流量比決定方法、粒径別粒度分布測定装置及び粒径別粒度分布測定方法
【課題】帯電価数に対応させた流量比を設定することで、粒径に対する粒度分布を精度よく得る。
【解決手段】帯電したエアロゾル粒子のうち測定対象とするエアロゾル粒子の最大帯電数を２以上の自然数ｘとして決定し、ｘに基づいて、電気移動度Ｚｃ（Ｕ）と電圧値Ｕを２からｘまでの値でそれぞれ乗算した電圧値で表される電気移動度とを含む第１特別電気移動度群、及び、電圧値Ｕを規則性を有する値のうちの互いに素である既約分数でそれぞれ乗算した電圧値で表される電気移動度を含む第２特別電気移動度群を導き出し、第１特別電気移動度群に含まれる電気移動度に対応する各領域がお互いに干渉せず、かつ、第１特別電気移動度群に含まれる電気移動度に対応する各領域と第２特別電気移動度群に含まれる電気移動度に対応する各領域とが干渉しない流量比を算出する。
【解決手段】帯電したエアロゾル粒子のうち測定対象とするエアロゾル粒子の最大帯電数を２以上の自然数ｘとして決定し、ｘに基づいて、電気移動度Ｚｃ（Ｕ）と電圧値Ｕを２からｘまでの値でそれぞれ乗算した電圧値で表される電気移動度とを含む第１特別電気移動度群、及び、電圧値Ｕを規則性を有する値のうちの互いに素である既約分数でそれぞれ乗算した電圧値で表される電気移動度を含む第２特別電気移動度群を導き出し、第１特別電気移動度群に含まれる電気移動度に対応する各領域がお互いに干渉せず、かつ、第１特別電気移動度群に含まれる電気移動度に対応する各領域と第２特別電気移動度群に含まれる電気移動度に対応する各領域とが干渉しない流量比を算出する。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、大気中のエアロゾル粒子の粒度分布を測定する装置及び方法に係り、特に、試料ガスとシースガスとの流量比を適切に設定して測定を行う装置及び方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
大気中には微小な液体又は固体の粒子である「エアロゾル粒子」が浮遊している。ＩＳＯ１５９００：２００９では、これらエアロゾル粒子として１ｎｍから１μｍの粒径を対象としている。また、数ｎｍから１μｍの粒径を有するエアロゾル粒子の計数は、エアロゾル粒子測定装置を用いて行われる。エアロゾル粒子測定装置は、例えば、微分型電気移動度分級装置（Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ Ｍｏｂｉｌｉｔｙ Ａｎａｌｙｚｅｒ：ＤＭＡ）と凝縮式粒子カウンタ（Ｃｏｎｄｅｎｓａｔｉｏｎ Ｐａｒｔｉｃｌｅ Ｃｏｕｎｔｅｒ：ＣＰＣ）、又はＤＭＡとファラデーカップ式エアロゾルエレクトロメータ（Ｆａｒａｄａｙ Ｃｕｐ Ａｅｒｏｓｏｌ Ｅｌｅｃｔｒｏｍｅｔｅｒ：ＦＣＡＥ）とを含む。そして、ＤＭＡで分級したエアロゾル粒子をＣＰＣ又はＦＣＡＥで測定することにより、その結果を用いてエアロゾル粒子を粒径別に計数することができる。
【０００３】
ＤＭＡを用いて分級した場合、１価に帯電した粒径の比較的小さなエアロゾル粒子に加えて、多価（２価、３価、・・・）に帯電した粒径の比較的大きなエアロゾル粒子が含まれている。このため、測定にあたっては、ＤＭＡにより分級されたエアロゾル粒子は１価に帯電していると仮定すると共に、粒径と数量との関係について、そこに対数正規分布が成り立つものと仮定し、その計数結果に対して、多価帯電したエアロゾル粒子分を補正して粒度分布を算出している。補正には、帯電価数の存在確率としてＷｉｅｄｅｎｓｏｈｌｅｒの近似式等を適用している。この他にも、ＤＭＡにより分級する電気移動度の幅を粒径の幅に変換し、その粒径範囲内の粒子数を、測定における平均帯電率や平均価数等の補正係数に基づいて算出する手法が知られている。（例えば、特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特許第４７１０７８７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
ここで、ＤＭＡを用いる場合、１つの粒径に対して多価帯電粒子が存在し、同じ電気移動度で分級すると多価帯電した粒径の異なる粒子が存在していた。また、電気移動度による分級のばらつきは、ＤＭＡ内においてエアロゾル粒子とシースガスの流量に影響することが知られている。これを利用して、エアロゾル粒子を含んだ試料ガスと清浄空気からなるシースガスとの流量比を帯電価数に関わらずに経験的に規定し、それに基づいてＤＭＡを作動していた。
【０００６】
そこで本発明は、帯電価数に対応させた流量比を設定することで、粒径に対する粒度分布を精度よく得ることができる技術を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記の課題を解決するため、本発明は以下の解決手段を採用する。
解決手段１：本発明の流量比決定方法は、帯電したエアロゾル粒子を含む試料流体（試料ガス）と清浄な空気からなる清浄流体（シースガス）とを、所定の電界中において電気移動度に基づいて前記帯電したエアロゾル粒子を分級する電気移動度分級工程に流動する際に、前記試料流体の流量から前記清浄流体の流量を除算した流量比を算出する流量比決定方法であって、前記流量比決定方法は、前記帯電したエアロゾル粒子のうち測定対象とするエアロゾル粒子の最大帯電数を２以上の自然数ｘとして決定する最大帯電数決定工程と、前記測定対象とする帯電数が１価の前記エアロゾル粒子の前記電界中での移動のしやすさである電気移動度を、前記電界を形成するために印加される電圧値Ｕで表しＺｃ（Ｕ）と定義する基準電気移動度定義工程と、前記最大帯電数決定行程により決定されたｘに基づいて、電気移動度Ｚｃ（Ｕ）と前記電圧値Ｕを２からｘまでの値でそれぞれ乗算した電圧値で表される電気移動度とを含む第１特別電気移動度群、及び、前記電圧値Ｕをｘ／（ｘ−１）、ｘ／（ｘ−２）、…、ｘ／２、（ｘ−１）／（ｘ−２）、（ｘ−１）／（ｘ−３）、…、（ｘ−１）／２、（ｘ−２）／（ｘ−３）、（ｘ−２）／（ｘ−４）、…、（ｘ−２）／２、…、３／２の規則性を有する値のうちの互いに素である既約分数でそれぞれ乗算した電圧値で表される電気移動度を含む第２特別電気移動度群を導き出す特別電気移動度群導出工程と、前記特別電気移動度群導出工程により導き出された前記第１特別電気移動度群及び前記第２特別電気移動度群に含まれる全ての電気移動度について、前記基準電気移動度定義工程により定義されたＺｃ（Ｕ）を用いて各電気移動度を表す変換工程と、前記流量比を調整することで所定の電気移動度が変動し得る領域をその電気移動度に対応する領域と定義した場合、前記変換工程後であって前記特別電気移動度群導出工程により導き出された前記第１特別電気移動度群及び前記第２特別電気移動度群に含まれる全ての電気移動度に対応した領域をそれぞれ定義する領域定義工程と、前記領域定義行程により定義された前記第１特別電気移動度群に含まれる電気移動度に対応する各領域がお互いに干渉せず、かつ、前記第１特別電気移動度群に含まれる電気移動度に対応する各領域と前記第２特別電気移動度群に含まれる電気移動度に対応する各領域とが干渉しない前記流量比を算出する最終算出工程とを含むことを特徴とする流量比決定方法である。
【０００８】
本発明の流量比決定方法によれば、１価に限らず多価に帯電したエアロゾル粒子を測定する場合では、測定対象とするエアロゾル粒子の最大帯電数を決定することで、試料ガスとシースガスの流量比が決定されて、測定に適した流量比を微分型電気移動度分級装置（ＤＭＡ）に設定することで、分級されたエアロゾル粒子の粒径に対する粒度分布を精度よく得ることができる。
【０００９】
上記の課題を解決するため、本発明は以下の解決手段を採用する。
解決手段２：本発明の粒径別粒度分布測定方法は、前記エアロゾル粒子を平衡帯電状態とする荷電中和工程と、解決手段１に記載の流量比決定方法により算出された前記流量比に基づいて、前記荷電中和工程により帯電された前記エアロゾル粒子を含む前記試料流体と清浄な空気からなる前記清浄流体とを前記所定の電界中に流動させる流動工程と、前記流動工程により流動された前記エアロゾル粒子を前記所定の電界中で電気移動度に基づき分級する電気移動度分級工程と、前記電気移動度分級工程により分級された前記エアロゾル粒子を電気的又は光学的な測定方法のうち少なくとも一方の測定方法により測定し、その測定結果を出力するエアロゾル粒子測定工程と、前記エアロゾル粒子測定工程により出力される測定結果に基づき、所定の条件を満たしているか否かを確認する確認工程と、前記確認工程による確認の結果前記条件を満たしていない場合、前記電気移動度分級工程による分級と、前記エアロゾル粒子測定工程による前記測定結果の出力と、を再度実行させる制御を行う再測定制御工程と、前記確認工程による確認の結果前記条件を満たした場合、前記荷電中和工程における前記エアロゾル粒子が帯電する際の荷電確率に基づき、前記エアロゾル粒子測定工程により出力された前記測定結果から粒径に対する粒度分布を算出する粒度分布算出工程とを含み、前記電気移動度分級工程は、前記確認工程による確認をする前に、前記電界を形成するために印加する基準となる電圧を電圧値Ｕに設定する基準電圧設定工程と、前記基準電圧設定工程により設定された電圧値Ｕで印加し、前記エアロゾル粒子の分級を実行する基準電気移動度分級実行工程と、前記確認工程による確認の結果前記条件を満たしていない場合、前回分級された際の印加された電圧の電圧値（前回値）にさらに電圧値Ｕを加算したものを、前記電界を形成するために印加する電圧として再設定する電圧再設定工程と、前記電圧再設定工程により設定された電圧値で印加し、前記エアロゾル粒子の分級を実行する電気移動度再分級実行工程と、を含み、前記エアロゾル粒子測定工程は、前記基準電気移動度分級工程により分級された前記エアロゾル粒子に対応する測定結果を測定結果Ｍ１として出力する基準エアロゾル粒子測定工程と、前記電気移動度再分級工程により分級された前記エアロゾル粒子に対応する測定結果を、前記再測定工程により繰り返し行われた測定毎に新たな測定結果Ｍｘとして出力するエアロゾル粒子再測定工程と、を含み、前記確認工程は、前記基準エアロゾル粒子測定工程により出力された前記測定結果Ｍ１と、前記エアロゾル粒子再測定工程により出力された新たな前記測定結果Ｍｘと、の比率を算出し、その算出結果が規定値未満であれば前記条件を満たしたと確認し、前記算出結果が前記規定値より大きければ前記条件を満たしていないと確認することを特徴とする粒径別粒度分布測定方法である。
【００１０】
本発明の粒径別粒度分布測定方法によれば、ＤＭＡに試料ガスとシースガスを流動する際に帯電価数ｘに対応した流量比を設定している。微分型電気移動度分級装置（ＤＭＡ）において基準電圧値Ｕで分級したものをＭ１として測定し、次に、帯電価数ｘに対応して設定される電圧値（２Ｕ、・・、ｘＵ）で分級したものをＭｘ（Ｍ２、・・、Ｍｘ）として測定している。そして、Ｍｘ／Ｍ１が規定値未満を満たす条件であれば、そのＭｘに対応する多価に帯電したエアロゾル粒子の粒径の粒度分布が算出されることとなる。その算出結果と平衡帯電状態でのエアロゾル粒子の荷電確率に基づき、他の粒径についても順次に粒度分布が算出されることとなる。したがって、１価に限らず多価に帯電したエアロゾル粒子を測定することで、粒径に対する粒度分布を精度よく得ることができる。
【００１１】
解決手段３：本発明の粒径別粒度分布測定方法は、解決手段２において、前記流動工程は、解決手段１に記載の流量比算出方法により前記最大帯電数であるｘが２である場合に算出された前記流量比が１／３であることに基づいて、前記清浄流体の流量を前記試料流体の流量の３倍より多い流量とすることを特徴とする粒径別粒度分布測定方法である。
【００１２】
解決手段４：本発明の粒径別粒度分布測定方法は、解決手段２において、前記流動工程は、解決手段１に記載の流量比算出方法により前記最大帯電数であるｘが３又は４である場合に算出された前記流量比が１／７であることに基づいて、前記清浄流体の流量を前記試料流体の流量の７倍より多い流量とすることを特徴とする粒径別粒度分布測定方法である。
【００１３】
解決手段５：本発明の粒径別粒度分布測定方法は、解決手段２において、前記流動工程は、解決手段１に記載の流量比算出方法により前記最大帯電数であるｘが５又は６である場合に算出された前記流量比が１／１１であることに基づいて、前記清浄流体の流量を前記試料流体の流量の１１倍より多い流量とすることを特徴とする粒径別粒度分布測定方法である。
【００１４】
解決手段３乃至５においては、測定対象とする帯電価数に対応した流量比で試料ガスとシースガスを微分型電気移動度分級装置（ＤＭＡ）に流動するので、粒径に対する粒度分布を精度よく得ることができる。
【００１５】
上記の課題を解決するため、本発明は以下の解決手段を採用する。
解決手段６：本発明の粒径別粒度分布装置は、前記エアロゾル粒子を平衡帯電状態とする荷電中和手段と、解決手段１に記載の流量比決定方法により算出された前記流量比に基づいて、前記荷電中和手段により帯電された前記エアロゾル粒子を含む前記試料流体と清浄な空気からなる前記清浄流体とを前記所定の電界中に流動させる流動手段と、前記流動手段により流動された前記エアロゾル粒子を前記所定の電界中で電気移動度に基づき分級する電気移動度分級手段と、前記電気移動度分級手段により分級された前記エアロゾル粒子を電気的又は光学的な測定方法のうち少なくとも一方の測定方法により測定し、その測定結果を出力するエアロゾル粒子測定手段と、前記エアロゾル粒子測定手段により出力される測定結果に基づき、所定の条件を満たしているか否かを確認する確認手段と、前記確認手段による確認の結果前記条件を満たしていない場合、前記電気移動度分級手段による分級と、前記エアロゾル粒子測定手段による前記測定結果の出力と、を再度実行させる制御を行う再測定制御手段と、前記確認手段による確認の結果前記条件を満たした場合、前記荷電中和手段における前記エアロゾル粒子が帯電する際の荷電確率に基づき、前記エアロゾル粒子測定手段により出力された前記測定結果から粒径に対する粒度分布を算出する粒度分布算出手段とを備え、前記電気移動度分級手段は、前記確認手段による確認をする前に、前記電界を形成するために印加する基準となる電圧を電圧値Ｕに設定する基準電圧設定手段と、前記基準電圧設定手段により設定された電圧値Ｕで印加し、前記エアロゾル粒子の分級を実行する基準電気移動度分級実行手段と、前記確認手段による確認の結果前記条件を満たしていない場合、前回分級された際の印加された電圧の電圧値（前回値）にさらに電圧値Ｕを加算したものを、前記電界を形成するために印加する電圧として再設定する電圧再設定手段と、前記電圧再設定手段により設定された電圧値で印加し、前記エアロゾル粒子の分級を実行する電気移動度再分級実行手段と、を備え、前記エアロゾル粒子測定手段は、前記基準電気移動度分級手段により分級された前記エアロゾル粒子に対応する測定結果を測定結果Ｍ１として出力する基準エアロゾル粒子測定手段と、前記電気移動度再分級手段により分級された前記エアロゾル粒子に対応する測定結果を、前記再測定手段により繰り返し行われた測定毎に新たな測定結果Ｍｘとして出力するエアロゾル粒子再測定手段と、を備え、前記確認手段は、前記基準エアロゾル粒子測定手段により出力された前記測定結果Ｍ１と、前記エアロゾル粒子再測定手段により出力された新たな前記測定結果Ｍｘと、の比率を算出し、その算出結果が規定値未満であれば前記条件を満たしたと確認し、前記算出結果が前記規定値より大きければ前記条件を満たしていないと確認することを特徴とする粒径別粒度分布測定装置である。
【００１６】
本発明の粒径別粒度分布測定装置によるエアロゾル粒子の測定は、上記解決手段２と同様の特徴を有している。
【００１７】
解決手段７：本発明の粒径別粒度分布測定装置は、解決手段６において、前記流動手段は、解決手段１に記載の流量比算出方法により前記最大帯電数であるｘが２である場合に算出された前記流量比が１／３であることに基づいて、前記清浄流体の流量を前記試料流体の流量の３倍より多い流量とすることを特徴とする粒径別粒度分布測定装置である。
【００１８】
解決手段８：本発明の粒径別粒度分布測定装置は、解決手段６において、前記流動手段は、解決手段１に記載の流量比算出方法により前記最大帯電数であるｘが３又は４である場合に算出された前記流量比が１／７であることに基づいて、前記清浄流体の流量を前記試料流体の流量の７倍より多い流量とすることを特徴とする粒径別粒度分布測定装置である。
【００１９】
解決手段９：本発明の粒径別粒度分布測定装置は、解決手段６において、前記流動手段は、解決手段１に記載の流量比算出方法により前記最大帯電数であるｘが５又は６である場合に算出された前記流量比が１／１１であることに基づいて、前記清浄流体の流量を前記試料流体の流量の１１倍より多い流量とすることを特徴とする粒径別粒度分布測定装置である。
【００２０】
解決手段７乃至９においては、測定対象とする帯電価数に対応した流量比で試料ガスとシースガスを微分型電気移動度分級装置（ＤＭＡ）に流動するので、粒径に対する粒度分布を精度よく得ることができる。
【発明の効果】
【００２１】
本発明のエアロゾル粒子を測定する際の試料ガスとシースガスの流量比の算出方法、及び、その算出方法に基づいて作動するエアロゾル粒子の粒径別粒度分布測定装置及び粒径別粒度分布測定方法によれば、帯電価数に対応させた流量比を設定することで、粒径に対する粒度分布を精度よく得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】粒径別粒度分布測定装置の構成について説明する図である。
【図２】大気中におけるエアロゾル粒子密度分布（Ｊｕｎｇｅ分布）を説明する図である。
【図３】荷電中和装置について説明する図である。
【図４】荷電確率分布について説明する図である。
【図５】微分型電気移動度分級装置（ＤＭＡ）について説明する図である。
【図６】電気移動度に対応して分級されるエアロゾル粒子の粒径及び価数を説明する図である。
【図７】ファラデーカップ式エアロゾルエレクトロメータ（ＦＣＡＥ）について説明する図である。
【図８】凝縮式粒子カウンタ（ＣＰＣ）について説明する図である。
【図９】エアロゾル粒子の粒径及び荷電数（価数）に対応した測定結果Ｍ１〜Ｍ４をプロットした荷電確率分布について説明する図である。
【図１０】大気中のエアロゾル粒子の測定処理の手順例を示すフローチャートである。
【図１１】微分型電気移動度分級装置に関する初期設定処理の手順例を示すフローチャートである。
【図１２】微分型電気移動度分級装置に関する設定変更処理の手順例を示すフローチャートである。
【図１３】電気移動度Ｚにより分級される確率を表すトランスファ関数Ω（Ｚ）を説明する図である。
【図１４】電気移動度と分級されるエアロゾル粒子の粒径及び価数を説明する図である。
【図１５】最大帯電数が３の場合の電気移動度によるトランスファ関数Ωを説明する図である。
【図１６】最大帯電数が４の場合の電気移動度によるトランスファ関数Ωを説明する図である。
【図１７】分級されるエアロゾル粒子の帯電価数と流量比との関係を説明する図である。
【図１８】流量比決定処理の手順例を示すフローチャートである。
【発明を実施するための形態】
【００２３】
以下、本発明の実施形態について図面を参照しながら説明する。
【００２４】
図１に示すように、粒径別粒度分布測定装置１は、エアロゾル粒子収集装置（又はエアロゾル粒子発生装置）１００、荷電中和装置２００、微分型電気移動度分級装置（以下、ＤＭＡとする）３００、エアロゾル粒子測定装置４００、測定結果解析装置６００、及び計数結果出力装置７００から構成されている。
【００２５】
エアロゾル粒子収集装置１００は、大気中に浮遊している粉塵や液滴（液体粒子）等のエアロゾル粒子を収集する。エアロゾル粒子収集装置１００は、具体的には、粒径が１ｎｍ〜１μｍ程度のエアロゾル粒子を収集（捕集）する集塵器を含む。
【００２６】
収集装置とは別の形態であるエアロゾル粒子発生装置１００は、燃焼プロセスを利用してスス（炭化物質）を発生させるスス発生器、溶媒中から液滴を発生させるエアロゾル粒子発生器等を含む。
【００２７】
なお、収集又は発生される大気中に浮遊している粉塵や液滴（液体粒子）に関する粒子密度分布（単位体積あたりの濃度分布）の詳細については、別の図を参照しながら後述する。
エアロゾル粒子収集装置１００により収集された（又はエアロゾル粒子発生装置１００により発生された）エアロゾル粒子は、次に荷電中和装置２００に送られる。
荷電中和装置２００は、エアロゾル収集装置１００により収集されたエアロゾル粒子を平均帯電量がゼロになる（平衡帯電状態）ように帯電させる装置である。なお、荷電中和装置２００により帯電されるエアロゾル粒子についての具体的な内容については、別の図を参照しながらさらに後述する。
【００２８】
荷電中和装置２００により帯電されたエアロゾル粒子（帯電されなかったものも含む）は、次に微分型電気移動度分級装置３００に送られる。
【００２９】
ＤＭＡ３００は、荷電中和装置２００により帯電されたエアロゾル粒子を電気移動度に対応させて分級する。ＤＭＡ３００の作動に関する設定（例えば、印加電圧）を調整することで、分級対象とするエアロゾル粒子に応じた電気移動度を設定することができる。なお、ＤＭＡ３００により分級されるエアロゾル粒子についての具体的な内容については、別の図を参照しながらさらに後述する。
【００３０】
ＤＭＡ３００により分級されたエアロゾル粒子は、次にエアロゾル粒子測定装置４００に送られる。なお、ＤＭＡ３００により分級されなかったエアロゾル粒子については、粒径測定装置１の外に排気される。
【００３１】
エアロゾル粒子測定装置４００は、ＤＭＡ３００により分級されたエアロゾル粒子の粒子数を測定する。測定装置４００は、ファラデーカップ式エアロゾルエレクトロメータ（以下、ＦＣＡＥとする）４０１及び凝縮式粒子カウンタ（以下、ＣＰＣとする）５０１の少なくとも１つを含む。ＦＣＡＥ４０１は、ＤＭＡ３００により分級された帯電状態にあるエアロゾル粒子を捕集し、捕集した粒子の荷電数に応じた電流値を測定する。また、ＣＰＣ５０１は、ＤＭＡ３００により分級されたエアロゾル粒子を凝縮核としてアルコールや水を凝縮させて大きな液滴に成長させ、その大きくなった液滴を光学的に検出して粒子数を測定する。なお、ＦＣＡＥ４０１やＣＰＣ５０１により測定されるエアロゾル粒子に関する具体的な内容については、別の図を参照しながらさらに後述する。
【００３２】
エアロゾル粒子測定装置４００による測定結果は、測定結果解析装置６００に送信される。
【００３３】
測定結果解析装置６００は、ＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１により測定されたデータに基づいてエアロゾル粒子の粒子数を粒径別に計数する。なお、具体的な計数方法については、別の図を参照しながらさらに後述する。測定結果解析装置６００により計数されたエアロゾル粒子数の情報は、計数結果出力装置７００に送信される。
【００３４】
計数結果出力装置７００は、測定結果解析装置６００により計数されたエアロゾル粒子数について、粒径別にその粒子数を表示する。
【００３５】
〔大気中のエアロゾル粒子〕
次に、エアロゾル粒子収集装置１００により収集される大気中のエアロゾル粒子について説明する。
図２は、大気中におけるエアロゾル粒子密度分布（Ｊｕｎｇｅ分布（１９５２））を説明する図である（Ｒｅｆｅｒｅｎｃｅ：Ｈ Ｉｓｒａｅｌ Ａｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃ Ｅｌｅｃｔｒｉｓｉｔｙ， Ｖｏｌｕｍｅ １， ｐｐ．１５３、１９７０）。
【００３６】
図２に示すように、大気中のエアロゾル粒子については、粒径に対応してその粒子密度分布が異なっており、具体的には、粒径別の密度はＪｕｎｇｅ分布に従っている。Ｊｕｎｇｅ分布によると、粒径が１００ｎｍより大きなエアロゾル粒子については逆３乗則に基づいており、エアロゾル粒子はその粒径が大きくなるほど、大気中に浮遊しなくなることが示されている。例えば、１００ｎｍより小さなエアロゾル粒子については１立方ｃｍあたりに数万個浮遊しているのに対し、１００ｎｍより大きなエアロゾル粒子は１立方ｃｍあたりに数個しか浮遊していない。すなわち、Ｊｕｎｇｅ分布は、粒径が１００ｎｍ（図２では半径５０ｎｍ）のエアロゾル粒子数に対して、２００ｎｍ（図２では半径１００ｎｍ）のエアロゾル粒子数は約１０分の１個であり、３００ｎｍ（図２では半径１５０ｎｍ）のエアロゾル粒子数は約３０分の１であり、それより大きなエアロゾル粒子数についても逆３乗則に基づき非常に少ないことを表している。
【００３７】
したがって、エアロゾル粒子収集装置１００により収集される大気中のエアロゾル粒子は、図２に示すＪｕｎｇｅ分布に基づくと、ほとんどが１００ｎｍ以下のエアロゾル粒子であり、１００ｎｍ以上のエアロゾル粒子については逆３乗則に基づいて、数が極少ないことが分かる。さらに、２００ｎｍ以上のエアロゾル粒子や３００ｎｍ以上のエアロゾル粒子については、ほとんど大気中に浮遊していないため、エアロゾル粒子収集装置１００にもほとんど収集されることがない。これらのことは、エアロゾル粒子発生装置１００で発生されたエアロゾル粒子についても該当する。
【００３８】
〔荷電中和装置〕
次に、収集又は発生されたエアロゾル粒子が荷電中和装置２００により帯電されることについて説明する。
【００３９】
図３は、荷電中和装置について説明する図である。
図３に示すように、荷電中和装置２００は、容器２１０に設けられた流入口２２０からエアロゾル粒子を流入させる。容器２１０は、例えば、ＳＵＳ容器から構成される。また、容器２１０内には、例えば一対をなす多孔板２３０，２５０が設けられており、これら多孔板２３０，２５０の間の領域に放射線源２４０が設置されている。放射線源２４０としては、２４１ＡＭ、８５Ｋｒ、２１０Ｐｏ等が用いられる。放射線源２４０が設置されることで、多孔板２３０，２５０間の領域内には、平衡帯電状態が保たれ、エアロゾル粒子が通過することで、帯電することとなる。次に、その粒径毎に異なるエアロゾル粒子の荷電確率について説明する。
【００４０】
〔荷電確率分布〕
図４は、荷電確率分布について説明する図である（ＩＳＯ１５９００：２００９）。
図４は、エアロゾル粒子が、平衡帯電状態における、ゼロ価から±５価までの荷電確率を表している。エアロゾル粒子は、その粒径が小さいものほど帯電しにくく、逆に粒径が大きいものほど帯電しやすく、さらに多価にも帯電しやすい。
【００４１】
例えば、粒径が１ｎｍのエアロゾル粒子は、その約９８％が帯電せず、それ以外の約１％ずつが−１価又は＋１価に帯電する。他にも、粒径が１０ｎｍまでのエアロゾル粒子については、約９０％以上が帯電しない。
【００４２】
例えば、粒径１００ｎｍのエアロゾル粒子は、約４０％が帯電せず、約３０％が−１価に帯電し、約２０％が＋１価に帯電し、約６％が−２価に帯電し、約３％が＋２価に帯電する。また、粒径２００ｎｍのエアロゾル粒子は、約３０％が帯電せず、約３０％が−１価に帯電し、約２０％が＋１価に帯電し、約１２％が−２価に帯電し、約８％が＋２価に帯電し、約３％が−３価に帯電し、約２％が＋３価に帯電する。また、粒径３００ｎｍのエアロゾル粒子は、約２０％が帯電せず、約２０％が−１価に帯電し、約１５％が＋１価に帯電し、約１５％が−２価に帯電し、約９％が＋２価に帯電し、約７％が−３価に帯電し、約３％が＋３価に帯電し、約２％が−４価に帯電する。
【００４３】
次に、荷電中和装置２００により帯電されたエアロゾル粒子がＤＭＡ３００により分級されることについて説明する。
【００４４】
〔微分型電気移動度分級装置（ＤＭＡ）３００〕
図５に示すように、ＤＭＡ３００は、内筒と外筒からなる二重円筒状の構造を有する。荷電中和装置２００により帯電されたエアロゾル粒子を含む大気（試料ガスＧ１）は、清浄空気（シースガスＧ２）と共に流される。なお、エアロゾル粒子と合流する前の位置にフィルター３２０が設けられており、シースガスＧ２の不純物はフィルター３２０で取り除かれる。
【００４５】
ＤＭＡ３００の外筒は外側電極３３０として用いられ、ＤＭＡ３００の内筒は内側電極３４０として用いられる。外側電極３３０はＤＭＡ３００の中心線から距離ｒ２を置いて設置され、内側電極３４０はＤＭＡ３００の中心線から距離ｒ１を置いて設置される。これら外側電極３３０と内側電極３４０との間には電圧Ｖが印加される。したがって、流入口３１０から流入したエアロゾル粒子を含む試料ガスＧ１は電圧Ｖが印加された電界中をシースガスＧ２と共に流されることとなる。
【００４６】
シースガス中を移動するエアロゾル粒子には、静電気力と抵抗力とが働いている。また、静電引力を受けて流体中を移動する粒子については、定常状態で静電気力と抵抗力とがつりあうため、電気移動度をＺとすると、その粒子の等速ｖは電場Ｅに比例してｖ＝ＺＥの関係が成り立つ。
ここで、電気移動度Ｚは以下の数式（１）で表される。
【数１】
この電気移動度Ｚを表す数式（１）において、ｐはエアロゾル粒子の帯電価数、ｅは電荷素量、μｇはガス粘性計数（ガス粒度）、ｄはエアロゾル粒子の粒径、ｌｇは平均自由工程を表している。
【００４７】
したがって、ＤＭＡ３００の流入口３１０から流入した帯電しているエアロゾル粒子は、電気移動度Ｚに基づいて、図５に示すような軌跡に沿って移動することとなる。具体的には、帯電価数が１価の粒径が小さいエアロゾル粒子と共に、帯電価数が２価・３価の粒径が大きいエアロゾル粒子も分級用排出口３５０に到達することになる（ＥＧ１）。このようにＤＭＡ３００は、所定の電気移動度毎にエアロゾル粒子を分級することができるが、１価に帯電した粒子に限らず、多価帯電した粒子も分級することになる。なお、分級されなかったエアロゾル粒子は排出口３６０から排出される（ＥＧ２）。
【００４８】
また、電気移動度Ｚは、ＤＭＡ３００の構造（内部電極径ｒ１、外部電極径ｒ２、分級までの距離Ｌ）、ＤＭＡ３００の作動に関する設定事項からも導くことができ、試料ガスの流入量ｑ２と分級用排出口３５０からの排出量ｑ３、及びシースガスの流入量ｑ１と排出口３６０からの排出量ｑ４が夫々等しい場合（ｑ１＝ｑ４、ｑ２＝ｑ３）、以下の数式（２）で表される。
【数２】
この電気移動度Ｚを表す数式（２）において、Ｕは印加する電圧を表している。
【００４９】
したがって、電気移動度Ｚは、シースガスの流量ｑ１を一定とすると、印加する電圧Ｕにより調整することができる。なお、試料ガスの流量ｑ２÷シースガスｑ１の流量を流量比と称する。
【００５０】
〔電気移動度に対応するエアロゾル粒子〕
図６は、電気移動度に対応して分級されるエアロゾル粒子の粒径及び価数を説明する図である。
図６は、ＤＭＡ３００を作動させた際の、それぞれ電気移動度Ｚを表す数式（１）と数式（２）とから求められた粒径に対する電気移動度の一例を示している。ここでは、帯電価数が４価までを示しているが、粒度分布をみる上では４価程度まで考慮すればほとんど問題ない。
【００５１】
例えば、ＤＭＡ３００に電圧Ｕを印加した際の電気移動度Ｚ（Ｕ）により分級されるエアロゾル粒子は、図６中に記された４つの黒い点印（●）で表される。帯電価数が１価で粒径がｄ１のエアロゾル粒子と共に、帯電価数が２価で粒径がｄ２のエアロゾル粒子、価数が３価で粒径がｄ３のエアロゾル粒子、価数が４価で粒径がｄ４のエアロゾル粒子である。ここでは、粒径ｄ１は約６０ｎｍであり、粒径ｄ２は約９０ｎｍであり、粒径ｄ３は約１１５ｎｍであり、粒径ｄ４は約１３５ｎｍである。
【００５２】
次に、電気移動度Ｚ（Ｕ）で分級される帯電価数が２価で粒径がｄ２のエアロゾル粒子を分級するために、上記電気移動度Ｚ（Ｕ）の時の２倍の電圧２ＵをＤＭＡ３００に印加した際の電気移動度はＺ（２Ｕ）とする。その際にＤＭＡ３００により分級されるエアロゾル粒子は、図６中に記された４つの三角印（△）で表わされる。帯電価数が１価で粒径がｄ２のエアロゾル粒子、帯電価数が２価で粒径がｄ４のエアロゾル粒子、帯電価数が３価で粒径がｄ５のエアロゾル粒子、帯電価数が４価で粒径がｄ６のエアロゾル粒子である。帯電価数が２価のエアロゾル粒子について、電気移動度Ｚ（Ｕ）で分級される価数が４価のエアロゾル粒子と同じ粒径のものが分級される。なお、他の粒径ｄ５は約１８０ｎｍであり、粒径ｄ６は約２１０ｎｍである。
【００５３】
以下同様に、上記電気移動度Ｚ（Ｕ）の時の３倍の電圧３ＵをＤＭＡ３００に印加した際の電気移動度Ｚ（３Ｕ）については、図６中に記された４つの四角印（□）となり、電気移動度Ｚ（Ｕ）で分級される価数が３価のエアロゾル粒子と同じ粒径ｄ３のものが分級され、電気移動度Ｚ（２Ｕ）で分級される価数が３価のエアロゾル粒子と同じ粒径ｄ５のものが分級される。また、上記電気移動度Ｚ（Ｕ）の時の４倍の電圧４ＵをＤＭＡ３００に印加した際の電気移動度Ｚ（４Ｕ）にいては、図６中に記された４つの白色丸印（○）となり、電気移動度Ｚ（Ｕ）で分級される価数が４価のエアロゾル粒子と同じ粒径ｄ４のものが分級され、電気移動度Ｚ（２Ｕ）で分級される価数が４価のエアロゾル粒子と同じ粒径ｄ６のものが分級され、電気移動度Ｚ（３Ｕ）で分級される価数が４価のエアロゾル粒子と同じ粒径ｄ８のものが分級される。なお、粒径ｄ７は約２４０ｎｍ、粒径ｄ８は約２９０ｎｍ、粒径ｄ９は約３４０ｎｍである。
【００５４】
電気移動度Ｚに基づいてＤＭＡ３００により分級されたエアロゾル粒子は次にエアロゾル粒子測定装置４００に送られエアロゾル粒子の粒子数に関する数値が測定されることとなる。以下では先ず、ＦＣＡＥ４０１について説明し、次にＣＰＣ５０１について説明する。
【００５５】
〔ファラデーカップ式エアロゾルエレクトロメータ（ＦＣＡＥ）〕
図７は、ファラデーカップ式エアロゾルエレクトロメータ（ＦＣＡＥ）について説明する図である。
図７に示すように、ＦＣＡＥ４０１は、容器４１０に設けられた流入口４２０からＤＭＡ３００により分級されたエアロゾル粒子を流入する。容器４１０内には、導電性部材４３０が設置されており、その導電性部材４３０内に絶縁材４４０が設置されている。また絶縁材４４０内にはエアロゾル粒子収集部４５０が設置されており、この収集部４５０は、帯電したエアロゾル粒子を収集（捕集）する導電性部材からなる。エアロゾル粒子収集部４５０と導電部材４３０とは絶縁材４４０により絶縁されている。また、導電性部材４３０とアース４６９とはリード線４６３により接続されており、そのリード線４６３上には電流計４６７が設置されている。また、エアロゾル粒子収集部４５０にはリード線４６１の一端が接続され、そのリード線４６１の他端はスイッチ４６５を介してアース４６９に接続されている。
【００５６】
上記の構成により、ＦＣＡＥ４０１に帯電したエアロゾル粒子が流入すると、エアロゾル粒子収集部４５０に収集され、エアロゾル粒子収集部４５０には電荷が蓄積されることになる。そしてスイッチ４６５がＯＮに設定（通電）することによって、エアロゾル粒子収集部４５０に蓄積された電荷がまとめて移行し、その総電化数に対応するものが電流計４６７によって測定することができる。なお、エアロゾル粒子の粒子数の算出については、別の図を参照しながらさらに後述する。
【００５７】
〔凝縮式粒子カウンタ（ＣＰＣ）〕
次に、ＣＰＣ５０１について説明する。
図８は、凝縮式粒子カウンタ（ＣＰＣ）について説明する図である。
図８に示すように、ＣＰＣ５０１は、エアロゾル粒子を凝縮して大きく成長させるエアロゾル粒子凝縮部５０３と、その成長したエアロゾル粒子を光学系により検出するエアロゾル粒子光学検出部５０５とを含む。
【００５８】
ＤＭＡ３００により分級されて送られたエアロゾル粒子は、エアロゾル粒子凝縮部５１０の流入口から流入される。エアロゾル粒子凝縮部５０３は、飽和部５２０とコンデンサー部５３０から構成されている。飽和部５２０においては、アルコールや蒸留水が加熱され蒸気の状態で拡散している。また、コンデンサー部５３０においては、通過するガスが冷却されることとなる。したがって、エアロゾル粒子凝縮部５０３に流入してきたエアロゾル粒子は、飽和部５２０においてアルコール蒸気や水蒸気と合流し、コンデンサー部５３０に共に送られる。そして、コンデンサー部５３０において、エアロゾル粒子が凝縮核となり凝縮が起こり、アルコール蒸気や水蒸気により大きな液滴へと成長することとなる。エアロゾル粒子凝縮部５０３により大きな液滴となったエアロゾル粒子は、連絡通路５４０を通ってエアロゾル粒子光学検出部５０５に送られる。
【００５９】
エアロゾル粒子光学検出部５０５は、フローセル５５０、遮光容器５６０、発光装置５７０、照射光学レンズ系５７５、集光光学レンズ系５８０及び受光装置５８５を含む。フローセル５５０は遮光容器５６０を貫通して設置されている。また、発光装置５７０、照射光学レンズ系５７５、集光光学レンズ系５８０及び受光装置５８５は、遮光容器５６０内に設置されており、遮光容器５６０は、その内部に外部からの光が入射しない構造を有している。
【００６０】
フローセル５５０内を流動するエアロゾル粒子からの散乱光（反射光）が受光されると、エアロゾル粒子が検出される。
【００６１】
ＤＭＡ３００により分級されたエアロゾル粒子は、ＦＣＡＥ４０１からは、所定時間あたりに分級されたエアロゾル粒子の荷電数の積算値が電流として出力される。また、ＣＰＣ５０１からはエアロゾル粒子の個数に対応して出力される。出力される結果情報は、次に測定結果解析装置６００に送信される。
【００６２】
〔測定結果解析装置〕
次に、測定結果解析装置６００において、ＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１により測定されたデータに基づいて、粒径別のエアロゾル粒子の粒子数を計数する。測定結果解析装置６００は、演算処理機能とメモリ機能を備え、メモリ機能には予め演算処理の処理内容が記録されており、演算処理機能が適宜その演算処理の処理内容を読みだすことで、ＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１により測定されたデータから粒径別のエアロゾル粒子の粒子数を計数している。
【００６３】
〔計数結果出力装置〕
計数結果出力装置７００（不図示）は、エアロゾル粒子の粒径別に計数結果を表示する。例えば、表示装置７１０は、エアロゾル粒子の大きさの基準を示す「Ｓｉｚｅ（ｎｍ）」の表示部と、各粒径に対応する計数したエアロゾル粒子の個数（計数値）を示す「Ｃｏｕｎｔ」の表示部とする。「Ｓｉｚｅ（ｎｍ）」の表示部には、基準とした粒径の値を表示する。そして、「Ｃｏｕｎｔ」の表示部には、荷電確率分布から求めた総粒子数や基準とした粒径の帯電価数１価の数などを表示する。また、それらをグラフで表示してもよい。所望に合わせて表示すればよく、限定するものではない。
【００６４】
なお、他にも、計数結果出力装置７００は外部出力端子を備えてもよく、端子を通して別の装置にデータを出力してもよい。
【００６５】
〔大気中のエアロゾル粒子の測定〕
大気中のエアロゾル粒子の測定にあたり、大気中のエアロゾル粒子の粒子密度を、図２を用いて説明したように、粒径が１００ｎｍより大きなエアロゾル粒子については逆３乗則（Ｊｕｎｇｅ分布）に基づき大気中に浮遊しているものとする。
【００６６】
図１０は、大気中のエアロゾル粒子の測定手順を示すフローチャートである。以下、手順例に沿って内容を説明する。
【００６７】
ステップＳ１００：先ず、粒径別粒度分布測定装置１は、微分型電気移動度分級装置（ＤＭＡ）３００に関する初期設定処理を実行する。なお、具体的な処理の内容については、別のフローチャートを参照しながらさらに後述する。
【００６８】
〔ＤＭＡに関する初期設定処理〕
図１１は、ＤＭＡ３００に関する初期設定処理の手順例を示すフローチャートである。
ステップＳ１１０：粒径別粒度分布測定装置１は、測定対象とする粒径（ｄ１）の設定を行う。具体的には、粒径別粒度分布測定装置１は、ＤＭＡ３００により分級するエアロゾル粒子の粒径（ｄ１）を１価に帯電したものとして設定を行う。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ１２０を実行する。
【００６９】
ステップＳ１２０：粒径別粒度分布測定装置１は、１価の対象粒径（ｄ１）に関する電気移動度Ｚの計算を実行する。具体的には、粒径別粒度分布測定装置１は上記で説明した数式（１）を用いて電気移動度Ｚの計算を実行する。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ１３０を実行する。
【００７０】
ステップＳ１３０：粒径別粒度分布測定装置１は、１価の対象粒径（ｄ１）のエアロゾル粒子を分級するために必要なＤＭＡ３００に印加する電圧Ｕの設定を行う。具体的には、粒径別粒度分布測定装置１は先の処理ステップＳ１２０で算出された電気移動度Ｚと上記で説明した数式（２）を用いてＤＭＡ３００に印加する電圧Ｕを算出する。
【００７１】
以上の手順を終えると、粒径別粒度分布測定装置１は大気中のエアロゾル粒子の測定処理（図１０）に復帰する。
【００７２】
ステップＳ２００：次に、粒径別粒度分布測定装置１は、ＤＭＡ３００の作動処理を実行する。具体的には、粒径別粒度分布測定装置１は、先の処理ステップＳ１３０で算出した電圧ＵをＤＭＡ３００に印加し（印加電圧Ｖ＝１Ｕ）、ＤＭＡ３００を作動させて電気移動度Ｚ１（Ｕ）によりエアロゾル粒子を分級する。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ３００を実行する。
【００７３】
ステップＳ３００：粒径別粒度分布測定装置１は、ＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１による測定（Ｍ１）を実行する。ここで、Ｍ１は電気移動度Ｚ１（Ｕ）により分級されたエアロゾル粒子の測定結果を表している。ＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１による電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級されたエアロゾル粒子の測定が終了すると、粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ４００を実行する。
【００７４】
ステップＳ４００：粒径別粒度分布測定装置１は、ＤＭＡ３００に関する設定変更処理を実行する。なお、具体的な処理の内容については、別のフローチャートを参照しながらさらに後述する。
【００７５】
〔ＤＭＡに関する設定変更処理〕
図１２は、ＤＭＡ３００に関する設定変更処理の手順例を示すフローチャートである。以下、手順例に沿って内容を説明する。
【００７６】
ステップＳ４１０：粒径別粒度分布測定装置１は、設定変更回数を確認する。具体的には、粒径別粒度分布測定装置１はＤＭＡ３００に印加する電圧Ｖを変更した回数を確認する。例えば、先の処理で設定した電圧Ｖが初期設定のＵであった場合、設定変更回数は初回を表す１に対応する。他にも、先の処理で設定した電圧Ｖが２回目の２Ｕ（又は、３回目の３Ｕ）であった場合、設定変更回数は２回目（又は、３回目）を表す２（又は、３）となる。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ４２０を実行する。
【００７７】
ステップＳ４２０：粒径別粒度分布測定装置１は、初期設定の印加電圧（Ｕ）×（変更回数＋１）の電圧を印加する設定を行う。例えば、先の処理ステップＳ４１０で確認した変更回数が１であった場合、粒径別粒度分布測定装置１はＤＭＡ３００に印加する電圧を２Ｕに設定する。他にも、変更回数が２（又は３）であった場合、粒径別粒度分布測定装置１はＤＭＡ３００に印加する電圧を３Ｕ（又は、４Ｕ）に設定する。
【００７８】
以上の手順を終えると、粒径別粒度分布測定装置１は大気中のエアロゾル粒子の測定処理（図１０）に復帰する。
【００７９】
ステップＳ５００：粒径別粒度分布測定装置１は、ＤＭＡ３００の作動処理を実行する。具体的には、先の処理ステップＳ４２０で設定した電圧２Ｕ（又は３Ｕ、４Ｕ）をＤＭＡ３００に印加し（印加電圧Ｖ＝２Ｕ（又は３Ｕ、４Ｕ））、ＤＭＡ３００を作動させて電気移動度Ｚ１（２Ｕ）（又は、Ｚ１（３Ｕ）、Ｚ１（４Ｕ））によりエアロゾル粒子を分級する。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ６００を実行する。
【００８０】
ステップＳ６００：粒径別粒度分布測定装置１は、ＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１による測定Ｍｘを実行する。ここで、ｘは２〜４のいずれかを表しており、Ｍ２は電気移動度Ｚ１（２Ｕ）により分級されたエアロゾル粒子の測定結果、Ｍ３は電気移動度Ｚ１（３Ｕ）により分級されたエアロゾル粒子の測定結果、Ｍ４は電気移動度Ｚ１（４Ｕ）により分級されたエアロゾル粒子の測定結果をそれぞれ表している。ＦＣＡＥ４０１よる測定が終了すると、粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ７００を実行する。
【００８１】
ステップＳ７００：粒径別粒度分布測定装置１は、初期設定時の測定結果Ｍ１と設定変更時の測定結果Ｍｘから、Ｍｘ／Ｍ１を算出する。具体的には、粒径別粒度分布測定装置１は先の処理ステップＳ３００において、電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級したエアロゾル粒子を測定したＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１による測定結果Ｍ１を参照する。また、粒径別粒度分布測定装置１は先の処理ステップＳ６００において、電気移動度Ｚ１（２Ｕ）（又は、Ｚ１（３Ｕ）、Ｚ１（４Ｕ））で分級したエアロゾル粒子を測定したＦＣＡＥ４０１による測定結果Ｍ２（又は、Ｍ３、Ｍ４）を参照する。そして、粒径別粒度分布測定装置１は、Ｍｘ／Ｍ１を算出する。
【００８２】
ステップＳ８００：粒径別粒度分布測定装置１は、再測定が必要か否かを確認する。具体的には、粒径別粒度分布測定装置１は先の処理ステップＳ７００において算出したＭｘ／Ｍ１に基づいて、規定値（例えば、０．０１：１％）よりも小さいか否かを確認する。このように、規定値が１％程度であれば、粒度分布をみる上には、無視しても問題ない。なお、規定値は１％に限定されず、０．１％でもよく、適宜調整可能である。結果として、Ｍｘ／Ｍ１が規定値よりも小さい場合（Ｙｅｓ）、粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ９００を実行する。一方、Ｍｘ／Ｍ１が規定値よりも小さくない場合（Ｎｏ）、粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ４００を実行する。
【００８３】
ステップＳ９００：粒径別粒度分布測定装置１は、ＤＭＡ３００により分級されるエアロゾル粒子（ｄ１）の数を算出する。ここでは、Ｍ２／Ｍ１やＭ３／Ｍ１が規定値（１％）より小さくなく、Ｍ４／Ｍ１が規定値（１％）より小さかった場合について説明する。他の場合については以下の数式を用いた算出方法に基づいて適宜算出可能であるため説明を省略する。
【００８４】
なお、ＦＣＡＥ４０１により測定された測定結果のＭ１、Ｍ２、Ｍ３、Ｍ４は電流相当であり、ＭＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））は数量相当である。一方、ＣＰＣ５０１により測定された測定結果のＭ１、Ｍ２、Ｍ３、Ｍ４は数量相当であり、ＭＣＰＣ（Ｚ１（Ｕ））も同様に数量相当である。
【００８５】
ここで、実際にＤＭＡ３００により電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級される各粒径に対応する帯電したエアロゾル粒子の分布関数を次のように定義する。粒径ｄ１に対応した１価のエアロゾル粒子の分布関数としてＣ１（Ｚ１（Ｕ））、粒径ｄ２に対応した２価のエアロゾル粒子の分布関数としてＣ２（Ｚ１（Ｕ））、粒径ｄ３に対応した３価のエアロゾル粒子の分布関数としてＣ３（Ｚ１（Ｕ））、粒径ｄ４に対応した４価のエアロゾル粒子の分布関数としてＣ４（Ｚ１（Ｕ））と定義する。なお、この分布関数はその数量を表すことになる。例えばＣ１（Ｚ１（Ｕ））は電気移動度Ｚ１（Ｕ）の１価の数量を表す。
【００８６】
したがって、ＦＣＡＥ４０１、又は、ＣＰＣ５０１により測定された測定結果は上記エアロゾル粒子の分布関数を用いると以下の数式（３）、数式（４）で表される。
【数３】
【００８７】
ここで、ＭＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））はＺ１（Ｕ）で分級されたエアロゾル粒子に対するＦＣＡＥ４０１により測定された測定結果から得られる数量を表し、ηＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））はＺ１（Ｕ）で分級されたエアロゾル粒子に対するＦＣＡＥ４０１の検出効率を表し、ｐは荷電数（価数）を表している。なお、一般的にηＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））は１（具体的には、０．９９９９９）である。また、他のηＦＣＡＥ（Ｚ１（２Ｕ））、ηＦＣＡＥ（Ｚ１（３Ｕ））、…、ηＦＣＡＥ（Ｚ１（ｐＵ））においてもその検出効率は１である。
【数４】
【００８８】
ここで、Ｍｃｐｃ（Ｚ１（Ｕ））はＺ１（Ｕ）で分級されたエアロゾル粒子に対するＣＰＣ５０１により測定された測定結果から得られる数量を表し、ηｃｐｃ（Ｚ１（ｐＵ））はＺ１（ｐＵ）で分級されたエアロゾル粒子に対するＣＰＣ５０１の検出効率を表し、ｐは荷電数（価数）を表している。したがって、荷電数（価数）を表すｐに対応して検出効率ηｃｐｃが異なっていることを表している。なお、ＣＰＣ５０１の校正値とはこの検出効率ηｃｐｃを表している。
【００８９】
なお、上記で図６を用いて説明したように、ＤＭＡ３００により電気移動度Ｚ（Ｕ）〜Ｚ（４Ｕ）でそれぞれ分級されたエアロゾル粒子には多価帯電したものも含まれているので、ＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１の測定結果Ｍ１〜Ｍ４にも含まれることになる。
【００９０】
そして、図９は、ＤＭＡ３００により電気移動度Ｚ（Ｕ）〜Ｚ（４Ｕ）でそれぞれ分級されたエアロゾル粒子を粒径及び荷電数（価数）に対応させて荷電確率分布図（図４）にプロットした図である。具体的には、電気移動度Ｚ１（４Ｕ）で分級される１価に帯電した粒径ｄ４（○印）の荷電確率は約３０％であり、電気移動度Ｚ１（３Ｕ）で分級される２価に帯電した粒径ｄ５（□印）の荷電確率は約１０％である。例えば、電気移動度Ｚ１（４Ｕ）で分級される１価に帯電した粒径ｄ４（○印）が無視できる程度に少ないとすると、ｄ４より粒径が大きい電気移動度Ｚ１（３Ｕ）で分級される２価に帯電した粒径ｄ５（□印）や帯電価数の多い電気移動度Ｚ１（２Ｕ）で分級される２価に帯電した粒径ｄ４（△印）なども無視することができることになる。
【００９１】
また、荷電確率を表す関数として、ｆｐ（Ｚ１（ｎＵ））を定義する。異なる電気移動度Ｚで分級される荷電数（価数）に対応したエアロゾル粒子の分布関数の関係は、以下の数式（５）で表される。ここで、ｐは荷電数（価数）を表し、ｎＵは印加する電圧を表している。例えば、平衡帯電状態での粒径ｄ４において、電気移動度Ｚ１（４Ｕ）で分級される１価に帯電した粒径ｄ４（○印）の荷電確率関数をｆ１（Ｚ１（４Ｕ））と表わし、４価に帯電した粒径ｄ４の荷電確率関数はｆ４（Ｚ１（４Ｕ））と表わす。ここで、電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級される４価に帯電した粒径ｄ４（●印）がこの荷電確率関数ｆ４（Ｚ１（４Ｕ））に該当している。また、電気移動度Ｚ１（４Ｕ）で分級される１価に帯電した粒径ｄ４の分布関数Ｃ１（Ｚ１（４Ｕ））を荷電確率関数ｆ１（Ｚ１（４Ｕ））で除算することで、粒径ｄ４の総粒子数を求めることができ、この総粒子数と粒径ｄ４の４価となる荷電確率関数ｆ４（Ｚ１（４Ｕ））とを積算すれば、電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級される４価に帯電した粒径ｄ４の４価の粒子数Ｃ４（Ｚ１（Ｕ））を求めることができる。
【数５】
【００９２】
ここで、Ｍ２／Ｍ１やＭ３／Ｍ１が規定値（１％）より小さくなく、Ｍ４／Ｍ１が規定値より小さかった場合を当てはめてみると、電気移動度Ｚ１（４Ｕ）で分級したエアロゾル粒子の測定結果Ｍ４は無視してもよい程に小さいので、Ｃ１（Ｚ１（４Ｕ））＝０となる。同様に、Ｃ４（Ｚ１（Ｕ））＝Ｃ２（Ｚ１（２Ｕ））＝０となる。
【００９３】
電気移動度Ｚ１（Ｕ）〜Ｚ１（４Ｕ）で分級されたエアロゾル粒子をＦＣＡＥ４０１で測定した結果から得られるＭＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））〜ＭＦＣＡＥ（Ｚ１（４Ｕ））は、ＭＦＣＡＥ（Ｚ１（４Ｕ））＝Ｃ１（Ｚ１（４Ｕ））＝０であることを踏まえ、数式（６）〜数式（８）と表すことができる。このように、電気移動度Ｚ１（Ｕ）では１価から３価の帯電した粒子が分級され、電気移動度Ｚ１（２Ｕ）及びＺ１（３Ｕ）では１価の帯電した粒子が分級されたことになる。
【数６】
【数７】
【数８】
【００９４】
また、上記数式（５）、数式（６）、数式（７）、数式（８）により、以下の数式（９）を導くことができる。
【数９】
【００９５】
電気移動度Ｚ１（２Ｕ）及びＺ１（３Ｕ）では１価のみを分級したことになるので、ＦＣＡＥ４０１の測定からＭＦＣＡＥ（Ｚ１（２Ｕ））及びＭＦＣＡＥ（Ｚ１（３Ｕ））を求めることができる。そして、数式（７）よりＣ１（Ｚ１（２Ｕ））を求め、上記数式（５）からＣ２（Ｚ１（Ｕ））を求めることができる。また、数式（８）によりＣ１（Ｚ１（３Ｕ））を求め、上記数式（５）からＣ３（Ｚ１（Ｕ））を求めることができる。よって、電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級した２価・３価の粒子数が求まるので、測定結果ＭＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））を用いて１価の粒子数ηＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））・Ｃ１（Ｚ１（Ｕ））を求めることができる。
【００９６】
また、同様の計算方法により、ＣＰＣ５０１に対して以下の数式（１０）を導くことができる。
【数１０】
【００９７】
以上のように、Ｍ４／Ｍ１が１％より小さかった場合、ＤＭＡ３００により電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級したエアロゾル粒子数を測定することができる。ＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１で所定の電気移動度Ｚで分級したエアロゾル粒子を測定し、その測定結果ＭＦＣＡＥ、ＭＣＰＣと、荷電確率関数からなる荷電確率比にもとづいてエアロゾル粒子の粒子数を計数することができる。
【００９８】
なお、大気中のエアロゾル粒子の粒度分布については、粒径別の密度はＪｕｎｇｅ分布に従っており、粒径が１００ｎｍより大きなエアロゾル粒子については逆３乗則に基づいて、数が極少ないこと、及び、エアロゾル粒子の荷電確率分布に基づくことで、４価から6価の測定でほとんどよいことが表されている。
【００９９】
今回の算出処理ステップＳ９００においてＭ１、Ｍ２、Ｍ３、Ｍ４の測定結果から、粒径毎のエアロゾル粒子の粒子数が計数されると、粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ１０００を実行する。
【０１００】
ステップＳ１０００：粒径別粒度分布測定装置１は、他の粒径のエアロゾル粒子を測定するか否かを確認する。この確認の結果、他の粒径のエアロゾル粒子を測定する場合（Ｙｅｓ）、粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ１００を実行する。一方、他の粒径のエアロゾル粒子を測定しない場合（Ｎｏ）、粒径別粒度分布測定装置１は大気中のエアロゾル粒子の測定を終了する。
【０１０１】
次に、ＤＭＡ３００においてエアロゾル粒子の分級に関する電気移動度Ｚについて説明する。電気移動度Ｚは、ＤＭＡ３００の構造（内部電極径ｒ１、外部電極径ｒ２、分級までの距離Ｌ）、ＤＭＡ３００の作動に関する設定事項からも導くことができ、試料ガスの流入量ｑ２と分級用排出口３５０からの排出量ｑ３、及びシースガスの流入量ｑ１と排出口３６０からの排出量ｑ４が夫々等しい場合（ｑ１＝ｑ４、ｑ２＝ｑ３）、上記の数式（２）で表される。
【０１０２】
〔トランスファ関数Ω〕
また、実際にエアロゾル粒子がＤＭＡ３００で分級される確率、すなわち、トランスファ関数Ω（Ｚ）は図１３のように表される。
図１３に示すように、電気移動度を利用してエアロゾル粒子を分級する場合、実際に分級されるエアロゾル粒子の濃度は以下の数式（１１）で表されるＺuからＺdまでの積分値となる。なお、上記数式（２）のＺ1（Ｕ）をＺc（Ｕ）に置き換えて説明する。
【数１１】
ここで、数式（２）よりΔφ＝Ｌ・Ｕ／ｌｎ（ｒ２／ｒ１）を表している。
【０１０３】
したがって、分級されるエアロゾル粒子の電気移動度Ｚはシースガスｑ１と試料ガスｑ２との関係に依存することとなる。
【０１０４】
また、トランスファ関数Ω（Ｚc）についての半値全幅（ＦＷＨＭ）における関係式は以下の数式（１２）で表される。
【数１２】
【０１０５】
ここで、シースガスｑ１と試料ガスｑ２との流量比δをδ＝ｑ２／ｑ１とすると、電気移動度Ｚｄ、Ｚｕの関係式が以下の数式（１３）で表される。
【数１３】
【０１０６】
したがって、エアロゾル粒子を電気移動度Ｚcで分級すると、Ｚd〜Ｚuの幅を有した状態でＤＭＡ３００から分級されることを表している。すなわち、Ｚd〜Ｚuの幅が狭ければ狭いほど電気移動度Ｚcで分級される対象とする粒径のエアロゾル粒子を精度よく識別することができることを表している。
【０１０７】
次に、エアロゾル粒子の分級についての電気移動度が重なる場合について説明する。例えば、上記で説明したようにＺ（Ｕ）については、Ｚd（Ｕ）＜Ｚc（Ｕ）＜Ｚu（Ｕ）の関係を有している。したがって、Ｚ（２Ｕ）やＺ（３Ｕ）についても同様に、Ｚd（２Ｕ）＜Ｚc（２Ｕ）＜Ｚu（２Ｕ）の関係や、Ｚd（３Ｕ）＜Ｚc（３Ｕ）＜Ｚu（３Ｕ）の関係を有していることを表している。
【０１０８】
ここで、ＤＭＡ３００に電圧ＶとしてＵ、２Ｕ、３Ｕを印加し、電気移動度Ｚc（Ｕ）、Ｚc（２Ｕ）、Ｚc（３Ｕ）でエアロゾル粒子を分級した場合について説明する。具体的には、粒径別粒度分布測定装置１において測定対象とする帯電価数を３価までとした場合に、電気移動度Ｚc（Ｕ）、Ｚc（２Ｕ）、Ｚc（３Ｕ）がそれぞれ干渉しない設定について説明する。
【０１０９】
図１４は、電気移動度の幅（±δ）を有した状態で測定される電気移動度に対応して分級されるエアロゾル粒子の粒径及び価数を説明する図である。
図１４に示すように、上記で説明したように、電気移動度Ｚc（Ｕ），Ｚc（２Ｕ），Ｚc（３Ｕ）に対応して分級されるエアロゾル粒子が図１４中にプロットされる。ここで、図１４中の２価に対応する曲線上に星印（☆）がプロットされているように、電気移動度の幅（±δ）が広い場合、２価に帯電した粒径ｄ３のエアロゾル粒子が分級されてしまうことがある。このことは、上記数式（１）と数式（２）に基づくと、ＤＭＡ３００に電圧（３／２）Ｕを印加し、それによってエアロゾル粒子を電気移動度Ｚc（（３／２）Ｕ）で分級したときのエアロゾル粒子が混入することを意味する。
【０１１０】
したがって、電気移動度Ｚc（（３／２）Ｕ）で分級するエアロゾル粒子については測定しないが、Ｚc（Ｕ）又はＺc（２Ｕ）で測定する際に、電気移動度Ｚc（（３／２）Ｕ）で分級するエアロゾル粒子（図１４中の☆）が混入されることを防ぐ必要がある。
【０１１１】
〔最大帯電数が３の場合の電気移動度によるトランスファ関数Ω〕
図１５は、最大帯電数が３の場合の電気移動度によるトランスファ関数Ωを説明する図である。
図１５は、電気移動度Ｚc（Ｕ）で帯電価数が３価まで測定する場合に必要となるトランスファ関数Ωを示している。それぞれの電気移動度Ｚc（Ｕ）、Ｚc（（３／２）Ｕ）、Ｚc（２Ｕ）、Ｚc（３Ｕ）は±δの幅を有している。したがって、それぞれの電気移動度の幅が重ならない（干渉しない）ことが、測定対象のエアロゾル粒子を正確に分級することを意味し、粒径毎のエアロゾル粒子の粒径数を精度よく算出することとなる。
【０１１２】
例えば、電気移動度Ｚc（Ｕ）の幅とＺc（（３／２）Ｕ）の幅とが重ならなくするためには、Ｚu（Ｕ）＞Ｚd（（３／２）Ｕ）の関係を満たす必要がある。ここで、数式（２）により、Ｚc（（３／２）Ｕ）＝（２／３）Ｚc（Ｕ）で表され、数式（１３）によりＺd（Ｕ）やＺu（Ｕ）が流量比δとＺc（Ｕ）とからなる数式で表されることから、（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（２／３）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）を満たす必要があることがわかる。この数式を解くことにより、流量比δ＜１／５を満たす必要があることを導き出すことができる。
【０１１３】
同様に、電気移動度Ｚc（（３／２）Ｕ）の幅とＺc（２Ｕ）の幅とが重ならなくするためには、（２／３）（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（１／２）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）の関係を満たす必要がある。この数式を解くことにより、流量比δ＜１／７を満たす必要があることを導き出すことができる。
【０１１４】
同様に、電気移動度Ｚc（２Ｕ）の幅とＺc（３Ｕ）の幅とが重ならなくするためには、（１／２）（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（１／３）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）の関係を満たす必要がある。この数式を解くことにより、流量比δ＜１／５を満たす必要があることを導き出すことができる。
【０１１５】
以上のように、電気移動度Ｚc（Ｕ）、Ｚc（（３／２）Ｕ）、Ｚc（２Ｕ）、Ｚc（３Ｕ）の幅がそれぞれ重ならないためには、流量比がδ＜１／５、δ＜１／７、δ＜１／５をそれぞれ満たす必要がある。したがって、粒径別粒度分布測定装置１において測定対象とする帯電価数を３価までとした場合、流量比δ＜１／７を満たす設定を行うことで、全ての電気移動度Ｚc（Ｕ）、Ｚc（（３／２）Ｕ）、Ｚc（２Ｕ）、Ｚc（３Ｕ）の幅がそれぞれ重ならない設定にでき、ＤＭＡ３００において測定対象とするエアロゾル粒子の分級が独立して実行できる。すなわち、分級されたエアロゾル粒子から必要な測定値が独立して得られることになり、粒径毎のエアロゾル粒子の粒子数の算出の精度をさらによくすることが可能になる。
【０１１６】
上記においては、粒径別粒度分布測定装置１において測定対象とする帯電価数を３価までとした場合の電気移動度が重ならない設定について説明した。次に、測定対象とする帯電価数を４価までとした場合、すなわち、電気移動度をＺc（Ｕ）、Ｚc（２Ｕ）、Ｚc（３Ｕ）、Ｚc（４Ｕ）でエアロゾル粒子を分級する場合について、電気移動度が重ならない設定について説明する。
【０１１７】
図１４中の２価及び３価に対応する曲線上のそれぞれの星印（☆、★）のプロットに示すように、電気移動度の幅が広い場合、２価に帯電した粒径ｄ３のエアロゾル粒子に加えて、３価に帯電した粒径ｄ４のエアロゾル粒子が分級されてしまうことがありうる。すなわち、上記数式（１）と数式（２）に基づくと、ＤＭＡ３００に電圧（３／２）Ｕや（４／３）Ｕを印加し、エアロゾル粒子を電気移動度Ｚc（（３／２）Ｕ）やＺc（（４／３）Ｕ）で分級したしたときのエアロゾル粒子が混入することを意味する。
【０１１８】
したがって、電気移動度Ｚc（（３／２）Ｕ）やＺc（（４／３）Ｕ）で分級するエアロゾル粒子については測定しないが、Ｚc（Ｕ）又はＺc（２Ｕ）で測定する際に、電気移動度Ｚc（（３／２）Ｕ）やＺc（（４／３）Ｕ）で分級するエアロゾル粒子（図１４中の☆、★）が混入されることを防ぐ必要がある。
【０１１９】
〔最大帯電数が４の場合の電気移動度によるトランスファ関数Ω〕
図１６は、最大帯電数が４の場合の電気移動度によるトランスファ関数Ωを説明する図である。
図１６は、電気移動度Ｚc（Ｕ）で帯電価数が４価まで測定する場合に必要となるトランスファ関数Ωを示している。それぞれの電気移動度Ｚc（Ｕ）、Ｚc（（４／３）Ｕ）、Ｚc（（３／２）Ｕ）、Ｚc（２Ｕ）、Ｚc（３Ｕ）は±δの幅を有している。したがって、それぞれの電気移動度の幅が重ならないことが、測定対象のエアロゾル粒子を正確に分級することを意味し、粒径毎のエアロゾル粒子の粒径数を精度よく算出することとなる。
【０１２０】
例えば、電気移動度Ｚc（Ｕ）の幅とＺc（（４／３）Ｕ）の幅とが重ならないためには、Ｚu（Ｕ）＞Ｚd（（４／３）Ｕ）の関係を満たす必要があることを表している。ここで、数式（２）により、Ｚc（（４／３）Ｕ）＝（３／４）Ｚc（Ｕ）で表され、数式（１３）によりＺd（Ｕ）やＺu（Ｕ）が流量比δとＺc（Ｕ）とからなる数式で表されることから、（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（３／４）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）を満たす必要があることを表している。この数式を解くことにより、流量比δ＜１／７を満たす必要があることを導き出すことができる。
【０１２１】
同様に、電気移動度Ｚc（（４／３）Ｕ）の幅とＺc（（３／２）Ｕ）の幅とが重ならないためには、（３／４）（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（２／３）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）を満たす必要がある。この数式を解くことにより、流量比δ＜１／１７を満たす必要があることを導き出すことができる。
【０１２２】
同様に、電気移動度Ｚc（（３／２）Ｕ）の幅とＺc（２Ｕ）の幅とが重ならないためには、（２／３）（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（１／２）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）を満たす必要がある。この数式を解くことにより、流量比δ＜１／７を満たす必要があることを導き出すことができる。
【０１２３】
同様に、電気移動度Ｚc（２Ｕ）の幅とＺc（３Ｕ）の幅とが重ならないためには、（１／２）（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（１／３）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）を満たす必要がある。この数式を解くことにより、流量比δ＜１／５を満たす必要があることを導き出すことができる。
【０１２４】
同様に、電気移動度Ｚc（３Ｕ）の幅とＺc（４Ｕ）の幅とが重ならないためには、（１／３）（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（１／４）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）を満たす必要がある。この数式を解くことにより、流量比δ＜１／７を満たす必要があることを導き出すことができる。
【０１２５】
以上のように、電気移動度Ｚc（Ｕ）、Ｚc（（４／３）Ｕ）、Ｚc（（３／２）Ｕ）、Ｚc（２Ｕ）、Ｚc（３Ｕ）がそれぞれ重ならないためには、流量比がδ＜１／７、δ＜１／１７、δ＜１／７、δ＜１／５、δ＜１／７をそれぞれ満たす必要がある。ここで、電気移動度Ｚc（（４／３）Ｕ）やＺc（（３／２）Ｕ）で分級するエアロゾル粒子については測定しないため、それらの電気移動度が重なっていてもよい、すなわち、流量比がδ＜１／１７である必要はない。したがって、粒径別粒度分布測定装置１において測定対象とする帯電価数を４価までとした場合、流量比δ＜１／７を満たす設定を行うことで、電気移動度Ｚc（（４／３）Ｕ）とＺc（（３／２）Ｕ）の重なりを除く全ての電気移動度Ｚc（Ｕ）、Ｚc（（４／３）Ｕ）、Ｚc（（３／２）Ｕ）、Ｚc（２Ｕ）、Ｚc（３Ｕ）を重ならない設定にでき、ＤＭＡ３００において測定対象とするエアロゾル粒子の分級が独立して実行できる。
【０１２６】
上記においては、粒径別粒度分布測定装置１において測定対象とする帯電価数を３価や４価までとした場合の電気移動度が重ならない設定について説明したが、これらに限定されずさらに多価の５価や６価までとした場合についても同様に流量比δを設定することで、ＤＭＡ３００において測定対象とするエアロゾル粒子の分級が独立して実行できる。
【０１２７】
〔分級されるエアロゾル粒子の帯電価数と流量比との関係〕
図１７は、分級されるエアロゾル粒子の帯電価数と流量比との関係を説明する図である（流量比＝試料ガスｑ２/シースガスｑ１）。
図１７に示すように、測定対象とするエアロゾル粒子の帯電価数と、ＤＭＡ３００に流入させるシースガスｑ１とエアロゾル粒子を含む試料ガスｑ２との設定流量比δ＝ｑ１／ｑ２との関係が表にされている。具体的には、測定対象とする帯電価数を２価とすると、ＤＭＡ３００において流量比δ＜１／３を満たす設定をする必要があるということを表している。他にも、測定対象とする帯電価数を５価とすると、ＤＭＡ３００において流量比δ＜１／１１を満たす設定をする必要があるということを表し、測定対象とする帯電価数を６価とすると、ＤＭＡ３００において流量比δ＜１／１１を満たす設定をする必要があるということを表している。なお、測定対象とする帯電価数を６価までに限らず、流量比を算出することができる。また、帯電価数が４価までは、電気移動度Ｚc（（４／３）Ｕ）やＺc（（３／２）Ｕ）のように、電気移動度Ｚc（Ｕ）とＺc（２Ｕ）の間となったが、帯電価数が５価以上では、電気移動度Ｚc（（５／２）Ｕ）のように電気移動度Ｚc（２Ｕ）とＺc（３Ｕ）の間となり、電気移動度Ｚc（Ｕ）とＺc（２Ｕ）間とは限らない。
【０１２８】
以下、上記流量比を決定する方法を、手順例に沿って内容を説明する。
図１８は、流量比決定処理の手順例を示すフローチャートである。
【０１２９】
ステップＳ２０００：粒径別粒度分布測定装置１は、帯電したエアロゾル粒子のうち測定対象とするエアロゾル粒子の最大帯電数を２以上の自然数ｘとして決定する。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ２０１０を実行する。
【０１３０】
ステップＳ２０１０：粒径別粒度分布測定装置１は、基準とする電気移動度Ｚc（Ｕ）を定義する。具体的には、数式（１１）中のＺcが該当する。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ２０２０を実行する。
【０１３１】
ステップＳ２０２０：粒径別粒度分布測定装置１は、第１特別電気移動度群Ｚc（Ｕ）、Ｚc（２Ｕ）、Ｚc（３Ｕ）、Ｚc（４Ｕ）、…、Ｚc（ｘＵ）を導出する。具体的には、ｘが３の場合、第１特別電気移動度群としてＺc（Ｕ）、Ｚc（２Ｕ）、Ｚc（３Ｕ）が該当し、ｘが４の場合、第１特別電気移動度群としてＺc（Ｕ）、Ｚc（２Ｕ）、Ｚc（３Ｕ）、Ｚc（４Ｕ）が該当する。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ２０３０を実行する。
【０１３２】
ステップＳ２０３０：粒径別粒度分布測定装置１は、第２特別電気移動度群
Ｚc（ｘ／（ｘ−１））（Ｕ）、Ｚc（ｘ／（ｘ−２））（Ｕ）、…、Ｚc（ｘ／２）（Ｕ）、Ｚc（（ｘ−１）／（ｘ−２））（Ｕ）、Ｚc（（ｘ−１）／（ｘ−３））（Ｕ）、…、Ｚc（（ｘ−１）／２）（Ｕ）、Ｚc（（ｘ−２）／（ｘ−３））（Ｕ）、Ｚc（（ｘ−２）／（ｘ−４））（Ｕ）、…、Ｚc（（ｘ−２）／２）（Ｕ）、…、Ｚc（３／２）（Ｕ）を導出する。具体的には、ｘが３の場合、第２特別電気移動度群としてＺc（（３／２）Ｕ）が該当し、ｘが４の場合、第２特別電気移動度群としてＺc（（４／３）Ｕ）、Ｚc（（３／２）Ｕ）が該当する。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ２０４０を実行する。
【０１３３】
ステップＳ２０４０：粒径別粒度分布測定装置１は、上記第１特別電気移動度群をＺc（Ｕ）で表す。具体的には、ｘが３の場合、第１特別電気移動度群としてＺc（Ｕ）、（１／２）Ｚc（Ｕ）、（１／３）Ｚc（Ｕ）が該当し、ｘが４の場合、第１特別電気移動度群としてＺc（Ｕ）、（１／２）Ｚc（Ｕ）、（１／３）Ｚc（Ｕ）、（１／４）Ｚc（Ｕ）が該当する。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ２０５０を実行する。
【０１３４】
ステップＳ２０５０：粒径別粒度分布測定装置１は、上記第２特別電気移動度群をＺc（Ｕ）で表す。具体的には、ｘが３の場合、第２特別電気移動度群として（２／３）Ｚc（Ｕ）、が該当し、ｘが４の場合、第２特別電気移動度群として（３／４）Ｚc（Ｕ）、（２／３）Ｚc（Ｕ）が該当する。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ２０６０を実行する。
【０１３５】
ステップＳ２０６０：粒径別粒度分布測定装置１は、先のステップＳ２０４０とステップＳ２０５０において表された各電気移動度の幅±δを定義する。具体的には、各電器移動度について数式（１３）で表す。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ２０７０を実行する。
【０１３６】
ステップＳ２０７０：粒径別粒度分布測定装置１は、第１特別電気移動度群の各電気移動度の領域がお互いに干渉しないδを算出する。具体的には、ｘが３の場合、第１特別電気移動度群としてＺc（Ｕ）の幅と、（１／２）Ｚc（Ｕ）の幅と、（１／３）Ｚc（Ｕ）の幅とがそれぞれお互いに干渉しないδを算出する。それぞれ（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（１／２）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）と、（１／２）（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（１／３）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）を満たすδとして、それぞれδ＜１／３と、δ＜１／５が導かれ、２つを満たすものとしてδ＜１／５が算出される。
【０１３７】
また、ｘが４の場合、第１特別電気移動度群としてＺc（Ｕ）の幅と、（１／２）Ｚc（Ｕ）の幅と、（１／３）Ｚc（Ｕ）の幅と、（１／４）Ｚc（Ｕ）の幅とがそれぞれお互いに干渉しないδを算出する。それぞれ（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（１／２）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）と、（１／２）（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（１／３）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）と、（１／３）（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（１／４）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）を満たすδとして、それぞれδ＜１／３と、δ＜１／５と、δ＜１／７が導かれ、３つを満たすものとしてδ＜１／７が算出される。
【０１３８】
粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ２０８０を実行する。
【０１３９】
ステップＳ２０８０：粒径別粒度分布測定装置１は、第１特別電気移動度群の電気移動度の領域と、第２特別電気移動度群の電気移動度の領域とが干渉しないδを算出する。具体的には、ｘが３の場合、第１特別電気移動度群としてＺc（Ｕ）の幅と、（２／３）Ｚc（Ｕ）の幅と、（１／２）Ｚc（Ｕ）の幅とがそれぞれお互いに干渉しないδを算出する。それぞれ（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（２／３）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）と、（２／３）（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（１／２）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）を満たすδとして、それぞれδ＜１／５と、δ＜１／７が導かれ、２つを満たすものとしてδ＜１／７が算出される。
【０１４０】
また、ｘが４の場合、第１特別電気移動度群としてＺc（Ｕ）の領域と（３／４）Ｚc（Ｕ）の幅とが干渉しないδ、及び、（２／３）Ｚc（Ｕ）の幅と（１／２）Ｚc（Ｕ）の幅とが干渉しないδを算出する。それぞれ（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（３／４）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）と、（２／３）（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（１／２）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）を満たすδとして、それぞれδ＜１／７と、δ＜１／７が導かれ、２つを満たすものとしてδ＜１／７が算出される。
【０１４１】
なお、粒径別粒度分布測定装置１は、先のステップＳ２０７０及びステップＳ２０８０で算出されたδに基づいて、隣り合う電気移動度の幅がお互い干渉しないδとして最終的なδを算出することとなる。具体的には、ｘが３の場合、先のステップＳ２０７０における算出結果のδ＜１／５と先のステップＳ２０８０の算出結果のδ＜１／７に基づいて、２つの結果を満たすものとして最終的にδ＜１／７を算出する。また、ｘが４の場合、先のステップＳ２０７０における算出結果のδ＜１／７と先のステップＳ２０８０の算出結果のδ＜１／７に基づいて、２つの結果を満たすものとして最終的にδ＜１／７を算出する。
【０１４２】
したがって、測定対象とするエアロゾル粒子の帯電価数に対応して、上記で算出した最終的な流量比の条件を満たすように、ＤＭＡ３００におけるシースガスの流量と試料ガスの流量と調整することで、所定の電気移動度Ｚで測定対象とするエアロゾル粒子が精度よく分級されるため、粒径別のエアロゾル粒子の粒子数をさらに精度よく計数することができる。
【符号の説明】
【０１４３】
１ 粒径別粒度分布測定装置
１００ エアロゾル粒子収集装置
２００ 荷電中和装置
３００ 微分型電気移動度分級装置（ＤＭＡ）
４００ エアロゾル粒子測定装置
４０１ ファラデーカップ式エアロゾルエレクトロメータ（ＦＣＡＥ）
５０１ 凝縮式粒子カウンタ（ＣＰＣ）
６００ 測定結果解析装置
７００ 計数結果出力装置
【技術分野】
【０００１】
本発明は、大気中のエアロゾル粒子の粒度分布を測定する装置及び方法に係り、特に、試料ガスとシースガスとの流量比を適切に設定して測定を行う装置及び方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
大気中には微小な液体又は固体の粒子である「エアロゾル粒子」が浮遊している。ＩＳＯ１５９００：２００９では、これらエアロゾル粒子として１ｎｍから１μｍの粒径を対象としている。また、数ｎｍから１μｍの粒径を有するエアロゾル粒子の計数は、エアロゾル粒子測定装置を用いて行われる。エアロゾル粒子測定装置は、例えば、微分型電気移動度分級装置（Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ Ｍｏｂｉｌｉｔｙ Ａｎａｌｙｚｅｒ：ＤＭＡ）と凝縮式粒子カウンタ（Ｃｏｎｄｅｎｓａｔｉｏｎ Ｐａｒｔｉｃｌｅ Ｃｏｕｎｔｅｒ：ＣＰＣ）、又はＤＭＡとファラデーカップ式エアロゾルエレクトロメータ（Ｆａｒａｄａｙ Ｃｕｐ Ａｅｒｏｓｏｌ Ｅｌｅｃｔｒｏｍｅｔｅｒ：ＦＣＡＥ）とを含む。そして、ＤＭＡで分級したエアロゾル粒子をＣＰＣ又はＦＣＡＥで測定することにより、その結果を用いてエアロゾル粒子を粒径別に計数することができる。
【０００３】
ＤＭＡを用いて分級した場合、１価に帯電した粒径の比較的小さなエアロゾル粒子に加えて、多価（２価、３価、・・・）に帯電した粒径の比較的大きなエアロゾル粒子が含まれている。このため、測定にあたっては、ＤＭＡにより分級されたエアロゾル粒子は１価に帯電していると仮定すると共に、粒径と数量との関係について、そこに対数正規分布が成り立つものと仮定し、その計数結果に対して、多価帯電したエアロゾル粒子分を補正して粒度分布を算出している。補正には、帯電価数の存在確率としてＷｉｅｄｅｎｓｏｈｌｅｒの近似式等を適用している。この他にも、ＤＭＡにより分級する電気移動度の幅を粒径の幅に変換し、その粒径範囲内の粒子数を、測定における平均帯電率や平均価数等の補正係数に基づいて算出する手法が知られている。（例えば、特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特許第４７１０７８７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
ここで、ＤＭＡを用いる場合、１つの粒径に対して多価帯電粒子が存在し、同じ電気移動度で分級すると多価帯電した粒径の異なる粒子が存在していた。また、電気移動度による分級のばらつきは、ＤＭＡ内においてエアロゾル粒子とシースガスの流量に影響することが知られている。これを利用して、エアロゾル粒子を含んだ試料ガスと清浄空気からなるシースガスとの流量比を帯電価数に関わらずに経験的に規定し、それに基づいてＤＭＡを作動していた。
【０００６】
そこで本発明は、帯電価数に対応させた流量比を設定することで、粒径に対する粒度分布を精度よく得ることができる技術を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記の課題を解決するため、本発明は以下の解決手段を採用する。
解決手段１：本発明の流量比決定方法は、帯電したエアロゾル粒子を含む試料流体（試料ガス）と清浄な空気からなる清浄流体（シースガス）とを、所定の電界中において電気移動度に基づいて前記帯電したエアロゾル粒子を分級する電気移動度分級工程に流動する際に、前記試料流体の流量から前記清浄流体の流量を除算した流量比を算出する流量比決定方法であって、前記流量比決定方法は、前記帯電したエアロゾル粒子のうち測定対象とするエアロゾル粒子の最大帯電数を２以上の自然数ｘとして決定する最大帯電数決定工程と、前記測定対象とする帯電数が１価の前記エアロゾル粒子の前記電界中での移動のしやすさである電気移動度を、前記電界を形成するために印加される電圧値Ｕで表しＺｃ（Ｕ）と定義する基準電気移動度定義工程と、前記最大帯電数決定行程により決定されたｘに基づいて、電気移動度Ｚｃ（Ｕ）と前記電圧値Ｕを２からｘまでの値でそれぞれ乗算した電圧値で表される電気移動度とを含む第１特別電気移動度群、及び、前記電圧値Ｕをｘ／（ｘ−１）、ｘ／（ｘ−２）、…、ｘ／２、（ｘ−１）／（ｘ−２）、（ｘ−１）／（ｘ−３）、…、（ｘ−１）／２、（ｘ−２）／（ｘ−３）、（ｘ−２）／（ｘ−４）、…、（ｘ−２）／２、…、３／２の規則性を有する値のうちの互いに素である既約分数でそれぞれ乗算した電圧値で表される電気移動度を含む第２特別電気移動度群を導き出す特別電気移動度群導出工程と、前記特別電気移動度群導出工程により導き出された前記第１特別電気移動度群及び前記第２特別電気移動度群に含まれる全ての電気移動度について、前記基準電気移動度定義工程により定義されたＺｃ（Ｕ）を用いて各電気移動度を表す変換工程と、前記流量比を調整することで所定の電気移動度が変動し得る領域をその電気移動度に対応する領域と定義した場合、前記変換工程後であって前記特別電気移動度群導出工程により導き出された前記第１特別電気移動度群及び前記第２特別電気移動度群に含まれる全ての電気移動度に対応した領域をそれぞれ定義する領域定義工程と、前記領域定義行程により定義された前記第１特別電気移動度群に含まれる電気移動度に対応する各領域がお互いに干渉せず、かつ、前記第１特別電気移動度群に含まれる電気移動度に対応する各領域と前記第２特別電気移動度群に含まれる電気移動度に対応する各領域とが干渉しない前記流量比を算出する最終算出工程とを含むことを特徴とする流量比決定方法である。
【０００８】
本発明の流量比決定方法によれば、１価に限らず多価に帯電したエアロゾル粒子を測定する場合では、測定対象とするエアロゾル粒子の最大帯電数を決定することで、試料ガスとシースガスの流量比が決定されて、測定に適した流量比を微分型電気移動度分級装置（ＤＭＡ）に設定することで、分級されたエアロゾル粒子の粒径に対する粒度分布を精度よく得ることができる。
【０００９】
上記の課題を解決するため、本発明は以下の解決手段を採用する。
解決手段２：本発明の粒径別粒度分布測定方法は、前記エアロゾル粒子を平衡帯電状態とする荷電中和工程と、解決手段１に記載の流量比決定方法により算出された前記流量比に基づいて、前記荷電中和工程により帯電された前記エアロゾル粒子を含む前記試料流体と清浄な空気からなる前記清浄流体とを前記所定の電界中に流動させる流動工程と、前記流動工程により流動された前記エアロゾル粒子を前記所定の電界中で電気移動度に基づき分級する電気移動度分級工程と、前記電気移動度分級工程により分級された前記エアロゾル粒子を電気的又は光学的な測定方法のうち少なくとも一方の測定方法により測定し、その測定結果を出力するエアロゾル粒子測定工程と、前記エアロゾル粒子測定工程により出力される測定結果に基づき、所定の条件を満たしているか否かを確認する確認工程と、前記確認工程による確認の結果前記条件を満たしていない場合、前記電気移動度分級工程による分級と、前記エアロゾル粒子測定工程による前記測定結果の出力と、を再度実行させる制御を行う再測定制御工程と、前記確認工程による確認の結果前記条件を満たした場合、前記荷電中和工程における前記エアロゾル粒子が帯電する際の荷電確率に基づき、前記エアロゾル粒子測定工程により出力された前記測定結果から粒径に対する粒度分布を算出する粒度分布算出工程とを含み、前記電気移動度分級工程は、前記確認工程による確認をする前に、前記電界を形成するために印加する基準となる電圧を電圧値Ｕに設定する基準電圧設定工程と、前記基準電圧設定工程により設定された電圧値Ｕで印加し、前記エアロゾル粒子の分級を実行する基準電気移動度分級実行工程と、前記確認工程による確認の結果前記条件を満たしていない場合、前回分級された際の印加された電圧の電圧値（前回値）にさらに電圧値Ｕを加算したものを、前記電界を形成するために印加する電圧として再設定する電圧再設定工程と、前記電圧再設定工程により設定された電圧値で印加し、前記エアロゾル粒子の分級を実行する電気移動度再分級実行工程と、を含み、前記エアロゾル粒子測定工程は、前記基準電気移動度分級工程により分級された前記エアロゾル粒子に対応する測定結果を測定結果Ｍ１として出力する基準エアロゾル粒子測定工程と、前記電気移動度再分級工程により分級された前記エアロゾル粒子に対応する測定結果を、前記再測定工程により繰り返し行われた測定毎に新たな測定結果Ｍｘとして出力するエアロゾル粒子再測定工程と、を含み、前記確認工程は、前記基準エアロゾル粒子測定工程により出力された前記測定結果Ｍ１と、前記エアロゾル粒子再測定工程により出力された新たな前記測定結果Ｍｘと、の比率を算出し、その算出結果が規定値未満であれば前記条件を満たしたと確認し、前記算出結果が前記規定値より大きければ前記条件を満たしていないと確認することを特徴とする粒径別粒度分布測定方法である。
【００１０】
本発明の粒径別粒度分布測定方法によれば、ＤＭＡに試料ガスとシースガスを流動する際に帯電価数ｘに対応した流量比を設定している。微分型電気移動度分級装置（ＤＭＡ）において基準電圧値Ｕで分級したものをＭ１として測定し、次に、帯電価数ｘに対応して設定される電圧値（２Ｕ、・・、ｘＵ）で分級したものをＭｘ（Ｍ２、・・、Ｍｘ）として測定している。そして、Ｍｘ／Ｍ１が規定値未満を満たす条件であれば、そのＭｘに対応する多価に帯電したエアロゾル粒子の粒径の粒度分布が算出されることとなる。その算出結果と平衡帯電状態でのエアロゾル粒子の荷電確率に基づき、他の粒径についても順次に粒度分布が算出されることとなる。したがって、１価に限らず多価に帯電したエアロゾル粒子を測定することで、粒径に対する粒度分布を精度よく得ることができる。
【００１１】
解決手段３：本発明の粒径別粒度分布測定方法は、解決手段２において、前記流動工程は、解決手段１に記載の流量比算出方法により前記最大帯電数であるｘが２である場合に算出された前記流量比が１／３であることに基づいて、前記清浄流体の流量を前記試料流体の流量の３倍より多い流量とすることを特徴とする粒径別粒度分布測定方法である。
【００１２】
解決手段４：本発明の粒径別粒度分布測定方法は、解決手段２において、前記流動工程は、解決手段１に記載の流量比算出方法により前記最大帯電数であるｘが３又は４である場合に算出された前記流量比が１／７であることに基づいて、前記清浄流体の流量を前記試料流体の流量の７倍より多い流量とすることを特徴とする粒径別粒度分布測定方法である。
【００１３】
解決手段５：本発明の粒径別粒度分布測定方法は、解決手段２において、前記流動工程は、解決手段１に記載の流量比算出方法により前記最大帯電数であるｘが５又は６である場合に算出された前記流量比が１／１１であることに基づいて、前記清浄流体の流量を前記試料流体の流量の１１倍より多い流量とすることを特徴とする粒径別粒度分布測定方法である。
【００１４】
解決手段３乃至５においては、測定対象とする帯電価数に対応した流量比で試料ガスとシースガスを微分型電気移動度分級装置（ＤＭＡ）に流動するので、粒径に対する粒度分布を精度よく得ることができる。
【００１５】
上記の課題を解決するため、本発明は以下の解決手段を採用する。
解決手段６：本発明の粒径別粒度分布装置は、前記エアロゾル粒子を平衡帯電状態とする荷電中和手段と、解決手段１に記載の流量比決定方法により算出された前記流量比に基づいて、前記荷電中和手段により帯電された前記エアロゾル粒子を含む前記試料流体と清浄な空気からなる前記清浄流体とを前記所定の電界中に流動させる流動手段と、前記流動手段により流動された前記エアロゾル粒子を前記所定の電界中で電気移動度に基づき分級する電気移動度分級手段と、前記電気移動度分級手段により分級された前記エアロゾル粒子を電気的又は光学的な測定方法のうち少なくとも一方の測定方法により測定し、その測定結果を出力するエアロゾル粒子測定手段と、前記エアロゾル粒子測定手段により出力される測定結果に基づき、所定の条件を満たしているか否かを確認する確認手段と、前記確認手段による確認の結果前記条件を満たしていない場合、前記電気移動度分級手段による分級と、前記エアロゾル粒子測定手段による前記測定結果の出力と、を再度実行させる制御を行う再測定制御手段と、前記確認手段による確認の結果前記条件を満たした場合、前記荷電中和手段における前記エアロゾル粒子が帯電する際の荷電確率に基づき、前記エアロゾル粒子測定手段により出力された前記測定結果から粒径に対する粒度分布を算出する粒度分布算出手段とを備え、前記電気移動度分級手段は、前記確認手段による確認をする前に、前記電界を形成するために印加する基準となる電圧を電圧値Ｕに設定する基準電圧設定手段と、前記基準電圧設定手段により設定された電圧値Ｕで印加し、前記エアロゾル粒子の分級を実行する基準電気移動度分級実行手段と、前記確認手段による確認の結果前記条件を満たしていない場合、前回分級された際の印加された電圧の電圧値（前回値）にさらに電圧値Ｕを加算したものを、前記電界を形成するために印加する電圧として再設定する電圧再設定手段と、前記電圧再設定手段により設定された電圧値で印加し、前記エアロゾル粒子の分級を実行する電気移動度再分級実行手段と、を備え、前記エアロゾル粒子測定手段は、前記基準電気移動度分級手段により分級された前記エアロゾル粒子に対応する測定結果を測定結果Ｍ１として出力する基準エアロゾル粒子測定手段と、前記電気移動度再分級手段により分級された前記エアロゾル粒子に対応する測定結果を、前記再測定手段により繰り返し行われた測定毎に新たな測定結果Ｍｘとして出力するエアロゾル粒子再測定手段と、を備え、前記確認手段は、前記基準エアロゾル粒子測定手段により出力された前記測定結果Ｍ１と、前記エアロゾル粒子再測定手段により出力された新たな前記測定結果Ｍｘと、の比率を算出し、その算出結果が規定値未満であれば前記条件を満たしたと確認し、前記算出結果が前記規定値より大きければ前記条件を満たしていないと確認することを特徴とする粒径別粒度分布測定装置である。
【００１６】
本発明の粒径別粒度分布測定装置によるエアロゾル粒子の測定は、上記解決手段２と同様の特徴を有している。
【００１７】
解決手段７：本発明の粒径別粒度分布測定装置は、解決手段６において、前記流動手段は、解決手段１に記載の流量比算出方法により前記最大帯電数であるｘが２である場合に算出された前記流量比が１／３であることに基づいて、前記清浄流体の流量を前記試料流体の流量の３倍より多い流量とすることを特徴とする粒径別粒度分布測定装置である。
【００１８】
解決手段８：本発明の粒径別粒度分布測定装置は、解決手段６において、前記流動手段は、解決手段１に記載の流量比算出方法により前記最大帯電数であるｘが３又は４である場合に算出された前記流量比が１／７であることに基づいて、前記清浄流体の流量を前記試料流体の流量の７倍より多い流量とすることを特徴とする粒径別粒度分布測定装置である。
【００１９】
解決手段９：本発明の粒径別粒度分布測定装置は、解決手段６において、前記流動手段は、解決手段１に記載の流量比算出方法により前記最大帯電数であるｘが５又は６である場合に算出された前記流量比が１／１１であることに基づいて、前記清浄流体の流量を前記試料流体の流量の１１倍より多い流量とすることを特徴とする粒径別粒度分布測定装置である。
【００２０】
解決手段７乃至９においては、測定対象とする帯電価数に対応した流量比で試料ガスとシースガスを微分型電気移動度分級装置（ＤＭＡ）に流動するので、粒径に対する粒度分布を精度よく得ることができる。
【発明の効果】
【００２１】
本発明のエアロゾル粒子を測定する際の試料ガスとシースガスの流量比の算出方法、及び、その算出方法に基づいて作動するエアロゾル粒子の粒径別粒度分布測定装置及び粒径別粒度分布測定方法によれば、帯電価数に対応させた流量比を設定することで、粒径に対する粒度分布を精度よく得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】粒径別粒度分布測定装置の構成について説明する図である。
【図２】大気中におけるエアロゾル粒子密度分布（Ｊｕｎｇｅ分布）を説明する図である。
【図３】荷電中和装置について説明する図である。
【図４】荷電確率分布について説明する図である。
【図５】微分型電気移動度分級装置（ＤＭＡ）について説明する図である。
【図６】電気移動度に対応して分級されるエアロゾル粒子の粒径及び価数を説明する図である。
【図７】ファラデーカップ式エアロゾルエレクトロメータ（ＦＣＡＥ）について説明する図である。
【図８】凝縮式粒子カウンタ（ＣＰＣ）について説明する図である。
【図９】エアロゾル粒子の粒径及び荷電数（価数）に対応した測定結果Ｍ１〜Ｍ４をプロットした荷電確率分布について説明する図である。
【図１０】大気中のエアロゾル粒子の測定処理の手順例を示すフローチャートである。
【図１１】微分型電気移動度分級装置に関する初期設定処理の手順例を示すフローチャートである。
【図１２】微分型電気移動度分級装置に関する設定変更処理の手順例を示すフローチャートである。
【図１３】電気移動度Ｚにより分級される確率を表すトランスファ関数Ω（Ｚ）を説明する図である。
【図１４】電気移動度と分級されるエアロゾル粒子の粒径及び価数を説明する図である。
【図１５】最大帯電数が３の場合の電気移動度によるトランスファ関数Ωを説明する図である。
【図１６】最大帯電数が４の場合の電気移動度によるトランスファ関数Ωを説明する図である。
【図１７】分級されるエアロゾル粒子の帯電価数と流量比との関係を説明する図である。
【図１８】流量比決定処理の手順例を示すフローチャートである。
【発明を実施するための形態】
【００２３】
以下、本発明の実施形態について図面を参照しながら説明する。
【００２４】
図１に示すように、粒径別粒度分布測定装置１は、エアロゾル粒子収集装置（又はエアロゾル粒子発生装置）１００、荷電中和装置２００、微分型電気移動度分級装置（以下、ＤＭＡとする）３００、エアロゾル粒子測定装置４００、測定結果解析装置６００、及び計数結果出力装置７００から構成されている。
【００２５】
エアロゾル粒子収集装置１００は、大気中に浮遊している粉塵や液滴（液体粒子）等のエアロゾル粒子を収集する。エアロゾル粒子収集装置１００は、具体的には、粒径が１ｎｍ〜１μｍ程度のエアロゾル粒子を収集（捕集）する集塵器を含む。
【００２６】
収集装置とは別の形態であるエアロゾル粒子発生装置１００は、燃焼プロセスを利用してスス（炭化物質）を発生させるスス発生器、溶媒中から液滴を発生させるエアロゾル粒子発生器等を含む。
【００２７】
なお、収集又は発生される大気中に浮遊している粉塵や液滴（液体粒子）に関する粒子密度分布（単位体積あたりの濃度分布）の詳細については、別の図を参照しながら後述する。
エアロゾル粒子収集装置１００により収集された（又はエアロゾル粒子発生装置１００により発生された）エアロゾル粒子は、次に荷電中和装置２００に送られる。
荷電中和装置２００は、エアロゾル収集装置１００により収集されたエアロゾル粒子を平均帯電量がゼロになる（平衡帯電状態）ように帯電させる装置である。なお、荷電中和装置２００により帯電されるエアロゾル粒子についての具体的な内容については、別の図を参照しながらさらに後述する。
【００２８】
荷電中和装置２００により帯電されたエアロゾル粒子（帯電されなかったものも含む）は、次に微分型電気移動度分級装置３００に送られる。
【００２９】
ＤＭＡ３００は、荷電中和装置２００により帯電されたエアロゾル粒子を電気移動度に対応させて分級する。ＤＭＡ３００の作動に関する設定（例えば、印加電圧）を調整することで、分級対象とするエアロゾル粒子に応じた電気移動度を設定することができる。なお、ＤＭＡ３００により分級されるエアロゾル粒子についての具体的な内容については、別の図を参照しながらさらに後述する。
【００３０】
ＤＭＡ３００により分級されたエアロゾル粒子は、次にエアロゾル粒子測定装置４００に送られる。なお、ＤＭＡ３００により分級されなかったエアロゾル粒子については、粒径測定装置１の外に排気される。
【００３１】
エアロゾル粒子測定装置４００は、ＤＭＡ３００により分級されたエアロゾル粒子の粒子数を測定する。測定装置４００は、ファラデーカップ式エアロゾルエレクトロメータ（以下、ＦＣＡＥとする）４０１及び凝縮式粒子カウンタ（以下、ＣＰＣとする）５０１の少なくとも１つを含む。ＦＣＡＥ４０１は、ＤＭＡ３００により分級された帯電状態にあるエアロゾル粒子を捕集し、捕集した粒子の荷電数に応じた電流値を測定する。また、ＣＰＣ５０１は、ＤＭＡ３００により分級されたエアロゾル粒子を凝縮核としてアルコールや水を凝縮させて大きな液滴に成長させ、その大きくなった液滴を光学的に検出して粒子数を測定する。なお、ＦＣＡＥ４０１やＣＰＣ５０１により測定されるエアロゾル粒子に関する具体的な内容については、別の図を参照しながらさらに後述する。
【００３２】
エアロゾル粒子測定装置４００による測定結果は、測定結果解析装置６００に送信される。
【００３３】
測定結果解析装置６００は、ＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１により測定されたデータに基づいてエアロゾル粒子の粒子数を粒径別に計数する。なお、具体的な計数方法については、別の図を参照しながらさらに後述する。測定結果解析装置６００により計数されたエアロゾル粒子数の情報は、計数結果出力装置７００に送信される。
【００３４】
計数結果出力装置７００は、測定結果解析装置６００により計数されたエアロゾル粒子数について、粒径別にその粒子数を表示する。
【００３５】
〔大気中のエアロゾル粒子〕
次に、エアロゾル粒子収集装置１００により収集される大気中のエアロゾル粒子について説明する。
図２は、大気中におけるエアロゾル粒子密度分布（Ｊｕｎｇｅ分布（１９５２））を説明する図である（Ｒｅｆｅｒｅｎｃｅ：Ｈ Ｉｓｒａｅｌ Ａｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃ Ｅｌｅｃｔｒｉｓｉｔｙ， Ｖｏｌｕｍｅ １， ｐｐ．１５３、１９７０）。
【００３６】
図２に示すように、大気中のエアロゾル粒子については、粒径に対応してその粒子密度分布が異なっており、具体的には、粒径別の密度はＪｕｎｇｅ分布に従っている。Ｊｕｎｇｅ分布によると、粒径が１００ｎｍより大きなエアロゾル粒子については逆３乗則に基づいており、エアロゾル粒子はその粒径が大きくなるほど、大気中に浮遊しなくなることが示されている。例えば、１００ｎｍより小さなエアロゾル粒子については１立方ｃｍあたりに数万個浮遊しているのに対し、１００ｎｍより大きなエアロゾル粒子は１立方ｃｍあたりに数個しか浮遊していない。すなわち、Ｊｕｎｇｅ分布は、粒径が１００ｎｍ（図２では半径５０ｎｍ）のエアロゾル粒子数に対して、２００ｎｍ（図２では半径１００ｎｍ）のエアロゾル粒子数は約１０分の１個であり、３００ｎｍ（図２では半径１５０ｎｍ）のエアロゾル粒子数は約３０分の１であり、それより大きなエアロゾル粒子数についても逆３乗則に基づき非常に少ないことを表している。
【００３７】
したがって、エアロゾル粒子収集装置１００により収集される大気中のエアロゾル粒子は、図２に示すＪｕｎｇｅ分布に基づくと、ほとんどが１００ｎｍ以下のエアロゾル粒子であり、１００ｎｍ以上のエアロゾル粒子については逆３乗則に基づいて、数が極少ないことが分かる。さらに、２００ｎｍ以上のエアロゾル粒子や３００ｎｍ以上のエアロゾル粒子については、ほとんど大気中に浮遊していないため、エアロゾル粒子収集装置１００にもほとんど収集されることがない。これらのことは、エアロゾル粒子発生装置１００で発生されたエアロゾル粒子についても該当する。
【００３８】
〔荷電中和装置〕
次に、収集又は発生されたエアロゾル粒子が荷電中和装置２００により帯電されることについて説明する。
【００３９】
図３は、荷電中和装置について説明する図である。
図３に示すように、荷電中和装置２００は、容器２１０に設けられた流入口２２０からエアロゾル粒子を流入させる。容器２１０は、例えば、ＳＵＳ容器から構成される。また、容器２１０内には、例えば一対をなす多孔板２３０，２５０が設けられており、これら多孔板２３０，２５０の間の領域に放射線源２４０が設置されている。放射線源２４０としては、２４１ＡＭ、８５Ｋｒ、２１０Ｐｏ等が用いられる。放射線源２４０が設置されることで、多孔板２３０，２５０間の領域内には、平衡帯電状態が保たれ、エアロゾル粒子が通過することで、帯電することとなる。次に、その粒径毎に異なるエアロゾル粒子の荷電確率について説明する。
【００４０】
〔荷電確率分布〕
図４は、荷電確率分布について説明する図である（ＩＳＯ１５９００：２００９）。
図４は、エアロゾル粒子が、平衡帯電状態における、ゼロ価から±５価までの荷電確率を表している。エアロゾル粒子は、その粒径が小さいものほど帯電しにくく、逆に粒径が大きいものほど帯電しやすく、さらに多価にも帯電しやすい。
【００４１】
例えば、粒径が１ｎｍのエアロゾル粒子は、その約９８％が帯電せず、それ以外の約１％ずつが−１価又は＋１価に帯電する。他にも、粒径が１０ｎｍまでのエアロゾル粒子については、約９０％以上が帯電しない。
【００４２】
例えば、粒径１００ｎｍのエアロゾル粒子は、約４０％が帯電せず、約３０％が−１価に帯電し、約２０％が＋１価に帯電し、約６％が−２価に帯電し、約３％が＋２価に帯電する。また、粒径２００ｎｍのエアロゾル粒子は、約３０％が帯電せず、約３０％が−１価に帯電し、約２０％が＋１価に帯電し、約１２％が−２価に帯電し、約８％が＋２価に帯電し、約３％が−３価に帯電し、約２％が＋３価に帯電する。また、粒径３００ｎｍのエアロゾル粒子は、約２０％が帯電せず、約２０％が−１価に帯電し、約１５％が＋１価に帯電し、約１５％が−２価に帯電し、約９％が＋２価に帯電し、約７％が−３価に帯電し、約３％が＋３価に帯電し、約２％が−４価に帯電する。
【００４３】
次に、荷電中和装置２００により帯電されたエアロゾル粒子がＤＭＡ３００により分級されることについて説明する。
【００４４】
〔微分型電気移動度分級装置（ＤＭＡ）３００〕
図５に示すように、ＤＭＡ３００は、内筒と外筒からなる二重円筒状の構造を有する。荷電中和装置２００により帯電されたエアロゾル粒子を含む大気（試料ガスＧ１）は、清浄空気（シースガスＧ２）と共に流される。なお、エアロゾル粒子と合流する前の位置にフィルター３２０が設けられており、シースガスＧ２の不純物はフィルター３２０で取り除かれる。
【００４５】
ＤＭＡ３００の外筒は外側電極３３０として用いられ、ＤＭＡ３００の内筒は内側電極３４０として用いられる。外側電極３３０はＤＭＡ３００の中心線から距離ｒ２を置いて設置され、内側電極３４０はＤＭＡ３００の中心線から距離ｒ１を置いて設置される。これら外側電極３３０と内側電極３４０との間には電圧Ｖが印加される。したがって、流入口３１０から流入したエアロゾル粒子を含む試料ガスＧ１は電圧Ｖが印加された電界中をシースガスＧ２と共に流されることとなる。
【００４６】
シースガス中を移動するエアロゾル粒子には、静電気力と抵抗力とが働いている。また、静電引力を受けて流体中を移動する粒子については、定常状態で静電気力と抵抗力とがつりあうため、電気移動度をＺとすると、その粒子の等速ｖは電場Ｅに比例してｖ＝ＺＥの関係が成り立つ。
ここで、電気移動度Ｚは以下の数式（１）で表される。
【数１】
この電気移動度Ｚを表す数式（１）において、ｐはエアロゾル粒子の帯電価数、ｅは電荷素量、μｇはガス粘性計数（ガス粒度）、ｄはエアロゾル粒子の粒径、ｌｇは平均自由工程を表している。
【００４７】
したがって、ＤＭＡ３００の流入口３１０から流入した帯電しているエアロゾル粒子は、電気移動度Ｚに基づいて、図５に示すような軌跡に沿って移動することとなる。具体的には、帯電価数が１価の粒径が小さいエアロゾル粒子と共に、帯電価数が２価・３価の粒径が大きいエアロゾル粒子も分級用排出口３５０に到達することになる（ＥＧ１）。このようにＤＭＡ３００は、所定の電気移動度毎にエアロゾル粒子を分級することができるが、１価に帯電した粒子に限らず、多価帯電した粒子も分級することになる。なお、分級されなかったエアロゾル粒子は排出口３６０から排出される（ＥＧ２）。
【００４８】
また、電気移動度Ｚは、ＤＭＡ３００の構造（内部電極径ｒ１、外部電極径ｒ２、分級までの距離Ｌ）、ＤＭＡ３００の作動に関する設定事項からも導くことができ、試料ガスの流入量ｑ２と分級用排出口３５０からの排出量ｑ３、及びシースガスの流入量ｑ１と排出口３６０からの排出量ｑ４が夫々等しい場合（ｑ１＝ｑ４、ｑ２＝ｑ３）、以下の数式（２）で表される。
【数２】
この電気移動度Ｚを表す数式（２）において、Ｕは印加する電圧を表している。
【００４９】
したがって、電気移動度Ｚは、シースガスの流量ｑ１を一定とすると、印加する電圧Ｕにより調整することができる。なお、試料ガスの流量ｑ２÷シースガスｑ１の流量を流量比と称する。
【００５０】
〔電気移動度に対応するエアロゾル粒子〕
図６は、電気移動度に対応して分級されるエアロゾル粒子の粒径及び価数を説明する図である。
図６は、ＤＭＡ３００を作動させた際の、それぞれ電気移動度Ｚを表す数式（１）と数式（２）とから求められた粒径に対する電気移動度の一例を示している。ここでは、帯電価数が４価までを示しているが、粒度分布をみる上では４価程度まで考慮すればほとんど問題ない。
【００５１】
例えば、ＤＭＡ３００に電圧Ｕを印加した際の電気移動度Ｚ（Ｕ）により分級されるエアロゾル粒子は、図６中に記された４つの黒い点印（●）で表される。帯電価数が１価で粒径がｄ１のエアロゾル粒子と共に、帯電価数が２価で粒径がｄ２のエアロゾル粒子、価数が３価で粒径がｄ３のエアロゾル粒子、価数が４価で粒径がｄ４のエアロゾル粒子である。ここでは、粒径ｄ１は約６０ｎｍであり、粒径ｄ２は約９０ｎｍであり、粒径ｄ３は約１１５ｎｍであり、粒径ｄ４は約１３５ｎｍである。
【００５２】
次に、電気移動度Ｚ（Ｕ）で分級される帯電価数が２価で粒径がｄ２のエアロゾル粒子を分級するために、上記電気移動度Ｚ（Ｕ）の時の２倍の電圧２ＵをＤＭＡ３００に印加した際の電気移動度はＺ（２Ｕ）とする。その際にＤＭＡ３００により分級されるエアロゾル粒子は、図６中に記された４つの三角印（△）で表わされる。帯電価数が１価で粒径がｄ２のエアロゾル粒子、帯電価数が２価で粒径がｄ４のエアロゾル粒子、帯電価数が３価で粒径がｄ５のエアロゾル粒子、帯電価数が４価で粒径がｄ６のエアロゾル粒子である。帯電価数が２価のエアロゾル粒子について、電気移動度Ｚ（Ｕ）で分級される価数が４価のエアロゾル粒子と同じ粒径のものが分級される。なお、他の粒径ｄ５は約１８０ｎｍであり、粒径ｄ６は約２１０ｎｍである。
【００５３】
以下同様に、上記電気移動度Ｚ（Ｕ）の時の３倍の電圧３ＵをＤＭＡ３００に印加した際の電気移動度Ｚ（３Ｕ）については、図６中に記された４つの四角印（□）となり、電気移動度Ｚ（Ｕ）で分級される価数が３価のエアロゾル粒子と同じ粒径ｄ３のものが分級され、電気移動度Ｚ（２Ｕ）で分級される価数が３価のエアロゾル粒子と同じ粒径ｄ５のものが分級される。また、上記電気移動度Ｚ（Ｕ）の時の４倍の電圧４ＵをＤＭＡ３００に印加した際の電気移動度Ｚ（４Ｕ）にいては、図６中に記された４つの白色丸印（○）となり、電気移動度Ｚ（Ｕ）で分級される価数が４価のエアロゾル粒子と同じ粒径ｄ４のものが分級され、電気移動度Ｚ（２Ｕ）で分級される価数が４価のエアロゾル粒子と同じ粒径ｄ６のものが分級され、電気移動度Ｚ（３Ｕ）で分級される価数が４価のエアロゾル粒子と同じ粒径ｄ８のものが分級される。なお、粒径ｄ７は約２４０ｎｍ、粒径ｄ８は約２９０ｎｍ、粒径ｄ９は約３４０ｎｍである。
【００５４】
電気移動度Ｚに基づいてＤＭＡ３００により分級されたエアロゾル粒子は次にエアロゾル粒子測定装置４００に送られエアロゾル粒子の粒子数に関する数値が測定されることとなる。以下では先ず、ＦＣＡＥ４０１について説明し、次にＣＰＣ５０１について説明する。
【００５５】
〔ファラデーカップ式エアロゾルエレクトロメータ（ＦＣＡＥ）〕
図７は、ファラデーカップ式エアロゾルエレクトロメータ（ＦＣＡＥ）について説明する図である。
図７に示すように、ＦＣＡＥ４０１は、容器４１０に設けられた流入口４２０からＤＭＡ３００により分級されたエアロゾル粒子を流入する。容器４１０内には、導電性部材４３０が設置されており、その導電性部材４３０内に絶縁材４４０が設置されている。また絶縁材４４０内にはエアロゾル粒子収集部４５０が設置されており、この収集部４５０は、帯電したエアロゾル粒子を収集（捕集）する導電性部材からなる。エアロゾル粒子収集部４５０と導電部材４３０とは絶縁材４４０により絶縁されている。また、導電性部材４３０とアース４６９とはリード線４６３により接続されており、そのリード線４６３上には電流計４６７が設置されている。また、エアロゾル粒子収集部４５０にはリード線４６１の一端が接続され、そのリード線４６１の他端はスイッチ４６５を介してアース４６９に接続されている。
【００５６】
上記の構成により、ＦＣＡＥ４０１に帯電したエアロゾル粒子が流入すると、エアロゾル粒子収集部４５０に収集され、エアロゾル粒子収集部４５０には電荷が蓄積されることになる。そしてスイッチ４６５がＯＮに設定（通電）することによって、エアロゾル粒子収集部４５０に蓄積された電荷がまとめて移行し、その総電化数に対応するものが電流計４６７によって測定することができる。なお、エアロゾル粒子の粒子数の算出については、別の図を参照しながらさらに後述する。
【００５７】
〔凝縮式粒子カウンタ（ＣＰＣ）〕
次に、ＣＰＣ５０１について説明する。
図８は、凝縮式粒子カウンタ（ＣＰＣ）について説明する図である。
図８に示すように、ＣＰＣ５０１は、エアロゾル粒子を凝縮して大きく成長させるエアロゾル粒子凝縮部５０３と、その成長したエアロゾル粒子を光学系により検出するエアロゾル粒子光学検出部５０５とを含む。
【００５８】
ＤＭＡ３００により分級されて送られたエアロゾル粒子は、エアロゾル粒子凝縮部５１０の流入口から流入される。エアロゾル粒子凝縮部５０３は、飽和部５２０とコンデンサー部５３０から構成されている。飽和部５２０においては、アルコールや蒸留水が加熱され蒸気の状態で拡散している。また、コンデンサー部５３０においては、通過するガスが冷却されることとなる。したがって、エアロゾル粒子凝縮部５０３に流入してきたエアロゾル粒子は、飽和部５２０においてアルコール蒸気や水蒸気と合流し、コンデンサー部５３０に共に送られる。そして、コンデンサー部５３０において、エアロゾル粒子が凝縮核となり凝縮が起こり、アルコール蒸気や水蒸気により大きな液滴へと成長することとなる。エアロゾル粒子凝縮部５０３により大きな液滴となったエアロゾル粒子は、連絡通路５４０を通ってエアロゾル粒子光学検出部５０５に送られる。
【００５９】
エアロゾル粒子光学検出部５０５は、フローセル５５０、遮光容器５６０、発光装置５７０、照射光学レンズ系５７５、集光光学レンズ系５８０及び受光装置５８５を含む。フローセル５５０は遮光容器５６０を貫通して設置されている。また、発光装置５７０、照射光学レンズ系５７５、集光光学レンズ系５８０及び受光装置５８５は、遮光容器５６０内に設置されており、遮光容器５６０は、その内部に外部からの光が入射しない構造を有している。
【００６０】
フローセル５５０内を流動するエアロゾル粒子からの散乱光（反射光）が受光されると、エアロゾル粒子が検出される。
【００６１】
ＤＭＡ３００により分級されたエアロゾル粒子は、ＦＣＡＥ４０１からは、所定時間あたりに分級されたエアロゾル粒子の荷電数の積算値が電流として出力される。また、ＣＰＣ５０１からはエアロゾル粒子の個数に対応して出力される。出力される結果情報は、次に測定結果解析装置６００に送信される。
【００６２】
〔測定結果解析装置〕
次に、測定結果解析装置６００において、ＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１により測定されたデータに基づいて、粒径別のエアロゾル粒子の粒子数を計数する。測定結果解析装置６００は、演算処理機能とメモリ機能を備え、メモリ機能には予め演算処理の処理内容が記録されており、演算処理機能が適宜その演算処理の処理内容を読みだすことで、ＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１により測定されたデータから粒径別のエアロゾル粒子の粒子数を計数している。
【００６３】
〔計数結果出力装置〕
計数結果出力装置７００（不図示）は、エアロゾル粒子の粒径別に計数結果を表示する。例えば、表示装置７１０は、エアロゾル粒子の大きさの基準を示す「Ｓｉｚｅ（ｎｍ）」の表示部と、各粒径に対応する計数したエアロゾル粒子の個数（計数値）を示す「Ｃｏｕｎｔ」の表示部とする。「Ｓｉｚｅ（ｎｍ）」の表示部には、基準とした粒径の値を表示する。そして、「Ｃｏｕｎｔ」の表示部には、荷電確率分布から求めた総粒子数や基準とした粒径の帯電価数１価の数などを表示する。また、それらをグラフで表示してもよい。所望に合わせて表示すればよく、限定するものではない。
【００６４】
なお、他にも、計数結果出力装置７００は外部出力端子を備えてもよく、端子を通して別の装置にデータを出力してもよい。
【００６５】
〔大気中のエアロゾル粒子の測定〕
大気中のエアロゾル粒子の測定にあたり、大気中のエアロゾル粒子の粒子密度を、図２を用いて説明したように、粒径が１００ｎｍより大きなエアロゾル粒子については逆３乗則（Ｊｕｎｇｅ分布）に基づき大気中に浮遊しているものとする。
【００６６】
図１０は、大気中のエアロゾル粒子の測定手順を示すフローチャートである。以下、手順例に沿って内容を説明する。
【００６７】
ステップＳ１００：先ず、粒径別粒度分布測定装置１は、微分型電気移動度分級装置（ＤＭＡ）３００に関する初期設定処理を実行する。なお、具体的な処理の内容については、別のフローチャートを参照しながらさらに後述する。
【００６８】
〔ＤＭＡに関する初期設定処理〕
図１１は、ＤＭＡ３００に関する初期設定処理の手順例を示すフローチャートである。
ステップＳ１１０：粒径別粒度分布測定装置１は、測定対象とする粒径（ｄ１）の設定を行う。具体的には、粒径別粒度分布測定装置１は、ＤＭＡ３００により分級するエアロゾル粒子の粒径（ｄ１）を１価に帯電したものとして設定を行う。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ１２０を実行する。
【００６９】
ステップＳ１２０：粒径別粒度分布測定装置１は、１価の対象粒径（ｄ１）に関する電気移動度Ｚの計算を実行する。具体的には、粒径別粒度分布測定装置１は上記で説明した数式（１）を用いて電気移動度Ｚの計算を実行する。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ１３０を実行する。
【００７０】
ステップＳ１３０：粒径別粒度分布測定装置１は、１価の対象粒径（ｄ１）のエアロゾル粒子を分級するために必要なＤＭＡ３００に印加する電圧Ｕの設定を行う。具体的には、粒径別粒度分布測定装置１は先の処理ステップＳ１２０で算出された電気移動度Ｚと上記で説明した数式（２）を用いてＤＭＡ３００に印加する電圧Ｕを算出する。
【００７１】
以上の手順を終えると、粒径別粒度分布測定装置１は大気中のエアロゾル粒子の測定処理（図１０）に復帰する。
【００７２】
ステップＳ２００：次に、粒径別粒度分布測定装置１は、ＤＭＡ３００の作動処理を実行する。具体的には、粒径別粒度分布測定装置１は、先の処理ステップＳ１３０で算出した電圧ＵをＤＭＡ３００に印加し（印加電圧Ｖ＝１Ｕ）、ＤＭＡ３００を作動させて電気移動度Ｚ１（Ｕ）によりエアロゾル粒子を分級する。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ３００を実行する。
【００７３】
ステップＳ３００：粒径別粒度分布測定装置１は、ＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１による測定（Ｍ１）を実行する。ここで、Ｍ１は電気移動度Ｚ１（Ｕ）により分級されたエアロゾル粒子の測定結果を表している。ＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１による電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級されたエアロゾル粒子の測定が終了すると、粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ４００を実行する。
【００７４】
ステップＳ４００：粒径別粒度分布測定装置１は、ＤＭＡ３００に関する設定変更処理を実行する。なお、具体的な処理の内容については、別のフローチャートを参照しながらさらに後述する。
【００７５】
〔ＤＭＡに関する設定変更処理〕
図１２は、ＤＭＡ３００に関する設定変更処理の手順例を示すフローチャートである。以下、手順例に沿って内容を説明する。
【００７６】
ステップＳ４１０：粒径別粒度分布測定装置１は、設定変更回数を確認する。具体的には、粒径別粒度分布測定装置１はＤＭＡ３００に印加する電圧Ｖを変更した回数を確認する。例えば、先の処理で設定した電圧Ｖが初期設定のＵであった場合、設定変更回数は初回を表す１に対応する。他にも、先の処理で設定した電圧Ｖが２回目の２Ｕ（又は、３回目の３Ｕ）であった場合、設定変更回数は２回目（又は、３回目）を表す２（又は、３）となる。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ４２０を実行する。
【００７７】
ステップＳ４２０：粒径別粒度分布測定装置１は、初期設定の印加電圧（Ｕ）×（変更回数＋１）の電圧を印加する設定を行う。例えば、先の処理ステップＳ４１０で確認した変更回数が１であった場合、粒径別粒度分布測定装置１はＤＭＡ３００に印加する電圧を２Ｕに設定する。他にも、変更回数が２（又は３）であった場合、粒径別粒度分布測定装置１はＤＭＡ３００に印加する電圧を３Ｕ（又は、４Ｕ）に設定する。
【００７８】
以上の手順を終えると、粒径別粒度分布測定装置１は大気中のエアロゾル粒子の測定処理（図１０）に復帰する。
【００７９】
ステップＳ５００：粒径別粒度分布測定装置１は、ＤＭＡ３００の作動処理を実行する。具体的には、先の処理ステップＳ４２０で設定した電圧２Ｕ（又は３Ｕ、４Ｕ）をＤＭＡ３００に印加し（印加電圧Ｖ＝２Ｕ（又は３Ｕ、４Ｕ））、ＤＭＡ３００を作動させて電気移動度Ｚ１（２Ｕ）（又は、Ｚ１（３Ｕ）、Ｚ１（４Ｕ））によりエアロゾル粒子を分級する。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ６００を実行する。
【００８０】
ステップＳ６００：粒径別粒度分布測定装置１は、ＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１による測定Ｍｘを実行する。ここで、ｘは２〜４のいずれかを表しており、Ｍ２は電気移動度Ｚ１（２Ｕ）により分級されたエアロゾル粒子の測定結果、Ｍ３は電気移動度Ｚ１（３Ｕ）により分級されたエアロゾル粒子の測定結果、Ｍ４は電気移動度Ｚ１（４Ｕ）により分級されたエアロゾル粒子の測定結果をそれぞれ表している。ＦＣＡＥ４０１よる測定が終了すると、粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ７００を実行する。
【００８１】
ステップＳ７００：粒径別粒度分布測定装置１は、初期設定時の測定結果Ｍ１と設定変更時の測定結果Ｍｘから、Ｍｘ／Ｍ１を算出する。具体的には、粒径別粒度分布測定装置１は先の処理ステップＳ３００において、電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級したエアロゾル粒子を測定したＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１による測定結果Ｍ１を参照する。また、粒径別粒度分布測定装置１は先の処理ステップＳ６００において、電気移動度Ｚ１（２Ｕ）（又は、Ｚ１（３Ｕ）、Ｚ１（４Ｕ））で分級したエアロゾル粒子を測定したＦＣＡＥ４０１による測定結果Ｍ２（又は、Ｍ３、Ｍ４）を参照する。そして、粒径別粒度分布測定装置１は、Ｍｘ／Ｍ１を算出する。
【００８２】
ステップＳ８００：粒径別粒度分布測定装置１は、再測定が必要か否かを確認する。具体的には、粒径別粒度分布測定装置１は先の処理ステップＳ７００において算出したＭｘ／Ｍ１に基づいて、規定値（例えば、０．０１：１％）よりも小さいか否かを確認する。このように、規定値が１％程度であれば、粒度分布をみる上には、無視しても問題ない。なお、規定値は１％に限定されず、０．１％でもよく、適宜調整可能である。結果として、Ｍｘ／Ｍ１が規定値よりも小さい場合（Ｙｅｓ）、粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ９００を実行する。一方、Ｍｘ／Ｍ１が規定値よりも小さくない場合（Ｎｏ）、粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ４００を実行する。
【００８３】
ステップＳ９００：粒径別粒度分布測定装置１は、ＤＭＡ３００により分級されるエアロゾル粒子（ｄ１）の数を算出する。ここでは、Ｍ２／Ｍ１やＭ３／Ｍ１が規定値（１％）より小さくなく、Ｍ４／Ｍ１が規定値（１％）より小さかった場合について説明する。他の場合については以下の数式を用いた算出方法に基づいて適宜算出可能であるため説明を省略する。
【００８４】
なお、ＦＣＡＥ４０１により測定された測定結果のＭ１、Ｍ２、Ｍ３、Ｍ４は電流相当であり、ＭＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））は数量相当である。一方、ＣＰＣ５０１により測定された測定結果のＭ１、Ｍ２、Ｍ３、Ｍ４は数量相当であり、ＭＣＰＣ（Ｚ１（Ｕ））も同様に数量相当である。
【００８５】
ここで、実際にＤＭＡ３００により電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級される各粒径に対応する帯電したエアロゾル粒子の分布関数を次のように定義する。粒径ｄ１に対応した１価のエアロゾル粒子の分布関数としてＣ１（Ｚ１（Ｕ））、粒径ｄ２に対応した２価のエアロゾル粒子の分布関数としてＣ２（Ｚ１（Ｕ））、粒径ｄ３に対応した３価のエアロゾル粒子の分布関数としてＣ３（Ｚ１（Ｕ））、粒径ｄ４に対応した４価のエアロゾル粒子の分布関数としてＣ４（Ｚ１（Ｕ））と定義する。なお、この分布関数はその数量を表すことになる。例えばＣ１（Ｚ１（Ｕ））は電気移動度Ｚ１（Ｕ）の１価の数量を表す。
【００８６】
したがって、ＦＣＡＥ４０１、又は、ＣＰＣ５０１により測定された測定結果は上記エアロゾル粒子の分布関数を用いると以下の数式（３）、数式（４）で表される。
【数３】
【００８７】
ここで、ＭＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））はＺ１（Ｕ）で分級されたエアロゾル粒子に対するＦＣＡＥ４０１により測定された測定結果から得られる数量を表し、ηＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））はＺ１（Ｕ）で分級されたエアロゾル粒子に対するＦＣＡＥ４０１の検出効率を表し、ｐは荷電数（価数）を表している。なお、一般的にηＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））は１（具体的には、０．９９９９９）である。また、他のηＦＣＡＥ（Ｚ１（２Ｕ））、ηＦＣＡＥ（Ｚ１（３Ｕ））、…、ηＦＣＡＥ（Ｚ１（ｐＵ））においてもその検出効率は１である。
【数４】
【００８８】
ここで、Ｍｃｐｃ（Ｚ１（Ｕ））はＺ１（Ｕ）で分級されたエアロゾル粒子に対するＣＰＣ５０１により測定された測定結果から得られる数量を表し、ηｃｐｃ（Ｚ１（ｐＵ））はＺ１（ｐＵ）で分級されたエアロゾル粒子に対するＣＰＣ５０１の検出効率を表し、ｐは荷電数（価数）を表している。したがって、荷電数（価数）を表すｐに対応して検出効率ηｃｐｃが異なっていることを表している。なお、ＣＰＣ５０１の校正値とはこの検出効率ηｃｐｃを表している。
【００８９】
なお、上記で図６を用いて説明したように、ＤＭＡ３００により電気移動度Ｚ（Ｕ）〜Ｚ（４Ｕ）でそれぞれ分級されたエアロゾル粒子には多価帯電したものも含まれているので、ＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１の測定結果Ｍ１〜Ｍ４にも含まれることになる。
【００９０】
そして、図９は、ＤＭＡ３００により電気移動度Ｚ（Ｕ）〜Ｚ（４Ｕ）でそれぞれ分級されたエアロゾル粒子を粒径及び荷電数（価数）に対応させて荷電確率分布図（図４）にプロットした図である。具体的には、電気移動度Ｚ１（４Ｕ）で分級される１価に帯電した粒径ｄ４（○印）の荷電確率は約３０％であり、電気移動度Ｚ１（３Ｕ）で分級される２価に帯電した粒径ｄ５（□印）の荷電確率は約１０％である。例えば、電気移動度Ｚ１（４Ｕ）で分級される１価に帯電した粒径ｄ４（○印）が無視できる程度に少ないとすると、ｄ４より粒径が大きい電気移動度Ｚ１（３Ｕ）で分級される２価に帯電した粒径ｄ５（□印）や帯電価数の多い電気移動度Ｚ１（２Ｕ）で分級される２価に帯電した粒径ｄ４（△印）なども無視することができることになる。
【００９１】
また、荷電確率を表す関数として、ｆｐ（Ｚ１（ｎＵ））を定義する。異なる電気移動度Ｚで分級される荷電数（価数）に対応したエアロゾル粒子の分布関数の関係は、以下の数式（５）で表される。ここで、ｐは荷電数（価数）を表し、ｎＵは印加する電圧を表している。例えば、平衡帯電状態での粒径ｄ４において、電気移動度Ｚ１（４Ｕ）で分級される１価に帯電した粒径ｄ４（○印）の荷電確率関数をｆ１（Ｚ１（４Ｕ））と表わし、４価に帯電した粒径ｄ４の荷電確率関数はｆ４（Ｚ１（４Ｕ））と表わす。ここで、電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級される４価に帯電した粒径ｄ４（●印）がこの荷電確率関数ｆ４（Ｚ１（４Ｕ））に該当している。また、電気移動度Ｚ１（４Ｕ）で分級される１価に帯電した粒径ｄ４の分布関数Ｃ１（Ｚ１（４Ｕ））を荷電確率関数ｆ１（Ｚ１（４Ｕ））で除算することで、粒径ｄ４の総粒子数を求めることができ、この総粒子数と粒径ｄ４の４価となる荷電確率関数ｆ４（Ｚ１（４Ｕ））とを積算すれば、電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級される４価に帯電した粒径ｄ４の４価の粒子数Ｃ４（Ｚ１（Ｕ））を求めることができる。
【数５】
【００９２】
ここで、Ｍ２／Ｍ１やＭ３／Ｍ１が規定値（１％）より小さくなく、Ｍ４／Ｍ１が規定値より小さかった場合を当てはめてみると、電気移動度Ｚ１（４Ｕ）で分級したエアロゾル粒子の測定結果Ｍ４は無視してもよい程に小さいので、Ｃ１（Ｚ１（４Ｕ））＝０となる。同様に、Ｃ４（Ｚ１（Ｕ））＝Ｃ２（Ｚ１（２Ｕ））＝０となる。
【００９３】
電気移動度Ｚ１（Ｕ）〜Ｚ１（４Ｕ）で分級されたエアロゾル粒子をＦＣＡＥ４０１で測定した結果から得られるＭＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））〜ＭＦＣＡＥ（Ｚ１（４Ｕ））は、ＭＦＣＡＥ（Ｚ１（４Ｕ））＝Ｃ１（Ｚ１（４Ｕ））＝０であることを踏まえ、数式（６）〜数式（８）と表すことができる。このように、電気移動度Ｚ１（Ｕ）では１価から３価の帯電した粒子が分級され、電気移動度Ｚ１（２Ｕ）及びＺ１（３Ｕ）では１価の帯電した粒子が分級されたことになる。
【数６】
【数７】
【数８】
【００９４】
また、上記数式（５）、数式（６）、数式（７）、数式（８）により、以下の数式（９）を導くことができる。
【数９】
【００９５】
電気移動度Ｚ１（２Ｕ）及びＺ１（３Ｕ）では１価のみを分級したことになるので、ＦＣＡＥ４０１の測定からＭＦＣＡＥ（Ｚ１（２Ｕ））及びＭＦＣＡＥ（Ｚ１（３Ｕ））を求めることができる。そして、数式（７）よりＣ１（Ｚ１（２Ｕ））を求め、上記数式（５）からＣ２（Ｚ１（Ｕ））を求めることができる。また、数式（８）によりＣ１（Ｚ１（３Ｕ））を求め、上記数式（５）からＣ３（Ｚ１（Ｕ））を求めることができる。よって、電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級した２価・３価の粒子数が求まるので、測定結果ＭＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））を用いて１価の粒子数ηＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））・Ｃ１（Ｚ１（Ｕ））を求めることができる。
【００９６】
また、同様の計算方法により、ＣＰＣ５０１に対して以下の数式（１０）を導くことができる。
【数１０】
【００９７】
以上のように、Ｍ４／Ｍ１が１％より小さかった場合、ＤＭＡ３００により電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級したエアロゾル粒子数を測定することができる。ＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１で所定の電気移動度Ｚで分級したエアロゾル粒子を測定し、その測定結果ＭＦＣＡＥ、ＭＣＰＣと、荷電確率関数からなる荷電確率比にもとづいてエアロゾル粒子の粒子数を計数することができる。
【００９８】
なお、大気中のエアロゾル粒子の粒度分布については、粒径別の密度はＪｕｎｇｅ分布に従っており、粒径が１００ｎｍより大きなエアロゾル粒子については逆３乗則に基づいて、数が極少ないこと、及び、エアロゾル粒子の荷電確率分布に基づくことで、４価から6価の測定でほとんどよいことが表されている。
【００９９】
今回の算出処理ステップＳ９００においてＭ１、Ｍ２、Ｍ３、Ｍ４の測定結果から、粒径毎のエアロゾル粒子の粒子数が計数されると、粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ１０００を実行する。
【０１００】
ステップＳ１０００：粒径別粒度分布測定装置１は、他の粒径のエアロゾル粒子を測定するか否かを確認する。この確認の結果、他の粒径のエアロゾル粒子を測定する場合（Ｙｅｓ）、粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ１００を実行する。一方、他の粒径のエアロゾル粒子を測定しない場合（Ｎｏ）、粒径別粒度分布測定装置１は大気中のエアロゾル粒子の測定を終了する。
【０１０１】
次に、ＤＭＡ３００においてエアロゾル粒子の分級に関する電気移動度Ｚについて説明する。電気移動度Ｚは、ＤＭＡ３００の構造（内部電極径ｒ１、外部電極径ｒ２、分級までの距離Ｌ）、ＤＭＡ３００の作動に関する設定事項からも導くことができ、試料ガスの流入量ｑ２と分級用排出口３５０からの排出量ｑ３、及びシースガスの流入量ｑ１と排出口３６０からの排出量ｑ４が夫々等しい場合（ｑ１＝ｑ４、ｑ２＝ｑ３）、上記の数式（２）で表される。
【０１０２】
〔トランスファ関数Ω〕
また、実際にエアロゾル粒子がＤＭＡ３００で分級される確率、すなわち、トランスファ関数Ω（Ｚ）は図１３のように表される。
図１３に示すように、電気移動度を利用してエアロゾル粒子を分級する場合、実際に分級されるエアロゾル粒子の濃度は以下の数式（１１）で表されるＺuからＺdまでの積分値となる。なお、上記数式（２）のＺ1（Ｕ）をＺc（Ｕ）に置き換えて説明する。
【数１１】
ここで、数式（２）よりΔφ＝Ｌ・Ｕ／ｌｎ（ｒ２／ｒ１）を表している。
【０１０３】
したがって、分級されるエアロゾル粒子の電気移動度Ｚはシースガスｑ１と試料ガスｑ２との関係に依存することとなる。
【０１０４】
また、トランスファ関数Ω（Ｚc）についての半値全幅（ＦＷＨＭ）における関係式は以下の数式（１２）で表される。
【数１２】
【０１０５】
ここで、シースガスｑ１と試料ガスｑ２との流量比δをδ＝ｑ２／ｑ１とすると、電気移動度Ｚｄ、Ｚｕの関係式が以下の数式（１３）で表される。
【数１３】
【０１０６】
したがって、エアロゾル粒子を電気移動度Ｚcで分級すると、Ｚd〜Ｚuの幅を有した状態でＤＭＡ３００から分級されることを表している。すなわち、Ｚd〜Ｚuの幅が狭ければ狭いほど電気移動度Ｚcで分級される対象とする粒径のエアロゾル粒子を精度よく識別することができることを表している。
【０１０７】
次に、エアロゾル粒子の分級についての電気移動度が重なる場合について説明する。例えば、上記で説明したようにＺ（Ｕ）については、Ｚd（Ｕ）＜Ｚc（Ｕ）＜Ｚu（Ｕ）の関係を有している。したがって、Ｚ（２Ｕ）やＺ（３Ｕ）についても同様に、Ｚd（２Ｕ）＜Ｚc（２Ｕ）＜Ｚu（２Ｕ）の関係や、Ｚd（３Ｕ）＜Ｚc（３Ｕ）＜Ｚu（３Ｕ）の関係を有していることを表している。
【０１０８】
ここで、ＤＭＡ３００に電圧ＶとしてＵ、２Ｕ、３Ｕを印加し、電気移動度Ｚc（Ｕ）、Ｚc（２Ｕ）、Ｚc（３Ｕ）でエアロゾル粒子を分級した場合について説明する。具体的には、粒径別粒度分布測定装置１において測定対象とする帯電価数を３価までとした場合に、電気移動度Ｚc（Ｕ）、Ｚc（２Ｕ）、Ｚc（３Ｕ）がそれぞれ干渉しない設定について説明する。
【０１０９】
図１４は、電気移動度の幅（±δ）を有した状態で測定される電気移動度に対応して分級されるエアロゾル粒子の粒径及び価数を説明する図である。
図１４に示すように、上記で説明したように、電気移動度Ｚc（Ｕ），Ｚc（２Ｕ），Ｚc（３Ｕ）に対応して分級されるエアロゾル粒子が図１４中にプロットされる。ここで、図１４中の２価に対応する曲線上に星印（☆）がプロットされているように、電気移動度の幅（±δ）が広い場合、２価に帯電した粒径ｄ３のエアロゾル粒子が分級されてしまうことがある。このことは、上記数式（１）と数式（２）に基づくと、ＤＭＡ３００に電圧（３／２）Ｕを印加し、それによってエアロゾル粒子を電気移動度Ｚc（（３／２）Ｕ）で分級したときのエアロゾル粒子が混入することを意味する。
【０１１０】
したがって、電気移動度Ｚc（（３／２）Ｕ）で分級するエアロゾル粒子については測定しないが、Ｚc（Ｕ）又はＺc（２Ｕ）で測定する際に、電気移動度Ｚc（（３／２）Ｕ）で分級するエアロゾル粒子（図１４中の☆）が混入されることを防ぐ必要がある。
【０１１１】
〔最大帯電数が３の場合の電気移動度によるトランスファ関数Ω〕
図１５は、最大帯電数が３の場合の電気移動度によるトランスファ関数Ωを説明する図である。
図１５は、電気移動度Ｚc（Ｕ）で帯電価数が３価まで測定する場合に必要となるトランスファ関数Ωを示している。それぞれの電気移動度Ｚc（Ｕ）、Ｚc（（３／２）Ｕ）、Ｚc（２Ｕ）、Ｚc（３Ｕ）は±δの幅を有している。したがって、それぞれの電気移動度の幅が重ならない（干渉しない）ことが、測定対象のエアロゾル粒子を正確に分級することを意味し、粒径毎のエアロゾル粒子の粒径数を精度よく算出することとなる。
【０１１２】
例えば、電気移動度Ｚc（Ｕ）の幅とＺc（（３／２）Ｕ）の幅とが重ならなくするためには、Ｚu（Ｕ）＞Ｚd（（３／２）Ｕ）の関係を満たす必要がある。ここで、数式（２）により、Ｚc（（３／２）Ｕ）＝（２／３）Ｚc（Ｕ）で表され、数式（１３）によりＺd（Ｕ）やＺu（Ｕ）が流量比δとＺc（Ｕ）とからなる数式で表されることから、（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（２／３）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）を満たす必要があることがわかる。この数式を解くことにより、流量比δ＜１／５を満たす必要があることを導き出すことができる。
【０１１３】
同様に、電気移動度Ｚc（（３／２）Ｕ）の幅とＺc（２Ｕ）の幅とが重ならなくするためには、（２／３）（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（１／２）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）の関係を満たす必要がある。この数式を解くことにより、流量比δ＜１／７を満たす必要があることを導き出すことができる。
【０１１４】
同様に、電気移動度Ｚc（２Ｕ）の幅とＺc（３Ｕ）の幅とが重ならなくするためには、（１／２）（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（１／３）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）の関係を満たす必要がある。この数式を解くことにより、流量比δ＜１／５を満たす必要があることを導き出すことができる。
【０１１５】
以上のように、電気移動度Ｚc（Ｕ）、Ｚc（（３／２）Ｕ）、Ｚc（２Ｕ）、Ｚc（３Ｕ）の幅がそれぞれ重ならないためには、流量比がδ＜１／５、δ＜１／７、δ＜１／５をそれぞれ満たす必要がある。したがって、粒径別粒度分布測定装置１において測定対象とする帯電価数を３価までとした場合、流量比δ＜１／７を満たす設定を行うことで、全ての電気移動度Ｚc（Ｕ）、Ｚc（（３／２）Ｕ）、Ｚc（２Ｕ）、Ｚc（３Ｕ）の幅がそれぞれ重ならない設定にでき、ＤＭＡ３００において測定対象とするエアロゾル粒子の分級が独立して実行できる。すなわち、分級されたエアロゾル粒子から必要な測定値が独立して得られることになり、粒径毎のエアロゾル粒子の粒子数の算出の精度をさらによくすることが可能になる。
【０１１６】
上記においては、粒径別粒度分布測定装置１において測定対象とする帯電価数を３価までとした場合の電気移動度が重ならない設定について説明した。次に、測定対象とする帯電価数を４価までとした場合、すなわち、電気移動度をＺc（Ｕ）、Ｚc（２Ｕ）、Ｚc（３Ｕ）、Ｚc（４Ｕ）でエアロゾル粒子を分級する場合について、電気移動度が重ならない設定について説明する。
【０１１７】
図１４中の２価及び３価に対応する曲線上のそれぞれの星印（☆、★）のプロットに示すように、電気移動度の幅が広い場合、２価に帯電した粒径ｄ３のエアロゾル粒子に加えて、３価に帯電した粒径ｄ４のエアロゾル粒子が分級されてしまうことがありうる。すなわち、上記数式（１）と数式（２）に基づくと、ＤＭＡ３００に電圧（３／２）Ｕや（４／３）Ｕを印加し、エアロゾル粒子を電気移動度Ｚc（（３／２）Ｕ）やＺc（（４／３）Ｕ）で分級したしたときのエアロゾル粒子が混入することを意味する。
【０１１８】
したがって、電気移動度Ｚc（（３／２）Ｕ）やＺc（（４／３）Ｕ）で分級するエアロゾル粒子については測定しないが、Ｚc（Ｕ）又はＺc（２Ｕ）で測定する際に、電気移動度Ｚc（（３／２）Ｕ）やＺc（（４／３）Ｕ）で分級するエアロゾル粒子（図１４中の☆、★）が混入されることを防ぐ必要がある。
【０１１９】
〔最大帯電数が４の場合の電気移動度によるトランスファ関数Ω〕
図１６は、最大帯電数が４の場合の電気移動度によるトランスファ関数Ωを説明する図である。
図１６は、電気移動度Ｚc（Ｕ）で帯電価数が４価まで測定する場合に必要となるトランスファ関数Ωを示している。それぞれの電気移動度Ｚc（Ｕ）、Ｚc（（４／３）Ｕ）、Ｚc（（３／２）Ｕ）、Ｚc（２Ｕ）、Ｚc（３Ｕ）は±δの幅を有している。したがって、それぞれの電気移動度の幅が重ならないことが、測定対象のエアロゾル粒子を正確に分級することを意味し、粒径毎のエアロゾル粒子の粒径数を精度よく算出することとなる。
【０１２０】
例えば、電気移動度Ｚc（Ｕ）の幅とＺc（（４／３）Ｕ）の幅とが重ならないためには、Ｚu（Ｕ）＞Ｚd（（４／３）Ｕ）の関係を満たす必要があることを表している。ここで、数式（２）により、Ｚc（（４／３）Ｕ）＝（３／４）Ｚc（Ｕ）で表され、数式（１３）によりＺd（Ｕ）やＺu（Ｕ）が流量比δとＺc（Ｕ）とからなる数式で表されることから、（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（３／４）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）を満たす必要があることを表している。この数式を解くことにより、流量比δ＜１／７を満たす必要があることを導き出すことができる。
【０１２１】
同様に、電気移動度Ｚc（（４／３）Ｕ）の幅とＺc（（３／２）Ｕ）の幅とが重ならないためには、（３／４）（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（２／３）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）を満たす必要がある。この数式を解くことにより、流量比δ＜１／１７を満たす必要があることを導き出すことができる。
【０１２２】
同様に、電気移動度Ｚc（（３／２）Ｕ）の幅とＺc（２Ｕ）の幅とが重ならないためには、（２／３）（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（１／２）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）を満たす必要がある。この数式を解くことにより、流量比δ＜１／７を満たす必要があることを導き出すことができる。
【０１２３】
同様に、電気移動度Ｚc（２Ｕ）の幅とＺc（３Ｕ）の幅とが重ならないためには、（１／２）（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（１／３）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）を満たす必要がある。この数式を解くことにより、流量比δ＜１／５を満たす必要があることを導き出すことができる。
【０１２４】
同様に、電気移動度Ｚc（３Ｕ）の幅とＺc（４Ｕ）の幅とが重ならないためには、（１／３）（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（１／４）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）を満たす必要がある。この数式を解くことにより、流量比δ＜１／７を満たす必要があることを導き出すことができる。
【０１２５】
以上のように、電気移動度Ｚc（Ｕ）、Ｚc（（４／３）Ｕ）、Ｚc（（３／２）Ｕ）、Ｚc（２Ｕ）、Ｚc（３Ｕ）がそれぞれ重ならないためには、流量比がδ＜１／７、δ＜１／１７、δ＜１／７、δ＜１／５、δ＜１／７をそれぞれ満たす必要がある。ここで、電気移動度Ｚc（（４／３）Ｕ）やＺc（（３／２）Ｕ）で分級するエアロゾル粒子については測定しないため、それらの電気移動度が重なっていてもよい、すなわち、流量比がδ＜１／１７である必要はない。したがって、粒径別粒度分布測定装置１において測定対象とする帯電価数を４価までとした場合、流量比δ＜１／７を満たす設定を行うことで、電気移動度Ｚc（（４／３）Ｕ）とＺc（（３／２）Ｕ）の重なりを除く全ての電気移動度Ｚc（Ｕ）、Ｚc（（４／３）Ｕ）、Ｚc（（３／２）Ｕ）、Ｚc（２Ｕ）、Ｚc（３Ｕ）を重ならない設定にでき、ＤＭＡ３００において測定対象とするエアロゾル粒子の分級が独立して実行できる。
【０１２６】
上記においては、粒径別粒度分布測定装置１において測定対象とする帯電価数を３価や４価までとした場合の電気移動度が重ならない設定について説明したが、これらに限定されずさらに多価の５価や６価までとした場合についても同様に流量比δを設定することで、ＤＭＡ３００において測定対象とするエアロゾル粒子の分級が独立して実行できる。
【０１２７】
〔分級されるエアロゾル粒子の帯電価数と流量比との関係〕
図１７は、分級されるエアロゾル粒子の帯電価数と流量比との関係を説明する図である（流量比＝試料ガスｑ２/シースガスｑ１）。
図１７に示すように、測定対象とするエアロゾル粒子の帯電価数と、ＤＭＡ３００に流入させるシースガスｑ１とエアロゾル粒子を含む試料ガスｑ２との設定流量比δ＝ｑ１／ｑ２との関係が表にされている。具体的には、測定対象とする帯電価数を２価とすると、ＤＭＡ３００において流量比δ＜１／３を満たす設定をする必要があるということを表している。他にも、測定対象とする帯電価数を５価とすると、ＤＭＡ３００において流量比δ＜１／１１を満たす設定をする必要があるということを表し、測定対象とする帯電価数を６価とすると、ＤＭＡ３００において流量比δ＜１／１１を満たす設定をする必要があるということを表している。なお、測定対象とする帯電価数を６価までに限らず、流量比を算出することができる。また、帯電価数が４価までは、電気移動度Ｚc（（４／３）Ｕ）やＺc（（３／２）Ｕ）のように、電気移動度Ｚc（Ｕ）とＺc（２Ｕ）の間となったが、帯電価数が５価以上では、電気移動度Ｚc（（５／２）Ｕ）のように電気移動度Ｚc（２Ｕ）とＺc（３Ｕ）の間となり、電気移動度Ｚc（Ｕ）とＺc（２Ｕ）間とは限らない。
【０１２８】
以下、上記流量比を決定する方法を、手順例に沿って内容を説明する。
図１８は、流量比決定処理の手順例を示すフローチャートである。
【０１２９】
ステップＳ２０００：粒径別粒度分布測定装置１は、帯電したエアロゾル粒子のうち測定対象とするエアロゾル粒子の最大帯電数を２以上の自然数ｘとして決定する。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ２０１０を実行する。
【０１３０】
ステップＳ２０１０：粒径別粒度分布測定装置１は、基準とする電気移動度Ｚc（Ｕ）を定義する。具体的には、数式（１１）中のＺcが該当する。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ２０２０を実行する。
【０１３１】
ステップＳ２０２０：粒径別粒度分布測定装置１は、第１特別電気移動度群Ｚc（Ｕ）、Ｚc（２Ｕ）、Ｚc（３Ｕ）、Ｚc（４Ｕ）、…、Ｚc（ｘＵ）を導出する。具体的には、ｘが３の場合、第１特別電気移動度群としてＺc（Ｕ）、Ｚc（２Ｕ）、Ｚc（３Ｕ）が該当し、ｘが４の場合、第１特別電気移動度群としてＺc（Ｕ）、Ｚc（２Ｕ）、Ｚc（３Ｕ）、Ｚc（４Ｕ）が該当する。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ２０３０を実行する。
【０１３２】
ステップＳ２０３０：粒径別粒度分布測定装置１は、第２特別電気移動度群
Ｚc（ｘ／（ｘ−１））（Ｕ）、Ｚc（ｘ／（ｘ−２））（Ｕ）、…、Ｚc（ｘ／２）（Ｕ）、Ｚc（（ｘ−１）／（ｘ−２））（Ｕ）、Ｚc（（ｘ−１）／（ｘ−３））（Ｕ）、…、Ｚc（（ｘ−１）／２）（Ｕ）、Ｚc（（ｘ−２）／（ｘ−３））（Ｕ）、Ｚc（（ｘ−２）／（ｘ−４））（Ｕ）、…、Ｚc（（ｘ−２）／２）（Ｕ）、…、Ｚc（３／２）（Ｕ）を導出する。具体的には、ｘが３の場合、第２特別電気移動度群としてＺc（（３／２）Ｕ）が該当し、ｘが４の場合、第２特別電気移動度群としてＺc（（４／３）Ｕ）、Ｚc（（３／２）Ｕ）が該当する。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ２０４０を実行する。
【０１３３】
ステップＳ２０４０：粒径別粒度分布測定装置１は、上記第１特別電気移動度群をＺc（Ｕ）で表す。具体的には、ｘが３の場合、第１特別電気移動度群としてＺc（Ｕ）、（１／２）Ｚc（Ｕ）、（１／３）Ｚc（Ｕ）が該当し、ｘが４の場合、第１特別電気移動度群としてＺc（Ｕ）、（１／２）Ｚc（Ｕ）、（１／３）Ｚc（Ｕ）、（１／４）Ｚc（Ｕ）が該当する。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ２０５０を実行する。
【０１３４】
ステップＳ２０５０：粒径別粒度分布測定装置１は、上記第２特別電気移動度群をＺc（Ｕ）で表す。具体的には、ｘが３の場合、第２特別電気移動度群として（２／３）Ｚc（Ｕ）、が該当し、ｘが４の場合、第２特別電気移動度群として（３／４）Ｚc（Ｕ）、（２／３）Ｚc（Ｕ）が該当する。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ２０６０を実行する。
【０１３５】
ステップＳ２０６０：粒径別粒度分布測定装置１は、先のステップＳ２０４０とステップＳ２０５０において表された各電気移動度の幅±δを定義する。具体的には、各電器移動度について数式（１３）で表す。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ２０７０を実行する。
【０１３６】
ステップＳ２０７０：粒径別粒度分布測定装置１は、第１特別電気移動度群の各電気移動度の領域がお互いに干渉しないδを算出する。具体的には、ｘが３の場合、第１特別電気移動度群としてＺc（Ｕ）の幅と、（１／２）Ｚc（Ｕ）の幅と、（１／３）Ｚc（Ｕ）の幅とがそれぞれお互いに干渉しないδを算出する。それぞれ（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（１／２）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）と、（１／２）（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（１／３）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）を満たすδとして、それぞれδ＜１／３と、δ＜１／５が導かれ、２つを満たすものとしてδ＜１／５が算出される。
【０１３７】
また、ｘが４の場合、第１特別電気移動度群としてＺc（Ｕ）の幅と、（１／２）Ｚc（Ｕ）の幅と、（１／３）Ｚc（Ｕ）の幅と、（１／４）Ｚc（Ｕ）の幅とがそれぞれお互いに干渉しないδを算出する。それぞれ（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（１／２）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）と、（１／２）（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（１／３）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）と、（１／３）（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（１／４）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）を満たすδとして、それぞれδ＜１／３と、δ＜１／５と、δ＜１／７が導かれ、３つを満たすものとしてδ＜１／７が算出される。
【０１３８】
粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ２０８０を実行する。
【０１３９】
ステップＳ２０８０：粒径別粒度分布測定装置１は、第１特別電気移動度群の電気移動度の領域と、第２特別電気移動度群の電気移動度の領域とが干渉しないδを算出する。具体的には、ｘが３の場合、第１特別電気移動度群としてＺc（Ｕ）の幅と、（２／３）Ｚc（Ｕ）の幅と、（１／２）Ｚc（Ｕ）の幅とがそれぞれお互いに干渉しないδを算出する。それぞれ（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（２／３）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）と、（２／３）（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（１／２）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）を満たすδとして、それぞれδ＜１／５と、δ＜１／７が導かれ、２つを満たすものとしてδ＜１／７が算出される。
【０１４０】
また、ｘが４の場合、第１特別電気移動度群としてＺc（Ｕ）の領域と（３／４）Ｚc（Ｕ）の幅とが干渉しないδ、及び、（２／３）Ｚc（Ｕ）の幅と（１／２）Ｚc（Ｕ）の幅とが干渉しないδを算出する。それぞれ（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（３／４）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）と、（２／３）（１−δ）Ｚc（Ｕ）＞（１／２）（１＋δ）Ｚc（Ｕ）を満たすδとして、それぞれδ＜１／７と、δ＜１／７が導かれ、２つを満たすものとしてδ＜１／７が算出される。
【０１４１】
なお、粒径別粒度分布測定装置１は、先のステップＳ２０７０及びステップＳ２０８０で算出されたδに基づいて、隣り合う電気移動度の幅がお互い干渉しないδとして最終的なδを算出することとなる。具体的には、ｘが３の場合、先のステップＳ２０７０における算出結果のδ＜１／５と先のステップＳ２０８０の算出結果のδ＜１／７に基づいて、２つの結果を満たすものとして最終的にδ＜１／７を算出する。また、ｘが４の場合、先のステップＳ２０７０における算出結果のδ＜１／７と先のステップＳ２０８０の算出結果のδ＜１／７に基づいて、２つの結果を満たすものとして最終的にδ＜１／７を算出する。
【０１４２】
したがって、測定対象とするエアロゾル粒子の帯電価数に対応して、上記で算出した最終的な流量比の条件を満たすように、ＤＭＡ３００におけるシースガスの流量と試料ガスの流量と調整することで、所定の電気移動度Ｚで測定対象とするエアロゾル粒子が精度よく分級されるため、粒径別のエアロゾル粒子の粒子数をさらに精度よく計数することができる。
【符号の説明】
【０１４３】
１ 粒径別粒度分布測定装置
１００ エアロゾル粒子収集装置
２００ 荷電中和装置
３００ 微分型電気移動度分級装置（ＤＭＡ）
４００ エアロゾル粒子測定装置
４０１ ファラデーカップ式エアロゾルエレクトロメータ（ＦＣＡＥ）
５０１ 凝縮式粒子カウンタ（ＣＰＣ）
６００ 測定結果解析装置
７００ 計数結果出力装置
【特許請求の範囲】
【請求項１】
帯電したエアロゾル粒子を含む試料流体と清浄な空気からなる清浄流体とを、所定の電界中において電気移動度に基づいて前記帯電したエアロゾル粒子を分級する電気移動度分級工程に流動する際に、前記試料流体の流量から前記清浄流体の流量を除算した流量比を算出する流量比決定方法であって、
前記流量比決定方法は、
前記帯電したエアロゾル粒子のうち測定対象とするエアロゾル粒子の最大帯電数を２以上の自然数ｘとして決定する最大帯電数決定工程と、
前記測定対象とする帯電数が１価の前記エアロゾル粒子の前記電界中での移動のしやすさである電気移動度を、前記電界を形成するために印加される電圧値Ｕで表しＺｃ（Ｕ）と定義する基準電気移動度定義工程と、
前記最大帯電数決定行程により決定されたｘに基づいて、電気移動度Ｚｃ（Ｕ）と前記電圧値Ｕを２からｘまでの値でそれぞれ乗算した電圧値で表される電気移動度とを含む第１特別電気移動度群、及び、前記電圧値Ｕをｘ／（ｘ−１）、ｘ／（ｘ−２）、…、ｘ／２、（ｘ−１）／（ｘ−２）、（ｘ−１）／（ｘ−３）、…、（ｘ−１）／２、（ｘ−２）／（ｘ−３）、（ｘ−２）／（ｘ−４）、…、（ｘ−２）／２、…、３／２の規則性を有する値のうちの互いに素である既約分数でそれぞれ乗算した電圧値で表される電気移動度を含む第２特別電気移動度群を導き出す特別電気移動度群導出工程と、
前記特別電気移動度群導出工程により導き出された前記第１特別電気移動度群及び前記第２特別電気移動度群に含まれる全ての電気移動度について、前記基準電気移動度定義工程により定義されたＺｃ（Ｕ）を用いて各電気移動度を表す変換工程と、
前記流量比を調整することで所定の電気移動度が変動し得る領域をその電気移動度に対応する領域と定義した場合、前記変換工程後であって前記特別電気移動度群導出工程により導き出された前記第１特別電気移動度群及び前記第２特別電気移動度群に含まれる全ての電気移動度に対応した領域をそれぞれ定義する領域定義工程と、
前記領域定義行程により定義された前記第１特別電気移動度群に含まれる電気移動度に対応する各領域がお互いに干渉せず、かつ、前記第１特別電気移動度群に含まれる電気移動度に対応する各領域と前記第２特別電気移動度群に含まれる電気移動度に対応する各領域とが干渉しない前記流量比を算出する最終算出工程と
を含むことを特徴とする流量比決定方法。
【請求項２】
前記エアロゾル粒子を平衡帯電状態とする荷電中和工程と、
請求項１に記載の流量比決定方法により算出された前記流量比に基づいて、前記荷電中和工程により帯電された前記エアロゾル粒子を含む前記試料流体と清浄な空気からなる前記清浄流体とを前記所定の電界中に流動させる流動工程と、
前記流動工程により流動された前記エアロゾル粒子を前記所定の電界中で電気移動度に基づき分級する電気移動度分級工程と、
前記電気移動度分級工程により分級された前記エアロゾル粒子を電気的又は光学的な測定方法のうち少なくとも一方の測定方法により測定し、その測定結果を出力するエアロゾル粒子測定工程と、
前記エアロゾル粒子測定工程により出力される測定結果に基づき、所定の条件を満たしているか否かを確認する確認工程と、
前記確認工程による確認の結果前記条件を満たしていない場合、前記電気移動度分級工程による分級と、前記エアロゾル粒子測定工程による前記測定結果の出力と、を再度実行させる制御を行う再測定制御工程と、
前記確認工程による確認の結果前記条件を満たした場合、前記荷電中和工程における前記エアロゾル粒子が帯電する際の荷電確率に基づき、前記エアロゾル粒子測定工程により出力された前記測定結果から粒径に対する粒度分布を算出する粒度分布算出工程と
を含み、
前記電気移動度分級工程は、
前記確認工程による確認をする前に、前記電界を形成するために印加する基準となる電圧を電圧値Ｕに設定する基準電圧設定工程と、
前記基準電圧設定工程により設定された電圧値Ｕで印加し、前記エアロゾル粒子の分級を実行する基準電気移動度分級実行工程と、
前記確認工程による確認の結果前記条件を満たしていない場合、前回分級された際の印加された電圧の電圧値（前回値）にさらに電圧値Ｕを加算したものを、前記電界を形成するために印加する電圧として再設定する電圧再設定工程と、
前記電圧再設定工程により設定された電圧値で印加し、前記エアロゾル粒子の分級を実行する電気移動度再分級実行工程と、
を含み、
前記エアロゾル粒子測定工程は、
前記基準電気移動度分級工程により分級された前記エアロゾル粒子に対応する測定結果を測定結果Ｍ１として出力する基準エアロゾル粒子測定工程と、
前記電気移動度再分級工程により分級された前記エアロゾル粒子に対応する測定結果を、前記再測定工程により繰り返し行われた測定毎に新たな測定結果Ｍｘとして出力するエアロゾル粒子再測定工程と、
を含み、
前記確認工程は、
前記基準エアロゾル粒子測定工程により出力された前記測定結果Ｍ１と、前記エアロゾル粒子再測定工程により出力された新たな前記測定結果Ｍｘと、の比率を算出し、その算出結果が規定値未満であれば前記条件を満たしたと確認し、前記算出結果が前記規定値より大きければ前記条件を満たしていないと確認することを特徴とする粒径別粒度分布測定方法。
【請求項３】
請求項２に記載の粒径別粒度分布測定方法において、
前記流動工程は、
請求項１に記載の流量比算出方法により前記最大帯電数であるｘが２である場合に算出された前記流量比が１／３であることに基づいて、前記清浄流体の流量を前記試料流体の流量の３倍より多い流量とすることを特徴とする粒径別粒度分布測定方法。
【請求項４】
請求項２に記載の粒径別粒度分布測定方法において、
前記流動工程は、
請求項１に記載の流量比算出方法により前記最大帯電数であるｘが３又は４である場合に算出された前記流量比が１／７であることに基づいて、前記清浄流体の流量を前記試料流体の流量の７倍より多い流量とすることを特徴とする粒径別粒度分布測定方法。
【請求項５】
請求項２に記載の粒径別粒度分布測定方法において、
前記流動工程は、
請求項１に記載の流量比算出方法により前記最大帯電数であるｘが５又は６である場合に算出された前記流量比が１／１１であることに基づいて、前記清浄流体の流量を前記試料流体の流量の１１倍より多い流量とすることを特徴とする粒径別粒度分布測定方法。
【請求項６】
前記エアロゾル粒子を平衡帯電状態とする荷電中和手段と、
請求項１に記載の流量比決定方法により算出された前記流量比に基づいて、前記荷電中和手段により帯電された前記エアロゾル粒子を含む前記試料流体と清浄な空気からなる前記清浄流体とを前記所定の電界中に流動させる流動手段と、
前記流動手段により流動された前記エアロゾル粒子を前記所定の電界中で電気移動度に基づき分級する電気移動度分級手段と、
前記電気移動度分級手段により分級された前記エアロゾル粒子を電気的又は光学的な測定方法のうち少なくとも一方の測定方法により測定し、その測定結果を出力するエアロゾル粒子測定手段と、
前記エアロゾル粒子測定手段により出力される測定結果に基づき、所定の条件を満たしているか否かを確認する確認手段と、
前記確認手段による確認の結果前記条件を満たしていない場合、前記電気移動度分級手段による分級と、前記エアロゾル粒子測定手段による前記測定結果の出力と、を再度実行させる制御を行う再測定制御手段と、
前記確認手段による確認の結果前記条件を満たした場合、前記荷電中和手段における前記エアロゾル粒子が帯電する際の荷電確率に基づき、前記エアロゾル粒子測定手段により出力された前記測定結果から粒径に対する粒度分布を算出する粒度分布算出手段と
を備え、
前記電気移動度分級手段は、
前記確認手段による確認をする前に、前記電界を形成するために印加する基準となる電圧を電圧値Ｕに設定する基準電圧設定手段と、
前記基準電圧設定手段により設定された電圧値Ｕで印加し、前記エアロゾル粒子の分級を実行する基準電気移動度分級実行手段と、
前記確認手段による確認の結果前記条件を満たしていない場合、前回分級された際の印加された電圧の電圧値（前回値）にさらに電圧値Ｕを加算したものを、前記電界を形成するために印加する電圧として再設定する電圧再設定手段と、
前記電圧再設定手段により設定された電圧値で印加し、前記エアロゾル粒子の分級を実行する電気移動度再分級実行手段と、
を備え、
前記エアロゾル粒子測定手段は、
前記基準電気移動度分級手段により分級された前記エアロゾル粒子に対応する測定結果を測定結果Ｍ１として出力する基準エアロゾル粒子測定手段と、
前記電気移動度再分級手段により分級された前記エアロゾル粒子に対応する測定結果を、前記再測定手段により繰り返し行われた測定毎に新たな測定結果Ｍｘとして出力するエアロゾル粒子再測定手段と、
を備え、
前記確認手段は、
前記基準エアロゾル粒子測定手段により出力された前記測定結果Ｍ１と、前記エアロゾル粒子再測定手段により出力された新たな前記測定結果Ｍｘと、の比率を算出し、その算出結果が規定値未満であれば前記条件を満たしたと確認し、前記算出結果が前記規定値より大きければ前記条件を満たしていないと確認することを特徴とする粒径別粒度分布測定装置。
【請求項７】
請求項６に記載の粒径別粒度分布測定装置において、
前記流動手段は、
請求項１に記載の流量比算出方法により前記最大帯電数であるｘが２である場合に算出された前記流量比が１／３であることに基づいて、前記清浄流体の流量を前記試料流体の流量の３倍より多い流量とすることを特徴とする粒径別粒度分布測定装置。
【請求項８】
請求項６に記載の粒径別粒度分布測定装置において、
前記流動手段は、
請求項１に記載の流量比算出方法により前記最大帯電数であるｘが３又は４である場合に算出された前記流量比が１／７であることに基づいて、前記清浄流体の流量を前記試料流体の流量の７倍より多い流量とすることを特徴とする粒径別粒度分布測定装置。
【請求項９】
請求項６に記載の粒径別粒度分布測定装置において、
前記流動手段は、
請求項１に記載の流量比算出方法により前記最大帯電数であるｘが５又は６である場合に算出された前記流量比が１／１１であることに基づいて、前記清浄流体の流量を前記試料流体の流量の１１倍より多い流量とすることを特徴とする粒径別粒度分布測定装置。
【請求項１】
帯電したエアロゾル粒子を含む試料流体と清浄な空気からなる清浄流体とを、所定の電界中において電気移動度に基づいて前記帯電したエアロゾル粒子を分級する電気移動度分級工程に流動する際に、前記試料流体の流量から前記清浄流体の流量を除算した流量比を算出する流量比決定方法であって、
前記流量比決定方法は、
前記帯電したエアロゾル粒子のうち測定対象とするエアロゾル粒子の最大帯電数を２以上の自然数ｘとして決定する最大帯電数決定工程と、
前記測定対象とする帯電数が１価の前記エアロゾル粒子の前記電界中での移動のしやすさである電気移動度を、前記電界を形成するために印加される電圧値Ｕで表しＺｃ（Ｕ）と定義する基準電気移動度定義工程と、
前記最大帯電数決定行程により決定されたｘに基づいて、電気移動度Ｚｃ（Ｕ）と前記電圧値Ｕを２からｘまでの値でそれぞれ乗算した電圧値で表される電気移動度とを含む第１特別電気移動度群、及び、前記電圧値Ｕをｘ／（ｘ−１）、ｘ／（ｘ−２）、…、ｘ／２、（ｘ−１）／（ｘ−２）、（ｘ−１）／（ｘ−３）、…、（ｘ−１）／２、（ｘ−２）／（ｘ−３）、（ｘ−２）／（ｘ−４）、…、（ｘ−２）／２、…、３／２の規則性を有する値のうちの互いに素である既約分数でそれぞれ乗算した電圧値で表される電気移動度を含む第２特別電気移動度群を導き出す特別電気移動度群導出工程と、
前記特別電気移動度群導出工程により導き出された前記第１特別電気移動度群及び前記第２特別電気移動度群に含まれる全ての電気移動度について、前記基準電気移動度定義工程により定義されたＺｃ（Ｕ）を用いて各電気移動度を表す変換工程と、
前記流量比を調整することで所定の電気移動度が変動し得る領域をその電気移動度に対応する領域と定義した場合、前記変換工程後であって前記特別電気移動度群導出工程により導き出された前記第１特別電気移動度群及び前記第２特別電気移動度群に含まれる全ての電気移動度に対応した領域をそれぞれ定義する領域定義工程と、
前記領域定義行程により定義された前記第１特別電気移動度群に含まれる電気移動度に対応する各領域がお互いに干渉せず、かつ、前記第１特別電気移動度群に含まれる電気移動度に対応する各領域と前記第２特別電気移動度群に含まれる電気移動度に対応する各領域とが干渉しない前記流量比を算出する最終算出工程と
を含むことを特徴とする流量比決定方法。
【請求項２】
前記エアロゾル粒子を平衡帯電状態とする荷電中和工程と、
請求項１に記載の流量比決定方法により算出された前記流量比に基づいて、前記荷電中和工程により帯電された前記エアロゾル粒子を含む前記試料流体と清浄な空気からなる前記清浄流体とを前記所定の電界中に流動させる流動工程と、
前記流動工程により流動された前記エアロゾル粒子を前記所定の電界中で電気移動度に基づき分級する電気移動度分級工程と、
前記電気移動度分級工程により分級された前記エアロゾル粒子を電気的又は光学的な測定方法のうち少なくとも一方の測定方法により測定し、その測定結果を出力するエアロゾル粒子測定工程と、
前記エアロゾル粒子測定工程により出力される測定結果に基づき、所定の条件を満たしているか否かを確認する確認工程と、
前記確認工程による確認の結果前記条件を満たしていない場合、前記電気移動度分級工程による分級と、前記エアロゾル粒子測定工程による前記測定結果の出力と、を再度実行させる制御を行う再測定制御工程と、
前記確認工程による確認の結果前記条件を満たした場合、前記荷電中和工程における前記エアロゾル粒子が帯電する際の荷電確率に基づき、前記エアロゾル粒子測定工程により出力された前記測定結果から粒径に対する粒度分布を算出する粒度分布算出工程と
を含み、
前記電気移動度分級工程は、
前記確認工程による確認をする前に、前記電界を形成するために印加する基準となる電圧を電圧値Ｕに設定する基準電圧設定工程と、
前記基準電圧設定工程により設定された電圧値Ｕで印加し、前記エアロゾル粒子の分級を実行する基準電気移動度分級実行工程と、
前記確認工程による確認の結果前記条件を満たしていない場合、前回分級された際の印加された電圧の電圧値（前回値）にさらに電圧値Ｕを加算したものを、前記電界を形成するために印加する電圧として再設定する電圧再設定工程と、
前記電圧再設定工程により設定された電圧値で印加し、前記エアロゾル粒子の分級を実行する電気移動度再分級実行工程と、
を含み、
前記エアロゾル粒子測定工程は、
前記基準電気移動度分級工程により分級された前記エアロゾル粒子に対応する測定結果を測定結果Ｍ１として出力する基準エアロゾル粒子測定工程と、
前記電気移動度再分級工程により分級された前記エアロゾル粒子に対応する測定結果を、前記再測定工程により繰り返し行われた測定毎に新たな測定結果Ｍｘとして出力するエアロゾル粒子再測定工程と、
を含み、
前記確認工程は、
前記基準エアロゾル粒子測定工程により出力された前記測定結果Ｍ１と、前記エアロゾル粒子再測定工程により出力された新たな前記測定結果Ｍｘと、の比率を算出し、その算出結果が規定値未満であれば前記条件を満たしたと確認し、前記算出結果が前記規定値より大きければ前記条件を満たしていないと確認することを特徴とする粒径別粒度分布測定方法。
【請求項３】
請求項２に記載の粒径別粒度分布測定方法において、
前記流動工程は、
請求項１に記載の流量比算出方法により前記最大帯電数であるｘが２である場合に算出された前記流量比が１／３であることに基づいて、前記清浄流体の流量を前記試料流体の流量の３倍より多い流量とすることを特徴とする粒径別粒度分布測定方法。
【請求項４】
請求項２に記載の粒径別粒度分布測定方法において、
前記流動工程は、
請求項１に記載の流量比算出方法により前記最大帯電数であるｘが３又は４である場合に算出された前記流量比が１／７であることに基づいて、前記清浄流体の流量を前記試料流体の流量の７倍より多い流量とすることを特徴とする粒径別粒度分布測定方法。
【請求項５】
請求項２に記載の粒径別粒度分布測定方法において、
前記流動工程は、
請求項１に記載の流量比算出方法により前記最大帯電数であるｘが５又は６である場合に算出された前記流量比が１／１１であることに基づいて、前記清浄流体の流量を前記試料流体の流量の１１倍より多い流量とすることを特徴とする粒径別粒度分布測定方法。
【請求項６】
前記エアロゾル粒子を平衡帯電状態とする荷電中和手段と、
請求項１に記載の流量比決定方法により算出された前記流量比に基づいて、前記荷電中和手段により帯電された前記エアロゾル粒子を含む前記試料流体と清浄な空気からなる前記清浄流体とを前記所定の電界中に流動させる流動手段と、
前記流動手段により流動された前記エアロゾル粒子を前記所定の電界中で電気移動度に基づき分級する電気移動度分級手段と、
前記電気移動度分級手段により分級された前記エアロゾル粒子を電気的又は光学的な測定方法のうち少なくとも一方の測定方法により測定し、その測定結果を出力するエアロゾル粒子測定手段と、
前記エアロゾル粒子測定手段により出力される測定結果に基づき、所定の条件を満たしているか否かを確認する確認手段と、
前記確認手段による確認の結果前記条件を満たしていない場合、前記電気移動度分級手段による分級と、前記エアロゾル粒子測定手段による前記測定結果の出力と、を再度実行させる制御を行う再測定制御手段と、
前記確認手段による確認の結果前記条件を満たした場合、前記荷電中和手段における前記エアロゾル粒子が帯電する際の荷電確率に基づき、前記エアロゾル粒子測定手段により出力された前記測定結果から粒径に対する粒度分布を算出する粒度分布算出手段と
を備え、
前記電気移動度分級手段は、
前記確認手段による確認をする前に、前記電界を形成するために印加する基準となる電圧を電圧値Ｕに設定する基準電圧設定手段と、
前記基準電圧設定手段により設定された電圧値Ｕで印加し、前記エアロゾル粒子の分級を実行する基準電気移動度分級実行手段と、
前記確認手段による確認の結果前記条件を満たしていない場合、前回分級された際の印加された電圧の電圧値（前回値）にさらに電圧値Ｕを加算したものを、前記電界を形成するために印加する電圧として再設定する電圧再設定手段と、
前記電圧再設定手段により設定された電圧値で印加し、前記エアロゾル粒子の分級を実行する電気移動度再分級実行手段と、
を備え、
前記エアロゾル粒子測定手段は、
前記基準電気移動度分級手段により分級された前記エアロゾル粒子に対応する測定結果を測定結果Ｍ１として出力する基準エアロゾル粒子測定手段と、
前記電気移動度再分級手段により分級された前記エアロゾル粒子に対応する測定結果を、前記再測定手段により繰り返し行われた測定毎に新たな測定結果Ｍｘとして出力するエアロゾル粒子再測定手段と、
を備え、
前記確認手段は、
前記基準エアロゾル粒子測定手段により出力された前記測定結果Ｍ１と、前記エアロゾル粒子再測定手段により出力された新たな前記測定結果Ｍｘと、の比率を算出し、その算出結果が規定値未満であれば前記条件を満たしたと確認し、前記算出結果が前記規定値より大きければ前記条件を満たしていないと確認することを特徴とする粒径別粒度分布測定装置。
【請求項７】
請求項６に記載の粒径別粒度分布測定装置において、
前記流動手段は、
請求項１に記載の流量比算出方法により前記最大帯電数であるｘが２である場合に算出された前記流量比が１／３であることに基づいて、前記清浄流体の流量を前記試料流体の流量の３倍より多い流量とすることを特徴とする粒径別粒度分布測定装置。
【請求項８】
請求項６に記載の粒径別粒度分布測定装置において、
前記流動手段は、
請求項１に記載の流量比算出方法により前記最大帯電数であるｘが３又は４である場合に算出された前記流量比が１／７であることに基づいて、前記清浄流体の流量を前記試料流体の流量の７倍より多い流量とすることを特徴とする粒径別粒度分布測定装置。
【請求項９】
請求項６に記載の粒径別粒度分布測定装置において、
前記流動手段は、
請求項１に記載の流量比算出方法により前記最大帯電数であるｘが５又は６である場合に算出された前記流量比が１／１１であることに基づいて、前記清浄流体の流量を前記試料流体の流量の１１倍より多い流量とすることを特徴とする粒径別粒度分布測定装置。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図１３】
【図１４】
【図１５】
【図１６】
【図１７】
【図１８】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図１３】
【図１４】
【図１５】
【図１６】
【図１７】
【図１８】
【公開番号】特開２０１３−５７６６５（Ｐ２０１３−５７６６５Ａ）
【公開日】平成２５年３月２８日（２０１３．３．２８）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１２−１９６６５３（Ｐ２０１２−１９６６５３）
【出願日】平成２４年９月６日（２０１２．９．６）
【出願人】（０００１１５６３６）リオン株式会社 (128)
【公開日】平成２５年３月２８日（２０１３．３．２８）
【国際特許分類】
【出願日】平成２４年９月６日（２０１２．９．６）
【出願人】（０００１１５６３６）リオン株式会社 (128)
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