ペノキシスラムおよびブタクロルを含有する相乗的除草剤組成物
（ａ）ペノキシスラムおよび（ｂ）ブタクロルを含有する除草剤組成物は、相乗的な選択的雑草防除をもたらす。
【発明の詳細な説明】
【背景技術】
【０００１】
作物の生長を阻害する雑草および他の植生から作物を保護することは、農業において常に繰り返して起こる課題である。この課題に対処する一助とするため、合成化学分野の研究者達は、このような不要な生長物の防除に有効な、非常に様々な化学物質および化学製剤を生み出してきた。多くのタイプの化学除草剤が文献に開示されており、また多くのものが商業的に使用されている。
【０００２】
いくつかの場合、除草活性成分は、個別に施用される場合よりも、組み合わせて効果があることが示されており、これを「相乗作用」と呼ぶ。Weed Science Society of AmericaのHerbicide Handbook（第8版、2002年、462頁）に記載されているように、「相乗作用」とは、別々に施用した各因子に対する応答に基づいて期待される効果よりも、組み合わせた場合の効果の方が大きくなるような２つ以上の因子の相互作用である。本発明は、除草有効性が各々既知であるブタクロルおよびペノキシスラムを組み合わせて施用すると、相乗的効果を示すという発見に基づいている。
【発明の概要】
【０００３】
本発明は、除草有効量の（ａ）ペノキシスラムおよび（ｂ）ブタクロルを含む、相乗的除草剤混合物に関する。該組成物はまた、農業上許容可能な補助剤または担体を含有してもよい。
【０００４】
本発明はまた、とりわけイネにおける望ましくない植生の生長を防除する方法、およびこのような相乗的組成物の使用に関する。
【発明を実施するための形態】
【０００５】
ペノキシスラムは、（２−（２，２−ジフルオロエトキシ）−Ｎ−（５，８−ジメトキシ−［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ｃ］ピリミジン−２−イル）−６−（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホンアミドの一般名である。その除草活性は、The Pesticide Manual、第14版、2006年に記載されている。ペノキシスラムは、イネにおいて、イヌビエ、ならびに広葉雑草、カヤツリグサ科雑草および水性の多くの雑草を防除する。
【０００６】
ブタクロルは、Ｎ−ブトキシメチル−２−クロロ−２’，６’−ジエチルアセトアニリドの一般名である。その除草活性は、The Pesticide Manual、第14版、2006年に記載されている。ブタクロルは、一年草およびある種の広葉雑草を防除する。
【０００７】
除草剤という用語は、本明細書では、植物を死滅させる、防除する、またはその生長を不利に変質させる活性成分の意味で使用される。除草有効量または植生防除量とは、自然の発育からの逸脱、死滅、調節、乾燥、遅延などを含む不利な変質効果を引き起こす活性成分の量である。植物および植生という用語は、発芽種子、伸長した苗、および定着した植生を含む。
【０００８】
除草活性は、生長の任意の段階、または播種前もしくは発芽前に、植物に直接または植物の発生場所（ｌｏｃｕｓ）に相乗的混合物の化合物を施用した場合、該化合物によって示される。観察される効果は、防除すべき植物種、植物の生長段階、希釈度およびスプレー滴サイズの施用パラメータ、固体成分の粒子サイズ、使用時の環境条件、使用する特定の化合物、使用する特定の補助剤および担体、土壌タイプなど、ならびに施用化学物質の量に依存する。こうした因子および他の因子は、当技術分野において公知のように、非選択的または選択的な除草作用を促進するために調節し得る。一般に、最大の雑草防除を達成するために、発芽前から望ましくない植生の生長が比較的未熟な段階までに、本発明の組成物を施用するのが好ましい。
【０００９】
本発明の組成物では、除草効果が相乗的となるブタクロルとペノキシスラムの活性成分比（重量：重量）は、１０：１から３００：１の範囲内であり、２０：１から１００：１の比が好ましく、さらに４０：１がもっとも好ましい。
【００１０】
相乗的組成物の施用量は、防除すべき雑草の特定のタイプ、必要とする防除の程度、ならびに施用のタイミングおよび方法に依存することになろう。一般に、本発明の組成物は、組成物中の活性成分の総量基準で、１ヘクタールあたり活性成分１５３グラム（ｇａｉ／ｈａ）から１８５０ｇａｉ／ｈａの施用量で施用することができる。３１０ｇａｉ／ｈａから１２５０ｇａｉ／ｈａの施用量が好ましい。本発明の特に好ましい実施形態では、ブタクロルは４００ｇａｉ／ｈａから１２００ｇａｉ／ｈａの量で施用され、またペノキシスラムは１０ｇａｉ／ｈａから５０ｇａｉ／ｈａの量で施用される。
【００１１】
本発明の相乗的混合物の成分は、個別に、またはマルチパートな除草剤システムの一部として施用することができる。
【００１２】
本発明の相乗的混合物は、より幅広く多様な望ましくない植生を防除するために、１種または複数の他の除草剤と併用して施用することができる。他の除草剤と併用する場合、該組成物は、他の除草剤（複数可）と一緒に製剤化し、他の除草剤（複数可）とタンク混合し、または他の除草剤（複数可）と逐次施用することができる。本発明の相乗的組成物と併用し得る除草剤の一部には、２，４−Ｄ、アセトクロル、アシフルオルフェン、アクロニフェン、アラクロル、アミドスルフロン、アミノシクロピラクロル、アミノピラリド、アミノトリアゾール、チオシアン酸アンモニウム、アニリホス、アジムスルフロン、ベンフレセート、ベンスルフロン−メチル、ベンタゾン、ベンチオカーブ、ベンゾビシクロン、ベンゾフェナプ、ビフェノクス、ビスピリバック−ナトリウム、ブロマシル、ブロモブチド、ブロモキシニル、ブタフェナシル、ブトラリン、カフェンストロール、カルベタミド、カルフェントラゾン−エチル、クロルフレノール、クロリムロン、クロルプロパム、シノスルフロン、クレトジム、クロジナホップ−プロパルギル、クロマゾン、クロメプロップ、クロピラリド、クロランスラム−メチル、クミルロン、シクロスルファムロン、シクロキシジム、シハロホップ−ブチル、ダイムロン、ジカンバ、ジクロベニル、ジクロルプロップ−Ｐ、ジクロスラム、ジフルフェニカン、ジフルフェンゾピル、ジメピペレート、ジメタメトリン、ジメテナミド、ジメテナミド−ｐ、ジクワット、ジチオピル、ジウロン、ＥＫ２６１２、ＥＰＴＣ、エスプロカルブ、エトキシスルフロン、エトベンザニド、フェノキサプロップ、フェノキサプロップ−エチル、フェノキサプロップ−エチル＋イソキシジフェン−エチル、フェントラザミド、フラザスルフロン、フロラスラム、フルアジホップ、フルアジホップ−Ｐ−ブチル、フルセトスルフロン、フルフェナセット、フルフェンピル−エチル、フルメトスラム、フルミクロラク−ペンチル、フルミオキサジン、フルオメツロン、フルピルスルフロン、フルロキシピル、ホメサフェン、ホラムスルフロン、フミクロラク、グルホシネート、グルホシネート−アンモニウム、グルホシネート−Ｐ、グリフォセート、ハロスルフロン、ハロキシホップ−メチル、ハロキシホップ−Ｒ、イマザメタベンズ、イマザモクス、イマザピック、イマザピル、イマザクイン、イマゼタピル、イマゾスルフロン、インダノファン、イオドスルフロン、イオキシニル、イプフェンカルバゾン、イソプロツロン、イソキサベン、イソキサフルトール、ラクトフェン、ＭＣＰＡ、ＭＣＰＢ、メコプロップ−Ｐ、メフェナセット、メソスルフロン、メソトリオン、メタミホップ、メトラクロル、メトスラム、メトスルフロン、モリネート、モノスルフロン、ＭＳＭＡ、ナプロパミド、ニコスルフロン、ノルフラゾン、ＯＫ−９７０１、オルトスルファムロン、オリザリン、オキサジアルギル、オキサジアゾン、オキサジクロメホン、オキシフルオルフェン、パラコート、ペンジメタリン、ペントキサゾン、ペトキサミド、ピクロラム、ピコリナフェン、ピペロフォス、プレチラクロル、プリミスルフロン、プロホキシジム、プロパクロル、プロパニル、プロピソクロル、プロピザミド、プロスルホカルブ、プロスルフロン、ピラクロニル、ピラフルフェン−エチル、ピラゾギル、ピラゾリネート、ピラゾスルフロン−エチル、ピラゾキシフェン、ピリベンゾキシム、ピラブチカルブ、ピリフタリド、ピリミノバック−メチル、ピリミドスルファン、ピロキシスラム、キンクロラック、キノクラミン、キザロホップ−エチル−Ｄ、Ｓ−３２５２、サフルフェナシル、セトキシジム、シマジン、シメトリン、ＳＬ−０４０１、ＳＬ−０４０２、ｓ−メトラクロル、スルコトリオン、スルフェントラゾン、スルホセート、テフリルトリオン、テムボトリオン、テルバシル、テニルクロル、チアゾピル、チオベンカルブ、トリクロピル、トリフルラリン、トリネキサパック−エチルおよびトリトスルフロンが含まれる。
【００１３】
本発明の相乗的組成物は、アセト乳酸合成酵素阻害剤耐性作物に使用できる。本発明の相乗的組成物は、さらに、グリフォセート耐性、グルホシネート耐性、ジカンバ耐性またはイミダゾリノン耐性作物に対して、２，４−Ｄ、グリフォセート、グルホシネート、ジカンバまたはイミダゾリノンと併用できる。
【００１４】
本発明の相乗的組成物は、処理されている作物に対して選択性を示し、かつ使用する施用量においてこうした化合物によって防除される雑草の範囲を補完する除草剤と組み合わせて使用するのが一般に好ましい。さらに、本発明の相乗的組成物および他の補完的な除草剤を、複合製剤またはタンクミックスとして同時に施用するのが一般に好ましい。
【００１５】
本発明の相乗的組成物は、これらの選択性を向上させるために、ベノキサコル、ベンチオカーブ、ブラッシノリド、クロキントセット（メキシル）、シオメトリニル、シプロスルファメート、ダイムロン、ジクロルミド、ジシクロノン、ジエトレート、ジメピペレート、ジスルホトン、フェンクロラゾール−エチル、フェンクロリム、フルラゾール、フルキソフェニム、フリラゾール、イソキサジフェン−エチル、メフェンピル−ジエチル、メフェネート、ＭＧ １９１、ＭＯＮ ４６６０、ナフタル酸無水物（ＮＡ）、オキサベトリニル、Ｒ２９１４８、およびＮ−フェニル−スルホニル安息香酸アミドなどの公知の除草剤毒性緩和剤と組み合わせて一般に使用され得る。
【００１６】
実際には、少なくとも１つの農業上許容可能な補助剤または担体と一緒に、除草有効量の除草成分を含有する混合物中で、本発明の相乗的組成物を使用するのが好ましい。適切な補助剤または担体は、作物の存在下、とりわけ選択的な雑草防除用組成物の施用時に使用する濃度において、価値の高い作物に対して植物毒性があるべきではなく、また除草成分または他の組成物成分と化学反応するべきではない。このような混合物は、雑草もしくはこれらの発生場所に直接施用するように設計することができる、または施用前に追加的な担体および補助剤で通常希釈する濃縮製剤または製剤とすることができる。それらは、例えば、粉剤、粒剤、顆粒水和剤または水和剤などの固体、または例えば、乳剤、溶液、エマルションまたは懸濁液などの液体とすることができる。
【００１７】
本発明の除草剤混合物を調製する際に有用な農業上適切な補助剤または担体は、当業者に周知である。このような補助剤の一部には、作物用油濃縮液（鉱物油（８５％）＋乳化剤（１５％））、ノニルフェノールエトキシレート、ベンジルココアルキルジメチル四級アンモニウム塩、（石油系炭化水素、アルキルエステル、有機酸および陰イオン性界面活性剤の）ブレンド、Ｃ９〜Ｃ１１のアルキルポリグリコシド、リン酸化アルコールエトキシレート、天然の第一級アルコール（Ｃ１２〜Ｃ１６）エトキシレート、ジ−ｓｅｃ−ブチルフェノールＥＯ−ＰＯブロックコポリマー、ポリシロキサン−メチルキャップ、ノニルフェノールエトキシレート＋尿素硝酸アンモニウム、乳化したメチル化種子油、トリデシルアルコール（合成）エトキシレート（８ＥＯ）、タローアミンエトキシレート（１５ＥＯ）、ジオレイン酸ＰＥＧ（４００）−９９が含まれるが、それらに限定されない。
【００１８】
使用することができる液体担体には、水および有機溶媒が含まれる。通常、使用される有機溶媒は、鉱物油、芳香族性溶媒、パラフィン油などの石油留分または炭化水素、大豆油、ナタネ油、オリーブ油、ひまし油、ひまわり種子油、ココナツ油、コーン油、綿実油、亜麻仁油、ヤシ油、ピーナッツ油、サフラワー油、セサミ油、キリ油などの植物油、上記植物油のエステル、ステアリン酸２−エチルヘキシル、オレイン酸ｎ−ブチル、ミリスチン酸イソプロピル、二オレイン酸プロピレングリコール、コハク酸ジオクチル、アジピン酸ジブチル、フタル酸ジオクチルなどのモノアルコールまたは２価、３価もしくは他の低級ポリアルコール（４〜６個のヒドロキシ含有）のエステル、モノ、ジおよびポリカルボン酸などのエステルが含まれるが、それらに限定されない。具体的な有機溶媒には、トルエン、キシレン、石油ナフサ、作物用油、アセトン、メチルエチルケトン、シクロヘキサノン、トリクロロエチレン、パークロロエチレン、酢酸エチル、酢酸アミル、酢酸ブチル、ポリプロピレングリコールモノメチルエーテルおよびジエチレングリコールモノメチルエーテル、メチルアルコール、エチルアルコール、イソプロピルアルコール、アミルアルコール、エチレングリコール、プロピレングリコール、グリセリン、Ｎ−メチル−２−ピロリジノン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアルキルアミド、ジメチルスルホキシド、液状肥料などが含まれる。水は一般に、濃縮製剤の最適な希釈用担体である。
【００１９】
適切な固体担体には、タルク、ろう石クレー、シリカ、アタパルガスクレー、カオリンクレー、キーゼルグール、チョーク、珪藻土、石灰、炭酸カルシウム、ベントナイトクレー、フラー土、綿実殻、小麦粉、大豆粉、軽石、木粉、クルミ殻粉、リグニンなどが含まれる。
【００２０】
本発明の組成物に、１つまたは複数の界面活性剤を配合することが通常望ましい。このような界面活性剤は、固体および液体の両方の組成物、特に、施用前に担体で希釈するよう設計された組成物において都合よく使用される。界面活性剤は、性質が陰イオン性、陽イオン性または非イオン性でもよく、また乳化剤、湿潤剤、懸濁化剤として、または別の目的のために使用できる。製剤分野で従来使用されており、かつ本発明の製剤においても使用できる界面活性剤は、とりわけ、MC Publishing Corp.の「McCutcheon’s Detergents and Emulsifiers Annual」(Ridgewood、New Jersey、1998年）、およびChemical Publishing Co.の「Encyclopedia of Surfactants」（I〜III巻、New York、1980〜81年）に記載されている。典型的な界面活性剤には、ラウリル硫酸ジエタノールアンモニウムなどのアルキル硫酸塩、ドデシルベンゼンスルホン酸カルシウムなどのアルキルアリールスルホン酸塩、ノニルフェノール−Ｃ１８エトキシレートなどのアルキルフェノール−アルキレンオキシド付加生成物、トリデシルアルコール−Ｃ１６エトキシレートなどのアルコール−アルキレンオキシド付加生成物、ステアリン酸ナトリウムなどの石けん、ジブチルナフタレンスルホン酸ナトリウムなどのアルキルナフタレンスルホン酸塩、スルホコハク酸ジ（２−エチルヘキシル）ナトリウムなどのスルホコハク酸ジアルキルエステルの塩、オレイン酸ソルビトールなどのソルビトールエステル、塩化ラウリルトリメチルアンモニウムなどの四級アミン、ステアリン酸ポリエチレングリコールなどの脂肪酸のポリエチレングリコールエステル、酸化エチレンと酸化ポリプロピレンのブロックコポリマー、リン酸モノアルキルエステルおよびジアルキルエステルの塩、大豆油、ナタネ油、オリーブ油、ひまし油、ひまわり種子油、ココナツ油、コーン油、綿実油、亜麻仁油、ヤシ油、ピーナッツ油、サフラワー油、セサミ油、キリ油などの植物油、および上記植物油のエステルが含まれる。
【００２１】
農業用組成物に一般に使用される他の補助剤には、相溶化剤、消泡剤、金属イオン封鎖剤、中和剤および緩衝剤、腐食防止剤、色素剤、付臭剤、展着剤、浸透助剤、固着剤、分散剤、増粘剤、凝固点降下剤、抗菌剤などが含まれる。該組成物はまた、他の適合性成分、例えば他の除草剤、植物生長調節剤、殺真菌剤、殺虫剤などを含有してもよく、また、液体肥料と共に、または硝酸アンモニウム、尿素などの固形の微粒子肥料の担体と共に製剤化することができる。
【００２２】
本発明の相乗的組成物中の活性成分の濃度は、一般に０．００１〜９８重量パーセントである。０．０１〜９０重量パーセントの濃度が使用されることが多い。濃縮製剤として使用するように設計された組成物において、活性成分は５〜９８重量パーセント、好ましくは１０〜９０重量パーセントの濃度で通常存在する。このような組成物は、施用前に水などの不活性担体で通常希釈される。雑草または雑草の発生場所に通常、施用される希釈組成物は、０．０００１〜１重量パーセントの活性成分を一般に含有し、好ましくは０．００１〜０．０５重量パーセント含有する。
【００２３】
本発明の組成物は、従来の土壌用または空中用の散粉器、散布器、および散粒器の使用によって、灌漑用水への添加によって、ならびに当業者に公知の慣用的な他の手段によって、雑草またはその発生場所に施用することができる。
【００２４】
以下の実施例は、本発明を例示する。
【実施例】
【００２５】
圃場条件における混合物の発芽前除草活性の評価
方法
小規模区画の標準的な除草剤研究方法を用いて、イネで圃場試験を実施した。区画サイズは、水稲栽培となるように水で湛水することが可能な水田土壌に据えた直径１．６ｍの円を利用した２ｍ２であった。一処理あたり３回の反復試験とした。イネは、通常の栽培管理作業通り苗代育種箱中に植え付けたジャポニカ（Ｊａｐｏｎｉｃａ）型であり、次に植え付け３０日後、湛水した円に移植した。イネ作物は、台湾において播種したイネの条件下で、良好な作物生長および雑草生長を確実にするため、施肥、播種、給水、湛水および管理には、通常の栽培管理作業を用いて栽培した。移植後の円形区画の水深を、３〜７ｃｍ深さに維持した。施用処理の直前に区画内の水を排出して、円形区画内の飽和土壌を維持した。処理を手作業によって施し、また水を施用２４時間後３〜７ｃｍの水深まで再注入した。
【００２６】
施用直前に手作業によって土壌と共に処理したものを、移植５〜７日後の円形の区画内に混合することによって、圃場試験における処理のすべてを施した。市販製品のペノキシスラムおよびブタクロルを水中で混合して、４５グラムの土壌上に散布したが、この量は２２５ｋｇ土壌／ｈａの施用量で処理した面積に相当する。２ｍ２の各区画について、施用の単位面積（ヘクタール）基準で所望の施用量に到達するように、４５ｇの土壌２ｍ２を処理する量の適切な製剤製品と混合した。処理は未処理の対照区画と比較して評価した。目視による雑草防除を０〜１００パーセントの尺度で評価したが、ここでは０は何ら害がないことに相当し、また１００は完全死滅に相当する。
【００２７】
評価
処理区画および対照区画を、施用後の様々な時間間隔で盲検法で評価した。評価は目視雑草防除率（％）に基づいたが、ここでは０は何ら害がないことに相当し、また１００は完全死滅に相当する。
【００２８】
すべての試験についてデータを収集して、種々の統計学的方法を利用して解析した。
【００２９】
混合物から期待される除草効果を決定するために、コルビーの公式（Ｃｏｌｂｙ’ｓ ｅｑｕａｔｉｏｎ）（Colby、S. R. Calculation of the synergistic and antagonistic response of herbicide combinations. Weeds 1967年、15巻、20〜22頁）を使用した。
【００３０】
２種の活性成分ＡおよびＢを含有する混合物の期待活性を計算するために、以下の式を使用した。
期待値＝Ａ＋Ｂ−（Ａ×Ｂ／１００）
Ａ＝混合物での使用と同一濃度における活性成分Ａの観測された有効性
Ｂ＝混合物での使用と同一濃度における活性成分Ｂの観測された有効性
【００３１】
結果を表１から３にまとめる。
【００３２】
【表１】
【００３３】
【表２】
【００３４】
【表３】
【背景技術】
【０００１】
作物の生長を阻害する雑草および他の植生から作物を保護することは、農業において常に繰り返して起こる課題である。この課題に対処する一助とするため、合成化学分野の研究者達は、このような不要な生長物の防除に有効な、非常に様々な化学物質および化学製剤を生み出してきた。多くのタイプの化学除草剤が文献に開示されており、また多くのものが商業的に使用されている。
【０００２】
いくつかの場合、除草活性成分は、個別に施用される場合よりも、組み合わせて効果があることが示されており、これを「相乗作用」と呼ぶ。Weed Science Society of AmericaのHerbicide Handbook（第8版、2002年、462頁）に記載されているように、「相乗作用」とは、別々に施用した各因子に対する応答に基づいて期待される効果よりも、組み合わせた場合の効果の方が大きくなるような２つ以上の因子の相互作用である。本発明は、除草有効性が各々既知であるブタクロルおよびペノキシスラムを組み合わせて施用すると、相乗的効果を示すという発見に基づいている。
【発明の概要】
【０００３】
本発明は、除草有効量の（ａ）ペノキシスラムおよび（ｂ）ブタクロルを含む、相乗的除草剤混合物に関する。該組成物はまた、農業上許容可能な補助剤または担体を含有してもよい。
【０００４】
本発明はまた、とりわけイネにおける望ましくない植生の生長を防除する方法、およびこのような相乗的組成物の使用に関する。
【発明を実施するための形態】
【０００５】
ペノキシスラムは、（２−（２，２−ジフルオロエトキシ）−Ｎ−（５，８−ジメトキシ−［１，２，４］トリアゾロ［１，５−ｃ］ピリミジン−２−イル）−６−（トリフルオロメチル）ベンゼンスルホンアミドの一般名である。その除草活性は、The Pesticide Manual、第14版、2006年に記載されている。ペノキシスラムは、イネにおいて、イヌビエ、ならびに広葉雑草、カヤツリグサ科雑草および水性の多くの雑草を防除する。
【０００６】
ブタクロルは、Ｎ−ブトキシメチル−２−クロロ−２’，６’−ジエチルアセトアニリドの一般名である。その除草活性は、The Pesticide Manual、第14版、2006年に記載されている。ブタクロルは、一年草およびある種の広葉雑草を防除する。
【０００７】
除草剤という用語は、本明細書では、植物を死滅させる、防除する、またはその生長を不利に変質させる活性成分の意味で使用される。除草有効量または植生防除量とは、自然の発育からの逸脱、死滅、調節、乾燥、遅延などを含む不利な変質効果を引き起こす活性成分の量である。植物および植生という用語は、発芽種子、伸長した苗、および定着した植生を含む。
【０００８】
除草活性は、生長の任意の段階、または播種前もしくは発芽前に、植物に直接または植物の発生場所（ｌｏｃｕｓ）に相乗的混合物の化合物を施用した場合、該化合物によって示される。観察される効果は、防除すべき植物種、植物の生長段階、希釈度およびスプレー滴サイズの施用パラメータ、固体成分の粒子サイズ、使用時の環境条件、使用する特定の化合物、使用する特定の補助剤および担体、土壌タイプなど、ならびに施用化学物質の量に依存する。こうした因子および他の因子は、当技術分野において公知のように、非選択的または選択的な除草作用を促進するために調節し得る。一般に、最大の雑草防除を達成するために、発芽前から望ましくない植生の生長が比較的未熟な段階までに、本発明の組成物を施用するのが好ましい。
【０００９】
本発明の組成物では、除草効果が相乗的となるブタクロルとペノキシスラムの活性成分比（重量：重量）は、１０：１から３００：１の範囲内であり、２０：１から１００：１の比が好ましく、さらに４０：１がもっとも好ましい。
【００１０】
相乗的組成物の施用量は、防除すべき雑草の特定のタイプ、必要とする防除の程度、ならびに施用のタイミングおよび方法に依存することになろう。一般に、本発明の組成物は、組成物中の活性成分の総量基準で、１ヘクタールあたり活性成分１５３グラム（ｇａｉ／ｈａ）から１８５０ｇａｉ／ｈａの施用量で施用することができる。３１０ｇａｉ／ｈａから１２５０ｇａｉ／ｈａの施用量が好ましい。本発明の特に好ましい実施形態では、ブタクロルは４００ｇａｉ／ｈａから１２００ｇａｉ／ｈａの量で施用され、またペノキシスラムは１０ｇａｉ／ｈａから５０ｇａｉ／ｈａの量で施用される。
【００１１】
本発明の相乗的混合物の成分は、個別に、またはマルチパートな除草剤システムの一部として施用することができる。
【００１２】
本発明の相乗的混合物は、より幅広く多様な望ましくない植生を防除するために、１種または複数の他の除草剤と併用して施用することができる。他の除草剤と併用する場合、該組成物は、他の除草剤（複数可）と一緒に製剤化し、他の除草剤（複数可）とタンク混合し、または他の除草剤（複数可）と逐次施用することができる。本発明の相乗的組成物と併用し得る除草剤の一部には、２，４−Ｄ、アセトクロル、アシフルオルフェン、アクロニフェン、アラクロル、アミドスルフロン、アミノシクロピラクロル、アミノピラリド、アミノトリアゾール、チオシアン酸アンモニウム、アニリホス、アジムスルフロン、ベンフレセート、ベンスルフロン−メチル、ベンタゾン、ベンチオカーブ、ベンゾビシクロン、ベンゾフェナプ、ビフェノクス、ビスピリバック−ナトリウム、ブロマシル、ブロモブチド、ブロモキシニル、ブタフェナシル、ブトラリン、カフェンストロール、カルベタミド、カルフェントラゾン−エチル、クロルフレノール、クロリムロン、クロルプロパム、シノスルフロン、クレトジム、クロジナホップ−プロパルギル、クロマゾン、クロメプロップ、クロピラリド、クロランスラム−メチル、クミルロン、シクロスルファムロン、シクロキシジム、シハロホップ−ブチル、ダイムロン、ジカンバ、ジクロベニル、ジクロルプロップ−Ｐ、ジクロスラム、ジフルフェニカン、ジフルフェンゾピル、ジメピペレート、ジメタメトリン、ジメテナミド、ジメテナミド−ｐ、ジクワット、ジチオピル、ジウロン、ＥＫ２６１２、ＥＰＴＣ、エスプロカルブ、エトキシスルフロン、エトベンザニド、フェノキサプロップ、フェノキサプロップ−エチル、フェノキサプロップ−エチル＋イソキシジフェン−エチル、フェントラザミド、フラザスルフロン、フロラスラム、フルアジホップ、フルアジホップ−Ｐ−ブチル、フルセトスルフロン、フルフェナセット、フルフェンピル−エチル、フルメトスラム、フルミクロラク−ペンチル、フルミオキサジン、フルオメツロン、フルピルスルフロン、フルロキシピル、ホメサフェン、ホラムスルフロン、フミクロラク、グルホシネート、グルホシネート−アンモニウム、グルホシネート−Ｐ、グリフォセート、ハロスルフロン、ハロキシホップ−メチル、ハロキシホップ−Ｒ、イマザメタベンズ、イマザモクス、イマザピック、イマザピル、イマザクイン、イマゼタピル、イマゾスルフロン、インダノファン、イオドスルフロン、イオキシニル、イプフェンカルバゾン、イソプロツロン、イソキサベン、イソキサフルトール、ラクトフェン、ＭＣＰＡ、ＭＣＰＢ、メコプロップ−Ｐ、メフェナセット、メソスルフロン、メソトリオン、メタミホップ、メトラクロル、メトスラム、メトスルフロン、モリネート、モノスルフロン、ＭＳＭＡ、ナプロパミド、ニコスルフロン、ノルフラゾン、ＯＫ−９７０１、オルトスルファムロン、オリザリン、オキサジアルギル、オキサジアゾン、オキサジクロメホン、オキシフルオルフェン、パラコート、ペンジメタリン、ペントキサゾン、ペトキサミド、ピクロラム、ピコリナフェン、ピペロフォス、プレチラクロル、プリミスルフロン、プロホキシジム、プロパクロル、プロパニル、プロピソクロル、プロピザミド、プロスルホカルブ、プロスルフロン、ピラクロニル、ピラフルフェン−エチル、ピラゾギル、ピラゾリネート、ピラゾスルフロン−エチル、ピラゾキシフェン、ピリベンゾキシム、ピラブチカルブ、ピリフタリド、ピリミノバック−メチル、ピリミドスルファン、ピロキシスラム、キンクロラック、キノクラミン、キザロホップ−エチル−Ｄ、Ｓ−３２５２、サフルフェナシル、セトキシジム、シマジン、シメトリン、ＳＬ−０４０１、ＳＬ−０４０２、ｓ−メトラクロル、スルコトリオン、スルフェントラゾン、スルホセート、テフリルトリオン、テムボトリオン、テルバシル、テニルクロル、チアゾピル、チオベンカルブ、トリクロピル、トリフルラリン、トリネキサパック−エチルおよびトリトスルフロンが含まれる。
【００１３】
本発明の相乗的組成物は、アセト乳酸合成酵素阻害剤耐性作物に使用できる。本発明の相乗的組成物は、さらに、グリフォセート耐性、グルホシネート耐性、ジカンバ耐性またはイミダゾリノン耐性作物に対して、２，４−Ｄ、グリフォセート、グルホシネート、ジカンバまたはイミダゾリノンと併用できる。
【００１４】
本発明の相乗的組成物は、処理されている作物に対して選択性を示し、かつ使用する施用量においてこうした化合物によって防除される雑草の範囲を補完する除草剤と組み合わせて使用するのが一般に好ましい。さらに、本発明の相乗的組成物および他の補完的な除草剤を、複合製剤またはタンクミックスとして同時に施用するのが一般に好ましい。
【００１５】
本発明の相乗的組成物は、これらの選択性を向上させるために、ベノキサコル、ベンチオカーブ、ブラッシノリド、クロキントセット（メキシル）、シオメトリニル、シプロスルファメート、ダイムロン、ジクロルミド、ジシクロノン、ジエトレート、ジメピペレート、ジスルホトン、フェンクロラゾール−エチル、フェンクロリム、フルラゾール、フルキソフェニム、フリラゾール、イソキサジフェン−エチル、メフェンピル−ジエチル、メフェネート、ＭＧ １９１、ＭＯＮ ４６６０、ナフタル酸無水物（ＮＡ）、オキサベトリニル、Ｒ２９１４８、およびＮ−フェニル−スルホニル安息香酸アミドなどの公知の除草剤毒性緩和剤と組み合わせて一般に使用され得る。
【００１６】
実際には、少なくとも１つの農業上許容可能な補助剤または担体と一緒に、除草有効量の除草成分を含有する混合物中で、本発明の相乗的組成物を使用するのが好ましい。適切な補助剤または担体は、作物の存在下、とりわけ選択的な雑草防除用組成物の施用時に使用する濃度において、価値の高い作物に対して植物毒性があるべきではなく、また除草成分または他の組成物成分と化学反応するべきではない。このような混合物は、雑草もしくはこれらの発生場所に直接施用するように設計することができる、または施用前に追加的な担体および補助剤で通常希釈する濃縮製剤または製剤とすることができる。それらは、例えば、粉剤、粒剤、顆粒水和剤または水和剤などの固体、または例えば、乳剤、溶液、エマルションまたは懸濁液などの液体とすることができる。
【００１７】
本発明の除草剤混合物を調製する際に有用な農業上適切な補助剤または担体は、当業者に周知である。このような補助剤の一部には、作物用油濃縮液（鉱物油（８５％）＋乳化剤（１５％））、ノニルフェノールエトキシレート、ベンジルココアルキルジメチル四級アンモニウム塩、（石油系炭化水素、アルキルエステル、有機酸および陰イオン性界面活性剤の）ブレンド、Ｃ９〜Ｃ１１のアルキルポリグリコシド、リン酸化アルコールエトキシレート、天然の第一級アルコール（Ｃ１２〜Ｃ１６）エトキシレート、ジ−ｓｅｃ−ブチルフェノールＥＯ−ＰＯブロックコポリマー、ポリシロキサン−メチルキャップ、ノニルフェノールエトキシレート＋尿素硝酸アンモニウム、乳化したメチル化種子油、トリデシルアルコール（合成）エトキシレート（８ＥＯ）、タローアミンエトキシレート（１５ＥＯ）、ジオレイン酸ＰＥＧ（４００）−９９が含まれるが、それらに限定されない。
【００１８】
使用することができる液体担体には、水および有機溶媒が含まれる。通常、使用される有機溶媒は、鉱物油、芳香族性溶媒、パラフィン油などの石油留分または炭化水素、大豆油、ナタネ油、オリーブ油、ひまし油、ひまわり種子油、ココナツ油、コーン油、綿実油、亜麻仁油、ヤシ油、ピーナッツ油、サフラワー油、セサミ油、キリ油などの植物油、上記植物油のエステル、ステアリン酸２−エチルヘキシル、オレイン酸ｎ−ブチル、ミリスチン酸イソプロピル、二オレイン酸プロピレングリコール、コハク酸ジオクチル、アジピン酸ジブチル、フタル酸ジオクチルなどのモノアルコールまたは２価、３価もしくは他の低級ポリアルコール（４〜６個のヒドロキシ含有）のエステル、モノ、ジおよびポリカルボン酸などのエステルが含まれるが、それらに限定されない。具体的な有機溶媒には、トルエン、キシレン、石油ナフサ、作物用油、アセトン、メチルエチルケトン、シクロヘキサノン、トリクロロエチレン、パークロロエチレン、酢酸エチル、酢酸アミル、酢酸ブチル、ポリプロピレングリコールモノメチルエーテルおよびジエチレングリコールモノメチルエーテル、メチルアルコール、エチルアルコール、イソプロピルアルコール、アミルアルコール、エチレングリコール、プロピレングリコール、グリセリン、Ｎ−メチル−２−ピロリジノン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアルキルアミド、ジメチルスルホキシド、液状肥料などが含まれる。水は一般に、濃縮製剤の最適な希釈用担体である。
【００１９】
適切な固体担体には、タルク、ろう石クレー、シリカ、アタパルガスクレー、カオリンクレー、キーゼルグール、チョーク、珪藻土、石灰、炭酸カルシウム、ベントナイトクレー、フラー土、綿実殻、小麦粉、大豆粉、軽石、木粉、クルミ殻粉、リグニンなどが含まれる。
【００２０】
本発明の組成物に、１つまたは複数の界面活性剤を配合することが通常望ましい。このような界面活性剤は、固体および液体の両方の組成物、特に、施用前に担体で希釈するよう設計された組成物において都合よく使用される。界面活性剤は、性質が陰イオン性、陽イオン性または非イオン性でもよく、また乳化剤、湿潤剤、懸濁化剤として、または別の目的のために使用できる。製剤分野で従来使用されており、かつ本発明の製剤においても使用できる界面活性剤は、とりわけ、MC Publishing Corp.の「McCutcheon’s Detergents and Emulsifiers Annual」(Ridgewood、New Jersey、1998年）、およびChemical Publishing Co.の「Encyclopedia of Surfactants」（I〜III巻、New York、1980〜81年）に記載されている。典型的な界面活性剤には、ラウリル硫酸ジエタノールアンモニウムなどのアルキル硫酸塩、ドデシルベンゼンスルホン酸カルシウムなどのアルキルアリールスルホン酸塩、ノニルフェノール−Ｃ１８エトキシレートなどのアルキルフェノール−アルキレンオキシド付加生成物、トリデシルアルコール−Ｃ１６エトキシレートなどのアルコール−アルキレンオキシド付加生成物、ステアリン酸ナトリウムなどの石けん、ジブチルナフタレンスルホン酸ナトリウムなどのアルキルナフタレンスルホン酸塩、スルホコハク酸ジ（２−エチルヘキシル）ナトリウムなどのスルホコハク酸ジアルキルエステルの塩、オレイン酸ソルビトールなどのソルビトールエステル、塩化ラウリルトリメチルアンモニウムなどの四級アミン、ステアリン酸ポリエチレングリコールなどの脂肪酸のポリエチレングリコールエステル、酸化エチレンと酸化ポリプロピレンのブロックコポリマー、リン酸モノアルキルエステルおよびジアルキルエステルの塩、大豆油、ナタネ油、オリーブ油、ひまし油、ひまわり種子油、ココナツ油、コーン油、綿実油、亜麻仁油、ヤシ油、ピーナッツ油、サフラワー油、セサミ油、キリ油などの植物油、および上記植物油のエステルが含まれる。
【００２１】
農業用組成物に一般に使用される他の補助剤には、相溶化剤、消泡剤、金属イオン封鎖剤、中和剤および緩衝剤、腐食防止剤、色素剤、付臭剤、展着剤、浸透助剤、固着剤、分散剤、増粘剤、凝固点降下剤、抗菌剤などが含まれる。該組成物はまた、他の適合性成分、例えば他の除草剤、植物生長調節剤、殺真菌剤、殺虫剤などを含有してもよく、また、液体肥料と共に、または硝酸アンモニウム、尿素などの固形の微粒子肥料の担体と共に製剤化することができる。
【００２２】
本発明の相乗的組成物中の活性成分の濃度は、一般に０．００１〜９８重量パーセントである。０．０１〜９０重量パーセントの濃度が使用されることが多い。濃縮製剤として使用するように設計された組成物において、活性成分は５〜９８重量パーセント、好ましくは１０〜９０重量パーセントの濃度で通常存在する。このような組成物は、施用前に水などの不活性担体で通常希釈される。雑草または雑草の発生場所に通常、施用される希釈組成物は、０．０００１〜１重量パーセントの活性成分を一般に含有し、好ましくは０．００１〜０．０５重量パーセント含有する。
【００２３】
本発明の組成物は、従来の土壌用または空中用の散粉器、散布器、および散粒器の使用によって、灌漑用水への添加によって、ならびに当業者に公知の慣用的な他の手段によって、雑草またはその発生場所に施用することができる。
【００２４】
以下の実施例は、本発明を例示する。
【実施例】
【００２５】
圃場条件における混合物の発芽前除草活性の評価
方法
小規模区画の標準的な除草剤研究方法を用いて、イネで圃場試験を実施した。区画サイズは、水稲栽培となるように水で湛水することが可能な水田土壌に据えた直径１．６ｍの円を利用した２ｍ２であった。一処理あたり３回の反復試験とした。イネは、通常の栽培管理作業通り苗代育種箱中に植え付けたジャポニカ（Ｊａｐｏｎｉｃａ）型であり、次に植え付け３０日後、湛水した円に移植した。イネ作物は、台湾において播種したイネの条件下で、良好な作物生長および雑草生長を確実にするため、施肥、播種、給水、湛水および管理には、通常の栽培管理作業を用いて栽培した。移植後の円形区画の水深を、３〜７ｃｍ深さに維持した。施用処理の直前に区画内の水を排出して、円形区画内の飽和土壌を維持した。処理を手作業によって施し、また水を施用２４時間後３〜７ｃｍの水深まで再注入した。
【００２６】
施用直前に手作業によって土壌と共に処理したものを、移植５〜７日後の円形の区画内に混合することによって、圃場試験における処理のすべてを施した。市販製品のペノキシスラムおよびブタクロルを水中で混合して、４５グラムの土壌上に散布したが、この量は２２５ｋｇ土壌／ｈａの施用量で処理した面積に相当する。２ｍ２の各区画について、施用の単位面積（ヘクタール）基準で所望の施用量に到達するように、４５ｇの土壌２ｍ２を処理する量の適切な製剤製品と混合した。処理は未処理の対照区画と比較して評価した。目視による雑草防除を０〜１００パーセントの尺度で評価したが、ここでは０は何ら害がないことに相当し、また１００は完全死滅に相当する。
【００２７】
評価
処理区画および対照区画を、施用後の様々な時間間隔で盲検法で評価した。評価は目視雑草防除率（％）に基づいたが、ここでは０は何ら害がないことに相当し、また１００は完全死滅に相当する。
【００２８】
すべての試験についてデータを収集して、種々の統計学的方法を利用して解析した。
【００２９】
混合物から期待される除草効果を決定するために、コルビーの公式（Ｃｏｌｂｙ’ｓ ｅｑｕａｔｉｏｎ）（Colby、S. R. Calculation of the synergistic and antagonistic response of herbicide combinations. Weeds 1967年、15巻、20〜22頁）を使用した。
【００３０】
２種の活性成分ＡおよびＢを含有する混合物の期待活性を計算するために、以下の式を使用した。
期待値＝Ａ＋Ｂ−（Ａ×Ｂ／１００）
Ａ＝混合物での使用と同一濃度における活性成分Ａの観測された有効性
Ｂ＝混合物での使用と同一濃度における活性成分Ｂの観測された有効性
【００３１】
結果を表１から３にまとめる。
【００３２】
【表１】
【００３３】
【表２】
【００３４】
【表３】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
除草有効量の（ａ）ペノキシスラムおよび（ｂ）ブタクロルを含む相乗的除草剤混合物。
【請求項２】
ブタクロルとペノキシスラムの重量比が１０：１から３００：１である、請求項１に記載の相乗的除草剤混合物。
【請求項３】
除草有効量の請求項１に記載の相乗的除草剤混合物、および農業上許容可能な補助剤または担体を含む除草剤組成物。
【請求項４】
除草有効量の請求項１に記載の相乗的除草剤混合物を、植生またはその場所に接触させることを含む、望ましくない植生を防除する方法。
【請求項５】
除草有効量の請求項１に記載の相乗的除草剤混合物を、植生またはその場所に接触させることを含む、イネにおける望ましくない植生を防除する方法。
【請求項６】
除草有効量の相乗的除草剤混合物を望ましくない植生の場所に発芽前に施用する、請求項５に記載の方法。
【請求項１】
除草有効量の（ａ）ペノキシスラムおよび（ｂ）ブタクロルを含む相乗的除草剤混合物。
【請求項２】
ブタクロルとペノキシスラムの重量比が１０：１から３００：１である、請求項１に記載の相乗的除草剤混合物。
【請求項３】
除草有効量の請求項１に記載の相乗的除草剤混合物、および農業上許容可能な補助剤または担体を含む除草剤組成物。
【請求項４】
除草有効量の請求項１に記載の相乗的除草剤混合物を、植生またはその場所に接触させることを含む、望ましくない植生を防除する方法。
【請求項５】
除草有効量の請求項１に記載の相乗的除草剤混合物を、植生またはその場所に接触させることを含む、イネにおける望ましくない植生を防除する方法。
【請求項６】
除草有効量の相乗的除草剤混合物を望ましくない植生の場所に発芽前に施用する、請求項５に記載の方法。
【公表番号】特表２０１３−５１８８８４（Ｐ２０１３−５１８８８４Ａ）
【公表日】平成２５年５月２３日（２０１３．５．２３）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１２−５５２０２５（Ｐ２０１２−５５２０２５）
【出願日】平成２３年２月１日（２０１１．２．１）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＵＳ２０１１／０２３２７０
【国際公開番号】ＷＯ２０１１／０９７１８７
【国際公開日】平成２３年８月１１日（２０１１．８．１１）
【出願人】（５０１０３５３０９）ダウ アグロサイエンシィズ エルエルシー (197)
【Ｆターム（参考）】
【公表日】平成２５年５月２３日（２０１３．５．２３）
【国際特許分類】
【出願日】平成２３年２月１日（２０１１．２．１）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＵＳ２０１１／０２３２７０
【国際公開番号】ＷＯ２０１１／０９７１８７
【国際公開日】平成２３年８月１１日（２０１１．８．１１）
【出願人】（５０１０３５３０９）ダウ アグロサイエンシィズ エルエルシー (197)
【Ｆターム（参考）】
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