電気化学デバイス
【課題】各タブ付近への電流集中により温度勾配を有する電池であっても、電気化学デバイスの寿命、信頼性の低下を抑制し得る電池を提供する。
【解決手段】電極間のイオンの移動媒体としての機能を有する電解質層（１２）と、この電解質層（１２）の両側に設けられる負極（４）及び正極（８）とを有し、電子とイオンが２つの電極（４、８）間を移動して電気化学反応を行う扁平状の発電要素（２）を備える電気化学デバイス（１）において、発電要素（２）の面内温度が均一となるように発電要素（２）の面内での電気化学反応の活性度を異ならせる。
【解決手段】電極間のイオンの移動媒体としての機能を有する電解質層（１２）と、この電解質層（１２）の両側に設けられる負極（４）及び正極（８）とを有し、電子とイオンが２つの電極（４、８）間を移動して電気化学反応を行う扁平状の発電要素（２）を備える電気化学デバイス（１）において、発電要素（２）の面内温度が均一となるように発電要素（２）の面内での電気化学反応の活性度を異ならせる。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明はリチウムイオン二次電池などの電気化学デバイスに関する。
【背景技術】
【０００２】
略扁平状の発電要素を電池外装体で被覆し、当該電池外装体の周縁部を熱融着により接合した電池を単位として積層するものがある（特許文献１参照）。このものでは、電池の中央部に熱伝導性を有する第１の粘着材を、電池の周縁部に接着強度のある第２の粘着材を塗布して２つの電池を貼り合わせることにより積層している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００９−２７２０４８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
ところで、上記の電池では、発電要素への充電または放電の少なくとも一方を行わせるための２つのタブを発電要素の周縁部に備えている。本発明者を含むグループが実験したところでは、この２つのタブ付近への電流集中により２つの各タブ近傍の温度が各タブより離れた部位より上昇する傾向を有することを初めて見い出している。
【０００５】
このように、発電要素の面内方向に不均一な温度勾配が生じることで、発電要素の面内方向に劣化進行度の差異が生まれる結果、電池全体の寿命、信頼性が低下するといった問題が生じる。
【０００６】
しかしながら、各タブ付近への電流集中により各タブ近傍の温度が各タブより離れた部位より上昇する傾向を有する電池に対して、上記特許文献１の技術を適用しても、発電要素面内方向の不均一な温度勾配を解消することはできない。上記特許文献１は、全体として略扁平状の電池からの放熱は周縁部より中央部ほうが高いとみなしている技術に過ぎず、発電要素面内方向の不均一な実際の温度勾配に対応するものでないためである。
【０００７】
そこで本発明は、各タブ付近への電流集中により各タブ近傍の温度が各タブより離れた部位より上昇する温度勾配を有する電池であっても、電気化学デバイスの寿命、信頼性の低下を抑制し得る電池を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の電気化学デバイスは、電極間のイオンの移動媒体としての機能を有する電解質層と、この電解質層の両側に設けられる負極及び正極とを有し、電子とイオンが前記２つの電極間を移動して電気化学反応を行う扁平状の発電要素を備える電気化学デバイスを前提としている。そして、前記発電要素の面内方向の温度が均一となるように発電要素の面内方向での電気化学反応の活性度を異ならせる。
【発明の効果】
【０００９】
発電要素の面内方向での電気化学反応の活性度を異ならせると、発電要素の面内方向での充放電反応熱が変化する。つまり、発電要素の面内方向での電気化学反応熱と面内方向のジュール発熱との合計が同一の温度なるように、発電要素の面内方向での電気化学反応の活性度を異ならせることで、発電要素の面内方向の温度を均一化することができる。発電要素の面内方向の温度を均一化することが可能となれば、電気化学デバイスの寿命、信頼性の低下を抑制することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】第１実施形態のリチウムイオン二次電池の概略斜視図である。
【図２】発電要素の分解斜視図である。
【図３】現状の電池の放電時のラミネートフィルムの表面温度勾配を示すモデル図である。
【図４】参考例の単電池層の断面図である。
【図５】第１実施形態の単電池層の断面図である。
【図６】面内方向の温度勾配の特性図である。
【図７】第２実施形態の単電池層の断面図である。
【図８】第２実施形態の他の例のセパレータの概略斜視図である。
【図９】第３実施形態の単電池層の断面図である。
【図１０】第３実施形態の他の例の正極活物質層の概略斜視図である。
【図１１】第４実施形態の単電池層の断面図である。
【図１２】第５実施形態の単電池層の断面図である。
【図１３】第５実施形態の他の例のイオンブロック層の概略斜視図である。
【図１４】第６実施形態の単電池層の断面図である。
【図１５】第６実施形態の他の例の固体電解質層の概略斜視図である。
【図１６】第７実施形態の単電池層の断面図である。
【図１７】第８実施形態の単電池層の断面図である。
【図１８】第９実施形態の単電池層の断面図である。
【図１９】第１０実施形態の面内方向の温度勾配の特性図である。
【図２０】第１０実施形態のセパレータの概略斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、図面等を参照して本発明の実施形態について説明する。なお、図面の寸法比率は、説明の都合上誇張している箇所があり、その箇所においては実際の比率と異なっている。
【００１２】
（第１実施形態）
本実施形態のリチウムイオン二次電池１について先に概説する。図１はリチウムイオン二次電池１の概略斜視図、図２は発電要素２の分解斜視図である。
【００１３】
図１に示すように、リチウムイオン二次電池１は、実際に充放電反応が進行する略四角扁平状の発電要素２が、電池外装材であるラミネートフィルム１４の内部に封止された構造を有する。詳しくは、高分子−金属複合ラミネートフィルムを電池外装材として用いて、その周辺部（周縁部）１４ａ、１４ｂ、１４ｃ、１４ｄを熱融着にて接合することにより、発電要素２を収納し密封した構成を有している。ここで高分子−金属複合ラミネートフィルムとしては、金属フィルムを高分子フィルム（樹脂フィルム）でサンドイッチした三層構造のものが一般的である。
【００１４】
こうした積層型の電池１は、缶型電池と区分けするために「ラミネート型電池」といわれる。缶型電池は、堅い円筒状の金属製外枠の中に２つの各電極が巻き込んで収納されているものである。一方、ラミネート型電池とは、略四角扁平状の発電要素２の周辺部（周縁部）を熱融着にて接合することにより、発電要素を密封したものをいう。以下では、リチウムイオン二次電池１を、「ラミネート型電池」という。あるいは単に「電池」ともいう。
【００１５】
図２に示したように、発電要素２は、負極４、セパレータ１２、正極８をこの順に積層した構成を有している。ここで、負極４は四角薄板状の負極集電体５の両面に負極活物質層６、６を配置したものである。同様に正極８は四角薄板状の正極集電体９の両面に正極活物質層１０、１０を配置したものである。セパレータ１２は主に多孔質の熱可塑性樹脂から形成されている。セパレータ１２が電解液を保持することで、セパレータ１２と一体に電解質層が形成されている。言い換えると、２つの電極間のＬｉイオンの移動媒体としての機能を有する電解質層が、液体電解質と樹脂を含む微多孔膜のセパレータ１２とで構成されている。
【００１６】
これにより、隣接する負極４、セパレータ１２（電解液を含む）及び正極８は、一つの単電池層１３（単電池）を構成する。単電池層１３では、電子とイオンが２つの電極間を移動して電池の充放電反応（電気化学反応）を行う。従って、本実施形態のラミネート型電池１は、単電池層１３を積層することで、電気的に並列接続された構成を有するともいえる。また、単電池層１３の外周には、隣接する負極集電体５と正極集電体９との間を絶縁するためのシール部（絶縁層）を設けてもよい。発電要素２の両最外層に位置する最外層負極集電体５には、いずれも片面のみ（図２で最上段の負極集電体５には下面のみ、最下段の負極集電体５には上面のみ）に負極活物質層６を配置している。なお、図２とは負極及び正極の配置を逆にすることで、発電要素２の両最外層に最外層正極集電体が位置するようにし、該最外層正極集電体の片側のみに正極活物質層を配置するようにしてもよい。
【００１７】
負極集電体５及び正極集電体９には、各電極（負極及び正極）から出入りする電子を外部に取り出す負極タブ１５及び正極タブ１６の２つの強電タブを取り付け、ラミネートフィルム１４の周縁部に挟まれるようにラミネートフィルム１４の外部に導出させている。発電要素２は全体として四辺を有する四角扁平状に形成されているので、四辺のうちの一辺のみより２つの強電タブ１５、１６をまとめて外部に導出させている（図１参照）。強電タブ１５、１６には、必要に応じて正極端子リード（図示せず）及び負極端子リード（図示せず）を介して、各電極の負極集電体５及び正極集電体９に超音波溶接や抵抗溶接により取り付けてもよい。なお、図２において各負極タブ１５同士を、また各正極タブ１６同士を電気的に接続することはいうまでもない。
【００１８】
さて、電池１の面内方向の温度勾配を調査するため、本発明者を含むグループが電池１を製作し、充放電によるラミネートフィルム表面温度を計測したところ、図３に示す結果を得た。図３は本発明者を含むグループが初めて見いだした放電時のラミネートフィルムの表面温度勾配をモデルで示したものである。図３において色が濃い部分ほど発熱によるラミネートフィルム表面温度が高いことを示している。図３によれば、２つの各強電タブ１５、１６がある付近で最も発熱温度が高く、２つの各強電タブ１５、１６から離れるほど（図３では下方に向かうほど）発熱温度が低くなっている。さらに、図３において正極タブ１６側の右半分の領域のほうが負極タブ１５側の左半分の領域よりも温度上昇している部分が広がっている。
【００１９】
この現象を解析したところは次の通りである。すなわち、電池１には発熱を伴う。この発熱は大別すると、充放電反応熱（電気化学的な反応熱）、分極発熱、電子が部材内を拡散する際に生じるジュール発熱に分かれる。電子を入出するための２つの強電タブ１５、１６を備える電池１においては、その構造上、各強電タブ１５、１６の付近に電流（電子）が集中し、局所的にジュール発熱による温度上昇が発生すると考えられる。
【００２０】
このように発電要素２の面内で２つの各強電タブ１５、１６に近いほど温度上昇する、つまり発電要素２の面内方向に不均一な温度勾配（温度分布）が生じたのでは、相対的に高温の部分である各強電タブ１５、１６の付近から先に劣化してしまうこととなる。発電要素２の面内方向に劣化進行度の差異が生まれる結果、電池１全体の寿命、信頼性が低下するといった問題が生じるのである。ここで、「発電要素の面」とは 発電要素を１枚の平らな紙とみなしたとき、この平らな紙の上下の面のことをいう。また、「発電要素の面内方向」とは、発電要素を１枚の平らな紙とみなしたとき、この平らな紙の面に沿う任意の方向をいう。なお、「発電要素の面内方向」については、単に「面内方向」でも用いる。
【００２１】
さらに説明すると、正極活物質には、Ｌｉ・Ｍｎ系複合酸化物、Ｌｉ・Ｎｉ系複合酸化物、Ｌｉ・Ｃｏ系複合酸化物などがあり、最近ではこれら三種の複合酸化物を混合させた形態で使用する正極活物質を本発明者を含むグループが鋭意研究している。これら三種の複合酸化物を混合させた構成の正極活物質を仮に「三元系ＮＭＣ」というとすると、特にこの三元系ＮＭＣにおいて、発電要素２の面内方向に不均一な温度勾配（分布）が大きく生じることを見い出している。
【００２２】
そこで本発明では、ジュール発熱以外の発熱要因である充放電反応熱（電気化学的な反応熱）が、ジュール発熱と反対の温度勾配を発電要素２の面内方向に有するようにする。つまり、発電要素２の面内方向の温度が均一となるように発電要素２の面内方向での充放電反応熱（電気化学的な反応熱）を異ならせる。ここで、発電要素２の面内方向での充放電反応熱を異ならせるには、発電要素２の面内方向での充放電反応の活性度を異ならせ、各強電タブ１５、１６に近いほど充放電反応熱が小さくなる温度勾配を有するように発電要素２を構成することである。これによって、ジュール発熱による面内方向での温度勾配を相殺することができ、結果的に発電要素２の面内方向の温度を均一化することが可能となる。
【００２３】
充放電反応熱は、充放電反応の活性度としてのイオン伝導率を用いて制御できる。ここでの「イオン」とは、実施形態ではＬｉイオンのことである。Ｌｉイオンは電解質層内を正極から負極へとあるいはその逆へと移動して充放電反応を行うが、「イオン伝導率」とはこのＬｉイオンの移動のし易さを表す指標である。一方、「充放電反応の活性度」とは、充放電反応の生じ易さのことである。従って、電解質のイオン伝導率が低いとＬｉイオンが相対的に移動しにくくなって充放電反応の活性度は低下し、この逆に電解質のイオン伝導率が高いとＬｉイオンが相対的に移動し易くなって充放電反応の活性度は大きくなる。また、イオン伝導率は、電気伝導のしやさすさを表す電気伝導率とは比例の関係にある。
【００２４】
電解質のイオン伝導率は、電解質が液体電解質である場合には、セパレータ１２の空孔率、セパレータ１２の厚み、電極の厚みを変えることで、発電要素２の面内方向に変更し得る。また、電極表面にイオンブロック層２１を設ける場合に、イオンブロック層２１の空孔率、イオンブロック層２１の厚みを変えることで、発電要素２の面内方向にイオン伝導率を変更し得る。また、電解質が半固体電解質や固体電解質である場合には、半固体電解質や固体電解質の厚み、粘度、誘電率、電解質塩濃度を変えることで、発電要素２の面内方向にイオン伝導率を変更し得る。
【００２５】
以下、本発明の第１実施形態ではセパレータ１２の空孔率を、第２実施形態ではセパレータ１２の厚みを、第３実施形態では電極の厚みを変化させることによって電解質のイオン伝導率を変更する場合を説明する。第４実施形態ではイオンブロック層２１の空孔率を、第５実施形態ではイオンブロック層２１の厚みを変化させることによって電解質のイオン伝導率を変更する場合を説明する。第６実施形態では半固体電解質層（あるいは固体電解質層）２５の厚みを、第７、第８、第９実施形態ではそれぞれ半固体電解質層（あるいは固体電解質層）２５の粘度、誘電率、電解質塩濃度を変化させることによって電解質のイオン伝導率を変更する場合を説明する。
【００２６】
まず、図４、図５は発電要素２から１つの単電池層１３のみを採り出して示す単電池層１３の断面図で、このうち図４は参考例の単電池層１３、図５は第１実施形態の単電池層１３である。
【００２７】
ただし、２つの電極４、８からセパレータ１２を上下方向に少し離して示している。また、図４、図５では図２と相違して、強電タブ１５、１６は各集電体５、９の延長上にあるものとして記載している。以下、図７、図９、図１１、図１２、図１４、図１６、図１７、図１８において同様である。
【００２８】
図４、図５においてセパレータ１２は多孔質の樹脂や樹脂繊維を絡めた不織布などの樹脂を含む微多孔膜で構成されている。膜内の多数の孔に電解液が満たされる。従って、電解液中のＬｉイオンは膜内の多数の孔を介して負極４と正極８との間を移動することが可能である。このため、電池１の放電時には電解液中のＬｉイオンが図４、図５のように負極４から正極８へと移動する。
【００２９】
ここで、図４に示す参考例では、セパレータ１２の空孔率はセパレータ１２の面内方向（図４では左右方向）に均一である。一方、図５に示す第１実施形態では、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺するためにセパレータ１２の空孔率をセパレータ１２（発電要素２）の面内方向（図５では左右方向）において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど小さくなるようにしている。セパレータ１２の空孔率を発電要素２の面内方向において各強電タブ１５、１６に近いほど小さくするとき、電解質中をＬｉイオンが移動しにくくなり電解質のイオン伝導率は各強電タブ１５、１６に近いほど低くなる。
【００３０】
第１実施形態のように、セパレータ１２の空孔率をセパレータ１２の面内方向において各強電タブ１５、１６に近いほど小さくなるようにしたとき、図５に示したように各強電タブ１５、１６側でのＬｉイオンのセパレータ移動量（図５の太い矢印参照）が、強電タブ１５、１６と反対側でのＬｉイオンのセパレータ移動量（図５の細い矢印参照）より小さくなる。つまり、各強電タブ１５、１６側での充放電反応熱が各強電タブ１５、１６と反対側での充放電反応熱より小さくなり、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺することができる。一方、参考例では、セパレータ１２の空孔率はセパレータ１２の面内方向に均一であり、充放電反応は面内方向で均一に生じるため、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺することができない。
【００３１】
次に、セパレータ１２の空孔率を調整する方法を３つ説明する。
【００３２】
〈１〉セパレータの成形方法で調整する方法
セパレータの孔は、通常、溶液中の溶媒が蒸発した後に形成されるので、セパレータを成形する際に、溶液の濃度が面内の一方向に変化するように（徐々に溶液の濃度が濃くなるか徐々に溶液の濃度が薄くなるかのいずれか）濃度の勾配を持たせておく。すると、溶液の濃度が相対的に濃い側には溶媒が相対的に少ないために孔の数が相対的に少なく、この反対に溶液の濃度が相対的に薄い側には溶媒が相対的に多いために孔の数が相対的に多くなる。これによって、孔の数が相対的に少ない各強電タブ１５、１６側ではＬｉイオンの移動量が、孔の数が相対的に多い強電タブ１５、１６と反対側より少なくなり、面内方向の充放電反応熱が相対的に小さくなる。
【００３３】
〈２〉セパレータの延伸方法で調整する方法
セパレータは成形する際に延伸すれば延伸する前より孔の径が大きくなる。従って、セパレータを成形する際に、延伸割合が面内の一方向に変化するように（徐々に延伸割合を大きくするか徐々に延伸割合を小さくするかのいずれか）延伸割合の勾配を持たせる。すると、単位体積当たりの孔の数は同じでも、延伸割合が相対的に小さい側では孔の径が相対的に小さく、この反対に延伸割合が相対的に大きい側では孔の径が相対的に大きくなる。これによって、孔の径が相対的に小さい各強電タブ１５、１６側ではＬｉイオン移動量が、孔の径が相対的に大きい強電タブ１５、１６と反対側より少なくなり、面内方向の充放電反応熱が相対的に小さくなる。
【００３４】
〈３〉まず空孔率の均一なセパレータを成形した後にスプレー装置などで不活性な物質を空孔内に固着させる方法
スプレー装置で不活性な物質をセパレータ内にスプレーすれば、空孔の内壁面に不活性な物質が付着、固化して孔の径が小さくなる。従って、空孔率の均一なセパレータを成形した後に、スプレー装置からのスプレー量が面内の一方向に変化するように（徐々にスプレー量を多くするか徐々にスプレー量を少なくするかのいずれか）スプレー量の分布を持たせる。すると、スプレー量が相対的に多い側では孔の径が相対的に小さく、この反対にスプレー量が相対的に少ない側では孔の径が相対的に大きくなる。これによって、孔の径が相対的に小さい強電タブ１５、１６側ではＬｉイオンの移動量が、孔の径が相対的に大きい強電タブ１５、１６と反対側より少なくなり、面内方向の充放電反応熱が相対的に小さくなる。
【００３５】
また、図３において発電要素２を縦にほぼ二等分し、左右の各領域について上下方向（面内方向）の温度勾配を重ねてみると、図６に示したように正極タブ１６のある右側領域と、負極タブ１５のある左側領域とで面内方向の温度勾配が異なっている。つまり、発電要素２の面内方向（図６で左右方向）に温度勾配を有する範囲について、正極タブ１６側のほうが負極タブ１５側より広くなっている。従って、セパレータ１２を図３において正極タブ１６のある右側領域と、負極タブ１５のある左側領域とにほぼ二等分し、二等分した各領域でのセパレータ１２の空孔率を、この面内方向の２種類の温度勾配に合わせて設定することが好ましい。例えば、図３において上下方向（面内方向）の同じ位置で比較したとき、正極タブ１６のある右側領域でのセパレータ１２の空孔率を、負極タブ１５のある左側領域でのセパレータ１２の空孔率より小さくする（イオン伝導率を低くする）のである。
【００３６】
ここで、第１実施形態の作用効果を説明する。
【００３７】
第１実施形態によれば、電極間のＬｉイオンの移動媒体としての機能を有する電解質層（セパレータ１２及び電解液）と、この電解質層の両側に設けられる負極４及び正極８とを有し、電子とイオンが２つの電極４、８間を移動して充放電反応（電気化学反応）を行う扁平状の発電要素２を備える電池１（電気化学デバイス）において、発電要素２の面内方向温度が均一となるように発電要素２の面内方向での充放電反応（電気化学反応）の活性度を異ならせる。
【００３８】
発電要素２の面内方向での充放電反応の活性度を異ならせると、発電要素２の面内方向での充放電反応熱が変化する。つまり、発電要素２の面内方向での充放電反応熱（電気化学的な反応熱）と面内方向のジュール発熱との合計が同一の温度なるように、発電要素２の面内方向での充放電反応（電気化学反応）の活性度を異ならせることで、発電要素２の面内方向の温度を均一化することができる。発電要素２の面内方向の温度を均一化することが可能となれば、電池１（電気化学デバイス）の寿命、信頼性の低下を抑制することができる。
【００３９】
第１実施形態によれば、電極間のＬｉイオン（イオン）の移動媒体としての機能を有する電解質層（セパレータ１２及び電解液）と、この電解質層の両側に設けられる負極４及び正極８とを有し、電子とＬｉイオンが２つの電極４、８間を移動して充放電反応（電気化学反応）を行う扁平状の発電要素２と、負極４及び正極８から出入りする電子を外部に取り出す負極タブ１５及び正極タブ１６とを備える電池１（電気化学デバイス）において、発電要素２の面内方向温度が均一となるように発電要素２の面内方向での充放電反応熱（電気化学的な反応熱）を異ならせるので、発電要素２の面内方向の温度を均一化することが可能となり、電池１（電気化学デバイス）の寿命、信頼性の低下を抑制することができる。
【００４０】
第１実施形態によれば、電解質層を移動するＬｉイオンが、発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど移動しにくくするので、２つの各強電タブ１５、１６の周辺ほどＬｉイオンが移動しにくくなって、充放電反応（電気化学的な反応）が抑制され、充放電反応熱は２つの各強電タブ１５、１６に近いほど小さくなる。
【００４１】
発熱は正極タブ１６側のほうが負極タブ１５側よりも大きいことに合わせて、第１実施形態によれば、さらに負極タブ１５側よりも正極タブ１６側の方でセパレータ１２（電解質層）を移動するＬｉイオン（イオン）が移動しにくくするので、正極タブ１６側のほうが負極タブ１５側よりＬｉイオンが移動しにくくなって、正極タブ１６側での充放電反応（電気化学的な反応）が抑制される結果、発熱の程度が正極タブ１６側と負極タブ１５側とで異なっていても、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【００４２】
第１実施形態によれば、イオンの移動のし易さはイオン伝導率であり、このイオン伝導率を発電要素３の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど低くするので、各強電タブ１５、１６側での充放電反応熱（電気化学的な反応熱）を各強電タブ１５、１６より離れた側より相対的に小さくすることできる。
【００４３】
発熱は正極タブ１６側のほうが負極タブ１５側よりも大きいことに合わせて、第１実施形態によれば、イオン伝導率をさらに負極タブ１５側よりも正極タブ１６側を低くするので、発電要素２の面内方向に温度勾配を有する範囲が相対的に広い正極タブ１６側での発熱を、面内方向に温度勾配を有する範囲が相対的に狭い負極タブ１５側での発熱と同等に抑えることができる。
【００４４】
第１実施形態によれば、セパレータ１７の空孔率を発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６（タブ）に近いほど小さくするので、２つの各強電タブ１５、１６の周辺ほど充放電反応が抑制され、充放電反応熱は２つの各強電タブ１５、１６に近いほど小さくなる。この面内方向の電池反応熱の勾配によってジュール発熱による面内方向の温度勾配が相殺され、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【００４５】
発熱は正極タブ１６側のほうが負極タブ１５側よりも大きいことに合わせて、第１実施形態によれば、セパレータ１２の空孔率をさらに負極タブ１５側よりも正極タブ１６側を小さくするので、面内方向の温度勾配が異なる正極タブ１６側、負極タブ１５側に関係なく、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【００４６】
（第２実施形態）
図７は第２実施形態の単電池層１３の断面図で、第１実施形態の図５と置き換わるものである。図５と同一部分には同一の番号を付している。
【００４７】
図７に示したように、第２実施形態は、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺するために、セパレータ１２の厚み（図７で上下方向の厚み）を強電タブ１５、１６に近いほど厚くするものである。セパレータ１２の厚みを発電要素２の面内方向において各強電タブ１５、１６に近いほど厚くするとき、電解質中をＬｉイオンが移動しにくくなり電解質のイオン伝導率は各強電タブ１５、１６に近いほど低くなる。
【００４８】
セパレータ１２の厚みが相対的に厚い強電タブ１５、１６側では、Ｌｉイオンがセパレータ１２を移動する距離が、セパレータ１２の厚みが相対的に薄い強電タブ１５、１６と反対側より長くなる。これによって、セパレータ１２の厚みが相対的に厚い強電タブ１５、１６側でのＬｉイオンの移動量が、セパレータ１２の厚みが相対的に薄い強電タブ１５、１６と反対側より少なくなり、面内方向の充放電反応熱（電気化学的な反応熱）が相対的に小さくなる。
【００４９】
また、正極タブ１６のある領域と、負極タブ１５のある領域とで面内方向の温度勾配が異なっている（図３参照）。そこで、図３においてセパレータ１２を正極タブ１６のある右側領域１２ａと、負極タブ１５のある左側領域１２ｂとにほぼ二等分し、二等分した各領域１２ａ、１２ｂでのセパレータ１２の厚みを次のように設定する。すなわち、面内方向の２種類の温度勾配に合わせ、図３において上下方向（面内方向）の同じ位置で比較したとき、図８のように正極タブ１６のある領域１２ａでのセパレータ１２の厚みを、負極タブ１５のある領域１２ｂでのセパレータ１２の厚みより厚くする。ここで、図８はセパレータ１２のみの概略斜視図である。
【００５０】
第２実施形態によれば、セパレータ１２の厚みを発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６側に近いほど厚くするので、２つの各強電タブ１５、１６の周辺ほど充放電反応が抑制され、充放電反応熱は発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど小さくなる。この面内方向の電池反応熱の勾配によってジュール発熱による面内方向の温度勾配が相殺され、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【００５１】
発熱は正極タブ１６側のほうが負極タブ１５側よりも大きいことに合わせて、第２実施形態によれば、セパレータ１２の厚みをさらに負極タブ１５側よりも正極タブ１６側を厚くするので、面内方向の温度勾配が異なる正極タブ１６側、負極タブ１５側に関係なく、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【００５２】
（第３実施形態）
図９は第３実施形態の単電池層１３の断面図で、第１実施形態の図５と置き換わるものである。図５と同一部分には同一の番号を付している。
【００５３】
図９に示したように、第３実施形態は、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺するために、電極活物質層６、１０（電極）の厚み（図９で上下方向の厚み）を強電タブ１５、１６に近いほど厚くするものである。電極活物質層６、１０の厚みを発電要素２の面内方向において各強電タブ１５、１６に近いほど厚くするとき、電解質中をＬｉイオンが移動しにくくなり電解質のイオン伝導率は各強電タブ１５、１６に近いほど低くなる。
【００５４】
電極活物質６、１０の厚みが相対的に厚い強電タブ１５、１６側では、Ｌｉイオンの移動距離が、電極活物質６、１０の厚みが相対的に薄い強電タブ１５、１６と反対側より長くなる。これによって、電極活物質６、１０の厚みが相対的に厚い強電タブ側でのＬｉイオンの移動量（図９の太い矢印参照）が、電極活物質６、１０の厚みが相対的に薄い強電タブと反対側でのＬｉイオンの移動量（図９の細い矢印参照）より少なくなる。つまり、各強電タブ１５、１６側での充放電反応熱が各強電タブ１５、１６と反対側での充放電反応熱より小さくなり、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺することができる。
【００５５】
また、正極タブ１６のある領域と、負極タブ１５のある領域とで面内方向の温度勾配が異なっている（図３参照）。そこで、各電極活物質６、１０を図３において正極タブ１６のある右側領域と、負極タブ１５のある左側領域とにほぼ二等分し、二等分した各領域での電極活物質６、１０の厚みを次のように設定する。すなわち、面内方向の２種類の温度勾配に合わせ、図３において上下方向（面内方向）の同じ位置で比較したとき、図１０のように正極タブ１６のある領域１０ａでの正極活物質１０の厚みを、負極タブ１５のある領域１０ｂでの正極活物質１０の厚みより厚くする。ここで、図１０は正極集電体９の上部に配置される正極活物質層１０の概略斜視図である。図示しないが、正極集電体９の下部に配置される正極活物質層１０、負極活物質層６についても同様に構成する。
【００５６】
なお、第３実施形態では、２つの電極活物質層６、１０とも強電タブ１５、１６に近いほど厚くしてあるが、２つの電極活物質層６、１０の少なくとも一方の厚みを発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど厚くすればかまわない。
【００５７】
第３実施形態によれば、２つの電極活物質層６、１０（電極）の少なくとも一方の厚みを発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど厚くするので、２つの各強電タブ１５、１６の周辺ほど充放電反応が抑制され、充放電反応熱は発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど小さくなる。この面内方向の電池反応熱の勾配によってジュール発熱による面内方向の温度勾配が相殺され、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【００５８】
発熱は正極タブ１５側のほうが負極タブ１５側よりも大きいことに合わせて、第３実施形態によれば、２つの電極活物質層６、１０（電極）の少なくとも一方の厚みをさらに負極タブ１５側よりも正極タブ１６側を厚くするので、面内方向の温度勾配が異なる正極タブ１６側、負極タブ１５側に関係なく、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【００５９】
（第４実施形態）
図１１は第４実施形態の単電池層１３の断面図で、第１実施形態の図５と置き換わるものである。図５と同一部分には同一の番号を付している。
【００６０】
図１１に示したように、第４実施形態は、Ｌｉイオンの拡散を遮蔽するイオンブロック層２１を電極活物質層６、１０の表面に設けると共に、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺するために、イオンブロック層２１の空孔率を強電タブ１５、１６に近いほど小さくするものである。イオンブロック層２１の空孔率を発電要素２の面内方向において各強電タブ１５、１６に近いほど小さくするとき、電解質中をＬｉイオンが移動しにくくなり電解質のイオン伝導率は各強電タブ１５、１６に近いほど低くなる。
【００６１】
イオンブロック層２１はセラミックパウダーを電極表面に吹き付けることで形成することができる。セラミックパウダーを厚く吹き付ければイオンブロック層の空孔率が小さくなり、この反対にセラミックパウダーを薄く吹き付ければイオンブロック層の空孔率が大きくなる。従って、イオンブロック層２１の空孔率を各強電タブ１５、１６に近いほど小さくするには、各強電タブ１５、１６から離れるほどセラミックパウダーの吹きつけ量を多くしてやればよい。
【００６２】
イオンブロック層の空孔率が相対的に小さい強電タブ１５、１６側では、Ｌｉイオンが、イオンブロック層の空孔率が相対的に大きい強電タブ１５、１６と反対側より移動しにくくなる。これによって、イオンブロック層の空孔率が相対的に小さい強電タブ１５、１６側でのＬｉイオンの移動量（図１１の太い矢印参照）が、イオンブロック層の空孔率が相対的に大きい強電タブ１５、１６と反対側でのＬｉイオンの移動量（図１１の細い矢印参照）より小さくなる。つまり、各強電タブ１５、１６側での充放電反応熱が各強電タブ１５、１６と反対側での充放電反応熱より小さくなり、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺することができる。
【００６３】
また、正極タブ１６のある右側領域と、負極タブ１５のある左側領域とで面内方向の温度勾配が異なっている（図３参照）。そこで、イオンブロック層２１を図３において正極タブ１６のある右側領域と、負極タブ１５のある左側領域とにほぼ二等分し、二等分した各領域でのイオンブロック層２１の空孔率を次のように設定する。すなわち、面内方向の２種類の温度勾配に合わせ、図３において上下方向（面内方向）の同じ位置で比較したとき、図１１のように正極タブ１６のある領域でのイオンブロック層の空孔率を、負極タブ１５のある領域でのイオンブロック層の空孔率より小さくする。
【００６４】
第４実施形態によれば、イオンブロック層２１の空孔率を発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど小さくするので、２つの各強電タブ１５、１６の周辺ほど充放電反応が抑制され、充放電反応熱は発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど小さくなる。この面内方向の電池反応熱の勾配によってジュール発熱による面内方向の温度勾配が相殺され、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【００６５】
発熱は正極タブ１５側のほうが負極タブ１５側よりも大きいことに合わせて、第４実施形態によれば、イオンブロック層２１の空孔率をさらに負極タブ１５側よりも正極タブ１６側を小さくするので、面内方向の温度勾配が異なる正極タブ１６側、負極タブ１５側に関係なく、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【００６６】
（第５実施形態）
図１２は第５実施形態の単電池層１３の断面図で、第４実施形態の図１１と置き換わるものである。図１１と同一部分には同一の番号を付している。
【００６７】
図１２に示したように、第５実施形態は、Ｌｉイオンの拡散を遮蔽するイオンブロック層２１を電極活物質層６、１０の表面に設けると共に、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺するためにイオンブロック層２１の厚みを強電タブ１５、１６に近いほど厚くするものである。イオンブロック層２１の厚みを発電要素２の面内方向において各強電タブ１５、１６に近いほど厚くするとき、電解質中をＬｉイオンが移動しにくくなり電解質のイオン伝導率は各強電タブ１５、１６に近いほど低くなる。
【００６８】
イオンブロック層２１の厚みが相対的に厚い強電タブ１５、１６側では、Ｌｉイオンがイオンブロック層２１を移動する距離が、イオンブロック層２１の厚みが相対的に薄い強電タブ１５、１６と反対側より長くなる。これによって、イオンブロック層２１の厚みが相対的に厚い強電タブ側でのＬｉイオンの移動量（図１２の太い矢印参照）が、イオンブロック層２１の厚みが相対的に薄い強電タブと反対側でのＬｉイオンの移動量（図１２の細い矢印参照）より少なくなる。つまり、各強電タブ１５、１６側での充放電反応熱が各強電タブ１５、１６と反対側での充放電反応熱より小さくなり、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺することができる。
【００６９】
また、正極タブ１６のある右側領域と、負極タブ１５のある左側領域とで面内方向の温度勾配が異なっている（図３参照）。そこで、イオンブロック層２１を図３において正極タブ１６のある右側領域と、負極タブ１５のある左側領域とにほぼ二等分し、二等分した各領域でのイオンブロック層２１の厚みを次のように設定する。すなわち、面内方向の２種類の温度勾配に合わせ、図３において上下方向（面内方向）の同じ位置で比較したとき、図１３のように正極タブ１６のある領域でのイオンブロック層の厚みを、負極タブ１５のある領域でのイオンブロック層の厚みより厚くする。ここで、図１３は正極活物質層１０の上部に配置されるイオンブロック層２１の概略斜視図である。図示しないが、他の３つのイオンブロック層２１についても同様に構成する。
【００７０】
第５実施形態によれば、イオンブロック層２１の厚みを発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど厚くするので、２つの強電各タブ１５、１６の周辺ほど充放電反応が抑制され、充放電反応熱は発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど小さくなる。この面内方向の電池反応熱の勾配によってジュール発熱による面内方向の温度勾配が相殺され、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【００７１】
発熱は正極タブ１６側のほうが負極タブ１５側よりも大きいことに合わせて、第５実施形態によれば、イオンブロック層２１の厚みをさらに負極タブ１５側よりも正極タブ１６側を厚くするので、面内方向の温度勾配が異なる正極タブ１６側、負極タブ１５側に関係なく、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【００７２】
（第６実施形態）
図１４は第６実施形態の単電池層１３の断面図で、第１実施形態の図５と置き換わるものである。図５と同一部分には同一の番号を付している。
【００７３】
第６実施形態では、電解質層の構成が第１実施形態と異なる。すなわち、第６実施形態では、電解質層を半固体電解質層（または固体電解質層）２５で構成している。ここで、「半固体電解質」とはゲル状の電解質のことをいう。また、「固体電解質」とはゾル状の電解質のことをいう。半固体電解質層や固体電解質層であれば電極４、８同士の直接的接触を防止できるため、セパレータは不要である。
【００７４】
図１４に示したように、第６実施形態は、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺するために、半固体電解質層（または固体電解質層）２５の厚みを強電タブ１５、１６に近いほど厚くするものである。半固体電解質層２５の厚みを発電要素２の面内方向において各強電タブ１５、１６に近いほど厚くするとき、電解質中をＬｉイオンが移動しにくくなり電解質のイオン伝導率は各強電タブ１５、１６に近いほど低くなる。
【００７５】
半固体電解質層２５の厚みが相対的に厚い強電タブ１５、１６側では、Ｌｉイオンが半固体電解質２５を移動する距離が、半固体電解質層２５の厚みが相対的に薄い強電タブ１５、１６と反対側より長くなる。これによって、半固体電解質層２５の厚みが相対的に厚い強電タブ側でのＬｉイオンの移動量（図１４の太い矢印参照）が、半固体電解質層２５の厚みが相対的に薄い強電タブと反対側でのＬｉイオンの移動量（図１４の細い矢印参照）より少なくなる。つまり、各強電タブ１５、１６側での充放電反応熱が各強電タブ１５、１６と反対側での充放電反応熱より小さくなり、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺することができる。
【００７６】
また、正極タブ１６のある領域と、負極タブ１５のある領域とで面内方向の温度勾配が異なっている（図３参照）。そこで、半固体電解質層２５を図３においてセパレータ１２を正極タブ１６のある右側領域２５ａと、負極タブ１５のある左側領域２５ｂとにほぼ二等分し、二等分した各領域２５ａ、２５ｂでの半固体電解質層２５の厚みを次のように設定する。すなわち、面内方向の２種類の温度勾配に合わせ、図３において上下方向（面内方向）の同じ位置で比較したとき、図１５のように正極タブ１６のある領域での半固体電解質層２５の厚みを、負極タブ１５のある領域での半固体電解質層２５の厚みより厚くする。ここで、図１５は半固体電解質層２５のみの概略斜視図である。
【００７７】
第６実施形態によれば、半固体電解質２５の厚みを発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど厚くするので、２つの各強電タブ１５、１６の周辺ほど充放電反応が抑制され、充放電反応熱は発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど小さくなる。この面内方向の電池反応熱の勾配によってジュール発熱による面内方向の温度勾配が相殺され、温度を発電要素の面内方向で均一化することができる。
【００７８】
発熱は正極タブ１６側のほうが負極タブ１５側よりも大きいことに合わせて、第６実施形態によれば、半固体電解質２５の厚みをさらに負極タブ１５側よりも正極タブ１６側を厚くするので、面内方向の温度勾配が異なる正極タブ１６側、負極タブ１５側に関係なく、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【００７９】
（第７実施形態）
図１６は第７実施形態の単電池層１３の断面図で、第６実施形態の図１４と置き換わるものである。図１４と同一部分には同一の番号を付している。
【００８０】
図１６に示したように、第７実施形態は、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺するために、半固体電解質層（または固体電解質層）２５の粘度を強電タブ１５、１６に近いほど高くするものである。半固体電解質層２５の粘度を発電要素２の面内方向において各強電タブ１５、１６に近いほど高くするとき、電解質中をＬｉイオンが移動しにくくなり電解質のイオン伝導率は各強電タブ１５、１６に近いほど低くなる。
【００８１】
半固体電解質に添加する増粘剤を多くすれば半固体電解質の粘度が高くなり、この反対に半固体電解質に添加する増粘剤を少なくすれば半固体電解質の粘度が低くなる。従って、半固体電解質層２５の粘度を強電タブ１５、１６に近いほど高くするには、半固体電解質に加える増粘剤を強電タブ１５、１６に近いほど多くすればよい。
【００８２】
半固体電解質層２５の粘度が相対的に高い強電タブ１５、１６側では、Ｌｉイオンが半固体電解質２５を移動する速度が、半固体電解質層２５の粘度が相対的に低い強電タブと反対側より遅くなる。これによって、半固体電解質層２５の粘度が相対的に高い強電タブ側でのＬｉイオンの移動量（図１６の太い矢印参照）が、半固体電解質層２５の粘度が相対的に低い強電タブ１５、１６と反対側でのＬｉイオンの移動量（図１６の細い矢印参照）より少なくなる。つまり、各強電タブ１５、１６側での充放電反応熱が各強電タブ１５、１６と反対側での充放電反応熱より小さくなり、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺することができる。
【００８３】
また、正極タブ１６のある領域と、負極タブ１５のある領域とで面内方向の温度勾配が異なっている（図３参照）。そこで、図３において半固体電解質層２５を正極タブ１６のある右側領域２５ａと、負極タブ１５のある左側領域２５とにほぼ二等分し、二等分した各領域２５ａ、２５ｂでの半固体電解質層２５の粘度を次のように設定する。すなわち、面内方向の２種類の温度勾配に合わせ、図３において上下方向（面内方向）の同じ位置で比較したとき、正極タブ１６のある領域２５ａでの半固体電解質層２５の粘度を、負極タブ１５のある領域２５ｂでの半固体電解質層２５の粘度より高くする。
【００８４】
第７実施形態によれば、半固体電解質２５の粘度を発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど高くするので、２つの各強電タブ１５、１６の周辺ほど充放電反応が抑制され、充放電反応熱は発電要素２の面内方向において２つの各タブ１５、１６に近いほど小さくなる。この面内方向の電池反応熱の勾配によってジュール発熱による面内方向の温度勾配が相殺され、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【００８５】
発熱は正極タブ１６側のほうが負極タブ１５側よりも大きいことに合わせて、第７実施形態によれば、半固体電解質２５の粘度をさらに負極タブ１５側よりも正極タブ１６側を高くするので、面内方向の温度勾配が異なる正極タブ１６側、負極タブ１５側に関係なく、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【００８６】
（第８実施形態）
図１７は第８実施形態の単電池層１３の断面図で、第６実施形態の図１４と置き換わるものである。図１４と同一部分には同一の番号を付している。
【００８７】
図１７に示したように、第８実施形態は、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺するために、半固体電解質層（または固体電解質層）２５の誘電率を強電タブ１５、１６に近いほど低くするものである。半固体電解質層２５の誘電率を発電要素２の面内方向において各強電タブ１５、１６に近いほど低くするとき、電解質中をＬｉイオンが移動しにくくなり電解質のイオン伝導率は各強電タブ１５、１６に近いほど低くなる。
【００８８】
ここで、「誘電率」とは、電場に置かれた誘電体の分極のしやすさをいう。半固体電解質（ゲル電解質）はＬｉイオン伝導性を有するマトリックスポリマーに電解質塩（例えばリチウム塩であるＬｉＰＦ）を注入した構成を有している。リチウム塩であるＬｉＰＦ6はＬｉ+とＰＦ6-とに解離する。Ｌｉ+とＰＦ6-の解離度を変えることによって誘電率を変えることができる。そこで、半固体電解質層２５の誘電率を強電タブ１５、１６に近いほど低くするには、強電タブ１５、１６に近いほどＬｉ+とＰＦ6-の解離度が小さくなるようにすればよい。ここではリチウム塩であるＬｉＰＦ6を挙げたが、これに限られるものでない。
【００８９】
半固体電解質層２５の誘電率が相対的に低い強電タブ１５、１６側では、Ｌｉ+とＰＦ6-の解離度が、半固体電解質層２５の誘電率が相対的に高い強電タブ１５、１６と反対側より小さくなる。これによって、半固体電解質層２５の誘電率が相対的に低い強電タブ１５、１６側でのＬｉイオンの移動量（図１７の太い矢印参照）が、半固体電解質層２５の誘電率が相対的に低い強電タブ１５、１６と反対側でのＬｉイオンの移動量（図１７の細い矢印参照）より少なくなる。つまり、各強電タブ１５、１６側での充放電反応熱が各強電タブ１５、１６と反対側での充放電反応熱より小さくなり、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺することができる。
【００９０】
また、正極タブ１６のある領域と、負極タブ１５のある領域とで面内方向の温度勾配が異なっている（図３参照）。そこで、図３において半固体電解質層２５を正極タブ１６のある右側領域２５ａと、負極タブ１５のある左側領域２５とにほぼ二等分し、二等分した各領域２５ａ、２５ｂでの半固体電解質層２５の誘電率を次のように設定する。すなわち、面内方向の２種類の温度勾配に合わせ、図３において上下方向（面内方向）の同じ位置で比較したとき、正極タブ１６のある領域２５ａでの半固体電解質層２５の誘電率を、負極タブ１５のある領域２５ｂでの半固体電解質層２５の誘電率より低くする。
【００９１】
第８実施形態によれば、半固体電解質２５の誘電率を発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど低くするので、２つの各強電タブ１５、１６の周辺ほど充放電反応が抑制され、充放電反応熱は発電要素２の面内方向において２つの各タブ１５、１６に近いほど小さくなる。この面内方向の電池反応熱の勾配によってジュール発熱による面内方向の温度勾配が相殺され、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【００９２】
発熱は正極タブ１６側のほうが負極タブ１５側よりも大きいことに合わせて、第８実施形態によれば、半固体電解質２５の誘電率をさらに負極タブ１５側よりも正極タブ１６側を低くするので、面内方向の温度勾配が異なる正極タブ１６側、負極タブ１５側に関係なく、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【００９３】
（第９実施形態）
図１８は第９実施形態の単電池層１３の断面図で、第６実施形態の図１４と置き換わるものである。図１０と同一部分には同一の番号を付している。
【００９４】
図１８に示したように、第９実施形態は、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺するために、半固体電解質層（または固体電解質層）２５の電解質塩濃度を強電タブ１５、１６に近いほど低くするものである。半固体電解質層２５の電解質塩濃度を発電要素２の面内方向において各強電タブ１５、１６に近いほど低くするとき、電解質中をＬｉイオンが移動しにくくなり電解質のイオン伝導率は各強電タブ１５、１６に近いほど低くなる。
【００９５】
ここで、「電解質塩」とは、電解質に用いる塩のことである。ゲル電解質は前述したように、Ｌｉイオン伝導性を有するマトリックスポリマーに電解質塩（例えばリチウム塩であるＬｉＰＦ）を注入した構成を有している。従って、「電解質塩濃度」とは、マトリックスポリマー量に対する電解質塩量の割合のことである。あるいはマトリックスポリマー量と電解質塩量の合計に対する電解質塩量の割合のことである。再びリチウム塩であるＬｉＰＦ6を挙げると、マトリックスポリマー量に対するＬｉＰＦ6の量を少なくすることで、電解質塩濃度を低くすることができる。電解質塩濃度を低くするほど、Ｌｉイオンの生成量が少なくなる。
【００９６】
半固体電解質層２５の電解質塩濃度が相対的に低い強電タブ１５、１６側では、Ｌｉイオンの生成量が、半固体電解質層２５の電解質塩濃度が相対的に高い強電タブ１５、１６と反対側より少なくなる。これによって、半固体電解質層２５の電解質塩濃度が相対的に低い強電タブ側でのＬｉイオンの移動量（図１８の太い矢印参照）が、半固体電解質層２５の電解質塩濃度が相対的に高い強電タブ１５、１６と反対側でのＬｉイオンの移動量（図１８の細い矢印参照）より少なくなる。つまり、各強電タブ１５、１６側での充放電反応熱が各強電タブ１５、１６と反対側での充放電反応熱より小さくなり、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺することができる。
【００９７】
また、正極タブ１６のある領域と、負極タブ１５のある領域とで面内方向の温度勾配が異なっている（図３参照）。そこで、図３において半固体電解質層２５を正極タブ１６のある右側領域２５ａと、負極タブ１５のある左側領域２５とにほぼ二等分し、二等分した各領域２５ａ、２５ｂでの半固体電解質層２５の電解質塩濃度を次のように設定する。すなわち、面内方向の２種類の温度勾配に合わせ、図３において上下方向（面内方向）の同じ位置で比較したとき、正極タブ１６のある領域２５ａでの半固体電解質層２５の電解質塩濃度を、負極タブ１５のある領域２５ｂでの半固体電解質層２５の電解質塩濃度より低くする。
【００９８】
第９実施形態によれば、半固体電解質２５の電解質塩濃度を発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど低くするので、２つの各強電タブ１５、１６の周辺ほど充放電反応が抑制され、充放電反応熱は発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど小さくなる。この面内方向の電池反応熱の勾配によってジュール発熱による面内方向の温度勾配が相殺され、温度を発電要素の面内方向で均一化することができる。
【００９９】
発熱は正極タブ１６側のほうが負極タブ１５側よりも大きいことに合わせて、第９実施形態によれば、半固体電解質２５の電解質塩濃度をさらに負極タブ１５側よりも正極タブ１６側を低くするので、面内方向の温度勾配が異なる正極タブ１６側、負極タブ１５側に関係なく、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【０１００】
実施形態では、電池１が図６に示した面内方向の温度勾配を有することを前提として、図８、図１０、図１３、図１５のようにセパレータ１２、正極活物質層１０、イオンブロック層２１、半固体電解質層２５を構成したが、これに限られるものでない。例えば、電池１が図１９に示した面内方向の温度勾配を有することがある（第１０実施形態）。すなわち、図１９では強電タブ１５、１６の周辺での温度がタブ１５、１６間で相違し、正極タブ１６の周辺での温度の方が負極タブ１５の周辺での温度より高くなっている。図１９に示した面内方向の温度勾配を有する場合には、これに対応して図８、図１０、図１３、図１５の形状を変更する必要がある。例として図８のセパレータ１２の形状を変更した場合を図２０に示す。すなわち、図２０では、セパレータ１２のうち正極タブ１６のある領域１２ａのほうが、負極タブ１５のある領域１２ｂよりもタブの周辺が厚くなっている。これは、正極タブ１６の周辺でのセパレータのイオン伝導度を負極タブの周辺でのセパレータのイオン伝導率より低くすることにより、正極タブ２６側での充放電反応熱を負極タブ１５側での充放電反応熱より小さくするためである。
【０１０１】
実施形態では、２つの強電タブ１５、１６を発電要素２の同一の辺に配置している場合で説明したが、２つの強電タブを発電要素２の異なる辺に配置する場合においても本発明の適用がある。
【０１０２】
実施形態では、リチウムイオン二次電池を例に挙げて説明したが、電池に限定されるものでなく、電気二重層キャパシタのような電気化学デバイスにも本発明の適用がある。
【符号の説明】
【０１０３】
１ 電池（電気化学デバイス）
２ 発電要素
４ 負極（電極）
５ 負極集電体
６ 負極活物質層
８ 正極（電極）
９ 正極集電体
１０ 正極活物質層
１２ セパレータ（電解質層）
１５ 負極タブ（タブ）
１６ 正極タブ（タブ）
２５ 半固体電解質層（電解質層）
【技術分野】
【０００１】
この発明はリチウムイオン二次電池などの電気化学デバイスに関する。
【背景技術】
【０００２】
略扁平状の発電要素を電池外装体で被覆し、当該電池外装体の周縁部を熱融着により接合した電池を単位として積層するものがある（特許文献１参照）。このものでは、電池の中央部に熱伝導性を有する第１の粘着材を、電池の周縁部に接着強度のある第２の粘着材を塗布して２つの電池を貼り合わせることにより積層している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００９−２７２０４８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
ところで、上記の電池では、発電要素への充電または放電の少なくとも一方を行わせるための２つのタブを発電要素の周縁部に備えている。本発明者を含むグループが実験したところでは、この２つのタブ付近への電流集中により２つの各タブ近傍の温度が各タブより離れた部位より上昇する傾向を有することを初めて見い出している。
【０００５】
このように、発電要素の面内方向に不均一な温度勾配が生じることで、発電要素の面内方向に劣化進行度の差異が生まれる結果、電池全体の寿命、信頼性が低下するといった問題が生じる。
【０００６】
しかしながら、各タブ付近への電流集中により各タブ近傍の温度が各タブより離れた部位より上昇する傾向を有する電池に対して、上記特許文献１の技術を適用しても、発電要素面内方向の不均一な温度勾配を解消することはできない。上記特許文献１は、全体として略扁平状の電池からの放熱は周縁部より中央部ほうが高いとみなしている技術に過ぎず、発電要素面内方向の不均一な実際の温度勾配に対応するものでないためである。
【０００７】
そこで本発明は、各タブ付近への電流集中により各タブ近傍の温度が各タブより離れた部位より上昇する温度勾配を有する電池であっても、電気化学デバイスの寿命、信頼性の低下を抑制し得る電池を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の電気化学デバイスは、電極間のイオンの移動媒体としての機能を有する電解質層と、この電解質層の両側に設けられる負極及び正極とを有し、電子とイオンが前記２つの電極間を移動して電気化学反応を行う扁平状の発電要素を備える電気化学デバイスを前提としている。そして、前記発電要素の面内方向の温度が均一となるように発電要素の面内方向での電気化学反応の活性度を異ならせる。
【発明の効果】
【０００９】
発電要素の面内方向での電気化学反応の活性度を異ならせると、発電要素の面内方向での充放電反応熱が変化する。つまり、発電要素の面内方向での電気化学反応熱と面内方向のジュール発熱との合計が同一の温度なるように、発電要素の面内方向での電気化学反応の活性度を異ならせることで、発電要素の面内方向の温度を均一化することができる。発電要素の面内方向の温度を均一化することが可能となれば、電気化学デバイスの寿命、信頼性の低下を抑制することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】第１実施形態のリチウムイオン二次電池の概略斜視図である。
【図２】発電要素の分解斜視図である。
【図３】現状の電池の放電時のラミネートフィルムの表面温度勾配を示すモデル図である。
【図４】参考例の単電池層の断面図である。
【図５】第１実施形態の単電池層の断面図である。
【図６】面内方向の温度勾配の特性図である。
【図７】第２実施形態の単電池層の断面図である。
【図８】第２実施形態の他の例のセパレータの概略斜視図である。
【図９】第３実施形態の単電池層の断面図である。
【図１０】第３実施形態の他の例の正極活物質層の概略斜視図である。
【図１１】第４実施形態の単電池層の断面図である。
【図１２】第５実施形態の単電池層の断面図である。
【図１３】第５実施形態の他の例のイオンブロック層の概略斜視図である。
【図１４】第６実施形態の単電池層の断面図である。
【図１５】第６実施形態の他の例の固体電解質層の概略斜視図である。
【図１６】第７実施形態の単電池層の断面図である。
【図１７】第８実施形態の単電池層の断面図である。
【図１８】第９実施形態の単電池層の断面図である。
【図１９】第１０実施形態の面内方向の温度勾配の特性図である。
【図２０】第１０実施形態のセパレータの概略斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、図面等を参照して本発明の実施形態について説明する。なお、図面の寸法比率は、説明の都合上誇張している箇所があり、その箇所においては実際の比率と異なっている。
【００１２】
（第１実施形態）
本実施形態のリチウムイオン二次電池１について先に概説する。図１はリチウムイオン二次電池１の概略斜視図、図２は発電要素２の分解斜視図である。
【００１３】
図１に示すように、リチウムイオン二次電池１は、実際に充放電反応が進行する略四角扁平状の発電要素２が、電池外装材であるラミネートフィルム１４の内部に封止された構造を有する。詳しくは、高分子−金属複合ラミネートフィルムを電池外装材として用いて、その周辺部（周縁部）１４ａ、１４ｂ、１４ｃ、１４ｄを熱融着にて接合することにより、発電要素２を収納し密封した構成を有している。ここで高分子−金属複合ラミネートフィルムとしては、金属フィルムを高分子フィルム（樹脂フィルム）でサンドイッチした三層構造のものが一般的である。
【００１４】
こうした積層型の電池１は、缶型電池と区分けするために「ラミネート型電池」といわれる。缶型電池は、堅い円筒状の金属製外枠の中に２つの各電極が巻き込んで収納されているものである。一方、ラミネート型電池とは、略四角扁平状の発電要素２の周辺部（周縁部）を熱融着にて接合することにより、発電要素を密封したものをいう。以下では、リチウムイオン二次電池１を、「ラミネート型電池」という。あるいは単に「電池」ともいう。
【００１５】
図２に示したように、発電要素２は、負極４、セパレータ１２、正極８をこの順に積層した構成を有している。ここで、負極４は四角薄板状の負極集電体５の両面に負極活物質層６、６を配置したものである。同様に正極８は四角薄板状の正極集電体９の両面に正極活物質層１０、１０を配置したものである。セパレータ１２は主に多孔質の熱可塑性樹脂から形成されている。セパレータ１２が電解液を保持することで、セパレータ１２と一体に電解質層が形成されている。言い換えると、２つの電極間のＬｉイオンの移動媒体としての機能を有する電解質層が、液体電解質と樹脂を含む微多孔膜のセパレータ１２とで構成されている。
【００１６】
これにより、隣接する負極４、セパレータ１２（電解液を含む）及び正極８は、一つの単電池層１３（単電池）を構成する。単電池層１３では、電子とイオンが２つの電極間を移動して電池の充放電反応（電気化学反応）を行う。従って、本実施形態のラミネート型電池１は、単電池層１３を積層することで、電気的に並列接続された構成を有するともいえる。また、単電池層１３の外周には、隣接する負極集電体５と正極集電体９との間を絶縁するためのシール部（絶縁層）を設けてもよい。発電要素２の両最外層に位置する最外層負極集電体５には、いずれも片面のみ（図２で最上段の負極集電体５には下面のみ、最下段の負極集電体５には上面のみ）に負極活物質層６を配置している。なお、図２とは負極及び正極の配置を逆にすることで、発電要素２の両最外層に最外層正極集電体が位置するようにし、該最外層正極集電体の片側のみに正極活物質層を配置するようにしてもよい。
【００１７】
負極集電体５及び正極集電体９には、各電極（負極及び正極）から出入りする電子を外部に取り出す負極タブ１５及び正極タブ１６の２つの強電タブを取り付け、ラミネートフィルム１４の周縁部に挟まれるようにラミネートフィルム１４の外部に導出させている。発電要素２は全体として四辺を有する四角扁平状に形成されているので、四辺のうちの一辺のみより２つの強電タブ１５、１６をまとめて外部に導出させている（図１参照）。強電タブ１５、１６には、必要に応じて正極端子リード（図示せず）及び負極端子リード（図示せず）を介して、各電極の負極集電体５及び正極集電体９に超音波溶接や抵抗溶接により取り付けてもよい。なお、図２において各負極タブ１５同士を、また各正極タブ１６同士を電気的に接続することはいうまでもない。
【００１８】
さて、電池１の面内方向の温度勾配を調査するため、本発明者を含むグループが電池１を製作し、充放電によるラミネートフィルム表面温度を計測したところ、図３に示す結果を得た。図３は本発明者を含むグループが初めて見いだした放電時のラミネートフィルムの表面温度勾配をモデルで示したものである。図３において色が濃い部分ほど発熱によるラミネートフィルム表面温度が高いことを示している。図３によれば、２つの各強電タブ１５、１６がある付近で最も発熱温度が高く、２つの各強電タブ１５、１６から離れるほど（図３では下方に向かうほど）発熱温度が低くなっている。さらに、図３において正極タブ１６側の右半分の領域のほうが負極タブ１５側の左半分の領域よりも温度上昇している部分が広がっている。
【００１９】
この現象を解析したところは次の通りである。すなわち、電池１には発熱を伴う。この発熱は大別すると、充放電反応熱（電気化学的な反応熱）、分極発熱、電子が部材内を拡散する際に生じるジュール発熱に分かれる。電子を入出するための２つの強電タブ１５、１６を備える電池１においては、その構造上、各強電タブ１５、１６の付近に電流（電子）が集中し、局所的にジュール発熱による温度上昇が発生すると考えられる。
【００２０】
このように発電要素２の面内で２つの各強電タブ１５、１６に近いほど温度上昇する、つまり発電要素２の面内方向に不均一な温度勾配（温度分布）が生じたのでは、相対的に高温の部分である各強電タブ１５、１６の付近から先に劣化してしまうこととなる。発電要素２の面内方向に劣化進行度の差異が生まれる結果、電池１全体の寿命、信頼性が低下するといった問題が生じるのである。ここで、「発電要素の面」とは 発電要素を１枚の平らな紙とみなしたとき、この平らな紙の上下の面のことをいう。また、「発電要素の面内方向」とは、発電要素を１枚の平らな紙とみなしたとき、この平らな紙の面に沿う任意の方向をいう。なお、「発電要素の面内方向」については、単に「面内方向」でも用いる。
【００２１】
さらに説明すると、正極活物質には、Ｌｉ・Ｍｎ系複合酸化物、Ｌｉ・Ｎｉ系複合酸化物、Ｌｉ・Ｃｏ系複合酸化物などがあり、最近ではこれら三種の複合酸化物を混合させた形態で使用する正極活物質を本発明者を含むグループが鋭意研究している。これら三種の複合酸化物を混合させた構成の正極活物質を仮に「三元系ＮＭＣ」というとすると、特にこの三元系ＮＭＣにおいて、発電要素２の面内方向に不均一な温度勾配（分布）が大きく生じることを見い出している。
【００２２】
そこで本発明では、ジュール発熱以外の発熱要因である充放電反応熱（電気化学的な反応熱）が、ジュール発熱と反対の温度勾配を発電要素２の面内方向に有するようにする。つまり、発電要素２の面内方向の温度が均一となるように発電要素２の面内方向での充放電反応熱（電気化学的な反応熱）を異ならせる。ここで、発電要素２の面内方向での充放電反応熱を異ならせるには、発電要素２の面内方向での充放電反応の活性度を異ならせ、各強電タブ１５、１６に近いほど充放電反応熱が小さくなる温度勾配を有するように発電要素２を構成することである。これによって、ジュール発熱による面内方向での温度勾配を相殺することができ、結果的に発電要素２の面内方向の温度を均一化することが可能となる。
【００２３】
充放電反応熱は、充放電反応の活性度としてのイオン伝導率を用いて制御できる。ここでの「イオン」とは、実施形態ではＬｉイオンのことである。Ｌｉイオンは電解質層内を正極から負極へとあるいはその逆へと移動して充放電反応を行うが、「イオン伝導率」とはこのＬｉイオンの移動のし易さを表す指標である。一方、「充放電反応の活性度」とは、充放電反応の生じ易さのことである。従って、電解質のイオン伝導率が低いとＬｉイオンが相対的に移動しにくくなって充放電反応の活性度は低下し、この逆に電解質のイオン伝導率が高いとＬｉイオンが相対的に移動し易くなって充放電反応の活性度は大きくなる。また、イオン伝導率は、電気伝導のしやさすさを表す電気伝導率とは比例の関係にある。
【００２４】
電解質のイオン伝導率は、電解質が液体電解質である場合には、セパレータ１２の空孔率、セパレータ１２の厚み、電極の厚みを変えることで、発電要素２の面内方向に変更し得る。また、電極表面にイオンブロック層２１を設ける場合に、イオンブロック層２１の空孔率、イオンブロック層２１の厚みを変えることで、発電要素２の面内方向にイオン伝導率を変更し得る。また、電解質が半固体電解質や固体電解質である場合には、半固体電解質や固体電解質の厚み、粘度、誘電率、電解質塩濃度を変えることで、発電要素２の面内方向にイオン伝導率を変更し得る。
【００２５】
以下、本発明の第１実施形態ではセパレータ１２の空孔率を、第２実施形態ではセパレータ１２の厚みを、第３実施形態では電極の厚みを変化させることによって電解質のイオン伝導率を変更する場合を説明する。第４実施形態ではイオンブロック層２１の空孔率を、第５実施形態ではイオンブロック層２１の厚みを変化させることによって電解質のイオン伝導率を変更する場合を説明する。第６実施形態では半固体電解質層（あるいは固体電解質層）２５の厚みを、第７、第８、第９実施形態ではそれぞれ半固体電解質層（あるいは固体電解質層）２５の粘度、誘電率、電解質塩濃度を変化させることによって電解質のイオン伝導率を変更する場合を説明する。
【００２６】
まず、図４、図５は発電要素２から１つの単電池層１３のみを採り出して示す単電池層１３の断面図で、このうち図４は参考例の単電池層１３、図５は第１実施形態の単電池層１３である。
【００２７】
ただし、２つの電極４、８からセパレータ１２を上下方向に少し離して示している。また、図４、図５では図２と相違して、強電タブ１５、１６は各集電体５、９の延長上にあるものとして記載している。以下、図７、図９、図１１、図１２、図１４、図１６、図１７、図１８において同様である。
【００２８】
図４、図５においてセパレータ１２は多孔質の樹脂や樹脂繊維を絡めた不織布などの樹脂を含む微多孔膜で構成されている。膜内の多数の孔に電解液が満たされる。従って、電解液中のＬｉイオンは膜内の多数の孔を介して負極４と正極８との間を移動することが可能である。このため、電池１の放電時には電解液中のＬｉイオンが図４、図５のように負極４から正極８へと移動する。
【００２９】
ここで、図４に示す参考例では、セパレータ１２の空孔率はセパレータ１２の面内方向（図４では左右方向）に均一である。一方、図５に示す第１実施形態では、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺するためにセパレータ１２の空孔率をセパレータ１２（発電要素２）の面内方向（図５では左右方向）において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど小さくなるようにしている。セパレータ１２の空孔率を発電要素２の面内方向において各強電タブ１５、１６に近いほど小さくするとき、電解質中をＬｉイオンが移動しにくくなり電解質のイオン伝導率は各強電タブ１５、１６に近いほど低くなる。
【００３０】
第１実施形態のように、セパレータ１２の空孔率をセパレータ１２の面内方向において各強電タブ１５、１６に近いほど小さくなるようにしたとき、図５に示したように各強電タブ１５、１６側でのＬｉイオンのセパレータ移動量（図５の太い矢印参照）が、強電タブ１５、１６と反対側でのＬｉイオンのセパレータ移動量（図５の細い矢印参照）より小さくなる。つまり、各強電タブ１５、１６側での充放電反応熱が各強電タブ１５、１６と反対側での充放電反応熱より小さくなり、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺することができる。一方、参考例では、セパレータ１２の空孔率はセパレータ１２の面内方向に均一であり、充放電反応は面内方向で均一に生じるため、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺することができない。
【００３１】
次に、セパレータ１２の空孔率を調整する方法を３つ説明する。
【００３２】
〈１〉セパレータの成形方法で調整する方法
セパレータの孔は、通常、溶液中の溶媒が蒸発した後に形成されるので、セパレータを成形する際に、溶液の濃度が面内の一方向に変化するように（徐々に溶液の濃度が濃くなるか徐々に溶液の濃度が薄くなるかのいずれか）濃度の勾配を持たせておく。すると、溶液の濃度が相対的に濃い側には溶媒が相対的に少ないために孔の数が相対的に少なく、この反対に溶液の濃度が相対的に薄い側には溶媒が相対的に多いために孔の数が相対的に多くなる。これによって、孔の数が相対的に少ない各強電タブ１５、１６側ではＬｉイオンの移動量が、孔の数が相対的に多い強電タブ１５、１６と反対側より少なくなり、面内方向の充放電反応熱が相対的に小さくなる。
【００３３】
〈２〉セパレータの延伸方法で調整する方法
セパレータは成形する際に延伸すれば延伸する前より孔の径が大きくなる。従って、セパレータを成形する際に、延伸割合が面内の一方向に変化するように（徐々に延伸割合を大きくするか徐々に延伸割合を小さくするかのいずれか）延伸割合の勾配を持たせる。すると、単位体積当たりの孔の数は同じでも、延伸割合が相対的に小さい側では孔の径が相対的に小さく、この反対に延伸割合が相対的に大きい側では孔の径が相対的に大きくなる。これによって、孔の径が相対的に小さい各強電タブ１５、１６側ではＬｉイオン移動量が、孔の径が相対的に大きい強電タブ１５、１６と反対側より少なくなり、面内方向の充放電反応熱が相対的に小さくなる。
【００３４】
〈３〉まず空孔率の均一なセパレータを成形した後にスプレー装置などで不活性な物質を空孔内に固着させる方法
スプレー装置で不活性な物質をセパレータ内にスプレーすれば、空孔の内壁面に不活性な物質が付着、固化して孔の径が小さくなる。従って、空孔率の均一なセパレータを成形した後に、スプレー装置からのスプレー量が面内の一方向に変化するように（徐々にスプレー量を多くするか徐々にスプレー量を少なくするかのいずれか）スプレー量の分布を持たせる。すると、スプレー量が相対的に多い側では孔の径が相対的に小さく、この反対にスプレー量が相対的に少ない側では孔の径が相対的に大きくなる。これによって、孔の径が相対的に小さい強電タブ１５、１６側ではＬｉイオンの移動量が、孔の径が相対的に大きい強電タブ１５、１６と反対側より少なくなり、面内方向の充放電反応熱が相対的に小さくなる。
【００３５】
また、図３において発電要素２を縦にほぼ二等分し、左右の各領域について上下方向（面内方向）の温度勾配を重ねてみると、図６に示したように正極タブ１６のある右側領域と、負極タブ１５のある左側領域とで面内方向の温度勾配が異なっている。つまり、発電要素２の面内方向（図６で左右方向）に温度勾配を有する範囲について、正極タブ１６側のほうが負極タブ１５側より広くなっている。従って、セパレータ１２を図３において正極タブ１６のある右側領域と、負極タブ１５のある左側領域とにほぼ二等分し、二等分した各領域でのセパレータ１２の空孔率を、この面内方向の２種類の温度勾配に合わせて設定することが好ましい。例えば、図３において上下方向（面内方向）の同じ位置で比較したとき、正極タブ１６のある右側領域でのセパレータ１２の空孔率を、負極タブ１５のある左側領域でのセパレータ１２の空孔率より小さくする（イオン伝導率を低くする）のである。
【００３６】
ここで、第１実施形態の作用効果を説明する。
【００３７】
第１実施形態によれば、電極間のＬｉイオンの移動媒体としての機能を有する電解質層（セパレータ１２及び電解液）と、この電解質層の両側に設けられる負極４及び正極８とを有し、電子とイオンが２つの電極４、８間を移動して充放電反応（電気化学反応）を行う扁平状の発電要素２を備える電池１（電気化学デバイス）において、発電要素２の面内方向温度が均一となるように発電要素２の面内方向での充放電反応（電気化学反応）の活性度を異ならせる。
【００３８】
発電要素２の面内方向での充放電反応の活性度を異ならせると、発電要素２の面内方向での充放電反応熱が変化する。つまり、発電要素２の面内方向での充放電反応熱（電気化学的な反応熱）と面内方向のジュール発熱との合計が同一の温度なるように、発電要素２の面内方向での充放電反応（電気化学反応）の活性度を異ならせることで、発電要素２の面内方向の温度を均一化することができる。発電要素２の面内方向の温度を均一化することが可能となれば、電池１（電気化学デバイス）の寿命、信頼性の低下を抑制することができる。
【００３９】
第１実施形態によれば、電極間のＬｉイオン（イオン）の移動媒体としての機能を有する電解質層（セパレータ１２及び電解液）と、この電解質層の両側に設けられる負極４及び正極８とを有し、電子とＬｉイオンが２つの電極４、８間を移動して充放電反応（電気化学反応）を行う扁平状の発電要素２と、負極４及び正極８から出入りする電子を外部に取り出す負極タブ１５及び正極タブ１６とを備える電池１（電気化学デバイス）において、発電要素２の面内方向温度が均一となるように発電要素２の面内方向での充放電反応熱（電気化学的な反応熱）を異ならせるので、発電要素２の面内方向の温度を均一化することが可能となり、電池１（電気化学デバイス）の寿命、信頼性の低下を抑制することができる。
【００４０】
第１実施形態によれば、電解質層を移動するＬｉイオンが、発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど移動しにくくするので、２つの各強電タブ１５、１６の周辺ほどＬｉイオンが移動しにくくなって、充放電反応（電気化学的な反応）が抑制され、充放電反応熱は２つの各強電タブ１５、１６に近いほど小さくなる。
【００４１】
発熱は正極タブ１６側のほうが負極タブ１５側よりも大きいことに合わせて、第１実施形態によれば、さらに負極タブ１５側よりも正極タブ１６側の方でセパレータ１２（電解質層）を移動するＬｉイオン（イオン）が移動しにくくするので、正極タブ１６側のほうが負極タブ１５側よりＬｉイオンが移動しにくくなって、正極タブ１６側での充放電反応（電気化学的な反応）が抑制される結果、発熱の程度が正極タブ１６側と負極タブ１５側とで異なっていても、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【００４２】
第１実施形態によれば、イオンの移動のし易さはイオン伝導率であり、このイオン伝導率を発電要素３の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど低くするので、各強電タブ１５、１６側での充放電反応熱（電気化学的な反応熱）を各強電タブ１５、１６より離れた側より相対的に小さくすることできる。
【００４３】
発熱は正極タブ１６側のほうが負極タブ１５側よりも大きいことに合わせて、第１実施形態によれば、イオン伝導率をさらに負極タブ１５側よりも正極タブ１６側を低くするので、発電要素２の面内方向に温度勾配を有する範囲が相対的に広い正極タブ１６側での発熱を、面内方向に温度勾配を有する範囲が相対的に狭い負極タブ１５側での発熱と同等に抑えることができる。
【００４４】
第１実施形態によれば、セパレータ１７の空孔率を発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６（タブ）に近いほど小さくするので、２つの各強電タブ１５、１６の周辺ほど充放電反応が抑制され、充放電反応熱は２つの各強電タブ１５、１６に近いほど小さくなる。この面内方向の電池反応熱の勾配によってジュール発熱による面内方向の温度勾配が相殺され、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【００４５】
発熱は正極タブ１６側のほうが負極タブ１５側よりも大きいことに合わせて、第１実施形態によれば、セパレータ１２の空孔率をさらに負極タブ１５側よりも正極タブ１６側を小さくするので、面内方向の温度勾配が異なる正極タブ１６側、負極タブ１５側に関係なく、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【００４６】
（第２実施形態）
図７は第２実施形態の単電池層１３の断面図で、第１実施形態の図５と置き換わるものである。図５と同一部分には同一の番号を付している。
【００４７】
図７に示したように、第２実施形態は、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺するために、セパレータ１２の厚み（図７で上下方向の厚み）を強電タブ１５、１６に近いほど厚くするものである。セパレータ１２の厚みを発電要素２の面内方向において各強電タブ１５、１６に近いほど厚くするとき、電解質中をＬｉイオンが移動しにくくなり電解質のイオン伝導率は各強電タブ１５、１６に近いほど低くなる。
【００４８】
セパレータ１２の厚みが相対的に厚い強電タブ１５、１６側では、Ｌｉイオンがセパレータ１２を移動する距離が、セパレータ１２の厚みが相対的に薄い強電タブ１５、１６と反対側より長くなる。これによって、セパレータ１２の厚みが相対的に厚い強電タブ１５、１６側でのＬｉイオンの移動量が、セパレータ１２の厚みが相対的に薄い強電タブ１５、１６と反対側より少なくなり、面内方向の充放電反応熱（電気化学的な反応熱）が相対的に小さくなる。
【００４９】
また、正極タブ１６のある領域と、負極タブ１５のある領域とで面内方向の温度勾配が異なっている（図３参照）。そこで、図３においてセパレータ１２を正極タブ１６のある右側領域１２ａと、負極タブ１５のある左側領域１２ｂとにほぼ二等分し、二等分した各領域１２ａ、１２ｂでのセパレータ１２の厚みを次のように設定する。すなわち、面内方向の２種類の温度勾配に合わせ、図３において上下方向（面内方向）の同じ位置で比較したとき、図８のように正極タブ１６のある領域１２ａでのセパレータ１２の厚みを、負極タブ１５のある領域１２ｂでのセパレータ１２の厚みより厚くする。ここで、図８はセパレータ１２のみの概略斜視図である。
【００５０】
第２実施形態によれば、セパレータ１２の厚みを発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６側に近いほど厚くするので、２つの各強電タブ１５、１６の周辺ほど充放電反応が抑制され、充放電反応熱は発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど小さくなる。この面内方向の電池反応熱の勾配によってジュール発熱による面内方向の温度勾配が相殺され、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【００５１】
発熱は正極タブ１６側のほうが負極タブ１５側よりも大きいことに合わせて、第２実施形態によれば、セパレータ１２の厚みをさらに負極タブ１５側よりも正極タブ１６側を厚くするので、面内方向の温度勾配が異なる正極タブ１６側、負極タブ１５側に関係なく、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【００５２】
（第３実施形態）
図９は第３実施形態の単電池層１３の断面図で、第１実施形態の図５と置き換わるものである。図５と同一部分には同一の番号を付している。
【００５３】
図９に示したように、第３実施形態は、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺するために、電極活物質層６、１０（電極）の厚み（図９で上下方向の厚み）を強電タブ１５、１６に近いほど厚くするものである。電極活物質層６、１０の厚みを発電要素２の面内方向において各強電タブ１５、１６に近いほど厚くするとき、電解質中をＬｉイオンが移動しにくくなり電解質のイオン伝導率は各強電タブ１５、１６に近いほど低くなる。
【００５４】
電極活物質６、１０の厚みが相対的に厚い強電タブ１５、１６側では、Ｌｉイオンの移動距離が、電極活物質６、１０の厚みが相対的に薄い強電タブ１５、１６と反対側より長くなる。これによって、電極活物質６、１０の厚みが相対的に厚い強電タブ側でのＬｉイオンの移動量（図９の太い矢印参照）が、電極活物質６、１０の厚みが相対的に薄い強電タブと反対側でのＬｉイオンの移動量（図９の細い矢印参照）より少なくなる。つまり、各強電タブ１５、１６側での充放電反応熱が各強電タブ１５、１６と反対側での充放電反応熱より小さくなり、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺することができる。
【００５５】
また、正極タブ１６のある領域と、負極タブ１５のある領域とで面内方向の温度勾配が異なっている（図３参照）。そこで、各電極活物質６、１０を図３において正極タブ１６のある右側領域と、負極タブ１５のある左側領域とにほぼ二等分し、二等分した各領域での電極活物質６、１０の厚みを次のように設定する。すなわち、面内方向の２種類の温度勾配に合わせ、図３において上下方向（面内方向）の同じ位置で比較したとき、図１０のように正極タブ１６のある領域１０ａでの正極活物質１０の厚みを、負極タブ１５のある領域１０ｂでの正極活物質１０の厚みより厚くする。ここで、図１０は正極集電体９の上部に配置される正極活物質層１０の概略斜視図である。図示しないが、正極集電体９の下部に配置される正極活物質層１０、負極活物質層６についても同様に構成する。
【００５６】
なお、第３実施形態では、２つの電極活物質層６、１０とも強電タブ１５、１６に近いほど厚くしてあるが、２つの電極活物質層６、１０の少なくとも一方の厚みを発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど厚くすればかまわない。
【００５７】
第３実施形態によれば、２つの電極活物質層６、１０（電極）の少なくとも一方の厚みを発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど厚くするので、２つの各強電タブ１５、１６の周辺ほど充放電反応が抑制され、充放電反応熱は発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど小さくなる。この面内方向の電池反応熱の勾配によってジュール発熱による面内方向の温度勾配が相殺され、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【００５８】
発熱は正極タブ１５側のほうが負極タブ１５側よりも大きいことに合わせて、第３実施形態によれば、２つの電極活物質層６、１０（電極）の少なくとも一方の厚みをさらに負極タブ１５側よりも正極タブ１６側を厚くするので、面内方向の温度勾配が異なる正極タブ１６側、負極タブ１５側に関係なく、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【００５９】
（第４実施形態）
図１１は第４実施形態の単電池層１３の断面図で、第１実施形態の図５と置き換わるものである。図５と同一部分には同一の番号を付している。
【００６０】
図１１に示したように、第４実施形態は、Ｌｉイオンの拡散を遮蔽するイオンブロック層２１を電極活物質層６、１０の表面に設けると共に、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺するために、イオンブロック層２１の空孔率を強電タブ１５、１６に近いほど小さくするものである。イオンブロック層２１の空孔率を発電要素２の面内方向において各強電タブ１５、１６に近いほど小さくするとき、電解質中をＬｉイオンが移動しにくくなり電解質のイオン伝導率は各強電タブ１５、１６に近いほど低くなる。
【００６１】
イオンブロック層２１はセラミックパウダーを電極表面に吹き付けることで形成することができる。セラミックパウダーを厚く吹き付ければイオンブロック層の空孔率が小さくなり、この反対にセラミックパウダーを薄く吹き付ければイオンブロック層の空孔率が大きくなる。従って、イオンブロック層２１の空孔率を各強電タブ１５、１６に近いほど小さくするには、各強電タブ１５、１６から離れるほどセラミックパウダーの吹きつけ量を多くしてやればよい。
【００６２】
イオンブロック層の空孔率が相対的に小さい強電タブ１５、１６側では、Ｌｉイオンが、イオンブロック層の空孔率が相対的に大きい強電タブ１５、１６と反対側より移動しにくくなる。これによって、イオンブロック層の空孔率が相対的に小さい強電タブ１５、１６側でのＬｉイオンの移動量（図１１の太い矢印参照）が、イオンブロック層の空孔率が相対的に大きい強電タブ１５、１６と反対側でのＬｉイオンの移動量（図１１の細い矢印参照）より小さくなる。つまり、各強電タブ１５、１６側での充放電反応熱が各強電タブ１５、１６と反対側での充放電反応熱より小さくなり、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺することができる。
【００６３】
また、正極タブ１６のある右側領域と、負極タブ１５のある左側領域とで面内方向の温度勾配が異なっている（図３参照）。そこで、イオンブロック層２１を図３において正極タブ１６のある右側領域と、負極タブ１５のある左側領域とにほぼ二等分し、二等分した各領域でのイオンブロック層２１の空孔率を次のように設定する。すなわち、面内方向の２種類の温度勾配に合わせ、図３において上下方向（面内方向）の同じ位置で比較したとき、図１１のように正極タブ１６のある領域でのイオンブロック層の空孔率を、負極タブ１５のある領域でのイオンブロック層の空孔率より小さくする。
【００６４】
第４実施形態によれば、イオンブロック層２１の空孔率を発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど小さくするので、２つの各強電タブ１５、１６の周辺ほど充放電反応が抑制され、充放電反応熱は発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど小さくなる。この面内方向の電池反応熱の勾配によってジュール発熱による面内方向の温度勾配が相殺され、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【００６５】
発熱は正極タブ１５側のほうが負極タブ１５側よりも大きいことに合わせて、第４実施形態によれば、イオンブロック層２１の空孔率をさらに負極タブ１５側よりも正極タブ１６側を小さくするので、面内方向の温度勾配が異なる正極タブ１６側、負極タブ１５側に関係なく、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【００６６】
（第５実施形態）
図１２は第５実施形態の単電池層１３の断面図で、第４実施形態の図１１と置き換わるものである。図１１と同一部分には同一の番号を付している。
【００６７】
図１２に示したように、第５実施形態は、Ｌｉイオンの拡散を遮蔽するイオンブロック層２１を電極活物質層６、１０の表面に設けると共に、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺するためにイオンブロック層２１の厚みを強電タブ１５、１６に近いほど厚くするものである。イオンブロック層２１の厚みを発電要素２の面内方向において各強電タブ１５、１６に近いほど厚くするとき、電解質中をＬｉイオンが移動しにくくなり電解質のイオン伝導率は各強電タブ１５、１６に近いほど低くなる。
【００６８】
イオンブロック層２１の厚みが相対的に厚い強電タブ１５、１６側では、Ｌｉイオンがイオンブロック層２１を移動する距離が、イオンブロック層２１の厚みが相対的に薄い強電タブ１５、１６と反対側より長くなる。これによって、イオンブロック層２１の厚みが相対的に厚い強電タブ側でのＬｉイオンの移動量（図１２の太い矢印参照）が、イオンブロック層２１の厚みが相対的に薄い強電タブと反対側でのＬｉイオンの移動量（図１２の細い矢印参照）より少なくなる。つまり、各強電タブ１５、１６側での充放電反応熱が各強電タブ１５、１６と反対側での充放電反応熱より小さくなり、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺することができる。
【００６９】
また、正極タブ１６のある右側領域と、負極タブ１５のある左側領域とで面内方向の温度勾配が異なっている（図３参照）。そこで、イオンブロック層２１を図３において正極タブ１６のある右側領域と、負極タブ１５のある左側領域とにほぼ二等分し、二等分した各領域でのイオンブロック層２１の厚みを次のように設定する。すなわち、面内方向の２種類の温度勾配に合わせ、図３において上下方向（面内方向）の同じ位置で比較したとき、図１３のように正極タブ１６のある領域でのイオンブロック層の厚みを、負極タブ１５のある領域でのイオンブロック層の厚みより厚くする。ここで、図１３は正極活物質層１０の上部に配置されるイオンブロック層２１の概略斜視図である。図示しないが、他の３つのイオンブロック層２１についても同様に構成する。
【００７０】
第５実施形態によれば、イオンブロック層２１の厚みを発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど厚くするので、２つの強電各タブ１５、１６の周辺ほど充放電反応が抑制され、充放電反応熱は発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど小さくなる。この面内方向の電池反応熱の勾配によってジュール発熱による面内方向の温度勾配が相殺され、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【００７１】
発熱は正極タブ１６側のほうが負極タブ１５側よりも大きいことに合わせて、第５実施形態によれば、イオンブロック層２１の厚みをさらに負極タブ１５側よりも正極タブ１６側を厚くするので、面内方向の温度勾配が異なる正極タブ１６側、負極タブ１５側に関係なく、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【００７２】
（第６実施形態）
図１４は第６実施形態の単電池層１３の断面図で、第１実施形態の図５と置き換わるものである。図５と同一部分には同一の番号を付している。
【００７３】
第６実施形態では、電解質層の構成が第１実施形態と異なる。すなわち、第６実施形態では、電解質層を半固体電解質層（または固体電解質層）２５で構成している。ここで、「半固体電解質」とはゲル状の電解質のことをいう。また、「固体電解質」とはゾル状の電解質のことをいう。半固体電解質層や固体電解質層であれば電極４、８同士の直接的接触を防止できるため、セパレータは不要である。
【００７４】
図１４に示したように、第６実施形態は、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺するために、半固体電解質層（または固体電解質層）２５の厚みを強電タブ１５、１６に近いほど厚くするものである。半固体電解質層２５の厚みを発電要素２の面内方向において各強電タブ１５、１６に近いほど厚くするとき、電解質中をＬｉイオンが移動しにくくなり電解質のイオン伝導率は各強電タブ１５、１６に近いほど低くなる。
【００７５】
半固体電解質層２５の厚みが相対的に厚い強電タブ１５、１６側では、Ｌｉイオンが半固体電解質２５を移動する距離が、半固体電解質層２５の厚みが相対的に薄い強電タブ１５、１６と反対側より長くなる。これによって、半固体電解質層２５の厚みが相対的に厚い強電タブ側でのＬｉイオンの移動量（図１４の太い矢印参照）が、半固体電解質層２５の厚みが相対的に薄い強電タブと反対側でのＬｉイオンの移動量（図１４の細い矢印参照）より少なくなる。つまり、各強電タブ１５、１６側での充放電反応熱が各強電タブ１５、１６と反対側での充放電反応熱より小さくなり、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺することができる。
【００７６】
また、正極タブ１６のある領域と、負極タブ１５のある領域とで面内方向の温度勾配が異なっている（図３参照）。そこで、半固体電解質層２５を図３においてセパレータ１２を正極タブ１６のある右側領域２５ａと、負極タブ１５のある左側領域２５ｂとにほぼ二等分し、二等分した各領域２５ａ、２５ｂでの半固体電解質層２５の厚みを次のように設定する。すなわち、面内方向の２種類の温度勾配に合わせ、図３において上下方向（面内方向）の同じ位置で比較したとき、図１５のように正極タブ１６のある領域での半固体電解質層２５の厚みを、負極タブ１５のある領域での半固体電解質層２５の厚みより厚くする。ここで、図１５は半固体電解質層２５のみの概略斜視図である。
【００７７】
第６実施形態によれば、半固体電解質２５の厚みを発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど厚くするので、２つの各強電タブ１５、１６の周辺ほど充放電反応が抑制され、充放電反応熱は発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど小さくなる。この面内方向の電池反応熱の勾配によってジュール発熱による面内方向の温度勾配が相殺され、温度を発電要素の面内方向で均一化することができる。
【００７８】
発熱は正極タブ１６側のほうが負極タブ１５側よりも大きいことに合わせて、第６実施形態によれば、半固体電解質２５の厚みをさらに負極タブ１５側よりも正極タブ１６側を厚くするので、面内方向の温度勾配が異なる正極タブ１６側、負極タブ１５側に関係なく、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【００７９】
（第７実施形態）
図１６は第７実施形態の単電池層１３の断面図で、第６実施形態の図１４と置き換わるものである。図１４と同一部分には同一の番号を付している。
【００８０】
図１６に示したように、第７実施形態は、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺するために、半固体電解質層（または固体電解質層）２５の粘度を強電タブ１５、１６に近いほど高くするものである。半固体電解質層２５の粘度を発電要素２の面内方向において各強電タブ１５、１６に近いほど高くするとき、電解質中をＬｉイオンが移動しにくくなり電解質のイオン伝導率は各強電タブ１５、１６に近いほど低くなる。
【００８１】
半固体電解質に添加する増粘剤を多くすれば半固体電解質の粘度が高くなり、この反対に半固体電解質に添加する増粘剤を少なくすれば半固体電解質の粘度が低くなる。従って、半固体電解質層２５の粘度を強電タブ１５、１６に近いほど高くするには、半固体電解質に加える増粘剤を強電タブ１５、１６に近いほど多くすればよい。
【００８２】
半固体電解質層２５の粘度が相対的に高い強電タブ１５、１６側では、Ｌｉイオンが半固体電解質２５を移動する速度が、半固体電解質層２５の粘度が相対的に低い強電タブと反対側より遅くなる。これによって、半固体電解質層２５の粘度が相対的に高い強電タブ側でのＬｉイオンの移動量（図１６の太い矢印参照）が、半固体電解質層２５の粘度が相対的に低い強電タブ１５、１６と反対側でのＬｉイオンの移動量（図１６の細い矢印参照）より少なくなる。つまり、各強電タブ１５、１６側での充放電反応熱が各強電タブ１５、１６と反対側での充放電反応熱より小さくなり、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺することができる。
【００８３】
また、正極タブ１６のある領域と、負極タブ１５のある領域とで面内方向の温度勾配が異なっている（図３参照）。そこで、図３において半固体電解質層２５を正極タブ１６のある右側領域２５ａと、負極タブ１５のある左側領域２５とにほぼ二等分し、二等分した各領域２５ａ、２５ｂでの半固体電解質層２５の粘度を次のように設定する。すなわち、面内方向の２種類の温度勾配に合わせ、図３において上下方向（面内方向）の同じ位置で比較したとき、正極タブ１６のある領域２５ａでの半固体電解質層２５の粘度を、負極タブ１５のある領域２５ｂでの半固体電解質層２５の粘度より高くする。
【００８４】
第７実施形態によれば、半固体電解質２５の粘度を発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど高くするので、２つの各強電タブ１５、１６の周辺ほど充放電反応が抑制され、充放電反応熱は発電要素２の面内方向において２つの各タブ１５、１６に近いほど小さくなる。この面内方向の電池反応熱の勾配によってジュール発熱による面内方向の温度勾配が相殺され、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【００８５】
発熱は正極タブ１６側のほうが負極タブ１５側よりも大きいことに合わせて、第７実施形態によれば、半固体電解質２５の粘度をさらに負極タブ１５側よりも正極タブ１６側を高くするので、面内方向の温度勾配が異なる正極タブ１６側、負極タブ１５側に関係なく、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【００８６】
（第８実施形態）
図１７は第８実施形態の単電池層１３の断面図で、第６実施形態の図１４と置き換わるものである。図１４と同一部分には同一の番号を付している。
【００８７】
図１７に示したように、第８実施形態は、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺するために、半固体電解質層（または固体電解質層）２５の誘電率を強電タブ１５、１６に近いほど低くするものである。半固体電解質層２５の誘電率を発電要素２の面内方向において各強電タブ１５、１６に近いほど低くするとき、電解質中をＬｉイオンが移動しにくくなり電解質のイオン伝導率は各強電タブ１５、１６に近いほど低くなる。
【００８８】
ここで、「誘電率」とは、電場に置かれた誘電体の分極のしやすさをいう。半固体電解質（ゲル電解質）はＬｉイオン伝導性を有するマトリックスポリマーに電解質塩（例えばリチウム塩であるＬｉＰＦ）を注入した構成を有している。リチウム塩であるＬｉＰＦ6はＬｉ+とＰＦ6-とに解離する。Ｌｉ+とＰＦ6-の解離度を変えることによって誘電率を変えることができる。そこで、半固体電解質層２５の誘電率を強電タブ１５、１６に近いほど低くするには、強電タブ１５、１６に近いほどＬｉ+とＰＦ6-の解離度が小さくなるようにすればよい。ここではリチウム塩であるＬｉＰＦ6を挙げたが、これに限られるものでない。
【００８９】
半固体電解質層２５の誘電率が相対的に低い強電タブ１５、１６側では、Ｌｉ+とＰＦ6-の解離度が、半固体電解質層２５の誘電率が相対的に高い強電タブ１５、１６と反対側より小さくなる。これによって、半固体電解質層２５の誘電率が相対的に低い強電タブ１５、１６側でのＬｉイオンの移動量（図１７の太い矢印参照）が、半固体電解質層２５の誘電率が相対的に低い強電タブ１５、１６と反対側でのＬｉイオンの移動量（図１７の細い矢印参照）より少なくなる。つまり、各強電タブ１５、１６側での充放電反応熱が各強電タブ１５、１６と反対側での充放電反応熱より小さくなり、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺することができる。
【００９０】
また、正極タブ１６のある領域と、負極タブ１５のある領域とで面内方向の温度勾配が異なっている（図３参照）。そこで、図３において半固体電解質層２５を正極タブ１６のある右側領域２５ａと、負極タブ１５のある左側領域２５とにほぼ二等分し、二等分した各領域２５ａ、２５ｂでの半固体電解質層２５の誘電率を次のように設定する。すなわち、面内方向の２種類の温度勾配に合わせ、図３において上下方向（面内方向）の同じ位置で比較したとき、正極タブ１６のある領域２５ａでの半固体電解質層２５の誘電率を、負極タブ１５のある領域２５ｂでの半固体電解質層２５の誘電率より低くする。
【００９１】
第８実施形態によれば、半固体電解質２５の誘電率を発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど低くするので、２つの各強電タブ１５、１６の周辺ほど充放電反応が抑制され、充放電反応熱は発電要素２の面内方向において２つの各タブ１５、１６に近いほど小さくなる。この面内方向の電池反応熱の勾配によってジュール発熱による面内方向の温度勾配が相殺され、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【００９２】
発熱は正極タブ１６側のほうが負極タブ１５側よりも大きいことに合わせて、第８実施形態によれば、半固体電解質２５の誘電率をさらに負極タブ１５側よりも正極タブ１６側を低くするので、面内方向の温度勾配が異なる正極タブ１６側、負極タブ１５側に関係なく、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【００９３】
（第９実施形態）
図１８は第９実施形態の単電池層１３の断面図で、第６実施形態の図１４と置き換わるものである。図１０と同一部分には同一の番号を付している。
【００９４】
図１８に示したように、第９実施形態は、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺するために、半固体電解質層（または固体電解質層）２５の電解質塩濃度を強電タブ１５、１６に近いほど低くするものである。半固体電解質層２５の電解質塩濃度を発電要素２の面内方向において各強電タブ１５、１６に近いほど低くするとき、電解質中をＬｉイオンが移動しにくくなり電解質のイオン伝導率は各強電タブ１５、１６に近いほど低くなる。
【００９５】
ここで、「電解質塩」とは、電解質に用いる塩のことである。ゲル電解質は前述したように、Ｌｉイオン伝導性を有するマトリックスポリマーに電解質塩（例えばリチウム塩であるＬｉＰＦ）を注入した構成を有している。従って、「電解質塩濃度」とは、マトリックスポリマー量に対する電解質塩量の割合のことである。あるいはマトリックスポリマー量と電解質塩量の合計に対する電解質塩量の割合のことである。再びリチウム塩であるＬｉＰＦ6を挙げると、マトリックスポリマー量に対するＬｉＰＦ6の量を少なくすることで、電解質塩濃度を低くすることができる。電解質塩濃度を低くするほど、Ｌｉイオンの生成量が少なくなる。
【００９６】
半固体電解質層２５の電解質塩濃度が相対的に低い強電タブ１５、１６側では、Ｌｉイオンの生成量が、半固体電解質層２５の電解質塩濃度が相対的に高い強電タブ１５、１６と反対側より少なくなる。これによって、半固体電解質層２５の電解質塩濃度が相対的に低い強電タブ側でのＬｉイオンの移動量（図１８の太い矢印参照）が、半固体電解質層２５の電解質塩濃度が相対的に高い強電タブ１５、１６と反対側でのＬｉイオンの移動量（図１８の細い矢印参照）より少なくなる。つまり、各強電タブ１５、１６側での充放電反応熱が各強電タブ１５、１６と反対側での充放電反応熱より小さくなり、ジュール発熱による面内方向の温度勾配を相殺することができる。
【００９７】
また、正極タブ１６のある領域と、負極タブ１５のある領域とで面内方向の温度勾配が異なっている（図３参照）。そこで、図３において半固体電解質層２５を正極タブ１６のある右側領域２５ａと、負極タブ１５のある左側領域２５とにほぼ二等分し、二等分した各領域２５ａ、２５ｂでの半固体電解質層２５の電解質塩濃度を次のように設定する。すなわち、面内方向の２種類の温度勾配に合わせ、図３において上下方向（面内方向）の同じ位置で比較したとき、正極タブ１６のある領域２５ａでの半固体電解質層２５の電解質塩濃度を、負極タブ１５のある領域２５ｂでの半固体電解質層２５の電解質塩濃度より低くする。
【００９８】
第９実施形態によれば、半固体電解質２５の電解質塩濃度を発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど低くするので、２つの各強電タブ１５、１６の周辺ほど充放電反応が抑制され、充放電反応熱は発電要素２の面内方向において２つの各強電タブ１５、１６に近いほど小さくなる。この面内方向の電池反応熱の勾配によってジュール発熱による面内方向の温度勾配が相殺され、温度を発電要素の面内方向で均一化することができる。
【００９９】
発熱は正極タブ１６側のほうが負極タブ１５側よりも大きいことに合わせて、第９実施形態によれば、半固体電解質２５の電解質塩濃度をさらに負極タブ１５側よりも正極タブ１６側を低くするので、面内方向の温度勾配が異なる正極タブ１６側、負極タブ１５側に関係なく、温度を発電要素２の面内方向で均一化することができる。
【０１００】
実施形態では、電池１が図６に示した面内方向の温度勾配を有することを前提として、図８、図１０、図１３、図１５のようにセパレータ１２、正極活物質層１０、イオンブロック層２１、半固体電解質層２５を構成したが、これに限られるものでない。例えば、電池１が図１９に示した面内方向の温度勾配を有することがある（第１０実施形態）。すなわち、図１９では強電タブ１５、１６の周辺での温度がタブ１５、１６間で相違し、正極タブ１６の周辺での温度の方が負極タブ１５の周辺での温度より高くなっている。図１９に示した面内方向の温度勾配を有する場合には、これに対応して図８、図１０、図１３、図１５の形状を変更する必要がある。例として図８のセパレータ１２の形状を変更した場合を図２０に示す。すなわち、図２０では、セパレータ１２のうち正極タブ１６のある領域１２ａのほうが、負極タブ１５のある領域１２ｂよりもタブの周辺が厚くなっている。これは、正極タブ１６の周辺でのセパレータのイオン伝導度を負極タブの周辺でのセパレータのイオン伝導率より低くすることにより、正極タブ２６側での充放電反応熱を負極タブ１５側での充放電反応熱より小さくするためである。
【０１０１】
実施形態では、２つの強電タブ１５、１６を発電要素２の同一の辺に配置している場合で説明したが、２つの強電タブを発電要素２の異なる辺に配置する場合においても本発明の適用がある。
【０１０２】
実施形態では、リチウムイオン二次電池を例に挙げて説明したが、電池に限定されるものでなく、電気二重層キャパシタのような電気化学デバイスにも本発明の適用がある。
【符号の説明】
【０１０３】
１ 電池（電気化学デバイス）
２ 発電要素
４ 負極（電極）
５ 負極集電体
６ 負極活物質層
８ 正極（電極）
９ 正極集電体
１０ 正極活物質層
１２ セパレータ（電解質層）
１５ 負極タブ（タブ）
１６ 正極タブ（タブ）
２５ 半固体電解質層（電解質層）
【特許請求の範囲】
【請求項１】
電極間のイオンの移動媒体としての機能を有する電解質層と、この電解質層の両側に設けられる負極及び正極とを有し、電子とイオンが２つの電極間を移動して電気化学反応を行う扁平状の発電要素と、
前記負極及び正極から出入りする電子を外部に取り出す負極タブ及び正極タブと
を備える電気化学デバイスにおいて、
前記発電要素の面内方向の温度が均一となるように発電要素の面内方向での電気化学的な反応熱を異ならせることを特徴とする電気化学デバイス。
【請求項２】
前記電解質層を移動するイオンが、前記発電要素の面内方向において前記２つの各タブに近いほど移動しにくくすることを特徴とする請求項１に記載の電気化学デバイス。
【請求項３】
さらに前記負極タブ側よりも前記正極タブ側の方で前記電解質層を移動するイオンが移動しにくくすることを特徴とする請求項２に記載の電気化学デバイス。
【請求項４】
前記イオンの移動のし易さはイオン伝導率であり、
このイオン伝導率を前記発電要素の面内方向において前記２つの各タブに近いほど低くすることを特徴とする請求項２に記載の電気化学デバイス。
【請求項５】
前記イオン伝導率をさらに前記負極タブ側よりも前記正極タブ側を低くすることを特徴とする請求項４に記載の電気化学デバイス。
【請求項６】
前記電解質層を液体電解質と樹脂を含む微多孔膜のセパレータとで構成し、
このセパレータの空孔率を前記発電要素の面内方向において前記２つの各タブに近いほど小さくすることを特徴とする請求項１に記載の電気化学デバイス。
【請求項７】
前記セパレータの空孔率をさらに前記負極タブ側よりも前記正極タブ側を小さくすることを特徴とする請求項６に記載の電気化学デバイス。
【請求項８】
前記電解質層を液体電解質と樹脂を含む微多孔膜のセパレータとで構成し、
このセパレータの厚みを前記発電要素の面内方向において前記２つの各タブに近いほど厚くすることを特徴とする請求項１に記載の電気化学デバイス。
【請求項９】
前記セパレータの厚みをさらに前記負極タブ側よりも前記正極タブ側を厚くすることを特徴とする電請求項８に記載の電気デバイス。
【請求項１０】
前記２つの電極の少なくとも一方の厚みを前記発電要素の面内方向において前記２つの各タブに近いほど厚くすることを特徴とする請求項１に記載の電気化学デバイス。
【請求項１１】
前記２つの電極の少なくとも一方の厚みをさらに前記負極タブ側よりも前記正極タブ側を厚くすることを特徴とする請求項１０に記載の電気化学デバイス。
【請求項１２】
前記電極の表面にイオンの拡散を遮蔽するイオンブロック層を形成することを特徴とする請求項１に記載の電気化学デバイス。
【請求項１３】
前記イオンブロック層の空孔率を前記発電要素の面内方向において前記２つの各タブに近いほど小さくすることを特徴とする請求項１２に記載の電気化学デバイス。
【請求項１４】
前記イオンブロック層の空孔率をさらに前記負極タブ側よりも前記正極タブ側を小さくすることを特徴とする請求項１３に記載の電気化学デバイス。
【請求項１５】
前記イオンブロック層の厚みを前記発電要素の面内方向において前記２つの各タブに近いほど厚くすることを特徴とする請求項１２に記載の電気化学デバイス。
【請求項１６】
前記イオンブロック層の厚みをさらに前記負極タブ側よりも前記正極タブ側を厚くすることを特徴とする請求項１５に記載の電気化学デバイス。
【請求項１７】
前記電解質層を固体電解質または半固体電解質で構成し、
この固体電解質または半固体電解質の厚みを前記発電要素の面内方向において前記２つの各タブに近いほど厚くすることを特徴とする請求項１に記載の電気化学デバイス。
【請求項１８】
前記固体電解質または半固体電解質の厚みをさらに前記負極タブ側よりも前記正極タブ側を厚くすることを特徴とする請求項１７に記載の電気化学デバイス。
【請求項１９】
前記電解質層を固体電解質または半固体電解質で構成し、
この固体電解質または半固体電解質の粘度を前記発電要素の面内方向において前記２つの各タブに近いほど高くすることを特徴とする請求項１に記載の電気化学デバイス。
【請求項２０】
前記固体電解質または半固体電解質の粘度をさらに前記負極タブ側よりも前記正極タブ側を高くすることを特徴とする請求項１９に記載の電気化学デバイス。
【請求項２１】
前記電解質層を固体電解質または半固体電解質で構成し、
この固体電解質または半固体電解質の誘電率を前記発電要素の面内方向において前記２つの各タブに近いほど低くすることを特徴とする請求項１に記載の電気化学デバイス。
【請求項２２】
前記固体電解質または半固体電解質の誘電率をさらに前記負極タブ側よりも前記正極タブ側を低くすることを特徴とする請求項２１に記載の電気化学デバイス。
【請求項２３】
前記電解質層を固体電解質または半固体電解質で構成し、
この固体電解質または半固体電解質の電解質塩濃度を前記発電要素の面内方向において前記２つの各タブに近いほど低くすることを特徴とする請求項１に記載の電気化学デバイス。
【請求項２４】
前記固体電解質または半固体電解質の電解質塩濃度をさらに前記負極タブ側よりも前記正極タブ側を低くすることを特徴とする請求項２３に記載の電気化学デバイス。
【請求項２５】
電極間のイオンの移動媒体としての機能を有する電解質層と、この電解質層の両側に設けられる負極及び正極とを有し、電子とイオンが前記２つの電極間を移動して電気化学反応を行う扁平状の発電要素を備える電気化学デバイスにおいて、
前記発電要素の面内方向の温度が均一となるように発電要素の面内方向での電気化学反応の活性度を異ならせることを特徴とする電気化学デバイス。
【請求項１】
電極間のイオンの移動媒体としての機能を有する電解質層と、この電解質層の両側に設けられる負極及び正極とを有し、電子とイオンが２つの電極間を移動して電気化学反応を行う扁平状の発電要素と、
前記負極及び正極から出入りする電子を外部に取り出す負極タブ及び正極タブと
を備える電気化学デバイスにおいて、
前記発電要素の面内方向の温度が均一となるように発電要素の面内方向での電気化学的な反応熱を異ならせることを特徴とする電気化学デバイス。
【請求項２】
前記電解質層を移動するイオンが、前記発電要素の面内方向において前記２つの各タブに近いほど移動しにくくすることを特徴とする請求項１に記載の電気化学デバイス。
【請求項３】
さらに前記負極タブ側よりも前記正極タブ側の方で前記電解質層を移動するイオンが移動しにくくすることを特徴とする請求項２に記載の電気化学デバイス。
【請求項４】
前記イオンの移動のし易さはイオン伝導率であり、
このイオン伝導率を前記発電要素の面内方向において前記２つの各タブに近いほど低くすることを特徴とする請求項２に記載の電気化学デバイス。
【請求項５】
前記イオン伝導率をさらに前記負極タブ側よりも前記正極タブ側を低くすることを特徴とする請求項４に記載の電気化学デバイス。
【請求項６】
前記電解質層を液体電解質と樹脂を含む微多孔膜のセパレータとで構成し、
このセパレータの空孔率を前記発電要素の面内方向において前記２つの各タブに近いほど小さくすることを特徴とする請求項１に記載の電気化学デバイス。
【請求項７】
前記セパレータの空孔率をさらに前記負極タブ側よりも前記正極タブ側を小さくすることを特徴とする請求項６に記載の電気化学デバイス。
【請求項８】
前記電解質層を液体電解質と樹脂を含む微多孔膜のセパレータとで構成し、
このセパレータの厚みを前記発電要素の面内方向において前記２つの各タブに近いほど厚くすることを特徴とする請求項１に記載の電気化学デバイス。
【請求項９】
前記セパレータの厚みをさらに前記負極タブ側よりも前記正極タブ側を厚くすることを特徴とする電請求項８に記載の電気デバイス。
【請求項１０】
前記２つの電極の少なくとも一方の厚みを前記発電要素の面内方向において前記２つの各タブに近いほど厚くすることを特徴とする請求項１に記載の電気化学デバイス。
【請求項１１】
前記２つの電極の少なくとも一方の厚みをさらに前記負極タブ側よりも前記正極タブ側を厚くすることを特徴とする請求項１０に記載の電気化学デバイス。
【請求項１２】
前記電極の表面にイオンの拡散を遮蔽するイオンブロック層を形成することを特徴とする請求項１に記載の電気化学デバイス。
【請求項１３】
前記イオンブロック層の空孔率を前記発電要素の面内方向において前記２つの各タブに近いほど小さくすることを特徴とする請求項１２に記載の電気化学デバイス。
【請求項１４】
前記イオンブロック層の空孔率をさらに前記負極タブ側よりも前記正極タブ側を小さくすることを特徴とする請求項１３に記載の電気化学デバイス。
【請求項１５】
前記イオンブロック層の厚みを前記発電要素の面内方向において前記２つの各タブに近いほど厚くすることを特徴とする請求項１２に記載の電気化学デバイス。
【請求項１６】
前記イオンブロック層の厚みをさらに前記負極タブ側よりも前記正極タブ側を厚くすることを特徴とする請求項１５に記載の電気化学デバイス。
【請求項１７】
前記電解質層を固体電解質または半固体電解質で構成し、
この固体電解質または半固体電解質の厚みを前記発電要素の面内方向において前記２つの各タブに近いほど厚くすることを特徴とする請求項１に記載の電気化学デバイス。
【請求項１８】
前記固体電解質または半固体電解質の厚みをさらに前記負極タブ側よりも前記正極タブ側を厚くすることを特徴とする請求項１７に記載の電気化学デバイス。
【請求項１９】
前記電解質層を固体電解質または半固体電解質で構成し、
この固体電解質または半固体電解質の粘度を前記発電要素の面内方向において前記２つの各タブに近いほど高くすることを特徴とする請求項１に記載の電気化学デバイス。
【請求項２０】
前記固体電解質または半固体電解質の粘度をさらに前記負極タブ側よりも前記正極タブ側を高くすることを特徴とする請求項１９に記載の電気化学デバイス。
【請求項２１】
前記電解質層を固体電解質または半固体電解質で構成し、
この固体電解質または半固体電解質の誘電率を前記発電要素の面内方向において前記２つの各タブに近いほど低くすることを特徴とする請求項１に記載の電気化学デバイス。
【請求項２２】
前記固体電解質または半固体電解質の誘電率をさらに前記負極タブ側よりも前記正極タブ側を低くすることを特徴とする請求項２１に記載の電気化学デバイス。
【請求項２３】
前記電解質層を固体電解質または半固体電解質で構成し、
この固体電解質または半固体電解質の電解質塩濃度を前記発電要素の面内方向において前記２つの各タブに近いほど低くすることを特徴とする請求項１に記載の電気化学デバイス。
【請求項２４】
前記固体電解質または半固体電解質の電解質塩濃度をさらに前記負極タブ側よりも前記正極タブ側を低くすることを特徴とする請求項２３に記載の電気化学デバイス。
【請求項２５】
電極間のイオンの移動媒体としての機能を有する電解質層と、この電解質層の両側に設けられる負極及び正極とを有し、電子とイオンが前記２つの電極間を移動して電気化学反応を行う扁平状の発電要素を備える電気化学デバイスにおいて、
前記発電要素の面内方向の温度が均一となるように発電要素の面内方向での電気化学反応の活性度を異ならせることを特徴とする電気化学デバイス。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図１３】
【図１４】
【図１５】
【図１６】
【図１７】
【図１８】
【図１９】
【図２０】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図１３】
【図１４】
【図１５】
【図１６】
【図１７】
【図１８】
【図１９】
【図２０】
【公開番号】特開２０１３−１１００７１（Ｐ２０１３−１１００７１Ａ）
【公開日】平成２５年６月６日（２０１３．６．６）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１１−２５６２９３（Ｐ２０１１−２５６２９３）
【出願日】平成２３年１１月２４日（２０１１．１１．２４）
【出願人】（０００００３９９７）日産自動車株式会社 (16,386)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２５年６月６日（２０１３．６．６）
【国際特許分類】
【出願日】平成２３年１１月２４日（２０１１．１１．２４）
【出願人】（０００００３９９７）日産自動車株式会社 (16,386)
【Ｆターム（参考）】
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