皮膚外用剤
【目的】ペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの中から選ばれる１種又は２種以上の抽出物を含有することを特徴とする皮膚外用剤を提供する。
【構成】本発明はペドラ・ウメ・カア(フトモモ科、学名：Myrcia multiflora)、ムルング(マメ科、学名：Erithrina verna)及びカツアーバ(ノウゼンカズラ科、学名：Anemopaegma arvense)の中から選ばれる１種又は２種以上の抽出物を含有することを特徴とする皮膚外用剤である。本発明のペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの抽出物は安定で優れたフリーラジカル捕捉除去及び活性酸素消去作用を有し、さらに、ペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの抽出物を含有することを特徴とする皮膚外用剤は優れた老化防止作用を示した。
【構成】本発明はペドラ・ウメ・カア(フトモモ科、学名：Myrcia multiflora)、ムルング(マメ科、学名：Erithrina verna)及びカツアーバ(ノウゼンカズラ科、学名：Anemopaegma arvense)の中から選ばれる１種又は２種以上の抽出物を含有することを特徴とする皮膚外用剤である。本発明のペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの抽出物は安定で優れたフリーラジカル捕捉除去及び活性酸素消去作用を有し、さらに、ペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの抽出物を含有することを特徴とする皮膚外用剤は優れた老化防止作用を示した。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、老化防止作用に優れた皮膚外用剤に関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、生体成分を酸化させる要因として、フリーラジカルや活性酸素がとりあげられ、その悪影響が問題となっている。フリーラジカルや活性酸素は生体内で生じ、コラーゲン等の生体組織を分解あるいは架橋し、また、油脂類を酸化して、細胞に障害を与える過酸化脂質をつくると言われている。この様な障害は肌のしわや張りの低下等の老化の原因になると考えられており、老化を防ぐ方法の一つにフリーラジカルや活性酸素を除去する方法が知られている。従来、フリーラジカル捕捉除去剤にはアスコルビン酸（ビタミンＣ）、トコフェロール（ビタミンＥ）やＢＨＴ（3,5-tert-ブチル-4-ヒドロキシトルエン）等が用いられ、活性酸素消去剤としてスーパーオキシドジスムターゼ（ＳＯＤ）等が用いられてきた。
【０００３】しかしながら、アスコルビン酸やスーパーオキシドジスムターゼは不安定であり、製剤化が難しく、トコフェロールも効果が充分であるとは言えない。また、合成化合物であるＢＨＴ等は安全性に問題があり、配合量に制限があることから、化学合成品ではなく、安定でかつ副作用の少ない天然原料が望まれている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】以上のことから、肌に対して安全であり、安定性が高く、優れたフリーラジカル捕捉除去及び活性酸素消去作用を有する皮膚外用剤を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】このような事情に鑑み、本発明者らは鋭意検討した結果、ペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの中から選ばれる１種又は２種以上の抽出物を含有する皮膚外用剤は、優れたフリーラジカル捕捉除去及び活性酸素消去作用を有し、更に、その抽出物を含有する皮膚外用剤が優れた皮膚の老化防止作用を示したことから本発明を完成するに至った。
【０００６】すなわち、本発明は、ペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの中から選ばれる１種又は２種以上の抽出物を含有する皮膚外用剤である。
【０００７】ペドラ・ウメ・カア（学名：Myrcia multiflora）は、フトモモ科ミルキア属に属し、主にブラジル、ギアナ、ペルー、パラグアイの山間部に分布する亜高木である。ブラジルでは、カンブイーとも呼ばれ、現地では糖尿病予防に用いられている。
【０００８】ムルング（学名：Erithrina verna）は、マメ科デイコ属に属し、主にブラジル、ボリビアの山間部の乾燥地に分布する落葉高木である。ブラジルでは、煎じて喘息及び神経性の咳、肝臓及び脾臓疾患に用いられている。また、ムルングの抽出物を用いた先願としては、特開平07-258106にテストステロン-5α-リダクターゼ阻害剤が開示されている。
【０００９】カツアーバ（学名：Anemopaegma arvense）は、ノウゼンカズラ科アネモパエグマ属に属し、主にブラジル中部のサバンナに自生する低木である。ブラジルでは消化器病、循環器病、神経痛及び赤痢等に用いられ、広く市販されている。
【００１０】本発明で使用するペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの抽出物とは、ペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの葉、茎、樹皮、花、実、根等の植物体の一部又は全草から抽出して得られるものである。好ましくは、ペドラ・ウメ・カアは葉もしくは茎の一方、又は両方の混合物から抽出して得られるものが良く、ムルング、カツアーバは樹皮から抽出して得られるものが良い。その調製方法は特に限定されず、例えば、加熱抽出したものであっても良いし、常温抽出したものであっても良い。また、抽出する溶媒としては、例えば、水、水溶性溶媒及び非水溶性溶媒があり、水溶性溶媒としては低級１価アルコール類（メタノール、エタノール、1-プロパノール、2-プロパノール、1-ブタノール、2-ブタノール等）、液状多価アルコール（1,3-ブチレングリコール、プロピレングリコール等）、ケトン類（アセトン、メチルエチルケトン等）、アセトニトリル等が挙げられ、非水溶性溶媒としては、エステル類（酢酸エチル、酢酸ブチル等）、炭化水素類（ヘキサン、ヘプタン、流動パラフィン等）、エーテル類（エチルエーテル、テトラヒドロフラン、プロピルエーテル等）が挙げられる。好ましくは、水及び水溶性溶媒が良く、特に好ましくは、水、エタノール、1,3-ブチレングリコール及びプロピレングリコールが良い。これらの溶媒は１種で用いても２種以上を混合して用いても良い。
【００１１】また、ペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの抽出物は、抽出した溶液のまま用いても良く、必要に応じて、濃縮、希釈、濾過等の処理をして用いても良い。更には、抽出した溶液を濃縮乾固、噴霧乾燥、凍結乾燥等の処理を行い、乾燥物として用いても良い。
【００１２】本発明の皮膚外用剤にはペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの抽出物の効果を損なわない範囲内で、通常の皮膚外用剤に用いられる成分である油脂類、ロウ類、炭化水素類、脂肪酸類、アルコール類、エステル類、界面活性剤、金属石鹸、pH調整剤、防腐剤、香料、保湿剤、粉体、紫外線吸収剤、増粘剤、色素、酸化防止剤、美容成分、キレート剤等の成分を配合することができる。
【００１３】本発明の皮膚外用剤は医薬品、医薬部外品、化粧品のいずれにも用いることができ、その剤型としては、例えば、化粧水、クリーム、乳液、ゲル剤、エアゾール剤、軟膏、パップ剤、ペースト剤、プラスター剤、エッセンス、パック、洗浄剤、浴用剤、ファンデーション、打粉、口紅等の皮膚に適用されるものが挙げられる。
【００１４】本発明に用いるペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの抽出物の配合量は、本発明の皮膚外用剤全量に対し、乾固物に換算して0.0001重量％以上、好ましくは 0.0005〜10重量％が良い。0.0001重量％未満では十分な効果は望めない。10重量％を越えて配合した場合、効果の増強はなく不経済である。また、添加の方法については、予め加えておいても、製造途中で添加しても良く、作業性を考えて適宜選択すれば良い。
【００１５】
【実施例】次に本発明を詳細に説明するため実施例を挙げるが、本発明はこれに限定されるものではない。実施例に示す配合量の部とは重量部を、％とは重量％を示す。
【００１６】製造例１ ペドラ・ウメ・カアの熱水抽出物ペドラ・ウメ・カアの葉及び茎の乾燥物 20gに400mlの精製水を加え、95〜100℃で２時間抽出した後、濾過し、その濾液を濃縮し、凍結乾燥してペドラ・ウメ・カアの熱水抽出物を3.8g得た。
【００１７】製造例２ ムルングの熱水抽出物ムルングの樹皮の乾燥物 20gに400mlの精製水を加え、95〜100℃で２時間抽出した後、濾過し、その濾液を濃縮し、凍結乾燥してムルングの熱水抽出物を1.7g得た。
【００１８】製造例３ カツアーバの熱水抽出物カツアーバの樹皮の乾燥物 20gに400mlの精製水を加え、95〜100℃で２時間抽出した後、濾過し、その濾液を濃縮し、凍結乾燥してカツアーバの熱水抽出物を3.8g得た。
【００１９】製造例４ ペドラ・ウメ・カアのエタノール抽出物ペドラ・ウメ・カアの葉及び茎の乾燥物 100gに900mlのエタノールを加え、常温で７日間抽出した後、濾過し、その濾液を濃縮乾固して、ペドラ・ウメ・カアのエタノール抽出物を6.1g得た。
【００２０】製造例５ ムルングのエタノール抽出物ムルングの樹皮の乾燥物 100gに900mlのエタノールを加え、常温で７日間抽出した後、濾過し、その濾液を濃縮乾固して、ムルングのエタノール抽出物を0.9g得た。
【００２１】製造例６ カツアーバのエタノール抽出物カツアーバの樹皮の乾燥物 100gに900mlのエタノールを加え、常温で７日間抽出した後、濾過し、その濾液を濃縮乾固して、カツアーバのエタノール抽出物を8.2g得た。
【００２２】
実施例１ 化粧水１処方 配合量 1. ペドラ・ウメ・カアの熱水抽出物（製造例１） 1.0部 2. 1,3-ブチレングリコール 8.0 3. グリセリン 2.0 4. キサンタンガム 0.02 5. クエン酸 0.01 6. クエン酸ナトリウム 0.1 7. エタノール 5.0 8. パラオキシ安息香酸メチル 0.1 9. ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油（40E.O.） 0.1 10. 香料 適量 11. 精製水にて全量を100とする［製造方法］成分1〜6及び11と、成分7〜10をそれぞれ均一に溶解し、両者を混合し濾過して製品とする。
【００２３】実施例２ 化粧水２実施例１において、ペドラ・ウメ・カアの熱水抽出物をムルングの熱水抽出物（製造例２）に置き換えたものを化粧水２とした。
【００２４】実施例３ 化粧水３実施例１において、ペドラ・ウメ・カアの熱水抽出物をカツアーバの熱水抽出物（製造例３）に置き換えたものを化粧水３とした。
【００２５】比較例１ 従来の化粧水実施例１において、ペドラ・ウメ・カアの熱水抽出物を精製水に置き換えたものを従来の化粧水とした。
【００２６】
実施例４ クリーム処方 配合量 1. ペドラ・ウメ・カアのエタノール抽出物（製造例４） 0.05部 2. スクワラン 5.5 3. オリーブ油 3.0 4. ステアリン酸 2.0 5. ミツロウ 2.0 6. ミリスチン酸オクチルドデシル 3.5 7. ポリオキシエチレンセチルエーテル（20E.O.） 3.0 8. ベヘニルアルコール 1.5 9. モノステアリン酸グリセリン 2.5 10. 香料 0.1 11. 1,3-ブチレングリコール 8.5 12. パラオキシ安息香酸エチル 0.05 13. パラオキシ安息香酸メチル 0.2 14. 精製水にて全量を100とする［製造方法］成分2〜9を加熱溶解して混合し、70℃に保ち油相とする。成分 1及び11〜14を加熱溶解して混合し、75℃に保ち水相とする。油相に水相を加えて乳化して、かき混ぜながら冷却し、45℃で成分10を加え、更に30℃まで冷却して製品とする。
【００２７】
実施例５ 乳液処方 配合量 1. ムルングのエタノール抽出物（製造例５） 1.0部 2. スクワラン 5.0 3. オリーブ油 5.0 4. ホホバ油 5.0 5. セタノール 1.5 6. モノステアリン酸グリセリン 2.0 7. ポリオキシエチレンセチルエーテル（20E.O.） 3.0 8. ポリオキシエチレンソルビタンモノオレエート（20E.O.） 2.0 9. 香料 0.1 10. プロピレングリコール 1.0 11. グリセリン 2.0 12. パラオキシ安息香酸メチル 0.2 13. 精製水にて全量を100とする ［製造方法］成分2〜8を加熱溶解して混合し、70℃に保ち油相とする。成分 1及び10〜13を加熱溶解して混合し、75℃に保ち水相とする。油相に水相を加えて乳化して、かき混ぜながら冷却し、45℃で成分9を加え、更に30℃まで冷却して製品とする。
【００２８】
実施例６ ゲル剤処方 配合量 1. カツアーバのエタノール抽出物（製造例６） 2.0部 2. エタノール 5.0 3. パラオキシ安息香酸メチル 0.1 4. ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油（60E.O.） 0.1 5. 香料 適量 6. 1,3-ブチレングリコール 5.0 7. グリセリン 5.0 8. キサンタンガム 0.1 9. カルボキシビニルポリマー 0.2 10. 水酸化カリウム 0.2 11. 精製水にて全量を100とする［製造方法］成分2〜5と、成分1及び6〜11をそれぞれ均一に溶解し、両者を混合し濾過して製品とする。
【００２９】
実施例７ 軟膏処方 配合量 1. ペドラ・ウメ・カアの熱水抽出物（製造例１） 1.0部 2. ムルングの熱水抽出物（製造例２） 1.0 3. ポリオキシエチレンセチルエーテル（30E.O.） 2.0 4. モノステアリン酸グリセリン 10.0 5. 流動パラフィン 5.0 6. セタノール 6.0 7. パラオキシ安息香酸メチル 0.1 8. プロピレングリコール 10.0 9. 精製水にて全量を100とする［製造方法］成分3〜6を加熱溶解して混合し、70℃に保ち油相とする。成分 1、2及び7〜9を加熱溶解して混合し、75℃に保ち水相とする。油相に水相を加えて乳化して、かき混ぜながら30℃まで冷却して製品とする。
【００３０】
実施例８ パック処方 配合量 1. ムルングの熱水抽出物（製造例２） 0.1部 2. カツアーバの熱水抽出物（製造例３） 0.1 3. ポリビニルアルコール 12.0 4. エタノール 5.0 5. 1,3-ブチレングリコール 8.0 6. パラオキシ安息香酸メチル 0.2 7. ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油（20E.O.） 0.5 8. クエン酸 0.1 9. クエン酸ナトリウム 0.3 10. 香料 適量 11. 精製水にて全量を100とする［製造方法］成分1〜11を均一に溶解し製品とする。
【００３1】
実施例９ ファンデーション処方 配合量 1. カツアーバの熱水抽出物（製造例３） 1.0部 2. ステアリン酸 2.4 3. ポリオキシエチレンソルビタンモノステアレート（20E.O.） 1.0 4. ポリオキシエチレンセチルエーテル（20E.O.） 2.0 5. セタノール 1.0 6. 液状ラノリン 2.0 7. 流動パラフィン 3.0 8. ミリスチン酸イソプロピル 6.5 9. パラオキシ安息香酸ブチル 0.1 10. カルボキシメチルセルロースナトリウム 0.1 11. ベントナイト 0.5 12. プロピレングリコール 4.0 13. トリエタノールアミン 1.1 14. パラオキシ安息香酸メチル 0.2 15. 二酸化チタン 8.0 16. タルク 4.0 17. ベンガラ 1.0 18. 黄酸化鉄 2.019．香料 適量 20. 精製水にて全量を100とする［製造方法］成分 2〜9を加熱溶解し、80℃に保ち油相とする。成分20に成分10をよく膨潤させ、続いて、成分 1及び11〜14を加えて均一に混合する。これに粉砕機で粉砕混合した成分15〜18を加え、ホモミキサーで撹拌し75℃に保ち水相とする。この水相に油相をかき混ぜながら加え、冷却し、45℃で成分19を加え、かき混ぜながら30℃まで冷却して製品とする。
【００３２】
実施例１０ 浴用剤処方 配合量 1. ムルングのエタノール抽出物（製造例５） 0.5部 2. 炭酸水素ナトリウム 50.0 3. 黄色202号 適量 4. 香料 適量 5. 硫酸ナトリウムにて全量を100とする［製造方法］成分1〜5を均一に混合し製品とする。
【００３３】次に、本発明の効果を詳細に説明するため、実験例を挙げる。
【００３４】実験例１ フリーラジカル捕捉除去作用製造例１〜６を試料として用い、フリーラジカル捕捉除去作用の評価を行った。陽性対照としてはアスコルビン酸を用いた。また、試料の安定を確認するために、試料の水溶液を24時間室温で放置した液を使用して同様に評価を行った。フリーラジカルのモデルとしては、安定なフリーラジカルであるα，α-ジフェニル-β-ピクリルヒドラジル（以下ＤＰＰＨとする）を用い、試料と一定の割合で一定時間反応させ、減少するラジカルの量を波長 517 nm の吸光度の減少量から測定した。
【００３５】フリーラジカル捕捉除去作用の測定方法各試料を加えた 0.1M酢酸緩衝液(pH 5.5)2 ml に無水エタノール 2 ml 及び 0.5 mM ＤＰＰＨ・無水エタノール溶液 1 ml を加えて反応液とした。また、油溶性の試料の場合は無水エタノール 2 ml に試料を加えて反応液とした。その後、37 ℃で30 分間反応させ、水を対照として波長 517 nm の吸光度（Ａ）を測定した。また、ブランクとして試料の代わりに精製水を用いて吸光度（Ｂ）を測定した。フリーラジカル捕捉除去率は、以下に示す式より算出した。
フリーラジカル捕捉除去率（％）＝（１−Ａ／Ｂ）×１００
【００３６】これらの試験結果を表１に示した。また、アスコルビン酸は24時間放置すると、フリーラジカル捕捉除去作用が減少したが、ペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの抽出物は作用に変化はなかった。以上のことから、ペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの抽出物は、安定で優れたフリーラジカル捕捉除去作用を有していることが認められた。
【００３７】
【００３８】実験例２ 活性酸素消去作用製造例１〜６を試料として用い、活性酸素の１種であるスーパーオキシドの消去作用を測定した。陽性対照としては、スーパーオキシドジスムターゼ（ＳＯＤ）を用いた。また、試料の安定を確認するために、試料の水溶液を95℃で１時間加熱した液を使用して同様に測定を行った。
【００３９】スーパーオキシド消去率の測定方法各濃度の試料溶液0.1mlに0.45mlの発色試薬（0.24mMニトロブルーテトラゾリウム、0.4mMキサンチンを含むpH8.0の0.1Mリン酸緩衝液）と0.45mlの酵素液（溶解時0.049U/mlキサンチンオキシダーゼ）を加え、37℃で20分間反応させジホルマザンを生じさせた。この溶液に反応停止液（69mMドデシル硫酸ナトリウム水溶液）1.0mlを加えた後、波長 560nmにおける吸光度（Ａt）を測定した。同様に酵素液の代わりにブランク液（pH8.0の0.1Mリン酸緩衝液）を加えて反応させ、吸光度（Ａs）を測定した。一方、コントロールとして前記試料溶液の代わりに精製水を用いて同様に操作し、吸光度（Ｂｔ）及び（Ｂｓ）を測定した。各試料のスーパーオキシド消去率は下記の式より算出した。
スーパーオキシド消去率（％）＝｛１−（Ａｓ−Ａｔ）／（Ｂｓ−Ｂｔ）｝×１００
【００４０】これらの試験結果を表２に示した。また、ＳＯＤは95℃で１時間加熱すると、スーパーオキシドを消去する活性がなくなったが、ペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの抽出物は活性に変化はなかった。以上のことから、ペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの抽出物は、高温加熱にも安定で優れたスーパーオキシド消去作用を有していることが認められた。
【００４１】
【００４２】実験例３ 使用試験実施例１〜３の化粧水及び比較例１の従来の化粧水を用いて、各々女性１５人（３０〜４５才）を対象に１ヶ月間の使用試験を行った。使用後に、肌の張り及びしわの改善に関するアンケート調査をすることにより皮膚の老化防止作用を判定した。その結果、ペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの抽出物を含有することを特徴とする皮膚外用剤は優れた皮膚の老化防止作用を示した（表３）。なお、試験期間中に皮膚トラブルは一人もなく、安全性においても問題なかった。
【００４３】
【００４４】実施例４のクリーム、実施例５の乳液、実施例６のゲル剤、実施例７の軟膏、実施例８のパック、実施例９のファンデーション及び実施例１０の浴用剤についても使用試験を行ったところ、優れた皮膚の老化防止作用を示した。また、安全性においても問題なかった。
【００４５】
【発明の効果】以上のことから、本発明のペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの抽出物は、安定で優れたフリーラジカル捕捉除去及び活性酸素消去作用を示した。また、その抽出物を含有することを特徴とする皮膚外用剤は安全性が高く、優れた皮膚の老化防止作用を示した。
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、老化防止作用に優れた皮膚外用剤に関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、生体成分を酸化させる要因として、フリーラジカルや活性酸素がとりあげられ、その悪影響が問題となっている。フリーラジカルや活性酸素は生体内で生じ、コラーゲン等の生体組織を分解あるいは架橋し、また、油脂類を酸化して、細胞に障害を与える過酸化脂質をつくると言われている。この様な障害は肌のしわや張りの低下等の老化の原因になると考えられており、老化を防ぐ方法の一つにフリーラジカルや活性酸素を除去する方法が知られている。従来、フリーラジカル捕捉除去剤にはアスコルビン酸（ビタミンＣ）、トコフェロール（ビタミンＥ）やＢＨＴ（3,5-tert-ブチル-4-ヒドロキシトルエン）等が用いられ、活性酸素消去剤としてスーパーオキシドジスムターゼ（ＳＯＤ）等が用いられてきた。
【０００３】しかしながら、アスコルビン酸やスーパーオキシドジスムターゼは不安定であり、製剤化が難しく、トコフェロールも効果が充分であるとは言えない。また、合成化合物であるＢＨＴ等は安全性に問題があり、配合量に制限があることから、化学合成品ではなく、安定でかつ副作用の少ない天然原料が望まれている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】以上のことから、肌に対して安全であり、安定性が高く、優れたフリーラジカル捕捉除去及び活性酸素消去作用を有する皮膚外用剤を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】このような事情に鑑み、本発明者らは鋭意検討した結果、ペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの中から選ばれる１種又は２種以上の抽出物を含有する皮膚外用剤は、優れたフリーラジカル捕捉除去及び活性酸素消去作用を有し、更に、その抽出物を含有する皮膚外用剤が優れた皮膚の老化防止作用を示したことから本発明を完成するに至った。
【０００６】すなわち、本発明は、ペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの中から選ばれる１種又は２種以上の抽出物を含有する皮膚外用剤である。
【０００７】ペドラ・ウメ・カア（学名：Myrcia multiflora）は、フトモモ科ミルキア属に属し、主にブラジル、ギアナ、ペルー、パラグアイの山間部に分布する亜高木である。ブラジルでは、カンブイーとも呼ばれ、現地では糖尿病予防に用いられている。
【０００８】ムルング（学名：Erithrina verna）は、マメ科デイコ属に属し、主にブラジル、ボリビアの山間部の乾燥地に分布する落葉高木である。ブラジルでは、煎じて喘息及び神経性の咳、肝臓及び脾臓疾患に用いられている。また、ムルングの抽出物を用いた先願としては、特開平07-258106にテストステロン-5α-リダクターゼ阻害剤が開示されている。
【０００９】カツアーバ（学名：Anemopaegma arvense）は、ノウゼンカズラ科アネモパエグマ属に属し、主にブラジル中部のサバンナに自生する低木である。ブラジルでは消化器病、循環器病、神経痛及び赤痢等に用いられ、広く市販されている。
【００１０】本発明で使用するペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの抽出物とは、ペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの葉、茎、樹皮、花、実、根等の植物体の一部又は全草から抽出して得られるものである。好ましくは、ペドラ・ウメ・カアは葉もしくは茎の一方、又は両方の混合物から抽出して得られるものが良く、ムルング、カツアーバは樹皮から抽出して得られるものが良い。その調製方法は特に限定されず、例えば、加熱抽出したものであっても良いし、常温抽出したものであっても良い。また、抽出する溶媒としては、例えば、水、水溶性溶媒及び非水溶性溶媒があり、水溶性溶媒としては低級１価アルコール類（メタノール、エタノール、1-プロパノール、2-プロパノール、1-ブタノール、2-ブタノール等）、液状多価アルコール（1,3-ブチレングリコール、プロピレングリコール等）、ケトン類（アセトン、メチルエチルケトン等）、アセトニトリル等が挙げられ、非水溶性溶媒としては、エステル類（酢酸エチル、酢酸ブチル等）、炭化水素類（ヘキサン、ヘプタン、流動パラフィン等）、エーテル類（エチルエーテル、テトラヒドロフラン、プロピルエーテル等）が挙げられる。好ましくは、水及び水溶性溶媒が良く、特に好ましくは、水、エタノール、1,3-ブチレングリコール及びプロピレングリコールが良い。これらの溶媒は１種で用いても２種以上を混合して用いても良い。
【００１１】また、ペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの抽出物は、抽出した溶液のまま用いても良く、必要に応じて、濃縮、希釈、濾過等の処理をして用いても良い。更には、抽出した溶液を濃縮乾固、噴霧乾燥、凍結乾燥等の処理を行い、乾燥物として用いても良い。
【００１２】本発明の皮膚外用剤にはペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの抽出物の効果を損なわない範囲内で、通常の皮膚外用剤に用いられる成分である油脂類、ロウ類、炭化水素類、脂肪酸類、アルコール類、エステル類、界面活性剤、金属石鹸、pH調整剤、防腐剤、香料、保湿剤、粉体、紫外線吸収剤、増粘剤、色素、酸化防止剤、美容成分、キレート剤等の成分を配合することができる。
【００１３】本発明の皮膚外用剤は医薬品、医薬部外品、化粧品のいずれにも用いることができ、その剤型としては、例えば、化粧水、クリーム、乳液、ゲル剤、エアゾール剤、軟膏、パップ剤、ペースト剤、プラスター剤、エッセンス、パック、洗浄剤、浴用剤、ファンデーション、打粉、口紅等の皮膚に適用されるものが挙げられる。
【００１４】本発明に用いるペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの抽出物の配合量は、本発明の皮膚外用剤全量に対し、乾固物に換算して0.0001重量％以上、好ましくは 0.0005〜10重量％が良い。0.0001重量％未満では十分な効果は望めない。10重量％を越えて配合した場合、効果の増強はなく不経済である。また、添加の方法については、予め加えておいても、製造途中で添加しても良く、作業性を考えて適宜選択すれば良い。
【００１５】
【実施例】次に本発明を詳細に説明するため実施例を挙げるが、本発明はこれに限定されるものではない。実施例に示す配合量の部とは重量部を、％とは重量％を示す。
【００１６】製造例１ ペドラ・ウメ・カアの熱水抽出物ペドラ・ウメ・カアの葉及び茎の乾燥物 20gに400mlの精製水を加え、95〜100℃で２時間抽出した後、濾過し、その濾液を濃縮し、凍結乾燥してペドラ・ウメ・カアの熱水抽出物を3.8g得た。
【００１７】製造例２ ムルングの熱水抽出物ムルングの樹皮の乾燥物 20gに400mlの精製水を加え、95〜100℃で２時間抽出した後、濾過し、その濾液を濃縮し、凍結乾燥してムルングの熱水抽出物を1.7g得た。
【００１８】製造例３ カツアーバの熱水抽出物カツアーバの樹皮の乾燥物 20gに400mlの精製水を加え、95〜100℃で２時間抽出した後、濾過し、その濾液を濃縮し、凍結乾燥してカツアーバの熱水抽出物を3.8g得た。
【００１９】製造例４ ペドラ・ウメ・カアのエタノール抽出物ペドラ・ウメ・カアの葉及び茎の乾燥物 100gに900mlのエタノールを加え、常温で７日間抽出した後、濾過し、その濾液を濃縮乾固して、ペドラ・ウメ・カアのエタノール抽出物を6.1g得た。
【００２０】製造例５ ムルングのエタノール抽出物ムルングの樹皮の乾燥物 100gに900mlのエタノールを加え、常温で７日間抽出した後、濾過し、その濾液を濃縮乾固して、ムルングのエタノール抽出物を0.9g得た。
【００２１】製造例６ カツアーバのエタノール抽出物カツアーバの樹皮の乾燥物 100gに900mlのエタノールを加え、常温で７日間抽出した後、濾過し、その濾液を濃縮乾固して、カツアーバのエタノール抽出物を8.2g得た。
【００２２】
実施例１ 化粧水１処方 配合量 1. ペドラ・ウメ・カアの熱水抽出物（製造例１） 1.0部 2. 1,3-ブチレングリコール 8.0 3. グリセリン 2.0 4. キサンタンガム 0.02 5. クエン酸 0.01 6. クエン酸ナトリウム 0.1 7. エタノール 5.0 8. パラオキシ安息香酸メチル 0.1 9. ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油（40E.O.） 0.1 10. 香料 適量 11. 精製水にて全量を100とする［製造方法］成分1〜6及び11と、成分7〜10をそれぞれ均一に溶解し、両者を混合し濾過して製品とする。
【００２３】実施例２ 化粧水２実施例１において、ペドラ・ウメ・カアの熱水抽出物をムルングの熱水抽出物（製造例２）に置き換えたものを化粧水２とした。
【００２４】実施例３ 化粧水３実施例１において、ペドラ・ウメ・カアの熱水抽出物をカツアーバの熱水抽出物（製造例３）に置き換えたものを化粧水３とした。
【００２５】比較例１ 従来の化粧水実施例１において、ペドラ・ウメ・カアの熱水抽出物を精製水に置き換えたものを従来の化粧水とした。
【００２６】
実施例４ クリーム処方 配合量 1. ペドラ・ウメ・カアのエタノール抽出物（製造例４） 0.05部 2. スクワラン 5.5 3. オリーブ油 3.0 4. ステアリン酸 2.0 5. ミツロウ 2.0 6. ミリスチン酸オクチルドデシル 3.5 7. ポリオキシエチレンセチルエーテル（20E.O.） 3.0 8. ベヘニルアルコール 1.5 9. モノステアリン酸グリセリン 2.5 10. 香料 0.1 11. 1,3-ブチレングリコール 8.5 12. パラオキシ安息香酸エチル 0.05 13. パラオキシ安息香酸メチル 0.2 14. 精製水にて全量を100とする［製造方法］成分2〜9を加熱溶解して混合し、70℃に保ち油相とする。成分 1及び11〜14を加熱溶解して混合し、75℃に保ち水相とする。油相に水相を加えて乳化して、かき混ぜながら冷却し、45℃で成分10を加え、更に30℃まで冷却して製品とする。
【００２７】
実施例５ 乳液処方 配合量 1. ムルングのエタノール抽出物（製造例５） 1.0部 2. スクワラン 5.0 3. オリーブ油 5.0 4. ホホバ油 5.0 5. セタノール 1.5 6. モノステアリン酸グリセリン 2.0 7. ポリオキシエチレンセチルエーテル（20E.O.） 3.0 8. ポリオキシエチレンソルビタンモノオレエート（20E.O.） 2.0 9. 香料 0.1 10. プロピレングリコール 1.0 11. グリセリン 2.0 12. パラオキシ安息香酸メチル 0.2 13. 精製水にて全量を100とする ［製造方法］成分2〜8を加熱溶解して混合し、70℃に保ち油相とする。成分 1及び10〜13を加熱溶解して混合し、75℃に保ち水相とする。油相に水相を加えて乳化して、かき混ぜながら冷却し、45℃で成分9を加え、更に30℃まで冷却して製品とする。
【００２８】
実施例６ ゲル剤処方 配合量 1. カツアーバのエタノール抽出物（製造例６） 2.0部 2. エタノール 5.0 3. パラオキシ安息香酸メチル 0.1 4. ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油（60E.O.） 0.1 5. 香料 適量 6. 1,3-ブチレングリコール 5.0 7. グリセリン 5.0 8. キサンタンガム 0.1 9. カルボキシビニルポリマー 0.2 10. 水酸化カリウム 0.2 11. 精製水にて全量を100とする［製造方法］成分2〜5と、成分1及び6〜11をそれぞれ均一に溶解し、両者を混合し濾過して製品とする。
【００２９】
実施例７ 軟膏処方 配合量 1. ペドラ・ウメ・カアの熱水抽出物（製造例１） 1.0部 2. ムルングの熱水抽出物（製造例２） 1.0 3. ポリオキシエチレンセチルエーテル（30E.O.） 2.0 4. モノステアリン酸グリセリン 10.0 5. 流動パラフィン 5.0 6. セタノール 6.0 7. パラオキシ安息香酸メチル 0.1 8. プロピレングリコール 10.0 9. 精製水にて全量を100とする［製造方法］成分3〜6を加熱溶解して混合し、70℃に保ち油相とする。成分 1、2及び7〜9を加熱溶解して混合し、75℃に保ち水相とする。油相に水相を加えて乳化して、かき混ぜながら30℃まで冷却して製品とする。
【００３０】
実施例８ パック処方 配合量 1. ムルングの熱水抽出物（製造例２） 0.1部 2. カツアーバの熱水抽出物（製造例３） 0.1 3. ポリビニルアルコール 12.0 4. エタノール 5.0 5. 1,3-ブチレングリコール 8.0 6. パラオキシ安息香酸メチル 0.2 7. ポリオキシエチレン硬化ヒマシ油（20E.O.） 0.5 8. クエン酸 0.1 9. クエン酸ナトリウム 0.3 10. 香料 適量 11. 精製水にて全量を100とする［製造方法］成分1〜11を均一に溶解し製品とする。
【００３1】
実施例９ ファンデーション処方 配合量 1. カツアーバの熱水抽出物（製造例３） 1.0部 2. ステアリン酸 2.4 3. ポリオキシエチレンソルビタンモノステアレート（20E.O.） 1.0 4. ポリオキシエチレンセチルエーテル（20E.O.） 2.0 5. セタノール 1.0 6. 液状ラノリン 2.0 7. 流動パラフィン 3.0 8. ミリスチン酸イソプロピル 6.5 9. パラオキシ安息香酸ブチル 0.1 10. カルボキシメチルセルロースナトリウム 0.1 11. ベントナイト 0.5 12. プロピレングリコール 4.0 13. トリエタノールアミン 1.1 14. パラオキシ安息香酸メチル 0.2 15. 二酸化チタン 8.0 16. タルク 4.0 17. ベンガラ 1.0 18. 黄酸化鉄 2.019．香料 適量 20. 精製水にて全量を100とする［製造方法］成分 2〜9を加熱溶解し、80℃に保ち油相とする。成分20に成分10をよく膨潤させ、続いて、成分 1及び11〜14を加えて均一に混合する。これに粉砕機で粉砕混合した成分15〜18を加え、ホモミキサーで撹拌し75℃に保ち水相とする。この水相に油相をかき混ぜながら加え、冷却し、45℃で成分19を加え、かき混ぜながら30℃まで冷却して製品とする。
【００３２】
実施例１０ 浴用剤処方 配合量 1. ムルングのエタノール抽出物（製造例５） 0.5部 2. 炭酸水素ナトリウム 50.0 3. 黄色202号 適量 4. 香料 適量 5. 硫酸ナトリウムにて全量を100とする［製造方法］成分1〜5を均一に混合し製品とする。
【００３３】次に、本発明の効果を詳細に説明するため、実験例を挙げる。
【００３４】実験例１ フリーラジカル捕捉除去作用製造例１〜６を試料として用い、フリーラジカル捕捉除去作用の評価を行った。陽性対照としてはアスコルビン酸を用いた。また、試料の安定を確認するために、試料の水溶液を24時間室温で放置した液を使用して同様に評価を行った。フリーラジカルのモデルとしては、安定なフリーラジカルであるα，α-ジフェニル-β-ピクリルヒドラジル（以下ＤＰＰＨとする）を用い、試料と一定の割合で一定時間反応させ、減少するラジカルの量を波長 517 nm の吸光度の減少量から測定した。
【００３５】フリーラジカル捕捉除去作用の測定方法各試料を加えた 0.1M酢酸緩衝液(pH 5.5)2 ml に無水エタノール 2 ml 及び 0.5 mM ＤＰＰＨ・無水エタノール溶液 1 ml を加えて反応液とした。また、油溶性の試料の場合は無水エタノール 2 ml に試料を加えて反応液とした。その後、37 ℃で30 分間反応させ、水を対照として波長 517 nm の吸光度（Ａ）を測定した。また、ブランクとして試料の代わりに精製水を用いて吸光度（Ｂ）を測定した。フリーラジカル捕捉除去率は、以下に示す式より算出した。
フリーラジカル捕捉除去率（％）＝（１−Ａ／Ｂ）×１００
【００３６】これらの試験結果を表１に示した。また、アスコルビン酸は24時間放置すると、フリーラジカル捕捉除去作用が減少したが、ペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの抽出物は作用に変化はなかった。以上のことから、ペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの抽出物は、安定で優れたフリーラジカル捕捉除去作用を有していることが認められた。
【００３７】
【００３８】実験例２ 活性酸素消去作用製造例１〜６を試料として用い、活性酸素の１種であるスーパーオキシドの消去作用を測定した。陽性対照としては、スーパーオキシドジスムターゼ（ＳＯＤ）を用いた。また、試料の安定を確認するために、試料の水溶液を95℃で１時間加熱した液を使用して同様に測定を行った。
【００３９】スーパーオキシド消去率の測定方法各濃度の試料溶液0.1mlに0.45mlの発色試薬（0.24mMニトロブルーテトラゾリウム、0.4mMキサンチンを含むpH8.0の0.1Mリン酸緩衝液）と0.45mlの酵素液（溶解時0.049U/mlキサンチンオキシダーゼ）を加え、37℃で20分間反応させジホルマザンを生じさせた。この溶液に反応停止液（69mMドデシル硫酸ナトリウム水溶液）1.0mlを加えた後、波長 560nmにおける吸光度（Ａt）を測定した。同様に酵素液の代わりにブランク液（pH8.0の0.1Mリン酸緩衝液）を加えて反応させ、吸光度（Ａs）を測定した。一方、コントロールとして前記試料溶液の代わりに精製水を用いて同様に操作し、吸光度（Ｂｔ）及び（Ｂｓ）を測定した。各試料のスーパーオキシド消去率は下記の式より算出した。
スーパーオキシド消去率（％）＝｛１−（Ａｓ−Ａｔ）／（Ｂｓ−Ｂｔ）｝×１００
【００４０】これらの試験結果を表２に示した。また、ＳＯＤは95℃で１時間加熱すると、スーパーオキシドを消去する活性がなくなったが、ペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの抽出物は活性に変化はなかった。以上のことから、ペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの抽出物は、高温加熱にも安定で優れたスーパーオキシド消去作用を有していることが認められた。
【００４１】
【００４２】実験例３ 使用試験実施例１〜３の化粧水及び比較例１の従来の化粧水を用いて、各々女性１５人（３０〜４５才）を対象に１ヶ月間の使用試験を行った。使用後に、肌の張り及びしわの改善に関するアンケート調査をすることにより皮膚の老化防止作用を判定した。その結果、ペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの抽出物を含有することを特徴とする皮膚外用剤は優れた皮膚の老化防止作用を示した（表３）。なお、試験期間中に皮膚トラブルは一人もなく、安全性においても問題なかった。
【００４３】
【００４４】実施例４のクリーム、実施例５の乳液、実施例６のゲル剤、実施例７の軟膏、実施例８のパック、実施例９のファンデーション及び実施例１０の浴用剤についても使用試験を行ったところ、優れた皮膚の老化防止作用を示した。また、安全性においても問題なかった。
【００４５】
【発明の効果】以上のことから、本発明のペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの抽出物は、安定で優れたフリーラジカル捕捉除去及び活性酸素消去作用を示した。また、その抽出物を含有することを特徴とする皮膚外用剤は安全性が高く、優れた皮膚の老化防止作用を示した。
【特許請求の範囲】
【請求項１】 ペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの中から選ばれる１種又は２種以上の抽出物を含有することを特徴とする皮膚外用剤。
【請求項２】 抽出物が水及び／又は水溶性溶媒抽出物である請求項１の皮膚外用剤。
【請求項１】 ペドラ・ウメ・カア、ムルング及びカツアーバの中から選ばれる１種又は２種以上の抽出物を含有することを特徴とする皮膚外用剤。
【請求項２】 抽出物が水及び／又は水溶性溶媒抽出物である請求項１の皮膚外用剤。
【公開番号】特開２０００−１４３４８２（Ｐ２０００−１４３４８２Ａ）
【公開日】平成１２年５月２３日（２０００．５．２３）
【国際特許分類】
【出願番号】特願平１０−３１５６０２
【出願日】平成１０年１１月６日（１９９８．１１．６）
【出願人】（０００２４９９０８）有限会社野々川商事 (2)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成１２年５月２３日（２０００．５．２３）
【国際特許分類】
【出願日】平成１０年１１月６日（１９９８．１１．６）
【出願人】（０００２４９９０８）有限会社野々川商事 (2)
【Ｆターム（参考）】
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