収差補正器を備えたＳＴＥＭの調整方法
【課題】ＨＲイメージを得られる設定に十分なレベルに、ＳＴＥＭを常に、好ましくは自動的に調節する方法を提供する。
【解決手段】
本発明は、結晶サンプルを用いて、ＳＴＥＭのＣｓ補正器を調節する方法に関する。この方法は、スルーフォーカス法によるシリーズを記録し、求めが画像をフーリエ空間に変換し、回折画像のような一組の画像を形成するステップを有する。フーリエ画像の対称性を決定することにより、補正器をチューニングして対称性を良くできる。中心からのスポットの最大距離を決定することにより、伝達限界を決定できる。これらのステップを繰り返し実行することにより、補正器を最適性能までチューニングできる。
【解決手段】
本発明は、結晶サンプルを用いて、ＳＴＥＭのＣｓ補正器を調節する方法に関する。この方法は、スルーフォーカス法によるシリーズを記録し、求めが画像をフーリエ空間に変換し、回折画像のような一組の画像を形成するステップを有する。フーリエ画像の対称性を決定することにより、補正器をチューニングして対称性を良くできる。中心からのスポットの最大距離を決定することにより、伝達限界を決定できる。これらのステップを繰り返し実行することにより、補正器を最適性能までチューニングできる。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、走査型透過電子顕微鏡（ＳＴＥＭ）であって、焦点値Ｆにフォーカスされた対物レンズと、その対物レンズの収差を補正する、励起により励起される収差補正器とを備えたＳＴＥＭの調整方法に関する。
【０００２】
本発明は、さらに、前記方法を行うサンプルキャリヤと、本発明による方法を実行するためのかかるサンプルキャリヤ使用とに関する。
【背景技術】
【０００３】
当業者には知られているように、ハイエンドＳＴＥＭには、対物レンズの球面収差を補正する補正器が備えられている。かかる補正器は、例えば、独国ハイデルベルク市のＣＥＯＳ Ｇｍｂｈ．（ＣＥＯＳ）が生産し、米国オレゴン州ヒルスボロー市のＦＥＩのＴｉｔａｎ８０−３００などの市販のＳＴＥＭに組み込まれている。
【０００４】
かかるＳＴＥＭは、結晶材料のサンプルなどの画像化に用いられる。かかるサンプルは、顕微鏡サンプルであってもよいが、不純物（inclusions）や結晶欠陥（stacking errors）を含む又は含まない、グラファイトやダイヤモンドなどの結晶性炭素のサンプルであっても、又は少なくともそのような結晶性炭素を含むサンプルであってもよい。５０ｐｍ（０．５オングストローム）より小さい解像度が得られ、例えば［１１４］方向で見ると、４７ｐｍ隔たったゲルマニウム原子のダンベル対（dumbbell pair）を解像できる。
【０００５】
かかる補正顕微鏡の問題は、その顕微鏡を必要なレベルまで調整することがほとんど不可能なことである。対物レンズの球面収差を無くすことにより、コマ収差や二重や三重の非点収差などの収差が支配的になり、画像を劣化させる。最も進んだ装置の場合、例えば５０ｐｍの解像度を目指しても、経験のあるオペレータでも最良の性能を達成できるレベルに装置を調整するには大きな問題を有する。実際、経験のあるオペレータでも、管理されたやり方で、指定された解像度（例えば、６０ｐｍ）の８０％を達成するのにも大きな困難を伴い、トライアンドエラー法で行わねばならず、効率的でないばかりか、サンプルが受ける放射線量が増え、サンプルが汚染されたり損傷したりする。
【０００６】
複数の方法は、こうしたハイエンドＳＴＥＭの残余収差を無くす問題を解決しようとしている。これらの方法のほとんどは、いわゆるＲｏｎｃｈｉｇｒａｍを使用するものである。Ｒｏｎｃｈｉｇｒａｍは、照射ビームがオブジェクトとある距離をとって交差する、オブジェクトのシャドウ・プロジェクション（shadow projection）である。一般的には、ＳＴＥＭにおけるＲｏｎｃｈｉｇｒａｍは、サンプルから０．５μｍないし１μｍの焦点面（交差距離）を用いる。シャドウイメージは、倍率が位置に応じて変化し、局所的な倍率のこの変化から、収差を求められる。
【０００７】
かかる方法の１つは、非特許文献１により知ることができる。この文献では、結晶サンプルの画像を記録する方法が説明されている。各イメージは例えば９×９個のサブイメージなどの複数のサブイメージ（パッチ）に分割され、サブイメージは離散フーリエ変換を用いて（フーリエ空間としても知られる）逆空間で変換される。これにより一連の変換サブイメージが得られ、それから周期性及び倍率を決定できる。留意点として、逆空間における結晶サンプルの表現は、回折パターンに似ており、複数のスポットを示し、前記周期性を示す。スポット間の距離を比較することにより、局所的倍率の変化を決定する。この変化は異なる複数の収差によるものである。留意点として、ｘとｙ（またはその代わりとしてｒとφ）における倍率の違いは異なり、倍率の違いは通常、スカラーではなく、場所に依存するベクトルとして表される。
【０００８】
Ｌｕｐｉｎｉは、彼の論文において、三重非点収差（Ａ２）とコマ収差（Ｂ２）とを数十ナノメートルのオーダーの標準偏差で測定し、Ｃ３の値を数μｍの精度で測定したことを記している。また、これらの標準偏差はＣＥＯＳやＮＩＯＮ（米国ワシントン州カークランドのＮＩＯＮ Ｃｏ．）が販売しているソフトウェアパッケージで求められるものと同じオーダーであるともＬｕｐｉｎｉは述べている。留意点として、Ｒｏｎｃｈｉｇｒａｍｓはアモルファスサンプルにも使用できることも知られている（例えば、特許文献１参照）。しかし、その場合、サンプルの周期性を利用できず、自己相関など他の手法を利用して局所的な倍率の違いを決定しなければならない。
【０００９】
残念ながら、これらの方法の成功は、前述のように、表１に示した通りまだ限定的である。この表は、いわゆるπ／４限界に到達する最大許容収差係数を示している。ここで用いるπ／４限界と収差多項式は、非特許文献２に開示されている。非特許文献２はここに参照援用する。ここに示す表１は、非特許文献２の表１と、解像度と加速電圧が異なる。しかし、数値を計算した方法は同一である。ここに示す表は、さらに、最先端の自動化方法で典型的に得られる誤差を示している。「問題」のエリアは太字の斜体に下線を施した。
【表１】
表１：加速電圧３００ｋＶ、最良（自動）プラクティスにおいてπ／４限界を達成するための許容最大収差係数限界
留意点として、許容収差係数の同様の、しかしもっと詳細なリストが非特許文献３（より具体的にはその表１）に記載されている。
【００１０】
自動的方法の場合、例えばＣ１（デフォーカス）が１ｎｍの誤差を有することは、自動的方法により、Ｃ１係数を１ｎｍ以下に設定できるが、５０ｐｍの解像度に必要とされる０．３ｎｍより小さくはならないことを示す。
【００１１】
既知の方法の他の一問題は、サンプルにフォーカスせずに収差を測定している点にある。収差を無くした後、レンズをサンプル面にフォーカスしなければならず（前述の通り、これがすでに十分困難である）、フォーカスすると収差が変化し、それにより新たに収差が生じることとなる。
【００１２】
収差補正の他の一方法が特許文献２に記載されている。この方法では、スルーフォーカスされた画像シリーズを生成し、デコンボリューションによりビームプロファイルを決定する。デコンボリューションは、例えば画像の自己相関化により行われる。この方法は、前述のＣＥＯＳの販売しているパッケージで用いられており、表１の右側列に示したような精度を有する。留意点として、特許文献２の方法は、交差格子などのテスト試料に対して行わねばならない。この交差格子における収差を最小化した後、調べる実際の試料を顕微鏡にいれなければならない。これには１時間はかかる。これだけ時間がかかるのと、試料を入れるプロセスとにより、一般的には、収差により再び解像度が制限されるまで、（ドリフトや熱的変化などにより）設定が変化してしまう。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１３】
【特許文献１】米国特許第６，５５２，３４０号
【特許文献２】米国特許第７，０６０，９８６号
【非特許文献】
【００１４】
【非特許文献１】A.R. Lupini et al.著「Rapid autotuning for crystalline specimens」（Journal of ElectronMicroscopy, Vol. ５７, No. ６ （２００８） pp. １５-２０１）
【非特許文献２】S. Uhlemann et al.著「Residual wave aberrations in the first spherical corrected transmissionelectron microscope」（Ultramicroscopy ７２ （１９９８）, pp. １０９-１１９）
【非特許文献３】M. Haider et al.著「Prerequisites for a Cc/Cs-corrected ultrahigh-resolution TEM」（UltraMicroscopy （２００７）, doi:１０.１０１６/j.ultramic.２００７.０７.００７）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１５】
本発明の目的は、ＨＲイメージを得られる設定に十分なレベルに、ＳＴＥＭを常に、好ましくは自動的に調節する方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
そのため、本発明による方法は、次のステップを繰り返すことを特徴とする：
ａ）サンプルの結晶部分または多結晶部分の、デフォーカスレンジをカバーするスルーフォーカス法による高解像度ＳＴＥＭ画像Ｉ１．．．Ｉｎのシリーズを記録するステップと、
ｂ）前記画像を逆空間におけるあるパターンで構成された強度を示す複数のスポットを示す表示Ｒ１．．．Ｒｎに変換するステップと、
ｃ）各表示Ｒ１．．．Ｒｎに対して、前記複数のスポットの少なくとも一部の強度における非対称性を決定するステップと、
ｄ）前記補正器の励起と、前記対物レンズのＦ値とを変化させ、前記収差補正器に関する知識を前記非対称性と組み合わせるステップと、
ｅ）任意的にデフォーカスレンジを変更するステップと、
ｆ）任意的に、変更した励起及び／又はフォーカスの値を用いて、高解像度ＳＴＥＭ画像を記録し、前記画像を逆空間における表示に変換し、前記表示の対称性と、最大伝達限界の表示を与える、スポットが見えるパターンの中心からの距離とを決定するステップと、
前記ステップの繰り返しは、
・補正器の励起と対物レンズにおける変化が所定値よりも小さいとき、
・前記任意的に記録されたインフォーカス画像が、所定値よりもよい対称性と、所定伝達限界よりも高い最大伝達限界を示すとき、及び／又は
・繰り返し数が所定最大繰り返し数を超えたとき、に停止される。
【００１７】
発明者は、結晶又は多結晶サンプルの場合、逆空間における表示は回折パターンに似ていることを見いだした。当業者には知られているように、かかる変換はフーリエ変換の結果であってもよいが、逆空間における表示を与える他の変換も知られている。
【００１８】
留意点として、多くの場合、結晶の格子は知られているので、スポットの相互の位置は知られている。付言しておくが、１９８２年の、規則的に繰り返されていない個々の原子の結晶状の配列の最初の発見以来、準結晶という概念と言葉が受け入れられ、国際結晶学連合は結晶という言葉を、「基本的に離散的な回折ダイヤグラムを有する任意の固体」を意味すると再定義し、これにより結晶化度の基本的属性を画像空間から逆空間にシフトした。それゆえ、この場合、結晶の定義は、２０面体Ｚｎ−Ｍｇ−Ｈｏ準結晶などの前述の準結晶も含む。
【００１９】
本発明による方法の大きな利点は、特許文献２の先行技術の方法と比較して、本発明による方法が任意の結晶サンプルを使うことである。それゆえ、調べるサンプルを使え、時間が失われず、サンプルを入れるプロセスがいらない。
【００２０】
本発明は、パターンのスポットの強度を見ることと、前記強度の分布を期待される強度分布と比較することは、ビームの断面のデコンボリューションと等価であるとの洞察に基づく。そのパターンの強度分布における非対称性は、ビームの非対称性を示す。スポットを検出できる中心からの距離は、その方向における最大伝達限界を示す。これは、対称的な強度分布の必要性を示す。対称的な強度分布は伝達限界、すなわち解像度が、すべての方向で等しいことを示す。補正器の励起を調節することにより、ビームの断面を丸くして、デフォーカス値が異なってもパターンが対称的になる。強度分布が最大直径を示すフォーカス値を調べることにより、最良のフォーカス値を見いだす。
【００２１】
留意点として、補正器励起と収差との間の関係が分かっている場合、励起をどう変更するかについて、根拠のある推測ができ、繰り返しプロセスの収束が速くなる。
【００２２】
留意点として、デフォーカスレンジの変更が必要かも知れず、デフォーカスレンジを拡大しても、縮小しても、少なくとも役にたつ。
【００２３】
好ましくは、励起における変化の結果は、新しい励起を用いてＨＲ−ＳＴＥＭ画像の記録により確認される。逆空間におけるその結果が、（所定値と比較して）十分大きな直径に延在する対称的パターンである場合、レンズと補正器の励起へのさらなる変更は必要ない。この場合でなければ、画像とその表示は次のフルーフォーカスシリーズの一部であってもよい。
【００２４】
さらなる変更を中止する他の理由は、導入される変更は所定値よりも小さいからである：明らかに、終わりに到達し、プロセスはこれ以上収束しない。
【００２５】
さらなる変更を中止するさらに他の理由は、繰り返しの最大数に到達したことである。留意すべき点は、本発明による方法は、装置を所望の状態にする（所望の高解像度にする）必要はないことである。例えば、装置の解像度は、床の振動、音響的雑音、熱的ドリフト、液体窒素デュワーにおける沸騰雑音、電磁場などの干渉により妨害されるからである。前記干渉は当業者には周知である。明らかに、これは既知の他の方法にも等しく言える。
【００２６】
留意点として、逆空間はフーリエ空間と呼ばれることが多いが、それは離散フーリエ変換（高速フーリエ変換はその特殊な場合である）が、逆空間における画像の表示を決定するのに最も使われるアルゴリズムだからである。しかし、例えば離散余弦変換、離散フーリエ変換、離散Ｈａｒｄａｍａｎ変換、パワースペクトル密度などの他のアルゴリズムを用いてもよい。
【００２７】
付言するが、逆空間における表示は実空間における最大空間解像度の決定にのみ使われ、プロセスは取消可能である必要はない。信頼できる結果を与えるが、逆空間の画像を変換して実空間に戻すのには使えない変換を使わなければならない場合、これは本発明による方法には受け入れられる。
【００２８】
本発明による方法は、結晶または多結晶サンプルでの使用に適している。この方法の使用は、「較正」サンプルに対して実行することにより、拡張できる。その実行後、そのサンプルは、調べるべきサンプルと交換される。この他のサンプルは結晶でもアモルファスでもよい。
【００２９】
好ましい実施形態は、調べるべきサンプルと共にサンプルホルダにマウントされた結晶または多結晶サンプルへの本発明による方法の使用を含む。このように、本方法を実行して、補正器を調整し、その後、調べるべきサンプルの画像化をするように、サンプルホルダを動かすことができる。
【００３０】
本発明による方法は、対物レンズの球面収差を補正する補正器とともに用いることが好ましい。
【００３１】
留意点として、本発明による方法は、画像に大きな収差があり、画像の解像度が限定された状態から、収差または収差係数の正確な値が決定されなくても、画像の収差が小さくなり、情報伝達が十分高い状態になるまで、繰り返すことができる。
【００３２】
留意点として、汚染によるコントラストの低下を避けるため、各繰り返しで、ビームが新しく汚染されていないエリアにシフトされるように、（コマ収差の無い（coma-free））ビームシフトを行うことができる。
【００３３】
結晶の周期性により、逆空間のドットにはパターンが生じる。多くの場合、結晶が分かると、逆空間におけるドットの位置がフォアハンドで分かることを意味する（ただし、パターンの方向は除く。これは空間中の結晶の方向に依存するからである）。いくつかのドットを検出できれば、その他のすべてのドットの位置は予測できる。これにより、かかるドットの探索は（例えば、信号対雑音の点で）容易になり、前記画像の解像度に関連して、画像に見出せる周期性の決定が容易になる。
【００３４】
好ましい一実施形態では、本方法はこの知識を利用して、スポットがあると予想される表示中のエリアのみを評価する。
【００３５】
留意点として、信頼できる動作のため、表示のノイズレベルを知り、信号対ノイズ比が十分高いピークのみを用いるべきである。ノイズレベルは、例えば、伝達（transfer）が基本的にゼロである、逆空間の中心から遠く離れた位置で、または「回折」ピークが形成されていない位置で、測定することにより決定できる。
【００３６】
本発明の一態様では、ＨＲ−ＳＴＥＭ画像化により分析されるサンプルを担うサンプルキャリヤは、ＨＲ−ＳＴＥＭ画像化に適した結晶部分または多結晶部分を有することを特徴とする。
【００３７】
結晶部分を有するサンプルホルダを備えることにより、本方法は、この部分で実行でき、次に、分析するサンプルが画像化されるように、サンプルキャリヤを動かすことができる。
【００３８】
その部分の厚さは、複数のスキャタリングが発生しないように、好ましくは５０ｎｍ未満であり、より好ましくは２５ｎｍ未満であり、最も好ましくは１５ｎｍ未満である。
【００３９】
その部分には半導体材料が最も適している。半導体材料は広く入手でき、ほぼ完全な結晶であり、それの薄い結晶サンプルをつくる所定のマシニング方法があるからである。
【００４０】
ここで、本発明を実施形態と添付した図面とに基づき、より詳細に説明する。
【図面の簡単な説明】
【００４１】
【図１】方法を示すフローチャートである。
【図２】結晶部分を示すＴＥＭグリッドを示す図である。
【図３】図２のフーリエ空間における表示を示す図である。
【図４】スポットの相対的強度を示す図である。
【図５】結晶部分を示すＴＥＭグリッドを示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００４２】
ＨＲ−ＳＴＥＭ画像の一例とその逆空間（フーリエ空間）における表示が、例えば、Ｌｕｐｉｎｉによる非特許文献１の図４に掲載されている。ただし、Ｌｕｐｉｎｉは求めた表示を違う目的で、すなわち局所倍率を決定するために用いている。Ｌｕｐｉｎｉの図４の軸外表示（サブイメージの表示）では、少しだが対称性が見て取れる。これは、かかる軸外画像に対して予測できることだが、本発明の有効性を示すものでもある。
【００４３】
逆空間におけるドットのパターンは、逆空間（「フーリエ空間」）におけるビーム直径（プローブプロファイル）の変換で畳み込んだ、逆空間（「フーリエ空間」）における結晶の変換である。結晶の変換は、回折パターンであり、その中心から大きな距離まで広がっている。大きさが無限の完全結晶の場合には、無限に広がっている。逆空間におけるビームの変換は、コントラスト伝達関数（ＣＴＦ）として知られている。ＣＴＦの直径は、プローブ直径に反比例し、それゆえ、（ＣＴＦが中心から大きな距離まで広がる）小さいプローブにより、結晶の回折パターンの大きなエリアが見える。留意点として、プローブがＮ回対称性を示す場合、ＣＴＦもＮ回対称性を示す（これにより、生じる点対称性とともに、２Ｎ対称性となる）。それゆえ、プローブ形状と直径のＣＴＦとの間の関係は、それゆえプローブ収差との関係は明らかである。さらに留意点として、ＳＴＥＭ（より正確には、ＨＡＡＤＦ−ＳＴＥＭ）のＣＴＦは、常に正であり、ＴＥＭ画像化で生じるようなコントラスト反転は起きない。ＣＴＦを用いた結晶の回折パターンの畳み込みにより、ＣＴＦに依存し、中心からの距離が大きくなるほど小さくなる強度を有するドットのパターンが得られる。
【００４４】
図１は、本発明による方法を示すフローチャートである。
【００４５】
最初のステップ１０２として、本方法は、ＳＴＥＭに結晶サンプルを入れ、ＳＴＥＭの対物レンズを焦点値Ｆにフォーカスし、補正器を第１の値に励起する。留意点として、対物レンズをフォーカスすることは、ＳＴＥＭのオペレータには周知のプラクティスである。補正器の励起については、事前の実験の結果として、根拠のある推測をすることができることが多い。
【００４６】
ステップ１０４において、スルーフォーカス法を用いた一連のＨＲ−ＳＴＥＭ画像Ｉ１．．．Ｉｎを記録する。ほとんどの場合には、Ｆ−ΔＦからＦ＋ΔＦまで（またはこの逆）の範囲のデフォーカス値を用いるが、この範囲はＦに対して非対称であってもよい。
【００４７】
ステップ１０６において、前のステップで記録された各ＨＲ−ＳＴＥＭ画像Ｉ１．．．Ｉｎを逆空間に変換し、各画像Ｉ１．．．Ｉｎの一連の表示Ｒ１．．．Ｒｎを求める。留意点として、前記変換を実行する多くのアルゴリズムが知られており、そのうち高速フーリエ変換（ＦＦＴ）が最も周知である。かかる変換の結果はドットのパターンであり、各ドットは画像に生じる周期性を示す。観察できる各ドットは、表示のノイズレベルより大きい強度を有する。
【００４８】
ステップ１０８において、各表示Ｒ１．．．Ｒｎに対してドットのパターンの強度の対称性を決定する。発明者は、どの表示において、一方向における最適化が生じ、いつ垂直方向における最適かが生じるか観察することにより、２回対称性を決定できること、及び、同様に、互いに６０度に配置されたドットを比較することにより、３回対称性を決定できることを見いだした。図３と図４の説明において、この方法をさらに説明する。
【００４９】
ステップ１１０において、補正器の光学的モデルと観察された対称性とに基づき、対物レンズと補正器の励起を変更する。ステップ１１２において、ＨＲ−ＳＴＥＭ画像を記録し、逆空間に変換し、その対称性と直径を評価する。
【００５０】
ステップ１１４において、ステップ１１２で形成した逆画像の対称性と直径とに基づき決定する。これで十分（所定値よりも対称性がよく、情報限界が所定値より広がっている）なら、すべての方向で、要求された解像度があり、本機器をさらにチューニングする必要はない。
【００５１】
ステップ１１６において、他の中止基準を評価する。所望の解像度になっていないが、プロセスが収束しない、または十分速く収束しない理由があるかも知れない。この理由には、干渉（床振動、音響振動、冷却水の乱れなど）、よくない結晶品質（汚染などによるもの）、漂遊磁界などがある。これらはすべて繰り返しプロセスを中止し、機器の制御をユーザに「返す」理由である。
【００５２】
留意点として、汚染などによるサンプルの劣化を防止するため、サンプルの画像化／分析する部分以外の部分に対してこの方法を実行することが好ましい。
【００５３】
留意点として、ステップ１１２は任意的ステップであり、励起の変化の大きさなどに基づいて、画像がよいか決定してもよい。その場合、励起の変化のサイズを用いて、ステップの繰り返しを中止する決定をすることができる。これは、収束しないことを、十分な解像度に到達したことと誤解するおそれがあるので、前述の任意的ステップ１１２を有する実施形態より、リスクが大きい。
【００５４】
留意点として、好ましくは、光学的モデルとベクトルＳ１．．．Ｓｎのセットの評価により、必要があれば、少なくともフォーカスＦの励起と、２回収差（Ａ１）、コマ収差（Ｂ２）、及び３回収差（Ａ２）が組み合わされた効果が変更される。これらの自動的な設定はその時には限定されているからである（表１参照）。しかし、光学的モデルとベクトルＳにより、高次収差が含まれてもよい。その結果、（ビーム直径に対応する）ＣＴＦを中止基準（ステップ１１４参照）として用いた時、まだ収差があるにもかかわらず、ビーム直径／プロファイルは十分小さいので、すべての方向において、必要な直径によるものよりもよい解像度を有する画像が得られている。
【００５５】
さらに留意点として、本方法は、各収差を独立にゼロに最適化するのではなく、すべての収差が組み合わされた効果をデフォーカスと共に最小化する。
【００５６】
可能であれば、本方法は分析するサンプルの一部で行うべきである。しかし、サンプルの性質などのため、これが常に可能であるとは限らない。その場合、本方法をサンプルの他の部分で行い、又は同じサンプルキャリヤにマウントした他のサンプルで行い、本方法を実行した後に、分析するサンプルをＳＴＥＭにいれなくてもよいようにする。これは、この方法が、回折面に形成される回折パターンの観察と基本的に異なる理由である：当業者には知られているように、回折パターンはサンプルの画像のフーリエ変換を表す。しかし、これも当業者には知られている通り、回折パターンは対物レンズの後焦点面に形成され、この面を顕微鏡の検出器に画像化するには、画像化光学系の設定を変える必要があり、設定を変えれば収差も変わってしまう。
【００５７】
付記すると、「分析（analyzed）」との用語は、ここでは、広く解釈されるべきであり、例えば画像化（imaging）も含む。
【００５８】
さらに留意点として、収差補正器は非点収差の補正器の形態をとってもよいが、球面収差の補正器であることが好ましい。
【００５９】
図２Ａないし図２Ｅは、Ｓｉ（１１０）サンプルのスルーフォーカス法によるシリーズである。図２Ａは−８ｎｍデフォーカスした画像を示し、図２Ｂは−４ｎｍデフォーカスした画像を示し、図２Ｃはフォーカスした画像を示し、図２Ｄは＋４ｎｍデフォーカスした画像を示し、図２Ｅは＋８ｎｍデフォーカスした画像を示す。図２Ａと図２Ｂは、画像の垂直方向に近い方向で非点収差を示し、図２Ｄと図２Ｅは、画像の水平方向に近い方向で非点収差を示す。
【００６０】
図３Ａ乃至図３Ｅは、それぞれ、Ｓｉ（１１０）サンプルの図２Ａ乃至図２Ｅのフーリエ空間における表示を示す。これらの表示は、ドットパターンを形成し、中心スポット３００の周りの鏡面対称性を示す。異なる図のスポットの相対的な強度は異なり、スルーフォーカス法によるシリーズ（through-focus series）におけるこの相対的な強度から、対称性を判定する。そのため、特にスポット３０２−１とその鏡映スポット（mirror inverse）３０２−２（いわゆるＳｉの００４反射）をモニタし、同様にスポット３０４−１とその鏡映スポット３０４−２（いわゆるＳｉの２−２０反射）をモニタする。
【００６１】
図４は、デフォーカスの関数として、スポット３０２−１と３０２−２の相対的強度、およびスポット３０４−１と３０４−２の相対的強度を示す。曲線４０２はスポット３０２−１と３０２−２の相対的強度を示し、曲線４０４はスポット３０４−１と３０４−２の相対的強度を示す。２つの曲線は異なるデフォーカス値で最大を示す。このように検出された２回対称性から、２回非点収差を決定する。
【００６２】
非点収差の方向が分からない場合、異なる角度位置においてより多くのドットを用いることができる。これらのうち２つは最大偏移を示し、一方は第１の方向であり、他方は垂直方向である。この方向が非点収差の方位を画定する。
【００６３】
同様に、例えば、相対角度６０°で、ドットの３回非対称性（点対称性のため、その２倍）を観察することにより、３回非点収差を評価できる。
【００６４】
付記すると、曲線は非点収差とデフォーカスの効果を表す。それゆえ、デフォーカス値が大きいドットの強度はゼロに下がる。
【００６５】
また付記すると、最適な結果を得るため、中心スポットの強度を用いてドット強度を規格化する。
【００６６】
付記すると、用いるドットはパターンの中心から遠く離れている必要はない。中心に近いドットも強度変化を示す。ドットの変化を比較可能強度と比較することも要さない。この点で、それらの方位だけが重要である。
【００６７】
図５は、結晶部分を示すＴＥＭグリッドを示す図である。
【００６８】
ＴＥＭサンプルキャリヤは、グリッドとしても知られており、当業者には知られている。標準的ＴＥＭグリッドは、ほとんどの場合、直径が３．０５ｍｍ、厚さが２５＋／−５μｍの薄い銅箔であるが、他の直径のもの（例えば、２ｍｍや３ｍｍ）、他の厚さのもの（例えば、６＋／−２μｍ）も知られている。金メッキした銅、ニッケル、純金、金メッキしたニッケル、ナイロン、炭素など、銅以外の材料のものも知られている。これらの箔は、ピッチが５００μｍないし１２．５μｍであるメッシュの形体パーフォレイション（perforation）を示している。サンプルはグリッド上に置かれ、バーにより支持される。図５は、ＴＥＭグリッド５００を示し、結晶部５０２がグリッド上に又は中に含まれる。結晶部は、少なくとも局所的に、厚さが５０ｎｍ未満であり、好ましくは２５ｎｍ未満であり、最も好ましくは１５ｎｍ未満であり、その結果として、本方法の実行に適している。かかる結晶部は、半導体材料により作ることができ、結晶品質がほぼ完全で、価格的にも許容できるものである。しかし、他の結晶や準結晶を用いてもよい。結晶の構造的強度が不十分な場合、炭素などの、電子との相互作用がずっと小さい材料の薄いレイヤやグリッドで結晶を支持してもよい。その場合、２つのパターンの重ね合わせが予想される。炭素のものと半導体材料によるものである。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、走査型透過電子顕微鏡（ＳＴＥＭ）であって、焦点値Ｆにフォーカスされた対物レンズと、その対物レンズの収差を補正する、励起により励起される収差補正器とを備えたＳＴＥＭの調整方法に関する。
【０００２】
本発明は、さらに、前記方法を行うサンプルキャリヤと、本発明による方法を実行するためのかかるサンプルキャリヤ使用とに関する。
【背景技術】
【０００３】
当業者には知られているように、ハイエンドＳＴＥＭには、対物レンズの球面収差を補正する補正器が備えられている。かかる補正器は、例えば、独国ハイデルベルク市のＣＥＯＳ Ｇｍｂｈ．（ＣＥＯＳ）が生産し、米国オレゴン州ヒルスボロー市のＦＥＩのＴｉｔａｎ８０−３００などの市販のＳＴＥＭに組み込まれている。
【０００４】
かかるＳＴＥＭは、結晶材料のサンプルなどの画像化に用いられる。かかるサンプルは、顕微鏡サンプルであってもよいが、不純物（inclusions）や結晶欠陥（stacking errors）を含む又は含まない、グラファイトやダイヤモンドなどの結晶性炭素のサンプルであっても、又は少なくともそのような結晶性炭素を含むサンプルであってもよい。５０ｐｍ（０．５オングストローム）より小さい解像度が得られ、例えば［１１４］方向で見ると、４７ｐｍ隔たったゲルマニウム原子のダンベル対（dumbbell pair）を解像できる。
【０００５】
かかる補正顕微鏡の問題は、その顕微鏡を必要なレベルまで調整することがほとんど不可能なことである。対物レンズの球面収差を無くすことにより、コマ収差や二重や三重の非点収差などの収差が支配的になり、画像を劣化させる。最も進んだ装置の場合、例えば５０ｐｍの解像度を目指しても、経験のあるオペレータでも最良の性能を達成できるレベルに装置を調整するには大きな問題を有する。実際、経験のあるオペレータでも、管理されたやり方で、指定された解像度（例えば、６０ｐｍ）の８０％を達成するのにも大きな困難を伴い、トライアンドエラー法で行わねばならず、効率的でないばかりか、サンプルが受ける放射線量が増え、サンプルが汚染されたり損傷したりする。
【０００６】
複数の方法は、こうしたハイエンドＳＴＥＭの残余収差を無くす問題を解決しようとしている。これらの方法のほとんどは、いわゆるＲｏｎｃｈｉｇｒａｍを使用するものである。Ｒｏｎｃｈｉｇｒａｍは、照射ビームがオブジェクトとある距離をとって交差する、オブジェクトのシャドウ・プロジェクション（shadow projection）である。一般的には、ＳＴＥＭにおけるＲｏｎｃｈｉｇｒａｍは、サンプルから０．５μｍないし１μｍの焦点面（交差距離）を用いる。シャドウイメージは、倍率が位置に応じて変化し、局所的な倍率のこの変化から、収差を求められる。
【０００７】
かかる方法の１つは、非特許文献１により知ることができる。この文献では、結晶サンプルの画像を記録する方法が説明されている。各イメージは例えば９×９個のサブイメージなどの複数のサブイメージ（パッチ）に分割され、サブイメージは離散フーリエ変換を用いて（フーリエ空間としても知られる）逆空間で変換される。これにより一連の変換サブイメージが得られ、それから周期性及び倍率を決定できる。留意点として、逆空間における結晶サンプルの表現は、回折パターンに似ており、複数のスポットを示し、前記周期性を示す。スポット間の距離を比較することにより、局所的倍率の変化を決定する。この変化は異なる複数の収差によるものである。留意点として、ｘとｙ（またはその代わりとしてｒとφ）における倍率の違いは異なり、倍率の違いは通常、スカラーではなく、場所に依存するベクトルとして表される。
【０００８】
Ｌｕｐｉｎｉは、彼の論文において、三重非点収差（Ａ２）とコマ収差（Ｂ２）とを数十ナノメートルのオーダーの標準偏差で測定し、Ｃ３の値を数μｍの精度で測定したことを記している。また、これらの標準偏差はＣＥＯＳやＮＩＯＮ（米国ワシントン州カークランドのＮＩＯＮ Ｃｏ．）が販売しているソフトウェアパッケージで求められるものと同じオーダーであるともＬｕｐｉｎｉは述べている。留意点として、Ｒｏｎｃｈｉｇｒａｍｓはアモルファスサンプルにも使用できることも知られている（例えば、特許文献１参照）。しかし、その場合、サンプルの周期性を利用できず、自己相関など他の手法を利用して局所的な倍率の違いを決定しなければならない。
【０００９】
残念ながら、これらの方法の成功は、前述のように、表１に示した通りまだ限定的である。この表は、いわゆるπ／４限界に到達する最大許容収差係数を示している。ここで用いるπ／４限界と収差多項式は、非特許文献２に開示されている。非特許文献２はここに参照援用する。ここに示す表１は、非特許文献２の表１と、解像度と加速電圧が異なる。しかし、数値を計算した方法は同一である。ここに示す表は、さらに、最先端の自動化方法で典型的に得られる誤差を示している。「問題」のエリアは太字の斜体に下線を施した。
【表１】
表１：加速電圧３００ｋＶ、最良（自動）プラクティスにおいてπ／４限界を達成するための許容最大収差係数限界
留意点として、許容収差係数の同様の、しかしもっと詳細なリストが非特許文献３（より具体的にはその表１）に記載されている。
【００１０】
自動的方法の場合、例えばＣ１（デフォーカス）が１ｎｍの誤差を有することは、自動的方法により、Ｃ１係数を１ｎｍ以下に設定できるが、５０ｐｍの解像度に必要とされる０．３ｎｍより小さくはならないことを示す。
【００１１】
既知の方法の他の一問題は、サンプルにフォーカスせずに収差を測定している点にある。収差を無くした後、レンズをサンプル面にフォーカスしなければならず（前述の通り、これがすでに十分困難である）、フォーカスすると収差が変化し、それにより新たに収差が生じることとなる。
【００１２】
収差補正の他の一方法が特許文献２に記載されている。この方法では、スルーフォーカスされた画像シリーズを生成し、デコンボリューションによりビームプロファイルを決定する。デコンボリューションは、例えば画像の自己相関化により行われる。この方法は、前述のＣＥＯＳの販売しているパッケージで用いられており、表１の右側列に示したような精度を有する。留意点として、特許文献２の方法は、交差格子などのテスト試料に対して行わねばならない。この交差格子における収差を最小化した後、調べる実際の試料を顕微鏡にいれなければならない。これには１時間はかかる。これだけ時間がかかるのと、試料を入れるプロセスとにより、一般的には、収差により再び解像度が制限されるまで、（ドリフトや熱的変化などにより）設定が変化してしまう。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１３】
【特許文献１】米国特許第６，５５２，３４０号
【特許文献２】米国特許第７，０６０，９８６号
【非特許文献】
【００１４】
【非特許文献１】A.R. Lupini et al.著「Rapid autotuning for crystalline specimens」（Journal of ElectronMicroscopy, Vol. ５７, No. ６ （２００８） pp. １５-２０１）
【非特許文献２】S. Uhlemann et al.著「Residual wave aberrations in the first spherical corrected transmissionelectron microscope」（Ultramicroscopy ７２ （１９９８）, pp. １０９-１１９）
【非特許文献３】M. Haider et al.著「Prerequisites for a Cc/Cs-corrected ultrahigh-resolution TEM」（UltraMicroscopy （２００７）, doi:１０.１０１６/j.ultramic.２００７.０７.００７）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１５】
本発明の目的は、ＨＲイメージを得られる設定に十分なレベルに、ＳＴＥＭを常に、好ましくは自動的に調節する方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
そのため、本発明による方法は、次のステップを繰り返すことを特徴とする：
ａ）サンプルの結晶部分または多結晶部分の、デフォーカスレンジをカバーするスルーフォーカス法による高解像度ＳＴＥＭ画像Ｉ１．．．Ｉｎのシリーズを記録するステップと、
ｂ）前記画像を逆空間におけるあるパターンで構成された強度を示す複数のスポットを示す表示Ｒ１．．．Ｒｎに変換するステップと、
ｃ）各表示Ｒ１．．．Ｒｎに対して、前記複数のスポットの少なくとも一部の強度における非対称性を決定するステップと、
ｄ）前記補正器の励起と、前記対物レンズのＦ値とを変化させ、前記収差補正器に関する知識を前記非対称性と組み合わせるステップと、
ｅ）任意的にデフォーカスレンジを変更するステップと、
ｆ）任意的に、変更した励起及び／又はフォーカスの値を用いて、高解像度ＳＴＥＭ画像を記録し、前記画像を逆空間における表示に変換し、前記表示の対称性と、最大伝達限界の表示を与える、スポットが見えるパターンの中心からの距離とを決定するステップと、
前記ステップの繰り返しは、
・補正器の励起と対物レンズにおける変化が所定値よりも小さいとき、
・前記任意的に記録されたインフォーカス画像が、所定値よりもよい対称性と、所定伝達限界よりも高い最大伝達限界を示すとき、及び／又は
・繰り返し数が所定最大繰り返し数を超えたとき、に停止される。
【００１７】
発明者は、結晶又は多結晶サンプルの場合、逆空間における表示は回折パターンに似ていることを見いだした。当業者には知られているように、かかる変換はフーリエ変換の結果であってもよいが、逆空間における表示を与える他の変換も知られている。
【００１８】
留意点として、多くの場合、結晶の格子は知られているので、スポットの相互の位置は知られている。付言しておくが、１９８２年の、規則的に繰り返されていない個々の原子の結晶状の配列の最初の発見以来、準結晶という概念と言葉が受け入れられ、国際結晶学連合は結晶という言葉を、「基本的に離散的な回折ダイヤグラムを有する任意の固体」を意味すると再定義し、これにより結晶化度の基本的属性を画像空間から逆空間にシフトした。それゆえ、この場合、結晶の定義は、２０面体Ｚｎ−Ｍｇ−Ｈｏ準結晶などの前述の準結晶も含む。
【００１９】
本発明による方法の大きな利点は、特許文献２の先行技術の方法と比較して、本発明による方法が任意の結晶サンプルを使うことである。それゆえ、調べるサンプルを使え、時間が失われず、サンプルを入れるプロセスがいらない。
【００２０】
本発明は、パターンのスポットの強度を見ることと、前記強度の分布を期待される強度分布と比較することは、ビームの断面のデコンボリューションと等価であるとの洞察に基づく。そのパターンの強度分布における非対称性は、ビームの非対称性を示す。スポットを検出できる中心からの距離は、その方向における最大伝達限界を示す。これは、対称的な強度分布の必要性を示す。対称的な強度分布は伝達限界、すなわち解像度が、すべての方向で等しいことを示す。補正器の励起を調節することにより、ビームの断面を丸くして、デフォーカス値が異なってもパターンが対称的になる。強度分布が最大直径を示すフォーカス値を調べることにより、最良のフォーカス値を見いだす。
【００２１】
留意点として、補正器励起と収差との間の関係が分かっている場合、励起をどう変更するかについて、根拠のある推測ができ、繰り返しプロセスの収束が速くなる。
【００２２】
留意点として、デフォーカスレンジの変更が必要かも知れず、デフォーカスレンジを拡大しても、縮小しても、少なくとも役にたつ。
【００２３】
好ましくは、励起における変化の結果は、新しい励起を用いてＨＲ−ＳＴＥＭ画像の記録により確認される。逆空間におけるその結果が、（所定値と比較して）十分大きな直径に延在する対称的パターンである場合、レンズと補正器の励起へのさらなる変更は必要ない。この場合でなければ、画像とその表示は次のフルーフォーカスシリーズの一部であってもよい。
【００２４】
さらなる変更を中止する他の理由は、導入される変更は所定値よりも小さいからである：明らかに、終わりに到達し、プロセスはこれ以上収束しない。
【００２５】
さらなる変更を中止するさらに他の理由は、繰り返しの最大数に到達したことである。留意すべき点は、本発明による方法は、装置を所望の状態にする（所望の高解像度にする）必要はないことである。例えば、装置の解像度は、床の振動、音響的雑音、熱的ドリフト、液体窒素デュワーにおける沸騰雑音、電磁場などの干渉により妨害されるからである。前記干渉は当業者には周知である。明らかに、これは既知の他の方法にも等しく言える。
【００２６】
留意点として、逆空間はフーリエ空間と呼ばれることが多いが、それは離散フーリエ変換（高速フーリエ変換はその特殊な場合である）が、逆空間における画像の表示を決定するのに最も使われるアルゴリズムだからである。しかし、例えば離散余弦変換、離散フーリエ変換、離散Ｈａｒｄａｍａｎ変換、パワースペクトル密度などの他のアルゴリズムを用いてもよい。
【００２７】
付言するが、逆空間における表示は実空間における最大空間解像度の決定にのみ使われ、プロセスは取消可能である必要はない。信頼できる結果を与えるが、逆空間の画像を変換して実空間に戻すのには使えない変換を使わなければならない場合、これは本発明による方法には受け入れられる。
【００２８】
本発明による方法は、結晶または多結晶サンプルでの使用に適している。この方法の使用は、「較正」サンプルに対して実行することにより、拡張できる。その実行後、そのサンプルは、調べるべきサンプルと交換される。この他のサンプルは結晶でもアモルファスでもよい。
【００２９】
好ましい実施形態は、調べるべきサンプルと共にサンプルホルダにマウントされた結晶または多結晶サンプルへの本発明による方法の使用を含む。このように、本方法を実行して、補正器を調整し、その後、調べるべきサンプルの画像化をするように、サンプルホルダを動かすことができる。
【００３０】
本発明による方法は、対物レンズの球面収差を補正する補正器とともに用いることが好ましい。
【００３１】
留意点として、本発明による方法は、画像に大きな収差があり、画像の解像度が限定された状態から、収差または収差係数の正確な値が決定されなくても、画像の収差が小さくなり、情報伝達が十分高い状態になるまで、繰り返すことができる。
【００３２】
留意点として、汚染によるコントラストの低下を避けるため、各繰り返しで、ビームが新しく汚染されていないエリアにシフトされるように、（コマ収差の無い（coma-free））ビームシフトを行うことができる。
【００３３】
結晶の周期性により、逆空間のドットにはパターンが生じる。多くの場合、結晶が分かると、逆空間におけるドットの位置がフォアハンドで分かることを意味する（ただし、パターンの方向は除く。これは空間中の結晶の方向に依存するからである）。いくつかのドットを検出できれば、その他のすべてのドットの位置は予測できる。これにより、かかるドットの探索は（例えば、信号対雑音の点で）容易になり、前記画像の解像度に関連して、画像に見出せる周期性の決定が容易になる。
【００３４】
好ましい一実施形態では、本方法はこの知識を利用して、スポットがあると予想される表示中のエリアのみを評価する。
【００３５】
留意点として、信頼できる動作のため、表示のノイズレベルを知り、信号対ノイズ比が十分高いピークのみを用いるべきである。ノイズレベルは、例えば、伝達（transfer）が基本的にゼロである、逆空間の中心から遠く離れた位置で、または「回折」ピークが形成されていない位置で、測定することにより決定できる。
【００３６】
本発明の一態様では、ＨＲ−ＳＴＥＭ画像化により分析されるサンプルを担うサンプルキャリヤは、ＨＲ−ＳＴＥＭ画像化に適した結晶部分または多結晶部分を有することを特徴とする。
【００３７】
結晶部分を有するサンプルホルダを備えることにより、本方法は、この部分で実行でき、次に、分析するサンプルが画像化されるように、サンプルキャリヤを動かすことができる。
【００３８】
その部分の厚さは、複数のスキャタリングが発生しないように、好ましくは５０ｎｍ未満であり、より好ましくは２５ｎｍ未満であり、最も好ましくは１５ｎｍ未満である。
【００３９】
その部分には半導体材料が最も適している。半導体材料は広く入手でき、ほぼ完全な結晶であり、それの薄い結晶サンプルをつくる所定のマシニング方法があるからである。
【００４０】
ここで、本発明を実施形態と添付した図面とに基づき、より詳細に説明する。
【図面の簡単な説明】
【００４１】
【図１】方法を示すフローチャートである。
【図２】結晶部分を示すＴＥＭグリッドを示す図である。
【図３】図２のフーリエ空間における表示を示す図である。
【図４】スポットの相対的強度を示す図である。
【図５】結晶部分を示すＴＥＭグリッドを示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００４２】
ＨＲ−ＳＴＥＭ画像の一例とその逆空間（フーリエ空間）における表示が、例えば、Ｌｕｐｉｎｉによる非特許文献１の図４に掲載されている。ただし、Ｌｕｐｉｎｉは求めた表示を違う目的で、すなわち局所倍率を決定するために用いている。Ｌｕｐｉｎｉの図４の軸外表示（サブイメージの表示）では、少しだが対称性が見て取れる。これは、かかる軸外画像に対して予測できることだが、本発明の有効性を示すものでもある。
【００４３】
逆空間におけるドットのパターンは、逆空間（「フーリエ空間」）におけるビーム直径（プローブプロファイル）の変換で畳み込んだ、逆空間（「フーリエ空間」）における結晶の変換である。結晶の変換は、回折パターンであり、その中心から大きな距離まで広がっている。大きさが無限の完全結晶の場合には、無限に広がっている。逆空間におけるビームの変換は、コントラスト伝達関数（ＣＴＦ）として知られている。ＣＴＦの直径は、プローブ直径に反比例し、それゆえ、（ＣＴＦが中心から大きな距離まで広がる）小さいプローブにより、結晶の回折パターンの大きなエリアが見える。留意点として、プローブがＮ回対称性を示す場合、ＣＴＦもＮ回対称性を示す（これにより、生じる点対称性とともに、２Ｎ対称性となる）。それゆえ、プローブ形状と直径のＣＴＦとの間の関係は、それゆえプローブ収差との関係は明らかである。さらに留意点として、ＳＴＥＭ（より正確には、ＨＡＡＤＦ−ＳＴＥＭ）のＣＴＦは、常に正であり、ＴＥＭ画像化で生じるようなコントラスト反転は起きない。ＣＴＦを用いた結晶の回折パターンの畳み込みにより、ＣＴＦに依存し、中心からの距離が大きくなるほど小さくなる強度を有するドットのパターンが得られる。
【００４４】
図１は、本発明による方法を示すフローチャートである。
【００４５】
最初のステップ１０２として、本方法は、ＳＴＥＭに結晶サンプルを入れ、ＳＴＥＭの対物レンズを焦点値Ｆにフォーカスし、補正器を第１の値に励起する。留意点として、対物レンズをフォーカスすることは、ＳＴＥＭのオペレータには周知のプラクティスである。補正器の励起については、事前の実験の結果として、根拠のある推測をすることができることが多い。
【００４６】
ステップ１０４において、スルーフォーカス法を用いた一連のＨＲ−ＳＴＥＭ画像Ｉ１．．．Ｉｎを記録する。ほとんどの場合には、Ｆ−ΔＦからＦ＋ΔＦまで（またはこの逆）の範囲のデフォーカス値を用いるが、この範囲はＦに対して非対称であってもよい。
【００４７】
ステップ１０６において、前のステップで記録された各ＨＲ−ＳＴＥＭ画像Ｉ１．．．Ｉｎを逆空間に変換し、各画像Ｉ１．．．Ｉｎの一連の表示Ｒ１．．．Ｒｎを求める。留意点として、前記変換を実行する多くのアルゴリズムが知られており、そのうち高速フーリエ変換（ＦＦＴ）が最も周知である。かかる変換の結果はドットのパターンであり、各ドットは画像に生じる周期性を示す。観察できる各ドットは、表示のノイズレベルより大きい強度を有する。
【００４８】
ステップ１０８において、各表示Ｒ１．．．Ｒｎに対してドットのパターンの強度の対称性を決定する。発明者は、どの表示において、一方向における最適化が生じ、いつ垂直方向における最適かが生じるか観察することにより、２回対称性を決定できること、及び、同様に、互いに６０度に配置されたドットを比較することにより、３回対称性を決定できることを見いだした。図３と図４の説明において、この方法をさらに説明する。
【００４９】
ステップ１１０において、補正器の光学的モデルと観察された対称性とに基づき、対物レンズと補正器の励起を変更する。ステップ１１２において、ＨＲ−ＳＴＥＭ画像を記録し、逆空間に変換し、その対称性と直径を評価する。
【００５０】
ステップ１１４において、ステップ１１２で形成した逆画像の対称性と直径とに基づき決定する。これで十分（所定値よりも対称性がよく、情報限界が所定値より広がっている）なら、すべての方向で、要求された解像度があり、本機器をさらにチューニングする必要はない。
【００５１】
ステップ１１６において、他の中止基準を評価する。所望の解像度になっていないが、プロセスが収束しない、または十分速く収束しない理由があるかも知れない。この理由には、干渉（床振動、音響振動、冷却水の乱れなど）、よくない結晶品質（汚染などによるもの）、漂遊磁界などがある。これらはすべて繰り返しプロセスを中止し、機器の制御をユーザに「返す」理由である。
【００５２】
留意点として、汚染などによるサンプルの劣化を防止するため、サンプルの画像化／分析する部分以外の部分に対してこの方法を実行することが好ましい。
【００５３】
留意点として、ステップ１１２は任意的ステップであり、励起の変化の大きさなどに基づいて、画像がよいか決定してもよい。その場合、励起の変化のサイズを用いて、ステップの繰り返しを中止する決定をすることができる。これは、収束しないことを、十分な解像度に到達したことと誤解するおそれがあるので、前述の任意的ステップ１１２を有する実施形態より、リスクが大きい。
【００５４】
留意点として、好ましくは、光学的モデルとベクトルＳ１．．．Ｓｎのセットの評価により、必要があれば、少なくともフォーカスＦの励起と、２回収差（Ａ１）、コマ収差（Ｂ２）、及び３回収差（Ａ２）が組み合わされた効果が変更される。これらの自動的な設定はその時には限定されているからである（表１参照）。しかし、光学的モデルとベクトルＳにより、高次収差が含まれてもよい。その結果、（ビーム直径に対応する）ＣＴＦを中止基準（ステップ１１４参照）として用いた時、まだ収差があるにもかかわらず、ビーム直径／プロファイルは十分小さいので、すべての方向において、必要な直径によるものよりもよい解像度を有する画像が得られている。
【００５５】
さらに留意点として、本方法は、各収差を独立にゼロに最適化するのではなく、すべての収差が組み合わされた効果をデフォーカスと共に最小化する。
【００５６】
可能であれば、本方法は分析するサンプルの一部で行うべきである。しかし、サンプルの性質などのため、これが常に可能であるとは限らない。その場合、本方法をサンプルの他の部分で行い、又は同じサンプルキャリヤにマウントした他のサンプルで行い、本方法を実行した後に、分析するサンプルをＳＴＥＭにいれなくてもよいようにする。これは、この方法が、回折面に形成される回折パターンの観察と基本的に異なる理由である：当業者には知られているように、回折パターンはサンプルの画像のフーリエ変換を表す。しかし、これも当業者には知られている通り、回折パターンは対物レンズの後焦点面に形成され、この面を顕微鏡の検出器に画像化するには、画像化光学系の設定を変える必要があり、設定を変えれば収差も変わってしまう。
【００５７】
付記すると、「分析（analyzed）」との用語は、ここでは、広く解釈されるべきであり、例えば画像化（imaging）も含む。
【００５８】
さらに留意点として、収差補正器は非点収差の補正器の形態をとってもよいが、球面収差の補正器であることが好ましい。
【００５９】
図２Ａないし図２Ｅは、Ｓｉ（１１０）サンプルのスルーフォーカス法によるシリーズである。図２Ａは−８ｎｍデフォーカスした画像を示し、図２Ｂは−４ｎｍデフォーカスした画像を示し、図２Ｃはフォーカスした画像を示し、図２Ｄは＋４ｎｍデフォーカスした画像を示し、図２Ｅは＋８ｎｍデフォーカスした画像を示す。図２Ａと図２Ｂは、画像の垂直方向に近い方向で非点収差を示し、図２Ｄと図２Ｅは、画像の水平方向に近い方向で非点収差を示す。
【００６０】
図３Ａ乃至図３Ｅは、それぞれ、Ｓｉ（１１０）サンプルの図２Ａ乃至図２Ｅのフーリエ空間における表示を示す。これらの表示は、ドットパターンを形成し、中心スポット３００の周りの鏡面対称性を示す。異なる図のスポットの相対的な強度は異なり、スルーフォーカス法によるシリーズ（through-focus series）におけるこの相対的な強度から、対称性を判定する。そのため、特にスポット３０２−１とその鏡映スポット（mirror inverse）３０２−２（いわゆるＳｉの００４反射）をモニタし、同様にスポット３０４−１とその鏡映スポット３０４−２（いわゆるＳｉの２−２０反射）をモニタする。
【００６１】
図４は、デフォーカスの関数として、スポット３０２−１と３０２−２の相対的強度、およびスポット３０４−１と３０４−２の相対的強度を示す。曲線４０２はスポット３０２−１と３０２−２の相対的強度を示し、曲線４０４はスポット３０４−１と３０４−２の相対的強度を示す。２つの曲線は異なるデフォーカス値で最大を示す。このように検出された２回対称性から、２回非点収差を決定する。
【００６２】
非点収差の方向が分からない場合、異なる角度位置においてより多くのドットを用いることができる。これらのうち２つは最大偏移を示し、一方は第１の方向であり、他方は垂直方向である。この方向が非点収差の方位を画定する。
【００６３】
同様に、例えば、相対角度６０°で、ドットの３回非対称性（点対称性のため、その２倍）を観察することにより、３回非点収差を評価できる。
【００６４】
付記すると、曲線は非点収差とデフォーカスの効果を表す。それゆえ、デフォーカス値が大きいドットの強度はゼロに下がる。
【００６５】
また付記すると、最適な結果を得るため、中心スポットの強度を用いてドット強度を規格化する。
【００６６】
付記すると、用いるドットはパターンの中心から遠く離れている必要はない。中心に近いドットも強度変化を示す。ドットの変化を比較可能強度と比較することも要さない。この点で、それらの方位だけが重要である。
【００６７】
図５は、結晶部分を示すＴＥＭグリッドを示す図である。
【００６８】
ＴＥＭサンプルキャリヤは、グリッドとしても知られており、当業者には知られている。標準的ＴＥＭグリッドは、ほとんどの場合、直径が３．０５ｍｍ、厚さが２５＋／−５μｍの薄い銅箔であるが、他の直径のもの（例えば、２ｍｍや３ｍｍ）、他の厚さのもの（例えば、６＋／−２μｍ）も知られている。金メッキした銅、ニッケル、純金、金メッキしたニッケル、ナイロン、炭素など、銅以外の材料のものも知られている。これらの箔は、ピッチが５００μｍないし１２．５μｍであるメッシュの形体パーフォレイション（perforation）を示している。サンプルはグリッド上に置かれ、バーにより支持される。図５は、ＴＥＭグリッド５００を示し、結晶部５０２がグリッド上に又は中に含まれる。結晶部は、少なくとも局所的に、厚さが５０ｎｍ未満であり、好ましくは２５ｎｍ未満であり、最も好ましくは１５ｎｍ未満であり、その結果として、本方法の実行に適している。かかる結晶部は、半導体材料により作ることができ、結晶品質がほぼ完全で、価格的にも許容できるものである。しかし、他の結晶や準結晶を用いてもよい。結晶の構造的強度が不十分な場合、炭素などの、電子との相互作用がずっと小さい材料の薄いレイヤやグリッドで結晶を支持してもよい。その場合、２つのパターンの重ね合わせが予想される。炭素のものと半導体材料によるものである。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
焦点値Ｆにフォーカスされた対物レンズと、その対物レンズの収差を補正する、励起により励起される収差補正器とを備えた走査型透過電子顕微鏡（ＳＴＥＭ）の調整方法であって：
ａ）サンプルの結晶部分または多結晶部分の、デフォーカスレンジをカバーするスルーフォーカス法による高解像度ＳＴＥＭ画像Ｉ１．．．Ｉｎのシリーズを記録するステップと、
ｂ）前記画像を逆格子空間におけるあるパターンで構成された複数の強度を示すスポットを示す表示Ｒ１．．．Ｒｎに変換するステップと、
ｃ）各表示Ｒ１．．．Ｒｎに対して、前記複数のスポットの少なくとも一部の強度分布における非対称性を決定するステップと、
ｄ）前記補正器の励起と、前記焦点値Ｆとを変化させ、前記収差補正器に関する知識を前記非対称性と組み合わせるステップと、
ｅ）任意的にデフォーカスレンジを変更するステップと、
ｆ）任意的に、変更した励起及び／又はフォーカスの値を用いて、高解像度ＳＴＥＭ画像を記録し、前記画像を逆格子空間における表示に変換し、前記表示の対称性と、最大伝達限界の表示を与える、スポットが見えるパターンの中心からの距離とを決定するステップとを有し、
前記ステップの繰り返しは、
・前記任意的に記録されたインフォーカス画像の逆空間における表示が、所定値よりもよい対称性と、所定伝達限界よりも高い最大伝達限界を示すとき、及び／又は
・補正器の励起と対物レンズにおける変化が所定値よりも小さいとき、
・繰り返し数が所定最大繰り返し数を超えたとき、
に中止される、方法。
【請求項２】
前記補正器の励起の変化は、２回非点収差、コマ収差、及び３回非点収差を組み合わせた効果を最小化するものである、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
逆像Ｒ１．．．Ｒｎは離散余弦変換、離散フーリエ変換、離散Ｈａｒｄａｍａｎ変換、又はパワースペクトル密度を用いて形成される、請求項１または２に記載の方法。
【請求項４】
前記方法は分析するサンプルに対して実行される、請求項１ないし３いずれか一項に記載の方法。
【請求項５】
前記方法は、分析する他のサンプルと共にサンプルキャリヤにマウントされたサンプルに対して実行される、請求項１ないし４いずれか一項に記載の方法。
【請求項６】
前記補正器は、球面収差の補正器及び／又は非点収差の補正器である、請求項１ないし５いずれか一項に記載の方法。
【請求項７】
汚染を避けるため、前記サンプルの異なる部分の画像を記録する、請求項１ないし６いずれか一項に記載の方法。
【請求項８】
高解像度走査型透過電子顕微鏡（ＨＲ−ＳＴＥＭ）画像化により分析されるサンプルを担うサンプルキャリヤであって、請求項１ないし７いずれか一項に記載の方法を実行するＨＲ−ＳＴＥＭに適した結晶または多結晶部分で製作されたサンプルキャリヤ。
【請求項９】
前記結晶または多結晶部分は、透過型ＨＲ−ＳＴＥＭ画像化に適しており、少なくとも局所的に、厚さが５０ｎｍ未満、より好ましくは２５ｎｍ未満、最も好ましくは１５ｎｍ未満である、請求項８に記載のサンプルキャリヤ。
【請求項１０】
前記結晶または多結晶部分は半導体材料でできている、請求項８または９に記載のサンプルキャリヤ。
【請求項１１】
ＨＲ−ＳＴＥＭ画像化により分析されるサンプルを担うサンプルキャリヤの使用であって、前記サンプルキャリヤは、ＨＲ−ＳＴＥＭ画像化に適した結晶または多結晶部分で製作され、請求項１ないし７いずれか一項に記載の方法を実行するために備えられた、使用。
【請求項１２】
前記部分は、透過型ＨＲ−ＳＴＥＭ画像化に適しており、少なくとも局所的に、厚さが５０ｎｍ未満、より好ましくは２５ｎｍ未満、最も好ましくは１５ｎｍ未満である、請求項１１に記載のサンプルキャリヤの使用。
【請求項１】
焦点値Ｆにフォーカスされた対物レンズと、その対物レンズの収差を補正する、励起により励起される収差補正器とを備えた走査型透過電子顕微鏡（ＳＴＥＭ）の調整方法であって：
ａ）サンプルの結晶部分または多結晶部分の、デフォーカスレンジをカバーするスルーフォーカス法による高解像度ＳＴＥＭ画像Ｉ１．．．Ｉｎのシリーズを記録するステップと、
ｂ）前記画像を逆格子空間におけるあるパターンで構成された複数の強度を示すスポットを示す表示Ｒ１．．．Ｒｎに変換するステップと、
ｃ）各表示Ｒ１．．．Ｒｎに対して、前記複数のスポットの少なくとも一部の強度分布における非対称性を決定するステップと、
ｄ）前記補正器の励起と、前記焦点値Ｆとを変化させ、前記収差補正器に関する知識を前記非対称性と組み合わせるステップと、
ｅ）任意的にデフォーカスレンジを変更するステップと、
ｆ）任意的に、変更した励起及び／又はフォーカスの値を用いて、高解像度ＳＴＥＭ画像を記録し、前記画像を逆格子空間における表示に変換し、前記表示の対称性と、最大伝達限界の表示を与える、スポットが見えるパターンの中心からの距離とを決定するステップとを有し、
前記ステップの繰り返しは、
・前記任意的に記録されたインフォーカス画像の逆空間における表示が、所定値よりもよい対称性と、所定伝達限界よりも高い最大伝達限界を示すとき、及び／又は
・補正器の励起と対物レンズにおける変化が所定値よりも小さいとき、
・繰り返し数が所定最大繰り返し数を超えたとき、
に中止される、方法。
【請求項２】
前記補正器の励起の変化は、２回非点収差、コマ収差、及び３回非点収差を組み合わせた効果を最小化するものである、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
逆像Ｒ１．．．Ｒｎは離散余弦変換、離散フーリエ変換、離散Ｈａｒｄａｍａｎ変換、又はパワースペクトル密度を用いて形成される、請求項１または２に記載の方法。
【請求項４】
前記方法は分析するサンプルに対して実行される、請求項１ないし３いずれか一項に記載の方法。
【請求項５】
前記方法は、分析する他のサンプルと共にサンプルキャリヤにマウントされたサンプルに対して実行される、請求項１ないし４いずれか一項に記載の方法。
【請求項６】
前記補正器は、球面収差の補正器及び／又は非点収差の補正器である、請求項１ないし５いずれか一項に記載の方法。
【請求項７】
汚染を避けるため、前記サンプルの異なる部分の画像を記録する、請求項１ないし６いずれか一項に記載の方法。
【請求項８】
高解像度走査型透過電子顕微鏡（ＨＲ−ＳＴＥＭ）画像化により分析されるサンプルを担うサンプルキャリヤであって、請求項１ないし７いずれか一項に記載の方法を実行するＨＲ−ＳＴＥＭに適した結晶または多結晶部分で製作されたサンプルキャリヤ。
【請求項９】
前記結晶または多結晶部分は、透過型ＨＲ−ＳＴＥＭ画像化に適しており、少なくとも局所的に、厚さが５０ｎｍ未満、より好ましくは２５ｎｍ未満、最も好ましくは１５ｎｍ未満である、請求項８に記載のサンプルキャリヤ。
【請求項１０】
前記結晶または多結晶部分は半導体材料でできている、請求項８または９に記載のサンプルキャリヤ。
【請求項１１】
ＨＲ−ＳＴＥＭ画像化により分析されるサンプルを担うサンプルキャリヤの使用であって、前記サンプルキャリヤは、ＨＲ−ＳＴＥＭ画像化に適した結晶または多結晶部分で製作され、請求項１ないし７いずれか一項に記載の方法を実行するために備えられた、使用。
【請求項１２】
前記部分は、透過型ＨＲ−ＳＴＥＭ画像化に適しており、少なくとも局所的に、厚さが５０ｎｍ未満、より好ましくは２５ｎｍ未満、最も好ましくは１５ｎｍ未満である、請求項１１に記載のサンプルキャリヤの使用。
【図１】
【図３】
【図４】
【図５】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図２】
【公開番号】特開２０１３−８９５９９（Ｐ２０１３−８９５９９Ａ）
【公開日】平成２５年５月１３日（２０１３．５．１３）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１２−２２９９８４（Ｐ２０１２−２２９９８４）
【出願日】平成２４年１０月１７日（２０１２．１０．１７）
【出願人】（５０１２３３５３６）エフ イー アイ カンパニ (87)
【氏名又は名称原語表記】ＦＥＩ ＣＯＭＰＡＮＹ
【住所又は居所原語表記】７４５１ ＮＷ Ｅｖｅｒｇｒｅｅｎ Ｐａｒｋｗａｙ， Ｈｉｌｌｓｂｏｒｏ， ＯＲ ９７１２４−５８３０ ＵＳＡ
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２５年５月１３日（２０１３．５．１３）
【国際特許分類】
【出願日】平成２４年１０月１７日（２０１２．１０．１７）
【出願人】（５０１２３３５３６）エフ イー アイ カンパニ (87)
【氏名又は名称原語表記】ＦＥＩ ＣＯＭＰＡＮＹ
【住所又は居所原語表記】７４５１ ＮＷ Ｅｖｅｒｇｒｅｅｎ Ｐａｒｋｗａｙ， Ｈｉｌｌｓｂｏｒｏ， ＯＲ ９７１２４−５８３０ ＵＳＡ
【Ｆターム（参考）】
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