有機エレクトロルミネッセンス素子、有機エレクトロルミネッセンス発光体及び液晶表示装置
【課題】 発光輝度が均一な有機ＥＬ素子を提供することにある。
【解決手段】 光学手段が設けられている有機エレクトロルミネッセンス素子において、透明電極層と金属電極層の間に電力を供給することにより発光する有機発光層の発光面に対応した透明電極層の外周部に接触して、透明電極層の電気抵抗よりも低い電気抵抗を有する金属層を設けてなる。
【解決手段】 光学手段が設けられている有機エレクトロルミネッセンス素子において、透明電極層と金属電極層の間に電力を供給することにより発光する有機発光層の発光面に対応した透明電極層の外周部に接触して、透明電極層の電気抵抗よりも低い電気抵抗を有する金属層を設けてなる。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子、液晶表示素子及び有機ＥＬ発光装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、有機ＥＬ素子と呼ぶ。）からなる発光パネルが照明器具や電子情報機器における液晶表示画面のバックライトとして用いられている。図１に照明装置やバックライトに用いられる有機ＥＬ素子の断面の概略構成を示し、図２に上面から見た概略構成図を示す。図１において、透明基板１の上面には透明電極層（以下陽極という）２が形成されており、この陽極２の上面には発光する化合物を含有する有機ＥＬ層３が形成されている。さらにこの有機層３の上面には、金属電極層（以下陰極という）４が形成されている。陽極２と陰極４には、スイッチ７を介して、発光駆動電源６が接続されている。スイッチ７をオンすることにより有機層３に電子及び正孔が注入され、再結合することにより励起子（エキシトン）を生成する。このエキシトンが失活する際の光の放出（蛍光・燐光）を利用して発光エリアＳを全面発光させ、照明器具やバックライトとして用いることができる。この時発光駆動電圧としては、数Ｖ〜数十Ｖ程度の電圧で発光が可能である。
【０００３】
上記のような有機ＥＬ素子の製造方法の一例としては、まず透明基板１上にスパッタリング法等によって透明電極として機能する透明導電膜であるＩＴＯ膜を成膜後、パターニングして陽極２を形成する。その後、真空蒸着法等によって有機ＥＬ層３として機能する有機物質を単層、若しくは多層構造で成膜してゆき、最後に、真空蒸着法などによって金属を蒸着して陰極４を形成する。
【０００４】
このような有機ＥＬ素子は、光源として用いる場合、発光した光を発光面より効率よく取り出すことと発光面全域で均一な発光が得られることが重要である。
【０００５】
発光した光を効率よく取り出す方法として、透明基板自体に集光性を持たせたり、光拡散層を形成する方法が提案されている。特許文献１では、光の取り出し効率を上げる目的で、発光面の前面に光拡散板を取り付ける方法が提案されている。
【０００６】
また、このような有機ＥＬ素子を反射型の液晶表示素子のバックライトに用いる提案もされている。夜間などの周囲が暗い場合には、有機ＥＬ素子を発光させて照明を行い、昼間など周囲が十分に明るい場合には、有機ＥＬ素子を発光させずに、外光を取り入れて、有機ＥＬ素子の陰極を反射板として利用する方法である。しかし、通常、有機ＥＬ素子の陰極の表面は平滑であるため、入射する外光を鏡面のように反射し、外光の向きに応じて特定方向の反射光が強くなり、照明が不均一になるという問題が生じる。そこで、例えば特許文献２に示される液晶表示素子では、液晶パネルと有機ＥＬ素子との間に拡散板を設け、拡散板により有機ＥＬ素子からの光を均一にする方法が考えられている。
【０００７】
また、Ｒ、Ｇ，Ｂに発光する３種類の発光層を互いに区分して設けた有機ＥＬ素子をバックライトに用いた液晶表示装置が提案されている。この場合、Ｒ、Ｇ、Ｂ各色の発光輝度を均一にする必要があり、そのために液晶パネルと有機ＥＬ素子との間に拡散板を設ける方法が特許文献３で提案されている。
【０００８】
更に、有機ＥＬ素子からの光は、効率良く視野角内に集光させることも求められ、特許文献４では、有機ＥＬ素子の光出射側にプリズムシートを設ける方法が提案されている。
【特許文献１】特開２００４−３３５１８号公報
【特許文献２】特開平９−５００３１号公報
【特許文献３】特開２０００−２４１８１１号公報
【特許文献４】特開２００４−２６５８５０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかしながら、上述した特許文献１乃至４を用いた方法では、発光面の外周部周辺の輝度が低下し、均一な輝度が得られないという問題があった。
【００１０】
本発明は上記の事情に鑑みて成されたものであり、その目的は、発光面全領域での発光輝度が均一な有機ＥＬ素子及び有機ＥＬ発光体並びに有機ＥＬ素子又は有機ＥＬ発光体を備えた液晶表示装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
発明者は、鋭意研究を重ねたところ、以下の記載の何れかの構成により、前記課題を解決することができた。
（１）
透明基板上に透明電極層と有機発光層と金属電極層とが順次積層形成され、前記透明基板の前記有機発光層が形成されている側とは反対側の面に光学手段が設けられている有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記透明電極層と前記金属電極層の間に電力を供給することにより発光する前記有機発光層の発光面に対応した前記透明電極層の外周部に接触して、前記透明電極層の電気抵抗よりも低い電気抵抗を有する金属層を設けてなることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
（２）
前記光学手段が、拡散板又はプリズムシートの何れか１つを含むことを特徴とする（１）に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
（３）
前記金属層は、前記発光面に対応した前記透明電極層の外周部全体の５０％以上に設けられていることを特徴とする（１）又は（２）に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
（４）
前記透明電極層の電気抵抗が５Ω／□以上５０Ω／□以下であることを特徴とする（１）乃至（３）の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
（５）
前記透明基板の厚さが０．１ｍｍ以上１．０ｍｍ以下であることを特徴とする（１）乃至（４）の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
（６）
液晶を２枚の透明電極層が形成された透明基板で挟持した液晶パネルと、前記液晶パネルの背後に、前記光学手段が設けられている側を前記液晶パネル側として配置された（１）乃至（５）のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を備えてなることを特徴とする液晶表示装置。
（７）
光取出側に配置した光学手段と共に用いる有機エレクトロルミネッセンス発光体において、前記有機エレクトロルミネッセンス発光体は、透明基板上に透明電極層と有機発光層と金属電極層とが順次積層形成されてなり、前記透明電極層と前記金属電極層の間に電力を供給することにより発光する前記有機発光層の発光面に対応した前記透明電極層の外周部に接触して、前記透明電極層の電気抵抗よりも低い電気抵抗を有する金属層を設けたことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス発光体。
（８）
前記光学手段が、拡散板又はプリズムシートであることを特徴とする（７）に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光体。
（９）
液晶を２枚の透明電極層が形成された透明基板で挟持した液晶パネルと、前記液晶パネルの背後に配置された光学手段と、前記拡散板側を光取出側として配置された（７）又は（８）に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光体とを備えてなることを特徴とする液晶表示装置。
【発明の効果】
【００１２】
透明基板上に透明電極層と有機発光層と金属電極層とが順次積層形成され、前記透明基板の前記有機発光層が形成されている側とは反対側の面に光学手段が設けられている有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記透明電極層と前記金属電極層の間に電力を供給することにより発光する前記有機発光層の発光面に対応した前記透明電極層の外周部に接触して、前記透明電極層の電気抵抗よりも低い電気抵抗を有する金属層を設けることにより、発光面全領域での発光輝度が均一な有機エレクトロルミネッセンス素子及び本素子を備えた液晶表示装置を得ることができる。
【００１３】
また、光取出側に配置した光学手段と共に用いる有機エレクトロルミネッセンス発光体において、前記有機エレクトロルミネッセンス発光体は、透明基板上に透明電極層と有機発光層と金属電極層とが順次積層形成されてなり、前記透明電極層と前記金属電極層の間に電力を供給することにより発光する前記有機発光層の発光面に対応した前記透明電極層の外周部に接触して、前記透明電極層の電気抵抗よりも低い電気抵抗を有する金属層を設けることにより、発光面全領域での発光輝度が均一な有機エレクトロルミネッセンス発光体及び本素子を備えた液晶表示装置を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
本発明に係る有機ＥＬ素子に関し、好適な実施の形態について、図を参照して以下に示す。
【００１５】
本発明に係る有機ＥＬ素子を用いたバックライトの概略断面図を図３に示す。
【００１６】
透明基板１の上面に透明な陽極２が形成されており、この陽極２の上面に有機ＥＬ層３を設け、透明基板１側に光を出射するボトムエミッション型の有機ＥＬ素子である。陽極２の上面には、正孔輸送層３１が設けられている。さらにこの正孔輸送層３１の上面に発光層３０が設けられ、その上面に正孔阻止層３２が設けられている。正孔阻止層３２の上面に電子輸送層３３が設けられ、さらに電子輸送層３３の上面に陰極４が設けられている。透明電極１の光出射面側には、接着層１０を介して、光学素子１１が設けられ、有機ＥＬ素子を構成している。
【００１７】
この有機ＥＬ素子を接着剤５２により、封止缶５で封止し、バックライトを構成している。封止缶５の内面には保水剤５１を取り付けている。陽極２と陰極４には、制御用ＩＣ９を介して電源ユニット８に接続されている。
【００１８】
図４に透明基板１上に形成した陽極２と陽極２に電力を供給するための電極層２０と陰極４のそれぞれの形状と概略配置図を示す。ここでは、電極部材の配置を説明するため、正孔輸送層３１、発光層３０、正孔阻止層３２、電子輸送層３３の４つの層については、図示していない。
【００１９】
電源ユニット８から供給される電力は、制御用ＩＣ９を介して、負極側は陰極４に接続され、正極側は、電極層２０を介して陽極２に供給される。
【００２０】
一般に、電極層２０を有していない有機ＥＬ素子の出射側に光学素子を取り付けた場合、光取りだし効率の向上や集光効果を得ることができるが、発光面の外周部においては、発光輝度が中央部より低下するという問題があった。図５にこの時の発光輝度分布を模式的に示す。
【００２１】
本発明人は、光学素子１１を取り付けた場合の発光領域の外周部における発光輝度の低下を解消すべく検討した結果、電極層２０を陽極２の外周部に設け、電極層２０を介して陽極２に電力を供給することにより、発光領域全域で均一な輝度を得ることができることを見出した。
【００２２】
電極層２０を陽極２の外周部に設け、有機ＥＬ素子の出射側に光学素子１１を取り付けなかった場合、図６に示すように外周部の発光輝度が中央部に比べ高くなるという現象があった。これは陽極２の抵抗による電圧降下が生じ、中央部での発光効率が低下したためと考えられる。この現象を利用して、光学素子１１を取り付けたときの発光領域の外周部における輝度低下をなくし、均一な輝度を得ることができた。
【００２３】
以下、実施形態の有機ＥＬ素子及び有機ＥＬ発光体の構成を具体的に説明する。
【００２４】
透明基板１としては、透明な材料であればよく、透明ガラスや透明プラスチックを用いることが出来る。例えばポリカーボネート（ＰＣ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリアリレート（ＰＡＲ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）等の透明なプラスチック基板を使用することができるが、透明なプラスチックフィルムであれば、より好ましい。透明なプラスチックフィルムであれば、外力による変形や衝撃に強く、割れにくい。また、厚さは０．１ｍｍ以上１．０ｍｍ以下であればより好ましく、軽量であり、携帯性に富む。
【００２５】
透明電極である陽極２としては、例えば、Ｉｎｄｉｕｍ Ｔｉｎ Ｏｘｉｄｅ（ＩＴＯ：インジウム錫酸化物）、Ｉｎｄｉｕｍ Ｚｉｎｃ Ｏｘｉｄｅ（ＩＺＯ：インジウム亜鉛酸化物）等の透明導電膜を用いることができる。このような材料を透明基板１上に、スパッタリング法によるマスク蒸着や全面蒸着又は塗布した後にフォトリソグラフィ法でパターニングしたり、またスクリーン印刷などで形成することができる。なお、陽極２の膜厚は、特に限定されないが、通常１０ｎｍ〜２μｍ、好ましくは２０ｎｍ〜１μｍである。また、この陽極２の外周部は、電極層２０と接しており、この電極層２０を介して陽極２に電力供給している。この電極層２０と陽極２の外周部は、陽極２の外周長の５０％以上が接するようにするのが好ましい。
【００２６】
このように電極層２０を設けることにより、光学素子１１による発光領域外周部における輝度低下を改善することができ、均一な発光を得ることができる。
【００２７】
この電極層２０の電気抵抗は、少なくとも陽極２よりも低抵抗な金属材料であれば良く、特に限定されないが、陰極４に用いる材料と同一であればより好ましい。電極層２０の材料が陰極４と同一材料であれば、陰極４を形成するときに同時に電極層２０を形成することができ、生産性に富む。
【００２８】
また、この時の陽極２の電気抵抗は５Ω／□以上５０Ω／□以下であることが好ましい。陽極２の電気抵抗が５Ω／□未満の場合には、発光領域の中央部における電圧降下の程度が少なく、電極層２０による発光領域の中央部と外周部の発光効率の差を作り出せないために光学素子１１による輝度変化を補正できないためである。また、陽極２の電気抵抗が５０Ω／□を越える場合には、発光領域の中央部における電圧降下が大きすぎ、全体としての発光効率が低下しすぎて十分な輝度が得られないという問題が生じる。
【００２９】
電極層２０の材料は、アルミニウムであれば、導電率や扱いやすさの観点からよい。また、電極層２０の厚みは、１００ｎｍ以上が好ましく、より好ましくは２００ｎｍ以上である。電極層２０の厚みが１００ｎｍ以下の場合は、低抵抗な材料を用いても電圧降下が大きくなり、全体的な輝度低下を生じる。電極層２０の形成方法としては、次に示す正孔輸送層３１、発光層３０、正孔阻止層３２、電子輸送層３３の４つの層を形成した後、陰極４と同時に形成してもよい。形成方法としては、スパッタ法、抵抗加熱蒸着法、エレクトロンビーム蒸着法等がある。メタルマスクを使用することにより陰極４と分割して形成することができる。
【００３０】
正孔輸送層３１は、正孔を陽極２から発光層３０に輸送する機能を有する。正孔輸送層３１における正孔輸送材料としては、一般に有機ＥＬ素子に用いられるものであれば用いることができるが、例えばトリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、芳香族第３級アミン化合物などを用いることができる。この正孔輸送材料を、例えば真空蒸着装法、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法、ＬＢ法等の公知の方法により、薄膜化することにより陽極２の上面に形成することができる。正孔輸送層３１の膜厚としては、特に制限はないが、通常は５ｎｍ〜５０００ｎｍ程度である。
【００３１】
発光層３０は、少なくとも発光機能に関与する１種、または２種以上の有機化合物から成る。発光層３０は、正孔及び電子の注入機能、それらの輸送機能、正孔と電子の再結合により励起子を生成させる機能を有する。発光層３０の材料は、一般に有機ＥＬ素子で用いられている公知のものを使用することができる。例えば、キノリノラト錯体が知られている。具体的には、トリス（８−キノリノラト）アルミニウム、ビス（８−キノリノラト）マグネシウム、ビス（ベンゾ｛ｆ｝−８−キノリノラト）亜鉛、ビス（２−メチル−８−キノリノラト）アルミニウムオキシド、トリス（８−キノリノラト）インジウム、トリス（５−メチル−８−キノリノラト）アルミニウム、８−キノリノラトリチウム、トリス（５−クロロ−８−キノリノラト）ガリウム、ビス（５−クロロ−８−キノリノラト）カルシウム、５，７−ジクロル−８−キノリノラトアルミニウム、トリス（５，７−ジブロモ−８−ヒドロキシキノリノラト）アルミニウム、ポリ［亜鉛（II）−ビス（８−ヒドロキシ−５−キノリニル）メタン］等がある。発光層３０の膜厚としては、特に制限はないが、通常は５ｎｍ〜５０００ｎｍ程度である。
【００３２】
正孔阻止層３２は、電子を輸送し、正孔を輸送する能力が著しく低い機能を有し、電子を輸送しつつ正孔を阻止することで電子と正孔の再結合確率を向上させることができる。
【００３３】
正孔阻止層３２としては、例えば特開平１１−２０４２５８号公報、同１１−２０４３５９号公報、及び「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日 エヌ・ティー・エス社発行）」の２３７頁等に記載の正孔阻止（ホールブロック）層等を本発明に係る正孔阻止層３２として適用可能である。
【００３４】
電子輸送層３３は、陰極４より注入された電子を発光層３０に伝達する機能を有していれば良く、その電子輸送材料としては、一般に有機ＥＬ素子に用いられる公知の材料からに任意に選択することができる。例えば、ニトロ置換フルオレン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、ナフタレン、ペリレンなどの芳香族テトラカルボン酸無水物、カルボジイミド、フレオレニリデンメタン誘導体、アントラキノジメタン及びアントロン誘導体、オキサジアゾール誘導体などが挙げられる。さらに、上記オキサジアゾール誘導体において、オキサジアゾール環の酸素原子を硫黄原子に置換したチアジアゾール誘導体、電子吸引基として知られているキノキサリン環を有するキノキサリン誘導体も、電子輸送材料として用いることができる。この電子輸送層３３は、上記電子輸送材料を、例えば真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法、ＬＢ法等の公知の方法により、薄膜化することにより形成することができる。電子輸送層３３の膜厚については特に制限はないが、通常は５〜５０００ｎｍ程度である。
【００３５】
陰極４としては、通常の金属が使用できる。中でも導電率や扱いやすさの観点から、Ａｌ、Ａｇ、Ｉｎ、Ｔｉ、Ｃｕ、Ａｕ、Ｍｇ、Ｍｏ、Ｗ、Ｐｔから選択される１種以上の金属元素が好ましい。陰極４の形成方法は、スパッタ法、抵抗加熱蒸着法、エレクトロンビーム蒸着法等がある。メタルマスクを使用することにより分割された電極として、補助配線２３を同時に形成することができる。陰極４の膜厚については特に制限はないが、通常は５〜５００ｎｍ程度である。
【００３６】
次にガラス製の封止缶５に紫外線硬化型の接着剤５２により紫外線ランプを照射することで接着封止し、有機ＥＬ発光体を作製した。
【００３７】
光学素子１１としては、市販されている拡散板やプリズムシートを用いることができる。例えば光取りだし効率を上げるためには、ツジデン（株）製Ｄ１２１（透過率６４．８％、ヘーズ値７８．５％）やＤ１２３（透過率５５％、ヘーズ値８２．４％）を用いることができる。また、拡散板の代わりにマイクロレンズアレイとしてプリズムシートを用いることもできる。プリズムシートとしては、例えば住友スリーエム（株）製ＢＥＦII（頂角９０度、ピッチ５０μｍの三角柱）を用いることができる。また、基板１の表面を粗面にしたものや、基板１の中に拡散用の粒子を混入させたものでも光取りだし効率を上げることができ、用いることができる。
【００３８】
また、基板１に拡散板を接着する接着層１０としては、透明の接着剤であれば特に限定するものではないが、透明両面粘着シートを用いれば、簡便に拡散板を取り付けることができる。例えば、日東電工（株）製の透明両面粘着テープＣＳ９６２１を用いることができる。
【００３９】
効率的な光取りだし構造として、具体的な光学素子１１の取り付け形態を図７に示す。拡散板やマイクロレンズアレイを単独で用いても良いが、図７のように拡散板にプリズムシートを直交するように重ねた構成が、光取りだしこうりつが良く、好ましい。
【００４０】
以上のようにして、有機ＥＬ発光体に光学素子１１を一体的に作製することにより有機ＥＬ素子を作製した。
【００４１】
なお、封止缶５は、大気に接触させないように窒素雰囲気下で接着するのが好ましい。これは空気中の水分などと発光層などの有機層が反応することによって劣化することを防止する理由による。また、封止缶５の内部には、補水剤５１を入れておくことが好ましい。これは封止缶内に残存する微量な水分の影響を捕集して、有機層の劣化を防止する理由による。
【００４２】
次に本発明に係る有機ＥＬ素子又は有機ＥＬ発光体の駆動方法について述べる。
【００４３】
電源ユニット８は、有機ＥＬ素子又は発光体の駆動用の電位＋Ｖ１と−Ｖ１とを出力している。この出力電圧を制御用ＩＣ９を用いて、陽極２と陰極４に印加している。このようにすることで、輝度ムラを低減し、目立たなくすることが出来るとともに、外形寸法を大きくすること無く、生産性にすぐれた有機ＥＬ素子又は有機ＥＬ発光体を提供できる。
【００４４】
また、本発明に係る有機ＥＬ素子と液晶パネルとを用いた液晶表示装置を図９に示す。ここでは、光学手段は、透明両面粘着テープにより接着されて、有機ＥＬ素子を形成しているが、有機ＥＬ発光体と光学手段と液晶パネルがそれぞれの部品でできていて、それらを一体的に押圧接触させたものや接着剤により貼り合わせたものでも良い。更に、光学手段が液晶パネルに一体的に取り付けられており、その液晶パネルと有機ＥＬ発光体を押圧接触又は接着剤により貼り合わせたものでも良い。
【００４５】
本液晶表示装置を用いて発光させたところ、輝度ムラのない、発光領域全域で均一な発光輝度を有する液晶表示素子を得ることができた。
【実施例】
【００４６】
以下、実施例により本発明を説明するが、本発明はこれらに限定されない。
（実施例１）
図８に有機ＥＬ素子製造のフローを示す。基板１上に陽極２を形成し、その上に電極層２０を形成する。次に正孔輸送層３１、発光層３０、正孔阻止層３２、電子輸送層３３の４つの層を形成した後、陰極４を形成した。以下により詳しく説明する。
【００４７】
陽極２として７５ｍｍ×７５ｍｍのガラス上にＩＴＯを１５０ｎｍ成膜した基板（ＮＨテクノグラス社製：ＮＡ−４５）に一般的なフォトリソグラフィー法によって電極形状のパターニングを行った。図８に示す陽極形状のフォトマスクを用い、陽極２を形成した。この時の陽極２の抵抗は、三菱化学社製ロレスタを用いて測定し、２０Ω／□であった。また、陽極２の形状は、３５×４６ｍｍとした。
【００４８】
次にこの透明支持基板をｉｓｏ−プロピルアルコールで超音波洗浄し、乾燥窒素ガスで乾燥し、ＵＶオゾン洗浄を５分間行った。
【００４９】
その後、この透明支持基板を、市販の真空蒸着装置の基板ホルダーに固定し、陽極２の上にステンレス鋼製のマスクを設置し、一方、モリブデン製抵抗加熱ボートに、アルミニウム３ｇを入れ真空蒸着装置に取付けた。次いで、真空槽を４×１０-4Ｐａまで減圧した後、アルミニウムの入った前記加熱ボートに通電して加熱し、金属マスクを介して、蒸着速度１．５ｎｍ／秒〜２．０ｎｍ／秒で透明支持基板に幅１ｍｍ、膜厚１００ｎｍになるように蒸着し、電極層２０を設けた。この時抵抗層２０の形状は、陽極２の外周部３辺に接するようにし、電極層２０の形成により、発光面積は３４×４５ｍｍとした。
【００５０】
次に、真空槽をあけ、陽極２の上にステンレス鋼製のマスクを設置し、一方、５つのモリブデン製抵抗加熱ボートに、下記構造で示されるα−ＮＰＤ、ＣＢＰ、Ｉｒ−１、ＢＣＰ、Ａｌｑ3をそれぞれ入れ真空蒸着装置に取付けた。
【００５１】
【化１】
【００５２】
次いで、真空槽を４×１０-4Ｐａまで減圧した後、α−ＮＰＤの入った前記加熱ボートに通電して加熱し、蒸着速度０．１ｎｍ／秒〜０．２ｎｍ／秒で透明支持基板に膜厚５０ｎｍの厚さになるように蒸着し、正孔輸送層を設けた。
【００５３】
さらに、ＣＢＰの入った前記加熱ボートとＩｒ−１の入ったボートをそれぞれ独立に通電して発光材料であるＣＢＰとＩｒ−１の蒸着速度が１００：７になるように調節し膜厚３０ｎｍの厚さになるように蒸着し、発光層を設けた。
【００５４】
ついで、ＢＣＰの入った前記加熱ボートに通電して加熱し、蒸着速度０．１ｎｍ／秒〜０．２ｎｍ／秒で厚さ１０ｎｍの正孔阻止層を設けた。更に、Ａｌｑ3の入った前記加熱ボートを通電して加熱し、蒸着速度０．１ｎｍ／秒〜０．２ｎｍ／秒で膜厚４０ｎｍの電子輸送層を設けた。
【００５５】
次に、真空槽をあけ、電子輸送層の上にステンレス鋼製のマスクを設置し、一方、モリブデン製抵抗加熱ボートにアルミニウム３ｇを入れ、再び真空槽を２×１０-4Ｐａまで減圧した後、マグネシウム入りのボートに通電して蒸着速度１．５ｎｍ／秒〜２．０ｎｍ／秒でアルミニウムを蒸着し、陰極（厚さ２００ｎｍ）を作製した。
【００５６】
更に、この有機ＥＬ素子を大気に接触させることなく窒素雰囲気下のグローブボックス（純度９９．９９９％以上の高純度窒素ガスで置換したグローブボックス）へ移し、図３に示す概略模式図のような封止構造にした。次に日東電工（株）製透明両面粘着テープＣＳ９６２１を用いて基板１の光出射側にツジデン（株）製拡散板Ｄ１２３を貼り付け、実施例１の有機ＥＬ素子を作製した。
【００５７】
尚、図３中、補水剤である酸化バリウム５１は、アルドリッチ社製の高純度酸化バリウム粉末を、粘着剤付きのフッ素樹脂系半透過膜（ミクロテックス：Ｓ−ＮＴＦ８０３１Ｑ（日東電工製））でガラス製封止缶５に貼り付けたものを予め準備して使用した。封止缶と有機ＥＬ素子との接着には紫外線硬化型の接着剤５２を用い、紫外線ランプを照射することで両者を接着し封止することで発光パネルを作製した。
【００５８】
このようにして作製した発光パネルに電流密度２５Ａ／ｍ2の電流を流して発光させ、コニカミノルタセンシング社製の輝度計（ＣＳ１０００Ａ）を用いて、発光面内の輝度ムラを測定したところ、面内の輝度ムラ（もっとも暗い部分の輝度／もっとも明るい部分の輝度×１００）は８５％であった。また、面内の平均輝度は１２００ｃｄであった。この時、目視観察では、ほとんど輝度ムラは認められなかった。
（実施例２）
実施例１において、拡散板Ｄ１２３の上に更にプリズムシート（住友スリーエム（株）製ＢＥＦII）２枚を直交させて配置し、プリズムシート端部を拡散板に押圧することで取り付けた他は、実施例１と同様に作製し、評価した。この時面内の平均輝度は１５００ｃｄであり、面内の輝度ムラは９０％であった。この時、目視観察では、ほとんど輝度ムラは認められなかった。
（実施例３）
実施例１において、拡散板Ｄ１２３の上に更にプリズムシート（住友スリーエム（株）製ＢＥＦII）２枚を直交させて日東電工（株）製透明両面粘着テープＣＳ９６２１を用いて貼り付けた他は、実施例１と同様に作製し、評価した。この時面内の平均輝度は２０００ｃｄであり、面内の輝度ムラは９０％であった。この時、目視観察では、ほとんど輝度ムラは認められなかった。
（比較例１）
実施例１において、拡散板Ｄ１２３を取り付けなかった他は、実施例１と同様に作製し、評価した。この時面内の平均輝度は８００ｃｄであり、面内の輝度ムラは８０％であった。この時、目視観察では、ほとんど輝度ムラは認められなかったが、十分な輝度が得られず暗く感じた。
（比較例２）
実施例１において、電極層と拡散板を設けなかった他は、実施例１と同様に作製し、評価した。この時面内の平均輝度は８００ｃｄであり、面内の輝度ムラは５０％であった。この時、目視観察では、輝度ムラが認められ、十分な輝度も得られず暗く感じた。
（比較例３）
実施例１において、電極層を設けなかった他は、実施例１と同様に作製し、評価した。この時面内の平均輝度は１２００ｃｄであり、面内の輝度ムラは４５％であった。この時、目視観察では、輝度ムラが認められた。
（比較例４）
実施例２において、電極層を設けなかった他は、実施例２と同様に作製し、評価した。この時面内の平均輝度は１５００ｃｄであり、面内の輝度ムラは４０％であった。この時、目視観察では、輝度ムラが認められた。
（比較例５）
実施例３において、電極層を設けなかった他は、実施例３と同様に作製し、評価した。この時面内の平均輝度は２０００ｃｄであり、面内の輝度ムラは３５％であった。この時、目視観察では、輝度ムラが認められた。
（実施例４〜７）
実施例１において、電極層の陽極外周全体に対する割合を変化させた他は、実施例１と同様に作製し、評価した。陽極の外周４辺全体に電極層を接するようにしたものを１００％とし、電極層の一端を徐々に短くすることにより、４０％までのものを作製した。この時作製した試料（実施例４〜７）の陽極外周に対する割合と評価結果を表１に示す。
【００５９】
【表１】
【００６０】
表１より、電極層の陽極外周に対する割合は５０％以上がより好ましいことが分かる。
（実施例８〜１２）
実施例１において、ＩＴＯの膜厚を調整した他は、実施例１と同様に作製し、評価した。この時作製した試料（実施例８〜１２）の陽極の抵抗値と評価結果を表２に示す。
【００６１】
【表２】
【００６２】
表２より、陽極の抵抗値は、５Ω／□以上５０Ω／□以下であることが好ましいことが分かる。
（実施例１３〜１７）
実施例１において、基板の厚さを調整した他は、実施例１と同様に作製し、評価した。この時作製した試料（実施例１３〜１７）の基板の厚さと評価結果を表３に示す。
【００６３】
【表３】
【００６４】
表３より、基板の厚さは、０．１ｍｍ以上１．０ｍｍ以下がより好ましいことが分かる。
【図面の簡単な説明】
【００６５】
【図１】照明装置やバックライトに用いられる有機ＥＬ素子の概略構成図である。
【図２】有機ＥＬ素子を上面から見た概略構成図である。
【図３】本発明に係る有機ＥＬ素子の断面図を模式的に示した図である。
【図４】本発明に係る有機ＥＬ素子の陽極と陽極に電力を供給するための電極層と陰極とを模式的に示した図である。
【図５】従来の有機ＥＬ素子において、光学素子を取り付けた場合の発光輝度分布を示す概略図である。
【図６】従来の有機ＥＬ素子において、電極層を有する場合の発光輝度分布を示す概略図である。
【図７】本発明に係る有機ＥＬ素子の断面図を模式的に示した図である。
【図８】本発明に係る有機ＥＬ素子の製造フローを模式的に示した図である。
【図９】本発明に係る液晶表示装置の断面図を模式的に示した図である。
【符号の説明】
【００６６】
１ 透明基板
２ 陽極
２０ 電極層
３ 有機層
３０ 発光層
３１ 正孔輸送層
３２ 正孔阻止層
３３ 電子輸送層
４ 陰極
５ 封止缶
５１ 補水剤
５２ 接着剤
６ 発光駆動電源
７ スイッチ
８ 電源ユニット
９ 制御用ＩＣ
１０ 接着層
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子、液晶表示素子及び有機ＥＬ発光装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、有機ＥＬ素子と呼ぶ。）からなる発光パネルが照明器具や電子情報機器における液晶表示画面のバックライトとして用いられている。図１に照明装置やバックライトに用いられる有機ＥＬ素子の断面の概略構成を示し、図２に上面から見た概略構成図を示す。図１において、透明基板１の上面には透明電極層（以下陽極という）２が形成されており、この陽極２の上面には発光する化合物を含有する有機ＥＬ層３が形成されている。さらにこの有機層３の上面には、金属電極層（以下陰極という）４が形成されている。陽極２と陰極４には、スイッチ７を介して、発光駆動電源６が接続されている。スイッチ７をオンすることにより有機層３に電子及び正孔が注入され、再結合することにより励起子（エキシトン）を生成する。このエキシトンが失活する際の光の放出（蛍光・燐光）を利用して発光エリアＳを全面発光させ、照明器具やバックライトとして用いることができる。この時発光駆動電圧としては、数Ｖ〜数十Ｖ程度の電圧で発光が可能である。
【０００３】
上記のような有機ＥＬ素子の製造方法の一例としては、まず透明基板１上にスパッタリング法等によって透明電極として機能する透明導電膜であるＩＴＯ膜を成膜後、パターニングして陽極２を形成する。その後、真空蒸着法等によって有機ＥＬ層３として機能する有機物質を単層、若しくは多層構造で成膜してゆき、最後に、真空蒸着法などによって金属を蒸着して陰極４を形成する。
【０００４】
このような有機ＥＬ素子は、光源として用いる場合、発光した光を発光面より効率よく取り出すことと発光面全域で均一な発光が得られることが重要である。
【０００５】
発光した光を効率よく取り出す方法として、透明基板自体に集光性を持たせたり、光拡散層を形成する方法が提案されている。特許文献１では、光の取り出し効率を上げる目的で、発光面の前面に光拡散板を取り付ける方法が提案されている。
【０００６】
また、このような有機ＥＬ素子を反射型の液晶表示素子のバックライトに用いる提案もされている。夜間などの周囲が暗い場合には、有機ＥＬ素子を発光させて照明を行い、昼間など周囲が十分に明るい場合には、有機ＥＬ素子を発光させずに、外光を取り入れて、有機ＥＬ素子の陰極を反射板として利用する方法である。しかし、通常、有機ＥＬ素子の陰極の表面は平滑であるため、入射する外光を鏡面のように反射し、外光の向きに応じて特定方向の反射光が強くなり、照明が不均一になるという問題が生じる。そこで、例えば特許文献２に示される液晶表示素子では、液晶パネルと有機ＥＬ素子との間に拡散板を設け、拡散板により有機ＥＬ素子からの光を均一にする方法が考えられている。
【０００７】
また、Ｒ、Ｇ，Ｂに発光する３種類の発光層を互いに区分して設けた有機ＥＬ素子をバックライトに用いた液晶表示装置が提案されている。この場合、Ｒ、Ｇ、Ｂ各色の発光輝度を均一にする必要があり、そのために液晶パネルと有機ＥＬ素子との間に拡散板を設ける方法が特許文献３で提案されている。
【０００８】
更に、有機ＥＬ素子からの光は、効率良く視野角内に集光させることも求められ、特許文献４では、有機ＥＬ素子の光出射側にプリズムシートを設ける方法が提案されている。
【特許文献１】特開２００４−３３５１８号公報
【特許文献２】特開平９−５００３１号公報
【特許文献３】特開２０００−２４１８１１号公報
【特許文献４】特開２００４−２６５８５０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかしながら、上述した特許文献１乃至４を用いた方法では、発光面の外周部周辺の輝度が低下し、均一な輝度が得られないという問題があった。
【００１０】
本発明は上記の事情に鑑みて成されたものであり、その目的は、発光面全領域での発光輝度が均一な有機ＥＬ素子及び有機ＥＬ発光体並びに有機ＥＬ素子又は有機ＥＬ発光体を備えた液晶表示装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
発明者は、鋭意研究を重ねたところ、以下の記載の何れかの構成により、前記課題を解決することができた。
（１）
透明基板上に透明電極層と有機発光層と金属電極層とが順次積層形成され、前記透明基板の前記有機発光層が形成されている側とは反対側の面に光学手段が設けられている有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記透明電極層と前記金属電極層の間に電力を供給することにより発光する前記有機発光層の発光面に対応した前記透明電極層の外周部に接触して、前記透明電極層の電気抵抗よりも低い電気抵抗を有する金属層を設けてなることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
（２）
前記光学手段が、拡散板又はプリズムシートの何れか１つを含むことを特徴とする（１）に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
（３）
前記金属層は、前記発光面に対応した前記透明電極層の外周部全体の５０％以上に設けられていることを特徴とする（１）又は（２）に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
（４）
前記透明電極層の電気抵抗が５Ω／□以上５０Ω／□以下であることを特徴とする（１）乃至（３）の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
（５）
前記透明基板の厚さが０．１ｍｍ以上１．０ｍｍ以下であることを特徴とする（１）乃至（４）の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
（６）
液晶を２枚の透明電極層が形成された透明基板で挟持した液晶パネルと、前記液晶パネルの背後に、前記光学手段が設けられている側を前記液晶パネル側として配置された（１）乃至（５）のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を備えてなることを特徴とする液晶表示装置。
（７）
光取出側に配置した光学手段と共に用いる有機エレクトロルミネッセンス発光体において、前記有機エレクトロルミネッセンス発光体は、透明基板上に透明電極層と有機発光層と金属電極層とが順次積層形成されてなり、前記透明電極層と前記金属電極層の間に電力を供給することにより発光する前記有機発光層の発光面に対応した前記透明電極層の外周部に接触して、前記透明電極層の電気抵抗よりも低い電気抵抗を有する金属層を設けたことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス発光体。
（８）
前記光学手段が、拡散板又はプリズムシートであることを特徴とする（７）に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光体。
（９）
液晶を２枚の透明電極層が形成された透明基板で挟持した液晶パネルと、前記液晶パネルの背後に配置された光学手段と、前記拡散板側を光取出側として配置された（７）又は（８）に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光体とを備えてなることを特徴とする液晶表示装置。
【発明の効果】
【００１２】
透明基板上に透明電極層と有機発光層と金属電極層とが順次積層形成され、前記透明基板の前記有機発光層が形成されている側とは反対側の面に光学手段が設けられている有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記透明電極層と前記金属電極層の間に電力を供給することにより発光する前記有機発光層の発光面に対応した前記透明電極層の外周部に接触して、前記透明電極層の電気抵抗よりも低い電気抵抗を有する金属層を設けることにより、発光面全領域での発光輝度が均一な有機エレクトロルミネッセンス素子及び本素子を備えた液晶表示装置を得ることができる。
【００１３】
また、光取出側に配置した光学手段と共に用いる有機エレクトロルミネッセンス発光体において、前記有機エレクトロルミネッセンス発光体は、透明基板上に透明電極層と有機発光層と金属電極層とが順次積層形成されてなり、前記透明電極層と前記金属電極層の間に電力を供給することにより発光する前記有機発光層の発光面に対応した前記透明電極層の外周部に接触して、前記透明電極層の電気抵抗よりも低い電気抵抗を有する金属層を設けることにより、発光面全領域での発光輝度が均一な有機エレクトロルミネッセンス発光体及び本素子を備えた液晶表示装置を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
本発明に係る有機ＥＬ素子に関し、好適な実施の形態について、図を参照して以下に示す。
【００１５】
本発明に係る有機ＥＬ素子を用いたバックライトの概略断面図を図３に示す。
【００１６】
透明基板１の上面に透明な陽極２が形成されており、この陽極２の上面に有機ＥＬ層３を設け、透明基板１側に光を出射するボトムエミッション型の有機ＥＬ素子である。陽極２の上面には、正孔輸送層３１が設けられている。さらにこの正孔輸送層３１の上面に発光層３０が設けられ、その上面に正孔阻止層３２が設けられている。正孔阻止層３２の上面に電子輸送層３３が設けられ、さらに電子輸送層３３の上面に陰極４が設けられている。透明電極１の光出射面側には、接着層１０を介して、光学素子１１が設けられ、有機ＥＬ素子を構成している。
【００１７】
この有機ＥＬ素子を接着剤５２により、封止缶５で封止し、バックライトを構成している。封止缶５の内面には保水剤５１を取り付けている。陽極２と陰極４には、制御用ＩＣ９を介して電源ユニット８に接続されている。
【００１８】
図４に透明基板１上に形成した陽極２と陽極２に電力を供給するための電極層２０と陰極４のそれぞれの形状と概略配置図を示す。ここでは、電極部材の配置を説明するため、正孔輸送層３１、発光層３０、正孔阻止層３２、電子輸送層３３の４つの層については、図示していない。
【００１９】
電源ユニット８から供給される電力は、制御用ＩＣ９を介して、負極側は陰極４に接続され、正極側は、電極層２０を介して陽極２に供給される。
【００２０】
一般に、電極層２０を有していない有機ＥＬ素子の出射側に光学素子を取り付けた場合、光取りだし効率の向上や集光効果を得ることができるが、発光面の外周部においては、発光輝度が中央部より低下するという問題があった。図５にこの時の発光輝度分布を模式的に示す。
【００２１】
本発明人は、光学素子１１を取り付けた場合の発光領域の外周部における発光輝度の低下を解消すべく検討した結果、電極層２０を陽極２の外周部に設け、電極層２０を介して陽極２に電力を供給することにより、発光領域全域で均一な輝度を得ることができることを見出した。
【００２２】
電極層２０を陽極２の外周部に設け、有機ＥＬ素子の出射側に光学素子１１を取り付けなかった場合、図６に示すように外周部の発光輝度が中央部に比べ高くなるという現象があった。これは陽極２の抵抗による電圧降下が生じ、中央部での発光効率が低下したためと考えられる。この現象を利用して、光学素子１１を取り付けたときの発光領域の外周部における輝度低下をなくし、均一な輝度を得ることができた。
【００２３】
以下、実施形態の有機ＥＬ素子及び有機ＥＬ発光体の構成を具体的に説明する。
【００２４】
透明基板１としては、透明な材料であればよく、透明ガラスや透明プラスチックを用いることが出来る。例えばポリカーボネート（ＰＣ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリアリレート（ＰＡＲ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）等の透明なプラスチック基板を使用することができるが、透明なプラスチックフィルムであれば、より好ましい。透明なプラスチックフィルムであれば、外力による変形や衝撃に強く、割れにくい。また、厚さは０．１ｍｍ以上１．０ｍｍ以下であればより好ましく、軽量であり、携帯性に富む。
【００２５】
透明電極である陽極２としては、例えば、Ｉｎｄｉｕｍ Ｔｉｎ Ｏｘｉｄｅ（ＩＴＯ：インジウム錫酸化物）、Ｉｎｄｉｕｍ Ｚｉｎｃ Ｏｘｉｄｅ（ＩＺＯ：インジウム亜鉛酸化物）等の透明導電膜を用いることができる。このような材料を透明基板１上に、スパッタリング法によるマスク蒸着や全面蒸着又は塗布した後にフォトリソグラフィ法でパターニングしたり、またスクリーン印刷などで形成することができる。なお、陽極２の膜厚は、特に限定されないが、通常１０ｎｍ〜２μｍ、好ましくは２０ｎｍ〜１μｍである。また、この陽極２の外周部は、電極層２０と接しており、この電極層２０を介して陽極２に電力供給している。この電極層２０と陽極２の外周部は、陽極２の外周長の５０％以上が接するようにするのが好ましい。
【００２６】
このように電極層２０を設けることにより、光学素子１１による発光領域外周部における輝度低下を改善することができ、均一な発光を得ることができる。
【００２７】
この電極層２０の電気抵抗は、少なくとも陽極２よりも低抵抗な金属材料であれば良く、特に限定されないが、陰極４に用いる材料と同一であればより好ましい。電極層２０の材料が陰極４と同一材料であれば、陰極４を形成するときに同時に電極層２０を形成することができ、生産性に富む。
【００２８】
また、この時の陽極２の電気抵抗は５Ω／□以上５０Ω／□以下であることが好ましい。陽極２の電気抵抗が５Ω／□未満の場合には、発光領域の中央部における電圧降下の程度が少なく、電極層２０による発光領域の中央部と外周部の発光効率の差を作り出せないために光学素子１１による輝度変化を補正できないためである。また、陽極２の電気抵抗が５０Ω／□を越える場合には、発光領域の中央部における電圧降下が大きすぎ、全体としての発光効率が低下しすぎて十分な輝度が得られないという問題が生じる。
【００２９】
電極層２０の材料は、アルミニウムであれば、導電率や扱いやすさの観点からよい。また、電極層２０の厚みは、１００ｎｍ以上が好ましく、より好ましくは２００ｎｍ以上である。電極層２０の厚みが１００ｎｍ以下の場合は、低抵抗な材料を用いても電圧降下が大きくなり、全体的な輝度低下を生じる。電極層２０の形成方法としては、次に示す正孔輸送層３１、発光層３０、正孔阻止層３２、電子輸送層３３の４つの層を形成した後、陰極４と同時に形成してもよい。形成方法としては、スパッタ法、抵抗加熱蒸着法、エレクトロンビーム蒸着法等がある。メタルマスクを使用することにより陰極４と分割して形成することができる。
【００３０】
正孔輸送層３１は、正孔を陽極２から発光層３０に輸送する機能を有する。正孔輸送層３１における正孔輸送材料としては、一般に有機ＥＬ素子に用いられるものであれば用いることができるが、例えばトリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、芳香族第３級アミン化合物などを用いることができる。この正孔輸送材料を、例えば真空蒸着装法、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法、ＬＢ法等の公知の方法により、薄膜化することにより陽極２の上面に形成することができる。正孔輸送層３１の膜厚としては、特に制限はないが、通常は５ｎｍ〜５０００ｎｍ程度である。
【００３１】
発光層３０は、少なくとも発光機能に関与する１種、または２種以上の有機化合物から成る。発光層３０は、正孔及び電子の注入機能、それらの輸送機能、正孔と電子の再結合により励起子を生成させる機能を有する。発光層３０の材料は、一般に有機ＥＬ素子で用いられている公知のものを使用することができる。例えば、キノリノラト錯体が知られている。具体的には、トリス（８−キノリノラト）アルミニウム、ビス（８−キノリノラト）マグネシウム、ビス（ベンゾ｛ｆ｝−８−キノリノラト）亜鉛、ビス（２−メチル−８−キノリノラト）アルミニウムオキシド、トリス（８−キノリノラト）インジウム、トリス（５−メチル−８−キノリノラト）アルミニウム、８−キノリノラトリチウム、トリス（５−クロロ−８−キノリノラト）ガリウム、ビス（５−クロロ−８−キノリノラト）カルシウム、５，７−ジクロル−８−キノリノラトアルミニウム、トリス（５，７−ジブロモ−８−ヒドロキシキノリノラト）アルミニウム、ポリ［亜鉛（II）−ビス（８−ヒドロキシ−５−キノリニル）メタン］等がある。発光層３０の膜厚としては、特に制限はないが、通常は５ｎｍ〜５０００ｎｍ程度である。
【００３２】
正孔阻止層３２は、電子を輸送し、正孔を輸送する能力が著しく低い機能を有し、電子を輸送しつつ正孔を阻止することで電子と正孔の再結合確率を向上させることができる。
【００３３】
正孔阻止層３２としては、例えば特開平１１−２０４２５８号公報、同１１−２０４３５９号公報、及び「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日 エヌ・ティー・エス社発行）」の２３７頁等に記載の正孔阻止（ホールブロック）層等を本発明に係る正孔阻止層３２として適用可能である。
【００３４】
電子輸送層３３は、陰極４より注入された電子を発光層３０に伝達する機能を有していれば良く、その電子輸送材料としては、一般に有機ＥＬ素子に用いられる公知の材料からに任意に選択することができる。例えば、ニトロ置換フルオレン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、ナフタレン、ペリレンなどの芳香族テトラカルボン酸無水物、カルボジイミド、フレオレニリデンメタン誘導体、アントラキノジメタン及びアントロン誘導体、オキサジアゾール誘導体などが挙げられる。さらに、上記オキサジアゾール誘導体において、オキサジアゾール環の酸素原子を硫黄原子に置換したチアジアゾール誘導体、電子吸引基として知られているキノキサリン環を有するキノキサリン誘導体も、電子輸送材料として用いることができる。この電子輸送層３３は、上記電子輸送材料を、例えば真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法、ＬＢ法等の公知の方法により、薄膜化することにより形成することができる。電子輸送層３３の膜厚については特に制限はないが、通常は５〜５０００ｎｍ程度である。
【００３５】
陰極４としては、通常の金属が使用できる。中でも導電率や扱いやすさの観点から、Ａｌ、Ａｇ、Ｉｎ、Ｔｉ、Ｃｕ、Ａｕ、Ｍｇ、Ｍｏ、Ｗ、Ｐｔから選択される１種以上の金属元素が好ましい。陰極４の形成方法は、スパッタ法、抵抗加熱蒸着法、エレクトロンビーム蒸着法等がある。メタルマスクを使用することにより分割された電極として、補助配線２３を同時に形成することができる。陰極４の膜厚については特に制限はないが、通常は５〜５００ｎｍ程度である。
【００３６】
次にガラス製の封止缶５に紫外線硬化型の接着剤５２により紫外線ランプを照射することで接着封止し、有機ＥＬ発光体を作製した。
【００３７】
光学素子１１としては、市販されている拡散板やプリズムシートを用いることができる。例えば光取りだし効率を上げるためには、ツジデン（株）製Ｄ１２１（透過率６４．８％、ヘーズ値７８．５％）やＤ１２３（透過率５５％、ヘーズ値８２．４％）を用いることができる。また、拡散板の代わりにマイクロレンズアレイとしてプリズムシートを用いることもできる。プリズムシートとしては、例えば住友スリーエム（株）製ＢＥＦII（頂角９０度、ピッチ５０μｍの三角柱）を用いることができる。また、基板１の表面を粗面にしたものや、基板１の中に拡散用の粒子を混入させたものでも光取りだし効率を上げることができ、用いることができる。
【００３８】
また、基板１に拡散板を接着する接着層１０としては、透明の接着剤であれば特に限定するものではないが、透明両面粘着シートを用いれば、簡便に拡散板を取り付けることができる。例えば、日東電工（株）製の透明両面粘着テープＣＳ９６２１を用いることができる。
【００３９】
効率的な光取りだし構造として、具体的な光学素子１１の取り付け形態を図７に示す。拡散板やマイクロレンズアレイを単独で用いても良いが、図７のように拡散板にプリズムシートを直交するように重ねた構成が、光取りだしこうりつが良く、好ましい。
【００４０】
以上のようにして、有機ＥＬ発光体に光学素子１１を一体的に作製することにより有機ＥＬ素子を作製した。
【００４１】
なお、封止缶５は、大気に接触させないように窒素雰囲気下で接着するのが好ましい。これは空気中の水分などと発光層などの有機層が反応することによって劣化することを防止する理由による。また、封止缶５の内部には、補水剤５１を入れておくことが好ましい。これは封止缶内に残存する微量な水分の影響を捕集して、有機層の劣化を防止する理由による。
【００４２】
次に本発明に係る有機ＥＬ素子又は有機ＥＬ発光体の駆動方法について述べる。
【００４３】
電源ユニット８は、有機ＥＬ素子又は発光体の駆動用の電位＋Ｖ１と−Ｖ１とを出力している。この出力電圧を制御用ＩＣ９を用いて、陽極２と陰極４に印加している。このようにすることで、輝度ムラを低減し、目立たなくすることが出来るとともに、外形寸法を大きくすること無く、生産性にすぐれた有機ＥＬ素子又は有機ＥＬ発光体を提供できる。
【００４４】
また、本発明に係る有機ＥＬ素子と液晶パネルとを用いた液晶表示装置を図９に示す。ここでは、光学手段は、透明両面粘着テープにより接着されて、有機ＥＬ素子を形成しているが、有機ＥＬ発光体と光学手段と液晶パネルがそれぞれの部品でできていて、それらを一体的に押圧接触させたものや接着剤により貼り合わせたものでも良い。更に、光学手段が液晶パネルに一体的に取り付けられており、その液晶パネルと有機ＥＬ発光体を押圧接触又は接着剤により貼り合わせたものでも良い。
【００４５】
本液晶表示装置を用いて発光させたところ、輝度ムラのない、発光領域全域で均一な発光輝度を有する液晶表示素子を得ることができた。
【実施例】
【００４６】
以下、実施例により本発明を説明するが、本発明はこれらに限定されない。
（実施例１）
図８に有機ＥＬ素子製造のフローを示す。基板１上に陽極２を形成し、その上に電極層２０を形成する。次に正孔輸送層３１、発光層３０、正孔阻止層３２、電子輸送層３３の４つの層を形成した後、陰極４を形成した。以下により詳しく説明する。
【００４７】
陽極２として７５ｍｍ×７５ｍｍのガラス上にＩＴＯを１５０ｎｍ成膜した基板（ＮＨテクノグラス社製：ＮＡ−４５）に一般的なフォトリソグラフィー法によって電極形状のパターニングを行った。図８に示す陽極形状のフォトマスクを用い、陽極２を形成した。この時の陽極２の抵抗は、三菱化学社製ロレスタを用いて測定し、２０Ω／□であった。また、陽極２の形状は、３５×４６ｍｍとした。
【００４８】
次にこの透明支持基板をｉｓｏ−プロピルアルコールで超音波洗浄し、乾燥窒素ガスで乾燥し、ＵＶオゾン洗浄を５分間行った。
【００４９】
その後、この透明支持基板を、市販の真空蒸着装置の基板ホルダーに固定し、陽極２の上にステンレス鋼製のマスクを設置し、一方、モリブデン製抵抗加熱ボートに、アルミニウム３ｇを入れ真空蒸着装置に取付けた。次いで、真空槽を４×１０-4Ｐａまで減圧した後、アルミニウムの入った前記加熱ボートに通電して加熱し、金属マスクを介して、蒸着速度１．５ｎｍ／秒〜２．０ｎｍ／秒で透明支持基板に幅１ｍｍ、膜厚１００ｎｍになるように蒸着し、電極層２０を設けた。この時抵抗層２０の形状は、陽極２の外周部３辺に接するようにし、電極層２０の形成により、発光面積は３４×４５ｍｍとした。
【００５０】
次に、真空槽をあけ、陽極２の上にステンレス鋼製のマスクを設置し、一方、５つのモリブデン製抵抗加熱ボートに、下記構造で示されるα−ＮＰＤ、ＣＢＰ、Ｉｒ−１、ＢＣＰ、Ａｌｑ3をそれぞれ入れ真空蒸着装置に取付けた。
【００５１】
【化１】
【００５２】
次いで、真空槽を４×１０-4Ｐａまで減圧した後、α−ＮＰＤの入った前記加熱ボートに通電して加熱し、蒸着速度０．１ｎｍ／秒〜０．２ｎｍ／秒で透明支持基板に膜厚５０ｎｍの厚さになるように蒸着し、正孔輸送層を設けた。
【００５３】
さらに、ＣＢＰの入った前記加熱ボートとＩｒ−１の入ったボートをそれぞれ独立に通電して発光材料であるＣＢＰとＩｒ−１の蒸着速度が１００：７になるように調節し膜厚３０ｎｍの厚さになるように蒸着し、発光層を設けた。
【００５４】
ついで、ＢＣＰの入った前記加熱ボートに通電して加熱し、蒸着速度０．１ｎｍ／秒〜０．２ｎｍ／秒で厚さ１０ｎｍの正孔阻止層を設けた。更に、Ａｌｑ3の入った前記加熱ボートを通電して加熱し、蒸着速度０．１ｎｍ／秒〜０．２ｎｍ／秒で膜厚４０ｎｍの電子輸送層を設けた。
【００５５】
次に、真空槽をあけ、電子輸送層の上にステンレス鋼製のマスクを設置し、一方、モリブデン製抵抗加熱ボートにアルミニウム３ｇを入れ、再び真空槽を２×１０-4Ｐａまで減圧した後、マグネシウム入りのボートに通電して蒸着速度１．５ｎｍ／秒〜２．０ｎｍ／秒でアルミニウムを蒸着し、陰極（厚さ２００ｎｍ）を作製した。
【００５６】
更に、この有機ＥＬ素子を大気に接触させることなく窒素雰囲気下のグローブボックス（純度９９．９９９％以上の高純度窒素ガスで置換したグローブボックス）へ移し、図３に示す概略模式図のような封止構造にした。次に日東電工（株）製透明両面粘着テープＣＳ９６２１を用いて基板１の光出射側にツジデン（株）製拡散板Ｄ１２３を貼り付け、実施例１の有機ＥＬ素子を作製した。
【００５７】
尚、図３中、補水剤である酸化バリウム５１は、アルドリッチ社製の高純度酸化バリウム粉末を、粘着剤付きのフッ素樹脂系半透過膜（ミクロテックス：Ｓ−ＮＴＦ８０３１Ｑ（日東電工製））でガラス製封止缶５に貼り付けたものを予め準備して使用した。封止缶と有機ＥＬ素子との接着には紫外線硬化型の接着剤５２を用い、紫外線ランプを照射することで両者を接着し封止することで発光パネルを作製した。
【００５８】
このようにして作製した発光パネルに電流密度２５Ａ／ｍ2の電流を流して発光させ、コニカミノルタセンシング社製の輝度計（ＣＳ１０００Ａ）を用いて、発光面内の輝度ムラを測定したところ、面内の輝度ムラ（もっとも暗い部分の輝度／もっとも明るい部分の輝度×１００）は８５％であった。また、面内の平均輝度は１２００ｃｄであった。この時、目視観察では、ほとんど輝度ムラは認められなかった。
（実施例２）
実施例１において、拡散板Ｄ１２３の上に更にプリズムシート（住友スリーエム（株）製ＢＥＦII）２枚を直交させて配置し、プリズムシート端部を拡散板に押圧することで取り付けた他は、実施例１と同様に作製し、評価した。この時面内の平均輝度は１５００ｃｄであり、面内の輝度ムラは９０％であった。この時、目視観察では、ほとんど輝度ムラは認められなかった。
（実施例３）
実施例１において、拡散板Ｄ１２３の上に更にプリズムシート（住友スリーエム（株）製ＢＥＦII）２枚を直交させて日東電工（株）製透明両面粘着テープＣＳ９６２１を用いて貼り付けた他は、実施例１と同様に作製し、評価した。この時面内の平均輝度は２０００ｃｄであり、面内の輝度ムラは９０％であった。この時、目視観察では、ほとんど輝度ムラは認められなかった。
（比較例１）
実施例１において、拡散板Ｄ１２３を取り付けなかった他は、実施例１と同様に作製し、評価した。この時面内の平均輝度は８００ｃｄであり、面内の輝度ムラは８０％であった。この時、目視観察では、ほとんど輝度ムラは認められなかったが、十分な輝度が得られず暗く感じた。
（比較例２）
実施例１において、電極層と拡散板を設けなかった他は、実施例１と同様に作製し、評価した。この時面内の平均輝度は８００ｃｄであり、面内の輝度ムラは５０％であった。この時、目視観察では、輝度ムラが認められ、十分な輝度も得られず暗く感じた。
（比較例３）
実施例１において、電極層を設けなかった他は、実施例１と同様に作製し、評価した。この時面内の平均輝度は１２００ｃｄであり、面内の輝度ムラは４５％であった。この時、目視観察では、輝度ムラが認められた。
（比較例４）
実施例２において、電極層を設けなかった他は、実施例２と同様に作製し、評価した。この時面内の平均輝度は１５００ｃｄであり、面内の輝度ムラは４０％であった。この時、目視観察では、輝度ムラが認められた。
（比較例５）
実施例３において、電極層を設けなかった他は、実施例３と同様に作製し、評価した。この時面内の平均輝度は２０００ｃｄであり、面内の輝度ムラは３５％であった。この時、目視観察では、輝度ムラが認められた。
（実施例４〜７）
実施例１において、電極層の陽極外周全体に対する割合を変化させた他は、実施例１と同様に作製し、評価した。陽極の外周４辺全体に電極層を接するようにしたものを１００％とし、電極層の一端を徐々に短くすることにより、４０％までのものを作製した。この時作製した試料（実施例４〜７）の陽極外周に対する割合と評価結果を表１に示す。
【００５９】
【表１】
【００６０】
表１より、電極層の陽極外周に対する割合は５０％以上がより好ましいことが分かる。
（実施例８〜１２）
実施例１において、ＩＴＯの膜厚を調整した他は、実施例１と同様に作製し、評価した。この時作製した試料（実施例８〜１２）の陽極の抵抗値と評価結果を表２に示す。
【００６１】
【表２】
【００６２】
表２より、陽極の抵抗値は、５Ω／□以上５０Ω／□以下であることが好ましいことが分かる。
（実施例１３〜１７）
実施例１において、基板の厚さを調整した他は、実施例１と同様に作製し、評価した。この時作製した試料（実施例１３〜１７）の基板の厚さと評価結果を表３に示す。
【００６３】
【表３】
【００６４】
表３より、基板の厚さは、０．１ｍｍ以上１．０ｍｍ以下がより好ましいことが分かる。
【図面の簡単な説明】
【００６５】
【図１】照明装置やバックライトに用いられる有機ＥＬ素子の概略構成図である。
【図２】有機ＥＬ素子を上面から見た概略構成図である。
【図３】本発明に係る有機ＥＬ素子の断面図を模式的に示した図である。
【図４】本発明に係る有機ＥＬ素子の陽極と陽極に電力を供給するための電極層と陰極とを模式的に示した図である。
【図５】従来の有機ＥＬ素子において、光学素子を取り付けた場合の発光輝度分布を示す概略図である。
【図６】従来の有機ＥＬ素子において、電極層を有する場合の発光輝度分布を示す概略図である。
【図７】本発明に係る有機ＥＬ素子の断面図を模式的に示した図である。
【図８】本発明に係る有機ＥＬ素子の製造フローを模式的に示した図である。
【図９】本発明に係る液晶表示装置の断面図を模式的に示した図である。
【符号の説明】
【００６６】
１ 透明基板
２ 陽極
２０ 電極層
３ 有機層
３０ 発光層
３１ 正孔輸送層
３２ 正孔阻止層
３３ 電子輸送層
４ 陰極
５ 封止缶
５１ 補水剤
５２ 接着剤
６ 発光駆動電源
７ スイッチ
８ 電源ユニット
９ 制御用ＩＣ
１０ 接着層
【特許請求の範囲】
【請求項１】
透明基板上に透明電極層と有機発光層と金属電極層とが順次積層形成され、前記透明基板の前記有機発光層が形成されている側とは反対側の面に光学手段が設けられている有機エレクトロルミネッセンス素子において、
前記透明電極層と前記金属電極層の間に電力を供給することにより発光する前記有機発光層の発光面に対応した前記透明電極層の外周部に接触して、前記透明電極層の電気抵抗よりも低い電気抵抗を有する金属層を設けてなることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
前記光学手段が、拡散板又はプリズムシートの何れか１つを含むことを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
前記金属層は、前記発光面に対応した前記透明電極層の外周部全体の５０％以上に設けられていることを特徴とする請求項１又は２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項４】
前記透明電極層の電気抵抗が５Ω／□以上５０Ω／□以下であることを特徴とする請求項１乃至３の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
前記透明基板の厚さが０．１ｍｍ以上１．０ｍｍ以下であることを特徴とする請求項１乃至４の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項６】
液晶を２枚の透明電極層が形成された透明基板で挟持した液晶パネルと、
前記液晶パネルの背後に、前記光学手段が設けられている側を前記液晶パネル側として配置された請求項１乃至５のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を備えてなることを特徴とする液晶表示装置。
【請求項７】
光取出側に配置した光学手段と共に用いる有機エレクトロルミネッセンス発光体において、
前記有機エレクトロルミネッセンス発光体は、透明基板上に透明電極層と有機発光層と金属電極層とが順次積層形成されてなり、
前記透明電極層と前記金属電極層の間に電力を供給することにより発光する前記有機発光層の発光面に対応した前記透明電極層の外周部に接触して、前記透明電極層の電気抵抗よりも低い電気抵抗を有する金属層を設けたことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス発光体。
【請求項８】
前記光学手段が、拡散板又はプリズムシートであることを特徴とする請求項７に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光体。
【請求項９】
液晶を２枚の透明電極層が形成された透明基板で挟持した液晶パネルと、
前記液晶パネルの背後に配置された光学手段と、
前記拡散板側を光取出側として配置された請求項７又は８に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光体とを備えてなることを特徴とする液晶表示装置。
【請求項１】
透明基板上に透明電極層と有機発光層と金属電極層とが順次積層形成され、前記透明基板の前記有機発光層が形成されている側とは反対側の面に光学手段が設けられている有機エレクトロルミネッセンス素子において、
前記透明電極層と前記金属電極層の間に電力を供給することにより発光する前記有機発光層の発光面に対応した前記透明電極層の外周部に接触して、前記透明電極層の電気抵抗よりも低い電気抵抗を有する金属層を設けてなることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
前記光学手段が、拡散板又はプリズムシートの何れか１つを含むことを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
前記金属層は、前記発光面に対応した前記透明電極層の外周部全体の５０％以上に設けられていることを特徴とする請求項１又は２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項４】
前記透明電極層の電気抵抗が５Ω／□以上５０Ω／□以下であることを特徴とする請求項１乃至３の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
前記透明基板の厚さが０．１ｍｍ以上１．０ｍｍ以下であることを特徴とする請求項１乃至４の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項６】
液晶を２枚の透明電極層が形成された透明基板で挟持した液晶パネルと、
前記液晶パネルの背後に、前記光学手段が設けられている側を前記液晶パネル側として配置された請求項１乃至５のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を備えてなることを特徴とする液晶表示装置。
【請求項７】
光取出側に配置した光学手段と共に用いる有機エレクトロルミネッセンス発光体において、
前記有機エレクトロルミネッセンス発光体は、透明基板上に透明電極層と有機発光層と金属電極層とが順次積層形成されてなり、
前記透明電極層と前記金属電極層の間に電力を供給することにより発光する前記有機発光層の発光面に対応した前記透明電極層の外周部に接触して、前記透明電極層の電気抵抗よりも低い電気抵抗を有する金属層を設けたことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス発光体。
【請求項８】
前記光学手段が、拡散板又はプリズムシートであることを特徴とする請求項７に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光体。
【請求項９】
液晶を２枚の透明電極層が形成された透明基板で挟持した液晶パネルと、
前記液晶パネルの背後に配置された光学手段と、
前記拡散板側を光取出側として配置された請求項７又は８に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光体とを備えてなることを特徴とする液晶表示装置。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【公開番号】特開２００７−８０７７０（Ｐ２００７−８０７７０Ａ）
【公開日】平成１９年３月２９日（２００７．３．２９）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００５−２６９９９８（Ｐ２００５−２６９９９８）
【出願日】平成１７年９月１６日（２００５．９．１６）
【出願人】（０００００１２７０）コニカミノルタホールディングス株式会社 (4,463)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成１９年３月２９日（２００７．３．２９）
【国際特許分類】
【出願日】平成１７年９月１６日（２００５．９．１６）
【出願人】（０００００１２７０）コニカミノルタホールディングス株式会社 (4,463)
【Ｆターム（参考）】
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