説明

タリウム−201放射性同位元素残留液からタリウム−203同位元素を回収する回収方法

【課題】 化学沈殿法とイオン交換法で、タリウム-203のメッキ残留液やタリウム-201化学液の残留液を分離精製してタリウム-203同位元素を回収し、精製されると、溶液の状態で、タリウム-201の生産製造に供し、また、固態タリウム-203酸化タリウムの形態で、タリウム-201の生産製造に供し、回収されるタリウム-203同位元素の回収回数が20回以上で、生産したタリウム-201同位元素は、核医学診断のシングルフォトンエミッションCT脳循環測定(SPECT)薬に応用することができるタリウム-201放射性同位元素残留液からタリウム-203同位元素を回収する回収方法を提供する。
【解決手段】 タリウム-203を原料として、サイクロトロンでプロトンビームで照射した後、化学分離精製によりタリウム-201放射性同位元素を生産した後の残留液からタリウム-203を回収し、精製して再使用する方法である。

【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、タリウム-201放射性同位元素残留液からタリウム-203同位元素を回収する回収方法に関し、特に、タリウム-203ターゲット材料メッキ液の残留液やタリウム-201化学液の残留液からタリウム-203同位元素を回収し、回収率が98%以上で、メッキ液と固体酸化タリウムとされて、医学に応用できるタリウム-201同位元素を生産する方法に関する。
【背景技術】
【0002】
一般の従来のものは、例えば、中華民国專利公報公告第291440号の「ジチオール琥珀ガリウム腫瘍イメージング剤」は、放射性同位元素ガリウム-67でジチオール琥珀酸塩をマークするジチオール琥珀ガリウム-67化合物であり、放射性塩素化ガリウム-67とジチオール琥珀酸塩とを反応させることにより取得し、また、腫瘍定位イメージングに利用される。しかしながら、放射性同位元素の溶出が容易ではなく、価額が高く、前記の問題を解決するため、今において、様々の、放射性同位元素の生産コストの低減を目標とする、放射性同位元素を回収し、精製して再使用の研究が行われている。
【特許文献1】中華民国專利公報公告第291440号
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【0003】
本発明の主な目的は、高純度と高回収率を有するタリウム-201放射性同位元素残留液からタリウム-203同位元素を回収する回収方法を提供する。
【課題を解決するための手段】
【0004】
本発明は、化学沈澱法により、タリウム-203ターゲット材料メッキ液の残留液やタリウム-201化学液の残留液から、大量なタリウム-203を沈澱生成し、フィルタを通して洗浄された後、タリウム-203が含有される沈澱物を形成し、そして、当該タリウム-203が含有される沈澱物を、収集と水洗いしてから、当該タリウム-203が含有される沈澱物を溶解し、イオン交換樹脂でより精細的に分離精製し、タリウム-203同位元素が形成され、また、硫酸で溶解してターゲット材料メッキ液に調製し、或いは、電気マッフル炉で900℃まで加熱して、酸化タリウム-203固体にし、そして、蓄蔵する、タリウム-201放射性同位元素残留液からタリウム-203同位元素を回収する回収方法である。本発明のタリウム-201放射性同位元素残留液からタリウム-203同位元素を回収する回収方法は、回収率が98%以上であり、また、化学沈殿法とイオン交換法を利用するため、化学の流れの簡素化や便利、高純度及び高回収率等の利点が得られ、半自動化や自動化に合わせて、回収の便利性や繰り返り性が向上され、時間の短縮や人力の節約が実現される。
【発明を実施するための最良の形態】
【0005】
図1は、本発明のタリウム-201放射性同位元素残留液からタリウム-203同位元素を回収する回収方法の製造流れ図である。図のように、タリウム-203ターゲット材料メッキ液の残留液11に対して、イオン交換2して有機溶剤を除去し、交換後、硫酸で、当該タリウム-203ターゲット材料メッキ液の残留液11に対して、溶出して3、タリウム-203が含有される溶液を形成し、そして、水酸化ナトリウム(NaOH)溶液を添加して当該タリウム-203が含有される溶液に対して、pH値を調整し4、pH値≧12のタリウム-203が含有される溶液を形成し、また、硫化物溶液で、当該pH値≧12のタリウム-203が含有される溶液に対して沈澱させ5、硫化第一タリウムの黒い沈澱物が含有される溶液を生成し、当該硫化第一タリウムの黒い沈澱物が含有される溶液に対して、ろ過槽でフィルタして6、沈澱物と回収液に分離し、そして、水酸化ナトリウム溶液で当該沈澱物に対して水洗いし7、タリウム-203同位元素が形成され8、そして、電気マッフル炉で900℃まで加熱して、固体酸化タリウムにし、或いは、硫酸で溶解してターゲット材料メッキ液に調製し、回収率が98%以上である。
【0006】
また、本発明は、タリウム201化学液の残留液12に対して、水酸化ナトリウム溶液でpH値を調整して4、pH値≧12のタリウム-201が含有される溶液が形成され、硫化物溶液を添加して当該pH値≧12のタリウム-201が含有される溶液に対して沈澱させ5、硫化第一タリウムの黒い沈澱物が含有される溶液を生成し、当該硫化第一タリウムの黒い沈澱物が含有される溶液に対して、ろ過槽でフィルタして6、沈澱物と回収液に分離し、そして、水酸化ナトリウム溶液で当該沈澱物に対して水洗いし7、タリウム-203同位元素が形成され8、そして、電気マッフル炉で900℃まで加熱して、固体酸化タリウムにし、或いは、硫酸で溶解してターゲット材料メッキ液に調製し、回収率が98%以上である、タリウム-201放射性同位元素残留液からタリウム-203同位元素を回収する回収方法を提供する。
【0007】
以下、複数のより良い実施例を挙げて、本発明について、詳しく説明する。
【実施例1】
【0008】
タリウム-203ターゲット材料メッキ液の残留液からタリウム-203同位元素の回収
【0009】
表1は、本発明のメッキ液の残留液からタリウム-203同位元素を回収する結果表である。表のように、タリウム-203ターゲット材料メッキ液は、硫酸タリウムと有機溶剤とが含有され、メッキして、タリウム203の含量が1克以下になると、タリウム-203ターゲット材料メッキ液の残留液11になる。
【表1】

本発明に係わるメッキ液の残留液からタリウム-203同位元素を回収する結果表
【0010】
当該タリウム-203ターゲット材料メッキ液の残留液11に対して、1cmФx10cmLの陽イオンH2SO4Form交換樹脂イオン交換管と、流速が2ml/minである日本ATTO会社SJ-1211H型ペリスタチューブポンプでイオン交換して2、有機物溶剤を除去し、タリウム-203が先に吸着する。交換完成後、4N硫酸でタリウム-203に対して溶出して3、タリウム-203が含有される溶液が形成され、当該タリウム-203が含有される溶液に対して、水酸化ナトリウム溶液でpH値を調整して4、pH値≧12のタリウム-203が含有される溶液が形成され、pH値を調整する4範囲は、12無いし13.5であり、回収率が、少なくとも97%以上である。更に、飽和硫化物溶液を添加して沈澱させ5、完全に沈澱した後、1時間に放置して、硫化第一タリウムの黒い沈澱物が含有される溶液を生成し、そして、半自動化真空フィルタシステムに搬入し、ろ過槽が、米国KIMAX会社の漏斗型ろ過槽を使用し、ろ葉が、精細型で、4〜5.5mmの孔径であり、そして、フィルタを開始して6、沈澱物と回収液に分離し、当該回収液を廃棄物箱に収納し、当該回収液の回収回数が少なくとも20回以上である。水酸化ナトリウム溶液と蒸留水で、当該沈澱物とろ過槽の周辺に対して水洗いして7、タリウム-203同位元素が形成され8、当該ろ過液を収集回収し、最後に、当該タリウム-203同位元素8に対して、電気マッフル炉で900℃まで加熱して、固体酸化タリウムになり、或いは、硫酸で溶解して、脱酸蒸発と蒸発乾燥によりターゲット材料メッキ液を形成し、回収率が98%以上であり、また、蓄蔵することが容易である。
【実施例2】
【0011】
タリウム-201化学液の残留液からタリウム-203同位元素の回収
【0012】
表2は、本発明の化学液の残留液からタリウム-203同位元素を回収する結果表である。表のように、塩化第一タリウム(201TlCl)を生産する時の照射量に応じて、タリウム-203同位元素を銀シートターゲット材料の上にメッキし、サイクロトロンを介して照射し、減衰してから取り出し、濃硝酸で溶解し、硝酸鉄と濃水酸化アンモニウムとを共沈分離し、分離された廃棄液が、タリウム-201化学分離液の残留液12(含有される高価値の濃縮タリウム-203同位元素の重量が、ターゲット材料にメッキされた含量と約同じである)になる。当該タリウム-201化学分離液の残留液12を3乃至4ヶ月に放置して、放射性が枯渇してから、再回収を行う。
【表2】

本発明に係わる化学液の残留液からタリウム-203同位元素を回収する結果表
【0013】
当該タリウム-201化学分離液の残留液12に対して、水酸化ナトリウム溶液でpH値を調整して4、pH値≧12のタリウム-203が含有される溶液が形成され、当該pH値4の調整範囲が12乃至13.5であり、回収率が少なくとも可達97%以上である。更に、飽和硫化物溶液を添加して沈澱させ5、完全に沈澱した後、1時間に放置して、硫化第一タリウムの黒い沈澱物が含有される溶液を生成し、そして、半自動化抽真空フィルタシステムに搬入し、ろ過槽が、米国KIMAX会社の漏斗型ろ過槽を使用し、ろ葉が、精細型で、4〜5.5mmの孔径であり、そして、フィルタを開始し6、沈澱物と回収液に分離し、当該回収液を廃棄物箱に収納し、当該回収液の回収回数が少なくとも20回以上である。水酸化ナトリウム溶液と蒸留水で、当該沈澱物とろ過槽の周辺に対して水洗いして7、タリウム-203同位元素が形成され8、当該ろ過液を収集回収し、最後に、当該タリウム-203同位元素8に対して、電気マッフル炉で900℃まで加熱して、固体酸化タリウムになり、或いは、硫酸で溶解して、脱酸蒸発と蒸発乾燥によりターゲット材料メッキ液を形成し、回収率が98%以上であり、また、蓄蔵することが容易である。
【実施例3】
【0014】
実施例1と実施例2で回収したタリウム-203ターゲット材料メッキ液の応用
【0015】
実施例1と実施例2で回収したタリウム-203ターゲット材料メッキ液を、メッキ槽に入れ込みで、当該タリウム-203ターゲット材料メッキ液を、銅底銀面であるサイクロトロンの照射ターゲット上にメッキし、当該サイクロトロン照射ターゲットをサイクロトロン照射ステージへ運搬して、29MeV、200μAのプロトンで照射し、1500μAhまで累積すると、当該サイクロトロン照射ターゲットを、鉛室へ運搬して化学分離精製し、核反応によって、鉛-201同位元素が生成され、当該鉛-201同位元素を32時間に放置した後、生成したタリウム-201を、鉛-201溶液から分離精製し、これにより、高純度且つ高品質な医学用のタリウム-201同位元素が得られ、品質管理分析により、核医学製薬の品質を有することが分かり、タリウム-201塩化第一タリウム注射液を調製し、シングルフォトンCTイメージング用や心筋診断用の薬として使用されることができる。
【実施例4】
【0016】
実施例1と実施例2で回収した固体タリウム-203酸化タリウムの応用
【0017】
実施例1と実施例2で回収した固体タリウム-203酸化タリウムを、硫酸で溶解してタリウム-203メッキ液に調製し、そして、メッキ槽に入れ込んで、当該タリウム-203メッキ液を、銅底銀面であるサイクロトロンの照射ターゲット上にメッキし、当該サイクロトロン照射ターゲットをサイクロトロン照射ステージへ運搬して、29MeV、200μAのプロトンで照射し、1500μAhまで累積すると、当該サイクロトロン照射ターゲットを、鉛室へ運搬して化学分離精製し、核反応によって、鉛-201同位元素が生成され、当該鉛-201同位元素を32時間を放置した後、生成したタリウム-201を、鉛-201溶液から分離精製し、高純度且つ高品質な医学用のタリウム-201同位元素が得られ、品質管理分析により、核医学製薬の品質を有することが分かり、タリウム-201塩化第一タリウム注射液を調製して、シングルフォトンCTイメージング用や心筋診断用の薬として使用されることができる。
【0018】
本発明のタリウム-201放射性同位元素残留液からタリウム-203同位元素を回収する回収方法は、回収率が98%以上であり、また、化学沈殿法とイオン交換法を利用するため、化学の流れの簡素化や便利、高純度及び高回収率等の利点が得られ、半自動化や自動化に合わせて、回収の便利性や繰り返り性が向上され、時間の短縮や人力の節約が実現される。
【0019】
以上の説明は、ただ、本発明のより良い実施例であり、本発明の特許請求の範囲は、其れによって制限されず、また、本発明の特許請求の範囲と明細書の内容に従って、等価の変更や修正は、全てが本発明の特許請求の範囲に含まれる。
【0020】
表3は、本発明に係わるメッキ液の残留液から回収して作製した原料の検定表である。
【表3】

【0021】
表4は、本発明に係わるメッキ液の残留液から回収して作製した注射剤完成品の検定表である。
【表4】

【0022】
表5は、本発明に係わる化学液の残留液から回収して作製した原料の検定表である。
【表5】

【0023】
表6は、本発明に係わる化学液の残留液から回収して作製した注射剤完成品の検定表である。
【表6】

【図面の簡単な説明】
【0024】
【図1】本発明に係わるタリウム-201放射性同位元素残留液からタリウム-203同位元素を回収する回収方法の製造流れ図である。
【符号の説明】
【0025】
ステップ11:タリウム-203ターゲット材料メッキ液の残留液
ステップ12:タリウム-201化学液の残留液
ステップ2:イオン交換
ステップ3:溶出
ステップ4:pH値調整
ステップ5:沈澱
ステップ6:フィルタ
ステップ7:水洗い
ステップ8:タリウム-203同位元素

【特許請求の範囲】
【請求項1】
(a)タリウム-203ターゲット材料メッキ液の残留液に対して、イオン交換し、
(b)硫酸で当該タリウム-203ターゲット材料メッキ液の残留液に対して溶出して、タリウム-203が含有される溶液が形成され、
(c)当該タリウム-203が含有される溶液に対して、水酸化ナトリウム(NaOH)溶液でpH値を調整して、pH値≧12のタリウム-203が含有される溶液が形成され、
(d)硫化物溶液で当該pH値≧12のタリウム-203が含有される溶液に対して沈澱させ、硫化第一タリウムの黒い沈澱物が含有される溶液が形成され、
(e)当該硫化第一タリウムの黒い沈澱物が含有される溶液に対して、ろ過槽でフィルタして、沈澱物と回収液とが形成され、
(f)水酸化ナトリウム溶液で、当該沈澱物に対して水洗いして、タリウム-203同位元素が形成される、
ことを特徴とするタリウム-201放射性同位元素残留液からタリウム-203同位元素を回収する回収方法。
【請求項2】
当該タリウム-203同位元素が固体酸化タリウムである、ことを特徴とする請求項1に記載のタリウム-201放射性同位元素残留液からタリウム-203同位元素を回収する回収方法。
【請求項3】
当該酸化タリウム固体の加熱温度が900℃である、ことを特徴とする請求項2に記載のタリウム-201放射性同位元素残留液からタリウム-203同位元素を回収する回収方法。
【請求項4】
当該タリウム-203同位元素がターゲット材料メッキ液である、ことを特徴とする請求項1に記載のタリウム-201放射性同位元素残留液からタリウム-203同位元素を回収する回収方法。
【請求項5】
当該ターゲット材料メッキ液の溶解溶液が硫酸である、ことを特徴とする請求項4に記載のタリウム-201放射性同位元素残留液からタリウム-203同位元素を回収する回収方法。
【請求項6】
当該ターゲット材料メッキ液の製造方法が脱酸蒸発と蒸発乾燥である、ことを特徴とする請求項4に記載のタリウム-201放射性同位元素残留液からタリウム-203同位元素を回収する回収方法。
【請求項7】
当該タリウム-203同位元素の回収率が少なくとも98%以上である、ことを特徴とする請求項1に記載のタリウム-201放射性同位元素残留液からタリウム-203同位元素を回収する回収方法。
【請求項8】
当該タリウム-203同位元素が核医学薬塩化第一タリウム(タリウム-201)注射剤の原料である、ことを特徴とする請求項1に記載のタリウム-201放射性同位元素残留液からタリウム-203同位元素を回収する回収方法。
【請求項9】
当該核医学薬塩化第一タリウム注射剤の照射器がサイクロトロンである、ことを特徴とする請求項8に記載のタリウム-201放射性同位元素残留液からタリウム-203同位元素を回収する回収方法。
【請求項10】
当該pH値を調整するpH値範囲が12乃至13.5であり、また、回収率が少なくとも97%以上である、ことを特徴とする請求項1に記載のタリウム-201放射性同位元素残留液からタリウム-203同位元素を回収する回収方法。
【請求項11】
当該回収液の回収回数が少なくとも20回以上である、ことを特徴とする請求項1に記載のタリウム-201放射性同位元素残留液からタリウム-203同位元素を回収する回収方法。
【請求項12】
(a)タリウム-201化学液の残留液に対して、水酸化ナトリウム溶液でpH値を調整して、pH値≧12のタリウム-201が含有される溶液が形成され、
(b)硫化物溶液で、当該pH値≧12のタリウム-201が含有される溶液に対して沈澱させ、硫化第一タリウムの黒い沈澱物が含有される溶液が形成され、
(c)当該硫化第一タリウムの黒い沈澱物が含有される溶液に対して、ろ過槽でフィルタして、沈澱物と回収液とが形成され、
(d)水酸化ナトリウム溶液で、当該沈澱物に対して水洗いして、タリウム-203同位元素が形成される、
ことを特徴とするタリウム-201放射性同位元素残留液からタリウム-203同位元素を回収する回収方法。
【請求項13】
当該タリウム-203同位元素が固体酸化タリウムである、ことを特徴とする請求項12に記載のタリウム-201放射性同位元素残留液からタリウム-203同位元素を回収する回収方法。
【請求項14】
当該酸化タリウム固体の加熱温度が900℃である、ことを特徴とする請求項13に記載のタリウム-201放射性同位元素残留液からタリウム-203同位元素を回収する回収方法。
【請求項15】
当該タリウム-203同位元素がターゲット材料メッキ液である、ことを特徴とする請求項12に記載のタリウム-201放射性同位元素残留液からタリウム-203同位元素を回収する回収方法。
【請求項16】
当該ターゲット材料メッキ液の溶解溶液が硫酸である、ことを特徴とする請求項15に記載のタリウム-201放射性同位元素残留液からタリウム-203同位元素を回収する回収方法。
【請求項17】
当該ターゲット材料メッキ液の製造方法が脱酸蒸発と蒸発乾燥である、ことを特徴とする請求項15に記載のタリウム-201放射性同位元素残留液からタリウム-203同位元素を回収する回収方法。
【請求項18】
当該タリウム-203同位元素の回収率が少なくとも98%以上である、ことを特徴とする請求項12に記載のタリウム-201放射性同位元素残留液からタリウム-203同位元素を回収する回収方法。
【請求項19】
当該タリウム-203同位元素が核医学薬塩化第一タリウム(タリウム-201)注射剤の原料である、ことを特徴とする請求項12に記載のタリウム-201放射性同位元素残留液からタリウム-203同位元素を回収する回収方法。
【請求項20】
当該核医学薬塩化第一タリウム注射剤の照射器がサイクロトロンである、ことを特徴とする請求項19に記載のタリウム-201放射性同位元素残留液からタリウム-203同位元素を回収する回収方法。
【請求項21】
当該pH値を調整するpH値範囲が12乃至13.5であり、また、回収率が少なくとも97%以上である、ことを特徴とする請求項12に記載のタリウム-201放射性同位元素残留液からタリウム-203同位元素を回収する回収方法。
【請求項22】
当該回収液の回収回数が少なくとも20回以上である、ことを特徴とする請求項12に記載のタリウム-201放射性同位元素残留液からタリウム-203同位元素を回収する回収方法。

【図1】
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【公開番号】特開2007−146229(P2007−146229A)
【公開日】平成19年6月14日(2007.6.14)
【国際特許分類】
【出願番号】特願2005−342402(P2005−342402)
【出願日】平成17年11月28日(2005.11.28)
【出願人】(595165656)行政院原子能委員会核能研究所 (51)
【Fターム(参考)】