ろう付けインターコネクトを有する燃料電池及びその組立方法
【課題】燃料電池の亀裂の発生並びに燃料電池の部品及びそれらの間のインターコネクトのその他の劣化を回避するように効率的に密封され相互接続される燃料電池を提供する。
【解決手段】燃料電池の組立方法は、ａ）アノード１２及び電解質１４のパッケージを形成し、ｂ）パッケージを化学的に還元し、ｃ）ろう付け材料２０を適用して、化学的に還元されたアノード−電解質パッケージにインターコネクト１８を接合する工程を含んでなる。
【解決手段】燃料電池の組立方法は、ａ）アノード１２及び電解質１４のパッケージを形成し、ｂ）パッケージを化学的に還元し、ｃ）ろう付け材料２０を適用して、化学的に還元されたアノード−電解質パッケージにインターコネクト１８を接合する工程を含んでなる。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、一般に燃料電池に関し、より具体的には、効率的な相互接続配置及びシール機構を有する固体酸化物型燃料電池系に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、化学エネルギーを電気に変換する電気化学装置である。さらに具体的には、電気は、触媒作用により、燃料及び酸化剤をそれぞれアノード及びカソードでイオン化された原子状の水素及び酸素に変換することによって生成する。電池内の一連の電気化学反応が、燃料電池内で電力を生成する唯一の手段である。典型的な燃料電池は、アノード、アノードインターコネクト、アノードボンドペースト、電解質、カソード、カソードボンドペースト及びカソードインターコネクトを含んでいる。アノードボンドペーストはアノードをアノードインターコネクトに接着するのに使用され、一方カソードボンドペーストはカソードをカソードインターコネクトに接着するのに使用される。アノードにおいてイオン化過程で水素から除かれた電子はカソードに伝導され、そこで酸素をイオン化する。
【０００３】
固体酸化物型燃料電池（ＳＯＦＣ）は、通例約６５０℃を超える高温で作動しつつ電気を発生する際のその効率のために大いに注目されて来ている。ＳＯＦＣの場合、酸素イオンはセラミック電解質を通って伝導され、そこでイオン化された水素と結合して廃棄物としての水を形成し、この過程が完了する。その他の点で電解質は燃料及び酸化剤の両方に対して不透過性であり、単に酸素イオンを伝導する。
【０００４】
殆ど全てのタイプの燃料電池で、電池の様々な構造体内にガス流障壁を設ける工程を取る必要がある。例えば、水素のような燃料ガスと、酸素のような酸化性のガスとの直接の接触を完全に防止することが通常重要である。（これらの種類のガスの混合は爆発及び火災を招く可能性がある。）ＳＯＦＣ内に適切なシールを設けることは、そのシールが機能しなければならない高温環境のため特有の問題を呈する可能性がある。
【０００５】
ＳＯＦＣは、通例、有用な電圧で電力を生成するように電気的に直列に燃料電池アセンブリとして組立られる。ＳＯＦＣアセンブリを創成するために、相互接続部材を用いて、隣接するＳＯＦＣを互いに電気的に直列に連結する。アノード及びカソードインターコネクトは通常ボンドペーストにより各々のＳＯＦＣに接合される。
【０００６】
作動中、かかる燃料電池のアノードは、例えば酸化ニッケルから元素状ニッケルへのように化学的に還元されることが多い。化学的還元の結果、特に使用中装置が温度サイクルにかけられる場合、大きさが変化する可能性がある。しかし、アノードをアノードインターコネクトに接続するのに使用されるボンドペーストは強度がかなり低い。従って、アノードの還元後層間剥離が起こる可能性がある。層間剥離は、複合材料の層が繰り返されるサイクル応力又は機械的完全性の損失を起こすあらゆる種類の衝撃のために経時的に分離する過程である。これはまた、通例セラミック化合物から作成されている電解質の亀裂も発生させ得る。さらに、かかる問題を過剰のボンドペーストで軽減しようとする試みは、燃料電池アセンブリ内の空気及び燃料の流れを妨害する可能性がある。別の重大な問題は、ＳＯＦＣがいったん正しい位置に密封され接合されると、アノード還元の間体積変化を受けるということである。ここでも、ＳＯＦＣ自体が接合後のアノード還元の間亀裂の発生又は層間剥離を起こし得る。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
従って、燃料電池の亀裂の発生並びに燃料電池の部品及びそれらの間のインターコネクトのその他の劣化を回避するように効率的に密封され相互接続される燃料電池アセンブリに対するニーズがある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の１つの態様では、
ａ）アノードと電解質のパッケージを形成し、
ｂ）そのパッケージを化学的に還元し、
ｃ）ろう付け材料を適用して、化学的に還元されたアノード−電解質パッケージにインターコネクトを接合する
工程を含んでなる、燃料電池の組立方法が提供される。
【０００９】
他の実施形態では、燃料電池を組立る別の方法は、
Ｉ）アノードと電解質のパッケージを形成し、
ＩＩ）パッケージを化学的に還元し、
ＩＩＩ）金属インターコネクト内に穿孔のアレイを形成し、ここで該穿孔は燃料のアノードへの通過を可能にし、また該穿孔の間の表面領域によりウェビングが形成され、
ＩＶ）ろう付け材料がアノードに隣接するように、ウェビングの周辺の少なくとも一部分の周りにろう付け材料を適用し、
Ｖ）インターコネクトを化学的に還元されたパッケージに対して所望の位置に配置し、パッケージをろう付け材料と共に加熱して、ウェビングを介してパッケージをインターコネクトに連結する
ことを含んでなる。
【００１０】
本発明の別の態様では、
ｉ）アノード、カソード及びアノードとカソードの間に挟まれた電解質、
ｉｉ）アノードに隣接して配置されたアノードインターコネクト、並びに
ｉｉｉ）アノードインターコネクトとアノードとの間に配置されて、アノードインターコネクトをアノードに接合し、かつその間に気密な周辺シールを形成するろう付け材料
を含んでなる燃料電池が提供される。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
本発明の上記及びその他の特徴、態様及び利点は、添付の図面を参照して以下詳細な説明を読むとさらに良く理解されるであろう。全図面を通じて、類似の符号は類似の部分を表す。
【図１】図１は、本発明に従う、ろう付けインターコネクトと共にアノード、電解質及びカソードを含むＳＯＦＣの横断面図である。
【図２】図２は、本発明に従う、流入する燃料ガスの入口及び流出する燃料ガスの出口と共にアノードインターコネクトを含むろう付けＳＯＦＣの断面図である。
【図３】図３は、本発明に従う、アノードインターコネクトを含む図２のろう付けＳＯＦＣの上面図である。
【図４】図４は、本発明の実施形態に従ってろう付けするための接触面上の穿孔を有するインターコネクト接触面の図表示である。
【図５】図５は、本発明の実施形態に従ってインターコネクトのウェビングの周りに配置されたろう付け材料を用いて図４のインターコネクトに接合されたアノードの分解図である。
【図６】図６は、還元されたろう付けアノード及び電解質を含むパッケージ上にカソードを配置する、ＳＯＦＣを組立る方法のフローチャートである。
【図７】図７は、アノード、電解質及びカソードのパッケージを一緒に還元しろう付けする、ＳＯＦＣを組立る方法のフローチャートである。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下に詳細に述べるように、本発明の実施形態により、燃料電池及び燃料電池の組立方法が提供される。本明細書に記載する燃料電池は、ろう付け（金属）材料又は「ろう付け」を有するアノードインターコネクト、アノード、電解質、カソード及び接合材料を有するカソードインターコネクトを含む。この接合材料には、ろう付け又はカソードボンドペーストが包含され得る。ろう付け材料はアノードインターコネクトをアノードに、そして幾つかの場合にはカソードインターコネクトをカソードに接着するのに使用される。
【００１３】
ここで図面を参照して、図１は代表的な実施形態の燃料電池１０の横断面図である。この図解された実施形態では、燃料電池１０はＳＯＦＣである。この燃料電池１０は、図示されているようにパッケージとしてアノード１２、電解質１４及びカソード１６を含んでいる。電解質１４はアノード１２とカソード１６との間に挟まれている。アノード１２はろう付け材料２０によりアノードインターコネクト１８に接着されている。また、カソード１６は接合材料２２によりカソードインターコネクト２４に接着されている。ろう付け材料２０はまた、アノード１２とアノードインターコネクト１８との間の周辺部でガス流に対するシーラントとして作用させるためにも使用することができる。接合材料２２はろう付け又はカソードボンドペーストであり得る。
【００１４】
アノード１２は、燃料電池内に導入された燃料の電気化学酸化のための反応の場を提供する。さらに、アノード材料は燃料−還元性雰囲気中で安定であり、適切な電子伝導率、表面積及び燃料電池の作動条件における燃料ガスの反応のための触媒活性を有しており、またガスの反応の場への輸送を可能にするのに充分な気孔率を有している。アノードはこれらの性質を有する、ニッケル（Ｎｉ）、Ｎｉ合金、銀（Ａｇ）、銅（Ｃｕ）、貴金属、コバルト、ルテニウムを始めとする金属、並びにＮｉ−イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）サーメット、銅Ｃｕ−ＹＳＺサーメット、セラミックのようなその他の材料、又はこれらの組合せのような多くの材料で作成することができる。
【００１５】
電解質１４は、通例堆積又は積層によりアノード１２上に積み重ねられる。燃料電池の作動中、電解質はアノード１２とカソード１６との間でイオンを伝導する。電解質は一方の電極で生成したイオンを他方の電極に運び、電子流からの電荷を釣り合わせ、燃料電池内の電気回路を完成する。さらに、電解質は燃料電池内で燃料を酸化剤から分離する。従って、電解質は、一般に、還元性と酸化性の両方の雰囲気で安定であり、反応するガスに対して不透過性であり、かつ作動条件において十分に伝導性である。通例、電解質は電子的に絶縁性である。ＳＯＦＣ電解質はこれらの性質を有する、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ2）、イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）、酸化セリウム（ＣｅＯ2）、セスキ酸化ビスマス、パイロクロア酸化物、ドープトジルコネート、ペロブスカイト酸化物材料、又はカルシウム若しくはジルコニウムの酸化物のような金属酸化物のセラミック化合物、又はこれらの組合せのような多くの材料で作成することができる。
【００１６】
図１に示されているように、カソード１６は電解質１４の上に配置されている。カソードは酸化剤の電気化学還元のための反応の場を提供する。従って、カソードは、酸化性の雰囲気で安定で、充分なイオン及び電子伝導率、表面積並びに燃料電池の作動条件における酸化剤ガスの反応のための触媒活性を有し、かつガスの反応の場への輸送を可能にするのに充分な気孔率を有するように選ばれる。カソードはこれらの性質を有する、導電性酸化物、ペロブスカイト、ドープト（ＬａＭｎＯ3）、Ｓｒ−ドープＬａＭｎＯ4（ＬＳＭ）、スズドープ酸化インジウム（Ｉｎ2Ｏ3）、ストロンチウム−ドーププラセオジムマンガン三酸化物（ＰｒＭｎＯ3）、ランタン鉄酸化物−ランタンコバルト酸化物（ＬａＦｅＯ3−ＬａＣｏＯ3）、酸化ルテニウム−イットリア安定化ジルコニア（ＲｕＯ2−ＹＳＺ）、ランタン輝コバルト鉱（Ｌａ輝コバルト鉱）及びこれらの組合せのような多くの材料で作成することができる。
【００１７】
図２に示す本発明の代表的な実施形態では、（図１に示す）燃料電池１０の横断面図２６が図解されている。また、以下に説明する燃料ガスのための出入り口も図示されている。上述したように、燃料電池は電解質１４の上に積み重ねられたカソード１６を含んでおり、電解質１４自体はアノード１２の上に配置されている。アノードインターコネクト１８はろう付け材料２０によりアノード１２に接合されている。流入する燃料ガス２８のための入口と使用済の燃料ガス３０のための出口がアノードインターコネクト１８に設けられている。一例において、燃料電池はＳＯＦＣであり得る。
【００１８】
図３は、図２に示す燃料電池の上面図３２である。図３に示されている最上層はカソード１６であり、これは電解質１４の上に配置されており、この電解質１４自体はアノード１２の上に積み重ねられている。アノードインターコネクト１８は、流入する燃料ガス２８のための入口及び使用済の燃料ガス３０のための出口を備えることにより、燃料ガスの出入りを許容するように構成されている。アノードインターコネクトとして使用するのに適した構成には、金属ランストオフセット波形（metallic lanced off-set corrugation）、穿孔金属シート及び金属発泡体が包含され得る。
【００１９】
引き続き図３を参照して、図１及び２を参照して記載したろう付け材料２０がアノード１２とアノードインターコネクト１８との間に堆積されている。この実施形態では、ろう付け材料はインターコネクト表面２１の周辺１５の周りに完全に（又はほぼ完全に）、すなわち、アノード１２を取り囲んで配置されている（表面２１全体を「周辺」領域と考えることができるが、この用語はアノードに直接隣接する領域に関連することを意味している）。実際問題として、ろう付け材料は現実に周辺領域の周りに連続的に付けることができるか、又は断続的な位置に付けた後融解させ周辺の周りに流れさせることができる。さらにまた、代わりに（又は加えて）ろう付け材料は、以下に述べるように、インターコネクトに接合しようとする上にある構造体（通常はアノード−電解質パッケージ）上の対応する領域に付けることができよう。こうして、ろう付け材料２０はアノードとアノードインターコネクトとの間に周辺シールを形成する。
【００２０】
一般に、殆どの実施形態のろう付け材料は幾つかの重要な機能を果たす。すなわち、アノードとインターコネクトとの間に耐久性で比較的柔軟な機械的結合が提供される。また、それら２つの構造体間の良好な電気的接触も提供される。最後に、上述したようにろう付けは液体−及びガス−不透過性（ハーメチック）シールとして機能する。このシールは空気／酸素ガス流と燃料流（例えば、水素又はメタノール）との望ましくない接触を効果的に防止する。また、ろう付け材料は、従来技術で慣用のガラスシールと比べてより耐久性で可撓性シールを提供することができる。例えば、金属基材のろう付け組成物はアノード構造体とインターコネクトとの間の（例えば、ＣＴＥ、すなわち熱膨張係数の点で）より大きい寸法差を許容することができる。この属性は、燃料電池が多数の加熱及び冷却サイクルにかけられる場合殊に重要である。
【００２１】
図４は本発明の別の実施形態の図表示であり、インターコネクト３４が示されている。インターコネクト３４はインターコネクト接触面３８を貫通する開口又は穿孔３６のアレイを含んでいる（幾つかの実施形態では、このアレイは六方最密パターンを特徴としているが、他のパターンが可能であり、又は非特異的なパターンも可能である）。インターコネクト接触面３８は燃料電池に対する良好な機械的接合を提供するのに充分な接触面積を提供し、また良好な電気的接触及び燃料ガスのアノードへの出入り口（図には示してない）も提供する。インターコネクトを貫通する穿孔を設けると、燃料ガスのアノードへの出入りが容易になることが見出された。穿孔間の表面領域は「ウェビング」４０といわれ、この周りにアノード又はカソードをインターコネクトに接合するためのろう付け材料が配置される。また、このウェビング／穿孔構造は、インターコネクトを電池構造体の残りの部分に取り付けるためのより大きい表面積も提供する。
【００２２】
（インターコネクト３４は燃料電池の特定の構造及び配向に応じてアノードインターコネクト又はカソードインターコネクトであり得る。）インターコネクトに使用し得る適切な材料としては、高クロムステンレス鋼、Ｎｉ合金、貴金属及びＳＯＦＣの作動条件で伝導性と安定性を維持するあらゆる金属がある。インターコネクト材料を選ぶ際に考慮される典型的な性質は高温耐酸化性、導電性、酸化物スケールの付着性、熱膨張、製造プロセス及びコストである。一例において、インターコネクトの厚さは０．０１０インチ〜０．１２５インチで変化し得る。
【００２３】
図５は、図４で言及したアノード１２とインターコネクト３４との接合を図示した分解横断面図４２である。図解した実施形態では、ろう付け材料２０はインターコネクト３４のウェビング４０の一部分の周り、又は全体の周りに配置されている。ろう付け材料はインターコネクト３４の長さに沿って断続的な間隔で配置することができる。この間隔は、ろう付け材料の接合が、支持されないＳＯＦＣの長さに渡って作用するインターコネクトの一方の側と燃料電池の反対の側との間の圧力差が燃料電池に亀裂を発生させないことを確保するのに充分であるように維持される。この間隔の一例は０．０６２５インチ〜０．５インチであり得る。図５にはさらに、図２の横断面図２４に示すＳＯＦＣの追加の要素、すなわちカソード１６、電解質１４、アノード１２、アノードインターコネクト１８、流入する燃料ガス２８のための入口及び使用済の燃料ガス３０のための出口が示されている。
【００２４】
図５の実施形態では、ろう付け材料が、アノード−電解質（ＡＥ）構造体１２／１４とアノードインターコネクト１８の対応する表面１７との間の領域を完全に充填することが通常非常に重要である。このようにして、ろう付け材料は、インターコネクト表面１７の周辺領域（すなわち、穿孔してないウェブでない領域）の周りでＡＥ構造体とインターコネクトとを接合することができる。図２及び３の実施形態と同様に、ろう付けにより、ウェビングを介してアノードとインターコネクトとの間に柔軟な機械的接合が得られる。また、良好な電気的接触も維持される。さらに、冷却の際に、ろう付けは、既に述べたように本発明の実施形態にとって非常に重要な気密なシールを形成する。
【００２５】
図６は、本発明の態様では燃料電池の組立方法に含まれる代表的な工程を説明するフローチャート４４である。この方法は、工程４６で燃料電池のアノードと電解質を積層することを含んでいる。次に、工程４８でアノードを電解質に対して焼成してアノード−電解質（ＡＥ）パッケージを形成する。ＡＥパッケージの形成後、これを工程５０で化学的に還元し得る。次に、工程５２でろう付け材料をインターコネクト上に配置して（適用しろう付けして）、インターコネクトを還元ＡＥパッケージに接合する。還元ろう付けＡＥパッケージをさらに工程５４でカソードに連結する。
【００２６】
工程５０でＡＥパッケージが化学的に還元されない場合、この方法は通常工程５６を含み、すなわち、ろう付け材料をインターコネクト上に配置してインターコネクトをＡＥパッケージに接合する。ろう付けＡＥパッケージはろう付け工程中に還元され得、その後工程６０に示されているようにカソードをかかるパッケージに連結する。部分的に還元されたアノードの場合、その場での還元工程が通常使用され、組立た燃料電池スタック全体を、アノード側の還元性ガスと共に温度を上昇させて、電力が生成する前にアノードを完全に還元する。インターコネクトを接合するためにろう付け材料を配置することはまた、アノードに隣接して付着したろう付け材料と共にＡＥパッケージを加熱して、アノードをインターコネクトに接合することも含む。この方法はまた、ろう付け材料を配置する前に、インターコネクトに穿孔を形成することも含む。次に、ろう付け材料をインターコネクト上に付着させる。ろう付け材料はまた、アノードの周辺部の周りに配置して、上記のように加熱の際にガス流に対するシールを形成し得る。
【００２７】
引き続き図６を参照して、本発明の幾つかの好ましい実施形態では、ＡＥパッケージの形成直後、又は少なくとも他の工程を実施する前に化学的還元が必要とされる。この工程５２及び５４を介する経路は、セラミック（又は「サーメット」）材料を他のセラミック、又は金属に接合するのが多くの場合非常に困難である可能性があるので、非常に重要である可能性がある。この困難さの主因は、例えばろう付け工程で、何らかの種類の歪みが課されたとき亀裂の発生を招く可能性がある酸化物タイプのセラミックの脆性である。化学的還元は、酸化ニッケル（例えば、ＹＳＺ）化学種を、セラミックよりずっと柔軟であるニッケルのような金属に還元することにより、この問題を軽減又は排除することができる。このようにして、ろう付け及び周囲の接続部の完全性を大いに改良することができる。
【００２８】
パッケージの還元があらゆるろう付け工程（すなわち、図６の工程５０の後）の 前に行われる場合、パッケージをインターコネクトに接合した後燃料電池の体積変化 、又は収縮はあり得ない。これは、後のろう付け工程の間さらなるアノード還元が起 こらないという事実に起因する。このようにして達成される寸法安定性もまた、燃料 電池構造の完全性にとって非常に重要である可能性がある。
【００２９】
ろう付け化学及び処理条件がＳＯＦＣ部品の性質を低下させることなくそれらを接合するという条件の下で、多くのろう付け材料を本発明の接合工程に使用し得る。ろう付け材料は通常（常にではないが）幾つかの組成物中にニッケル、例えば少なくとも約４０％のニッケルを含む。クロム及び、おそらく、アルミニウム又はイットリウムのような他の元素も通常存在する。ろう付け合金組成物はまた通例その融点を下げる１以上の成分を含有する。ニッケル基合金組成物のための融点低下剤の例はケイ素、ホウ素及びリンである。ケイ素若しくはホウ素、又はこれらの組合せが好ましいことが多い。ろう付け合金組成物は当技術分野で公知のその他の添加剤、例えば融剤も含有し得る。ニッケルを含有するろう付けの非限定例はＮｉＣｒＳｉ、ＮｉＣｒＢ、ＮｉＣｒＳｉＢ、ＮｉＣｕＭｎ及びＮｉＣｒＰである。かかる材料の組合せも可能であり、上述した通りその他の元素も含み得る。
【００３０】
他の種類のろう付け合金も使用し得る。非限定例には、マンガンを含有するろう付け、又は銀、金、白金及び／又はパラジウムを、銅、マンガン、ニッケル、クロム、ケイ素及びホウ素のような他の金と組み合わせて含有する貴金属組成物がある。多くの金属ろう付け組成物がＰｒａｘａｉｒ Ｓｕｒｆａｃｅ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ、Ｉｎｃ．から入手可能である。また、ろう付け材料は通常スラリーの形態で使用される。スラリーは通常少なくとも１種の結合材及び溶媒を含有する。
【００３１】
図７は、燃料電池の組立方法のための代表的な工程を示すフローチャート６２である。この方法は、工程６４で、カソードを既に焼成したアノードと電解質に積層することを含んでいる。工程６６で、カソードをアノードと電解質に対してさらに焼成して、アノード−電解質−カソード（ＡＥＣ）パッケージを形成する。ＡＥＣパッケージの形成後、工程６８で化学的に還元し得る。次に、工程７０において、ろう付け材料をインターコネクト上に配置して、還元ＡＥＣパッケージにインターコネクトを接合する。先の実施形態と同様に、この順序の化学的還元は重要な利点を有することができる。
【００３２】
工程６８で化学的還元がない場合、方法はろう付け材料を配置してインターコネクトをＡＥＣパッケージに接合する工程７２を含む。次に、工程７４で（段落２６に記載したように）ろう付けＡＥＣパッケージのアノード側を還元する。ろう付け材料を配置してインターコネクトを接合することは、アノード及びカソードに隣接して付着させたろう付け材料と共にＡＥＣパッケージを加熱して、アノードとカソードをインターコネクトに接合することを含む。この方法はまた、ろう付け材料を配置する前に、インターコネクトに穿孔を形成し、ろう付け材料をインターコネクト上に付着させることも含む。また、ろう付け材料をアノードとカソードの周辺部に配置して、加熱する際にガス流に対するシールを形成してもよい。
【００３３】
当業者には理解されるように、ろう付け材料をインターコネクト上に配置すると、燃料電池内の破損又は亀裂発生の可能性を低減するのに役立つ。典型的なＳＯＦＣにおいて、アノードボンドペーストとカソードボンドペーストはインターコネクトの比較的大きい表面積に対して良好な支持を提供しない。本発明においては、ろう付け材料が適切な支持を提供するのに役立つ。また、ろう付け材料をインターコネクト上に配置することは、アノードとカソードボンドペーストの弱い接合に起因するアノード又はカソードに対する電気的接触の欠如の問題にも対処することも判明した。また、上に記載したように、ＳＯＦＣの周辺に特別にろう付けを追加してガスシールとして機能させることも可能である。
【００３４】
本明細書では本発明の幾つかの特徴のみを例示し説明して来たが、当業者には多くの修正及び変更が自明であろう。従って、後記特許請求の範囲はかかる修正及び変更の全てを本発明の真の思想の範囲内に入るとして包含するものと了解されたい。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、一般に燃料電池に関し、より具体的には、効率的な相互接続配置及びシール機構を有する固体酸化物型燃料電池系に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、化学エネルギーを電気に変換する電気化学装置である。さらに具体的には、電気は、触媒作用により、燃料及び酸化剤をそれぞれアノード及びカソードでイオン化された原子状の水素及び酸素に変換することによって生成する。電池内の一連の電気化学反応が、燃料電池内で電力を生成する唯一の手段である。典型的な燃料電池は、アノード、アノードインターコネクト、アノードボンドペースト、電解質、カソード、カソードボンドペースト及びカソードインターコネクトを含んでいる。アノードボンドペーストはアノードをアノードインターコネクトに接着するのに使用され、一方カソードボンドペーストはカソードをカソードインターコネクトに接着するのに使用される。アノードにおいてイオン化過程で水素から除かれた電子はカソードに伝導され、そこで酸素をイオン化する。
【０００３】
固体酸化物型燃料電池（ＳＯＦＣ）は、通例約６５０℃を超える高温で作動しつつ電気を発生する際のその効率のために大いに注目されて来ている。ＳＯＦＣの場合、酸素イオンはセラミック電解質を通って伝導され、そこでイオン化された水素と結合して廃棄物としての水を形成し、この過程が完了する。その他の点で電解質は燃料及び酸化剤の両方に対して不透過性であり、単に酸素イオンを伝導する。
【０００４】
殆ど全てのタイプの燃料電池で、電池の様々な構造体内にガス流障壁を設ける工程を取る必要がある。例えば、水素のような燃料ガスと、酸素のような酸化性のガスとの直接の接触を完全に防止することが通常重要である。（これらの種類のガスの混合は爆発及び火災を招く可能性がある。）ＳＯＦＣ内に適切なシールを設けることは、そのシールが機能しなければならない高温環境のため特有の問題を呈する可能性がある。
【０００５】
ＳＯＦＣは、通例、有用な電圧で電力を生成するように電気的に直列に燃料電池アセンブリとして組立られる。ＳＯＦＣアセンブリを創成するために、相互接続部材を用いて、隣接するＳＯＦＣを互いに電気的に直列に連結する。アノード及びカソードインターコネクトは通常ボンドペーストにより各々のＳＯＦＣに接合される。
【０００６】
作動中、かかる燃料電池のアノードは、例えば酸化ニッケルから元素状ニッケルへのように化学的に還元されることが多い。化学的還元の結果、特に使用中装置が温度サイクルにかけられる場合、大きさが変化する可能性がある。しかし、アノードをアノードインターコネクトに接続するのに使用されるボンドペーストは強度がかなり低い。従って、アノードの還元後層間剥離が起こる可能性がある。層間剥離は、複合材料の層が繰り返されるサイクル応力又は機械的完全性の損失を起こすあらゆる種類の衝撃のために経時的に分離する過程である。これはまた、通例セラミック化合物から作成されている電解質の亀裂も発生させ得る。さらに、かかる問題を過剰のボンドペーストで軽減しようとする試みは、燃料電池アセンブリ内の空気及び燃料の流れを妨害する可能性がある。別の重大な問題は、ＳＯＦＣがいったん正しい位置に密封され接合されると、アノード還元の間体積変化を受けるということである。ここでも、ＳＯＦＣ自体が接合後のアノード還元の間亀裂の発生又は層間剥離を起こし得る。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
従って、燃料電池の亀裂の発生並びに燃料電池の部品及びそれらの間のインターコネクトのその他の劣化を回避するように効率的に密封され相互接続される燃料電池アセンブリに対するニーズがある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の１つの態様では、
ａ）アノードと電解質のパッケージを形成し、
ｂ）そのパッケージを化学的に還元し、
ｃ）ろう付け材料を適用して、化学的に還元されたアノード−電解質パッケージにインターコネクトを接合する
工程を含んでなる、燃料電池の組立方法が提供される。
【０００９】
他の実施形態では、燃料電池を組立る別の方法は、
Ｉ）アノードと電解質のパッケージを形成し、
ＩＩ）パッケージを化学的に還元し、
ＩＩＩ）金属インターコネクト内に穿孔のアレイを形成し、ここで該穿孔は燃料のアノードへの通過を可能にし、また該穿孔の間の表面領域によりウェビングが形成され、
ＩＶ）ろう付け材料がアノードに隣接するように、ウェビングの周辺の少なくとも一部分の周りにろう付け材料を適用し、
Ｖ）インターコネクトを化学的に還元されたパッケージに対して所望の位置に配置し、パッケージをろう付け材料と共に加熱して、ウェビングを介してパッケージをインターコネクトに連結する
ことを含んでなる。
【００１０】
本発明の別の態様では、
ｉ）アノード、カソード及びアノードとカソードの間に挟まれた電解質、
ｉｉ）アノードに隣接して配置されたアノードインターコネクト、並びに
ｉｉｉ）アノードインターコネクトとアノードとの間に配置されて、アノードインターコネクトをアノードに接合し、かつその間に気密な周辺シールを形成するろう付け材料
を含んでなる燃料電池が提供される。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
本発明の上記及びその他の特徴、態様及び利点は、添付の図面を参照して以下詳細な説明を読むとさらに良く理解されるであろう。全図面を通じて、類似の符号は類似の部分を表す。
【図１】図１は、本発明に従う、ろう付けインターコネクトと共にアノード、電解質及びカソードを含むＳＯＦＣの横断面図である。
【図２】図２は、本発明に従う、流入する燃料ガスの入口及び流出する燃料ガスの出口と共にアノードインターコネクトを含むろう付けＳＯＦＣの断面図である。
【図３】図３は、本発明に従う、アノードインターコネクトを含む図２のろう付けＳＯＦＣの上面図である。
【図４】図４は、本発明の実施形態に従ってろう付けするための接触面上の穿孔を有するインターコネクト接触面の図表示である。
【図５】図５は、本発明の実施形態に従ってインターコネクトのウェビングの周りに配置されたろう付け材料を用いて図４のインターコネクトに接合されたアノードの分解図である。
【図６】図６は、還元されたろう付けアノード及び電解質を含むパッケージ上にカソードを配置する、ＳＯＦＣを組立る方法のフローチャートである。
【図７】図７は、アノード、電解質及びカソードのパッケージを一緒に還元しろう付けする、ＳＯＦＣを組立る方法のフローチャートである。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下に詳細に述べるように、本発明の実施形態により、燃料電池及び燃料電池の組立方法が提供される。本明細書に記載する燃料電池は、ろう付け（金属）材料又は「ろう付け」を有するアノードインターコネクト、アノード、電解質、カソード及び接合材料を有するカソードインターコネクトを含む。この接合材料には、ろう付け又はカソードボンドペーストが包含され得る。ろう付け材料はアノードインターコネクトをアノードに、そして幾つかの場合にはカソードインターコネクトをカソードに接着するのに使用される。
【００１３】
ここで図面を参照して、図１は代表的な実施形態の燃料電池１０の横断面図である。この図解された実施形態では、燃料電池１０はＳＯＦＣである。この燃料電池１０は、図示されているようにパッケージとしてアノード１２、電解質１４及びカソード１６を含んでいる。電解質１４はアノード１２とカソード１６との間に挟まれている。アノード１２はろう付け材料２０によりアノードインターコネクト１８に接着されている。また、カソード１６は接合材料２２によりカソードインターコネクト２４に接着されている。ろう付け材料２０はまた、アノード１２とアノードインターコネクト１８との間の周辺部でガス流に対するシーラントとして作用させるためにも使用することができる。接合材料２２はろう付け又はカソードボンドペーストであり得る。
【００１４】
アノード１２は、燃料電池内に導入された燃料の電気化学酸化のための反応の場を提供する。さらに、アノード材料は燃料−還元性雰囲気中で安定であり、適切な電子伝導率、表面積及び燃料電池の作動条件における燃料ガスの反応のための触媒活性を有しており、またガスの反応の場への輸送を可能にするのに充分な気孔率を有している。アノードはこれらの性質を有する、ニッケル（Ｎｉ）、Ｎｉ合金、銀（Ａｇ）、銅（Ｃｕ）、貴金属、コバルト、ルテニウムを始めとする金属、並びにＮｉ−イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）サーメット、銅Ｃｕ−ＹＳＺサーメット、セラミックのようなその他の材料、又はこれらの組合せのような多くの材料で作成することができる。
【００１５】
電解質１４は、通例堆積又は積層によりアノード１２上に積み重ねられる。燃料電池の作動中、電解質はアノード１２とカソード１６との間でイオンを伝導する。電解質は一方の電極で生成したイオンを他方の電極に運び、電子流からの電荷を釣り合わせ、燃料電池内の電気回路を完成する。さらに、電解質は燃料電池内で燃料を酸化剤から分離する。従って、電解質は、一般に、還元性と酸化性の両方の雰囲気で安定であり、反応するガスに対して不透過性であり、かつ作動条件において十分に伝導性である。通例、電解質は電子的に絶縁性である。ＳＯＦＣ電解質はこれらの性質を有する、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ2）、イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）、酸化セリウム（ＣｅＯ2）、セスキ酸化ビスマス、パイロクロア酸化物、ドープトジルコネート、ペロブスカイト酸化物材料、又はカルシウム若しくはジルコニウムの酸化物のような金属酸化物のセラミック化合物、又はこれらの組合せのような多くの材料で作成することができる。
【００１６】
図１に示されているように、カソード１６は電解質１４の上に配置されている。カソードは酸化剤の電気化学還元のための反応の場を提供する。従って、カソードは、酸化性の雰囲気で安定で、充分なイオン及び電子伝導率、表面積並びに燃料電池の作動条件における酸化剤ガスの反応のための触媒活性を有し、かつガスの反応の場への輸送を可能にするのに充分な気孔率を有するように選ばれる。カソードはこれらの性質を有する、導電性酸化物、ペロブスカイト、ドープト（ＬａＭｎＯ3）、Ｓｒ−ドープＬａＭｎＯ4（ＬＳＭ）、スズドープ酸化インジウム（Ｉｎ2Ｏ3）、ストロンチウム−ドーププラセオジムマンガン三酸化物（ＰｒＭｎＯ3）、ランタン鉄酸化物−ランタンコバルト酸化物（ＬａＦｅＯ3−ＬａＣｏＯ3）、酸化ルテニウム−イットリア安定化ジルコニア（ＲｕＯ2−ＹＳＺ）、ランタン輝コバルト鉱（Ｌａ輝コバルト鉱）及びこれらの組合せのような多くの材料で作成することができる。
【００１７】
図２に示す本発明の代表的な実施形態では、（図１に示す）燃料電池１０の横断面図２６が図解されている。また、以下に説明する燃料ガスのための出入り口も図示されている。上述したように、燃料電池は電解質１４の上に積み重ねられたカソード１６を含んでおり、電解質１４自体はアノード１２の上に配置されている。アノードインターコネクト１８はろう付け材料２０によりアノード１２に接合されている。流入する燃料ガス２８のための入口と使用済の燃料ガス３０のための出口がアノードインターコネクト１８に設けられている。一例において、燃料電池はＳＯＦＣであり得る。
【００１８】
図３は、図２に示す燃料電池の上面図３２である。図３に示されている最上層はカソード１６であり、これは電解質１４の上に配置されており、この電解質１４自体はアノード１２の上に積み重ねられている。アノードインターコネクト１８は、流入する燃料ガス２８のための入口及び使用済の燃料ガス３０のための出口を備えることにより、燃料ガスの出入りを許容するように構成されている。アノードインターコネクトとして使用するのに適した構成には、金属ランストオフセット波形（metallic lanced off-set corrugation）、穿孔金属シート及び金属発泡体が包含され得る。
【００１９】
引き続き図３を参照して、図１及び２を参照して記載したろう付け材料２０がアノード１２とアノードインターコネクト１８との間に堆積されている。この実施形態では、ろう付け材料はインターコネクト表面２１の周辺１５の周りに完全に（又はほぼ完全に）、すなわち、アノード１２を取り囲んで配置されている（表面２１全体を「周辺」領域と考えることができるが、この用語はアノードに直接隣接する領域に関連することを意味している）。実際問題として、ろう付け材料は現実に周辺領域の周りに連続的に付けることができるか、又は断続的な位置に付けた後融解させ周辺の周りに流れさせることができる。さらにまた、代わりに（又は加えて）ろう付け材料は、以下に述べるように、インターコネクトに接合しようとする上にある構造体（通常はアノード−電解質パッケージ）上の対応する領域に付けることができよう。こうして、ろう付け材料２０はアノードとアノードインターコネクトとの間に周辺シールを形成する。
【００２０】
一般に、殆どの実施形態のろう付け材料は幾つかの重要な機能を果たす。すなわち、アノードとインターコネクトとの間に耐久性で比較的柔軟な機械的結合が提供される。また、それら２つの構造体間の良好な電気的接触も提供される。最後に、上述したようにろう付けは液体−及びガス−不透過性（ハーメチック）シールとして機能する。このシールは空気／酸素ガス流と燃料流（例えば、水素又はメタノール）との望ましくない接触を効果的に防止する。また、ろう付け材料は、従来技術で慣用のガラスシールと比べてより耐久性で可撓性シールを提供することができる。例えば、金属基材のろう付け組成物はアノード構造体とインターコネクトとの間の（例えば、ＣＴＥ、すなわち熱膨張係数の点で）より大きい寸法差を許容することができる。この属性は、燃料電池が多数の加熱及び冷却サイクルにかけられる場合殊に重要である。
【００２１】
図４は本発明の別の実施形態の図表示であり、インターコネクト３４が示されている。インターコネクト３４はインターコネクト接触面３８を貫通する開口又は穿孔３６のアレイを含んでいる（幾つかの実施形態では、このアレイは六方最密パターンを特徴としているが、他のパターンが可能であり、又は非特異的なパターンも可能である）。インターコネクト接触面３８は燃料電池に対する良好な機械的接合を提供するのに充分な接触面積を提供し、また良好な電気的接触及び燃料ガスのアノードへの出入り口（図には示してない）も提供する。インターコネクトを貫通する穿孔を設けると、燃料ガスのアノードへの出入りが容易になることが見出された。穿孔間の表面領域は「ウェビング」４０といわれ、この周りにアノード又はカソードをインターコネクトに接合するためのろう付け材料が配置される。また、このウェビング／穿孔構造は、インターコネクトを電池構造体の残りの部分に取り付けるためのより大きい表面積も提供する。
【００２２】
（インターコネクト３４は燃料電池の特定の構造及び配向に応じてアノードインターコネクト又はカソードインターコネクトであり得る。）インターコネクトに使用し得る適切な材料としては、高クロムステンレス鋼、Ｎｉ合金、貴金属及びＳＯＦＣの作動条件で伝導性と安定性を維持するあらゆる金属がある。インターコネクト材料を選ぶ際に考慮される典型的な性質は高温耐酸化性、導電性、酸化物スケールの付着性、熱膨張、製造プロセス及びコストである。一例において、インターコネクトの厚さは０．０１０インチ〜０．１２５インチで変化し得る。
【００２３】
図５は、図４で言及したアノード１２とインターコネクト３４との接合を図示した分解横断面図４２である。図解した実施形態では、ろう付け材料２０はインターコネクト３４のウェビング４０の一部分の周り、又は全体の周りに配置されている。ろう付け材料はインターコネクト３４の長さに沿って断続的な間隔で配置することができる。この間隔は、ろう付け材料の接合が、支持されないＳＯＦＣの長さに渡って作用するインターコネクトの一方の側と燃料電池の反対の側との間の圧力差が燃料電池に亀裂を発生させないことを確保するのに充分であるように維持される。この間隔の一例は０．０６２５インチ〜０．５インチであり得る。図５にはさらに、図２の横断面図２４に示すＳＯＦＣの追加の要素、すなわちカソード１６、電解質１４、アノード１２、アノードインターコネクト１８、流入する燃料ガス２８のための入口及び使用済の燃料ガス３０のための出口が示されている。
【００２４】
図５の実施形態では、ろう付け材料が、アノード−電解質（ＡＥ）構造体１２／１４とアノードインターコネクト１８の対応する表面１７との間の領域を完全に充填することが通常非常に重要である。このようにして、ろう付け材料は、インターコネクト表面１７の周辺領域（すなわち、穿孔してないウェブでない領域）の周りでＡＥ構造体とインターコネクトとを接合することができる。図２及び３の実施形態と同様に、ろう付けにより、ウェビングを介してアノードとインターコネクトとの間に柔軟な機械的接合が得られる。また、良好な電気的接触も維持される。さらに、冷却の際に、ろう付けは、既に述べたように本発明の実施形態にとって非常に重要な気密なシールを形成する。
【００２５】
図６は、本発明の態様では燃料電池の組立方法に含まれる代表的な工程を説明するフローチャート４４である。この方法は、工程４６で燃料電池のアノードと電解質を積層することを含んでいる。次に、工程４８でアノードを電解質に対して焼成してアノード−電解質（ＡＥ）パッケージを形成する。ＡＥパッケージの形成後、これを工程５０で化学的に還元し得る。次に、工程５２でろう付け材料をインターコネクト上に配置して（適用しろう付けして）、インターコネクトを還元ＡＥパッケージに接合する。還元ろう付けＡＥパッケージをさらに工程５４でカソードに連結する。
【００２６】
工程５０でＡＥパッケージが化学的に還元されない場合、この方法は通常工程５６を含み、すなわち、ろう付け材料をインターコネクト上に配置してインターコネクトをＡＥパッケージに接合する。ろう付けＡＥパッケージはろう付け工程中に還元され得、その後工程６０に示されているようにカソードをかかるパッケージに連結する。部分的に還元されたアノードの場合、その場での還元工程が通常使用され、組立た燃料電池スタック全体を、アノード側の還元性ガスと共に温度を上昇させて、電力が生成する前にアノードを完全に還元する。インターコネクトを接合するためにろう付け材料を配置することはまた、アノードに隣接して付着したろう付け材料と共にＡＥパッケージを加熱して、アノードをインターコネクトに接合することも含む。この方法はまた、ろう付け材料を配置する前に、インターコネクトに穿孔を形成することも含む。次に、ろう付け材料をインターコネクト上に付着させる。ろう付け材料はまた、アノードの周辺部の周りに配置して、上記のように加熱の際にガス流に対するシールを形成し得る。
【００２７】
引き続き図６を参照して、本発明の幾つかの好ましい実施形態では、ＡＥパッケージの形成直後、又は少なくとも他の工程を実施する前に化学的還元が必要とされる。この工程５２及び５４を介する経路は、セラミック（又は「サーメット」）材料を他のセラミック、又は金属に接合するのが多くの場合非常に困難である可能性があるので、非常に重要である可能性がある。この困難さの主因は、例えばろう付け工程で、何らかの種類の歪みが課されたとき亀裂の発生を招く可能性がある酸化物タイプのセラミックの脆性である。化学的還元は、酸化ニッケル（例えば、ＹＳＺ）化学種を、セラミックよりずっと柔軟であるニッケルのような金属に還元することにより、この問題を軽減又は排除することができる。このようにして、ろう付け及び周囲の接続部の完全性を大いに改良することができる。
【００２８】
パッケージの還元があらゆるろう付け工程（すなわち、図６の工程５０の後）の 前に行われる場合、パッケージをインターコネクトに接合した後燃料電池の体積変化 、又は収縮はあり得ない。これは、後のろう付け工程の間さらなるアノード還元が起 こらないという事実に起因する。このようにして達成される寸法安定性もまた、燃料 電池構造の完全性にとって非常に重要である可能性がある。
【００２９】
ろう付け化学及び処理条件がＳＯＦＣ部品の性質を低下させることなくそれらを接合するという条件の下で、多くのろう付け材料を本発明の接合工程に使用し得る。ろう付け材料は通常（常にではないが）幾つかの組成物中にニッケル、例えば少なくとも約４０％のニッケルを含む。クロム及び、おそらく、アルミニウム又はイットリウムのような他の元素も通常存在する。ろう付け合金組成物はまた通例その融点を下げる１以上の成分を含有する。ニッケル基合金組成物のための融点低下剤の例はケイ素、ホウ素及びリンである。ケイ素若しくはホウ素、又はこれらの組合せが好ましいことが多い。ろう付け合金組成物は当技術分野で公知のその他の添加剤、例えば融剤も含有し得る。ニッケルを含有するろう付けの非限定例はＮｉＣｒＳｉ、ＮｉＣｒＢ、ＮｉＣｒＳｉＢ、ＮｉＣｕＭｎ及びＮｉＣｒＰである。かかる材料の組合せも可能であり、上述した通りその他の元素も含み得る。
【００３０】
他の種類のろう付け合金も使用し得る。非限定例には、マンガンを含有するろう付け、又は銀、金、白金及び／又はパラジウムを、銅、マンガン、ニッケル、クロム、ケイ素及びホウ素のような他の金と組み合わせて含有する貴金属組成物がある。多くの金属ろう付け組成物がＰｒａｘａｉｒ Ｓｕｒｆａｃｅ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ、Ｉｎｃ．から入手可能である。また、ろう付け材料は通常スラリーの形態で使用される。スラリーは通常少なくとも１種の結合材及び溶媒を含有する。
【００３１】
図７は、燃料電池の組立方法のための代表的な工程を示すフローチャート６２である。この方法は、工程６４で、カソードを既に焼成したアノードと電解質に積層することを含んでいる。工程６６で、カソードをアノードと電解質に対してさらに焼成して、アノード−電解質−カソード（ＡＥＣ）パッケージを形成する。ＡＥＣパッケージの形成後、工程６８で化学的に還元し得る。次に、工程７０において、ろう付け材料をインターコネクト上に配置して、還元ＡＥＣパッケージにインターコネクトを接合する。先の実施形態と同様に、この順序の化学的還元は重要な利点を有することができる。
【００３２】
工程６８で化学的還元がない場合、方法はろう付け材料を配置してインターコネクトをＡＥＣパッケージに接合する工程７２を含む。次に、工程７４で（段落２６に記載したように）ろう付けＡＥＣパッケージのアノード側を還元する。ろう付け材料を配置してインターコネクトを接合することは、アノード及びカソードに隣接して付着させたろう付け材料と共にＡＥＣパッケージを加熱して、アノードとカソードをインターコネクトに接合することを含む。この方法はまた、ろう付け材料を配置する前に、インターコネクトに穿孔を形成し、ろう付け材料をインターコネクト上に付着させることも含む。また、ろう付け材料をアノードとカソードの周辺部に配置して、加熱する際にガス流に対するシールを形成してもよい。
【００３３】
当業者には理解されるように、ろう付け材料をインターコネクト上に配置すると、燃料電池内の破損又は亀裂発生の可能性を低減するのに役立つ。典型的なＳＯＦＣにおいて、アノードボンドペーストとカソードボンドペーストはインターコネクトの比較的大きい表面積に対して良好な支持を提供しない。本発明においては、ろう付け材料が適切な支持を提供するのに役立つ。また、ろう付け材料をインターコネクト上に配置することは、アノードとカソードボンドペーストの弱い接合に起因するアノード又はカソードに対する電気的接触の欠如の問題にも対処することも判明した。また、上に記載したように、ＳＯＦＣの周辺に特別にろう付けを追加してガスシールとして機能させることも可能である。
【００３４】
本明細書では本発明の幾つかの特徴のみを例示し説明して来たが、当業者には多くの修正及び変更が自明であろう。従って、後記特許請求の範囲はかかる修正及び変更の全てを本発明の真の思想の範囲内に入るとして包含するものと了解されたい。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ａ）アノード及び電解質のパッケージを形成し、
ｂ）パッケージを化学的に還元し、
ｃ）ろう付け材料を適用して、化学的に還元されたアノード−電解質パッケージにインターコネクトを接合する
工程を含んでなる、燃料電池の組立方法。
【請求項２】
燃料電池が固体酸化物型燃料電池からなる、請求項１記載の方法。
【請求項３】
パッケージを形成することが、アノードを電解質に対して焼成することを含む、請求項１記載の方法。
【請求項４】
パッケージを形成することが、アノードを電解質に積層することを含む、請求項１記載の方法。
【請求項５】
アノードを取り囲むインターコネクト表面の周辺にろう付け材料を適用して、冷却の際に気密かつ液密シールを形成する、請求項１記載の方法。
【請求項６】
ろう付け材料がニッケルを含む、請求項１記載の方法。
【請求項７】
ろう付け材料がさらにホウ素及びケイ素の少なくとも１種を含む、請求項６記載の方法。
【請求項８】
ろう付け材料がさらに、クロム、銅、マンガン及び貴金属からなる群から選択される少なくとも１種の金属を含む、請求項６記載の方法。
【請求項９】
Ｉ）アノード及び電解質のパッケージを形成し、
ＩＩ）パッケージを化学的に還元し、
ＩＩＩ）金属インターコネクト内に穿孔のアレイを形成し、ここで穿孔は燃料のアノードへの通過を可能にし、穿孔間の表面領域によりウェビングが形成され、
ＩＶ）ウェビングの周辺の少なくとも一部分の周りにろう付け材料を適用して、ろう付け材料がアノードに隣接するようにし、
Ｖ）化学的に還元されたパッケージに対して所望の位置にインターコネクトを配置し、パッケージをろう付け材料と共に加熱して、ウェビングを通してパッケージをインターコネクトに連結する
ことを含んでなる、固体酸化物型燃料電池の組立方法。
【請求項１０】
さらに、電解質がアノードとカソードの間に挟まれるように、カソード及びアノード−電解質パッケージを取り付ける工程を含む、請求項９記載の方法。
【請求項１１】
さらに、カソードインターコネクトをカソードに取り付けることを含む、請求項１０記載の方法。
【請求項１２】
ｉ）アノード、カソード及びアノードとカソードの間に挟まれた電解質、
ｉｉ）アノードに隣接して配置されたアノードインターコネクト、及び
ｉｉｉ）アノードインターコネクトとアノードの間に配置されて、アノードインターコネクトをアノードに接合し、かつそれらの間に気密な周辺シールを形成するろう付け材料
を含んでなる燃料電池。
【請求項１３】
アノードインターコネクトが周辺領域及び該周辺領域内のウェビングを含んでおり、前記ウェビングが穿孔のアレイ間の表面領域により形成され、ろう付け材料がウェビングを介してインターコネクトに対してアノードを密封する、請求項１２記載の燃料電池。
【請求項１４】
請求項１２記載の固体酸化物型燃料電池。
【請求項１】
ａ）アノード及び電解質のパッケージを形成し、
ｂ）パッケージを化学的に還元し、
ｃ）ろう付け材料を適用して、化学的に還元されたアノード−電解質パッケージにインターコネクトを接合する
工程を含んでなる、燃料電池の組立方法。
【請求項２】
燃料電池が固体酸化物型燃料電池からなる、請求項１記載の方法。
【請求項３】
パッケージを形成することが、アノードを電解質に対して焼成することを含む、請求項１記載の方法。
【請求項４】
パッケージを形成することが、アノードを電解質に積層することを含む、請求項１記載の方法。
【請求項５】
アノードを取り囲むインターコネクト表面の周辺にろう付け材料を適用して、冷却の際に気密かつ液密シールを形成する、請求項１記載の方法。
【請求項６】
ろう付け材料がニッケルを含む、請求項１記載の方法。
【請求項７】
ろう付け材料がさらにホウ素及びケイ素の少なくとも１種を含む、請求項６記載の方法。
【請求項８】
ろう付け材料がさらに、クロム、銅、マンガン及び貴金属からなる群から選択される少なくとも１種の金属を含む、請求項６記載の方法。
【請求項９】
Ｉ）アノード及び電解質のパッケージを形成し、
ＩＩ）パッケージを化学的に還元し、
ＩＩＩ）金属インターコネクト内に穿孔のアレイを形成し、ここで穿孔は燃料のアノードへの通過を可能にし、穿孔間の表面領域によりウェビングが形成され、
ＩＶ）ウェビングの周辺の少なくとも一部分の周りにろう付け材料を適用して、ろう付け材料がアノードに隣接するようにし、
Ｖ）化学的に還元されたパッケージに対して所望の位置にインターコネクトを配置し、パッケージをろう付け材料と共に加熱して、ウェビングを通してパッケージをインターコネクトに連結する
ことを含んでなる、固体酸化物型燃料電池の組立方法。
【請求項１０】
さらに、電解質がアノードとカソードの間に挟まれるように、カソード及びアノード−電解質パッケージを取り付ける工程を含む、請求項９記載の方法。
【請求項１１】
さらに、カソードインターコネクトをカソードに取り付けることを含む、請求項１０記載の方法。
【請求項１２】
ｉ）アノード、カソード及びアノードとカソードの間に挟まれた電解質、
ｉｉ）アノードに隣接して配置されたアノードインターコネクト、及び
ｉｉｉ）アノードインターコネクトとアノードの間に配置されて、アノードインターコネクトをアノードに接合し、かつそれらの間に気密な周辺シールを形成するろう付け材料
を含んでなる燃料電池。
【請求項１３】
アノードインターコネクトが周辺領域及び該周辺領域内のウェビングを含んでおり、前記ウェビングが穿孔のアレイ間の表面領域により形成され、ろう付け材料がウェビングを介してインターコネクトに対してアノードを密封する、請求項１２記載の燃料電池。
【請求項１４】
請求項１２記載の固体酸化物型燃料電池。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【公開番号】特開２０１３−２６２２１（Ｐ２０１３−２６２２１Ａ）
【公開日】平成２５年２月４日（２０１３．２．４）
【国際特許分類】
【外国語出願】
【出願番号】特願２０１２−１５２０５５（Ｐ２０１２−１５２０５５）
【出願日】平成２４年７月６日（２０１２．７．６）
【出願人】（３９００４１５４２）ゼネラル・エレクトリック・カンパニイ (6,332)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２５年２月４日（２０１３．２．４）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１２−１５２０５５（Ｐ２０１２−１５２０５５）
【出願日】平成２４年７月６日（２０１２．７．６）
【出願人】（３９００４１５４２）ゼネラル・エレクトリック・カンパニイ (6,332)
【Ｆターム（参考）】
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