液相／固相金属接触界面観察装置
【課題】大規模な装置を用いることなく、液相金属と固相金属との関与する種々の組織形成反応における素過程や律速過程などの観察を与える装置の提供を目的とする。
【解決手段】筒状試料ホルダー（１０）は、その一方の端部を閉塞するように固相金属（２１）を配した該端部を下側に鉛直に配置される。加熱手段（１１）は、液相金属（２２）を固相金属（２１）から隔離しながらこれらをともに加熱する。搬送手段（１６）は、加熱された液相金属（２２）を固相金属（２１）上に搬送する。ここで試料ホルダー（１０）の端部近傍の筒状内面に粗面（１０’）が与えられている。
【解決手段】筒状試料ホルダー（１０）は、その一方の端部を閉塞するように固相金属（２１）を配した該端部を下側に鉛直に配置される。加熱手段（１１）は、液相金属（２２）を固相金属（２１）から隔離しながらこれらをともに加熱する。搬送手段（１６）は、加熱された液相金属（２２）を固相金属（２１）上に搬送する。ここで試料ホルダー（１０）の端部近傍の筒状内面に粗面（１０’）が与えられている。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、液相金属及び固相金属の間の種々の組織形成反応を観察するための装置に関し、特にその組織形成反応における素過程や律速過程などの観察を与えるための装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
Ｓｎ、Ｚｎ、Ａｌ等からなる熔融金属をＦｅ基合金の表面に被覆して耐食性を高めた表面処理鋼板が製缶産業や自動車産業において広く使用されている。また、最新の環境対応型の電子機器では、Ｓｎ基無鉛はんだ合金を用いてＣｕ基導電性合金を熔融はんだ接合している。更に、自動車の軽量化と高強度化を目指してＡｌ基合金とＦｅ基合金を異材接合する技術が開発されている。このような表面処理過程や接合過程では、異材接触界面における低融点液相金属と高融点固相金属の反応拡散に起因する組織形成反応が進行する。また各製品の材料特性は、このような組織形成反応の形態に依存して変化する。このため、使用目的に沿った最適な特性を発揮する表面処理鋼板、はんだ接合部、異材接合材等を開発するには組織形成反応の挙動に関する知見が重要である。
【０００３】
例えば、非特許文献１では、熔融した純Ａｌの液体金属槽の中に純Ｆｅ試片を浸漬させて等温加熱処理した際の組織形成反応の挙動について観察した結果を述べている。熔融した液相Ａｌ及び固相Ｆｅの界面にはＡｌ及びＦｅの２種類の金属からなる化合物Ｆｅ２Ａｌ５が観察される。一方、他の化合物、例えば、ＦｅＡｌ３、ＦｅＡｌ２及びＦｅＡｌなどは明確には認められていない。
【０００４】
一方、非特許文献２においても、熔融した純Ａｌの液体金属槽の中にＦｅ試片を浸漬させて等温加熱処理した際の組織形成反応の挙動について観察した結果を述べている。熔融した液相Ａｌ及び固相Ｆｅの界面には、非特許文献１と同様にＦｅ２Ａｌ５が観察されるが、更にＡｌ側にはＦｅＡｌ３が薄く層状に観察されている。
【非特許文献１】ジャーナル・オブ・マテリアルズ・サイエンス誌、第１６巻、１９８１年、第１７４８頁〜第１７５６頁
【非特許文献２】マテリアルズ・サイエンス・アンド・エンジニアリングＡ誌、第２４９巻、１９９８年、第１６７頁〜第１７５頁
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
非特許文献１及び２で述べられている液相金属及び固相金属間での組織形成反応の挙動の観察結果では、観察される化合物が異なっている。これは液相金属と固相金属の間において各種の過程が同時に生じ、また液相金属中では重力や表面張力などの影響が大きく、その組織形成反応の挙動が変化し易いためでもある。
【０００６】
そこで液相金属及び固相金属の間での組織形成反応における素過程や律速過程などの観察を与える装置として、例えば、高融点金属の周囲を低融点金属で覆って磁場中にこれを浮遊させ、レーザー照射して加熱する装置が提案される。同心球状の異種金属層間に反応化合物層が観察できる。しかしながら、このような装置は非常に大規模であって、組織形成反応の解析は煩雑な三次元計算で行う必要がある。
【０００７】
本発明は、以上のような状況に鑑みてなされたものであって、その目的とするところは、大規模な装置を用いることなく、液相金属及び固相金属の間での種々の組織形成反応における素過程や律速過程などの観察を与えるための装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明による固相金属に液相金属を接触させてその接触界面近傍の観察を行うための装置は、前記固相金属を配した端部を下側にして鉛直に配置される筒状の試料ホルダーと、前記液相金属を前記固相金属から隔離しながら前記液相金属及び前記固相金属をともに加熱する加熱手段と、加熱された前記液相金属を前記固相金属上に搬送する搬送手段と、を含み、前記試料ホルダーの前記端部近傍の筒状内面に粗面を与えたことを特徴とする。
【０００９】
本発明によれば、大規模な装置を用いることなく、液相金属中のマランゴニ対流及び熱対流の形成を抑止することができ、液相金属及び固相金属の間における種々の組織形成反応の素過程や律速過程を観察できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
本発明による１つの態様の固相金属に液相金属を接触させてその接触界面近傍の観察を行うための装置は、固相金属を配した端部を下側にして鉛直に配置される筒状の試料ホルダーと、液相金属を固相金属から隔離しながら液相金属及び固相金属をともに加熱する加熱手段と、加熱された液相金属を固相金属上に搬送する搬送手段と、を含み、固相金属を配した試料ホルダーの端部近傍の筒状内面に粗面を与えたことを特徴としている。かかる態様において、加熱手段によって低融点液相金属を高融点固相金属から隔離しながら両金属を加熱でき、その後、搬送手段によってこれらを接合できる。つまり温度の等しい液相金属と固相金属とを接合できるので、液相金属中における熱対流を抑制できる。一方、低融点液相金属の表面に濃度勾配が存在すれば、これによって生じる密度の不均一性に起因するマランゴニ対流が生成する。しかしながら、試料ホルダーの固相金属の配置される端部近傍において、液相金属の搬送される筒状内面に粗面が与えられているので、ピン留め効果によりマランゴニ対流が抑制される。このようにして得られた接合試料によれば、純粋な拡散による物質移動に支配された液相金属と固相金属との間の組織形成反応における素過程や律速過程を抽出評価できる。しかも評価を一次元の計算で行うことができ、その解析精度も非常に高い。
【００１１】
上記態様において、試料ホルダーはセラミックスの如き焼結体からなる。焼結体の表面粗度は、マランゴニ対流を抑制するように液相金属の種類に応じて焼結される粒子の大きさ等で容易に調整され得る。
【００１２】
また上記態様において、試料ホルダーはその軸線方向と垂直な断面において対称性を有した形状、例えば、円筒状であることが好ましい。
【００１３】
また上記した１つの態様において、液相金属は試料ホルダーの固相金属を配される端部と反対側の端部近傍に配置されて溶融する。また搬送手段は液相金属を固相金属に接触しないように試料ホルダーを鉛直方向から傾斜せしめた状態に保持した後にこれを鉛直となるように移動せしめ得る。かかる態様において、試料ホルダーの内面に沿って液相金属が流れないようにするストッパを試料ホルダーの内面に突出形成することが好ましい。
【００１４】
また他の１つの態様において、試料ホルダーは封止されたカプセルであって、搬送手段は固相金属よりも液相金属を下方に配置するように試料ホルダーを鉛直方向から傾斜せしめた状態に保持し得る。液相金属は、試料ホルダーの内面に沿って固相金属側へは流れないので、上記したストッパが不要となる。かかる態様において、試料ホルダーの内面に沿って固相金属が落下しないようにする突起を試料ホルダーの内面に突出形成することが好ましい。固相金属が試料ホルダーの内面に沿って落下して液相金属に接触することを確実に防止できる。また、カプセル状の試料ホルダーの内部を真空若しくは特定のガスで充填して液相金属及び固相金属の酸化を確実に防止できる。
【００１５】
また上記態様において、試料ホルダーの向きを鉛直に維持したまま水中に焼き入れる焼き入れ手段を更に有する。所定の等温加熱処理後の組織を凍結させて、より詳細な観察を可能とする。
【００１６】
次に本発明による１つの実施例の装置について図１乃至図８を用いて詳細に説明する。
【００１７】
図１及び図２に示すように、筒状の試料ホルダー１０は、その開口端部の一方に高融点金属試料２１を取り付けられるとともに、他方に低融点金属試料２２を配置される。試料ホルダー１０は、その内部をアルゴンなどの不活性ガスによって置換された加熱炉１１の内部に設置される。
【００１８】
加熱炉１１はマッフル炉などの外部加熱炉である。加熱炉１１の底部には貫通穴１４ａが設けられており、シャッター１４がこれを開閉自在に閉塞している。貫通穴１４ａの直下には、水を蓄えた焼き入れ用の水槽１２が設置されている。後述するように、試料ホルダー１０は、加熱炉１１の内部から貫通穴１４ａを通過して水槽１２内の水で急速冷却される。すなわち、試料ホルダー１０内の試料（２１、２２’）を焼き入れることが出来る。
【００１９】
試料ホルダー１０は、筒状、好ましくは円筒状の管体であって、セラミックスの粉体を焼結した焼結体からなる。試料ホルダー１０の内面全体、少なくとも高融点金属試料２１を配される端部近傍内面には粗面１０’が与えられる。粗面１０’は、後述するように、熔融した低融点金属試料２２（液相金属試料２２’）におけるマランゴニ対流をピン留めする。セラミックスの粉体は、かかる効果を得られるよう低融点金属２２の種類、熔融温度などに応じてその粒度などを選択することが好ましい。試料ホルダー１０の材質は、例えば、アルミナ、シリカ、ジルコニア、マグネシア、ムライトなどからなり、特に熔融した低融点金属試料２２（液相金属試料２２’）と反応をしない材料であることが好ましい。
【００２０】
試料ホルダー１０の開口端部の一方には、テーパー付けされた高融点金属試料２１が取り付けられる。一方、低融点金属試料２２は、カプセル３０内に入る大きさであればどのような形状であっても良く、もう一方の開口端部近傍に配される。試料ホルダー１０は、回転治具１６に着脱自在に保持されており、回転治具１６は試料ホルダー１０を鉛直に配置する位置（等温加熱処理位置）及びこれから傾斜した位置（予加熱位置）の間で試料ホルダー１０を移動せしめ得る。
【００２１】
次に上記した装置の使用例について図１及び図２を用いて詳細に説明する。
【００２２】
試料ホルダー１０の開口端部の一方には、これを閉塞するようにテーパー付けされた高融点金属試料２１が取り付けられる。かかる試料ホルダー１０を水平になるように回転治具１６にこれをセットする。試料ホルダー１０のもう一方の開口端部には、低融点金属試料２２が配される。この状態で加熱炉１１の内部をアルゴンなどの不活性ガスで置換する。
【００２３】
加熱炉１１の図示しない温度コントローラにより、加熱炉１１を所定の温度、すなわち低融点金属試料２２の融点以上の温度まで加熱する。高融点金属試料２１及び低融点金属試料２２は試料ホルダー１０の離間した位置に配置されているから、互いに接触することなく同じ温度まで加熱される。やがて低融点金属試料２２は熔融して液相金属２２’となる。このとき液相金属２２’は表面張力により液滴となって一般に試料ホルダー１０の内面に沿って移動することはない。
【００２４】
なお、図４に示すように、試料ホルダー１０の内面に沿って液相金属２２’が流れないようにするストッパ１８を設けた試料ホルダー１０を使用してもよい。かかる場合、液相金属２２’が端部Ａ（図４参照）から外部へ流出しないよう、あらかじめ試料ホルダー１０の端部Ｂを端部Ａよりも下方に位置するように試料ホルダー１０を回転治具１６によって保持しておく。
【００２５】
高融点金属試料２１及び液相金属２２’が完全に同じ温度となるように加熱炉１１内でこのまま十分な時間だけ予加熱を行う。
【００２６】
図１及び図３に示すように、予加熱終了後、回転治具１６を操作して高融点金属試料２１が液相金属２２’の下方に位置するように試料ホルダー１０を鉛直に配置する。液相金属２２’は高融点金属試料２１の上に落下して拡散対２３を形成する。このように温度の等しい高融点金属試料２１と液相金属２２’とを接触させているので、液相金属２２’中における熱対流は生じない。
【００２７】
このまま等温加熱処理を行うと、高融点金属試料２１及び液相金属２２’との間の反応拡散現象により、その界面近傍では化合物の形成や液相金属２２’への化合物の熔解などが生じる。かかる反応拡散現象により、液相金属２２’中には濃度勾配が生じて、その表面の密度の不均一性に起因するマランゴニ対流が生じようとする。しかしながら試料ホルダー１０の高融点金属試料２１の配された端部近傍の筒状内面には粗面１０’が与えられているので、マランゴニ対流を粗面１０’がピン留めして抑制する。
【００２８】
所定時間の経過後、加熱炉１１のシャッター１４を開くとともに、回転治具１６から試料ホルダー１０を開放する。試料ホルダー１０は、鉛直を維持したまま貫通穴１４ａを通過して水槽１２内へと導かれる。拡散対２３は試料ホルダー１０の外周及び内部に侵入した水によって急激に冷却される。すなわち、液相金属２２’は再び固相の凝固金属試料２２’’となって高融点金属試料２１に接合した一体の拡散対２３となる。
【００２９】
図５に示すように、拡散対２３を試料ホルダー１０から取り出して高融点金属試料２１及び凝固金属試料２２’’の界面２４に垂直に回転軸を含む面でこれを切断する。切断面を研磨して、高融点金属試料２１及び凝固金属試料２２’’の界面２４の観察を行うと、液相金属及び固相金属の間における種々の組織形成反応の素過程や律速過程を観察できる。また、必要に応じて各種の観察ができる。
【００３０】
なお、上記した実施例において、図６又は図７に示すように、高融点金属試料２１及び低融点金属試料２２を円筒形のカプセル３０内に封入しても良い。カプセル３０の内部は真空引きするか、若しくは、加熱時の気体の膨張を考慮した量のアルゴンなどの不活性ガスを導入する。
【００３１】
高融点金属試料２１は、カプセル３０の内径よりもわずかに小さい直径を有する円柱状の試料である。一方、低融点金属試料２２は、カプセル３０内に入る大きさであればどのような形状であっても良い。高融点金属試料２１及び低融点金属試料２２は、カプセル３０の両端部近傍に互いに接触しないようにそれぞれ配置される。つまり、カプセル３０の内面に沿って高融点金属試料２１が滑り落ちて低融点金属試料２２に接触しないようにするために突起３１をカプセル３０の内面に突出形成する。突起３１は、例えば、カプセル３０の一部を内側へ向けてつぶして得ても良い。
【００３２】
試料ホルダー１０は、高融点金属試料２１の配された端部Ｂを低融点金属試料２２の配された端部Ａよりも上方に位置するように回転治具１６によって保持される。このとき高融点金属試料２１は突起３１によって低融点金属試料２２側に向けて落下しない。
【００３３】
かかる実施例では、加熱炉１１の内部をアルゴンなどの不活性ガスで置換する必要がない。上記した実施例と同様に予加熱後、回転治具１６を操作して高融点金属試料２１が液相金属２２’の下方に位置するようカプセル３０を回転して、鉛直に配置する。すなわち、図８に示すように、液相金属２２’は、カプセル３０の内部において突起３１を越えて高融点金属試料２１の上に落下して、拡散対２３を形成する。拡散対２３の焼き入れ及び観察については、上記した実施例と同じであるので省略する。
【００３４】
以上のように、上記した実施例によれば、液相金属中のマランゴニ対流及び熱対流の形成を抑止することができるので、純粋な拡散による物質移動に支配された液相金属及び固相金属の間における種々の組織形成反応の素過程や律速過程を観察できる。
【００３５】
次に、カプセル３０を用いた上記した実施例において、Ｃｕ及びＡｌを高融点金属試料２１及び低融点金属試料２２にそれぞれ選択して行った実験結果について説明する。
【００３６】
直径８ｍｍ及び長さ１５０ｍｍの純Ｃｕ（純度９９．９％）からなる丸棒をシリカチューブに真空封入して９００℃で２時間焼鈍加熱処理した。この純Ｃｕ丸棒試片を５ｍｍの長さに切断して、切断面を６００〜４０００番の湿式エメリー紙で機械研磨して高融点金属試料２１を得た。一方、直径６ｍｍの純Ａｌ（純度９９．９％以上）の丸棒を長さ９．６ｍｍに切断して質量０．７３ｇの丸棒の低融点金属試料２２を得た。
【００３７】
図６に示すように、高融点金属試料２１及び低融点金属試料２２は、内面全体に粗面１０’を有する内径８．５ｍｍの焼結ままのシリカからなるカプセル３０に真空封入した。なお、カプセル３０は、高融点金属試料（Ｃｕ）２１及び低融点金属試料（Ａｌ）２２をその両端部にそれぞれ寄せた後、中央部よりも高融点金属試料（Ｃｕ）２１の配置された端部側においてその径の一部収縮させ、若しくは、つぶして突起３１を形成した。
【００３８】
図７に示すように、カプセル３０は、加熱炉１１（図１参照）の内部において高融点金属試料（Ｃｕ）２１側の端部Ｂを上に、低融点金属試料（Ａｌ）２２側の端部Ａを下にして垂直に配置して回転治具１６に取り付けた。このままカプセル３０を所定温度まで加熱して３０分間保持した。
【００３９】
図８に示すように、回転治具１６を操作して高融点金属試料（Ｃｕ）２１が低融点金属試料（Ａｌ）の熔融した液相金属（Ａｌ）２２’の下方にくるように、カプセル３０を１８０°回転させて、鉛直に配置する。液相金属（Ａｌ）２２’は高融点金属試料（Ｃｕ）２１の上に落下して拡散対２３を形成する。このまま所定時間等温加熱処理を行う。
【００４０】
図１を参照して、加熱炉１１のシャッター１４を開くとともに、回転治具１６から試料ホルダー１０を開放する。試料ホルダー１０は、図示しない保持具によってその鉛直を維持したまま加熱炉１１の貫通穴１４ａを介して水槽１２内へと導かれる。カプセル３０は急速に冷却されると割れてその内部に水が侵入し、拡散対２３を急速に冷却する。
【００４１】
図５を参照して、拡散対２３を水槽１２から取り出して、接合界面２４に垂直で回転軸を含む面でこれを切断する。切断面は鏡面に研磨し、金属組織を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）の反射電子組成象（ＢＥＩ）により観察し、各成分の濃度をＸ線マイクロアナライザー（ＥＰＭＡ）により定量分析した。
【００４２】
図９は、高融点金属試料（Ｃｕ）２１及び凝固金属（Ａｌ）２２’’による拡散対２３の断面の代表的な金属組織の反射電子組成像（ＢＥＩ）である。なお、図９は、８００℃で５分間の等温加熱処理をした拡散対２３のものである。下側は、高融点金属試料（Ｃｕ）２１であり、上側は凝固金属（Ａｌ）２２’’である。一方、これらの間には、コントラストの異なる複数の層状領域が認められる。そこで、これらの層状領域を横切る各成分の濃度分布をＥＰＭＡにより点分析し、次の図に示した。
【００４３】
図１０において、縦軸はＡｌのモル分率を表し、横軸は距離ｘを表している。また、α及びＬは、それぞれ固相Ｃｕ及び液相Ａ１を示している。同図の結果によると、図９の層状領域はＡｌ−Ｃｕ系化合物であるβ、γ１及びε２相（ＡＳＭインターナショナル社刊、バイナリー・アロイ・フェーズ・ダイアグラムズ、１９９０年、第１巻、第１４２頁を参照。）から構成されている。また、γ１相とε２相の間には（γ１＋ε２）二相組織が認められる。図９のようなＢＥＩ写真を用い、各化合物層の平均層厚さｌｉを測定して次の図に示した。
【００４４】
図１１乃至１３は、それぞれ７００、７５０及び８００℃において等温加熱処理したときの結果を表している。図中の三角印、四角印及び丸印は、それぞれβ層、γ１層及び全化合物層の層厚さｌ１、ｌ２及びｌを示している。また、縦軸は層厚さｌｉの対数を示し、横軸は加熱時間ｔの対数を示している。これによると、各プロット点は対応する直線によく乗っている。このことは、層厚さｌｉと加熱時間ｔの間に次式のべき乗則が成立することを意味している。
ｌｉ＝ｋｉ（ｔ／ｔ０）ｎ （式１）
ここで、ｔ０は単位時間ｌ秒である。図１１乃至１３のプロット点を用いて、式１の比例係数ｋｉとべき指数ｎの値を最小自乗法により求めた。その結果は各図中に示した。この結果から知られるように、多くの化合物層においてべき指数ｎの値は０．５よりも小さくなっている。このことは、化合物層の成長に対して体積拡散と粒界拡散の両方が寄与し、化合物層において粒成長が進行することを意味している。
【００４５】
図９及び１０に示すε２／Ｌ界面の移動距離ｗを次式より求めた。
ｗ＝ｚ＋ｌ１−ｌ （式２）
ここで、ｚはβ／γ１界面の移動距離である。ここで、β／γ１界面の移動距離よりε２／Ｌ界面の移動距離を算出したのは、図９のようなＢＥＩ写真ではε２／Ｌ界面よりもβ／γ１界面の方が観察しやすいからである。その結果を次の図に示す。
【００４６】
図１４において、縦軸は移動距離ｗを表し、横軸は加熱時間ｔの平方根を表している。また、三角印、四角印及び丸印は、それぞれ７００、７５０及び８００℃での等温加熱処理した結果を示している。各プロット点は対応する直線によく乗っている。このことは、次式の関係が成立することを意味している。
ｗ２＝Ｋｔ （式３）
式３の関係式を放物線則と呼ぶ。図１４のプロット点を用い、式３の放物線係数Ｋの値を求めた。その結果を図１４の図中に示した。
【００４７】
図１５において、丸印はＡｌ／Ｃｕ拡散対のε２／Ｌ界面に平行な液相Ａｌの表面におけるＡｌのモル分率ｙｓと加熱時間ｔの関係に対する８００℃の実測結果を表している。加熱時間が１０分を越えると液相Ａｌ表面におけるＡｌの濃度はｙｓ＝ｌよりも小さくなる。このことは、Ａｌ／Ｃｕ拡散対の液相Ａｌを通過する物質移動が進行することを意味している。ここで、液相Ａｌを横切る体積拡散に起因する液相Ａｌの表面組成ｙｓと加熱時間ｔの関係を数値解析法により計算した（マテリアルズ・サイエンス・アンド・エンジニアリングＡ誌、第４５９巻、２００７年、第１０１頁参照）。
【００４８】
図１５において、点線、破線及び実線は、７００、７５０及び８００℃における計算結果である。８００℃に対する実線の計算結果は、丸印の実測結果をよく再現している。つまり、上記実施例によれば、熱対流やマランゴニ対流による物質移動を抑制できるともに、液相Ａｌを横切る物質移動について体積拡散の寄与のみを抽出評価できることが実証された。
【００４９】
ところで、液相Ａｌの表面組成が初期組成であるｙｓ＝１よりも小さくなると、Ａｌ／Ｃｕ拡散対はもはや半無限長の拡散対とは見なせなくなる。そのような場合には、式３の放物線則は成立たなくなるものと従来より信じられてきた。そこで次に図１５の曲線による液相Ａｌの表面組成の時間依存性に基づき、ε２／Ｌ界面の移動距離ｗと加熱時間ｔの関係を数値解析法により計算し、図１４に太い点線で示した（マテリアルズ・サイエンス・アンド・エンジニアリングＡ誌、第４５９巻、２００７年、第１０１頁参照）。図１４の細い実線は、式３の放物線則を表している。Ａｌ／Ｃｕ拡散対が半無限長の拡散対とは見なせない加熱時間範囲であっても、加熱時間が比較的短ければ放物線則は実験誤差の範囲で成立する。このような特異な界面移動の挙動は、従来ほとんど知られておらず、本発明による実験装置を用いることにより、初めて明確に観察することが可能となった。
【００５０】
以上、本発明では、大規模な装置を用いることなく、純粋な拡散による物質移動に支配された液相金属及び固相金属の間における種々の組織形成反応の素過程や律速過程を抽出評価できる。つまり、熔融めっき法、はんだ接合法、蝋付法、異材接合法等の液相金属と固相金属との間の種々の組織形成反応における素過程や律速過程を容易に観察できる。
【００５１】
本発明による代表的実施例を述べてきたが、本発明は必ずしもこれらに限定されるものではなく、当業者であれば、添付した特許請求の範囲を逸脱することなく種々の代替実施例及び改変例を見出すことができるであろう。
【図面の簡単な説明】
【００５２】
【図１】本発明による装置の断面図である。
【図２】本発明による装置の要部の断面図である。
【図３】本発明による装置の要部の断面図である。
【図４】本発明による装置の要部の断面図である。
【図５】本発明による装置で得られる拡散対の正面図である。
【図６】本発明による装置の要部の断面図である。
【図７】本発明による装置の要部の断面図である。
【図８】本発明による装置の要部の断面図である。
【図９】本発明による装置で得られた拡散対の断面のＳＥＭのＢＥＩ写真である。
【図１０】本発明による装置で得られた拡散対の断面のＥＰＭＡ測定の図である。
【図１１】本発明による装置で得られた拡散対の化合物層の厚さを示すグラフである。
【図１２】本発明による装置で得られた拡散対の化合物層の厚さを示すグラフである。
【図１３】本発明による装置で得られた拡散対の化合物層の厚さを示すグラフである。
【図１４】本発明による装置で得られた拡散対の界面移動距離を示すグラフである。
【図１５】本発明による装置で得られた拡散対の界面近傍のＡｌ濃度と理論計算値を示すグラフである。
【符号の説明】
【００５３】
１０ 試料ホルダー
１０’ 粗面
１１ 加熱炉
１２ 水槽
１４ シャッター
１６ 回転治具
１８ ストッパ
２１ 高融点金属試料
２２ 低融点金属試料
２３ 拡散対
３０ カプセル
【技術分野】
【０００１】
本発明は、液相金属及び固相金属の間の種々の組織形成反応を観察するための装置に関し、特にその組織形成反応における素過程や律速過程などの観察を与えるための装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
Ｓｎ、Ｚｎ、Ａｌ等からなる熔融金属をＦｅ基合金の表面に被覆して耐食性を高めた表面処理鋼板が製缶産業や自動車産業において広く使用されている。また、最新の環境対応型の電子機器では、Ｓｎ基無鉛はんだ合金を用いてＣｕ基導電性合金を熔融はんだ接合している。更に、自動車の軽量化と高強度化を目指してＡｌ基合金とＦｅ基合金を異材接合する技術が開発されている。このような表面処理過程や接合過程では、異材接触界面における低融点液相金属と高融点固相金属の反応拡散に起因する組織形成反応が進行する。また各製品の材料特性は、このような組織形成反応の形態に依存して変化する。このため、使用目的に沿った最適な特性を発揮する表面処理鋼板、はんだ接合部、異材接合材等を開発するには組織形成反応の挙動に関する知見が重要である。
【０００３】
例えば、非特許文献１では、熔融した純Ａｌの液体金属槽の中に純Ｆｅ試片を浸漬させて等温加熱処理した際の組織形成反応の挙動について観察した結果を述べている。熔融した液相Ａｌ及び固相Ｆｅの界面にはＡｌ及びＦｅの２種類の金属からなる化合物Ｆｅ２Ａｌ５が観察される。一方、他の化合物、例えば、ＦｅＡｌ３、ＦｅＡｌ２及びＦｅＡｌなどは明確には認められていない。
【０００４】
一方、非特許文献２においても、熔融した純Ａｌの液体金属槽の中にＦｅ試片を浸漬させて等温加熱処理した際の組織形成反応の挙動について観察した結果を述べている。熔融した液相Ａｌ及び固相Ｆｅの界面には、非特許文献１と同様にＦｅ２Ａｌ５が観察されるが、更にＡｌ側にはＦｅＡｌ３が薄く層状に観察されている。
【非特許文献１】ジャーナル・オブ・マテリアルズ・サイエンス誌、第１６巻、１９８１年、第１７４８頁〜第１７５６頁
【非特許文献２】マテリアルズ・サイエンス・アンド・エンジニアリングＡ誌、第２４９巻、１９９８年、第１６７頁〜第１７５頁
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
非特許文献１及び２で述べられている液相金属及び固相金属間での組織形成反応の挙動の観察結果では、観察される化合物が異なっている。これは液相金属と固相金属の間において各種の過程が同時に生じ、また液相金属中では重力や表面張力などの影響が大きく、その組織形成反応の挙動が変化し易いためでもある。
【０００６】
そこで液相金属及び固相金属の間での組織形成反応における素過程や律速過程などの観察を与える装置として、例えば、高融点金属の周囲を低融点金属で覆って磁場中にこれを浮遊させ、レーザー照射して加熱する装置が提案される。同心球状の異種金属層間に反応化合物層が観察できる。しかしながら、このような装置は非常に大規模であって、組織形成反応の解析は煩雑な三次元計算で行う必要がある。
【０００７】
本発明は、以上のような状況に鑑みてなされたものであって、その目的とするところは、大規模な装置を用いることなく、液相金属及び固相金属の間での種々の組織形成反応における素過程や律速過程などの観察を与えるための装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明による固相金属に液相金属を接触させてその接触界面近傍の観察を行うための装置は、前記固相金属を配した端部を下側にして鉛直に配置される筒状の試料ホルダーと、前記液相金属を前記固相金属から隔離しながら前記液相金属及び前記固相金属をともに加熱する加熱手段と、加熱された前記液相金属を前記固相金属上に搬送する搬送手段と、を含み、前記試料ホルダーの前記端部近傍の筒状内面に粗面を与えたことを特徴とする。
【０００９】
本発明によれば、大規模な装置を用いることなく、液相金属中のマランゴニ対流及び熱対流の形成を抑止することができ、液相金属及び固相金属の間における種々の組織形成反応の素過程や律速過程を観察できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
本発明による１つの態様の固相金属に液相金属を接触させてその接触界面近傍の観察を行うための装置は、固相金属を配した端部を下側にして鉛直に配置される筒状の試料ホルダーと、液相金属を固相金属から隔離しながら液相金属及び固相金属をともに加熱する加熱手段と、加熱された液相金属を固相金属上に搬送する搬送手段と、を含み、固相金属を配した試料ホルダーの端部近傍の筒状内面に粗面を与えたことを特徴としている。かかる態様において、加熱手段によって低融点液相金属を高融点固相金属から隔離しながら両金属を加熱でき、その後、搬送手段によってこれらを接合できる。つまり温度の等しい液相金属と固相金属とを接合できるので、液相金属中における熱対流を抑制できる。一方、低融点液相金属の表面に濃度勾配が存在すれば、これによって生じる密度の不均一性に起因するマランゴニ対流が生成する。しかしながら、試料ホルダーの固相金属の配置される端部近傍において、液相金属の搬送される筒状内面に粗面が与えられているので、ピン留め効果によりマランゴニ対流が抑制される。このようにして得られた接合試料によれば、純粋な拡散による物質移動に支配された液相金属と固相金属との間の組織形成反応における素過程や律速過程を抽出評価できる。しかも評価を一次元の計算で行うことができ、その解析精度も非常に高い。
【００１１】
上記態様において、試料ホルダーはセラミックスの如き焼結体からなる。焼結体の表面粗度は、マランゴニ対流を抑制するように液相金属の種類に応じて焼結される粒子の大きさ等で容易に調整され得る。
【００１２】
また上記態様において、試料ホルダーはその軸線方向と垂直な断面において対称性を有した形状、例えば、円筒状であることが好ましい。
【００１３】
また上記した１つの態様において、液相金属は試料ホルダーの固相金属を配される端部と反対側の端部近傍に配置されて溶融する。また搬送手段は液相金属を固相金属に接触しないように試料ホルダーを鉛直方向から傾斜せしめた状態に保持した後にこれを鉛直となるように移動せしめ得る。かかる態様において、試料ホルダーの内面に沿って液相金属が流れないようにするストッパを試料ホルダーの内面に突出形成することが好ましい。
【００１４】
また他の１つの態様において、試料ホルダーは封止されたカプセルであって、搬送手段は固相金属よりも液相金属を下方に配置するように試料ホルダーを鉛直方向から傾斜せしめた状態に保持し得る。液相金属は、試料ホルダーの内面に沿って固相金属側へは流れないので、上記したストッパが不要となる。かかる態様において、試料ホルダーの内面に沿って固相金属が落下しないようにする突起を試料ホルダーの内面に突出形成することが好ましい。固相金属が試料ホルダーの内面に沿って落下して液相金属に接触することを確実に防止できる。また、カプセル状の試料ホルダーの内部を真空若しくは特定のガスで充填して液相金属及び固相金属の酸化を確実に防止できる。
【００１５】
また上記態様において、試料ホルダーの向きを鉛直に維持したまま水中に焼き入れる焼き入れ手段を更に有する。所定の等温加熱処理後の組織を凍結させて、より詳細な観察を可能とする。
【００１６】
次に本発明による１つの実施例の装置について図１乃至図８を用いて詳細に説明する。
【００１７】
図１及び図２に示すように、筒状の試料ホルダー１０は、その開口端部の一方に高融点金属試料２１を取り付けられるとともに、他方に低融点金属試料２２を配置される。試料ホルダー１０は、その内部をアルゴンなどの不活性ガスによって置換された加熱炉１１の内部に設置される。
【００１８】
加熱炉１１はマッフル炉などの外部加熱炉である。加熱炉１１の底部には貫通穴１４ａが設けられており、シャッター１４がこれを開閉自在に閉塞している。貫通穴１４ａの直下には、水を蓄えた焼き入れ用の水槽１２が設置されている。後述するように、試料ホルダー１０は、加熱炉１１の内部から貫通穴１４ａを通過して水槽１２内の水で急速冷却される。すなわち、試料ホルダー１０内の試料（２１、２２’）を焼き入れることが出来る。
【００１９】
試料ホルダー１０は、筒状、好ましくは円筒状の管体であって、セラミックスの粉体を焼結した焼結体からなる。試料ホルダー１０の内面全体、少なくとも高融点金属試料２１を配される端部近傍内面には粗面１０’が与えられる。粗面１０’は、後述するように、熔融した低融点金属試料２２（液相金属試料２２’）におけるマランゴニ対流をピン留めする。セラミックスの粉体は、かかる効果を得られるよう低融点金属２２の種類、熔融温度などに応じてその粒度などを選択することが好ましい。試料ホルダー１０の材質は、例えば、アルミナ、シリカ、ジルコニア、マグネシア、ムライトなどからなり、特に熔融した低融点金属試料２２（液相金属試料２２’）と反応をしない材料であることが好ましい。
【００２０】
試料ホルダー１０の開口端部の一方には、テーパー付けされた高融点金属試料２１が取り付けられる。一方、低融点金属試料２２は、カプセル３０内に入る大きさであればどのような形状であっても良く、もう一方の開口端部近傍に配される。試料ホルダー１０は、回転治具１６に着脱自在に保持されており、回転治具１６は試料ホルダー１０を鉛直に配置する位置（等温加熱処理位置）及びこれから傾斜した位置（予加熱位置）の間で試料ホルダー１０を移動せしめ得る。
【００２１】
次に上記した装置の使用例について図１及び図２を用いて詳細に説明する。
【００２２】
試料ホルダー１０の開口端部の一方には、これを閉塞するようにテーパー付けされた高融点金属試料２１が取り付けられる。かかる試料ホルダー１０を水平になるように回転治具１６にこれをセットする。試料ホルダー１０のもう一方の開口端部には、低融点金属試料２２が配される。この状態で加熱炉１１の内部をアルゴンなどの不活性ガスで置換する。
【００２３】
加熱炉１１の図示しない温度コントローラにより、加熱炉１１を所定の温度、すなわち低融点金属試料２２の融点以上の温度まで加熱する。高融点金属試料２１及び低融点金属試料２２は試料ホルダー１０の離間した位置に配置されているから、互いに接触することなく同じ温度まで加熱される。やがて低融点金属試料２２は熔融して液相金属２２’となる。このとき液相金属２２’は表面張力により液滴となって一般に試料ホルダー１０の内面に沿って移動することはない。
【００２４】
なお、図４に示すように、試料ホルダー１０の内面に沿って液相金属２２’が流れないようにするストッパ１８を設けた試料ホルダー１０を使用してもよい。かかる場合、液相金属２２’が端部Ａ（図４参照）から外部へ流出しないよう、あらかじめ試料ホルダー１０の端部Ｂを端部Ａよりも下方に位置するように試料ホルダー１０を回転治具１６によって保持しておく。
【００２５】
高融点金属試料２１及び液相金属２２’が完全に同じ温度となるように加熱炉１１内でこのまま十分な時間だけ予加熱を行う。
【００２６】
図１及び図３に示すように、予加熱終了後、回転治具１６を操作して高融点金属試料２１が液相金属２２’の下方に位置するように試料ホルダー１０を鉛直に配置する。液相金属２２’は高融点金属試料２１の上に落下して拡散対２３を形成する。このように温度の等しい高融点金属試料２１と液相金属２２’とを接触させているので、液相金属２２’中における熱対流は生じない。
【００２７】
このまま等温加熱処理を行うと、高融点金属試料２１及び液相金属２２’との間の反応拡散現象により、その界面近傍では化合物の形成や液相金属２２’への化合物の熔解などが生じる。かかる反応拡散現象により、液相金属２２’中には濃度勾配が生じて、その表面の密度の不均一性に起因するマランゴニ対流が生じようとする。しかしながら試料ホルダー１０の高融点金属試料２１の配された端部近傍の筒状内面には粗面１０’が与えられているので、マランゴニ対流を粗面１０’がピン留めして抑制する。
【００２８】
所定時間の経過後、加熱炉１１のシャッター１４を開くとともに、回転治具１６から試料ホルダー１０を開放する。試料ホルダー１０は、鉛直を維持したまま貫通穴１４ａを通過して水槽１２内へと導かれる。拡散対２３は試料ホルダー１０の外周及び内部に侵入した水によって急激に冷却される。すなわち、液相金属２２’は再び固相の凝固金属試料２２’’となって高融点金属試料２１に接合した一体の拡散対２３となる。
【００２９】
図５に示すように、拡散対２３を試料ホルダー１０から取り出して高融点金属試料２１及び凝固金属試料２２’’の界面２４に垂直に回転軸を含む面でこれを切断する。切断面を研磨して、高融点金属試料２１及び凝固金属試料２２’’の界面２４の観察を行うと、液相金属及び固相金属の間における種々の組織形成反応の素過程や律速過程を観察できる。また、必要に応じて各種の観察ができる。
【００３０】
なお、上記した実施例において、図６又は図７に示すように、高融点金属試料２１及び低融点金属試料２２を円筒形のカプセル３０内に封入しても良い。カプセル３０の内部は真空引きするか、若しくは、加熱時の気体の膨張を考慮した量のアルゴンなどの不活性ガスを導入する。
【００３１】
高融点金属試料２１は、カプセル３０の内径よりもわずかに小さい直径を有する円柱状の試料である。一方、低融点金属試料２２は、カプセル３０内に入る大きさであればどのような形状であっても良い。高融点金属試料２１及び低融点金属試料２２は、カプセル３０の両端部近傍に互いに接触しないようにそれぞれ配置される。つまり、カプセル３０の内面に沿って高融点金属試料２１が滑り落ちて低融点金属試料２２に接触しないようにするために突起３１をカプセル３０の内面に突出形成する。突起３１は、例えば、カプセル３０の一部を内側へ向けてつぶして得ても良い。
【００３２】
試料ホルダー１０は、高融点金属試料２１の配された端部Ｂを低融点金属試料２２の配された端部Ａよりも上方に位置するように回転治具１６によって保持される。このとき高融点金属試料２１は突起３１によって低融点金属試料２２側に向けて落下しない。
【００３３】
かかる実施例では、加熱炉１１の内部をアルゴンなどの不活性ガスで置換する必要がない。上記した実施例と同様に予加熱後、回転治具１６を操作して高融点金属試料２１が液相金属２２’の下方に位置するようカプセル３０を回転して、鉛直に配置する。すなわち、図８に示すように、液相金属２２’は、カプセル３０の内部において突起３１を越えて高融点金属試料２１の上に落下して、拡散対２３を形成する。拡散対２３の焼き入れ及び観察については、上記した実施例と同じであるので省略する。
【００３４】
以上のように、上記した実施例によれば、液相金属中のマランゴニ対流及び熱対流の形成を抑止することができるので、純粋な拡散による物質移動に支配された液相金属及び固相金属の間における種々の組織形成反応の素過程や律速過程を観察できる。
【００３５】
次に、カプセル３０を用いた上記した実施例において、Ｃｕ及びＡｌを高融点金属試料２１及び低融点金属試料２２にそれぞれ選択して行った実験結果について説明する。
【００３６】
直径８ｍｍ及び長さ１５０ｍｍの純Ｃｕ（純度９９．９％）からなる丸棒をシリカチューブに真空封入して９００℃で２時間焼鈍加熱処理した。この純Ｃｕ丸棒試片を５ｍｍの長さに切断して、切断面を６００〜４０００番の湿式エメリー紙で機械研磨して高融点金属試料２１を得た。一方、直径６ｍｍの純Ａｌ（純度９９．９％以上）の丸棒を長さ９．６ｍｍに切断して質量０．７３ｇの丸棒の低融点金属試料２２を得た。
【００３７】
図６に示すように、高融点金属試料２１及び低融点金属試料２２は、内面全体に粗面１０’を有する内径８．５ｍｍの焼結ままのシリカからなるカプセル３０に真空封入した。なお、カプセル３０は、高融点金属試料（Ｃｕ）２１及び低融点金属試料（Ａｌ）２２をその両端部にそれぞれ寄せた後、中央部よりも高融点金属試料（Ｃｕ）２１の配置された端部側においてその径の一部収縮させ、若しくは、つぶして突起３１を形成した。
【００３８】
図７に示すように、カプセル３０は、加熱炉１１（図１参照）の内部において高融点金属試料（Ｃｕ）２１側の端部Ｂを上に、低融点金属試料（Ａｌ）２２側の端部Ａを下にして垂直に配置して回転治具１６に取り付けた。このままカプセル３０を所定温度まで加熱して３０分間保持した。
【００３９】
図８に示すように、回転治具１６を操作して高融点金属試料（Ｃｕ）２１が低融点金属試料（Ａｌ）の熔融した液相金属（Ａｌ）２２’の下方にくるように、カプセル３０を１８０°回転させて、鉛直に配置する。液相金属（Ａｌ）２２’は高融点金属試料（Ｃｕ）２１の上に落下して拡散対２３を形成する。このまま所定時間等温加熱処理を行う。
【００４０】
図１を参照して、加熱炉１１のシャッター１４を開くとともに、回転治具１６から試料ホルダー１０を開放する。試料ホルダー１０は、図示しない保持具によってその鉛直を維持したまま加熱炉１１の貫通穴１４ａを介して水槽１２内へと導かれる。カプセル３０は急速に冷却されると割れてその内部に水が侵入し、拡散対２３を急速に冷却する。
【００４１】
図５を参照して、拡散対２３を水槽１２から取り出して、接合界面２４に垂直で回転軸を含む面でこれを切断する。切断面は鏡面に研磨し、金属組織を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）の反射電子組成象（ＢＥＩ）により観察し、各成分の濃度をＸ線マイクロアナライザー（ＥＰＭＡ）により定量分析した。
【００４２】
図９は、高融点金属試料（Ｃｕ）２１及び凝固金属（Ａｌ）２２’’による拡散対２３の断面の代表的な金属組織の反射電子組成像（ＢＥＩ）である。なお、図９は、８００℃で５分間の等温加熱処理をした拡散対２３のものである。下側は、高融点金属試料（Ｃｕ）２１であり、上側は凝固金属（Ａｌ）２２’’である。一方、これらの間には、コントラストの異なる複数の層状領域が認められる。そこで、これらの層状領域を横切る各成分の濃度分布をＥＰＭＡにより点分析し、次の図に示した。
【００４３】
図１０において、縦軸はＡｌのモル分率を表し、横軸は距離ｘを表している。また、α及びＬは、それぞれ固相Ｃｕ及び液相Ａ１を示している。同図の結果によると、図９の層状領域はＡｌ−Ｃｕ系化合物であるβ、γ１及びε２相（ＡＳＭインターナショナル社刊、バイナリー・アロイ・フェーズ・ダイアグラムズ、１９９０年、第１巻、第１４２頁を参照。）から構成されている。また、γ１相とε２相の間には（γ１＋ε２）二相組織が認められる。図９のようなＢＥＩ写真を用い、各化合物層の平均層厚さｌｉを測定して次の図に示した。
【００４４】
図１１乃至１３は、それぞれ７００、７５０及び８００℃において等温加熱処理したときの結果を表している。図中の三角印、四角印及び丸印は、それぞれβ層、γ１層及び全化合物層の層厚さｌ１、ｌ２及びｌを示している。また、縦軸は層厚さｌｉの対数を示し、横軸は加熱時間ｔの対数を示している。これによると、各プロット点は対応する直線によく乗っている。このことは、層厚さｌｉと加熱時間ｔの間に次式のべき乗則が成立することを意味している。
ｌｉ＝ｋｉ（ｔ／ｔ０）ｎ （式１）
ここで、ｔ０は単位時間ｌ秒である。図１１乃至１３のプロット点を用いて、式１の比例係数ｋｉとべき指数ｎの値を最小自乗法により求めた。その結果は各図中に示した。この結果から知られるように、多くの化合物層においてべき指数ｎの値は０．５よりも小さくなっている。このことは、化合物層の成長に対して体積拡散と粒界拡散の両方が寄与し、化合物層において粒成長が進行することを意味している。
【００４５】
図９及び１０に示すε２／Ｌ界面の移動距離ｗを次式より求めた。
ｗ＝ｚ＋ｌ１−ｌ （式２）
ここで、ｚはβ／γ１界面の移動距離である。ここで、β／γ１界面の移動距離よりε２／Ｌ界面の移動距離を算出したのは、図９のようなＢＥＩ写真ではε２／Ｌ界面よりもβ／γ１界面の方が観察しやすいからである。その結果を次の図に示す。
【００４６】
図１４において、縦軸は移動距離ｗを表し、横軸は加熱時間ｔの平方根を表している。また、三角印、四角印及び丸印は、それぞれ７００、７５０及び８００℃での等温加熱処理した結果を示している。各プロット点は対応する直線によく乗っている。このことは、次式の関係が成立することを意味している。
ｗ２＝Ｋｔ （式３）
式３の関係式を放物線則と呼ぶ。図１４のプロット点を用い、式３の放物線係数Ｋの値を求めた。その結果を図１４の図中に示した。
【００４７】
図１５において、丸印はＡｌ／Ｃｕ拡散対のε２／Ｌ界面に平行な液相Ａｌの表面におけるＡｌのモル分率ｙｓと加熱時間ｔの関係に対する８００℃の実測結果を表している。加熱時間が１０分を越えると液相Ａｌ表面におけるＡｌの濃度はｙｓ＝ｌよりも小さくなる。このことは、Ａｌ／Ｃｕ拡散対の液相Ａｌを通過する物質移動が進行することを意味している。ここで、液相Ａｌを横切る体積拡散に起因する液相Ａｌの表面組成ｙｓと加熱時間ｔの関係を数値解析法により計算した（マテリアルズ・サイエンス・アンド・エンジニアリングＡ誌、第４５９巻、２００７年、第１０１頁参照）。
【００４８】
図１５において、点線、破線及び実線は、７００、７５０及び８００℃における計算結果である。８００℃に対する実線の計算結果は、丸印の実測結果をよく再現している。つまり、上記実施例によれば、熱対流やマランゴニ対流による物質移動を抑制できるともに、液相Ａｌを横切る物質移動について体積拡散の寄与のみを抽出評価できることが実証された。
【００４９】
ところで、液相Ａｌの表面組成が初期組成であるｙｓ＝１よりも小さくなると、Ａｌ／Ｃｕ拡散対はもはや半無限長の拡散対とは見なせなくなる。そのような場合には、式３の放物線則は成立たなくなるものと従来より信じられてきた。そこで次に図１５の曲線による液相Ａｌの表面組成の時間依存性に基づき、ε２／Ｌ界面の移動距離ｗと加熱時間ｔの関係を数値解析法により計算し、図１４に太い点線で示した（マテリアルズ・サイエンス・アンド・エンジニアリングＡ誌、第４５９巻、２００７年、第１０１頁参照）。図１４の細い実線は、式３の放物線則を表している。Ａｌ／Ｃｕ拡散対が半無限長の拡散対とは見なせない加熱時間範囲であっても、加熱時間が比較的短ければ放物線則は実験誤差の範囲で成立する。このような特異な界面移動の挙動は、従来ほとんど知られておらず、本発明による実験装置を用いることにより、初めて明確に観察することが可能となった。
【００５０】
以上、本発明では、大規模な装置を用いることなく、純粋な拡散による物質移動に支配された液相金属及び固相金属の間における種々の組織形成反応の素過程や律速過程を抽出評価できる。つまり、熔融めっき法、はんだ接合法、蝋付法、異材接合法等の液相金属と固相金属との間の種々の組織形成反応における素過程や律速過程を容易に観察できる。
【００５１】
本発明による代表的実施例を述べてきたが、本発明は必ずしもこれらに限定されるものではなく、当業者であれば、添付した特許請求の範囲を逸脱することなく種々の代替実施例及び改変例を見出すことができるであろう。
【図面の簡単な説明】
【００５２】
【図１】本発明による装置の断面図である。
【図２】本発明による装置の要部の断面図である。
【図３】本発明による装置の要部の断面図である。
【図４】本発明による装置の要部の断面図である。
【図５】本発明による装置で得られる拡散対の正面図である。
【図６】本発明による装置の要部の断面図である。
【図７】本発明による装置の要部の断面図である。
【図８】本発明による装置の要部の断面図である。
【図９】本発明による装置で得られた拡散対の断面のＳＥＭのＢＥＩ写真である。
【図１０】本発明による装置で得られた拡散対の断面のＥＰＭＡ測定の図である。
【図１１】本発明による装置で得られた拡散対の化合物層の厚さを示すグラフである。
【図１２】本発明による装置で得られた拡散対の化合物層の厚さを示すグラフである。
【図１３】本発明による装置で得られた拡散対の化合物層の厚さを示すグラフである。
【図１４】本発明による装置で得られた拡散対の界面移動距離を示すグラフである。
【図１５】本発明による装置で得られた拡散対の界面近傍のＡｌ濃度と理論計算値を示すグラフである。
【符号の説明】
【００５３】
１０ 試料ホルダー
１０’ 粗面
１１ 加熱炉
１２ 水槽
１４ シャッター
１６ 回転治具
１８ ストッパ
２１ 高融点金属試料
２２ 低融点金属試料
２３ 拡散対
３０ カプセル
【特許請求の範囲】
【請求項１】
固相金属に液相金属を接触させてその接触界面近傍の観察を行うための装置であって、前記固相金属を配した端部を下側にして鉛直に配置される筒状の試料ホルダーと、前記液相金属を前記固相金属から隔離しながら前記液相金属及び前記固相金属をともに加熱する加熱手段と、加熱された前記液相金属を前記固相金属上に搬送する搬送手段と、を含み、前記試料ホルダーの前記端部近傍の筒状内面に粗面を与えたことを特徴とする装置。
【請求項２】
前記試料ホルダーは、焼結体からなることを特徴とする請求項１記載の装置。
【請求項３】
前記試料ホルダーは、円筒状であることを特徴とする請求項１又は２に記載の装置。
【請求項４】
前記液相金属は前記試料ホルダーの前記端部と反対側の端部近傍に配置され、前記搬送手段は前記液相金属を前記固相金属に接触しないように前記試料ホルダーを鉛直方向から傾斜せしめた状態に保持した後にこれを前記鉛直に配置した状態に移動せしめ得ることを特徴とする請求項１乃至３のうちの１つに記載の装置。
【請求項５】
前記試料ホルダーの内面に沿った前記液相金属の流れを止めるストッパを前記試料ホルダーの内面に突出形成したことを特徴とする請求項４記載の装置。
【請求項６】
前記試料ホルダーは封止されたカプセルであって、前記搬送手段は前記固相金属よりも前記液相金属を下方に位置するように前記試料ホルダーを鉛直方向から傾斜せしめた状態に保持し得ることを特徴とする請求項４記載の装置。
【請求項７】
前記試料ホルダーの内面に沿って前記固相金属が落下しないようにする突起を前記試料ホルダーの内面に突出形成したことを特徴とする請求項６記載の装置。
【請求項８】
前記試料ホルダーの向きを鉛直に維持したまま水中に焼き入れる焼き入れ手段を更に有することを特徴とする請求項１乃至７のうちの１つに記載の装置。
【請求項１】
固相金属に液相金属を接触させてその接触界面近傍の観察を行うための装置であって、前記固相金属を配した端部を下側にして鉛直に配置される筒状の試料ホルダーと、前記液相金属を前記固相金属から隔離しながら前記液相金属及び前記固相金属をともに加熱する加熱手段と、加熱された前記液相金属を前記固相金属上に搬送する搬送手段と、を含み、前記試料ホルダーの前記端部近傍の筒状内面に粗面を与えたことを特徴とする装置。
【請求項２】
前記試料ホルダーは、焼結体からなることを特徴とする請求項１記載の装置。
【請求項３】
前記試料ホルダーは、円筒状であることを特徴とする請求項１又は２に記載の装置。
【請求項４】
前記液相金属は前記試料ホルダーの前記端部と反対側の端部近傍に配置され、前記搬送手段は前記液相金属を前記固相金属に接触しないように前記試料ホルダーを鉛直方向から傾斜せしめた状態に保持した後にこれを前記鉛直に配置した状態に移動せしめ得ることを特徴とする請求項１乃至３のうちの１つに記載の装置。
【請求項５】
前記試料ホルダーの内面に沿った前記液相金属の流れを止めるストッパを前記試料ホルダーの内面に突出形成したことを特徴とする請求項４記載の装置。
【請求項６】
前記試料ホルダーは封止されたカプセルであって、前記搬送手段は前記固相金属よりも前記液相金属を下方に位置するように前記試料ホルダーを鉛直方向から傾斜せしめた状態に保持し得ることを特徴とする請求項４記載の装置。
【請求項７】
前記試料ホルダーの内面に沿って前記固相金属が落下しないようにする突起を前記試料ホルダーの内面に突出形成したことを特徴とする請求項６記載の装置。
【請求項８】
前記試料ホルダーの向きを鉛直に維持したまま水中に焼き入れる焼き入れ手段を更に有することを特徴とする請求項１乃至７のうちの１つに記載の装置。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図１３】
【図１４】
【図１５】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図１３】
【図１４】
【図１５】
【公開番号】特開２００９−１８０７０１（Ｐ２００９−１８０７０１Ａ）
【公開日】平成２１年８月１３日（２００９．８．１３）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００８−２２４００（Ｐ２００８−２２４００）
【出願日】平成２０年２月１日（２００８．２．１）
【出願人】（３０４０２１４１７）国立大学法人東京工業大学 (1,821)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２１年８月１３日（２００９．８．１３）
【国際特許分類】
【出願日】平成２０年２月１日（２００８．２．１）
【出願人】（３０４０２１４１７）国立大学法人東京工業大学 (1,821)
【Ｆターム（参考）】
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