放射性医薬品およびその標識化合物原料としての放射性テクネチウムの濃縮および溶出回収方法、およびシステム
【課題】９９ｍＴｃを放射性医薬品およびその標識化合物原料として用いるために、高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）中の微量の９９ｍＴｃを９９Ｍｏの混入無く高収率（９５％以上）精製回収する。
【解決手段】放射性医薬品およびその標識化合物原料としての９９ｍＴｃを、その親核種である放射性核種９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ溶液を形成し、放射平衡状態まで９９ｍＴｃを生成して放射性核種９９Ｍｏおよび９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を生成し、当該高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を活性炭を内蔵する吸着カラムへ通液して該活性炭に当該溶液中の９９ｍＴｃを選択的に吸着させ、９９ｍＴｃを吸着した活性炭から脱着剤による９９ｍＴｃの脱着精製処理を行って、高純度の９９ｍＴｃを回収する。
【解決手段】放射性医薬品およびその標識化合物原料としての９９ｍＴｃを、その親核種である放射性核種９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ溶液を形成し、放射平衡状態まで９９ｍＴｃを生成して放射性核種９９Ｍｏおよび９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を生成し、当該高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を活性炭を内蔵する吸着カラムへ通液して該活性炭に当該溶液中の９９ｍＴｃを選択的に吸着させ、９９ｍＴｃを吸着した活性炭から脱着剤による９９ｍＴｃの脱着精製処理を行って、高純度の９９ｍＴｃを回収する。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射性医薬品およびその標識化合物原料としての９９ｍＴｃ（放射性テクネチウム）の濃縮、精製分離および溶出回収方法、およびそのシステムに関する。
【背景技術】
【０００２】
Ｔｃは第７族、第５周期に位置する原子番号４３の遷移金属である。同位体の内、９９ｍＴｃは画像診断に適した短い半減期（６時間）と体外計測に適した弱いエネルギー（１４０ｋｅＶ）のγ線のみを放射し、さらに９９Ｍｏとの放射平衡を利用したジェネレータ（９９Ｍｏ９９ｍＴｃジェネレータ）で生成され得、核医学画像診断に用いられている。９９ｍＴｃは短半減期のため、通常その親核種の９９Ｍｏ（半減期６６時間）を得て、９９Ｍｏから９９ｍＴｃを得る方法で使われているが、９９Ｍｏを得る方法としては、まずウランの核分裂法で比放射能の極めて高い９９Ｍｏを生成させ分離して用いるＦｉｓｓｉｏｎ法（核分裂法）があり、その場合は９９Ｍｏ吸着体としてアルミナを用いて生理食塩水で溶出させるミルキング操作によって９９ｍＴｃを得る方法が、実際の製造技術として使われている。一方、９９Ｍｏを得るための原料にウランを用いず、モリブデン化合物を原料としてそれに含まれる９８Ｍｏ同位体の（ｎ，γ）反応を利用して９９Ｍｏを生成する方法があり、この（ｎ，γ）法で生成する９９ＭｏはＦｉｓｓｉｏｎ法に比べ、９９Ｍｏの比放射能が約１万分の１と低く、そのため（ｎ，γ）法を実用化するには大量のＭｏ中に含まれる微量の９９Ｍｏから生成する娘核種としての微量の９９ｍＴｃを分離し精製回収する必要がある。これまで、（ｎ，γ）法として検討や実用化された方法としてはゾルゲル法、ＭＥＫ法、昇華法が知られている。本件発明者等は別途、（ｎ，γ）法としてのＰＺＣ法を提案した。
【０００３】
特許文献１には、テクネチウムの親核種である放射性モリブデン９９Ｍｏを原子炉で９８Ｍｏ（ｎ，γ）反応によって生成される方法、装置が記載されている。
【０００４】
特許文献２には、９９Ｍｏ−９９ｍＴｃジェネレータ用Ｍｏ吸着剤が記載されている。そして、このＭｏ吸着剤は高いＭｏ吸着能とＴｃ溶離性を有するジルコニウム系無機高分子によって形成されることが記載され、水に不溶で、Ｍｏ（９９Ｍｏ含む）を含有する水溶性からＭｏ（９９Ｍｏ含む）のみを吸着し、放射性同位元素である９９Ｍｏから生成する９９ｍＴｃを溶離することが記載されている。更に、この特許文献には、（ｎ，γ）法でＭｏ（９９Ｍｏ）Ｏ３を溶解したＮa２Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ４とＺｒＯＣｌ２あるいはＺｒＯ（ＮＯ３）２を反応させてＺｒＯ９９ＭｏＯ４・ｘＨ２Ｏのゲルを合成し、このゲルを乾燥し、粉砕してカラムに充填し、ミルキングにより９９ｍＴｃを溶出させることができることが記載されている。
【０００５】
特許文献３には、使用済核燃料の再処理によって発生する高レベル放射性廃液、使用済核燃料溶解液等のテクネチウムを含む溶液からテクネチウムを吸着分離した活性炭からテクネチウムを溶出することが記載されている。この場合のテクネチウムは、核医学画像診断用に使われる短半減期の９９ｍＴｃ（テクネチウム９９m）では無く、核廃棄物中に残存して問題となる極めて長い半減期の９９Ｔｃ（テクネチウム９９：半減期２１万年）を対象としている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００８−１０２０７８号公報
【特許文献２】特開平８−３０９１８２号公報
【特許文献３】特開平２−５４７３２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
従来法にあっては、性能の安定性や操作が煩雑であったりという難点、あるいは放射線ダメージが生起したり、（ｎ，γ）法特有の大量のＭｏの操作が困難であるなどの問題があり、Ｆｉｓｓｉｏｎ法と同等の実用技術の確立には至っていない。
【０００８】
（ｎ，γ）法で生成した９９Ｍｏの娘核種の９９ｍＴｃを放射性医薬品原料として用いるために、放射性モリブデン（９９Ｍｏ）を含む高濃度Ｍｏ中の極微量の９９ｍＴｃを９９Ｍｏの混入無く高い収率で精製回収する必要がある。このため、微量の９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ中の微量の９９ｍＴｃを高効率で吸着する吸着材を用いること、さらにその吸着材に吸着した９９ｍＴｃを高効率で溶出回収するための回収処理が求められる。
【０００９】
従来の技術にあっては、吸着体にＭｏ（９９Ｍｏ含む）が吸着されている固体状あるいはゲル状のＭｏ（９９Ｍｏ）吸着体から９９ｍＴｃを溶出することを行っている。上述した特許文献３には、活性炭によってテクネチウムを吸着分離することが記載され、活性炭がテクネチウムを吸着分離する性能があることを示しているが、その対象としては使用済核燃料の再処理によって発生する強い硝酸酸性の高レベル放射性廃液中に含まれる半減期の長い９９Ｔｃ（テクネチウム９９）であって医療用に用いられる半減期の短い９９ｍＴｃ（テクネチウム９９m）のためのものではなく、放射性医薬品原料の生成に際しての極微量の９９ｍＴｃの高効率精製回収のための手法については記述していない。
【００１０】
本発明は、かかる点に鑑みて９９ｍＴｃを放射性医薬品原料として用いるために、（ｎ，γ）法によって生成した放射性Ｍｏを用いて、廃液、廃棄物を少なくして、微量の９９Ｍｏを含む大量のＭｏからの極微量の９９ｍＴｃをＭｏ（９９Ｍｏ）コンタミ無く高収率（９５％以上）で精製回収することのできるようにした方法およびシステムを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者等の研究によれば、大量のＭｏ（９９Ｍｏ）Ｏ３をアルカリ（ＮａＯＨ）溶解してできるｐＨ中性の高濃度Ｎa２Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ４溶液を形成し、その高濃度Ｍｏ溶液中に生成される微量の９９ｍＴｃを選択的に活性炭に吸着させることができ、活性炭の孔に残留するＭｏ（９９Ｍｏ含む）を活性炭から脱着して、９９ｍＴｃを残留させ、残留したこの極微量の９９ｍＴｃを回収することによって放射性医薬品およびその標識化合物原料として必要とされる濃度の濃縮９９ｍＴｃを得ることができることが分かった。
【００１２】
本発明は、放射性医薬品およびその標識化合物原料としての９９ｍＴｃの親核種である放射性モリブデン（９９Ｍｏ）を含む高濃度Ｍｏ溶液を形成し、９９Ｍｏから娘核種である９９ｍＴｃが生成するが、その放射性核種９９Ｍｏおよび９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ溶液から、
当該Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を活性炭を内蔵する吸着カラムへ通液して該活性炭に当該Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液中の９９ｍＴｃを選択的に吸着させ、次に活性炭の孔に残留するＭｏ（９９Ｍｏ）を脱着剤によってＭｏ（９９Ｍｏ）の脱着を行い、活性炭に吸着残留した微量の９９ｍＴｃを活性炭から９９ｍＴｃの脱着剤・脱着操作による９９ｍＴｃの脱着処理を行って、９９ｍＴｃを回収し、
回収した９９ｍＴｃについてその中に僅かに残留するＭｏ（９９Ｍｏ）をアルミナカラム法で除去する二次精製を行い、
９９ｍＴｃ吸着処理後の高濃度Ｎa２Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ４溶液を９９ｍＴｃが再生成する２４時間後に再度９９ｍＴｃを回収するため再循環回収すること、
を特徴とする放射性医薬品原料としての９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法を提供する。
【００１３】
本発明は、また、放射性核種９９Ｍｏを含む高濃度Ｎa２ＭｏＯ４溶液を、Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ３をアルカリ溶液で溶解することで形成されるｐＨ中性の高濃度Ｎa２Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ４溶液から直接的に９９ｍＴｃを高濃縮および溶出精製回収する方法を提供する。
【００１４】
本発明は、また、前記９９ｍＴｃが吸着した活性炭から脱着処理を行って９９ｍＴｃを回収するに際して、９９ｍＴｃが吸着した活性炭を希アルカリ溶液で洗浄して活性炭に残留するＭｏ（９９Ｍｏ）を洗浄除去し、その後にさらに高濃度アルカリ溶液による９９ｍＴｃの脱着処理を行うことを特徴とする９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収する方法を提供する。
【００１５】
本発明は、また、前記活性炭を０．０５Ｍ以上のＮａＯＨ溶液で１００°C以上で、５気圧以上にして９９ｍＴｃ溶出回収することを特徴とする９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法を提供する。
【００１６】
本発明は、また、前記９９ｍＴｃの脱着処理を行って、９９ｍＴｃを回収するに際して、９９ｍＴｃが吸着した活性炭を陰極（カソード）として電気化学処理することを特徴とする９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法を提供する。
【００１７】
本発明は、また、前記９９ｍＴｃの脱着処理を行って、９９ｍＴｃを回収するに際して、９９ｍＴｃが吸着した活性炭を還元剤による還元処理することを特徴とする９９ｍＴｃの高濃縮および溶出回収方法を提供する。
【００１８】
以上の高濃度アルカリ、電気化学的方法、還元剤を用いる方法において、それらを組み合わせたことを特徴とする９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法を提供する。そして、この場合に、回収した９９ｍＴｃの中に僅かに残留するＭｏ（９９Ｍｏ）をアルミナカラム法で除去する二次精製を組み合わせることができる。
【００１９】
本発明は、放射性医薬品およびその標識化合物原料としての９９ｍＴｃの親核種である９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ溶液を形成するｐＨ中性の高濃度Ｍｏ溶液形成手段、
この高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液について放射平衡状態まで９９ｍＴｃを生成して９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を生成する高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液形成手段、
生成した当該高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を活性炭を内蔵する吸着カラムへ通液して該活性炭に当該高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液中の微量の９９ｍＴｃを選択的に吸着させ、９９ｍＴｃを吸着した活性炭中に残留するＭｏ（９９Ｍｏ）をＭｏ脱離剤で洗浄除去する手段、
９９ｍＴｃを吸着した活性炭中に残留するＭｏ（９９Ｍｏ）をＭｏ脱離剤で洗浄除去した活性炭から９９ｍＴｃ脱着剤による９９ｍＴｃの脱着処理を行って、９９ｍＴｃを回収する９９ｍＴｃ吸着、脱着および回収精製手段、
回収した９９ｍＴｃの中に僅かに残留するＭｏ（９９Ｍｏ）をアルミナカラム法で除去による９９ｍＴｃ二次精製手段、
９９ｍＴｃ吸着処理後の高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を再利用するため循環回収し、放射平衡状態まで９９ｍＴｃを生成して、９９Ｍｏおよび９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を再び形成する高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液再循環回収手段、
とを備えることを特徴とする放射性医薬品原料としての９９ｍＴｃの高濃縮および溶出回収システムを提供する。
【００２０】
本発明は、放射性医薬品およびその標識化合物原料としての９９ｍＴｃの親核種の９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ溶液の形成方法として、原子炉で中性子照射された９９Ｍｏを含むＭｏＯ３をアルカリ溶液で溶解することで形成されるようにしたｐＨ中性の高濃度Ｍｏ溶液形成手段、
この高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液について９９Ｍｏの娘核種である９９ｍＴｃを放射平衡状態まで生成して９９Ｍｏおよび９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を生成する高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液の形成手段、
９９ｍＴｃを放射平衡状態まで生成し含む当該高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を活性炭を内蔵する吸着カラムへ通液して該活性炭に９９ｍＴｃを選択的に吸着させる９９ｍＴｃ吸着手段、該活性炭に残留するＭｏ（９９Ｍｏ）をＭｏ脱着剤によって脱着するＭｏ（９９Ｍｏ）脱着手段、
Ｍｏ（９９Ｍｏ）脱着処理を行った後の９９ｍＴｃを吸着した活性炭から９９ｍＴｃ脱着剤による９９ｍＴｃの脱着処理を行って、９９ｍＴｃを回収する９９ｍＴｃ脱着および回収精製手段、
９９ｍＴｃ脱着回収処理後の高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を再利用するため循環回収し、放射平衡状態まで９９ｍＴｃを生成して、９９Ｍｏおよび９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ溶液を再び形成する高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液循環回収手段、
回収した９９ｍＴｃの中に僅かに残留するＭｏ（９９Ｍｏ）をアルミナカラム法で除去による９９ｍＴｃ二次精製手段、
とを備えることを特徴とする放射性医薬品原料としての９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収システムを提供する。
【発明の効果】
【００２１】
本発明は、上述のように高濃度Ｍｏ（放射性９９Ｍｏ含む）溶液を形成し、２４時間程度放置することで９９Ｍｏから放射平衡状態の９９ｍＴｃが生成し混在するＮa２Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ４溶液状態とし、このようにして形成した９９ｍＴｃを含むＮa２Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ４溶液を活性炭に通液する。これによれば高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液中の微量の９９ｍＴｃのみを活性炭に選択的に吸着させ、活性炭に残存したＭｏ（９９Ｍｏ）を除去した後９９ｍＴｃを脱着するので、９９ｍＴｃ回収のために活性炭性能が充分に発揮され、高濃度Ｍｏ溶液中の微量の９９ｍＴｃを高収率（９５％以上）で精製回収することができる。また、本発明は、活性炭中に僅かに残留するＭｏ（９９Ｍｏ）は９９ｍＴｃ脱着処理の際９９ｍＴｃと同時に溶脱してくるが、該９９ｍＴｃ回収液をアルミナカラムに通液することで、高純度の９９ｍＴｃを９９Ｍｏの混入無く精製回収することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】本発明の実施例のシステム構成を示す図。
【図２】本発明の実施例の処理手段、処理方法の具体例を示す図。
【図３】本発明の実施例のプロセスフローを示す図。
【図４】ＡＣ（活性炭）吸着カラムのＴｃ動的吸着性能を示す図。
【図５】Ｔｃ吸着カラム：Ｍｏ ｗａｓｈｏｕｔ効率を示す図。
【図６】Ｔｃ吸着カラムからのＴｃ回収：ａｌｋ−ＰＬＥ効率を示す図。
【図７】アルミナカラム性能評価：９９ｍＴｃ精製回収時の９９Ｍｏ動的吸着性能を示す図。
【図８】アルミナカラム分離における９９ｍＴｃ収率を示す図。
【図９】９９Ｍｏ ５００Ｃｉ規模９９ｍＴｃ取得プロセス（９９ｍＴｃマスターミルカープロセス）によるプロセス所要時間、物質収支、発生廃棄物量を示す図。
【発明を実施するための形態】
【００２３】
以下、本発明の実施例を図面に基づいて説明する。以下、ここでは、９９ｍＴｃをテクネシウムあるいは単にＴｃと、放射性核種９９Ｍｏを単に９９Ｍｏと記載する場合がある。
【００２４】
図１は、本発明の実施例である９９ｍＴｃの高濃縮および溶出回収システム（以下、本システムといい、このシステムによって実施される方法を本システム方法という）の概念を示す。９９ｍＴｃの高濃縮および溶出回収システムは精製分離手段を備えることができる。
【００２５】
図１において、本システム１００は９９Ｍｏ及び９９ｍＴｃから放出される放射線を遮蔽するホットセル１内に設置される。本システム１００は、Ｍｏ容器（１）２、Ｍｏ容器（２）３および制御タンク４を備える。複数のＭｏ容器を備えるようにしてもよい。Ｍｏ容器（１）２およびＭｏ容器（２）３には前もって原子炉で中性子照射されて９９Ｍｏが生成し含まれるＭｏＯ３をアルカリ（ＮａＯＨ）溶液で溶解して生成されるＮａ２９９ＭｏＯ４溶液が供給される。すなわち、放射性医薬品原料としての放射性核種９９Ｍｏを含んだＭｏ溶液がＭｏ容器（１）２およびＭｏ容器（２）３に供給される。９９ＭｏＯ３がアルカリ溶液で溶解されると、図に示すようにｐＨ中性のＮａ２９９ＭｏＯ４溶液が形成される。
【００２６】
この例は、後述する図３に対応する。生成に際して、放射性９９Ｍｏを含むＭｏ溶液は例えば２L中に５００gのＭｏを含む高い濃度のＭｏ溶液とされる。以下、この溶液を高濃度Ｍｏ溶液という。ここで、高濃度とは、例えば１回５００Ci程度の必要量の９９ｍＴｃを得るために、前述の２L中に５００gのＭｏを含む高濃度Ｍｏ溶液が必要となるための濃度ということである。
【００２７】
Ｍｏ容器（１）２およびＭｏ容器（２）３の底部には、それぞれ三方弁５、６を備えた配管７、８が設けてあり、Ｍｏ容器（１）２およびＭｏ容器（２）３は３方弁５、６および配管７、８更に他の配管９、１０を介して制御タンク４の底部に接続されている。配管７、８の終端に３方弁１３が備えられる。制御タンク４は液面調整機構としての機能を備える。制御タンク４の底部は、さらに配管１４、配管１４に設けた３方弁１５を介してＴｃ濃縮精製回収系１６の一端（図では上面）に接続される。このＴｃ濃縮精製回収系１６は後述するように、活性炭を内蔵した吸着カラムを備える。
【００２８】
Ｔｃ濃縮精製回収系１６の他端（図では下端）には、配管１７およびこれに設けられた３方弁１８が設けられ、配管７および配管８の終端に設けた３方弁１３に接続される。Ｍｏ容器（１）２およびＭｏ容器（２）３で、高濃度Ｍｏ溶液中で９９Ｍｏの娘核種である９９ｍＴｃが生成されて、放射性核種９９Ｍｏおよび９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ溶液が形成される。９９Ｍｏを含む新しい高濃度Ｍｏ溶液は交互に、例えば隔週毎にいずれかのＭｏ容器（１）２およびＭｏ容器（２）３に入れ替え供給される。
【００２９】
弱いエネルギーのγ線（放射線）を放出するテクネチウム９９（９９ｍＴｃ）はＳＰＥＣＴのような医学診断に使用されるが、半減期が６時間であるため１日で１６分の１にまでその放射能量は減少してしまう。これを補うために９９ｍＴｃの親核種である９９Ｍｏを保有して、そのベータ・マイナス崩壊を起こして生まれる９９ｍＴｃを分離・利用する。このように親核種と娘核種の放射平衡関係を利用して娘核種を得る方法がミルキングと呼ばれる。
【００３０】
ここでは、このように親核種と娘核種の放射平衡関係を利用して娘核種を得る方法をミルキングと称する。また、このミルキングを行うことをミルキング処理と称し、娘核種を含む溶液をミルキング溶液と称する。従って、ここで９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ溶液とは、上述のように、放射平衡関係を利用して必要量の９９ｍＴｃを得るための９９Ｍｏを含む溶液ということである。
【００３１】
高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液は、配管７ならびに配管８、三方弁１３、配管１７を介してＴｃ濃縮精製回収系１６の下部から活性炭カラムを内蔵するＴｃ濃縮精製回収系１６へ導入される。Ｔｃ濃縮精製回収系１６は、吸着カラムを備え、吸着カラムに活性炭が内蔵されているので、この活性炭に必要量の９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を通液することによって、９９ｍＴｃを選択的に吸着させることができる。この工程で９９ｍＴｃの精製、濃縮がなされる。ここで、高濃度Ｍｏ溶液中のＭｏ量（ここでは、５００g）に対する９９Ｍｏ量と９９ｍＴｃ量との関係を示せば次のようである。
【００３２】
９９Ｍｏの半減期：６５．９４ｈ，９９ｍＴｃの半減期：６．０１ｈ
５００Ｃｉ９９Ｍｏ量＝１．０４ｍｇ（５００ｇＭｏに対し１／５０万）
５００Ｃｉ９９ｍＴｃ量＝０．０９５ｍｇ（５００ｇＭｏに対し１／５００万）
９９Ｍｏ ５×１０４Ｂｑ以下の場合、５００ｇＭｏに対し６×１０−１５以下
９９ｍＴｃ ６×１０４Ｂｑ以下の場合、５００ｇＭｏに対し６×１０−１６以下
このように、高濃度Ｍｏ溶液の極くわずかに９９ｍＴｃが存在する場合にあっても活性炭によって吸着させることができる。
【００３３】
Ｔｃ濃縮精製回収系１６で吸着されない９９Ｍｏを含む大量のＭｏは、三方弁１５および配管１４を介して、制御タンク４に、更にはＭｏ容器（１）２あるいはＭｏ容器（２）３のいずれかに戻される。このようにして、片方のＭｏ溶液が例えば延べ２週間程、２４時間おきに毎日９９ｍＴｃ吸着工程が実施され、９９ｍＴｃが回収されたＭｏ溶液は元のＭｏ容器（２あるいは３のいずれか）に戻される。この工程の後、Ｔｃ濃縮精製回収系１６に吸着回収された９９ｍＴｃは脱着工程へと移行される。
【００３４】
このように、放射性核種９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ溶液を、原子炉で中性子照射したＭｏ化合物（ＭｏＯ３）を直接的にアルカリ溶液で溶解することで９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ溶液を形成し、複数のＭｏ容器に供給し、これらの複数のＭｏ容器に貯められた高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を交互に前記活性炭を収納する吸着カラムに通液してＴｃを吸着濃縮し、しかる後に溶出精製回収することを行う。
【００３５】
三方弁１８には配管２０、三方弁２１を介して外部の供給系２２が接続され、この供給系２２からはＴｃ濃縮精製回収系１６（活性炭カラム）に残存するＭｏ（９９Ｍｏ）の脱着のための洗浄液およびＴｃ溶出液他が供給され、これらの溶液はＴｃ濃縮精製回収系１６に導入される。
【００３６】
まず、脱着工程において９９Ｍｏ脱着剤が供給系２２から導入され、Ｍｏ（９９Ｍｏ）が脱着され、この溶液は洗浄廃液３２に導入される。次いで、Ｍｏ（９９Ｍｏ）脱着工程が止められ、Ｔｃ脱着剤が供給系２２から導入され、活性炭に吸着されたＴｃが脱着されるＴｃ脱着工程へと移行する。
【００３７】
Ｔｃ濃縮精製回収系１６は、三方弁１５を介して、配管２３、これに設けた３方弁２４を介して液性調整系２５に接続されている。脱着したＴｃは脱着剤と共に液性調整系２５に導入される。この液性調整系で液性調整用試薬３４が加えられ、液性調整され、更に配管２６を介して２次精製系２７に、更に配管２８を介してＴｃ回収装置２９に接続され、９９ｍＴｃ溶出液として回収される。
【００３８】
このシステム１００には、図１に示すように、９９Ｍｏ使用後廃液系３０、３１および洗浄廃液系３２が設けられ、各系統は制御系３３によって適宜制御されるようになっている。
【００３９】
図２は、図１に示される本法システムを用いた処理によってＴｃを精製回収する方法および手段を示す。図２において、本実施例の９９ｍＴｃの高濃縮、精製分離および溶出回収システムは、（ｎ，γ）９９Ｍｏ形成手段４１、高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液形成手段４２，Ｔｃ生成処理手段４３，４４，９９ｍＴｃの吸着，溶出精製回収手段４９，９９ｍＴｃの液性調整二次精製手段５０、９９ｍＴｃの取得手段５１および高濃度Ｍｏ溶液の再循環手段５２から構成される。
【００４０】
９９ｍＴｃを利用するためには９９Ｍｏが必要で、これを大量に製造するために、Ｍｏペレット形成手段４１を用い、天然のＭｏを原子炉で照射する（ｎ，γ）法によって（ｎ，γ）９９Ｍｏを形成する。本実施例では（ｎ，γ）法によって形成された、例えばペレットが用いられる。粉末であってもよい。高濃度Ｍｏ溶液形成手段４２によって、アルカリ溶液を投入し、このように形成した９９Ｍｏが生成したＭｏペレットを直接的にアルカリ溶液で溶解する。アルカリはＮａＯＨを使用することができる。Ｔｃ生成処理手段４３，４４を用いてＴｃの生成を行う。このＴｃの生成に当っては、システム１（４３）およびシステム２（４４）を用いる。これらのシステム（１）、システム（２）は図１におけるＭｏ容器（１）２、Ｍｏ容器（２）３に対応する。
【００４１】
原子炉で中性子照射されたＭｏペレットをＮａＯＨ溶液で溶解すると高濃度のＮａ２Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ４溶液が形成される。高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を用いて、９９Ｍｏの娘核種である９９ｍＴｃが生成され、放射性核種９９Ｍｏおよび９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を形成する。このように、この方式によれば、原子炉で照射したＭｏＯ３ターゲットをアルカリ（ＮａＯＨ溶液）で溶解してできるＮａ２Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ４溶液を、毎週１回システム１とシステム２（それぞれ前週分および今週分）に交互に入れ、その両方のＭｏ（９９Ｍｏ）溶液を交互にＴｃ濃縮生成回収系１６（図１）を構成する９９ｍＴｃの吸着、溶出精製回収手段４９に導入し、Ｔｃ吸着カラム５３へ通液する。
【００４２】
吸着カラム５３は活性炭５４を内蔵する。活性炭５４を内蔵するＴｃ吸着カラム５３によって９９ｍＴｃ吸着手段が構成される。このようにして活性炭５４に高濃度Ｎａ２Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ４溶液を通液し、両方のシステム１，２のいずれかのあるいは両方の高濃度Ｎａ２Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ４溶液中の９９ｍＴｃを吸着させる。活性炭５４は、９９ｍＴｃを選択的に吸着する。このように、微量の９９ｍＴｃが交互に吸着され、これに伴って、吸着される９９ｍＴｃの量は増加する。この活性炭吸着法を用いることによって、後段の脱着法と組み合わせて、９９ｍＴｃ濃度を高濃度Ｎａ２Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ４溶液中の９９ｍＴｃ濃度に比べて、例えば４０倍以上濃縮することができ、放射性医薬品原料として適切な濃度の９９ｍＴｃ濃縮がなされる。なお、本発明によれば、任意の濃縮率で９９ｍＴｃを濃縮することが可能である。
【００４３】
活性炭５４に吸着したＴｃをＴｃ脱着剤を用いて脱着するＴｃ脱着剤としては本例の場合、高濃度アルカリ溶液が使用される。次に９９ｍＴｃ回収手段によって９９ｍＴｃを吸着した活性炭から脱着剤による９９ｍＴｃの脱着処理を行って、９９ｍＴｃを回収する。これらの手段によって９９ｍＴｃ吸着、溶出による脱着および精製回収が構成されることになる。
【００４４】
９９ｍＴｃが吸着回収された高濃度Ｎａ２Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ４溶液は、高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液の循環手段５２によって、システム１あるいはシステムに戻され、高濃度Ｎａ２Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ４溶液として回収され、再使用される。
【００４５】
活性炭に吸着された一部のＭｏ（９９Ｍｏ）は、Ｍｏ（９９Ｍｏ）洗浄工程によってＭｏ（９９Ｍｏ）が活性炭から除去される。
【００４６】
回収されたＴｃは９９ｍＴｃの液性調整二次精製手段５０によって液性が調整された後、アルミナカラム法によって残留９９Ｍｏが除去されることによって、二次精製され、９９ｍＴｃ取得手段５１によって取得、回収される。
【００４７】
前述のように、高濃度Ｍｏ溶液循環手段５２によって、９９ｍＴｃ吸着後の高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を再利用するためシステム１，２に循環する。すなわち、高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液はシステム１あるいはシステム２に戻されて再使用され、これらのシステムで９９ｍＴｃ生成処理がなされ、新たに９９ｍＴｃを生成させることになる。このように、高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液は循環、再使用される。
【００４８】
このようにして、高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を用いる９９Ｍｏ溶液型Ｔｃマスターミルカーとしての９９ｍＴｃの高濃縮、精製分離および溶出回収システムおよび回収方法が構成され、生理食塩水ベースの濃縮９９ｍＴｃ溶液を得る。この液は放射性医薬品原料として医療診断に用いられる。
【００４９】
図３は、９９ｍＴｃの高濃縮、精製分離および溶出回収プロセスを示す。
図３において、このプロセスは、Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ３の形成Ｓ１，Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶解工程Ｓ２、９９ｍＴｃ生成処理工程Ｓ３、９９ｍＴｃの活性炭への吸着精製工程Ｓ４、水ならびにＮａＯＨ０．０１Ｍの弱アルカリによるＭｏ除去工程Ｓ５、９９ｍＴｃ溶出回収工程Ｓ６、９９ｍＴｃ液性調整工程Ｓ７、アルミナカラム法を用い、残留Ｍｏ（９９Ｍｏ）を洗浄除去して９９ｍＴｃを回収精製する９９ｍＴｃの精製工程Ｓ８および高濃度、高純度９９ｍＴｃの取得工程Ｓ９から構成される。
【００５０】
全体の操作としては、（１）照射済Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ３ペレットの溶解→（２）Ｎａ２Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ２溶液形成→（３）Ｔｃ吸着回収（９９Ｍｏ原液としての高濃度Ｍｏ溶液は全量回収（元のタンクに戻し２４時間後再使用）→（４）活性炭に付着して残留するＭｏ（９９Ｍｏ）の洗浄除去→（５）Ｔｃ溶出精製回収→（６）Ｔｃ回収液のｐＨとＮａＣｌ濃度調整→（７）アルミナカラム法によるＴｃの二次精製（最終精製）→（８）Ｔｃ回収溶液の取得（Ｔｃ≧１Ｃｉ／ｍＬ、生理食塩水ベース、ｐＨ中性、９９Ｍｏ含まず）となる。
以上の８段階のプロセスから構成される。
【００５１】
活性炭を用いて高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液中の９９ｍＴｃを高濃縮吸着した後、活性炭に吸着した９９ｍＴｃの溶出回収方法として、その活性炭を希アルカリ溶液で洗浄することで残留するＭｏ（９９Ｍｏ）を洗浄除去し、さらに高濃度アルカリ溶液で処理して９９ｍＴｃを効率良く溶出精製回収することで、高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液中の９９ｍＴｃの高濃縮・精製分離・溶出回収を行うことができる。
【００５２】
活性炭を用いて高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液中の９９ｍＴｃを高濃縮吸着した後、活性炭に吸着した９９ｍＴｃの溶出回収方法として、その活性炭を希アルカリ溶液で洗浄することで残留するＭｏ（９９Ｍｏ）を洗浄除去し、さらに高濃度アルカリ溶液で処理して９９ｍＴｃを効率良く溶出回収する方法として、該活性炭を０．０５Ｍ以上のＮａＯＨ溶液で１００℃以上で１０気圧以上にして９９ｍＴｃの溶出回収率を向上することで、高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液中の９９ｍＴｃの高濃縮・精製分離・溶出回収を行うことができる。
【００５３】
活性炭を用いて高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液中の９９ｍＴｃを高濃縮吸着した後、活性炭に吸着した９９ｍＴｃの溶出回収方法として、活性炭を陰極（カソード）として電気化学的に９９ｍＴｃの溶出回収を行うことで、高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液中の９９ｍＴｃを選択的に高濃縮・精製分離・溶出回収することができる。
【００５４】
活性炭を用いて高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液中の９９ｍＴｃを高濃縮吸着した後の９９ｍＴｃの溶出回収方法として、９９ｍＴｃの溶出液である還元剤であるヒドラジンやチオシアン酸溶液などの還元剤によれば、前記した加熱や加圧することなく９９ｍＴｃの溶出回収が可能で、活性炭に吸着した９９ｍＴｃを溶出回収することができる。
【００５５】
なお、Ｔｃミルキング時間としては、全工程で４ｈ／バッチで、Ｔｃ濃度１Ｃｉ／ｍＬ以上で１００〜１５０ｍＬ程度の生理食塩水中に回収可能である。
【００５６】
図４〜図９に実験結果を示す。
図４は、ＡＣ（活性炭）吸着カラムのＴｃ動的吸着性能を示す。図に示すように、ＳＶ（空筒速度：１１４〜２７３ｈ−１）が変動してもＴｃ吸着ゾーンが同等である。ＡＣ（５ｇ）カラム層中の９９Ｍｏ溶液の通過時間は４．４〜１１秒（流速：０．５〜１．３ｃｍ／ｓ）で高濃度Ｍｏ溶液中の９９ｍＴｃが９８％以上の効率で吸着回収される。
【００５７】
図５は、Ｔｃ濃縮精製回収系１６のＭｏ ｗａｓｈｏｕｔ効率を示す。この図からＭｏ ｗａｓｈｏｕｔ処理してもＴｃ吸着ゾーンの移動がないことが判る。活性炭に残留したＭｏ（９９Ｍｏ）を洗浄除去処理しても一旦吸着した９９ｍＴｃはそのまま残留する。
【００５８】
図６は、Ｔｃ吸着カラムからのＴｃ回収操作であるアルカリ性加圧溶液抽出処理（ａｌｋ−ＰＬＥ）した場合の９９Ｔｃ溶出効率を示す。この図から、ａｌｋ−ＰＬＥ処理によって活性炭カラムに吸着した９９ｍＴｃの吸着ゾーンが移動することが判る。このａｌｋ−ＰＬＥ処理によるＡＣ吸着Ｔｃ回収率は９８〜９９％である。
【００５９】
図７は、アルミナカラム性能評価としての９９ｍＴｃ精製回収時の９９Ｍｏ動的吸着性能を示す。この図から、ＳＶ（３０〜６０ｈ−１）が変動しても９９Ｍｏ吸着ゾーンは変化しないためアルミナカラム中に９９Ｍｏが捕捉された状態で、９９Ｔｃを１００％溶出精製回収でき、高純度の９９ｍＴｃを得る。
【００６０】
図８は、アルミナカラム分離における９９Ｔｃ収率を示す。アルミナカラムによるＴｃ精製回収率は１００％である。
【００６１】
図９は、９９Ｍｏ５００Ｃｉ規模でのプロセスにおける物質収支を示す。
９９Ｍｏ溶液型Ｔｃマスターミルカーとしての本システムは、固体状やゲル状の９９Ｍｏ吸着保持体を用いないため、９９Ｍｏ吸着保持体の放射線ダメージによる吸着材構成元素（例えば、Ｚｒ）の溶脱混入がなく、しかも９９ｍＴｃが９９Ｍｏ溶液中に溶解している状態のため９９Ｍｏ吸着保持体からの９９ｍＴｃミルキング効率に対する懸念が不要である。本システムで使用する活性炭は、前工程で生成した高濃度Ｍｏ溶液中の９９Ｍｏを吸着すること無く、しかも選択的に９９ｍＴｃを高効率で吸着することができる。さらに、活性炭に吸着したＴｃを溶出させ、生理食塩水ベースの９９ｍＴｃ溶液とするため、放射性医薬品原料として最適な状態で使用可能となる。また、本発明の高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液からの微量９９ｍＴｃの選択的高濃縮・精製分離・溶出回収のプロセスでは、９９ｍＴｃが吸着した活性炭から高濃度アルカリを用いて９９ｍＴｃを回収する場合は、全プロセスにおいて９９ｍＴｃは過テクネチウム酸（９９ｍＴｃＯ４）の形態を維持する。なお、ＭｏＯ３の９８Ｍｏ（ｎ，γ）反応の際、９９Ｍｏ製造のための中性子照射ターゲットＭｏＯ３に含まれるＭｏ同位体の９２Ｍｏ、９５Ｍｏ、９６Ｍｏそれぞれの（ｎ，p）反応によって放射性ニオブである９２mNb、９５Nb、９６Nbが生成し、Ｍｏ（９９Ｍｏ）中に放射化生成不純物として混在し高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液中に混入してくるが、高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液中の９９ｍＴｃを活性炭カラムで吸着回収する際、これらの放射性ニオブは活性炭に吸着しない。そのため、目的とする９９ｍＴｃ回収液中には混入しない。
【００６２】
９９Ｍｏ溶液型９９ｍＴｃマスターミルカーとしての本システムは、９９Ｍｏ吸着保持体を用いないために薬事申請上も有利で低コストであり、また９９ｍＴｃ回収に伴う放射性の廃液や固体廃棄物の発生量が少ない利点がある。しかも高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液中の微量の９９ｍＴｃを９９Ｍｏの混入無く高効率（９５％以上）で精製回収することが可能である。
【００６３】
本実施例の９９Ｍｏ溶液法によれば、現行のＦｉｓｓｉｏｎ−９９Ｍｏアルミナカラム法での９９ｍＴｃ溶出回収と同等の９９ｍＴｃ製品（９９ｍＴｃ濃度・液量）を（ｎ，γ）９９Ｍｏ溶液から安定的に得ることが可能になり、９９ｍＴｃマスターミルカーとして製造ラインで使用できる技術が確立される。
【符号の説明】
【００６４】
１…、ホットセル、２…Ｍｏ容器（１）、３…Ｍｏ容器（２）、４…制御タンク、１６…Ｔｃ濃縮精製回収系、２２…洗浄液およびＴｃ溶出液の供給系、２７…２次精製系、２９…Ｔｃ回収装置、３３…制御系、４１…（ｎ，γ）９９Ｍｏ形成手段、４２…高濃度Ｍｏ溶液形成手段、４３…システム（１）によるＴｃ生成処理手段、４４…システム（２）によるＴｃ生成処理手段、４９…９９ｍＴｃの吸着および溶出精製回収手段、５０…９９ｍＴｃ液性調整・二次精製手段、５１…９９ｍＴｃの取得手段、５２…高濃度Ｍｏ溶液の再循環手段、５３…吸着カラム、５４…活性炭、１００…９９ｍＴｃの高濃度，精製分離および溶出回収システム（９９ｍＴｃの高濃度および溶出回収システム）。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射性医薬品およびその標識化合物原料としての９９ｍＴｃ（放射性テクネチウム）の濃縮、精製分離および溶出回収方法、およびそのシステムに関する。
【背景技術】
【０００２】
Ｔｃは第７族、第５周期に位置する原子番号４３の遷移金属である。同位体の内、９９ｍＴｃは画像診断に適した短い半減期（６時間）と体外計測に適した弱いエネルギー（１４０ｋｅＶ）のγ線のみを放射し、さらに９９Ｍｏとの放射平衡を利用したジェネレータ（９９Ｍｏ９９ｍＴｃジェネレータ）で生成され得、核医学画像診断に用いられている。９９ｍＴｃは短半減期のため、通常その親核種の９９Ｍｏ（半減期６６時間）を得て、９９Ｍｏから９９ｍＴｃを得る方法で使われているが、９９Ｍｏを得る方法としては、まずウランの核分裂法で比放射能の極めて高い９９Ｍｏを生成させ分離して用いるＦｉｓｓｉｏｎ法（核分裂法）があり、その場合は９９Ｍｏ吸着体としてアルミナを用いて生理食塩水で溶出させるミルキング操作によって９９ｍＴｃを得る方法が、実際の製造技術として使われている。一方、９９Ｍｏを得るための原料にウランを用いず、モリブデン化合物を原料としてそれに含まれる９８Ｍｏ同位体の（ｎ，γ）反応を利用して９９Ｍｏを生成する方法があり、この（ｎ，γ）法で生成する９９ＭｏはＦｉｓｓｉｏｎ法に比べ、９９Ｍｏの比放射能が約１万分の１と低く、そのため（ｎ，γ）法を実用化するには大量のＭｏ中に含まれる微量の９９Ｍｏから生成する娘核種としての微量の９９ｍＴｃを分離し精製回収する必要がある。これまで、（ｎ，γ）法として検討や実用化された方法としてはゾルゲル法、ＭＥＫ法、昇華法が知られている。本件発明者等は別途、（ｎ，γ）法としてのＰＺＣ法を提案した。
【０００３】
特許文献１には、テクネチウムの親核種である放射性モリブデン９９Ｍｏを原子炉で９８Ｍｏ（ｎ，γ）反応によって生成される方法、装置が記載されている。
【０００４】
特許文献２には、９９Ｍｏ−９９ｍＴｃジェネレータ用Ｍｏ吸着剤が記載されている。そして、このＭｏ吸着剤は高いＭｏ吸着能とＴｃ溶離性を有するジルコニウム系無機高分子によって形成されることが記載され、水に不溶で、Ｍｏ（９９Ｍｏ含む）を含有する水溶性からＭｏ（９９Ｍｏ含む）のみを吸着し、放射性同位元素である９９Ｍｏから生成する９９ｍＴｃを溶離することが記載されている。更に、この特許文献には、（ｎ，γ）法でＭｏ（９９Ｍｏ）Ｏ３を溶解したＮa２Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ４とＺｒＯＣｌ２あるいはＺｒＯ（ＮＯ３）２を反応させてＺｒＯ９９ＭｏＯ４・ｘＨ２Ｏのゲルを合成し、このゲルを乾燥し、粉砕してカラムに充填し、ミルキングにより９９ｍＴｃを溶出させることができることが記載されている。
【０００５】
特許文献３には、使用済核燃料の再処理によって発生する高レベル放射性廃液、使用済核燃料溶解液等のテクネチウムを含む溶液からテクネチウムを吸着分離した活性炭からテクネチウムを溶出することが記載されている。この場合のテクネチウムは、核医学画像診断用に使われる短半減期の９９ｍＴｃ（テクネチウム９９m）では無く、核廃棄物中に残存して問題となる極めて長い半減期の９９Ｔｃ（テクネチウム９９：半減期２１万年）を対象としている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００８−１０２０７８号公報
【特許文献２】特開平８−３０９１８２号公報
【特許文献３】特開平２−５４７３２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
従来法にあっては、性能の安定性や操作が煩雑であったりという難点、あるいは放射線ダメージが生起したり、（ｎ，γ）法特有の大量のＭｏの操作が困難であるなどの問題があり、Ｆｉｓｓｉｏｎ法と同等の実用技術の確立には至っていない。
【０００８】
（ｎ，γ）法で生成した９９Ｍｏの娘核種の９９ｍＴｃを放射性医薬品原料として用いるために、放射性モリブデン（９９Ｍｏ）を含む高濃度Ｍｏ中の極微量の９９ｍＴｃを９９Ｍｏの混入無く高い収率で精製回収する必要がある。このため、微量の９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ中の微量の９９ｍＴｃを高効率で吸着する吸着材を用いること、さらにその吸着材に吸着した９９ｍＴｃを高効率で溶出回収するための回収処理が求められる。
【０００９】
従来の技術にあっては、吸着体にＭｏ（９９Ｍｏ含む）が吸着されている固体状あるいはゲル状のＭｏ（９９Ｍｏ）吸着体から９９ｍＴｃを溶出することを行っている。上述した特許文献３には、活性炭によってテクネチウムを吸着分離することが記載され、活性炭がテクネチウムを吸着分離する性能があることを示しているが、その対象としては使用済核燃料の再処理によって発生する強い硝酸酸性の高レベル放射性廃液中に含まれる半減期の長い９９Ｔｃ（テクネチウム９９）であって医療用に用いられる半減期の短い９９ｍＴｃ（テクネチウム９９m）のためのものではなく、放射性医薬品原料の生成に際しての極微量の９９ｍＴｃの高効率精製回収のための手法については記述していない。
【００１０】
本発明は、かかる点に鑑みて９９ｍＴｃを放射性医薬品原料として用いるために、（ｎ，γ）法によって生成した放射性Ｍｏを用いて、廃液、廃棄物を少なくして、微量の９９Ｍｏを含む大量のＭｏからの極微量の９９ｍＴｃをＭｏ（９９Ｍｏ）コンタミ無く高収率（９５％以上）で精製回収することのできるようにした方法およびシステムを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者等の研究によれば、大量のＭｏ（９９Ｍｏ）Ｏ３をアルカリ（ＮａＯＨ）溶解してできるｐＨ中性の高濃度Ｎa２Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ４溶液を形成し、その高濃度Ｍｏ溶液中に生成される微量の９９ｍＴｃを選択的に活性炭に吸着させることができ、活性炭の孔に残留するＭｏ（９９Ｍｏ含む）を活性炭から脱着して、９９ｍＴｃを残留させ、残留したこの極微量の９９ｍＴｃを回収することによって放射性医薬品およびその標識化合物原料として必要とされる濃度の濃縮９９ｍＴｃを得ることができることが分かった。
【００１２】
本発明は、放射性医薬品およびその標識化合物原料としての９９ｍＴｃの親核種である放射性モリブデン（９９Ｍｏ）を含む高濃度Ｍｏ溶液を形成し、９９Ｍｏから娘核種である９９ｍＴｃが生成するが、その放射性核種９９Ｍｏおよび９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ溶液から、
当該Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を活性炭を内蔵する吸着カラムへ通液して該活性炭に当該Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液中の９９ｍＴｃを選択的に吸着させ、次に活性炭の孔に残留するＭｏ（９９Ｍｏ）を脱着剤によってＭｏ（９９Ｍｏ）の脱着を行い、活性炭に吸着残留した微量の９９ｍＴｃを活性炭から９９ｍＴｃの脱着剤・脱着操作による９９ｍＴｃの脱着処理を行って、９９ｍＴｃを回収し、
回収した９９ｍＴｃについてその中に僅かに残留するＭｏ（９９Ｍｏ）をアルミナカラム法で除去する二次精製を行い、
９９ｍＴｃ吸着処理後の高濃度Ｎa２Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ４溶液を９９ｍＴｃが再生成する２４時間後に再度９９ｍＴｃを回収するため再循環回収すること、
を特徴とする放射性医薬品原料としての９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法を提供する。
【００１３】
本発明は、また、放射性核種９９Ｍｏを含む高濃度Ｎa２ＭｏＯ４溶液を、Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ３をアルカリ溶液で溶解することで形成されるｐＨ中性の高濃度Ｎa２Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ４溶液から直接的に９９ｍＴｃを高濃縮および溶出精製回収する方法を提供する。
【００１４】
本発明は、また、前記９９ｍＴｃが吸着した活性炭から脱着処理を行って９９ｍＴｃを回収するに際して、９９ｍＴｃが吸着した活性炭を希アルカリ溶液で洗浄して活性炭に残留するＭｏ（９９Ｍｏ）を洗浄除去し、その後にさらに高濃度アルカリ溶液による９９ｍＴｃの脱着処理を行うことを特徴とする９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収する方法を提供する。
【００１５】
本発明は、また、前記活性炭を０．０５Ｍ以上のＮａＯＨ溶液で１００°C以上で、５気圧以上にして９９ｍＴｃ溶出回収することを特徴とする９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法を提供する。
【００１６】
本発明は、また、前記９９ｍＴｃの脱着処理を行って、９９ｍＴｃを回収するに際して、９９ｍＴｃが吸着した活性炭を陰極（カソード）として電気化学処理することを特徴とする９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法を提供する。
【００１７】
本発明は、また、前記９９ｍＴｃの脱着処理を行って、９９ｍＴｃを回収するに際して、９９ｍＴｃが吸着した活性炭を還元剤による還元処理することを特徴とする９９ｍＴｃの高濃縮および溶出回収方法を提供する。
【００１８】
以上の高濃度アルカリ、電気化学的方法、還元剤を用いる方法において、それらを組み合わせたことを特徴とする９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法を提供する。そして、この場合に、回収した９９ｍＴｃの中に僅かに残留するＭｏ（９９Ｍｏ）をアルミナカラム法で除去する二次精製を組み合わせることができる。
【００１９】
本発明は、放射性医薬品およびその標識化合物原料としての９９ｍＴｃの親核種である９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ溶液を形成するｐＨ中性の高濃度Ｍｏ溶液形成手段、
この高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液について放射平衡状態まで９９ｍＴｃを生成して９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を生成する高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液形成手段、
生成した当該高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を活性炭を内蔵する吸着カラムへ通液して該活性炭に当該高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液中の微量の９９ｍＴｃを選択的に吸着させ、９９ｍＴｃを吸着した活性炭中に残留するＭｏ（９９Ｍｏ）をＭｏ脱離剤で洗浄除去する手段、
９９ｍＴｃを吸着した活性炭中に残留するＭｏ（９９Ｍｏ）をＭｏ脱離剤で洗浄除去した活性炭から９９ｍＴｃ脱着剤による９９ｍＴｃの脱着処理を行って、９９ｍＴｃを回収する９９ｍＴｃ吸着、脱着および回収精製手段、
回収した９９ｍＴｃの中に僅かに残留するＭｏ（９９Ｍｏ）をアルミナカラム法で除去による９９ｍＴｃ二次精製手段、
９９ｍＴｃ吸着処理後の高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を再利用するため循環回収し、放射平衡状態まで９９ｍＴｃを生成して、９９Ｍｏおよび９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を再び形成する高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液再循環回収手段、
とを備えることを特徴とする放射性医薬品原料としての９９ｍＴｃの高濃縮および溶出回収システムを提供する。
【００２０】
本発明は、放射性医薬品およびその標識化合物原料としての９９ｍＴｃの親核種の９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ溶液の形成方法として、原子炉で中性子照射された９９Ｍｏを含むＭｏＯ３をアルカリ溶液で溶解することで形成されるようにしたｐＨ中性の高濃度Ｍｏ溶液形成手段、
この高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液について９９Ｍｏの娘核種である９９ｍＴｃを放射平衡状態まで生成して９９Ｍｏおよび９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を生成する高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液の形成手段、
９９ｍＴｃを放射平衡状態まで生成し含む当該高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を活性炭を内蔵する吸着カラムへ通液して該活性炭に９９ｍＴｃを選択的に吸着させる９９ｍＴｃ吸着手段、該活性炭に残留するＭｏ（９９Ｍｏ）をＭｏ脱着剤によって脱着するＭｏ（９９Ｍｏ）脱着手段、
Ｍｏ（９９Ｍｏ）脱着処理を行った後の９９ｍＴｃを吸着した活性炭から９９ｍＴｃ脱着剤による９９ｍＴｃの脱着処理を行って、９９ｍＴｃを回収する９９ｍＴｃ脱着および回収精製手段、
９９ｍＴｃ脱着回収処理後の高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を再利用するため循環回収し、放射平衡状態まで９９ｍＴｃを生成して、９９Ｍｏおよび９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ溶液を再び形成する高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液循環回収手段、
回収した９９ｍＴｃの中に僅かに残留するＭｏ（９９Ｍｏ）をアルミナカラム法で除去による９９ｍＴｃ二次精製手段、
とを備えることを特徴とする放射性医薬品原料としての９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収システムを提供する。
【発明の効果】
【００２１】
本発明は、上述のように高濃度Ｍｏ（放射性９９Ｍｏ含む）溶液を形成し、２４時間程度放置することで９９Ｍｏから放射平衡状態の９９ｍＴｃが生成し混在するＮa２Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ４溶液状態とし、このようにして形成した９９ｍＴｃを含むＮa２Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ４溶液を活性炭に通液する。これによれば高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液中の微量の９９ｍＴｃのみを活性炭に選択的に吸着させ、活性炭に残存したＭｏ（９９Ｍｏ）を除去した後９９ｍＴｃを脱着するので、９９ｍＴｃ回収のために活性炭性能が充分に発揮され、高濃度Ｍｏ溶液中の微量の９９ｍＴｃを高収率（９５％以上）で精製回収することができる。また、本発明は、活性炭中に僅かに残留するＭｏ（９９Ｍｏ）は９９ｍＴｃ脱着処理の際９９ｍＴｃと同時に溶脱してくるが、該９９ｍＴｃ回収液をアルミナカラムに通液することで、高純度の９９ｍＴｃを９９Ｍｏの混入無く精製回収することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】本発明の実施例のシステム構成を示す図。
【図２】本発明の実施例の処理手段、処理方法の具体例を示す図。
【図３】本発明の実施例のプロセスフローを示す図。
【図４】ＡＣ（活性炭）吸着カラムのＴｃ動的吸着性能を示す図。
【図５】Ｔｃ吸着カラム：Ｍｏ ｗａｓｈｏｕｔ効率を示す図。
【図６】Ｔｃ吸着カラムからのＴｃ回収：ａｌｋ−ＰＬＥ効率を示す図。
【図７】アルミナカラム性能評価：９９ｍＴｃ精製回収時の９９Ｍｏ動的吸着性能を示す図。
【図８】アルミナカラム分離における９９ｍＴｃ収率を示す図。
【図９】９９Ｍｏ ５００Ｃｉ規模９９ｍＴｃ取得プロセス（９９ｍＴｃマスターミルカープロセス）によるプロセス所要時間、物質収支、発生廃棄物量を示す図。
【発明を実施するための形態】
【００２３】
以下、本発明の実施例を図面に基づいて説明する。以下、ここでは、９９ｍＴｃをテクネシウムあるいは単にＴｃと、放射性核種９９Ｍｏを単に９９Ｍｏと記載する場合がある。
【００２４】
図１は、本発明の実施例である９９ｍＴｃの高濃縮および溶出回収システム（以下、本システムといい、このシステムによって実施される方法を本システム方法という）の概念を示す。９９ｍＴｃの高濃縮および溶出回収システムは精製分離手段を備えることができる。
【００２５】
図１において、本システム１００は９９Ｍｏ及び９９ｍＴｃから放出される放射線を遮蔽するホットセル１内に設置される。本システム１００は、Ｍｏ容器（１）２、Ｍｏ容器（２）３および制御タンク４を備える。複数のＭｏ容器を備えるようにしてもよい。Ｍｏ容器（１）２およびＭｏ容器（２）３には前もって原子炉で中性子照射されて９９Ｍｏが生成し含まれるＭｏＯ３をアルカリ（ＮａＯＨ）溶液で溶解して生成されるＮａ２９９ＭｏＯ４溶液が供給される。すなわち、放射性医薬品原料としての放射性核種９９Ｍｏを含んだＭｏ溶液がＭｏ容器（１）２およびＭｏ容器（２）３に供給される。９９ＭｏＯ３がアルカリ溶液で溶解されると、図に示すようにｐＨ中性のＮａ２９９ＭｏＯ４溶液が形成される。
【００２６】
この例は、後述する図３に対応する。生成に際して、放射性９９Ｍｏを含むＭｏ溶液は例えば２L中に５００gのＭｏを含む高い濃度のＭｏ溶液とされる。以下、この溶液を高濃度Ｍｏ溶液という。ここで、高濃度とは、例えば１回５００Ci程度の必要量の９９ｍＴｃを得るために、前述の２L中に５００gのＭｏを含む高濃度Ｍｏ溶液が必要となるための濃度ということである。
【００２７】
Ｍｏ容器（１）２およびＭｏ容器（２）３の底部には、それぞれ三方弁５、６を備えた配管７、８が設けてあり、Ｍｏ容器（１）２およびＭｏ容器（２）３は３方弁５、６および配管７、８更に他の配管９、１０を介して制御タンク４の底部に接続されている。配管７、８の終端に３方弁１３が備えられる。制御タンク４は液面調整機構としての機能を備える。制御タンク４の底部は、さらに配管１４、配管１４に設けた３方弁１５を介してＴｃ濃縮精製回収系１６の一端（図では上面）に接続される。このＴｃ濃縮精製回収系１６は後述するように、活性炭を内蔵した吸着カラムを備える。
【００２８】
Ｔｃ濃縮精製回収系１６の他端（図では下端）には、配管１７およびこれに設けられた３方弁１８が設けられ、配管７および配管８の終端に設けた３方弁１３に接続される。Ｍｏ容器（１）２およびＭｏ容器（２）３で、高濃度Ｍｏ溶液中で９９Ｍｏの娘核種である９９ｍＴｃが生成されて、放射性核種９９Ｍｏおよび９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ溶液が形成される。９９Ｍｏを含む新しい高濃度Ｍｏ溶液は交互に、例えば隔週毎にいずれかのＭｏ容器（１）２およびＭｏ容器（２）３に入れ替え供給される。
【００２９】
弱いエネルギーのγ線（放射線）を放出するテクネチウム９９（９９ｍＴｃ）はＳＰＥＣＴのような医学診断に使用されるが、半減期が６時間であるため１日で１６分の１にまでその放射能量は減少してしまう。これを補うために９９ｍＴｃの親核種である９９Ｍｏを保有して、そのベータ・マイナス崩壊を起こして生まれる９９ｍＴｃを分離・利用する。このように親核種と娘核種の放射平衡関係を利用して娘核種を得る方法がミルキングと呼ばれる。
【００３０】
ここでは、このように親核種と娘核種の放射平衡関係を利用して娘核種を得る方法をミルキングと称する。また、このミルキングを行うことをミルキング処理と称し、娘核種を含む溶液をミルキング溶液と称する。従って、ここで９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ溶液とは、上述のように、放射平衡関係を利用して必要量の９９ｍＴｃを得るための９９Ｍｏを含む溶液ということである。
【００３１】
高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液は、配管７ならびに配管８、三方弁１３、配管１７を介してＴｃ濃縮精製回収系１６の下部から活性炭カラムを内蔵するＴｃ濃縮精製回収系１６へ導入される。Ｔｃ濃縮精製回収系１６は、吸着カラムを備え、吸着カラムに活性炭が内蔵されているので、この活性炭に必要量の９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を通液することによって、９９ｍＴｃを選択的に吸着させることができる。この工程で９９ｍＴｃの精製、濃縮がなされる。ここで、高濃度Ｍｏ溶液中のＭｏ量（ここでは、５００g）に対する９９Ｍｏ量と９９ｍＴｃ量との関係を示せば次のようである。
【００３２】
９９Ｍｏの半減期：６５．９４ｈ，９９ｍＴｃの半減期：６．０１ｈ
５００Ｃｉ９９Ｍｏ量＝１．０４ｍｇ（５００ｇＭｏに対し１／５０万）
５００Ｃｉ９９ｍＴｃ量＝０．０９５ｍｇ（５００ｇＭｏに対し１／５００万）
９９Ｍｏ ５×１０４Ｂｑ以下の場合、５００ｇＭｏに対し６×１０−１５以下
９９ｍＴｃ ６×１０４Ｂｑ以下の場合、５００ｇＭｏに対し６×１０−１６以下
このように、高濃度Ｍｏ溶液の極くわずかに９９ｍＴｃが存在する場合にあっても活性炭によって吸着させることができる。
【００３３】
Ｔｃ濃縮精製回収系１６で吸着されない９９Ｍｏを含む大量のＭｏは、三方弁１５および配管１４を介して、制御タンク４に、更にはＭｏ容器（１）２あるいはＭｏ容器（２）３のいずれかに戻される。このようにして、片方のＭｏ溶液が例えば延べ２週間程、２４時間おきに毎日９９ｍＴｃ吸着工程が実施され、９９ｍＴｃが回収されたＭｏ溶液は元のＭｏ容器（２あるいは３のいずれか）に戻される。この工程の後、Ｔｃ濃縮精製回収系１６に吸着回収された９９ｍＴｃは脱着工程へと移行される。
【００３４】
このように、放射性核種９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ溶液を、原子炉で中性子照射したＭｏ化合物（ＭｏＯ３）を直接的にアルカリ溶液で溶解することで９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ溶液を形成し、複数のＭｏ容器に供給し、これらの複数のＭｏ容器に貯められた高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を交互に前記活性炭を収納する吸着カラムに通液してＴｃを吸着濃縮し、しかる後に溶出精製回収することを行う。
【００３５】
三方弁１８には配管２０、三方弁２１を介して外部の供給系２２が接続され、この供給系２２からはＴｃ濃縮精製回収系１６（活性炭カラム）に残存するＭｏ（９９Ｍｏ）の脱着のための洗浄液およびＴｃ溶出液他が供給され、これらの溶液はＴｃ濃縮精製回収系１６に導入される。
【００３６】
まず、脱着工程において９９Ｍｏ脱着剤が供給系２２から導入され、Ｍｏ（９９Ｍｏ）が脱着され、この溶液は洗浄廃液３２に導入される。次いで、Ｍｏ（９９Ｍｏ）脱着工程が止められ、Ｔｃ脱着剤が供給系２２から導入され、活性炭に吸着されたＴｃが脱着されるＴｃ脱着工程へと移行する。
【００３７】
Ｔｃ濃縮精製回収系１６は、三方弁１５を介して、配管２３、これに設けた３方弁２４を介して液性調整系２５に接続されている。脱着したＴｃは脱着剤と共に液性調整系２５に導入される。この液性調整系で液性調整用試薬３４が加えられ、液性調整され、更に配管２６を介して２次精製系２７に、更に配管２８を介してＴｃ回収装置２９に接続され、９９ｍＴｃ溶出液として回収される。
【００３８】
このシステム１００には、図１に示すように、９９Ｍｏ使用後廃液系３０、３１および洗浄廃液系３２が設けられ、各系統は制御系３３によって適宜制御されるようになっている。
【００３９】
図２は、図１に示される本法システムを用いた処理によってＴｃを精製回収する方法および手段を示す。図２において、本実施例の９９ｍＴｃの高濃縮、精製分離および溶出回収システムは、（ｎ，γ）９９Ｍｏ形成手段４１、高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液形成手段４２，Ｔｃ生成処理手段４３，４４，９９ｍＴｃの吸着，溶出精製回収手段４９，９９ｍＴｃの液性調整二次精製手段５０、９９ｍＴｃの取得手段５１および高濃度Ｍｏ溶液の再循環手段５２から構成される。
【００４０】
９９ｍＴｃを利用するためには９９Ｍｏが必要で、これを大量に製造するために、Ｍｏペレット形成手段４１を用い、天然のＭｏを原子炉で照射する（ｎ，γ）法によって（ｎ，γ）９９Ｍｏを形成する。本実施例では（ｎ，γ）法によって形成された、例えばペレットが用いられる。粉末であってもよい。高濃度Ｍｏ溶液形成手段４２によって、アルカリ溶液を投入し、このように形成した９９Ｍｏが生成したＭｏペレットを直接的にアルカリ溶液で溶解する。アルカリはＮａＯＨを使用することができる。Ｔｃ生成処理手段４３，４４を用いてＴｃの生成を行う。このＴｃの生成に当っては、システム１（４３）およびシステム２（４４）を用いる。これらのシステム（１）、システム（２）は図１におけるＭｏ容器（１）２、Ｍｏ容器（２）３に対応する。
【００４１】
原子炉で中性子照射されたＭｏペレットをＮａＯＨ溶液で溶解すると高濃度のＮａ２Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ４溶液が形成される。高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を用いて、９９Ｍｏの娘核種である９９ｍＴｃが生成され、放射性核種９９Ｍｏおよび９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を形成する。このように、この方式によれば、原子炉で照射したＭｏＯ３ターゲットをアルカリ（ＮａＯＨ溶液）で溶解してできるＮａ２Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ４溶液を、毎週１回システム１とシステム２（それぞれ前週分および今週分）に交互に入れ、その両方のＭｏ（９９Ｍｏ）溶液を交互にＴｃ濃縮生成回収系１６（図１）を構成する９９ｍＴｃの吸着、溶出精製回収手段４９に導入し、Ｔｃ吸着カラム５３へ通液する。
【００４２】
吸着カラム５３は活性炭５４を内蔵する。活性炭５４を内蔵するＴｃ吸着カラム５３によって９９ｍＴｃ吸着手段が構成される。このようにして活性炭５４に高濃度Ｎａ２Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ４溶液を通液し、両方のシステム１，２のいずれかのあるいは両方の高濃度Ｎａ２Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ４溶液中の９９ｍＴｃを吸着させる。活性炭５４は、９９ｍＴｃを選択的に吸着する。このように、微量の９９ｍＴｃが交互に吸着され、これに伴って、吸着される９９ｍＴｃの量は増加する。この活性炭吸着法を用いることによって、後段の脱着法と組み合わせて、９９ｍＴｃ濃度を高濃度Ｎａ２Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ４溶液中の９９ｍＴｃ濃度に比べて、例えば４０倍以上濃縮することができ、放射性医薬品原料として適切な濃度の９９ｍＴｃ濃縮がなされる。なお、本発明によれば、任意の濃縮率で９９ｍＴｃを濃縮することが可能である。
【００４３】
活性炭５４に吸着したＴｃをＴｃ脱着剤を用いて脱着するＴｃ脱着剤としては本例の場合、高濃度アルカリ溶液が使用される。次に９９ｍＴｃ回収手段によって９９ｍＴｃを吸着した活性炭から脱着剤による９９ｍＴｃの脱着処理を行って、９９ｍＴｃを回収する。これらの手段によって９９ｍＴｃ吸着、溶出による脱着および精製回収が構成されることになる。
【００４４】
９９ｍＴｃが吸着回収された高濃度Ｎａ２Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ４溶液は、高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液の循環手段５２によって、システム１あるいはシステムに戻され、高濃度Ｎａ２Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ４溶液として回収され、再使用される。
【００４５】
活性炭に吸着された一部のＭｏ（９９Ｍｏ）は、Ｍｏ（９９Ｍｏ）洗浄工程によってＭｏ（９９Ｍｏ）が活性炭から除去される。
【００４６】
回収されたＴｃは９９ｍＴｃの液性調整二次精製手段５０によって液性が調整された後、アルミナカラム法によって残留９９Ｍｏが除去されることによって、二次精製され、９９ｍＴｃ取得手段５１によって取得、回収される。
【００４７】
前述のように、高濃度Ｍｏ溶液循環手段５２によって、９９ｍＴｃ吸着後の高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を再利用するためシステム１，２に循環する。すなわち、高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液はシステム１あるいはシステム２に戻されて再使用され、これらのシステムで９９ｍＴｃ生成処理がなされ、新たに９９ｍＴｃを生成させることになる。このように、高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液は循環、再使用される。
【００４８】
このようにして、高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を用いる９９Ｍｏ溶液型Ｔｃマスターミルカーとしての９９ｍＴｃの高濃縮、精製分離および溶出回収システムおよび回収方法が構成され、生理食塩水ベースの濃縮９９ｍＴｃ溶液を得る。この液は放射性医薬品原料として医療診断に用いられる。
【００４９】
図３は、９９ｍＴｃの高濃縮、精製分離および溶出回収プロセスを示す。
図３において、このプロセスは、Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ３の形成Ｓ１，Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶解工程Ｓ２、９９ｍＴｃ生成処理工程Ｓ３、９９ｍＴｃの活性炭への吸着精製工程Ｓ４、水ならびにＮａＯＨ０．０１Ｍの弱アルカリによるＭｏ除去工程Ｓ５、９９ｍＴｃ溶出回収工程Ｓ６、９９ｍＴｃ液性調整工程Ｓ７、アルミナカラム法を用い、残留Ｍｏ（９９Ｍｏ）を洗浄除去して９９ｍＴｃを回収精製する９９ｍＴｃの精製工程Ｓ８および高濃度、高純度９９ｍＴｃの取得工程Ｓ９から構成される。
【００５０】
全体の操作としては、（１）照射済Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ３ペレットの溶解→（２）Ｎａ２Ｍｏ（９９Ｍｏ）Ｏ２溶液形成→（３）Ｔｃ吸着回収（９９Ｍｏ原液としての高濃度Ｍｏ溶液は全量回収（元のタンクに戻し２４時間後再使用）→（４）活性炭に付着して残留するＭｏ（９９Ｍｏ）の洗浄除去→（５）Ｔｃ溶出精製回収→（６）Ｔｃ回収液のｐＨとＮａＣｌ濃度調整→（７）アルミナカラム法によるＴｃの二次精製（最終精製）→（８）Ｔｃ回収溶液の取得（Ｔｃ≧１Ｃｉ／ｍＬ、生理食塩水ベース、ｐＨ中性、９９Ｍｏ含まず）となる。
以上の８段階のプロセスから構成される。
【００５１】
活性炭を用いて高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液中の９９ｍＴｃを高濃縮吸着した後、活性炭に吸着した９９ｍＴｃの溶出回収方法として、その活性炭を希アルカリ溶液で洗浄することで残留するＭｏ（９９Ｍｏ）を洗浄除去し、さらに高濃度アルカリ溶液で処理して９９ｍＴｃを効率良く溶出精製回収することで、高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液中の９９ｍＴｃの高濃縮・精製分離・溶出回収を行うことができる。
【００５２】
活性炭を用いて高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液中の９９ｍＴｃを高濃縮吸着した後、活性炭に吸着した９９ｍＴｃの溶出回収方法として、その活性炭を希アルカリ溶液で洗浄することで残留するＭｏ（９９Ｍｏ）を洗浄除去し、さらに高濃度アルカリ溶液で処理して９９ｍＴｃを効率良く溶出回収する方法として、該活性炭を０．０５Ｍ以上のＮａＯＨ溶液で１００℃以上で１０気圧以上にして９９ｍＴｃの溶出回収率を向上することで、高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液中の９９ｍＴｃの高濃縮・精製分離・溶出回収を行うことができる。
【００５３】
活性炭を用いて高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液中の９９ｍＴｃを高濃縮吸着した後、活性炭に吸着した９９ｍＴｃの溶出回収方法として、活性炭を陰極（カソード）として電気化学的に９９ｍＴｃの溶出回収を行うことで、高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液中の９９ｍＴｃを選択的に高濃縮・精製分離・溶出回収することができる。
【００５４】
活性炭を用いて高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液中の９９ｍＴｃを高濃縮吸着した後の９９ｍＴｃの溶出回収方法として、９９ｍＴｃの溶出液である還元剤であるヒドラジンやチオシアン酸溶液などの還元剤によれば、前記した加熱や加圧することなく９９ｍＴｃの溶出回収が可能で、活性炭に吸着した９９ｍＴｃを溶出回収することができる。
【００５５】
なお、Ｔｃミルキング時間としては、全工程で４ｈ／バッチで、Ｔｃ濃度１Ｃｉ／ｍＬ以上で１００〜１５０ｍＬ程度の生理食塩水中に回収可能である。
【００５６】
図４〜図９に実験結果を示す。
図４は、ＡＣ（活性炭）吸着カラムのＴｃ動的吸着性能を示す。図に示すように、ＳＶ（空筒速度：１１４〜２７３ｈ−１）が変動してもＴｃ吸着ゾーンが同等である。ＡＣ（５ｇ）カラム層中の９９Ｍｏ溶液の通過時間は４．４〜１１秒（流速：０．５〜１．３ｃｍ／ｓ）で高濃度Ｍｏ溶液中の９９ｍＴｃが９８％以上の効率で吸着回収される。
【００５７】
図５は、Ｔｃ濃縮精製回収系１６のＭｏ ｗａｓｈｏｕｔ効率を示す。この図からＭｏ ｗａｓｈｏｕｔ処理してもＴｃ吸着ゾーンの移動がないことが判る。活性炭に残留したＭｏ（９９Ｍｏ）を洗浄除去処理しても一旦吸着した９９ｍＴｃはそのまま残留する。
【００５８】
図６は、Ｔｃ吸着カラムからのＴｃ回収操作であるアルカリ性加圧溶液抽出処理（ａｌｋ−ＰＬＥ）した場合の９９Ｔｃ溶出効率を示す。この図から、ａｌｋ−ＰＬＥ処理によって活性炭カラムに吸着した９９ｍＴｃの吸着ゾーンが移動することが判る。このａｌｋ−ＰＬＥ処理によるＡＣ吸着Ｔｃ回収率は９８〜９９％である。
【００５９】
図７は、アルミナカラム性能評価としての９９ｍＴｃ精製回収時の９９Ｍｏ動的吸着性能を示す。この図から、ＳＶ（３０〜６０ｈ−１）が変動しても９９Ｍｏ吸着ゾーンは変化しないためアルミナカラム中に９９Ｍｏが捕捉された状態で、９９Ｔｃを１００％溶出精製回収でき、高純度の９９ｍＴｃを得る。
【００６０】
図８は、アルミナカラム分離における９９Ｔｃ収率を示す。アルミナカラムによるＴｃ精製回収率は１００％である。
【００６１】
図９は、９９Ｍｏ５００Ｃｉ規模でのプロセスにおける物質収支を示す。
９９Ｍｏ溶液型Ｔｃマスターミルカーとしての本システムは、固体状やゲル状の９９Ｍｏ吸着保持体を用いないため、９９Ｍｏ吸着保持体の放射線ダメージによる吸着材構成元素（例えば、Ｚｒ）の溶脱混入がなく、しかも９９ｍＴｃが９９Ｍｏ溶液中に溶解している状態のため９９Ｍｏ吸着保持体からの９９ｍＴｃミルキング効率に対する懸念が不要である。本システムで使用する活性炭は、前工程で生成した高濃度Ｍｏ溶液中の９９Ｍｏを吸着すること無く、しかも選択的に９９ｍＴｃを高効率で吸着することができる。さらに、活性炭に吸着したＴｃを溶出させ、生理食塩水ベースの９９ｍＴｃ溶液とするため、放射性医薬品原料として最適な状態で使用可能となる。また、本発明の高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液からの微量９９ｍＴｃの選択的高濃縮・精製分離・溶出回収のプロセスでは、９９ｍＴｃが吸着した活性炭から高濃度アルカリを用いて９９ｍＴｃを回収する場合は、全プロセスにおいて９９ｍＴｃは過テクネチウム酸（９９ｍＴｃＯ４）の形態を維持する。なお、ＭｏＯ３の９８Ｍｏ（ｎ，γ）反応の際、９９Ｍｏ製造のための中性子照射ターゲットＭｏＯ３に含まれるＭｏ同位体の９２Ｍｏ、９５Ｍｏ、９６Ｍｏそれぞれの（ｎ，p）反応によって放射性ニオブである９２mNb、９５Nb、９６Nbが生成し、Ｍｏ（９９Ｍｏ）中に放射化生成不純物として混在し高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液中に混入してくるが、高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液中の９９ｍＴｃを活性炭カラムで吸着回収する際、これらの放射性ニオブは活性炭に吸着しない。そのため、目的とする９９ｍＴｃ回収液中には混入しない。
【００６２】
９９Ｍｏ溶液型９９ｍＴｃマスターミルカーとしての本システムは、９９Ｍｏ吸着保持体を用いないために薬事申請上も有利で低コストであり、また９９ｍＴｃ回収に伴う放射性の廃液や固体廃棄物の発生量が少ない利点がある。しかも高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液中の微量の９９ｍＴｃを９９Ｍｏの混入無く高効率（９５％以上）で精製回収することが可能である。
【００６３】
本実施例の９９Ｍｏ溶液法によれば、現行のＦｉｓｓｉｏｎ−９９Ｍｏアルミナカラム法での９９ｍＴｃ溶出回収と同等の９９ｍＴｃ製品（９９ｍＴｃ濃度・液量）を（ｎ，γ）９９Ｍｏ溶液から安定的に得ることが可能になり、９９ｍＴｃマスターミルカーとして製造ラインで使用できる技術が確立される。
【符号の説明】
【００６４】
１…、ホットセル、２…Ｍｏ容器（１）、３…Ｍｏ容器（２）、４…制御タンク、１６…Ｔｃ濃縮精製回収系、２２…洗浄液およびＴｃ溶出液の供給系、２７…２次精製系、２９…Ｔｃ回収装置、３３…制御系、４１…（ｎ，γ）９９Ｍｏ形成手段、４２…高濃度Ｍｏ溶液形成手段、４３…システム（１）によるＴｃ生成処理手段、４４…システム（２）によるＴｃ生成処理手段、４９…９９ｍＴｃの吸着および溶出精製回収手段、５０…９９ｍＴｃ液性調整・二次精製手段、５１…９９ｍＴｃの取得手段、５２…高濃度Ｍｏ溶液の再循環手段、５３…吸着カラム、５４…活性炭、１００…９９ｍＴｃの高濃度，精製分離および溶出回収システム（９９ｍＴｃの高濃度および溶出回収システム）。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性医薬品原料としての放射性核種９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ溶液を形成し、９９Ｍｏの娘核種である９９ｍＴｃを生成して放射性核種９９Ｍｏおよび９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を形成し、
形成した当該高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を活性炭を内蔵する吸着カラムへ通液して該活性炭に当該高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液中の９９ｍＴｃを選択的に吸着させ、活性炭に残留するＭｏ（９９Ｍｏ）をＭｏ脱着剤によって脱着除去を行い、活性炭に残留した微量の９９ｍＴｃを活性炭から脱着剤による９９ｍＴｃの脱着処理を行って、９９ｍＴｃを回収し、
回収した９９ｍＴｃ中に僅かに残留するＭｏ（９９Ｍｏ）をアルミナカラム法によって除去する二次精製を行い、
脱着処理後の高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を再循環回収し、再び放射平衡状態まで９９ｍＴｃを生成して、放射性核種９９Ｍｏおよび９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を再び形成すること
を特徴とする放射性医薬品原料としての９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法。
【請求項２】
請求項１において、放射性核種９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ溶液を、原子炉で中性子照射したＭｏ化合物を直接的にアルカリ溶液で溶解することで９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ溶液を形成し、複数のＭｏ容器に供給し、これらの複数のＭｏ容器に貯められた高濃度Ｍｏ溶液を交互に前記活性炭を収納する吸着カラムに通液して９９ｍＴｃを吸着濃縮し、しかる後に溶出精製することを特徴とする９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法。
【請求項３】
請求項１において、前記脱着処理を行って９９ｍＴｃを回収するに際して、９９ｍＴｃを吸着する活性炭を希アルカリ溶液で洗浄して活性炭に付着残留するＭｏ（９９Ｍｏ）を洗浄除去し、その後にさらに高濃度アルカリ溶液による脱着処理を行うことを特徴とする９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法。
【請求項４】
請求項３において、前記活性炭を０．０５Ｍ以上のＮａＯＨ溶液で１００°C以上で、５気圧以上にして９９ｍＴｃ溶出回収することを特徴とする９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法。
【請求項５】
請求項１において、前記脱着処理を行って、９９ｍＴｃを回収するに際して、９９ｍＴｃを脱着する活性炭を陰極（カソード）として電気化学処理することを特徴とする９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法。
【請求項６】
請求項１において、前記脱着処理を行って、９９ｍＴｃを回収するに際して、９９ｍＴｃを吸着する活性炭を還元剤による還元処理することを特徴とする９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法。
【請求項７】
請求項４から６において、９９ｍＴｃを回収するに際して、高濃度アルカリ溶液による処理、活性炭を陰極（カソード）とする電気化学処理、還元剤による還元処理、これらを組み合わせて処理を行うことを特徴とする９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法。
【請求項８】
放射性医薬品原料としての放射性核種９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ溶液を形成する高濃度Ｍｏ溶液形成手段、
この高濃度Ｍｏ溶液中に９９Ｍｏの娘核種である９９ｍＴｃを生成して放射性核種９９Ｍｏおよび９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ溶液の形成手段、
生成した当該高濃度Ｍｏ溶液を活性炭を内蔵する吸着カラムへ通液して該活性炭に当該高濃度Ｍｏ溶液中の９９ｍＴｃを吸着させ、９９ｍＴｃを吸着した活性炭に残留するＭｏ（９９Ｍｏ）をＭｏ脱着剤で洗浄し脱離除去する手段、
９９ｍＴｃを吸着した活性炭に残留するＭｏ（９９Ｍｏ）をＭｏ脱着剤で洗浄し脱離除去した後９９ｍＴｃ脱着剤による９９ｍＴｃの脱着処理を行って、９９ｍＴｃを回収精製する９９ｍＴｃ吸着、脱着および回収精製手段、
９９ｍＴｃ脱着処理後の高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を再利用するため循環回収し、再び放射平衡状態まで９９ｍＴｃを生成して、放射性核種９９Ｍｏおよび９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ溶液を再び形成する高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液循環回収手段、
とを備えることを特徴とする放射性医薬品原料としての９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収システム。
【請求項９】
放射性医薬品原料としての放射性核種９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ溶液が、大量のＭｏを直接的にアルカリ溶液で溶解することで形成されるようにした高濃度Ｍｏ溶液形成手段、
この高濃度Ｍｏ溶液について９９Ｍｏの娘核種である９９ｍＴｃを放射平衡状態まで生成して放射性核種９９Ｍｏおよび９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液をする手段、
生成した当該高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を活性炭を内蔵する吸着カラムへ通液して該活性炭に９９ｍＴｃを選択的に吸着させる９９ｍＴｃ吸着手段、活性炭に残留したＭｏ（９９Ｍｏ）をＭｏ脱着剤によって洗浄し脱着するＭｏ（９９Ｍｏ）脱着手段、
９９ｍＴｃを吸着した活性炭から９９ｍＴｃ脱着剤による９９ｍＴｃの脱着処理を行って、９９ｍＴｃを精製回収する９９ｍＴｃ脱着および精製回収手段、
活性炭への９９ｍＴｃ吸着回収処理後の高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を再利用のため循環回収し、放射平衡状態まで９９ｍＴｃを生成して、放射性核種９９Ｍｏおよび９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ溶液を再び形成する高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液循環回収手段、
とを備えることを特徴とする放射性医薬品およびその標識化合物原料としての９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収システム。
【請求項１】
放射性医薬品原料としての放射性核種９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ溶液を形成し、９９Ｍｏの娘核種である９９ｍＴｃを生成して放射性核種９９Ｍｏおよび９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を形成し、
形成した当該高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を活性炭を内蔵する吸着カラムへ通液して該活性炭に当該高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液中の９９ｍＴｃを選択的に吸着させ、活性炭に残留するＭｏ（９９Ｍｏ）をＭｏ脱着剤によって脱着除去を行い、活性炭に残留した微量の９９ｍＴｃを活性炭から脱着剤による９９ｍＴｃの脱着処理を行って、９９ｍＴｃを回収し、
回収した９９ｍＴｃ中に僅かに残留するＭｏ（９９Ｍｏ）をアルミナカラム法によって除去する二次精製を行い、
脱着処理後の高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を再循環回収し、再び放射平衡状態まで９９ｍＴｃを生成して、放射性核種９９Ｍｏおよび９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を再び形成すること
を特徴とする放射性医薬品原料としての９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法。
【請求項２】
請求項１において、放射性核種９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ溶液を、原子炉で中性子照射したＭｏ化合物を直接的にアルカリ溶液で溶解することで９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ溶液を形成し、複数のＭｏ容器に供給し、これらの複数のＭｏ容器に貯められた高濃度Ｍｏ溶液を交互に前記活性炭を収納する吸着カラムに通液して９９ｍＴｃを吸着濃縮し、しかる後に溶出精製することを特徴とする９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法。
【請求項３】
請求項１において、前記脱着処理を行って９９ｍＴｃを回収するに際して、９９ｍＴｃを吸着する活性炭を希アルカリ溶液で洗浄して活性炭に付着残留するＭｏ（９９Ｍｏ）を洗浄除去し、その後にさらに高濃度アルカリ溶液による脱着処理を行うことを特徴とする９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法。
【請求項４】
請求項３において、前記活性炭を０．０５Ｍ以上のＮａＯＨ溶液で１００°C以上で、５気圧以上にして９９ｍＴｃ溶出回収することを特徴とする９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法。
【請求項５】
請求項１において、前記脱着処理を行って、９９ｍＴｃを回収するに際して、９９ｍＴｃを脱着する活性炭を陰極（カソード）として電気化学処理することを特徴とする９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法。
【請求項６】
請求項１において、前記脱着処理を行って、９９ｍＴｃを回収するに際して、９９ｍＴｃを吸着する活性炭を還元剤による還元処理することを特徴とする９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法。
【請求項７】
請求項４から６において、９９ｍＴｃを回収するに際して、高濃度アルカリ溶液による処理、活性炭を陰極（カソード）とする電気化学処理、還元剤による還元処理、これらを組み合わせて処理を行うことを特徴とする９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法。
【請求項８】
放射性医薬品原料としての放射性核種９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ溶液を形成する高濃度Ｍｏ溶液形成手段、
この高濃度Ｍｏ溶液中に９９Ｍｏの娘核種である９９ｍＴｃを生成して放射性核種９９Ｍｏおよび９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ溶液の形成手段、
生成した当該高濃度Ｍｏ溶液を活性炭を内蔵する吸着カラムへ通液して該活性炭に当該高濃度Ｍｏ溶液中の９９ｍＴｃを吸着させ、９９ｍＴｃを吸着した活性炭に残留するＭｏ（９９Ｍｏ）をＭｏ脱着剤で洗浄し脱離除去する手段、
９９ｍＴｃを吸着した活性炭に残留するＭｏ（９９Ｍｏ）をＭｏ脱着剤で洗浄し脱離除去した後９９ｍＴｃ脱着剤による９９ｍＴｃの脱着処理を行って、９９ｍＴｃを回収精製する９９ｍＴｃ吸着、脱着および回収精製手段、
９９ｍＴｃ脱着処理後の高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を再利用するため循環回収し、再び放射平衡状態まで９９ｍＴｃを生成して、放射性核種９９Ｍｏおよび９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ溶液を再び形成する高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液循環回収手段、
とを備えることを特徴とする放射性医薬品原料としての９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収システム。
【請求項９】
放射性医薬品原料としての放射性核種９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ溶液が、大量のＭｏを直接的にアルカリ溶液で溶解することで形成されるようにした高濃度Ｍｏ溶液形成手段、
この高濃度Ｍｏ溶液について９９Ｍｏの娘核種である９９ｍＴｃを放射平衡状態まで生成して放射性核種９９Ｍｏおよび９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液をする手段、
生成した当該高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を活性炭を内蔵する吸着カラムへ通液して該活性炭に９９ｍＴｃを選択的に吸着させる９９ｍＴｃ吸着手段、活性炭に残留したＭｏ（９９Ｍｏ）をＭｏ脱着剤によって洗浄し脱着するＭｏ（９９Ｍｏ）脱着手段、
９９ｍＴｃを吸着した活性炭から９９ｍＴｃ脱着剤による９９ｍＴｃの脱着処理を行って、９９ｍＴｃを精製回収する９９ｍＴｃ脱着および精製回収手段、
活性炭への９９ｍＴｃ吸着回収処理後の高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液を再利用のため循環回収し、放射平衡状態まで９９ｍＴｃを生成して、放射性核種９９Ｍｏおよび９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ溶液を再び形成する高濃度Ｍｏ（９９Ｍｏ）溶液循環回収手段、
とを備えることを特徴とする放射性医薬品およびその標識化合物原料としての９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収システム。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【公開番号】特開２０１１−２３７０（Ｐ２０１１−２３７０Ａ）
【公開日】平成２３年１月６日（２０１１．１．６）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００９−１４６５５５（Ｐ２００９−１４６５５５）
【出願日】平成２１年６月１９日（２００９．６．１９）
【出願人】（０００１４０６２７）株式会社化研 (27)
【出願人】（３０４０２１８３１）国立大学法人 千葉大学 (601)
【公開日】平成２３年１月６日（２０１１．１．６）
【国際特許分類】
【出願日】平成２１年６月１９日（２００９．６．１９）
【出願人】（０００１４０６２７）株式会社化研 (27)
【出願人】（３０４０２１８３１）国立大学法人 千葉大学 (601)
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