酸素ポンプ素子及びこれを有する酸素供給装置
【課題】複数の固体電解質を介して両側に区分された空間を十分にガスシールするとともに、酸素ポンプ素子の急激な熱衝撃に対しても連結された金属箔部材同士を安定して結合させることを目的とする。
【解決手段】複数の酸素イオン伝導性の固体電解質７と、酸素イオン伝導性の固体電解質７の両面に形成された正負両極を構成する電極膜８、９と、前記正極側の電極膜外周部あるいは負極側の電極膜外周部と接合された金属箔部材１５とを備え、複数の前記酸素ポンプ素子の電極は直列回路に構成され、複数の金属箔部材１５はガラスセラミック層２４を介して連結されている酸素ポンプ素子とする。これにより、複数個が直列回路に連結された場合にも十分な絶縁を維持するとともに急激な熱衝撃に対してもクラックあるいは剥離を生じることなくガスシールを維持することができる。
【解決手段】複数の酸素イオン伝導性の固体電解質７と、酸素イオン伝導性の固体電解質７の両面に形成された正負両極を構成する電極膜８、９と、前記正極側の電極膜外周部あるいは負極側の電極膜外周部と接合された金属箔部材１５とを備え、複数の前記酸素ポンプ素子の電極は直列回路に構成され、複数の金属箔部材１５はガラスセラミック層２４を介して連結されている酸素ポンプ素子とする。これにより、複数個が直列回路に連結された場合にも十分な絶縁を維持するとともに急激な熱衝撃に対してもクラックあるいは剥離を生じることなくガスシールを維持することができる。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、酸素イオン伝導性の固体電解質を用いた酸素ポンプ素子とその素子を搭載した酸素供給装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、この種の酸素ポンプは複数枚の酸素イオン導電性基板を同時に使用する場合、同じ面側の電極膜をリード線等で電気的に接続し、電源電圧を並列に印加するものであった（例えば、特許文献１参照）。
【０００３】
図６は特許文献１に記載された酸素ポンプの平面図であり、図７は酸素ポンプの断面図である。２５枚の酸素イオン導電性基板１が図示され、支持部材２に固定されている。それぞれの電極膜３の周縁部からリード線４が引き出されて集結し、配線に同電位の状態で接続されている。配線からはリード線５が引き出され、電源の一方の極に接続されている。また裏面からは同様にして引き出されたリード６線が、電源のもう一方の極に接続されている。
【特許文献１】特開平８−５２７４８５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、前記従来の構成では、複数個の酸素イオン導電性基板が並列に接続されているため、各リード線が集結したリード線には大きな電流が流れることになる。したがって、十分太いリード線や電気抵抗の小さな特別なリード線を使う必要があるという課題を有していた。また、接続部やスイッチ部などの抵抗が小さい部分では、発熱することもある。さらに、例えば家庭での実使用を考慮した場合、数十ボルトの電圧よりも数十アンペアの電流の方が、電源回路の構成が複雑になる（高コスト）という課題もあった。
【０００５】
本発明は、前記従来の課題を解決するのもので、低電流型の酸素ポンプを提供するとともに、固体電解質を介して両側に存する空間を十分にガスシールし、酸素ポンプ素子の急激な熱衝撃に対してもクラックあるいは剥離を生じることなく追随できる酸素ポンプ素子及びこれを有する酸素供給装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
前記従来の課題を解決するために、本発明の酸素ポンプ素子は、複数の酸素イオン伝導性の固体電解質と、前記酸素イオン伝導性の固体電解質の両面に形成された正負両極を構成する電極膜と、前記正極側の電極膜外周部あるいは負極側の電極膜外周部と接合された金属箔部材とを備え、複数の前記酸素ポンプ素子の電極は直列回路に構成され、複数の前記金属箔部材はガラスセラミック層を介して連結される構成としたものである。
【０００７】
これによって、複数の固体電解質を介して両側に区分された空間を十分にガスシールするとともに、酸素ポンプ素子の急激な熱衝撃に対しても連結された金属箔部材同士からのクラックあるいは剥離を生じることはない。
【０００８】
また、前記酸素ポンプ素子と、直列回路に連結された前記酸素ポンプ素子に電圧を印加する電圧印加手段と、前記電圧印加手段を制御する電圧制御手段と、前記酸素ポンプ素子を加熱する加熱手段と、前記酸素ポンプ素子の温度を検知して前記加熱手段を制御する温度制御手段と、前記加熱手段および前記酸素ポンプ素子の熱拡散を防止する通気性の断熱手段と、前記酸素ポンプ素子を介して発生した酸素を空気と混合して所定酸素濃度の混合ガスにする混合手段とを備えたことを特徴とする酸素供給装置とすることにより、複数個の固体電解質が直列回路に連結された場合にも十分な絶縁性を維持するとともに急激な熱衝撃に対してもクラックあるいは剥離を生じることなくガスシール性を維持することができる。
【発明の効果】
【０００９】
本発明の酸素ポンプ素子は、複数個が直列回路に連結された場合にも十分な絶縁を維持するとともに急激な熱衝撃に対してもクラックあるいは剥離を生じることなくガスシールを維持することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
第１の発明は、複数の酸素イオン伝導性の固体電解質と、前記酸素イオン伝導性の固体電解質の両面に形成された正負両極を構成する電極膜と、前記正極側の電極膜外周部あるいは負極側の電極膜外周部と接合された金属箔部材とを備え、複数の前記酸素ポンプ素子の電極は直列回路に構成され、複数の前記金属箔部材はガラスセラミック層を介して連結されていることにより、複数個が直列回路に連結された場合にも十分な絶縁性を維持するとともに急激な熱衝撃に対してもクラックあるいは剥離を生じることなく十分なガスシール性を維持することができる。
【００１１】
第２の発明は、ガラスセラミック層がＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−ＭｇＯ−ＢａＯ系でアルカリ土類金属の酸化物を１５〜２５ｗｔ％含有し、アルカリ金属の酸化物を２ｗｔ％以下含有する結晶化ガラスであることにより、十分な耐熱性を有するとともに金属箔部材に対してもほぼ同等の熱膨張係数を有することができる。また結晶化ガラスで接合されるので酸素ポンプ素子による熱衝撃に対しても十分な耐久性を有することができる。
【００１２】
第３の発明は、特に、第１または第２の発明におけるガラスセラミック層の熱膨張係数が、１００〜１２０×１０−７／℃であることにより、金属箔部材とほぼ同等な熱膨張係数を有しているので、実用に際しての過酷な熱衝撃からくる膨張収縮の歪に対しても対応することができる。
【００１３】
第４の発明は、特に、第１〜第３の発明の正極側あるいは負極側の電極膜外周部と接合された金属箔部材に対して、固体電解質が接する空間部を区画する区画手段として構成されることにより、必要な部品点数を増やすことなく、空間部を十分に区画できるとともに材質が薄い金属箔なので比熱も小さくすることができ、昇温および降温も短時間で行うことができる。
【００１４】
第５の発明は、特に、第１〜第４のいずれか一つの発明の固体電解質をランタンガレートとすることによって、ランタンガレートはランタンとガリウムを主成分としたペロブスカイト型複合金属酸化物であり、４００℃以上で酸素イオン伝導性を有す。したがって酸素ポンプ素子の動作温度を６００℃程度の比較的低温に保持することで十分な能力を得ることができるため、長期的にも酸素ポンプ素子の劣化を抑制できる。
【００１５】
第６の発明は、特に、第１〜第５のいずれか一つの発明の前記電極膜と連結構造となる前記金属箔部材に対して、接合部分に導電膜層が形成されるとともに両側表面部分に前記導電膜層と連通する導電膜が所定幅形成されていることにより、酸素ポンプ素子として使用された場合、電極膜から導電膜へと大電流が流れるが、この時に発生する大きな熱量に対しても所定の幅を有した導電膜によって金属箔の酸化腐食を防御することができる。
【００１６】
第７の発明は、特に、第１〜第５のいずれか一つの発明の前記電極膜と連結構造となる前記金属箔部材に対して接合部分に導電膜層が形成されるとともに片側表面部分に前記導電膜層と連通する導電膜が所定幅形成され、もう一方の表面部分にガラスセラミック膜が所定幅形成されていることにより、酸素ポンプ素子として使用された場合、電極膜から導電膜へと大電流が流れるが、この時に発生する大きな熱量に対しても所定の幅を有した導電膜によって金属箔の酸化腐食を防御することができる。また導電膜に比較すると安価で十分な機械的強度を有するので印刷パターンを工夫して曲げ強度をより向上させるような設計自由度を保持させることもできる。
【００１７】
第８の発明は、特に、第６または第７のいずれか一つの発明の導電膜の幅あるいはガラスセラミック膜の幅を３〜７ｍｍとすることによって、金属箔部材に形成された導電膜に大電流が流れることによって電極膜との接合部付近が局部的に高温になった場合にも酸化腐食を防御することができ、酸素ポンプ素子の長期安定性を向上させることができた。
【００１８】
第９の発明は、特に、第１〜第８のいずれか一つの発明の複数の酸素ポンプ素子と、直列回路に連結された前記酸素ポンプ素子に電圧を印加する電圧印加手段と、前記電圧印加手段を制御する電圧制御手段と、前記酸素ポンプ素子を加熱する加熱手段と、前記酸素ポンプ素子の温度を検知して前記加熱手段を制御する温度制御手段と、前記加熱手段および前記酸素ポンプ素子の熱拡散を防止する通気性の断熱手段と、前記酸素ポンプ素子を介して発生した酸素を空気と混合して所定酸素濃度の混合ガスにする混合手段とを備えた構成とすることにより、複数個の固体電解質が直列回路に連結された場合にも十分な絶縁性を維持するとともに急激な熱衝撃に対してもクラックあるいは剥離を生じることなくガスシール性を維持することができる。
【００１９】
以下、本発明の実施の形態について、図面を参照しながら説明する。なお、この実施の形態によって本発明が限定されるものではない。
【００２０】
（実施の形態１）
図１は、本発明の第１の実施の形態における酸素ポンプ素子となる固体電解質の断面構成図を示すものである。
【００２１】
図１において、固体電解質７は置換型のランタンガレート（Ｌａ０．８Ｓｒ０．２Ｇａ０．８Ｍｇ０．２Ｏ３）の焼結体を任意の厚さの平板状に成型したものであり、表面に正電極膜８と負電極膜９が酸素イオン伝導性を発現するように形成されている。ここでは固体電解質として寸法３０×３０ｍｍ、厚み１００μｍを想定して説明する。
【００２２】
正電極膜８と負電極膜９には、導電性を有するペロブスカイト型複合酸化物を用いた。具体的には、Ｓｍ０．５Ｓｒ０．５ＣｏＯ３を有機溶剤であるセルロース系ビヒクルと混合したペーストを、スクリーン印刷により印刷膜を形成し、乾燥後、１１００℃にて焼成することにより膜厚約１５μｍの多孔性を有した正負電極膜を形成した。
【００２３】
更に、正電極膜８と負電極膜９の表面上には、Ａｕの多孔性導電膜１０、１１を積層した。この場合、Ａｕペーストを使い、スクリーン印刷により印刷膜を形成し、乾燥後、８００℃にて焼成することにより膜厚約３μｍの導電膜を形成した。導電膜１０、１１は、正負電極膜８、９間に電圧を印加した時の電位に対して固体電解質の面分布ムラを改善できる。
【００２４】
図２は酸素ポンプ素子の概略構成図を示すものである。ここでは固体電解質が４個使用された酸素ポンプ素子について説明する。固体電解質７、１２、１３、１４、金属箔部材１５、１６、１７、１８上に配置されている。個々の固体電解質は負電極膜側が導電性を有する金属箔部材と連結されている。金属箔部材としてはＦｅ−２０Ｃｒ−５Ａｌ、１２μｍを使用し、固体電解質の負電極膜面が露出するように開口部が設けられている。固体電解質７の正電極側は金属箔部材１６と金箔部材１９を介して連結され、固体電解質１２の正電極側は金属箔部材１７と金箔部材２０を介して連結され、固体電解質１３の正電極側は金属箔部材１８と金箔部材２１を介して連結され、金属箔部材１５にはリード部２２が結線され、固体電解質１４にはリード部２３が結線されている。個々の金属箔部材は絶縁状態で連結されているので、４個の固体電解質素子は電気回路的に直列関係で構成されている。
【００２５】
図３には図２における酸素ポンプ素子のＡ−Ａ’ラインに対する断面図である。図３では構造を簡略化して説明するために導電膜は図示していない。金属箔部材１５と金属箔部材１６はガラスセラミック層２４を介して結合されている。
【００２６】
固体電解質７の負電極膜面が露出するように開口部を有して配置された金属箔部材１５の負電極膜面と接する周囲には導電膜２５が幅５ｍｍで形成されている。また金属箔部材１５の負電極膜面と接しない周囲にも同じく導電膜２６が幅５ｍｍで形成されている。導電膜２５、２６はＡｇＰｄペーストを使用してスクリーン印刷により印刷膜を形成し、乾燥後、８００℃にて焼成することにより膜厚約３μｍの導電膜を形成した。ガラスセラミック層はＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−ＭｇＯ−ＢａＯ系でアルカリ土類金属の酸化物を２０ｗｔ％含有し、アルカリ金属の酸化物を０．５ｗｔ％含有するガラスペーストを自動吐出装置で金属箔部材の間に吐出させた後、乾燥、８００℃にて焼成することにより形成させた。焼成後に形成されるガラスセラミック層の熱膨張係数は１１０×１０−７／℃であり、金属箔部材Ｆｅ−２０Ｃｒ−５Ａｌの熱膨張係数は１１５×１０−７／℃である。
【００２７】
固体電解質１２の負電極膜面２７が露出するように開口部を有して配置された金属箔部材１６の負電極膜面と接する周囲には導電膜２８が幅５ｍｍで形成されている。また金属箔部材１６の負電極膜面と接しない周囲にも同じく導電膜２９が幅５ｍｍで形成されている。固体電解質７の正電極膜側８は金箔部材１９により固体電解質１２の負電極膜側と連通する金属箔部材１６の導電膜２８と接合されている。さらに固体電解質１２の正電極膜側３０は金箔部材２０により固体電解質１３の負電極膜側と連通する金属箔部材１７の導電膜と接合されることとなる。
【００２８】
固体電解質の負電極膜側に配置される金属箔部材１５、１６、１７、１８は固体電解質で選択的に酸素を輸送する時の空間区画手段としても使用されるようになっている。リード部２２およびリード部２３は固体電解質の面に対して同一方向に配置されるため、酸素供給装置を製造する上で、構造的なレイアウト構成を簡素化することができる。
【００２９】
図４は上記酸素ポンプ素子を使用した酸素供給装置の概略断面構成図を示すものである。固体電解質に対して空間区画手段となる金属箔部材の周囲には、電気絶縁性のガス封止剤３１で支持体３２に固定されている。また、正電極側および負電極側には、導線を介して電圧印加手段３３が接続されており、電圧印加手段３３には、電圧制御手段３４が接続されている。加熱手段３５を構成するヒータ３６は、負電極側の表面に対向して配置され、固体電解質の温度を検知する手段３７ａを有する温度制御手段３７が、加熱手段３５に信号を送っている。
【００３０】
固体電解質の温度を検知する手段３７ａは、温度センサーあるいは他の方法であってもよい。センサーの場合、固体電解質の近傍に配置されるかあるいは、任意の個所に配置してよい。温度制御手段３７が検知する固体電解質の温度によって、温度制御手段３７が、加熱手段３５を構成するヒータ３６の入力制御を行う。
【００３１】
ヒータ３６が発生する熱の損失を抑制するための通気性の断熱部材が断熱手段３８および３９である。ここでは、シリカとアルミナを主成分とする平板状に成型された断熱材を用いた。酸素供給装置を構成する各要素と全体の形状保持のための容器４０は、負電極膜側に、通気用の開口部４１を設けている。
【００３２】
また、容器４０の正電極膜側には、通気口４２を介して、ガスの混合手段４３が連結されている。混合手段４３は、ガス誘導管４４と、被混合ガス導入管４５と、ガス混合器４６と、ガスポンプ４７によって構成されている。
【００３３】
以上のように構成された酸素供給装置について、以下その動作、作用を説明する。まず、酸素供給装置は、室内空気等の大気中に置かれる。この時、窒素や酸素などの大気成分（以下、単に窒素、酸素とする）は、酸素ポンプ装置を構成する通気性の断熱材である断熱手段３８および３９の内部を通過して正電極膜側および負電極膜側の表面まで拡散した状態で安定している。
【００３４】
この状態において温度制御手段３７によってヒータ３６に通電すると、断熱手段３８および３９内の固体電解質の温度が上昇する。温度制御手段３７は、固体電解質が動作するに必要な温度、約６００℃となるよう、ヒータ３６を制御しながら通電していく。但し、この温度が限定を受けるものではなく、固体電解質の特性に合わせて、任意の温度の動作も可能である。
【００３５】
固体電解質のイオン伝導可能な温度に達した時点で、正電極膜と負電極膜を介して固体電解質に電圧を印加すると、負電極膜側の表面近傍の酸素が、電気化学反応によって負電極膜から固体電解質の内部を酸素イオンとして、正電極膜へと移動し、正電極膜側の表面から酸素分子として放出される。
【００３６】
この時固体電解質には低電圧大電流が流れるとともに、加わった電圧で固体電解質内部を大電流が流れることによって自己発熱する。したがって使用される金属箔部材も６００℃の雰囲気温度に加えて高温状態に曝されることになる。金属箔部材の表面上形成された導電膜は大電流に対する集電性を向上させるとともに、金属箔の表面酸化に対しても効果的に防御させることができた。金属箔部材の表面上に導電膜を形成して高温酸化を防止するためには少なくとも正負電極膜との接合部から外周方向に３ｍｍ幅以上が必要であった。またあまり幅が広すぎても高価な材料の無駄を生じさせることになるので実用的には金属箔部材の表面上に形成させる導電膜の幅は３〜７ｍｍが好ましいと考えられる。
【００３７】
正電極膜の表面近傍は、純酸素に近い状態となるが、ガスリークの完全な防止ができない限り、正電極膜の表面から離れるとともに、排出された酸素はリークしたガスと自然に混合される。したがって、空間を区画する手段となる金属箔部材とガス封止剤３１が、負電極膜側からのガスリークを防ぐ手段として有効に作用する。
【００３８】
一方、窒素は負電極膜の側に残される。残された窒素は、断熱手段３９の通気性により、大気中に拡散していくと共に、負電極膜側には新たな酸素が外部より供給される。
【００３９】
正電極膜から放出される酸素ガスは、通気口４２を通り、ガス混合手段４３を構成することによってガス誘導管４４と、被混合ガス導入管４５と、ガス混合器４６とによって被混合ガスと混合される。本実施例では、被混合ガスは大気である。生成される混合ガスは酸素富化ガスであり、その流量は、ガスポンプ４７の吸引と排出速度によって決められる。
【００４０】
また、混合ガス中の酸素濃度は、混合ガス流量と、固体電解質を流れる酸素イオン量すなわちイオン電流の大きさによって決められる。イオン電流は、固体電解質に印加される電圧の大きさによって制御できる。
【００４１】
最終的に、本発明の酸素供給装置によって得られる混合ガス中の酸素濃度は、電圧制御手段３４による電圧制御とガスポンプ４７による混合ガス流量の制御によって実行されることになる。
【００４２】
以上のように、本実施の形態では、４個の固体電解質を電気的に直列回路で連結し、正電極膜側と負電極膜側を酸素イオン伝導性を発現するように固体電解質を介して空間部を区画手段によってガスリークを抑制し、加熱昇温と電圧印加を行うことにより、酸素分子を正電極膜から放出させ、酸素富化された混合ガスを生成することとなり、電圧制御手段３４による電圧制御とガスポンプ４７による混合ガス流量の制御によって、任意の酸素濃度ガスを安定的に得ることができる。
【００４３】
本実施例ではガラスセラミック層として、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−ＭｇＯ−ＢａＯ系でアルカリ土類金属の酸化物を２０ｗｔ％含有し、アルカリ金属の酸化物を０．５ｗｔ％含有するガラスを使用したが本発明に使用できるガラスセラミックはこの限りではない。金属箔部材を絶縁状態に保ちながら、急激な熱歪にも十分耐えられるものであれば良い。アルカリ金属の含有量が多くなると融点が下がり、アルカリ土類金属の含有量が多くなると結晶化温度が高くなるので、耐熱性の高い金属箔部材Ｆｅ−２０Ｃｒ−５Ａｌとの接合性を勘案し、ガラスセラミック層としてＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−ＭｇＯ−ＢａＯ系でアルカリ土類金属の酸化物を１５〜２５ｗｔ％含有し、アルカリ金属の酸化物を２ｗｔ％以下含有するガラスが好ましかった。
【００４４】
また、ガラスセラミック層の熱膨張係数は１００〜１２０×１０−７／℃とすることで金属箔部材に対しても良好な密着接合性を得ることができた。
【００４５】
（実施の形態２）
図５は、本発明の第２の実施の形態における酸素ポンプ素子の断面構成図を示すものである。概略の構成は実施の形態１と重複しているので異なる部分についてだけ説明を加える。固体電解質４８、４９の表面上に形成する電極膜および導電膜の構成は同じである。ここでは負電極膜側と連結される金属箔部材５０、５１に対して導電膜５２、５３とガラスセラミック膜５４、５５を設けた構成を使用している。
【００４６】
ガラスセラミック膜によって固体電解質に低電圧大電流が流れ、金属箔部材側へと伝熱してきた場合にも金属箔部材を高温酸化状態から十分に防御することができた。このような用途に使用できるガラスセラミック材料としてもＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−ＭｇＯ−ＢａＯ系でアルカリ土類金属の酸化物を１５〜２５ｗｔ％含有し、アルカリ金属の酸化物を２ｗｔ％以下含有するものが好ましかった。
【００４７】
また、本実施の形態では、固体電解質としてランタンガレートを使用したがこれに限定させるものではなく、イットリウムドープ型のジルコニア（ＹＳＺ）、サマリウムドープ型のセリア（ＳＤＣ）などであっても良い。但し現状ではランタンガレート系の材料が酸素イオン伝導体として動作温度が低いので材料の耐久性を鑑みた場合、もっとも好ましい材料といえる。
【００４８】
また、本実施の形態では、金属箔部材としてＦｅ−２０Ｃｒ−５Ａｌの材料を使用したがこれに限定させるものではなく、高温酸化に対して耐久性を有する材料であれば他の金属箔材料を使用することができる。また厚み１２μｍを使用したが金属箔部材としては５〜３０μｍが好ましいと考えられる。
【００４９】
また、本実施の形態では、金属箔部材の構成として負電極膜側に接合させて固体電解質が空間部を区画する区画手段として使用した場合についてだけ説明したが、逆に正電極膜側に接合させて空間部を区画する区画手段として使用してもよい。
【００５０】
また、本実施の形態では、導電膜としてＡｕ系、ＡｇＰｄ系を使用したがこれに限定させるものではなく、抵抗値の小さな耐熱性を有する材料であれば他のものも使用できる。
【００５１】
また、本実施の形態では、固体電解質表面上の正負電極膜にさらに導電膜を配置した場合について説明したが、導電膜を配置しない構造についても適用できる。
【産業上の利用可能性】
【００５２】
以上のように、本発明にかかる酸素ポンプ素子及びこれを有する酸素供給装置は、長期間に渡って安定した良好な電気電流特性が得られるため、酸素を利用する空気清浄機や空調機器あるいは健康促進機器、健康増進機器など広範な用途に適用できる。
【図面の簡単な説明】
【００５３】
【図１】本発明の第１の実施の形態における酸素ポンプ素子となる固体電解質の断面構成図
【図２】本発明の第１の実施の形態における酸素ポンプ素子の概略構成図
【図３】図２における酸素ポンプ素子のＡ−Ａ’ラインに対する断面図
【図４】本発明の第１の実施の形態における酸素供給装置の概略断面構成図
【図５】本発明の第２の実施の形態における酸素ポンプ素子の断面構成図
【図６】従来の酸素ポンプの平面図
【図７】従来の酸素ポンプの断面図
【符号の説明】
【００５４】
７、１２、１３、１４ 固体電解質
８ 正電極膜
９ 負電極膜
１５、１６、１７、１８ 金属箔部材
１９、２０、２１ 金箔部材
２２、２３ リード部
２４ ガラスセラミック層
２５、２８ 導電膜
３３ 電圧印加手段
３４ 電圧制御手段
３５ 加熱手段
３７ 温度制御手段
３８、３９ 断熱手段
４３ 混合手段
５４、５５ ガラスセラミック膜
【技術分野】
【０００１】
本発明は、酸素イオン伝導性の固体電解質を用いた酸素ポンプ素子とその素子を搭載した酸素供給装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、この種の酸素ポンプは複数枚の酸素イオン導電性基板を同時に使用する場合、同じ面側の電極膜をリード線等で電気的に接続し、電源電圧を並列に印加するものであった（例えば、特許文献１参照）。
【０００３】
図６は特許文献１に記載された酸素ポンプの平面図であり、図７は酸素ポンプの断面図である。２５枚の酸素イオン導電性基板１が図示され、支持部材２に固定されている。それぞれの電極膜３の周縁部からリード線４が引き出されて集結し、配線に同電位の状態で接続されている。配線からはリード線５が引き出され、電源の一方の極に接続されている。また裏面からは同様にして引き出されたリード６線が、電源のもう一方の極に接続されている。
【特許文献１】特開平８−５２７４８５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、前記従来の構成では、複数個の酸素イオン導電性基板が並列に接続されているため、各リード線が集結したリード線には大きな電流が流れることになる。したがって、十分太いリード線や電気抵抗の小さな特別なリード線を使う必要があるという課題を有していた。また、接続部やスイッチ部などの抵抗が小さい部分では、発熱することもある。さらに、例えば家庭での実使用を考慮した場合、数十ボルトの電圧よりも数十アンペアの電流の方が、電源回路の構成が複雑になる（高コスト）という課題もあった。
【０００５】
本発明は、前記従来の課題を解決するのもので、低電流型の酸素ポンプを提供するとともに、固体電解質を介して両側に存する空間を十分にガスシールし、酸素ポンプ素子の急激な熱衝撃に対してもクラックあるいは剥離を生じることなく追随できる酸素ポンプ素子及びこれを有する酸素供給装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
前記従来の課題を解決するために、本発明の酸素ポンプ素子は、複数の酸素イオン伝導性の固体電解質と、前記酸素イオン伝導性の固体電解質の両面に形成された正負両極を構成する電極膜と、前記正極側の電極膜外周部あるいは負極側の電極膜外周部と接合された金属箔部材とを備え、複数の前記酸素ポンプ素子の電極は直列回路に構成され、複数の前記金属箔部材はガラスセラミック層を介して連結される構成としたものである。
【０００７】
これによって、複数の固体電解質を介して両側に区分された空間を十分にガスシールするとともに、酸素ポンプ素子の急激な熱衝撃に対しても連結された金属箔部材同士からのクラックあるいは剥離を生じることはない。
【０００８】
また、前記酸素ポンプ素子と、直列回路に連結された前記酸素ポンプ素子に電圧を印加する電圧印加手段と、前記電圧印加手段を制御する電圧制御手段と、前記酸素ポンプ素子を加熱する加熱手段と、前記酸素ポンプ素子の温度を検知して前記加熱手段を制御する温度制御手段と、前記加熱手段および前記酸素ポンプ素子の熱拡散を防止する通気性の断熱手段と、前記酸素ポンプ素子を介して発生した酸素を空気と混合して所定酸素濃度の混合ガスにする混合手段とを備えたことを特徴とする酸素供給装置とすることにより、複数個の固体電解質が直列回路に連結された場合にも十分な絶縁性を維持するとともに急激な熱衝撃に対してもクラックあるいは剥離を生じることなくガスシール性を維持することができる。
【発明の効果】
【０００９】
本発明の酸素ポンプ素子は、複数個が直列回路に連結された場合にも十分な絶縁を維持するとともに急激な熱衝撃に対してもクラックあるいは剥離を生じることなくガスシールを維持することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
第１の発明は、複数の酸素イオン伝導性の固体電解質と、前記酸素イオン伝導性の固体電解質の両面に形成された正負両極を構成する電極膜と、前記正極側の電極膜外周部あるいは負極側の電極膜外周部と接合された金属箔部材とを備え、複数の前記酸素ポンプ素子の電極は直列回路に構成され、複数の前記金属箔部材はガラスセラミック層を介して連結されていることにより、複数個が直列回路に連結された場合にも十分な絶縁性を維持するとともに急激な熱衝撃に対してもクラックあるいは剥離を生じることなく十分なガスシール性を維持することができる。
【００１１】
第２の発明は、ガラスセラミック層がＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−ＭｇＯ−ＢａＯ系でアルカリ土類金属の酸化物を１５〜２５ｗｔ％含有し、アルカリ金属の酸化物を２ｗｔ％以下含有する結晶化ガラスであることにより、十分な耐熱性を有するとともに金属箔部材に対してもほぼ同等の熱膨張係数を有することができる。また結晶化ガラスで接合されるので酸素ポンプ素子による熱衝撃に対しても十分な耐久性を有することができる。
【００１２】
第３の発明は、特に、第１または第２の発明におけるガラスセラミック層の熱膨張係数が、１００〜１２０×１０−７／℃であることにより、金属箔部材とほぼ同等な熱膨張係数を有しているので、実用に際しての過酷な熱衝撃からくる膨張収縮の歪に対しても対応することができる。
【００１３】
第４の発明は、特に、第１〜第３の発明の正極側あるいは負極側の電極膜外周部と接合された金属箔部材に対して、固体電解質が接する空間部を区画する区画手段として構成されることにより、必要な部品点数を増やすことなく、空間部を十分に区画できるとともに材質が薄い金属箔なので比熱も小さくすることができ、昇温および降温も短時間で行うことができる。
【００１４】
第５の発明は、特に、第１〜第４のいずれか一つの発明の固体電解質をランタンガレートとすることによって、ランタンガレートはランタンとガリウムを主成分としたペロブスカイト型複合金属酸化物であり、４００℃以上で酸素イオン伝導性を有す。したがって酸素ポンプ素子の動作温度を６００℃程度の比較的低温に保持することで十分な能力を得ることができるため、長期的にも酸素ポンプ素子の劣化を抑制できる。
【００１５】
第６の発明は、特に、第１〜第５のいずれか一つの発明の前記電極膜と連結構造となる前記金属箔部材に対して、接合部分に導電膜層が形成されるとともに両側表面部分に前記導電膜層と連通する導電膜が所定幅形成されていることにより、酸素ポンプ素子として使用された場合、電極膜から導電膜へと大電流が流れるが、この時に発生する大きな熱量に対しても所定の幅を有した導電膜によって金属箔の酸化腐食を防御することができる。
【００１６】
第７の発明は、特に、第１〜第５のいずれか一つの発明の前記電極膜と連結構造となる前記金属箔部材に対して接合部分に導電膜層が形成されるとともに片側表面部分に前記導電膜層と連通する導電膜が所定幅形成され、もう一方の表面部分にガラスセラミック膜が所定幅形成されていることにより、酸素ポンプ素子として使用された場合、電極膜から導電膜へと大電流が流れるが、この時に発生する大きな熱量に対しても所定の幅を有した導電膜によって金属箔の酸化腐食を防御することができる。また導電膜に比較すると安価で十分な機械的強度を有するので印刷パターンを工夫して曲げ強度をより向上させるような設計自由度を保持させることもできる。
【００１７】
第８の発明は、特に、第６または第７のいずれか一つの発明の導電膜の幅あるいはガラスセラミック膜の幅を３〜７ｍｍとすることによって、金属箔部材に形成された導電膜に大電流が流れることによって電極膜との接合部付近が局部的に高温になった場合にも酸化腐食を防御することができ、酸素ポンプ素子の長期安定性を向上させることができた。
【００１８】
第９の発明は、特に、第１〜第８のいずれか一つの発明の複数の酸素ポンプ素子と、直列回路に連結された前記酸素ポンプ素子に電圧を印加する電圧印加手段と、前記電圧印加手段を制御する電圧制御手段と、前記酸素ポンプ素子を加熱する加熱手段と、前記酸素ポンプ素子の温度を検知して前記加熱手段を制御する温度制御手段と、前記加熱手段および前記酸素ポンプ素子の熱拡散を防止する通気性の断熱手段と、前記酸素ポンプ素子を介して発生した酸素を空気と混合して所定酸素濃度の混合ガスにする混合手段とを備えた構成とすることにより、複数個の固体電解質が直列回路に連結された場合にも十分な絶縁性を維持するとともに急激な熱衝撃に対してもクラックあるいは剥離を生じることなくガスシール性を維持することができる。
【００１９】
以下、本発明の実施の形態について、図面を参照しながら説明する。なお、この実施の形態によって本発明が限定されるものではない。
【００２０】
（実施の形態１）
図１は、本発明の第１の実施の形態における酸素ポンプ素子となる固体電解質の断面構成図を示すものである。
【００２１】
図１において、固体電解質７は置換型のランタンガレート（Ｌａ０．８Ｓｒ０．２Ｇａ０．８Ｍｇ０．２Ｏ３）の焼結体を任意の厚さの平板状に成型したものであり、表面に正電極膜８と負電極膜９が酸素イオン伝導性を発現するように形成されている。ここでは固体電解質として寸法３０×３０ｍｍ、厚み１００μｍを想定して説明する。
【００２２】
正電極膜８と負電極膜９には、導電性を有するペロブスカイト型複合酸化物を用いた。具体的には、Ｓｍ０．５Ｓｒ０．５ＣｏＯ３を有機溶剤であるセルロース系ビヒクルと混合したペーストを、スクリーン印刷により印刷膜を形成し、乾燥後、１１００℃にて焼成することにより膜厚約１５μｍの多孔性を有した正負電極膜を形成した。
【００２３】
更に、正電極膜８と負電極膜９の表面上には、Ａｕの多孔性導電膜１０、１１を積層した。この場合、Ａｕペーストを使い、スクリーン印刷により印刷膜を形成し、乾燥後、８００℃にて焼成することにより膜厚約３μｍの導電膜を形成した。導電膜１０、１１は、正負電極膜８、９間に電圧を印加した時の電位に対して固体電解質の面分布ムラを改善できる。
【００２４】
図２は酸素ポンプ素子の概略構成図を示すものである。ここでは固体電解質が４個使用された酸素ポンプ素子について説明する。固体電解質７、１２、１３、１４、金属箔部材１５、１６、１７、１８上に配置されている。個々の固体電解質は負電極膜側が導電性を有する金属箔部材と連結されている。金属箔部材としてはＦｅ−２０Ｃｒ−５Ａｌ、１２μｍを使用し、固体電解質の負電極膜面が露出するように開口部が設けられている。固体電解質７の正電極側は金属箔部材１６と金箔部材１９を介して連結され、固体電解質１２の正電極側は金属箔部材１７と金箔部材２０を介して連結され、固体電解質１３の正電極側は金属箔部材１８と金箔部材２１を介して連結され、金属箔部材１５にはリード部２２が結線され、固体電解質１４にはリード部２３が結線されている。個々の金属箔部材は絶縁状態で連結されているので、４個の固体電解質素子は電気回路的に直列関係で構成されている。
【００２５】
図３には図２における酸素ポンプ素子のＡ−Ａ’ラインに対する断面図である。図３では構造を簡略化して説明するために導電膜は図示していない。金属箔部材１５と金属箔部材１６はガラスセラミック層２４を介して結合されている。
【００２６】
固体電解質７の負電極膜面が露出するように開口部を有して配置された金属箔部材１５の負電極膜面と接する周囲には導電膜２５が幅５ｍｍで形成されている。また金属箔部材１５の負電極膜面と接しない周囲にも同じく導電膜２６が幅５ｍｍで形成されている。導電膜２５、２６はＡｇＰｄペーストを使用してスクリーン印刷により印刷膜を形成し、乾燥後、８００℃にて焼成することにより膜厚約３μｍの導電膜を形成した。ガラスセラミック層はＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−ＭｇＯ−ＢａＯ系でアルカリ土類金属の酸化物を２０ｗｔ％含有し、アルカリ金属の酸化物を０．５ｗｔ％含有するガラスペーストを自動吐出装置で金属箔部材の間に吐出させた後、乾燥、８００℃にて焼成することにより形成させた。焼成後に形成されるガラスセラミック層の熱膨張係数は１１０×１０−７／℃であり、金属箔部材Ｆｅ−２０Ｃｒ−５Ａｌの熱膨張係数は１１５×１０−７／℃である。
【００２７】
固体電解質１２の負電極膜面２７が露出するように開口部を有して配置された金属箔部材１６の負電極膜面と接する周囲には導電膜２８が幅５ｍｍで形成されている。また金属箔部材１６の負電極膜面と接しない周囲にも同じく導電膜２９が幅５ｍｍで形成されている。固体電解質７の正電極膜側８は金箔部材１９により固体電解質１２の負電極膜側と連通する金属箔部材１６の導電膜２８と接合されている。さらに固体電解質１２の正電極膜側３０は金箔部材２０により固体電解質１３の負電極膜側と連通する金属箔部材１７の導電膜と接合されることとなる。
【００２８】
固体電解質の負電極膜側に配置される金属箔部材１５、１６、１７、１８は固体電解質で選択的に酸素を輸送する時の空間区画手段としても使用されるようになっている。リード部２２およびリード部２３は固体電解質の面に対して同一方向に配置されるため、酸素供給装置を製造する上で、構造的なレイアウト構成を簡素化することができる。
【００２９】
図４は上記酸素ポンプ素子を使用した酸素供給装置の概略断面構成図を示すものである。固体電解質に対して空間区画手段となる金属箔部材の周囲には、電気絶縁性のガス封止剤３１で支持体３２に固定されている。また、正電極側および負電極側には、導線を介して電圧印加手段３３が接続されており、電圧印加手段３３には、電圧制御手段３４が接続されている。加熱手段３５を構成するヒータ３６は、負電極側の表面に対向して配置され、固体電解質の温度を検知する手段３７ａを有する温度制御手段３７が、加熱手段３５に信号を送っている。
【００３０】
固体電解質の温度を検知する手段３７ａは、温度センサーあるいは他の方法であってもよい。センサーの場合、固体電解質の近傍に配置されるかあるいは、任意の個所に配置してよい。温度制御手段３７が検知する固体電解質の温度によって、温度制御手段３７が、加熱手段３５を構成するヒータ３６の入力制御を行う。
【００３１】
ヒータ３６が発生する熱の損失を抑制するための通気性の断熱部材が断熱手段３８および３９である。ここでは、シリカとアルミナを主成分とする平板状に成型された断熱材を用いた。酸素供給装置を構成する各要素と全体の形状保持のための容器４０は、負電極膜側に、通気用の開口部４１を設けている。
【００３２】
また、容器４０の正電極膜側には、通気口４２を介して、ガスの混合手段４３が連結されている。混合手段４３は、ガス誘導管４４と、被混合ガス導入管４５と、ガス混合器４６と、ガスポンプ４７によって構成されている。
【００３３】
以上のように構成された酸素供給装置について、以下その動作、作用を説明する。まず、酸素供給装置は、室内空気等の大気中に置かれる。この時、窒素や酸素などの大気成分（以下、単に窒素、酸素とする）は、酸素ポンプ装置を構成する通気性の断熱材である断熱手段３８および３９の内部を通過して正電極膜側および負電極膜側の表面まで拡散した状態で安定している。
【００３４】
この状態において温度制御手段３７によってヒータ３６に通電すると、断熱手段３８および３９内の固体電解質の温度が上昇する。温度制御手段３７は、固体電解質が動作するに必要な温度、約６００℃となるよう、ヒータ３６を制御しながら通電していく。但し、この温度が限定を受けるものではなく、固体電解質の特性に合わせて、任意の温度の動作も可能である。
【００３５】
固体電解質のイオン伝導可能な温度に達した時点で、正電極膜と負電極膜を介して固体電解質に電圧を印加すると、負電極膜側の表面近傍の酸素が、電気化学反応によって負電極膜から固体電解質の内部を酸素イオンとして、正電極膜へと移動し、正電極膜側の表面から酸素分子として放出される。
【００３６】
この時固体電解質には低電圧大電流が流れるとともに、加わった電圧で固体電解質内部を大電流が流れることによって自己発熱する。したがって使用される金属箔部材も６００℃の雰囲気温度に加えて高温状態に曝されることになる。金属箔部材の表面上形成された導電膜は大電流に対する集電性を向上させるとともに、金属箔の表面酸化に対しても効果的に防御させることができた。金属箔部材の表面上に導電膜を形成して高温酸化を防止するためには少なくとも正負電極膜との接合部から外周方向に３ｍｍ幅以上が必要であった。またあまり幅が広すぎても高価な材料の無駄を生じさせることになるので実用的には金属箔部材の表面上に形成させる導電膜の幅は３〜７ｍｍが好ましいと考えられる。
【００３７】
正電極膜の表面近傍は、純酸素に近い状態となるが、ガスリークの完全な防止ができない限り、正電極膜の表面から離れるとともに、排出された酸素はリークしたガスと自然に混合される。したがって、空間を区画する手段となる金属箔部材とガス封止剤３１が、負電極膜側からのガスリークを防ぐ手段として有効に作用する。
【００３８】
一方、窒素は負電極膜の側に残される。残された窒素は、断熱手段３９の通気性により、大気中に拡散していくと共に、負電極膜側には新たな酸素が外部より供給される。
【００３９】
正電極膜から放出される酸素ガスは、通気口４２を通り、ガス混合手段４３を構成することによってガス誘導管４４と、被混合ガス導入管４５と、ガス混合器４６とによって被混合ガスと混合される。本実施例では、被混合ガスは大気である。生成される混合ガスは酸素富化ガスであり、その流量は、ガスポンプ４７の吸引と排出速度によって決められる。
【００４０】
また、混合ガス中の酸素濃度は、混合ガス流量と、固体電解質を流れる酸素イオン量すなわちイオン電流の大きさによって決められる。イオン電流は、固体電解質に印加される電圧の大きさによって制御できる。
【００４１】
最終的に、本発明の酸素供給装置によって得られる混合ガス中の酸素濃度は、電圧制御手段３４による電圧制御とガスポンプ４７による混合ガス流量の制御によって実行されることになる。
【００４２】
以上のように、本実施の形態では、４個の固体電解質を電気的に直列回路で連結し、正電極膜側と負電極膜側を酸素イオン伝導性を発現するように固体電解質を介して空間部を区画手段によってガスリークを抑制し、加熱昇温と電圧印加を行うことにより、酸素分子を正電極膜から放出させ、酸素富化された混合ガスを生成することとなり、電圧制御手段３４による電圧制御とガスポンプ４７による混合ガス流量の制御によって、任意の酸素濃度ガスを安定的に得ることができる。
【００４３】
本実施例ではガラスセラミック層として、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−ＭｇＯ−ＢａＯ系でアルカリ土類金属の酸化物を２０ｗｔ％含有し、アルカリ金属の酸化物を０．５ｗｔ％含有するガラスを使用したが本発明に使用できるガラスセラミックはこの限りではない。金属箔部材を絶縁状態に保ちながら、急激な熱歪にも十分耐えられるものであれば良い。アルカリ金属の含有量が多くなると融点が下がり、アルカリ土類金属の含有量が多くなると結晶化温度が高くなるので、耐熱性の高い金属箔部材Ｆｅ−２０Ｃｒ−５Ａｌとの接合性を勘案し、ガラスセラミック層としてＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−ＭｇＯ−ＢａＯ系でアルカリ土類金属の酸化物を１５〜２５ｗｔ％含有し、アルカリ金属の酸化物を２ｗｔ％以下含有するガラスが好ましかった。
【００４４】
また、ガラスセラミック層の熱膨張係数は１００〜１２０×１０−７／℃とすることで金属箔部材に対しても良好な密着接合性を得ることができた。
【００４５】
（実施の形態２）
図５は、本発明の第２の実施の形態における酸素ポンプ素子の断面構成図を示すものである。概略の構成は実施の形態１と重複しているので異なる部分についてだけ説明を加える。固体電解質４８、４９の表面上に形成する電極膜および導電膜の構成は同じである。ここでは負電極膜側と連結される金属箔部材５０、５１に対して導電膜５２、５３とガラスセラミック膜５４、５５を設けた構成を使用している。
【００４６】
ガラスセラミック膜によって固体電解質に低電圧大電流が流れ、金属箔部材側へと伝熱してきた場合にも金属箔部材を高温酸化状態から十分に防御することができた。このような用途に使用できるガラスセラミック材料としてもＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−ＭｇＯ−ＢａＯ系でアルカリ土類金属の酸化物を１５〜２５ｗｔ％含有し、アルカリ金属の酸化物を２ｗｔ％以下含有するものが好ましかった。
【００４７】
また、本実施の形態では、固体電解質としてランタンガレートを使用したがこれに限定させるものではなく、イットリウムドープ型のジルコニア（ＹＳＺ）、サマリウムドープ型のセリア（ＳＤＣ）などであっても良い。但し現状ではランタンガレート系の材料が酸素イオン伝導体として動作温度が低いので材料の耐久性を鑑みた場合、もっとも好ましい材料といえる。
【００４８】
また、本実施の形態では、金属箔部材としてＦｅ−２０Ｃｒ−５Ａｌの材料を使用したがこれに限定させるものではなく、高温酸化に対して耐久性を有する材料であれば他の金属箔材料を使用することができる。また厚み１２μｍを使用したが金属箔部材としては５〜３０μｍが好ましいと考えられる。
【００４９】
また、本実施の形態では、金属箔部材の構成として負電極膜側に接合させて固体電解質が空間部を区画する区画手段として使用した場合についてだけ説明したが、逆に正電極膜側に接合させて空間部を区画する区画手段として使用してもよい。
【００５０】
また、本実施の形態では、導電膜としてＡｕ系、ＡｇＰｄ系を使用したがこれに限定させるものではなく、抵抗値の小さな耐熱性を有する材料であれば他のものも使用できる。
【００５１】
また、本実施の形態では、固体電解質表面上の正負電極膜にさらに導電膜を配置した場合について説明したが、導電膜を配置しない構造についても適用できる。
【産業上の利用可能性】
【００５２】
以上のように、本発明にかかる酸素ポンプ素子及びこれを有する酸素供給装置は、長期間に渡って安定した良好な電気電流特性が得られるため、酸素を利用する空気清浄機や空調機器あるいは健康促進機器、健康増進機器など広範な用途に適用できる。
【図面の簡単な説明】
【００５３】
【図１】本発明の第１の実施の形態における酸素ポンプ素子となる固体電解質の断面構成図
【図２】本発明の第１の実施の形態における酸素ポンプ素子の概略構成図
【図３】図２における酸素ポンプ素子のＡ−Ａ’ラインに対する断面図
【図４】本発明の第１の実施の形態における酸素供給装置の概略断面構成図
【図５】本発明の第２の実施の形態における酸素ポンプ素子の断面構成図
【図６】従来の酸素ポンプの平面図
【図７】従来の酸素ポンプの断面図
【符号の説明】
【００５４】
７、１２、１３、１４ 固体電解質
８ 正電極膜
９ 負電極膜
１５、１６、１７、１８ 金属箔部材
１９、２０、２１ 金箔部材
２２、２３ リード部
２４ ガラスセラミック層
２５、２８ 導電膜
３３ 電圧印加手段
３４ 電圧制御手段
３５ 加熱手段
３７ 温度制御手段
３８、３９ 断熱手段
４３ 混合手段
５４、５５ ガラスセラミック膜
【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の酸素イオン伝導性の固体電解質と、前記酸素イオン伝導性の固体電解質の両面に形成された正負両極を構成する電極膜と、前記正極側の電極膜外周部あるいは負極側の電極膜外周部と接合された金属箔部材とを備え、複数の前記酸素ポンプ素子の電極は直列回路に構成され、複数の前記金属箔部材はガラスセラミック層を介して連結されていることを特徴とする酸素ポンプ素子。
【請求項２】
ガラスセラミック層は、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−ＭｇＯ−ＢａＯ系でアルカリ土類金属の酸化物を１５〜２５ｗｔ％含有し、アルカリ金属の酸化物を２ｗｔ％以下含有する結晶化ガラスであることを特徴とする請求項１記載の酸素ポンプ素子。
【請求項３】
ガラスセラミック層の熱膨張係数は、１００〜１２０×１０−７／℃であることを特徴とする請求項１または２のいずれかに記載の酸素ポンプ素子。
【請求項４】
正極側あるいは負極側の電極膜外周部と接合された金属箔部材は、固体電解質が接する空間部を区画する区画手段として構成されることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の酸素ポンプ素子。
【請求項５】
固体電解質は、ランタンガレートであることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の酸素ポンプ素子。
【請求項６】
電極膜と連結構造となる金属箔部材は、接合部分に導電膜層が形成されるとともに両側表面部分に前記導電膜層と連通する導電膜が所定幅形成されていることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の酸素ポンプ素子。
【請求項７】
電極膜と連結構造となる金属箔部材は、接合部分に導電膜層が形成されるとともに片側表面部分に前記導電膜層と連通する導電膜が所定幅形成され、もう一方の表面部分にガラスセラミック膜が所定幅形成されていることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の酸素ポンプ素子。
【請求項８】
導電膜の幅あるいはガラスセラミック膜の幅は、３〜７ｍｍであることを特徴とする請求項６または７記載の酸素ポンプ素子。
【請求項９】
請求項１〜８いずれか１項に記載の酸素ポンプ素子と、直列回路に連結された前記酸素ポンプ素子に電圧を印加する電圧印加手段と、前記電圧印加手段を制御する電圧制御手段と、前記酸素ポンプ素子を加熱する加熱手段と、前記酸素ポンプ素子の温度を検知して前記加熱手段を制御する温度制御手段と、前記加熱手段および前記酸素ポンプ素子の熱拡散を防止する通気性の断熱手段と、前記酸素ポンプ素子を介して発生した酸素を空気と混合して所定酸素濃度の混合ガスにする混合手段とを備えたことを特徴とする酸素供給装置。
【請求項１】
複数の酸素イオン伝導性の固体電解質と、前記酸素イオン伝導性の固体電解質の両面に形成された正負両極を構成する電極膜と、前記正極側の電極膜外周部あるいは負極側の電極膜外周部と接合された金属箔部材とを備え、複数の前記酸素ポンプ素子の電極は直列回路に構成され、複数の前記金属箔部材はガラスセラミック層を介して連結されていることを特徴とする酸素ポンプ素子。
【請求項２】
ガラスセラミック層は、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３−ＭｇＯ−ＢａＯ系でアルカリ土類金属の酸化物を１５〜２５ｗｔ％含有し、アルカリ金属の酸化物を２ｗｔ％以下含有する結晶化ガラスであることを特徴とする請求項１記載の酸素ポンプ素子。
【請求項３】
ガラスセラミック層の熱膨張係数は、１００〜１２０×１０−７／℃であることを特徴とする請求項１または２のいずれかに記載の酸素ポンプ素子。
【請求項４】
正極側あるいは負極側の電極膜外周部と接合された金属箔部材は、固体電解質が接する空間部を区画する区画手段として構成されることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の酸素ポンプ素子。
【請求項５】
固体電解質は、ランタンガレートであることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の酸素ポンプ素子。
【請求項６】
電極膜と連結構造となる金属箔部材は、接合部分に導電膜層が形成されるとともに両側表面部分に前記導電膜層と連通する導電膜が所定幅形成されていることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の酸素ポンプ素子。
【請求項７】
電極膜と連結構造となる金属箔部材は、接合部分に導電膜層が形成されるとともに片側表面部分に前記導電膜層と連通する導電膜が所定幅形成され、もう一方の表面部分にガラスセラミック膜が所定幅形成されていることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の酸素ポンプ素子。
【請求項８】
導電膜の幅あるいはガラスセラミック膜の幅は、３〜７ｍｍであることを特徴とする請求項６または７記載の酸素ポンプ素子。
【請求項９】
請求項１〜８いずれか１項に記載の酸素ポンプ素子と、直列回路に連結された前記酸素ポンプ素子に電圧を印加する電圧印加手段と、前記電圧印加手段を制御する電圧制御手段と、前記酸素ポンプ素子を加熱する加熱手段と、前記酸素ポンプ素子の温度を検知して前記加熱手段を制御する温度制御手段と、前記加熱手段および前記酸素ポンプ素子の熱拡散を防止する通気性の断熱手段と、前記酸素ポンプ素子を介して発生した酸素を空気と混合して所定酸素濃度の混合ガスにする混合手段とを備えたことを特徴とする酸素供給装置。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【公開番号】特開２００６−６９８２８（Ｐ２００６−６９８２８Ａ）
【公開日】平成１８年３月１６日（２００６．３．１６）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００４−２５３８６６（Ｐ２００４−２５３８６６）
【出願日】平成１６年９月１日（２００４．９．１）
【出願人】（０００００５８２１）松下電器産業株式会社 (73,050)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成１８年３月１６日（２００６．３．１６）
【国際特許分類】
【出願日】平成１６年９月１日（２００４．９．１）
【出願人】（０００００５８２１）松下電器産業株式会社 (73,050)
【Ｆターム（参考）】
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