粒径別粒度分布測定装置、及び、粒径別粒度分布測定方法
【課題】粒径が大きい場合や、大気中の状態が既知でない場合においても、粒径に対する粒度分布（粒子数）を精度よく計数する。
【解決手段】電界を形成するために印加する基準となる電圧を電圧値Ｕに設定し、電圧値Ｕで印加した電界中で電気移動度によるエアロゾル粒子の分級を実行し、所定の条件を満たしていない場合、前回分級された際の印加された電圧の電圧値（前回値）にさらに電圧値Ｕを加算したものを、電界を形成するために印加する電圧として再設定し、エアロゾル粒子の分級を再設定された電気移動度で再度実行し、初回の測定結果を測定結果Ｍ１とし、再測定手段により繰り返し行われた測定毎に新たな測定結果Ｍｘとし、測定結果Ｍ１と、新たな前記測定結果Ｍｘと、の比率を算出し、その算出結果が規定値未満であれば条件を満たしたと確認し、規定値より大きければ条件を満たしていないと確認する。
【解決手段】電界を形成するために印加する基準となる電圧を電圧値Ｕに設定し、電圧値Ｕで印加した電界中で電気移動度によるエアロゾル粒子の分級を実行し、所定の条件を満たしていない場合、前回分級された際の印加された電圧の電圧値（前回値）にさらに電圧値Ｕを加算したものを、電界を形成するために印加する電圧として再設定し、エアロゾル粒子の分級を再設定された電気移動度で再度実行し、初回の測定結果を測定結果Ｍ１とし、再測定手段により繰り返し行われた測定毎に新たな測定結果Ｍｘとし、測定結果Ｍ１と、新たな前記測定結果Ｍｘと、の比率を算出し、その算出結果が規定値未満であれば条件を満たしたと確認し、規定値より大きければ条件を満たしていないと確認する。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、大気中のエアロゾル粒子をリアルタイムで検出し粒径別に計数する粒径別粒度分布測定装置、及び、その粒径別粒度分布測定方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
大気中には微小な液体又は固体の粒子である「エアロゾル粒子」が浮遊している。ＩＳＯ１５９００：２００９では、これらエアロゾル粒子として１ｎｍから１μｍの粒径を対象としている。また、数ｎｍから１μｍの粒径を有するエアロゾル粒子の計数は、エアロゾル粒子測定装置を用いて行われる。エアロゾル粒子測定装置は、例えば、微分型電気移動度分級装置（Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ Ｍｏｂｉｌｉｔｙ Ａｎａｌｙｚｅｒ：ＤＭＡ）と凝縮式粒子カウンタ（Ｃｏｎｄｅｎｓａｔｉｏｎ Ｐａｒｔｉｃｌｅ Ｃｏｕｎｔｅｒ：ＣＰＣ）、又はＤＭＡとファラデーカップ式エアロゾルエレクトロメータ（Ｆａｒａｄａｙ Ｃｕｐ Ａｅｒｏｓｏｌ Ｅｌｅｃｔｒｏｍｅｔｅｒ：ＦＣＡＥ）とを含む。そして、ＤＭＡで分級したエアロゾル粒子をＣＰＣ又はＦＣＡＥで測定することにより、その結果を用いてエアロゾル粒子を粒径別に計数することができる。
【０００３】
ＤＭＡを用いて分級した場合、１価に帯電した粒径の比較的小さなエアロゾル粒子に加えて、多価（２価、３価、・・・）に帯電した粒径の比較的大きなエアロゾル粒子が含まれている。このため、測定にあたっては、ＤＭＡにより分級されたエアロゾル粒子は１価に帯電していると仮定すると共に、粒径と数量との関係について、そこに対数正規分布が成り立つものと仮定し、その計数結果に対して、多価帯電したエアロゾル粒子分を補正して粒度分布を算出している。補正には、帯電価数の存在確率としてＷｉｅｄｅｎｓｏｈｌｅｒの近似式等を適用している。この他にも、ＤＭＡにより分級する電気移動度の幅を粒径の幅に変換し、その粒径範囲内の粒子数を、測定における平均帯電率や平均価数等の補正係数に基づいて算出する手法が知られている。（例えば、特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特許第４７１０７８７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
ここで、大気中のエアロゾルを測定する場合に、粒子分布が対数正規分布と仮定しているが、実際にはそうとは限らず、さらに、帯電している価数を１価と仮定して測定しているため、粒径が異なる多価のエアロゾル粒子が実際どの程度含まれるかは不明であるので、正確な結果を得ることができなかった。
【０００６】
また、特許文献１の技術では、平均帯電率や平均価数等の補正係数を用いて算出する際には、予め多価に帯電した粒子数について計数し既知である必要がある。したがって、大気中の粒子の粒度分布が既知でない場合には、上記補正計数を適用することができず、正確な結果を得ることができなかった。
【０００７】
そこで本発明は、微分型電気移動度分級装置を用いた測定において、１価に限らず多価に帯電したエアロゾル粒子を測定することで、粒径に対する粒度分布を精度よく得ることができる技術を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記の課題を解決するため、本発明は以下の解決手段を採用する。
解決手段１：本発明の粒径別粒度分布測定装置は、アロゾル粒子を平衡帯電状態とする荷電中和手段と、前記荷電中和手段により帯電された前記エアロゾル粒子を所定の電界中で電気移動度に基づき分級する電気移動度分級手段と、前記電気移動度分級手段により分級された前記エアロゾル粒子を電気的又は光学的な測定方法のうち少なくとも一方の測定方法により測定し、その測定結果を出力するエアロゾル粒子測定手段と、前記エアロゾル粒子測定手段により出力される測定結果に基づき、所定の条件を満たしているか否かを確認する確認手段と、前記確認手段による確認の結果前記条件を満たしていない場合、前記電気移動度分級手段による分級と、前記エアロゾル粒子測定手段による前記測定結果の出力と、を再度実行させる制御を行う再測定制御手段と、前記確認手段による確認の結果前記条件を満たした場合、前記エアロゾル粒子測定手段により出力された前記測定結果から粒径に対する粒度分布を算出する粒度分布算出手段とを備え、前記電気移動度分級手段は、前記確認手段による確認をする前に、前記電界を形成するために印加する基準となる電圧を電圧値Ｕに設定する基準電圧設定手段と、前記基準電圧設定手段により設定された電圧値Ｕで印加し、前記エアロゾル粒子の分級を実行する基準電気移動度分級実行手段と、前記確認手段による確認の結果前記条件を満たしていない場合、前回分級された際の印加された電圧の電圧値（前回値）にさらに電圧値Ｕを加算したものを、前記電界を形成するために印加する電圧として再設定する電圧再設定手段と、前記電圧再設定手段により設定された電圧値で印加し、前記エアロゾル粒子の分級を実行する電気移動度再分級実行手段と、を備え、前記エアロゾル粒子測定手段は、前記基準電気移動度分級手段により分級された前記エアロゾル粒子に対応する測定結果を測定結果Ｍ１として出力する基準エアロゾル粒子測定手段と、前記電気移動度再分級手段により分級された前記エアロゾル粒子に対応する測定結果を、前記再測定手段により繰り返し行われた測定毎に新たな測定結果Ｍｘとして出力するエアロゾル粒子再測定手段と、を備え、前記確認手段は、前記基準エアロゾル粒子測定手段により出力された前記測定結果Ｍ１と、前記エアロゾル粒子再測定手段により出力された新たな前記測定結果Ｍｘと、の比率を算出し、その算出結果が規定値未満であれば前記条件を満たしたと確認し、前記算出結果が前記規定値より大きければ前記条件を満たしていないと確認し、前記粒度分布算出手段は、前記荷電中和手段により前記エアロゾル粒子が帯電される際の荷電確率に基づき算出することを特徴とする粒径別粒度分布測定装置である。
【０００９】
本発明の粒径別粒度分布測定装置によれば、先ず、微分型電気移動度分級装置（ＤＭＡ）において基準電圧値Ｕで分級したものをＭ１として測定し、次に、帯電価数ｘに対応して設定される電圧値（２Ｕ、・・、ｘＵ）で分級したものをＭｘ（Ｍ２、・・、Ｍｘ）として測定している。そして、Ｍｘ／Ｍ１が規定値未満を満たす条件であれば、そのＭｘに対応する多価に帯電したエアロゾル粒子の粒径の粒度分布が算出されることとなる。その算出結果と平衡帯電状態でのエアロゾル粒子の荷電確率に基づき、他の粒径についても順次に粒度分布が算出されることとなる。
【００１０】
したがって、ＤＭＡを用いた測定において、１価に限らず多価に帯電したエアロゾル粒子を測定することで、粒径に対する粒度分布を精度よく得ることができる。
【００１１】
解決手段２：本発明の粒径別粒度分布測定装置は、解決手段１において、大気中に浮遊する複数種類の粒径を含むエアロゾル粒子を収集し、収集した前記エアロゾル粒子を前記荷電中和手段に流動するエアロゾル粒子収集手段と、前記複数種類の粒径のうち測定対象とする粒径群を複数通りに設定し、設定した粒径群毎に前記基準となる電圧値Ｕを算出する基準電圧算出手段とをさらに備え、前記基準電圧設定手段は、前記基準電圧算出手段により算出された各電圧値Ｕを順次に基準となる電圧として設定することを特徴とする粒径別粒度分布測定装置である。
【００１２】
このように、一連の測定を複数回行うことで、大気中に存在するエアロゾル粒子の粒径に対する粒度分布を精度よく得ることができる。
【００１３】
解決手段３：本発明の粒径別粒度分布測定装置は、解決手段１又は２において、前記エアロゾル粒子測定手段は、前記電気移動度分級手段により分級された前記エアロゾル粒子に帯電した電荷を収集することで電気的に測定するファラデーカップ式エレクトロカウンタ手段と、前記電気移動度分級手段により分級された前記エアロゾル粒子を凝縮により大きさを成長させ、成長した前記エアロゾル粒子にレーザー光を照射し、照射された前記エアロゾル粒子からの散乱光を受光することで光学的に測定する凝縮式粒子カウンタ手段と、前記電気移動度分級手段により分級された前記エアロゾル粒子を、前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ手段と、前記凝縮式粒子カウンタ手段と、に分流する分流手段と、前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ手段により測定された測定結果に基づき前記粒度分布算出手段により算出された前記粒度分布と、前記凝縮式粒子カウンタ手段により測定された測定結果に基づき前記粒度分布算出手段により算出された前記粒度分布と、を比較することで前記凝縮式粒子カウンタ手段の校正を行う比較校正手段と、をさらに備えることを特徴とする粒径別粒度分布測定装置である。
【００１４】
このように、凝縮式粒子カウンタ（ＣＰＣ）は、１価に限らず多価に帯電したエアロゾル粒子も測定してファラデーカップ式エレクトロカウンタ（ＦＣＡＥ）により比較校正されると共に、算出された粒径毎のエアロゾル粒子の粒度分布とを比較することができるので、粒径に対応する検出効率を算出することができ、精度よく校正を行うことができる。したがって、精度よく校正されたＣＰＣを使用できるため、粒径に対する粒度分布をさらに精度よく得ることができる。
【００１５】
解決手段４：本発明の粒径別粒度分布測定装置は、解決手段３において、前記比較校正手段は、以下の関係式（１８’）により前記凝縮式粒子カウンタ手段による前記光学的な測定に関する検出効率を算出することで前記比較校正を行うことを特徴とする粒径別粒度分布測定装置である。
【数１】
ここで、前記凝縮式粒子カウンタ手段による前記光学的な測定に関する検出効率をηＣＰＣ（Ｚ１（Ｕ）））とし、前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ手段による前記光学的な測定に関する検出効率をηＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ）））とし、前記エアロゾル粒子測定手段により測定が行われた回数に関する値をｐとし、前記荷電中和手段により前記エアロゾル粒子が帯電される荷電確率と、前記ｐに関する値をαｐとし、前記凝縮式粒子カウンタ手段により測定された測定結果に基づき前記基準エアロゾル粒子測定手段により出力される測定結果をＭＣＰＣ（Ｚ１（Ｕ）））とし、前記凝縮式粒子カウンタ手段により測定された測定結果に基づき前記エアロゾル粒子再測定手段により出力される測定結果を前記ｐに対応させてＭＣＰＣ（Ｚ１（ｐＵ）））とし、前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ手段により測定された測定結果に基づき前記基準エアロゾル粒子測定手段により出力される測定結果をＭＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ）））とし、前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ手段により測定された測定結果に基づき前記エアロゾル粒子再測定手段により出力される測定結果を前記ｐに対応させてＭＦＣＡＥ（Ｚ１（ｐＵ）））とする。
【００１６】
本発明の粒径別粒度分布測定装置によるエアロゾル粒子の測定は、ＣＰＣの検出効率を算出するために、予め関係式（１８’）にまとめることで、演算処理の負荷を軽減することができる。
【００１７】
上記の課題を解決するため、本発明は以下の解決手段を採用する。
解決手段５：本発明の粒径別粒度分布測定方法は、エアロゾル粒子を平衡帯電状態とする荷電中和工程と、前記荷電中和工程により帯電された前記エアロゾル粒子を所定の電界中で電気移動度に基づき分級する電気移動度分級工程と、前記電気移動度分級工程により分級された前記エアロゾル粒子を電気的又は光学的な測定方法のうち少なくとも一方の測定方法により測定し、その測定結果を出力するエアロゾル粒子測定工程と、前記エアロゾル粒子測定工程により出力される測定結果に基づき、所定の条件を満たしているか否かを確認する確認工程と、前記確認工程による確認の結果前記条件を満たしていない場合、前記電気移動度分級工程による分級と、前記エアロゾル粒子測定工程による前記測定結果の出力と、を再度実行させる制御を行う再測定制御工程と、前記確認工程による確認の結果前記条件を満たした場合、前記エアロゾル粒子測定工程により出力された前記測定結果から粒径に対する粒度分布を算出する粒度分布算出工程とを含み、前記電気移動度分級工程は、前記確認工程による確認をする前に、前記電界を形成するために印加する基準となる電圧を電圧値Ｕに設定する基準電圧設定工程と、前記基準電圧設定工程により設定された電圧値で印加し、前記エアロゾル粒子の分級を実行する基準電気移動度分級実行工程と、前記確認工程による確認の結果前記条件を満たしていない場合、前回分級された際の印加された電圧の電圧値にさらに電圧値Ｕを加算したものを、前記電界を形成するために印加する電圧として再設定する電圧再設定工程と、前記電圧再設定工程により設定された電圧値で印加し、前記エアロゾル粒子の分級を実行する電気移動度再分級実行工程と、を含み、前記エアロゾル粒子測定工程は、前記基準電気移動度分級工程により分級された前記エアロゾル粒子に対応する測定結果を測定結果Ｍ１として出力する基準エアロゾル粒子測定工程と、前記電気移動度再分級工程により分級された前記エアロゾル粒子に対応する測定結果を、前記再測定工程により繰り返し行われた測定毎に新たな測定結果Ｍｘとして出力するエアロゾル粒子再測定工程と、を含み、前記確認工程は、前記基準エアロゾル粒子測定工程により出力された前記測定結果Ｍ１と、前記エアロゾル粒子再測定工程により出力された新たな前記測定結果Ｍｘと、の比率を算出し、その算出結果が規定値未満であれば前記条件を満たしたと確認し、前記算出結果が前記規定値より大きければ前記条件を満たしていないと確認し、前記粒度分布算出工程は、前記荷電中和工程により前記エアロゾル粒子が帯電される際の荷電確率に基づき算出することを特徴とする粒径別粒度分布測定方法である。
【００１８】
本発明の粒径別粒度分布測定方法によるエアロゾル粒子の測定は、上記解決手段１と同様の特徴を有している。
【００１９】
解決手段６：本発明の粒径別粒度分布測定方法は、解決手段５において、大気中に浮遊する複数種類の粒径を含むエアロゾル粒子を収集し、収集した前記エアロゾル粒子を前記荷電中和工程に流動するエアロゾル粒子収集工程と、前記複数種類の粒径のうち測定対象とする粒径群を複数通りに設定し、設定した粒径群毎に前記基準となる電圧値Ｕを算出する基準電圧算出工程とをさらに含み、前記基準電圧設定工程は、前記基準電圧算出工程により算出された各電圧値Ｕを順次に基準となる電圧として設定することを特徴とする粒径別粒度分布測定方法である。
【００２０】
本発明の粒径別粒度分布測定方法によるエアロゾル粒子の測定は、上記解決手段２と同様の特徴を有している。
【００２１】
解決手段７：本発明の粒径別粒度分布測定方法は、解決手段５又は６において、前記エアロゾル粒子測定工程は、前記電気移動度分級工程により分級された前記エアロゾル粒子に帯電した電荷を収集することで電気的に測定するファラデーカップ式エレクトロカウンタ工程と、前記電気移動度分級工程により分級された前記エアロゾル粒子を凝縮により大きさを成長させ、成長した前記エアロゾル粒子にレーザー光を照射し、照射された前記エアロゾル粒子からの散乱光を受光することで光学的に測定する凝縮式粒子カウンタ工程と、前記電気移動度分級工程により分級された前記エアロゾル粒子を、前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ工程と、前記凝縮式粒子カウンタ工程と、に分流する分流工程と、前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ工程により測定された測定結果に基づき前記粒度分布算出工程により算出された前記粒度分布と、前記凝縮式粒子カウンタ工程により測定された測定結果に基づき前記粒度分布算出工程により算出された前記粒度分布と、を比較することで前記凝縮式粒子カウンタ工程の校正を行う比較校正工程と、をさらに含むことを特徴とする粒径別粒度分布測定方法である。
【００２２】
本発明の粒径別粒度分布測定方法によるエアロゾル粒子の測定は、上記解決手段３と同様の特徴を有している。
【００２３】
解決手段８：本発明の粒径別粒度分布測定方法は、解決手段７において、前記比較校正工程は、以下の関係式（１８’）により前記凝縮式粒子カウンタ工程による前記光学的な測定に関する検出効率を算出することで前記比較校正を行うことを特徴とする粒径別粒度分布測定方法である。
【数２】
ここで、前記凝縮式粒子カウンタ工程による前記光学的な測定に関する検出効率をηＣＰＣ（Ｚ１（Ｕ）））とし、前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ工程による前記電気的な測定に関する検出効率をηＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ）））とし、前記エアロゾル粒子測定工程により測定が行われた回数に関する値をｐとし、前記荷電中和工程により前記エアロゾル粒子が帯電される荷電確率と、前記ｐに関する値をαｐとし、前記凝縮式粒子カウンタ工程により測定された測定結果に基づき前記基準エアロゾル粒子測定工程により出力される測定結果をＭＣＰＣ（Ｚ１（Ｕ）））とし、前記凝縮式粒子カウンタ工程により測定された測定結果に基づき前記エアロゾル粒子再測定工程により出力される測定結果を前記ｐに対応させてＭＣＰＣ（Ｚ１（ｐＵ）））とし、前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ工程により測定された測定結果に基づき前記基準エアロゾル粒子測定工程により出力される測定結果をＭＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ）））とし、前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ工程により測定された測定結果に基づき前記エアロゾル粒子再測定工程により出力される測定結果を前記ｐに対応させてＭＦＣＡＥ（Ｚ１（ｐＵ）））とする。
【００２４】
本発明の粒径別粒度分布測定方法によるエアロゾル粒子の測定は、上記解決手段４と同様の特徴を有している。
【発明の効果】
【００２５】
本発明の粒径別粒度分布測定装置、及び、粒径別粒度分布測定方法によれば、１価に限らず多価に帯電したエアロゾル粒子を測定することで、粒径に対する粒度分布を精度よく得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２６】
【図１】粒径別粒度分布測定装置の構成について説明する図である。
【図２】大気中におけるエアロゾル粒子密度分布（Ｊｕｎｇｅ分布）を説明する図である。
【図３】荷電中和装置について説明する図である。
【図４】荷電確率分布について説明する図である。
【図５】微分型電気移動度分級装置（ＤＭＡ）について説明する図である。
【図６】電気移動度に対応して分級されるエアロゾル粒子の粒径及び価数を説明する図である。
【図７】ファラデーカップ式エアロゾルエレクトロメータ（ＦＣＡＥ）について説明する図である。
【図８】凝縮式粒子カウンタ（ＣＰＣ）について説明する図である。
【図９】エアロゾル粒子の粒径及び荷電数（価数）に対応した測定結果Ｍ１〜Ｍ４をプロットした荷電確率分布について説明する図である。
【図１０】大気中のエアロゾル粒子の測定処理の手順例を示すフローチャートである。
【図１１】微分型電気移動度分級装置に関する初期設定処理の手順例を示すフローチャートである。
【図１２】微分型電気移動度分級装置に関する設定変更処理の手順例を示すフローチャートである。
【図１３】校正対象とするＣＰＣと校正の基準とするデータを測定する測定装置との関係を表す構成例を説明する図である。
【図１４】分級されるエアロゾル粒子の荷電数（価数）と荷電確率比との関係を説明する図である。
【発明を実施するための形態】
【００２７】
以下、本発明の実施形態について図面を参照しながら説明する。
【００２８】
図１に示すように、粒径別粒度分布測定装置１は、エアロゾル粒子収集装置（又はエアロゾル粒子発生装置）１００、荷電中和装置２００、微分型電気移動度分級装置（以下、ＤＭＡとする）３００、エアロゾル粒子測定装置４００、測定結果解析装置６００、及び計数結果出力装置７００から構成されている。
【００２９】
エアロゾル粒子収集装置１００は、大気中に浮遊している粉塵や液滴（液体粒子）等のエアロゾル粒子を収集する。エアロゾル粒子収集装置１００は、具体的には、粒径が１ｎｍ〜１μｍ程度のエアロゾル粒子を収集（捕集）する集塵器を含む。
【００３０】
収集装置とは別の形態であるエアロゾル粒子発生装置１００は、燃焼プロセスを利用してスス（炭化物質）を発生させるスス発生器、溶媒中から液滴を発生させるエアロゾル粒子発生器等を含む。
【００３１】
なお、収集又は発生される大気中に浮遊している粉塵や液滴（液体粒子）に関する粒子密度分布（単位体積あたりの濃度分布）の詳細については、別の図を参照しながら後述する。
エアロゾル粒子収集装置１００により収集された（又はエアロゾル粒子発生装置１００により発生された）エアロゾル粒子は、次に荷電中和装置２００に送られる。
荷電中和装置２００は、エアロゾル収集装置１００により収集されたエアロゾル粒子を平均帯電量がゼロになる（平衡帯電状態）ように帯電させる装置である。なお、荷電中和装置２００により帯電されるエアロゾル粒子についての具体的な内容については、別の図を参照しながらさらに後述する。
【００３２】
荷電中和装置２００により帯電されたエアロゾル粒子（帯電されなかったものも含む）は、次に微分型電気移動度分級装置３００に送られる。
【００３３】
ＤＭＡ３００は、荷電中和装置２００により帯電されたエアロゾル粒子を電気移動度に対応させて分級する。ＤＭＡ３００の作動に関する設定（例えば、印加電圧）を調整することで、分級対象とするエアロゾル粒子に応じた電気移動度を設定することができる。なお、ＤＭＡ３００により分級されるエアロゾル粒子についての具体的な内容については、別の図を参照しながらさらに後述する。
【００３４】
ＤＭＡ３００により分級されたエアロゾル粒子は、次にエアロゾル粒子測定装置４００に送られる。なお、ＤＭＡ３００により分級されなかったエアロゾル粒子については、粒径別粒度分布測定装置１の外に排気される。
【００３５】
エアロゾル粒子測定装置４００は、ＤＭＡ３００により分級されたエアロゾル粒子の粒子数を測定する。測定装置４００は、ファラデーカップ式エアロゾルエレクトロメータ（以下、ＦＣＡＥとする）４０１及び凝縮式粒子カウンタ（以下、ＣＰＣとする）５０１の少なくとも１つを含む。ＦＣＡＥ４０１は、ＤＭＡ３００により分級された帯電状態にあるエアロゾル粒子を捕集し、捕集した粒子の荷電数に応じた電流値を測定する。また、ＣＰＣ５０１は、ＤＭＡ３００により分級されたエアロゾル粒子を凝縮核としてアルコールや水を凝縮させて大きな液滴に成長させ、その大きくなった液滴を光学的に検出して粒子数を測定する。なお、ＦＣＡＥ４０１やＣＰＣ５０１により測定されるエアロゾル粒子に関する具体的な内容については、別の図を参照しながらさらに後述する。
【００３６】
エアロゾル粒子測定装置４００による測定結果は、測定結果解析装置６００に送信される。
【００３７】
測定結果解析装置６００は、ＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１により測定されたデータに基づいてエアロゾル粒子の粒子数を粒径別に計数する。なお、具体的な計数方法については、別の図を参照しながらさらに後述する。測定結果解析装置６００により計数されたエアロゾル粒子数の情報は、計数結果出力装置７００に送信される。
【００３８】
計数結果出力装置７００は、測定結果解析装置６００により計数されたエアロゾル粒子数について、粒径別にその粒子数を表示する。
【００３９】
〔大気中のエアロゾル粒子〕
次に、エアロゾル粒子収集装置１００により収集される大気中のエアロゾル粒子について説明する。
図２は、大気中におけるエアロゾル粒子密度分布（Ｊｕｎｇｅ分布（１９５２））を説明する図である（Ｒｅｆｅｒｅｎｃｅ：Ｈ Ｉｓｒａｅｌ Ａｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃ Ｅｌｅｃｔｒｉｓｉｔｙ， Ｖｏｌｕｍｅ １， ｐｐ．１５３、１９７０）。
【００４０】
図２に示すように、大気中のエアロゾル粒子については、粒径に対応してその粒子密度分布が異なっており、具体的には、粒径別の密度はＪｕｎｇｅ分布に従っている。Ｊｕｎｇｅ分布によると、粒径が１００ｎｍより大きなエアロゾル粒子については逆３乗則に基づいており、エアロゾル粒子はその粒径が大きくなるほど、大気中に浮遊しなくなることが示されている。例えば、１００ｎｍより小さなエアロゾル粒子については１立方ｃｍあたりに数万個浮遊しているのに対し、１００ｎｍより大きなエアロゾル粒子は１立方ｃｍあたりに数個しか浮遊していない。すなわち、Ｊｕｎｇｅ分布は、粒径が１００ｎｍ（図２では半径５０ｎｍ）のエアロゾル粒子数に対して、２００ｎｍ（図２では半径１００ｎｍ）のエアロゾル粒子数は約１０分の１個であり、３００ｎｍ（図２では半径１５０ｎｍ）のエアロゾル粒子数は約３０分の１であり、それより大きなエアロゾル粒子数についても逆３乗則に基づき非常に少ないことを表している。
【００４１】
したがって、エアロゾル粒子収集装置１００により収集される大気中のエアロゾル粒子は、図２に示すＪｕｎｇｅ分布に基づくと、ほとんどが１００ｎｍ以下のエアロゾル粒子であり、１００ｎｍ以上のエアロゾル粒子については逆３乗則に基づいて、数が極少ないことが分かる。さらに、２００ｎｍ以上のエアロゾル粒子や３００ｎｍ以上のエアロゾル粒子については、ほとんど大気中に浮遊していないため、エアロゾル粒子収集装置１００にもほとんど収集されることがない。これらのことは、エアロゾル粒子発生装置１００で発生されたエアロゾル粒子についても該当する。
【００４２】
〔荷電中和装置〕
次に、収集又は発生されたエアロゾル粒子が荷電中和装置２００により帯電されることについて説明する。
【００４３】
図３は、荷電中和装置について説明する図である。
図３に示すように、荷電中和装置２００は、容器２１０に設けられた流入口２２０からエアロゾル粒子を流入させる。容器２１０は、例えば、ＳＵＳ容器から構成される。また、容器２１０内には、例えば一対をなす多孔板２３０，２５０が設けられており、これら多孔板２３０，２５０の間の領域に放射線源２４０が設置されている。放射線源２４０としては、２４１ＡＭ、８５Ｋｒ、２１０Ｐｏ等が用いられる。放射線源２４０が設置されることで、多孔板２３０，２５０間の領域内には、平衡帯電状態が保たれ、エアロゾル粒子が通過することで、帯電することとなる。次に、その粒径毎に異なるエアロゾル粒子の荷電確率について説明する。
【００４４】
〔荷電確率分布〕
図４は、荷電確率分布について説明する図である（ＩＳＯ１５９００：２００９）。
図４は、エアロゾル粒子が、平衡帯電状態における、ゼロ価から±５価までの荷電確率を表している。エアロゾル粒子は、その粒径が小さいものほど帯電しにくく、逆に粒径が大きいものほど帯電しやすく、さらに多価にも帯電しやすい。
【００４５】
例えば、粒径が１ｎｍのエアロゾル粒子は、その約９８％が帯電せず、それ以外の約１％ずつが−１価又は＋１価に帯電する。他にも、粒径が１０ｎｍまでのエアロゾル粒子については、約９０％以上が帯電しない。
【００４６】
例えば、粒径１００ｎｍのエアロゾル粒子は、約４０％が帯電せず、約３０％が−１価に帯電し、約２０％が＋１価に帯電し、約６％が−２価に帯電し、約３％が＋２価に帯電する。また、粒径２００ｎｍのエアロゾル粒子は、約３０％が帯電せず、約３０％が−１価に帯電し、約２０％が＋１価に帯電し、約１２％が−２価に帯電し、約８％が＋２価に帯電し、約３％が−３価に帯電し、約２％が＋３価に帯電する。また、粒径３００ｎｍのエアロゾル粒子は、約２０％が帯電せず、約２０％が−１価に帯電し、約１５％が＋１価に帯電し、約１５％が−２価に帯電し、約９％が＋２価に帯電し、約７％が−３価に帯電し、約３％が＋３価に帯電し、約２％が−４価に帯電する。
【００４７】
次に、荷電中和装置２００により帯電されたエアロゾル粒子がＤＭＡ３００により分級されることについて説明する。
【００４８】
〔微分型電気移動度分級装置（ＤＭＡ）３００〕
図５に示すように、ＤＭＡ３００は、内筒と外筒からなる二重円筒状の構造を有する。荷電中和装置２００により帯電されたエアロゾル粒子を含む大気（試料ガスＧ１）は、清浄空気（シースガスＧ２）と共に流される。なお、エアロゾル粒子と合流する前の位置にフィルター３２０が設けられており、シースガスＧ２の不純物はフィルター３２０で取り除かれる。
【００４９】
ＤＭＡ３００の外筒は外側電極３３０として用いられ、ＤＭＡ３００の内筒は内側電極３４０として用いられる。外側電極３３０はＤＭＡ３００の中心線から距離ｒ２を置いて設置され、内側電極３４０はＤＭＡ３００の中心線から距離ｒ１を置いて設置される。これら外側電極３３０と内側電極３４０との間には電圧Ｖが印加される。したがって、流入口３１０から流入したエアロゾル粒子を含む試料ガスＧ１は電圧Ｖが印加された電界中をシースガスＧ２と共に流されることとなる。
【００５０】
シースガス中を移動するエアロゾル粒子には、静電気力と抵抗力とが働いている。また、静電引力を受けて流体中を移動する粒子については、定常状態で静電気力と抵抗力とがつりあうため、電気移動度をＺとすると、その粒子の等速ｖは電場Ｅに比例してｖ＝ＺＥの関係が成り立つ。
ここで、電気移動度Ｚは以下の数式（１）で表される。
【数３】
この電気移動度Ｚを表す数式（１）において、ｐはエアロゾル粒子の帯電価数、ｅは電荷素量、μｇはガス粘性計数（ガス粒度）、ｄはエアロゾル粒子の粒径、ｌｇは平均自由工程を表している。
【００５１】
したがって、ＤＭＡ３００の流入口３１０から流入した帯電しているエアロゾル粒子は、電気移動度Ｚに基づいて、図５に示すような軌跡に沿って移動することとなる。具体的には、帯電価数が１価の粒径が小さいエアロゾル粒子と共に、帯電価数が２価・３価の粒径が大きいエアロゾル粒子も分級用排出口３５０に到達することになる（ＥＧ１）。このようにＤＭＡ３００は、所定の電気移動度毎にエアロゾル粒子を分級することができるが、１価に帯電した粒子に限らず、多価帯電した粒子も分級することになる。なお、分級されなかったエアロゾル粒子は排出口３６０から排出される（ＥＧ２）。
【００５２】
また、電気移動度Ｚは、ＤＭＡ３００の構造（内部電極径ｒ１、外部電極径ｒ２、分級までの距離Ｌ）、ＤＭＡ３００の作動に関する設定事項からも導くことができ、試料ガスの流入量ｑ２と分級用排出口３５０からの排出量ｑ３、及びシースガスの流入量ｑ１と排出口３６０からの排出量ｑ４が夫々等しい場合（ｑ１＝ｑ４、ｑ２＝ｑ３）、以下の数式（２）で表される。
【数４】
この電気移動度Ｚを表す数式（２）において、Ｕは印加する電圧を表している。
【００５３】
したがって、電気移動度Ｚは、シースガスの流量ｑ１を一定とすると、印加する電圧Ｕにより調整することができる。なお、試料ガスの流量ｑ２÷シースガスｑ１の流量を流量比と称する。
【００５４】
〔電気移動度に対応するエアロゾル粒子〕
図６は、電気移動度に対応して分級されるエアロゾル粒子の粒径及び価数を説明する図である。
図６は、ＤＭＡ３００を作動させた際の、それぞれ電気移動度Ｚを表す数式（１）と数式（２）とから求められた粒径に対する電気移動度の一例を示している。ここでは、帯電価数が４価までを示しているが、粒度分布をみる上では４価程度まで考慮すればほとんど問題ない。
【００５５】
例えば、ＤＭＡ３００に電圧Ｕを印加した際の電気移動度Ｚ（Ｕ）により分級されるエアロゾル粒子は、図６中に記された４つの黒い点印（●）で表される。帯電価数が１価で粒径がｄ１のエアロゾル粒子と共に、帯電価数が２価で粒径がｄ２のエアロゾル粒子、価数が３価で粒径がｄ３のエアロゾル粒子、価数が４価で粒径がｄ４のエアロゾル粒子である。ここでは、粒径ｄ１は約６０ｎｍであり、粒径ｄ２は約９０ｎｍであり、粒径ｄ３は約１１５ｎｍであり、粒径ｄ４は約１３５ｎｍである。
【００５６】
次に、電気移動度Ｚ（Ｕ）で分級される帯電価数が２価で粒径がｄ２のエアロゾル粒子を分級するために、上記電気移動度Ｚ（Ｕ）の時の２倍の電圧２ＵをＤＭＡ３００に印加した際の電気移動度はＺ（２Ｕ）とする。その際にＤＭＡ３００により分級されるエアロゾル粒子は、図６中に記された４つの三角印（△）で表わされる。帯電価数が１価で粒径がｄ２のエアロゾル粒子、帯電価数が２価で粒径がｄ４のエアロゾル粒子、帯電価数が３価で粒径がｄ５のエアロゾル粒子、帯電価数が４価で粒径がｄ６のエアロゾル粒子である。帯電価数が２価のエアロゾル粒子について、電気移動度Ｚ（Ｕ）で分級される価数が４価のエアロゾル粒子と同じ粒径のものが分級される。なお、他の粒径ｄ５は約１８０ｎｍであり、粒径ｄ６は約２１０ｎｍである。
【００５７】
以下同様に、上記電気移動度Ｚ（Ｕ）の時の３倍の電圧３ＵをＤＭＡ３００に印加した際の電気移動度Ｚ（３Ｕ）については、図６中に記された４つの四角印（□）となり、電気移動度Ｚ（Ｕ）で分級される価数が３価のエアロゾル粒子と同じ粒径ｄ３のものが分級され、電気移動度Ｚ（２Ｕ）で分級される価数が３価のエアロゾル粒子と同じ粒径ｄ５のものが分級される。また、上記電気移動度Ｚ（Ｕ）の時の４倍の電圧４ＵをＤＭＡ３００に印加した際の電気移動度Ｚ（４Ｕ）にいては、図６中に記された４つの白色丸印（○）となり、電気移動度Ｚ（Ｕ）で分級される価数が４価のエアロゾル粒子と同じ粒径ｄ４のものが分級され、電気移動度Ｚ（２Ｕ）で分級される価数が４価のエアロゾル粒子と同じ粒径ｄ６のものが分級され、電気移動度Ｚ（３Ｕ）で分級される価数が４価のエアロゾル粒子と同じ粒径ｄ８のものが分級される。なお、粒径ｄ７は約２４０ｎｍ、粒径ｄ８は約２９０ｎｍ、粒径ｄ９は約３４０ｎｍである。
【００５８】
電気移動度Ｚに基づいてＤＭＡ３００により分級されたエアロゾル粒子は次にエアロゾル粒子測定装置４００に送られエアロゾル粒子の粒子数に関する数値が測定されることとなる。以下では先ず、ＦＣＡＥ４０１について説明し、次にＣＰＣ５０１について説明する。
【００５９】
〔ファラデーカップ式エアロゾルエレクトロメータ（ＦＣＡＥ）〕
図７は、ファラデーカップ式エアロゾルエレクトロメータ（ＦＣＡＥ）について説明する図である。
図７に示すように、ＦＣＡＥ４０１は、容器４１０に設けられた流入口４２０からＤＭＡ３００により分級されたエアロゾル粒子を流入する。容器４１０内には、導電性部材４３０が設置されており、その導電性部材４３０内に絶縁材４４０が設置されている。また絶縁材４４０内にはエアロゾル粒子収集部４５０が設置されており、この収集部４５０は、帯電したエアロゾル粒子を収集（捕集）する導電性部材からなる。エアロゾル粒子収集部４５０と導電部材４３０とは絶縁材４４０により絶縁されている。また、導電性部材４３０とアース４６９とはリード線４６３により接続されており、そのリード線４６３上には電流計４６７が設置されている。また、エアロゾル粒子収集部４５０にはリード線４６１の一端が接続され、そのリード線４６１の他端はスイッチ４６５を介してアース４６９に接続されている。
【００６０】
上記の構成により、ＦＣＡＥ４０１に帯電したエアロゾル粒子が流入すると、エアロゾル粒子収集部４５０に収集され、エアロゾル粒子収集部４５０には電荷が蓄積されることになる。そしてスイッチ４６５がＯＮに設定（通電）することによって、エアロゾル粒子収集部４５０に蓄積された電荷がまとめて移行し、その総電化数に対応するものが電流計４６７によって測定することができる。なお、エアロゾル粒子の粒子数の算出については、別の図を参照しながらさらに後述する。
【００６１】
〔凝縮式粒子カウンタ（ＣＰＣ）〕
次に、ＣＰＣ５０１について説明する。
図８は、凝縮式粒子カウンタ（ＣＰＣ）について説明する図である。
図８に示すように、ＣＰＣ５０１は、エアロゾル粒子を凝縮して大きく成長させるエアロゾル粒子凝縮部５０３と、その成長したエアロゾル粒子を光学系により検出するエアロゾル粒子光学検出部５０５とを含む。
【００６２】
ＤＭＡ３００により分級されて送られたエアロゾル粒子は、エアロゾル粒子凝縮部５１０の流入口から流入される。エアロゾル粒子凝縮部５０３は、飽和部５２０とコンデンサー部５３０から構成されている。飽和部５２０においては、アルコールや蒸留水が加熱され蒸気の状態で拡散している。また、コンデンサー部５３０においては、通過するガスが冷却されることとなる。したがって、エアロゾル粒子凝縮部５０３に流入してきたエアロゾル粒子は、飽和部５２０においてアルコール蒸気や水蒸気と合流し、コンデンサー部５３０に共に送られる。そして、コンデンサー部５３０において、エアロゾル粒子が凝縮核となり凝縮が起こり、アルコール蒸気や水蒸気により大きな液滴へと成長することとなる。エアロゾル粒子凝縮部５０３により大きな液滴となったエアロゾル粒子は、連絡通路５４０を通ってエアロゾル粒子光学検出部５０５に送られる。
【００６３】
エアロゾル粒子光学検出部５０５は、フローセル５５０、遮光容器５６０、発光装置５７０、照射光学レンズ系５７５、集光光学レンズ系５８０及び受光装置５８５を含む。フローセル５５０は遮光容器５６０を貫通して設置されている。また、発光装置５７０、照射光学レンズ系５７５、集光光学レンズ系５８０及び受光装置５８５は、遮光容器５６０内に設置されており、遮光容器５６０は、その内部に外部からの光が入射しない構造を有している。
【００６４】
フローセル５５０内を流動するエアロゾル粒子からの散乱光（反射光）が受光されると、エアロゾル粒子が検出される。
【００６５】
ＤＭＡ３００により分級されたエアロゾル粒子は、ＦＣＡＥ４０１からは、所定時間あたりに分級されたエアロゾル粒子の荷電数の積算値が電流として出力される。また、ＣＰＣ５０１からはエアロゾル粒子の個数に対応して出力される。出力される結果情報は、次に測定結果解析装置６００に送信される。
【００６６】
〔測定結果解析装置〕
次に、測定結果解析装置６００において、ＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１により測定されたデータに基づいて、粒径別のエアロゾル粒子の粒子数を計数する。測定結果解析装置６００は、演算処理機能とメモリ機能を備え、メモリ機能には予め演算処理の処理内容が記録されており、演算処理機能が適宜その演算処理の処理内容を読みだすことで、ＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１により測定されたデータから粒径別のエアロゾル粒子の粒子数を計数している。
【００６７】
〔計数結果出力装置〕
計数結果出力装置７００（不図示）は、エアロゾル粒子の粒径別に計数結果を表示する。例えば、表示装置７１０は、エアロゾル粒子の大きさの基準を示す「Ｓｉｚｅ（ｎｍ）」の表示部と、各粒径に対応する計数したエアロゾル粒子の個数（計数値）を示す「Ｃｏｕｎｔ」の表示部とする。「Ｓｉｚｅ（ｎｍ）」の表示部には、基準とした粒径の値を表示する。そして、「Ｃｏｕｎｔ」の表示部には、荷電確率分布から求めた総粒子数や基準とした粒径の帯電価数１価の数などを表示する。また、それらをグラフで表示してもよい。所望に合わせて表示すればよく、限定するものではない。
【００６８】
なお、他にも、計数結果出力装置７００は外部出力端子を備えてもよく、端子を通して別の装置にデータを出力してもよい。
【００６９】
〔大気中のエアロゾル粒子の測定〕
大気中のエアロゾル粒子の測定にあたり、大気中のエアロゾル粒子の粒子密度を、図２を用いて説明したように、粒径が１００ｎｍより大きなエアロゾル粒子については逆３乗則（Ｊｕｎｇｅ分布）に基づき大気中に浮遊しているものとする。
【００７０】
図１０は、大気中のエアロゾル粒子の測定手順を示すフローチャートである。以下、手順例に沿って内容を説明する。
【００７１】
ステップＳ１００：先ず、粒径別粒度分布測定装置１は、微分型電気移動度分級装置（ＤＭＡ）３００に関する初期設定処理を実行する。なお、具体的な処理の内容については、別のフローチャートを参照しながらさらに後述する。
【００７２】
〔ＤＭＡに関する初期設定処理〕
図１１は、ＤＭＡ３００に関する初期設定処理の手順例を示すフローチャートである。
ステップＳ１１０：粒径別粒度分布測定装置１は、測定対象とする粒径（ｄ１）の設定を行う。具体的には、粒径別粒度分布測定装置１は、ＤＭＡ３００により分級するエアロゾル粒子の粒径（ｄ１）を１価に帯電したものとして設定を行う。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ１２０を実行する。
【００７３】
ステップＳ１２０：粒径別粒度分布測定装置１は、１価の対象粒径（ｄ１）に関する電気移動度Ｚの計算を実行する。具体的には、粒径別粒度分布測定装置１は上記で説明した数式（１）を用いて電気移動度Ｚの計算を実行する。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ１３０を実行する。
【００７４】
ステップＳ１３０：粒径別粒度分布測定装置１は、１価の対象粒径（ｄ１）のエアロゾル粒子を分級するために必要なＤＭＡ３００に印加する電圧Ｕの設定を行う。具体的には、粒径別粒度分布測定装置１は先の処理ステップＳ１２０で算出された電気移動度Ｚと上記で説明した数式（２）を用いてＤＭＡ３００に印加する電圧Ｕを算出する。
【００７５】
以上の手順を終えると、粒径別粒度分布測定装置１は大気中のエアロゾル粒子の測定処理（図１０）に復帰する。
【００７６】
ステップＳ２００：次に、粒径別粒度分布測定装置１は、ＤＭＡ３００の作動処理を実行する。具体的には、粒径別粒度分布測定装置１は、先の処理ステップＳ１３０で算出した電圧ＵをＤＭＡ３００に印加し（印加電圧Ｖ＝１Ｕ）、ＤＭＡ３００を作動させて電気移動度Ｚ１（Ｕ）によりエアロゾル粒子を分級する。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ３００を実行する。
【００７７】
ステップＳ３００：粒径別粒度分布測定装置１は、ＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１による測定（Ｍ１）を実行する。ここで、Ｍ１は電気移動度Ｚ１（Ｕ）により分級されたエアロゾル粒子の測定結果を表している。ＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１による電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級されたエアロゾル粒子の測定が終了すると、粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ４００を実行する。
【００７８】
ステップＳ４００：粒径別粒度分布測定装置１は、ＤＭＡ３００に関する設定変更処理を実行する。なお、具体的な処理の内容については、別のフローチャートを参照しながらさらに後述する。
【００７９】
〔ＤＭＡに関する設定変更処理〕
図１２は、ＤＭＡ３００に関する設定変更処理の手順例を示すフローチャートである。以下、手順例に沿って内容を説明する。
【００８０】
ステップＳ４１０：粒径別粒度分布測定装置１は、設定変更回数を確認する。具体的には、粒径別粒度分布測定装置１はＤＭＡ３００に印加する電圧Ｖを変更した回数を確認する。例えば、先の処理で設定した電圧Ｖが初期設定のＵであった場合、設定変更回数は初回を表す１に対応する。他にも、先の処理で設定した電圧Ｖが２回目の２Ｕ（又は、３回目の３Ｕ）であった場合、設定変更回数は２回目（又は、３回目）を表す２（又は、３）となる。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ４２０を実行する。
【００８１】
ステップＳ４２０：粒径別粒度分布測定装置１は、初期設定の印加電圧（Ｕ）×（変更回数＋１）の電圧を印加する設定を行う。例えば、先の処理ステップＳ４１０で確認した変更回数が１であった場合、粒径別粒度分布測定装置１はＤＭＡ３００に印加する電圧を２Ｕに設定する。他にも、変更回数が２（又は３）であった場合、粒径別粒度分布測定装置１はＤＭＡ３００に印加する電圧を３Ｕ（又は、４Ｕ）に設定する。
【００８２】
以上の手順を終えると、粒径別粒度分布測定装置１は大気中のエアロゾル粒子の測定処理（図１０）に復帰する。
【００８３】
ステップＳ５００：粒径別粒度分布測定装置１は、ＤＭＡ３００の作動処理を実行する。具体的には、先の処理ステップＳ４２０で設定した電圧２Ｕ（又は３Ｕ、４Ｕ）をＤＭＡ３００に印加し（印加電圧Ｖ＝２Ｕ（又は３Ｕ、４Ｕ））、ＤＭＡ３００を作動させて電気移動度Ｚ１（２Ｕ）（又は、Ｚ１（３Ｕ）、Ｚ１（４Ｕ））によりエアロゾル粒子を分級する。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ６００を実行する。
【００８４】
ステップＳ６００：粒径別粒度分布測定装置１は、ＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１による測定Ｍｘを実行する。ここで、ｘは２〜４のいずれかを表しており、Ｍ２は電気移動度Ｚ１（２Ｕ）により分級されたエアロゾル粒子の測定結果、Ｍ３は電気移動度Ｚ１（３Ｕ）により分級されたエアロゾル粒子の測定結果、Ｍ４は電気移動度Ｚ１（４Ｕ）により分級されたエアロゾル粒子の測定結果をそれぞれ表している。ＦＣＡＥ４０１よる測定が終了すると、粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ７００を実行する。
【００８５】
ステップＳ７００：粒径別粒度分布測定装置１は、初期設定時の測定結果Ｍ１と設定変更時の測定結果Ｍｘから、Ｍｘ／Ｍ１を算出する。具体的には、粒径別粒度分布測定装置１は先の処理ステップＳ３００において、電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級したエアロゾル粒子を測定したＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１による測定結果Ｍ１を参照する。また、粒径別粒度分布測定装置１は先の処理ステップＳ６００において、電気移動度Ｚ１（２Ｕ）（又は、Ｚ１（３Ｕ）、Ｚ１（４Ｕ））で分級したエアロゾル粒子を測定したＦＣＡＥ４０１による測定結果Ｍ２（又は、Ｍ３、Ｍ４）を参照する。そして、粒径別粒度分布測定装置１は、Ｍｘ／Ｍ１を算出する。
【００８６】
ステップＳ８００：粒径別粒度分布測定装置１は、再測定が必要か否かを確認する。具体的には、粒径別粒度分布測定装置１は先の処理ステップＳ７００において算出したＭｘ／Ｍ１に基づいて、規定値（例えば、０．０１：１％）よりも小さいか否かを確認する。このように、規定値が１％程度であれば、粒度分布をみる上には、無視しても問題ない。なお、規定値は１％に限定されず、０．１％でもよく、適宜調整可能である。結果として、Ｍｘ／Ｍ１が規定値よりも小さい場合（Ｙｅｓ）、粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ９００を実行する。一方、Ｍｘ／Ｍ１が規定値よりも小さくない場合（Ｎｏ）、粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ４００を実行する。
【００８７】
ステップＳ９００：粒径別粒度分布測定装置１は、ＤＭＡ３００により分級されるエアロゾル粒子（ｄ１）の数を算出する。ここでは、Ｍ２／Ｍ１やＭ３／Ｍ１が規定値（１％）より小さくなく、Ｍ４／Ｍ１が規定値（１％）より小さかった場合について説明する。他の場合については以下の数式を用いた算出方法に基づいて適宜算出可能であるため説明を省略する。
【００８８】
なお、ＦＣＡＥ４０１により測定された測定結果のＭ１、Ｍ２、Ｍ３、Ｍ４は電流相当であり、ＭＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））は数量相当である。一方、ＣＰＣ５０１により測定された測定結果のＭ１、Ｍ２、Ｍ３、Ｍ４は数量相当であり、ＭＣＰＣ（Ｚ１（Ｕ））も同様に数量相当である。
【００８９】
ここで、実際にＤＭＡ３００により電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級される各粒径に対応する帯電したエアロゾル粒子の分布関数を次のように定義する。粒径ｄ１に対応した１価のエアロゾル粒子の分布関数としてＣ１（Ｚ１（Ｕ））、粒径ｄ２に対応した２価のエアロゾル粒子の分布関数としてＣ２（Ｚ１（Ｕ））、粒径ｄ３に対応した３価のエアロゾル粒子の分布関数としてＣ３（Ｚ１（Ｕ））、粒径ｄ４に対応した４価のエアロゾル粒子の分布関数としてＣ４（Ｚ１（Ｕ））と定義する。なお、この分布関数はその数量を表すことになる。例えばＣ１（Ｚ１（Ｕ））は電気移動度Ｚ１（Ｕ）の１価の数量を表す。
【００９０】
したがって、ＦＣＡＥ４０１、又は、ＣＰＣ５０１により測定された測定結果は上記エアロゾル粒子の分布関数を用いると以下の数式（３）、数式（４）で表される。
【数５】
【００９１】
ここで、ＭＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））はＺ１（Ｕ）で分級されたエアロゾル粒子に対するＦＣＡＥ４０１により測定された測定結果から得られる数量を表し、ηＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））はＺ１（Ｕ）で分級されたエアロゾル粒子に対するＦＣＡＥ４０１の検出効率を表し、ｐは荷電数（価数）を表している。なお、一般的にηＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））は１（具体的には、０．９９９９９）である。また、他のηＦＣＡＥ（Ｚ１（２Ｕ））、ηＦＣＡＥ（Ｚ１（３Ｕ））、…、ηＦＣＡＥ（Ｚ１（ｐＵ））においてもその検出効率は１である。
【数６】
【００９２】
ここで、Ｍｃｐｃ（Ｚ１（Ｕ））はＺ１（Ｕ）で分級されたエアロゾル粒子に対するＣＰＣ５０１により測定された測定結果から得られる数量を表し、ηｃｐｃ（Ｚ１（ｐＵ））はＺ１（ｐＵ）で分級されたエアロゾル粒子に対するＣＰＣ５０１の検出効率を表し、ｐは荷電数（価数）を表している。したがって、荷電数（価数）を表すｐに対応して検出効率ηｃｐｃが異なっていることを表している。なお、ＣＰＣ５０１の校正値とはこの検出効率ηｃｐｃを表している。
【００９３】
なお、上記で図６を用いて説明したように、ＤＭＡ３００により電気移動度Ｚ（Ｕ）〜Ｚ（４Ｕ）でそれぞれ分級されたエアロゾル粒子には多価帯電したものも含まれているので、ＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１の測定結果Ｍ１〜Ｍ４にも含まれることになる。
【００９４】
そして、図９は、ＤＭＡ３００により電気移動度Ｚ（Ｕ）〜Ｚ（４Ｕ）でそれぞれ分級されたエアロゾル粒子を粒径及び荷電数（価数）に対応させて荷電確率分布図（図４）にプロットした図である。具体的には、電気移動度Ｚ１（４Ｕ）で分級される１価に帯電した粒径ｄ４（○印）の荷電確率は約３０％であり、電気移動度Ｚ１（３Ｕ）で分級される２価に帯電した粒径ｄ５（□印）の荷電確率は約１０％である。例えば、電気移動度Ｚ１（４Ｕ）で分級される１価に帯電した粒径ｄ４（○印）が無視できる程度に少ないとすると、ｄ４より粒径が大きい電気移動度Ｚ１（３Ｕ）で分級される２価に帯電した粒径ｄ５（□印）や帯電価数の多い電気移動度Ｚ１（２Ｕ）で分級される２価に帯電した粒径ｄ４（△印）なども無視することができることになる。
【００９５】
また、荷電確率を表す関数として、ｆｐ（Ｚ１（ｎＵ））を定義する。異なる電気移動度Ｚで分級される荷電数（価数）に対応したエアロゾル粒子の分布関数の関係は、以下の数式（５）で表される。ここで、ｐは荷電数（価数）を表し、ｎＵは印加する電圧を表している。例えば、平衡帯電状態での粒径ｄ４において、電気移動度Ｚ１（４Ｕ）で分級される１価に帯電した粒径ｄ４（○印）の荷電確率関数をｆ１（Ｚ１（４Ｕ））と表わし、４価に帯電した粒径ｄ４の荷電確率関数はｆ４（Ｚ１（４Ｕ））と表わす。ここで、電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級される４価に帯電した粒径ｄ４（●印）がこの荷電確率関数ｆ４（Ｚ１（４Ｕ））に該当している。また、電気移動度Ｚ１（４Ｕ）で分級される１価に帯電した粒径ｄ４の分布関数Ｃ１（Ｚ１（４Ｕ））を荷電確率関数ｆ１（Ｚ１（４Ｕ））で除算することで、粒径ｄ４の総粒子数を求めることができ、この総粒子数と粒径ｄ４の４価となる荷電確率関数ｆ４（Ｚ１（４Ｕ））とを積算すれば、電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級される４価に帯電した粒径ｄ４の４価の粒子数Ｃ４（Ｚ１（Ｕ））を求めることができる。
【数７】
【００９６】
ここで、Ｍ２／Ｍ１やＭ３／Ｍ１が規定値（１％）より小さくなく、Ｍ４／Ｍ１が規定値より小さかった場合を当てはめてみると、電気移動度Ｚ１（４Ｕ）で分級したエアロゾル粒子の測定結果Ｍ４は無視してもよい程に小さいので、Ｃ１（Ｚ１（４Ｕ））＝０となる。同様に、Ｃ４（Ｚ１（Ｕ））＝Ｃ２（Ｚ１（２Ｕ））＝０となる。
【００９７】
電気移動度Ｚ１（Ｕ）〜Ｚ１（４Ｕ）で分級されたエアロゾル粒子をＦＣＡＥ４０１で測定した結果から得られるＭＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））〜ＭＦＣＡＥ（Ｚ１（４Ｕ））は、ＭＦＣＡＥ（Ｚ１（４Ｕ））＝Ｃ１（Ｚ１（４Ｕ））＝０であることを踏まえ、数式（６）〜数式（８）と表すことができる。このように、電気移動度Ｚ１（Ｕ）では１価から３価の帯電した粒子が分級され、電気移動度Ｚ１（２Ｕ）及びＺ１（３Ｕ）では１価の帯電した粒子が分級されたことになる。
【数８】
【数９】
【数１０】
【００９８】
また、上記数式（５）、数式（６）、数式（７）、数式（８）により、以下の数式（９）を導くことができる。
【数１１】
【００９９】
電気移動度Ｚ１（２Ｕ）及びＺ１（３Ｕ）では１価のみを分級したことになるので、ＦＣＡＥ４０１の測定からＭＦＣＡＥ（Ｚ１（２Ｕ））及びＭＦＣＡＥ（Ｚ１（３Ｕ））を求めることができる。そして、数式（７）よりＣ１（Ｚ１（２Ｕ））を求め、上記数式（５）からＣ２（Ｚ１（Ｕ））を求めることができる。また、数式（８）によりＣ１（Ｚ１（３Ｕ））を求め、上記数式（５）からＣ３（Ｚ１（Ｕ））を求めることができる。よって、電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級した２価・３価の粒子数が求まるので、測定結果ＭＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））を用いて１価の粒子数ηＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））・Ｃ１（Ｚ１（Ｕ））を求めることができる。
【０１００】
また、同様の計算方法により、ＣＰＣ５０１に対して以下の数式（１０）を導くことができる。
【数１２】
【０１０１】
以上のように、Ｍ４／Ｍ１が１％より小さかった場合、ＤＭＡ３００により電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級したエアロゾル粒子数を測定することができる。ＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１で所定の電気移動度Ｚで分級したエアロゾル粒子を測定し、その測定結果ＭＦＣＡＥ、ＭＣＰＣと、荷電確率関数からなる荷電確率比にもとづいてエアロゾル粒子の粒子数を計数することができる。
【０１０２】
なお、大気中のエアロゾル粒子の粒度分布については、粒径別の密度はＪｕｎｇｅ分布に従っており、粒径が１００ｎｍより大きなエアロゾル粒子については逆３乗則に基づいて、数が極少ないこと、及び、エアロゾル粒子の荷電確率分布に基づくことで、４価から6価の測定でほとんどよいことが表されている。
【０１０３】
今回の算出処理ステップＳ９００においてＭ１、Ｍ２、Ｍ３、Ｍ４の測定結果から、粒径毎のエアロゾル粒子の粒子数が計数されると、粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ１０００を実行する。
【０１０４】
ステップＳ１０００：粒径別粒度分布測定装置１は、他の粒径のエアロゾル粒子を測定するか否かを確認する。この確認の結果、他の粒径のエアロゾル粒子を測定する場合（Ｙｅｓ）、粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ１００を実行する。一方、他の粒径のエアロゾル粒子を測定しない場合（Ｎｏ）、粒径別粒度分布測定装置１は大気中のエアロゾル粒子の測定を終了する。
【０１０５】
〔ＣＰＣの比較校正〕
次に、ＣＰＣ５０１の比較校正について説明する。ＣＰＣ５０１は上記で説明したように、微小なエアロゾル粒子を凝縮して大きな液滴に成長させ、その後その液滴を光学的に検出する装置である。ＣＰＣ５０１を用いてエアロゾル粒子を計数する際には校正する必要がある。なお、ＣＰＣ５０１の比較校正では、エアロゾル粒子を粒径毎に目的の粒度分布で発生させることができるエアロゾル粒子発生装置１００が使用される。例えば、校正用のエアロゾル粒子として、真球度が高く粒径の揃ったポリスチレンラテックス粒子（ＰＳＬ：Ｐｏｌｙｓｔｙｒｅｎ Ｌａｔｅｘ）を用いてもよいし、炭素クラスター合成装置により大量に発生させたスス（ｓｏｏｔ：スーツ）を用いてもよい。なお、このススの粒径に対する密度分布もまた上記Ｊｕｎｇｅ分布と同様な振る舞い（粒径が１００ｎｍ以上の密度が逆３乗則に基づく）をすることが知られている。
【０１０６】
図１３は、校正対象とするＣＰＣと校正の基準とするデータを測定する測定装置との関係を表す構成例を説明する図である。
図１３に示すように、校正対象とするＣＰＣと校正の基準とする測定装置との関係は、エアロゾル粒子発生装置１００、荷電中和装置２００、ＤＭＡ３００、希釈装置３９１、流量調整装置３９３、ガス分流装置３９５、校正基準測定装置（ファラデーカップ式エアロゾルエレクトロメータ（ＦＣＡＥ）４０１、又は、校正済み凝縮式粒子カウンタ（ＣＰＣ）５０１ａ）、校正対象凝縮式粒子カウンタ（ＣＰＣ）５０１ｂから構成されている。
【０１０７】
エアロゾル粒子発生装置１００により発生されたエアロゾル粒子は、荷電中和装置２００により帯電させられるとＤＭＡ３００に送られる。そして、ＤＭＡ３００により分級されたエアロゾル粒子を含むガスは希釈装置３９１に送られる。希釈装置３９１では、ガス濃度が適宜希釈され、その後流量調整装置３９３に送られる。流量調整装置３９３では、ガスの流量が調整され、その後ガス分割装置３９５に送られる。ガス分割装置３９５では、送られてきたエアロゾル粒子を含むガスを校正基準測定装置（ＦＣＡＥ４０１又は校正済みＣＰＣ５０１ａ）と、校正対象ＣＰＣ５０１ｂとに分割して送る装置である。例えば、ガス分割装置３９５に送られてきたガスは、５０％ずつ校正基準測定装置（ＦＣＡＥ４０１又は校正済みＣＰＣ５０１ａ）と、校正対象ＣＰＣ５０１ｂとに送られることとなる。
【０１０８】
〔ＣＰＣ比較校正処理〕
ＣＰＣ５０１ｂの比較校正処理は、上記のように校正の基準とする校正基準測定装置（ＦＣＡＥ４０１又は校正済みＣＰＣ５０１ａ）により測定された測定結果と、校正対象ＣＰＣ５０１ｂにより測定された測定結果を比較することで校正を行う。なお、それぞれにおいて測定結果を算出するまで、処理は上記の大気中のエアロゾル粒子の測定処理（図１０）と同様であるため説明は省略する。ここでは、Ｍ２／Ｍ１が１％より小さかった場合とＭ４／Ｍ１が１％より小さかった場合について説明する。
【０１０９】
〔Ｍ２／Ｍ１が１％より小さかった場合〕
先ず、ＦＣＡＥ４０１により電気移動度Ｚ（Ｕ）で分級されたエアロゾル粒子を測定した測定結果Ｍ１と、電気移動度Ｚ（２Ｕ）で分級されたエアロゾル粒子を測定した測定結果Ｍ２との比率が１％より小さかった場合について説明する。
【０１１０】
初期の電気移動度と数式（３）により、ＦＣＡＥ４０１で測定された測定結果は以下の数式（１１）、数式（１２）で表される。
【数１３】
【数１４】
【０１１１】
ここで、上記図４で説明した荷電確率分布図（ＩＳＯ１５９００）に基づき、荷電確率を表す関数として、ｆｐ（Ｚ１（ｎＵ））を定義する。ここで、ｐは荷電数（価数）を表し、ｎＵは印加する電圧を表している。
【０１１２】
したがって、電気移動度Ｚ（Ｕ）で分級される２価のエアロゾル粒子と電気移動度Ｚ（２Ｕ）で分級される１価のエアロゾル粒子とのそれぞれの分布関数Ｃ２（Ｚ１（Ｕ））、Ｃ１（Ｚ１（２Ｕ））の関係は、以下の数式（１３）で表される。
【数１５】
【０１１３】
ここで、Ｍ２／Ｍ１が１％より小さいこと（ＭＦＣＡＥ（Ｚ１（２Ｕ））／ＭＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））≦０．０１）と、数式（１２）においてＣ１（Ｚ１（２Ｕ））が無視してよい程小さいことから、数式（１１）においてＣ２（Ｚ１（Ｕ））＝０と導き出すことができる。
【０１１４】
したがって、上記数式（１１）は以下の数式（１４）と表すことができる。
【数１６】
【０１１５】
一方、数式（４）からＣＰＣ５０１ｂにより測定された測定結果は以下の数式（１５）で表すことができる。
【数１７】
【０１１６】
したがって、ＣＰＣ５０１の検出効率ηｃｐｃ（Ｚ１（Ｕ））が上記数式（１４）、数式（１５）により以下の数式（１６）として表される。
【数１８】
【０１１７】
以上のように、Ｍ２／Ｍ１が１％より小さかった場合、ＤＭＡ３００により電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級したエアロゾル粒子を測定する際の検出効率ηｃｐｃ（Ｚ１（Ｕ））が数式（１６）で表されることを説明した。例えば、ＭＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））が１００００であり、ＭＣＰＣ（Ｚ１（Ｕ））が７０００であった場合、ηｃｐｃ（Ｚ１（Ｕ））は０．７と算出されることとなる。したがって、電気移動度Ｚ１（Ｕ）に対応するＣＰＣ５０１ｂの校正値としてηｃｐｃ（Ｚ１（Ｕ））＝０．７が適用されることとなる。
【０１１８】
ここで、ＦＣＡＥ４０１による測定結果ＭＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））及び検出効率ηＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））の代わりに、校正済みＣＰＣ５０１ａによる測定結果ＭＣＰＣａ（Ｚ１（Ｕ））及び検出効率ηＣＰＣａ（Ｚ１（Ｕ））にそれぞれ置き換えてＣＰＣ５０１ｂの校正値としてηｃｐｃ（Ｚ１（Ｕ））を算出してもよい。
【０１１９】
〔Ｍ４／Ｍ１が１％より小さかった場合〕
次に、ＦＣＡＥ４０１により電気移動度Ｚ（Ｕ）で分級されたエアロゾル粒子を測定した測定結果Ｍ１と、電気移動度Ｚ（４Ｕ）で分級されたエアロゾル粒子を測定した測定結果Ｍ４との比率が１％より小さかった場合について説明する。具体的には、Ｍ２／Ｍ１が１％より小さかった場合について説明したが、次に、Ｍ２／Ｍ１やＭ３／Ｍ１が１％より小さくなく、Ｍ４／Ｍ１が１％より小さかった場合について説明する。
【０１２０】
上記で大気中のエアロゾル粒子の測定処理において説明したように、ＦＣＡＥ４０１による測定結果は数式（６）、数式（７）、数式（８）により表されることを説明した。また、数式（７）よりＣ１（Ｚ１（２Ｕ））を求め、上記数式（５）からＣ２（Ｚ１（Ｕ））を求める。また、数式（８）によりＣ１（Ｚ１（３Ｕ））が求め、上記数式（５）からＣ３（Ｚ１（Ｕ））を求めることができることを説明した。よって、電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級した２価・３価の粒子数が求まるので、測定結果ＭＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））を用いて１価の粒子数ηＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））・Ｃ１（Ｚ１（Ｕ））を求めることができることを説明した。そして、同様の計算方法により、ＣＰＣ５０１に対して数式（１０）を導くことができることを説明した。
【０１２１】
したがって、ＣＰＣ５０１の検出効率ηｃｐｃ（Ｚ１（Ｕ））が上記数式（９）、数式（１０）により以下の数式（１７）として表される。
【数１９】
ここで、αｐは荷電数（価数）に対応した荷電確率の比率を表しており、具体的には、α２＝ｆ２（Ｚ１（２Ｕ））／ｆ１（Ｚ１（２Ｕ））、α３＝ｆ３（Ｚ１（３Ｕ））／ｆ１（Ｚ１（３Ｕ））、α４＝ｆ４（Ｚ１（４Ｕ））／ｆ１（Ｚ１（４Ｕ））−ｆ２（Ｚ１（２Ｕ））／ｆ１（Ｚ１（２Ｕ））・ｆ２（Ｚ１（４Ｕ））／ｆ１（Ｚ１（４Ｕ））である。
【０１２２】
以上のように、Ｍ４／Ｍ１が１％より小さかった場合、ＤＭＡ３００により電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級したエアロゾル粒子を測定する際の検出効率ηｃｐｃ（Ｚ１（Ｕ））が数式（１７）で表されることを説明した。
【０１２３】
なお、上記においては、Ｍ２／Ｍ１やＭ４／Ｍ１が１％より小さかった場合について説明したが、その他の場合においても同様に検出効率ηｃｐｃ（Ｚ１（Ｕ））を導き出すことができ、ＣＰＣ５０１の検出効率の一般解として以下の数式（１８）が表される。
【数２０】
ここで、ｄ１はＣＰＣ５０１の校正のためのエアロゾル粒子の粒径を表している。また、荷電数（価数）ｐに対応する荷電確率比αｐは図１４に示される。
【０１２４】
このように、ＦＣＡＥ４０１とＣＰＣ５０１で所定の電気移動度Ｚで分級したエアロゾル粒子を測定し、その測定結果ＭＦＣＡＥ、ＭＣＰＣと、荷電確率関数からなる荷電確率比にもとづいてＣＰＣ５０１の検出効率ηＣＰＣが算出されることとなる。そして、その算出された検出効率ηＣＰＣを校正値に適用することで、ＣＰＣ５０１においてもエアロゾル粒子の粒子数を計数することができることとなる。
【０１２５】
以上のように、エアロゾル粒子発生装置１００でエアロゾル粒子を発生させ、荷電中和装置２００、ＤＭＡ３００によりエアロゾル粒子を分級し、その後ガス分流装置３９５により所定の流量ずつ流されたエアロゾル粒子はＦＣＡＥ４０１及び校正対象のＣＰＣ５０１により測定される。そして、その測定結果ＭＦＣＡＥ、ＭＣＰＣと、荷電確率関数からなる荷電確率比にもとづいてＣＰＣ５０１の検出効率ηＣＰＣが算出され、算出された検出効率ηＣＰＣを校正値に適用することで、ＣＰＣ５０１においてもエアロゾル粒子の粒子数を計数することができることとなる。
【符号の説明】
【０１２６】
１ 粒径別粒度分布測定装置
１００ エアロゾル粒子収集装置
２００ 荷電中和装置
３００ 微分型電気移動度分級装置（ＤＭＡ）
４００ エアロゾル粒子測定装置
４０１ ファラデーカップ式エアロゾルエレクトロメータ（ＦＣＡＥ）
５０１ 凝縮式粒子カウンタ（ＣＰＣ）
６００ 測定結果解析装置
７００ 計数結果出力装置
【技術分野】
【０００１】
本発明は、大気中のエアロゾル粒子をリアルタイムで検出し粒径別に計数する粒径別粒度分布測定装置、及び、その粒径別粒度分布測定方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
大気中には微小な液体又は固体の粒子である「エアロゾル粒子」が浮遊している。ＩＳＯ１５９００：２００９では、これらエアロゾル粒子として１ｎｍから１μｍの粒径を対象としている。また、数ｎｍから１μｍの粒径を有するエアロゾル粒子の計数は、エアロゾル粒子測定装置を用いて行われる。エアロゾル粒子測定装置は、例えば、微分型電気移動度分級装置（Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ Ｍｏｂｉｌｉｔｙ Ａｎａｌｙｚｅｒ：ＤＭＡ）と凝縮式粒子カウンタ（Ｃｏｎｄｅｎｓａｔｉｏｎ Ｐａｒｔｉｃｌｅ Ｃｏｕｎｔｅｒ：ＣＰＣ）、又はＤＭＡとファラデーカップ式エアロゾルエレクトロメータ（Ｆａｒａｄａｙ Ｃｕｐ Ａｅｒｏｓｏｌ Ｅｌｅｃｔｒｏｍｅｔｅｒ：ＦＣＡＥ）とを含む。そして、ＤＭＡで分級したエアロゾル粒子をＣＰＣ又はＦＣＡＥで測定することにより、その結果を用いてエアロゾル粒子を粒径別に計数することができる。
【０００３】
ＤＭＡを用いて分級した場合、１価に帯電した粒径の比較的小さなエアロゾル粒子に加えて、多価（２価、３価、・・・）に帯電した粒径の比較的大きなエアロゾル粒子が含まれている。このため、測定にあたっては、ＤＭＡにより分級されたエアロゾル粒子は１価に帯電していると仮定すると共に、粒径と数量との関係について、そこに対数正規分布が成り立つものと仮定し、その計数結果に対して、多価帯電したエアロゾル粒子分を補正して粒度分布を算出している。補正には、帯電価数の存在確率としてＷｉｅｄｅｎｓｏｈｌｅｒの近似式等を適用している。この他にも、ＤＭＡにより分級する電気移動度の幅を粒径の幅に変換し、その粒径範囲内の粒子数を、測定における平均帯電率や平均価数等の補正係数に基づいて算出する手法が知られている。（例えば、特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特許第４７１０７８７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
ここで、大気中のエアロゾルを測定する場合に、粒子分布が対数正規分布と仮定しているが、実際にはそうとは限らず、さらに、帯電している価数を１価と仮定して測定しているため、粒径が異なる多価のエアロゾル粒子が実際どの程度含まれるかは不明であるので、正確な結果を得ることができなかった。
【０００６】
また、特許文献１の技術では、平均帯電率や平均価数等の補正係数を用いて算出する際には、予め多価に帯電した粒子数について計数し既知である必要がある。したがって、大気中の粒子の粒度分布が既知でない場合には、上記補正計数を適用することができず、正確な結果を得ることができなかった。
【０００７】
そこで本発明は、微分型電気移動度分級装置を用いた測定において、１価に限らず多価に帯電したエアロゾル粒子を測定することで、粒径に対する粒度分布を精度よく得ることができる技術を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記の課題を解決するため、本発明は以下の解決手段を採用する。
解決手段１：本発明の粒径別粒度分布測定装置は、アロゾル粒子を平衡帯電状態とする荷電中和手段と、前記荷電中和手段により帯電された前記エアロゾル粒子を所定の電界中で電気移動度に基づき分級する電気移動度分級手段と、前記電気移動度分級手段により分級された前記エアロゾル粒子を電気的又は光学的な測定方法のうち少なくとも一方の測定方法により測定し、その測定結果を出力するエアロゾル粒子測定手段と、前記エアロゾル粒子測定手段により出力される測定結果に基づき、所定の条件を満たしているか否かを確認する確認手段と、前記確認手段による確認の結果前記条件を満たしていない場合、前記電気移動度分級手段による分級と、前記エアロゾル粒子測定手段による前記測定結果の出力と、を再度実行させる制御を行う再測定制御手段と、前記確認手段による確認の結果前記条件を満たした場合、前記エアロゾル粒子測定手段により出力された前記測定結果から粒径に対する粒度分布を算出する粒度分布算出手段とを備え、前記電気移動度分級手段は、前記確認手段による確認をする前に、前記電界を形成するために印加する基準となる電圧を電圧値Ｕに設定する基準電圧設定手段と、前記基準電圧設定手段により設定された電圧値Ｕで印加し、前記エアロゾル粒子の分級を実行する基準電気移動度分級実行手段と、前記確認手段による確認の結果前記条件を満たしていない場合、前回分級された際の印加された電圧の電圧値（前回値）にさらに電圧値Ｕを加算したものを、前記電界を形成するために印加する電圧として再設定する電圧再設定手段と、前記電圧再設定手段により設定された電圧値で印加し、前記エアロゾル粒子の分級を実行する電気移動度再分級実行手段と、を備え、前記エアロゾル粒子測定手段は、前記基準電気移動度分級手段により分級された前記エアロゾル粒子に対応する測定結果を測定結果Ｍ１として出力する基準エアロゾル粒子測定手段と、前記電気移動度再分級手段により分級された前記エアロゾル粒子に対応する測定結果を、前記再測定手段により繰り返し行われた測定毎に新たな測定結果Ｍｘとして出力するエアロゾル粒子再測定手段と、を備え、前記確認手段は、前記基準エアロゾル粒子測定手段により出力された前記測定結果Ｍ１と、前記エアロゾル粒子再測定手段により出力された新たな前記測定結果Ｍｘと、の比率を算出し、その算出結果が規定値未満であれば前記条件を満たしたと確認し、前記算出結果が前記規定値より大きければ前記条件を満たしていないと確認し、前記粒度分布算出手段は、前記荷電中和手段により前記エアロゾル粒子が帯電される際の荷電確率に基づき算出することを特徴とする粒径別粒度分布測定装置である。
【０００９】
本発明の粒径別粒度分布測定装置によれば、先ず、微分型電気移動度分級装置（ＤＭＡ）において基準電圧値Ｕで分級したものをＭ１として測定し、次に、帯電価数ｘに対応して設定される電圧値（２Ｕ、・・、ｘＵ）で分級したものをＭｘ（Ｍ２、・・、Ｍｘ）として測定している。そして、Ｍｘ／Ｍ１が規定値未満を満たす条件であれば、そのＭｘに対応する多価に帯電したエアロゾル粒子の粒径の粒度分布が算出されることとなる。その算出結果と平衡帯電状態でのエアロゾル粒子の荷電確率に基づき、他の粒径についても順次に粒度分布が算出されることとなる。
【００１０】
したがって、ＤＭＡを用いた測定において、１価に限らず多価に帯電したエアロゾル粒子を測定することで、粒径に対する粒度分布を精度よく得ることができる。
【００１１】
解決手段２：本発明の粒径別粒度分布測定装置は、解決手段１において、大気中に浮遊する複数種類の粒径を含むエアロゾル粒子を収集し、収集した前記エアロゾル粒子を前記荷電中和手段に流動するエアロゾル粒子収集手段と、前記複数種類の粒径のうち測定対象とする粒径群を複数通りに設定し、設定した粒径群毎に前記基準となる電圧値Ｕを算出する基準電圧算出手段とをさらに備え、前記基準電圧設定手段は、前記基準電圧算出手段により算出された各電圧値Ｕを順次に基準となる電圧として設定することを特徴とする粒径別粒度分布測定装置である。
【００１２】
このように、一連の測定を複数回行うことで、大気中に存在するエアロゾル粒子の粒径に対する粒度分布を精度よく得ることができる。
【００１３】
解決手段３：本発明の粒径別粒度分布測定装置は、解決手段１又は２において、前記エアロゾル粒子測定手段は、前記電気移動度分級手段により分級された前記エアロゾル粒子に帯電した電荷を収集することで電気的に測定するファラデーカップ式エレクトロカウンタ手段と、前記電気移動度分級手段により分級された前記エアロゾル粒子を凝縮により大きさを成長させ、成長した前記エアロゾル粒子にレーザー光を照射し、照射された前記エアロゾル粒子からの散乱光を受光することで光学的に測定する凝縮式粒子カウンタ手段と、前記電気移動度分級手段により分級された前記エアロゾル粒子を、前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ手段と、前記凝縮式粒子カウンタ手段と、に分流する分流手段と、前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ手段により測定された測定結果に基づき前記粒度分布算出手段により算出された前記粒度分布と、前記凝縮式粒子カウンタ手段により測定された測定結果に基づき前記粒度分布算出手段により算出された前記粒度分布と、を比較することで前記凝縮式粒子カウンタ手段の校正を行う比較校正手段と、をさらに備えることを特徴とする粒径別粒度分布測定装置である。
【００１４】
このように、凝縮式粒子カウンタ（ＣＰＣ）は、１価に限らず多価に帯電したエアロゾル粒子も測定してファラデーカップ式エレクトロカウンタ（ＦＣＡＥ）により比較校正されると共に、算出された粒径毎のエアロゾル粒子の粒度分布とを比較することができるので、粒径に対応する検出効率を算出することができ、精度よく校正を行うことができる。したがって、精度よく校正されたＣＰＣを使用できるため、粒径に対する粒度分布をさらに精度よく得ることができる。
【００１５】
解決手段４：本発明の粒径別粒度分布測定装置は、解決手段３において、前記比較校正手段は、以下の関係式（１８’）により前記凝縮式粒子カウンタ手段による前記光学的な測定に関する検出効率を算出することで前記比較校正を行うことを特徴とする粒径別粒度分布測定装置である。
【数１】
ここで、前記凝縮式粒子カウンタ手段による前記光学的な測定に関する検出効率をηＣＰＣ（Ｚ１（Ｕ）））とし、前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ手段による前記光学的な測定に関する検出効率をηＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ）））とし、前記エアロゾル粒子測定手段により測定が行われた回数に関する値をｐとし、前記荷電中和手段により前記エアロゾル粒子が帯電される荷電確率と、前記ｐに関する値をαｐとし、前記凝縮式粒子カウンタ手段により測定された測定結果に基づき前記基準エアロゾル粒子測定手段により出力される測定結果をＭＣＰＣ（Ｚ１（Ｕ）））とし、前記凝縮式粒子カウンタ手段により測定された測定結果に基づき前記エアロゾル粒子再測定手段により出力される測定結果を前記ｐに対応させてＭＣＰＣ（Ｚ１（ｐＵ）））とし、前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ手段により測定された測定結果に基づき前記基準エアロゾル粒子測定手段により出力される測定結果をＭＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ）））とし、前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ手段により測定された測定結果に基づき前記エアロゾル粒子再測定手段により出力される測定結果を前記ｐに対応させてＭＦＣＡＥ（Ｚ１（ｐＵ）））とする。
【００１６】
本発明の粒径別粒度分布測定装置によるエアロゾル粒子の測定は、ＣＰＣの検出効率を算出するために、予め関係式（１８’）にまとめることで、演算処理の負荷を軽減することができる。
【００１７】
上記の課題を解決するため、本発明は以下の解決手段を採用する。
解決手段５：本発明の粒径別粒度分布測定方法は、エアロゾル粒子を平衡帯電状態とする荷電中和工程と、前記荷電中和工程により帯電された前記エアロゾル粒子を所定の電界中で電気移動度に基づき分級する電気移動度分級工程と、前記電気移動度分級工程により分級された前記エアロゾル粒子を電気的又は光学的な測定方法のうち少なくとも一方の測定方法により測定し、その測定結果を出力するエアロゾル粒子測定工程と、前記エアロゾル粒子測定工程により出力される測定結果に基づき、所定の条件を満たしているか否かを確認する確認工程と、前記確認工程による確認の結果前記条件を満たしていない場合、前記電気移動度分級工程による分級と、前記エアロゾル粒子測定工程による前記測定結果の出力と、を再度実行させる制御を行う再測定制御工程と、前記確認工程による確認の結果前記条件を満たした場合、前記エアロゾル粒子測定工程により出力された前記測定結果から粒径に対する粒度分布を算出する粒度分布算出工程とを含み、前記電気移動度分級工程は、前記確認工程による確認をする前に、前記電界を形成するために印加する基準となる電圧を電圧値Ｕに設定する基準電圧設定工程と、前記基準電圧設定工程により設定された電圧値で印加し、前記エアロゾル粒子の分級を実行する基準電気移動度分級実行工程と、前記確認工程による確認の結果前記条件を満たしていない場合、前回分級された際の印加された電圧の電圧値にさらに電圧値Ｕを加算したものを、前記電界を形成するために印加する電圧として再設定する電圧再設定工程と、前記電圧再設定工程により設定された電圧値で印加し、前記エアロゾル粒子の分級を実行する電気移動度再分級実行工程と、を含み、前記エアロゾル粒子測定工程は、前記基準電気移動度分級工程により分級された前記エアロゾル粒子に対応する測定結果を測定結果Ｍ１として出力する基準エアロゾル粒子測定工程と、前記電気移動度再分級工程により分級された前記エアロゾル粒子に対応する測定結果を、前記再測定工程により繰り返し行われた測定毎に新たな測定結果Ｍｘとして出力するエアロゾル粒子再測定工程と、を含み、前記確認工程は、前記基準エアロゾル粒子測定工程により出力された前記測定結果Ｍ１と、前記エアロゾル粒子再測定工程により出力された新たな前記測定結果Ｍｘと、の比率を算出し、その算出結果が規定値未満であれば前記条件を満たしたと確認し、前記算出結果が前記規定値より大きければ前記条件を満たしていないと確認し、前記粒度分布算出工程は、前記荷電中和工程により前記エアロゾル粒子が帯電される際の荷電確率に基づき算出することを特徴とする粒径別粒度分布測定方法である。
【００１８】
本発明の粒径別粒度分布測定方法によるエアロゾル粒子の測定は、上記解決手段１と同様の特徴を有している。
【００１９】
解決手段６：本発明の粒径別粒度分布測定方法は、解決手段５において、大気中に浮遊する複数種類の粒径を含むエアロゾル粒子を収集し、収集した前記エアロゾル粒子を前記荷電中和工程に流動するエアロゾル粒子収集工程と、前記複数種類の粒径のうち測定対象とする粒径群を複数通りに設定し、設定した粒径群毎に前記基準となる電圧値Ｕを算出する基準電圧算出工程とをさらに含み、前記基準電圧設定工程は、前記基準電圧算出工程により算出された各電圧値Ｕを順次に基準となる電圧として設定することを特徴とする粒径別粒度分布測定方法である。
【００２０】
本発明の粒径別粒度分布測定方法によるエアロゾル粒子の測定は、上記解決手段２と同様の特徴を有している。
【００２１】
解決手段７：本発明の粒径別粒度分布測定方法は、解決手段５又は６において、前記エアロゾル粒子測定工程は、前記電気移動度分級工程により分級された前記エアロゾル粒子に帯電した電荷を収集することで電気的に測定するファラデーカップ式エレクトロカウンタ工程と、前記電気移動度分級工程により分級された前記エアロゾル粒子を凝縮により大きさを成長させ、成長した前記エアロゾル粒子にレーザー光を照射し、照射された前記エアロゾル粒子からの散乱光を受光することで光学的に測定する凝縮式粒子カウンタ工程と、前記電気移動度分級工程により分級された前記エアロゾル粒子を、前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ工程と、前記凝縮式粒子カウンタ工程と、に分流する分流工程と、前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ工程により測定された測定結果に基づき前記粒度分布算出工程により算出された前記粒度分布と、前記凝縮式粒子カウンタ工程により測定された測定結果に基づき前記粒度分布算出工程により算出された前記粒度分布と、を比較することで前記凝縮式粒子カウンタ工程の校正を行う比較校正工程と、をさらに含むことを特徴とする粒径別粒度分布測定方法である。
【００２２】
本発明の粒径別粒度分布測定方法によるエアロゾル粒子の測定は、上記解決手段３と同様の特徴を有している。
【００２３】
解決手段８：本発明の粒径別粒度分布測定方法は、解決手段７において、前記比較校正工程は、以下の関係式（１８’）により前記凝縮式粒子カウンタ工程による前記光学的な測定に関する検出効率を算出することで前記比較校正を行うことを特徴とする粒径別粒度分布測定方法である。
【数２】
ここで、前記凝縮式粒子カウンタ工程による前記光学的な測定に関する検出効率をηＣＰＣ（Ｚ１（Ｕ）））とし、前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ工程による前記電気的な測定に関する検出効率をηＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ）））とし、前記エアロゾル粒子測定工程により測定が行われた回数に関する値をｐとし、前記荷電中和工程により前記エアロゾル粒子が帯電される荷電確率と、前記ｐに関する値をαｐとし、前記凝縮式粒子カウンタ工程により測定された測定結果に基づき前記基準エアロゾル粒子測定工程により出力される測定結果をＭＣＰＣ（Ｚ１（Ｕ）））とし、前記凝縮式粒子カウンタ工程により測定された測定結果に基づき前記エアロゾル粒子再測定工程により出力される測定結果を前記ｐに対応させてＭＣＰＣ（Ｚ１（ｐＵ）））とし、前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ工程により測定された測定結果に基づき前記基準エアロゾル粒子測定工程により出力される測定結果をＭＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ）））とし、前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ工程により測定された測定結果に基づき前記エアロゾル粒子再測定工程により出力される測定結果を前記ｐに対応させてＭＦＣＡＥ（Ｚ１（ｐＵ）））とする。
【００２４】
本発明の粒径別粒度分布測定方法によるエアロゾル粒子の測定は、上記解決手段４と同様の特徴を有している。
【発明の効果】
【００２５】
本発明の粒径別粒度分布測定装置、及び、粒径別粒度分布測定方法によれば、１価に限らず多価に帯電したエアロゾル粒子を測定することで、粒径に対する粒度分布を精度よく得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２６】
【図１】粒径別粒度分布測定装置の構成について説明する図である。
【図２】大気中におけるエアロゾル粒子密度分布（Ｊｕｎｇｅ分布）を説明する図である。
【図３】荷電中和装置について説明する図である。
【図４】荷電確率分布について説明する図である。
【図５】微分型電気移動度分級装置（ＤＭＡ）について説明する図である。
【図６】電気移動度に対応して分級されるエアロゾル粒子の粒径及び価数を説明する図である。
【図７】ファラデーカップ式エアロゾルエレクトロメータ（ＦＣＡＥ）について説明する図である。
【図８】凝縮式粒子カウンタ（ＣＰＣ）について説明する図である。
【図９】エアロゾル粒子の粒径及び荷電数（価数）に対応した測定結果Ｍ１〜Ｍ４をプロットした荷電確率分布について説明する図である。
【図１０】大気中のエアロゾル粒子の測定処理の手順例を示すフローチャートである。
【図１１】微分型電気移動度分級装置に関する初期設定処理の手順例を示すフローチャートである。
【図１２】微分型電気移動度分級装置に関する設定変更処理の手順例を示すフローチャートである。
【図１３】校正対象とするＣＰＣと校正の基準とするデータを測定する測定装置との関係を表す構成例を説明する図である。
【図１４】分級されるエアロゾル粒子の荷電数（価数）と荷電確率比との関係を説明する図である。
【発明を実施するための形態】
【００２７】
以下、本発明の実施形態について図面を参照しながら説明する。
【００２８】
図１に示すように、粒径別粒度分布測定装置１は、エアロゾル粒子収集装置（又はエアロゾル粒子発生装置）１００、荷電中和装置２００、微分型電気移動度分級装置（以下、ＤＭＡとする）３００、エアロゾル粒子測定装置４００、測定結果解析装置６００、及び計数結果出力装置７００から構成されている。
【００２９】
エアロゾル粒子収集装置１００は、大気中に浮遊している粉塵や液滴（液体粒子）等のエアロゾル粒子を収集する。エアロゾル粒子収集装置１００は、具体的には、粒径が１ｎｍ〜１μｍ程度のエアロゾル粒子を収集（捕集）する集塵器を含む。
【００３０】
収集装置とは別の形態であるエアロゾル粒子発生装置１００は、燃焼プロセスを利用してスス（炭化物質）を発生させるスス発生器、溶媒中から液滴を発生させるエアロゾル粒子発生器等を含む。
【００３１】
なお、収集又は発生される大気中に浮遊している粉塵や液滴（液体粒子）に関する粒子密度分布（単位体積あたりの濃度分布）の詳細については、別の図を参照しながら後述する。
エアロゾル粒子収集装置１００により収集された（又はエアロゾル粒子発生装置１００により発生された）エアロゾル粒子は、次に荷電中和装置２００に送られる。
荷電中和装置２００は、エアロゾル収集装置１００により収集されたエアロゾル粒子を平均帯電量がゼロになる（平衡帯電状態）ように帯電させる装置である。なお、荷電中和装置２００により帯電されるエアロゾル粒子についての具体的な内容については、別の図を参照しながらさらに後述する。
【００３２】
荷電中和装置２００により帯電されたエアロゾル粒子（帯電されなかったものも含む）は、次に微分型電気移動度分級装置３００に送られる。
【００３３】
ＤＭＡ３００は、荷電中和装置２００により帯電されたエアロゾル粒子を電気移動度に対応させて分級する。ＤＭＡ３００の作動に関する設定（例えば、印加電圧）を調整することで、分級対象とするエアロゾル粒子に応じた電気移動度を設定することができる。なお、ＤＭＡ３００により分級されるエアロゾル粒子についての具体的な内容については、別の図を参照しながらさらに後述する。
【００３４】
ＤＭＡ３００により分級されたエアロゾル粒子は、次にエアロゾル粒子測定装置４００に送られる。なお、ＤＭＡ３００により分級されなかったエアロゾル粒子については、粒径別粒度分布測定装置１の外に排気される。
【００３５】
エアロゾル粒子測定装置４００は、ＤＭＡ３００により分級されたエアロゾル粒子の粒子数を測定する。測定装置４００は、ファラデーカップ式エアロゾルエレクトロメータ（以下、ＦＣＡＥとする）４０１及び凝縮式粒子カウンタ（以下、ＣＰＣとする）５０１の少なくとも１つを含む。ＦＣＡＥ４０１は、ＤＭＡ３００により分級された帯電状態にあるエアロゾル粒子を捕集し、捕集した粒子の荷電数に応じた電流値を測定する。また、ＣＰＣ５０１は、ＤＭＡ３００により分級されたエアロゾル粒子を凝縮核としてアルコールや水を凝縮させて大きな液滴に成長させ、その大きくなった液滴を光学的に検出して粒子数を測定する。なお、ＦＣＡＥ４０１やＣＰＣ５０１により測定されるエアロゾル粒子に関する具体的な内容については、別の図を参照しながらさらに後述する。
【００３６】
エアロゾル粒子測定装置４００による測定結果は、測定結果解析装置６００に送信される。
【００３７】
測定結果解析装置６００は、ＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１により測定されたデータに基づいてエアロゾル粒子の粒子数を粒径別に計数する。なお、具体的な計数方法については、別の図を参照しながらさらに後述する。測定結果解析装置６００により計数されたエアロゾル粒子数の情報は、計数結果出力装置７００に送信される。
【００３８】
計数結果出力装置７００は、測定結果解析装置６００により計数されたエアロゾル粒子数について、粒径別にその粒子数を表示する。
【００３９】
〔大気中のエアロゾル粒子〕
次に、エアロゾル粒子収集装置１００により収集される大気中のエアロゾル粒子について説明する。
図２は、大気中におけるエアロゾル粒子密度分布（Ｊｕｎｇｅ分布（１９５２））を説明する図である（Ｒｅｆｅｒｅｎｃｅ：Ｈ Ｉｓｒａｅｌ Ａｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃ Ｅｌｅｃｔｒｉｓｉｔｙ， Ｖｏｌｕｍｅ １， ｐｐ．１５３、１９７０）。
【００４０】
図２に示すように、大気中のエアロゾル粒子については、粒径に対応してその粒子密度分布が異なっており、具体的には、粒径別の密度はＪｕｎｇｅ分布に従っている。Ｊｕｎｇｅ分布によると、粒径が１００ｎｍより大きなエアロゾル粒子については逆３乗則に基づいており、エアロゾル粒子はその粒径が大きくなるほど、大気中に浮遊しなくなることが示されている。例えば、１００ｎｍより小さなエアロゾル粒子については１立方ｃｍあたりに数万個浮遊しているのに対し、１００ｎｍより大きなエアロゾル粒子は１立方ｃｍあたりに数個しか浮遊していない。すなわち、Ｊｕｎｇｅ分布は、粒径が１００ｎｍ（図２では半径５０ｎｍ）のエアロゾル粒子数に対して、２００ｎｍ（図２では半径１００ｎｍ）のエアロゾル粒子数は約１０分の１個であり、３００ｎｍ（図２では半径１５０ｎｍ）のエアロゾル粒子数は約３０分の１であり、それより大きなエアロゾル粒子数についても逆３乗則に基づき非常に少ないことを表している。
【００４１】
したがって、エアロゾル粒子収集装置１００により収集される大気中のエアロゾル粒子は、図２に示すＪｕｎｇｅ分布に基づくと、ほとんどが１００ｎｍ以下のエアロゾル粒子であり、１００ｎｍ以上のエアロゾル粒子については逆３乗則に基づいて、数が極少ないことが分かる。さらに、２００ｎｍ以上のエアロゾル粒子や３００ｎｍ以上のエアロゾル粒子については、ほとんど大気中に浮遊していないため、エアロゾル粒子収集装置１００にもほとんど収集されることがない。これらのことは、エアロゾル粒子発生装置１００で発生されたエアロゾル粒子についても該当する。
【００４２】
〔荷電中和装置〕
次に、収集又は発生されたエアロゾル粒子が荷電中和装置２００により帯電されることについて説明する。
【００４３】
図３は、荷電中和装置について説明する図である。
図３に示すように、荷電中和装置２００は、容器２１０に設けられた流入口２２０からエアロゾル粒子を流入させる。容器２１０は、例えば、ＳＵＳ容器から構成される。また、容器２１０内には、例えば一対をなす多孔板２３０，２５０が設けられており、これら多孔板２３０，２５０の間の領域に放射線源２４０が設置されている。放射線源２４０としては、２４１ＡＭ、８５Ｋｒ、２１０Ｐｏ等が用いられる。放射線源２４０が設置されることで、多孔板２３０，２５０間の領域内には、平衡帯電状態が保たれ、エアロゾル粒子が通過することで、帯電することとなる。次に、その粒径毎に異なるエアロゾル粒子の荷電確率について説明する。
【００４４】
〔荷電確率分布〕
図４は、荷電確率分布について説明する図である（ＩＳＯ１５９００：２００９）。
図４は、エアロゾル粒子が、平衡帯電状態における、ゼロ価から±５価までの荷電確率を表している。エアロゾル粒子は、その粒径が小さいものほど帯電しにくく、逆に粒径が大きいものほど帯電しやすく、さらに多価にも帯電しやすい。
【００４５】
例えば、粒径が１ｎｍのエアロゾル粒子は、その約９８％が帯電せず、それ以外の約１％ずつが−１価又は＋１価に帯電する。他にも、粒径が１０ｎｍまでのエアロゾル粒子については、約９０％以上が帯電しない。
【００４６】
例えば、粒径１００ｎｍのエアロゾル粒子は、約４０％が帯電せず、約３０％が−１価に帯電し、約２０％が＋１価に帯電し、約６％が−２価に帯電し、約３％が＋２価に帯電する。また、粒径２００ｎｍのエアロゾル粒子は、約３０％が帯電せず、約３０％が−１価に帯電し、約２０％が＋１価に帯電し、約１２％が−２価に帯電し、約８％が＋２価に帯電し、約３％が−３価に帯電し、約２％が＋３価に帯電する。また、粒径３００ｎｍのエアロゾル粒子は、約２０％が帯電せず、約２０％が−１価に帯電し、約１５％が＋１価に帯電し、約１５％が−２価に帯電し、約９％が＋２価に帯電し、約７％が−３価に帯電し、約３％が＋３価に帯電し、約２％が−４価に帯電する。
【００４７】
次に、荷電中和装置２００により帯電されたエアロゾル粒子がＤＭＡ３００により分級されることについて説明する。
【００４８】
〔微分型電気移動度分級装置（ＤＭＡ）３００〕
図５に示すように、ＤＭＡ３００は、内筒と外筒からなる二重円筒状の構造を有する。荷電中和装置２００により帯電されたエアロゾル粒子を含む大気（試料ガスＧ１）は、清浄空気（シースガスＧ２）と共に流される。なお、エアロゾル粒子と合流する前の位置にフィルター３２０が設けられており、シースガスＧ２の不純物はフィルター３２０で取り除かれる。
【００４９】
ＤＭＡ３００の外筒は外側電極３３０として用いられ、ＤＭＡ３００の内筒は内側電極３４０として用いられる。外側電極３３０はＤＭＡ３００の中心線から距離ｒ２を置いて設置され、内側電極３４０はＤＭＡ３００の中心線から距離ｒ１を置いて設置される。これら外側電極３３０と内側電極３４０との間には電圧Ｖが印加される。したがって、流入口３１０から流入したエアロゾル粒子を含む試料ガスＧ１は電圧Ｖが印加された電界中をシースガスＧ２と共に流されることとなる。
【００５０】
シースガス中を移動するエアロゾル粒子には、静電気力と抵抗力とが働いている。また、静電引力を受けて流体中を移動する粒子については、定常状態で静電気力と抵抗力とがつりあうため、電気移動度をＺとすると、その粒子の等速ｖは電場Ｅに比例してｖ＝ＺＥの関係が成り立つ。
ここで、電気移動度Ｚは以下の数式（１）で表される。
【数３】
この電気移動度Ｚを表す数式（１）において、ｐはエアロゾル粒子の帯電価数、ｅは電荷素量、μｇはガス粘性計数（ガス粒度）、ｄはエアロゾル粒子の粒径、ｌｇは平均自由工程を表している。
【００５１】
したがって、ＤＭＡ３００の流入口３１０から流入した帯電しているエアロゾル粒子は、電気移動度Ｚに基づいて、図５に示すような軌跡に沿って移動することとなる。具体的には、帯電価数が１価の粒径が小さいエアロゾル粒子と共に、帯電価数が２価・３価の粒径が大きいエアロゾル粒子も分級用排出口３５０に到達することになる（ＥＧ１）。このようにＤＭＡ３００は、所定の電気移動度毎にエアロゾル粒子を分級することができるが、１価に帯電した粒子に限らず、多価帯電した粒子も分級することになる。なお、分級されなかったエアロゾル粒子は排出口３６０から排出される（ＥＧ２）。
【００５２】
また、電気移動度Ｚは、ＤＭＡ３００の構造（内部電極径ｒ１、外部電極径ｒ２、分級までの距離Ｌ）、ＤＭＡ３００の作動に関する設定事項からも導くことができ、試料ガスの流入量ｑ２と分級用排出口３５０からの排出量ｑ３、及びシースガスの流入量ｑ１と排出口３６０からの排出量ｑ４が夫々等しい場合（ｑ１＝ｑ４、ｑ２＝ｑ３）、以下の数式（２）で表される。
【数４】
この電気移動度Ｚを表す数式（２）において、Ｕは印加する電圧を表している。
【００５３】
したがって、電気移動度Ｚは、シースガスの流量ｑ１を一定とすると、印加する電圧Ｕにより調整することができる。なお、試料ガスの流量ｑ２÷シースガスｑ１の流量を流量比と称する。
【００５４】
〔電気移動度に対応するエアロゾル粒子〕
図６は、電気移動度に対応して分級されるエアロゾル粒子の粒径及び価数を説明する図である。
図６は、ＤＭＡ３００を作動させた際の、それぞれ電気移動度Ｚを表す数式（１）と数式（２）とから求められた粒径に対する電気移動度の一例を示している。ここでは、帯電価数が４価までを示しているが、粒度分布をみる上では４価程度まで考慮すればほとんど問題ない。
【００５５】
例えば、ＤＭＡ３００に電圧Ｕを印加した際の電気移動度Ｚ（Ｕ）により分級されるエアロゾル粒子は、図６中に記された４つの黒い点印（●）で表される。帯電価数が１価で粒径がｄ１のエアロゾル粒子と共に、帯電価数が２価で粒径がｄ２のエアロゾル粒子、価数が３価で粒径がｄ３のエアロゾル粒子、価数が４価で粒径がｄ４のエアロゾル粒子である。ここでは、粒径ｄ１は約６０ｎｍであり、粒径ｄ２は約９０ｎｍであり、粒径ｄ３は約１１５ｎｍであり、粒径ｄ４は約１３５ｎｍである。
【００５６】
次に、電気移動度Ｚ（Ｕ）で分級される帯電価数が２価で粒径がｄ２のエアロゾル粒子を分級するために、上記電気移動度Ｚ（Ｕ）の時の２倍の電圧２ＵをＤＭＡ３００に印加した際の電気移動度はＺ（２Ｕ）とする。その際にＤＭＡ３００により分級されるエアロゾル粒子は、図６中に記された４つの三角印（△）で表わされる。帯電価数が１価で粒径がｄ２のエアロゾル粒子、帯電価数が２価で粒径がｄ４のエアロゾル粒子、帯電価数が３価で粒径がｄ５のエアロゾル粒子、帯電価数が４価で粒径がｄ６のエアロゾル粒子である。帯電価数が２価のエアロゾル粒子について、電気移動度Ｚ（Ｕ）で分級される価数が４価のエアロゾル粒子と同じ粒径のものが分級される。なお、他の粒径ｄ５は約１８０ｎｍであり、粒径ｄ６は約２１０ｎｍである。
【００５７】
以下同様に、上記電気移動度Ｚ（Ｕ）の時の３倍の電圧３ＵをＤＭＡ３００に印加した際の電気移動度Ｚ（３Ｕ）については、図６中に記された４つの四角印（□）となり、電気移動度Ｚ（Ｕ）で分級される価数が３価のエアロゾル粒子と同じ粒径ｄ３のものが分級され、電気移動度Ｚ（２Ｕ）で分級される価数が３価のエアロゾル粒子と同じ粒径ｄ５のものが分級される。また、上記電気移動度Ｚ（Ｕ）の時の４倍の電圧４ＵをＤＭＡ３００に印加した際の電気移動度Ｚ（４Ｕ）にいては、図６中に記された４つの白色丸印（○）となり、電気移動度Ｚ（Ｕ）で分級される価数が４価のエアロゾル粒子と同じ粒径ｄ４のものが分級され、電気移動度Ｚ（２Ｕ）で分級される価数が４価のエアロゾル粒子と同じ粒径ｄ６のものが分級され、電気移動度Ｚ（３Ｕ）で分級される価数が４価のエアロゾル粒子と同じ粒径ｄ８のものが分級される。なお、粒径ｄ７は約２４０ｎｍ、粒径ｄ８は約２９０ｎｍ、粒径ｄ９は約３４０ｎｍである。
【００５８】
電気移動度Ｚに基づいてＤＭＡ３００により分級されたエアロゾル粒子は次にエアロゾル粒子測定装置４００に送られエアロゾル粒子の粒子数に関する数値が測定されることとなる。以下では先ず、ＦＣＡＥ４０１について説明し、次にＣＰＣ５０１について説明する。
【００５９】
〔ファラデーカップ式エアロゾルエレクトロメータ（ＦＣＡＥ）〕
図７は、ファラデーカップ式エアロゾルエレクトロメータ（ＦＣＡＥ）について説明する図である。
図７に示すように、ＦＣＡＥ４０１は、容器４１０に設けられた流入口４２０からＤＭＡ３００により分級されたエアロゾル粒子を流入する。容器４１０内には、導電性部材４３０が設置されており、その導電性部材４３０内に絶縁材４４０が設置されている。また絶縁材４４０内にはエアロゾル粒子収集部４５０が設置されており、この収集部４５０は、帯電したエアロゾル粒子を収集（捕集）する導電性部材からなる。エアロゾル粒子収集部４５０と導電部材４３０とは絶縁材４４０により絶縁されている。また、導電性部材４３０とアース４６９とはリード線４６３により接続されており、そのリード線４６３上には電流計４６７が設置されている。また、エアロゾル粒子収集部４５０にはリード線４６１の一端が接続され、そのリード線４６１の他端はスイッチ４６５を介してアース４６９に接続されている。
【００６０】
上記の構成により、ＦＣＡＥ４０１に帯電したエアロゾル粒子が流入すると、エアロゾル粒子収集部４５０に収集され、エアロゾル粒子収集部４５０には電荷が蓄積されることになる。そしてスイッチ４６５がＯＮに設定（通電）することによって、エアロゾル粒子収集部４５０に蓄積された電荷がまとめて移行し、その総電化数に対応するものが電流計４６７によって測定することができる。なお、エアロゾル粒子の粒子数の算出については、別の図を参照しながらさらに後述する。
【００６１】
〔凝縮式粒子カウンタ（ＣＰＣ）〕
次に、ＣＰＣ５０１について説明する。
図８は、凝縮式粒子カウンタ（ＣＰＣ）について説明する図である。
図８に示すように、ＣＰＣ５０１は、エアロゾル粒子を凝縮して大きく成長させるエアロゾル粒子凝縮部５０３と、その成長したエアロゾル粒子を光学系により検出するエアロゾル粒子光学検出部５０５とを含む。
【００６２】
ＤＭＡ３００により分級されて送られたエアロゾル粒子は、エアロゾル粒子凝縮部５１０の流入口から流入される。エアロゾル粒子凝縮部５０３は、飽和部５２０とコンデンサー部５３０から構成されている。飽和部５２０においては、アルコールや蒸留水が加熱され蒸気の状態で拡散している。また、コンデンサー部５３０においては、通過するガスが冷却されることとなる。したがって、エアロゾル粒子凝縮部５０３に流入してきたエアロゾル粒子は、飽和部５２０においてアルコール蒸気や水蒸気と合流し、コンデンサー部５３０に共に送られる。そして、コンデンサー部５３０において、エアロゾル粒子が凝縮核となり凝縮が起こり、アルコール蒸気や水蒸気により大きな液滴へと成長することとなる。エアロゾル粒子凝縮部５０３により大きな液滴となったエアロゾル粒子は、連絡通路５４０を通ってエアロゾル粒子光学検出部５０５に送られる。
【００６３】
エアロゾル粒子光学検出部５０５は、フローセル５５０、遮光容器５６０、発光装置５７０、照射光学レンズ系５７５、集光光学レンズ系５８０及び受光装置５８５を含む。フローセル５５０は遮光容器５６０を貫通して設置されている。また、発光装置５７０、照射光学レンズ系５７５、集光光学レンズ系５８０及び受光装置５８５は、遮光容器５６０内に設置されており、遮光容器５６０は、その内部に外部からの光が入射しない構造を有している。
【００６４】
フローセル５５０内を流動するエアロゾル粒子からの散乱光（反射光）が受光されると、エアロゾル粒子が検出される。
【００６５】
ＤＭＡ３００により分級されたエアロゾル粒子は、ＦＣＡＥ４０１からは、所定時間あたりに分級されたエアロゾル粒子の荷電数の積算値が電流として出力される。また、ＣＰＣ５０１からはエアロゾル粒子の個数に対応して出力される。出力される結果情報は、次に測定結果解析装置６００に送信される。
【００６６】
〔測定結果解析装置〕
次に、測定結果解析装置６００において、ＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１により測定されたデータに基づいて、粒径別のエアロゾル粒子の粒子数を計数する。測定結果解析装置６００は、演算処理機能とメモリ機能を備え、メモリ機能には予め演算処理の処理内容が記録されており、演算処理機能が適宜その演算処理の処理内容を読みだすことで、ＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１により測定されたデータから粒径別のエアロゾル粒子の粒子数を計数している。
【００６７】
〔計数結果出力装置〕
計数結果出力装置７００（不図示）は、エアロゾル粒子の粒径別に計数結果を表示する。例えば、表示装置７１０は、エアロゾル粒子の大きさの基準を示す「Ｓｉｚｅ（ｎｍ）」の表示部と、各粒径に対応する計数したエアロゾル粒子の個数（計数値）を示す「Ｃｏｕｎｔ」の表示部とする。「Ｓｉｚｅ（ｎｍ）」の表示部には、基準とした粒径の値を表示する。そして、「Ｃｏｕｎｔ」の表示部には、荷電確率分布から求めた総粒子数や基準とした粒径の帯電価数１価の数などを表示する。また、それらをグラフで表示してもよい。所望に合わせて表示すればよく、限定するものではない。
【００６８】
なお、他にも、計数結果出力装置７００は外部出力端子を備えてもよく、端子を通して別の装置にデータを出力してもよい。
【００６９】
〔大気中のエアロゾル粒子の測定〕
大気中のエアロゾル粒子の測定にあたり、大気中のエアロゾル粒子の粒子密度を、図２を用いて説明したように、粒径が１００ｎｍより大きなエアロゾル粒子については逆３乗則（Ｊｕｎｇｅ分布）に基づき大気中に浮遊しているものとする。
【００７０】
図１０は、大気中のエアロゾル粒子の測定手順を示すフローチャートである。以下、手順例に沿って内容を説明する。
【００７１】
ステップＳ１００：先ず、粒径別粒度分布測定装置１は、微分型電気移動度分級装置（ＤＭＡ）３００に関する初期設定処理を実行する。なお、具体的な処理の内容については、別のフローチャートを参照しながらさらに後述する。
【００７２】
〔ＤＭＡに関する初期設定処理〕
図１１は、ＤＭＡ３００に関する初期設定処理の手順例を示すフローチャートである。
ステップＳ１１０：粒径別粒度分布測定装置１は、測定対象とする粒径（ｄ１）の設定を行う。具体的には、粒径別粒度分布測定装置１は、ＤＭＡ３００により分級するエアロゾル粒子の粒径（ｄ１）を１価に帯電したものとして設定を行う。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ１２０を実行する。
【００７３】
ステップＳ１２０：粒径別粒度分布測定装置１は、１価の対象粒径（ｄ１）に関する電気移動度Ｚの計算を実行する。具体的には、粒径別粒度分布測定装置１は上記で説明した数式（１）を用いて電気移動度Ｚの計算を実行する。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ１３０を実行する。
【００７４】
ステップＳ１３０：粒径別粒度分布測定装置１は、１価の対象粒径（ｄ１）のエアロゾル粒子を分級するために必要なＤＭＡ３００に印加する電圧Ｕの設定を行う。具体的には、粒径別粒度分布測定装置１は先の処理ステップＳ１２０で算出された電気移動度Ｚと上記で説明した数式（２）を用いてＤＭＡ３００に印加する電圧Ｕを算出する。
【００７５】
以上の手順を終えると、粒径別粒度分布測定装置１は大気中のエアロゾル粒子の測定処理（図１０）に復帰する。
【００７６】
ステップＳ２００：次に、粒径別粒度分布測定装置１は、ＤＭＡ３００の作動処理を実行する。具体的には、粒径別粒度分布測定装置１は、先の処理ステップＳ１３０で算出した電圧ＵをＤＭＡ３００に印加し（印加電圧Ｖ＝１Ｕ）、ＤＭＡ３００を作動させて電気移動度Ｚ１（Ｕ）によりエアロゾル粒子を分級する。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ３００を実行する。
【００７７】
ステップＳ３００：粒径別粒度分布測定装置１は、ＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１による測定（Ｍ１）を実行する。ここで、Ｍ１は電気移動度Ｚ１（Ｕ）により分級されたエアロゾル粒子の測定結果を表している。ＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１による電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級されたエアロゾル粒子の測定が終了すると、粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ４００を実行する。
【００７８】
ステップＳ４００：粒径別粒度分布測定装置１は、ＤＭＡ３００に関する設定変更処理を実行する。なお、具体的な処理の内容については、別のフローチャートを参照しながらさらに後述する。
【００７９】
〔ＤＭＡに関する設定変更処理〕
図１２は、ＤＭＡ３００に関する設定変更処理の手順例を示すフローチャートである。以下、手順例に沿って内容を説明する。
【００８０】
ステップＳ４１０：粒径別粒度分布測定装置１は、設定変更回数を確認する。具体的には、粒径別粒度分布測定装置１はＤＭＡ３００に印加する電圧Ｖを変更した回数を確認する。例えば、先の処理で設定した電圧Ｖが初期設定のＵであった場合、設定変更回数は初回を表す１に対応する。他にも、先の処理で設定した電圧Ｖが２回目の２Ｕ（又は、３回目の３Ｕ）であった場合、設定変更回数は２回目（又は、３回目）を表す２（又は、３）となる。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ４２０を実行する。
【００８１】
ステップＳ４２０：粒径別粒度分布測定装置１は、初期設定の印加電圧（Ｕ）×（変更回数＋１）の電圧を印加する設定を行う。例えば、先の処理ステップＳ４１０で確認した変更回数が１であった場合、粒径別粒度分布測定装置１はＤＭＡ３００に印加する電圧を２Ｕに設定する。他にも、変更回数が２（又は３）であった場合、粒径別粒度分布測定装置１はＤＭＡ３００に印加する電圧を３Ｕ（又は、４Ｕ）に設定する。
【００８２】
以上の手順を終えると、粒径別粒度分布測定装置１は大気中のエアロゾル粒子の測定処理（図１０）に復帰する。
【００８３】
ステップＳ５００：粒径別粒度分布測定装置１は、ＤＭＡ３００の作動処理を実行する。具体的には、先の処理ステップＳ４２０で設定した電圧２Ｕ（又は３Ｕ、４Ｕ）をＤＭＡ３００に印加し（印加電圧Ｖ＝２Ｕ（又は３Ｕ、４Ｕ））、ＤＭＡ３００を作動させて電気移動度Ｚ１（２Ｕ）（又は、Ｚ１（３Ｕ）、Ｚ１（４Ｕ））によりエアロゾル粒子を分級する。粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ６００を実行する。
【００８４】
ステップＳ６００：粒径別粒度分布測定装置１は、ＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１による測定Ｍｘを実行する。ここで、ｘは２〜４のいずれかを表しており、Ｍ２は電気移動度Ｚ１（２Ｕ）により分級されたエアロゾル粒子の測定結果、Ｍ３は電気移動度Ｚ１（３Ｕ）により分級されたエアロゾル粒子の測定結果、Ｍ４は電気移動度Ｚ１（４Ｕ）により分級されたエアロゾル粒子の測定結果をそれぞれ表している。ＦＣＡＥ４０１よる測定が終了すると、粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ７００を実行する。
【００８５】
ステップＳ７００：粒径別粒度分布測定装置１は、初期設定時の測定結果Ｍ１と設定変更時の測定結果Ｍｘから、Ｍｘ／Ｍ１を算出する。具体的には、粒径別粒度分布測定装置１は先の処理ステップＳ３００において、電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級したエアロゾル粒子を測定したＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１による測定結果Ｍ１を参照する。また、粒径別粒度分布測定装置１は先の処理ステップＳ６００において、電気移動度Ｚ１（２Ｕ）（又は、Ｚ１（３Ｕ）、Ｚ１（４Ｕ））で分級したエアロゾル粒子を測定したＦＣＡＥ４０１による測定結果Ｍ２（又は、Ｍ３、Ｍ４）を参照する。そして、粒径別粒度分布測定装置１は、Ｍｘ／Ｍ１を算出する。
【００８６】
ステップＳ８００：粒径別粒度分布測定装置１は、再測定が必要か否かを確認する。具体的には、粒径別粒度分布測定装置１は先の処理ステップＳ７００において算出したＭｘ／Ｍ１に基づいて、規定値（例えば、０．０１：１％）よりも小さいか否かを確認する。このように、規定値が１％程度であれば、粒度分布をみる上には、無視しても問題ない。なお、規定値は１％に限定されず、０．１％でもよく、適宜調整可能である。結果として、Ｍｘ／Ｍ１が規定値よりも小さい場合（Ｙｅｓ）、粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ９００を実行する。一方、Ｍｘ／Ｍ１が規定値よりも小さくない場合（Ｎｏ）、粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ４００を実行する。
【００８７】
ステップＳ９００：粒径別粒度分布測定装置１は、ＤＭＡ３００により分級されるエアロゾル粒子（ｄ１）の数を算出する。ここでは、Ｍ２／Ｍ１やＭ３／Ｍ１が規定値（１％）より小さくなく、Ｍ４／Ｍ１が規定値（１％）より小さかった場合について説明する。他の場合については以下の数式を用いた算出方法に基づいて適宜算出可能であるため説明を省略する。
【００８８】
なお、ＦＣＡＥ４０１により測定された測定結果のＭ１、Ｍ２、Ｍ３、Ｍ４は電流相当であり、ＭＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））は数量相当である。一方、ＣＰＣ５０１により測定された測定結果のＭ１、Ｍ２、Ｍ３、Ｍ４は数量相当であり、ＭＣＰＣ（Ｚ１（Ｕ））も同様に数量相当である。
【００８９】
ここで、実際にＤＭＡ３００により電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級される各粒径に対応する帯電したエアロゾル粒子の分布関数を次のように定義する。粒径ｄ１に対応した１価のエアロゾル粒子の分布関数としてＣ１（Ｚ１（Ｕ））、粒径ｄ２に対応した２価のエアロゾル粒子の分布関数としてＣ２（Ｚ１（Ｕ））、粒径ｄ３に対応した３価のエアロゾル粒子の分布関数としてＣ３（Ｚ１（Ｕ））、粒径ｄ４に対応した４価のエアロゾル粒子の分布関数としてＣ４（Ｚ１（Ｕ））と定義する。なお、この分布関数はその数量を表すことになる。例えばＣ１（Ｚ１（Ｕ））は電気移動度Ｚ１（Ｕ）の１価の数量を表す。
【００９０】
したがって、ＦＣＡＥ４０１、又は、ＣＰＣ５０１により測定された測定結果は上記エアロゾル粒子の分布関数を用いると以下の数式（３）、数式（４）で表される。
【数５】
【００９１】
ここで、ＭＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））はＺ１（Ｕ）で分級されたエアロゾル粒子に対するＦＣＡＥ４０１により測定された測定結果から得られる数量を表し、ηＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））はＺ１（Ｕ）で分級されたエアロゾル粒子に対するＦＣＡＥ４０１の検出効率を表し、ｐは荷電数（価数）を表している。なお、一般的にηＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））は１（具体的には、０．９９９９９）である。また、他のηＦＣＡＥ（Ｚ１（２Ｕ））、ηＦＣＡＥ（Ｚ１（３Ｕ））、…、ηＦＣＡＥ（Ｚ１（ｐＵ））においてもその検出効率は１である。
【数６】
【００９２】
ここで、Ｍｃｐｃ（Ｚ１（Ｕ））はＺ１（Ｕ）で分級されたエアロゾル粒子に対するＣＰＣ５０１により測定された測定結果から得られる数量を表し、ηｃｐｃ（Ｚ１（ｐＵ））はＺ１（ｐＵ）で分級されたエアロゾル粒子に対するＣＰＣ５０１の検出効率を表し、ｐは荷電数（価数）を表している。したがって、荷電数（価数）を表すｐに対応して検出効率ηｃｐｃが異なっていることを表している。なお、ＣＰＣ５０１の校正値とはこの検出効率ηｃｐｃを表している。
【００９３】
なお、上記で図６を用いて説明したように、ＤＭＡ３００により電気移動度Ｚ（Ｕ）〜Ｚ（４Ｕ）でそれぞれ分級されたエアロゾル粒子には多価帯電したものも含まれているので、ＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１の測定結果Ｍ１〜Ｍ４にも含まれることになる。
【００９４】
そして、図９は、ＤＭＡ３００により電気移動度Ｚ（Ｕ）〜Ｚ（４Ｕ）でそれぞれ分級されたエアロゾル粒子を粒径及び荷電数（価数）に対応させて荷電確率分布図（図４）にプロットした図である。具体的には、電気移動度Ｚ１（４Ｕ）で分級される１価に帯電した粒径ｄ４（○印）の荷電確率は約３０％であり、電気移動度Ｚ１（３Ｕ）で分級される２価に帯電した粒径ｄ５（□印）の荷電確率は約１０％である。例えば、電気移動度Ｚ１（４Ｕ）で分級される１価に帯電した粒径ｄ４（○印）が無視できる程度に少ないとすると、ｄ４より粒径が大きい電気移動度Ｚ１（３Ｕ）で分級される２価に帯電した粒径ｄ５（□印）や帯電価数の多い電気移動度Ｚ１（２Ｕ）で分級される２価に帯電した粒径ｄ４（△印）なども無視することができることになる。
【００９５】
また、荷電確率を表す関数として、ｆｐ（Ｚ１（ｎＵ））を定義する。異なる電気移動度Ｚで分級される荷電数（価数）に対応したエアロゾル粒子の分布関数の関係は、以下の数式（５）で表される。ここで、ｐは荷電数（価数）を表し、ｎＵは印加する電圧を表している。例えば、平衡帯電状態での粒径ｄ４において、電気移動度Ｚ１（４Ｕ）で分級される１価に帯電した粒径ｄ４（○印）の荷電確率関数をｆ１（Ｚ１（４Ｕ））と表わし、４価に帯電した粒径ｄ４の荷電確率関数はｆ４（Ｚ１（４Ｕ））と表わす。ここで、電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級される４価に帯電した粒径ｄ４（●印）がこの荷電確率関数ｆ４（Ｚ１（４Ｕ））に該当している。また、電気移動度Ｚ１（４Ｕ）で分級される１価に帯電した粒径ｄ４の分布関数Ｃ１（Ｚ１（４Ｕ））を荷電確率関数ｆ１（Ｚ１（４Ｕ））で除算することで、粒径ｄ４の総粒子数を求めることができ、この総粒子数と粒径ｄ４の４価となる荷電確率関数ｆ４（Ｚ１（４Ｕ））とを積算すれば、電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級される４価に帯電した粒径ｄ４の４価の粒子数Ｃ４（Ｚ１（Ｕ））を求めることができる。
【数７】
【００９６】
ここで、Ｍ２／Ｍ１やＭ３／Ｍ１が規定値（１％）より小さくなく、Ｍ４／Ｍ１が規定値より小さかった場合を当てはめてみると、電気移動度Ｚ１（４Ｕ）で分級したエアロゾル粒子の測定結果Ｍ４は無視してもよい程に小さいので、Ｃ１（Ｚ１（４Ｕ））＝０となる。同様に、Ｃ４（Ｚ１（Ｕ））＝Ｃ２（Ｚ１（２Ｕ））＝０となる。
【００９７】
電気移動度Ｚ１（Ｕ）〜Ｚ１（４Ｕ）で分級されたエアロゾル粒子をＦＣＡＥ４０１で測定した結果から得られるＭＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））〜ＭＦＣＡＥ（Ｚ１（４Ｕ））は、ＭＦＣＡＥ（Ｚ１（４Ｕ））＝Ｃ１（Ｚ１（４Ｕ））＝０であることを踏まえ、数式（６）〜数式（８）と表すことができる。このように、電気移動度Ｚ１（Ｕ）では１価から３価の帯電した粒子が分級され、電気移動度Ｚ１（２Ｕ）及びＺ１（３Ｕ）では１価の帯電した粒子が分級されたことになる。
【数８】
【数９】
【数１０】
【００９８】
また、上記数式（５）、数式（６）、数式（７）、数式（８）により、以下の数式（９）を導くことができる。
【数１１】
【００９９】
電気移動度Ｚ１（２Ｕ）及びＺ１（３Ｕ）では１価のみを分級したことになるので、ＦＣＡＥ４０１の測定からＭＦＣＡＥ（Ｚ１（２Ｕ））及びＭＦＣＡＥ（Ｚ１（３Ｕ））を求めることができる。そして、数式（７）よりＣ１（Ｚ１（２Ｕ））を求め、上記数式（５）からＣ２（Ｚ１（Ｕ））を求めることができる。また、数式（８）によりＣ１（Ｚ１（３Ｕ））を求め、上記数式（５）からＣ３（Ｚ１（Ｕ））を求めることができる。よって、電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級した２価・３価の粒子数が求まるので、測定結果ＭＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））を用いて１価の粒子数ηＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））・Ｃ１（Ｚ１（Ｕ））を求めることができる。
【０１００】
また、同様の計算方法により、ＣＰＣ５０１に対して以下の数式（１０）を導くことができる。
【数１２】
【０１０１】
以上のように、Ｍ４／Ｍ１が１％より小さかった場合、ＤＭＡ３００により電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級したエアロゾル粒子数を測定することができる。ＦＣＡＥ４０１又はＣＰＣ５０１で所定の電気移動度Ｚで分級したエアロゾル粒子を測定し、その測定結果ＭＦＣＡＥ、ＭＣＰＣと、荷電確率関数からなる荷電確率比にもとづいてエアロゾル粒子の粒子数を計数することができる。
【０１０２】
なお、大気中のエアロゾル粒子の粒度分布については、粒径別の密度はＪｕｎｇｅ分布に従っており、粒径が１００ｎｍより大きなエアロゾル粒子については逆３乗則に基づいて、数が極少ないこと、及び、エアロゾル粒子の荷電確率分布に基づくことで、４価から6価の測定でほとんどよいことが表されている。
【０１０３】
今回の算出処理ステップＳ９００においてＭ１、Ｍ２、Ｍ３、Ｍ４の測定結果から、粒径毎のエアロゾル粒子の粒子数が計数されると、粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ１０００を実行する。
【０１０４】
ステップＳ１０００：粒径別粒度分布測定装置１は、他の粒径のエアロゾル粒子を測定するか否かを確認する。この確認の結果、他の粒径のエアロゾル粒子を測定する場合（Ｙｅｓ）、粒径別粒度分布測定装置１は次にステップＳ１００を実行する。一方、他の粒径のエアロゾル粒子を測定しない場合（Ｎｏ）、粒径別粒度分布測定装置１は大気中のエアロゾル粒子の測定を終了する。
【０１０５】
〔ＣＰＣの比較校正〕
次に、ＣＰＣ５０１の比較校正について説明する。ＣＰＣ５０１は上記で説明したように、微小なエアロゾル粒子を凝縮して大きな液滴に成長させ、その後その液滴を光学的に検出する装置である。ＣＰＣ５０１を用いてエアロゾル粒子を計数する際には校正する必要がある。なお、ＣＰＣ５０１の比較校正では、エアロゾル粒子を粒径毎に目的の粒度分布で発生させることができるエアロゾル粒子発生装置１００が使用される。例えば、校正用のエアロゾル粒子として、真球度が高く粒径の揃ったポリスチレンラテックス粒子（ＰＳＬ：Ｐｏｌｙｓｔｙｒｅｎ Ｌａｔｅｘ）を用いてもよいし、炭素クラスター合成装置により大量に発生させたスス（ｓｏｏｔ：スーツ）を用いてもよい。なお、このススの粒径に対する密度分布もまた上記Ｊｕｎｇｅ分布と同様な振る舞い（粒径が１００ｎｍ以上の密度が逆３乗則に基づく）をすることが知られている。
【０１０６】
図１３は、校正対象とするＣＰＣと校正の基準とするデータを測定する測定装置との関係を表す構成例を説明する図である。
図１３に示すように、校正対象とするＣＰＣと校正の基準とする測定装置との関係は、エアロゾル粒子発生装置１００、荷電中和装置２００、ＤＭＡ３００、希釈装置３９１、流量調整装置３９３、ガス分流装置３９５、校正基準測定装置（ファラデーカップ式エアロゾルエレクトロメータ（ＦＣＡＥ）４０１、又は、校正済み凝縮式粒子カウンタ（ＣＰＣ）５０１ａ）、校正対象凝縮式粒子カウンタ（ＣＰＣ）５０１ｂから構成されている。
【０１０７】
エアロゾル粒子発生装置１００により発生されたエアロゾル粒子は、荷電中和装置２００により帯電させられるとＤＭＡ３００に送られる。そして、ＤＭＡ３００により分級されたエアロゾル粒子を含むガスは希釈装置３９１に送られる。希釈装置３９１では、ガス濃度が適宜希釈され、その後流量調整装置３９３に送られる。流量調整装置３９３では、ガスの流量が調整され、その後ガス分割装置３９５に送られる。ガス分割装置３９５では、送られてきたエアロゾル粒子を含むガスを校正基準測定装置（ＦＣＡＥ４０１又は校正済みＣＰＣ５０１ａ）と、校正対象ＣＰＣ５０１ｂとに分割して送る装置である。例えば、ガス分割装置３９５に送られてきたガスは、５０％ずつ校正基準測定装置（ＦＣＡＥ４０１又は校正済みＣＰＣ５０１ａ）と、校正対象ＣＰＣ５０１ｂとに送られることとなる。
【０１０８】
〔ＣＰＣ比較校正処理〕
ＣＰＣ５０１ｂの比較校正処理は、上記のように校正の基準とする校正基準測定装置（ＦＣＡＥ４０１又は校正済みＣＰＣ５０１ａ）により測定された測定結果と、校正対象ＣＰＣ５０１ｂにより測定された測定結果を比較することで校正を行う。なお、それぞれにおいて測定結果を算出するまで、処理は上記の大気中のエアロゾル粒子の測定処理（図１０）と同様であるため説明は省略する。ここでは、Ｍ２／Ｍ１が１％より小さかった場合とＭ４／Ｍ１が１％より小さかった場合について説明する。
【０１０９】
〔Ｍ２／Ｍ１が１％より小さかった場合〕
先ず、ＦＣＡＥ４０１により電気移動度Ｚ（Ｕ）で分級されたエアロゾル粒子を測定した測定結果Ｍ１と、電気移動度Ｚ（２Ｕ）で分級されたエアロゾル粒子を測定した測定結果Ｍ２との比率が１％より小さかった場合について説明する。
【０１１０】
初期の電気移動度と数式（３）により、ＦＣＡＥ４０１で測定された測定結果は以下の数式（１１）、数式（１２）で表される。
【数１３】
【数１４】
【０１１１】
ここで、上記図４で説明した荷電確率分布図（ＩＳＯ１５９００）に基づき、荷電確率を表す関数として、ｆｐ（Ｚ１（ｎＵ））を定義する。ここで、ｐは荷電数（価数）を表し、ｎＵは印加する電圧を表している。
【０１１２】
したがって、電気移動度Ｚ（Ｕ）で分級される２価のエアロゾル粒子と電気移動度Ｚ（２Ｕ）で分級される１価のエアロゾル粒子とのそれぞれの分布関数Ｃ２（Ｚ１（Ｕ））、Ｃ１（Ｚ１（２Ｕ））の関係は、以下の数式（１３）で表される。
【数１５】
【０１１３】
ここで、Ｍ２／Ｍ１が１％より小さいこと（ＭＦＣＡＥ（Ｚ１（２Ｕ））／ＭＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））≦０．０１）と、数式（１２）においてＣ１（Ｚ１（２Ｕ））が無視してよい程小さいことから、数式（１１）においてＣ２（Ｚ１（Ｕ））＝０と導き出すことができる。
【０１１４】
したがって、上記数式（１１）は以下の数式（１４）と表すことができる。
【数１６】
【０１１５】
一方、数式（４）からＣＰＣ５０１ｂにより測定された測定結果は以下の数式（１５）で表すことができる。
【数１７】
【０１１６】
したがって、ＣＰＣ５０１の検出効率ηｃｐｃ（Ｚ１（Ｕ））が上記数式（１４）、数式（１５）により以下の数式（１６）として表される。
【数１８】
【０１１７】
以上のように、Ｍ２／Ｍ１が１％より小さかった場合、ＤＭＡ３００により電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級したエアロゾル粒子を測定する際の検出効率ηｃｐｃ（Ｚ１（Ｕ））が数式（１６）で表されることを説明した。例えば、ＭＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））が１００００であり、ＭＣＰＣ（Ｚ１（Ｕ））が７０００であった場合、ηｃｐｃ（Ｚ１（Ｕ））は０．７と算出されることとなる。したがって、電気移動度Ｚ１（Ｕ）に対応するＣＰＣ５０１ｂの校正値としてηｃｐｃ（Ｚ１（Ｕ））＝０．７が適用されることとなる。
【０１１８】
ここで、ＦＣＡＥ４０１による測定結果ＭＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））及び検出効率ηＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））の代わりに、校正済みＣＰＣ５０１ａによる測定結果ＭＣＰＣａ（Ｚ１（Ｕ））及び検出効率ηＣＰＣａ（Ｚ１（Ｕ））にそれぞれ置き換えてＣＰＣ５０１ｂの校正値としてηｃｐｃ（Ｚ１（Ｕ））を算出してもよい。
【０１１９】
〔Ｍ４／Ｍ１が１％より小さかった場合〕
次に、ＦＣＡＥ４０１により電気移動度Ｚ（Ｕ）で分級されたエアロゾル粒子を測定した測定結果Ｍ１と、電気移動度Ｚ（４Ｕ）で分級されたエアロゾル粒子を測定した測定結果Ｍ４との比率が１％より小さかった場合について説明する。具体的には、Ｍ２／Ｍ１が１％より小さかった場合について説明したが、次に、Ｍ２／Ｍ１やＭ３／Ｍ１が１％より小さくなく、Ｍ４／Ｍ１が１％より小さかった場合について説明する。
【０１２０】
上記で大気中のエアロゾル粒子の測定処理において説明したように、ＦＣＡＥ４０１による測定結果は数式（６）、数式（７）、数式（８）により表されることを説明した。また、数式（７）よりＣ１（Ｚ１（２Ｕ））を求め、上記数式（５）からＣ２（Ｚ１（Ｕ））を求める。また、数式（８）によりＣ１（Ｚ１（３Ｕ））が求め、上記数式（５）からＣ３（Ｚ１（Ｕ））を求めることができることを説明した。よって、電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級した２価・３価の粒子数が求まるので、測定結果ＭＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））を用いて１価の粒子数ηＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ））・Ｃ１（Ｚ１（Ｕ））を求めることができることを説明した。そして、同様の計算方法により、ＣＰＣ５０１に対して数式（１０）を導くことができることを説明した。
【０１２１】
したがって、ＣＰＣ５０１の検出効率ηｃｐｃ（Ｚ１（Ｕ））が上記数式（９）、数式（１０）により以下の数式（１７）として表される。
【数１９】
ここで、αｐは荷電数（価数）に対応した荷電確率の比率を表しており、具体的には、α２＝ｆ２（Ｚ１（２Ｕ））／ｆ１（Ｚ１（２Ｕ））、α３＝ｆ３（Ｚ１（３Ｕ））／ｆ１（Ｚ１（３Ｕ））、α４＝ｆ４（Ｚ１（４Ｕ））／ｆ１（Ｚ１（４Ｕ））−ｆ２（Ｚ１（２Ｕ））／ｆ１（Ｚ１（２Ｕ））・ｆ２（Ｚ１（４Ｕ））／ｆ１（Ｚ１（４Ｕ））である。
【０１２２】
以上のように、Ｍ４／Ｍ１が１％より小さかった場合、ＤＭＡ３００により電気移動度Ｚ１（Ｕ）で分級したエアロゾル粒子を測定する際の検出効率ηｃｐｃ（Ｚ１（Ｕ））が数式（１７）で表されることを説明した。
【０１２３】
なお、上記においては、Ｍ２／Ｍ１やＭ４／Ｍ１が１％より小さかった場合について説明したが、その他の場合においても同様に検出効率ηｃｐｃ（Ｚ１（Ｕ））を導き出すことができ、ＣＰＣ５０１の検出効率の一般解として以下の数式（１８）が表される。
【数２０】
ここで、ｄ１はＣＰＣ５０１の校正のためのエアロゾル粒子の粒径を表している。また、荷電数（価数）ｐに対応する荷電確率比αｐは図１４に示される。
【０１２４】
このように、ＦＣＡＥ４０１とＣＰＣ５０１で所定の電気移動度Ｚで分級したエアロゾル粒子を測定し、その測定結果ＭＦＣＡＥ、ＭＣＰＣと、荷電確率関数からなる荷電確率比にもとづいてＣＰＣ５０１の検出効率ηＣＰＣが算出されることとなる。そして、その算出された検出効率ηＣＰＣを校正値に適用することで、ＣＰＣ５０１においてもエアロゾル粒子の粒子数を計数することができることとなる。
【０１２５】
以上のように、エアロゾル粒子発生装置１００でエアロゾル粒子を発生させ、荷電中和装置２００、ＤＭＡ３００によりエアロゾル粒子を分級し、その後ガス分流装置３９５により所定の流量ずつ流されたエアロゾル粒子はＦＣＡＥ４０１及び校正対象のＣＰＣ５０１により測定される。そして、その測定結果ＭＦＣＡＥ、ＭＣＰＣと、荷電確率関数からなる荷電確率比にもとづいてＣＰＣ５０１の検出効率ηＣＰＣが算出され、算出された検出効率ηＣＰＣを校正値に適用することで、ＣＰＣ５０１においてもエアロゾル粒子の粒子数を計数することができることとなる。
【符号の説明】
【０１２６】
１ 粒径別粒度分布測定装置
１００ エアロゾル粒子収集装置
２００ 荷電中和装置
３００ 微分型電気移動度分級装置（ＤＭＡ）
４００ エアロゾル粒子測定装置
４０１ ファラデーカップ式エアロゾルエレクトロメータ（ＦＣＡＥ）
５０１ 凝縮式粒子カウンタ（ＣＰＣ）
６００ 測定結果解析装置
７００ 計数結果出力装置
【特許請求の範囲】
【請求項１】
エアロゾル粒子を平衡帯電状態とする荷電中和手段と、
前記荷電中和手段により帯電された前記エアロゾル粒子を所定の電界中で電気移動度に基づき分級する電気移動度分級手段と、
前記電気移動度分級手段により分級された前記エアロゾル粒子を電気的又は光学的な測定方法のうち少なくとも一方の測定方法により測定し、その測定結果を出力するエアロゾル粒子測定手段と、
前記エアロゾル粒子測定手段により出力される測定結果に基づき、所定の条件を満たしているか否かを確認する確認手段と、
前記確認手段による確認の結果前記条件を満たしていない場合、前記電気移動度分級手段による分級と、前記エアロゾル粒子測定手段による前記測定結果の出力と、を再度実行させる制御を行う再測定制御手段と、
前記確認手段による確認の結果前記条件を満たした場合、前記エアロゾル粒子測定手段により出力された前記測定結果から粒径に対する粒度分布を算出する粒度分布算出手段と
を備え、
前記電気移動度分級手段は、
前記確認手段による確認をする前に、前記電界を形成するために印加する基準となる電圧を電圧値Ｕに設定する基準電圧設定手段と、
前記基準電圧設定手段により設定された電圧値Ｕで印加し、前記エアロゾル粒子の分級を実行する基準電気移動度分級実行手段と、
前記確認手段による確認の結果前記条件を満たしていない場合、前回分級された際の印加された電圧の電圧値（前回値）にさらに電圧値Ｕを加算したものを、前記電界を形成するために印加する電圧として再設定する電圧再設定手段と、
前記電圧再設定手段により設定された電圧値で印加し、前記エアロゾル粒子の分級を実行する電気移動度再分級実行手段と、
を備え、
前記エアロゾル粒子測定手段は、
前記基準電気移動度分級手段により分級された前記エアロゾル粒子に対応する測定結果を測定結果Ｍ１として出力する基準エアロゾル粒子測定手段と、
前記電気移動度再分級手段により分級された前記エアロゾル粒子に対応する測定結果を、前記再測定手段により繰り返し行われた測定毎に新たな測定結果Ｍｘとして出力するエアロゾル粒子再測定手段と、
を備え、
前記確認手段は、
前記基準エアロゾル粒子測定手段により出力された前記測定結果Ｍ１と、前記エアロゾル粒子再測定手段により出力された新たな前記測定結果Ｍｘと、の比率を算出し、その算出結果が規定値未満であれば前記条件を満たしたと確認し、前記算出結果が前記規定値より大きければ前記条件を満たしていないと確認し、
前記粒度分布算出手段は、
前記荷電中和手段により前記エアロゾル粒子が帯電される際の荷電確率に基づき算出することを特徴とする粒径別粒度分布測定装置。
【請求項２】
請求項１に記載の粒径別粒度分布測定装置において、
大気中に浮遊する複数種類の粒径を含むエアロゾル粒子を収集し、収集した前記エアロゾル粒子を前記荷電中和手段に流動するエアロゾル粒子収集手段と、
前記複数種類の粒径のうち測定対象とする粒径群を複数通りに設定し、設定した粒径群毎に前記基準となる電圧値Ｕを算出する基準電圧算出手段とをさらに備え、
前記基準電圧設定手段は、
前記基準電圧算出手段により算出された各電圧値Ｕを順次に基準となる電圧として設定することを特徴とする粒径別粒度分布測定装置。
【請求項３】
請求項１又は請求項２に記載の粒径別粒度分布測定装置において、
前記エアロゾル粒子測定手段は、
前記電気移動度分級手段により分級された前記エアロゾル粒子に帯電した電荷を収集することで電気的に測定するファラデーカップ式エレクトロカウンタ手段と、
前記電気移動度分級手段により分級された前記エアロゾル粒子を凝縮により大きさを成長させ、成長した前記エアロゾル粒子にレーザー光を照射し、照射された前記エアロゾル粒子からの散乱光を受光することで光学的に測定する凝縮式粒子カウンタ手段と、
前記電気移動度分級手段により分級された前記エアロゾル粒子を、前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ手段と、前記凝縮式粒子カウンタ手段と、に分流する分流手段と、
前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ手段により測定された測定結果に基づき前記粒度分布算出手段により算出された前記粒度分布と、前記凝縮式粒子カウンタ手段により測定された測定結果に基づき前記粒度分布算出手段により算出された前記粒度分布と、を比較することで前記凝縮式粒子カウンタ手段の校正を行う比較校正手段と、
をさらに備えることを特徴とする粒径別粒度分布測定装置。
【請求項４】
請求項３に記載の粒径別粒度分布測定装置において、
前記比較校正手段は、以下の関係式（１８’）により前記凝縮式粒子カウンタ手段による前記光学的な測定に関する検出効率を算出することで前記比較校正を行うことを特徴とする粒径別粒度分布測定装置。
ここで、
前記凝縮式粒子カウンタ手段による前記光学的な測定に関する検出効率をηＣＰＣ（Ｚ１（Ｕ）））とし、
前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ手段による前記光学的な測定に関する検出効率をηＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ）））とし、
前記エアロゾル粒子測定手段により測定が行われた回数に関する値をｐとし、
前記荷電中和手段により前記エアロゾル粒子が帯電される荷電確率と、前記ｐに関する値をαｐとし、
前記凝縮式粒子カウンタ手段により測定された測定結果に基づき前記基準エアロゾル粒子測定手段により出力される測定結果をＭＣＰＣ（Ｚ１（Ｕ）））とし、
前記凝縮式粒子カウンタ手段により測定された測定結果に基づき前記エアロゾル粒子再測定手段により出力される測定結果を前記ｐに対応させてＭＣＰＣ（Ｚ１（ｐＵ）））とし、
前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ手段により測定された測定結果に基づき前記基準エアロゾル粒子測定手段により出力される測定結果をＭＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ）））とし、前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ手段により測定された測定結果に基づき前記エアロゾル粒子再測定手段により出力される測定結果を前記ｐに対応させてＭＦＣＡＥ（Ｚ１（ｐＵ）））とする。
【請求項５】
エアロゾル粒子を平衡帯電状態とする荷電中和工程と、
前記荷電中和工程により帯電された前記エアロゾル粒子を所定の電界中で電気移動度に基づき分級する電気移動度分級工程と、
前記電気移動度分級工程により分級された前記エアロゾル粒子を電気的又は光学的な測定方法のうち少なくとも一方の測定方法により測定し、その測定結果を出力するエアロゾル粒子測定工程と、
前記エアロゾル粒子測定工程により出力される測定結果に基づき、所定の条件を満たしているか否かを確認する確認工程と、
前記確認工程による確認の結果前記条件を満たしていない場合、前記電気移動度分級工程による分級と、前記エアロゾル粒子測定工程による前記測定結果の出力と、を再度実行させる制御を行う再測定制御工程と、
前記確認工程による確認の結果前記条件を満たした場合、前記エアロゾル粒子測定工程により出力された前記測定結果から粒径に対する粒度分布を算出する粒度分布算出工程と
を含み、
前記電気移動度分級工程は、
前記確認工程による確認をする前に、前記電界を形成するために印加する基準となる電圧を電圧値Ｕに設定する基準電圧設定工程と、
前記基準電圧設定工程により設定された電圧値で印加し、前記エアロゾル粒子の分級を実行する基準電気移動度分級実行工程と、
前記確認工程による確認の結果前記条件を満たしていない場合、前回分級された際の印加された電圧の電圧値にさらに電圧値Ｕを加算したものを、前記電界を形成するために印加する電圧として再設定する電圧再設定工程と、
前記電圧再設定工程により設定された電圧値で印加し、前記エアロゾル粒子の分級を実行する電気移動度再分級実行工程と、
を含み、
前記エアロゾル粒子測定工程は、
前記基準電気移動度分級工程により分級された前記エアロゾル粒子に対応する測定結果を測定結果Ｍ１として出力する基準エアロゾル粒子測定工程と、
前記電気移動度再分級工程により分級された前記エアロゾル粒子に対応する測定結果を、前記再測定工程により繰り返し行われた測定毎に新たな測定結果Ｍｘとして出力するエアロゾル粒子再測定工程と、
を含み、
前記確認工程は、
前記基準エアロゾル粒子測定工程により出力された前記測定結果Ｍ１と、前記エアロゾル粒子再測定工程により出力された新たな前記測定結果Ｍｘと、の比率を算出し、その算出結果が規定値未満であれば前記条件を満たしたと確認し、前記算出結果が前記規定値より大きければ前記条件を満たしていないと確認し、
前記粒度分布算出工程は、
前記荷電中和工程により前記エアロゾル粒子が帯電される際の荷電確率に基づき算出することを特徴とする粒径別粒度分布測定方法。
【請求項６】
請求項５に記載の粒径別粒度分布測定方法において、
大気中に浮遊する複数種類の粒径を含むエアロゾル粒子を収集し、収集した前記エアロゾル粒子を前記荷電中和工程に流動するエアロゾル粒子収集工程と、
前記複数種類の粒径のうち測定対象とする粒径群を複数通りに設定し、設定した粒径群毎に前記基準となる電圧値Ｕを算出する基準電圧算出工程とをさらに含み、
前記基準電圧設定工程は、
前記基準電圧算出工程により算出された各電圧値Ｕを順次に基準となる電圧として設定することを特徴とする粒径別粒度分布測定方法。
【請求項７】
請求項５又は請求項６に記載の粒径別粒度分布測定方法において、
前記エアロゾル粒子測定工程は、
前記電気移動度分級工程により分級された前記エアロゾル粒子に帯電した電荷を収集することで電気的に測定するファラデーカップ式エレクトロカウンタ工程と、
前記電気移動度分級工程により分級された前記エアロゾル粒子を凝縮により大きさを成長させ、成長した前記エアロゾル粒子にレーザー光を照射し、照射された前記エアロゾル粒子からの散乱光を受光することで光学的に測定する凝縮式粒子カウンタ工程と、
前記電気移動度分級工程により分級された前記エアロゾル粒子を、前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ工程と、前記凝縮式粒子カウンタ工程と、に分流する分流工程と、
前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ工程により測定された測定結果に基づき前記粒度分布算出工程により算出された前記粒度分布と、前記凝縮式粒子カウンタ工程により測定された測定結果に基づき前記粒度分布算出工程により算出された前記粒度分布と、を比較することで前記凝縮式粒子カウンタ工程の校正を行う比較校正工程と、
をさらに含むことを特徴とする粒径別粒度分布測定方法。
【請求項８】
請求項７に記載の粒径別粒度分布測定方法において、
前記比較校正工程は、以下の関係式（１８’）により前記凝縮式粒子カウンタ工程による前記光学的な測定に関する検出効率を算出することで前記比較校正を行うことを特徴とする粒径別粒度分布測定方法。
ここで、
前記凝縮式粒子カウンタ工程による前記光学的な測定に関する検出効率をηＣＰＣ（Ｚ１（Ｕ）））とし、
前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ工程による前記電気的な測定に関する検出効率をηＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ）））とし、
前記エアロゾル粒子測定工程により測定が行われた回数に関する値をｐとし、
前記荷電中和工程により前記エアロゾル粒子が帯電される荷電確率と、前記ｐに関する値をαｐとし、
前記凝縮式粒子カウンタ工程により測定された測定結果に基づき前記基準エアロゾル粒子測定工程により出力される測定結果をＭＣＰＣ（Ｚ１（Ｕ）））とし、
前記凝縮式粒子カウンタ工程により測定された測定結果に基づき前記エアロゾル粒子再測定工程により出力される測定結果を前記ｐに対応させてＭＣＰＣ（Ｚ１（ｐＵ）））とし、
前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ工程により測定された測定結果に基づき前記基準エアロゾル粒子測定工程により出力される測定結果をＭＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ）））とし、前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ工程により測定された測定結果に基づき前記エアロゾル粒子再測定工程により出力される測定結果を前記ｐに対応させてＭＦＣＡＥ（Ｚ１（ｐＵ）））とする。
【請求項１】
エアロゾル粒子を平衡帯電状態とする荷電中和手段と、
前記荷電中和手段により帯電された前記エアロゾル粒子を所定の電界中で電気移動度に基づき分級する電気移動度分級手段と、
前記電気移動度分級手段により分級された前記エアロゾル粒子を電気的又は光学的な測定方法のうち少なくとも一方の測定方法により測定し、その測定結果を出力するエアロゾル粒子測定手段と、
前記エアロゾル粒子測定手段により出力される測定結果に基づき、所定の条件を満たしているか否かを確認する確認手段と、
前記確認手段による確認の結果前記条件を満たしていない場合、前記電気移動度分級手段による分級と、前記エアロゾル粒子測定手段による前記測定結果の出力と、を再度実行させる制御を行う再測定制御手段と、
前記確認手段による確認の結果前記条件を満たした場合、前記エアロゾル粒子測定手段により出力された前記測定結果から粒径に対する粒度分布を算出する粒度分布算出手段と
を備え、
前記電気移動度分級手段は、
前記確認手段による確認をする前に、前記電界を形成するために印加する基準となる電圧を電圧値Ｕに設定する基準電圧設定手段と、
前記基準電圧設定手段により設定された電圧値Ｕで印加し、前記エアロゾル粒子の分級を実行する基準電気移動度分級実行手段と、
前記確認手段による確認の結果前記条件を満たしていない場合、前回分級された際の印加された電圧の電圧値（前回値）にさらに電圧値Ｕを加算したものを、前記電界を形成するために印加する電圧として再設定する電圧再設定手段と、
前記電圧再設定手段により設定された電圧値で印加し、前記エアロゾル粒子の分級を実行する電気移動度再分級実行手段と、
を備え、
前記エアロゾル粒子測定手段は、
前記基準電気移動度分級手段により分級された前記エアロゾル粒子に対応する測定結果を測定結果Ｍ１として出力する基準エアロゾル粒子測定手段と、
前記電気移動度再分級手段により分級された前記エアロゾル粒子に対応する測定結果を、前記再測定手段により繰り返し行われた測定毎に新たな測定結果Ｍｘとして出力するエアロゾル粒子再測定手段と、
を備え、
前記確認手段は、
前記基準エアロゾル粒子測定手段により出力された前記測定結果Ｍ１と、前記エアロゾル粒子再測定手段により出力された新たな前記測定結果Ｍｘと、の比率を算出し、その算出結果が規定値未満であれば前記条件を満たしたと確認し、前記算出結果が前記規定値より大きければ前記条件を満たしていないと確認し、
前記粒度分布算出手段は、
前記荷電中和手段により前記エアロゾル粒子が帯電される際の荷電確率に基づき算出することを特徴とする粒径別粒度分布測定装置。
【請求項２】
請求項１に記載の粒径別粒度分布測定装置において、
大気中に浮遊する複数種類の粒径を含むエアロゾル粒子を収集し、収集した前記エアロゾル粒子を前記荷電中和手段に流動するエアロゾル粒子収集手段と、
前記複数種類の粒径のうち測定対象とする粒径群を複数通りに設定し、設定した粒径群毎に前記基準となる電圧値Ｕを算出する基準電圧算出手段とをさらに備え、
前記基準電圧設定手段は、
前記基準電圧算出手段により算出された各電圧値Ｕを順次に基準となる電圧として設定することを特徴とする粒径別粒度分布測定装置。
【請求項３】
請求項１又は請求項２に記載の粒径別粒度分布測定装置において、
前記エアロゾル粒子測定手段は、
前記電気移動度分級手段により分級された前記エアロゾル粒子に帯電した電荷を収集することで電気的に測定するファラデーカップ式エレクトロカウンタ手段と、
前記電気移動度分級手段により分級された前記エアロゾル粒子を凝縮により大きさを成長させ、成長した前記エアロゾル粒子にレーザー光を照射し、照射された前記エアロゾル粒子からの散乱光を受光することで光学的に測定する凝縮式粒子カウンタ手段と、
前記電気移動度分級手段により分級された前記エアロゾル粒子を、前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ手段と、前記凝縮式粒子カウンタ手段と、に分流する分流手段と、
前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ手段により測定された測定結果に基づき前記粒度分布算出手段により算出された前記粒度分布と、前記凝縮式粒子カウンタ手段により測定された測定結果に基づき前記粒度分布算出手段により算出された前記粒度分布と、を比較することで前記凝縮式粒子カウンタ手段の校正を行う比較校正手段と、
をさらに備えることを特徴とする粒径別粒度分布測定装置。
【請求項４】
請求項３に記載の粒径別粒度分布測定装置において、
前記比較校正手段は、以下の関係式（１８’）により前記凝縮式粒子カウンタ手段による前記光学的な測定に関する検出効率を算出することで前記比較校正を行うことを特徴とする粒径別粒度分布測定装置。
ここで、
前記凝縮式粒子カウンタ手段による前記光学的な測定に関する検出効率をηＣＰＣ（Ｚ１（Ｕ）））とし、
前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ手段による前記光学的な測定に関する検出効率をηＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ）））とし、
前記エアロゾル粒子測定手段により測定が行われた回数に関する値をｐとし、
前記荷電中和手段により前記エアロゾル粒子が帯電される荷電確率と、前記ｐに関する値をαｐとし、
前記凝縮式粒子カウンタ手段により測定された測定結果に基づき前記基準エアロゾル粒子測定手段により出力される測定結果をＭＣＰＣ（Ｚ１（Ｕ）））とし、
前記凝縮式粒子カウンタ手段により測定された測定結果に基づき前記エアロゾル粒子再測定手段により出力される測定結果を前記ｐに対応させてＭＣＰＣ（Ｚ１（ｐＵ）））とし、
前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ手段により測定された測定結果に基づき前記基準エアロゾル粒子測定手段により出力される測定結果をＭＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ）））とし、前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ手段により測定された測定結果に基づき前記エアロゾル粒子再測定手段により出力される測定結果を前記ｐに対応させてＭＦＣＡＥ（Ｚ１（ｐＵ）））とする。
【請求項５】
エアロゾル粒子を平衡帯電状態とする荷電中和工程と、
前記荷電中和工程により帯電された前記エアロゾル粒子を所定の電界中で電気移動度に基づき分級する電気移動度分級工程と、
前記電気移動度分級工程により分級された前記エアロゾル粒子を電気的又は光学的な測定方法のうち少なくとも一方の測定方法により測定し、その測定結果を出力するエアロゾル粒子測定工程と、
前記エアロゾル粒子測定工程により出力される測定結果に基づき、所定の条件を満たしているか否かを確認する確認工程と、
前記確認工程による確認の結果前記条件を満たしていない場合、前記電気移動度分級工程による分級と、前記エアロゾル粒子測定工程による前記測定結果の出力と、を再度実行させる制御を行う再測定制御工程と、
前記確認工程による確認の結果前記条件を満たした場合、前記エアロゾル粒子測定工程により出力された前記測定結果から粒径に対する粒度分布を算出する粒度分布算出工程と
を含み、
前記電気移動度分級工程は、
前記確認工程による確認をする前に、前記電界を形成するために印加する基準となる電圧を電圧値Ｕに設定する基準電圧設定工程と、
前記基準電圧設定工程により設定された電圧値で印加し、前記エアロゾル粒子の分級を実行する基準電気移動度分級実行工程と、
前記確認工程による確認の結果前記条件を満たしていない場合、前回分級された際の印加された電圧の電圧値にさらに電圧値Ｕを加算したものを、前記電界を形成するために印加する電圧として再設定する電圧再設定工程と、
前記電圧再設定工程により設定された電圧値で印加し、前記エアロゾル粒子の分級を実行する電気移動度再分級実行工程と、
を含み、
前記エアロゾル粒子測定工程は、
前記基準電気移動度分級工程により分級された前記エアロゾル粒子に対応する測定結果を測定結果Ｍ１として出力する基準エアロゾル粒子測定工程と、
前記電気移動度再分級工程により分級された前記エアロゾル粒子に対応する測定結果を、前記再測定工程により繰り返し行われた測定毎に新たな測定結果Ｍｘとして出力するエアロゾル粒子再測定工程と、
を含み、
前記確認工程は、
前記基準エアロゾル粒子測定工程により出力された前記測定結果Ｍ１と、前記エアロゾル粒子再測定工程により出力された新たな前記測定結果Ｍｘと、の比率を算出し、その算出結果が規定値未満であれば前記条件を満たしたと確認し、前記算出結果が前記規定値より大きければ前記条件を満たしていないと確認し、
前記粒度分布算出工程は、
前記荷電中和工程により前記エアロゾル粒子が帯電される際の荷電確率に基づき算出することを特徴とする粒径別粒度分布測定方法。
【請求項６】
請求項５に記載の粒径別粒度分布測定方法において、
大気中に浮遊する複数種類の粒径を含むエアロゾル粒子を収集し、収集した前記エアロゾル粒子を前記荷電中和工程に流動するエアロゾル粒子収集工程と、
前記複数種類の粒径のうち測定対象とする粒径群を複数通りに設定し、設定した粒径群毎に前記基準となる電圧値Ｕを算出する基準電圧算出工程とをさらに含み、
前記基準電圧設定工程は、
前記基準電圧算出工程により算出された各電圧値Ｕを順次に基準となる電圧として設定することを特徴とする粒径別粒度分布測定方法。
【請求項７】
請求項５又は請求項６に記載の粒径別粒度分布測定方法において、
前記エアロゾル粒子測定工程は、
前記電気移動度分級工程により分級された前記エアロゾル粒子に帯電した電荷を収集することで電気的に測定するファラデーカップ式エレクトロカウンタ工程と、
前記電気移動度分級工程により分級された前記エアロゾル粒子を凝縮により大きさを成長させ、成長した前記エアロゾル粒子にレーザー光を照射し、照射された前記エアロゾル粒子からの散乱光を受光することで光学的に測定する凝縮式粒子カウンタ工程と、
前記電気移動度分級工程により分級された前記エアロゾル粒子を、前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ工程と、前記凝縮式粒子カウンタ工程と、に分流する分流工程と、
前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ工程により測定された測定結果に基づき前記粒度分布算出工程により算出された前記粒度分布と、前記凝縮式粒子カウンタ工程により測定された測定結果に基づき前記粒度分布算出工程により算出された前記粒度分布と、を比較することで前記凝縮式粒子カウンタ工程の校正を行う比較校正工程と、
をさらに含むことを特徴とする粒径別粒度分布測定方法。
【請求項８】
請求項７に記載の粒径別粒度分布測定方法において、
前記比較校正工程は、以下の関係式（１８’）により前記凝縮式粒子カウンタ工程による前記光学的な測定に関する検出効率を算出することで前記比較校正を行うことを特徴とする粒径別粒度分布測定方法。
ここで、
前記凝縮式粒子カウンタ工程による前記光学的な測定に関する検出効率をηＣＰＣ（Ｚ１（Ｕ）））とし、
前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ工程による前記電気的な測定に関する検出効率をηＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ）））とし、
前記エアロゾル粒子測定工程により測定が行われた回数に関する値をｐとし、
前記荷電中和工程により前記エアロゾル粒子が帯電される荷電確率と、前記ｐに関する値をαｐとし、
前記凝縮式粒子カウンタ工程により測定された測定結果に基づき前記基準エアロゾル粒子測定工程により出力される測定結果をＭＣＰＣ（Ｚ１（Ｕ）））とし、
前記凝縮式粒子カウンタ工程により測定された測定結果に基づき前記エアロゾル粒子再測定工程により出力される測定結果を前記ｐに対応させてＭＣＰＣ（Ｚ１（ｐＵ）））とし、
前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ工程により測定された測定結果に基づき前記基準エアロゾル粒子測定工程により出力される測定結果をＭＦＣＡＥ（Ｚ１（Ｕ）））とし、前記ファラデーカップ式エレクトロカウンタ工程により測定された測定結果に基づき前記エアロゾル粒子再測定工程により出力される測定結果を前記ｐに対応させてＭＦＣＡＥ（Ｚ１（ｐＵ）））とする。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図１３】
【図１４】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図１３】
【図１４】
【公開番号】特開２０１３−５７６６４（Ｐ２０１３−５７６６４Ａ）
【公開日】平成２５年３月２８日（２０１３．３．２８）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１２−１９６６４８（Ｐ２０１２−１９６６４８）
【出願日】平成２４年９月６日（２０１２．９．６）
【出願人】（０００１１５６３６）リオン株式会社 (128)
【公開日】平成２５年３月２８日（２０１３．３．２８）
【国際特許分類】
【出願日】平成２４年９月６日（２０１２．９．６）
【出願人】（０００１１５６３６）リオン株式会社 (128)
[ Back to top ]