上げた後、室温まで温度を下げて取り出した。さらに高温熱処理として、Ａｒガス雰囲気下で、最高処理温度２７００℃まで上昇させた後に、室温まで温度を下げて焼成を行った。この後に圧延を行い作成したグラファイトシートは、繰り返し折り曲げが可能な可撓性及び柔軟性があり、厚さは約１００μmであった。
【００２４】以上に示したグラファイトシートの作成条件は、代表例であり、確実にグラファイト化され繰り返し折り曲げが可能な可撓性及び柔軟性があるのであれば、かかる条件に限定されるものでないことはもちろんである。
【００２５】こうして得られたグラファイトシートの片面に、エポキシ樹脂（スリーボンド社製二液性エポキシ配合樹脂、本剤２０２２，硬化剤２１０４）により、樹脂膜の塗布を行った。エポキシ樹脂を刷毛塗りした後、グラファイトシート２枚を張り合わせ、１００℃で１時間保持して硬化させた。このようにして積層したグラファイトシートの厚さは２０８μmであり、柔軟性があり、グラファイトシート同士がはがれることはなかった。
【００２６】積層したグラファイトシートの熱伝導特性を評価するために、発熱源とヒートシンクとの間にグラファイトシートを挟み、発熱源とヒートシンクとの温度差を測定した。
【００２７】本第１の実施の形態では、２×１．５ｃｍの大きさの発熱源とヒートシンクとの間に、２×１．５ｃｍの大きさのグラファイトシートを２枚重ねたもの、およびグラファイトシート２枚を上記したように積層したものを各々挟んで固定した。固定はＭ３ビスにより、締め付けトルクを１ＭＰａとして固定した。発熱源に４Ｗの電力を投入して発熱させ、定常状態になった時点での発熱源とヒートシンクとの温度差を測定した。
【００２８】その結果は、グラファイトシートのみ２枚重ねた場合には、発熱源とヒートシンクとの温度差は９．８℃であり、エポキシ樹脂膜で積層したグラファイトシートでは１０．４℃と、温度差の増大は０．６℃であった。
【００２９】また、積層したグラファイトシートは、単独のグラファイトシートと同様な可撓性及び柔軟性を保っており、表及び裏方向に各々１００回湾曲させた場合でも剥離や亀裂などの破損は全く発生しなかった。
【００３０】従って、本実施の形態によるエポキシ樹脂により積層したグラファイトシートは、グラファイトシート本来の熱伝導性、可撓性及び柔軟性を保ったまま、厚さの厚いグラファイトシートを実現したものであるといえる。
【００３１】なお、本実施の形態のグラファイトシートを電子機器装置内に取り付けるために、切断、トリミング、取り付け穴あけ等の加工をする場合には、グラファイトシートに加工すると同じ扱いですむことはもちろんである。
【００３２】（実施の形態２）第２の実施の形態では、第１の実施の形態と同様にして得られたグラファイトシートの両面に、エポキシ樹脂（スリーボンド社製二液性エポキシ配合樹脂、本剤２０２２，硬化剤２１０４）をメチルエチルケトンで１：２に希釈して、ディッピングにより塗布した後、２枚のグラファイトシートを張り合わせてから、１００℃で１時間保持して硬化させた。このようにして積層したグラファイトシート上の厚さは２１４μmであり、柔軟性があり、グラファイトシート同士がはがれることはなかった。また、表面は絶縁性があり、グラファイト粉の脱離はみられなかった。
【００３３】このようにして積層したグラファイトシートの熱伝導特性を評価するために、第１の実施の形態と同様にして、発熱源とヒートシンクとの間にグラファイトシートを挟み、発熱源とヒートシンクとの温度差を測定した。
【００３４】その結果は、グラファイトシートのみ２枚重ねた場合には発熱源とヒートシンクとの温度差は９．８℃であり、エポキシ樹脂コーティングで積層したグラファイトシートの場合は１１．２℃と、温度差の増大は１．４℃であった。
【００３５】（実施の形態３）第３の実施の形態では、第２の実施の形態と同様にして得られたグラファイトシートの両面に、エポキシ樹脂（スリーボンド社製二液性エポキシ配合樹脂、本剤２０２２，硬化剤２１０４）をメチルエチルケトンで１：２に希釈して、ディッピングにより塗布した後、３枚のグラファイトシートを張り合わせてから、１００℃で１時間保持して硬化させた。このようにして積層したグラファイトシート上の厚さは３２０μmであり、柔軟性があり、グラファイトシート同士がはがれることはなかった。また、表面は絶縁性があり、グラファイト粉の脱離はみられなかった。
【００３６】このようにして積層したグラファイトシートの熱伝導特性を評価するために、第１の実施の形態と同様にして、発熱源とヒートシンクとの間にグラファイトシートを挟み、発熱源とヒートシンクとの温度差を測定した。
【００３７】その結果は、グラファイトシートのみ３枚重ねた場合には発熱源とヒートシンクとの温度差は１４．６℃であり、エポキシ樹脂コーティングで３枚積層したグラファイトシートの場合は１６．５℃と、温度差の増大は１．９℃であった。
【００３８】（実施の形態４）第４の実施の形態では、第２の実施の形態と同様にして得られたグラファイトシートの両面に、エポキシ樹脂（スリーボンド社製二液性エポキシ配合樹脂、本剤２０２２，硬化剤２１０４）をメチルエチルケトンで１：２に希釈して、ディッピングにより塗布した後、５枚のグラファイトシートを張り合わせてから、１００℃で１時間保持して硬化させた。このようにして積層したグラファイトシート上の厚さは５３４μmであり、柔軟性があり、グラファイトシート同士がはがれることはなかった。また、表面は絶縁性があり、グラファイト粉の脱離はみられなかった。
【００３９】このようにして積層したグラファイトシートの熱伝導特性を評価するために、第１の実施の形態と同様にして、発熱源とヒートシンクとの間にグラファイトシートを挟み、発熱源とヒートシンクとの温度差を測定した。
【００４０】その結果は、グラファイトシートのみ５枚重ねた場合には発熱源とヒートシンクとの温度差は２４．１℃であり、エポキシ樹脂コーティングで５枚積層したグラファイトシートの場合は２６．９℃と、温度差の増大は２．８℃であった。
【００４１】（実施の形態５）第５の実施の形態では、第１の実施の形態と同様にして得られたグラファイトシートの片面に、エポキシ樹脂（スリーボンド社製二液性エポキシ配合樹脂、本剤２０２２，硬化剤２１０４）をメチルエチルケトンで１：３に希釈して、スピンコートにより塗布した後、２枚のグラファイトシートを張り合わせてから１００℃で１時間保持して硬化させた。このようにして積層したグラファイトシートの厚さは２１０μm であり、柔軟性があり、グラファイトシート同士がはがれることはなかった。
【００４２】このようにしてエポキシ樹脂コーティングしたグラファイトシートの熱伝導特性を評価するために、第１の実施の形態と同様にして、発熱源とヒートシンクとの間にグラファイトシートを挟み、発熱源とヒートシンクとの温度差を測定した。
【００４３】その結果は、グラファイトシートのみ２枚重ねた場合には発熱源とヒートシンクとの温度差は９．８℃であり、エポキシ樹脂で積層したグラファイトシートの場合は１０．５℃と、温度差の増大は０．７℃であった。
【００４４】（実施の形態６）第６の実施の形態では、第１の実施の形態と同様にして得られたグラファイトシートの両面に、ポリイミドワニス（東レ社製トレニース＃３０００）をジメチルアセトアミドで１：３に希釈して、ディッピングにより塗布した後、２枚のグラファイトシートを張り合わせてから、１２０℃で１０分、２２０℃で１０分、３００℃で３０分保持して熱処理を行った。このようにして積層したグラファイトシートの厚さは２２０μm であり、柔軟性があり、グラファイトシート同士がはがれることはなかった。また、表面は絶縁性があり、グラファイト粉の脱離はみられなかった。
【００４５】このようにして積層したグラファイトシートの熱伝導特性を評価するために、第１の実施の形態と同様に、発熱源とヒートシンクとの間にグラファイトシートを挟み、発熱源とヒートシンクとの温度差を測定した。
【００４６】その結果は、グラファイトシートのみ２枚重ねた場合には発熱源とヒートシンクとの温度差は９．８℃であり、ポリイミド樹脂により積層したグラファイトシートの場合は１２．２℃と、温度差の増大は２．４℃であった。
【００４７】（実施の形態７）第７の実施の形態では、第１の実施の形態と同様にして得られたグラファイトシートの片面に、ポリイミドワニス（東レ社製セミコファインＳＰ−１１０）を、スクリーン印刷により塗布した後、２枚のグラファイトシートを張り合わせてから、８０℃、１５０℃、２００℃、３５０℃で各３０分保持して熱処理を行った。このようにして積層したグラファイトシートの厚さは２０６μm であり、柔軟性があり、グラファイトシート同士がはがれることはなかった。
【００４８】このようにしてポリイミド樹脂により積層したグラファイトシートの熱伝導特性を評価するために、第１の実施の形態と同様にして、発熱源とヒートシンクとの間にグラファイトシートを挟み、発熱源とヒートシンクとの温度差を測定した。
【００４９】その結果は、グラファイトシートのみ２枚重ねた場合には発熱源とヒートシンクとの温度差は９．８℃であり、ポリイミド樹脂により張り合わせたグラファイトシートの場合は１０．７℃と、温度差の増大は０．９℃であった。
【００５０】（実施の形態８）第８の実施の形態では、第１の実施の形態と同様にして得られたグラファイトシートの片面に、フッ素樹脂（旭硝子社製サイトップＣＴＸ−８０９）を刷毛塗りした後、２枚のグラファイトシートを張り合わせてから、５０℃で１時間、１８０℃で１時間保持して硬化させた。このようにして積層したグラファイトシートの厚さは２１０μm であり、柔軟性があり、グラファイトシート同士がはがれることはなかった。
【００５１】このようにしてフッ素樹脂により積層したグラファイトシートの熱伝導特性を評価するために、第１の実施の形態と同様にして、発熱源とヒートシンクとの間にグラファイトシートを挟み、発熱源とヒートシンクとの温度差を測定した。
【００５２】その結果は、グラファイトシートのみ２枚重ねた場合には発熱源とヒートシンクとの温度差は９．８℃であり、フッ素樹脂により積層したグラファイトシートの場合は１１．２℃と、温度差の増大は１．４℃であった。
【００５３】（実施の形態９）第９の実施の形態では、グラファイトシートの作製方法として、予備熱処理を最高処理温度を１６００℃として行った以外は第１の実施の形態と同様にして熱処理を行った。
【００５４】高温熱処理後に得られたグラファイトシートについて圧延を行った結果、繰り返し折り曲げが可能な可撓性及び柔軟性があり、厚さは約１００μmであった。
【００５５】この様にして作製したグラファイトシートについて、第１の実施の形態から第８の実施の形態の方法と同様にして積層グラファイトシートを作成したところ、いずれも良好な特性を示した。
【００５６】また、予備熱処理の最高処理温度を１４００℃として、上記と同様な実験を行った時も、上記と同様な結果が得られた。
【００５７】
【発明の効果】以上のように本発明によれば、グラファイトシートの表面に溶液状の樹脂を塗布し、２枚以上のグラファイトシートを張り合わせることにより、柔軟性に優れ、熱抵抗が小さい特性を持つ良品質の積層した厚いグラファイトシ−トが得られるものである。
【特許請求の範囲】
【請求項１】 グラファイトシートの表面に、溶液状の樹脂を塗布し、２枚以上のグラファイトシートを張り合わせるグラファイトシートの積層方法。
【請求項２】 樹脂がエポキシ樹脂を含む請求項１記載のグラファイトシートの積層方法。
【請求項３】 樹脂がポリイミド樹脂を含む請求項１記載のグラファイトシートの積層方法。
【請求項４】 樹脂がフッ素樹脂を含む請求項１記載のグラファイトシートの積層方法。
【請求項５】 樹脂の塗布方法がディッピング、スピンコート、スクリーン印刷又は刷毛塗りのいずれかである請求項１ないし４のいずれか記載のグラファイトシートの積層方法。
【請求項６】 塗布する樹脂の厚さが１０μｍ以下である請求項１ないし５のいずれか記載のグラファイトシートの積層方法。
【請求項７】 グラファイトシートの端面及び縁に沿って溶液状の樹脂を塗布し、２枚以上のグラファイトシートを張り合わせる請求項１ないし６のいずれか記載のグラファイトシートの積層方法。
【請求項８】 グラファイトシートが、ポリイミドフィルムを原料として不活性ガス中で室温から昇温して１０００℃から１６００℃の温度範囲までで焼成する予備処理工程と、前記予備処理工程後室温から昇温して温度２５００℃以上の温度まで焼成して製造されるグラファイトシートである請求項１ないし７のいずれか記載のグラファイトシートの積層方法。
【請求項１】 グラファイトシートの表面に、溶液状の樹脂を塗布し、２枚以上のグラファイトシートを張り合わせるグラファイトシートの積層方法。
【請求項２】 樹脂がエポキシ樹脂を含む請求項１記載のグラファイトシートの積層方法。
【請求項３】 樹脂がポリイミド樹脂を含む請求項１記載のグラファイトシートの積層方法。
【請求項４】 樹脂がフッ素樹脂を含む請求項１記載のグラファイトシートの積層方法。
【請求項５】 樹脂の塗布方法がディッピング、スピンコート、スクリーン印刷又は刷毛塗りのいずれかである請求項１ないし４のいずれか記載のグラファイトシートの積層方法。
【請求項６】 塗布する樹脂の厚さが１０μｍ以下である請求項１ないし５のいずれか記載のグラファイトシートの積層方法。
【請求項７】 グラファイトシートの端面及び縁に沿って溶液状の樹脂を塗布し、２枚以上のグラファイトシートを張り合わせる請求項１ないし６のいずれか記載のグラファイトシートの積層方法。
【請求項８】 グラファイトシートが、ポリイミドフィルムを原料として不活性ガス中で室温から昇温して１０００℃から１６００℃の温度範囲までで焼成する予備処理工程と、前記予備処理工程後室温から昇温して温度２５００℃以上の温度まで焼成して製造されるグラファイトシートである請求項１ないし７のいずれか記載のグラファイトシートの積層方法。
【公開番号】特開２００２−１６０９７０（Ｐ２００２−１６０９７０Ａ）
【公開日】平成１４年６月４日（２００２．６．４）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０００−３５７２７２（Ｐ２０００−３５７２７２）
【出願日】平成１２年１１月２４日（２０００．１１．２４）
【出願人】（０００００５８２１）松下電器産業株式会社 (73,050)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成１４年６月４日（２００２．６．４）
【国際特許分類】
【出願日】平成１２年１１月２４日（２０００．１１．２４）
【出願人】（０００００５８２１）松下電器産業株式会社 (73,050)
【Ｆターム（参考）】
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