改善された喫煙品
本発明は、２層の巻き紙材からなる喫煙品に関し、その外方巻き紙は、少なくとも２００Ｃ．Ｕ．の通気度を有し、内方巻き紙より大きな通気度を有する。カプセル化された風味材料が内方巻き紙と外方巻き紙との間に保持されている。カプセル化技術は、カプセル化される風味材料および要求される副流煙と主流煙の風味材料の送出量比によって決まる。本発明により主流煙を変えることなく副流煙を変えることができ、これにより部屋の匂いを変えることができる。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、風味材料が添加された喫煙品、特に紙巻きタバコに関する。
【背景技術】
【０００２】
風味材料を利用して紙巻きタバコなどの煙の味または他の特性を変えることが、長年に亘って望まれている。喫煙品に風味材料を添加する上での最も大きな問題は、添加される風味材料が揮発性または半揮発性であるということである。長年、風味材料は、刻みタバコにその一次処理の最終段階または最終段階へと向かって行く際に風味材料の溶液（水性または非水性）を直接スプレーする、または風味材料をシガレットペーパーにスプレーするまたはコートすることによって添加されてきた。最近では、別の媒体に揮発性または半揮発性の風味材料を閉じ込めて処理中に風味材料が蒸発するのを防ぐことも行われている。膜形成ビヒクルで風味材料をカプセル化し（下記特許文献１参照）、巻き紙に塗布したり、エチルセルロースなどの無毒性の管状のリボンで風味材料をカプセル化し（下記特許文献２参照）、紙巻きタバコの燃焼端が近づくと放出される添加剤を含むインクを不連続のドットとして風味材料を巻き紙にスクリーン印刷したり（下記特許文献３参照）、スレッド（thread）またはテープに風味材料をコートし（下記特許文献４参照）、タバコロッドの長さに沿って堆積させたり、カプセル化された風味成分の粒子を紙巻きタバコ製造機のガーニチャー部内を通過させる（下記特許文献５参照）などして風味材料は、添加されている。
【特許文献１】米国特許第３，００６，３４７号
【特許文献２】米国特許第３，１６２，１９９号
【特許文献３】英国特許第２，００７，０７８号
【特許文献４】英国特許第２，０２０，１５８号
【特許文献５】英国特許第２，０７８，４８８号
【０００３】
また近年、主流煙の質または特性を変更する代わりに喫煙品の副流煙に風味を付与することが着目されている。このようにして副流煙の不快な臭い、特に副流煙の悪臭を減少または覆うことができる。下記特許文献６には再生タバコシート中または巻き紙に添加することができるβ−シクロデキストリンおよびバニリンの分子含有錯体について記載されている。下記特許文献７には風味材料、特にグルコシドについて記載されており、この風味材料は、燃焼およびくすぶり時に熱分解して副流煙の臭いをマスキングする芳香剤を発生させる。このマスキング剤は、タバコではなくシガレットペーパーに含ませるか、または含浸させるのが好ましい。
【特許文献６】欧州特許公開第０５０３７９５号
【特許文献７】欧州特許公開第０２９４９７２号
【０００４】
また下記特許文献８には望ましくない副流煙効果を減少させるための芳香性混合物について記載されている。この芳香性混合物は、カプセル化されたまたはカプセル化されていない状態で単層シガレットペーパーまたは二層巻き紙に加えることができる。この二層の巻き紙の態様は、３乃至１５０コレスタ単位（Ｃ．Ｕ．）の通気度を有するシガレットペーパーからなる外方の露出した層と、４，０００乃至８０，０００Ｃ．Ｕ．の通気度を有する高多孔性の微細メッシュのセルロース繊維格子からなる内方の層（材料を覆うタバコカートリッジであるＫペーパーとしても知られている）とを含み、好ましくは芳香性混合物を担持する。この場合の風味料は、エタノール溶液に少なくともバニリン、アルデヒドおよび複素環式化合物を含む芳香性混合物である。この特許文献は、この特定の芳香性混合物に使用されるカプセル化の技術について詳しく説明していない。
【特許文献８】米国特許第５，４９４，０５５号
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明の目的は、従来のものよりも副流煙に風味材料を多く送ることができる喫煙品を提供することである。
【０００６】
本発明の別の目的は、喫煙品の副流煙に風味材料をより多く送るために好ましいカプセルの位置を特定すること及び／又はカプセル化の方法を提供することである。
【０００７】
さらに本発明は、副流煙と主流煙の風味送出量の比を少なくとも４．５：１以上にすることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明は、副流煙に風味を有する喫煙品を提供し、この喫煙品は、２層の巻き紙材を含む巻き紙で巻かれたタバコ材ロッドと、この２層の巻き紙の内層と外層との間に保持されたカプセル化された風味材料とを含み、この外層が少なくとも２００Ｃ．Ｕ．の総通気度を有し、その総通気度が内方巻き紙材の通気度より大きい巻き紙である。
【０００９】
外層巻き紙材は、２００Ｃ．Ｕ．超、好ましくは少なくとも３００Ｃ．Ｕ.、より好ましくは少なくとも５００Ｃ．Ｕ.、さらに好ましくは少なくとも６００Ｃ．Ｕ.、さらにより好ましくは少なくとも１，０００Ｃ．Ｕ.の総通気度を有する。さらにこの総通気度は、外方巻き紙材の総通気度が少なくとも２，０００Ｃ．Ｕ.、３，０００Ｃ．Ｕ.、４，０００Ｃ．Ｕ、５，０００Ｃ．Ｕまたは６，０００Ｃ．Ｕ.となるように１，０００Ｃ．Ｕ.単位で少なくとも６，０００Ｃ．Ｕ.まで増加させると有利である。巻き紙の通気度は、１０,０００Ｃ．Ｕ.程度であってもよい。
【００１０】
内方巻き紙材の総通気度は、好ましくは２００Ｃ．Ｕ.未満で、２５乃至１５０Ｃ．Ｕ.の範囲内であるのが好ましく、より好ましくは３０乃至１００Ｃ．Ｕ.の範囲内であり、さらに好ましくは約５０Ｃ．Ｕ.である。
【００１１】
風味材料は、特定の選択された風味材料に要求される副流煙と主流煙の送出量の比（ＳＳ：ＭＳ）を得るために最も適したカプセル化方法でカプセル化され、ここで言う「副流煙と主流煙の送出量の比」とは、主流煙の味に影響を与えることなく副流煙に感知できる風味が得られるのに必要な比である。
【００１２】
カプセル化された風味は、カプセルとして内方巻き紙と外方巻き紙の間に位置することが好ましい。そのカプセル形状は、スレッドであってもよい。
【００１３】
カプセル化された風味材料は、界面錯体形成（interfacial complexation）、分子包括（molecular entrapment）、複合コアセルベーション（complex coacervation）、優先沈殿（preferential precipitation）、界面重合、メルト／ワックスコーティング、スプレードライ、インシツ重合、凝集などのカプセル化技法を用いて製せられる、。この中で界面錯体形成によって風味材料はカプセル化されることが最も好ましい。
【００１４】
風味材料がガンマウンデカラクトンである場合、ＳＳ：ＭＳ風味材料送出量比は、好ましくは少なくとも６：１であり、より好ましくは少なくとも１０：１であり、さらに好ましくは少なくとも１５：1であり、最も好ましくは少なくとも２０：１である。
【００１５】
風味材料がペパーミントオイルである場合、ＳＳ：ＭＳ風味材料送出量比は、少なくとも２：１であり、好ましくは少なくとも４：１である。またＳＳ：ＭＳ送出量比は、さらに好ましくは少なくとも２００：１であり、最も好ましくは４００：１である。
【００１６】
風味材料がスペアミントオイルである場合、ＳＳ：ＭＳ風味材料送出量比は、好ましくは少なくとも４．５：１であり、より好ましくは少なくとも６：１であり、さらに好ましくは少なくとも９：１である。またこのＳＳ：ＭＳ送出量比は、好ましくは少なくとも１００：１であり、より好ましくは約２００：１である。
【００１７】
風味材料がガンマウンデカラクトンである、またはガンマウンデカラクトンを含む場合の好ましいカプセル化の方法を好ましい順に示すと、界面錯体形成、優先沈殿、凝集およびスプレードライとなる。
【００１８】
風味材料がペパーミントオイルである、またはペパーミントオイルを含む場合の好ましいカプセル化の方法を好ましい順に示すと、界面錯体形成、凝集およびスプレードライとなる。
【００１９】
風味材料がスペアミントオイルである、またはスペアミントオイルを含む場合の好ましいカプセル化の方法を好ましい順に示すと、界面錯体形成、分子包括（疎水性）、分子包括（非疎水性）および複合コアセルベーションとなる。
【００２０】
界面錯体形成の陽イオンは、次のものから選択されるのが好ましく、好ましい順に示すと、カルシウムアセテート、Ａｌ３＋、Ｖ４＋、Ｚｎ２＋、Ｃｕ２＋、カルシウムクロライドとなる。
【００２１】
このカチオンの順番は、選択される風味材料によって変わる。
【００２２】
本発明の喫煙品は、換気手段が設けられていると有利である。この換気手段によって主流煙の送出量が減少し、各風味に要求されるＳＳ：ＭＳ風味材料送出量比に好適に減少させることができる。
【００２３】
風味材料がガンマウンデカラクトンの場合、界面錯体形成によって製せられるスレッドを用いた場合の副流煙と主流煙の風味材料送出量比は、１５：１超であると有利である。
【００２４】
風味材料がガンマウンデカラクトンの場合、界面錯体形成によって製せられるカプセルを用いた場合の副流煙と主流煙の風味材料送出量比は、１５：１超であると有利であり、２０：１超であるとさらに有利である。
【００２５】
風味材料がガンマウンデカラクトンの場合、当該カプセルを用いた場合の副流煙と主流煙の風味材料送出量比は、１０：１超であると有利であり、１４：１超であるとさらに有利である。
【００２６】
風味材料がペパーミントオイルの場合、界面錯体形成によって製せられるカプセルを用いた場合の副流煙と主流煙の風味材料送出量比は、４：１超であると有利である。
【００２７】
風味材料がスペアミントオイルの場合、界面錯体形成によって製せられるカプセルを用いた場合の副流煙と主流煙の風味材料送出量比は、９：１超であると有利である。
【００２８】
さらに本発明は、部屋の残存臭を改善する方法を提供し、この方法は、本発明による副流煙に風味を有する喫煙品を製することを含む。
【００２９】
本発明で使用する風味成分としては、メンソール、バニリン、ペパーミント、スペアミント、イソピノカムフェオール、イソメントン、ミントクーラー（ＩＦＦから入手可能）、ネオメンソール、ディル種油、その他これらに類似する材料、およびこれらの混合物などの揮発性風味成分が挙げられる。本発明はあらゆる揮発性または半揮発性風味成分に適している。
【００３０】
本発明の容易に理解し、実施できるように以下の実施例および図面を参照して本発明をさらに説明する。
【００３１】
化学的に安定させたガンマウンデカラクトン（非極性（non-polar）単一化合物、ラクトン環は、カリウム塩に変えることによって安定化されている）を使用した以前の研究では、この化学的に安定した材料を単層のシガレットペーパーに塗布した場合、副流煙と主流煙の風味送出量比が３：１となることが判明している。これを以下の実施例においてこの紙巻きタバコの副流煙と主流煙の風味送出量比を対照とする。
【実施例１】
【００３２】
３種類の異なる風味材料、即ち、ガンマウンデカラクトン、ペパーミントオイル（２０種類以上の香料の錯混合物（complex mixture）、主要構成物質は、メンソールである）およびスペアミントオイル（香料の錯混合物であり、主要構成物質は、Ｌ−カルボンである）をカプセル化するために多くの公知のカプセル化技術を用いた。ペパーミントオイルは、「清涼感のある副流煙（fresh sidestream）」香気（アロマ）を発生させることによってメンソール紙巻きタバコを補足するために選択した。スペアミントオイルは、「清涼感がありハッカ風味」のアロマを発生させることによってメンソール紙巻きタバコを補足するために選択した。
【００３３】
次にこれら３つの風味材料をカプセル化するために用いた技術について簡単に説明する。カプセル化は、固体、液体または気体を保護壁または殻でコートすることとして定義することができる。これらの壁または殻は、高分子材料で構成されるが、油脂およびワックスも使用することができる。カプセルはマトリックスまたはロゼンジ（lozenge）カプセルであってもよい。ロゼンジカプセルとは、コアまたはコア材料を外部に晒す孔などがないコアを完全に覆う殻を意味する。マトリックスカプセルは、特定のコーティングを有さないコアと殻材料のランダムな混合物である。実質的にはマトリックスカプセルは、芯と殻材料の均一な混合物である。
カプセル化技術については、下記非特許文献を参照されたい。
【非特許文献１】Simon Bentia著「Micro Encapsulation Methods and Industrial Applications」
【００３４】
（界面錯体形成（Interfacial complexation））
これは天然の多糖類、例えばアルギン酸ナトリウムをバインダー材として使用し、水に不溶のアルギン酸カルシウムを製するためにこのナトリウム陽イオンを２価のカルシウム陽イオンと置換して、マトリックス粒子を製することによってマトリックスカプセルまたはフィラメントを製するための技術である。風味材料がアルギン酸ナトリウムと混合され、カルシウム／ナトリウムイオン交換が起きると、系全体が架橋され、新しく形成されたアルギン酸カルシウムの分子構造内に風味材料を捕獲する。この不溶性のアルギン酸塩の形態は、バスに押出しされる場合はフィラメント（スレッド）状になり、ブレース（Brace）カプセル化工程などにおいて振動ノズルヘッドを用いて押出しされる場合はカプセル（ビーズ）状になる。
【００３５】
この実験で製せられたカプセルは、オーバーヘッドミキサーの高速せん断インペラーパドルで混合しながら４５乃至５０℃の温度で蒸留水に溶解されたアルギン酸ナトリウム（Kelgin LV ex ISP Alginates）の６％ｗ／ｗ溶液を用いて調整した。真溶液が形成されると６％ｗ／ｗの風味材料を加えて、この原料を全工程中、４５乃至５０℃に維持しながら溶液内に乳化させた。
【００３６】
好適な強度のゲル化溶液、例えば蒸留水で製せられた６％ｗ／ｗ塩化カルシウム溶液を調整した。このゲル化した溶液と塩の強度は、要求されるゼラチン化の度合いによって変わる。
【００３７】
カプセルを製するために原料を、原料の流れを小滴に粉砕する振動ノズルへと加圧システムを介して供給した。得られた小滴を塩溶液に落とし、マトリックスカプセルを形成し、これらを取り込み、水で洗浄し、移動乾燥（mobile dry）した。
【００３８】
フィラメントまたはスレッドは、アルギン酸ナトリウムと風味材料の混合物を塩溶液のバス内に押出し、最短で９０秒間、固化させて製した。その後、スレッドを水で洗浄し、緊張下（例えば、ドラムに巻いて）で室温で乾燥させた。
【００３９】
表１は、界面錯体形成によって種々の陽イオン、カプセルの形態および風味材料を用いて製せられたサンプルを示す芯材料および水分含有量も併せて表１に示す。
【００４０】
アルギン酸ナトリウムをバインダーとして使用し、表１に示す陽イオンに変換して全てのサンプルを製した。得られたカプセルおよびフィラメントは、交差したアルギン酸殻材料内で風味材料の「ポケット」を形成した。
【００４１】
【表１】
【００４２】
（分子包括）
これは極小分子（micromolecule）内のキャビティー内に風味分子を閉じ込める技術であり、ここでは風味成分が弱い力、即ちヴァンデルワールスまたは水素結合によって保持される。異なる大きさの分子キャビティーを有する２つの異なる分子、即ちゼオライトおよびβ−シクロデキストリンを評価した。ゼオライト分子については、より従来の型に近いものと、より疎水性の強いものを評価した。
【００４３】
風味材料を蒸留水中で高分子を混合することによって高分子内に閉じ込め、１２％の分散液を形成した。同量の風味材料（１２％ｗｔ／ｗｔ）をインペラーブレードが備えられたオーバーヘッドミキサーで攪拌しながら系に添加した。得られたスラリーを減圧下でろ過し、固形分を集めた。得られたサンプルを乾燥粉末になるまで移動乾燥させた。
【００４４】
表２に示すサンプルは、この方法で製した。得られたカプセルの芯および混合物含有量も併せて示した。
【００４５】
【表２】
【００４６】
（複合コアセルベーション）
２種類の化学物質、即ち、ゼラチン系（タイプＡ）と非ゼラチン系（タイプＢ）でこの方法を分類することができる。
【００４７】
タイプＡ
ゼラチン系では、２つの天然ポリマーであるゼラチンとアラビアゴムの相分離が行われ、この相分離は、ゼラチンの還元（reduction）の電荷（charge）を変えることによって行われる。これら２つのポリマー材料は、互いに反対の電荷に帯電すると（ゼラチンが陽イオン、アラビアゴムが陰イオン）、これらは反応して芯粒子の周りに液相、即ちロゼンジ（lozenge）カプセルを形成する。これは非常に限定された温度、希釈およびｐＨ条件下で生じる。この液／液相分離は、固形カプセル壁を形成するためにアラビアゴムからの−ＣＯＯＨとゼラチンポリマーの−ＮＨ２官能基を架橋するためにジアルデヒドを用いることによって可逆的に行うことができる。この工程は、少なくとも１０℃で１２時間かけて行われる。架橋が生じない場合、芯粒子の周りの液体の殻は、ｐＨと温度を上げることによって容易に取り除くことができる。この方法の最終段階でカプセル壁の脱水が行われる。
【００４８】
この実験のカプセルは、ｐＨ６の１０％アラビアゴムの溶液７２ｇと１０％のゼラチン溶液７２ｇをオーバーヘッド攪拌器と高せん断パドルを用いて混合し、６０℃に加熱し、風味材料４０ｇと蒸留水２６０ｇをこの混合物内で乳化させ、６０℃の温度を維持することによって製した。攪拌速度は、最終的なカプセルに要求される粒径のエマルジョンが形成されるように設定した。混合物の温度が６０℃の時に加熱源を取り除き、溶液を徐々に室温まで冷却した。混合物のｐＨは、芯の周りに「ハロー」効果が顕微鏡で認められるまで２０％ｗ／ｗの酢酸を用いて減少させた。
【００４９】
ハローが認められた後、５０％のグルタアルデヒド３ｍｌを加える前に混合物を冷却槽で１０℃未満になるように冷却した。その後この溶液を１５時間、１０℃未満の温度で混合させた。
【００５０】
架橋が起こった後、カプセルの殻を脱水するために混合物を６０℃に３０分間加熱した。この混合物を減圧ろ過する前に室温に冷却した。
【００５１】
タイプＢ
この非ゼラチン工程では、ロゼンジの混合物とマトリックスであるカプセルを製するために合成ポリマーとモノマーを使用する。
【００５２】
ポリビニルアルコール、ホウ酸、アラビアゴムおよび２つの異なる塩溶液（硫酸ナトリウムと硫化バナジウム）を組み合わせて４時間以内にカプセルを製する。
【００５３】
反応速度は、ホウ酸とポリビニルアルコールが接触して反応するのを防ぐホウ酸エステルの形成によって制御される。ポリマーの相分離は、ｐＨを変えるのではなく、塩の溶液を加えることによって制御され、硬化および脱水工程は、２つの異なる塩溶液で調整される。
【００５４】
この実験のためにカプセルは、環状のホウ酸エステルを調整することによって製せられ、５．２ｇのホウ酸を１００ｇの蒸留水中で４５℃の温度で１時間９．９ｇの２−メチル−２，４，ペンタエリスリトールと混合した。エステルを使用することによってホウ酸がすぐにポリビニルアルコール（ＰＶＯＨ）と反応するのを防ぐことができる。このエステルにＰＶＯＨの５％ｗ／ｗ溶液（低分子量ポリマーと高分子量ポリマーの混合物を使用した）を１５０ｇを加えた。尿素１０ｇと、ｐＨ６の１１％のアラビアゴム溶液２００ｍｌと、風味材料５０ｇをさらに加えた。
【００５５】
この混合物をオーバヘッド攪拌器と高せん断パドルで乳化させた。そのときの速度は、最終的なカプセルの大きさに必要とされるエマルジョン粒径が形成されるように設定した。
【００５６】
１５％の硫酸ナトリウム１６０ｇを上記混合物と混合しながら加え、その後ｐＨ４．５の７．５％の硫化バナジウムと５％の硫酸ナトリウム１００ｇを加え、塩がモノマーとポリマーを架橋させ、ゲル化させた。カプセルは遠心分離および移動乾燥によって分離する前に１時間、混合させた。
【００５７】
複合コアセルベーションによって調整されたサンプルの詳細を表３にカプセルの芯および水分含有量と共に示す。
【００５８】
【表３】
【００５９】
（優先析出）
優先析出技術は、分離および処理可能なカプセルを製するために塩または非溶媒によってゲル化または析出可能なポリマー材料を利用する。
【００６０】
この技術によるカプセルの製造に使用される主なポリマー材料は、バナジウムまたはアルミニウムの硫酸塩によって析出するコ−ポリアクリルアミド−アクリレート（co-polyacrylamide-acrylate）である。陽イオンがこのポリマー材料によって錯体を形成し、固形マトリックスの官能基を結合する。カプセルの強度は、形成されたマトリックスのゲル強度、即ち塩溶液中の陽イオンの種類によって決まる。形成されたカプセルは、マトリックスとロゼンジ型のカプセルの混合物である。
【００６１】
この実験のカプセルは、オーバヘッド攪拌器と高せん断パドルを用いて２５ｇの風味材料を９２ｇのアルカプゾル（Alcapsol）１４４（Allied Colloids社より供給されるコ−ポリアクリルアミド／アクリレートの商品名）中に乳化させることによって製した。得られたエマルジョンを４５℃に加熱し、その後１０℃未満に冷却した。１０℃未満の蒸留水１５１ｇを加え、４０％の水酸化ナトリウムでｐＨを１２．５に調整した。
【００６２】
２０％の硫酸アルミニウム溶液７２ｇを５分間かけて加え、カプセルを形成し、溶液を真空ろ過によって分離および移動乾燥によって分離する前に３０分間、混合させた。サンプルの詳細および得られた芯および水分含有量を表４に示す。形成されたカプセルは、マトリックスと多芯型カプセルの混合物であった。
【００６３】
【表４】
【００６４】
（界面重合）
界面重合技術は、油／水界面でポリマーを製するためにモノマー材料を利用する。ここで製せられるポリマーは、様々なものが製せられ、ポリアミド、ポリウレタン、ポリイソシアネートおよびポリエステルなどを製することができる。この油溶性モノマーに分散／溶解した芯材料は、水に乳化させ、必要に応じて界面活性剤で安定化することができる。カプセルの粒径は、乳化工程によって製せられる不連続相の小滴の大きさによって決めることができる。第２のモノマーを連続相の反応混合物に加え、重合反応が油／水界面で２つのモノマー間で生じる。
【００６５】
風味材料の周りのポリマー殻の壁厚は、この重合反応によって製せられる膜を介したモノマーの移動速度によって決まる。ポリマー殻を介したモノマーの移動は、２つのモノマー間でさらなる反応が起きないので、カプセル殻の厚さを決めることになる。得られたロゼンジ型のカプセルは、透過または破壊によってその芯材料を放出する。
【００６６】
この実験でのカプセルは、オーバーヘッドミキサーおよび高せん断パドルを用いて５００ｇの蒸留水と２．６ｇの塩化セバコイルを含む４０ｇの風味材料でエマルジョンを形成することによって製した。１０．４ｇのヘキサジアミンを含む４０．４ｇの蒸留水をこの混合物に１０分かけて加え、真空ろ過による分離および移動乾燥の前に４５分間、混合させた。
【００６７】
この方法の詳細をカプセルの芯および水分含有量と共に表５に示す。
【００６８】
【表５】
【００６９】
（メルト／ワックスコーティング）
風味材料を脂肪酸またはパラフィンワックスなどの溶融バインダーを水中で殻材料の溶融点以上の温度で乳化することによって混合する。その水を冷却し、風味材料とバインダーを共に固化させる。これによりブレンドまたはマトリックスが固体状態で捕捉された風味材料で形成される。
【００７０】
この実験のカプセルは、高せん断パドルを有するオーバーヘッド攪拌器を用いて蒸留水中で１３．５％ｗ／ｗのパルミチン酸のエマルジョンを６５℃に加熱することによって製した。この混合物にパルミチン酸に対して２５％ｗ／ｗの風味材料を加え、固体カプセルが形成されるまでゆっくりと冷却した。ディシケーター（dissicator）中でろ過および乾燥することによってカプセルを分離した。
【００７１】
カプセルの詳細をカプセルの芯および水分含有量と共に表６に示す。
【００７２】
【表６】
【００７３】
パルミチン酸を用いて製せられたカプセルは、パラフィンワックスの融点が５０℃未満であることから、より頑丈であった。固体マトリックスカプセルが製せられた。
【００７４】
（スプレードライ）
スプレードライは、１９３０年代に開発されたカプセル化分野における最も古い技術である。この技術は、低粘度の水溶性ポリマーとノズルを介して１５０℃以上に加熱された乾燥チャンバー内にアトマイズされる芯材料とで形成されるエマルジョンである。水は、殆どすぐに蒸発し、乾燥したマトリックス粒子が系を介して運ばれ、収集のためにサイクロンを介して分けられる。全処理系内の滞留時間は、２秒未満となる。
【００７５】
この実験のカプセルは、蒸留水の１０％ｗ／ｗアラビアゴム溶液を用いて製した。供給原料を形成するために１０％ｗ／ｗの風味材料をこのポリマー溶液内で乳化させた。
【００７６】
スプレードライヤーを入り口温度が１５０℃以上、出口温度が約７０℃になるように加熱した。系の温度は、ノズルを介して乾燥チャンバー内に蒸留水をスプレーすることによって安定化させた。風味材料エマルジョンをアトマイズノズルクリーナーを用いてアトマイズノズルからスプレーした。
【００７７】
エマルジョンのスプレーが終わって、系が５０℃以下に冷却された後、粉状のカプセルを収集した。
【００７８】
スプレードライによって製せられたサンプルおよびその芯および水分含有量を表７に示す。これら全てのサンプルではアラビアゴムをバインダーとして使用した。
【００７９】
【表７】
【００８０】
（インシツ重合）
インシツ重合技術は、界面重合と析出反応の組み合わせたものとして分類することができる。モノマーとポリマーとの混合物が基材を囲む殻材料を形成するために使用され、場合によっては多芯カプセルが得られる。得られたポリマー材料は、多価塩またはジアルデヒドなどの架橋剤のいずれかを用いて架橋することができる。この工程で使用されるポリマー材料は、容易に架橋し得る長鎖アルコールであり、モノマーは、２官能アルコールとアミンである。この予め形成されたポリマー材料は、最終的なカプセル壁の可塑剤として作用する。
【００８１】
この実験のカプセルは、１％の高分子量ＰＶＯＨと４％の低分子量ＰＶＯＨ溶液１００ｇを１．８８ｇの尿素と７．５ｇのレゾルシノールを含む１８８ｇの蒸留水に加えて製した。この混合物を高せん断インペラミキサーで混合しながら４５℃に加熱した。風味材料３０ｇを加え、混合物のｐＨを１０％の硫酸で１．７にまで減少させた。
【００８２】
２５％のグルタアルデヒド溶液５７ｇを９０分かけて加え、その間に析出が生じた。この混合物を４０％の水酸化ナトリウム溶液でｐＨを４．５に増加させる前に５５℃に２時間３０分加熱した。生成物を真空下でろ過し、移動乾燥させた。
【００８３】
インシツ重合によって製せられた多芯カプセルの詳細並びに芯および水分含有量を図８に示す。
【００８４】
【表８】
【００８５】
（凝集）
凝集は、液状材料を機械処理によって固体マトリックスに変換する簡単な方法である。この方法では風味材料がこれを吸収するまたは液体コーティングを表面に残す固体基材と混合されるので、粒または微粒子の表面に露出した芯材料を有するカプセルが得られる。基材をコートし、また粒子同士をくっつけて最終的な粒径を大きくするバインダーでさらにこの材料をコートすることができる。基材の表面をコートし、従って製造後の貯蔵環境から風味材料を保護するバインダーを用いて粒径を大きくするために機械的作用を受ける基材内にまたは上に液状の風味材料を吸着させる。
【００８６】
金属混合ブレードを有するフードプロセッサーを全てのカプセルの形成に用いた。
【００８７】
２００ｇの固体基材材料（例えばゼオライト）を１８ｇの固体バインダー材料（例えばカルボキシメチルセルロース、ＣＭＣ）と共にミキサーの混合ボウルに入れた。ミキサーのスイッチを入れ１０秒間、これらを混合した。要求される粒径になるまで、この混合物に液体バインダーまたは水を一定の流れで混合しながら加えた。粒径を評価し、偏析を防ぐために得られた粉末を徐々に混合ボウルから取り除いた。その後凝集物を移動乾燥させた。
【００８８】
凝集によって製せられたサンプルの詳細ならびに芯および水分含有量を表９に示す。
【００８９】
【表９】
【００９０】
Mane Flavour House社より市販されているサンプルを上記カプセル化されたサンプルに対して評価するために入手した。詳細を表１０に示す。
【００９１】
【表１０】
【実施例２】
【００９２】
（種々のデザインの紙巻きタバコでの評価）
アロマを発する位置によって副流煙への風味の送出量に影響を与えるかを評価するためにいくつかのデザインの紙巻きタバコを用いて実験を行った。影響があるか否かを明らかにするためにモデル化合物としてガンマウンデカラクトンを使用した。分析は、紙巻きタバコの調製から２時間以内に行った。
【００９３】
次のデザインの紙巻きタバコを評価した。
Ａ 風味材料をシガレットペーパーの外面に直接噴射した （８．５）
Ｂ タバコに風味材料を噴射した （８．５）
Ｃ 界面錯体形成によって製した風味材料スレッドをタバコロッドに
挿入した （９．６）
Ｄ 界面錯体形成によって製した風味材料スレッドを二重巻き紙の巻
き紙の間に入れた （９）
Ｅ１／Ｅ２ 同軸紙巻きタバコであってその内方および外方に同じタバコブレ
ンドを含み、外方または内方タバコブレンドに風味材料を有する
（５．７／５．７）
Ｆ１／Ｆ２ 同軸紙巻きタバコであってその内方および外方に異なるタバコブ
レンドを含み、外方または内方タバコブレンドに風味材料を有す
る （１４／１４）
Ｇ ポリマーフィルム状の安定化された風味材料を従来の紙巻きタバ
コの巻き紙の外面に塗布した （１１）
Ｈ 従来の紙巻きタバコの巻き紙の外面に塗布された燃焼添加剤と接
触するように風味材料を設けた （７．７）
各説明の後の括弧内の数字は、パフ数を表す。
【００９４】
各デザインの有効性は、３：１の副流煙と主流煙の風味送出量比を供した上述の化学的に安定したガンマウンデカラクトンに対して判断した。
【００９５】
各紙巻タバコの粒状相中のガンマウンデカラクトンの副流煙と主流煙の比（ＳＳ：ＭＳ）を図１にグラフで示す。各構成の実際の比をカラムの上に示す。
【００９６】
最初の結果からアロマ物質の位置は、副流煙と主流煙への送られた量に顕著な影響を有することが明らかになった。
【００９７】
ペーパーとペーパーの間に風味材料のスレッドを有する二重に巻かれた紙巻タバコは、対照の紙巻きタバコと較べてガンマウンデカラクトンの副流煙と主流煙への風味送出量比（ＳＳ：ＭＳ）が最も増加していることが判る。
【００９８】
二重に巻かれた紙巻タバコの外方巻き紙の通気度もＳＳ：ＭＳ比に影響を与えることが判った。６，０００Ｃ．Ｕ．を超える純通気度（net permeability）を有する多孔性のプラグ紙を使用した場合、ＳＳ：ＭＳ比は、１３：１になった。６００Ｃ．Ｕ．の純通気度を有する高多孔性シガレットペーパーを同じ安定化した風味材料を使用して評価した場合、ＳＳ：ＭＳの風味材料送出量比は、１１：１に減少した。これらの結果は、二重に巻かれた紙巻タバコの外方巻き紙の通気度が高くなるほど、アロマ化合物がより多く副流煙に送出されることを示している。この構造は、上記特許文献８に記載されていることと全く対照的である。
【実施例３】
【００９９】
この紙巻きタバコの評価の結果を考慮して、２枚の巻き紙の間に配されたカプセルを有する二重に巻かれた紙巻タバコで以下の全ての喫煙分析を行った。ガンマウンデカラクトンサンプルの全てに副流煙への最適な風味の送出量を供することができる外方巻き紙として多孔性プラグラップ紙を使用した。
【０１００】
さらにペパーミントとスペアミントアロマのカプセル化を行った。天然および静電穿孔による６００Ｃ．Ｕ．の純多孔率を有する高多孔性シガレットペーパーを外方巻き紙として使用した。
【０１０１】
（カプセルの性能）
使用したカプセル化技術（表１１参照）で最も良好な結果を供するカプセルの代表例を二重に巻かれた紙巻タバコに使用してさらに評価し、これらが風味を優先的に副流煙に送出することにおいてどの程度適しているかを測定した。この評価は、Filtronaスモーキングエンジン（毎分２秒間の３５ｃｍ３パフの標準機械喫煙条件下で喫煙）で標準ＢＡＴ法を用いて紙巻きタバコの主流煙および副流煙の粒状相分析によって決定した。１９８８年１０月発行のアナリスト（Analyst）、Vol. １１３の１５０９頁で説明されている魚尾状装置を副流煙の分析に使用した。主流煙と副流煙の風味送出量比は、各風味材料およびカプセルの種類について各風味材料の指標（marker）化合物（ガンマウンデカラクトン、Ｌ−カルボンおよびメンソール）の標準溶液のガスクロマトグラフィーのキャリブレーション曲線を用いて、ペパーミント中のメンソールの割合およびスペアミントオイル中のＬ−カルボンの割合から得られるファクター（Ｆ）を得るために元のオイルに含まれる各指標化合物の量および割合を計算して決定した。ファクター（Ｆ）は、所定重量の粒子から得られた風味材料の抽出物中のメンソールまたはＬ−カルボンの量からカプセル化されたペパーミントまたはスペアミントの割合を算出するために用いられる。
【０１０２】
【表１１】
【０１０３】
カプセルの封入量の範囲も評価した。評価したカプセルはすべて異なる量の芯材料を含んでいた（表１乃至１０の芯材料の割合を参照）。紙巻タバコに加えられる風味材料の量を確実に一定にするために種々の量のカプセルを加えた。
【０１０４】
（ガンマウンデカラクトン）
ステートエクスプレス５５５（State Express 555、商品名）を多孔性プラグラップ紙（６，０００Ｃ．Ｕ．）の外方巻き紙と５０Ｃ．Ｕ．の内方巻き紙とで二重に巻いた。評価されるカプセルをこれら２枚の巻き紙の間に配した。カプセルは、風味材料の量で４,０００ｐｐｍ加えた。この風味材料の量は、ガスクロマトグラフィー質量分析計で容易に測定することができる。
【０１０５】
シガレットペーパーに塗布した場合のガンマウンデカラクトンの通常のＳＳ：ＭＳ風味送出量比は、６：１であり、カリウム塩に転換され（化学的に安定された）、ペーパーに塗付された場合のガンマウンデカラクトンの通常のＳＳ：ＭＳ風味送出量比は、３：１である。
【０１０６】
図２は、種々のカプセルの粒状相におけるガンマウンデカラクトンの副流煙と主流煙への風味送出量比を示し、カプセルの詳細については表１１に示している。全てのカプセル化されたサンプルは、化学的に安定化された上述の対照サンプルと比較して副流煙へより多く風味が送出されていることが判る。副流煙と主流煙の風味の比を図のカラムの上に示す。
【０１０７】
界面錯体形成法で製せられたカプセル（サンプル２）は、最も標準比に対して送出量比が増加している。サンプル２のＳＳ：ＭＳ風味送出量比は、２４：１であった。カプセルではなく、フィラメント（サンプル１）を使用した場合、風味送出量比は１７：１に減少した。これはサンプルの物理的形状の違いによるものであり、処理中の化学的な違いによるものでない。
【０１０８】
サンプル３１および３２は、両方とも優先析出法で製造されたものであり、処理中に使用した多価塩溶液の性質だけが異なる。サンプル３１は、陽イオンとしてＡｌ３＋を使用し、サンプル３２は、Ｖ４＋を使用した。ＳＳ：ＭＳ風味送出量比は、それぞれ２１：１と１４：１であった。この違いは、異なる電気化学的強度を有する陽イオンを使用することによって変えられたゲル強度の効果を例示している。
【０１０９】
化学的に安定した風味材料の送出量比である３：１より大きく向上した他のサンプルは、スプレードライされたＳＳ：ＭＳ比が１３：１のサンプル４９と凝集によって形成されたＳＳ：ＭＳ比が１５：１のサンプル５６であった。
【実施例４】
【０１１０】
外方巻き紙として多孔性シガレットペーパー（６００Ｃ．Ｕ．）を用い、さらに５０Ｃ．Ｕ．の内方巻き紙を用いてステートエクスプレス５５５（State Express 555、商品名）を二重に巻いた。評価されるペパーミントオイルカプセルをこれら２枚の巻き紙の間に配した。カプセルは、風味材料の量で１０,０００ｐｐｍ加えた。この風味材料の量は、ペパーミント風味の約５０％しか存在しないメンソールの測定を考慮して選択した。
【０１１１】
ペパーミントオイルを二重巻き紙構造のシガレットペーパー（外方巻き紙）の表面に塗付した際のＳＳ：ＭＳ風味送出量比は、１．６６：１であった。図３は、種々の型のカプセルの粒状相におけるペパーミントオイルの副流煙と主流煙への風味送出量の比を示す。この送出量の比を各カラムの上に示す。ゲル化剤として塩化カルシウムを使用した界面錯体形成法により製せられたカプセル（サンプル１２）では、最も顕著に副流煙と主流煙への風味送出量の比が増加し、４．５：１の比が得られた。２つの市販サンプル（サンプル５９および６０）とサンプル１６（錯体スレッド）も風味材料がシガレットペーパーに直接塗付された際のＳＳ：ＭＳ比と比較してより多くのペパーミントが副流煙に送出された。
【実施例５】
【０１１２】
外方巻き紙として多孔性シガレットペーパー（６００Ｃ．Ｕ．）を用い、さらに５０Ｃ．Ｕ．の内方巻き紙を用いてステートエクスプレス５５５（State Express 555、商品名）を二重に巻いた。評価されるスペアミントオイルカプセルをこれら２枚の巻き紙の間に配した。カプセルは、風味材料の量で１０,０００ｐｐｍ加えた。
【０１１３】
スペアミントオイルカプセルが外方巻き紙に塗付された場合のスペアミント風味のＳＳ：ＭＳ風味送出量比は、１．７４：１であった。図４は、種々の型のカプセルの粒状相におけるスペアミントオイルの副流煙と主流煙への風味送出量の比を示す。この送出量の比を各カラムの上に示す。
【０１１４】
ゲル化剤として酢酸カルシウムを使用して界面錯体形成によって製せられたカプセル（サンプル３）では、最も顕著に副流煙と主流煙への風味送出量の比が増加し、９．８６：１の比が得られた。界面錯体形成によって製せられた一連のカプセルをゲル化剤として異なる陽イオンを用いて評価した。これらカプセルの風味を副流煙に送出する性能は、使用する陽イオンによって異なり、カルシウム、亜鉛およびバナジウム陽イオンは銅およびアルミニウム陽イオンより良好に機能した。錯化されたアルギン酸塩の物理的形状は、風味の送出量の比に影響を与えず、ゲル化剤として塩化カルシウムを用いて製せられたスレッドおよびカプセルの送出量比であっても、４．５から６．１の間であった。
【０１１５】
高分子としてゼオライトを使用した分子包括法によって製せられたカプセルは、異なる性能を示した。疎水性ゼオライトサンプル（サンプル２０）は、標準的なゼオライトサンプル（サンプル２１）と比較してより多くの風味を副流煙に送出した。
【実施例６】
【０１１６】
比較的清涼感のある（fresh）副流煙に対し、ガンマウンデカラクトンによって風味が付加された副流煙が有する効果を検出するために、この評価に使用した部屋を評価の間一定の湿度および温度に維持した。外方巻き紙として多孔性プラグラップ紙を用いた二重巻き紙構造のState Express 555紙巻きタバコを内方巻き紙の表面に異なる量（６００乃至１,５００ｐｐｍ）のガンマウンデカラクトンを添加して使用した。各ブースで１本の紙巻きタバコを喫煙した。
【０１１７】
パネリストに必要以上に刺激および煙の影響を与えないようにパネリストによる評価の前に６０分間、煙をエージングした。各パネリストは、１回に３つのブースを評価した。
【０１１８】
この実験のための対照紙巻きタバコとして風味材料が添加されていない二重に巻かれたステートエクスプレス５５５と外方巻き紙に化学的に安定させたガンマウンデカラクトンを１,５００ｐｐｍ添加した二重に巻かれたステートエクスプレス５５５を使用した。
【０１１９】
図５から明らかなようにエージングされた煙を評価した際、サンプル間に統計的に顕著な結果は見受けられなかった。パネリストは、６００ｐｐｍの量の風味材料を紙に加えた際、桃の香りが感じられたとコメントしたが、その匂いはほとんどの場合、不快であると感じられた。
【０１２０】
この実験から統計的なデータは得られなかったが、パネリスト全員が、統計的に関連する試験で６００ｐｐｍでガンマウンデカラクトンの匂いを感知したとコメントした。
【実施例７】
【０１２１】
ペパーミントおよびスペアミントオイルを実施例６と同様に評価するために使用した部屋の温度および湿度を評価の間一定に維持した。外方巻き紙として風味材料が添加されていない多孔性の紙を有する対照メンソールライト紙巻きタバコおよび異なる量の風味材料が外方巻き紙に加えられた対照メンソールライト紙巻きタバコを使用した。１部屋で６本の紙巻きタバコを喫煙した。
【０１２２】
煙は、パネリストによる評価の前に４０分間、エージングし、各パネリストは、１回に２つの部屋を評価し、その内の１部屋は、常に対照紙巻きタバコからの煙を含む部屋とした。このような２つの部屋の比較による統計的分析を各評価のデータについて行った。
【０１２３】
図６に示すように評価結果の統計的分析は、４，０００ｐｐｍ以上のスペアミントオイルの量で著しく清涼感のある部屋として認識されることを示している。実際の検知レベルは、２，０００乃至４，０００ｐｐｍの間にある。実際の検知レベルを得るためにはさらなる官能的分析が必要になる。
【０１２４】
図７に示した評価結果の統計的分析は、清涼感のある部屋という結果は、評価した量の風味材料では得られなかったことを示している。この結果は、１０，０００ｐｐｍ超のペパーミントオイルが部屋に清涼感を与えるのに必要であることを示唆している。
【実施例８】
【０１２５】
主流煙の味に影響を与えることなく知覚的に認識される清涼感のある部屋を供するために必要なＳＳ：ＭＳ比の効力を評価し、最少のＳＳ：ＭＳ比を決定した。
【０１２６】
（ガンマウンデカラクトン）
プロピレングリコール溶媒に溶けたガンマウンデカラクトンを量を変えてタバコに注入した紙巻きタバコを一対比較（paired comparison）によって評価した。結果の統計的分析を図８に示す。
【０１２７】
図８から３００ｐｐｍの風味材料の量でパネリストの７０％（３０人中２１人）が正しく回答し、これは統計的に顕著な数字である。パネリストは、サンプルが対照のものより高い風味濃度および強度を有していることを感じた。
【０１２８】
１５０ｐｐｍの風味材料添加量では、これら紙巻きタバコ間に統計的には著しい違いは見られなかったが、パネリストは、９０％の信頼水準で風味材料が加えられた紙巻きタバコを対照紙巻きタバコより刺激がきついと感じた。
【０１２９】
１００ｐｐｍと５０ｐｐｍの風味材料添加量では、対照とサンプル紙巻きタバコに統計的に顕著な違いは見られなかった。しかしながら、これらの量の風味材料は、９０％の信頼水準でより強い風味濃度を有していると評価された。
【０１３０】
知覚評価から６：１の副流煙と主流煙の風味送出量比が紙巻きタバコの主流煙の味に影響を与えることなく副流煙へ風味を送出することができると判明した。
【０１３１】
モデルシステムでも紙巻きタバコの主流煙に影響を与えることなく副流煙に風味を送出することができると証明された。
【０１３２】
（スペアミントオイル）
対照のメンソール紙巻きタバコと異なる量のスペアミントオイルが添加されたメンソールタバコの統計的差異を分析し、その結果を計算した。
【０１３３】
１５ｐｐｍの風味添加量でパネリストは、メンソールの暖かいグリーン的なタバコの香気の増加を感じた。さらにスペアミントオイルを加えた場合、このレベルでの効果は認められたが、風味としては認識されなかった。スペアミントの風味は、２５および５０ｐｐｍの添加量でパネリストたちに認識された。スペアミントおよびグリーン的な香気は増加した。
【０１３４】
スペアミントオイルが検知されるレベルは、２５ｐｐｍと見なされているが、１５ｐｐｍの添加量でサンプルと対照紙巻きタバコの間に違いが認められた。
【０１３５】
この知覚評価から２００：１の副流煙と主流煙の風味送出量比でも紙巻きタバコの主流煙の味に影響を与えることなく副流煙に風味を送出することができることが判った。ここで調査したようにスペアミントオイルの系は、紙巻タバコの主流煙の味に影響を与えるので、副流煙に清涼感のあるミント風味を送出するのには適していない。
【０１３６】
（ペパーミントオイル）
添加するペパーミントオイルの量が異なる対照メンソール紙巻きタバコの統計的差異を分析し、結果を計算した。
【０１３７】
ペパーミントオイルは、１５および２５ｐｐｍの添加量で紙巻きタバコのメンソールの特性と融合し、ペパーミントの特性が増加し、またはスペアミントもしくはグリーン的特性が減少したことが認められた。
【０１３８】
５０ｐｐｍの添加量ではペパーミントオイルは、揮発性およびメンソールの清涼特性を減少させる効果を有し、その差は９５％の優位性レベルに達している。
【０１３９】
１００ｐｐｍの添加量ではサンプルは、ペパーミント特性に著しい増加が見られた。
【０１４０】
メンソールを含む製品中のペパーミントオイルの検知レベルは、５０ｐｐｍであるが、違いは２５ｐｐｍで認められる。この知覚評価から紙巻きタバコの主流煙に影響を与えることなく副流煙に風味を送出するために必要な副流煙と主流煙の風味送出量の比は、４００：１超となる。ここで調査したペパーミントオイルの系は、紙巻タバコの主流煙の味に影響を与えるので、副流煙に清涼感のあるミント風味を送出するのには適していない。
【実施例９】
【０１４１】
主流煙が影響を受けるという問題を解決する１つの方法は、紙巻きタバコに換気手段を設けることである。換気手段は、紙巻きタバコの風味の検知レベルを減少させ、一方、副流煙で風味が検知さえれるのに必要なＳＳ：ＭＳ比を変える。
【０１４２】
副流煙と主流煙の送出量比は、ステートエクスプレス５５５およびステートエクスプレス５５５ライトで測定した。スペアミントオイルをシガレットペーパーの外側に塗付した。ステートエクスプレス５５５ライトの換気度は、２９％であった。タバコブレンドは同じである。ステートエクスプレス５５５の副流煙と主流煙の値は、１．６：１であり、ステートエクスプレス５５５ライトの場合は、２．１３：１であった。
【０１４３】
スペアミントが外側に塗付されたＵＳブレンドの製品も同じように測定した。換気手段が設けられていない製品のＳＳ：ＭＳ比は、２．６４：１であり、一方６５％の換気レベルの低タール（２．８ｇ）の製品のＳＳ：ＭＳ比は、３．８９：１であった。
【０１４４】
カプセル化されていないが風味材料で処理された製品に換気手段を設けることによって各製品のＳＳ：ＭＳ比は明らかに増加する。
【図面の簡単な説明】
【０１４５】
【図１】異なるデザインの紙巻きタバコにおけるガンマウンデカラクトンの副流煙と主流煙の風味送出量比を示す。カラムの上の数値は、パフ数である。
【図２】本発明による二重巻き紙構造における種々の型のカプセルを用いた場合のガンマウンデカラクトンの副流煙と主流煙の風味送出量比を示す。
【図３】本発明による紙巻きタバコにおける種々の型のカプセルを用いたペパーミントオイルの副流煙と主流煙の風味送出量比を示す。
【図４】本発明の紙巻きタバコにおける種々の型のカプセルを用いた場合のスペアミントオイルの副流煙と主流煙の風味送出量比を示す。
【図５】布に残った臭いによるエージングされた副流煙の属性の違いを表すスペースマップである。
【図６】清涼感のある室内臭気条件と煙った室内臭気条件下のスペアミントオイルアロマのアロマ分析を示す。
【図７】清涼感のある室内臭気条件と煙った室内臭気条件下のペパーミントオイルアロマのアロマ分析を示す。
【図８】ガンマウンデカラクトンの主流煙の知覚分析の統計結果を示す。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、風味材料が添加された喫煙品、特に紙巻きタバコに関する。
【背景技術】
【０００２】
風味材料を利用して紙巻きタバコなどの煙の味または他の特性を変えることが、長年に亘って望まれている。喫煙品に風味材料を添加する上での最も大きな問題は、添加される風味材料が揮発性または半揮発性であるということである。長年、風味材料は、刻みタバコにその一次処理の最終段階または最終段階へと向かって行く際に風味材料の溶液（水性または非水性）を直接スプレーする、または風味材料をシガレットペーパーにスプレーするまたはコートすることによって添加されてきた。最近では、別の媒体に揮発性または半揮発性の風味材料を閉じ込めて処理中に風味材料が蒸発するのを防ぐことも行われている。膜形成ビヒクルで風味材料をカプセル化し（下記特許文献１参照）、巻き紙に塗布したり、エチルセルロースなどの無毒性の管状のリボンで風味材料をカプセル化し（下記特許文献２参照）、紙巻きタバコの燃焼端が近づくと放出される添加剤を含むインクを不連続のドットとして風味材料を巻き紙にスクリーン印刷したり（下記特許文献３参照）、スレッド（thread）またはテープに風味材料をコートし（下記特許文献４参照）、タバコロッドの長さに沿って堆積させたり、カプセル化された風味成分の粒子を紙巻きタバコ製造機のガーニチャー部内を通過させる（下記特許文献５参照）などして風味材料は、添加されている。
【特許文献１】米国特許第３，００６，３４７号
【特許文献２】米国特許第３，１６２，１９９号
【特許文献３】英国特許第２，００７，０７８号
【特許文献４】英国特許第２，０２０，１５８号
【特許文献５】英国特許第２，０７８，４８８号
【０００３】
また近年、主流煙の質または特性を変更する代わりに喫煙品の副流煙に風味を付与することが着目されている。このようにして副流煙の不快な臭い、特に副流煙の悪臭を減少または覆うことができる。下記特許文献６には再生タバコシート中または巻き紙に添加することができるβ−シクロデキストリンおよびバニリンの分子含有錯体について記載されている。下記特許文献７には風味材料、特にグルコシドについて記載されており、この風味材料は、燃焼およびくすぶり時に熱分解して副流煙の臭いをマスキングする芳香剤を発生させる。このマスキング剤は、タバコではなくシガレットペーパーに含ませるか、または含浸させるのが好ましい。
【特許文献６】欧州特許公開第０５０３７９５号
【特許文献７】欧州特許公開第０２９４９７２号
【０００４】
また下記特許文献８には望ましくない副流煙効果を減少させるための芳香性混合物について記載されている。この芳香性混合物は、カプセル化されたまたはカプセル化されていない状態で単層シガレットペーパーまたは二層巻き紙に加えることができる。この二層の巻き紙の態様は、３乃至１５０コレスタ単位（Ｃ．Ｕ．）の通気度を有するシガレットペーパーからなる外方の露出した層と、４，０００乃至８０，０００Ｃ．Ｕ．の通気度を有する高多孔性の微細メッシュのセルロース繊維格子からなる内方の層（材料を覆うタバコカートリッジであるＫペーパーとしても知られている）とを含み、好ましくは芳香性混合物を担持する。この場合の風味料は、エタノール溶液に少なくともバニリン、アルデヒドおよび複素環式化合物を含む芳香性混合物である。この特許文献は、この特定の芳香性混合物に使用されるカプセル化の技術について詳しく説明していない。
【特許文献８】米国特許第５，４９４，０５５号
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明の目的は、従来のものよりも副流煙に風味材料を多く送ることができる喫煙品を提供することである。
【０００６】
本発明の別の目的は、喫煙品の副流煙に風味材料をより多く送るために好ましいカプセルの位置を特定すること及び／又はカプセル化の方法を提供することである。
【０００７】
さらに本発明は、副流煙と主流煙の風味送出量の比を少なくとも４．５：１以上にすることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明は、副流煙に風味を有する喫煙品を提供し、この喫煙品は、２層の巻き紙材を含む巻き紙で巻かれたタバコ材ロッドと、この２層の巻き紙の内層と外層との間に保持されたカプセル化された風味材料とを含み、この外層が少なくとも２００Ｃ．Ｕ．の総通気度を有し、その総通気度が内方巻き紙材の通気度より大きい巻き紙である。
【０００９】
外層巻き紙材は、２００Ｃ．Ｕ．超、好ましくは少なくとも３００Ｃ．Ｕ.、より好ましくは少なくとも５００Ｃ．Ｕ.、さらに好ましくは少なくとも６００Ｃ．Ｕ.、さらにより好ましくは少なくとも１，０００Ｃ．Ｕ.の総通気度を有する。さらにこの総通気度は、外方巻き紙材の総通気度が少なくとも２，０００Ｃ．Ｕ.、３，０００Ｃ．Ｕ.、４，０００Ｃ．Ｕ、５，０００Ｃ．Ｕまたは６，０００Ｃ．Ｕ.となるように１，０００Ｃ．Ｕ.単位で少なくとも６，０００Ｃ．Ｕ.まで増加させると有利である。巻き紙の通気度は、１０,０００Ｃ．Ｕ.程度であってもよい。
【００１０】
内方巻き紙材の総通気度は、好ましくは２００Ｃ．Ｕ.未満で、２５乃至１５０Ｃ．Ｕ.の範囲内であるのが好ましく、より好ましくは３０乃至１００Ｃ．Ｕ.の範囲内であり、さらに好ましくは約５０Ｃ．Ｕ.である。
【００１１】
風味材料は、特定の選択された風味材料に要求される副流煙と主流煙の送出量の比（ＳＳ：ＭＳ）を得るために最も適したカプセル化方法でカプセル化され、ここで言う「副流煙と主流煙の送出量の比」とは、主流煙の味に影響を与えることなく副流煙に感知できる風味が得られるのに必要な比である。
【００１２】
カプセル化された風味は、カプセルとして内方巻き紙と外方巻き紙の間に位置することが好ましい。そのカプセル形状は、スレッドであってもよい。
【００１３】
カプセル化された風味材料は、界面錯体形成（interfacial complexation）、分子包括（molecular entrapment）、複合コアセルベーション（complex coacervation）、優先沈殿（preferential precipitation）、界面重合、メルト／ワックスコーティング、スプレードライ、インシツ重合、凝集などのカプセル化技法を用いて製せられる、。この中で界面錯体形成によって風味材料はカプセル化されることが最も好ましい。
【００１４】
風味材料がガンマウンデカラクトンである場合、ＳＳ：ＭＳ風味材料送出量比は、好ましくは少なくとも６：１であり、より好ましくは少なくとも１０：１であり、さらに好ましくは少なくとも１５：1であり、最も好ましくは少なくとも２０：１である。
【００１５】
風味材料がペパーミントオイルである場合、ＳＳ：ＭＳ風味材料送出量比は、少なくとも２：１であり、好ましくは少なくとも４：１である。またＳＳ：ＭＳ送出量比は、さらに好ましくは少なくとも２００：１であり、最も好ましくは４００：１である。
【００１６】
風味材料がスペアミントオイルである場合、ＳＳ：ＭＳ風味材料送出量比は、好ましくは少なくとも４．５：１であり、より好ましくは少なくとも６：１であり、さらに好ましくは少なくとも９：１である。またこのＳＳ：ＭＳ送出量比は、好ましくは少なくとも１００：１であり、より好ましくは約２００：１である。
【００１７】
風味材料がガンマウンデカラクトンである、またはガンマウンデカラクトンを含む場合の好ましいカプセル化の方法を好ましい順に示すと、界面錯体形成、優先沈殿、凝集およびスプレードライとなる。
【００１８】
風味材料がペパーミントオイルである、またはペパーミントオイルを含む場合の好ましいカプセル化の方法を好ましい順に示すと、界面錯体形成、凝集およびスプレードライとなる。
【００１９】
風味材料がスペアミントオイルである、またはスペアミントオイルを含む場合の好ましいカプセル化の方法を好ましい順に示すと、界面錯体形成、分子包括（疎水性）、分子包括（非疎水性）および複合コアセルベーションとなる。
【００２０】
界面錯体形成の陽イオンは、次のものから選択されるのが好ましく、好ましい順に示すと、カルシウムアセテート、Ａｌ３＋、Ｖ４＋、Ｚｎ２＋、Ｃｕ２＋、カルシウムクロライドとなる。
【００２１】
このカチオンの順番は、選択される風味材料によって変わる。
【００２２】
本発明の喫煙品は、換気手段が設けられていると有利である。この換気手段によって主流煙の送出量が減少し、各風味に要求されるＳＳ：ＭＳ風味材料送出量比に好適に減少させることができる。
【００２３】
風味材料がガンマウンデカラクトンの場合、界面錯体形成によって製せられるスレッドを用いた場合の副流煙と主流煙の風味材料送出量比は、１５：１超であると有利である。
【００２４】
風味材料がガンマウンデカラクトンの場合、界面錯体形成によって製せられるカプセルを用いた場合の副流煙と主流煙の風味材料送出量比は、１５：１超であると有利であり、２０：１超であるとさらに有利である。
【００２５】
風味材料がガンマウンデカラクトンの場合、当該カプセルを用いた場合の副流煙と主流煙の風味材料送出量比は、１０：１超であると有利であり、１４：１超であるとさらに有利である。
【００２６】
風味材料がペパーミントオイルの場合、界面錯体形成によって製せられるカプセルを用いた場合の副流煙と主流煙の風味材料送出量比は、４：１超であると有利である。
【００２７】
風味材料がスペアミントオイルの場合、界面錯体形成によって製せられるカプセルを用いた場合の副流煙と主流煙の風味材料送出量比は、９：１超であると有利である。
【００２８】
さらに本発明は、部屋の残存臭を改善する方法を提供し、この方法は、本発明による副流煙に風味を有する喫煙品を製することを含む。
【００２９】
本発明で使用する風味成分としては、メンソール、バニリン、ペパーミント、スペアミント、イソピノカムフェオール、イソメントン、ミントクーラー（ＩＦＦから入手可能）、ネオメンソール、ディル種油、その他これらに類似する材料、およびこれらの混合物などの揮発性風味成分が挙げられる。本発明はあらゆる揮発性または半揮発性風味成分に適している。
【００３０】
本発明の容易に理解し、実施できるように以下の実施例および図面を参照して本発明をさらに説明する。
【００３１】
化学的に安定させたガンマウンデカラクトン（非極性（non-polar）単一化合物、ラクトン環は、カリウム塩に変えることによって安定化されている）を使用した以前の研究では、この化学的に安定した材料を単層のシガレットペーパーに塗布した場合、副流煙と主流煙の風味送出量比が３：１となることが判明している。これを以下の実施例においてこの紙巻きタバコの副流煙と主流煙の風味送出量比を対照とする。
【実施例１】
【００３２】
３種類の異なる風味材料、即ち、ガンマウンデカラクトン、ペパーミントオイル（２０種類以上の香料の錯混合物（complex mixture）、主要構成物質は、メンソールである）およびスペアミントオイル（香料の錯混合物であり、主要構成物質は、Ｌ−カルボンである）をカプセル化するために多くの公知のカプセル化技術を用いた。ペパーミントオイルは、「清涼感のある副流煙（fresh sidestream）」香気（アロマ）を発生させることによってメンソール紙巻きタバコを補足するために選択した。スペアミントオイルは、「清涼感がありハッカ風味」のアロマを発生させることによってメンソール紙巻きタバコを補足するために選択した。
【００３３】
次にこれら３つの風味材料をカプセル化するために用いた技術について簡単に説明する。カプセル化は、固体、液体または気体を保護壁または殻でコートすることとして定義することができる。これらの壁または殻は、高分子材料で構成されるが、油脂およびワックスも使用することができる。カプセルはマトリックスまたはロゼンジ（lozenge）カプセルであってもよい。ロゼンジカプセルとは、コアまたはコア材料を外部に晒す孔などがないコアを完全に覆う殻を意味する。マトリックスカプセルは、特定のコーティングを有さないコアと殻材料のランダムな混合物である。実質的にはマトリックスカプセルは、芯と殻材料の均一な混合物である。
カプセル化技術については、下記非特許文献を参照されたい。
【非特許文献１】Simon Bentia著「Micro Encapsulation Methods and Industrial Applications」
【００３４】
（界面錯体形成（Interfacial complexation））
これは天然の多糖類、例えばアルギン酸ナトリウムをバインダー材として使用し、水に不溶のアルギン酸カルシウムを製するためにこのナトリウム陽イオンを２価のカルシウム陽イオンと置換して、マトリックス粒子を製することによってマトリックスカプセルまたはフィラメントを製するための技術である。風味材料がアルギン酸ナトリウムと混合され、カルシウム／ナトリウムイオン交換が起きると、系全体が架橋され、新しく形成されたアルギン酸カルシウムの分子構造内に風味材料を捕獲する。この不溶性のアルギン酸塩の形態は、バスに押出しされる場合はフィラメント（スレッド）状になり、ブレース（Brace）カプセル化工程などにおいて振動ノズルヘッドを用いて押出しされる場合はカプセル（ビーズ）状になる。
【００３５】
この実験で製せられたカプセルは、オーバーヘッドミキサーの高速せん断インペラーパドルで混合しながら４５乃至５０℃の温度で蒸留水に溶解されたアルギン酸ナトリウム（Kelgin LV ex ISP Alginates）の６％ｗ／ｗ溶液を用いて調整した。真溶液が形成されると６％ｗ／ｗの風味材料を加えて、この原料を全工程中、４５乃至５０℃に維持しながら溶液内に乳化させた。
【００３６】
好適な強度のゲル化溶液、例えば蒸留水で製せられた６％ｗ／ｗ塩化カルシウム溶液を調整した。このゲル化した溶液と塩の強度は、要求されるゼラチン化の度合いによって変わる。
【００３７】
カプセルを製するために原料を、原料の流れを小滴に粉砕する振動ノズルへと加圧システムを介して供給した。得られた小滴を塩溶液に落とし、マトリックスカプセルを形成し、これらを取り込み、水で洗浄し、移動乾燥（mobile dry）した。
【００３８】
フィラメントまたはスレッドは、アルギン酸ナトリウムと風味材料の混合物を塩溶液のバス内に押出し、最短で９０秒間、固化させて製した。その後、スレッドを水で洗浄し、緊張下（例えば、ドラムに巻いて）で室温で乾燥させた。
【００３９】
表１は、界面錯体形成によって種々の陽イオン、カプセルの形態および風味材料を用いて製せられたサンプルを示す芯材料および水分含有量も併せて表１に示す。
【００４０】
アルギン酸ナトリウムをバインダーとして使用し、表１に示す陽イオンに変換して全てのサンプルを製した。得られたカプセルおよびフィラメントは、交差したアルギン酸殻材料内で風味材料の「ポケット」を形成した。
【００４１】
【表１】
【００４２】
（分子包括）
これは極小分子（micromolecule）内のキャビティー内に風味分子を閉じ込める技術であり、ここでは風味成分が弱い力、即ちヴァンデルワールスまたは水素結合によって保持される。異なる大きさの分子キャビティーを有する２つの異なる分子、即ちゼオライトおよびβ−シクロデキストリンを評価した。ゼオライト分子については、より従来の型に近いものと、より疎水性の強いものを評価した。
【００４３】
風味材料を蒸留水中で高分子を混合することによって高分子内に閉じ込め、１２％の分散液を形成した。同量の風味材料（１２％ｗｔ／ｗｔ）をインペラーブレードが備えられたオーバーヘッドミキサーで攪拌しながら系に添加した。得られたスラリーを減圧下でろ過し、固形分を集めた。得られたサンプルを乾燥粉末になるまで移動乾燥させた。
【００４４】
表２に示すサンプルは、この方法で製した。得られたカプセルの芯および混合物含有量も併せて示した。
【００４５】
【表２】
【００４６】
（複合コアセルベーション）
２種類の化学物質、即ち、ゼラチン系（タイプＡ）と非ゼラチン系（タイプＢ）でこの方法を分類することができる。
【００４７】
タイプＡ
ゼラチン系では、２つの天然ポリマーであるゼラチンとアラビアゴムの相分離が行われ、この相分離は、ゼラチンの還元（reduction）の電荷（charge）を変えることによって行われる。これら２つのポリマー材料は、互いに反対の電荷に帯電すると（ゼラチンが陽イオン、アラビアゴムが陰イオン）、これらは反応して芯粒子の周りに液相、即ちロゼンジ（lozenge）カプセルを形成する。これは非常に限定された温度、希釈およびｐＨ条件下で生じる。この液／液相分離は、固形カプセル壁を形成するためにアラビアゴムからの−ＣＯＯＨとゼラチンポリマーの−ＮＨ２官能基を架橋するためにジアルデヒドを用いることによって可逆的に行うことができる。この工程は、少なくとも１０℃で１２時間かけて行われる。架橋が生じない場合、芯粒子の周りの液体の殻は、ｐＨと温度を上げることによって容易に取り除くことができる。この方法の最終段階でカプセル壁の脱水が行われる。
【００４８】
この実験のカプセルは、ｐＨ６の１０％アラビアゴムの溶液７２ｇと１０％のゼラチン溶液７２ｇをオーバーヘッド攪拌器と高せん断パドルを用いて混合し、６０℃に加熱し、風味材料４０ｇと蒸留水２６０ｇをこの混合物内で乳化させ、６０℃の温度を維持することによって製した。攪拌速度は、最終的なカプセルに要求される粒径のエマルジョンが形成されるように設定した。混合物の温度が６０℃の時に加熱源を取り除き、溶液を徐々に室温まで冷却した。混合物のｐＨは、芯の周りに「ハロー」効果が顕微鏡で認められるまで２０％ｗ／ｗの酢酸を用いて減少させた。
【００４９】
ハローが認められた後、５０％のグルタアルデヒド３ｍｌを加える前に混合物を冷却槽で１０℃未満になるように冷却した。その後この溶液を１５時間、１０℃未満の温度で混合させた。
【００５０】
架橋が起こった後、カプセルの殻を脱水するために混合物を６０℃に３０分間加熱した。この混合物を減圧ろ過する前に室温に冷却した。
【００５１】
タイプＢ
この非ゼラチン工程では、ロゼンジの混合物とマトリックスであるカプセルを製するために合成ポリマーとモノマーを使用する。
【００５２】
ポリビニルアルコール、ホウ酸、アラビアゴムおよび２つの異なる塩溶液（硫酸ナトリウムと硫化バナジウム）を組み合わせて４時間以内にカプセルを製する。
【００５３】
反応速度は、ホウ酸とポリビニルアルコールが接触して反応するのを防ぐホウ酸エステルの形成によって制御される。ポリマーの相分離は、ｐＨを変えるのではなく、塩の溶液を加えることによって制御され、硬化および脱水工程は、２つの異なる塩溶液で調整される。
【００５４】
この実験のためにカプセルは、環状のホウ酸エステルを調整することによって製せられ、５．２ｇのホウ酸を１００ｇの蒸留水中で４５℃の温度で１時間９．９ｇの２−メチル−２，４，ペンタエリスリトールと混合した。エステルを使用することによってホウ酸がすぐにポリビニルアルコール（ＰＶＯＨ）と反応するのを防ぐことができる。このエステルにＰＶＯＨの５％ｗ／ｗ溶液（低分子量ポリマーと高分子量ポリマーの混合物を使用した）を１５０ｇを加えた。尿素１０ｇと、ｐＨ６の１１％のアラビアゴム溶液２００ｍｌと、風味材料５０ｇをさらに加えた。
【００５５】
この混合物をオーバヘッド攪拌器と高せん断パドルで乳化させた。そのときの速度は、最終的なカプセルの大きさに必要とされるエマルジョン粒径が形成されるように設定した。
【００５６】
１５％の硫酸ナトリウム１６０ｇを上記混合物と混合しながら加え、その後ｐＨ４．５の７．５％の硫化バナジウムと５％の硫酸ナトリウム１００ｇを加え、塩がモノマーとポリマーを架橋させ、ゲル化させた。カプセルは遠心分離および移動乾燥によって分離する前に１時間、混合させた。
【００５７】
複合コアセルベーションによって調整されたサンプルの詳細を表３にカプセルの芯および水分含有量と共に示す。
【００５８】
【表３】
【００５９】
（優先析出）
優先析出技術は、分離および処理可能なカプセルを製するために塩または非溶媒によってゲル化または析出可能なポリマー材料を利用する。
【００６０】
この技術によるカプセルの製造に使用される主なポリマー材料は、バナジウムまたはアルミニウムの硫酸塩によって析出するコ−ポリアクリルアミド−アクリレート（co-polyacrylamide-acrylate）である。陽イオンがこのポリマー材料によって錯体を形成し、固形マトリックスの官能基を結合する。カプセルの強度は、形成されたマトリックスのゲル強度、即ち塩溶液中の陽イオンの種類によって決まる。形成されたカプセルは、マトリックスとロゼンジ型のカプセルの混合物である。
【００６１】
この実験のカプセルは、オーバヘッド攪拌器と高せん断パドルを用いて２５ｇの風味材料を９２ｇのアルカプゾル（Alcapsol）１４４（Allied Colloids社より供給されるコ−ポリアクリルアミド／アクリレートの商品名）中に乳化させることによって製した。得られたエマルジョンを４５℃に加熱し、その後１０℃未満に冷却した。１０℃未満の蒸留水１５１ｇを加え、４０％の水酸化ナトリウムでｐＨを１２．５に調整した。
【００６２】
２０％の硫酸アルミニウム溶液７２ｇを５分間かけて加え、カプセルを形成し、溶液を真空ろ過によって分離および移動乾燥によって分離する前に３０分間、混合させた。サンプルの詳細および得られた芯および水分含有量を表４に示す。形成されたカプセルは、マトリックスと多芯型カプセルの混合物であった。
【００６３】
【表４】
【００６４】
（界面重合）
界面重合技術は、油／水界面でポリマーを製するためにモノマー材料を利用する。ここで製せられるポリマーは、様々なものが製せられ、ポリアミド、ポリウレタン、ポリイソシアネートおよびポリエステルなどを製することができる。この油溶性モノマーに分散／溶解した芯材料は、水に乳化させ、必要に応じて界面活性剤で安定化することができる。カプセルの粒径は、乳化工程によって製せられる不連続相の小滴の大きさによって決めることができる。第２のモノマーを連続相の反応混合物に加え、重合反応が油／水界面で２つのモノマー間で生じる。
【００６５】
風味材料の周りのポリマー殻の壁厚は、この重合反応によって製せられる膜を介したモノマーの移動速度によって決まる。ポリマー殻を介したモノマーの移動は、２つのモノマー間でさらなる反応が起きないので、カプセル殻の厚さを決めることになる。得られたロゼンジ型のカプセルは、透過または破壊によってその芯材料を放出する。
【００６６】
この実験でのカプセルは、オーバーヘッドミキサーおよび高せん断パドルを用いて５００ｇの蒸留水と２．６ｇの塩化セバコイルを含む４０ｇの風味材料でエマルジョンを形成することによって製した。１０．４ｇのヘキサジアミンを含む４０．４ｇの蒸留水をこの混合物に１０分かけて加え、真空ろ過による分離および移動乾燥の前に４５分間、混合させた。
【００６７】
この方法の詳細をカプセルの芯および水分含有量と共に表５に示す。
【００６８】
【表５】
【００６９】
（メルト／ワックスコーティング）
風味材料を脂肪酸またはパラフィンワックスなどの溶融バインダーを水中で殻材料の溶融点以上の温度で乳化することによって混合する。その水を冷却し、風味材料とバインダーを共に固化させる。これによりブレンドまたはマトリックスが固体状態で捕捉された風味材料で形成される。
【００７０】
この実験のカプセルは、高せん断パドルを有するオーバーヘッド攪拌器を用いて蒸留水中で１３．５％ｗ／ｗのパルミチン酸のエマルジョンを６５℃に加熱することによって製した。この混合物にパルミチン酸に対して２５％ｗ／ｗの風味材料を加え、固体カプセルが形成されるまでゆっくりと冷却した。ディシケーター（dissicator）中でろ過および乾燥することによってカプセルを分離した。
【００７１】
カプセルの詳細をカプセルの芯および水分含有量と共に表６に示す。
【００７２】
【表６】
【００７３】
パルミチン酸を用いて製せられたカプセルは、パラフィンワックスの融点が５０℃未満であることから、より頑丈であった。固体マトリックスカプセルが製せられた。
【００７４】
（スプレードライ）
スプレードライは、１９３０年代に開発されたカプセル化分野における最も古い技術である。この技術は、低粘度の水溶性ポリマーとノズルを介して１５０℃以上に加熱された乾燥チャンバー内にアトマイズされる芯材料とで形成されるエマルジョンである。水は、殆どすぐに蒸発し、乾燥したマトリックス粒子が系を介して運ばれ、収集のためにサイクロンを介して分けられる。全処理系内の滞留時間は、２秒未満となる。
【００７５】
この実験のカプセルは、蒸留水の１０％ｗ／ｗアラビアゴム溶液を用いて製した。供給原料を形成するために１０％ｗ／ｗの風味材料をこのポリマー溶液内で乳化させた。
【００７６】
スプレードライヤーを入り口温度が１５０℃以上、出口温度が約７０℃になるように加熱した。系の温度は、ノズルを介して乾燥チャンバー内に蒸留水をスプレーすることによって安定化させた。風味材料エマルジョンをアトマイズノズルクリーナーを用いてアトマイズノズルからスプレーした。
【００７７】
エマルジョンのスプレーが終わって、系が５０℃以下に冷却された後、粉状のカプセルを収集した。
【００７８】
スプレードライによって製せられたサンプルおよびその芯および水分含有量を表７に示す。これら全てのサンプルではアラビアゴムをバインダーとして使用した。
【００７９】
【表７】
【００８０】
（インシツ重合）
インシツ重合技術は、界面重合と析出反応の組み合わせたものとして分類することができる。モノマーとポリマーとの混合物が基材を囲む殻材料を形成するために使用され、場合によっては多芯カプセルが得られる。得られたポリマー材料は、多価塩またはジアルデヒドなどの架橋剤のいずれかを用いて架橋することができる。この工程で使用されるポリマー材料は、容易に架橋し得る長鎖アルコールであり、モノマーは、２官能アルコールとアミンである。この予め形成されたポリマー材料は、最終的なカプセル壁の可塑剤として作用する。
【００８１】
この実験のカプセルは、１％の高分子量ＰＶＯＨと４％の低分子量ＰＶＯＨ溶液１００ｇを１．８８ｇの尿素と７．５ｇのレゾルシノールを含む１８８ｇの蒸留水に加えて製した。この混合物を高せん断インペラミキサーで混合しながら４５℃に加熱した。風味材料３０ｇを加え、混合物のｐＨを１０％の硫酸で１．７にまで減少させた。
【００８２】
２５％のグルタアルデヒド溶液５７ｇを９０分かけて加え、その間に析出が生じた。この混合物を４０％の水酸化ナトリウム溶液でｐＨを４．５に増加させる前に５５℃に２時間３０分加熱した。生成物を真空下でろ過し、移動乾燥させた。
【００８３】
インシツ重合によって製せられた多芯カプセルの詳細並びに芯および水分含有量を図８に示す。
【００８４】
【表８】
【００８５】
（凝集）
凝集は、液状材料を機械処理によって固体マトリックスに変換する簡単な方法である。この方法では風味材料がこれを吸収するまたは液体コーティングを表面に残す固体基材と混合されるので、粒または微粒子の表面に露出した芯材料を有するカプセルが得られる。基材をコートし、また粒子同士をくっつけて最終的な粒径を大きくするバインダーでさらにこの材料をコートすることができる。基材の表面をコートし、従って製造後の貯蔵環境から風味材料を保護するバインダーを用いて粒径を大きくするために機械的作用を受ける基材内にまたは上に液状の風味材料を吸着させる。
【００８６】
金属混合ブレードを有するフードプロセッサーを全てのカプセルの形成に用いた。
【００８７】
２００ｇの固体基材材料（例えばゼオライト）を１８ｇの固体バインダー材料（例えばカルボキシメチルセルロース、ＣＭＣ）と共にミキサーの混合ボウルに入れた。ミキサーのスイッチを入れ１０秒間、これらを混合した。要求される粒径になるまで、この混合物に液体バインダーまたは水を一定の流れで混合しながら加えた。粒径を評価し、偏析を防ぐために得られた粉末を徐々に混合ボウルから取り除いた。その後凝集物を移動乾燥させた。
【００８８】
凝集によって製せられたサンプルの詳細ならびに芯および水分含有量を表９に示す。
【００８９】
【表９】
【００９０】
Mane Flavour House社より市販されているサンプルを上記カプセル化されたサンプルに対して評価するために入手した。詳細を表１０に示す。
【００９１】
【表１０】
【実施例２】
【００９２】
（種々のデザインの紙巻きタバコでの評価）
アロマを発する位置によって副流煙への風味の送出量に影響を与えるかを評価するためにいくつかのデザインの紙巻きタバコを用いて実験を行った。影響があるか否かを明らかにするためにモデル化合物としてガンマウンデカラクトンを使用した。分析は、紙巻きタバコの調製から２時間以内に行った。
【００９３】
次のデザインの紙巻きタバコを評価した。
Ａ 風味材料をシガレットペーパーの外面に直接噴射した （８．５）
Ｂ タバコに風味材料を噴射した （８．５）
Ｃ 界面錯体形成によって製した風味材料スレッドをタバコロッドに
挿入した （９．６）
Ｄ 界面錯体形成によって製した風味材料スレッドを二重巻き紙の巻
き紙の間に入れた （９）
Ｅ１／Ｅ２ 同軸紙巻きタバコであってその内方および外方に同じタバコブレ
ンドを含み、外方または内方タバコブレンドに風味材料を有する
（５．７／５．７）
Ｆ１／Ｆ２ 同軸紙巻きタバコであってその内方および外方に異なるタバコブ
レンドを含み、外方または内方タバコブレンドに風味材料を有す
る （１４／１４）
Ｇ ポリマーフィルム状の安定化された風味材料を従来の紙巻きタバ
コの巻き紙の外面に塗布した （１１）
Ｈ 従来の紙巻きタバコの巻き紙の外面に塗布された燃焼添加剤と接
触するように風味材料を設けた （７．７）
各説明の後の括弧内の数字は、パフ数を表す。
【００９４】
各デザインの有効性は、３：１の副流煙と主流煙の風味送出量比を供した上述の化学的に安定したガンマウンデカラクトンに対して判断した。
【００９５】
各紙巻タバコの粒状相中のガンマウンデカラクトンの副流煙と主流煙の比（ＳＳ：ＭＳ）を図１にグラフで示す。各構成の実際の比をカラムの上に示す。
【００９６】
最初の結果からアロマ物質の位置は、副流煙と主流煙への送られた量に顕著な影響を有することが明らかになった。
【００９７】
ペーパーとペーパーの間に風味材料のスレッドを有する二重に巻かれた紙巻タバコは、対照の紙巻きタバコと較べてガンマウンデカラクトンの副流煙と主流煙への風味送出量比（ＳＳ：ＭＳ）が最も増加していることが判る。
【００９８】
二重に巻かれた紙巻タバコの外方巻き紙の通気度もＳＳ：ＭＳ比に影響を与えることが判った。６，０００Ｃ．Ｕ．を超える純通気度（net permeability）を有する多孔性のプラグ紙を使用した場合、ＳＳ：ＭＳ比は、１３：１になった。６００Ｃ．Ｕ．の純通気度を有する高多孔性シガレットペーパーを同じ安定化した風味材料を使用して評価した場合、ＳＳ：ＭＳの風味材料送出量比は、１１：１に減少した。これらの結果は、二重に巻かれた紙巻タバコの外方巻き紙の通気度が高くなるほど、アロマ化合物がより多く副流煙に送出されることを示している。この構造は、上記特許文献８に記載されていることと全く対照的である。
【実施例３】
【００９９】
この紙巻きタバコの評価の結果を考慮して、２枚の巻き紙の間に配されたカプセルを有する二重に巻かれた紙巻タバコで以下の全ての喫煙分析を行った。ガンマウンデカラクトンサンプルの全てに副流煙への最適な風味の送出量を供することができる外方巻き紙として多孔性プラグラップ紙を使用した。
【０１００】
さらにペパーミントとスペアミントアロマのカプセル化を行った。天然および静電穿孔による６００Ｃ．Ｕ．の純多孔率を有する高多孔性シガレットペーパーを外方巻き紙として使用した。
【０１０１】
（カプセルの性能）
使用したカプセル化技術（表１１参照）で最も良好な結果を供するカプセルの代表例を二重に巻かれた紙巻タバコに使用してさらに評価し、これらが風味を優先的に副流煙に送出することにおいてどの程度適しているかを測定した。この評価は、Filtronaスモーキングエンジン（毎分２秒間の３５ｃｍ３パフの標準機械喫煙条件下で喫煙）で標準ＢＡＴ法を用いて紙巻きタバコの主流煙および副流煙の粒状相分析によって決定した。１９８８年１０月発行のアナリスト（Analyst）、Vol. １１３の１５０９頁で説明されている魚尾状装置を副流煙の分析に使用した。主流煙と副流煙の風味送出量比は、各風味材料およびカプセルの種類について各風味材料の指標（marker）化合物（ガンマウンデカラクトン、Ｌ−カルボンおよびメンソール）の標準溶液のガスクロマトグラフィーのキャリブレーション曲線を用いて、ペパーミント中のメンソールの割合およびスペアミントオイル中のＬ−カルボンの割合から得られるファクター（Ｆ）を得るために元のオイルに含まれる各指標化合物の量および割合を計算して決定した。ファクター（Ｆ）は、所定重量の粒子から得られた風味材料の抽出物中のメンソールまたはＬ−カルボンの量からカプセル化されたペパーミントまたはスペアミントの割合を算出するために用いられる。
【０１０２】
【表１１】
【０１０３】
カプセルの封入量の範囲も評価した。評価したカプセルはすべて異なる量の芯材料を含んでいた（表１乃至１０の芯材料の割合を参照）。紙巻タバコに加えられる風味材料の量を確実に一定にするために種々の量のカプセルを加えた。
【０１０４】
（ガンマウンデカラクトン）
ステートエクスプレス５５５（State Express 555、商品名）を多孔性プラグラップ紙（６，０００Ｃ．Ｕ．）の外方巻き紙と５０Ｃ．Ｕ．の内方巻き紙とで二重に巻いた。評価されるカプセルをこれら２枚の巻き紙の間に配した。カプセルは、風味材料の量で４,０００ｐｐｍ加えた。この風味材料の量は、ガスクロマトグラフィー質量分析計で容易に測定することができる。
【０１０５】
シガレットペーパーに塗布した場合のガンマウンデカラクトンの通常のＳＳ：ＭＳ風味送出量比は、６：１であり、カリウム塩に転換され（化学的に安定された）、ペーパーに塗付された場合のガンマウンデカラクトンの通常のＳＳ：ＭＳ風味送出量比は、３：１である。
【０１０６】
図２は、種々のカプセルの粒状相におけるガンマウンデカラクトンの副流煙と主流煙への風味送出量比を示し、カプセルの詳細については表１１に示している。全てのカプセル化されたサンプルは、化学的に安定化された上述の対照サンプルと比較して副流煙へより多く風味が送出されていることが判る。副流煙と主流煙の風味の比を図のカラムの上に示す。
【０１０７】
界面錯体形成法で製せられたカプセル（サンプル２）は、最も標準比に対して送出量比が増加している。サンプル２のＳＳ：ＭＳ風味送出量比は、２４：１であった。カプセルではなく、フィラメント（サンプル１）を使用した場合、風味送出量比は１７：１に減少した。これはサンプルの物理的形状の違いによるものであり、処理中の化学的な違いによるものでない。
【０１０８】
サンプル３１および３２は、両方とも優先析出法で製造されたものであり、処理中に使用した多価塩溶液の性質だけが異なる。サンプル３１は、陽イオンとしてＡｌ３＋を使用し、サンプル３２は、Ｖ４＋を使用した。ＳＳ：ＭＳ風味送出量比は、それぞれ２１：１と１４：１であった。この違いは、異なる電気化学的強度を有する陽イオンを使用することによって変えられたゲル強度の効果を例示している。
【０１０９】
化学的に安定した風味材料の送出量比である３：１より大きく向上した他のサンプルは、スプレードライされたＳＳ：ＭＳ比が１３：１のサンプル４９と凝集によって形成されたＳＳ：ＭＳ比が１５：１のサンプル５６であった。
【実施例４】
【０１１０】
外方巻き紙として多孔性シガレットペーパー（６００Ｃ．Ｕ．）を用い、さらに５０Ｃ．Ｕ．の内方巻き紙を用いてステートエクスプレス５５５（State Express 555、商品名）を二重に巻いた。評価されるペパーミントオイルカプセルをこれら２枚の巻き紙の間に配した。カプセルは、風味材料の量で１０,０００ｐｐｍ加えた。この風味材料の量は、ペパーミント風味の約５０％しか存在しないメンソールの測定を考慮して選択した。
【０１１１】
ペパーミントオイルを二重巻き紙構造のシガレットペーパー（外方巻き紙）の表面に塗付した際のＳＳ：ＭＳ風味送出量比は、１．６６：１であった。図３は、種々の型のカプセルの粒状相におけるペパーミントオイルの副流煙と主流煙への風味送出量の比を示す。この送出量の比を各カラムの上に示す。ゲル化剤として塩化カルシウムを使用した界面錯体形成法により製せられたカプセル（サンプル１２）では、最も顕著に副流煙と主流煙への風味送出量の比が増加し、４．５：１の比が得られた。２つの市販サンプル（サンプル５９および６０）とサンプル１６（錯体スレッド）も風味材料がシガレットペーパーに直接塗付された際のＳＳ：ＭＳ比と比較してより多くのペパーミントが副流煙に送出された。
【実施例５】
【０１１２】
外方巻き紙として多孔性シガレットペーパー（６００Ｃ．Ｕ．）を用い、さらに５０Ｃ．Ｕ．の内方巻き紙を用いてステートエクスプレス５５５（State Express 555、商品名）を二重に巻いた。評価されるスペアミントオイルカプセルをこれら２枚の巻き紙の間に配した。カプセルは、風味材料の量で１０,０００ｐｐｍ加えた。
【０１１３】
スペアミントオイルカプセルが外方巻き紙に塗付された場合のスペアミント風味のＳＳ：ＭＳ風味送出量比は、１．７４：１であった。図４は、種々の型のカプセルの粒状相におけるスペアミントオイルの副流煙と主流煙への風味送出量の比を示す。この送出量の比を各カラムの上に示す。
【０１１４】
ゲル化剤として酢酸カルシウムを使用して界面錯体形成によって製せられたカプセル（サンプル３）では、最も顕著に副流煙と主流煙への風味送出量の比が増加し、９．８６：１の比が得られた。界面錯体形成によって製せられた一連のカプセルをゲル化剤として異なる陽イオンを用いて評価した。これらカプセルの風味を副流煙に送出する性能は、使用する陽イオンによって異なり、カルシウム、亜鉛およびバナジウム陽イオンは銅およびアルミニウム陽イオンより良好に機能した。錯化されたアルギン酸塩の物理的形状は、風味の送出量の比に影響を与えず、ゲル化剤として塩化カルシウムを用いて製せられたスレッドおよびカプセルの送出量比であっても、４．５から６．１の間であった。
【０１１５】
高分子としてゼオライトを使用した分子包括法によって製せられたカプセルは、異なる性能を示した。疎水性ゼオライトサンプル（サンプル２０）は、標準的なゼオライトサンプル（サンプル２１）と比較してより多くの風味を副流煙に送出した。
【実施例６】
【０１１６】
比較的清涼感のある（fresh）副流煙に対し、ガンマウンデカラクトンによって風味が付加された副流煙が有する効果を検出するために、この評価に使用した部屋を評価の間一定の湿度および温度に維持した。外方巻き紙として多孔性プラグラップ紙を用いた二重巻き紙構造のState Express 555紙巻きタバコを内方巻き紙の表面に異なる量（６００乃至１,５００ｐｐｍ）のガンマウンデカラクトンを添加して使用した。各ブースで１本の紙巻きタバコを喫煙した。
【０１１７】
パネリストに必要以上に刺激および煙の影響を与えないようにパネリストによる評価の前に６０分間、煙をエージングした。各パネリストは、１回に３つのブースを評価した。
【０１１８】
この実験のための対照紙巻きタバコとして風味材料が添加されていない二重に巻かれたステートエクスプレス５５５と外方巻き紙に化学的に安定させたガンマウンデカラクトンを１,５００ｐｐｍ添加した二重に巻かれたステートエクスプレス５５５を使用した。
【０１１９】
図５から明らかなようにエージングされた煙を評価した際、サンプル間に統計的に顕著な結果は見受けられなかった。パネリストは、６００ｐｐｍの量の風味材料を紙に加えた際、桃の香りが感じられたとコメントしたが、その匂いはほとんどの場合、不快であると感じられた。
【０１２０】
この実験から統計的なデータは得られなかったが、パネリスト全員が、統計的に関連する試験で６００ｐｐｍでガンマウンデカラクトンの匂いを感知したとコメントした。
【実施例７】
【０１２１】
ペパーミントおよびスペアミントオイルを実施例６と同様に評価するために使用した部屋の温度および湿度を評価の間一定に維持した。外方巻き紙として風味材料が添加されていない多孔性の紙を有する対照メンソールライト紙巻きタバコおよび異なる量の風味材料が外方巻き紙に加えられた対照メンソールライト紙巻きタバコを使用した。１部屋で６本の紙巻きタバコを喫煙した。
【０１２２】
煙は、パネリストによる評価の前に４０分間、エージングし、各パネリストは、１回に２つの部屋を評価し、その内の１部屋は、常に対照紙巻きタバコからの煙を含む部屋とした。このような２つの部屋の比較による統計的分析を各評価のデータについて行った。
【０１２３】
図６に示すように評価結果の統計的分析は、４，０００ｐｐｍ以上のスペアミントオイルの量で著しく清涼感のある部屋として認識されることを示している。実際の検知レベルは、２，０００乃至４，０００ｐｐｍの間にある。実際の検知レベルを得るためにはさらなる官能的分析が必要になる。
【０１２４】
図７に示した評価結果の統計的分析は、清涼感のある部屋という結果は、評価した量の風味材料では得られなかったことを示している。この結果は、１０，０００ｐｐｍ超のペパーミントオイルが部屋に清涼感を与えるのに必要であることを示唆している。
【実施例８】
【０１２５】
主流煙の味に影響を与えることなく知覚的に認識される清涼感のある部屋を供するために必要なＳＳ：ＭＳ比の効力を評価し、最少のＳＳ：ＭＳ比を決定した。
【０１２６】
（ガンマウンデカラクトン）
プロピレングリコール溶媒に溶けたガンマウンデカラクトンを量を変えてタバコに注入した紙巻きタバコを一対比較（paired comparison）によって評価した。結果の統計的分析を図８に示す。
【０１２７】
図８から３００ｐｐｍの風味材料の量でパネリストの７０％（３０人中２１人）が正しく回答し、これは統計的に顕著な数字である。パネリストは、サンプルが対照のものより高い風味濃度および強度を有していることを感じた。
【０１２８】
１５０ｐｐｍの風味材料添加量では、これら紙巻きタバコ間に統計的には著しい違いは見られなかったが、パネリストは、９０％の信頼水準で風味材料が加えられた紙巻きタバコを対照紙巻きタバコより刺激がきついと感じた。
【０１２９】
１００ｐｐｍと５０ｐｐｍの風味材料添加量では、対照とサンプル紙巻きタバコに統計的に顕著な違いは見られなかった。しかしながら、これらの量の風味材料は、９０％の信頼水準でより強い風味濃度を有していると評価された。
【０１３０】
知覚評価から６：１の副流煙と主流煙の風味送出量比が紙巻きタバコの主流煙の味に影響を与えることなく副流煙へ風味を送出することができると判明した。
【０１３１】
モデルシステムでも紙巻きタバコの主流煙に影響を与えることなく副流煙に風味を送出することができると証明された。
【０１３２】
（スペアミントオイル）
対照のメンソール紙巻きタバコと異なる量のスペアミントオイルが添加されたメンソールタバコの統計的差異を分析し、その結果を計算した。
【０１３３】
１５ｐｐｍの風味添加量でパネリストは、メンソールの暖かいグリーン的なタバコの香気の増加を感じた。さらにスペアミントオイルを加えた場合、このレベルでの効果は認められたが、風味としては認識されなかった。スペアミントの風味は、２５および５０ｐｐｍの添加量でパネリストたちに認識された。スペアミントおよびグリーン的な香気は増加した。
【０１３４】
スペアミントオイルが検知されるレベルは、２５ｐｐｍと見なされているが、１５ｐｐｍの添加量でサンプルと対照紙巻きタバコの間に違いが認められた。
【０１３５】
この知覚評価から２００：１の副流煙と主流煙の風味送出量比でも紙巻きタバコの主流煙の味に影響を与えることなく副流煙に風味を送出することができることが判った。ここで調査したようにスペアミントオイルの系は、紙巻タバコの主流煙の味に影響を与えるので、副流煙に清涼感のあるミント風味を送出するのには適していない。
【０１３６】
（ペパーミントオイル）
添加するペパーミントオイルの量が異なる対照メンソール紙巻きタバコの統計的差異を分析し、結果を計算した。
【０１３７】
ペパーミントオイルは、１５および２５ｐｐｍの添加量で紙巻きタバコのメンソールの特性と融合し、ペパーミントの特性が増加し、またはスペアミントもしくはグリーン的特性が減少したことが認められた。
【０１３８】
５０ｐｐｍの添加量ではペパーミントオイルは、揮発性およびメンソールの清涼特性を減少させる効果を有し、その差は９５％の優位性レベルに達している。
【０１３９】
１００ｐｐｍの添加量ではサンプルは、ペパーミント特性に著しい増加が見られた。
【０１４０】
メンソールを含む製品中のペパーミントオイルの検知レベルは、５０ｐｐｍであるが、違いは２５ｐｐｍで認められる。この知覚評価から紙巻きタバコの主流煙に影響を与えることなく副流煙に風味を送出するために必要な副流煙と主流煙の風味送出量の比は、４００：１超となる。ここで調査したペパーミントオイルの系は、紙巻タバコの主流煙の味に影響を与えるので、副流煙に清涼感のあるミント風味を送出するのには適していない。
【実施例９】
【０１４１】
主流煙が影響を受けるという問題を解決する１つの方法は、紙巻きタバコに換気手段を設けることである。換気手段は、紙巻きタバコの風味の検知レベルを減少させ、一方、副流煙で風味が検知さえれるのに必要なＳＳ：ＭＳ比を変える。
【０１４２】
副流煙と主流煙の送出量比は、ステートエクスプレス５５５およびステートエクスプレス５５５ライトで測定した。スペアミントオイルをシガレットペーパーの外側に塗付した。ステートエクスプレス５５５ライトの換気度は、２９％であった。タバコブレンドは同じである。ステートエクスプレス５５５の副流煙と主流煙の値は、１．６：１であり、ステートエクスプレス５５５ライトの場合は、２．１３：１であった。
【０１４３】
スペアミントが外側に塗付されたＵＳブレンドの製品も同じように測定した。換気手段が設けられていない製品のＳＳ：ＭＳ比は、２．６４：１であり、一方６５％の換気レベルの低タール（２．８ｇ）の製品のＳＳ：ＭＳ比は、３．８９：１であった。
【０１４４】
カプセル化されていないが風味材料で処理された製品に換気手段を設けることによって各製品のＳＳ：ＭＳ比は明らかに増加する。
【図面の簡単な説明】
【０１４５】
【図１】異なるデザインの紙巻きタバコにおけるガンマウンデカラクトンの副流煙と主流煙の風味送出量比を示す。カラムの上の数値は、パフ数である。
【図２】本発明による二重巻き紙構造における種々の型のカプセルを用いた場合のガンマウンデカラクトンの副流煙と主流煙の風味送出量比を示す。
【図３】本発明による紙巻きタバコにおける種々の型のカプセルを用いたペパーミントオイルの副流煙と主流煙の風味送出量比を示す。
【図４】本発明の紙巻きタバコにおける種々の型のカプセルを用いた場合のスペアミントオイルの副流煙と主流煙の風味送出量比を示す。
【図５】布に残った臭いによるエージングされた副流煙の属性の違いを表すスペースマップである。
【図６】清涼感のある室内臭気条件と煙った室内臭気条件下のスペアミントオイルアロマのアロマ分析を示す。
【図７】清涼感のある室内臭気条件と煙った室内臭気条件下のペパーミントオイルアロマのアロマ分析を示す。
【図８】ガンマウンデカラクトンの主流煙の知覚分析の統計結果を示す。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
副流煙に風味を有する喫煙品であって、この喫煙品は、２層の巻き紙材を含む巻き紙で巻かれたタバコ材ロッドと、前記２層の巻き紙の内層と外層との間に保持されたカプセル化された風味材料とを含み、前記外層が少なくとも２００Ｃ．Ｕ．の総通気度を有し、その総通気度が前記内方巻き紙材の通気度より大きい巻き紙であることを特徴とする喫煙品。
【請求項２】
前記外方巻き紙が少なくとも３００Ｃ．Ｕ．の通気度を有することを特徴とする請求項１記載の喫煙品。
【請求項３】
前記外方巻き紙が少なくとも５００Ｃ．Ｕ．の通気度を有することを特徴とする請求項２記載の喫煙品。
【請求項４】
前記外方巻き紙が少なくとも１，０００Ｃ．Ｕ．の通気度を有することを特徴とする請求項３記載の喫煙品。
【請求項５】
前記外方巻き紙が少なくとも６，０００Ｃ．Ｕ．の通気度を有することを特徴とする請求項４記載の喫煙品。
【請求項６】
前記外方巻き紙が少なくとも１０，０００Ｃ．Ｕ．の通気度を有することを特徴とする請求項５記載の喫煙品。
【請求項７】
前記内方巻き紙が２５乃至１５０Ｃ．Ｕ．の総通気度を有することを特徴とする請求項１乃至６いずれか１項記載の喫煙品。
【請求項８】
前記内方巻き紙が３０乃至１００Ｃ．Ｕ．の総通気度を有することを特徴とする請求項７記載の喫煙品。
【請求項９】
前記内方巻き紙が５０Ｃ．Ｕ．の総通気度を有することを特徴とする請求項８記載の喫煙品。
【請求項１０】
前記カプセル化された風味材料がカプセルまたはスレッド形状であることを特徴とする請求項１乃至９いずれか１項記載の喫煙品。
【請求項１１】
前記カプセル化された風味材料が界面錯体形成、分子包括、複合コアセルベーション、優先沈殿、界面重合、メルト／ワックスコーティング、スプレードライ、インシツ重合および凝集から選択されるカプセル化技術の１つ以上を用いて製せられることを特徴とする請求項１乃至１０いずれか１項記載の喫煙品。
【請求項１２】
前記界面錯体形成がカルシウムアセテート、Ａｌ３＋、Ｖ４＋、Ｚｎ２＋、Ｃｕ２＋、カルシウムクロライドから選択される陽イオンを使用することを特徴とする請求項１１記載の喫煙品。
【請求項１３】
前記カプセル化された風味材料が揮発性または半揮発性風味材料を含むことを特徴とする請求項１乃至１２いずれか１項記載の喫煙品。
【請求項１４】
前記カプセル化された風味材料がガンマウンデカラクトン、ペパーミントオイル、スペアミントオイル、メンソール、バニリン、ペパーミント、スペアミント、イソピノカムフェオール、イソメントン、ミントクーラー、ネオメンソールおよびディル種油から選択される1つ以上を含むことを特徴とする請求項１３記載の喫煙品。
【請求項１５】
前記カプセル化風味材料がガンマウンデカラクトンからなり、界面錯体形成、優先沈殿、凝集およびスプレードライから選択されるいずれか１つの方法を用いてカプセル化されることを特徴とする請求項１４記載の喫煙品。
【請求項１６】
前記ガンマウンデカラクトンが少なくとも６：１の副流煙と主流煙の風味送出量比を有することを特徴とする請求項１５記載の喫煙品。
【請求項１７】
前記ガンマウンデカラクトンが少なくとも１０：１の副流煙と主流煙の風味送出量比を有することを特徴とする請求項１６記載の喫煙品。
【請求項１８】
前記ガンマウンデカラクトンが少なくとも１５：１の副流煙と主流煙の風味送出量比を有することを特徴とする請求項１７記載の喫煙品。
【請求項１９】
前記ガンマウンデカラクトンが少なくとも２０：１の副流煙と主流煙の風味送出量比を有することを特徴とする請求項１８記載の喫煙品。
【請求項２０】
前記カプセル化された風味材料がペパーミントオイルを含み、界面錯体形成、凝集およびスプレードライから選択されるいずれか１つの方法を用いてカプセル化されることを特徴とする請求項１４記載の喫煙品。
【請求項２１】
前記ペパーミントオイルが少なくとも２：１の副流煙と主流煙の風味送出量比を有することを特徴とする請求項２０記載の喫煙品。
【請求項２２】
前記ペパーミントオイルが少なくとも４：１の副流煙と主流煙の風味送出量比を有することを特徴とする請求項２１記載の喫煙品。
【請求項２３】
前記ペパーミントオイルが少なくとも２００：１の副流煙と主流煙の風味送出量比を有することを特徴とする請求項２２記載の喫煙品。
【請求項２４】
前記カプセル化された風味材料がスペアミントオイルを含み、界面錯体形成、分子包括および複合コアセルベーションから選択されるいずれか１つの方法を用いてカプセル化されることを特徴とする請求項１４記載の喫煙品。
【請求項２５】
前記スペアミントオイルが少なくとも４．５：１の副流煙と主流煙の風味送出量比を有することを特徴とする請求項２４記載の喫煙品。
【請求項２６】
前記スペアミントオイルが少なくとも６：１の副流煙と主流煙の風味送出量比を有することを特徴とする請求項２５記載の喫煙品。
【請求項２７】
前記スペアミントオイルが少なくとも９：１の副流煙と主流煙の風味送出量比を有することを特徴とする請求項２６記載の喫煙品。
【請求項２８】
前記スペアミントオイルが少なくとも１００：１の副流煙と主流煙の風味送出量比を有することを特徴とする請求項２７記載の喫煙品。
【請求項２９】
換気手段が設けられていることを特徴とする請求項１乃至２８いずれか１項記載の喫煙品。
【請求項３０】
室内の喫煙品の残留臭を改善する方法であって、請求項１乃至２９いずれか1項記載の喫煙品を製造することを含むことを特徴とする方法。
【請求項１】
副流煙に風味を有する喫煙品であって、この喫煙品は、２層の巻き紙材を含む巻き紙で巻かれたタバコ材ロッドと、前記２層の巻き紙の内層と外層との間に保持されたカプセル化された風味材料とを含み、前記外層が少なくとも２００Ｃ．Ｕ．の総通気度を有し、その総通気度が前記内方巻き紙材の通気度より大きい巻き紙であることを特徴とする喫煙品。
【請求項２】
前記外方巻き紙が少なくとも３００Ｃ．Ｕ．の通気度を有することを特徴とする請求項１記載の喫煙品。
【請求項３】
前記外方巻き紙が少なくとも５００Ｃ．Ｕ．の通気度を有することを特徴とする請求項２記載の喫煙品。
【請求項４】
前記外方巻き紙が少なくとも１，０００Ｃ．Ｕ．の通気度を有することを特徴とする請求項３記載の喫煙品。
【請求項５】
前記外方巻き紙が少なくとも６，０００Ｃ．Ｕ．の通気度を有することを特徴とする請求項４記載の喫煙品。
【請求項６】
前記外方巻き紙が少なくとも１０，０００Ｃ．Ｕ．の通気度を有することを特徴とする請求項５記載の喫煙品。
【請求項７】
前記内方巻き紙が２５乃至１５０Ｃ．Ｕ．の総通気度を有することを特徴とする請求項１乃至６いずれか１項記載の喫煙品。
【請求項８】
前記内方巻き紙が３０乃至１００Ｃ．Ｕ．の総通気度を有することを特徴とする請求項７記載の喫煙品。
【請求項９】
前記内方巻き紙が５０Ｃ．Ｕ．の総通気度を有することを特徴とする請求項８記載の喫煙品。
【請求項１０】
前記カプセル化された風味材料がカプセルまたはスレッド形状であることを特徴とする請求項１乃至９いずれか１項記載の喫煙品。
【請求項１１】
前記カプセル化された風味材料が界面錯体形成、分子包括、複合コアセルベーション、優先沈殿、界面重合、メルト／ワックスコーティング、スプレードライ、インシツ重合および凝集から選択されるカプセル化技術の１つ以上を用いて製せられることを特徴とする請求項１乃至１０いずれか１項記載の喫煙品。
【請求項１２】
前記界面錯体形成がカルシウムアセテート、Ａｌ３＋、Ｖ４＋、Ｚｎ２＋、Ｃｕ２＋、カルシウムクロライドから選択される陽イオンを使用することを特徴とする請求項１１記載の喫煙品。
【請求項１３】
前記カプセル化された風味材料が揮発性または半揮発性風味材料を含むことを特徴とする請求項１乃至１２いずれか１項記載の喫煙品。
【請求項１４】
前記カプセル化された風味材料がガンマウンデカラクトン、ペパーミントオイル、スペアミントオイル、メンソール、バニリン、ペパーミント、スペアミント、イソピノカムフェオール、イソメントン、ミントクーラー、ネオメンソールおよびディル種油から選択される1つ以上を含むことを特徴とする請求項１３記載の喫煙品。
【請求項１５】
前記カプセル化風味材料がガンマウンデカラクトンからなり、界面錯体形成、優先沈殿、凝集およびスプレードライから選択されるいずれか１つの方法を用いてカプセル化されることを特徴とする請求項１４記載の喫煙品。
【請求項１６】
前記ガンマウンデカラクトンが少なくとも６：１の副流煙と主流煙の風味送出量比を有することを特徴とする請求項１５記載の喫煙品。
【請求項１７】
前記ガンマウンデカラクトンが少なくとも１０：１の副流煙と主流煙の風味送出量比を有することを特徴とする請求項１６記載の喫煙品。
【請求項１８】
前記ガンマウンデカラクトンが少なくとも１５：１の副流煙と主流煙の風味送出量比を有することを特徴とする請求項１７記載の喫煙品。
【請求項１９】
前記ガンマウンデカラクトンが少なくとも２０：１の副流煙と主流煙の風味送出量比を有することを特徴とする請求項１８記載の喫煙品。
【請求項２０】
前記カプセル化された風味材料がペパーミントオイルを含み、界面錯体形成、凝集およびスプレードライから選択されるいずれか１つの方法を用いてカプセル化されることを特徴とする請求項１４記載の喫煙品。
【請求項２１】
前記ペパーミントオイルが少なくとも２：１の副流煙と主流煙の風味送出量比を有することを特徴とする請求項２０記載の喫煙品。
【請求項２２】
前記ペパーミントオイルが少なくとも４：１の副流煙と主流煙の風味送出量比を有することを特徴とする請求項２１記載の喫煙品。
【請求項２３】
前記ペパーミントオイルが少なくとも２００：１の副流煙と主流煙の風味送出量比を有することを特徴とする請求項２２記載の喫煙品。
【請求項２４】
前記カプセル化された風味材料がスペアミントオイルを含み、界面錯体形成、分子包括および複合コアセルベーションから選択されるいずれか１つの方法を用いてカプセル化されることを特徴とする請求項１４記載の喫煙品。
【請求項２５】
前記スペアミントオイルが少なくとも４．５：１の副流煙と主流煙の風味送出量比を有することを特徴とする請求項２４記載の喫煙品。
【請求項２６】
前記スペアミントオイルが少なくとも６：１の副流煙と主流煙の風味送出量比を有することを特徴とする請求項２５記載の喫煙品。
【請求項２７】
前記スペアミントオイルが少なくとも９：１の副流煙と主流煙の風味送出量比を有することを特徴とする請求項２６記載の喫煙品。
【請求項２８】
前記スペアミントオイルが少なくとも１００：１の副流煙と主流煙の風味送出量比を有することを特徴とする請求項２７記載の喫煙品。
【請求項２９】
換気手段が設けられていることを特徴とする請求項１乃至２８いずれか１項記載の喫煙品。
【請求項３０】
室内の喫煙品の残留臭を改善する方法であって、請求項１乃至２９いずれか1項記載の喫煙品を製造することを含むことを特徴とする方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【公表番号】特表２００６−５０９５０８（Ｐ２００６−５０９５０８Ａ）
【公表日】平成１８年３月２３日（２００６．３．２３）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００４−５５８７８７（Ｐ２００４−５５８７８７）
【出願日】平成１５年１２月５日（２００３．１２．５）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＧＢ２００３／００５３１０
【国際公開番号】ＷＯ２００４／０５２１２８
【国際公開日】平成１６年６月２４日（２００４．６．２４）
【出願人】（５００２５２８４４）ブリティッシュ アメリカン タバコ （インヴェストメンツ） リミテッド (111)
【氏名又は名称原語表記】ＢＲＩＴＩＳＨ ＡＭＥＲＩＣＡＮ ＴＯＢＡＣＣＯ （ＩＮＶＥＳＴＭＥＮＴＳ） ＬＩＭＩＴＥＤ
【Ｆターム（参考）】
【公表日】平成１８年３月２３日（２００６．３．２３）
【国際特許分類】
【出願日】平成１５年１２月５日（２００３．１２．５）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＧＢ２００３／００５３１０
【国際公開番号】ＷＯ２００４／０５２１２８
【国際公開日】平成１６年６月２４日（２００４．６．２４）
【出願人】（５００２５２８４４）ブリティッシュ アメリカン タバコ （インヴェストメンツ） リミテッド (111)
【氏名又は名称原語表記】ＢＲＩＴＩＳＨ ＡＭＥＲＩＣＡＮ ＴＯＢＡＣＣＯ （ＩＮＶＥＳＴＭＥＮＴＳ） ＬＩＭＩＴＥＤ
【Ｆターム（参考）】
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