ウラン廃棄物の除染方法及び設備
【課題】ウラン廃棄物の除染時に三フッ化塩素を有効利用できるようにする。
【解決手段】ウラン含有の廃棄物２１を加熱する反応容器２２内部に三フッ化塩素２４を循環通気して六フッ化ウラン３を生成させる除染ループ４４と、除染ループ４４中に組み込まれ且つ六フッ化ウラン３捕捉用のフッ化ナトリウム１２を有する吸着回収手段２３と、除染ループ４４に付帯し且つ三フッ化塩素２４を冷却する液化回収手段２５と、液化回収手段２５に付帯し且つ塩２７を生成するためアルカリ４８を有する乾式除害手段２８とを備え、六フッ化ウラン３を生成した後に、液化回収手段２５により三フッ化塩素２４を冷却液化して、三フッ化塩素２４を回収する。
【解決手段】ウラン含有の廃棄物２１を加熱する反応容器２２内部に三フッ化塩素２４を循環通気して六フッ化ウラン３を生成させる除染ループ４４と、除染ループ４４中に組み込まれ且つ六フッ化ウラン３捕捉用のフッ化ナトリウム１２を有する吸着回収手段２３と、除染ループ４４に付帯し且つ三フッ化塩素２４を冷却する液化回収手段２５と、液化回収手段２５に付帯し且つ塩２７を生成するためアルカリ４８を有する乾式除害手段２８とを備え、六フッ化ウラン３を生成した後に、液化回収手段２５により三フッ化塩素２４を冷却液化して、三フッ化塩素２４を回収する。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明はウラン廃棄物の除染方法及び設備に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
原子炉用燃料の製造施設では、燃料製造時に生じるウラン微粉体を排ガス処理系に設置したフィルタにより捕捉し、ウラン微粉体が製造施設外部へ飛散しないようにしている。
【０００３】
ウラン微粉体の捕捉によって通気性が低下したフィルタは、新しいものと交換して廃棄される。
【０００４】
フィルタを廃棄する際には、ウラン微粉体が付着しているエレメントを金属性のケーシングから分離し、可燃物であるエレメントについては焼却処理を行ない、また、ケーシングについては圧縮処理を行なってそれぞれ体積を縮小したうえ、廃棄物貯蔵施設に保管している。
【０００５】
また、フィルタのエレメントに付着したウランや、ウラン吸着剤に使用された後のフッ化ナトリウム（ＮａＦ）あるいはフッ化カルシウム（ＣａＦ2）などのフッ化物塩を、硝酸あるいは塩酸の溶液に溶解させてウランを抽出し、該ウランをイオン交換樹脂により回収することも検討されているが、このような湿式除染では、多量の溶液が必要になり、イオン交換樹脂そのものも最終的には廃棄物となるため、単に廃棄物を増やすことにしかならないとの見解もある。
【０００６】
そこで、近年、フッ素化ガスを用いた乾式のウラン回収方法が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
【０００７】
図２は上記のウラン回収方法に用いる設備の一例であり、この設備は、ヒータを装備し且つウランを含んでいる焼却灰やフッ化物塩などの廃棄物１をフッ素化ガス雰囲気中で加熱する反応容器２と、六フッ化ウラン（ＵＦ6）３を回収するための吸着回収塔４及び析出回収塔５とを備えている。
【０００８】
反応容器２の下部には、三方切換弁６の出口ポート６ａが接続されている。
【０００９】
この三方切換弁６は、出口ポート６ａに択一的に連通可能な２つの入口ポート６ｂ，６ｃを有しており、一方の入口ポート６ｂには、止弁７ａ，８ａを介してガス貯蔵容器７，８が接続されている。
【００１０】
ガス貯蔵容器７には、三フッ化塩素（ＣｌＦ3）などのようなフッ素化ガス９が充填され、ガス貯蔵容器８には、窒素（Ｎ2）などのような不活性ガス１０が充填されている。
【００１１】
吸着回収塔４は、下部が反応容器２内に連通し、上部に三方切換弁１１の入口ポート１１ａが接続され、六フッ化ウラン３を吸着する回収用フッ化ナトリウム（ＮａＦ）１２を内部に充填している。
【００１２】
更に、吸着回収塔４には、回収用フッ化ナトリウム１２を加熱して、六フッ化ウラン３を回収用フッ化ナトリウム１２から遊離させためのヒータ（図示せず）が装備されている。
【００１３】
三方切換弁１１は、入口ポート１１ａに択一的に連通可能な２つの出口ポート１１ｂ，１１ｃを有しており、一方の出口ポート１１ｂには、循環用ブロワ１３の吸引口が接続されている。
【００１４】
また、循環用ブロワ１３の吐出口は、三方切換弁６の他方の入口ポート６ｃに接続されている。
【００１５】
析出回収塔５は、下部に三方切換弁１１の他方の出口ポート１１ｃが接続され、２次流体管１４を内部に配置している。
【００１６】
この２次流体管１４には、冷熱媒供給源１５から送給される冷却用流体または加熱用流体が選択的に流通するようになっている。
【００１７】
析出回収塔５の直下には、その内底部分に連通する回収容器１６が設けられている。
【００１８】
また、析出回収塔５の上部には、止弁１７、微粒子を捕捉するためのフィルタ（ＨＥＰＡフィルタ）１８、フッ素化ガス９を捕捉するためのガス吸着器１９、及び吸引用ブロワ２０が、順に直列に接続されている。
【００１９】
図２に示す設備によりウランの回収を行なう際には、予め粉砕及び乾燥処理が施された廃棄物１を反応容器２へ投入し、当該反応容器２の内部をヒータで加熱しなかがら、真空ポンプ（図示せず）より減圧しておく。
【００２０】
次いで、三方切換弁１１を入口ポート１１ａが一方の出口ポート１１ｂに連通する状態にしたうえ、三方切換弁６を一方の入口ポート６ｂが出口ポート６ａに連通する状態にし、止弁７ａを開いてガス貯蔵容器８からフッ素化ガス９を反応容器２内へ送給する。
【００２１】
反応容器２内がフッ素化ガス９で満たされたならば、止弁７ａを閉じたうえ、三方切換弁６を他方の入口ポート６ｃが出口ポート６ａに連通する状態にして、フッ素化ガス９雰囲気中の廃棄物１を常温〜３００℃未満の温度範囲に加熱すると、廃棄物１が含有するウラン（フッ化ウラン、フッ化ウラニル、酸化ウラン）とフッ素化ガス９との反応によって、気相状態の六フッ化ウラン３が生成され、廃棄物１そのものは、フッ素化ガス９の影響を受けずに更に酸化する。
【００２２】
また、循環用ブロワ１３を運転して、反応容器２内のフッ素化ガス９を、吸着回収塔４、循環用ブロワ１３、反応容器２の順で循環させると、反応容器２内の廃棄物１が流動層を形成し、六フッ化ウラン３の生成が促進される。
【００２３】
この六フッ化ウラン３は、フッ素化ガス９に随伴して吸着回収塔４内に流入し、六フッ化ウラン３だけが回収用フッ化ナトリウム１２に選択的に吸着される。
【００２４】
フッ素化ガス９雰囲気中で、常温〜３００℃未満の温度範囲に廃棄物１を加熱する第１の工程が完了したならば、循環用ブロワ１３を停止する。
【００２５】
また、三方切換弁６を一方の入口ポート６ｂが出口ポート６ａに連通する状態にし、三方切換弁１１を入口ポート１１ａが他方の出口ポート１１ｃに連通する状態にして、反応容器２からフッ素化ガス９を掃き出せるようにする。
【００２６】
更に、止弁８ａ，１７を開き、ガス貯蔵容器８から不活性ガス１０を反応容器２内へ送給して、フッ素化ガス９濃度が１０％以下になるように、反応容器２内を不活性ガス１０雰囲気に置換する。
【００２７】
不活性ガス１０の導入に伴って掃き出されるフッ素化ガス９は、吸着回収塔４と析出回収塔５を通過した後、フィルタ１８により除塵され且つガス吸着器１９でフッ素成分が除去される。
【００２８】
反応容器２内が不活性ガス１０雰囲気になったならば、三方切換弁１１を入口ポート１１ａが一方の出口ポート１１ｂに連通する状態にして、止弁８ａ，１７を閉じ、三方切換弁６を他方の入口ポート６ｃが出口ポート６ａに連通する状態にして、不活性ガス１０雰囲気中の廃棄物１を３００℃〜６００℃の温度範囲に加熱すると、廃棄物１が含有していたアルカリ元素あるいはアルカリ土類元素と六フッ化ウラン３との錯体が分解する。
【００２９】
また、循環用ブロワ１３を運転して、反応容器２内の不活性ガス１０を、吸着回収塔４、循環用ブロワ１３、反応容器２の順で循環させて、六フッ化ウラン３の生成の促進を図る。
【００３０】
廃棄物１から分離された六フッ化ウラン３は、不活性ガス１０に随伴して吸着回収塔４内に流入して、六フッ化ウラン３だけが回収用フッ化ナトリウム１２に選択的に吸着される。
【００３１】
不活性ガス１０雰囲気中で、３００℃〜６００℃の温度範囲に廃棄物１を加熱する第２の工程が完了したならば、循環用ブロワ１３を停止する。
【００３２】
次いで、２次流体管１４へ冷熱媒供給源１５から冷却用流体を連続的に送給し、三方切換弁１１を入口ポート１１ａが他方の出口ポート１１ｃに連通する状態に設定して止弁１７を開き、吸引用ブロワ２０を運転する。
【００３３】
更に、吸着回収塔４内の回収用フッ化ナトリウム１２を加熱すると、六フッ化ウラン３が回収用フッ化ナトリウム１２から遊離して析出回収塔５内へ流入する。
【００３４】
上記の六フッ化ウラン３は、２次流体管１４を流通している冷却用流体により冷却され、固体として析出する。
【００３５】
また、析出回収塔５を通過したフッ素化ガス９や不活性ガス１０は、フィルタ１８により除塵され、ガス吸着器１９でフッ素成分が除去される。
【００３６】
この後、止弁１７を閉じたうえ、２次流体管１４へ冷熱媒供給源１５から加熱用流体を連続的に送給し、昇温液化した六フッ化ウラン３を回収容器１６へ流入させ、廃棄物１に含まれているウランを選択的に回収する。
【特許文献１】特開２００２−２３６１９８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００３７】
しかしながら、図２に示す設備を用いたウラン回収方法では、六フッ化ウラン３を生成させる工程が完了した後、反応容器２内を不活性ガス１０雰囲気に置換する際に、フッ素化ガス９がガス吸着器１９で処理されてしまうため、フッ素化ガス９を有効に利用することができなかった。
【００３８】
本発明は上述した実情に鑑みてなしたもので、三フッ化塩素を有効利用できるウラン廃棄物の除染方法及び設備を提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【００３９】
上記目的を達成するため、本発明の請求項１に記載のウラン廃棄物の除染方法では、三フッ化塩素を循環通気しながら、ウランを含んだ廃棄物を加熱して六フッ化ウランを生成し、フッ化ナトリウムによって六フッ化ウランを捕捉した後、前記の三フッ化塩素を冷却して液化回収し、ハロゲン系副次生成物をアルカリと反応させて塩を生成する。
【００４０】
本発明の請求項２に記載のウラン廃棄物の除染方法では、二酸化ケイ素及びウランを含んだ廃棄物を加熱し、該廃棄物にフッ化水素を吹き付けて四フッ化ケイ素を生成し、該四フッ化ケイ素を除去し、三フッ化塩素を循環通気しながら、廃棄物を加熱して六フッ化ウランを生成し、フッ化ナトリウムによって六フッ化ウランを捕捉した後、前記の三フッ化塩素を冷却して液化回収し、ハロゲン系副次生成物をアルカリと反応させて塩を生成する。
【００４１】
本発明の請求項３に記載のウラン廃棄物の除染設備では、ウランを含んだ廃棄物を加熱する反応容器に三フッ化塩素を循環通気して六フッ化ウランを生成させる除染ループと、該除染ループ中に組み込まれ且つ六フッ化ウラン捕捉用のフッ化ナトリウムを有する吸着回収手段と、前記の除染ループに付帯し且つ三フッ化塩素を冷却する液化回収手段と、該液化回収手段に付帯し且つ塩生成用のアルカリを有する乾式除害手段とを備えている。
【００４２】
本発明の請求項４に記載のウラン廃棄物の除染設備では、二酸化ケイ素及びウランを含んだ廃棄物を加熱する反応容器へフッ化水素を吹き込んで四フッ化ケイ素を生成させるフッ化水素供給手段と、反応容器に三フッ化塩素を循環通気して六フッ化ウランを生成させる除染ループと、該除染ループ中に組み込まれ且つ六フッ化ウラン捕捉用のフッ化ナトリウムを有する吸着回収手段と、前記の除染ループに付帯し且つ三フッ化塩素を冷却する液化回収手段と、該液化回収手段に付帯し且つ塩生成用のアルカリを有する乾式除害手段と、前記の四フッ化ケイ素に水を噴霧してケイ酸塩スラッジを生成させる湿式除害手段とを備えている。
【００４３】
本発明の請求項１あるいは請求項２に記載のウラン廃棄物の除染方法のいずれにおいても、六フッ化ウランを生成した後に、三フッ化塩素を冷却液化し、当該三フッ化塩素の有効利用を図る。
【００４４】
また、ハロゲン系の副次生成物をアルカリと反応させてクリアランスレベルの塩を生成し、廃棄物の減容を図る。
【００４５】
本発明の請求項２に記載のウラン廃棄物の除染方法においては、廃棄物が含んでいるケイ素成分とフッ化水素とによりクリアランスレベルの四フッ化ケイ素を生成し、当該四フッ化ケイ素を取り除いて、廃棄物の減容を図る。
【００４６】
本発明の請求項３あるいは請求項４に記載のウラン廃棄物の除染設備のいずれにおいても、六フッ化ウランを生成した後に、液化回収手段により三フッ化塩素を冷却液化し、当該三フッ化塩素の有効利用を図る。
【００４７】
また、ハロゲン系の副次生成物を乾式除害手段のアルカリと反応させることによりクリアランスレベルの塩を生成し、廃棄物の減容を図る。
【００４８】
本発明の請求項４に記載のウラン廃棄物の除染設備においては、反応容器内部で加熱中に廃棄物に対して、フッ化水素供給手段によりフッ化水素を吹き込んで四フッ化ケイ素を生成したうえ、湿式除害手段により四フッ化ケイ素に水を噴霧してクリアランスレベルのケイ酸塩スラッジを生成し、廃棄物の減容を図る。
【発明の効果】
【００４９】
本発明のウラン廃棄物の除染方法及び設備によれば、下記のような種々の優れた効果を奏し得る。
【００５０】
（１）本発明の請求項１あるいは請求項２に記載のウラン廃棄物の除染方法のいずれにおいても、六フッ化ウランを生成した後、三フッ化塩素を冷却液化するので、当該三フッ化塩素の有効利用を図ることが可能になる。
【００５１】
（２）ハロゲン系の副次生成物をアルカリと反応させてクリアランスレベルの塩を生成するので、廃棄物を減容できる。
【００５２】
（３）本発明の請求項２に記載のウラン廃棄物の除染方法においては、廃棄物が含んでいるケイ素成分とフッ化水素との反応によって、クリアランスレベルの四フッ化ケイ素を生成させたうえ、当該四フッ化ケイ素を取り除くので、廃棄物を減容できる。
【００５３】
（４）本発明の請求項３あるいは請求項４に記載のウラン廃棄物の除染装置のいずれにおいても、六フッ化ウランを生成した後、液化回収手段により三フッ化塩素を冷却液化するので、当該三フッ化塩素の有効利用を図ることが可能なる。
【００５４】
（５）ハロゲン系の副次生成物を乾式除害手段のアルカリに反応させることによりクリアランスレベルの塩を生成するので、廃棄物を減容できる。
【００５５】
（６）本発明の請求項４に記載のウラン廃棄物の除染設備においては、フッ化水素供給手段によって、反応容器内部で加熱中の廃棄物にフッ化水素を吹き込んで四フッ化ケイ素を生成し、湿式除害手段により四フッ化ケイ素に水を噴霧してクリアランスレベルのケイ酸塩スラッジを生成するので、廃棄物を減容できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００５６】
以下、本発明の実施の形態を、図示例とともに説明する。
【００５７】
図１は本発明のウラン廃棄物の除染設備の実施の形態の一例であり、この設備は、廃棄物２１を加熱するためのヒータ（図示せず）を装備した反応容器２２と、六フッ化ウラン３を回収するための吸着回収手段２３と、三フッ化塩素２４を回収するための液化回収手段２５と、フッ化塩素（ＣｌＦ）や酸化フッ化塩素（ＣｌＯ2Ｆ）のようなハロゲン系の副次生成物２６から塩化カルシウム（ＣａＣｌ2）あるいはフッ化カルシウム（ＣａＦ2）などの塩２７を生成させるための乾式除害手段２８と、四フッ化ケイ素（ＳｉＦ4）２９を捕捉するための湿式除害手段３０とを備えている。
【００５８】
反応容器２２は、強制通気方式のロータリキルンであって、その通気方向上流には、三方切換弁３１の出口ポート３１ａが接続され、通気方向下流には、三方切換弁３２の入口ポート３２ａが接続されている。
【００５９】
三方切換弁３１は、出口ポート３１ａに択一的に連通可能な２つの入口ポート３１ｂ，３１ｃを有し、一方の入口ポート３１ｂは、ガス混合器３３の流出口に接続され、他方の入口ポート３１ｃは、バッファタンク３４の流出口に接続されている。
【００６０】
ガス混合器３３は、流出口に連なる４つの流入口を有し、これらの流入口は、止弁３５ａ，３６ａ，３７ａ，３８ａを介してガス貯蔵容器３５，３６，３７，３８に接続され、ガス貯蔵容器３８には、保冷装置３８ｂが付帯している。
【００６１】
ガス貯蔵容器３５，３６，３７のそれぞれには、未使用の三フッ化塩素２４、フッ化水素（ＨＦ）３９、窒素（Ｎ2）４０が充填されている。
【００６２】
また、ガス貯蔵容器３８は、回収した三フッ化塩素２４の貯蔵に用いられる。
【００６３】
三方切換弁３２は、入口ポート３２ａに択一的に連通可能な２つの出口ポート３２ｂ，３２ｃを有し、一方の出口ポート３２ｂは、吸着回収手段２３の流入口が接続され、他方の出口ポート３２ｃは、バイパス流路４１の上流端が接続されている。
【００６４】
吸着回収手段２３には、六フッ化ウラン３を吸着する回収用フッ化ナトリウム１２が充填されている。
【００６５】
この吸着回収手段２３の流出口は、三方切換弁４２の入口ポート４２ａに接続されている。
【００６６】
三方切換弁４２は、入口ポート４２ａに択一的に連通可能な２つの出口ポート４２ｂ，４２ｃを有し、一方の出口ポート４２ｂは、液化回収手段２５の流入口に接続され、他方の出口ポート４２ｃは、循環用ブロワ４３の吸引口に接続されている。
【００６７】
この循環用ブロワ４３の吐出口は、前述のバッファタンク３４の流入口に接続され、循環用ブロワ４３、バッファタンク３４、三方切換弁３１、反応容器２２、三方切換弁３２、吸着回収手段２３、三方切換弁４２により、除染ループ４４を構成している。
【００６８】
液化回収手段２５は、気相の三フッ化塩素２４を冷却して液化する機能を具備している。
【００６９】
この液化回収手段２５の流出口は、三方切換弁４５の入口ポート４５ａに接続されている。
【００７０】
三方切換弁４５は、入口ポート４５ａに択一的に連通可能な２つの出口ポート４５ｂ，４５ｃを有し、一方の出口ポート４５ｂは、ガス圧縮機４６の吸引口に接続されている。
【００７１】
このガス圧縮機４６の吐出口は、前述したガス貯蔵容器３８に接続され、三方切換弁４５、ガス圧縮機４６、ガス貯蔵容器３８、止弁３８ａ、ガス混合器３３によって、回収ライン４７を構成している。
【００７２】
乾式除害手段２８には、前記のハロゲン系の副次生成物２６から塩２７を生成するために水酸化カルシウム（Ｃａ（ＯＨ）2）などのアルカリ４８が充填されている。
【００７３】
この乾式除害手段２８の流入口は、三方切換弁４９の出口ポート４９ａに接続されている。
【００７４】
三方切換弁４９は、出口ポート４９ａに択一的に連通可能な２つの入口ポート４９ｂ，４９ｃを有し、一方の入口ポート４９ｂは、前述した三方切換弁３２の他方の出口ポート３２ｃに接続され、他方の入口ポート４９ｃは、前述した三方切換弁４５の他方の出口ポート４５ｃに接続されている。
【００７５】
湿式除害手段３０は、気相の四フッ化ケイ素２９に水５３を噴霧してケイ酸塩スラッジ５０を生成する機能を具備している。
【００７６】
この湿式除害手段３０の流出口は、吸引用ブロワ５１を介して排ガス処理装置（図示せず）に接続されている。
【００７７】
なお、５２は、二酸化ケイ素及びウランを除去した残渣である。
【００７８】
廃棄物２１の除染を行なうときには、反応容器２２に廃棄物２１を投入して、約１５０℃〜４５０℃の温度範囲に加熱する。
【００７９】
次いで、ガス貯蔵容器３６から反応容器２２内部にフッ化水素３９を送給して廃棄物２１に吹き付け、フッ化水素３９と廃棄物２１が含んでいる二酸化ケイ素とを反応させて、気相状態の四フッ化ケイ素２９を生成する。
【００８０】
また、反応容器２２内部ではフッ素成分とウラン成分とが反応して、四フッ化ウラン（ＵＦ4）成分が生成されるが、四フッ化ケイ素２９のほうが、四フッ化ウランよりも蒸気圧が高いので、四フッ化ウラン成分の揮発を抑止して、廃棄物２１からケイ素成分を選択的に分離させることができる。
【００８１】
更に、気相の四フッ化ケイ素２９を、バイパス流路４１、乾式除害手段２８を介して湿式除害手段３０へ導入させ、水５３を噴霧してケイ酸塩スラッジ５０を生成させる。
【００８２】
これにより、廃棄物２１に含まれていたケイ素成分を、クリアランスレベルのケイ酸塩スラッジ５０として回収し、廃棄物２１の減容を図ることができる。
【００８３】
ケイ素成分を取り除く工程が完了したならば、ガス貯蔵容器３５から反応容器２２内部に三フッ化塩素２４を送給し、当該三フッ化塩素２４が除染ループ４４を流通し得る状態に三方切換弁３１，３２，４２を設定して、循環用ブロワ４３を作動させ、廃棄物２１を常温〜３００℃未満の温度範囲に加熱すると、廃棄物２１中のウランと三フッ化塩素２４とが反応して、気相状態の六フッ化ウラン３が生成され、廃棄物２１そのものは、更に酸化する。
【００８４】
この六フッ化ウラン３は、三フッ化塩素２４に随伴して吸着回収手段２３内部に流入し、六フッ化ウラン３だけが回収用フッ化ナトリウム１２に選択的に吸着される。
【００８５】
三フッ化塩素２４雰囲気中で、常温〜３００℃未満の温度範囲で廃棄物２１を加熱する工程が完了したならば、循環用ブロワ４３を停止する。
【００８６】
更に、液化回収手段２５が回収ライン４７とガス混合器３３を介して反応容器２２に連通し且つ該反応容器２２が吸着回収手段２３を介して液化回収手段２５に連通するように、三方切換弁３１，３２，４２，４５及び止弁３８ａを設定し、液化回収手段２５内部を−７０℃程度に冷却する。
【００８７】
次いで、ガス圧縮機４６を作動させて三フッ化塩素２４を液化回収手段２５へ連続的に送給し、三フッ化塩素２４の液化を図りながら、ガス貯蔵容器３７から反応容器２２内部に窒素４０を送給して、三フッ化塩素２４の濃度が１０％以下の窒素４０雰囲気になるようにする。
【００８８】
この後に、止弁３８ａを閉止し、液化回収手段２５による三フッ化塩素２４の冷却を中断して当該三フッ化塩素２４を気化させるとともに、ガス圧縮機４６によってガス貯蔵容器３８に充填する。
【００８９】
これにより、三フッ化塩素２４を回収して再利用することが可能になる。
【００９０】
反応容器２２内部を窒素４０雰囲気にしてから、窒素４０が除染ループ４４を流通し得る状態に三方切換弁３１，３２，４２を設定して、循環用ブロワ４３を作動させ、廃棄物２１を３００℃〜６００℃の温度範囲に加熱すると、該廃棄物２１が含有していたアルカリ元素あるいはアルカリ土類元素と六フッ化ウラン３との錯体が分解する。
【００９１】
廃棄物２１から分離された六フッ化ウラン３は、窒素４０に随伴して吸着回収手段２３内部に流入して、六フッ化ウラン３だけが回収用フッ化ナトリウム１２に選択的に吸着される。
【００９２】
窒素４０雰囲気中で、３００℃〜６００℃の温度範囲で廃棄物２１を加熱する工程が完了したならば、循環用ブロワ４３を停止する。
【００９３】
更に、反応容器２２が吸着回収手段２３と液化回収手段２５を介して乾式除害手段２８及び湿式除害手段３０に連通するように三方切換弁３２，４２，４５，４９に設定し、吸引用ブロワ５１を作動させて窒素４０を排ガス処理装置へ掃き出す。
【００９４】
このとき、窒素４０に随伴して乾式除害手段２８内部に流入するフッ化塩素や酸化フッ化塩素のようなハロゲン系の副次生成物２６は、水酸化カルシウムなどのアルカリ４８と反応して塩２７を生成する。
【００９５】
これにより、種々のハロゲン系の副次生成物２６を、クリアランスレベルの塩２７として回収し、廃棄物２１の減容を図ることができる。
【００９６】
このように、図１に示すウラン廃棄物の除染設備においては、六フッ化ウラン３を生成した後の三フッ化塩素２４を、液化回収手段２５で冷却液化するので、三フッ化塩素２４の有効利用を図ることが可能になる。
【００９７】
また、廃棄物２１が含んでいたケイ素成分、ハロゲン系の副次生成物２６を、クリアランスレベルのケイ酸塩スラッジ５０や塩２７として回収するので、当該廃棄物２１の減容を図ることでき、更に、ウラン成分を回収用フッ化ナトリウム１２に吸着させるので、最終的には廃棄物２１をクリアランスレベルの残渣５２として処理することができる。
【００９８】
なお、本発明のウラン廃棄物の除染方法及び設備は、上述した実施の形態のみに限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において変更を加え得ることは勿論である。
【図面の簡単な説明】
【００９９】
【図１】本発明のウラン廃棄物の除染設備の実施の形態の一例を示す概念図である。
【図２】従来のウラン廃棄物の除染設備の一例を示す概念図である。
【符号の説明】
【０１００】
３ 六フッ化ウラン
１２ 回収用フッ化ナトリウム
２１ 廃棄物
２２ 反応容器
２３ 吸着回収手段
２４ 三フッ化塩素
２５ 液化回収手段
２６ 副次生成物
２７ 塩
２８ 乾式除害手段
２９ 四フッ化ケイ素
３０ 湿式除害手段
３６ ガス貯蔵容器（フッ化水素供給手段）
３９ フッ化水素
４４ 除染ループ
４８ アルカリ
５０ ケイ酸塩スラッジ
５３ 水
【技術分野】
【０００１】
本発明はウラン廃棄物の除染方法及び設備に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
原子炉用燃料の製造施設では、燃料製造時に生じるウラン微粉体を排ガス処理系に設置したフィルタにより捕捉し、ウラン微粉体が製造施設外部へ飛散しないようにしている。
【０００３】
ウラン微粉体の捕捉によって通気性が低下したフィルタは、新しいものと交換して廃棄される。
【０００４】
フィルタを廃棄する際には、ウラン微粉体が付着しているエレメントを金属性のケーシングから分離し、可燃物であるエレメントについては焼却処理を行ない、また、ケーシングについては圧縮処理を行なってそれぞれ体積を縮小したうえ、廃棄物貯蔵施設に保管している。
【０００５】
また、フィルタのエレメントに付着したウランや、ウラン吸着剤に使用された後のフッ化ナトリウム（ＮａＦ）あるいはフッ化カルシウム（ＣａＦ2）などのフッ化物塩を、硝酸あるいは塩酸の溶液に溶解させてウランを抽出し、該ウランをイオン交換樹脂により回収することも検討されているが、このような湿式除染では、多量の溶液が必要になり、イオン交換樹脂そのものも最終的には廃棄物となるため、単に廃棄物を増やすことにしかならないとの見解もある。
【０００６】
そこで、近年、フッ素化ガスを用いた乾式のウラン回収方法が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
【０００７】
図２は上記のウラン回収方法に用いる設備の一例であり、この設備は、ヒータを装備し且つウランを含んでいる焼却灰やフッ化物塩などの廃棄物１をフッ素化ガス雰囲気中で加熱する反応容器２と、六フッ化ウラン（ＵＦ6）３を回収するための吸着回収塔４及び析出回収塔５とを備えている。
【０００８】
反応容器２の下部には、三方切換弁６の出口ポート６ａが接続されている。
【０００９】
この三方切換弁６は、出口ポート６ａに択一的に連通可能な２つの入口ポート６ｂ，６ｃを有しており、一方の入口ポート６ｂには、止弁７ａ，８ａを介してガス貯蔵容器７，８が接続されている。
【００１０】
ガス貯蔵容器７には、三フッ化塩素（ＣｌＦ3）などのようなフッ素化ガス９が充填され、ガス貯蔵容器８には、窒素（Ｎ2）などのような不活性ガス１０が充填されている。
【００１１】
吸着回収塔４は、下部が反応容器２内に連通し、上部に三方切換弁１１の入口ポート１１ａが接続され、六フッ化ウラン３を吸着する回収用フッ化ナトリウム（ＮａＦ）１２を内部に充填している。
【００１２】
更に、吸着回収塔４には、回収用フッ化ナトリウム１２を加熱して、六フッ化ウラン３を回収用フッ化ナトリウム１２から遊離させためのヒータ（図示せず）が装備されている。
【００１３】
三方切換弁１１は、入口ポート１１ａに択一的に連通可能な２つの出口ポート１１ｂ，１１ｃを有しており、一方の出口ポート１１ｂには、循環用ブロワ１３の吸引口が接続されている。
【００１４】
また、循環用ブロワ１３の吐出口は、三方切換弁６の他方の入口ポート６ｃに接続されている。
【００１５】
析出回収塔５は、下部に三方切換弁１１の他方の出口ポート１１ｃが接続され、２次流体管１４を内部に配置している。
【００１６】
この２次流体管１４には、冷熱媒供給源１５から送給される冷却用流体または加熱用流体が選択的に流通するようになっている。
【００１７】
析出回収塔５の直下には、その内底部分に連通する回収容器１６が設けられている。
【００１８】
また、析出回収塔５の上部には、止弁１７、微粒子を捕捉するためのフィルタ（ＨＥＰＡフィルタ）１８、フッ素化ガス９を捕捉するためのガス吸着器１９、及び吸引用ブロワ２０が、順に直列に接続されている。
【００１９】
図２に示す設備によりウランの回収を行なう際には、予め粉砕及び乾燥処理が施された廃棄物１を反応容器２へ投入し、当該反応容器２の内部をヒータで加熱しなかがら、真空ポンプ（図示せず）より減圧しておく。
【００２０】
次いで、三方切換弁１１を入口ポート１１ａが一方の出口ポート１１ｂに連通する状態にしたうえ、三方切換弁６を一方の入口ポート６ｂが出口ポート６ａに連通する状態にし、止弁７ａを開いてガス貯蔵容器８からフッ素化ガス９を反応容器２内へ送給する。
【００２１】
反応容器２内がフッ素化ガス９で満たされたならば、止弁７ａを閉じたうえ、三方切換弁６を他方の入口ポート６ｃが出口ポート６ａに連通する状態にして、フッ素化ガス９雰囲気中の廃棄物１を常温〜３００℃未満の温度範囲に加熱すると、廃棄物１が含有するウラン（フッ化ウラン、フッ化ウラニル、酸化ウラン）とフッ素化ガス９との反応によって、気相状態の六フッ化ウラン３が生成され、廃棄物１そのものは、フッ素化ガス９の影響を受けずに更に酸化する。
【００２２】
また、循環用ブロワ１３を運転して、反応容器２内のフッ素化ガス９を、吸着回収塔４、循環用ブロワ１３、反応容器２の順で循環させると、反応容器２内の廃棄物１が流動層を形成し、六フッ化ウラン３の生成が促進される。
【００２３】
この六フッ化ウラン３は、フッ素化ガス９に随伴して吸着回収塔４内に流入し、六フッ化ウラン３だけが回収用フッ化ナトリウム１２に選択的に吸着される。
【００２４】
フッ素化ガス９雰囲気中で、常温〜３００℃未満の温度範囲に廃棄物１を加熱する第１の工程が完了したならば、循環用ブロワ１３を停止する。
【００２５】
また、三方切換弁６を一方の入口ポート６ｂが出口ポート６ａに連通する状態にし、三方切換弁１１を入口ポート１１ａが他方の出口ポート１１ｃに連通する状態にして、反応容器２からフッ素化ガス９を掃き出せるようにする。
【００２６】
更に、止弁８ａ，１７を開き、ガス貯蔵容器８から不活性ガス１０を反応容器２内へ送給して、フッ素化ガス９濃度が１０％以下になるように、反応容器２内を不活性ガス１０雰囲気に置換する。
【００２７】
不活性ガス１０の導入に伴って掃き出されるフッ素化ガス９は、吸着回収塔４と析出回収塔５を通過した後、フィルタ１８により除塵され且つガス吸着器１９でフッ素成分が除去される。
【００２８】
反応容器２内が不活性ガス１０雰囲気になったならば、三方切換弁１１を入口ポート１１ａが一方の出口ポート１１ｂに連通する状態にして、止弁８ａ，１７を閉じ、三方切換弁６を他方の入口ポート６ｃが出口ポート６ａに連通する状態にして、不活性ガス１０雰囲気中の廃棄物１を３００℃〜６００℃の温度範囲に加熱すると、廃棄物１が含有していたアルカリ元素あるいはアルカリ土類元素と六フッ化ウラン３との錯体が分解する。
【００２９】
また、循環用ブロワ１３を運転して、反応容器２内の不活性ガス１０を、吸着回収塔４、循環用ブロワ１３、反応容器２の順で循環させて、六フッ化ウラン３の生成の促進を図る。
【００３０】
廃棄物１から分離された六フッ化ウラン３は、不活性ガス１０に随伴して吸着回収塔４内に流入して、六フッ化ウラン３だけが回収用フッ化ナトリウム１２に選択的に吸着される。
【００３１】
不活性ガス１０雰囲気中で、３００℃〜６００℃の温度範囲に廃棄物１を加熱する第２の工程が完了したならば、循環用ブロワ１３を停止する。
【００３２】
次いで、２次流体管１４へ冷熱媒供給源１５から冷却用流体を連続的に送給し、三方切換弁１１を入口ポート１１ａが他方の出口ポート１１ｃに連通する状態に設定して止弁１７を開き、吸引用ブロワ２０を運転する。
【００３３】
更に、吸着回収塔４内の回収用フッ化ナトリウム１２を加熱すると、六フッ化ウラン３が回収用フッ化ナトリウム１２から遊離して析出回収塔５内へ流入する。
【００３４】
上記の六フッ化ウラン３は、２次流体管１４を流通している冷却用流体により冷却され、固体として析出する。
【００３５】
また、析出回収塔５を通過したフッ素化ガス９や不活性ガス１０は、フィルタ１８により除塵され、ガス吸着器１９でフッ素成分が除去される。
【００３６】
この後、止弁１７を閉じたうえ、２次流体管１４へ冷熱媒供給源１５から加熱用流体を連続的に送給し、昇温液化した六フッ化ウラン３を回収容器１６へ流入させ、廃棄物１に含まれているウランを選択的に回収する。
【特許文献１】特開２００２−２３６１９８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００３７】
しかしながら、図２に示す設備を用いたウラン回収方法では、六フッ化ウラン３を生成させる工程が完了した後、反応容器２内を不活性ガス１０雰囲気に置換する際に、フッ素化ガス９がガス吸着器１９で処理されてしまうため、フッ素化ガス９を有効に利用することができなかった。
【００３８】
本発明は上述した実情に鑑みてなしたもので、三フッ化塩素を有効利用できるウラン廃棄物の除染方法及び設備を提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【００３９】
上記目的を達成するため、本発明の請求項１に記載のウラン廃棄物の除染方法では、三フッ化塩素を循環通気しながら、ウランを含んだ廃棄物を加熱して六フッ化ウランを生成し、フッ化ナトリウムによって六フッ化ウランを捕捉した後、前記の三フッ化塩素を冷却して液化回収し、ハロゲン系副次生成物をアルカリと反応させて塩を生成する。
【００４０】
本発明の請求項２に記載のウラン廃棄物の除染方法では、二酸化ケイ素及びウランを含んだ廃棄物を加熱し、該廃棄物にフッ化水素を吹き付けて四フッ化ケイ素を生成し、該四フッ化ケイ素を除去し、三フッ化塩素を循環通気しながら、廃棄物を加熱して六フッ化ウランを生成し、フッ化ナトリウムによって六フッ化ウランを捕捉した後、前記の三フッ化塩素を冷却して液化回収し、ハロゲン系副次生成物をアルカリと反応させて塩を生成する。
【００４１】
本発明の請求項３に記載のウラン廃棄物の除染設備では、ウランを含んだ廃棄物を加熱する反応容器に三フッ化塩素を循環通気して六フッ化ウランを生成させる除染ループと、該除染ループ中に組み込まれ且つ六フッ化ウラン捕捉用のフッ化ナトリウムを有する吸着回収手段と、前記の除染ループに付帯し且つ三フッ化塩素を冷却する液化回収手段と、該液化回収手段に付帯し且つ塩生成用のアルカリを有する乾式除害手段とを備えている。
【００４２】
本発明の請求項４に記載のウラン廃棄物の除染設備では、二酸化ケイ素及びウランを含んだ廃棄物を加熱する反応容器へフッ化水素を吹き込んで四フッ化ケイ素を生成させるフッ化水素供給手段と、反応容器に三フッ化塩素を循環通気して六フッ化ウランを生成させる除染ループと、該除染ループ中に組み込まれ且つ六フッ化ウラン捕捉用のフッ化ナトリウムを有する吸着回収手段と、前記の除染ループに付帯し且つ三フッ化塩素を冷却する液化回収手段と、該液化回収手段に付帯し且つ塩生成用のアルカリを有する乾式除害手段と、前記の四フッ化ケイ素に水を噴霧してケイ酸塩スラッジを生成させる湿式除害手段とを備えている。
【００４３】
本発明の請求項１あるいは請求項２に記載のウラン廃棄物の除染方法のいずれにおいても、六フッ化ウランを生成した後に、三フッ化塩素を冷却液化し、当該三フッ化塩素の有効利用を図る。
【００４４】
また、ハロゲン系の副次生成物をアルカリと反応させてクリアランスレベルの塩を生成し、廃棄物の減容を図る。
【００４５】
本発明の請求項２に記載のウラン廃棄物の除染方法においては、廃棄物が含んでいるケイ素成分とフッ化水素とによりクリアランスレベルの四フッ化ケイ素を生成し、当該四フッ化ケイ素を取り除いて、廃棄物の減容を図る。
【００４６】
本発明の請求項３あるいは請求項４に記載のウラン廃棄物の除染設備のいずれにおいても、六フッ化ウランを生成した後に、液化回収手段により三フッ化塩素を冷却液化し、当該三フッ化塩素の有効利用を図る。
【００４７】
また、ハロゲン系の副次生成物を乾式除害手段のアルカリと反応させることによりクリアランスレベルの塩を生成し、廃棄物の減容を図る。
【００４８】
本発明の請求項４に記載のウラン廃棄物の除染設備においては、反応容器内部で加熱中に廃棄物に対して、フッ化水素供給手段によりフッ化水素を吹き込んで四フッ化ケイ素を生成したうえ、湿式除害手段により四フッ化ケイ素に水を噴霧してクリアランスレベルのケイ酸塩スラッジを生成し、廃棄物の減容を図る。
【発明の効果】
【００４９】
本発明のウラン廃棄物の除染方法及び設備によれば、下記のような種々の優れた効果を奏し得る。
【００５０】
（１）本発明の請求項１あるいは請求項２に記載のウラン廃棄物の除染方法のいずれにおいても、六フッ化ウランを生成した後、三フッ化塩素を冷却液化するので、当該三フッ化塩素の有効利用を図ることが可能になる。
【００５１】
（２）ハロゲン系の副次生成物をアルカリと反応させてクリアランスレベルの塩を生成するので、廃棄物を減容できる。
【００５２】
（３）本発明の請求項２に記載のウラン廃棄物の除染方法においては、廃棄物が含んでいるケイ素成分とフッ化水素との反応によって、クリアランスレベルの四フッ化ケイ素を生成させたうえ、当該四フッ化ケイ素を取り除くので、廃棄物を減容できる。
【００５３】
（４）本発明の請求項３あるいは請求項４に記載のウラン廃棄物の除染装置のいずれにおいても、六フッ化ウランを生成した後、液化回収手段により三フッ化塩素を冷却液化するので、当該三フッ化塩素の有効利用を図ることが可能なる。
【００５４】
（５）ハロゲン系の副次生成物を乾式除害手段のアルカリに反応させることによりクリアランスレベルの塩を生成するので、廃棄物を減容できる。
【００５５】
（６）本発明の請求項４に記載のウラン廃棄物の除染設備においては、フッ化水素供給手段によって、反応容器内部で加熱中の廃棄物にフッ化水素を吹き込んで四フッ化ケイ素を生成し、湿式除害手段により四フッ化ケイ素に水を噴霧してクリアランスレベルのケイ酸塩スラッジを生成するので、廃棄物を減容できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００５６】
以下、本発明の実施の形態を、図示例とともに説明する。
【００５７】
図１は本発明のウラン廃棄物の除染設備の実施の形態の一例であり、この設備は、廃棄物２１を加熱するためのヒータ（図示せず）を装備した反応容器２２と、六フッ化ウラン３を回収するための吸着回収手段２３と、三フッ化塩素２４を回収するための液化回収手段２５と、フッ化塩素（ＣｌＦ）や酸化フッ化塩素（ＣｌＯ2Ｆ）のようなハロゲン系の副次生成物２６から塩化カルシウム（ＣａＣｌ2）あるいはフッ化カルシウム（ＣａＦ2）などの塩２７を生成させるための乾式除害手段２８と、四フッ化ケイ素（ＳｉＦ4）２９を捕捉するための湿式除害手段３０とを備えている。
【００５８】
反応容器２２は、強制通気方式のロータリキルンであって、その通気方向上流には、三方切換弁３１の出口ポート３１ａが接続され、通気方向下流には、三方切換弁３２の入口ポート３２ａが接続されている。
【００５９】
三方切換弁３１は、出口ポート３１ａに択一的に連通可能な２つの入口ポート３１ｂ，３１ｃを有し、一方の入口ポート３１ｂは、ガス混合器３３の流出口に接続され、他方の入口ポート３１ｃは、バッファタンク３４の流出口に接続されている。
【００６０】
ガス混合器３３は、流出口に連なる４つの流入口を有し、これらの流入口は、止弁３５ａ，３６ａ，３７ａ，３８ａを介してガス貯蔵容器３５，３６，３７，３８に接続され、ガス貯蔵容器３８には、保冷装置３８ｂが付帯している。
【００６１】
ガス貯蔵容器３５，３６，３７のそれぞれには、未使用の三フッ化塩素２４、フッ化水素（ＨＦ）３９、窒素（Ｎ2）４０が充填されている。
【００６２】
また、ガス貯蔵容器３８は、回収した三フッ化塩素２４の貯蔵に用いられる。
【００６３】
三方切換弁３２は、入口ポート３２ａに択一的に連通可能な２つの出口ポート３２ｂ，３２ｃを有し、一方の出口ポート３２ｂは、吸着回収手段２３の流入口が接続され、他方の出口ポート３２ｃは、バイパス流路４１の上流端が接続されている。
【００６４】
吸着回収手段２３には、六フッ化ウラン３を吸着する回収用フッ化ナトリウム１２が充填されている。
【００６５】
この吸着回収手段２３の流出口は、三方切換弁４２の入口ポート４２ａに接続されている。
【００６６】
三方切換弁４２は、入口ポート４２ａに択一的に連通可能な２つの出口ポート４２ｂ，４２ｃを有し、一方の出口ポート４２ｂは、液化回収手段２５の流入口に接続され、他方の出口ポート４２ｃは、循環用ブロワ４３の吸引口に接続されている。
【００６７】
この循環用ブロワ４３の吐出口は、前述のバッファタンク３４の流入口に接続され、循環用ブロワ４３、バッファタンク３４、三方切換弁３１、反応容器２２、三方切換弁３２、吸着回収手段２３、三方切換弁４２により、除染ループ４４を構成している。
【００６８】
液化回収手段２５は、気相の三フッ化塩素２４を冷却して液化する機能を具備している。
【００６９】
この液化回収手段２５の流出口は、三方切換弁４５の入口ポート４５ａに接続されている。
【００７０】
三方切換弁４５は、入口ポート４５ａに択一的に連通可能な２つの出口ポート４５ｂ，４５ｃを有し、一方の出口ポート４５ｂは、ガス圧縮機４６の吸引口に接続されている。
【００７１】
このガス圧縮機４６の吐出口は、前述したガス貯蔵容器３８に接続され、三方切換弁４５、ガス圧縮機４６、ガス貯蔵容器３８、止弁３８ａ、ガス混合器３３によって、回収ライン４７を構成している。
【００７２】
乾式除害手段２８には、前記のハロゲン系の副次生成物２６から塩２７を生成するために水酸化カルシウム（Ｃａ（ＯＨ）2）などのアルカリ４８が充填されている。
【００７３】
この乾式除害手段２８の流入口は、三方切換弁４９の出口ポート４９ａに接続されている。
【００７４】
三方切換弁４９は、出口ポート４９ａに択一的に連通可能な２つの入口ポート４９ｂ，４９ｃを有し、一方の入口ポート４９ｂは、前述した三方切換弁３２の他方の出口ポート３２ｃに接続され、他方の入口ポート４９ｃは、前述した三方切換弁４５の他方の出口ポート４５ｃに接続されている。
【００７５】
湿式除害手段３０は、気相の四フッ化ケイ素２９に水５３を噴霧してケイ酸塩スラッジ５０を生成する機能を具備している。
【００７６】
この湿式除害手段３０の流出口は、吸引用ブロワ５１を介して排ガス処理装置（図示せず）に接続されている。
【００７７】
なお、５２は、二酸化ケイ素及びウランを除去した残渣である。
【００７８】
廃棄物２１の除染を行なうときには、反応容器２２に廃棄物２１を投入して、約１５０℃〜４５０℃の温度範囲に加熱する。
【００７９】
次いで、ガス貯蔵容器３６から反応容器２２内部にフッ化水素３９を送給して廃棄物２１に吹き付け、フッ化水素３９と廃棄物２１が含んでいる二酸化ケイ素とを反応させて、気相状態の四フッ化ケイ素２９を生成する。
【００８０】
また、反応容器２２内部ではフッ素成分とウラン成分とが反応して、四フッ化ウラン（ＵＦ4）成分が生成されるが、四フッ化ケイ素２９のほうが、四フッ化ウランよりも蒸気圧が高いので、四フッ化ウラン成分の揮発を抑止して、廃棄物２１からケイ素成分を選択的に分離させることができる。
【００８１】
更に、気相の四フッ化ケイ素２９を、バイパス流路４１、乾式除害手段２８を介して湿式除害手段３０へ導入させ、水５３を噴霧してケイ酸塩スラッジ５０を生成させる。
【００８２】
これにより、廃棄物２１に含まれていたケイ素成分を、クリアランスレベルのケイ酸塩スラッジ５０として回収し、廃棄物２１の減容を図ることができる。
【００８３】
ケイ素成分を取り除く工程が完了したならば、ガス貯蔵容器３５から反応容器２２内部に三フッ化塩素２４を送給し、当該三フッ化塩素２４が除染ループ４４を流通し得る状態に三方切換弁３１，３２，４２を設定して、循環用ブロワ４３を作動させ、廃棄物２１を常温〜３００℃未満の温度範囲に加熱すると、廃棄物２１中のウランと三フッ化塩素２４とが反応して、気相状態の六フッ化ウラン３が生成され、廃棄物２１そのものは、更に酸化する。
【００８４】
この六フッ化ウラン３は、三フッ化塩素２４に随伴して吸着回収手段２３内部に流入し、六フッ化ウラン３だけが回収用フッ化ナトリウム１２に選択的に吸着される。
【００８５】
三フッ化塩素２４雰囲気中で、常温〜３００℃未満の温度範囲で廃棄物２１を加熱する工程が完了したならば、循環用ブロワ４３を停止する。
【００８６】
更に、液化回収手段２５が回収ライン４７とガス混合器３３を介して反応容器２２に連通し且つ該反応容器２２が吸着回収手段２３を介して液化回収手段２５に連通するように、三方切換弁３１，３２，４２，４５及び止弁３８ａを設定し、液化回収手段２５内部を−７０℃程度に冷却する。
【００８７】
次いで、ガス圧縮機４６を作動させて三フッ化塩素２４を液化回収手段２５へ連続的に送給し、三フッ化塩素２４の液化を図りながら、ガス貯蔵容器３７から反応容器２２内部に窒素４０を送給して、三フッ化塩素２４の濃度が１０％以下の窒素４０雰囲気になるようにする。
【００８８】
この後に、止弁３８ａを閉止し、液化回収手段２５による三フッ化塩素２４の冷却を中断して当該三フッ化塩素２４を気化させるとともに、ガス圧縮機４６によってガス貯蔵容器３８に充填する。
【００８９】
これにより、三フッ化塩素２４を回収して再利用することが可能になる。
【００９０】
反応容器２２内部を窒素４０雰囲気にしてから、窒素４０が除染ループ４４を流通し得る状態に三方切換弁３１，３２，４２を設定して、循環用ブロワ４３を作動させ、廃棄物２１を３００℃〜６００℃の温度範囲に加熱すると、該廃棄物２１が含有していたアルカリ元素あるいはアルカリ土類元素と六フッ化ウラン３との錯体が分解する。
【００９１】
廃棄物２１から分離された六フッ化ウラン３は、窒素４０に随伴して吸着回収手段２３内部に流入して、六フッ化ウラン３だけが回収用フッ化ナトリウム１２に選択的に吸着される。
【００９２】
窒素４０雰囲気中で、３００℃〜６００℃の温度範囲で廃棄物２１を加熱する工程が完了したならば、循環用ブロワ４３を停止する。
【００９３】
更に、反応容器２２が吸着回収手段２３と液化回収手段２５を介して乾式除害手段２８及び湿式除害手段３０に連通するように三方切換弁３２，４２，４５，４９に設定し、吸引用ブロワ５１を作動させて窒素４０を排ガス処理装置へ掃き出す。
【００９４】
このとき、窒素４０に随伴して乾式除害手段２８内部に流入するフッ化塩素や酸化フッ化塩素のようなハロゲン系の副次生成物２６は、水酸化カルシウムなどのアルカリ４８と反応して塩２７を生成する。
【００９５】
これにより、種々のハロゲン系の副次生成物２６を、クリアランスレベルの塩２７として回収し、廃棄物２１の減容を図ることができる。
【００９６】
このように、図１に示すウラン廃棄物の除染設備においては、六フッ化ウラン３を生成した後の三フッ化塩素２４を、液化回収手段２５で冷却液化するので、三フッ化塩素２４の有効利用を図ることが可能になる。
【００９７】
また、廃棄物２１が含んでいたケイ素成分、ハロゲン系の副次生成物２６を、クリアランスレベルのケイ酸塩スラッジ５０や塩２７として回収するので、当該廃棄物２１の減容を図ることでき、更に、ウラン成分を回収用フッ化ナトリウム１２に吸着させるので、最終的には廃棄物２１をクリアランスレベルの残渣５２として処理することができる。
【００９８】
なお、本発明のウラン廃棄物の除染方法及び設備は、上述した実施の形態のみに限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において変更を加え得ることは勿論である。
【図面の簡単な説明】
【００９９】
【図１】本発明のウラン廃棄物の除染設備の実施の形態の一例を示す概念図である。
【図２】従来のウラン廃棄物の除染設備の一例を示す概念図である。
【符号の説明】
【０１００】
３ 六フッ化ウラン
１２ 回収用フッ化ナトリウム
２１ 廃棄物
２２ 反応容器
２３ 吸着回収手段
２４ 三フッ化塩素
２５ 液化回収手段
２６ 副次生成物
２７ 塩
２８ 乾式除害手段
２９ 四フッ化ケイ素
３０ 湿式除害手段
３６ ガス貯蔵容器（フッ化水素供給手段）
３９ フッ化水素
４４ 除染ループ
４８ アルカリ
５０ ケイ酸塩スラッジ
５３ 水
【特許請求の範囲】
【請求項１】
三フッ化塩素を循環通気しながら、ウランを含んだ廃棄物を加熱して六フッ化ウランを生成し、フッ化ナトリウムによって六フッ化ウランを捕捉した後、前記の三フッ化塩素を冷却して液化回収し、ハロゲン系副次生成物をアルカリと反応させて塩を生成することを特徴するウラン廃棄物の除染方法。
【請求項２】
二酸化ケイ素及びウランを含んだ廃棄物を加熱し、該廃棄物にフッ化水素を吹き付けて四フッ化ケイ素を生成し、該四フッ化ケイ素を除去し、三フッ化塩素を循環通気しながら、廃棄物を加熱して六フッ化ウランを生成し、フッ化ナトリウムによって六フッ化ウランを捕捉した後、前記の三フッ化塩素を冷却して液化回収し、ハロゲン系副次生成物をアルカリと反応させて塩を生成することを特徴するウラン廃棄物の除染方法。
【請求項３】
ウランを含んだ廃棄物を加熱する反応容器に三フッ化塩素を循環通気して六フッ化ウランを生成させる除染ループと、該除染ループ中に組み込まれ且つ六フッ化ウラン捕捉用のフッ化ナトリウムを有する吸着回収手段と、前記の除染ループに付帯し且つ三フッ化塩素を冷却する液化回収手段と、該液化回収手段に付帯し且つ塩生成用のアルカリを有する乾式除害手段とを備えてなることを特徴とするウラン廃棄物の除染設備。
【請求項４】
二酸化ケイ素及びウランを含んだ廃棄物を加熱する反応容器へフッ化水素を吹き込んで四フッ化ケイ素を生成させるフッ化水素供給手段と、反応容器に三フッ化塩素を循環通気して六フッ化ウランを生成させる除染ループと、該除染ループ中に組み込まれ且つ六フッ化ウラン捕捉用のフッ化ナトリウムを有する吸着回収手段と、前記の除染ループに付帯し且つ三フッ化塩素を冷却する液化回収手段と、該液化回収手段に付帯し且つ塩生成用のアルカリを有する乾式除害手段と、前記の四フッ化ケイ素に水を噴霧してケイ酸塩スラッジを生成させる湿式除害手段とを備えてなることを特徴とするウラン廃棄物の除染設備。
【請求項１】
三フッ化塩素を循環通気しながら、ウランを含んだ廃棄物を加熱して六フッ化ウランを生成し、フッ化ナトリウムによって六フッ化ウランを捕捉した後、前記の三フッ化塩素を冷却して液化回収し、ハロゲン系副次生成物をアルカリと反応させて塩を生成することを特徴するウラン廃棄物の除染方法。
【請求項２】
二酸化ケイ素及びウランを含んだ廃棄物を加熱し、該廃棄物にフッ化水素を吹き付けて四フッ化ケイ素を生成し、該四フッ化ケイ素を除去し、三フッ化塩素を循環通気しながら、廃棄物を加熱して六フッ化ウランを生成し、フッ化ナトリウムによって六フッ化ウランを捕捉した後、前記の三フッ化塩素を冷却して液化回収し、ハロゲン系副次生成物をアルカリと反応させて塩を生成することを特徴するウラン廃棄物の除染方法。
【請求項３】
ウランを含んだ廃棄物を加熱する反応容器に三フッ化塩素を循環通気して六フッ化ウランを生成させる除染ループと、該除染ループ中に組み込まれ且つ六フッ化ウラン捕捉用のフッ化ナトリウムを有する吸着回収手段と、前記の除染ループに付帯し且つ三フッ化塩素を冷却する液化回収手段と、該液化回収手段に付帯し且つ塩生成用のアルカリを有する乾式除害手段とを備えてなることを特徴とするウラン廃棄物の除染設備。
【請求項４】
二酸化ケイ素及びウランを含んだ廃棄物を加熱する反応容器へフッ化水素を吹き込んで四フッ化ケイ素を生成させるフッ化水素供給手段と、反応容器に三フッ化塩素を循環通気して六フッ化ウランを生成させる除染ループと、該除染ループ中に組み込まれ且つ六フッ化ウラン捕捉用のフッ化ナトリウムを有する吸着回収手段と、前記の除染ループに付帯し且つ三フッ化塩素を冷却する液化回収手段と、該液化回収手段に付帯し且つ塩生成用のアルカリを有する乾式除害手段と、前記の四フッ化ケイ素に水を噴霧してケイ酸塩スラッジを生成させる湿式除害手段とを備えてなることを特徴とするウラン廃棄物の除染設備。
【図１】
【図２】
【図２】
【公開番号】特開２００８−１１６２４５（Ｐ２００８−１１６２４５Ａ）
【公開日】平成２０年５月２２日（２００８．５．２２）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００６−２９７７３２（Ｐ２００６−２９７７３２）
【出願日】平成１８年１１月１日（２００６．１１．１）
【出願人】（５９８１５０３５２）財団法人 原子力環境整備促進・資金管理センター (4)
【出願人】（０００００００９９）株式会社ＩＨＩ (5,014)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２０年５月２２日（２００８．５．２２）
【国際特許分類】
【出願日】平成１８年１１月１日（２００６．１１．１）
【出願人】（５９８１５０３５２）財団法人 原子力環境整備促進・資金管理センター (4)
【出願人】（０００００００９９）株式会社ＩＨＩ (5,014)
【Ｆターム（参考）】
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