酸化タンタル粒子の製造方法
【課題】 ３００℃よりも低い温度で、結晶化された酸化タンタル粒子を製造する方法を提供することを目的とする。
【解決手段】 容器内にタンタルアルコキシドを用意する工程と、前記容器内で前記タンタルアルコキシドを加水分解する加水分解工程と、を含む酸化タンタル粒子の製造方法において、
前記加水分解工程における、前記容器内の最高温度Ｔ（℃）及び前記容器内の最高圧力Ｐ（ＭＰａ）が、下記の式（１）及び（２）を満たすことを特徴とする酸化タンタル粒子の製造方法。
２０５≦Ｔ＜３００ ・・・（１）
Ｐ≧０．９ ・・・（２）
【解決手段】 容器内にタンタルアルコキシドを用意する工程と、前記容器内で前記タンタルアルコキシドを加水分解する加水分解工程と、を含む酸化タンタル粒子の製造方法において、
前記加水分解工程における、前記容器内の最高温度Ｔ（℃）及び前記容器内の最高圧力Ｐ（ＭＰａ）が、下記の式（１）及び（２）を満たすことを特徴とする酸化タンタル粒子の製造方法。
２０５≦Ｔ＜３００ ・・・（１）
Ｐ≧０．９ ・・・（２）
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、酸化タンタル粒子の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
酸化タンタル粒子は、可視光領域の光を吸収しにくい、屈折率が高い、アッベ数が低いという性質をもつため、レンズの添加剤として用いられる。
【０００３】
特に、結晶化された酸化タンタル粒子は、非晶質の酸化タンタル粒子に比べて、粒子ごとの屈折率、アッベ数の差が小さい。そのため、結晶化された酸化タンタル粒子をレンズの母材に添加したとき、そのレンズ内の位置ごとの屈折率、アッベ数の差も小さい。
【０００４】
従来の結晶化された酸化タンタル粒子の製造方法は、有機溶媒のトルエンに溶かしたタンタルペンタブトキシドをオートクレーブ反応容器にいれ、３００℃、高圧下でタンタルペンタブトキシドを加水分解することによって得る（非特許文献１）。一般的に、無機粒子を製造する際に、３００℃以上の高温下の反応を利用する場合、粒子同士の衝突頻度が高くなるため、粒子同士が凝集するおそれがあることが知られている。一方、従来、タンタルアルコキシドを低温、低圧下で加水分解すると、非晶質の酸化タンタル粒子が得られることが知られている。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００５】
【非特許文献１】Ｈ．Ｋｏｍｉｎａｍｉ ｅｔ ａｌ．、Ｐｈｙｓｉｃａｌ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｐｈｙｓｉｃｓ、３号、１３巻、２６９７−２７０３項（２００１）．
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
そこで本発明は、上記課題に鑑みてなされたものであり、３００℃よりも低い温度で、結晶化された酸化タンタル粒子を製造する方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明に係る酸化タンタル粒子の製造方法は、容器内にタンタルアルコキシドを用意する工程と、前記容器内で前記タンタルアルコキシドを加水分解する加水分解工程と、を含む酸化タンタル粒子の製造方法において、前記加水分解工程における、前記容器内の最高温度Ｔ（℃）及び前記容器内の最高圧力Ｐ（ＭＰａ）が、下記の式（１）及び（２）を満たすことを特徴とする。
２０５≦Ｔ＜３００ ・・・（１）
Ｐ≧０．９ ・・・（２）
【発明の効果】
【０００８】
本発明は、高圧下でタンタルアルコキシドを加水分解することにより、低温でも、結晶化された酸化タンタル粒子を製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】本発明の実施形態に係る酸化タンタル粒子の製造方法について説明するための図である（（ａ）実施形態１（ｂ）実施形態２）。
【図２】本発明の実施形態に係る光学素子の製造方法の一例を説明するための図である。
【図３】本発明の実施例及び比較例で得られた結果について示したグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
本発明の実施形態について以下に説明する。
【００１１】
本実施形態に係る酸化タンタル粒子の製造方法は、容器内にタンタルアルコキシドを用意する工程と、前記容器内で前記タンタルアルコキシドを加水分解する加水分解工程と、を含む酸化タンタル粒子の製造方法において、
前記加水分解工程における、前記容器内の最高温度Ｔ（℃）及び前記容器内の最高圧力Ｐ（ＭＰａ）が、下記の式（１）及び（２）を満たすことを特徴とする。
２０５≦Ｔ＜３００ ・・・（１）
Ｐ≧０．９ ・・・（２）
ここで、タンタルアルコキシドとして、タンタルペンタノルマルブトキシド（Ｔａ（ＯＣ４Ｈ９）５）を用いた場合、下記の式（ｉ）、（ｉｉ）で示される加水分解反応が生じる。
Ｔａ（ＯＣ４Ｈ９）５＋５Ｈ２Ｏ → Ｔａ（ＯＨ）５＋５Ｃ４Ｈ９ＯＨ ・・・（ｉ）
２Ｔａ（ＯＨ）５ → Ｔａ２Ｏ５＋５Ｈ２Ｏ ・・・（ｉｉ）
【００１２】
なお、以下では上記と同様に、Ｔ及びＰは、加水分解工程における、反応容器内の最高温度Ｔ（℃）及び反応容器内の最高圧力Ｐ（ＭＰａ）を意味する。本実施形態における加水分解工程において、加水分解反応が起きている時間のうち、容器内の温度が最高温度Ｔ（℃）である時間の割合が５０％以上であることが好ましく、７５％以上であることがより好ましく、１００％以上であることが特に好ましい。また、本実施形態における加水分解工程において、加水分解反応が起きている時間のうち、容器内の圧力が最高圧力Ｐ（ＭＰａ）である時間の割合が５０％以上であることが好ましく、７５％以上であることがより好ましく、１００％であることが特に好ましい。
【００１３】
また、前記加水分解工程は、前記反応容器内の温度が前記最高温度Ｔ（℃）である状態で、前記タンタルアルコキシドと水とを反応させる工程であることが好ましい。最高温度Ｔ（℃）である状態でタンタルアルコキシドと水とを反応させる場合、反応速度が速い。
【００１４】
この加水分解反応が上記式（１）及び（２）の条件下で起こることにより、結晶化された酸化タンタル粒子を得ることができる。さらに、３００℃よりも低い温度で加水分解反応が起こるため、酸化タンタル粒子同士の凝集が生じにくく、粒径の小さい結晶化された酸化タンタル粒子を得ることができる。粒径の小さい粒子をレンズの母材に添加した場合、得られるレンズは光を散乱させにくい。一方、３００℃以上の高温下で加水分解反応が起こると、酸化タンタル粒子同士の衝突頻度が高くなるため、酸化タンタル粒子同士が凝集するおそれがある。また、加水分解反応は、上記の式（１）、下記の式（３）、（４）、及び（５）を満たすことがより好ましい。
Ｐ≧−０．８９Ｔ＋１８９．５６（２０５≦Ｔ＜２１０） ・・・（３）
Ｐ≧−０．０４３Ｔ＋１１．６９（２１０≦Ｔ＜２５０） ・・・（４）
Ｐ≧０．９（２５０≦Ｔ＜３００） ・・・（５）
さらに、加水分解反応は、上記の式（３）、（４）及び下記の式（６）、（７）を満たすことが特に好ましい。
Ｐ≦−０．０２４Ｔ＋１２．０３（２０５≦Ｔ≦２５０） ・・・（６）
２０５≦Ｔ＜２５０ ・・・（７）
また、加水分解反応は、下記の式（８）を満たすことが好ましい。
Ｐ≦１０ ・・・（８）
容器内の最高圧力Ｐを１０ＭＰａ以下とすることで、加水分解反応をさせるときに用いる容器、加圧機構などの装置のコストが少なくてすむ。
【００１５】
なお、タンタルペンタノルマルブトキシド以外のタンタルアルコキシドの加水分解反応についても、上記の式（ｉ）、（ｉｉ）と同様に起こり、最終的に結晶化された酸化タンタル粒子が得られると考えられる。
【００１６】
（実施形態１）
本発明の実施形態１に係る酸化タンタル粒子の製造方法について、図１（ａ）を用いて説明する。
【００１７】
まず、反応容器である第１の槽１０１の内部にタンタルアルコキシドと有機溶媒の混合物１０２を用意する。
【００１８】
次に、有機溶媒とタンタルアルコキシドの混合物に水を加える。このとき、第１の槽の内部の最高温度Ｔ（℃）及び第１の槽の内部の最高圧力Ｐ（ＭＰａ）が、上記の式（１）及び（２）を満たすように、第１の槽の内部の環境を調整する。このようにすることで、結晶化された酸化タンタル粒子を得ることができる。
【００１９】
なお、本実施形態に係る酸化タンタル粒子の製造方法は、上記の工程以外の工程を含んでいてもよい。例えば、得られた結晶化された酸化タンタル粒子の表面に表面修飾剤を加える工程などが挙げられる。表面修飾剤を加えることによって、結晶化された酸化タンタル粒子同士の凝集をさらに抑制することができる。
【００２０】
（第１の槽）
本実施形態において、反応容器である第１の槽としては耐熱性、耐圧性の密閉容器であればよく、形状などは特に限定されず、例えば、オートクレーブを用いることができる。耐熱性、耐圧性がともに高いことから、第１の槽として、ステンレス鋼（Ｓｔａｉｎｌｅｓｓ ｕｓｅｄ ｓｔｅｅｌ、以下、ＳＵＳと略すことがある）製のオートクレーブを用いることが好ましい。
【００２１】
また、第１の槽としては、バッチ式でもよいし、フロー式でもよい。
【００２２】
オートクレーブ内部の環境を調整するために、オートクレーブ内部を昇温、加圧する手段は、特に限定されない。例えば、まず、オートクレーブ外部から電気炉で加熱してオートクレーブ内部の温度を反応温度まで昇温させる。そして、オートクレーブ内部の温度が反応温度に到達した時に、オートクレーブ外部から不活性ガスをオートクレーブ内部に導入することで、オートクレーブ内部の圧力を上げることができる。もし、オートクレーブ内部の温度が反応温度に到達した時にすでにオートクレーブ内部の圧力が必要な圧力に達している場合は、オートクレーブ外部から不活性ガスをオートクレーブ内部に導入しなくてもよい。
【００２３】
また、オートクレーブ内部の圧力を必要な圧力に達するまで上げた後に、反応温度まで昇温させてもよい。
【００２４】
上記の不活性ガスとしては、窒素ガス、ヘリウムガス、ネオンガス、アルゴンガスなどが挙げられる。
【００２５】
なお、上記の反応温度及び必要な圧力は、上記式（１）及び（２）で示される範囲内の値である。
【００２６】
（加水分解反応の反応時間について）
加水分解反応の反応時間について、タンタルアルコキシドと水との加水分解反応、重縮合反応、非晶質から相転移反応を経て結晶化された酸化タンタルを生成しやすくするために、反応時間は１時間以上１０時間以下であることが好ましく、特に２時間以上７時間以下が好ましい。
【００２７】
（タンタルアルコキシド）
本実施形態におけるタンタルアルコキシドとしては、タンタルペンタメトキシド、タンタルペンタエトキシド、タンタルペンタノルマルプロポキシド、タンタルペンタイソプロポキシド、タンタルペンタノルマルブトキシド、タンタルペンタイソブトキシド、タンタルペンタセカンダリーブトキシド、タンタルペンタターシャリーブトキシド、タンタルターシャリーペンチルオキシド、タンタルターシャリーヘキシルオキシド、タンタルターシャリーヘプチルオキシドが挙げられる。
【００２８】
（有機溶媒）
本実施形態における有機溶媒としては、炭化水素、エーテル類、アルコール類、イオン性液体などが挙げられる。
【００２９】
炭化水素としては、ベンゼン、トルエン、キシレン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、ペンタン、ヘキサン、イソヘキサン、ヘプタン、オクタン、ノナン、１−オクタデセンなどが挙げられる。
【００３０】
エーテル類としては、ジエチルエーテル、テトラヒドロフランなどが挙げられる。
【００３１】
アルコール類としては、メタノール、エタノール、プロパノール、イソプロパール、ブタノール、イソブタノール、セカンダリーブタノール、ターシャリーブタノール、ペンタノール、２−ペンタノール、イソペンタノール、ターシャリーペンタノール、ヘキサノール、２−メチル−２−ペンタノール、３−メチル−３−ペンタノール、ヘプタノール、ベンジルアルコール、１，２−エタンジオール、１，３−ブタンジオール、１，４−プロパンジオール、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、ポリエチレングリコール、グリセリンが挙げられる。
【００３２】
イオン性液体としては、１−エチル−３−メチルイミダゾリウム塩、１−ブチル−３−メチルイミダゾリウム塩、１−ヘキシル−３−メチルイミダゾリウム塩、１−オクチル−３−メチルイミダゾリウム塩、１−ヘキサデシル−３−メチルイミダゾリウム塩、１−オクタデシル−３−メチルイミダゾリウム塩、１−エチル−２、３−ジメチルイミダゾリウム塩、１−ブチル−２、３−ジメチルイミダゾリウム塩、１−ヘキシル−ジメチルイミダゾリウム塩、１−エチルピリジニウム塩、１−ブチルピリジニウム塩、１−ヘキシルピリジニウム塩、１−メチル−３−アリルイミダゾリウム塩、１−エチル−３−アリルイミダゾリウム塩、１−プロピル−３−アリルイミダゾリウム塩、１−ブチル−３−アリルイミダゾリウム塩、１−ペンチル−３−アリルイミダゾリウム塩、１−オクチル−３−アリルイミダゾリウム塩、１−アリル−３−エチルイミダゾリウム塩、１−アリル−３−ブチルイミダゾリウム塩、１，３−ジアリルイミダゾリウム塩、１−エチル−２，３，５−トリメチルピラゾリウム塩、１−プロピル−２，３，５−トリメチルピラゾリウム塩、１−ブチル−２，３，５−トリメチルピラゾリウム塩が挙げられる。
【００３３】
（表面修飾剤）
本実施形態における表面修飾剤としては、シラン系カップリング剤、有機カルボン酸、有機窒素化合物、有機硫黄化合物、有機リン化合物などが挙げられる。
【００３４】
シラン系カップリング剤としては、メチルトリメトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、テトラエトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、プロピルトリメトキシシラン、プロピルトリエトキシシラン、ヘキシルトリメトキシシラン、ヘキシルトリエトキシシラン、デシルトリメトキシシラン、トリフルオロプロピルトリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、ｐ−スチリルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−トリエトキシシリル−Ｎ−（１，３−ジメチル−ブチリデン）プロピルアミン、Ｎ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−クロロプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、ビス（トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、３−イソシアネートプロピルトリエトキシシランなどが挙げられる。
【００３５】
有機カルボン酸としては、ヘキシル酸、オクチル酸、デシル酸、ドデシル酸、テトラデシル酸、ヘキサデシル酸、オクタデシル酸、オレイン酸、エライジン酸、エルカ酸、ネルボン酸、リノール酸、γ‐リノレン酸、ジホモ‐γ‐リノレン酸、アラキドン酸、α‐リノレン酸、ステアリドン酸、エイコサペンタエン酸、ドコサヘキサエン酸、シクロヘキサンカルボン酸、マレイン酸、フマル酸などが挙げられる。
【００３６】
有機窒素化合物としては、ヘキシルアミン、オクチルアミン、デシルアミン、ドデシルアミン、テトラデシルアミン、ヘキサデシルアミン、オクタデシルアミン、フェニルアミン、ジヘキシルアミン、ジオクチルアミン、ジデシルアミン、ジドデシルアミン、ジテトラデシルアミン、ジヘキサデシルアミン、ジオクタデシルアミン、ジフェニルアミン、トリヘキシルアミン、トリオクチルアミン、トリデシルアミン、トリドデシルアミン、トリテトラデシルアミン、トリヘキサデシルアミン、トリオクタデシルアミン、トリフェニルアミン、オレイルアミンなどが挙げられる。
【００３７】
有機硫黄化合物としては、オクチルベンゼンスルホン酸、デシルベンゼンスルホン酸、ドデシルベンゼンスルホン酸、テトラデシルベンゼンスルホン酸、ヘキサデシルベンゼンスルホン酸、オクタデシルベンゼンスルホン酸、ヘキサンチオール、オクタンチオール、デカンチオール、トデカンチオール、テトラデカンチオール、ヘキサデカンチオール、オクタデカンチオールなどが挙げられる。
【００３８】
有機リン化合物としては、ヘキシルホスホン酸、オクチルホスホン酸、デシルホスホン酸、ドデシルホスホン酸、テトラデシルホスホン酸、ヘキサデシルホスホン酸、オクタデシルホスホン酸、フェニルホスホン酸、トリヘキシルホスフィン、トリオクチルホスフィン、トリデシルホスフィン、トリドデシルホスフィン、トリテトラデシルホスフィン、トリヘキサデシルホスフィン、トリオクタデシルホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリヘキシルホスフィンオキシド、トリオクチルホスフィンオキシド、トリデシルホスフィンオキシド、トリドデシルホスフィンオキシド、トリテトラデシルホスフィンオキシド、トリヘキサデシルホスフィンオキシド、トリオクタデシルホスフィンオキシド、トリフェニルホスフィンオキシド、リン酸トリス（２−エチルヘキシル）、リン酸トリフェニルなどが挙げられる。なお、上記の表面修飾剤は単独で使用しても、複数混合して使用してもよい。
【００３９】
（酸化タンタル粒子）
本実施形態に係る酸化タンタル粒子の製造方法によれば、実施例において後述するようにδ相（デルタ相）の結晶化された酸化タンタル粒子が得られる。結晶化された酸化タンタル粒子の中でもδ相（デルタ相）酸化タンタル粒子は、α相（アルファ相）、β相（ベータ相）に比べて、球状のものが多く、有機ポリマーやガラスに添加して複合材料としたときに、その複合材料は散乱や屈折が生じにくいため、レンズの添加剤に特に適している。
【００４０】
（有機モノマーと酸化タンタル粒子との分散液）
湿式媒体撹拌ミル（ビーズミル）を用いて、極性溶媒や非極性溶媒に、有機モノマーと本実施形態に係る酸化タンタル粒子の製造方法によって得られた、酸化タンタル粒子とが分散した分散液を調製することが可能である。
【００４１】
なお、上記有機モノマーとして、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリ酢酸ビニル、テフロン（登録商標）、ＡＢＳ樹脂、ＡＳ樹脂、アクリル樹脂（ＰＭＭＡ）、ポリアミド、ポリアセタール、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、環状ポリオレフィン（ＣＯＰ）、ポリイミド（ＰＩ）などの熱可塑性樹脂や、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、ポリイミド（ＰＩ）などの熱硬化性樹脂を用いることができる。特に有機モノマーとして、炭化水素系モノマーや脂環式モノマーを用いると、低吸湿特性や低線膨張特性という観点から好ましい。
【００４２】
（有機ポリマーと酸化タンタル粒子との複合材料）
上記の有機モノマーと酸化タンタルの分散液に、光の照射や加熱をすることにより、有機モノマーを重合硬化することで透明な有機ポリマー・無機粒子複合材料を得ることが可能である。また、重合硬化するとき、あるいは重合硬化した後に成形ないし加工することで高屈折率、高分散（低アッベ数）かつ、透明度の高い光学レンズを得ることができる。
【００４３】
（光学素子の製造方法）
本実施形態に係る光学素子の製造方法の一例について図２を用いて説明する。まず、上記酸化タンタルの製造方法によって得られた酸化タンタル粒子２０１を用意する（Ｓ１）。次に用意した酸化タンタル粒子２０１を有機モノマー２０２に分散させる（Ｓ２）。次に、成形型２０３に酸化タンタル粒子が分散した有機モノマーを入れる（Ｓ３）。そして、有機モノマーを硬化させる（Ｓ４）。このような工程を経ることによって、光学素子２０４を得ることができる。
【００４４】
ここで、図２では、凸レンズのような光学素子を示しているが、適宜、型を選択することにより、凹レンズのような光学素子や、シリンドリカルレンズなどを作製することも可能である。
【００４５】
また、上記の、酸化タンタル粒子を有機モノマーの分散させる方法としては、ビールミル、ビーズミル、ジェットミル、混練機を用いる方法が挙げられる。また、有機モノマーを硬化させる手段としては、熱で硬化する方法、紫外光で硬化する方法、紫外と可視光を併用して硬化する方法、マイクロ波又はミリ波照射で硬化する方法、ＥＢ照射で硬化する方法などが挙げられる。
【００４６】
また、上記の有機モノマーの代わりに、熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂を用いることも可能である。熱可塑性樹脂を硬化させるためには、熱可塑性樹脂を冷却すればよい。
また、型を用いることで光学素子を所望の形状に成型してもよいが、酸化タンタル粒子が分散した有機モノマーの有機モノマーを硬化させた後、研磨加工して所望の形状に成型してもよい。
【００４７】
本実施形態に係る光学素子の製造方法の他の例は、上記の酸化タンタル粒子を分散させた有機溶媒と、有機モノマーとを混合した後、その有機溶媒を除去した上で有機モノマーを硬化することによって、光学素子を得る方法である。
【００４８】
本実施形態に係る光学素子の製造方法によって得られる光学素子の例としては、光学レンズや光学プリズムとしては、カメラの撮像系レンズ；顕微鏡、内視鏡、望遠鏡レンズ等のレンズ；眼鏡レンズ等の全光線透過型レンズ；光ディスク用途としては、ＣＤ、ＣＤ−ＲＯＭ、ＷＯＲＭ（追記型光ディスク）、ＭＯ（書き変え可能な光ディスク；光磁気ディスク）、ＭＤ（ミニディスク）、ＤＶＤ（デジタルビデオディスク）等光ディスクのピックアップレンズ；走査光学系のレンズとしては、レーザビームプリンターのｆθレンズ、センサー用レンズ等のレーザ走査系レンズ；カメラのファインダー系のプリズムレンズ等が挙げられる。その他の例としては、液晶ディスプレイ等の導光板；偏光フィルム、位相差フィルム、光拡散フィルム等の光学フィルム；光拡散板；光カード；液晶表示素子基板等が挙げられる。
【００４９】
上記の光学素子の中でレンズであることが好ましい。レンズを製造する場合、上記で光学素子を得る工程の後にさらに、該光学素子の表面に反射防止膜を設ける工程を有していてもよく、反射防止膜と光学素子との間に中間層を設ける工程を有していてもよい。反射防止膜は特に限定されないが、レンズの屈折率と近い屈折率を有するものであることが好ましい。また、中間層は特に限定されないが、レンズの屈折率と反射防止膜の屈折率との間の値をもつ材料からなることが好ましい。また、レンズにおいて、内面反射を低減するため、光が通過できない部分、通常はレンズ側端部（通称はコバ部）などに、使用波長域において実質不透明な膜を形成してもよい。
【００５０】
（ガラス・無機粒子複合材料）
さらに、ガラス（硝材）に本実施形態に係る酸化タンタル粒子の製造方法によって得られた、酸化タンタル粒子を添加し、光学レンズとして用いることが出来る。酸化タンタル粒子を熱間等方圧加圧（Ｈｏｔ Ｉｓｏｓｔａｔｉｃ Ｐｒｅｓｓ：ＨＩＰ）法、放電プラズマ焼結（Ｓｐａｒｋ Ｐｌａｓｍａ Ｓｉｎｔｅｒｉｎｇ：ＳＰＳ）法、真空焼結法、真空ホットプレスを用いることで透明度の高い光学レンズを得ることができる。
【００５１】
（光学レンズ）
上記の光学レンズとしては凹レンズ、凸レンズ、球面レンズ、非球面レンズ、回折光学素子（ＤＯＥ）、屈折率分布型（ＧＲＩＮ）レンズなどが挙げられる。
【００５２】
以上の光学レンズはフィルムカメラ、デジタルカメラ（ＤＳＣ）、ビデオカメラ（ＶＤ）、携帯電話カメラ、監視カメラ、ＴＶカメラ、映画カメラ、プロジェクターに搭載することが可能である。
【００５３】
（実施形態２）
本発明の実施形態２に係る酸化タンタルの製造方法について図１（ｂ）を用いて説明する。なお、ここでは、実施形態１と異なる点について説明し、共通することについては、説明を省略する。
【００５４】
まず、水１０４の入った第２の槽１０３と、第２の槽１０３の中に存在するタンタルアルコキシドと有機溶媒の混合物１０２の入った第１の槽１０１を用意する。反応容器である第２の槽１０３は密閉されている。
【００５５】
次に、第１の槽１０１と第２の槽１０３の内部が、上記の式（１）、（２）を満たすような温度、圧力となるように、昇温、加圧する。昇温、加圧しているときに、第２の槽１０３に入っている水１０４が蒸発して、第２の槽１０３の中の混合物１０２に入る。すると、混合物１０２と水１０４とが反応（加水分解反応）する。
【００５６】
そして、上記の式（１）、（２）の条件を満たすような温度、圧力下に置かれるため、上記の式（ｉ）、（ｉｉ）で示される反応が進み、結晶化された酸化タンタル粒子を製造することができる。
【００５７】
（第２の槽）
本実施形態における第２の槽としては耐熱性、耐圧性を有し、密閉されていないものであればよく、形状などは特に限定されない。耐熱性、耐圧性がともに高いことから、第２の槽として、ＳＵＳ製のビーカーを用いることが好ましい。
【実施例】
【００５８】
以下、本発明の実施例について説明するが、本発明はこれらに限定されない。
【００５９】
（結晶性の分析手法）
以下に説明する本発明の実施例において、生成した結晶化された酸化タンタル粒子の結晶性の分析は、粉末Ｘ線回折（ＸＲＤ）測定によって行った。Ｘ線回折装置としては、株式会社リガク製ＲＩＮＴ２１００（Ｘ線管電圧４０ｋＶ、Ｘ線管電電流４０ｍＡ）を用いた。ここで、２θ＝２２．９°の回折ピークはδ相（デルタ相）酸化タンタルの（００１）面に由来する（ＪＣＰＤＳ Ｎｏ．１９−１２９９）。得られたＸ線回折ピーク（２θ＝２２．９°）から下記の式（７）のシェラー式を用いてδ相（デルタ相）酸化タンタル（００１）面の結晶子径Ｄ（００１）を算出した。２θ＝２２．９°回折ピークの回折強度が大きく、（００１）面の結晶子径Ｄ（００１）が大きいほど結晶性の良いδ相（デルタ相）酸化タンタル粒子が生成しているといえる。２θ＝２２．９°回折ピークの回折強度が小さく、（００１）面の結晶子径Ｄ（００１）が小さいほど微結晶な酸化タンタル粒子が生成しているといえる。Ｘ線回折データのデータ処理と結晶子径Ｄ（００１）の算出には、粉末Ｘ線回折パターン総合解析ソフトウェアＪＡＤＥを使用した。
Ｄ（００１）＝Ｋ×λＣｕ−Ｋα１／β（００１）ｃｏｓθ・・・（７）（ここで、Ｋ＝０．９、λＣｕ−Ｋα１＝０．１５４０５６ｎｍ、β（００１）は回折ピーク（２θ＝２２．９°）の半価幅である）
【００６０】
（実施例１）
内容量１ＬのＳＵＳ製オートクレーブの中にタンタルペンタノルマルブトキシド２７．３２５ｇ（５０ｍｍｏｌ）とトルエン３００ｍＬを加えた。オートクレーブの蓋をして内部を密閉し、窒素ガスで置換した。オートクレーブの外部から電気炉で加熱し、昇温速度６．２℃／分でオートクレーブ内部の温度が２０５℃となるまで昇温した。内部の温度が２０５℃に到達した時のオートクレーブ内部の圧力は０．６２ＭＰａであった。次にオートクレーブ内部に窒素ガスを導入し、オートクレーブ内部の圧力を５．９０ＭＰａとした。次にシングルプランジャーポンプを用いて水４５ｇ（２．５ｍｏｌ）をオートクレーブ内部に加えた。この時、オートクレーブ内部の圧力は６．４１ＭＰａであった。オートクレーブ内部の温度を２０５℃に保持し、６時間攪拌しながら反応させた。この時の、オートクレーブ内の最高温度は２０５℃、最高圧力は７．１１ＭＰａであった。冷却後、得られた沈殿物を濾別し、減圧乾燥し、白色粉末１１．７４ｇを得た。白色粉末を測定試料とし、ＸＲＤ測定した。得られた白色粉末は、Ｘ線回折パターンからδ相（デルタ相）の結晶化された酸化タンタルであることが分かった（ＪＣＰＤＳ Ｎｏ．１９−１２９９）。また、２θ＝２２．９°付近に（００１）面に由来する回折ピークが観測され、その最大回折強度は１４０６ｃｐｓ、シェラー式から（００１）面の結晶子径は１２ｎｍであることが分かった。
【００６１】
（実施例２）
内容量１ＬのＳＵＳ製オートクレーブの中にタンタルペンタノルマルブトキシド２７．３２５ｇ（５０ｍｍｏｌ）とトルエン３００ｍＬを加えた。オートクレーブの蓋をして内部を密閉し、窒素ガスで置換した。オートクレーブ外部から電気炉で加熱し、昇温速度５．０℃／分でオートクレーブ内部温度２１０℃まで昇温した。内温２１０℃到達時のオートクレーブ内部圧力は０．７６ＭＰａであった。次にシングルプランジャーポンプを用いて水４５ｇ（２．５ｍｏｌ）をオートクレーブ内部に加えた。この時、オートクレーブ内部圧力は２．５９ＭＰａであった。オートクレーブ内部の温度を２１０℃に保持し、６時間攪拌しながら反応させた。この時の、オートクレーブ内の最高温度は２１０℃、最高圧力は２．６６ＭＰａであった。冷却後、得られた沈殿物を濾別し、減圧乾燥し、白色粉末１２．７７ｇを得た。白色粉末を測定試料とし、ＸＲＤ測定した。Ｘ線回折パターンからδ相（デルタ相）の結晶化された酸化タンタルであることが分かった（ＪＣＰＤＳ Ｎｏ．１９−１２９９）。また、２θ＝２２．９°付近に（００１）面に由来する回折ピークが観測され、その最大回折強度は１６７０ｃｐｓ、シェラー式から（００１）面の結晶子径は１８ｎｍであることが分かった。
【００６２】
（実施例３）
内容量１ＬのＳＵＳ製オートクレーブの中にタンタルペンタノルマルブトキシド２７．３２５ｇ（５０ｍｍｏｌ）とトルエン３００ｍＬを加えた。オートクレーブの蓋をして内部を密閉し、窒素ガスで置換した。オートクレーブの外部から電気炉で加熱し、昇温速度５．４℃／分でオートクレーブ内部の温度が２２０℃となるまで昇温した。内部の温度が２２０℃に到達した時のオートクレーブ内部の圧力は０．８３ＭＰａであった。次にシングルプランジャーポンプを用いて水４５ｇ（２．５ｍｏｌ）をオートクレーブ内部に加えた。この時、オートクレーブ内部の圧力は３．０７ＭＰａであった。オートクレーブの内部の温度を２２０℃に保持し、６時間攪拌しながら反応させた。この時の、オートクレーブ内の最高温度は２２０℃、最高圧力は３．２１ＭＰａであった。冷却後、得られた沈殿物を濾別し、減圧乾燥し、白色粉末１１．３９ｇを得た。白色粉末を測定試料とし、ＸＲＤ測定した。得られた白色粉末は、Ｘ線回折パターンからδ相（デルタ相）の結晶化された酸化タンタルであることが分かった（ＪＣＰＤＳ Ｎｏ．１９−１２９９）。また、２θ＝２２．９°付近に（００１）面に由来する回折ピークが観測され、その最大回折強度は４０５０ｃｐｓ、シェラー式から（００１）面の結晶子径は３７ｎｍであることが分かった。
【００６３】
（実施例４）
内容量１ＬのＳＵＳ製オートクレーブの中にタンタルペンタノルマルブトキシド５．４６５ｇ（１０ｍｍｏｌ）とシクロヘキサン１００ｍＬを加えた。オートクレーブの蓋をして内部を密閉し、窒素ガスで置換した。オートクレーブの外部から電気炉で加熱し、昇温速度５．６℃／分でオートクレーブ内部の温度が２５０℃となるまで昇温した。内部の温度が２５０℃に到達した時のオートクレーブ内部の圧力は２．３１ＭＰａであった。次にシングルプランジャーポンプを用いて水２７ｇ（１．５ｍｏｌ）をオートクレーブ内部に加えた。この時、オートクレーブ内部の圧力は３．２１ＭＰａであった。オートクレーブの内部の温度を２５０℃に保持し、６時間攪拌しながら反応させた。この時の、オートクレーブ内の最高温度は２５０℃、最高圧力は６．０３ＭＰａであった。冷却後、得られた沈殿物を濾別し、減圧乾燥し、白色粉末２．２２ｇを得た。白色粉末を測定試料とし、ＸＲＤ測定した。得られた白色粉末は、Ｘ線回折パターンからδ相（デルタ相）の結晶化された酸化タンタルであることが分かった（ＪＣＰＤＳ Ｎｏ．１９−１２９９）。また、２θ＝２２．９°付近に（００１）面に由来する回折ピークが観測され、その最大回折強度は９７２２ｃｐｓ、シェラー式から（００１）面の結晶子径は４３ｎｍであることが分かった。
【００６４】
（実施例５）
内容量１ＬのＳＵＳ製オートクレーブの中にタンタルペンタノルマルブトキシド５．４６５ｇ（１０ｍｍｏｌ）とトルエン１００ｍＬを加えた。オートクレーブの蓋をして内部を密閉し、窒素ガスで置換した。オートクレーブの外部から電気炉で加熱し、昇温速度２．２℃／分でオートクレーブ内部温度２５０℃まで昇温した。内部の温度が２５０℃に到達した時のオートクレーブ内部の圧力は１．５４ＭＰａであった。次にシングルプランジャーポンプを用いて水２７ｇ（１．５ｍｏｌ）をオートクレーブ内部に加えた。この時のオートクレーブ内部圧力は２．７６ＭＰａであった。オートクレーブ内部の温度を２５０℃に保持し、６時間攪拌しながら反応させた。この時の、オートクレーブ内の最高温度は２５０℃、最高圧力は５．１４ＭＰａであった。冷却後、得られた沈殿物を濾別し、減圧乾燥し、白色粉末１．９４ｇを得た。白色粉末を測定試料とし、ＸＲＤ測定した。得られた白色粉末は、Ｘ線回折パターンからδ相（デルタ相）の結晶化された酸化タンタルであることが分かった（ＪＣＰＤＳ Ｎｏ．１９−１２９９）。また、２θ＝２２．９°付近に（００１）面に由来する回折ピークが観測され、その最大回折強度は１０１９１ｃｐｓ、シェラー式から（００１）面の結晶子径は４０ｎｍであることが分かった。
【００６５】
（実施例６）
内容量１ＬのＳＵＳ製オートクレーブの中に３００ｍＬのＳＵＳ製ビーカーを設置した。ＳＵＳ製ビーカーの中にタンタルペンタノルマルブトキシド５．４６５ｇ（１０ｍｍｏｌ）とメチルシクロヘキサン１００ｍＬを入れ、ＳＵＳ製ビーカーとＳＵＳ製オートクレーブの内壁面との隙間に水２７ｇ（１．５ｍｏｌ）を加えた。オートクレーブの蓋をして内部を密閉し、アルゴンガスで置換した。オートクレーブの外部から電気炉で加熱し、昇温速度３．２℃／分でオートクレーブ内部の温度が２５０℃となるまで昇温した。内部の温度が２５０℃に到達した時のオートクレーブ内部の圧力は０．８３ＭＰａであった。次にオートクレーブ内部にアルゴンガスを導入し、オートクレーブ内部圧力を０．９０ＭＰａとした。オートクレーブ内部の温度を２５０℃に保持し、６時間攪拌しながら反応後させた。この時の、オートクレーブ内の最高温度は２５０℃、最高圧力は０．９６ＭＰａであった。冷却後、得られた沈殿物を濾別し、減圧乾燥し、白色粉末１．８５ｇを得た。白色粉末を測定試料とし、ＸＲＤ測定した。得られた白色粉末は、Ｘ線回折パターンからδ相（デルタ相）の結晶化された酸化タンタル（Ｔａ２Ｏ５）であることが分かった（ＪＣＰＤＳ Ｎｏ．１９−１２９９）。また、２θ＝２２．９°付近に（００１）面に由来する回折ピークが観測され、その最大回折強度は８３６７ｃｐｓ、シェラー式から（００１）面の結晶子径は３３ｎｍであることが分かった。
【００６６】
（実施例７）
内容量１ＬのＳＵＳ製オートクレーブの中に３００ｍＬのＳＵＳ製ビーカーを設置した。ＳＵＳ製ビーカーの中にタンタルペンタノルマルブトキシド５．４６５ｇ（１０ｍｍｏｌ）とシクロヘキサン１００ｍＬを入れ、ＳＵＳ製ビーカーとＳＵＳ製オートクレーブの内壁面との隙間に水２７ｇ（１．５ｍｏｌ）を加えた。オートクレーブの蓋をして内部を密閉し、アルゴンガスで置換した。オートクレーブの外部から電気炉で加熱し、昇温速度３．５℃／分でオートクレーブ内部の温度が２５０℃となるまで昇温した。内部の温度が２５０℃に到達した時のオートクレーブ内部の圧力は０．７４ＭＰａであった。次にオートクレーブ内部にアルゴンガスを導入し、オートクレーブ内部圧力を０．９０ＭＰａとした。オートクレーブ内部の温度を２５０℃に保持し、６時間攪拌しながら反応させた。この時の、オートクレーブ内の最高温度は２５０℃、最高圧力は０．９４ＭＰａであった。冷却後、得られた沈殿物を濾別し、減圧乾燥し、白色粉末２．２６ｇを得た。白色粉末を測定試料とし、ＸＲＤ測定した。得られた白色粉末は、Ｘ線回折パターンからδ相（デルタ相）の結晶化された酸化タンタルであることが分かった（ＪＣＰＤＳ Ｎｏ．１９−１２９９）。また、２θ＝２２．９°付近に（００１）面に由来する回折ピークが観測され、その最大回折強度は８６７１ｃｐｓ、シェラー式から（００１）面の結晶子径は３７ｎｍであることが分かった。
【００６７】
（比較例１）
内容量１ＬのＳＵＳ製オートクレーブの中に３００ｍＬのＳＵＳ製ビーカーを設置した。ＳＵＳ製ビーカーの中にタンタルペンタノルマルブトキシド５．４６５ｇ（１０ｍｍｏｌ）とシクロヘキサン１００ｍＬを入れ、ＳＵＳ製ビーカーとＳＵＳ製オートクレーブの内壁面との隙間に水２７ｇ（１．５ｍｏｌ）を加えた。オートクレーブの蓋をして内部を密閉し、窒素ガスで置換した。オートクレーブの外部から電気炉で加熱し、昇温速度２．９℃／分でオートクレーブ内部の温度が２００℃となるまで昇温した。内部の温度が２００℃に到達した時のオートクレーブ内部の圧力は２．３８ＭＰａであった。次にオートクレーブ内部にアルゴンガスを導入し、オートクレーブ内部の圧力を８．０３ＭＰａとした。オートクレーブ内部の温度を２００℃に保持し、６時間攪拌しながら反応させた。この時の、オートクレーブ内の最高温度は２００℃、最高圧力は８．５５ＭＰａであった。冷却後、得られた沈殿物を濾別し、８０℃で１２時間減圧乾燥し、白色粉末２．１５ｇを得た。白色粉末を測定試料とし、ＸＲＤ測定した。得られた白色粉末のＸ線回折パターンはハローピーク（非晶質由来のピーク）を示し、δ相（デルタ相）の結晶化された酸化タンタル由来の回折ピークは観測されなかった。すなわち、得られた酸化タンタルは非晶質であることが分かった。
【００６８】
（比較例２）
内容量１ＬのＳＵＳ製オートクレーブの中に３００ｍＬのＳＵＳ製ビーカーを設置した。ＳＵＳ製ビーカーの中にタンタルペンタノルマルブトキシド５．４６５ｇ（１０ｍｍｏｌ）とトルエン１００ｍＬを入れ、ＳＵＳ製ビーカーとＳＵＳ製オートクレーブの内壁面との隙間に水２７ｇ（１．５ｍｏｌ）を加えた。オートクレーブの蓋をして内部を密閉し、アルゴンガスで置換した。オートクレーブの外部から電気炉で加熱し、昇温速度３．７℃／分でオートクレーブ内部の温度が２５０℃となるまで昇温した。内部の温度が２５０℃に到達した時のオートクレーブ内部の圧力は０．４２ＭＰａであった。オートクレーブ内部の温度を２５０℃に保持し、６時間攪拌しながら反応後させた。この時の、オートクレーブ内の最高温度は２５０℃、最高圧力は０．４４ＭＰａであった。冷却後、得られた沈殿物を濾別し、減圧乾燥し、白色粉末２．３２ｇを得た。白色粉末を測定試料とし、ＸＲＤ測定した。得られた白色粉末のＸ線回折パターンはハローピーク（非晶質由来のピーク）を示し、δ相（デルタ相）の結晶化された酸化タンタル由来のピークは観測されなかった。得られた酸化タンタルは非晶質であることが分かった。
【００６９】
（比較例３）
内容量１ＬのＳＵＳ製オートクレーブの中にタンタルペンタノルマルブトキシド２．０３１ｇ（５ｍｍｏｌ）と１−オクタデセン１００ｍＬを加えた。オートクレーブの蓋をして内部を密閉し、窒素ガスで置換した。オートクレーブ外部から電気炉で加熱し、昇温速度５．１℃／分でオートクレーブ内部温度２９０℃まで昇温した。内温２９０℃到達時のオートクレーブ内部圧力は０．１９ＭＰａであった。次に耐圧シリンジポンプを用いて水３．６５ｇ（０．２ｍｏｌ）をオートクレーブ内部に加えた。この時、オートクレーブ内部圧力は０．３６ＭＰａであった。オートクレーブ内部温度２９０℃で６時間攪拌・反応後した。この時の、オートクレーブ内の最高温度は２９０℃、最高圧力は０．７８ＭＰａであった。冷却後、得られた沈殿物を濾別し、減圧乾燥し、白色粉末１．１５ｇを得た。白色粉末を測定試料とし、ＸＲＤ測定した。Ｘ線回折パターンからハローピークのみ観測され、非晶質の酸化タンタルであることが分かった。
【００７０】
（まとめ）
上記、実施例１から７及び比較例１から３で得られた結果について、表１及び図３にまとめた。なお、表１および図３において、酸化タンタル粒子が結晶化した場合は○、結晶化しなかった場合は×で示した。このように、上記の式（１）及び（２）の条件、より好ましくは式（１）、（３）、（４）及び（５）で示される条件、さらに好ましくは式（３）、（４）、（６）及び（７）を満足する場合において、結晶化された酸化タンタル粒子を製造できることがわかった。
【００７１】
【表１】
【符号の説明】
【００７２】
１０１ 第１の槽
１０２ タンタルアルコキシドと有機溶媒の混合物
１０３ 第２の槽
１０４ 水
【技術分野】
【０００１】
本発明は、酸化タンタル粒子の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
酸化タンタル粒子は、可視光領域の光を吸収しにくい、屈折率が高い、アッベ数が低いという性質をもつため、レンズの添加剤として用いられる。
【０００３】
特に、結晶化された酸化タンタル粒子は、非晶質の酸化タンタル粒子に比べて、粒子ごとの屈折率、アッベ数の差が小さい。そのため、結晶化された酸化タンタル粒子をレンズの母材に添加したとき、そのレンズ内の位置ごとの屈折率、アッベ数の差も小さい。
【０００４】
従来の結晶化された酸化タンタル粒子の製造方法は、有機溶媒のトルエンに溶かしたタンタルペンタブトキシドをオートクレーブ反応容器にいれ、３００℃、高圧下でタンタルペンタブトキシドを加水分解することによって得る（非特許文献１）。一般的に、無機粒子を製造する際に、３００℃以上の高温下の反応を利用する場合、粒子同士の衝突頻度が高くなるため、粒子同士が凝集するおそれがあることが知られている。一方、従来、タンタルアルコキシドを低温、低圧下で加水分解すると、非晶質の酸化タンタル粒子が得られることが知られている。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００５】
【非特許文献１】Ｈ．Ｋｏｍｉｎａｍｉ ｅｔ ａｌ．、Ｐｈｙｓｉｃａｌ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｐｈｙｓｉｃｓ、３号、１３巻、２６９７−２７０３項（２００１）．
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
そこで本発明は、上記課題に鑑みてなされたものであり、３００℃よりも低い温度で、結晶化された酸化タンタル粒子を製造する方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明に係る酸化タンタル粒子の製造方法は、容器内にタンタルアルコキシドを用意する工程と、前記容器内で前記タンタルアルコキシドを加水分解する加水分解工程と、を含む酸化タンタル粒子の製造方法において、前記加水分解工程における、前記容器内の最高温度Ｔ（℃）及び前記容器内の最高圧力Ｐ（ＭＰａ）が、下記の式（１）及び（２）を満たすことを特徴とする。
２０５≦Ｔ＜３００ ・・・（１）
Ｐ≧０．９ ・・・（２）
【発明の効果】
【０００８】
本発明は、高圧下でタンタルアルコキシドを加水分解することにより、低温でも、結晶化された酸化タンタル粒子を製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】本発明の実施形態に係る酸化タンタル粒子の製造方法について説明するための図である（（ａ）実施形態１（ｂ）実施形態２）。
【図２】本発明の実施形態に係る光学素子の製造方法の一例を説明するための図である。
【図３】本発明の実施例及び比較例で得られた結果について示したグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
本発明の実施形態について以下に説明する。
【００１１】
本実施形態に係る酸化タンタル粒子の製造方法は、容器内にタンタルアルコキシドを用意する工程と、前記容器内で前記タンタルアルコキシドを加水分解する加水分解工程と、を含む酸化タンタル粒子の製造方法において、
前記加水分解工程における、前記容器内の最高温度Ｔ（℃）及び前記容器内の最高圧力Ｐ（ＭＰａ）が、下記の式（１）及び（２）を満たすことを特徴とする。
２０５≦Ｔ＜３００ ・・・（１）
Ｐ≧０．９ ・・・（２）
ここで、タンタルアルコキシドとして、タンタルペンタノルマルブトキシド（Ｔａ（ＯＣ４Ｈ９）５）を用いた場合、下記の式（ｉ）、（ｉｉ）で示される加水分解反応が生じる。
Ｔａ（ＯＣ４Ｈ９）５＋５Ｈ２Ｏ → Ｔａ（ＯＨ）５＋５Ｃ４Ｈ９ＯＨ ・・・（ｉ）
２Ｔａ（ＯＨ）５ → Ｔａ２Ｏ５＋５Ｈ２Ｏ ・・・（ｉｉ）
【００１２】
なお、以下では上記と同様に、Ｔ及びＰは、加水分解工程における、反応容器内の最高温度Ｔ（℃）及び反応容器内の最高圧力Ｐ（ＭＰａ）を意味する。本実施形態における加水分解工程において、加水分解反応が起きている時間のうち、容器内の温度が最高温度Ｔ（℃）である時間の割合が５０％以上であることが好ましく、７５％以上であることがより好ましく、１００％以上であることが特に好ましい。また、本実施形態における加水分解工程において、加水分解反応が起きている時間のうち、容器内の圧力が最高圧力Ｐ（ＭＰａ）である時間の割合が５０％以上であることが好ましく、７５％以上であることがより好ましく、１００％であることが特に好ましい。
【００１３】
また、前記加水分解工程は、前記反応容器内の温度が前記最高温度Ｔ（℃）である状態で、前記タンタルアルコキシドと水とを反応させる工程であることが好ましい。最高温度Ｔ（℃）である状態でタンタルアルコキシドと水とを反応させる場合、反応速度が速い。
【００１４】
この加水分解反応が上記式（１）及び（２）の条件下で起こることにより、結晶化された酸化タンタル粒子を得ることができる。さらに、３００℃よりも低い温度で加水分解反応が起こるため、酸化タンタル粒子同士の凝集が生じにくく、粒径の小さい結晶化された酸化タンタル粒子を得ることができる。粒径の小さい粒子をレンズの母材に添加した場合、得られるレンズは光を散乱させにくい。一方、３００℃以上の高温下で加水分解反応が起こると、酸化タンタル粒子同士の衝突頻度が高くなるため、酸化タンタル粒子同士が凝集するおそれがある。また、加水分解反応は、上記の式（１）、下記の式（３）、（４）、及び（５）を満たすことがより好ましい。
Ｐ≧−０．８９Ｔ＋１８９．５６（２０５≦Ｔ＜２１０） ・・・（３）
Ｐ≧−０．０４３Ｔ＋１１．６９（２１０≦Ｔ＜２５０） ・・・（４）
Ｐ≧０．９（２５０≦Ｔ＜３００） ・・・（５）
さらに、加水分解反応は、上記の式（３）、（４）及び下記の式（６）、（７）を満たすことが特に好ましい。
Ｐ≦−０．０２４Ｔ＋１２．０３（２０５≦Ｔ≦２５０） ・・・（６）
２０５≦Ｔ＜２５０ ・・・（７）
また、加水分解反応は、下記の式（８）を満たすことが好ましい。
Ｐ≦１０ ・・・（８）
容器内の最高圧力Ｐを１０ＭＰａ以下とすることで、加水分解反応をさせるときに用いる容器、加圧機構などの装置のコストが少なくてすむ。
【００１５】
なお、タンタルペンタノルマルブトキシド以外のタンタルアルコキシドの加水分解反応についても、上記の式（ｉ）、（ｉｉ）と同様に起こり、最終的に結晶化された酸化タンタル粒子が得られると考えられる。
【００１６】
（実施形態１）
本発明の実施形態１に係る酸化タンタル粒子の製造方法について、図１（ａ）を用いて説明する。
【００１７】
まず、反応容器である第１の槽１０１の内部にタンタルアルコキシドと有機溶媒の混合物１０２を用意する。
【００１８】
次に、有機溶媒とタンタルアルコキシドの混合物に水を加える。このとき、第１の槽の内部の最高温度Ｔ（℃）及び第１の槽の内部の最高圧力Ｐ（ＭＰａ）が、上記の式（１）及び（２）を満たすように、第１の槽の内部の環境を調整する。このようにすることで、結晶化された酸化タンタル粒子を得ることができる。
【００１９】
なお、本実施形態に係る酸化タンタル粒子の製造方法は、上記の工程以外の工程を含んでいてもよい。例えば、得られた結晶化された酸化タンタル粒子の表面に表面修飾剤を加える工程などが挙げられる。表面修飾剤を加えることによって、結晶化された酸化タンタル粒子同士の凝集をさらに抑制することができる。
【００２０】
（第１の槽）
本実施形態において、反応容器である第１の槽としては耐熱性、耐圧性の密閉容器であればよく、形状などは特に限定されず、例えば、オートクレーブを用いることができる。耐熱性、耐圧性がともに高いことから、第１の槽として、ステンレス鋼（Ｓｔａｉｎｌｅｓｓ ｕｓｅｄ ｓｔｅｅｌ、以下、ＳＵＳと略すことがある）製のオートクレーブを用いることが好ましい。
【００２１】
また、第１の槽としては、バッチ式でもよいし、フロー式でもよい。
【００２２】
オートクレーブ内部の環境を調整するために、オートクレーブ内部を昇温、加圧する手段は、特に限定されない。例えば、まず、オートクレーブ外部から電気炉で加熱してオートクレーブ内部の温度を反応温度まで昇温させる。そして、オートクレーブ内部の温度が反応温度に到達した時に、オートクレーブ外部から不活性ガスをオートクレーブ内部に導入することで、オートクレーブ内部の圧力を上げることができる。もし、オートクレーブ内部の温度が反応温度に到達した時にすでにオートクレーブ内部の圧力が必要な圧力に達している場合は、オートクレーブ外部から不活性ガスをオートクレーブ内部に導入しなくてもよい。
【００２３】
また、オートクレーブ内部の圧力を必要な圧力に達するまで上げた後に、反応温度まで昇温させてもよい。
【００２４】
上記の不活性ガスとしては、窒素ガス、ヘリウムガス、ネオンガス、アルゴンガスなどが挙げられる。
【００２５】
なお、上記の反応温度及び必要な圧力は、上記式（１）及び（２）で示される範囲内の値である。
【００２６】
（加水分解反応の反応時間について）
加水分解反応の反応時間について、タンタルアルコキシドと水との加水分解反応、重縮合反応、非晶質から相転移反応を経て結晶化された酸化タンタルを生成しやすくするために、反応時間は１時間以上１０時間以下であることが好ましく、特に２時間以上７時間以下が好ましい。
【００２７】
（タンタルアルコキシド）
本実施形態におけるタンタルアルコキシドとしては、タンタルペンタメトキシド、タンタルペンタエトキシド、タンタルペンタノルマルプロポキシド、タンタルペンタイソプロポキシド、タンタルペンタノルマルブトキシド、タンタルペンタイソブトキシド、タンタルペンタセカンダリーブトキシド、タンタルペンタターシャリーブトキシド、タンタルターシャリーペンチルオキシド、タンタルターシャリーヘキシルオキシド、タンタルターシャリーヘプチルオキシドが挙げられる。
【００２８】
（有機溶媒）
本実施形態における有機溶媒としては、炭化水素、エーテル類、アルコール類、イオン性液体などが挙げられる。
【００２９】
炭化水素としては、ベンゼン、トルエン、キシレン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、ペンタン、ヘキサン、イソヘキサン、ヘプタン、オクタン、ノナン、１−オクタデセンなどが挙げられる。
【００３０】
エーテル類としては、ジエチルエーテル、テトラヒドロフランなどが挙げられる。
【００３１】
アルコール類としては、メタノール、エタノール、プロパノール、イソプロパール、ブタノール、イソブタノール、セカンダリーブタノール、ターシャリーブタノール、ペンタノール、２−ペンタノール、イソペンタノール、ターシャリーペンタノール、ヘキサノール、２−メチル−２−ペンタノール、３−メチル−３−ペンタノール、ヘプタノール、ベンジルアルコール、１，２−エタンジオール、１，３−ブタンジオール、１，４−プロパンジオール、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、ポリエチレングリコール、グリセリンが挙げられる。
【００３２】
イオン性液体としては、１−エチル−３−メチルイミダゾリウム塩、１−ブチル−３−メチルイミダゾリウム塩、１−ヘキシル−３−メチルイミダゾリウム塩、１−オクチル−３−メチルイミダゾリウム塩、１−ヘキサデシル−３−メチルイミダゾリウム塩、１−オクタデシル−３−メチルイミダゾリウム塩、１−エチル−２、３−ジメチルイミダゾリウム塩、１−ブチル−２、３−ジメチルイミダゾリウム塩、１−ヘキシル−ジメチルイミダゾリウム塩、１−エチルピリジニウム塩、１−ブチルピリジニウム塩、１−ヘキシルピリジニウム塩、１−メチル−３−アリルイミダゾリウム塩、１−エチル−３−アリルイミダゾリウム塩、１−プロピル−３−アリルイミダゾリウム塩、１−ブチル−３−アリルイミダゾリウム塩、１−ペンチル−３−アリルイミダゾリウム塩、１−オクチル−３−アリルイミダゾリウム塩、１−アリル−３−エチルイミダゾリウム塩、１−アリル−３−ブチルイミダゾリウム塩、１，３−ジアリルイミダゾリウム塩、１−エチル−２，３，５−トリメチルピラゾリウム塩、１−プロピル−２，３，５−トリメチルピラゾリウム塩、１−ブチル−２，３，５−トリメチルピラゾリウム塩が挙げられる。
【００３３】
（表面修飾剤）
本実施形態における表面修飾剤としては、シラン系カップリング剤、有機カルボン酸、有機窒素化合物、有機硫黄化合物、有機リン化合物などが挙げられる。
【００３４】
シラン系カップリング剤としては、メチルトリメトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、テトラエトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、プロピルトリメトキシシラン、プロピルトリエトキシシラン、ヘキシルトリメトキシシラン、ヘキシルトリエトキシシラン、デシルトリメトキシシラン、トリフルオロプロピルトリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、ｐ−スチリルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−トリエトキシシリル−Ｎ−（１，３−ジメチル−ブチリデン）プロピルアミン、Ｎ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−クロロプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、ビス（トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、３−イソシアネートプロピルトリエトキシシランなどが挙げられる。
【００３５】
有機カルボン酸としては、ヘキシル酸、オクチル酸、デシル酸、ドデシル酸、テトラデシル酸、ヘキサデシル酸、オクタデシル酸、オレイン酸、エライジン酸、エルカ酸、ネルボン酸、リノール酸、γ‐リノレン酸、ジホモ‐γ‐リノレン酸、アラキドン酸、α‐リノレン酸、ステアリドン酸、エイコサペンタエン酸、ドコサヘキサエン酸、シクロヘキサンカルボン酸、マレイン酸、フマル酸などが挙げられる。
【００３６】
有機窒素化合物としては、ヘキシルアミン、オクチルアミン、デシルアミン、ドデシルアミン、テトラデシルアミン、ヘキサデシルアミン、オクタデシルアミン、フェニルアミン、ジヘキシルアミン、ジオクチルアミン、ジデシルアミン、ジドデシルアミン、ジテトラデシルアミン、ジヘキサデシルアミン、ジオクタデシルアミン、ジフェニルアミン、トリヘキシルアミン、トリオクチルアミン、トリデシルアミン、トリドデシルアミン、トリテトラデシルアミン、トリヘキサデシルアミン、トリオクタデシルアミン、トリフェニルアミン、オレイルアミンなどが挙げられる。
【００３７】
有機硫黄化合物としては、オクチルベンゼンスルホン酸、デシルベンゼンスルホン酸、ドデシルベンゼンスルホン酸、テトラデシルベンゼンスルホン酸、ヘキサデシルベンゼンスルホン酸、オクタデシルベンゼンスルホン酸、ヘキサンチオール、オクタンチオール、デカンチオール、トデカンチオール、テトラデカンチオール、ヘキサデカンチオール、オクタデカンチオールなどが挙げられる。
【００３８】
有機リン化合物としては、ヘキシルホスホン酸、オクチルホスホン酸、デシルホスホン酸、ドデシルホスホン酸、テトラデシルホスホン酸、ヘキサデシルホスホン酸、オクタデシルホスホン酸、フェニルホスホン酸、トリヘキシルホスフィン、トリオクチルホスフィン、トリデシルホスフィン、トリドデシルホスフィン、トリテトラデシルホスフィン、トリヘキサデシルホスフィン、トリオクタデシルホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリヘキシルホスフィンオキシド、トリオクチルホスフィンオキシド、トリデシルホスフィンオキシド、トリドデシルホスフィンオキシド、トリテトラデシルホスフィンオキシド、トリヘキサデシルホスフィンオキシド、トリオクタデシルホスフィンオキシド、トリフェニルホスフィンオキシド、リン酸トリス（２−エチルヘキシル）、リン酸トリフェニルなどが挙げられる。なお、上記の表面修飾剤は単独で使用しても、複数混合して使用してもよい。
【００３９】
（酸化タンタル粒子）
本実施形態に係る酸化タンタル粒子の製造方法によれば、実施例において後述するようにδ相（デルタ相）の結晶化された酸化タンタル粒子が得られる。結晶化された酸化タンタル粒子の中でもδ相（デルタ相）酸化タンタル粒子は、α相（アルファ相）、β相（ベータ相）に比べて、球状のものが多く、有機ポリマーやガラスに添加して複合材料としたときに、その複合材料は散乱や屈折が生じにくいため、レンズの添加剤に特に適している。
【００４０】
（有機モノマーと酸化タンタル粒子との分散液）
湿式媒体撹拌ミル（ビーズミル）を用いて、極性溶媒や非極性溶媒に、有機モノマーと本実施形態に係る酸化タンタル粒子の製造方法によって得られた、酸化タンタル粒子とが分散した分散液を調製することが可能である。
【００４１】
なお、上記有機モノマーとして、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリ酢酸ビニル、テフロン（登録商標）、ＡＢＳ樹脂、ＡＳ樹脂、アクリル樹脂（ＰＭＭＡ）、ポリアミド、ポリアセタール、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、環状ポリオレフィン（ＣＯＰ）、ポリイミド（ＰＩ）などの熱可塑性樹脂や、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、ポリイミド（ＰＩ）などの熱硬化性樹脂を用いることができる。特に有機モノマーとして、炭化水素系モノマーや脂環式モノマーを用いると、低吸湿特性や低線膨張特性という観点から好ましい。
【００４２】
（有機ポリマーと酸化タンタル粒子との複合材料）
上記の有機モノマーと酸化タンタルの分散液に、光の照射や加熱をすることにより、有機モノマーを重合硬化することで透明な有機ポリマー・無機粒子複合材料を得ることが可能である。また、重合硬化するとき、あるいは重合硬化した後に成形ないし加工することで高屈折率、高分散（低アッベ数）かつ、透明度の高い光学レンズを得ることができる。
【００４３】
（光学素子の製造方法）
本実施形態に係る光学素子の製造方法の一例について図２を用いて説明する。まず、上記酸化タンタルの製造方法によって得られた酸化タンタル粒子２０１を用意する（Ｓ１）。次に用意した酸化タンタル粒子２０１を有機モノマー２０２に分散させる（Ｓ２）。次に、成形型２０３に酸化タンタル粒子が分散した有機モノマーを入れる（Ｓ３）。そして、有機モノマーを硬化させる（Ｓ４）。このような工程を経ることによって、光学素子２０４を得ることができる。
【００４４】
ここで、図２では、凸レンズのような光学素子を示しているが、適宜、型を選択することにより、凹レンズのような光学素子や、シリンドリカルレンズなどを作製することも可能である。
【００４５】
また、上記の、酸化タンタル粒子を有機モノマーの分散させる方法としては、ビールミル、ビーズミル、ジェットミル、混練機を用いる方法が挙げられる。また、有機モノマーを硬化させる手段としては、熱で硬化する方法、紫外光で硬化する方法、紫外と可視光を併用して硬化する方法、マイクロ波又はミリ波照射で硬化する方法、ＥＢ照射で硬化する方法などが挙げられる。
【００４６】
また、上記の有機モノマーの代わりに、熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂を用いることも可能である。熱可塑性樹脂を硬化させるためには、熱可塑性樹脂を冷却すればよい。
また、型を用いることで光学素子を所望の形状に成型してもよいが、酸化タンタル粒子が分散した有機モノマーの有機モノマーを硬化させた後、研磨加工して所望の形状に成型してもよい。
【００４７】
本実施形態に係る光学素子の製造方法の他の例は、上記の酸化タンタル粒子を分散させた有機溶媒と、有機モノマーとを混合した後、その有機溶媒を除去した上で有機モノマーを硬化することによって、光学素子を得る方法である。
【００４８】
本実施形態に係る光学素子の製造方法によって得られる光学素子の例としては、光学レンズや光学プリズムとしては、カメラの撮像系レンズ；顕微鏡、内視鏡、望遠鏡レンズ等のレンズ；眼鏡レンズ等の全光線透過型レンズ；光ディスク用途としては、ＣＤ、ＣＤ−ＲＯＭ、ＷＯＲＭ（追記型光ディスク）、ＭＯ（書き変え可能な光ディスク；光磁気ディスク）、ＭＤ（ミニディスク）、ＤＶＤ（デジタルビデオディスク）等光ディスクのピックアップレンズ；走査光学系のレンズとしては、レーザビームプリンターのｆθレンズ、センサー用レンズ等のレーザ走査系レンズ；カメラのファインダー系のプリズムレンズ等が挙げられる。その他の例としては、液晶ディスプレイ等の導光板；偏光フィルム、位相差フィルム、光拡散フィルム等の光学フィルム；光拡散板；光カード；液晶表示素子基板等が挙げられる。
【００４９】
上記の光学素子の中でレンズであることが好ましい。レンズを製造する場合、上記で光学素子を得る工程の後にさらに、該光学素子の表面に反射防止膜を設ける工程を有していてもよく、反射防止膜と光学素子との間に中間層を設ける工程を有していてもよい。反射防止膜は特に限定されないが、レンズの屈折率と近い屈折率を有するものであることが好ましい。また、中間層は特に限定されないが、レンズの屈折率と反射防止膜の屈折率との間の値をもつ材料からなることが好ましい。また、レンズにおいて、内面反射を低減するため、光が通過できない部分、通常はレンズ側端部（通称はコバ部）などに、使用波長域において実質不透明な膜を形成してもよい。
【００５０】
（ガラス・無機粒子複合材料）
さらに、ガラス（硝材）に本実施形態に係る酸化タンタル粒子の製造方法によって得られた、酸化タンタル粒子を添加し、光学レンズとして用いることが出来る。酸化タンタル粒子を熱間等方圧加圧（Ｈｏｔ Ｉｓｏｓｔａｔｉｃ Ｐｒｅｓｓ：ＨＩＰ）法、放電プラズマ焼結（Ｓｐａｒｋ Ｐｌａｓｍａ Ｓｉｎｔｅｒｉｎｇ：ＳＰＳ）法、真空焼結法、真空ホットプレスを用いることで透明度の高い光学レンズを得ることができる。
【００５１】
（光学レンズ）
上記の光学レンズとしては凹レンズ、凸レンズ、球面レンズ、非球面レンズ、回折光学素子（ＤＯＥ）、屈折率分布型（ＧＲＩＮ）レンズなどが挙げられる。
【００５２】
以上の光学レンズはフィルムカメラ、デジタルカメラ（ＤＳＣ）、ビデオカメラ（ＶＤ）、携帯電話カメラ、監視カメラ、ＴＶカメラ、映画カメラ、プロジェクターに搭載することが可能である。
【００５３】
（実施形態２）
本発明の実施形態２に係る酸化タンタルの製造方法について図１（ｂ）を用いて説明する。なお、ここでは、実施形態１と異なる点について説明し、共通することについては、説明を省略する。
【００５４】
まず、水１０４の入った第２の槽１０３と、第２の槽１０３の中に存在するタンタルアルコキシドと有機溶媒の混合物１０２の入った第１の槽１０１を用意する。反応容器である第２の槽１０３は密閉されている。
【００５５】
次に、第１の槽１０１と第２の槽１０３の内部が、上記の式（１）、（２）を満たすような温度、圧力となるように、昇温、加圧する。昇温、加圧しているときに、第２の槽１０３に入っている水１０４が蒸発して、第２の槽１０３の中の混合物１０２に入る。すると、混合物１０２と水１０４とが反応（加水分解反応）する。
【００５６】
そして、上記の式（１）、（２）の条件を満たすような温度、圧力下に置かれるため、上記の式（ｉ）、（ｉｉ）で示される反応が進み、結晶化された酸化タンタル粒子を製造することができる。
【００５７】
（第２の槽）
本実施形態における第２の槽としては耐熱性、耐圧性を有し、密閉されていないものであればよく、形状などは特に限定されない。耐熱性、耐圧性がともに高いことから、第２の槽として、ＳＵＳ製のビーカーを用いることが好ましい。
【実施例】
【００５８】
以下、本発明の実施例について説明するが、本発明はこれらに限定されない。
【００５９】
（結晶性の分析手法）
以下に説明する本発明の実施例において、生成した結晶化された酸化タンタル粒子の結晶性の分析は、粉末Ｘ線回折（ＸＲＤ）測定によって行った。Ｘ線回折装置としては、株式会社リガク製ＲＩＮＴ２１００（Ｘ線管電圧４０ｋＶ、Ｘ線管電電流４０ｍＡ）を用いた。ここで、２θ＝２２．９°の回折ピークはδ相（デルタ相）酸化タンタルの（００１）面に由来する（ＪＣＰＤＳ Ｎｏ．１９−１２９９）。得られたＸ線回折ピーク（２θ＝２２．９°）から下記の式（７）のシェラー式を用いてδ相（デルタ相）酸化タンタル（００１）面の結晶子径Ｄ（００１）を算出した。２θ＝２２．９°回折ピークの回折強度が大きく、（００１）面の結晶子径Ｄ（００１）が大きいほど結晶性の良いδ相（デルタ相）酸化タンタル粒子が生成しているといえる。２θ＝２２．９°回折ピークの回折強度が小さく、（００１）面の結晶子径Ｄ（００１）が小さいほど微結晶な酸化タンタル粒子が生成しているといえる。Ｘ線回折データのデータ処理と結晶子径Ｄ（００１）の算出には、粉末Ｘ線回折パターン総合解析ソフトウェアＪＡＤＥを使用した。
Ｄ（００１）＝Ｋ×λＣｕ−Ｋα１／β（００１）ｃｏｓθ・・・（７）（ここで、Ｋ＝０．９、λＣｕ−Ｋα１＝０．１５４０５６ｎｍ、β（００１）は回折ピーク（２θ＝２２．９°）の半価幅である）
【００６０】
（実施例１）
内容量１ＬのＳＵＳ製オートクレーブの中にタンタルペンタノルマルブトキシド２７．３２５ｇ（５０ｍｍｏｌ）とトルエン３００ｍＬを加えた。オートクレーブの蓋をして内部を密閉し、窒素ガスで置換した。オートクレーブの外部から電気炉で加熱し、昇温速度６．２℃／分でオートクレーブ内部の温度が２０５℃となるまで昇温した。内部の温度が２０５℃に到達した時のオートクレーブ内部の圧力は０．６２ＭＰａであった。次にオートクレーブ内部に窒素ガスを導入し、オートクレーブ内部の圧力を５．９０ＭＰａとした。次にシングルプランジャーポンプを用いて水４５ｇ（２．５ｍｏｌ）をオートクレーブ内部に加えた。この時、オートクレーブ内部の圧力は６．４１ＭＰａであった。オートクレーブ内部の温度を２０５℃に保持し、６時間攪拌しながら反応させた。この時の、オートクレーブ内の最高温度は２０５℃、最高圧力は７．１１ＭＰａであった。冷却後、得られた沈殿物を濾別し、減圧乾燥し、白色粉末１１．７４ｇを得た。白色粉末を測定試料とし、ＸＲＤ測定した。得られた白色粉末は、Ｘ線回折パターンからδ相（デルタ相）の結晶化された酸化タンタルであることが分かった（ＪＣＰＤＳ Ｎｏ．１９−１２９９）。また、２θ＝２２．９°付近に（００１）面に由来する回折ピークが観測され、その最大回折強度は１４０６ｃｐｓ、シェラー式から（００１）面の結晶子径は１２ｎｍであることが分かった。
【００６１】
（実施例２）
内容量１ＬのＳＵＳ製オートクレーブの中にタンタルペンタノルマルブトキシド２７．３２５ｇ（５０ｍｍｏｌ）とトルエン３００ｍＬを加えた。オートクレーブの蓋をして内部を密閉し、窒素ガスで置換した。オートクレーブ外部から電気炉で加熱し、昇温速度５．０℃／分でオートクレーブ内部温度２１０℃まで昇温した。内温２１０℃到達時のオートクレーブ内部圧力は０．７６ＭＰａであった。次にシングルプランジャーポンプを用いて水４５ｇ（２．５ｍｏｌ）をオートクレーブ内部に加えた。この時、オートクレーブ内部圧力は２．５９ＭＰａであった。オートクレーブ内部の温度を２１０℃に保持し、６時間攪拌しながら反応させた。この時の、オートクレーブ内の最高温度は２１０℃、最高圧力は２．６６ＭＰａであった。冷却後、得られた沈殿物を濾別し、減圧乾燥し、白色粉末１２．７７ｇを得た。白色粉末を測定試料とし、ＸＲＤ測定した。Ｘ線回折パターンからδ相（デルタ相）の結晶化された酸化タンタルであることが分かった（ＪＣＰＤＳ Ｎｏ．１９−１２９９）。また、２θ＝２２．９°付近に（００１）面に由来する回折ピークが観測され、その最大回折強度は１６７０ｃｐｓ、シェラー式から（００１）面の結晶子径は１８ｎｍであることが分かった。
【００６２】
（実施例３）
内容量１ＬのＳＵＳ製オートクレーブの中にタンタルペンタノルマルブトキシド２７．３２５ｇ（５０ｍｍｏｌ）とトルエン３００ｍＬを加えた。オートクレーブの蓋をして内部を密閉し、窒素ガスで置換した。オートクレーブの外部から電気炉で加熱し、昇温速度５．４℃／分でオートクレーブ内部の温度が２２０℃となるまで昇温した。内部の温度が２２０℃に到達した時のオートクレーブ内部の圧力は０．８３ＭＰａであった。次にシングルプランジャーポンプを用いて水４５ｇ（２．５ｍｏｌ）をオートクレーブ内部に加えた。この時、オートクレーブ内部の圧力は３．０７ＭＰａであった。オートクレーブの内部の温度を２２０℃に保持し、６時間攪拌しながら反応させた。この時の、オートクレーブ内の最高温度は２２０℃、最高圧力は３．２１ＭＰａであった。冷却後、得られた沈殿物を濾別し、減圧乾燥し、白色粉末１１．３９ｇを得た。白色粉末を測定試料とし、ＸＲＤ測定した。得られた白色粉末は、Ｘ線回折パターンからδ相（デルタ相）の結晶化された酸化タンタルであることが分かった（ＪＣＰＤＳ Ｎｏ．１９−１２９９）。また、２θ＝２２．９°付近に（００１）面に由来する回折ピークが観測され、その最大回折強度は４０５０ｃｐｓ、シェラー式から（００１）面の結晶子径は３７ｎｍであることが分かった。
【００６３】
（実施例４）
内容量１ＬのＳＵＳ製オートクレーブの中にタンタルペンタノルマルブトキシド５．４６５ｇ（１０ｍｍｏｌ）とシクロヘキサン１００ｍＬを加えた。オートクレーブの蓋をして内部を密閉し、窒素ガスで置換した。オートクレーブの外部から電気炉で加熱し、昇温速度５．６℃／分でオートクレーブ内部の温度が２５０℃となるまで昇温した。内部の温度が２５０℃に到達した時のオートクレーブ内部の圧力は２．３１ＭＰａであった。次にシングルプランジャーポンプを用いて水２７ｇ（１．５ｍｏｌ）をオートクレーブ内部に加えた。この時、オートクレーブ内部の圧力は３．２１ＭＰａであった。オートクレーブの内部の温度を２５０℃に保持し、６時間攪拌しながら反応させた。この時の、オートクレーブ内の最高温度は２５０℃、最高圧力は６．０３ＭＰａであった。冷却後、得られた沈殿物を濾別し、減圧乾燥し、白色粉末２．２２ｇを得た。白色粉末を測定試料とし、ＸＲＤ測定した。得られた白色粉末は、Ｘ線回折パターンからδ相（デルタ相）の結晶化された酸化タンタルであることが分かった（ＪＣＰＤＳ Ｎｏ．１９−１２９９）。また、２θ＝２２．９°付近に（００１）面に由来する回折ピークが観測され、その最大回折強度は９７２２ｃｐｓ、シェラー式から（００１）面の結晶子径は４３ｎｍであることが分かった。
【００６４】
（実施例５）
内容量１ＬのＳＵＳ製オートクレーブの中にタンタルペンタノルマルブトキシド５．４６５ｇ（１０ｍｍｏｌ）とトルエン１００ｍＬを加えた。オートクレーブの蓋をして内部を密閉し、窒素ガスで置換した。オートクレーブの外部から電気炉で加熱し、昇温速度２．２℃／分でオートクレーブ内部温度２５０℃まで昇温した。内部の温度が２５０℃に到達した時のオートクレーブ内部の圧力は１．５４ＭＰａであった。次にシングルプランジャーポンプを用いて水２７ｇ（１．５ｍｏｌ）をオートクレーブ内部に加えた。この時のオートクレーブ内部圧力は２．７６ＭＰａであった。オートクレーブ内部の温度を２５０℃に保持し、６時間攪拌しながら反応させた。この時の、オートクレーブ内の最高温度は２５０℃、最高圧力は５．１４ＭＰａであった。冷却後、得られた沈殿物を濾別し、減圧乾燥し、白色粉末１．９４ｇを得た。白色粉末を測定試料とし、ＸＲＤ測定した。得られた白色粉末は、Ｘ線回折パターンからδ相（デルタ相）の結晶化された酸化タンタルであることが分かった（ＪＣＰＤＳ Ｎｏ．１９−１２９９）。また、２θ＝２２．９°付近に（００１）面に由来する回折ピークが観測され、その最大回折強度は１０１９１ｃｐｓ、シェラー式から（００１）面の結晶子径は４０ｎｍであることが分かった。
【００６５】
（実施例６）
内容量１ＬのＳＵＳ製オートクレーブの中に３００ｍＬのＳＵＳ製ビーカーを設置した。ＳＵＳ製ビーカーの中にタンタルペンタノルマルブトキシド５．４６５ｇ（１０ｍｍｏｌ）とメチルシクロヘキサン１００ｍＬを入れ、ＳＵＳ製ビーカーとＳＵＳ製オートクレーブの内壁面との隙間に水２７ｇ（１．５ｍｏｌ）を加えた。オートクレーブの蓋をして内部を密閉し、アルゴンガスで置換した。オートクレーブの外部から電気炉で加熱し、昇温速度３．２℃／分でオートクレーブ内部の温度が２５０℃となるまで昇温した。内部の温度が２５０℃に到達した時のオートクレーブ内部の圧力は０．８３ＭＰａであった。次にオートクレーブ内部にアルゴンガスを導入し、オートクレーブ内部圧力を０．９０ＭＰａとした。オートクレーブ内部の温度を２５０℃に保持し、６時間攪拌しながら反応後させた。この時の、オートクレーブ内の最高温度は２５０℃、最高圧力は０．９６ＭＰａであった。冷却後、得られた沈殿物を濾別し、減圧乾燥し、白色粉末１．８５ｇを得た。白色粉末を測定試料とし、ＸＲＤ測定した。得られた白色粉末は、Ｘ線回折パターンからδ相（デルタ相）の結晶化された酸化タンタル（Ｔａ２Ｏ５）であることが分かった（ＪＣＰＤＳ Ｎｏ．１９−１２９９）。また、２θ＝２２．９°付近に（００１）面に由来する回折ピークが観測され、その最大回折強度は８３６７ｃｐｓ、シェラー式から（００１）面の結晶子径は３３ｎｍであることが分かった。
【００６６】
（実施例７）
内容量１ＬのＳＵＳ製オートクレーブの中に３００ｍＬのＳＵＳ製ビーカーを設置した。ＳＵＳ製ビーカーの中にタンタルペンタノルマルブトキシド５．４６５ｇ（１０ｍｍｏｌ）とシクロヘキサン１００ｍＬを入れ、ＳＵＳ製ビーカーとＳＵＳ製オートクレーブの内壁面との隙間に水２７ｇ（１．５ｍｏｌ）を加えた。オートクレーブの蓋をして内部を密閉し、アルゴンガスで置換した。オートクレーブの外部から電気炉で加熱し、昇温速度３．５℃／分でオートクレーブ内部の温度が２５０℃となるまで昇温した。内部の温度が２５０℃に到達した時のオートクレーブ内部の圧力は０．７４ＭＰａであった。次にオートクレーブ内部にアルゴンガスを導入し、オートクレーブ内部圧力を０．９０ＭＰａとした。オートクレーブ内部の温度を２５０℃に保持し、６時間攪拌しながら反応させた。この時の、オートクレーブ内の最高温度は２５０℃、最高圧力は０．９４ＭＰａであった。冷却後、得られた沈殿物を濾別し、減圧乾燥し、白色粉末２．２６ｇを得た。白色粉末を測定試料とし、ＸＲＤ測定した。得られた白色粉末は、Ｘ線回折パターンからδ相（デルタ相）の結晶化された酸化タンタルであることが分かった（ＪＣＰＤＳ Ｎｏ．１９−１２９９）。また、２θ＝２２．９°付近に（００１）面に由来する回折ピークが観測され、その最大回折強度は８６７１ｃｐｓ、シェラー式から（００１）面の結晶子径は３７ｎｍであることが分かった。
【００６７】
（比較例１）
内容量１ＬのＳＵＳ製オートクレーブの中に３００ｍＬのＳＵＳ製ビーカーを設置した。ＳＵＳ製ビーカーの中にタンタルペンタノルマルブトキシド５．４６５ｇ（１０ｍｍｏｌ）とシクロヘキサン１００ｍＬを入れ、ＳＵＳ製ビーカーとＳＵＳ製オートクレーブの内壁面との隙間に水２７ｇ（１．５ｍｏｌ）を加えた。オートクレーブの蓋をして内部を密閉し、窒素ガスで置換した。オートクレーブの外部から電気炉で加熱し、昇温速度２．９℃／分でオートクレーブ内部の温度が２００℃となるまで昇温した。内部の温度が２００℃に到達した時のオートクレーブ内部の圧力は２．３８ＭＰａであった。次にオートクレーブ内部にアルゴンガスを導入し、オートクレーブ内部の圧力を８．０３ＭＰａとした。オートクレーブ内部の温度を２００℃に保持し、６時間攪拌しながら反応させた。この時の、オートクレーブ内の最高温度は２００℃、最高圧力は８．５５ＭＰａであった。冷却後、得られた沈殿物を濾別し、８０℃で１２時間減圧乾燥し、白色粉末２．１５ｇを得た。白色粉末を測定試料とし、ＸＲＤ測定した。得られた白色粉末のＸ線回折パターンはハローピーク（非晶質由来のピーク）を示し、δ相（デルタ相）の結晶化された酸化タンタル由来の回折ピークは観測されなかった。すなわち、得られた酸化タンタルは非晶質であることが分かった。
【００６８】
（比較例２）
内容量１ＬのＳＵＳ製オートクレーブの中に３００ｍＬのＳＵＳ製ビーカーを設置した。ＳＵＳ製ビーカーの中にタンタルペンタノルマルブトキシド５．４６５ｇ（１０ｍｍｏｌ）とトルエン１００ｍＬを入れ、ＳＵＳ製ビーカーとＳＵＳ製オートクレーブの内壁面との隙間に水２７ｇ（１．５ｍｏｌ）を加えた。オートクレーブの蓋をして内部を密閉し、アルゴンガスで置換した。オートクレーブの外部から電気炉で加熱し、昇温速度３．７℃／分でオートクレーブ内部の温度が２５０℃となるまで昇温した。内部の温度が２５０℃に到達した時のオートクレーブ内部の圧力は０．４２ＭＰａであった。オートクレーブ内部の温度を２５０℃に保持し、６時間攪拌しながら反応後させた。この時の、オートクレーブ内の最高温度は２５０℃、最高圧力は０．４４ＭＰａであった。冷却後、得られた沈殿物を濾別し、減圧乾燥し、白色粉末２．３２ｇを得た。白色粉末を測定試料とし、ＸＲＤ測定した。得られた白色粉末のＸ線回折パターンはハローピーク（非晶質由来のピーク）を示し、δ相（デルタ相）の結晶化された酸化タンタル由来のピークは観測されなかった。得られた酸化タンタルは非晶質であることが分かった。
【００６９】
（比較例３）
内容量１ＬのＳＵＳ製オートクレーブの中にタンタルペンタノルマルブトキシド２．０３１ｇ（５ｍｍｏｌ）と１−オクタデセン１００ｍＬを加えた。オートクレーブの蓋をして内部を密閉し、窒素ガスで置換した。オートクレーブ外部から電気炉で加熱し、昇温速度５．１℃／分でオートクレーブ内部温度２９０℃まで昇温した。内温２９０℃到達時のオートクレーブ内部圧力は０．１９ＭＰａであった。次に耐圧シリンジポンプを用いて水３．６５ｇ（０．２ｍｏｌ）をオートクレーブ内部に加えた。この時、オートクレーブ内部圧力は０．３６ＭＰａであった。オートクレーブ内部温度２９０℃で６時間攪拌・反応後した。この時の、オートクレーブ内の最高温度は２９０℃、最高圧力は０．７８ＭＰａであった。冷却後、得られた沈殿物を濾別し、減圧乾燥し、白色粉末１．１５ｇを得た。白色粉末を測定試料とし、ＸＲＤ測定した。Ｘ線回折パターンからハローピークのみ観測され、非晶質の酸化タンタルであることが分かった。
【００７０】
（まとめ）
上記、実施例１から７及び比較例１から３で得られた結果について、表１及び図３にまとめた。なお、表１および図３において、酸化タンタル粒子が結晶化した場合は○、結晶化しなかった場合は×で示した。このように、上記の式（１）及び（２）の条件、より好ましくは式（１）、（３）、（４）及び（５）で示される条件、さらに好ましくは式（３）、（４）、（６）及び（７）を満足する場合において、結晶化された酸化タンタル粒子を製造できることがわかった。
【００７１】
【表１】
【符号の説明】
【００７２】
１０１ 第１の槽
１０２ タンタルアルコキシドと有機溶媒の混合物
１０３ 第２の槽
１０４ 水
【特許請求の範囲】
【請求項１】
容器内にタンタルアルコキシドを用意する工程と、前記容器内で前記タンタルアルコキシドを加水分解する加水分解工程と、を含む酸化タンタル粒子の製造方法において、
前記加水分解工程における、前記容器内の最高温度Ｔ（℃）及び前記容器内の最高圧力Ｐ（ＭＰａ）が、下記の式（１）及び（２）を満たすことを特徴とする酸化タンタル粒子の製造方法。
２０５≦Ｔ＜３００ ・・・（１）
Ｐ≧０．９ ・・・（２）
【請求項２】
前記加水分解工程における前記最高温度Ｔ（℃）及び前記最高圧力Ｐ（ＭＰａ）が、下記の式（３）、（４）、及び（５）を満たすことを特徴とする請求項１に記載の酸化タンタル粒子の製造方法。
Ｐ≧−０．８９Ｔ＋１８９．５６（２０５≦Ｔ＜２１０） ・・・（３）
Ｐ≧−０．０４３Ｔ＋１１．６９（２１０≦Ｔ＜２５０） ・・・（４）
Ｐ≧０．９（２５０≦Ｔ＜３００） ・・・（５）
【請求項３】
前記加水分解工程における前記最高温度Ｔ（℃）及び前記最高圧力Ｐ（ＭＰａ）が、下記の式（３）、（４）、（６）及び（７）を満たすことを特徴とする請求項１または２に記載の酸化タンタル粒子の製造方法。
Ｐ≧−０．８９Ｔ＋１８９．５６（２０５≦Ｔ＜２１０） ・・・（３）
Ｐ≧−０．０４３Ｔ＋１１．６９（２１０≦Ｔ＜２５０） ・・・（４）
Ｐ≦−０．０２４Ｔ＋１２．０３（２０５≦Ｔ≦２５０） ・・・（６）
２０５≦Ｔ≦２５０ ・・・（７）
【請求項４】
前記加水分解工程は、前記反応容器内の温度が前記最高温度Ｔ（℃）である状態で、前記タンタルアルコキシドと水とを反応させる工程であることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか一項に記載の酸化タンタルの製造方法。
【請求項５】
前記酸化タンタル粒子は、酸化タンタルの結晶であることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか一項に記載の酸化タンタル粒子の製造方法。
【請求項６】
前記タンタルアルコキシドが、タンタルペンタノルマルブトキシドであることを特徴とする請求項１乃至５のいずれか一項に記載の酸化タンタル粒子の製造方法。
【請求項７】
請求項１乃至６のいずれか一項に記載の酸化タンタル粒子を用意する工程と、
用意した前記酸化タンタル粒子を有機モノマーに分散させる工程と、
前記有機モノマーを硬化させる工程と、
を有することを特徴とする光学素子の製造方法。
【請求項１】
容器内にタンタルアルコキシドを用意する工程と、前記容器内で前記タンタルアルコキシドを加水分解する加水分解工程と、を含む酸化タンタル粒子の製造方法において、
前記加水分解工程における、前記容器内の最高温度Ｔ（℃）及び前記容器内の最高圧力Ｐ（ＭＰａ）が、下記の式（１）及び（２）を満たすことを特徴とする酸化タンタル粒子の製造方法。
２０５≦Ｔ＜３００ ・・・（１）
Ｐ≧０．９ ・・・（２）
【請求項２】
前記加水分解工程における前記最高温度Ｔ（℃）及び前記最高圧力Ｐ（ＭＰａ）が、下記の式（３）、（４）、及び（５）を満たすことを特徴とする請求項１に記載の酸化タンタル粒子の製造方法。
Ｐ≧−０．８９Ｔ＋１８９．５６（２０５≦Ｔ＜２１０） ・・・（３）
Ｐ≧−０．０４３Ｔ＋１１．６９（２１０≦Ｔ＜２５０） ・・・（４）
Ｐ≧０．９（２５０≦Ｔ＜３００） ・・・（５）
【請求項３】
前記加水分解工程における前記最高温度Ｔ（℃）及び前記最高圧力Ｐ（ＭＰａ）が、下記の式（３）、（４）、（６）及び（７）を満たすことを特徴とする請求項１または２に記載の酸化タンタル粒子の製造方法。
Ｐ≧−０．８９Ｔ＋１８９．５６（２０５≦Ｔ＜２１０） ・・・（３）
Ｐ≧−０．０４３Ｔ＋１１．６９（２１０≦Ｔ＜２５０） ・・・（４）
Ｐ≦−０．０２４Ｔ＋１２．０３（２０５≦Ｔ≦２５０） ・・・（６）
２０５≦Ｔ≦２５０ ・・・（７）
【請求項４】
前記加水分解工程は、前記反応容器内の温度が前記最高温度Ｔ（℃）である状態で、前記タンタルアルコキシドと水とを反応させる工程であることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか一項に記載の酸化タンタルの製造方法。
【請求項５】
前記酸化タンタル粒子は、酸化タンタルの結晶であることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか一項に記載の酸化タンタル粒子の製造方法。
【請求項６】
前記タンタルアルコキシドが、タンタルペンタノルマルブトキシドであることを特徴とする請求項１乃至５のいずれか一項に記載の酸化タンタル粒子の製造方法。
【請求項７】
請求項１乃至６のいずれか一項に記載の酸化タンタル粒子を用意する工程と、
用意した前記酸化タンタル粒子を有機モノマーに分散させる工程と、
前記有機モノマーを硬化させる工程と、
を有することを特徴とする光学素子の製造方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図２】
【図３】
【公開番号】特開２０１２−１１１６８４（Ｐ２０１２−１１１６８４Ａ）
【公開日】平成２４年６月１４日（２０１２．６．１４）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１１−２３９０２５（Ｐ２０１１−２３９０２５）
【出願日】平成２３年１０月３１日（２０１１．１０．３１）
【出願人】（０００００１００７）キヤノン株式会社 (59,756)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２４年６月１４日（２０１２．６．１４）
【国際特許分類】
【出願日】平成２３年１０月３１日（２０１１．１０．３１）
【出願人】（０００００１００７）キヤノン株式会社 (59,756)
【Ｆターム（参考）】
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