触媒生成方法およびシステム
触媒を生成する方法であって、この方法は、触媒粒子と溶媒とを混合し、それによって混合物を形成することと、混合物に対して粒度分布分析を行い、それによって粒度分布プロファイルを決定することと、粒度分布プロファイルが閾値未満である場合には、混合物の混合を反復することと、粒度分布プロファイルが閾値以上である場合には、混合物を遠心分離し、それによって上清と沈殿物とを形成することであって、上清は、触媒粒子と溶媒とを含む分散を含む、ことと、混合物をデカントし、上清を沈殿物から分離することと、分離された上清の粒子含有率を決定することと、触媒支持体の１つ以上の特性に基づいて、触媒支持体に適用される分散の体積を決定することと、分散の体積を触媒支持体に適用することによって、分散中の触媒粒子で触媒支持体を含浸することとを包含する。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
（関連出願の参照）
本出願は、２００９年１２月１５日に、「ＭＡＴＥＲＩＡＬＳ ＰＲＯＣＥＳＳＩＮＧ」と題して出願された米国仮特許出願第６１／２８４，３２９号への優先権を主張し、この米国仮特許出願は、本明細書において述べられているかのように、その全体が参考として本明細書に援用されている。
【０００２】
（発明の分野）
本発明は、触媒の分野に関する。より詳細には、本発明は、触媒を生成する方法に関する。
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【０００３】
（本発明の概要）
本発明の一局面において、触媒を生成する方法が提供される。この方法は、複数の触媒粒子と溶媒とを混合し、それによって粒子−溶媒混合物を形成することを包含する。粒度分布分析が粒子−溶媒混合物のサンプルに対して行われ、それによって粒子−溶媒混合物に対する粒度分布プロファイルを決定する。粒度分布プロファイルが所定の閾値未満である場合には、粒子−溶媒混合物の中の触媒粒子と溶媒との混合を反復する。粒度分布プロファイルが所定の閾値以上である場合には、粒子−溶媒混合物全体を遠心分離し、それによって同じ容器の中で、粒子−溶媒混合物の上清と粒子−溶媒混合物の沈殿物とを形成し、上清は、触媒粒子と溶媒とを含む分散を含む。粒子−溶媒混合物がデカントされ、それによって上清を沈殿物から分離する。分離された上清のサンプルの粒子含有率が決定される。触媒支持体の１つ以上の特性に基づいて、触媒支持体に適用される分散の標的体積が決定される。分散の標的体積を触媒支持体に適用することによって、分散中の触媒粒子で触媒支持体が含浸される。
【０００４】
いくつかの実施形態において、この方法は、含浸された触媒支持体をか焼するステップをさらに包含する。いくつかの実施形態において、この方法は、含浸された触媒支持体をか焼するステップの前に、含浸された触媒支持体に対して乾燥プロセスを行うステップをさらに包含する。いくつかの実施形態において、この乾燥プロセスは、凍結乾燥プロセスである。
【０００５】
いくつかの実施形態において、この方法は、含浸された触媒支持体が、１つ以上の所定の閾値に従って十分に含浸されたか否かを決定するために、含浸された触媒支持体を分析するステップをさらに包含する。いくつかの実施形態において、含浸された触媒支持体を分析するステップは、含浸された触媒支持体に対して誘導結合プラズマ質量分析（ＩＣＰ−ＭＳ）プロセスを行うことを包含する。いくつかの実施形態において、この方法は、含浸された触媒支持体は、１つ以上の閾値に従って十分に含浸されていないという分析ステップによる決定に応答して、触媒粒子の分散を用いて含浸された触媒支持体の追加の含浸を行うステップをさらに包含する。
【０００６】
いくつかの実施形態において、触媒支持体は、多孔性押出品である。いくつかの実施形態において、触媒支持体は、モノリスである。いくつかの実施形態において、触媒支持体は、粉末である。
【０００７】
いくつかの実施形態において、複数の触媒粒子と溶媒とを混合するステップは、複数の触媒粒子と溶媒とを混合するためにせん断ミキサを使用することを包含する。いくつかの実施形態において、複数の触媒粒子と溶媒とを混合するステップは、複数の触媒粒子と溶媒とを混合するために音波処理を使用することを包含する。
【０００８】
いくつかの実施形態において、粒子−溶媒混合物のサンプルに対して粒度分布分析を行うステップは、粒子−溶媒混合物のサンプルを遠心分離することと、動的光散乱（ＤＬＳ）プロセスを遠心分離されたサンプルに対して行うこととを包含する。
【０００９】
いくつかの実施形態において、分離された上清のサンプルの粒子含有率を決定するステップは、サンプル中の触媒粒子の重量パーセントを計算することを包含する。いくつかの実施形態において、分離された上清のサンプルの粒子含有率を決定するステップは、誘導結合プラズマ質量分析（ＩＣＰ−ＭＳ）プロセスをサンプルに対して行うことを包含する。
【００１０】
いくつかの実施形態において、溶媒と混合される複数の触媒粒子は、ナノ粉末である。
【００１１】
本発明の別の局面において、触媒を生成する方法が提供される。この方法は、複数の触媒粒子と溶媒とを混合し、それによって粒子−溶媒混合物を形成することを包含する。粒子−溶媒混合物のサンプルが遠心分離される。遠心分離されたサンプルに対して動的光散乱（ＤＬＳ）プロセスが行われ、それによって該粒子−溶媒混合物に対する粒度分布プロファイルを決定する。粒度分布プロファイルが所定の閾値未満である場合には、該粒子−溶媒混合物の中の該触媒粒子と該溶媒との混合が反復される。粒度分布プロファイルが所定の閾値以上である場合には、粒子−溶媒混合物全体が遠心分離され、それによって同じ容器の中で、粒子−溶媒混合物の上清と粒子−溶媒混合物の沈殿物とを形成し、上清は、触媒粒子と溶媒とを含む分散を含む。粒子−溶媒混合物がデカントされ、それによって上清を沈殿物から分離する。ある体積の分散を触媒支持体に適用することによって、分散中の触媒粒子で触媒支持体が含浸される。
【００１２】
いくつかの実施形態において、この方法は、分離された分散のサンプルに対してドライダウン（ｄｒｙ−ｄｏｗｎ）プロセスを行うことと、該分離された分散の該ドライダウンされたサンプルを使用して、前記触媒粒子の重量パーセント計算を行い、それによって該触媒粒子の重量パーセントを決定することとをさらに包含する。いくつかの実施形態において、触媒支持体を含浸するステップは、触媒粒子に対する決定された重量パーセントが、所定の閾値以上である場合にのみ行われる。いくつかの実施形態において、分離された分散のドライダウンされたサンプルに対して誘導結合プラズマ質量分析（ＩＣＰ−ＭＳ）プロセスが行われる。
【００１３】
本発明のさらに別の局面において、触媒を生成する方法が提供される。この方法は、分散を提供することを包含し、分散は、溶媒中に分散された触媒粒子を含む。触媒支持体の１つ以上の特性に基づいて、触媒支持体に適用される分散の標的体積が決定される。分散の標的体積を触媒支持体に適用することによって、分散中の触媒粒子で触媒支持体が含浸される。含浸された触媒支持体に対して乾燥プロセスが行われる。乾燥された含浸された触媒支持体がか焼される。か焼された含浸された触媒支持体が、１つ以上の所定の閾値に従って十分に含浸されたか否かを決定するために、か焼された含浸された触媒支持体に対して誘導結合プラズマ質量分析（ＩＣＰ−ＭＳ）プロセスが行われる。含浸された触媒支持体が、１つ以上の閾値に従って十分に含浸されていないとＩＣＰ−ＭＳプロセスによって決定された場合には、触媒粒子の分散で含浸された触媒支持体がさらに含浸される。
【００１４】
いくつかの実施形態において、触媒支持体は、多孔性押出品である。いくつかの実施形態において、触媒支持体は、モノリスである。いくつかの実施形態において、触媒支持体は、粉末である。
【００１５】
いくつかの実施形態において、乾燥プロセスは、凍結乾燥プロセスである。いくつかの実施形態において、乾燥プロセスは、高温乾燥プロセスまたはフラッシュ乾燥プロセスのいずれかである。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】図１は、本発明の原理に従って触媒を生成する方法の一実施形態を示す。
【図２Ａ】図２Ａは、本発明の原理に従って分散を生成する方法の一実施形態を示す。
【図２Ｂ】図２Ｂは、本発明の原理に従って分散からの粒子で触媒支持体を含浸する方法の一実施形態を示す。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
（発明の詳細な説明）
以下の説明は、当業者が本発明を作製、使用することを可能にするために提示され、特許出願およびその要件という観点で提供されている。説明された実施形態に対する様々な変更が当業者には容易に明らかであり、本明細書における一般的な原理は、他の実施形態に対しても適用され得る。従って、本発明は、示される実施形態に限定されることは意図されておらず、本明細書に説明される原理および特徴と整合する最も広い範囲が与えられることが意図されている。
【００１８】
本開示は、粒子と粉末との両方に言及する。単数の「粉末」が粒子の集合を指すというただし書きを除いて、これら２つの用語は、同義語である。本発明は、広範囲の粉末および粒子に適用され得る。本発明の範囲内に含まれる粉末は、以下、（ａ）２５０ナノメートル未満の平均粒径および１と１００万との間の縦横比を有する、ナノ構造粉末（ナノ粉末）、（ｂ）１ミクロン未満の平均粒径および１と１００万との間の縦横比を有する、サブミクロン未満の粉末、（ｃ）１００ミクロン未満の平均粒径および１と１００万との間の縦横比を有する超微細な粉末、および（ｄ）５００ミクロン未満の平均粒径および１と１００万との間の縦横比を有する微細な粉末、のうちいずれかを含むが、これらに限定されない。
【００１９】
本開示の様々な局面が、フローチャートの使用を介して説明され得る。しばしば、本開示の一局面の単一の例が示され得る。しかしながら、当業者によって理解されるように、本明細書に説明されたプロトコール、プロセス、および手順は、本明細書に説明されたニーズを満足するために、連続してまたは必要な頻度で反復され得る。さらに、本発明の特定の方法のステップは、フローチャートに開示されたステップに対して代替のシーケンスで行われることができることが考えられている。従って、特許請求の範囲は、方法ステップの順序が請求項の文言によって明確に要求されている場合を除き、方法ステップのいかなる特定の順序にも限定されるべきではない。
【００２０】
図１は、本発明の原理に従って触媒を生成する方法１００の一実施形態を示す。
【００２１】
ステップ１１０において、複数の触媒粒子および溶媒が共に混合され、それによって、粒子−溶媒混合物が形成される。触媒粒子は、化学反応の速度を増大させるかまたは減少させることのいずれかによって改変するように触媒特性を有する任意の粒子から作製されることができると考えられている。いくつかの実施形態においては、触媒粒子は、１つ以上の貴金属を含むかまたはこれらから成る。いくつかの実施形態においては、触媒粒子は、例えばルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム、および白金などの白金族金属のうちの一つを含む。しかしながら、他の触媒粒子も同様に使用され得る。水、シクロヘキサン、およびトルエンを含むが、これらに限定されない種々の異なる溶媒も使用されることができる。好ましい実施形態において、粒子と溶媒とは、何らかの形式の攪拌を介して混合される。いくつかの実施形態においては、粒子と溶媒とを混合するために、せん断混合が使用される。いくつかの実施形態においては、粒子と溶媒とを混合するために、音波処理が使用される。
【００２２】
ステップ１２０においては、粒度分布分析が、粒子−溶媒混合物のサンプルに対して行われる。この分析により、粒子−溶媒混合物に対する粒度分布プロファイルが決定される。いくつかの実施形態においては、この粒度分布分析は、粒子−溶媒混合物のサンプルを遠心分離することと、遠心分離されたサンプルに対して動的光散乱（ＤＬＳ）プロセスを行うこととを含む。サンプルの粒度分布プロファイルが、所定の閾値未満である場合、粒子−溶媒混合物の触媒粒子と溶媒とは、点線の矢印で示されるようにステップ１１０において再度混合される。
【００２３】
一旦、（最初の混合ステップの後であろうと、その後繰り返された混合ステップの後であろうと）粒度分布プロファイルが所定の閾値以上になると、粒子−溶媒混合物全体が、ステップ１３０で遠心分離され、それによって、同じ容器の中で、粒子−溶媒混合物の上清と粒子−溶媒混合物の沈殿物とが形成される。上清は、触媒粒子と溶媒とを含む分散を含む。
【００２４】
ステップ１４０において、粒子−溶媒混合物の上清がデカントされる。このデカントするステップは、上清を沈殿物から分離する。
【００２５】
ステップ１５０においては、分離された上清のサンプルの粒子含有率が決定される。いくつかの実施形態においては、この粒子含有率の決定は、分離された分散中の触媒粒子の重量パーセント計算を行うことを含む。いくつかの実施形態においては、この粒子含有率の決定は、分離された分散に対して誘導結合プラズマ質量分析（ＩＣＰ−ＭＳ）プロセスを行うことを含む。いくつかの実施形態においては、この粒子含有率の決定は、重量パーセント計算とＩＣＰ−ＭＳプロセスとの両方を行うことを含む。いくつかの実施形態においては、点線の矢印によって示されるように、粒子含有率が所定の閾値を満たさない場合には、プロセスは最初に戻る。いくつかの実施形態においては、粒子含有率が所定の閾値を満たさない場合には、ステップ１１０において、更なる触媒粒子が分散に追加され、分散と混合される。いくつかの実施形態においては、全く新しい粒子および溶媒が使用され、全く新しい分散を形成する。
【００２６】
ステップ１６０において、触媒支持体に適用される分散の標的体積が、触媒支持体の１つ以上の特性に基づいて決定される。そのような特性には、支持体の大きさと、支持体の形状と、支持体のタイプ（例えば、支持体が、押出品、粉末、またはモノリスであるか否か）とが含まれるが、これらに限定されない。
【００２７】
ステップ１７０において、触媒支持体は、分散中の触媒粒子で含浸される。この含浸は、分散の標的体積を触媒支持体に適用することによって達成される。いくつかの実施形態においては、触媒支持体を十分に含浸するために、触媒支持体への分散の適用が反復される。いくつかの実施形態においては、この反復は、事前に決定された上清の粒子含有率および／または触媒支持体の特性によって予め決定される。
【００２８】
いくつかの実施形態においては、プロセスは、ステップ１８０へと続き、ステップ１８０において、含浸された触媒支持体はか焼される。か焼は、３５０℃と５５０℃との間で１〜３時間行われることが有利であることが判明している。しかしながら、他の温度および時間も使用されることができ、温度および時間の分散（ｖａｒｉａｎｃｅ）は、触媒粒子および／または触媒支持体の特性に依存している。
【００２９】
ステップ１９０において、含浸された触媒支持体は、１つ以上の所定の閾値に従って、十分に含浸されたか否かを決定するために分析される。いくつかの実施形態においては、この分析は、含浸された触媒支持体に対して誘導結合プラズマ質量分析（ＩＣＰ−ＭＳ）プロセスを行うことを含む。いくつかの実施形態においては、閾値が満たされていない場合には、プロセスは、ステップ１７０において触媒支持体の含浸を反復する。いくつかの実施形態においては、このような含浸ステップの反復は、ステップ１６０において触媒支持体に適用されるべき分散の適切な体積を決定することを必要とする。閾値が満たされている場合には、触媒は正しく生成されており、プロセスは終了する。
【００３０】
図２Ａは、本発明の原理に従って分散を生成する方法２００ａの一実施形形態を示す。図２Ａは、図１のステップ１１０〜１５０のより詳細な実施形態を提供する。従って、方法２００ａは、図１に関して上に論議された特徴のすべてを包含する。
【００３１】
ステップ２０２において、入って来る粉末が提供される。好ましい実施形態においては、粉末は、触媒粒子を含む。いくつかの実施形態においては、粉末は、触媒粉末のみから成る。粉末は、周囲環境または不活性環境で貯蔵され、および取り扱われることができる。
【００３２】
ステップ２０４ａにおいて、粉末は、周囲貯蔵される。例えば、粉末は、棚上のボトルの中に入れられる。粉末は次に、ステップ２０６ａにおいて重量ステーションにて重量が量られる。次に、溶媒ベンチ（ｂｅｎｃｈ）が、溶媒を粉末に加えるためにステップ２０８ａにおいて使用される。ステップ２０６ａと２０８ａとは、外気で行われる。
【００３３】
あるいは、粉末は、ステップ２０４ｂにおいて不活性貯蔵される。所望の量の粉末が、ステップ２０６ｂにおいて重量ステーションにて重量が量られる。次に、溶媒ベンチが、溶媒を粉末に加えるためにステップ２０８ｂにおいて使用される。ステップ２０６ｂおよびステップ２０８ｂは、ドライボックスまたはグローブボックスの中の不活性環境において行われる。いくつかの実施形態においては、例えばアルゴンのような希ガスが、ボックスの中に導入されることにより、ボックスの中に非常に高純度の不活性雰囲気を作り、維持する。この不活性雰囲気は、炭化チタンまたは純金属粉末を取り扱う際に、特に役に立つ。
【００３４】
ステップ２１０において、ステップ２０８において互いに対して導入された粉末および溶媒は、せん断ミキサを使用して共に混合され、それによって粒子−溶媒混合物を生成する。すでに述べたように、粉末および溶媒は、他の形式の攪拌を使用して共に混合されることもできる。いくつかの実施形態においては、粉末および溶媒は、音波処理を使用して共に混合される。
【００３５】
ステップ２１２において、粒子−溶媒混合物は、粒子−溶媒混合物の分散品質を決定するために、ＤＬＳステージングを受ける。ＤＬＳステージングのステップ２１２−１において、サンプルが混合物から引き出される。ＤＬＳステージングのステップ２１２−２において、そのサンプルは、遠心分離される。ＤＬＳステージングのステップ２１２−３において、ＤＬＳ試験が、混合物の小粒子の粒度分布を決定するために、遠心分離されたサンプルに対して行われる。ステップ２１２−４において、ＤＬＳ試験からのデータが記録される。ステップ２１２−５において、サンプルの分散品質が十分か否かが決定される。分散品質が十分ではない場合には、小粒子の粒度分布を向上させるために、プロセスは、２１０において混合ステップを反復する。
【００３６】
分散品質が十分である場合には、プロセスはステップ２１４へと続き、ステップ２１４において、分散混合物の大桶全体が大きな遠心分離機の中に入れられ、この遠心分離機は、急速に分散をエージングする。好ましい実施形態においては、混合物は、約２５００ｒｐｍでスピンさせられる。大きな粒子のすべては、ペレットの形で底に沈殿し、それによって、上清が結果として生じ、この上清は、良好な分散であり、かつ、数日から数週間の間安定を保つ。
【００３７】
ステップ２１６において、上清がデカントされ、それによって良好な分散を大量の沈殿物から取り除く。ステップ２１８において、沈殿物が固体廃棄物として処理される。いくつかの実施形態において、沈殿物が、非貴金属である場合には、ステップ２２０において廃棄され、沈殿物が貴金属である場合には、ステップ２２２において回収される。
【００３８】
ステップ２２４において、デカントされた上清は、プロセスの残りに対する分散として使用される。ステップ２２６において、分散のサンプルが引き出される。次に、サンプルが、ステップ２２８において乾燥され、このことは、ステップ２３０におけるサンプル中の触媒粒子の重量パーセントの計算を可能とする。乾燥されたものを得る途中で、ＩＣＰ−ＭＳプロセスが、ステップ２４０においてサンプルに対して行われる。ＩＣＰ−ＭＳプロセスは、分散中の総金属含有率を決定する。
【００３９】
ステップ２３２において、計算された重量パーセントが十分か否かが決定される。重量パーセントが十分ではない場合には、プロセスは、２０６ａまたは２０６ｂにおける粉末重量測定ステップのうちの１つからやり直す。重量パーセントが十分である場合には、プロセスは、図２Ｂに示される触媒の形成へと続く。いくつかの実施形態において、重量パーセントが十分である場合には、粉末は、ステップ２３８における輸送部へと進む。いくつかの実施形態において、引き出されたサンプルは、ステップ２３２での決定が何であれ、すなわち重量パーセントが十分であろうとなかろうと、ステップ２３６において処分される。
【００４０】
図２Ｂは、本発明の原理に従って、分散からの粒子で触媒支持体を含浸する方法２００ｂの一実施形態を示す。図２Ｂは、図１のステップ１６０〜１９０のより詳細な実施形態を提供する。従って、方法２００ｂは、図１に関して上で論議された特徴のすべてを包含する。さらに、いくつかの実施形態においては、方法２００ｂのステップは、不活性環境で行われ、不活性環境では、分散が不活性に貯蔵されている可能性があると考えられている。
【００４１】
ステップ２４２において、図２Ａで生成された分散から触媒粒子を受け取るように触媒支持体が選択される。いくつかの実施形態においては、触媒粒子は、多孔性押出品上に含浸されるか、何らかのミクロン粉末またはマクロ粉末上にコーティングされるか、あるいはモノリスにコーティングされるかのいずれかである。
【００４２】
ステップ２４４において、押出品が、触媒支持体として作用するように選択される。異なる押出品は、異なる内容積および異なる孔径を有する。従って、ステップ２４６において押出品の中にどれくらい多くの分散を加えるかを計算するために、内容積を知ることが重要である。例えば、押出品が１グラム当たり０．５２ｍｌの内容積を有し、１００グラムの押出品材料が存在すると決定された場合には、孔空間全体を埋めるためにどれくらい多くの分散を押出品に加えるかを正確に決定することができる。決定された量よりもいくらかでも多く加えた場合には、最初の湿り度を越えることとなる。いくらかでも少なく加えれば、存在し得ると考えられる（ｐｏｓｓｉｂｌｅ）孔のすべてにはアクセスしていないこととなる。従って、丁度適量の分散を加えることが重要である。
【００４３】
ステップ２４８において、押出品は、分散の触媒粒子で含浸される。押出品の含浸は、様々な方法で行われることができると考えられている。いくつかの実施形態においては、１つ以上の押出品が、開口部を有する第１のネックと開口部を有する第２のネックとを有する実験室用フラスコの中に置かれる。ゴム栓が、第１のネックの開口部を封止するために使用され、一方、真空ポンプが、第２のネックの開口部につながれる。フラスコの中の押出品が、約５００ミクロン未満になるまで、減圧がなされる。いくつかの実施形態においては、フラスコの中の押出品の数およびそれらの総質量に依存して、約１０分〜約２０分間減圧がなされる。押出品に対して減圧を行うことによって、フラスコの内容積がある特定の圧力まで下がり、この特定の圧力が、急速な含浸を可能とする。減圧することは、押出品の内部の孔から空気をすべて除去し、これによって、液体がより急速に孔に浸透することを可能とする。減圧を行った結果、１つ以上の乾燥した押出品がフラスコの底に残る。例えば、１つ以上のバルブの使用を介して、減圧が遮断される。事前に決定された体積の分散をフラスコの中に注入するために注射器が使用される。いくつかの実施形態においては、ゴム栓を穿刺して次に分散を注入するために注射器が使用される。好ましくは、押出品全体が含浸される機会を有することを確実にするために、１０〜１５分間いかなる行為も押出品に対して行われない。
【００４４】
最終製品に何を望むかに依存して、さまざまな技術が使用され得る。例えば、コーティングはほとんど外側に施されているエッグシェル押出品が所望である場合には、減圧を行うことをすぐに中断するか、または減圧を行うを完全に避ければよい。押出品の内部にいたるまでの経路全部にわたって一様なコーティングがなされていることを確実にしたい場合には、押出品を少し長めに放置し、押出品全体が含浸される機会を有することを確実にすればよい。
【００４５】
ステップ２５０において、凍結乾燥プロセスが含浸された触媒支持体に対して実行される。上に論議されたフラスコが使用される場合には、減圧は、ゴム隔壁を引き抜くことによって中断される。液体窒素がフラスコの中に注がれるが、これは従来行われていることと異なる。
【００４６】
従来は、何かを凍結乾燥したい場合には、フラスコの中の液体から始め、これを液体窒素のデュアー瓶の中に置く。フラスコの内側で材料を凍結するとき、できるだけ広い表面積を作成することが試みられる。一旦凍結すると、それを凍結乾燥器につなぐ。しかしながら、これらの押出品の内部には多くの液体が存在するので、フラスコを単に液体窒素デュアー瓶の中に設置するだけでは十分迅速にそれらを凍結することはできない。時間が長くかかりすぎる。
【００４７】
その代わりに、本発明においては、液体窒素がフラスコの中に注がれ、すべてを凍結する。次に、液体窒素のすべては、沸騰して窒素になることが可能となる。フラスコの中に液体がなくなったとき、フラスコを凍結乾燥器につなぐ。いくつかの実施形態においては、凍結乾燥器は、単に強力なポンプであり、このポンプは、フラスコの内部の材料を凍結した状態に保つほどに強力に吸引する。ポンプは、例えばたいていの場合水のような溶媒を、（−５０℃〜−８０℃の）低温フィンガに直接通してすべて吸引し、その結果、蒸気はすべて低温フィンガから凝結して離れ、それによってポンプに対するいかなる損傷も回避される。
【００４８】
フラスコ内部の材料を凍結した状態に保つために、十分に強く吸引して真空にすることが重要である。昇華の速度は、プロセス全体にわたって材料が凍結した状態に保たれるような速度でなくてはならない。そのようになることを確実にするために、凍結乾燥を最初に始めるとき、通常フラスコを少々隔離して、フラスコに対して強い減圧を作る。フラスコが以前ほどは冷たくはないと気がついたとき、少し隔離を取り除く。なおも強い減圧が残り、そしてフラスコが室温であり、従って他に昇華し得るものはないことがわかったときに完了する。
【００４９】
ステップ２５２において、含浸が反復されるべきか否かが決定される。例えば、押出品に対して、高い充填の触媒（例えば、１０％白金）を必要とする場合には、含浸プロセスを数回反復しなくてはならないことがあり得る。なぜなら、分散は、ただ１回の含浸で足りるほどには濃度が高くないことがあり得るからである。いくつかの実施形態においては、この決定は、ステップ２４０で行われるＩＣＰ−ＭＳプロセスに基づいている。別の含浸が必要であると決定された場合には、プロセスは、ステップ２４８において含浸を反復する。いくつかの実施形態においては、分散の体積が、含浸ステップ２４８へ進む前にステップ２４６において再度計算される。
【００５０】
別の含浸は必要ではないと決定された場合には、含浸された押出品は、ステップ２５４においてか焼される。この段階においては、押出品はすでに乾燥している。か焼ステップは硬化のステップであり、触媒粒子を支持体に接着させるために行う。か焼は好ましくは、３５０℃〜５５０℃で１〜３時間行う。金属の種類に依存して、温度および加熱時間は変化し得る。
【００５１】
ステップ２５６において、ＩＣＰ−ＭＳプロセスが、含浸された押出品のサンプルに対して行われ、それによって、このサンプルにおける元素分析を行い、十分な充填が行われていることを確実にする。ステップ２５８において、触媒支持体に対して十分な充填がなされているか否かが決定される。十分に充填がなされていない場合は、プロセスは、ステップ２４８において支持体の含浸を反復する。十分に充填されている場合には、含浸された支持体は、ステップ２６０において輸送部へと進む。
【００５２】
いくつかの実施形態においては、押出品の代わりに、ステップ２６２において粉末またはモノリスが触媒支持体として使用される。ステップ２６４において、触媒粒子でコーティングしたいある特定の量の粉末またはモノリスを取り出した後、支持体を十分に含浸するために必要な体積をステップ２４６と同様に計算する。
【００５３】
ステップ２６６において、支持体と第２の組成物とを混合するが、この第２の組成物は、分散である。いくつかの実施形態においては、この分散は、液体に分散された触媒ナノ粒子を含む。その分散は、支持体と混合されるが、この支持体は、マクロ支持体であろうと、ミクロン粉末であろうと、またはモノリスであろうと差し支えない。この混合ステップは、支持体を触媒粒子で含浸することに役立つ。
【００５４】
ステップ２６８において、凍結乾燥プロセスが、例えばステップ２５０で行われるように、含浸された支持体に対して行われる。しかしながら、凍結乾燥の代わりに、例えば高温乾燥またはフラッシュ乾燥など、他の乾燥プロセスが使用され得ることが考えられている。高温乾燥プロセスは、室温よりは高いが、か焼温度以下の温度で溶媒を除去するいかなる方法をも包含する。例えば、水を除去したい場合には、雰囲気圧において１１０℃で高温乾燥ステップを使用することができ、そして材料が乾燥するまで１〜２時間焼き付けの状態にする。フラッシュ乾燥プロセスは、か焼温度と同じかまたはこれよりも高い温度で溶媒を除去するものであればいかなるものでも包含する。例えば、炉は、５５０℃に設定され得る。含浸された混合物が次に、炉の中に配置される。溶媒は十分迅速に蒸発するので、蒸発している溶媒の毛細管の力が限定され、ゆっくりとした高温乾燥プロセスを使用する場合よりもより容易に材料をその地点で凍結しておき、その場所に材料を固定しておくことが可能となる。いくつかの実施形態においては、ステップ２５０および／またはステップ２６８において、高温乾燥プロセスまたはフラッシュ乾燥プロセスが、凍結乾燥プロセスの代わりに使用される。
【００５５】
ステップ２７０において、ステップ２５４で行われるように、支持体がか焼される。ＩＣＰ−ＭＳプロセスが次に、ステップ２７２において支持体のサンプルに対して行われ、それによって、このサンプルにおける元素分析を行う、十分な充填が行われていることを確実にする。ステップ２７４において、触媒支持体に十分充填がなされているか否かが決定される。充填が十分ではない場合には、プロセスは支持体の含浸を反復する。いくつかの実施形態においては、この反復される含浸は、ステップ２６４における、支持体を十分に含浸するために必要な体積の計算から始まる。いくつかの実施形態においては、反復される含浸ステップは、ステップ２６６において支持体を分散の体積と混合することへと直接的に進む。十分な充填が存在する場合には、含浸された支持体は、ステップ２６０の輸送部へと進む。
【００５６】
本発明においては、支持体の含浸に使用される適切な量の分散を決定するために、触媒支持体の１つ以上の特性が使用される。押出品の内容積を決定することが特に有用である。なぜならば、内容積よりもいくらかでも多いかまたはいくらかでも少ない分散は使用することを望まれないからである。その内容積よりもいくらかでも多く使用する場合には、毛細管の力が材料を押出品から引き抜くという危険性がある。その内容積よりもいくらかでも少なく使用する場合には、すべての孔にはアクセスしていないということになり、従って、含浸の最良の機会が得られないことになる。本発明はまた、行われるべき適切な含浸の回数を決定するために、含浸ステップの前にＩＣＰ−ＭＳプロセスを使用する。
【００５７】
触媒支持体に対してセラミックモノリスが使用されるいくつかの実施形態においては、モノリスは分散の中に浸漬されるが、凍結乾燥プロセスは使用されない。その代わり、高温乾燥プロセスまたはフラッシュ乾燥プロセスが使用される。
【００５８】
いくつかの実施形態においては、含浸された押出品がモノリスを含浸するために使用され得る。例えば、押出品に十分な装填が存在するとステップ２５８において決定された場合には、これらの含浸された押出品は、モノリスを含浸するために使用され得る。なぜならば、押出品は、内部が触媒粒子でコーティングされているからである。押出品は、粉砕されて粉末となる（例えば、１０ミクロン粉末または４０ミクロン粉末）。この粉砕されてできた粉末は、触媒粒子を含む。粉末は次に、スラリーの中に入れられ、このスラリーは、モノリスをコーティングするために使用される。
【００５９】
本発明の構造および動作の原理を理解することを容易にするために、本発明は、詳細を組み込む特定の実施形態の観点から説明されてきた。本明細書における特定の実施形態およびその詳細への参照は、本明細書に添付された特許請求の範囲の範囲を限定するようには意図されていない。特許請求の範囲によって定義されたとおりの本発明の精神および範囲から逸脱することなく、例示のために選択された実施形態においては、他のさまざまな変更がなされ得ることが、当業者には容易に明らかである。
【技術分野】
【０００１】
（関連出願の参照）
本出願は、２００９年１２月１５日に、「ＭＡＴＥＲＩＡＬＳ ＰＲＯＣＥＳＳＩＮＧ」と題して出願された米国仮特許出願第６１／２８４，３２９号への優先権を主張し、この米国仮特許出願は、本明細書において述べられているかのように、その全体が参考として本明細書に援用されている。
【０００２】
（発明の分野）
本発明は、触媒の分野に関する。より詳細には、本発明は、触媒を生成する方法に関する。
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【０００３】
（本発明の概要）
本発明の一局面において、触媒を生成する方法が提供される。この方法は、複数の触媒粒子と溶媒とを混合し、それによって粒子−溶媒混合物を形成することを包含する。粒度分布分析が粒子−溶媒混合物のサンプルに対して行われ、それによって粒子−溶媒混合物に対する粒度分布プロファイルを決定する。粒度分布プロファイルが所定の閾値未満である場合には、粒子−溶媒混合物の中の触媒粒子と溶媒との混合を反復する。粒度分布プロファイルが所定の閾値以上である場合には、粒子−溶媒混合物全体を遠心分離し、それによって同じ容器の中で、粒子−溶媒混合物の上清と粒子−溶媒混合物の沈殿物とを形成し、上清は、触媒粒子と溶媒とを含む分散を含む。粒子−溶媒混合物がデカントされ、それによって上清を沈殿物から分離する。分離された上清のサンプルの粒子含有率が決定される。触媒支持体の１つ以上の特性に基づいて、触媒支持体に適用される分散の標的体積が決定される。分散の標的体積を触媒支持体に適用することによって、分散中の触媒粒子で触媒支持体が含浸される。
【０００４】
いくつかの実施形態において、この方法は、含浸された触媒支持体をか焼するステップをさらに包含する。いくつかの実施形態において、この方法は、含浸された触媒支持体をか焼するステップの前に、含浸された触媒支持体に対して乾燥プロセスを行うステップをさらに包含する。いくつかの実施形態において、この乾燥プロセスは、凍結乾燥プロセスである。
【０００５】
いくつかの実施形態において、この方法は、含浸された触媒支持体が、１つ以上の所定の閾値に従って十分に含浸されたか否かを決定するために、含浸された触媒支持体を分析するステップをさらに包含する。いくつかの実施形態において、含浸された触媒支持体を分析するステップは、含浸された触媒支持体に対して誘導結合プラズマ質量分析（ＩＣＰ−ＭＳ）プロセスを行うことを包含する。いくつかの実施形態において、この方法は、含浸された触媒支持体は、１つ以上の閾値に従って十分に含浸されていないという分析ステップによる決定に応答して、触媒粒子の分散を用いて含浸された触媒支持体の追加の含浸を行うステップをさらに包含する。
【０００６】
いくつかの実施形態において、触媒支持体は、多孔性押出品である。いくつかの実施形態において、触媒支持体は、モノリスである。いくつかの実施形態において、触媒支持体は、粉末である。
【０００７】
いくつかの実施形態において、複数の触媒粒子と溶媒とを混合するステップは、複数の触媒粒子と溶媒とを混合するためにせん断ミキサを使用することを包含する。いくつかの実施形態において、複数の触媒粒子と溶媒とを混合するステップは、複数の触媒粒子と溶媒とを混合するために音波処理を使用することを包含する。
【０００８】
いくつかの実施形態において、粒子−溶媒混合物のサンプルに対して粒度分布分析を行うステップは、粒子−溶媒混合物のサンプルを遠心分離することと、動的光散乱（ＤＬＳ）プロセスを遠心分離されたサンプルに対して行うこととを包含する。
【０００９】
いくつかの実施形態において、分離された上清のサンプルの粒子含有率を決定するステップは、サンプル中の触媒粒子の重量パーセントを計算することを包含する。いくつかの実施形態において、分離された上清のサンプルの粒子含有率を決定するステップは、誘導結合プラズマ質量分析（ＩＣＰ−ＭＳ）プロセスをサンプルに対して行うことを包含する。
【００１０】
いくつかの実施形態において、溶媒と混合される複数の触媒粒子は、ナノ粉末である。
【００１１】
本発明の別の局面において、触媒を生成する方法が提供される。この方法は、複数の触媒粒子と溶媒とを混合し、それによって粒子−溶媒混合物を形成することを包含する。粒子−溶媒混合物のサンプルが遠心分離される。遠心分離されたサンプルに対して動的光散乱（ＤＬＳ）プロセスが行われ、それによって該粒子−溶媒混合物に対する粒度分布プロファイルを決定する。粒度分布プロファイルが所定の閾値未満である場合には、該粒子−溶媒混合物の中の該触媒粒子と該溶媒との混合が反復される。粒度分布プロファイルが所定の閾値以上である場合には、粒子−溶媒混合物全体が遠心分離され、それによって同じ容器の中で、粒子−溶媒混合物の上清と粒子−溶媒混合物の沈殿物とを形成し、上清は、触媒粒子と溶媒とを含む分散を含む。粒子−溶媒混合物がデカントされ、それによって上清を沈殿物から分離する。ある体積の分散を触媒支持体に適用することによって、分散中の触媒粒子で触媒支持体が含浸される。
【００１２】
いくつかの実施形態において、この方法は、分離された分散のサンプルに対してドライダウン（ｄｒｙ−ｄｏｗｎ）プロセスを行うことと、該分離された分散の該ドライダウンされたサンプルを使用して、前記触媒粒子の重量パーセント計算を行い、それによって該触媒粒子の重量パーセントを決定することとをさらに包含する。いくつかの実施形態において、触媒支持体を含浸するステップは、触媒粒子に対する決定された重量パーセントが、所定の閾値以上である場合にのみ行われる。いくつかの実施形態において、分離された分散のドライダウンされたサンプルに対して誘導結合プラズマ質量分析（ＩＣＰ−ＭＳ）プロセスが行われる。
【００１３】
本発明のさらに別の局面において、触媒を生成する方法が提供される。この方法は、分散を提供することを包含し、分散は、溶媒中に分散された触媒粒子を含む。触媒支持体の１つ以上の特性に基づいて、触媒支持体に適用される分散の標的体積が決定される。分散の標的体積を触媒支持体に適用することによって、分散中の触媒粒子で触媒支持体が含浸される。含浸された触媒支持体に対して乾燥プロセスが行われる。乾燥された含浸された触媒支持体がか焼される。か焼された含浸された触媒支持体が、１つ以上の所定の閾値に従って十分に含浸されたか否かを決定するために、か焼された含浸された触媒支持体に対して誘導結合プラズマ質量分析（ＩＣＰ−ＭＳ）プロセスが行われる。含浸された触媒支持体が、１つ以上の閾値に従って十分に含浸されていないとＩＣＰ−ＭＳプロセスによって決定された場合には、触媒粒子の分散で含浸された触媒支持体がさらに含浸される。
【００１４】
いくつかの実施形態において、触媒支持体は、多孔性押出品である。いくつかの実施形態において、触媒支持体は、モノリスである。いくつかの実施形態において、触媒支持体は、粉末である。
【００１５】
いくつかの実施形態において、乾燥プロセスは、凍結乾燥プロセスである。いくつかの実施形態において、乾燥プロセスは、高温乾燥プロセスまたはフラッシュ乾燥プロセスのいずれかである。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】図１は、本発明の原理に従って触媒を生成する方法の一実施形態を示す。
【図２Ａ】図２Ａは、本発明の原理に従って分散を生成する方法の一実施形態を示す。
【図２Ｂ】図２Ｂは、本発明の原理に従って分散からの粒子で触媒支持体を含浸する方法の一実施形態を示す。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
（発明の詳細な説明）
以下の説明は、当業者が本発明を作製、使用することを可能にするために提示され、特許出願およびその要件という観点で提供されている。説明された実施形態に対する様々な変更が当業者には容易に明らかであり、本明細書における一般的な原理は、他の実施形態に対しても適用され得る。従って、本発明は、示される実施形態に限定されることは意図されておらず、本明細書に説明される原理および特徴と整合する最も広い範囲が与えられることが意図されている。
【００１８】
本開示は、粒子と粉末との両方に言及する。単数の「粉末」が粒子の集合を指すというただし書きを除いて、これら２つの用語は、同義語である。本発明は、広範囲の粉末および粒子に適用され得る。本発明の範囲内に含まれる粉末は、以下、（ａ）２５０ナノメートル未満の平均粒径および１と１００万との間の縦横比を有する、ナノ構造粉末（ナノ粉末）、（ｂ）１ミクロン未満の平均粒径および１と１００万との間の縦横比を有する、サブミクロン未満の粉末、（ｃ）１００ミクロン未満の平均粒径および１と１００万との間の縦横比を有する超微細な粉末、および（ｄ）５００ミクロン未満の平均粒径および１と１００万との間の縦横比を有する微細な粉末、のうちいずれかを含むが、これらに限定されない。
【００１９】
本開示の様々な局面が、フローチャートの使用を介して説明され得る。しばしば、本開示の一局面の単一の例が示され得る。しかしながら、当業者によって理解されるように、本明細書に説明されたプロトコール、プロセス、および手順は、本明細書に説明されたニーズを満足するために、連続してまたは必要な頻度で反復され得る。さらに、本発明の特定の方法のステップは、フローチャートに開示されたステップに対して代替のシーケンスで行われることができることが考えられている。従って、特許請求の範囲は、方法ステップの順序が請求項の文言によって明確に要求されている場合を除き、方法ステップのいかなる特定の順序にも限定されるべきではない。
【００２０】
図１は、本発明の原理に従って触媒を生成する方法１００の一実施形態を示す。
【００２１】
ステップ１１０において、複数の触媒粒子および溶媒が共に混合され、それによって、粒子−溶媒混合物が形成される。触媒粒子は、化学反応の速度を増大させるかまたは減少させることのいずれかによって改変するように触媒特性を有する任意の粒子から作製されることができると考えられている。いくつかの実施形態においては、触媒粒子は、１つ以上の貴金属を含むかまたはこれらから成る。いくつかの実施形態においては、触媒粒子は、例えばルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム、および白金などの白金族金属のうちの一つを含む。しかしながら、他の触媒粒子も同様に使用され得る。水、シクロヘキサン、およびトルエンを含むが、これらに限定されない種々の異なる溶媒も使用されることができる。好ましい実施形態において、粒子と溶媒とは、何らかの形式の攪拌を介して混合される。いくつかの実施形態においては、粒子と溶媒とを混合するために、せん断混合が使用される。いくつかの実施形態においては、粒子と溶媒とを混合するために、音波処理が使用される。
【００２２】
ステップ１２０においては、粒度分布分析が、粒子−溶媒混合物のサンプルに対して行われる。この分析により、粒子−溶媒混合物に対する粒度分布プロファイルが決定される。いくつかの実施形態においては、この粒度分布分析は、粒子−溶媒混合物のサンプルを遠心分離することと、遠心分離されたサンプルに対して動的光散乱（ＤＬＳ）プロセスを行うこととを含む。サンプルの粒度分布プロファイルが、所定の閾値未満である場合、粒子−溶媒混合物の触媒粒子と溶媒とは、点線の矢印で示されるようにステップ１１０において再度混合される。
【００２３】
一旦、（最初の混合ステップの後であろうと、その後繰り返された混合ステップの後であろうと）粒度分布プロファイルが所定の閾値以上になると、粒子−溶媒混合物全体が、ステップ１３０で遠心分離され、それによって、同じ容器の中で、粒子−溶媒混合物の上清と粒子−溶媒混合物の沈殿物とが形成される。上清は、触媒粒子と溶媒とを含む分散を含む。
【００２４】
ステップ１４０において、粒子−溶媒混合物の上清がデカントされる。このデカントするステップは、上清を沈殿物から分離する。
【００２５】
ステップ１５０においては、分離された上清のサンプルの粒子含有率が決定される。いくつかの実施形態においては、この粒子含有率の決定は、分離された分散中の触媒粒子の重量パーセント計算を行うことを含む。いくつかの実施形態においては、この粒子含有率の決定は、分離された分散に対して誘導結合プラズマ質量分析（ＩＣＰ−ＭＳ）プロセスを行うことを含む。いくつかの実施形態においては、この粒子含有率の決定は、重量パーセント計算とＩＣＰ−ＭＳプロセスとの両方を行うことを含む。いくつかの実施形態においては、点線の矢印によって示されるように、粒子含有率が所定の閾値を満たさない場合には、プロセスは最初に戻る。いくつかの実施形態においては、粒子含有率が所定の閾値を満たさない場合には、ステップ１１０において、更なる触媒粒子が分散に追加され、分散と混合される。いくつかの実施形態においては、全く新しい粒子および溶媒が使用され、全く新しい分散を形成する。
【００２６】
ステップ１６０において、触媒支持体に適用される分散の標的体積が、触媒支持体の１つ以上の特性に基づいて決定される。そのような特性には、支持体の大きさと、支持体の形状と、支持体のタイプ（例えば、支持体が、押出品、粉末、またはモノリスであるか否か）とが含まれるが、これらに限定されない。
【００２７】
ステップ１７０において、触媒支持体は、分散中の触媒粒子で含浸される。この含浸は、分散の標的体積を触媒支持体に適用することによって達成される。いくつかの実施形態においては、触媒支持体を十分に含浸するために、触媒支持体への分散の適用が反復される。いくつかの実施形態においては、この反復は、事前に決定された上清の粒子含有率および／または触媒支持体の特性によって予め決定される。
【００２８】
いくつかの実施形態においては、プロセスは、ステップ１８０へと続き、ステップ１８０において、含浸された触媒支持体はか焼される。か焼は、３５０℃と５５０℃との間で１〜３時間行われることが有利であることが判明している。しかしながら、他の温度および時間も使用されることができ、温度および時間の分散（ｖａｒｉａｎｃｅ）は、触媒粒子および／または触媒支持体の特性に依存している。
【００２９】
ステップ１９０において、含浸された触媒支持体は、１つ以上の所定の閾値に従って、十分に含浸されたか否かを決定するために分析される。いくつかの実施形態においては、この分析は、含浸された触媒支持体に対して誘導結合プラズマ質量分析（ＩＣＰ−ＭＳ）プロセスを行うことを含む。いくつかの実施形態においては、閾値が満たされていない場合には、プロセスは、ステップ１７０において触媒支持体の含浸を反復する。いくつかの実施形態においては、このような含浸ステップの反復は、ステップ１６０において触媒支持体に適用されるべき分散の適切な体積を決定することを必要とする。閾値が満たされている場合には、触媒は正しく生成されており、プロセスは終了する。
【００３０】
図２Ａは、本発明の原理に従って分散を生成する方法２００ａの一実施形形態を示す。図２Ａは、図１のステップ１１０〜１５０のより詳細な実施形態を提供する。従って、方法２００ａは、図１に関して上に論議された特徴のすべてを包含する。
【００３１】
ステップ２０２において、入って来る粉末が提供される。好ましい実施形態においては、粉末は、触媒粒子を含む。いくつかの実施形態においては、粉末は、触媒粉末のみから成る。粉末は、周囲環境または不活性環境で貯蔵され、および取り扱われることができる。
【００３２】
ステップ２０４ａにおいて、粉末は、周囲貯蔵される。例えば、粉末は、棚上のボトルの中に入れられる。粉末は次に、ステップ２０６ａにおいて重量ステーションにて重量が量られる。次に、溶媒ベンチ（ｂｅｎｃｈ）が、溶媒を粉末に加えるためにステップ２０８ａにおいて使用される。ステップ２０６ａと２０８ａとは、外気で行われる。
【００３３】
あるいは、粉末は、ステップ２０４ｂにおいて不活性貯蔵される。所望の量の粉末が、ステップ２０６ｂにおいて重量ステーションにて重量が量られる。次に、溶媒ベンチが、溶媒を粉末に加えるためにステップ２０８ｂにおいて使用される。ステップ２０６ｂおよびステップ２０８ｂは、ドライボックスまたはグローブボックスの中の不活性環境において行われる。いくつかの実施形態においては、例えばアルゴンのような希ガスが、ボックスの中に導入されることにより、ボックスの中に非常に高純度の不活性雰囲気を作り、維持する。この不活性雰囲気は、炭化チタンまたは純金属粉末を取り扱う際に、特に役に立つ。
【００３４】
ステップ２１０において、ステップ２０８において互いに対して導入された粉末および溶媒は、せん断ミキサを使用して共に混合され、それによって粒子−溶媒混合物を生成する。すでに述べたように、粉末および溶媒は、他の形式の攪拌を使用して共に混合されることもできる。いくつかの実施形態においては、粉末および溶媒は、音波処理を使用して共に混合される。
【００３５】
ステップ２１２において、粒子−溶媒混合物は、粒子−溶媒混合物の分散品質を決定するために、ＤＬＳステージングを受ける。ＤＬＳステージングのステップ２１２−１において、サンプルが混合物から引き出される。ＤＬＳステージングのステップ２１２−２において、そのサンプルは、遠心分離される。ＤＬＳステージングのステップ２１２−３において、ＤＬＳ試験が、混合物の小粒子の粒度分布を決定するために、遠心分離されたサンプルに対して行われる。ステップ２１２−４において、ＤＬＳ試験からのデータが記録される。ステップ２１２−５において、サンプルの分散品質が十分か否かが決定される。分散品質が十分ではない場合には、小粒子の粒度分布を向上させるために、プロセスは、２１０において混合ステップを反復する。
【００３６】
分散品質が十分である場合には、プロセスはステップ２１４へと続き、ステップ２１４において、分散混合物の大桶全体が大きな遠心分離機の中に入れられ、この遠心分離機は、急速に分散をエージングする。好ましい実施形態においては、混合物は、約２５００ｒｐｍでスピンさせられる。大きな粒子のすべては、ペレットの形で底に沈殿し、それによって、上清が結果として生じ、この上清は、良好な分散であり、かつ、数日から数週間の間安定を保つ。
【００３７】
ステップ２１６において、上清がデカントされ、それによって良好な分散を大量の沈殿物から取り除く。ステップ２１８において、沈殿物が固体廃棄物として処理される。いくつかの実施形態において、沈殿物が、非貴金属である場合には、ステップ２２０において廃棄され、沈殿物が貴金属である場合には、ステップ２２２において回収される。
【００３８】
ステップ２２４において、デカントされた上清は、プロセスの残りに対する分散として使用される。ステップ２２６において、分散のサンプルが引き出される。次に、サンプルが、ステップ２２８において乾燥され、このことは、ステップ２３０におけるサンプル中の触媒粒子の重量パーセントの計算を可能とする。乾燥されたものを得る途中で、ＩＣＰ−ＭＳプロセスが、ステップ２４０においてサンプルに対して行われる。ＩＣＰ−ＭＳプロセスは、分散中の総金属含有率を決定する。
【００３９】
ステップ２３２において、計算された重量パーセントが十分か否かが決定される。重量パーセントが十分ではない場合には、プロセスは、２０６ａまたは２０６ｂにおける粉末重量測定ステップのうちの１つからやり直す。重量パーセントが十分である場合には、プロセスは、図２Ｂに示される触媒の形成へと続く。いくつかの実施形態において、重量パーセントが十分である場合には、粉末は、ステップ２３８における輸送部へと進む。いくつかの実施形態において、引き出されたサンプルは、ステップ２３２での決定が何であれ、すなわち重量パーセントが十分であろうとなかろうと、ステップ２３６において処分される。
【００４０】
図２Ｂは、本発明の原理に従って、分散からの粒子で触媒支持体を含浸する方法２００ｂの一実施形態を示す。図２Ｂは、図１のステップ１６０〜１９０のより詳細な実施形態を提供する。従って、方法２００ｂは、図１に関して上で論議された特徴のすべてを包含する。さらに、いくつかの実施形態においては、方法２００ｂのステップは、不活性環境で行われ、不活性環境では、分散が不活性に貯蔵されている可能性があると考えられている。
【００４１】
ステップ２４２において、図２Ａで生成された分散から触媒粒子を受け取るように触媒支持体が選択される。いくつかの実施形態においては、触媒粒子は、多孔性押出品上に含浸されるか、何らかのミクロン粉末またはマクロ粉末上にコーティングされるか、あるいはモノリスにコーティングされるかのいずれかである。
【００４２】
ステップ２４４において、押出品が、触媒支持体として作用するように選択される。異なる押出品は、異なる内容積および異なる孔径を有する。従って、ステップ２４６において押出品の中にどれくらい多くの分散を加えるかを計算するために、内容積を知ることが重要である。例えば、押出品が１グラム当たり０．５２ｍｌの内容積を有し、１００グラムの押出品材料が存在すると決定された場合には、孔空間全体を埋めるためにどれくらい多くの分散を押出品に加えるかを正確に決定することができる。決定された量よりもいくらかでも多く加えた場合には、最初の湿り度を越えることとなる。いくらかでも少なく加えれば、存在し得ると考えられる（ｐｏｓｓｉｂｌｅ）孔のすべてにはアクセスしていないこととなる。従って、丁度適量の分散を加えることが重要である。
【００４３】
ステップ２４８において、押出品は、分散の触媒粒子で含浸される。押出品の含浸は、様々な方法で行われることができると考えられている。いくつかの実施形態においては、１つ以上の押出品が、開口部を有する第１のネックと開口部を有する第２のネックとを有する実験室用フラスコの中に置かれる。ゴム栓が、第１のネックの開口部を封止するために使用され、一方、真空ポンプが、第２のネックの開口部につながれる。フラスコの中の押出品が、約５００ミクロン未満になるまで、減圧がなされる。いくつかの実施形態においては、フラスコの中の押出品の数およびそれらの総質量に依存して、約１０分〜約２０分間減圧がなされる。押出品に対して減圧を行うことによって、フラスコの内容積がある特定の圧力まで下がり、この特定の圧力が、急速な含浸を可能とする。減圧することは、押出品の内部の孔から空気をすべて除去し、これによって、液体がより急速に孔に浸透することを可能とする。減圧を行った結果、１つ以上の乾燥した押出品がフラスコの底に残る。例えば、１つ以上のバルブの使用を介して、減圧が遮断される。事前に決定された体積の分散をフラスコの中に注入するために注射器が使用される。いくつかの実施形態においては、ゴム栓を穿刺して次に分散を注入するために注射器が使用される。好ましくは、押出品全体が含浸される機会を有することを確実にするために、１０〜１５分間いかなる行為も押出品に対して行われない。
【００４４】
最終製品に何を望むかに依存して、さまざまな技術が使用され得る。例えば、コーティングはほとんど外側に施されているエッグシェル押出品が所望である場合には、減圧を行うことをすぐに中断するか、または減圧を行うを完全に避ければよい。押出品の内部にいたるまでの経路全部にわたって一様なコーティングがなされていることを確実にしたい場合には、押出品を少し長めに放置し、押出品全体が含浸される機会を有することを確実にすればよい。
【００４５】
ステップ２５０において、凍結乾燥プロセスが含浸された触媒支持体に対して実行される。上に論議されたフラスコが使用される場合には、減圧は、ゴム隔壁を引き抜くことによって中断される。液体窒素がフラスコの中に注がれるが、これは従来行われていることと異なる。
【００４６】
従来は、何かを凍結乾燥したい場合には、フラスコの中の液体から始め、これを液体窒素のデュアー瓶の中に置く。フラスコの内側で材料を凍結するとき、できるだけ広い表面積を作成することが試みられる。一旦凍結すると、それを凍結乾燥器につなぐ。しかしながら、これらの押出品の内部には多くの液体が存在するので、フラスコを単に液体窒素デュアー瓶の中に設置するだけでは十分迅速にそれらを凍結することはできない。時間が長くかかりすぎる。
【００４７】
その代わりに、本発明においては、液体窒素がフラスコの中に注がれ、すべてを凍結する。次に、液体窒素のすべては、沸騰して窒素になることが可能となる。フラスコの中に液体がなくなったとき、フラスコを凍結乾燥器につなぐ。いくつかの実施形態においては、凍結乾燥器は、単に強力なポンプであり、このポンプは、フラスコの内部の材料を凍結した状態に保つほどに強力に吸引する。ポンプは、例えばたいていの場合水のような溶媒を、（−５０℃〜−８０℃の）低温フィンガに直接通してすべて吸引し、その結果、蒸気はすべて低温フィンガから凝結して離れ、それによってポンプに対するいかなる損傷も回避される。
【００４８】
フラスコ内部の材料を凍結した状態に保つために、十分に強く吸引して真空にすることが重要である。昇華の速度は、プロセス全体にわたって材料が凍結した状態に保たれるような速度でなくてはならない。そのようになることを確実にするために、凍結乾燥を最初に始めるとき、通常フラスコを少々隔離して、フラスコに対して強い減圧を作る。フラスコが以前ほどは冷たくはないと気がついたとき、少し隔離を取り除く。なおも強い減圧が残り、そしてフラスコが室温であり、従って他に昇華し得るものはないことがわかったときに完了する。
【００４９】
ステップ２５２において、含浸が反復されるべきか否かが決定される。例えば、押出品に対して、高い充填の触媒（例えば、１０％白金）を必要とする場合には、含浸プロセスを数回反復しなくてはならないことがあり得る。なぜなら、分散は、ただ１回の含浸で足りるほどには濃度が高くないことがあり得るからである。いくつかの実施形態においては、この決定は、ステップ２４０で行われるＩＣＰ−ＭＳプロセスに基づいている。別の含浸が必要であると決定された場合には、プロセスは、ステップ２４８において含浸を反復する。いくつかの実施形態においては、分散の体積が、含浸ステップ２４８へ進む前にステップ２４６において再度計算される。
【００５０】
別の含浸は必要ではないと決定された場合には、含浸された押出品は、ステップ２５４においてか焼される。この段階においては、押出品はすでに乾燥している。か焼ステップは硬化のステップであり、触媒粒子を支持体に接着させるために行う。か焼は好ましくは、３５０℃〜５５０℃で１〜３時間行う。金属の種類に依存して、温度および加熱時間は変化し得る。
【００５１】
ステップ２５６において、ＩＣＰ−ＭＳプロセスが、含浸された押出品のサンプルに対して行われ、それによって、このサンプルにおける元素分析を行い、十分な充填が行われていることを確実にする。ステップ２５８において、触媒支持体に対して十分な充填がなされているか否かが決定される。十分に充填がなされていない場合は、プロセスは、ステップ２４８において支持体の含浸を反復する。十分に充填されている場合には、含浸された支持体は、ステップ２６０において輸送部へと進む。
【００５２】
いくつかの実施形態においては、押出品の代わりに、ステップ２６２において粉末またはモノリスが触媒支持体として使用される。ステップ２６４において、触媒粒子でコーティングしたいある特定の量の粉末またはモノリスを取り出した後、支持体を十分に含浸するために必要な体積をステップ２４６と同様に計算する。
【００５３】
ステップ２６６において、支持体と第２の組成物とを混合するが、この第２の組成物は、分散である。いくつかの実施形態においては、この分散は、液体に分散された触媒ナノ粒子を含む。その分散は、支持体と混合されるが、この支持体は、マクロ支持体であろうと、ミクロン粉末であろうと、またはモノリスであろうと差し支えない。この混合ステップは、支持体を触媒粒子で含浸することに役立つ。
【００５４】
ステップ２６８において、凍結乾燥プロセスが、例えばステップ２５０で行われるように、含浸された支持体に対して行われる。しかしながら、凍結乾燥の代わりに、例えば高温乾燥またはフラッシュ乾燥など、他の乾燥プロセスが使用され得ることが考えられている。高温乾燥プロセスは、室温よりは高いが、か焼温度以下の温度で溶媒を除去するいかなる方法をも包含する。例えば、水を除去したい場合には、雰囲気圧において１１０℃で高温乾燥ステップを使用することができ、そして材料が乾燥するまで１〜２時間焼き付けの状態にする。フラッシュ乾燥プロセスは、か焼温度と同じかまたはこれよりも高い温度で溶媒を除去するものであればいかなるものでも包含する。例えば、炉は、５５０℃に設定され得る。含浸された混合物が次に、炉の中に配置される。溶媒は十分迅速に蒸発するので、蒸発している溶媒の毛細管の力が限定され、ゆっくりとした高温乾燥プロセスを使用する場合よりもより容易に材料をその地点で凍結しておき、その場所に材料を固定しておくことが可能となる。いくつかの実施形態においては、ステップ２５０および／またはステップ２６８において、高温乾燥プロセスまたはフラッシュ乾燥プロセスが、凍結乾燥プロセスの代わりに使用される。
【００５５】
ステップ２７０において、ステップ２５４で行われるように、支持体がか焼される。ＩＣＰ−ＭＳプロセスが次に、ステップ２７２において支持体のサンプルに対して行われ、それによって、このサンプルにおける元素分析を行う、十分な充填が行われていることを確実にする。ステップ２７４において、触媒支持体に十分充填がなされているか否かが決定される。充填が十分ではない場合には、プロセスは支持体の含浸を反復する。いくつかの実施形態においては、この反復される含浸は、ステップ２６４における、支持体を十分に含浸するために必要な体積の計算から始まる。いくつかの実施形態においては、反復される含浸ステップは、ステップ２６６において支持体を分散の体積と混合することへと直接的に進む。十分な充填が存在する場合には、含浸された支持体は、ステップ２６０の輸送部へと進む。
【００５６】
本発明においては、支持体の含浸に使用される適切な量の分散を決定するために、触媒支持体の１つ以上の特性が使用される。押出品の内容積を決定することが特に有用である。なぜならば、内容積よりもいくらかでも多いかまたはいくらかでも少ない分散は使用することを望まれないからである。その内容積よりもいくらかでも多く使用する場合には、毛細管の力が材料を押出品から引き抜くという危険性がある。その内容積よりもいくらかでも少なく使用する場合には、すべての孔にはアクセスしていないということになり、従って、含浸の最良の機会が得られないことになる。本発明はまた、行われるべき適切な含浸の回数を決定するために、含浸ステップの前にＩＣＰ−ＭＳプロセスを使用する。
【００５７】
触媒支持体に対してセラミックモノリスが使用されるいくつかの実施形態においては、モノリスは分散の中に浸漬されるが、凍結乾燥プロセスは使用されない。その代わり、高温乾燥プロセスまたはフラッシュ乾燥プロセスが使用される。
【００５８】
いくつかの実施形態においては、含浸された押出品がモノリスを含浸するために使用され得る。例えば、押出品に十分な装填が存在するとステップ２５８において決定された場合には、これらの含浸された押出品は、モノリスを含浸するために使用され得る。なぜならば、押出品は、内部が触媒粒子でコーティングされているからである。押出品は、粉砕されて粉末となる（例えば、１０ミクロン粉末または４０ミクロン粉末）。この粉砕されてできた粉末は、触媒粒子を含む。粉末は次に、スラリーの中に入れられ、このスラリーは、モノリスをコーティングするために使用される。
【００５９】
本発明の構造および動作の原理を理解することを容易にするために、本発明は、詳細を組み込む特定の実施形態の観点から説明されてきた。本明細書における特定の実施形態およびその詳細への参照は、本明細書に添付された特許請求の範囲の範囲を限定するようには意図されていない。特許請求の範囲によって定義されたとおりの本発明の精神および範囲から逸脱することなく、例示のために選択された実施形態においては、他のさまざまな変更がなされ得ることが、当業者には容易に明らかである。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
触媒を生成する方法であって、該方法は、
複数の触媒粒子と溶媒とを混合し、それによって粒子−溶媒混合物を形成することと、
該粒子−溶媒混合物のサンプルに対して粒度分布分析を行い、それによって該粒子−溶媒混合物に対する粒度分布プロファイルを決定することと、
該粒度分布プロファイルが所定の閾値未満である場合には、該粒子−溶媒混合物において該触媒粒子と該溶媒との混合を反復することと、
該粒度分布プロファイルが該所定の閾値以上である場合には、該粒子−溶媒混合物全体を遠心分離し、それによって同じ容器の中で、該粒子−溶媒混合物の上清と該粒子−溶媒混合物の沈殿物とを形成することであって、該上清は、該触媒粒子と該溶媒とを含む分散を含む、ことと、
該粒子−溶媒混合物をデカントし、それによって該上清を該沈殿物から分離することと、
該分離された上清のサンプルの粒子含有率を決定することと、
触媒支持体の１つ以上の特性に基づいて、該触媒支持体に適用される分散の標的体積を決定することと、
該分散の該標的体積を該触媒支持体に適用することによって、該分散中の該触媒粒子で該触媒支持体を含浸することと
を包含する、方法。
【請求項２】
前記含浸された触媒支持体をか焼するステップをさらに包含する、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記含浸された触媒支持体をか焼するステップの前に、該含浸された触媒支持体に対して乾燥プロセスを行うステップをさらに包含する、請求項２に記載の方法。
【請求項４】
前記乾燥プロセスは、凍結乾燥プロセスである、請求項３に記載の方法。
【請求項５】
前記含浸された触媒支持体が、１つ以上の所定の閾値に従って十分に含浸されたか否かを決定するために、該含浸された触媒支持体を分析するステップをさらに包含する、請求項１に記載の方法。
【請求項６】
前記含浸された触媒支持体を分析するステップは、該含浸された触媒支持体に対して誘導結合プラズマ質量分析（ＩＣＰ−ＭＳ）プロセスを行うことを包含する、請求項５に記載の方法。
【請求項７】
前記含浸された触媒支持体が、前記１つ以上の閾値に従って十分に含浸されていないという前記分析ステップによる決定に応答して、触媒粒子の分散を用いた該含浸された触媒支持体の追加の含浸を行うステップをさらに包含する、請求項５に記載の方法。
【請求項８】
前記触媒支持体は、多孔性押出品である、請求項１に記載の方法。
【請求項９】
前記触媒支持体は、モノリスである、請求項１に記載の方法。
【請求項１０】
前記触媒支持体は、粉末である、請求項１に記載の方法。
【請求項１１】
前記複数の触媒粒子と前記溶媒とを混合するステップは、該複数の触媒粒子と該溶媒とを混合するためにせん断ミキサを使用することを包含する、請求項１に記載の方法。
【請求項１２】
前記複数の触媒粒子と前記溶媒とを混合するステップは、該複数の触媒粒子と該溶媒とを混合するために音波処理を使用することを包含する、請求項１に記載の方法。
【請求項１３】
前記粒子−溶媒混合物のサンプルに対して粒度分布分析を行うステップは、
該粒子−溶媒混合物のサンプルを遠心分離することと、
動的光散乱（ＤＬＳ）プロセスを該遠心分離されたサンプルに対して行うことと
を包含する、請求項１に記載の方法。
【請求項１４】
前記分離された上清のサンプルの粒子含有率を決定するステップは、該サンプル中の前記触媒粒子の重量パーセントを計算することを包含する、請求項１に記載の方法。
【請求項１５】
前記分離された上清のサンプルの粒子含有率を決定するステップは、誘導結合プラズマ質量分析（ＩＣＰ−ＭＳ）プロセスを該サンプルに対して行うことを包含する、請求項１に記載の方法。
【請求項１６】
前記溶媒と混合される前記複数の触媒粒子は、ナノ粉末である、請求項１に記載の方法。
【請求項１７】
触媒を生成する方法であって、該方法は、
複数の触媒粒子と溶媒とを混合し、それによって粒子−溶媒混合物を形成することと、
該粒子−溶媒混合物のサンプルを遠心分離することと、
該遠心分離されたサンプルに対して動的光散乱（ＤＬＳ）プロセスを行い、それによって該粒子−溶媒混合物に対する粒度分布プロファイルを決定することと、
該粒度分布プロファイルが所定の閾値未満である場合には、該粒子−溶媒混合物の中の該触媒粒子と該溶媒との混合を反復することと、
該粒度分布プロファイルが該所定の閾値以上である場合には、該粒子−溶媒混合物全体を遠心分離し、それによって同じ容器の中で、該粒子−溶媒混合物の上清と該粒子−溶媒混合物の沈殿物とを形成することであって、該上清は、該触媒粒子と該溶媒とを含む分散を含む、ことと、
該粒子−溶媒混合物をデカントし、それによって該上清を該沈殿物から分離することと、
ある体積の該分散を該触媒支持体に適用することによって、該分散中の該触媒粒子で該触媒支持体を含浸することと
を包含する、方法。
【請求項１８】
前記分離された分散のサンプルに対してドライダウンプロセスを行うことと、
該分離された分散の該ドライダウンされたサンプルを使用して、前記触媒粒子の重量パーセント計算を行い、それによって該触媒粒子の重量パーセントを決定することと
をさらに包含する、請求項１７に記載の方法。
【請求項１９】
前記触媒支持体を含浸するステップは、前記触媒粒子に対する前記決定された重量パーセントが、所定の閾値以上である場合にのみ行われる、請求項１８に記載の方法。
【請求項２０】
前記分離された分散の前記ドライダウンされたサンプルに対して誘導結合プラズマ質量分析（ＩＣＰ−ＭＳ）プロセスを行うステップをさらに包含する、請求項１８に記載の方法。
【請求項２１】
触媒を生成する方法であって、該方法は、
分散を提供することであって、該分散が溶媒中に分散された触媒粒子を含む、ことと、
触媒支持体の１つ以上の特性に基づいて、該触媒支持体に適用される該分散の標的体積を決定することと、
該分散の該標的体積を該触媒支持体に適用することによって、該分散中の該触媒粒子で該触媒支持体を含浸することと、
該含浸された触媒支持体に対して乾燥プロセスを行うことと、
該乾燥された含浸された触媒支持体をか焼することと、
該か焼された含浸された触媒支持体が、１つ以上の所定の閾値に従って十分に含浸されたか否かを決定するために、該か焼された含浸された触媒支持体に対して誘導結合プラズマ質量分析（ＩＣＰ−ＭＳ）プロセスを行うことと、
該含浸された触媒支持体が、１つ以上の閾値に従って十分に含浸されていないとＩＣＰ−ＭＳプロセスによって決定された場合には、触媒粒子の分散で該含浸された触媒支持体をさらに含浸することと
を包含する、方法。
【請求項２２】
前記触媒支持体は、多孔性押出品である、請求項２１に記載の方法。
【請求項２３】
前記触媒支持体は、モノリスである、請求項２１に記載の方法。
【請求項２４】
前記触媒支持体は、粉末である、請求項２１に記載の方法。
【請求項２５】
前記乾燥プロセスは、凍結乾燥プロセスである、請求項２１に記載の方法。
【請求項２６】
前記乾燥プロセスは、高温乾燥プロセスまたはフラッシュ乾燥プロセスのいずれかである、請求項２１に記載の方法。
【請求項１】
触媒を生成する方法であって、該方法は、
複数の触媒粒子と溶媒とを混合し、それによって粒子−溶媒混合物を形成することと、
該粒子−溶媒混合物のサンプルに対して粒度分布分析を行い、それによって該粒子−溶媒混合物に対する粒度分布プロファイルを決定することと、
該粒度分布プロファイルが所定の閾値未満である場合には、該粒子−溶媒混合物において該触媒粒子と該溶媒との混合を反復することと、
該粒度分布プロファイルが該所定の閾値以上である場合には、該粒子−溶媒混合物全体を遠心分離し、それによって同じ容器の中で、該粒子−溶媒混合物の上清と該粒子−溶媒混合物の沈殿物とを形成することであって、該上清は、該触媒粒子と該溶媒とを含む分散を含む、ことと、
該粒子−溶媒混合物をデカントし、それによって該上清を該沈殿物から分離することと、
該分離された上清のサンプルの粒子含有率を決定することと、
触媒支持体の１つ以上の特性に基づいて、該触媒支持体に適用される分散の標的体積を決定することと、
該分散の該標的体積を該触媒支持体に適用することによって、該分散中の該触媒粒子で該触媒支持体を含浸することと
を包含する、方法。
【請求項２】
前記含浸された触媒支持体をか焼するステップをさらに包含する、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記含浸された触媒支持体をか焼するステップの前に、該含浸された触媒支持体に対して乾燥プロセスを行うステップをさらに包含する、請求項２に記載の方法。
【請求項４】
前記乾燥プロセスは、凍結乾燥プロセスである、請求項３に記載の方法。
【請求項５】
前記含浸された触媒支持体が、１つ以上の所定の閾値に従って十分に含浸されたか否かを決定するために、該含浸された触媒支持体を分析するステップをさらに包含する、請求項１に記載の方法。
【請求項６】
前記含浸された触媒支持体を分析するステップは、該含浸された触媒支持体に対して誘導結合プラズマ質量分析（ＩＣＰ−ＭＳ）プロセスを行うことを包含する、請求項５に記載の方法。
【請求項７】
前記含浸された触媒支持体が、前記１つ以上の閾値に従って十分に含浸されていないという前記分析ステップによる決定に応答して、触媒粒子の分散を用いた該含浸された触媒支持体の追加の含浸を行うステップをさらに包含する、請求項５に記載の方法。
【請求項８】
前記触媒支持体は、多孔性押出品である、請求項１に記載の方法。
【請求項９】
前記触媒支持体は、モノリスである、請求項１に記載の方法。
【請求項１０】
前記触媒支持体は、粉末である、請求項１に記載の方法。
【請求項１１】
前記複数の触媒粒子と前記溶媒とを混合するステップは、該複数の触媒粒子と該溶媒とを混合するためにせん断ミキサを使用することを包含する、請求項１に記載の方法。
【請求項１２】
前記複数の触媒粒子と前記溶媒とを混合するステップは、該複数の触媒粒子と該溶媒とを混合するために音波処理を使用することを包含する、請求項１に記載の方法。
【請求項１３】
前記粒子−溶媒混合物のサンプルに対して粒度分布分析を行うステップは、
該粒子−溶媒混合物のサンプルを遠心分離することと、
動的光散乱（ＤＬＳ）プロセスを該遠心分離されたサンプルに対して行うことと
を包含する、請求項１に記載の方法。
【請求項１４】
前記分離された上清のサンプルの粒子含有率を決定するステップは、該サンプル中の前記触媒粒子の重量パーセントを計算することを包含する、請求項１に記載の方法。
【請求項１５】
前記分離された上清のサンプルの粒子含有率を決定するステップは、誘導結合プラズマ質量分析（ＩＣＰ−ＭＳ）プロセスを該サンプルに対して行うことを包含する、請求項１に記載の方法。
【請求項１６】
前記溶媒と混合される前記複数の触媒粒子は、ナノ粉末である、請求項１に記載の方法。
【請求項１７】
触媒を生成する方法であって、該方法は、
複数の触媒粒子と溶媒とを混合し、それによって粒子−溶媒混合物を形成することと、
該粒子−溶媒混合物のサンプルを遠心分離することと、
該遠心分離されたサンプルに対して動的光散乱（ＤＬＳ）プロセスを行い、それによって該粒子−溶媒混合物に対する粒度分布プロファイルを決定することと、
該粒度分布プロファイルが所定の閾値未満である場合には、該粒子−溶媒混合物の中の該触媒粒子と該溶媒との混合を反復することと、
該粒度分布プロファイルが該所定の閾値以上である場合には、該粒子−溶媒混合物全体を遠心分離し、それによって同じ容器の中で、該粒子−溶媒混合物の上清と該粒子−溶媒混合物の沈殿物とを形成することであって、該上清は、該触媒粒子と該溶媒とを含む分散を含む、ことと、
該粒子−溶媒混合物をデカントし、それによって該上清を該沈殿物から分離することと、
ある体積の該分散を該触媒支持体に適用することによって、該分散中の該触媒粒子で該触媒支持体を含浸することと
を包含する、方法。
【請求項１８】
前記分離された分散のサンプルに対してドライダウンプロセスを行うことと、
該分離された分散の該ドライダウンされたサンプルを使用して、前記触媒粒子の重量パーセント計算を行い、それによって該触媒粒子の重量パーセントを決定することと
をさらに包含する、請求項１７に記載の方法。
【請求項１９】
前記触媒支持体を含浸するステップは、前記触媒粒子に対する前記決定された重量パーセントが、所定の閾値以上である場合にのみ行われる、請求項１８に記載の方法。
【請求項２０】
前記分離された分散の前記ドライダウンされたサンプルに対して誘導結合プラズマ質量分析（ＩＣＰ−ＭＳ）プロセスを行うステップをさらに包含する、請求項１８に記載の方法。
【請求項２１】
触媒を生成する方法であって、該方法は、
分散を提供することであって、該分散が溶媒中に分散された触媒粒子を含む、ことと、
触媒支持体の１つ以上の特性に基づいて、該触媒支持体に適用される該分散の標的体積を決定することと、
該分散の該標的体積を該触媒支持体に適用することによって、該分散中の該触媒粒子で該触媒支持体を含浸することと、
該含浸された触媒支持体に対して乾燥プロセスを行うことと、
該乾燥された含浸された触媒支持体をか焼することと、
該か焼された含浸された触媒支持体が、１つ以上の所定の閾値に従って十分に含浸されたか否かを決定するために、該か焼された含浸された触媒支持体に対して誘導結合プラズマ質量分析（ＩＣＰ−ＭＳ）プロセスを行うことと、
該含浸された触媒支持体が、１つ以上の閾値に従って十分に含浸されていないとＩＣＰ−ＭＳプロセスによって決定された場合には、触媒粒子の分散で該含浸された触媒支持体をさらに含浸することと
を包含する、方法。
【請求項２２】
前記触媒支持体は、多孔性押出品である、請求項２１に記載の方法。
【請求項２３】
前記触媒支持体は、モノリスである、請求項２１に記載の方法。
【請求項２４】
前記触媒支持体は、粉末である、請求項２１に記載の方法。
【請求項２５】
前記乾燥プロセスは、凍結乾燥プロセスである、請求項２１に記載の方法。
【請求項２６】
前記乾燥プロセスは、高温乾燥プロセスまたはフラッシュ乾燥プロセスのいずれかである、請求項２１に記載の方法。
【図１】
【図２Ａ】
【図２Ｂ】
【図２Ａ】
【図２Ｂ】
【公表番号】特表２０１３−５１３４８５（Ｐ２０１３−５１３４８５Ａ）
【公表日】平成２５年４月２２日（２０１３．４．２２）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１２−５４４６８６（Ｐ２０１２−５４４６８６）
【出願日】平成２２年１２月１３日（２０１０．１２．１３）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＵＳ２０１０／０６０１３８
【国際公開番号】ＷＯ２０１１／０７５４４７
【国際公開日】平成２３年６月２３日（２０１１．６．２３）
【出願人】（５０６３５２３５９）エスディーシー マテリアルズ インコーポレイテッド (12)
【Ｆターム（参考）】
【公表日】平成２５年４月２２日（２０１３．４．２２）
【国際特許分類】
【出願日】平成２２年１２月１３日（２０１０．１２．１３）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＵＳ２０１０／０６０１３８
【国際公開番号】ＷＯ２０１１／０７５４４７
【国際公開日】平成２３年６月２３日（２０１１．６．２３）
【出願人】（５０６３５２３５９）エスディーシー マテリアルズ インコーポレイテッド (12)
【Ｆターム（参考）】
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