水素分離膜モジュールの製造方法
【課題】
水素分離膜のベースプレートとのシール溶接を不要としつつ、シール性を確実に保持して水素分離膜モジュールを得ることを可能とし、水素分離膜モジュールの熱変形や水素分離膜の熱的劣化の発生を防止し、かつ水素分離膜の破損の際は、水素分離膜のみを交換可能としてベースプレート、補強板の再利用を可能とした、水素分離膜モジュールの製造方法を提供する。
【解決手段】
補強板２をベースプレート１上に拡散接合により接合する第1工程と、上記補強板２の上にバリア層３をコーティングする第２工程と、上記ベースプレート１上に拡散接合した上記補強板２に対し、水素分離膜４を、上記バリア層３を介して拡散接合する第３工程とを実行し、第３工程で拡散接合を行う際、接合治具５による面圧が、上記補強板３の周縁で極大となるように制御することとした。
水素分離膜のベースプレートとのシール溶接を不要としつつ、シール性を確実に保持して水素分離膜モジュールを得ることを可能とし、水素分離膜モジュールの熱変形や水素分離膜の熱的劣化の発生を防止し、かつ水素分離膜の破損の際は、水素分離膜のみを交換可能としてベースプレート、補強板の再利用を可能とした、水素分離膜モジュールの製造方法を提供する。
【解決手段】
補強板２をベースプレート１上に拡散接合により接合する第1工程と、上記補強板２の上にバリア層３をコーティングする第２工程と、上記ベースプレート１上に拡散接合した上記補強板２に対し、水素分離膜４を、上記バリア層３を介して拡散接合する第３工程とを実行し、第３工程で拡散接合を行う際、接合治具５による面圧が、上記補強板３の周縁で極大となるように制御することとした。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、水素分離膜モジュールの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
省エネルギー型分離技術として、近年、膜を用いて水素を分離する方法が注目されている。
【０００３】
このように膜を用いて水素を分離する方法には、水素分離膜モジュールを用いるものが知られている。
図８に、かかる水素分離膜モジュールの一実施の形態を示す。この水素分離膜モジュール８０は、水素のみを選択的に透過するＰｄ又はＰｄ合金などからなる水素分離膜８２を備えている。
【０００４】
ここで、水素分離膜８２は、薄肉化すると水素の透過性が向上する。しかしながら、水素分離膜８２を薄肉化すると原料側の改質ガスと透過側の水素ガスとの差圧により、水素分離膜８２が破損し易くなる。
かかる水素分離膜８２の破損を防止するために、補強板８６が設けられている。補強板８６は、ベースプレート（図示せず）上に設置されている。補強板８６は、図８では、一枚（単層）で描かれている。しかし、これを複数枚（複数層）で構成することもできる。補強板８６には、多数の孔８８が形成されており、水素を透過できるようになっている。
【０００５】
ここで、水素分離膜８２と補強板８６とが直接に接していると、水素分離膜モジュール８０の使用中に、補強板８６の成分が水素分離膜８２に拡散し、水素の透過性が低下する。
【０００６】
その対策として、水素分離膜８２と補強板８６との間に、バリア層８４を設けている。
バリア層８４を構成する材料としては、セラミックス、若しくはＡｌ、Ｓｉ，Ｚｒ、Ｔｉ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｙ、Ｈｆなどから選ばれる少なくとも１つの金属元素とＯ、Ｎ、Ｂ、Ｃから選ばれる少なくとも非金属元素との化合物などがある（特許文献１： 特開２００７−１９０４５５号公報）。
【０００７】
水素分離膜モジュール８０を作製するには、まず、水素分離膜８２を、バリア層８４を介して補強板８６に積層し、それらを拡散接合する。これによって、水素分離膜８２を備えた接合体とする。なお、この接合体は、図８で図示されている部分全体に相当する。
そして、図９に示すように、水素分離膜８２の四辺に沿って一致する枠状金属板(以下、枠板ともいう）９０を、接合体上に載置する。なお、枠板９０の水素分離膜８２と接する面にもバリア層８４と同様のバリア層９２が設けられている。
【０００８】
さらに、図９に示すように、このようにした接合体とベースプレート９４とに対し、シール溶接９６を行う。シール溶接９６は、接合体とベースプレート９４とを重ねた状態で、枠体９０、接合体、及びベースプレート９４の上方の四辺に沿って行い、これによって、水素が漏洩しない密封構造を備えた水素分離膜モジュール９８を構築する（特許文献２： 特開平８−２１５５５１号公報）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２００７−１９０４５５号公報
【特許文献２】特開平８−２１５５５１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
しかしながら、図９に示すようにシール溶接９６を行うと、溶融状態にある、溶接金属中にバリア層８４が溶け込み、これが欠陥となって水素分離膜モジュール９８の歩留まりが悪化する。そこで、バリア層８４の施工範囲を限定せねばならず、図９の領域Ｗのように、バリア層８４が無い部分を設けなければならない。このため、かかるバリア層８４が無い領域Ｗについては、水素分離膜８２の脆化の問題を解消できていなかった。
【００１１】
さらに、シール溶接９６を、入熱量の比較的小さいＹＡＧレーザー溶接で行っても、未だ、水素分離膜モジュール９８の熱変形や水素分離膜の熱的劣化発生の問題がある。
また、水素分離膜モジュール９８のベースプレート９４、補強板８６などの耐久性（５００００時間以上）に対し、水素分離膜８２の耐久性が極めて低い（数千時間）。このように、耐久性の格差が大きい状況であるにもかかわらず、周囲の溶接を行っているために、水素分離膜８２のみの交換を容易に行うことができなかった。
【００１２】
本発明はかかる課題に鑑み、水素分離膜のベースプレートとのシール溶接を不要としつつ、シール性を確実に保持して水素分離膜モジュールを得ることを可能とし、水素分離膜モジュールの熱変形や水素分離膜の熱的劣化の発生を防止し、かつ水素分離膜の破損の際は、水素分離膜のみを交換可能としてベースプレート、補強板の再利用を可能とした、水素分離膜モジュールの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明はかかる目的を達成するもので、水素分離膜モジュールの製造方法であって、補強板をベースプレート上に拡散接合により接合する第1工程と、補強板の上にバリア層をコーティングする第２工程と、ベースプレート上に拡散接合した補強板に対し、水素分離膜を、バリア層を介して拡散接合する第３工程とを実行し、第３工程で拡散接合を行う際、接合治具による面圧が、補強板の周縁で極大となるように制御することを特徴とする。
【００１４】
接合治具による面圧が、補強板の周縁で極大となるように制御するための形態としては、水素分離膜の周縁を補強板よりはみ出させる形態が好適である。
そして、補強板の周囲において、その端部から、接合治具の端部がはみ出すようにすることが好適であり、接合治具のはみ出し幅ｇの範囲としては、補強板の幅方向寸法をｗ、補強板の長手方向寸法ｌとして、補強板の長手方向、及び幅方向とも、以下のような範囲で設定することが好適である。
接合治具のはみ出し幅ｇの範囲：
０．０２５×（ｗ＋ｌ）〜０．０６２５×（ｗ＋ｌ）
【００１５】
また、接合治具による面圧が、補強板の周縁で極大となるように制御するための他の形態として、水素分離膜の周縁を補強板よりはみ出させる形態で、補強板のメッシュ部と、水素分離膜との間で拡散接合を行い、しかる後に補強板の周囲部と、水素分離膜との間で拡散接合を行うようにしてもよい。
またさらに、接合治具による面圧が、補強板の周縁で極大となるように制御するための他の形態として、シム部材を用いて、ベースプレート上に拡散接合した補強板と、水素分離膜とを拡散接合を行うようにしてもよい。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、従来の水素分離膜モジュールのようなシール溶接が不要としつつ、シール性を確実に保持して水素分離膜モジュールを得ることを可能とし、水素分離膜モジュールの熱変形や水素分離膜の熱的劣化の発生を防止し、かつ水素分離膜の破損の際は、水素分離膜のみを交換可能としてベースプレート、補強板の再利用を可能とし、かつ、補強板の面全体にバリア層を形成することができるようにした水素分離膜モジュールの製造方法が提供される。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本発明の第１〜第３実施形態に係る方法により製作した水素分離膜モジュールの分解斜視図である。
【図２】本発明の第１実施形態を説明するために、水素分離膜モジュールの製作過程を示す模式図であり、（１）は第１工程、（２）は第２工程、（３）は第３工程を示す。
【図３】前記第１実施形態の、（Ａ）は図１（３）のＸ部拡大図、（Ｂ）は面圧分布図である。
【図４】本発明の第２実施形態について、その第３工程を説明する模式図であり、（３Ａ）は第３工程の１、（３Ｂ）は第３工程の２を示す。
【図５】本発明の第３実施形態について、その第３工程を説明する模式図である。
【図６】本発明の実施例で用いた実験装置の概念図である。
【図７】本発明の実施例で得られた接触面圧の測定線図である。
【図８】従来技術にかかる水素分離膜モジュールの部分斜視模式図である。
【図９】従来技術にかかる水素分離膜モジュールのシール溶接部の拡大断面図である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
以下、本発明の実施形態を詳細に説明する。
図１は、本発明に係る水素分離膜モジュール製造方法によって製造される水素分離膜モジュールについて、その一実施の形態を説明する分解斜視図である。
【００１９】
図１に示すように、水素分離膜モジュール１０は、ベースプレート１と、補強板２と、水素分離膜４とを備えている。
【００２０】
補強板２は、金属多孔質板で構成されており、長方形状の水素透過孔が複数穿孔されている。この補強板２は、例えば、ステンレス鋼板（ＳＵＳ４３０）をエッチングによりメッシュ加工した後、メッキ処理し、所定の形状に裁断したものを用いることができる。水素透過孔の長径は、１０００μｍ〜２０００μｍが好ましく、短径は、１００μｍ〜５００μｍが好ましい。また、水素透過孔同士の間隔は、１０〜１００μｍが好ましい。なお、それぞれ厚さおよび開孔パターンの異なる金属製の多孔板を積層することによっても補強板２を構成することができる。図１の形態では、３枚の補強板２を備えている。
水素分離膜３は、複数の補強板２に接合されるので、その機械的強度が向上する。
【００２１】
水素分離膜４と接する補強板２の表面は、バリア層３で被覆されている。バリア層３は、内部材料成分が水素分離膜４へ拡散することを防止するための層である。かかるバリア層３としては、セラミックス、若しくはＡｌ、Ｓｉ，Ｚｒ、Ｔｉ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｙ、Ｈｆなどから選ばれる少なくとも１つの金属元素とＯ、Ｎ、Ｂ、Ｃから選ばれる少なくとも非金属元素との化合物を挙げることができる。
なお、バリア層３は、通常、補強板２の水素分離膜４と接する面にのみ施す。
【００２２】
バリア層３は、真空蒸着、スパッタ法、ＣＶＤ法などにより補強板２の表面上に形成することができる。なお、バリア層３と、補強板２との間にこれらの接合強度を向上させるための中間層を設けることもできる。このような中間層も真空蒸着、スパッタ法、ＣＶＤ法などにより補強板２上に形成することができる。このような中間層を設ける場合には、中間層を形成した後、該中間層の上に、バリア層３を、真空蒸着、スパッタ法、ＣＶＤ法などにより形成する。
【００２３】
なおまた、補強板２の補強板２同士が接するいずれか一方の面、及び補強板２とベースプレート１とが接する補強板２の面には、通常、接合インサート層が形成されている。また、水素分離膜４と接する補強板２に設けたバリア層３の上にも、通常、接合インサート層が形成される。
【００２４】
接合インサート層は、別名で接着層とも呼ばれ、Ａｇ，Ａｕ，Ｐｔ，Ｎｉ及びＣｕからなる群から選ばれるいずれかの金属層として形成することができる。
例えば、補強板２の材質がステレス鋼である場合、直接接合では炭素やクロムなどの元素が水素分離膜４中に拡散し、水素透過性能を低下させてしまうことを防ぐ、接合温度を低くすることができ熱膨張差に起因する発生応力を低減できるなどの作用を、接合インサート層に期待することができる。
また、補強板２同士の場合であっても、より低温でこれらを接合することができるという利点がある。
【００２５】
この接合インサート層は、補強板２の表面に、これらのいずれかの金属を真空蒸着、スパッタリング法、ＣＶＤ法などの乾式コーティング法又は電気メッキ、無電解メッキなどの湿式コーティング法によりコーティングすることによって形成することができる。
すなわち、図１の形態であれば、バリア層３を真空蒸着、スパッタ法、ＣＶＤ法などにより形成した後、以上のいずれかの方法により、バリア層３の上に接合インサート層を形成することができる。
なお、第１〜第３実施形態では、このような接合インサート層を設けている。しかし、これらの説明においては、接合インサート層を設ける工程の詳細については、省略している。
【００２６】
水素分離膜４は、従来周知の水素透過性の金属箔からなるものであればよく、例えば、Ｐｄ−Ａｇ合金、Ｐｄ−希土類元素合金を用いることができる。またＰｄを含む合金に限られず、Ｎｂ合金系や、Ｚｉ３６Ｎｉ６４アモルファス合金など、水素透過性能を有するものより適宜選択することもできる。水素分離膜の膜厚としては３０μｍ以下のものを使用することが好ましい。
【００２７】
ベースプレート1は、平板状の金属板の上面に、長手方向に複数の平行な溝１ａを加工したものである。
これらの溝１ａは、長手方向の両端部で幅方向の溝によって相互に連通される（図示省略）。この各溝１ａによって精製ガス回収路を形成している。
最下部に設置された前記ベースプレート１は、ステンレス鋼が用いられている。
【００２８】
水素分離モジュールの大きさとしては、使用される設置場所により適宜設計することができるが、例えば、幅２０〜６０ｍｍ、長さ１００〜１０００ｍｍが好ましく、幅４０ｍｍ、長さ４００ｍｍがより好ましい。また、水素分離膜モジュールへ供給される混合ガスの温度は、例えば３００〜７００℃であり、その圧力は例えば、０．５〜２ＭＰａである。なお、透過側の圧力は、例えば−０．０１〜０．１ＭＰａである。
【００２９】
本発明の第１〜第３実施形態では、最下部に設置されたベースプレート１上に、補強板２を第１の拡散接合により接合する。そして、水素分離膜４と接する補強板２の表面にバリア層３、そしてバリア層３の上に接合インサート層を施工する。その後、このようにして形成したバリア層３に、接合インサート層を介して水素分離膜４を第２の拡散接合により接合する。これによって、水素分離膜モジュール１０を作製している。
【００３０】
なお、図１の形態では、ベースプレート１の表側のみに、溝１ａを加工している。しかし、溝１ａを裏側にも設け、そして裏側にも同様のモジュール構造を設け、表裏に水素分離膜４を持つ水素分離膜モジュールとすることができる。または、ベースプレート１を背中合わせに貼りつけ、表裏に水素分離膜４を持つ同様の水素分離膜モジュールとすることができる。
【００３１】
なお、拡散接合とは、材料同士を融点以下の所定温度（接合インサート材によって異なる）まで熱し加圧することにより、材料同士の接合面に存在する原子の拡散を利用して、固体のまま接合させる方法をいう。
なおまた、従来必要であった、枠体９０（図９）は、溶接が不要となるので省略することができる。
【００３２】
［第１実施形態］
図２は本発明に係る水素分離膜モジュールの製造方法の第１実施形態を示し、各構成部材を断面で示している。（１）は第１工程、（２）は第２工程、（３）は第３工程を示す。
また、図３は、本第１実施形態の、（Ａ）は図１（３）のＸ部拡大図、（Ｂ）は面圧分布図である。
【００３３】
図２の（１）に示すように、ベースプレート１の表側には、複数の溝１ａが図１のＡ方向に設けられている。
まず、このベースプレート１の表側の溝１ａに少なくとも１枚（この例では１枚）の補強板２が、押圧力Ｐにて、第１の拡散接合により接合される。なお、加圧は、図示しない接合治具を介して、加圧体により加圧することにより行う。
本第１実施形態を含め、本発明の各実施形態では、拡散接合を行う際、このように接合治具を用いた工程を実行する。接合治具は、水素製造膜モジュールを構成する要素と付着を起こさない材質で構成する。例えば、グラファイトが好適である。
【００３４】
そして、補強板２の周囲において、その端部から、接合治具の端部がはみ出すようにすることが好適であり、接合治具のはみ出し幅の範囲としては、補強板２の幅方向寸法をｗ、補強板２の長手方向寸法ｌとして、補強板２の長手方向、及び幅方向とも、以下のような範囲で設定することが好適である。
接合治具のはみ出し幅の範囲：
０．０２５×（ｗ＋ｌ）〜０．０６２５×（ｗ＋ｌ）
第１工程での押圧力Ｐは、５〜１５ＭＰａの範囲が好適である。
【００３５】
次に、第２工程では、図２の（２）に示すように、ベースプレート１上の補強板２の上面をバリア層３で被覆する。これにより第１の結合体１１を作製する。
【００３６】
このバリア層３は、前述のようにセラミックス、若しくはＡｌ、Ｓｉ，Ｚｒ、Ｔｉ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｙ、Ｈｆなどから選ばれる少なくとも１つの金属元素とＯ、Ｎ、Ｂ、Ｃから選ばれる少なくとも非金属元素との化合物で構成することが好適である。
【００３７】
次に、第３工程では、図２の（３）に示すように、第１の結合体１１と、水素分離膜４との第２の拡散接合を行う。
すなわち、下側の接合治具５ｂと上側の接合治具５ａとの間に、前記第１の結合体１１の上側に水素分離膜４を配置し、上側及び下側から圧力Ｐにより加圧して、水素分離膜４を第１の結合体１１に、拡散接合により接合する。
【００３８】
図３は、第１実施形態における、第３工程をさらに詳細に示す。
図３（Ａ）のように、水素分離膜４の幅方向寸法ｃは、第１の結合体１１の幅方向寸法ｄより、はみ出す（図中ｂ）ように設定する。なお、図２、図３は、一方向からの断面を示している。水素分離膜４は、その全周囲で補強板からはみ出すように設定する。
【００３９】
この第３工程では、このように補強板２から水素分離膜４をはみ出すように設定し、押圧力Ｐにより加圧して、水素分離膜４を第１の結合体１１に拡散接合により接合する。
第３工程での押圧力Ｐは、８〜１２ＭＰａの範囲が好適である。
【００４０】
第２の拡散接合時には、図３（Ａ）のように、水素分離膜４の外周端部に面圧段差部４ａが形成される。
水素分離膜４と第１の結合体１１との第２の拡散接合時には、接合治具５ａ，５ｂは、水素分離膜４の中央部側分離膜４ｃの全面を押圧する。一方、面圧段差部４ａよりも外周部側の水素分離膜４つまり外周部側分離膜４ｄはフリーとなる。
【００４１】
すなわち、この押圧により接触面圧が増加して、水素分離膜４のフリーの外周部側分離膜４ｄとの接続部には面圧段差部４ａが形成されていることから、面圧段差部４ａにおいては接触面圧が局部的に増圧（Ｐｍｘ）される。換言すれば、補強板２の周縁で接触面圧が極大となる。
【００４２】
このようにして、従来の水素分離膜モジュールのようなシール溶接が不要となる。また、シール溶接を伴わないので、水素分離膜４の異材と接する部分のバリア層３が無い部分での近傍における水素分離膜モジュール１０の膜脆化の発生を防止することができる。なお、水素分離膜４と接する補強板２の面全体にバリア層３を形成することができる。
【００４３】
また、シール溶接を行わずに、水素分離膜モジュール１０を製作するので、水素分離膜４の破損のときは、水素分離膜４のみを交換することができ、ベースプレート１、補強板３を再利用することができる。
【００４４】
［第２実施形態］
図４に、本発明に係る水素分離膜モジュールの製造方法の第２実施形態について、第３工程を示す。本実施の形態では、第１工程、第２工程は、第１実施形態と同様である。
【００４５】
第３工程では、図４の（３Ａ）、（３Ｂ）に示すように、接合治具５ａを、中央部接合治具５ａ１と、中央部接合治具５ａ１よりも外周部側に配置された周部接合治具５ａ２とに分割する。
【００４６】
そして、第３工程で、最初に図４の（３Ａ）に示すように、中央部接合治具５ａ１で、水素分離膜４と、第１の結合体１１の中央部側２ｃとを拡散接合する。
次いで、図４の（３Ｂ）に示すように、周部接合治具５ａ２で、水素分離膜４と、第１の結合体１１の外周部側２ｄとを拡散接合する。
【００４７】
第３工程で、中央部側２ｃと、外周部側２ｄとを、個別に最適面圧で設定でき、特に拡散接合部の外周部側のシール性を向上できる。
なお、第３Ａ工程での押圧力Ｐは、８〜１２ＭＰａの範囲が好適である。第３Ｂ工程での押圧力Ｐは、１５〜２０ＭＰａの範囲が好適である。
なおまた、第１実施形態に期待できる効果は、本第２実施形態も奏する。
【００４８】
［第３実施形態］
図５は、本発明に係る水素分離膜モジュールの第３実施形態について、第３工程を示す。本実施の形態では、第１工程、第２工程は、第１実施形態と同様である。
【００４９】
第３工程では、さらなる接合治具６を使用し、接合治具６と接合治具５との間に、外周部側７ａが中央部側７ｂよりも厚肉のシム部材７を挿入している。
シム部材７は、中央部側７ｂをエッチングにより外周部側７ａよりも５〜２０μｍ掘り下げて準備する。これにより、外周部側７ａが中央部側７ｂよりも厚肉のシム部材７が得られる。
【００５０】
接合治具５を、前記シム部材７を介して、接合治具６により押圧し、水素分離膜４と第１の結合体１１とを締付けて第２の拡散接合を行う。
第３Ａ工程での押圧力Ｐは、８〜１２ＭＰａの範囲が好適である。
【００５１】
このように、接合治具６と接合治具５との間に、シム部材７を挿入し、第２の拡散接合を行うようにするので、補強板２の周囲部に対応する外周部側７ａを、補強板２のメッシュ部に対応する中央部側７ｂよりも高い面圧で第１の結合体１１に圧着でき、拡散接合部のシール性を向上できる。
なお、第１実施形態に期待できる効果は、本第２実施形態も奏する。
【００５２】
以上、本発明の実施形態について述べたが、本発明は既述の実施の形態に限定されるものでなく、本発明の技術的思想に基づいて各種の変更及び変形が可能である。
【実施例】
【００５３】
次に、図６、図７を参照して、本発明に係る水素分離膜モジュールの製造方法について行った実施例の結果を説明する。
図６の実験装置を用い、前述の第１〜第３実施形態と同様の第１の結合体１１と、水素分離膜４を、接合治具５ａと、５ｂとの間に配置し、上側の加圧体６０ａと下側の加圧体６０ｂとで加圧した。
ここで、接合治具５ａは、その幅方向寸法を、第１の結合体１１の幅方向寸法よりも、ｇだけ大きく形成した。
【００５４】
そして、上側の加圧体６０ａと下側の加圧体５０ｂで、第１の結合体１１の上側で、はみ出して形成した水素分離膜４を、荷重Ｐにて押圧した。
【００５５】
以上の実験装置による水素分離膜４と第１の結合体１１との接触面圧の測定実測線図を、図７に接触面圧比ｓと中心２０からの距離ｘとの関係で示す。
図７から、明らかなように、接合治具５ａのはみ出し幅ｂが、Ｅ１→Ｅ５のように大きくなるに従い、接触面圧比ｓの増加が大きくなった。
すなわち、水素分離膜４と第１の結合体１１との接触面圧（接触面圧比ｓ）が、前記面圧段差部４ａでＰｍｘのように局部的に増圧されることが分かる。
シール性を確認したところ、ｇが２０ｍｍ以上で良好であった。
【００５６】
そして、補強板２（第１の結合体１１）の周囲において、その端部から、接合治具５ａの端部がはみ出すようにすることが好適であり、接合治具５ａのはみ出し幅の範囲としては、補強板２の幅方向寸法をｗ、補強板２の長手方向寸法ｌとして、補強板２の長手方向、及び幅方向とも、以下のような範囲で設定することが好適である。
接合治具のはみ出し幅ｇの範囲：
０．０２５×（ｗ＋ｌ）〜０．０６２５×（ｗ＋ｌ）
また、水素分離膜４のはみ出し寸法は、材端から少しでも大きければ十分な効果があり、５〜ｇｍｍが好適である。
【００５７】
なお、本実施例の設定諸元は、次の通りであった。
（１）治具
材質： グラファイト
表面粗さ： Ｒｙ１０μｍ以下
平坦度： ２０μｍ以下
（２）ベースプレート、補強板
材質： ステンレス鋼
補強板の開口率： ７０％
（３）接合工程（１）
温度： ６００〜７５０℃
平均接触面圧： ５ＭＰａ〜１５ＭＰａ
（４）接合工程（２）
温度： ７００〜７５０℃
平均接触面圧： １０ＭＰａ
なお、接合インサート層として、接合される部材間に、Ａｇ層を設けた。
【符号の説明】
【００５８】
１ ベースプレート
１ａ 溝
２ 補強板
３ バリア層
３ａ 平坦部
４ 水素分離膜
４ａ 外周端部
５ 枠体
５ａ１ 中央部接合治具
５ａ２ 周部接合治具
５ａ 上側の接合治具
５ｂ 下側の接合治具
１０ 水素分離膜モジュール
１１ 第１の結合体
【技術分野】
【０００１】
本発明は、水素分離膜モジュールの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
省エネルギー型分離技術として、近年、膜を用いて水素を分離する方法が注目されている。
【０００３】
このように膜を用いて水素を分離する方法には、水素分離膜モジュールを用いるものが知られている。
図８に、かかる水素分離膜モジュールの一実施の形態を示す。この水素分離膜モジュール８０は、水素のみを選択的に透過するＰｄ又はＰｄ合金などからなる水素分離膜８２を備えている。
【０００４】
ここで、水素分離膜８２は、薄肉化すると水素の透過性が向上する。しかしながら、水素分離膜８２を薄肉化すると原料側の改質ガスと透過側の水素ガスとの差圧により、水素分離膜８２が破損し易くなる。
かかる水素分離膜８２の破損を防止するために、補強板８６が設けられている。補強板８６は、ベースプレート（図示せず）上に設置されている。補強板８６は、図８では、一枚（単層）で描かれている。しかし、これを複数枚（複数層）で構成することもできる。補強板８６には、多数の孔８８が形成されており、水素を透過できるようになっている。
【０００５】
ここで、水素分離膜８２と補強板８６とが直接に接していると、水素分離膜モジュール８０の使用中に、補強板８６の成分が水素分離膜８２に拡散し、水素の透過性が低下する。
【０００６】
その対策として、水素分離膜８２と補強板８６との間に、バリア層８４を設けている。
バリア層８４を構成する材料としては、セラミックス、若しくはＡｌ、Ｓｉ，Ｚｒ、Ｔｉ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｙ、Ｈｆなどから選ばれる少なくとも１つの金属元素とＯ、Ｎ、Ｂ、Ｃから選ばれる少なくとも非金属元素との化合物などがある（特許文献１： 特開２００７−１９０４５５号公報）。
【０００７】
水素分離膜モジュール８０を作製するには、まず、水素分離膜８２を、バリア層８４を介して補強板８６に積層し、それらを拡散接合する。これによって、水素分離膜８２を備えた接合体とする。なお、この接合体は、図８で図示されている部分全体に相当する。
そして、図９に示すように、水素分離膜８２の四辺に沿って一致する枠状金属板(以下、枠板ともいう）９０を、接合体上に載置する。なお、枠板９０の水素分離膜８２と接する面にもバリア層８４と同様のバリア層９２が設けられている。
【０００８】
さらに、図９に示すように、このようにした接合体とベースプレート９４とに対し、シール溶接９６を行う。シール溶接９６は、接合体とベースプレート９４とを重ねた状態で、枠体９０、接合体、及びベースプレート９４の上方の四辺に沿って行い、これによって、水素が漏洩しない密封構造を備えた水素分離膜モジュール９８を構築する（特許文献２： 特開平８−２１５５５１号公報）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２００７−１９０４５５号公報
【特許文献２】特開平８−２１５５５１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
しかしながら、図９に示すようにシール溶接９６を行うと、溶融状態にある、溶接金属中にバリア層８４が溶け込み、これが欠陥となって水素分離膜モジュール９８の歩留まりが悪化する。そこで、バリア層８４の施工範囲を限定せねばならず、図９の領域Ｗのように、バリア層８４が無い部分を設けなければならない。このため、かかるバリア層８４が無い領域Ｗについては、水素分離膜８２の脆化の問題を解消できていなかった。
【００１１】
さらに、シール溶接９６を、入熱量の比較的小さいＹＡＧレーザー溶接で行っても、未だ、水素分離膜モジュール９８の熱変形や水素分離膜の熱的劣化発生の問題がある。
また、水素分離膜モジュール９８のベースプレート９４、補強板８６などの耐久性（５００００時間以上）に対し、水素分離膜８２の耐久性が極めて低い（数千時間）。このように、耐久性の格差が大きい状況であるにもかかわらず、周囲の溶接を行っているために、水素分離膜８２のみの交換を容易に行うことができなかった。
【００１２】
本発明はかかる課題に鑑み、水素分離膜のベースプレートとのシール溶接を不要としつつ、シール性を確実に保持して水素分離膜モジュールを得ることを可能とし、水素分離膜モジュールの熱変形や水素分離膜の熱的劣化の発生を防止し、かつ水素分離膜の破損の際は、水素分離膜のみを交換可能としてベースプレート、補強板の再利用を可能とした、水素分離膜モジュールの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明はかかる目的を達成するもので、水素分離膜モジュールの製造方法であって、補強板をベースプレート上に拡散接合により接合する第1工程と、補強板の上にバリア層をコーティングする第２工程と、ベースプレート上に拡散接合した補強板に対し、水素分離膜を、バリア層を介して拡散接合する第３工程とを実行し、第３工程で拡散接合を行う際、接合治具による面圧が、補強板の周縁で極大となるように制御することを特徴とする。
【００１４】
接合治具による面圧が、補強板の周縁で極大となるように制御するための形態としては、水素分離膜の周縁を補強板よりはみ出させる形態が好適である。
そして、補強板の周囲において、その端部から、接合治具の端部がはみ出すようにすることが好適であり、接合治具のはみ出し幅ｇの範囲としては、補強板の幅方向寸法をｗ、補強板の長手方向寸法ｌとして、補強板の長手方向、及び幅方向とも、以下のような範囲で設定することが好適である。
接合治具のはみ出し幅ｇの範囲：
０．０２５×（ｗ＋ｌ）〜０．０６２５×（ｗ＋ｌ）
【００１５】
また、接合治具による面圧が、補強板の周縁で極大となるように制御するための他の形態として、水素分離膜の周縁を補強板よりはみ出させる形態で、補強板のメッシュ部と、水素分離膜との間で拡散接合を行い、しかる後に補強板の周囲部と、水素分離膜との間で拡散接合を行うようにしてもよい。
またさらに、接合治具による面圧が、補強板の周縁で極大となるように制御するための他の形態として、シム部材を用いて、ベースプレート上に拡散接合した補強板と、水素分離膜とを拡散接合を行うようにしてもよい。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、従来の水素分離膜モジュールのようなシール溶接が不要としつつ、シール性を確実に保持して水素分離膜モジュールを得ることを可能とし、水素分離膜モジュールの熱変形や水素分離膜の熱的劣化の発生を防止し、かつ水素分離膜の破損の際は、水素分離膜のみを交換可能としてベースプレート、補強板の再利用を可能とし、かつ、補強板の面全体にバリア層を形成することができるようにした水素分離膜モジュールの製造方法が提供される。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本発明の第１〜第３実施形態に係る方法により製作した水素分離膜モジュールの分解斜視図である。
【図２】本発明の第１実施形態を説明するために、水素分離膜モジュールの製作過程を示す模式図であり、（１）は第１工程、（２）は第２工程、（３）は第３工程を示す。
【図３】前記第１実施形態の、（Ａ）は図１（３）のＸ部拡大図、（Ｂ）は面圧分布図である。
【図４】本発明の第２実施形態について、その第３工程を説明する模式図であり、（３Ａ）は第３工程の１、（３Ｂ）は第３工程の２を示す。
【図５】本発明の第３実施形態について、その第３工程を説明する模式図である。
【図６】本発明の実施例で用いた実験装置の概念図である。
【図７】本発明の実施例で得られた接触面圧の測定線図である。
【図８】従来技術にかかる水素分離膜モジュールの部分斜視模式図である。
【図９】従来技術にかかる水素分離膜モジュールのシール溶接部の拡大断面図である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
以下、本発明の実施形態を詳細に説明する。
図１は、本発明に係る水素分離膜モジュール製造方法によって製造される水素分離膜モジュールについて、その一実施の形態を説明する分解斜視図である。
【００１９】
図１に示すように、水素分離膜モジュール１０は、ベースプレート１と、補強板２と、水素分離膜４とを備えている。
【００２０】
補強板２は、金属多孔質板で構成されており、長方形状の水素透過孔が複数穿孔されている。この補強板２は、例えば、ステンレス鋼板（ＳＵＳ４３０）をエッチングによりメッシュ加工した後、メッキ処理し、所定の形状に裁断したものを用いることができる。水素透過孔の長径は、１０００μｍ〜２０００μｍが好ましく、短径は、１００μｍ〜５００μｍが好ましい。また、水素透過孔同士の間隔は、１０〜１００μｍが好ましい。なお、それぞれ厚さおよび開孔パターンの異なる金属製の多孔板を積層することによっても補強板２を構成することができる。図１の形態では、３枚の補強板２を備えている。
水素分離膜３は、複数の補強板２に接合されるので、その機械的強度が向上する。
【００２１】
水素分離膜４と接する補強板２の表面は、バリア層３で被覆されている。バリア層３は、内部材料成分が水素分離膜４へ拡散することを防止するための層である。かかるバリア層３としては、セラミックス、若しくはＡｌ、Ｓｉ，Ｚｒ、Ｔｉ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｙ、Ｈｆなどから選ばれる少なくとも１つの金属元素とＯ、Ｎ、Ｂ、Ｃから選ばれる少なくとも非金属元素との化合物を挙げることができる。
なお、バリア層３は、通常、補強板２の水素分離膜４と接する面にのみ施す。
【００２２】
バリア層３は、真空蒸着、スパッタ法、ＣＶＤ法などにより補強板２の表面上に形成することができる。なお、バリア層３と、補強板２との間にこれらの接合強度を向上させるための中間層を設けることもできる。このような中間層も真空蒸着、スパッタ法、ＣＶＤ法などにより補強板２上に形成することができる。このような中間層を設ける場合には、中間層を形成した後、該中間層の上に、バリア層３を、真空蒸着、スパッタ法、ＣＶＤ法などにより形成する。
【００２３】
なおまた、補強板２の補強板２同士が接するいずれか一方の面、及び補強板２とベースプレート１とが接する補強板２の面には、通常、接合インサート層が形成されている。また、水素分離膜４と接する補強板２に設けたバリア層３の上にも、通常、接合インサート層が形成される。
【００２４】
接合インサート層は、別名で接着層とも呼ばれ、Ａｇ，Ａｕ，Ｐｔ，Ｎｉ及びＣｕからなる群から選ばれるいずれかの金属層として形成することができる。
例えば、補強板２の材質がステレス鋼である場合、直接接合では炭素やクロムなどの元素が水素分離膜４中に拡散し、水素透過性能を低下させてしまうことを防ぐ、接合温度を低くすることができ熱膨張差に起因する発生応力を低減できるなどの作用を、接合インサート層に期待することができる。
また、補強板２同士の場合であっても、より低温でこれらを接合することができるという利点がある。
【００２５】
この接合インサート層は、補強板２の表面に、これらのいずれかの金属を真空蒸着、スパッタリング法、ＣＶＤ法などの乾式コーティング法又は電気メッキ、無電解メッキなどの湿式コーティング法によりコーティングすることによって形成することができる。
すなわち、図１の形態であれば、バリア層３を真空蒸着、スパッタ法、ＣＶＤ法などにより形成した後、以上のいずれかの方法により、バリア層３の上に接合インサート層を形成することができる。
なお、第１〜第３実施形態では、このような接合インサート層を設けている。しかし、これらの説明においては、接合インサート層を設ける工程の詳細については、省略している。
【００２６】
水素分離膜４は、従来周知の水素透過性の金属箔からなるものであればよく、例えば、Ｐｄ−Ａｇ合金、Ｐｄ−希土類元素合金を用いることができる。またＰｄを含む合金に限られず、Ｎｂ合金系や、Ｚｉ３６Ｎｉ６４アモルファス合金など、水素透過性能を有するものより適宜選択することもできる。水素分離膜の膜厚としては３０μｍ以下のものを使用することが好ましい。
【００２７】
ベースプレート1は、平板状の金属板の上面に、長手方向に複数の平行な溝１ａを加工したものである。
これらの溝１ａは、長手方向の両端部で幅方向の溝によって相互に連通される（図示省略）。この各溝１ａによって精製ガス回収路を形成している。
最下部に設置された前記ベースプレート１は、ステンレス鋼が用いられている。
【００２８】
水素分離モジュールの大きさとしては、使用される設置場所により適宜設計することができるが、例えば、幅２０〜６０ｍｍ、長さ１００〜１０００ｍｍが好ましく、幅４０ｍｍ、長さ４００ｍｍがより好ましい。また、水素分離膜モジュールへ供給される混合ガスの温度は、例えば３００〜７００℃であり、その圧力は例えば、０．５〜２ＭＰａである。なお、透過側の圧力は、例えば−０．０１〜０．１ＭＰａである。
【００２９】
本発明の第１〜第３実施形態では、最下部に設置されたベースプレート１上に、補強板２を第１の拡散接合により接合する。そして、水素分離膜４と接する補強板２の表面にバリア層３、そしてバリア層３の上に接合インサート層を施工する。その後、このようにして形成したバリア層３に、接合インサート層を介して水素分離膜４を第２の拡散接合により接合する。これによって、水素分離膜モジュール１０を作製している。
【００３０】
なお、図１の形態では、ベースプレート１の表側のみに、溝１ａを加工している。しかし、溝１ａを裏側にも設け、そして裏側にも同様のモジュール構造を設け、表裏に水素分離膜４を持つ水素分離膜モジュールとすることができる。または、ベースプレート１を背中合わせに貼りつけ、表裏に水素分離膜４を持つ同様の水素分離膜モジュールとすることができる。
【００３１】
なお、拡散接合とは、材料同士を融点以下の所定温度（接合インサート材によって異なる）まで熱し加圧することにより、材料同士の接合面に存在する原子の拡散を利用して、固体のまま接合させる方法をいう。
なおまた、従来必要であった、枠体９０（図９）は、溶接が不要となるので省略することができる。
【００３２】
［第１実施形態］
図２は本発明に係る水素分離膜モジュールの製造方法の第１実施形態を示し、各構成部材を断面で示している。（１）は第１工程、（２）は第２工程、（３）は第３工程を示す。
また、図３は、本第１実施形態の、（Ａ）は図１（３）のＸ部拡大図、（Ｂ）は面圧分布図である。
【００３３】
図２の（１）に示すように、ベースプレート１の表側には、複数の溝１ａが図１のＡ方向に設けられている。
まず、このベースプレート１の表側の溝１ａに少なくとも１枚（この例では１枚）の補強板２が、押圧力Ｐにて、第１の拡散接合により接合される。なお、加圧は、図示しない接合治具を介して、加圧体により加圧することにより行う。
本第１実施形態を含め、本発明の各実施形態では、拡散接合を行う際、このように接合治具を用いた工程を実行する。接合治具は、水素製造膜モジュールを構成する要素と付着を起こさない材質で構成する。例えば、グラファイトが好適である。
【００３４】
そして、補強板２の周囲において、その端部から、接合治具の端部がはみ出すようにすることが好適であり、接合治具のはみ出し幅の範囲としては、補強板２の幅方向寸法をｗ、補強板２の長手方向寸法ｌとして、補強板２の長手方向、及び幅方向とも、以下のような範囲で設定することが好適である。
接合治具のはみ出し幅の範囲：
０．０２５×（ｗ＋ｌ）〜０．０６２５×（ｗ＋ｌ）
第１工程での押圧力Ｐは、５〜１５ＭＰａの範囲が好適である。
【００３５】
次に、第２工程では、図２の（２）に示すように、ベースプレート１上の補強板２の上面をバリア層３で被覆する。これにより第１の結合体１１を作製する。
【００３６】
このバリア層３は、前述のようにセラミックス、若しくはＡｌ、Ｓｉ，Ｚｒ、Ｔｉ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｙ、Ｈｆなどから選ばれる少なくとも１つの金属元素とＯ、Ｎ、Ｂ、Ｃから選ばれる少なくとも非金属元素との化合物で構成することが好適である。
【００３７】
次に、第３工程では、図２の（３）に示すように、第１の結合体１１と、水素分離膜４との第２の拡散接合を行う。
すなわち、下側の接合治具５ｂと上側の接合治具５ａとの間に、前記第１の結合体１１の上側に水素分離膜４を配置し、上側及び下側から圧力Ｐにより加圧して、水素分離膜４を第１の結合体１１に、拡散接合により接合する。
【００３８】
図３は、第１実施形態における、第３工程をさらに詳細に示す。
図３（Ａ）のように、水素分離膜４の幅方向寸法ｃは、第１の結合体１１の幅方向寸法ｄより、はみ出す（図中ｂ）ように設定する。なお、図２、図３は、一方向からの断面を示している。水素分離膜４は、その全周囲で補強板からはみ出すように設定する。
【００３９】
この第３工程では、このように補強板２から水素分離膜４をはみ出すように設定し、押圧力Ｐにより加圧して、水素分離膜４を第１の結合体１１に拡散接合により接合する。
第３工程での押圧力Ｐは、８〜１２ＭＰａの範囲が好適である。
【００４０】
第２の拡散接合時には、図３（Ａ）のように、水素分離膜４の外周端部に面圧段差部４ａが形成される。
水素分離膜４と第１の結合体１１との第２の拡散接合時には、接合治具５ａ，５ｂは、水素分離膜４の中央部側分離膜４ｃの全面を押圧する。一方、面圧段差部４ａよりも外周部側の水素分離膜４つまり外周部側分離膜４ｄはフリーとなる。
【００４１】
すなわち、この押圧により接触面圧が増加して、水素分離膜４のフリーの外周部側分離膜４ｄとの接続部には面圧段差部４ａが形成されていることから、面圧段差部４ａにおいては接触面圧が局部的に増圧（Ｐｍｘ）される。換言すれば、補強板２の周縁で接触面圧が極大となる。
【００４２】
このようにして、従来の水素分離膜モジュールのようなシール溶接が不要となる。また、シール溶接を伴わないので、水素分離膜４の異材と接する部分のバリア層３が無い部分での近傍における水素分離膜モジュール１０の膜脆化の発生を防止することができる。なお、水素分離膜４と接する補強板２の面全体にバリア層３を形成することができる。
【００４３】
また、シール溶接を行わずに、水素分離膜モジュール１０を製作するので、水素分離膜４の破損のときは、水素分離膜４のみを交換することができ、ベースプレート１、補強板３を再利用することができる。
【００４４】
［第２実施形態］
図４に、本発明に係る水素分離膜モジュールの製造方法の第２実施形態について、第３工程を示す。本実施の形態では、第１工程、第２工程は、第１実施形態と同様である。
【００４５】
第３工程では、図４の（３Ａ）、（３Ｂ）に示すように、接合治具５ａを、中央部接合治具５ａ１と、中央部接合治具５ａ１よりも外周部側に配置された周部接合治具５ａ２とに分割する。
【００４６】
そして、第３工程で、最初に図４の（３Ａ）に示すように、中央部接合治具５ａ１で、水素分離膜４と、第１の結合体１１の中央部側２ｃとを拡散接合する。
次いで、図４の（３Ｂ）に示すように、周部接合治具５ａ２で、水素分離膜４と、第１の結合体１１の外周部側２ｄとを拡散接合する。
【００４７】
第３工程で、中央部側２ｃと、外周部側２ｄとを、個別に最適面圧で設定でき、特に拡散接合部の外周部側のシール性を向上できる。
なお、第３Ａ工程での押圧力Ｐは、８〜１２ＭＰａの範囲が好適である。第３Ｂ工程での押圧力Ｐは、１５〜２０ＭＰａの範囲が好適である。
なおまた、第１実施形態に期待できる効果は、本第２実施形態も奏する。
【００４８】
［第３実施形態］
図５は、本発明に係る水素分離膜モジュールの第３実施形態について、第３工程を示す。本実施の形態では、第１工程、第２工程は、第１実施形態と同様である。
【００４９】
第３工程では、さらなる接合治具６を使用し、接合治具６と接合治具５との間に、外周部側７ａが中央部側７ｂよりも厚肉のシム部材７を挿入している。
シム部材７は、中央部側７ｂをエッチングにより外周部側７ａよりも５〜２０μｍ掘り下げて準備する。これにより、外周部側７ａが中央部側７ｂよりも厚肉のシム部材７が得られる。
【００５０】
接合治具５を、前記シム部材７を介して、接合治具６により押圧し、水素分離膜４と第１の結合体１１とを締付けて第２の拡散接合を行う。
第３Ａ工程での押圧力Ｐは、８〜１２ＭＰａの範囲が好適である。
【００５１】
このように、接合治具６と接合治具５との間に、シム部材７を挿入し、第２の拡散接合を行うようにするので、補強板２の周囲部に対応する外周部側７ａを、補強板２のメッシュ部に対応する中央部側７ｂよりも高い面圧で第１の結合体１１に圧着でき、拡散接合部のシール性を向上できる。
なお、第１実施形態に期待できる効果は、本第２実施形態も奏する。
【００５２】
以上、本発明の実施形態について述べたが、本発明は既述の実施の形態に限定されるものでなく、本発明の技術的思想に基づいて各種の変更及び変形が可能である。
【実施例】
【００５３】
次に、図６、図７を参照して、本発明に係る水素分離膜モジュールの製造方法について行った実施例の結果を説明する。
図６の実験装置を用い、前述の第１〜第３実施形態と同様の第１の結合体１１と、水素分離膜４を、接合治具５ａと、５ｂとの間に配置し、上側の加圧体６０ａと下側の加圧体６０ｂとで加圧した。
ここで、接合治具５ａは、その幅方向寸法を、第１の結合体１１の幅方向寸法よりも、ｇだけ大きく形成した。
【００５４】
そして、上側の加圧体６０ａと下側の加圧体５０ｂで、第１の結合体１１の上側で、はみ出して形成した水素分離膜４を、荷重Ｐにて押圧した。
【００５５】
以上の実験装置による水素分離膜４と第１の結合体１１との接触面圧の測定実測線図を、図７に接触面圧比ｓと中心２０からの距離ｘとの関係で示す。
図７から、明らかなように、接合治具５ａのはみ出し幅ｂが、Ｅ１→Ｅ５のように大きくなるに従い、接触面圧比ｓの増加が大きくなった。
すなわち、水素分離膜４と第１の結合体１１との接触面圧（接触面圧比ｓ）が、前記面圧段差部４ａでＰｍｘのように局部的に増圧されることが分かる。
シール性を確認したところ、ｇが２０ｍｍ以上で良好であった。
【００５６】
そして、補強板２（第１の結合体１１）の周囲において、その端部から、接合治具５ａの端部がはみ出すようにすることが好適であり、接合治具５ａのはみ出し幅の範囲としては、補強板２の幅方向寸法をｗ、補強板２の長手方向寸法ｌとして、補強板２の長手方向、及び幅方向とも、以下のような範囲で設定することが好適である。
接合治具のはみ出し幅ｇの範囲：
０．０２５×（ｗ＋ｌ）〜０．０６２５×（ｗ＋ｌ）
また、水素分離膜４のはみ出し寸法は、材端から少しでも大きければ十分な効果があり、５〜ｇｍｍが好適である。
【００５７】
なお、本実施例の設定諸元は、次の通りであった。
（１）治具
材質： グラファイト
表面粗さ： Ｒｙ１０μｍ以下
平坦度： ２０μｍ以下
（２）ベースプレート、補強板
材質： ステンレス鋼
補強板の開口率： ７０％
（３）接合工程（１）
温度： ６００〜７５０℃
平均接触面圧： ５ＭＰａ〜１５ＭＰａ
（４）接合工程（２）
温度： ７００〜７５０℃
平均接触面圧： １０ＭＰａ
なお、接合インサート層として、接合される部材間に、Ａｇ層を設けた。
【符号の説明】
【００５８】
１ ベースプレート
１ａ 溝
２ 補強板
３ バリア層
３ａ 平坦部
４ 水素分離膜
４ａ 外周端部
５ 枠体
５ａ１ 中央部接合治具
５ａ２ 周部接合治具
５ａ 上側の接合治具
５ｂ 下側の接合治具
１０ 水素分離膜モジュール
１１ 第１の結合体
【特許請求の範囲】
【請求項１】
補強板をベースプレート上に拡散接合により接合する第1工程と、上記補強板の上にバリア層をコーティングする第２工程と、上記ベースプレート上に拡散接合した上記補強板に対し、水素分離膜を、上記バリア層を介して拡散接合する第３工程とを実行し、第３工程で拡散接合を行う際、接合治具による面圧が、上記補強板の周縁で極大となるように制御することを特徴とする水素分離膜モジュールの製造方法。
【請求項２】
上記接合治具による面圧が、上記補強板の周縁で極大となるように制御するために、上記水素分離膜の周縁を上記補強板よりはみ出させるようにした請求項１の水素分離膜モジュールの製造方法。
【請求項３】
上記補強板の周囲において、その端部から、上記接合治具の端部をはみ出させ、上記補強板の幅方向寸法をｗ、上記補強板の長手方向寸法ｌとして、上記補強板の長手方向、及び幅方向において、上記接合治具のはみ出し幅を以下の範囲：
０．０２５×（ｗ＋ｌ）〜０．０６２５×（ｗ＋ｌ）
に設定してなる請求項２の水素分離膜モジュールの製造方法。
【請求項４】
上記補強板のメッシュ部と、上記水素分離膜との間で拡散接合を行い、しかる後に上記補強板の周囲部と、上記水素分離膜との間で拡散接合を行う請求項２の水素分離膜モジュールの製造方法。
【請求項５】
上記接合治具に加えて、追加の接合治具を用い、両接合治具の間に、上記補強板の周囲部に対応する外周部側が上記補強板のメッシュ部に対応する中央部側よりも厚肉のシム部材シム部材を用い、ベースプレート上に拡散接合した補強板と、水素分離膜とを拡散接合を行うようにした請求項２の水素分離膜モジュールの製造方法。
【請求項１】
補強板をベースプレート上に拡散接合により接合する第1工程と、上記補強板の上にバリア層をコーティングする第２工程と、上記ベースプレート上に拡散接合した上記補強板に対し、水素分離膜を、上記バリア層を介して拡散接合する第３工程とを実行し、第３工程で拡散接合を行う際、接合治具による面圧が、上記補強板の周縁で極大となるように制御することを特徴とする水素分離膜モジュールの製造方法。
【請求項２】
上記接合治具による面圧が、上記補強板の周縁で極大となるように制御するために、上記水素分離膜の周縁を上記補強板よりはみ出させるようにした請求項１の水素分離膜モジュールの製造方法。
【請求項３】
上記補強板の周囲において、その端部から、上記接合治具の端部をはみ出させ、上記補強板の幅方向寸法をｗ、上記補強板の長手方向寸法ｌとして、上記補強板の長手方向、及び幅方向において、上記接合治具のはみ出し幅を以下の範囲：
０．０２５×（ｗ＋ｌ）〜０．０６２５×（ｗ＋ｌ）
に設定してなる請求項２の水素分離膜モジュールの製造方法。
【請求項４】
上記補強板のメッシュ部と、上記水素分離膜との間で拡散接合を行い、しかる後に上記補強板の周囲部と、上記水素分離膜との間で拡散接合を行う請求項２の水素分離膜モジュールの製造方法。
【請求項５】
上記接合治具に加えて、追加の接合治具を用い、両接合治具の間に、上記補強板の周囲部に対応する外周部側が上記補強板のメッシュ部に対応する中央部側よりも厚肉のシム部材シム部材を用い、ベースプレート上に拡散接合した補強板と、水素分離膜とを拡散接合を行うようにした請求項２の水素分離膜モジュールの製造方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【公開番号】特開２０１２−１２５６７８（Ｐ２０１２−１２５６７８Ａ）
【公開日】平成２４年７月５日（２０１２．７．５）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１０−２７７９９８（Ｐ２０１０−２７７９９８）
【出願日】平成２２年１２月１４日（２０１０．１２．１４）
【出願人】（０００００６２０８）三菱重工業株式会社 (10,378)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２４年７月５日（２０１２．７．５）
【国際特許分類】
【出願日】平成２２年１２月１４日（２０１０．１２．１４）
【出願人】（０００００６２０８）三菱重工業株式会社 (10,378)
【Ｆターム（参考）】
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