ジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置および方法
【課題】ジルコニウムを含む使用済燃料を、核燃料物質と、ジルコニウムと、他の核分裂生成物に分離することができるジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置および方法を提供することを目的とする。
【解決手段】ジルコニウムを含む使用済燃料を、核燃料物質と、ジルコニウムと、核分裂生成物に分離するためのジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置において、ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境を前記処理装置内に得るための加熱手段と、ジルコニウム化合物の昇華温度以下の温度環境とされ、揮発したジルコニウム化合物を凝縮して回収するジルコニウム回収部と、ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境で残存した個体を貯留する固体貯留部と、気体を回収する為の通気口とを備えた。
【解決手段】ジルコニウムを含む使用済燃料を、核燃料物質と、ジルコニウムと、核分裂生成物に分離するためのジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置において、ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境を前記処理装置内に得るための加熱手段と、ジルコニウム化合物の昇華温度以下の温度環境とされ、揮発したジルコニウム化合物を凝縮して回収するジルコニウム回収部と、ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境で残存した個体を貯留する固体貯留部と、気体を回収する為の通気口とを備えた。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置および方法に係り、特にジルコニウム被覆管と混じりあった使用済燃料を、ウランとジルコニウムと核分裂生成物に分離するジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置および方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
日本の沸騰水型軽水炉で使用されている核燃料の化学形態は酸化物である。核燃料物質であるウランはペレットに成型され、燃料被覆管に収納された後、燃料集合体として炉心に装荷されて原子力発電に使用される。
【０００３】
原子力発電ではウランが核分裂する時に発生するエネルギーを電気に変えて発電しているが、核分裂が起こる過程で核分裂生成物（ＦＰ：Ｆｉｓｓｉｏｎ Ｐｒｏｄｕｃｔｓ）が発生する。核分裂生成物の多くは放射性物質である。放射性の核分裂生成物から発せられた放射線のエネルギーは吸収されて熱エネルギーに変わるため、原子力発電に使用された核燃料物質（以後使用済燃料と言う）は自己発熱作用を持つ。このため炉心に装荷された燃料集合体は水により冷却されている。
【０００４】
一方、発電所での使用を終えた使用済燃料は、使用済燃料プールで冷却された後、最終的には再処理される。再処理では使用済燃料を核燃料物質（ウランとプルトニウム）と、核分裂生成物に分離する。分離された核分裂生成物は高レベル放射性廃棄物であるため、ガラス固化処理後に地層処分することが検討されている。
【０００５】
この使用済燃料の再処理方法として、フッ化物揮発法や、六ヶ所再処理プラントで採用されている湿式再処理法（ＰＵＲＥＸ法）などがある。
【０００６】
このうち例えば特許文献１に記載のフッ化物揮発法とは、使用済燃料をフッ素ガスと反応させ、核燃料物質であるウランを気体状の六フッ化ウラン（ＵＦ６）として回収する方法である。この時、核分裂生成物の多くは、フッ素ガスと反応して不揮発性のフッ化物（以下、不揮発性フッ化核分裂生成物という）となり、気体状の六フッ化ウランＵＦ６と分離される。なお、核分裂生成物の一部は、揮発性のフッ化物となり気体状の六フッ化ウランＵＦ６に同伴するが、後段工程での凝縮や吸着などの分離操作により、気体状の六フッ化ウランＵＦ６と分離できる。
【０００７】
以上のフッ化物揮発法における使用済燃料のフッ化方式として、主にフレーム炉方式と流動床方式の２つが検討されている。このうち、フレーム炉方式では、フレーム炉の上部から使用済燃料粉末とフッ素ガスを供給することで反応熱による高温のフレーム（１２００〜１６００℃）を形成し、高温雰囲気中で使用済燃料をフッ化する。
【０００８】
また流動床方式では、使用済燃料と流動材（例えばアルミナ）が充填された反応槽において、使用済燃料と流動材を攪拌している所へフッ素ガスを供給し、使用済燃料をフッ化する。この流動床方式では、反応槽と使用済燃料と流動材は加温されており、その温度は３００〜３５０℃である。
【０００９】
さらに使用済燃料のフッ化方式として、上記２つ以外に、単純な方式としてバッチ方式が考えられる。この方式では、使用済燃料が収納された容器にフッ素ガスを供給し、使用済燃料をフッ化する。この時、使用済燃料と容器はフッ化反応を促進するために加温されており、その温度は最大８００℃程度であると考えられる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】特開２００２−２５７９８０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
以上説明した特許文献１などに記載のフッ化物揮発法では、その方式が幾つか知られているが、いずれの場合にも処理装置（炉、槽、又は容器形式のものを含む）内に使用済燃料が配置されあるいは供給される必要がある。
【００１２】
これらの方式では、燃料集合体から燃料被覆管を除去して使用済燃料の形態にしたものを処理の対象としている。このことは、原子炉内の燃料集合体から使用済燃料を得る（フレーム炉方式では、さらに使用済燃料を粉末の形態とする）までに多大の処理工程と、時間を要することを意味している。
【００１３】
このことから、燃料集合体から使用済燃料のみを抽出してフッ化物揮発法による分離回収を行うのではなく、使用済燃料と燃料被覆管が混合された状態のまま、フッ化物揮発法による分離回収を行えることが望ましい。例えば使用済燃料と燃料被覆管が混合された状態として、裁断した燃料集合体をそのままフッ化物揮発法による分離回収の対象とできるのであれば、前処理工程が簡略化でき、ここに要する時間を大幅に削減することができる。
【００１４】
以上の説明は、原子炉内で燃料集合体が予定の発熱を完了した後の処理を想定しているが、原子炉の過酷事故により使用済燃料と燃料被覆管が溶融した場合にも、溶融物の形態のままフッ化物揮発法による分離回収を行えることがより強く望まれる。
【００１５】
例えば、過酷事故時に燃料集合体が水により冷却されなかった場合、使用済燃料の自己発熱作用により使用済燃料と燃料被覆管は高温になり、次いで燃料被覆管と水蒸気との反応による発熱でさらに高温になることで使用済燃料と燃料被覆管は溶融すると考えられる。この溶融物はコリウムと呼ばれる。コリウムでは、使用済燃料のみを取り出すことが困難であるので、直接、溶融物の形態のままフッ化物揮発法による分離回収を行えることが望ましい。
【００１６】
以上説明したフッ化物揮発法や、湿式再処理法（ＰＵＲＥＸ法）などは、燃料集合体から取り出した使用済燃料の再処理方法である。これに対し、本発明において再処理の対象とするのは、使用済燃料と燃料被覆管の混合物である。混合物には、原子力発電所の過酷事故で発生したコリウムを含む。
【００１７】
本発明では、原子力発電所の過酷事故で発生したコリウム、あるいは裁断した使用済燃料と燃料被覆管などの混合物を、フッ化物揮発法で処理することを検討している。コリウムなどの混合物は、燃料被覆管の材料であるジルコニウムを多量に含むため、ジルコニウムの取扱いが重要となる。フッ化物揮発法を適用する場合における、ジルコニウムの取扱いを以下に纏めてみた。
【００１８】
フッ化物揮発法による使用済燃料の再処理では、核分裂生成物の一つであるジルコニウムは、フッ素ガスと反応してフッ化ジルコニウム（ＺｒＦ４）となる。フッ化ジルコニウムＺｒＦ４の昇華点は６００℃である。
【００１９】
このため、フッ化物揮発法におけるフッ化方式がフレーム炉方式とバッチ方式の場合は、フッ化ジルコニウムＺｒＦ４は一時的に揮発するが、処理装置の配管温度は２００℃程度のため凝縮し、最終的に不揮発性フッ化核分裂生成物とともに、固体として回収される。また、フッ化物揮発法におけるフッ化方法が流動床方式の場合、フッ化ジルコニウムＺｒＦ４は揮発しないので、この場合にも不揮発性フッ化核分裂生成物とともに、固体として回収される。
【００２０】
したがって、使用済燃料の処理向けのフッ化物揮発法でコリウムなどの混合物を処理した場合、コリウムなどの混合物は核燃料物質と、ジルコニウムを含む核分裂生成物に大別される。回収されたジルコニウムを含む核分裂生成物のうち、被覆管由来のジルコニウムは非放射性なのでガラス固化処理する必要は無いが、使用済燃料の処理向けのフッ化物揮発法ではジルコニウムと他の核分裂生成物を分離する工程が無いため、ジルコニウムと他の核分裂生成物は同時にガラス固化される。
【００２１】
しかし、単位重量のガラス固化体中に溶解できる不純物量（核分裂生成物＋ジルコニウム）には上限があるため、非放射性のジルコニウムをガラス固化するとガラス固化体量の増加により処理コストが増加する。よって、フッ化物揮発法でコリウムなどの混合物を処理する場合、コストの低減のためにはジルコニウムと他の核分裂生成物を分離することが有効である。
【００２２】
このようなニーズに対し、例えば、金属の対象でウランと金属ジルコニウムから成る金属燃料を塩素ガスと反応させてウランとジルコニウムを分離する塩化法があるが、塩素ガスと酸化ジルコニウムが反応しないため、この塩化法を本発明の酸化物燃料にそのまま適用することはできない。
【００２３】
以上のことから本発明においては、ジルコニウムを含む使用済燃料を、核燃料物質と、ジルコニウムと、他の核分裂生成物に分離することができるジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置および方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００２４】
以上のことから本発明においては、ジルコニウムを含む使用済燃料を、核燃料物質と、ジルコニウムと、核分裂生成物に分離するためのジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置において、ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境を前記処理装置内に得るための加熱手段と、ジルコニウム化合物の昇華温度以下の温度環境とされ、揮発したジルコニウム化合物を凝縮して回収するジルコニウム回収部と、ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境で残存した個体を貯留する固体貯留部と、気体を回収する為の通気口とを備えた。
【００２５】
また、加熱手段は、ジルコニウムを含む使用済燃料をフッ素ガスと反応させてフレームを形成させるための第１の加熱手段を含むものとした。
【００２６】
また加熱手段は、ジルコニウムを含む使用済燃料をフッ素ガスと反応させてフレームを形成させるための第１の加熱手段と、固体貯留部の固体をジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度に加熱する為の第２の加熱手段とを備える。
【００２７】
また加熱手段は、ジルコニウムを含む使用済燃料を載置する台座を備え、台座上でフッ素ガスと反応させるときにジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境を得るための第３の加熱手段を備える。
【００２８】
また加熱手段は、ジルコニウムを含む使用済燃料を載置する台座を備え、台座上でフッ素ガスと反応させた後に、塩素ガスと反応させるときにジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境を得るための第４の加熱手段を備える。
【００２９】
またジルコニウム化合物は、フッ化ジルコニウムである。
【００３０】
またジルコニウム化合物は、塩化ジルコニウムである。
【００３１】
以上のことから本発明においては、ジルコニウムを含む使用済燃料を、核燃料物質と、ジルコニウムと、核分裂生成物に分離するためのジルコニウムを含む使用済燃料の処理方法において、ジルコニウムを含む使用済燃料を、ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境下で処理し、ジルコニウム化合物の昇華温度以下の温度環境下で揮発したジルコニウム化合物を凝縮して回収し、ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境で残存した個体と、気体に分けて回収する。
【００３２】
またジルコニウムを含む使用済燃料について、ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境下での第１回目の処理により気体と固体に分離し、第１回目の処理後の個体について、ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境下で第２回目の処理を行い、ジルコニウム化合物の昇華温度以下の温度環境下で揮発したジルコニウム化合物を凝縮して回収し、ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境で残存した個体と、気体に分けて回収する。
【００３３】
またジルコニウムを含む使用済燃料について、フッ素ガスと反応させて気体と固体に分離し、分離後の個体について、塩化ジルコニウムの昇華温度以上の温度環境下で塩素ガスと反応させ、塩化ジルコニウムの昇華温度以下の温度環境下で揮発した塩化ジルコニウムを凝縮して回収し、塩化ジルコニウムの昇華温度以上の温度環境で残存した個体と、気体に分けて回収する。
【００３４】
以上のことから本発明においては、ジルコニウムを含む使用済燃料を、核燃料物質と、ジルコニウムと、核分裂生成物に分離するためのジルコニウムを含む使用済燃料の処理方法において、燃料被覆管のジルコニウムと使用済燃料を、フッ素ガスと６００℃以上の温度で反応させることでフッ化ジルコニウムガスを生成し、そのフッ化ジルコニウムガスを反応装置内部に設置されたジルコニウム回収部に凝縮して回収する。
【００３５】
またジルコニウム回収部に回収したフッ化ジルコニウムと塩化物ガスを反応させて塩化ジルコニウムを生成し、その塩化ジルコニウムを３５０℃以上で揮発させることでジルコニウム回収部からジルコニウムを分離する。
【００３６】
また燃料被覆管のジルコニウムと使用済燃料を、フッ素ガスと３００〜６００℃の温度で反応させて使用済燃料中のウランをＵＦ６として回収した後、固体として残ったフッ化ジルコニウムを３５０℃以上で塩化物ガスと反応させて塩化ジルコニウムガスを生成し、その塩化ジルコニウムガスを反応装置内部に設置されたジルコニウム回収部に凝縮して回収する。
【００３７】
また、塩化物ガスとして塩化ホウ素と塩化ケイ素ガスを使用する。
【発明の効果】
【００３８】
本発明によれば、ジルコニウムを含む使用済燃料を、核燃料物質と、ジルコニウムと、他の核分裂生成物に分離することができる
【図面の簡単な説明】
【００３９】
【図１】本発明の実施例1に係る処理装置３０の断面の模式図。
【図２】実施例１の処理装置３０の各部とその機能、および各種物質の状態を纏めた図。
【図３】本発明の実施例２に係る処理装置３１の断面の模式図。
【図４】実施例２の処理装置３１の各部とその機能、および各種物質の状態を纏めた図。
【図５】本発明の実施例３に係る処理装置３２の断面の模式図。
【図６】実施例３の処理装置３２の各部とその機能、および各種物質の状態を纏めた図。
【図７】本発明の実施例４に係る処理装置３２の断面の模式図。
【図８】実施例４の処理装置３２の各部とその機能、および各種物質の状態を纏めた図。
【図９】混合物３とフッ素ガス４の反応により生成されるフッ化物を示す図。
【発明を実施するための形態】
【００４０】
本発明ではジルコニウムと使用済燃料の混合物を、ウランとジルコニウムと核分裂生成物に分離する方法として、ジルコニウム化合物の昇華温度を利用する。昇華温度以上の温度環境と、昇華温度以下の温度環境を処理装置内に作ることで、ウランとジルコニウムと核分裂生成物を分離する。
【００４１】
具体的には、ジルコニウム化合物としてフッ化ジルコニウムの昇華点（６００℃）が不揮発性核分裂生成物の沸点に比べて低いことに着目した。この手法について図１、図３、図５の実施例で説明する。
【００４２】
２つ目の方法では、ジルコニウム化合物として塩化ジルコニウム（ＺｒＣｌ４）の昇華点（３３１℃）がＺｒＦ４の昇華点よりも低いことに着目した。この手法について図７の実施例で説明する。
【００４３】
以下、本発明の実施形態の一例を図に基づいて説明する。
【実施例１】
【００４４】
本発明では、燃料被覆管のジルコニウムと混合した使用済燃料を処理する。ここで、本発明で処理の対象とするジルコニウムと混合した使用済燃料とは、例えば裁断された燃料集合体であり、あるいは苛酷事故により溶融した燃料集合体である。
【００４５】
この実施例１は、ジルコニウム化合物としてフッ化ジルコニウムの昇華点（６００℃）が不揮発性核分裂生成物の沸点に比べて低いことに着目したものである。
【００４６】
図１は本発明の実施例1に係る処理装置３０の断面の模式図である。処理装置３０は、例えばフレーム炉１で形成され、その内部にジルコニウム回収部２が、下部に固体貯留室２０が設置された構成となっている。
【００４７】
フレーム炉１は円筒の形状をしており、上部からコリウムなどの混合物（燃料被覆管のジルコニウムと混合した使用済燃料）３と、フッ素ガス４を供給する。また、下部に不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃを回収し貯留する固体貯留室２０を備える。固体貯留室２０には、六フッ化ウランＵＦ６ガスＡと揮発性フッ化核分裂生成物Ｂを回収する通気口２１を有している。
【００４８】
フレーム炉１の外周には、フレーム炉１の内面が２００℃以上になるように加温できる外部ヒーター２２が備え付けられている。ジルコニウム回収部２は例えば筒状の形状をしており、フレーム炉１の内面を覆うように設置されている。また、ジルコニウム回収部２は温度調整が可能な内部ヒーター（図示せず）を有している。
【００４９】
次に、ジルコニウムを含む使用済燃料の処理方法の手順を述べる。フレーム炉１は外部ヒーター２２により２００℃以上に加温されている。また、ジルコニウム回収部２の温度を図示せぬ内部ヒーターにより２００〜５５０℃にしておく。この温度条件の下で、フレーム炉１の上部よりジルコニウムを含む使用済燃料（以下単に混合物という）３とフッ素ガス４を供給する。混合物３とフッ素ガス４は、反応熱を発して急速に反応する。この時、反応熱により高温の反応場であるフレーム５が形成される。フレーム５の温度は１２００〜１６００℃である。
【００５０】
この温度条件において、フレーム炉１内での混合物３とフッ素ガス４の反応により、図９に示されるフッ化物が生成される。図９には、左からフッ化物の種類（分類）１０１、フッ化物の化学式１０２、沸点１０３を記載している。またフッ化物の種類１０１としては、フッ化物の成分が主に核燃料物質であるウランのフッ化物Ａ、揮発性フッ化核分裂生成物Ｂ、不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃ、被覆管の主成分であるジルコニウムの化合物（フッ化ジルコニウム）Ｄに分類できる。
【００５１】
ここで、各種類でのフッ化物の化学式１０２並びにその沸点１０３は図示したとおりであり、詳細な説明を省略するが、要するに分類されたフッ化物の種類１０１ごとに沸点１０３が顕著に相違する。
【００５２】
この結果、沸点が低い核燃料物質Ａ（ＵＦ６）と、揮発性ＦＰフッ化物（Ｂ）は、フレーム炉１の内部では凝縮せず、下部の固体貯留室２０に設けられた通気口２１から気体として回収される。回収した核燃料物質Ａ（ＵＦ６）と揮発性フッ化核分裂生成物（Ｂ）は、ウラン精製工程で処理して高純度のＵＦ６を得て、再び核燃料物質として使用することもできる。また、ウラン精製工程として、例えば吸着材（フッ化ナトリウムやフッ化マグネシウム等）が充填された吸着塔へ核燃料物質Ａ（ＵＦ６）と、揮発性ＦＰフッ化核分裂生成物（Ｂ）を流通させて揮発性フッ化核分裂生成物を吸着材に吸着させる方法がある。
【００５３】
一方、フッ化ジルコニウムＤ（ＺｒＦ４）は、高温のフレーム５において昇華し、一時的にガス状となる。ＺｒＦ４ガスは、フレーム炉１内に拡散し、そしてフレーム５よりも低温のジルコニウム回収部２へ近づくと冷却される。ＺｒＦ４ガスは、ここで固体として凝縮して、ジルコニウム回収部２に付着する。
【００５４】
最後に、不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃに分類されるフッ化物についてみると、このうち沸点が高い（２０００度台）ＹＦ３、ＢａＦ２、ＳｍＦ３、ＳｒＦ２は、フレーム５において固体のままであり、そのままフレーム炉１の下部に設けられた固体貯留室２へ落下して回収される。
【００５５】
また不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃのうち、沸点が８００度から１４００度台であるＳｎＦ４、ＣｓＦ、ＲｂＦは、その一部がフレーム５において揮発すると考えられる。しかし、フッ化ジルコニウムＤ（ＺｒＦ４）の昇華点（６００度）よりも沸点が高いため、ジルコニウム回収部２で回収される量は少ない。つまり、フレーム５で揮発したＳｎＦ４、ＣｓＦ、ＲｂＦは、ジルコニウム回収部２に近づくに従い温度環境が低下し、その昇華点（例えばＳｎＦ４では８５０度）以下となったところで固体になり落下してしまうので、ジルコニウム回収部２にまで到達することは少ないと考えられる。
【００５６】
そのため、ＳｎＦ４、ＣｓＦ、ＲｂＦは、最終的には凝縮してフレーム炉１の下部に設けられた固体貯留室２へ落下して回収されると考えられる。なお、フレーム炉１の下部の固体貯留室２０で回収された不揮発性フッ化核分裂生成物（Ｃ）は高温加水分解により酸化物に転換された後、ガラス固化処理される。
【００５７】
以上の手順により混合物３は、ウラン（Ａ）とジルコニウム（Ｄ）と核分裂生成物（Ｂ，Ｃ）に大別される。なお、ジルコニウム回収部２に回収されたＺｒＦ４は、フレーム炉１を開封してジルコニウム回収部２を外部に取り出した後、機械的に剥ぎ取ることで個別に回収する。もしくはジルコニウム回収部２を６００℃以上に加熱して、付着しているＺｒＦ４を揮発させて分離してもよい。もしくは、後述する塩化物ガス（例えばＢＣｌ３やＳｉＣｌ４）を使用する方法、つまりフレーム炉１に塩化物ガスを供給してＺｒＦ４をＺｒＣｌ４に転換し、３５０℃以上で揮発して回収してもよい。
【００５８】
図２は、図１の処理装置３０の各部（フレーム５、ジルコニウム回収部２、固体貯留室２０）とその機能、および各部における各種物質の状態を纏めたものである。この図は、左側から処理装置３０の各部２０１、各部における各種物質の状態２０２、各部の機能２０３を記述している。
【００５９】
これによれば、フレーム５内では混合物３（ジルコニウムを含む使用済燃料）は、核燃料物質Ａ，揮発性フッ化核分裂生成物Ｂ，不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃ，フッ化ジルコニウムＤとして存在する。核燃料物質Ａと揮発性フッ化核分裂生成物Ｂとフッ化ジルコニウムＤと一部の不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃはガス状であり、一部の不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃは固体である。この状態は、フレーム５においてジルコニウム化合物（フッ化物）の昇華温度以上の温度環境としたことで実現されている。
【００６０】
次にジルコニウム回収部２では、フッ化ジルコニウムＤが固体として吸着される。この状態は、ジルコニウム回収部２においてジルコニウム化合物（フッ化物）の昇華温度以下の温度環境としたことで、実現されている。
【００６１】
最後に固体貯留室２０では、ガス状の核燃料物質Ａと揮発性フッ化核分裂生成物Ｂが通気口２１から取り出される。また途中段階が気体、固体のいずれの状態であっても最終的に不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃが固体として落下し、固体貯留室２０に貯留される。
【００６２】
このように、本発明ではジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境と、ジルコニウム化合物の昇華温度以下の温度環境を処理装置内に作ることで、混合物３をウラン（Ａ）とジルコニウム（Ｄ）と核分裂生成物（Ｂ，Ｃ）に大別することを可能にしている。
【実施例２】
【００６３】
図３は、他の実施形態に係る処理装置３１の断面の模式図である。図３に示されるフレーム炉型の処理装置３１では、ジルコニウム回収部２が固体貯留室２内に設置されている。この例では特にジルコニウム回収部２が、六フッ化ウランＵＦ６ガスＡと揮発性フッ化核分裂生成物Ｂを回収する通気口２１の近傍に設置されている。
【００６４】
この実施例２も、ジルコニウム化合物としてフッ化ジルコニウムの昇華点（６００℃）が不揮発性核分裂生成物の沸点に比べて低いことに着目したものである。
【００６５】
この構造の処理装置３１では、第１段階としてフレーム炉１は外部ヒーター２２により２００℃以上に加温されている。但し、ジルコニウム回収部２の温度は常温のままとされている。この状態で、フレーム炉１の上部よりジルコニウムを含む使用済燃料３とフッ素ガス４を供給する。混合物３とフッ素ガス４は、反応熱を発して急速に反応する。この時、反応熱により高温の反応場であるフレーム５が形成される。フレーム５の温度は１２００〜１６００℃である。
【００６６】
この温度条件において、フレーム炉１内での混合物３とフッ素ガス４の反応により、図９に示すフッ化物が生成される。具体的にはフレーム５の部分で、気体状のウランのフッ化物Ａと気体状の揮発性フッ化核分裂生成物Ｂと気体状のフッ化ジルコニウムＤと、固体状の不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃに分類される。
【００６７】
本処理装置３１を用いて混合物３をフッ素ガス４と反応させる場合、これらの物質のうちＵＦ６ガスＡと不揮発性フッ化核分裂生成物Ｂは、図１と同様に気体として通気口２１から回収される。また、不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃも、図１と同様に最終的にはフレーム炉１の下部に設けられた固体貯留室２へ落下して回収される。
【００６８】
これに対しこの処理方式では、フッ化ジルコニウムＤ（ＺｒＦ４）は、フレーム５で一時的に揮発するが、フレーム炉１の炉壁の近傍へ拡散するに従って冷却されて凝縮し、不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃとともにフレーム炉１の下部に設けられた固体貯留室２へ落下し、固体として回収される。
【００６９】
このままでは、フッ化ジルコニウムＤ（ＺｒＦ４）と不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃは区別されないまま、フレーム炉１の下部に設けられた固体貯留室２へ落下貯留することになるので、第２段階ではこれを分離する。
【００７０】
具体的には、混合物３とフッ素ガス４の供給を停止した後、ジルコニウム回収部２の温度が、それ以前には常温であったものを、６００℃以下程度まで加温する。次いで、固体として回収されたフッ化ジルコニウムＺｒＦ４と不揮発性核分裂生成物Ｃを６００〜８００℃に加温する。するとフッ化ジルコニウムＺｒＦ４は揮発し、ジルコニウム回収部２において冷却されて凝縮し、不揮発性核分裂生成物Ｃと分離される。
【００７１】
図４は、図３の処理装置３１の各部（フレーム５、ジルコニウム回収部２、固体貯留室２０）とその機能、および各部における各種物質の状態を纏めたものである。この図は、左側から処理装置３１の各部３０１、各部における各種物質の状態３０２、各部の機能３０３を記述している。
【００７２】
これによれば、フレーム５内では混合物３（ジルコニウムを含む使用済燃料）は、核燃料物質Ａ，揮発性フッ化核分裂生成物Ｂ，不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃ，フッ化ジルコニウムＤとして存在する。核燃料物質Ａと揮発性フッ化核分裂生成物Ｂとフッ化ジルコニウムＤと一部の不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃはガス状であり、一部の不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃは固体である。この状態は、フレーム５においてジルコニウム化合物（フッ化物）の昇華温度以上の温度環境としたことで実現されている。
【００７３】
このとき固体貯留室２０では、ガス状の核燃料物質Ａと揮発性フッ化核分裂生成物Ｂが通気口２１から取り出される。また途中段階が気体、固体のいずれの状態であっても最終的に不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃが固体として落下し、固体貯留室２０に貯留される。同時にフッ化ジルコニウムＤも気体状態から固体に変化して落下し、固体貯留室２０に貯留される。
【００７４】
第２段階では、混合物３とフッ素ガス４の供給を停止した後、ジルコニウム回収部２の温度が、それ以前には常温であったものを、６００℃以下程度まで加温する。次いで、固体として回収されたＺｒＦ４と不揮発性核分裂生成物Ｃを６００〜８００℃に加温する。
【００７５】
このとき、固体として回収されたＺｒＦ４と不揮発性核分裂生成物Ｃは、再度ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境に置かれることになり、ＺｒＦ４（Ｄ）が昇華し、その後ジルコニウム回収部２において、フッ化ジルコニウムＤが吸着される。この吸着状態は、ジルコニウム回収部２においてジルコニウム化合物の昇華温度以下の温度環境としたことで、実現されている。
【００７６】
図４を図２と比較すると、図４ではジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境が２回構築されているがいずれの場合にも、本発明ではジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境と、ジルコニウム化合物の昇華温度以下の温度環境を処理装置内に作ることで、混合物３をウラン（Ａ）とジルコニウム（Ｄ）と核分裂生成物（Ｂ，Ｃ）に大別することを可能にしている。
【実施例３】
【００７７】
以下、本発明の実施形態の他の一例を図５に基づいて説明する。図５は本発明の処理装置３２の断面図である。処理装置３２は、バッチ式フッ化装置１０で形成され、その内部にジルコニウム回収部２、台座１１が設置された構成となっている。
【００７８】
この実施例３も、ジルコニウム化合物としてフッ化ジルコニウムの昇華点（６００℃）が不揮発性核分裂生成物の沸点に比べて低いことに着目したものである。
【００７９】
バッチ式フッ化装置１０は円筒の形状をしており、その外部にはバッチ式フッ化装置１０の内面温度を上昇できる外部ヒーター２２が備え付けられている。
【００８０】
バッチ式フッ化装置１０の内部には、コリウムなどの混合物（燃料被覆管のジルコニウムと混合した使用済燃料）３を乗せる台座１１が備えられている。台座１１には温度調整が可能な内部ヒーター（図示せず）が備え付けられており、コリウムなどの混合物３を加熱する。
【００８１】
バッチ式フッ化装置１０の底面にはフッ素ガス４を供給する通気口が備えられ、上部にはＵＦ６ガスＡと揮発性フッ化核分裂生成物Ｂを回収する通気口２１が備えられている。
【００８２】
ジルコニウム回収部２は、筒状の形状をしており、バッチ式フッ化装置１０の内面を覆うように設置されている。また、ジルコニウム回収部２は温度調整が可能な内部ヒーター（図示せず）を有している。
【００８３】
次に、ジルコニウムを含む使用済燃料の処理方法の手順を述べる。バッチ式フッ化装置１０の内部の台座１１の上に混合物３を置く。この状態で、処理装置３２の各部を以下の温度環境とする。
【００８４】
まず、バッチ式フッ化装置１０の外部ヒーター２２により、バッチ式フッ化装置１０の面温度を２００℃以上とする。また、台座１１の図示せぬ内部ヒーターにより、台座１１上の混合物を６００〜８００℃に加温する。また、ジルコニウム回収部２の温度を図示せぬ内部ヒーターにより２００〜５５０℃にしておく。
【００８５】
図３の場合に、上記の温度環境条件が、図１のそれと同じであることが明らかである。台座１１上の混合物の温度６００〜８００℃は、ジルコニウム化合物の昇華温度以上であり、ジルコニウム回収部２の温度２００〜５５０℃は、ジルコニウム化合物の昇華温度以下である。このため、この温度条件化で次にフッ素ガス４をバッチ式フッ化装置１０へ供給すると、混合物３とフッ素ガス４の反応により、実施例１などと同様に図９に示されるフッ化物が生成される。
【００８６】
図９のフッ化物のうち、六フッ化ウランＵＦ６（Ａ）と、揮発性フッ化核分裂生成物Ｂの沸点は低いため、バッチ式フッ化装置１０の内部では凝縮せず、気体として通気口２１から回収される。その後の処理については図１と同様に、回収した六フッ化ウランＵＦ６（Ａ）と、揮発性フッ化核分裂生成物Ｂをウラン精製工程で処理して高純度の六フッ化ウランＵＦ６を得て、再び核燃料物質として使用することもできる。
【００８７】
フッ化ジルコニウムＤ（ＺｒＦ４）は、混合物３とフッ素ガス４の反応部（台座１１の上）において一時的にガスとなる。フッ化ジルコニウムＺｒＦ４ガスは拡散してジルコニウム回収部２へ接触すると、固体として凝縮する。尚この場合には、不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃは沸点が高く、固体のまま台座１１の上に残る。
【００８８】
上記処理後、フッ素ガス４の供給を停止した後にバッチ式フッ化装置１０を開封し、不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃが回収される。また図１と同様に不揮発性フッ化核分裂生成物は高温加水分解により酸化物に転換された後、ガラス固化処理される。
【００８９】
以上の手順によりジルコニウムを含む使用済燃料は、ウランとジルコニウムと核分裂生成物に大別される。図１と同様にジルコニウム回収部２に回収されたフッ化ジルコニウムＺｒＦ４（Ｄ）は、バッチ式フッ化装置１０を開封してジルコニウム回収部２を外部に取り出した後、機械的に剥ぎ取ることで個別に回収される、もしくは加熱により揮発させて回収される。もしくは、塩化物ガス（例えばＢＣｌ３やＳｉＣｌ４）を使用する方法で、ＺｒＣｌ４として揮発して回収される。
【００９０】
図６は、図５の処理装置３２の各部（台座１１、ジルコニウム回収部２、通気口２１）とその機能、および各部における各種物質の状態を纏めたものである。この図は、左側から処理装置３２の各部４０１、各部における各種物質の状態４０２、各部の機能４０３を記述している。
【００９１】
これによれば、台座１１上の混合物３（ジルコニウムを含む使用済燃料）は、核燃料物質Ａ，揮発性フッ化核分裂生成物Ｂ，不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃ，フッ化ジルコニウムＤとして存在する。核燃料物質Ａと揮発性フッ化核分裂生成物Ｂとフッ化ジルコニウムＤと一部の不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃはガス状であり、一部の不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃは固体である。この状態は、台座１１においてジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境としたことで実現されている。
【００９２】
次にジルコニウム回収部２では、フッ化ジルコニウムＤが吸着される。この状態は、ジルコニウム回収部２においてジルコニウム化合物の昇華温度以下の温度環境としたことで、実現されている。
【００９３】
最後にガス状の核燃料物質Ａと揮発性フッ化核分裂生成物Ｂが通気口２１から取り出される。また不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃが固体として台座１１上に残る。
【００９４】
このように、本発明の図５の実施例でもジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境と、ジルコニウム化合物の昇華温度以下の温度環境を処理装置内に作ることで、混合物３をウラン（Ａ）とジルコニウム（Ｄ）と核分裂生成物（Ｂ，Ｃ）に大別することを可能にしている。
【００９５】
以上、実施例１，２，３について説明した。これらの事例では混合物のフッ化装置としてフレーム炉方式もしくはバッチ方式を用いる。そして、ジルコニウム化合物としてフッ化ジルコニウムの昇華点（６００℃）が不揮発性核分裂生成物の沸点に比べて低いことに着目した方式である。
【００９６】
これらの処理装置構成は一部相違するところもあるが、要するに内部に２００〜５５０℃に保温されたジルコニウム回収部を設けておく。これによりジルコニウム化合物としてフッ化ジルコニウムの昇華点（６００℃）以下の温度環境を作っている。
【００９７】
他方において、フッ素ガスと混合物の反応部の温度を６００℃以上とする。この反応部は、フレームであり、台座上である。これによりジルコニウム化合物としてフッ化ジルコニウムの昇華点（６００℃）以上の温度環境を作っている。このフッ化装置を用いてフッ素ガスと混合物を反応させた場合、反応部ではＵＦ６とＺｒＦ４、揮発性フッ化核分裂生成物が揮発する。
【００９８】
反応部で揮発したＺｒＦ４はジルコニウム回収部では凝縮して回収される。ＵＦ６と揮発性フッ化核分裂生成物はジルコニウム回収部の温度では凝縮しないため、気体として分離回収される。不揮発性フッ化核分裂生成物は、フレーム炉方式の場合はフレーム炉下部に落下することで固体として回収される。
【００９９】
なお、バッチ方式の場合は混合物を置いた場所に残渣として残ることで固体として回収される。ＵＦ６と揮発性フッ化核分裂生成物は、例えば公知の方法である吸着材に揮発性フッ化核分裂生成物を吸着させる方法や、精留する方法で分離可能である。
【実施例４】
【０１００】
以下、本発明の実施形態の他の一例を図７に基づいて説明する。図７は、図５の処理装置３２における一部処理のあとに、同処理装置３２を用いて第２段の処理を実施する。
【０１０１】
この実施例では、ジルコニウム化合物として塩化ジルコニウム（ＺｒＣｌ４）の昇華点（３３１℃）がＺｒＦ４の昇華点よりも低いことに着目した。
【０１０２】
図７上部に示した第１段処理では、図５で説明した処理の一部を実施する。説明が重複するが、バッチ式フッ化装置１０の内部の台座１１の上に混合物３を置く。この状態で、処理装置３２各部を以下の温度環境とする。
【０１０３】
まず、バッチ式フッ化装置１０の外部ヒーター２２により、バッチ式フッ化装置１０面温度を２００℃以上とする。また台座１１上の混合物３の温度を３００〜６００℃に加温する。また、ジルコニウム回収部２の温度を図示せぬ内部ヒーターにより２００〜３００℃にしておく。
【０１０４】
次にフッ素ガス４をバッチ式フッ化装置１０へ供給する。混合物３とフッ素ガス４の反応により、図９に示されるフッ化物が生成される。
【０１０５】
図９のフッ化物のうち、六フッ化ウランＵＦ６（Ａ）と揮発性フッ化核分裂生成物Ｂの沸点は低いため、バッチ式フッ化装置１０の内部では凝縮せず、気体として通気口２１から回収される。六フッ化ウランＵＦ６（Ａ）と揮発性フッ化核分裂生成物Ｂをウラン精製工程で処理して高純度の六フッ化ウランＵＦ６を得て、再び核燃料物質として使用することもできる。
【０１０６】
なお、台座１１上の混合物３の温度は３００〜６００℃に加温された状態なので、フッ化ジルコニウムＤ（ＺｒＦ４）は昇華することなく、フッ化核分裂生成物Ｃとともに、固体として台座１１の上に残っている。図７上部に示した第１段処理ではここまでの処理を実施する。
【０１０７】
図７下部に示した第２段処理では、この状態でフッ素ガス４の供給を停止し、次に塩化物ガス１２をバッチ式フッ化装置１０へ供給する。この時、台座１１の図示せぬ内部ヒーターにより台座１１上の固体を３５０℃以上に加温しておく。塩化物ガス１２としては、例えばＢＣｌ３やＳｉＣｌ４を使用する。
【０１０８】
フッ化ジルコニウムＤ（ＺｒＦ４）は塩化物ガス１２と反応し、ジルコニウムの塩化物Ｆ（ＺｒＣｌ４）を生成する。ジルコニウムの塩化物Ｆ（ＺｒＣｌ４）と塩化物ガス１２の反応部の温度は３５０℃以上であるので、生成したジルコニウムの塩化物Ｆ（ＺｒＣｌ４）は揮発する。
【０１０９】
ジルコニウムの塩化物Ｆ（ＺｒＣｌ４）ガスは拡散してジルコニウム回収部２へ接触すると、固体として凝縮する。不揮発性核分裂生成物Ｃは一部が塩化物ガスと反応するものの、ほとんどが不揮発性核分裂生成物化合物Ｃとして台座１１の上に残る。
【０１１０】
反応で生成した廃塩化物ガス１４と廃フッ化物ガス１５は回収後、冷却により凝縮回収するか、活性アルミナ等の吸着材に吸着させて処理する。上記処理後、塩化物ガス１２の供給を停止した後にバッチ式フッ化装置１０を開封し、不揮発性核分裂生成物化合物Ｇが回収される。他の実施例と同様に不揮発性核分裂生成物化合物Ｇは高温加水分解により酸化物に転換された後、ガラス固化処理される。
【０１１１】
以上の手順により混合物は、ウランとジルコニウムと核分裂生成物に大別される。他の実施例と同様にジルコニウム回収部２に回収されたジルコニウムの塩化物Ｆ（ＺｒＣｌ４）は、バッチ式フッ化装置１０を開封してジルコニウム回収部２を外部に取り出した後、機械的に剥ぎ取ることで個別に回収される、もしくは加熱により揮発させて回収される。
【０１１２】
図７で説明した本発明の実施例は、他の実施例とは相違する部分がある。これは２段階に処理するという点もさることながら、他の実施例ではジルコニウム化合物としてフッ化ジルコニウムの昇華温度（６００度）を利用して昇華（気体化）し、逆にこの温度以下とすることで固体化させていた。
【０１１３】
この点に関し、図７の実施例では、ジルコニウム化合物として塩化ジルコニウム（ＺｒＣｌ４）の昇華温度（３３１度）を利用した。いずれの場合であれ、本発明ではジルコニウム化合物の昇華温度の温度環境を作ることで昇華させ、あるいは固体化することで分離を行ったものである。
【０１１４】
図８は、図７の処理装置３２の各部（台座１１、ジルコニウム回収部２、通気口２１）とその機能、および各部における各種物質の状態を纏めたものである。この図は、左側から処理装置３２の各部５０１、各部における各種物質の状態５０２、各部の機能５０３を記述している。
【０１１５】
これによれば、台座１１上の混合物３（ジルコニウムを含む使用済燃料）は、核燃料物質Ａ，揮発性フッ化核分裂生成物Ｂ，不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃ，フッ化ジルコニウムＤとして存在する。ここでは、核燃料物質Ａと揮発性フッ化核分裂生成物Ｂがガス状であり、フッ化ジルコニウムＤと不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃは固体である。
【０１１６】
ガス状の核燃料物質Ａと揮発性フッ化核分裂生成物Ｂは通気口２１から取り出される。ここまでがフッ素ガスを用いて化合物を形成する第一段階の処理である。
【０１１７】
第二段階の処理では、台座11上において塩素ガスを用いて化合物を形成する。この結果、フッ化ジルコニウムＤは塩化ジルコニウムＦに変化する。このときに台座11上に形成される温度環境（350度以上）は、塩化ジルコニウムＦの昇華温度(331度)以上であり、塩化ジルコニウムＦはガス化される。このときの台座上の温度環境が、ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境となる。
【０１１８】
またジルコニウム回収部２では、塩化ジルコニウムＦの昇華温度(331度)以下とされているので、塩化ジルコニウムＦが吸着される。この状態は、ジルコニウム回収部２においてジルコニウム化合物の昇華温度以下の温度環境としたことで、実現されている。
【０１１９】
このように、本発明の図７の実施例でもジルコニウム化合物(塩化物)の昇華温度以上の温度環境と、ジルコニウム化合物の昇華温度以下の温度環境を処理装置内に作ることで、混合物３をウラン（Ａ）とジルコニウム（Ｄ）と核分裂生成物（Ｂ，Ｃ）に大別することを可能にしている。
【０１２０】
以上説明した実施例では、混合物のフッ化装置としてバッチ方式を用い、ジルコニウム化合物として塩化ジルコニウム（ＺｒＣｌ４）の昇華点（３３１℃）がＺｒＦ４の昇華点よりも低いことに着目した。
【０１２１】
そして、フッ化装置内に２００〜３００℃に保温されたジルコニウム回収部を設けておく。フッ素ガスと混合物の反応部の温度を３００℃以上とする。この図７方式は、図１などの方式よりも、フッ化反応の温度を低くできる利点がある。
【０１２２】
このフッ化装置を用いてフッ素ガスと混合物を反応させた場合、反応部ではＵＦ６と揮発性フッ化核分裂生成物が揮発する。ＵＦ６と揮発性フッ化核分裂生成物はジルコニウム回収部の温度では凝縮しないため、気体として分離回収される。
【０１２３】
このとき、フッ化装置の内部にはＺｒＦ４と不揮発性フッ化核分裂生成物が固体として残っている。ＵＦ６と揮発性フッ化核分裂生成物は、例えば吸着材に揮発性フッ化核分裂生成物を吸着させることで分離可能である。
【０１２４】
次に、フッ化装置内に塩化物ガスを供給する。塩化物ガスの種類としては塩化ホウ素（ＢＣｌ３）と塩化ケイ素（ＳｉＣｌ４）がある。塩化物フッ素ガスとＺｒＦ４・揮発性フッ化核分裂生成物の反応部の温度を３５０〜６００℃とする。塩化物ガスを供給するとＺｒＦ４と反応してＺｒＣｌ４が生成する。反応部の温度はＺｒＣｌ４の昇華点以上なのでＺｒＣｌ４は揮発し、ジルコニウム回収部で凝縮回収される。
【符号の説明】
【０１２５】
１：フレーム炉
２：ジルコニウム回収部
３：混合物（燃料被覆管のジルコニウムと混合した使用済燃料）
４：フッ素ガス
５：フレーム
１０：バッチ式フッ化装置
１１：台座
１２：塩化物ガス
２０：固体貯留室
２１：通気口
２２：外部ヒーター
３０，３１，３２：処理装置
１０１，２０１，３０１，４０１，５０１：フッ化物の種類（分類）
１０２，２０２，３０２，４０２，５０２：フッ化物の化学式
１０３，２０３，３０３，４０３，５０３：沸点
Ａ：六フッ化ウランＵＦ６ガス
Ｂ：揮発性フッ化核分裂生成物
Ｃ：不揮発性フッ化核分裂生成物
Ｄ：フッ化ジルコニウム（ＺｒＦ４）
Ｆ：塩化ジルコニウム（ＺｒＣｌ４）
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置および方法に係り、特にジルコニウム被覆管と混じりあった使用済燃料を、ウランとジルコニウムと核分裂生成物に分離するジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置および方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
日本の沸騰水型軽水炉で使用されている核燃料の化学形態は酸化物である。核燃料物質であるウランはペレットに成型され、燃料被覆管に収納された後、燃料集合体として炉心に装荷されて原子力発電に使用される。
【０００３】
原子力発電ではウランが核分裂する時に発生するエネルギーを電気に変えて発電しているが、核分裂が起こる過程で核分裂生成物（ＦＰ：Ｆｉｓｓｉｏｎ Ｐｒｏｄｕｃｔｓ）が発生する。核分裂生成物の多くは放射性物質である。放射性の核分裂生成物から発せられた放射線のエネルギーは吸収されて熱エネルギーに変わるため、原子力発電に使用された核燃料物質（以後使用済燃料と言う）は自己発熱作用を持つ。このため炉心に装荷された燃料集合体は水により冷却されている。
【０００４】
一方、発電所での使用を終えた使用済燃料は、使用済燃料プールで冷却された後、最終的には再処理される。再処理では使用済燃料を核燃料物質（ウランとプルトニウム）と、核分裂生成物に分離する。分離された核分裂生成物は高レベル放射性廃棄物であるため、ガラス固化処理後に地層処分することが検討されている。
【０００５】
この使用済燃料の再処理方法として、フッ化物揮発法や、六ヶ所再処理プラントで採用されている湿式再処理法（ＰＵＲＥＸ法）などがある。
【０００６】
このうち例えば特許文献１に記載のフッ化物揮発法とは、使用済燃料をフッ素ガスと反応させ、核燃料物質であるウランを気体状の六フッ化ウラン（ＵＦ６）として回収する方法である。この時、核分裂生成物の多くは、フッ素ガスと反応して不揮発性のフッ化物（以下、不揮発性フッ化核分裂生成物という）となり、気体状の六フッ化ウランＵＦ６と分離される。なお、核分裂生成物の一部は、揮発性のフッ化物となり気体状の六フッ化ウランＵＦ６に同伴するが、後段工程での凝縮や吸着などの分離操作により、気体状の六フッ化ウランＵＦ６と分離できる。
【０００７】
以上のフッ化物揮発法における使用済燃料のフッ化方式として、主にフレーム炉方式と流動床方式の２つが検討されている。このうち、フレーム炉方式では、フレーム炉の上部から使用済燃料粉末とフッ素ガスを供給することで反応熱による高温のフレーム（１２００〜１６００℃）を形成し、高温雰囲気中で使用済燃料をフッ化する。
【０００８】
また流動床方式では、使用済燃料と流動材（例えばアルミナ）が充填された反応槽において、使用済燃料と流動材を攪拌している所へフッ素ガスを供給し、使用済燃料をフッ化する。この流動床方式では、反応槽と使用済燃料と流動材は加温されており、その温度は３００〜３５０℃である。
【０００９】
さらに使用済燃料のフッ化方式として、上記２つ以外に、単純な方式としてバッチ方式が考えられる。この方式では、使用済燃料が収納された容器にフッ素ガスを供給し、使用済燃料をフッ化する。この時、使用済燃料と容器はフッ化反応を促進するために加温されており、その温度は最大８００℃程度であると考えられる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】特開２００２−２５７９８０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
以上説明した特許文献１などに記載のフッ化物揮発法では、その方式が幾つか知られているが、いずれの場合にも処理装置（炉、槽、又は容器形式のものを含む）内に使用済燃料が配置されあるいは供給される必要がある。
【００１２】
これらの方式では、燃料集合体から燃料被覆管を除去して使用済燃料の形態にしたものを処理の対象としている。このことは、原子炉内の燃料集合体から使用済燃料を得る（フレーム炉方式では、さらに使用済燃料を粉末の形態とする）までに多大の処理工程と、時間を要することを意味している。
【００１３】
このことから、燃料集合体から使用済燃料のみを抽出してフッ化物揮発法による分離回収を行うのではなく、使用済燃料と燃料被覆管が混合された状態のまま、フッ化物揮発法による分離回収を行えることが望ましい。例えば使用済燃料と燃料被覆管が混合された状態として、裁断した燃料集合体をそのままフッ化物揮発法による分離回収の対象とできるのであれば、前処理工程が簡略化でき、ここに要する時間を大幅に削減することができる。
【００１４】
以上の説明は、原子炉内で燃料集合体が予定の発熱を完了した後の処理を想定しているが、原子炉の過酷事故により使用済燃料と燃料被覆管が溶融した場合にも、溶融物の形態のままフッ化物揮発法による分離回収を行えることがより強く望まれる。
【００１５】
例えば、過酷事故時に燃料集合体が水により冷却されなかった場合、使用済燃料の自己発熱作用により使用済燃料と燃料被覆管は高温になり、次いで燃料被覆管と水蒸気との反応による発熱でさらに高温になることで使用済燃料と燃料被覆管は溶融すると考えられる。この溶融物はコリウムと呼ばれる。コリウムでは、使用済燃料のみを取り出すことが困難であるので、直接、溶融物の形態のままフッ化物揮発法による分離回収を行えることが望ましい。
【００１６】
以上説明したフッ化物揮発法や、湿式再処理法（ＰＵＲＥＸ法）などは、燃料集合体から取り出した使用済燃料の再処理方法である。これに対し、本発明において再処理の対象とするのは、使用済燃料と燃料被覆管の混合物である。混合物には、原子力発電所の過酷事故で発生したコリウムを含む。
【００１７】
本発明では、原子力発電所の過酷事故で発生したコリウム、あるいは裁断した使用済燃料と燃料被覆管などの混合物を、フッ化物揮発法で処理することを検討している。コリウムなどの混合物は、燃料被覆管の材料であるジルコニウムを多量に含むため、ジルコニウムの取扱いが重要となる。フッ化物揮発法を適用する場合における、ジルコニウムの取扱いを以下に纏めてみた。
【００１８】
フッ化物揮発法による使用済燃料の再処理では、核分裂生成物の一つであるジルコニウムは、フッ素ガスと反応してフッ化ジルコニウム（ＺｒＦ４）となる。フッ化ジルコニウムＺｒＦ４の昇華点は６００℃である。
【００１９】
このため、フッ化物揮発法におけるフッ化方式がフレーム炉方式とバッチ方式の場合は、フッ化ジルコニウムＺｒＦ４は一時的に揮発するが、処理装置の配管温度は２００℃程度のため凝縮し、最終的に不揮発性フッ化核分裂生成物とともに、固体として回収される。また、フッ化物揮発法におけるフッ化方法が流動床方式の場合、フッ化ジルコニウムＺｒＦ４は揮発しないので、この場合にも不揮発性フッ化核分裂生成物とともに、固体として回収される。
【００２０】
したがって、使用済燃料の処理向けのフッ化物揮発法でコリウムなどの混合物を処理した場合、コリウムなどの混合物は核燃料物質と、ジルコニウムを含む核分裂生成物に大別される。回収されたジルコニウムを含む核分裂生成物のうち、被覆管由来のジルコニウムは非放射性なのでガラス固化処理する必要は無いが、使用済燃料の処理向けのフッ化物揮発法ではジルコニウムと他の核分裂生成物を分離する工程が無いため、ジルコニウムと他の核分裂生成物は同時にガラス固化される。
【００２１】
しかし、単位重量のガラス固化体中に溶解できる不純物量（核分裂生成物＋ジルコニウム）には上限があるため、非放射性のジルコニウムをガラス固化するとガラス固化体量の増加により処理コストが増加する。よって、フッ化物揮発法でコリウムなどの混合物を処理する場合、コストの低減のためにはジルコニウムと他の核分裂生成物を分離することが有効である。
【００２２】
このようなニーズに対し、例えば、金属の対象でウランと金属ジルコニウムから成る金属燃料を塩素ガスと反応させてウランとジルコニウムを分離する塩化法があるが、塩素ガスと酸化ジルコニウムが反応しないため、この塩化法を本発明の酸化物燃料にそのまま適用することはできない。
【００２３】
以上のことから本発明においては、ジルコニウムを含む使用済燃料を、核燃料物質と、ジルコニウムと、他の核分裂生成物に分離することができるジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置および方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００２４】
以上のことから本発明においては、ジルコニウムを含む使用済燃料を、核燃料物質と、ジルコニウムと、核分裂生成物に分離するためのジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置において、ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境を前記処理装置内に得るための加熱手段と、ジルコニウム化合物の昇華温度以下の温度環境とされ、揮発したジルコニウム化合物を凝縮して回収するジルコニウム回収部と、ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境で残存した個体を貯留する固体貯留部と、気体を回収する為の通気口とを備えた。
【００２５】
また、加熱手段は、ジルコニウムを含む使用済燃料をフッ素ガスと反応させてフレームを形成させるための第１の加熱手段を含むものとした。
【００２６】
また加熱手段は、ジルコニウムを含む使用済燃料をフッ素ガスと反応させてフレームを形成させるための第１の加熱手段と、固体貯留部の固体をジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度に加熱する為の第２の加熱手段とを備える。
【００２７】
また加熱手段は、ジルコニウムを含む使用済燃料を載置する台座を備え、台座上でフッ素ガスと反応させるときにジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境を得るための第３の加熱手段を備える。
【００２８】
また加熱手段は、ジルコニウムを含む使用済燃料を載置する台座を備え、台座上でフッ素ガスと反応させた後に、塩素ガスと反応させるときにジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境を得るための第４の加熱手段を備える。
【００２９】
またジルコニウム化合物は、フッ化ジルコニウムである。
【００３０】
またジルコニウム化合物は、塩化ジルコニウムである。
【００３１】
以上のことから本発明においては、ジルコニウムを含む使用済燃料を、核燃料物質と、ジルコニウムと、核分裂生成物に分離するためのジルコニウムを含む使用済燃料の処理方法において、ジルコニウムを含む使用済燃料を、ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境下で処理し、ジルコニウム化合物の昇華温度以下の温度環境下で揮発したジルコニウム化合物を凝縮して回収し、ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境で残存した個体と、気体に分けて回収する。
【００３２】
またジルコニウムを含む使用済燃料について、ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境下での第１回目の処理により気体と固体に分離し、第１回目の処理後の個体について、ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境下で第２回目の処理を行い、ジルコニウム化合物の昇華温度以下の温度環境下で揮発したジルコニウム化合物を凝縮して回収し、ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境で残存した個体と、気体に分けて回収する。
【００３３】
またジルコニウムを含む使用済燃料について、フッ素ガスと反応させて気体と固体に分離し、分離後の個体について、塩化ジルコニウムの昇華温度以上の温度環境下で塩素ガスと反応させ、塩化ジルコニウムの昇華温度以下の温度環境下で揮発した塩化ジルコニウムを凝縮して回収し、塩化ジルコニウムの昇華温度以上の温度環境で残存した個体と、気体に分けて回収する。
【００３４】
以上のことから本発明においては、ジルコニウムを含む使用済燃料を、核燃料物質と、ジルコニウムと、核分裂生成物に分離するためのジルコニウムを含む使用済燃料の処理方法において、燃料被覆管のジルコニウムと使用済燃料を、フッ素ガスと６００℃以上の温度で反応させることでフッ化ジルコニウムガスを生成し、そのフッ化ジルコニウムガスを反応装置内部に設置されたジルコニウム回収部に凝縮して回収する。
【００３５】
またジルコニウム回収部に回収したフッ化ジルコニウムと塩化物ガスを反応させて塩化ジルコニウムを生成し、その塩化ジルコニウムを３５０℃以上で揮発させることでジルコニウム回収部からジルコニウムを分離する。
【００３６】
また燃料被覆管のジルコニウムと使用済燃料を、フッ素ガスと３００〜６００℃の温度で反応させて使用済燃料中のウランをＵＦ６として回収した後、固体として残ったフッ化ジルコニウムを３５０℃以上で塩化物ガスと反応させて塩化ジルコニウムガスを生成し、その塩化ジルコニウムガスを反応装置内部に設置されたジルコニウム回収部に凝縮して回収する。
【００３７】
また、塩化物ガスとして塩化ホウ素と塩化ケイ素ガスを使用する。
【発明の効果】
【００３８】
本発明によれば、ジルコニウムを含む使用済燃料を、核燃料物質と、ジルコニウムと、他の核分裂生成物に分離することができる
【図面の簡単な説明】
【００３９】
【図１】本発明の実施例1に係る処理装置３０の断面の模式図。
【図２】実施例１の処理装置３０の各部とその機能、および各種物質の状態を纏めた図。
【図３】本発明の実施例２に係る処理装置３１の断面の模式図。
【図４】実施例２の処理装置３１の各部とその機能、および各種物質の状態を纏めた図。
【図５】本発明の実施例３に係る処理装置３２の断面の模式図。
【図６】実施例３の処理装置３２の各部とその機能、および各種物質の状態を纏めた図。
【図７】本発明の実施例４に係る処理装置３２の断面の模式図。
【図８】実施例４の処理装置３２の各部とその機能、および各種物質の状態を纏めた図。
【図９】混合物３とフッ素ガス４の反応により生成されるフッ化物を示す図。
【発明を実施するための形態】
【００４０】
本発明ではジルコニウムと使用済燃料の混合物を、ウランとジルコニウムと核分裂生成物に分離する方法として、ジルコニウム化合物の昇華温度を利用する。昇華温度以上の温度環境と、昇華温度以下の温度環境を処理装置内に作ることで、ウランとジルコニウムと核分裂生成物を分離する。
【００４１】
具体的には、ジルコニウム化合物としてフッ化ジルコニウムの昇華点（６００℃）が不揮発性核分裂生成物の沸点に比べて低いことに着目した。この手法について図１、図３、図５の実施例で説明する。
【００４２】
２つ目の方法では、ジルコニウム化合物として塩化ジルコニウム（ＺｒＣｌ４）の昇華点（３３１℃）がＺｒＦ４の昇華点よりも低いことに着目した。この手法について図７の実施例で説明する。
【００４３】
以下、本発明の実施形態の一例を図に基づいて説明する。
【実施例１】
【００４４】
本発明では、燃料被覆管のジルコニウムと混合した使用済燃料を処理する。ここで、本発明で処理の対象とするジルコニウムと混合した使用済燃料とは、例えば裁断された燃料集合体であり、あるいは苛酷事故により溶融した燃料集合体である。
【００４５】
この実施例１は、ジルコニウム化合物としてフッ化ジルコニウムの昇華点（６００℃）が不揮発性核分裂生成物の沸点に比べて低いことに着目したものである。
【００４６】
図１は本発明の実施例1に係る処理装置３０の断面の模式図である。処理装置３０は、例えばフレーム炉１で形成され、その内部にジルコニウム回収部２が、下部に固体貯留室２０が設置された構成となっている。
【００４７】
フレーム炉１は円筒の形状をしており、上部からコリウムなどの混合物（燃料被覆管のジルコニウムと混合した使用済燃料）３と、フッ素ガス４を供給する。また、下部に不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃを回収し貯留する固体貯留室２０を備える。固体貯留室２０には、六フッ化ウランＵＦ６ガスＡと揮発性フッ化核分裂生成物Ｂを回収する通気口２１を有している。
【００４８】
フレーム炉１の外周には、フレーム炉１の内面が２００℃以上になるように加温できる外部ヒーター２２が備え付けられている。ジルコニウム回収部２は例えば筒状の形状をしており、フレーム炉１の内面を覆うように設置されている。また、ジルコニウム回収部２は温度調整が可能な内部ヒーター（図示せず）を有している。
【００４９】
次に、ジルコニウムを含む使用済燃料の処理方法の手順を述べる。フレーム炉１は外部ヒーター２２により２００℃以上に加温されている。また、ジルコニウム回収部２の温度を図示せぬ内部ヒーターにより２００〜５５０℃にしておく。この温度条件の下で、フレーム炉１の上部よりジルコニウムを含む使用済燃料（以下単に混合物という）３とフッ素ガス４を供給する。混合物３とフッ素ガス４は、反応熱を発して急速に反応する。この時、反応熱により高温の反応場であるフレーム５が形成される。フレーム５の温度は１２００〜１６００℃である。
【００５０】
この温度条件において、フレーム炉１内での混合物３とフッ素ガス４の反応により、図９に示されるフッ化物が生成される。図９には、左からフッ化物の種類（分類）１０１、フッ化物の化学式１０２、沸点１０３を記載している。またフッ化物の種類１０１としては、フッ化物の成分が主に核燃料物質であるウランのフッ化物Ａ、揮発性フッ化核分裂生成物Ｂ、不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃ、被覆管の主成分であるジルコニウムの化合物（フッ化ジルコニウム）Ｄに分類できる。
【００５１】
ここで、各種類でのフッ化物の化学式１０２並びにその沸点１０３は図示したとおりであり、詳細な説明を省略するが、要するに分類されたフッ化物の種類１０１ごとに沸点１０３が顕著に相違する。
【００５２】
この結果、沸点が低い核燃料物質Ａ（ＵＦ６）と、揮発性ＦＰフッ化物（Ｂ）は、フレーム炉１の内部では凝縮せず、下部の固体貯留室２０に設けられた通気口２１から気体として回収される。回収した核燃料物質Ａ（ＵＦ６）と揮発性フッ化核分裂生成物（Ｂ）は、ウラン精製工程で処理して高純度のＵＦ６を得て、再び核燃料物質として使用することもできる。また、ウラン精製工程として、例えば吸着材（フッ化ナトリウムやフッ化マグネシウム等）が充填された吸着塔へ核燃料物質Ａ（ＵＦ６）と、揮発性ＦＰフッ化核分裂生成物（Ｂ）を流通させて揮発性フッ化核分裂生成物を吸着材に吸着させる方法がある。
【００５３】
一方、フッ化ジルコニウムＤ（ＺｒＦ４）は、高温のフレーム５において昇華し、一時的にガス状となる。ＺｒＦ４ガスは、フレーム炉１内に拡散し、そしてフレーム５よりも低温のジルコニウム回収部２へ近づくと冷却される。ＺｒＦ４ガスは、ここで固体として凝縮して、ジルコニウム回収部２に付着する。
【００５４】
最後に、不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃに分類されるフッ化物についてみると、このうち沸点が高い（２０００度台）ＹＦ３、ＢａＦ２、ＳｍＦ３、ＳｒＦ２は、フレーム５において固体のままであり、そのままフレーム炉１の下部に設けられた固体貯留室２へ落下して回収される。
【００５５】
また不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃのうち、沸点が８００度から１４００度台であるＳｎＦ４、ＣｓＦ、ＲｂＦは、その一部がフレーム５において揮発すると考えられる。しかし、フッ化ジルコニウムＤ（ＺｒＦ４）の昇華点（６００度）よりも沸点が高いため、ジルコニウム回収部２で回収される量は少ない。つまり、フレーム５で揮発したＳｎＦ４、ＣｓＦ、ＲｂＦは、ジルコニウム回収部２に近づくに従い温度環境が低下し、その昇華点（例えばＳｎＦ４では８５０度）以下となったところで固体になり落下してしまうので、ジルコニウム回収部２にまで到達することは少ないと考えられる。
【００５６】
そのため、ＳｎＦ４、ＣｓＦ、ＲｂＦは、最終的には凝縮してフレーム炉１の下部に設けられた固体貯留室２へ落下して回収されると考えられる。なお、フレーム炉１の下部の固体貯留室２０で回収された不揮発性フッ化核分裂生成物（Ｃ）は高温加水分解により酸化物に転換された後、ガラス固化処理される。
【００５７】
以上の手順により混合物３は、ウラン（Ａ）とジルコニウム（Ｄ）と核分裂生成物（Ｂ，Ｃ）に大別される。なお、ジルコニウム回収部２に回収されたＺｒＦ４は、フレーム炉１を開封してジルコニウム回収部２を外部に取り出した後、機械的に剥ぎ取ることで個別に回収する。もしくはジルコニウム回収部２を６００℃以上に加熱して、付着しているＺｒＦ４を揮発させて分離してもよい。もしくは、後述する塩化物ガス（例えばＢＣｌ３やＳｉＣｌ４）を使用する方法、つまりフレーム炉１に塩化物ガスを供給してＺｒＦ４をＺｒＣｌ４に転換し、３５０℃以上で揮発して回収してもよい。
【００５８】
図２は、図１の処理装置３０の各部（フレーム５、ジルコニウム回収部２、固体貯留室２０）とその機能、および各部における各種物質の状態を纏めたものである。この図は、左側から処理装置３０の各部２０１、各部における各種物質の状態２０２、各部の機能２０３を記述している。
【００５９】
これによれば、フレーム５内では混合物３（ジルコニウムを含む使用済燃料）は、核燃料物質Ａ，揮発性フッ化核分裂生成物Ｂ，不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃ，フッ化ジルコニウムＤとして存在する。核燃料物質Ａと揮発性フッ化核分裂生成物Ｂとフッ化ジルコニウムＤと一部の不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃはガス状であり、一部の不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃは固体である。この状態は、フレーム５においてジルコニウム化合物（フッ化物）の昇華温度以上の温度環境としたことで実現されている。
【００６０】
次にジルコニウム回収部２では、フッ化ジルコニウムＤが固体として吸着される。この状態は、ジルコニウム回収部２においてジルコニウム化合物（フッ化物）の昇華温度以下の温度環境としたことで、実現されている。
【００６１】
最後に固体貯留室２０では、ガス状の核燃料物質Ａと揮発性フッ化核分裂生成物Ｂが通気口２１から取り出される。また途中段階が気体、固体のいずれの状態であっても最終的に不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃが固体として落下し、固体貯留室２０に貯留される。
【００６２】
このように、本発明ではジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境と、ジルコニウム化合物の昇華温度以下の温度環境を処理装置内に作ることで、混合物３をウラン（Ａ）とジルコニウム（Ｄ）と核分裂生成物（Ｂ，Ｃ）に大別することを可能にしている。
【実施例２】
【００６３】
図３は、他の実施形態に係る処理装置３１の断面の模式図である。図３に示されるフレーム炉型の処理装置３１では、ジルコニウム回収部２が固体貯留室２内に設置されている。この例では特にジルコニウム回収部２が、六フッ化ウランＵＦ６ガスＡと揮発性フッ化核分裂生成物Ｂを回収する通気口２１の近傍に設置されている。
【００６４】
この実施例２も、ジルコニウム化合物としてフッ化ジルコニウムの昇華点（６００℃）が不揮発性核分裂生成物の沸点に比べて低いことに着目したものである。
【００６５】
この構造の処理装置３１では、第１段階としてフレーム炉１は外部ヒーター２２により２００℃以上に加温されている。但し、ジルコニウム回収部２の温度は常温のままとされている。この状態で、フレーム炉１の上部よりジルコニウムを含む使用済燃料３とフッ素ガス４を供給する。混合物３とフッ素ガス４は、反応熱を発して急速に反応する。この時、反応熱により高温の反応場であるフレーム５が形成される。フレーム５の温度は１２００〜１６００℃である。
【００６６】
この温度条件において、フレーム炉１内での混合物３とフッ素ガス４の反応により、図９に示すフッ化物が生成される。具体的にはフレーム５の部分で、気体状のウランのフッ化物Ａと気体状の揮発性フッ化核分裂生成物Ｂと気体状のフッ化ジルコニウムＤと、固体状の不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃに分類される。
【００６７】
本処理装置３１を用いて混合物３をフッ素ガス４と反応させる場合、これらの物質のうちＵＦ６ガスＡと不揮発性フッ化核分裂生成物Ｂは、図１と同様に気体として通気口２１から回収される。また、不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃも、図１と同様に最終的にはフレーム炉１の下部に設けられた固体貯留室２へ落下して回収される。
【００６８】
これに対しこの処理方式では、フッ化ジルコニウムＤ（ＺｒＦ４）は、フレーム５で一時的に揮発するが、フレーム炉１の炉壁の近傍へ拡散するに従って冷却されて凝縮し、不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃとともにフレーム炉１の下部に設けられた固体貯留室２へ落下し、固体として回収される。
【００６９】
このままでは、フッ化ジルコニウムＤ（ＺｒＦ４）と不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃは区別されないまま、フレーム炉１の下部に設けられた固体貯留室２へ落下貯留することになるので、第２段階ではこれを分離する。
【００７０】
具体的には、混合物３とフッ素ガス４の供給を停止した後、ジルコニウム回収部２の温度が、それ以前には常温であったものを、６００℃以下程度まで加温する。次いで、固体として回収されたフッ化ジルコニウムＺｒＦ４と不揮発性核分裂生成物Ｃを６００〜８００℃に加温する。するとフッ化ジルコニウムＺｒＦ４は揮発し、ジルコニウム回収部２において冷却されて凝縮し、不揮発性核分裂生成物Ｃと分離される。
【００７１】
図４は、図３の処理装置３１の各部（フレーム５、ジルコニウム回収部２、固体貯留室２０）とその機能、および各部における各種物質の状態を纏めたものである。この図は、左側から処理装置３１の各部３０１、各部における各種物質の状態３０２、各部の機能３０３を記述している。
【００７２】
これによれば、フレーム５内では混合物３（ジルコニウムを含む使用済燃料）は、核燃料物質Ａ，揮発性フッ化核分裂生成物Ｂ，不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃ，フッ化ジルコニウムＤとして存在する。核燃料物質Ａと揮発性フッ化核分裂生成物Ｂとフッ化ジルコニウムＤと一部の不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃはガス状であり、一部の不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃは固体である。この状態は、フレーム５においてジルコニウム化合物（フッ化物）の昇華温度以上の温度環境としたことで実現されている。
【００７３】
このとき固体貯留室２０では、ガス状の核燃料物質Ａと揮発性フッ化核分裂生成物Ｂが通気口２１から取り出される。また途中段階が気体、固体のいずれの状態であっても最終的に不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃが固体として落下し、固体貯留室２０に貯留される。同時にフッ化ジルコニウムＤも気体状態から固体に変化して落下し、固体貯留室２０に貯留される。
【００７４】
第２段階では、混合物３とフッ素ガス４の供給を停止した後、ジルコニウム回収部２の温度が、それ以前には常温であったものを、６００℃以下程度まで加温する。次いで、固体として回収されたＺｒＦ４と不揮発性核分裂生成物Ｃを６００〜８００℃に加温する。
【００７５】
このとき、固体として回収されたＺｒＦ４と不揮発性核分裂生成物Ｃは、再度ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境に置かれることになり、ＺｒＦ４（Ｄ）が昇華し、その後ジルコニウム回収部２において、フッ化ジルコニウムＤが吸着される。この吸着状態は、ジルコニウム回収部２においてジルコニウム化合物の昇華温度以下の温度環境としたことで、実現されている。
【００７６】
図４を図２と比較すると、図４ではジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境が２回構築されているがいずれの場合にも、本発明ではジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境と、ジルコニウム化合物の昇華温度以下の温度環境を処理装置内に作ることで、混合物３をウラン（Ａ）とジルコニウム（Ｄ）と核分裂生成物（Ｂ，Ｃ）に大別することを可能にしている。
【実施例３】
【００７７】
以下、本発明の実施形態の他の一例を図５に基づいて説明する。図５は本発明の処理装置３２の断面図である。処理装置３２は、バッチ式フッ化装置１０で形成され、その内部にジルコニウム回収部２、台座１１が設置された構成となっている。
【００７８】
この実施例３も、ジルコニウム化合物としてフッ化ジルコニウムの昇華点（６００℃）が不揮発性核分裂生成物の沸点に比べて低いことに着目したものである。
【００７９】
バッチ式フッ化装置１０は円筒の形状をしており、その外部にはバッチ式フッ化装置１０の内面温度を上昇できる外部ヒーター２２が備え付けられている。
【００８０】
バッチ式フッ化装置１０の内部には、コリウムなどの混合物（燃料被覆管のジルコニウムと混合した使用済燃料）３を乗せる台座１１が備えられている。台座１１には温度調整が可能な内部ヒーター（図示せず）が備え付けられており、コリウムなどの混合物３を加熱する。
【００８１】
バッチ式フッ化装置１０の底面にはフッ素ガス４を供給する通気口が備えられ、上部にはＵＦ６ガスＡと揮発性フッ化核分裂生成物Ｂを回収する通気口２１が備えられている。
【００８２】
ジルコニウム回収部２は、筒状の形状をしており、バッチ式フッ化装置１０の内面を覆うように設置されている。また、ジルコニウム回収部２は温度調整が可能な内部ヒーター（図示せず）を有している。
【００８３】
次に、ジルコニウムを含む使用済燃料の処理方法の手順を述べる。バッチ式フッ化装置１０の内部の台座１１の上に混合物３を置く。この状態で、処理装置３２の各部を以下の温度環境とする。
【００８４】
まず、バッチ式フッ化装置１０の外部ヒーター２２により、バッチ式フッ化装置１０の面温度を２００℃以上とする。また、台座１１の図示せぬ内部ヒーターにより、台座１１上の混合物を６００〜８００℃に加温する。また、ジルコニウム回収部２の温度を図示せぬ内部ヒーターにより２００〜５５０℃にしておく。
【００８５】
図３の場合に、上記の温度環境条件が、図１のそれと同じであることが明らかである。台座１１上の混合物の温度６００〜８００℃は、ジルコニウム化合物の昇華温度以上であり、ジルコニウム回収部２の温度２００〜５５０℃は、ジルコニウム化合物の昇華温度以下である。このため、この温度条件化で次にフッ素ガス４をバッチ式フッ化装置１０へ供給すると、混合物３とフッ素ガス４の反応により、実施例１などと同様に図９に示されるフッ化物が生成される。
【００８６】
図９のフッ化物のうち、六フッ化ウランＵＦ６（Ａ）と、揮発性フッ化核分裂生成物Ｂの沸点は低いため、バッチ式フッ化装置１０の内部では凝縮せず、気体として通気口２１から回収される。その後の処理については図１と同様に、回収した六フッ化ウランＵＦ６（Ａ）と、揮発性フッ化核分裂生成物Ｂをウラン精製工程で処理して高純度の六フッ化ウランＵＦ６を得て、再び核燃料物質として使用することもできる。
【００８７】
フッ化ジルコニウムＤ（ＺｒＦ４）は、混合物３とフッ素ガス４の反応部（台座１１の上）において一時的にガスとなる。フッ化ジルコニウムＺｒＦ４ガスは拡散してジルコニウム回収部２へ接触すると、固体として凝縮する。尚この場合には、不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃは沸点が高く、固体のまま台座１１の上に残る。
【００８８】
上記処理後、フッ素ガス４の供給を停止した後にバッチ式フッ化装置１０を開封し、不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃが回収される。また図１と同様に不揮発性フッ化核分裂生成物は高温加水分解により酸化物に転換された後、ガラス固化処理される。
【００８９】
以上の手順によりジルコニウムを含む使用済燃料は、ウランとジルコニウムと核分裂生成物に大別される。図１と同様にジルコニウム回収部２に回収されたフッ化ジルコニウムＺｒＦ４（Ｄ）は、バッチ式フッ化装置１０を開封してジルコニウム回収部２を外部に取り出した後、機械的に剥ぎ取ることで個別に回収される、もしくは加熱により揮発させて回収される。もしくは、塩化物ガス（例えばＢＣｌ３やＳｉＣｌ４）を使用する方法で、ＺｒＣｌ４として揮発して回収される。
【００９０】
図６は、図５の処理装置３２の各部（台座１１、ジルコニウム回収部２、通気口２１）とその機能、および各部における各種物質の状態を纏めたものである。この図は、左側から処理装置３２の各部４０１、各部における各種物質の状態４０２、各部の機能４０３を記述している。
【００９１】
これによれば、台座１１上の混合物３（ジルコニウムを含む使用済燃料）は、核燃料物質Ａ，揮発性フッ化核分裂生成物Ｂ，不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃ，フッ化ジルコニウムＤとして存在する。核燃料物質Ａと揮発性フッ化核分裂生成物Ｂとフッ化ジルコニウムＤと一部の不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃはガス状であり、一部の不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃは固体である。この状態は、台座１１においてジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境としたことで実現されている。
【００９２】
次にジルコニウム回収部２では、フッ化ジルコニウムＤが吸着される。この状態は、ジルコニウム回収部２においてジルコニウム化合物の昇華温度以下の温度環境としたことで、実現されている。
【００９３】
最後にガス状の核燃料物質Ａと揮発性フッ化核分裂生成物Ｂが通気口２１から取り出される。また不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃが固体として台座１１上に残る。
【００９４】
このように、本発明の図５の実施例でもジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境と、ジルコニウム化合物の昇華温度以下の温度環境を処理装置内に作ることで、混合物３をウラン（Ａ）とジルコニウム（Ｄ）と核分裂生成物（Ｂ，Ｃ）に大別することを可能にしている。
【００９５】
以上、実施例１，２，３について説明した。これらの事例では混合物のフッ化装置としてフレーム炉方式もしくはバッチ方式を用いる。そして、ジルコニウム化合物としてフッ化ジルコニウムの昇華点（６００℃）が不揮発性核分裂生成物の沸点に比べて低いことに着目した方式である。
【００９６】
これらの処理装置構成は一部相違するところもあるが、要するに内部に２００〜５５０℃に保温されたジルコニウム回収部を設けておく。これによりジルコニウム化合物としてフッ化ジルコニウムの昇華点（６００℃）以下の温度環境を作っている。
【００９７】
他方において、フッ素ガスと混合物の反応部の温度を６００℃以上とする。この反応部は、フレームであり、台座上である。これによりジルコニウム化合物としてフッ化ジルコニウムの昇華点（６００℃）以上の温度環境を作っている。このフッ化装置を用いてフッ素ガスと混合物を反応させた場合、反応部ではＵＦ６とＺｒＦ４、揮発性フッ化核分裂生成物が揮発する。
【００９８】
反応部で揮発したＺｒＦ４はジルコニウム回収部では凝縮して回収される。ＵＦ６と揮発性フッ化核分裂生成物はジルコニウム回収部の温度では凝縮しないため、気体として分離回収される。不揮発性フッ化核分裂生成物は、フレーム炉方式の場合はフレーム炉下部に落下することで固体として回収される。
【００９９】
なお、バッチ方式の場合は混合物を置いた場所に残渣として残ることで固体として回収される。ＵＦ６と揮発性フッ化核分裂生成物は、例えば公知の方法である吸着材に揮発性フッ化核分裂生成物を吸着させる方法や、精留する方法で分離可能である。
【実施例４】
【０１００】
以下、本発明の実施形態の他の一例を図７に基づいて説明する。図７は、図５の処理装置３２における一部処理のあとに、同処理装置３２を用いて第２段の処理を実施する。
【０１０１】
この実施例では、ジルコニウム化合物として塩化ジルコニウム（ＺｒＣｌ４）の昇華点（３３１℃）がＺｒＦ４の昇華点よりも低いことに着目した。
【０１０２】
図７上部に示した第１段処理では、図５で説明した処理の一部を実施する。説明が重複するが、バッチ式フッ化装置１０の内部の台座１１の上に混合物３を置く。この状態で、処理装置３２各部を以下の温度環境とする。
【０１０３】
まず、バッチ式フッ化装置１０の外部ヒーター２２により、バッチ式フッ化装置１０面温度を２００℃以上とする。また台座１１上の混合物３の温度を３００〜６００℃に加温する。また、ジルコニウム回収部２の温度を図示せぬ内部ヒーターにより２００〜３００℃にしておく。
【０１０４】
次にフッ素ガス４をバッチ式フッ化装置１０へ供給する。混合物３とフッ素ガス４の反応により、図９に示されるフッ化物が生成される。
【０１０５】
図９のフッ化物のうち、六フッ化ウランＵＦ６（Ａ）と揮発性フッ化核分裂生成物Ｂの沸点は低いため、バッチ式フッ化装置１０の内部では凝縮せず、気体として通気口２１から回収される。六フッ化ウランＵＦ６（Ａ）と揮発性フッ化核分裂生成物Ｂをウラン精製工程で処理して高純度の六フッ化ウランＵＦ６を得て、再び核燃料物質として使用することもできる。
【０１０６】
なお、台座１１上の混合物３の温度は３００〜６００℃に加温された状態なので、フッ化ジルコニウムＤ（ＺｒＦ４）は昇華することなく、フッ化核分裂生成物Ｃとともに、固体として台座１１の上に残っている。図７上部に示した第１段処理ではここまでの処理を実施する。
【０１０７】
図７下部に示した第２段処理では、この状態でフッ素ガス４の供給を停止し、次に塩化物ガス１２をバッチ式フッ化装置１０へ供給する。この時、台座１１の図示せぬ内部ヒーターにより台座１１上の固体を３５０℃以上に加温しておく。塩化物ガス１２としては、例えばＢＣｌ３やＳｉＣｌ４を使用する。
【０１０８】
フッ化ジルコニウムＤ（ＺｒＦ４）は塩化物ガス１２と反応し、ジルコニウムの塩化物Ｆ（ＺｒＣｌ４）を生成する。ジルコニウムの塩化物Ｆ（ＺｒＣｌ４）と塩化物ガス１２の反応部の温度は３５０℃以上であるので、生成したジルコニウムの塩化物Ｆ（ＺｒＣｌ４）は揮発する。
【０１０９】
ジルコニウムの塩化物Ｆ（ＺｒＣｌ４）ガスは拡散してジルコニウム回収部２へ接触すると、固体として凝縮する。不揮発性核分裂生成物Ｃは一部が塩化物ガスと反応するものの、ほとんどが不揮発性核分裂生成物化合物Ｃとして台座１１の上に残る。
【０１１０】
反応で生成した廃塩化物ガス１４と廃フッ化物ガス１５は回収後、冷却により凝縮回収するか、活性アルミナ等の吸着材に吸着させて処理する。上記処理後、塩化物ガス１２の供給を停止した後にバッチ式フッ化装置１０を開封し、不揮発性核分裂生成物化合物Ｇが回収される。他の実施例と同様に不揮発性核分裂生成物化合物Ｇは高温加水分解により酸化物に転換された後、ガラス固化処理される。
【０１１１】
以上の手順により混合物は、ウランとジルコニウムと核分裂生成物に大別される。他の実施例と同様にジルコニウム回収部２に回収されたジルコニウムの塩化物Ｆ（ＺｒＣｌ４）は、バッチ式フッ化装置１０を開封してジルコニウム回収部２を外部に取り出した後、機械的に剥ぎ取ることで個別に回収される、もしくは加熱により揮発させて回収される。
【０１１２】
図７で説明した本発明の実施例は、他の実施例とは相違する部分がある。これは２段階に処理するという点もさることながら、他の実施例ではジルコニウム化合物としてフッ化ジルコニウムの昇華温度（６００度）を利用して昇華（気体化）し、逆にこの温度以下とすることで固体化させていた。
【０１１３】
この点に関し、図７の実施例では、ジルコニウム化合物として塩化ジルコニウム（ＺｒＣｌ４）の昇華温度（３３１度）を利用した。いずれの場合であれ、本発明ではジルコニウム化合物の昇華温度の温度環境を作ることで昇華させ、あるいは固体化することで分離を行ったものである。
【０１１４】
図８は、図７の処理装置３２の各部（台座１１、ジルコニウム回収部２、通気口２１）とその機能、および各部における各種物質の状態を纏めたものである。この図は、左側から処理装置３２の各部５０１、各部における各種物質の状態５０２、各部の機能５０３を記述している。
【０１１５】
これによれば、台座１１上の混合物３（ジルコニウムを含む使用済燃料）は、核燃料物質Ａ，揮発性フッ化核分裂生成物Ｂ，不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃ，フッ化ジルコニウムＤとして存在する。ここでは、核燃料物質Ａと揮発性フッ化核分裂生成物Ｂがガス状であり、フッ化ジルコニウムＤと不揮発性フッ化核分裂生成物Ｃは固体である。
【０１１６】
ガス状の核燃料物質Ａと揮発性フッ化核分裂生成物Ｂは通気口２１から取り出される。ここまでがフッ素ガスを用いて化合物を形成する第一段階の処理である。
【０１１７】
第二段階の処理では、台座11上において塩素ガスを用いて化合物を形成する。この結果、フッ化ジルコニウムＤは塩化ジルコニウムＦに変化する。このときに台座11上に形成される温度環境（350度以上）は、塩化ジルコニウムＦの昇華温度(331度)以上であり、塩化ジルコニウムＦはガス化される。このときの台座上の温度環境が、ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境となる。
【０１１８】
またジルコニウム回収部２では、塩化ジルコニウムＦの昇華温度(331度)以下とされているので、塩化ジルコニウムＦが吸着される。この状態は、ジルコニウム回収部２においてジルコニウム化合物の昇華温度以下の温度環境としたことで、実現されている。
【０１１９】
このように、本発明の図７の実施例でもジルコニウム化合物(塩化物)の昇華温度以上の温度環境と、ジルコニウム化合物の昇華温度以下の温度環境を処理装置内に作ることで、混合物３をウラン（Ａ）とジルコニウム（Ｄ）と核分裂生成物（Ｂ，Ｃ）に大別することを可能にしている。
【０１２０】
以上説明した実施例では、混合物のフッ化装置としてバッチ方式を用い、ジルコニウム化合物として塩化ジルコニウム（ＺｒＣｌ４）の昇華点（３３１℃）がＺｒＦ４の昇華点よりも低いことに着目した。
【０１２１】
そして、フッ化装置内に２００〜３００℃に保温されたジルコニウム回収部を設けておく。フッ素ガスと混合物の反応部の温度を３００℃以上とする。この図７方式は、図１などの方式よりも、フッ化反応の温度を低くできる利点がある。
【０１２２】
このフッ化装置を用いてフッ素ガスと混合物を反応させた場合、反応部ではＵＦ６と揮発性フッ化核分裂生成物が揮発する。ＵＦ６と揮発性フッ化核分裂生成物はジルコニウム回収部の温度では凝縮しないため、気体として分離回収される。
【０１２３】
このとき、フッ化装置の内部にはＺｒＦ４と不揮発性フッ化核分裂生成物が固体として残っている。ＵＦ６と揮発性フッ化核分裂生成物は、例えば吸着材に揮発性フッ化核分裂生成物を吸着させることで分離可能である。
【０１２４】
次に、フッ化装置内に塩化物ガスを供給する。塩化物ガスの種類としては塩化ホウ素（ＢＣｌ３）と塩化ケイ素（ＳｉＣｌ４）がある。塩化物フッ素ガスとＺｒＦ４・揮発性フッ化核分裂生成物の反応部の温度を３５０〜６００℃とする。塩化物ガスを供給するとＺｒＦ４と反応してＺｒＣｌ４が生成する。反応部の温度はＺｒＣｌ４の昇華点以上なのでＺｒＣｌ４は揮発し、ジルコニウム回収部で凝縮回収される。
【符号の説明】
【０１２５】
１：フレーム炉
２：ジルコニウム回収部
３：混合物（燃料被覆管のジルコニウムと混合した使用済燃料）
４：フッ素ガス
５：フレーム
１０：バッチ式フッ化装置
１１：台座
１２：塩化物ガス
２０：固体貯留室
２１：通気口
２２：外部ヒーター
３０，３１，３２：処理装置
１０１，２０１，３０１，４０１，５０１：フッ化物の種類（分類）
１０２，２０２，３０２，４０２，５０２：フッ化物の化学式
１０３，２０３，３０３，４０３，５０３：沸点
Ａ：六フッ化ウランＵＦ６ガス
Ｂ：揮発性フッ化核分裂生成物
Ｃ：不揮発性フッ化核分裂生成物
Ｄ：フッ化ジルコニウム（ＺｒＦ４）
Ｆ：塩化ジルコニウム（ＺｒＣｌ４）
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ジルコニウムを含む使用済燃料を、核燃料物質と、ジルコニウムと、核分裂生成物に分離するためのジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置において、
ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境を前記処理装置内に得るための加熱手段と、前記ジルコニウム化合物の昇華温度以下の温度環境とされ、揮発したジルコニウム化合物を凝縮して回収するジルコニウム回収部と、前記ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境で残存した個体を貯留する固体貯留部と、気体を回収する為の通気口とを備えたジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置。
【請求項２】
請求項１に記載のジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置において、
前記加熱手段は、ジルコニウムを含む使用済燃料をフッ素ガスと反応させてフレームを形成させるための第１の加熱手段を含むことを特徴とするジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置。
【請求項３】
請求項１に記載のジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置において、
前記加熱手段は、ジルコニウムを含む使用済燃料をフッ素ガスと反応させてフレームを形成させるための第１の加熱手段と、前記固体貯留部の固体を前記ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度に加熱する為の第２の加熱手段とを備えることを特徴とするジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置。
【請求項４】
請求項１に記載のジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置において、
前記加熱手段は、ジルコニウムを含む使用済燃料を載置する台座を備え、台座上でフッ素ガスと反応させるときにジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境を得るための第３の加熱手段を備えることを特徴とするジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置。
【請求項５】
請求項１に記載のジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置において、
前記加熱手段は、ジルコニウムを含む使用済燃料を載置する台座を備え、台座上でフッ素ガスと反応させた後に、塩素ガスと反応させるときにジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境を得るための第４の加熱手段を備えることを特徴とするジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置。
【請求項６】
請求項１に記載のジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置において、
ジルコニウム化合物は、フッ化ジルコニウムであることを特徴とするジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置。
【請求項７】
請求項１に記載のジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置において、
ジルコニウム化合物は、塩化ジルコニウムであることを特徴とするジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置。
【請求項８】
ジルコニウムを含む使用済燃料を、核燃料物質と、ジルコニウムと、核分裂生成物に分離するためのジルコニウムを含む使用済燃料の処理方法において、
前記ジルコニウムを含む使用済燃料を、ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境下で処理し、前記ジルコニウム化合物の昇華温度以下の温度環境下で揮発したジルコニウム化合物を凝縮して回収し、前記ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境で残存した個体と、気体に分けて回収する使用済燃料の処理方法。
【請求項９】
請求項８に記載のジルコニウムを含む使用済燃料の処理方法において、
前記ジルコニウムを含む使用済燃料について、ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境下での第１回目の処理により気体と固体に分離し、第１回目の処理後の個体について、ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境下で第２回目の処理を行い、前記ジルコニウム化合物の昇華温度以下の温度環境下で揮発したジルコニウム化合物を凝縮して回収し、前記ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境で残存した個体と、気体に分けて回収する使用済燃料の処理方法。
【請求項１０】
請求項９に記載のジルコニウムを含む使用済燃料の処理方法において、
前記ジルコニウムを含む使用済燃料について、フッ素ガスと反応させて気体と固体に分離し、分離後の個体について、塩化ジルコニウムの昇華温度以上の温度環境下で塩素ガスと反応させ、前記塩化ジルコニウムの昇華温度以下の温度環境下で揮発した塩化ジルコニウムを凝縮して回収し、前記塩化ジルコニウムの昇華温度以上の温度環境で残存した個体と、気体に分けて回収する使用済燃料の処理方法。
【請求項１１】
請求項８に記載のジルコニウムを含む使用済燃料の処理方法において、
ジルコニウム化合物は、フッ化ジルコニウムであることを特徴とするジルコニウムを含む使用済燃料の処理方法。
【請求項１２】
ジルコニウムを含む使用済燃料を、核燃料物質と、ジルコニウムと、核分裂生成物に分離するためのジルコニウムを含む使用済燃料の処理方法において、
燃料被覆管のジルコニウムと使用済燃料を、フッ素ガスと６００℃以上の温度で反応させることでフッ化ジルコニウムガスを生成し、そのフッ化ジルコニウムガスを反応装置内部に設置されたジルコニウム回収部に凝縮して回収することを特徴とするジルコニウムを含む使用済燃料の処理方法。
【請求項１３】
請求項１２に記載のジルコニウムを含む使用済燃料の処理方法において、
ジルコニウム回収部に回収したフッ化ジルコニウムと塩化物ガスを反応させて塩化ジルコニウムを生成し、その塩化ジルコニウムを３５０℃以上で揮発させることでジルコニウム回収部からジルコニウムを分離することを特徴としたジルコニウムを含む使用済燃料の処理方法。
【請求項１４】
請求項１２に記載のジルコニウムを含む使用済燃料の処理方法において、
燃料被覆管のジルコニウムと使用済燃料を、フッ素ガスと３００〜６００℃の温度で反応させて使用済燃料中のウランをＵＦ６として回収した後、固体として残ったフッ化ジルコニウムを３５０℃以上で塩化物ガスと反応させて塩化ジルコニウムガスを生成し、その塩化ジルコニウムガスを反応装置内部に設置されたジルコニウム回収部に凝縮して回収することを特徴とした使用済燃料の処理方法。
【請求項１５】
請求項１３〜１４に記載のジルコニウムを含む使用済燃料の処理方法において、
塩化物ガスとして塩化ホウ素と塩化ケイ素ガスを使用することを特徴としたジルコニウムを含む使用済燃料の処理方法。
【請求項１】
ジルコニウムを含む使用済燃料を、核燃料物質と、ジルコニウムと、核分裂生成物に分離するためのジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置において、
ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境を前記処理装置内に得るための加熱手段と、前記ジルコニウム化合物の昇華温度以下の温度環境とされ、揮発したジルコニウム化合物を凝縮して回収するジルコニウム回収部と、前記ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境で残存した個体を貯留する固体貯留部と、気体を回収する為の通気口とを備えたジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置。
【請求項２】
請求項１に記載のジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置において、
前記加熱手段は、ジルコニウムを含む使用済燃料をフッ素ガスと反応させてフレームを形成させるための第１の加熱手段を含むことを特徴とするジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置。
【請求項３】
請求項１に記載のジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置において、
前記加熱手段は、ジルコニウムを含む使用済燃料をフッ素ガスと反応させてフレームを形成させるための第１の加熱手段と、前記固体貯留部の固体を前記ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度に加熱する為の第２の加熱手段とを備えることを特徴とするジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置。
【請求項４】
請求項１に記載のジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置において、
前記加熱手段は、ジルコニウムを含む使用済燃料を載置する台座を備え、台座上でフッ素ガスと反応させるときにジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境を得るための第３の加熱手段を備えることを特徴とするジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置。
【請求項５】
請求項１に記載のジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置において、
前記加熱手段は、ジルコニウムを含む使用済燃料を載置する台座を備え、台座上でフッ素ガスと反応させた後に、塩素ガスと反応させるときにジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境を得るための第４の加熱手段を備えることを特徴とするジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置。
【請求項６】
請求項１に記載のジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置において、
ジルコニウム化合物は、フッ化ジルコニウムであることを特徴とするジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置。
【請求項７】
請求項１に記載のジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置において、
ジルコニウム化合物は、塩化ジルコニウムであることを特徴とするジルコニウムを含む使用済燃料の処理装置。
【請求項８】
ジルコニウムを含む使用済燃料を、核燃料物質と、ジルコニウムと、核分裂生成物に分離するためのジルコニウムを含む使用済燃料の処理方法において、
前記ジルコニウムを含む使用済燃料を、ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境下で処理し、前記ジルコニウム化合物の昇華温度以下の温度環境下で揮発したジルコニウム化合物を凝縮して回収し、前記ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境で残存した個体と、気体に分けて回収する使用済燃料の処理方法。
【請求項９】
請求項８に記載のジルコニウムを含む使用済燃料の処理方法において、
前記ジルコニウムを含む使用済燃料について、ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境下での第１回目の処理により気体と固体に分離し、第１回目の処理後の個体について、ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境下で第２回目の処理を行い、前記ジルコニウム化合物の昇華温度以下の温度環境下で揮発したジルコニウム化合物を凝縮して回収し、前記ジルコニウム化合物の昇華温度以上の温度環境で残存した個体と、気体に分けて回収する使用済燃料の処理方法。
【請求項１０】
請求項９に記載のジルコニウムを含む使用済燃料の処理方法において、
前記ジルコニウムを含む使用済燃料について、フッ素ガスと反応させて気体と固体に分離し、分離後の個体について、塩化ジルコニウムの昇華温度以上の温度環境下で塩素ガスと反応させ、前記塩化ジルコニウムの昇華温度以下の温度環境下で揮発した塩化ジルコニウムを凝縮して回収し、前記塩化ジルコニウムの昇華温度以上の温度環境で残存した個体と、気体に分けて回収する使用済燃料の処理方法。
【請求項１１】
請求項８に記載のジルコニウムを含む使用済燃料の処理方法において、
ジルコニウム化合物は、フッ化ジルコニウムであることを特徴とするジルコニウムを含む使用済燃料の処理方法。
【請求項１２】
ジルコニウムを含む使用済燃料を、核燃料物質と、ジルコニウムと、核分裂生成物に分離するためのジルコニウムを含む使用済燃料の処理方法において、
燃料被覆管のジルコニウムと使用済燃料を、フッ素ガスと６００℃以上の温度で反応させることでフッ化ジルコニウムガスを生成し、そのフッ化ジルコニウムガスを反応装置内部に設置されたジルコニウム回収部に凝縮して回収することを特徴とするジルコニウムを含む使用済燃料の処理方法。
【請求項１３】
請求項１２に記載のジルコニウムを含む使用済燃料の処理方法において、
ジルコニウム回収部に回収したフッ化ジルコニウムと塩化物ガスを反応させて塩化ジルコニウムを生成し、その塩化ジルコニウムを３５０℃以上で揮発させることでジルコニウム回収部からジルコニウムを分離することを特徴としたジルコニウムを含む使用済燃料の処理方法。
【請求項１４】
請求項１２に記載のジルコニウムを含む使用済燃料の処理方法において、
燃料被覆管のジルコニウムと使用済燃料を、フッ素ガスと３００〜６００℃の温度で反応させて使用済燃料中のウランをＵＦ６として回収した後、固体として残ったフッ化ジルコニウムを３５０℃以上で塩化物ガスと反応させて塩化ジルコニウムガスを生成し、その塩化ジルコニウムガスを反応装置内部に設置されたジルコニウム回収部に凝縮して回収することを特徴とした使用済燃料の処理方法。
【請求項１５】
請求項１３〜１４に記載のジルコニウムを含む使用済燃料の処理方法において、
塩化物ガスとして塩化ホウ素と塩化ケイ素ガスを使用することを特徴としたジルコニウムを含む使用済燃料の処理方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【公開番号】特開２０１３−１０１０６６（Ｐ２０１３−１０１０６６Ａ）
【公開日】平成２５年５月２３日（２０１３．５．２３）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１１−２４５２８５（Ｐ２０１１−２４５２８５）
【出願日】平成２３年１１月９日（２０１１．１１．９）
【出願人】（５０７２５０４２７）日立ＧＥニュークリア・エナジー株式会社 (858)
【公開日】平成２５年５月２３日（２０１３．５．２３）
【国際特許分類】
【出願日】平成２３年１１月９日（２０１１．１１．９）
【出願人】（５０７２５０４２７）日立ＧＥニュークリア・エナジー株式会社 (858)
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