金属セパレータ用基材、その製造方法、および金属セパレータ
【課題】ステンレス鋼などからなる金属薄板の表面に極薄の貴金属膜を被覆して、低い接触抵抗性を有する金属セパレータ用基材、その製造方法、および前記基材を用いた燃料電池用の金属セパレータを低コストで提供する。
【解決手段】燃料電池の電極と接触する表面３を有し、係る表面３の表面粗さＲｚが１〜１０μｍであり、且つ該表面３の輪郭曲線要素の平均長さＲＳｍが２０〜１５０μｍである金属薄板２と、係る金属薄板２の表面３に被覆された平均膜厚が１０ｎｍ以下のＡｕ（貴金属）膜２０とを備え、上記表面３において、最大膜厚１５ｎｍ以上の上記貴金属膜が被覆された凸部３ｈは、当該表面３全体の凸部３ｈの２０％以上を占めている、金属セパレータ用基材１ａ。
【解決手段】燃料電池の電極と接触する表面３を有し、係る表面３の表面粗さＲｚが１〜１０μｍであり、且つ該表面３の輪郭曲線要素の平均長さＲＳｍが２０〜１５０μｍである金属薄板２と、係る金属薄板２の表面３に被覆された平均膜厚が１０ｎｍ以下のＡｕ（貴金属）膜２０とを備え、上記表面３において、最大膜厚１５ｎｍ以上の上記貴金属膜が被覆された凸部３ｈは、当該表面３全体の凸部３ｈの２０％以上を占めている、金属セパレータ用基材１ａ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池に用いるための金属セパレータ用基材、その製造方法、および上記基材を用いた燃料電池用の金属セパレータに関する。
【背景技術】
【０００２】
固体高分子型燃料電池など（以下、単に燃料電池と称する）に用いる金属セパレータには、高い導電性（低接触抵抗性）が求められる。上記低接触抵抗は、近年の燃料電池が単位セルを１０〜５００セル積層するスタック構造となっているため、電池性能を上げるのに重要なファクターである。上記の特性を満たすため、金属セパレータには、例えば、ステンレス鋼からなる薄板の表面にＡｕなどの貴金属を被覆したものが適用されている。
【０００３】
例えば、ＳＵＳ３０４のステンレス鋼からなる基材をプレス成形して、内側の凹凸を形成し、係る凹凸部にＡｕの下地メッキ層（第１メッキ層）を被覆し、更に凸部のみにはＡｕの部分メッキ層（第２メッキ層）を被覆し、係る２つのＡｕメッキ層の厚さを０．０５〜０．０９μｍ（５０〜９０ｎｍ）とした燃料電池用セパレータが提案されている（例えば、特許文献１参照）。
しかし、上記燃料電池用セパレータのように、基材の表面に厚さ５０〜９０ｎｍのＡｕメッキ層を被覆するとコスト高を招く。係るコスト対策上の観点から、Ａｕメッキ層の厚さを１０ｎｍ以下にする必要がある。しかし、係るレベルの薄さになると、前記接触抵抗性が高くなってしまう、という問題があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００１−３４５１０９号公報（第１〜６頁、図１〜４）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、背景技術において説明した問題点を解決し、ステンレス鋼などからなる金属薄板の表面に極薄の貴金属膜を被覆して、低い接触抵抗性を有する金属セパレータ用基材、その製造方法、および前記基材を用いた燃料電池用の金属セパレータを低コストで提供する、ことを課題とする。
【課題を解決するための手段および発明の効果】
【０００６】
本発明は、前記課題を解決するため、発明者らの鋭意研究の結果、基材となる金属薄板の表面における凹凸を所定範囲に制御し、該凸部に貴金属膜を優先的に被覆することによって、平均膜厚が１０ｎｍ以下の貴金属膜でも低い接触抵抗性が得られる、との知見に基づいて成されたものである。
即ち、本発明の金属セパレータ用基材（請求項１）は、燃料電池の電極と接触する表面を有し、係る表面の表面粗さＲｚが１〜１０μｍであり、且つ当該表面の輪郭曲線要素の平均長さＲＳｍが２０〜１５０μｍである金属薄板と、係る金属薄板の表面に被覆された平均膜厚が１０ｎｍ以下の貴金属膜とを備え、上記表面において、最大膜厚１５ｎｍ以上の貴金属膜が被覆された凸部は、当該表面全体の凸部の２０％以上を占めている、ことを特徴とする。
【０００７】
前記表面粗さＲｚ（最大高さ）を１〜１０μｍとしたのは、１μｍ未満では、前記表面の凸部と凹部との高さの差が過少となり、これらの間で貴金属膜の厚さに効果的な差が得られにくい。一方、表面粗さＲｚが１０μｍを超えると、前記表面の凸部と凹部との高さの差が過大となるため、金属セパレータに成形する際のセパレータ用基材としての成形性を損なうおそれがあるためである。
また、前記輪郭曲線要素の平均長さＲＳｍを２０〜１５０μｍとしたのは、２０μｍ未満では、前記表面に沿った横方向における複数の凹凸間の間隔（ピッチ）が狭くなり過ぎ、凸部付近と凹部付近の間で貴金属膜の膜厚に効果的な差が得られにくくなり、一方、上記平均長さＲＳｍが１５０μｍを超えると、上記複数の凹凸間の間隔が広くなり過ぎ、やはり効果的な差となる上記貴金属膜の膜厚が得られにくくなるためである。
更に、前記貴金属膜は、金属薄板の表面の全面に被覆せず、例えば、市松模様や散点状のように、部分的且つほぼ均一に被覆した形態としても良く、係る形態でも金属薄板の表面における前記凸部を前記範囲に制御することで、接触抵抗を低減することが可能である。尚、上記部分的に貴金属膜を被覆する場合、金属薄板の表面に対し少なくとも３０％以上の面積率で被覆することが望ましい。
加えて、前記金属薄板の表面において、最大膜厚１５ｎｍ以上の貴金属膜が被覆された凸部を、全凸部の２０％以上を占めることにしたのは、接触抵抗は、上記膜厚が１５ｎｍに向かい厚くなるに従って低減するが、膜厚が１５ｎｍを超えた領域では接触抵抗について明確な差がなくなる。しかも、上記金属薄板の表面において、全凸部に対して貴金属膜の膜厚を１５ｎｍ以上にする必要はなく、最大膜厚が１５ｎｍ以上の貴金属膜を被覆された凸部が、少なくとも全凸部の２０％以上占めていれば、接触抵抗に明確な差が認められないためである。但し、最大膜厚１５ｎｍ以上の貴金属膜が被覆された上記凸部は、前記金属薄板の表面に位置する全凸部において、平均的且つ均一に分布していることが望ましい。
【０００８】
前記金属セパレータ用基材によれば、前記基材のベースを構成する金属薄板の表面に前記表面粗さＲｚ（１〜１０μｍ）で且つ前記輪郭曲線要素の平均長さＲＳｍ（２０〜１５０μｍ）の範囲である凹凸が形成され、該凸部付近には貴金属膜が他の部位よりも比較的厚く被覆されている。しかも、金属薄板の表面において、貴金属膜の最大膜厚が１５ｎｍ以上である凸部が全凸部の２０％以上を占めている。そのため、上記基材をプレス成形した金属セパレータの当該表面を燃料電池の固体高分子膜の両側面に点着されるアノード電極あるいはカソード電極に接触させた際に、上記表面における各凸部付近に被覆された比較的厚めの貴金属膜が優先的に接触するので、各電極との接触抵抗を低減することが可能となる。従って、低接触抵抗性を有し且つ比較的低コストの金属セパレータ用基材となる。
【０００９】
尚、前記金属薄板には、Ｆｅ−Ｃｒ系合金（例えば、フェライト系ステンレス鋼）、Ｆｅ−Ｎｉ系合金、Ｆｅ−Ｎｉ−Ｃｒ系合金（例えば、オーステナイト系ステンレス鋼）などとが含まれる。
また、前記凸部を有する表面は、前記金属薄板において、電極と接触する片側の表面にのみ設けるほか、表・裏面の両面に設けた形態としても良い。
更に、前記凸部とは、ＪＩＳ：Ｂ０６０１で定義された山の頂側で且つ平均線の中央よりも高い部分を指す。係る凸部での最大膜厚の貴金属膜とは、凸部に被覆されたうちで最大の膜厚の貴金属膜を指す。一方、平均膜厚とは、前記表面での直径１．８ｍｍの面積を蛍光Ｘ線で測定した際における貴金属の膜厚を指す。
また、前記「表面粗さＲｚ」および「輪郭曲線要素の平均長さＲＳｍ」は、ＪＩＳ：Ｂ０６０１で定める表面性状のパラメータの１つである。
更に、前記貴金属膜は、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ａｇ、またはＲｕの何れ１つからなるか、あるいは、これらのうち２種以上の合金からなる。
【００１０】
また、本発明による金属セパレータ用基材の製造方法（請求項２）は、金属薄板の表面に対し、表面粗さＲｚが１〜１０μｍであり、且つ輪郭曲線要素の平均長さＲＳｍが２０〜１５０μｍの凹凸を付与する表面形成工程と、前記凹凸が付与された表面に貴金属膜を被覆する表面処理工程と、を含む、ことを特徴とする。
【００１１】
これによれば、金属薄板の表面に前記表面粗さＲｚで且つ前記平均長さＲＳｍの凹凸が形成され、係る凹凸の表面に貴金属膜が比較的均一に被覆されるので、前記金属セパレータ用基材を効率良く且つ比較的低コストで製造することが可能となる。
尚、前記表面形成工程は、前記金属薄板を周面に前記表面粗さＲｚおよび輪郭曲線要素の平均長さＲＳｍの凹凸が形成されたロールと平ロールとの間に通すか、周面に凹凸が形成された一対のロール間に通して転写するほか、金属薄板の表面にエメリー紙を押圧して研磨する方法などにより行われる。
また、前記表面処理工程は、物理蒸着法（ＰＶＤ：真空蒸着、スパッタリング、イオンプレーティング）、あるいは電解メッキによって行われる。
【００１２】
更に、本発明には、前記金属セパレータ用基材をプレス成形し、複数の反応ガスの流路を形成してなる、金属セパレータ（請求項３）も含まれる。
これによれば、上記金属セパレータにおいて凹凸と貴金属膜とを有する前記表面を、燃料電池の固体高分子膜の両側面に点着されるアノード電極あるいはカソード電極に接触させると、上記表面における各凸部付近に被覆された比較的厚めの貴金属膜が優先的に接触する。そのため、金属セパレータと各電極との接触抵抗が低減可能となる。従って、燃料電池の性能向上に寄与することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明による一形態の金属セパレータを示す正面図。
【図２】異なる形態の金属セパレータを示す正面図。
【図３】図１，図２中のＸ−Ｘ線の矢視に沿った概略断面図。
【図４】図３中の一点鎖線部分Ｙの拡大図で且つ本発明の金属セパレータ用基材の部分図。
【図５】上記金属セパレータ用基材を得るための金属薄板を示す部分概略図。
【図６】上記金属セパレータ用基材の一製造工程を示す概略図。
【図７】図６に続く上記金属セパレータ用基材の一製造工程を示す概略図。
【図８】図７に続く上記金属セパレータ用基材の一製造工程を示す概略図。
【図９】前記金属セパレータを用いて得られる燃料電池を示す概略図。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下において、本発明を実施するための形態について説明する。
図１は、本発明による一形態の金属セパレータ１ａを示す正面図である。
金属セパレータ１ａは、例えば、厚さが約０．１ｍｍのステンレス鋼（ＳＵＳ３１６Ｌ，ＳＵＳ３０４Ｌ）からなる金属薄板２で主に構成され、図１に示すように、全体がほぼ正方形を呈する金属薄板２の表面３において、周辺部を除く内周部に、後述する反応ガスの流路となる複数の凹溝（反応ガスの流路）４が平行に形成されている。尚、係る金属セパレータ１ａは、後述する平坦な金属セパレータ用基材１をプレス成形して得られたものである。
【００１５】
図１で左右に隣接する凹溝４，４間には、独立した細長い凸条５が手前側に突出すると共に、複数の凹溝４の上方と下方とには、分流用溝６または合流用溝６が個別に形成されている。係る分流用溝６の左上には、隘路を介して供給孔８を中心部に有する凹み７が連通し、合流用溝６の右下には、隘路を介して排出孔９を中心部に有する凹み７が連通している。以上の凹溝４，凸条５，分流・合流用溝６，凹み７は、上記金属薄板を例えばプレス成形することで形成される。尚、凹溝４の幅と凸条５の幅とをほぼ同一としても良い。
図１中の矢印で示すように、左上の凹み７の供給孔８から導入された反応ガスは、分流用溝６、複数の凹溝４、および合流用溝６を流れた後、右下の凹み７の排出孔９から外部に排出される。
【００１６】
図２は、異なる形態の金属セパレータ１ｂの正面図を示し、前記同様で長方形の金属薄板２の表面３において、周辺部を除く内周部に、後述する反応ガスの流路となる複数の凹溝（反応ガスの流路）１４が平行に形成されている。尚、係る金属セパレータ１ｂも、後述する平坦な金属セパレータ用基材１をプレス成形したものである。図２で左右に隣接する凹溝１４，１４間には、手前に突出する細長い凸条１５がそれぞれ平行にして形成され、隣接する凸条１５，１５の頂面は、交互に上端または下端を金属薄板２の表面３の平坦部と面一として連結されている。図２に示すように、左右に隣接する凹溝１４，１４の上端部または下端部には、ほぼ半円形のＵターン溝１６が連続して形成されている。
【００１７】
図２で左端に位置するの凹溝１４の上端には、ほぼ半円形の溝端１２が位置し、その中心部に供給孔１８が穿孔されており、図２で右端に位置するの凹溝１４の下端には、ほぼ半円形の溝端１７が位置し、その中心部に排出孔１９が穿孔されている。尚、凹溝１４の幅と凸条１５の幅とをほぼ同一としても良い。
図２中の矢印で示すように、溝端１２の供給孔１８から導入された反応ガスは、複数の凹溝１４および複数のＵターン溝１６をほぼジグザグ状に流れた後、溝端１７の排出孔１９から外部に排出される。
【００１８】
図３は、前記図１中および図２中のＸ−Ｘ線の矢視に沿った断面図である。
図３に示すように、金属セパレータ１ａ，１ｂの金属薄板２の表面３には、前記複数の凹溝４（１４）および複数の凸条５（１５）が交互に形成されている。このため、ベース板２の裏面（表面）３ａには、上記凹溝４（１４）とほぼ相似形の凸条４ａ（１４ａ）、および凸条５（１５）とほぼ相似形の凹溝５ａ（１５）が交互に位置している。
尚、凹溝４（１４）の幅と凸条５（１５）の幅とをほぼ同一としても良く、該形態のベース板２の裏面３ａには、凹溝４（１４）とほぼ断面の凸条４ａ（１４ａ）、および凸条５（１５）とほぼ断面の凹溝５ａ（１５）が交互に形成される。
【００１９】
図４は、前記図３中の一点鎖線部分Ｙを部分拡大した模式的断面図であり、且つ、前記金属セパレータ１ａ，１ｂにプレス成形する前の平板である金属セパレータ用基材１の一部を示す。
金属セパレータ用基材１は、図４に示すように、前記同様の金属薄板２と、その表面３に被覆され且つ平均膜厚が１０ｎｍ以下のＡｕ（貴金属）膜２０と、を備えている。
金属薄板２の表面３は、凸部３ｈと凹部３ｖとが交互に連続し、これらの間に傾斜部３ｎを有する凹凸を有している。表面３の係る凹凸は、表面粗さＲｚが１〜１０μｍであり、且つ輪郭曲線要素（当該表面３において隣接する凸部３ｈ，３ｈの頂部間）の平均長さＲＳｍが２０〜１５０μｍの範囲にある。
【００２０】
尚、上記平均長さＲＳｍは、表面性状のうち横方向のパラメータの１つであり、図４中では隣接する凸部３ｈ，３ｈ間にて例示したが、ある基準長さＬ内における複数組の凸部３ｈ同士、または凹部３ｖ同士の間隔（ピッチ）の平均値である。
前記凹凸を有する表面３上には、図４に示すように、係る表面３の凹凸に沿って平均膜厚が１０ｎｍ以下のＡｕ（貴金属）膜２０が被覆されている。係るＡｕ膜２０のうち、凸部３ｈを覆うＡｕ膜２０ａのうち、最も厚い最大膜厚をＸｔとし、係る膜厚Ｘｔは、１５ｎｍ以上である。一方、凹部３ｖを覆うＡｕ膜２０ｂの膜厚Ｙｔや、傾斜部のＡｕ膜２０ｃの膜厚は、１５ｎｍ未満である。
【００２１】
以上のように、金属セパレータ用基材１は、表面３の表面粗さＲｚが１〜１０μｍであり、且つ当該表面３の輪郭曲線要素の平均長さＲＳｍが２０〜１５０μｍである金属薄板２と、係る金属薄板２の表面３に被覆された平均膜厚が１０ｎｍ以下のＡｕ膜２０と、を備えている。しかも、係るＡｕ膜２０のうち、表面３の凸部３ｈを覆うＡｕ膜２０の最大膜厚Ｘｔが、１５ｎｍ以上である。そのため、上記基材１をプレスして得られる前記金属セパレータ１ａ，１ｂの表面３を、燃料電池の電極に接触させた際に、係る表面３の各凸部３ｈに被覆された比較的厚め（最大膜厚Ｘｔ）のＡｕ膜２０ａが優先的に接触するので、上記電極との接触抵抗を低減できる。
【００２２】
ここで、前記金属セパレータ用基材１の製造方法について以下に説明する。
予め、ステンレス鋼（ＳＵＳ３１６Ｌ，ＳＵＳ３０４Ｌ）を溶解、鍛造、熱間圧延、熱処理、冷間圧延・焼鈍して、厚さ０．１〜０．５ｍｍで、図５の部分断面図に示すように、平坦な表面３ｆを有する帯状の金属薄板２を製作した。
次いで、図６に示すように、平坦な表面３ｆを有する金属薄板２を、一対のロールＲ１，Ｒ２間に通し、ロールＲ１の周面ｒ１に形成された凹凸パターンを転写するロール転写を行った（表面形成工程）。上記ロールＲ１の周面ｒ１には、表面粗さＲｚが１〜１０μｍで、且つ輪郭曲線要素の平均長さＲＳｍが２０〜１５０μｍである凹凸パターンが金属薄板２の表面３ｆに転写されるような凹凸パターンが全面に形成されている。
【００２３】
その結果、金属薄板２の前記表面３ｆは、図７の部分断面図に示すように、表面粗さＲｚが１〜１０μｍで、且つ当該表面３の輪郭曲線要素の平均長さＲＳｍが２０〜１５０μｍであり、凸部３ｈと凹部３ｖとが交互に位置し、且つこれらの間に傾斜部３ｎが位置する凹凸の表面３となった。
尚、前記ロールＲ２の周面ｒ２にも前記同様の凹凸パターンを設け、金属薄板２の裏面３ａにも、上記同様の凹凸を形成しても良い。
更に、上記金属薄板２を、図示しない電解メッキ槽内のＡｕメッキ液中に浸漬し、当該金属薄板２の表面３に対し、平均膜厚が１０ｎｍ以下になるようにしてＡｕ電解メッキを施した（表面処理工程）。
尚、金属薄板２の表面３に対して、電極と接触するセパレータの一部にＡｕ（貴金属）膜２０を被覆させる部分的Ａｕ電解メッキを施しても良く、金属薄板２の裏面３ａにも上記同様のＡｕ電解メッキを施しても良い。
その結果、図８の部分断面図に示すように、金属薄板２の表面３に沿って、平均膜厚が１０ｎｍ以下のＡｕ（貴金属）膜２０が被覆された。係るＡｕ膜２０は、表面３の凸部３ｈでは、１５ｎｍ以上の最も厚い（最大膜厚Ｘｔ）Ａｕ膜２０ａとなり、表面３の凹部３ｖおよび傾斜部３ｎの膜厚は、１５ｎｍ未満となった。
【００２４】
前記のように、Ａｕ膜２０の厚さが表面３の凸部３ｈでは厚くなり、且つ凹部３ｖでは薄くなったのは、前記メッキ液中において対向する陽極側の電極との距離の長短、および該メッキ液中におけるＡｕイオンの泳動・電着の難易などに起因する、ものと推定される。尚、前記Ａｕメッキによる膜厚の差を確実に得るため、電解Ａｕメッキ時における電流密度を通常よりも高くすることが望ましい。
以上の結果、金属薄板２と、係る金属薄板２の凹凸を有する表面３に沿って、係る凹凸に応じて厚さが異なるＡｕ膜２０とを有する金属セパレータ用基材１が得られた。尚、金属薄板２の裏面３ａにも前記凹凸を形成し、係る凹凸を有する裏面３ａに対しても、前記同様のメッキによりＡｕ膜２０を被覆しても良い。
以上のような金属セパレータ用基材１の製造方法によれば、金属薄板２の表面３に表面粗さＲｚで且つ前記平均長さＲＳｍの凹凸が形成され、係る凹凸が形成された上記表面３において、Ａｕ膜２０の最大膜厚（Ｘｔ）が１５ｎｍ以上の凸部３ｈが、全凸部３ｈの２０％以上を占めている。従って、前記金属セパレータ用基材１ａ，１ｂを効率良く且つ比較的低コストで製造することが可能となる。
尚、前記ロール転写に替えて、エメリー紙を押圧したり、前記メッキに替えて、スパッタリングなどの物理蒸着法を用いても良い。
【００２５】
図９は、前記金属セパレータ１ａ(１ｂ)を用いた燃料電池２８，３０に関する。
図９の左側の概略図で示すように、固体高分子膜２４の各側面に、例えば、炭素繊維からなるアノード電極２５、および同様なカソード電極２６を積層する。尚、上記固体高分子膜２４は、例えば、スルホン酸基を含むフッ素樹脂からなる。
上記固体高分子膜２４の両側には、前記凹溝４（１４）および凸条５（１５）を有し、前記Ａｕ膜２０が被覆された表面３を対向させた一対の金属セパレータ１ａ（１ｂ）が対称に配置され、図中の矢印で示すように、固体高分子膜２４の両側面に、上記電極２５，２６を覆うようにして、金属セパレータ１ａ（１ｂ）を積層する。尚、これらは、周辺部を図示しないボルト・ナットなどで、上記積層状態を保って固定される。
【００２６】
その結果、図９の中央の概略図で示すように、一対の金属セパレータ１ａ（１ｂ）の表面３，３間に、上記電極２５，２６を有する固体高分子膜２４の両側面が挟まれて積層された単位セル（１セル）の燃料電池２８が形成される。
更に、単位セルの上記燃料電池２８を、複数個厚み方向に沿って積層し且つ固定することによって、図９の右側の概略図で示すように、スタック型の燃料電池３０が形成される。
尚、隣接する金属セパレータ１ａ（１ｂ）の前記凹溝４（１４）同士間や、固体高分子膜２４を挟んだ金属セパレータ１ａ（１ｂ）の凹溝４（１４）同士間は、図示しない迂回流路を介して連通している。また、前述した凹溝４（１４）の幅と凸条５（１５）の幅とをほぼ同一とした形態の金属セパレータ１ａ（１ｂ）では、裏面３ａ側の凹溝５ａ（１５ａ）も反応ガスの流路として活用できるため、隣接する固体高分子膜２４，２４の間に１枚の金属セパレータ１ａ（１ｂ）を挟んだ形態のスタック型の燃料電池３０とすることも可能である。
【００２７】
ここで、単位セルの前記燃料電池２８を例として、その作用を説明する。
図９中央で左側の金属セパレータ１ａ（１ｂ）の凹溝４（１４）を流れる燃料ガス、例えば、水素は、固体高分子膜２４側の隣接するアノード電極２５に接触して、水素イオンと電子とに分解される。係る電子は、図示しない外部回路を通過する際に発電を行った後、固体高分子膜２５の反対側のカソード電極２６に送られる。
一方、図９中央で右側の金属セパレータ１ａ（１ｂ）の凹溝４（１４）を流れる酸化剤ガス、例えば、空気は、上記カソード電極２６に接触した際に、含有する酸素と固体高分子膜２４を貫通した上記水素イオンと上記電子とが反応して水となる。係る水は、直ちに外部に排水される。
以上の水素や空気などの反応ガスが、金属セパレータ１ａ（１ｂ）の凹溝４（１４）を流れた際に生じる電流は、凸条５（１５）の表面３における前記凸部３ｈの厚いＡｕ膜２０ａを通じて、隣接する電極２５，２６に確実に通電される。従って、前記燃料電池２８によれば、安定した発電を行うことが可能となる。尚、係る点については、スタック型の前記燃料電池３０も同様である。
【実施例】
【００２８】
ここで、本発明の金属セパレータ用基材１の具体的な実施例について説明する。
予め、表中に示すように、ＳＵＳ３１６ＬまたはＳＵＳ３０４Ｌからなり、厚さ０．１ｍｍの金属薄板２を複数個用意した。
次いで、これらの金属薄板２の平坦な一対の表面（裏面）３ｆに対し、番手♯４００のエメリー紙を押圧する表面研磨、あるいは前記一対のロールＲ１，Ｒ２によるロール転写を施し、表１に示すように、表面粗さＲｚおよび輪郭曲線要素の平均長さＲＳｍの凹凸からなる表面３を形成した。尚、表１に示す各例ごとの金属薄板２に対し、上記表面形成工程を施した。
次に、各例ごとの金属薄板２の表面３・裏面３ａに対し、表１中に示すように、平均膜厚ごとの電解Ａｕメッキを施して、それぞれＡｕ膜２０を被覆した。
通常、電解Ａｕメッキにおける電流密度は、１．５Ａ／ｄｍ２であるが、Ａｕ膜の膜厚の差を確実に得るためには、２．５Ａ／ｄｍ２以上の電流密度が望ましい。ここでは、各例ごとの電解Ａｕメッキにおける電流密度を、通常の１．５Ａ／ｄｍ２と、これよりも高い３Ａ／ｄｍ２、あるいは５Ａ／ｄｍ２との何れかとし、表１中に示した。
各例ごとのＡｕ膜２０において、表面３・裏面３ａにおけるＡｕ膜２０ａの平均膜厚と凸部３ｈでの最大膜厚Ｘｔとを測定し、これらを表１中に示した。
【００２９】
更に、各例ごとで表面３，３ａにＡｕ膜２０が被覆された一方の金属薄板２を直径２０ミリの円盤形とし、これをリング形の絶縁紙の内側に挿入し、これらの両側面にカーボンクロスとＡｕ製電極とをそれぞれ対称に配置し、これら最外側に位置する一対のＡｕ製電極をロードセル間に挟んだ。係るロードセル間に荷重（０．９８ＭＰａ）を加えた状態で、一対のＡｕ製電極に電流発生器を接続し、Ａｕ製電極、カーボンクロス、上記金属薄板２、カーボンクロス、Ａｕ製電極に対して通電すると共に、一対のＡｕ製電極間に電圧測定器を配置した（接触抵抗試験）。そして、上記電流、電圧、および上記金属薄板２の表面３の面積に基づき、各例ごとの接触抵抗値ρｓ(ｍΩ・ｃｍ２)を算出し、その値を表１中に示した。
【００３０】
【表１】
【００３１】
各例の接触抵抗値ρｓについて、１０ｍΩ・ｃｍ２以下を○（良）と評価し、１０ｍΩ・ｃｍ２超を×（不良）と評価して、表１中に記入した。
表１によれば、実施例１〜８の凹凸を有する表面３，３ａに厚さが変化するＡｕ膜２０が被覆された金属薄板２の金属セパレータ用基材１は、接触抵抗値ρｓが全て１０Ω・ｃｍ２以下（未満）であった。
係る結果は、実施例１〜８の金属セパレータ用基材１は、表面３，３ａにおける表面粗さＲｚが１〜１０μｍの範囲内にあり、且つ輪郭曲線要素の平均長さＲＳｍが２０〜１５０μｍの範囲内にあると共に、凸部３ｈでの最大膜厚Ｘｔが１５ｎｍ以上であったため、凸部３ｈの当該厚いＡｕ膜２０ａを通じて電流が十分に流れた、ものと推定される。
【００３２】
一方、比較例１〜８の金属薄板２は、接触抵抗値ρｓが全て１０ｍΩ・ｃｍ２超となっていた。
係る結果は、比較例３，４，６，８の金属薄板２は、前記表面粗さＲｚが１〜１０μｍの範囲から外れており、比較例２，４の金属薄板２は、輪郭曲線要素の平均長さＲＳｍが２０〜１５０μｍの範囲から外れていた。また、比較例１〜４，６〜８の金属薄板２は、前記最大膜厚Ｘｔの１５ｎｍ以上の範囲から外れていた。更に、比較例１〜８の金属薄板２は、上記最大膜厚ＸｔでＡｕ膜が被覆された凸部３ｈの割合が、何れも表面３の全凸部３ｈに対する割合で２０％未満であった。
【００３３】
それらの結果、表面３，３ａの凸部３ｈにやや薄いＡｕ膜２０ａが被覆され、係るＡｕ膜２０内部の空隙が存在すること、および最大膜厚ＸｔのＡｕ膜２０に覆われた凸部３ｈの面積が過少なため、接触抵抗が高くなった、ものと推定される。尚、比較例５，７では、前記メッキ時の電流密度が低い点も影響した、ものと推定される。
以上のような実施例１〜８の金属セパレータ用基材１によって、本発明の効果が確認されると共に、係る基材１をプレス成形して得られる前記金属セパレータ１ａ，１ｂの効果も容易に理解される。
【００３４】
本発明は、以上において説明した各形態や実施例に限定されるものではない。
例えば、金属薄板２には、前記ステンレス鋼以外の鋼種を適用しても良い。
また、金属薄板２に凹凸を有する前記表面３を形成するには、サンドブラストやショットブラストを所定の条件により施す方法によっても良い。
更に、本発明の金属セパレータ用基材および金属セパレータは、固体高分子型以外の燃料電池（例えば、燐酸型燃料電池）にも適用することが可能である。
【産業上の利用可能性】
【００３５】
本願発明の金属セパレータ用基材、その製造方法、および金属セパレータは、電極との接触抵抗が低いので、固体高分子型燃料電池などの金属セパレータおよびその素材として、低コストで利用され得る。
【符号の説明】
【００３６】
１……………金属セパレータ用基材
１ａ，１ｂ…金属セパレータ
２……………金属薄板
３……………表面
３ｈ…………凸部
４，１４……凹溝（反応ガスの流路）
２０…………Ａｕ膜（貴金属膜）
Ｘｔ…………凸部における最大膜厚
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池に用いるための金属セパレータ用基材、その製造方法、および上記基材を用いた燃料電池用の金属セパレータに関する。
【背景技術】
【０００２】
固体高分子型燃料電池など（以下、単に燃料電池と称する）に用いる金属セパレータには、高い導電性（低接触抵抗性）が求められる。上記低接触抵抗は、近年の燃料電池が単位セルを１０〜５００セル積層するスタック構造となっているため、電池性能を上げるのに重要なファクターである。上記の特性を満たすため、金属セパレータには、例えば、ステンレス鋼からなる薄板の表面にＡｕなどの貴金属を被覆したものが適用されている。
【０００３】
例えば、ＳＵＳ３０４のステンレス鋼からなる基材をプレス成形して、内側の凹凸を形成し、係る凹凸部にＡｕの下地メッキ層（第１メッキ層）を被覆し、更に凸部のみにはＡｕの部分メッキ層（第２メッキ層）を被覆し、係る２つのＡｕメッキ層の厚さを０．０５〜０．０９μｍ（５０〜９０ｎｍ）とした燃料電池用セパレータが提案されている（例えば、特許文献１参照）。
しかし、上記燃料電池用セパレータのように、基材の表面に厚さ５０〜９０ｎｍのＡｕメッキ層を被覆するとコスト高を招く。係るコスト対策上の観点から、Ａｕメッキ層の厚さを１０ｎｍ以下にする必要がある。しかし、係るレベルの薄さになると、前記接触抵抗性が高くなってしまう、という問題があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００１−３４５１０９号公報（第１〜６頁、図１〜４）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、背景技術において説明した問題点を解決し、ステンレス鋼などからなる金属薄板の表面に極薄の貴金属膜を被覆して、低い接触抵抗性を有する金属セパレータ用基材、その製造方法、および前記基材を用いた燃料電池用の金属セパレータを低コストで提供する、ことを課題とする。
【課題を解決するための手段および発明の効果】
【０００６】
本発明は、前記課題を解決するため、発明者らの鋭意研究の結果、基材となる金属薄板の表面における凹凸を所定範囲に制御し、該凸部に貴金属膜を優先的に被覆することによって、平均膜厚が１０ｎｍ以下の貴金属膜でも低い接触抵抗性が得られる、との知見に基づいて成されたものである。
即ち、本発明の金属セパレータ用基材（請求項１）は、燃料電池の電極と接触する表面を有し、係る表面の表面粗さＲｚが１〜１０μｍであり、且つ当該表面の輪郭曲線要素の平均長さＲＳｍが２０〜１５０μｍである金属薄板と、係る金属薄板の表面に被覆された平均膜厚が１０ｎｍ以下の貴金属膜とを備え、上記表面において、最大膜厚１５ｎｍ以上の貴金属膜が被覆された凸部は、当該表面全体の凸部の２０％以上を占めている、ことを特徴とする。
【０００７】
前記表面粗さＲｚ（最大高さ）を１〜１０μｍとしたのは、１μｍ未満では、前記表面の凸部と凹部との高さの差が過少となり、これらの間で貴金属膜の厚さに効果的な差が得られにくい。一方、表面粗さＲｚが１０μｍを超えると、前記表面の凸部と凹部との高さの差が過大となるため、金属セパレータに成形する際のセパレータ用基材としての成形性を損なうおそれがあるためである。
また、前記輪郭曲線要素の平均長さＲＳｍを２０〜１５０μｍとしたのは、２０μｍ未満では、前記表面に沿った横方向における複数の凹凸間の間隔（ピッチ）が狭くなり過ぎ、凸部付近と凹部付近の間で貴金属膜の膜厚に効果的な差が得られにくくなり、一方、上記平均長さＲＳｍが１５０μｍを超えると、上記複数の凹凸間の間隔が広くなり過ぎ、やはり効果的な差となる上記貴金属膜の膜厚が得られにくくなるためである。
更に、前記貴金属膜は、金属薄板の表面の全面に被覆せず、例えば、市松模様や散点状のように、部分的且つほぼ均一に被覆した形態としても良く、係る形態でも金属薄板の表面における前記凸部を前記範囲に制御することで、接触抵抗を低減することが可能である。尚、上記部分的に貴金属膜を被覆する場合、金属薄板の表面に対し少なくとも３０％以上の面積率で被覆することが望ましい。
加えて、前記金属薄板の表面において、最大膜厚１５ｎｍ以上の貴金属膜が被覆された凸部を、全凸部の２０％以上を占めることにしたのは、接触抵抗は、上記膜厚が１５ｎｍに向かい厚くなるに従って低減するが、膜厚が１５ｎｍを超えた領域では接触抵抗について明確な差がなくなる。しかも、上記金属薄板の表面において、全凸部に対して貴金属膜の膜厚を１５ｎｍ以上にする必要はなく、最大膜厚が１５ｎｍ以上の貴金属膜を被覆された凸部が、少なくとも全凸部の２０％以上占めていれば、接触抵抗に明確な差が認められないためである。但し、最大膜厚１５ｎｍ以上の貴金属膜が被覆された上記凸部は、前記金属薄板の表面に位置する全凸部において、平均的且つ均一に分布していることが望ましい。
【０００８】
前記金属セパレータ用基材によれば、前記基材のベースを構成する金属薄板の表面に前記表面粗さＲｚ（１〜１０μｍ）で且つ前記輪郭曲線要素の平均長さＲＳｍ（２０〜１５０μｍ）の範囲である凹凸が形成され、該凸部付近には貴金属膜が他の部位よりも比較的厚く被覆されている。しかも、金属薄板の表面において、貴金属膜の最大膜厚が１５ｎｍ以上である凸部が全凸部の２０％以上を占めている。そのため、上記基材をプレス成形した金属セパレータの当該表面を燃料電池の固体高分子膜の両側面に点着されるアノード電極あるいはカソード電極に接触させた際に、上記表面における各凸部付近に被覆された比較的厚めの貴金属膜が優先的に接触するので、各電極との接触抵抗を低減することが可能となる。従って、低接触抵抗性を有し且つ比較的低コストの金属セパレータ用基材となる。
【０００９】
尚、前記金属薄板には、Ｆｅ−Ｃｒ系合金（例えば、フェライト系ステンレス鋼）、Ｆｅ−Ｎｉ系合金、Ｆｅ−Ｎｉ−Ｃｒ系合金（例えば、オーステナイト系ステンレス鋼）などとが含まれる。
また、前記凸部を有する表面は、前記金属薄板において、電極と接触する片側の表面にのみ設けるほか、表・裏面の両面に設けた形態としても良い。
更に、前記凸部とは、ＪＩＳ：Ｂ０６０１で定義された山の頂側で且つ平均線の中央よりも高い部分を指す。係る凸部での最大膜厚の貴金属膜とは、凸部に被覆されたうちで最大の膜厚の貴金属膜を指す。一方、平均膜厚とは、前記表面での直径１．８ｍｍの面積を蛍光Ｘ線で測定した際における貴金属の膜厚を指す。
また、前記「表面粗さＲｚ」および「輪郭曲線要素の平均長さＲＳｍ」は、ＪＩＳ：Ｂ０６０１で定める表面性状のパラメータの１つである。
更に、前記貴金属膜は、Ａｕ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ａｇ、またはＲｕの何れ１つからなるか、あるいは、これらのうち２種以上の合金からなる。
【００１０】
また、本発明による金属セパレータ用基材の製造方法（請求項２）は、金属薄板の表面に対し、表面粗さＲｚが１〜１０μｍであり、且つ輪郭曲線要素の平均長さＲＳｍが２０〜１５０μｍの凹凸を付与する表面形成工程と、前記凹凸が付与された表面に貴金属膜を被覆する表面処理工程と、を含む、ことを特徴とする。
【００１１】
これによれば、金属薄板の表面に前記表面粗さＲｚで且つ前記平均長さＲＳｍの凹凸が形成され、係る凹凸の表面に貴金属膜が比較的均一に被覆されるので、前記金属セパレータ用基材を効率良く且つ比較的低コストで製造することが可能となる。
尚、前記表面形成工程は、前記金属薄板を周面に前記表面粗さＲｚおよび輪郭曲線要素の平均長さＲＳｍの凹凸が形成されたロールと平ロールとの間に通すか、周面に凹凸が形成された一対のロール間に通して転写するほか、金属薄板の表面にエメリー紙を押圧して研磨する方法などにより行われる。
また、前記表面処理工程は、物理蒸着法（ＰＶＤ：真空蒸着、スパッタリング、イオンプレーティング）、あるいは電解メッキによって行われる。
【００１２】
更に、本発明には、前記金属セパレータ用基材をプレス成形し、複数の反応ガスの流路を形成してなる、金属セパレータ（請求項３）も含まれる。
これによれば、上記金属セパレータにおいて凹凸と貴金属膜とを有する前記表面を、燃料電池の固体高分子膜の両側面に点着されるアノード電極あるいはカソード電極に接触させると、上記表面における各凸部付近に被覆された比較的厚めの貴金属膜が優先的に接触する。そのため、金属セパレータと各電極との接触抵抗が低減可能となる。従って、燃料電池の性能向上に寄与することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明による一形態の金属セパレータを示す正面図。
【図２】異なる形態の金属セパレータを示す正面図。
【図３】図１，図２中のＸ−Ｘ線の矢視に沿った概略断面図。
【図４】図３中の一点鎖線部分Ｙの拡大図で且つ本発明の金属セパレータ用基材の部分図。
【図５】上記金属セパレータ用基材を得るための金属薄板を示す部分概略図。
【図６】上記金属セパレータ用基材の一製造工程を示す概略図。
【図７】図６に続く上記金属セパレータ用基材の一製造工程を示す概略図。
【図８】図７に続く上記金属セパレータ用基材の一製造工程を示す概略図。
【図９】前記金属セパレータを用いて得られる燃料電池を示す概略図。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下において、本発明を実施するための形態について説明する。
図１は、本発明による一形態の金属セパレータ１ａを示す正面図である。
金属セパレータ１ａは、例えば、厚さが約０．１ｍｍのステンレス鋼（ＳＵＳ３１６Ｌ，ＳＵＳ３０４Ｌ）からなる金属薄板２で主に構成され、図１に示すように、全体がほぼ正方形を呈する金属薄板２の表面３において、周辺部を除く内周部に、後述する反応ガスの流路となる複数の凹溝（反応ガスの流路）４が平行に形成されている。尚、係る金属セパレータ１ａは、後述する平坦な金属セパレータ用基材１をプレス成形して得られたものである。
【００１５】
図１で左右に隣接する凹溝４，４間には、独立した細長い凸条５が手前側に突出すると共に、複数の凹溝４の上方と下方とには、分流用溝６または合流用溝６が個別に形成されている。係る分流用溝６の左上には、隘路を介して供給孔８を中心部に有する凹み７が連通し、合流用溝６の右下には、隘路を介して排出孔９を中心部に有する凹み７が連通している。以上の凹溝４，凸条５，分流・合流用溝６，凹み７は、上記金属薄板を例えばプレス成形することで形成される。尚、凹溝４の幅と凸条５の幅とをほぼ同一としても良い。
図１中の矢印で示すように、左上の凹み７の供給孔８から導入された反応ガスは、分流用溝６、複数の凹溝４、および合流用溝６を流れた後、右下の凹み７の排出孔９から外部に排出される。
【００１６】
図２は、異なる形態の金属セパレータ１ｂの正面図を示し、前記同様で長方形の金属薄板２の表面３において、周辺部を除く内周部に、後述する反応ガスの流路となる複数の凹溝（反応ガスの流路）１４が平行に形成されている。尚、係る金属セパレータ１ｂも、後述する平坦な金属セパレータ用基材１をプレス成形したものである。図２で左右に隣接する凹溝１４，１４間には、手前に突出する細長い凸条１５がそれぞれ平行にして形成され、隣接する凸条１５，１５の頂面は、交互に上端または下端を金属薄板２の表面３の平坦部と面一として連結されている。図２に示すように、左右に隣接する凹溝１４，１４の上端部または下端部には、ほぼ半円形のＵターン溝１６が連続して形成されている。
【００１７】
図２で左端に位置するの凹溝１４の上端には、ほぼ半円形の溝端１２が位置し、その中心部に供給孔１８が穿孔されており、図２で右端に位置するの凹溝１４の下端には、ほぼ半円形の溝端１７が位置し、その中心部に排出孔１９が穿孔されている。尚、凹溝１４の幅と凸条１５の幅とをほぼ同一としても良い。
図２中の矢印で示すように、溝端１２の供給孔１８から導入された反応ガスは、複数の凹溝１４および複数のＵターン溝１６をほぼジグザグ状に流れた後、溝端１７の排出孔１９から外部に排出される。
【００１８】
図３は、前記図１中および図２中のＸ−Ｘ線の矢視に沿った断面図である。
図３に示すように、金属セパレータ１ａ，１ｂの金属薄板２の表面３には、前記複数の凹溝４（１４）および複数の凸条５（１５）が交互に形成されている。このため、ベース板２の裏面（表面）３ａには、上記凹溝４（１４）とほぼ相似形の凸条４ａ（１４ａ）、および凸条５（１５）とほぼ相似形の凹溝５ａ（１５）が交互に位置している。
尚、凹溝４（１４）の幅と凸条５（１５）の幅とをほぼ同一としても良く、該形態のベース板２の裏面３ａには、凹溝４（１４）とほぼ断面の凸条４ａ（１４ａ）、および凸条５（１５）とほぼ断面の凹溝５ａ（１５）が交互に形成される。
【００１９】
図４は、前記図３中の一点鎖線部分Ｙを部分拡大した模式的断面図であり、且つ、前記金属セパレータ１ａ，１ｂにプレス成形する前の平板である金属セパレータ用基材１の一部を示す。
金属セパレータ用基材１は、図４に示すように、前記同様の金属薄板２と、その表面３に被覆され且つ平均膜厚が１０ｎｍ以下のＡｕ（貴金属）膜２０と、を備えている。
金属薄板２の表面３は、凸部３ｈと凹部３ｖとが交互に連続し、これらの間に傾斜部３ｎを有する凹凸を有している。表面３の係る凹凸は、表面粗さＲｚが１〜１０μｍであり、且つ輪郭曲線要素（当該表面３において隣接する凸部３ｈ，３ｈの頂部間）の平均長さＲＳｍが２０〜１５０μｍの範囲にある。
【００２０】
尚、上記平均長さＲＳｍは、表面性状のうち横方向のパラメータの１つであり、図４中では隣接する凸部３ｈ，３ｈ間にて例示したが、ある基準長さＬ内における複数組の凸部３ｈ同士、または凹部３ｖ同士の間隔（ピッチ）の平均値である。
前記凹凸を有する表面３上には、図４に示すように、係る表面３の凹凸に沿って平均膜厚が１０ｎｍ以下のＡｕ（貴金属）膜２０が被覆されている。係るＡｕ膜２０のうち、凸部３ｈを覆うＡｕ膜２０ａのうち、最も厚い最大膜厚をＸｔとし、係る膜厚Ｘｔは、１５ｎｍ以上である。一方、凹部３ｖを覆うＡｕ膜２０ｂの膜厚Ｙｔや、傾斜部のＡｕ膜２０ｃの膜厚は、１５ｎｍ未満である。
【００２１】
以上のように、金属セパレータ用基材１は、表面３の表面粗さＲｚが１〜１０μｍであり、且つ当該表面３の輪郭曲線要素の平均長さＲＳｍが２０〜１５０μｍである金属薄板２と、係る金属薄板２の表面３に被覆された平均膜厚が１０ｎｍ以下のＡｕ膜２０と、を備えている。しかも、係るＡｕ膜２０のうち、表面３の凸部３ｈを覆うＡｕ膜２０の最大膜厚Ｘｔが、１５ｎｍ以上である。そのため、上記基材１をプレスして得られる前記金属セパレータ１ａ，１ｂの表面３を、燃料電池の電極に接触させた際に、係る表面３の各凸部３ｈに被覆された比較的厚め（最大膜厚Ｘｔ）のＡｕ膜２０ａが優先的に接触するので、上記電極との接触抵抗を低減できる。
【００２２】
ここで、前記金属セパレータ用基材１の製造方法について以下に説明する。
予め、ステンレス鋼（ＳＵＳ３１６Ｌ，ＳＵＳ３０４Ｌ）を溶解、鍛造、熱間圧延、熱処理、冷間圧延・焼鈍して、厚さ０．１〜０．５ｍｍで、図５の部分断面図に示すように、平坦な表面３ｆを有する帯状の金属薄板２を製作した。
次いで、図６に示すように、平坦な表面３ｆを有する金属薄板２を、一対のロールＲ１，Ｒ２間に通し、ロールＲ１の周面ｒ１に形成された凹凸パターンを転写するロール転写を行った（表面形成工程）。上記ロールＲ１の周面ｒ１には、表面粗さＲｚが１〜１０μｍで、且つ輪郭曲線要素の平均長さＲＳｍが２０〜１５０μｍである凹凸パターンが金属薄板２の表面３ｆに転写されるような凹凸パターンが全面に形成されている。
【００２３】
その結果、金属薄板２の前記表面３ｆは、図７の部分断面図に示すように、表面粗さＲｚが１〜１０μｍで、且つ当該表面３の輪郭曲線要素の平均長さＲＳｍが２０〜１５０μｍであり、凸部３ｈと凹部３ｖとが交互に位置し、且つこれらの間に傾斜部３ｎが位置する凹凸の表面３となった。
尚、前記ロールＲ２の周面ｒ２にも前記同様の凹凸パターンを設け、金属薄板２の裏面３ａにも、上記同様の凹凸を形成しても良い。
更に、上記金属薄板２を、図示しない電解メッキ槽内のＡｕメッキ液中に浸漬し、当該金属薄板２の表面３に対し、平均膜厚が１０ｎｍ以下になるようにしてＡｕ電解メッキを施した（表面処理工程）。
尚、金属薄板２の表面３に対して、電極と接触するセパレータの一部にＡｕ（貴金属）膜２０を被覆させる部分的Ａｕ電解メッキを施しても良く、金属薄板２の裏面３ａにも上記同様のＡｕ電解メッキを施しても良い。
その結果、図８の部分断面図に示すように、金属薄板２の表面３に沿って、平均膜厚が１０ｎｍ以下のＡｕ（貴金属）膜２０が被覆された。係るＡｕ膜２０は、表面３の凸部３ｈでは、１５ｎｍ以上の最も厚い（最大膜厚Ｘｔ）Ａｕ膜２０ａとなり、表面３の凹部３ｖおよび傾斜部３ｎの膜厚は、１５ｎｍ未満となった。
【００２４】
前記のように、Ａｕ膜２０の厚さが表面３の凸部３ｈでは厚くなり、且つ凹部３ｖでは薄くなったのは、前記メッキ液中において対向する陽極側の電極との距離の長短、および該メッキ液中におけるＡｕイオンの泳動・電着の難易などに起因する、ものと推定される。尚、前記Ａｕメッキによる膜厚の差を確実に得るため、電解Ａｕメッキ時における電流密度を通常よりも高くすることが望ましい。
以上の結果、金属薄板２と、係る金属薄板２の凹凸を有する表面３に沿って、係る凹凸に応じて厚さが異なるＡｕ膜２０とを有する金属セパレータ用基材１が得られた。尚、金属薄板２の裏面３ａにも前記凹凸を形成し、係る凹凸を有する裏面３ａに対しても、前記同様のメッキによりＡｕ膜２０を被覆しても良い。
以上のような金属セパレータ用基材１の製造方法によれば、金属薄板２の表面３に表面粗さＲｚで且つ前記平均長さＲＳｍの凹凸が形成され、係る凹凸が形成された上記表面３において、Ａｕ膜２０の最大膜厚（Ｘｔ）が１５ｎｍ以上の凸部３ｈが、全凸部３ｈの２０％以上を占めている。従って、前記金属セパレータ用基材１ａ，１ｂを効率良く且つ比較的低コストで製造することが可能となる。
尚、前記ロール転写に替えて、エメリー紙を押圧したり、前記メッキに替えて、スパッタリングなどの物理蒸着法を用いても良い。
【００２５】
図９は、前記金属セパレータ１ａ(１ｂ)を用いた燃料電池２８，３０に関する。
図９の左側の概略図で示すように、固体高分子膜２４の各側面に、例えば、炭素繊維からなるアノード電極２５、および同様なカソード電極２６を積層する。尚、上記固体高分子膜２４は、例えば、スルホン酸基を含むフッ素樹脂からなる。
上記固体高分子膜２４の両側には、前記凹溝４（１４）および凸条５（１５）を有し、前記Ａｕ膜２０が被覆された表面３を対向させた一対の金属セパレータ１ａ（１ｂ）が対称に配置され、図中の矢印で示すように、固体高分子膜２４の両側面に、上記電極２５，２６を覆うようにして、金属セパレータ１ａ（１ｂ）を積層する。尚、これらは、周辺部を図示しないボルト・ナットなどで、上記積層状態を保って固定される。
【００２６】
その結果、図９の中央の概略図で示すように、一対の金属セパレータ１ａ（１ｂ）の表面３，３間に、上記電極２５，２６を有する固体高分子膜２４の両側面が挟まれて積層された単位セル（１セル）の燃料電池２８が形成される。
更に、単位セルの上記燃料電池２８を、複数個厚み方向に沿って積層し且つ固定することによって、図９の右側の概略図で示すように、スタック型の燃料電池３０が形成される。
尚、隣接する金属セパレータ１ａ（１ｂ）の前記凹溝４（１４）同士間や、固体高分子膜２４を挟んだ金属セパレータ１ａ（１ｂ）の凹溝４（１４）同士間は、図示しない迂回流路を介して連通している。また、前述した凹溝４（１４）の幅と凸条５（１５）の幅とをほぼ同一とした形態の金属セパレータ１ａ（１ｂ）では、裏面３ａ側の凹溝５ａ（１５ａ）も反応ガスの流路として活用できるため、隣接する固体高分子膜２４，２４の間に１枚の金属セパレータ１ａ（１ｂ）を挟んだ形態のスタック型の燃料電池３０とすることも可能である。
【００２７】
ここで、単位セルの前記燃料電池２８を例として、その作用を説明する。
図９中央で左側の金属セパレータ１ａ（１ｂ）の凹溝４（１４）を流れる燃料ガス、例えば、水素は、固体高分子膜２４側の隣接するアノード電極２５に接触して、水素イオンと電子とに分解される。係る電子は、図示しない外部回路を通過する際に発電を行った後、固体高分子膜２５の反対側のカソード電極２６に送られる。
一方、図９中央で右側の金属セパレータ１ａ（１ｂ）の凹溝４（１４）を流れる酸化剤ガス、例えば、空気は、上記カソード電極２６に接触した際に、含有する酸素と固体高分子膜２４を貫通した上記水素イオンと上記電子とが反応して水となる。係る水は、直ちに外部に排水される。
以上の水素や空気などの反応ガスが、金属セパレータ１ａ（１ｂ）の凹溝４（１４）を流れた際に生じる電流は、凸条５（１５）の表面３における前記凸部３ｈの厚いＡｕ膜２０ａを通じて、隣接する電極２５，２６に確実に通電される。従って、前記燃料電池２８によれば、安定した発電を行うことが可能となる。尚、係る点については、スタック型の前記燃料電池３０も同様である。
【実施例】
【００２８】
ここで、本発明の金属セパレータ用基材１の具体的な実施例について説明する。
予め、表中に示すように、ＳＵＳ３１６ＬまたはＳＵＳ３０４Ｌからなり、厚さ０．１ｍｍの金属薄板２を複数個用意した。
次いで、これらの金属薄板２の平坦な一対の表面（裏面）３ｆに対し、番手♯４００のエメリー紙を押圧する表面研磨、あるいは前記一対のロールＲ１，Ｒ２によるロール転写を施し、表１に示すように、表面粗さＲｚおよび輪郭曲線要素の平均長さＲＳｍの凹凸からなる表面３を形成した。尚、表１に示す各例ごとの金属薄板２に対し、上記表面形成工程を施した。
次に、各例ごとの金属薄板２の表面３・裏面３ａに対し、表１中に示すように、平均膜厚ごとの電解Ａｕメッキを施して、それぞれＡｕ膜２０を被覆した。
通常、電解Ａｕメッキにおける電流密度は、１．５Ａ／ｄｍ２であるが、Ａｕ膜の膜厚の差を確実に得るためには、２．５Ａ／ｄｍ２以上の電流密度が望ましい。ここでは、各例ごとの電解Ａｕメッキにおける電流密度を、通常の１．５Ａ／ｄｍ２と、これよりも高い３Ａ／ｄｍ２、あるいは５Ａ／ｄｍ２との何れかとし、表１中に示した。
各例ごとのＡｕ膜２０において、表面３・裏面３ａにおけるＡｕ膜２０ａの平均膜厚と凸部３ｈでの最大膜厚Ｘｔとを測定し、これらを表１中に示した。
【００２９】
更に、各例ごとで表面３，３ａにＡｕ膜２０が被覆された一方の金属薄板２を直径２０ミリの円盤形とし、これをリング形の絶縁紙の内側に挿入し、これらの両側面にカーボンクロスとＡｕ製電極とをそれぞれ対称に配置し、これら最外側に位置する一対のＡｕ製電極をロードセル間に挟んだ。係るロードセル間に荷重（０．９８ＭＰａ）を加えた状態で、一対のＡｕ製電極に電流発生器を接続し、Ａｕ製電極、カーボンクロス、上記金属薄板２、カーボンクロス、Ａｕ製電極に対して通電すると共に、一対のＡｕ製電極間に電圧測定器を配置した（接触抵抗試験）。そして、上記電流、電圧、および上記金属薄板２の表面３の面積に基づき、各例ごとの接触抵抗値ρｓ(ｍΩ・ｃｍ２)を算出し、その値を表１中に示した。
【００３０】
【表１】
【００３１】
各例の接触抵抗値ρｓについて、１０ｍΩ・ｃｍ２以下を○（良）と評価し、１０ｍΩ・ｃｍ２超を×（不良）と評価して、表１中に記入した。
表１によれば、実施例１〜８の凹凸を有する表面３，３ａに厚さが変化するＡｕ膜２０が被覆された金属薄板２の金属セパレータ用基材１は、接触抵抗値ρｓが全て１０Ω・ｃｍ２以下（未満）であった。
係る結果は、実施例１〜８の金属セパレータ用基材１は、表面３，３ａにおける表面粗さＲｚが１〜１０μｍの範囲内にあり、且つ輪郭曲線要素の平均長さＲＳｍが２０〜１５０μｍの範囲内にあると共に、凸部３ｈでの最大膜厚Ｘｔが１５ｎｍ以上であったため、凸部３ｈの当該厚いＡｕ膜２０ａを通じて電流が十分に流れた、ものと推定される。
【００３２】
一方、比較例１〜８の金属薄板２は、接触抵抗値ρｓが全て１０ｍΩ・ｃｍ２超となっていた。
係る結果は、比較例３，４，６，８の金属薄板２は、前記表面粗さＲｚが１〜１０μｍの範囲から外れており、比較例２，４の金属薄板２は、輪郭曲線要素の平均長さＲＳｍが２０〜１５０μｍの範囲から外れていた。また、比較例１〜４，６〜８の金属薄板２は、前記最大膜厚Ｘｔの１５ｎｍ以上の範囲から外れていた。更に、比較例１〜８の金属薄板２は、上記最大膜厚ＸｔでＡｕ膜が被覆された凸部３ｈの割合が、何れも表面３の全凸部３ｈに対する割合で２０％未満であった。
【００３３】
それらの結果、表面３，３ａの凸部３ｈにやや薄いＡｕ膜２０ａが被覆され、係るＡｕ膜２０内部の空隙が存在すること、および最大膜厚ＸｔのＡｕ膜２０に覆われた凸部３ｈの面積が過少なため、接触抵抗が高くなった、ものと推定される。尚、比較例５，７では、前記メッキ時の電流密度が低い点も影響した、ものと推定される。
以上のような実施例１〜８の金属セパレータ用基材１によって、本発明の効果が確認されると共に、係る基材１をプレス成形して得られる前記金属セパレータ１ａ，１ｂの効果も容易に理解される。
【００３４】
本発明は、以上において説明した各形態や実施例に限定されるものではない。
例えば、金属薄板２には、前記ステンレス鋼以外の鋼種を適用しても良い。
また、金属薄板２に凹凸を有する前記表面３を形成するには、サンドブラストやショットブラストを所定の条件により施す方法によっても良い。
更に、本発明の金属セパレータ用基材および金属セパレータは、固体高分子型以外の燃料電池（例えば、燐酸型燃料電池）にも適用することが可能である。
【産業上の利用可能性】
【００３５】
本願発明の金属セパレータ用基材、その製造方法、および金属セパレータは、電極との接触抵抗が低いので、固体高分子型燃料電池などの金属セパレータおよびその素材として、低コストで利用され得る。
【符号の説明】
【００３６】
１……………金属セパレータ用基材
１ａ，１ｂ…金属セパレータ
２……………金属薄板
３……………表面
３ｈ…………凸部
４，１４……凹溝（反応ガスの流路）
２０…………Ａｕ膜（貴金属膜）
Ｘｔ…………凸部における最大膜厚
【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料電池の電極と接触する表面を有し、係る表面の表面粗さＲｚが１〜１０μｍであり、且つ当該表面の輪郭曲線要素の平均長さＲＳｍが２０〜１５０μｍである金属薄板と、
上記金属薄板の表面に被覆された平均膜厚が１０ｎｍ以下の貴金属膜と、を備え、
上記金属薄板の表面において、最大膜厚１５ｎｍ以上の上記貴金属膜が被覆された凸部は、当該表面全体の凸部の２０％以上を占めている、
ことを特徴とする金属セパレータ用基材。
【請求項２】
金属薄板の表面に対し、表面粗さＲｚが１〜１０μｍであり、且つ輪郭曲線要素の平均長さＲＳｍが２０〜１５０μｍの凹凸を付与する表面形成工程と、
上記凹凸が付与された表面に貴金属膜を被覆する表面処理工程と、を含む、
ことを特徴とする金属セパレータ用基材の製造方法。
【請求項３】
請求項１に記載の金属セパレータ用基材をプレス成形し、複数の反応ガスの流路を形成してなる、
ことを特徴とする金属セパレータ。
【請求項１】
燃料電池の電極と接触する表面を有し、係る表面の表面粗さＲｚが１〜１０μｍであり、且つ当該表面の輪郭曲線要素の平均長さＲＳｍが２０〜１５０μｍである金属薄板と、
上記金属薄板の表面に被覆された平均膜厚が１０ｎｍ以下の貴金属膜と、を備え、
上記金属薄板の表面において、最大膜厚１５ｎｍ以上の上記貴金属膜が被覆された凸部は、当該表面全体の凸部の２０％以上を占めている、
ことを特徴とする金属セパレータ用基材。
【請求項２】
金属薄板の表面に対し、表面粗さＲｚが１〜１０μｍであり、且つ輪郭曲線要素の平均長さＲＳｍが２０〜１５０μｍの凹凸を付与する表面形成工程と、
上記凹凸が付与された表面に貴金属膜を被覆する表面処理工程と、を含む、
ことを特徴とする金属セパレータ用基材の製造方法。
【請求項３】
請求項１に記載の金属セパレータ用基材をプレス成形し、複数の反応ガスの流路を形成してなる、
ことを特徴とする金属セパレータ。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【公開番号】特開２０１１−２９００８（Ｐ２０１１−２９００８Ａ）
【公開日】平成２３年２月１０日（２０１１．２．１０）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００９−１７３８７８（Ｐ２００９−１７３８７８）
【出願日】平成２１年７月２７日（２００９．７．２７）
【出願人】（０００００３７１３）大同特殊鋼株式会社 (916)
【出願人】（５９３１４８０７７）日鉱富士電子株式会社 (7)
【出願人】（５９１００７８６０）日鉱金属株式会社 (545)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２３年２月１０日（２０１１．２．１０）
【国際特許分類】
【出願日】平成２１年７月２７日（２００９．７．２７）
【出願人】（０００００３７１３）大同特殊鋼株式会社 (916)
【出願人】（５９３１４８０７７）日鉱富士電子株式会社 (7)
【出願人】（５９１００７８６０）日鉱金属株式会社 (545)
【Ｆターム（参考）】
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