マイクロプラズマジェット反応器、及びマイクロプラズマジェット発生装置
【課題】従来よりもジェットの長さの長い窒素ラジカルジェットを形成することのできるマイクロプラズマジェット反応器、及びマイクロプラズマジェット発生装置を提供する。
【解決手段】板状のセラミック誘電体４と、その内部に配設された導電膜３とから形成され、所定の間隙を隔てて積層されてなる第一電極２ａと第二電極２ｂを有する。そして、窒素ガスを導入して流通させるガス導入流通部２１を形成するガス導入流通部形成部が隔壁板９及び保持部材７によって設けられている。プラズマ反応器１は、ガス導入流通部２１から貫通孔１５を流通して単位電極２ａ，２ｂ間に窒素ガスを導入し、単位電極２ａ，２ｂ間に電圧を印加することによって、単位電極２ａ，２ｂ間外へ窒素ラジカルジェットを放出する。非放電部１２が放電部１１を囲むように設けられ、窒素ラジカルジェットを囲むように窒素ガスを放出する。
【解決手段】板状のセラミック誘電体４と、その内部に配設された導電膜３とから形成され、所定の間隙を隔てて積層されてなる第一電極２ａと第二電極２ｂを有する。そして、窒素ガスを導入して流通させるガス導入流通部２１を形成するガス導入流通部形成部が隔壁板９及び保持部材７によって設けられている。プラズマ反応器１は、ガス導入流通部２１から貫通孔１５を流通して単位電極２ａ，２ｂ間に窒素ガスを導入し、単位電極２ａ，２ｂ間に電圧を印加することによって、単位電極２ａ，２ｂ間外へ窒素ラジカルジェットを放出する。非放電部１２が放電部１１を囲むように設けられ、窒素ラジカルジェットを囲むように窒素ガスを放出する。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、マイクロプラズマジェットを発生するマイクロプラズマジェット反応器、及びマイクロプラズマジェット反応器を備えたマイクロプラズマジェット発生装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
二枚の電極間に誘電体を配置し高電圧の交流、あるいは周期パルス電圧をかけることにより、無声放電が発生し、これによりできるプラズマ場では活性種、ラジカル、イオンが生成され、気体の反応、分解を促進することが知られており、これをエンジン排気ガスや各種の焼却炉排気ガスに含まれる有害成分の除去に利用できることが知られている。また、プラズマジェットを形成し、その生成したプラズマジェットによって、被加工物の加工や各種の表面処理が行われている。
【０００３】
そして、従来の高温プラズマ加工法に対し、プラズマジェットを局所的に絞って発生させるマイクロプラズマジェットが知られている（例えば、特許文献１参照）。マイクロプラズマジェットは、各種の加工や表面処理の適用へ期待されており、例えばマイクロチップ等、各種材料の高速加工や、局所領域の表面処理成膜、微小部材のエッチング、プラスチックシート類の連続表面改質や連続洗浄、プラスチック類およびガラス類の接着強度向上のための改質処理等に適用可能である。
【０００４】
図７Ａ及びに図７Ｂに従来のマイクロプラズマジェット反応器を示す。図７Ａはガス流通方向に垂直な平面で切断した断面図、図７Ｂは、ガス流通方向に沿った平面で切断した断面図である。板状のセラミック誘電体４と、セラミック誘電体４の内部に配設された導電膜３とから形成された単位電極が、間隙を形成して積層されている。この間隙にガスを流通させ、ナノパルス幅の電源と組合せることにより、活性の高い窒素ラジカルジェットを形成することができる。
【０００５】
【特許文献１】特開２００７−１８８７４８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、図７Ａ及び図７Ｂに示すような平行平板型の電極構成で、１ｍｍ以下のマイクロギャップ（間隙）を形成し、ナノパルス幅の電源と組合せることにより、活性の高い窒素ラジカルジェットを形成すると、ジェト長さが数ｍｍと短く、リモートプラズマ法による表面改質では、性能発現するために時間を要していた。表面改質効率を高めるために、ラジカル量を多くし、ジェットを長くするには、プラズマ電位の低い酸素分子を取り込まず、窒素ラジカルのみをジェット化することが有効であることは知られていたが、装置が大型化し、細かなラジカルジェット化は困難であった。
【０００７】
本発明の課題は、装置を大型化せずに、容易に従来よりもジェットの長さの長い窒素ラジカルジェットを形成することのできるマイクロプラズマジェット反応器、及びマイクロプラズマジェット発生装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、セラミックスの積層印刷マイクロ加工技術を応用することで、窒素ラジカルジェットを囲むように窒素ガスを放出するようにマイクロプラズマジェット反応器を構成することにより上記課題を解決しうることを見出した。特に、ガス通路、プラズマ発生部、等を絶縁性の高いセラミックスで一体で構成することにより、より効率の高いプラズマジェットが得られることを見出した。すなわち、本発明によれば、以下のマイクロプラズマジェット反応器、及びマイクロプラズマジェット発生装置が提供される。
【０００９】
［１］ 板状のセラミック誘電体と、前記セラミック誘電体の内部に配設された導電膜とから形成され、互いに対向して所定の間隙を隔てて積層されてなる少なくとも一組の板状の単位電極を有し、一組の前記単位電極である第一電極と第二電極との間の前記単位電極間の前記間隙に窒素ガスを導入し、前記単位電極間に電圧を印加することによって前記単位電極間を放電部としてプラズマを発生させて、前記単位電極間外へ窒素ラジカルジェットを放出するように構成され、さらに前記放電部を流通する前記窒素ガスと分離して並列に窒素ガスを流通させ、前記単位電極間外へ放出される前記窒素ラジカルジェットを囲むように前記窒素ガスを放出するための非放電部を形成する非放電部形成部が前記放電部の周囲に設けられたマイクロプラズマジェット反応器。
【００１０】
［２］ 前記第一電極と前記第二電極が互いに対向して形成された前記間隙の少なくとも一部を前記放電部とし、前記第一電極と前記第二電極のそれぞれの対向面とは反対の面側に、非放電部が形成された前記［１］に記載のマイクロプラズマジェット反応器。
【００１１】
［３］ 前記第一電極及び前記第二電極のそれぞれの前記導電膜が対向する対向領域と対向しない非対向領域とを分離する分離部が前記間隙に設けられ、前記間隙の前記対向領域を前記放電部とし、前記非対向領域を前記非放電部とする前記［２］に記載のマイクロプラズマジェット反応器。
【００１２】
［４］ 前記単位電極の、前記単位電極間の前記間隙とは反対側の面側に、保持部材によって間隙を隔てて保持された隔壁板を備え、前記保持部材及び前記隔壁板によって前記非放電部が形成された前記［１］〜［３］のいずれかに記載のマイクロプラズマジェット反応器。
【００１３】
［５］ 一組の前記単位電極間の前記間隙とは反対面側に窒素ガスを導入して流通させるガス導入流通部を形成するガス導入流通部形成部が設けられ、前記単位電極には、前記ガス導入流通部に面した前記単位電極の前記反対面であるガス導入流通部側面から前記間隙側の単位電極間側面へと貫通する複数の貫通孔が形成され、前記ガス導入流通部から前記貫通孔を流通して前記単位電極間に前記窒素ガスを導入し、前記単位電極間に電圧を印加することによって前記単位電極間を放電部としてプラズマを発生させる前記［１］に記載のマイクロプラズマジェット反応器。
【００１４】
［６］ 一組の前記単位電極間の前記間隙とは反対側の面側に、保持部材によって間隙を隔てて保持され、複数の貫通孔を有する第一隔壁板を備え、前記保持部材及び前記第一隔壁板によって前記ガス導入流通部が形成され、さらに、前記第一隔壁板の前記ガス導入流通部とは反対側の面側に、保持部材によって間隙を隔てて保持された第二隔壁板を備え、前記保持部材及び第二隔壁板によって、前記窒素ラジカルジェットを囲むように窒素ガスを放出するためのガス放出流通部が形成された前記［５］に記載のマイクロプラズマジェット反応器。
【００１５】
［７］ 前記ガス導入流通部は、ガス流通方向において前記ガスの導入側と反対側端部が閉鎖部とされている前記［６］に記載のマイクロプラズマジェット反応器。
【００１６】
［８］ 前記放電部は、前記ガス導入流通部の導入側と反対端部の前記閉鎖部側が開口部とされて前記ガスを排出する前記［７］に記載のマイクロプラズマジェット反応器。
【００１７】
［９］ 前記貫通孔は、前記単位電極に少なくともガス流通方向に並んで形成されている前記［５］〜［８］のいずれかに記載のマイクロプラズマジェット反応器。
【００１８】
［１０］ 前記［１］〜［９］のいずれかに記載のマイクロプラズマジェット反応器を内部に備え、さらに前記窒素ガスを導入するガス導入部及び端子接続部を備えたマイクロプラズマジェット発生器に、ナノパルス電源を接続したマイクロプラズマジェット発生装置。
【発明の効果】
【００１９】
単位電極間を放電部とし、非放電部形成部を放電部の周囲に設けることにより、単位電極間外へ放出される窒素ラジカルジェットを囲むように窒素ガスを放出することができる。これにより、単位電極外に放出される窒素ラジカルジェットを従来よりも長く形成することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
以下、図面を参照しつつ本発明の実施の形態について説明する。本発明は、以下の実施形態に限定されるものではなく、発明の範囲を逸脱しない限りにおいて、変更、修正、改良を加え得るものである。
【００２１】
（実施形態１）
図１、図２Ａ、及び図２Ｂに本発明の実施形態１のマイクロプラズマジェット反応器（以下、単にプラズマ反応器ともいう）を示す。図１は、分解図であり、図２Ａは、ガス流通方向に垂直な平面で切断した断面図、図２Ｂは、ガス流通方向に沿った平面で切断した断面図である。
【００２２】
マイクロプラズマジェット反応器１は、板状のセラミック誘電体４と、セラミック誘電体４の内部に配設された導電膜３とから形成され、互いに対向して所定の間隙を隔てて積層されてなる一組の板状の単位電極２である第一電極２ａと第二電極２ｂを有する。第一電極２ａと第二電極２ｂとの間隙は、２ｍｍ以下、好ましくは、０．１〜１ｍｍとされている。そして、第一電極２ａ及び第二電極２ｂのそれぞれの導電膜３が対向する対向領域と対向しない非対向領域とを分離する分離部８が間隙に設けられている。また、単位電極２ａ，２ｂの、単位電極２ａ，２ｂ間の間隙とは反対側の面側に、保持部材７によって間隙を隔てて保持された隔壁板９を備える。つまり、プラズマ反応器１は、隔壁板９、第一電極２ａ、第二電極２ｂ、隔壁板９の順に保持部材７を介して間隙を有する状態で一体として形成されている。
【００２３】
上記の構成により、プラズマ反応器１は、一組の単位電極２である第一電極２ａと第二電極２ｂとの間の間隙に窒素ガスを導入し、単位電極２ａ，２ｂ間に電圧を印加することによって単位電極２ａ，２ｂ間を放電部１１としてプラズマを発生させて、単位電極２ａ，２ｂ間外へ窒素ラジカルジェットを放出する。また、第一電極２ａと第二電極２ｂとの間隙は、導電膜３の対向領域を放電部１１とし、非対向領域を非放電部１２として分離部８によって分離されている。さらに、一組の単位電極間の間隙とは反対側の面側の隔壁板９と保持部材７によって非放電部１２が形成されている。つまり、隔壁板９及び保持部材７は、非放電部１２を形成する非放電部形成部である。図２Ａの断面図においては、非放電部１２が放電部１１を囲むように、放電部１１の左右に分離部８を介して、上下に単位電極２を介して設けられている。上記のように、本発明のプラズマ反応器１は、第一電極２ａと第二電極２ｂが互いに対向して形成された間隙の少なくとも一部を放電部１１、間隙のその他の部分を非放電部１２とし、さらに第一電極２ａと第二電極２ｂのそれぞれの対向面とは反対の面側に、非放電部１２が形成されている。非放電部１２は、放電部１１を流通する窒素ガスと分離して並列に窒素ガスを流通させ、単位電極間２外へ放出される窒素ラジカルジェットを囲むように窒素ガスを放出する。
【００２４】
本実施形態に用いられる導電膜３は、導電性に優れた金属を主成分とすることが好ましく、例えば、導電膜３の主成分としては、タングステン、モリブデン、マンガン、クロム、チタン、ジルコニウム、ニッケル、鉄、銀、銅、白金、及びパラジウムからなる群から選ばれる少なくとも一種の金属を好適例として挙げることができる。なお、本実施形態において、主成分とは、成分の５０質量％以上を占めるものをいう。導電膜３は、上記金属成分に、セラミック基材成分あるいはガラス成分を添加したサーメットとすることが、一体焼成で、基材と導電膜の密着性を向上することに適することもある。
【００２５】
単位電極２を構成する導電膜３の厚さとしては、導電膜３と基材との密着性確保の理由から、０．００１〜０．１ｍｍであることが好ましく、さらに、０．００５〜０．０５ｍｍであることが好ましい。
【００２６】
単位電極２において、導電膜３は、テープ状のセラミック誘電体４に塗工されて配設されたものであることが好ましく、具体的な塗工の方法としては、例えば、印刷、ローラ、スプレー、静電塗装、ディップ、ナイフコータ等を好適例としてあげることができる。このような方法によれば、塗工後の表面の平滑性に優れ、且つ厚さの薄い導電膜３を容易に形成することができる。
【００２７】
導電膜３をテープ状のセラミック体に塗工する際には、導電膜３の主成分として挙げた金属の粉末と、有機バインダーと、テルピネオール等の溶剤とを混合して導体ペーストを形成し、上述した方法でテープ状のセラミック誘電体４に塗工することで形成することができる。また、テープ状のセラミック誘電体４との密着性及び焼結性を向上させるべく、必要に応じて上述した導体ペーストに添加剤を加えてもよい。
【００２８】
また、単位電極２を構成するセラミック誘電体４（テープ状のセラミック体）は、上述したように誘電体としての機能を有するものであり、導電膜３がセラミック誘電体４の内部に配設された状態で用いられることにより、導電膜３単独で放電を行う場合と比較して、アーク等の片寄った放電を減少させ、ファインストリーマ放電を複数の箇所で生じさせることが可能となる。このような複数のファインストリーマ放電は、アーク等の放電に比して流れる電流が少ないために、消費電力を削減することができ、さらに、誘電体が存在することにより、単位電極２間に流れる電流が制限されて、温度上昇を伴わない消費エネルギーの少ないノンサーマルプラズマを発生させることができる。
【００２９】
セラミック誘電体４は、誘電率の高い材料を主成分とすることが好ましく、例えば、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、酸化珪素、ムライト、コージェライト、チタン−バリウム系酸化物、マグネシウム−カルシウム−チタン系酸化物、バリウム−チタン−亜鉛系酸化物、窒化珪素、窒化アルミニウム等を好適に用いることができる。これらの材料の中から、被処理流体の各成分の反応に適した強さのプラズマを発生させるのに適した材料を適宜選択し、それぞれを組み合わせて単位電極とすることが好ましい。また、耐熱衝撃性にも優れた材料を主成分とすることによって、プラズマ発生電極を高温条件下においても運用することが可能となる。
【００３０】
例えば、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）にガラス成分を添加した低温焼成基板材料（ＬＴＣＣ）に導体として銅メタライズを用いることができる。銅メタライズを用いるため、抵抗が低く、放電効率の高い電極が造られるため、電極の大きさを小さくできる。そして、熱応力を回避した設計が可能となり、強度が低い問題が解消される。また、チタン酸バリウム、マグネシウム−カルシウム−チタン系酸化物、バリウム−チタン−亜鉛系酸化物等の誘電率の高い材料で電極を造る場合、放電効率が高いため、電極の大きさを小さくできるため、熱膨脹が高いことによる熱応力の発生を、小さくできる構造体設計が可能である。
【００３１】
セラミック誘電体４の比誘電率は、発生させようとするプラズマの強さにより適宜決定することができるが、通常、２．５〜５０の範囲で選択することが好ましい。
【００３２】
また、セラミック誘電体４をテープ状のセラミック体から形成するときには、テープ状のセラミック体の厚さについては、特に限定されることはないが、０．１〜３ｍｍであることが好ましい。テープ状のセラミック体の厚さが、０．１ｍｍ未満であると、隣接する一対の単位電極２間の電気絶縁性を確保することができないことがある。また、テープ状のセラミック体の厚さが３ｍｍを超えると、小型化の妨げになるとともに、電極間距離が長くなることによる負荷電圧の増大につながり効率が低下することがある。
【００３３】
テープ状のセラミック体は、セラミック基板用のセラミックグリーンシートを好適に用いることができる。このセラミックグリーンシートは、グリーンシート製作用のスラリー又はペーストを、ドクターブレード法、カレンダー法、印刷法、リバースロールコータ法等の従来公知の手法に従って、所定の厚さとなるように成形して形成することができる。このようにして形成されたセラミックグリーンシートは、切断、切削、打ち抜き、連通孔の形成等の加工を施したり、複数枚のグリーンシートを積層した状態で熱圧着等によって一体的な積層物として用いてもよい。
【００３４】
上述したグリーンシート製作用のスラリー又はペーストは、所定のセラミック粉末に適当なバインダー、焼結助剤、可塑剤、分散剤、有機溶媒等を配合して調整したものを好適に用いることができ、例えば、このセラミック粉末としては、アルミナ、ムライト、コージェライト、ジルコニア、シリカ、窒化珪素、窒化アルミニウム、セラミックガラス、ガラス等の粉末を好適例として挙げることができる。また、焼結助剤としては、酸化ケイ素、酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化チタン、酸化ジルコニウム等を好適例として挙げることができる。なお、焼結助剤は、セラミック粉末１００質量部に対して、３〜１０質量部加えることが好ましい。可塑剤、分散剤及び有機溶媒については、従来公知の方法に用いられている可塑剤、分散剤及び有機溶媒を好適に用いることができる。
【００３５】
また、セラミック誘電体４の気孔率は、０．１〜１０％であることが好ましく、さらに０．１〜１％であることが好ましい。このように構成することによって、セラミック誘電体４を備えた単位電極２間に効率よくプラズマを発生させることが可能となり、省エネルギー化を実現することができる。
【００３６】
図６に示すように、以上の構成のセラミック一体型として形成されたプラズマ反応器１を内部に備え、さらに窒素ガス供給源３５からの窒素ガスを導入するガス導入部３１及び端子接続部３２を金属枠等により備えたマイクロプラズマジェット発生器１００を作製する。そして、マイクロプラズマジェット発生器１００の端子接続部３２にナノパルス電源３６を接続したマイクロプラズマジェット発生装置１０１とする。
【００３７】
なお、ナノパルス電源とは、パルス半値幅を１マイクロ秒以下に制御でき、一対の電極に対してパルス電圧を印加する電源である。周期的に電圧が加えられる電源であれは用いることができる。中でも、（ａ）ピーク電圧が１ｋＶ以上で、かつ１秒当たりのパルス数が１以上のパルス波形、（ｂ）ピーク電圧が１ｋＶ以上で、かつ周波数が１以上の交流電圧波形、（ｃ）電圧が１ｋＶ以上の直流波形、又は、（ｄ）これらのいずれかを重畳してなる電圧波形、を供給することができる電源であることが好ましい。そして、ピーク電圧１〜２０ｋＶの電源であることが好ましく、ピーク電圧が５〜１０ｋＶの電源を用いることが更に好ましい。パルス幅は、半値幅で５０〜３００ｎｓ程度であることが好ましい。このような電源としては、例えば、静電誘導型サイリスタ（ＳＩサイリスタ）を用い、誘導エネルギー蓄積型の高電圧パルス電源等を挙げることができる。
【００３８】
以上のようなマイクロプラズマジェット発生装置１０１によって、窒素ガスを放電部１１及び非放電部１２の一方の端部から他方の端部へと流通させつつ、第一電極２ａ及び第二電極２ｂに、独立して制御された電力を投入することにより、第一電極２ａ及び第二電極２ｂ間にプラズマを発生させ、放電部１１の下流側端部から窒素ラジカルジェットを放出させることができる。下流側端部から放出される窒素ラジカルジェットは、非放電部１２の下流側端部から放出される窒素ガスに囲まれているため、従来よりも、より長いジェットとなることができる。
【００３９】
なお、窒素ラジカルは高い活性エネルギーを持ち、かつラジカル寿命が長いのが特徴であり、本発明のプラズマ反応器１によって長いジェットを作ることが可能となる。よって処理対象は、シート状の物だけに限らず、数ｃｍの凹凸のあるものも表面処理することができる。また、プラズマ反応器１は、大気から酸素を取り込まない構造であるため、毒性のあるオゾンが発生せず、排気の必要がない。さらにオゾンや酸素プラズマを含まないため、それらに弱い材料の表面処理が可能である。例えば天然ゴムを含んだような材料にオゾンによる表面改質処理はできないが、本発明のプラズマ反応器１の窒素プラズマを用いれば可能である。
【００４０】
（実施形態２）
次に、図３Ａ及び図３Ｂに、本発明の実施形態２のプラズマ反応器１を示す。図３Ａは、ガス流通方向に垂直な平面で切断した断面図、図３Ｂは、ガス流通方向に沿った平面で切断した断面図である。
【００４１】
実施形態２のプラズマ反応器１は、実施形態１のプラズマ反応器１と同様に、板状のセラミック誘電体４と、セラミック誘電体４の内部に配設された導電膜３とから形成され、互いに対向して所定の間隙を隔てて積層されてなる一組の板状の単位電極２である第一電極２ａと第二電極２ｂを有する。第一電極２ａと第二電極２ｂとの間隙は、２ｍｍ以下、好ましくは、０．１〜１ｍｍとされている。そして、第一電極２ａ及び第二電極２ｂのそれぞれの導電膜３が対向する対向領域と対向しない非対向領域とを分離する分離部８が間隙に設けられている。
【００４２】
そして、一組の単位電極２ａ，２ｂ間の間隙とは反対面側に窒素ガスを導入して流通させるガス導入流通部２１を形成するガス導入流通部形成部が設けられている。具体的には、一組の単位電極２ａ，２ｂ間の間隙とは反対側の面側に、保持部材７によって間隙を隔てて保持される隔壁板を備え、保持部材７及び隔壁板９によってガス導入流通部２１が形成されている。単位電極２ａ，２ｂには、ガス導入流通部２１に面した単位電極２ａ，２ｂの反対面であるガス導入流通部側面２ｓから間隙側の単位電極間側面２ｔへと貫通する複数の貫通孔１５が形成されている。隔壁板９及び保持部材７は、ガス導入流通部（非放電部１２）２１を形成するガス導入流通部形成部である。
【００４３】
貫通孔１５は、単位電極２に少なくともガス流通方向に並んで形成されている。ガス流通方向に並んで貫通孔が形成されているため、放電部１１のどの部位にも、処理前のガスが導入されるため、プラズマ反応は放電部１１のどの位置でも効率良く行われ、密度の高い窒素ラジカルジェットを形成することができる。
【００４４】
以上の構成により、プラズマ反応器１は、ガス導入流通部２１から貫通孔１５を流通して単位電極２ａ，２ｂ間に窒素ガスを導入し、単位電極２ａ，２ｂ間に電圧を印加することによって単位電極２ａ，２ｂ間を放電部１１としてプラズマを発生させて、単位電極２ａ，２ｂ間外へ窒素ラジカルジェットを放出する。実施形態２のプラズマ反応器１においても、非放電部１２が放電部１１を囲むように、放電部１１の左右に分離部８を介して、上下に単位電極２を介して設けられている。非放電部１２は、放電部１１を流通する窒素ガスと分離して並列に窒素ガスを流通させ、単位電極間２外へ放出される窒素ラジカルジェットを囲むように窒素ガスを放出する。
【００４５】
（実施形態３）
図４、図５Ａ、及び図５Ｂに本発明の実施形態３のプラズマ反応器１を示す。図４は、分解図であり、図５Ａは、ガス流通方向に垂直な平面で切断した断面図、図５Ｂは、ガス流通方向に沿った平面で切断した断面図である。
【００４６】
実施形態３のプラズマ反応器１は、実施形態１，２のプラズマ反応器１と同様に、板状のセラミック誘電体４と、セラミック誘電体４の内部に配設された導電膜３とから形成され、互いに対向して所定の間隙を隔てて積層されてなる一組の板状の単位電極２である第一電極２ａと第二電極２ｂを有する。第一電極２ａと第二電極２ｂとの間隙は、２ｍｍ以下、好ましくは、１〜０．１ｍｍとされている。そして、第一電極２ａ及び第二電極２ｂのそれぞれの導電膜３が対向する対向領域と対向しない非対向領域とを分離する分離部８が間隙に設けられている。
【００４７】
そして、一組の単位電極２ａ，２ｂ間の間隙とは反対面側に窒素ガスを導入して流通させるガス導入流通部２１を形成するガス導入流通部形成部が設けられている。具体的には、一組の単位電極２ａ，２ｂ間の間隙とは反対側の面側に、保持部材７によって間隙を隔てて保持され、複数の貫通孔１５を有する第一隔壁板９ａを備え、保持部材７及び第一隔壁板９ａによってガス導入流通部２１が形成されている。つまり、第一隔壁板９ａ及び、単位電極２と第一隔壁板９ａとを介する保持部材７は、ガス導入流通部（非放電部）２１を形成するガス導入流通部形成部である。
【００４８】
さらに、第一隔壁板９ａのガス導入流通部２１とは反対側の面側に、保持部材７によって間隙を隔てて保持された第二隔壁板９ｂを備え、保持部材７及び第二隔壁板９ｂによって、窒素ラジカルジェットを囲むように窒素ガスを放出するためのガス放出流通部２２が形成されている。つまり、第二隔壁板９ｂ及び、第一隔壁板９ａと第二隔壁板９ｂとを介する保持部材７は、ガス放出流通部（非放電部１２）２２を形成するガス放出流通部形成部である。
【００４９】
貫通孔１５は、単位電極２に少なくともガス流通方向に並んで形成されており、ガス導入流通部２１は、ガス流通方向においてガスの導入側と反対側端部が閉鎖部１７とされている。ガス流通方向に並んで貫通孔１５が形成されているため、放電部１１のどの部位にも、処理前のガスが導入されるため、プラズマ反応は放電部１１のどの位置でも効率良く行われ、密度の高い窒素ラジカルジェットを形成することができる。放電部１１は、ガス導入流通部２１の導入側と反対端部の閉鎖部１７側が開口部１８とされてガスを排出する。
【００５０】
以上の構成により、プラズマ反応器１は、ガス導入流通部２１から貫通孔１５を流通して単位電極２ａ，２ｂ間に窒素ガスを導入し、単位電極２ａ，２ｂ間に電圧を印加することによって単位電極２ａ，２ｂ間を放電部１１としてプラズマを発生させて、単位電極２ａ，２ｂ間外へ窒素ラジカルジェットを放出する。実施形態３のプラズマ反応器１においても、非放電部１２が放電部１１を囲むように、放電部１１の左右に分離部８を介して、上下に単位電極２を介して設けられている。非放電部１２は、放電部１１を流通する窒素ガスと分離して並列に窒素ガスを流通させ、単位電極間２外へ放出される窒素ラジカルジェットを囲むように窒素ガスを放出する。
【実施例】
【００５１】
以下、本発明を実施例に基づいてさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００５２】
（実施例１）
９３％アルミナの厚さ０．２５ｍｍテープを用い、外形幅５０ｍｍ、ガス流通方向６０ｍｍで、ギャップ０．５ｍｍの一体型マイクロプラズマジェット反応器１を作製した。放電電極層（第一電極２ａ、第二電極２ｂ）は、厚さ０．０１ｍｍ、４８ｍｍ×４０ｍｍのタングステン導体膜（導電膜３）をアルミナテープ片面に印刷し、その上に印刷していないアルミナテープを積層し、厚さは０．５ｍｍとした。反対電極と対向する導体面積（第一電極２ａと第二電極２ｂの対向する部分の導体面積）が、４８ｍｍ×２０ｍｍとなるように第一電極２ａ及び第二電極２ｂを左右対称に配置した。放電部１１の外側には、ギャップ０．５ｍｍのガス通路（非放電部１２）を設けるようにアルミナシートを加工し、放電電極層、ガス通路層と一体に加圧接合し、一体型の成形体を得た。１５００℃Ｎ２−Ｈ２雰囲気で焼成し、一体型のセラミック製マイクロプラズマジェット反応器を得た（図２Ａ，２Ｂ参照）。
【００５３】
（比較例１）
実施例１と同じ９３％アルミナの厚さ０．２５ｍｍテープを用い、外形幅３０ｍｍ、ガス流通方向６０ｍｍで、ギャップ０．５ｍｍの一体型マイクロプラズマジェット反応器１を作製した（図７Ａ，７Ｂ参照）。放電部１１は、幅２０ｍｍ、ガス流通方向４８ｍｍ、高さ０．５ｍｍで、実施例１の反応器と同じ容積である。
【００５４】
以上の実施例１及び比較例１のマイクロプラズマジェット反応器に、ガス導入部、端子接続部等を有する金属枠を備えたマイクロプラズマジェット発生器とし、さらにナノパルス電源を接続したマイクロプラズマジェット発生装置を作製し、プラズマを発生させた。電極間外に放出された窒素ラジカルジェットは、実施例１が２０ｍｍ、比較例１が５ｍｍとなり、本発明の実施例１は、良好なジェットを形成することができた。
【産業上の利用可能性】
【００５５】
本発明のマイクロプラズマジェット反応器は、各種の加工や表面処理に利用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００５６】
【図１】本発明の実施形態１のプラズマ反応器を示す分解図である。
【図２Ａ】本発明の実施形態１のプラズマ反応器をガス流通方向に垂直な平面で切断した断面図である。
【図２Ｂ】本発明の実施形態１のプラズマ反応器をガス流通方向に沿った平面で切断した断面図である。
【図３Ａ】本発明の実施形態２のプラズマ反応器をガス流通方向に垂直な平面で切断した断面図である。
【図３Ｂ】本発明の実施形態２のプラズマ反応器をガス流通方向に沿った平面で切断した断面図である。
【図４】本発明の実施形態３のプラズマ反応器を示す分解図である。
【図５Ａ】本発明の実施形態３のプラズマ反応器をガス流通方向に垂直な平面で切断した断面図である。
【図５Ｂ】本発明の実施形態３のプラズマ反応器をガス流通方向に沿った平面で切断した断面図である。
【図６】マイクロプラズマジェット発生装置を示すブロック図である。
【図７Ａ】従来のプラズマ反応器をガス流通方向に垂直な平面で切断した断面図である。
【図７Ｂ】従来のプラズマ反応器をガス流通方向に沿った平面で切断した断面図である。
【符号の説明】
【００５７】
１：マイクロプラズマジェット反応器（プラズマ反応器）、２：単位電極、２ａ：第一電極、２ｂ：第二電極、２ｓ：ガス導入流通部側面、２ｔ：単位電極間側面、３：導電膜、４：セラミック誘電体、７：保持部材、８：分離部、９：隔壁板、９ａ：第一隔壁板、９ｂ：第二隔壁板、１１：放電部、１２：非放電部、１５：貫通孔、１７：閉鎖部、１８：開口部、２１：ガス導入流通部、２２：ガス放出流通部、３１：ガス導入部、３２：端子接続部、３５：窒素ガス供給源、３６：ナノパルス電源、１００：マイクロプラズマジェット発生器、１０１：マイクロプラズマジェット発生装置。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、マイクロプラズマジェットを発生するマイクロプラズマジェット反応器、及びマイクロプラズマジェット反応器を備えたマイクロプラズマジェット発生装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
二枚の電極間に誘電体を配置し高電圧の交流、あるいは周期パルス電圧をかけることにより、無声放電が発生し、これによりできるプラズマ場では活性種、ラジカル、イオンが生成され、気体の反応、分解を促進することが知られており、これをエンジン排気ガスや各種の焼却炉排気ガスに含まれる有害成分の除去に利用できることが知られている。また、プラズマジェットを形成し、その生成したプラズマジェットによって、被加工物の加工や各種の表面処理が行われている。
【０００３】
そして、従来の高温プラズマ加工法に対し、プラズマジェットを局所的に絞って発生させるマイクロプラズマジェットが知られている（例えば、特許文献１参照）。マイクロプラズマジェットは、各種の加工や表面処理の適用へ期待されており、例えばマイクロチップ等、各種材料の高速加工や、局所領域の表面処理成膜、微小部材のエッチング、プラスチックシート類の連続表面改質や連続洗浄、プラスチック類およびガラス類の接着強度向上のための改質処理等に適用可能である。
【０００４】
図７Ａ及びに図７Ｂに従来のマイクロプラズマジェット反応器を示す。図７Ａはガス流通方向に垂直な平面で切断した断面図、図７Ｂは、ガス流通方向に沿った平面で切断した断面図である。板状のセラミック誘電体４と、セラミック誘電体４の内部に配設された導電膜３とから形成された単位電極が、間隙を形成して積層されている。この間隙にガスを流通させ、ナノパルス幅の電源と組合せることにより、活性の高い窒素ラジカルジェットを形成することができる。
【０００５】
【特許文献１】特開２００７−１８８７４８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、図７Ａ及び図７Ｂに示すような平行平板型の電極構成で、１ｍｍ以下のマイクロギャップ（間隙）を形成し、ナノパルス幅の電源と組合せることにより、活性の高い窒素ラジカルジェットを形成すると、ジェト長さが数ｍｍと短く、リモートプラズマ法による表面改質では、性能発現するために時間を要していた。表面改質効率を高めるために、ラジカル量を多くし、ジェットを長くするには、プラズマ電位の低い酸素分子を取り込まず、窒素ラジカルのみをジェット化することが有効であることは知られていたが、装置が大型化し、細かなラジカルジェット化は困難であった。
【０００７】
本発明の課題は、装置を大型化せずに、容易に従来よりもジェットの長さの長い窒素ラジカルジェットを形成することのできるマイクロプラズマジェット反応器、及びマイクロプラズマジェット発生装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、セラミックスの積層印刷マイクロ加工技術を応用することで、窒素ラジカルジェットを囲むように窒素ガスを放出するようにマイクロプラズマジェット反応器を構成することにより上記課題を解決しうることを見出した。特に、ガス通路、プラズマ発生部、等を絶縁性の高いセラミックスで一体で構成することにより、より効率の高いプラズマジェットが得られることを見出した。すなわち、本発明によれば、以下のマイクロプラズマジェット反応器、及びマイクロプラズマジェット発生装置が提供される。
【０００９】
［１］ 板状のセラミック誘電体と、前記セラミック誘電体の内部に配設された導電膜とから形成され、互いに対向して所定の間隙を隔てて積層されてなる少なくとも一組の板状の単位電極を有し、一組の前記単位電極である第一電極と第二電極との間の前記単位電極間の前記間隙に窒素ガスを導入し、前記単位電極間に電圧を印加することによって前記単位電極間を放電部としてプラズマを発生させて、前記単位電極間外へ窒素ラジカルジェットを放出するように構成され、さらに前記放電部を流通する前記窒素ガスと分離して並列に窒素ガスを流通させ、前記単位電極間外へ放出される前記窒素ラジカルジェットを囲むように前記窒素ガスを放出するための非放電部を形成する非放電部形成部が前記放電部の周囲に設けられたマイクロプラズマジェット反応器。
【００１０】
［２］ 前記第一電極と前記第二電極が互いに対向して形成された前記間隙の少なくとも一部を前記放電部とし、前記第一電極と前記第二電極のそれぞれの対向面とは反対の面側に、非放電部が形成された前記［１］に記載のマイクロプラズマジェット反応器。
【００１１】
［３］ 前記第一電極及び前記第二電極のそれぞれの前記導電膜が対向する対向領域と対向しない非対向領域とを分離する分離部が前記間隙に設けられ、前記間隙の前記対向領域を前記放電部とし、前記非対向領域を前記非放電部とする前記［２］に記載のマイクロプラズマジェット反応器。
【００１２】
［４］ 前記単位電極の、前記単位電極間の前記間隙とは反対側の面側に、保持部材によって間隙を隔てて保持された隔壁板を備え、前記保持部材及び前記隔壁板によって前記非放電部が形成された前記［１］〜［３］のいずれかに記載のマイクロプラズマジェット反応器。
【００１３】
［５］ 一組の前記単位電極間の前記間隙とは反対面側に窒素ガスを導入して流通させるガス導入流通部を形成するガス導入流通部形成部が設けられ、前記単位電極には、前記ガス導入流通部に面した前記単位電極の前記反対面であるガス導入流通部側面から前記間隙側の単位電極間側面へと貫通する複数の貫通孔が形成され、前記ガス導入流通部から前記貫通孔を流通して前記単位電極間に前記窒素ガスを導入し、前記単位電極間に電圧を印加することによって前記単位電極間を放電部としてプラズマを発生させる前記［１］に記載のマイクロプラズマジェット反応器。
【００１４】
［６］ 一組の前記単位電極間の前記間隙とは反対側の面側に、保持部材によって間隙を隔てて保持され、複数の貫通孔を有する第一隔壁板を備え、前記保持部材及び前記第一隔壁板によって前記ガス導入流通部が形成され、さらに、前記第一隔壁板の前記ガス導入流通部とは反対側の面側に、保持部材によって間隙を隔てて保持された第二隔壁板を備え、前記保持部材及び第二隔壁板によって、前記窒素ラジカルジェットを囲むように窒素ガスを放出するためのガス放出流通部が形成された前記［５］に記載のマイクロプラズマジェット反応器。
【００１５】
［７］ 前記ガス導入流通部は、ガス流通方向において前記ガスの導入側と反対側端部が閉鎖部とされている前記［６］に記載のマイクロプラズマジェット反応器。
【００１６】
［８］ 前記放電部は、前記ガス導入流通部の導入側と反対端部の前記閉鎖部側が開口部とされて前記ガスを排出する前記［７］に記載のマイクロプラズマジェット反応器。
【００１７】
［９］ 前記貫通孔は、前記単位電極に少なくともガス流通方向に並んで形成されている前記［５］〜［８］のいずれかに記載のマイクロプラズマジェット反応器。
【００１８】
［１０］ 前記［１］〜［９］のいずれかに記載のマイクロプラズマジェット反応器を内部に備え、さらに前記窒素ガスを導入するガス導入部及び端子接続部を備えたマイクロプラズマジェット発生器に、ナノパルス電源を接続したマイクロプラズマジェット発生装置。
【発明の効果】
【００１９】
単位電極間を放電部とし、非放電部形成部を放電部の周囲に設けることにより、単位電極間外へ放出される窒素ラジカルジェットを囲むように窒素ガスを放出することができる。これにより、単位電極外に放出される窒素ラジカルジェットを従来よりも長く形成することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
以下、図面を参照しつつ本発明の実施の形態について説明する。本発明は、以下の実施形態に限定されるものではなく、発明の範囲を逸脱しない限りにおいて、変更、修正、改良を加え得るものである。
【００２１】
（実施形態１）
図１、図２Ａ、及び図２Ｂに本発明の実施形態１のマイクロプラズマジェット反応器（以下、単にプラズマ反応器ともいう）を示す。図１は、分解図であり、図２Ａは、ガス流通方向に垂直な平面で切断した断面図、図２Ｂは、ガス流通方向に沿った平面で切断した断面図である。
【００２２】
マイクロプラズマジェット反応器１は、板状のセラミック誘電体４と、セラミック誘電体４の内部に配設された導電膜３とから形成され、互いに対向して所定の間隙を隔てて積層されてなる一組の板状の単位電極２である第一電極２ａと第二電極２ｂを有する。第一電極２ａと第二電極２ｂとの間隙は、２ｍｍ以下、好ましくは、０．１〜１ｍｍとされている。そして、第一電極２ａ及び第二電極２ｂのそれぞれの導電膜３が対向する対向領域と対向しない非対向領域とを分離する分離部８が間隙に設けられている。また、単位電極２ａ，２ｂの、単位電極２ａ，２ｂ間の間隙とは反対側の面側に、保持部材７によって間隙を隔てて保持された隔壁板９を備える。つまり、プラズマ反応器１は、隔壁板９、第一電極２ａ、第二電極２ｂ、隔壁板９の順に保持部材７を介して間隙を有する状態で一体として形成されている。
【００２３】
上記の構成により、プラズマ反応器１は、一組の単位電極２である第一電極２ａと第二電極２ｂとの間の間隙に窒素ガスを導入し、単位電極２ａ，２ｂ間に電圧を印加することによって単位電極２ａ，２ｂ間を放電部１１としてプラズマを発生させて、単位電極２ａ，２ｂ間外へ窒素ラジカルジェットを放出する。また、第一電極２ａと第二電極２ｂとの間隙は、導電膜３の対向領域を放電部１１とし、非対向領域を非放電部１２として分離部８によって分離されている。さらに、一組の単位電極間の間隙とは反対側の面側の隔壁板９と保持部材７によって非放電部１２が形成されている。つまり、隔壁板９及び保持部材７は、非放電部１２を形成する非放電部形成部である。図２Ａの断面図においては、非放電部１２が放電部１１を囲むように、放電部１１の左右に分離部８を介して、上下に単位電極２を介して設けられている。上記のように、本発明のプラズマ反応器１は、第一電極２ａと第二電極２ｂが互いに対向して形成された間隙の少なくとも一部を放電部１１、間隙のその他の部分を非放電部１２とし、さらに第一電極２ａと第二電極２ｂのそれぞれの対向面とは反対の面側に、非放電部１２が形成されている。非放電部１２は、放電部１１を流通する窒素ガスと分離して並列に窒素ガスを流通させ、単位電極間２外へ放出される窒素ラジカルジェットを囲むように窒素ガスを放出する。
【００２４】
本実施形態に用いられる導電膜３は、導電性に優れた金属を主成分とすることが好ましく、例えば、導電膜３の主成分としては、タングステン、モリブデン、マンガン、クロム、チタン、ジルコニウム、ニッケル、鉄、銀、銅、白金、及びパラジウムからなる群から選ばれる少なくとも一種の金属を好適例として挙げることができる。なお、本実施形態において、主成分とは、成分の５０質量％以上を占めるものをいう。導電膜３は、上記金属成分に、セラミック基材成分あるいはガラス成分を添加したサーメットとすることが、一体焼成で、基材と導電膜の密着性を向上することに適することもある。
【００２５】
単位電極２を構成する導電膜３の厚さとしては、導電膜３と基材との密着性確保の理由から、０．００１〜０．１ｍｍであることが好ましく、さらに、０．００５〜０．０５ｍｍであることが好ましい。
【００２６】
単位電極２において、導電膜３は、テープ状のセラミック誘電体４に塗工されて配設されたものであることが好ましく、具体的な塗工の方法としては、例えば、印刷、ローラ、スプレー、静電塗装、ディップ、ナイフコータ等を好適例としてあげることができる。このような方法によれば、塗工後の表面の平滑性に優れ、且つ厚さの薄い導電膜３を容易に形成することができる。
【００２７】
導電膜３をテープ状のセラミック体に塗工する際には、導電膜３の主成分として挙げた金属の粉末と、有機バインダーと、テルピネオール等の溶剤とを混合して導体ペーストを形成し、上述した方法でテープ状のセラミック誘電体４に塗工することで形成することができる。また、テープ状のセラミック誘電体４との密着性及び焼結性を向上させるべく、必要に応じて上述した導体ペーストに添加剤を加えてもよい。
【００２８】
また、単位電極２を構成するセラミック誘電体４（テープ状のセラミック体）は、上述したように誘電体としての機能を有するものであり、導電膜３がセラミック誘電体４の内部に配設された状態で用いられることにより、導電膜３単独で放電を行う場合と比較して、アーク等の片寄った放電を減少させ、ファインストリーマ放電を複数の箇所で生じさせることが可能となる。このような複数のファインストリーマ放電は、アーク等の放電に比して流れる電流が少ないために、消費電力を削減することができ、さらに、誘電体が存在することにより、単位電極２間に流れる電流が制限されて、温度上昇を伴わない消費エネルギーの少ないノンサーマルプラズマを発生させることができる。
【００２９】
セラミック誘電体４は、誘電率の高い材料を主成分とすることが好ましく、例えば、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、酸化珪素、ムライト、コージェライト、チタン−バリウム系酸化物、マグネシウム−カルシウム−チタン系酸化物、バリウム−チタン−亜鉛系酸化物、窒化珪素、窒化アルミニウム等を好適に用いることができる。これらの材料の中から、被処理流体の各成分の反応に適した強さのプラズマを発生させるのに適した材料を適宜選択し、それぞれを組み合わせて単位電極とすることが好ましい。また、耐熱衝撃性にも優れた材料を主成分とすることによって、プラズマ発生電極を高温条件下においても運用することが可能となる。
【００３０】
例えば、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）にガラス成分を添加した低温焼成基板材料（ＬＴＣＣ）に導体として銅メタライズを用いることができる。銅メタライズを用いるため、抵抗が低く、放電効率の高い電極が造られるため、電極の大きさを小さくできる。そして、熱応力を回避した設計が可能となり、強度が低い問題が解消される。また、チタン酸バリウム、マグネシウム−カルシウム−チタン系酸化物、バリウム−チタン−亜鉛系酸化物等の誘電率の高い材料で電極を造る場合、放電効率が高いため、電極の大きさを小さくできるため、熱膨脹が高いことによる熱応力の発生を、小さくできる構造体設計が可能である。
【００３１】
セラミック誘電体４の比誘電率は、発生させようとするプラズマの強さにより適宜決定することができるが、通常、２．５〜５０の範囲で選択することが好ましい。
【００３２】
また、セラミック誘電体４をテープ状のセラミック体から形成するときには、テープ状のセラミック体の厚さについては、特に限定されることはないが、０．１〜３ｍｍであることが好ましい。テープ状のセラミック体の厚さが、０．１ｍｍ未満であると、隣接する一対の単位電極２間の電気絶縁性を確保することができないことがある。また、テープ状のセラミック体の厚さが３ｍｍを超えると、小型化の妨げになるとともに、電極間距離が長くなることによる負荷電圧の増大につながり効率が低下することがある。
【００３３】
テープ状のセラミック体は、セラミック基板用のセラミックグリーンシートを好適に用いることができる。このセラミックグリーンシートは、グリーンシート製作用のスラリー又はペーストを、ドクターブレード法、カレンダー法、印刷法、リバースロールコータ法等の従来公知の手法に従って、所定の厚さとなるように成形して形成することができる。このようにして形成されたセラミックグリーンシートは、切断、切削、打ち抜き、連通孔の形成等の加工を施したり、複数枚のグリーンシートを積層した状態で熱圧着等によって一体的な積層物として用いてもよい。
【００３４】
上述したグリーンシート製作用のスラリー又はペーストは、所定のセラミック粉末に適当なバインダー、焼結助剤、可塑剤、分散剤、有機溶媒等を配合して調整したものを好適に用いることができ、例えば、このセラミック粉末としては、アルミナ、ムライト、コージェライト、ジルコニア、シリカ、窒化珪素、窒化アルミニウム、セラミックガラス、ガラス等の粉末を好適例として挙げることができる。また、焼結助剤としては、酸化ケイ素、酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化チタン、酸化ジルコニウム等を好適例として挙げることができる。なお、焼結助剤は、セラミック粉末１００質量部に対して、３〜１０質量部加えることが好ましい。可塑剤、分散剤及び有機溶媒については、従来公知の方法に用いられている可塑剤、分散剤及び有機溶媒を好適に用いることができる。
【００３５】
また、セラミック誘電体４の気孔率は、０．１〜１０％であることが好ましく、さらに０．１〜１％であることが好ましい。このように構成することによって、セラミック誘電体４を備えた単位電極２間に効率よくプラズマを発生させることが可能となり、省エネルギー化を実現することができる。
【００３６】
図６に示すように、以上の構成のセラミック一体型として形成されたプラズマ反応器１を内部に備え、さらに窒素ガス供給源３５からの窒素ガスを導入するガス導入部３１及び端子接続部３２を金属枠等により備えたマイクロプラズマジェット発生器１００を作製する。そして、マイクロプラズマジェット発生器１００の端子接続部３２にナノパルス電源３６を接続したマイクロプラズマジェット発生装置１０１とする。
【００３７】
なお、ナノパルス電源とは、パルス半値幅を１マイクロ秒以下に制御でき、一対の電極に対してパルス電圧を印加する電源である。周期的に電圧が加えられる電源であれは用いることができる。中でも、（ａ）ピーク電圧が１ｋＶ以上で、かつ１秒当たりのパルス数が１以上のパルス波形、（ｂ）ピーク電圧が１ｋＶ以上で、かつ周波数が１以上の交流電圧波形、（ｃ）電圧が１ｋＶ以上の直流波形、又は、（ｄ）これらのいずれかを重畳してなる電圧波形、を供給することができる電源であることが好ましい。そして、ピーク電圧１〜２０ｋＶの電源であることが好ましく、ピーク電圧が５〜１０ｋＶの電源を用いることが更に好ましい。パルス幅は、半値幅で５０〜３００ｎｓ程度であることが好ましい。このような電源としては、例えば、静電誘導型サイリスタ（ＳＩサイリスタ）を用い、誘導エネルギー蓄積型の高電圧パルス電源等を挙げることができる。
【００３８】
以上のようなマイクロプラズマジェット発生装置１０１によって、窒素ガスを放電部１１及び非放電部１２の一方の端部から他方の端部へと流通させつつ、第一電極２ａ及び第二電極２ｂに、独立して制御された電力を投入することにより、第一電極２ａ及び第二電極２ｂ間にプラズマを発生させ、放電部１１の下流側端部から窒素ラジカルジェットを放出させることができる。下流側端部から放出される窒素ラジカルジェットは、非放電部１２の下流側端部から放出される窒素ガスに囲まれているため、従来よりも、より長いジェットとなることができる。
【００３９】
なお、窒素ラジカルは高い活性エネルギーを持ち、かつラジカル寿命が長いのが特徴であり、本発明のプラズマ反応器１によって長いジェットを作ることが可能となる。よって処理対象は、シート状の物だけに限らず、数ｃｍの凹凸のあるものも表面処理することができる。また、プラズマ反応器１は、大気から酸素を取り込まない構造であるため、毒性のあるオゾンが発生せず、排気の必要がない。さらにオゾンや酸素プラズマを含まないため、それらに弱い材料の表面処理が可能である。例えば天然ゴムを含んだような材料にオゾンによる表面改質処理はできないが、本発明のプラズマ反応器１の窒素プラズマを用いれば可能である。
【００４０】
（実施形態２）
次に、図３Ａ及び図３Ｂに、本発明の実施形態２のプラズマ反応器１を示す。図３Ａは、ガス流通方向に垂直な平面で切断した断面図、図３Ｂは、ガス流通方向に沿った平面で切断した断面図である。
【００４１】
実施形態２のプラズマ反応器１は、実施形態１のプラズマ反応器１と同様に、板状のセラミック誘電体４と、セラミック誘電体４の内部に配設された導電膜３とから形成され、互いに対向して所定の間隙を隔てて積層されてなる一組の板状の単位電極２である第一電極２ａと第二電極２ｂを有する。第一電極２ａと第二電極２ｂとの間隙は、２ｍｍ以下、好ましくは、０．１〜１ｍｍとされている。そして、第一電極２ａ及び第二電極２ｂのそれぞれの導電膜３が対向する対向領域と対向しない非対向領域とを分離する分離部８が間隙に設けられている。
【００４２】
そして、一組の単位電極２ａ，２ｂ間の間隙とは反対面側に窒素ガスを導入して流通させるガス導入流通部２１を形成するガス導入流通部形成部が設けられている。具体的には、一組の単位電極２ａ，２ｂ間の間隙とは反対側の面側に、保持部材７によって間隙を隔てて保持される隔壁板を備え、保持部材７及び隔壁板９によってガス導入流通部２１が形成されている。単位電極２ａ，２ｂには、ガス導入流通部２１に面した単位電極２ａ，２ｂの反対面であるガス導入流通部側面２ｓから間隙側の単位電極間側面２ｔへと貫通する複数の貫通孔１５が形成されている。隔壁板９及び保持部材７は、ガス導入流通部（非放電部１２）２１を形成するガス導入流通部形成部である。
【００４３】
貫通孔１５は、単位電極２に少なくともガス流通方向に並んで形成されている。ガス流通方向に並んで貫通孔が形成されているため、放電部１１のどの部位にも、処理前のガスが導入されるため、プラズマ反応は放電部１１のどの位置でも効率良く行われ、密度の高い窒素ラジカルジェットを形成することができる。
【００４４】
以上の構成により、プラズマ反応器１は、ガス導入流通部２１から貫通孔１５を流通して単位電極２ａ，２ｂ間に窒素ガスを導入し、単位電極２ａ，２ｂ間に電圧を印加することによって単位電極２ａ，２ｂ間を放電部１１としてプラズマを発生させて、単位電極２ａ，２ｂ間外へ窒素ラジカルジェットを放出する。実施形態２のプラズマ反応器１においても、非放電部１２が放電部１１を囲むように、放電部１１の左右に分離部８を介して、上下に単位電極２を介して設けられている。非放電部１２は、放電部１１を流通する窒素ガスと分離して並列に窒素ガスを流通させ、単位電極間２外へ放出される窒素ラジカルジェットを囲むように窒素ガスを放出する。
【００４５】
（実施形態３）
図４、図５Ａ、及び図５Ｂに本発明の実施形態３のプラズマ反応器１を示す。図４は、分解図であり、図５Ａは、ガス流通方向に垂直な平面で切断した断面図、図５Ｂは、ガス流通方向に沿った平面で切断した断面図である。
【００４６】
実施形態３のプラズマ反応器１は、実施形態１，２のプラズマ反応器１と同様に、板状のセラミック誘電体４と、セラミック誘電体４の内部に配設された導電膜３とから形成され、互いに対向して所定の間隙を隔てて積層されてなる一組の板状の単位電極２である第一電極２ａと第二電極２ｂを有する。第一電極２ａと第二電極２ｂとの間隙は、２ｍｍ以下、好ましくは、１〜０．１ｍｍとされている。そして、第一電極２ａ及び第二電極２ｂのそれぞれの導電膜３が対向する対向領域と対向しない非対向領域とを分離する分離部８が間隙に設けられている。
【００４７】
そして、一組の単位電極２ａ，２ｂ間の間隙とは反対面側に窒素ガスを導入して流通させるガス導入流通部２１を形成するガス導入流通部形成部が設けられている。具体的には、一組の単位電極２ａ，２ｂ間の間隙とは反対側の面側に、保持部材７によって間隙を隔てて保持され、複数の貫通孔１５を有する第一隔壁板９ａを備え、保持部材７及び第一隔壁板９ａによってガス導入流通部２１が形成されている。つまり、第一隔壁板９ａ及び、単位電極２と第一隔壁板９ａとを介する保持部材７は、ガス導入流通部（非放電部）２１を形成するガス導入流通部形成部である。
【００４８】
さらに、第一隔壁板９ａのガス導入流通部２１とは反対側の面側に、保持部材７によって間隙を隔てて保持された第二隔壁板９ｂを備え、保持部材７及び第二隔壁板９ｂによって、窒素ラジカルジェットを囲むように窒素ガスを放出するためのガス放出流通部２２が形成されている。つまり、第二隔壁板９ｂ及び、第一隔壁板９ａと第二隔壁板９ｂとを介する保持部材７は、ガス放出流通部（非放電部１２）２２を形成するガス放出流通部形成部である。
【００４９】
貫通孔１５は、単位電極２に少なくともガス流通方向に並んで形成されており、ガス導入流通部２１は、ガス流通方向においてガスの導入側と反対側端部が閉鎖部１７とされている。ガス流通方向に並んで貫通孔１５が形成されているため、放電部１１のどの部位にも、処理前のガスが導入されるため、プラズマ反応は放電部１１のどの位置でも効率良く行われ、密度の高い窒素ラジカルジェットを形成することができる。放電部１１は、ガス導入流通部２１の導入側と反対端部の閉鎖部１７側が開口部１８とされてガスを排出する。
【００５０】
以上の構成により、プラズマ反応器１は、ガス導入流通部２１から貫通孔１５を流通して単位電極２ａ，２ｂ間に窒素ガスを導入し、単位電極２ａ，２ｂ間に電圧を印加することによって単位電極２ａ，２ｂ間を放電部１１としてプラズマを発生させて、単位電極２ａ，２ｂ間外へ窒素ラジカルジェットを放出する。実施形態３のプラズマ反応器１においても、非放電部１２が放電部１１を囲むように、放電部１１の左右に分離部８を介して、上下に単位電極２を介して設けられている。非放電部１２は、放電部１１を流通する窒素ガスと分離して並列に窒素ガスを流通させ、単位電極間２外へ放出される窒素ラジカルジェットを囲むように窒素ガスを放出する。
【実施例】
【００５１】
以下、本発明を実施例に基づいてさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００５２】
（実施例１）
９３％アルミナの厚さ０．２５ｍｍテープを用い、外形幅５０ｍｍ、ガス流通方向６０ｍｍで、ギャップ０．５ｍｍの一体型マイクロプラズマジェット反応器１を作製した。放電電極層（第一電極２ａ、第二電極２ｂ）は、厚さ０．０１ｍｍ、４８ｍｍ×４０ｍｍのタングステン導体膜（導電膜３）をアルミナテープ片面に印刷し、その上に印刷していないアルミナテープを積層し、厚さは０．５ｍｍとした。反対電極と対向する導体面積（第一電極２ａと第二電極２ｂの対向する部分の導体面積）が、４８ｍｍ×２０ｍｍとなるように第一電極２ａ及び第二電極２ｂを左右対称に配置した。放電部１１の外側には、ギャップ０．５ｍｍのガス通路（非放電部１２）を設けるようにアルミナシートを加工し、放電電極層、ガス通路層と一体に加圧接合し、一体型の成形体を得た。１５００℃Ｎ２−Ｈ２雰囲気で焼成し、一体型のセラミック製マイクロプラズマジェット反応器を得た（図２Ａ，２Ｂ参照）。
【００５３】
（比較例１）
実施例１と同じ９３％アルミナの厚さ０．２５ｍｍテープを用い、外形幅３０ｍｍ、ガス流通方向６０ｍｍで、ギャップ０．５ｍｍの一体型マイクロプラズマジェット反応器１を作製した（図７Ａ，７Ｂ参照）。放電部１１は、幅２０ｍｍ、ガス流通方向４８ｍｍ、高さ０．５ｍｍで、実施例１の反応器と同じ容積である。
【００５４】
以上の実施例１及び比較例１のマイクロプラズマジェット反応器に、ガス導入部、端子接続部等を有する金属枠を備えたマイクロプラズマジェット発生器とし、さらにナノパルス電源を接続したマイクロプラズマジェット発生装置を作製し、プラズマを発生させた。電極間外に放出された窒素ラジカルジェットは、実施例１が２０ｍｍ、比較例１が５ｍｍとなり、本発明の実施例１は、良好なジェットを形成することができた。
【産業上の利用可能性】
【００５５】
本発明のマイクロプラズマジェット反応器は、各種の加工や表面処理に利用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００５６】
【図１】本発明の実施形態１のプラズマ反応器を示す分解図である。
【図２Ａ】本発明の実施形態１のプラズマ反応器をガス流通方向に垂直な平面で切断した断面図である。
【図２Ｂ】本発明の実施形態１のプラズマ反応器をガス流通方向に沿った平面で切断した断面図である。
【図３Ａ】本発明の実施形態２のプラズマ反応器をガス流通方向に垂直な平面で切断した断面図である。
【図３Ｂ】本発明の実施形態２のプラズマ反応器をガス流通方向に沿った平面で切断した断面図である。
【図４】本発明の実施形態３のプラズマ反応器を示す分解図である。
【図５Ａ】本発明の実施形態３のプラズマ反応器をガス流通方向に垂直な平面で切断した断面図である。
【図５Ｂ】本発明の実施形態３のプラズマ反応器をガス流通方向に沿った平面で切断した断面図である。
【図６】マイクロプラズマジェット発生装置を示すブロック図である。
【図７Ａ】従来のプラズマ反応器をガス流通方向に垂直な平面で切断した断面図である。
【図７Ｂ】従来のプラズマ反応器をガス流通方向に沿った平面で切断した断面図である。
【符号の説明】
【００５７】
１：マイクロプラズマジェット反応器（プラズマ反応器）、２：単位電極、２ａ：第一電極、２ｂ：第二電極、２ｓ：ガス導入流通部側面、２ｔ：単位電極間側面、３：導電膜、４：セラミック誘電体、７：保持部材、８：分離部、９：隔壁板、９ａ：第一隔壁板、９ｂ：第二隔壁板、１１：放電部、１２：非放電部、１５：貫通孔、１７：閉鎖部、１８：開口部、２１：ガス導入流通部、２２：ガス放出流通部、３１：ガス導入部、３２：端子接続部、３５：窒素ガス供給源、３６：ナノパルス電源、１００：マイクロプラズマジェット発生器、１０１：マイクロプラズマジェット発生装置。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
板状のセラミック誘電体と、前記セラミック誘電体の内部に配設された導電膜とから形成され、互いに対向して所定の間隙を隔てて積層されてなる少なくとも一組の板状の単位電極を有し、
一組の前記単位電極である第一電極と第二電極との間の前記単位電極間の前記間隙に窒素ガスを導入し、前記単位電極間に電圧を印加することによって前記単位電極間を放電部としてプラズマを発生させて、前記単位電極間外へ窒素ラジカルジェットを放出するように構成され、
さらに前記放電部を流通する前記窒素ガスと分離して並列に窒素ガスを流通させ、前記単位電極間外へ放出される前記窒素ラジカルジェットを囲むように前記窒素ガスを放出するための非放電部を形成する非放電部形成部が前記放電部の周囲に設けられたマイクロプラズマジェット反応器。
【請求項２】
前記第一電極と前記第二電極が互いに対向して形成された前記間隙の少なくとも一部を前記放電部とし、前記第一電極と前記第二電極のそれぞれの対向面とは反対の面側に、非放電部が形成された請求項１に記載のマイクロプラズマジェット反応器。
【請求項３】
前記第一電極及び前記第二電極のそれぞれの前記導電膜が対向する対向領域と対向しない非対向領域とを分離する分離部が前記間隙に設けられ、前記間隙の前記対向領域を前記放電部とし、前記非対向領域を前記非放電部とする請求項２に記載のマイクロプラズマジェット反応器。
【請求項４】
前記単位電極の、前記単位電極間の前記間隙とは反対側の面側に、保持部材によって間隙を隔てて保持された隔壁板を備え、前記保持部材及び前記隔壁板によって前記非放電部が形成された請求項１〜３のいずれか１項に記載のマイクロプラズマジェット反応器。
【請求項５】
一組の前記単位電極間の前記間隙とは反対面側に窒素ガスを導入して流通させるガス導入流通部を形成するガス導入流通部形成部が設けられ、
前記単位電極には、前記ガス導入流通部に面した前記単位電極の前記反対面であるガス導入流通部側面から前記間隙側の単位電極間側面へと貫通する複数の貫通孔が形成され、
前記ガス導入流通部から前記貫通孔を流通して前記単位電極間に前記窒素ガスを導入し、前記単位電極間に電圧を印加することによって前記単位電極間を放電部としてプラズマを発生させる請求項１に記載のマイクロプラズマジェット反応器。
【請求項６】
一組の前記単位電極間の前記間隙とは反対側の面側に、保持部材によって間隙を隔てて保持され、複数の貫通孔を有する第一隔壁板を備え、前記保持部材及び前記第一隔壁板によって前記ガス導入流通部が形成され、
さらに、前記第一隔壁板の前記ガス導入流通部とは反対側の面側に、保持部材によって間隙を隔てて保持された第二隔壁板を備え、前記保持部材及び第二隔壁板によって、前記窒素ラジカルジェットを囲むように窒素ガスを放出するためのガス放出流通部が形成された請求項５に記載のマイクロプラズマジェット反応器。
【請求項７】
前記ガス導入流通部は、ガス流通方向において前記ガスの導入側と反対側端部が閉鎖部とされている請求項６に記載のマイクロプラズマジェット反応器。
【請求項８】
前記放電部は、前記ガス導入流通部の導入側と反対端部の前記閉鎖部側が開口部とされて前記ガスを排出する請求項７に記載のマイクロプラズマジェット反応器。
【請求項９】
前記貫通孔は、前記単位電極に少なくともガス流通方向に並んで形成されている請求項５〜８のいずれか１項に記載のマイクロプラズマジェット反応器。
【請求項１０】
請求項１〜９のいずれか１項に記載のマイクロプラズマジェット反応器を内部に備え、さらに前記窒素ガスを導入するガス導入部及び端子接続部を備えたマイクロプラズマジェット発生器に、ナノパルス電源を接続したマイクロプラズマジェット発生装置。
【請求項１】
板状のセラミック誘電体と、前記セラミック誘電体の内部に配設された導電膜とから形成され、互いに対向して所定の間隙を隔てて積層されてなる少なくとも一組の板状の単位電極を有し、
一組の前記単位電極である第一電極と第二電極との間の前記単位電極間の前記間隙に窒素ガスを導入し、前記単位電極間に電圧を印加することによって前記単位電極間を放電部としてプラズマを発生させて、前記単位電極間外へ窒素ラジカルジェットを放出するように構成され、
さらに前記放電部を流通する前記窒素ガスと分離して並列に窒素ガスを流通させ、前記単位電極間外へ放出される前記窒素ラジカルジェットを囲むように前記窒素ガスを放出するための非放電部を形成する非放電部形成部が前記放電部の周囲に設けられたマイクロプラズマジェット反応器。
【請求項２】
前記第一電極と前記第二電極が互いに対向して形成された前記間隙の少なくとも一部を前記放電部とし、前記第一電極と前記第二電極のそれぞれの対向面とは反対の面側に、非放電部が形成された請求項１に記載のマイクロプラズマジェット反応器。
【請求項３】
前記第一電極及び前記第二電極のそれぞれの前記導電膜が対向する対向領域と対向しない非対向領域とを分離する分離部が前記間隙に設けられ、前記間隙の前記対向領域を前記放電部とし、前記非対向領域を前記非放電部とする請求項２に記載のマイクロプラズマジェット反応器。
【請求項４】
前記単位電極の、前記単位電極間の前記間隙とは反対側の面側に、保持部材によって間隙を隔てて保持された隔壁板を備え、前記保持部材及び前記隔壁板によって前記非放電部が形成された請求項１〜３のいずれか１項に記載のマイクロプラズマジェット反応器。
【請求項５】
一組の前記単位電極間の前記間隙とは反対面側に窒素ガスを導入して流通させるガス導入流通部を形成するガス導入流通部形成部が設けられ、
前記単位電極には、前記ガス導入流通部に面した前記単位電極の前記反対面であるガス導入流通部側面から前記間隙側の単位電極間側面へと貫通する複数の貫通孔が形成され、
前記ガス導入流通部から前記貫通孔を流通して前記単位電極間に前記窒素ガスを導入し、前記単位電極間に電圧を印加することによって前記単位電極間を放電部としてプラズマを発生させる請求項１に記載のマイクロプラズマジェット反応器。
【請求項６】
一組の前記単位電極間の前記間隙とは反対側の面側に、保持部材によって間隙を隔てて保持され、複数の貫通孔を有する第一隔壁板を備え、前記保持部材及び前記第一隔壁板によって前記ガス導入流通部が形成され、
さらに、前記第一隔壁板の前記ガス導入流通部とは反対側の面側に、保持部材によって間隙を隔てて保持された第二隔壁板を備え、前記保持部材及び第二隔壁板によって、前記窒素ラジカルジェットを囲むように窒素ガスを放出するためのガス放出流通部が形成された請求項５に記載のマイクロプラズマジェット反応器。
【請求項７】
前記ガス導入流通部は、ガス流通方向において前記ガスの導入側と反対側端部が閉鎖部とされている請求項６に記載のマイクロプラズマジェット反応器。
【請求項８】
前記放電部は、前記ガス導入流通部の導入側と反対端部の前記閉鎖部側が開口部とされて前記ガスを排出する請求項７に記載のマイクロプラズマジェット反応器。
【請求項９】
前記貫通孔は、前記単位電極に少なくともガス流通方向に並んで形成されている請求項５〜８のいずれか１項に記載のマイクロプラズマジェット反応器。
【請求項１０】
請求項１〜９のいずれか１項に記載のマイクロプラズマジェット反応器を内部に備え、さらに前記窒素ガスを導入するガス導入部及び端子接続部を備えたマイクロプラズマジェット発生器に、ナノパルス電源を接続したマイクロプラズマジェット発生装置。
【図１】
【図２Ａ】
【図２Ｂ】
【図３Ａ】
【図３Ｂ】
【図４】
【図５Ａ】
【図５Ｂ】
【図６】
【図７Ａ】
【図７Ｂ】
【図２Ａ】
【図２Ｂ】
【図３Ａ】
【図３Ｂ】
【図４】
【図５Ａ】
【図５Ｂ】
【図６】
【図７Ａ】
【図７Ｂ】
【公開番号】特開２００９−２４５６４６（Ｐ２００９−２４５６４６Ａ）
【公開日】平成２１年１０月２２日（２００９．１０．２２）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００８−８８１０１（Ｐ２００８−８８１０１）
【出願日】平成２０年３月２８日（２００８．３．２８）
【出願人】（０００００４０６４）日本碍子株式会社 (2,325)
【公開日】平成２１年１０月２２日（２００９．１０．２２）
【国際特許分類】
【出願日】平成２０年３月２８日（２００８．３．２８）
【出願人】（０００００４０６４）日本碍子株式会社 (2,325)
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