小型かつ長寿命の原子炉のための改質された窒化物燃料
原子炉用燃料要素は、改質窒化ウランまたは改質窒化プルトニウム燃料および上記改質窒化ウランまたは改質窒化プルトニウム燃料の特性を向上させる添加剤を含む。様々な実施形態において、窒化物添加剤は、燃料要素のコンパクトさ、長寿命、拡散抵抗性、燃料安全性、および廃棄物管理を向上させる。様々な実施形態において、添加剤は、窒化ジルコニウム、窒化トリウム、窒化ハフニウム、窒化チタン、または希土類窒化物の少なくとも１つを含む。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
米国政府は、ローレンスリバモア国立研究所（Ｌａｗｒｅｎｃｅ Ｌｉｖｅｒｍｏｒｅ Ｎａｔｉｏｎａｌ Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ）の運営に関する米国エネルギー省とカリフォルニア大学（ｔｈｅ Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ ｏｆ Ｃａｌｉｆｏｒｎｉａ）間の契約番号Ｗ−７４０５−ＥＮＧ−４８に従って本発明において権利を有する。
【０００２】
本発明は原子炉に関し、さらに詳細には、小型かつ長寿命の原子炉用の改質された窒化物燃料に関する。
【背景技術】
【０００３】
１９８６年１１月２５日に発行された米国特許第４，６２４，８２８号（Ｃａｒｌ Ａ．Ａｌｅｘａｎｄｅｒ、バテル記念研究所（Ｂａｔｔｅｌｅ Ｍｅｍｏｒｉａｌ Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ）に譲渡）は、以下の科学技術情報を提供している：「近年、コンパクトで、高温を発生させる核燃料を見いだす試みがなされている。このような燃料は、宇宙空間で使用するための原子炉において特に価値が高い。このような原子炉において燃料に金属ウランを使用することは非現実的である。この理由は、その低融点および相変化のためである。高速増殖炉用の安定化燃料を構築するための代替案は、二酸化ウラン、炭化ウラン、および窒化ウランの使用に重点を置く。トリウム、プルトニウム、またはこれらの元素のウラン燃料との組み合わせの対応する化合物も用いられている。適合性は、核燃料の選択に関連する検討事項である。核燃料それ自体は、これが含まれる被覆材と適合性でなければならない。燃料は、これに添加される任意の物質、たとえば、耐熱金属とも適合性でなければならない。非適合性元素を燃料に添加すると、十分なサーメットの形成が妨げられる。たとえば、炭化物核燃料は高温で、あらゆる一般的な物質と極めて限られた適合性しか有さない。不適合性のもう一つ別の例は、一窒化ウランと窒化カルシウムの組成物中に存在する。この物質の物理的特性は、最初は、一窒化ウラン燃料を安定化させるために必要であると本発明に関して特定されたパラメータの範囲内にあるようである。しかしながら、この物質は、多くの遷移金属の窒化物と異なり、一窒化ウランを用いた十分なサーメットの形成を妨げる。物質の熱伝導性適合性の検討もしなければならない。電子による導通により熱を伝達するこれらの物質は増大した熱伝導率を有し、主にフォノン誘導により熱を伝達する物質よりも好ましい。増大した熱伝導率は核燃料の有用性を改善する。二酸化ウラン（ＵＯ２）は非常に寛容な物質である。被覆材に対する顕著な腐蝕またはサーメット形成の低下の問題がなく、ステンレス鋼、耐熱金属、およびさらには他のセラミックと適合性であることが証明されている。これは比較的安定で、加工が容易である。これは複雑な蒸気相を有し、可能性のある核燃料のうちほぼ最低の熱伝導率を有する。これは長時間、ただし低温でのみ機能できる。高温では、その作業時間は大きく減少する。（米国特許第４，６２４，８２８号、第１欄、１１〜５９行）。
【発明の開示】
【０００４】
本発明の特徴および利点は以下の説明から明らかになるであろう。本出願者らは、本発明の一般的な説明のために、具体的な実施形態の例を含むこの説明を提供する。本発明の精神および範囲内での様々な変更および変形例は、この説明および本発明の実施により当業者には明らかになるであろう。本発明の範囲は、開示された特定の形態に制限されることを意図するものではなく、本発明は、請求の範囲により規定される本発明の精神および範囲内のあらゆる変形例、同等物、および代替物を対象とするものである。
【０００５】
本発明は原子炉用燃料要素を提供する。燃料要素は、改質窒化ウラン燃料または改質窒化プルトニウム燃料および改質窒化ウラン燃料または改質窒化プルトニウム燃料の特性を向上させる添加剤を含む。添加剤は、少なくとも１種の窒化物を含む。様々な実施形態において、窒化物添加剤は、燃料要素のコンパクトさ、長寿命、拡散抵抗性、燃料安全性、および廃棄物管理を向上させる。本発明の燃料要素の様々な実施形態において、添加剤は、窒化ジルコニウム、窒化トリウム、窒化ハフニウム、窒化チタン、希土類窒化物、または他のアクチニド窒化物の少なくとも１つを含む。
【０００６】
本発明はさらに、原子炉用燃料要素を製造する方法も提供する。この方法は、改質窒化ウラン燃料または改質窒化プルトニウム燃料を提供し、窒化物を上記核燃料に添加して、核燃料のコンパクトさ、長寿命、拡散抵抗性、燃料安全性、および廃棄物管理特性を向上させることを含む。本発明の様々な実施形態において、窒化物を核燃料に添加する工程は、窒化ジルコニウム、窒化トリウム、窒化ハフニウム、窒化チタン、または希土類窒化物の少なくとも１つを燃料要素に添加することを含む。
【０００７】
本発明は、変形例および代替形態を受け入れる余地がある。具体的な実施形態は、例として示される。本発明は開示された特定の形態に限定されないと理解すべきである。本発明は、請求の範囲により規定される本発明の精神および範囲内のあらゆる変形例、同等物、および代替物を対象とする。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
本明細書に組み込まれ、本明細書の一部を構成する添付の図面は、本発明の具体的な実施形態を説明し、上記の本発明の一般的な説明、および具体的な実施形態の詳細な説明と併せて、本発明の原理を説明するために役立つ。
【図１】燃料特性を向上させるための添加剤を備えたＵＮ燃料を有する燃料棒の一実施形態を示す。
【図２】図１において示される燃料棒の断面図である。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
以下の詳細な説明、および取り込まれる物質に関して、具体的な実施形態の記載を含む本発明に関する詳細な情報が提供される。詳細な説明は、本発明の原理を説明する役割を果たす。本発明は、変形例および代替形態を受け入れる余地がある。本発明は開示された特定の形態に限定されない。本発明は請求の範囲により規定される本発明の精神および範囲内のすべての変形例、同等物、および代替物を対象とする。
【００１０】
核エネルギーは、現在、米国において用いられる電力の２０％、全世界で用いられる電力の１６％を供給する。核エネルギーの地球規模の使用が増大するにつれ、誤用またはテロリストによる攻撃に対する原子力発電所および燃料物質の脆弱性が問題になっている。ローレンスリバモア国立研究所チームは、エネルギー省（ＤＯＥ）連携の一部であり、これは小型・密閉型・移動可能な独立型反応炉（ＳＳＴＡＲ）と呼ばれる概念を追求することにより、核エネルギーへの高まる必要性および核拡散に関する問題の両方に対処する。ＳＳＴＡＲは不正使用防止容器中内蔵型反応炉であるように設計される。目的は、信頼性のある費用効果的な電力、熱、および淡水を供給することである。このデザインは、乗用車用代替燃料として使用される水素を生産するためにも使用できる。
【００１１】
ＳＳＴＡＲ概念は、テロリストが核物質および技術を転用または誤用する可能性を減少させる。核燃料は、その目的地へと輸送される場合、密封された不正使用防止反応炉容器内に入れられ、使用済み炉心はリサイクルのために供給者に戻される。ＳＳＴＡＲは他の特徴同様、拡散問題も対処する。反応炉運転の間、燃料補給は必要なく、このことは、現場での核物質への接近および核物質の長期保管を排除する。このデザインは、反応炉の安全性を脅かす活動を確認する検出および合図送信システムも含む。反応炉の小さなサイズならびにその熱および核特性のために、デザインは、ハードウェア障害または制御障害に応答して反応炉を停止させ、冷却する受動法を含み得る。動きの速い中性子を用いて、ＳＳＴＡＲは、エネルギーを発生させると同時に継続運転に燃料を補給するために必要な核分裂性物質を生産することができる。ウランまたはプルトニウムの形態の使用済み燃料は、反応炉中に残存して、最高３０年まで電力を発生する。使用済み反応炉はその後、燃料サイクルを閉鎖し、原子炉により発生した高レベル廃棄物を最小限に抑えるために、安全なリサイクル施設に戻され、かくして放射性廃棄物の長期保管に必要な場所およびインフラが減らされる。リサイクルの概念は、廃棄物のほとんどすべてを反応炉心において燃焼させることである。
【００１２】
ＳＳＴＡＲ概念における燃料および冷却材境界用物質は、冷却材と適合性でなければならない。鉛は、特にビスマスと合金にされる場合に、燃料被覆および構造用鋼を腐蝕する傾向がある。冷却材中の酸素を制御することは、腐蝕を軽減する助けになるであろう。加えて、高速中性子への長期暴露の損傷効果に最もよく耐える物質を使用すべきである。構造上の損傷は、物質の膨張および延性の損失を含み、これらはどちらも反応炉の寿命を制限し得る。
【００１３】
本発明は、燃料性質を向上させるための添加剤を用いて製造されるＵＮまたは（Ｕ，Ｐｕ）Ｎ燃料を提供する。向上された性質には、熱伝導性、熱力学的安定性、および中性子捕獲特性が含まれる。添加剤としては、ＴｉＮ、ＺｒＮ、ＨｆＮ、ＴｈＮ、希土類窒化物、および他のアクチニド窒化物が挙げられる。向上された特性は、反応炉デザインのコンパクトさ、反応炉の寿命、放射前後の拡散抵抗性、燃料安全性、および使用済み燃料の廃棄物管理において潜在的利益をもたらす。向上された特性は、安全性、たとえば、密封および長寿命燃料、一体型計装および制御に有用であり、特殊化検出および合図送信システムを組み入れて、核物質の転用の危険性が最小限に抑えられる。本発明はＳＳＴＡＲ、および他の小型長寿命反応炉において有用である。
【００１４】
図１に関連して、本発明を組み入れた燃料棒システムの実施形態を説明する。このシステムは、一般に参照番号１００により示される。システム１００は、燃料特性を向上させるための添加剤を用いて製造されたＵＮまたはＰｕＮ燃料１０２を含む。システム１００は燃料セクション１０４およびプレナムセクション１０６を含む。被覆材１０１は燃料棒システム１００を包み込む。燃料棒システム１００は、化学的バリアを提供するライナー１０３を含む。ＵＮまたはＰｕＮ燃料１０２はペレットの形態である。
【００１５】
図２に関連して、図１の燃料棒の断面図が示される。燃料棒システム１００は、化学的バリアを提供するライナー１０３を含む。被覆材１０１はライナー１０３を取り巻く。ＵＮまたはＰｕＮ燃料１０２はペレットの形態である。ヘリウム充填ガスギャップ１０６はライナー１０３および燃料ペレット１０２の間に位置する。
【００１６】
ＵＮまたはＰｕＮ燃料１０２は、改質窒化ウラン燃料または改質窒化プルトニウム燃料および改質窒化ウラン燃料または改質窒化プルトニウム燃料の性質を向上させる添加剤を含む。添加剤は、少なくとも１種の窒化物を含む。様々な実施形態において窒化物添加剤は、燃料要素のコンパクトさ、長寿命、拡散抵抗性、燃料安全性、および廃棄物管理を向上させる。本発明の燃料要素の様々な実施形態において、添加剤は、窒化ジルコニウム、窒化トリウム、窒化ハフニウム、窒化チタン、または希土類窒化物の少なくとも１つを含む。
【００１７】
改質された窒化物ベースのウランまたはプルトニウム燃料（ＵＮまたはＰｕＮ）燃料１０２の実施形態は、ローレンスリバモア国立研究所において制御されたグローブボックス（ｇｌｏｖｅｂｏｘ）環境における酸化物の炭素熱還元により生産されてきた。これらの実施形態の改質された窒化物ベースのウランまたはプルトニウム燃料は、５つの別個の性質を向上させるための添加剤を含む。５つの別個の性質とは：（１）コンパクトさ、（２）長寿命、（３）拡散抵抗性、（４）燃料安全性、および（５）廃棄物管理である。これらの実施形態のウランまたはプルトニウム一窒化物燃料は、ＳＳＴＡＲおよび他の小型、長寿命反応炉において有用である。
（１）コンパクトさ−これらの実施形態のウランまたはプルトニウム一窒化物燃料の向上された性質は、コンパクトさをもたらす。核分裂性同位元素（２３５Ｕ）の密度が高いほど、臨界質量がさらに小さくなるので、さらにコンパクトな反応炉が提供される。炉心が小さいほど、単位面積あたりより多くの熱が発生し、システムから熱を取り出し、燃料の許容できる中心線温度を維持するために、さらに高い熱伝導率の燃料が必要になる。燃料中の２３５Ｕの密度を減少させるかまたは燃料の安定性、さらにコンパクトな反応炉デザインに影響を及ぼすことなく熱伝導率を増大させるために燃料の組成が変更される。
（２）長寿命−長寿命は、主に反応炉デザインにより得られる。しかしながら、燃料組成も、よくも悪しくも寿命に影響を及ぼし得る。有利な特性は以下のものである：
−高分裂性ローディング（すなわち、ＵＮにおける高２３５Ｕ濃縮、または（Ｕ，Ｐｕ）Ｎ中の高２３９Ｐｕ含量）
−放射中にそれぞれ２３３Ｕリッチなウランおよび２３９Ｐｕリッチなプルトニウムに変換される２３２Ｔｈまたは２３８Ｕの存在
−燃料中心線温度ならびに燃料および被覆材物質に対する放射の影響に依存する低被覆材ひずみ
−燃料中の可燃性中性子毒の存在。
【００１８】
拡散問題は２３５Ｕ濃縮および放射の影響により起こる被覆材ひずみを制限する。ＳＳＴＡＲはピーク中性子エネルギーが０．２から０．３ＭｅＶの間の高速スペクトル原子炉であるので、可燃性毒物の使用はサーマルスペクトル原子炉においてとくらべてかなり有効性が低い。０．１および０．５ＭｅＶの中性子エネルギーでの様々な元素の中性子吸収断面積は、通常、良好な中性子毒として認められている多くの元素に関しても比較的低い。これらの元素のすべてのうち、Ｅｕがこのエネルギーレジーム中最も良好な中性子毒であり、Ｈｆ、Ｓｍ、Ｇｄ、およびＤｙはすべて平均的中性子毒よりもかなり良好である。アクチニド系のいくつかの核分裂断面積は、２３５Ｕおよび２３９Ｐｕの核分裂断面積はＥｕとほぼ同じであり、Ｈｆ、Ｓｍ、Ｇｄ、およびＤｙより約４倍高いことを示す。従って、可燃性毒の一つによる中性子捕獲率は若干低いが、２３５Ｕの核分裂率に匹敵する。中性子吸収断面積はこのエネルギーレジームにおいて比較的低いが、可燃性毒は依然として燃料寿命を著しく延長できる。
（３）拡散抵抗性−拡散抵抗性は、主に反応炉デザインにより保証されるが、燃料の組成も重要な検討事項である。新鮮な燃料中のウランが核兵器における使用に魅力的でないことを保証するために、２３５Ｕ濃縮は２０％に制限される。新鮮な燃料はＵＮから容易に分離されない他の不活性物質の添加により、転用に魅力的でないようにされる。ＵＮよりも水性溶液中に溶解しにくい不活性物質の添加は拡散抵抗性を増強する。一旦物質が溶液中に溶解されると、ＰＵＲＥＸ様精製プロセスは他の不活性物質からアクチニドを良好に分離させる。
【００１９】
拡散抵抗性は、特に燃料が再処理される場合、使用済み核燃料における検討事項である。新鮮な燃料中に２３２Ｔｈまたは２３８Ｕが存在するならば、放射は使用済み燃料中に２３５Ｕリッチまたは２３９Ｐｕリッチな武器使用可能な物質をもたらす。新鮮な燃料中の２３５Ｕのさらに高い濃縮の存在により、Ｐｕの魅力は低下するが、なくなるわけではない。放射により、２３７Ｎｐおよびより少ない程度で２３５Ｕは最終的に２３８Ｐｕに変換される。さらに長時間、たとえば、より高いバーンアップ、放射することにより、放射された燃料中のプルトニウムの魅力も低下するが、なくなるわけではない。長い放射サイクル（反応炉燃料の長寿命により支持される）は、使用済み燃料の２４０Ｐｕおよび２４２Ｐｕの割合をさらに高くする。
【００２０】
全体として、新鮮な燃料の魅力は、他の窒化物をＵＮ燃料に添加することによりほとんど減少せず、使用済み燃料の魅力は、２３５Ｕ濃縮が２０％より低く維持されている限り、２３５Ｕ含量に対して２３８Ｕ含量を最小限に抑えることにより若干減少する。
（４）燃料安全性−窒化物燃料および被覆材に関して、燃料安全性に関連する適切な基準は次の通りである：
−核分裂ガス放出および保持
−燃料ペレット被覆材相互作用
−放射線膨張効果
−燃料中心線温度。
【００２１】
一般に、核燃料の到達可能なバーンアップおよび動作寿命は、物質性能問題により制限され、これは中性子放射中の燃料ペレット、被覆材および構造材料の熱および物理的性質及び寸法安定性における変化の結果である。改質窒化物燃料の開発により、さらに高いバーンアップに到達するための改善された物質およびデザイン法がもたらされる。
【００２２】
核分裂ガスビルドアップの影響は、燃料棒デザインにより緩和することができる。燃料の密度が、多孔性が開放されるために十分低いならば（通常、理論値の９５％付近以下）、核分裂ガスは燃料から拡散し、燃料棒の末端でのギャップ中に集まり得る。燃料組成の変更はこの点に関して有益でないかまたは不利益である。被覆材を有する燃料の安定性は、熱力学的安定性、物質の適合性、燃料温度、および放射誘発性膨張効果に依存する。
【００２３】
窒化物粉末の酸化が始まる温度および粉末が発火する温度は重要である。バルク固体に関して、これらの温度はもちろんかなり高い。データは、ＰｕＮ以外の窒化物を添加することは耐酸化性に有利であり、おそらくは物質の取り扱いをかなり簡単にすることを示す。燃料マトリックスに添加するために最良の窒化物は、明らかにＺｒＮおよびＨｆＮである。
【００２４】
被覆材との相互作用に関して、ある熱力学的計算を行って、窒化物が、ジルコニウムリッチな合金（通常、重および軽水炉に関して）、ニオブリッチな合金（通常、宇宙用原子炉に関して）、または鉄ベースの合金（通常、液体金属原子炉に関して）になる被覆材物質に関して安定であるかどうかを確かめることができる。これらの計算は、これらの添加剤が改質窒化物燃料の安定性を燃料要素被覆材に関して有意に増大させることを示す。
（５）廃棄物管理−廃棄物管理は使用済み核燃料に関する複雑な問題である。燃料がワンススルーサイクルで使用され、そのまま捨てられるならば、燃料は地下貯蔵所中で数千年間安定であることが重要である。燃料が閉鎖サイクルにおいて用いられるならば、燃料は容易に精製でき、再使用できることが重要である。
【００２５】
開放ワンススルー燃料サイクルに関して、使用済み燃料は最終的に地下貯蔵所中に廃棄する必要がある。燃料中の成分は再使用されないので、拡散の観点から、燃料をそのまま、アクチニドから核分裂性生成物を分離して窃盗または転用に魅力的にすることなく捨てるのが最善である。窒化物は酸化物よりも反応性が高く、直接廃棄の場合はさらに困難である。ＰｕＮ以外の窒化物をＵＮ燃料に添加することは、燃料を著しく安定化させて、水に関してさらに安定にし、酸化に対してさらに耐性にする。かくして、直接廃棄選択についての廃棄物管理の観点から、ＴｉＮ、ＺｒＮ、ＨｆＮ、またはＴｈＮをＵＮ燃料に添加することは重要な利点である。
【００２６】
核物質の再処理および再使用を含む閉鎖燃料サイクルに関して、溶解および精製の容易性は廃棄物管理の観点から重要な因子である。ＨｆＮおよびＺｒＮはＵＮより溶解が若干困難なようである。従って、これらの窒化物の添加は、使用済み核燃料の精製および再使用を複雑にし得る。難溶性物質は一般にさらに複雑な処理を必要とし、さらに多くの廃棄物が生じる。
【００２７】
全体として、純粋なＵＮを使用するよりも、ＺｒＮまたはＨｆＮを燃料に添加することが有利である。米国においては、ワンススルーオープン燃料サイクルについてより多くの支持があるようである。長期において、燃料および廃棄処理のコストがより高くなるにつれ、閉鎖サイクルがより魅力的になるであろう。閉鎖サイクルにおいて、ＺｒＮまたはＨｆＮを燃料に添加することは溶解および精製プロセスを複雑にし得る。
【００２８】
閉鎖サイクルにおいて、寿命の長いアクチニド廃棄物（すなわち、ＮｐＮおよびＡｍＮ）は燃料中に廃棄することができる。２３７Ｎｐの場合、放射の間に２３８Ｐｕに変換されて、燃料の全体的なＰｕ同位元素組成を兵器使用に望ましくないようにする。
【００２９】
本発明の様々な実施形態において、窒化物添加剤は燃料要素のコンパクトさ、長寿命、拡散抵抗性、燃料安全性、および廃棄物管理を向上させる。本発明の燃料要素の様々な実施形態を次に記載する。様々な実施例において、添加剤は、窒化ジルコニウム、窒化トリウム、窒化ハフニウム、窒化チタン、希土類窒化物、または他のアクチニド窒化物の少なくとも１つを含む。
【実施例１】
【００３０】
改質された窒化物ベースのウラン燃料がローレンスリバモア国立研究所で制御されたグローブボックス環境における酸化物の炭素熱還元により製造されている。実施例１の改質された窒化物ベースのウラン燃料は、１０％のウラン２３５（１０％２３５ＵＮ）、４０％の窒化ジルコニウム（４０％ＺｒＮ）、１０％の窒化ハフニウム（１０％ＨｆＮ）、および４０％のウラン２３８（４０％２３８ＵＮ）を含む。実施例１または実施例１の変形例の改質窒化物ベースのウラン燃料は、２３３ＵまたはＰｕの取り扱いを認可されていない燃料加工業者（すなわち、ほとんどの企業）および重または軽水炉における使用に好適な（すなわち、水との反応に対して耐性である）窒化物燃料を製造しようとする者が使用できる。
【００３１】
実施例１の改質されたウラン一窒化物燃料の向上された性質は、反応炉デザインのコンパクトさ、反応炉の寿命、放射前後の拡散抵抗性、燃料安全性、および使用済み燃料の廃棄物管理において潜在的利点をもたらす。向上された性質は、安全性、たとえば、密封された長寿命燃料、一体型計装および制御に有用であり、核物質の転用の危険性を最小限に抑えるために、特殊化された検出および合図送信システムが組み入れられる。実施例１における改質ウラン一窒化物はＳＳＴＡＲおよび他の小型、長寿命反応炉において有用である。
【００３２】
実施例１における改質ウラン一窒化物燃料の向上された性質は、コンパクトさをもたらす。核分裂性同位元素（２３５Ｕ）の密度が高いほど、臨界質量が小さくなるので、よりコンパクトな反応炉が得られる。炉心が小さいほど、単位面積あたりより多くの熱が生じ、システムから熱を取りだし、燃料の許容できる中心線温度を維持するためにより高い熱伝導率の燃料が必要とされる。燃料中の２３５Ｕの密度を減少させるか、または燃料の安定性、さらにコンパクトな反応炉デザインに影響を及ぼすことなく熱伝導率を増大させるために、燃料の組成が変更される。
【実施例２】
【００３３】
原子炉の改質された窒化物ベースの燃料のもう一つ別の実施例は、ローレンスリバモア国立研究所で制御されたグローブボックス環境中における酸化物の炭素熱還元により生産されている。実施例２の改質された窒化物ベースの燃料は、１０％のプルトニウム（１０％２３５Ｐｕ）、１０％の窒化ジルコニウム（１０％ＺｒＮ）、１０％の窒化ハフニウム（１０％ＮｐＮ）、および７０％のウラン２３８（７０％２３８ＵＮ）を含む。実施例２の一窒化物燃料または実施例２の一窒化物燃料の変異体の向上された性質は、使用済み燃料の再処理ならびにＰｕの回収および使用に興味のある国々が使用できる。
【実施例３】
【００３４】
原子炉の改質された窒化物ベースの燃料のもう一つ別の実施例は、ローレンスリバモア国立研究所で制御されたグローブボックス環境中における酸化物の炭素熱還元により生産されている。実施例３の改質された窒化物ベースの燃料は、１０％のウラン２３３／ウラン２３５混合物、７０％の窒化トリウム（７０％のトリウムＴｈＮ）、１０％の窒化ジルコニウム（１０％ＺｒＮ）、１０％の窒化ハフニウム（１０％ＮｆＮ）を含む。実施例３の一窒化物燃料または実施例３の一窒化物燃料の変異体の向上された性質は、豊富なトリウム源を有し、使用済み燃料の再処理ならびに２３３Ｕの回収および使用に興味のある国々が使用できる。
【実施例４】
【００３５】
原子炉の改質された窒化物ベースの燃料のもう一つ別の実施例は、ローレンスリバモア国立研究所で制御されたグローブボックス環境中における酸化物の炭素熱還元により生産されている。実施例４の改質された窒化物ベースの燃料は、１０％のプルトニウム（１０％２３５Ｐｕ）、７０％の窒化ジルコニウム（７０％ＺｒＮ）、１０％の窒化ハフニウム（１０％ＮｐＮ）、および１０％の窒化ネプツニウム（１０％ＮｐＮ）または１０％の窒化アメリシウム（１０％ＡｍＮ）を含む。実施例４の一窒化物燃料または実施例４の一窒化物燃料の変異体の向上された性質を使用して、プルトニウムを廃棄することができる。結果として得られる燃料は、２３８Ｐｕ、２４１Ｐｕ、および２４２Ｐｕが高い。ＮｐおよびＡｍも消費される。
【００３６】
本発明は様々な変形例および代替形態を受け入れる余地がある。特定の実施形態は、例として本明細書において詳細に示されている。本発明は開示された特定の形態に限定されることを意図しないと理解すべきである。むしろ、本発明は、添付の請求の範囲により規定されるような本発明の精神および範囲内にあるすべての変形例、同等物、および代替物を対象とするものである。
【技術分野】
【０００１】
米国政府は、ローレンスリバモア国立研究所（Ｌａｗｒｅｎｃｅ Ｌｉｖｅｒｍｏｒｅ Ｎａｔｉｏｎａｌ Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ）の運営に関する米国エネルギー省とカリフォルニア大学（ｔｈｅ Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ ｏｆ Ｃａｌｉｆｏｒｎｉａ）間の契約番号Ｗ−７４０５−ＥＮＧ−４８に従って本発明において権利を有する。
【０００２】
本発明は原子炉に関し、さらに詳細には、小型かつ長寿命の原子炉用の改質された窒化物燃料に関する。
【背景技術】
【０００３】
１９８６年１１月２５日に発行された米国特許第４，６２４，８２８号（Ｃａｒｌ Ａ．Ａｌｅｘａｎｄｅｒ、バテル記念研究所（Ｂａｔｔｅｌｅ Ｍｅｍｏｒｉａｌ Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ）に譲渡）は、以下の科学技術情報を提供している：「近年、コンパクトで、高温を発生させる核燃料を見いだす試みがなされている。このような燃料は、宇宙空間で使用するための原子炉において特に価値が高い。このような原子炉において燃料に金属ウランを使用することは非現実的である。この理由は、その低融点および相変化のためである。高速増殖炉用の安定化燃料を構築するための代替案は、二酸化ウラン、炭化ウラン、および窒化ウランの使用に重点を置く。トリウム、プルトニウム、またはこれらの元素のウラン燃料との組み合わせの対応する化合物も用いられている。適合性は、核燃料の選択に関連する検討事項である。核燃料それ自体は、これが含まれる被覆材と適合性でなければならない。燃料は、これに添加される任意の物質、たとえば、耐熱金属とも適合性でなければならない。非適合性元素を燃料に添加すると、十分なサーメットの形成が妨げられる。たとえば、炭化物核燃料は高温で、あらゆる一般的な物質と極めて限られた適合性しか有さない。不適合性のもう一つ別の例は、一窒化ウランと窒化カルシウムの組成物中に存在する。この物質の物理的特性は、最初は、一窒化ウラン燃料を安定化させるために必要であると本発明に関して特定されたパラメータの範囲内にあるようである。しかしながら、この物質は、多くの遷移金属の窒化物と異なり、一窒化ウランを用いた十分なサーメットの形成を妨げる。物質の熱伝導性適合性の検討もしなければならない。電子による導通により熱を伝達するこれらの物質は増大した熱伝導率を有し、主にフォノン誘導により熱を伝達する物質よりも好ましい。増大した熱伝導率は核燃料の有用性を改善する。二酸化ウラン（ＵＯ２）は非常に寛容な物質である。被覆材に対する顕著な腐蝕またはサーメット形成の低下の問題がなく、ステンレス鋼、耐熱金属、およびさらには他のセラミックと適合性であることが証明されている。これは比較的安定で、加工が容易である。これは複雑な蒸気相を有し、可能性のある核燃料のうちほぼ最低の熱伝導率を有する。これは長時間、ただし低温でのみ機能できる。高温では、その作業時間は大きく減少する。（米国特許第４，６２４，８２８号、第１欄、１１〜５９行）。
【発明の開示】
【０００４】
本発明の特徴および利点は以下の説明から明らかになるであろう。本出願者らは、本発明の一般的な説明のために、具体的な実施形態の例を含むこの説明を提供する。本発明の精神および範囲内での様々な変更および変形例は、この説明および本発明の実施により当業者には明らかになるであろう。本発明の範囲は、開示された特定の形態に制限されることを意図するものではなく、本発明は、請求の範囲により規定される本発明の精神および範囲内のあらゆる変形例、同等物、および代替物を対象とするものである。
【０００５】
本発明は原子炉用燃料要素を提供する。燃料要素は、改質窒化ウラン燃料または改質窒化プルトニウム燃料および改質窒化ウラン燃料または改質窒化プルトニウム燃料の特性を向上させる添加剤を含む。添加剤は、少なくとも１種の窒化物を含む。様々な実施形態において、窒化物添加剤は、燃料要素のコンパクトさ、長寿命、拡散抵抗性、燃料安全性、および廃棄物管理を向上させる。本発明の燃料要素の様々な実施形態において、添加剤は、窒化ジルコニウム、窒化トリウム、窒化ハフニウム、窒化チタン、希土類窒化物、または他のアクチニド窒化物の少なくとも１つを含む。
【０００６】
本発明はさらに、原子炉用燃料要素を製造する方法も提供する。この方法は、改質窒化ウラン燃料または改質窒化プルトニウム燃料を提供し、窒化物を上記核燃料に添加して、核燃料のコンパクトさ、長寿命、拡散抵抗性、燃料安全性、および廃棄物管理特性を向上させることを含む。本発明の様々な実施形態において、窒化物を核燃料に添加する工程は、窒化ジルコニウム、窒化トリウム、窒化ハフニウム、窒化チタン、または希土類窒化物の少なくとも１つを燃料要素に添加することを含む。
【０００７】
本発明は、変形例および代替形態を受け入れる余地がある。具体的な実施形態は、例として示される。本発明は開示された特定の形態に限定されないと理解すべきである。本発明は、請求の範囲により規定される本発明の精神および範囲内のあらゆる変形例、同等物、および代替物を対象とする。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
本明細書に組み込まれ、本明細書の一部を構成する添付の図面は、本発明の具体的な実施形態を説明し、上記の本発明の一般的な説明、および具体的な実施形態の詳細な説明と併せて、本発明の原理を説明するために役立つ。
【図１】燃料特性を向上させるための添加剤を備えたＵＮ燃料を有する燃料棒の一実施形態を示す。
【図２】図１において示される燃料棒の断面図である。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
以下の詳細な説明、および取り込まれる物質に関して、具体的な実施形態の記載を含む本発明に関する詳細な情報が提供される。詳細な説明は、本発明の原理を説明する役割を果たす。本発明は、変形例および代替形態を受け入れる余地がある。本発明は開示された特定の形態に限定されない。本発明は請求の範囲により規定される本発明の精神および範囲内のすべての変形例、同等物、および代替物を対象とする。
【００１０】
核エネルギーは、現在、米国において用いられる電力の２０％、全世界で用いられる電力の１６％を供給する。核エネルギーの地球規模の使用が増大するにつれ、誤用またはテロリストによる攻撃に対する原子力発電所および燃料物質の脆弱性が問題になっている。ローレンスリバモア国立研究所チームは、エネルギー省（ＤＯＥ）連携の一部であり、これは小型・密閉型・移動可能な独立型反応炉（ＳＳＴＡＲ）と呼ばれる概念を追求することにより、核エネルギーへの高まる必要性および核拡散に関する問題の両方に対処する。ＳＳＴＡＲは不正使用防止容器中内蔵型反応炉であるように設計される。目的は、信頼性のある費用効果的な電力、熱、および淡水を供給することである。このデザインは、乗用車用代替燃料として使用される水素を生産するためにも使用できる。
【００１１】
ＳＳＴＡＲ概念は、テロリストが核物質および技術を転用または誤用する可能性を減少させる。核燃料は、その目的地へと輸送される場合、密封された不正使用防止反応炉容器内に入れられ、使用済み炉心はリサイクルのために供給者に戻される。ＳＳＴＡＲは他の特徴同様、拡散問題も対処する。反応炉運転の間、燃料補給は必要なく、このことは、現場での核物質への接近および核物質の長期保管を排除する。このデザインは、反応炉の安全性を脅かす活動を確認する検出および合図送信システムも含む。反応炉の小さなサイズならびにその熱および核特性のために、デザインは、ハードウェア障害または制御障害に応答して反応炉を停止させ、冷却する受動法を含み得る。動きの速い中性子を用いて、ＳＳＴＡＲは、エネルギーを発生させると同時に継続運転に燃料を補給するために必要な核分裂性物質を生産することができる。ウランまたはプルトニウムの形態の使用済み燃料は、反応炉中に残存して、最高３０年まで電力を発生する。使用済み反応炉はその後、燃料サイクルを閉鎖し、原子炉により発生した高レベル廃棄物を最小限に抑えるために、安全なリサイクル施設に戻され、かくして放射性廃棄物の長期保管に必要な場所およびインフラが減らされる。リサイクルの概念は、廃棄物のほとんどすべてを反応炉心において燃焼させることである。
【００１２】
ＳＳＴＡＲ概念における燃料および冷却材境界用物質は、冷却材と適合性でなければならない。鉛は、特にビスマスと合金にされる場合に、燃料被覆および構造用鋼を腐蝕する傾向がある。冷却材中の酸素を制御することは、腐蝕を軽減する助けになるであろう。加えて、高速中性子への長期暴露の損傷効果に最もよく耐える物質を使用すべきである。構造上の損傷は、物質の膨張および延性の損失を含み、これらはどちらも反応炉の寿命を制限し得る。
【００１３】
本発明は、燃料性質を向上させるための添加剤を用いて製造されるＵＮまたは（Ｕ，Ｐｕ）Ｎ燃料を提供する。向上された性質には、熱伝導性、熱力学的安定性、および中性子捕獲特性が含まれる。添加剤としては、ＴｉＮ、ＺｒＮ、ＨｆＮ、ＴｈＮ、希土類窒化物、および他のアクチニド窒化物が挙げられる。向上された特性は、反応炉デザインのコンパクトさ、反応炉の寿命、放射前後の拡散抵抗性、燃料安全性、および使用済み燃料の廃棄物管理において潜在的利益をもたらす。向上された特性は、安全性、たとえば、密封および長寿命燃料、一体型計装および制御に有用であり、特殊化検出および合図送信システムを組み入れて、核物質の転用の危険性が最小限に抑えられる。本発明はＳＳＴＡＲ、および他の小型長寿命反応炉において有用である。
【００１４】
図１に関連して、本発明を組み入れた燃料棒システムの実施形態を説明する。このシステムは、一般に参照番号１００により示される。システム１００は、燃料特性を向上させるための添加剤を用いて製造されたＵＮまたはＰｕＮ燃料１０２を含む。システム１００は燃料セクション１０４およびプレナムセクション１０６を含む。被覆材１０１は燃料棒システム１００を包み込む。燃料棒システム１００は、化学的バリアを提供するライナー１０３を含む。ＵＮまたはＰｕＮ燃料１０２はペレットの形態である。
【００１５】
図２に関連して、図１の燃料棒の断面図が示される。燃料棒システム１００は、化学的バリアを提供するライナー１０３を含む。被覆材１０１はライナー１０３を取り巻く。ＵＮまたはＰｕＮ燃料１０２はペレットの形態である。ヘリウム充填ガスギャップ１０６はライナー１０３および燃料ペレット１０２の間に位置する。
【００１６】
ＵＮまたはＰｕＮ燃料１０２は、改質窒化ウラン燃料または改質窒化プルトニウム燃料および改質窒化ウラン燃料または改質窒化プルトニウム燃料の性質を向上させる添加剤を含む。添加剤は、少なくとも１種の窒化物を含む。様々な実施形態において窒化物添加剤は、燃料要素のコンパクトさ、長寿命、拡散抵抗性、燃料安全性、および廃棄物管理を向上させる。本発明の燃料要素の様々な実施形態において、添加剤は、窒化ジルコニウム、窒化トリウム、窒化ハフニウム、窒化チタン、または希土類窒化物の少なくとも１つを含む。
【００１７】
改質された窒化物ベースのウランまたはプルトニウム燃料（ＵＮまたはＰｕＮ）燃料１０２の実施形態は、ローレンスリバモア国立研究所において制御されたグローブボックス（ｇｌｏｖｅｂｏｘ）環境における酸化物の炭素熱還元により生産されてきた。これらの実施形態の改質された窒化物ベースのウランまたはプルトニウム燃料は、５つの別個の性質を向上させるための添加剤を含む。５つの別個の性質とは：（１）コンパクトさ、（２）長寿命、（３）拡散抵抗性、（４）燃料安全性、および（５）廃棄物管理である。これらの実施形態のウランまたはプルトニウム一窒化物燃料は、ＳＳＴＡＲおよび他の小型、長寿命反応炉において有用である。
（１）コンパクトさ−これらの実施形態のウランまたはプルトニウム一窒化物燃料の向上された性質は、コンパクトさをもたらす。核分裂性同位元素（２３５Ｕ）の密度が高いほど、臨界質量がさらに小さくなるので、さらにコンパクトな反応炉が提供される。炉心が小さいほど、単位面積あたりより多くの熱が発生し、システムから熱を取り出し、燃料の許容できる中心線温度を維持するために、さらに高い熱伝導率の燃料が必要になる。燃料中の２３５Ｕの密度を減少させるかまたは燃料の安定性、さらにコンパクトな反応炉デザインに影響を及ぼすことなく熱伝導率を増大させるために燃料の組成が変更される。
（２）長寿命−長寿命は、主に反応炉デザインにより得られる。しかしながら、燃料組成も、よくも悪しくも寿命に影響を及ぼし得る。有利な特性は以下のものである：
−高分裂性ローディング（すなわち、ＵＮにおける高２３５Ｕ濃縮、または（Ｕ，Ｐｕ）Ｎ中の高２３９Ｐｕ含量）
−放射中にそれぞれ２３３Ｕリッチなウランおよび２３９Ｐｕリッチなプルトニウムに変換される２３２Ｔｈまたは２３８Ｕの存在
−燃料中心線温度ならびに燃料および被覆材物質に対する放射の影響に依存する低被覆材ひずみ
−燃料中の可燃性中性子毒の存在。
【００１８】
拡散問題は２３５Ｕ濃縮および放射の影響により起こる被覆材ひずみを制限する。ＳＳＴＡＲはピーク中性子エネルギーが０．２から０．３ＭｅＶの間の高速スペクトル原子炉であるので、可燃性毒物の使用はサーマルスペクトル原子炉においてとくらべてかなり有効性が低い。０．１および０．５ＭｅＶの中性子エネルギーでの様々な元素の中性子吸収断面積は、通常、良好な中性子毒として認められている多くの元素に関しても比較的低い。これらの元素のすべてのうち、Ｅｕがこのエネルギーレジーム中最も良好な中性子毒であり、Ｈｆ、Ｓｍ、Ｇｄ、およびＤｙはすべて平均的中性子毒よりもかなり良好である。アクチニド系のいくつかの核分裂断面積は、２３５Ｕおよび２３９Ｐｕの核分裂断面積はＥｕとほぼ同じであり、Ｈｆ、Ｓｍ、Ｇｄ、およびＤｙより約４倍高いことを示す。従って、可燃性毒の一つによる中性子捕獲率は若干低いが、２３５Ｕの核分裂率に匹敵する。中性子吸収断面積はこのエネルギーレジームにおいて比較的低いが、可燃性毒は依然として燃料寿命を著しく延長できる。
（３）拡散抵抗性−拡散抵抗性は、主に反応炉デザインにより保証されるが、燃料の組成も重要な検討事項である。新鮮な燃料中のウランが核兵器における使用に魅力的でないことを保証するために、２３５Ｕ濃縮は２０％に制限される。新鮮な燃料はＵＮから容易に分離されない他の不活性物質の添加により、転用に魅力的でないようにされる。ＵＮよりも水性溶液中に溶解しにくい不活性物質の添加は拡散抵抗性を増強する。一旦物質が溶液中に溶解されると、ＰＵＲＥＸ様精製プロセスは他の不活性物質からアクチニドを良好に分離させる。
【００１９】
拡散抵抗性は、特に燃料が再処理される場合、使用済み核燃料における検討事項である。新鮮な燃料中に２３２Ｔｈまたは２３８Ｕが存在するならば、放射は使用済み燃料中に２３５Ｕリッチまたは２３９Ｐｕリッチな武器使用可能な物質をもたらす。新鮮な燃料中の２３５Ｕのさらに高い濃縮の存在により、Ｐｕの魅力は低下するが、なくなるわけではない。放射により、２３７Ｎｐおよびより少ない程度で２３５Ｕは最終的に２３８Ｐｕに変換される。さらに長時間、たとえば、より高いバーンアップ、放射することにより、放射された燃料中のプルトニウムの魅力も低下するが、なくなるわけではない。長い放射サイクル（反応炉燃料の長寿命により支持される）は、使用済み燃料の２４０Ｐｕおよび２４２Ｐｕの割合をさらに高くする。
【００２０】
全体として、新鮮な燃料の魅力は、他の窒化物をＵＮ燃料に添加することによりほとんど減少せず、使用済み燃料の魅力は、２３５Ｕ濃縮が２０％より低く維持されている限り、２３５Ｕ含量に対して２３８Ｕ含量を最小限に抑えることにより若干減少する。
（４）燃料安全性−窒化物燃料および被覆材に関して、燃料安全性に関連する適切な基準は次の通りである：
−核分裂ガス放出および保持
−燃料ペレット被覆材相互作用
−放射線膨張効果
−燃料中心線温度。
【００２１】
一般に、核燃料の到達可能なバーンアップおよび動作寿命は、物質性能問題により制限され、これは中性子放射中の燃料ペレット、被覆材および構造材料の熱および物理的性質及び寸法安定性における変化の結果である。改質窒化物燃料の開発により、さらに高いバーンアップに到達するための改善された物質およびデザイン法がもたらされる。
【００２２】
核分裂ガスビルドアップの影響は、燃料棒デザインにより緩和することができる。燃料の密度が、多孔性が開放されるために十分低いならば（通常、理論値の９５％付近以下）、核分裂ガスは燃料から拡散し、燃料棒の末端でのギャップ中に集まり得る。燃料組成の変更はこの点に関して有益でないかまたは不利益である。被覆材を有する燃料の安定性は、熱力学的安定性、物質の適合性、燃料温度、および放射誘発性膨張効果に依存する。
【００２３】
窒化物粉末の酸化が始まる温度および粉末が発火する温度は重要である。バルク固体に関して、これらの温度はもちろんかなり高い。データは、ＰｕＮ以外の窒化物を添加することは耐酸化性に有利であり、おそらくは物質の取り扱いをかなり簡単にすることを示す。燃料マトリックスに添加するために最良の窒化物は、明らかにＺｒＮおよびＨｆＮである。
【００２４】
被覆材との相互作用に関して、ある熱力学的計算を行って、窒化物が、ジルコニウムリッチな合金（通常、重および軽水炉に関して）、ニオブリッチな合金（通常、宇宙用原子炉に関して）、または鉄ベースの合金（通常、液体金属原子炉に関して）になる被覆材物質に関して安定であるかどうかを確かめることができる。これらの計算は、これらの添加剤が改質窒化物燃料の安定性を燃料要素被覆材に関して有意に増大させることを示す。
（５）廃棄物管理−廃棄物管理は使用済み核燃料に関する複雑な問題である。燃料がワンススルーサイクルで使用され、そのまま捨てられるならば、燃料は地下貯蔵所中で数千年間安定であることが重要である。燃料が閉鎖サイクルにおいて用いられるならば、燃料は容易に精製でき、再使用できることが重要である。
【００２５】
開放ワンススルー燃料サイクルに関して、使用済み燃料は最終的に地下貯蔵所中に廃棄する必要がある。燃料中の成分は再使用されないので、拡散の観点から、燃料をそのまま、アクチニドから核分裂性生成物を分離して窃盗または転用に魅力的にすることなく捨てるのが最善である。窒化物は酸化物よりも反応性が高く、直接廃棄の場合はさらに困難である。ＰｕＮ以外の窒化物をＵＮ燃料に添加することは、燃料を著しく安定化させて、水に関してさらに安定にし、酸化に対してさらに耐性にする。かくして、直接廃棄選択についての廃棄物管理の観点から、ＴｉＮ、ＺｒＮ、ＨｆＮ、またはＴｈＮをＵＮ燃料に添加することは重要な利点である。
【００２６】
核物質の再処理および再使用を含む閉鎖燃料サイクルに関して、溶解および精製の容易性は廃棄物管理の観点から重要な因子である。ＨｆＮおよびＺｒＮはＵＮより溶解が若干困難なようである。従って、これらの窒化物の添加は、使用済み核燃料の精製および再使用を複雑にし得る。難溶性物質は一般にさらに複雑な処理を必要とし、さらに多くの廃棄物が生じる。
【００２７】
全体として、純粋なＵＮを使用するよりも、ＺｒＮまたはＨｆＮを燃料に添加することが有利である。米国においては、ワンススルーオープン燃料サイクルについてより多くの支持があるようである。長期において、燃料および廃棄処理のコストがより高くなるにつれ、閉鎖サイクルがより魅力的になるであろう。閉鎖サイクルにおいて、ＺｒＮまたはＨｆＮを燃料に添加することは溶解および精製プロセスを複雑にし得る。
【００２８】
閉鎖サイクルにおいて、寿命の長いアクチニド廃棄物（すなわち、ＮｐＮおよびＡｍＮ）は燃料中に廃棄することができる。２３７Ｎｐの場合、放射の間に２３８Ｐｕに変換されて、燃料の全体的なＰｕ同位元素組成を兵器使用に望ましくないようにする。
【００２９】
本発明の様々な実施形態において、窒化物添加剤は燃料要素のコンパクトさ、長寿命、拡散抵抗性、燃料安全性、および廃棄物管理を向上させる。本発明の燃料要素の様々な実施形態を次に記載する。様々な実施例において、添加剤は、窒化ジルコニウム、窒化トリウム、窒化ハフニウム、窒化チタン、希土類窒化物、または他のアクチニド窒化物の少なくとも１つを含む。
【実施例１】
【００３０】
改質された窒化物ベースのウラン燃料がローレンスリバモア国立研究所で制御されたグローブボックス環境における酸化物の炭素熱還元により製造されている。実施例１の改質された窒化物ベースのウラン燃料は、１０％のウラン２３５（１０％２３５ＵＮ）、４０％の窒化ジルコニウム（４０％ＺｒＮ）、１０％の窒化ハフニウム（１０％ＨｆＮ）、および４０％のウラン２３８（４０％２３８ＵＮ）を含む。実施例１または実施例１の変形例の改質窒化物ベースのウラン燃料は、２３３ＵまたはＰｕの取り扱いを認可されていない燃料加工業者（すなわち、ほとんどの企業）および重または軽水炉における使用に好適な（すなわち、水との反応に対して耐性である）窒化物燃料を製造しようとする者が使用できる。
【００３１】
実施例１の改質されたウラン一窒化物燃料の向上された性質は、反応炉デザインのコンパクトさ、反応炉の寿命、放射前後の拡散抵抗性、燃料安全性、および使用済み燃料の廃棄物管理において潜在的利点をもたらす。向上された性質は、安全性、たとえば、密封された長寿命燃料、一体型計装および制御に有用であり、核物質の転用の危険性を最小限に抑えるために、特殊化された検出および合図送信システムが組み入れられる。実施例１における改質ウラン一窒化物はＳＳＴＡＲおよび他の小型、長寿命反応炉において有用である。
【００３２】
実施例１における改質ウラン一窒化物燃料の向上された性質は、コンパクトさをもたらす。核分裂性同位元素（２３５Ｕ）の密度が高いほど、臨界質量が小さくなるので、よりコンパクトな反応炉が得られる。炉心が小さいほど、単位面積あたりより多くの熱が生じ、システムから熱を取りだし、燃料の許容できる中心線温度を維持するためにより高い熱伝導率の燃料が必要とされる。燃料中の２３５Ｕの密度を減少させるか、または燃料の安定性、さらにコンパクトな反応炉デザインに影響を及ぼすことなく熱伝導率を増大させるために、燃料の組成が変更される。
【実施例２】
【００３３】
原子炉の改質された窒化物ベースの燃料のもう一つ別の実施例は、ローレンスリバモア国立研究所で制御されたグローブボックス環境中における酸化物の炭素熱還元により生産されている。実施例２の改質された窒化物ベースの燃料は、１０％のプルトニウム（１０％２３５Ｐｕ）、１０％の窒化ジルコニウム（１０％ＺｒＮ）、１０％の窒化ハフニウム（１０％ＮｐＮ）、および７０％のウラン２３８（７０％２３８ＵＮ）を含む。実施例２の一窒化物燃料または実施例２の一窒化物燃料の変異体の向上された性質は、使用済み燃料の再処理ならびにＰｕの回収および使用に興味のある国々が使用できる。
【実施例３】
【００３４】
原子炉の改質された窒化物ベースの燃料のもう一つ別の実施例は、ローレンスリバモア国立研究所で制御されたグローブボックス環境中における酸化物の炭素熱還元により生産されている。実施例３の改質された窒化物ベースの燃料は、１０％のウラン２３３／ウラン２３５混合物、７０％の窒化トリウム（７０％のトリウムＴｈＮ）、１０％の窒化ジルコニウム（１０％ＺｒＮ）、１０％の窒化ハフニウム（１０％ＮｆＮ）を含む。実施例３の一窒化物燃料または実施例３の一窒化物燃料の変異体の向上された性質は、豊富なトリウム源を有し、使用済み燃料の再処理ならびに２３３Ｕの回収および使用に興味のある国々が使用できる。
【実施例４】
【００３５】
原子炉の改質された窒化物ベースの燃料のもう一つ別の実施例は、ローレンスリバモア国立研究所で制御されたグローブボックス環境中における酸化物の炭素熱還元により生産されている。実施例４の改質された窒化物ベースの燃料は、１０％のプルトニウム（１０％２３５Ｐｕ）、７０％の窒化ジルコニウム（７０％ＺｒＮ）、１０％の窒化ハフニウム（１０％ＮｐＮ）、および１０％の窒化ネプツニウム（１０％ＮｐＮ）または１０％の窒化アメリシウム（１０％ＡｍＮ）を含む。実施例４の一窒化物燃料または実施例４の一窒化物燃料の変異体の向上された性質を使用して、プルトニウムを廃棄することができる。結果として得られる燃料は、２３８Ｐｕ、２４１Ｐｕ、および２４２Ｐｕが高い。ＮｐおよびＡｍも消費される。
【００３６】
本発明は様々な変形例および代替形態を受け入れる余地がある。特定の実施形態は、例として本明細書において詳細に示されている。本発明は開示された特定の形態に限定されることを意図しないと理解すべきである。むしろ、本発明は、添付の請求の範囲により規定されるような本発明の精神および範囲内にあるすべての変形例、同等物、および代替物を対象とするものである。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
改質窒化ウラン燃料あるいは改質窒化プルトニウム燃料、および
前記改質窒化ウラン燃料または改質窒化プルトニウム燃料の性質を向上させる添加剤であって、少なくとも１種の窒化物を含む添加剤を含む、原子炉用燃料要素。
【請求項２】
前記添加剤が、窒化ジルコニウム、窒化トリウム、窒化ハフニウム、窒化チタン、希土類窒化物、または他のアクチニド窒化物の少なくとも１つを含む請求項１記載の燃料要素。
【請求項３】
前記添加剤が窒化ジルコニウムを含む請求項１記載の燃料要素。
【請求項４】
前記添加剤が窒化ハフニウムを含む請求項１記載の燃料要素。
【請求項５】
前記核燃料が、１０％のウラン２３５を含み、前記添加剤が４０％の窒化ジルコニウムおよび１０％の窒化ハフニウムを含み、４０％のウラン２３８を含む請求項１記載の燃料要素。
【請求項６】
前記核燃料が、１０％のプルトニウムを含み、前記添加剤が、１０％の窒化ジルコニウムおよび１０％の窒化ハフニウムを含み、７０％のウラン２３８を含む請求項１記載の燃料要素。
【請求項７】
前記核燃料が、１０％のウラン２３３およびウラン２３５の混合物を含み、前記添加剤が、７０％の窒化トリウム、１０％の窒化ジルコニウム、および１０％の窒化ハフニウムを含む請求項１記載の燃料要素。
【請求項８】
前記核燃料が、１０％のプルトニウムを含み、前記添加剤が７０％の窒化ジルコニウム、１０％の窒化ハフニウム、および１０％の窒化ネプツニウムまたは１０％の窒化アメリシウムを含む請求項１記載の燃料要素。
【請求項９】
燃料棒ライナー、
前記燃料棒ライナー中にある核燃料であって、改質窒化ウランまたは改質窒化プルトニウム燃料を含む核燃料、および
コンパクトさ、長寿命、拡散抵抗性、燃料安全性、および廃棄物管理を含む前記核燃料の性質を向上させるための窒化物添加剤を含む、原子炉用燃料棒。
【請求項１０】
核燃料であって、改質窒化ウランまたは改質窒化プルトニウム燃料を含む核燃料、および
前記核燃料のコンパクトさ、長寿命、拡散抵抗性、燃料安全性、および廃棄物管理特性を向上させるための添加剤手段を含む、原子炉用燃料要素。
【請求項１１】
前記添加手段が、窒化ジルコニウム、窒化トリウム、窒化ハフニウム、窒化チタン、希土類窒化物、または他のアクチニド窒化物の少なくとも１つを含む請求項１０記載の燃料要素。
【請求項１２】
前記添加剤手段が、窒化ジルコニウムを含む請求項１０記載の燃料要素。
【請求項１３】
前記添加剤手段が、窒化ハフニウムを含む請求項１０記載の燃料要素。
【請求項１４】
前記核燃料が、１０％のウラン２３５を含み、前記添加剤手段が、４０％の窒化ジルコニウムおよび１０％の窒化ハフニウムを含み、４０％のウラン２３８を含む請求項１０記載の燃料要素。
【請求項１５】
前記核燃料が、１０％のプルトニウムを含み、前記添加剤手段が、１０％の窒化ジルコニウムおよび１０％の窒化ハフニウムを含み、７０％のウラン２３８を含む請求項１０記載の燃料要素。
【請求項１６】
前記核燃料が、１０％のウラン２３３およびウラン２３５の混合物を含み、前記添加剤手段が７０％の窒化トリウム、１０％の窒化ジルコニウム、および１０％の窒化ハフニウムを含む請求項１０記載の燃料要素。
【請求項１７】
前記核燃料が１０％のプルトニウムを含み、前記添加剤手段が７０％の窒化ジルコニウム、１０％の窒化ハフニウム、および１０％の窒化ネプツニウムまたは１０％の窒化アメリシウムを含む請求項１０記載の燃料要素。
【請求項１８】
原子炉用燃料要素を製造する方法であって、
改質窒化ウランまたは改質窒化プルトニウム燃料を含む核燃料を提供し、
窒化物を前記核燃料に添加して、前記核燃料のコンパクトさ、長寿命、拡散抵抗性、燃料安全性、および廃棄物管理特性を向上させることを含む方法。
【請求項１９】
窒化物を前記核燃料に添加する前記工程が、窒化ジルコニウム、窒化トリウム、窒化ハフニウム、窒化チタン、希土類またはアクチニド窒化物の少なくとも１つを前記燃料要素に添加することを含む請求項１８記載の燃料要素を製造する方法。
【請求項２０】
窒化物を前記核燃料に添加する前記工程が、窒化ジルコニウムを前記燃料要素に添加することを含む請求項１８記載の燃料要素を製造する方法。
【請求項２１】
窒化物を前記核燃料に添加する前記工程が、窒化ハフニウムを前記燃料要素に添加することを含む請求項１８記載の燃料要素を製造する方法。
【請求項２２】
前記核燃料が、１０％のウラン２３５を含み、４０％のウラン２３８を含み、窒化物を前記核燃料に添加する前記工程が、４０％の窒化ジルコニウムおよび１０％の窒化ハフニウムを前記燃料要素に添加することを含む請求項１８記載の燃料要素を製造する方法。
【請求項２３】
前記核燃料が、１０％のプルトニウムを含み、７０％のウラン２３８を含み、窒化物を前記核燃料に添加する前記工程が、１０％の窒化ジルコニウムおよび１０％の窒化ハフニウムを前記燃料要素に添加することを含む請求項１８記載の燃料要素を製造する方法。
【請求項２４】
前記核燃料が、１０％のウラン２３３およびウラン２３５の混合物を含み、窒化物を前記核燃料に添加する前記工程が、７０％の窒化トリウム、１０％の窒化ジルコニウム、および１０％の窒化ハフニウムを前記燃料要素に添加することを含む請求項１８記載の燃料要素を製造する方法。
【請求項２５】
前記核燃料が、１０％のプルトニウムを含み、窒化物を前記核燃料に添加する前記工程が、７０％の窒化ジルコニウム、１０％の窒化ハフニウム、および１０％の窒化ネプツニウムまたは１０％の窒化アメリシウムを前記燃料要素に添加することを含む請求項１８記載の燃料要素を製造する方法。
【請求項１】
改質窒化ウラン燃料あるいは改質窒化プルトニウム燃料、および
前記改質窒化ウラン燃料または改質窒化プルトニウム燃料の性質を向上させる添加剤であって、少なくとも１種の窒化物を含む添加剤を含む、原子炉用燃料要素。
【請求項２】
前記添加剤が、窒化ジルコニウム、窒化トリウム、窒化ハフニウム、窒化チタン、希土類窒化物、または他のアクチニド窒化物の少なくとも１つを含む請求項１記載の燃料要素。
【請求項３】
前記添加剤が窒化ジルコニウムを含む請求項１記載の燃料要素。
【請求項４】
前記添加剤が窒化ハフニウムを含む請求項１記載の燃料要素。
【請求項５】
前記核燃料が、１０％のウラン２３５を含み、前記添加剤が４０％の窒化ジルコニウムおよび１０％の窒化ハフニウムを含み、４０％のウラン２３８を含む請求項１記載の燃料要素。
【請求項６】
前記核燃料が、１０％のプルトニウムを含み、前記添加剤が、１０％の窒化ジルコニウムおよび１０％の窒化ハフニウムを含み、７０％のウラン２３８を含む請求項１記載の燃料要素。
【請求項７】
前記核燃料が、１０％のウラン２３３およびウラン２３５の混合物を含み、前記添加剤が、７０％の窒化トリウム、１０％の窒化ジルコニウム、および１０％の窒化ハフニウムを含む請求項１記載の燃料要素。
【請求項８】
前記核燃料が、１０％のプルトニウムを含み、前記添加剤が７０％の窒化ジルコニウム、１０％の窒化ハフニウム、および１０％の窒化ネプツニウムまたは１０％の窒化アメリシウムを含む請求項１記載の燃料要素。
【請求項９】
燃料棒ライナー、
前記燃料棒ライナー中にある核燃料であって、改質窒化ウランまたは改質窒化プルトニウム燃料を含む核燃料、および
コンパクトさ、長寿命、拡散抵抗性、燃料安全性、および廃棄物管理を含む前記核燃料の性質を向上させるための窒化物添加剤を含む、原子炉用燃料棒。
【請求項１０】
核燃料であって、改質窒化ウランまたは改質窒化プルトニウム燃料を含む核燃料、および
前記核燃料のコンパクトさ、長寿命、拡散抵抗性、燃料安全性、および廃棄物管理特性を向上させるための添加剤手段を含む、原子炉用燃料要素。
【請求項１１】
前記添加手段が、窒化ジルコニウム、窒化トリウム、窒化ハフニウム、窒化チタン、希土類窒化物、または他のアクチニド窒化物の少なくとも１つを含む請求項１０記載の燃料要素。
【請求項１２】
前記添加剤手段が、窒化ジルコニウムを含む請求項１０記載の燃料要素。
【請求項１３】
前記添加剤手段が、窒化ハフニウムを含む請求項１０記載の燃料要素。
【請求項１４】
前記核燃料が、１０％のウラン２３５を含み、前記添加剤手段が、４０％の窒化ジルコニウムおよび１０％の窒化ハフニウムを含み、４０％のウラン２３８を含む請求項１０記載の燃料要素。
【請求項１５】
前記核燃料が、１０％のプルトニウムを含み、前記添加剤手段が、１０％の窒化ジルコニウムおよび１０％の窒化ハフニウムを含み、７０％のウラン２３８を含む請求項１０記載の燃料要素。
【請求項１６】
前記核燃料が、１０％のウラン２３３およびウラン２３５の混合物を含み、前記添加剤手段が７０％の窒化トリウム、１０％の窒化ジルコニウム、および１０％の窒化ハフニウムを含む請求項１０記載の燃料要素。
【請求項１７】
前記核燃料が１０％のプルトニウムを含み、前記添加剤手段が７０％の窒化ジルコニウム、１０％の窒化ハフニウム、および１０％の窒化ネプツニウムまたは１０％の窒化アメリシウムを含む請求項１０記載の燃料要素。
【請求項１８】
原子炉用燃料要素を製造する方法であって、
改質窒化ウランまたは改質窒化プルトニウム燃料を含む核燃料を提供し、
窒化物を前記核燃料に添加して、前記核燃料のコンパクトさ、長寿命、拡散抵抗性、燃料安全性、および廃棄物管理特性を向上させることを含む方法。
【請求項１９】
窒化物を前記核燃料に添加する前記工程が、窒化ジルコニウム、窒化トリウム、窒化ハフニウム、窒化チタン、希土類またはアクチニド窒化物の少なくとも１つを前記燃料要素に添加することを含む請求項１８記載の燃料要素を製造する方法。
【請求項２０】
窒化物を前記核燃料に添加する前記工程が、窒化ジルコニウムを前記燃料要素に添加することを含む請求項１８記載の燃料要素を製造する方法。
【請求項２１】
窒化物を前記核燃料に添加する前記工程が、窒化ハフニウムを前記燃料要素に添加することを含む請求項１８記載の燃料要素を製造する方法。
【請求項２２】
前記核燃料が、１０％のウラン２３５を含み、４０％のウラン２３８を含み、窒化物を前記核燃料に添加する前記工程が、４０％の窒化ジルコニウムおよび１０％の窒化ハフニウムを前記燃料要素に添加することを含む請求項１８記載の燃料要素を製造する方法。
【請求項２３】
前記核燃料が、１０％のプルトニウムを含み、７０％のウラン２３８を含み、窒化物を前記核燃料に添加する前記工程が、１０％の窒化ジルコニウムおよび１０％の窒化ハフニウムを前記燃料要素に添加することを含む請求項１８記載の燃料要素を製造する方法。
【請求項２４】
前記核燃料が、１０％のウラン２３３およびウラン２３５の混合物を含み、窒化物を前記核燃料に添加する前記工程が、７０％の窒化トリウム、１０％の窒化ジルコニウム、および１０％の窒化ハフニウムを前記燃料要素に添加することを含む請求項１８記載の燃料要素を製造する方法。
【請求項２５】
前記核燃料が、１０％のプルトニウムを含み、窒化物を前記核燃料に添加する前記工程が、７０％の窒化ジルコニウム、１０％の窒化ハフニウム、および１０％の窒化ネプツニウムまたは１０％の窒化アメリシウムを前記燃料要素に添加することを含む請求項１８記載の燃料要素を製造する方法。
【図１】
【図２】
【図２】
【公表番号】特表２００８−５１８２０２（Ｐ２００８−５１８２０２Ａ）
【公表日】平成２０年５月２９日（２００８．５．２９）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００７−５３７８９８（Ｐ２００７−５３７８９８）
【出願日】平成１７年９月２０日（２００５．９．２０）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＵＳ２００５／０３３８８１
【国際公開番号】ＷＯ２００７／０１１３８２
【国際公開日】平成１９年１月２５日（２００７．１．２５）
【出願人】（３０４０５６８９９）ザ リージェンツ オブ ザ ユニバーシティ オブ カリフォルニア (9)
【氏名又は名称原語表記】ＴＨＥ ＲＥＧＥＮＴＳ ＯＦ ＴＨＥ ＵＮＩＶＥＲＳＩＴＹ ＯＦ ＣＡＬＩＦＯＲＮＩＡ
【住所又は居所原語表記】１１１１ Ｆｒａｎｋｌｉｎ Ｓｔｒｅｅｔ， Ｏａｋｌａｎｄ， ＣＡ ９４６０７−５２００， Ｕｎｉｔｅｄ Ｓｔａｔｅｓ ｏｆ Ａｍｅｒｉｃａ
【公表日】平成２０年５月２９日（２００８．５．２９）
【国際特許分類】
【出願日】平成１７年９月２０日（２００５．９．２０）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＵＳ２００５／０３３８８１
【国際公開番号】ＷＯ２００７／０１１３８２
【国際公開日】平成１９年１月２５日（２００７．１．２５）
【出願人】（３０４０５６８９９）ザ リージェンツ オブ ザ ユニバーシティ オブ カリフォルニア (9)
【氏名又は名称原語表記】ＴＨＥ ＲＥＧＥＮＴＳ ＯＦ ＴＨＥ ＵＮＩＶＥＲＳＩＴＹ ＯＦ ＣＡＬＩＦＯＲＮＩＡ
【住所又は居所原語表記】１１１１ Ｆｒａｎｋｌｉｎ Ｓｔｒｅｅｔ， Ｏａｋｌａｎｄ， ＣＡ ９４６０７−５２００， Ｕｎｉｔｅｄ Ｓｔａｔｅｓ ｏｆ Ａｍｅｒｉｃａ
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