ガスクラスターイオンビームによる固体表面の平坦化方法
【課題】固体表面に存在する数１０ｎｍ〜１００μｍ程度の周期の表面粗さをガスクラスターイオンビームの照射によって低減する。
【解決手段】固体表面の法線とガスクラスターイオンビームとがなす角度を照射角度とし、固体とこの固体に衝突したクラスターとが相互作用する距離が飛躍的な増大に転じる照射角度を臨界角として、予め固体表面の形状データを取得する過程と、臨界角以上の照射角度で固体表面に対して、形状データに含まれる８００ｎｍ以上１．１μｍ以下の範囲の周期をもつ表面の凹凸のうねりの方向と照射方向とを一致させてガスクラスターイオンビームを照射する照射過程とを有する固体表面の平坦化方法とする。この臨界角は７０°である。
【解決手段】固体表面の法線とガスクラスターイオンビームとがなす角度を照射角度とし、固体とこの固体に衝突したクラスターとが相互作用する距離が飛躍的な増大に転じる照射角度を臨界角として、予め固体表面の形状データを取得する過程と、臨界角以上の照射角度で固体表面に対して、形状データに含まれる８００ｎｍ以上１．１μｍ以下の範囲の周期をもつ表面の凹凸のうねりの方向と照射方向とを一致させてガスクラスターイオンビームを照射する照射過程とを有する固体表面の平坦化方法とする。この臨界角は７０°である。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ガスクラスターイオンビームの照射による固体表面の平坦化方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
半導体デバイス、電子デバイス、フォトニック結晶などの光デバイスでは、薄膜の積層構造やサブマイクロメートルオーダー（０．１μｍ〜１μｍ未満程度）の微細なパターン構造などが半導体ウエハー面上などを加工して作製される。また、半導体量子デバイスでは、例えば量子ドットや量子ワイヤと呼ばれる数ナノメートルオーダーの超微粒子や細線が基板表面上に配列するように作製される。これらのデバイスに形成された微細構造（即ち、薄膜構造、パターン構造、超微粒子が配列したような凹凸構造など）の大きさや表面粗さはデバイスの性能を左右する重要な因子である。従って、微細構造の形成には高い加工精度が要求される。
【０００３】
これら微細構造の精度は、成膜プロセスやエッチングプロセスなどの加工技術の精度によって決まる。しかし、数ナノメートル以下の加工精度で微細構造を作製することは容易ではない。また一般的に、成膜プロセスやエッチングプロセスなどを経て作製されるこれらのデバイスでは、ウエハー表面上に多数のチップを作製するが、ウエハー全面で均一な微細構造を作製するのは難しい。そこで、このような問題を解決するために、一旦作製された微細構造に対して後処理として構造精度を高めるための処理（例えば表面平坦化処理）を施している。
【０００４】
このような平坦化処理技術の一例として、国際公開番号ＷＯ２００５／０３１８３８（特許文献１という）では、パターン構造の側壁などをガスクラスターイオンビーム照射によって平坦化する披術が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】ＷＯ２００５／０３１８３８
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
ガスクラスターイオンビームは、モノマーのイオンビームとは異なり、基板と平行な方向へのスパッタ成分が大きいことが知られている。この現象はラテラルスパッタリング効果と呼ばれている。また、ガスクラスターイオンビーム照射によって照射領域の基板表面原子の横移動も顕著に起こり、これらの横方向への原子移動現象によって表面が平坦化される。なお、垂直照射の方が斜方照射よりもラテラルスパッタリング効果による表面の平坦化が起こりやすいと報告されている（参考文献１参照。）。垂直照射は、基板表面の法線に対しておよそ０度の照射角度で照射することである。以下、角度表記は「°」をもって表す。
（参考文献１）N. Toyoda et al., Nucl. Instr. And Meth. In Phys. Res. B161-163(2000)980.
ところで、従来市販されているガスクラスターイオンビーム装置では、ビームの大きさ（ビーム幅）は数ミリオーダーである。一方、ラテラルスパッタリング効果によって１個のクラスターが及ぼす平坦化作用の範囲は、１個のクラスターが表面に衝突した場合に形成されるクレーターの大きさと同じオーダーであると考えられ、約１０ｎｍ（ナノメートル）の大きさであることが知られている。
【０００７】
つまり、従来技術では、ビーム照射によって１０ｎｍオーダー以下の周期の表面粗さ、あるいはビームをスキャニングすることによって１ｍｍオーダー以上の周期の表面粗さを低減することができるが、その中間の領域、すなわち数１０ｎｍ〜１００μｍ程度の周期の表面粗さを低減することができないという問題があった。
【０００８】
また、上記特許文献１に開示される技術は、固体表面の法線に対して６０〜９０°の照射角度で固体表面にガスクラスターイオンビームを照射すると、略垂直照射と比較して著しく固体表面の平坦化が起こるという知見に基づく技術である。この技術はパターン構造の側壁の平坦化に利用される。
【０００９】
この技術は、固体表面に存在する１０ｎｍオーダーの短周期の凹凸（表面粗さ）を平坦化できるものの、それ以上の大きさ（数１０ｎｍ〜１００μｍ程度）の長周期の凹凸（表面粗さ）を平坦化することできるかどうかについては明らかではなかった。
【００１０】
そこで、本発明が解決しようとする課題は、上記の問題点に鑑み、固体表面に存在する数１０ｎｍ〜１００μｍ程度の周期の表面粗さをガスクラスターイオンビームの照射によって低減する固体表面の平坦化方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
上記課題を解決するために、本発明のガスクラスターイオンビームによる固体表面の平坦化方法は、固体表面の法線とガスクラスターイオンビームとがなす角度を照射角度とし、固体とこの固体に衝突したクラスターとが相互作用する距離（有効相互作用距離）が飛躍的な増大に転じる照射角度を臨界角として、予め固体表面の形状データを取得する過程と、臨界角以上の照射角度で固体表面に対して、形状データに含まれる８００ｎｍ以上１．１μｍ以下の範囲の周期をもつ表面の凹凸のうねりの方向と照射方向とを一致させてガスクラスターイオンビームを照射する照射過程とを有する。
【００１２】
また、上記臨界角は７０°であるとする。
この具体的角度は、実験結果で得た知見に基づく。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、ガスクラスターイオンビームの照射角度を臨界角以上とすることで、有効相互作用距離が照射角度を臨界角未満にした場合に比して飛躍的に長くなり、クラスターと固体との相互作用が広範囲に及ぶことで固体表面の平坦化が行われる。このため、数１０ｎｍ〜１００μｍ程度の周期の固体表面粗さをガスクラスターイオンビームの照射によって低減することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】照射角度を７０°にして、ＳＦ６（六フッ化硫黄）のＧＣＩＢをシリコン基板表面に斜方照射した場合の原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）像である。
【図２】有効相互作用距離のＧＣＩＢ照射角度依存性を示すグラフ〔縦軸：有効相互作用距離、横軸：ＧＣＩＢ照射角度〕である。
【図３】照射角度・照射方角の定義図である。
【図４】ラインアンドスペースパターン構造の周期と照射角度８３°でＧＣＩＢを照射した後の表面粗さとの関係を示すグラフである。
【図５】実施形態である固体表面平坦化装置１００の構成を示す図である。
【図６Ａ】固体表面平坦化装置１００の回転機構（その１）を示す側面図である。
【図６Ｂ】固体表面平坦化装置１００の回転機構（その１）、回転機構（その２）、スキャニング機構を示す平面図である。
【図７】実施例１において平坦化対象面の平坦化処理手順を示すフローチャートである。
【図８Ａ】実施例１において、ＧＣＩＢ照射前の観察用サンプル表面の原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）像である。
【図８Ｂ】図８Ａに示す白線部分の断面における凸凹形状を示す図である。
【図９】実施例１および実施例２におけるＳＦ６（六フッ化硫黄）ＧＣＩＢ照射前後の平坦化対象面の凸凹形状をフーリエ変換したスペクトル図である。
【図１０】実施例１において、平坦化対象面を５０ｎｍエッチングするために必要なＳＦ６（六フッ化硫黄）ＧＣＩＢの照射ドーズ量（照射角度依存）を示すグラフである。
【図１１Ａ】実施例１において、ＳＦ６（六フッ化硫黄）ＧＣＩＢ照射後の観察用サンプル表面の原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）像である。
【図１１Ｂ】図１１Ａに示す白線部分の断面における凸凹形状を示す図である。
【図１２】実施例１において、平坦化対象面にＳＦ６（六フッ化硫黄）ＧＣＩＢを照射した場合の照射角度と表面粗さとの関係を示すグラフである。
【図１３Ａ】実施例２において、ＳＦ６（六フッ化硫黄）ＧＣＩＢ照射後の観察用サンプル表面の原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）像である。
【図１３Ｂ】図１３Ａに示す白線部分の断面における凸凹形状を示す図である。
【図１４】実施例３において、平坦化対象面を４０ｎｍエッチングするために必要なＡｒ（アルゴン）ＧＣＩＢの照射ドーズ量（照射角度依存）を示すグラフである。
【図１５】実施例３において、平坦化対象面にＡｒ（アルゴン）ＧＣＩＢを照射した場合の照射角度と表面粗さとの関係を示すグラフである。
【図１６】実施例４において平坦化対象面の平坦化処理手順を示すフローチャートである。
【図１７】図１７Ａは、ラインアンドスペースパターン構造を有するチップがシリコンウエハー表面上に形成されている様子を模式した図である。図１７Ｂは、ＧＣＩＢ照射前のライン幅の分布の等高線（数字はライン幅をμｍ単位で表示したものである。）。図１７Ｃは、ＧＣＩＢ照射後のライン幅の分布の等高線（数字はライン幅をμｍ単位で表示したものである。）。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
実施形態の説明に先立ち、平坦化原理について概説する。
本発明者らは、実験結果に基づき、ガスクラスターイオンビーム（以下、「ＧＣＩＢ」ともいう。）を平坦化の対象となる固体表面、即ち平坦化対象面に対して斜方照射すると、固体とクラスターとの相互作用距離が数１０ｎｍ〜数μｍにも及ぶとの新たな知見を得た。上記斜方照射における照射角度の詳細は後述する。この知見に基づき、微細構造の数１０ｎｍ〜１００μｍ程度の周期の表面粗さを低減する。この数１０ｎｍ〜１００μｍ程度の周期を、１０ｎｍオーダーの短周期に比較して「長周期」とも云うことにする。
【００１６】
まず、数１０ｎｍ〜数μｍにも及ぶ長距離相互作用距離とそのメカニズムについて説明する。
【００１７】
図１に、照射角度を７０°にして、ＳＦ６（六フッ化硫黄）のＧＣＩＢをシリコン基板表面に斜方照射した場合の原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）像を示す。図１に示す矢印は、ＧＣＩＢのシリコン基板表面に垂直投影した照射方向を表す。なお、図１での照射角度の定義は、シリコン基板表面の法線とＧＣＩＢとがなす角度である。
【００１８】
照射角度６０°以上の角度で斜方照射したシリコン基板表面を観察したところ、上記参考文献１で明らかにされているように、ＧＣＩＢの照射方向に尾を引くような筋状の構造が形成されていた。この筋状の構造を詳しく観察したところ、長さが同じオーダーで方向のそろった筋が多数集まって形成されていることがわかった。この筋が個々のクラスターが固体表面と相互作用を行った結果形成されるものであるとすると、筋の長さがクラスターの及ぼす相互作用の距離（以下、「有効相互作用距離」という。）を表しているものと推測される。
【００１９】
そこで、ＡＦＭ像をフーリエ変換することによって、有効相互作用距離がどの程度のものであるのかを広い角度範囲で調べた。フーリエ変換はＧＣＩＢの固体表面に垂直投影した照射方向（投影照射方向）と、固体表面内でその方向と垂直な方向の２つの方向について行った。この結果を図２に示す。
【００２０】
図２に明らかなとおり、投影照射方向に平行な方向では、照射角度が大きくになるにつれて有効相互作用距離が大きくなっている。特に、照射角度が７０°以上では、飛躍的に有効相互作用距離が増大し、照射角度が８０°では、この有効相互作用距離は１μｍにも及ぶ。８０°以上の照射角度では、表面平坦化効果によって筋状構造が明確に観測できなくなることから、図２にデータとして示すことはできなかった。しかし、照射角度の増大とともに有効相互作用距離はさらに大きくなっていると推測される。
【００２１】
一方、投影照射方向と垂直な方向においては、有効相互作用距離は、照射角度が２０°から７０°の領域でほぼ一定であり、照射角度が２０°以下ないし７０°以上の領域でやや小さくなる傾向が見られたものの、０°〜９０°全般で顕著な照射角度依存性は見られなかった。
【００２２】
このことから、ＧＣＩＢの照射方向にのみクラスターが長距離に亘って固体表面と相互作用を起こすことが示唆される。
【００２３】
そこで、照射角度が８３°の場合に、実際に有効相互作用距離がマイクロメートルオーダーに及ぶのかどうかを検証するための検証実験を行った。この検証実験では、シリコン基板表面に種々のパターン周期を有するラインアンドスペースパターン構造を作製し、これを人工的な表面粗さと看做し、この人工的な表面粗さがＧＣＩＢとの相互作用でどのように変化するのかを調べた。なお、ここでの照射角度はシリコン基板の板面の法線に対して８３°であり、図３に示す角度定義に基づくとθ＝７°、φ＝９０°である。
【００２４】
図３の照射角度等の定義を説明する。
ラインアンドスペースパターン構造のライン（ラインアンドスペースパターン構造の突起部分〔凸部に相当〕）の延伸方向をｘ軸とし、ラインの深さ方向をｚ軸とし、このｘ軸およびｚ軸に直交する方向をｙ軸とする。そしてライン側面（つまり、ラインの深さ方向の壁面である。）に於いて、照射角度θは、ｙ軸（ライン側面の法線）とＧＣＩＢとがなす角度とする。なお、この照射角度θは、ＧＣＩＢのライン側面に垂直投影した投影照射方向とＧＣＩＢとがなす角度に対して余角である。また、照射方角φは、ＧＣＩＢのライン側面に垂直投影した投影照射方向とｘ軸とがなす角とする。
【００２５】
もし、有効相互作用距離がラインアンドスペースパターンの周期と比較して非常に小さければ、ラインアンドスペースパターン構造の形状は、凡そ相似形状でエッチングが進行し、結果的に表面粗さは変化しないはずである。一方、有効相互作用距離がラインアンドスペースパターンの周期と同程度ないしそれ以上になると、ラインをエッチングする効果が、それに隣接するスペース（ラインアンドスペースパターン構造の溝状部分〔凹部に相当〕）や、さらにその隣接のラインにも及ぶようになり、ラインが削れてスペースを埋める現象が起こるものと考えられる。その結果、ラインアンドスペースパターン構造の形状が平坦化され、表面粗さが小さくなるものと予想される。
【００２６】
ここで、ラインアンドスペースパターン構造は、ラインアンドスペースパターンの周期によらずラインとスペースの比を１：１で同一とすることによって、ＧＣＩＢ照射前の人工的な平均表面粗さ、即ちスペースの平均深さ（ラインアンドスペースパターン構造であるから、「ラインの平均高さ」と表現してもよい。）を約１５ｎｍで一定にした。
【００２７】
検証実験の結果を図４に示す。図４に明らかなとおり、ラインアンドスペースパターンの周期、つまり或るラインとこのラインの隣のラインとの間隔が約２μｍより小さくなると飛躍的にＧＣＩＢ照射後の表面粗さが小さくなっていることがわかった。この値は、図２において、照射角度が８０°の場合の有効相互作用距離よりも大きく、照射角度が８３°の場合の有効相互作用距離に相当しているものと考えられる。
【００２８】
従って、斜方照射で惹起される長距離の相互作用効果によって、周期の長い表面粗さが平坦化されることが実験的に明らかになった。
【００２９】
以上のように、平坦化対象面に対してＧＣＩＢを斜方照射すると、有効相互作用距離、つまり具体的には横方向（平坦化対象面と凡そ平行な方向）への物質移動距離が飛躍的に大きくなり、数１０ｎｍ〜数μｍの範囲に及ぶとの知見を得た。さらに、以下に述べるメカニズムに基づけば、横方向への物質移動距離は数μｍに留まらず、固体表面の状態とＧＣＩＢの照射角度との組合せによっては、さらに大きく１００μｍに及ぶことも可能であると考えられる。
【００３０】
この知見は、従来は困難であった表面粗さの周期が数１０ｎｍ〜１００μｍに及ぶ長周期の表面粗さを除去することができることを示す。
【００３１】
ＧＣＩＢを平坦化対象面に対して斜方照射すると物質の横移動距離が照射角度の増大と共に大きくなるメカニズムとしては、次のように考えられる。
【００３２】
照射角度が大きくなると、クラスターの垂直方向（平坦化対象面と凡そ垂直な方向）への運動エネルギー成分は小さくなり、横方向への運動エネルギー成分が大きくなってくる。また、垂直方向の固体の原子密度と比較して、固体表面と凡そ平行な方向（横方向）に存在する原子は表面ラフネスによる突起部分のみとなり、横方向の原子密度は垂直方向よりもはるかに小さくなる。このため、斜方入射したクラスターが固体を構成する原子（突起）に衝突してエネルギーを失うまでの距離は、平均すると垂直入射の場合よりも長くなる。
【００３３】
さらに、クラスターが突起に衝突するとその先端を削ったり先端の物質を近傍の表面凹部分に移動させたりする。このスパッタされたり横移動される原子にとっても、横方向への移動を妨げる他の突起の密度が小さいために、より横方向への移動が起こりやすくなる。
【００３４】
これらの効果によって、照射角度が大きくなるにつれて、ひとつのクラスターが固体表面の物質を横移動させることができる距離、つまり有効相互作用距離が長くなるものと考えられる。
【００３５】
図２によれば、投影照射方向に平行な方向では、有効相互作用距離が飛躍的な増大に転じる照射角度が存在し、その照射角度が７０°であることがわかる。この有効相互作用距離が飛躍的な増大に転じる照射角度を臨界角ということにする。
【００３６】
７０°以上の照射角度で飛躍的に有効相互作用距離が長くなるメカニズムとしては、クラスターが固体表面と衝突する際の解離過程が関係していると考えられる。即ち、７０°という臨界角は、クラスターが固体表面と衝突して解離する際に、解離した個々のクラスター構成原子（あるいは分子）が固体内部へ侵入するよりも反射しやすくなる角度に相当していると考えられる。
【００３７】
そこで照射角度が臨界角以上となると、固体表面に入射したクラスター構成原子（分子）の多くが解離過程で固体表面に対し反射するようになる。また照射角度が大きくなればなるほど、固体表面に入射したクラスター構成原子（分子）の多くが固体表面に対してより平行に反射するようになり、照射角度の増大と共に有効相互作用距離が非常に増大すると考えられる。この臨界角はクラスターの結合状態で決まると考えられるため、分子結合しているクラスターの場合にはガス種、加速電圧、イオン化条件などのパラメータには依存しないと推測される。
【００３８】
なお、以上に説明した長距離相互作用効果はモノマーのイオンビームにはない特徴である。
【００３９】
以下、実施形態および実施例を説明する。まず、図５を参照して、固体表面の平坦化方法を実現する固体表面平坦化装置１００の構成・機能を説明する。
【００４０】
ＧＣＩＢ射出手段は次のように構成される。原料ガス９がノズル１０から真空のクラスター生成室１１内に噴出させられる。クラスター生成室１１内にて原料ガス９のガス分子が凝集させられクラスターが生成する。クラスターの規模は、ノズル吐出口１０ａでのガス圧力や温度、ノズル１０の大きさや形状に基づく粒度分布で決定される。クラスター生成室１１で生成されたクラスターは、スキマー１２を通過してガスクラスタービームとしてイオン化室１３へ導入される。イオン化室１３ではイオンナイザ１４による電子線、例えば熱電子の照射が行われ、中性クラスターをイオン化する。このイオン化されたガスクラスタービーム（ＧＣＩＢ）は、加速電極１５によって加速され、さらに、磁界集束器１６によって集束されてスパッタ室１７に入射する。スパッタ室１７内に設けられたターゲット支持体１８には回転ディスク４１を介してＧＣＩＢ照射対象の固体（例えばシリコン基板などである。）であるターゲット１９が固定して取り付けられている。スパッタ室１７に入射されたＧＣＩＢは、アパチャー１２１によって所定のビーム径とされてターゲット１９の表面に照射される。なお、電気的絶縁体のターゲット１９の表面を平坦化する場合などには、ＧＣＩＢを電子線照射によって中性化する。
【００４１】
さらに、固体表面平坦化装置１００には、照射角度・方角設定手段として、ＧＣＩＢの照射角度（図３のθに相当する。）および照射方角（図３のφに相当する。）を変化させることのできるあおり機構が装備されている。
【００４２】
本実施形態では、このあおり機構は、固体表面上の微細構造の形状データに応じて、照射角度を臨界角以上の角度範囲で連続的に変化させることが可能なものとする。つまり、あおり機構は、予め固体表面上の微細構造の形状データが与えられると、所望の平坦化が行われるようにターゲット支持体１８の角度を設定ないし調整することができる回転機構で実現している。
【００４３】
その際、平坦化対象面の形状データ（表面粗さの周期やその方向など）に基づいて、照射角度θおよび照射方角φを独立に設定する必要がある。なお、固体表面平坦化装置１００は、照射角度θおよび照射方角φ、並びに照射角度θおよび照射方角φを決定するための基準面を設定できるものとなっている。
【００４４】
例えば図６Ａおよび図６Ｂに示すように、固体表面平坦化装置１００は次のような回転機構（その１）および回転機構（その２）を具備している。
【００４５】
回転機構（その１）は、次のような構成になっている。ターゲット支持体１８には、軸４１ａが突出して設けられており、この軸４１ａには、軸４１ａ中心で回転可能な回動ディスク４１が取り付けられている。回転ディスク４１の平面部４１ｂにはターゲット１９が固定して載置される。また、回転ディスク４１の周縁部４１ｃには噛み合い歯が多数設けられており、この噛み合い歯は、ギア４３の歯と噛み合っている。ギア４３はモータ４２の駆動力によって回転運動をし、この回転運動が回転ディスク４１に伝達し、結果、回転ディスク４１に固定載置されたターゲット１９の回転が実現する。回転ディスク４１の回転運動は、照射方角φに反映される。
【００４６】
ところで、ターゲット支持体１８には、回転ディスク４１の回転角度、つまり照射方角φをディジタル値として検出する角度検出部（図示しない。）が取り付けられている。この角度検出部で検出された回転角度情報は、電気回路部２５ｂで情報処理され、現在の検出角度（照射方角）φｃが表示部２６の現在角度領域２６ａに表示される。
【００４７】
また、回転機構（その２）は、次のような構成になっている。ターゲット支持体１８には回転軸２１が固着されており、ターゲット支持体１８は回転軸２１中心で回転可能となっている。そして、回転軸２１は、固定板２２ａ、２２ｂによって回転可能に支持されている。また、回転軸２１は、ギア２４ｂの回転軸中心に固着されており、ギア２４ｂにはギア２４ａが噛み合っている。ギア２４ａはモータ２３の駆動力によって回転運動をし、この回転運動がギア２４ｂ、回転軸２１に伝達し、結果、ターゲット支持体１８の回転が実現する。ターゲット支持体１８のこの回転運動は、照射角度θに反映される。
【００４８】
ところで、固定板２２ａには、回転軸２１の回転角度からターゲット支持体１８の回転角度、つまりターゲット支持体１８に取り付けられたターゲット１９の平坦化対象面に対するＧＣＩＢの照射角度θをディジタル値として検出する角度検出部２５ａが固定して取り付けられている。角度検出部２５ａで検出された回転角度情報は、電気回路部２５ｂで情報処理され、現在の検出角度（照射角度）θｃが表示部２６の現在角度領域２６ａに表示される。
【００４９】
また、固体表面平坦化装置１００は、ＧＣＩＢに対するターゲット１９の相対位置を変化させられるように、例えばＸＹステージのようなスキャニング機構を装備している。
【００５０】
例えば、固定板２２ａ、２２ｂは、固定板支持部材２２ｃに固着支持されるとし、この固定板支持部材２２ｃと第１アクチュエータ２２ｄとは第１ロッド２２ｅを介して接続されている。第１アクチュエータ２２ｄは、第１ロッド２２ｅを押し出し・引き込みすることが可能であり、この作用によってターゲット支持体１８の位置を変化させることができる。例えば図６Ｂに図示する固体表面平坦化装置１００では、第１アクチュエータ２２ｄの作動によって紙面の上下方向にターゲット支持体１８を位置変化させることができる。
【００５１】
また、第１アクチュエータ２２ｄは、第２ロッド２２ｇに固着支持されており、第１アクチュエータ２２ｄと第２アクチュエータ２２ｆとは第２ロッド２２ｇを介して接続されている。第２アクチュエータ２２ｆは、第２ロッド２２ｇを押し出し・引き込みすることが可能であり、この作用によって第１アクチュエータ２２ｄの位置が変化する。この結果、第１ロッド２２ｅなどを介して第１アクチュエータ２２ｄに接続しているターゲット支持体１８の位置を変化させることができる。なお、第１ロッド２２ｅの可動方向と第２ロッド２２ｇの可動方向とは略直交する関係としている。このようにして、ＸＹステージのようなスキャニング機構が実現する。例えば、図６Ｂに図示する固体表面平坦化装置１００では、第２アクチュエータ２２ｆの作動によって紙面の左右方向にターゲット支持体１８を位置変化させることができ、上記第１アクチュエータ２２ｄの作動と相まって、ターゲット支持体１８は紙面上下左右方向に位置を移動することができる。
【００５２】
さらに、固体表面平坦化装置１００は、所望のエッチング量、ターゲット１９の材質とそのエッチング率、ＧＣＩＢのガス種、加速エネルギー、照射角度θ、照射方角φなどの諸条件からドーズ量を決定可能なデータベース３０を具備している。
【００５３】
予めターゲット表面上の微細構造の形状データおよび上記諸条件が与えられると、データベース３０を参照することで、所望の平坦化が行われるドーズ量を決定することができる。なお、照射角度が０°よりも大きい場合はビームの投影面積が大きくなるため、実効的なドーズ量（実効ドーズ量という。）は、ＧＣＩＢのビーム電流が同じであっても小さくなる。
【００５４】
データベース３０は、あらゆる照射角度θ、照射方角φなどの諸条件の組み合わせに実効ドーズ量を対応付けたものとするのではなく、垂直照射の条件における照射面積とＧＣＩＢのビーム電流から算出されるドーズ量を対応付けたデータベースとしておいてもよい。
【００５５】
図６Ｂに示す固体表面平坦化装置１００では、設定部２７を操作して基準面をターゲット支持体１８の面に設定するとともに、ターゲット表面上の微細構造の形状データ、所望のエッチング量、ターゲット１９の材質とそのエッチング率、ＧＣＩＢのガス種、加速エネルギー、照射角度（θｐ）、照射方角（φｐ）の諸条件を入力して設定する。表示部２６中の基準面表示領域２６ｂには「ターゲット支持体面」が表示され、この面の法線を基準として設定された照射角度が設定角度領域２６ｃに表示される。
【００５６】
制御部２８は、駆動部２９を通じてモータ２３およびモータ４２を駆動し、現在照射角度θｃと現在照射方角φｃが設定照射角度θｐと設定照射方角φｐになるように制御する。加えて制御部２８は、上記諸条件に基づきデータベース３０を参照して適切なドーズ量を決定し、このドーズ量のＧＣＩＢ照射が行われるようにＧＣＩＢ射出手段を制御する。
【００５７】
なお、制御部２８は、ＣＰＵ（中央演算処理装置）あるいはマイクロプロセッサなどを備えており、前述した各種表示、モータの駆動など、固体表面平坦化処理を実行制御するに必要なプログラムの情報処理を行なうことで、上記制御等を実現する。
【００５８】
固体表面平坦化装置は、上述の固体表面平坦化装置１００の構成・機構方式に限定する趣旨のものではなく、発明の本旨を逸脱しない範囲で適宜に変更等可能である。
【００５９】
例えば、上記のような照射角度設定手段等を、ＧＣＩＢによる従来のトリミング加工装置に付加するものでもよい。この場合、トリミング処理に際して表面平坦化処理も行われ（逆に長周期の表面粗さを平坦化しないこともできる。）、微細構造の加工精度を向上させることができるようになる。
【００６０】
次に実施例等について説明する。
下記各実施例では、ガスクラスターの種類としてＡｒガスクラスターとＳＦ６ガスクラスターを用いた。Ａｒガスクラスターの場合は、Ａｒガスを原料とし、Ａｒ原子が約２０００個凝集したクラスターを粒度分布のピークとするＡｒガスクラスタービームを生成し、３０ｋＶの加速電圧でターゲット１９に照射した。ＳＦ６ガスクラスターの場合は、ＳＦ６ガスおよびＨｅガスを原料とし、ＳＦ６分子が約５００個凝集したクラスターを粒度分布のピークとするＳＦ６ガスクラスターイオンビームを生成し、３０ｋＶの加速電圧で加速して、ターゲット１９に照射した。
【００６１】
ターゲット１９であるシリコン基板上にパターン構造を作製する方法としては、次の方法を用いた。まず熱酸化膜を形成した前記シリコン基板上に電子線レジストを塗布し、電子線描画装置によってレジストにパターン構造を描画した。レジストを現像後、レジストパターンをマスクとして熱酸化膜を反応性イオンエッチング（ＲＩＥ）装置でエッチングした。次いでレジストを除去し、熱酸化膜をハードマスクとして、シリコンをドライエッチングした。ドライエッチングの方法としては、Ａｒイオンミリング法を用いた。ラインアンドスペースパターン構造のような垂直な溝形状を作製するため、エッチング時にＡｒイオンの照射角度を適宜変化させながらエッチングを行った。その後、熱酸化膜をアッシング装置によって除去した。
【００６２】
また、ＧＣＩＢ照射前後のライン側面のモフォロジーを調べるため、観察用サンプルとしてラインアンドスペースパターン構造が形成されていない平板形状のシリコン基板サンプルを用意した。シリコン以外の材料として、シリコン基板上にスパッタ法で成膜したＣｒ薄膜（膜厚３００ｎｍ）の観察用サンプルも用意した。これら観察用サンプル表面を、ラインアンドスペース構造のライン側面と平行になるように設置して、ＡｒイオンミリングおよびＧＣＩＢ照射を行った。このことによって、観察用サンプルの表面をもってラインアンドスペースパターン構造のライン側面の等価的評価ができる。下記各実施例に示すライン側面のモフォロジーは、全て観察用サンプルに対する測定から得られたものである。
【００６３】
なお、下記各実施例において示すＧＣＩＢのドーズ量は、固体表面平坦化装置１００への入力値（照射角度０°で入射した場合に換算される照射ドーズ量）であり、照射角度が０°よりも大きい場合はビームの投影面積が大きくなるため、実効的なドーズ量は装置入力値よりも少なくなる。
【実施例１】
【００６４】
図７に示すフローチャートの処理手順に従ってパターン構造における平坦化対象面の平坦化を行った。なお、平坦化対象面の平坦化は、別の観点から云えば平坦化対象面のエッチングに他ならず、各実施例では平坦化対象面のエッチングを行うことで、パターン構造をトリミング（調整）すると共に平坦化対象面の平坦化を実現した。
【００６５】
処理手順を説明する。
ステップＳ１
まず、ＧＣＩＢ照射前に予めターゲット１９のパターン構造（微細構造）を原子間力顕微鏡などで測定し、その形状データを取得した。
ステップＳ２
次に、その形状データと所望のパターン幅などの値との差から、微細構造が所望の設計サイズになるようにエッチング量を計算した。
ステップＳ３
次に、ターゲット１９を表面平坦化装置１００のターゲット支持体１８に設置し、この状態のターゲット支持体１８の角度を照射角度θ・照射方角φとして定めた。
【００６６】
照射角度θは、平坦化対象面に存在する長周期の表面粗さを除去（平坦化）するために７０°以上の角度とするが、平坦化を目的としない場合には他の照射角度を選ぶこともでき、用途に応じて選ぶことができる（つまり、表面平坦化装置１００は、長周期の表面粗さの平坦化を実行する以外の目的にも使用可能である。）。
ステップＳ４
次いで、所望のエッチング量、ターゲット１９の材質とそのエッチング率、ＧＣＩＢのガス種、加速エネルギー、照射角度θ、照射方角φなどの諸条件を設定し、この諸条件を基にデータベース３０を参照してドーズ量を決定した。
ステップＳ５
続いて、ガスクラスーイオンビーム照射処理を行った。
この結果、ターゲット１９表面上のパターン構造がトリミングされるとともに、平坦化対象面は平坦化された。
【００６７】
具体的な処理は下記のとおりである。
パターン構造として、ライン幅＝スペース幅＝１．０μｍ、深さ１．０μｍの設計でラインアンドスペースパターン構造をシリコン基板表面上に作製した。
【００６８】
シリコン基板表面上のラインアンドスペースパターン構造のライン幅の分布を原子間力顕微鏡で測定した。その結果、分布の半値幅は設計許容範囲内であったが、平均値は１．０５μｍと、設計よりも５０ｎｍ大きかった。
【００６９】
次にＡｒイオンミリングによってできたラインアンドスペース構造のライン側面のモフォロジーを知るため、観察用サンプル表面の凹凸形状を原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）で観察した。図８Ａに示すように、観察用サンプル表面には、矢印で示すＡｒイオンビームの投影照射方向（即ち、ラインアンドスペースの溝の深さ方向）に対して垂直方向に筋状の構造が延びる特徴的な縞模様の凹凸形状が観察された。なお、縞模様がＡＦＭフレーム内で斜めになるようにＡＦＭ観察しているのは、凹凸周期をより正確に測定するための工夫の一環である。縞模様の凹凸形状はＡｒイオンミリングの際にＡｒイオンビームをライン側面に角度をつけて照射したことによって形成されたと考えられる。ＡＦＭ像から得られた平均表面粗さＲａはＲａ＝２．９０ｎｍであった。さらに凹凸形状を白線（図８Ａ）で示す断面で詳しく調べたところ、凹凸には比較的長い周期があり、加えてこの長周期の凸凹に、より短い周期の凹凸が重なっていることがわかった（図８Ｂ；例えば楕円囲み部分を参照。）。これらの凹凸形状の周期についてより詳しく分析するため、この断面の凹凸形状をフーリエ変換（ＦＦＴ）した。この結果、１．２μｍ付近にピークをもつ長周期の凹凸形状と、それ以下の１００ｎｍ程度から数１０ｎｍ程度のより短い周期の凹凸形状が存在することがわかった（図９）。
【００７０】
以上のような凹凸形状を有するシリコン基板のライン側面に対し、ＳＦ６ガスクラスターイオンビームを種々の照射角度θで照射し、ライン幅のトリミングを行った。ここで、このライン側面が平坦化対象面である。ライン側面に照射可能な３０°以上の照射角度を用いた。ライン幅の平均値を設計値の１．００μｍに近づけるために必要な各照射角度θにおけるドーズ量として、データベースに保存されている図１０に示すデータを用いた（但し、加速エネルギー３０ｋｅＶ、クラスター粒度分布のピークが５００個の場合である。）。照射方角φは縞模様の長周期の凹凸（うねり）に対して垂直方向となるφ＝９０°とした。
【００７１】
卜リミング後のライン幅を測定した結果、いずれの照射角度θにおいても平均値で１．００±０．０１μｍの範囲内に入っていた。また、θ＝８３°の場合のライン側面のＡＦＭ像（図１１Ａ）、および白線で示す断面の凹凸形状のグラフ（図１１Ｂ）とそのＦＦＴスペクトル（図９に示すφ＝９０°の曲線）を調べた結果、ＧＣＩＢ照射前に存在していた１．２μｍ近傍の長周期の凹凸のスペクトル強度とそれ以下の短周期の凹凸のスペクトル強度が共に著しく減少していた。図１１Ａに示す矢印は、ＳＦ６（六フッ化硫黄）ＧＣＩＢ投影照射方向を表す。平均表面粗さＲａはＲａ＝０．２１ｎｍであり、ＧＣＩＢ照射前に比して１割以下となって極めて平坦化された。平均表面粗さの照射角度依存性を調べた結果、照射角度θ＝７０°近傍を境にそれ以上の角度では平均表面粗さが急激に減少していた（図１２）。
【実施例２】
【００７２】
照射方角φ＝０°とした点を除いて、実施例１と同様の実験を行った。照射方角φ＝０°の場合は、Ａｒイオンミリングによってライン側面に形成された縞模様の縞と平行な方向にＧＣＩＢを照射する場合に相当する（図３の角度定義を参照。）。照射角度θ＝８３°の場合でＧＣＩＢ照射後のライン側面のＡＦＭ像を図１３Ａに示す。図１３Ａに示す矢印はＳＦ６（六フッ化硫黄）ＧＣＩＢ投影照射方向を表す。ＳＦ６ガスクラスターイオンビーム照射前に存在した縞模様の凹凸が除去されていないことがわかる。また白線（図１３Ａ）で示す断面の凹凸形状を詳しく観察すると、ＧＣＩＢ照射前には長周期の凹凸上に重なって乗っていた短い周期の凹凸が、ＧＣＩＢ照射後には除去され滑らかなカーブになっていることがわかった（図１３Ｂ；例えば楕円囲み部分を参照。）。さらにＦＦＴスペクトルを解析したところ、数１０ｎｍ程度の短周期のスペクトル強度については著しく低減されていたが、１．２μｍ近傍の長周期の凹凸（うねり）のスペクトル強度は低減されていないことがわかった（図９に示すφ＝０°の曲線）。
【実施例３】
【００７３】
他の材料とガスクラスターとの組み合わせにおいて上記実施例１で観測された効果がみられるかどうか調べる目的で、シリコン基板上に成膜したＣｒ膜の観察用サンプルに対して、Ａｒガスクラスターイオンビームを照射する実験を行った。
【００７４】
まず、実施例１でラインアンドスペースパターン構造をシリコン基板表面上にエッチングした場合と同様のＡｒイオンミリング条件を用いた結果、Ｃｒ膜の観察用サンプルにおいても、同様の縞模様の構造が観測された。このＣｒ膜観察用サンプルに対して、Ａｒガスクラスターイオンビームの照射角度θと平均表面粗さＲａとの関係を調べた。照射ドーズ量は、データべース中にあるＣｒ膜を５０ｎｍエッチングする場合に必要な照射角度θとドーズ量との関係（図１４）から決定した（但し、加速エネルギー３０ｋｅＶ、クラスター粒度分布のピークが２０００個の場合である。）。照射角度θと平均表面粗さＲａとの関係を表す実験結果を図１５に示す。θ＝７０°以上の照射角度で急激に平均表面粗さが小さくなることがわかった。
【実施例４】
【００７５】
ターゲット１９であるシリコンウエハー表面上に１次元回折格子（ラインアンドスペースパターン構造）のチップを多数配列させて形成した場合の固体表面平坦化処理の実施ついて説明する。
【００７６】
図１６に示すフローチャートの処理手順に従って平坦化処理を行った。
ステップＳ１ａ
まず、ＧＣＩＢ照射前に予めシリコンウエハー表面上の各領域（例えば、チップ単位の領域である。）におけるパターン構造（微細構造）を原子間力顕微鏡などで測定し、その形状データを取得した。そして、この形状データをシリコンウエハー表面上の各領域でマッピングしてデータマップを作成した。
ステップＳ２ａ
次に、データマップと所望のパターン幅などの値との差から微細構造が所望の設計サイズとなるように、各領域ごとに照射角度・照射方角とエッチング量を計算した。そして、スキャニング制御によってシリコンウエハー全面で一括して表面平坦化処理を実行するため、各領域ごとに前記計算で得た所定の照射角度・照射方角とエッチング量となるように変調制御するスキャニングプログラムを設定した。
ステップＳ３ａ
次に、シリコンウエハーを表面平坦化装置１００のターゲット支持体１８に設置して、これを基準面とした。
ステップＳ４ａ
次いで、ステップＳ２ａで設定したスキャニングプログラムに従ってガスクラスーイオンビーム照射処理を行った。
【００７７】
この結果、シリコンウエハー表面上の各チップがトリミングされるとともに、各チップの平坦化対象面が平坦化された。
【００７８】
具体的な処理は下記のとおりである。
シリコンウエハー表面上に、１次元回折格子（ラインアンドスペースパターン構造）のチップを多数配列させて形成した（図１７Ａ）。ライン幅＝スペース幅＝０．２９μｍ、溝深さ＝７００ｎｍで設計した。１チップのサイズは２５μｍ角とした。シリコンウエハー表面上でのライン幅の分布を調べたところ、シリコンウエハーの中心では０．３２μｍであり、シリコンウエハーの周辺部では０．３５μｍであった（図１７Ｂ）。そして、ライン幅の分布は、シリコンウエハーの中心部から外周に向かって単調に大きくなっていた。
【００７９】
また、シリコンウエハー表面上の各位置でのラインアンドスペースパターン構造のライン側面のモフォロジーを知る目的で、予めシリコンウエハー表面上の各位置に対応するターゲット支持体１８上の場所に観察用サンプルを設置して同条件でＡｒイオンミリングを行った。この観察用サンプルを原子間力顕微鏡で観察した結果、いずれも１μｍ程度の周期の縞模様の構造が観測された。縞の延伸方向と周期は、シリコンウエハーの中心位置から外周方向へ向かうに従って連続的に変化していた。即ち、シリコンウエハーの中心部では溝の深さ方向と垂直（図１７Ａにおいてｘ軸と平行、ω＝０°）であり、縞の周期は約８００ｎｍであった。また、最外周の位置にある観察用サンプルにおいては、ｘ軸から５度ずれた方向（図１７Ａにおいてω＝５°の方向）に縞が延びており、縞の周期は１．１μｍであった。これはＡｒイオンミリングの際のＡｒイオンビームが、シリコンウエハー全面で均一に照射されていなかったことに起因すると考えられる。
【００８０】
この形状データを元に、ＳＦ６ガスクラスターイオンビームの照射角度θおよび照射方角φを、シリコンウエハーの中心ではθ＝８０°、φ＝９０°、外周部ではθ＝８３°、φ＝８５°になるように、かつ、ターゲットであるシリコンウエハーのスキャニングと連動させてＧＣＩＢの照射角度および照射方向が連続的に変化するようにプログラミングした。また、ライン幅をシリコンウエハー全面にわたって設計値に近づけるには、ライン幅をシリコンウエハーの中心部で３０ｎｍ、外周部では６０ｎｍ減少させる必要がある。そこで、必要なＳＦ６ガスクラスターイオンビームの照射ドーズ量を中心部で４．７＊１０１４ｉｏｎｓ／ｃｍ２、外周部で９．４＊１０１４ｉｏｎｓ／ｃｍ２とし、かつ、ライン幅分布の等高線のデータに対応して照射ドーズ量を連続的に変化させるようにプログラミングした。なお、記号＊は乗算を表す。
【００８１】
ＧＣＩＢ照射後の回折格子チップの形状をシリコンウエハー全面にわたって原子間力顕微鏡で調べた。その結果、ライン幅はシリコンウエハーの最外周部のチップを除いてシリコンウエハー全面にわたってほぼ同じで設計値に等しい０．２９μｍとなっていた（図１７Ｃ）。ＳＦ６ガスクラスターイオンビーム照射前後のライン側面の平均表面粗さを、観察用サンプルを原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）で観察することで等価的評価した。ＳＦ６ガスクラスターイオンビーム照射前のライン側面の平均表面粗さ（Ｒａ）はシリコンウエハー表面上の位置によって１．９ｎｍから３．１ｎｍの範囲でばらつきがあったが、ＳＦ６ガスクラスターイオンビーム照射後のライン側面では、シリコンウエハー表面上の位置によらずＲａ＝０．３２ｎｍから０．３８ｎｍの範囲内に収まっており、表面粗さが低減していた。
【００８２】
以上の各実施例から下記の事実が認められる。
実施例１を参照すると、ＧＣＩＢの照射角度θが平坦化対象面の法線から７０°以上であると、平坦化対象面の平均表面粗さが急激に減少することがわかる。
【００８３】
また実施例２を合わせて参照すると、平均表面粗さの著しい低減は１μｍ程度の長周期の凹凸（うねり）が除去されたためであり、７０°以上の照射角度ではこの長周期の凹凸を除去する効果（長距離相互作用効果）が顕著に大きいことがわかる。また、１００ｎｍ程度以下の凹凸が除去される効果は照射方角に依らないのに対して、１μｍ程度の長周期のうねりを除去するためにはうねりの方向と照射方角とを一致させることが効果的であることがわかる。
【００８４】
さらに実施例３を参照すると、長距離相互作用効果は固体材質とガスクラスターとの組み合わせには依存せず、照射角度が７０°以上で長距離相互作用効果を得られることがわかる。
【００８５】
上記各実施例では加速電圧を３０ｋＶとした。この加速電圧は、より高い程エッチング量が大きくなり、平坦化処理時間が短くなるという利点がある一方、表面粗さがかえって粗くなる場合もある。従って、加速電圧は、平坦化処理に要求される、時間、材質などの各種条件によって決定するのがよい。また、ガス種、照射条件、クラスターサイズなどの装置条件やパラメータも特に限定されるものではなく、適宜に変更可能である。
【産業上の利用可能性】
【００８６】
本発明は、長周期（数１０ｎｍ〜１００μｍ程度）の表面粗さを低減することで半導体デバイスなどの微細構造の構造精度を向上させることができるので、半導体デバイスや光デバイスの微細構造の構造精度の向上はもとより、半導体デバイスや光デバイスなどを作製するための金型などの３次元構造体の構造精度向上に利用できる。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ガスクラスターイオンビームの照射による固体表面の平坦化方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
半導体デバイス、電子デバイス、フォトニック結晶などの光デバイスでは、薄膜の積層構造やサブマイクロメートルオーダー（０．１μｍ〜１μｍ未満程度）の微細なパターン構造などが半導体ウエハー面上などを加工して作製される。また、半導体量子デバイスでは、例えば量子ドットや量子ワイヤと呼ばれる数ナノメートルオーダーの超微粒子や細線が基板表面上に配列するように作製される。これらのデバイスに形成された微細構造（即ち、薄膜構造、パターン構造、超微粒子が配列したような凹凸構造など）の大きさや表面粗さはデバイスの性能を左右する重要な因子である。従って、微細構造の形成には高い加工精度が要求される。
【０００３】
これら微細構造の精度は、成膜プロセスやエッチングプロセスなどの加工技術の精度によって決まる。しかし、数ナノメートル以下の加工精度で微細構造を作製することは容易ではない。また一般的に、成膜プロセスやエッチングプロセスなどを経て作製されるこれらのデバイスでは、ウエハー表面上に多数のチップを作製するが、ウエハー全面で均一な微細構造を作製するのは難しい。そこで、このような問題を解決するために、一旦作製された微細構造に対して後処理として構造精度を高めるための処理（例えば表面平坦化処理）を施している。
【０００４】
このような平坦化処理技術の一例として、国際公開番号ＷＯ２００５／０３１８３８（特許文献１という）では、パターン構造の側壁などをガスクラスターイオンビーム照射によって平坦化する披術が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】ＷＯ２００５／０３１８３８
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
ガスクラスターイオンビームは、モノマーのイオンビームとは異なり、基板と平行な方向へのスパッタ成分が大きいことが知られている。この現象はラテラルスパッタリング効果と呼ばれている。また、ガスクラスターイオンビーム照射によって照射領域の基板表面原子の横移動も顕著に起こり、これらの横方向への原子移動現象によって表面が平坦化される。なお、垂直照射の方が斜方照射よりもラテラルスパッタリング効果による表面の平坦化が起こりやすいと報告されている（参考文献１参照。）。垂直照射は、基板表面の法線に対しておよそ０度の照射角度で照射することである。以下、角度表記は「°」をもって表す。
（参考文献１）N. Toyoda et al., Nucl. Instr. And Meth. In Phys. Res. B161-163(2000)980.
ところで、従来市販されているガスクラスターイオンビーム装置では、ビームの大きさ（ビーム幅）は数ミリオーダーである。一方、ラテラルスパッタリング効果によって１個のクラスターが及ぼす平坦化作用の範囲は、１個のクラスターが表面に衝突した場合に形成されるクレーターの大きさと同じオーダーであると考えられ、約１０ｎｍ（ナノメートル）の大きさであることが知られている。
【０００７】
つまり、従来技術では、ビーム照射によって１０ｎｍオーダー以下の周期の表面粗さ、あるいはビームをスキャニングすることによって１ｍｍオーダー以上の周期の表面粗さを低減することができるが、その中間の領域、すなわち数１０ｎｍ〜１００μｍ程度の周期の表面粗さを低減することができないという問題があった。
【０００８】
また、上記特許文献１に開示される技術は、固体表面の法線に対して６０〜９０°の照射角度で固体表面にガスクラスターイオンビームを照射すると、略垂直照射と比較して著しく固体表面の平坦化が起こるという知見に基づく技術である。この技術はパターン構造の側壁の平坦化に利用される。
【０００９】
この技術は、固体表面に存在する１０ｎｍオーダーの短周期の凹凸（表面粗さ）を平坦化できるものの、それ以上の大きさ（数１０ｎｍ〜１００μｍ程度）の長周期の凹凸（表面粗さ）を平坦化することできるかどうかについては明らかではなかった。
【００１０】
そこで、本発明が解決しようとする課題は、上記の問題点に鑑み、固体表面に存在する数１０ｎｍ〜１００μｍ程度の周期の表面粗さをガスクラスターイオンビームの照射によって低減する固体表面の平坦化方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
上記課題を解決するために、本発明のガスクラスターイオンビームによる固体表面の平坦化方法は、固体表面の法線とガスクラスターイオンビームとがなす角度を照射角度とし、固体とこの固体に衝突したクラスターとが相互作用する距離（有効相互作用距離）が飛躍的な増大に転じる照射角度を臨界角として、予め固体表面の形状データを取得する過程と、臨界角以上の照射角度で固体表面に対して、形状データに含まれる８００ｎｍ以上１．１μｍ以下の範囲の周期をもつ表面の凹凸のうねりの方向と照射方向とを一致させてガスクラスターイオンビームを照射する照射過程とを有する。
【００１２】
また、上記臨界角は７０°であるとする。
この具体的角度は、実験結果で得た知見に基づく。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、ガスクラスターイオンビームの照射角度を臨界角以上とすることで、有効相互作用距離が照射角度を臨界角未満にした場合に比して飛躍的に長くなり、クラスターと固体との相互作用が広範囲に及ぶことで固体表面の平坦化が行われる。このため、数１０ｎｍ〜１００μｍ程度の周期の固体表面粗さをガスクラスターイオンビームの照射によって低減することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】照射角度を７０°にして、ＳＦ６（六フッ化硫黄）のＧＣＩＢをシリコン基板表面に斜方照射した場合の原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）像である。
【図２】有効相互作用距離のＧＣＩＢ照射角度依存性を示すグラフ〔縦軸：有効相互作用距離、横軸：ＧＣＩＢ照射角度〕である。
【図３】照射角度・照射方角の定義図である。
【図４】ラインアンドスペースパターン構造の周期と照射角度８３°でＧＣＩＢを照射した後の表面粗さとの関係を示すグラフである。
【図５】実施形態である固体表面平坦化装置１００の構成を示す図である。
【図６Ａ】固体表面平坦化装置１００の回転機構（その１）を示す側面図である。
【図６Ｂ】固体表面平坦化装置１００の回転機構（その１）、回転機構（その２）、スキャニング機構を示す平面図である。
【図７】実施例１において平坦化対象面の平坦化処理手順を示すフローチャートである。
【図８Ａ】実施例１において、ＧＣＩＢ照射前の観察用サンプル表面の原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）像である。
【図８Ｂ】図８Ａに示す白線部分の断面における凸凹形状を示す図である。
【図９】実施例１および実施例２におけるＳＦ６（六フッ化硫黄）ＧＣＩＢ照射前後の平坦化対象面の凸凹形状をフーリエ変換したスペクトル図である。
【図１０】実施例１において、平坦化対象面を５０ｎｍエッチングするために必要なＳＦ６（六フッ化硫黄）ＧＣＩＢの照射ドーズ量（照射角度依存）を示すグラフである。
【図１１Ａ】実施例１において、ＳＦ６（六フッ化硫黄）ＧＣＩＢ照射後の観察用サンプル表面の原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）像である。
【図１１Ｂ】図１１Ａに示す白線部分の断面における凸凹形状を示す図である。
【図１２】実施例１において、平坦化対象面にＳＦ６（六フッ化硫黄）ＧＣＩＢを照射した場合の照射角度と表面粗さとの関係を示すグラフである。
【図１３Ａ】実施例２において、ＳＦ６（六フッ化硫黄）ＧＣＩＢ照射後の観察用サンプル表面の原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）像である。
【図１３Ｂ】図１３Ａに示す白線部分の断面における凸凹形状を示す図である。
【図１４】実施例３において、平坦化対象面を４０ｎｍエッチングするために必要なＡｒ（アルゴン）ＧＣＩＢの照射ドーズ量（照射角度依存）を示すグラフである。
【図１５】実施例３において、平坦化対象面にＡｒ（アルゴン）ＧＣＩＢを照射した場合の照射角度と表面粗さとの関係を示すグラフである。
【図１６】実施例４において平坦化対象面の平坦化処理手順を示すフローチャートである。
【図１７】図１７Ａは、ラインアンドスペースパターン構造を有するチップがシリコンウエハー表面上に形成されている様子を模式した図である。図１７Ｂは、ＧＣＩＢ照射前のライン幅の分布の等高線（数字はライン幅をμｍ単位で表示したものである。）。図１７Ｃは、ＧＣＩＢ照射後のライン幅の分布の等高線（数字はライン幅をμｍ単位で表示したものである。）。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
実施形態の説明に先立ち、平坦化原理について概説する。
本発明者らは、実験結果に基づき、ガスクラスターイオンビーム（以下、「ＧＣＩＢ」ともいう。）を平坦化の対象となる固体表面、即ち平坦化対象面に対して斜方照射すると、固体とクラスターとの相互作用距離が数１０ｎｍ〜数μｍにも及ぶとの新たな知見を得た。上記斜方照射における照射角度の詳細は後述する。この知見に基づき、微細構造の数１０ｎｍ〜１００μｍ程度の周期の表面粗さを低減する。この数１０ｎｍ〜１００μｍ程度の周期を、１０ｎｍオーダーの短周期に比較して「長周期」とも云うことにする。
【００１６】
まず、数１０ｎｍ〜数μｍにも及ぶ長距離相互作用距離とそのメカニズムについて説明する。
【００１７】
図１に、照射角度を７０°にして、ＳＦ６（六フッ化硫黄）のＧＣＩＢをシリコン基板表面に斜方照射した場合の原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）像を示す。図１に示す矢印は、ＧＣＩＢのシリコン基板表面に垂直投影した照射方向を表す。なお、図１での照射角度の定義は、シリコン基板表面の法線とＧＣＩＢとがなす角度である。
【００１８】
照射角度６０°以上の角度で斜方照射したシリコン基板表面を観察したところ、上記参考文献１で明らかにされているように、ＧＣＩＢの照射方向に尾を引くような筋状の構造が形成されていた。この筋状の構造を詳しく観察したところ、長さが同じオーダーで方向のそろった筋が多数集まって形成されていることがわかった。この筋が個々のクラスターが固体表面と相互作用を行った結果形成されるものであるとすると、筋の長さがクラスターの及ぼす相互作用の距離（以下、「有効相互作用距離」という。）を表しているものと推測される。
【００１９】
そこで、ＡＦＭ像をフーリエ変換することによって、有効相互作用距離がどの程度のものであるのかを広い角度範囲で調べた。フーリエ変換はＧＣＩＢの固体表面に垂直投影した照射方向（投影照射方向）と、固体表面内でその方向と垂直な方向の２つの方向について行った。この結果を図２に示す。
【００２０】
図２に明らかなとおり、投影照射方向に平行な方向では、照射角度が大きくになるにつれて有効相互作用距離が大きくなっている。特に、照射角度が７０°以上では、飛躍的に有効相互作用距離が増大し、照射角度が８０°では、この有効相互作用距離は１μｍにも及ぶ。８０°以上の照射角度では、表面平坦化効果によって筋状構造が明確に観測できなくなることから、図２にデータとして示すことはできなかった。しかし、照射角度の増大とともに有効相互作用距離はさらに大きくなっていると推測される。
【００２１】
一方、投影照射方向と垂直な方向においては、有効相互作用距離は、照射角度が２０°から７０°の領域でほぼ一定であり、照射角度が２０°以下ないし７０°以上の領域でやや小さくなる傾向が見られたものの、０°〜９０°全般で顕著な照射角度依存性は見られなかった。
【００２２】
このことから、ＧＣＩＢの照射方向にのみクラスターが長距離に亘って固体表面と相互作用を起こすことが示唆される。
【００２３】
そこで、照射角度が８３°の場合に、実際に有効相互作用距離がマイクロメートルオーダーに及ぶのかどうかを検証するための検証実験を行った。この検証実験では、シリコン基板表面に種々のパターン周期を有するラインアンドスペースパターン構造を作製し、これを人工的な表面粗さと看做し、この人工的な表面粗さがＧＣＩＢとの相互作用でどのように変化するのかを調べた。なお、ここでの照射角度はシリコン基板の板面の法線に対して８３°であり、図３に示す角度定義に基づくとθ＝７°、φ＝９０°である。
【００２４】
図３の照射角度等の定義を説明する。
ラインアンドスペースパターン構造のライン（ラインアンドスペースパターン構造の突起部分〔凸部に相当〕）の延伸方向をｘ軸とし、ラインの深さ方向をｚ軸とし、このｘ軸およびｚ軸に直交する方向をｙ軸とする。そしてライン側面（つまり、ラインの深さ方向の壁面である。）に於いて、照射角度θは、ｙ軸（ライン側面の法線）とＧＣＩＢとがなす角度とする。なお、この照射角度θは、ＧＣＩＢのライン側面に垂直投影した投影照射方向とＧＣＩＢとがなす角度に対して余角である。また、照射方角φは、ＧＣＩＢのライン側面に垂直投影した投影照射方向とｘ軸とがなす角とする。
【００２５】
もし、有効相互作用距離がラインアンドスペースパターンの周期と比較して非常に小さければ、ラインアンドスペースパターン構造の形状は、凡そ相似形状でエッチングが進行し、結果的に表面粗さは変化しないはずである。一方、有効相互作用距離がラインアンドスペースパターンの周期と同程度ないしそれ以上になると、ラインをエッチングする効果が、それに隣接するスペース（ラインアンドスペースパターン構造の溝状部分〔凹部に相当〕）や、さらにその隣接のラインにも及ぶようになり、ラインが削れてスペースを埋める現象が起こるものと考えられる。その結果、ラインアンドスペースパターン構造の形状が平坦化され、表面粗さが小さくなるものと予想される。
【００２６】
ここで、ラインアンドスペースパターン構造は、ラインアンドスペースパターンの周期によらずラインとスペースの比を１：１で同一とすることによって、ＧＣＩＢ照射前の人工的な平均表面粗さ、即ちスペースの平均深さ（ラインアンドスペースパターン構造であるから、「ラインの平均高さ」と表現してもよい。）を約１５ｎｍで一定にした。
【００２７】
検証実験の結果を図４に示す。図４に明らかなとおり、ラインアンドスペースパターンの周期、つまり或るラインとこのラインの隣のラインとの間隔が約２μｍより小さくなると飛躍的にＧＣＩＢ照射後の表面粗さが小さくなっていることがわかった。この値は、図２において、照射角度が８０°の場合の有効相互作用距離よりも大きく、照射角度が８３°の場合の有効相互作用距離に相当しているものと考えられる。
【００２８】
従って、斜方照射で惹起される長距離の相互作用効果によって、周期の長い表面粗さが平坦化されることが実験的に明らかになった。
【００２９】
以上のように、平坦化対象面に対してＧＣＩＢを斜方照射すると、有効相互作用距離、つまり具体的には横方向（平坦化対象面と凡そ平行な方向）への物質移動距離が飛躍的に大きくなり、数１０ｎｍ〜数μｍの範囲に及ぶとの知見を得た。さらに、以下に述べるメカニズムに基づけば、横方向への物質移動距離は数μｍに留まらず、固体表面の状態とＧＣＩＢの照射角度との組合せによっては、さらに大きく１００μｍに及ぶことも可能であると考えられる。
【００３０】
この知見は、従来は困難であった表面粗さの周期が数１０ｎｍ〜１００μｍに及ぶ長周期の表面粗さを除去することができることを示す。
【００３１】
ＧＣＩＢを平坦化対象面に対して斜方照射すると物質の横移動距離が照射角度の増大と共に大きくなるメカニズムとしては、次のように考えられる。
【００３２】
照射角度が大きくなると、クラスターの垂直方向（平坦化対象面と凡そ垂直な方向）への運動エネルギー成分は小さくなり、横方向への運動エネルギー成分が大きくなってくる。また、垂直方向の固体の原子密度と比較して、固体表面と凡そ平行な方向（横方向）に存在する原子は表面ラフネスによる突起部分のみとなり、横方向の原子密度は垂直方向よりもはるかに小さくなる。このため、斜方入射したクラスターが固体を構成する原子（突起）に衝突してエネルギーを失うまでの距離は、平均すると垂直入射の場合よりも長くなる。
【００３３】
さらに、クラスターが突起に衝突するとその先端を削ったり先端の物質を近傍の表面凹部分に移動させたりする。このスパッタされたり横移動される原子にとっても、横方向への移動を妨げる他の突起の密度が小さいために、より横方向への移動が起こりやすくなる。
【００３４】
これらの効果によって、照射角度が大きくなるにつれて、ひとつのクラスターが固体表面の物質を横移動させることができる距離、つまり有効相互作用距離が長くなるものと考えられる。
【００３５】
図２によれば、投影照射方向に平行な方向では、有効相互作用距離が飛躍的な増大に転じる照射角度が存在し、その照射角度が７０°であることがわかる。この有効相互作用距離が飛躍的な増大に転じる照射角度を臨界角ということにする。
【００３６】
７０°以上の照射角度で飛躍的に有効相互作用距離が長くなるメカニズムとしては、クラスターが固体表面と衝突する際の解離過程が関係していると考えられる。即ち、７０°という臨界角は、クラスターが固体表面と衝突して解離する際に、解離した個々のクラスター構成原子（あるいは分子）が固体内部へ侵入するよりも反射しやすくなる角度に相当していると考えられる。
【００３７】
そこで照射角度が臨界角以上となると、固体表面に入射したクラスター構成原子（分子）の多くが解離過程で固体表面に対し反射するようになる。また照射角度が大きくなればなるほど、固体表面に入射したクラスター構成原子（分子）の多くが固体表面に対してより平行に反射するようになり、照射角度の増大と共に有効相互作用距離が非常に増大すると考えられる。この臨界角はクラスターの結合状態で決まると考えられるため、分子結合しているクラスターの場合にはガス種、加速電圧、イオン化条件などのパラメータには依存しないと推測される。
【００３８】
なお、以上に説明した長距離相互作用効果はモノマーのイオンビームにはない特徴である。
【００３９】
以下、実施形態および実施例を説明する。まず、図５を参照して、固体表面の平坦化方法を実現する固体表面平坦化装置１００の構成・機能を説明する。
【００４０】
ＧＣＩＢ射出手段は次のように構成される。原料ガス９がノズル１０から真空のクラスター生成室１１内に噴出させられる。クラスター生成室１１内にて原料ガス９のガス分子が凝集させられクラスターが生成する。クラスターの規模は、ノズル吐出口１０ａでのガス圧力や温度、ノズル１０の大きさや形状に基づく粒度分布で決定される。クラスター生成室１１で生成されたクラスターは、スキマー１２を通過してガスクラスタービームとしてイオン化室１３へ導入される。イオン化室１３ではイオンナイザ１４による電子線、例えば熱電子の照射が行われ、中性クラスターをイオン化する。このイオン化されたガスクラスタービーム（ＧＣＩＢ）は、加速電極１５によって加速され、さらに、磁界集束器１６によって集束されてスパッタ室１７に入射する。スパッタ室１７内に設けられたターゲット支持体１８には回転ディスク４１を介してＧＣＩＢ照射対象の固体（例えばシリコン基板などである。）であるターゲット１９が固定して取り付けられている。スパッタ室１７に入射されたＧＣＩＢは、アパチャー１２１によって所定のビーム径とされてターゲット１９の表面に照射される。なお、電気的絶縁体のターゲット１９の表面を平坦化する場合などには、ＧＣＩＢを電子線照射によって中性化する。
【００４１】
さらに、固体表面平坦化装置１００には、照射角度・方角設定手段として、ＧＣＩＢの照射角度（図３のθに相当する。）および照射方角（図３のφに相当する。）を変化させることのできるあおり機構が装備されている。
【００４２】
本実施形態では、このあおり機構は、固体表面上の微細構造の形状データに応じて、照射角度を臨界角以上の角度範囲で連続的に変化させることが可能なものとする。つまり、あおり機構は、予め固体表面上の微細構造の形状データが与えられると、所望の平坦化が行われるようにターゲット支持体１８の角度を設定ないし調整することができる回転機構で実現している。
【００４３】
その際、平坦化対象面の形状データ（表面粗さの周期やその方向など）に基づいて、照射角度θおよび照射方角φを独立に設定する必要がある。なお、固体表面平坦化装置１００は、照射角度θおよび照射方角φ、並びに照射角度θおよび照射方角φを決定するための基準面を設定できるものとなっている。
【００４４】
例えば図６Ａおよび図６Ｂに示すように、固体表面平坦化装置１００は次のような回転機構（その１）および回転機構（その２）を具備している。
【００４５】
回転機構（その１）は、次のような構成になっている。ターゲット支持体１８には、軸４１ａが突出して設けられており、この軸４１ａには、軸４１ａ中心で回転可能な回動ディスク４１が取り付けられている。回転ディスク４１の平面部４１ｂにはターゲット１９が固定して載置される。また、回転ディスク４１の周縁部４１ｃには噛み合い歯が多数設けられており、この噛み合い歯は、ギア４３の歯と噛み合っている。ギア４３はモータ４２の駆動力によって回転運動をし、この回転運動が回転ディスク４１に伝達し、結果、回転ディスク４１に固定載置されたターゲット１９の回転が実現する。回転ディスク４１の回転運動は、照射方角φに反映される。
【００４６】
ところで、ターゲット支持体１８には、回転ディスク４１の回転角度、つまり照射方角φをディジタル値として検出する角度検出部（図示しない。）が取り付けられている。この角度検出部で検出された回転角度情報は、電気回路部２５ｂで情報処理され、現在の検出角度（照射方角）φｃが表示部２６の現在角度領域２６ａに表示される。
【００４７】
また、回転機構（その２）は、次のような構成になっている。ターゲット支持体１８には回転軸２１が固着されており、ターゲット支持体１８は回転軸２１中心で回転可能となっている。そして、回転軸２１は、固定板２２ａ、２２ｂによって回転可能に支持されている。また、回転軸２１は、ギア２４ｂの回転軸中心に固着されており、ギア２４ｂにはギア２４ａが噛み合っている。ギア２４ａはモータ２３の駆動力によって回転運動をし、この回転運動がギア２４ｂ、回転軸２１に伝達し、結果、ターゲット支持体１８の回転が実現する。ターゲット支持体１８のこの回転運動は、照射角度θに反映される。
【００４８】
ところで、固定板２２ａには、回転軸２１の回転角度からターゲット支持体１８の回転角度、つまりターゲット支持体１８に取り付けられたターゲット１９の平坦化対象面に対するＧＣＩＢの照射角度θをディジタル値として検出する角度検出部２５ａが固定して取り付けられている。角度検出部２５ａで検出された回転角度情報は、電気回路部２５ｂで情報処理され、現在の検出角度（照射角度）θｃが表示部２６の現在角度領域２６ａに表示される。
【００４９】
また、固体表面平坦化装置１００は、ＧＣＩＢに対するターゲット１９の相対位置を変化させられるように、例えばＸＹステージのようなスキャニング機構を装備している。
【００５０】
例えば、固定板２２ａ、２２ｂは、固定板支持部材２２ｃに固着支持されるとし、この固定板支持部材２２ｃと第１アクチュエータ２２ｄとは第１ロッド２２ｅを介して接続されている。第１アクチュエータ２２ｄは、第１ロッド２２ｅを押し出し・引き込みすることが可能であり、この作用によってターゲット支持体１８の位置を変化させることができる。例えば図６Ｂに図示する固体表面平坦化装置１００では、第１アクチュエータ２２ｄの作動によって紙面の上下方向にターゲット支持体１８を位置変化させることができる。
【００５１】
また、第１アクチュエータ２２ｄは、第２ロッド２２ｇに固着支持されており、第１アクチュエータ２２ｄと第２アクチュエータ２２ｆとは第２ロッド２２ｇを介して接続されている。第２アクチュエータ２２ｆは、第２ロッド２２ｇを押し出し・引き込みすることが可能であり、この作用によって第１アクチュエータ２２ｄの位置が変化する。この結果、第１ロッド２２ｅなどを介して第１アクチュエータ２２ｄに接続しているターゲット支持体１８の位置を変化させることができる。なお、第１ロッド２２ｅの可動方向と第２ロッド２２ｇの可動方向とは略直交する関係としている。このようにして、ＸＹステージのようなスキャニング機構が実現する。例えば、図６Ｂに図示する固体表面平坦化装置１００では、第２アクチュエータ２２ｆの作動によって紙面の左右方向にターゲット支持体１８を位置変化させることができ、上記第１アクチュエータ２２ｄの作動と相まって、ターゲット支持体１８は紙面上下左右方向に位置を移動することができる。
【００５２】
さらに、固体表面平坦化装置１００は、所望のエッチング量、ターゲット１９の材質とそのエッチング率、ＧＣＩＢのガス種、加速エネルギー、照射角度θ、照射方角φなどの諸条件からドーズ量を決定可能なデータベース３０を具備している。
【００５３】
予めターゲット表面上の微細構造の形状データおよび上記諸条件が与えられると、データベース３０を参照することで、所望の平坦化が行われるドーズ量を決定することができる。なお、照射角度が０°よりも大きい場合はビームの投影面積が大きくなるため、実効的なドーズ量（実効ドーズ量という。）は、ＧＣＩＢのビーム電流が同じであっても小さくなる。
【００５４】
データベース３０は、あらゆる照射角度θ、照射方角φなどの諸条件の組み合わせに実効ドーズ量を対応付けたものとするのではなく、垂直照射の条件における照射面積とＧＣＩＢのビーム電流から算出されるドーズ量を対応付けたデータベースとしておいてもよい。
【００５５】
図６Ｂに示す固体表面平坦化装置１００では、設定部２７を操作して基準面をターゲット支持体１８の面に設定するとともに、ターゲット表面上の微細構造の形状データ、所望のエッチング量、ターゲット１９の材質とそのエッチング率、ＧＣＩＢのガス種、加速エネルギー、照射角度（θｐ）、照射方角（φｐ）の諸条件を入力して設定する。表示部２６中の基準面表示領域２６ｂには「ターゲット支持体面」が表示され、この面の法線を基準として設定された照射角度が設定角度領域２６ｃに表示される。
【００５６】
制御部２８は、駆動部２９を通じてモータ２３およびモータ４２を駆動し、現在照射角度θｃと現在照射方角φｃが設定照射角度θｐと設定照射方角φｐになるように制御する。加えて制御部２８は、上記諸条件に基づきデータベース３０を参照して適切なドーズ量を決定し、このドーズ量のＧＣＩＢ照射が行われるようにＧＣＩＢ射出手段を制御する。
【００５７】
なお、制御部２８は、ＣＰＵ（中央演算処理装置）あるいはマイクロプロセッサなどを備えており、前述した各種表示、モータの駆動など、固体表面平坦化処理を実行制御するに必要なプログラムの情報処理を行なうことで、上記制御等を実現する。
【００５８】
固体表面平坦化装置は、上述の固体表面平坦化装置１００の構成・機構方式に限定する趣旨のものではなく、発明の本旨を逸脱しない範囲で適宜に変更等可能である。
【００５９】
例えば、上記のような照射角度設定手段等を、ＧＣＩＢによる従来のトリミング加工装置に付加するものでもよい。この場合、トリミング処理に際して表面平坦化処理も行われ（逆に長周期の表面粗さを平坦化しないこともできる。）、微細構造の加工精度を向上させることができるようになる。
【００６０】
次に実施例等について説明する。
下記各実施例では、ガスクラスターの種類としてＡｒガスクラスターとＳＦ６ガスクラスターを用いた。Ａｒガスクラスターの場合は、Ａｒガスを原料とし、Ａｒ原子が約２０００個凝集したクラスターを粒度分布のピークとするＡｒガスクラスタービームを生成し、３０ｋＶの加速電圧でターゲット１９に照射した。ＳＦ６ガスクラスターの場合は、ＳＦ６ガスおよびＨｅガスを原料とし、ＳＦ６分子が約５００個凝集したクラスターを粒度分布のピークとするＳＦ６ガスクラスターイオンビームを生成し、３０ｋＶの加速電圧で加速して、ターゲット１９に照射した。
【００６１】
ターゲット１９であるシリコン基板上にパターン構造を作製する方法としては、次の方法を用いた。まず熱酸化膜を形成した前記シリコン基板上に電子線レジストを塗布し、電子線描画装置によってレジストにパターン構造を描画した。レジストを現像後、レジストパターンをマスクとして熱酸化膜を反応性イオンエッチング（ＲＩＥ）装置でエッチングした。次いでレジストを除去し、熱酸化膜をハードマスクとして、シリコンをドライエッチングした。ドライエッチングの方法としては、Ａｒイオンミリング法を用いた。ラインアンドスペースパターン構造のような垂直な溝形状を作製するため、エッチング時にＡｒイオンの照射角度を適宜変化させながらエッチングを行った。その後、熱酸化膜をアッシング装置によって除去した。
【００６２】
また、ＧＣＩＢ照射前後のライン側面のモフォロジーを調べるため、観察用サンプルとしてラインアンドスペースパターン構造が形成されていない平板形状のシリコン基板サンプルを用意した。シリコン以外の材料として、シリコン基板上にスパッタ法で成膜したＣｒ薄膜（膜厚３００ｎｍ）の観察用サンプルも用意した。これら観察用サンプル表面を、ラインアンドスペース構造のライン側面と平行になるように設置して、ＡｒイオンミリングおよびＧＣＩＢ照射を行った。このことによって、観察用サンプルの表面をもってラインアンドスペースパターン構造のライン側面の等価的評価ができる。下記各実施例に示すライン側面のモフォロジーは、全て観察用サンプルに対する測定から得られたものである。
【００６３】
なお、下記各実施例において示すＧＣＩＢのドーズ量は、固体表面平坦化装置１００への入力値（照射角度０°で入射した場合に換算される照射ドーズ量）であり、照射角度が０°よりも大きい場合はビームの投影面積が大きくなるため、実効的なドーズ量は装置入力値よりも少なくなる。
【実施例１】
【００６４】
図７に示すフローチャートの処理手順に従ってパターン構造における平坦化対象面の平坦化を行った。なお、平坦化対象面の平坦化は、別の観点から云えば平坦化対象面のエッチングに他ならず、各実施例では平坦化対象面のエッチングを行うことで、パターン構造をトリミング（調整）すると共に平坦化対象面の平坦化を実現した。
【００６５】
処理手順を説明する。
ステップＳ１
まず、ＧＣＩＢ照射前に予めターゲット１９のパターン構造（微細構造）を原子間力顕微鏡などで測定し、その形状データを取得した。
ステップＳ２
次に、その形状データと所望のパターン幅などの値との差から、微細構造が所望の設計サイズになるようにエッチング量を計算した。
ステップＳ３
次に、ターゲット１９を表面平坦化装置１００のターゲット支持体１８に設置し、この状態のターゲット支持体１８の角度を照射角度θ・照射方角φとして定めた。
【００６６】
照射角度θは、平坦化対象面に存在する長周期の表面粗さを除去（平坦化）するために７０°以上の角度とするが、平坦化を目的としない場合には他の照射角度を選ぶこともでき、用途に応じて選ぶことができる（つまり、表面平坦化装置１００は、長周期の表面粗さの平坦化を実行する以外の目的にも使用可能である。）。
ステップＳ４
次いで、所望のエッチング量、ターゲット１９の材質とそのエッチング率、ＧＣＩＢのガス種、加速エネルギー、照射角度θ、照射方角φなどの諸条件を設定し、この諸条件を基にデータベース３０を参照してドーズ量を決定した。
ステップＳ５
続いて、ガスクラスーイオンビーム照射処理を行った。
この結果、ターゲット１９表面上のパターン構造がトリミングされるとともに、平坦化対象面は平坦化された。
【００６７】
具体的な処理は下記のとおりである。
パターン構造として、ライン幅＝スペース幅＝１．０μｍ、深さ１．０μｍの設計でラインアンドスペースパターン構造をシリコン基板表面上に作製した。
【００６８】
シリコン基板表面上のラインアンドスペースパターン構造のライン幅の分布を原子間力顕微鏡で測定した。その結果、分布の半値幅は設計許容範囲内であったが、平均値は１．０５μｍと、設計よりも５０ｎｍ大きかった。
【００６９】
次にＡｒイオンミリングによってできたラインアンドスペース構造のライン側面のモフォロジーを知るため、観察用サンプル表面の凹凸形状を原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）で観察した。図８Ａに示すように、観察用サンプル表面には、矢印で示すＡｒイオンビームの投影照射方向（即ち、ラインアンドスペースの溝の深さ方向）に対して垂直方向に筋状の構造が延びる特徴的な縞模様の凹凸形状が観察された。なお、縞模様がＡＦＭフレーム内で斜めになるようにＡＦＭ観察しているのは、凹凸周期をより正確に測定するための工夫の一環である。縞模様の凹凸形状はＡｒイオンミリングの際にＡｒイオンビームをライン側面に角度をつけて照射したことによって形成されたと考えられる。ＡＦＭ像から得られた平均表面粗さＲａはＲａ＝２．９０ｎｍであった。さらに凹凸形状を白線（図８Ａ）で示す断面で詳しく調べたところ、凹凸には比較的長い周期があり、加えてこの長周期の凸凹に、より短い周期の凹凸が重なっていることがわかった（図８Ｂ；例えば楕円囲み部分を参照。）。これらの凹凸形状の周期についてより詳しく分析するため、この断面の凹凸形状をフーリエ変換（ＦＦＴ）した。この結果、１．２μｍ付近にピークをもつ長周期の凹凸形状と、それ以下の１００ｎｍ程度から数１０ｎｍ程度のより短い周期の凹凸形状が存在することがわかった（図９）。
【００７０】
以上のような凹凸形状を有するシリコン基板のライン側面に対し、ＳＦ６ガスクラスターイオンビームを種々の照射角度θで照射し、ライン幅のトリミングを行った。ここで、このライン側面が平坦化対象面である。ライン側面に照射可能な３０°以上の照射角度を用いた。ライン幅の平均値を設計値の１．００μｍに近づけるために必要な各照射角度θにおけるドーズ量として、データベースに保存されている図１０に示すデータを用いた（但し、加速エネルギー３０ｋｅＶ、クラスター粒度分布のピークが５００個の場合である。）。照射方角φは縞模様の長周期の凹凸（うねり）に対して垂直方向となるφ＝９０°とした。
【００７１】
卜リミング後のライン幅を測定した結果、いずれの照射角度θにおいても平均値で１．００±０．０１μｍの範囲内に入っていた。また、θ＝８３°の場合のライン側面のＡＦＭ像（図１１Ａ）、および白線で示す断面の凹凸形状のグラフ（図１１Ｂ）とそのＦＦＴスペクトル（図９に示すφ＝９０°の曲線）を調べた結果、ＧＣＩＢ照射前に存在していた１．２μｍ近傍の長周期の凹凸のスペクトル強度とそれ以下の短周期の凹凸のスペクトル強度が共に著しく減少していた。図１１Ａに示す矢印は、ＳＦ６（六フッ化硫黄）ＧＣＩＢ投影照射方向を表す。平均表面粗さＲａはＲａ＝０．２１ｎｍであり、ＧＣＩＢ照射前に比して１割以下となって極めて平坦化された。平均表面粗さの照射角度依存性を調べた結果、照射角度θ＝７０°近傍を境にそれ以上の角度では平均表面粗さが急激に減少していた（図１２）。
【実施例２】
【００７２】
照射方角φ＝０°とした点を除いて、実施例１と同様の実験を行った。照射方角φ＝０°の場合は、Ａｒイオンミリングによってライン側面に形成された縞模様の縞と平行な方向にＧＣＩＢを照射する場合に相当する（図３の角度定義を参照。）。照射角度θ＝８３°の場合でＧＣＩＢ照射後のライン側面のＡＦＭ像を図１３Ａに示す。図１３Ａに示す矢印はＳＦ６（六フッ化硫黄）ＧＣＩＢ投影照射方向を表す。ＳＦ６ガスクラスターイオンビーム照射前に存在した縞模様の凹凸が除去されていないことがわかる。また白線（図１３Ａ）で示す断面の凹凸形状を詳しく観察すると、ＧＣＩＢ照射前には長周期の凹凸上に重なって乗っていた短い周期の凹凸が、ＧＣＩＢ照射後には除去され滑らかなカーブになっていることがわかった（図１３Ｂ；例えば楕円囲み部分を参照。）。さらにＦＦＴスペクトルを解析したところ、数１０ｎｍ程度の短周期のスペクトル強度については著しく低減されていたが、１．２μｍ近傍の長周期の凹凸（うねり）のスペクトル強度は低減されていないことがわかった（図９に示すφ＝０°の曲線）。
【実施例３】
【００７３】
他の材料とガスクラスターとの組み合わせにおいて上記実施例１で観測された効果がみられるかどうか調べる目的で、シリコン基板上に成膜したＣｒ膜の観察用サンプルに対して、Ａｒガスクラスターイオンビームを照射する実験を行った。
【００７４】
まず、実施例１でラインアンドスペースパターン構造をシリコン基板表面上にエッチングした場合と同様のＡｒイオンミリング条件を用いた結果、Ｃｒ膜の観察用サンプルにおいても、同様の縞模様の構造が観測された。このＣｒ膜観察用サンプルに対して、Ａｒガスクラスターイオンビームの照射角度θと平均表面粗さＲａとの関係を調べた。照射ドーズ量は、データべース中にあるＣｒ膜を５０ｎｍエッチングする場合に必要な照射角度θとドーズ量との関係（図１４）から決定した（但し、加速エネルギー３０ｋｅＶ、クラスター粒度分布のピークが２０００個の場合である。）。照射角度θと平均表面粗さＲａとの関係を表す実験結果を図１５に示す。θ＝７０°以上の照射角度で急激に平均表面粗さが小さくなることがわかった。
【実施例４】
【００７５】
ターゲット１９であるシリコンウエハー表面上に１次元回折格子（ラインアンドスペースパターン構造）のチップを多数配列させて形成した場合の固体表面平坦化処理の実施ついて説明する。
【００７６】
図１６に示すフローチャートの処理手順に従って平坦化処理を行った。
ステップＳ１ａ
まず、ＧＣＩＢ照射前に予めシリコンウエハー表面上の各領域（例えば、チップ単位の領域である。）におけるパターン構造（微細構造）を原子間力顕微鏡などで測定し、その形状データを取得した。そして、この形状データをシリコンウエハー表面上の各領域でマッピングしてデータマップを作成した。
ステップＳ２ａ
次に、データマップと所望のパターン幅などの値との差から微細構造が所望の設計サイズとなるように、各領域ごとに照射角度・照射方角とエッチング量を計算した。そして、スキャニング制御によってシリコンウエハー全面で一括して表面平坦化処理を実行するため、各領域ごとに前記計算で得た所定の照射角度・照射方角とエッチング量となるように変調制御するスキャニングプログラムを設定した。
ステップＳ３ａ
次に、シリコンウエハーを表面平坦化装置１００のターゲット支持体１８に設置して、これを基準面とした。
ステップＳ４ａ
次いで、ステップＳ２ａで設定したスキャニングプログラムに従ってガスクラスーイオンビーム照射処理を行った。
【００７７】
この結果、シリコンウエハー表面上の各チップがトリミングされるとともに、各チップの平坦化対象面が平坦化された。
【００７８】
具体的な処理は下記のとおりである。
シリコンウエハー表面上に、１次元回折格子（ラインアンドスペースパターン構造）のチップを多数配列させて形成した（図１７Ａ）。ライン幅＝スペース幅＝０．２９μｍ、溝深さ＝７００ｎｍで設計した。１チップのサイズは２５μｍ角とした。シリコンウエハー表面上でのライン幅の分布を調べたところ、シリコンウエハーの中心では０．３２μｍであり、シリコンウエハーの周辺部では０．３５μｍであった（図１７Ｂ）。そして、ライン幅の分布は、シリコンウエハーの中心部から外周に向かって単調に大きくなっていた。
【００７９】
また、シリコンウエハー表面上の各位置でのラインアンドスペースパターン構造のライン側面のモフォロジーを知る目的で、予めシリコンウエハー表面上の各位置に対応するターゲット支持体１８上の場所に観察用サンプルを設置して同条件でＡｒイオンミリングを行った。この観察用サンプルを原子間力顕微鏡で観察した結果、いずれも１μｍ程度の周期の縞模様の構造が観測された。縞の延伸方向と周期は、シリコンウエハーの中心位置から外周方向へ向かうに従って連続的に変化していた。即ち、シリコンウエハーの中心部では溝の深さ方向と垂直（図１７Ａにおいてｘ軸と平行、ω＝０°）であり、縞の周期は約８００ｎｍであった。また、最外周の位置にある観察用サンプルにおいては、ｘ軸から５度ずれた方向（図１７Ａにおいてω＝５°の方向）に縞が延びており、縞の周期は１．１μｍであった。これはＡｒイオンミリングの際のＡｒイオンビームが、シリコンウエハー全面で均一に照射されていなかったことに起因すると考えられる。
【００８０】
この形状データを元に、ＳＦ６ガスクラスターイオンビームの照射角度θおよび照射方角φを、シリコンウエハーの中心ではθ＝８０°、φ＝９０°、外周部ではθ＝８３°、φ＝８５°になるように、かつ、ターゲットであるシリコンウエハーのスキャニングと連動させてＧＣＩＢの照射角度および照射方向が連続的に変化するようにプログラミングした。また、ライン幅をシリコンウエハー全面にわたって設計値に近づけるには、ライン幅をシリコンウエハーの中心部で３０ｎｍ、外周部では６０ｎｍ減少させる必要がある。そこで、必要なＳＦ６ガスクラスターイオンビームの照射ドーズ量を中心部で４．７＊１０１４ｉｏｎｓ／ｃｍ２、外周部で９．４＊１０１４ｉｏｎｓ／ｃｍ２とし、かつ、ライン幅分布の等高線のデータに対応して照射ドーズ量を連続的に変化させるようにプログラミングした。なお、記号＊は乗算を表す。
【００８１】
ＧＣＩＢ照射後の回折格子チップの形状をシリコンウエハー全面にわたって原子間力顕微鏡で調べた。その結果、ライン幅はシリコンウエハーの最外周部のチップを除いてシリコンウエハー全面にわたってほぼ同じで設計値に等しい０．２９μｍとなっていた（図１７Ｃ）。ＳＦ６ガスクラスターイオンビーム照射前後のライン側面の平均表面粗さを、観察用サンプルを原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）で観察することで等価的評価した。ＳＦ６ガスクラスターイオンビーム照射前のライン側面の平均表面粗さ（Ｒａ）はシリコンウエハー表面上の位置によって１．９ｎｍから３．１ｎｍの範囲でばらつきがあったが、ＳＦ６ガスクラスターイオンビーム照射後のライン側面では、シリコンウエハー表面上の位置によらずＲａ＝０．３２ｎｍから０．３８ｎｍの範囲内に収まっており、表面粗さが低減していた。
【００８２】
以上の各実施例から下記の事実が認められる。
実施例１を参照すると、ＧＣＩＢの照射角度θが平坦化対象面の法線から７０°以上であると、平坦化対象面の平均表面粗さが急激に減少することがわかる。
【００８３】
また実施例２を合わせて参照すると、平均表面粗さの著しい低減は１μｍ程度の長周期の凹凸（うねり）が除去されたためであり、７０°以上の照射角度ではこの長周期の凹凸を除去する効果（長距離相互作用効果）が顕著に大きいことがわかる。また、１００ｎｍ程度以下の凹凸が除去される効果は照射方角に依らないのに対して、１μｍ程度の長周期のうねりを除去するためにはうねりの方向と照射方角とを一致させることが効果的であることがわかる。
【００８４】
さらに実施例３を参照すると、長距離相互作用効果は固体材質とガスクラスターとの組み合わせには依存せず、照射角度が７０°以上で長距離相互作用効果を得られることがわかる。
【００８５】
上記各実施例では加速電圧を３０ｋＶとした。この加速電圧は、より高い程エッチング量が大きくなり、平坦化処理時間が短くなるという利点がある一方、表面粗さがかえって粗くなる場合もある。従って、加速電圧は、平坦化処理に要求される、時間、材質などの各種条件によって決定するのがよい。また、ガス種、照射条件、クラスターサイズなどの装置条件やパラメータも特に限定されるものではなく、適宜に変更可能である。
【産業上の利用可能性】
【００８６】
本発明は、長周期（数１０ｎｍ〜１００μｍ程度）の表面粗さを低減することで半導体デバイスなどの微細構造の構造精度を向上させることができるので、半導体デバイスや光デバイスの微細構造の構造精度の向上はもとより、半導体デバイスや光デバイスなどを作製するための金型などの３次元構造体の構造精度向上に利用できる。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ガスクラスターイオンビームによる固体表面の平坦化方法であって、
上記固体表面の法線と上記ガスクラスターイオンビームとがなす角度を照射角度とし、
固体と当該固体に衝突したクラスターとが相互作用する距離が飛躍的な増大に転じる照射角度を臨界角として、
予め上記固体表面の形状データを取得する過程と、
上記臨界角以上の上記照射角度で上記固体表面に対して、上記形状データに含まれる８００ｎｍ以上１．１μｍ以下の範囲の周期をもつ表面の凹凸のうねりの方向と照射方向とを一致させて上記ガスクラスターイオンビームを照射する照射過程と
を有する
ガスクラスターイオンビームによる固体表面の平坦化方法。
【請求項２】
請求項１に記載のガスクラスターイオンビームによる固体表面の平坦化方法において、
上記臨界角は７０度である
ことを特徴とするガスクラスターイオンビームによる固体表面の平坦化方法。
【請求項１】
ガスクラスターイオンビームによる固体表面の平坦化方法であって、
上記固体表面の法線と上記ガスクラスターイオンビームとがなす角度を照射角度とし、
固体と当該固体に衝突したクラスターとが相互作用する距離が飛躍的な増大に転じる照射角度を臨界角として、
予め上記固体表面の形状データを取得する過程と、
上記臨界角以上の上記照射角度で上記固体表面に対して、上記形状データに含まれる８００ｎｍ以上１．１μｍ以下の範囲の周期をもつ表面の凹凸のうねりの方向と照射方向とを一致させて上記ガスクラスターイオンビームを照射する照射過程と
を有する
ガスクラスターイオンビームによる固体表面の平坦化方法。
【請求項２】
請求項１に記載のガスクラスターイオンビームによる固体表面の平坦化方法において、
上記臨界角は７０度である
ことを特徴とするガスクラスターイオンビームによる固体表面の平坦化方法。
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６Ａ】
【図６Ｂ】
【図７】
【図８Ｂ】
【図９】
【図１０】
【図１１Ｂ】
【図１２】
【図１３Ｂ】
【図１４】
【図１５】
【図１６】
【図１７】
【図１】
【図８Ａ】
【図１１Ａ】
【図１３Ａ】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６Ａ】
【図６Ｂ】
【図７】
【図８Ｂ】
【図９】
【図１０】
【図１１Ｂ】
【図１２】
【図１３Ｂ】
【図１４】
【図１５】
【図１６】
【図１７】
【図１】
【図８Ａ】
【図１１Ａ】
【図１３Ａ】
【公開番号】特開２０１２−１０４８５９（Ｐ２０１２−１０４８５９Ａ）
【公開日】平成２４年５月３１日（２０１２．５．３１）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１２−２０９００（Ｐ２０１２−２０９００）
【出願日】平成２４年２月２日（２０１２．２．２）
【分割の表示】特願２００８−５４２２０７（Ｐ２００８−５４２２０７）の分割
【原出願日】平成１９年１０月３０日（２００７．１０．３０）
【国等の委託研究の成果に係る記載事項】（出願人による申告）国等の委託研究の成果に係わる特許出願（平成１７年度ＮＥＤＯ次世代量子ビーム利用ナノ加工プロセス技術の開発委託研究、産業技術力強化法第１９条の適用を受けるもの）
【出願人】（０００２３１０７３）日本航空電子工業株式会社 (1,081)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２４年５月３１日（２０１２．５．３１）
【国際特許分類】
【出願日】平成２４年２月２日（２０１２．２．２）
【分割の表示】特願２００８−５４２２０７（Ｐ２００８−５４２２０７）の分割
【原出願日】平成１９年１０月３０日（２００７．１０．３０）
【国等の委託研究の成果に係る記載事項】（出願人による申告）国等の委託研究の成果に係わる特許出願（平成１７年度ＮＥＤＯ次世代量子ビーム利用ナノ加工プロセス技術の開発委託研究、産業技術力強化法第１９条の適用を受けるもの）
【出願人】（０００２３１０７３）日本航空電子工業株式会社 (1,081)
【Ｆターム（参考）】
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