面光源装置用積層体及び面光源装置
【課題】面光源装置の光取り出し効率を高めることができ、機械的強度が高く、且つ水蒸気等の外気中の成分を封止する能力の高い面光源装置用の積層体、及び光取り出し効率が高く、機械的強度が高く、且つ寿命の長い面光源装置を提供する。
【解決手段】有機エレクトロルミネッセンス素子を含む面光源装置の出光面側の層を構成するための、面光源装置用積層体であって、表面に凹凸構造を有する凹凸構造層、第１のガスバリア層、フィルム基材、及び透明電極層をこの順に備える、面光源装置用積層体、並びに当該積層体を含む面光源装置。
【解決手段】有機エレクトロルミネッセンス素子を含む面光源装置の出光面側の層を構成するための、面光源装置用積層体であって、表面に凹凸構造を有する凹凸構造層、第１のガスバリア層、フィルム基材、及び透明電極層をこの順に備える、面光源装置用積層体、並びに当該積層体を含む面光源装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、面光源装置用積層体及び面光源装置に関する。具体的には、有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、「有機ＥＬ素子」という。）を有する面光源装置と、その構成要素として有用な面光源装置用積層体に関する。
【背景技術】
【０００２】
複数層の電極間に有機発光層を設け、電気的に発光を得る有機ＥＬ素子は、液晶セルに代わる表示素子としての利用の他に、その高発光効率、低電圧駆動、軽量、低コスト等の特徴を生かした、平面型照明、液晶表示装置用バックライト等の面光源装置としての利用も検討されている。
【０００３】
有機ＥＬ素子を面光源装置の光源として利用する場合、有用な態様の光を高効率で素子から取り出すため、光源の発光素子よりも光取り出し面側に、種々の凹凸構造を設けることが知られている（例えば特許文献１の図４、図６等）。また、有機ＥＬ素子の水分劣化を防ぐガスバリアフィルムとして、アーク放電プラズマ法を用いた蒸着法または化学気相析出法により形成された積層フィルムが提案されている。（例えば特許文献２）
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００９−２６６４２９号公報
【特許文献２】特開２００５−１７８０８７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
発光素子等を構成する基材として、装置の薄型化、軽量化のために有利なフィルム基材を採用した場合において、かかるフィルム基材に凹凸構造を有する層を設ける場合、凹凸構造の形成のための条件において、フィルム基材が劣化し、得られる製品の品質が低減しうるという問題が生じうる。
【０００６】
また、有機ＥＬ素子を備える装置においては、装置の寿命を延長するため、水蒸気等の、外気中の発光層を劣化させる成分が発光層に接しないよう、発光層を封止した構造を採ることが求められる。フィルム基材にかかる封止機能を持たせる場合は、フィルム基材に珪素、アルミニウム等の金属酸化物からなるガスバリア層を設けることができるが、かかるガスバリア層は、機械的強度が弱く、装置製造工程で摩擦等の衝撃により容易に剥離し、製品の品質が損なわれるという問題がある。
【０００７】
したがって本発明の目的は、面光源装置の光取り出し効率を高めることができ、機械的強度が高く、且つ水蒸気等の外気中の成分を封止する能力の高い面光源装置用の積層体を提供することにある。
本発明の別の目的は、光取り出し効率が高く、機械的強度が高く、且つ寿命の長い面光源装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記課題を解決すべく、本発明者らは検討を行った結果、面光源装置の出光面側に設ける積層体として、凹凸構造層とガスバリア層とを所定の態様で備える積層体を採用することにより、上記課題を解決しうることを見出し、本発明を完成した。
即ち、本発明によれば、下記〔１〕〜〔７〕が提供される。
【０００９】
〔１〕 有機エレクトロルミネッセンス素子を含む面光源装置の出光面側の層を構成するための、面光源装置用積層体であって、
表面に凹凸構造を有する凹凸構造層、第１のガスバリア層、フィルム基材、及び透明電極層をこの順に備える、面光源装置用積層体。
〔２〕 前記フィルム基材が、脂環式構造含有重合体樹脂の層を少なくとも１層含む、請求項１に記載の面光源装置用積層体。
〔３〕 前記フィルム基材と前記透明電極層との間に、第２のガスバリア層をさらに備える、請求項１又は２に記載の面光源装置用積層体。
〔４〕 前記凹凸構造が、斜面を含む複数の凹部と、各凹部の周囲に位置する平坦部とを有する、請求項１〜３のいずれか１項に記載の面光源装置用積層体。
〔５〕 前記透明電極層が金属薄膜層からなり、前記透明電極層のシート抵抗値が５０Ω／□以下である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の面光源装置用積層体。
〔６〕 前記金属薄膜層が、金、銀、及びこれらの混合物からなる群より選択される材料を含む、請求項５に記載の面光源装置用積層体。
〔７〕 請求項１〜６のいずれか１項に記載の面光源装置用積層体、発光層、及び反射電極層をこの順に備える、面光源装置。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の面光源装置用積層体は、凹凸構造層から出射する光の取り出し効率を高めることができ、機械的強度が高く、且つ水蒸気等の外気中の成分を封止する能力が高い。したがって、当該積層体を備える本発明の面光源装置は、光取り出し効率が高く、機械的強度が高く、且つ寿命の長い面光源装置とすることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】図１は、本発明の面光源装置用積層体の一例を模式的に示す斜視図である。
【図２】図２は、図１に示す面光源装置用積層体を、図１中の線１ａ−１ｂを通り、フィルム基材の面方向と垂直な面で切断した断面を示す断面図である。
【図３】図３は、本発明の面光源装置用積層体の別の一例を模式的に示す断面図である。
【図４】図４は、面光源装置用積層体１００の表面１０Ｕの構造を模式的に示す部分上面図である。
【図５】図５は、凹凸構造層１１１を、図３の線１０ａを通る垂直な面で切断した断面を示す部分断面図である。
【図６】図６は、図５に示す凹部の変形例を示す部分断面図である。
【図７】図７は、図５に示す凹部の別の変形例を示す部分断面図である。
【図８】図８は、本発明の面光源装置の一例を模式的に示す斜視図である。
【図９】図９は、図８に示す面光源装置１０を、図７中の線１ａ−１ｂを通り、透明基材の面方向と垂直な面で切断した断面を示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
＜面光源装置用積層体＞
本発明の面光源装置用積層体は、表面に凹凸構造を有する凹凸構造層、第１のガスバリア層、フィルム基材、及び透明電極層をこの順に備える。
図１は、本発明の面光源装置用積層体の一例を模式的に示す斜視図であり、図２は、図１に示す面光源装置用積層体を、図１中の線１ａ−１ｂを通り、フィルム基材の面方向と垂直な面で切断した断面を示す断面図である。
【００１３】
面光源装置用積層体１００は、凹凸構造層１１１と、第１のガスバリア層１２１と、フィルム基材１３１と、第２のガスバリア層１２２と、透明電極層１４１とをこの順に備えている。
【００１４】
凹凸構造層１１１は、その上面に、複数の凹部１１３と、凹部１１３の周囲に位置する平坦部１１４とを含む凹凸構造を有する。当該凹凸構造により、面光源装置用積層体１００の表面１０Ｕが規定される。表面１０Ｕは、凹部１１３を無視して巨視的に見ると、平坦部１１４、フィルム基材１３１等の面光源装置用積層体中の他の層と平行な平面であるが、微視的には凹部１１３により規定される斜面を含む凹凸面である。なお、本願において、図面は模式的な図示であるため、表面１０Ｕ上には僅かな個数の凹部のみを示しているが、実際の積層体においては、一枚の面光源装置用積層体表面上に、これよりも遥かに多い数の凹部を設けることができる。
【００１５】
（フィルム基材）
フィルム基材の材料は、特に限定されず、透明な層を形成することができる各種の樹脂を用いることができる。例えば、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、紫外線硬化性樹脂、電子線硬化性樹脂を挙げることができ、熱可塑性樹脂が、加工が容易であるため好ましい。熱可塑性樹脂としては、ポリエステル系の樹脂、ポリアクリレート系の樹脂、脂環式構造含有重合体樹脂を挙げることができ、特に、脂環式構造含有重合体樹脂が好ましい。
【００１６】
脂環式構造含有重合体樹脂とは、脂環式構造を含有する重合体（シクロオレフィンポリマー）を含む樹脂である。かかる樹脂は、水蒸気透過率が低く、且つ、蒸着、スパッタリング等の、ガスバリア層及び透明電極層並びにその他の層の形成の工程の条件下におけるアウトガスの放出量が少ないため、特に好ましく用いることができる。
【００１７】
脂環式構造含有重合体樹脂は、主鎖及び／または側鎖に脂環構造を有する非晶性の樹脂である。脂環式構造含有重合体樹脂中の脂環構造としては、飽和脂環炭化水素（シクロアルカン）構造、不飽和脂環炭化水素（シクロアルケン）構造などが挙げられるが、機械強度、耐熱性などの観点から、シクロアルカン構造が好ましい。脂環構造を構成する炭素原子数には、格別な制限はないが、通常４〜３０個、好ましくは５〜２０個、より好ましくは５〜１５個であるときに、機械強度、耐熱性、及びフィルムの成形性の特性が高度にバランスされ、好適である。脂環式ポリオレフィン樹脂を構成する脂環構造を有する繰り返し単位の割合は、好ましくは５５重量％以上、さらに好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは９０重量％以上である。脂環式ポリオレフィン樹脂中の脂環式構造を有する繰り返し単位の割合がこの範囲にあると透明性および耐熱性の観点から好ましい。
【００１８】
脂環式構造含有重合体樹脂としては、ノルボルネン系樹脂、単環の環状オレフィン系樹脂、環状共役ジエン系樹脂、ビニル脂環式炭化水素系樹脂、及び、これらの水素化物等を挙げることができる。これらの中で、ノルボルネン系樹脂は、透明性と成形性が良好なため、好適に用いることができる。
【００１９】
ノルボルネン系樹脂としては、例えば、ノルボルネン構造を有する単量体の開環重合体若しくはノルボルネン構造を有する単量体と他の単量体との開環共重合体、又はそれらの水素化物；ノルボルネン構造を有する単量体の付加重合体若しくはノルボルネン構造を有する単量体と他の単量体との付加共重合体、又はそれらの水素化物等を挙げることができる。これらの中で、ノルボルネン構造を有する単量体の開環（共）重合体水素化物は、透明性、成形性、耐熱性、低吸湿性、寸法安定性、軽量性などの観点から、特に好適に用いることができる。ノルボルネン構造を有する単量体としては、ビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン（慣用名：ノルボルネン）、トリシクロ［４．３．０．１２，５］デカ−３，７−ジエン（慣用名：ジシクロペンタジエン）、７，８−ベンゾトリシクロ［４．３．０．１２，５］デカ−３−エン（慣用名：メタノテトラヒドロフルオレン）、テトラシクロ［４．４．０．１２，５．１７，１０］ドデカ−３−エン（慣用名：テトラシクロドデセン）、およびこれらの化合物の誘導体（例えば、環に置換基を有するもの）などを挙げることができる。ここで、置換基としては、例えばアルキル基、アルキレン基、極性基などを挙げることができる。また、これらの置換基は、同一または相異なって複数個が環に結合していてもよい。ノルボルネン構造を有する単量体は１種単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。極性基の種類としては、ヘテロ原子、またはヘテロ原子を有する原子団などが挙げられる。ヘテロ原子としては、酸素原子、窒素原子、硫黄原子、ケイ素原子、ハロゲン原子などが挙げられる。極性基の具体例としては、カルボキシル基、カルボニルオキシカルボニル基、エポキシ基、ヒドロキシル基、オキシ基、エステル基、シラノール基、シリル基、アミノ基、ニトリル基、スルホン基などが挙げられる。飽和吸水率の小さいフィルムを得るためには、極性基の量が少ない方が好ましく、極性基を持たない方がより好ましい。
【００２０】
ノルボルネン構造を有する単量体と開環共重合可能な他の単量体としては、シクロヘキセン、シクロヘプテン、シクロオクテンなどのモノ環状オレフィン類およびその誘導体；シクロヘキサジエン、シクロヘプタジエンなどの環状共役ジエンおよびその誘導体；などが挙げられる。ノルボルネン構造を有する単量体の開環重合体およびノルボルネン構造を有する単量体と共重合可能な他の単量体との開環共重合体は、単量体を公知の開環重合触媒の存在下に（共）重合することにより得ることができる。
【００２１】
ノルボルネン構造を有する単量体と付加共重合可能な他の単量体としては、例えば、エチレン、プロピレン、１−ブテンなどの炭素数２〜２０のα−オレフィンおよびこれらの誘導体；シクロブテン、シクロペンテン、シクロヘキセンなどのシクロオレフィンおよびこれらの誘導体；１，４−ヘキサジエン、４−メチル−１，４−ヘキサジエン、５−メチル−１，４−ヘキサジエンなどの非共役ジエンなどが挙げられる。これらの単量体は１種単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、α−オレフィンが好ましく、エチレンがより好ましい。ノルボルネン構造を有する単量体の付加重合体およびノルボルネン構造を有する単量体と共重合可能な他の単量体との付加共重合体は、単量体を公知の付加重合触媒の存在下に重合することにより得ることができる。
【００２２】
ノルボルネン構造を有する単量体の開環重合体の水素化物、ノルボルネン構造を有する単量体とこれと開環共重合可能なその他の単量体との開環共重合体の水素化物、ノルボルネン構造を有する単量体の付加重合体の水素化物、およびノルボルネン構造を有する単量体とこれと付加共重合可能なその他の単量体との付加共重合体の水素化物は、これら開環（共）重合体又は付加（共）重合体の溶液に、ニッケル、パラジウムなどの遷移金属を含む公知の水素化触媒を添加し、水素を接触させて、炭素−炭素不飽和結合を好ましくは９０％以上水素化することによって得ることができる。ノルボルネン系樹脂の中でも、繰り返し単位として、Ｘ：ビシクロ［３．３．０］オクタン−２，４−ジイル−エチレン構造と、Ｙ：トリシクロ［４．３．０．１２，５］デカン−７，９−ジイル−エチレン構造とを有し、これらの繰り返し単位の含有量が、ノルボルネン系樹脂の繰り返し単位全体に対して９０重量％以上であり、かつ、Ｘの含有割合とＹの含有割合との比が、Ｘ：Ｙの重量比で１００：０〜４０：６０であるものが好ましい。このような樹脂を用いることにより、長期的に寸法変化がなく、光学特性の安定性に優れる光学フィルムを得ることができる。
【００２３】
脂環式構造含有重合体樹脂としては、具体的には、ゼオノア（日本ゼオン製）や、アートン（ＪＳＲ株式会社製）、アペル（三井化学社製）、ＴＯＰＡＳ（Ｔｏｐａｓ Ａｄｖａｎｃｅｄ Ｐｏｌｙｍｅｒｓ社製）等を挙げることができる。また、脂環式構造含有重合体樹脂は表面平滑性に優れており、このような表面平滑性が高い脂環式構造含有重合体樹脂からなるフィルムをフィルム基材として用いることで、有機層を形成して平坦化することが不要となり、アウトガスの放出量が少ない状態を維持すると同時に、珪素の酸化物、アルミニウムの酸化物などのガスバリア層を直接フィルム基材上に形成するだけで、高いガスバリア性を得ることができる。
【００２４】
その他の好ましいフィルム基材の材料としては、例えば、ポリエステル系の材料として、ＰＥＮ（ポリエチレンナフタレート）を挙げることができる。
【００２５】
本発明において、フィルム基材は、面光源装置用積層体に用いるのに適した程度の光線透過率を有する程度に透明なものとすることができる。本発明においては、面光源装置用積層体を構成する各層が、光学部材に用いるのに適した光線透過率を有するものとすることができ、面光源装置用積層体全体として８０％以上の全光線透過率を有するものとすることができる。
【００２６】
フィルム基材は、溶融押出成形等の任意の成形方法で上記の材料をフィルム状に成形した基材であってもよく、さらに、必要に応じて延伸処理をした基材であってもよい。フィルム基材はまた、複数のフィルムを調製した後貼付して積層した積層フィルムであってもよく、または複層の溶融押出成形により、異なる材料の複数の層を有する多層フィルムであってもよい。このような積層フィルムや多層フィルムの場合、脂環式構造含有重合体樹脂の層を少なくとも１層含むことが好ましい。
【００２７】
フィルム基材の厚さは、例えば樹脂からなるものであれば２０〜３００μｍであることが好ましい。２０μｍ以上とすることにより、十分な強度を得ることができ好ましい。また、３００μｍ以下とすることにより、吸水による膨張を低減することができ好ましい。
【００２８】
（ガスバリア層）
本発明において、ガスバリア層は、水蒸気等の、外気中に存在し発光層を劣化させうる成分をバリアする能力を有する層である。
ガスバリア層の水蒸気透過率は、その上限が１．０ｇ／ｍ２・ｄａｙ以下であることが好ましく、０．２ｇ／ｍ２・ｄａｙ以下であることがより好ましい。一方水蒸気透過率の下限は、０ｇ／ｍ２・ｄａｙであることが最も好ましいが、それ以上の値であっても、上記上限以下の範囲内であれば、好ましく機能しうる。本発明の面光源装置用積層体が、第１のガスバリア層及び第２のガスバリア層を有する場合は、それぞれのガスバリア層が、いずれも上記の水蒸気透過率を有することが好ましい。
【００２９】
また、本発明の面光源装置用積層体全体の水蒸気透過率は、１×１０−６〜１×１０−２ｇ／ｍ２・ｄａｙとすることができる。このような積層体全体の水蒸気透過率は、第１のガスバリア層及び第２のガスバリア層並びにその他の層の材質及び厚さを適宜選択することにより達成しうる。
【００３０】
本発明における必須の構成要素である第１のガスバリア層は、凹凸構造層と、フィルム基材との間に設けられる。第１のガスバリア層は、フィルム基材に直接接して設けられていてもよく、他の任意の層を介して設けられていてもよいが、フィルム基材に直接接して設けられることが、効率的なフィルム基材の保護のため好ましい。
【００３１】
本発明における任意の構成要素である第２のガスバリア層は、フィルム基材と、透明電極層との間に設けられる。第２のガスバリア層は、フィルム基材に直接接して設けられていてもよく、他の任意の層を介して設けられていてもよいが、フィルム基材に直接接して設けられることが、効率的なフィルム基材の保護のため好ましい。
【００３２】
ガスバリア層の材料は、特に限定されないが、好ましい材料として、珪素の酸化物、アルミニウムの酸化物、ＤＬＣ（ダイヤモンドライクカーボン）及びこれらの２以上が混合した材料とすることができる。透明性の点では、珪素の酸化物が特に好ましく、一方フィルム基材との親和性（特にフィルム基材として脂環式構造含有重合体樹脂からなるものを用いた場合）の点では、ＤＬＣが特に好ましい。
【００３３】
珪素の酸化物としては、ＳｉＯｘ（ｘは好ましくは１．４〜２．０）、ＳｉＯｘＮｙ等を挙げることができる。アルミニウムの酸化物としては、ＡｌＯｘ、やＡｌＯｘＮｙを挙げることができる。ガスバリア性の観点からはＳｉＯｘＮｙやアルミニウムの酸化物をより好ましい材料として用いることができる。
【００３４】
ガスバリア層の厚さは、３〜５００ｎｍであることが好ましく、１０〜１００ｎｍであることがより好ましい。
【００３５】
ガスバリア層の形成方法は、特に限定されないが、好ましくは、フィルム基材上に、蒸着、スパッタリング、アーク放電プラズマ蒸着法等の成膜方法により形成することが好ましい。アーク放電プラズマを用いると適度なエネルギーを有する蒸発粒子が生成され高密度の膜を形成することができる。複数種類の成分を含むガスバリア層を形成する場合、これらを同時に蒸着又はスパッタリングすることができる。または、第１及び第２のガスバリア層のそれぞれとして、複数の層を重ねた層を設けてもよい。
【００３６】
本発明において、ガスバリア層は、発光層を保護するのに加えて、フィルム基材を保護し、フィルム基材が外気の水蒸気を吸収して膨張することを防止し、ひいては装置の変形を防止する効果をも発現しうる。加えて、透明電極層の形成にあたり、蒸着、スパッタリング等の、透明電極層の形成の工程の条件下において、フィルム基材からアウトガスが放出されるのを防止することができるので、透明電極層の形成の条件を自由に選択することができ、その結果、透明電極層の抵抗値を低減することができる、または透明電極層を容易に製造することが可能となる、等の効果を奏しうる。これらの効果は、特に、第１のガスバリア層に加えて第２のガスバリア層を有する場合に、特に良好に発現しうる。第１のガスバリア層に加えて第２のガスバリア層を有する場合は、さらに、それぞれの層を薄い層としても、面光源装置用積層体全体としては高い封止性能を発現することができるので、それぞれの層を薄くすることで曲げ等の機械的な負荷により発生する割れなどの不具合を低減することができる。
【００３７】
さらに、第１のガスバリア層が存在することにより、凹凸構造層とフィルム基材との密着性が良好となる（特にフィルム基材として脂環式構造含有重合体樹脂からなるものを用いた場合）という効果も奏される。
【００３８】
（凹凸構造層）
本発明において、凹凸構造層は、フィルム基材上に、第１のガスバリア層を介して設けられる。
凹凸構造層は、第１のガスバリア層に直接接して設けられていてもよく、他の任意の層を介して設けられていてもよいが、第１のガスバリア層に直接接して設けられることが、フィルム基材と凹凸構造層との密着性、高い光取り出し効率等の観点から好ましい。フィルム基材が脂環式構造含有重合体樹脂の層を少なくとも１層含み、かつ第１のガスバリア層側の層が脂環式構造含有重合体樹脂である場合、第１のガスバリア層が無い場合に比べて高い密着性を実現できる観点から、さらに好ましい。
【００３９】
本発明においては、凹凸構造層が第１のガスバリア層を介して設けられることにより、凹凸構造層の密着が良好となり、加えて、第１のガスバリア層を凹凸構造層が保護することになるため積層体表面の機械的強度が向上する。
【００４０】
凹凸構造層の材料は、光拡散性のある樹脂組成物とすることができる。具体的には、各種樹脂と、拡散子とを含む組成物とすることができる。かかる樹脂としては、例えば、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、並びに紫外線硬化性樹脂及び電子線硬化性樹脂等のエネルギー線硬化性樹脂を挙げることができる。なかでも熱可塑性樹脂は熱による変形が容易であるため、また紫外線硬化性樹脂は硬化性が高く効率が良いため、凹凸構造を有する光拡散層層の効率的な形成が可能となり、それぞれ好ましい。熱可塑性樹脂としては、ポリエステル系樹脂、ポリアクリレート系樹脂、脂環式構造含有重合体樹脂を挙げることができる。また紫外線硬化性樹脂としては、エポキシ系、アクリル系、ウレタン系、エン／チオール系、イソシアネート系の樹脂を挙げることができる。これらの樹脂としては、複数個の重合性官能基を有するものを好ましく用いることができる。
【００４１】
凹凸構造層の材料としては、凹凸構造を形成しやすく且つ凹凸構造の耐擦傷性を得やすいという観点から、硬化時の硬度が高い材料が好ましい。具体的には、７μｍの膜厚の層を基材上に凹凸構造が無い状態で形成した際に、鉛筆硬度でＨＢ以上になるような材料が好ましく、Ｈ以上になる材料がさらに好ましく、２Ｈ以上になる材料がより好ましい。
【００４２】
凹凸構造層が含有しうる拡散子としては、各種の粒子を挙げることができる。当該粒子は、透明であっても、不透明であってもよい。粒子の材料としては、金属及び金属化合物、並びに樹脂等を用いることができる。金属化合物としては、金属の酸化物及び窒化物を挙げることができる。金属及び金属化合物としては、具体的には例えば銀、アルミのような反射率が高い金属、酸化ケイ素、酸化アルミ、酸化ジルコニウム、窒化珪素、錫添加酸化インジウム、酸化チタンなどの金属化合物を挙げることができる。一方樹脂としては、メタクリル樹脂、ポリウレタン樹脂、シリコーン樹脂等を挙げることができる。
【００４３】
粒子の形状は、球状、円柱状、立方体状、直方体状、角錐状、円錐状、星型状等の形状とすることができる。
粒子の粒径は好ましくは０．１μｍ以上１０μｍ以下であり、より好ましくは５μｍ以下である。ここで粒径とは、体積基準の粒子量を、粒子径を横軸にして積算した積算分布における５０％粒子径のことである。粒径が大きいほど、所望の効果を得るために必要な粒子の含有割合は多くなり、粒径が小さいほど、含有量は少なくてすむ。従って、粒径が小さいほど、観察角度による色味の変化の低減、及び光取り出し効率の向上等の所望の効果を、少ない粒子で得ることができる。なお、粒径は、粒子の形状が球状以外である場合には、その同等体積の球の直径を粒径とする。
【００４４】
粒子が透明な粒子であり、且つ粒子が透明樹脂中に含まれる場合において、粒子の屈折率と、透明樹脂の屈折率は、それらの差が０．０５〜０．５であることが好ましく、０．０７〜０．５であることがより好ましい。ここで、粒子及び透明樹脂の屈折率は、どちらがより大きくても良い。粒子と透明樹脂の屈折率が近すぎると拡散効果が得られず色味ムラは抑制されず、逆に差が大きすぎると拡散が大きくなり色味ムラは抑制されるが光取出効果が低減することになる。
【００４５】
凹凸構造層が樹脂と拡散子とを含む場合における、樹脂と拡散子との配合割合は、３〜５０重量％であることが好ましい。
【００４６】
本発明の面光源装置用積層体において、凹凸構造層の厚さは、その下限が１μｍ以上であることが好ましく、５μｍ以上であることがより好ましく、１０μｍ以上であることがさらにより好ましく、一方その上限が５０μｍ以下であることが好ましく、２５μｍ以下であることがより好ましく、１５μｍ以下であることがさらにより好ましい。特に、前記上限以下の厚さであることにより、硬化収縮による面光源装置用積層体のカール等の変形を防ぎ、良好な形状の面光源装置用積層体とすることができる。
【００４７】
凹凸構造層は、その表面に凹凸構造を有する。ここでいう、凹凸構造層の「表面」とは、通常、凹凸構造層の、フィルム基材側の面と反対側の面である。当該凹凸構造としては、斜面を含む複数の凹部と、前記凹部の周囲に位置する平坦部とを含む凹凸構造を好ましく挙げることができる。ここで「斜面」とは、フィルム基材の面方向と平行でない角度をなす面である。一方、平坦部上の面は、フィルム基材の面方向と平行な面とすることができる。
【００４８】
凹凸構造の例として、図１及び図２に示した面光源装置用積層体１００の凹凸構造層１１１の上面の凹凸構造を、図４及び図５を参照してより詳細に説明する。図４は、凹凸構造層１１１の表面構造により規定される、面光源装置用積層体１００の表面１０Ｕの構造を拡大して模式的に示す部分上面図である。図５は、凹凸構造層１１１を、図４の線１０ａを通る垂直な面で切断した断面を示す部分断面図である。
【００４９】
複数の凹部１１３のぞれぞれは正四角錐形状の窪みであり、従って凹部１１３の斜面１１Ａ〜１１Ｄは同一の形状であり、底辺１１Ｅ〜１１Ｈは正方形を構成する。線１０ａは、一列の凹部１１３の全ての頂点１１Ｐの上を通る線であり、且つ凹部１１３の底辺１１Ｅ及び１１Ｇと平行な線である。
【００５０】
凹部１１３は、一定の間隔をおいて、直交する２配置方向に連続して配置されている。かかる２配置方向のうち一方の方向Ｘは底辺１１Ｅ及び１１Ｇと平行である。この方向Ｘにおいて、複数の凹部１１３は一定の間隔１１Ｊをおいて整列している。２配置方向のうちの他方の方向Ｙは１１Ｆ及び１１Ｈと平行である。この方向Ｙにおいて複数の凹部１１３は一定の間隔１１Ｋをおいて整列している。
【００５１】
凹部１１３のそれぞれを構成する斜面１１Ａ〜１１Ｄが平坦部１１４となす角（斜面１１Ｂ及び１１Ｄについては、それぞれ図５に示す角１１Ｌ及び１１Ｍ）は例えば６０°に設定され、これにより、凹部１１３を構成する正四角錐の頂角、即ち頂点１１Ｐにおいて相対向する斜面がなす角（斜面１１Ｂ及び１１Ｄがなす角については、図５に示す角１１Ｎ）も６０°となっている。
【００５２】
このように、面光源装置用積層体が、面光源装置の装置出光面にあたる凹凸構造層側の表面において、複数の凹部と、各凹部の周囲に位置する平坦部とを含む構成を有することにより、光取り出し効率を高め、且つ観察角度による色味の変化を低減することができ、しかも、外部衝撃により凹凸構造の欠け等が生じるのを防止でき、ひいては装置出光面の機械的強度を向上させることができる。さらに面光源装置用積層体が光拡散性を有する場合、観察角度による色味の変化をさらに低減することができる。
【００５３】
本発明の面光源装置用積層体は、上記の凹凸構造を有することにより、凹凸構造層側から出光する光における半球状全方位での色度座標のｘ座標およびｙ座標の少なくともいずれかの変位を、上記の構成をとらない場合に比べて、さらに低減させることができる。このため、本発明の面光源装置用積層体を備える本発明の面光源装置において、観察角度による色味の変化を、さらに抑えることができる。かかる半球状全方位での色度の変位を測定する方法として、例えば装置出光面の法線方向（即ち凹部を無視して巨視的に見た装置出光面に垂直な方向）上に分光放射輝度計を設置し、法線方向を０°とした時その装置出光面を−９０〜９０°まで回転させられる機構を付与することで、各方向で測定した発光スペクトルから色度座標を算出できるため、その変位を算出できる。
【００５４】
凹凸構造を、面光源装置用積層体に垂直な方向から観察した場合における、平坦部が占める面積と凹部が占める面積との合計に対する、平坦部が占める面積の割合（以下、「平坦部割合」という。）を適宜調節することにより、面光源装置の光取り出し効率を向上させることができる。具体的には、平坦部割合を１０〜７５％とすることにより、良好な光取り出し効率を得ることができ、且つ装置出光面の機械的強度を高めることができる。
【００５５】
凹凸構造層がその表面に凹凸構造を有する場合において、凹部は、例えば、上に述べた角錐形状に加え、円錐形状、球面の一部の形状、溝状の形状、及びこれらを組み合わせた形状を有しうる。角錐形状は、前記凹部１１３として例示するように底面が正方形である四角錐としうるが、これに限られず、三角錐、五角錐、六角錐、底面が正方形でない四角錐などの角錐形状とすることもできる。
【００５６】
さらに、本願でいう円錐及び角錐は、その頂部が尖った通常の円錐及び角錐のみならず、先端が丸みを帯びた形状、又は平らに面取りされた形状（錐台状の形状等）をも包含する。例えば、図５に示す凹部１１３では四角錐の頂部１１Ｐは尖った形状となっているが、これが、図６に示す凹部６１３の頂部６１Ｐのように丸みを帯びた形状になっていてもよい。また、図７に示す凹部７１３のように、角錐の頂部に平坦な部分７１Ｐを設け、平らに面取りされた形状とすることもできる。
【００５７】
図６に示すように角錐の頂部が丸みを帯びた形状である場合、その頂部６１Ｐと、当該角錐が丸みを帯びず尖った形状となっていた場合の頂部６１Ｑとの高さの差６１Ｒは、当該角錐が丸みを帯びず尖った形状となっていた場合の角錐の高さ６１Ｓの２０％以下とすることができる。図７に示すように角錐の頂部が平らに面取りされた形状である場合、平坦な部分７１Ｐと、当該角錐の頂部が平坦で無く尖った形状となっていた場合の頂部７１Ｑとの高さの差７１Ｒは、当該角錐の頂部が平坦で無く尖った形状となっていた場合の角錐の高さ７１Ｓの２０％以下とすることができる。
【００５８】
凹凸構造における凹部の深さは、特に限定されないが、凹凸構造が形成された表面を様々な方向（出光面と平行な面内の様々な方向）に沿って測定した中心線平均粗さの最大値（Ｒａ（ｍａｘ））として、１〜５０μｍの範囲内とすることができる。凹凸構造を凹凸構造層上に形成する場合は、凹凸構造層の厚さに対して相対的に、好ましい凹部の深さを定めることができる。例えば、凹凸構造層の材料として、凹凸構造層の耐久性の維持に有利な硬質の材料を用いた場合、凹凸構造層の厚さを薄くしたほうが、面光源装置用積層体の可撓性を高めることが可能となり、面光源装置の製造工程における面光源装置用積層体の取り扱いが容易となる。具体的には、図５に示す凹部の深さ１６Ｄに対する凹凸構造層１１１の厚さ１６Ｅの割合は、１：１〜１：３であることが好ましい。
【００５９】
本発明において、凹部の斜面と、出光面とがなす角は４０〜７０°であることが好ましく、４５〜６０°であることがより好ましい。例えば凹部の形状が、図５に示す四角錐である場合、その頂角（図５における角１１Ｐ）は、６０〜９０°となることが好ましい。また、観察角度による色味の変化を最小限にしつつ光取り出し効率も高めるという観点からは、斜面とフィルム基材の面とがなす角は大きいほうが好ましく、具体的には例えば５５°以上とすることが好ましく、６０°以上とすることがさらにより好ましい。この場合、かかる角の上限は、凹凸構造層の耐久性の維持を考慮し、７０°程度とすることができる。
【００６０】
凹部の形状が、頂部において丸みを帯びた又は平らに面取りされた角錐形状、円錐形状又は溝状の形状である場合は、当該丸みを帯びた部分又は面取りされた部分を除く斜面の角度を、斜面の角度とする。例えば、図６及び図７に示す例では、面６１３ａ、６１３ｂ、７１３ａ及び７１３ｂを、角錐の斜面とする。斜面の角度をこのような角度とすることにより、光取り出し効率を高めることができる。凹凸構造の斜面は、必ずしも全てが同じ角度である必要は無く、上記範囲内で、異なる角度を有する斜面が共存していてもよい。なお、円錐形状の斜面とフィルム基材の面とがなす角とは、かかる円錐の母線とフィルム基材の面とがなす角とすることができる。
【００６１】
凹凸構造層の表面において、複数の凹部は、任意の態様で配列することができる。例えば、複数の凹部を、表面上の２以上の方向に沿って配列することができる。より具体的には、図１及び図４に示した凹部１１３のように、直交する２方向に沿って配列することができる。
【００６２】
２以上の方向に凹部を配列した場合において、それらのうち１方向以上の方向に、隣り合う凹部間の隙間を設け、かかる隙間により平坦部を構成することができる。例えば、図４に示す凹部１１３の配列では、直交する２方向において、それぞれ間隔１１Ｊ及び１１Ｋの隙間を設けて、かかる隙間により平坦部１１４を構成している。このような構成を採用することにより、良好な光取り出し効率と、積層体表面の機械的強度とを両立させることができる。
【００６３】
（凹凸構造層の形成方法）
凹凸構造層は、例えば、凹凸構造層を形成するのに適した樹脂組成物（１）を調製し、これを用いて第１のガスバリア層上に形成することができる。凹凸構造層を形成するのに適した樹脂組成物（１）としては、上に列挙した、凹凸構造層の材料の樹脂であって硬化前のもの、及び拡散剤を含む組成物を用いることができる。樹脂組成物（１）は、必要に応じて、溶媒を含むことができる。しかしながら、樹脂組成物（１）は、溶媒を添加せず調製し、形成工程において揮発することが必要な成分が、少ないか又は存在しない組成物とすることが、後述するフォトポリマー法を円滑に行いうる等の観点から好ましい。
【００６４】
樹脂組成物（１）を、第１のガスバリア層の面上に塗布して塗膜を得、もし必要であれば塗膜中の溶媒を揮発させ、さらに必要に応じてエネルギー線の照射等による硬化処理を行うことにより、凹凸構造層を得ることができる。
【００６５】
凹凸構造層の凹凸構造の形成は、所望の形状を有する金型等の型を調製し、前記塗膜を得た後の任意の段階で前記型の形状を転写することにより行うことができる。
【００６６】
より具体的には、前記塗膜を得た後硬化処理を行う前に、フォトポリマー法による凹凸構造の形成を行うことが好ましい。即ち、形成した前記塗膜に型を当て、その状態で塗膜を硬化させ、凹凸構造を有する硬化した層を形成することが好ましい。この場合、樹脂組成物（１）としては、紫外線等のエネルギー線により硬化しうる組成物を用いることが好ましい。かかる樹脂組成物（１）を、第１のガスバリア層上に塗布して塗膜を得、当該塗膜に型を当てた状態で、塗布面の裏側（フィルム基材の、樹脂組成物（１）を塗布した面とは反対側）に位置する光源から、紫外線等のエネルギー線を照射し、樹脂組成物（１）を硬化させ、その後型を剥離することにより、型の凹凸構造が反転した形状の凹凸構造を有する、凹凸構造層を得ることができる。
【００６７】
（透明電極層）
透明電極層は、フィルム基材の両面のうち、第１のガスバリア層が設けられる側と反対の面側に設けられる。
透明電極層は、フィルム基材に直接接して設けられていてもよく、他の任意の層を介して設けられていてもよいが、好ましくは、上に述べた第２のガスバリア層を介して設けられる。
【００６８】
透明電極層の材料は、特に限定されないが、金属を材料として用い、金属薄膜層とすることが好ましい。かかる金属薄膜層としては、ＩＴＯ等の金属酸化物の薄膜、並びに金、銀、及びこれらの混合物からなる群より選択される材料を含む薄膜等の薄膜を用いることができるが、金、銀、及びこれらの混合物からなる群より選択される材料を含む薄膜を用いることが、シート抵抗値を低減する観点から好ましい。また、ＩＴＯ等の金属酸化物の薄膜と、金、銀、及びこれらの混合物からなる群より選択される材料を含む薄膜等の薄膜を積層して、シート抵抗値を低減してもよい。有機ＥＬ素子を有する面光源装置に用いる積層体における金属薄膜層としては、波長５５０ｎｍの光に対する吸収率が好ましくは１０％以内、より好ましくは５％以内で、波長５５０ｎｍの光に対する透過率が２５％〜７５％、特に好ましくは５０％〜７５％の半透明反射膜であることが好ましい。吸収率あるいは透過率をこの範囲にすることで高い光取り出し効率を実現できる。透過率の測定は基材フィルムに金属薄膜層を形成して直接測定してもよいが、反射率を測定して透過率＋反射率＋吸収率＝１００％の関係から換算してもよい。
【００６９】
透明電極層として金、銀、及びこれらの混合物からなる群より選択される材料を含む薄膜を用いる場合、かかる薄膜における金及び／又は銀の純度は、特に限定しないが、好ましくは９０％以上とすることができる。
【００７０】
透明電極層の形成方法は、特に限定されないが蒸着、スパッタリング等の成膜方法により形成することが好ましい。透明電極層にガスバリアの性能をも付与するという観点からはスパッタリングが好ましい。一方成膜速度の観点からは蒸着が好ましい。複数種類の成分を含む透明電極層を形成する場合、これらを同時に蒸着又はスパッタリングすることができる。または、透明電極層として、複数の層を重ねて設けてもよい。例えば、図３に示す例のように、フィルム基材に近い側から順に、銀薄膜の層１４１、及びＩＴＯの層１４４を順次形成し、複数の層からなる透明電極層とすることもできる。
【００７１】
透明電極層は、そのシート抵抗値が５０Ω／□以下であることが好ましく、３０Ω／□以下であることが好ましく、２０Ω／□以下であることがさらに好ましい。このような低いシート抵抗値を有する透明電極層を得ることは一般に困難であるが、必要に応じて、フィルム基材の材料として脂環式構造含有重合体樹脂を用いる、第２のガスバリア層を設ける、及び金、銀、及びこれらの混合物からなる群より選択される材料を含む薄膜を用いる、といった手段を講じることにより、シート抵抗値の低い透明電極層を得ることができる。
【００７２】
本発明の面光源装置用積層体において、透明電極層の厚さは、５〜１０００ｎｍとすることができる。
【００７３】
＜面光源装置＞
本発明の面光源装置は、前記本発明の面光源装置用積層体と、有機ＥＬ素子とを備える。
図８は、図１及び図２に示した本発明の面光源装置用積層体１００を備える、本発明の面光源装置の一例を模式的に示す斜視図であり、図９は、図８に示す面光源装置１０を、図８中の線１ａ−１ｂを通り、フィルム基材の面方向と垂直な面で切断した断面を示す断面図である。
【００７４】
面光源装置１０は、矩形の平板状の構造を有する装置であり、装置出光面側に位置する本発明の面光源装置用積層体１００と、面光源装置用積層体１００の透明電極層１４１側の面１４６に接して設けられた発光層１４２と、発光層１４２に接して設けられた反射電極層１４３とを備える。透明電極層１４１、発光層１４２及び反射電極層１４３は、有機ＥＬ素子１４０を構成する。面光源装置１０はさらに、任意の構成要素として、有機ＥＬ素子１４０の、装置出光面とは反対側の表面１４５側に封止基板１５１を有する。
【００７５】
発光層１４２からの光は、透明電極層１４１を透過するか、又は反射電極層１４３で反射され、発光層１４２及び透明電極層１４１を透過して、装置出光面１００側に向かう。有機ＥＬ素子１４０から出光した光の多くは、第２のガスバリア層１２２、フィルム基材１３１、第１のガスバリア層１２１、及び凹凸構造層１１１を、この順に透過して、表面１０Ｕから出光する。したがって、面光源装置用積層体１００の表面１０Ｕは、面光源装置１０の装置出光面となる。
【００７６】
このように、発光層１４２からの光が、面光源装置用積層体１００を透過して出光することにより、面光源装置用積層体１００の表面１０Ｕの凹凸構造により、光取り出し効率を向上させることができる。また、凹凸構造層１１１等の層が拡散性を有する場合は、それによりさらに光が拡散された状態で出光され、その結果、観察角度による出光面の色味の変化を抑制することができる。
【００７７】
また、第１のガスバリア層及び第２のガスバリア層が、水蒸気等の、外気中の発光層を劣化させる成分が、装置出光面側から発光層へ到達することを防止するので、寿命の長い装置とすることができる。加えて、装置出光面に凹凸構造層が位置することにより、装置出光面の機械的強度が向上する。
【００７８】
（有機ＥＬ素子）
前記有機ＥＬ素子１４０として例示するように、本発明の面光源装置においては、面光源装置用積層体中の透明電極層と、反射電極層等の前記透明電極層に対向する電極層と、これらの電極層間に設けられ、電極から電圧を印加されることにより発光する発光層と、により、有機ＥＬ素子が構成される。
【００７９】
有機ＥＬ素子は、基板上に素子を構成する電極、発光層等の層を形成し、さらにそれらの層を覆う封止部材を設け、基板と封止部材で発光層等の層を封止した構成とされるのが一般的である。通常、ここでいう基板側から出光する素子はボトムエミッション型、封止部材側から出光する素子はトップエミッション型と呼ばれる。本発明の面光源装置は、これらのいずれであってもよいが、通常、フィルム基材を基板としたボトムエミッション型とすることができる。
【００８０】
本発明において、有機ＥＬ素子を構成する発光層としては、特に限定されず既知のものを適宜選択することができる。発光層中の発光材料は１種類に限られず、また発光層も１層に限られず、光源としての用途に適合すべく、一種の層単独又は複数種類の層の組み合わせとすることができる。これにより、白色又はそれに近い色の光を発光するものとしうる。
【００８１】
有機ＥＬ素子はさらに、電極間に、発光層に加えてホール注入層、ホール輸送層、電子輸送層、電子注入層及びガスバリア層等の他の層をさらに有することもできる。有機ＥＬ素子はさらに、電極に通電するための配線、発光層の封止のための周辺構造等の任意の構成要素を備えることもできる。
【００８２】
有機ＥＬ素子の、面光源装置用積層体中の透明電極層に対向する電極は、特に限定されず既知のものを適宜選択することができる。図８及び図９に示す有機ＥＬ素子１４０のように、対向する電極を反射電極とすることにより、出光面構造層側に出光する有機ＥＬ素子とすることができる。また、両方の電極を透明電極とし、さらに出光面構造層と反対側に反射部材を有することにより、出光面構造層側への出光を達成することもできる。
【００８３】
電極及びその間に設ける層を構成する材料としては、特に限定されないが、具体例として下記のものを挙げることができる。
透明電極の材料としてはＩＴＯ等を挙げることができる。
正孔注入層の材料としてはスターバースト系芳香族ジアミン化合物等を挙げることができる。
正孔輸送層の材料としてはトリフェニルジアミン誘導体等を挙げることができる。
黄色発光層のホスト材料としては同じくトリフェニルジアミン誘導体等を挙げることができ、黄色発光層のドーパント材料としてはテトラセン誘導体等を挙げることができる。
緑色発光層の材料としては、ピラゾリン誘導体などがあげられる。
青色発光層のホスト材料としてはアントラセン誘導体等を挙げることができ、青色発光層のドーパント材料としてはペリレン誘導体等を挙げることができる。
赤色発光層の材料としては、ユーロピウム錯体などを上げることができる。
電子輸送層の材料にはアルミニウムキノリン錯体（Ａｌｑ）等を挙げることができる。
陰極材料にはフッ化リチウムおよびアルミニウムをそれぞれ用い、これらを順次真空成膜により積層させたものを挙げることができる。
【００８４】
上記のもの又はその他の発光層を適宜組み合わせて積層型又はタンデム型と呼ばれる、補色関係にある発光色を発生する発光層を得ることができる。補色関係の組み合わせは、黄／青、又は緑／青／赤等とすることができる。
【００８５】
（用途）
本発明の面光源装置用積層体を有する本発明の面光源装置は、照明器具及びバックライト装置等の用途に用いうる。
前記照明器具は、本発明の面光源装置を光源として有し、さらに、光源を保持する部材、電力を供給する回路等の任意の構成要素を含むことができる。前記バックライト装置は、本発明の面光源装置を光源として有し、さらに、筐体、電力を供給する回路、出光する光をさらに均一にするための拡散板、拡散シート、プリズムシート等の任意の構成要素を含むことができる。前記バックライト装置の用途は、液晶表示装置等、画素を制御して画像を表示させる表示装置、並びに看板等の固定された画像を表示させる表示装置のバックライトとして用いることができる。
【００８６】
（その他）
本発明は、前記具体例には限定されず、本願の特許請求の範囲及びその均等の範囲内で、任意の変更を施すことができる。
例えば、本発明の面光源装置用積層体は、凹凸構造層、ガスバリア層、フィルム基材、及び透明電極層に加えて、任意の層をさらに含むものであってもよい。かかる任意の層は、凹凸構造層、ガスバリア層、フィルム基材、及び透明電極層の間に位置する層のみならず、例えば凹凸構造層の表面の凹凸構造の上にさらに設けられたコーティング層であってもよく、かかるコーティング層が、本発明の面光源装置の装置出光面の凹凸構造を規定するものであってもよい。
また、上記実施形態の例示において、凹凸構造層の表面の全面に分布する凹部として、同一の形状からなるもののみが分布しているものを示したが、凹凸構造層の表面において、異なる形状の凹部が混在していてもよい。例えば、大きさの異なる角錐形状の凹部が混在していたり、角錐形状の凹部と円錐形状の凹部が混在していたり、複数の角錐が組み合わされた形状のものと単純な角錐形状とが混在していてもよい。
また、上記具体例において、凹凸構造を構成する平坦部の幅、及び隣り合う平坦部の間隔については、常に一定のものを示したが、平坦部の幅が狭いものと広いものとが混在していてもよく、また、平坦部の間隔が狭い箇所と広い箇所とが混在していてもよい。そのようにして、平坦部の高さ、幅、及び間隔の１以上の要素において、出射光の干渉をもたらす差異を超える寸法差が設けられている態様とすることにより、干渉による虹ムラを抑制することができる。
また、上記具体例中の反射電極層を、透明電極層と反射層に置き換えても、反射電極層と同様の効果を有する装置を構成することができる。
【実施例】
【００８７】
以下において、実施例及び比較例を参照して、本発明をより具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されない。
【００８８】
実施例及び比較例において、水蒸気透過率の測定は、ＭＯＣＯＮ社製ＰＥＲＭＡＴＯＲＯＮを用い、４０℃９０％ＲＨの条件で行った。
【００８９】
＜実施例１＞
（１−１．樹脂組成物（１））
ウレタンアクリレートを主成分とするＵＶ硬化樹脂（屈折率１．５４）に直径２μｍの粒子（シリコーン樹脂）を添加し、撹拌して粒子を分散させ、凹凸構造層の材料となる樹脂組成物（１）を調製した。粒子の含有割合は、樹脂組成物（１）全量中の１０重量％とした。
【００９０】
（１−２．ガスバリア層及び透明電極層の形成）
ロール状のフィルム基材（商品名「ゼオノアフィルム」、日本ゼオン株式会社製、脂環式構造含有重合体樹脂のフィルム、厚さ１８０μｍ）の一方の面上に、アーク放電プラズマを用いた真空成膜装置にて、５０ｎｍのＳｉＯｘＮｙ膜を第２のガスバリア層として成膜した。次にこのフィルムの第２のガスバリア層上に、さらに透明電極層としてのＩＴＯ層をスパッタリングにより１０００Åの厚さになるように形成した。次に、もう一方の面（フィルム基材の、第２のガスバリア層及び透明電極層を有しない側の面）上にアーク放電プラズマを用いた真空成膜装置にて、５０ｎｍのＳｉＯｘ膜を第１のガスバリア層として成膜し、（第１のガスバリア層）−（フィルム基材）−（第２のガスバリア層）−（透明電極層）の層構成を有する多層フィルムを得た。
【００９１】
第１のガスバリア層及び第２のガスバリア層の水蒸気透過率を測定したところ、それぞれ０．１４ｇ／ｍ２・ｄａｙ及び０．０１ｇ／ｍ２・ｄａｙであった。測定にあたっては、別途それぞれフィルム基材（ゼオノアフィルム）に成膜して測定した。
【００９２】
（１−３．凹凸構造層の形成、面光源装置用積層体の製造）
（１−２）で得た多層フィルムの、第１のガスバリア層側の面上に、（１−１）で得た樹脂組成物（１）を塗布して塗膜を形成し、かかる塗膜上に金属モールドを押し付けた。この状態で、透明電極層、第２のガスバリア層、フィルム基材、第１のガスバリア層を透過して、樹脂組成物（１）の塗膜に、紫外線を１．５Ｊ／ｃｍ２照射し、塗膜を硬化させ、凹凸構造層を形成し、（凹凸構造層）−（第１のガスバリア層）−（フィルム基材）−（第２のガスバリア層）−（透明電極層）の層構成を有する面光源装置用積層体１を得た。金属モールドとしては、表面の形状が、頂角６０°、底辺２５μｍの正四角錐が３０μｍのピッチで並んだ（即ち、隣接する四角錐間に５μｍの平坦部が存在する）形状であるものを用いた。
【００９３】
得られた面光源装置用積層体１において、凹凸構造層の表面には、前記金属モールドの表面の形状が転写された形状、即ち、図４に概略的に示される凹部１１３と平坦部１１４とからなる形状が形成されており、凹凸構造層は良好な耐キズ特性を有していた。面光源装置用積層体１の水蒸気透過率は、０．００５ｇ／ｍ２・ｄａｙ以下であった。さらに透明電極層のシート抵抗値は４８Ω／□であった。
【００９４】
（１−４．面光源装置）
（１−３）で得た面光源装置用積層体１の透明電極層側の面に、ホール輸送層１０ｎｍ、黄色発光層２０ｎｍ、青色発光層１５ｎｍ、電子輸送層１５ｎｍ、電子注入層１ｎｍ、及び反射電極層１００ｎｍを、この順に形成した。ホール輸送層から電子輸送層までは全て有機材料により形成した。黄色発光層及び青色発光層はそれぞれ異なる発光スペクトルを有している。
【００９５】
ホール輸送層から反射電極層までの各層を形成した材料は、それぞれ下記の通りである：
・ホール輸送層；４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）
・黄色発光層；ルブレン１．５重量％添加 α−ＮＰＤ
・青色発光層；イリジウム錯体１０重量％添加 ４，４’−ジカルバゾリル−１，１’−ビフェニル（ＣＢＰ）
・電子輸送層；フェナンスロリン誘導体（ＢＣＰ）
・電子注入層；フッ化リチウム（ＬｉＦ）
・反射電極層；Ａｌ
【００９６】
ホール注入層から反射電極層までの形成は、真空蒸着装置内に透明電極層を既に形成したフィルム基材を設置し、上記のホール輸送層から反射電極層までの材料を抵抗加熱式により順次蒸着させることにより行なった。系内圧は５ｘ１０−３ Ｐａで、蒸発速度は０．１〜０．２ｎｍ／ｓで行った。
【００９７】
さらに、電極層に通電のための配線を取り付け、さらにホール輸送層から反射電極層までを封止部材により封止し、（凹凸構造層）−（第１のガスバリア層）−（フィルム基材）−（第２のガスバリア層）−（透明電極層を含む有機ＥＬ素子）−（封止部材）の層構成を有する面光源装置を得た。得られた面光源装置は、面光源装置用積層体１の凹凸構造層から白色の光を出光しうる長方形の出光面を有していた。得られた面光源装置に通電し駆動させたところ、良好な白色の発光が得られた。
【００９８】
＜実施例２＞
透明電極層としてＩＴＯ層を設ける代わりに、反射率が３５％になるように蒸着時間を調整して銀の層を設けた以外は、実施例１と同様にして、面光源装置用積層体２を作製し、さらに面光源装置を作製した。得られた面光源装置用積層体２の銀の透明電極層のシート抵抗値は２４Ω／□であった。面光源装置用積層体２の水蒸気透過率は、０．００５ｇ／ｍ２・ｄａｙ以下であった。得られた面光源装置に通電し駆動させたところ、良好な白色の発光が得られた。
【００９９】
＜比較例１＞
第１のガスバリア層及び第２のガスバリア層を設けなかった他は、実施例１と同様にして、（凹凸構造層）−（フィルム基材）−（透明電極層）の層構成を有する面光源装置用積層体３を得た。得られた面光源装置用積層体３の水蒸気透過率は０．６ｇ／ｍ２・ｄａｙであった。また凹凸構造層とフィルム基材との密着性が悪く剥離部が見られた。
【符号の説明】
【０１００】
１０：面光源装置
１０Ｕ：面光源装置用積層体表面
１１Ａ〜１１Ｄ：斜面
１１Ｅ〜１１Ｈ：凹部底辺
１００、２００：面光源装置用積層体
１１１：凹凸構造層
１１３：凹部
１１４：平坦部
１２１：第１のガスバリア層
１２２：第２のガスバリア層
１３１：フィルム基材
１４０：有機ＥＬ素子
１４１：透明電極層
１４２：発光層
１４３：反射電極層
１４４：透明電極層
１５１：封止基板
【技術分野】
【０００１】
本発明は、面光源装置用積層体及び面光源装置に関する。具体的には、有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、「有機ＥＬ素子」という。）を有する面光源装置と、その構成要素として有用な面光源装置用積層体に関する。
【背景技術】
【０００２】
複数層の電極間に有機発光層を設け、電気的に発光を得る有機ＥＬ素子は、液晶セルに代わる表示素子としての利用の他に、その高発光効率、低電圧駆動、軽量、低コスト等の特徴を生かした、平面型照明、液晶表示装置用バックライト等の面光源装置としての利用も検討されている。
【０００３】
有機ＥＬ素子を面光源装置の光源として利用する場合、有用な態様の光を高効率で素子から取り出すため、光源の発光素子よりも光取り出し面側に、種々の凹凸構造を設けることが知られている（例えば特許文献１の図４、図６等）。また、有機ＥＬ素子の水分劣化を防ぐガスバリアフィルムとして、アーク放電プラズマ法を用いた蒸着法または化学気相析出法により形成された積層フィルムが提案されている。（例えば特許文献２）
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００９−２６６４２９号公報
【特許文献２】特開２００５−１７８０８７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
発光素子等を構成する基材として、装置の薄型化、軽量化のために有利なフィルム基材を採用した場合において、かかるフィルム基材に凹凸構造を有する層を設ける場合、凹凸構造の形成のための条件において、フィルム基材が劣化し、得られる製品の品質が低減しうるという問題が生じうる。
【０００６】
また、有機ＥＬ素子を備える装置においては、装置の寿命を延長するため、水蒸気等の、外気中の発光層を劣化させる成分が発光層に接しないよう、発光層を封止した構造を採ることが求められる。フィルム基材にかかる封止機能を持たせる場合は、フィルム基材に珪素、アルミニウム等の金属酸化物からなるガスバリア層を設けることができるが、かかるガスバリア層は、機械的強度が弱く、装置製造工程で摩擦等の衝撃により容易に剥離し、製品の品質が損なわれるという問題がある。
【０００７】
したがって本発明の目的は、面光源装置の光取り出し効率を高めることができ、機械的強度が高く、且つ水蒸気等の外気中の成分を封止する能力の高い面光源装置用の積層体を提供することにある。
本発明の別の目的は、光取り出し効率が高く、機械的強度が高く、且つ寿命の長い面光源装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記課題を解決すべく、本発明者らは検討を行った結果、面光源装置の出光面側に設ける積層体として、凹凸構造層とガスバリア層とを所定の態様で備える積層体を採用することにより、上記課題を解決しうることを見出し、本発明を完成した。
即ち、本発明によれば、下記〔１〕〜〔７〕が提供される。
【０００９】
〔１〕 有機エレクトロルミネッセンス素子を含む面光源装置の出光面側の層を構成するための、面光源装置用積層体であって、
表面に凹凸構造を有する凹凸構造層、第１のガスバリア層、フィルム基材、及び透明電極層をこの順に備える、面光源装置用積層体。
〔２〕 前記フィルム基材が、脂環式構造含有重合体樹脂の層を少なくとも１層含む、請求項１に記載の面光源装置用積層体。
〔３〕 前記フィルム基材と前記透明電極層との間に、第２のガスバリア層をさらに備える、請求項１又は２に記載の面光源装置用積層体。
〔４〕 前記凹凸構造が、斜面を含む複数の凹部と、各凹部の周囲に位置する平坦部とを有する、請求項１〜３のいずれか１項に記載の面光源装置用積層体。
〔５〕 前記透明電極層が金属薄膜層からなり、前記透明電極層のシート抵抗値が５０Ω／□以下である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の面光源装置用積層体。
〔６〕 前記金属薄膜層が、金、銀、及びこれらの混合物からなる群より選択される材料を含む、請求項５に記載の面光源装置用積層体。
〔７〕 請求項１〜６のいずれか１項に記載の面光源装置用積層体、発光層、及び反射電極層をこの順に備える、面光源装置。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の面光源装置用積層体は、凹凸構造層から出射する光の取り出し効率を高めることができ、機械的強度が高く、且つ水蒸気等の外気中の成分を封止する能力が高い。したがって、当該積層体を備える本発明の面光源装置は、光取り出し効率が高く、機械的強度が高く、且つ寿命の長い面光源装置とすることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】図１は、本発明の面光源装置用積層体の一例を模式的に示す斜視図である。
【図２】図２は、図１に示す面光源装置用積層体を、図１中の線１ａ−１ｂを通り、フィルム基材の面方向と垂直な面で切断した断面を示す断面図である。
【図３】図３は、本発明の面光源装置用積層体の別の一例を模式的に示す断面図である。
【図４】図４は、面光源装置用積層体１００の表面１０Ｕの構造を模式的に示す部分上面図である。
【図５】図５は、凹凸構造層１１１を、図３の線１０ａを通る垂直な面で切断した断面を示す部分断面図である。
【図６】図６は、図５に示す凹部の変形例を示す部分断面図である。
【図７】図７は、図５に示す凹部の別の変形例を示す部分断面図である。
【図８】図８は、本発明の面光源装置の一例を模式的に示す斜視図である。
【図９】図９は、図８に示す面光源装置１０を、図７中の線１ａ−１ｂを通り、透明基材の面方向と垂直な面で切断した断面を示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
＜面光源装置用積層体＞
本発明の面光源装置用積層体は、表面に凹凸構造を有する凹凸構造層、第１のガスバリア層、フィルム基材、及び透明電極層をこの順に備える。
図１は、本発明の面光源装置用積層体の一例を模式的に示す斜視図であり、図２は、図１に示す面光源装置用積層体を、図１中の線１ａ−１ｂを通り、フィルム基材の面方向と垂直な面で切断した断面を示す断面図である。
【００１３】
面光源装置用積層体１００は、凹凸構造層１１１と、第１のガスバリア層１２１と、フィルム基材１３１と、第２のガスバリア層１２２と、透明電極層１４１とをこの順に備えている。
【００１４】
凹凸構造層１１１は、その上面に、複数の凹部１１３と、凹部１１３の周囲に位置する平坦部１１４とを含む凹凸構造を有する。当該凹凸構造により、面光源装置用積層体１００の表面１０Ｕが規定される。表面１０Ｕは、凹部１１３を無視して巨視的に見ると、平坦部１１４、フィルム基材１３１等の面光源装置用積層体中の他の層と平行な平面であるが、微視的には凹部１１３により規定される斜面を含む凹凸面である。なお、本願において、図面は模式的な図示であるため、表面１０Ｕ上には僅かな個数の凹部のみを示しているが、実際の積層体においては、一枚の面光源装置用積層体表面上に、これよりも遥かに多い数の凹部を設けることができる。
【００１５】
（フィルム基材）
フィルム基材の材料は、特に限定されず、透明な層を形成することができる各種の樹脂を用いることができる。例えば、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、紫外線硬化性樹脂、電子線硬化性樹脂を挙げることができ、熱可塑性樹脂が、加工が容易であるため好ましい。熱可塑性樹脂としては、ポリエステル系の樹脂、ポリアクリレート系の樹脂、脂環式構造含有重合体樹脂を挙げることができ、特に、脂環式構造含有重合体樹脂が好ましい。
【００１６】
脂環式構造含有重合体樹脂とは、脂環式構造を含有する重合体（シクロオレフィンポリマー）を含む樹脂である。かかる樹脂は、水蒸気透過率が低く、且つ、蒸着、スパッタリング等の、ガスバリア層及び透明電極層並びにその他の層の形成の工程の条件下におけるアウトガスの放出量が少ないため、特に好ましく用いることができる。
【００１７】
脂環式構造含有重合体樹脂は、主鎖及び／または側鎖に脂環構造を有する非晶性の樹脂である。脂環式構造含有重合体樹脂中の脂環構造としては、飽和脂環炭化水素（シクロアルカン）構造、不飽和脂環炭化水素（シクロアルケン）構造などが挙げられるが、機械強度、耐熱性などの観点から、シクロアルカン構造が好ましい。脂環構造を構成する炭素原子数には、格別な制限はないが、通常４〜３０個、好ましくは５〜２０個、より好ましくは５〜１５個であるときに、機械強度、耐熱性、及びフィルムの成形性の特性が高度にバランスされ、好適である。脂環式ポリオレフィン樹脂を構成する脂環構造を有する繰り返し単位の割合は、好ましくは５５重量％以上、さらに好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは９０重量％以上である。脂環式ポリオレフィン樹脂中の脂環式構造を有する繰り返し単位の割合がこの範囲にあると透明性および耐熱性の観点から好ましい。
【００１８】
脂環式構造含有重合体樹脂としては、ノルボルネン系樹脂、単環の環状オレフィン系樹脂、環状共役ジエン系樹脂、ビニル脂環式炭化水素系樹脂、及び、これらの水素化物等を挙げることができる。これらの中で、ノルボルネン系樹脂は、透明性と成形性が良好なため、好適に用いることができる。
【００１９】
ノルボルネン系樹脂としては、例えば、ノルボルネン構造を有する単量体の開環重合体若しくはノルボルネン構造を有する単量体と他の単量体との開環共重合体、又はそれらの水素化物；ノルボルネン構造を有する単量体の付加重合体若しくはノルボルネン構造を有する単量体と他の単量体との付加共重合体、又はそれらの水素化物等を挙げることができる。これらの中で、ノルボルネン構造を有する単量体の開環（共）重合体水素化物は、透明性、成形性、耐熱性、低吸湿性、寸法安定性、軽量性などの観点から、特に好適に用いることができる。ノルボルネン構造を有する単量体としては、ビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン（慣用名：ノルボルネン）、トリシクロ［４．３．０．１２，５］デカ−３，７−ジエン（慣用名：ジシクロペンタジエン）、７，８−ベンゾトリシクロ［４．３．０．１２，５］デカ−３−エン（慣用名：メタノテトラヒドロフルオレン）、テトラシクロ［４．４．０．１２，５．１７，１０］ドデカ−３−エン（慣用名：テトラシクロドデセン）、およびこれらの化合物の誘導体（例えば、環に置換基を有するもの）などを挙げることができる。ここで、置換基としては、例えばアルキル基、アルキレン基、極性基などを挙げることができる。また、これらの置換基は、同一または相異なって複数個が環に結合していてもよい。ノルボルネン構造を有する単量体は１種単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。極性基の種類としては、ヘテロ原子、またはヘテロ原子を有する原子団などが挙げられる。ヘテロ原子としては、酸素原子、窒素原子、硫黄原子、ケイ素原子、ハロゲン原子などが挙げられる。極性基の具体例としては、カルボキシル基、カルボニルオキシカルボニル基、エポキシ基、ヒドロキシル基、オキシ基、エステル基、シラノール基、シリル基、アミノ基、ニトリル基、スルホン基などが挙げられる。飽和吸水率の小さいフィルムを得るためには、極性基の量が少ない方が好ましく、極性基を持たない方がより好ましい。
【００２０】
ノルボルネン構造を有する単量体と開環共重合可能な他の単量体としては、シクロヘキセン、シクロヘプテン、シクロオクテンなどのモノ環状オレフィン類およびその誘導体；シクロヘキサジエン、シクロヘプタジエンなどの環状共役ジエンおよびその誘導体；などが挙げられる。ノルボルネン構造を有する単量体の開環重合体およびノルボルネン構造を有する単量体と共重合可能な他の単量体との開環共重合体は、単量体を公知の開環重合触媒の存在下に（共）重合することにより得ることができる。
【００２１】
ノルボルネン構造を有する単量体と付加共重合可能な他の単量体としては、例えば、エチレン、プロピレン、１−ブテンなどの炭素数２〜２０のα−オレフィンおよびこれらの誘導体；シクロブテン、シクロペンテン、シクロヘキセンなどのシクロオレフィンおよびこれらの誘導体；１，４−ヘキサジエン、４−メチル−１，４−ヘキサジエン、５−メチル−１，４−ヘキサジエンなどの非共役ジエンなどが挙げられる。これらの単量体は１種単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、α−オレフィンが好ましく、エチレンがより好ましい。ノルボルネン構造を有する単量体の付加重合体およびノルボルネン構造を有する単量体と共重合可能な他の単量体との付加共重合体は、単量体を公知の付加重合触媒の存在下に重合することにより得ることができる。
【００２２】
ノルボルネン構造を有する単量体の開環重合体の水素化物、ノルボルネン構造を有する単量体とこれと開環共重合可能なその他の単量体との開環共重合体の水素化物、ノルボルネン構造を有する単量体の付加重合体の水素化物、およびノルボルネン構造を有する単量体とこれと付加共重合可能なその他の単量体との付加共重合体の水素化物は、これら開環（共）重合体又は付加（共）重合体の溶液に、ニッケル、パラジウムなどの遷移金属を含む公知の水素化触媒を添加し、水素を接触させて、炭素−炭素不飽和結合を好ましくは９０％以上水素化することによって得ることができる。ノルボルネン系樹脂の中でも、繰り返し単位として、Ｘ：ビシクロ［３．３．０］オクタン−２，４−ジイル−エチレン構造と、Ｙ：トリシクロ［４．３．０．１２，５］デカン−７，９−ジイル−エチレン構造とを有し、これらの繰り返し単位の含有量が、ノルボルネン系樹脂の繰り返し単位全体に対して９０重量％以上であり、かつ、Ｘの含有割合とＹの含有割合との比が、Ｘ：Ｙの重量比で１００：０〜４０：６０であるものが好ましい。このような樹脂を用いることにより、長期的に寸法変化がなく、光学特性の安定性に優れる光学フィルムを得ることができる。
【００２３】
脂環式構造含有重合体樹脂としては、具体的には、ゼオノア（日本ゼオン製）や、アートン（ＪＳＲ株式会社製）、アペル（三井化学社製）、ＴＯＰＡＳ（Ｔｏｐａｓ Ａｄｖａｎｃｅｄ Ｐｏｌｙｍｅｒｓ社製）等を挙げることができる。また、脂環式構造含有重合体樹脂は表面平滑性に優れており、このような表面平滑性が高い脂環式構造含有重合体樹脂からなるフィルムをフィルム基材として用いることで、有機層を形成して平坦化することが不要となり、アウトガスの放出量が少ない状態を維持すると同時に、珪素の酸化物、アルミニウムの酸化物などのガスバリア層を直接フィルム基材上に形成するだけで、高いガスバリア性を得ることができる。
【００２４】
その他の好ましいフィルム基材の材料としては、例えば、ポリエステル系の材料として、ＰＥＮ（ポリエチレンナフタレート）を挙げることができる。
【００２５】
本発明において、フィルム基材は、面光源装置用積層体に用いるのに適した程度の光線透過率を有する程度に透明なものとすることができる。本発明においては、面光源装置用積層体を構成する各層が、光学部材に用いるのに適した光線透過率を有するものとすることができ、面光源装置用積層体全体として８０％以上の全光線透過率を有するものとすることができる。
【００２６】
フィルム基材は、溶融押出成形等の任意の成形方法で上記の材料をフィルム状に成形した基材であってもよく、さらに、必要に応じて延伸処理をした基材であってもよい。フィルム基材はまた、複数のフィルムを調製した後貼付して積層した積層フィルムであってもよく、または複層の溶融押出成形により、異なる材料の複数の層を有する多層フィルムであってもよい。このような積層フィルムや多層フィルムの場合、脂環式構造含有重合体樹脂の層を少なくとも１層含むことが好ましい。
【００２７】
フィルム基材の厚さは、例えば樹脂からなるものであれば２０〜３００μｍであることが好ましい。２０μｍ以上とすることにより、十分な強度を得ることができ好ましい。また、３００μｍ以下とすることにより、吸水による膨張を低減することができ好ましい。
【００２８】
（ガスバリア層）
本発明において、ガスバリア層は、水蒸気等の、外気中に存在し発光層を劣化させうる成分をバリアする能力を有する層である。
ガスバリア層の水蒸気透過率は、その上限が１．０ｇ／ｍ２・ｄａｙ以下であることが好ましく、０．２ｇ／ｍ２・ｄａｙ以下であることがより好ましい。一方水蒸気透過率の下限は、０ｇ／ｍ２・ｄａｙであることが最も好ましいが、それ以上の値であっても、上記上限以下の範囲内であれば、好ましく機能しうる。本発明の面光源装置用積層体が、第１のガスバリア層及び第２のガスバリア層を有する場合は、それぞれのガスバリア層が、いずれも上記の水蒸気透過率を有することが好ましい。
【００２９】
また、本発明の面光源装置用積層体全体の水蒸気透過率は、１×１０−６〜１×１０−２ｇ／ｍ２・ｄａｙとすることができる。このような積層体全体の水蒸気透過率は、第１のガスバリア層及び第２のガスバリア層並びにその他の層の材質及び厚さを適宜選択することにより達成しうる。
【００３０】
本発明における必須の構成要素である第１のガスバリア層は、凹凸構造層と、フィルム基材との間に設けられる。第１のガスバリア層は、フィルム基材に直接接して設けられていてもよく、他の任意の層を介して設けられていてもよいが、フィルム基材に直接接して設けられることが、効率的なフィルム基材の保護のため好ましい。
【００３１】
本発明における任意の構成要素である第２のガスバリア層は、フィルム基材と、透明電極層との間に設けられる。第２のガスバリア層は、フィルム基材に直接接して設けられていてもよく、他の任意の層を介して設けられていてもよいが、フィルム基材に直接接して設けられることが、効率的なフィルム基材の保護のため好ましい。
【００３２】
ガスバリア層の材料は、特に限定されないが、好ましい材料として、珪素の酸化物、アルミニウムの酸化物、ＤＬＣ（ダイヤモンドライクカーボン）及びこれらの２以上が混合した材料とすることができる。透明性の点では、珪素の酸化物が特に好ましく、一方フィルム基材との親和性（特にフィルム基材として脂環式構造含有重合体樹脂からなるものを用いた場合）の点では、ＤＬＣが特に好ましい。
【００３３】
珪素の酸化物としては、ＳｉＯｘ（ｘは好ましくは１．４〜２．０）、ＳｉＯｘＮｙ等を挙げることができる。アルミニウムの酸化物としては、ＡｌＯｘ、やＡｌＯｘＮｙを挙げることができる。ガスバリア性の観点からはＳｉＯｘＮｙやアルミニウムの酸化物をより好ましい材料として用いることができる。
【００３４】
ガスバリア層の厚さは、３〜５００ｎｍであることが好ましく、１０〜１００ｎｍであることがより好ましい。
【００３５】
ガスバリア層の形成方法は、特に限定されないが、好ましくは、フィルム基材上に、蒸着、スパッタリング、アーク放電プラズマ蒸着法等の成膜方法により形成することが好ましい。アーク放電プラズマを用いると適度なエネルギーを有する蒸発粒子が生成され高密度の膜を形成することができる。複数種類の成分を含むガスバリア層を形成する場合、これらを同時に蒸着又はスパッタリングすることができる。または、第１及び第２のガスバリア層のそれぞれとして、複数の層を重ねた層を設けてもよい。
【００３６】
本発明において、ガスバリア層は、発光層を保護するのに加えて、フィルム基材を保護し、フィルム基材が外気の水蒸気を吸収して膨張することを防止し、ひいては装置の変形を防止する効果をも発現しうる。加えて、透明電極層の形成にあたり、蒸着、スパッタリング等の、透明電極層の形成の工程の条件下において、フィルム基材からアウトガスが放出されるのを防止することができるので、透明電極層の形成の条件を自由に選択することができ、その結果、透明電極層の抵抗値を低減することができる、または透明電極層を容易に製造することが可能となる、等の効果を奏しうる。これらの効果は、特に、第１のガスバリア層に加えて第２のガスバリア層を有する場合に、特に良好に発現しうる。第１のガスバリア層に加えて第２のガスバリア層を有する場合は、さらに、それぞれの層を薄い層としても、面光源装置用積層体全体としては高い封止性能を発現することができるので、それぞれの層を薄くすることで曲げ等の機械的な負荷により発生する割れなどの不具合を低減することができる。
【００３７】
さらに、第１のガスバリア層が存在することにより、凹凸構造層とフィルム基材との密着性が良好となる（特にフィルム基材として脂環式構造含有重合体樹脂からなるものを用いた場合）という効果も奏される。
【００３８】
（凹凸構造層）
本発明において、凹凸構造層は、フィルム基材上に、第１のガスバリア層を介して設けられる。
凹凸構造層は、第１のガスバリア層に直接接して設けられていてもよく、他の任意の層を介して設けられていてもよいが、第１のガスバリア層に直接接して設けられることが、フィルム基材と凹凸構造層との密着性、高い光取り出し効率等の観点から好ましい。フィルム基材が脂環式構造含有重合体樹脂の層を少なくとも１層含み、かつ第１のガスバリア層側の層が脂環式構造含有重合体樹脂である場合、第１のガスバリア層が無い場合に比べて高い密着性を実現できる観点から、さらに好ましい。
【００３９】
本発明においては、凹凸構造層が第１のガスバリア層を介して設けられることにより、凹凸構造層の密着が良好となり、加えて、第１のガスバリア層を凹凸構造層が保護することになるため積層体表面の機械的強度が向上する。
【００４０】
凹凸構造層の材料は、光拡散性のある樹脂組成物とすることができる。具体的には、各種樹脂と、拡散子とを含む組成物とすることができる。かかる樹脂としては、例えば、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、並びに紫外線硬化性樹脂及び電子線硬化性樹脂等のエネルギー線硬化性樹脂を挙げることができる。なかでも熱可塑性樹脂は熱による変形が容易であるため、また紫外線硬化性樹脂は硬化性が高く効率が良いため、凹凸構造を有する光拡散層層の効率的な形成が可能となり、それぞれ好ましい。熱可塑性樹脂としては、ポリエステル系樹脂、ポリアクリレート系樹脂、脂環式構造含有重合体樹脂を挙げることができる。また紫外線硬化性樹脂としては、エポキシ系、アクリル系、ウレタン系、エン／チオール系、イソシアネート系の樹脂を挙げることができる。これらの樹脂としては、複数個の重合性官能基を有するものを好ましく用いることができる。
【００４１】
凹凸構造層の材料としては、凹凸構造を形成しやすく且つ凹凸構造の耐擦傷性を得やすいという観点から、硬化時の硬度が高い材料が好ましい。具体的には、７μｍの膜厚の層を基材上に凹凸構造が無い状態で形成した際に、鉛筆硬度でＨＢ以上になるような材料が好ましく、Ｈ以上になる材料がさらに好ましく、２Ｈ以上になる材料がより好ましい。
【００４２】
凹凸構造層が含有しうる拡散子としては、各種の粒子を挙げることができる。当該粒子は、透明であっても、不透明であってもよい。粒子の材料としては、金属及び金属化合物、並びに樹脂等を用いることができる。金属化合物としては、金属の酸化物及び窒化物を挙げることができる。金属及び金属化合物としては、具体的には例えば銀、アルミのような反射率が高い金属、酸化ケイ素、酸化アルミ、酸化ジルコニウム、窒化珪素、錫添加酸化インジウム、酸化チタンなどの金属化合物を挙げることができる。一方樹脂としては、メタクリル樹脂、ポリウレタン樹脂、シリコーン樹脂等を挙げることができる。
【００４３】
粒子の形状は、球状、円柱状、立方体状、直方体状、角錐状、円錐状、星型状等の形状とすることができる。
粒子の粒径は好ましくは０．１μｍ以上１０μｍ以下であり、より好ましくは５μｍ以下である。ここで粒径とは、体積基準の粒子量を、粒子径を横軸にして積算した積算分布における５０％粒子径のことである。粒径が大きいほど、所望の効果を得るために必要な粒子の含有割合は多くなり、粒径が小さいほど、含有量は少なくてすむ。従って、粒径が小さいほど、観察角度による色味の変化の低減、及び光取り出し効率の向上等の所望の効果を、少ない粒子で得ることができる。なお、粒径は、粒子の形状が球状以外である場合には、その同等体積の球の直径を粒径とする。
【００４４】
粒子が透明な粒子であり、且つ粒子が透明樹脂中に含まれる場合において、粒子の屈折率と、透明樹脂の屈折率は、それらの差が０．０５〜０．５であることが好ましく、０．０７〜０．５であることがより好ましい。ここで、粒子及び透明樹脂の屈折率は、どちらがより大きくても良い。粒子と透明樹脂の屈折率が近すぎると拡散効果が得られず色味ムラは抑制されず、逆に差が大きすぎると拡散が大きくなり色味ムラは抑制されるが光取出効果が低減することになる。
【００４５】
凹凸構造層が樹脂と拡散子とを含む場合における、樹脂と拡散子との配合割合は、３〜５０重量％であることが好ましい。
【００４６】
本発明の面光源装置用積層体において、凹凸構造層の厚さは、その下限が１μｍ以上であることが好ましく、５μｍ以上であることがより好ましく、１０μｍ以上であることがさらにより好ましく、一方その上限が５０μｍ以下であることが好ましく、２５μｍ以下であることがより好ましく、１５μｍ以下であることがさらにより好ましい。特に、前記上限以下の厚さであることにより、硬化収縮による面光源装置用積層体のカール等の変形を防ぎ、良好な形状の面光源装置用積層体とすることができる。
【００４７】
凹凸構造層は、その表面に凹凸構造を有する。ここでいう、凹凸構造層の「表面」とは、通常、凹凸構造層の、フィルム基材側の面と反対側の面である。当該凹凸構造としては、斜面を含む複数の凹部と、前記凹部の周囲に位置する平坦部とを含む凹凸構造を好ましく挙げることができる。ここで「斜面」とは、フィルム基材の面方向と平行でない角度をなす面である。一方、平坦部上の面は、フィルム基材の面方向と平行な面とすることができる。
【００４８】
凹凸構造の例として、図１及び図２に示した面光源装置用積層体１００の凹凸構造層１１１の上面の凹凸構造を、図４及び図５を参照してより詳細に説明する。図４は、凹凸構造層１１１の表面構造により規定される、面光源装置用積層体１００の表面１０Ｕの構造を拡大して模式的に示す部分上面図である。図５は、凹凸構造層１１１を、図４の線１０ａを通る垂直な面で切断した断面を示す部分断面図である。
【００４９】
複数の凹部１１３のぞれぞれは正四角錐形状の窪みであり、従って凹部１１３の斜面１１Ａ〜１１Ｄは同一の形状であり、底辺１１Ｅ〜１１Ｈは正方形を構成する。線１０ａは、一列の凹部１１３の全ての頂点１１Ｐの上を通る線であり、且つ凹部１１３の底辺１１Ｅ及び１１Ｇと平行な線である。
【００５０】
凹部１１３は、一定の間隔をおいて、直交する２配置方向に連続して配置されている。かかる２配置方向のうち一方の方向Ｘは底辺１１Ｅ及び１１Ｇと平行である。この方向Ｘにおいて、複数の凹部１１３は一定の間隔１１Ｊをおいて整列している。２配置方向のうちの他方の方向Ｙは１１Ｆ及び１１Ｈと平行である。この方向Ｙにおいて複数の凹部１１３は一定の間隔１１Ｋをおいて整列している。
【００５１】
凹部１１３のそれぞれを構成する斜面１１Ａ〜１１Ｄが平坦部１１４となす角（斜面１１Ｂ及び１１Ｄについては、それぞれ図５に示す角１１Ｌ及び１１Ｍ）は例えば６０°に設定され、これにより、凹部１１３を構成する正四角錐の頂角、即ち頂点１１Ｐにおいて相対向する斜面がなす角（斜面１１Ｂ及び１１Ｄがなす角については、図５に示す角１１Ｎ）も６０°となっている。
【００５２】
このように、面光源装置用積層体が、面光源装置の装置出光面にあたる凹凸構造層側の表面において、複数の凹部と、各凹部の周囲に位置する平坦部とを含む構成を有することにより、光取り出し効率を高め、且つ観察角度による色味の変化を低減することができ、しかも、外部衝撃により凹凸構造の欠け等が生じるのを防止でき、ひいては装置出光面の機械的強度を向上させることができる。さらに面光源装置用積層体が光拡散性を有する場合、観察角度による色味の変化をさらに低減することができる。
【００５３】
本発明の面光源装置用積層体は、上記の凹凸構造を有することにより、凹凸構造層側から出光する光における半球状全方位での色度座標のｘ座標およびｙ座標の少なくともいずれかの変位を、上記の構成をとらない場合に比べて、さらに低減させることができる。このため、本発明の面光源装置用積層体を備える本発明の面光源装置において、観察角度による色味の変化を、さらに抑えることができる。かかる半球状全方位での色度の変位を測定する方法として、例えば装置出光面の法線方向（即ち凹部を無視して巨視的に見た装置出光面に垂直な方向）上に分光放射輝度計を設置し、法線方向を０°とした時その装置出光面を−９０〜９０°まで回転させられる機構を付与することで、各方向で測定した発光スペクトルから色度座標を算出できるため、その変位を算出できる。
【００５４】
凹凸構造を、面光源装置用積層体に垂直な方向から観察した場合における、平坦部が占める面積と凹部が占める面積との合計に対する、平坦部が占める面積の割合（以下、「平坦部割合」という。）を適宜調節することにより、面光源装置の光取り出し効率を向上させることができる。具体的には、平坦部割合を１０〜７５％とすることにより、良好な光取り出し効率を得ることができ、且つ装置出光面の機械的強度を高めることができる。
【００５５】
凹凸構造層がその表面に凹凸構造を有する場合において、凹部は、例えば、上に述べた角錐形状に加え、円錐形状、球面の一部の形状、溝状の形状、及びこれらを組み合わせた形状を有しうる。角錐形状は、前記凹部１１３として例示するように底面が正方形である四角錐としうるが、これに限られず、三角錐、五角錐、六角錐、底面が正方形でない四角錐などの角錐形状とすることもできる。
【００５６】
さらに、本願でいう円錐及び角錐は、その頂部が尖った通常の円錐及び角錐のみならず、先端が丸みを帯びた形状、又は平らに面取りされた形状（錐台状の形状等）をも包含する。例えば、図５に示す凹部１１３では四角錐の頂部１１Ｐは尖った形状となっているが、これが、図６に示す凹部６１３の頂部６１Ｐのように丸みを帯びた形状になっていてもよい。また、図７に示す凹部７１３のように、角錐の頂部に平坦な部分７１Ｐを設け、平らに面取りされた形状とすることもできる。
【００５７】
図６に示すように角錐の頂部が丸みを帯びた形状である場合、その頂部６１Ｐと、当該角錐が丸みを帯びず尖った形状となっていた場合の頂部６１Ｑとの高さの差６１Ｒは、当該角錐が丸みを帯びず尖った形状となっていた場合の角錐の高さ６１Ｓの２０％以下とすることができる。図７に示すように角錐の頂部が平らに面取りされた形状である場合、平坦な部分７１Ｐと、当該角錐の頂部が平坦で無く尖った形状となっていた場合の頂部７１Ｑとの高さの差７１Ｒは、当該角錐の頂部が平坦で無く尖った形状となっていた場合の角錐の高さ７１Ｓの２０％以下とすることができる。
【００５８】
凹凸構造における凹部の深さは、特に限定されないが、凹凸構造が形成された表面を様々な方向（出光面と平行な面内の様々な方向）に沿って測定した中心線平均粗さの最大値（Ｒａ（ｍａｘ））として、１〜５０μｍの範囲内とすることができる。凹凸構造を凹凸構造層上に形成する場合は、凹凸構造層の厚さに対して相対的に、好ましい凹部の深さを定めることができる。例えば、凹凸構造層の材料として、凹凸構造層の耐久性の維持に有利な硬質の材料を用いた場合、凹凸構造層の厚さを薄くしたほうが、面光源装置用積層体の可撓性を高めることが可能となり、面光源装置の製造工程における面光源装置用積層体の取り扱いが容易となる。具体的には、図５に示す凹部の深さ１６Ｄに対する凹凸構造層１１１の厚さ１６Ｅの割合は、１：１〜１：３であることが好ましい。
【００５９】
本発明において、凹部の斜面と、出光面とがなす角は４０〜７０°であることが好ましく、４５〜６０°であることがより好ましい。例えば凹部の形状が、図５に示す四角錐である場合、その頂角（図５における角１１Ｐ）は、６０〜９０°となることが好ましい。また、観察角度による色味の変化を最小限にしつつ光取り出し効率も高めるという観点からは、斜面とフィルム基材の面とがなす角は大きいほうが好ましく、具体的には例えば５５°以上とすることが好ましく、６０°以上とすることがさらにより好ましい。この場合、かかる角の上限は、凹凸構造層の耐久性の維持を考慮し、７０°程度とすることができる。
【００６０】
凹部の形状が、頂部において丸みを帯びた又は平らに面取りされた角錐形状、円錐形状又は溝状の形状である場合は、当該丸みを帯びた部分又は面取りされた部分を除く斜面の角度を、斜面の角度とする。例えば、図６及び図７に示す例では、面６１３ａ、６１３ｂ、７１３ａ及び７１３ｂを、角錐の斜面とする。斜面の角度をこのような角度とすることにより、光取り出し効率を高めることができる。凹凸構造の斜面は、必ずしも全てが同じ角度である必要は無く、上記範囲内で、異なる角度を有する斜面が共存していてもよい。なお、円錐形状の斜面とフィルム基材の面とがなす角とは、かかる円錐の母線とフィルム基材の面とがなす角とすることができる。
【００６１】
凹凸構造層の表面において、複数の凹部は、任意の態様で配列することができる。例えば、複数の凹部を、表面上の２以上の方向に沿って配列することができる。より具体的には、図１及び図４に示した凹部１１３のように、直交する２方向に沿って配列することができる。
【００６２】
２以上の方向に凹部を配列した場合において、それらのうち１方向以上の方向に、隣り合う凹部間の隙間を設け、かかる隙間により平坦部を構成することができる。例えば、図４に示す凹部１１３の配列では、直交する２方向において、それぞれ間隔１１Ｊ及び１１Ｋの隙間を設けて、かかる隙間により平坦部１１４を構成している。このような構成を採用することにより、良好な光取り出し効率と、積層体表面の機械的強度とを両立させることができる。
【００６３】
（凹凸構造層の形成方法）
凹凸構造層は、例えば、凹凸構造層を形成するのに適した樹脂組成物（１）を調製し、これを用いて第１のガスバリア層上に形成することができる。凹凸構造層を形成するのに適した樹脂組成物（１）としては、上に列挙した、凹凸構造層の材料の樹脂であって硬化前のもの、及び拡散剤を含む組成物を用いることができる。樹脂組成物（１）は、必要に応じて、溶媒を含むことができる。しかしながら、樹脂組成物（１）は、溶媒を添加せず調製し、形成工程において揮発することが必要な成分が、少ないか又は存在しない組成物とすることが、後述するフォトポリマー法を円滑に行いうる等の観点から好ましい。
【００６４】
樹脂組成物（１）を、第１のガスバリア層の面上に塗布して塗膜を得、もし必要であれば塗膜中の溶媒を揮発させ、さらに必要に応じてエネルギー線の照射等による硬化処理を行うことにより、凹凸構造層を得ることができる。
【００６５】
凹凸構造層の凹凸構造の形成は、所望の形状を有する金型等の型を調製し、前記塗膜を得た後の任意の段階で前記型の形状を転写することにより行うことができる。
【００６６】
より具体的には、前記塗膜を得た後硬化処理を行う前に、フォトポリマー法による凹凸構造の形成を行うことが好ましい。即ち、形成した前記塗膜に型を当て、その状態で塗膜を硬化させ、凹凸構造を有する硬化した層を形成することが好ましい。この場合、樹脂組成物（１）としては、紫外線等のエネルギー線により硬化しうる組成物を用いることが好ましい。かかる樹脂組成物（１）を、第１のガスバリア層上に塗布して塗膜を得、当該塗膜に型を当てた状態で、塗布面の裏側（フィルム基材の、樹脂組成物（１）を塗布した面とは反対側）に位置する光源から、紫外線等のエネルギー線を照射し、樹脂組成物（１）を硬化させ、その後型を剥離することにより、型の凹凸構造が反転した形状の凹凸構造を有する、凹凸構造層を得ることができる。
【００６７】
（透明電極層）
透明電極層は、フィルム基材の両面のうち、第１のガスバリア層が設けられる側と反対の面側に設けられる。
透明電極層は、フィルム基材に直接接して設けられていてもよく、他の任意の層を介して設けられていてもよいが、好ましくは、上に述べた第２のガスバリア層を介して設けられる。
【００６８】
透明電極層の材料は、特に限定されないが、金属を材料として用い、金属薄膜層とすることが好ましい。かかる金属薄膜層としては、ＩＴＯ等の金属酸化物の薄膜、並びに金、銀、及びこれらの混合物からなる群より選択される材料を含む薄膜等の薄膜を用いることができるが、金、銀、及びこれらの混合物からなる群より選択される材料を含む薄膜を用いることが、シート抵抗値を低減する観点から好ましい。また、ＩＴＯ等の金属酸化物の薄膜と、金、銀、及びこれらの混合物からなる群より選択される材料を含む薄膜等の薄膜を積層して、シート抵抗値を低減してもよい。有機ＥＬ素子を有する面光源装置に用いる積層体における金属薄膜層としては、波長５５０ｎｍの光に対する吸収率が好ましくは１０％以内、より好ましくは５％以内で、波長５５０ｎｍの光に対する透過率が２５％〜７５％、特に好ましくは５０％〜７５％の半透明反射膜であることが好ましい。吸収率あるいは透過率をこの範囲にすることで高い光取り出し効率を実現できる。透過率の測定は基材フィルムに金属薄膜層を形成して直接測定してもよいが、反射率を測定して透過率＋反射率＋吸収率＝１００％の関係から換算してもよい。
【００６９】
透明電極層として金、銀、及びこれらの混合物からなる群より選択される材料を含む薄膜を用いる場合、かかる薄膜における金及び／又は銀の純度は、特に限定しないが、好ましくは９０％以上とすることができる。
【００７０】
透明電極層の形成方法は、特に限定されないが蒸着、スパッタリング等の成膜方法により形成することが好ましい。透明電極層にガスバリアの性能をも付与するという観点からはスパッタリングが好ましい。一方成膜速度の観点からは蒸着が好ましい。複数種類の成分を含む透明電極層を形成する場合、これらを同時に蒸着又はスパッタリングすることができる。または、透明電極層として、複数の層を重ねて設けてもよい。例えば、図３に示す例のように、フィルム基材に近い側から順に、銀薄膜の層１４１、及びＩＴＯの層１４４を順次形成し、複数の層からなる透明電極層とすることもできる。
【００７１】
透明電極層は、そのシート抵抗値が５０Ω／□以下であることが好ましく、３０Ω／□以下であることが好ましく、２０Ω／□以下であることがさらに好ましい。このような低いシート抵抗値を有する透明電極層を得ることは一般に困難であるが、必要に応じて、フィルム基材の材料として脂環式構造含有重合体樹脂を用いる、第２のガスバリア層を設ける、及び金、銀、及びこれらの混合物からなる群より選択される材料を含む薄膜を用いる、といった手段を講じることにより、シート抵抗値の低い透明電極層を得ることができる。
【００７２】
本発明の面光源装置用積層体において、透明電極層の厚さは、５〜１０００ｎｍとすることができる。
【００７３】
＜面光源装置＞
本発明の面光源装置は、前記本発明の面光源装置用積層体と、有機ＥＬ素子とを備える。
図８は、図１及び図２に示した本発明の面光源装置用積層体１００を備える、本発明の面光源装置の一例を模式的に示す斜視図であり、図９は、図８に示す面光源装置１０を、図８中の線１ａ−１ｂを通り、フィルム基材の面方向と垂直な面で切断した断面を示す断面図である。
【００７４】
面光源装置１０は、矩形の平板状の構造を有する装置であり、装置出光面側に位置する本発明の面光源装置用積層体１００と、面光源装置用積層体１００の透明電極層１４１側の面１４６に接して設けられた発光層１４２と、発光層１４２に接して設けられた反射電極層１４３とを備える。透明電極層１４１、発光層１４２及び反射電極層１４３は、有機ＥＬ素子１４０を構成する。面光源装置１０はさらに、任意の構成要素として、有機ＥＬ素子１４０の、装置出光面とは反対側の表面１４５側に封止基板１５１を有する。
【００７５】
発光層１４２からの光は、透明電極層１４１を透過するか、又は反射電極層１４３で反射され、発光層１４２及び透明電極層１４１を透過して、装置出光面１００側に向かう。有機ＥＬ素子１４０から出光した光の多くは、第２のガスバリア層１２２、フィルム基材１３１、第１のガスバリア層１２１、及び凹凸構造層１１１を、この順に透過して、表面１０Ｕから出光する。したがって、面光源装置用積層体１００の表面１０Ｕは、面光源装置１０の装置出光面となる。
【００７６】
このように、発光層１４２からの光が、面光源装置用積層体１００を透過して出光することにより、面光源装置用積層体１００の表面１０Ｕの凹凸構造により、光取り出し効率を向上させることができる。また、凹凸構造層１１１等の層が拡散性を有する場合は、それによりさらに光が拡散された状態で出光され、その結果、観察角度による出光面の色味の変化を抑制することができる。
【００７７】
また、第１のガスバリア層及び第２のガスバリア層が、水蒸気等の、外気中の発光層を劣化させる成分が、装置出光面側から発光層へ到達することを防止するので、寿命の長い装置とすることができる。加えて、装置出光面に凹凸構造層が位置することにより、装置出光面の機械的強度が向上する。
【００７８】
（有機ＥＬ素子）
前記有機ＥＬ素子１４０として例示するように、本発明の面光源装置においては、面光源装置用積層体中の透明電極層と、反射電極層等の前記透明電極層に対向する電極層と、これらの電極層間に設けられ、電極から電圧を印加されることにより発光する発光層と、により、有機ＥＬ素子が構成される。
【００７９】
有機ＥＬ素子は、基板上に素子を構成する電極、発光層等の層を形成し、さらにそれらの層を覆う封止部材を設け、基板と封止部材で発光層等の層を封止した構成とされるのが一般的である。通常、ここでいう基板側から出光する素子はボトムエミッション型、封止部材側から出光する素子はトップエミッション型と呼ばれる。本発明の面光源装置は、これらのいずれであってもよいが、通常、フィルム基材を基板としたボトムエミッション型とすることができる。
【００８０】
本発明において、有機ＥＬ素子を構成する発光層としては、特に限定されず既知のものを適宜選択することができる。発光層中の発光材料は１種類に限られず、また発光層も１層に限られず、光源としての用途に適合すべく、一種の層単独又は複数種類の層の組み合わせとすることができる。これにより、白色又はそれに近い色の光を発光するものとしうる。
【００８１】
有機ＥＬ素子はさらに、電極間に、発光層に加えてホール注入層、ホール輸送層、電子輸送層、電子注入層及びガスバリア層等の他の層をさらに有することもできる。有機ＥＬ素子はさらに、電極に通電するための配線、発光層の封止のための周辺構造等の任意の構成要素を備えることもできる。
【００８２】
有機ＥＬ素子の、面光源装置用積層体中の透明電極層に対向する電極は、特に限定されず既知のものを適宜選択することができる。図８及び図９に示す有機ＥＬ素子１４０のように、対向する電極を反射電極とすることにより、出光面構造層側に出光する有機ＥＬ素子とすることができる。また、両方の電極を透明電極とし、さらに出光面構造層と反対側に反射部材を有することにより、出光面構造層側への出光を達成することもできる。
【００８３】
電極及びその間に設ける層を構成する材料としては、特に限定されないが、具体例として下記のものを挙げることができる。
透明電極の材料としてはＩＴＯ等を挙げることができる。
正孔注入層の材料としてはスターバースト系芳香族ジアミン化合物等を挙げることができる。
正孔輸送層の材料としてはトリフェニルジアミン誘導体等を挙げることができる。
黄色発光層のホスト材料としては同じくトリフェニルジアミン誘導体等を挙げることができ、黄色発光層のドーパント材料としてはテトラセン誘導体等を挙げることができる。
緑色発光層の材料としては、ピラゾリン誘導体などがあげられる。
青色発光層のホスト材料としてはアントラセン誘導体等を挙げることができ、青色発光層のドーパント材料としてはペリレン誘導体等を挙げることができる。
赤色発光層の材料としては、ユーロピウム錯体などを上げることができる。
電子輸送層の材料にはアルミニウムキノリン錯体（Ａｌｑ）等を挙げることができる。
陰極材料にはフッ化リチウムおよびアルミニウムをそれぞれ用い、これらを順次真空成膜により積層させたものを挙げることができる。
【００８４】
上記のもの又はその他の発光層を適宜組み合わせて積層型又はタンデム型と呼ばれる、補色関係にある発光色を発生する発光層を得ることができる。補色関係の組み合わせは、黄／青、又は緑／青／赤等とすることができる。
【００８５】
（用途）
本発明の面光源装置用積層体を有する本発明の面光源装置は、照明器具及びバックライト装置等の用途に用いうる。
前記照明器具は、本発明の面光源装置を光源として有し、さらに、光源を保持する部材、電力を供給する回路等の任意の構成要素を含むことができる。前記バックライト装置は、本発明の面光源装置を光源として有し、さらに、筐体、電力を供給する回路、出光する光をさらに均一にするための拡散板、拡散シート、プリズムシート等の任意の構成要素を含むことができる。前記バックライト装置の用途は、液晶表示装置等、画素を制御して画像を表示させる表示装置、並びに看板等の固定された画像を表示させる表示装置のバックライトとして用いることができる。
【００８６】
（その他）
本発明は、前記具体例には限定されず、本願の特許請求の範囲及びその均等の範囲内で、任意の変更を施すことができる。
例えば、本発明の面光源装置用積層体は、凹凸構造層、ガスバリア層、フィルム基材、及び透明電極層に加えて、任意の層をさらに含むものであってもよい。かかる任意の層は、凹凸構造層、ガスバリア層、フィルム基材、及び透明電極層の間に位置する層のみならず、例えば凹凸構造層の表面の凹凸構造の上にさらに設けられたコーティング層であってもよく、かかるコーティング層が、本発明の面光源装置の装置出光面の凹凸構造を規定するものであってもよい。
また、上記実施形態の例示において、凹凸構造層の表面の全面に分布する凹部として、同一の形状からなるもののみが分布しているものを示したが、凹凸構造層の表面において、異なる形状の凹部が混在していてもよい。例えば、大きさの異なる角錐形状の凹部が混在していたり、角錐形状の凹部と円錐形状の凹部が混在していたり、複数の角錐が組み合わされた形状のものと単純な角錐形状とが混在していてもよい。
また、上記具体例において、凹凸構造を構成する平坦部の幅、及び隣り合う平坦部の間隔については、常に一定のものを示したが、平坦部の幅が狭いものと広いものとが混在していてもよく、また、平坦部の間隔が狭い箇所と広い箇所とが混在していてもよい。そのようにして、平坦部の高さ、幅、及び間隔の１以上の要素において、出射光の干渉をもたらす差異を超える寸法差が設けられている態様とすることにより、干渉による虹ムラを抑制することができる。
また、上記具体例中の反射電極層を、透明電極層と反射層に置き換えても、反射電極層と同様の効果を有する装置を構成することができる。
【実施例】
【００８７】
以下において、実施例及び比較例を参照して、本発明をより具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されない。
【００８８】
実施例及び比較例において、水蒸気透過率の測定は、ＭＯＣＯＮ社製ＰＥＲＭＡＴＯＲＯＮを用い、４０℃９０％ＲＨの条件で行った。
【００８９】
＜実施例１＞
（１−１．樹脂組成物（１））
ウレタンアクリレートを主成分とするＵＶ硬化樹脂（屈折率１．５４）に直径２μｍの粒子（シリコーン樹脂）を添加し、撹拌して粒子を分散させ、凹凸構造層の材料となる樹脂組成物（１）を調製した。粒子の含有割合は、樹脂組成物（１）全量中の１０重量％とした。
【００９０】
（１−２．ガスバリア層及び透明電極層の形成）
ロール状のフィルム基材（商品名「ゼオノアフィルム」、日本ゼオン株式会社製、脂環式構造含有重合体樹脂のフィルム、厚さ１８０μｍ）の一方の面上に、アーク放電プラズマを用いた真空成膜装置にて、５０ｎｍのＳｉＯｘＮｙ膜を第２のガスバリア層として成膜した。次にこのフィルムの第２のガスバリア層上に、さらに透明電極層としてのＩＴＯ層をスパッタリングにより１０００Åの厚さになるように形成した。次に、もう一方の面（フィルム基材の、第２のガスバリア層及び透明電極層を有しない側の面）上にアーク放電プラズマを用いた真空成膜装置にて、５０ｎｍのＳｉＯｘ膜を第１のガスバリア層として成膜し、（第１のガスバリア層）−（フィルム基材）−（第２のガスバリア層）−（透明電極層）の層構成を有する多層フィルムを得た。
【００９１】
第１のガスバリア層及び第２のガスバリア層の水蒸気透過率を測定したところ、それぞれ０．１４ｇ／ｍ２・ｄａｙ及び０．０１ｇ／ｍ２・ｄａｙであった。測定にあたっては、別途それぞれフィルム基材（ゼオノアフィルム）に成膜して測定した。
【００９２】
（１−３．凹凸構造層の形成、面光源装置用積層体の製造）
（１−２）で得た多層フィルムの、第１のガスバリア層側の面上に、（１−１）で得た樹脂組成物（１）を塗布して塗膜を形成し、かかる塗膜上に金属モールドを押し付けた。この状態で、透明電極層、第２のガスバリア層、フィルム基材、第１のガスバリア層を透過して、樹脂組成物（１）の塗膜に、紫外線を１．５Ｊ／ｃｍ２照射し、塗膜を硬化させ、凹凸構造層を形成し、（凹凸構造層）−（第１のガスバリア層）−（フィルム基材）−（第２のガスバリア層）−（透明電極層）の層構成を有する面光源装置用積層体１を得た。金属モールドとしては、表面の形状が、頂角６０°、底辺２５μｍの正四角錐が３０μｍのピッチで並んだ（即ち、隣接する四角錐間に５μｍの平坦部が存在する）形状であるものを用いた。
【００９３】
得られた面光源装置用積層体１において、凹凸構造層の表面には、前記金属モールドの表面の形状が転写された形状、即ち、図４に概略的に示される凹部１１３と平坦部１１４とからなる形状が形成されており、凹凸構造層は良好な耐キズ特性を有していた。面光源装置用積層体１の水蒸気透過率は、０．００５ｇ／ｍ２・ｄａｙ以下であった。さらに透明電極層のシート抵抗値は４８Ω／□であった。
【００９４】
（１−４．面光源装置）
（１−３）で得た面光源装置用積層体１の透明電極層側の面に、ホール輸送層１０ｎｍ、黄色発光層２０ｎｍ、青色発光層１５ｎｍ、電子輸送層１５ｎｍ、電子注入層１ｎｍ、及び反射電極層１００ｎｍを、この順に形成した。ホール輸送層から電子輸送層までは全て有機材料により形成した。黄色発光層及び青色発光層はそれぞれ異なる発光スペクトルを有している。
【００９５】
ホール輸送層から反射電極層までの各層を形成した材料は、それぞれ下記の通りである：
・ホール輸送層；４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）
・黄色発光層；ルブレン１．５重量％添加 α−ＮＰＤ
・青色発光層；イリジウム錯体１０重量％添加 ４，４’−ジカルバゾリル−１，１’−ビフェニル（ＣＢＰ）
・電子輸送層；フェナンスロリン誘導体（ＢＣＰ）
・電子注入層；フッ化リチウム（ＬｉＦ）
・反射電極層；Ａｌ
【００９６】
ホール注入層から反射電極層までの形成は、真空蒸着装置内に透明電極層を既に形成したフィルム基材を設置し、上記のホール輸送層から反射電極層までの材料を抵抗加熱式により順次蒸着させることにより行なった。系内圧は５ｘ１０−３ Ｐａで、蒸発速度は０．１〜０．２ｎｍ／ｓで行った。
【００９７】
さらに、電極層に通電のための配線を取り付け、さらにホール輸送層から反射電極層までを封止部材により封止し、（凹凸構造層）−（第１のガスバリア層）−（フィルム基材）−（第２のガスバリア層）−（透明電極層を含む有機ＥＬ素子）−（封止部材）の層構成を有する面光源装置を得た。得られた面光源装置は、面光源装置用積層体１の凹凸構造層から白色の光を出光しうる長方形の出光面を有していた。得られた面光源装置に通電し駆動させたところ、良好な白色の発光が得られた。
【００９８】
＜実施例２＞
透明電極層としてＩＴＯ層を設ける代わりに、反射率が３５％になるように蒸着時間を調整して銀の層を設けた以外は、実施例１と同様にして、面光源装置用積層体２を作製し、さらに面光源装置を作製した。得られた面光源装置用積層体２の銀の透明電極層のシート抵抗値は２４Ω／□であった。面光源装置用積層体２の水蒸気透過率は、０．００５ｇ／ｍ２・ｄａｙ以下であった。得られた面光源装置に通電し駆動させたところ、良好な白色の発光が得られた。
【００９９】
＜比較例１＞
第１のガスバリア層及び第２のガスバリア層を設けなかった他は、実施例１と同様にして、（凹凸構造層）−（フィルム基材）−（透明電極層）の層構成を有する面光源装置用積層体３を得た。得られた面光源装置用積層体３の水蒸気透過率は０．６ｇ／ｍ２・ｄａｙであった。また凹凸構造層とフィルム基材との密着性が悪く剥離部が見られた。
【符号の説明】
【０１００】
１０：面光源装置
１０Ｕ：面光源装置用積層体表面
１１Ａ〜１１Ｄ：斜面
１１Ｅ〜１１Ｈ：凹部底辺
１００、２００：面光源装置用積層体
１１１：凹凸構造層
１１３：凹部
１１４：平坦部
１２１：第１のガスバリア層
１２２：第２のガスバリア層
１３１：フィルム基材
１４０：有機ＥＬ素子
１４１：透明電極層
１４２：発光層
１４３：反射電極層
１４４：透明電極層
１５１：封止基板
【特許請求の範囲】
【請求項１】
有機エレクトロルミネッセンス素子を含む面光源装置の出光面側の層を構成するための、面光源装置用積層体であって、
表面に凹凸構造を有する凹凸構造層、第１のガスバリア層、フィルム基材、及び透明電極層をこの順に備える、面光源装置用積層体。
【請求項２】
前記フィルム基材が、脂環式構造含有重合体樹脂の層を少なくとも１層含む、請求項１に記載の面光源装置用積層体。
【請求項３】
前記フィルム基材と前記透明電極層との間に、第２のガスバリア層をさらに備える、請求項１又は２に記載の面光源装置用積層体。
【請求項４】
前記凹凸構造が、斜面を含む複数の凹部と、各凹部の周囲に位置する平坦部とを有する、請求項１〜３のいずれか１項に記載の面光源装置用積層体。
【請求項５】
前記透明電極層が金属薄膜層からなり、前記透明電極層のシート抵抗値が５０Ω／□以下である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の面光源装置用積層体。
【請求項６】
前記金属薄膜層が、金、銀、及びこれらの混合物からなる群より選択される材料を含む、請求項５に記載の面光源装置用積層体。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか１項に記載の面光源装置用積層体、発光層、及び反射電極層をこの順に備える、面光源装置。
【請求項１】
有機エレクトロルミネッセンス素子を含む面光源装置の出光面側の層を構成するための、面光源装置用積層体であって、
表面に凹凸構造を有する凹凸構造層、第１のガスバリア層、フィルム基材、及び透明電極層をこの順に備える、面光源装置用積層体。
【請求項２】
前記フィルム基材が、脂環式構造含有重合体樹脂の層を少なくとも１層含む、請求項１に記載の面光源装置用積層体。
【請求項３】
前記フィルム基材と前記透明電極層との間に、第２のガスバリア層をさらに備える、請求項１又は２に記載の面光源装置用積層体。
【請求項４】
前記凹凸構造が、斜面を含む複数の凹部と、各凹部の周囲に位置する平坦部とを有する、請求項１〜３のいずれか１項に記載の面光源装置用積層体。
【請求項５】
前記透明電極層が金属薄膜層からなり、前記透明電極層のシート抵抗値が５０Ω／□以下である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の面光源装置用積層体。
【請求項６】
前記金属薄膜層が、金、銀、及びこれらの混合物からなる群より選択される材料を含む、請求項５に記載の面光源装置用積層体。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか１項に記載の面光源装置用積層体、発光層、及び反射電極層をこの順に備える、面光源装置。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【公開番号】特開２０１１−１５９４８０（Ｐ２０１１−１５９４８０Ａ）
【公開日】平成２３年８月１８日（２０１１．８．１８）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１０−１９７１８（Ｐ２０１０−１９７１８）
【出願日】平成２２年１月２９日（２０１０．１．２９）
【出願人】（０００２２９１１７）日本ゼオン株式会社 (1,870)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２３年８月１８日（２０１１．８．１８）
【国際特許分類】
【出願日】平成２２年１月２９日（２０１０．１．２９）
【出願人】（０００２２９１１７）日本ゼオン株式会社 (1,870)
【Ｆターム（参考）】
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