光拡散フィルムの製造方法
【課題】光源から発せられる光を拡散させることができ、照度ムラを低減することのできる光拡散フィルムの製造方法を提供する。
【解決手段】（１）ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分及び微粒子を含む樹脂組成物をフィルム成形する工程、及び（２）工程（１）によって成形したフィルムを延伸させる工程を含む光拡散フィルムの製造方法であって、ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分と微粒子の屈折率が異なり、かつその屈折率差が０．１以上であり、ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分のガラス転移温度（Ｔｇ（２））と微粒子のガラス転移温度（Ｔｇ（１））の差が０〜１５０℃であり、かつ、工程（２）における延伸の温度が、Ｔｇ（１）＋０℃〜Ｔｇ（１）＋７０℃であることを特徴とする光拡散フィルムの製造方法である。
【解決手段】（１）ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分及び微粒子を含む樹脂組成物をフィルム成形する工程、及び（２）工程（１）によって成形したフィルムを延伸させる工程を含む光拡散フィルムの製造方法であって、ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分と微粒子の屈折率が異なり、かつその屈折率差が０．１以上であり、ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分のガラス転移温度（Ｔｇ（２））と微粒子のガラス転移温度（Ｔｇ（１））の差が０〜１５０℃であり、かつ、工程（２）における延伸の温度が、Ｔｇ（１）＋０℃〜Ｔｇ（１）＋７０℃であることを特徴とする光拡散フィルムの製造方法である。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光学的異方性を有する光拡散フィルムの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、照明分野においては蛍光灯から、小型、小電力、長寿命が可能であり、チラツキや発熱の少ないＬＥＤに移行されつつあり、その需要が高まりつつある。
【０００３】
ところで、ＬＥＤから発せられる光は点光源であり、ＬＥＤを複数個つなげ合わせても、やはり蛍光灯のような面光源の光を作り出すことが難しく、輝度ムラが生じるという問題がある。そのため、ＬＥＤの光源に対して、光拡散フィルムを設けることにより、光を拡散させ、ＬＥＤからの点光源を面光源とする試みがなされている。特許文献１では、シートの入光面に不規則な凹凸構造を設けた異方性拡散シートが開示されている。特許文献１の異方性拡散シートは、シートに不規則な凹凸構造を設けることによって、光源の出光を略方形状に成形することを可能にしている。
【０００４】
また、特許文献２では、互いに屈折率が異なる連続相と分散相とを有し、異方性光散乱層で少なくとも構成されている異方性散乱シートについて、開示されている。特許文献２の異方性散乱シートは、屈折率の異なる連続相と分散相により、入光した光を散乱させることができ、取り出される光のムラを抑えることができる。
【０００５】
さらに、特許文献３では、基材フィルム中に楕円体微粒子が分散されてなる光拡散フィルムについて開示されている。特許文献３の光拡散フィルムは、フィルム中に分散されている楕円体微粒子を一方向に長径に揃えることによって、異方的に光を拡散することができる。しかしながら、楕円体微粒子を一方向にそろえるだけでは、光拡散が充分でなく、照度ムラが充分に改善されない。また、特許文献３では、光の拡散をさらに向上させるために、ボイドをあえて存在させることも開示されているが、フィルム中にボイドを有すると、入射した光がフィルム内で乱反射を起こし、全光線透過率の低いフィルムになってしまう。
【０００６】
このように照明用として用いられる光拡散フィルムとして多くの提案がなされているが、未だ充分とはいえず、ＬＥＤ照明のような点光源に対して、広範囲に均一な光を取り出すことのできる光拡散フィルムを製造する方法が求められている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２００９−２８３３１４号公報
【特許文献２】特開２００６−２５１３９５号公報
【特許文献３】特開２００９−３６９８４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は、光源から発せられる光を拡散させることができ、照度ムラを低減することのできる、ボイドの発生が抑制された全光線透過率の高い光拡散フィルムの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、光拡散フィルムを形成する微粒子の屈折率及びポリマーマトリックスの屈折率との屈折率差の大きい材料を選択し、かつ、微粒子のガラス転移温度に対して、フィルムの延伸温度を調整することによって、光源から発せられる光を充分に拡散させることができ、かつ、ボイドの少ない光拡散フィルムを製造することができることを見出した。
【００１０】
本発明は、斯かる知見に基づき完成されたものである。
【００１１】
項１．（１）微粒子及びポリマーマトリックスを形成する樹脂成分を含む樹脂組成物をフィルム成形する工程、及び
（２）工程（１）によって成形したフィルムを延伸させる工程を含む
光拡散フィルムの製造方法であって、
ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分と微粒子の屈折率が異なり、かつその屈折率差が０．１以上であり、
工程（２）における延伸の温度が、微粒子のガラス転移温度をＴｇ（１）とした場合、Ｔｇ（１）＋０℃〜Ｔｇ（１）＋７０℃である
ことを特徴とする光拡散フィルムの製造方法。
【００１２】
項２．微粒子のガラス転移温度（Ｔｇ（１））とポリマーマトリックスを形成する樹脂成分のガラス転移温度（Ｔｇ（２））との差が０〜１５０℃である項１に記載の光拡散フィルムの製造方法。
【００１３】
項３．微粒子のガラス転移温度（Ｔｇ（１））が、５０〜１５０℃である項１又は２に記載の光拡散フィルムの製造方法。
【００１４】
項４．ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分のガラス転移温度（Ｔｇ（２））が、−３０〜１２０℃である項１〜３のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【００１５】
項５．ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分の屈折率が、１．４５〜１．６５である項１〜４のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【００１６】
項６．微粒子の屈折率が、１．４５〜１．６５である項１〜５のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【００１７】
項７．工程（２）において延伸させたフィルム中の微粒子の平均長径が０．２〜５０μｍ、平均短径が０．０５〜２０μｍである項１〜６のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【００１８】
項８．ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分が、ポリエステル系樹脂、又はポリプロピレン系樹脂である項１〜７のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【００１９】
項９．ポリエステル系樹脂が、ポリエチレンテレフタレート系樹脂、又はポリエチレンナフタレート系樹脂である項８に記載の光拡散フィルムの製造方法。
【００２０】
項１０．ポリプロピレン系樹脂が、単独重合体、ブロック共重合体、及びランダム共重合体よりなる群から選ばれた少なくとも１種である項８に記載の光拡散フィルムの製造方法。
【００２１】
項１１．微粒子が、有機系材料により形成された項１〜１０のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【００２２】
項１２．有機系材料が、アクリル系樹脂、又はスチレン系樹脂である項１１に記載の光拡散フィルムの製造方法。
【００２３】
項１３．アクリル系樹脂が、アクリル酸系樹脂、又はメタクリル酸系樹脂である項１２に記載の光拡散フィルムの製造方法。
【００２４】
項１４．スチレン系樹脂が、ポリスチレン、又はスチレン−アクリル系共重合体である項１２に記載の光拡散フィルムの製造方法。
【００２５】
項１５．工程（１）における微粒子の含有量が、ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分１００重量部に対して、１〜３０重量部である項１〜１４のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【００２６】
項１６．延伸方向が、フィルム成形により成形されたフィルムの幅方向（ＴＤ方向）である項１〜１５のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【００２７】
項１７．ＬＥＤ照明用に用いられる項１〜１６のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【００２８】
以下、本発明の光拡散フィルムの製造方法について、詳細に説明する。
【００２９】
本発明の光拡散フィルムの製造方法は、（１）微粒子及びポリマーマトリックスを形成する樹脂成分を含む樹脂組成物をフィルム成形する工程、及び（２）工程（１）によって成形したフィルムを延伸させる工程よりなる。
【００３０】
工程（１）において用いられる樹脂組成物中に含有される微粒子としては、成形後のフィルムを延伸したときに微粒子が延伸方向に延伸され、かつ微粒子を核にして発生するボイドが抑制でき、また、全光線透過率が高いという点から、有機系材料が好ましく、より具体的には、アクリル系樹脂、スチレン系樹脂、等が好ましい。
【００３１】
アクリル系樹脂としては、ポリ（メタ）アクリル酸、及びそのエステル、並びに前記ポリ（メタ）アクリル酸、及びそのエステルと共重合可能なモノマー単位との共重合体等が挙げられる。ここで、「（メタ）アクリル酸」とは、メタクリル酸又はアクリル酸を表す。
【００３２】
スチレン系樹脂としては、ポリスチレン、及びスチレンと共重合可能なモノマー単位との共重合体等が挙げられる。
【００３３】
微粒子に用いられる有機系材料の好ましい具体例としては、前記アクリル系樹脂では、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル等が挙げられる。また前記スチレン系樹脂では、ポリスチレン、スチレン−アクリル酸共重合体、スチレン−メタクリル酸共重合体等が挙げられる。
【００３４】
微粒子の屈折率は、ポリマーマトリックスとなる樹脂成分の屈折率の設定によって、適宜変更されるものであり、ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分との屈折率差が０．１以上となるものであれば、特に限定されるものではないが、例えば、全光線透過率（透明性）の点で、１．４５〜１．６５の範囲のものが好ましい。
【００３５】
工程（２）において延伸される前の微粒子の平均粒子径は、光拡散率において良好であるという点から、０．０１μｍ程度以上が好ましく、０．０３μｍ程度以上がより好ましく、０．０５μｍ程度以上がさらに好ましい。また、微粒子の平均粒子径は、フィルム強度において良好であるという点から、４０μｍ程度以下が好ましく、３０μｍ程度以下がより好ましく、２０μｍ程度以下がさらに好ましい。なお、微粒子の平均粒子径は、レーザー回折方式粒度分布計（日機装(株)製のＭｉｃｒｏｔｒａｃ ＭＴ３０００ＩＩ）によって、測定することができる。
【００３６】
微粒子のガラス転移温度（Ｔｇ（１））は、ポリマーマトリックスとなる樹脂成分のガラス転移温度（Ｔｇ（２））の設定によって、適宜変更されるものであり、ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分のガラス転移温度との差が０〜１５０℃程度になるように設定できれば、特に限定されるものではないが、例えば、ポリマーマトリックスとなる樹脂が良好に延伸され、微粒子も良好に延伸されるという点において、５０〜１５０℃程度が好ましい。
【００３７】
微粒子の含有量は、光拡散率において良好であるという点から、ポリマーマトリックスとなる樹脂成分１００重量部に対して、１重量部以上が好ましく、３重量部以上がより好ましく、５重量部以上がさらに好ましい。また、微粒子の含有量は、フィルム強度において良好であるという点から、ポリマーマトリックスとなる樹脂成分１００重量部に対して、３０重量部以下が好ましく、２０重量部以下がより好ましく、１０重量部以下がさらに好ましい。
【００３８】
工程（１）において用いられる樹脂組成物中に含有されるポリマーマトリックスを形成する樹脂成分としては、ポリエステル系樹脂、ポリプロピレン樹脂等が挙げられる。
【００３９】
ポリエステル系樹脂としては、ジカルボン酸とジオールとを縮重合することによって得られるものが挙げられる。
【００４０】
上記ジカルボン酸としては特に限定されず、例えば、ｏ−フタル酸、テレフタル酸、イソフタル酸、コハク酸、アジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸、オクチルコハク酸、シクロヘキサンジカルボン酸、ナフタレンジカルボン酸、フマル酸、マレイン酸、イタコン酸、デカメチレンカルボン酸、これらの無水物及び低級アルキルエステル等が挙げられる。
【００４１】
上記ジオールとしては特に限定されず、例えば、エチレングリコール、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、ジエチレングリコール、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、ジプロピレングリコール、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、１，２−プロパンジオール、１，３−ブタンジオール、２，３−ブタンジオール、ネオペンチルグリコール（２，２−ジメチルプロパン−１，３−ジオール）、１，２−ヘキサンジオール、２，５−ヘキサンジオール、２−メチル−２，４−ペンタンジオール、３−メチル−１，３−ペンタンジオール、２−エチル−１，３−ヘキサンジオール等の脂肪族ジオール類；２，２−ビス（４−ヒドロキシシクロヘキシル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシシクロヘキシル）プロパンのアルキレンオキサイド付加物、１，４−シクロヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノール等の脂環族ジオール類等が挙げられる。
【００４２】
これらの中でも、ジカルボン酸成分としてテレフタル酸に由来する成分を含有し、かつ、ジオール成分としてエチレングリコールに由来する成分を含有するポリエチレンテレフタレート、ジカルボン酸成分としてナフタレンジカルボン酸に由来する成分を含有し、かつ、ジオール成分としてエチレングリコールに由来する成分を含有するポリエチレンナフタレート、又は、ジカルボン酸成分としてテレフタル酸に由来する成分を含有し、かつ、ジオール成分として１，３−ブタンジオールに由来する成分を含有するポリブチレンテレフタレート等が好ましい。
【００４３】
ポリプロピレン系樹脂としては、例えば、プロピレン単独重合体、プロピレンと他のα−オレフィンとのブロック共重合体、又は、プロピレンと他のα−オレフィンとのランダム共重合体等が挙げられる。ここで、他のα−オレフィンとしは炭素数が２〜１０（炭素数３は除く）のα−オレフィンであり、具体的には、エチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−へプテン、１−オクテン等が挙げられる。
【００４４】
これらのポリプロピレン系樹脂の中でも、プロピレン単独重合体が好ましい。
【００４５】
ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分の屈折率は、微粒子の屈折率によって変更されるものであり、１．４５〜１．６５の範囲であれば良好な異方性拡散フィルムを製造することができる。
【００４６】
ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分のガラス転移温度（Ｔｇ（２））は、前記微粒子のガラス転移温度（Ｔｇ（１））の設定によって、適宜変更されるものであり、ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分のガラス転移温度との差が０〜１５０℃程度になるように設定できれば、特に限定されるものではないが、例えば、ポリマーマトリックスを形成する樹脂が良好に延伸されるという点で、−３０〜１２０℃程度が好ましい。
【００４７】
ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分の屈折率と微粒子の屈折率は、値が異なる必要があり、かつその屈折率差が０．１以上、好ましくは０．１５程度以上である。ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分と微粒子の屈折率差が、０．１未満であると、拡散率が小さく、入射される光を十分に拡散させることができず、ＬＥＤからの点光源を面光源とするのに不十分である。ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分の屈折率と微粒子の屈折率の屈折率差の上限は特に限定されないが、例えば、透明性（全光線透過率）において良好であるという点から、０．２以下が好ましく、０．１８以下がより好ましい。
【００４８】
ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分のガラス転移温度（Ｔｇ（２））と微粒子のガラス転移温度（Ｔｇ（１））との差（｜Ｔｇ（１）−Ｔｇ（２）｜）は、微粒子の延伸性が良好であり、ポリマーマトリックスを形成する樹脂の延伸応力が小さくならず、微粒子がポリマーマトリックスを形成する樹脂の延伸に追従でき、ボイドの発生が抑制できるという点から、０℃以上、１５０℃以下が好ましい。
【００４９】
前記ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分及び微粒子を含む樹脂組成物には、例えば、帯電防止剤、耐熱安定剤、耐候剤、酸化防止剤、アンチブロッキング剤、光安定剤等の任意成分を、本願発明の効果を損なわない程度に、さらに含有してもよい。
【００５０】
前記ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分及び微粒子を含む樹脂組成物は、例えば、二軸混練、ドライブレンド等の公知の方法によって混合される。
【００５１】
工程（１）において、前記ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分及び微粒子を含む樹脂組成物は、フィルム成形される。フィルムの成形方法としては、例えば、押出し成形、カレンダー成形、流延法等が挙げられるが、これらの中で、押出し成形が、生産性の点において優れる。
【００５２】
工程（１）において、ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分及び微粒子を含む樹脂組成物は、バレル温度１８０〜３００℃程度の押出機に供給され、Ｔダイス温度２００〜３００℃程度で押出された後、ロール表面温度４０〜９０℃程度に調整された引取りロールによりフィルム状に冷却、固化される。
【００５３】
工程（１）によって成形されたフィルムは、工程（２）により延伸される。
【００５４】
延伸は公知の方法で行えばよいが、生産性の点からテンター法が好ましい。
テンターは、少なくとも、予熱ゾーン、延伸ゾーン、固定ゾーンの３ゾーンに分かれる。工程（１）で成形されたフィルムは、テンターの予熱ゾーンで延伸可能な温度にまで加熱され、延伸ゾーンで所定の延伸倍率まで延伸される。延伸の方向は、フィルムの流れ方向に対して垂直方向である。延伸されたフィルムは、固定ゾーンでアニール処理される。
【００５５】
予熱温度は、延伸温度Ｔ（１）に依存し、Ｔ（１）＋０℃〜Ｔ（１）＋３０℃が好ましい。また、予熱時間は２〜７０秒程度が好ましく、４〜３０秒程度がより好ましい。この範囲を外れると、延伸時にフィルム温度が延伸温度に到達せず、ボイドの発生率が高くなる傾向にある。
【００５６】
延伸温度は、微粒子のガラス転移温度Ｔｇ（１）とした場合、Ｔｇ（１）よりも高い場合、微粒子の延伸性が良好になりボイドの発生率が低い。しかしＴｇ（１）よりも低い場合は、微粒子の延伸性が悪くなり、ボイドの発生率が高くなる傾向にある。
【００５７】
延伸温度の具体的な温度は、前記の通り、微粒子のガラス転移温度Ｔｇ（１）に依存し、Ｔｇ（１）＋０℃〜Ｔｇ（１）＋７０℃が好ましい。この範囲を外れると、ボイドの発生率が高くなる傾向にある。
【００５８】
延伸倍率は、光拡散率において良好であるという点から、延伸前のフィルムを基準にして、２．５倍程度以上が好ましく、３．５倍程度以上がより好ましい。また、延伸倍率は、微粒子の延伸性において、良好であるという点から、延伸前のフィルムを基準にして、６．０倍程度以下が好ましく、４．５倍程度以下がより好ましい。
【００５９】
延伸速度（フィルム変形速度）の具体的な速度は、２００％／分〜５９００％／分が好ましく、５００％／分〜３６００％／分がより好ましい。この範囲を外れると、フィルムに熱が十分に伝わらず、ボイドの発生率が高くなる傾向にある。
【００６０】
熱固定温度の具体的な温度は、延伸温度Ｔ（１）に依存し、Ｔ（１）＋２０℃〜Ｔ（１）＋１００℃が好ましい。また、熱固定時間は２〜６０秒が好ましく、３〜３０秒がより好ましい。この範囲を外れると、高温での使用時に拡散フィルムが収縮する傾向にある。
【００６１】
前記製造方法により得られる光拡散フィルムは、ボイドの発生が抑制され、かつ、工程（２）により、微粒子のガラス転移温度Ｔｇ（１）とした場合、Ｔｇ（１）＋０℃〜Ｔｇ（１）＋７０℃の延伸温度で延伸されるため、光拡散フィルム中の微粒子は、楕円微粒子となる。また、該楕円微粒子は、フィルムの延伸方向に対して平行に配向するため、例えば、ＴＤ方向に延伸を行った場合、ＭＤ方向の光拡散が大きくなる。
【００６２】
光拡散フィルムに分散される、楕円微粒子の平均長径は、０．１〜７０μｍが好ましく、０．１５〜６０μｍがより好ましく、０．２〜５０μｍがさらに好ましい。また、楕円微粒子の平均短径は、０．０１〜３０μｍが好ましく、０．０３〜２５μｍがより好ましく、０．０５〜２０μｍがさらに好ましい。さらに、楕円微粒子のアスペクト比（平均長径／平均短径）は、１．５〜５．０が好ましく、２．０〜４．５がより好ましく、２．５〜４．０がさらに好ましい。なお、楕円微粒子の平均長径及び平均短径は、１０ｃｍ×１０ｃｍサイズのサンプル３枚切り出し、顕微鏡（（株）キーエンス製のＶＨＸ−１０００）を用いて各１０点測定を行ない、平均値を算出することにより測定することができる。
【００６３】
本発明の製造方法によって得られる光拡散フィルムの厚さは、光拡散率において優れるという点から、１００μｍ程度以上が好ましく、１２５μｍ程度以上がより好ましく、１５０μｍ程度以上がさらに好ましい。また、光拡散フィルムの厚さは、透明性（全光線透過率）において優れるという点から、３００μｍ程度以下が好ましく、２５０μｍ程度以下がより好ましく、２００μｍ程度以下がさらに好ましい。
【００６４】
本発明の製造方法によって得られる光拡散フィルムは、ＬＥＤにより発せられる点光源の光を拡散させることができるため、ＬＥＤ照明用の光拡散フィルムとして好適に用いられる。
【００６５】
本発明の製造方法により得られた光拡散フィルムを用いたＬＥＤ照明の一実施形態の模式図を図１に示す。ＬＥＤ光源を有するＬＥＤ照明１から発光される光２は、ＬＥＤ照明用異方性光拡散フィルム３を設けない場合には、点発光である。この点発光の光をつなげて面発光とする場合には、点発光の連なる方向とＴＤ方向とが平行になるように、ＬＥＤ照明用異方性光拡散フィルム３を設けることによって、ＬＥＤ照明の光源からの光をＴＤ方向に拡散することができ、フィルムを介した光源２から発光される光４を、面光源とすることができる。
【００６６】
ＬＥＤ光源とＬＥＤ照明用異方性光拡散フィルムとの距離は、ＬＥＤ光源から発せられる光の強度にもよるが、ＬＥＤ光源から発せられる光を充分に拡散させることができ、照明ムラを抑制できる点、及び光を異方向へ拡散することができる点等から、５ｍｍ程度以上が好ましく、１０ｍｍ程度以上がより好ましく、５０ｍｍ程度以上がさらに好ましく、１００ｍｍ程度以上が特に好ましい。また、ＬＥＤ光源とＬＥＤ照明用異方性光拡散フィルムとの距離は、特に限定されるものではないが、光の輝度が低下しない程度の距離であればよく、例えば、５００ｍｍ程度以下が好ましい。
【００６７】
また、図１に示すようなＬＥＤ照明を複数列に並べたり、ＬＥＤ光源の配置等によって、広範囲に照明することのできるＬＥＤ照明とすることも可能である。
【発明の効果】
【００６８】
本発明の製造方法によると、ボイドの発生が抑制できるため、ヘイズ値が小さい、即ち透明性の高い光拡散フィルムが得られる。また、光拡散フィルムを形成するポリマーマトリックスの屈折率とポリマーマトリックス中に分散される屈折率との屈折率差が大きいため、光透過性が高いにもかかわらず、光を充分に拡散することができるフィルムを製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００６９】
【図１】ＬＥＤ照明用異方性光拡散フィルムを有するＬＥＤ照明の一実施形態の模式図である。
【図２】実施例５で製造された光拡散フィルムの顕微鏡写真（倍率：１５００倍）である。
【図３】比較例４で製造された光拡散フィルムの顕微鏡写真（倍率：１５００倍）である。
【図４】実施例で測定された、輝度の測定方法を示す模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００７０】
［実施例］
以下に実施例及び比較例を示して、本発明をさらに具体的に説明する。なお、本発明は、以下の実施形態に限定されるものではない。
【００７１】
下記の実施例及び比較例で使用した原料樹脂（ベース樹脂及び微粒子）を下記に示す。
【００７２】
＜微粒子＞
・アクリル系樹脂Ａ：日本ペイント（株）製のアクリル系樹脂（ＦＳ−１０１）
・アクリル系樹脂Ｂ：積水化成品工業（株）製の架橋ポリメタクリル酸メチル（ＭＢＸ−５）
・アクリル系樹脂Ｃ：積水化成品工業（株）製の架橋ポリメタクリル酸メチル（ＭＢＸ−２０）
・アクリル系樹脂Ｄ：（株）日本触媒製の架橋ポリメタクリル酸メチル（ＩＸ−２−ＭＡ１００８ＡＣ）
・スチレン系樹脂Ａ：ガンツ化成（株）製の架橋ポリスチレン（ＧＳ−２０５９Ｕ）
・スチレン系樹脂Ｂ：日本ペイント（株）製のスチレン−アクリル酸共重合体（ＦＳ−１０２）
・スチレン系樹脂Ｃ：積水化成品工業（株）製の架橋ポリスチレン（ＳＢＸ−６）
・スチレン系樹脂Ｄ：積水化成品工業（株）製の架橋ポリスチレン（ＳＢＸ−２０）
＜ベース樹脂＞
・ポリエステル系樹脂１：ＳＫケミカル（株）製のポリエチレンテレフタレート（ＢＲ８０４０）
・ポリエステル系樹脂２：帝人化成（株）製のポリエチレンナフタレート（ＴＮ−８０６５Ｓ）
・ポリエステル系樹脂３：ＳＫケミカル（株）製のグリコール変性ＰＥＴ樹脂（ＳＫＹＰＥＴ ＢＲ８０４０）
・アクリル系樹脂：電気化学工業（株）製のメタクリル酸メチル−ブタジエン−スチレン共重合体（ＴＨ−２３Ｔ）
・ポリプロピレン系樹脂：サンアロマー（株）製のホモポリプロピレン（ＰＣ６００Ａ）
前記微粒子の屈折率、ガラス転移温度（Ｔｇ（１））及び平均粒子径を表１に、前記ベース樹脂の屈折率及びガラス転移温度（Ｔｇ（２））を表２に示す。
【００７３】
なお、微粒子の平均粒子径は、レーザー回折方式粒度分布計（日機装（株）製のＭｉｃｒｏｔｒａｃ ＭＴ３０００ＩＩ）を用いて測定した値である。
【００７４】
【表１】
【００７５】
【表２】
【００７６】
・実施例１〜９及び比較例１〜５
表３に記載の微粒子及びベース樹脂の組み合わせ、並びに表３に示すベース樹脂１００重量部に対する微粒子の含有量の樹脂組成物を、二軸混練機により混練し、調製した。次いで、得られた樹脂組成物を表４に記載の条件にて押出しせしめて、フラット状のフィルムを得た。得られたフィルムを、表５に示す延伸条件で、成形されたフィルムの幅方向（ＴＤ方向）に、延伸を行い、厚さ１５０μｍのフィルムを得た。
【００７７】
得られたフィルム中の微粒子（楕円微粒子）の平均短径、平均長径、及びアスペクト比、並びにボイドの有無を測定した。表３に示す。なお、フィルム中の微粒子（楕円微粒子）の平均短径、平均長径、及びアスペクト比、ボイドの有無については、顕微鏡（(株)キーエンス製のＶＨＸ−１０００）を用いて、倍率１５００倍で観測して評価した。実施例５及び比較例４のフィルムについて、図２及び図３に示す。図２より実施例５のフィルムは、ボイドが発生しておらず、良好な膜が得られたことが確認できた。なお、実施例１〜４及び６〜９についても、実施例５と同様、ボイドが発生していないことを電子顕微鏡観察より確認できた。一方、図３より、比較例４のフィルムには、ボイドが発生しており、白濁したフィルムとなった。
【００７８】
【表３】
【００７９】
【表４】
【００８０】
【表５】
【００８１】
・物性評価１
前記実施例１〜９及び比較例１〜５によって得られたフィルムについて、ヘイズ値及び全光透過率を測定した。ヘイズ値及び全光線透過率については、ＪＩＳ Ｋ７３６１の評価方法に基づき、日本電色工業（株）製の濁度計ＮＤＨ−２０００を用いて測定した。評価結果を表６に示す。
【００８２】
【表６】
【００８３】
・物性評価２
前記実施例１〜９及び比較例１〜５によって得られたフィルムについて、フィルムのＭＤ方向及びＴＤ方向における各輝度について、以下の測定方法により測定した。評価結果を表７及び８に示す。
【００８４】
図４に示すように、光源５（（株）旭製作所製のリフレクターランプ（１００Ｖ・１ｋＷ、８７０ｃｄ）から２０ｍｍ離れたところに測定サンプル６を配置し、さらに測定サンプル６からの距離１５０ｍｍのところ（角度（θ）：０度）に、輝度測定器７（トプコン（株）製のＬＵＭＩＮＡＮＣＥ ＭＥＴＥＲ ＢＭ−３）を配置して輝度を測定した。次に、測定サンプルのＭＤ方向及びＴＤ方向に、距離１５０ｍｍを保ちながら、角度（θ）：０〜６０度までずらし、それぞれの輝度を測定した。さらに、各ＭＤ方向及びＴＤ方向の各角度の輝度の差を求めた。なお、ＭＤ方向及びＴＤ方向の輝度の差が、３０ｃｄ以上ある場合には、異方性があるものと判断した。表７及び８に評価結果を示す。
【００８５】
【表７】
【００８６】
【表８】
【００８７】
・考察
表７より、実施例１〜９のフィルムは、５０度の角度においてもＭＤ方向での輝度が観測されており、４０度の角度では、１００ｃｄ以上の輝度が観測されている。そのため、光源から発せられる光は、フィルムを介しても充分に透過し、広い範囲に光を拡散できることがわかる。また、実施例１〜９のフィルムは、３０〜５０度の角度において、ＭＤ方向とＴＤ方向との輝度の差が、３０ｃｄ以上となっていることから、実施例１〜９のフィルムは異方性を有していることがわかる。
【００８８】
一方、表８より比較例１〜５のフィルムは、５０度の角度では、ＭＤ方向及びＴＤ方向ともに輝度を観測することができず、光拡散性能において乏しい。また、比較例１〜３は、ＭＤ方向とＴＤ方向との輝度の差が、実施例１〜５と比して非常に小さく、異方性において乏しいものであることがわかる。なお、比較例４（ボイドを有するフィルム）では、３０度及び４０度の角度でのＭＤ方向とＴＤ方向との輝度の差が、それぞれ４７ｃｄ及び３０ｃｄとなっているが、ＭＤ方向及びＴＤ方向での輝度自体が非常に小さく、透明性（全光線透過率）において非常に劣るフィルムであることがわかる。
【符号の説明】
【００８９】
１ ＬＥＤ照明
２ ＬＥＤ光源から発光される光
３ ＬＥＤ照明用異方性光拡散フィルム
４ ＬＥＤ光源から発光される光
５ 光源
６ 測定サンプル
７ 輝度測定器
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光学的異方性を有する光拡散フィルムの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、照明分野においては蛍光灯から、小型、小電力、長寿命が可能であり、チラツキや発熱の少ないＬＥＤに移行されつつあり、その需要が高まりつつある。
【０００３】
ところで、ＬＥＤから発せられる光は点光源であり、ＬＥＤを複数個つなげ合わせても、やはり蛍光灯のような面光源の光を作り出すことが難しく、輝度ムラが生じるという問題がある。そのため、ＬＥＤの光源に対して、光拡散フィルムを設けることにより、光を拡散させ、ＬＥＤからの点光源を面光源とする試みがなされている。特許文献１では、シートの入光面に不規則な凹凸構造を設けた異方性拡散シートが開示されている。特許文献１の異方性拡散シートは、シートに不規則な凹凸構造を設けることによって、光源の出光を略方形状に成形することを可能にしている。
【０００４】
また、特許文献２では、互いに屈折率が異なる連続相と分散相とを有し、異方性光散乱層で少なくとも構成されている異方性散乱シートについて、開示されている。特許文献２の異方性散乱シートは、屈折率の異なる連続相と分散相により、入光した光を散乱させることができ、取り出される光のムラを抑えることができる。
【０００５】
さらに、特許文献３では、基材フィルム中に楕円体微粒子が分散されてなる光拡散フィルムについて開示されている。特許文献３の光拡散フィルムは、フィルム中に分散されている楕円体微粒子を一方向に長径に揃えることによって、異方的に光を拡散することができる。しかしながら、楕円体微粒子を一方向にそろえるだけでは、光拡散が充分でなく、照度ムラが充分に改善されない。また、特許文献３では、光の拡散をさらに向上させるために、ボイドをあえて存在させることも開示されているが、フィルム中にボイドを有すると、入射した光がフィルム内で乱反射を起こし、全光線透過率の低いフィルムになってしまう。
【０００６】
このように照明用として用いられる光拡散フィルムとして多くの提案がなされているが、未だ充分とはいえず、ＬＥＤ照明のような点光源に対して、広範囲に均一な光を取り出すことのできる光拡散フィルムを製造する方法が求められている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２００９−２８３３１４号公報
【特許文献２】特開２００６−２５１３９５号公報
【特許文献３】特開２００９−３６９８４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は、光源から発せられる光を拡散させることができ、照度ムラを低減することのできる、ボイドの発生が抑制された全光線透過率の高い光拡散フィルムの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、光拡散フィルムを形成する微粒子の屈折率及びポリマーマトリックスの屈折率との屈折率差の大きい材料を選択し、かつ、微粒子のガラス転移温度に対して、フィルムの延伸温度を調整することによって、光源から発せられる光を充分に拡散させることができ、かつ、ボイドの少ない光拡散フィルムを製造することができることを見出した。
【００１０】
本発明は、斯かる知見に基づき完成されたものである。
【００１１】
項１．（１）微粒子及びポリマーマトリックスを形成する樹脂成分を含む樹脂組成物をフィルム成形する工程、及び
（２）工程（１）によって成形したフィルムを延伸させる工程を含む
光拡散フィルムの製造方法であって、
ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分と微粒子の屈折率が異なり、かつその屈折率差が０．１以上であり、
工程（２）における延伸の温度が、微粒子のガラス転移温度をＴｇ（１）とした場合、Ｔｇ（１）＋０℃〜Ｔｇ（１）＋７０℃である
ことを特徴とする光拡散フィルムの製造方法。
【００１２】
項２．微粒子のガラス転移温度（Ｔｇ（１））とポリマーマトリックスを形成する樹脂成分のガラス転移温度（Ｔｇ（２））との差が０〜１５０℃である項１に記載の光拡散フィルムの製造方法。
【００１３】
項３．微粒子のガラス転移温度（Ｔｇ（１））が、５０〜１５０℃である項１又は２に記載の光拡散フィルムの製造方法。
【００１４】
項４．ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分のガラス転移温度（Ｔｇ（２））が、−３０〜１２０℃である項１〜３のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【００１５】
項５．ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分の屈折率が、１．４５〜１．６５である項１〜４のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【００１６】
項６．微粒子の屈折率が、１．４５〜１．６５である項１〜５のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【００１７】
項７．工程（２）において延伸させたフィルム中の微粒子の平均長径が０．２〜５０μｍ、平均短径が０．０５〜２０μｍである項１〜６のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【００１８】
項８．ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分が、ポリエステル系樹脂、又はポリプロピレン系樹脂である項１〜７のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【００１９】
項９．ポリエステル系樹脂が、ポリエチレンテレフタレート系樹脂、又はポリエチレンナフタレート系樹脂である項８に記載の光拡散フィルムの製造方法。
【００２０】
項１０．ポリプロピレン系樹脂が、単独重合体、ブロック共重合体、及びランダム共重合体よりなる群から選ばれた少なくとも１種である項８に記載の光拡散フィルムの製造方法。
【００２１】
項１１．微粒子が、有機系材料により形成された項１〜１０のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【００２２】
項１２．有機系材料が、アクリル系樹脂、又はスチレン系樹脂である項１１に記載の光拡散フィルムの製造方法。
【００２３】
項１３．アクリル系樹脂が、アクリル酸系樹脂、又はメタクリル酸系樹脂である項１２に記載の光拡散フィルムの製造方法。
【００２４】
項１４．スチレン系樹脂が、ポリスチレン、又はスチレン−アクリル系共重合体である項１２に記載の光拡散フィルムの製造方法。
【００２５】
項１５．工程（１）における微粒子の含有量が、ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分１００重量部に対して、１〜３０重量部である項１〜１４のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【００２６】
項１６．延伸方向が、フィルム成形により成形されたフィルムの幅方向（ＴＤ方向）である項１〜１５のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【００２７】
項１７．ＬＥＤ照明用に用いられる項１〜１６のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【００２８】
以下、本発明の光拡散フィルムの製造方法について、詳細に説明する。
【００２９】
本発明の光拡散フィルムの製造方法は、（１）微粒子及びポリマーマトリックスを形成する樹脂成分を含む樹脂組成物をフィルム成形する工程、及び（２）工程（１）によって成形したフィルムを延伸させる工程よりなる。
【００３０】
工程（１）において用いられる樹脂組成物中に含有される微粒子としては、成形後のフィルムを延伸したときに微粒子が延伸方向に延伸され、かつ微粒子を核にして発生するボイドが抑制でき、また、全光線透過率が高いという点から、有機系材料が好ましく、より具体的には、アクリル系樹脂、スチレン系樹脂、等が好ましい。
【００３１】
アクリル系樹脂としては、ポリ（メタ）アクリル酸、及びそのエステル、並びに前記ポリ（メタ）アクリル酸、及びそのエステルと共重合可能なモノマー単位との共重合体等が挙げられる。ここで、「（メタ）アクリル酸」とは、メタクリル酸又はアクリル酸を表す。
【００３２】
スチレン系樹脂としては、ポリスチレン、及びスチレンと共重合可能なモノマー単位との共重合体等が挙げられる。
【００３３】
微粒子に用いられる有機系材料の好ましい具体例としては、前記アクリル系樹脂では、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル等が挙げられる。また前記スチレン系樹脂では、ポリスチレン、スチレン−アクリル酸共重合体、スチレン−メタクリル酸共重合体等が挙げられる。
【００３４】
微粒子の屈折率は、ポリマーマトリックスとなる樹脂成分の屈折率の設定によって、適宜変更されるものであり、ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分との屈折率差が０．１以上となるものであれば、特に限定されるものではないが、例えば、全光線透過率（透明性）の点で、１．４５〜１．６５の範囲のものが好ましい。
【００３５】
工程（２）において延伸される前の微粒子の平均粒子径は、光拡散率において良好であるという点から、０．０１μｍ程度以上が好ましく、０．０３μｍ程度以上がより好ましく、０．０５μｍ程度以上がさらに好ましい。また、微粒子の平均粒子径は、フィルム強度において良好であるという点から、４０μｍ程度以下が好ましく、３０μｍ程度以下がより好ましく、２０μｍ程度以下がさらに好ましい。なお、微粒子の平均粒子径は、レーザー回折方式粒度分布計（日機装(株)製のＭｉｃｒｏｔｒａｃ ＭＴ３０００ＩＩ）によって、測定することができる。
【００３６】
微粒子のガラス転移温度（Ｔｇ（１））は、ポリマーマトリックスとなる樹脂成分のガラス転移温度（Ｔｇ（２））の設定によって、適宜変更されるものであり、ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分のガラス転移温度との差が０〜１５０℃程度になるように設定できれば、特に限定されるものではないが、例えば、ポリマーマトリックスとなる樹脂が良好に延伸され、微粒子も良好に延伸されるという点において、５０〜１５０℃程度が好ましい。
【００３７】
微粒子の含有量は、光拡散率において良好であるという点から、ポリマーマトリックスとなる樹脂成分１００重量部に対して、１重量部以上が好ましく、３重量部以上がより好ましく、５重量部以上がさらに好ましい。また、微粒子の含有量は、フィルム強度において良好であるという点から、ポリマーマトリックスとなる樹脂成分１００重量部に対して、３０重量部以下が好ましく、２０重量部以下がより好ましく、１０重量部以下がさらに好ましい。
【００３８】
工程（１）において用いられる樹脂組成物中に含有されるポリマーマトリックスを形成する樹脂成分としては、ポリエステル系樹脂、ポリプロピレン樹脂等が挙げられる。
【００３９】
ポリエステル系樹脂としては、ジカルボン酸とジオールとを縮重合することによって得られるものが挙げられる。
【００４０】
上記ジカルボン酸としては特に限定されず、例えば、ｏ−フタル酸、テレフタル酸、イソフタル酸、コハク酸、アジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸、オクチルコハク酸、シクロヘキサンジカルボン酸、ナフタレンジカルボン酸、フマル酸、マレイン酸、イタコン酸、デカメチレンカルボン酸、これらの無水物及び低級アルキルエステル等が挙げられる。
【００４１】
上記ジオールとしては特に限定されず、例えば、エチレングリコール、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、ジエチレングリコール、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、ジプロピレングリコール、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、１，２−プロパンジオール、１，３−ブタンジオール、２，３−ブタンジオール、ネオペンチルグリコール（２，２−ジメチルプロパン−１，３−ジオール）、１，２−ヘキサンジオール、２，５−ヘキサンジオール、２−メチル−２，４−ペンタンジオール、３−メチル−１，３−ペンタンジオール、２−エチル−１，３−ヘキサンジオール等の脂肪族ジオール類；２，２−ビス（４−ヒドロキシシクロヘキシル）プロパン、２，２−ビス（４−ヒドロキシシクロヘキシル）プロパンのアルキレンオキサイド付加物、１，４−シクロヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノール等の脂環族ジオール類等が挙げられる。
【００４２】
これらの中でも、ジカルボン酸成分としてテレフタル酸に由来する成分を含有し、かつ、ジオール成分としてエチレングリコールに由来する成分を含有するポリエチレンテレフタレート、ジカルボン酸成分としてナフタレンジカルボン酸に由来する成分を含有し、かつ、ジオール成分としてエチレングリコールに由来する成分を含有するポリエチレンナフタレート、又は、ジカルボン酸成分としてテレフタル酸に由来する成分を含有し、かつ、ジオール成分として１，３−ブタンジオールに由来する成分を含有するポリブチレンテレフタレート等が好ましい。
【００４３】
ポリプロピレン系樹脂としては、例えば、プロピレン単独重合体、プロピレンと他のα−オレフィンとのブロック共重合体、又は、プロピレンと他のα−オレフィンとのランダム共重合体等が挙げられる。ここで、他のα−オレフィンとしは炭素数が２〜１０（炭素数３は除く）のα−オレフィンであり、具体的には、エチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−へプテン、１−オクテン等が挙げられる。
【００４４】
これらのポリプロピレン系樹脂の中でも、プロピレン単独重合体が好ましい。
【００４５】
ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分の屈折率は、微粒子の屈折率によって変更されるものであり、１．４５〜１．６５の範囲であれば良好な異方性拡散フィルムを製造することができる。
【００４６】
ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分のガラス転移温度（Ｔｇ（２））は、前記微粒子のガラス転移温度（Ｔｇ（１））の設定によって、適宜変更されるものであり、ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分のガラス転移温度との差が０〜１５０℃程度になるように設定できれば、特に限定されるものではないが、例えば、ポリマーマトリックスを形成する樹脂が良好に延伸されるという点で、−３０〜１２０℃程度が好ましい。
【００４７】
ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分の屈折率と微粒子の屈折率は、値が異なる必要があり、かつその屈折率差が０．１以上、好ましくは０．１５程度以上である。ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分と微粒子の屈折率差が、０．１未満であると、拡散率が小さく、入射される光を十分に拡散させることができず、ＬＥＤからの点光源を面光源とするのに不十分である。ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分の屈折率と微粒子の屈折率の屈折率差の上限は特に限定されないが、例えば、透明性（全光線透過率）において良好であるという点から、０．２以下が好ましく、０．１８以下がより好ましい。
【００４８】
ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分のガラス転移温度（Ｔｇ（２））と微粒子のガラス転移温度（Ｔｇ（１））との差（｜Ｔｇ（１）−Ｔｇ（２）｜）は、微粒子の延伸性が良好であり、ポリマーマトリックスを形成する樹脂の延伸応力が小さくならず、微粒子がポリマーマトリックスを形成する樹脂の延伸に追従でき、ボイドの発生が抑制できるという点から、０℃以上、１５０℃以下が好ましい。
【００４９】
前記ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分及び微粒子を含む樹脂組成物には、例えば、帯電防止剤、耐熱安定剤、耐候剤、酸化防止剤、アンチブロッキング剤、光安定剤等の任意成分を、本願発明の効果を損なわない程度に、さらに含有してもよい。
【００５０】
前記ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分及び微粒子を含む樹脂組成物は、例えば、二軸混練、ドライブレンド等の公知の方法によって混合される。
【００５１】
工程（１）において、前記ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分及び微粒子を含む樹脂組成物は、フィルム成形される。フィルムの成形方法としては、例えば、押出し成形、カレンダー成形、流延法等が挙げられるが、これらの中で、押出し成形が、生産性の点において優れる。
【００５２】
工程（１）において、ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分及び微粒子を含む樹脂組成物は、バレル温度１８０〜３００℃程度の押出機に供給され、Ｔダイス温度２００〜３００℃程度で押出された後、ロール表面温度４０〜９０℃程度に調整された引取りロールによりフィルム状に冷却、固化される。
【００５３】
工程（１）によって成形されたフィルムは、工程（２）により延伸される。
【００５４】
延伸は公知の方法で行えばよいが、生産性の点からテンター法が好ましい。
テンターは、少なくとも、予熱ゾーン、延伸ゾーン、固定ゾーンの３ゾーンに分かれる。工程（１）で成形されたフィルムは、テンターの予熱ゾーンで延伸可能な温度にまで加熱され、延伸ゾーンで所定の延伸倍率まで延伸される。延伸の方向は、フィルムの流れ方向に対して垂直方向である。延伸されたフィルムは、固定ゾーンでアニール処理される。
【００５５】
予熱温度は、延伸温度Ｔ（１）に依存し、Ｔ（１）＋０℃〜Ｔ（１）＋３０℃が好ましい。また、予熱時間は２〜７０秒程度が好ましく、４〜３０秒程度がより好ましい。この範囲を外れると、延伸時にフィルム温度が延伸温度に到達せず、ボイドの発生率が高くなる傾向にある。
【００５６】
延伸温度は、微粒子のガラス転移温度Ｔｇ（１）とした場合、Ｔｇ（１）よりも高い場合、微粒子の延伸性が良好になりボイドの発生率が低い。しかしＴｇ（１）よりも低い場合は、微粒子の延伸性が悪くなり、ボイドの発生率が高くなる傾向にある。
【００５７】
延伸温度の具体的な温度は、前記の通り、微粒子のガラス転移温度Ｔｇ（１）に依存し、Ｔｇ（１）＋０℃〜Ｔｇ（１）＋７０℃が好ましい。この範囲を外れると、ボイドの発生率が高くなる傾向にある。
【００５８】
延伸倍率は、光拡散率において良好であるという点から、延伸前のフィルムを基準にして、２．５倍程度以上が好ましく、３．５倍程度以上がより好ましい。また、延伸倍率は、微粒子の延伸性において、良好であるという点から、延伸前のフィルムを基準にして、６．０倍程度以下が好ましく、４．５倍程度以下がより好ましい。
【００５９】
延伸速度（フィルム変形速度）の具体的な速度は、２００％／分〜５９００％／分が好ましく、５００％／分〜３６００％／分がより好ましい。この範囲を外れると、フィルムに熱が十分に伝わらず、ボイドの発生率が高くなる傾向にある。
【００６０】
熱固定温度の具体的な温度は、延伸温度Ｔ（１）に依存し、Ｔ（１）＋２０℃〜Ｔ（１）＋１００℃が好ましい。また、熱固定時間は２〜６０秒が好ましく、３〜３０秒がより好ましい。この範囲を外れると、高温での使用時に拡散フィルムが収縮する傾向にある。
【００６１】
前記製造方法により得られる光拡散フィルムは、ボイドの発生が抑制され、かつ、工程（２）により、微粒子のガラス転移温度Ｔｇ（１）とした場合、Ｔｇ（１）＋０℃〜Ｔｇ（１）＋７０℃の延伸温度で延伸されるため、光拡散フィルム中の微粒子は、楕円微粒子となる。また、該楕円微粒子は、フィルムの延伸方向に対して平行に配向するため、例えば、ＴＤ方向に延伸を行った場合、ＭＤ方向の光拡散が大きくなる。
【００６２】
光拡散フィルムに分散される、楕円微粒子の平均長径は、０．１〜７０μｍが好ましく、０．１５〜６０μｍがより好ましく、０．２〜５０μｍがさらに好ましい。また、楕円微粒子の平均短径は、０．０１〜３０μｍが好ましく、０．０３〜２５μｍがより好ましく、０．０５〜２０μｍがさらに好ましい。さらに、楕円微粒子のアスペクト比（平均長径／平均短径）は、１．５〜５．０が好ましく、２．０〜４．５がより好ましく、２．５〜４．０がさらに好ましい。なお、楕円微粒子の平均長径及び平均短径は、１０ｃｍ×１０ｃｍサイズのサンプル３枚切り出し、顕微鏡（（株）キーエンス製のＶＨＸ−１０００）を用いて各１０点測定を行ない、平均値を算出することにより測定することができる。
【００６３】
本発明の製造方法によって得られる光拡散フィルムの厚さは、光拡散率において優れるという点から、１００μｍ程度以上が好ましく、１２５μｍ程度以上がより好ましく、１５０μｍ程度以上がさらに好ましい。また、光拡散フィルムの厚さは、透明性（全光線透過率）において優れるという点から、３００μｍ程度以下が好ましく、２５０μｍ程度以下がより好ましく、２００μｍ程度以下がさらに好ましい。
【００６４】
本発明の製造方法によって得られる光拡散フィルムは、ＬＥＤにより発せられる点光源の光を拡散させることができるため、ＬＥＤ照明用の光拡散フィルムとして好適に用いられる。
【００６５】
本発明の製造方法により得られた光拡散フィルムを用いたＬＥＤ照明の一実施形態の模式図を図１に示す。ＬＥＤ光源を有するＬＥＤ照明１から発光される光２は、ＬＥＤ照明用異方性光拡散フィルム３を設けない場合には、点発光である。この点発光の光をつなげて面発光とする場合には、点発光の連なる方向とＴＤ方向とが平行になるように、ＬＥＤ照明用異方性光拡散フィルム３を設けることによって、ＬＥＤ照明の光源からの光をＴＤ方向に拡散することができ、フィルムを介した光源２から発光される光４を、面光源とすることができる。
【００６６】
ＬＥＤ光源とＬＥＤ照明用異方性光拡散フィルムとの距離は、ＬＥＤ光源から発せられる光の強度にもよるが、ＬＥＤ光源から発せられる光を充分に拡散させることができ、照明ムラを抑制できる点、及び光を異方向へ拡散することができる点等から、５ｍｍ程度以上が好ましく、１０ｍｍ程度以上がより好ましく、５０ｍｍ程度以上がさらに好ましく、１００ｍｍ程度以上が特に好ましい。また、ＬＥＤ光源とＬＥＤ照明用異方性光拡散フィルムとの距離は、特に限定されるものではないが、光の輝度が低下しない程度の距離であればよく、例えば、５００ｍｍ程度以下が好ましい。
【００６７】
また、図１に示すようなＬＥＤ照明を複数列に並べたり、ＬＥＤ光源の配置等によって、広範囲に照明することのできるＬＥＤ照明とすることも可能である。
【発明の効果】
【００６８】
本発明の製造方法によると、ボイドの発生が抑制できるため、ヘイズ値が小さい、即ち透明性の高い光拡散フィルムが得られる。また、光拡散フィルムを形成するポリマーマトリックスの屈折率とポリマーマトリックス中に分散される屈折率との屈折率差が大きいため、光透過性が高いにもかかわらず、光を充分に拡散することができるフィルムを製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００６９】
【図１】ＬＥＤ照明用異方性光拡散フィルムを有するＬＥＤ照明の一実施形態の模式図である。
【図２】実施例５で製造された光拡散フィルムの顕微鏡写真（倍率：１５００倍）である。
【図３】比較例４で製造された光拡散フィルムの顕微鏡写真（倍率：１５００倍）である。
【図４】実施例で測定された、輝度の測定方法を示す模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００７０】
［実施例］
以下に実施例及び比較例を示して、本発明をさらに具体的に説明する。なお、本発明は、以下の実施形態に限定されるものではない。
【００７１】
下記の実施例及び比較例で使用した原料樹脂（ベース樹脂及び微粒子）を下記に示す。
【００７２】
＜微粒子＞
・アクリル系樹脂Ａ：日本ペイント（株）製のアクリル系樹脂（ＦＳ−１０１）
・アクリル系樹脂Ｂ：積水化成品工業（株）製の架橋ポリメタクリル酸メチル（ＭＢＸ−５）
・アクリル系樹脂Ｃ：積水化成品工業（株）製の架橋ポリメタクリル酸メチル（ＭＢＸ−２０）
・アクリル系樹脂Ｄ：（株）日本触媒製の架橋ポリメタクリル酸メチル（ＩＸ−２−ＭＡ１００８ＡＣ）
・スチレン系樹脂Ａ：ガンツ化成（株）製の架橋ポリスチレン（ＧＳ−２０５９Ｕ）
・スチレン系樹脂Ｂ：日本ペイント（株）製のスチレン−アクリル酸共重合体（ＦＳ−１０２）
・スチレン系樹脂Ｃ：積水化成品工業（株）製の架橋ポリスチレン（ＳＢＸ−６）
・スチレン系樹脂Ｄ：積水化成品工業（株）製の架橋ポリスチレン（ＳＢＸ−２０）
＜ベース樹脂＞
・ポリエステル系樹脂１：ＳＫケミカル（株）製のポリエチレンテレフタレート（ＢＲ８０４０）
・ポリエステル系樹脂２：帝人化成（株）製のポリエチレンナフタレート（ＴＮ−８０６５Ｓ）
・ポリエステル系樹脂３：ＳＫケミカル（株）製のグリコール変性ＰＥＴ樹脂（ＳＫＹＰＥＴ ＢＲ８０４０）
・アクリル系樹脂：電気化学工業（株）製のメタクリル酸メチル−ブタジエン−スチレン共重合体（ＴＨ−２３Ｔ）
・ポリプロピレン系樹脂：サンアロマー（株）製のホモポリプロピレン（ＰＣ６００Ａ）
前記微粒子の屈折率、ガラス転移温度（Ｔｇ（１））及び平均粒子径を表１に、前記ベース樹脂の屈折率及びガラス転移温度（Ｔｇ（２））を表２に示す。
【００７３】
なお、微粒子の平均粒子径は、レーザー回折方式粒度分布計（日機装（株）製のＭｉｃｒｏｔｒａｃ ＭＴ３０００ＩＩ）を用いて測定した値である。
【００７４】
【表１】
【００７５】
【表２】
【００７６】
・実施例１〜９及び比較例１〜５
表３に記載の微粒子及びベース樹脂の組み合わせ、並びに表３に示すベース樹脂１００重量部に対する微粒子の含有量の樹脂組成物を、二軸混練機により混練し、調製した。次いで、得られた樹脂組成物を表４に記載の条件にて押出しせしめて、フラット状のフィルムを得た。得られたフィルムを、表５に示す延伸条件で、成形されたフィルムの幅方向（ＴＤ方向）に、延伸を行い、厚さ１５０μｍのフィルムを得た。
【００７７】
得られたフィルム中の微粒子（楕円微粒子）の平均短径、平均長径、及びアスペクト比、並びにボイドの有無を測定した。表３に示す。なお、フィルム中の微粒子（楕円微粒子）の平均短径、平均長径、及びアスペクト比、ボイドの有無については、顕微鏡（(株)キーエンス製のＶＨＸ−１０００）を用いて、倍率１５００倍で観測して評価した。実施例５及び比較例４のフィルムについて、図２及び図３に示す。図２より実施例５のフィルムは、ボイドが発生しておらず、良好な膜が得られたことが確認できた。なお、実施例１〜４及び６〜９についても、実施例５と同様、ボイドが発生していないことを電子顕微鏡観察より確認できた。一方、図３より、比較例４のフィルムには、ボイドが発生しており、白濁したフィルムとなった。
【００７８】
【表３】
【００７９】
【表４】
【００８０】
【表５】
【００８１】
・物性評価１
前記実施例１〜９及び比較例１〜５によって得られたフィルムについて、ヘイズ値及び全光透過率を測定した。ヘイズ値及び全光線透過率については、ＪＩＳ Ｋ７３６１の評価方法に基づき、日本電色工業（株）製の濁度計ＮＤＨ−２０００を用いて測定した。評価結果を表６に示す。
【００８２】
【表６】
【００８３】
・物性評価２
前記実施例１〜９及び比較例１〜５によって得られたフィルムについて、フィルムのＭＤ方向及びＴＤ方向における各輝度について、以下の測定方法により測定した。評価結果を表７及び８に示す。
【００８４】
図４に示すように、光源５（（株）旭製作所製のリフレクターランプ（１００Ｖ・１ｋＷ、８７０ｃｄ）から２０ｍｍ離れたところに測定サンプル６を配置し、さらに測定サンプル６からの距離１５０ｍｍのところ（角度（θ）：０度）に、輝度測定器７（トプコン（株）製のＬＵＭＩＮＡＮＣＥ ＭＥＴＥＲ ＢＭ−３）を配置して輝度を測定した。次に、測定サンプルのＭＤ方向及びＴＤ方向に、距離１５０ｍｍを保ちながら、角度（θ）：０〜６０度までずらし、それぞれの輝度を測定した。さらに、各ＭＤ方向及びＴＤ方向の各角度の輝度の差を求めた。なお、ＭＤ方向及びＴＤ方向の輝度の差が、３０ｃｄ以上ある場合には、異方性があるものと判断した。表７及び８に評価結果を示す。
【００８５】
【表７】
【００８６】
【表８】
【００８７】
・考察
表７より、実施例１〜９のフィルムは、５０度の角度においてもＭＤ方向での輝度が観測されており、４０度の角度では、１００ｃｄ以上の輝度が観測されている。そのため、光源から発せられる光は、フィルムを介しても充分に透過し、広い範囲に光を拡散できることがわかる。また、実施例１〜９のフィルムは、３０〜５０度の角度において、ＭＤ方向とＴＤ方向との輝度の差が、３０ｃｄ以上となっていることから、実施例１〜９のフィルムは異方性を有していることがわかる。
【００８８】
一方、表８より比較例１〜５のフィルムは、５０度の角度では、ＭＤ方向及びＴＤ方向ともに輝度を観測することができず、光拡散性能において乏しい。また、比較例１〜３は、ＭＤ方向とＴＤ方向との輝度の差が、実施例１〜５と比して非常に小さく、異方性において乏しいものであることがわかる。なお、比較例４（ボイドを有するフィルム）では、３０度及び４０度の角度でのＭＤ方向とＴＤ方向との輝度の差が、それぞれ４７ｃｄ及び３０ｃｄとなっているが、ＭＤ方向及びＴＤ方向での輝度自体が非常に小さく、透明性（全光線透過率）において非常に劣るフィルムであることがわかる。
【符号の説明】
【００８９】
１ ＬＥＤ照明
２ ＬＥＤ光源から発光される光
３ ＬＥＤ照明用異方性光拡散フィルム
４ ＬＥＤ光源から発光される光
５ 光源
６ 測定サンプル
７ 輝度測定器
【特許請求の範囲】
【請求項１】
（１）微粒子及びポリマーマトリックスを形成する樹脂成分を含む樹脂組成物をフィルム成形する工程、及び
（２）工程（１）によって成形したフィルムを延伸させる工程を含む
光拡散フィルムの製造方法であって、
ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分と微粒子の屈折率が異なり、かつその屈折率差が０．１以上であり、
工程（２）における延伸の温度が、微粒子のガラス転移温度をＴｇ（１）とした場合、Ｔｇ（１）＋０℃〜Ｔｇ（１）＋７０℃である
ことを特徴とする光拡散フィルムの製造方法。
【請求項２】
微粒子のガラス転移温度（Ｔｇ（１））とポリマーマトリックスを形成する樹脂成分のガラス転移温度（Ｔｇ（２））との差が０〜１５０℃である請求項１に記載の光拡散フィルムの製造方法。
【請求項３】
微粒子のガラス転移温度（Ｔｇ（１））が、５０〜１５０℃である請求項１又は２に記載の光拡散フィルムの製造方法。
【請求項４】
ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分のガラス転移温度（Ｔｇ（２））が、−３０〜１２０℃である請求項１〜３のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【請求項５】
ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分の屈折率が、１．４５〜１．６５である請求項１〜４のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【請求項６】
微粒子の屈折率が、１．４５〜１．６５である請求項１〜５のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【請求項７】
工程（２）において延伸させたフィルム中の微粒子の平均長径が０．２〜５０μｍ、平均短径が０．０５〜２０μｍである請求項１〜６のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【請求項８】
ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分が、ポリエステル系樹脂、又はポリプロピレン系樹脂である請求項１〜７のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【請求項９】
ポリエステル系樹脂が、ポリエチレンテレフタレート系樹脂、又はポリエチレンナフタレート系樹脂である請求項８に記載の光拡散フィルムの製造方法。
【請求項１０】
ポリプロピレン系樹脂が、単独重合体、ブロック共重合体、及びランダム共重合体よりなる群から選ばれた少なくとも１種である請求項８に記載の光拡散フィルムの製造方法。
【請求項１１】
微粒子が、有機系材料により形成された請求項１〜１０のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【請求項１２】
有機系材料が、アクリル系樹脂、又はスチレン系樹脂である請求項１１に記載の光拡散フィルムの製造方法。
【請求項１３】
アクリル系樹脂が、アクリル酸系樹脂、又はメタクリル酸系樹脂である請求項１２に記載の光拡散フィルムの製造方法。
【請求項１４】
スチレン系樹脂が、ポリスチレン、又はスチレン−アクリル系共重合体である請求項１２に記載の光拡散フィルムの製造方法。
【請求項１５】
工程（１）における微粒子の含有量が、ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分１００重量部に対して、１〜３０重量部である請求項１〜１４のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【請求項１６】
延伸方向が、フィルム成形により成形されたフィルムの幅方向（ＴＤ方向）である請求項１〜１５のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【請求項１７】
ＬＥＤ照明用に用いられる請求項１〜１６のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【請求項１】
（１）微粒子及びポリマーマトリックスを形成する樹脂成分を含む樹脂組成物をフィルム成形する工程、及び
（２）工程（１）によって成形したフィルムを延伸させる工程を含む
光拡散フィルムの製造方法であって、
ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分と微粒子の屈折率が異なり、かつその屈折率差が０．１以上であり、
工程（２）における延伸の温度が、微粒子のガラス転移温度をＴｇ（１）とした場合、Ｔｇ（１）＋０℃〜Ｔｇ（１）＋７０℃である
ことを特徴とする光拡散フィルムの製造方法。
【請求項２】
微粒子のガラス転移温度（Ｔｇ（１））とポリマーマトリックスを形成する樹脂成分のガラス転移温度（Ｔｇ（２））との差が０〜１５０℃である請求項１に記載の光拡散フィルムの製造方法。
【請求項３】
微粒子のガラス転移温度（Ｔｇ（１））が、５０〜１５０℃である請求項１又は２に記載の光拡散フィルムの製造方法。
【請求項４】
ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分のガラス転移温度（Ｔｇ（２））が、−３０〜１２０℃である請求項１〜３のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【請求項５】
ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分の屈折率が、１．４５〜１．６５である請求項１〜４のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【請求項６】
微粒子の屈折率が、１．４５〜１．６５である請求項１〜５のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【請求項７】
工程（２）において延伸させたフィルム中の微粒子の平均長径が０．２〜５０μｍ、平均短径が０．０５〜２０μｍである請求項１〜６のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【請求項８】
ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分が、ポリエステル系樹脂、又はポリプロピレン系樹脂である請求項１〜７のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【請求項９】
ポリエステル系樹脂が、ポリエチレンテレフタレート系樹脂、又はポリエチレンナフタレート系樹脂である請求項８に記載の光拡散フィルムの製造方法。
【請求項１０】
ポリプロピレン系樹脂が、単独重合体、ブロック共重合体、及びランダム共重合体よりなる群から選ばれた少なくとも１種である請求項８に記載の光拡散フィルムの製造方法。
【請求項１１】
微粒子が、有機系材料により形成された請求項１〜１０のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【請求項１２】
有機系材料が、アクリル系樹脂、又はスチレン系樹脂である請求項１１に記載の光拡散フィルムの製造方法。
【請求項１３】
アクリル系樹脂が、アクリル酸系樹脂、又はメタクリル酸系樹脂である請求項１２に記載の光拡散フィルムの製造方法。
【請求項１４】
スチレン系樹脂が、ポリスチレン、又はスチレン−アクリル系共重合体である請求項１２に記載の光拡散フィルムの製造方法。
【請求項１５】
工程（１）における微粒子の含有量が、ポリマーマトリックスを形成する樹脂成分１００重量部に対して、１〜３０重量部である請求項１〜１４のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【請求項１６】
延伸方向が、フィルム成形により成形されたフィルムの幅方向（ＴＤ方向）である請求項１〜１５のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【請求項１７】
ＬＥＤ照明用に用いられる請求項１〜１６のいずれかに記載の光拡散フィルムの製造方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図２】
【図３】
【図４】
【公開番号】特開２０１２−５８５８２（Ｐ２０１２−５８５８２Ａ）
【公開日】平成２４年３月２２日（２０１２．３．２２）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１０−２０３０９２（Ｐ２０１０−２０３０９２）
【出願日】平成２２年９月１０日（２０１０．９．１０）
【出願人】（０００００１３３９）グンゼ株式会社 (919)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２４年３月２２日（２０１２．３．２２）
【国際特許分類】
【出願日】平成２２年９月１０日（２０１０．９．１０）
【出願人】（０００００１３３９）グンゼ株式会社 (919)
【Ｆターム（参考）】
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