単結晶製造装置、単結晶製造方法および単結晶
【課題】結晶性に優れ、異なる直径の単結晶を容易に育成することができる単結晶製造装置等を提供する。
【解決手段】単結晶引き上げ装置１は、底部２１の周囲から立ち上がる筒状の壁部２２と、壁部２２上に設けられ、中央部に開口２３ａを有する円板状の蓋部２３とから構成され、アルミナ融液３００を保持するるつぼ２０と、るつぼ２０を壁部２２から加熱する上部ヒータ３０と、るつぼ２０の下方に設けられ、るつぼ２０を底部２１から加熱する下部ヒータ３５と、アルミナ融液３００からサファイアインゴット２００を引き上げる引き上げ棒４０と、上部ヒータ３０に電力を供給する上部ヒータ電源９０と、下部ヒータ３５に電力を供給する下部ヒータ電源９５とを備えている。
【解決手段】単結晶引き上げ装置１は、底部２１の周囲から立ち上がる筒状の壁部２２と、壁部２２上に設けられ、中央部に開口２３ａを有する円板状の蓋部２３とから構成され、アルミナ融液３００を保持するるつぼ２０と、るつぼ２０を壁部２２から加熱する上部ヒータ３０と、るつぼ２０の下方に設けられ、るつぼ２０を底部２１から加熱する下部ヒータ３５と、アルミナ融液３００からサファイアインゴット２００を引き上げる引き上げ棒４０と、上部ヒータ３０に電力を供給する上部ヒータ電源９０と、下部ヒータ３５に電力を供給する下部ヒータ電源９５とを備えている。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、単結晶製造装置、単結晶製造方法および単結晶に関する。
【背景技術】
【０００２】
単結晶を製造する方法として、チョクラルスキー法（Ｃｚｏｃｈｒａｌｓｋｉ法、Ｃｚ法）、熱交換法（ＨＥＭ法）およびキロポーラス法（Ｋｙｒｏｐｏｕｌｏｓ法）などが知られている。
Ｃｚ法は、容器内に原料を溶融させ、その融液の液面に種結晶を接触させ、その後に種結晶を回転させながら引き上げることにより円柱状の単結晶インゴットを成長させる方法である。
ＨＥＭ法は、容器内に原料を溶融させ、その容器の底部にセットした種結晶を冷却しながら容器内の融液をすべて結晶化させる方法である。
キロポーラス法は、原料の融液に種結晶を接触させ、融液を徐冷することにより、種結晶を起点に結晶を成長させる方法である。
【０００３】
特許文献１には、チャンバ内に設置した坩堝に、サファイア原料粉末を装入して、加熱ヒータを用いた直接加熱方式により加熱溶融し、原料融液から成長結晶を引き上げるサファイア単結晶の育成方法であって、坩堝として、イリジウムを含まない耐熱性坩堝を用いるとともに、サファイア原料粉末を加熱溶融する際に、雰囲気ガスを予め不活性ガスで置換し、引き続き、チャンバ内に実質的に酸素が存在しない状態を維持するのに十分な量の不活性ガスを流通するサファイア単結晶の育成方法が記載されている。
特許文献２には、容器中で酸化アルミニウムを溶融し、上記容器の酸化アルミニウム融液の液面に種結晶を接触させて、上記酸化アルミニウム融液内でサファイア単結晶を成長させる方法であって、上記種結晶の引き上げ距離は育成初期の酸化アルミニウム融液の液面高の０〜２０％未満とし、上記種結晶を上記酸化アルミニウム融液に接触させた後、炉の温度を０．２〜２°Ｃ／ｈｒで降下させながら育成することを特徴とするサファイア単結晶の製造方法が記載されている。
特許文献３には、高温溶液トップシーディング法またはカイロポーラス法によって坩堝内の融液から三ホウ酸リチウム単結晶を＜００１＞軸の種結晶を用いて成長させるに際し、種結晶につながる（００１）成長面上での＜１００＞方位及び＜０１０＞方位に平行に形成される成長稜の幅の比が１：３より大きく成長させる三ホウ酸リチウム単結晶の製造方法が記載されている。
特許文献４には、サファイア単結晶の育成軸をＣ軸（［０００１］の向き）から０．１〜１５度の範囲内で傾けて単結晶サファイアを育成するサファイア単結晶の製造方法が記載されている。ここで、サファイア単結晶は、引上げ法又はキロプロス法により製造され、傾ける向きは、ａ軸の向き、ｍ軸の向き、又はａ軸の向きとｍ軸の向きを合成した向きのいずれでもよいことが記載されている。
特許文献５には、融解した原料を入れるためのるつぼと、該るつぼの上面上に設けられ上下動可能な引上軸と、上記原料を加熱するために上記るつぼの側面および／または底面に設けられた抵抗加熱式ヒータと、育成する結晶の直径の１／２以下の距離だけ上記融解した原料の表面から離れた上方に設けられ、かつ該結晶が通過できる開口を有する反射板とを備えた酸化物単結晶の製造装置が記載されている。
特許文献６には、液体カプセル引上げ法により高分解圧化合物半導体単結晶を成長させるにあたり、上記原料融液を収納するルツボの上端にルツボ内外囲部をふたするリングを設け、かつリング上表面をルツボ保持容器の上端よりも下方に位置せしめた半導体単結晶の製造装置が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００８−７３５４号公報
【特許文献２】特開２００８−３１０１９号公報
【特許文献３】特開平７−３１５９９３号公報
【特許文献４】特開２００８−５６５１８号公報
【特許文献５】特開平３−９７６９０号公報
【特許文献６】特開昭５８−４１７９６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
ところで、Ｃｚ法では、るつぼの大きさ、主に内径によって、引き上げる単結晶の直径が律則されていた。このため、引き上げる単結晶の直径に対応したるつぼを準備していた。このため、引き上げる単結晶の直径を変える場合には、るつぼを交換することが必要となっていた。大きさの異なる複数のるつぼを用意することは、コストアップにつながるとともに、管理が複雑となるという問題があった。一方、大きなるつぼで、いろいろな直径の単結晶を製造する場合は、制御が困難で単結晶の直径の変動が大きく、また単結晶の品質の低下を招く。
また、Ｃｚ法では、単結晶は原料融液の液面上に形成されるため、原料融液の液面上の単結晶と原料融液との界面付近および単結晶中の温度勾配が大きくなり、Ｃｚ法で形成した単結晶は、温度勾配により歪みや結晶欠陥が発生しやすく、良質な結晶が得にくいという問題があった。
本発明は、結晶性に優れ、異なる直径の単結晶を容易に育成することができる単結晶製造装置等を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
かかる目的のもと、本発明が適用される単結晶製造装置は、底部と底部上に底部に接して設けられた壁部と、開口部を有し壁部の上側と接してまたは離して設けられた蓋部とを備え、底部と壁部とにより原料を熱により融解した融液を保持するるつぼと、るつぼの壁部を外から囲むように設けられ、電流により発熱し、るつぼを輻射熱によって壁部から加熱する第１の発熱体と、るつぼの底部の下方に設けられ、電流により発熱し、るつぼを輻射熱によって底部から加熱する第２の発熱体と、るつぼに保持された融液から、引き上げ方向に垂直な断面の面積が引き上げ方向と逆の方向に徐々に大きくなる肩部と、肩部から延在し、引き上げ方向に垂直な断面の面積の変化が肩部に比べ小さい胴部とを備える単結晶を引き上げる引き上げ部と、第１の発熱体に電流を供給するとともに、単結晶の胴部の形成において第１の発熱体に供給する電力を徐々に低減するように制御する第１の電源とを備えている。
この単結晶製造装置において、るつぼの蓋部の開口部は、引き上げ方向に垂直な単結晶の胴部の断面の形状に対応して設けられることを特徴とすることができる。
また、るつぼの蓋部は、引き上げ中の単結晶の胴部を囲む融液から放射される輻射熱を融液に向けて反射し、融液を融点以上に保持するように、単結晶の胴部を囲む融液に対応して設けられていることを特徴とすることができる。
さらに、第２の発熱体に電流を供給するとともに、単結晶の胴部の形成において第２の発熱体に供給する電力を徐々に低減するように制御する第２の電源をさらに備えることを特徴とすることができる。
さらにまた、るつぼは、モリブデン（Ｍｏ）、タングステン（Ｗ）、イリジウム（Ｉｒ）、白金（Ｐｔ）、タンタル（Ｔａ）またはこれらを少なくとも１つ含む合金で構成されていることを特徴とすることができる。
そして、るつぼの胴部および底部と蓋部とは、それぞれを構成する材料の熱膨張係数の差が３×１０−６／Ｋ以下であることを特徴とすることができる。
そしてまた、るつぼの内径Ｄ１と蓋部の開口部の内径Ｄ２との比Ｄ２／Ｄ１が、０．５〜０．９であることを特徴とすることができる。
さらに、融液は、酸化アルミニウムを融解したアルミナ融液であって、単結晶がサファイア単結晶であることを特徴とすることができる。
他の観点から捉えると、本発明が適用される単結晶製造方法は、底部と底部上に底部に接して設けられた壁部と、開口部を有し壁部の上側に接してまたは離して設けられた蓋部とを備えたるつぼを、るつぼの壁部を外から囲むように設けられた第１の発熱体とるつぼの底部の下方に設けられた第２の発熱体とに電流を流してるつぼを輻射熱により加熱し、底部と壁部とにより保持された原料を溶融して融液とする溶融工程と、るつぼに保持された融液の液面に引き上げ棒の一端部に設けられた種結晶を接触させる種付け工程と、引き上げ棒を鉛直上方に引き上げつつ、開口部を引き上げ方向に投影した面内において、種結晶から引き上げ方向に垂直な断面が徐々に大きくなるように種結晶の下方に単結晶の肩部を形成する肩部形成工程と、引き上げ棒を鉛直上方に引き上げつつ、少なくとも第１の発熱体に供給する電力を徐々に低減させるとともに、るつぼの蓋部によって単結晶を囲む融液からの輻射熱を反射させて融液を融点以上に保持して、開口部を引き上げ方向に投影した面内において、融液の液面上および融液の液面下に肩部の下方に単結晶の胴部を形成する胴部形成工程と、単結晶の胴部を囲む融液が融点以上である状態において、引き上げ棒を鉛直上方に引き上げ、るつぼの蓋部の開口部を通して、形成された単結晶を引き抜く引抜工程とを含む。
また、肩部形成工程において、引き上げ棒を回転させることを特徴とすることができる。
そして、胴部形成工程において、引き上げ棒を回転させることを特徴とすることができる。
さらに、肩部形成工程において、るつぼを回転させることを特徴とすることができる。
さらにまた、胴部形成工程において、るつぼを回転させることを特徴とすることができる。
そして、胴部形成工程において、第２の発熱体に供給する電力を徐々に減少させることをさらに含むことを特徴とすることができる。
さらに、他の観点から捉えると、本発明が適用される単結晶製造方法により作製された単結晶は、偏光観察法において観察される結晶歪に対応する干渉縞が、略同心円であることを特徴とすることができる。
また、単結晶が六方晶であって、偏光観察法における単結晶の観察面が（０００１）面であることを特徴とすることができる。
そして、単結晶がサファイアであることを特徴とすることができる。
そしてまた、単結晶が円柱状であって、直径が１００ｍｍ以上であることを特徴とすることができる。
【発明の効果】
【０００７】
本発明によれば、結晶性に優れ、異なる直径の単結晶を容易に育成することができる単結晶製造装置等を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】本実施の形態が適用される単結晶製造装置の構成の一例を説明するための図である。
【図２】本実施の形態におけるるつぼの構成の一例を説明する図である。
【図３】単結晶製造装置を用いて製造されるサファイアインゴットの構成の一例を説明する図である。
【図４】単結晶製造装置を用いてサファイアインゴットを製造する方法（製造方法）を説明するためのフローチャートである。
【図５】本実施の形態におけるサファイアインゴットの成長の機構を説明する断面模式図である。
【図６】るつぼの内径を変えることなく、サファイアインゴットの直径を制御する方法を説明する図である。
【図７】実施例のるつぼおよびサファイアインゴットを説明するための断面図である。
【図８】実施例サンプルおよび比較例サンプルの偏光観察法による結果を示す模式図である。
【図９】実施例のサファイアインゴットの肩部形成工程および胴部形成工程において、上部ヒータおよび下部ヒータに供給した電力を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
以下、添付図面を参照して、本発明の実施の形態について詳細に説明する。
［単結晶製造装置１］
図１は、本実施の形態が適用される単結晶製造装置１の構成の一例を説明するための図である。
この単結晶製造装置１は、単結晶の一例としてのサファイア単結晶からなる柱状のサファイアインゴット２００を成長させるための加熱炉１０を有している。この加熱炉１０は、円柱状の外形を有し、その内部には円柱状の空間が形成された断熱容器１１を備えている。そして、断熱容器１１は、例えばカーボン製の断熱材からなる部品を組み立てることで構成されている。また、加熱炉１０は、内部の空間に断熱容器１１を収容するチャンバ１４をさらに備えている。さらに、加熱炉１０は、チャンバ１４の側面に貫通形成され、チャンバ１４の外部からチャンバ１４を介してガスを供給するガス供給管１２と、同じくチャンバ１４の側面に貫通形成され、チャンバ１４を介して外部にガスを排出するガス排出管１３とを備えている。
【００１０】
また、断熱容器１１の内側下方には、円板状の外形を有する支持台１５が、一方の面（表面）が上方を向くように配置されている。この支持台１５は、例えばモリブデン（Ｍｏ）にて構成されている。
さらに、支持台１５の他方の面（裏面）に固定され、断熱容器１１およびチャンバ１４のそれぞれの底部に設けられた貫通孔を介して、一端部がチャンバ１４の外部に引き出された支持棒１６が設けられている。支持棒１６は、軸の回りに回転が可能となるように取り付けられている。また、支持棒１６とチャンバ１４の貫通孔との間には、図示しないシール材が設けられている。
【００１１】
また、断熱容器１１の内側下方であって、且つ支持台１５上には、原料である酸化アルミニウムを融解してなる融液の一例としてのアルミナ融液３００を収容するるつぼ２０が配置されている。
るつぼ２０は、支持台１５に接する底部２１と、底部２１に接して設けられ、底部２１の周囲から立ち上がる筒状の壁部２２と、壁部２２上に設けられ、中央部に開口部２３ａを有する円板状の蓋部２３とから構成されている。
底部２１と壁部２２とは、一体として構成され、アルミナ融液３００を保持する。
なお、るつぼ２０（底部２１、壁部２２、蓋部２３）については後に詳述するが、図１では蓋部２３は壁部２２上に接して保持されるように表記している。
【００１２】
るつぼ２０（底部２１、壁部２２、蓋部２３）は支持台１５によって支持され、支持台１５は支持棒１６によって支持されている。そして、支持棒１６は、チャンバ１４の外側に設けられ、支持棒１６を回転させる回転機構（不図示）によって支持されている。よって、るつぼ２０と支持台１５とは、支持棒１６の回転とともに矢印Ｃ方向に回転するようになっている。なお、るつぼ２０は、矢印Ｃと逆方向に回転するようにしてもよい。
【００１３】
さらに、加熱炉１０は、断熱容器１１の側面内側とるつぼ２０の壁部２２の外側との間に、るつぼ２０の壁部２２に対向し、るつぼ２０の壁部２２を取り囲む（囲む）ように設けられた第１の発熱体の一例としての上部ヒータ３０を備えている。
上部ヒータ３０は、一例として黒鉛（グラファイト）などの炭素（Ｃ）または炭素（Ｃ）を含む材料で構成され、電流（通電）により発熱し、輻射熱により、るつぼ２０を壁部２２から加熱する。
上部ヒータ３０は、電流が流れる経路が、るつぼ２０の壁部２２を取り囲むようにらせん状に構成されてもよく、るつぼ２０の壁部２２の上端部と下端部とで上下に折り返すように構成されてもよい。なお、上部ヒータ３０に電流を供給するため、チャンバ１４および断熱容器１１を貫通して複数の配線が設けられているが、図１においては、これらの配線の記載を省略している。
【００１４】
なお、図１においては、上部ヒータ３０の上端がるつぼ２０の蓋部２３の上面より上側にあるように表記しているが、上部ヒータ３０の上端と蓋部２３の上面とが一致してもよく、上部ヒータ３０の上端が蓋部２３の上面より下側、すなわち壁部２２の位置にあってもよい。同様に、図１では、上部ヒータ３０の下端がるつぼ２０の底部２１の下面より下側にあるように表記しているが、上部ヒータ３０の下端と底部２１の下面とが一致してもよく、上部ヒータ３０の下端がるつぼ２０の壁部２２の位置にあってもよい。
【００１５】
さらにまた、加熱炉１０は、るつぼ２０の底部２１の下方であって、底部２１と断熱容器１１の内側底部との間に、底部２１に対向するように設けられた第２の発熱体の一例としての下部ヒータ３５を備えている。なお、下部ヒータ３５の外形は、大まかに捉えると中央部がくり抜かれた円板状である。支持棒１６は、中央部のくり抜かれた開口に通されている。
【００１６】
下部ヒータ３５は、上部ヒータ３０と同様に、一例として黒鉛（グラファイト）などの炭素（Ｃ）または炭素（Ｃ）を含む材料で構成され、電流（通電）により発熱し、輻射熱により、るつぼ２０を底部２１から加熱する。下部ヒータ３５は、電流が流れる経路が、支持棒１６を取り囲むように渦巻状に構成されてもよく、るつぼ２０の底部２１の周辺部と中央部とで交互に折り返すように構成されてもよい。なお、下部ヒータ３５に電流を供給するため、チャンバ１４および断熱容器１１を貫通して複数の配線が設けられているが、図１においては、これらの配線の記載を省略している。
【００１７】
なお、図１においては、下部ヒータ３５の周辺部がるつぼ２０の底部２１の外周より外側にあるように表記しているが、下部ヒータ３５の周辺部と底部２１の外周とが一致してもよく、下部ヒータ３５の周辺部が底部２１の外周より内側にあってもよい。同様に、図１では、下部ヒータ３５の中央部が支持台１５の外周部より内側にあるが、下部ヒータ３５の中央部が支持台１５の外周部と一致してもよく、下部ヒータ３５の中央部が支持台１５の外周部より外側にあってもよい。
上部ヒータ３０および下部ヒータ３５のそれぞれの形状は、上部ヒータ３０および下部ヒータ３５によりるつぼ２０が効率よく加熱できる形状であればよい。
【００１８】
図１では、支持台１５がるつぼ２０の底部２１と接する面積を、るつぼ２０の底部２１の面積より小さくして、下部ヒータ３５からの輻射熱により、るつぼ２０の底部２１が効率よく加熱されるようになっている。
【００１９】
さらにまた、加熱炉１０は、断熱容器１１およびチャンバ１４のそれぞれの上面に設けられた貫通孔を介して上方から下方に伸びる引き上げ棒４０を備えている。この引き上げ棒４０は、鉛直方向（矢印Ａ方向）への移動および軸を中心とする回転（矢印Ｂ方向）が可能となるように取り付けられている。なお、チャンバ１４に設けられた貫通孔と引き上げ棒４０との間には、図示しないシール材が設けられている。そして、引き上げ棒４０の鉛直下方側の端部には、サファイアインゴット２００を成長させるための基となる種結晶２１０（後述する図３参照）を装着、保持させるための保持部材４１が取り付けられている。
【００２０】
また、単結晶製造装置１は、引き上げ棒４０を鉛直上方に引き上げるための引き上げ駆動部５０および引き上げ棒４０を回転させるための引き上げ棒回転駆動部６０を備えている。ここで、引き上げ駆動部５０はモータ等で構成されており、引き上げ棒４０の引き上げ速度を調整できるようになっている。また、引き上げ棒回転駆動部６０もモータ等で構成されており、引き上げ棒４０の回転速度を調整できるようになっている。
ここで、矢印Ａ方向を引き上げ方向と表記する。
【００２１】
さらに、単結晶製造装置１は、ガス供給管１２を介してチャンバ１４の内部にガスを供給するガス供給部７０を備えている。本実施の形態において、ガス供給部７０は、例えばアルゴン等の不活性ガスを供給することができる。
【００２２】
一方、単結晶製造装置１は、ガス排出管１３を介してチャンバ１４の内部からガスを排出するガス排出部８０を備えている。ガス排出部８０は例えば真空ポンプ等を備えており、チャンバ１４内の減圧や、ガス供給部７０から供給されたガスの排気をすることが可能となっている。
【００２３】
さらにまた、単結晶製造装置１は、上部ヒータ３０に電流を供給する第１の電源の一例として上部ヒータ電源９０を備えている。上部ヒータ電源９０は、上部ヒータ３０への電流の供給の有無および供給する電力（電流および／または電圧）を設定できるようになっている。
そして、単結晶製造装置１は、下部ヒータ３５に電流を供給する第２の電源の一例として下部ヒータ電源９５を備えている。下部ヒータ電源９５は、下部ヒータ３５への電流の供給の有無および供給する電力（電流および／または電圧）を設定できるようになっている。
【００２４】
そして、単結晶製造装置１は、支持棒１６を回転させて、支持台１５に支持されたるつぼ２０を回転させるるつぼ回転駆動部１１０を備えている。るつぼ回転駆動部１１０もモータ等で構成されており、るつぼ２０の回転速度を調整できるようになっている。
さらに、単結晶製造装置１は、引き上げ棒４０を介して引き上げ棒４０の下部側に成長するサファイアインゴット２００の重量を検出する重量検出部１２０を備えている。この重量検出部１２０は、例えば重量センサ等を含んで構成されている。
【００２５】
そして、単結晶製造装置１は、上述した引き上げ駆動部５０、引き上げ棒回転駆動部６０、ガス供給部７０、ガス排出部８０、上部ヒータ電源９０、下部ヒータ電源９５を制御する制御部１００を備えている。また、制御部１００は、重量検出部１２０から出力される重量信号に基づき、引き上げられるサファイアインゴット２００の結晶直径の計算を行い、上部ヒータ電源９０および下部ヒータ電源９５にフィードバックする。
【００２６】
なお、本実施の形態においては、引き上げ棒４０、引き上げ駆動部５０および引き上げ棒回転駆動部６０によって引き上げ部が構成されている。
【００２７】
［るつぼ２０］
図２は、本実施の形態におけるるつぼ２０の構成の一例を説明する図である。
るつぼ２０は、前述したように、底部２１、壁部２２、蓋部２３とから構成されている。そして、少なくとも底部２１と壁部２２とは一体で構成され、アルミナ融液３００を保持できるようになっている。
図１において、蓋部２３は、底部２１および壁部２２と別の部材で構成され、蓋部２３の周辺部が壁部２２の上端部に接するように、壁部２２上に載置されている。そして、蓋部２３は円板状であって、中央部に円形の開口部２３ａを有している。
開口部２３ａの内径Ｄ２は、後述するように形成するサファイアインゴット２００の直径に対応して設定されている。
【００２８】
蓋部２３の周辺部には、壁部２２に対して蓋部２３の位置がずれないように、蓋部２３を貫く複数のピン２３ｂを設けてもよい。ピン２３ｂは、蓋部２３を貫いた部分が、壁部２２の内側に当接して、蓋部２３がずれるのを防止する。
また、ピン２３ｂの蓋部２３を貫いた部分を収納する孔を、壁部２２の上端部に設けてもよい。なお、ピン２３ｂにねじを設けて壁部２２にねじ止めしてもよいが、蓋部２３のずれを抑制するためには、ねじ止めすることを要しない。
【００２９】
なお、蓋部２３を交換しない場合は、蓋部２３を底部２１および壁部２２と一体に構成してもよい。さらに、蓋部２３を交換しない場合は、壁部２２の上端部に接するように配置された蓋部２３が、熱等により、壁部２２に固着されても構わない。
さらにまた、蓋部２３は、壁部２２に接することなく、予め定められた距離に離して配置してもよい。このときは、蓋部２３を、壁部２２に対して予め定められた距離に保持するための蓋部保持部材（不図示）を設ければよい。
【００３０】
また、図２において、蓋部２３は中央に円形の開口部２３ａを有する円板状とした。しかし、開口部２３ａの形状は必ずしも円形である必要はなく、後述するように、アルミナ融液３００からの輻射熱を反射するものであればよく、多角形等であってもよい。
そして、蓋部２３は、周辺部から開口部２３ａに向かって上方（底部２１から離れる側）に凸状であってもよく、周辺部から中央部に向かって下方（底部２１に向かう側）に凸状であってもよい。
【００３１】
るつぼ２０（底部２１、壁部２２、蓋部２３）は、単結晶の原料の融点より高い融点を有する高融点金属で構成されていればよい。モリブデン（Ｍｏ）、タングステン（Ｗ）、イリジウム（Ｉｒ）、白金（Ｐｔ）、タンタル（Ｔａ）またはこれらを少なくとも１つ含む合金であってもよい。
なお、るつぼ２０において、底部２１および壁部２２（一体で構成される）と蓋部２３とは、熱膨張によるストレスを緩和する点から同じ材質が好ましいが、異なる素材によって構成されてもよい。
以下では、るつぼ２０は、酸化アルミニウムの融点（２０５４℃）より高い融点（２６１７℃）のモリブデン（Ｍｏ）で構成されているとして説明する。
【００３２】
サファイアインゴット２００から、直径１００ｍｍのサファイアウエハを切り出すとすると、サファイアインゴット２００の直径Ｄ０（後述する図３参照）は１１０ｍｍが必要とされる。
直径Ｄ０が１１０ｍｍのサファイアインゴット２００を得ようとした場合を例にとると、るつぼ２０の壁部２２の内径Ｄ１（るつぼ２０の内径Ｄ１）は例えば１８０ｍｍが好ましい。そして、るつぼ２０の内側の高さＨ１は例えば２００ｍｍが好ましい。そして、底部２１および壁部２２の厚さは例えば１０ｍｍである。
一方、蓋部２３の開口部２３ａの内径Ｄ２は例えば１２５ｍｍが好ましい。蓋部２３の厚さは例えば２ｍｍである。
なお、これらの数値は一例であって、製造するサファイアインゴット２００の直径および長さに応じて、るつぼ２０の内径Ｄ１、高さＨ、蓋部２３の内径Ｄ２を設定すればよい。
なお、後述するように、蓋部２３の開口部２３ａの内径Ｄ２は、製造するサファイアインゴット２００の直径Ｄ０（後述する図３参照）と関連し、サファイアインゴット２００の直径Ｄ０の１．１〜１．２に設定されるのが好ましい。
【００３３】
［サファイアインゴット２００］
図３は、単結晶製造装置１を用いて製造されるサファイアインゴット２００の構成の一例を説明する図である。
このサファイアインゴット２００は、サファイアインゴット２００を成長させるための基となる種結晶２１０と、種結晶２１０の下部に延在しこの種結晶２１０と一体化した肩部２２０と、肩部２２０の下部に延在し肩部２２０と一体化した胴部２３０とを備えている。そして、このサファイアインゴット２００においては、上方すなわち種結晶２１０側から下方すなわち胴部２３０側に向けて、六方晶であるサファイアのｃ軸方向に単結晶が成長している。すなわち、サファイアインゴット２００は図１の矢印Ａ方向にサファイアの単結晶が成長している。
【００３４】
ここで、肩部２２０は、種結晶２１０側から胴部２３０側に向けて、徐々にその直径が拡大していく形状を有している。また、胴部２３０は、上方から下方に向けてその直径がほぼ同じとなるような形状を有している。
なお、胴部２３０の直径は、所望とするサファイア単結晶のウエハの直径よりもわずかに大きな値に設定される。そして、胴部２３０は、サファイアの単結晶の成長の方向（引き上げの方向）に対して垂直な面からなる端部２４０ａを有している。なお、胴部２３０は、成長条件を異ならせた場合には、サファイアの単結晶の成長の方向に対して中央部が凸状となった端部２４０ｂや、中央部が凹状になった端部２４０ｃを有していることがある。
【００３５】
なお、本実施の形態において、ｃ軸方向に結晶成長させたサファイアインゴット２００を製造しているのは、次の理由による。
一般的に、ＧａＮ系光デバイスの基板材料や液晶プロジェクタの偏光子の保持部材、シリコンデバイスの貼り付け用基板等では、サファイア単結晶のｃ軸に垂直な面（（０００１）面）が主面となるように、インゴットから切り出されたウエハが用いられることが多い。したがって、歩留まりの観点からすれば、ｃ軸方向に結晶成長させたサファイア単結晶のインゴットをウエハの切り出しに用いることが好ましい。このため、本実施の形態では、このような後工程での利便性を考慮し、ｃ軸方向に結晶成長させたサファイアインゴット２００の製造を行っている。
【００３６】
［サファイアインゴット２００の製造方法］
図４は、単結晶製造装置１を用いてサファイアインゴット２００を製造する方法（製造方法）を説明するためのフローチャートである。
サファイアインゴット２００の製造にあたっては、まず、チャンバ１４内のるつぼ２０内に充填された固体の酸化アルミニウムを加熱によって溶解（融解）する溶融工程を実行する（ステップ１０１）。
次に、酸化アルミニウムの融液すなわちアルミナ融液３００に種結晶２１０の下端部を接触させた状態で温度調整を行う種付け工程を実行する（ステップ１０２）。
次いで、アルミナ融液３００に接触させた種結晶２１０を回転させながら上方に引き上げることにより、種結晶２１０の下方に肩部２２０を形成する肩部形成工程を実行する（ステップ１０３）。
引き続いて、種結晶２１０を介して肩部２２０を回転させながら上方に引き上げつつ、肩部２２０の下方に胴部２３０を形成する胴部形成工程を実行する（ステップ１０４）。
さらに引き続いて、種結晶２１０および肩部２２０を介して胴部２３０を回転させながら上方に引き上げてアルミナ融液３００から引き抜く引抜工程を実行する（ステップ１０５）。
そして、るつぼ２０の加熱を停止して冷却する冷却工程を実行し（ステップ１０６）、得られたサファイアインゴット２００が冷却された後にチャンバ１４の外部に取り出して、一連の製造工程を完了する。
【００３７】
なお、このようにして得られたサファイアインゴット２００は、まず、肩部２２０と胴部２３０との境界において切断され、胴部２３０が切り出される。次に、切り出された胴部２３０は、さらに、サファイアの単結晶の成長方向に直交する面で切断され、サファイア単結晶のウエハとなる。このとき、本実施の形態のサファイアインゴット２００はｃ軸方向に結晶成長していることから、得られるウエハの主面はｃ面（（０００１）面）となる。そして、得られたウエハは、ＧａＮ系光デバイスや偏光子の製造等に用いられる。
【００３８】
では、上述した各工程について具体的に説明を行う。ただし、ここでは、ステップ１０１の溶融工程の前に実行される準備工程から順を追って説明を行う。
【００３９】
（準備工程）
準備工程では、まず、＜０００１＞ｃ軸の種結晶２１０を用意する。次に、引き上げ棒４０の保持部材４１に種結晶２１０を取り付け、予め定められた位置にセットする。続いて、チャンバ１４内に下部ヒータ３５を設置する。そして、支持棒１６に支持台１５を取り付ける。
次に、支持台１５上にるつぼ２０を設置する。そして、るつぼ２０内に酸化アルミニウムの原材料すなわちアルミナ原料を充填する。なお、るつぼ２０の蓋部２３が、壁部２２と別に構成されている場合には、るつぼ２０（底部２１と壁部２２）内にアルミナ原料を充填したのち、蓋部２３を壁部２２上に設置してもよい。
そして、るつぼ２０の壁部２２を取り囲むように上部ヒータ３０を設置する。その後、チャンバ１４内に断熱容器１１を組み立てる。
そして次に、制御部１００、引き上げ駆動部５０、引き上げ棒回転駆動部６０、ガス供給部７０、ガス排出部８０、上部ヒータ電源９０、下部ヒータ電源９５、るつぼ回転駆動部１１０、重量検出部１２０に通電する。これにより、制御部１００が、引き上げ駆動部５０、引き上げ棒回転駆動部６０、ガス供給部７０、ガス排出部８０、上部ヒータ電源９０、下部ヒータ電源９５、るつぼ回転駆動部１１０、重量検出部１２０を制御する状態になる。以下で説明する操作は、すべて制御部１００の制御に基づいて行われる。よって、「制御部１００の制御に基づいて」と表記することを省略する。
【００４０】
ガス供給部７０からのガス供給を行わない状態で、ガス排出部８０は、チャンバ１４内を減圧する。その後、ガス供給部７０は、チャンバ１４内に予め定められたガスを供給し、チャンバ１４の内部を常圧にする。
【００４１】
（溶融工程）
溶融工程では、ガス供給部７０は予め定められたガスをチャンバ１４内に供給する。なお、溶融工程において供給するガスは、準備工程と同じものであってもよいし異なるものであってもよい。このとき、引き上げ棒回転駆動部６０は、引き上げ棒４０を第１引き上げ棒回転速度で回転（図１の矢印Ｂ方向）させる。そして、るつぼ回転駆動部１１０は、支持棒１６を回転（図１の矢印Ｃ方向）させて、るつぼ２０を第１るつぼ回転速度で回転させる。
ここで、引き上げ棒４０の回転方向（矢印Ｂ方向）とるつぼ２０の回転方向（矢印Ｃ方向）とは、図１に示すように逆の方向であってもよく、同じ方向であってもよい。
【００４２】
また、上部ヒータ電源９０は、上部ヒータ３０に電流を供給して上部ヒータ３０を発熱させ、るつぼ２０の壁部２２を加熱する。同様に、下部ヒータ電源９５は、下部ヒータ３５に電流を供給して下部ヒータ３５を発熱させ、るつぼ２０の底部２１を加熱する。
【００４３】
このようにして、るつぼ２０の底部２１および壁部２２が加熱され、これにともないるつぼ２０内に収容される酸化アルミニウムがその融点（２０５４℃）を超えて加熱されることで、るつぼ２０内においてアルミナ原料すなわち酸化アルミニウムが溶融し、アルミナ融液３００となる。
【００４４】
（種付け工程）
種付け工程では、ガス供給部７０は、予め定められたガスをチャンバ１４内に供給する。なお、種付け工程において供給するガスは、溶融工程と同じものであってもよいし異なるものであってもよい。
そして、引き上げ駆動部５０は、保持部材４１に取り付けられた種結晶２１０の下端が、るつぼ２０内のアルミナ融液３００と接触する位置まで引き上げ棒４０を下降させて停止させる。その状態で、重量検出部１２０からの重量信号をもとに、上部ヒータ電源９０は、上部ヒータ３０に供給する電流を調節する。同様に、下部ヒータ電源９５は、下部ヒータ３５に供給する電流を調節する。なお、電流の代わりに、電力（電流および電圧）を調整してもよい。以下では、電流（電力）と表記する。
【００４５】
（肩部形成工程）
肩部形成工程では、上部ヒータ電源９０は、上部ヒータ３０に供給する電流（電力）を、下部ヒータ電源９５は、下部ヒータ３５に供給する電流（電力）を調節したのち、アルミナ融液３００の温度が安定するまでしばらくの間保持する。その後、アルミナ融液３００の温度が若干下がるように、上部ヒータ３０に供給する電流（電力）および下部ヒータ３５に供給する電流（電力）を調節するとともに、引き上げ棒４０を第１引き上げ棒回転速度で回転させながら第１引き上げ速度にて引き上げる（図１の矢印Ａ方向）。なお、るつぼ回転駆動部１１０は、るつぼ２０を第１るつぼ回転速度で回転させる。
【００４６】
すると、種結晶２１０は、その下端部がアルミナ融液３００に浸った状態で回転されつつ引き上げられることになり、種結晶２１０の下端には、鉛直下方に向かって拡開する肩部２２０が形成されていく。
なお、肩部２２０の直径は、蓋部２３の開口部２３ａの内径Ｄ２より若干小さい値となるまで成長する。例えば、開口部２３ａの内径Ｄ２が１２５ｍｍである場合、肩部２２０の直径（図３の直径Ｄ０）は１１０ｍｍとなる。すなわち、Ｄ０／Ｄ２＝０．８８となる。
【００４７】
（胴部形成工程）
胴部形成工程では、ガス供給部７０は、予め定められたガスをチャンバ１４内に供給する。なお、胴部形成工程において供給するガスは、肩部形成工程と同じものであってもよいし異なるものであってもよい。
また、引き続き上部ヒータ電源９０が上部ヒータ３０に電流を供給し、下部ヒータ電源９５が下部ヒータ３５に電流を供給して、るつぼ２０を介してアルミナ融液３００を加熱する。このとき、上部ヒータ３０に供給する電流（電力）および下部ヒータ３５に供給する電流（電力）を徐々に低下するように制御する。なお、下部ヒータ３５に供給する電流（電力）を一定にすることもできる。
さらに、引き上げ駆動部５０は、引き上げ棒４０を第２引き上げ速度にて引き上げる。ここで第２引き上げ速度は、肩部形成工程における第１引き上げ速度と同じ速度であってもよいし、異なる速度であってもよい。
さらにまた、引き上げ棒回転駆動部６０は、引き上げ棒４０を第２引き上げ棒回転速度で回転させる。ここで、第２引き上げ棒回転速度は、肩部形成工程における第１引き上げ棒回転速度と同じ速度であってもよいし、異なる速度であってもよい。
そして、るつぼ回転駆動部１１０は、るつぼ２０を第２るつぼ回転速度で回転させる。ここで、第２るつぼ回転速度は、肩部形成工程における第１るつぼ回転速度と同じ速度であってもよいし、異なる速度であってもよい。
【００４８】
種結晶２１０と一体化した肩部２２０は、その下端部がアルミナ融液３００に浸った状態で回転されつつ引き上げられることになるため、肩部２２０の下端部に、好ましくは円柱状の胴部２３０が形成されていく。
なお、上部ヒータ３０に供給する電力および下部ヒータ３５に供給する電流（電力）を徐々に低減するように制御するので、胴部２３０は、アルミナ融液３００の液面上の部分ばかりでなく、アルミナ融液３００中においても成長していく。ここで、下部ヒータ３５に供給する電流（電力）を低減せず、一定にすることもできる。
胴部形成工程におけるサファイアインゴット２００の成長については後に詳述する。
【００４９】
（引抜工程）
引抜工程では、ガス供給部７０は、予め定められたガスをチャンバ１４内に供給する。なお、引抜工程において供給するガスは、胴部形成工程と同じものであってもよいし異なるものであってもよい。
また、引き続き、上部ヒータ電源９０が上部ヒータ３０に電流の供給を行い、るつぼ２０の壁部２２を介してアルミナ融液３００を加熱する。同様に、下部ヒータ電源９５が下部ヒータ３５に電流の供給を行い、るつぼ２０の底部２１を介してアルミナ融液３００を加熱する。これらにより、形成されたサファイアインゴット２００を取り囲む（囲む）アルミナ融液３００が融点より高い状態にあるように制御する。
重量検出部１２０が、サファイアインゴット２００の重量が予め定められた値になったことを検出すると、引き上げ駆動部５０は、引き上げ棒４０を第３引き上げ速度にて引き上げ、サファイアインゴット２００をアルミナ融液３００中から引き抜く。
ここで第３引き上げ速度は、肩部形成工程における第１引き上げ速度あるいは胴部形成工程における第２引き上げ速度より大きな速度であって、サファイアインゴット２００をアルミナ融液３００から引き抜くための速度である。
このとき、引き上げ棒回転駆動部６０は、引き上げ棒４０を第３引き上げ棒回転速度で回転させる。ここで、第３引き上げ棒回転速度は、肩部形成工程における第１引き上げ棒回転速度あるいは胴部形成工程における第２引き上げ棒回転速度と同じ速度であってもよいし、これらと異なる速度であってもよい。
そして、るつぼ回転駆動部１１０は、るつぼ２０を第３るつぼ回転速度で回転させる。ここで、第３るつぼ回転速度は、肩部形成工程における第１るつぼ回転速度あるいは胴部形成工程における第２るつぼ回転速度と同じ速度であってもよいし、異なる速度であってもよい。るつぼ２０に回転を加えることは、サファイアインゴット２００の形状（円柱状の形状）が安定するので望ましい。
これにより、図３に示すサファイアインゴット２００が得られる。
【００５０】
（冷却工程）
冷却工程では、ガス供給部７０は、予め定められたガスをチャンバ１４内に供給する。なお、冷却工程において供給するガスは、引抜工程と同じものであってもよいし異なるものであってもよい。
また、上部ヒータ電源９０は、上部ヒータ３０への電流の供給を停止する。同様に、下部ヒータ電源９５から下部ヒータ３５への電流の供給を停止し、るつぼ２０を介したアルミナ融液３００の加熱を中止する。
さらに、引き上げ駆動部５０は引き上げ棒４０の引き上げを停止し、引き上げ棒回転駆動部６０は引き上げ棒４０の回転を停止する。そして、るつぼ回転駆動部１１０はるつぼ２０の回転を停止する。
【００５１】
このとき、るつぼ２０内には、サファイアインゴット２００を形成しなかった酸化アルミニウムがアルミナ融液３００として少量残存している。このため、加熱の停止に伴ってるつぼ２０中のアルミナ融液３００は徐々に冷却され、酸化アルミニウムの融点を下回った後にるつぼ２０中で固化し、酸化アルミニウムの固体となる。
そして、サファイアインゴット２００およびチャンバ１４内が十分に冷却された状態で、チャンバ１４内からサファイアインゴット２００を取り出す。
【００５２】
なお、上述した引き上げ棒４０の回転速度（第１引き上げ棒回転速度、第２引き上げ棒回転速度、第３引き上げ棒回転速度）は、０〜２０ｒｐｍが好ましい。引き上げ棒４０を回転させなくともよい（０ｒｐｍ）が、サファイアインゴット２００の胴部２３０の形状を円柱状にするためには、回転させた方がよい。このことから、引き上げ棒４０の回転速度は３〜１０ｒｐｍがより好ましい。
また、るつぼ２０の回転速度（第１るつぼ回転速度、第２るつぼ回転速度、第３るつぼ回転速度）は、０〜３ｒｐｍが好ましい。さらに、るつぼ２０の回転速度（第１るつぼ回転速度、第２るつぼ回転速度、第３るつぼ回転速度）は、０．３〜１ｒｐｍがより好ましい。引き上げ棒４０と同様に、るつぼ２０を回転させなくともよい（０ｒｐｍ）が、サファイアインゴット２００の胴部２３０の形状を円柱状にするためには、回転させた方がよい。このことから、るつぼ２０の回転速度は０．１〜１ｒｐｍがより好ましい。
引き上げ棒４０の引き上げ速度（第１引き上げ速度、第２引き上げ速度）は０．５〜５ｍｍ／時が好ましい。
【００５３】
ここで、本実施の形態におけるサファイアインゴット２００の成長の機構について説明する。
図５は、本実施の形態におけるサファイアインゴット２００の成長の機構を説明する断面模式図である。図５（ａ）、（ｂ）、（ｃ）は、図４に示した胴部形成工程（ステップ１０４）におけるサファイアインゴット２００の成長の様子を順に示している。
【００５４】
図５（ａ）は、肩部形成工程（図４のステップ１０３）が終了し、胴部形成工程（ステップ１０４）に移行した直後であって、サファイアインゴット２００の胴部２３０の上端がアルミナ融液３００の液面と一致した状態を示している。
このときのアルミナ融液３００中において温度が等しくなる面である等温面３００ａを、図５（ａ）（図５（ｂ）、（ｃ）も同様）中に一点鎖線で示す。等温面３００ａは、おおむね、るつぼ２０の壁部２２が作る円筒と同心の円筒状か、上方から下方へ向かって直径が徐々に小さくなる筒状であって、壁部２２に近いほど温度が高く、壁部２２から遠ざかる（中心部）ほど温度が低くなっていると考えられる。また、等温面３００ａの間隔は、蓋部２３の開口部２３ａを鉛直方向に投影した面付近においては狭くなり、その他の部分では広くなる。
【００５５】
アルミナ融液３００がこのような温度分布になるのは、るつぼ２０が蓋部２３を備えることによると考えられる。すなわち、加熱されたアルミナ融液３００から放射された輻射熱は、おおむね蓋部２３の裏面（るつぼ２０内側）で反射され、アルミナ融液３００に戻る。これにより、上方を蓋部２３で覆われた範囲のアルミナ融液３００の壁部２２側は、融点以上に保持される。これに対し、蓋部２３で覆われない範囲のアルミナ融液３００から放射された輻射熱は、反射されて戻ることはほとんどなく、蓋部２３で覆われない範囲のアルミナ融液３００は融点付近または融点以下の温度になりやすい。
これらのことから、蓋部２３の開口部２３ａを鉛直方向に投影した面付近においてはその両側（壁部２２側と中心側）で等温面３００ａの間隔が狭くなり、その他の部分では広くなると考えられる。
【００５６】
このような場合、図５（ａ）に示すように、サファイアインゴット２００の胴部２３０は、肩部２２０の下部に引き続いて成長するとともに、アルミナ融液３００中においても、温度の低いるつぼ２０の中心部において、引き上げ方向（矢印Ａ）と反対側に向かって成長する。
【００５７】
また、アルミナ融液３００から放射された輻射熱が、るつぼ２０の蓋部２３によって反射されることで、壁部２２に近い側のアルミナ融液３００が融点以上に保持されるため、肩部２２０の直径は、蓋部２３の開口部２３ａの内径Ｄ２（開口部２３ａをアルミナ融液３００の液面に対して鉛直方向に投影した面の直径）より大きくなることができない。そして、肩部２２０に引き続く胴部２３０の直径Ｄ０も、開口部２３ａの内径Ｄ２（開口部２３ａをアルミナ融液３００の液面に対して鉛直方向に投影した面の直径）より大きくなることができない。
本実施の形態では、サファイアインゴット２００の直径Ｄ０は、るつぼ２０の蓋部２３の開口部２３ａの内径Ｄ２で決められる。このため、サファイアインゴット２００の直径Ｄ０を制御することを要しない。
また、サファイアインゴット２００の成長が進むにつれて肩部２２０が蓋部２３に近づくことによって、蓋部２３の開口部２３ａとサファイアインゴット２００との間の放熱経路が狭くなる。すなわち、るつぼ２０内の空間（るつぼ２０内のガスで充填されている領域）が保温される。それにより、成長したサファイアインゴット２００が冷却されにくくなり、サファイアインゴット２００中の温度勾配は小さくなる。温度勾配が小さいことで熱応力による歪や結晶欠陥が発生し難くなり、特に、大口径のインゴット（結晶）においても、歪、結晶欠陥が少ない結晶が得られる効果が大きい。
【００５８】
なお、従来のＣｚ法では、サファイアインゴット２００の胴部２３０がアルミナ融液３００の液面上に形成され、アルミナ融液３００中には形成されないように、アルミナ融液３００の全体が融点以上に保持されるように温度が制御される。このため、アルミナ融液３００の液面上のサファイアインゴット２００とアルミナ融液３００との界面の温度勾配が大きくなってしまう。そのため、サファイアインゴット２００には大きな熱応力がかかり、歪、結晶欠陥が発生する。特に、サファイアインゴット２００が大口径になると、歪、結晶欠陥の発生が顕著となる。
これに対して、本実施の形態では、サファイアインゴット２００の胴部２３０は、アルミナ融液３００の液面上ばかりでなく、アルミナ融液３００中にも形成されるために、サファイアインゴット２００の表面からの放熱が少なく、サファイアインゴット２００とアルミナ融液３００との界面の温度勾配が小さく抑えられている。
【００５９】
図５（ｂ）は、図５（ａ）に示した状態からさらにサファイアインゴット２００の成長が進んだ状態を示している。なお、胴部形成工程では第２引き上げ速度にて引き上げ棒４０が引き上げられているので、サファイアインゴット２００は、図５（ａ）に示した状態より、引き上げ方向（矢印Ａ方向）にさらに引き上げられている。
サファイアインゴット２００の成長が進むにつれて、サファイアインゴット２００の肩部２２０が、開口部２３ａに近づく。このことにより、蓋部２３の開口部２３ａとサファイアインゴット２００との間の放熱経路が徐々に狭くなる。その結果、アルミナ融液３００の表面からの放熱が少なくなり、アルミナ融液３００中の鉛直方向における温度差が小さくなり、等温面３００ａがより垂直に近づいていく。そのため、サファイアインゴット２００は、アルミナ融液３００中において、引き上げ方向（矢印Ａ方向）と反対側に成長した部分が、るつぼ２０の壁部２２側に向かって太くなるように成長する。
【００６０】
図５（ｃ）は、図５（ｂ）に示した状態からさらにサファイアインゴット２００の成長が進んだ状態であって、サファイアインゴット２００の成長が終了する直前の状態を示している。サファイアインゴット２００の肩部２２０がさらに開口部２３ａに近づいたことによって、さらに放熱経路が狭くなり、その結果、アルミナ融液３００中の等温面３００ａがほぼ垂直になるので、サファイアインゴット２００の胴部２３０はさらにるつぼ２０の壁部２２側に向かって成長する。なお、胴部形成工程では第２引き上げ速度にて引き上げ棒４０が引き上げられているので、サファイアインゴット２００は、図５（ｂ）に示した状態より、引き上げ方向（矢印Ａ方向）にさらに引き上げられている。
サファイアインゴット２００の胴部２３０は、アルミナ融液３００の液面上およびアルミナ融液３００中において、ほぼ直径Ｄ０になっている。
【００６１】
重量検出部１２０が予め定めた重量を検知した場合または予め定めた育成時間を経過した場合は、サファイアインゴット２００をアルミナ融液３００から引き抜く（図４のステップ１０５の引抜工程）。
【００６２】
従来のＣｚ法による単結晶の形成では、サファイアインゴット２００の胴部２３０をアルミナ融液３００の液面から引き上げつつ成長させていた。このため、アルミナ融液３００の全体が融点以上に保持されるように温度が制御されていた。
これに対して、本実施の形態では、胴部２３０の一部をアルミナ融液３００中で成長させるように、アルミナ融液３００の温度を制御している。
【００６３】
なお、るつぼ２０内の底部２１近傍のアルミナ融液３００は、下部ヒータ３５で加熱されて、融点以上に保持することで、サファイアインゴット２００の端部２４０ａ（図３参照）はるつぼ２０の底部２１に接しないようにしている。
これにより、インゴット（例としてサファイアインゴット２００）の長さを最長にでき、生産性が向上する。
すなわち、本実施の形態では、サファイアインゴット２００の直径Ｄ０は、るつぼ２０の蓋部２３の開口部２３ａの内径Ｄ２により決まり、サファイアインゴット２００の長さＨ０は、るつぼ２００の内側の長さＨ１により決まる。よって、サファイアインゴット２００の直径Ｄ０および長さＨ０の制御が、蓋部２３を備えない場合に比較して、容易になっている。
【００６４】
図５（ａ）、（ｂ）、（ｃ）に示すように、胴部形成工程において、肩部２２０がるつぼ２０の蓋部２３より外に出ないように制御されている。これにより、成長させているサファイアインゴット２００が急激に冷却されることを抑制している。
また、るつぼ２０の蓋部２３の開口部２３ａと肩部２２０との間の隙間が狭くなることにより、外気がるつぼ２０内に侵入して、アルミナ融液３００およびサファイアインゴット２００が冷却されるのを抑制している。
さらに、サファイアインゴット２００の胴部２３０の大部分は、アルミナ融液３００中で成長させている。
これらのことから、本実施の形態が適用される単結晶製造装置１において成長させたサファイアインゴット２００は、従来のＣｚ法による場合に比べ、形成時の温度勾配が緩い。この結果、サファイアインゴット２００の内部の応力が小さくなり、歪みの発生が抑制されている。また、形状制御にも優れ、大口径のインゴット（例としてサファイアインゴット２００）にも対応できる。
【００６５】
次に、本実施の形態が適用される単結晶製造装置１におけるサファイアインゴット２００の直径Ｄ０の制御する方法について説明する。
上述したように、サファイアインゴット２００の直径Ｄ０は、るつぼ２０の蓋部２３の開口部２３ａの内径Ｄ２によって決まることを説明した。これは、アルミナ融液３００から放射された輻射熱が、蓋部２３の裏面により反射され、アルミナ融液３００に戻るため、アルミナ融液３００が融点以上に保持されるためである。
よって、るつぼ２０の蓋部２３の開口部２３ａの内径（図２における内径Ｄ２）を変えることによって、サファイアインゴット２００の直径（図３における直径Ｄ０）を変えることができる。
【００６６】
図６は、るつぼ２０の内径Ｄ１を変えることなく、サファイアインゴット２００の直径Ｄ０を制御する方法を説明する図である。図６（ａ）は蓋部２３の開口部２３ａが内径Ｄ２ａ、図６（ｂ）は内径Ｄ２ｂ、図６（ｃ）は内径Ｄ２ｃの場合を示している。ここで、Ｄ２ａ＞Ｄ２ｂ＞Ｄ２ｃである。
このようにすることで、図６（ａ）では直径Ｄ０ａ、図６（ｂ）では直径Ｄ０ｂ、図６（ｃ）では直径Ｄ０ｃのサファイアインゴット２００がそれぞれ成長する。ここで、Ｄ０ａ＞Ｄ０ｂ＞Ｄ０ｃである。
すなわち、本実施の形態が適用される単結晶製造装置１では、るつぼ２０の内径Ｄ１を変えることなく、開口部２３ａの直径（図２の内径Ｄ２）が異なる蓋部２３に交換することで、直径（図３の直径Ｄ０）が異なるサファイアインゴット２００を成長させることができる。これにより、内径Ｄ１が異なる複数のるつぼ２０を準備する必要がない。
なお、るつぼ２０の内径Ｄ１と開口部２３ａの内径Ｄ２との比Ｄ２／Ｄ１の範囲は、０．５〜０．９が望ましく、さらに０．６〜０．８がより好ましい。０．５未満であると融液（例としてアルミナ融液３００）に対して、得られるインゴット（例としてサファイアインゴット２００）が小さく、生産性が低下しコストが高くなる。０．９より大きい場合は、蓋部２３の効果が小さく、るつぼ２０の壁部２２と融液内で成長するインゴットの外周とが近くなって、制御が困難であることに加え、外周部の結晶歪が増大してしまう。
【００６７】
また、本実施の形態では、るつぼ２０の蓋部２３は、アルミナ融液３００から放射される輻射熱を反射して、アルミナ融液３００に戻し、アルミナ融液３００が融点以上に保持すればよい。よって、前述したように、るつぼ２０の蓋部２３は、必ずしもるつぼ２０の壁部２２に接触して設けられていることを要せず、壁部２２と離して配置されていてもよい。
さらに、前述したように、るつぼ２０の蓋部２３は、中央に円形の開口部２３ａを有する円板状としたが、開口部２３ａは円形でなくともよく、多角形等であってもよい。また、蓋部２３は、周辺部から開口部２３ａに向かって上方（底部２１から離れる側）に凸状であってもよく、周辺部から中央部に向かって下方（底部２１に向かう側）に凸状であってもよい。蓋部２３が上方に凸状であると、アルミナ融液３００とともにサファイアインゴット２００にも輻射熱が反射されるので、サファイアインゴット２００の直径Ｄ０がより小さくなる。逆に、蓋部２３が下方に凸状であると、サファイアインゴット２００に近接したアルミナ融液３００への輻射熱の反射が少なくなって、サファイアインゴット２００の直径Ｄ０がより大きくなる。
蓋部２３の材質は、るつぼ２０の底部２１および壁部２２（一体で構成される）と同じ材質である場合、融液（例としてアルミナ融液３００）と蓋部２３との間の空間の熱環境を均一にできるので望ましい。また、熱膨張係数が近い材質で構成されている場合、加熱、冷却時の機械的応力が小さくなり、蓋部２３、るつぼ２０の底部２１および壁部２２の変形、破損を防止できる。特に、２０００℃以上の高温でインゴット（例としてサファイアインゴット２００）を成長させる場合、蓋部２３とるつぼ２０の底部２１および壁部２２との熱膨張係数の差は３×１０−６／Ｋ以下が望ましく、さらに望ましくは２×１０−６／Ｋ以下である組み合わせ、（例えば、モリブデンとタングステン）が望ましい。
【実施例】
【００６８】
以下、本発明を実施例に基づいて具体的に説明する。しかし、本発明は実施例に限定されるものではない。
（実施例）
図７は、実施例のるつぼ２０およびサファイアインゴット２００を説明するための断面図である。図７（ａ）は種付け工程（図４のステップ１０２）の状態を、図７（ｂ）は胴部形成工程（図４のステップ１０４）が終了した状態を示している。図７中において、（
）内の数字は、実施例のるつぼ２０におけるｍｍ単位での寸法である。
図７（ａ）に示すように、るつぼ２０はモリブデン製とし、内径Ｄ１を１８０ｍｍ、内部の高さＨ１を２００ｍｍとした。るつぼ２０の蓋部２３は、開口部２３ａの内径Ｄ２を１２５ｍｍとした。
るつぼ２０には、１３０００ｇのアルミナ原料を充填した。
【００６９】
引き上げ棒４０の回転速度（＝第１引き上げ棒回転速度＝第２引き上げ棒回転速度＝第３引き上げ棒回転速度）は５ｒｐｍとした。るつぼ２０の回転速度（＝第１るつぼ回転速度＝第２るつぼ回転速度＝第３るつぼ回転速度）は０．５ｒｐｍとした。すなわち、引き上げ棒４０の回転速度およびるつぼ２０の回転速度は、溶融工程、種付け工程、肩部形成工程、胴部形成工程、引抜工程でそれぞれ同じとした（図４参照）。
そして、引き上げ棒４０の回転方向（図１の矢印Ｂ）とるつぼ２０の回転方向（図１の矢印Ｃ）とは逆向きとした。
引き上げ棒４０の引き上げ速度（＝第１引き上げ速度＝第２引き上げ速度）は２ｍｍ／時とした。すなわち、引き上げ速度は、肩部形成工程と胴部形成工程とで同じとした。
そして、種付け工程ののち、引き上げ棒４０を３０ｍｍ引き上げてｃ軸方向にサファイアインゴット２００を形成した。
【００７０】
図７（ｂ）に示すように、成長させたサファイアインゴット２００は、胴部２３０の直径Ｄ０が１１０ｍｍ、胴部２３０の長さＨ０が１６８ｍｍであった。胴部２３０の上方の５２ｍｍの部分はアルミナ融液３００の液面より上に露出し、下方の１１６ｍｍの部分はアルミナ融液３００の液面より下にあった。このとき、肩部２２０は長さ２０ｍｍであった。
【００７１】
以上説明したように、実施例では、サファイアインゴット２００の胴部２３０の長さＨ１の２／３は、アルミナ融液３００中で成長させている。そして、サファイアインゴット２００の直径Ｄ０（１１０ｍｍ）は、蓋部２３によってアルミナ融液３００が融点以上に保持される効果により、蓋部２３の開口部２３ａの内径Ｄ２（１２５ｍｍ）より若干小さい値となった。すなわち、蓋部２３の開口部２３ａの内径Ｄ２とサファイアインゴット２００の胴部２３０の直径Ｄ０との比は１．１４であった。この比は１．１〜１．２の範囲にある。
【００７２】
図９は、実施例のサファイアインゴット２００の肩部形成工程および胴部形成工程において、上部ヒータ３０および下部ヒータ３５に供給した電力を示す図である。図９において、横軸は肩部形成工程および胴部形成工程における経過時間（分）、縦軸は上部ヒータ３０および下部ヒータ３５のそれぞれに供給した電力（ｋＷ）を示している。
上部ヒータ３０に供給する電力は、肩部２２０の形成開始の時点（経過時間０分）における３６ｋＷから、胴部２３０の形成の終了時点（経過時間１６００分）の３３．１ｋＷへと徐々に減少させている。下部ヒータ３５に供給する電力は、肩部２２０の形成開始の時点（経過時間０分）における１５．５ｋＷから、胴部２３０の形成の終了時点（経過時間１６００分）の１４．７ｋＷにわずかに減少させている。
すなわち、下部ヒータ３５に供給する電力に比べ、上部ヒータ３０に供給する電力をより多く減少させている。このようにすることで、アルミナ融液３００中の温度勾配を緩く保ちつつ、アルミナ融液３００内でサファイアインゴット２００を成長させるようにしている。
【００７３】
（比較例）
蓋部２３を有しないるつぼ２０を用いて、従来のＣｚ法により比較例のサファイアインゴット２００を成長させた。比較例のサファイアインゴット２００は、胴部２３０をアルミナ融液３００の液面より上で成長させた。比較例のサファイアインゴット２００は、実施例のサファイアインゴット２００と同様にｃ軸方向に成長させた。
【００７４】
（実施例と比較例との対比）
成長させた実施例のサファイアインゴット２００から、引き上げ方向（矢印Ａ方向）に対して垂直な面で輪切りにし、両面を研磨した実施例サンプルを作成した。実施例サンプルの両面（後述する偏光観察法における観察面）はＣ面（（０００１）面）である。
実施例と同様に、比較例のサファイアインゴット２００から、引き上げ方向（矢印Ａ方向）に対して垂直な面で輪切りにし、両面を研磨した比較例サンプルを作成した。比較例サンプルの両面（後述する偏光観察法における観察面）はＣ面（（０００１）面）である。
図８は、実施例サンプルおよび比較例サンプルの偏光観察法による結果を示す模式図である。図８（ａ）は実施例サンプル、図８（ｂ）は比較例サンプルである。
偏光観察法は、実施例サンプルまたは比較例サンプルのそれぞれにおいて一方の面から偏光を透過させ、他方の面から出射する光を観察する方法である。
【００７５】
図８（ａ）に示す実施例サンプルでは、結晶品質が均一であることに基づく同心円状の干渉による縞模様（干渉縞）が見られる。さらに、結晶の歪みを示す不連続な模様は観察されない。結晶全体において、亜粒界、粒界は観察されなかった。
一方、図８（ｂ）に示す比較例サンプルでは、結晶品質の不均一に起因する不規則な縞模様（干渉縞）の他に、結晶の歪み、亜粒界、粒界に基づく不連続な模様が、比較例サンプルの外周部のα、β、γ、δで示す部分に散見される。これは、比較例のサファイアインゴット２００では、成長時における温度勾配が大きく、結晶に歪みが生じたためと考えられる。
【００７６】
さらに本実施の形態が適用される単結晶製造装置１について説明する。
本実施の形態が適用される単結晶製造装置１では、るつぼ２０が蓋部２３を備えているため、アルミナ原料を溶融する溶融工程（図４のステップ１０１）および／またはアルミナ融液３００を冷却する冷却工程（ステップ１０６）において、アルミナ融液３００の一部が跳ねても、跳ねたアルミナ融液３００が蓋部２３によって阻まれ、るつぼ２０の外に飛び出すことが抑制される。よって、上部ヒータ３０、下部ヒータ３５、さらには断熱容器１１を構成する断熱材などが損傷することが抑制される。
一方、るつぼ２０が蓋部２３を備えていないと、アルミナ原料を溶融する溶融工程（図４のステップ１０１）および／またはアルミナ融液３００を冷却する冷却工程（ステップ１０６）において、アルミナ融液３００の一部が跳ねて、るつぼ２０の外に飛び出ることがありうる。この飛び出た高温のアルミナ融液３００は、上部ヒータ３０、下部ヒータ３５、さらには断熱容器１１を構成する断熱材などに付着したり、またはこれらの部材の一部を溶解したりして、損傷を与えることになる。
【００７７】
本実施の形態が適用される単結晶製造装置１では、例としてｃ軸方向に結晶成長させたサファイアインゴット２００を製造したが、例えばａ軸方向に結晶成長させたサファイアインゴット２００を製造することも可能である。また、サファイアに限らず、三ホウ酸リチウム（ＬｉＢ３Ｏ５）、セシウムホウ酸化合物（ＣｓＢ３Ｏ５など）、ニオブ酸カリウム（ＫＮｂＯ３）など、各種の酸化物単結晶を製造することも可能であり、さらには酸化物以外の単結晶を製造することも可能である。
【符号の説明】
【００７８】
１…単結晶製造装置、１０…加熱炉、１１…断熱容器、１２…ガス供給管、１３…ガス排出管、１４…チャンバ、１５…支持台、１６…支持棒、２０…るつぼ、２１…底部、２２…壁部、２３…蓋部、２４…開口部、３０…上部ヒータ、３５…下部ヒータ、４０…引き上げ棒、５０…引き上げ駆動部、６０…引き上げ棒回転駆動部、７０…ガス供給部、８０…ガス排出部、９０…上部ヒータ電源、９５…下部ヒータ電源、１００…制御部、１１０…るつぼ回転駆動部、１２０…重量検出部、２００…サファイアインゴット、２１０…種結晶、２２０…肩部、２３０…胴部、３００…アルミナ融液
【技術分野】
【０００１】
本発明は、単結晶製造装置、単結晶製造方法および単結晶に関する。
【背景技術】
【０００２】
単結晶を製造する方法として、チョクラルスキー法（Ｃｚｏｃｈｒａｌｓｋｉ法、Ｃｚ法）、熱交換法（ＨＥＭ法）およびキロポーラス法（Ｋｙｒｏｐｏｕｌｏｓ法）などが知られている。
Ｃｚ法は、容器内に原料を溶融させ、その融液の液面に種結晶を接触させ、その後に種結晶を回転させながら引き上げることにより円柱状の単結晶インゴットを成長させる方法である。
ＨＥＭ法は、容器内に原料を溶融させ、その容器の底部にセットした種結晶を冷却しながら容器内の融液をすべて結晶化させる方法である。
キロポーラス法は、原料の融液に種結晶を接触させ、融液を徐冷することにより、種結晶を起点に結晶を成長させる方法である。
【０００３】
特許文献１には、チャンバ内に設置した坩堝に、サファイア原料粉末を装入して、加熱ヒータを用いた直接加熱方式により加熱溶融し、原料融液から成長結晶を引き上げるサファイア単結晶の育成方法であって、坩堝として、イリジウムを含まない耐熱性坩堝を用いるとともに、サファイア原料粉末を加熱溶融する際に、雰囲気ガスを予め不活性ガスで置換し、引き続き、チャンバ内に実質的に酸素が存在しない状態を維持するのに十分な量の不活性ガスを流通するサファイア単結晶の育成方法が記載されている。
特許文献２には、容器中で酸化アルミニウムを溶融し、上記容器の酸化アルミニウム融液の液面に種結晶を接触させて、上記酸化アルミニウム融液内でサファイア単結晶を成長させる方法であって、上記種結晶の引き上げ距離は育成初期の酸化アルミニウム融液の液面高の０〜２０％未満とし、上記種結晶を上記酸化アルミニウム融液に接触させた後、炉の温度を０．２〜２°Ｃ／ｈｒで降下させながら育成することを特徴とするサファイア単結晶の製造方法が記載されている。
特許文献３には、高温溶液トップシーディング法またはカイロポーラス法によって坩堝内の融液から三ホウ酸リチウム単結晶を＜００１＞軸の種結晶を用いて成長させるに際し、種結晶につながる（００１）成長面上での＜１００＞方位及び＜０１０＞方位に平行に形成される成長稜の幅の比が１：３より大きく成長させる三ホウ酸リチウム単結晶の製造方法が記載されている。
特許文献４には、サファイア単結晶の育成軸をＣ軸（［０００１］の向き）から０．１〜１５度の範囲内で傾けて単結晶サファイアを育成するサファイア単結晶の製造方法が記載されている。ここで、サファイア単結晶は、引上げ法又はキロプロス法により製造され、傾ける向きは、ａ軸の向き、ｍ軸の向き、又はａ軸の向きとｍ軸の向きを合成した向きのいずれでもよいことが記載されている。
特許文献５には、融解した原料を入れるためのるつぼと、該るつぼの上面上に設けられ上下動可能な引上軸と、上記原料を加熱するために上記るつぼの側面および／または底面に設けられた抵抗加熱式ヒータと、育成する結晶の直径の１／２以下の距離だけ上記融解した原料の表面から離れた上方に設けられ、かつ該結晶が通過できる開口を有する反射板とを備えた酸化物単結晶の製造装置が記載されている。
特許文献６には、液体カプセル引上げ法により高分解圧化合物半導体単結晶を成長させるにあたり、上記原料融液を収納するルツボの上端にルツボ内外囲部をふたするリングを設け、かつリング上表面をルツボ保持容器の上端よりも下方に位置せしめた半導体単結晶の製造装置が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００８−７３５４号公報
【特許文献２】特開２００８−３１０１９号公報
【特許文献３】特開平７−３１５９９３号公報
【特許文献４】特開２００８−５６５１８号公報
【特許文献５】特開平３−９７６９０号公報
【特許文献６】特開昭５８−４１７９６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
ところで、Ｃｚ法では、るつぼの大きさ、主に内径によって、引き上げる単結晶の直径が律則されていた。このため、引き上げる単結晶の直径に対応したるつぼを準備していた。このため、引き上げる単結晶の直径を変える場合には、るつぼを交換することが必要となっていた。大きさの異なる複数のるつぼを用意することは、コストアップにつながるとともに、管理が複雑となるという問題があった。一方、大きなるつぼで、いろいろな直径の単結晶を製造する場合は、制御が困難で単結晶の直径の変動が大きく、また単結晶の品質の低下を招く。
また、Ｃｚ法では、単結晶は原料融液の液面上に形成されるため、原料融液の液面上の単結晶と原料融液との界面付近および単結晶中の温度勾配が大きくなり、Ｃｚ法で形成した単結晶は、温度勾配により歪みや結晶欠陥が発生しやすく、良質な結晶が得にくいという問題があった。
本発明は、結晶性に優れ、異なる直径の単結晶を容易に育成することができる単結晶製造装置等を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
かかる目的のもと、本発明が適用される単結晶製造装置は、底部と底部上に底部に接して設けられた壁部と、開口部を有し壁部の上側と接してまたは離して設けられた蓋部とを備え、底部と壁部とにより原料を熱により融解した融液を保持するるつぼと、るつぼの壁部を外から囲むように設けられ、電流により発熱し、るつぼを輻射熱によって壁部から加熱する第１の発熱体と、るつぼの底部の下方に設けられ、電流により発熱し、るつぼを輻射熱によって底部から加熱する第２の発熱体と、るつぼに保持された融液から、引き上げ方向に垂直な断面の面積が引き上げ方向と逆の方向に徐々に大きくなる肩部と、肩部から延在し、引き上げ方向に垂直な断面の面積の変化が肩部に比べ小さい胴部とを備える単結晶を引き上げる引き上げ部と、第１の発熱体に電流を供給するとともに、単結晶の胴部の形成において第１の発熱体に供給する電力を徐々に低減するように制御する第１の電源とを備えている。
この単結晶製造装置において、るつぼの蓋部の開口部は、引き上げ方向に垂直な単結晶の胴部の断面の形状に対応して設けられることを特徴とすることができる。
また、るつぼの蓋部は、引き上げ中の単結晶の胴部を囲む融液から放射される輻射熱を融液に向けて反射し、融液を融点以上に保持するように、単結晶の胴部を囲む融液に対応して設けられていることを特徴とすることができる。
さらに、第２の発熱体に電流を供給するとともに、単結晶の胴部の形成において第２の発熱体に供給する電力を徐々に低減するように制御する第２の電源をさらに備えることを特徴とすることができる。
さらにまた、るつぼは、モリブデン（Ｍｏ）、タングステン（Ｗ）、イリジウム（Ｉｒ）、白金（Ｐｔ）、タンタル（Ｔａ）またはこれらを少なくとも１つ含む合金で構成されていることを特徴とすることができる。
そして、るつぼの胴部および底部と蓋部とは、それぞれを構成する材料の熱膨張係数の差が３×１０−６／Ｋ以下であることを特徴とすることができる。
そしてまた、るつぼの内径Ｄ１と蓋部の開口部の内径Ｄ２との比Ｄ２／Ｄ１が、０．５〜０．９であることを特徴とすることができる。
さらに、融液は、酸化アルミニウムを融解したアルミナ融液であって、単結晶がサファイア単結晶であることを特徴とすることができる。
他の観点から捉えると、本発明が適用される単結晶製造方法は、底部と底部上に底部に接して設けられた壁部と、開口部を有し壁部の上側に接してまたは離して設けられた蓋部とを備えたるつぼを、るつぼの壁部を外から囲むように設けられた第１の発熱体とるつぼの底部の下方に設けられた第２の発熱体とに電流を流してるつぼを輻射熱により加熱し、底部と壁部とにより保持された原料を溶融して融液とする溶融工程と、るつぼに保持された融液の液面に引き上げ棒の一端部に設けられた種結晶を接触させる種付け工程と、引き上げ棒を鉛直上方に引き上げつつ、開口部を引き上げ方向に投影した面内において、種結晶から引き上げ方向に垂直な断面が徐々に大きくなるように種結晶の下方に単結晶の肩部を形成する肩部形成工程と、引き上げ棒を鉛直上方に引き上げつつ、少なくとも第１の発熱体に供給する電力を徐々に低減させるとともに、るつぼの蓋部によって単結晶を囲む融液からの輻射熱を反射させて融液を融点以上に保持して、開口部を引き上げ方向に投影した面内において、融液の液面上および融液の液面下に肩部の下方に単結晶の胴部を形成する胴部形成工程と、単結晶の胴部を囲む融液が融点以上である状態において、引き上げ棒を鉛直上方に引き上げ、るつぼの蓋部の開口部を通して、形成された単結晶を引き抜く引抜工程とを含む。
また、肩部形成工程において、引き上げ棒を回転させることを特徴とすることができる。
そして、胴部形成工程において、引き上げ棒を回転させることを特徴とすることができる。
さらに、肩部形成工程において、るつぼを回転させることを特徴とすることができる。
さらにまた、胴部形成工程において、るつぼを回転させることを特徴とすることができる。
そして、胴部形成工程において、第２の発熱体に供給する電力を徐々に減少させることをさらに含むことを特徴とすることができる。
さらに、他の観点から捉えると、本発明が適用される単結晶製造方法により作製された単結晶は、偏光観察法において観察される結晶歪に対応する干渉縞が、略同心円であることを特徴とすることができる。
また、単結晶が六方晶であって、偏光観察法における単結晶の観察面が（０００１）面であることを特徴とすることができる。
そして、単結晶がサファイアであることを特徴とすることができる。
そしてまた、単結晶が円柱状であって、直径が１００ｍｍ以上であることを特徴とすることができる。
【発明の効果】
【０００７】
本発明によれば、結晶性に優れ、異なる直径の単結晶を容易に育成することができる単結晶製造装置等を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】本実施の形態が適用される単結晶製造装置の構成の一例を説明するための図である。
【図２】本実施の形態におけるるつぼの構成の一例を説明する図である。
【図３】単結晶製造装置を用いて製造されるサファイアインゴットの構成の一例を説明する図である。
【図４】単結晶製造装置を用いてサファイアインゴットを製造する方法（製造方法）を説明するためのフローチャートである。
【図５】本実施の形態におけるサファイアインゴットの成長の機構を説明する断面模式図である。
【図６】るつぼの内径を変えることなく、サファイアインゴットの直径を制御する方法を説明する図である。
【図７】実施例のるつぼおよびサファイアインゴットを説明するための断面図である。
【図８】実施例サンプルおよび比較例サンプルの偏光観察法による結果を示す模式図である。
【図９】実施例のサファイアインゴットの肩部形成工程および胴部形成工程において、上部ヒータおよび下部ヒータに供給した電力を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
以下、添付図面を参照して、本発明の実施の形態について詳細に説明する。
［単結晶製造装置１］
図１は、本実施の形態が適用される単結晶製造装置１の構成の一例を説明するための図である。
この単結晶製造装置１は、単結晶の一例としてのサファイア単結晶からなる柱状のサファイアインゴット２００を成長させるための加熱炉１０を有している。この加熱炉１０は、円柱状の外形を有し、その内部には円柱状の空間が形成された断熱容器１１を備えている。そして、断熱容器１１は、例えばカーボン製の断熱材からなる部品を組み立てることで構成されている。また、加熱炉１０は、内部の空間に断熱容器１１を収容するチャンバ１４をさらに備えている。さらに、加熱炉１０は、チャンバ１４の側面に貫通形成され、チャンバ１４の外部からチャンバ１４を介してガスを供給するガス供給管１２と、同じくチャンバ１４の側面に貫通形成され、チャンバ１４を介して外部にガスを排出するガス排出管１３とを備えている。
【００１０】
また、断熱容器１１の内側下方には、円板状の外形を有する支持台１５が、一方の面（表面）が上方を向くように配置されている。この支持台１５は、例えばモリブデン（Ｍｏ）にて構成されている。
さらに、支持台１５の他方の面（裏面）に固定され、断熱容器１１およびチャンバ１４のそれぞれの底部に設けられた貫通孔を介して、一端部がチャンバ１４の外部に引き出された支持棒１６が設けられている。支持棒１６は、軸の回りに回転が可能となるように取り付けられている。また、支持棒１６とチャンバ１４の貫通孔との間には、図示しないシール材が設けられている。
【００１１】
また、断熱容器１１の内側下方であって、且つ支持台１５上には、原料である酸化アルミニウムを融解してなる融液の一例としてのアルミナ融液３００を収容するるつぼ２０が配置されている。
るつぼ２０は、支持台１５に接する底部２１と、底部２１に接して設けられ、底部２１の周囲から立ち上がる筒状の壁部２２と、壁部２２上に設けられ、中央部に開口部２３ａを有する円板状の蓋部２３とから構成されている。
底部２１と壁部２２とは、一体として構成され、アルミナ融液３００を保持する。
なお、るつぼ２０（底部２１、壁部２２、蓋部２３）については後に詳述するが、図１では蓋部２３は壁部２２上に接して保持されるように表記している。
【００１２】
るつぼ２０（底部２１、壁部２２、蓋部２３）は支持台１５によって支持され、支持台１５は支持棒１６によって支持されている。そして、支持棒１６は、チャンバ１４の外側に設けられ、支持棒１６を回転させる回転機構（不図示）によって支持されている。よって、るつぼ２０と支持台１５とは、支持棒１６の回転とともに矢印Ｃ方向に回転するようになっている。なお、るつぼ２０は、矢印Ｃと逆方向に回転するようにしてもよい。
【００１３】
さらに、加熱炉１０は、断熱容器１１の側面内側とるつぼ２０の壁部２２の外側との間に、るつぼ２０の壁部２２に対向し、るつぼ２０の壁部２２を取り囲む（囲む）ように設けられた第１の発熱体の一例としての上部ヒータ３０を備えている。
上部ヒータ３０は、一例として黒鉛（グラファイト）などの炭素（Ｃ）または炭素（Ｃ）を含む材料で構成され、電流（通電）により発熱し、輻射熱により、るつぼ２０を壁部２２から加熱する。
上部ヒータ３０は、電流が流れる経路が、るつぼ２０の壁部２２を取り囲むようにらせん状に構成されてもよく、るつぼ２０の壁部２２の上端部と下端部とで上下に折り返すように構成されてもよい。なお、上部ヒータ３０に電流を供給するため、チャンバ１４および断熱容器１１を貫通して複数の配線が設けられているが、図１においては、これらの配線の記載を省略している。
【００１４】
なお、図１においては、上部ヒータ３０の上端がるつぼ２０の蓋部２３の上面より上側にあるように表記しているが、上部ヒータ３０の上端と蓋部２３の上面とが一致してもよく、上部ヒータ３０の上端が蓋部２３の上面より下側、すなわち壁部２２の位置にあってもよい。同様に、図１では、上部ヒータ３０の下端がるつぼ２０の底部２１の下面より下側にあるように表記しているが、上部ヒータ３０の下端と底部２１の下面とが一致してもよく、上部ヒータ３０の下端がるつぼ２０の壁部２２の位置にあってもよい。
【００１５】
さらにまた、加熱炉１０は、るつぼ２０の底部２１の下方であって、底部２１と断熱容器１１の内側底部との間に、底部２１に対向するように設けられた第２の発熱体の一例としての下部ヒータ３５を備えている。なお、下部ヒータ３５の外形は、大まかに捉えると中央部がくり抜かれた円板状である。支持棒１６は、中央部のくり抜かれた開口に通されている。
【００１６】
下部ヒータ３５は、上部ヒータ３０と同様に、一例として黒鉛（グラファイト）などの炭素（Ｃ）または炭素（Ｃ）を含む材料で構成され、電流（通電）により発熱し、輻射熱により、るつぼ２０を底部２１から加熱する。下部ヒータ３５は、電流が流れる経路が、支持棒１６を取り囲むように渦巻状に構成されてもよく、るつぼ２０の底部２１の周辺部と中央部とで交互に折り返すように構成されてもよい。なお、下部ヒータ３５に電流を供給するため、チャンバ１４および断熱容器１１を貫通して複数の配線が設けられているが、図１においては、これらの配線の記載を省略している。
【００１７】
なお、図１においては、下部ヒータ３５の周辺部がるつぼ２０の底部２１の外周より外側にあるように表記しているが、下部ヒータ３５の周辺部と底部２１の外周とが一致してもよく、下部ヒータ３５の周辺部が底部２１の外周より内側にあってもよい。同様に、図１では、下部ヒータ３５の中央部が支持台１５の外周部より内側にあるが、下部ヒータ３５の中央部が支持台１５の外周部と一致してもよく、下部ヒータ３５の中央部が支持台１５の外周部より外側にあってもよい。
上部ヒータ３０および下部ヒータ３５のそれぞれの形状は、上部ヒータ３０および下部ヒータ３５によりるつぼ２０が効率よく加熱できる形状であればよい。
【００１８】
図１では、支持台１５がるつぼ２０の底部２１と接する面積を、るつぼ２０の底部２１の面積より小さくして、下部ヒータ３５からの輻射熱により、るつぼ２０の底部２１が効率よく加熱されるようになっている。
【００１９】
さらにまた、加熱炉１０は、断熱容器１１およびチャンバ１４のそれぞれの上面に設けられた貫通孔を介して上方から下方に伸びる引き上げ棒４０を備えている。この引き上げ棒４０は、鉛直方向（矢印Ａ方向）への移動および軸を中心とする回転（矢印Ｂ方向）が可能となるように取り付けられている。なお、チャンバ１４に設けられた貫通孔と引き上げ棒４０との間には、図示しないシール材が設けられている。そして、引き上げ棒４０の鉛直下方側の端部には、サファイアインゴット２００を成長させるための基となる種結晶２１０（後述する図３参照）を装着、保持させるための保持部材４１が取り付けられている。
【００２０】
また、単結晶製造装置１は、引き上げ棒４０を鉛直上方に引き上げるための引き上げ駆動部５０および引き上げ棒４０を回転させるための引き上げ棒回転駆動部６０を備えている。ここで、引き上げ駆動部５０はモータ等で構成されており、引き上げ棒４０の引き上げ速度を調整できるようになっている。また、引き上げ棒回転駆動部６０もモータ等で構成されており、引き上げ棒４０の回転速度を調整できるようになっている。
ここで、矢印Ａ方向を引き上げ方向と表記する。
【００２１】
さらに、単結晶製造装置１は、ガス供給管１２を介してチャンバ１４の内部にガスを供給するガス供給部７０を備えている。本実施の形態において、ガス供給部７０は、例えばアルゴン等の不活性ガスを供給することができる。
【００２２】
一方、単結晶製造装置１は、ガス排出管１３を介してチャンバ１４の内部からガスを排出するガス排出部８０を備えている。ガス排出部８０は例えば真空ポンプ等を備えており、チャンバ１４内の減圧や、ガス供給部７０から供給されたガスの排気をすることが可能となっている。
【００２３】
さらにまた、単結晶製造装置１は、上部ヒータ３０に電流を供給する第１の電源の一例として上部ヒータ電源９０を備えている。上部ヒータ電源９０は、上部ヒータ３０への電流の供給の有無および供給する電力（電流および／または電圧）を設定できるようになっている。
そして、単結晶製造装置１は、下部ヒータ３５に電流を供給する第２の電源の一例として下部ヒータ電源９５を備えている。下部ヒータ電源９５は、下部ヒータ３５への電流の供給の有無および供給する電力（電流および／または電圧）を設定できるようになっている。
【００２４】
そして、単結晶製造装置１は、支持棒１６を回転させて、支持台１５に支持されたるつぼ２０を回転させるるつぼ回転駆動部１１０を備えている。るつぼ回転駆動部１１０もモータ等で構成されており、るつぼ２０の回転速度を調整できるようになっている。
さらに、単結晶製造装置１は、引き上げ棒４０を介して引き上げ棒４０の下部側に成長するサファイアインゴット２００の重量を検出する重量検出部１２０を備えている。この重量検出部１２０は、例えば重量センサ等を含んで構成されている。
【００２５】
そして、単結晶製造装置１は、上述した引き上げ駆動部５０、引き上げ棒回転駆動部６０、ガス供給部７０、ガス排出部８０、上部ヒータ電源９０、下部ヒータ電源９５を制御する制御部１００を備えている。また、制御部１００は、重量検出部１２０から出力される重量信号に基づき、引き上げられるサファイアインゴット２００の結晶直径の計算を行い、上部ヒータ電源９０および下部ヒータ電源９５にフィードバックする。
【００２６】
なお、本実施の形態においては、引き上げ棒４０、引き上げ駆動部５０および引き上げ棒回転駆動部６０によって引き上げ部が構成されている。
【００２７】
［るつぼ２０］
図２は、本実施の形態におけるるつぼ２０の構成の一例を説明する図である。
るつぼ２０は、前述したように、底部２１、壁部２２、蓋部２３とから構成されている。そして、少なくとも底部２１と壁部２２とは一体で構成され、アルミナ融液３００を保持できるようになっている。
図１において、蓋部２３は、底部２１および壁部２２と別の部材で構成され、蓋部２３の周辺部が壁部２２の上端部に接するように、壁部２２上に載置されている。そして、蓋部２３は円板状であって、中央部に円形の開口部２３ａを有している。
開口部２３ａの内径Ｄ２は、後述するように形成するサファイアインゴット２００の直径に対応して設定されている。
【００２８】
蓋部２３の周辺部には、壁部２２に対して蓋部２３の位置がずれないように、蓋部２３を貫く複数のピン２３ｂを設けてもよい。ピン２３ｂは、蓋部２３を貫いた部分が、壁部２２の内側に当接して、蓋部２３がずれるのを防止する。
また、ピン２３ｂの蓋部２３を貫いた部分を収納する孔を、壁部２２の上端部に設けてもよい。なお、ピン２３ｂにねじを設けて壁部２２にねじ止めしてもよいが、蓋部２３のずれを抑制するためには、ねじ止めすることを要しない。
【００２９】
なお、蓋部２３を交換しない場合は、蓋部２３を底部２１および壁部２２と一体に構成してもよい。さらに、蓋部２３を交換しない場合は、壁部２２の上端部に接するように配置された蓋部２３が、熱等により、壁部２２に固着されても構わない。
さらにまた、蓋部２３は、壁部２２に接することなく、予め定められた距離に離して配置してもよい。このときは、蓋部２３を、壁部２２に対して予め定められた距離に保持するための蓋部保持部材（不図示）を設ければよい。
【００３０】
また、図２において、蓋部２３は中央に円形の開口部２３ａを有する円板状とした。しかし、開口部２３ａの形状は必ずしも円形である必要はなく、後述するように、アルミナ融液３００からの輻射熱を反射するものであればよく、多角形等であってもよい。
そして、蓋部２３は、周辺部から開口部２３ａに向かって上方（底部２１から離れる側）に凸状であってもよく、周辺部から中央部に向かって下方（底部２１に向かう側）に凸状であってもよい。
【００３１】
るつぼ２０（底部２１、壁部２２、蓋部２３）は、単結晶の原料の融点より高い融点を有する高融点金属で構成されていればよい。モリブデン（Ｍｏ）、タングステン（Ｗ）、イリジウム（Ｉｒ）、白金（Ｐｔ）、タンタル（Ｔａ）またはこれらを少なくとも１つ含む合金であってもよい。
なお、るつぼ２０において、底部２１および壁部２２（一体で構成される）と蓋部２３とは、熱膨張によるストレスを緩和する点から同じ材質が好ましいが、異なる素材によって構成されてもよい。
以下では、るつぼ２０は、酸化アルミニウムの融点（２０５４℃）より高い融点（２６１７℃）のモリブデン（Ｍｏ）で構成されているとして説明する。
【００３２】
サファイアインゴット２００から、直径１００ｍｍのサファイアウエハを切り出すとすると、サファイアインゴット２００の直径Ｄ０（後述する図３参照）は１１０ｍｍが必要とされる。
直径Ｄ０が１１０ｍｍのサファイアインゴット２００を得ようとした場合を例にとると、るつぼ２０の壁部２２の内径Ｄ１（るつぼ２０の内径Ｄ１）は例えば１８０ｍｍが好ましい。そして、るつぼ２０の内側の高さＨ１は例えば２００ｍｍが好ましい。そして、底部２１および壁部２２の厚さは例えば１０ｍｍである。
一方、蓋部２３の開口部２３ａの内径Ｄ２は例えば１２５ｍｍが好ましい。蓋部２３の厚さは例えば２ｍｍである。
なお、これらの数値は一例であって、製造するサファイアインゴット２００の直径および長さに応じて、るつぼ２０の内径Ｄ１、高さＨ、蓋部２３の内径Ｄ２を設定すればよい。
なお、後述するように、蓋部２３の開口部２３ａの内径Ｄ２は、製造するサファイアインゴット２００の直径Ｄ０（後述する図３参照）と関連し、サファイアインゴット２００の直径Ｄ０の１．１〜１．２に設定されるのが好ましい。
【００３３】
［サファイアインゴット２００］
図３は、単結晶製造装置１を用いて製造されるサファイアインゴット２００の構成の一例を説明する図である。
このサファイアインゴット２００は、サファイアインゴット２００を成長させるための基となる種結晶２１０と、種結晶２１０の下部に延在しこの種結晶２１０と一体化した肩部２２０と、肩部２２０の下部に延在し肩部２２０と一体化した胴部２３０とを備えている。そして、このサファイアインゴット２００においては、上方すなわち種結晶２１０側から下方すなわち胴部２３０側に向けて、六方晶であるサファイアのｃ軸方向に単結晶が成長している。すなわち、サファイアインゴット２００は図１の矢印Ａ方向にサファイアの単結晶が成長している。
【００３４】
ここで、肩部２２０は、種結晶２１０側から胴部２３０側に向けて、徐々にその直径が拡大していく形状を有している。また、胴部２３０は、上方から下方に向けてその直径がほぼ同じとなるような形状を有している。
なお、胴部２３０の直径は、所望とするサファイア単結晶のウエハの直径よりもわずかに大きな値に設定される。そして、胴部２３０は、サファイアの単結晶の成長の方向（引き上げの方向）に対して垂直な面からなる端部２４０ａを有している。なお、胴部２３０は、成長条件を異ならせた場合には、サファイアの単結晶の成長の方向に対して中央部が凸状となった端部２４０ｂや、中央部が凹状になった端部２４０ｃを有していることがある。
【００３５】
なお、本実施の形態において、ｃ軸方向に結晶成長させたサファイアインゴット２００を製造しているのは、次の理由による。
一般的に、ＧａＮ系光デバイスの基板材料や液晶プロジェクタの偏光子の保持部材、シリコンデバイスの貼り付け用基板等では、サファイア単結晶のｃ軸に垂直な面（（０００１）面）が主面となるように、インゴットから切り出されたウエハが用いられることが多い。したがって、歩留まりの観点からすれば、ｃ軸方向に結晶成長させたサファイア単結晶のインゴットをウエハの切り出しに用いることが好ましい。このため、本実施の形態では、このような後工程での利便性を考慮し、ｃ軸方向に結晶成長させたサファイアインゴット２００の製造を行っている。
【００３６】
［サファイアインゴット２００の製造方法］
図４は、単結晶製造装置１を用いてサファイアインゴット２００を製造する方法（製造方法）を説明するためのフローチャートである。
サファイアインゴット２００の製造にあたっては、まず、チャンバ１４内のるつぼ２０内に充填された固体の酸化アルミニウムを加熱によって溶解（融解）する溶融工程を実行する（ステップ１０１）。
次に、酸化アルミニウムの融液すなわちアルミナ融液３００に種結晶２１０の下端部を接触させた状態で温度調整を行う種付け工程を実行する（ステップ１０２）。
次いで、アルミナ融液３００に接触させた種結晶２１０を回転させながら上方に引き上げることにより、種結晶２１０の下方に肩部２２０を形成する肩部形成工程を実行する（ステップ１０３）。
引き続いて、種結晶２１０を介して肩部２２０を回転させながら上方に引き上げつつ、肩部２２０の下方に胴部２３０を形成する胴部形成工程を実行する（ステップ１０４）。
さらに引き続いて、種結晶２１０および肩部２２０を介して胴部２３０を回転させながら上方に引き上げてアルミナ融液３００から引き抜く引抜工程を実行する（ステップ１０５）。
そして、るつぼ２０の加熱を停止して冷却する冷却工程を実行し（ステップ１０６）、得られたサファイアインゴット２００が冷却された後にチャンバ１４の外部に取り出して、一連の製造工程を完了する。
【００３７】
なお、このようにして得られたサファイアインゴット２００は、まず、肩部２２０と胴部２３０との境界において切断され、胴部２３０が切り出される。次に、切り出された胴部２３０は、さらに、サファイアの単結晶の成長方向に直交する面で切断され、サファイア単結晶のウエハとなる。このとき、本実施の形態のサファイアインゴット２００はｃ軸方向に結晶成長していることから、得られるウエハの主面はｃ面（（０００１）面）となる。そして、得られたウエハは、ＧａＮ系光デバイスや偏光子の製造等に用いられる。
【００３８】
では、上述した各工程について具体的に説明を行う。ただし、ここでは、ステップ１０１の溶融工程の前に実行される準備工程から順を追って説明を行う。
【００３９】
（準備工程）
準備工程では、まず、＜０００１＞ｃ軸の種結晶２１０を用意する。次に、引き上げ棒４０の保持部材４１に種結晶２１０を取り付け、予め定められた位置にセットする。続いて、チャンバ１４内に下部ヒータ３５を設置する。そして、支持棒１６に支持台１５を取り付ける。
次に、支持台１５上にるつぼ２０を設置する。そして、るつぼ２０内に酸化アルミニウムの原材料すなわちアルミナ原料を充填する。なお、るつぼ２０の蓋部２３が、壁部２２と別に構成されている場合には、るつぼ２０（底部２１と壁部２２）内にアルミナ原料を充填したのち、蓋部２３を壁部２２上に設置してもよい。
そして、るつぼ２０の壁部２２を取り囲むように上部ヒータ３０を設置する。その後、チャンバ１４内に断熱容器１１を組み立てる。
そして次に、制御部１００、引き上げ駆動部５０、引き上げ棒回転駆動部６０、ガス供給部７０、ガス排出部８０、上部ヒータ電源９０、下部ヒータ電源９５、るつぼ回転駆動部１１０、重量検出部１２０に通電する。これにより、制御部１００が、引き上げ駆動部５０、引き上げ棒回転駆動部６０、ガス供給部７０、ガス排出部８０、上部ヒータ電源９０、下部ヒータ電源９５、るつぼ回転駆動部１１０、重量検出部１２０を制御する状態になる。以下で説明する操作は、すべて制御部１００の制御に基づいて行われる。よって、「制御部１００の制御に基づいて」と表記することを省略する。
【００４０】
ガス供給部７０からのガス供給を行わない状態で、ガス排出部８０は、チャンバ１４内を減圧する。その後、ガス供給部７０は、チャンバ１４内に予め定められたガスを供給し、チャンバ１４の内部を常圧にする。
【００４１】
（溶融工程）
溶融工程では、ガス供給部７０は予め定められたガスをチャンバ１４内に供給する。なお、溶融工程において供給するガスは、準備工程と同じものであってもよいし異なるものであってもよい。このとき、引き上げ棒回転駆動部６０は、引き上げ棒４０を第１引き上げ棒回転速度で回転（図１の矢印Ｂ方向）させる。そして、るつぼ回転駆動部１１０は、支持棒１６を回転（図１の矢印Ｃ方向）させて、るつぼ２０を第１るつぼ回転速度で回転させる。
ここで、引き上げ棒４０の回転方向（矢印Ｂ方向）とるつぼ２０の回転方向（矢印Ｃ方向）とは、図１に示すように逆の方向であってもよく、同じ方向であってもよい。
【００４２】
また、上部ヒータ電源９０は、上部ヒータ３０に電流を供給して上部ヒータ３０を発熱させ、るつぼ２０の壁部２２を加熱する。同様に、下部ヒータ電源９５は、下部ヒータ３５に電流を供給して下部ヒータ３５を発熱させ、るつぼ２０の底部２１を加熱する。
【００４３】
このようにして、るつぼ２０の底部２１および壁部２２が加熱され、これにともないるつぼ２０内に収容される酸化アルミニウムがその融点（２０５４℃）を超えて加熱されることで、るつぼ２０内においてアルミナ原料すなわち酸化アルミニウムが溶融し、アルミナ融液３００となる。
【００４４】
（種付け工程）
種付け工程では、ガス供給部７０は、予め定められたガスをチャンバ１４内に供給する。なお、種付け工程において供給するガスは、溶融工程と同じものであってもよいし異なるものであってもよい。
そして、引き上げ駆動部５０は、保持部材４１に取り付けられた種結晶２１０の下端が、るつぼ２０内のアルミナ融液３００と接触する位置まで引き上げ棒４０を下降させて停止させる。その状態で、重量検出部１２０からの重量信号をもとに、上部ヒータ電源９０は、上部ヒータ３０に供給する電流を調節する。同様に、下部ヒータ電源９５は、下部ヒータ３５に供給する電流を調節する。なお、電流の代わりに、電力（電流および電圧）を調整してもよい。以下では、電流（電力）と表記する。
【００４５】
（肩部形成工程）
肩部形成工程では、上部ヒータ電源９０は、上部ヒータ３０に供給する電流（電力）を、下部ヒータ電源９５は、下部ヒータ３５に供給する電流（電力）を調節したのち、アルミナ融液３００の温度が安定するまでしばらくの間保持する。その後、アルミナ融液３００の温度が若干下がるように、上部ヒータ３０に供給する電流（電力）および下部ヒータ３５に供給する電流（電力）を調節するとともに、引き上げ棒４０を第１引き上げ棒回転速度で回転させながら第１引き上げ速度にて引き上げる（図１の矢印Ａ方向）。なお、るつぼ回転駆動部１１０は、るつぼ２０を第１るつぼ回転速度で回転させる。
【００４６】
すると、種結晶２１０は、その下端部がアルミナ融液３００に浸った状態で回転されつつ引き上げられることになり、種結晶２１０の下端には、鉛直下方に向かって拡開する肩部２２０が形成されていく。
なお、肩部２２０の直径は、蓋部２３の開口部２３ａの内径Ｄ２より若干小さい値となるまで成長する。例えば、開口部２３ａの内径Ｄ２が１２５ｍｍである場合、肩部２２０の直径（図３の直径Ｄ０）は１１０ｍｍとなる。すなわち、Ｄ０／Ｄ２＝０．８８となる。
【００４７】
（胴部形成工程）
胴部形成工程では、ガス供給部７０は、予め定められたガスをチャンバ１４内に供給する。なお、胴部形成工程において供給するガスは、肩部形成工程と同じものであってもよいし異なるものであってもよい。
また、引き続き上部ヒータ電源９０が上部ヒータ３０に電流を供給し、下部ヒータ電源９５が下部ヒータ３５に電流を供給して、るつぼ２０を介してアルミナ融液３００を加熱する。このとき、上部ヒータ３０に供給する電流（電力）および下部ヒータ３５に供給する電流（電力）を徐々に低下するように制御する。なお、下部ヒータ３５に供給する電流（電力）を一定にすることもできる。
さらに、引き上げ駆動部５０は、引き上げ棒４０を第２引き上げ速度にて引き上げる。ここで第２引き上げ速度は、肩部形成工程における第１引き上げ速度と同じ速度であってもよいし、異なる速度であってもよい。
さらにまた、引き上げ棒回転駆動部６０は、引き上げ棒４０を第２引き上げ棒回転速度で回転させる。ここで、第２引き上げ棒回転速度は、肩部形成工程における第１引き上げ棒回転速度と同じ速度であってもよいし、異なる速度であってもよい。
そして、るつぼ回転駆動部１１０は、るつぼ２０を第２るつぼ回転速度で回転させる。ここで、第２るつぼ回転速度は、肩部形成工程における第１るつぼ回転速度と同じ速度であってもよいし、異なる速度であってもよい。
【００４８】
種結晶２１０と一体化した肩部２２０は、その下端部がアルミナ融液３００に浸った状態で回転されつつ引き上げられることになるため、肩部２２０の下端部に、好ましくは円柱状の胴部２３０が形成されていく。
なお、上部ヒータ３０に供給する電力および下部ヒータ３５に供給する電流（電力）を徐々に低減するように制御するので、胴部２３０は、アルミナ融液３００の液面上の部分ばかりでなく、アルミナ融液３００中においても成長していく。ここで、下部ヒータ３５に供給する電流（電力）を低減せず、一定にすることもできる。
胴部形成工程におけるサファイアインゴット２００の成長については後に詳述する。
【００４９】
（引抜工程）
引抜工程では、ガス供給部７０は、予め定められたガスをチャンバ１４内に供給する。なお、引抜工程において供給するガスは、胴部形成工程と同じものであってもよいし異なるものであってもよい。
また、引き続き、上部ヒータ電源９０が上部ヒータ３０に電流の供給を行い、るつぼ２０の壁部２２を介してアルミナ融液３００を加熱する。同様に、下部ヒータ電源９５が下部ヒータ３５に電流の供給を行い、るつぼ２０の底部２１を介してアルミナ融液３００を加熱する。これらにより、形成されたサファイアインゴット２００を取り囲む（囲む）アルミナ融液３００が融点より高い状態にあるように制御する。
重量検出部１２０が、サファイアインゴット２００の重量が予め定められた値になったことを検出すると、引き上げ駆動部５０は、引き上げ棒４０を第３引き上げ速度にて引き上げ、サファイアインゴット２００をアルミナ融液３００中から引き抜く。
ここで第３引き上げ速度は、肩部形成工程における第１引き上げ速度あるいは胴部形成工程における第２引き上げ速度より大きな速度であって、サファイアインゴット２００をアルミナ融液３００から引き抜くための速度である。
このとき、引き上げ棒回転駆動部６０は、引き上げ棒４０を第３引き上げ棒回転速度で回転させる。ここで、第３引き上げ棒回転速度は、肩部形成工程における第１引き上げ棒回転速度あるいは胴部形成工程における第２引き上げ棒回転速度と同じ速度であってもよいし、これらと異なる速度であってもよい。
そして、るつぼ回転駆動部１１０は、るつぼ２０を第３るつぼ回転速度で回転させる。ここで、第３るつぼ回転速度は、肩部形成工程における第１るつぼ回転速度あるいは胴部形成工程における第２るつぼ回転速度と同じ速度であってもよいし、異なる速度であってもよい。るつぼ２０に回転を加えることは、サファイアインゴット２００の形状（円柱状の形状）が安定するので望ましい。
これにより、図３に示すサファイアインゴット２００が得られる。
【００５０】
（冷却工程）
冷却工程では、ガス供給部７０は、予め定められたガスをチャンバ１４内に供給する。なお、冷却工程において供給するガスは、引抜工程と同じものであってもよいし異なるものであってもよい。
また、上部ヒータ電源９０は、上部ヒータ３０への電流の供給を停止する。同様に、下部ヒータ電源９５から下部ヒータ３５への電流の供給を停止し、るつぼ２０を介したアルミナ融液３００の加熱を中止する。
さらに、引き上げ駆動部５０は引き上げ棒４０の引き上げを停止し、引き上げ棒回転駆動部６０は引き上げ棒４０の回転を停止する。そして、るつぼ回転駆動部１１０はるつぼ２０の回転を停止する。
【００５１】
このとき、るつぼ２０内には、サファイアインゴット２００を形成しなかった酸化アルミニウムがアルミナ融液３００として少量残存している。このため、加熱の停止に伴ってるつぼ２０中のアルミナ融液３００は徐々に冷却され、酸化アルミニウムの融点を下回った後にるつぼ２０中で固化し、酸化アルミニウムの固体となる。
そして、サファイアインゴット２００およびチャンバ１４内が十分に冷却された状態で、チャンバ１４内からサファイアインゴット２００を取り出す。
【００５２】
なお、上述した引き上げ棒４０の回転速度（第１引き上げ棒回転速度、第２引き上げ棒回転速度、第３引き上げ棒回転速度）は、０〜２０ｒｐｍが好ましい。引き上げ棒４０を回転させなくともよい（０ｒｐｍ）が、サファイアインゴット２００の胴部２３０の形状を円柱状にするためには、回転させた方がよい。このことから、引き上げ棒４０の回転速度は３〜１０ｒｐｍがより好ましい。
また、るつぼ２０の回転速度（第１るつぼ回転速度、第２るつぼ回転速度、第３るつぼ回転速度）は、０〜３ｒｐｍが好ましい。さらに、るつぼ２０の回転速度（第１るつぼ回転速度、第２るつぼ回転速度、第３るつぼ回転速度）は、０．３〜１ｒｐｍがより好ましい。引き上げ棒４０と同様に、るつぼ２０を回転させなくともよい（０ｒｐｍ）が、サファイアインゴット２００の胴部２３０の形状を円柱状にするためには、回転させた方がよい。このことから、るつぼ２０の回転速度は０．１〜１ｒｐｍがより好ましい。
引き上げ棒４０の引き上げ速度（第１引き上げ速度、第２引き上げ速度）は０．５〜５ｍｍ／時が好ましい。
【００５３】
ここで、本実施の形態におけるサファイアインゴット２００の成長の機構について説明する。
図５は、本実施の形態におけるサファイアインゴット２００の成長の機構を説明する断面模式図である。図５（ａ）、（ｂ）、（ｃ）は、図４に示した胴部形成工程（ステップ１０４）におけるサファイアインゴット２００の成長の様子を順に示している。
【００５４】
図５（ａ）は、肩部形成工程（図４のステップ１０３）が終了し、胴部形成工程（ステップ１０４）に移行した直後であって、サファイアインゴット２００の胴部２３０の上端がアルミナ融液３００の液面と一致した状態を示している。
このときのアルミナ融液３００中において温度が等しくなる面である等温面３００ａを、図５（ａ）（図５（ｂ）、（ｃ）も同様）中に一点鎖線で示す。等温面３００ａは、おおむね、るつぼ２０の壁部２２が作る円筒と同心の円筒状か、上方から下方へ向かって直径が徐々に小さくなる筒状であって、壁部２２に近いほど温度が高く、壁部２２から遠ざかる（中心部）ほど温度が低くなっていると考えられる。また、等温面３００ａの間隔は、蓋部２３の開口部２３ａを鉛直方向に投影した面付近においては狭くなり、その他の部分では広くなる。
【００５５】
アルミナ融液３００がこのような温度分布になるのは、るつぼ２０が蓋部２３を備えることによると考えられる。すなわち、加熱されたアルミナ融液３００から放射された輻射熱は、おおむね蓋部２３の裏面（るつぼ２０内側）で反射され、アルミナ融液３００に戻る。これにより、上方を蓋部２３で覆われた範囲のアルミナ融液３００の壁部２２側は、融点以上に保持される。これに対し、蓋部２３で覆われない範囲のアルミナ融液３００から放射された輻射熱は、反射されて戻ることはほとんどなく、蓋部２３で覆われない範囲のアルミナ融液３００は融点付近または融点以下の温度になりやすい。
これらのことから、蓋部２３の開口部２３ａを鉛直方向に投影した面付近においてはその両側（壁部２２側と中心側）で等温面３００ａの間隔が狭くなり、その他の部分では広くなると考えられる。
【００５６】
このような場合、図５（ａ）に示すように、サファイアインゴット２００の胴部２３０は、肩部２２０の下部に引き続いて成長するとともに、アルミナ融液３００中においても、温度の低いるつぼ２０の中心部において、引き上げ方向（矢印Ａ）と反対側に向かって成長する。
【００５７】
また、アルミナ融液３００から放射された輻射熱が、るつぼ２０の蓋部２３によって反射されることで、壁部２２に近い側のアルミナ融液３００が融点以上に保持されるため、肩部２２０の直径は、蓋部２３の開口部２３ａの内径Ｄ２（開口部２３ａをアルミナ融液３００の液面に対して鉛直方向に投影した面の直径）より大きくなることができない。そして、肩部２２０に引き続く胴部２３０の直径Ｄ０も、開口部２３ａの内径Ｄ２（開口部２３ａをアルミナ融液３００の液面に対して鉛直方向に投影した面の直径）より大きくなることができない。
本実施の形態では、サファイアインゴット２００の直径Ｄ０は、るつぼ２０の蓋部２３の開口部２３ａの内径Ｄ２で決められる。このため、サファイアインゴット２００の直径Ｄ０を制御することを要しない。
また、サファイアインゴット２００の成長が進むにつれて肩部２２０が蓋部２３に近づくことによって、蓋部２３の開口部２３ａとサファイアインゴット２００との間の放熱経路が狭くなる。すなわち、るつぼ２０内の空間（るつぼ２０内のガスで充填されている領域）が保温される。それにより、成長したサファイアインゴット２００が冷却されにくくなり、サファイアインゴット２００中の温度勾配は小さくなる。温度勾配が小さいことで熱応力による歪や結晶欠陥が発生し難くなり、特に、大口径のインゴット（結晶）においても、歪、結晶欠陥が少ない結晶が得られる効果が大きい。
【００５８】
なお、従来のＣｚ法では、サファイアインゴット２００の胴部２３０がアルミナ融液３００の液面上に形成され、アルミナ融液３００中には形成されないように、アルミナ融液３００の全体が融点以上に保持されるように温度が制御される。このため、アルミナ融液３００の液面上のサファイアインゴット２００とアルミナ融液３００との界面の温度勾配が大きくなってしまう。そのため、サファイアインゴット２００には大きな熱応力がかかり、歪、結晶欠陥が発生する。特に、サファイアインゴット２００が大口径になると、歪、結晶欠陥の発生が顕著となる。
これに対して、本実施の形態では、サファイアインゴット２００の胴部２３０は、アルミナ融液３００の液面上ばかりでなく、アルミナ融液３００中にも形成されるために、サファイアインゴット２００の表面からの放熱が少なく、サファイアインゴット２００とアルミナ融液３００との界面の温度勾配が小さく抑えられている。
【００５９】
図５（ｂ）は、図５（ａ）に示した状態からさらにサファイアインゴット２００の成長が進んだ状態を示している。なお、胴部形成工程では第２引き上げ速度にて引き上げ棒４０が引き上げられているので、サファイアインゴット２００は、図５（ａ）に示した状態より、引き上げ方向（矢印Ａ方向）にさらに引き上げられている。
サファイアインゴット２００の成長が進むにつれて、サファイアインゴット２００の肩部２２０が、開口部２３ａに近づく。このことにより、蓋部２３の開口部２３ａとサファイアインゴット２００との間の放熱経路が徐々に狭くなる。その結果、アルミナ融液３００の表面からの放熱が少なくなり、アルミナ融液３００中の鉛直方向における温度差が小さくなり、等温面３００ａがより垂直に近づいていく。そのため、サファイアインゴット２００は、アルミナ融液３００中において、引き上げ方向（矢印Ａ方向）と反対側に成長した部分が、るつぼ２０の壁部２２側に向かって太くなるように成長する。
【００６０】
図５（ｃ）は、図５（ｂ）に示した状態からさらにサファイアインゴット２００の成長が進んだ状態であって、サファイアインゴット２００の成長が終了する直前の状態を示している。サファイアインゴット２００の肩部２２０がさらに開口部２３ａに近づいたことによって、さらに放熱経路が狭くなり、その結果、アルミナ融液３００中の等温面３００ａがほぼ垂直になるので、サファイアインゴット２００の胴部２３０はさらにるつぼ２０の壁部２２側に向かって成長する。なお、胴部形成工程では第２引き上げ速度にて引き上げ棒４０が引き上げられているので、サファイアインゴット２００は、図５（ｂ）に示した状態より、引き上げ方向（矢印Ａ方向）にさらに引き上げられている。
サファイアインゴット２００の胴部２３０は、アルミナ融液３００の液面上およびアルミナ融液３００中において、ほぼ直径Ｄ０になっている。
【００６１】
重量検出部１２０が予め定めた重量を検知した場合または予め定めた育成時間を経過した場合は、サファイアインゴット２００をアルミナ融液３００から引き抜く（図４のステップ１０５の引抜工程）。
【００６２】
従来のＣｚ法による単結晶の形成では、サファイアインゴット２００の胴部２３０をアルミナ融液３００の液面から引き上げつつ成長させていた。このため、アルミナ融液３００の全体が融点以上に保持されるように温度が制御されていた。
これに対して、本実施の形態では、胴部２３０の一部をアルミナ融液３００中で成長させるように、アルミナ融液３００の温度を制御している。
【００６３】
なお、るつぼ２０内の底部２１近傍のアルミナ融液３００は、下部ヒータ３５で加熱されて、融点以上に保持することで、サファイアインゴット２００の端部２４０ａ（図３参照）はるつぼ２０の底部２１に接しないようにしている。
これにより、インゴット（例としてサファイアインゴット２００）の長さを最長にでき、生産性が向上する。
すなわち、本実施の形態では、サファイアインゴット２００の直径Ｄ０は、るつぼ２０の蓋部２３の開口部２３ａの内径Ｄ２により決まり、サファイアインゴット２００の長さＨ０は、るつぼ２００の内側の長さＨ１により決まる。よって、サファイアインゴット２００の直径Ｄ０および長さＨ０の制御が、蓋部２３を備えない場合に比較して、容易になっている。
【００６４】
図５（ａ）、（ｂ）、（ｃ）に示すように、胴部形成工程において、肩部２２０がるつぼ２０の蓋部２３より外に出ないように制御されている。これにより、成長させているサファイアインゴット２００が急激に冷却されることを抑制している。
また、るつぼ２０の蓋部２３の開口部２３ａと肩部２２０との間の隙間が狭くなることにより、外気がるつぼ２０内に侵入して、アルミナ融液３００およびサファイアインゴット２００が冷却されるのを抑制している。
さらに、サファイアインゴット２００の胴部２３０の大部分は、アルミナ融液３００中で成長させている。
これらのことから、本実施の形態が適用される単結晶製造装置１において成長させたサファイアインゴット２００は、従来のＣｚ法による場合に比べ、形成時の温度勾配が緩い。この結果、サファイアインゴット２００の内部の応力が小さくなり、歪みの発生が抑制されている。また、形状制御にも優れ、大口径のインゴット（例としてサファイアインゴット２００）にも対応できる。
【００６５】
次に、本実施の形態が適用される単結晶製造装置１におけるサファイアインゴット２００の直径Ｄ０の制御する方法について説明する。
上述したように、サファイアインゴット２００の直径Ｄ０は、るつぼ２０の蓋部２３の開口部２３ａの内径Ｄ２によって決まることを説明した。これは、アルミナ融液３００から放射された輻射熱が、蓋部２３の裏面により反射され、アルミナ融液３００に戻るため、アルミナ融液３００が融点以上に保持されるためである。
よって、るつぼ２０の蓋部２３の開口部２３ａの内径（図２における内径Ｄ２）を変えることによって、サファイアインゴット２００の直径（図３における直径Ｄ０）を変えることができる。
【００６６】
図６は、るつぼ２０の内径Ｄ１を変えることなく、サファイアインゴット２００の直径Ｄ０を制御する方法を説明する図である。図６（ａ）は蓋部２３の開口部２３ａが内径Ｄ２ａ、図６（ｂ）は内径Ｄ２ｂ、図６（ｃ）は内径Ｄ２ｃの場合を示している。ここで、Ｄ２ａ＞Ｄ２ｂ＞Ｄ２ｃである。
このようにすることで、図６（ａ）では直径Ｄ０ａ、図６（ｂ）では直径Ｄ０ｂ、図６（ｃ）では直径Ｄ０ｃのサファイアインゴット２００がそれぞれ成長する。ここで、Ｄ０ａ＞Ｄ０ｂ＞Ｄ０ｃである。
すなわち、本実施の形態が適用される単結晶製造装置１では、るつぼ２０の内径Ｄ１を変えることなく、開口部２３ａの直径（図２の内径Ｄ２）が異なる蓋部２３に交換することで、直径（図３の直径Ｄ０）が異なるサファイアインゴット２００を成長させることができる。これにより、内径Ｄ１が異なる複数のるつぼ２０を準備する必要がない。
なお、るつぼ２０の内径Ｄ１と開口部２３ａの内径Ｄ２との比Ｄ２／Ｄ１の範囲は、０．５〜０．９が望ましく、さらに０．６〜０．８がより好ましい。０．５未満であると融液（例としてアルミナ融液３００）に対して、得られるインゴット（例としてサファイアインゴット２００）が小さく、生産性が低下しコストが高くなる。０．９より大きい場合は、蓋部２３の効果が小さく、るつぼ２０の壁部２２と融液内で成長するインゴットの外周とが近くなって、制御が困難であることに加え、外周部の結晶歪が増大してしまう。
【００６７】
また、本実施の形態では、るつぼ２０の蓋部２３は、アルミナ融液３００から放射される輻射熱を反射して、アルミナ融液３００に戻し、アルミナ融液３００が融点以上に保持すればよい。よって、前述したように、るつぼ２０の蓋部２３は、必ずしもるつぼ２０の壁部２２に接触して設けられていることを要せず、壁部２２と離して配置されていてもよい。
さらに、前述したように、るつぼ２０の蓋部２３は、中央に円形の開口部２３ａを有する円板状としたが、開口部２３ａは円形でなくともよく、多角形等であってもよい。また、蓋部２３は、周辺部から開口部２３ａに向かって上方（底部２１から離れる側）に凸状であってもよく、周辺部から中央部に向かって下方（底部２１に向かう側）に凸状であってもよい。蓋部２３が上方に凸状であると、アルミナ融液３００とともにサファイアインゴット２００にも輻射熱が反射されるので、サファイアインゴット２００の直径Ｄ０がより小さくなる。逆に、蓋部２３が下方に凸状であると、サファイアインゴット２００に近接したアルミナ融液３００への輻射熱の反射が少なくなって、サファイアインゴット２００の直径Ｄ０がより大きくなる。
蓋部２３の材質は、るつぼ２０の底部２１および壁部２２（一体で構成される）と同じ材質である場合、融液（例としてアルミナ融液３００）と蓋部２３との間の空間の熱環境を均一にできるので望ましい。また、熱膨張係数が近い材質で構成されている場合、加熱、冷却時の機械的応力が小さくなり、蓋部２３、るつぼ２０の底部２１および壁部２２の変形、破損を防止できる。特に、２０００℃以上の高温でインゴット（例としてサファイアインゴット２００）を成長させる場合、蓋部２３とるつぼ２０の底部２１および壁部２２との熱膨張係数の差は３×１０−６／Ｋ以下が望ましく、さらに望ましくは２×１０−６／Ｋ以下である組み合わせ、（例えば、モリブデンとタングステン）が望ましい。
【実施例】
【００６８】
以下、本発明を実施例に基づいて具体的に説明する。しかし、本発明は実施例に限定されるものではない。
（実施例）
図７は、実施例のるつぼ２０およびサファイアインゴット２００を説明するための断面図である。図７（ａ）は種付け工程（図４のステップ１０２）の状態を、図７（ｂ）は胴部形成工程（図４のステップ１０４）が終了した状態を示している。図７中において、（
）内の数字は、実施例のるつぼ２０におけるｍｍ単位での寸法である。
図７（ａ）に示すように、るつぼ２０はモリブデン製とし、内径Ｄ１を１８０ｍｍ、内部の高さＨ１を２００ｍｍとした。るつぼ２０の蓋部２３は、開口部２３ａの内径Ｄ２を１２５ｍｍとした。
るつぼ２０には、１３０００ｇのアルミナ原料を充填した。
【００６９】
引き上げ棒４０の回転速度（＝第１引き上げ棒回転速度＝第２引き上げ棒回転速度＝第３引き上げ棒回転速度）は５ｒｐｍとした。るつぼ２０の回転速度（＝第１るつぼ回転速度＝第２るつぼ回転速度＝第３るつぼ回転速度）は０．５ｒｐｍとした。すなわち、引き上げ棒４０の回転速度およびるつぼ２０の回転速度は、溶融工程、種付け工程、肩部形成工程、胴部形成工程、引抜工程でそれぞれ同じとした（図４参照）。
そして、引き上げ棒４０の回転方向（図１の矢印Ｂ）とるつぼ２０の回転方向（図１の矢印Ｃ）とは逆向きとした。
引き上げ棒４０の引き上げ速度（＝第１引き上げ速度＝第２引き上げ速度）は２ｍｍ／時とした。すなわち、引き上げ速度は、肩部形成工程と胴部形成工程とで同じとした。
そして、種付け工程ののち、引き上げ棒４０を３０ｍｍ引き上げてｃ軸方向にサファイアインゴット２００を形成した。
【００７０】
図７（ｂ）に示すように、成長させたサファイアインゴット２００は、胴部２３０の直径Ｄ０が１１０ｍｍ、胴部２３０の長さＨ０が１６８ｍｍであった。胴部２３０の上方の５２ｍｍの部分はアルミナ融液３００の液面より上に露出し、下方の１１６ｍｍの部分はアルミナ融液３００の液面より下にあった。このとき、肩部２２０は長さ２０ｍｍであった。
【００７１】
以上説明したように、実施例では、サファイアインゴット２００の胴部２３０の長さＨ１の２／３は、アルミナ融液３００中で成長させている。そして、サファイアインゴット２００の直径Ｄ０（１１０ｍｍ）は、蓋部２３によってアルミナ融液３００が融点以上に保持される効果により、蓋部２３の開口部２３ａの内径Ｄ２（１２５ｍｍ）より若干小さい値となった。すなわち、蓋部２３の開口部２３ａの内径Ｄ２とサファイアインゴット２００の胴部２３０の直径Ｄ０との比は１．１４であった。この比は１．１〜１．２の範囲にある。
【００７２】
図９は、実施例のサファイアインゴット２００の肩部形成工程および胴部形成工程において、上部ヒータ３０および下部ヒータ３５に供給した電力を示す図である。図９において、横軸は肩部形成工程および胴部形成工程における経過時間（分）、縦軸は上部ヒータ３０および下部ヒータ３５のそれぞれに供給した電力（ｋＷ）を示している。
上部ヒータ３０に供給する電力は、肩部２２０の形成開始の時点（経過時間０分）における３６ｋＷから、胴部２３０の形成の終了時点（経過時間１６００分）の３３．１ｋＷへと徐々に減少させている。下部ヒータ３５に供給する電力は、肩部２２０の形成開始の時点（経過時間０分）における１５．５ｋＷから、胴部２３０の形成の終了時点（経過時間１６００分）の１４．７ｋＷにわずかに減少させている。
すなわち、下部ヒータ３５に供給する電力に比べ、上部ヒータ３０に供給する電力をより多く減少させている。このようにすることで、アルミナ融液３００中の温度勾配を緩く保ちつつ、アルミナ融液３００内でサファイアインゴット２００を成長させるようにしている。
【００７３】
（比較例）
蓋部２３を有しないるつぼ２０を用いて、従来のＣｚ法により比較例のサファイアインゴット２００を成長させた。比較例のサファイアインゴット２００は、胴部２３０をアルミナ融液３００の液面より上で成長させた。比較例のサファイアインゴット２００は、実施例のサファイアインゴット２００と同様にｃ軸方向に成長させた。
【００７４】
（実施例と比較例との対比）
成長させた実施例のサファイアインゴット２００から、引き上げ方向（矢印Ａ方向）に対して垂直な面で輪切りにし、両面を研磨した実施例サンプルを作成した。実施例サンプルの両面（後述する偏光観察法における観察面）はＣ面（（０００１）面）である。
実施例と同様に、比較例のサファイアインゴット２００から、引き上げ方向（矢印Ａ方向）に対して垂直な面で輪切りにし、両面を研磨した比較例サンプルを作成した。比較例サンプルの両面（後述する偏光観察法における観察面）はＣ面（（０００１）面）である。
図８は、実施例サンプルおよび比較例サンプルの偏光観察法による結果を示す模式図である。図８（ａ）は実施例サンプル、図８（ｂ）は比較例サンプルである。
偏光観察法は、実施例サンプルまたは比較例サンプルのそれぞれにおいて一方の面から偏光を透過させ、他方の面から出射する光を観察する方法である。
【００７５】
図８（ａ）に示す実施例サンプルでは、結晶品質が均一であることに基づく同心円状の干渉による縞模様（干渉縞）が見られる。さらに、結晶の歪みを示す不連続な模様は観察されない。結晶全体において、亜粒界、粒界は観察されなかった。
一方、図８（ｂ）に示す比較例サンプルでは、結晶品質の不均一に起因する不規則な縞模様（干渉縞）の他に、結晶の歪み、亜粒界、粒界に基づく不連続な模様が、比較例サンプルの外周部のα、β、γ、δで示す部分に散見される。これは、比較例のサファイアインゴット２００では、成長時における温度勾配が大きく、結晶に歪みが生じたためと考えられる。
【００７６】
さらに本実施の形態が適用される単結晶製造装置１について説明する。
本実施の形態が適用される単結晶製造装置１では、るつぼ２０が蓋部２３を備えているため、アルミナ原料を溶融する溶融工程（図４のステップ１０１）および／またはアルミナ融液３００を冷却する冷却工程（ステップ１０６）において、アルミナ融液３００の一部が跳ねても、跳ねたアルミナ融液３００が蓋部２３によって阻まれ、るつぼ２０の外に飛び出すことが抑制される。よって、上部ヒータ３０、下部ヒータ３５、さらには断熱容器１１を構成する断熱材などが損傷することが抑制される。
一方、るつぼ２０が蓋部２３を備えていないと、アルミナ原料を溶融する溶融工程（図４のステップ１０１）および／またはアルミナ融液３００を冷却する冷却工程（ステップ１０６）において、アルミナ融液３００の一部が跳ねて、るつぼ２０の外に飛び出ることがありうる。この飛び出た高温のアルミナ融液３００は、上部ヒータ３０、下部ヒータ３５、さらには断熱容器１１を構成する断熱材などに付着したり、またはこれらの部材の一部を溶解したりして、損傷を与えることになる。
【００７７】
本実施の形態が適用される単結晶製造装置１では、例としてｃ軸方向に結晶成長させたサファイアインゴット２００を製造したが、例えばａ軸方向に結晶成長させたサファイアインゴット２００を製造することも可能である。また、サファイアに限らず、三ホウ酸リチウム（ＬｉＢ３Ｏ５）、セシウムホウ酸化合物（ＣｓＢ３Ｏ５など）、ニオブ酸カリウム（ＫＮｂＯ３）など、各種の酸化物単結晶を製造することも可能であり、さらには酸化物以外の単結晶を製造することも可能である。
【符号の説明】
【００７８】
１…単結晶製造装置、１０…加熱炉、１１…断熱容器、１２…ガス供給管、１３…ガス排出管、１４…チャンバ、１５…支持台、１６…支持棒、２０…るつぼ、２１…底部、２２…壁部、２３…蓋部、２４…開口部、３０…上部ヒータ、３５…下部ヒータ、４０…引き上げ棒、５０…引き上げ駆動部、６０…引き上げ棒回転駆動部、７０…ガス供給部、８０…ガス排出部、９０…上部ヒータ電源、９５…下部ヒータ電源、１００…制御部、１１０…るつぼ回転駆動部、１２０…重量検出部、２００…サファイアインゴット、２１０…種結晶、２２０…肩部、２３０…胴部、３００…アルミナ融液
【特許請求の範囲】
【請求項１】
底部と当該底部上に当該底部に接して設けられた壁部と、開口部を有し当該壁部の上側と接してまたは離して設けられた蓋部とを備え、当該底部と当該壁部とにより原料を熱により融解した融液を保持するるつぼと、
前記るつぼの前記壁部を外から囲むように設けられ、電流により発熱し、当該るつぼを輻射熱によって当該壁部から加熱する第１の発熱体と、
前記るつぼの前記底部の下方に設けられ、電流により発熱し、当該るつぼを輻射熱によって当該底部から加熱する第２の発熱体と、
前記るつぼに保持された前記融液から、引き上げ方向に垂直な断面の面積が当該引き上げ方向と逆の方向に徐々に大きくなる肩部と、当該肩部から延在し、当該引き上げ方向に垂直な断面の面積の変化が当該肩部に比べ小さい胴部とを備える単結晶を引き上げる引き上げ部と、
前記第１の発熱体に電流を供給するとともに、前記単結晶の前記胴部の形成において当該第１の発熱体に供給する電力を徐々に低減するように制御する第１の電源と
を備える単結晶製造装置。
【請求項２】
前記るつぼの前記蓋部の前記開口部は、前記引き上げ方向に垂直な前記単結晶の前記胴部の断面の形状に対応して設けられることを特徴とする請求項１に記載の単結晶製造装置。
【請求項３】
前記るつぼの前記蓋部は、引き上げ中の前記単結晶の前記胴部を囲む前記融液から放射される輻射熱を当該融液に向けて反射し、当該融液を融点以上に保持するように、当該単結晶の当該胴部を囲む当該融液に対応して設けられていることを特徴とする請求項１または２に記載の単結晶製造装置。
【請求項４】
前記第２の発熱体に電流を供給するとともに、前記単結晶の前記胴部の形成において当該第２の発熱体に供給する電力を徐々に低減するように制御する第２の電源をさらに備えることを特徴とする請求項１ないし３のいずれか１項に記載の単結晶製造装置。
【請求項５】
前記るつぼは、モリブデン（Ｍｏ）、タングステン（Ｗ）、イリジウム（Ｉｒ）、白金（Ｐｔ）、タンタル（Ｔａ）またはこれらを少なくとも１つ含む合金で構成されていることを特徴とする請求項１ないし４のいずれか１項に記載の単結晶製造装置。
【請求項６】
前記るつぼの前記胴部および前記底部と前記蓋部とは、それぞれを構成する材料の熱膨張係数の差が３×１０−６／Ｋ以下であることを特徴とする請求項１ないし５のいずれか１項に記載の単結晶製造装置。
【請求項７】
前記るつぼの内径Ｄ１と前記るつぼの前記蓋部の開口部の内径Ｄ２の比Ｄ２／Ｄ１が、０．５〜０．９であることを特徴とする請求項１ないし６のいずれか１項に記載の単結晶製造装置。
【請求項８】
前記融液は、酸化アルミニウムを融解したアルミナ融液であって、前記単結晶がサファイア単結晶であることを特徴とする請求項１ないし７のいずれか１項に記載の単結晶製造装置。
【請求項９】
底部と当該底部上に当該底部に接して設けられた壁部と、開口部を有し当該壁部の上側に接してまたは離して設けられた蓋部とを備えたるつぼを、当該るつぼの当該壁部を外から囲むように設けられた第１の発熱体と当該るつぼの当該底部の下方に設けられた第２の発熱体とに電流を流して当該るつぼを輻射熱により加熱し、当該底部と当該壁部とにより保持された原料を溶融して融液とする溶融工程と、
前記るつぼに保持された前記融液の液面に引き上げ棒の一端部に設けられた種結晶を接触させる種付け工程と、
前記引き上げ棒を鉛直上方に引き上げつつ、前記開口部を引き上げ方向に投影した面内において、前記種結晶から引き上げ方向に垂直な断面が徐々に大きくなるように当該種結晶の下方に単結晶の肩部を形成する肩部形成工程と、
前記引き上げ棒を鉛直上方に引き上げつつ、少なくとも前記第１の発熱体に供給する電力を徐々に低減させるとともに、前記るつぼの蓋部によって前記単結晶を囲む前記融液からの輻射熱を反射させて当該融液を融点以上に保持して、前記開口部を前記引き上げ方向に投影した面内において、当該融液の液面上および当該融液の液面下に前記肩部の下方に前記単結晶の胴部を形成する胴部形成工程と、
前記単結晶の前記胴部を囲む前記融液が融点以上である状態において、前記引き上げ棒を鉛直上方に引き上げ、前記るつぼの前記蓋部の前記開口部を通して、形成された当該単結晶を引き抜く引抜工程と
を含む単結晶製造方法。
【請求項１０】
前記肩部形成工程において、前記引き上げ棒を回転させることを特徴とする請求項９に記載の単結晶製造方法。
【請求項１１】
前記胴部形成工程において、前記引き上げ棒を回転させることを特徴とする請求項９または１０に記載の単結晶製造方法。
【請求項１２】
前記肩部形成工程において、前記るつぼを回転させることを特徴とする請求項９ないし１１のいずれか１項に記載の単結晶製造方法。
【請求項１３】
前記胴部形成工程において、前記るつぼを回転させることを特徴とする請求項９ないし１２のいずれか１項に記載の単結晶製造方法。
【請求項１４】
前記胴部形成工程において、前記第２の発熱体に供給する電力を徐々に減少させることをさらに含むことを特徴とする請求項９ないし１３のいずれか１項に記載の単結晶製造方法。
【請求項１５】
請求項９ないし請求項１４のいずれか１項に記載の単結晶製造方法で作製され、偏光観察法において観察される結晶歪に対応する干渉縞が、略同心円であることを特徴とする単結晶。
【請求項１６】
前記単結晶が六方晶であって、前記偏光観察法における前記単結晶の観察面が（０００１）面であることを特徴とする請求項１５に記載の単結晶。
【請求項１７】
前記単結晶がサファイアであることを特徴とする請求項１５または１６に記載の単結晶。
【請求項１８】
前記単結晶が円柱状であって、直径が１００ｍｍ以上であることを特徴とする請求項１５ないし１７のいずれか１項に記載の単結晶。
【請求項１】
底部と当該底部上に当該底部に接して設けられた壁部と、開口部を有し当該壁部の上側と接してまたは離して設けられた蓋部とを備え、当該底部と当該壁部とにより原料を熱により融解した融液を保持するるつぼと、
前記るつぼの前記壁部を外から囲むように設けられ、電流により発熱し、当該るつぼを輻射熱によって当該壁部から加熱する第１の発熱体と、
前記るつぼの前記底部の下方に設けられ、電流により発熱し、当該るつぼを輻射熱によって当該底部から加熱する第２の発熱体と、
前記るつぼに保持された前記融液から、引き上げ方向に垂直な断面の面積が当該引き上げ方向と逆の方向に徐々に大きくなる肩部と、当該肩部から延在し、当該引き上げ方向に垂直な断面の面積の変化が当該肩部に比べ小さい胴部とを備える単結晶を引き上げる引き上げ部と、
前記第１の発熱体に電流を供給するとともに、前記単結晶の前記胴部の形成において当該第１の発熱体に供給する電力を徐々に低減するように制御する第１の電源と
を備える単結晶製造装置。
【請求項２】
前記るつぼの前記蓋部の前記開口部は、前記引き上げ方向に垂直な前記単結晶の前記胴部の断面の形状に対応して設けられることを特徴とする請求項１に記載の単結晶製造装置。
【請求項３】
前記るつぼの前記蓋部は、引き上げ中の前記単結晶の前記胴部を囲む前記融液から放射される輻射熱を当該融液に向けて反射し、当該融液を融点以上に保持するように、当該単結晶の当該胴部を囲む当該融液に対応して設けられていることを特徴とする請求項１または２に記載の単結晶製造装置。
【請求項４】
前記第２の発熱体に電流を供給するとともに、前記単結晶の前記胴部の形成において当該第２の発熱体に供給する電力を徐々に低減するように制御する第２の電源をさらに備えることを特徴とする請求項１ないし３のいずれか１項に記載の単結晶製造装置。
【請求項５】
前記るつぼは、モリブデン（Ｍｏ）、タングステン（Ｗ）、イリジウム（Ｉｒ）、白金（Ｐｔ）、タンタル（Ｔａ）またはこれらを少なくとも１つ含む合金で構成されていることを特徴とする請求項１ないし４のいずれか１項に記載の単結晶製造装置。
【請求項６】
前記るつぼの前記胴部および前記底部と前記蓋部とは、それぞれを構成する材料の熱膨張係数の差が３×１０−６／Ｋ以下であることを特徴とする請求項１ないし５のいずれか１項に記載の単結晶製造装置。
【請求項７】
前記るつぼの内径Ｄ１と前記るつぼの前記蓋部の開口部の内径Ｄ２の比Ｄ２／Ｄ１が、０．５〜０．９であることを特徴とする請求項１ないし６のいずれか１項に記載の単結晶製造装置。
【請求項８】
前記融液は、酸化アルミニウムを融解したアルミナ融液であって、前記単結晶がサファイア単結晶であることを特徴とする請求項１ないし７のいずれか１項に記載の単結晶製造装置。
【請求項９】
底部と当該底部上に当該底部に接して設けられた壁部と、開口部を有し当該壁部の上側に接してまたは離して設けられた蓋部とを備えたるつぼを、当該るつぼの当該壁部を外から囲むように設けられた第１の発熱体と当該るつぼの当該底部の下方に設けられた第２の発熱体とに電流を流して当該るつぼを輻射熱により加熱し、当該底部と当該壁部とにより保持された原料を溶融して融液とする溶融工程と、
前記るつぼに保持された前記融液の液面に引き上げ棒の一端部に設けられた種結晶を接触させる種付け工程と、
前記引き上げ棒を鉛直上方に引き上げつつ、前記開口部を引き上げ方向に投影した面内において、前記種結晶から引き上げ方向に垂直な断面が徐々に大きくなるように当該種結晶の下方に単結晶の肩部を形成する肩部形成工程と、
前記引き上げ棒を鉛直上方に引き上げつつ、少なくとも前記第１の発熱体に供給する電力を徐々に低減させるとともに、前記るつぼの蓋部によって前記単結晶を囲む前記融液からの輻射熱を反射させて当該融液を融点以上に保持して、前記開口部を前記引き上げ方向に投影した面内において、当該融液の液面上および当該融液の液面下に前記肩部の下方に前記単結晶の胴部を形成する胴部形成工程と、
前記単結晶の前記胴部を囲む前記融液が融点以上である状態において、前記引き上げ棒を鉛直上方に引き上げ、前記るつぼの前記蓋部の前記開口部を通して、形成された当該単結晶を引き抜く引抜工程と
を含む単結晶製造方法。
【請求項１０】
前記肩部形成工程において、前記引き上げ棒を回転させることを特徴とする請求項９に記載の単結晶製造方法。
【請求項１１】
前記胴部形成工程において、前記引き上げ棒を回転させることを特徴とする請求項９または１０に記載の単結晶製造方法。
【請求項１２】
前記肩部形成工程において、前記るつぼを回転させることを特徴とする請求項９ないし１１のいずれか１項に記載の単結晶製造方法。
【請求項１３】
前記胴部形成工程において、前記るつぼを回転させることを特徴とする請求項９ないし１２のいずれか１項に記載の単結晶製造方法。
【請求項１４】
前記胴部形成工程において、前記第２の発熱体に供給する電力を徐々に減少させることをさらに含むことを特徴とする請求項９ないし１３のいずれか１項に記載の単結晶製造方法。
【請求項１５】
請求項９ないし請求項１４のいずれか１項に記載の単結晶製造方法で作製され、偏光観察法において観察される結晶歪に対応する干渉縞が、略同心円であることを特徴とする単結晶。
【請求項１６】
前記単結晶が六方晶であって、前記偏光観察法における前記単結晶の観察面が（０００１）面であることを特徴とする請求項１５に記載の単結晶。
【請求項１７】
前記単結晶がサファイアであることを特徴とする請求項１５または１６に記載の単結晶。
【請求項１８】
前記単結晶が円柱状であって、直径が１００ｍｍ以上であることを特徴とする請求項１５ないし１７のいずれか１項に記載の単結晶。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【公開番号】特開２０１３−６７５８（Ｐ２０１３−６７５８Ａ）
【公開日】平成２５年１月１０日（２０１３．１．１０）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１２−４０５９６（Ｐ２０１２−４０５９６）
【出願日】平成２４年２月２７日（２０１２．２．２７）
【出願人】（０００００２００４）昭和電工株式会社 (3,251)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２５年１月１０日（２０１３．１．１０）
【国際特許分類】
【出願日】平成２４年２月２７日（２０１２．２．２７）
【出願人】（０００００２００４）昭和電工株式会社 (3,251)
【Ｆターム（参考）】
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