海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除染装置及び除染方法
【課題】一般的なイオン交換樹脂を用いることをしないで、放射性汚染水が海水などの塩類を混入している場合にあっても放射性物質を機能的、効果的に除染して浄化し、低レベルの放射性汚染水をすることのできるようにする。
【解決手段】浄化塔に、オキシン（8-Hydroxyquinoline）を担持させた活性炭で形成したオキシン担持活性炭層と、リンモリブデン酸アンモニウムを担持させた活性炭で形成したＡＭＰ担持活性炭層と、Ｂｒ３を担持させた活性炭で形成したＡＭＰ担持活性炭層と、Ｂｒ３を担持させた活性炭で形成したＢｒ３担持活性炭層との３種類の組み合わせで構成した活性炭除染剤層を設けた。
【解決手段】浄化塔に、オキシン（8-Hydroxyquinoline）を担持させた活性炭で形成したオキシン担持活性炭層と、リンモリブデン酸アンモニウムを担持させた活性炭で形成したＡＭＰ担持活性炭層と、Ｂｒ３を担持させた活性炭で形成したＡＭＰ担持活性炭層と、Ｂｒ３を担持させた活性炭で形成したＢｒ３担持活性炭層との３種類の組み合わせで構成した活性炭除染剤層を設けた。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除染装置及び除染方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
非特許文献１には、オキシン（8-Hydroxyquinoline）を担持した活性炭を用いて放射性汚染水中の放射性のＣＰ、ＦＰ、ＴＲＵを除去する方法が記載されている。
【０００３】
特許文献１には、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）を担持した多孔性無機物担体、例えばアルミナやシリカを用いて放射性汚染水中の放射性のＣｓを除去する方法が記載されている。
【０００４】
特許文献２には、Ｂｒ３を担持した活性炭を用いてヨウ素（Iodine）を除去する方法が記載されている。
【０００５】
特許文献３には、水に不溶とした放射性物質を活性炭、ゼオライト、濾過砂、炭素繊維系材料、セルロース系材料あるいはガラス繊維系材料にトラップすることが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２０００−８４４１８号公報
【特許文献２】特開２０００−２３９１９０号公報
【特許文献３】特開２００２−２６７７９５号公報
【非特許文献】
【０００７】
【非特許文献１】K. Motojima, et al., Annuals of Nuclear Energy, Vol. 5, pp.5-12 (1978)
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
海水などの塩類が混入している放射性汚染水は、一般的なイオン交換樹脂による浄化は困難であると予想される。従って、イオン交換樹脂に代替えする除染剤が求められることになる。
【０００９】
本発明は、一般的なイオン交換樹脂を用いることをしないで、流出している放射性汚染水が海水を混入している場合にあっても機能的、効果的に放射性物質を除染して浄化し、低レベルの放射性汚染水とすることのできる除染装置及び除染方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明は、海水などの塩類が混入した放射性汚染水に、オキシン（8-Hydroxyquinoline）、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）、Ｂｒ３をそれぞれ担持させた細粒の活性炭を投入し、放射性のＣＰ（放射性腐食生成物）、ＦＰ（放射性核分裂生成物）、ＴＲＵ（ウランを含む超ウラン元素類：Ｕ、Pu、Am、Cm）、Ｃｓ（セシウム）、Iodine（ヨウ素）を捕捉し、ロジゾン酸の粉末あるいは溶液を添加して放射性Sr（ストロンチウム）、Ba（バリウム）とキレート化し、それらを沈殿剤で凝集沈殿させる１次浄化処理系、さらに１次浄化処理系で処理した放射性汚染水についてオキシン（8-Hydroxyquinoline）、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）、Ｂｒ３をそれぞれ担持した粗粒の活性炭を充填した浄化塔へ通液する２次浄化処理系からなることを特徴とする、海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除去装置を提供する。
【００１１】
本発明は、海水などの塩類が混入した放射性汚染水を導入する導入口及び浄化された水を導出する導出口を備えた放射性汚染水浄化塔に、オキシン（8-Hydroxyquinoline）を担持した活性炭で形成したオキシン担持活性炭層と、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）を担持した活性炭で形成したＡＭＰ担持活性炭層と、Ｂｒ３を担持した活性炭で形成したＢｒ３担持活性炭層との３種類の機能性活性炭を組み合わせて構成した活性炭除染剤層を設けたことを特徴とする海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除染装置を提供する。
【００１２】
本発明は、また、前記３種類の機能性活性炭を組み合わせて構成した活性炭除染剤層の上流側あるいは／及び下流側に活性炭層を設けて活性炭除染剤層を構成したことを特徴とする海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除染装置を提供する。
【００１３】
本発明は、海水などの塩類が混入した放射性汚染水を導入する導入口及び浄化された水を導出する導出口を備えた放射性汚染水浄化塔に、オキシン（8-Hydroxyquinoline）を担持したオキシン担持活性炭と、リンモリブデン酸アンモニウムを担持したＡＭＰ担持活性炭と、Ｂｒ３を添着し、担持させたＢｒ３担持活性炭との３種類の機能性活性炭を組み合わせ、混合することで構成した活性炭除染混床層を設けたことを特徴とする海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除染装置を提供する。
【００１４】
本発明は、また、上述した放射性物質の除染装置が用いられて、海水などの塩類が混入した放射性汚染水から、オキシン担持活性炭で、放射性のＣＰ（放射性腐食生成物）、ＦＰ（放射性核分裂生成物）、ＴＲＵ（ウランを含む超ウラン元素類：Ｕ、Pu、Am、Cm）を除去し、ＡＭＰ担持活性炭で、放射性のＣｓを除去し、Ｂｒ３担持活性炭で、放射性のヨウ素を除去することを特徴とする海水が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除染方法を提供する。
【００１５】
本発明は、海水などの塩類が混入した放射性汚染水に、オキシン（8-Hydroxyquinoline）、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）、Ｂｒ３をそれぞれ添着し、担持させた細粒の活性炭を投入し、放射性のＣＰ（放射性腐食生成物）、ＦＰ（放射性核分裂生成物）、ＴＲＵ（ウランを含む超ウラン元素類：Ｕ、Pu、Am、Cm）、Ｃｓ（セシウム）、Iodine（ヨウ素）を捕捉し、ロジゾン酸（ＲＨＯＤ）の粉末あるいは溶液を添加して放射性Sr（ストロンチウム）、Ba（バリウム）とキレート化し、それらを沈殿剤で凝集沈殿させて１次浄化処理し、さらに１次浄化処理した放射性汚染水についてオキシン（8-Hydroxyquinoline）、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）、Ｂｒ３をそれぞれ担持した粗粒の活性炭を充填した浄化塔へ通液する２次浄化処理することからなることを特徴とする、海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除去方法を提供する。
【発明の効果】
【００１６】
本発明は、上述したように、一般的なイオン交換樹脂を用いることなく、３種類の機能性活性炭を組み合わせることで構成した活性炭除染剤を使い、オキシン担持活性炭で、海水などの塩類が混入した放射性汚染水から、放射性のＣＰ（放射性腐食生成物）、ＦＰ（放射性核分裂生成物）、ＴＲＵ（ウランを含む超ウラン元素類：Ｕ、Pu、Am、Cm）を除去し、ＡＭＰ担持活性炭で、放射性のＣｓを除去し、Ｂｒ３担持活性炭で、放射性のヨウ素（Iodine）を除去することができるので、海水などの塩類が混入した高レベル放射性汚染水を機能的に、効果的に低レベル放射性汚染水とすることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本発明の実施例の構成を示す図。
【図２】本発明の実施例である放射性物質の除染装置の構成を示す図。
【図３】オキシン炭の基本反応式を示す図。
【図４】ＡＭＰの基本構造式を示す図。
【図５】Ｂｒ３を担持した活性炭のヨウ素除去原理を示す図。
【図６】Ｂｒ３を担持した活性炭の廃液処理効率を示す図。
【図７】活性炭除染剤の性能確認に用いられた装置の構成を示す図。
【図８】活性炭除染剤層による除染の効果を示す図。
【図９】海水成分が共存しても放射性核種の除去可能を示す図。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
以下、本発明の実施例を図面に基づいて説明する。
【実施例】
【００１９】
図１は、本発明の実施例である海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除去装置（以下、放射性物質の除去装置という。）の構成を示す図である。
【００２０】
図１において、放射性物質の除去装置１００は、ＲＯ膜（逆浸透膜）を備えたＲＯ脱塩システム１１で構成される前処理系１、凝集沈殿分離槽１２を有して凝集沈殿分離を行うことで構成される１次処理系（１次処理浄化系）２及び放射性汚水浄化塔１３で構成される２次処理系（２次処理浄化系）３を備えて構成される。２次処理系３の下流側に低レベル汚染水を貯蔵する貯槽５が接続される。
【００２１】
前処理系１は、１ｓｔ−ｓｔｅｐとして構成され、放射性汚染水の真水である脱塩水９と放射性物質を含む放射性汚染水２０との分離（真水化を放射性物質の分離）を行う。
【００２２】
１次処理系２と２次処理系３は、２ｎｄ−ｓｔｅｐとして構成され、分離放射性汚染水の低レベル化を行う。
【００２３】
ＲＯ脱塩システム１１は、ＲＯ膜を備えて構成される。図１には、多段化されたＲＯ脱塩システムが図示されており、初段のＲＯ脱塩塔１１Ａの下部には、放射性汚染水が導入され、上部からは分離放射性汚染水が導出される。
【００２４】
海水などの塩類が混入（ここでは、海水成分混入して記す。）した放射性汚染水４は、濾過装置６に導入され、放射性汚染水７と高レベルの放射性物質である濾過分離物質８とに分離される。
【００２５】
初段のＲＯ脱塩塔１１Ａで分離された脱塩水は上部側から次段のＲＯ脱塩塔１１Ｂに導入され、更に脱塩処理される。脱塩処理された脱塩水は、真水である脱塩水９とされて導出され、放射性物質が残留する放射性汚染水は再度初段のＲＯ脱塩塔１１Ａに導入される。
【００２６】
このようにして、海水が混入した放射性汚染水はＲＯ膜でその一部が真水化され、他の部分が分離放射性汚染水２０とされる。分離放射性汚染水２０は、分離した放射性物質と海水成分を含む放射性汚染水である。この放射性汚染水は、１次処理系２及び２次処理系３で処理され浄化される。１次処理系２で凝集沈殿処理を行い、２次処理系３でイオン吸着処理を行う。
【００２７】
１次処理系２を構成する凝集沈殿分離槽１２は、撹拌機２１を備え、導入された分離放射性汚染水２０を撹拌することができる。
【００２８】
凝集沈殿分離槽１２には、オキシン（8-Hydroxyquinoline）を添着し、担持させた細粒の活性炭であるオキシン担持活性炭（ＫＭＡＣ）、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）を添着し、担持させた細粒の活性炭であるＡＭＰ担持活性炭（ＡＭＰ／ＡＣ）、Ｂｒ３を添着し、担持させた細粒の活性炭であるＢｒ３担持活性炭（ＫＢＡＣ）及び吸着剤としてのロジゾン酸（ＲＨＯＤ）の粉末あるいは溶液を順次投入処理する。この順次投入の後に、凝集沈殿剤を投入する。
【００２９】
このように、上述したＫＭＡＣ、ＡＭＰ／ＡＣ、ＫＢＡＣ及びＲＨＯＤを順次投入処理すると共に、凝集剤を投入して、撹拌機２１で撹拌する撹拌処理を行う。これらの処理によって放射性物質の凝集沈殿分離処理を行う。
【００３０】
以上のように、海水などの塩類が混入した放射性汚染水に、オキシン（8-Hydroxyquinoline）、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）、Ｂｒ３をそれぞれ添着し、担持させた細粒の活性炭を投入し、放射性のＣＰ（放射性腐食生成物）、ＦＰ（放射性核分裂生成物）、ＴＲＵ（ウランを含む超ウラン元素類：Ｕ、Pu、Am、Cm）、Ｃｓ（セシウム）、Iodine（ヨウ素）を捕捉し、ロジゾン酸の粉末あるいは溶液を添加して放射性Sr（ストロンチウム）、Ba（バリウム）とキレート化し、それらを沈殿剤で凝集沈殿させる１次浄化処理を行う系統が形成される。
【００３１】
また、海水などの塩類が混入した放射性汚染水に、オキシン（8-Hydroxyquinoline）、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）、Ｂｒ３をそれぞれ添着し、担持させた細粒の活性炭を投入し、放射性のＣＰ（放射性腐食生成物）、ＦＰ（放射性核分裂生成物）、ＴＲＵ（ウランを含む超ウラン元素類：Ｕ、Pu、Am、Cm）、Ｃｓ（セシウム）、Iodine（ヨウ素）を捕捉し、ロジゾン酸（ＲＨＯＤ）の粉末あるいは溶液を添加して放射性Sr（ストロンチウム）、Ba（バリウム）とキレート化し、それらを沈殿剤で凝集沈殿させて１次浄化処理し、さらに１次浄化処理した放射性汚染水についてオキシン（8-Hydroxyquinoline）、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）、Ｂｒ３をそれぞれ担持した粗粒の活性炭を充填した浄化塔へ通液する２次浄化処理することからなる海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除去方法が形成される。
【００３２】
凝集沈殿分離槽１２の下流側には２つの濾布あるいは遠心分離機２２、２３が設けられる。
【００３３】
凝集沈殿分離槽１２の下部からは、凝集沈殿物が導出され、濾布あるいは遠心分離機２２に導入されて、一方の高レベルＡＣ２４として取り出されると共に、分離された液は凝集沈殿分離槽１２に戻される。
【００３４】
凝集沈殿分離槽１２の上澄み液は中レベルの汚染水２６であり、この上澄み液は上部側から他の濾布あるいは遠心分離機２３に導入される。濾布あるいは遠心分離機２３に導入された中レベル汚染水２６からは、他の高レベルＡＣ２４が分離され、他の高レベルＡＣ２４が分離された放射性汚染水２７は２次処理系３へと送られる。
【００３５】
上述したＫＭＡＣ、ＡＭＰ／ＡＣ、ＫＢＡＣの各機能炭及び活性炭（ＡＣ）の機能については、２次処理系３の説明の際に行う。
【００３６】
このように、１次処理系２で放射性Ｓｒ．Ｂａを含む放射性物質の全般の１次除染がなされ、２次処理系３で残留する放射性物質の除去を行う。
【００３７】
２次処理系３は、放射性汚染水浄化塔１３によって構成される。
【００３８】
本例の場合、放射性汚染水浄化塔１３は並列した４つの放射性汚染水浄化塔１３Ａ−１３Ｄから構成されている。各放射性汚染浄化塔１３Ａ−１３Ｄは同一構成とされ、放射性汚染水２７が上方から導入される。
【００３９】
本実施例は、以上述べた浄化系である放射性物質の除去装置１００は、図９に図示した各種の元素に適用されて、各種の放射性物質を除去することができる。
【００４０】
図２に、１つの放射性汚染浄化塔１３を示す。この放射性汚染浄化塔１３は、機能性活性炭充填放射性汚染水浄化塔として構成され、放射性物質が吸着し蓄積するためその周囲は放射線の外部漏出を防止するため遮蔽される。
【００４１】
放射性汚染水２７に混入が予想される放射性物質には、Ｉ−１３１、Ｃｓ−１３４、Ｃｓ−１３７、ＣＰ、ＦＰ、ＴＲＵがある。予め、放射性Ｓｒ、Ｂａなどは１次処理系で用いたロジゾン酸（ＲＨＯＤ）によって分離してある。
【００４２】
このように、図２は、放射性汚染水浄化塔１３を備えた本発明の実施例である海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除染装置（以下、除染装置という。）を示す。
【００４３】
放射性物質の除染装置２００は、上述したように、本体となる放射性汚染水浄化塔１３（以下、浄化塔という。）を備える。
【００４４】
浄化塔１３は、筒状に形成され、上部に導入口３２、そして下部に導出口３３を備える。導入口３２には、海水などの塩類が混入した高レベル放射性汚染水２７が導入され、導出口３３からは、浄化された水が低レベル放射性汚染水４５として導出される。
【００４５】
浄化塔１３の内部には、オキシン（8-Hydroxyquinoline）を添着し、担持させた活性炭で形成したオキシン担持活性炭層４１、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）を添着し、担持させた活性炭で形成したＡＭＰ担持活性炭層４２及びＢｒ３を添着し、担持させた活性炭で形成したＢｒ３担持活性炭層４３との３種類の機能性活性炭を組み合わせて構成した活性炭除染剤層４０が設けてある。組み合わせ方は任意のものが採用可能である。
【００４６】
オキシン担持活性炭層４１は、海水などの塩類が混入した放射性汚染水２７から、放射性のＣＰ、ＦＰ、ＴＲＵを機能的に、効果的に除去する。そのため、ここではこの層を１ＳＴ機能炭〔ＫＭＡＣ〕と呼ぶ。
【００４７】
ＡＭＰを添付して担持したＡＭＰ担持活性炭層４２は、海水などの塩類が混入した放射性汚染水であって、１ＳＴ機能炭を通過した放射性汚染水から放射性のＣｓを除去する。そのため、ここではこの層を２ｎｄ機能炭〔ＡＭＰ／ＡＣ〕と呼ぶ。
【００４８】
Ｂｒ３担持活性炭層４３は、海水などの塩類が混入した放射性汚染水であって、１ＳＴ及び２ｎｄ機能炭を通過した放射性汚染水から放射性のヨウ素（Iodine）を除去する。そのため、ここではこの層を３ｒｄ機能炭〔ＫＢＡＣ〕と呼ぶ。
【００４９】
特許文献及び非特許文献に記載してあるように、個々の放射性物質をそれぞれ除染剤で除染することは公知であるが、３種類の機能炭を組み合わせて活性炭除染剤層４０とすることで、はじめて海水などの塩類が混入した放射性汚染水の除染用装置として実用的となる。今までに海水などの塩類が混入した放射性汚染水から放射性物質を除染することについての報告はなされていない。
【００５０】
これらの機能炭単独あるいは２種の組み合わせのみでは海水などの塩類が混入した放射性汚染水の除染用装置として有効ではない。上述した３種類の機能炭を組み合わせて活性炭除染剤層を構成することが重要であり、この組み合わせは海水などの塩類が混入した放射性汚染水の処理方法として注目されなければならない。
【００５１】
３種類の組み合わせになるこの活性炭除染剤層４０を用いることで一次処理された高レベル放射性汚染水２７の放射能を１／１００〜１／１０００程度に低減することが可能になり、除染剤層４０の量や厚み、ならびに処理流量を制御することで、除染効率をさらに向上できる。
【００５２】
浄化塔１３の内部には、３ｒｄ機能炭の下流側に活性炭層４４を設けて、各機能炭をバックアップするようにしている。ここでは、４ｔｈ活性炭〔ＡＣ〕と呼ぶ。このバックアップ層を設けることで４層の活性炭除染層が構成されることになる。このバックアップ用に設けた活性炭層によって海水などの塩類が混入した他の放射性物質、例えば放射性テクネチウム（Tc９９）などを吸着、除去することが可能になる。活性炭層４４は、１ｓｔ機能炭４１の上流側に設けてもよい。
【００５３】
放射性物質の除染装置２００の仕様例を示せば次のようになる。
〔仕様例〕
【００５４】
・浄化能力は機能活性炭の使い方や浄化塔サイズあるいは通液条件で変わる。
・浄化剤カートリッジ内蔵遠隔システムにより、汚染水貯蓄槽の中でも効率的除染が可能となる。
【００５５】
以下、各機能炭について説明する。
図３は、オキシン炭の公知の基本反応式を示す。
本実施例は、オキシン炭〔ＫＭＡＣ〕を、海水などの塩類が混入した放射性汚染水中のＣＰ、ＦＰ、ＴＲＵを効果的に除染するのに用いることにした。
【００５６】
図４は、ＡＭＰの公知の基本構造式を示す。
ＡＭＰは、Ｃｓに対する高い選択的吸着性を有し、そのアルミナ・シリカ担持体はＣｓ分配比が２０００〜６０００と高い。本実施例は、ＡＭＰを添着し、坦持させた活性炭を、海水などの塩類が混入した放射性汚染水中のＣｓを効果的に除去するのに用いることにした。
【００５７】
図５、図６は、Ｂｒ３担持活性炭〔ＫＢＡＣ〕の公知の機能を示す。
図５において、放射性ヨウ素の酸化除去反応は次のように示される。
〔放射性ヨウ素（＊Ｉ）酸化除去反応〕
＊Ｉ−＋Ｂｒ３−ＡＣ → ＊ＩＢｒ２−ＡＣ＋Ｂｒ−
ＣＨ３−＊Ｉ＋Ｂｒ３−ＡＣ → ＊ＩＢｒ２−ＡＣ＋ＣＨ３−Ｂｒ
【００５８】
図６はＢｒ３を担持したＢｒ３担持活性炭の廃液処理効率を示す。
本実施例で、Ｂｒ３を担持したＢｒ３担持活性炭〔ＫＢＡＣ〕は、海水などの塩類が混入した放射性汚染水中のヨウ素を効果的に除去するのに用いることとした。
【００５９】
本実施例の３種類の機能炭を組み合わせて構成された活性炭除染剤層４０（除染剤）の性能確認について説明する。
【００６０】
図７は、活性炭除染剤の性能確認のために用いられた装置の概要を示す。
浄化塔１３には、図２に示すと同様にして、上流側の上方から活性炭層〔ＡＣ〕、オキシン担持活性炭層〔ＫＭＡＣ〕、ＡＭＰ担持活性炭層〔ＡＭＰ／ＡＣ〕及びＢｒ３担持活性炭層〔ＫＢＡＣ〕が形成されて活性炭除染剤層が構成され、更に活性炭層〔ＡＣ〕が付加され、４層からなる除染剤が構成された。
【００６１】
サンプル
原子力発電所事故の現場に近い地区から採取した運搬設備等の洗浄水（洗剤混入）を用いた。
〔含有放射能：採取日時換算〕多数サンプル採取
ｌ−１３１：ｍｉｎ．５，８００〜ｍａｘ．２２，０００Ｂｑ／Ｌ
総Ｃｓ（Ｃｓ−１３４，１３６，１３７）：ｍｉｎ．２８０〜ｍａｘ．７５０Ｂｑ／Ｌ
【００６２】
除染試験
１）試験サンプル
試験用に上記サンプル複数を混合し、海水１０％混入試料も作製
ｉ）試料５００ｍｌ
ｉｉ）試料４５０ｍｌ＋実海水５０ｍｌ（海水１０％混合）
２）カラム試験（図７に示す通り）
カラムサイズ：内径２０ｍｍΦ、３００ｍｍ（長）
充填除染剤：上から〔ＫＭＡＣ＋ＡＭＰ／ＡＣ＋ＫＢＡＣ＋ＡＣ〕の順に充填
充填高さ２１ｃｍ、充填容積６６ｃｃ
全ＳＶ：５ｈ−１
〔試験結果〕
【００６３】
図８は、活性炭除染剤としての活性炭除染剤層による除染の効果を示す。そして、図８は、廃水サンプル（＋海水１０％混入）についての計測された除染処理前後のγ線スペクトルを示す。
【００６４】
上述した機能的活性炭の組み合わせによって構成した活性炭除染剤によれば、除染カラム通液前後で図８に示すようなγ線スペクトルが得られ、除染が機能的に効果的になされることが判る。除染効果は次のようである。
・放射性ヨウ素９９％以上除去
・放射性セシウム９７〜９９％除去
・オキシン担持活性炭の使用によってＣＰ、ＦＰ、ＴＲＵを機能的、効果的に除去
【００６５】
上述した例にあっては、図２に示すように、浄化塔１３の内部に、オキシン担持活性炭層４１、ＡＭＰ担持炭層４２、Ｂｒ３担持活性炭層４３の順に配列配設しているが、この配列配設はこの順でなくて任意の配列配設としても同様の結果が期待できる。また、浄化塔１は、各機能炭を収納した独立の３つの浄化塔部を接続することで構成されてもよい。
【００６６】
また、この例にあっては、３種類の機能炭を層として形成し、これらを組み合わせることで活性炭除染剤層としているが、３種類の機能炭を混合することで混床を形成し、もって活性炭除染剤層を形成して用いることによっても同様の効果が期待できる。
【００６７】
そして、この構成によれば、海水などの塩類が混入した放射性汚染水を導入する導入口３２及び浄化された水を導出する導出口３３を備えた放射性汚染水浄化塔１３に、オキシン（8-Hydroxyquinoline）を担持した活性炭と、リンモリブデン酸アンモニウムを担持した活性炭と、Ｂｒ３を担持した活性炭との３種類の機能性活性炭を組み合わせ、混合することで構成した活性炭除染層４０としての活性炭除染混床層を設けた海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除染装置２００が構成される。
【００６８】
本実施例は、放射性汚染水に混入する放射能物質の種類や放射能量に応じて、上述の凝集沈殿法である１次処理を行うこと無く、２次系処理であるオキシン（8-Hydroxyquinoline）、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）、Ｂｒ３をそれぞれ添着し、担持させた粗粒の活性炭を充填した浄化塔へ通液することで、海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質を効果的に除去する放射性物質除去装置を提供することができる。
【００６９】
本実施例は、また、上述した３種類の機能性活性炭を組み合わせて構成した活性炭除染剤層の上流側あるいは／ならびに下流側に各種の活性炭層を設けて活性炭除染剤層を構成したことを特徴とする海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除染装置を提供する。
【００７０】
図１において、濾布あるいは遠心分離機２２、２３及び放射性浄化塔１３から導出された低レベル汚染水４５は低レベル汚染水として貯槽５に貯蔵される。このようにして除染された低レベル汚染水は、汚染チェックして放水４８、あるいは更なる高度浄化処理４７がなされる。
【００７１】
図９は、凝集沈殿法と機能性活性炭を適用して、分離除去が可能な元素を示す。
図９から明らかなように、本実施例は、海水成分が共存していても各種の放射性核種を除去することができる。ＫＭＡＣ、ＡＭＰ／ＡＣ、ＫＢＡＣ、ＲＨＯＤ及びＴＲ／ＡＣの適用元素については図９が参照されるものとする。
【符号の説明】
【００７２】
１…前処理系、２…１次処理系（１次浄化処理）、３…２次処理系（２次浄化処理系）、４…放射性汚染水、５…貯槽、１２…凝集沈殿分離槽、１３…放射性汚染水浄化槽（浄化塔）、２６…中レベル汚染水、２７…放射性汚染水、３２…導入口、３３…導出口、４０…活性炭除染層（除染剤）、４１…オキシン担持活性炭層（１ｓｔ機能炭〔ＫＭＡＣ〕）、４２…ＡＭＰ担持活性炭層（２ｎｄ機能炭〔ＡＭＰ／ＡＣ〕）、４３…Ｂｒ３担持活性炭層（３ｒｄ機能炭〔ＫＢＡＣ〕）、４４…活性炭層（４ｔｈ活性炭〔ＡＣ〕）、１００…放射性物質の除去装置、２００…放射性物質の除染装置。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除染装置及び除染方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
非特許文献１には、オキシン（8-Hydroxyquinoline）を担持した活性炭を用いて放射性汚染水中の放射性のＣＰ、ＦＰ、ＴＲＵを除去する方法が記載されている。
【０００３】
特許文献１には、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）を担持した多孔性無機物担体、例えばアルミナやシリカを用いて放射性汚染水中の放射性のＣｓを除去する方法が記載されている。
【０００４】
特許文献２には、Ｂｒ３を担持した活性炭を用いてヨウ素（Iodine）を除去する方法が記載されている。
【０００５】
特許文献３には、水に不溶とした放射性物質を活性炭、ゼオライト、濾過砂、炭素繊維系材料、セルロース系材料あるいはガラス繊維系材料にトラップすることが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２０００−８４４１８号公報
【特許文献２】特開２０００−２３９１９０号公報
【特許文献３】特開２００２−２６７７９５号公報
【非特許文献】
【０００７】
【非特許文献１】K. Motojima, et al., Annuals of Nuclear Energy, Vol. 5, pp.5-12 (1978)
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
海水などの塩類が混入している放射性汚染水は、一般的なイオン交換樹脂による浄化は困難であると予想される。従って、イオン交換樹脂に代替えする除染剤が求められることになる。
【０００９】
本発明は、一般的なイオン交換樹脂を用いることをしないで、流出している放射性汚染水が海水を混入している場合にあっても機能的、効果的に放射性物質を除染して浄化し、低レベルの放射性汚染水とすることのできる除染装置及び除染方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明は、海水などの塩類が混入した放射性汚染水に、オキシン（8-Hydroxyquinoline）、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）、Ｂｒ３をそれぞれ担持させた細粒の活性炭を投入し、放射性のＣＰ（放射性腐食生成物）、ＦＰ（放射性核分裂生成物）、ＴＲＵ（ウランを含む超ウラン元素類：Ｕ、Pu、Am、Cm）、Ｃｓ（セシウム）、Iodine（ヨウ素）を捕捉し、ロジゾン酸の粉末あるいは溶液を添加して放射性Sr（ストロンチウム）、Ba（バリウム）とキレート化し、それらを沈殿剤で凝集沈殿させる１次浄化処理系、さらに１次浄化処理系で処理した放射性汚染水についてオキシン（8-Hydroxyquinoline）、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）、Ｂｒ３をそれぞれ担持した粗粒の活性炭を充填した浄化塔へ通液する２次浄化処理系からなることを特徴とする、海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除去装置を提供する。
【００１１】
本発明は、海水などの塩類が混入した放射性汚染水を導入する導入口及び浄化された水を導出する導出口を備えた放射性汚染水浄化塔に、オキシン（8-Hydroxyquinoline）を担持した活性炭で形成したオキシン担持活性炭層と、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）を担持した活性炭で形成したＡＭＰ担持活性炭層と、Ｂｒ３を担持した活性炭で形成したＢｒ３担持活性炭層との３種類の機能性活性炭を組み合わせて構成した活性炭除染剤層を設けたことを特徴とする海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除染装置を提供する。
【００１２】
本発明は、また、前記３種類の機能性活性炭を組み合わせて構成した活性炭除染剤層の上流側あるいは／及び下流側に活性炭層を設けて活性炭除染剤層を構成したことを特徴とする海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除染装置を提供する。
【００１３】
本発明は、海水などの塩類が混入した放射性汚染水を導入する導入口及び浄化された水を導出する導出口を備えた放射性汚染水浄化塔に、オキシン（8-Hydroxyquinoline）を担持したオキシン担持活性炭と、リンモリブデン酸アンモニウムを担持したＡＭＰ担持活性炭と、Ｂｒ３を添着し、担持させたＢｒ３担持活性炭との３種類の機能性活性炭を組み合わせ、混合することで構成した活性炭除染混床層を設けたことを特徴とする海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除染装置を提供する。
【００１４】
本発明は、また、上述した放射性物質の除染装置が用いられて、海水などの塩類が混入した放射性汚染水から、オキシン担持活性炭で、放射性のＣＰ（放射性腐食生成物）、ＦＰ（放射性核分裂生成物）、ＴＲＵ（ウランを含む超ウラン元素類：Ｕ、Pu、Am、Cm）を除去し、ＡＭＰ担持活性炭で、放射性のＣｓを除去し、Ｂｒ３担持活性炭で、放射性のヨウ素を除去することを特徴とする海水が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除染方法を提供する。
【００１５】
本発明は、海水などの塩類が混入した放射性汚染水に、オキシン（8-Hydroxyquinoline）、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）、Ｂｒ３をそれぞれ添着し、担持させた細粒の活性炭を投入し、放射性のＣＰ（放射性腐食生成物）、ＦＰ（放射性核分裂生成物）、ＴＲＵ（ウランを含む超ウラン元素類：Ｕ、Pu、Am、Cm）、Ｃｓ（セシウム）、Iodine（ヨウ素）を捕捉し、ロジゾン酸（ＲＨＯＤ）の粉末あるいは溶液を添加して放射性Sr（ストロンチウム）、Ba（バリウム）とキレート化し、それらを沈殿剤で凝集沈殿させて１次浄化処理し、さらに１次浄化処理した放射性汚染水についてオキシン（8-Hydroxyquinoline）、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）、Ｂｒ３をそれぞれ担持した粗粒の活性炭を充填した浄化塔へ通液する２次浄化処理することからなることを特徴とする、海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除去方法を提供する。
【発明の効果】
【００１６】
本発明は、上述したように、一般的なイオン交換樹脂を用いることなく、３種類の機能性活性炭を組み合わせることで構成した活性炭除染剤を使い、オキシン担持活性炭で、海水などの塩類が混入した放射性汚染水から、放射性のＣＰ（放射性腐食生成物）、ＦＰ（放射性核分裂生成物）、ＴＲＵ（ウランを含む超ウラン元素類：Ｕ、Pu、Am、Cm）を除去し、ＡＭＰ担持活性炭で、放射性のＣｓを除去し、Ｂｒ３担持活性炭で、放射性のヨウ素（Iodine）を除去することができるので、海水などの塩類が混入した高レベル放射性汚染水を機能的に、効果的に低レベル放射性汚染水とすることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本発明の実施例の構成を示す図。
【図２】本発明の実施例である放射性物質の除染装置の構成を示す図。
【図３】オキシン炭の基本反応式を示す図。
【図４】ＡＭＰの基本構造式を示す図。
【図５】Ｂｒ３を担持した活性炭のヨウ素除去原理を示す図。
【図６】Ｂｒ３を担持した活性炭の廃液処理効率を示す図。
【図７】活性炭除染剤の性能確認に用いられた装置の構成を示す図。
【図８】活性炭除染剤層による除染の効果を示す図。
【図９】海水成分が共存しても放射性核種の除去可能を示す図。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
以下、本発明の実施例を図面に基づいて説明する。
【実施例】
【００１９】
図１は、本発明の実施例である海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除去装置（以下、放射性物質の除去装置という。）の構成を示す図である。
【００２０】
図１において、放射性物質の除去装置１００は、ＲＯ膜（逆浸透膜）を備えたＲＯ脱塩システム１１で構成される前処理系１、凝集沈殿分離槽１２を有して凝集沈殿分離を行うことで構成される１次処理系（１次処理浄化系）２及び放射性汚水浄化塔１３で構成される２次処理系（２次処理浄化系）３を備えて構成される。２次処理系３の下流側に低レベル汚染水を貯蔵する貯槽５が接続される。
【００２１】
前処理系１は、１ｓｔ−ｓｔｅｐとして構成され、放射性汚染水の真水である脱塩水９と放射性物質を含む放射性汚染水２０との分離（真水化を放射性物質の分離）を行う。
【００２２】
１次処理系２と２次処理系３は、２ｎｄ−ｓｔｅｐとして構成され、分離放射性汚染水の低レベル化を行う。
【００２３】
ＲＯ脱塩システム１１は、ＲＯ膜を備えて構成される。図１には、多段化されたＲＯ脱塩システムが図示されており、初段のＲＯ脱塩塔１１Ａの下部には、放射性汚染水が導入され、上部からは分離放射性汚染水が導出される。
【００２４】
海水などの塩類が混入（ここでは、海水成分混入して記す。）した放射性汚染水４は、濾過装置６に導入され、放射性汚染水７と高レベルの放射性物質である濾過分離物質８とに分離される。
【００２５】
初段のＲＯ脱塩塔１１Ａで分離された脱塩水は上部側から次段のＲＯ脱塩塔１１Ｂに導入され、更に脱塩処理される。脱塩処理された脱塩水は、真水である脱塩水９とされて導出され、放射性物質が残留する放射性汚染水は再度初段のＲＯ脱塩塔１１Ａに導入される。
【００２６】
このようにして、海水が混入した放射性汚染水はＲＯ膜でその一部が真水化され、他の部分が分離放射性汚染水２０とされる。分離放射性汚染水２０は、分離した放射性物質と海水成分を含む放射性汚染水である。この放射性汚染水は、１次処理系２及び２次処理系３で処理され浄化される。１次処理系２で凝集沈殿処理を行い、２次処理系３でイオン吸着処理を行う。
【００２７】
１次処理系２を構成する凝集沈殿分離槽１２は、撹拌機２１を備え、導入された分離放射性汚染水２０を撹拌することができる。
【００２８】
凝集沈殿分離槽１２には、オキシン（8-Hydroxyquinoline）を添着し、担持させた細粒の活性炭であるオキシン担持活性炭（ＫＭＡＣ）、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）を添着し、担持させた細粒の活性炭であるＡＭＰ担持活性炭（ＡＭＰ／ＡＣ）、Ｂｒ３を添着し、担持させた細粒の活性炭であるＢｒ３担持活性炭（ＫＢＡＣ）及び吸着剤としてのロジゾン酸（ＲＨＯＤ）の粉末あるいは溶液を順次投入処理する。この順次投入の後に、凝集沈殿剤を投入する。
【００２９】
このように、上述したＫＭＡＣ、ＡＭＰ／ＡＣ、ＫＢＡＣ及びＲＨＯＤを順次投入処理すると共に、凝集剤を投入して、撹拌機２１で撹拌する撹拌処理を行う。これらの処理によって放射性物質の凝集沈殿分離処理を行う。
【００３０】
以上のように、海水などの塩類が混入した放射性汚染水に、オキシン（8-Hydroxyquinoline）、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）、Ｂｒ３をそれぞれ添着し、担持させた細粒の活性炭を投入し、放射性のＣＰ（放射性腐食生成物）、ＦＰ（放射性核分裂生成物）、ＴＲＵ（ウランを含む超ウラン元素類：Ｕ、Pu、Am、Cm）、Ｃｓ（セシウム）、Iodine（ヨウ素）を捕捉し、ロジゾン酸の粉末あるいは溶液を添加して放射性Sr（ストロンチウム）、Ba（バリウム）とキレート化し、それらを沈殿剤で凝集沈殿させる１次浄化処理を行う系統が形成される。
【００３１】
また、海水などの塩類が混入した放射性汚染水に、オキシン（8-Hydroxyquinoline）、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）、Ｂｒ３をそれぞれ添着し、担持させた細粒の活性炭を投入し、放射性のＣＰ（放射性腐食生成物）、ＦＰ（放射性核分裂生成物）、ＴＲＵ（ウランを含む超ウラン元素類：Ｕ、Pu、Am、Cm）、Ｃｓ（セシウム）、Iodine（ヨウ素）を捕捉し、ロジゾン酸（ＲＨＯＤ）の粉末あるいは溶液を添加して放射性Sr（ストロンチウム）、Ba（バリウム）とキレート化し、それらを沈殿剤で凝集沈殿させて１次浄化処理し、さらに１次浄化処理した放射性汚染水についてオキシン（8-Hydroxyquinoline）、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）、Ｂｒ３をそれぞれ担持した粗粒の活性炭を充填した浄化塔へ通液する２次浄化処理することからなる海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除去方法が形成される。
【００３２】
凝集沈殿分離槽１２の下流側には２つの濾布あるいは遠心分離機２２、２３が設けられる。
【００３３】
凝集沈殿分離槽１２の下部からは、凝集沈殿物が導出され、濾布あるいは遠心分離機２２に導入されて、一方の高レベルＡＣ２４として取り出されると共に、分離された液は凝集沈殿分離槽１２に戻される。
【００３４】
凝集沈殿分離槽１２の上澄み液は中レベルの汚染水２６であり、この上澄み液は上部側から他の濾布あるいは遠心分離機２３に導入される。濾布あるいは遠心分離機２３に導入された中レベル汚染水２６からは、他の高レベルＡＣ２４が分離され、他の高レベルＡＣ２４が分離された放射性汚染水２７は２次処理系３へと送られる。
【００３５】
上述したＫＭＡＣ、ＡＭＰ／ＡＣ、ＫＢＡＣの各機能炭及び活性炭（ＡＣ）の機能については、２次処理系３の説明の際に行う。
【００３６】
このように、１次処理系２で放射性Ｓｒ．Ｂａを含む放射性物質の全般の１次除染がなされ、２次処理系３で残留する放射性物質の除去を行う。
【００３７】
２次処理系３は、放射性汚染水浄化塔１３によって構成される。
【００３８】
本例の場合、放射性汚染水浄化塔１３は並列した４つの放射性汚染水浄化塔１３Ａ−１３Ｄから構成されている。各放射性汚染浄化塔１３Ａ−１３Ｄは同一構成とされ、放射性汚染水２７が上方から導入される。
【００３９】
本実施例は、以上述べた浄化系である放射性物質の除去装置１００は、図９に図示した各種の元素に適用されて、各種の放射性物質を除去することができる。
【００４０】
図２に、１つの放射性汚染浄化塔１３を示す。この放射性汚染浄化塔１３は、機能性活性炭充填放射性汚染水浄化塔として構成され、放射性物質が吸着し蓄積するためその周囲は放射線の外部漏出を防止するため遮蔽される。
【００４１】
放射性汚染水２７に混入が予想される放射性物質には、Ｉ−１３１、Ｃｓ−１３４、Ｃｓ−１３７、ＣＰ、ＦＰ、ＴＲＵがある。予め、放射性Ｓｒ、Ｂａなどは１次処理系で用いたロジゾン酸（ＲＨＯＤ）によって分離してある。
【００４２】
このように、図２は、放射性汚染水浄化塔１３を備えた本発明の実施例である海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除染装置（以下、除染装置という。）を示す。
【００４３】
放射性物質の除染装置２００は、上述したように、本体となる放射性汚染水浄化塔１３（以下、浄化塔という。）を備える。
【００４４】
浄化塔１３は、筒状に形成され、上部に導入口３２、そして下部に導出口３３を備える。導入口３２には、海水などの塩類が混入した高レベル放射性汚染水２７が導入され、導出口３３からは、浄化された水が低レベル放射性汚染水４５として導出される。
【００４５】
浄化塔１３の内部には、オキシン（8-Hydroxyquinoline）を添着し、担持させた活性炭で形成したオキシン担持活性炭層４１、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）を添着し、担持させた活性炭で形成したＡＭＰ担持活性炭層４２及びＢｒ３を添着し、担持させた活性炭で形成したＢｒ３担持活性炭層４３との３種類の機能性活性炭を組み合わせて構成した活性炭除染剤層４０が設けてある。組み合わせ方は任意のものが採用可能である。
【００４６】
オキシン担持活性炭層４１は、海水などの塩類が混入した放射性汚染水２７から、放射性のＣＰ、ＦＰ、ＴＲＵを機能的に、効果的に除去する。そのため、ここではこの層を１ＳＴ機能炭〔ＫＭＡＣ〕と呼ぶ。
【００４７】
ＡＭＰを添付して担持したＡＭＰ担持活性炭層４２は、海水などの塩類が混入した放射性汚染水であって、１ＳＴ機能炭を通過した放射性汚染水から放射性のＣｓを除去する。そのため、ここではこの層を２ｎｄ機能炭〔ＡＭＰ／ＡＣ〕と呼ぶ。
【００４８】
Ｂｒ３担持活性炭層４３は、海水などの塩類が混入した放射性汚染水であって、１ＳＴ及び２ｎｄ機能炭を通過した放射性汚染水から放射性のヨウ素（Iodine）を除去する。そのため、ここではこの層を３ｒｄ機能炭〔ＫＢＡＣ〕と呼ぶ。
【００４９】
特許文献及び非特許文献に記載してあるように、個々の放射性物質をそれぞれ除染剤で除染することは公知であるが、３種類の機能炭を組み合わせて活性炭除染剤層４０とすることで、はじめて海水などの塩類が混入した放射性汚染水の除染用装置として実用的となる。今までに海水などの塩類が混入した放射性汚染水から放射性物質を除染することについての報告はなされていない。
【００５０】
これらの機能炭単独あるいは２種の組み合わせのみでは海水などの塩類が混入した放射性汚染水の除染用装置として有効ではない。上述した３種類の機能炭を組み合わせて活性炭除染剤層を構成することが重要であり、この組み合わせは海水などの塩類が混入した放射性汚染水の処理方法として注目されなければならない。
【００５１】
３種類の組み合わせになるこの活性炭除染剤層４０を用いることで一次処理された高レベル放射性汚染水２７の放射能を１／１００〜１／１０００程度に低減することが可能になり、除染剤層４０の量や厚み、ならびに処理流量を制御することで、除染効率をさらに向上できる。
【００５２】
浄化塔１３の内部には、３ｒｄ機能炭の下流側に活性炭層４４を設けて、各機能炭をバックアップするようにしている。ここでは、４ｔｈ活性炭〔ＡＣ〕と呼ぶ。このバックアップ層を設けることで４層の活性炭除染層が構成されることになる。このバックアップ用に設けた活性炭層によって海水などの塩類が混入した他の放射性物質、例えば放射性テクネチウム（Tc９９）などを吸着、除去することが可能になる。活性炭層４４は、１ｓｔ機能炭４１の上流側に設けてもよい。
【００５３】
放射性物質の除染装置２００の仕様例を示せば次のようになる。
〔仕様例〕
【００５４】
・浄化能力は機能活性炭の使い方や浄化塔サイズあるいは通液条件で変わる。
・浄化剤カートリッジ内蔵遠隔システムにより、汚染水貯蓄槽の中でも効率的除染が可能となる。
【００５５】
以下、各機能炭について説明する。
図３は、オキシン炭の公知の基本反応式を示す。
本実施例は、オキシン炭〔ＫＭＡＣ〕を、海水などの塩類が混入した放射性汚染水中のＣＰ、ＦＰ、ＴＲＵを効果的に除染するのに用いることにした。
【００５６】
図４は、ＡＭＰの公知の基本構造式を示す。
ＡＭＰは、Ｃｓに対する高い選択的吸着性を有し、そのアルミナ・シリカ担持体はＣｓ分配比が２０００〜６０００と高い。本実施例は、ＡＭＰを添着し、坦持させた活性炭を、海水などの塩類が混入した放射性汚染水中のＣｓを効果的に除去するのに用いることにした。
【００５７】
図５、図６は、Ｂｒ３担持活性炭〔ＫＢＡＣ〕の公知の機能を示す。
図５において、放射性ヨウ素の酸化除去反応は次のように示される。
〔放射性ヨウ素（＊Ｉ）酸化除去反応〕
＊Ｉ−＋Ｂｒ３−ＡＣ → ＊ＩＢｒ２−ＡＣ＋Ｂｒ−
ＣＨ３−＊Ｉ＋Ｂｒ３−ＡＣ → ＊ＩＢｒ２−ＡＣ＋ＣＨ３−Ｂｒ
【００５８】
図６はＢｒ３を担持したＢｒ３担持活性炭の廃液処理効率を示す。
本実施例で、Ｂｒ３を担持したＢｒ３担持活性炭〔ＫＢＡＣ〕は、海水などの塩類が混入した放射性汚染水中のヨウ素を効果的に除去するのに用いることとした。
【００５９】
本実施例の３種類の機能炭を組み合わせて構成された活性炭除染剤層４０（除染剤）の性能確認について説明する。
【００６０】
図７は、活性炭除染剤の性能確認のために用いられた装置の概要を示す。
浄化塔１３には、図２に示すと同様にして、上流側の上方から活性炭層〔ＡＣ〕、オキシン担持活性炭層〔ＫＭＡＣ〕、ＡＭＰ担持活性炭層〔ＡＭＰ／ＡＣ〕及びＢｒ３担持活性炭層〔ＫＢＡＣ〕が形成されて活性炭除染剤層が構成され、更に活性炭層〔ＡＣ〕が付加され、４層からなる除染剤が構成された。
【００６１】
サンプル
原子力発電所事故の現場に近い地区から採取した運搬設備等の洗浄水（洗剤混入）を用いた。
〔含有放射能：採取日時換算〕多数サンプル採取
ｌ−１３１：ｍｉｎ．５，８００〜ｍａｘ．２２，０００Ｂｑ／Ｌ
総Ｃｓ（Ｃｓ−１３４，１３６，１３７）：ｍｉｎ．２８０〜ｍａｘ．７５０Ｂｑ／Ｌ
【００６２】
除染試験
１）試験サンプル
試験用に上記サンプル複数を混合し、海水１０％混入試料も作製
ｉ）試料５００ｍｌ
ｉｉ）試料４５０ｍｌ＋実海水５０ｍｌ（海水１０％混合）
２）カラム試験（図７に示す通り）
カラムサイズ：内径２０ｍｍΦ、３００ｍｍ（長）
充填除染剤：上から〔ＫＭＡＣ＋ＡＭＰ／ＡＣ＋ＫＢＡＣ＋ＡＣ〕の順に充填
充填高さ２１ｃｍ、充填容積６６ｃｃ
全ＳＶ：５ｈ−１
〔試験結果〕
【００６３】
図８は、活性炭除染剤としての活性炭除染剤層による除染の効果を示す。そして、図８は、廃水サンプル（＋海水１０％混入）についての計測された除染処理前後のγ線スペクトルを示す。
【００６４】
上述した機能的活性炭の組み合わせによって構成した活性炭除染剤によれば、除染カラム通液前後で図８に示すようなγ線スペクトルが得られ、除染が機能的に効果的になされることが判る。除染効果は次のようである。
・放射性ヨウ素９９％以上除去
・放射性セシウム９７〜９９％除去
・オキシン担持活性炭の使用によってＣＰ、ＦＰ、ＴＲＵを機能的、効果的に除去
【００６５】
上述した例にあっては、図２に示すように、浄化塔１３の内部に、オキシン担持活性炭層４１、ＡＭＰ担持炭層４２、Ｂｒ３担持活性炭層４３の順に配列配設しているが、この配列配設はこの順でなくて任意の配列配設としても同様の結果が期待できる。また、浄化塔１は、各機能炭を収納した独立の３つの浄化塔部を接続することで構成されてもよい。
【００６６】
また、この例にあっては、３種類の機能炭を層として形成し、これらを組み合わせることで活性炭除染剤層としているが、３種類の機能炭を混合することで混床を形成し、もって活性炭除染剤層を形成して用いることによっても同様の効果が期待できる。
【００６７】
そして、この構成によれば、海水などの塩類が混入した放射性汚染水を導入する導入口３２及び浄化された水を導出する導出口３３を備えた放射性汚染水浄化塔１３に、オキシン（8-Hydroxyquinoline）を担持した活性炭と、リンモリブデン酸アンモニウムを担持した活性炭と、Ｂｒ３を担持した活性炭との３種類の機能性活性炭を組み合わせ、混合することで構成した活性炭除染層４０としての活性炭除染混床層を設けた海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除染装置２００が構成される。
【００６８】
本実施例は、放射性汚染水に混入する放射能物質の種類や放射能量に応じて、上述の凝集沈殿法である１次処理を行うこと無く、２次系処理であるオキシン（8-Hydroxyquinoline）、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）、Ｂｒ３をそれぞれ添着し、担持させた粗粒の活性炭を充填した浄化塔へ通液することで、海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質を効果的に除去する放射性物質除去装置を提供することができる。
【００６９】
本実施例は、また、上述した３種類の機能性活性炭を組み合わせて構成した活性炭除染剤層の上流側あるいは／ならびに下流側に各種の活性炭層を設けて活性炭除染剤層を構成したことを特徴とする海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除染装置を提供する。
【００７０】
図１において、濾布あるいは遠心分離機２２、２３及び放射性浄化塔１３から導出された低レベル汚染水４５は低レベル汚染水として貯槽５に貯蔵される。このようにして除染された低レベル汚染水は、汚染チェックして放水４８、あるいは更なる高度浄化処理４７がなされる。
【００７１】
図９は、凝集沈殿法と機能性活性炭を適用して、分離除去が可能な元素を示す。
図９から明らかなように、本実施例は、海水成分が共存していても各種の放射性核種を除去することができる。ＫＭＡＣ、ＡＭＰ／ＡＣ、ＫＢＡＣ、ＲＨＯＤ及びＴＲ／ＡＣの適用元素については図９が参照されるものとする。
【符号の説明】
【００７２】
１…前処理系、２…１次処理系（１次浄化処理）、３…２次処理系（２次浄化処理系）、４…放射性汚染水、５…貯槽、１２…凝集沈殿分離槽、１３…放射性汚染水浄化槽（浄化塔）、２６…中レベル汚染水、２７…放射性汚染水、３２…導入口、３３…導出口、４０…活性炭除染層（除染剤）、４１…オキシン担持活性炭層（１ｓｔ機能炭〔ＫＭＡＣ〕）、４２…ＡＭＰ担持活性炭層（２ｎｄ機能炭〔ＡＭＰ／ＡＣ〕）、４３…Ｂｒ３担持活性炭層（３ｒｄ機能炭〔ＫＢＡＣ〕）、４４…活性炭層（４ｔｈ活性炭〔ＡＣ〕）、１００…放射性物質の除去装置、２００…放射性物質の除染装置。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
海水などの塩類が混入した放射性汚染水に、オキシン（8-Hydroxyquinoline）、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）、Ｂｒ３をそれぞれ担持させた細粒の活性炭を投入し、放射性のＣＰ（放射性腐食生成物）、ＦＰ（放射性核分裂生成物）、ＴＲＵ（ウランを含む超ウラン元素類：Ｕ、Pu、Am、Cm）、Ｃｓ（セシウム）、Iodine（ヨウ素）を捕捉し、ロジゾン酸の粉末あるいは溶液を添加して放射性Sr（ストロンチウム）、Ba（バリウム）とキレート化し、それらを沈殿剤で凝集沈殿させる１次浄化処理系、さらに１次浄化処理系で処理した放射性汚染水についてオキシン（8-Hydroxyquinoline）、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）、Ｂｒ３をそれぞれ担持させた粗粒の活性炭を充填した浄化塔へ通液する２次浄化処理系からなることを特徴とする、海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除去装置。
【請求項２】
海水などの塩類が混入した放射性汚染水を導入する導入口及び浄化された水を導出する導出口を備えた放射性汚染水浄化塔に、オキシン（8-Hydroxyquinoline）を担持させた活性炭で形成したオキシン担持活性炭層と、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）を担持させた活性炭で形成したＡＭＰ担持活性炭層と、Ｂｒ３を担持させた活性炭で形成したＢｒ３担持活性炭層との３種類の機能性活性炭を組み合わせて構成した活性炭除染剤層を設けたことを特徴とする海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除染装置。
【請求項３】
請求項２において、前記３種類の機能性活性炭を組み合わせて構成した活性炭除染剤層の上流側あるいは／及び下流側に活性炭層を設けて活性炭除染剤層を構成したことを特徴とする海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除染装置。
【請求項４】
海水などの塩類が混入した放射性汚染水を導入する導入口及び浄化された水を導出する導出口を備えた放射性汚染水浄化塔に、オキシン（8-Hydroxyquinoline）を担持したオキシン担持活性炭と、リンモリブデン酸アンモニウムを担持させたＡＭＰ担持活性炭と、Ｂｒ３を担持させたＢｒ３担持活性炭との３種類の機能性活性炭を組み合わせ、混合することで構成した活性炭除染混床層を設けたことを特徴とする海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除染装置。
【請求項５】
請求項２から４のいずれかに記載した放射性物質の除染装置が用いられて、海水などの塩類が混入した放射性汚染水から、前記オキシン担持活性炭で、放射性のＣＰ（放射性腐食生成物）、ＦＰ（放射性核分裂生成物）、ＴＲＵ（ウランを含む超ウラン元素類：Ｕ、Pu、Am、Cm）を除去し、ＡＭＰ担持活性炭で、放射性のＣｓを除去し、Ｂｒ３担持活性炭で、放射性のヨウ素を除去することを特徴とする海水が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除染方法。
【請求項６】
海水などの塩類が混入した放射性汚染水に、オキシン（8-Hydroxyquinoline）、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）、Ｂｒ３をそれぞれ担持させた細粒の活性炭を投入し、放射性のＣＰ（放射性腐食生成物）、ＦＰ（放射性核分裂生成物）、ＴＲＵ（ウランを含む超ウラン元素類：Ｕ、Pu、Am、Cm）、Ｃｓ（セシウム）、Iodine（ヨウ素）を捕捉し、ロジゾン酸（ＲＨＯＤ）の粉末あるいは溶液を添加して放射性Sr（ストロンチウム）、Ba（バリウム）とキレート化し、それらを沈殿剤で凝集沈殿させて１次浄化処理し、さらに１次浄化処理した放射性汚染水についてオキシン（8-Hydroxyquinoline）、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）、Ｂｒ３をそれぞれ担持した粗粒の活性炭を充填した浄化塔へ通液する２次浄化処理することからなることを特徴とする、海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除去方法。
【請求項１】
海水などの塩類が混入した放射性汚染水に、オキシン（8-Hydroxyquinoline）、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）、Ｂｒ３をそれぞれ担持させた細粒の活性炭を投入し、放射性のＣＰ（放射性腐食生成物）、ＦＰ（放射性核分裂生成物）、ＴＲＵ（ウランを含む超ウラン元素類：Ｕ、Pu、Am、Cm）、Ｃｓ（セシウム）、Iodine（ヨウ素）を捕捉し、ロジゾン酸の粉末あるいは溶液を添加して放射性Sr（ストロンチウム）、Ba（バリウム）とキレート化し、それらを沈殿剤で凝集沈殿させる１次浄化処理系、さらに１次浄化処理系で処理した放射性汚染水についてオキシン（8-Hydroxyquinoline）、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）、Ｂｒ３をそれぞれ担持させた粗粒の活性炭を充填した浄化塔へ通液する２次浄化処理系からなることを特徴とする、海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除去装置。
【請求項２】
海水などの塩類が混入した放射性汚染水を導入する導入口及び浄化された水を導出する導出口を備えた放射性汚染水浄化塔に、オキシン（8-Hydroxyquinoline）を担持させた活性炭で形成したオキシン担持活性炭層と、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）を担持させた活性炭で形成したＡＭＰ担持活性炭層と、Ｂｒ３を担持させた活性炭で形成したＢｒ３担持活性炭層との３種類の機能性活性炭を組み合わせて構成した活性炭除染剤層を設けたことを特徴とする海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除染装置。
【請求項３】
請求項２において、前記３種類の機能性活性炭を組み合わせて構成した活性炭除染剤層の上流側あるいは／及び下流側に活性炭層を設けて活性炭除染剤層を構成したことを特徴とする海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除染装置。
【請求項４】
海水などの塩類が混入した放射性汚染水を導入する導入口及び浄化された水を導出する導出口を備えた放射性汚染水浄化塔に、オキシン（8-Hydroxyquinoline）を担持したオキシン担持活性炭と、リンモリブデン酸アンモニウムを担持させたＡＭＰ担持活性炭と、Ｂｒ３を担持させたＢｒ３担持活性炭との３種類の機能性活性炭を組み合わせ、混合することで構成した活性炭除染混床層を設けたことを特徴とする海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除染装置。
【請求項５】
請求項２から４のいずれかに記載した放射性物質の除染装置が用いられて、海水などの塩類が混入した放射性汚染水から、前記オキシン担持活性炭で、放射性のＣＰ（放射性腐食生成物）、ＦＰ（放射性核分裂生成物）、ＴＲＵ（ウランを含む超ウラン元素類：Ｕ、Pu、Am、Cm）を除去し、ＡＭＰ担持活性炭で、放射性のＣｓを除去し、Ｂｒ３担持活性炭で、放射性のヨウ素を除去することを特徴とする海水が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除染方法。
【請求項６】
海水などの塩類が混入した放射性汚染水に、オキシン（8-Hydroxyquinoline）、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）、Ｂｒ３をそれぞれ担持させた細粒の活性炭を投入し、放射性のＣＰ（放射性腐食生成物）、ＦＰ（放射性核分裂生成物）、ＴＲＵ（ウランを含む超ウラン元素類：Ｕ、Pu、Am、Cm）、Ｃｓ（セシウム）、Iodine（ヨウ素）を捕捉し、ロジゾン酸（ＲＨＯＤ）の粉末あるいは溶液を添加して放射性Sr（ストロンチウム）、Ba（バリウム）とキレート化し、それらを沈殿剤で凝集沈殿させて１次浄化処理し、さらに１次浄化処理した放射性汚染水についてオキシン（8-Hydroxyquinoline）、リンモリブデン酸アンモニウム（ＡＭＰ）、Ｂｒ３をそれぞれ担持した粗粒の活性炭を充填した浄化塔へ通液する２次浄化処理することからなることを特徴とする、海水などの塩類が混入した放射性汚染水からの放射性物質の除去方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【公開番号】特開２０１２−２２９９９８（Ｐ２０１２−２２９９９８Ａ）
【公開日】平成２４年１１月２２日（２０１２．１１．２２）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１１−９８４９８（Ｐ２０１１−９８４９８）
【出願日】平成２３年４月２６日（２０１１．４．２６）
【出願人】（０００１４０６２７）株式会社化研 (27)
【公開日】平成２４年１１月２２日（２０１２．１１．２２）
【国際特許分類】
【出願日】平成２３年４月２６日（２０１１．４．２６）
【出願人】（０００１４０６２７）株式会社化研 (27)
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