新規飲料
【課題】本発明の目的は、アスペルロシドを継続的かつ効率的に摂取するための飲料として、味がより多くの消費者の嗜好に適合する飲料を提供することである。
【解決手段】本発明により、杜仲茶葉抽出物およびアスペルロシドを含む飲料であって、飲料中に含まれるアスペルロシドおよび杜仲茶葉由来のゲニポシド酸の重量比（アスペルロシド／ゲニポシド酸）が０．２〜１００である前記飲料が提供される。
【解決手段】本発明により、杜仲茶葉抽出物およびアスペルロシドを含む飲料であって、飲料中に含まれるアスペルロシドおよび杜仲茶葉由来のゲニポシド酸の重量比（アスペルロシド／ゲニポシド酸）が０．２〜１００である前記飲料が提供される。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、アスペルロシドを含有する飲料に関する。
【背景技術】
【０００２】
肥満は、高脂血症、高血圧、動脈硬化、糖尿病、メタボリック症候群、睡眠時無呼吸症候群など、数多くの疾患のリスクファクターとして認識されている。遺伝的要因、食習慣を含む生活習慣、社会環境などが肥満の原因として考えられており、肥満を改善する方法について多くの研究が行われている。
【０００３】
アスペルロシドは、植物に含まれるイリドイド配糖体の一種であり、杜仲葉に含まれていることが知られている（特許文献１）。近年の研究により、アスペルロシドは脂肪分の代謝に関与し、内臓脂肪量および血中脂肪酸量の抑制効果、ならびに抗肥満効果を有することが確認されている（非特許文献１）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００７−２３８４４９号公報
【非特許文献】
【０００５】
【非特許文献１】日本薬学会第１２８年会要旨集−２６ＰＥ−ａｍ０６９（２００８年）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
杜仲茶の成分であるアスペルロシドは抗肥満効果を有していることから、肥満の防止または改善のために、アスペルロシドを継続的にかつ効率よく摂取するための手段が求められていた。しかし、アスペルロシドは非常に苦く渋い味を有しており、そのまま摂取することは困難であった。また、アスペルロシドを高度に含有する食品、特に高濃度のアスペルロシドを含有する飲料を消費者の嗜好に適合可能な味とする手段は知られていなかった。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者は、上記の課題解決のために鋭意研究を進めたところ、アスペルロシドおよび杜仲茶葉抽出物を含む飲料において、アスペルロシドおよび杜仲茶由来成分であるゲニポシド酸の含有比率（アスペルロシド／ゲニポシド酸）を特定の範囲とすることにより、アスペルロシドの苦味および渋味が抑制され、飲料の味が顕著に改善されることができることを見いだし、本発明を完成させた。
【０００８】
本発明の１つの側面によれば、杜仲茶葉抽出物およびアスペルロシドを含む飲料であって、飲料中に含まれるアスペルロシドおよび杜仲茶葉由来のゲニポシド酸の重量比（アスペルロシド／ゲニポシド酸）が０．２〜１００である前記飲料が提供される。
【０００９】
本発明の別の側面によれば、杜仲茶葉抽出物およびアスペルロシドを含む飲料であって、飲料中に含まれるアスペルロシドおよび杜仲茶葉由来のゲニポシド酸の重量比（アスペルロシド／ゲニポシド酸）が０．２〜１００であり、アスペルロシドの濃度が５０〜５００ｍｇ／Ｌである、前記飲料が提供される。
【００１０】
本発明のさらに別の側面によれば、杜仲茶葉抽出物およびアスペルロシドを含む飲料であって、飲料中に含まれるアスペルロシドおよび杜仲茶葉由来のゲニポシド酸の重量比（アスペルロシド／ゲニポシド酸）が０．２〜１００であり、アスペルロシドの濃度が２００〜５００ｍｇ／Ｌである、前記飲料が提供される。
【００１１】
さらに本発明の別の側面によれば、杜仲茶葉抽出物およびアスペルロシドを含む組成物であって、組成物中に含まれるアスペルロシドおよび杜仲茶葉由来のゲニポシド酸の重量比（アスペルロシド／ゲニポシド酸）が０．２〜１００である、飲料製造用の組成物が提供される。
【発明の効果】
【００１２】
本発明の飲料は、アスペルロシドを継続的かつ効率的に摂取するための飲料として、甘味料などを添加することなく、その味がより多くの消費者の嗜好に適合するという優れた性質を有する。また、アスペルロシドを含有する本発明の飲料は、肥満の改善および／または予防に適している。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
本発明で使用する杜仲茶葉抽出物は特に限定されないが、抽出溶媒として、例えば、水、Ｃ１−４アルコール（例えば、メタノール、エタノール、ｎ−プロパノール、ｎ−ブタノールなど）、アセトンなどの溶媒、好ましくは、水および／またはエタノールなどを使用して製造することができる。本発明の１つの態様において、杜仲茶葉抽出物は水抽出物、特に熱水抽出物を使用することができる。
【００１４】
本発明で使用する杜仲茶葉として、例えば、杜仲生葉を加工して得られる杜仲茶用の茶葉の抽出物を原料として使用することができる。使用される杜仲生葉は、収穫後乾燥前の杜仲葉を意味するものであり、栽培により生産されたものであっても天然より採取されたものであってもよい。例えば、当年葉で落葉前の生葉を用い、採取時期は４月から１０月、好ましくは５月から８月、より好ましくは７月から８月までの生葉を用いることができる。杜仲茶葉は抽出効率を高めるために、粉末にして使用してもよい。
【００１５】
杜仲茶用の茶葉は、例えば、収穫した杜仲生葉を天日乾燥し、１００〜１４０℃で３０〜５０分間焙煎し、さらに適当な大きさに切断することにより製造することができる。また、本発明で使用する杜仲茶葉は、特開平８−１７３１１０号、特開平８−３２２５２５号、特開平９−２０６０４１号、および特開２００５−２８７４６９号などに記載の方法により製造することができる。
【００１６】
本発明の１つの態様において、杜仲生葉を蒸した後、これを揉捻し、さらに熟成させながら乾燥し、得られた乾燥物を焙煎して杜仲茶葉を製造するに際し、揉捻工程の前の蒸し工程を温度９０〜１２０℃、好ましくは１００〜１１０℃で６０〜１４０秒間行い、揉捻工程の後の熟成・乾燥工程を天日下で３〜５日、好ましくは３〜４日、または乾燥機を用いて６０〜１００℃で３〜１０時間、好ましくは４〜８時間行うことを特徴とする製造方法により製造した杜仲茶葉を使用することができる。また別の態様において、杜仲生葉を温度１００〜１１０℃で２０〜１２０秒間蒸し、ついで揉捻し、天日で４〜５日、または乾燥機を用いて熟成させながら、水分量５％まで乾燥し、焙煎することを特徴とする製造方法により製造した杜仲葉を使用することができる。
【００１７】
杜仲茶葉抽出物として、杜仲茶葉抽出液を使用してもよい。また当該抽出液を濃縮して得られる濃縮液、濃縮物などを使用してもよい。好ましくは、本発明の杜仲茶葉抽出物として、杜仲茶葉の水抽出液を使用することができる。抽出温度は特に限定されず、室温から使用する抽出溶媒の沸点、例えば２０〜１００℃、好ましくは８５〜９８℃の範囲で適宜設定することができる。
【００１８】
本発明で使用するアスペルロシドは、天然物由来の製品または合成品のいずれであってもよく、例えば、植物から精製して得たものを使用することができる。杜仲抽出物を吸着剤処理して得られるアスペルロシドを豊富に含む画分を使用してもよい。ここで、杜仲抽出物は、例えば、特開平８−１７３１１０号、特開平８−３２２５２５号、特開平９−２０６０４１号に記載の方法で製造される杜仲茶葉の抽出物、または特開２００５−２８７４６９号に記載の杜仲茶葉または杜仲葉粉末の抽出物などを使用することができる。例えば、特開２００７−２３８４４９号に記載の方法により得られる分画物のうち、アスペルロシドを多く含む画分を本発明のアスペルロシドとして使用してもよい。
【００１９】
杜仲などの植物からアスペルロシドを精製する方法として、例えば、吸着剤を用いて処理する方法が挙げられる。使用する吸着剤は天然物または食品の処理に使用できるものであれば特に限定されない。例えば、逆相の合成吸着剤、例えば、ポリスチレンゲル（ポリスチレン・ジビニルベンゼン共重合体など）、例えば、ＭＣＩ（登録商標） ＧＥＬ ＣＨＰ１０Ｍ／ＣＨＰ２ＭＧＭ（三菱化学社製）、ＳＥＰＡＢＥＡＤＳ ＣＨＰ２０Ａ／ＣＨＰ２０Ｙ／ＣＨＰ５５Ａ／ＣＨＰ５５Ｙ／ＣＨＰ２０Ｐ／ＳＰ２０ＳＳ／ＨＰ２ＭＧＹ／ＳＰ２０７／ＳＰ８２５／ＳＰ８５０／ＳＰ７０／ＳＰ７００（三菱化学社製）、Ｄｉａｉｏｎ ＨＰ２０／ＨＰ２１／ＨＰ２ＭＧ（三菱化学社製）などが挙げられる。工業的スケールにおける製造の観点から好ましくはＤｉａｉｏｎ ＨＰ２０が使用される。当該吸着剤は、例えばカラムの担体として使用することができる。使用される吸着剤の量は、杜仲葉抽出液１１０Ｌに対して、例えば１００００〜１８０００ｇ、好ましくは１５０００〜１８０００ｇの範囲から選択されうる。移動相としては、例えば、水、Ｃ１−４アルコール（例えば、メタノール、エタノール、ｎ−プロパノール、ｎ−ブタノールなど）、アセトンなどの溶媒、好ましくは水およびエタノールを用いることができる。
【００２０】
さらにアスペルロシドは、各種クロマトグラフィー（例えば、イオン交換クロマトグラフィーや分配クロマトグラフィーなど）および再結晶などにより精製することもできる。
本発明の飲料および組成物は、杜仲茶葉由来のゲニポシド酸を成分として含有するが、その他の添加物由来のゲニポシド酸を含んでもよい。本発明におけるアスペルロシドおよびゲニポシド酸の重量比は、杜仲茶葉由来のゲニポシド酸に基づいて算出される。
【００２１】
本発明の飲料は、例えば、アスペルロシド水溶液に杜仲茶葉抽出物を添加して、アスペルロシドおよびゲニポシド酸（アスペルロシド／ゲニポシド酸）の重量比が例えば、０．２以上、０．２５以上、０．５以上、または１．０以上となるように、また例えば、１００以下、５０以下、または２０以下となるように調製される。本発明の効果の観点から、当該重量比の範囲は、例えば、０．２〜１００、好ましくは０．２５〜１００、より好ましくは０．５〜１００、特に好ましくは０．５〜２０である。
【００２２】
本発明の１つの側面において、杜仲茶葉抽出物およびアスペルロシドを含む飲料であって、飲料中に含まれるアスペルロシドの濃度が２００〜５００ｍｇ／Ｌであり、アスペルロシドおよび杜仲茶葉由来のゲニポシド酸の重量比（アスペルロシド／ゲニポシド酸）が０．２〜１００、好ましくは０．２５〜１００，特に好ましくは０．２５〜２０である前記飲料が提供される。
【００２３】
ゲニポシド酸およびアスペルロシドの重量比はクロマトグラフィーの技術、例えば、高速液体クロマトグラフィー（以下、ＨＰＬＣとも称する）などを利用して検量線を作成することにより確認することができる。例えば、ゲニポシド酸およびアスペルロシドの重量比は実施例に記載のＨＰＬＣの条件で測定し、求められる両物質のピークの面積比から算出することができる。また、特開２００７−２３８４４９に記載のＨＰＬＣ分析手法により、ゲニポシド酸およびアスペルロシドの重量比を確認することができる。
【００２４】
本発明の飲料および飲料製造用の組成物に含まれるアスペルロシドおよびゲニポシド酸の重量比（アスペルロシド／ゲニポシド酸）は、例えば、０．２以上、０．２５以上、０．５以上、または１．０以上となるように、また例えば、１００以下、５０以下、または２０以下となるように調製される。本発明の効果の観点から、当該重量比の範囲は、例えば０．２〜１００、好ましくは０．２５〜１００、より好ましくは０．５〜１００である。本発明の飲料は、水で適宜希釈するなどして成分濃度を調節することが可能である。飲料に含まれるアスペルロシドの濃度は特には限定されないが、例えば、３０ｍｇ／Ｌ以上、５０ｍｇ／Ｌ以上、または８０ｍｇ／Ｌ以上、また例えば、１０００ｍｇ／Ｌ以下、７５０ｍｇ／Ｌ以下、または５００ｍｇ／Ｌ以下となるように調製される。
【００２５】
本発明の飲料製造用の組成物は、例えば、上記の飲料を濃縮することにより製造することができる。また、本発明の組成物は、例えば、杜仲抽出物に、アスペルロシド、またはアスペルロシドを豊富に含む画分などを添加することにより製造することができる。当該組成物は、濃縮液または固体（例えば、錠剤、顆粒、ペレットまたは粉末）の形態であってもよい。濃縮は食品分野で知られた慣用の方法により行うことができる。また、固体組成物についても食品の製造において通常行われている打錠方法、造粒方法または粉末の製造方法などを利用して製造することができる。本発明の組成物は、好ましくは水溶性の固体である。本発明の組成物を水で希釈することにより飲料を製造することができる。本発明の１つの態様において、本願発明の組成物は、アスペルロシドの濃度が、例えば、３０ｍｇ／Ｌ以上、５０ｍｇ／Ｌ以上、または８０ｍｇ／Ｌ以上、また例えば、１０００ｍｇ／Ｌ以下、７５０ｍｇ／Ｌ以下、または５００ｍｇ／Ｌ以下となるように希釈することができる。
【００２６】
本発明の飲料製造用の組成物は、例えば水に不溶な成分を含んでいてもよく、例えば、当該組成物に水を加えて抽出した後に不溶成分を除去して得られる水溶液を飲料として供することができる。当該組成物の１つの態様として、杜仲茶葉、およびアスペルロシドを含む水溶性成分を含有する組成物が挙げられる。
【００２７】
本発明の飲料は、抗肥満効果を有するアスペルロシドを効率的に摂取するために適しているため、健康食品（栄養機能食品、特定保健用食品、サプリメントなど）、病者用飲料などとして利用することができる。また、本発明の飲料は良好な味を有するので、お茶、特に杜仲茶として、また清涼飲料などの通常の飲料として供してもよい。
【００２８】
本発明の飲料は、肥満、高脂血症、高血圧、動脈硬化、糖尿病、メタボリック症候群、睡眠時無呼吸症候群などの症状の改善および／または予防のために摂取することができる。上記効果を得るために、本発明の飲料の摂取量は、対象の体型、年齢、体調、重篤度等により、適宜選択することができる。例えば、体重６０ｋｇの成人を基準として、アスペルロシドを１〜１０００ｍｇ／日、好ましくは１〜５００ｍｇ／日の用量を目安として使用される。
【００２９】
本発明の飲料および飲料製造用の組成物は、必要に応じて、慣用の食品添加物、例えば、賦形剤、滑沢剤、結合剤、崩壊剤、流動化剤、分散剤、湿潤剤、防腐剤、粘稠剤、ｐＨ調整剤、着色剤、矯味矯臭剤、界面活性剤、溶解補助剤、増粘剤などを配合することができる。
【実施例】
【００３０】
以下、本発明の好適な実施例についてさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。なお、本明細書において示されるパーセンテージは特に言及がなければ重量％を意味する。
［アスペルロシドの調製］
以下に示す手法により、アスペルロシドを杜仲葉より抽出・精製した。原料として使用した杜仲葉粉末は、特開２００５−２８７４６９号公報の実施例５の記載に基づいて製造した。
【００３１】
イオン交換水（７０Ｌ）に杜仲葉粉末（４０ｋｇ）を加え、室温で８時間攪拌した。得られた混合物を、三菱ダイヤイオンＨＰ−２０（三菱化学）を充填したカラム（ＰＰ製、２００ｍｍＩＤ×１０００ｍｍ）に注ぎ込み、目的物を吸着させた。さらにイオン交換水（４０Ｌ）を使用してカラムを洗浄した後に、３５％エタノール水溶液（ｖ／ｖ）を用いて目的物を溶出させた。得られた溶液に等量のイオン交換水を加えて希釈し、フィルター（１．２μｍ、１０インチ）により濾過して、不溶解物を除去した。
【００３２】
別途用意したカラム（ＰＰ製、２００ｍｍＩＤ×１０００ｍｍ；充填剤：三菱ダイヤイオンＨＰ−２０（三菱化学））に得られた濾液を注ぎ、カラムに目的物を吸着させ、イオン交換水（４０Ｌ）を使用してカラムを洗浄した。その後、エタノール（１００％）を使用して溶出させ５Ｌずつ分画し、ＨＰＬＣで画分中のアスペルロシドの含量を確認した後、含量の高い画分を回収した。得られた溶液をエバポレーター（５０℃）で濃縮し、濃縮乾固物（１．９７ｋｇ）を得た。
【００３３】
得られた濃縮物をイオン交換水に溶解させ、ＯＤＳカラム（φ２００ｍｍ×１０００ｍｍ；充填剤：ダイソゲルＳＰ−１２０−４０／６０、ＯＤＳ−Ｂ；ダイソー社）を用いたカラムクロマトグラフィーに供した（移動相：エタノール／水＝１／２（ｖ／ｖ）；流速：５００ｍＬ／分；検出器：ＵＶ検出器（測定波長：２１５ｍｍ））。アスペルロシドを多く含む画分を回収し、エバポレーター（５０℃）で濃縮した。得られた濃縮液を濾過し（９５ｍｍＩＤ ５Ａ）、濾液を減圧乾燥することにより結晶を得た。最終的に１７９．８ｇのアスペルロシドを得た。ＨＰＬＣ測定の結果、純度は９８．８３％（エリア比）であった。
［ＨＰＬＣ測定条件］
ＨＰＬＣ装置：ＬＣ−６（島津製作所）；
カラム：ＹＭＣ−Ｐａｃｋ ＯＤＳ Ａ−３１２、φ６．０ｍｍ×１５０ｍｍ（ＹＭＣ製）；
移動相：水／メタノール／リン酸＝８７０／１３０／１；
カラム温度：４０℃；
検出器：ＵＶ検出器（測定波長：２１５ｎｍ）；
流速：１ｍＬ／分。
［杜仲茶葉抽出物の製造］
杜仲葉抽出物の製造は、特開２００５−２８９９５０号公報の実施例１の記載に基づいて行った。杜仲生葉（５ｋｇ）を、日本茶製造用の送帯蒸機により１１０℃で９０秒間蒸熱した。生葉を送帯蒸し機の投入口から機内に投入し、コンベヤ上を移動する間に上下スチーム供給装置からスチームを当て、１１０℃で９０秒間蒸熱した。ネットコンベア上に杜仲生葉を広げ、ボイラーから供給される無圧蒸気を充満させた処理室を通過させることにより、杜仲生葉を蒸熱処理した。宮村鉄工株式会社製、給葉機、地上型１５００及びネットコンベア、送帯式１０００を用いた。
【００３４】
次にこの蒸熱後の杜仲葉を揉捻機を用いて３０分間揉捻した後、揉捻物を乾燥機を用いて８０℃で５時間、水分量を５％まで乾燥させた。杜仲葉の色調は蒸熱後、緑褐色であったのが、乾燥に従い緑色を帯びた黒褐色へと変化した。その後、炒葉機（ＩＲ−１０ＳＰ型：寺田製作所）を用いて１１０℃で３０分間焙煎し、杜仲乾燥葉サンプル２ｋｇを得た。
【００３５】
このようにして処理した杜仲乾燥葉（１ｋｇ）を９０℃の熱水（１５ｋｇ）で３０分間抽出し、それを１５０メッシュのフィルターを用いてろ過し、ろ液を５℃に冷却し一晩静置した。上澄み液を取り出し、減圧下５０℃でろ液を濃縮し１ｋｇを得た。
【００３６】
濃縮液をクボタ株式会社製、遠心分離器ＫＳ８０００で処理し、１８００ｒｐｍの回転速度の遠心分離により沈殿物を除去し、得られた上澄み液を加熱殺菌（８５℃、２時間）し、杜仲茶葉抽出エキスを得た。当該濃縮エキス液をスプレードライ法により乾燥し、杜仲茶葉抽出エキスの粉末（３００ｇ）を褐色の粉体として得た。この褐色粉末を、以下、「杜仲茶葉抽出物」として使用した。なお、杜仲茶葉抽出物に含まれるアスペルロシドおよびゲニポシド酸の重量比は、アスペルロシド／ゲニポシド酸＝０．１６であった。
［官能評価試験］
上記のアスペルロシドおよび杜仲茶葉抽出物を使用して、アスペルロシド濃度が５０ｍｇ／Ｌ、８０ｍｇ／Ｌ、２００ｍｇ／Ｌおよび５００ｍｇ／Ｌであり、アスペルロシドおよびゲニポシド酸の重量比が表１〜表４に示したとおりである試料を調製した。
【００３７】
上記試料について、習熟したパネル５人を選んで官能評価試験を行って、味（苦味、渋味、甘味、酸味）を評価した。その結果を以下の表１〜表４に示す。表中の評価の点数は以下の基準で採点した各パネルの平均点（小数点第二位を四捨五入）である。
【００３８】
（基準）
５点：異味を感じない。
４点：異味をやや感じる。
３点：異味を感じる。
２点：異味を強く感じる。
１点：異味を非常に強く感じる。
【００３９】
【表１】
【００４０】
アスペルロシド濃度５０ｍｇ／Ｌでは、アスペルロシドのみを含む試料の評価（総合：３．８）と比較して、アスペルロシド／ゲニポシド酸が０．２〜１００の範囲で評価の向上が確認された。また、アスペルロシド／ゲニポシド酸が０．５〜２０の範囲では２０％以上の評価値の向上が確認された。
【００４１】
【表２】
【００４２】
アスペルロシド濃度８０ｍｇ／Ｌでは、アスペルロシドのみを含む試料の評価（総合：３．６）と比較して、アスペルロシド／ゲニポシド酸が０．２〜１００の範囲で評価の向上が確認された。また、アスペルロシド／ゲニポシド酸が０．５〜２０の範囲では２０％以上の評価値の向上が確認された。
【００４３】
【表３】
【００４４】
アスペルロシド濃度２００ｍｇ／Ｌでは、アスペルロシドのみを含む試料の評価（総合：２．８）と比較して、アスペルロシド／ゲニポシド酸が０．２〜１００の範囲で評価の向上が確認された。また、アスペルロシド／ゲニポシド酸が０．２５〜２０の範囲では５０％以上の評価値の向上が確認された。
【００４５】
【表４】
【００４６】
アスペルロシド濃度５００ｍｇ／Ｌでは、アスペルロシドのみを含む試料の評価（総合：２．０）と比較して、アスペルロシド／ゲニポシド酸が０．２〜１００の範囲で評価の向上が確認された。また、アスペルロシド／ゲニポシド酸が０．２５〜２０の範囲では５０％以上の評価値の向上が確認された。
【００４７】
上記試験結果の全てのアスペルロシド濃度において、アスペルロシド／ゲニポシド酸が０．２〜１００の範囲で評価の向上が確認され、特にアスペルロシド／ゲニポシド酸が０．５〜２０の範囲では評価値の向上が顕著であった。また、アスペルロシドが高濃度（２００ｍｇ／Ｌおよび５００ｍｇ／Ｌ）の場合は、アスペルロシド／ゲニポシド酸が０．２５の試料においても評価値の顕著な向上が確認された。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、アスペルロシドを含有する飲料に関する。
【背景技術】
【０００２】
肥満は、高脂血症、高血圧、動脈硬化、糖尿病、メタボリック症候群、睡眠時無呼吸症候群など、数多くの疾患のリスクファクターとして認識されている。遺伝的要因、食習慣を含む生活習慣、社会環境などが肥満の原因として考えられており、肥満を改善する方法について多くの研究が行われている。
【０００３】
アスペルロシドは、植物に含まれるイリドイド配糖体の一種であり、杜仲葉に含まれていることが知られている（特許文献１）。近年の研究により、アスペルロシドは脂肪分の代謝に関与し、内臓脂肪量および血中脂肪酸量の抑制効果、ならびに抗肥満効果を有することが確認されている（非特許文献１）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００７−２３８４４９号公報
【非特許文献】
【０００５】
【非特許文献１】日本薬学会第１２８年会要旨集−２６ＰＥ−ａｍ０６９（２００８年）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
杜仲茶の成分であるアスペルロシドは抗肥満効果を有していることから、肥満の防止または改善のために、アスペルロシドを継続的にかつ効率よく摂取するための手段が求められていた。しかし、アスペルロシドは非常に苦く渋い味を有しており、そのまま摂取することは困難であった。また、アスペルロシドを高度に含有する食品、特に高濃度のアスペルロシドを含有する飲料を消費者の嗜好に適合可能な味とする手段は知られていなかった。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者は、上記の課題解決のために鋭意研究を進めたところ、アスペルロシドおよび杜仲茶葉抽出物を含む飲料において、アスペルロシドおよび杜仲茶由来成分であるゲニポシド酸の含有比率（アスペルロシド／ゲニポシド酸）を特定の範囲とすることにより、アスペルロシドの苦味および渋味が抑制され、飲料の味が顕著に改善されることができることを見いだし、本発明を完成させた。
【０００８】
本発明の１つの側面によれば、杜仲茶葉抽出物およびアスペルロシドを含む飲料であって、飲料中に含まれるアスペルロシドおよび杜仲茶葉由来のゲニポシド酸の重量比（アスペルロシド／ゲニポシド酸）が０．２〜１００である前記飲料が提供される。
【０００９】
本発明の別の側面によれば、杜仲茶葉抽出物およびアスペルロシドを含む飲料であって、飲料中に含まれるアスペルロシドおよび杜仲茶葉由来のゲニポシド酸の重量比（アスペルロシド／ゲニポシド酸）が０．２〜１００であり、アスペルロシドの濃度が５０〜５００ｍｇ／Ｌである、前記飲料が提供される。
【００１０】
本発明のさらに別の側面によれば、杜仲茶葉抽出物およびアスペルロシドを含む飲料であって、飲料中に含まれるアスペルロシドおよび杜仲茶葉由来のゲニポシド酸の重量比（アスペルロシド／ゲニポシド酸）が０．２〜１００であり、アスペルロシドの濃度が２００〜５００ｍｇ／Ｌである、前記飲料が提供される。
【００１１】
さらに本発明の別の側面によれば、杜仲茶葉抽出物およびアスペルロシドを含む組成物であって、組成物中に含まれるアスペルロシドおよび杜仲茶葉由来のゲニポシド酸の重量比（アスペルロシド／ゲニポシド酸）が０．２〜１００である、飲料製造用の組成物が提供される。
【発明の効果】
【００１２】
本発明の飲料は、アスペルロシドを継続的かつ効率的に摂取するための飲料として、甘味料などを添加することなく、その味がより多くの消費者の嗜好に適合するという優れた性質を有する。また、アスペルロシドを含有する本発明の飲料は、肥満の改善および／または予防に適している。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
本発明で使用する杜仲茶葉抽出物は特に限定されないが、抽出溶媒として、例えば、水、Ｃ１−４アルコール（例えば、メタノール、エタノール、ｎ−プロパノール、ｎ−ブタノールなど）、アセトンなどの溶媒、好ましくは、水および／またはエタノールなどを使用して製造することができる。本発明の１つの態様において、杜仲茶葉抽出物は水抽出物、特に熱水抽出物を使用することができる。
【００１４】
本発明で使用する杜仲茶葉として、例えば、杜仲生葉を加工して得られる杜仲茶用の茶葉の抽出物を原料として使用することができる。使用される杜仲生葉は、収穫後乾燥前の杜仲葉を意味するものであり、栽培により生産されたものであっても天然より採取されたものであってもよい。例えば、当年葉で落葉前の生葉を用い、採取時期は４月から１０月、好ましくは５月から８月、より好ましくは７月から８月までの生葉を用いることができる。杜仲茶葉は抽出効率を高めるために、粉末にして使用してもよい。
【００１５】
杜仲茶用の茶葉は、例えば、収穫した杜仲生葉を天日乾燥し、１００〜１４０℃で３０〜５０分間焙煎し、さらに適当な大きさに切断することにより製造することができる。また、本発明で使用する杜仲茶葉は、特開平８−１７３１１０号、特開平８−３２２５２５号、特開平９−２０６０４１号、および特開２００５−２８７４６９号などに記載の方法により製造することができる。
【００１６】
本発明の１つの態様において、杜仲生葉を蒸した後、これを揉捻し、さらに熟成させながら乾燥し、得られた乾燥物を焙煎して杜仲茶葉を製造するに際し、揉捻工程の前の蒸し工程を温度９０〜１２０℃、好ましくは１００〜１１０℃で６０〜１４０秒間行い、揉捻工程の後の熟成・乾燥工程を天日下で３〜５日、好ましくは３〜４日、または乾燥機を用いて６０〜１００℃で３〜１０時間、好ましくは４〜８時間行うことを特徴とする製造方法により製造した杜仲茶葉を使用することができる。また別の態様において、杜仲生葉を温度１００〜１１０℃で２０〜１２０秒間蒸し、ついで揉捻し、天日で４〜５日、または乾燥機を用いて熟成させながら、水分量５％まで乾燥し、焙煎することを特徴とする製造方法により製造した杜仲葉を使用することができる。
【００１７】
杜仲茶葉抽出物として、杜仲茶葉抽出液を使用してもよい。また当該抽出液を濃縮して得られる濃縮液、濃縮物などを使用してもよい。好ましくは、本発明の杜仲茶葉抽出物として、杜仲茶葉の水抽出液を使用することができる。抽出温度は特に限定されず、室温から使用する抽出溶媒の沸点、例えば２０〜１００℃、好ましくは８５〜９８℃の範囲で適宜設定することができる。
【００１８】
本発明で使用するアスペルロシドは、天然物由来の製品または合成品のいずれであってもよく、例えば、植物から精製して得たものを使用することができる。杜仲抽出物を吸着剤処理して得られるアスペルロシドを豊富に含む画分を使用してもよい。ここで、杜仲抽出物は、例えば、特開平８−１７３１１０号、特開平８−３２２５２５号、特開平９−２０６０４１号に記載の方法で製造される杜仲茶葉の抽出物、または特開２００５−２８７４６９号に記載の杜仲茶葉または杜仲葉粉末の抽出物などを使用することができる。例えば、特開２００７−２３８４４９号に記載の方法により得られる分画物のうち、アスペルロシドを多く含む画分を本発明のアスペルロシドとして使用してもよい。
【００１９】
杜仲などの植物からアスペルロシドを精製する方法として、例えば、吸着剤を用いて処理する方法が挙げられる。使用する吸着剤は天然物または食品の処理に使用できるものであれば特に限定されない。例えば、逆相の合成吸着剤、例えば、ポリスチレンゲル（ポリスチレン・ジビニルベンゼン共重合体など）、例えば、ＭＣＩ（登録商標） ＧＥＬ ＣＨＰ１０Ｍ／ＣＨＰ２ＭＧＭ（三菱化学社製）、ＳＥＰＡＢＥＡＤＳ ＣＨＰ２０Ａ／ＣＨＰ２０Ｙ／ＣＨＰ５５Ａ／ＣＨＰ５５Ｙ／ＣＨＰ２０Ｐ／ＳＰ２０ＳＳ／ＨＰ２ＭＧＹ／ＳＰ２０７／ＳＰ８２５／ＳＰ８５０／ＳＰ７０／ＳＰ７００（三菱化学社製）、Ｄｉａｉｏｎ ＨＰ２０／ＨＰ２１／ＨＰ２ＭＧ（三菱化学社製）などが挙げられる。工業的スケールにおける製造の観点から好ましくはＤｉａｉｏｎ ＨＰ２０が使用される。当該吸着剤は、例えばカラムの担体として使用することができる。使用される吸着剤の量は、杜仲葉抽出液１１０Ｌに対して、例えば１００００〜１８０００ｇ、好ましくは１５０００〜１８０００ｇの範囲から選択されうる。移動相としては、例えば、水、Ｃ１−４アルコール（例えば、メタノール、エタノール、ｎ−プロパノール、ｎ−ブタノールなど）、アセトンなどの溶媒、好ましくは水およびエタノールを用いることができる。
【００２０】
さらにアスペルロシドは、各種クロマトグラフィー（例えば、イオン交換クロマトグラフィーや分配クロマトグラフィーなど）および再結晶などにより精製することもできる。
本発明の飲料および組成物は、杜仲茶葉由来のゲニポシド酸を成分として含有するが、その他の添加物由来のゲニポシド酸を含んでもよい。本発明におけるアスペルロシドおよびゲニポシド酸の重量比は、杜仲茶葉由来のゲニポシド酸に基づいて算出される。
【００２１】
本発明の飲料は、例えば、アスペルロシド水溶液に杜仲茶葉抽出物を添加して、アスペルロシドおよびゲニポシド酸（アスペルロシド／ゲニポシド酸）の重量比が例えば、０．２以上、０．２５以上、０．５以上、または１．０以上となるように、また例えば、１００以下、５０以下、または２０以下となるように調製される。本発明の効果の観点から、当該重量比の範囲は、例えば、０．２〜１００、好ましくは０．２５〜１００、より好ましくは０．５〜１００、特に好ましくは０．５〜２０である。
【００２２】
本発明の１つの側面において、杜仲茶葉抽出物およびアスペルロシドを含む飲料であって、飲料中に含まれるアスペルロシドの濃度が２００〜５００ｍｇ／Ｌであり、アスペルロシドおよび杜仲茶葉由来のゲニポシド酸の重量比（アスペルロシド／ゲニポシド酸）が０．２〜１００、好ましくは０．２５〜１００，特に好ましくは０．２５〜２０である前記飲料が提供される。
【００２３】
ゲニポシド酸およびアスペルロシドの重量比はクロマトグラフィーの技術、例えば、高速液体クロマトグラフィー（以下、ＨＰＬＣとも称する）などを利用して検量線を作成することにより確認することができる。例えば、ゲニポシド酸およびアスペルロシドの重量比は実施例に記載のＨＰＬＣの条件で測定し、求められる両物質のピークの面積比から算出することができる。また、特開２００７−２３８４４９に記載のＨＰＬＣ分析手法により、ゲニポシド酸およびアスペルロシドの重量比を確認することができる。
【００２４】
本発明の飲料および飲料製造用の組成物に含まれるアスペルロシドおよびゲニポシド酸の重量比（アスペルロシド／ゲニポシド酸）は、例えば、０．２以上、０．２５以上、０．５以上、または１．０以上となるように、また例えば、１００以下、５０以下、または２０以下となるように調製される。本発明の効果の観点から、当該重量比の範囲は、例えば０．２〜１００、好ましくは０．２５〜１００、より好ましくは０．５〜１００である。本発明の飲料は、水で適宜希釈するなどして成分濃度を調節することが可能である。飲料に含まれるアスペルロシドの濃度は特には限定されないが、例えば、３０ｍｇ／Ｌ以上、５０ｍｇ／Ｌ以上、または８０ｍｇ／Ｌ以上、また例えば、１０００ｍｇ／Ｌ以下、７５０ｍｇ／Ｌ以下、または５００ｍｇ／Ｌ以下となるように調製される。
【００２５】
本発明の飲料製造用の組成物は、例えば、上記の飲料を濃縮することにより製造することができる。また、本発明の組成物は、例えば、杜仲抽出物に、アスペルロシド、またはアスペルロシドを豊富に含む画分などを添加することにより製造することができる。当該組成物は、濃縮液または固体（例えば、錠剤、顆粒、ペレットまたは粉末）の形態であってもよい。濃縮は食品分野で知られた慣用の方法により行うことができる。また、固体組成物についても食品の製造において通常行われている打錠方法、造粒方法または粉末の製造方法などを利用して製造することができる。本発明の組成物は、好ましくは水溶性の固体である。本発明の組成物を水で希釈することにより飲料を製造することができる。本発明の１つの態様において、本願発明の組成物は、アスペルロシドの濃度が、例えば、３０ｍｇ／Ｌ以上、５０ｍｇ／Ｌ以上、または８０ｍｇ／Ｌ以上、また例えば、１０００ｍｇ／Ｌ以下、７５０ｍｇ／Ｌ以下、または５００ｍｇ／Ｌ以下となるように希釈することができる。
【００２６】
本発明の飲料製造用の組成物は、例えば水に不溶な成分を含んでいてもよく、例えば、当該組成物に水を加えて抽出した後に不溶成分を除去して得られる水溶液を飲料として供することができる。当該組成物の１つの態様として、杜仲茶葉、およびアスペルロシドを含む水溶性成分を含有する組成物が挙げられる。
【００２７】
本発明の飲料は、抗肥満効果を有するアスペルロシドを効率的に摂取するために適しているため、健康食品（栄養機能食品、特定保健用食品、サプリメントなど）、病者用飲料などとして利用することができる。また、本発明の飲料は良好な味を有するので、お茶、特に杜仲茶として、また清涼飲料などの通常の飲料として供してもよい。
【００２８】
本発明の飲料は、肥満、高脂血症、高血圧、動脈硬化、糖尿病、メタボリック症候群、睡眠時無呼吸症候群などの症状の改善および／または予防のために摂取することができる。上記効果を得るために、本発明の飲料の摂取量は、対象の体型、年齢、体調、重篤度等により、適宜選択することができる。例えば、体重６０ｋｇの成人を基準として、アスペルロシドを１〜１０００ｍｇ／日、好ましくは１〜５００ｍｇ／日の用量を目安として使用される。
【００２９】
本発明の飲料および飲料製造用の組成物は、必要に応じて、慣用の食品添加物、例えば、賦形剤、滑沢剤、結合剤、崩壊剤、流動化剤、分散剤、湿潤剤、防腐剤、粘稠剤、ｐＨ調整剤、着色剤、矯味矯臭剤、界面活性剤、溶解補助剤、増粘剤などを配合することができる。
【実施例】
【００３０】
以下、本発明の好適な実施例についてさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。なお、本明細書において示されるパーセンテージは特に言及がなければ重量％を意味する。
［アスペルロシドの調製］
以下に示す手法により、アスペルロシドを杜仲葉より抽出・精製した。原料として使用した杜仲葉粉末は、特開２００５−２８７４６９号公報の実施例５の記載に基づいて製造した。
【００３１】
イオン交換水（７０Ｌ）に杜仲葉粉末（４０ｋｇ）を加え、室温で８時間攪拌した。得られた混合物を、三菱ダイヤイオンＨＰ−２０（三菱化学）を充填したカラム（ＰＰ製、２００ｍｍＩＤ×１０００ｍｍ）に注ぎ込み、目的物を吸着させた。さらにイオン交換水（４０Ｌ）を使用してカラムを洗浄した後に、３５％エタノール水溶液（ｖ／ｖ）を用いて目的物を溶出させた。得られた溶液に等量のイオン交換水を加えて希釈し、フィルター（１．２μｍ、１０インチ）により濾過して、不溶解物を除去した。
【００３２】
別途用意したカラム（ＰＰ製、２００ｍｍＩＤ×１０００ｍｍ；充填剤：三菱ダイヤイオンＨＰ−２０（三菱化学））に得られた濾液を注ぎ、カラムに目的物を吸着させ、イオン交換水（４０Ｌ）を使用してカラムを洗浄した。その後、エタノール（１００％）を使用して溶出させ５Ｌずつ分画し、ＨＰＬＣで画分中のアスペルロシドの含量を確認した後、含量の高い画分を回収した。得られた溶液をエバポレーター（５０℃）で濃縮し、濃縮乾固物（１．９７ｋｇ）を得た。
【００３３】
得られた濃縮物をイオン交換水に溶解させ、ＯＤＳカラム（φ２００ｍｍ×１０００ｍｍ；充填剤：ダイソゲルＳＰ−１２０−４０／６０、ＯＤＳ−Ｂ；ダイソー社）を用いたカラムクロマトグラフィーに供した（移動相：エタノール／水＝１／２（ｖ／ｖ）；流速：５００ｍＬ／分；検出器：ＵＶ検出器（測定波長：２１５ｍｍ））。アスペルロシドを多く含む画分を回収し、エバポレーター（５０℃）で濃縮した。得られた濃縮液を濾過し（９５ｍｍＩＤ ５Ａ）、濾液を減圧乾燥することにより結晶を得た。最終的に１７９．８ｇのアスペルロシドを得た。ＨＰＬＣ測定の結果、純度は９８．８３％（エリア比）であった。
［ＨＰＬＣ測定条件］
ＨＰＬＣ装置：ＬＣ−６（島津製作所）；
カラム：ＹＭＣ−Ｐａｃｋ ＯＤＳ Ａ−３１２、φ６．０ｍｍ×１５０ｍｍ（ＹＭＣ製）；
移動相：水／メタノール／リン酸＝８７０／１３０／１；
カラム温度：４０℃；
検出器：ＵＶ検出器（測定波長：２１５ｎｍ）；
流速：１ｍＬ／分。
［杜仲茶葉抽出物の製造］
杜仲葉抽出物の製造は、特開２００５−２８９９５０号公報の実施例１の記載に基づいて行った。杜仲生葉（５ｋｇ）を、日本茶製造用の送帯蒸機により１１０℃で９０秒間蒸熱した。生葉を送帯蒸し機の投入口から機内に投入し、コンベヤ上を移動する間に上下スチーム供給装置からスチームを当て、１１０℃で９０秒間蒸熱した。ネットコンベア上に杜仲生葉を広げ、ボイラーから供給される無圧蒸気を充満させた処理室を通過させることにより、杜仲生葉を蒸熱処理した。宮村鉄工株式会社製、給葉機、地上型１５００及びネットコンベア、送帯式１０００を用いた。
【００３４】
次にこの蒸熱後の杜仲葉を揉捻機を用いて３０分間揉捻した後、揉捻物を乾燥機を用いて８０℃で５時間、水分量を５％まで乾燥させた。杜仲葉の色調は蒸熱後、緑褐色であったのが、乾燥に従い緑色を帯びた黒褐色へと変化した。その後、炒葉機（ＩＲ−１０ＳＰ型：寺田製作所）を用いて１１０℃で３０分間焙煎し、杜仲乾燥葉サンプル２ｋｇを得た。
【００３５】
このようにして処理した杜仲乾燥葉（１ｋｇ）を９０℃の熱水（１５ｋｇ）で３０分間抽出し、それを１５０メッシュのフィルターを用いてろ過し、ろ液を５℃に冷却し一晩静置した。上澄み液を取り出し、減圧下５０℃でろ液を濃縮し１ｋｇを得た。
【００３６】
濃縮液をクボタ株式会社製、遠心分離器ＫＳ８０００で処理し、１８００ｒｐｍの回転速度の遠心分離により沈殿物を除去し、得られた上澄み液を加熱殺菌（８５℃、２時間）し、杜仲茶葉抽出エキスを得た。当該濃縮エキス液をスプレードライ法により乾燥し、杜仲茶葉抽出エキスの粉末（３００ｇ）を褐色の粉体として得た。この褐色粉末を、以下、「杜仲茶葉抽出物」として使用した。なお、杜仲茶葉抽出物に含まれるアスペルロシドおよびゲニポシド酸の重量比は、アスペルロシド／ゲニポシド酸＝０．１６であった。
［官能評価試験］
上記のアスペルロシドおよび杜仲茶葉抽出物を使用して、アスペルロシド濃度が５０ｍｇ／Ｌ、８０ｍｇ／Ｌ、２００ｍｇ／Ｌおよび５００ｍｇ／Ｌであり、アスペルロシドおよびゲニポシド酸の重量比が表１〜表４に示したとおりである試料を調製した。
【００３７】
上記試料について、習熟したパネル５人を選んで官能評価試験を行って、味（苦味、渋味、甘味、酸味）を評価した。その結果を以下の表１〜表４に示す。表中の評価の点数は以下の基準で採点した各パネルの平均点（小数点第二位を四捨五入）である。
【００３８】
（基準）
５点：異味を感じない。
４点：異味をやや感じる。
３点：異味を感じる。
２点：異味を強く感じる。
１点：異味を非常に強く感じる。
【００３９】
【表１】
【００４０】
アスペルロシド濃度５０ｍｇ／Ｌでは、アスペルロシドのみを含む試料の評価（総合：３．８）と比較して、アスペルロシド／ゲニポシド酸が０．２〜１００の範囲で評価の向上が確認された。また、アスペルロシド／ゲニポシド酸が０．５〜２０の範囲では２０％以上の評価値の向上が確認された。
【００４１】
【表２】
【００４２】
アスペルロシド濃度８０ｍｇ／Ｌでは、アスペルロシドのみを含む試料の評価（総合：３．６）と比較して、アスペルロシド／ゲニポシド酸が０．２〜１００の範囲で評価の向上が確認された。また、アスペルロシド／ゲニポシド酸が０．５〜２０の範囲では２０％以上の評価値の向上が確認された。
【００４３】
【表３】
【００４４】
アスペルロシド濃度２００ｍｇ／Ｌでは、アスペルロシドのみを含む試料の評価（総合：２．８）と比較して、アスペルロシド／ゲニポシド酸が０．２〜１００の範囲で評価の向上が確認された。また、アスペルロシド／ゲニポシド酸が０．２５〜２０の範囲では５０％以上の評価値の向上が確認された。
【００４５】
【表４】
【００４６】
アスペルロシド濃度５００ｍｇ／Ｌでは、アスペルロシドのみを含む試料の評価（総合：２．０）と比較して、アスペルロシド／ゲニポシド酸が０．２〜１００の範囲で評価の向上が確認された。また、アスペルロシド／ゲニポシド酸が０．２５〜２０の範囲では５０％以上の評価値の向上が確認された。
【００４７】
上記試験結果の全てのアスペルロシド濃度において、アスペルロシド／ゲニポシド酸が０．２〜１００の範囲で評価の向上が確認され、特にアスペルロシド／ゲニポシド酸が０．５〜２０の範囲では評価値の向上が顕著であった。また、アスペルロシドが高濃度（２００ｍｇ／Ｌおよび５００ｍｇ／Ｌ）の場合は、アスペルロシド／ゲニポシド酸が０．２５の試料においても評価値の顕著な向上が確認された。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
杜仲茶葉抽出物およびアスペルロシドを含む飲料であって、飲料中に含まれるアスペルロシドおよび杜仲茶葉由来のゲニポシド酸の重量比（アスペルロシド／ゲニポシド酸）が０．２〜１００である前記飲料。
【請求項２】
アスペルロシドの濃度が５０〜５００ｍｇ／Ｌである、請求項１に記載の飲料。
【請求項３】
アスペルロシドの濃度が２００〜５００ｍｇ／Ｌである、請求項１に記載の飲料。
【請求項４】
杜仲茶葉抽出物が杜仲茶葉の水抽出物である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の飲料。
【請求項５】
杜仲茶葉抽出物およびアスペルロシドを含む組成物であって、組成物中に含まれるアスペルロシドおよび杜仲茶葉由来のゲニポシド酸重量比（アスペルロシド／ゲニポシド酸）が０．２〜１００である、飲料製造用の組成物。
【請求項６】
水溶性の固体である、請求項５に記載の組成物。
【請求項１】
杜仲茶葉抽出物およびアスペルロシドを含む飲料であって、飲料中に含まれるアスペルロシドおよび杜仲茶葉由来のゲニポシド酸の重量比（アスペルロシド／ゲニポシド酸）が０．２〜１００である前記飲料。
【請求項２】
アスペルロシドの濃度が５０〜５００ｍｇ／Ｌである、請求項１に記載の飲料。
【請求項３】
アスペルロシドの濃度が２００〜５００ｍｇ／Ｌである、請求項１に記載の飲料。
【請求項４】
杜仲茶葉抽出物が杜仲茶葉の水抽出物である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の飲料。
【請求項５】
杜仲茶葉抽出物およびアスペルロシドを含む組成物であって、組成物中に含まれるアスペルロシドおよび杜仲茶葉由来のゲニポシド酸重量比（アスペルロシド／ゲニポシド酸）が０．２〜１００である、飲料製造用の組成物。
【請求項６】
水溶性の固体である、請求項５に記載の組成物。
【公開番号】特開２０１１−７２２２７（Ｐ２０１１−７２２２７Ａ）
【公開日】平成２３年４月１４日（２０１１．４．１４）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００９−２２５４５２（Ｐ２００９−２２５４５２）
【出願日】平成２１年９月２９日（２００９．９．２９）
【出願人】（０００１８６５８８）小林製薬株式会社 (518)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２３年４月１４日（２０１１．４．１４）
【国際特許分類】
【出願日】平成２１年９月２９日（２００９．９．２９）
【出願人】（０００１８６５８８）小林製薬株式会社 (518)
【Ｆターム（参考）】
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