複合成形体の製造方法
【課題】ガラス繊維間に多数の気孔を存在させ軽量性と吸音性、強度を確保できる複合成形体の製造方法を提供。
【解決手段】無機繊維と耐熱有機繊維からなる繊維マット（I）１の少なくとも一方の表面に、合成樹脂フィルム（II）２を積層し、一対の搬送ベルトで搬送し、所定の温度に加熱して、繊維マットと合成樹脂フィルム（II）を圧接し、繊維マット内の結着樹脂繊維ｃを溶融しつつ、合成樹脂フィルムの結着樹脂ｄの少なくとも一部を、繊維マットの内部に含浸させた後冷却して、繊維マット内部の無機繊維と耐熱性有機繊維を結着させるとともに、合成樹脂フィルムの一部を繊維マットに含浸結着させた複合シートを得る第１工程と、複合シートを常圧下又は減圧下で、前記温度Ｔで加熱して、バックリング現象を生じさた後、冷却金型にて賦型加圧成形する第２工程を有する複合成形体の製造方法。
【解決手段】無機繊維と耐熱有機繊維からなる繊維マット（I）１の少なくとも一方の表面に、合成樹脂フィルム（II）２を積層し、一対の搬送ベルトで搬送し、所定の温度に加熱して、繊維マットと合成樹脂フィルム（II）を圧接し、繊維マット内の結着樹脂繊維ｃを溶融しつつ、合成樹脂フィルムの結着樹脂ｄの少なくとも一部を、繊維マットの内部に含浸させた後冷却して、繊維マット内部の無機繊維と耐熱性有機繊維を結着させるとともに、合成樹脂フィルムの一部を繊維マットに含浸結着させた複合シートを得る第１工程と、複合シートを常圧下又は減圧下で、前記温度Ｔで加熱して、バックリング現象を生じさた後、冷却金型にて賦型加圧成形する第２工程を有する複合成形体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、アンダーカバー等の車両外装材として用いられる複合成形体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
自動車などの車両底面に取り付けられるアンダーカバーには、（i）車両底面の凹凸形状を覆って空気抵抗を小さくする整流効果、(ii)車両室内側への音の反射を減ずる吸音効果、(iii)車体下面側でのタイヤ接地発生音の車外への飛散を減ずる吸音効果、さらに(iv)燃費増加を避けるために出来るだけ軽量であること、（ｖ）取り付けるために必要な強度を有すること、(vi)地面から跳ねる飛び石などの衝突に耐える堅牢性、たとえば「耐チッピング性能」等、が要求されている。
【０００３】
従来、射出成型によるアンダーカバーが広く採用されているが、重量が重く吸音性にも乏しいと言った問題点がある。
また、繊維系複合材によるアンダーカバーが提案されている。（例えば、特許文献１、特許文献２）
特許文献１に記載のアンダーカバーは、グラスファイバー等の補強材とオレフィン系樹脂を混合し、グラスファイバー等の補強繊維を膨張させることにより、また、特許文献２に記載のアンダーカバーは、ガラス繊維間に多数の気孔を存在させることにより、軽量化がなされ、かつ吸音性も向上させている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００６−２４０４０８号公報
【特許文献２】国際公開ＷＯ２０１０−１１０３１２Ａ１
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、特許文献１及び特許文献２に記載された繊維系複合材においては、軽量性、吸音性、及び成形体の強度特性を、高度にバランスさせることは容易なことではなかった。
本発明は、上記の問題点に鑑みてなされたものであって、ガラス繊維間に多数の気孔を存在させ軽量性と吸音性を具備しながら、必要な材料の強度を確保できる複合成形体の製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、上記問題を解決するため鋭意検討した結果、繊維マット（Ｉ）内部の無機繊維ａと耐熱性有機繊維ｂとを結着樹脂繊維ｃで結着させるとともに、少なくとも一方の表面に結着樹脂ｄを含有する合成樹脂フィルム（II）と接する側の繊維マット（Ｉ）とを含浸結着させた複合シート（III）を得る第１の工程において、温度Ｔにおける結着樹脂ｄの溶融粘度が２０,０００Ｐａ・ｓ以下とする複合成形体の製造方法によって解決することができることを見出し、本発明を完成させた。
すなわち、本発明は、次の〔１〕の製造方法を提供するものである。
〔１〕（１）無機繊維ａと、融点Ｍｂが２００℃以上の耐熱性有機繊維ｂと、無機繊維ａ及び有機繊維ｂを結着する融点Ｍｃの結着樹脂繊維ｃとを混合してなる繊維マット（Ｉ）の少なくとも一方の表面に、融点Ｍｄの結着樹脂ｄを含有する合成樹脂フィルム（II）を積層し、一対の搬送ベルト間に供給して搬送しながら、耐熱性有機繊維ｂの融点Ｍｂ未満で、結着樹脂繊維ｃの融点Ｍｃ以上及び結着樹脂ｄの融点Ｍｄ以上の温度Ｔに加熱して、繊維マット（Ｉ）と合成樹脂フィルム（II）を圧接し、繊維マット（Ｉ）内の結着樹脂繊維ｃを溶融しつつ、合成樹脂フィルム（II）の結着樹脂ｄの少なくとも一部を、繊維マット（Ｉ）の内部に含浸させた後冷却して、繊維マット（Ｉ）内部の無機繊維ａと耐熱性有機繊維ｂを結着させるとともに、合成樹脂フィルム（II）の一部を繊維マット（Ｉ）に含浸結着させた複合シート（III）を得る第１の工程と、
（２）この複合シート（III）を常圧下又は減圧下で、前記温度Ｔで加熱して、少なくとも無機繊維ａと耐熱性有機繊維ｂにバックリング現象を生じさた後、冷却金型にて賦型加圧成形する第２の工程とを、
有する複合成形体の製造方法であって、
前記第１の工程において、温度Ｔにおける結着樹脂ｄの溶融粘度が２０，０００Ｐａ・ｓ以下である、こと特徴とする複合成形体の製造方法。
【発明の効果】
【０００７】
本発明の製造方法は、ガラス繊維及び耐熱性有機繊維間に多数の気孔を存在させ、軽量性と吸音性を具備しながら、必要な材料強度を確保できるアンダーカバー等の複合成形体
を提供できる。
特に、繊維マットが無機繊維及び耐熱性有機繊維を含有しているので機械的強度に優れている。更に、本発明の製造方法で得られる複合成形体は、耐熱性有機繊維によって優れた弾性が付与されており、飛び石の衝突などによる衝撃を効果的に吸収し、破れにくくなる。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】本発明の複合成形体の製造方法の第１の工程で得られた複合シートの一例を模式的に示した縦断面図である。
【図２】本発明の複合成形体の製造方法の第１の工程で得られた複合シートの他の一例を示した縦断面図である。
【図３】本発明の複合成形体の製造方法の第１の工程の製造装置の一例を示した模式側面図である。
【図４】本発明の複合成形体の製造方法の第２の工程の一例を示した模式図である。
【図５】本発明の複合成形体の製造方法の第１の工程において積層面材を介在させた複合シートの一例を模式的に示した縦断面図である。
【図６】本発明の複合成形体の製造方法の第１の工程において積層面材を介在させる場合の製造装置の一例を示した模式側面図である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
本発明の複合成形体の製造方法は、（１）無機繊維ａと、融点Ｍｂが２００℃以上の耐熱性有機繊維ｂと、無機繊維ａ及び有機繊維ｂを結着する融点Ｍｃの結着樹脂繊維ｃとを混合してなる繊維マット（I）の少なくとも一方の表面に、融点Ｍｄの結着樹脂ｄを含有する合成樹脂フィルム（II）を積層し、一対の搬送ベルト間に供給して搬送しながら、耐熱性有機繊維ｂの融点Ｍｂ未満で、結着樹脂繊維ｃの融点Ｍｃ以上及び結着樹脂ｄの融点Ｍｄ以上の温度Ｔに加熱して、繊維マット（Ｉ）と合成樹脂フィルム（II）を圧接し、繊維マット（Ｉ）内の結着樹脂繊維ｃを溶融しつつ、合成樹脂フィルム（II）の結着樹脂ｄの少なくとも一部を、繊維マット（Ｉ）の内部に含浸させた後冷却して、繊維マット（Ｉ）内部の無機繊維ａと耐熱性有機繊維ｂを結着させるとともに、合成樹脂フィルム（II）の一部を繊維マット（Ｉ）に含浸結着させた複合シート（III）を得る第１の工程を有している。以下、本発明の製造方法の構成要素及び各工程について説明する。
【００１０】
〔繊維マット(I)〕
繊維マット(I)は、無機繊維ａと、融点Ｍｂが２００℃以上の耐熱性有機繊維ｂと、無機繊維ａ及び有機繊維ｂを結着する融点Ｍｃの結着樹脂繊維ｃとを混合し、これら絡合させてなる。以下、繊維マット(I)の構成要素について説明する。
繊維マット（I）中における無機繊維ａの含有量は、軽量で十分な機械的強度を有するアンダーカバー等の車両外装材としての複合成形体が得られるので、５０〜８０質量％が好ましく、５５〜８０質量％がより好ましく。６０〜７５質量％がさらに好ましい。
【００１１】
（無機繊維ａ）
繊維マット（I）を構成する無機繊維ａとしては、例えば、ガラス繊維、ロックウール、金属繊維、炭素繊維などが挙げられる。無機繊維ａは、取り扱いやすいことからガラス繊維、ロックウールが好ましく、ガラス繊維がより好ましい。なお、無機繊維ａは、単独で用いられても二種以上が併用されてもよい。
無機繊維ａの長さは、５〜２５０ｍｍが好ましく、３０〜１５０ｍｍがより好ましい。無機繊維ａの太さは、３〜３０μｍが好ましく、５〜２０μｍがより好ましく、６〜１５μｍがさらに好ましい。
【００１２】
（耐熱性有機繊維ｂ）
また、繊維マット（I）を構成している融点Ｍｂが２００℃以上の耐熱性有機繊維ｂとしては、融点が２００℃以上である必要があり、製造工程中において溶融することなく形態を保持できるものであればよい。
すなわち、耐熱性有機繊維ｂは、当該耐熱性有機繊維ｂの融点Ｍｂ未満で、結着樹脂繊維ｃの融点Ｍｃ以上及び結着樹脂ｄの融点Ｍｄ以上の温度Ｔにおいて不織布が繊維形態を保ち、溶融はしない耐熱性を有している必要がある。
より具体的には、耐熱性有機繊維ｂとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート繊維、ポリブチレンテレフタレート繊維、ポリアミド繊維、アラミド繊維、ポリウレタン繊維などの合成樹脂繊維や、綿、麻、ケナフ、羊毛などの天然繊維が挙げられる。なお、耐熱性有機繊維ｂの融点Ｍｂは、ＪＩＳ Ｋ ７１２１に準拠して測定されたものをいう。耐熱性有機繊維ｂは、単独で用いられても二種以上が併用されてもよい。
【００１３】
耐熱性有機繊維ｂの長さは、５〜２５０ｍｍが好ましく、３０〜１５０ｍｍがより好ましい。耐熱性有機繊維ｂ中における長さが３０〜１５０ｍｍの耐熱性有機繊維ｂの含有量は、繊維マット（I）に十分な強度を与えられるので、３〜２０質量％以上が好ましく、５〜２０質量％がより好ましい。耐熱性有機繊維ｂの含有量が少ないと、車両外装材の耐衝撃性が低下することがある。耐熱性有機繊維の含有量が多いと、車両外装材の機械的強度が低下することがある。
また、耐熱性有機繊維ｂの繊度は、繊維を均質に混合分散できるので、１〜３０ｄｔｅｘが好ましく、１．５〜２０ｄｔｅｘがより好ましい。
【００１４】
（結着樹脂繊維ｃ）
繊維マット（I）中には結着樹脂繊維ｃが含有されており、この融点Ｍｃの結着樹脂繊維ｃによって無機繊維ａと、融点が２００℃以上の耐熱性有機繊維ｂとが結着されている。結着樹脂繊維ｃを構成している合成樹脂としては、例えば、ポリエチレン系樹脂、ポリプロピレン系樹脂などのポリオレフィン系樹脂が挙げられる。
結着樹脂繊維ｃの形態としては、単一の合成樹脂から形成された繊維の他に、芯鞘構造の繊維であってもよい。芯鞘構造の繊維の場合には、繊維表面を構成している合成樹脂によって無機繊維ａと融点が２００℃以上の耐熱性有機繊維ｂとが結着される。
【００１５】
単一の合成樹脂から形成された結着性樹脂繊維ｃの融点Ｍｃ及び芯鞘構造繊維の表面を構成している合成樹脂の融点Ｍｃは、低いと耐熱性が低下することがあり、高いと、無機繊維ａと融点が２００℃以上の耐熱性有機繊維ｂの結着が不充分となり、複合成形体の強度が低下することがあるので、７０〜１７０℃が好ましい。なお、本発明において、合成樹脂の融点は、ＪＩＳ Ｋ ７１２１に準拠して測定されたものをいう。
結着樹脂繊維ｃの長さは、５〜２５０ｍｍが好ましく、３０〜１５０ｍｍがより好ましい。結着樹脂繊維ｃの繊度は、繊維に均一に分散させ易く取り扱い易いので、１〜５０ｄｔｅｘが好ましく、１．５〜３０ｄｔｅｘがより好ましい。
【００１６】
繊維マット（I）中における結着樹脂繊維ｃの含有量は１０〜３０質量％が好ましい。結着樹脂繊維ｃの含有量を調整することにより、車両外装材等の複合成形体の機械的強度を十分に発現させることできる。
【００１７】
繊維マット(I)の目付は、軽量化と機械的強度を両立させ易いので、１００〜１２００ｇ／ｍ2が好ましく、３００〜１０００ｇ／ｍ2がより好ましい。
上記繊維マット(I)の少なくとも一方の表面、好ましくは両面に合成樹脂フィルム(II)が積層一体化されており、合成樹脂フィルム(II)の一部が溶融して繊維マット（I）内に含浸している。以下、合成樹脂フィルム(II)について説明する。
【００１８】
〔合成樹脂フィルム(II)〕
（結着樹脂ｄ）
合成樹脂フィルム(II)を構成している合成樹脂は、繊維マット（I）内に含浸して、無機繊維ａと融点が２００℃以上の耐熱性有機繊維ｂとを結着させることができる結着樹脂ｄを含有している。
そして、この結着樹脂ｄは、温度Ｔに加熱して、繊維マット(I)と合成樹脂フィルム(II)を圧接する際の繊維マット（I）への含浸のし易さの観点から、温度Ｔにおける溶融粘度が２０，０００Ｐａ・ｓ以下であることを要する。さらには、溶融粘度は、１５，０００Ｐａ・ｓ以下が好ましい。
なお、本発明において、温度Ｔにおける溶融粘度は、せん断速度（角周波数）が０．１（１／ｓｅｃ）の時の複素粘度（Ｐa・ｓ）をいう。溶融粘度はコーンプレートを用いた粘弾性測定装置（例えば、Ａｎｔｏｎ Ｐａａｒ社製モジュラーコンパクトレオメーター：Ｐｈｙｓｉｃａ ＭＣＲ３０１）を用いて測定することができる。
複合シート（III）は、常圧下又は減圧下で、結着樹脂繊維ｃの融点Ｍｃ以上及び結着樹脂ｄの融点Ｍｄ以上の温度Ｔで加熱すると、複合シート（III）中の結着樹脂繊維ｃ及び結着樹脂ｄが溶融して、無機繊維ａ及び耐熱性有機繊維ｂを結着する力が弱くなり、特に無機繊維ａは、剛性を有しているので、自らの復元力で繊維マットとして絡合された状態に膨張（膨化）して戻る、いわゆるバックリング現象を呈し厚みを回復させる。
【００１９】
結着樹脂ｄとしては、融点Ｍｄは温度Ｔ以下であり、耐熱繊維ｂの融点Ｍｂ以下であることが好ましい。例えば、７０〜２８０℃の熱可塑性樹脂を例示することが出来、ポリエチレン系樹脂、ポリプロピレン系樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート共重合樹脂、無水マレイン酸変性ポリエチレンなどが挙げられる。合成樹脂フィルム(II)を構成している合成樹脂は、結着樹脂ｄから構成されていることが好ましい。合成樹脂フィルム(II)を構成している合成樹脂中における結着樹脂ｄの含有量は、少ないと、繊維マット(I)の機械的強度が低下することがあるので、５０質量％以上が好ましく、８０質量％以上がより好ましい。なお、合成樹脂は無機繊維ａと耐熱性有機繊維ｂとの結着を阻害しない範囲内で、結着樹脂ｄ以外の合成樹脂を含有してもよい。結着樹脂ｄ以外の合成樹脂としては、例えば、ポリスチレン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂が挙げられる。なお、合成樹脂フィルム(II)を構成している合成樹脂は、単独で用いられても二種以上が併用されてもよい。
【００２０】
合成樹脂フィルム(II)を構成している結着樹脂ｄの例としては、ポリプロピレン樹脂があげられる。温度Ｔにおける溶融粘度が２０，０００Ｐａ・ｓ以下、さらには１５，０００以下が好ましい。結着樹脂の溶融粘度が高いと溶融した樹脂が繊維マット内に充分に含浸せず吸音性能に有効な表面層の細孔が形成されず吸音性能に劣る結果となる場合がある。また、結着樹脂の溶融粘度が低い場合は、表面層での樹脂成分が不足する結果となり表面強度、即ちチッピング性能が劣る結果となることや、温度Ｔでの溶融粘度低いためにガラス繊維や耐熱性有機繊維間の孔の発生が過多になり吸音性が充分に発現されない結果となることがある。
結着樹脂繊維ｃがポリプロピレン繊維、耐熱性有機繊維が融点１５５℃のＰＥＴ繊維である場合、温度Ｔは、１７０〜２２０℃、さらには、１８０〜２１０℃が好ましい。
この時、結着樹脂ｄの例としては、たとえば、日本ポリプロ（株）のポリプロピレン樹脂ＭＧ２T、ＦＹ６Ｃ、旭化成ケミカルズ（株）のポリエチレン樹脂, サンテックＪ２４０、Ｊ３４０などのオレフィン系樹脂が挙げられる。
【００２１】
（合成樹脂フィルム(II)の層構成）
上述では、合成樹脂フィルム(II)が単層である場合を説明したが、図２に示したように、合成樹脂フィルム２は、複数の合成樹脂層２１、２１・・・から構成された合成樹脂フィルムであってもよい。この場合、合成樹脂フィルム２のうち、最内層の合成樹脂層２１ａ、即ち、繊維マット(I)に接している合成樹脂層２１ａには、単層の合成樹脂フィルム(II)を構成している合成樹脂と同様の合成樹脂が用いられる。なお、繊維マット(I)の両面に合成樹脂フィルム(II)積層一体化されている場合、何れか一方の合成樹脂フィルム（II）のみが複層の合成樹脂フィルムであっても、或いは、両方の合成樹脂フィルム（II）が複層の合成樹脂フィルムであってもよい。なお、図２では、一方の合成樹脂フィルム(II)が複層の合成樹脂フィルムである場合を示した。
【００２２】
また、最内層以外の合成樹脂層の少なくとも一層の合成樹脂の溶融粘度は、最内層の合成樹脂フィルム層２１ａを構成している合成樹脂の溶融粘度の２倍以上であることが好ましい。このように構成することによって、吸音性と車両外装材等の複合成形体の表面の耐衝撃性を向上させることができる。
【００２３】
単層又は複層の合成樹脂フィルム(II)の全体厚みは３０〜５００μｍが好ましく、１００〜４００μｍがより好ましい。合成樹脂フィルム(II)の厚みが薄いと、耐衝撃性の高い複合成形体が得られにくく、複合成形体の表面平滑性が低下して車両外装材等として寒冷地での使用時に着氷しやすくなることがある。合成樹脂フィルム(II)の厚みが厚いと、複合成形体が成形しにくくなることがある。
【００２４】
なお、複合シート(III)を構成している合成樹脂フィルム(II)は、少なくとも結着樹脂ｄからなるフィルム、あるいは結着樹脂ｄと他の材料を含む混合体よりなるフィルムである。
他の材料としては、一般に合成樹脂に混合される微粒子や繊維（これらを併せて「フィラー」ということがある。）を必要に応じて混合して用いることができる。
微粒子や繊維としては、炭酸カルシウム、ケイ酸カルシウム、マイカ、タルク、ガラス繊維のミルドファイバー、ガラス短繊維、グラファイト粒子、カーボンナノチューブ、粒子状のゴムなどを挙げることができる。
微粒子や繊維は、結着樹脂ｄと複合しての強度の増加効果を有する。
微粒子の平均粒径は、大き過ぎると溶融した合成樹脂と一緒に繊維マットに含浸していきにくいので微細な形状が好都合であり、好ましくは３００μｍ以下、より好ましくは５０μｍ以下、さらには２０μｍ以下が好ましい。
また、これらのフィラーは、結着樹脂の繊維マット（Ｉ）への含浸に伴い、表面層側により多く構成されることになり表面層の耐チッピング特性などの強化効果を発現する。
【００２５】
さらに、結着樹脂ｄに加えて、他の合成樹脂を混合して用いることもできる。
他の合成樹脂としては、超高分子量ポリエチレン樹脂やフッ素樹脂、合成ゴム樹脂などが挙げられ、溶融混合されたり、粒子状で混合することが可能である。
これらの合成樹脂は、フィラーと同様に耐チッピング特性の強化効果を有する。
これらのフィラーや合成樹脂などを混合使用する量的割合は、結着樹脂成分１００質量部に対して１〜２０質量部、さらには１０質量部以下が好ましい。
さらにまた、合成樹脂フィルム(II)には、カーボンブラックなどの顔料、酸化防止剤、スリップ剤、結晶化核剤などが含有されていてもよい。
【００２６】
本発明の複合成形体の製造方法では、少なくとも一方の合成樹脂フィルム(II)と繊維マット（Ｉ）との間に、不織布、織布、及びネットから選ばれる少なくとも１種を積層一体化することができる。本発明において、これらの不織布、織布、及びネットをまとめて積層面材という。積層面材について以下に説明する。
【００２７】
（積層面材）
不織布は、合成樹脂の溶融層と接してベルト間に挟まれて加熱下で押圧されて一体化した複合層を形成する。無数の不織布繊維の間隙には合成樹脂が満たされると同時に無数の細孔が発生する構造となる。不織布で表面層に合成樹脂との複合層を形成することにより外層材として取付られる時の、取付強度の補強効果を発現する。また無数の細孔の発生効果として吸音性を発現する。
不織布に用いられる繊維は、一種類の繊維から構成されても良いし、複数の種類の繊維の混合構成でも良い。
この時、複数の繊維の混合構成の場合は、その繊維の太さ・長さなどの形状は、一種類の繊維を用いても良いし、複数の形状の繊維の混合構成でも良い。
不織布に用いられる繊維の単繊維の太さは、１〜５０ｄｔｅｘが好ましく、さらには１．５〜３０ｄｔｅｘがより好ましい。また、複数の形状の繊維を混合した構成であっても良い。
かかる混合した構成では、１〜１０ｄｔｅｘの繊維と２５〜５０ｄｔｅｘの２種類の繊維を混合したものが用いられる。
【００２８】
不織布の形態としては、繊維長さが１５〜１００ｍｍのステーブル・ファイバーをカーデイング方式やエアレイ方式で薄いシート状に形成しニードルパンチにより繊維の絡み合わせを与えた不織布や、熱可塑性高分子を溶融させ、連続した長繊維状に吐出しながら形成し、高圧水流を使用し繊維を絡み合わせたスパンレースなどが用いられる。
繊維の種類としては、ポリエステル繊維、ポリブチレンテレフタレート繊維、ナイロン繊維、アラミド繊維、ビニロン繊維などが用いられる。
不織布の目付量としては、積層された複合シート(III)及び複合成形体の軽量性と機械的強度の補強性能、吸音性能等の観点から３０〜２００ｇ／ｍ2が好ましくさらには、５０〜１５０ｇ／ｍ2がより好ましい。目付量が２０ｇ／ｍ2未満では、取付強度の補強効果が得られない。
また、目付量が２００ｇ／ｍ2超えると、表面層に合成樹脂成分が不足し外装材として取り付けられた時、表面の吸水が過多となり極寒時にその水分が凍結するなどして車の走行に支障をきたすことがある。
【００２９】
なお、本発明において、不織布は、合成樹脂フィルムと耐熱性合成繊維との複合層を、形成をするための強化材料として用いるのであるが、合成樹脂フィルムが前記加熱温度Ｔで溶融した合成樹脂と積層構成される材料が複合一体化するものであれば、不織布のみに限らず、不織布と組み合わせて、或いは不織布に替えて、耐熱性合成繊維からなる織布或いは、ガラス繊維等からなる網目状ネットや織布形態のネットも使用することができる。
織布の場合、繊維交点が賦型加圧成型時に固定されず、移動可能な結節交点を有するものが好適である。
例えば、ガラス長繊維やポリエステル長繊維からなるからみ織や平織と呼ばれる織布や、ユニチカ社製のガラス長繊維製直交ネットが好適に用いられる。なお、合成樹脂の含浸性から、目のあいた目開きタイプの織布が好適である。
これらの織布やネットの目付は２０〜４００ｇ／ｍ2のものが、さらには３０〜３００ｇ／ｍ2のものが好適であり、これらの厚さは、概ね０．０３〜０．４ｍｍである。
【００３０】
また、アンダーカバーは、マフラーやエンジンの近辺では、アンダーカバーに耐熱性が求められる。このような場合においても、耐熱性合成繊維からなる不織布、耐熱性合成繊維や無機繊維の長繊維からなる、からみ織や平織の織布、或いは、ガラス長繊維が直交した積層ネット面材等から選ばれる少なくともいずれかを積層することにより、熱による変形や、脱落等のトラブルを防止することができる。
これらの不織布や織布やネット等の積層面材は、少なくとも一方の合成樹脂フィルム(II)と繊維マット（Ｉ）との間に、積層されてもよい。
たとえば、前記の第一工程において、図６に示すように、長尺状に巻かれた積層面材１１，１２を、所望とする積層部位に供給して、図６に示す装置を用いて積層することができる。
同図においては、図５に示す如き複合成形体Ａを得るべく、積層面材１１、１２を、合成樹脂フィルム２の上部及び、合成樹脂フィルム２と繊維マット１の間に積層する場合を示しているが、積層面材１１、１２の積層位置は、合成樹脂フィルム２の上層、又は下層の合成樹脂フィルム２の下、或いは、上層又は下層の合成樹脂フィルム２と繊維マット１の間の何れか、又は双方であってよく、積層面材１１、１２も互い異なるものを組み合わせて用いても良い。
合成樹脂フィルムの結着樹脂は繊維マットに含浸してガラス繊維や耐熱性有機繊維との間に微細な孔を生成するが、これらの積層面材はこれを妨げることなく吸音性能は保持され、かつ、表面層の耐チッピング性や取付強度特性を強化する。
また、合成樹脂フィルム(II)が２層以上からなる場合は、積層面材は、いずれかの層間に積層されてもよい。
さらにまた、部位によっては吸音性よりは耐熱性をより強く求められるエンジン下部のような場合は、アルミガラスクロスやアルミ箔などの面材を積層することも可能である。
このような場合は、面材は複合成型体の最も外側に位置するように積層されるのが好ましい。面材は、熱を反射する機能を有してもよく、アルミニウム、ステンレス、鉄、銅、黄銅などの金属類からなるフィルム、あるいはこれらの金属が蒸着あるいは積層されている積層樹脂フィルムなどが挙げられる。面材の厚さは、特に限定されないが０．０５〜０．５ｍｍであることが好ましい。
【００３１】
〔第1の工程〕
次に、本発明の複合成形体の製造方法の第１の工程について説明する。先ず、繊維マット(I)の製造方法について説明する。
（繊維マット(I)の製造）
繊維マット(I)の製造方法としては、例えば、無機繊維ａと、融点が２００℃以上の耐熱性有機繊維ｂと、結着樹脂繊維ｃとを混合してなる混合繊維をカード機に供給してマットとした後、繊維同士を交絡させて繊維マットを製造する方法が挙げられる。
繊維同士を交絡させる方法としては、マットにニードルパンチを施すニードルパンチ法、マットに水流を衝突させる水流交絡法などが挙げられる。なお、マットにニードルパンチを行う場合、ニードルパンチは、１ｃｍ2当り１〜１５０箇所が好ましく、１０〜１００箇所がより好ましい。
【００３２】
繊維マット(I)には、無機繊維ａと耐熱性有機繊維ｂとの結着性を向上させるために、無機繊維ａと耐熱性有機繊維ｂとを結着可能な熱可塑性樹脂粉末を含有させてもよい。このような熱可塑性樹脂粉末を構成する熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエチレン系樹脂、ポリプロピレン系樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリエチレンテレフタレート、無水マレイン酸変性ポリエチレンが挙げられる。
【００３３】
（繊維マット(I)と合成樹脂フィルム(II)との積層）
次に、繊維マット(I)の片面又は両面に合成樹脂フィルム(II)を直接、積層して複合シート(III)を形成する。なお、繊維マット(I)上に合成樹脂フィルム(II)を積層するにあたって、押出機から押し出した直後の溶融状態の合成樹脂フィルム(II)を連続的に繊維マット(I)上に供給して、繊維マット(I)上に合成樹脂フィルム(II)を積層してもよい。
【００３４】
なお、合成樹脂フィルム(II)が複数の合成樹脂層から構成されている場合、繊維マット(I)上に積層した合成樹脂フィルム(II)は、無機繊維ａと、融点が２００℃以上の耐熱性有機繊維ｂとを結着させることができる結着樹脂ｄを含有する合成樹脂層が繊維マット(I)に直接、接触した状態となるように、積層する必要がある。
さらに、合成樹脂フィルム(II)の表面に前記の不織布を積層することができる。
【００３５】
また、複数の合成樹脂層から構成された合成樹脂フィルム(II)の代わりに、繊維マット(I)上に、複数枚の合成樹脂フィルムを積層させてもよい。この場合、繊維マット(I)に直接、接触した状態となる合成樹脂フィルムは、繊維マット(I)の無機繊維ａと、融点が２００℃以上の耐熱性有機繊維ｂとを結着可能な結着樹脂ｄを含有している必要がある。
【００３６】
しかる後、例えば、図３に示すように積層シートを一対の搬送ベルト３間に供給して搬送しながら、熱風加熱炉４に通して、積層シートの繊維マット(I)中の結着樹脂繊維ｃ、及び、合成樹脂フィルムの結着樹脂ｄが溶融し且つ繊維マット(I)中の耐熱性有機繊維ｂが溶融しない温度Ｔに加熱し、積層シートをその厚み方向に、好ましくは０．５〜３ｍｍに平板プレス５で圧接して、合成樹脂フィルム(II)から結着樹脂ｄを繊維マット(I)内に含浸させる。なお、合成樹脂フィルム(II)中に耐熱性合成樹脂層が形成されている場合には、耐熱性合成樹脂が溶融しない温度に設定する必要がある。
温度Ｔは、結着とバックリング現象の観点で設定すれば良く特に制限は無いが、樹脂の劣化などを考慮して、１２０〜３００℃の範囲を例示することが出来る。
【００３７】
次に、積層シートに加えている圧力を除くと、積層シートの繊維マット中の交絡した無機繊維ａの復元力によって積層シートはその厚み方向に拡がり、積層シートの繊維マット中に空隙が無数に形成された状態となり、軽量な複合シート(III)が得られる。
【００３８】
この際、積層シートを一対の搬送ベルト３間に供給した場合、搬送ベルト３を介して積層シートを上下真空拡開装置６で吸引し、搬送ベルトに積層シートを吸着させた状態で一対の搬送ベルト間の間隔を広げることによって積層シートをその厚み方向に強制的に拡げてもよい。
【００３９】
しかる後、積層シートを冷却装置７に通して冷却・固化することによって複合シート(III)を得ることができる。得られた複合シート(III)の繊維マット中の結着樹脂繊維ｃは溶融して無機繊維ａと、融点が２００℃以上の耐熱性有機繊維ｂとを結着させていると共に、合成樹脂フィルム(II)の結着樹脂ｄの一部が繊維マット中に含浸して無機繊維ａと、融点が２００℃以上の耐熱性有機繊維ｂとを相互に結着している。特に、繊維マット中に含浸した合成樹脂フィルム(II)の結着樹脂ｄは、繊維マットの表面部に集中して存在しており、繊維マット(I)の表面部が強化される。
【００４０】
なお、上記上下真空拡開装置６では、軽量化と機械的強度の向上の観点から、複合シート(III)の空隙率が３０〜９０％となるように調整することが好ましい。
【００４１】
従って、複合シート(III)の表面部は、厚み方向の中心部分に比して耐衝撃性などの機械的強度に優れており、複合シート(III)を成形して得られる複合成形体は、飛び石などの衝突によって破れなどの破損が生じにくい。
【００４２】
〔第２の工程〕
本発明の複合成形体の製造方法は、複合シート(III)を得るための前記第1の工程の後、
この複合シート（III）を常圧下又は減圧下で、結着樹脂繊維ｃの融点Ｍｃ以上及び結着樹脂ｄの融点Ｍｄ以上の温度Ｔで加熱して、無機繊維ａと耐熱性有機繊維ｂにバックリング現象を生じさた後、冷却金型にて賦型加圧成形する第２の工程を有している。
【００４３】
本発明の複合成形体の製造方法において、この第２の工程は、前記の第１の工程に連続して行うことを意味するものではなく、第１の工程で得られた成形材料としての複合シートを、時間、場所等を変えて、冷却金型にて賦型加圧成形する工程を含んでいる。
複合シート（III）は、常圧下又は減圧下で、結着樹脂繊維ｃの融点Ｍｃ以上及び結着樹脂ｄの融点Ｍｄ以上の温度Ｔで加熱すると、複合シート（III）中の結着樹脂繊維ｃ及び結着樹脂ｄが溶融して、無機繊維ａ及び耐熱性有機繊維ｂ結着する力が弱くなり、特に無機繊維ａは、剛性を有しているので、自らの復元力で繊維マットとして絡合された状態に膨張（膨化）して戻る、いわゆるバックリング現象を呈し厚みを回復させる。このような作用によって厚みが回復した複合シート(III)は、複雑な形状の複合成形体に加熱成形することができる。
すなわち、この加熱によりバックリング現象が生じている複合シートを、得ようとする成形体の形状に対応する冷却金型にセットして、賦型加圧成形することで、所望の複合成形体を得ることができる。
【００４４】
〔第２の工程の具体例〕
図４は、本願発明の第２の工程の一例を示している。同図（Ａ）は複合シート(III)の加熱工程、同図（Ｂ）は冷却金型による賦型加圧成形工程、同図（Ｃ）は成形品としての複合成形体を示している、図４（Ａ）に示す符号８は複合シートＡを加熱するための加熱装置で、加熱温度は、結着樹脂繊維ｃの融点Ｍｃ以上及び結着樹脂ｄの融点Ｍｄ以上である温度Ｔに制御される。熱源としては、熱風や遠赤外線ヒーター等を挙げることができる。加熱装置８は、ネット状のコンベアベルト８１を備え、熱風吹き出し口８２から熱風が循環する構造のものである。加熱装置８で所定時間加熱された複合シートＡは、無機繊維のバックリング現象により厚み方向に膨張した状態の成形用加熱体（ホットブランク）Ａ'となる。これを、図４（Ｂ）に示す、得ようとする成形の形状に対応した空隙部を有する冷却金型９Ａ、９Ｂを備えたプレス装置９の下金型９Ｂ上に供給して、賦型加圧成形し、金型より取り出して賦型された成形品としての複合成形体１０とされる。
【００４５】
（複合成形体）
複合成形体は、車両外装材としては、例えば、車両アンダーカバー、車両のフェンダーカバー、タイヤハウジングなどが挙げられる。車両アンダーカバーは、車両の底部を全面的に被覆し或いは部分的に被覆して、車両の底部の空気抵抗を軽減し、或いは、車両の底部を保護するために用いられる。
【００４６】
従って、得られる車両外装材等の複合成形体は、繊維マットの内部に空隙が多数形成されており非常に軽い。更に、複合成形体は、適度な厚み、具体的には、好ましくは２ｍｍ以上、より好ましくは３ｍｍ以上の厚みを有していると優れた弾力性を持ち、飛び石などの衝突によって破損しにくい。
【００４７】
また、上記複合シート(III)において、最内層以外の少なくとも一層の合成樹脂層が、融点が２００℃以上の耐熱性合成樹脂層である場合には、加熱成形後も繊維マットの表面に厚く合成樹脂層を残存させておくことができるので、車両外装材等の複合成形体の表面における機械的強度をさらに向上させることができる。
【実施例】
【００４８】
以下、本発明について実施例によりさらに詳細に説明するが、本発明はこれによって限定されるものでない。
なお、以下の実施例において、溶融粘度の測定は、粘弾性測定機（Ａｎｔｏｎ Ｐａａｒ社製、レオプラス Ｐｈｙｓｉｃａ ＭＣＲ３０１）を用い、せん断速度０．１(1／ｓｅｃ)、温度Ｔにおける溶融粘度は測定チャートから読み取った。
【００４９】
また、実施例１〜８、比較例１〜９では、複合シート(III)を得て、これを加熱して冷却金型で賦型加圧成形して、車両外装材としてのフロアアンダーカバーを得て、その性能を、以下の項目について測定して評価した。
車両外装材の評価方法
（１）軽量性の評価
複合シート(III)の目付が１５００ｇ／ｍ2以下のものを合格「〇」とし、１５００ｇ／ｍ2を超えるものを「×」とした。
（２）吸音性の評価
成形品（複合成形体）について、車両に取付け時の方向性として、「車両側」と「路面側」について、ＪＩＳ １４０５に準拠して垂直入射吸音法を用いて吸音性を測定した。測定された９点の各周波数における吸音率の合計を、吸音率とした。（０．８ｋｚ、１．０ｋｚ、１．２５ｋｚ、１．６ｋｚ、２．０ｋｚ、２．５ｋｚ、３．１５ｋｚ、４．０ｋｚ、５．０ｋｚ）平均で吸音率が３０％以上となるもの（約−３ｄＢ）を合格とし、したがって、９点の各周波数における吸音率の合計が２７０％以上を合格とした。
（３）取付強度
大きさ１５００×６５０ｍｍのフロアアンダーカバーを１０個の取付ボルトで固定することを想定して、９０００サイクル以上を合格とした。ＪＩＳ Ｋ７１２８−３に準拠した引き裂き試験に使用する直角形引裂試験片（サンプル）をダンベルで打ち抜き、このサンプルにつき引張応力１２０Ｎを５サイクル／secで負荷する疲労試験を行い、取付ボルト孔部に亀裂が生じる迄の回数を計測した。
（４）飛び石耐性
成形品から試験片を縦２２０ｍｍ、横２９０ｍｍの長方形に切り出し、この試験片を金属製の額縁状枠体内に固定した。次に、試験片の中央部に、直径６ｍｍの鋼球を市販のモエアガンを用いて衝突させた。
試験片の同一個所に鋼球を３０回繰返し衝突させ、鋼球を衝突させることによって破壊の有無を測定した。
【００５０】
実施例１
無機繊維ａとして、長さが４０〜７５ｍｍで且つ直径が１０μｍのガラス繊維６０質量％と、繊度が６．６ｄｔｅｘで且つ長さが６４ｍｍのポリプロピレン繊維（融点：１６０℃）３０質量％と、繊度が１．７ｄｔｅｘで且つ長さが６４ｍｍのポリエチレンテレフタレート繊維（融点：２５５℃）１０質量％とによって、８５０ｇ／ｍ2の目付量となるように混合しカード機に供給して解繊及び混繊して長尺状のマットを得た。得られたマットにニードルパンチを１ｃｍ2当たり２０箇所打って繊維同士を交絡させて目付が８５０ｇ／ｍ2の長尺状の繊維マット(I)を得た。
【００５１】
次に、長尺状の繊維マット(I)の上下面に積層する、結着樹脂ｄからなる以下の単一層の合成樹脂フィルム(II)を準備した。結着樹脂は、２００℃において、せん断速度を０．１(1／ｓｅｃ)として、溶融粘度が３,０００Ｐａ．ｓのポリプロピレン樹脂（日本ポリプロ（株）のポリプロピレン樹脂ＭＧ２Ｔ）からなる厚さが２００μｍ（目付：１８０ｇ／ｍ2）の長尺状の合成樹脂フィルム(II)である。合成樹脂フィルム(II)、(II)を連続状の繊維マット(I)の上下面に連続的に積層して厚みが６ｍｍの積層シートＢを得た。
【００５２】
図３に示すように、ポリテトラフルオロエチレンで表面が被覆された上下一対の無端状の搬送ベルト３、３を用意した。この一対の搬送ベルト３、３の間に積層シートＢを連続的に供給し、積層シートＢを２００℃の熱風加熱炉４内を通過させて５分間に亘って加熱した。
【００５３】
続いて、積層シートＢを２００℃に加熱された一対の平板プレス５、５間に供給して、積層シートＢを加圧面圧６ｋｇ／ｃｍ2で、１０秒間加圧して、合成樹脂フィルムを構成しているポリプロピレン樹脂の一部を繊維マット内に含浸させると共に、ポリプロピレン繊維を溶融させた。
【００５４】
次に、積層シートＢを平板状の上下真空拡開装置６、６間に供給して、積層シートＢを一対の搬送ベルト３、３を介して真空吸引して積層シートＢをその厚み方向に拡げた後、積層シートＢを冷却装置７内に供給し、表面温度が６０℃以下となるまで冷却して厚みが４ｍｍで、且つ目付が１２１０ｇ／ｍ2の複合シート(III)を得た。
【００５５】
得られた複合シート(III)は、繊維マットの両面にポリプロピレン樹脂からなる合成樹脂フィルムが積層され加熱プレスにより溶融化し含浸一体化していた。繊維マットのガラス繊維とポリエチレンテレフタレート繊維は、ポリプロピレンによって部分的に結着されており、繊維マットの表面部には合成樹脂フィルムを構成しているポリプロピレン樹脂の一部が含浸して繊維マットの繊維同士を結着していた。
【００５６】
得られた複合シート(III)を、所定の大きさに２ｍ×１．５ｍに切断し、図４に示す熱風加熱装置８により２００℃で３分間加熱して、ガラス繊維がバックリングした厚み８ｍｍのホットブランクとして、これを型温６０℃の上下金型を備えたプレス９で、型圧１０ｋｇ／ｃｍ2で型締めして賦型し、６０℃以下で成形された車両外装材としてのフロアアンダーカバーを型から取り出した。得られたフロアアンダーカバーは、最薄部で１．０ｍｍ、最厚部で５ｍｍであった金型のクリアランスに対応した厚みを備えていた。
【００５７】
実施例２
実施例１において、繊維マット(I)の上下面に積層するポリプロピレン樹脂からなる合成樹脂フィルムの厚みを、２００μｍから１５０μｍとした他は実施例1と同様にして目付が１１２０ｇ／ｍ2の複合シート(III)を得た。得られた複合シート(III)により、実施例１と同一条件で車両外装材としてのフロアアンダーカバーを成形した。
【００５８】
実施例３
合成樹脂フィルムを３層の構成とし、繊維マット(I)と接する最内層を２００℃における溶融粘度が１５００Ｐａ・ｓのポリプロピレン樹脂（日本ポリプロ（株）のＭＡ１Ｂ）で厚みが７５μｍのもの、中間層を２００℃における溶融粘度が３０００Ｐａ・ｓのポリプロピレン樹脂（日本ポリプロ（株）のＭＧ２Ｔ）で厚みが５０μｍ、最外層を２００℃における溶融粘度が６０００Ｐａ・ｓのポリプロピレン樹脂（日本ポリプロ（株）のノバテックＰＰ ＭＡ３）で厚みが７５μｍ、合成樹フィルム全体厚みを２００μｍとした他は、実施例1と同様にして目付が１２１０ｇ／ｍ2の複合シート(III)を得た。得られた複合シート(III)により、実施例１と同一条件で車両外装材としてのフロアアンダーカバーを成形した。
【００５９】
実施例４
実施例１において、繊維マット(I)の上下面に２００℃における溶融粘度が８０００Ｐａ・ｓのポリプロピレン樹脂（旭化成ケミカルズ社のサンテックＪ３４５）からなり、合成樹脂フィルムの厚みを、２００μｍから１５０μｍとした他は実施例1と同様にして目付が１１２０ｇ／ｍ2の複合シート(III)を得た。得られた複合シート(III)により、実施例１と同一条件で車両外装材としてのフロアアンダーカバーを成形した。
【００６０】
実施例５
実施例１と同じ繊維マット(I)、合成樹脂フィルム(II)を用い、一方の合成樹脂フィルムの上のポリエステル樹脂からなる目付１００ｇ／ｍ2のスパンボンド不織布を積層して厚み約６ｍｍの積層シートＢを得た。これを、以下、実施例1と同様にして目付が１３１０ｇ／ｍ2の複合シート(III)を得た。得られた複合シート(III)により、実施例１と同一条件で車両外装材としてのフロアアンダーカバーを成形した。
【００６１】
実施例６
無機繊維ａとして、長さが４０〜７５ｍｍで且つ直径が１０μｍのガラス繊維７５質量％と、繊度が６．６ｄｔｅｘで且つ長さが６４ｍｍのポリプロピレン繊維（融点：１６０℃）２０質量％と、繊度が１．７ｄｔｅｘで且つ長さが６４ｍｍのポリエチレンテレフタレート繊維（融点：２５５℃）５質量％とによって、８５０ｇ／ｍ2の目付量となるように混合しカード機に供給して解繊及び混繊して長尺状のマットを得た。得られたマットにニードルパンチを１ｃｍ2当たり２０箇所打って繊維同士を交絡させて目付が８５０ｇ／ｍ2の長尺状の繊維マット(I)を得た。
この繊維マット(I)を用いた他は実施例1と同様にして、目付が１２１０ｇ／ｍ2の複合シート(III)を得た。
得られた複合シート(III)により、実施例１と同一条件で車両外装材としてのフロアアンダーカバーを成形した。
【００６２】
実施例７
無機繊維ａとして、長さが４０〜７５ｍｍで且つ直径が１０μｍのガラス繊維８０質量％と、繊度が６．６ｄｔｅｘで且つ長さが６４ｍｍのポリプロピレン繊維（融点：１６０℃）１５質量％と、繊度が１．７ｄｔｅｘで且つ長さが６４ｍｍのポリエチレンテレフタレート繊維（融点：２５５℃）５質量％とによって、９５０ｇ／ｍ2の目付量となるように混合し、カード機に供給して解繊及び混繊して長尺状のマットを得た。得られたマットにニードルパンチを１ｃｍ2当たり２０箇所打って繊維同士を交絡させて目付が９５０ｇ／ｍ2の長尺状の繊維マット(I)を得た。
この繊維マット(I)を用いた他は実施例1と同様にして、目付が１３１０ｇ／ｍ2の複合シート(III)を得た。
得られた複合シート(III)により、実施例１と同一条件で車両外装材としてのフロアアンダーカバーを成形した。
【００６３】
実施例８
無機繊維ａとして、長さが４０〜７５ｍｍで且つ直径が１０μｍのガラス繊維８０質量％と、繊度が６．６ｄｔｅｘで且つ長さが６４ｍｍのポリプロピレン繊維（融点：１６０℃）１５質量％と、繊度が１．７ｄｔｅｘで且つ長さが６４ｍｍのポリエチレンテレフタレート繊維（融点：２５５℃）５質量％とによって、８５０ｇ／ｍ2の目付量となるように混合しカード機に供給して解繊及び混繊して長尺状のマットを得た。得られたマットにニードルパンチを１ｃｍ2当たり２０箇所打って繊維同士を交絡させて目付が８５０ｇ／ｍ2の長尺状の繊維マット(I)を得た。
次に、長尺状の繊維マット(I)の上下面に積層する、結着樹脂ｄからなる以下の単一層の合成樹脂フィルム(II)を準備した。結着樹脂は、２００℃において、せん断速度を０．１(1／ｓｅｃ)として、溶融粘度が１５,０００Ｐａ．ｓのポリプロピレン樹脂（日本ポリプロ（株）のＦＹ６Ｃ）からなる厚さが１００μｍ（目付：９０ｇ／ｍ2）の長尺状の合成樹脂フィルム(II)である。合成樹脂フィルム(II)、(II)を連続状の繊維マット(I)の上下面に連続的に積層して厚みが約６ｍｍの積層シートＢを得た。
この繊維シートＢを用いた他は実施例1と同様にして、目付が１０３０ｇ／ｍ2の複合シート(III)を得た。
得られた複合シート(III)により、実施例１と同一条件で車両外装材としてのフロアアンダーカバーを成形した。
以上、各実施例の複合シート、複合成形体の製造条件及び評価結果をまとめて表１に示す。
【００６４】
【表１】
【００６５】
表１から本発明の複合成形体の製造方法により得られたフロアアンダーカバーとしての車両外装材は、十分な軽量性、吸音性、耐疲労性、飛び石耐性を有していることが確認された。
【００６６】
比較例１〜比較例２
実施例１と同一の繊維マット(I)を用い、合成樹脂フィルム(II)の結着性樹脂として、比較例１が２００℃の溶融粘度が１５０００Ｐａ・ｓのポリプロピレン樹脂（日本ポリプロ（株）、ノバテックＰＰ ＦＹ６Ｃ）、比較例２が同溶融粘度が３００Ｐａ・ｓのポリプロピレン樹脂（日本ポリプロ（株）、ノバテックＰＰ ＭＧ０３Ｂ）による、実施例１と同一の厚みの合成樹脂フィルム(II)を用いた他は実施例１と同様にして目付が１２１０ｇ／ｍ2の複合シート(III)を得た。
得られた複合シート(III)により、実施例１と同一条件で車両外装材としてのフロアアンダーカバーを成形した。
【００６７】
比較例３〜５
無機繊維ａとして、長さが４０〜７５ｍｍで且つ直径が１０μｍのガラス繊維４０質量％、（比較例３）、８０質量％（比較例４）、及び９０質量％（比較例５）と、繊度が６．６ｄｔｅｘで且つ長さが６４ｍｍのポリプロピレン繊維（融点：１６０℃）３０質量％（比較例３）、１９質量％（比較例４）、及び５質量％（比較例５）、繊度が１．７ｄｔｅｘで且つ長さが６４ｍｍのポリエチレンテレフタレート繊維（融点：２５５℃）３０質量％（比較例３）、１質量％（比較例４）、及び５質量％(比較例５)とによって、８５０ｇ／ｍ2の目付量となるように混合しカード機に供給して解繊及び混繊して比較例３〜５の長尺状の繊維マットを得た。得られた繊維マットにニードルパンチを１ｃｍ2当たり２０箇所打って繊維同士を交絡させて目付が８５０ｇ／ｍ2の長尺状の繊維マット(I)を得た。
繊維マット(I)が異なる他は、実施例１と同様にして目付が１２１０ｇ／ｍ2の複合シート(III)を得た。
得られた複合シート(III)により、実施例１と同一条件で車両外装材としてのフロアアンダーカバーを成形した。
【００６８】
比較例６
実施例１において、繊維マット(I)の耐熱性有機繊維ｂとして、繊度が１．７ｄｔｅｘに代えて３５ｄｔｅｘのポリエチレンテレフタレート繊維とした他は同様にして実施例１と同一目付の繊維マット(I)を得、他も同様にして同一目付の複合シート(III)を得た。
得られた複合シート(III)により、実施例１と同一条件で車両外装材としてのフロアアンダーカバーを成形した。
【００６９】
比較例７
実施例１において、繊維間の質量比は変えることなく、繊維マット(I)の目付を１５００ｇ／ｍ２とし、さらに合成樹脂フィルムの厚みを３００μｍとした他は、実施例１と同様にして、目付が２０４０ｇ／ｍ2の複合シート(III)を得た。
得られた複合シート(III)により、実施例１と同一条件で車両外装材としてのフロアアンダーカバーを成形した。
【００７０】
比較例８
比較例５と同じ繊維マット（Ｉ）、合成樹脂フィルム(II)を用い、一方の合成樹脂フィルム上の実施例５において用いた目付１００ｇ／ｍ2のポリエステル樹脂からなるスパンボンド不織布を目付２５０ｇ／ｍ2とした他は比較例１と同様にして目付１４６０ｇ／ｍ2の複合シート(III)を得た。
得られた複合シート(III)により、実施例１と同一条件で車両外装材としてのフロアアンダーカバーを成形した。
【００７１】
比較例９
実施例１で得られた複合シート(III)を用い、前記の実施例や比較例と比較して、図４において、熱風加熱装置８を用いることなく、すなわちバックリング現象を呈したホットブランクとすることなく、プレス装置９の上下金型９Ａ、９Ｂを、当初２００℃迄昇温し、厚み４ｍｍの複合シート(III)を直接、下金型９Ｂ上に載置し、しかる後上金型も下降させて、複合シート(III)を加温し、次いで型締めして、金型に冷却水を循環して６０℃として、成形された車両外装材としてのフロアアンダーカバーを型から取り出した。
以上、各比較例の複合シート、複合成形体の製造条件及び評価結果をまとめて表２に示す。
【００７２】
【表２】
【産業上の利用可能性】
【００７３】
本発明の複合成形体の製造方法は、ガラス繊維及び耐熱性有機繊維間に多数の気孔を存在させ、軽量性と吸音性を具備しながら、必要な材料強度を確保できるアンダーカバー等の車両外装材に適した複合成形体として利用できる。
本発明の製造方法で得られる複合成形体は、特に繊維マットが無機繊維及び耐熱性有機繊維を含有しているので機械的強度に優れ、更に、耐熱性有機繊維によって優れた弾性が付与されており、飛び石の衝突などによる衝撃を効果的に吸収し、破れにくくなるので、飛び石の衝突などによる衝撃を効果的に吸収し、破れにくく、車両アンダーカバー、車両のフェンダーカバー、タイヤハウジング、エンジンカバーなどの車両外装材の用途に好適に用いることができる。
【符号の説明】
【００７４】
１ 繊維マット(I)
２ 合成樹脂フィルム(II)
２１、２１ａ、２１ｂ 合成樹脂層
３ 搬送ベルト
４ 熱風加熱炉
５ 平板プレス
６ 上下真空拡開装置
７ 冷却装置
８ 加熱装置
９ プレス装置
９Ａ 上冷却金型
９Ｂ 下冷却金型
１０ 複合成形体
１１，１２ 積層面材
８１ コンベアベルト
８２ 熱風吹出し口
Ａ 複合シート（III）
Ａ' 複合シートの成形用加熱体（ホットブランク）
【技術分野】
【０００１】
本発明は、アンダーカバー等の車両外装材として用いられる複合成形体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
自動車などの車両底面に取り付けられるアンダーカバーには、（i）車両底面の凹凸形状を覆って空気抵抗を小さくする整流効果、(ii)車両室内側への音の反射を減ずる吸音効果、(iii)車体下面側でのタイヤ接地発生音の車外への飛散を減ずる吸音効果、さらに(iv)燃費増加を避けるために出来るだけ軽量であること、（ｖ）取り付けるために必要な強度を有すること、(vi)地面から跳ねる飛び石などの衝突に耐える堅牢性、たとえば「耐チッピング性能」等、が要求されている。
【０００３】
従来、射出成型によるアンダーカバーが広く採用されているが、重量が重く吸音性にも乏しいと言った問題点がある。
また、繊維系複合材によるアンダーカバーが提案されている。（例えば、特許文献１、特許文献２）
特許文献１に記載のアンダーカバーは、グラスファイバー等の補強材とオレフィン系樹脂を混合し、グラスファイバー等の補強繊維を膨張させることにより、また、特許文献２に記載のアンダーカバーは、ガラス繊維間に多数の気孔を存在させることにより、軽量化がなされ、かつ吸音性も向上させている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００６−２４０４０８号公報
【特許文献２】国際公開ＷＯ２０１０−１１０３１２Ａ１
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、特許文献１及び特許文献２に記載された繊維系複合材においては、軽量性、吸音性、及び成形体の強度特性を、高度にバランスさせることは容易なことではなかった。
本発明は、上記の問題点に鑑みてなされたものであって、ガラス繊維間に多数の気孔を存在させ軽量性と吸音性を具備しながら、必要な材料の強度を確保できる複合成形体の製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、上記問題を解決するため鋭意検討した結果、繊維マット（Ｉ）内部の無機繊維ａと耐熱性有機繊維ｂとを結着樹脂繊維ｃで結着させるとともに、少なくとも一方の表面に結着樹脂ｄを含有する合成樹脂フィルム（II）と接する側の繊維マット（Ｉ）とを含浸結着させた複合シート（III）を得る第１の工程において、温度Ｔにおける結着樹脂ｄの溶融粘度が２０,０００Ｐａ・ｓ以下とする複合成形体の製造方法によって解決することができることを見出し、本発明を完成させた。
すなわち、本発明は、次の〔１〕の製造方法を提供するものである。
〔１〕（１）無機繊維ａと、融点Ｍｂが２００℃以上の耐熱性有機繊維ｂと、無機繊維ａ及び有機繊維ｂを結着する融点Ｍｃの結着樹脂繊維ｃとを混合してなる繊維マット（Ｉ）の少なくとも一方の表面に、融点Ｍｄの結着樹脂ｄを含有する合成樹脂フィルム（II）を積層し、一対の搬送ベルト間に供給して搬送しながら、耐熱性有機繊維ｂの融点Ｍｂ未満で、結着樹脂繊維ｃの融点Ｍｃ以上及び結着樹脂ｄの融点Ｍｄ以上の温度Ｔに加熱して、繊維マット（Ｉ）と合成樹脂フィルム（II）を圧接し、繊維マット（Ｉ）内の結着樹脂繊維ｃを溶融しつつ、合成樹脂フィルム（II）の結着樹脂ｄの少なくとも一部を、繊維マット（Ｉ）の内部に含浸させた後冷却して、繊維マット（Ｉ）内部の無機繊維ａと耐熱性有機繊維ｂを結着させるとともに、合成樹脂フィルム（II）の一部を繊維マット（Ｉ）に含浸結着させた複合シート（III）を得る第１の工程と、
（２）この複合シート（III）を常圧下又は減圧下で、前記温度Ｔで加熱して、少なくとも無機繊維ａと耐熱性有機繊維ｂにバックリング現象を生じさた後、冷却金型にて賦型加圧成形する第２の工程とを、
有する複合成形体の製造方法であって、
前記第１の工程において、温度Ｔにおける結着樹脂ｄの溶融粘度が２０，０００Ｐａ・ｓ以下である、こと特徴とする複合成形体の製造方法。
【発明の効果】
【０００７】
本発明の製造方法は、ガラス繊維及び耐熱性有機繊維間に多数の気孔を存在させ、軽量性と吸音性を具備しながら、必要な材料強度を確保できるアンダーカバー等の複合成形体
を提供できる。
特に、繊維マットが無機繊維及び耐熱性有機繊維を含有しているので機械的強度に優れている。更に、本発明の製造方法で得られる複合成形体は、耐熱性有機繊維によって優れた弾性が付与されており、飛び石の衝突などによる衝撃を効果的に吸収し、破れにくくなる。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】本発明の複合成形体の製造方法の第１の工程で得られた複合シートの一例を模式的に示した縦断面図である。
【図２】本発明の複合成形体の製造方法の第１の工程で得られた複合シートの他の一例を示した縦断面図である。
【図３】本発明の複合成形体の製造方法の第１の工程の製造装置の一例を示した模式側面図である。
【図４】本発明の複合成形体の製造方法の第２の工程の一例を示した模式図である。
【図５】本発明の複合成形体の製造方法の第１の工程において積層面材を介在させた複合シートの一例を模式的に示した縦断面図である。
【図６】本発明の複合成形体の製造方法の第１の工程において積層面材を介在させる場合の製造装置の一例を示した模式側面図である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
本発明の複合成形体の製造方法は、（１）無機繊維ａと、融点Ｍｂが２００℃以上の耐熱性有機繊維ｂと、無機繊維ａ及び有機繊維ｂを結着する融点Ｍｃの結着樹脂繊維ｃとを混合してなる繊維マット（I）の少なくとも一方の表面に、融点Ｍｄの結着樹脂ｄを含有する合成樹脂フィルム（II）を積層し、一対の搬送ベルト間に供給して搬送しながら、耐熱性有機繊維ｂの融点Ｍｂ未満で、結着樹脂繊維ｃの融点Ｍｃ以上及び結着樹脂ｄの融点Ｍｄ以上の温度Ｔに加熱して、繊維マット（Ｉ）と合成樹脂フィルム（II）を圧接し、繊維マット（Ｉ）内の結着樹脂繊維ｃを溶融しつつ、合成樹脂フィルム（II）の結着樹脂ｄの少なくとも一部を、繊維マット（Ｉ）の内部に含浸させた後冷却して、繊維マット（Ｉ）内部の無機繊維ａと耐熱性有機繊維ｂを結着させるとともに、合成樹脂フィルム（II）の一部を繊維マット（Ｉ）に含浸結着させた複合シート（III）を得る第１の工程を有している。以下、本発明の製造方法の構成要素及び各工程について説明する。
【００１０】
〔繊維マット(I)〕
繊維マット(I)は、無機繊維ａと、融点Ｍｂが２００℃以上の耐熱性有機繊維ｂと、無機繊維ａ及び有機繊維ｂを結着する融点Ｍｃの結着樹脂繊維ｃとを混合し、これら絡合させてなる。以下、繊維マット(I)の構成要素について説明する。
繊維マット（I）中における無機繊維ａの含有量は、軽量で十分な機械的強度を有するアンダーカバー等の車両外装材としての複合成形体が得られるので、５０〜８０質量％が好ましく、５５〜８０質量％がより好ましく。６０〜７５質量％がさらに好ましい。
【００１１】
（無機繊維ａ）
繊維マット（I）を構成する無機繊維ａとしては、例えば、ガラス繊維、ロックウール、金属繊維、炭素繊維などが挙げられる。無機繊維ａは、取り扱いやすいことからガラス繊維、ロックウールが好ましく、ガラス繊維がより好ましい。なお、無機繊維ａは、単独で用いられても二種以上が併用されてもよい。
無機繊維ａの長さは、５〜２５０ｍｍが好ましく、３０〜１５０ｍｍがより好ましい。無機繊維ａの太さは、３〜３０μｍが好ましく、５〜２０μｍがより好ましく、６〜１５μｍがさらに好ましい。
【００１２】
（耐熱性有機繊維ｂ）
また、繊維マット（I）を構成している融点Ｍｂが２００℃以上の耐熱性有機繊維ｂとしては、融点が２００℃以上である必要があり、製造工程中において溶融することなく形態を保持できるものであればよい。
すなわち、耐熱性有機繊維ｂは、当該耐熱性有機繊維ｂの融点Ｍｂ未満で、結着樹脂繊維ｃの融点Ｍｃ以上及び結着樹脂ｄの融点Ｍｄ以上の温度Ｔにおいて不織布が繊維形態を保ち、溶融はしない耐熱性を有している必要がある。
より具体的には、耐熱性有機繊維ｂとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート繊維、ポリブチレンテレフタレート繊維、ポリアミド繊維、アラミド繊維、ポリウレタン繊維などの合成樹脂繊維や、綿、麻、ケナフ、羊毛などの天然繊維が挙げられる。なお、耐熱性有機繊維ｂの融点Ｍｂは、ＪＩＳ Ｋ ７１２１に準拠して測定されたものをいう。耐熱性有機繊維ｂは、単独で用いられても二種以上が併用されてもよい。
【００１３】
耐熱性有機繊維ｂの長さは、５〜２５０ｍｍが好ましく、３０〜１５０ｍｍがより好ましい。耐熱性有機繊維ｂ中における長さが３０〜１５０ｍｍの耐熱性有機繊維ｂの含有量は、繊維マット（I）に十分な強度を与えられるので、３〜２０質量％以上が好ましく、５〜２０質量％がより好ましい。耐熱性有機繊維ｂの含有量が少ないと、車両外装材の耐衝撃性が低下することがある。耐熱性有機繊維の含有量が多いと、車両外装材の機械的強度が低下することがある。
また、耐熱性有機繊維ｂの繊度は、繊維を均質に混合分散できるので、１〜３０ｄｔｅｘが好ましく、１．５〜２０ｄｔｅｘがより好ましい。
【００１４】
（結着樹脂繊維ｃ）
繊維マット（I）中には結着樹脂繊維ｃが含有されており、この融点Ｍｃの結着樹脂繊維ｃによって無機繊維ａと、融点が２００℃以上の耐熱性有機繊維ｂとが結着されている。結着樹脂繊維ｃを構成している合成樹脂としては、例えば、ポリエチレン系樹脂、ポリプロピレン系樹脂などのポリオレフィン系樹脂が挙げられる。
結着樹脂繊維ｃの形態としては、単一の合成樹脂から形成された繊維の他に、芯鞘構造の繊維であってもよい。芯鞘構造の繊維の場合には、繊維表面を構成している合成樹脂によって無機繊維ａと融点が２００℃以上の耐熱性有機繊維ｂとが結着される。
【００１５】
単一の合成樹脂から形成された結着性樹脂繊維ｃの融点Ｍｃ及び芯鞘構造繊維の表面を構成している合成樹脂の融点Ｍｃは、低いと耐熱性が低下することがあり、高いと、無機繊維ａと融点が２００℃以上の耐熱性有機繊維ｂの結着が不充分となり、複合成形体の強度が低下することがあるので、７０〜１７０℃が好ましい。なお、本発明において、合成樹脂の融点は、ＪＩＳ Ｋ ７１２１に準拠して測定されたものをいう。
結着樹脂繊維ｃの長さは、５〜２５０ｍｍが好ましく、３０〜１５０ｍｍがより好ましい。結着樹脂繊維ｃの繊度は、繊維に均一に分散させ易く取り扱い易いので、１〜５０ｄｔｅｘが好ましく、１．５〜３０ｄｔｅｘがより好ましい。
【００１６】
繊維マット（I）中における結着樹脂繊維ｃの含有量は１０〜３０質量％が好ましい。結着樹脂繊維ｃの含有量を調整することにより、車両外装材等の複合成形体の機械的強度を十分に発現させることできる。
【００１７】
繊維マット(I)の目付は、軽量化と機械的強度を両立させ易いので、１００〜１２００ｇ／ｍ2が好ましく、３００〜１０００ｇ／ｍ2がより好ましい。
上記繊維マット(I)の少なくとも一方の表面、好ましくは両面に合成樹脂フィルム(II)が積層一体化されており、合成樹脂フィルム(II)の一部が溶融して繊維マット（I）内に含浸している。以下、合成樹脂フィルム(II)について説明する。
【００１８】
〔合成樹脂フィルム(II)〕
（結着樹脂ｄ）
合成樹脂フィルム(II)を構成している合成樹脂は、繊維マット（I）内に含浸して、無機繊維ａと融点が２００℃以上の耐熱性有機繊維ｂとを結着させることができる結着樹脂ｄを含有している。
そして、この結着樹脂ｄは、温度Ｔに加熱して、繊維マット(I)と合成樹脂フィルム(II)を圧接する際の繊維マット（I）への含浸のし易さの観点から、温度Ｔにおける溶融粘度が２０，０００Ｐａ・ｓ以下であることを要する。さらには、溶融粘度は、１５，０００Ｐａ・ｓ以下が好ましい。
なお、本発明において、温度Ｔにおける溶融粘度は、せん断速度（角周波数）が０．１（１／ｓｅｃ）の時の複素粘度（Ｐa・ｓ）をいう。溶融粘度はコーンプレートを用いた粘弾性測定装置（例えば、Ａｎｔｏｎ Ｐａａｒ社製モジュラーコンパクトレオメーター：Ｐｈｙｓｉｃａ ＭＣＲ３０１）を用いて測定することができる。
複合シート（III）は、常圧下又は減圧下で、結着樹脂繊維ｃの融点Ｍｃ以上及び結着樹脂ｄの融点Ｍｄ以上の温度Ｔで加熱すると、複合シート（III）中の結着樹脂繊維ｃ及び結着樹脂ｄが溶融して、無機繊維ａ及び耐熱性有機繊維ｂを結着する力が弱くなり、特に無機繊維ａは、剛性を有しているので、自らの復元力で繊維マットとして絡合された状態に膨張（膨化）して戻る、いわゆるバックリング現象を呈し厚みを回復させる。
【００１９】
結着樹脂ｄとしては、融点Ｍｄは温度Ｔ以下であり、耐熱繊維ｂの融点Ｍｂ以下であることが好ましい。例えば、７０〜２８０℃の熱可塑性樹脂を例示することが出来、ポリエチレン系樹脂、ポリプロピレン系樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート共重合樹脂、無水マレイン酸変性ポリエチレンなどが挙げられる。合成樹脂フィルム(II)を構成している合成樹脂は、結着樹脂ｄから構成されていることが好ましい。合成樹脂フィルム(II)を構成している合成樹脂中における結着樹脂ｄの含有量は、少ないと、繊維マット(I)の機械的強度が低下することがあるので、５０質量％以上が好ましく、８０質量％以上がより好ましい。なお、合成樹脂は無機繊維ａと耐熱性有機繊維ｂとの結着を阻害しない範囲内で、結着樹脂ｄ以外の合成樹脂を含有してもよい。結着樹脂ｄ以外の合成樹脂としては、例えば、ポリスチレン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂が挙げられる。なお、合成樹脂フィルム(II)を構成している合成樹脂は、単独で用いられても二種以上が併用されてもよい。
【００２０】
合成樹脂フィルム(II)を構成している結着樹脂ｄの例としては、ポリプロピレン樹脂があげられる。温度Ｔにおける溶融粘度が２０，０００Ｐａ・ｓ以下、さらには１５，０００以下が好ましい。結着樹脂の溶融粘度が高いと溶融した樹脂が繊維マット内に充分に含浸せず吸音性能に有効な表面層の細孔が形成されず吸音性能に劣る結果となる場合がある。また、結着樹脂の溶融粘度が低い場合は、表面層での樹脂成分が不足する結果となり表面強度、即ちチッピング性能が劣る結果となることや、温度Ｔでの溶融粘度低いためにガラス繊維や耐熱性有機繊維間の孔の発生が過多になり吸音性が充分に発現されない結果となることがある。
結着樹脂繊維ｃがポリプロピレン繊維、耐熱性有機繊維が融点１５５℃のＰＥＴ繊維である場合、温度Ｔは、１７０〜２２０℃、さらには、１８０〜２１０℃が好ましい。
この時、結着樹脂ｄの例としては、たとえば、日本ポリプロ（株）のポリプロピレン樹脂ＭＧ２T、ＦＹ６Ｃ、旭化成ケミカルズ（株）のポリエチレン樹脂, サンテックＪ２４０、Ｊ３４０などのオレフィン系樹脂が挙げられる。
【００２１】
（合成樹脂フィルム(II)の層構成）
上述では、合成樹脂フィルム(II)が単層である場合を説明したが、図２に示したように、合成樹脂フィルム２は、複数の合成樹脂層２１、２１・・・から構成された合成樹脂フィルムであってもよい。この場合、合成樹脂フィルム２のうち、最内層の合成樹脂層２１ａ、即ち、繊維マット(I)に接している合成樹脂層２１ａには、単層の合成樹脂フィルム(II)を構成している合成樹脂と同様の合成樹脂が用いられる。なお、繊維マット(I)の両面に合成樹脂フィルム(II)積層一体化されている場合、何れか一方の合成樹脂フィルム（II）のみが複層の合成樹脂フィルムであっても、或いは、両方の合成樹脂フィルム（II）が複層の合成樹脂フィルムであってもよい。なお、図２では、一方の合成樹脂フィルム(II)が複層の合成樹脂フィルムである場合を示した。
【００２２】
また、最内層以外の合成樹脂層の少なくとも一層の合成樹脂の溶融粘度は、最内層の合成樹脂フィルム層２１ａを構成している合成樹脂の溶融粘度の２倍以上であることが好ましい。このように構成することによって、吸音性と車両外装材等の複合成形体の表面の耐衝撃性を向上させることができる。
【００２３】
単層又は複層の合成樹脂フィルム(II)の全体厚みは３０〜５００μｍが好ましく、１００〜４００μｍがより好ましい。合成樹脂フィルム(II)の厚みが薄いと、耐衝撃性の高い複合成形体が得られにくく、複合成形体の表面平滑性が低下して車両外装材等として寒冷地での使用時に着氷しやすくなることがある。合成樹脂フィルム(II)の厚みが厚いと、複合成形体が成形しにくくなることがある。
【００２４】
なお、複合シート(III)を構成している合成樹脂フィルム(II)は、少なくとも結着樹脂ｄからなるフィルム、あるいは結着樹脂ｄと他の材料を含む混合体よりなるフィルムである。
他の材料としては、一般に合成樹脂に混合される微粒子や繊維（これらを併せて「フィラー」ということがある。）を必要に応じて混合して用いることができる。
微粒子や繊維としては、炭酸カルシウム、ケイ酸カルシウム、マイカ、タルク、ガラス繊維のミルドファイバー、ガラス短繊維、グラファイト粒子、カーボンナノチューブ、粒子状のゴムなどを挙げることができる。
微粒子や繊維は、結着樹脂ｄと複合しての強度の増加効果を有する。
微粒子の平均粒径は、大き過ぎると溶融した合成樹脂と一緒に繊維マットに含浸していきにくいので微細な形状が好都合であり、好ましくは３００μｍ以下、より好ましくは５０μｍ以下、さらには２０μｍ以下が好ましい。
また、これらのフィラーは、結着樹脂の繊維マット（Ｉ）への含浸に伴い、表面層側により多く構成されることになり表面層の耐チッピング特性などの強化効果を発現する。
【００２５】
さらに、結着樹脂ｄに加えて、他の合成樹脂を混合して用いることもできる。
他の合成樹脂としては、超高分子量ポリエチレン樹脂やフッ素樹脂、合成ゴム樹脂などが挙げられ、溶融混合されたり、粒子状で混合することが可能である。
これらの合成樹脂は、フィラーと同様に耐チッピング特性の強化効果を有する。
これらのフィラーや合成樹脂などを混合使用する量的割合は、結着樹脂成分１００質量部に対して１〜２０質量部、さらには１０質量部以下が好ましい。
さらにまた、合成樹脂フィルム(II)には、カーボンブラックなどの顔料、酸化防止剤、スリップ剤、結晶化核剤などが含有されていてもよい。
【００２６】
本発明の複合成形体の製造方法では、少なくとも一方の合成樹脂フィルム(II)と繊維マット（Ｉ）との間に、不織布、織布、及びネットから選ばれる少なくとも１種を積層一体化することができる。本発明において、これらの不織布、織布、及びネットをまとめて積層面材という。積層面材について以下に説明する。
【００２７】
（積層面材）
不織布は、合成樹脂の溶融層と接してベルト間に挟まれて加熱下で押圧されて一体化した複合層を形成する。無数の不織布繊維の間隙には合成樹脂が満たされると同時に無数の細孔が発生する構造となる。不織布で表面層に合成樹脂との複合層を形成することにより外層材として取付られる時の、取付強度の補強効果を発現する。また無数の細孔の発生効果として吸音性を発現する。
不織布に用いられる繊維は、一種類の繊維から構成されても良いし、複数の種類の繊維の混合構成でも良い。
この時、複数の繊維の混合構成の場合は、その繊維の太さ・長さなどの形状は、一種類の繊維を用いても良いし、複数の形状の繊維の混合構成でも良い。
不織布に用いられる繊維の単繊維の太さは、１〜５０ｄｔｅｘが好ましく、さらには１．５〜３０ｄｔｅｘがより好ましい。また、複数の形状の繊維を混合した構成であっても良い。
かかる混合した構成では、１〜１０ｄｔｅｘの繊維と２５〜５０ｄｔｅｘの２種類の繊維を混合したものが用いられる。
【００２８】
不織布の形態としては、繊維長さが１５〜１００ｍｍのステーブル・ファイバーをカーデイング方式やエアレイ方式で薄いシート状に形成しニードルパンチにより繊維の絡み合わせを与えた不織布や、熱可塑性高分子を溶融させ、連続した長繊維状に吐出しながら形成し、高圧水流を使用し繊維を絡み合わせたスパンレースなどが用いられる。
繊維の種類としては、ポリエステル繊維、ポリブチレンテレフタレート繊維、ナイロン繊維、アラミド繊維、ビニロン繊維などが用いられる。
不織布の目付量としては、積層された複合シート(III)及び複合成形体の軽量性と機械的強度の補強性能、吸音性能等の観点から３０〜２００ｇ／ｍ2が好ましくさらには、５０〜１５０ｇ／ｍ2がより好ましい。目付量が２０ｇ／ｍ2未満では、取付強度の補強効果が得られない。
また、目付量が２００ｇ／ｍ2超えると、表面層に合成樹脂成分が不足し外装材として取り付けられた時、表面の吸水が過多となり極寒時にその水分が凍結するなどして車の走行に支障をきたすことがある。
【００２９】
なお、本発明において、不織布は、合成樹脂フィルムと耐熱性合成繊維との複合層を、形成をするための強化材料として用いるのであるが、合成樹脂フィルムが前記加熱温度Ｔで溶融した合成樹脂と積層構成される材料が複合一体化するものであれば、不織布のみに限らず、不織布と組み合わせて、或いは不織布に替えて、耐熱性合成繊維からなる織布或いは、ガラス繊維等からなる網目状ネットや織布形態のネットも使用することができる。
織布の場合、繊維交点が賦型加圧成型時に固定されず、移動可能な結節交点を有するものが好適である。
例えば、ガラス長繊維やポリエステル長繊維からなるからみ織や平織と呼ばれる織布や、ユニチカ社製のガラス長繊維製直交ネットが好適に用いられる。なお、合成樹脂の含浸性から、目のあいた目開きタイプの織布が好適である。
これらの織布やネットの目付は２０〜４００ｇ／ｍ2のものが、さらには３０〜３００ｇ／ｍ2のものが好適であり、これらの厚さは、概ね０．０３〜０．４ｍｍである。
【００３０】
また、アンダーカバーは、マフラーやエンジンの近辺では、アンダーカバーに耐熱性が求められる。このような場合においても、耐熱性合成繊維からなる不織布、耐熱性合成繊維や無機繊維の長繊維からなる、からみ織や平織の織布、或いは、ガラス長繊維が直交した積層ネット面材等から選ばれる少なくともいずれかを積層することにより、熱による変形や、脱落等のトラブルを防止することができる。
これらの不織布や織布やネット等の積層面材は、少なくとも一方の合成樹脂フィルム(II)と繊維マット（Ｉ）との間に、積層されてもよい。
たとえば、前記の第一工程において、図６に示すように、長尺状に巻かれた積層面材１１，１２を、所望とする積層部位に供給して、図６に示す装置を用いて積層することができる。
同図においては、図５に示す如き複合成形体Ａを得るべく、積層面材１１、１２を、合成樹脂フィルム２の上部及び、合成樹脂フィルム２と繊維マット１の間に積層する場合を示しているが、積層面材１１、１２の積層位置は、合成樹脂フィルム２の上層、又は下層の合成樹脂フィルム２の下、或いは、上層又は下層の合成樹脂フィルム２と繊維マット１の間の何れか、又は双方であってよく、積層面材１１、１２も互い異なるものを組み合わせて用いても良い。
合成樹脂フィルムの結着樹脂は繊維マットに含浸してガラス繊維や耐熱性有機繊維との間に微細な孔を生成するが、これらの積層面材はこれを妨げることなく吸音性能は保持され、かつ、表面層の耐チッピング性や取付強度特性を強化する。
また、合成樹脂フィルム(II)が２層以上からなる場合は、積層面材は、いずれかの層間に積層されてもよい。
さらにまた、部位によっては吸音性よりは耐熱性をより強く求められるエンジン下部のような場合は、アルミガラスクロスやアルミ箔などの面材を積層することも可能である。
このような場合は、面材は複合成型体の最も外側に位置するように積層されるのが好ましい。面材は、熱を反射する機能を有してもよく、アルミニウム、ステンレス、鉄、銅、黄銅などの金属類からなるフィルム、あるいはこれらの金属が蒸着あるいは積層されている積層樹脂フィルムなどが挙げられる。面材の厚さは、特に限定されないが０．０５〜０．５ｍｍであることが好ましい。
【００３１】
〔第1の工程〕
次に、本発明の複合成形体の製造方法の第１の工程について説明する。先ず、繊維マット(I)の製造方法について説明する。
（繊維マット(I)の製造）
繊維マット(I)の製造方法としては、例えば、無機繊維ａと、融点が２００℃以上の耐熱性有機繊維ｂと、結着樹脂繊維ｃとを混合してなる混合繊維をカード機に供給してマットとした後、繊維同士を交絡させて繊維マットを製造する方法が挙げられる。
繊維同士を交絡させる方法としては、マットにニードルパンチを施すニードルパンチ法、マットに水流を衝突させる水流交絡法などが挙げられる。なお、マットにニードルパンチを行う場合、ニードルパンチは、１ｃｍ2当り１〜１５０箇所が好ましく、１０〜１００箇所がより好ましい。
【００３２】
繊維マット(I)には、無機繊維ａと耐熱性有機繊維ｂとの結着性を向上させるために、無機繊維ａと耐熱性有機繊維ｂとを結着可能な熱可塑性樹脂粉末を含有させてもよい。このような熱可塑性樹脂粉末を構成する熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエチレン系樹脂、ポリプロピレン系樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリエチレンテレフタレート、無水マレイン酸変性ポリエチレンが挙げられる。
【００３３】
（繊維マット(I)と合成樹脂フィルム(II)との積層）
次に、繊維マット(I)の片面又は両面に合成樹脂フィルム(II)を直接、積層して複合シート(III)を形成する。なお、繊維マット(I)上に合成樹脂フィルム(II)を積層するにあたって、押出機から押し出した直後の溶融状態の合成樹脂フィルム(II)を連続的に繊維マット(I)上に供給して、繊維マット(I)上に合成樹脂フィルム(II)を積層してもよい。
【００３４】
なお、合成樹脂フィルム(II)が複数の合成樹脂層から構成されている場合、繊維マット(I)上に積層した合成樹脂フィルム(II)は、無機繊維ａと、融点が２００℃以上の耐熱性有機繊維ｂとを結着させることができる結着樹脂ｄを含有する合成樹脂層が繊維マット(I)に直接、接触した状態となるように、積層する必要がある。
さらに、合成樹脂フィルム(II)の表面に前記の不織布を積層することができる。
【００３５】
また、複数の合成樹脂層から構成された合成樹脂フィルム(II)の代わりに、繊維マット(I)上に、複数枚の合成樹脂フィルムを積層させてもよい。この場合、繊維マット(I)に直接、接触した状態となる合成樹脂フィルムは、繊維マット(I)の無機繊維ａと、融点が２００℃以上の耐熱性有機繊維ｂとを結着可能な結着樹脂ｄを含有している必要がある。
【００３６】
しかる後、例えば、図３に示すように積層シートを一対の搬送ベルト３間に供給して搬送しながら、熱風加熱炉４に通して、積層シートの繊維マット(I)中の結着樹脂繊維ｃ、及び、合成樹脂フィルムの結着樹脂ｄが溶融し且つ繊維マット(I)中の耐熱性有機繊維ｂが溶融しない温度Ｔに加熱し、積層シートをその厚み方向に、好ましくは０．５〜３ｍｍに平板プレス５で圧接して、合成樹脂フィルム(II)から結着樹脂ｄを繊維マット(I)内に含浸させる。なお、合成樹脂フィルム(II)中に耐熱性合成樹脂層が形成されている場合には、耐熱性合成樹脂が溶融しない温度に設定する必要がある。
温度Ｔは、結着とバックリング現象の観点で設定すれば良く特に制限は無いが、樹脂の劣化などを考慮して、１２０〜３００℃の範囲を例示することが出来る。
【００３７】
次に、積層シートに加えている圧力を除くと、積層シートの繊維マット中の交絡した無機繊維ａの復元力によって積層シートはその厚み方向に拡がり、積層シートの繊維マット中に空隙が無数に形成された状態となり、軽量な複合シート(III)が得られる。
【００３８】
この際、積層シートを一対の搬送ベルト３間に供給した場合、搬送ベルト３を介して積層シートを上下真空拡開装置６で吸引し、搬送ベルトに積層シートを吸着させた状態で一対の搬送ベルト間の間隔を広げることによって積層シートをその厚み方向に強制的に拡げてもよい。
【００３９】
しかる後、積層シートを冷却装置７に通して冷却・固化することによって複合シート(III)を得ることができる。得られた複合シート(III)の繊維マット中の結着樹脂繊維ｃは溶融して無機繊維ａと、融点が２００℃以上の耐熱性有機繊維ｂとを結着させていると共に、合成樹脂フィルム(II)の結着樹脂ｄの一部が繊維マット中に含浸して無機繊維ａと、融点が２００℃以上の耐熱性有機繊維ｂとを相互に結着している。特に、繊維マット中に含浸した合成樹脂フィルム(II)の結着樹脂ｄは、繊維マットの表面部に集中して存在しており、繊維マット(I)の表面部が強化される。
【００４０】
なお、上記上下真空拡開装置６では、軽量化と機械的強度の向上の観点から、複合シート(III)の空隙率が３０〜９０％となるように調整することが好ましい。
【００４１】
従って、複合シート(III)の表面部は、厚み方向の中心部分に比して耐衝撃性などの機械的強度に優れており、複合シート(III)を成形して得られる複合成形体は、飛び石などの衝突によって破れなどの破損が生じにくい。
【００４２】
〔第２の工程〕
本発明の複合成形体の製造方法は、複合シート(III)を得るための前記第1の工程の後、
この複合シート（III）を常圧下又は減圧下で、結着樹脂繊維ｃの融点Ｍｃ以上及び結着樹脂ｄの融点Ｍｄ以上の温度Ｔで加熱して、無機繊維ａと耐熱性有機繊維ｂにバックリング現象を生じさた後、冷却金型にて賦型加圧成形する第２の工程を有している。
【００４３】
本発明の複合成形体の製造方法において、この第２の工程は、前記の第１の工程に連続して行うことを意味するものではなく、第１の工程で得られた成形材料としての複合シートを、時間、場所等を変えて、冷却金型にて賦型加圧成形する工程を含んでいる。
複合シート（III）は、常圧下又は減圧下で、結着樹脂繊維ｃの融点Ｍｃ以上及び結着樹脂ｄの融点Ｍｄ以上の温度Ｔで加熱すると、複合シート（III）中の結着樹脂繊維ｃ及び結着樹脂ｄが溶融して、無機繊維ａ及び耐熱性有機繊維ｂ結着する力が弱くなり、特に無機繊維ａは、剛性を有しているので、自らの復元力で繊維マットとして絡合された状態に膨張（膨化）して戻る、いわゆるバックリング現象を呈し厚みを回復させる。このような作用によって厚みが回復した複合シート(III)は、複雑な形状の複合成形体に加熱成形することができる。
すなわち、この加熱によりバックリング現象が生じている複合シートを、得ようとする成形体の形状に対応する冷却金型にセットして、賦型加圧成形することで、所望の複合成形体を得ることができる。
【００４４】
〔第２の工程の具体例〕
図４は、本願発明の第２の工程の一例を示している。同図（Ａ）は複合シート(III)の加熱工程、同図（Ｂ）は冷却金型による賦型加圧成形工程、同図（Ｃ）は成形品としての複合成形体を示している、図４（Ａ）に示す符号８は複合シートＡを加熱するための加熱装置で、加熱温度は、結着樹脂繊維ｃの融点Ｍｃ以上及び結着樹脂ｄの融点Ｍｄ以上である温度Ｔに制御される。熱源としては、熱風や遠赤外線ヒーター等を挙げることができる。加熱装置８は、ネット状のコンベアベルト８１を備え、熱風吹き出し口８２から熱風が循環する構造のものである。加熱装置８で所定時間加熱された複合シートＡは、無機繊維のバックリング現象により厚み方向に膨張した状態の成形用加熱体（ホットブランク）Ａ'となる。これを、図４（Ｂ）に示す、得ようとする成形の形状に対応した空隙部を有する冷却金型９Ａ、９Ｂを備えたプレス装置９の下金型９Ｂ上に供給して、賦型加圧成形し、金型より取り出して賦型された成形品としての複合成形体１０とされる。
【００４５】
（複合成形体）
複合成形体は、車両外装材としては、例えば、車両アンダーカバー、車両のフェンダーカバー、タイヤハウジングなどが挙げられる。車両アンダーカバーは、車両の底部を全面的に被覆し或いは部分的に被覆して、車両の底部の空気抵抗を軽減し、或いは、車両の底部を保護するために用いられる。
【００４６】
従って、得られる車両外装材等の複合成形体は、繊維マットの内部に空隙が多数形成されており非常に軽い。更に、複合成形体は、適度な厚み、具体的には、好ましくは２ｍｍ以上、より好ましくは３ｍｍ以上の厚みを有していると優れた弾力性を持ち、飛び石などの衝突によって破損しにくい。
【００４７】
また、上記複合シート(III)において、最内層以外の少なくとも一層の合成樹脂層が、融点が２００℃以上の耐熱性合成樹脂層である場合には、加熱成形後も繊維マットの表面に厚く合成樹脂層を残存させておくことができるので、車両外装材等の複合成形体の表面における機械的強度をさらに向上させることができる。
【実施例】
【００４８】
以下、本発明について実施例によりさらに詳細に説明するが、本発明はこれによって限定されるものでない。
なお、以下の実施例において、溶融粘度の測定は、粘弾性測定機（Ａｎｔｏｎ Ｐａａｒ社製、レオプラス Ｐｈｙｓｉｃａ ＭＣＲ３０１）を用い、せん断速度０．１(1／ｓｅｃ)、温度Ｔにおける溶融粘度は測定チャートから読み取った。
【００４９】
また、実施例１〜８、比較例１〜９では、複合シート(III)を得て、これを加熱して冷却金型で賦型加圧成形して、車両外装材としてのフロアアンダーカバーを得て、その性能を、以下の項目について測定して評価した。
車両外装材の評価方法
（１）軽量性の評価
複合シート(III)の目付が１５００ｇ／ｍ2以下のものを合格「〇」とし、１５００ｇ／ｍ2を超えるものを「×」とした。
（２）吸音性の評価
成形品（複合成形体）について、車両に取付け時の方向性として、「車両側」と「路面側」について、ＪＩＳ １４０５に準拠して垂直入射吸音法を用いて吸音性を測定した。測定された９点の各周波数における吸音率の合計を、吸音率とした。（０．８ｋｚ、１．０ｋｚ、１．２５ｋｚ、１．６ｋｚ、２．０ｋｚ、２．５ｋｚ、３．１５ｋｚ、４．０ｋｚ、５．０ｋｚ）平均で吸音率が３０％以上となるもの（約−３ｄＢ）を合格とし、したがって、９点の各周波数における吸音率の合計が２７０％以上を合格とした。
（３）取付強度
大きさ１５００×６５０ｍｍのフロアアンダーカバーを１０個の取付ボルトで固定することを想定して、９０００サイクル以上を合格とした。ＪＩＳ Ｋ７１２８−３に準拠した引き裂き試験に使用する直角形引裂試験片（サンプル）をダンベルで打ち抜き、このサンプルにつき引張応力１２０Ｎを５サイクル／secで負荷する疲労試験を行い、取付ボルト孔部に亀裂が生じる迄の回数を計測した。
（４）飛び石耐性
成形品から試験片を縦２２０ｍｍ、横２９０ｍｍの長方形に切り出し、この試験片を金属製の額縁状枠体内に固定した。次に、試験片の中央部に、直径６ｍｍの鋼球を市販のモエアガンを用いて衝突させた。
試験片の同一個所に鋼球を３０回繰返し衝突させ、鋼球を衝突させることによって破壊の有無を測定した。
【００５０】
実施例１
無機繊維ａとして、長さが４０〜７５ｍｍで且つ直径が１０μｍのガラス繊維６０質量％と、繊度が６．６ｄｔｅｘで且つ長さが６４ｍｍのポリプロピレン繊維（融点：１６０℃）３０質量％と、繊度が１．７ｄｔｅｘで且つ長さが６４ｍｍのポリエチレンテレフタレート繊維（融点：２５５℃）１０質量％とによって、８５０ｇ／ｍ2の目付量となるように混合しカード機に供給して解繊及び混繊して長尺状のマットを得た。得られたマットにニードルパンチを１ｃｍ2当たり２０箇所打って繊維同士を交絡させて目付が８５０ｇ／ｍ2の長尺状の繊維マット(I)を得た。
【００５１】
次に、長尺状の繊維マット(I)の上下面に積層する、結着樹脂ｄからなる以下の単一層の合成樹脂フィルム(II)を準備した。結着樹脂は、２００℃において、せん断速度を０．１(1／ｓｅｃ)として、溶融粘度が３,０００Ｐａ．ｓのポリプロピレン樹脂（日本ポリプロ（株）のポリプロピレン樹脂ＭＧ２Ｔ）からなる厚さが２００μｍ（目付：１８０ｇ／ｍ2）の長尺状の合成樹脂フィルム(II)である。合成樹脂フィルム(II)、(II)を連続状の繊維マット(I)の上下面に連続的に積層して厚みが６ｍｍの積層シートＢを得た。
【００５２】
図３に示すように、ポリテトラフルオロエチレンで表面が被覆された上下一対の無端状の搬送ベルト３、３を用意した。この一対の搬送ベルト３、３の間に積層シートＢを連続的に供給し、積層シートＢを２００℃の熱風加熱炉４内を通過させて５分間に亘って加熱した。
【００５３】
続いて、積層シートＢを２００℃に加熱された一対の平板プレス５、５間に供給して、積層シートＢを加圧面圧６ｋｇ／ｃｍ2で、１０秒間加圧して、合成樹脂フィルムを構成しているポリプロピレン樹脂の一部を繊維マット内に含浸させると共に、ポリプロピレン繊維を溶融させた。
【００５４】
次に、積層シートＢを平板状の上下真空拡開装置６、６間に供給して、積層シートＢを一対の搬送ベルト３、３を介して真空吸引して積層シートＢをその厚み方向に拡げた後、積層シートＢを冷却装置７内に供給し、表面温度が６０℃以下となるまで冷却して厚みが４ｍｍで、且つ目付が１２１０ｇ／ｍ2の複合シート(III)を得た。
【００５５】
得られた複合シート(III)は、繊維マットの両面にポリプロピレン樹脂からなる合成樹脂フィルムが積層され加熱プレスにより溶融化し含浸一体化していた。繊維マットのガラス繊維とポリエチレンテレフタレート繊維は、ポリプロピレンによって部分的に結着されており、繊維マットの表面部には合成樹脂フィルムを構成しているポリプロピレン樹脂の一部が含浸して繊維マットの繊維同士を結着していた。
【００５６】
得られた複合シート(III)を、所定の大きさに２ｍ×１．５ｍに切断し、図４に示す熱風加熱装置８により２００℃で３分間加熱して、ガラス繊維がバックリングした厚み８ｍｍのホットブランクとして、これを型温６０℃の上下金型を備えたプレス９で、型圧１０ｋｇ／ｃｍ2で型締めして賦型し、６０℃以下で成形された車両外装材としてのフロアアンダーカバーを型から取り出した。得られたフロアアンダーカバーは、最薄部で１．０ｍｍ、最厚部で５ｍｍであった金型のクリアランスに対応した厚みを備えていた。
【００５７】
実施例２
実施例１において、繊維マット(I)の上下面に積層するポリプロピレン樹脂からなる合成樹脂フィルムの厚みを、２００μｍから１５０μｍとした他は実施例1と同様にして目付が１１２０ｇ／ｍ2の複合シート(III)を得た。得られた複合シート(III)により、実施例１と同一条件で車両外装材としてのフロアアンダーカバーを成形した。
【００５８】
実施例３
合成樹脂フィルムを３層の構成とし、繊維マット(I)と接する最内層を２００℃における溶融粘度が１５００Ｐａ・ｓのポリプロピレン樹脂（日本ポリプロ（株）のＭＡ１Ｂ）で厚みが７５μｍのもの、中間層を２００℃における溶融粘度が３０００Ｐａ・ｓのポリプロピレン樹脂（日本ポリプロ（株）のＭＧ２Ｔ）で厚みが５０μｍ、最外層を２００℃における溶融粘度が６０００Ｐａ・ｓのポリプロピレン樹脂（日本ポリプロ（株）のノバテックＰＰ ＭＡ３）で厚みが７５μｍ、合成樹フィルム全体厚みを２００μｍとした他は、実施例1と同様にして目付が１２１０ｇ／ｍ2の複合シート(III)を得た。得られた複合シート(III)により、実施例１と同一条件で車両外装材としてのフロアアンダーカバーを成形した。
【００５９】
実施例４
実施例１において、繊維マット(I)の上下面に２００℃における溶融粘度が８０００Ｐａ・ｓのポリプロピレン樹脂（旭化成ケミカルズ社のサンテックＪ３４５）からなり、合成樹脂フィルムの厚みを、２００μｍから１５０μｍとした他は実施例1と同様にして目付が１１２０ｇ／ｍ2の複合シート(III)を得た。得られた複合シート(III)により、実施例１と同一条件で車両外装材としてのフロアアンダーカバーを成形した。
【００６０】
実施例５
実施例１と同じ繊維マット(I)、合成樹脂フィルム(II)を用い、一方の合成樹脂フィルムの上のポリエステル樹脂からなる目付１００ｇ／ｍ2のスパンボンド不織布を積層して厚み約６ｍｍの積層シートＢを得た。これを、以下、実施例1と同様にして目付が１３１０ｇ／ｍ2の複合シート(III)を得た。得られた複合シート(III)により、実施例１と同一条件で車両外装材としてのフロアアンダーカバーを成形した。
【００６１】
実施例６
無機繊維ａとして、長さが４０〜７５ｍｍで且つ直径が１０μｍのガラス繊維７５質量％と、繊度が６．６ｄｔｅｘで且つ長さが６４ｍｍのポリプロピレン繊維（融点：１６０℃）２０質量％と、繊度が１．７ｄｔｅｘで且つ長さが６４ｍｍのポリエチレンテレフタレート繊維（融点：２５５℃）５質量％とによって、８５０ｇ／ｍ2の目付量となるように混合しカード機に供給して解繊及び混繊して長尺状のマットを得た。得られたマットにニードルパンチを１ｃｍ2当たり２０箇所打って繊維同士を交絡させて目付が８５０ｇ／ｍ2の長尺状の繊維マット(I)を得た。
この繊維マット(I)を用いた他は実施例1と同様にして、目付が１２１０ｇ／ｍ2の複合シート(III)を得た。
得られた複合シート(III)により、実施例１と同一条件で車両外装材としてのフロアアンダーカバーを成形した。
【００６２】
実施例７
無機繊維ａとして、長さが４０〜７５ｍｍで且つ直径が１０μｍのガラス繊維８０質量％と、繊度が６．６ｄｔｅｘで且つ長さが６４ｍｍのポリプロピレン繊維（融点：１６０℃）１５質量％と、繊度が１．７ｄｔｅｘで且つ長さが６４ｍｍのポリエチレンテレフタレート繊維（融点：２５５℃）５質量％とによって、９５０ｇ／ｍ2の目付量となるように混合し、カード機に供給して解繊及び混繊して長尺状のマットを得た。得られたマットにニードルパンチを１ｃｍ2当たり２０箇所打って繊維同士を交絡させて目付が９５０ｇ／ｍ2の長尺状の繊維マット(I)を得た。
この繊維マット(I)を用いた他は実施例1と同様にして、目付が１３１０ｇ／ｍ2の複合シート(III)を得た。
得られた複合シート(III)により、実施例１と同一条件で車両外装材としてのフロアアンダーカバーを成形した。
【００６３】
実施例８
無機繊維ａとして、長さが４０〜７５ｍｍで且つ直径が１０μｍのガラス繊維８０質量％と、繊度が６．６ｄｔｅｘで且つ長さが６４ｍｍのポリプロピレン繊維（融点：１６０℃）１５質量％と、繊度が１．７ｄｔｅｘで且つ長さが６４ｍｍのポリエチレンテレフタレート繊維（融点：２５５℃）５質量％とによって、８５０ｇ／ｍ2の目付量となるように混合しカード機に供給して解繊及び混繊して長尺状のマットを得た。得られたマットにニードルパンチを１ｃｍ2当たり２０箇所打って繊維同士を交絡させて目付が８５０ｇ／ｍ2の長尺状の繊維マット(I)を得た。
次に、長尺状の繊維マット(I)の上下面に積層する、結着樹脂ｄからなる以下の単一層の合成樹脂フィルム(II)を準備した。結着樹脂は、２００℃において、せん断速度を０．１(1／ｓｅｃ)として、溶融粘度が１５,０００Ｐａ．ｓのポリプロピレン樹脂（日本ポリプロ（株）のＦＹ６Ｃ）からなる厚さが１００μｍ（目付：９０ｇ／ｍ2）の長尺状の合成樹脂フィルム(II)である。合成樹脂フィルム(II)、(II)を連続状の繊維マット(I)の上下面に連続的に積層して厚みが約６ｍｍの積層シートＢを得た。
この繊維シートＢを用いた他は実施例1と同様にして、目付が１０３０ｇ／ｍ2の複合シート(III)を得た。
得られた複合シート(III)により、実施例１と同一条件で車両外装材としてのフロアアンダーカバーを成形した。
以上、各実施例の複合シート、複合成形体の製造条件及び評価結果をまとめて表１に示す。
【００６４】
【表１】
【００６５】
表１から本発明の複合成形体の製造方法により得られたフロアアンダーカバーとしての車両外装材は、十分な軽量性、吸音性、耐疲労性、飛び石耐性を有していることが確認された。
【００６６】
比較例１〜比較例２
実施例１と同一の繊維マット(I)を用い、合成樹脂フィルム(II)の結着性樹脂として、比較例１が２００℃の溶融粘度が１５０００Ｐａ・ｓのポリプロピレン樹脂（日本ポリプロ（株）、ノバテックＰＰ ＦＹ６Ｃ）、比較例２が同溶融粘度が３００Ｐａ・ｓのポリプロピレン樹脂（日本ポリプロ（株）、ノバテックＰＰ ＭＧ０３Ｂ）による、実施例１と同一の厚みの合成樹脂フィルム(II)を用いた他は実施例１と同様にして目付が１２１０ｇ／ｍ2の複合シート(III)を得た。
得られた複合シート(III)により、実施例１と同一条件で車両外装材としてのフロアアンダーカバーを成形した。
【００６７】
比較例３〜５
無機繊維ａとして、長さが４０〜７５ｍｍで且つ直径が１０μｍのガラス繊維４０質量％、（比較例３）、８０質量％（比較例４）、及び９０質量％（比較例５）と、繊度が６．６ｄｔｅｘで且つ長さが６４ｍｍのポリプロピレン繊維（融点：１６０℃）３０質量％（比較例３）、１９質量％（比較例４）、及び５質量％（比較例５）、繊度が１．７ｄｔｅｘで且つ長さが６４ｍｍのポリエチレンテレフタレート繊維（融点：２５５℃）３０質量％（比較例３）、１質量％（比較例４）、及び５質量％(比較例５)とによって、８５０ｇ／ｍ2の目付量となるように混合しカード機に供給して解繊及び混繊して比較例３〜５の長尺状の繊維マットを得た。得られた繊維マットにニードルパンチを１ｃｍ2当たり２０箇所打って繊維同士を交絡させて目付が８５０ｇ／ｍ2の長尺状の繊維マット(I)を得た。
繊維マット(I)が異なる他は、実施例１と同様にして目付が１２１０ｇ／ｍ2の複合シート(III)を得た。
得られた複合シート(III)により、実施例１と同一条件で車両外装材としてのフロアアンダーカバーを成形した。
【００６８】
比較例６
実施例１において、繊維マット(I)の耐熱性有機繊維ｂとして、繊度が１．７ｄｔｅｘに代えて３５ｄｔｅｘのポリエチレンテレフタレート繊維とした他は同様にして実施例１と同一目付の繊維マット(I)を得、他も同様にして同一目付の複合シート(III)を得た。
得られた複合シート(III)により、実施例１と同一条件で車両外装材としてのフロアアンダーカバーを成形した。
【００６９】
比較例７
実施例１において、繊維間の質量比は変えることなく、繊維マット(I)の目付を１５００ｇ／ｍ２とし、さらに合成樹脂フィルムの厚みを３００μｍとした他は、実施例１と同様にして、目付が２０４０ｇ／ｍ2の複合シート(III)を得た。
得られた複合シート(III)により、実施例１と同一条件で車両外装材としてのフロアアンダーカバーを成形した。
【００７０】
比較例８
比較例５と同じ繊維マット（Ｉ）、合成樹脂フィルム(II)を用い、一方の合成樹脂フィルム上の実施例５において用いた目付１００ｇ／ｍ2のポリエステル樹脂からなるスパンボンド不織布を目付２５０ｇ／ｍ2とした他は比較例１と同様にして目付１４６０ｇ／ｍ2の複合シート(III)を得た。
得られた複合シート(III)により、実施例１と同一条件で車両外装材としてのフロアアンダーカバーを成形した。
【００７１】
比較例９
実施例１で得られた複合シート(III)を用い、前記の実施例や比較例と比較して、図４において、熱風加熱装置８を用いることなく、すなわちバックリング現象を呈したホットブランクとすることなく、プレス装置９の上下金型９Ａ、９Ｂを、当初２００℃迄昇温し、厚み４ｍｍの複合シート(III)を直接、下金型９Ｂ上に載置し、しかる後上金型も下降させて、複合シート(III)を加温し、次いで型締めして、金型に冷却水を循環して６０℃として、成形された車両外装材としてのフロアアンダーカバーを型から取り出した。
以上、各比較例の複合シート、複合成形体の製造条件及び評価結果をまとめて表２に示す。
【００７２】
【表２】
【産業上の利用可能性】
【００７３】
本発明の複合成形体の製造方法は、ガラス繊維及び耐熱性有機繊維間に多数の気孔を存在させ、軽量性と吸音性を具備しながら、必要な材料強度を確保できるアンダーカバー等の車両外装材に適した複合成形体として利用できる。
本発明の製造方法で得られる複合成形体は、特に繊維マットが無機繊維及び耐熱性有機繊維を含有しているので機械的強度に優れ、更に、耐熱性有機繊維によって優れた弾性が付与されており、飛び石の衝突などによる衝撃を効果的に吸収し、破れにくくなるので、飛び石の衝突などによる衝撃を効果的に吸収し、破れにくく、車両アンダーカバー、車両のフェンダーカバー、タイヤハウジング、エンジンカバーなどの車両外装材の用途に好適に用いることができる。
【符号の説明】
【００７４】
１ 繊維マット(I)
２ 合成樹脂フィルム(II)
２１、２１ａ、２１ｂ 合成樹脂層
３ 搬送ベルト
４ 熱風加熱炉
５ 平板プレス
６ 上下真空拡開装置
７ 冷却装置
８ 加熱装置
９ プレス装置
９Ａ 上冷却金型
９Ｂ 下冷却金型
１０ 複合成形体
１１，１２ 積層面材
８１ コンベアベルト
８２ 熱風吹出し口
Ａ 複合シート（III）
Ａ' 複合シートの成形用加熱体（ホットブランク）
【特許請求の範囲】
【請求項１】
（１）無機繊維ａと、融点Ｍｂが２００℃以上の耐熱性有機繊維ｂと、無機繊維ａ及び有機繊維ｂを結着する融点Ｍｃの結着樹脂繊維ｃとを混合してなる繊維マット（Ｉ）の少なくとも一方の表面に、融点Ｍｄの結着樹脂ｄを含有する合成樹脂フィルム（II）を積層し、一対の搬送ベルト間に供給して搬送しながら、耐熱性有機繊維ｂの融点Ｍｂ未満で、結着樹脂繊維ｃの融点Ｍｃ以上及び結着樹脂ｄの融点Ｍｄ以上の温度Ｔに加熱して、繊維マット（Ｉ）と合成樹脂フィルム（II）を圧接し、繊維マット（Ｉ）内の結着樹脂繊維ｃを溶融しつつ、合成樹脂フィルム（II）の結着樹脂ｄの少なくとも一部を、繊維マット（Ｉ）の内部に含浸させた後冷却して、繊維マット（Ｉ）内部の無機繊維ａと耐熱性有機繊維ｂを結着させるとともに、合成樹脂フィルム（II）の一部を繊維マット（Ｉ）に含浸結着させた複合シート（III）を得る第１の工程と、
（２）この複合シート（III）を常圧下又は減圧下で、前記温度Ｔで加熱して、無機繊維ａと耐熱性有機繊維ｂにバックリング現象を生じさた後、冷却金型にて賦型加圧成形する第２の工程とを、
有する複合成形体の製造方法であって、
前記第１の工程において、温度Ｔにおける結着樹脂ｄの溶融粘度が２０,０００Ｐａ・ｓ以下である、こと特徴とする複合成形体の製造方法。
【請求項２】
前記合成樹脂フィルム（II）が、２層以上の合成樹脂層からなり、繊維マットとの積層時に繊維マットと接触する最内層の合成樹脂層から最外層の樹脂層に向かって樹脂の溶融粘度が高くなる構成であり、少なくとも最外層の合成樹脂の温度Ｔにおける溶融粘度が２０,０００Ｐａ・ｓ以下である、請求項１に記載の複合成形体の製造方法。
【請求項３】
少なくとも一方の最外層に耐熱性合成繊維からなる不織布が積層一体化されている、請求項１又は請求項２に記載の複合成形体の製造方法。
【請求項４】
少なくとも一方の合成樹脂フィルム(II)と繊維マット（Ｉ）との間に、不織布、織布、及びネットから選ばれる少なくとも１種が積層一体化されている、請求項１〜３のいずれかに記載の複合成形体の製造方法。
【請求項５】
前記繊維マット（Ｉ）は、繊維マット（Ｉ）を１００質量％とした時、前記無機繊維ａが５０〜８０質量％、前記耐熱性有機繊維ｂが３〜２０質量％、及び前記結着樹脂繊維ｃが１０〜３０質量％である、請求項１〜４のいずれかに記載の複合成形体の製造方法。
【請求項６】
前記無機繊維ａと前記耐熱性有機繊維ｂの合計を１００質量部とした場合、前記無機繊維ａは７０〜９７質量部、前記耐熱性有機繊維ｂは３〜３０質量部であり、これらの合計１００質量部に対して、前記結着樹脂繊維ｃの割合が、１０〜４３質量部である、請求項１〜５のいずれかに記載の複合成形体の製造方法。
【請求項７】
前記繊維マット（Ｉ）がニードルパンチにより形成されてなるものである、請求項１〜６のいずれかに記載の複合成形体の製造方法。
【請求項８】
前記繊維マット（Ｉ）の目付け量が３００〜１０００ｇ／ｍ2であり、前記合成樹脂フィルム（II）の目付け量が６０〜３００ｇ／ｍ2である、請求項１〜７のいずれかに記載の複合成形体の製造方法。
【請求項１】
（１）無機繊維ａと、融点Ｍｂが２００℃以上の耐熱性有機繊維ｂと、無機繊維ａ及び有機繊維ｂを結着する融点Ｍｃの結着樹脂繊維ｃとを混合してなる繊維マット（Ｉ）の少なくとも一方の表面に、融点Ｍｄの結着樹脂ｄを含有する合成樹脂フィルム（II）を積層し、一対の搬送ベルト間に供給して搬送しながら、耐熱性有機繊維ｂの融点Ｍｂ未満で、結着樹脂繊維ｃの融点Ｍｃ以上及び結着樹脂ｄの融点Ｍｄ以上の温度Ｔに加熱して、繊維マット（Ｉ）と合成樹脂フィルム（II）を圧接し、繊維マット（Ｉ）内の結着樹脂繊維ｃを溶融しつつ、合成樹脂フィルム（II）の結着樹脂ｄの少なくとも一部を、繊維マット（Ｉ）の内部に含浸させた後冷却して、繊維マット（Ｉ）内部の無機繊維ａと耐熱性有機繊維ｂを結着させるとともに、合成樹脂フィルム（II）の一部を繊維マット（Ｉ）に含浸結着させた複合シート（III）を得る第１の工程と、
（２）この複合シート（III）を常圧下又は減圧下で、前記温度Ｔで加熱して、無機繊維ａと耐熱性有機繊維ｂにバックリング現象を生じさた後、冷却金型にて賦型加圧成形する第２の工程とを、
有する複合成形体の製造方法であって、
前記第１の工程において、温度Ｔにおける結着樹脂ｄの溶融粘度が２０,０００Ｐａ・ｓ以下である、こと特徴とする複合成形体の製造方法。
【請求項２】
前記合成樹脂フィルム（II）が、２層以上の合成樹脂層からなり、繊維マットとの積層時に繊維マットと接触する最内層の合成樹脂層から最外層の樹脂層に向かって樹脂の溶融粘度が高くなる構成であり、少なくとも最外層の合成樹脂の温度Ｔにおける溶融粘度が２０,０００Ｐａ・ｓ以下である、請求項１に記載の複合成形体の製造方法。
【請求項３】
少なくとも一方の最外層に耐熱性合成繊維からなる不織布が積層一体化されている、請求項１又は請求項２に記載の複合成形体の製造方法。
【請求項４】
少なくとも一方の合成樹脂フィルム(II)と繊維マット（Ｉ）との間に、不織布、織布、及びネットから選ばれる少なくとも１種が積層一体化されている、請求項１〜３のいずれかに記載の複合成形体の製造方法。
【請求項５】
前記繊維マット（Ｉ）は、繊維マット（Ｉ）を１００質量％とした時、前記無機繊維ａが５０〜８０質量％、前記耐熱性有機繊維ｂが３〜２０質量％、及び前記結着樹脂繊維ｃが１０〜３０質量％である、請求項１〜４のいずれかに記載の複合成形体の製造方法。
【請求項６】
前記無機繊維ａと前記耐熱性有機繊維ｂの合計を１００質量部とした場合、前記無機繊維ａは７０〜９７質量部、前記耐熱性有機繊維ｂは３〜３０質量部であり、これらの合計１００質量部に対して、前記結着樹脂繊維ｃの割合が、１０〜４３質量部である、請求項１〜５のいずれかに記載の複合成形体の製造方法。
【請求項７】
前記繊維マット（Ｉ）がニードルパンチにより形成されてなるものである、請求項１〜６のいずれかに記載の複合成形体の製造方法。
【請求項８】
前記繊維マット（Ｉ）の目付け量が３００〜１０００ｇ／ｍ2であり、前記合成樹脂フィルム（II）の目付け量が６０〜３００ｇ／ｍ2である、請求項１〜７のいずれかに記載の複合成形体の製造方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【公開番号】特開２０１２−２１４００３（Ｐ２０１２−２１４００３Ａ）
【公開日】平成２４年１１月８日（２０１２．１１．８）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１１−９６１４３（Ｐ２０１１−９６１４３）
【出願日】平成２３年４月２２日（２０１１．４．２２）
【出願人】（０００００２１７４）積水化学工業株式会社 (5,781)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２４年１１月８日（２０１２．１１．８）
【国際特許分類】
【出願日】平成２３年４月２２日（２０１１．４．２２）
【出願人】（０００００２１７４）積水化学工業株式会社 (5,781)
【Ｆターム（参考）】
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