説明

水素化窒化炭素薄膜を用いた発光素子及びその製造方法

【課題】構造が簡素でかつ低コストの白色発光素子を提供する。
【解決手段】基板はSi(100)もしくはGaAs(100)面を使用し、その上に水素化窒化炭素薄膜をスパッタ装置およびプラズマCVD装置によって2層もしくは多層成長し、膜厚増加方向に窒素含有量が増加するように成長させる。窒素含有量が増加するとバンドギャップが広がるので、バンドギャップの狭い下部の水素化窒化炭素からも吸収することなく白色発光を得ることができる。

【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、水素化窒化炭素薄膜を用いた白色発光素子及びその製造方法に関するものである。
【背景技術】
【0002】
GaN系半導体を使用した青色発光ダイオード(青色LED)の開発によって、光の三原色であるRGB(赤緑青)を発光する全てのLEDが揃い、様々な色を実現できる発光素子を作製できるようになった。現在では、青色LEDにYAG:Ce系蛍光体を塗布することによって白色を実現した白色LEDが携帯電話のバックライトなどに実装されている。白色LEDは、長寿命、低消費電力、小型・軽量、環境にやさしいなどの利点から蛍光灯に取って代わる次世代の照明器具として活躍の場を広げている。
【0003】
しかし、現在の白色LEDは青色LEDにYAG:Ce系蛍光体を塗布することによって実現されており、単一素子として白色発光をしていない。青色LEDは、基板としてサファイア(Al)、発光層としてInGaN系半導体が使用されており、サファイアは絶縁体であるため放熱特性が悪く、作製プロセスが複雑になるため高価であるという欠点があった。
【0004】
近年、アモルファス窒化炭素(a−CN)はフォトルミネセンス(PL)論文(1)、カソードルミネセンス(CL)論文(2)、エレクトロルミネセンス(EL)論文(3)の光学特性の報告がある。中でもPL発光の論文(1)では、アモルファス窒化炭素を水素化した水素化アモルファス窒化炭素から赤色領域に発光ピークを持つPL発光を確認したと報告しており、その赤色領域の発光は水素基に起因していると考察されている。またEL発光の論文(3)では、RFスパッタ法で作製したアモルファス窒化炭素を発光層として用いたEL発光素子に対し低電圧印加によって暗室で青白EL発光の確認が報告されている。これらの論文報告から、水素化窒化炭素は新白色発光素子材料として期待できる。
論文(1)H.K.Jang et.al.,J.Vac.Sci.Technol.,Vol.A17(5)(1999)p.2607
論文(2)W.J.Hsieh et.al.,Diam.Relat.Mater.,Vol.14(2005)p.93
論文(3)R.Reyes et.al.,Appl.Phys.Lett.,Vol.82(2003)p.4017
【0005】
現在までに窒化炭素を用いた発光素子に関する公開特許は以下に挙げる2件がある。
【特許文献1】特開2003−282237号公報
【特許文献2】特開平09−227298号公報
特許文献1は、アモルファス窒化炭素膜を、有機EL素子を保護する目的で使用されており、アモルファス窒化炭素を直接発光素子として使用したものではない。
特許文献2は、窒化炭素の単結晶膜を作製する方法および窒化炭素を発光素子などに応用できると書かれているが、窒化炭素を使用した具体的な発光素子については言及していない。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【0006】
解決しようとする問題点は、青色LEDとYAG:Ce系蛍光体の2素子によって実現される白色LEDにおいて、青色LEDに使用されているサファイア基板が絶縁体であるため放熱特性が悪く、作製プロセスが複雑になることによって高価になってしまう点である。
【課題を解決するための手段】
【0007】
本発明は、導体、半導体もしくは絶縁体基板上に、膜厚増加方向に窒素含有量が増加する水素化窒化炭素薄膜を成長し、電圧印加によって発光させることを最も主要な特徴とする。
【発明の効果】
【0008】
本発明の白色発光素子は、単一素子で白色発光を実現できるということ、および製造プロセスの簡素化によってコストを安価にできるという利点がある。
【発明を実施するための最良の形態】
【0009】
以下、実施例を用いて発明の実施の形態を述べる。
【実施例1】
【0010】
図1に示すように、基板はSi(100)面1もしくはGaAs(100)面1を使用する。まず、基板1上にスパッタ装置もしくはCVD装置によって水素化窒化炭素薄膜2を成長する。材料は、スパッタ装置であればカーボンターゲットを用い、アルゴンガス、窒素ガス、メタンガスをチャンバー内に流入させ、比較的窒素含有量N/Cが小さくなるように作製する。
【0011】
薄膜2の上にスパッタ装置もしくはCVD装置によって水素化窒化炭素薄膜3を成長する。薄膜3は、薄膜2よりも窒素含有量N/Cが大きくなるように作製する。窒素含有量を大きくするためには、窒素ガス流量を増加すればよい。この時点で水素化窒化炭素の2層構造となり、そのPL発光スペクトルは例えば図2のようになる。
【0012】
薄膜3の上に順次薄膜4、5を[0011]の手順に従って作製する。膜厚と窒素含有量N/CおよびバンドギャップEの関係は図1に示すグラフのように階段状になり、膜厚の増加とともにN/CとEも増加する構造となる。薄膜4までの時点では3層構造、薄膜5までの時点では4層構造となり、そのPL発光スペクトルは例えば図2のようになる。多層にすればするほど短波長側の発光が強くなり、発光スペクトルもブロードになるため演色性も向上する。
【0013】
薄膜5の成長後、薄膜5の上および基板1の下にAl電極6を蒸着し、図1に示すように電圧を印加すれば白色EL発光を得ることができると考えられる。
【実施例2】
【0014】
図3に示すように、基板はSi(100)面1もしくはGaAs(100)面1を使用する。基板1上にスパッタ装置もしくはCVD装置によって水素化窒化炭素薄膜7を成長する。使用する材料はアルゴンガス、窒素ガス、メタンガスである。成長中は、下記[0015]で示すようにアルゴンガスと窒素ガスの流量比、もしくは下記[0016]で示すようにメタンガス流量を連続的に変化させ、窒素含有量が膜厚増加方向に連続的に増加する水素化窒化炭素薄膜5を成長させる。薄膜7の上および基板1の下にAl電極4を蒸着し、図3に示すように電圧を印加すれば白色EL発光を得ることができると考えられる。
【0015】
Si(100)面もしくはGaAs(100)面の上にアルゴンガスと窒素ガスの流量比を変化させた水素化窒化炭素薄膜を成長する。メタン0.8ccm、アルゴン:窒素=1:1、およびアルゴン:窒素=1:3の2種類で成長した場合、1:1の窒素含有量(窒素と炭素の含有比)は0.276、1:3の窒素含有量は0.439であった。PL発光スペクトルを図4の「1:1」、「1:3」にそれぞれ示す。アルゴンと窒素の流量比を成長中に連続的に増加させれば、図3のグラフに示すような膜厚増加方向に窒素含有量が増加する水素化窒化炭素薄膜を作製することができる。そのPL発光スペクトルは、例えば図2の4層構造に近いものになる。
【0016】
Si(100)面もしくはGaAs(100)面の上にメタンガス流量を変化させた水素化窒化炭素薄膜を成長する。アルゴン:窒素=1:1で固定し、メタンガス流量を0.6ccm、0.8ccm.1.0ccmの3種類で成長した場合、メタン0.6ccmの窒素含有量は0.275、0.8ccmの窒素含有量は0.276、1.0ccmの窒素含有量は0.194であった。PL発光スペクトルを図5の「0.6ccm」、「0.8ccm」、「1.0ccm」にそれぞれ示す。メタンガス流量を成長中に連続的に減少させれば、図3のグラフに示すような膜厚増加方向に窒素含有量が増加する水素化窒化炭素薄膜を作製することができる。そのPL発光スペクトルは、例えば図2の4層構造に近いものになる。
【0016】
以上述べたように、容易に入手できる炭素や窒素を用いて、SiやGaAsのような安価な材料を使用していることから、構造が簡素でかつ低コストの白色発光素子の作製が可能である。
【図面の簡単な説明】
【0017】
【図1】白色発光素子の構造と電圧印加状態を示した図である。(実施例1)
【図2】実施例1で作製した多層構造水素化窒化炭素薄膜を用いた白色発光素子のPL発光スペクトル図である。
【図3】白色発光素子の構造と電圧印加状態を示した図である。(実施例2)
【図4】ECRプラズマCVD法により、アルゴンガスと窒素ガスの流量比を変化させて成長した水素化窒化炭素薄膜のPL発光スペクトル図である。
【図5】ECRプラズマCVD法により、メタンガス流量を変化させて成長した水素化窒化炭素薄膜のPL発光スペクトル図である。
【符号の説明】
【0018】
1 Si(100)面もしくはGaAs(100)面の基板
2 スパッタ装置もしくはCVD装置による水素化窒化炭素薄膜(実施例1)
3 スパッタ装置もしくはCVD装置による水素化窒化炭素薄膜(実施例1)
4 スパッタ装置もしくはCVD装置による水素化窒化炭素薄膜(実施例1)
5 スパッタ装置もしくはCVD装置による水素化窒化炭素薄膜(実施例1)
6 Al電極
7 スパッタ装置もしくはCVD装置による水素化窒化炭素薄膜(実施例2)

【特許請求の範囲】
【請求項1】
電圧印加によって発光させることを目的とした水素化窒化炭素薄膜を成長するに際し、導体、半導体もしくは絶縁体基板上に、薄膜成長方向に成分濃度が変化するように作製したことを特徴とする水素化窒化炭素薄膜を用いた白色発光素子。
【請求項2】
電圧印加によって発光させることを目的とした水素化窒化炭素薄膜を成長するに際し、導体、半導体もしくは絶縁体基板上に、窒素含有量が少ない水素化窒化炭素薄膜を第一層として成長し、その上に第一層よりも窒素含有量が多い水素化窒化炭素を第二層として成長し、さらにその上に第二層よりも窒素含有量が多い水素化窒化炭素を第三層として成長する、といったように窒素含有量の多い水素化窒化炭素薄膜を多層に成長させたことを特徴とする水素化窒化炭素薄膜を用いた白色発光素子。
【請求項3】
電圧印加によって発光させることを目的とした水素化窒化炭素薄膜を成長するに際し、導体、半導体もしくは絶縁体基板上に、膜厚増加方向に窒素含有量が連続的に増加する水素化窒化炭素を成長させたことを特徴とする水素化窒化炭素薄膜を用いた白色発光素子。
【請求項4】
上記請求項2において、窒素含有量の少ない基板近傍の層はスパッタ装置で成長し、窒素含有量の多い表面近傍の層はプラズマCVD装置で成長すること、および成長後に熱処理を行う方法によって膜厚増加方向に窒素含有量を次第に増加させることを特徴とする水素化窒化炭素薄膜を用いた白色発光素子の製造方法。
【請求項5】
上記請求項3において、窒素含有量を連続的に変化させるためにアルゴンと窒素の流量比を薄膜成長方向に連続的に変化させる方法、もしくはメタンガスの流量を薄膜成長方向に連続的に変化させる方法によって作製することを特徴とする水素化窒化炭素薄膜を用いた白色発光素子の製造方法。
【請求項6】
上記請求項1において、成長基板としてシリコン、ヒ化ガリウムもしくはガラスを用いることを特徴とする水素化窒化炭素薄膜を用いた白色発光素子の製造方法。
【請求項7】
上記請求項1において、スパッタ装置での成長の材料としてカーボンターゲット、アルゴンガス、窒素ガス、メタンガスを用い、プラズマCVD装置での成長の材料としてアルゴンガス、窒素ガス、メタンガスを用いることを特徴とする水素化窒化炭素薄膜を用いた白色発光素子の製造方法。

【図1】
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【図2】
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【図3】
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【図4】
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【図5】
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【公開番号】特開2012−243749(P2012−243749A)
【公開日】平成24年12月10日(2012.12.10)
【国際特許分類】
【出願番号】特願2011−126714(P2011−126714)
【出願日】平成23年5月18日(2011.5.18)
【出願人】(504237050)独立行政法人国立高等専門学校機構 (656)
【Fターム(参考)】