プロピレン系樹脂組成物からなる自動車部品
【課題】フローマーク、ウェルドライン等の成形外観不良が少なく、かつ剛性と耐衝撃性が良好な、ポリプロピレン樹脂組成物からなる自動車部品を提供する。
【解決手段】メタロセン化合物含有触媒下で重合されたプロピレン系樹脂（Ａ）とチーグラーナッタ触媒下で重合されたプロピレン系樹脂（Ｂ）からなるプロピレン系樹脂（Ｃ）４０〜９７重量部と、エラストマー（Ｄ）０〜４０重量部、無機充填剤（Ｅ）３〜４０重量部とを含有してなり下記（i）〜（iii）を満たすことを特徴とするプロピレン系樹脂組成物からなる自動車部品。（i）ＤＳＣで測定したプロピレン系樹脂由来の融点（Ｔｍ）が１５７℃以上である。（ii）室温n-デカンに不溶な部分の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）の比Ｍｗ／Ｍｎが２．５〜４．０である。（iii）メルトフローレートが１０〜２００ｇ／１０分の範囲にある。
【解決手段】メタロセン化合物含有触媒下で重合されたプロピレン系樹脂（Ａ）とチーグラーナッタ触媒下で重合されたプロピレン系樹脂（Ｂ）からなるプロピレン系樹脂（Ｃ）４０〜９７重量部と、エラストマー（Ｄ）０〜４０重量部、無機充填剤（Ｅ）３〜４０重量部とを含有してなり下記（i）〜（iii）を満たすことを特徴とするプロピレン系樹脂組成物からなる自動車部品。（i）ＤＳＣで測定したプロピレン系樹脂由来の融点（Ｔｍ）が１５７℃以上である。（ii）室温n-デカンに不溶な部分の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）の比Ｍｗ／Ｍｎが２．５〜４．０である。（iii）メルトフローレートが１０〜２００ｇ／１０分の範囲にある。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、プロピレン系樹脂組成物からなる自動車部品に関し、更に詳しくは成形外観が良好で、かつ剛性と耐衝撃性が良好である自動車部品に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリプロピレン樹脂は、日用雑貨、台所用品、包装用フィルム、家電製品、機械部品、電気部品、自動車部品など、種々の分野で利用されており、要求される性能に応じて種々の添加剤が配合されている。特に自動車部品用途においては、ポリプロピレン樹脂にα−オレフィン共重合ゴムとタルクのような無機充填剤を配合した組成物が、その成形品の剛性と耐衝撃性とのバランスに優れているため、大量に使用されている。
【０００３】
自動車内外装部品は、その生産性から射出成形によって成形されることが多い。上記ポリプロピレン樹脂組成物を用いて射出成形を行うと、射出成形品表面の流動方向と交わる方向にフローマークやタイガーマークと呼ばれる複数の周期的な縞模様が発生し、目立つ。成形品表面に発生したフローマークが目立つと成形品の外観を損なうので、必要に応じて塗装等を行ってフローマークを消すことが実施されている。例えば、特開平9-87482号
公報では高分子量のプロピレン−エチレン共重合体を含んだプロピレン系ブロック共重合体からなるプロピレン系樹脂組成物が開示されている。上記発明では、フローマークが少ない射出成形品を得ることができるが、溶融樹脂流動の合流箇所で発生するウェルドラインと呼ばれる外観不良が発生することがあり、その場合は塗装の際にウェルドラインを消す前処理工程が必要になる。ここで、ウェルドラインを改良させる方法として、特開平11-279369号公報ではプロピレン系ブロック共重合体、ゴムと無機フィラーからなる樹脂組
成物を有機過酸化物処理したプロピレン系樹脂組成物が開示されている。しかし、特開平11-279369号公報では有機過酸化物処理を行う為、剛性等の機械強度が低下することがあ
る問題点があった。
【特許文献１】特開平9-87482号公報
【特許文献２】特開平11-279369号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明は、プロピレン系樹脂組成物からなる自動車部品において、フローマーク、ウェルドライン等の成形外観不良が少なく、かつ剛性と耐衝撃性が良好である自動車部品を提供することを課題としている。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
すなわち本発明は、メタロセン化合物含有触媒下で重合されたプロピレン系樹脂（Ａ）と、チーグラーナッタ触媒下で重合されたプロピレン系樹脂（Ｂ）からなるプロピレン系樹脂（Ｃ）４０〜９７重量部と、エラストマー（Ｄ）０〜４０重量部、無機充填剤（Ｅ）３〜４０重量部とを含有してなり下記（i）〜（iii）を満たすことを特徴とするプロピレン系樹脂組成物からなる自動車部品。
（i）ＤＳＣで測定したプロピレン系樹脂由来の融点（Ｔｍ）が１５７℃以上である。
（ii）室温n-デカンに不溶な部分（Ｄinsol）の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量
（Ｍｎ）の比Ｍｗ／Ｍｎが２．５〜４．０である。
（iii）メルトフローレート（ASTM D1238、230℃、2.16kg荷重）が１０〜２００ｇ／１０分の範囲にある。
【発明の効果】
【０００６】
本発明に係る自動車部品は、機械物性を保持しながらフローマーク、ウェルドライン等の成形外観不良が少なく、かつ射出成形時の金型内流動性が良好である。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００７】
本発明のプロピレン系樹脂組成物からなる自動車部品は、メタロセン化合物含有触媒下で重合されたプロピレン系樹脂（Ａ）と、チーグラーナッタ触媒下で重合されかつプロピレン系樹脂（Ｂ）とからなるプロピレン系樹脂（Ｃ）４０〜９７重量部と、エラストマー（Ｄ）０〜４０重量部、無機充填剤（Ｅ）３〜４０重量部とを含有してなり下記（i）〜
（iii）を満たすことを特徴とするプロピレン系樹脂組成物である。
（i）ＤＳＣで測定したプロピレン系樹脂由来の融点（Ｔｍ）が１５７℃以上である。融
点は好ましくは１６０℃以上、更に好ましくは１６１℃以上である。融点が１５７℃未満であるとプロピレン系樹脂組成物の剛性が低下し、自動車部品として必要な剛性が得られない場合がある。
（ii）室温n-デカンに不溶な部分（Ｄinsol）のＧＰＣで測定される重量平均分子量（Ｍ
ｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）の比Ｍｗ／Ｍｎが２．５〜４．０である。Ｍｗ／Ｍｎは好ましくは、２．５〜３．７、更に好ましくは、２．７〜３．５である。Ｍｗ／Ｍｎが４．０よりも大きいと自動車部品のウェルド外観が悪化する。また、Ｍｗ／Ｍｎが２．５よりも小さいと射出成形時の流動性が低下する為、大型自動車部品の成形には適さない場合がある。
（iii）メルトフローレート（ASTM D1238、230℃、2.16kg荷重）が１０〜２００ｇ／10分の範囲にあり、好ましくは２０〜１００ｇ／10分、更に好ましくは２５〜６０ｇ／10分である。メルトフローレートが１０ｇ／10分未満であると、射出成形時の流動性が低下する為、大型自動車部品の成形には適さない場合がある。また、メルトフローレートが２００ｇ／１０分よりも高いと強度が低下する為、自動車部品としては適さない場合がある。
【０００８】
次に、本発明のプロピレン系樹脂組成物を構成する成分の中のプロピレン系樹脂（Ａ）について詳細に説明し、次いでプロピレン系樹脂（Ｂ）、プロピレン系樹脂（Ｃ）、エラストマー（Ｄ）、無機充填剤（Ｅ）について順次説明する。
【０００９】
プロピレン系樹脂（Ａ）
本発明で用いられるプロピレン系樹脂（Ａ）は、メタロセン化合物含有触媒下で重合されたプロピレン単独重合体（Ａ１）、プロピレン系ブロック共重合体（Ａ２）、プロピレン系ランダム共重合体の１種以上から構成される。この中で、プロピレン系樹脂（Ａ）としては、プロピレン単独重合体（Ａ１）、プロピレン系ブロック共重合体（Ａ２）が好適に使用される。
【００１０】
プロピレン単独重合体（Ａ１）
プロピレン単独重合体（Ａ１）は下記要件（１）〜（４）を備えることが好ましい。
要件（１）
プロピレン系単独重合体（Ａ１）のＧＰＣで測定される重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）の比（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．２〜３．５、好ましくは２．０〜３．０、更に好ましくは２．０〜２．５である。Ｍｗ／Ｍｎが１．２を下まわると、プロピレン系樹脂組成物の流動性が低下する。
【００１１】
要件（２）
プロピレン単独重合体（Ａ１）のＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ）は好ましくは１５５℃以上である。プロピレン系樹脂組成物の剛性が低下し、自動車部品として適さない場合がある。
【００１２】
要件（３）
プロピレン単独重合体（Ａ１）の（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定した際の）メルトフローレート（ＭＦＲ）は通常、０．１〜５００（ｇ／10分）、好ましくは３〜３００（ｇ／１０分）、さらに好ましくは１０〜２５０（ｇ／10分）、特に好ましくは２０〜２００（ｇ／１０分）の範囲にある。ＭＦＲが０．１（ｇ／10分）に満たない場合は自動車部品でのウェルド外観が悪化する場合があり、一方５００（ｇ／10分）を超えると分子量が小さくなり過ぎて自動車部品での機械強度が低下する場合がある。
【００１３】
プロピレン系ブロック共重合体（Ａ２）
プロピレン系ブロック共重合体（Ａ２）は、メタロセン化合物含有触媒下で重合され、プロピレン（ＭP）並びに、エチレンおよび炭素数４以上のα−オレフィンから選ばれる
一種以上のオレフィン（ＭX）からなる重合体から構成され、室温n-デカンに可溶な部分
（Ｄsol）10〜50重量％と室温n-デカンに不溶な部分（Ｄinsol）50〜90重量％から構成される。
【００１４】
本発明において用いられる、炭素数４以上のα-オレフィンとしては、炭素数4〜20のα-オレフィンが好適であり、1−ブテン、1−ペンテン、3−メチル−1−ブテン、1−ヘキセン、4−メチル−1−ペンテン、3−メチル−1−ペンテン、1−オクテン、1−デセン、1−
ドデセン、1−テトラデセン、1−ヘキサデセン、1−オクタデセン、1−エイコセンなどが挙げられる。
【００１５】
プロピレン系ブロック共重合体（Ａ２）において、経験上プロピレン単独重合体部は、主として室温ｎ-デカンに不溶な成分（Ｄinsol）または90℃のオルトジクロロベンゼンに不溶かつ135℃オルトジクロロベンゼンに可溶な成分に対応し、プロピレンとエチレンお
よび炭素数４以上のα-オレフィンからなる共重合体部は室温ｎ-デカンに可溶な成分（Ｄsol）または40℃のオルトジクロロベンゼンに可溶な成分に対応することになる。本発明
で用いられるプロピレン系ブロック共重合体（Ａ２）は、下記要件（１）〜（６）を備えていることが好ましい。
要件（１）
Ｄsol とＤinsol の、ＧＰＣで測定される重量平均分子量(Mw)と数平均分子量(Mn)の比Mw／Mnが共に3.5以下である。Ｄsol のMw/Mnは、好ましくは1.0〜3.0、更に好ましくは1.0〜2.5である。Ｄsol のMw/Mnが3.5よりも大きいと、Ｄsol 中の低分子量成分が増えるために耐衝撃性が低下する。
【００１６】
Ｄinsol のMw/Mnは、好ましくは1.5〜3.5、更に好ましくは2.0〜3.0である。Ｄinsol
のMw/Mnが1.5よりも小さいと射出成形時のプロピレン系樹脂組成物の流動性が悪くなり生産性が低下する。
要件（２）
Ｄinsol のＤＳＣで測定した融点(Ｔm)が１５５℃以上である。Ｄinsol の融点(Ｔm)が１５５℃未満であると、プロピレン系樹脂組成物の剛性が低下し、自動車構造部品として剛性が不足する場合がある。
要件（３）
Ｄinsol の、１３５℃、デカリン溶媒中で測定した極限粘度［η］は０．７〜４.５dl/g、好ましくは０．８〜３．０dl/g、更に好ましくは、０．９〜２．５dl/g、特に好まし
くは１．０〜２．０dl/gある。Ｄinsol の極限粘度［η］が０．７dl/gよりも低いと、プロピレン単独重合体部の分子量が低く、プロピレン系樹脂組成物の破断伸び、耐衝撃性が低下する為、自動車部品としては適用できない場合がある。また、Ｄinsol の極限粘度［η］が４．５dl/gよりも高いと、自動車部品のウェルド外観が悪化する場合がある。
要件（４）
Ｄsol の、１３５℃、デカリン溶媒中で測定した極限粘度［η］は１．０〜４．０dl/g、好ましくは１．５〜３．５dl/g、更に好ましくは、１．８〜３．０dl/g、特に好ましく
は２．０〜２．５dl/gである。Ｄsol の極限粘度［η］が１．０dl/gよりも低いと、Ｄsol 中の低分子量成分が増え、プロピレン系樹脂組成物の耐衝撃性は低下し、自動車部品としては適さない場合がある。また、Ｄsol の極限粘度［η］が４．０dl/gよりも高いと、自動車部品のウェルドラインが目立ちやすくなり、自動車部品として成形外観が適さない場合がある。
要件（５）
Ｄsol 中のエチレンおよび炭素数4以上のα−オレフィンから選ばれるオレフィン（ＭX）の量は合計で25〜80モル％、好ましくは27〜50モル％、更に好ましくは28〜45モル％である。Ｄsol 中のエチレンおよび炭素数4以上のα−オレフィンから選ばれるオレフィン
（ＭX）の量が合計で25モル％よりも少ないとプロピレン系樹脂組成物の耐衝撃性、剛性
が低下し、自動車部品として適さない場合がある。Ｄsol 中のエチレンおよび炭素数4以
上のα−オレフィンから選ばれる一種以上のオレフィン（ＭX）の量が80モル％よりも多
いとプロピレン系樹脂組成物の耐衝撃性が低下し、自動車部品としては適さない場合がある。
【００１７】
以下、エチレンおよび炭素数4以上のα−オレフィンから選ばれる一種以上のオレフィ
ンを「オレフィン（ＭX）」と略記することがある。
〈メタロセン触媒〉
本発明において使用するメタロセン化合物含有触媒としては、メタロセン化合物、並びに、有機金属化合物、有機アルミニウムオキシ化合物およびメタロセン化合物と反応してイオン対を形成することのできる化合物から選ばれる少なくとも１種以上の化合物、さらに必要に応じて粒子状担体とからなるメタロセン触媒で、好ましくはアイソタクチックまたはシンジオタクチック構造等の立体規則性重合をすることのできるメタロセン触媒を挙げることができる。前記メタロセン化合物の中では、本願出願人による国際公開０１／２７１２４号パンフレットに例示されている架橋性メタロセン化合物が好適に用いられる。
【００１８】
【化１】
【００１９】
上記一般式［Ｉ］において、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10、
Ｒ11、Ｒ12、Ｒ13、Ｒ14は水素、炭化水素基、ケイ素含有基から選ばれ、それぞれ同一でも異なっていてもよい。このような炭化水素基としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、アリル基、ｎ−ブチル基、ｎ−ペンチル基、ｎ−ヘキシル基、ｎ−ヘプチル基、ｎ−オクチル基、ｎ−ノニル基、ｎ−デカニル基などの直鎖状炭化水素基；イソプロピル基、tert-ブチル基、アミル基、３−メチルペンチル基、１,１−ジエチルプロピル基、１,１−ジメチルブチル基、１−メチル−１−プロピルブチル基、１,１−プロピルブチル基、１,１−ジメチル−２−メチルプロピル基、１−メチル−１−イソプロピル−２−メチ
ルプロピル基などの分岐状炭化水素基；シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基、シクロオクチル基、ノルボルニル基、アダマンチル基などの環状飽和炭化水素基；フェニル基、トリル基、ナフチル基、ビフェニル基、フェナントリル基、アントラセニル基などの環状不飽和炭化水素基；ベンジル基、クミル基、１,１−ジフェニルエチル
基、トリフェニルメチル基などの環状不飽和炭化水素基の置換した飽和炭化水素基；メトキシ基、エトキシ基、フェノキシ基、フリル基、Ｎ−メチルアミノ基、Ｎ,Ｎ−ジメチル
アミノ基、Ｎ−フェニルアミノ基、ピリル基、チエニル基などのヘテロ原子含有炭化水素基等を挙げることができる。ケイ素含有基としては、トリメチルシリル基、トリエチルシリル基、ジメチルフェニルシリル基、ジフェニルメチルシリル基、トリフェニルシリル基などを挙げることができる。また、Ｒ5からＲ12の隣接した置換基は互いに結合して環を
形成してもよい。このような置換フルオレニル基としては、ベンゾフルオレニル基、ジベンゾフルオレニル基、オクタヒドロジベンゾフルオレニル基、オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル基、オクタメチルテトラヒドロジシクロペンタフルオレニル基などを挙げることができる。
【００２０】
前記一般式［Ｉ］において、シクロペンタジエニル環に置換するＲ1、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ4は水素、または炭素数１〜２０の炭化水素基であることが好ましい。炭素数１〜２０の炭化水素基としては、前述の炭化水素基を例示することができる。さらに好ましくはＲ1、Ｒ3が炭素数１〜２０の炭化水素基（他は水素）である。
【００２１】
前記一般式［Ｉ］において、フルオレン環に置換するＲ5からＲ12は炭素数１〜２０の
炭化水素基であることが好ましい。炭素数１〜２０の炭化水素基としては、前述の炭化水素基を例示することができる。Ｒ5からＲ12の隣接した置換基は互いに結合して環を形成
してもよい。
【００２２】
前記一般式［Ｉ］において、シクロペンタジエニル環とフルオレニル環を架橋するＹは周期表第１４族元素であることが好ましく、より好ましくは炭素、ケイ素、ゲルマニウムでありさらに好ましくは炭素原子である。このＹに置換するＲ13、Ｒ14は炭素数１〜２０の炭化水素基が好ましい。これらは相互に同一でも異なっていてもよく、互いに結合して環を形成してもよい。炭素数１〜２０の炭化水素基としては、前述の炭化水素基を例示することができる。さらに好ましくはＲ13、Ｒ14は炭素数６〜２０のアリール（aryl）基である。アリール基としては、前述の環状不飽和炭化水素基、環状不飽和炭化水素基の置換した飽和炭化水素基、ヘテロ原子含有環状不飽和炭化水素基を挙げることができる。また、Ｒ13、Ｒ14はそれぞれ同一でも異なっていてもよく、互いに結合して環を形成してもよい。このような置換基としては、フルオレニリデン基、10-ヒドロアントラセニリデン基
、ジベンゾシクロヘプタジエニリデン基などが好ましい。
【００２３】
前記一般式［Ｉ］において、Ｍは好ましくは周期表第４族遷移金属であり、さらに好ましくはＴｉ、Ｚｒ、Ｈｆである。また、Ｑはハロゲン、炭化水素基、アニオン配位子または孤立電子対で配位可能な中性配位子から同一または異なる組合せで選ばれる。ｊは１〜４の整数であり、ｊが２以上の時は、Ｑは互いに同一でも異なっていてもよい。ハロゲンの具体例としては、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素であり、炭化水素基の具体例としては前述と同様のものなどが挙げられる。アニオン配位子の具体例としては、メトキシ、tert-
ブトキシ、フェノキシなどのアルコキシ基、アセテート、ベンゾエートなどのカルボキシレート基、メシレート、トシレートなどのスルホネート基等が挙げられる。孤立電子対で配位可能な中性配位子の具体例としては、トリメチルホスフィン、トリエチルホスフィン、トリフェニルホスフィン、ジフェニルメチルホスフィンなどの有機リン化合物、テトラヒドロフラン、ジエチルエーテル、ジオキサン、１,２−ジメトキシエタンなどのエーテ
ル類等が挙げられる。Ｑは少なくとも１つがハロゲンまたはアルキル基であることが好ましい。
【００２４】
このような架橋メタロセン化合物としては、ジフェニルメチレン（3-tert-ブチル-5-メチル-シクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルメ
チレン（3-tert-ブチル-5-メチル-シクロペンタジエニル）（2,7-ジtert-ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルメチレン（3-tert-ブチル-5-メチル-シクロ
ペンタジエニル）（3,6-ジtert-ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、（メチ
ル）（フェニル）メチレン（3-tert-ブチル-5-メチル-シクロペンタジエニル）（オクタ
メチルオクタヒドロベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、［3-（1',1',4',4',7',7',10',10'-オクタメチルオクタヒドロジベンゾ［b,h］フルオレニル）（1,1,3-トリ
メチル-5-tert-ブチル-1,2,3,3a-テトラヒドロペンタレン）］ジルコニウムジクロライド（下記式［II］で表される化合物）、下記式［III］で表される化合物などが好ましく挙
げられる。
【００２５】
【化２】
【００２６】
【化３】
【００２７】
なお、プロピレン系樹脂（Ａ）の製造に用いられるメタロセン触媒において、前記一般式［Ｉ］で表わされる第４族遷移金属化合物とともに用いられる、有機金属化合物、有機アルミニウムオキシ化合物、および遷移金属化合物と反応してイオン対を形成する化合物、さらには必要に応じて用いられる粒子状担体については、本出願人による前記公報（WO01/27124号パンフレット）や特開平11-315109号公報中に開示された化合物を制限無く使
用することができる。
〈製法〉
プロピレン単独重合体（Ａ１）は、一つの反応機または一つ以上の反応機を直列に連結
した重合装置を用い、重合温度０〜１００℃、重合圧力常圧〜５ＭＰａゲージ圧で、プロピレンを重合させることにより製造することができる。
【００２８】
プロピレン系ブロック共重合体（Ａ２）を製造する場合は、二つ以上の反応機を直列に連結した重合装置を用い、次の二つの工程（［工程１］および［工程２］）を連続的に実施することによって得られる。本発明では、二つ以上の反応機を直列に連結した重合装置を用いそれぞれの重合装置で［工程１］を行うことができ、また二つ以上の反応機を直列に連結した重合装置を用いそれぞれの重合装置で［工程２］を行うことができる。
【００２９】
［工程１］は、重合温度０〜１００℃、重合圧力常圧〜５ＭＰａゲージ圧で、プロピレン並びに必要に応じてオレフィン（ＭX）（好ましくはエチレン）を共重合させる。［工
程１］では、プロピレンに対してオレフィン（ＭX）のフィード量を少量とすることによ
って、［工程１］で製造されるプロピレン系（共）重合体がＤinsolの主成分となるよう
にする。
【００３０】
［工程２］は、重合温度０〜１００℃、重合圧力常圧〜５ＭＰａゲージ圧で、プロピレンと、オレフィン（ＭX）（好ましくはエチレン）を共重合させる。［工程２］では、プ
ロピレンに対するオレフィン（ＭX）のフィード量を［工程１］のときよりも多くするこ
とによって、［工程２］で製造されるプロピレン−オレフィン（ＭX）共重合ゴムがＤsolの主成分となるようにする。
【００３１】
このようにすることにより、Ｄinsolに係る要件(1)〜(3)は、［工程１］における重合
条件の調整によって、Ｄsolに係る要件(1)、(4)〜(5)は、［工程２］における重合条件の調整によって、満足させることが可能となる。
【００３２】
重合終了後、必要に応じて公知の触媒失活処理工程、触媒残渣除去工程、乾燥工程等の後処理工程を行うことにより、プロピレン系重合体がパウダーとして得られる。
プロピレン系樹脂（Ｂ）
本発明で用いられるプロピレン系樹脂（Ｂ）は、チーグラーナッタ触媒下で重合されたプロピレン単独重合体（Ｂ１）、プロピレン系ブロック共重合体（Ｂ２）、プロピレン系ランダム共重合体の１種以上から構成される。この中で、プロピレン系樹脂（Ａ）としては、プロピレン単独重合体（Ｂ１）、プロピレン系ブロック共重合体（Ｂ２）が好適に使用される。
【００３３】
プロピレン単独重合体（Ｂ１）
プロピレン単独重合体（Ｂ１）は下記要件（１）〜（３）を備えることが好ましい。
要件（１）
プロピレン系単独重合体（Ｂ１）のＧＰＣで測定される重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）の比（Ｍｗ／Ｍｎ）は３．５〜１０、好ましくは４．０〜７．０、更に好ましくは４．５〜６．０である。Ｍｗ／Ｍｎが１０を超えると、プロピレン単独重合体に超高分子量成分が含まれる為、自動車部品でのウェルド外観が悪化する。チーグラーナッタ触媒下では、通常Ｍｗ／Ｍｎが３．５以下のプロピレン単独重合体を製造することはできない。チーグラーナッタ触媒下で重合されたプロピレン単独重合体（Ｂ１）を有機過酸化物存在下で分解させることにより、Ｍｗ／Ｍｎが３．５以下のプロピレン単独重合体（Ｂ１’）を製造することができるが、プロピレン単独重合体（Ｂ１’）を含むプロピレン系樹脂組成物は剛性が低下する為、自動車部品として適さない場合がある。
【００３４】
要件（２）
プロピレン単独重合体（Ｂ１）のＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ）は好ましくは１５７℃以上、より好ましくは１５９℃以上、さらに望ましくは１６１℃以上である。プロピレン
単独重合体（Ｂ１）の融点（Ｔｍ）が１５７℃未満であると、プロピレン系樹脂組成物の剛性が低下し、自動車部品として適さない場合がある。
【００３５】
要件（３）
プロピレン単独重合体（Ｂ１）のメルトフローレート（ＭＦＲ；温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）は通常、０．１〜５００（ｇ／10分）、好ましくは３〜３００（ｇ／10分）、さらに好ましくは１０〜２５０（ｇ／10分）、特に好ましくは２０〜２００（ｇ／10分）の範囲にある。ＭＦＲが０．１（ｇ／10分）に満たない場合は自動車部品でのウェルド外観が悪化する場合があり、一方５００（ｇ／10分）を超えると分子量が小さくなり過ぎて自動車部品での機械強度が低下する場合がある。
【００３６】
プロピレン系ブロック共重合体（Ｂ２）
本発明で用いられるプロピレン系ブロック共重合体（Ｂ２）は、チーグラーナッタ触媒下で重合され、プロピレン（ＭP）並びに、エチレンおよび炭素数４以上のα−オレフィ
ンから選ばれる一種以上のオレフィン（ＭX）からなる重合体から構成され、室温n-デカ
ンに可溶な部分（Ｄsol）10〜75重量％と室温n-デカンに不溶な部分（Ｄinsol）25〜90重量％から構成される。
【００３７】
本発明において用いられる、炭素数４以上のα-オレフィンとしては、炭素数4〜20のα-オレフィンが好適であり、1−ブテン、1−ペンテン、3−メチル−1−ブテン、1−ヘキセン、4−メチル−1−ペンテン、3−メチル−1−ペンテン、1−オクテン、1−デセン、1−
ドデセン、1−テトラデセン、1−ヘキサデセン、1−オクタデセン、1−エイコセンなどが挙げられる。
【００３８】
プロピレン系ブロック共重合体（Ｂ２）において、経験上プロピレン単独重合体部は、主として室温ｎ-デカンに不溶な成分（Ｄinsol）または90℃のオルトジクロロベンゼンに不溶かつ135℃オルトジクロロベンゼンに可溶な成分に対応し、プロピレンとエチレンお
よび炭素数４以上のα-オレフィンからなる共重合体部は室温ｎ-デカンに可溶な成分（Ｄsol）または40℃のオルトジクロロベンゼンに可溶な成分に対応することになる。本発明
で用いられるプロピレン系ブロック共重合体（Ｂ２）は、下記要件（１）〜（６）を備えていることが好ましい。
【００３９】
要件（１）
Ｄinsol の、ＧＰＣで測定される重量平均分子量(Mw)と数平均分子量(Mn)の比Mw／Mnは３．５〜１０、好ましくは４．０〜８．０、更に好ましくは４．５〜６．０である。Ｄinsol のMw/Mnが１０よりも大きいと超高分子量成分のポリプロピレン単独重合体を含む為
、自動車部品のウェルドラインが悪化する。公知のチーグラーナッタ触媒系では、プロピレン系ブロック共重合体のＤinsol のMw/Mnを３．５よりも小さくすることはできない。
プロピレン系ブロック共重合体（Ｂ２）を有機過酸化物存在下で熱分解させることにより、Ｄinsol のMw/Mnが３．５よりも小さいプロピレン系ブロック共重合体（Ｂ２’）を製
造することができる。プロピレン系ブロック共重合体（Ｂ２’）は、プロピレン単独重合体部および共重合体部とも熱分解による履歴をうける為、プロピレン系ブロック共重合体（Ｂ２’）を含むプロピレン系樹脂組成物は剛性、耐衝撃性とも低下する為、自動車部品には適さない場合がある。
【００４０】
要件（２）
Ｄinsol のＤＳＣで測定した融点(Ｔm)が１５５℃以上、より好ましくは１５７℃以上
である。Ｄinsol の融点(Ｔm)が１５５℃未満であると、プロピレン系樹脂組成物の剛性
が低下し、自動車構造部品として剛性が不足する場合がある。
【００４１】
要件（３）
Ｄinsol の、１３５℃、デカリン溶媒中で測定した極限粘度［η］は０．７〜４.５dl/g、好ましくは０．８〜３．０dl/g、更に好ましくは、０．９〜２．５dl/g、特に好まし
くは１．０〜２．０dl/gある。Ｄinsol の極限粘度［η］が０．７dl/gよりも低いと、プロピレン単独重合体部の分子量が低く、プロピレン系樹脂組成物の破断伸び、耐衝撃性が低下する為、自動車部品としては適用できない場合がある。また、Ｄinsol の極限粘度［η］が４．５dl/gよりも高いと、自動車部品のウェルド外観が悪化する場合がある。
【００４２】
要件（４）
Ｄsol の、１３５℃、デカリン溶媒中で測定した極限粘度［η］は１．０〜４．０dl/g、好ましくは１．５〜３．５dl/g、更に好ましくは、１．８〜３．０dl/g、特に好ましくは２．０〜２．５dl/gである。Ｄsol の極限粘度［η］が１．０dl/gよりも低いと、Ｄsol 中の低分子量成分が増え、プロピレン系樹脂組成物の耐衝撃性は低下し、自動車部品としては適さない場合がある。また、Ｄsol の極限粘度［η］が４．０dl/gよりも高いと、自動車部品のウェルドラインが目立ちやすくなり、自動車部品として成形外観が適さない場合がある。
【００４３】
要件（５）
Ｄsol 中のエチレンおよび炭素数4以上のα−オレフィンから選ばれるオレフィン（ＭX）の量は合計で25〜80モル％、好ましくは27〜50モル％、更に好ましくは28〜45モル％である。Ｄsol 中のエチレンおよび炭素数4以上のα−オレフィンから選ばれるオレフィン
（ＭX）の量が合計で25モル％よりも少ないとプロピレン系樹脂組成物の耐衝撃性、剛性
が低下し、自動車部品として適さない場合がある。Ｄsol 中のエチレンおよび炭素数4以
上のα−オレフィンから選ばれる一種以上のオレフィン（ＭX）の量が80モル％よりも多
いとプロピレン系樹脂組成物の耐衝撃性が低下し、自動車部品としては適さない場合がある。
＜チーグラーナッタ触媒および製法＞
プロピレン系樹脂（Ｂ）は高立体規則性チーグラーナッタ触媒を用いることにより製造することができる。前記高立体規則性チーグラーナッタ触媒としては、公知の種々の触媒が使用できる。たとえば、（ａ）マグネシウム、チタン、ハロゲンおよび電子供与体を含有する固体状チタン触媒成分と、（ｂ）有機金属化合物触媒成分と、（ｃ）シクロペンチル基、シクロペンテニル基、シクロペンタジエニル基およびこれらの誘導体からなる群から選ばれる少なくとも１種の基を有する有機ケイ素化合物触媒成分とからなる触媒を用いることができる。
【００４４】
上記固体状チタン触媒成分（ａ）は、マグネシウム化合物（ａ−１）、チタン化合物（ａ−２）および電子供与体（ａ−３）を接触させることにより調製することができる。マグネシウム化合物（ａ−１）としては、マグネシウム−炭素結合またはマグネシウム−水素結合を有するマグネシウム化合物のような還元能を有するマグネシウム化合物、およびハロゲン化マグネシウム、アルコキシマグネシウムハライド、アリロキシマグネシウムハライド、アルコキシマグネシウム、アリロキシマグネシウム、マグネシウムのカルボン酸塩等で代表される還元能を有さないマグネシウム化合物をあげることができる。
【００４５】
固体状チタン触媒成分（ａ）の調製の際には、チタン化合物（ａ−２）としては、たとえば下記式（１）で示される４価のチタン化合物を用いるのが好ましい。
Ｔｉ(ＯＲ)gＸ4-g …（１）
（式（１）中、Ｒは炭化水素基、Ｘはハロゲン原子、０≦ｇ≦４である。）
具体的にはＴｉＣｌ4、ＴｉＢｒ4、ＴｉＩ4などのテトラハロゲン化チタン；Ｔｉ(ＯＣＨ3)Ｃｌ3、Ｔｉ(ＯＣ2Ｈ5)Ｃｌ3、Ｔｉ(Ｏ−ｎ−Ｃ4Ｈ9)Ｃｌ3、Ｔｉ(ＯＣ2Ｈ5)Ｂｒ3、Ｔｉ(Ｏ−ｉｓｏ−Ｃ4Ｈ9)Ｂｒ3などのトリハロゲン化アルコキシチタン；Ｔｉ(ＯＣＨ3)
2Ｃｌ2、Ｔｉ(ＯＣ2Ｈ5)2Ｃｌ2、Ｔｉ(Ｏ−ｎ−Ｃ4Ｈ9)2Ｃｌ2、Ｔｉ(ＯＣ2Ｈ5)2Ｂｒ2などのジハロゲン化ジアルコキシチタン；Ｔｉ(ＯＣＨ3)3Ｃｌ、Ｔｉ(ＯＣ2Ｈ5)3Ｃｌ、Ｔ
ｉ(Ｏ−ｎ−Ｃ4Ｈ9)3Ｃｌ、Ｔｉ(ＯＣ2Ｈ5)3Ｂｒなどのモノハロゲン化トリアルコキシチタン；Ｔｉ(ＯＣＨ3)4、Ｔｉ(ＯＣ2Ｈ5)4、Ｔｉ(Ｏ−ｎ−Ｃ4Ｈ9)4、Ｔｉ(Ｏ−ｉｓｏ−
Ｃ4Ｈ9)4、Ｔｉ(Ｏ−２−エチルヘキシル)4などのテトラアルコキシチタン等があげられ
る。
【００４６】
固体状チタン触媒成分（ａ）の調製の際に用いられる電子供与体（ａ−３）としては、たとえばアルコール、フェノール、ケトン、アルデヒド、有機酸または無機酸のエステル、有機酸ハライド、エーテル、酸アミド、酸無水物、アンモニア、アミン、ニトリル、イソシアネート、含窒素環状化合物、含酸素環状化合物などがあげられる。
【００４７】
上記のようなマグネシウム化合物（ａ−１）、チタン化合物（ａ−２）および電子供与体（ａ−３）を接触させる際には、ケイ素、リン、アルミニウムなどの他の反応試剤を共存させてもよく、また担体を用いて担体担持型の固体状チタン触媒成分（ａ）を調製することもできる。
【００４８】
固体状チタン触媒成分（ａ）は、公知の方法を含むあらゆる方法を採用して調製することができるが、下記に数例あげて簡単に述べる。
（１）電子供与体（液状化剤）（ａ−３）を含むマグネシウム化合物（ａ−１）の炭化水素溶液を、有機金属化合物と接触反応させて固体を析出させた後、または析出させながらチタン化合物（ａ−２）と接触反応させる方法。
（２）マグネシウム化合物（ａ−１）および電子供与体（ａ−３）からなる錯体を有機金属化合物と接触、反応させた後、チタン化合物（ａ−２）を接触反応させる方法。
（３）無機担体と有機マグネシウム化合物（ａ−１）との接触物に、チタン化合物（ａ−２）および電子供与体（ａ−３）を接触反応させる方法。この際予め接触物をハロゲン含有化合物および／または有機金属化合物と接触反応させてもよい。
（４）液状化剤および場合によっては炭化水素溶媒を含むマグネシウム化合物（ａ−１）溶液、電子供与体（ａ−３）および担体の混合物から、マグネシウム化合物（ａ−１）の担持された担体を得た後、次いでチタン化合物（ａ−２）を接触させる方法。
（５）マグネシウム化合物（ａ−１）、チタン化合物（ａ−２）、電子供与体（ａ−３）、場合によってはさらに炭化水素溶媒を含む溶液と、担体とを接触させる方法。
（６）液状の有機マグネシウム化合物（ａ−１）と、ハロゲン含有チタン化合物（ａ−２）とを接触させる方法。このとき電子供与体（ａ−３）を少なくとも１回は用いる。
（７）液状の有機マグネシウム化合物（ａ−１）とハロゲン含有化合物とを接触させた後、チタン化合物（ａ−２）を接触させる方法。この過程において電子供与体（ａ−３）を少なくとも１回は用いる。
（８）アルコキシ基含有マグネシウム化合物（ａ−１）と、ハロゲン含有チタン化合物（ａ−２）とを接触させる方法。このとき電子供与体（ａ−３）を少なくとも１回は用いる。
（９）アルコキシ基含有マグネシウム化合物（ａ−１）および電子供与体（ａ−３）からなる錯体と、チタン化合物（ａ−２）とを接触させる方法。
（10）アルコキシ基含有マグネシウム化合物（ａ−１）および電子供与体（ａ−３）からなる錯体を、有機金属化合物と接触させた後、チタン化合物（ａ−２）と接触反応させる方法。
（11）マグネシウム化合物（ａ−１）と、電子供与体（ａ−３）と、チタン化合物（ａ−２）とを任意の順序で接触、反応させる方法。この反応に先立って、各成分を、電子供与体（ａ−３）、有機金属化合物、ハロゲン含有ケイ素化合物などの反応助剤で予備処理してもよい。
（12）還元能を有さない液状のマグネシウム化合物（ａ−１）と、液状チタン化合物（ａ
−２）とを、電子供与体（ａ−３）の存在下で反応させて固体状のマグネシウム・チタン複合体を析出させる方法。
（13）上記(12)で得られた反応生成物に、チタン化合物（ａ−２）をさらに反応させる方法。
（14）上記(11)または(12)で得られる反応生成物に、電子供与体（ａ−３）およびチタン化合物（ａ−２）をさらに反応させる方法。
（15）マグネシウム化合物（ａ−１）と、チタン化合物（ａ−２）と、電子供与体（ａ−３）とを粉砕して得られた固体状物を、ハロゲン、ハロゲン化合物または芳香族炭化水素のいずれかで処理する方法。なおこの方法においては、マグネシウム化合物（ａ−１）のみを、あるいはマグネシウム化合物（ａ−１）と電子供与体（ａ−３）とからなる錯化合物を、あるいはマグネシウム化合物（ａ−１）とチタン化合物（ａ−２）とを粉砕する工程を含んでもよい。また粉砕後に反応助剤で予備処理し、次いでハロゲンなどで処理してもよい。反応助剤としては、有機金属化合物あるいはハロゲン含有ケイ素化合物などが用いられる。
（16）マグネシウム化合物（ａ−１）を粉砕した後、チタン化合物（ａ−２）を接触させる方法。マグネシウム化合物（ａ−１）の粉砕時および／または接触時には、電子供与体（ａ−３）を必要に応じて反応助剤とともに用いる。
（17）上記(11)〜(16)で得られる化合物をハロゲン、ハロゲン化合物または芳香族炭化水素で処理する方法。
（18）金属酸化物、有機マグネシウム（ａ−１）およびハロゲン含有化合物との接触反応物を、電子供与体（ａ−３）および好ましくはチタン化合物（ａ−２）と接触させる方法。
（19）有機酸のマグネシウム塩、アルコキシマグネシウム、アリーロキシマグネシウムなどのマグネシウム化合物（ａ−１）を、チタン化合物（ａ−２）、電子供与体（ａ−３）、必要に応じてハロゲン含有炭化水素と接触させる方法。
（20）マグネシウム化合物（ａ−１）とアルコキシチタンとを含む炭化水素溶液と、電子供与体（ａ−３）および必要に応じてチタン化合物（ａ−２）と接触させる方法。この際ハロゲン含有ケイ素化合物などのハロゲン含有化合物を共存させることが好ましい。
（21）還元能を有さない液状のマグネシウム化合物（ａ−１）と、有機金属化合物とを反応させて固体状のマグネシウム・金属（アルミニウム）複合体を析出させ、次いで電子供与体（ａ−３）およびチタン化合物（ａ−２）を反応させる方法。
【００４９】
前記有機金属化合物触媒成分（ｂ）としては、周期表第Ｉ族〜第III族から選ばれる金
属を含むものが好ましく、具体的には下記に示すような有機アルミニウム化合物、第Ｉ族金属とアルミニウムとの錯アルキル化合物、および第II族金属の有機金属化合物などをあげることができる。
【００５０】
式 Ｒ1mＡｌ（ＯＲ2)nＨpＸq（式中、Ｒ1およびＲ2は炭素原子を通常１〜１５個、好ましくは１〜４個含む炭化水素基であり、これらは互いに同一でも異なっていてもよい。Ｘはハロゲン原子を表し、０＜ｍ≦３、ｎは０≦ｎ＜３、ｐは０≦ｐ＜３、ｑは０≦ｑ＜３の数であり、かつｍ＋ｎ＋ｐ＋ｑ＝３である。）で示される有機アルミニウム化合物（ｂ−１）。
【００５１】
式 Ｍ1ＡｌＲ14（式中、Ｍ1はＬｉ、ＮａまたはＫであり、Ｒ1は前記と同じである。）で示される第Ｉ族金属とアルミニウムとの錯アルキル化物（ｂ−２）。
式 Ｒ1Ｒ2Ｍ2（式中、Ｒ1およびＲ2は上記と同様であり、Ｍ2はＭｇ、ＺｎまたはＣｄ
である。）で示される第II族または第III族のジアルキル化合物（ｂ−３）。
【００５２】
前記有機アルミニウム化合物（ｂ−１）としては、たとえばＲ1mＡｌ(ＯＲ2)3-m（Ｒ1
およびＲ2は前記と同様であり、ｍは好ましくは１．５≦ｍ≦３の数である。）で示され
る化合物、Ｒ1mＡｌＸ3-m（Ｒ1は前記と同様であり、Ｘはハロゲンであり、ｍは好ましくは０＜ｍ＜３である。）で示される化合物、Ｒ1mＡｌＨ3-m（Ｒ1は前記と同様であり、ｍは好ましくは２≦ｍ＜３である。）で示される化合物、Ｒ1mＡｌ(ＯＲ2)nＸq（Ｒ1およびＲ2は前記と同様であり、Ｘはハロゲン、０＜ｍ≦３、０≦ｎ＜３、０≦ｑ＜３であり、
かつｍ＋ｎ＋ｑ＝３である。）で示される化合物などをあげることができる。
【００５３】
前記有機ケイ素化合物触媒成分（ｃ）の具体的なものとしては、下記式（２）で表される有機ケイ素化合物などがあげられる。
ＳｉＲ1Ｒ2n(ＯＲ3)3-n …（２）
（式（２）中、ｎは０、１または２、Ｒ1はシクロペンチル基、シクロペンテニル基、シ
クロペンタジエニル基およびこれらの誘導体からなる群から選ばれる基、Ｒ2およびＲ3は炭化水素基を示す。）
式（２）において、Ｒ1の具体的なものとしては、シクロペンチル基、２−メチルシク
ロペンチル基、３−メチルシクロペンチル基、２−エチルシクロペンチル基、３−プロピルシクロペンチル基、３−イソプロピルシクロペンチル基、３−ブチルシクロペンチル基、３−ｔｅｒｔ−ブチルシクロペンチル基、２,２−ジメチルシクロペンチル基、２,３−ジメチルシクロペンチル基、２,５−ジメチルシクロペンチル基、２,２,５−トリメチル
シクロペンチル基、２,３,４,５−テトラメチルシクロペンチル基、２,２,５,５−テトラメチルシクロペンチル基、１−シクロペンチルプロピル基、１−メチル−１−シクロペンチルエチル基などのシクロペンチル基またはその誘導体；シクロペンテニル基、２−シクロペンテニル基、３−シクロペンテニル基、２−メチル−１−シクロペンテニル基、２−メチル−３−シクロペンテニル基、３−メチル−３−シクロペンテニル基、２−エチル−３−シクロペンテニル基、２,２−ジメチル−３−シクロペンテニル基、２,５−ジメチル−３−シクロペンテニル基、２,３,４,５−テトラメチル−３−シクロペンテニル基、２,２,５,５−テトラメチル−３−シクロペンテニル基などのシクロペンテニル基またはその誘導体；１,３−シクロペンタジエニル基、２,４−シクロペンタジエニル基、１,４−シ
クロペンタジエニル基、２−メチル−１,３−シクロペンタジエニル基、２−メチル−２,４−シクロペンタジエニル基、３−メチル−２,４−シクロペンタジエニル基、２−エチ
ル−２,４−シクロペンタジエニル基、２,２−ジメチル−２,４−シクロペンタジエニル
基、２,３−ジメチル−２,４−シクロペンタジエニル基、２,５−ジメチル−２,４−シクロペンタジエニル基、２,３,４,５−テトラメチル−２,４−シクロペンタジエニル基などのシクロペンタジエニル基またはその誘導体；さらにシクロペンチル基、シクロペンテニル基またはシクロペンタジエニル基の誘導体としてインデニル基、２−メチルインデニル基、２−エチルインデニル基、２−インデニル基、１−メチル−２−インデニル基、１,
３−ジメチル−２−インデニル基、インダニル基、２−メチルインダニル基、２−インダニル基、１,３−ジメチル−２−インダニル基、４,５,６,７−テトラヒドロインデニル基、４,５,６,７−テトラヒドロ−２−インデニル基、４,５,６,７−テトラヒドロ−１−メチル−２−インデニル基、４,５,６,７−テトラヒドロ−１,３−ジメチル−２−インデニル基、フルオレニル基等があげられる。
【００５４】
また式（２）において、Ｒ2およびＲ3の炭化水素基の具体的なものとしては、たとえばアルキル基、シクロアルキル基、アリール基、アラルキル基などの炭化水素基をあげることができる。Ｒ2またはＲ3が２個以上存在する場合、Ｒ2同士またはＲ3同士は同一でも異なっていてもよく、またＲ2とＲ3とは同一でも異なっていてもよい。また式（２）において、Ｒ1とＲ2とはアルキレン基等で架橋されていてもよい。
【００５５】
式（２）で表される有機ケイ素化合物の中ではＲ1がシクロペンチル基であり、Ｒ2がアルキル基またはシクロペンチル基であり、Ｒ3がアルキル基、特にメチル基またはエチル
基である有機ケイ素化合物が好ましい。
【００５６】
式（２）で表される有機ケイ素化合物の具体的なものとしては、シクロペンチルトリメトキシシラン、２−メチルシクロペンチルトリメトキシシラン、２,３−ジメチルシクロ
ペンチルトリメトキシシラン、２,５−ジメチルシクロペンチルトリメトキシシラン、シ
クロペンチルトリエトキシシラン、シクロペンテニルトリメトキシシラン、３−シクロペンテニルトリメトキシシラン、２,４−シクロペンタジエニルトリメトキシシラン、イン
デニルトリメトキシシラン、フルオレニルトリメトキシシランなどのトリアルコキシシラン類；ジシクロペンチルジメトキシシラン、ビス（２−メチルシクロペンチル）ジメトキシシラン、ビス（３−tert−ブチルシクロペンチル）ジメトキシシラン、ビス（２,３−
ジメチルシクロペンチル）ジメトキシシラン、ビス（２,５−ジメチルシクロペンチル）
ジメトキシシラン、ジシクロペンチルジエトキシシラン、ジシクロペンテニルジメトキシシラン、ジ（３−シクロペンテニル）ジメトキシシラン、ビス（２,５−ジメチル−３−
シクロペンテニル）ジメトキシシラン、ジ−２,４−シクロペンタジエニルジメトキシシ
ラン、ビス（２,５−ジメチル−２,４−シクロペンタジエニル）ジメトキシシラン、ビス（１−メチル−１−シクロペンチルエチル）ジメトキシシラン、シクロペンチルシクロペンテニルジメトキシシラン、シクロペンチルシクロペンタジエニルジメトキシシラン、ジインデニルジメトキシシラン、ビス（１,３−ジメチル−２−インデニル）ジメトキシシ
ラン、シクロペンタジエニルインデニルジメトキシシラン、ジフルオレニルジメトキシシラン、シクロペンチルフルオレニルジメトキシシラン、インデニルフルオレニルジメトキシシランなどのジアルコキシシラン類；トリシクロペンチルメトキシシラン、トリシクロペンテニルメトキシシラン、トリシクロペンタジエニルメトキシシラン、トリシクロペンチルエトキシシラン、ジシクロペンチルメチルメトキシシラン、ジシクロペンチルエチルメトキシシラン、ジシクロペンチルメチルエトキシシラン、シクロペンチルジメチルメトキシシラン、シクロペンチルジエチルメトキシシラン、シクロペンチルジメチルエトキシシラン、ビス（２,５−ジメチルシクロペンチル）シクロペンチルメトキシシラン、ジシ
クロペンチルシクロペンテニルメトキシシラン、ジシクロペンチルシクロペンタジエニルメトキシシラン、ジインデニルシクロペンチルメトキシシランなどのモノアルコキシシラン類；その他、エチレンビスシクロペンチルジメトキシシラン等をあげることができる。
【００５７】
上記のような固体状チタン触媒成分（ａ）、有機金属化合物触媒成分（ｂ）、および有機ケイ素化合物触媒成分（ｃ）からなる触媒を用いてプロピレンの重合を行うに際して、予め予備重合を行うこともできる。予備重合は、固体状チタン触媒成分（ａ）、有機金属化合物触媒成分（ｂ）、および必要に応じて有機ケイ素化合物触媒成分（ｃ）の存在下に、オレフィンを重合させる。
【００５８】
予備重合オレフィンとしては、炭素数２〜８のα−オレフィンを用いることができる。具体的には、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−オクテンなどの直鎖状のオレフィン；３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、３−エチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ヘキセン、４,４−ジメチル−１−ヘキセ
ン、４,４−ジメチル−１−ペンテン、４−エチル−１−ヘキセン、３−エチル−１−ヘ
キセンなどの分岐構造を有するオレフィン等を用いることができる。これらは共重合させてもよい。
【００５９】
予備重合は、固体状チタン触媒成分（ａ）１ｇ当り０．１〜１０００ｇ程度、好ましくは０．３〜５００ｇ程度の重合体が生成するように行うことが望ましい。予備重合量が多すぎると、本重合における（共）重合体の生成効率が低下することがある。予備重合では、本重合における系内の触媒濃度よりもかなり高濃度で触媒を用いることができる。
【００６０】
上記のような触媒を用いてプロピレンを連続多段重合させる際には、本発明の目的を損なわない範囲であれば、いずれかの段であるいは全ての段でプロピレンと前記他のモノマーとを共重合させてもよい。
【００６１】
連続多段重合する場合、各段においてはプロピレンをホモ重合させるか、あるいはプロピレンと他のモノマーとを共重合させてポリプロピレンを製造する。本重合の際には、固体状チタン触媒成分（ａ）（または予備重合触媒）を重合容積１Ｌ当りチタン原子に換算して約０．０００１〜５０ミリモル、好ましくは約０．００１〜１０ミリモルの量で用いることが望ましい。有機金属化合物触媒成分（ｂ）は、重合系中のチタン原子１モルに対する金属原子量で約１〜２０００モル、好ましくは約２〜５００モル程度の量で用いることが望ましい。有機ケイ素化合物触媒成分（ｃ）は、有機金属化合物触媒成分（ｂ）の金属原子１モル当り約０．００１〜５０モル、好ましくは約０．０１〜２０モル程度の量で用いることが望ましい。
【００６２】
重合は、気相重合法あるいは溶液重合法、懸濁重合法などの液相重合法いずれで行ってもよく、各段を別々の方法で行ってもよい。また連続式、半連続式のいずれの方式で行ってもよく、各段を複数の重合器たとえば２〜１０器の重合器に分けて行ってもよい。工業的には連続式の方法で重合するのが最も好ましく、この場合２段目以降の重合を２器以上の重合器に分けて行うのが好ましく、これによりジェルの発生を抑制することができる。
【００６３】
重合媒体として、不活性炭化水素類を用いてもよく、また液状のプロピレンを重合媒体としてもよい。また各段の重合条件は、重合温度が約−５０〜＋２００℃、好ましくは約２０〜１００℃の範囲で、また重合圧力が常圧〜１０ＭＰａ（ゲージ圧）、好ましくは約０．２〜５ＭＰａ（ゲージ圧）の範囲内で適宜選択される。
【００６４】
プロピレン系ブロック共重合体（Ｂ２）を製造する場合は、２つ以上の重合器を直列につなげた反応装置で、次の二つの工程（［工程１］および［工程２］）を連続的に実施することによって得られる。本発明では、二つ以上の反応機を直列に連結した重合装置を用いそれぞれの重合装置で［工程１］を行うことができ、また二つ以上の反応機を直列に連結した重合装置を用いそれぞれの重合装置で［工程２］を行うことができる。
【００６５】
［工程１］は、重合温度０〜１００℃、重合圧力常圧〜５ＭＰａゲージ圧で、プロピレン並びに必要に応じてオレフィン（ＭX）（好ましくはエチレン）を共重合させる。［工
程１］では、プロピレンに対してオレフィン（ＭX）のフィード量を少量とすることによ
って、［工程１］で製造されるプロピレン系（共）重合体がＤinsolの主成分となるよう
にする。
【００６６】
［工程２］は、重合温度０〜１００℃、重合圧力常圧〜５ＭＰａゲージ圧で、プロピレンと、オレフィン（ＭX）（好ましくはエチレン）を共重合させる。［工程２］では、プ
ロピレンに対するオレフィン（ＭX）のフィード量を［工程１］のときよりも多くするこ
とによって、［工程２］で製造されるプロピレン−オレフィン（ＭX）共重合ゴムがＤsolの主成分となるようにする。
【００６７】
このようにすることにより、Ｄinsolに係る要件(1)〜(3)は、［工程１］における重合
条件の調整によって、Ｄsolに係る要件(4)〜(5)は、［工程２］における重合条件の調整
によって、満足させることが可能となる。
【００６８】
重合終了後、必要に応じて公知の触媒失活処理工程、触媒残渣除去工程、乾燥工程等の後処理工程を行うことにより、プロピレン系重合体がパウダーとして得られる。
プロピレン系樹脂（Ｃ）
プロピレン系樹脂（Ｃ）は、メタロセン化合物含有触媒下で重合されたプロピレン系樹脂（Ａ）と、チーグラーナッタ触媒下で重合されたプロピレン系樹脂（Ｂ）から構成される。プロピレン系樹脂組成物に係る要件（i）〜（iii）を満たす範囲であれば、プロピレ
ン系樹脂（Ｃ）中のプロピレン系樹脂（Ａ）とプロピレン系樹脂（Ｂ）の比率は制限されるものではない。プロピレン系樹脂（Ａ）とプロピレン系樹脂（Ｂ）の比率（プロピレン単独重合体（Ａ１）／プロピレン単独重合体（Ｂ１））は例えば、３５／６５〜９９／１であり、好ましくは４０／６０〜７５／２５である。
【００６９】
なお、プロピレン系樹脂（Ｃ）中のメタロセン化合物触媒含有下で重合されたプロピレン系樹脂（Ａ）の有無については、種々解析法により確認することができる。例えば、プロピレン系樹脂組成物の室温ｎ−デカンに不溶な成分（Ｄinsol）は主成分がプロピレン
系樹脂（Ｃ）に相当し、Ｄinsolの13Ｃ−ＮＭＲ測定で、プロピレンの２,１−挿入結合、１,３−挿入結合、内部オレフィンのいずれかが確認された場合は、プロピレン系樹脂組
成物中にプロピレン系樹脂（Ａ）を含んでいることがわかる。また、ＩＣＰ発光分析による金属成分の定量により、メタロセン化合物触媒あるいはチーグラーナッタ触媒由来の金属成分について特定することができる。
【００７０】
本発明のプロピレン系樹脂組成物におけるプロピレン系樹脂（Ｃ）の量は、４０〜９７重量部、好ましくは５０〜８５重量部、更に好ましくは５５〜７５重量部である。
エラストマー（Ｄ）
エラストマー（Ｄ）としては、エチレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｄ-a）、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエンランダム共重合体（Ｄ-b）、水素添加ブロック共重合体（Ｄ-c）、その他弾性重合体、およびこれらの混合物などが挙げられる。
【００７１】
プロピレン系樹脂組成物中のエラストマー（Ｄ）の含有量は、衝撃強度、剛性の観点から、０〜４０重量部、好ましくは５〜４０重量部、さらに好ましくは１０〜３５重量部である。
【００７２】
前記エチレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｄ-a）は、エチレンと炭素数３〜２０のα−オレフィンとのランダム共重合体ゴムである。上記炭素数３〜２０のα−オレフィンとしては、具体的にはプロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−エイコセンなどが挙げられる。これらのα−オレフィンは、単独でまたは組み合せて用いることができる。これらの中では、特にプロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテンが好ましく用いられる。
【００７３】
エチレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｄ-a）は、エチレンとα−オレフィンとのモル比（エチレン／α−オレフィン）が９５／５〜７０／３０、好ましくは９０／１０〜７５／２５であるのが望ましい。エチレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｄ−ａ）は、２３０℃、荷重２．１６ｋｇにおけるＭＦＲが０．１ｇ／１０ｍｉｎ以上、好ましくは０．５〜５ｇ／１０ｍｉｎであるのが望ましい。
【００７４】
前記エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエンランダム共重合体（Ｄ-b）は、エチレンと炭素数３〜２０のα−オレフィンと非共役ポリエンとのランダム共重合体ゴムである。上記炭素数３〜２０のα−オレフィンとしては、前記と同じものが挙げられる。前記非共役ポリエチレンとしては、５−エチリデン−２−ノルボルネン、５−プロピリデン−５−ノルボルネン、ジシクロペンタジエン、５−ビニル−２−ノルボルネン、５−メチレン−２−ノルボルネン、５−イソプロピリデン−２−ノルボルネン、ノルボルナジエンなどの非環状ジエン；１,４−ヘキサジエン、４−メチル−１,４−ヘキサジエン、５−メチル−１,４−ヘキサジエン、５−メチル−１,５−ヘプタジエン、６−メチル−１,５−ヘプ
タジエン、６−メチル−１,７−オクタジエン、７−メチル−１,６−オクタジエンなどの鎖状の非共役ジエン；２,３−ジイソプロピリデン−５−ノルボルネンなどのトリエン等
が挙げられる。これらの中では、１,４−ヘキサジエン、ジシクロペンタジエン、５−エ
チリデン−２−ノルボルネンが好ましく用いられる。
【００７５】
エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエンランダム共重合体（Ｄ-b）は、エチレンとα−オレフィンと非共役ポリエンとのモル比（エチレン／α−オレフィン／非共役ポリエン）が９０／５／５〜３０／４５／２５、好ましくは８０／１０／１０〜４０／４０／２０であるのが望ましい。
【００７６】
エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエンランダム共重合体（Ｄ-b）は、２３０℃、荷重２．１６ｋｇにおけるＭＦＲが０．０５ｇ／１０ｍｉｎ以上、好ましくは０．１〜１０ｇ／１０ｍｉｎであるものが望ましい。エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエンランダム共重合体（Ｄ-b）の具体的なものとしては、エチレン・プロピレン・ジエン三元共重合体（ＥＰＤＭ）などが挙げられる。
【００７７】
前記水素添加ブロック共重合体（Ｄ-c）は、ブロックの形態が以下式（ａ）または（ｂ）で表されるブロック共重合体の水素添加物であり、水素添加率が９０モル％以上、好ましくは９５モル％以上の水素添加ブロック共重合体である。
【００７８】
Ｘ（ＹＸ）ｎ ・・・（ａ）
（ＸＹ）ｎ ・・・（ｂ）
前記式（ａ）または（ｂ）のＸで示される重合ブロックを構成するモノビニル置換芳香族炭化水素としては、スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、クロロスチレン、低級アルキル置換スチレン、ビニルナフタレン等のスチレンまたはその誘導体などがあげられる。これらは１種単独で使用することもできるし、２種以上を組み合せて使用することもできる。
【００７９】
前記式（ａ）または（ｂ）のＹで示される重合ブロックを構成する共役ジエンとしては、ブタジエン、イソプレン、クロロプレンなどがあげられる。これらは１種単独で使用することもできるし、２種以上を組み合せて使用することもできる。ｎは１〜５の整数、好ましくは１または２である。
【００８０】
水素添加ブロック共重合体（Ｄ-c）の具体的なものとしては、スチレン・エチレン・ブテン・スチレンブロック共重合体（ＳＥＢＳ）、スチレン・エチレン・プロピレン・スチレンブロック共重合体（ＳＥＰＳ）およびスチレン・エチレン・プロピレンブロック共重合体（ＳＥＰ）等のスチレン系ブロック共重合体などが挙げられる。
【００８１】
水素添加前のブロック共重合体は、例えば不活性溶媒中で、リチウム触媒またはチーグラー触媒の存在下に、ブロック共重合を行わせる方法により製造することができる。詳細な製造方法は、例えば特公昭４０−２３７９８号などに記載されている。水素添加処理は、不活性溶媒中で公知の水素添加触媒の存在下に行うことができる。詳細な方法は、例えば特公昭４２−８７０４号、同４３−６６３６号、同４６−２０８１４号などに記載されている。
【００８２】
共役ジエンモノマーとしてブタジエンが用いられる場合、ポリブタジエンブロックにおける1,2−結合量の割合は２０〜８０重量％、好ましくは３０〜６０重量％であることが
望ましい。
【００８３】
水素添加ブロック共重合体（Ｄ-c）としては市販品を使用することもできる。具体的なものとしては、クレイトンＧ１６５７（商標、シェル化学（株）製）、セプトン２００４（商標、クラレ（株）製）、タフテックＨ１０５２（商標、旭化成（株）製）などが挙げられる。エラストマー（Ｄ）は１種単独で使用することもできるし、２種以上を組み合せ
て使用することもできる。
【００８４】
無機フィラー（Ｅ）
無機フィラー（Ｅ）としては、タルク、クレー、炭酸カルシウム、マイカ、けい酸塩類、炭酸塩類、ガラス繊維、炭素繊維などが挙げられる。これらの中では、タルク、炭酸カルシウムが好ましく、特にタルクが好ましい。タルクの平均粒径は、１〜５μｍ、好ましくは１〜３μｍの範囲内にあることが望ましい。フィラーは、１種単独で使用することもできるし、２種以上を組み合せて使用することもできる。無機フィラー（Ｅ）の含有量は３〜４０重量部、好ましくは５〜３０重量部、更に好ましくは５〜２５重量部である。
【００８５】
他の成分
プロピレン系樹脂組成物は、酸化防止剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、造核剤、滑剤、難燃剤、アンチブロッキング剤、着色剤、無機質または有機質の充填剤、種々の合成樹脂等の各種添加剤を必要に応じて配合することができる。
【００８６】
成形加工法
プロピレン系樹脂（Ａ）、プロピレン系樹脂（Ｂ）、無機充填剤（Ｅ）および必要に応じて用いられるエラストマー（Ｄ）、各種添加剤は、溶融混練し、さらにペレタイズしてペレットとして製造用に供される。
【００８７】
プロピレン系樹脂組成物を調製するには、ヘンシェルミキサー、リボンブレンダー、バンバリーミキサーなどの通常の混練装置を用いることができる。溶融混練およびペレタイズは、通常の単軸押出機あるいは２軸押出機、ブラベンダー又はロールを使用して、１７０〜３００℃、好ましくは１９０〜２５０℃で溶融混練し、ペレタイズする。得られたプロピレン系樹脂組成物は、射出成形法により、目的とする自動車部品、たとえばバンパー、インパネ、ドアトリム、サイドシールガーニッシュ、フェンダー等に成形加工することができる。本発明で用いられるプロピレン系樹脂組成物は機械的強度を保持しながら、成形外観が良好であり、かつ射出成形時の流動性が良好であることから、特にバンパー、インパネに好適に使用することができる。これら大型部品では形状の複雑化や成形サイクルの短縮を目的として、多点ゲートを有する金型で射出成形することがあるが、本発明のプロピレン系樹脂組成物から得られる自動車部品はウェルド外観が非常に良好であるので、多点ゲート射出成形にも好適に使用することができる。本発明に係る自動車部品は、例えばゲート数２点以上、好ましくは３〜１０点の金型を使用して製造されるものである。
【００８８】
［実施例］
次に本発明を実施例に基づき詳細に説明するが、本発明はかかる実施例に限定されるものではない。本発明において採用した分析方法は以下の通りである。
[m1] n-デカン分別
プロピレン系樹脂組成物のサンプル５ｇにｎ−デカン２００ｍｌを加え、１４５℃、３０分間加熱溶解した。約３時間かけて、２０℃まで冷却させ、３０分間放置した。その後、析出物（α）をろ別した。ろ液を約３倍量のアセトン中入れ、n-デカン中に溶解していた成分を析出させた。析出物（β）（以下、ｎ−デカン可溶部：Ｄsol）とアセトンをろ
別し、析出物を乾燥した。なお、ろ液側を濃縮乾固しても残渣は認められなかった。
析出物（α）を再度１４５℃、３０分間加熱し、溶液をろ過別し、フィラーをろ別した。ろ液を約３時間かけて２０℃まで冷却させ、３０分間放置し、その後析出物（γ）（以下、プロピレン系樹脂組成物のｎ−デカン不溶部：Ｄinsol）をろ別した。
【００８９】
プロピレン系ブロック共重合体のｎ−デカン分別では、析出物（α）がプロピレン系ブロック共重合体のｎ−デカン不溶部（Ｄinsol）に相当する為、ｎ−デカン可溶部量は以
下のようにして算出した。
【００９０】
ｎ−デカン可溶部量（wt%）= [析出物(β)量/（析出物(α)量＋析出物(β)）]×100
[m2] Mw/Mn測定〔重量平均分子量(Mw)、数平均分子量(Mn)〕
ウォーターズ社製GPC-150C Plusを用い以下の様にして測定した。分離カラムは、TSKgel GMH6-HT及びTSK gel GMH6-HTLであり、カラムサイズはそれぞれ内径7.5mm、長さ600mm
であり、カラム温度は140℃とし、移動相にはo-ジクロロベンゼン（和光純薬工業）およ
び酸化防止剤としてBHT（和光純薬工業）0.025重量%を用い、1.0 ml/分で移動させ、試料濃度は0.1重量%とし、試料注入量は500マイクロリットルとし、検出器として示差屈折計
を用いた。標準ポリスチレンは、分子量がMw<1000およびMw>4×106については東ソー社製を用い、1000≦Mw≦4×106についてはプレッシャーケミカル社製を用い、汎用較正法を用いてＰＰに換算した。なお、ＰＳ、ＰＰのMark-Houwink係数はそれぞれ、文献（J. Polym. Sci., Part A-2, 8, 1803 (1970)、Makromol. Chem., 177, 213 (1976)）に記載の値を用いた。
[m3] 融点 (Tm)
示差走査熱量計（DSC、パーキンエルマー社製）を用いて測定を行った。ここで、第3stepにおける吸熱ピークを融点（Tm）と定義した。
（測定条件）
第1step：10℃/minで240℃まで昇温し、10min間保持する。
【００９１】
第2step：10℃/minで60℃まで降温する。
第3step：10℃/minで240℃まで昇温する。
[m4] 2,1-挿入結合量、1,3-挿入結合量の測定
サンプル20〜30mgを1,2,4−トリクロロベンゼン/重ベンゼン(2:1)溶液0.6mlに溶解後、炭素核磁気共鳴分析（13C-NMR）を行った。ここで、2,1-挿入および1,3-挿入に基づく位
置不規則単位を含む部分構造は、下記（ｉ）および（ii）で表される。
【００９２】
【化４】
【００９３】
2,1-挿入で形成されたモノマーは、ポリマー鎖中において前記の部分構造(i)で表され
る位置不規則単位を形成する。全プロピレン挿入に対する2,1-プロピレンモノマー挿入の頻度は、下記の式で計算した。
【００９４】
【数１】
【００９５】
この式において、ΣICH3は全メチル基の面積を示す。また、IαδおよびIβγはそれぞ
れαβピーク（37.1ppm付近で共鳴）の面積、βγピーク（27.3ppm付近で共鳴）の面積を示す。なお、これらメチレンピークの命名は、Carmanらの方法（Rubber Chem. Technol.,44(1971),781）に従った。
【００９６】
同様に、全プロピレン挿入に対する前記の部分構造(ii)で表される1,3-プロピレンモノマー挿入の頻度は、下記の式で計算した。
【００９７】
【数２】
【００９８】
[m5] 極限粘度[η]
デカリン溶媒を用いて、135℃で測定した。サンプル約20mgをデカリン15mlに溶解し、135℃のオイルバス中で比粘度ηspを測定した。このデカリン溶液にデカリン溶媒を5ml追
加して希釈後、同様にして比粘度ηspを測定した。この希釈操作をさらに2回繰り返し、
濃度（C）を0に外挿した時のηsp/Cの値を極限粘度として求めた。
【００９９】
［η］= lim（ηsp/C） （C→0）
[m6] エチレンに由来する骨格の含量
Dinsol、Dsol中のエチレンに由来する骨格濃度を測定するために、サンプル20〜30mgを1,2,4−トリクロロベンゼン/重ベンゼン(2:1)溶液0.6mlに溶解後、炭素核磁気共鳴分析（13C-NMR）を行った。プロピレン、エチレン、α-オレフィンの定量はダイアッド連鎖分布より求めた。例えば、プロピレン−エチレン共重合体の場合、PP=Ｓαα、EP=Ｓαγ+Ｓ
αβ、EE=1/2(Sβδ＋Sδδ)+1/4Sγδを用い、以下の計算式(Eq-1)および(Eq-2)により
求めた。
【０１００】
プロピレン(mol%) = (PP+1/2EP)×100/[(PP+1/2EP)+(1/2EP+EE)
エチレン(mol%) = (1/2EP+EE)×100/[(PP+1/2EP)+(1/2EP+EE)
なお本実施例における、Dinsolのエチレン量およびα-オレフィン量の単位は、重量%に換算して標記した。
[m7] MFR（メルトフローレート）
MFRは、ASTM D1238（230℃、荷重2.16kg）に従って測定した。
[m8] 射出成形体の曲げ弾性率
曲げ弾性率（FM）は、ASTM D790に従って、下記の条件で測定した。
＜測定条件＞
試験片: 12.7mm（幅）×6.4mm（厚さ）×127mm（長さ）
曲げ速度: 2.8mm/分
曲げスパン: 100mm
[m9] 射出成形体のアイゾット衝撃強度（IZ）
アイゾット衝撃強度（IZ）は、ASTM D256に準拠して下記の条件で測定した。
＜試験条件＞
温 度： -30℃
試験片： 12.7mm（幅）×6.4mm（厚さ）×64mm（長さ）
ノッチは機械加工
[m10]ウェルド外観評価法
長さ350mm、幅100mm、厚み3mmの平板が成形可能で幅100mmの中央部（50mm）にゲートを持つ射出成形金型を用いた（図１）。ゲートから流動方向直下25mmの位置にその点を中心とする直径45mm、厚み3mmの樹脂の流動を妨げる堰を設けた。ウェルド長さは上記金型を
用いて射出成形をしたとき、堰以降に発生するウェルドを目視によりウェルドが判別でき
なくなるまでの長さを測定し、求めた。
＜試験片射出成形条件＞
射出成形機：品番 M200、名機製作所（株）製
シリンダー温度：210℃
金型温度：40℃
成形品形状：図１に示す
[m11]フローマーク外観評価法
ウェルド外観を評価した成形品について、フローマークの発生状況を目視判定した。ここで、ゲートからフローマークが発生し始めた場所の距離を評価した。
[m12]射出成形流動長
厚み３ｍｍ、幅１０ｍｍのスパイラルフロー金型を用いて射出成形時の流動長を測定した。
＜試験片射出成形条件＞
射出成形機：品番 ＮＥＸ１１０、日精樹脂工業株式会社製
シリンダー温度：２３０℃
金型温度：４０℃
射出圧力：７６．５ＭＰａ
射出速度：３０ｍｍ／ｓ
計量 ： 射出充填時のクッションが５〜１０ｍｍになるよう設定
［製造例１］
(1) 固体触媒担体の製造
１Ｌ枝付フラスコにＳｉＯ2３００ｇをサンプリングし、トルエン８００ｍＬを入れ、
スラリー化した。次に５Ｌ４つ口フラスコへ移液をし、トルエン２６０ｍＬを加えた。メチルアルミノキサン（以下、「ＭＡＯ」ともいう。）−トルエン溶液（１０ｗｔ％溶液）を２８３０ｍＬ導入した。室温のままで、３０分間攪拌した。１時間で１１０℃に昇温し、４時間反応を行った。反応終了後、室温まで冷却した。冷却後、上澄みトルエンを抜き出し、フレッシュなトルエンで、置換率が９５％になるまで、置換を行った。
【０１０１】
(2) 固体触媒の製造（担体への金属触媒成分の担持）
グローブボックス内にて、５Ｌ４つ口フラスコに[3-(1’,1’,4’,4’,7’,7’,10’,10’-オクタメチルオクタヒドロジベンゾ[b,h]フルオレニル)(1,1,3-トリメチル-5-tert-
ブチル-1,2,3,3a-テトラヒドロペンタレン)]ジルコニウムジクロライドを２．０ｇ秤取った。フラスコを外へ出し、トルエン０．４６リットルと（１）で調製したＭＡＯ／ＳｉＯ2／トルエンスラリー１．４リットルを窒素下で加え、３０分間攪拌し担持を行った。得
られた[3-(1’,1’,4’,4’,7’,7’,10’,10’-オクタメチルオクタヒドロジベンゾ[b,h]フルオレニル)(1,1,3-トリメチル-5-tert-ブチル-1,2,3,3a-テトラヒドロペンタレン)]
ジルコニウムジクロライド／ＭＡＯ／ＳｉＯ2／トルエンスラリーはn-ヘプタンにて９９
％置換を行い、最終的なスラリー量を４．５リットルとした。この操作は、室温で行った。
【０１０２】
(3) 前重合触媒の製造
前記の(2)で調製した固体触媒成分４０４ｇ、トリエチルアルミニウム２１８ｍＬ、ヘ
プタン１００Ｌを内容量２００Ｌの攪拌機付きオートクレーブに装入し、内温１５〜２０℃に保ちエチレンを１２１２ｇ装入し、１８０分間攪拌しながら反応させた。重合終了後、固体成分を沈降させ、上澄み液の除去およびヘプタンによる洗浄を２回行った。得られた前重合触媒を精製ヘプタンに再懸濁して、固体触媒成分濃度で４ｇ／Ｌとなるよう、ヘプタンにより調整を行った。この前重合触媒は固体触媒成分１ｇ当りポリエチレンを３ｇ含んでいた。
【０１０３】
(4) 本重合
内容量５８Ｌのジャケット付循環式管状重合器にプロピレンを４０ｋｇ／時間、水素を５ＮＬ／時間、(３)で製造した触媒スラリーを固体触媒成分として０．８ｇ／時間、トリエチルアルミニウム４ｍｌ／時間を連続的に供給し、気相の存在しない満液の状態にて重合した。管状反応器の温度は３０℃であり、圧力は３．２ＭＰａ／Ｇであった。
【０１０４】
得られたスラリーは内容量１０００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを４５ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が０．２５ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度７２℃、圧力３．１ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１０５】
得られたスラリーは内容量５００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを１０ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が０．２５ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度７１℃、圧力３．０ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１０６】
得られたスラリーを気化後、気固分離を行い、プロピレン単独重合体(A-1-1)を得た。
得られたプロピレン単独重合体(A-1-1)は、８０℃で真空乾燥を行った。
［製造例２］
重合方法を以下の様に変えた以外は、製造例１と同様の方法で行った。
(1) 本重合
内容量５８Ｌのジャケット付循環式管状重合器にプロピレンを４０ｋｇ／時間、水素を５ＮＬ／時間、製造例１(３)で製造した触媒スラリーを固体触媒成分として１．２ｇ／時間、トリエチルアルミニウム４ｍｌ／時間を連続的に供給し、気相の存在しない満液の状態にて重合した。管状反応器の温度は３０℃であり、圧力は３．２ＭＰａ／Ｇであった。
【０１０７】
得られたスラリーは内容量１０００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを４５ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が０．２０ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度７２℃、圧力３．１ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１０８】
得られたスラリーは内容量５００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを１０ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が０．２０ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度７１℃、圧力３．０ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１０９】
得られたスラリーは内容量５００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを１０ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が０．２０ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度６９℃、圧力３．０ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１１０】
得られたスラリーは内容量５００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを１０ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が０．２０ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度６８℃、圧力２．９ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１１１】
得られたスラリーを気化後、気固分離を行い、プロピレン重合体を得た。得られたプロピレン重合体は、８０℃で真空乾燥を行った。
［製造例３］
重合方法を以下の様に変えた以外は、製造例１と同様の方法で行った。
(1) 本重合
内容量５８Ｌのジャケット付循環式管状重合器にプロピレンを４０ｋｇ／時間、水素を５ＮＬ／時間、製造例１(３)で製造した触媒スラリーを固体触媒成分として１．０ｇ／時間、トリエチルアルミニウム４ｍｌ／時間を連続的に供給し、気相の存在しない満液の状態にて重合した。管状反応器の温度は３０℃であり、圧力は３．２ＭＰａ／Ｇであった。
【０１１２】
得られたスラリーは内容量１０００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを４５ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が０．２３ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度７２℃、圧力３．１ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１１３】
得られたスラリーは内容量５００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを１０ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が０．２３ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度７１℃、圧力３．０ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１１４】
得られたスラリーは内容量５００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを１０ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が０．２３ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度６９℃、圧力３．０ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１１５】
得られたスラリーは内容量５００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを１０ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が０．２３ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度６８℃、圧力２．９ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１１６】
得られたスラリーを気化後、気固分離を行い、プロピレン重合体を得た。得られたプロピレン重合体は、８０℃で真空乾燥を行った。
［製造例４］
(1) 固体状チタン触媒成分の調製
無水塩化マグネシウム９５２ｇ、デカン４４２０ｍｌおよび2−エチルヘキシルアルコ
ール３９０６ｇを、１３０℃で２時間加熱して均一溶液とした。この溶液中に無水フタル酸２１３ｇを添加し、１３０℃にてさらに１時間攪拌混合を行って無水フタル酸を溶解させた。
【０１１７】
このようにして得られた均一溶液を２３℃まで冷却した後、この均一溶液の７５０ｍｌを、−２０℃に保持された四塩化チタン２０００ｍｌ中に１時間にわたって滴下した。滴下後、得られた混合液の温度を４時間かけて１１０℃に昇温し、１１０℃に達したところでフタル酸ジイソブチル（ＤＩＢＰ）５２．２ｇを添加し、これより２時間攪拌しながら同温度に保持した。次いで熱時濾過にて固体部を採取し、この固体部を２７５０ｍｌの四塩化チタンに再懸濁させた後、再び１１０℃で２時間加熱した。
【０１１８】
加熱終了後、再び熱濾過にて固体部を採取し、１１０℃のデカンおよびヘキサンを用いて、洗浄液中にチタン化合物が検出されなくなるまで洗浄した。
上記の様に調製された固体状チタン触媒成分はヘキサンスラリーとして保存されるが、このうち一部を乾燥して触媒組成を調べた。固体状チタン触媒成分は、チタンを２重量％、塩素を５７重量％、マグネシウムを２１重量％およびＤＩＢＰを２０重量％の量で含有していた。
【０１１９】
(2) 前重合触媒の製造
固体状チタン触媒成分５６ｇ、トリエチルアルミニウム６３．８ｍＬ、２−イソブチル−２−イソプロピル−１，３−ジメトキシプロパン２１．５ｍＬ、ヘプタン８０Ｌを内容量２００Ｌの攪拌機付きオートクレーブに装入し、内温５℃に保ちプロピレンを５６０ｇ装入し、６０分間攪拌しながら反応させた。重合終了後、固体成分を沈降させ、上澄み液の除去およびヘプタンによる洗浄を２回行った。得られた前重合触媒を精製ヘプタンに再懸濁して、遷移金属触媒成分濃度で０．８ｇ／Ｌとなるよう、ヘプタンにより調整を行った。この前重合触媒は固体状チタン触媒成分１ｇ当りポリプロピレンを１０ｇ含んでいた。
【０１２０】
(3) 本重合
内容量５８Ｌのジャケット付循環式管状重合器にプロピレンを３０ｋｇ／時間、水素を１８０ＮＬ／時間、触媒スラリーを固体触媒成分として０．４ｇ／時間、トリエチルアルミニウム４．９ｍｌ／時間、エチル（パーヒドロイソキノリノ）ジメトキシシラン１．８ｍｌ／時間を連続的に供給し、気相の存在しない満液の状態にて重合した。環状反応器の温度は７０℃であり、圧力は３．６ＭＰａ／Ｇであった。
【０１２１】
得られたスラリーは内容量１００Ｌの攪拌器付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを１５ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が８．０ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度６８℃、圧力３．３ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１２２】
得られたスラリーを内容量２．４Ｌの挟み込み管に移送し、当該スラリーをガス化させ、気固分離を行い、プロピレン単独重合体(B-1-1)を得た。得られたプロピレン単独重合
体(B-1-1)は、８０℃で真空乾燥を行った。
［製造例５］
重合方法を以下の様に変えた以外は、製造例４と同様の方法で行った。
【０１２３】
(1) 本重合
内容量５８Ｌのジャケット付循環式管状重合器にプロピレンを３０ｋｇ／時間、水素を３２０ＮＬ／時間、触媒スラリーを固体触媒成分として０．５ｇ／時間、トリエチルアルミニウム５．４ｍｌ／時間、エチル（パーヒドロイソキノリノ）ジメトキシシラン２．０ｍｌ／時間を連続的に供給し、気相の存在しない満液の状態にて重合した。管状反応器の温度は６８℃であり、圧力は３．６ＭＰａ／Ｇであった。
【０１２４】
得られたスラリーは内容量１００Ｌの攪拌器付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを１５ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が１４．６ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度６３℃、圧力３．３ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１２５】
得られたプロピレン重合体は、８０℃で真空乾燥を行った。
［製造例６］
(1) 本重合
内容量５８Ｌのジャケット付循環式管状重合器にプロピレンを３０ｋｇ／時間、水素を５６ＮＬ／時間、製造例４「(2)前重合触媒の製造」で製造した触媒スラリーを固体触媒
成分として０．３ｇ／時間、トリエチルアルミニウム３．８ｍｌ／時間、ジシクロペンチルジメトキシシラン１．３ｍｌ／時間を連続的に供給し、気相の存在しない満液の状態にて重合した。環状反応器の温度は７０℃であり、圧力は３．６ＭＰａ／Ｇであった。
【０１２６】
得られたスラリーは内容量１００Ｌの攪拌器付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを１５ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が３．５ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度７０℃、圧力３．３ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１２７】
得られたスラリーを内容量２．４Lの挟み込み管に移送し、当該スラリーをガス化させ
、気固分離を行った後、プロピレン単独重合体(B-1-3)を得た。得られたプロピレン単独
重合体(B-1-3)は、８０℃で真空乾燥を行った。
［製造例７］
製造例６で製造されたプロピレン系重合体(B-1-3)100重量部に対して、熱安定剤IRGANOX1010（登録商標、チバガイギー株式会社）0.1重量部、熱安定剤IRGAFOS168（登録商標、チバガイギー株式会社）0.1重量部、ステアリン酸カルシウム0.1重量部、デグラ剤パーヘキサ25B-40（商標、日本油脂株式会社）0.35重量部をヘンシェルミキサーにて混合後、二
軸押出機にて溶融混練してペレット状のプロピレン単独重合体(B-1-4)を調製した。
＜溶融混練条件＞
同方向二軸混練機：品番 NR2-36、ナカタニ機械（株）製
混練温度：210℃
スクリュー回転数：200 rpm
フィーダー回転数：400 rpm
［製造例８］
(1) 本重合
内容量５８Ｌのジャケット付循環式管状重合器にプロピレンを４０ｋｇ／時間、水素を５ＮＬ／時間、製造例１「(3)前重合触媒の製造」で製造した触媒スラリーを固体触媒成
分として０．８ｇ／時間、トリエチルアルミニウム４ｍｌ／時間を連続的に供給し、気相の存在しない満液の状態にて重合した。管状反応器の温度は３０℃であり、圧力は３．２ＭＰａ／Ｇであった。
【０１２８】
得られたスラリーは内容量１０００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを４５ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が０．２５ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度７２℃、圧力３．１ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１２９】
得られたスラリーは内容量５００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを１０ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が０．２５ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度７１℃、圧力３．０ＭＰａ／Ｇで重合を行った。得られたスラリーは内容量５００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを１０ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が０．２５ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度６９℃、圧力３．０ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１３０】
得られたスラリーは内容量５００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、共重合を行った。重合器へは、プロピレンを１０ｋｇ／時間、エチレンを５．１ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が０．０９ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度５１℃、圧力２．９ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１３１】
得られたスラリーを気化後、気固分離を行い、プロピレン系ブロック共重合体(A-2-1)
を得た。得られたプロピレン系ブロック共重合体(A-2-1)は、８０℃で真空乾燥を行った
。
［製造例９］
(１) 本重合
内容量５８Ｌのジャケット付循環式管状重合器にプロピレンを３０ｋｇ／時間、水素を１８０ＮＬ／時間、製造例４「(2)前重合触媒の製造」で製造した触媒スラリーを固体触
媒成分として０．４ｇ／時間、トリエチルアルミニウム４．９ｍｌ／時間、エチル（パーヒドロイソキノリノ）ジメトキシシラン１．８ｍｌ／時間を連続的に供給し、気相の存在しない満液の状態にて重合した。環状反応器の温度は７０℃であり、圧力は３．６ＭＰａ／Ｇであった。
【０１３２】
得られたスラリーは内容量１００Ｌの攪拌器付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを１５ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が８．０ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度６８℃、圧力３．３ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１３３】
得られたスラリーを内容量２．４Ｌの挟み込み管に移送し、当該スラリーをガス化させ、気固分離を行った後、４８０Ｌの気相重合器にポリプロピレンホモポリマーパウダーを送り、エチレン／プロピレンブロック共重合を行った。気相重合器内のガス組成が、エチ
レン／（エチレン＋プロピレン）＝０．２８（モル比）、水素／エチレン＝０．１２（モル比）になるようにプロピレン、エチレン、水素を連続的に供給した。重合温度７０℃、圧力１．１ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１３４】
得られたプロピレン系ブロック共重合体(B-2-1)は、８０℃で真空乾燥を行った。
下記表１、２に製造例１〜９で得られたプロピレン単独重合体、プロピレン系ブロック共重合体の物性を示す。
【０１３５】
【表１】
【０１３６】
【表２】
【実施例１】
【０１３７】
製造例１で製造されたプロピレン単独重合体（A-1-1）２３．５重量部に対して、製造
例４で製造されたプロピレン単独重合体（B-1-1）３５重量部、プロピレン−エチレン共
重合体ゴム（タフマーＳ−４０２０（商標）、三井化学（株）製）(D-1)５重量部、エチ
レン−ブテン共重合体ゴム（タフマーＡ−０５５０（商標）、三井化学（株）製）（D-2
）１４重量部、エチレン−ブテン共重合体ゴム（タフマーＡ−１０５０（商標）、三井化学（株）製）（D-3）１４重量部、タルク（E）（ホワイトフィラー５０００ＰＪ（商標）、松村産業（株）製）８．５量部、熱安定剤IRGANOX1010（商標、チバガイギー（株））
０．１重量部、熱安定剤IRGAFOS168（商標、チバガイギー（株））０．１重量部、ステアリン酸カルシウム０．１重量部をタンブラーにて混合後、二軸押出機にて溶融混練してペレット状のポリプロピレン樹脂組成物を調製し、射出成形機［品番 ＥＣ４０、東芝機械
（株）製］にてＡＳＴＭ試験片を成形した。成形品の物性および射出成形品外観、射出成形流動性の評価結果を表３に示す。
＜溶融混練条件＞
同方向二軸混練機：品番 ＮＲ２−３６、ナカタニ機械（株）製
混練温度：１９０℃
スクリュー回転数：２００ｒｐｍ
フィーダー回転数：５００ｒｐｍ
＜射出成形条件＞
射出成形機：品番 ＥＣ４０、東芝機械（株）製
シリンダー温度：１９０℃
金型温度：４０℃
【実施例２】
【０１３８】
実施例１において、製造例１で製造されたプロピレン単独重合体（A-1-1）を２９．５
重量部、製造例４で製造されたプロピレン単独重合体（B-1-1）を２９重量部と変更した
以外は同様に行った。成形品の物性および射出成形品外観、射出成形流動性の評価結果を表３に示す。
【実施例３】
【０１３９】
実施例１において、製造例１で製造されたプロピレン単独重合体（A-1-1）を３５重量
部、製造例４で製造されたプロピレン単独重合体（B-1-1）を２３．５重量部と変更した
以外は同様に行った。成形品の物性および射出成形品外観、射出成形流動性の評価結果を表３に示す。
【実施例４】
【０１４０】
実施例１において、製造例１で製造されたプロピレン単独重合体（A-1-1）を４１重量
部、製造例４で製造されたプロピレン単独重合体（B-1-1）を１７．５重量部と変更した
以外は同様に行った。成形品の物性および射出成形品外観、射出成形流動性の評価結果を表３に示す。
【実施例５】
【０１４１】
実施例１において、プロピレン単独重合体（A-1-1）の変わりとして製造例３で製造さ
れたプロピレン単独重合体(A-1-3)を３４．５重量部、プロピレン単独重合体(B-1-1)の変わりとして製造例５で製造されたプロピレン単独重合体（B-1-2）２３．５重量部を使用
した以外は同様に行った。成形品の物性および射出成形品外観、射出成形流動性の評価結果を表３に示す。
〔比較例１〕
実施例１において、プロピレン単独重合体（A-1-1）を添加せず、製造例４で製造され
たプロピレン単独重合体(B-1-1)を５８．５重量部とした以外は同様に行った。成形品の
物性および射出成形品外観、射出成形流動性の評価結果を表４に示す。
〔比較例２〕
実施例１において、製造例１で製造されたプロピレン単独重合体（A-1-1）を５８．５
重量部とし、プロピレン単独重合体(B-1-1)を添加しないようにした以外は同様に行った
。成形品の物性および射出成形品外観、射出成形流動性の評価結果を表４に示す。
〔比較例３〕
製造例１において、製造例１で製造されたプロピレン単独重合体（A-1-1）を１７．５重
量部、製造例４で製造されたプロピレン単独重合体（B-1-1）を４１重量部と変更した以
外は同様に行った。成形品の物性および射出成形品外観、射出成形流動性の評価結果を表４に示す。
〔比較例４〕
実施例１において、プロピレン単独重合体（A-1-1）の代わりとして製造例２で製造さ
れたプロピレン単独重合体(A-1-2)を２３．５重量部、プロピレン単独重合体(B-1-1)の代わりとして製造例５で製造されたプロピレン単独重合体（B-1-2）３５重量部を使用した
以外は同様に行った。成形品の物性および射出成形品外観、射出成形流動性の評価結果を表４に示す。
〔比較例５〕
実施例１において、プロピレン単独重合体（A-1-1）を２９．５重量部、プロピレン単
独重合体(B-1-1)の代わりとして製造例７で製造されたプロピレン単独重合体（B-1-4）２９重量部とした以外は同様に行った。成形品の物性および射出成形品外観、射出成形流動性の評価結果を表４に示す。
【実施例６】
【０１４２】
製造例８で製造されたプロピレン系ブロック共重合体（A-2-1）３６重量部に対して、
製造例４で製造されたプロピレン単独重合体（B-1-1）２９．５重量部、エチレン−ブテ
ン共重合体ゴム（タフマーＡ−０５５０（商標）、三井化学（株）製）（D-2）１３重量
部、エチレン−ブテン共重合体ゴム（タフマーＡ−１０５０（商標）、三井化学（株）製）（D-3）１３重量部、タルク（E）（ホワイトフィラー５０００ＰＪ（商標）、松村産業（株）製）８．５量部、熱安定剤IRGANOX1010（商標、チバガイギー（株））０．１重量
部、熱安定剤IRGAFOS168（商標、チバガイギー（株））０．１重量部、ステアリン酸カルシウム０．１重量部をタンブラーにて混合後、二軸押出機にて溶融混練してペレット状のポリプロピレン樹脂組成物を調製し、射出成形機［品番 ＥＣ４０、東芝機械（株）製］にてＡＳＴＭ試験片を成形した。成形品の物性および射出成形品外観、射出成形流動性の評価結果を表５に示す。
＜溶融混練条件＞
同方向二軸混練機：品番 ＮＲ２−３６、ナカタニ機械（株）製
混練温度：１９０℃
スクリュー回転数：２００ｒｐｍ
フィーダー回転数：５００ｒｐｍ
＜射出成形条件＞
射出成形機：品番 ＥＣ４０、東芝機械（株）製
シリンダー温度：１９０℃
金型温度：４０℃
【実施例７】
【０１４３】
製造例１で製造されたプロピレン単独重合体（A-1-1）２９．５重量部に対して、製造
例９で製造されたプロピレン系ブロック共重合体（B-2-1）３６重量部、エチレン−ブテ
ン共重合体ゴム（タフマーＡ−０５５０（商標）、三井化学（株）製）（D-2）１３重量
部、エチレン−ブテン共重合体ゴム（タフマーＡ−１０５０（商標）、三井化学（株）製）（D-3）１３重量部、タルク（E）（ホワイトフィラー５０００ＰＪ（商標）、松村産業（株）製）８．５量部、熱安定剤IRGANOX1010（商標、チバガイギー（株））０．１重量
部、熱安定剤IRGAFOS168（商標、チバガイギー（株））０．１重量部、ステアリン酸カルシウム０．１重量部をタンブラーにて混合後、二軸押出機にて溶融混練してペレット状のポリプロピレン樹脂組成物を調製し、射出成形機［品番 ＥＣ４０、東芝機械（株）製］にてＡＳＴＭ試験片を成形した。成形品の物性および射出成形品外観、射出成形流動性の評価結果を表５に示す。
＜溶融混練条件＞
同方向二軸混練機：品番 ＮＲ２−３６、ナカタニ機械（株）製
混練温度：１９０℃
スクリュー回転数：２００ｒｐｍ
フィーダー回転数：５００ｒｐｍ
＜射出成形条件＞
射出成形機：品番 ＥＣ４０、東芝機械（株）製
シリンダー温度：１９０℃
金型温度：４０℃
【０１４４】
【表３】
【０１４５】
【表４】
【０１４６】
【表５】
【産業上の利用可能性】
【０１４７】
本発明の、特定の性質を満たすプロピレン系樹脂組成物から得られる射出成形体は、機械物性を保持しながら、ウェルド外観、フローマーク外観に優れ、かつ射出成形時の流動性に優れることから、バンパー、インパネ等の大型自動車部品に好適に使用することができる。
【図面の簡単な説明】
【０１４８】
【図１】ウェルド外観評価法およびフローマーク外観評価法で用いた射出成形金型の概略図である。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、プロピレン系樹脂組成物からなる自動車部品に関し、更に詳しくは成形外観が良好で、かつ剛性と耐衝撃性が良好である自動車部品に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリプロピレン樹脂は、日用雑貨、台所用品、包装用フィルム、家電製品、機械部品、電気部品、自動車部品など、種々の分野で利用されており、要求される性能に応じて種々の添加剤が配合されている。特に自動車部品用途においては、ポリプロピレン樹脂にα−オレフィン共重合ゴムとタルクのような無機充填剤を配合した組成物が、その成形品の剛性と耐衝撃性とのバランスに優れているため、大量に使用されている。
【０００３】
自動車内外装部品は、その生産性から射出成形によって成形されることが多い。上記ポリプロピレン樹脂組成物を用いて射出成形を行うと、射出成形品表面の流動方向と交わる方向にフローマークやタイガーマークと呼ばれる複数の周期的な縞模様が発生し、目立つ。成形品表面に発生したフローマークが目立つと成形品の外観を損なうので、必要に応じて塗装等を行ってフローマークを消すことが実施されている。例えば、特開平9-87482号
公報では高分子量のプロピレン−エチレン共重合体を含んだプロピレン系ブロック共重合体からなるプロピレン系樹脂組成物が開示されている。上記発明では、フローマークが少ない射出成形品を得ることができるが、溶融樹脂流動の合流箇所で発生するウェルドラインと呼ばれる外観不良が発生することがあり、その場合は塗装の際にウェルドラインを消す前処理工程が必要になる。ここで、ウェルドラインを改良させる方法として、特開平11-279369号公報ではプロピレン系ブロック共重合体、ゴムと無機フィラーからなる樹脂組
成物を有機過酸化物処理したプロピレン系樹脂組成物が開示されている。しかし、特開平11-279369号公報では有機過酸化物処理を行う為、剛性等の機械強度が低下することがあ
る問題点があった。
【特許文献１】特開平9-87482号公報
【特許文献２】特開平11-279369号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明は、プロピレン系樹脂組成物からなる自動車部品において、フローマーク、ウェルドライン等の成形外観不良が少なく、かつ剛性と耐衝撃性が良好である自動車部品を提供することを課題としている。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
すなわち本発明は、メタロセン化合物含有触媒下で重合されたプロピレン系樹脂（Ａ）と、チーグラーナッタ触媒下で重合されたプロピレン系樹脂（Ｂ）からなるプロピレン系樹脂（Ｃ）４０〜９７重量部と、エラストマー（Ｄ）０〜４０重量部、無機充填剤（Ｅ）３〜４０重量部とを含有してなり下記（i）〜（iii）を満たすことを特徴とするプロピレン系樹脂組成物からなる自動車部品。
（i）ＤＳＣで測定したプロピレン系樹脂由来の融点（Ｔｍ）が１５７℃以上である。
（ii）室温n-デカンに不溶な部分（Ｄinsol）の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量
（Ｍｎ）の比Ｍｗ／Ｍｎが２．５〜４．０である。
（iii）メルトフローレート（ASTM D1238、230℃、2.16kg荷重）が１０〜２００ｇ／１０分の範囲にある。
【発明の効果】
【０００６】
本発明に係る自動車部品は、機械物性を保持しながらフローマーク、ウェルドライン等の成形外観不良が少なく、かつ射出成形時の金型内流動性が良好である。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００７】
本発明のプロピレン系樹脂組成物からなる自動車部品は、メタロセン化合物含有触媒下で重合されたプロピレン系樹脂（Ａ）と、チーグラーナッタ触媒下で重合されかつプロピレン系樹脂（Ｂ）とからなるプロピレン系樹脂（Ｃ）４０〜９７重量部と、エラストマー（Ｄ）０〜４０重量部、無機充填剤（Ｅ）３〜４０重量部とを含有してなり下記（i）〜
（iii）を満たすことを特徴とするプロピレン系樹脂組成物である。
（i）ＤＳＣで測定したプロピレン系樹脂由来の融点（Ｔｍ）が１５７℃以上である。融
点は好ましくは１６０℃以上、更に好ましくは１６１℃以上である。融点が１５７℃未満であるとプロピレン系樹脂組成物の剛性が低下し、自動車部品として必要な剛性が得られない場合がある。
（ii）室温n-デカンに不溶な部分（Ｄinsol）のＧＰＣで測定される重量平均分子量（Ｍ
ｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）の比Ｍｗ／Ｍｎが２．５〜４．０である。Ｍｗ／Ｍｎは好ましくは、２．５〜３．７、更に好ましくは、２．７〜３．５である。Ｍｗ／Ｍｎが４．０よりも大きいと自動車部品のウェルド外観が悪化する。また、Ｍｗ／Ｍｎが２．５よりも小さいと射出成形時の流動性が低下する為、大型自動車部品の成形には適さない場合がある。
（iii）メルトフローレート（ASTM D1238、230℃、2.16kg荷重）が１０〜２００ｇ／10分の範囲にあり、好ましくは２０〜１００ｇ／10分、更に好ましくは２５〜６０ｇ／10分である。メルトフローレートが１０ｇ／10分未満であると、射出成形時の流動性が低下する為、大型自動車部品の成形には適さない場合がある。また、メルトフローレートが２００ｇ／１０分よりも高いと強度が低下する為、自動車部品としては適さない場合がある。
【０００８】
次に、本発明のプロピレン系樹脂組成物を構成する成分の中のプロピレン系樹脂（Ａ）について詳細に説明し、次いでプロピレン系樹脂（Ｂ）、プロピレン系樹脂（Ｃ）、エラストマー（Ｄ）、無機充填剤（Ｅ）について順次説明する。
【０００９】
プロピレン系樹脂（Ａ）
本発明で用いられるプロピレン系樹脂（Ａ）は、メタロセン化合物含有触媒下で重合されたプロピレン単独重合体（Ａ１）、プロピレン系ブロック共重合体（Ａ２）、プロピレン系ランダム共重合体の１種以上から構成される。この中で、プロピレン系樹脂（Ａ）としては、プロピレン単独重合体（Ａ１）、プロピレン系ブロック共重合体（Ａ２）が好適に使用される。
【００１０】
プロピレン単独重合体（Ａ１）
プロピレン単独重合体（Ａ１）は下記要件（１）〜（４）を備えることが好ましい。
要件（１）
プロピレン系単独重合体（Ａ１）のＧＰＣで測定される重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）の比（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．２〜３．５、好ましくは２．０〜３．０、更に好ましくは２．０〜２．５である。Ｍｗ／Ｍｎが１．２を下まわると、プロピレン系樹脂組成物の流動性が低下する。
【００１１】
要件（２）
プロピレン単独重合体（Ａ１）のＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ）は好ましくは１５５℃以上である。プロピレン系樹脂組成物の剛性が低下し、自動車部品として適さない場合がある。
【００１２】
要件（３）
プロピレン単独重合体（Ａ１）の（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定した際の）メルトフローレート（ＭＦＲ）は通常、０．１〜５００（ｇ／10分）、好ましくは３〜３００（ｇ／１０分）、さらに好ましくは１０〜２５０（ｇ／10分）、特に好ましくは２０〜２００（ｇ／１０分）の範囲にある。ＭＦＲが０．１（ｇ／10分）に満たない場合は自動車部品でのウェルド外観が悪化する場合があり、一方５００（ｇ／10分）を超えると分子量が小さくなり過ぎて自動車部品での機械強度が低下する場合がある。
【００１３】
プロピレン系ブロック共重合体（Ａ２）
プロピレン系ブロック共重合体（Ａ２）は、メタロセン化合物含有触媒下で重合され、プロピレン（ＭP）並びに、エチレンおよび炭素数４以上のα−オレフィンから選ばれる
一種以上のオレフィン（ＭX）からなる重合体から構成され、室温n-デカンに可溶な部分
（Ｄsol）10〜50重量％と室温n-デカンに不溶な部分（Ｄinsol）50〜90重量％から構成される。
【００１４】
本発明において用いられる、炭素数４以上のα-オレフィンとしては、炭素数4〜20のα-オレフィンが好適であり、1−ブテン、1−ペンテン、3−メチル−1−ブテン、1−ヘキセン、4−メチル−1−ペンテン、3−メチル−1−ペンテン、1−オクテン、1−デセン、1−
ドデセン、1−テトラデセン、1−ヘキサデセン、1−オクタデセン、1−エイコセンなどが挙げられる。
【００１５】
プロピレン系ブロック共重合体（Ａ２）において、経験上プロピレン単独重合体部は、主として室温ｎ-デカンに不溶な成分（Ｄinsol）または90℃のオルトジクロロベンゼンに不溶かつ135℃オルトジクロロベンゼンに可溶な成分に対応し、プロピレンとエチレンお
よび炭素数４以上のα-オレフィンからなる共重合体部は室温ｎ-デカンに可溶な成分（Ｄsol）または40℃のオルトジクロロベンゼンに可溶な成分に対応することになる。本発明
で用いられるプロピレン系ブロック共重合体（Ａ２）は、下記要件（１）〜（６）を備えていることが好ましい。
要件（１）
Ｄsol とＤinsol の、ＧＰＣで測定される重量平均分子量(Mw)と数平均分子量(Mn)の比Mw／Mnが共に3.5以下である。Ｄsol のMw/Mnは、好ましくは1.0〜3.0、更に好ましくは1.0〜2.5である。Ｄsol のMw/Mnが3.5よりも大きいと、Ｄsol 中の低分子量成分が増えるために耐衝撃性が低下する。
【００１６】
Ｄinsol のMw/Mnは、好ましくは1.5〜3.5、更に好ましくは2.0〜3.0である。Ｄinsol
のMw/Mnが1.5よりも小さいと射出成形時のプロピレン系樹脂組成物の流動性が悪くなり生産性が低下する。
要件（２）
Ｄinsol のＤＳＣで測定した融点(Ｔm)が１５５℃以上である。Ｄinsol の融点(Ｔm)が１５５℃未満であると、プロピレン系樹脂組成物の剛性が低下し、自動車構造部品として剛性が不足する場合がある。
要件（３）
Ｄinsol の、１３５℃、デカリン溶媒中で測定した極限粘度［η］は０．７〜４.５dl/g、好ましくは０．８〜３．０dl/g、更に好ましくは、０．９〜２．５dl/g、特に好まし
くは１．０〜２．０dl/gある。Ｄinsol の極限粘度［η］が０．７dl/gよりも低いと、プロピレン単独重合体部の分子量が低く、プロピレン系樹脂組成物の破断伸び、耐衝撃性が低下する為、自動車部品としては適用できない場合がある。また、Ｄinsol の極限粘度［η］が４．５dl/gよりも高いと、自動車部品のウェルド外観が悪化する場合がある。
要件（４）
Ｄsol の、１３５℃、デカリン溶媒中で測定した極限粘度［η］は１．０〜４．０dl/g、好ましくは１．５〜３．５dl/g、更に好ましくは、１．８〜３．０dl/g、特に好ましく
は２．０〜２．５dl/gである。Ｄsol の極限粘度［η］が１．０dl/gよりも低いと、Ｄsol 中の低分子量成分が増え、プロピレン系樹脂組成物の耐衝撃性は低下し、自動車部品としては適さない場合がある。また、Ｄsol の極限粘度［η］が４．０dl/gよりも高いと、自動車部品のウェルドラインが目立ちやすくなり、自動車部品として成形外観が適さない場合がある。
要件（５）
Ｄsol 中のエチレンおよび炭素数4以上のα−オレフィンから選ばれるオレフィン（ＭX）の量は合計で25〜80モル％、好ましくは27〜50モル％、更に好ましくは28〜45モル％である。Ｄsol 中のエチレンおよび炭素数4以上のα−オレフィンから選ばれるオレフィン
（ＭX）の量が合計で25モル％よりも少ないとプロピレン系樹脂組成物の耐衝撃性、剛性
が低下し、自動車部品として適さない場合がある。Ｄsol 中のエチレンおよび炭素数4以
上のα−オレフィンから選ばれる一種以上のオレフィン（ＭX）の量が80モル％よりも多
いとプロピレン系樹脂組成物の耐衝撃性が低下し、自動車部品としては適さない場合がある。
【００１７】
以下、エチレンおよび炭素数4以上のα−オレフィンから選ばれる一種以上のオレフィ
ンを「オレフィン（ＭX）」と略記することがある。
〈メタロセン触媒〉
本発明において使用するメタロセン化合物含有触媒としては、メタロセン化合物、並びに、有機金属化合物、有機アルミニウムオキシ化合物およびメタロセン化合物と反応してイオン対を形成することのできる化合物から選ばれる少なくとも１種以上の化合物、さらに必要に応じて粒子状担体とからなるメタロセン触媒で、好ましくはアイソタクチックまたはシンジオタクチック構造等の立体規則性重合をすることのできるメタロセン触媒を挙げることができる。前記メタロセン化合物の中では、本願出願人による国際公開０１／２７１２４号パンフレットに例示されている架橋性メタロセン化合物が好適に用いられる。
【００１８】
【化１】
【００１９】
上記一般式［Ｉ］において、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10、
Ｒ11、Ｒ12、Ｒ13、Ｒ14は水素、炭化水素基、ケイ素含有基から選ばれ、それぞれ同一でも異なっていてもよい。このような炭化水素基としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、アリル基、ｎ−ブチル基、ｎ−ペンチル基、ｎ−ヘキシル基、ｎ−ヘプチル基、ｎ−オクチル基、ｎ−ノニル基、ｎ−デカニル基などの直鎖状炭化水素基；イソプロピル基、tert-ブチル基、アミル基、３−メチルペンチル基、１,１−ジエチルプロピル基、１,１−ジメチルブチル基、１−メチル−１−プロピルブチル基、１,１−プロピルブチル基、１,１−ジメチル−２−メチルプロピル基、１−メチル−１−イソプロピル−２−メチ
ルプロピル基などの分岐状炭化水素基；シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基、シクロオクチル基、ノルボルニル基、アダマンチル基などの環状飽和炭化水素基；フェニル基、トリル基、ナフチル基、ビフェニル基、フェナントリル基、アントラセニル基などの環状不飽和炭化水素基；ベンジル基、クミル基、１,１−ジフェニルエチル
基、トリフェニルメチル基などの環状不飽和炭化水素基の置換した飽和炭化水素基；メトキシ基、エトキシ基、フェノキシ基、フリル基、Ｎ−メチルアミノ基、Ｎ,Ｎ−ジメチル
アミノ基、Ｎ−フェニルアミノ基、ピリル基、チエニル基などのヘテロ原子含有炭化水素基等を挙げることができる。ケイ素含有基としては、トリメチルシリル基、トリエチルシリル基、ジメチルフェニルシリル基、ジフェニルメチルシリル基、トリフェニルシリル基などを挙げることができる。また、Ｒ5からＲ12の隣接した置換基は互いに結合して環を
形成してもよい。このような置換フルオレニル基としては、ベンゾフルオレニル基、ジベンゾフルオレニル基、オクタヒドロジベンゾフルオレニル基、オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル基、オクタメチルテトラヒドロジシクロペンタフルオレニル基などを挙げることができる。
【００２０】
前記一般式［Ｉ］において、シクロペンタジエニル環に置換するＲ1、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ4は水素、または炭素数１〜２０の炭化水素基であることが好ましい。炭素数１〜２０の炭化水素基としては、前述の炭化水素基を例示することができる。さらに好ましくはＲ1、Ｒ3が炭素数１〜２０の炭化水素基（他は水素）である。
【００２１】
前記一般式［Ｉ］において、フルオレン環に置換するＲ5からＲ12は炭素数１〜２０の
炭化水素基であることが好ましい。炭素数１〜２０の炭化水素基としては、前述の炭化水素基を例示することができる。Ｒ5からＲ12の隣接した置換基は互いに結合して環を形成
してもよい。
【００２２】
前記一般式［Ｉ］において、シクロペンタジエニル環とフルオレニル環を架橋するＹは周期表第１４族元素であることが好ましく、より好ましくは炭素、ケイ素、ゲルマニウムでありさらに好ましくは炭素原子である。このＹに置換するＲ13、Ｒ14は炭素数１〜２０の炭化水素基が好ましい。これらは相互に同一でも異なっていてもよく、互いに結合して環を形成してもよい。炭素数１〜２０の炭化水素基としては、前述の炭化水素基を例示することができる。さらに好ましくはＲ13、Ｒ14は炭素数６〜２０のアリール（aryl）基である。アリール基としては、前述の環状不飽和炭化水素基、環状不飽和炭化水素基の置換した飽和炭化水素基、ヘテロ原子含有環状不飽和炭化水素基を挙げることができる。また、Ｒ13、Ｒ14はそれぞれ同一でも異なっていてもよく、互いに結合して環を形成してもよい。このような置換基としては、フルオレニリデン基、10-ヒドロアントラセニリデン基
、ジベンゾシクロヘプタジエニリデン基などが好ましい。
【００２３】
前記一般式［Ｉ］において、Ｍは好ましくは周期表第４族遷移金属であり、さらに好ましくはＴｉ、Ｚｒ、Ｈｆである。また、Ｑはハロゲン、炭化水素基、アニオン配位子または孤立電子対で配位可能な中性配位子から同一または異なる組合せで選ばれる。ｊは１〜４の整数であり、ｊが２以上の時は、Ｑは互いに同一でも異なっていてもよい。ハロゲンの具体例としては、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素であり、炭化水素基の具体例としては前述と同様のものなどが挙げられる。アニオン配位子の具体例としては、メトキシ、tert-
ブトキシ、フェノキシなどのアルコキシ基、アセテート、ベンゾエートなどのカルボキシレート基、メシレート、トシレートなどのスルホネート基等が挙げられる。孤立電子対で配位可能な中性配位子の具体例としては、トリメチルホスフィン、トリエチルホスフィン、トリフェニルホスフィン、ジフェニルメチルホスフィンなどの有機リン化合物、テトラヒドロフラン、ジエチルエーテル、ジオキサン、１,２−ジメトキシエタンなどのエーテ
ル類等が挙げられる。Ｑは少なくとも１つがハロゲンまたはアルキル基であることが好ましい。
【００２４】
このような架橋メタロセン化合物としては、ジフェニルメチレン（3-tert-ブチル-5-メチル-シクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルメ
チレン（3-tert-ブチル-5-メチル-シクロペンタジエニル）（2,7-ジtert-ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルメチレン（3-tert-ブチル-5-メチル-シクロ
ペンタジエニル）（3,6-ジtert-ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、（メチ
ル）（フェニル）メチレン（3-tert-ブチル-5-メチル-シクロペンタジエニル）（オクタ
メチルオクタヒドロベンゾフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、［3-（1',1',4',4',7',7',10',10'-オクタメチルオクタヒドロジベンゾ［b,h］フルオレニル）（1,1,3-トリ
メチル-5-tert-ブチル-1,2,3,3a-テトラヒドロペンタレン）］ジルコニウムジクロライド（下記式［II］で表される化合物）、下記式［III］で表される化合物などが好ましく挙
げられる。
【００２５】
【化２】
【００２６】
【化３】
【００２７】
なお、プロピレン系樹脂（Ａ）の製造に用いられるメタロセン触媒において、前記一般式［Ｉ］で表わされる第４族遷移金属化合物とともに用いられる、有機金属化合物、有機アルミニウムオキシ化合物、および遷移金属化合物と反応してイオン対を形成する化合物、さらには必要に応じて用いられる粒子状担体については、本出願人による前記公報（WO01/27124号パンフレット）や特開平11-315109号公報中に開示された化合物を制限無く使
用することができる。
〈製法〉
プロピレン単独重合体（Ａ１）は、一つの反応機または一つ以上の反応機を直列に連結
した重合装置を用い、重合温度０〜１００℃、重合圧力常圧〜５ＭＰａゲージ圧で、プロピレンを重合させることにより製造することができる。
【００２８】
プロピレン系ブロック共重合体（Ａ２）を製造する場合は、二つ以上の反応機を直列に連結した重合装置を用い、次の二つの工程（［工程１］および［工程２］）を連続的に実施することによって得られる。本発明では、二つ以上の反応機を直列に連結した重合装置を用いそれぞれの重合装置で［工程１］を行うことができ、また二つ以上の反応機を直列に連結した重合装置を用いそれぞれの重合装置で［工程２］を行うことができる。
【００２９】
［工程１］は、重合温度０〜１００℃、重合圧力常圧〜５ＭＰａゲージ圧で、プロピレン並びに必要に応じてオレフィン（ＭX）（好ましくはエチレン）を共重合させる。［工
程１］では、プロピレンに対してオレフィン（ＭX）のフィード量を少量とすることによ
って、［工程１］で製造されるプロピレン系（共）重合体がＤinsolの主成分となるよう
にする。
【００３０】
［工程２］は、重合温度０〜１００℃、重合圧力常圧〜５ＭＰａゲージ圧で、プロピレンと、オレフィン（ＭX）（好ましくはエチレン）を共重合させる。［工程２］では、プ
ロピレンに対するオレフィン（ＭX）のフィード量を［工程１］のときよりも多くするこ
とによって、［工程２］で製造されるプロピレン−オレフィン（ＭX）共重合ゴムがＤsolの主成分となるようにする。
【００３１】
このようにすることにより、Ｄinsolに係る要件(1)〜(3)は、［工程１］における重合
条件の調整によって、Ｄsolに係る要件(1)、(4)〜(5)は、［工程２］における重合条件の調整によって、満足させることが可能となる。
【００３２】
重合終了後、必要に応じて公知の触媒失活処理工程、触媒残渣除去工程、乾燥工程等の後処理工程を行うことにより、プロピレン系重合体がパウダーとして得られる。
プロピレン系樹脂（Ｂ）
本発明で用いられるプロピレン系樹脂（Ｂ）は、チーグラーナッタ触媒下で重合されたプロピレン単独重合体（Ｂ１）、プロピレン系ブロック共重合体（Ｂ２）、プロピレン系ランダム共重合体の１種以上から構成される。この中で、プロピレン系樹脂（Ａ）としては、プロピレン単独重合体（Ｂ１）、プロピレン系ブロック共重合体（Ｂ２）が好適に使用される。
【００３３】
プロピレン単独重合体（Ｂ１）
プロピレン単独重合体（Ｂ１）は下記要件（１）〜（３）を備えることが好ましい。
要件（１）
プロピレン系単独重合体（Ｂ１）のＧＰＣで測定される重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）の比（Ｍｗ／Ｍｎ）は３．５〜１０、好ましくは４．０〜７．０、更に好ましくは４．５〜６．０である。Ｍｗ／Ｍｎが１０を超えると、プロピレン単独重合体に超高分子量成分が含まれる為、自動車部品でのウェルド外観が悪化する。チーグラーナッタ触媒下では、通常Ｍｗ／Ｍｎが３．５以下のプロピレン単独重合体を製造することはできない。チーグラーナッタ触媒下で重合されたプロピレン単独重合体（Ｂ１）を有機過酸化物存在下で分解させることにより、Ｍｗ／Ｍｎが３．５以下のプロピレン単独重合体（Ｂ１’）を製造することができるが、プロピレン単独重合体（Ｂ１’）を含むプロピレン系樹脂組成物は剛性が低下する為、自動車部品として適さない場合がある。
【００３４】
要件（２）
プロピレン単独重合体（Ｂ１）のＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ）は好ましくは１５７℃以上、より好ましくは１５９℃以上、さらに望ましくは１６１℃以上である。プロピレン
単独重合体（Ｂ１）の融点（Ｔｍ）が１５７℃未満であると、プロピレン系樹脂組成物の剛性が低下し、自動車部品として適さない場合がある。
【００３５】
要件（３）
プロピレン単独重合体（Ｂ１）のメルトフローレート（ＭＦＲ；温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）は通常、０．１〜５００（ｇ／10分）、好ましくは３〜３００（ｇ／10分）、さらに好ましくは１０〜２５０（ｇ／10分）、特に好ましくは２０〜２００（ｇ／10分）の範囲にある。ＭＦＲが０．１（ｇ／10分）に満たない場合は自動車部品でのウェルド外観が悪化する場合があり、一方５００（ｇ／10分）を超えると分子量が小さくなり過ぎて自動車部品での機械強度が低下する場合がある。
【００３６】
プロピレン系ブロック共重合体（Ｂ２）
本発明で用いられるプロピレン系ブロック共重合体（Ｂ２）は、チーグラーナッタ触媒下で重合され、プロピレン（ＭP）並びに、エチレンおよび炭素数４以上のα−オレフィ
ンから選ばれる一種以上のオレフィン（ＭX）からなる重合体から構成され、室温n-デカ
ンに可溶な部分（Ｄsol）10〜75重量％と室温n-デカンに不溶な部分（Ｄinsol）25〜90重量％から構成される。
【００３７】
本発明において用いられる、炭素数４以上のα-オレフィンとしては、炭素数4〜20のα-オレフィンが好適であり、1−ブテン、1−ペンテン、3−メチル−1−ブテン、1−ヘキセン、4−メチル−1−ペンテン、3−メチル−1−ペンテン、1−オクテン、1−デセン、1−
ドデセン、1−テトラデセン、1−ヘキサデセン、1−オクタデセン、1−エイコセンなどが挙げられる。
【００３８】
プロピレン系ブロック共重合体（Ｂ２）において、経験上プロピレン単独重合体部は、主として室温ｎ-デカンに不溶な成分（Ｄinsol）または90℃のオルトジクロロベンゼンに不溶かつ135℃オルトジクロロベンゼンに可溶な成分に対応し、プロピレンとエチレンお
よび炭素数４以上のα-オレフィンからなる共重合体部は室温ｎ-デカンに可溶な成分（Ｄsol）または40℃のオルトジクロロベンゼンに可溶な成分に対応することになる。本発明
で用いられるプロピレン系ブロック共重合体（Ｂ２）は、下記要件（１）〜（６）を備えていることが好ましい。
【００３９】
要件（１）
Ｄinsol の、ＧＰＣで測定される重量平均分子量(Mw)と数平均分子量(Mn)の比Mw／Mnは３．５〜１０、好ましくは４．０〜８．０、更に好ましくは４．５〜６．０である。Ｄinsol のMw/Mnが１０よりも大きいと超高分子量成分のポリプロピレン単独重合体を含む為
、自動車部品のウェルドラインが悪化する。公知のチーグラーナッタ触媒系では、プロピレン系ブロック共重合体のＤinsol のMw/Mnを３．５よりも小さくすることはできない。
プロピレン系ブロック共重合体（Ｂ２）を有機過酸化物存在下で熱分解させることにより、Ｄinsol のMw/Mnが３．５よりも小さいプロピレン系ブロック共重合体（Ｂ２’）を製
造することができる。プロピレン系ブロック共重合体（Ｂ２’）は、プロピレン単独重合体部および共重合体部とも熱分解による履歴をうける為、プロピレン系ブロック共重合体（Ｂ２’）を含むプロピレン系樹脂組成物は剛性、耐衝撃性とも低下する為、自動車部品には適さない場合がある。
【００４０】
要件（２）
Ｄinsol のＤＳＣで測定した融点(Ｔm)が１５５℃以上、より好ましくは１５７℃以上
である。Ｄinsol の融点(Ｔm)が１５５℃未満であると、プロピレン系樹脂組成物の剛性
が低下し、自動車構造部品として剛性が不足する場合がある。
【００４１】
要件（３）
Ｄinsol の、１３５℃、デカリン溶媒中で測定した極限粘度［η］は０．７〜４.５dl/g、好ましくは０．８〜３．０dl/g、更に好ましくは、０．９〜２．５dl/g、特に好まし
くは１．０〜２．０dl/gある。Ｄinsol の極限粘度［η］が０．７dl/gよりも低いと、プロピレン単独重合体部の分子量が低く、プロピレン系樹脂組成物の破断伸び、耐衝撃性が低下する為、自動車部品としては適用できない場合がある。また、Ｄinsol の極限粘度［η］が４．５dl/gよりも高いと、自動車部品のウェルド外観が悪化する場合がある。
【００４２】
要件（４）
Ｄsol の、１３５℃、デカリン溶媒中で測定した極限粘度［η］は１．０〜４．０dl/g、好ましくは１．５〜３．５dl/g、更に好ましくは、１．８〜３．０dl/g、特に好ましくは２．０〜２．５dl/gである。Ｄsol の極限粘度［η］が１．０dl/gよりも低いと、Ｄsol 中の低分子量成分が増え、プロピレン系樹脂組成物の耐衝撃性は低下し、自動車部品としては適さない場合がある。また、Ｄsol の極限粘度［η］が４．０dl/gよりも高いと、自動車部品のウェルドラインが目立ちやすくなり、自動車部品として成形外観が適さない場合がある。
【００４３】
要件（５）
Ｄsol 中のエチレンおよび炭素数4以上のα−オレフィンから選ばれるオレフィン（ＭX）の量は合計で25〜80モル％、好ましくは27〜50モル％、更に好ましくは28〜45モル％である。Ｄsol 中のエチレンおよび炭素数4以上のα−オレフィンから選ばれるオレフィン
（ＭX）の量が合計で25モル％よりも少ないとプロピレン系樹脂組成物の耐衝撃性、剛性
が低下し、自動車部品として適さない場合がある。Ｄsol 中のエチレンおよび炭素数4以
上のα−オレフィンから選ばれる一種以上のオレフィン（ＭX）の量が80モル％よりも多
いとプロピレン系樹脂組成物の耐衝撃性が低下し、自動車部品としては適さない場合がある。
＜チーグラーナッタ触媒および製法＞
プロピレン系樹脂（Ｂ）は高立体規則性チーグラーナッタ触媒を用いることにより製造することができる。前記高立体規則性チーグラーナッタ触媒としては、公知の種々の触媒が使用できる。たとえば、（ａ）マグネシウム、チタン、ハロゲンおよび電子供与体を含有する固体状チタン触媒成分と、（ｂ）有機金属化合物触媒成分と、（ｃ）シクロペンチル基、シクロペンテニル基、シクロペンタジエニル基およびこれらの誘導体からなる群から選ばれる少なくとも１種の基を有する有機ケイ素化合物触媒成分とからなる触媒を用いることができる。
【００４４】
上記固体状チタン触媒成分（ａ）は、マグネシウム化合物（ａ−１）、チタン化合物（ａ−２）および電子供与体（ａ−３）を接触させることにより調製することができる。マグネシウム化合物（ａ−１）としては、マグネシウム−炭素結合またはマグネシウム−水素結合を有するマグネシウム化合物のような還元能を有するマグネシウム化合物、およびハロゲン化マグネシウム、アルコキシマグネシウムハライド、アリロキシマグネシウムハライド、アルコキシマグネシウム、アリロキシマグネシウム、マグネシウムのカルボン酸塩等で代表される還元能を有さないマグネシウム化合物をあげることができる。
【００４５】
固体状チタン触媒成分（ａ）の調製の際には、チタン化合物（ａ−２）としては、たとえば下記式（１）で示される４価のチタン化合物を用いるのが好ましい。
Ｔｉ(ＯＲ)gＸ4-g …（１）
（式（１）中、Ｒは炭化水素基、Ｘはハロゲン原子、０≦ｇ≦４である。）
具体的にはＴｉＣｌ4、ＴｉＢｒ4、ＴｉＩ4などのテトラハロゲン化チタン；Ｔｉ(ＯＣＨ3)Ｃｌ3、Ｔｉ(ＯＣ2Ｈ5)Ｃｌ3、Ｔｉ(Ｏ−ｎ−Ｃ4Ｈ9)Ｃｌ3、Ｔｉ(ＯＣ2Ｈ5)Ｂｒ3、Ｔｉ(Ｏ−ｉｓｏ−Ｃ4Ｈ9)Ｂｒ3などのトリハロゲン化アルコキシチタン；Ｔｉ(ＯＣＨ3)
2Ｃｌ2、Ｔｉ(ＯＣ2Ｈ5)2Ｃｌ2、Ｔｉ(Ｏ−ｎ−Ｃ4Ｈ9)2Ｃｌ2、Ｔｉ(ＯＣ2Ｈ5)2Ｂｒ2などのジハロゲン化ジアルコキシチタン；Ｔｉ(ＯＣＨ3)3Ｃｌ、Ｔｉ(ＯＣ2Ｈ5)3Ｃｌ、Ｔ
ｉ(Ｏ−ｎ−Ｃ4Ｈ9)3Ｃｌ、Ｔｉ(ＯＣ2Ｈ5)3Ｂｒなどのモノハロゲン化トリアルコキシチタン；Ｔｉ(ＯＣＨ3)4、Ｔｉ(ＯＣ2Ｈ5)4、Ｔｉ(Ｏ−ｎ−Ｃ4Ｈ9)4、Ｔｉ(Ｏ−ｉｓｏ−
Ｃ4Ｈ9)4、Ｔｉ(Ｏ−２−エチルヘキシル)4などのテトラアルコキシチタン等があげられ
る。
【００４６】
固体状チタン触媒成分（ａ）の調製の際に用いられる電子供与体（ａ−３）としては、たとえばアルコール、フェノール、ケトン、アルデヒド、有機酸または無機酸のエステル、有機酸ハライド、エーテル、酸アミド、酸無水物、アンモニア、アミン、ニトリル、イソシアネート、含窒素環状化合物、含酸素環状化合物などがあげられる。
【００４７】
上記のようなマグネシウム化合物（ａ−１）、チタン化合物（ａ−２）および電子供与体（ａ−３）を接触させる際には、ケイ素、リン、アルミニウムなどの他の反応試剤を共存させてもよく、また担体を用いて担体担持型の固体状チタン触媒成分（ａ）を調製することもできる。
【００４８】
固体状チタン触媒成分（ａ）は、公知の方法を含むあらゆる方法を採用して調製することができるが、下記に数例あげて簡単に述べる。
（１）電子供与体（液状化剤）（ａ−３）を含むマグネシウム化合物（ａ−１）の炭化水素溶液を、有機金属化合物と接触反応させて固体を析出させた後、または析出させながらチタン化合物（ａ−２）と接触反応させる方法。
（２）マグネシウム化合物（ａ−１）および電子供与体（ａ−３）からなる錯体を有機金属化合物と接触、反応させた後、チタン化合物（ａ−２）を接触反応させる方法。
（３）無機担体と有機マグネシウム化合物（ａ−１）との接触物に、チタン化合物（ａ−２）および電子供与体（ａ−３）を接触反応させる方法。この際予め接触物をハロゲン含有化合物および／または有機金属化合物と接触反応させてもよい。
（４）液状化剤および場合によっては炭化水素溶媒を含むマグネシウム化合物（ａ−１）溶液、電子供与体（ａ−３）および担体の混合物から、マグネシウム化合物（ａ−１）の担持された担体を得た後、次いでチタン化合物（ａ−２）を接触させる方法。
（５）マグネシウム化合物（ａ−１）、チタン化合物（ａ−２）、電子供与体（ａ−３）、場合によってはさらに炭化水素溶媒を含む溶液と、担体とを接触させる方法。
（６）液状の有機マグネシウム化合物（ａ−１）と、ハロゲン含有チタン化合物（ａ−２）とを接触させる方法。このとき電子供与体（ａ−３）を少なくとも１回は用いる。
（７）液状の有機マグネシウム化合物（ａ−１）とハロゲン含有化合物とを接触させた後、チタン化合物（ａ−２）を接触させる方法。この過程において電子供与体（ａ−３）を少なくとも１回は用いる。
（８）アルコキシ基含有マグネシウム化合物（ａ−１）と、ハロゲン含有チタン化合物（ａ−２）とを接触させる方法。このとき電子供与体（ａ−３）を少なくとも１回は用いる。
（９）アルコキシ基含有マグネシウム化合物（ａ−１）および電子供与体（ａ−３）からなる錯体と、チタン化合物（ａ−２）とを接触させる方法。
（10）アルコキシ基含有マグネシウム化合物（ａ−１）および電子供与体（ａ−３）からなる錯体を、有機金属化合物と接触させた後、チタン化合物（ａ−２）と接触反応させる方法。
（11）マグネシウム化合物（ａ−１）と、電子供与体（ａ−３）と、チタン化合物（ａ−２）とを任意の順序で接触、反応させる方法。この反応に先立って、各成分を、電子供与体（ａ−３）、有機金属化合物、ハロゲン含有ケイ素化合物などの反応助剤で予備処理してもよい。
（12）還元能を有さない液状のマグネシウム化合物（ａ−１）と、液状チタン化合物（ａ
−２）とを、電子供与体（ａ−３）の存在下で反応させて固体状のマグネシウム・チタン複合体を析出させる方法。
（13）上記(12)で得られた反応生成物に、チタン化合物（ａ−２）をさらに反応させる方法。
（14）上記(11)または(12)で得られる反応生成物に、電子供与体（ａ−３）およびチタン化合物（ａ−２）をさらに反応させる方法。
（15）マグネシウム化合物（ａ−１）と、チタン化合物（ａ−２）と、電子供与体（ａ−３）とを粉砕して得られた固体状物を、ハロゲン、ハロゲン化合物または芳香族炭化水素のいずれかで処理する方法。なおこの方法においては、マグネシウム化合物（ａ−１）のみを、あるいはマグネシウム化合物（ａ−１）と電子供与体（ａ−３）とからなる錯化合物を、あるいはマグネシウム化合物（ａ−１）とチタン化合物（ａ−２）とを粉砕する工程を含んでもよい。また粉砕後に反応助剤で予備処理し、次いでハロゲンなどで処理してもよい。反応助剤としては、有機金属化合物あるいはハロゲン含有ケイ素化合物などが用いられる。
（16）マグネシウム化合物（ａ−１）を粉砕した後、チタン化合物（ａ−２）を接触させる方法。マグネシウム化合物（ａ−１）の粉砕時および／または接触時には、電子供与体（ａ−３）を必要に応じて反応助剤とともに用いる。
（17）上記(11)〜(16)で得られる化合物をハロゲン、ハロゲン化合物または芳香族炭化水素で処理する方法。
（18）金属酸化物、有機マグネシウム（ａ−１）およびハロゲン含有化合物との接触反応物を、電子供与体（ａ−３）および好ましくはチタン化合物（ａ−２）と接触させる方法。
（19）有機酸のマグネシウム塩、アルコキシマグネシウム、アリーロキシマグネシウムなどのマグネシウム化合物（ａ−１）を、チタン化合物（ａ−２）、電子供与体（ａ−３）、必要に応じてハロゲン含有炭化水素と接触させる方法。
（20）マグネシウム化合物（ａ−１）とアルコキシチタンとを含む炭化水素溶液と、電子供与体（ａ−３）および必要に応じてチタン化合物（ａ−２）と接触させる方法。この際ハロゲン含有ケイ素化合物などのハロゲン含有化合物を共存させることが好ましい。
（21）還元能を有さない液状のマグネシウム化合物（ａ−１）と、有機金属化合物とを反応させて固体状のマグネシウム・金属（アルミニウム）複合体を析出させ、次いで電子供与体（ａ−３）およびチタン化合物（ａ−２）を反応させる方法。
【００４９】
前記有機金属化合物触媒成分（ｂ）としては、周期表第Ｉ族〜第III族から選ばれる金
属を含むものが好ましく、具体的には下記に示すような有機アルミニウム化合物、第Ｉ族金属とアルミニウムとの錯アルキル化合物、および第II族金属の有機金属化合物などをあげることができる。
【００５０】
式 Ｒ1mＡｌ（ＯＲ2)nＨpＸq（式中、Ｒ1およびＲ2は炭素原子を通常１〜１５個、好ましくは１〜４個含む炭化水素基であり、これらは互いに同一でも異なっていてもよい。Ｘはハロゲン原子を表し、０＜ｍ≦３、ｎは０≦ｎ＜３、ｐは０≦ｐ＜３、ｑは０≦ｑ＜３の数であり、かつｍ＋ｎ＋ｐ＋ｑ＝３である。）で示される有機アルミニウム化合物（ｂ−１）。
【００５１】
式 Ｍ1ＡｌＲ14（式中、Ｍ1はＬｉ、ＮａまたはＫであり、Ｒ1は前記と同じである。）で示される第Ｉ族金属とアルミニウムとの錯アルキル化物（ｂ−２）。
式 Ｒ1Ｒ2Ｍ2（式中、Ｒ1およびＲ2は上記と同様であり、Ｍ2はＭｇ、ＺｎまたはＣｄ
である。）で示される第II族または第III族のジアルキル化合物（ｂ−３）。
【００５２】
前記有機アルミニウム化合物（ｂ−１）としては、たとえばＲ1mＡｌ(ＯＲ2)3-m（Ｒ1
およびＲ2は前記と同様であり、ｍは好ましくは１．５≦ｍ≦３の数である。）で示され
る化合物、Ｒ1mＡｌＸ3-m（Ｒ1は前記と同様であり、Ｘはハロゲンであり、ｍは好ましくは０＜ｍ＜３である。）で示される化合物、Ｒ1mＡｌＨ3-m（Ｒ1は前記と同様であり、ｍは好ましくは２≦ｍ＜３である。）で示される化合物、Ｒ1mＡｌ(ＯＲ2)nＸq（Ｒ1およびＲ2は前記と同様であり、Ｘはハロゲン、０＜ｍ≦３、０≦ｎ＜３、０≦ｑ＜３であり、
かつｍ＋ｎ＋ｑ＝３である。）で示される化合物などをあげることができる。
【００５３】
前記有機ケイ素化合物触媒成分（ｃ）の具体的なものとしては、下記式（２）で表される有機ケイ素化合物などがあげられる。
ＳｉＲ1Ｒ2n(ＯＲ3)3-n …（２）
（式（２）中、ｎは０、１または２、Ｒ1はシクロペンチル基、シクロペンテニル基、シ
クロペンタジエニル基およびこれらの誘導体からなる群から選ばれる基、Ｒ2およびＲ3は炭化水素基を示す。）
式（２）において、Ｒ1の具体的なものとしては、シクロペンチル基、２−メチルシク
ロペンチル基、３−メチルシクロペンチル基、２−エチルシクロペンチル基、３−プロピルシクロペンチル基、３−イソプロピルシクロペンチル基、３−ブチルシクロペンチル基、３−ｔｅｒｔ−ブチルシクロペンチル基、２,２−ジメチルシクロペンチル基、２,３−ジメチルシクロペンチル基、２,５−ジメチルシクロペンチル基、２,２,５−トリメチル
シクロペンチル基、２,３,４,５−テトラメチルシクロペンチル基、２,２,５,５−テトラメチルシクロペンチル基、１−シクロペンチルプロピル基、１−メチル−１−シクロペンチルエチル基などのシクロペンチル基またはその誘導体；シクロペンテニル基、２−シクロペンテニル基、３−シクロペンテニル基、２−メチル−１−シクロペンテニル基、２−メチル−３−シクロペンテニル基、３−メチル−３−シクロペンテニル基、２−エチル−３−シクロペンテニル基、２,２−ジメチル−３−シクロペンテニル基、２,５−ジメチル−３−シクロペンテニル基、２,３,４,５−テトラメチル−３−シクロペンテニル基、２,２,５,５−テトラメチル−３−シクロペンテニル基などのシクロペンテニル基またはその誘導体；１,３−シクロペンタジエニル基、２,４−シクロペンタジエニル基、１,４−シ
クロペンタジエニル基、２−メチル−１,３−シクロペンタジエニル基、２−メチル−２,４−シクロペンタジエニル基、３−メチル−２,４−シクロペンタジエニル基、２−エチ
ル−２,４−シクロペンタジエニル基、２,２−ジメチル−２,４−シクロペンタジエニル
基、２,３−ジメチル−２,４−シクロペンタジエニル基、２,５−ジメチル−２,４−シクロペンタジエニル基、２,３,４,５−テトラメチル−２,４−シクロペンタジエニル基などのシクロペンタジエニル基またはその誘導体；さらにシクロペンチル基、シクロペンテニル基またはシクロペンタジエニル基の誘導体としてインデニル基、２−メチルインデニル基、２−エチルインデニル基、２−インデニル基、１−メチル−２−インデニル基、１,
３−ジメチル−２−インデニル基、インダニル基、２−メチルインダニル基、２−インダニル基、１,３−ジメチル−２−インダニル基、４,５,６,７−テトラヒドロインデニル基、４,５,６,７−テトラヒドロ−２−インデニル基、４,５,６,７−テトラヒドロ−１−メチル−２−インデニル基、４,５,６,７−テトラヒドロ−１,３−ジメチル−２−インデニル基、フルオレニル基等があげられる。
【００５４】
また式（２）において、Ｒ2およびＲ3の炭化水素基の具体的なものとしては、たとえばアルキル基、シクロアルキル基、アリール基、アラルキル基などの炭化水素基をあげることができる。Ｒ2またはＲ3が２個以上存在する場合、Ｒ2同士またはＲ3同士は同一でも異なっていてもよく、またＲ2とＲ3とは同一でも異なっていてもよい。また式（２）において、Ｒ1とＲ2とはアルキレン基等で架橋されていてもよい。
【００５５】
式（２）で表される有機ケイ素化合物の中ではＲ1がシクロペンチル基であり、Ｒ2がアルキル基またはシクロペンチル基であり、Ｒ3がアルキル基、特にメチル基またはエチル
基である有機ケイ素化合物が好ましい。
【００５６】
式（２）で表される有機ケイ素化合物の具体的なものとしては、シクロペンチルトリメトキシシラン、２−メチルシクロペンチルトリメトキシシラン、２,３−ジメチルシクロ
ペンチルトリメトキシシラン、２,５−ジメチルシクロペンチルトリメトキシシラン、シ
クロペンチルトリエトキシシラン、シクロペンテニルトリメトキシシラン、３−シクロペンテニルトリメトキシシラン、２,４−シクロペンタジエニルトリメトキシシラン、イン
デニルトリメトキシシラン、フルオレニルトリメトキシシランなどのトリアルコキシシラン類；ジシクロペンチルジメトキシシラン、ビス（２−メチルシクロペンチル）ジメトキシシラン、ビス（３−tert−ブチルシクロペンチル）ジメトキシシラン、ビス（２,３−
ジメチルシクロペンチル）ジメトキシシラン、ビス（２,５−ジメチルシクロペンチル）
ジメトキシシラン、ジシクロペンチルジエトキシシラン、ジシクロペンテニルジメトキシシラン、ジ（３−シクロペンテニル）ジメトキシシラン、ビス（２,５−ジメチル−３−
シクロペンテニル）ジメトキシシラン、ジ−２,４−シクロペンタジエニルジメトキシシ
ラン、ビス（２,５−ジメチル−２,４−シクロペンタジエニル）ジメトキシシラン、ビス（１−メチル−１−シクロペンチルエチル）ジメトキシシラン、シクロペンチルシクロペンテニルジメトキシシラン、シクロペンチルシクロペンタジエニルジメトキシシラン、ジインデニルジメトキシシラン、ビス（１,３−ジメチル−２−インデニル）ジメトキシシ
ラン、シクロペンタジエニルインデニルジメトキシシラン、ジフルオレニルジメトキシシラン、シクロペンチルフルオレニルジメトキシシラン、インデニルフルオレニルジメトキシシランなどのジアルコキシシラン類；トリシクロペンチルメトキシシラン、トリシクロペンテニルメトキシシラン、トリシクロペンタジエニルメトキシシラン、トリシクロペンチルエトキシシラン、ジシクロペンチルメチルメトキシシラン、ジシクロペンチルエチルメトキシシラン、ジシクロペンチルメチルエトキシシラン、シクロペンチルジメチルメトキシシラン、シクロペンチルジエチルメトキシシラン、シクロペンチルジメチルエトキシシラン、ビス（２,５−ジメチルシクロペンチル）シクロペンチルメトキシシラン、ジシ
クロペンチルシクロペンテニルメトキシシラン、ジシクロペンチルシクロペンタジエニルメトキシシラン、ジインデニルシクロペンチルメトキシシランなどのモノアルコキシシラン類；その他、エチレンビスシクロペンチルジメトキシシラン等をあげることができる。
【００５７】
上記のような固体状チタン触媒成分（ａ）、有機金属化合物触媒成分（ｂ）、および有機ケイ素化合物触媒成分（ｃ）からなる触媒を用いてプロピレンの重合を行うに際して、予め予備重合を行うこともできる。予備重合は、固体状チタン触媒成分（ａ）、有機金属化合物触媒成分（ｂ）、および必要に応じて有機ケイ素化合物触媒成分（ｃ）の存在下に、オレフィンを重合させる。
【００５８】
予備重合オレフィンとしては、炭素数２〜８のα−オレフィンを用いることができる。具体的には、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−オクテンなどの直鎖状のオレフィン；３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、３−エチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ヘキセン、４,４−ジメチル−１−ヘキセ
ン、４,４−ジメチル−１−ペンテン、４−エチル−１−ヘキセン、３−エチル−１−ヘ
キセンなどの分岐構造を有するオレフィン等を用いることができる。これらは共重合させてもよい。
【００５９】
予備重合は、固体状チタン触媒成分（ａ）１ｇ当り０．１〜１０００ｇ程度、好ましくは０．３〜５００ｇ程度の重合体が生成するように行うことが望ましい。予備重合量が多すぎると、本重合における（共）重合体の生成効率が低下することがある。予備重合では、本重合における系内の触媒濃度よりもかなり高濃度で触媒を用いることができる。
【００６０】
上記のような触媒を用いてプロピレンを連続多段重合させる際には、本発明の目的を損なわない範囲であれば、いずれかの段であるいは全ての段でプロピレンと前記他のモノマーとを共重合させてもよい。
【００６１】
連続多段重合する場合、各段においてはプロピレンをホモ重合させるか、あるいはプロピレンと他のモノマーとを共重合させてポリプロピレンを製造する。本重合の際には、固体状チタン触媒成分（ａ）（または予備重合触媒）を重合容積１Ｌ当りチタン原子に換算して約０．０００１〜５０ミリモル、好ましくは約０．００１〜１０ミリモルの量で用いることが望ましい。有機金属化合物触媒成分（ｂ）は、重合系中のチタン原子１モルに対する金属原子量で約１〜２０００モル、好ましくは約２〜５００モル程度の量で用いることが望ましい。有機ケイ素化合物触媒成分（ｃ）は、有機金属化合物触媒成分（ｂ）の金属原子１モル当り約０．００１〜５０モル、好ましくは約０．０１〜２０モル程度の量で用いることが望ましい。
【００６２】
重合は、気相重合法あるいは溶液重合法、懸濁重合法などの液相重合法いずれで行ってもよく、各段を別々の方法で行ってもよい。また連続式、半連続式のいずれの方式で行ってもよく、各段を複数の重合器たとえば２〜１０器の重合器に分けて行ってもよい。工業的には連続式の方法で重合するのが最も好ましく、この場合２段目以降の重合を２器以上の重合器に分けて行うのが好ましく、これによりジェルの発生を抑制することができる。
【００６３】
重合媒体として、不活性炭化水素類を用いてもよく、また液状のプロピレンを重合媒体としてもよい。また各段の重合条件は、重合温度が約−５０〜＋２００℃、好ましくは約２０〜１００℃の範囲で、また重合圧力が常圧〜１０ＭＰａ（ゲージ圧）、好ましくは約０．２〜５ＭＰａ（ゲージ圧）の範囲内で適宜選択される。
【００６４】
プロピレン系ブロック共重合体（Ｂ２）を製造する場合は、２つ以上の重合器を直列につなげた反応装置で、次の二つの工程（［工程１］および［工程２］）を連続的に実施することによって得られる。本発明では、二つ以上の反応機を直列に連結した重合装置を用いそれぞれの重合装置で［工程１］を行うことができ、また二つ以上の反応機を直列に連結した重合装置を用いそれぞれの重合装置で［工程２］を行うことができる。
【００６５】
［工程１］は、重合温度０〜１００℃、重合圧力常圧〜５ＭＰａゲージ圧で、プロピレン並びに必要に応じてオレフィン（ＭX）（好ましくはエチレン）を共重合させる。［工
程１］では、プロピレンに対してオレフィン（ＭX）のフィード量を少量とすることによ
って、［工程１］で製造されるプロピレン系（共）重合体がＤinsolの主成分となるよう
にする。
【００６６】
［工程２］は、重合温度０〜１００℃、重合圧力常圧〜５ＭＰａゲージ圧で、プロピレンと、オレフィン（ＭX）（好ましくはエチレン）を共重合させる。［工程２］では、プ
ロピレンに対するオレフィン（ＭX）のフィード量を［工程１］のときよりも多くするこ
とによって、［工程２］で製造されるプロピレン−オレフィン（ＭX）共重合ゴムがＤsolの主成分となるようにする。
【００６７】
このようにすることにより、Ｄinsolに係る要件(1)〜(3)は、［工程１］における重合
条件の調整によって、Ｄsolに係る要件(4)〜(5)は、［工程２］における重合条件の調整
によって、満足させることが可能となる。
【００６８】
重合終了後、必要に応じて公知の触媒失活処理工程、触媒残渣除去工程、乾燥工程等の後処理工程を行うことにより、プロピレン系重合体がパウダーとして得られる。
プロピレン系樹脂（Ｃ）
プロピレン系樹脂（Ｃ）は、メタロセン化合物含有触媒下で重合されたプロピレン系樹脂（Ａ）と、チーグラーナッタ触媒下で重合されたプロピレン系樹脂（Ｂ）から構成される。プロピレン系樹脂組成物に係る要件（i）〜（iii）を満たす範囲であれば、プロピレ
ン系樹脂（Ｃ）中のプロピレン系樹脂（Ａ）とプロピレン系樹脂（Ｂ）の比率は制限されるものではない。プロピレン系樹脂（Ａ）とプロピレン系樹脂（Ｂ）の比率（プロピレン単独重合体（Ａ１）／プロピレン単独重合体（Ｂ１））は例えば、３５／６５〜９９／１であり、好ましくは４０／６０〜７５／２５である。
【００６９】
なお、プロピレン系樹脂（Ｃ）中のメタロセン化合物触媒含有下で重合されたプロピレン系樹脂（Ａ）の有無については、種々解析法により確認することができる。例えば、プロピレン系樹脂組成物の室温ｎ−デカンに不溶な成分（Ｄinsol）は主成分がプロピレン
系樹脂（Ｃ）に相当し、Ｄinsolの13Ｃ−ＮＭＲ測定で、プロピレンの２,１−挿入結合、１,３−挿入結合、内部オレフィンのいずれかが確認された場合は、プロピレン系樹脂組
成物中にプロピレン系樹脂（Ａ）を含んでいることがわかる。また、ＩＣＰ発光分析による金属成分の定量により、メタロセン化合物触媒あるいはチーグラーナッタ触媒由来の金属成分について特定することができる。
【００７０】
本発明のプロピレン系樹脂組成物におけるプロピレン系樹脂（Ｃ）の量は、４０〜９７重量部、好ましくは５０〜８５重量部、更に好ましくは５５〜７５重量部である。
エラストマー（Ｄ）
エラストマー（Ｄ）としては、エチレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｄ-a）、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエンランダム共重合体（Ｄ-b）、水素添加ブロック共重合体（Ｄ-c）、その他弾性重合体、およびこれらの混合物などが挙げられる。
【００７１】
プロピレン系樹脂組成物中のエラストマー（Ｄ）の含有量は、衝撃強度、剛性の観点から、０〜４０重量部、好ましくは５〜４０重量部、さらに好ましくは１０〜３５重量部である。
【００７２】
前記エチレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｄ-a）は、エチレンと炭素数３〜２０のα−オレフィンとのランダム共重合体ゴムである。上記炭素数３〜２０のα−オレフィンとしては、具体的にはプロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−エイコセンなどが挙げられる。これらのα−オレフィンは、単独でまたは組み合せて用いることができる。これらの中では、特にプロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテンが好ましく用いられる。
【００７３】
エチレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｄ-a）は、エチレンとα−オレフィンとのモル比（エチレン／α−オレフィン）が９５／５〜７０／３０、好ましくは９０／１０〜７５／２５であるのが望ましい。エチレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ｄ−ａ）は、２３０℃、荷重２．１６ｋｇにおけるＭＦＲが０．１ｇ／１０ｍｉｎ以上、好ましくは０．５〜５ｇ／１０ｍｉｎであるのが望ましい。
【００７４】
前記エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエンランダム共重合体（Ｄ-b）は、エチレンと炭素数３〜２０のα−オレフィンと非共役ポリエンとのランダム共重合体ゴムである。上記炭素数３〜２０のα−オレフィンとしては、前記と同じものが挙げられる。前記非共役ポリエチレンとしては、５−エチリデン−２−ノルボルネン、５−プロピリデン−５−ノルボルネン、ジシクロペンタジエン、５−ビニル−２−ノルボルネン、５−メチレン−２−ノルボルネン、５−イソプロピリデン−２−ノルボルネン、ノルボルナジエンなどの非環状ジエン；１,４−ヘキサジエン、４−メチル−１,４−ヘキサジエン、５−メチル−１,４−ヘキサジエン、５−メチル−１,５−ヘプタジエン、６−メチル−１,５−ヘプ
タジエン、６−メチル−１,７−オクタジエン、７−メチル−１,６−オクタジエンなどの鎖状の非共役ジエン；２,３−ジイソプロピリデン−５−ノルボルネンなどのトリエン等
が挙げられる。これらの中では、１,４−ヘキサジエン、ジシクロペンタジエン、５−エ
チリデン−２−ノルボルネンが好ましく用いられる。
【００７５】
エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエンランダム共重合体（Ｄ-b）は、エチレンとα−オレフィンと非共役ポリエンとのモル比（エチレン／α−オレフィン／非共役ポリエン）が９０／５／５〜３０／４５／２５、好ましくは８０／１０／１０〜４０／４０／２０であるのが望ましい。
【００７６】
エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエンランダム共重合体（Ｄ-b）は、２３０℃、荷重２．１６ｋｇにおけるＭＦＲが０．０５ｇ／１０ｍｉｎ以上、好ましくは０．１〜１０ｇ／１０ｍｉｎであるものが望ましい。エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエンランダム共重合体（Ｄ-b）の具体的なものとしては、エチレン・プロピレン・ジエン三元共重合体（ＥＰＤＭ）などが挙げられる。
【００７７】
前記水素添加ブロック共重合体（Ｄ-c）は、ブロックの形態が以下式（ａ）または（ｂ）で表されるブロック共重合体の水素添加物であり、水素添加率が９０モル％以上、好ましくは９５モル％以上の水素添加ブロック共重合体である。
【００７８】
Ｘ（ＹＸ）ｎ ・・・（ａ）
（ＸＹ）ｎ ・・・（ｂ）
前記式（ａ）または（ｂ）のＸで示される重合ブロックを構成するモノビニル置換芳香族炭化水素としては、スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、クロロスチレン、低級アルキル置換スチレン、ビニルナフタレン等のスチレンまたはその誘導体などがあげられる。これらは１種単独で使用することもできるし、２種以上を組み合せて使用することもできる。
【００７９】
前記式（ａ）または（ｂ）のＹで示される重合ブロックを構成する共役ジエンとしては、ブタジエン、イソプレン、クロロプレンなどがあげられる。これらは１種単独で使用することもできるし、２種以上を組み合せて使用することもできる。ｎは１〜５の整数、好ましくは１または２である。
【００８０】
水素添加ブロック共重合体（Ｄ-c）の具体的なものとしては、スチレン・エチレン・ブテン・スチレンブロック共重合体（ＳＥＢＳ）、スチレン・エチレン・プロピレン・スチレンブロック共重合体（ＳＥＰＳ）およびスチレン・エチレン・プロピレンブロック共重合体（ＳＥＰ）等のスチレン系ブロック共重合体などが挙げられる。
【００８１】
水素添加前のブロック共重合体は、例えば不活性溶媒中で、リチウム触媒またはチーグラー触媒の存在下に、ブロック共重合を行わせる方法により製造することができる。詳細な製造方法は、例えば特公昭４０−２３７９８号などに記載されている。水素添加処理は、不活性溶媒中で公知の水素添加触媒の存在下に行うことができる。詳細な方法は、例えば特公昭４２−８７０４号、同４３−６６３６号、同４６−２０８１４号などに記載されている。
【００８２】
共役ジエンモノマーとしてブタジエンが用いられる場合、ポリブタジエンブロックにおける1,2−結合量の割合は２０〜８０重量％、好ましくは３０〜６０重量％であることが
望ましい。
【００８３】
水素添加ブロック共重合体（Ｄ-c）としては市販品を使用することもできる。具体的なものとしては、クレイトンＧ１６５７（商標、シェル化学（株）製）、セプトン２００４（商標、クラレ（株）製）、タフテックＨ１０５２（商標、旭化成（株）製）などが挙げられる。エラストマー（Ｄ）は１種単独で使用することもできるし、２種以上を組み合せ
て使用することもできる。
【００８４】
無機フィラー（Ｅ）
無機フィラー（Ｅ）としては、タルク、クレー、炭酸カルシウム、マイカ、けい酸塩類、炭酸塩類、ガラス繊維、炭素繊維などが挙げられる。これらの中では、タルク、炭酸カルシウムが好ましく、特にタルクが好ましい。タルクの平均粒径は、１〜５μｍ、好ましくは１〜３μｍの範囲内にあることが望ましい。フィラーは、１種単独で使用することもできるし、２種以上を組み合せて使用することもできる。無機フィラー（Ｅ）の含有量は３〜４０重量部、好ましくは５〜３０重量部、更に好ましくは５〜２５重量部である。
【００８５】
他の成分
プロピレン系樹脂組成物は、酸化防止剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、造核剤、滑剤、難燃剤、アンチブロッキング剤、着色剤、無機質または有機質の充填剤、種々の合成樹脂等の各種添加剤を必要に応じて配合することができる。
【００８６】
成形加工法
プロピレン系樹脂（Ａ）、プロピレン系樹脂（Ｂ）、無機充填剤（Ｅ）および必要に応じて用いられるエラストマー（Ｄ）、各種添加剤は、溶融混練し、さらにペレタイズしてペレットとして製造用に供される。
【００８７】
プロピレン系樹脂組成物を調製するには、ヘンシェルミキサー、リボンブレンダー、バンバリーミキサーなどの通常の混練装置を用いることができる。溶融混練およびペレタイズは、通常の単軸押出機あるいは２軸押出機、ブラベンダー又はロールを使用して、１７０〜３００℃、好ましくは１９０〜２５０℃で溶融混練し、ペレタイズする。得られたプロピレン系樹脂組成物は、射出成形法により、目的とする自動車部品、たとえばバンパー、インパネ、ドアトリム、サイドシールガーニッシュ、フェンダー等に成形加工することができる。本発明で用いられるプロピレン系樹脂組成物は機械的強度を保持しながら、成形外観が良好であり、かつ射出成形時の流動性が良好であることから、特にバンパー、インパネに好適に使用することができる。これら大型部品では形状の複雑化や成形サイクルの短縮を目的として、多点ゲートを有する金型で射出成形することがあるが、本発明のプロピレン系樹脂組成物から得られる自動車部品はウェルド外観が非常に良好であるので、多点ゲート射出成形にも好適に使用することができる。本発明に係る自動車部品は、例えばゲート数２点以上、好ましくは３〜１０点の金型を使用して製造されるものである。
【００８８】
［実施例］
次に本発明を実施例に基づき詳細に説明するが、本発明はかかる実施例に限定されるものではない。本発明において採用した分析方法は以下の通りである。
[m1] n-デカン分別
プロピレン系樹脂組成物のサンプル５ｇにｎ−デカン２００ｍｌを加え、１４５℃、３０分間加熱溶解した。約３時間かけて、２０℃まで冷却させ、３０分間放置した。その後、析出物（α）をろ別した。ろ液を約３倍量のアセトン中入れ、n-デカン中に溶解していた成分を析出させた。析出物（β）（以下、ｎ−デカン可溶部：Ｄsol）とアセトンをろ
別し、析出物を乾燥した。なお、ろ液側を濃縮乾固しても残渣は認められなかった。
析出物（α）を再度１４５℃、３０分間加熱し、溶液をろ過別し、フィラーをろ別した。ろ液を約３時間かけて２０℃まで冷却させ、３０分間放置し、その後析出物（γ）（以下、プロピレン系樹脂組成物のｎ−デカン不溶部：Ｄinsol）をろ別した。
【００８９】
プロピレン系ブロック共重合体のｎ−デカン分別では、析出物（α）がプロピレン系ブロック共重合体のｎ−デカン不溶部（Ｄinsol）に相当する為、ｎ−デカン可溶部量は以
下のようにして算出した。
【００９０】
ｎ−デカン可溶部量（wt%）= [析出物(β)量/（析出物(α)量＋析出物(β)）]×100
[m2] Mw/Mn測定〔重量平均分子量(Mw)、数平均分子量(Mn)〕
ウォーターズ社製GPC-150C Plusを用い以下の様にして測定した。分離カラムは、TSKgel GMH6-HT及びTSK gel GMH6-HTLであり、カラムサイズはそれぞれ内径7.5mm、長さ600mm
であり、カラム温度は140℃とし、移動相にはo-ジクロロベンゼン（和光純薬工業）およ
び酸化防止剤としてBHT（和光純薬工業）0.025重量%を用い、1.0 ml/分で移動させ、試料濃度は0.1重量%とし、試料注入量は500マイクロリットルとし、検出器として示差屈折計
を用いた。標準ポリスチレンは、分子量がMw<1000およびMw>4×106については東ソー社製を用い、1000≦Mw≦4×106についてはプレッシャーケミカル社製を用い、汎用較正法を用いてＰＰに換算した。なお、ＰＳ、ＰＰのMark-Houwink係数はそれぞれ、文献（J. Polym. Sci., Part A-2, 8, 1803 (1970)、Makromol. Chem., 177, 213 (1976)）に記載の値を用いた。
[m3] 融点 (Tm)
示差走査熱量計（DSC、パーキンエルマー社製）を用いて測定を行った。ここで、第3stepにおける吸熱ピークを融点（Tm）と定義した。
（測定条件）
第1step：10℃/minで240℃まで昇温し、10min間保持する。
【００９１】
第2step：10℃/minで60℃まで降温する。
第3step：10℃/minで240℃まで昇温する。
[m4] 2,1-挿入結合量、1,3-挿入結合量の測定
サンプル20〜30mgを1,2,4−トリクロロベンゼン/重ベンゼン(2:1)溶液0.6mlに溶解後、炭素核磁気共鳴分析（13C-NMR）を行った。ここで、2,1-挿入および1,3-挿入に基づく位
置不規則単位を含む部分構造は、下記（ｉ）および（ii）で表される。
【００９２】
【化４】
【００９３】
2,1-挿入で形成されたモノマーは、ポリマー鎖中において前記の部分構造(i)で表され
る位置不規則単位を形成する。全プロピレン挿入に対する2,1-プロピレンモノマー挿入の頻度は、下記の式で計算した。
【００９４】
【数１】
【００９５】
この式において、ΣICH3は全メチル基の面積を示す。また、IαδおよびIβγはそれぞ
れαβピーク（37.1ppm付近で共鳴）の面積、βγピーク（27.3ppm付近で共鳴）の面積を示す。なお、これらメチレンピークの命名は、Carmanらの方法（Rubber Chem. Technol.,44(1971),781）に従った。
【００９６】
同様に、全プロピレン挿入に対する前記の部分構造(ii)で表される1,3-プロピレンモノマー挿入の頻度は、下記の式で計算した。
【００９７】
【数２】
【００９８】
[m5] 極限粘度[η]
デカリン溶媒を用いて、135℃で測定した。サンプル約20mgをデカリン15mlに溶解し、135℃のオイルバス中で比粘度ηspを測定した。このデカリン溶液にデカリン溶媒を5ml追
加して希釈後、同様にして比粘度ηspを測定した。この希釈操作をさらに2回繰り返し、
濃度（C）を0に外挿した時のηsp/Cの値を極限粘度として求めた。
【００９９】
［η］= lim（ηsp/C） （C→0）
[m6] エチレンに由来する骨格の含量
Dinsol、Dsol中のエチレンに由来する骨格濃度を測定するために、サンプル20〜30mgを1,2,4−トリクロロベンゼン/重ベンゼン(2:1)溶液0.6mlに溶解後、炭素核磁気共鳴分析（13C-NMR）を行った。プロピレン、エチレン、α-オレフィンの定量はダイアッド連鎖分布より求めた。例えば、プロピレン−エチレン共重合体の場合、PP=Ｓαα、EP=Ｓαγ+Ｓ
αβ、EE=1/2(Sβδ＋Sδδ)+1/4Sγδを用い、以下の計算式(Eq-1)および(Eq-2)により
求めた。
【０１００】
プロピレン(mol%) = (PP+1/2EP)×100/[(PP+1/2EP)+(1/2EP+EE)
エチレン(mol%) = (1/2EP+EE)×100/[(PP+1/2EP)+(1/2EP+EE)
なお本実施例における、Dinsolのエチレン量およびα-オレフィン量の単位は、重量%に換算して標記した。
[m7] MFR（メルトフローレート）
MFRは、ASTM D1238（230℃、荷重2.16kg）に従って測定した。
[m8] 射出成形体の曲げ弾性率
曲げ弾性率（FM）は、ASTM D790に従って、下記の条件で測定した。
＜測定条件＞
試験片: 12.7mm（幅）×6.4mm（厚さ）×127mm（長さ）
曲げ速度: 2.8mm/分
曲げスパン: 100mm
[m9] 射出成形体のアイゾット衝撃強度（IZ）
アイゾット衝撃強度（IZ）は、ASTM D256に準拠して下記の条件で測定した。
＜試験条件＞
温 度： -30℃
試験片： 12.7mm（幅）×6.4mm（厚さ）×64mm（長さ）
ノッチは機械加工
[m10]ウェルド外観評価法
長さ350mm、幅100mm、厚み3mmの平板が成形可能で幅100mmの中央部（50mm）にゲートを持つ射出成形金型を用いた（図１）。ゲートから流動方向直下25mmの位置にその点を中心とする直径45mm、厚み3mmの樹脂の流動を妨げる堰を設けた。ウェルド長さは上記金型を
用いて射出成形をしたとき、堰以降に発生するウェルドを目視によりウェルドが判別でき
なくなるまでの長さを測定し、求めた。
＜試験片射出成形条件＞
射出成形機：品番 M200、名機製作所（株）製
シリンダー温度：210℃
金型温度：40℃
成形品形状：図１に示す
[m11]フローマーク外観評価法
ウェルド外観を評価した成形品について、フローマークの発生状況を目視判定した。ここで、ゲートからフローマークが発生し始めた場所の距離を評価した。
[m12]射出成形流動長
厚み３ｍｍ、幅１０ｍｍのスパイラルフロー金型を用いて射出成形時の流動長を測定した。
＜試験片射出成形条件＞
射出成形機：品番 ＮＥＸ１１０、日精樹脂工業株式会社製
シリンダー温度：２３０℃
金型温度：４０℃
射出圧力：７６．５ＭＰａ
射出速度：３０ｍｍ／ｓ
計量 ： 射出充填時のクッションが５〜１０ｍｍになるよう設定
［製造例１］
(1) 固体触媒担体の製造
１Ｌ枝付フラスコにＳｉＯ2３００ｇをサンプリングし、トルエン８００ｍＬを入れ、
スラリー化した。次に５Ｌ４つ口フラスコへ移液をし、トルエン２６０ｍＬを加えた。メチルアルミノキサン（以下、「ＭＡＯ」ともいう。）−トルエン溶液（１０ｗｔ％溶液）を２８３０ｍＬ導入した。室温のままで、３０分間攪拌した。１時間で１１０℃に昇温し、４時間反応を行った。反応終了後、室温まで冷却した。冷却後、上澄みトルエンを抜き出し、フレッシュなトルエンで、置換率が９５％になるまで、置換を行った。
【０１０１】
(2) 固体触媒の製造（担体への金属触媒成分の担持）
グローブボックス内にて、５Ｌ４つ口フラスコに[3-(1’,1’,4’,4’,7’,7’,10’,10’-オクタメチルオクタヒドロジベンゾ[b,h]フルオレニル)(1,1,3-トリメチル-5-tert-
ブチル-1,2,3,3a-テトラヒドロペンタレン)]ジルコニウムジクロライドを２．０ｇ秤取った。フラスコを外へ出し、トルエン０．４６リットルと（１）で調製したＭＡＯ／ＳｉＯ2／トルエンスラリー１．４リットルを窒素下で加え、３０分間攪拌し担持を行った。得
られた[3-(1’,1’,4’,4’,7’,7’,10’,10’-オクタメチルオクタヒドロジベンゾ[b,h]フルオレニル)(1,1,3-トリメチル-5-tert-ブチル-1,2,3,3a-テトラヒドロペンタレン)]
ジルコニウムジクロライド／ＭＡＯ／ＳｉＯ2／トルエンスラリーはn-ヘプタンにて９９
％置換を行い、最終的なスラリー量を４．５リットルとした。この操作は、室温で行った。
【０１０２】
(3) 前重合触媒の製造
前記の(2)で調製した固体触媒成分４０４ｇ、トリエチルアルミニウム２１８ｍＬ、ヘ
プタン１００Ｌを内容量２００Ｌの攪拌機付きオートクレーブに装入し、内温１５〜２０℃に保ちエチレンを１２１２ｇ装入し、１８０分間攪拌しながら反応させた。重合終了後、固体成分を沈降させ、上澄み液の除去およびヘプタンによる洗浄を２回行った。得られた前重合触媒を精製ヘプタンに再懸濁して、固体触媒成分濃度で４ｇ／Ｌとなるよう、ヘプタンにより調整を行った。この前重合触媒は固体触媒成分１ｇ当りポリエチレンを３ｇ含んでいた。
【０１０３】
(4) 本重合
内容量５８Ｌのジャケット付循環式管状重合器にプロピレンを４０ｋｇ／時間、水素を５ＮＬ／時間、(３)で製造した触媒スラリーを固体触媒成分として０．８ｇ／時間、トリエチルアルミニウム４ｍｌ／時間を連続的に供給し、気相の存在しない満液の状態にて重合した。管状反応器の温度は３０℃であり、圧力は３．２ＭＰａ／Ｇであった。
【０１０４】
得られたスラリーは内容量１０００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを４５ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が０．２５ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度７２℃、圧力３．１ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１０５】
得られたスラリーは内容量５００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを１０ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が０．２５ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度７１℃、圧力３．０ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１０６】
得られたスラリーを気化後、気固分離を行い、プロピレン単独重合体(A-1-1)を得た。
得られたプロピレン単独重合体(A-1-1)は、８０℃で真空乾燥を行った。
［製造例２］
重合方法を以下の様に変えた以外は、製造例１と同様の方法で行った。
(1) 本重合
内容量５８Ｌのジャケット付循環式管状重合器にプロピレンを４０ｋｇ／時間、水素を５ＮＬ／時間、製造例１(３)で製造した触媒スラリーを固体触媒成分として１．２ｇ／時間、トリエチルアルミニウム４ｍｌ／時間を連続的に供給し、気相の存在しない満液の状態にて重合した。管状反応器の温度は３０℃であり、圧力は３．２ＭＰａ／Ｇであった。
【０１０７】
得られたスラリーは内容量１０００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを４５ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が０．２０ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度７２℃、圧力３．１ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１０８】
得られたスラリーは内容量５００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを１０ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が０．２０ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度７１℃、圧力３．０ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１０９】
得られたスラリーは内容量５００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを１０ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が０．２０ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度６９℃、圧力３．０ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１１０】
得られたスラリーは内容量５００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを１０ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が０．２０ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度６８℃、圧力２．９ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１１１】
得られたスラリーを気化後、気固分離を行い、プロピレン重合体を得た。得られたプロピレン重合体は、８０℃で真空乾燥を行った。
［製造例３］
重合方法を以下の様に変えた以外は、製造例１と同様の方法で行った。
(1) 本重合
内容量５８Ｌのジャケット付循環式管状重合器にプロピレンを４０ｋｇ／時間、水素を５ＮＬ／時間、製造例１(３)で製造した触媒スラリーを固体触媒成分として１．０ｇ／時間、トリエチルアルミニウム４ｍｌ／時間を連続的に供給し、気相の存在しない満液の状態にて重合した。管状反応器の温度は３０℃であり、圧力は３．２ＭＰａ／Ｇであった。
【０１１２】
得られたスラリーは内容量１０００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを４５ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が０．２３ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度７２℃、圧力３．１ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１１３】
得られたスラリーは内容量５００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを１０ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が０．２３ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度７１℃、圧力３．０ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１１４】
得られたスラリーは内容量５００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを１０ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が０．２３ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度６９℃、圧力３．０ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１１５】
得られたスラリーは内容量５００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを１０ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が０．２３ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度６８℃、圧力２．９ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１１６】
得られたスラリーを気化後、気固分離を行い、プロピレン重合体を得た。得られたプロピレン重合体は、８０℃で真空乾燥を行った。
［製造例４］
(1) 固体状チタン触媒成分の調製
無水塩化マグネシウム９５２ｇ、デカン４４２０ｍｌおよび2−エチルヘキシルアルコ
ール３９０６ｇを、１３０℃で２時間加熱して均一溶液とした。この溶液中に無水フタル酸２１３ｇを添加し、１３０℃にてさらに１時間攪拌混合を行って無水フタル酸を溶解させた。
【０１１７】
このようにして得られた均一溶液を２３℃まで冷却した後、この均一溶液の７５０ｍｌを、−２０℃に保持された四塩化チタン２０００ｍｌ中に１時間にわたって滴下した。滴下後、得られた混合液の温度を４時間かけて１１０℃に昇温し、１１０℃に達したところでフタル酸ジイソブチル（ＤＩＢＰ）５２．２ｇを添加し、これより２時間攪拌しながら同温度に保持した。次いで熱時濾過にて固体部を採取し、この固体部を２７５０ｍｌの四塩化チタンに再懸濁させた後、再び１１０℃で２時間加熱した。
【０１１８】
加熱終了後、再び熱濾過にて固体部を採取し、１１０℃のデカンおよびヘキサンを用いて、洗浄液中にチタン化合物が検出されなくなるまで洗浄した。
上記の様に調製された固体状チタン触媒成分はヘキサンスラリーとして保存されるが、このうち一部を乾燥して触媒組成を調べた。固体状チタン触媒成分は、チタンを２重量％、塩素を５７重量％、マグネシウムを２１重量％およびＤＩＢＰを２０重量％の量で含有していた。
【０１１９】
(2) 前重合触媒の製造
固体状チタン触媒成分５６ｇ、トリエチルアルミニウム６３．８ｍＬ、２−イソブチル−２−イソプロピル−１，３−ジメトキシプロパン２１．５ｍＬ、ヘプタン８０Ｌを内容量２００Ｌの攪拌機付きオートクレーブに装入し、内温５℃に保ちプロピレンを５６０ｇ装入し、６０分間攪拌しながら反応させた。重合終了後、固体成分を沈降させ、上澄み液の除去およびヘプタンによる洗浄を２回行った。得られた前重合触媒を精製ヘプタンに再懸濁して、遷移金属触媒成分濃度で０．８ｇ／Ｌとなるよう、ヘプタンにより調整を行った。この前重合触媒は固体状チタン触媒成分１ｇ当りポリプロピレンを１０ｇ含んでいた。
【０１２０】
(3) 本重合
内容量５８Ｌのジャケット付循環式管状重合器にプロピレンを３０ｋｇ／時間、水素を１８０ＮＬ／時間、触媒スラリーを固体触媒成分として０．４ｇ／時間、トリエチルアルミニウム４．９ｍｌ／時間、エチル（パーヒドロイソキノリノ）ジメトキシシラン１．８ｍｌ／時間を連続的に供給し、気相の存在しない満液の状態にて重合した。環状反応器の温度は７０℃であり、圧力は３．６ＭＰａ／Ｇであった。
【０１２１】
得られたスラリーは内容量１００Ｌの攪拌器付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを１５ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が８．０ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度６８℃、圧力３．３ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１２２】
得られたスラリーを内容量２．４Ｌの挟み込み管に移送し、当該スラリーをガス化させ、気固分離を行い、プロピレン単独重合体(B-1-1)を得た。得られたプロピレン単独重合
体(B-1-1)は、８０℃で真空乾燥を行った。
［製造例５］
重合方法を以下の様に変えた以外は、製造例４と同様の方法で行った。
【０１２３】
(1) 本重合
内容量５８Ｌのジャケット付循環式管状重合器にプロピレンを３０ｋｇ／時間、水素を３２０ＮＬ／時間、触媒スラリーを固体触媒成分として０．５ｇ／時間、トリエチルアルミニウム５．４ｍｌ／時間、エチル（パーヒドロイソキノリノ）ジメトキシシラン２．０ｍｌ／時間を連続的に供給し、気相の存在しない満液の状態にて重合した。管状反応器の温度は６８℃であり、圧力は３．６ＭＰａ／Ｇであった。
【０１２４】
得られたスラリーは内容量１００Ｌの攪拌器付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを１５ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が１４．６ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度６３℃、圧力３．３ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１２５】
得られたプロピレン重合体は、８０℃で真空乾燥を行った。
［製造例６］
(1) 本重合
内容量５８Ｌのジャケット付循環式管状重合器にプロピレンを３０ｋｇ／時間、水素を５６ＮＬ／時間、製造例４「(2)前重合触媒の製造」で製造した触媒スラリーを固体触媒
成分として０．３ｇ／時間、トリエチルアルミニウム３．８ｍｌ／時間、ジシクロペンチルジメトキシシラン１．３ｍｌ／時間を連続的に供給し、気相の存在しない満液の状態にて重合した。環状反応器の温度は７０℃であり、圧力は３．６ＭＰａ／Ｇであった。
【０１２６】
得られたスラリーは内容量１００Ｌの攪拌器付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを１５ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が３．５ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度７０℃、圧力３．３ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１２７】
得られたスラリーを内容量２．４Lの挟み込み管に移送し、当該スラリーをガス化させ
、気固分離を行った後、プロピレン単独重合体(B-1-3)を得た。得られたプロピレン単独
重合体(B-1-3)は、８０℃で真空乾燥を行った。
［製造例７］
製造例６で製造されたプロピレン系重合体(B-1-3)100重量部に対して、熱安定剤IRGANOX1010（登録商標、チバガイギー株式会社）0.1重量部、熱安定剤IRGAFOS168（登録商標、チバガイギー株式会社）0.1重量部、ステアリン酸カルシウム0.1重量部、デグラ剤パーヘキサ25B-40（商標、日本油脂株式会社）0.35重量部をヘンシェルミキサーにて混合後、二
軸押出機にて溶融混練してペレット状のプロピレン単独重合体(B-1-4)を調製した。
＜溶融混練条件＞
同方向二軸混練機：品番 NR2-36、ナカタニ機械（株）製
混練温度：210℃
スクリュー回転数：200 rpm
フィーダー回転数：400 rpm
［製造例８］
(1) 本重合
内容量５８Ｌのジャケット付循環式管状重合器にプロピレンを４０ｋｇ／時間、水素を５ＮＬ／時間、製造例１「(3)前重合触媒の製造」で製造した触媒スラリーを固体触媒成
分として０．８ｇ／時間、トリエチルアルミニウム４ｍｌ／時間を連続的に供給し、気相の存在しない満液の状態にて重合した。管状反応器の温度は３０℃であり、圧力は３．２ＭＰａ／Ｇであった。
【０１２８】
得られたスラリーは内容量１０００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを４５ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が０．２５ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度７２℃、圧力３．１ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１２９】
得られたスラリーは内容量５００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを１０ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が０．２５ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度７１℃、圧力３．０ＭＰａ／Ｇで重合を行った。得られたスラリーは内容量５００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを１０ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が０．２５ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度６９℃、圧力３．０ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１３０】
得られたスラリーは内容量５００Ｌの攪拌機付きベッセル重合器へ送り、共重合を行った。重合器へは、プロピレンを１０ｋｇ／時間、エチレンを５．１ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が０．０９ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度５１℃、圧力２．９ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１３１】
得られたスラリーを気化後、気固分離を行い、プロピレン系ブロック共重合体(A-2-1)
を得た。得られたプロピレン系ブロック共重合体(A-2-1)は、８０℃で真空乾燥を行った
。
［製造例９］
(１) 本重合
内容量５８Ｌのジャケット付循環式管状重合器にプロピレンを３０ｋｇ／時間、水素を１８０ＮＬ／時間、製造例４「(2)前重合触媒の製造」で製造した触媒スラリーを固体触
媒成分として０．４ｇ／時間、トリエチルアルミニウム４．９ｍｌ／時間、エチル（パーヒドロイソキノリノ）ジメトキシシラン１．８ｍｌ／時間を連続的に供給し、気相の存在しない満液の状態にて重合した。環状反応器の温度は７０℃であり、圧力は３．６ＭＰａ／Ｇであった。
【０１３２】
得られたスラリーは内容量１００Ｌの攪拌器付きベッセル重合器へ送り、更に重合を行った。重合器へは、プロピレンを１５ｋｇ／時間、水素を気相部の水素濃度が８．０ｍｏｌ％になるように供給した。重合温度６８℃、圧力３．３ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１３３】
得られたスラリーを内容量２．４Ｌの挟み込み管に移送し、当該スラリーをガス化させ、気固分離を行った後、４８０Ｌの気相重合器にポリプロピレンホモポリマーパウダーを送り、エチレン／プロピレンブロック共重合を行った。気相重合器内のガス組成が、エチ
レン／（エチレン＋プロピレン）＝０．２８（モル比）、水素／エチレン＝０．１２（モル比）になるようにプロピレン、エチレン、水素を連続的に供給した。重合温度７０℃、圧力１．１ＭＰａ／Ｇで重合を行った。
【０１３４】
得られたプロピレン系ブロック共重合体(B-2-1)は、８０℃で真空乾燥を行った。
下記表１、２に製造例１〜９で得られたプロピレン単独重合体、プロピレン系ブロック共重合体の物性を示す。
【０１３５】
【表１】
【０１３６】
【表２】
【実施例１】
【０１３７】
製造例１で製造されたプロピレン単独重合体（A-1-1）２３．５重量部に対して、製造
例４で製造されたプロピレン単独重合体（B-1-1）３５重量部、プロピレン−エチレン共
重合体ゴム（タフマーＳ−４０２０（商標）、三井化学（株）製）(D-1)５重量部、エチ
レン−ブテン共重合体ゴム（タフマーＡ−０５５０（商標）、三井化学（株）製）（D-2
）１４重量部、エチレン−ブテン共重合体ゴム（タフマーＡ−１０５０（商標）、三井化学（株）製）（D-3）１４重量部、タルク（E）（ホワイトフィラー５０００ＰＪ（商標）、松村産業（株）製）８．５量部、熱安定剤IRGANOX1010（商標、チバガイギー（株））
０．１重量部、熱安定剤IRGAFOS168（商標、チバガイギー（株））０．１重量部、ステアリン酸カルシウム０．１重量部をタンブラーにて混合後、二軸押出機にて溶融混練してペレット状のポリプロピレン樹脂組成物を調製し、射出成形機［品番 ＥＣ４０、東芝機械
（株）製］にてＡＳＴＭ試験片を成形した。成形品の物性および射出成形品外観、射出成形流動性の評価結果を表３に示す。
＜溶融混練条件＞
同方向二軸混練機：品番 ＮＲ２−３６、ナカタニ機械（株）製
混練温度：１９０℃
スクリュー回転数：２００ｒｐｍ
フィーダー回転数：５００ｒｐｍ
＜射出成形条件＞
射出成形機：品番 ＥＣ４０、東芝機械（株）製
シリンダー温度：１９０℃
金型温度：４０℃
【実施例２】
【０１３８】
実施例１において、製造例１で製造されたプロピレン単独重合体（A-1-1）を２９．５
重量部、製造例４で製造されたプロピレン単独重合体（B-1-1）を２９重量部と変更した
以外は同様に行った。成形品の物性および射出成形品外観、射出成形流動性の評価結果を表３に示す。
【実施例３】
【０１３９】
実施例１において、製造例１で製造されたプロピレン単独重合体（A-1-1）を３５重量
部、製造例４で製造されたプロピレン単独重合体（B-1-1）を２３．５重量部と変更した
以外は同様に行った。成形品の物性および射出成形品外観、射出成形流動性の評価結果を表３に示す。
【実施例４】
【０１４０】
実施例１において、製造例１で製造されたプロピレン単独重合体（A-1-1）を４１重量
部、製造例４で製造されたプロピレン単独重合体（B-1-1）を１７．５重量部と変更した
以外は同様に行った。成形品の物性および射出成形品外観、射出成形流動性の評価結果を表３に示す。
【実施例５】
【０１４１】
実施例１において、プロピレン単独重合体（A-1-1）の変わりとして製造例３で製造さ
れたプロピレン単独重合体(A-1-3)を３４．５重量部、プロピレン単独重合体(B-1-1)の変わりとして製造例５で製造されたプロピレン単独重合体（B-1-2）２３．５重量部を使用
した以外は同様に行った。成形品の物性および射出成形品外観、射出成形流動性の評価結果を表３に示す。
〔比較例１〕
実施例１において、プロピレン単独重合体（A-1-1）を添加せず、製造例４で製造され
たプロピレン単独重合体(B-1-1)を５８．５重量部とした以外は同様に行った。成形品の
物性および射出成形品外観、射出成形流動性の評価結果を表４に示す。
〔比較例２〕
実施例１において、製造例１で製造されたプロピレン単独重合体（A-1-1）を５８．５
重量部とし、プロピレン単独重合体(B-1-1)を添加しないようにした以外は同様に行った
。成形品の物性および射出成形品外観、射出成形流動性の評価結果を表４に示す。
〔比較例３〕
製造例１において、製造例１で製造されたプロピレン単独重合体（A-1-1）を１７．５重
量部、製造例４で製造されたプロピレン単独重合体（B-1-1）を４１重量部と変更した以
外は同様に行った。成形品の物性および射出成形品外観、射出成形流動性の評価結果を表４に示す。
〔比較例４〕
実施例１において、プロピレン単独重合体（A-1-1）の代わりとして製造例２で製造さ
れたプロピレン単独重合体(A-1-2)を２３．５重量部、プロピレン単独重合体(B-1-1)の代わりとして製造例５で製造されたプロピレン単独重合体（B-1-2）３５重量部を使用した
以外は同様に行った。成形品の物性および射出成形品外観、射出成形流動性の評価結果を表４に示す。
〔比較例５〕
実施例１において、プロピレン単独重合体（A-1-1）を２９．５重量部、プロピレン単
独重合体(B-1-1)の代わりとして製造例７で製造されたプロピレン単独重合体（B-1-4）２９重量部とした以外は同様に行った。成形品の物性および射出成形品外観、射出成形流動性の評価結果を表４に示す。
【実施例６】
【０１４２】
製造例８で製造されたプロピレン系ブロック共重合体（A-2-1）３６重量部に対して、
製造例４で製造されたプロピレン単独重合体（B-1-1）２９．５重量部、エチレン−ブテ
ン共重合体ゴム（タフマーＡ−０５５０（商標）、三井化学（株）製）（D-2）１３重量
部、エチレン−ブテン共重合体ゴム（タフマーＡ−１０５０（商標）、三井化学（株）製）（D-3）１３重量部、タルク（E）（ホワイトフィラー５０００ＰＪ（商標）、松村産業（株）製）８．５量部、熱安定剤IRGANOX1010（商標、チバガイギー（株））０．１重量
部、熱安定剤IRGAFOS168（商標、チバガイギー（株））０．１重量部、ステアリン酸カルシウム０．１重量部をタンブラーにて混合後、二軸押出機にて溶融混練してペレット状のポリプロピレン樹脂組成物を調製し、射出成形機［品番 ＥＣ４０、東芝機械（株）製］にてＡＳＴＭ試験片を成形した。成形品の物性および射出成形品外観、射出成形流動性の評価結果を表５に示す。
＜溶融混練条件＞
同方向二軸混練機：品番 ＮＲ２−３６、ナカタニ機械（株）製
混練温度：１９０℃
スクリュー回転数：２００ｒｐｍ
フィーダー回転数：５００ｒｐｍ
＜射出成形条件＞
射出成形機：品番 ＥＣ４０、東芝機械（株）製
シリンダー温度：１９０℃
金型温度：４０℃
【実施例７】
【０１４３】
製造例１で製造されたプロピレン単独重合体（A-1-1）２９．５重量部に対して、製造
例９で製造されたプロピレン系ブロック共重合体（B-2-1）３６重量部、エチレン−ブテ
ン共重合体ゴム（タフマーＡ−０５５０（商標）、三井化学（株）製）（D-2）１３重量
部、エチレン−ブテン共重合体ゴム（タフマーＡ−１０５０（商標）、三井化学（株）製）（D-3）１３重量部、タルク（E）（ホワイトフィラー５０００ＰＪ（商標）、松村産業（株）製）８．５量部、熱安定剤IRGANOX1010（商標、チバガイギー（株））０．１重量
部、熱安定剤IRGAFOS168（商標、チバガイギー（株））０．１重量部、ステアリン酸カルシウム０．１重量部をタンブラーにて混合後、二軸押出機にて溶融混練してペレット状のポリプロピレン樹脂組成物を調製し、射出成形機［品番 ＥＣ４０、東芝機械（株）製］にてＡＳＴＭ試験片を成形した。成形品の物性および射出成形品外観、射出成形流動性の評価結果を表５に示す。
＜溶融混練条件＞
同方向二軸混練機：品番 ＮＲ２−３６、ナカタニ機械（株）製
混練温度：１９０℃
スクリュー回転数：２００ｒｐｍ
フィーダー回転数：５００ｒｐｍ
＜射出成形条件＞
射出成形機：品番 ＥＣ４０、東芝機械（株）製
シリンダー温度：１９０℃
金型温度：４０℃
【０１４４】
【表３】
【０１４５】
【表４】
【０１４６】
【表５】
【産業上の利用可能性】
【０１４７】
本発明の、特定の性質を満たすプロピレン系樹脂組成物から得られる射出成形体は、機械物性を保持しながら、ウェルド外観、フローマーク外観に優れ、かつ射出成形時の流動性に優れることから、バンパー、インパネ等の大型自動車部品に好適に使用することができる。
【図面の簡単な説明】
【０１４８】
【図１】ウェルド外観評価法およびフローマーク外観評価法で用いた射出成形金型の概略図である。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
メタロセン化合物含有触媒下で重合されたプロピレン系樹脂（Ａ）と、チーグラーナッタ触媒下で重合されたプロピレン系樹脂（Ｂ）からなるプロピレン系樹脂（Ｃ）４０〜９７重量部と、エラストマー（Ｄ）０〜４０重量部、無機充填剤（Ｅ）３〜４０重量部とを含有してなり下記（i）〜（iii）を満たすことを特徴とするプロピレン系樹脂組成物からなる自動車部品。
（i）ＤＳＣで測定したプロピレン系樹脂由来の融点（Ｔｍ）が１５７℃以上である。
（ii）室温n-デカンに不溶な部分（Ｄinsol）の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量
（Ｍｎ）の比Ｍｗ／Ｍｎが２．５〜４．０である。
（iii）メルトフローレート（ASTM D1238、230℃、2.16kg荷重）が１０〜２００ｇ／10分の範囲にある。
【請求項２】
メタロセン化合物含有触媒下で重合されたプロピレン系樹脂（Ａ）がプロピレン単独重合体（Ａ１）またはプロピレン系ブロック共重合体（Ａ２）であることを特徴とする請求項１記載の自動車部品。
【請求項３】
チーグラーナッタ触媒下で重合されかつプロピレン系樹脂（Ｂ）がプロピレン単独重合体（Ｂ１）またはプロピレン系ブロック共重合体（Ｂ２）であることを特徴とする請求項１または２に記載の自動車部品。
【請求項４】
ゲート点数２点以上の金型を用いて射出成形されたことを特徴とする請求項１〜３に記載の自動車部品。
【請求項５】
ゲート点数３〜１０点であることを特徴とする請求項４に記載の自動車部品。
【請求項１】
メタロセン化合物含有触媒下で重合されたプロピレン系樹脂（Ａ）と、チーグラーナッタ触媒下で重合されたプロピレン系樹脂（Ｂ）からなるプロピレン系樹脂（Ｃ）４０〜９７重量部と、エラストマー（Ｄ）０〜４０重量部、無機充填剤（Ｅ）３〜４０重量部とを含有してなり下記（i）〜（iii）を満たすことを特徴とするプロピレン系樹脂組成物からなる自動車部品。
（i）ＤＳＣで測定したプロピレン系樹脂由来の融点（Ｔｍ）が１５７℃以上である。
（ii）室温n-デカンに不溶な部分（Ｄinsol）の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量
（Ｍｎ）の比Ｍｗ／Ｍｎが２．５〜４．０である。
（iii）メルトフローレート（ASTM D1238、230℃、2.16kg荷重）が１０〜２００ｇ／10分の範囲にある。
【請求項２】
メタロセン化合物含有触媒下で重合されたプロピレン系樹脂（Ａ）がプロピレン単独重合体（Ａ１）またはプロピレン系ブロック共重合体（Ａ２）であることを特徴とする請求項１記載の自動車部品。
【請求項３】
チーグラーナッタ触媒下で重合されかつプロピレン系樹脂（Ｂ）がプロピレン単独重合体（Ｂ１）またはプロピレン系ブロック共重合体（Ｂ２）であることを特徴とする請求項１または２に記載の自動車部品。
【請求項４】
ゲート点数２点以上の金型を用いて射出成形されたことを特徴とする請求項１〜３に記載の自動車部品。
【請求項５】
ゲート点数３〜１０点であることを特徴とする請求項４に記載の自動車部品。
【図１】
【公開番号】特開２００９−１１４２４９（Ｐ２００９−１１４２４９Ａ）
【公開日】平成２１年５月２８日（２００９．５．２８）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００７−２８６１２０（Ｐ２００７−２８６１２０）
【出願日】平成１９年１１月２日（２００７．１１．２）
【出願人】（０００００５８８７）三井化学株式会社 (2,318)
【出願人】（５０５１３０１１２）株式会社プライムポリマー (180)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２１年５月２８日（２００９．５．２８）
【国際特許分類】
【出願日】平成１９年１１月２日（２００７．１１．２）
【出願人】（０００００５８８７）三井化学株式会社 (2,318)
【出願人】（５０５１３０１１２）株式会社プライムポリマー (180)
【Ｆターム（参考）】
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