使用済核燃料再処理方法
【課題】
使用済核燃料の再処理設備の安定的運用を確保する。
【解決手段】
フッ化装置２で使用済核燃料にフッ素を作用させて揮発させたフッ化物中のプルトニウムフッ化物をＰｕ固定化装置４内で固定化剤１０により固定化させ、前記固定化されたプルトニウムフッ化物は固定化剤とともに酸化物転換装置７で水蒸気と反応させて混合酸化物燃料の原料とし、固定化されなかったものはＵ精製装置６にて六フッ化ウランに再生される。前記固定化する過程で採用される固定化剤は、内部に固定化剤の母材ＵＯ2 を充填したＰｕ固定化装置４のその内部を真空ポンプ５で引いて除湿し、除湿したその内部にて、母材を固定化剤に調製するための反応流体であるフッ素を流量コントローラ３を通じてその内部に流して除湿乾燥環境下で調製される。
使用済核燃料の再処理設備の安定的運用を確保する。
【解決手段】
フッ化装置２で使用済核燃料にフッ素を作用させて揮発させたフッ化物中のプルトニウムフッ化物をＰｕ固定化装置４内で固定化剤１０により固定化させ、前記固定化されたプルトニウムフッ化物は固定化剤とともに酸化物転換装置７で水蒸気と反応させて混合酸化物燃料の原料とし、固定化されなかったものはＵ精製装置６にて六フッ化ウランに再生される。前記固定化する過程で採用される固定化剤は、内部に固定化剤の母材ＵＯ2 を充填したＰｕ固定化装置４のその内部を真空ポンプ５で引いて除湿し、除湿したその内部にて、母材を固定化剤に調製するための反応流体であるフッ素を流量コントローラ３を通じてその内部に流して除湿乾燥環境下で調製される。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原子力発電所で発生する使用済核燃料の再処理方法に関係する。
【背景技術】
【０００２】
使用済核燃料を再処理し、使用済核燃料中に含まれるウラン及びウランとプルトニウムの混合物を取出す方法には、フッ化物揮発法と呼ばれる方法がある。フッ化物揮発法において、使用済核燃料にフッ素を作用させて揮発させ、揮発したフッ化物からプルトニウムフッ化物を取出す方法として、ＵＯ2Ｆ2等の固定化剤にプルトニウムフッ化物を固定化させ、固定化剤と共にプルトニウムフッ化物を取出す方法が公知である（例えば、特許文献１参照）。
【０００３】
【特許文献１】特開２００４−２３３０６６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
プルトニウムフッ化物の固定化剤にＵＯ2Ｆ2を用いた特開２００４−２３３０６６号公報に記載の方法は、ＵＯ2Ｆ2にＰｕＦ6 を選択的に固定化することができ、また、プルトニウムフッ化物を固定化したＵＯ2Ｆ2を酸化物転換することで、ウランとプルトニウムの混合酸化物を得ることができ、得られたウランとプルトニウムの混合酸化物を混合酸化物燃料（ＭＯＸ燃料）の原料にできるなど、優れた使用済核燃料再処理方法である。しかしながら、固定化剤であるＵＯ2Ｆ2は吸湿性が高く、取扱いに注意しなければ、水分を含むことによる固定化剤としての性能低下や、水分の使用済核燃料再処理設備への混入による、使用済核燃料再処理機器などの腐食などが懸念される。
【０００５】
従って、本発明の目的は、プルトニウムフッ化物の固定化剤に極力水分が入り込まないようにしながら、使用済核燃料の再処理ができる方法やプルトニウムフッ化物の固定化剤を極力水分が入り込まないように調製する方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明の課題を解決するための手段の基本要件は、使用済核燃料にフッ素を作用させて揮発させるフッ化工程と、前記フッ化工程で揮発したフッ化物からプルトニウムフッ化物を固定化剤に固定化する工程を備えた使用済核燃料再処理方法において、前記固定化する工程の前に、前記固定化の処理を行う系統内で前記固定化を行う場所と前記母材とに除湿処理を施し、前記系統内で前記母材を前記固定化剤に調製する反応剤流体を作用させることで前記母材に前記固定化剤を調製する工程を有する使用済核燃料再処理方法である。
【０００７】
更には、プルトニウムフッ化物を固定化剤に固定化する系統内に、前記固定化剤の母材を前記系統内に入れたまま、除湿処理を施し、前記系統内で前記系統内の前記母材に前記母材を固定化剤に調製する反応剤流体を作用させて前記固定化剤を調製する使用済核燃料再処理に用いる固定化剤の調製方法である。
【０００８】
更には、使用済核燃料にフッ素を作用させて揮発させるフッ化工程と、前記フッ化工程で揮発したフッ化物からプルトニウムフッ化物を固定化剤に固定化する工程と、前記固定化されたプルトニウムフッ化物を処理する酸化物転換工程とを備えた使用済核燃料再処理方法において、前記固定化の工程の前に、前記固定化で使用する固定化装置内部に前記固定化剤の母材を充填し、前記母材を充填した前記固定化装置内部を除湿し、前記母材を加熱しながら前記母材を前記固定化剤に調製する反応剤流体を作用させることで、前記母材の少なくとも表面に前記固定化剤を調製する工程を有することを特徴とする使用済核燃料再処理方法である。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、プルトニウムフッ化物の固定化剤が除湿された系統内部で取扱われることになるため、固定化剤の水分が増加する機会を少なくして、固定化剤の性能が安定する。
【００１０】
また、その固定化剤を用いた使用済核燃料再処理方法を実施する各設備に水分を極力混入させないように出来るので、使用済核燃料再処理方法を実施する機器の腐食を防止することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
使用済核燃料にフッ素を作用させ揮発させたフッ化物から、プルトニウムフッ化物を固定化して取出す工程で使用する、プルトニウムフッ化物固定化装置（以下、Ｐｕ固定化装置とも言う。）に、プルトニウムフッ化物の固定化剤の母材となる物質をあらかじめ充填しておき、Ｐｕ固定化装置内を密閉した状態にした後に、水分を除去し、母材にフッ素ガスを作用させてプルトニウムフッ化物の固定化剤を調製する。
【実施例１】
【００１２】
本発明に係る使用済核燃料再処理方法の第１実施例を図１及び図２を用いて説明する。
【００１３】
図１は、フッ化物揮発法による使用済核燃料再処理方法において使用済核燃料にフッ素を作用させて揮発させるフッ化工程と、フッ化工程で揮発したフッ化物からプルトニウムフッ化物を固定化剤と共に取出す取出し工程とを備えた使用済核燃料再処理方法の構成説明図である。
【００１４】
まず、本実施例における使用済核燃料再処理方法の説明に先立ち、図１の説明をする。本実施例では、原子力発電所から取出される使用済核燃料は、使用済核燃料脱被覆装置１にて、燃料被覆管からの分離と使用済核燃料の粉体化を行った後に、使用済核燃料脱被覆装置１とフッ化装置２を結んだ配管を通じて、不活性ガスによりフッ化装置２へ移送される。または、使用済核燃料脱被覆装置１からフッ化装置２へ密閉されたコンテナにより移送してもよい。
【００１５】
フッ化装置２では、粉体化した使用済核燃料にフッ素ガスを作用させ、使用済核燃料をフッ化させるフッ化工程が実施される。使用済核燃料をフッ化させる際は、フッ素供給ライン８は使用しない。フッ化装置２内部で、使用済核燃料に含まれていたウラン及びプルトニウムは、ＵＦ6 およびＰｕＦ6 となり揮発し（式（１）および（２））、揮発した核分裂生成物のフッ化物などとともに、Ｐｕ固定化装置４に導入されて固定化工程を受ける。
【００１６】
使用済核燃料に含まれる物質のうち、フッ化装置２において揮発しなかったものは、後段の酸化物転換装置７へフッ化装置２と酸化物転換装置７を結んだ配管を通じて、不活性ガスにより送られて酸化物転換工程を受ける。または、フッ化装置２から酸化物転換装置７へ密閉されたコンテナで移送してもよい。
【００１７】
ＵＯ2＋３Ｆ2 → ＵＦ6＋Ｏ2 （１）
ＰｕＯ2＋３Ｆ2 → ＰｕＦ6＋Ｏ2 （２）
Ｐｕ固定化装置４には、プルトニウムフッ化物を固定化する固定化剤としてＵＯ2Ｆ2が充填されており、ＵＯ2Ｆ2によりＰｕＦ6はＰｕＦ4として固定化される（式（３））。
【００１８】
２ＰｕＦ6＋ＵＯ2Ｆ2 → ＰｕＦ4＋２ＵＦ6＋２Ｏ2 （３）
ＵＦ6 及び揮発性の核分裂生成物のフッ化物などは、Ｐｕ固定化装置４を通過し、Ｕ精製装置６で核分裂生成物のフッ化物などが取除かれて、ＵＦ6 として回収されるというＵ精製工程を受ける。
【００１９】
Ｐｕ固定化装置４でＵＯ2Ｆ2により固定化されたＰｕＦ4 及びプルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2は共に取出され、フッ化装置で揮発しなかった残渣と共に酸化物転換装置７へＰｕ固定化装置４と酸化物転換装置７を結んだ配管を通じて、不活性ガスにより移送される。または、Ｐｕ固定化装置４から酸化物転換装置７へ、密閉されたコンテナにより移送してもよい。酸化物転換装置７では、ＵＯ2Ｆ2により固定化されたＰｕＦ4 及びＵＯ2Ｆ2に水蒸気を作用させ、混合酸化物ＵＯ2／ＰｕＯ2として回収する酸化物転換工程が成される。混合酸化物ＵＯ2／ＰｕＯ2は混合酸化物燃料（ＭＯＸ）の原料として利用される。酸化物転換装置７で回収されるフッ素は、再利用することも可能である。
【００２０】
次に、本実施例に係る使用済核燃料再処理方法において、Ｐｕ固定化装置４について説明する。図２は本実施例において、Ｐｕ固定化装置４を図２（ａ）で、及びプルトニウムフッ化物固定化剤を図２（ｂ）で示している。
【００２１】
Ｐｕ固体化装置４は、図２（ａ）に示すように、プルトニウムフッ化物固定化装置ケース９の内部にプルトニウムフッ化物固定化剤１０が、プルトニウムフッ化物固定化装置ケース９の周囲に、装置加熱用のヒータ１１が備えられている。プルトニウムフッ化物固定化剤１０として、ＵＯ2 の粒にフッ素を反応させ表面及び表面付近をＵＯ2Ｆ2に化学変化させた粒を使用する。
【００２２】
図２(ｂ)は、プルトニウムフッ化物固定化剤１０の断面図を示しており、内部はＵＯ2（符号１７）であり、表面及び表面付近がＵＯ2Ｆ2（符号１８）となっている。
【００２３】
プルトニウムフッ化物固定化装置４に流体を導入する流体入口１２は、プルトニウムフッ化物固定化装置ケース９の下部に、流体出口１３は上部に取付けられている。
【００２４】
プルトニウムフッ化物固定化装置ケース９の上部には、ＵＯ2 の粒を充填するための開閉蓋１４が開閉自在に備わり、プルトニウムフッ化物固定化装置ケース９の内部には固定化剤が自由には通り抜けれない程度の穴が多数開けられた分離板１５が水平に備わり、プルトニウムフッ化物固定化装置４のケース９の下部には、固定化され除去されたプルトニウムフッ化物とＵＯ2Ｆ2（符号１９）を酸化物転換装置７へ送りだすための開閉蓋１６が開閉自在に備えられている。
【００２５】
本実施例では、Ｐｕ固定化装置４の内部でプルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2を調製した後に、Ｐｕ固定化装置４をプルトニウムフッ化物の固定化除去のために運転する。そこで、Ｐｕ固定化装置４内部で、プルトニウムフッ化物固定化剤１０を調製する方法を説明する。
【００２６】
まず、プルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2の母剤となるＵＯ2 の粒をＰｕ固定化装置４の開閉蓋１４を開いて開かれた箇所からケース９内に充填して分離板１５上に堆積保持する。次に、弁３０，３３を閉じ、弁３１，３２を開いてＰｕ固定化装置４の内部を真空ポンプ５により真空引きするなどしてケース９内の水分を除去し、ケース９内とケース９内の母材に除湿処理を施す。
【００２７】
その後に、ヒータ１１により、ＵＯ2 の粒を約３００℃程度に加熱しながら、弁３２を閉じて弁３０，３１，３３開いて、流体入口１２より、Ｐｕ固定化装置４にフッ素ガスを流入させる。真空ポンプ５は、Ｕ精製装置６の後段に取付け、Ｐｕ固定化装置４とＵ精製装置６を同時に真空引きすることができるようにしてもよい。
【００２８】
この際、Ｐｕ固定化装置４に流入させるフッ素ガスは、フッ素供給ライン８より流入させ、流量コントローラ３を通過させて、Ｐｕ固定化装置４へ流入させる。フッ素ガスの流量は、プルトニウムフッ化物固定化装置の上流側に備えられた流量コントローラ３によって調整する。流入させるフッ素ガスの流量を調整することにより、図２（ｂ）に示すようにプルトニウムフッ化物固定化剤の母材であるＵＯ2 （符号１７）の表面及び表面付近にプルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2（符号１８）が調製される。
【００２９】
このような調整作業は、少なくともフッ化装置２から固定化装置４がＵＦ6 およびPuF6を受け入れる前に予め完了しておくことが好ましいが、使用済燃料再処理が開始される前に完了しおいても良い。
【００３０】
プルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2を母材であるＵＯ2 の表面及び表面付近に調製したのちに、Ｐｕ固定化装置４を、プルトニウムフッ化物を固定化するために使用する。固定化する際には、ヒータ１１により、プルトニウムフッ化物固定化剤１０の温度を約１５０℃程度に加熱する。六フッ化物となって揮発したＵＦ6 およびＰｕＦ6 は、Ｐｕ固定化装置４に導入されると、ＰｕＦ6 が選択的にＵＯ2Ｆ2により固定化され、ＵＦ6 及びその他の揮発性フッ化物はＵ精製装置６へＰｕ固定化装置４とＵ精製装置６を結んだ配管を通じて送られる。
【００３１】
開閉蓋１４から攪拌棒をケース９内に差し込んでケース９内の固定化作用を終えた固定化剤１０を攪拌することで、固定化剤１０に固定化され除去されたプルトニウムフッ化物とＵＯ2Ｆ2（符号１９）は分離板１５の穴を通じて落下してケース９の底に溜まる。それを、開閉蓋１６を開くことで酸化物転換装置７へ送り込む。
【００３２】
本実施例においては、プルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2を、真空引きするなどして水分を除去した密閉系の内部で調製した後に、プルトニウムフッ化物固定化剤１０として使用するため、ＵＯ2Ｆ2が大気に触れず、吸水性の高いＵＯ2Ｆ2が水分を吸収することがなく、固定化剤としての性能の低下や、水分を取込むことによる機器の腐食等を回避することができる。
【００３３】
また、本実施例においては、使用済核燃料をフッ化させて揮発したガスと同じ流路に、フッ素ガスを流してプルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2を調製するため、使用済核燃料をフッ化させて揮発したガスの流路に、効率的にプルトニウムフッ化物固定化剤を配置することができる。
【実施例２】
【００３４】
本実施例に係る使用済核燃料再処理方法に関する第２の実施例を、図３を用いて説明する。本実施例は、第１の実施例として解説した使用済核燃料再処理方法とその設備において、プルトニウムフッ化物固定化装置４のケース９の外部にケース９に振動を伝えるように加振機２０を備えたものである。その他は第１実施例と同じである。分離板１５には、プルトニウムフッ化物固定化剤から表面及び表面付近のＵＯ2Ｆ2を取除いたＵＯ2 （符号１７）よりも径の小さい穴が複数開いている。
【００３５】
加振機２０は必要に応じて複数個取付けることができるが、少なくとも一つは分離板
１５取付け位置付近に取付ける。また、流体入口１２をプルトニウムフッ化物固定化装置ケース９の側面かつ分離板１５取付け位置よりも下方に備えている。
【００３６】
本実施例に係る使用済核燃料再処理方法について説明する。図３は、本実施例において、Ｐｕ固定化装置４の内部で、プルトニウムフッ化物固定化剤の表面及び表面付近に調製されたプルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2により固定化したプルトニウムフッ化物を、ＵＯ2Ｆ2と共にプルトニウムフッ化物固定化剤の母材であるＵＯ2 と分離した状態を示している。
【００３７】
本実施例では、第１の実施例と同様に、フッ化物揮発法を利用した使用済核燃料の再処理方法において、プルトニウムフッ化物固定化剤１０を、Ｐｕ固定化装置４の内部で調製した後に、プルトニウムフッ化物を、プルトニウムフッ化物固定化剤の表面及び表面付近に調製したＵＯ2Ｆ2により固定化させる。
【００３８】
本実施例は、プルトニウムフッ化物固定化剤の表面及び表面付近に調製されたＵＯ2Ｆ2によりプルトニウムフッ化物を固定化した後に、加振機２０を用いてケース９に振動を加えてプルトニウムフッ化物固定化剤１０を振動させることで、プルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2を、プルトニウムフッ化物と共に、プルトニウムフッ化物固定化剤の母材であるＵＯ2から振るい落とし除去する。
【００３９】
分離板１５は、分離板１５取付け位置付近に取付けた加振機２０によりケース９を介して強制的に振動しているため、分離板１５は振動ふるいの役割を果たし、ＵＯ2 （符号
１７）と、除去されたプルトニウムフッ化物及びＵＯ2Ｆ2（符号１９）は分離板１５の目詰まりを起こすことなく支障なく分離される。
【００４０】
除去されたプルトニウムフッ化物とＵＯ2Ｆ2（符号１９）は、開閉蓋１６を開けて酸化物転換装置７にＰｕ固定化装置４と酸化物転換装置７を結んだ配管を通じて不活性ガスにより移送されるか、またはＰｕ固定化装置４から酸化物転換装置７へ、密閉されたコンテナにより移送され、残ったＵＯ2(符号１７) は、再びフッ素と作用させて表面及び表面付近に、プルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2（符号１８）を調製し、再利用する。
【００４１】
Ｐｕ固定化装置４内部のＵＯ2 の残量が少なくなってきた場合は、Ｐｕ固定化装置４の開閉蓋１４を開いてケース９内に分離板１５の穴を通過できない程度の粒径の粒状のUO2を追加補充する。
【００４２】
本実施例においては、分離板１５及び加振機２０を備えていることにより、プルトニウムフッ化物及びプルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2を、プルトニウムフッ化物固定化剤１０の母材であるＵＯ2 と分離することができる。
【００４３】
プルトニウムフッ化物及びプルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2のみを分離回収することにより、プルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2に調製されなかったプルトニウムフッ化物固定化剤１０の母材であるＵＯ2を再度利用することができるため、ＵＯ2の使用量を節約することができる。
【００４４】
また、プルトニウムフッ化物及びプルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2のみを分離回収した後は、プルトニウムフッ化物固定化装置の内部には、プルトニウムフッ化物固定化剤の母材であるＵＯ2 のみが残ることにより、系の密閉状態を開放し、プルトニウムフッ化物固定化剤の母材であるＵＯ2 を追加するなどの作業を行う際に、吸湿性の強い
ＵＯ2Ｆ2が存在しないため、プルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2が水分を吸収することを防ぎ、固定化剤としての性能の低下や、水分を取込むことによる使用済核燃料再処理施設内の機器の腐食等を回避することができる。
【実施例３】
【００４５】
本実施例に係る使用済核燃料再処理方法に関する第３の実施例を、図４を用いて説明する。本実施例は、第１の実施例に記載した使用済核燃料再処理方法とその設備において、プルトニウムフッ化物固定化装置４のケース９内部に、分離板１５と撹拌軸２１及び撹拌軸２１に取付けられた撹拌アーム２２を、プルトニウムフッ化物固定化装置ケース９の外部に撹拌軸２１を回転させるためのモータ２３を備えたものである。その他は第１実施例と同じである。分離板１５には、プルトニウムフッ化物固定化剤から表面及び表面付近のＵＯ2Ｆ2を取除いたＵＯ2 よりも径の小さい穴が複数開いている。
【００４６】
撹拌アーム２２は、Ｐｕ固定化装置４の内部をほぼ均等に撹拌するために、必要に応じて複数個取付けることができるが、少なくとも一つの撹拌アームは、分離板１５のすぐ上に備えられている。また、流体入口１２をプルトニウムフッ化物固定化装置ケース９の側面かつ分離板１５取付け位置よりも下方に備えている。流体出口１３は、撹拌軸２１及びモータ２３と干渉することがない位置で、かつプルトニウムフッ化物固定化装置ケース９の上部に備えられている。
【００４７】
本実施例に係る使用済核燃料再処理方法について説明する。図４は、本実施例において、Ｐｕ固定化装置４の内部で、プルトニウムフッ化物固定化剤の表面及び表面付近に調製されたプルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2により固定化したプルトニウムフッ化物を、ＵＯ2Ｆ2と共にプルトニウムフッ化物固定化剤の母材であるＵＯ2 と分離した状態を示している。尚、図４は撹拌軸２１及び撹拌アーム２２の構造がわかりやすいように、プルトニウムフッ化物固定化剤を省略した図である。
【００４８】
本実施例では、第１の実施例と同様に、フッ化物揮発法を利用した使用済核燃料の再処理方法において、プルトニウムフッ化物固定化剤を、Ｐｕ固定化装置４内部で調製した後に、プルトニウムフッ化物を、プルトニウムフッ化物固定化剤の表面及び表面付近に調製したＵＯ2Ｆ2により固定化させる。
【００４９】
本実施例は、プルトニウムフッ化物固定化剤の表面及び表面付近に調製されたＵＯ2Ｆ2によりプルトニウムフッ化物を固定化した後に、モータ２３を運転し、撹拌軸２１を回転させ、撹拌アーム２２でＰｕ固定化装置４内部のプルトニウムフッ化物固定化剤を撹拌することで、プルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2を、プルトニウムフッ化物と共に、プルトニウムフッ化物固定化剤の母材であるＵＯ2から除去する。
【００５０】
除去されて分離板１５の上に蓄積するＵＯ2Ｆ2及びプルトニウムフッ化物は、分離板
１５のすぐ上に取付けた撹拌アームにより強制的に分離板１５の下方へ掻き落とされるため、ＵＯ2 と、除去されたプルトニウムフッ化物及びＵＯ2Ｆ2（符号１９）は分離される。除去されたプルトニウムフッ化物とＵＯ2Ｆ2（符号１９）は、開閉蓋１６をあけて、
Ｐｕ固定化装置４と酸化物転換装置７を結んだ配管を通じて、不活性ガスによる移送、またはＰｕ固定化装置４から酸化物転換装置７へ、密閉されたコンテナによる移送により酸化物転換装置７に送られ、残ったＵＯ2 は、再びフッ素と作用させて表面及び表面付近に、プルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2を調製し、再利用する。Ｐｕ固定化装置４内部のＵＯ2 の残量が少なくなってきた場合は、Ｐｕ固定化装置４の開閉蓋１４を開いてケース９内にＵＯ2 を追加補充する。
【００５１】
本実施例においては、分離板１５と撹拌軸２１と撹拌アーム２２及びモータ２３を備えていることにより、プルトニウムフッ化物及びプルトニウムフッ化物を固定化するUO2F2を、プルトニウムフッ化物固定化剤の母材であるＵＯ2 と分離することができる。プルトニウムフッ化物及びプルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2のみを分離回収することにより、プルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2に調製されなかったプルトニウムフッ化物固定化剤の母材であるＵＯ2 を再度利用することができるため、ＵＯ2 の使用量を節約することができる。
【００５２】
また、プルトニウムフッ化物及びプルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2のみを分離回収した後は、Ｐｕ固定化装置４の内部には、プルトニウムフッ化物固定化剤の母材であるＵＯ2 のみが残ることにより、系の密閉状態を開放し、プルトニウムフッ化物固定化剤の母材であるＵＯ2 を追加するなどの作業を行う際に、吸湿性の強いＵＯ2Ｆ2が存在しないため、プルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2が水分を吸収することを防ぎ、固定化剤としての性能の低下や、水分を取込むことによる使用済核燃料再処理施設内の機器の腐食等を回避することができる。
【産業上の利用可能性】
【００５３】
本発明は、使用済核燃料の再処理において用いられる。
【図面の簡単な説明】
【００５４】
【図１】本発明の第１実施例による使用済核燃料再処理方法を実施する設備の系統構成図である。
【図２】第１の実施例における、使用済核燃料再処理方法に用いるプルトニウムフッ化物固定化装置の一部断面表示による立面図である。
【図３】本発明の第２の実施例における、使用済核燃料再処理方法に用いるプルトニウムフッ化物固定化装置の一部断面表示による立面図である。
【図４】本発明の第３の実施例における、使用済核燃料再処理方法に用いるプルトニウムフッ化物固定化装置の一部断面表示による立面図である。
【符号の説明】
【００５５】
１ 使用済核燃料脱被覆装置
２ フッ化装置
３ 流量コントローラ
４ Ｐｕ固定化装置
５ 真空ポンプ
６ Ｕ精製装置
７ 酸化物転換装置
８ フッ素供給ライン
９ プルトニウムフッ化物固定化装置ケース
１０ プルトニウムフッ化物固定化剤
１１ ヒータ
１２ 流体入口
１３ 流体出口
１４，１６ 開閉蓋
１５ 分離板
１７ ＵＯ2
１８ ＵＯ2Ｆ2
１９ 除去されたプルトニウムフッ化物とＵＯ2Ｆ2
２０ 加振機
２１ 撹拌軸
２２ 撹拌アーム
２３ モータ
３０，３１，３２，３３ 弁
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原子力発電所で発生する使用済核燃料の再処理方法に関係する。
【背景技術】
【０００２】
使用済核燃料を再処理し、使用済核燃料中に含まれるウラン及びウランとプルトニウムの混合物を取出す方法には、フッ化物揮発法と呼ばれる方法がある。フッ化物揮発法において、使用済核燃料にフッ素を作用させて揮発させ、揮発したフッ化物からプルトニウムフッ化物を取出す方法として、ＵＯ2Ｆ2等の固定化剤にプルトニウムフッ化物を固定化させ、固定化剤と共にプルトニウムフッ化物を取出す方法が公知である（例えば、特許文献１参照）。
【０００３】
【特許文献１】特開２００４−２３３０６６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
プルトニウムフッ化物の固定化剤にＵＯ2Ｆ2を用いた特開２００４−２３３０６６号公報に記載の方法は、ＵＯ2Ｆ2にＰｕＦ6 を選択的に固定化することができ、また、プルトニウムフッ化物を固定化したＵＯ2Ｆ2を酸化物転換することで、ウランとプルトニウムの混合酸化物を得ることができ、得られたウランとプルトニウムの混合酸化物を混合酸化物燃料（ＭＯＸ燃料）の原料にできるなど、優れた使用済核燃料再処理方法である。しかしながら、固定化剤であるＵＯ2Ｆ2は吸湿性が高く、取扱いに注意しなければ、水分を含むことによる固定化剤としての性能低下や、水分の使用済核燃料再処理設備への混入による、使用済核燃料再処理機器などの腐食などが懸念される。
【０００５】
従って、本発明の目的は、プルトニウムフッ化物の固定化剤に極力水分が入り込まないようにしながら、使用済核燃料の再処理ができる方法やプルトニウムフッ化物の固定化剤を極力水分が入り込まないように調製する方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明の課題を解決するための手段の基本要件は、使用済核燃料にフッ素を作用させて揮発させるフッ化工程と、前記フッ化工程で揮発したフッ化物からプルトニウムフッ化物を固定化剤に固定化する工程を備えた使用済核燃料再処理方法において、前記固定化する工程の前に、前記固定化の処理を行う系統内で前記固定化を行う場所と前記母材とに除湿処理を施し、前記系統内で前記母材を前記固定化剤に調製する反応剤流体を作用させることで前記母材に前記固定化剤を調製する工程を有する使用済核燃料再処理方法である。
【０００７】
更には、プルトニウムフッ化物を固定化剤に固定化する系統内に、前記固定化剤の母材を前記系統内に入れたまま、除湿処理を施し、前記系統内で前記系統内の前記母材に前記母材を固定化剤に調製する反応剤流体を作用させて前記固定化剤を調製する使用済核燃料再処理に用いる固定化剤の調製方法である。
【０００８】
更には、使用済核燃料にフッ素を作用させて揮発させるフッ化工程と、前記フッ化工程で揮発したフッ化物からプルトニウムフッ化物を固定化剤に固定化する工程と、前記固定化されたプルトニウムフッ化物を処理する酸化物転換工程とを備えた使用済核燃料再処理方法において、前記固定化の工程の前に、前記固定化で使用する固定化装置内部に前記固定化剤の母材を充填し、前記母材を充填した前記固定化装置内部を除湿し、前記母材を加熱しながら前記母材を前記固定化剤に調製する反応剤流体を作用させることで、前記母材の少なくとも表面に前記固定化剤を調製する工程を有することを特徴とする使用済核燃料再処理方法である。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、プルトニウムフッ化物の固定化剤が除湿された系統内部で取扱われることになるため、固定化剤の水分が増加する機会を少なくして、固定化剤の性能が安定する。
【００１０】
また、その固定化剤を用いた使用済核燃料再処理方法を実施する各設備に水分を極力混入させないように出来るので、使用済核燃料再処理方法を実施する機器の腐食を防止することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
使用済核燃料にフッ素を作用させ揮発させたフッ化物から、プルトニウムフッ化物を固定化して取出す工程で使用する、プルトニウムフッ化物固定化装置（以下、Ｐｕ固定化装置とも言う。）に、プルトニウムフッ化物の固定化剤の母材となる物質をあらかじめ充填しておき、Ｐｕ固定化装置内を密閉した状態にした後に、水分を除去し、母材にフッ素ガスを作用させてプルトニウムフッ化物の固定化剤を調製する。
【実施例１】
【００１２】
本発明に係る使用済核燃料再処理方法の第１実施例を図１及び図２を用いて説明する。
【００１３】
図１は、フッ化物揮発法による使用済核燃料再処理方法において使用済核燃料にフッ素を作用させて揮発させるフッ化工程と、フッ化工程で揮発したフッ化物からプルトニウムフッ化物を固定化剤と共に取出す取出し工程とを備えた使用済核燃料再処理方法の構成説明図である。
【００１４】
まず、本実施例における使用済核燃料再処理方法の説明に先立ち、図１の説明をする。本実施例では、原子力発電所から取出される使用済核燃料は、使用済核燃料脱被覆装置１にて、燃料被覆管からの分離と使用済核燃料の粉体化を行った後に、使用済核燃料脱被覆装置１とフッ化装置２を結んだ配管を通じて、不活性ガスによりフッ化装置２へ移送される。または、使用済核燃料脱被覆装置１からフッ化装置２へ密閉されたコンテナにより移送してもよい。
【００１５】
フッ化装置２では、粉体化した使用済核燃料にフッ素ガスを作用させ、使用済核燃料をフッ化させるフッ化工程が実施される。使用済核燃料をフッ化させる際は、フッ素供給ライン８は使用しない。フッ化装置２内部で、使用済核燃料に含まれていたウラン及びプルトニウムは、ＵＦ6 およびＰｕＦ6 となり揮発し（式（１）および（２））、揮発した核分裂生成物のフッ化物などとともに、Ｐｕ固定化装置４に導入されて固定化工程を受ける。
【００１６】
使用済核燃料に含まれる物質のうち、フッ化装置２において揮発しなかったものは、後段の酸化物転換装置７へフッ化装置２と酸化物転換装置７を結んだ配管を通じて、不活性ガスにより送られて酸化物転換工程を受ける。または、フッ化装置２から酸化物転換装置７へ密閉されたコンテナで移送してもよい。
【００１７】
ＵＯ2＋３Ｆ2 → ＵＦ6＋Ｏ2 （１）
ＰｕＯ2＋３Ｆ2 → ＰｕＦ6＋Ｏ2 （２）
Ｐｕ固定化装置４には、プルトニウムフッ化物を固定化する固定化剤としてＵＯ2Ｆ2が充填されており、ＵＯ2Ｆ2によりＰｕＦ6はＰｕＦ4として固定化される（式（３））。
【００１８】
２ＰｕＦ6＋ＵＯ2Ｆ2 → ＰｕＦ4＋２ＵＦ6＋２Ｏ2 （３）
ＵＦ6 及び揮発性の核分裂生成物のフッ化物などは、Ｐｕ固定化装置４を通過し、Ｕ精製装置６で核分裂生成物のフッ化物などが取除かれて、ＵＦ6 として回収されるというＵ精製工程を受ける。
【００１９】
Ｐｕ固定化装置４でＵＯ2Ｆ2により固定化されたＰｕＦ4 及びプルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2は共に取出され、フッ化装置で揮発しなかった残渣と共に酸化物転換装置７へＰｕ固定化装置４と酸化物転換装置７を結んだ配管を通じて、不活性ガスにより移送される。または、Ｐｕ固定化装置４から酸化物転換装置７へ、密閉されたコンテナにより移送してもよい。酸化物転換装置７では、ＵＯ2Ｆ2により固定化されたＰｕＦ4 及びＵＯ2Ｆ2に水蒸気を作用させ、混合酸化物ＵＯ2／ＰｕＯ2として回収する酸化物転換工程が成される。混合酸化物ＵＯ2／ＰｕＯ2は混合酸化物燃料（ＭＯＸ）の原料として利用される。酸化物転換装置７で回収されるフッ素は、再利用することも可能である。
【００２０】
次に、本実施例に係る使用済核燃料再処理方法において、Ｐｕ固定化装置４について説明する。図２は本実施例において、Ｐｕ固定化装置４を図２（ａ）で、及びプルトニウムフッ化物固定化剤を図２（ｂ）で示している。
【００２１】
Ｐｕ固体化装置４は、図２（ａ）に示すように、プルトニウムフッ化物固定化装置ケース９の内部にプルトニウムフッ化物固定化剤１０が、プルトニウムフッ化物固定化装置ケース９の周囲に、装置加熱用のヒータ１１が備えられている。プルトニウムフッ化物固定化剤１０として、ＵＯ2 の粒にフッ素を反応させ表面及び表面付近をＵＯ2Ｆ2に化学変化させた粒を使用する。
【００２２】
図２(ｂ)は、プルトニウムフッ化物固定化剤１０の断面図を示しており、内部はＵＯ2（符号１７）であり、表面及び表面付近がＵＯ2Ｆ2（符号１８）となっている。
【００２３】
プルトニウムフッ化物固定化装置４に流体を導入する流体入口１２は、プルトニウムフッ化物固定化装置ケース９の下部に、流体出口１３は上部に取付けられている。
【００２４】
プルトニウムフッ化物固定化装置ケース９の上部には、ＵＯ2 の粒を充填するための開閉蓋１４が開閉自在に備わり、プルトニウムフッ化物固定化装置ケース９の内部には固定化剤が自由には通り抜けれない程度の穴が多数開けられた分離板１５が水平に備わり、プルトニウムフッ化物固定化装置４のケース９の下部には、固定化され除去されたプルトニウムフッ化物とＵＯ2Ｆ2（符号１９）を酸化物転換装置７へ送りだすための開閉蓋１６が開閉自在に備えられている。
【００２５】
本実施例では、Ｐｕ固定化装置４の内部でプルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2を調製した後に、Ｐｕ固定化装置４をプルトニウムフッ化物の固定化除去のために運転する。そこで、Ｐｕ固定化装置４内部で、プルトニウムフッ化物固定化剤１０を調製する方法を説明する。
【００２６】
まず、プルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2の母剤となるＵＯ2 の粒をＰｕ固定化装置４の開閉蓋１４を開いて開かれた箇所からケース９内に充填して分離板１５上に堆積保持する。次に、弁３０，３３を閉じ、弁３１，３２を開いてＰｕ固定化装置４の内部を真空ポンプ５により真空引きするなどしてケース９内の水分を除去し、ケース９内とケース９内の母材に除湿処理を施す。
【００２７】
その後に、ヒータ１１により、ＵＯ2 の粒を約３００℃程度に加熱しながら、弁３２を閉じて弁３０，３１，３３開いて、流体入口１２より、Ｐｕ固定化装置４にフッ素ガスを流入させる。真空ポンプ５は、Ｕ精製装置６の後段に取付け、Ｐｕ固定化装置４とＵ精製装置６を同時に真空引きすることができるようにしてもよい。
【００２８】
この際、Ｐｕ固定化装置４に流入させるフッ素ガスは、フッ素供給ライン８より流入させ、流量コントローラ３を通過させて、Ｐｕ固定化装置４へ流入させる。フッ素ガスの流量は、プルトニウムフッ化物固定化装置の上流側に備えられた流量コントローラ３によって調整する。流入させるフッ素ガスの流量を調整することにより、図２（ｂ）に示すようにプルトニウムフッ化物固定化剤の母材であるＵＯ2 （符号１７）の表面及び表面付近にプルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2（符号１８）が調製される。
【００２９】
このような調整作業は、少なくともフッ化装置２から固定化装置４がＵＦ6 およびPuF6を受け入れる前に予め完了しておくことが好ましいが、使用済燃料再処理が開始される前に完了しおいても良い。
【００３０】
プルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2を母材であるＵＯ2 の表面及び表面付近に調製したのちに、Ｐｕ固定化装置４を、プルトニウムフッ化物を固定化するために使用する。固定化する際には、ヒータ１１により、プルトニウムフッ化物固定化剤１０の温度を約１５０℃程度に加熱する。六フッ化物となって揮発したＵＦ6 およびＰｕＦ6 は、Ｐｕ固定化装置４に導入されると、ＰｕＦ6 が選択的にＵＯ2Ｆ2により固定化され、ＵＦ6 及びその他の揮発性フッ化物はＵ精製装置６へＰｕ固定化装置４とＵ精製装置６を結んだ配管を通じて送られる。
【００３１】
開閉蓋１４から攪拌棒をケース９内に差し込んでケース９内の固定化作用を終えた固定化剤１０を攪拌することで、固定化剤１０に固定化され除去されたプルトニウムフッ化物とＵＯ2Ｆ2（符号１９）は分離板１５の穴を通じて落下してケース９の底に溜まる。それを、開閉蓋１６を開くことで酸化物転換装置７へ送り込む。
【００３２】
本実施例においては、プルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2を、真空引きするなどして水分を除去した密閉系の内部で調製した後に、プルトニウムフッ化物固定化剤１０として使用するため、ＵＯ2Ｆ2が大気に触れず、吸水性の高いＵＯ2Ｆ2が水分を吸収することがなく、固定化剤としての性能の低下や、水分を取込むことによる機器の腐食等を回避することができる。
【００３３】
また、本実施例においては、使用済核燃料をフッ化させて揮発したガスと同じ流路に、フッ素ガスを流してプルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2を調製するため、使用済核燃料をフッ化させて揮発したガスの流路に、効率的にプルトニウムフッ化物固定化剤を配置することができる。
【実施例２】
【００３４】
本実施例に係る使用済核燃料再処理方法に関する第２の実施例を、図３を用いて説明する。本実施例は、第１の実施例として解説した使用済核燃料再処理方法とその設備において、プルトニウムフッ化物固定化装置４のケース９の外部にケース９に振動を伝えるように加振機２０を備えたものである。その他は第１実施例と同じである。分離板１５には、プルトニウムフッ化物固定化剤から表面及び表面付近のＵＯ2Ｆ2を取除いたＵＯ2 （符号１７）よりも径の小さい穴が複数開いている。
【００３５】
加振機２０は必要に応じて複数個取付けることができるが、少なくとも一つは分離板
１５取付け位置付近に取付ける。また、流体入口１２をプルトニウムフッ化物固定化装置ケース９の側面かつ分離板１５取付け位置よりも下方に備えている。
【００３６】
本実施例に係る使用済核燃料再処理方法について説明する。図３は、本実施例において、Ｐｕ固定化装置４の内部で、プルトニウムフッ化物固定化剤の表面及び表面付近に調製されたプルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2により固定化したプルトニウムフッ化物を、ＵＯ2Ｆ2と共にプルトニウムフッ化物固定化剤の母材であるＵＯ2 と分離した状態を示している。
【００３７】
本実施例では、第１の実施例と同様に、フッ化物揮発法を利用した使用済核燃料の再処理方法において、プルトニウムフッ化物固定化剤１０を、Ｐｕ固定化装置４の内部で調製した後に、プルトニウムフッ化物を、プルトニウムフッ化物固定化剤の表面及び表面付近に調製したＵＯ2Ｆ2により固定化させる。
【００３８】
本実施例は、プルトニウムフッ化物固定化剤の表面及び表面付近に調製されたＵＯ2Ｆ2によりプルトニウムフッ化物を固定化した後に、加振機２０を用いてケース９に振動を加えてプルトニウムフッ化物固定化剤１０を振動させることで、プルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2を、プルトニウムフッ化物と共に、プルトニウムフッ化物固定化剤の母材であるＵＯ2から振るい落とし除去する。
【００３９】
分離板１５は、分離板１５取付け位置付近に取付けた加振機２０によりケース９を介して強制的に振動しているため、分離板１５は振動ふるいの役割を果たし、ＵＯ2 （符号
１７）と、除去されたプルトニウムフッ化物及びＵＯ2Ｆ2（符号１９）は分離板１５の目詰まりを起こすことなく支障なく分離される。
【００４０】
除去されたプルトニウムフッ化物とＵＯ2Ｆ2（符号１９）は、開閉蓋１６を開けて酸化物転換装置７にＰｕ固定化装置４と酸化物転換装置７を結んだ配管を通じて不活性ガスにより移送されるか、またはＰｕ固定化装置４から酸化物転換装置７へ、密閉されたコンテナにより移送され、残ったＵＯ2(符号１７) は、再びフッ素と作用させて表面及び表面付近に、プルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2（符号１８）を調製し、再利用する。
【００４１】
Ｐｕ固定化装置４内部のＵＯ2 の残量が少なくなってきた場合は、Ｐｕ固定化装置４の開閉蓋１４を開いてケース９内に分離板１５の穴を通過できない程度の粒径の粒状のUO2を追加補充する。
【００４２】
本実施例においては、分離板１５及び加振機２０を備えていることにより、プルトニウムフッ化物及びプルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2を、プルトニウムフッ化物固定化剤１０の母材であるＵＯ2 と分離することができる。
【００４３】
プルトニウムフッ化物及びプルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2のみを分離回収することにより、プルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2に調製されなかったプルトニウムフッ化物固定化剤１０の母材であるＵＯ2を再度利用することができるため、ＵＯ2の使用量を節約することができる。
【００４４】
また、プルトニウムフッ化物及びプルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2のみを分離回収した後は、プルトニウムフッ化物固定化装置の内部には、プルトニウムフッ化物固定化剤の母材であるＵＯ2 のみが残ることにより、系の密閉状態を開放し、プルトニウムフッ化物固定化剤の母材であるＵＯ2 を追加するなどの作業を行う際に、吸湿性の強い
ＵＯ2Ｆ2が存在しないため、プルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2が水分を吸収することを防ぎ、固定化剤としての性能の低下や、水分を取込むことによる使用済核燃料再処理施設内の機器の腐食等を回避することができる。
【実施例３】
【００４５】
本実施例に係る使用済核燃料再処理方法に関する第３の実施例を、図４を用いて説明する。本実施例は、第１の実施例に記載した使用済核燃料再処理方法とその設備において、プルトニウムフッ化物固定化装置４のケース９内部に、分離板１５と撹拌軸２１及び撹拌軸２１に取付けられた撹拌アーム２２を、プルトニウムフッ化物固定化装置ケース９の外部に撹拌軸２１を回転させるためのモータ２３を備えたものである。その他は第１実施例と同じである。分離板１５には、プルトニウムフッ化物固定化剤から表面及び表面付近のＵＯ2Ｆ2を取除いたＵＯ2 よりも径の小さい穴が複数開いている。
【００４６】
撹拌アーム２２は、Ｐｕ固定化装置４の内部をほぼ均等に撹拌するために、必要に応じて複数個取付けることができるが、少なくとも一つの撹拌アームは、分離板１５のすぐ上に備えられている。また、流体入口１２をプルトニウムフッ化物固定化装置ケース９の側面かつ分離板１５取付け位置よりも下方に備えている。流体出口１３は、撹拌軸２１及びモータ２３と干渉することがない位置で、かつプルトニウムフッ化物固定化装置ケース９の上部に備えられている。
【００４７】
本実施例に係る使用済核燃料再処理方法について説明する。図４は、本実施例において、Ｐｕ固定化装置４の内部で、プルトニウムフッ化物固定化剤の表面及び表面付近に調製されたプルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2により固定化したプルトニウムフッ化物を、ＵＯ2Ｆ2と共にプルトニウムフッ化物固定化剤の母材であるＵＯ2 と分離した状態を示している。尚、図４は撹拌軸２１及び撹拌アーム２２の構造がわかりやすいように、プルトニウムフッ化物固定化剤を省略した図である。
【００４８】
本実施例では、第１の実施例と同様に、フッ化物揮発法を利用した使用済核燃料の再処理方法において、プルトニウムフッ化物固定化剤を、Ｐｕ固定化装置４内部で調製した後に、プルトニウムフッ化物を、プルトニウムフッ化物固定化剤の表面及び表面付近に調製したＵＯ2Ｆ2により固定化させる。
【００４９】
本実施例は、プルトニウムフッ化物固定化剤の表面及び表面付近に調製されたＵＯ2Ｆ2によりプルトニウムフッ化物を固定化した後に、モータ２３を運転し、撹拌軸２１を回転させ、撹拌アーム２２でＰｕ固定化装置４内部のプルトニウムフッ化物固定化剤を撹拌することで、プルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2を、プルトニウムフッ化物と共に、プルトニウムフッ化物固定化剤の母材であるＵＯ2から除去する。
【００５０】
除去されて分離板１５の上に蓄積するＵＯ2Ｆ2及びプルトニウムフッ化物は、分離板
１５のすぐ上に取付けた撹拌アームにより強制的に分離板１５の下方へ掻き落とされるため、ＵＯ2 と、除去されたプルトニウムフッ化物及びＵＯ2Ｆ2（符号１９）は分離される。除去されたプルトニウムフッ化物とＵＯ2Ｆ2（符号１９）は、開閉蓋１６をあけて、
Ｐｕ固定化装置４と酸化物転換装置７を結んだ配管を通じて、不活性ガスによる移送、またはＰｕ固定化装置４から酸化物転換装置７へ、密閉されたコンテナによる移送により酸化物転換装置７に送られ、残ったＵＯ2 は、再びフッ素と作用させて表面及び表面付近に、プルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2を調製し、再利用する。Ｐｕ固定化装置４内部のＵＯ2 の残量が少なくなってきた場合は、Ｐｕ固定化装置４の開閉蓋１４を開いてケース９内にＵＯ2 を追加補充する。
【００５１】
本実施例においては、分離板１５と撹拌軸２１と撹拌アーム２２及びモータ２３を備えていることにより、プルトニウムフッ化物及びプルトニウムフッ化物を固定化するUO2F2を、プルトニウムフッ化物固定化剤の母材であるＵＯ2 と分離することができる。プルトニウムフッ化物及びプルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2のみを分離回収することにより、プルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2に調製されなかったプルトニウムフッ化物固定化剤の母材であるＵＯ2 を再度利用することができるため、ＵＯ2 の使用量を節約することができる。
【００５２】
また、プルトニウムフッ化物及びプルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2のみを分離回収した後は、Ｐｕ固定化装置４の内部には、プルトニウムフッ化物固定化剤の母材であるＵＯ2 のみが残ることにより、系の密閉状態を開放し、プルトニウムフッ化物固定化剤の母材であるＵＯ2 を追加するなどの作業を行う際に、吸湿性の強いＵＯ2Ｆ2が存在しないため、プルトニウムフッ化物を固定化するＵＯ2Ｆ2が水分を吸収することを防ぎ、固定化剤としての性能の低下や、水分を取込むことによる使用済核燃料再処理施設内の機器の腐食等を回避することができる。
【産業上の利用可能性】
【００５３】
本発明は、使用済核燃料の再処理において用いられる。
【図面の簡単な説明】
【００５４】
【図１】本発明の第１実施例による使用済核燃料再処理方法を実施する設備の系統構成図である。
【図２】第１の実施例における、使用済核燃料再処理方法に用いるプルトニウムフッ化物固定化装置の一部断面表示による立面図である。
【図３】本発明の第２の実施例における、使用済核燃料再処理方法に用いるプルトニウムフッ化物固定化装置の一部断面表示による立面図である。
【図４】本発明の第３の実施例における、使用済核燃料再処理方法に用いるプルトニウムフッ化物固定化装置の一部断面表示による立面図である。
【符号の説明】
【００５５】
１ 使用済核燃料脱被覆装置
２ フッ化装置
３ 流量コントローラ
４ Ｐｕ固定化装置
５ 真空ポンプ
６ Ｕ精製装置
７ 酸化物転換装置
８ フッ素供給ライン
９ プルトニウムフッ化物固定化装置ケース
１０ プルトニウムフッ化物固定化剤
１１ ヒータ
１２ 流体入口
１３ 流体出口
１４，１６ 開閉蓋
１５ 分離板
１７ ＵＯ2
１８ ＵＯ2Ｆ2
１９ 除去されたプルトニウムフッ化物とＵＯ2Ｆ2
２０ 加振機
２１ 撹拌軸
２２ 撹拌アーム
２３ モータ
３０，３１，３２，３３ 弁
【特許請求の範囲】
【請求項１】
使用済核燃料にフッ素を作用させて揮発させ、前記作用で揮発したフッ化物からプルトニウムフッ化物を固定化剤に固定化する過程を備えた使用済核燃料再処理方法において、
前記固定化の前に、前記固定化を行う装置内に前記固定化剤の母材を入れた状態で、前記装置内に除湿を施し、前記装置内で、前記母材に、前記母材を前記固定化剤に調製する反応剤流体を作用させ、もって前記母材に前記固定化剤を調製する過程を有する使用済核燃料再処理方法。
【請求項２】
請求項１において、前記母材はウラン酸化物であり、前記母材に作用させる反応剤流体はフッ素であり、前記固定化剤は前記ウラン酸化物に該フッ素を作用させて調製したフッ化ウラニルであることを特徴とする使用済核燃料再処理方法。
【請求項３】
プルトニウムフッ化物を固定化剤に固定化する装置内に、前記固定化剤の母材を前記装置内に入れたまま、前記装置内に除湿を施し、前記装置内で、前記装置内の前記母材に、前記母材を固定化剤に調製する反応剤流体を作用させて、前記固定化剤を調製する使用済核燃料再処理に用いる固定化剤の調製方法。
【請求項４】
請求項３において、前記母材はウラン酸化物であり、前記母材に作用させる反応剤流体はフッ素であり、前記固定化剤は前記ウラン酸化物に該フッ素を作用させて調製したフッ化ウラニルであることを特徴とする使用済核燃料再処理に用いる固定化剤の調製方法。
【請求項５】
使用済核燃料にフッ素を作用させて揮発させ、前記作用で揮発したフッ化物からプルトニウムフッ化物を固定化剤に固定化する過程と、前記固定化されたプルトニウムフッ化物の酸化物転換過程とを備えた使用済核燃料再処理方法において、
前記固定化する過程の前に、前記固定化に使用する固定化装置内部に、前記固定化剤の母材を充填し、前記母材を充填した前記固定化装置内部を除湿し、前記母材を加熱しながら、前記母材を前記固定化剤に調製する反応剤流体を、前記母材に作用させて、前記母材の少なくとも表面に前記固定化剤を調製する過程を有することを特徴とする使用済核燃料再処理方法。
【請求項６】
請求項５において、前記母材はウラン酸化物であり、前記母材に作用させる反応剤流体はフッ素であり、前記固定化剤は前記ウラン酸化物に前記反応剤流体であるフッ素を作用させて調製したフッ化ウラニルである。
【請求項７】
請求項６において、前記母材から前記固定化剤と前記該固定化剤により固定化されたプルトニウムフッ化物を共に前記固定化装置内で分離し、前記酸化物転換過程で、前記分離した前記固定化剤と前記プルトニウムフッ化物に水蒸気を作用させる過程を有する使用済核燃料再処理方法。
【請求項８】
請求項７において、前記分離が成された後の前記母材を、前記固定化装置内に残留させて前記反応剤流体を作用させる母材として再利用する使用済核燃料再処理方法。
【請求項９】
請求項７又は請求項８において、前記固定化剤が調製された前記母材を加振して、前記分離を成すことを特徴とする使用済核燃料再処理方法。
【請求項１０】
請求項７又は請求項８において、前記固定化剤が調製された前記母材を攪拌して、前記分離を成すことを特徴とする使用済核燃料再処理方法。
【請求項１】
使用済核燃料にフッ素を作用させて揮発させ、前記作用で揮発したフッ化物からプルトニウムフッ化物を固定化剤に固定化する過程を備えた使用済核燃料再処理方法において、
前記固定化の前に、前記固定化を行う装置内に前記固定化剤の母材を入れた状態で、前記装置内に除湿を施し、前記装置内で、前記母材に、前記母材を前記固定化剤に調製する反応剤流体を作用させ、もって前記母材に前記固定化剤を調製する過程を有する使用済核燃料再処理方法。
【請求項２】
請求項１において、前記母材はウラン酸化物であり、前記母材に作用させる反応剤流体はフッ素であり、前記固定化剤は前記ウラン酸化物に該フッ素を作用させて調製したフッ化ウラニルであることを特徴とする使用済核燃料再処理方法。
【請求項３】
プルトニウムフッ化物を固定化剤に固定化する装置内に、前記固定化剤の母材を前記装置内に入れたまま、前記装置内に除湿を施し、前記装置内で、前記装置内の前記母材に、前記母材を固定化剤に調製する反応剤流体を作用させて、前記固定化剤を調製する使用済核燃料再処理に用いる固定化剤の調製方法。
【請求項４】
請求項３において、前記母材はウラン酸化物であり、前記母材に作用させる反応剤流体はフッ素であり、前記固定化剤は前記ウラン酸化物に該フッ素を作用させて調製したフッ化ウラニルであることを特徴とする使用済核燃料再処理に用いる固定化剤の調製方法。
【請求項５】
使用済核燃料にフッ素を作用させて揮発させ、前記作用で揮発したフッ化物からプルトニウムフッ化物を固定化剤に固定化する過程と、前記固定化されたプルトニウムフッ化物の酸化物転換過程とを備えた使用済核燃料再処理方法において、
前記固定化する過程の前に、前記固定化に使用する固定化装置内部に、前記固定化剤の母材を充填し、前記母材を充填した前記固定化装置内部を除湿し、前記母材を加熱しながら、前記母材を前記固定化剤に調製する反応剤流体を、前記母材に作用させて、前記母材の少なくとも表面に前記固定化剤を調製する過程を有することを特徴とする使用済核燃料再処理方法。
【請求項６】
請求項５において、前記母材はウラン酸化物であり、前記母材に作用させる反応剤流体はフッ素であり、前記固定化剤は前記ウラン酸化物に前記反応剤流体であるフッ素を作用させて調製したフッ化ウラニルである。
【請求項７】
請求項６において、前記母材から前記固定化剤と前記該固定化剤により固定化されたプルトニウムフッ化物を共に前記固定化装置内で分離し、前記酸化物転換過程で、前記分離した前記固定化剤と前記プルトニウムフッ化物に水蒸気を作用させる過程を有する使用済核燃料再処理方法。
【請求項８】
請求項７において、前記分離が成された後の前記母材を、前記固定化装置内に残留させて前記反応剤流体を作用させる母材として再利用する使用済核燃料再処理方法。
【請求項９】
請求項７又は請求項８において、前記固定化剤が調製された前記母材を加振して、前記分離を成すことを特徴とする使用済核燃料再処理方法。
【請求項１０】
請求項７又は請求項８において、前記固定化剤が調製された前記母材を攪拌して、前記分離を成すことを特徴とする使用済核燃料再処理方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図２】
【図３】
【図４】
【公開番号】特開２００８−１５１６７２（Ｐ２００８−１５１６７２Ａ）
【公開日】平成２０年７月３日（２００８．７．３）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００６−３４０６４９（Ｐ２００６−３４０６４９）
【出願日】平成１８年１２月１９日（２００６．１２．１９）
【出願人】（５０７２５０４２７）日立ＧＥニュークリア・エナジー株式会社 (858)
【公開日】平成２０年７月３日（２００８．７．３）
【国際特許分類】
【出願日】平成１８年１２月１９日（２００６．１２．１９）
【出願人】（５０７２５０４２７）日立ＧＥニュークリア・エナジー株式会社 (858)
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