有機ＥＬ素子およびその製造方法
【課題】 発光効率を向上せしめるトップエミッション型有機ＥＬ素子、及びその製造方法を提供する。
【解決手段】 基板上に、ＡｇもしくはＡｌまたはそれらの合金からなる反射膜と、透明陽極と、少なくとも有機発光層を含んでなる有機ＥＬ層と、透明陰極とを順次形成してなる、前記透明陰極側から光を取り出す有機ＥＬ素子であって、前記有機発光層の最短発光波長をλとしたとき、前記透明陽極の膜厚がλ／４以下であり、前記透明陽極の前記有機ＥＬ層に対する最大突起高さをｈ、前記有機ＥＬ層の膜厚をｄとするとき、ｈ／ｄ＜０．５を満たす有機ＥＬ素子。
【解決手段】 基板上に、ＡｇもしくはＡｌまたはそれらの合金からなる反射膜と、透明陽極と、少なくとも有機発光層を含んでなる有機ＥＬ層と、透明陰極とを順次形成してなる、前記透明陰極側から光を取り出す有機ＥＬ素子であって、前記有機発光層の最短発光波長をλとしたとき、前記透明陽極の膜厚がλ／４以下であり、前記透明陽極の前記有機ＥＬ層に対する最大突起高さをｈ、前記有機ＥＬ層の膜厚をｄとするとき、ｈ／ｄ＜０．５を満たす有機ＥＬ素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、カラーテレビ、パソコン、パチンコ台などに使用される各種表示装置の発光源として用いられる有機ＥＬ素子およびその製造方法に関する。より詳細には、発光効率の向上したトップエミッション方式の有機ＥＬ素子およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
表示装置に適用される発光素子の一例として、有機化合物の薄膜積層構造を有する有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、「有機ＥＬ素子」と称する）が知られている。有機ＥＬ素子は、薄膜の自発光型素子であり、低駆動電圧、高解像度、高視野角といった優れた特徴を有することから、それらの実用化に向けて様々な検討がなされている（例えば、非特許文献１を参照）。
【０００３】
有機ＥＬ素子としては、基板側から光を取り出す、いわゆる「ボトムエミッション」型の素子が広く知られている。一般的なボトムエミッション型有機ＥＬ素子の模式的構造を図４に示す。ボトムエミッション型有機ＥＬ素子２００は、基板２０９上に、透明陽極２０７と、有機ＥＬ層２１０と、金属陰極２０１とを順次形成して構成される。有機ＥＬ層２１０は、透明陽極２０７上に、正孔注入層２０６と、正孔輸送層２０５と、有機発光層２０４と、電子輸送層２０３と、電子注入層２０２とを形成してなる。
【０００４】
近年、有機ＥＬ素子を発光源として用いる有機ＥＬディスプレイの分野では、アクティブマトリックス駆動方式のディスプレイの開発が盛んに行われている。上述のように構成されるボトムエミッション型有機ＥＬ素子をアクティブマトリックス駆動方式の有機ＥＬディスプレイに適用する場合、スイッチング素子として基板上に設けられる薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）の数の増加に伴って基板に占めるＴＦＴの面積が増大し、基板側からの光の取り出し面積が減少してしまうことがあった。
【０００５】
したがって、そのような状況下では、有機ＥＬディスプレイに適用される素子は、図４に示す光を基板側から取り出すボトムエミッション型の素子よりも、光を基板の反対側（陰極側）から取り出す、いわゆる「トップエミッション」型の素子の方が構造的に有利である（特許文献１を参照）。
【０００６】
一般的なトップエミッション型の素子の模式的構造を図５に示す。トップエミッション型有機ＥＬ素子は、基板３０９上に、陽極として機能する反射膜３０８と、有機ＥＬ層３１０と、透明陰極電極３０１とを順次形成して構成される。有機ＥＬ層３１０は、正孔注入層３０６と、正孔輸送層３０５と、有機発光層３０４と、電子輸送層３０３と、電子注入層３０２とを形成してなる。
【０００７】
このようなトップエミッション型有機ＥＬ素子３００を製造するには、スパッタリング法、蒸着法などの方法によって、基板３０９上に反射膜３０８を形成し、反射膜３０８に有機ＥＬ層３１０を形成する。しかしながら反射率の高い金属からなる反射膜３０８は表面粗さが大きく、表面に突起を有する。そのため、反射膜３０８に隣接する有機ＥＬ層３１０では、突起部で有機ＥＬ層３１０が薄くなり、電極間でリーク電流が生じたり、短絡が起こったりする。
【０００８】
このような問題を防止するため、金属からなる反射膜を研磨する方法が報告されている（特許文献１、特許文献２を参照）。しかしながら、特許文献１、特許文献２で用いられている金属は、陽極としての機能を持たせるように仕事関数が高い材料が選択されているため、反射率は高くなく、また研磨により反射率が低下してしまう。さらに、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｃｕなどは研磨により反射率が低下し、表面に酸化層が生じる為、界面抵抗が上昇し、その結果、発光効率の低下を招くことから、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｃｕなどからなる反射膜自体を電極とすることは困難である。
【特許文献１】特開２００１−１７６６６０号公報
【特許文献２】特開平９−７７７０号公報
【非特許文献１】Ｃ．Ｗ．Ｔａｎｇ，Ｓ．Ａ．ＶａｎＳＩｙｋｅ，Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．，５１，９１３（１９８７）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明は、発光効率を向上せしめるトップエミッション型有機ＥＬ素子、及びその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の課題は、ＡｇもしくはＡｌまたはそれらの合金を反射膜とし、その上に透明陽極を形成して反射電極とし、その表面を平滑にすることによって解決される。高い反射率を持つ材料としてのＡｇ、Ａｌはそれ自体では仕事関数が低く陽極として機能せず、またいかなる成膜方法においても表面粗さが大きく表面に突起を有する。そこで、高い反射率を持つ材料からなる反射膜に、正孔注入のできる仕事関数を持ち、研磨により変質しない材料であるインジウムスズ酸化物（ＩＴＯ）もしくはインジウム亜鉛酸化物（ＩＺＯ）を形成し、陽極とすることで、本発明を完成したものである。
【００１１】
すなわち、本発明は、透明陰極側から光を取り出す有機ＥＬ素子であって、基板上に、ＡｇもしくはＡｌまたはそれらの合金からなる反射膜と、透明陽極と、少なくとも有機発光層を含んでなる有機ＥＬ層と、透明陰極とを順次形成してなり、前記有機発光層の最短発光波長をλとしたとき、前記透明陽極の膜厚がλ／４以下であり、前記透明陽極の有機ＥＬ層に対する最大突起高さをｈ、前記有機ＥＬ層の膜厚をｄとするとき、ｈ／ｄ＜０．５を満たす。
ここで、ＡｇもしくはＡｌまたはそれらの合金からなる反射膜とは、実質的にＡｇのみからなる反射膜、実質的にＡｌのみからなる反射膜、ＡｇとＡｌとの合金からなる反射膜、Ａｇと、Ａｌ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｔｉ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ等から選択される金属との合金からなる反射膜、Ａｌと、Ａｇ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｔｉ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ等から選択される金属との合金からなる反射膜をいう。なお、合金には不可避の不純物が含まれる場合もある。
【００１２】
本発明は、別の局面によれば、有機ＥＬ素子の製造方法であって、基板上に、ＡｇもしくはＡｌまたはそれらの合金からなる反射膜を形成する工程と、該反射膜上に透明陽極を形成する工程と、該透明陽極の、反射膜と反対側の表面を鏡面研磨する工程と、鏡面研磨された該透明陽極面に、有機ＥＬ層と、透明陰極とを順次形成する工程とを含む。
【００１３】
前記鏡面研磨する工程において、前記透明陽極の前記有機ＥＬ層に対する最大突起高さをｈ、前記有機ＥＬ層の膜厚をｄとするとき、ｈ／ｄ＜０．５を満たすように鏡面研磨することが好ましい。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、ＡｇもしくはＡｌまたはそれらの合金からなる反射膜に透明陽極を形成し、透明陽極の表面を鏡面研磨した平滑な反射電極を形成することで、リーク、ショートを引き起こすことなく反射効率を改善することが可能となる。その結果、駆動電圧が低減されかつ発光効率が向上した高品質のトップエミッション型有機ＥＬ素子を効率良く提供することが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
以下、図面を参照して、本発明の実施形態を詳細に説明する。
図１は、本発明の一実施形態にかかるトップエミッション型有機ＥＬ素子を示す模式的な断面図である。トップエミッション型有機ＥＬ素子１００は、基板１０９と、反射膜１０８と、透明陽極１０７と、有機ＥＬ層１１０と、透明陰極１０１とを順次形成して構成されている。本明細書中で、反射膜１０８と透明陽極１０７とを積層した構造体を、反射電極と指称することもある。有機ＥＬ層１１０は、正孔注入層１０６と、正孔輸送層１０５と、有機発光層１０４と、電子輸送層１０３と、電子注入層１０２とから構成されている。
【００１６】
基板１０９は、ガラス等の通常の基板を用いることができる。特には、有機ＥＬ素子１００をアクティブマトリックス駆動方式の有機ＥＬディスプレイに適用する場合、ＴＦＴ薄膜を形成した基板１０９を好ましく使用することができる。
【００１７】
反射膜１０８は、基板１０９上に設けられる金属の層であって、高い反射率を有するＡｇもしくはＡｌまたはそれらの合金であることが好ましい。合金とする場合には、たとえば、ＮｉＡｌを用いることができる。特に、反射率が９５％と高く、隣接する透明陽極１０７との界面が酸化しにくいため、Ａｇからなる反射膜１０８を用いることが好ましい。反射膜１０８の厚さは、０．０２〜０．３μｍとすることが好ましく、０．１〜０．２μｍとすることがさらに好ましい。反射率を確保し、なおかつ成膜後表面粗さを悪化させないためである。
【００１８】
透明陽極１０７は、反射膜１０８の基板１０９と反対側の表面に形成される、透明導電性材料からなる膜である。特には、ＩＴＯまたは、ＩＺＯが好ましく用いられる。透明陽極１０７の膜厚は、有機発光層１０４の最短発光波長λとすると、λ／４以下とすることが好ましい。光学的干渉が生じない膜厚とするためである。たとえば、有機発光層１０４にアルミニウムキノリノール錯体（Ａｌｑ3）を用いる場合は、λは４５０ｎｍであることから、透明陽極１０７の膜厚は１１０ｎｍ以下とすることができる。
【００１９】
図示する有機ＥＬ素子１００において、透明陽極１０７の反射膜１０８と反対側の表面は、研磨されて、表面粗さが小さくなっている。透明陽極１０７に積層される有機ＥＬ層のリークを無くす為である。特には、透明陽極１０７の有機ＥＬ層に対する突起高さが重要である。したがって、透明陽極１０７の最大突起高さｈは、有機ＥＬ層の総膜厚をｄとすると、ｈ／ｄ＜０．５を満たすことが望ましい。ｈ／ｄ＜０．５を満たすと、有機ＥＬ層におけるリークやショートを防止することができるためである。具体的には、例えば、透明陽極１０７の最大突起高さｈが、１０ｎｍ未満であることが好ましく、５ｎｍ以下であることがさらに好ましい。有機層の膜厚が２０ｎｍとなる場合もありうるためである。ここで、透明陽極１０７の有機ＥＬ層に対する最大突起高さとは、粗さ曲線から、その平均線の方向に基準長さだけ抜き取り、この抜き取り部分の平均線から最も高い山頂までの高さＹｐと最も低い谷部までの深さＹｖとの和をいう。基準長さとしては２〜１００μｍ程度が適当であり、ＡＦＭ（Ａｔｏｍｉｃ Ｆｏｒｃｅ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）により測定できる。なお、透明陽極の膜厚は、表面粗さの中心線（平均線）を基準として測定できるが、透明電極に接する有機ＥＬ層の膜厚ｄも、同様に測定できる。
【００２０】
有機ＥＬ層における各層の材料としては、特に限定されるものではなく公知のものを使用することが可能である。
有機発光層１０４の材料は、所望する色調に応じて選択することが可能であり、例えば青色から青緑色の発光を得るためには、ベンゾチアゾール系、ベンゾイミダゾール系、ペンゾオキサゾール系などの蛍光増白剤、金属キレート化オキソニウム化合物、スチリルベンゼン系化合物、芳香族ジメチリディン系化合物などを使用することが可能である。
【００２１】
電子注入層１０２の材料としては、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、またはＣｓなどのアルカリ金属、Ｂａ、Ｓｒなどのアルカリ土類金属、希土類金属、あるいはそれらのフッ化物等を使用することが可能であるが、これらに限定するものではない。さらに、電子輸送層１０３の材料としては、Ａｌｑ3、ベンズアズールを使用することが可能であるが、これらに限定するものではない。
【００２２】
電子注入層１０２および電子輸送層１０３の透過率は４０％以上が好ましく、８０％以上がより好ましく、このような透過率を達成するための材料を適宜選択することができる。電子注入層１０２および電子輸送層１０３の膜厚は、駆動電圧および透明性等を考慮して適宜選択することができる。通常は、電子注入層１０２の膜厚は１０ｎｍ以下であり、電子輸入層の膜厚は４０ｎｍ以下である。しかし、これらに限定するものではない。
【００２３】
正孔注入層１０６としては、銅フタロシアニンを使用することが可能であるが、これに限定するものではない。正孔輸送層１０５としては、トリフェニルジアミン（ＴＰＤ）を使用することが可能であるが、これに限定するものではない。正孔注入層１０６および正孔輸送層１０５の透過率は、８０％以上が好ましく、９０％以上がより好ましく、このような透過率を達成するための材料を適宜選択することができる。正孔注入層１０６の膜厚は、通常は１００ｎｍ以下であり、および正孔輸送層１０５の膜厚は、通常は１００ｎｍ以下である。しかし、これらに限定するものではない。
【００２４】
本実施形態においては、有機ＥＬ層１１０が、正孔注入層１０６、正孔輸送層１０５、有機発光層１０４、電子輸送層１０３、電子注入層１０２から構成されている。しかし、本発明の有機ＥＬ層は、図示する形態には限定されず、陽極および陰極に電圧が印加されることによって生じる正孔および電子が再結合することで発光する有機発光層を少なくとも含む構造であればよい。具体的には、有機ＥＬ層は、例えば、以下に示すような構造が挙げられる。
（１）有機発光層
（２）正孔注入層／有機発光層
（３）有機発光層／電子輸送層
（４）正孔注入層／有機発光層／電子輸送層
（５）正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／電子輸送層
（６）正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／電子輸送層／電子注入層
【００２５】
上述の（１）、（３）の構造を有する有機ＥＬ層においては、有機発光層に透明陽極が接続され、（２）、（４）〜（６）の構造を有する有機ＥＬ層においては、正孔注入層に透明陽極が接続される。いっぽう、（１）、（２）の構造を有する有機ＥＬ層においては、有機発光層に透明陰極が接続され、（３）〜（５）の構造を有する有機ＥＬ層においては、電子輸送層に透明陰極が接続され、（６）の構造を有する有機ＥＬ層においては、電子注入層に透明陰極が接続される。有機発光層、電子輸送層または電子注入層と透明陰極との接続は、後述する保護膜を介した接続であってもよい。
【００２６】
なお、本願発明の有機ＥＬ素子では、電子注入効率の改善の点から、電子輸送層および電子注入層を設けることが好ましい。電子輸送層および電子注入層の材料を適宜選択することによって電子注入効率のさらなる改善が実現可能となる。
【００２７】
有機ＥＬ層１１０の、透明陽極１０７と反対側の面には、図示しない保護膜を設けることができる。保護膜は、透明陰極１０１を作製する際の有機ＥＬ層１１０へのダメージを緩和することができる。特に、有機ＥＬ層に電子注入層を設けた場合は、電子注入層と透明陰極とが保護膜によって分離されることになるため、電子注入層と透明陰極とが界面を形成して電子注入層の表面が酸化され劣化することを防止することが可能である。保護膜は、実質的に炭素のみからなる薄膜であっても、炭素以外の金属元素を含む薄膜であってもよく、具体例としては、ダイヤモンドライクカーボン膜およびアモルファスカーボン膜が挙げられる。また、保護膜の膜厚は、通常、５０ｎｍ以下の範囲で、所望の透過率を達成するように決定することができる。
【００２８】
透明陰極１０１は、有機ＥＬ層１１０の透明陽極１０７と反対側の表面に直接、あるいは前記保護膜を介して形成される。透明陰極１０１としては、ＩＺＯまたはＩＴＯなどの透明導電性材料を用いることが好ましい。特には、透明陰極１０１は、可視光の領域である３８０〜７８０ｎｍの波長において８０％以上の透過率を有することが望ましい。透明陰極１０１側から光を取り出すためである。透明陰極１０１の膜厚は、通常、１００〜３００ｎｍとすることができるが、特定の膜厚には限定されない。
【００２９】
上記構造を有する有機ＥＬ素子１００は、反射膜１０８での反射率が高く、かつ、透明陽極１０７の有機ＥＬ層１１０に対する突起高さが小さくなっている。このため、有機発光層１０４における発光を高い効率で透明陰極１０１側から取り出すことができる。
【００３０】
次に、本発明にかかる有機ＥＬ素子１００を、製造方法の局面から説明する。本発明にかかる有機ＥＬ素子の製造方法は、基板１０９上に反射膜１０８を形成する工程と、該反射膜１０８上に透明陽極１０７を形成する工程と、該透明陽極１０７の該反射膜１０８と反対側の表面を鏡面研磨する工程と、鏡面研磨した透明陽極１０７面に有機ＥＬ層１１０と透明陰極とを順次形成する工程とを含む。
【００３１】
基板１０９上に反射膜１０８を形成する工程では、洗浄した基板に、ＡｇもしくはＡｌ、またはそれらの合金を、蒸着法、スパッタリング法、またはその他の既知の方法で形成することができる。基板１０９上に反射膜１０８を形成した後、反射膜１０８上に透明陽極１０７を形成する前に、反射膜１０８の表面を鏡面研磨する工程を含んでもよい。製膜後の表面粗さを低減させ、パーティクルなどを除去するためである。研磨加工は、粒径１μｍ以下のダイヤモンド砥粒などの遊離砥粒を利用したポリシング加工や表面に前記砥粒が埋め込まれた樹脂テープ（固定砥粒）を用いたテープ加工などにより実施できる。また、研磨加工により、最大突起高さを１０ｎｍ以下となるように実施することができる。
【００３２】
反射膜１０８上に透明陽極１０７を形成する工程では、スパッタリング法により透明陽極１０７を形成する。この透明陽極１０７はＩＴＯまたはＩＺＯが望ましい。その際の透明陽極１０７の膜厚は、有機発光層１０４の最短発光波長をλとすると、λ／４以下とするように調整することが好ましい。
【００３３】
次にこの透明陽極１０７表面を鏡面研磨する工程を行う。鏡面研磨は、遊離砥粒を用いたポリシング、エッチング作用を加味したＣＭＰ（Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ Ｐｏｌｉｓｉｎｇ）、固定砥粒を用いたテープ研磨などにより実施することができる。鏡面研磨は、透明陽極１０７表面の有機膜厚に対する突起高さｈが、有機ＥＬ層１１０の総膜厚ｄに対し、ｈ／ｄ＜０．５以下となるように行うことが望ましい。ｈ／ｄ＜０．５とすると、有機ＥＬ層１１０のリークを減らすことができるためである。かかる工程により、透明陽極１０７の有機ＥＬ層１１０と接触する面の表面粗さを小さくすることができる。
【００３４】
透明陽極１０７表面を鏡面研磨した後、慣用の技術を用いて適宜パターニングすることで、基板１０９上に、反射膜１０８と透明陽極１０７とを積層してなる反射電極を得ることができる。
【００３５】
次に、鏡面研磨した透明陽極１０７面に有機ＥＬ層１１０と透明陰極とを順次形成する工程を行う。例えば、図１に示す構成の有機ＥＬ層１１０を形成する場合、正孔注入層１０６、正孔輸送層１０５、有機発光層１０４、電子注入層１０２および電子輸送層１０３を、透明陽極１０７面に順次積層する。正孔注入層１０６、正孔輸送層１０５、有機発光層１０４、電子輸送層１０３、および電子注入層１０２は、通常は、真空蒸着法により形成できるが、塗布法により形成してもよい。
【００３６】
次に、有機ＥＬ層１１０に、透明陰極１０１を積層する。透明陰極１０１は、スパッタ法などにより形成することができる。また、必要に応じて、有機ＥＬ層１１０と、透明陰極１０１との間に、保護膜を形成する工程を含んでもよい。保護膜は、炭化水素系ガスを主成分とする混合ガスを用いた化学蒸着法によって形成することができる。
【００３７】
本実施形態による有機ＥＬ素子の製造方法によれば、透明陽極の有機ＥＬ層と隣接する表面を鏡面研磨する工程により、発光効率の高い有機ＥＬ素子を製造することができる。
【００３８】
以下、実施例によって本発明をより具体的に説明するが、それらは本発明を限定するものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において種々変更可能であることは言うまでもない。
【００３９】
（実施例１）
本発明にもとづいて２ｍｍ×２ｍｍの発光領域（主発光波長５１０ｎｍ、最短波長λ４５０ｎｍ）を持つ有機ＥＬ素子を以下の手順により作製した。先ず、ガラス基板に真空蒸着装置により厚さ５０ｎｍのＡｇ反射膜を形成した。その反射膜の上に、ＤＣスパッタリング法（ターゲット：ＩＺＯ（Ｉｎ2Ｏ3−１０％ＺｎＯ）、スパッタガス：Ａｒ、パワー２５０Ｗ）によって、厚さ１００ｎｍのＩＺＯを形成し、電極を形成した。
【００４０】
次に、ＩＺＯの表面を、ｈ／ｄ＜０．５を満たすように、ポリシング加工機を用い、コロイダルシリカをスラリーとして荷重５０ｇｆ／ｃｍ2にて２分研磨した。そして、最大突起高さが４．５ｎｍの反射電極を得た。反射電極を十分に洗浄した後に、発光波長が１８４．９ｎｍおよび２５３．７ｎｍを有する５０ｍＷ出力の低圧水銀灯のもと大気中にて５分間照射処理した（ＵＶ照射処理）。
【００４１】
その後、有機蒸着装置において、反射電極の上に有機ＥＬ層として、αＮＰＤからなる厚さ４０ｎｍの正孔注入層、Ａｌｑ3からなる厚さ６０ｎｍの有機発光層、Ｌｉからなる厚さ１ｎｍの電子注入層を順に積層した。なお、各層の成膜条件としては、１×１０-3Ｐａ以下の圧力、０．５ｎｍ／ｓの成膜速度とした。有機ＥＬ層の上に、ダイヤモンドライクカーボンからなる保護膜を、厚さ５ｎｍに、ＤＣスパッタリングにより形成した。
【００４２】
次に、対向式ＤＣスパッタリングによって、保護膜の上に厚さ１００ｎｍのＩＺＯを成膜し、透明陰極を形成した。なお、スパッタガスにはＡｒガスを使用し、ターゲットにはＩＺＯ（Ｉｎ2Ｏ3−１０％ＺｎＯ）を使用した。
【００４３】
以上のようにして、反射電極を有する有機ＥＬ素子を得た。得られた素子について、１００ｃｄ／ｍ2の輝度で点灯させ、その際の電流を測定することによって電流効率を求めた。また、発光を開始する発光開始電圧について測定した。その結果を表１に示す。
【００４４】
（比較例１）
反射電極としてガラス基板にＤＣスパッタリング法（ターゲット：Ｐｔ）、スパッタガス：Ａｒ、パワー２５０Ｗ）によって、厚さ１００ｎｍのＰｔからなる反射膜を形成した。その後、反射膜の鏡面研磨を行った。その結果、反射膜表面の最大突起高さは６．５ｎｍであった。実施例１と同様にして、有機ＥＬ層、ＩＺＯからなる透明陰極を形成し、有機ＥＬ素子を作製した。得られた有機ＥＬ素子について、実施例１と同様にして、電流効率および発光開始電圧を測定した。その結果を表１に示す。
【００４５】
【表１】
【００４６】
表１から明らかなように、実施例１の有機ＥＬ素子では比較例１の有機ＥＬ素子と比較して極めて高い発光効率を示すことが分かった。これは、高い反射率を有するＡｇを用いることが可能になり、かつ、透明陽極の突起高さが小さくなって、リーク電流が減ったためであると考えられる。
【００４７】
（参考例１）
ガラス基板に真空蒸着装置により膜厚が１００ｎｍとなるようにＡｇを蒸着して反射膜を形成した後、その上に、透明陽極としてＩＺＯを１００ｎｍとなるように成膜して、反射電極を製造した。成膜したＩＺＯの表面をＡＦＭで測定した写真を図２に示す。このとき、２μｍ四方の領域についてＡＦＭ像を観測した。その結果、ＩＺＯの表面の最大突起高さＲmaxは、７２ｎｍであった。この成膜したＩＺＯの表面を、ポリシング加工機を用い、コロイダルシリカをスラリーとして荷重５０ｇｆ／ｃｍ2にて２分研磨した表面をＡＦＭで測定した写真を図３に示す。研磨後のＩＺＯの表面の最大突起高さＲmaxは、４．２ｎｍであった。このことから透明陽極の表面を鏡面研磨する工程により、表面の突起高さが約１７分の１になったことがわかった。
【産業上の利用可能性】
【００４８】
本発明の有機ＥＬ素子を用いて、例えば、情報機器用ディスプレイなどの表示装置を構成することが可能である。特に、本発明の有機ＥＬ素子はトップエミッション型であるため、大画面化が要求される表示装置を構成する素子として有効である。
【図面の簡単な説明】
【００４９】
【図１】本発明にもとづく有機ＥＬ素子の構造を示す模式的な断面図である。
【図２】基板上に形成したＡｇからなる反射膜にＩＺＯを成膜した状態の、ＡＦＭ写真を示す図である。
【図３】基板上に形成したＡｇからなる反射膜にＩＺＯを成膜し、さらに研磨した後のＡＦＭ写真を示す図である。
【図４】一般的なボトムエミッション型有機ＥＬ素子の構造を示す模式的断面図である。
【図５】一般的なトップエミッション型有機ＥＬ素子の構造を示す模式的断面図である。
【符号の説明】
【００５０】
１００ トップエミッション型有機ＥＬ素子
１０１ 透明陰極
１０２ 電子注入層
１０３ 電子輸送層
１０４ 有機発光層
１０５ 正孔輸送層
１０６ 正孔注入層
１０７ 透明陽極
１０８ 反射膜
１０９ 基板
１１０ 有機ＥＬ層
【技術分野】
【０００１】
本発明は、カラーテレビ、パソコン、パチンコ台などに使用される各種表示装置の発光源として用いられる有機ＥＬ素子およびその製造方法に関する。より詳細には、発光効率の向上したトップエミッション方式の有機ＥＬ素子およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
表示装置に適用される発光素子の一例として、有機化合物の薄膜積層構造を有する有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、「有機ＥＬ素子」と称する）が知られている。有機ＥＬ素子は、薄膜の自発光型素子であり、低駆動電圧、高解像度、高視野角といった優れた特徴を有することから、それらの実用化に向けて様々な検討がなされている（例えば、非特許文献１を参照）。
【０００３】
有機ＥＬ素子としては、基板側から光を取り出す、いわゆる「ボトムエミッション」型の素子が広く知られている。一般的なボトムエミッション型有機ＥＬ素子の模式的構造を図４に示す。ボトムエミッション型有機ＥＬ素子２００は、基板２０９上に、透明陽極２０７と、有機ＥＬ層２１０と、金属陰極２０１とを順次形成して構成される。有機ＥＬ層２１０は、透明陽極２０７上に、正孔注入層２０６と、正孔輸送層２０５と、有機発光層２０４と、電子輸送層２０３と、電子注入層２０２とを形成してなる。
【０００４】
近年、有機ＥＬ素子を発光源として用いる有機ＥＬディスプレイの分野では、アクティブマトリックス駆動方式のディスプレイの開発が盛んに行われている。上述のように構成されるボトムエミッション型有機ＥＬ素子をアクティブマトリックス駆動方式の有機ＥＬディスプレイに適用する場合、スイッチング素子として基板上に設けられる薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）の数の増加に伴って基板に占めるＴＦＴの面積が増大し、基板側からの光の取り出し面積が減少してしまうことがあった。
【０００５】
したがって、そのような状況下では、有機ＥＬディスプレイに適用される素子は、図４に示す光を基板側から取り出すボトムエミッション型の素子よりも、光を基板の反対側（陰極側）から取り出す、いわゆる「トップエミッション」型の素子の方が構造的に有利である（特許文献１を参照）。
【０００６】
一般的なトップエミッション型の素子の模式的構造を図５に示す。トップエミッション型有機ＥＬ素子は、基板３０９上に、陽極として機能する反射膜３０８と、有機ＥＬ層３１０と、透明陰極電極３０１とを順次形成して構成される。有機ＥＬ層３１０は、正孔注入層３０６と、正孔輸送層３０５と、有機発光層３０４と、電子輸送層３０３と、電子注入層３０２とを形成してなる。
【０００７】
このようなトップエミッション型有機ＥＬ素子３００を製造するには、スパッタリング法、蒸着法などの方法によって、基板３０９上に反射膜３０８を形成し、反射膜３０８に有機ＥＬ層３１０を形成する。しかしながら反射率の高い金属からなる反射膜３０８は表面粗さが大きく、表面に突起を有する。そのため、反射膜３０８に隣接する有機ＥＬ層３１０では、突起部で有機ＥＬ層３１０が薄くなり、電極間でリーク電流が生じたり、短絡が起こったりする。
【０００８】
このような問題を防止するため、金属からなる反射膜を研磨する方法が報告されている（特許文献１、特許文献２を参照）。しかしながら、特許文献１、特許文献２で用いられている金属は、陽極としての機能を持たせるように仕事関数が高い材料が選択されているため、反射率は高くなく、また研磨により反射率が低下してしまう。さらに、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｃｕなどは研磨により反射率が低下し、表面に酸化層が生じる為、界面抵抗が上昇し、その結果、発光効率の低下を招くことから、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｃｕなどからなる反射膜自体を電極とすることは困難である。
【特許文献１】特開２００１−１７６６６０号公報
【特許文献２】特開平９−７７７０号公報
【非特許文献１】Ｃ．Ｗ．Ｔａｎｇ，Ｓ．Ａ．ＶａｎＳＩｙｋｅ，Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．，５１，９１３（１９８７）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明は、発光効率を向上せしめるトップエミッション型有機ＥＬ素子、及びその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の課題は、ＡｇもしくはＡｌまたはそれらの合金を反射膜とし、その上に透明陽極を形成して反射電極とし、その表面を平滑にすることによって解決される。高い反射率を持つ材料としてのＡｇ、Ａｌはそれ自体では仕事関数が低く陽極として機能せず、またいかなる成膜方法においても表面粗さが大きく表面に突起を有する。そこで、高い反射率を持つ材料からなる反射膜に、正孔注入のできる仕事関数を持ち、研磨により変質しない材料であるインジウムスズ酸化物（ＩＴＯ）もしくはインジウム亜鉛酸化物（ＩＺＯ）を形成し、陽極とすることで、本発明を完成したものである。
【００１１】
すなわち、本発明は、透明陰極側から光を取り出す有機ＥＬ素子であって、基板上に、ＡｇもしくはＡｌまたはそれらの合金からなる反射膜と、透明陽極と、少なくとも有機発光層を含んでなる有機ＥＬ層と、透明陰極とを順次形成してなり、前記有機発光層の最短発光波長をλとしたとき、前記透明陽極の膜厚がλ／４以下であり、前記透明陽極の有機ＥＬ層に対する最大突起高さをｈ、前記有機ＥＬ層の膜厚をｄとするとき、ｈ／ｄ＜０．５を満たす。
ここで、ＡｇもしくはＡｌまたはそれらの合金からなる反射膜とは、実質的にＡｇのみからなる反射膜、実質的にＡｌのみからなる反射膜、ＡｇとＡｌとの合金からなる反射膜、Ａｇと、Ａｌ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｔｉ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ等から選択される金属との合金からなる反射膜、Ａｌと、Ａｇ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｔｉ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ等から選択される金属との合金からなる反射膜をいう。なお、合金には不可避の不純物が含まれる場合もある。
【００１２】
本発明は、別の局面によれば、有機ＥＬ素子の製造方法であって、基板上に、ＡｇもしくはＡｌまたはそれらの合金からなる反射膜を形成する工程と、該反射膜上に透明陽極を形成する工程と、該透明陽極の、反射膜と反対側の表面を鏡面研磨する工程と、鏡面研磨された該透明陽極面に、有機ＥＬ層と、透明陰極とを順次形成する工程とを含む。
【００１３】
前記鏡面研磨する工程において、前記透明陽極の前記有機ＥＬ層に対する最大突起高さをｈ、前記有機ＥＬ層の膜厚をｄとするとき、ｈ／ｄ＜０．５を満たすように鏡面研磨することが好ましい。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、ＡｇもしくはＡｌまたはそれらの合金からなる反射膜に透明陽極を形成し、透明陽極の表面を鏡面研磨した平滑な反射電極を形成することで、リーク、ショートを引き起こすことなく反射効率を改善することが可能となる。その結果、駆動電圧が低減されかつ発光効率が向上した高品質のトップエミッション型有機ＥＬ素子を効率良く提供することが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
以下、図面を参照して、本発明の実施形態を詳細に説明する。
図１は、本発明の一実施形態にかかるトップエミッション型有機ＥＬ素子を示す模式的な断面図である。トップエミッション型有機ＥＬ素子１００は、基板１０９と、反射膜１０８と、透明陽極１０７と、有機ＥＬ層１１０と、透明陰極１０１とを順次形成して構成されている。本明細書中で、反射膜１０８と透明陽極１０７とを積層した構造体を、反射電極と指称することもある。有機ＥＬ層１１０は、正孔注入層１０６と、正孔輸送層１０５と、有機発光層１０４と、電子輸送層１０３と、電子注入層１０２とから構成されている。
【００１６】
基板１０９は、ガラス等の通常の基板を用いることができる。特には、有機ＥＬ素子１００をアクティブマトリックス駆動方式の有機ＥＬディスプレイに適用する場合、ＴＦＴ薄膜を形成した基板１０９を好ましく使用することができる。
【００１７】
反射膜１０８は、基板１０９上に設けられる金属の層であって、高い反射率を有するＡｇもしくはＡｌまたはそれらの合金であることが好ましい。合金とする場合には、たとえば、ＮｉＡｌを用いることができる。特に、反射率が９５％と高く、隣接する透明陽極１０７との界面が酸化しにくいため、Ａｇからなる反射膜１０８を用いることが好ましい。反射膜１０８の厚さは、０．０２〜０．３μｍとすることが好ましく、０．１〜０．２μｍとすることがさらに好ましい。反射率を確保し、なおかつ成膜後表面粗さを悪化させないためである。
【００１８】
透明陽極１０７は、反射膜１０８の基板１０９と反対側の表面に形成される、透明導電性材料からなる膜である。特には、ＩＴＯまたは、ＩＺＯが好ましく用いられる。透明陽極１０７の膜厚は、有機発光層１０４の最短発光波長λとすると、λ／４以下とすることが好ましい。光学的干渉が生じない膜厚とするためである。たとえば、有機発光層１０４にアルミニウムキノリノール錯体（Ａｌｑ3）を用いる場合は、λは４５０ｎｍであることから、透明陽極１０７の膜厚は１１０ｎｍ以下とすることができる。
【００１９】
図示する有機ＥＬ素子１００において、透明陽極１０７の反射膜１０８と反対側の表面は、研磨されて、表面粗さが小さくなっている。透明陽極１０７に積層される有機ＥＬ層のリークを無くす為である。特には、透明陽極１０７の有機ＥＬ層に対する突起高さが重要である。したがって、透明陽極１０７の最大突起高さｈは、有機ＥＬ層の総膜厚をｄとすると、ｈ／ｄ＜０．５を満たすことが望ましい。ｈ／ｄ＜０．５を満たすと、有機ＥＬ層におけるリークやショートを防止することができるためである。具体的には、例えば、透明陽極１０７の最大突起高さｈが、１０ｎｍ未満であることが好ましく、５ｎｍ以下であることがさらに好ましい。有機層の膜厚が２０ｎｍとなる場合もありうるためである。ここで、透明陽極１０７の有機ＥＬ層に対する最大突起高さとは、粗さ曲線から、その平均線の方向に基準長さだけ抜き取り、この抜き取り部分の平均線から最も高い山頂までの高さＹｐと最も低い谷部までの深さＹｖとの和をいう。基準長さとしては２〜１００μｍ程度が適当であり、ＡＦＭ（Ａｔｏｍｉｃ Ｆｏｒｃｅ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）により測定できる。なお、透明陽極の膜厚は、表面粗さの中心線（平均線）を基準として測定できるが、透明電極に接する有機ＥＬ層の膜厚ｄも、同様に測定できる。
【００２０】
有機ＥＬ層における各層の材料としては、特に限定されるものではなく公知のものを使用することが可能である。
有機発光層１０４の材料は、所望する色調に応じて選択することが可能であり、例えば青色から青緑色の発光を得るためには、ベンゾチアゾール系、ベンゾイミダゾール系、ペンゾオキサゾール系などの蛍光増白剤、金属キレート化オキソニウム化合物、スチリルベンゼン系化合物、芳香族ジメチリディン系化合物などを使用することが可能である。
【００２１】
電子注入層１０２の材料としては、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、またはＣｓなどのアルカリ金属、Ｂａ、Ｓｒなどのアルカリ土類金属、希土類金属、あるいはそれらのフッ化物等を使用することが可能であるが、これらに限定するものではない。さらに、電子輸送層１０３の材料としては、Ａｌｑ3、ベンズアズールを使用することが可能であるが、これらに限定するものではない。
【００２２】
電子注入層１０２および電子輸送層１０３の透過率は４０％以上が好ましく、８０％以上がより好ましく、このような透過率を達成するための材料を適宜選択することができる。電子注入層１０２および電子輸送層１０３の膜厚は、駆動電圧および透明性等を考慮して適宜選択することができる。通常は、電子注入層１０２の膜厚は１０ｎｍ以下であり、電子輸入層の膜厚は４０ｎｍ以下である。しかし、これらに限定するものではない。
【００２３】
正孔注入層１０６としては、銅フタロシアニンを使用することが可能であるが、これに限定するものではない。正孔輸送層１０５としては、トリフェニルジアミン（ＴＰＤ）を使用することが可能であるが、これに限定するものではない。正孔注入層１０６および正孔輸送層１０５の透過率は、８０％以上が好ましく、９０％以上がより好ましく、このような透過率を達成するための材料を適宜選択することができる。正孔注入層１０６の膜厚は、通常は１００ｎｍ以下であり、および正孔輸送層１０５の膜厚は、通常は１００ｎｍ以下である。しかし、これらに限定するものではない。
【００２４】
本実施形態においては、有機ＥＬ層１１０が、正孔注入層１０６、正孔輸送層１０５、有機発光層１０４、電子輸送層１０３、電子注入層１０２から構成されている。しかし、本発明の有機ＥＬ層は、図示する形態には限定されず、陽極および陰極に電圧が印加されることによって生じる正孔および電子が再結合することで発光する有機発光層を少なくとも含む構造であればよい。具体的には、有機ＥＬ層は、例えば、以下に示すような構造が挙げられる。
（１）有機発光層
（２）正孔注入層／有機発光層
（３）有機発光層／電子輸送層
（４）正孔注入層／有機発光層／電子輸送層
（５）正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／電子輸送層
（６）正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／電子輸送層／電子注入層
【００２５】
上述の（１）、（３）の構造を有する有機ＥＬ層においては、有機発光層に透明陽極が接続され、（２）、（４）〜（６）の構造を有する有機ＥＬ層においては、正孔注入層に透明陽極が接続される。いっぽう、（１）、（２）の構造を有する有機ＥＬ層においては、有機発光層に透明陰極が接続され、（３）〜（５）の構造を有する有機ＥＬ層においては、電子輸送層に透明陰極が接続され、（６）の構造を有する有機ＥＬ層においては、電子注入層に透明陰極が接続される。有機発光層、電子輸送層または電子注入層と透明陰極との接続は、後述する保護膜を介した接続であってもよい。
【００２６】
なお、本願発明の有機ＥＬ素子では、電子注入効率の改善の点から、電子輸送層および電子注入層を設けることが好ましい。電子輸送層および電子注入層の材料を適宜選択することによって電子注入効率のさらなる改善が実現可能となる。
【００２７】
有機ＥＬ層１１０の、透明陽極１０７と反対側の面には、図示しない保護膜を設けることができる。保護膜は、透明陰極１０１を作製する際の有機ＥＬ層１１０へのダメージを緩和することができる。特に、有機ＥＬ層に電子注入層を設けた場合は、電子注入層と透明陰極とが保護膜によって分離されることになるため、電子注入層と透明陰極とが界面を形成して電子注入層の表面が酸化され劣化することを防止することが可能である。保護膜は、実質的に炭素のみからなる薄膜であっても、炭素以外の金属元素を含む薄膜であってもよく、具体例としては、ダイヤモンドライクカーボン膜およびアモルファスカーボン膜が挙げられる。また、保護膜の膜厚は、通常、５０ｎｍ以下の範囲で、所望の透過率を達成するように決定することができる。
【００２８】
透明陰極１０１は、有機ＥＬ層１１０の透明陽極１０７と反対側の表面に直接、あるいは前記保護膜を介して形成される。透明陰極１０１としては、ＩＺＯまたはＩＴＯなどの透明導電性材料を用いることが好ましい。特には、透明陰極１０１は、可視光の領域である３８０〜７８０ｎｍの波長において８０％以上の透過率を有することが望ましい。透明陰極１０１側から光を取り出すためである。透明陰極１０１の膜厚は、通常、１００〜３００ｎｍとすることができるが、特定の膜厚には限定されない。
【００２９】
上記構造を有する有機ＥＬ素子１００は、反射膜１０８での反射率が高く、かつ、透明陽極１０７の有機ＥＬ層１１０に対する突起高さが小さくなっている。このため、有機発光層１０４における発光を高い効率で透明陰極１０１側から取り出すことができる。
【００３０】
次に、本発明にかかる有機ＥＬ素子１００を、製造方法の局面から説明する。本発明にかかる有機ＥＬ素子の製造方法は、基板１０９上に反射膜１０８を形成する工程と、該反射膜１０８上に透明陽極１０７を形成する工程と、該透明陽極１０７の該反射膜１０８と反対側の表面を鏡面研磨する工程と、鏡面研磨した透明陽極１０７面に有機ＥＬ層１１０と透明陰極とを順次形成する工程とを含む。
【００３１】
基板１０９上に反射膜１０８を形成する工程では、洗浄した基板に、ＡｇもしくはＡｌ、またはそれらの合金を、蒸着法、スパッタリング法、またはその他の既知の方法で形成することができる。基板１０９上に反射膜１０８を形成した後、反射膜１０８上に透明陽極１０７を形成する前に、反射膜１０８の表面を鏡面研磨する工程を含んでもよい。製膜後の表面粗さを低減させ、パーティクルなどを除去するためである。研磨加工は、粒径１μｍ以下のダイヤモンド砥粒などの遊離砥粒を利用したポリシング加工や表面に前記砥粒が埋め込まれた樹脂テープ（固定砥粒）を用いたテープ加工などにより実施できる。また、研磨加工により、最大突起高さを１０ｎｍ以下となるように実施することができる。
【００３２】
反射膜１０８上に透明陽極１０７を形成する工程では、スパッタリング法により透明陽極１０７を形成する。この透明陽極１０７はＩＴＯまたはＩＺＯが望ましい。その際の透明陽極１０７の膜厚は、有機発光層１０４の最短発光波長をλとすると、λ／４以下とするように調整することが好ましい。
【００３３】
次にこの透明陽極１０７表面を鏡面研磨する工程を行う。鏡面研磨は、遊離砥粒を用いたポリシング、エッチング作用を加味したＣＭＰ（Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ Ｐｏｌｉｓｉｎｇ）、固定砥粒を用いたテープ研磨などにより実施することができる。鏡面研磨は、透明陽極１０７表面の有機膜厚に対する突起高さｈが、有機ＥＬ層１１０の総膜厚ｄに対し、ｈ／ｄ＜０．５以下となるように行うことが望ましい。ｈ／ｄ＜０．５とすると、有機ＥＬ層１１０のリークを減らすことができるためである。かかる工程により、透明陽極１０７の有機ＥＬ層１１０と接触する面の表面粗さを小さくすることができる。
【００３４】
透明陽極１０７表面を鏡面研磨した後、慣用の技術を用いて適宜パターニングすることで、基板１０９上に、反射膜１０８と透明陽極１０７とを積層してなる反射電極を得ることができる。
【００３５】
次に、鏡面研磨した透明陽極１０７面に有機ＥＬ層１１０と透明陰極とを順次形成する工程を行う。例えば、図１に示す構成の有機ＥＬ層１１０を形成する場合、正孔注入層１０６、正孔輸送層１０５、有機発光層１０４、電子注入層１０２および電子輸送層１０３を、透明陽極１０７面に順次積層する。正孔注入層１０６、正孔輸送層１０５、有機発光層１０４、電子輸送層１０３、および電子注入層１０２は、通常は、真空蒸着法により形成できるが、塗布法により形成してもよい。
【００３６】
次に、有機ＥＬ層１１０に、透明陰極１０１を積層する。透明陰極１０１は、スパッタ法などにより形成することができる。また、必要に応じて、有機ＥＬ層１１０と、透明陰極１０１との間に、保護膜を形成する工程を含んでもよい。保護膜は、炭化水素系ガスを主成分とする混合ガスを用いた化学蒸着法によって形成することができる。
【００３７】
本実施形態による有機ＥＬ素子の製造方法によれば、透明陽極の有機ＥＬ層と隣接する表面を鏡面研磨する工程により、発光効率の高い有機ＥＬ素子を製造することができる。
【００３８】
以下、実施例によって本発明をより具体的に説明するが、それらは本発明を限定するものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において種々変更可能であることは言うまでもない。
【００３９】
（実施例１）
本発明にもとづいて２ｍｍ×２ｍｍの発光領域（主発光波長５１０ｎｍ、最短波長λ４５０ｎｍ）を持つ有機ＥＬ素子を以下の手順により作製した。先ず、ガラス基板に真空蒸着装置により厚さ５０ｎｍのＡｇ反射膜を形成した。その反射膜の上に、ＤＣスパッタリング法（ターゲット：ＩＺＯ（Ｉｎ2Ｏ3−１０％ＺｎＯ）、スパッタガス：Ａｒ、パワー２５０Ｗ）によって、厚さ１００ｎｍのＩＺＯを形成し、電極を形成した。
【００４０】
次に、ＩＺＯの表面を、ｈ／ｄ＜０．５を満たすように、ポリシング加工機を用い、コロイダルシリカをスラリーとして荷重５０ｇｆ／ｃｍ2にて２分研磨した。そして、最大突起高さが４．５ｎｍの反射電極を得た。反射電極を十分に洗浄した後に、発光波長が１８４．９ｎｍおよび２５３．７ｎｍを有する５０ｍＷ出力の低圧水銀灯のもと大気中にて５分間照射処理した（ＵＶ照射処理）。
【００４１】
その後、有機蒸着装置において、反射電極の上に有機ＥＬ層として、αＮＰＤからなる厚さ４０ｎｍの正孔注入層、Ａｌｑ3からなる厚さ６０ｎｍの有機発光層、Ｌｉからなる厚さ１ｎｍの電子注入層を順に積層した。なお、各層の成膜条件としては、１×１０-3Ｐａ以下の圧力、０．５ｎｍ／ｓの成膜速度とした。有機ＥＬ層の上に、ダイヤモンドライクカーボンからなる保護膜を、厚さ５ｎｍに、ＤＣスパッタリングにより形成した。
【００４２】
次に、対向式ＤＣスパッタリングによって、保護膜の上に厚さ１００ｎｍのＩＺＯを成膜し、透明陰極を形成した。なお、スパッタガスにはＡｒガスを使用し、ターゲットにはＩＺＯ（Ｉｎ2Ｏ3−１０％ＺｎＯ）を使用した。
【００４３】
以上のようにして、反射電極を有する有機ＥＬ素子を得た。得られた素子について、１００ｃｄ／ｍ2の輝度で点灯させ、その際の電流を測定することによって電流効率を求めた。また、発光を開始する発光開始電圧について測定した。その結果を表１に示す。
【００４４】
（比較例１）
反射電極としてガラス基板にＤＣスパッタリング法（ターゲット：Ｐｔ）、スパッタガス：Ａｒ、パワー２５０Ｗ）によって、厚さ１００ｎｍのＰｔからなる反射膜を形成した。その後、反射膜の鏡面研磨を行った。その結果、反射膜表面の最大突起高さは６．５ｎｍであった。実施例１と同様にして、有機ＥＬ層、ＩＺＯからなる透明陰極を形成し、有機ＥＬ素子を作製した。得られた有機ＥＬ素子について、実施例１と同様にして、電流効率および発光開始電圧を測定した。その結果を表１に示す。
【００４５】
【表１】
【００４６】
表１から明らかなように、実施例１の有機ＥＬ素子では比較例１の有機ＥＬ素子と比較して極めて高い発光効率を示すことが分かった。これは、高い反射率を有するＡｇを用いることが可能になり、かつ、透明陽極の突起高さが小さくなって、リーク電流が減ったためであると考えられる。
【００４７】
（参考例１）
ガラス基板に真空蒸着装置により膜厚が１００ｎｍとなるようにＡｇを蒸着して反射膜を形成した後、その上に、透明陽極としてＩＺＯを１００ｎｍとなるように成膜して、反射電極を製造した。成膜したＩＺＯの表面をＡＦＭで測定した写真を図２に示す。このとき、２μｍ四方の領域についてＡＦＭ像を観測した。その結果、ＩＺＯの表面の最大突起高さＲmaxは、７２ｎｍであった。この成膜したＩＺＯの表面を、ポリシング加工機を用い、コロイダルシリカをスラリーとして荷重５０ｇｆ／ｃｍ2にて２分研磨した表面をＡＦＭで測定した写真を図３に示す。研磨後のＩＺＯの表面の最大突起高さＲmaxは、４．２ｎｍであった。このことから透明陽極の表面を鏡面研磨する工程により、表面の突起高さが約１７分の１になったことがわかった。
【産業上の利用可能性】
【００４８】
本発明の有機ＥＬ素子を用いて、例えば、情報機器用ディスプレイなどの表示装置を構成することが可能である。特に、本発明の有機ＥＬ素子はトップエミッション型であるため、大画面化が要求される表示装置を構成する素子として有効である。
【図面の簡単な説明】
【００４９】
【図１】本発明にもとづく有機ＥＬ素子の構造を示す模式的な断面図である。
【図２】基板上に形成したＡｇからなる反射膜にＩＺＯを成膜した状態の、ＡＦＭ写真を示す図である。
【図３】基板上に形成したＡｇからなる反射膜にＩＺＯを成膜し、さらに研磨した後のＡＦＭ写真を示す図である。
【図４】一般的なボトムエミッション型有機ＥＬ素子の構造を示す模式的断面図である。
【図５】一般的なトップエミッション型有機ＥＬ素子の構造を示す模式的断面図である。
【符号の説明】
【００５０】
１００ トップエミッション型有機ＥＬ素子
１０１ 透明陰極
１０２ 電子注入層
１０３ 電子輸送層
１０４ 有機発光層
１０５ 正孔輸送層
１０６ 正孔注入層
１０７ 透明陽極
１０８ 反射膜
１０９ 基板
１１０ 有機ＥＬ層
【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板上に、ＡｇもしくはＡｌまたはそれらの合金からなる反射膜と、透明陽極と、少なくとも有機発光層を含んでなる有機ＥＬ層と、透明陰極とを順次形成してなる、透明陰極側から光を取り出す有機ＥＬ素子であって、
前記有機発光層の最短発光波長をλとしたとき、前記透明陽極の膜厚がλ／４以下であり、
前記透明陽極の前記有機ＥＬ層に対する最大突起高さをｈ、前記有機ＥＬ層の膜厚をｄとするとき、ｈ／ｄ＜０．５を満たす有機ＥＬ素子。
【請求項２】
基板上に、ＡｇもしくはＡｌまたはそれらの合金からなる反射膜を形成する工程と、
該反射膜上に透明陽極を形成する工程と、
該透明陽極の、反射膜と反対側の表面を鏡面研磨する工程と、
鏡面研磨された該透明陽極面に、有機ＥＬ層と、透明陰極とを順次形成する工程と
を含む請求項１に記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項３】
前記鏡面研磨する工程において、前記透明陽極の前記有機ＥＬ層に対する最大突起高さをｈ、前記有機ＥＬ層の膜厚をｄとするとき、ｈ／ｄ＜０．５を満たすように鏡面研磨する請求項２に記載の方法。
【請求項１】
基板上に、ＡｇもしくはＡｌまたはそれらの合金からなる反射膜と、透明陽極と、少なくとも有機発光層を含んでなる有機ＥＬ層と、透明陰極とを順次形成してなる、透明陰極側から光を取り出す有機ＥＬ素子であって、
前記有機発光層の最短発光波長をλとしたとき、前記透明陽極の膜厚がλ／４以下であり、
前記透明陽極の前記有機ＥＬ層に対する最大突起高さをｈ、前記有機ＥＬ層の膜厚をｄとするとき、ｈ／ｄ＜０．５を満たす有機ＥＬ素子。
【請求項２】
基板上に、ＡｇもしくはＡｌまたはそれらの合金からなる反射膜を形成する工程と、
該反射膜上に透明陽極を形成する工程と、
該透明陽極の、反射膜と反対側の表面を鏡面研磨する工程と、
鏡面研磨された該透明陽極面に、有機ＥＬ層と、透明陰極とを順次形成する工程と
を含む請求項１に記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項３】
前記鏡面研磨する工程において、前記透明陽極の前記有機ＥＬ層に対する最大突起高さをｈ、前記有機ＥＬ層の膜厚をｄとするとき、ｈ／ｄ＜０．５を満たすように鏡面研磨する請求項２に記載の方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【公開番号】特開２００７−３５４３２（Ｐ２００７−３５４３２Ａ）
【公開日】平成１９年２月８日（２００７．２．８）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００５−２１６６３９（Ｐ２００５−２１６６３９）
【出願日】平成１７年７月２７日（２００５．７．２７）
【出願人】（０００００５２３４）富士電機ホールディングス株式会社 (3,146)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成１９年２月８日（２００７．２．８）
【国際特許分類】
【出願日】平成１７年７月２７日（２００５．７．２７）
【出願人】（０００００５２３４）富士電機ホールディングス株式会社 (3,146)
【Ｆターム（参考）】
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