連続晶析装置
【課題】本発明は、良好な特定結晶形の晶析を実現する連続晶析装置を提供することを目的とする。
【解決手段】第１外筒の内壁との間に第１間隙を形成し、回転する第１内筒を備える第１反応装置において、第１間隙で被反応材をテイラー渦状の螺旋流動で進行させ、被反応材の混合と核発生とを行う。また、第２外筒の内壁との間に第２間隙を形成し、回転する第２内筒を備える第２反応装置において、第１反応装置から抽出された被反応材を、第２間隙で混合し、結晶成長を行う。
【解決手段】第１外筒の内壁との間に第１間隙を形成し、回転する第１内筒を備える第１反応装置において、第１間隙で被反応材をテイラー渦状の螺旋流動で進行させ、被反応材の混合と核発生とを行う。また、第２外筒の内壁との間に第２間隙を形成し、回転する第２内筒を備える第２反応装置において、第１反応装置から抽出された被反応材を、第２間隙で混合し、結晶成長を行う。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、連続晶析装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
ＣＴ（Ｃｏｕｅｔｔｅ−Ｔａｙｌｏｒ）反応装置、ＳＴＴ（Ｓｐｉｎｎｉｎｇ Ｔｕｂｅ ｉｎ ａ Ｔｕｂｅ）反応装置（ＳＴＴ反応装置）およびこれらを用いた製造方法に関する従来技術は、特許文献１から特許文献６に開示されている。
【０００３】
特許文献１は、ＣＴ反応装置（ＳＴＴ反応装置）の基本構成と物理的な処理について記載している。
【０００４】
特許文献２は、ＣＴ反応装置（ＳＴＴ反応装置）をカスケード（直列）に連結した構成を示し、たとえば酸化・エステル化・再酸化・再エステル化・水添といった複数の異なる化学反応を（連続）フロー系で行う方法を開示している。
【０００５】
一方、特許文献３から特許文献６は、ＣＴ反応装置（ＳＴＴ反応装置）をもちいた（連続）フロー系の貧濃度晶析（Ｄｒｏｗｉｎｇ−ｏｕｔ ｃｒｙｓｔａｌｌｉｚａｔｉｏｎ）法、および装置（システム）を開示している。
【０００６】
同様に、非特許文献１から非特許文献７は、ＣＴ反応装置（ＳＴＴ反応装置）をもちいた（連続）フロー系の気液反応、乳化晶析、貧濃度晶析（Ｄｒｏｗｉｎｇ−ｏｕｔ ｃｒｙｓｔａｌｌｉｚａｔｉｏｎ）の実験と従来装置と比較したその効果について開示している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】日本国特許第３３０９０９３号公報
【特許文献２】米国特許第７０９８３６０号明細書
【特許文献３】韓国特許出願公開第１０−２００６−００６７８２３号明細書
【特許文献４】韓国特許出願公開第１０−２００６−００６７８２４号明細書
【特許文献５】韓国特許出願公開第１０−２００６−００６７８６７号明細書
【特許文献６】韓国特許出願公開第１０−２００６−００６７８７０号明細書
【非特許文献】
【０００８】
【非特許文献１】Woo-Sik KIM．et al ［Gas-liquid reaＣＴion of CaCO3］ Cryst Res Tech 2005
【非特許文献２】Woo-Sik KIM．et al ［Micro Emulation Crystallization］ I&EC-Res 2005
【非特許文献３】Woo-Sik KIM． et al ［Drowing-out crystallization of GMP］ I&EC-Res 2009
【非特許文献４】Sung Hoon Kang, Woo-Sik Kim, Journal of Crystal Growth 254 (2003) 196-205.
【非特許文献５】Wang Mo Jung, Woo-Sik Kim, Chemical Engineering Science 55 (2000) 733-747.
【非特許文献６】Dong-Myung Shin, Woo-Sik Kim, Chemical Engineering of Japan 35 (2002)1083-1090
【非特許文献７】Taesung Jung, Woo-Sik Kim, Crystal Growth & Design 4 (2004) 419-495
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかし、従来の晶析装置では、有用結晶径以外の結晶が混在して現れるため、後工程で分離が必要であって生産歩留まりが極めて悪いといった問題点があった。
【００１０】
本発明は、このような問題点を解決するために発明されたものであり、良好な特定結晶径の晶析を実現し、後工程において分離させることなく有用結晶を得ることができるようにし、生産歩留まりを向上することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明の連続晶析装置は、第１固定中空外筒と、第１固定中空外筒の内壁との間に第１間隙を形成し、第１固定中空外筒と同軸上に配置される第１内筒と、第１内筒を回転させる第１回転手段と、第１間隙に被反応材を供給する第１供給手段と、第１内筒の回転によって第１間隙を進んだ被反応材を第１間隙から抽出する第１抽出手段とを有する第１反応装置と、第２固定中空外筒と、第２固定中空外筒の内壁との間に第２間隙を形成し、第２固定中空外筒と同軸上に配置される第２内筒と、第２内筒を回転させる第２回転手段と、第１抽出手段から抽出された被反応材を第２間隙に供給する第２供給手段と、第２内筒の回転によって第２間隙を進んだ被反応材を第２間隙から抽出する第２抽出手段とを有する第２反応装置とを備える連続晶析装置であって、第１反応装置は、被反応材が第１間隙をテイラー渦状の螺旋流動で進行し、被反応材の混合と核発生とが生じるように第１回転手段を制御する第１内筒回転レート制御手段を備え、第２反応装置は、第２間隙で前記被反応材の混合と結晶成長とが生じるように第２回転手段を制御する第２内筒回転レート制御手段を備える。
【発明の効果】
【００１２】
本発明では、第１反応装置において核発生を行い、第２反応装置において結晶成長を行うことができるので、結晶径の揃った結晶を作成することができ、そのことにより後工程における分離を不要とし、生産歩留まりを向上することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明の第１実施形態の連続晶析装置を示す概略図である。
【図２】図１のII-II断面の一部を示す概略図である。
【図３】晶析現象の段階を示す模式図である。
【図４】（a）テイラー渦が生じた流動状態を示す図である。（ｂ）テイラー渦が生じていない流 動状態を示す図である。
【図５】（a）テイラー渦状流動状態における粒子の流れを示す図である。（ｂ）非テイラー渦状 流動状態における粒子の流れを示す図である。
【図６】連続晶析装置の他の例を示す図である。
【図７】本発明の第２実施形態における連続晶析装置の概略図である。
【図８】本発明の第３実施形態における連続晶析装置の概略図である。
【図９】図８のXI-XI断面における概略図である。
【図１０】連続晶析装置の他の例を示す図である。
【図１１】図１０のＡ矢視図である。
【図１２】連続晶析装置の他の例を示す図である。
【図１３】図１２のＡ矢視図である。
【図１４】本発明の第４実施形態における連続晶析装置の概略図である。
【図１５】連続晶析装置から流体を素早く抽出するときの第２反応装置の状態を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
本発明の第１実施形態における連続晶析装置について図１、図２を用いて説明する。図２は、図１のII-II断面の一部を示す概略図である。本実施形態の連続晶析装置は、第１反応装置１０と、第２反応装置１１とを備える。第１反応装置１０と第２反応装置１１とはカスケード（直列）接続されている。
【００１５】
第１反応装置１０は、第１固定中空外筒１と、第１固定中空外筒１の内壁と概一定な第１間隙４を保ちつつ、第１固定中空外筒１と同軸に配置された第１内筒２と、第１内筒２を回転させる第１回転部３と、第１間隙４の一端に被反応材を圧入する第１供給部５と、第１間隙４の他端から反応後の被反応材を抽出する第１抽出部６と、第１間隙４での流動が、被反応材の混合と核発生とがなされる第１間隙内流動パターンとなるように第１内筒２の回転レートを制御する第１内筒回転レート制御部７とを具備する。第１反応装置１０は、第１内筒２の回転軸が水平方向に沿うように配置される。なお、第１反応装置１０の配置は、これに限られることはなく、横置きであればよい。
【００１６】
第１供給部５は、第１間隙４に圧入する被反応材の流動レートを制御する。被反応材の流動レートは、第１間隙４において第１間隙内流動パターンとなるように制御される。つまり、流動レートは、第１間隙４において、被反応材の混合と核発生とがなされるように設定される。これにより、被反応材の混合と核発生に必要な滞留時間が得られる。
【００１７】
第１抽出部６は、鉛直方向下側から被反応材が抽出されるように設けられる。これにより、被反応材を第１抽出部６から抽出する流動エネルギーを重力によっても得ることができる。
【００１８】
第１反応装置１０は、第１固定中空外筒１の内径と、第１内筒２の外径とによって決まる第１間隙４の径方向の長さが、第１間隙４において第１間隙内流動パターンとなるように設けられている。また、第１反応装置１０の第１内筒２の長さは、第１間隙４内で被反応材の混合と所望の核発生とが完了するために十分な長さである。そのため、被反応材の混合と核発生に必要な滞留時間が得られる。
【００１９】
第１反応装置１０においては、第１内筒２の回転中に、被反応材が第１供給部５によって第１間隙４に概一定な流動レートで圧入され、被反応材が第１間隙４で螺旋状の流路を形成して高いせん断力を受けながら流動することで、被反応材が物理・化学反応する。すなわち、被反応材にメカノケミカル反応を起こさせる事ができる。
【００２０】
第２反応装置１１は、第２固定中空外筒２１と、第２固定中空外筒２１の内壁と概一定な第２間隙２４を保ちつつ、第２固定中空外筒２１と同軸に配置された第２内筒２２と、第２内筒２２を回転させる回転部２３と、第１反応装置１０の第１抽出部６と管路によって結合して第２間隙２４の一端に被反応材を供給する第２供給部２５と、第２間隙２４の他端から反応後の被反応材を抽出する第２抽出部２６と、第２間隙２４で被反応材の混合と結晶成長とがなされる第２間隙内流動パターンとなるように第２内筒２２の回転レートを制御する第２内筒回転レート制御部２７とを具備する。第２反応装置１１は、第２内筒２２の回転軸が水平方向に沿うように配置される。なお、第２反応装置１１の配置は、これに限られることはなく、横置きであればよい。
【００２１】
第２供給部２５は、第２間隙２４に圧入する被反応材の流動レートを制御する。被反応材の流動レートは、第２間隙２４において第２間隙流動パターンとなるように制御される。つまり、流動レートは、第２間隙２４において、被反応材の混合と結晶成長とがなされるように設定される。これにより、被反応材の混合と結晶成長に必要な滞留時間が得られる。
【００２２】
第２反応装置１１は、第２固定中空外筒２１の内径と、第２内筒２２の外径とによって決まる第２間隙２４の径方向の長さが、第２間隙２４において第２間隙内流動パターンとなるように設けられる。また、第２反応装置１１の第２内筒２２の長さは、第２間隙２４内で被反応材の混合と所望の結晶成長とが完了するために十分な長さである。これにより、被反応材の混合と結晶成長に必要な滞留時間が得られる。
【００２３】
第２反応装置１１においては、第２内筒２２の回転中に、被反応材が第１反応装置１０の第１抽出部６を経由して第２間隙２４に流入し、被反応材が第２間隙２４に沿った流路にてせん断力を受けながら流動することで、被反応材が物理・化学反応する。すなわち、被反応材にメカノケミカル反応を起こさせる事ができる。
【００２４】
第１反応装置１０の第１内筒２の長さ、第２反応装置１１の第２内筒２２の長さなどは、実験や理論計算などによって適宜決められる。
【００２５】
第１反応装置１０の第１抽出部６と第２反応装置１１の第２供給部２５とを接続する管路の内面は、全面的に流体力学的に円滑な表面である。また、かみ合わせ部や、溶接などの接合部位の表面も円滑な表面とすることが望ましい。
【００２６】
第１内筒２の回転レートおよび第２内筒２２の回転レートの最適値は、被反応材で異なるので一概に言えないが、概して第１内筒２の回転レートは、第２内筒２２の回転レートよりも遅く、第１間隙４で被反応材にテイラー渦状の螺旋流動が誘起されることが必要である。
【００２７】
ここで、テイラー渦状と記したのは、厳密には、流体を流入流出させることのない二重円筒容器における「テイラー渦（Ｔａｙｌｏｒ−Ｖｏｒｔｅｘ）」と異なり、本実施形態では外部から二重円筒容器に流体を流入し、螺旋流動が誘起されているからである。
【００２８】
ここで、テイラー渦が生じている状態を、図４（a）に示す。この状態では、間隙にドーナツ状の擬似管路ができ、かかる管路中に二次旋回が発生している。テイラー渦の生じていない流動状態では、内筒回転からせん断力をうけた流体はクリーピング（擦れ）によって内筒より遅い相対速度で同軸回転するが、前記の擬似管路も二次旋回もない。
【００２９】
テイラー渦が生じているテイラー渦流動状態では、ドーナツ状の准孤立流動（反応）ゾーンができ、円筒管軸方向（Z方向）の流体混合がきわめて小さい。簡単に言えば、テイラー渦の流動状態では、流体がドーナツ状の疑似管路に閉じ込められる（図４（a）参照）。
【００３０】
一方、テイラー渦が生じていない非テイラー渦流動状態では、ドーナツ状の准孤立流動（反応）ゾーンはできず、円筒管軸方向（Z方向）の流体混合は、乱流域の流動であれば活発である（図４（ｂ）参照）。
【００３１】
１９３０−４０年代から蓄積された論文や数値データベース資料に記載された、種々の流体種を密度と粘性係数などでキャラクタライズした無次元数、レイノルズ数のような流速にかかわる無次元数、同様に装置スケール（間隙幅や円筒径）の無次元数等と、テイラー渦流動状態の有無との関係から、テイラー渦流動状態を生ぜしめる条件が決定できる。ここでは、詳述は割愛するが、晶析させたい対象物の物性と装置スケールから、テイラー渦流動状態となる内筒の回転レートの範囲は決定される。
【００３２】
第１反応装置１０における流動状態は、テイラー渦状流動状態であり、上記の過去の知見から得られるテイラー渦流動状態となる回転レートで内筒を回転させると、流動レートに応じて、やや斜めのドーナツ状の疑似管路が形成される。つまり、第１間隙４には流動レートに応じて、やや斜めドーナツ状となった螺旋管路が形成される。第１反応装置１０では、円筒管軸方向（Z方向）の流体混合がきわめて小さい。このテイラー渦状の流動状態が、第１間隙流動パターンである。なお、第１間隙流動パターンは、螺旋管路内でも二次旋回流動ベクトルを有する進行型のテイラー渦状の流動状態となることが望ましい。
【００３３】
第１反応装置１０における、晶析の核発生現象に注目すると、やや斜めドーナツ状となった螺旋管路が形成された状態で晶析すべき液相分子が、テイラー渦状の斜めドーナツ状准孤立流動（反応）ゾーンにて、併走して核形成反応を行う。被反応材を第１反応装置１０に連続的に流入して観測すると、流動レートごとに該一定の微小粒径の核の発生が観測できた。この観測は、リアルタイム（ｉｎ ｓｉｔｕ）物性変化を分光学的に定量化する観測機器を第１抽出部６の出口にセットして、流動レートをパラメータに粒径を観測することで実現される。なお、マクロな微小粒径の全体像を得るには、濁度計を用いてもよい。
【００３４】
これに対して、非テイラー渦流動状態では、観測される微小粒径の分布は幅の広いものとなる。
【００３５】
これを、図５で模式的に説明する。図５（a）は、テイラー渦状流動状態（Z方向における混合量がきわめて小さい状態）における粒子の流れを示す図である。図５（ｂ）は、非テイラー渦状流動状態（Z方向における混合量が大きい状態）における粒子の流れを示す図である。
【００３６】
ここに供給口から、△と○の２つの粒子（分子）を同時投入したとすれば、図５（a）では、２つの粒子は、並行して間隙内を流動して概同時に出てくる。その間に、たとえば核発生などの△と○の相互作用が起こる。しかし、図５（ｂ）では２つの粒子は間隙内で離散し、抽出部から出てくる時刻は異なる。したがって、核発生などの△と○の相互作用は起こりにくい。
【００３７】
一方、核発生がある程度進行すると、その核を中心に結晶成長が始まり、マクロ的には液相から固相の相転移、結晶化が進行する。この結晶成長においては、すでに形成された核を成長センターとして、雪だるま式に結晶化が進行するので、流動状態は、テイラー渦状流動状態でなくてもよい。むしろテイラー渦状流動状態ではなく、やや斜めのドーナツ状となった螺旋管路が形成されない非テイラー渦状流動状態となることが望ましい。
【００３８】
第２反応装置１１は、流動状態を第２間隙２４で被反応材の混合と結晶成長とがなされる第２間隙内流動パターンとし、結晶成長を行う。
【００３９】
なお、本実施形態では第１反応装置１０と第２反応装置１１とをカスケード接続したが、これに限られることはなく、複数の反応装置をカスケード接続してもよい。例えば図６に示すように３つの反応装置１２〜１４をカスケード接続してもよい。
【００４０】
また、連続晶析装置では、連続晶析装置のメンテナンス後の立ち上げ時のように、装置内に被反応材がない状態から、被反応材、または被反応材に相当する流体を流す場合、トラブルによって装置から被反応材を早急に抽出する場合がある。
【００４１】
このような場合には、連続晶析装置の中間付近である第２反応装置１１の上流側に位置する第２固定中空外筒２１の側壁の一部を可撓性とし、図１５に示すように可撓性の箇所を外部から押圧して、第２間隙２４の径方向の幅を小さくし、第２反応装置の第２内筒２２の回転レートを高速回転とする。これにより、第２間隙２４の径方向の幅を小さくした固定中空外筒２１近傍の静圧を低くし、上流側との圧力差によって、上流側の流体を下流側へ吸引して、流体を連続晶析装置から抽出する。
【００４２】
以下、実施例により本発明を説明するが、下記実施例により本発明が限定されるものではない。
【００４３】
第１反応装置において、第１固定中空外筒の内径は８４．３ｍｍであり、第１内筒の外径は７５．７ｍｍである。第１間隙の径方向の長さは、４．３ｍｍである。第１内筒の回転軸方向の長さは２３０ｍｍである。
【００４４】
また、第２反応装置において、第１固定中空外筒の内径は８４．３ｍｍであり、第２内筒の外径は７８．８ｍｍである。第２間隙の径方向の長さは、２．７５ｍｍである。第２内筒の回転軸方向の長さは１３０ｍｍである。
【００４５】
被反応材は０．８ｍｏｌ／Ｌの塩化バリウム（ＢａＣｌ2）水溶液と０．８ｍｏｌ／Ｌの硫酸ナトリウム（Ｎａ2ＳＯ4）水溶液とを用いる。この被反応材を１ｍｌ／ｍｉｎで第１反応装置の第１供給部へ圧入した。第１内筒の回転数は１５００ｒｐｍとし、第１反応装置における反応時間は１０秒とした。
【００４６】
そして、第１反応装置から抽出された被反応材を第２反応装置の第２供給部へ圧入する。第１反応装置の第２内筒の回転数は１３００ｒｐｍとし、第２反応装置の反応時間は１０秒とした。
【００４７】
第２反応装置から抽出された被反応材を調べたところ、スラリー濃度は１８．７％であり、平均粒径は０．８３７μｍの硫酸バリウムを含む被反応材を得ることができた。
【００４８】
本実施形態の効果について説明する。
【００４９】
本発明の連続晶析装置は、第１反応装置１０において、第１間隙４の流動状態をテイラー渦状流動状態とすることで、被反応材に核を発生させる。そして第１反応装置１０から第２反応装置１１へ被反応材を供給し、第２反応装置１１において、被反応材の結晶成長を進行させる。これにより、図３に示すように、第１反応装置１０において核発生をさせた後に、第２反応装置１１において結晶成長が行われる。そのため、良好な特定結晶径のみを晶析させることができ、後工程における分離が不要となり、生産歩留まりを向上することができる。
【００５０】
次に本発明の第２実施形態について図７を用いて説明する。図７は、本実施形態の連続晶析装置を示す概略図である。ここでは、第１実施形態と異なる箇所を中心に説明する。
【００５１】
第２反応装置３２の第２供給部３３は、第２反応装置３２の第２抽出部３４よりも第１反応装置３０の第１抽出部３１に近い位置に配置される。ここでは、第２反応装置３２の第２供給部３３が、第１反応装置３０の第１抽出部３１と対峙するように設けられる。第１反応装置３０の第１抽出部３１と第２反応装置３２の第２供給部３３とは、管路によって接続されている。なお、第１抽出部３１と第２供給部３３と接続する管路は、できる限り短くすることが望ましい。
【００５２】
本実施形態の効果について説明する。
【００５３】
第２反応装置３２の第２供給部３３を、第２反応装置３２の第２抽出部３４よりも第１反応装置３０の第１抽出部３１に近い位置に配置する。これにより、第１反応装置３０の第１抽出部３１と第２反応装置３２の第２供給部３３とを接続する管路の長さを短くすることができる。また、管路を曲げずに第１反応装置３０の第１抽出部３１と第２反応装置３２の第２供給部３３とを連結することができる。これによって、管路における被反応材の流動に乱れが生じることを抑制し、第１反応装置３０で形成された核が破壊されることを抑制し、また核が不均一なサイズとなることを抑制し、第２反応装置３２での結晶成長を効率よく行うことができる。
【００５４】
次に本発明の第３実施形態について図８、図９を用いて説明する。図８は、本実施形態の連続晶析装置を示す概略図である。図９は図８のXI-XI断面の概略図である。ここでは、第２実施形態と異なる箇所を中心に説明する。
【００５５】
本実施形態は、第１反応装置４０の第１内筒４１の回転軸および第２反応装置４２の第２内筒４３の回転軸が、鉛直方向に沿うように、第１反応装置４０および第２反応装置４２が配置される。なお、第１反応装置４０および第２反応装置４２の配置は、これに限られることはなく、第１反応装置４０および第２反応装置４２が縦置きに配置されればよい。
【００５６】
第１反応装置４０は、第２反応装置４２よりも鉛直方向上側に配置される。第１反応装置４０では、鉛直方向上側に第１供給部４４が設けられ、第１供給部４４よりも下側に第１抽出部４５が設けられる。
【００５７】
第２反応装置４２では、鉛直方向上側に第２供給部４６が設けられ、第２供給部４６よりも下側に第２抽出部４７が設けられる。
【００５８】
第１反応装置４０の第１抽出部４５と、第２反応装置４２の第２供給部４６とは、図９に示すように管路４８によって接続されている。管路４８は、第１反応装置４０の第１内筒４１の回転方向に沿って管路４８内を被反応材が流れるように設けられる。つまり、管路４８は、第１反応装置４０の第１内筒４１の回転方向に沿って湾曲し、第１反応装置４０の第１抽出部４５から第２反応装置４２の第２供給部４６へ斜め下方に延びる管路である。管路４８は、第１反応装置４０で核を含む被反応材の流動ベクトルにできるだけ沿った管路とすることが望ましい。
【００５９】
本実施形態では、第１反応装置４０と第２反応装置４２とは縦置きに配置されたが、これに限られることはなく、図１０〜図１３に示すように一方を横置きに配置しても良い。図１０は第１反応装置１５を横置きに配置した連続晶析装置を示す概略図であり、図１１は図１０のＡ矢視図である。図１２は第２反応装置１６を横置きに配置した連続晶析装置を示す概略図であり、図１３は図１２のＡ矢視図である。
【００６０】
本実施形態の効果について説明する。
【００６１】
本実施形態においても第２実施形態と同様の効果を得ることができ、特に本実施形態では管路４８を第１反応装置４０の第１内筒４１の回転方向に沿って斜め湾曲し、さらに下方に延設することで、管路４８における核の破壊をさらに抑制し、また核が不均一なサイズとなることをさらに抑制することができる。
【００６２】
次に本発明の第４実施形態について図１４を用いて説明する。図１４は本実施形態の連続晶析装置を示す概略図である。ここでは第２実施形態と異なる箇所を中心に説明する。
【００６３】
第１反応装置５０は、第１反応装置５０の第１抽出部５１から抽出される被反応材中の核発生状態を検出する第１検出部５２と、第１検出部５２による核発生状態に基づいて第１供給部５３から圧入される被反応材の流動レートを制御する流動レート制御部５４とをさらに備える。第１内筒回転レート制御部５５は、第１検出部５２による核発生状態に基づいて第１内筒２の回転レートを制御する。
【００６４】
第１検出部５２は、第１抽出部５１の近傍に設けられ、被反応材の濁度によって被反応材の核発生状態を検知する。なお、第１検出部５２は、特定の分子振動を赤外吸収、ラマン散乱で検知してもよい。
【００６５】
流動レート制御部５４は、第１検出部５２の検知信号に基づいて、被反応材の核発生が促進されるように流動レートを微調整制御する。
【００６６】
第２反応装置６０は、第２反応装置６０の第２抽出部６１から抽出される被反応材中の結晶成長状態を検出する第２検出部６２をさらに備える。第２内筒回転レート制御部６３は、第２検出部６２による結晶成長状態に基づいて第２内筒２２の回転レートを制御する。
【００６７】
第２検出部６２は、第２抽出部６１の近傍に設けられる。第２検出部６２の構成は、第１検出部５２と同様の構成である。
【００６８】
なお、本実施形態では、第１検出部５２を第１抽出部５１の近傍に設け、第２検出部６２を第２抽出部６１の近傍に設けたが、これに限られることはない。例えば、第１反応装置の固定中空外筒の全部または一部が電磁波（光を含む）を透過する素材である場合には、この透過部位において核発生状態を検出することができる。また、例えば、第１反応装置の固定中空外筒の全部または一部が、ガラスや透明アクリル樹脂で或る場合には、ガラスなどの部位において核発生状態を検出することができる。これらの情報を用い、例えば第１反応装置における流動レートを制御することで、高度な晶析クオリティを得ることができる。
【００６９】
本実施形態の効果について説明する。
【００７０】
第１検出部５２によって第１反応装置５０における核発生状態を検出し、その検出結果に基づいて被反応材の流動レート、第１内筒２の回転レートを制御することで、第１反応装置５０における核形成を正確に行うことができる。また、第２検出部６２によって第２反応装置６０における結晶成長状態を検出し、その検出結果に基づいて第２内筒２２の回転レートを制御することで、第２反応装置６０における結晶成長を正確に行うことができる。
【００７１】
本発明は上記した実施形態に限定されるものではなく、その技術的思想の範囲内でなしうるさまざまな変更、改良が含まれることは言うまでもない。
【符号の説明】
【００７２】
１ 第１固定中空外筒
２、４１ 第１内筒
３ 第１回転部（第１回転手段）
５、４４、５３ 第１供給部（第１供給手段）
６、３１、４５、５１ 第１抽出部（第１抽出手段）
７、５５ 第１内筒回転レート制御部（第１内筒回転レート制御手段）
１０、１５、３０、４０、５０ 第１反応装置
１１、１６、３２、４２、６０ 第２反応装置
２２、４３ 第２内筒
２３ 第２回転部（第２回転手段）
２５、３３、４６ 第２供給部（第２供給手段）
２６、３４、４７、６１ 第２抽出部（第２抽出手段）
２７、６３ 第２内筒回転レート制御部（第２内筒回転レート制御手段）
５２ 第１検出部（第１検出手段）
５４ 流動レート制御部
６２ 第２検出部（第２検出手段）
【技術分野】
【０００１】
本発明は、連続晶析装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
ＣＴ（Ｃｏｕｅｔｔｅ−Ｔａｙｌｏｒ）反応装置、ＳＴＴ（Ｓｐｉｎｎｉｎｇ Ｔｕｂｅ ｉｎ ａ Ｔｕｂｅ）反応装置（ＳＴＴ反応装置）およびこれらを用いた製造方法に関する従来技術は、特許文献１から特許文献６に開示されている。
【０００３】
特許文献１は、ＣＴ反応装置（ＳＴＴ反応装置）の基本構成と物理的な処理について記載している。
【０００４】
特許文献２は、ＣＴ反応装置（ＳＴＴ反応装置）をカスケード（直列）に連結した構成を示し、たとえば酸化・エステル化・再酸化・再エステル化・水添といった複数の異なる化学反応を（連続）フロー系で行う方法を開示している。
【０００５】
一方、特許文献３から特許文献６は、ＣＴ反応装置（ＳＴＴ反応装置）をもちいた（連続）フロー系の貧濃度晶析（Ｄｒｏｗｉｎｇ−ｏｕｔ ｃｒｙｓｔａｌｌｉｚａｔｉｏｎ）法、および装置（システム）を開示している。
【０００６】
同様に、非特許文献１から非特許文献７は、ＣＴ反応装置（ＳＴＴ反応装置）をもちいた（連続）フロー系の気液反応、乳化晶析、貧濃度晶析（Ｄｒｏｗｉｎｇ−ｏｕｔ ｃｒｙｓｔａｌｌｉｚａｔｉｏｎ）の実験と従来装置と比較したその効果について開示している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】日本国特許第３３０９０９３号公報
【特許文献２】米国特許第７０９８３６０号明細書
【特許文献３】韓国特許出願公開第１０−２００６−００６７８２３号明細書
【特許文献４】韓国特許出願公開第１０−２００６−００６７８２４号明細書
【特許文献５】韓国特許出願公開第１０−２００６−００６７８６７号明細書
【特許文献６】韓国特許出願公開第１０−２００６−００６７８７０号明細書
【非特許文献】
【０００８】
【非特許文献１】Woo-Sik KIM．et al ［Gas-liquid reaＣＴion of CaCO3］ Cryst Res Tech 2005
【非特許文献２】Woo-Sik KIM．et al ［Micro Emulation Crystallization］ I&EC-Res 2005
【非特許文献３】Woo-Sik KIM． et al ［Drowing-out crystallization of GMP］ I&EC-Res 2009
【非特許文献４】Sung Hoon Kang, Woo-Sik Kim, Journal of Crystal Growth 254 (2003) 196-205.
【非特許文献５】Wang Mo Jung, Woo-Sik Kim, Chemical Engineering Science 55 (2000) 733-747.
【非特許文献６】Dong-Myung Shin, Woo-Sik Kim, Chemical Engineering of Japan 35 (2002)1083-1090
【非特許文献７】Taesung Jung, Woo-Sik Kim, Crystal Growth & Design 4 (2004) 419-495
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかし、従来の晶析装置では、有用結晶径以外の結晶が混在して現れるため、後工程で分離が必要であって生産歩留まりが極めて悪いといった問題点があった。
【００１０】
本発明は、このような問題点を解決するために発明されたものであり、良好な特定結晶径の晶析を実現し、後工程において分離させることなく有用結晶を得ることができるようにし、生産歩留まりを向上することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明の連続晶析装置は、第１固定中空外筒と、第１固定中空外筒の内壁との間に第１間隙を形成し、第１固定中空外筒と同軸上に配置される第１内筒と、第１内筒を回転させる第１回転手段と、第１間隙に被反応材を供給する第１供給手段と、第１内筒の回転によって第１間隙を進んだ被反応材を第１間隙から抽出する第１抽出手段とを有する第１反応装置と、第２固定中空外筒と、第２固定中空外筒の内壁との間に第２間隙を形成し、第２固定中空外筒と同軸上に配置される第２内筒と、第２内筒を回転させる第２回転手段と、第１抽出手段から抽出された被反応材を第２間隙に供給する第２供給手段と、第２内筒の回転によって第２間隙を進んだ被反応材を第２間隙から抽出する第２抽出手段とを有する第２反応装置とを備える連続晶析装置であって、第１反応装置は、被反応材が第１間隙をテイラー渦状の螺旋流動で進行し、被反応材の混合と核発生とが生じるように第１回転手段を制御する第１内筒回転レート制御手段を備え、第２反応装置は、第２間隙で前記被反応材の混合と結晶成長とが生じるように第２回転手段を制御する第２内筒回転レート制御手段を備える。
【発明の効果】
【００１２】
本発明では、第１反応装置において核発生を行い、第２反応装置において結晶成長を行うことができるので、結晶径の揃った結晶を作成することができ、そのことにより後工程における分離を不要とし、生産歩留まりを向上することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明の第１実施形態の連続晶析装置を示す概略図である。
【図２】図１のII-II断面の一部を示す概略図である。
【図３】晶析現象の段階を示す模式図である。
【図４】（a）テイラー渦が生じた流動状態を示す図である。（ｂ）テイラー渦が生じていない流 動状態を示す図である。
【図５】（a）テイラー渦状流動状態における粒子の流れを示す図である。（ｂ）非テイラー渦状 流動状態における粒子の流れを示す図である。
【図６】連続晶析装置の他の例を示す図である。
【図７】本発明の第２実施形態における連続晶析装置の概略図である。
【図８】本発明の第３実施形態における連続晶析装置の概略図である。
【図９】図８のXI-XI断面における概略図である。
【図１０】連続晶析装置の他の例を示す図である。
【図１１】図１０のＡ矢視図である。
【図１２】連続晶析装置の他の例を示す図である。
【図１３】図１２のＡ矢視図である。
【図１４】本発明の第４実施形態における連続晶析装置の概略図である。
【図１５】連続晶析装置から流体を素早く抽出するときの第２反応装置の状態を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
本発明の第１実施形態における連続晶析装置について図１、図２を用いて説明する。図２は、図１のII-II断面の一部を示す概略図である。本実施形態の連続晶析装置は、第１反応装置１０と、第２反応装置１１とを備える。第１反応装置１０と第２反応装置１１とはカスケード（直列）接続されている。
【００１５】
第１反応装置１０は、第１固定中空外筒１と、第１固定中空外筒１の内壁と概一定な第１間隙４を保ちつつ、第１固定中空外筒１と同軸に配置された第１内筒２と、第１内筒２を回転させる第１回転部３と、第１間隙４の一端に被反応材を圧入する第１供給部５と、第１間隙４の他端から反応後の被反応材を抽出する第１抽出部６と、第１間隙４での流動が、被反応材の混合と核発生とがなされる第１間隙内流動パターンとなるように第１内筒２の回転レートを制御する第１内筒回転レート制御部７とを具備する。第１反応装置１０は、第１内筒２の回転軸が水平方向に沿うように配置される。なお、第１反応装置１０の配置は、これに限られることはなく、横置きであればよい。
【００１６】
第１供給部５は、第１間隙４に圧入する被反応材の流動レートを制御する。被反応材の流動レートは、第１間隙４において第１間隙内流動パターンとなるように制御される。つまり、流動レートは、第１間隙４において、被反応材の混合と核発生とがなされるように設定される。これにより、被反応材の混合と核発生に必要な滞留時間が得られる。
【００１７】
第１抽出部６は、鉛直方向下側から被反応材が抽出されるように設けられる。これにより、被反応材を第１抽出部６から抽出する流動エネルギーを重力によっても得ることができる。
【００１８】
第１反応装置１０は、第１固定中空外筒１の内径と、第１内筒２の外径とによって決まる第１間隙４の径方向の長さが、第１間隙４において第１間隙内流動パターンとなるように設けられている。また、第１反応装置１０の第１内筒２の長さは、第１間隙４内で被反応材の混合と所望の核発生とが完了するために十分な長さである。そのため、被反応材の混合と核発生に必要な滞留時間が得られる。
【００１９】
第１反応装置１０においては、第１内筒２の回転中に、被反応材が第１供給部５によって第１間隙４に概一定な流動レートで圧入され、被反応材が第１間隙４で螺旋状の流路を形成して高いせん断力を受けながら流動することで、被反応材が物理・化学反応する。すなわち、被反応材にメカノケミカル反応を起こさせる事ができる。
【００２０】
第２反応装置１１は、第２固定中空外筒２１と、第２固定中空外筒２１の内壁と概一定な第２間隙２４を保ちつつ、第２固定中空外筒２１と同軸に配置された第２内筒２２と、第２内筒２２を回転させる回転部２３と、第１反応装置１０の第１抽出部６と管路によって結合して第２間隙２４の一端に被反応材を供給する第２供給部２５と、第２間隙２４の他端から反応後の被反応材を抽出する第２抽出部２６と、第２間隙２４で被反応材の混合と結晶成長とがなされる第２間隙内流動パターンとなるように第２内筒２２の回転レートを制御する第２内筒回転レート制御部２７とを具備する。第２反応装置１１は、第２内筒２２の回転軸が水平方向に沿うように配置される。なお、第２反応装置１１の配置は、これに限られることはなく、横置きであればよい。
【００２１】
第２供給部２５は、第２間隙２４に圧入する被反応材の流動レートを制御する。被反応材の流動レートは、第２間隙２４において第２間隙流動パターンとなるように制御される。つまり、流動レートは、第２間隙２４において、被反応材の混合と結晶成長とがなされるように設定される。これにより、被反応材の混合と結晶成長に必要な滞留時間が得られる。
【００２２】
第２反応装置１１は、第２固定中空外筒２１の内径と、第２内筒２２の外径とによって決まる第２間隙２４の径方向の長さが、第２間隙２４において第２間隙内流動パターンとなるように設けられる。また、第２反応装置１１の第２内筒２２の長さは、第２間隙２４内で被反応材の混合と所望の結晶成長とが完了するために十分な長さである。これにより、被反応材の混合と結晶成長に必要な滞留時間が得られる。
【００２３】
第２反応装置１１においては、第２内筒２２の回転中に、被反応材が第１反応装置１０の第１抽出部６を経由して第２間隙２４に流入し、被反応材が第２間隙２４に沿った流路にてせん断力を受けながら流動することで、被反応材が物理・化学反応する。すなわち、被反応材にメカノケミカル反応を起こさせる事ができる。
【００２４】
第１反応装置１０の第１内筒２の長さ、第２反応装置１１の第２内筒２２の長さなどは、実験や理論計算などによって適宜決められる。
【００２５】
第１反応装置１０の第１抽出部６と第２反応装置１１の第２供給部２５とを接続する管路の内面は、全面的に流体力学的に円滑な表面である。また、かみ合わせ部や、溶接などの接合部位の表面も円滑な表面とすることが望ましい。
【００２６】
第１内筒２の回転レートおよび第２内筒２２の回転レートの最適値は、被反応材で異なるので一概に言えないが、概して第１内筒２の回転レートは、第２内筒２２の回転レートよりも遅く、第１間隙４で被反応材にテイラー渦状の螺旋流動が誘起されることが必要である。
【００２７】
ここで、テイラー渦状と記したのは、厳密には、流体を流入流出させることのない二重円筒容器における「テイラー渦（Ｔａｙｌｏｒ−Ｖｏｒｔｅｘ）」と異なり、本実施形態では外部から二重円筒容器に流体を流入し、螺旋流動が誘起されているからである。
【００２８】
ここで、テイラー渦が生じている状態を、図４（a）に示す。この状態では、間隙にドーナツ状の擬似管路ができ、かかる管路中に二次旋回が発生している。テイラー渦の生じていない流動状態では、内筒回転からせん断力をうけた流体はクリーピング（擦れ）によって内筒より遅い相対速度で同軸回転するが、前記の擬似管路も二次旋回もない。
【００２９】
テイラー渦が生じているテイラー渦流動状態では、ドーナツ状の准孤立流動（反応）ゾーンができ、円筒管軸方向（Z方向）の流体混合がきわめて小さい。簡単に言えば、テイラー渦の流動状態では、流体がドーナツ状の疑似管路に閉じ込められる（図４（a）参照）。
【００３０】
一方、テイラー渦が生じていない非テイラー渦流動状態では、ドーナツ状の准孤立流動（反応）ゾーンはできず、円筒管軸方向（Z方向）の流体混合は、乱流域の流動であれば活発である（図４（ｂ）参照）。
【００３１】
１９３０−４０年代から蓄積された論文や数値データベース資料に記載された、種々の流体種を密度と粘性係数などでキャラクタライズした無次元数、レイノルズ数のような流速にかかわる無次元数、同様に装置スケール（間隙幅や円筒径）の無次元数等と、テイラー渦流動状態の有無との関係から、テイラー渦流動状態を生ぜしめる条件が決定できる。ここでは、詳述は割愛するが、晶析させたい対象物の物性と装置スケールから、テイラー渦流動状態となる内筒の回転レートの範囲は決定される。
【００３２】
第１反応装置１０における流動状態は、テイラー渦状流動状態であり、上記の過去の知見から得られるテイラー渦流動状態となる回転レートで内筒を回転させると、流動レートに応じて、やや斜めのドーナツ状の疑似管路が形成される。つまり、第１間隙４には流動レートに応じて、やや斜めドーナツ状となった螺旋管路が形成される。第１反応装置１０では、円筒管軸方向（Z方向）の流体混合がきわめて小さい。このテイラー渦状の流動状態が、第１間隙流動パターンである。なお、第１間隙流動パターンは、螺旋管路内でも二次旋回流動ベクトルを有する進行型のテイラー渦状の流動状態となることが望ましい。
【００３３】
第１反応装置１０における、晶析の核発生現象に注目すると、やや斜めドーナツ状となった螺旋管路が形成された状態で晶析すべき液相分子が、テイラー渦状の斜めドーナツ状准孤立流動（反応）ゾーンにて、併走して核形成反応を行う。被反応材を第１反応装置１０に連続的に流入して観測すると、流動レートごとに該一定の微小粒径の核の発生が観測できた。この観測は、リアルタイム（ｉｎ ｓｉｔｕ）物性変化を分光学的に定量化する観測機器を第１抽出部６の出口にセットして、流動レートをパラメータに粒径を観測することで実現される。なお、マクロな微小粒径の全体像を得るには、濁度計を用いてもよい。
【００３４】
これに対して、非テイラー渦流動状態では、観測される微小粒径の分布は幅の広いものとなる。
【００３５】
これを、図５で模式的に説明する。図５（a）は、テイラー渦状流動状態（Z方向における混合量がきわめて小さい状態）における粒子の流れを示す図である。図５（ｂ）は、非テイラー渦状流動状態（Z方向における混合量が大きい状態）における粒子の流れを示す図である。
【００３６】
ここに供給口から、△と○の２つの粒子（分子）を同時投入したとすれば、図５（a）では、２つの粒子は、並行して間隙内を流動して概同時に出てくる。その間に、たとえば核発生などの△と○の相互作用が起こる。しかし、図５（ｂ）では２つの粒子は間隙内で離散し、抽出部から出てくる時刻は異なる。したがって、核発生などの△と○の相互作用は起こりにくい。
【００３７】
一方、核発生がある程度進行すると、その核を中心に結晶成長が始まり、マクロ的には液相から固相の相転移、結晶化が進行する。この結晶成長においては、すでに形成された核を成長センターとして、雪だるま式に結晶化が進行するので、流動状態は、テイラー渦状流動状態でなくてもよい。むしろテイラー渦状流動状態ではなく、やや斜めのドーナツ状となった螺旋管路が形成されない非テイラー渦状流動状態となることが望ましい。
【００３８】
第２反応装置１１は、流動状態を第２間隙２４で被反応材の混合と結晶成長とがなされる第２間隙内流動パターンとし、結晶成長を行う。
【００３９】
なお、本実施形態では第１反応装置１０と第２反応装置１１とをカスケード接続したが、これに限られることはなく、複数の反応装置をカスケード接続してもよい。例えば図６に示すように３つの反応装置１２〜１４をカスケード接続してもよい。
【００４０】
また、連続晶析装置では、連続晶析装置のメンテナンス後の立ち上げ時のように、装置内に被反応材がない状態から、被反応材、または被反応材に相当する流体を流す場合、トラブルによって装置から被反応材を早急に抽出する場合がある。
【００４１】
このような場合には、連続晶析装置の中間付近である第２反応装置１１の上流側に位置する第２固定中空外筒２１の側壁の一部を可撓性とし、図１５に示すように可撓性の箇所を外部から押圧して、第２間隙２４の径方向の幅を小さくし、第２反応装置の第２内筒２２の回転レートを高速回転とする。これにより、第２間隙２４の径方向の幅を小さくした固定中空外筒２１近傍の静圧を低くし、上流側との圧力差によって、上流側の流体を下流側へ吸引して、流体を連続晶析装置から抽出する。
【００４２】
以下、実施例により本発明を説明するが、下記実施例により本発明が限定されるものではない。
【００４３】
第１反応装置において、第１固定中空外筒の内径は８４．３ｍｍであり、第１内筒の外径は７５．７ｍｍである。第１間隙の径方向の長さは、４．３ｍｍである。第１内筒の回転軸方向の長さは２３０ｍｍである。
【００４４】
また、第２反応装置において、第１固定中空外筒の内径は８４．３ｍｍであり、第２内筒の外径は７８．８ｍｍである。第２間隙の径方向の長さは、２．７５ｍｍである。第２内筒の回転軸方向の長さは１３０ｍｍである。
【００４５】
被反応材は０．８ｍｏｌ／Ｌの塩化バリウム（ＢａＣｌ2）水溶液と０．８ｍｏｌ／Ｌの硫酸ナトリウム（Ｎａ2ＳＯ4）水溶液とを用いる。この被反応材を１ｍｌ／ｍｉｎで第１反応装置の第１供給部へ圧入した。第１内筒の回転数は１５００ｒｐｍとし、第１反応装置における反応時間は１０秒とした。
【００４６】
そして、第１反応装置から抽出された被反応材を第２反応装置の第２供給部へ圧入する。第１反応装置の第２内筒の回転数は１３００ｒｐｍとし、第２反応装置の反応時間は１０秒とした。
【００４７】
第２反応装置から抽出された被反応材を調べたところ、スラリー濃度は１８．７％であり、平均粒径は０．８３７μｍの硫酸バリウムを含む被反応材を得ることができた。
【００４８】
本実施形態の効果について説明する。
【００４９】
本発明の連続晶析装置は、第１反応装置１０において、第１間隙４の流動状態をテイラー渦状流動状態とすることで、被反応材に核を発生させる。そして第１反応装置１０から第２反応装置１１へ被反応材を供給し、第２反応装置１１において、被反応材の結晶成長を進行させる。これにより、図３に示すように、第１反応装置１０において核発生をさせた後に、第２反応装置１１において結晶成長が行われる。そのため、良好な特定結晶径のみを晶析させることができ、後工程における分離が不要となり、生産歩留まりを向上することができる。
【００５０】
次に本発明の第２実施形態について図７を用いて説明する。図７は、本実施形態の連続晶析装置を示す概略図である。ここでは、第１実施形態と異なる箇所を中心に説明する。
【００５１】
第２反応装置３２の第２供給部３３は、第２反応装置３２の第２抽出部３４よりも第１反応装置３０の第１抽出部３１に近い位置に配置される。ここでは、第２反応装置３２の第２供給部３３が、第１反応装置３０の第１抽出部３１と対峙するように設けられる。第１反応装置３０の第１抽出部３１と第２反応装置３２の第２供給部３３とは、管路によって接続されている。なお、第１抽出部３１と第２供給部３３と接続する管路は、できる限り短くすることが望ましい。
【００５２】
本実施形態の効果について説明する。
【００５３】
第２反応装置３２の第２供給部３３を、第２反応装置３２の第２抽出部３４よりも第１反応装置３０の第１抽出部３１に近い位置に配置する。これにより、第１反応装置３０の第１抽出部３１と第２反応装置３２の第２供給部３３とを接続する管路の長さを短くすることができる。また、管路を曲げずに第１反応装置３０の第１抽出部３１と第２反応装置３２の第２供給部３３とを連結することができる。これによって、管路における被反応材の流動に乱れが生じることを抑制し、第１反応装置３０で形成された核が破壊されることを抑制し、また核が不均一なサイズとなることを抑制し、第２反応装置３２での結晶成長を効率よく行うことができる。
【００５４】
次に本発明の第３実施形態について図８、図９を用いて説明する。図８は、本実施形態の連続晶析装置を示す概略図である。図９は図８のXI-XI断面の概略図である。ここでは、第２実施形態と異なる箇所を中心に説明する。
【００５５】
本実施形態は、第１反応装置４０の第１内筒４１の回転軸および第２反応装置４２の第２内筒４３の回転軸が、鉛直方向に沿うように、第１反応装置４０および第２反応装置４２が配置される。なお、第１反応装置４０および第２反応装置４２の配置は、これに限られることはなく、第１反応装置４０および第２反応装置４２が縦置きに配置されればよい。
【００５６】
第１反応装置４０は、第２反応装置４２よりも鉛直方向上側に配置される。第１反応装置４０では、鉛直方向上側に第１供給部４４が設けられ、第１供給部４４よりも下側に第１抽出部４５が設けられる。
【００５７】
第２反応装置４２では、鉛直方向上側に第２供給部４６が設けられ、第２供給部４６よりも下側に第２抽出部４７が設けられる。
【００５８】
第１反応装置４０の第１抽出部４５と、第２反応装置４２の第２供給部４６とは、図９に示すように管路４８によって接続されている。管路４８は、第１反応装置４０の第１内筒４１の回転方向に沿って管路４８内を被反応材が流れるように設けられる。つまり、管路４８は、第１反応装置４０の第１内筒４１の回転方向に沿って湾曲し、第１反応装置４０の第１抽出部４５から第２反応装置４２の第２供給部４６へ斜め下方に延びる管路である。管路４８は、第１反応装置４０で核を含む被反応材の流動ベクトルにできるだけ沿った管路とすることが望ましい。
【００５９】
本実施形態では、第１反応装置４０と第２反応装置４２とは縦置きに配置されたが、これに限られることはなく、図１０〜図１３に示すように一方を横置きに配置しても良い。図１０は第１反応装置１５を横置きに配置した連続晶析装置を示す概略図であり、図１１は図１０のＡ矢視図である。図１２は第２反応装置１６を横置きに配置した連続晶析装置を示す概略図であり、図１３は図１２のＡ矢視図である。
【００６０】
本実施形態の効果について説明する。
【００６１】
本実施形態においても第２実施形態と同様の効果を得ることができ、特に本実施形態では管路４８を第１反応装置４０の第１内筒４１の回転方向に沿って斜め湾曲し、さらに下方に延設することで、管路４８における核の破壊をさらに抑制し、また核が不均一なサイズとなることをさらに抑制することができる。
【００６２】
次に本発明の第４実施形態について図１４を用いて説明する。図１４は本実施形態の連続晶析装置を示す概略図である。ここでは第２実施形態と異なる箇所を中心に説明する。
【００６３】
第１反応装置５０は、第１反応装置５０の第１抽出部５１から抽出される被反応材中の核発生状態を検出する第１検出部５２と、第１検出部５２による核発生状態に基づいて第１供給部５３から圧入される被反応材の流動レートを制御する流動レート制御部５４とをさらに備える。第１内筒回転レート制御部５５は、第１検出部５２による核発生状態に基づいて第１内筒２の回転レートを制御する。
【００６４】
第１検出部５２は、第１抽出部５１の近傍に設けられ、被反応材の濁度によって被反応材の核発生状態を検知する。なお、第１検出部５２は、特定の分子振動を赤外吸収、ラマン散乱で検知してもよい。
【００６５】
流動レート制御部５４は、第１検出部５２の検知信号に基づいて、被反応材の核発生が促進されるように流動レートを微調整制御する。
【００６６】
第２反応装置６０は、第２反応装置６０の第２抽出部６１から抽出される被反応材中の結晶成長状態を検出する第２検出部６２をさらに備える。第２内筒回転レート制御部６３は、第２検出部６２による結晶成長状態に基づいて第２内筒２２の回転レートを制御する。
【００６７】
第２検出部６２は、第２抽出部６１の近傍に設けられる。第２検出部６２の構成は、第１検出部５２と同様の構成である。
【００６８】
なお、本実施形態では、第１検出部５２を第１抽出部５１の近傍に設け、第２検出部６２を第２抽出部６１の近傍に設けたが、これに限られることはない。例えば、第１反応装置の固定中空外筒の全部または一部が電磁波（光を含む）を透過する素材である場合には、この透過部位において核発生状態を検出することができる。また、例えば、第１反応装置の固定中空外筒の全部または一部が、ガラスや透明アクリル樹脂で或る場合には、ガラスなどの部位において核発生状態を検出することができる。これらの情報を用い、例えば第１反応装置における流動レートを制御することで、高度な晶析クオリティを得ることができる。
【００６９】
本実施形態の効果について説明する。
【００７０】
第１検出部５２によって第１反応装置５０における核発生状態を検出し、その検出結果に基づいて被反応材の流動レート、第１内筒２の回転レートを制御することで、第１反応装置５０における核形成を正確に行うことができる。また、第２検出部６２によって第２反応装置６０における結晶成長状態を検出し、その検出結果に基づいて第２内筒２２の回転レートを制御することで、第２反応装置６０における結晶成長を正確に行うことができる。
【００７１】
本発明は上記した実施形態に限定されるものではなく、その技術的思想の範囲内でなしうるさまざまな変更、改良が含まれることは言うまでもない。
【符号の説明】
【００７２】
１ 第１固定中空外筒
２、４１ 第１内筒
３ 第１回転部（第１回転手段）
５、４４、５３ 第１供給部（第１供給手段）
６、３１、４５、５１ 第１抽出部（第１抽出手段）
７、５５ 第１内筒回転レート制御部（第１内筒回転レート制御手段）
１０、１５、３０、４０、５０ 第１反応装置
１１、１６、３２、４２、６０ 第２反応装置
２２、４３ 第２内筒
２３ 第２回転部（第２回転手段）
２５、３３、４６ 第２供給部（第２供給手段）
２６、３４、４７、６１ 第２抽出部（第２抽出手段）
２７、６３ 第２内筒回転レート制御部（第２内筒回転レート制御手段）
５２ 第１検出部（第１検出手段）
５４ 流動レート制御部
６２ 第２検出部（第２検出手段）
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１固定中空外筒と、
前記第１固定中空外筒の内壁との間に第１間隙を形成し、前記第１固定中空外筒と同軸上に配置される第１内筒と、
前記第１内筒を回転させる第１回転手段と、
前記第１間隙に被反応材を供給する第１供給手段と、
前記第１内筒の回転によって前記第１間隙を進んだ前記被反応材を前記第１間隙から抽出する第１抽出手段とを有する第１反応装置と、
第２固定中空外筒と、
前記第２固定中空外筒の内壁との間に第２間隙を形成し、前記第２固定中空外筒と同軸上に配置される第２内筒と、
前記第２内筒を回転させる第２回転手段と、
前記第１抽出手段から抽出された前記被反応材を前記第２間隙に供給する第２供給手段と、
前記第２内筒の回転によって前記第２間隙を進んだ前記被反応材を前記第２間隙から抽出する第２抽出手段とを有する第２反応装置とを備える連続晶析装置であって、
前記第１反応装置は、
前記被反応材が前記第１間隙をテイラー渦状の螺旋流動で進行し、前記被反応材の混合と核発生とが生じるように前記第１回転手段を制御する第１内筒回転レート制御手段を備え、
前記第２反応装置は、
前記第２間隙で前記被反応材の混合と結晶成長とが生じるように前記第２回転手段を制御する第２内筒回転レート制御手段を備えることを特徴とする連続晶析装置。
【請求項２】
前記テイラー渦状の螺旋流動は、螺旋流動内で二次旋回流動ベクトルを有することを特徴とする請求項１に記載の連続晶析装置。
【請求項３】
前記第２供給手段は、前記第２抽出手段よりも前記第１抽出手段に近い位置に配置されることを特徴とする請求項１または２に記載の連続晶析装置。
【請求項４】
前記第１抽出手段と前記第２供給手段とを接続し、前記内筒の回転方向に沿って前記第１抽出手段から前記第２供給手段へ延設する管路を備えることを特徴とする請求項１または２に記載の連続晶析装置。
【請求項５】
前記第１抽出手段は、前記第２供給手段よりも鉛直方向上側に位置することを特徴とする請求項１から４のいずれか一つに記載の連続晶析装置。
【請求項６】
前記第１反応装置から抽出される前記被反応材の核発生状態を検出する第１検出手段を備え、
前記第１内筒回転レート制御手段は、前第１検出手段によって検出した前記核発生状態に基づいて前記第１内筒の回転レートを制御することを特徴とする請求項１から５のいずれか一つに記載の連続晶析装置。
【請求項７】
前記第２反応装置から抽出される前記被反応材の結晶成長状態を検出する第２検出手段を備え、
前記第２内筒回転レート制御手段は、前記第２検出手段によって検出した前記結晶成長状態に基づいて前記第２内筒の回転レートを制御することを特徴とする請求項１から６のいずれか一つに記載の連続晶析装置。
【請求項８】
前記第１反応装置から抽出される前記被反応材の核発生状態を検出する第１検出手段と、
前記第１検出手段によって検出した前記核発生状態に基づいて前記第１供給手段による前記第１間隙への前記被反応材の流動レートを制御する流動レート制御手段とを備えることを特徴とする請求項１から５のいずれか一つに記載の連続晶析装置。
【請求項１】
第１固定中空外筒と、
前記第１固定中空外筒の内壁との間に第１間隙を形成し、前記第１固定中空外筒と同軸上に配置される第１内筒と、
前記第１内筒を回転させる第１回転手段と、
前記第１間隙に被反応材を供給する第１供給手段と、
前記第１内筒の回転によって前記第１間隙を進んだ前記被反応材を前記第１間隙から抽出する第１抽出手段とを有する第１反応装置と、
第２固定中空外筒と、
前記第２固定中空外筒の内壁との間に第２間隙を形成し、前記第２固定中空外筒と同軸上に配置される第２内筒と、
前記第２内筒を回転させる第２回転手段と、
前記第１抽出手段から抽出された前記被反応材を前記第２間隙に供給する第２供給手段と、
前記第２内筒の回転によって前記第２間隙を進んだ前記被反応材を前記第２間隙から抽出する第２抽出手段とを有する第２反応装置とを備える連続晶析装置であって、
前記第１反応装置は、
前記被反応材が前記第１間隙をテイラー渦状の螺旋流動で進行し、前記被反応材の混合と核発生とが生じるように前記第１回転手段を制御する第１内筒回転レート制御手段を備え、
前記第２反応装置は、
前記第２間隙で前記被反応材の混合と結晶成長とが生じるように前記第２回転手段を制御する第２内筒回転レート制御手段を備えることを特徴とする連続晶析装置。
【請求項２】
前記テイラー渦状の螺旋流動は、螺旋流動内で二次旋回流動ベクトルを有することを特徴とする請求項１に記載の連続晶析装置。
【請求項３】
前記第２供給手段は、前記第２抽出手段よりも前記第１抽出手段に近い位置に配置されることを特徴とする請求項１または２に記載の連続晶析装置。
【請求項４】
前記第１抽出手段と前記第２供給手段とを接続し、前記内筒の回転方向に沿って前記第１抽出手段から前記第２供給手段へ延設する管路を備えることを特徴とする請求項１または２に記載の連続晶析装置。
【請求項５】
前記第１抽出手段は、前記第２供給手段よりも鉛直方向上側に位置することを特徴とする請求項１から４のいずれか一つに記載の連続晶析装置。
【請求項６】
前記第１反応装置から抽出される前記被反応材の核発生状態を検出する第１検出手段を備え、
前記第１内筒回転レート制御手段は、前第１検出手段によって検出した前記核発生状態に基づいて前記第１内筒の回転レートを制御することを特徴とする請求項１から５のいずれか一つに記載の連続晶析装置。
【請求項７】
前記第２反応装置から抽出される前記被反応材の結晶成長状態を検出する第２検出手段を備え、
前記第２内筒回転レート制御手段は、前記第２検出手段によって検出した前記結晶成長状態に基づいて前記第２内筒の回転レートを制御することを特徴とする請求項１から６のいずれか一つに記載の連続晶析装置。
【請求項８】
前記第１反応装置から抽出される前記被反応材の核発生状態を検出する第１検出手段と、
前記第１検出手段によって検出した前記核発生状態に基づいて前記第１供給手段による前記第１間隙への前記被反応材の流動レートを制御する流動レート制御手段とを備えることを特徴とする請求項１から５のいずれか一つに記載の連続晶析装置。
【図１】
【図２】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図１３】
【図１４】
【図１５】
【図３】
【図２】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図１３】
【図１４】
【図１５】
【図３】
【公開番号】特開２０１１−８３７６８（Ｐ２０１１−８３７６８Ａ）
【公開日】平成２３年４月２８日（２０１１．４．２８）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１０−２０７４７９（Ｐ２０１０−２０７４７９）
【出願日】平成２２年９月１６日（２０１０．９．１６）
【出願人】（０００２３０５９３）日本化学工業株式会社 (296)
【公開日】平成２３年４月２８日（２０１１．４．２８）
【国際特許分類】
【出願日】平成２２年９月１６日（２０１０．９．１６）
【出願人】（０００２３０５９３）日本化学工業株式会社 (296)
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