説明

表面が平滑で均一な厚みを有する成形体およびその製造方法

【課題】強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成され、表面が平滑であり、均一な厚さを有する成形体およびその製造方法を提供する。
【解決手段】平均繊維長が5mm以上100mm以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成される成形体であって、
強化繊維体積含有率(Vf=100×強化繊維の体積/(強化繊維の体積+熱可塑性樹脂の体積))が5〜80%であり、
表面が平滑で、
均一な厚みを有し、
下記式(1)
臨界単糸数=600/D (1)
(ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束(A)について、強化繊維全量に対する割合が20Vol%以上99Vol%以下であることを特徴とする成形体。

【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成され、表面が平滑であり、均一な厚さを有する成形体およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【0002】
近年、電気・電子機器、自動車、医療機器、航空機、建材、一般産業用部品などの様々な分野で軽量化に関する要望が高まっており、それらに用いられる筐体や部材などについても軽量・高剛性化が求められるようになってきた。そのような薄肉・高剛性の筐体や部材としては、アルミニウム合金やマグネシウム合金の圧延板をプレス加工した成形体、あるいはダイカストモールド成形した成形体が用いられてきており、また、ガラス繊維や炭素繊維を充填した繊維強化複合材料を射出成形した成形体や、繊維強化複合材料板に熱可塑性樹脂を射出成形で一体化した成形体なども用いられてきた。
【0003】
アルミニウム合金やマグネシウム合金は強度や剛性に優れる反面、形状成形性に限界があり、複雑な形状を単体で成形するのは難しい。また、金属部材(特にマグネシウム合金)は耐食性が劣るという問題があり、大気中の水分や使用者の汗に含まれる水分や塩分で表面が腐食し、外観不良の問題が発生する。
【0004】
そこで特許文献1には、マグネシウム合金からなる部材全体を樹脂層で被覆する被覆ステップと、該部材と樹脂製の部品とを一体成形する成形ステップを有する筐体の製造方法が提案されている。これにより、複雑な形状の形成と耐食性の付与を行なうことが可能であるが、工程が複雑になる上、アルミニウム合金やマグネシウム合金、および樹脂の比強度は鉄に対しては高いものの、後述する繊維強化複合材料と比べれば低くなるため、達成できる軽量化には限界がある。
【0005】
繊維強化複合材料は比強度、比剛性に優れ、かつ耐食性にも優れることから、上述の用途に広範囲に用いられている。とくにガラス繊維や炭素繊維を充填した繊維強化複合材料を射出成形した成形体は、その形状自由度の高さや生産性の高さから多用されているが、成形品に残存する繊維長が短くなるため、高い強度や剛性を要求される用途においては課題が残されている。
【0006】
一方、連続繊維で強化された繊維強化複合材料は、特に比強度、比剛性に優れることから、高い強度や剛性が要求される用途を中心に用いられてきた。しかしながら、樹脂や射出成形による繊維強化複合材料と比較すると形状自由度が低く、複雑な形状を単体で成形するのは困難であった。また、織物形態にした強化繊維を複数枚数積層するなどして製造するため、生産性が低いのも問題であった。特許文献2には、強化繊維、特に連続繊維を含むシートから構成された板状部材の外縁に樹脂部材を接合した複合成形品が提案されている。これにより、複雑な形状を有する成形品を実現することが可能であるが、複数工程を経て製造されるため、生産性が高いとは言い難い。また、連続繊維を用いた繊維強化複合材料は、通常は予め強化繊維基材に熱硬化性樹脂を含浸させたプリプレグと呼ばれる材料を、オートクレーブを用いて2時間以上加熱・加圧する事により得られる。
【0007】
近年、樹脂を含浸させていない強化繊維基材を金型内にセットした後、熱硬化性樹脂を流し入れるRTM成形方法が提案され、成形時間は大幅に短縮された。しかしながら、RTM成形方法を用いた場合でも、1つの部品を成形するまでに10分以上必要となり、生産性が向上しない。
【0008】
そのため、従来の熱硬化性樹脂に代わり、熱可塑性樹脂をマトリックスに用いた繊維強
化複合材料が注目されている(例えば、特許文献3)。しかしながら、熱可塑性樹脂をマトリックスに用いた繊維強化複合材料については、研究開発がまだ発展途上にあり、これを成形して、表面の平滑性や、成形体の厚みの均一性などが良好な、実用に耐えうる品質の成形体を得る技術は十分に確立されていない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0009】
【特許文献1】特開2010−147376号公報
【特許文献2】特開2010−14180号公報
【特許文献3】国際公開第2007/097436号パンフレット
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0010】
本発明は、強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成され、表面が平滑であり、均一な厚さを有する成形体およびその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0011】
本発明者らは上記課題について鋭意検討した結果。特定の開繊条件を満たす繊維束を含むランダム状の強化繊維と熱可塑性樹脂とから構成される繊維強化複合材料からなる成形体が、表面が平滑であり、均一な厚みを有し、かつ強度も優れていることを見出した。
【0012】
すなわち、本発明は、
平均繊維長が5mm以上100mm以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成される成形体であって、
強化繊維体積含有率(Vf=100×強化繊維の体積/(強化繊維の体積+熱可塑性樹脂の体積))が5〜80%であり、
表面が平滑で、
均一な厚みを有し、
下記式(1)
臨界単糸数=600/D (1)
(ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束(A)について、強化繊維全量に対する割合が20Vol%以上99Vol%以下であることを特徴とする成形体に関するものである。
【0013】
また、本発明は、
平均繊維長が5mm以上100mm以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とから構成されるランダムマットであって、強化繊維が25〜3000g/mの目付であり、下記式(1)
臨界単糸数=600/D (1)
(ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束(A)について、ランダムマット中の強化繊維全量に対する割合が20Vol%以上99Vol%以下であるものを用いて、以下の工程A−1)〜A−3)
A−1)ランダムマットを、熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点〜分解温度、非晶性の場合はガラス転移温度〜分解温度に加温、加圧して熱可塑性樹脂を強化繊維束内に含浸させプリプレグを得る工程
A−2)上記A−1)で得られたプリプレグを、熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点未満、非晶性の場合はガラス転移温度未満に温度調節された金型に、下記式(3)
チャージ率(%)=100×基材面積(mm)/金型キャビティー投影面積(mm) (3)
(ここで基材面積とは配置した全てのランダムマットまたはプリプレグの抜き方向への投影面積であり、金型キャビティー投影面積とは抜き方向への投影面積である)
で表されるチャージ率が5%以上となるように配置する工程
A−3)上記A−2)で金型に配置したプリプレグを加圧し、成形する工程
により含浸〜成形を行うか、または以下の工程B−1)〜B−4)
B−1)ランダムマットを下記式(3)
チャージ率(%)=100×基材面積(mm)/金型キャビティー投影面積(mm) (3)
(ここで基材面積とは配置した全てのランダムマットまたはプリプレグの抜き方向への投影面積であり、金型キャビティー投影面積とは抜き方向への投影面積である)
で表されるチャージ率が5%以上となるように金型に配置する工程
B−2)金型を熱可塑性樹脂が結晶性の場合は熱可塑性樹脂の融点〜熱分解温度、非晶性の場合は熱可塑性樹脂のガラス転移温度〜熱分解温度まで昇温し、加圧して含浸する工程(第1プレス工程)
B−3)1段以上であり、最終段の圧力が第1プレス工程の圧力の1.2倍〜100倍となるように加圧する工程(第2プレス工程)
B−4)熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点未満、非晶性の場合はガラス転移温度未満に金型温度を調節して成形する工程
により含浸〜成形を行うことを特徴とする上記成形体の製造方法に関するものである。
【発明の効果】
【0014】
本発明の、強化繊維と熱可塑性樹脂を含む繊維強化複合材料からなり、表面が平滑であり、均一な厚さを有する成形体により、電気・電子機器、自動車、医療機器、航空機、建材、一般産業用部品などの様々な分野における材質の軽量化への要望に応えることができる。
【図面の簡単な説明】
【0015】
【図1】実施例1〜5および比較例1〜3において得られた成形体の形状、および該成形体の厚みの測定箇所を示す模式図である。
【図2】実施例1〜5および比較例1〜3において得られた成形体の形状および寸法を示す図である。
【図3】実施例1〜5および比較例1〜3において成形に用いた、T字状水平部を有する金型の、キャビティーの概略図を(i)に、該キャビティーにプリプレグ等の基材をT字配置する場合の概略図を(ii)に、該キャビティーに基材をパッチワーク配置する場合の概略図を(iii)に、該キャビティーに基材を、従来の一般的な配置方法である長方形にて配置する場合の概略図を(iv)に示す。
【発明を実施するための形態】
【0016】
以下、本発明の実施形態について順次説明するが、本発明はこれらに制限されるものではない。
【0017】
<成形体>
本発明は、平均繊維長が5mm以上100mm以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成される成形体であって、
強化繊維体積含有率(Vf=100×強化繊維の体積/(強化繊維の体積+熱可塑性樹脂の体積))が5〜80%であり、
表面が平滑で、
均一な厚みを有し、
下記式(1)
臨界単糸数=600/D (1)
(ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束(A)について、強化繊維全量に対する割合が20Vol%以上99Vol%以下であることを特徴とする成形体である。
【0018】
本発明の成形体を構成する強化繊維は、平均繊維長が5mm以上100mm以下の不連続なものである。これによって、静的な強度・剛性だけでなく、衝撃的な荷重や長期の疲労荷重に対しても高い物性を示す成形体となる。平均繊維長が5mm未満であると、成形体の物性が低くなるという問題があり、100mmより長いと強化繊維の取扱い性が悪くなるという問題がある。強化繊維の平均繊維長は10mm以上であると好ましく、15mm以上であるとより好ましく、20mm以上であると更に好ましい。また、強化繊維の繊維長は80mm以下であると好ましく、60mm以下であるとより好ましい。特に好ましい平均繊維長としては5mm〜80mmが挙げられる。
【0019】
本発明の成形体を構成する繊維強化複合材料に含まれる強化繊維については特に制限はなく、炭素繊維、ガラス繊維、ステンレス繊維、アルミナ繊維、鉱物繊維などの無機繊維、ポリエーテルエーテルケトン繊維、ポリフェニレンサルファイド繊維、ポリエーテルスルホン繊維、アラミド繊維、ポリベンゾオキサゾール繊維、ポリアリレート繊維、ポリケトン繊維、ポリエステル繊維、ポリアミド繊維、ポリビニルアルコール繊維などの有機繊維からなる群から選ばれる少なくとも一種が例示される。なかでも成形体に強度や剛性が求められる用途において炭素繊維、アラミド繊維、およびガラス繊維からなる群から選ばれる少なくとも一種であることが好ましい。導電性が必要な用途においては、炭素繊維が好ましく、ニッケルなどの金属を被覆した炭素繊維がより好ましい。電磁波透過性が必要な用途においては、ガラス繊維や有機繊維が好ましく、電磁波透過性と強度のバランスからアラミド繊維とガラス繊維がより好ましい。耐衝撃性が必要な用途においては有機繊維が好ましく、コスト面を考慮するとポリアミド繊維とポリエステル繊維がより好ましい。なかでも炭素繊維が、軽量でありながら強度に優れた複合材料が提供できる点で好ましい。
【0020】
本発明の成形体を構成する繊維強化複合材料に含まれる強化繊維の平均繊維径には特に限定はないが、例えば、炭素繊維の場合、好ましい平均繊維径は3〜12μmであり、より好ましくは5〜7μmである。ポリエステル繊維の場合は、好ましい平均繊維径は10〜50μmであり、より好ましくは15〜35μmである。これらは併用することもでき、成形体の部位によって強化繊維の種類を使い分けることも可能であり、異なる強化繊維を用いた繊維強化複合材料を全体または部分的に積層させた状態で成形体を作製することも可能である。
【0021】
本発明の成形体を構成する繊維強化複合材料に含まれる熱可塑性樹脂の種類としては例えば塩化ビニル樹脂、塩化ビニリデン樹脂、酢酸ビニル樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、ポリスチレン樹脂、アクリロニトリル−スチレン樹脂(AS樹脂)、アクリロニトリルーブタジエンースチレン樹脂(ABS樹脂)、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリアミド6樹脂、ポリアミド11樹脂、ポリアミド12樹脂、ポリアミド46樹脂、ポリアミド66樹脂、ポリアミド610樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリエチレンナフタレート樹脂、ボリブチレンテレフタレート樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、およびポリ乳酸樹脂などからなる群から選ばれる少なくとも一種が好ましいものとして挙げられる。なかでも、物性の向上効果および使用し易さから、ポリオレフィン、ポリアミド、ポリカーボネート、およびポリエステルからなる群から選ばれる少なくとも1種であるとより好ましい。ここで言うポリアミドとは、ポリアミド6樹脂、ポリアミド11樹脂、ポリアミド12樹脂、ポリアミド46樹脂、ポリアミド66樹脂、およびポリアミド610樹脂よりなる群から選ばれる少なくとも1種であると好ましい。ここで言うポリエステルとは、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリエチレンナフタレート樹脂、およびボリブチレンテレフタレート樹脂よりなる群から選ばれる少なくとも1種であると好ましい。
【0022】
本発明の成形体は、構成する繊維強化複合材料について、下記式(4)で定義される強化繊維体積含有率(Vf)が5〜80%であることが肝要である。
強化繊維体積含有率(Vf)=100×強化繊維の体積/(強化繊維の体積+熱可塑性樹脂の体積) (4)
【0023】
この強化繊維体積含有率(Vf)は繊維強化複合材料、つまりはこれにより構成される成形体に含まれる強化繊維と熱可塑性樹脂との組成を示すものである。この強化繊維体積含有率が5%より低くなると、補強効果が十分に発現しない虞がある。また、80%を超えると繊維強化複合材料中にボイドが発生しやすくなり、成形体の物性が低下する可能性がある。上記の強化繊維体積含有率としては20〜60%であるとより好ましい。
【0024】
上記の強化繊維体積含有率(Vf)を算出する具体的な方法としては、成形体の試料から熱可塑性樹脂を除去して、強化繊維と熱可塑性樹脂の質量を求め、更にこれら質量の値を各成分の密度を用いて体積に換算し、これら体積の値を上記式に当てはめて求める方法を挙げることができる。
【0025】
上記の成形体試料から熱可塑性樹脂を除去する方法としては、強化繊維が炭素繊維やガラス繊維などの無機繊維の場合には、燃焼(熱分解)除去による方法を簡便で好ましいものとして使用できる。この場合、よく乾燥させた成形体試料の質量を秤量後、電気炉等を用いて500〜700℃で5〜60分処理して熱可塑性樹脂成分を燃焼する。燃焼後に残留した強化繊維を乾燥雰囲気で放冷後、秤量することにより各成分の質量を算出することが出来る。
【0026】
上記の成形体試料から熱可塑性樹脂を除去する方法として、熱可塑性樹脂を分解し易い、または溶解し易い化学物質を用いて、熱可塑性樹脂を分解または溶解除去する方法も好ましい。具体的に言うと、面積1cmから10cmの薄片の成形体試料の質量を秤量し、熱可塑性樹脂を溶解、または分解する化学物質を使用して溶解成分を抽出すればよい。その後、残渣を洗浄および乾燥後に秤量し、各成分の質量を求めることができる。例えば、熱可塑性樹脂がポリプロピレンの場合、加熱したトルエンまたはキシレンを用いることにより、ポリプロピレンを溶解することができる。熱可塑性樹脂がポリアミドの場合は、加熱したギ酸によりポリアミドを分解することができる。熱可塑性樹脂がポリカーボネートの場合には加熱した塩素化炭化水素を用いることにより、ポリカーボネートを溶解することができる。
【0027】
本発明の成形体を構成する繊維強化複合材料に含まれる強化繊維および熱可塑性樹脂の存在量を質量基準で示すと、好ましくは強化繊維100質量部に対し、50〜1000質量部、より好ましくは50〜500質量部であり、更に好ましくは、強化繊維100質量部に対し、熱可塑性樹脂60〜300質量部である。強化繊維100質量部に対する熱可塑性樹脂の割合が50質量部より少ないと繊維強化複合材料中にボイドが発生しやすくなり、強度や剛性が低くなる虞がある。逆に、熱可塑性樹脂の割合が1000質量部より多くなると強化繊維の補強効果が発現しにくい可能性がある。
【0028】
本発明の成形体は、表面が平滑なものである。ここで言う表面が平滑とは、成形体の表面を目視した際、ざらざらした形状や皺、凸凹などが確認されず、平らで滑らかなことである。
【0029】
更に、本発明の成形体は均一な厚みを有するものである。ここで言う均一な厚みについて例示すると、成形体の厚みを複数点測定し、その算術平均値(以下、特に注記しない限り、単に「平均値」とある場合は算術平均値を意味する)を算出した際、厚みのバラつきが平均値から±10%以内、つまり、下記式(5)で表される、各測定点の厚みのバラつき(%)がマイナス10以上プラス10以下のものである。
厚みのバラつき(%)=100×(厚みの測定値−厚みの平均値)/厚みの平均値 (5)
【0030】
また、本発明の成形体の均一な厚みについて別の表現をすると、上記のように測定された成形体の各箇所の厚み、およびそれらからの平均値から算出される標準偏差が、0〜0.1であると好ましく、0〜0.08であるとより好ましく、0〜0.07であると更に好ましく、0〜0.01であると極めて好ましい。この標準偏差の値が0である場合は、成形体の各箇所において、完全に厚みが均一ということで特に好ましい。
【0031】
成形体が均一な厚みを有するか確認する際の、成形体の厚みの測定点の数については、当然多い方がよいが、精度および測定の労力を考慮すると5点以上100点以下の箇所の厚みを測定するのが好ましく、10点以上50点以下の箇所の厚みを測定するとより好ましい。
【0032】
成形体の厚みを測定する箇所については、当然、成形体の各所を満遍なく測定するのが好ましい。例えば、図1ではT字形状部を有する成形体について、成形体のもっとも長い部分の各点(符号01の0度部)、分岐部分のように形状が変化する箇所の各点(符号02のネック部)、形状が変化した先の箇所の各点(符号03の90度部)、および他の測定点と別の立体的位置にある箇所の各点(符号04のネック部左側、および符号05のネック部右側)のように満遍なく測定箇所の選択をしている。
【0033】
本発明の成形体は、下記式(1)
臨界単糸数=600/D (1)
(ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束(A)について、強化繊維全量に対する割合が20Vol%以上99Vol%以下であることを特徴とする。
【0034】
上記の強化繊維全量に対する強化繊維束(A)の割合が20Vol%未満になると、表面品位に優れる成形体が得られるという利点はあるものの、機械物性に優れた成形体が得にくくなる。強化繊維束(A)の割合が99Vol%を超えると、繊維の交絡部が局部的に厚くなり、薄肉のものが得られにくくなる。強化繊維束(A)の割合として、好ましくは30Vol%以上90Vol%未満であり、より好ましくは30Vol%以上80Vol%未満である。
【0035】
なお、上記の強化繊維束(A)について別の表現をすると、本発明の成形体は、これを構成する繊維強化複合材料中で、強化繊維のうち20Vol%以上99Vol%以下が、前記式(1)で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束(A)になり、残りの1Vol%以上80Vol%以下の強化繊維は、単糸の状態または上記の臨界単糸数未満で構成される繊維束となり、熱可塑性樹脂に分散している。
【0036】
また本発明の成形体を構成する繊維強化複合材料では、臨界単糸数以上で構成される強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)が下記式(2)を満たすものであると、厚みが0.2〜1mm程度の薄肉の成形体も特に表面が平滑で、均一な厚みを有するものとなり好ましい。
0.7×10/D<N<1×10/D (2)
(ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
【0037】
具体的には、強化繊維が炭素繊維であり、炭素繊維の平均繊維径が5〜7μmである場合、臨界単糸数は86〜120本となり、炭素繊維の平均繊維径が5μmである場合、繊維束中の平均繊維数は280本超4000本未満の範囲となるが、なかでも600本〜2500本であることが好ましく、より好ましくは600〜1600本である。炭素繊維の平均繊維径が7μmの場合、繊維束中の平均繊維数は142本超2040本未満の範囲となるが、なかでも300〜1600本であることが好ましい。より好ましくは300〜800本である。
【0038】
上記の強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)が0.7×10/D未満の場合、高い繊維体積含有率(Vf)を得る事が困難となる恐れがある。また強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)が1×10/D以上の場合、局部的に厚い部分が生じ、ボイドの原因となる可能性がある。上記の強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)としては、以下式(2´)を満たすものであるとより好ましい。
0.7×10/D<N<6×10/D (2´)
(ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
【0039】
本発明の成形体は、任意の方向、およびこれと直交する方向(以下、それぞれ0度方向と90度方向と称することがある)についての引張弾性率の、大きい方の値を小さい方の値で割った比(以下、Eδと略することがある)が1.0〜1.3であると好ましい。Eδは、材料の等方性の指標であり、Eδが2未満であると等方性とされ、1.3以下であると等方性が特に優れているとされる。
【0040】
なお、本発明の目的を損なわない範囲で、本発明の成形体を構成する繊維強化複合材料は、強化繊維および熱可塑性樹脂のほか、機能性の充填材や添加剤を含むものであっても良い。そのような充填材や添加剤としては、例えば、有機/無機フィラー、難燃剤、耐UV剤、顔料、離型剤、軟化剤、可塑剤、界面活性剤などが挙げられるが、この限りではない。特に電子・電気機器用途や自動車用途においては、高い難燃性が要求されることがあるため、熱可塑性樹脂に難燃剤を含有させることが好ましい。難燃剤の例としては、公知のものが使用でき、本発明の熱可塑性組成物に難燃性を付与できる物であれば特に限定はされない。具体的には、リン系難燃剤、窒素系難燃剤、シリコーン化合物、有機アルカリ金属塩、有機アルカリ土類金属塩、臭素系難燃剤等を挙げることができ、これらの難燃剤は単独で使用しても良いし、複数を併用して用いても良い。難燃剤の含有量は、物性、成形性、難燃性のバランスから熱可塑性樹脂100質量部に対して1〜40質量部とすることが好ましく、1〜20質量部とすることがさらに好ましい。
【0041】
<成形体の製造方法>
本発明は、平均繊維長が5mm以上100mm以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とから構成されるランダムマットであって、強化繊維が25〜3000g/mの目付であり、下記式(1)
臨界単糸数=600/D (1)
(ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束(A)について、ランダムマット中の強化繊維全量に対する割合が20Vol%以上99Vol%以下であるものを用いて、以下の工程A−1)〜A−3)
A−1)ランダムマットを、熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点〜分解温度、非晶性の場合はガラス転移温度〜分解温度に加温、加圧して熱可塑性樹脂を強化繊維束内に含浸させプリプレグを得る工程
A−2)上記A−1)で得られたプリプレグを、熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点未満、非晶性の場合はガラス転移温度未満に温度調節された金型に、下記式(3)
チャージ率(%)=100×基材面積(mm)/金型キャビティー投影面積(mm) (3)
(ここで基材面積とは配置した全てのランダムマットまたはプリプレグの抜き方向への投影面積であり、金型キャビティー投影面積とは抜き方向への投影面積である)
で表されるチャージ率が5%以上となるように配置する工程
A−3)上記A−2)で金型に配置したプリプレグを加圧し、成形する工程
により含浸〜成形を行うか、または以下の工程B−1)〜B−4)
B−1)ランダムマットを下記式(3)
チャージ率(%)=100×基材面積(mm)/金型キャビティー投影面積(mm) (3)
(ここで基材面積とは配置した全てのランダムマットまたはプリプレグの抜き方向への投影面積であり、金型キャビティー投影面積とは抜き方向への投影面積である)
で表されるチャージ率が5%以上となるように金型に配置する工程
B−2)金型を熱可塑性樹脂が結晶性の場合は熱可塑性樹脂の融点〜熱分解温度、非晶性の場合は熱可塑性樹脂のガラス転移温度〜熱分解温度まで昇温し、加圧して含浸する工程(第1プレス工程)
B−3)1段以上であり、最終段の圧力が第1プレス工程の圧力の1.2倍〜100倍となるように加圧する工程(第2プレス工程)
B−4)熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点未満、非晶性の場合はガラス転移温度未満に金型温度を調節して成形する工程
により含浸〜成形を行うことを特徴とする、前記の成形体の製造法に関するものでもある。
【0042】
上記の工程A−1)〜A−3)を含んで含浸〜成形を行う方法は、いわゆるコールドプレス法である。上記の工程B−1)〜B−4)を含んで含浸〜成形を行う方法は、いわゆるホットプレス法である。本発明の成形体には双方のプレス成形が適用可能であるが、成形時間をより短縮できる観点では、コールドプレス法がより好ましく用いられる。
以上の工程はランダムマットの製造工程に引き続き連続的に行うこともできるし、いったんランダムマットを得た後、個別に行ってもよい。
【0043】
また、本発明においては、金型形状に対し低チャージで配置し、加圧することで基材(ランダムマットまたはプリプレグ)を流動させることを特徴とする。そうすることにより、基材が複雑な形状に充填されやすくなる。通常、繊維強化複合材料を流動させると流動方向に強化繊維が配向する傾向があり、物性に異方性が生じる可能性があったが、本発明では、前述したランダムマットを用いることにより、強化繊維の等方性を保持したまま複雑な形状が得られる。基材のチャージ率は前記式(3)で5〜100%が好ましく、20〜95%がより好ましい。更に好ましい基材のチャージ率は50〜90%である。
【0044】
基材のチャージ率が5%より低いと、成形時に流動する過程で基材が冷えてしまい、所望の厚みを有する成形体が得られない虞がある。逆に、基材のチャージ率が100%を越すと、ある程度流動させて成形するという本発明の特徴が具現されない。さらに基材のチャージ率が100%を越すと基材のロスが増すばかりでなく、トリミング等の後加工が必要となり、生産性やコスト面で不利となる。
【0045】
<<ランダムマット>>
本発明の製造方法にて用いられるランダムマットは、平均繊維長が5mm以上100mm以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とから構成され、強化繊維が25〜3000g/mの目付であり、前記式(1)で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束(A)について、ランダムマットの繊維全量に対する割合が20Vol%以上99Vol%以下であり、かつ強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)が前記式(2)を満たすものである。ランダムマット中の強化繊維、熱可塑性樹脂、および強化繊維束(A)の詳細については、成形体を構成する繊維強化複合材料について前述したとおりであるが、以下のとおり補足する。
【0046】
ランダムマットの面内において、強化繊維は特定の方向に配向しておらず、無作為な方向に分散して配置されている。
本発明の製造方法で用いられるランダムマットは等方性の材料であると好ましい。ランダムマットより成形体を得た場合に、ランダムマット中の強化繊維の等方性は、成形体においても維持される。ランダムマットより成形体を得て、該成形体について、互いに直交する二方向の引張弾性率の大きい方の値の小さい方の値に対する比(Eδ)を求めることで、ランダムマットおよびそれから得られる成形体の等方性を定量的に評価できる。Eδが2未満である成形体は等方性とされ、1.3以下である成形体は特に等方性が優れているとされる。
【0047】
まず、本発明の製造方法で用いられるランダムマットにおいて、ランダムマットの繊維全量に対する、強化繊維束(A)の割合が20Vol%未満になると、表面品位に優れる成形体が得られるという利点はあるものの、機械物性に優れた成形体が得にくくなる。強化繊維束(A)の割合が99Vol%を超えると、繊維の交絡部が局部的に厚くなり、薄肉のものが得られにくくなる。ランダムマットにおける強化繊維束(A)の割合は、好ましくは30Vol%以上90Vol%未満であり、より好ましくは30Vol%以上80Vol%未満である。
【0048】
本発明の成形体を構成する強化繊維複合材料について述べたとおり、ランダムマットについても、強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)が、前記式(2)を満たすものであると好ましい。該平均繊維数(N)が0.7×10/D未満のランダムマットを用いた場合、高い強化繊維体積含有率(Vf)の成形体を得る事が困難となる。また、該平均繊維数(N)が1×10/D以上のランダムマットを用いる場合、局部的に厚い部分が生じ、ボイドの原因となりやすい。上記の強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)としては、以下式(2´)を満たすものであるとより好ましい。
0.7×10/D<N<6×10/D (2´)
(ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
【0049】
更に、本発明の製造方法で用いられるランダムマットを用いて含浸〜成形を行い、1mm以下の薄肉な成形体を得ようとした場合、単純に分繊しただけの繊維を用いたのでは、疎密が大きく、良好な物性が得られない。又、全ての繊維を開繊した場合には、より薄いものを得る事は容易になるが、繊維の交絡が多くなり、繊維体積含有率の高いものが得られない。前記式(1)で定義される臨界単糸以上の強化繊維束(A)と、単糸の状態又は臨界単糸数未満の強化繊維(B)を成形体内に同時に存在させることにより、薄肉であり、物性発現率の高い成形体を実現することが可能である。本発明の製造方法は、各種の厚みの成形体を提供することが可能であるが、厚みが0.2〜1mm程度の薄肉の成形体を得るのに特に好適である。
【0050】
本発明の製造方法で用いられるランダムマットの厚さにとくに制限はなく、1〜150mm厚みのものを得ることができる。本発明のランダムマットより薄肉の成形体が得られるという本発明の効果を発揮する点では、2〜100mm厚みとすることが好ましい。また、ランダムマットは適当な加圧または減圧装置を用いて、使いやすい厚みに減容してから次の工程で使用しても良い。
【0051】
ランダムマット中の強化繊維と熱可塑性樹脂の割合は、ランダムマット製造時の各成分の仕込み量の割合から求めることができるが、成形体について前述したとおり、試料中の熱可塑性樹脂を燃焼分解や化学物質による分解・溶解により除去して実測することも可能である。また、各成分の質量から、各成分の密度を用いて各成分の体積を求め強化繊維体積含有率(Vf)を算出する手順も成形体についての前記のとおりである。
【0052】
本発明の製造方法に用いられるランダムマットは、含有する強化繊維および熱可塑性樹脂について、下記式(4)で定義される強化繊維体積含有率(Vf)が5〜80%であると好ましい。
強化繊維体積含有率(Vf)=100×強化繊維の体積/(強化繊維の体積+熱可塑性樹脂の体積 (4)
【0053】
この強化繊維体積含有率(Vf)は、成形体について前述したものと同様に、ランダムマットに含まれる強化繊維と熱可塑性樹脂との組成を示すものである。この強化繊維体積含有率が5%より低くなると、補強効果が十分に発現しない虞がある。また、80%を超えると得られる成形体中にボイドが発生しやすくなり、成形体の物性が低下する可能性がある。上記の強化繊維体積含有率としては20〜60%であるとより好ましい。
【0054】
本発明の製造方法に用いられるランダムマットに含まれる強化繊維および熱可塑性樹脂の存在量を質量基準で示すと、好ましくは強化繊維100質量部に対し、50〜1000質量部、より好ましくは50〜500質量部であり、更に好ましくは、強化繊維100質量部に対し、熱可塑性樹脂60〜300質量部である。強化繊維100質量部に対する熱可塑性樹脂の割合が50質量部より少ないと、得られる繊維強化複合材料中にボイドが発生しやすくなり、強度や剛性が低くなる虞がある。逆に、熱可塑性樹脂の割合が1000質量部より多くなると強化繊維の補強効果が発現しにくい可能性がある。
【0055】
本発明の製造方法において用いられるランダムマットは固体の熱可塑性樹脂を含み、成形体を得るためのプリフォームとなるものである。ランダムマットにおいては、熱可塑性樹脂が、繊維状および/または粒子状で存在することが好ましい。強化繊維と繊維状および/または粒子状の熱可塑性樹脂が混合して存在していることにより、含浸工程の型内で繊維と樹脂を大きく流動させる必要がなく、熱可塑性樹脂を容易に含浸できる。相溶可能なものであれば熱可塑性樹脂の種類を2種以上とすることもでき、また繊維状と粒子状のものを併用してもよい。
【0056】
繊維状の熱可塑性樹脂としては、繊度100〜5000dtexのものが好ましく、1000〜2000dtexものがより好ましく、平均繊維長が0.5〜50mmであるものが好ましく、平均繊維長1〜10mmであるものがより好ましい。
【0057】
粒子状の熱可塑性樹脂としては、球状、細片状、あるいはペレットのような円柱状のものが好ましく、フィルムを細く裁断して短冊状としたものも好ましい。球状の熱可塑性樹脂としては、真円または楕円の形状、あるいは卵状のような形状のものが好ましく挙げられる。球状の熱可塑性樹脂の好ましい平均粒子径は0.01〜1000μmであり、より好ましい平均粒子径は0.1〜900μmのものであり、更に好ましい平均粒子径1〜800μmのものである。粒子径分布についてはとくに制限はないが、粒子径分布がシャープなものがより薄い成形体を得る目的としてはより好ましく、分級等の操作により所望の粒度分布の粒子状熱可塑性樹脂として用いる事が出来る。
【0058】
細片状の熱可塑性樹脂としては、ペレットのような円柱状や、角柱状、リン片状が好ましい形状として挙げられる。この場合ある程度のアスペクト比を有しても良いが、好ましい長さは上記の繊維状の場合と同程度である。
【0059】
本発明において用いられる上記のランダムマット、特に、等方性のランダムマットを製造する方法については、以下の一連の工程よりなる製造方法が好ましいものとして例示される。
・カット工程:強化繊維をカットする工程。
・開繊工程:カットされた強化繊維を管内に導入し、空気を繊維に吹き付ける事により、繊維束を開繊させる工程。
・散布工程:開繊させた強化繊維を、繊維状又はパウダー状の熱可塑性樹脂とともに散布する散布工程。
【0060】
各工程について、以下、より詳細に説明する。
・カット工程
上記のカット工程における強化繊維のカット方法は、具体的にはナイフを用いて強化繊維をカットする工程である。ナイフとしてはロータリーカッター等が好ましい。
所望の大きさの繊維束とするために、カットに供する強化繊維として、ストランド幅が細めのものを用いる、あるいは縦方向に切ってストランド幅を細くすることも好ましい。その場合、繊維方向に平行な刃を有したカッターを用いて、特定の繊維長にカットすると同時に繊維束を縦方向にスリットすることも好ましい。
ロータリーカッターとしては、角度を規定した螺旋状ナイフ又は分繊ナイフを用いることが好ましい。表面品位に優れる熱可塑樹脂強化用ランダムマットを得るためには、繊維の疎密斑が大きく影響する。従来のロータリーカッターでは、繊維のカットが不連続であり、そのまま散布工程に導入した場合には、繊維目付けに斑ができてしまう。そのため、角度を規定したナイフを用いて繊維を途切れる事無く、連続的にカットする事により、疎密斑の小さい塗布が可能となる。強化繊維を連続的にカットするためのナイフ角度は、使用する強化繊維の幅と、カットした後の繊維長により幾何学的に計算され、それらの関係は、下記の式(6)とすることが好ましい。
強化繊維の繊維長(刃のピッチ)=強化繊維ストランド幅×tan(90−θ) (6)
(ここで、θは周方向とナイフの配置方向のなす角である。)
【0061】
・開繊工程
上記の開繊工程はカットされた強化繊維を管内に導入し、空気を繊維に吹き付ける事により、繊維束を開繊させる工程である。開繊の度合いについては、空気の圧力等により適宜コントロールする事が出来る。本発明のランダムマット製造における強化繊維開繊方法は、空気を強化繊維に吹き付ける事を特徴としている。開繊工程において好ましくは圧縮空気吹き付け孔より、風速5〜500m/secにて空気を直接繊維束に吹き付ける事により、より完全に強化繊維を開繊させる事ができる。具体的には強化繊維の通る管内に直径1mm程度の孔を数箇所あけ、外側より0.2〜0.8MPa程度の圧力をかけ、圧縮空気を繊維束に直接吹き付けることにより、繊維束を容易に開繊する事ができる。
【0062】
・散布工程
上記の塗布工程は、開繊させた強化繊維を、繊維状又は粒子状の熱可塑性樹脂とともに散布する工程である。散布工程において、開繊させた強化繊維と、繊維状又は粒子状の熱可塑性樹脂とをテーブルやシートなどの平面上に散布することにより等方性のランダムマットを得ることができる。
散布工程において、熱可塑性樹脂の供給量は、強化繊維100重量部に対し、50〜1000重量部であることが好ましい。より好ましくは、強化繊維100重量部に対し、熱可塑性樹脂55〜500重量部、更に好ましくは、強化繊維100重量部に対し、熱可塑性樹脂60〜300重量部である。
【0063】
強化繊維を塗布するにおいては、円錐形等のテーパー管を用いることが好ましい。円錐等の管内では、空気が拡散し、管内の流速が減速し、このとき強化繊維には回転力が与えられる。このベンチュリ効果を利用して開繊させた強化繊維を好ましく拡散させ散布することができる。
上記のランダムマットの好ましい製造方法により、繊維の長軸が3次元方向に配向しているものが少なく、二次元配向性のあるランダムマットとすることができる。
【0064】
<<プリプレグ>>
本発明において、前記工程A−1)〜A−3)を含んで含浸〜成形を行う場合、ランダムマットを熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点以上熱分解温度未満の温度まで、非晶性の場合はガラス転移温度以上熱分解温度未満の温度まで加熱することで、熱可塑性樹脂を含浸させプリプレグを得て成形に用いる。プリプレグにおける強化繊維の形態はランダムマット中における状態を保っている。すなわち、プリプレグ中の強化繊維はランダムマットにおける繊維長や等方性、開繊程度を維持しており、上記のランダムマットに記載したものと同様である。
【0065】
プリプレグにおいては、冷却することなくそのままA−2)の工程を行ってもよいし、熱可塑性樹脂を一旦含浸し固化するという工程を経てからA−2)の工程に進めてもよい。プリプレグにおいては、熱可塑性樹脂は強化繊維束内および強化繊維の単糸間に浸透し、含浸した状態となっている。上述のとおりランダムマットは強化繊維と繊維状または粒子状の熱可塑性樹脂が混合され、近接して存在しているので、熱可塑性樹脂を容易に含浸できることを特徴とする。プリプレグは得ようとする成形体の厚みの1〜10倍、好ましくは1〜5倍であることが好ましい。厚みの限定はないが、好ましくは0.1mm以上であり、上限は金型に配置して成形可能であればよく、実質30mm程度である。
【0066】
また、本発明の製造方法で用いられるプリプレグは、ボイド率が0〜30%であることが好ましく、0〜10%がより好ましい。ボイド率は0〜5%が更に好ましく、最も好ましいボイド率は0〜3%である。プリプレグのボイド率は、プリプレグの断面を光学顕微鏡で観察し、ボイドの存在面積を観察基材の断面積で除して算出する。観察は1つのプリプレグあたりn=5とし、その平均値をボイド率とする。
なお、上記のボイド率を100から差し引いた値が樹脂含浸度(%)であり、プリプレグにおいて熱可塑性樹脂が強化繊維束間に含浸している目安である。
【0067】
<<工程A−1)〜A−3)のコールドプレス法による製造方法>>
以下、工程A−1)〜A−3)により含浸〜成形を行うコールドプレス法について具体的に述べる。
上記のとおり工程A−1)では、ランダムマットを、含有する熱可塑性樹脂が結晶性の場合はその融点以上分解温度未満、非晶性の場合はそのガラス転移温度以上分解温度未満に加温し、加圧して熱可塑性樹脂を強化繊維束内および強化繊維の単糸間に含浸させプリプレグを得る。得られたプリプレグは、上記含浸時の温度に保ったまま、または一旦放冷した後再加熱して次の工程A−2)に用いる。プリプレグの温度は例えばプリプレグ表面にKタイプの熱電対を貼付け加熱炉外に設置した計測機により測定を行うことができる。
【0068】
次の工程A−2)では、上記A−1)で得られたプリプレグを、その含有する熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点未満、非晶性の場合はガラス転移温度未満に温度調節された金型に(より正確に言うと金型キャビティーに)、前記式(3)で表されるチャージ率が5%以上となるように配置する。この場合、1枚または2〜100枚の重ね合わせたプリプレグを金型へ配置することができる。重ね合わせる場合、得ようとする成形体に応じて一部、または全体を重ね合わせて用いる。ここでプリプレグ端部の一部または全ての面が、金型キャビティーエッジ部と接しないことが望ましい。また重ね合わせる場合、プリプレグは全て同一の形状である必要はなく、それぞれ一部または全部が重ね合わされば良い。
【0069】
プリプレグを金型に配置する際のチャージ率は前記式(3)で5〜100%が好ましく、20〜95%がより好ましい。更に好ましいプリプレグのチャージ率は50〜90%である。
プリプレグを金型に配置する際、チャージ率が5%未満の場合、成形時に加圧されたプリプレグが金型内を流動する際、金型に熱を奪われやすく、目的の形状を形作る前に固化してしまう虞がある。
【0070】
プリプレグを金型に配置する際、チャージ率が100%を超えると金型末端まで繊維が充填されている成形体を得ることができるが、複雑形状を有した製品を成形する際には材料の絞りや引張により製品設計厚みに対して肉厚が変化してしまい制御が難しく均一な厚みを有する成形体を得るのが困難となる場合がある。また、成形体の端部に不要な部分が残り、後加工での機械加工などによるトリミングが必要となるため、プロセスが複雑になるだけでなく、材料ロスが発生してしまうという問題もある。
【0071】
このように、工程A−2)において、プリプレグを金型に配置する際、チャージ率5%以上100%以下とすることにより、強化繊維が実質的に面内2次元配向する層を確保しつつ、材料ロスやトリミングの手間を発生させることなく、軽量な成形体を高い生産性で製造することが可能となる。
【0072】
この工程A−2)においては、プリプレグの配置場所が、金型、より正確には金型キャビティーの、水平部(0度)または水平部となす角が70度以下の傾斜部であると好ましい。金型の水平部となす角が70度を超す傾斜部にプリプレグを配置すると、成形時の型締めの際に金型の立ち面部分がプリプレグに接触して位置をずらしてしまったり、立ち面部分にプリプレグを引き込んで正常な成形が行えなくなったりする虞がある。
【0073】
更に、この工程A−2)においては、金型、より正確には金型キャビティーに、基材としてプリプレグを配置する際、成形時にプリプレグが集まって肉厚となったり、シワが発生したりしやすいような、得られる成形体の分岐部分などの箇所を避けて当該基材を配置すると、際立って均一な厚みの成形体を得ることができ非常に好ましい。当該配置の一例について、図3の(iii)のパッチワーク配置を示す。
【0074】
金型中でのプリプレグの厚みは得ようとする形状の厚みに合わせて適宜選択できる。但し、金型への基材のチャージ率が5%以上80%以下の時は、流動を適切に行う為に、プリプレグの厚みまたはプリプレグを積層した厚みの総和が1.0mm以上であることが好ましい。
【0075】
なお、上記の金型の温度は、熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点−200℃以上融点−10℃以下、非晶性の場合はガラス転移温度−200℃以上ガラス転移温度−10℃以下とすることが好ましい。そうすることで、工程A−3)でプリプレグから得た成形体を形状が安定する温度まで冷却して、金型から取り出すことができる。
【0076】
次に、工程 A−3)では、上記A−2)で金型に配置したプリプレグを加圧し、成形する。この際の圧力としては0.1MPa〜100MPaが好ましく、より好ましくは0.2MPa〜40MPa、更に好ましくは0.5〜20MPaである。目標圧力に達するまでの時間は0.01〜10秒であることが望ましい。
【0077】
目標圧力到達後、前述したようにプリプレグを5〜200秒加圧して成形する。より好ましい加圧時間は10〜60秒である。その間にプリプレグを流動させて成形を行うと同時に、金型との熱交換により、形状が安定する温度まで冷却する。その後、型を開き、成形体を得る。
【0078】
<<工程B−1)〜B−4)のホットプレス法による製造方法>>
以下、工程B−1)〜B−4)により含浸〜成形を行うホットプレス法について具体的に述べる。
工程B−1)では、ランダムマットを前記式(3)で表されるチャージ率が5%以上となるように金型に配置する。1枚または2〜100枚の重ね合わせたランダムマットを金型へ配置することができる。この際、ランダムマットを予め加熱および/または加圧し、減容させてから用いても良い。重ね合わせる場合、得ようとする成形体に応じて一部、または全体を重ね合わせて用いる。ここでランダムマット端部の一部または全ての面が、金型キャビティーエッジ部と接しないことが望ましい。また重ね合わせる場合、ランダムマットは全て同一の形状である必要はなく、それぞれ一部または全部が重ね合わされば良い。上記チャージ率範囲の意義、および当該範囲を外れた場合の問題については、コールドプレス法の工程A−2)のプリプレグについて述べたものと同様であり、ランダムマットを金型に配置する際のチャージ率は前記式(3)で5〜100%が好ましく、20〜95%がより好ましい。更に好ましいランダムマットのチャージ率は50〜90%である。
【0079】
この工程B−1)においては、ランダムマットの配置場所が、金型、より正確には金型キャビティーの、水平部(0度)または水平部となす角が70度以下の傾斜部であると好ましい。金型の水平部となす角が70度を超す傾斜部にランダムマットを配置した場合の問題点については、コールドプレス法の工程A−2)における、プリプレグについて述べたとおりである。
【0080】
この工程B−1)においては、コールドプレス法のA−2)工程のプリプレグの配置について前述したとおり、図3の(iii)のパッチワーク配置に例示されるような、金型、より正確には金型キャビティーに、基材としてランダムマットを配置する際、成形時にランダムマットが集まって肉厚となったり、シワが発生したりしやすいような、得られる成形体の分岐部分などの箇所を避けて当該基材を配置すると、際立って均一な厚みの成形体を得ることができ非常に好ましい。
【0081】
次の工程B−2)は、金型を、ランダムマットに含まれる熱可塑性樹脂が結晶性の場合は熱可塑性樹脂の融点〜熱分解温度まで、非晶性の場合は熱可塑性樹脂のガラス転移温度〜熱分解温度まで昇温し、加圧して含浸する工程(第1プレス工程)である。
次の工程B−3)は1段以上であり、最終段の圧力が第1プレス工程の圧力の1.2倍〜100倍となるように加圧する工程(第2プレス工程)である。
【0082】
第1プレス工程は、ランダムマットを所定の目標圧力まで加圧し、好ましくは0.5〜20分保持して、該ランダムマットに含まれる熱可塑性樹脂が結晶性の場合は熱可塑性樹脂の融点以上熱分解温度未満の温度まで、非晶性の場合は熱可塑性樹脂のガラス転移温度以上熱分解温度未満の温度まで加温して、強化繊維束内および強化繊維の単糸間に熱可塑性樹脂を含浸させる。次いで、第2プレス工程に移る間の時間は成形機の性能により適宜選択できるが、成形する時間を短縮する為、0.01〜200秒であることが望ましい。
【0083】
第2プレス工程は、1段または多段の加圧を行う工程であるが、成形の簡略化の目的で
は1段であることが好ましい。第2プレス工程の金型温度は、第1プレス工程における金
型温度と同じでも、1℃以上熱分解温度未満まで昇温させても良い。第2プレス工程が多
段である場合は後段ほど昇温させてもあるいは冷却させても良く、昇温と冷却を交互に施
しても良い。
第2プレス工程の合計のプレス時間は特に限定はないが、成形時間の短縮の観点から0.5〜10分であることが好ましい。
【0084】
また第1プレス工程の目標圧力は0.1MPa〜10MPaであり、好ましくは0.2MPa〜8MPaである。第2プレス工程の最終目標圧力は成形機の性能により適宜選択できるが、好ましくは0.2〜100MPaであり、より好ましくは0.3〜50MPa、より好ましくは0.5〜20MPaである。第2プレス工程の最終目標圧力は第1プレス工程の1.2〜100倍の圧力である。すなわちB−2〜B−3における成形圧力が0.1MPa〜100MPaであることが好ましい。
【0085】
工程B−4)では、ランダムマットに含まれる熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点未満、非晶性の場合はガラス転移温度未満に金型温度を調節して成形する。調整後の金型の温度は、該熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点−200℃以上融点−10℃以下、非晶性の場合はガラス転移温度−200℃以上、ガラス転移温度−10℃以下とすることが好ましい。本工程に要する時間は冷却条件等により適宜コントロールできるが、成形時間の短縮の観点から0.5分〜20分であることが好ましい。金型の温度の調整方法にとくに限定はなく、金型内温調回路に冷却媒体を流すなどの方法により適宜冷却すれば良い。
【実施例】
【0086】
以下、本発明について実施例を用いて具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
以下の参考例で用いたポリアミド66(以下、PA66と略。結晶性樹脂)の融点は265℃、分解温度(空気中)は300℃であり、ポリプロプレン(以下、PPと略。結晶性樹脂)の融点は170℃、分解温度(空気中)は300℃、ポリカーボネート(以下、PCと略。非晶性樹脂)のガラス転移点は150℃、分解温度(空気中)は420℃であった。なお、上記の分解温度は、熱重量分析による測定結果である。
成形体の設計厚みは、実施例2で3.0mmとした以外は、すべて1.5mmとした。
【0087】
0) ランダムマットにおける強化繊維と樹脂の体積含有率の分析
ランダムマット作製時の、強化繊維分と樹脂分の供給量(質量基準)比をランダムマット中の強化繊維分と樹脂分との質量比とみなし、当該質量比を元に、各成分の密度を用いて、強化繊維と樹脂の体積含有率を算出した。ランダムマットにおける強化繊維体積含有率をVfで表す、
【0088】
1) ランダムマットにおける強化繊維束の分析
ランダムマットを100mm×100mm程度に切り出す。
切り出したマットより、繊維束をピンセットで全て取り出し、強化繊維束(A)の束の数(I)および強化繊維束の長さ(Li)と質量(Wi)を測定し、記録する。ピンセットにて取り出す事ができない程度に繊維束が小さいものについては、まとめて最後に質量を測定する(Wk)。質量の測定には、1/100mg(0.01mg)まで測定可能な天秤を用いる。
ランダムマットに使用している強化繊維の繊維径(D)より、臨界単糸数を計算し、臨界単糸数以上の強化繊維束(A)と、それ以外に分ける。なお、2種類以上の強化繊維が使用されている場合には、繊維の種類毎に分け、各々について測定及び評価を行う。
強化繊維束(A)の平均繊維数(N)の求め方は以下の通りである。
各強化繊維束中の繊維本数(Ni)は使用している強化繊維の繊度(F)より、次式により求められる。
Ni=Wi/(Li×F)
強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)は、強化繊維束(A)の束の数(I)より、次式により求められる。
N=ΣNi/I
強化繊維束(A)のマットの繊維全量に対する割合(VR)は、強化繊維の密度(ρ)を用いて次式により求められる。
VR=Σ(Wi/ρ)×100/((Wk+ΣWi)/ρ)
【0089】
2) 成形体における強化繊維束分析
成形体に含まれる強化繊維束については、500℃×1時間、炉内にて樹脂を燃焼除去した後、上記のランダムマットにおける方法と同様にして測定した。
【0090】
3) 成形体に含まれる強化繊維の平均繊維長の分析
得られた成形体に含まれる強化繊維の平均繊維長は、500℃×1時間程度、炉内にて樹脂を除去した後、無作為に抽出した強化繊維100本の長さをノギスおよびルーペで1mm単位まで測定して記録し、測定した全ての強化繊維の長さ(Li、ここでi=1〜100の整数)から、次式により平均繊維長(La)を求めた。
La=ΣLi/100
なお、ランダムマット中の強化繊維の平均繊維長についても上記と同様の方法で測定することができる。
【0091】
4) 成形体における繊維と樹脂の体積含有率の分析
成形体を500℃×1時間、炉内にて樹脂を燃焼除去し、処理前後の試料の質量を秤量することによって強化繊維分と樹脂分の質量を算出した。次に、各成分の比重を用いて、強化繊維と樹脂の体積含有率を算出した。成形体に関しても、含有する強化繊維体積含有率をVfで表す。
【0092】
5) 引張試験
ウォータージェットを用いて成形体の水平部から試験片を切出し、A&D社製のテンシロン万能試験機を用いて、引張強度および引張弾性率を測定した。試験片の形状は矩形、長さ120mm、幅10mmとし、試験片の両端にタブを貼り付けて測定した。チャック間距離は40mm、試験速度は2mm/分とした。なお、試験片については、T字形状成形体の長軸方向を0度方向とし、これと直交する短軸方向を90度方向としてそれぞれ切り出した。また、引張弾性率については、大きい方の値を小さい方の値で割った比(Eδ)を算出した。
【0093】
6) 表面の平滑性評価
成形体の表面の平滑性を評価する目的で、成形体表面を目視、光学顕微鏡、および手で触れて評価した。強化繊維への樹脂の含浸が不十分な(ドライな)部位やシワなどがなく、平滑な表面である場合を良好(記号○)、わずかにドライな部位やシワが見られたり、ざらつきがある場合を不良(記号△)、ドライな部位やシワが多く見られたり、成形体表面に凸凹がある場合を重大不良(×)とした。
【0094】
7) 成形性の評価
成形性を評価する目的で、形状観察を実施した。成形体の端部まで繊維強化複合材料が充填され、欠陥が見られない場合を良好(記号○)、一部に欠けや不良が見られる場合を不良(記号△)、欠けや不良が多い場合を重大不良(×)とした。
【0095】
8) 成形体の厚みのバラつきの評価
得られた成形体の水平部の0度部の厚みを5ヶ所、ネック部の厚みを3ヶ所、90度部の厚みを3ヶ所、および、立ち面のネック部左側とネック部右側の厚みをそれぞれ2ヶ所、マイクロメーターを用いて測定し、これら合計15ヶ所の厚みの(算術)平均値および標準偏差を求めた。
更に、成形体の15ヶ所の厚みの測定値のうち、その最小値および最大値と、上記の厚みの平均値から、それぞれ下記式(7)および(8)で定義される「厚みの最小値のバラつき」と「厚みの最大値のバラつき」を算出し、成形体の厚みのバラつきが平均値から±10%以内を満たしているかを確認した。
厚みの最小値のバラつき(%)=100×(水平部および立ち面の厚みのうちの最小値−厚みの平均値)/厚みの平均値 (7)
厚みの最大値のバラつき(%)=100×(水平部および立ち面の厚みのうちの最大値−厚みの平均値)/厚みの平均値 (8)
【0096】
9) プリプレグおよび成形体における樹脂含浸度
プリプレグおよび成形体の樹脂含浸度は、これらにおけるボイド率を測定した後、このボイド率を100から差し引いた値を樹脂含浸度(%)として評価した。プリプレグおよび成形体のボイド率は、これらの試験片の断面を光学顕微鏡で観察し、ボイドの存在面積を観察に用いた試験片の断面積で除して算出した。観察は1つの試料あたりn=5とし、その平均値をその試料のボイド率とした。
【0097】
[参考例1]
強化繊維としての炭素繊維(東邦テナックス社製:テナックスSTS40−24KS(繊維径7μm、繊維幅10mm))を20mm幅に広げながら、繊維長10mmにカットし、炭素繊維の供給量を301g/分でテーパー管内に導入し、テーパー管内で空気を炭素繊維に吹き付けて繊維束を部分的に開繊しつつ、テーパー管出口の下部に設置したテーブル上に散布した。
また、マトリックス樹脂として、2mmにドライカットしたPA66繊維(旭化成せんい製ポリアミド66繊維:T5ナイロン、繊度1400dtex)を430g/分でテーパー管内に供給し、炭素繊維と同時に散布することで、平均繊維長10mmの炭素繊維とPA66が混合されたランダムマットを得た。このランダムマットの強化繊維(炭素繊維)体積含有率(Vf)は30%、強化繊維の目付は317g/mであった。
得られたランダムマットの平均繊維長(La)及び強化繊維束(A)の割合と、平均繊維数(N)を調べたところ、平均繊維長(La)は10mm、式(3)で定義される臨界単糸数は86であり、強化繊維束(A)について、マットの繊維全量に対する割合は35%、強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)は240であった。ランダムマットにおける強化繊維の形態を観察したところ、強化繊維の繊維軸は面とほぼ平行にあり、面内においては無作為に分散されていた。
【0098】
[参考例2]
強化繊維としての炭素繊維(東邦テナックス社製:テナックスIMS60−12K(平均繊維径5μm、繊維幅6mm))を長さ20mmにカットし、炭素繊維の供給量を1222g/分でテーパー管内に導入し、テーパー管内で空気を炭素繊維に吹き付けて繊維束を部分的に開繊しつつ、テーパー管出口の下部に設置したテーブル上に散布した。
またマトリックス樹脂として、平均粒径が約1mmに冷凍粉砕したPP樹脂(プライムポリマー製のポリプロピレン:プライムポリプロJ108M)を2527g/分でテーパー管内に供給し、炭素繊維と同時に散布することで、平均繊維長20mmの炭素繊維とPPが混合されたランダムマットを得た。このランダムマットの強化繊維(炭素繊維)体積含有率(Vf)は20%、強化繊維の目付は1056g/mであった。
得られたランダムマットの平均繊維長(La)及び強化繊維束(A)の割合と、平均繊維数(N)を調べたところ、平均繊維長は20mm、式(3)で定義される臨界単糸数は120であり、強化繊維束(A)について、マットの繊維全量に対する割合は86%、強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)は900であった。ランダムマットにおける強化繊維の形態を観察したところ、強化繊維の繊維軸は面とほぼ平行にあり、面内においては無作為に分散されていた。
【0099】
[参考例3]
強化繊維としてのガラス繊維(日本電気硝子社製:EX−2500(平均繊維径15μm、繊維幅9mm)を長さ50mmにカットし、ガラス繊維の供給量を412g/minでテーパー管内に導入し、テーパー管内で空気をガラス繊維に吹き付けて繊維束を部分的に開繊しつつ、テーパー管出口の下部に設置したテーブル上に散布した。
またマトリックス樹脂として、平均粒径が約710μmに冷凍粉砕したPC樹脂(帝人化成製のポリカーボネート:パンライトL−1225L)を791g/分でテーパー管内に供給し、ガラス繊維と同時に散布することで、平均繊維長50mmのガラス繊維とPCが混合されたランダムマットを得た。このランダムマットの強化繊維(ガラス繊維)体積含有率(Vf)は20%、強化繊維の目付は300g/mであった。
得られたランダムマットの平均繊維長(La)及び強化繊維束(A)の割合と、平均繊維数(N)を調べたところ、平均繊維長(La)は50mm、式(3)で定義される臨界単糸数は40であり、強化繊維束(A)について、マットの繊維全量に対する割合は68%、強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)は60であった。ランダムマットにおける強化繊維の形態を観察したところ、強化繊維の繊維軸は面とほぼ平行にあり、面内においては無作為に分散されていた。
【0100】
[参考例4]
強化繊維としての炭素繊維(東邦テナックス社製:テナックスSTS40−24KS(繊維径7μm、繊維幅10mm))を20mm幅に広げながら、繊維長10mmにカットし、炭素繊維の供給量を301g/分でテーパー管内に導入し、テーパー管内では空気を炭素繊維に吹き付けず、テーパー管出口の下部に設置したテーブル上に散布した。
またマトリックス樹脂として、2mmにドライカットしたPA66繊維(旭化成せんい製ポリアミド66繊維:T5ナイロン、繊度1400dtex)を430g/分でテーパー管内に供給し、炭素繊維と同時に散布することで、平均繊維長10mmの炭素繊維とPA66が混合されたランダムマットを得た。このランダムマットの強化繊維(炭素繊維)体積含有率(Vf)は30%、強化繊維の目付は317g/mであった。
得られたランダムマットの平均繊維長(La)及び強化繊維束(A)の割合と、平均繊維数(N)を調べたところ、平均繊維長(La)は10mm、式(3)で定義される臨界単糸数は86であり、強化繊維束(A)について、マットの繊維全量に対する割合は100%、強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)は24000であった。
【0101】
以下の実施例1〜5および比較例1〜3に示すとおり、参考例1〜4で作製したランダムマットを川崎油工製の500t油圧式プレス機を用いて含浸、成形した。その際、成形用金型は図1および図2に示す成形体用のものを用いた。
【0102】
[実施例1]
参考例1で作製したランダムマットを、含浸用の平板金型がセットされた川崎油工製プレス機を用いて300℃、4MPaで5分間ホットプレスした後、50℃まで冷却して、樹脂含浸度99%、厚み0.6mm、強化繊維(炭素繊維)体積含有率が30%、強化繊維の目付が317g/mのプリプレグを得た。
次に、得られたプリプレグをNGKキルンテック製のIRオーブンを用いて300℃に加熱したものを3枚重ね、図3の(ii)に示すとおり、金型温度を120℃に設定した金型、より正確には金型のキャビティーのT字状水平部に、チャージ率80%となる様にT字形に配置して10MPaの圧力で60秒間コールドプレスし、図1および図2に示す形状・寸法の成形体を得た。
得られた成形体は水平部のみならず、立ち面にまで繊維強化複合材料がよく充填されており、成形性は良好であった(○)。成形体の水平部における0度部、ネック部、90度部、および立ち面における2箇所のネック部の厚みを測定し、厚みの平均値を算出したところ、厚みのバラつきは厚みの平均値の±10%以内であり、均一な厚みを有する成形体であることを確認できた。また、成形体の表面にはシワなどは観察されず、表面の平滑性も良好であった(○)。成形体の強化繊維(炭素繊維)体積含有率(Vf)は30%であった。成形体中の強化繊維(炭素繊維)の平均繊維長(La)及び強化繊維束(A)の割合と、平均繊維数(N)を調べた結果、平均繊維長(La)は10mm、臨界単糸数は86、強化繊維束(A)の割合は35%、強化繊維束(A)の平均繊維数(N)は240であった。上記の成形体の評価結果などについて、表1に示す。
【0103】
[実施例2]
参考例2で作製したランダムマットを、含浸用の平板金型がセットされた川崎油工製プレス機を用いて220℃、3MPaで5分間ホットプレスした後、50℃まで冷却して、樹脂含浸度99%、厚み3.4mm、強化繊維(炭素繊維)体積含有率20%、強化繊維の目付が1056g/mのプリプレグを得た。
次に、得られたプリプレグをNGKキルンテック製のIRオーブンを用いて220℃に加熱し、図3の(ii)に示すとおり、金型温度を120℃に設定した金型のT字状水平部に、チャージ率80%となる様にT字形に配置して10MPaの圧力で60秒間コールドプレスし、図1および図2に示す形状の成形体を得た。
得られた成形体は水平部のみならず、立ち面にまで繊維強化複合材料がよく充填されており、成形性は良好であった(○)。成形体の水平部における0度部、ネック部、90度部、および立ち面における2箇所のネック部の厚みを測定し、厚みの平均値を算出したところ、厚みのバラつきは厚みの平均値の±10%以内であり、均一な厚みを有する成形体であることを確認できた。また、成形体の表面にはシワなどは観察されず、表面の平滑性も良好であった(○)。成形体の強化繊維(炭素繊維)体積含有率(Vf)は20%であった。成形体中の強化繊維(炭素繊維)の平均繊維長(La)及び強化繊維束(A)の割合と、平均繊維数(N)を調べた結果、平均繊維長(La)は20mm、臨界単糸数は120、強化繊維束(A)の割合は86%、強化繊維束(A)の平均繊維数(N)は900であった。上記の成形体の評価結果などについて、表1に示す。
【0104】
[実施例3]
参考例3で作製したランダムマットを3枚重ね、チャージ率は95%にて、図3の(ii)に示すとおり、金型のT字状水平部にT字形に配置し、川崎油工製プレス機を用いて300℃、5MPaで7分間加圧した(第1プレス工程)後に、2分間かけて徐々に昇圧し、10MPaで1分間加圧した(第2プレス工程)。50℃まで冷却して、樹脂含浸度99%、強化繊維(ガラス繊維)体積含有率20%、強化繊維の目付が900g/mの成形体を得た。
得られた成形体は水平部のみならず、立ち面にまで繊維強化複合材料がよく充填されており、成形性は良好であった(○)。成形体の水平部における0度部、ネック部、90度部、および立ち面における2箇所のネック部の厚みを測定し、厚みの平均値を算出したところ、厚みのバラつきは厚みの平均値の±10%以内であり、均一な厚みを有する成形体であることを確認できた。また、成形体の表面にはシワなどは観察されず、表面の平滑性も良好であった(○)。成形体の強化繊維(ガラス繊維)体積含有率(Vf)は20%であった。成形体の中の強化繊維(ガラス繊維)の平均繊維長(La)及び強化繊維束(A)の割合と、平均繊維数(N)を調べた結果、平均繊維長(La)は50mm、臨界単糸数は40、強化繊維束(A)の割合は68%、強化繊維束(A)の平均繊維数(N)は60であった。
【0105】
[実施例4]
参考例1のランダムマットから得られるプリプレグを、図3の(iii)のパッチワーク配置として示すとおり、金型のT字状水平部の0度部と90度部に、ネック部が空隙となるようにセットした以外は実施例1と同様にして含浸〜成形を行った。プリプレグのチャージ率は80%とした。
得られた成形体は水平部のみならず、立ち面にまで繊維強化複合材料がよく充填されており、成形性は良好であった(○)。成形体の水平部における0度部、ネック部、90度部、および立ち面における2箇所のネック部の厚みを測定し、厚みの平均値を算出したところ、厚みのバラつきは厚みの平均値の±10%以内であり、均一な厚みを有する成形体であることを確認できた。また、成形体の表面にはシワなどは観察されず、表面の平滑性も良好であった(○)。成形体の強化繊維(炭素繊維)体積含有率(Vf)は30%であった。成形体中の強化繊維(炭素繊維)の平均繊維長(La)及び強化繊維束(A)の割合と、平均繊維数(N)を調べた結果、平均繊維長(La)は10mm、臨界単糸数は86、強化繊維束(A)の割合は35%、強化繊維束(A)の平均繊維数(N)は240であった。
【0106】
[実施例5]
参考例1のランダムマットから得られるプリプレグを、図3の(iv)の長方形配置として示すとおり、金型キャビティーを十分に覆うことができる大きさの長方形に切り、金型にセットした(チャージ率120%)以外は実施例1と同様にして含浸〜成形を行った。
得られた成形体は水平部のみならず、立ち面にまで繊維強化複合材料がよく充填されており、成形性は良好であった(○)。成形体の水平部における0度部、ネック部、90度部、および立ち面における2箇所のネック部の厚みを測定し、厚みの平均値を算出したところ、厚みのバラつきは厚みの平均値の±10%以内であり、均一な厚みを有する成形体であることを確認できた。また、成形体の表面にはシワなどは観察されず、表面の平滑性も良好であった(○)。成形体の強化繊維(炭素繊維)体積含有率(Vf)は30%であった。成形体中の強化繊維(炭素繊維)の平均繊維長(La)及び強化繊維束(A)の割合と、平均繊維数(N)を調べた結果、平均繊維長(La)は10mm、臨界単糸数は86、強化繊維束(A)の割合は35%、強化繊維束(A)の平均繊維数(N)は240であった。
【0107】
[比較例1]
参考例4で作製したランダムマットを、実施例1と同様に、含浸用の平板金型がセットされた川崎油工製プレス機を用いて300℃、4MPaで5分間ホットプレスした後、50℃まで冷却して、樹脂含浸度99%、厚み0.6mm、強化繊維(炭素繊維)体積含有率30%、強化繊維の目付が317g/mのプリプレグを得た。
次に、得られたプリプレグを、実施例1と同様に、NGKキルンテック製のIRオーブンを用いて300℃に加熱したものを3枚重ね、図3の(ii)に示すとおり、金型温度を120℃に設定した金型のキャビティーのT字状水平部に、チャージ率80%となる様にT字形に配置して10MPaの圧力で60秒間コールドプレスした。
得られた成形体は立ち面の端部に繊維強化複合材料が充填されておらず、成形性は不良であった(△)。成形体の水平部における0度部、ネック部、90度部、および立ち面における2箇所のネック部の厚みを測定し、厚みの平均値を算出したところ、水平部がやや厚く、立ち面が薄く、厚みのバラつきは厚みの平均値の±10%を超過しており、均一な厚みを有する成形体ではなかった。また、成形体の表面にはややざらつきがあり、表面の平滑性も不良であった(△)。成形体の強化繊維(炭素繊維)体積含有率(Vf)は30%であった。成形体中の強化繊維(炭素繊維)の平均繊維長(La)及び強化繊維束(A)の割合と、平均繊維数(N)を調べた結果、平均繊維長(La)は10mm、臨界単糸数は86、強化繊維束(A)の割合は100%、強化繊維束(A)の平均繊維数(N)は24000であった。
【0108】
[比較例2]
参考例4のランダムマットから得られたプリプレグを、図3の(iii)のパッチワーク配置として示すとおり、金型のキャビティーのT字状水平部の0度部と90度部に、ネック部が空隙となるようにセットした以外は比較例1と同様にして含浸〜成形を行った。プリプレグのチャージ率は80%とした。
得られた成形体は水平部のみならず、立ち面にまで繊維強化複合材料が充填されており、成形性は良好であった(○)。しかし、成形体の水平部における0度部、ネック部、90度部、および立ち面における2箇所のネック部の厚みを測定し、厚みの平均値を算出したところ、水平部がわずかに厚く、立ち面がやや薄く、厚みのバラつきは厚みの平均値の±10%を超過しており、均一な厚みを有する成形体ではなかった。また、成形品の表面にはややざらつきが感じられ、表面の平滑性も不良であった(△)。成形体の強化繊維(炭素繊維)体積含有率(Vf)は30%であった。成形体中の強化繊維(炭素繊維)の平均繊維長(La)及び強化繊維束(A)の割合と、平均繊維数(N)を調べた結果、平均繊維長(La)は10mm、臨界単糸数は86、強化繊維束(A)の割合は100%、強化繊維束(A)の平均繊維数(N)は24000であった。
【0109】
[比較例3]
参考例4のランダムマットを、図3の(iv)の長方形配置として示すとおり、金型のキャビティーを十分に覆うことができる大きさの長方形に切り、金型にセットした(チャージ率120%)以外は比較例1と同様にして含浸〜成形を行った。
得られた成形体は金型の形状を成していたが、表面外観が悪く、厚みムラも顕著であり成形性は重大不良と判断された(×)。また、ネック部にはシワも観察され、表面の平滑性は重大不良であった(×)。成形体の水平部における0度部、ネック部、90度部、および立ち面における2箇所のネック部の厚みを測定し、厚みの平均値を算出したところ、水平部は厚く、立ち面は薄く、厚みのバラつきは厚みの平均値の±10%を超過しており、均一な厚みを有する成形体ではなかった。成形体中の強化繊維(炭素繊維)体積含有率(Vf)は30%であった。成形体中の強化繊維(炭素繊維)の平均繊維長(La)及び強化繊維束(A)の割合と、平均繊維数(N)を調べた結果、平均繊維長(La)は10mm、臨界単糸数は86、強化繊維束(A)の割合は100%、強化繊維束(A)の平均繊維数(N)は24000であった。
【0110】
実施例1〜5の成形体は、成形時に繊維強化複合材料が良く流動したことから成形性が良く、表面の平滑性も良好で厚みも均一であった。特に、実施例4の成形体は、溶融した基材が集まって微細な肉厚部が発生しやすい部分に空隙を設けるように基材を配置して成形したことから、際立って厚みが均一となった。
【0111】
【表1】

【産業上の利用可能性】
【0112】
本発明の成形体は、電気・電子機器、自動車、医療機器、航空機、建材、一般産業用部品などの様々な分野で好適に使用することができる。
【符号の説明】
【0113】
01 成形体の厚み測定箇所である0度部
02 成形体の厚み測定箇所であるネック部
03 成形体の厚み測定箇所である90度部
04 成形体の厚み測定箇所であるネック部左側
05 成形体の厚み測定箇所であるネック部右側
06 金型のキャビティー
07 基材(プリプレグまたはランダムマット)

【特許請求の範囲】
【請求項1】
平均繊維長が5mm以上100mm以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成される成形体であって、
強化繊維体積含有率(Vf=100×強化繊維の体積/(強化繊維の体積+熱可塑性樹脂の体積))が5〜80%であり、
表面が平滑で、
均一な厚みを有し、
下記式(1)
臨界単糸数=600/D (1)
(ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束(A)について、強化繊維全量に対する割合が20Vol%以上99Vol%以下であることを特徴とする成形体。
【請求項2】
強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)が下記式(2)を満たす請求項1に記載の成形体。
0.7×10/D<N<1×10/D (2)
(ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
【請求項3】
任意の方向、およびこれと直交する方向についての引張弾性率の、大きい方の値を小さい方の値で割った比(Eδ)が1.0〜1.3である請求項1または2のいずれかに記載の成形体。
【請求項4】
厚みのバラつきが平均値から±10%以内である請求項1〜3のいずれかに記載の成形体。
【請求項5】
強化繊維が炭素繊維、ガラス繊維、およびアラミド繊維からなる群から選ばれる少なくとも1種であることを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載の成形体。
【請求項6】
熱可塑性樹脂がポリオレフィン、ポリアミド、ポリカーボネート、およびポリエステルからなる群から選ばれる少なくとも1種であることを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載の成形体。
【請求項7】
平均繊維長が5mm以上100mm以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とから構成されるランダムマットであって、強化繊維が25〜3000g/mの目付であり、下記式(1)
臨界単糸数=600/D (1)
(ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束(A)について、ランダムマット中の強化繊維全量に対する割合が20Vol%以上99Vol%以下であるものを用いて、以下の工程A−1)〜A−3)
A−1)ランダムマットを、熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点〜分解温度、非晶性の場合はガラス転移温度〜分解温度に加温、加圧して熱可塑性樹脂を強化繊維束内に含浸させプリプレグを得る工程
A−2)上記A−1)で得られたプリプレグを、熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点未満、非晶性の場合はガラス転移温度未満に温度調節された金型に、下記式(3)
チャージ率(%)=100×基材面積(mm)/金型キャビティー投影面積(mm) (3)
(ここで基材面積とは配置した全てのランダムマットまたはプリプレグの抜き方向への投影面積であり、金型キャビティー投影面積とは抜き方向への投影面積である)
で表されるチャージ率が5%以上となるように配置する工程
A−3)上記A−2)で金型に配置したプリプレグを加圧し、成形する工程
により含浸〜成形を行うか、または以下の工程B−1)〜B−4)
B−1)ランダムマットを下記式(3)
チャージ率(%)=100×基材面積(mm)/金型キャビティー投影面積(mm) (3)
(ここで基材面積とは配置した全てのランダムマットまたはプリプレグの抜き方向への投影面積であり、金型キャビティー投影面積とは抜き方向への投影面積である)
で表されるチャージ率が5%以上となるように金型に配置する工程
B−2)金型を熱可塑性樹脂が結晶性の場合は熱可塑性樹脂の融点〜熱分解温度、非晶性の場合は熱可塑性樹脂のガラス転移温度〜熱分解温度まで昇温し、加圧して含浸する工程(第1プレス工程)
B−3)1段以上であり、最終段の圧力が第1プレス工程の圧力の1.2倍〜100倍となるように加圧する工程(第2プレス工程)
B−4)熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点未満、非晶性の場合はガラス転移温度未満に金型温度を調節して成形する工程
により含浸〜成形を行うことを特徴とする請求項1〜6のいずれかに記載の成形体の製造方法。
【請求項8】
強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)が下記式(2)を満たす請求項7に記載の成形体の製造方法。
0.7×10/D<N<1×10/D (2)
(ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
【請求項9】
上記A−2)におけるプリプレグ、または上記B−1)におけるランダムマットの配置場所が、金型の水平部(0度)または水平部となす角が70度以下の傾斜部である請求項7または8に記載の成形体の製造方法。
【請求項10】
金型に基材としてプリプレグまたはランダムマットを配置する際、得られる成形体の分岐部分となる箇所を避けて当該基材を配置する請求項7〜9のいずれかに記載の成形体の製造方法。
【請求項11】
前記式(3)で示されるチャージ率が5%〜100%である請求項7〜10のいずれかに記載の成形体の製造方法。
【請求項12】
前記式(3)で示されるチャージ率が50%〜90%である請求項7〜10のいずれかに記載の成形体の製造方法。
【請求項13】
強化繊維体積含有率(Vf=100×強化繊維の体積/(強化繊維の体積+熱可塑性樹脂の体積))が5〜80%であるランダムマットを用いる請求項7〜12のいずれかに記載の成形体の製造方法。
【請求項14】
ランダムマットにおける熱可塑性樹脂の存在量が、強化繊維100重量部に対し、50〜1000重量部である、請求項7〜13のいずれかに記載の成形体の製造方法。

【図1】
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【図2】
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【図3】
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【公開番号】特開2013−52602(P2013−52602A)
【公開日】平成25年3月21日(2013.3.21)
【国際特許分類】
【出願番号】特願2011−192806(P2011−192806)
【出願日】平成23年9月5日(2011.9.5)
【出願人】(000003001)帝人株式会社 (1,209)
【Fターム(参考)】