接合体及びその製造方法
【課題】実用に耐えうる強度を有するコージェライト接合体とその製造方法を提供する。
【解決手段】コージェライト質焼結体からなる複数の部材を、接合部を介して一体化せしめてなる接合体において、前記接合部が周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の元素を含むことを特徴とし、特に接合部がコージェライトを含むことが好ましい。
【解決手段】コージェライト質焼結体からなる複数の部材を、接合部を介して一体化せしめてなる接合体において、前記接合部が周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の元素を含むことを特徴とし、特に接合部がコージェライトを含むことが好ましい。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、接合体及びその製造方法に関し、特に、温度変化による低膨張性が要求される精密機器用部材等に適し、複雑形状の構造部材として好適に用いられる接合体及びその製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来技術】コージェライト質焼結体は熱膨張率が小さく、軽量であるため、精密な加工プロセス又は製造プロセスにおいて用いられている。例えば、特公平６−９７６７５号公報には、精密加工装置への応用が記されている。また、一方では、種々の形状への適用に当たり、複雑形状の部材を作製する上で、セラミックス同士を接合することが求められている。
【０００３】一方、コージェライト質焼結体の接合は、従来からコージェライトにガラス成分を加えたものが接着剤として接合部に用いられていた。例えば、特開平２０００−７２５５９号公報では、粒径１０〜５０μｍのコージェライト２５重量部以上と、粒径０．１〜１μｍのシリカ粉末６〜１７重量部と、残部が７５μｍ未満で大部分がコージェライト質粒子である粉末からなる混合物１００重量部に対してシリカゾルをシリカ成分に換算して４〜１０重量部混合した接合用組成物を用いている。そして、１０００℃で固化し、接合体を形成している。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、成形体を焼成して製品を形成する特公平６−９７６７５号公報に記載の精密加工装置用部材は、全体が一体として形成されるため強度が高い利点があるものの、部材が複雑形状である場合、単純形状の成形体を加工して目的の形状を得る必要があり、その結果、加工粉として廃棄される量が多く、原料費が高騰し、また産業廃棄物が増加するという問題があった。
【０００５】また、コージェライトの接合方法においては、特開平２０００−７２５５９号公報に記載の方法は、被接合体と接合部との熱膨張率に起因する残留応力を低減するためにコージェライトを主体とする接合用組成物を用いているものの、接合強度はガラス成分の接着力に依存するため、十分な接合強度が得られないという問題があった。
【０００６】従って、本発明は、低コストで実用に耐えうる強度を有するコージェライト質焼結体及びその製造方法を提供することを目的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明は、コージェライト質焼結体同士の接合に関し、接合部の組成を特定して加熱処理を行うことにより液相を介して物質を移動せしめ、接合強度を高めることができるという知見に基づくものであり、その結果、コージェライト質焼結体からなる製品のコスト削減が図れる。
【０００８】すなわち、コージェライト質焼結体からなる複数の部材を、接合部を介して一体化せしめてなる接合体において、前記接合部が周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の元素を含むことを特徴とするものである。
【０００９】本発明によれば、接合部に周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の元素が存在し、加熱処理中に液相を形成するため、前記周期律表第３族元素の少なくとも１種が、実質的にコージェライト質焼結体に拡散し、密着強度の高い接合部を形成できる。
【００１０】特に、前記接合部がコージェライトを含むことが好ましい。これにより、周期律表第３族元素の拡散による接合強度向上に加えて、前記液相によりコージェライト粒子同士の焼結が助長され、接合強度の高い接合体を得ることができる。
【００１１】また、前記接合部に含まれる周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の元素が、前記部材に含まれることが好ましい。特に、前記周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の元素の接合部全量中における前記元素の含有量が、前記部材全量中における前記元素の含有量に対して１〜３倍であることが好ましい。これにより、接合部から、コージェライト質焼結体からなる部材内部に対し、前記周期律表第３族元素が拡散して接合強度をより高くすることができる。
【００１２】さらに、前記周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の元素の少なくとも一部が酸化物結晶として存在することが好ましい。前記周期律表第３族元素は、コージェライト質焼結体からなる複数の部材の粒界に拡散するため、結晶化することにより接合強度をさらに高めることが可能である。
【００１３】さらにまた、前記部材中に、前記周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種が、酸化物換算で１〜２０重量％含まれることが好ましい。これにより、緻密で接合強度の高い接合体が得られる。
【００１４】さらにまた、前記接合部が、前記周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種を１〜２０重量％、コージェライトを８０〜９９重量％含有することが好ましい。これにより、コージェライト質焼結体と接合部との熱膨張率差を小さくすることができると共に、部材間又は部材と接合部間においてコージェライト粒子の焼結も進行し、その結果、残留応力が低下し、接合の信頼性を高めることができる。
【００１５】なお、接合部の厚みが１００μｍ以下であることが好ましく、接合部のコージェライト結晶の平均粒子径が５μｍ以下であることが好ましい。接合部の厚みや接合部のコージェライトの平均粒子径は、接合強度を高める効果があり、上記の範囲に設定することによって、接合強度をさらに高めることができる。
【００１６】また、本発明の接合体の製造方法は、周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の酸化物を含む接合用粉末に対して、有機バインダを加えて調製したペーストを、コージェライト質焼結体からなる複数の部材の接合面のうち、少なくとも一方の表面に塗布した後、前記部材の接合面同士を接触させ、１１００〜１５００℃の温度で熱処理することを特徴とするもので、これにより、低コストで接合強度の高いコージェライト接合体を製造することができるとともに、複雑形状にも対応できる。
【００１７】特に、前記接合用粉末が、周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の化合物が１〜２０重量％と、コージェライト粉末８０〜９９重量％の割合からなる混合物であることが好ましく、これによって残留応力の小さな接合体を得ることができる。
【００１８】また、前記熱処理において、接合面の少なくとも一部に０．１ＭＰａ以上の圧力を加えたことが好ましい。これにより、さらなる接合部の緻密化を実現できる。
【００１９】さらに、周期律表第３族元素からなる酸化物粉末の平均粒子径が５μｍ以下であることが好ましい。これにより、緻密な接合部が得られ、高い接合強度が得られる。
【００２０】さらにまた、前記コージェライト質焼結体の接合面の表面粗さが、接合用粉末の平均粒子径以下の値であることが好ましい。これにより、接合部に充填された粉末が接合面に余すところ無く充填され、加熱処理により接合部が緻密化されやすくなる。
【００２１】したがって、本発明では、製品コストを削減し、実用に供する接合強度を有する接合体およびその製造方法を提供することができる。
【００２２】
【発明の実施の形態】本発明の接合体は、コージェライト質焼結体からなる複数の部材の接合部に周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種を含むことが重要である。この元素は、コージェライトの粒界相として周期律表第３族元素及び／又はその化合物が両部材中に拡散し、強固な結合相を形成し、高い接合強度を実現する。
【００２３】なお、複数の部材とは、いずれもコージェライト焼結体からなり、２個以上の部材を意味し、特に制限はない。
【００２４】また、コージェライト質焼結体とは、焼結体中の５０重量％以上がコージェライトであるものであれば差し支えないが、特に８０重量％以上、さらには９０重量％以上がコージェライト結晶であることが、耐熱性や低熱膨張性の点で好ましい。なお、上記焼結体中には、焼結助剤及び添加物を含むことができる。
【００２５】また、周期律表第３族元素とは、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ及びＬｕ等が挙げられ、これらの中でも容易に入手できる点でＹ、安価な点でＣｅ及びＳｍ、易焼結性の点でＹｂ及びＬｕ、着色性の点でＥｒ及びＮｄが好適である。
【００２６】本発明では、コージェライト質焼結体からなる複数の部材を、接合部を介して一体化せしめてなる接合体において、前記接合部がさらにコージェライトを含むことが好ましい。
【００２７】この場合、接合部にコージェライトを含有するため、周期律表第３族元素の拡散による強度向上に加えて、部材中のコージェライト粒子と接合部のコージェライト粒子の結合が、接合体の接合強度を更に高いものにすることができる。また、部材と接合部との熱膨張率差により発生する応力を低減し、強度低下を防止することができる。
【００２８】さらに、接合部に含まれる周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種が、部材に含まれていると、接合部から部材への広い範囲にわたって粒界相が発達したことと類似であるため、接合強度を高める働きがある。
【００２９】特に、周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の元素をＸとし、結合部におけるＸの含有量が酸化物換算でＹj、部材におけるＸの含有量が酸化物換算でＹsとするとき、１≦Ｘ≦３、特に１．２≦Ｘ≦２．５、さらに１．５≦Ｘ≦２であることが好ましい。これは、接合性を高めつつ、接合部と部材との組成の変化を小さくし、上記の範囲に設定することにより、接合部に蓄積される残留応力を小さくし、クラックの発生を抑制するためである。
【００３０】周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種は、酸化物、窒化物、炭化物又は硼化物等の化合物であればよいが、特に酸化物であることが好ましい。この酸化物は、周期律表第３族元素の単一酸化物、２種以上の周期律表３族元素の複合酸化物、又はＡｌ2Ｏ3、ＳｉＯ2、ＭｇＯのうち少なくとも１種と周期律表第３族元素との複合酸化物等が挙げられる。例えば、周期律表第３族元素がＹｂの場合、Ｙｂ2Ｏ3、Ｙｂ2Ｏ3・Ｓｍ2Ｏ3、ＹｂＡｌＯ3、Ｙｂ2Ｏ3・ＳｉＯ2、ダイシリケート（Ｙｂ2Ｏ3・２ＳｉＯ2）等が例示できる。さらに、この酸化物は非晶質であっても、結晶質であってもかまわないが、特に少なくとも一部が結晶質であることが高接合強度の観点で好ましい。
【００３１】本発明の部材を構成するコージェライト質焼結体は、周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の化合物を１〜２０重量％、特に２〜１５重量％、さらには３〜１０重量％含むことが好ましく、更に、残部がコージェライトであることが、緻密性が高く、高強度が得られる点で望ましい。
【００３２】そして、接合部が、周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の化合物を１〜２０重量％、コージェライトを８０〜９９重量％含有することをが好ましい。この組成範囲にあれば、周期律表第３族元素が十分に拡散し、コージェライトの物質移動が起こり、強固な接合を実現していることを示している。
【００３３】また、接合部の厚みは１００μｍ以下、特に、２０〜９０μm、さらには、４０〜８０μmであることが望ましい。接合部の厚みを小さくすると破壊源となるボイドや他の欠陥の存在確率が小さくなるとともに、部材間のコージェライト結晶の結合が増加し、その結果高い接合強度が得られる傾向がある。
【００３４】さらに接合部のコージェライト結晶の平均粒子径が５μｍ以下、さらに好ましくは３μｍ以下であることが好ましい。これは粒径が小さいことにより粒子の表面エネルギーが大きくなって拡散しやすいため、接合部は緻密体となりやすく、高い接合強度を得ることができる。
【００３５】次に、本発明の接合体を製造する方法について説明する。
【００３６】まず、平均粒径が０．１〜５μｍ、特に０．５〜１．５μｍでかつ過剰のＡｌ、Ｍｇ及びＳｉの少ないコージェライト粉末と平均粒子径が５μｍ以下の焼結助剤を準備する。特に、周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の酸化物粉末であることが好ましい。
【００３７】そして、コージェライト粉末に、焼結助剤、特に周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の酸化物を１〜２０重量％、好ましくは２〜１５重量％、さらは３〜１０重量％の範囲に調製し、残部をコージェライトにすることが好ましい。
【００３８】これらは、焼成時にコージェライトの成分と反応し、液相を生成することから焼結性を高める作用が発揮され、低温焼成化とともに、焼成可能温度領域を±２５℃程度まで拡げることができ、量産性を高めることが可能となる。なお、コージェライト粉末の少なくとも一部をＭｇＯと、Ａｌ2Ｏ3とＳｉＯ2とを２：２：５の割合で混合した混合物として用いても良い。
【００３９】この範囲で調合した原料粉末に対して、エタノールやイソプロピルアルコール等の有機溶剤及びバインダを加えたあと、公知の粉砕方法、例えばボールミル、振動ミル、回転ミル、バレルミル等により原料粉末を均一に混合粉砕したものを、一軸加圧成形法や等加圧成形法、あるいは鋳込み成形法、押出成形法、射出成形法、冷間静水圧プレス等の公知のセラミック成形手段にて所望の形状に形成した成形体を製作する。この時、必要に応じて成形体に切削加工を施して良い。
【００４０】次に、得られた成形体を、非酸化雰囲気中にて１１００〜１５００℃、特に１２００〜１４７５℃、さらには１３００〜１４５０℃の温度で焼成する。この時の雰囲気は大気中でも、窒素やアルゴン等の不活性ガス中でもかまわない。また、ガスの圧力は、大気圧であっても加圧下であってもよい。
【００４１】なお、焼成はこの方法以外にも、大気中、又はアルゴンや窒素などの非酸化性雰囲気中において、非加圧焼成法、ホットプレス法、熱間静水圧焼成法（ＨＩＰ）などが採用でき、１１００〜１５００℃の温度で焼成して相対密度９５％以上の緻密体を得ることができる。
【００４２】得られた焼結体を部材として使用するが、この焼結体の相対密度は９５〜９９．５％、特に９６〜９９％、さらには９７〜９８．５％であることが周期律表第３族元素の拡散を助長するために好ましい。
【００４３】次に、接合用原料粉末として、平均粒子径が５μｍ以下、特に３μｍ以下の周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の酸化物粉末を準備する。この平均粒子径が５μｍ以下と小さいことにより、粒子の表面エネルギーが大きくなって拡散しやすいため、接合部は緻密体となりやすく、高い接合強度を得ることができる。
【００４４】また、所望により、上記接合用粉末にコージェライト粉末を加えることができる。この粉末は、平均粒径が０．１〜５μｍ、特に０．５〜１．５μｍでかつ過剰のＡｌ、Ｍｇ及びＳｉの少ないものを用いることが良い。また、コージェライト粉末の少なくとも一部をＭｇＯと、Ａｌ2Ｏ3とＳｉＯ2とを２：２：５の割合で混合した混合物として用いても良い。
【００４５】そして、接合用粉末にコージェライトを含む場合、周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の酸化物を１〜２０重量％、好ましくは２〜１５重量％、さらは３〜１０重量％の範囲に調製し、残部をコージェライトにすることが好ましい。この組成範囲に調製することにより、接合部の緻密化が容易となり、また、部材との整合性が良好となって、部材から接合部にわたって比較的均質な接合体を実現できる。また、接合部の熱膨張係数差により発生する応力が低減され、その結果接合強度をさらに高めることができる。
【００４６】この組成によってコージェライト質焼結体からなる部材の接合面に存在する空隙を上記接合用粉末で充填することができ、周期律表第３族元素のみからなる接合用粉末の場合に対して、更に接合部を部材組成に近づけ、接合部における周期律表第３族元素の偏析による大きな粒子の形成を減らし、接合強度をより高くすることができる。
【００４７】これは、焼成時にコージェライトの成分と反応し、液相を生成することから焼結性を高める作用が発揮され、低温焼成化とともに、焼成可能温度領域を±２５℃程度まで拡げることができ、量産性を高めることが可能となる。
【００４８】次に、周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の酸化物を含む接合用粉末に対して、有機バインダを加えて混合し、ペーストを作製する。このペーストは粘度の高いものが取扱いの点で好ましい。
【００４９】また、上記の接合用混合粉末１００重量部に対し、アクリル樹脂等の有機バインダを１０〜６０重量部、特に２０〜４０重量部添加することが好ましい。このように調製することにより、塗布に適する粘度を有するペーストを形成でき、また接合用粉体を高い密度で充填しやすくなり、その結果、緻密な接合部を形成し、接合強度を高めることができる。
【００５０】さらに必要に応じて可塑剤等を添加し、十分に混合しスラリー化する。このスラリーを２つの部材の接合面の少なくとも一方の表面に塗布した後、前記部材接合面同士を接触させる。この時、塗布する方法としては、刷毛で塗る方法、スラリー中に部材を入れてスラリーを接合面に付着させるディッピング法、または印刷法を用いて塗布することができる。
【００５１】そして、上記複数の部材の接合面を接触させ、加熱処理を行う。加熱温度は１１００〜１５００℃、特に１２００〜１４７５℃、さらには１３００〜１４５０℃であることが好ましい。この温度はコージェライトの焼成温度と同じ温度範囲であり、周期律表第３族元素が液相として拡散するとともに、コージェライトの焼結を助長し、部材間にコージェライトを介した結合を生じせしめ、一体成形を行う場合に比べて容易に又低コストで複雑な形状体を作製することが可能となる。
【００５２】なお、加熱処理温度が１１００℃より低いと接合部が緻密化不足を招き、１５００℃より高いとコージェライトが分解して接合部材との熱膨張率の差が大きくなり、強度低下を引き起こす。また、加熱処理時間は、組成や焼成温度にもよるが、１〜１０時間であれば良い。
【００５３】なお、熱処理は、大気中、又はアルゴンや窒素などの非酸化性雰囲気中において、非加圧焼成法、ホットプレス法、熱間静水圧焼成法（ＨＩＰ）などが採用できる。特に、本発明においては、熱処理の際に接合面の少なくとも一部に０．１ＭＰａ以上、特に０．３ＭＰａ以上、更には０．５ＭＰａ以上、より好適には１ＭＰａ以上、最も好適には５ＭＰａ以上の圧力を加え、物質移動を助長することが好ましい。これにより、接合強度を高めることが可能である。
【００５４】さらに、上記非加圧焼成法またはホットプレス法によって形成した接合体を、９００〜１４００℃の温度、１００気圧以上の圧力下で熱間静水圧焼成（ＨＩＰ）することにより、これにより低コストで高密度、高強度のコージェライト接合体を製造することができると共に、緻密な接合部を形成し、接合強度を高めることができる。
【００５５】さらにまた、接合される部材は、その接合面の接触面積を大きくし、接合強度をより高めるため、接合面の表面粗さＲａを１μｍ以下、特に０．７μｍ、さらには０．５μｍ以下、より好適には０．３μｍ以下であることが好ましい。
【００５６】また、得られた接合体の接合強度は１００ＭＰａ、特に１５０ＭＰａが実用上の目安となる。１００ＭＰａ未満では治具や装置構成部材等において強度不足から使用に耐えなかったり、寿命が短いといった問題が発生しやすい。
【００５７】なお、本発明における接合体においては、接合強度１００ＭＰａ以上の特性を満足することを条件に、上記コージェライト成分および上記金属元素の酸化物、希土類元素化合物以外に、製造上の不可避的不純物や、焼結性や特性向上のために他の成分を含有してもよい。接合部は、不純物として、Ｃｒ、Ｃｏ等の元素が混入していても接合強度に影響を与えなければなんら差し支えない。
【００５８】Ｃｒ、Ｃｏ等の元素を含む焼結体は、１００ＭＰａ以上の接合強度を有し、かつ着色されて遮光性を有するため、遮光板や構造体として好適に使用することができる。
【００５９】
【実施例】周期律表第３族元素から選ばれた化合物として純度９９．９％、平均粒径が１．８μｍのＹ2Ｏ3粉末、０．８、１．８μｍ、２．５μm、４．８μmのＹｂ2Ｏ3粉末、０．７μmのＬｕ2Ｏ3粉末、０．６μmのＥｒ2Ｏ3粉末、０．８μmのＣｅ2Ｏ3粉末、０．８μmＮｄ2Ｏ3粉末、０．７μmのＳｍ2Ｏ3粉末（いずれも信越レアアース（株）製）及び０．８μm、２．５μm、４．３μmのＹｂ2Ｏ3粉末を用いた。また、コージェライト粉末として純度９８％、平均粒径２．２μｍのコージェライト（共立マテリアル（株）製、商品名ＭＡＳ２２５）及び平均粒径０．６μｍ、１．５μm、４．２μmのコージェライト粉末を用いた。
【００６０】上記の周期律表第３族元素から選ばれた化合物とコージェライトとからなる混合粉末にバインダとしてアクリル樹脂を用いた。各原料及びバインダを表１に示す組み合わせで秤量した。これに可塑剤としてＤＢＰ（ジブチルフタレート）を添加し、ボールミルを用いて混合してペーストを得た。
【００６１】接合に用いる部材は、５重量％のＹｂ2Ｏ3粉末と残部のコージェライト粉末とからなる成形体を常圧焼成にて作製したコージェライト焼結体を用いた。この焼結体の相対密度は９５〜９９％であった。このコージェライトを一辺が２０ｍｍの立方体に加工して部材とした。この部材の接合面の表面粗さは触針式表面粗さ計で測定した。
【００６２】この部材の接合面に上記のペーストを塗布させた後、他の立方体を貼り合わせて角柱を作製し、この角柱を大気中で表１に示す条件により２時間保持して熱処理した。ペーストは刷毛を用いて接合面に塗布した。
【００６３】なお、接合体は２個の立方体からなる部材で構成されるが、２つの接合面の片面又は両面にペーストを塗布した。
【００６４】得られた接合体から３ｍｍ×４ｍｍ×４５ｍｍの寸法で、接合面が長径方向の中心に位置するように強度試験片を切り出し、表面を研磨した。
【００６５】次に、ＪＩＳ−Ｒ１６０１に基づき、接合部を２つの支持点の中心に配置した４点曲げ試験により室温で抗折強度を測定し、これを接合強度とした。この時、接合面に最大応力が加わるように試験を行った。
【００６６】なお、接合部の厚みは、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）による写真を用いて測定し、１０箇所の平均値として算出した。また、接合部のコージェライト粒子の結晶粒径は、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）による写真を用いて、１００個のコージェライト粒子のサイズから接合部の平均粒子径を測定した。結果を表１に示す。また、接合部の結晶相は、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）により分析した。さらに、周期律表第３族元素の含有量は、電子プローブマイクロアナリシス（ＥＰＭＡ）法によって測定した。
【００６７】
【表１】
【００６８】本発明の試料Ｎｏ．２〜３９は、接合強度が１５０ＭＰａ以上であった。
【００６９】一方、周期律表第３族元素から選ばれた元素が含まれず、本発明の範囲外のＮｏ．１は、接合強度が５０ＭＰａと低かった。
【００７０】
【発明の効果】本発明では、コージェライト質焼結体の間に特定の組成からなる接合部を設け、特定の熱処理により原料及び加工コストを低減し、接合強度を高くすることができる。
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、接合体及びその製造方法に関し、特に、温度変化による低膨張性が要求される精密機器用部材等に適し、複雑形状の構造部材として好適に用いられる接合体及びその製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来技術】コージェライト質焼結体は熱膨張率が小さく、軽量であるため、精密な加工プロセス又は製造プロセスにおいて用いられている。例えば、特公平６−９７６７５号公報には、精密加工装置への応用が記されている。また、一方では、種々の形状への適用に当たり、複雑形状の部材を作製する上で、セラミックス同士を接合することが求められている。
【０００３】一方、コージェライト質焼結体の接合は、従来からコージェライトにガラス成分を加えたものが接着剤として接合部に用いられていた。例えば、特開平２０００−７２５５９号公報では、粒径１０〜５０μｍのコージェライト２５重量部以上と、粒径０．１〜１μｍのシリカ粉末６〜１７重量部と、残部が７５μｍ未満で大部分がコージェライト質粒子である粉末からなる混合物１００重量部に対してシリカゾルをシリカ成分に換算して４〜１０重量部混合した接合用組成物を用いている。そして、１０００℃で固化し、接合体を形成している。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、成形体を焼成して製品を形成する特公平６−９７６７５号公報に記載の精密加工装置用部材は、全体が一体として形成されるため強度が高い利点があるものの、部材が複雑形状である場合、単純形状の成形体を加工して目的の形状を得る必要があり、その結果、加工粉として廃棄される量が多く、原料費が高騰し、また産業廃棄物が増加するという問題があった。
【０００５】また、コージェライトの接合方法においては、特開平２０００−７２５５９号公報に記載の方法は、被接合体と接合部との熱膨張率に起因する残留応力を低減するためにコージェライトを主体とする接合用組成物を用いているものの、接合強度はガラス成分の接着力に依存するため、十分な接合強度が得られないという問題があった。
【０００６】従って、本発明は、低コストで実用に耐えうる強度を有するコージェライト質焼結体及びその製造方法を提供することを目的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明は、コージェライト質焼結体同士の接合に関し、接合部の組成を特定して加熱処理を行うことにより液相を介して物質を移動せしめ、接合強度を高めることができるという知見に基づくものであり、その結果、コージェライト質焼結体からなる製品のコスト削減が図れる。
【０００８】すなわち、コージェライト質焼結体からなる複数の部材を、接合部を介して一体化せしめてなる接合体において、前記接合部が周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の元素を含むことを特徴とするものである。
【０００９】本発明によれば、接合部に周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の元素が存在し、加熱処理中に液相を形成するため、前記周期律表第３族元素の少なくとも１種が、実質的にコージェライト質焼結体に拡散し、密着強度の高い接合部を形成できる。
【００１０】特に、前記接合部がコージェライトを含むことが好ましい。これにより、周期律表第３族元素の拡散による接合強度向上に加えて、前記液相によりコージェライト粒子同士の焼結が助長され、接合強度の高い接合体を得ることができる。
【００１１】また、前記接合部に含まれる周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の元素が、前記部材に含まれることが好ましい。特に、前記周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の元素の接合部全量中における前記元素の含有量が、前記部材全量中における前記元素の含有量に対して１〜３倍であることが好ましい。これにより、接合部から、コージェライト質焼結体からなる部材内部に対し、前記周期律表第３族元素が拡散して接合強度をより高くすることができる。
【００１２】さらに、前記周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の元素の少なくとも一部が酸化物結晶として存在することが好ましい。前記周期律表第３族元素は、コージェライト質焼結体からなる複数の部材の粒界に拡散するため、結晶化することにより接合強度をさらに高めることが可能である。
【００１３】さらにまた、前記部材中に、前記周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種が、酸化物換算で１〜２０重量％含まれることが好ましい。これにより、緻密で接合強度の高い接合体が得られる。
【００１４】さらにまた、前記接合部が、前記周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種を１〜２０重量％、コージェライトを８０〜９９重量％含有することが好ましい。これにより、コージェライト質焼結体と接合部との熱膨張率差を小さくすることができると共に、部材間又は部材と接合部間においてコージェライト粒子の焼結も進行し、その結果、残留応力が低下し、接合の信頼性を高めることができる。
【００１５】なお、接合部の厚みが１００μｍ以下であることが好ましく、接合部のコージェライト結晶の平均粒子径が５μｍ以下であることが好ましい。接合部の厚みや接合部のコージェライトの平均粒子径は、接合強度を高める効果があり、上記の範囲に設定することによって、接合強度をさらに高めることができる。
【００１６】また、本発明の接合体の製造方法は、周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の酸化物を含む接合用粉末に対して、有機バインダを加えて調製したペーストを、コージェライト質焼結体からなる複数の部材の接合面のうち、少なくとも一方の表面に塗布した後、前記部材の接合面同士を接触させ、１１００〜１５００℃の温度で熱処理することを特徴とするもので、これにより、低コストで接合強度の高いコージェライト接合体を製造することができるとともに、複雑形状にも対応できる。
【００１７】特に、前記接合用粉末が、周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の化合物が１〜２０重量％と、コージェライト粉末８０〜９９重量％の割合からなる混合物であることが好ましく、これによって残留応力の小さな接合体を得ることができる。
【００１８】また、前記熱処理において、接合面の少なくとも一部に０．１ＭＰａ以上の圧力を加えたことが好ましい。これにより、さらなる接合部の緻密化を実現できる。
【００１９】さらに、周期律表第３族元素からなる酸化物粉末の平均粒子径が５μｍ以下であることが好ましい。これにより、緻密な接合部が得られ、高い接合強度が得られる。
【００２０】さらにまた、前記コージェライト質焼結体の接合面の表面粗さが、接合用粉末の平均粒子径以下の値であることが好ましい。これにより、接合部に充填された粉末が接合面に余すところ無く充填され、加熱処理により接合部が緻密化されやすくなる。
【００２１】したがって、本発明では、製品コストを削減し、実用に供する接合強度を有する接合体およびその製造方法を提供することができる。
【００２２】
【発明の実施の形態】本発明の接合体は、コージェライト質焼結体からなる複数の部材の接合部に周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種を含むことが重要である。この元素は、コージェライトの粒界相として周期律表第３族元素及び／又はその化合物が両部材中に拡散し、強固な結合相を形成し、高い接合強度を実現する。
【００２３】なお、複数の部材とは、いずれもコージェライト焼結体からなり、２個以上の部材を意味し、特に制限はない。
【００２４】また、コージェライト質焼結体とは、焼結体中の５０重量％以上がコージェライトであるものであれば差し支えないが、特に８０重量％以上、さらには９０重量％以上がコージェライト結晶であることが、耐熱性や低熱膨張性の点で好ましい。なお、上記焼結体中には、焼結助剤及び添加物を含むことができる。
【００２５】また、周期律表第３族元素とは、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ及びＬｕ等が挙げられ、これらの中でも容易に入手できる点でＹ、安価な点でＣｅ及びＳｍ、易焼結性の点でＹｂ及びＬｕ、着色性の点でＥｒ及びＮｄが好適である。
【００２６】本発明では、コージェライト質焼結体からなる複数の部材を、接合部を介して一体化せしめてなる接合体において、前記接合部がさらにコージェライトを含むことが好ましい。
【００２７】この場合、接合部にコージェライトを含有するため、周期律表第３族元素の拡散による強度向上に加えて、部材中のコージェライト粒子と接合部のコージェライト粒子の結合が、接合体の接合強度を更に高いものにすることができる。また、部材と接合部との熱膨張率差により発生する応力を低減し、強度低下を防止することができる。
【００２８】さらに、接合部に含まれる周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種が、部材に含まれていると、接合部から部材への広い範囲にわたって粒界相が発達したことと類似であるため、接合強度を高める働きがある。
【００２９】特に、周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の元素をＸとし、結合部におけるＸの含有量が酸化物換算でＹj、部材におけるＸの含有量が酸化物換算でＹsとするとき、１≦Ｘ≦３、特に１．２≦Ｘ≦２．５、さらに１．５≦Ｘ≦２であることが好ましい。これは、接合性を高めつつ、接合部と部材との組成の変化を小さくし、上記の範囲に設定することにより、接合部に蓄積される残留応力を小さくし、クラックの発生を抑制するためである。
【００３０】周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種は、酸化物、窒化物、炭化物又は硼化物等の化合物であればよいが、特に酸化物であることが好ましい。この酸化物は、周期律表第３族元素の単一酸化物、２種以上の周期律表３族元素の複合酸化物、又はＡｌ2Ｏ3、ＳｉＯ2、ＭｇＯのうち少なくとも１種と周期律表第３族元素との複合酸化物等が挙げられる。例えば、周期律表第３族元素がＹｂの場合、Ｙｂ2Ｏ3、Ｙｂ2Ｏ3・Ｓｍ2Ｏ3、ＹｂＡｌＯ3、Ｙｂ2Ｏ3・ＳｉＯ2、ダイシリケート（Ｙｂ2Ｏ3・２ＳｉＯ2）等が例示できる。さらに、この酸化物は非晶質であっても、結晶質であってもかまわないが、特に少なくとも一部が結晶質であることが高接合強度の観点で好ましい。
【００３１】本発明の部材を構成するコージェライト質焼結体は、周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の化合物を１〜２０重量％、特に２〜１５重量％、さらには３〜１０重量％含むことが好ましく、更に、残部がコージェライトであることが、緻密性が高く、高強度が得られる点で望ましい。
【００３２】そして、接合部が、周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の化合物を１〜２０重量％、コージェライトを８０〜９９重量％含有することをが好ましい。この組成範囲にあれば、周期律表第３族元素が十分に拡散し、コージェライトの物質移動が起こり、強固な接合を実現していることを示している。
【００３３】また、接合部の厚みは１００μｍ以下、特に、２０〜９０μm、さらには、４０〜８０μmであることが望ましい。接合部の厚みを小さくすると破壊源となるボイドや他の欠陥の存在確率が小さくなるとともに、部材間のコージェライト結晶の結合が増加し、その結果高い接合強度が得られる傾向がある。
【００３４】さらに接合部のコージェライト結晶の平均粒子径が５μｍ以下、さらに好ましくは３μｍ以下であることが好ましい。これは粒径が小さいことにより粒子の表面エネルギーが大きくなって拡散しやすいため、接合部は緻密体となりやすく、高い接合強度を得ることができる。
【００３５】次に、本発明の接合体を製造する方法について説明する。
【００３６】まず、平均粒径が０．１〜５μｍ、特に０．５〜１．５μｍでかつ過剰のＡｌ、Ｍｇ及びＳｉの少ないコージェライト粉末と平均粒子径が５μｍ以下の焼結助剤を準備する。特に、周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の酸化物粉末であることが好ましい。
【００３７】そして、コージェライト粉末に、焼結助剤、特に周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の酸化物を１〜２０重量％、好ましくは２〜１５重量％、さらは３〜１０重量％の範囲に調製し、残部をコージェライトにすることが好ましい。
【００３８】これらは、焼成時にコージェライトの成分と反応し、液相を生成することから焼結性を高める作用が発揮され、低温焼成化とともに、焼成可能温度領域を±２５℃程度まで拡げることができ、量産性を高めることが可能となる。なお、コージェライト粉末の少なくとも一部をＭｇＯと、Ａｌ2Ｏ3とＳｉＯ2とを２：２：５の割合で混合した混合物として用いても良い。
【００３９】この範囲で調合した原料粉末に対して、エタノールやイソプロピルアルコール等の有機溶剤及びバインダを加えたあと、公知の粉砕方法、例えばボールミル、振動ミル、回転ミル、バレルミル等により原料粉末を均一に混合粉砕したものを、一軸加圧成形法や等加圧成形法、あるいは鋳込み成形法、押出成形法、射出成形法、冷間静水圧プレス等の公知のセラミック成形手段にて所望の形状に形成した成形体を製作する。この時、必要に応じて成形体に切削加工を施して良い。
【００４０】次に、得られた成形体を、非酸化雰囲気中にて１１００〜１５００℃、特に１２００〜１４７５℃、さらには１３００〜１４５０℃の温度で焼成する。この時の雰囲気は大気中でも、窒素やアルゴン等の不活性ガス中でもかまわない。また、ガスの圧力は、大気圧であっても加圧下であってもよい。
【００４１】なお、焼成はこの方法以外にも、大気中、又はアルゴンや窒素などの非酸化性雰囲気中において、非加圧焼成法、ホットプレス法、熱間静水圧焼成法（ＨＩＰ）などが採用でき、１１００〜１５００℃の温度で焼成して相対密度９５％以上の緻密体を得ることができる。
【００４２】得られた焼結体を部材として使用するが、この焼結体の相対密度は９５〜９９．５％、特に９６〜９９％、さらには９７〜９８．５％であることが周期律表第３族元素の拡散を助長するために好ましい。
【００４３】次に、接合用原料粉末として、平均粒子径が５μｍ以下、特に３μｍ以下の周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の酸化物粉末を準備する。この平均粒子径が５μｍ以下と小さいことにより、粒子の表面エネルギーが大きくなって拡散しやすいため、接合部は緻密体となりやすく、高い接合強度を得ることができる。
【００４４】また、所望により、上記接合用粉末にコージェライト粉末を加えることができる。この粉末は、平均粒径が０．１〜５μｍ、特に０．５〜１．５μｍでかつ過剰のＡｌ、Ｍｇ及びＳｉの少ないものを用いることが良い。また、コージェライト粉末の少なくとも一部をＭｇＯと、Ａｌ2Ｏ3とＳｉＯ2とを２：２：５の割合で混合した混合物として用いても良い。
【００４５】そして、接合用粉末にコージェライトを含む場合、周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の酸化物を１〜２０重量％、好ましくは２〜１５重量％、さらは３〜１０重量％の範囲に調製し、残部をコージェライトにすることが好ましい。この組成範囲に調製することにより、接合部の緻密化が容易となり、また、部材との整合性が良好となって、部材から接合部にわたって比較的均質な接合体を実現できる。また、接合部の熱膨張係数差により発生する応力が低減され、その結果接合強度をさらに高めることができる。
【００４６】この組成によってコージェライト質焼結体からなる部材の接合面に存在する空隙を上記接合用粉末で充填することができ、周期律表第３族元素のみからなる接合用粉末の場合に対して、更に接合部を部材組成に近づけ、接合部における周期律表第３族元素の偏析による大きな粒子の形成を減らし、接合強度をより高くすることができる。
【００４７】これは、焼成時にコージェライトの成分と反応し、液相を生成することから焼結性を高める作用が発揮され、低温焼成化とともに、焼成可能温度領域を±２５℃程度まで拡げることができ、量産性を高めることが可能となる。
【００４８】次に、周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の酸化物を含む接合用粉末に対して、有機バインダを加えて混合し、ペーストを作製する。このペーストは粘度の高いものが取扱いの点で好ましい。
【００４９】また、上記の接合用混合粉末１００重量部に対し、アクリル樹脂等の有機バインダを１０〜６０重量部、特に２０〜４０重量部添加することが好ましい。このように調製することにより、塗布に適する粘度を有するペーストを形成でき、また接合用粉体を高い密度で充填しやすくなり、その結果、緻密な接合部を形成し、接合強度を高めることができる。
【００５０】さらに必要に応じて可塑剤等を添加し、十分に混合しスラリー化する。このスラリーを２つの部材の接合面の少なくとも一方の表面に塗布した後、前記部材接合面同士を接触させる。この時、塗布する方法としては、刷毛で塗る方法、スラリー中に部材を入れてスラリーを接合面に付着させるディッピング法、または印刷法を用いて塗布することができる。
【００５１】そして、上記複数の部材の接合面を接触させ、加熱処理を行う。加熱温度は１１００〜１５００℃、特に１２００〜１４７５℃、さらには１３００〜１４５０℃であることが好ましい。この温度はコージェライトの焼成温度と同じ温度範囲であり、周期律表第３族元素が液相として拡散するとともに、コージェライトの焼結を助長し、部材間にコージェライトを介した結合を生じせしめ、一体成形を行う場合に比べて容易に又低コストで複雑な形状体を作製することが可能となる。
【００５２】なお、加熱処理温度が１１００℃より低いと接合部が緻密化不足を招き、１５００℃より高いとコージェライトが分解して接合部材との熱膨張率の差が大きくなり、強度低下を引き起こす。また、加熱処理時間は、組成や焼成温度にもよるが、１〜１０時間であれば良い。
【００５３】なお、熱処理は、大気中、又はアルゴンや窒素などの非酸化性雰囲気中において、非加圧焼成法、ホットプレス法、熱間静水圧焼成法（ＨＩＰ）などが採用できる。特に、本発明においては、熱処理の際に接合面の少なくとも一部に０．１ＭＰａ以上、特に０．３ＭＰａ以上、更には０．５ＭＰａ以上、より好適には１ＭＰａ以上、最も好適には５ＭＰａ以上の圧力を加え、物質移動を助長することが好ましい。これにより、接合強度を高めることが可能である。
【００５４】さらに、上記非加圧焼成法またはホットプレス法によって形成した接合体を、９００〜１４００℃の温度、１００気圧以上の圧力下で熱間静水圧焼成（ＨＩＰ）することにより、これにより低コストで高密度、高強度のコージェライト接合体を製造することができると共に、緻密な接合部を形成し、接合強度を高めることができる。
【００５５】さらにまた、接合される部材は、その接合面の接触面積を大きくし、接合強度をより高めるため、接合面の表面粗さＲａを１μｍ以下、特に０．７μｍ、さらには０．５μｍ以下、より好適には０．３μｍ以下であることが好ましい。
【００５６】また、得られた接合体の接合強度は１００ＭＰａ、特に１５０ＭＰａが実用上の目安となる。１００ＭＰａ未満では治具や装置構成部材等において強度不足から使用に耐えなかったり、寿命が短いといった問題が発生しやすい。
【００５７】なお、本発明における接合体においては、接合強度１００ＭＰａ以上の特性を満足することを条件に、上記コージェライト成分および上記金属元素の酸化物、希土類元素化合物以外に、製造上の不可避的不純物や、焼結性や特性向上のために他の成分を含有してもよい。接合部は、不純物として、Ｃｒ、Ｃｏ等の元素が混入していても接合強度に影響を与えなければなんら差し支えない。
【００５８】Ｃｒ、Ｃｏ等の元素を含む焼結体は、１００ＭＰａ以上の接合強度を有し、かつ着色されて遮光性を有するため、遮光板や構造体として好適に使用することができる。
【００５９】
【実施例】周期律表第３族元素から選ばれた化合物として純度９９．９％、平均粒径が１．８μｍのＹ2Ｏ3粉末、０．８、１．８μｍ、２．５μm、４．８μmのＹｂ2Ｏ3粉末、０．７μmのＬｕ2Ｏ3粉末、０．６μmのＥｒ2Ｏ3粉末、０．８μmのＣｅ2Ｏ3粉末、０．８μmＮｄ2Ｏ3粉末、０．７μmのＳｍ2Ｏ3粉末（いずれも信越レアアース（株）製）及び０．８μm、２．５μm、４．３μmのＹｂ2Ｏ3粉末を用いた。また、コージェライト粉末として純度９８％、平均粒径２．２μｍのコージェライト（共立マテリアル（株）製、商品名ＭＡＳ２２５）及び平均粒径０．６μｍ、１．５μm、４．２μmのコージェライト粉末を用いた。
【００６０】上記の周期律表第３族元素から選ばれた化合物とコージェライトとからなる混合粉末にバインダとしてアクリル樹脂を用いた。各原料及びバインダを表１に示す組み合わせで秤量した。これに可塑剤としてＤＢＰ（ジブチルフタレート）を添加し、ボールミルを用いて混合してペーストを得た。
【００６１】接合に用いる部材は、５重量％のＹｂ2Ｏ3粉末と残部のコージェライト粉末とからなる成形体を常圧焼成にて作製したコージェライト焼結体を用いた。この焼結体の相対密度は９５〜９９％であった。このコージェライトを一辺が２０ｍｍの立方体に加工して部材とした。この部材の接合面の表面粗さは触針式表面粗さ計で測定した。
【００６２】この部材の接合面に上記のペーストを塗布させた後、他の立方体を貼り合わせて角柱を作製し、この角柱を大気中で表１に示す条件により２時間保持して熱処理した。ペーストは刷毛を用いて接合面に塗布した。
【００６３】なお、接合体は２個の立方体からなる部材で構成されるが、２つの接合面の片面又は両面にペーストを塗布した。
【００６４】得られた接合体から３ｍｍ×４ｍｍ×４５ｍｍの寸法で、接合面が長径方向の中心に位置するように強度試験片を切り出し、表面を研磨した。
【００６５】次に、ＪＩＳ−Ｒ１６０１に基づき、接合部を２つの支持点の中心に配置した４点曲げ試験により室温で抗折強度を測定し、これを接合強度とした。この時、接合面に最大応力が加わるように試験を行った。
【００６６】なお、接合部の厚みは、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）による写真を用いて測定し、１０箇所の平均値として算出した。また、接合部のコージェライト粒子の結晶粒径は、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）による写真を用いて、１００個のコージェライト粒子のサイズから接合部の平均粒子径を測定した。結果を表１に示す。また、接合部の結晶相は、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）により分析した。さらに、周期律表第３族元素の含有量は、電子プローブマイクロアナリシス（ＥＰＭＡ）法によって測定した。
【００６７】
【表１】
【００６８】本発明の試料Ｎｏ．２〜３９は、接合強度が１５０ＭＰａ以上であった。
【００６９】一方、周期律表第３族元素から選ばれた元素が含まれず、本発明の範囲外のＮｏ．１は、接合強度が５０ＭＰａと低かった。
【００７０】
【発明の効果】本発明では、コージェライト質焼結体の間に特定の組成からなる接合部を設け、特定の熱処理により原料及び加工コストを低減し、接合強度を高くすることができる。
【特許請求の範囲】
【請求項１】コージェライト質焼結体からなる複数の部材を、接合部を介して一体化せしめてなる接合体において、前記接合部が周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の元素を含むことを特徴とする接合体。
【請求項２】前記接合部がコージェライトを含むことを特徴とする請求項１記載の接合体。
【請求項３】前記接合部に含まれる周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の元素が、前記部材に含まれることを特徴とする請求項１又は２記載の接合体。
【請求項４】前記周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の元素の接合部全量中における前記元素の含有量が、前記部材全量中における前記元素の含有量に対して１〜３倍であること請求項１乃至３のうちいずれかに記載の接合体。
【請求項５】前記周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の元素の少なくとも一部が酸化物結晶として存在することを特徴とする請求項１乃至４のうちいずれかに記載の接合体。
【請求項６】前記部材中に、前記周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の元素が、酸化物換算で１〜２０重量％含まれることを特徴とする請求項１乃至５のうちいずれかに記載の接合体。
【請求項７】前記接合部が、前記周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種を１〜２０重量％、コージェライトを８０〜９９重量％含有することを特徴とする請求項１乃至６のうちいずれかに記載の接合体。
【請求項８】前記接合部の厚みが１００μｍ以下であることを特徴とする請求項１乃至７のうちいずれかに記載の接合体。
【請求項９】前記接合部のコージェライト結晶の平均粒子径が５μｍ以下であることを特徴とする請求項１乃至８のうちいずれかに記載の接合体。
【請求項１０】周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の酸化物を含む接合用粉末に対して、有機バインダを加えて調製したペーストを、コージェライト質焼結体からなる複数の部材の接合面のうち、少なくとも一方の表面に塗布した後、前記接合面同士を接触させ、１１００〜１５００℃の温度で熱処理することを特徴とする接合体の製造方法。
【請求項１１】前記接合用粉末が、周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の化合物が１〜２０重量％と、コージェライト粉末８０〜９９重量％の割合からなる混合物であることを特徴とする請求項１０記載の接合体の製造方法。
【請求項１２】前記熱処理において、接合面の少なくとも一部に０．１ＭＰａ以上の圧力を加えたことを特徴とする請求項１０又は１１記載の接合体の製造方法。
【請求項１３】周期律表第３族元素からなる酸化物粉末の平均粒子径が５μｍ以下であることを特徴とする請求項１０乃至１２のうちいずれかに記載の接合体の製造方法。
【請求項１４】前記コージェライト質焼結体の接合面の表面粗さが、接合用粉末の平均粒子径以下の値であることを特徴とする請求項１０乃至１３のうちいずれかに記載の接合体の製造方法。
【請求項１】コージェライト質焼結体からなる複数の部材を、接合部を介して一体化せしめてなる接合体において、前記接合部が周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の元素を含むことを特徴とする接合体。
【請求項２】前記接合部がコージェライトを含むことを特徴とする請求項１記載の接合体。
【請求項３】前記接合部に含まれる周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の元素が、前記部材に含まれることを特徴とする請求項１又は２記載の接合体。
【請求項４】前記周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の元素の接合部全量中における前記元素の含有量が、前記部材全量中における前記元素の含有量に対して１〜３倍であること請求項１乃至３のうちいずれかに記載の接合体。
【請求項５】前記周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の元素の少なくとも一部が酸化物結晶として存在することを特徴とする請求項１乃至４のうちいずれかに記載の接合体。
【請求項６】前記部材中に、前記周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の元素が、酸化物換算で１〜２０重量％含まれることを特徴とする請求項１乃至５のうちいずれかに記載の接合体。
【請求項７】前記接合部が、前記周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種を１〜２０重量％、コージェライトを８０〜９９重量％含有することを特徴とする請求項１乃至６のうちいずれかに記載の接合体。
【請求項８】前記接合部の厚みが１００μｍ以下であることを特徴とする請求項１乃至７のうちいずれかに記載の接合体。
【請求項９】前記接合部のコージェライト結晶の平均粒子径が５μｍ以下であることを特徴とする請求項１乃至８のうちいずれかに記載の接合体。
【請求項１０】周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の酸化物を含む接合用粉末に対して、有機バインダを加えて調製したペーストを、コージェライト質焼結体からなる複数の部材の接合面のうち、少なくとも一方の表面に塗布した後、前記接合面同士を接触させ、１１００〜１５００℃の温度で熱処理することを特徴とする接合体の製造方法。
【請求項１１】前記接合用粉末が、周期律表第３族元素から選ばれた少なくとも１種の化合物が１〜２０重量％と、コージェライト粉末８０〜９９重量％の割合からなる混合物であることを特徴とする請求項１０記載の接合体の製造方法。
【請求項１２】前記熱処理において、接合面の少なくとも一部に０．１ＭＰａ以上の圧力を加えたことを特徴とする請求項１０又は１１記載の接合体の製造方法。
【請求項１３】周期律表第３族元素からなる酸化物粉末の平均粒子径が５μｍ以下であることを特徴とする請求項１０乃至１２のうちいずれかに記載の接合体の製造方法。
【請求項１４】前記コージェライト質焼結体の接合面の表面粗さが、接合用粉末の平均粒子径以下の値であることを特徴とする請求項１０乃至１３のうちいずれかに記載の接合体の製造方法。
【公開番号】特開２００２−１６７２８４（Ｐ２００２−１６７２８４Ａ）
【公開日】平成１４年６月１１日（２００２．６．１１）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０００−３６１７６１（Ｐ２０００−３６１７６１）
【出願日】平成１２年１１月２８日（２０００．１１．２８）
【出願人】（０００００６６３３）京セラ株式会社 (13,660)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成１４年６月１１日（２００２．６．１１）
【国際特許分類】
【出願日】平成１２年１１月２８日（２０００．１１．２８）
【出願人】（０００００６６３３）京セラ株式会社 (13,660)
【Ｆターム（参考）】
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