原子力プラント構成部材の線量低減方法
【課題】応力腐食割れを抑制でき、フェライト皮膜への放射性核種の取り込みを抑制できる原子力プラント構成部材の線量低減方法を提供する。
【解決手段】原子力プラントの停止期間で、皮膜形成対象の再循環系配管に皮膜形成装置を接続し（Ｓ１）、鉄（II）イオン、過酸化水素及びヒドラジンを含むｐＨが５．５〜９．０の範囲内にある皮膜形成液を再循環配管に供給する。再循環系配管の内面にフェライト皮膜が形成される（Ｓ３）。皮膜形成装置を再循環系配管から取り外し、原子力プラントを起動する。昇温昇圧時に炉水の放射線分解で生成した酸化性化学種を含む炉水が上記フェライト皮膜表面に接触し、フェライト皮膜表面にヘマタイト皮膜が形成される。その後、再循環系配管の腐食電位が−０．５Ｖになる第１状態とその腐食電位が−０．２Ｖ乃至＋０．２Ｖの範囲内になる第２状態が交互に繰り返えされる（Ｓ１２，Ｓ１３）。
【解決手段】原子力プラントの停止期間で、皮膜形成対象の再循環系配管に皮膜形成装置を接続し（Ｓ１）、鉄（II）イオン、過酸化水素及びヒドラジンを含むｐＨが５．５〜９．０の範囲内にある皮膜形成液を再循環配管に供給する。再循環系配管の内面にフェライト皮膜が形成される（Ｓ３）。皮膜形成装置を再循環系配管から取り外し、原子力プラントを起動する。昇温昇圧時に炉水の放射線分解で生成した酸化性化学種を含む炉水が上記フェライト皮膜表面に接触し、フェライト皮膜表面にヘマタイト皮膜が形成される。その後、再循環系配管の腐食電位が−０．５Ｖになる第１状態とその腐食電位が−０．２Ｖ乃至＋０．２Ｖの範囲内になる第２状態が交互に繰り返えされる（Ｓ１２，Ｓ１３）。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原子力プラント構成部材の線量低減方法に係り、特に、沸騰水型原子力プラントに適用するのに好適な原子力プラント構成部材の線量低減方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
例えば、沸騰水型原子力発電プラント（以下、ＢＷＲプラントという）は、原子炉圧力容器（ＲＰＶと称する）内に炉心を内蔵した原子炉を有する。再循環ポンプ（またはインターナルポンプ）によって炉心に供給された冷却水は、炉心内に装荷された燃料集合体内の核燃料物質の核分裂で発生する熱によって加熱され、一部が蒸気になる。この蒸気は、原子炉からタービンに導かれ、タービンを回転させる。タービンから排出された蒸気は、復水器で凝縮され、水になる。この水は、給水として原子炉に供給される。給水は、原子炉内での放射性腐食生成物の発生を抑制するため、給水配管に設けられたろ過脱塩装置で主として金属不純物が除去される。
【０００３】
また、放射性腐食生成物の元となる腐食生成物が、ＲＰＶ及び再循環系配管等のＢＷＲプラントの構成部材の接水部から発生するため、主要な一次系の構成部材には腐食の少ないステンレス鋼及びニッケル基合金などの不銹鋼が使用されている。また、低合金鋼製のＲＰＶは内面にステンレス鋼の肉盛りが施され、低合金鋼が、直接、炉水と接触することを防いでいる。炉水とは、原子炉内に存在する冷却水である。さらには、炉水の一部を原子炉浄化系のろ過脱塩装置によって浄化し、炉水に僅かに含まれた金属不純物を積極的に除去している。
【０００４】
しかし、上述のような腐食対策を講じても、炉水中における極僅かな金属不純物の存在が避けられないため、一部の金属不純物が、金属酸化物として、燃料集合体に含まれる燃料棒の表面に付着する。燃料棒表面に付着した金属不純物（例えば、金属元素）は、燃料棒内の核燃料物質の核分裂により放出される中性子の照射によって原子核反応を起こし、コバルト６０，コバルト５８，クロム５１，マンガン５４等の放射性核種になる。
【０００５】
これらの放射性核種は、大部分が酸化物の形態で燃料棒表面に付着したままである。しかしながら、一部の放射性核種は、取り込まれている酸化物の溶解度に応じて炉水中にイオンとして溶出したり、クラッドと呼ばれる不溶性固体として炉水中に再放出されたりする。炉水中の放射性物質は、原子炉に接続された原子炉浄化系によって取り除かれる。原子炉浄化系で除去されなかった放射性物質は炉水とともに再循環系などを循環している間に、原子力プラントの構成部材（例えば、配管）の炉水と接触する表面に蓄積される。その結果、構成部材の表面から放射線が放射され、定検作業時の従事者の放射線被曝の原因となる。
【０００６】
その従業者の被曝線量は、各人毎に規定値を超えないように管理されている。近年この規定値が引き下げられ、各人の被曝線量を可能な限り低くする必要が生じている。
【０００７】
そこで、配管の炉水と接触する表面への放射性核種の付着を低減する方法、及び炉水中の放射性核種の濃度を低減する方法が様々検討されている。例えば、特開２００６−３８４８３号公報、特開２００７−１９２７４５号公報及び特開２００７−２４６４４号公報には、原子力プラント構成部材の炉水と接触する表面にフェライト皮膜であるマグネタイト皮膜を形成し、その構成部材への放射性核種の付着を抑制する方法が提案されている。構成部材の炉水と接触する表面へのフェライト皮膜の形成によって、原子力プラントの運転開始後において、その構成部材の表面に放射性核種が付着することが抑制される。この放射性核種付着抑制方法では、鉄（II）イオンを含むギ酸水溶液，過酸化水素及びヒドラジンを含み、常温から１００℃の範囲に加熱された処理液を、その構成部材の表面に接触させてその表面にフェライト皮膜を形成する。
【０００８】
特開２０００−１０５２９５号公報には、酸化除染及び還元除染を含む化学除染が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２００６−３８４８３号公報
【特許文献２】特開２００７−１９２７４５号公報
【特許文献３】特開２００７−２４６４４号公報
【特許文献４】特開２０００−１０５２９５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
特開２００６−３８４８３号公報に記載された原子力プラント構成部材への放射性核種の付着抑制方法は、フェライト皮膜を形成して原子力プラント構成部材の腐食を抑制し、腐食皮膜の成長に伴って生じる放射性核種の付着を抑制して原子力発電プラントの再循環配管の表面線量率を低減することができる。発明者らは、特開２００６−３８４８３号公報に記載された方法により原子力プラント構成部材の表面に形成されたフェライト皮膜の線量低減について詳細な検討を行った。この結果、作成されたフェライト皮膜自身への放射性核種の付着は、腐食皮膜の成長に伴って生じる放射性核種の付着に比べて非常に少なくなるが、フェライト皮膜自身の溶解再析出の際に、原子力プラント構成部材の表面に形成されているフェライト皮膜への若干の放射性核種の取り込みが認められた。
【００１１】
本発明の目的は、原子力プラント構成部材の応力腐食割れが抑制でき、フェライト皮膜への放射性核種の取り込みをさらに抑制することができる原子力プラント構成部材の線量低減方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
上記した目的を達成する本発明の特徴は、原子力プラントの構成部材の表面にフェライト皮膜を形成し、構成部材の腐食電位を−０．２Ｖ乃至＋０．２Ｖの範囲内に調節してそのフェライト皮膜の表層部にヘマタイト皮膜を形成し、その後、構成部材の腐食電位が−０．５Ｖになる第１状態と構成部材の腐食電位が−０．２Ｖ乃至＋０．２Ｖの範囲内になる第２状態を交互に繰り返すことにある。
【００１３】
構成部材の表面にフェライト皮膜を形成した後、構成部材の腐食電位を−０．２Ｖ乃至＋０．２Ｖの範囲内に調節するので、フェライト皮膜の表層部にフェライト皮膜を覆ったヘマタイト皮膜を形成することができ、フェライト皮膜への放射性核種（例えば、放射性Ｃｏイオン）の取り込みをさらに抑制することができる。フェライト皮膜の表層部にヘマタイト皮膜が形成された後、構成部材の腐食電位が−０．５Ｖになる第１状態と構成部材の腐食電位が−０．２Ｖ乃至＋０．２Ｖの範囲内になる第２状態を交互に繰り返えすので、フェライト皮膜を覆ったヘマタイト皮膜を持続することができ、構成部材の腐食電位が−０．５Ｖになる第１状態が生成されることにより、構成部材の応力腐食割れを抑制することができる。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、原子力プラント構成部材の応力腐食割れが抑制でき、原子力プラント構成部材の表面に形成されたフェライト皮膜への放射性核種の取り込みをさらに抑制することができる原子力プラント構成部材の線量をさらに低減することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】本発明の好適な一実施例である実施例１の原子力プラント構成部材の線量低減方法の工程を示すフローチャートである。
【図２】図１に示す原子力プラント構成部材の線量低減方法を実施する際に用いられる皮膜形成装置が接続されるＢＷＲプラントの構成図である。
【図３】図２に示される皮膜形成装置の詳細構成図である。
【図４】ＢＷＲプラントの起動時における復水器真空度、炉水温度及び原子炉圧力のそれぞれの変化を示す特性図である。
【図５】試験片の表面状態及び浸漬水の水質が試験片へのＣｏ−６０の付着量に及ぼす影響を示す説明図である。
【図６】図５に示す第二試験片及び第３試験片に形成された皮膜のラマンスペクトルを示す説明図である。
【図７】本発明の他の実施例である実施例２の原子力プラント構成部材の線量低減方法の工程を示すフローチャートである。
【図８】原子力プラント構成部材の線量低減方法の図７に示す工程が適用される沸騰水型原子力プラントの構成図である。
【図９】給水水素濃度と再循環系配管の腐食電位の関係を示す特性図である。
【図１０】本発明の他の実施例である実施例３の原子力プラント構成部材の線量低減方法の工程を示すフローチャートである。
【図１１】本発明の他の実施例である実施例４の原子力プラント構成部材の線量低減方法が適用される沸騰水型原子力プラントの構成図である。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
発明者らは、原子力プラント構成部材に形成されたフェライト皮膜への放射性核種の取り込みをさらに抑制する方法を検討した。発明者らは、この検討において、特開２００６−３８４８３号公報に記載されたフェライト皮膜の放射性核種の付着抑制性能の向上を目指した。
【００１７】
そこで、発明者らは、フェライト皮膜へのＣｏ−６０の付着条件を確認するために、以下に述べるＣｏ−６０実験を行った。この実験には、＃６００の耐水研磨紙で研磨したステンレス鋼製の試験片（第一試験片）、及びフェライト皮膜を形成したステンレス鋼製の試験片（第二試験片）を用いた。ＢＷＲプラントの水素注入条件（以下、ＨＷＣ条件という）を模擬した、Ｃｏ−６０を含み、温度２８０℃、圧力７ＭＰａ、溶存酸素濃度５ｐｐｂ以下、溶存水素濃度５０ｐｐｂの、試験片の腐食電位を−０．５Ｖにする高温高圧純水（模擬炉水）中に、それらの２種類の試験片を、所定時間、浸漬した。また、フェライト皮膜を形成したステンレス鋼製の別の試験片（第三試験片）を前述の高温高圧純水に１２時間浸漬した後、この高温高圧純水に過酸化水素を注入して第三試験片の腐食電位が−０．２Ｖになるように調整した状態で、過酸化水素を含む高温高圧純水にその第三試験片を５０時間浸漬した。さらに、その後、過酸化水素の注入を停止して第三試験片の腐食電位を−０．５Ｖにし、第三試験片に対する合計の浸漬時間が第一試験片及び第二試験片と同じ浸漬時間になるまで、その高温高圧純水への第三試験片の浸漬を継続した。
【００１８】
この所定時間が経過した後、各々の試験片におけるＣｏ−６０付着量を測定した。この測定結果を図５に示す。Ｃｏ−６０付着抑制対策としてフェライト皮膜処理のみを行った第二試験片は、フェライト皮膜を形成していない第一試験片に比べて約６０％減のＣｏ−６０付着抑制効果が見られた。更に、フェライト皮膜処理を行った後、腐食電位が高くなる高温高圧純水に５０時間浸漬した第三試験片では第二試験片に比べても約２５％減のＣｏ−６０付着抑制効果が見られた。この結果について、発明者らは以下のように考察した。
【００１９】
第二及び第三試験片におけるフェライト皮膜の形成は、以下のようにして行われる（特開２００６−３８４８３号公報参照）。フェライトの材料である鉄（II）イオン、鉄（II）イオンを酸化する過酸化水素、及びフェライト化反応を促進するｐＨ調整剤であるヒドラジンを含む水溶液を、第ニ及び第三試験片の母材であるステンレス鋼材の表面に接触させることにより、（１）式で示す反応が生じ、その表面にフェライトの一種であるマグネタイトの皮膜が形成される。
【００２０】
３Ｆｅ２＋＋Ｈ２Ｏ２＋６ＯＨ- → Ｆｅ３Ｏ４＋４Ｈ２Ｏ …（１）
このマグネタイトの構造は、Ｆｅ（III）［Ｆｅ（II）Ｆｅ（III）］Ｏ４で表される。大括弧の部分は酸素の八面体構造の中心に位置する金属イオンを示しており、マグネタイトではこの部分にＦｅ（II）イオンが存在している。（１）式の反応に基づいて形成されたフェライト皮膜であるマグネタイト皮膜が表面に形成された第二試験片を、ＨＷＣ条件を満足する上記の高温高圧純水（第二試験片の腐食電位を−０．５Ｖにする）に浸漬させて得られた第１皮膜（第二試験片に形成）、及びこのマグネタイト皮膜が形成された第三試験片を、第三試験片の腐食電位を−０．５Ｖにする上記の高温高圧純水に浸漬させ、その後、第三試験片の腐食電位を−０．２Ｖと−０．５Ｖに交互に変化させるように過酸化水素濃度の異なる高温高圧純水に浸漬させて得られた第２皮膜（第三試験片に形成）のそれぞれのラマンスペクトルを計測した。
【００２１】
計測された第１皮膜及び第２皮膜のラマンスペクトルを図６に示す。高温高圧純水に浸漬する前に形成したマグネタイト皮膜からはマグネタイトのみのピークが観測された（図６の上から３番目のラマンスペクトル参照）。このマグネタイト皮膜を形成して前述の高温高圧純水に浸漬した第二試験片（図６の１番上のラマンスペクトル参照）及び第三試験片（図６の上から２番目のラマンスペクトル参照）では、部位によってスペクトルの形状は異なっていたが、マグネタイトのほかにヘマタイトも観測された。第二試験片では図３に示すようにヘマタイトのピークが見られない部位も観測されたが、第三試験片では観測したすべての部位でヘマタイトのピークが観測された。ヘマタイトの生成はマグネタイトに含まれる鉄（II）イオンが（２）式に示すように鉄（III）イオンへと酸化されたためと考えられる。
【００２２】
４Ｆｅ３Ｏ４＋Ｏ２→ ６Ｆｅ２Ｏ３ …（２）
ヘマタイトの生成には酸素及び過酸化水素などの酸化剤が必要であるため、マグネタイトのヘマタイト化では、酸化剤と接触し易いマグネタイト皮膜のごく表層の部分のみがヘマタイト化しているものと考えられる。
【００２３】
発明者らは、マグネタイトへのＣｏイオンの取り込みは、（３）式に示される化学反応のようにイオン交換反応によって行われると考えた。
【００２４】
Ｆｅ（III）［Ｆｅ（II）Ｆｅ（III）］Ｏ４＋Ｃｏ２＋ → Ｆｅ（III）［Ｃｏ（II）Ｆｅ（III）］Ｏ４＋Ｆｅ２＋ …（３）
一方、ヘマタイトへのＣｏイオンの取り込みは、（４）式の化学反応のように固相反応によって行われると発明者らは考えた。
【００２５】
Ｃｏ２＋＋２Ｈ２Ｏ → Ｃｏ（ＯＨ）２＋Ｈ＋ …（４）
Ｆｅ２Ｏ３＋Ｃｏ（ＯＨ）２ → Ｆｅ（III）［Ｃｏ（II）Ｆｅ（III）］Ｏ４＋Ｈ２Ｏ …（５）
（５）式の反応はコランダム型結晶構造を持つヘマタイトからスピネル型結晶構造を持つマグネタイトへの結晶構造変化を伴う反応であるのに対して、（３）式の反応は結晶構造変化を伴わない反応であり、（５）式の反応が（３）の反応よりも起こり難い。このため、ステンレス鋼材の表面に形成されたマグネタイト皮膜表層のヘマタイト化が進行している、腐食電位を−０．２Ｖにする高温高圧純水に曝された第三試験片の方が、腐食電位を−０．２Ｖにする高温高圧純水に曝されていない第二試験片よりもＣｏの取り込みが抑制されると考えられる。
【００２６】
発明者らは、形成されたフェライト皮膜の表層部にヘマタイト皮膜を形成する条件を検討した。この結果、原子力プラント構成部材の表面に形成されたフェライト皮膜の表層部にヘマタイト皮膜を形成するためには、その構造部材の腐食電位を−０．２Ｖ〜＋０．２Ｖの範囲内にする水を、フェライト皮膜の表面に接触させる必要があることが分かった。構造部材の腐食電位を−０．２Ｖ以上にする水を構造部材の表面に形成されたフェライト皮膜と接触させることによって、マグネタイトよりもヘマタイトが安定化する。従って、通常の水素注入条件である、構造部材の腐食電位を−０．５Ｖにする水素注入量を減らすことにより生成された、構造部材の腐食電位を−０．２Ｖにする水をフェライト皮膜に接触させることにより、形成されたフェライト皮膜中のマグネタイトがヘマタイトに化学変化する。一方、構造部材の腐食電位を−０．４Ｖ以上−０．２Ｖ未満の範囲にする水をフェライト皮膜に接触させた場合には、フェライト皮膜内でのヘマタイトの形成が不完全となる。また、構造部材の腐食電位が＋０．２Ｖを超えることは通常の原子力プラントの運転では考えられないので、腐食電位＋０．２Ｖを上限とした。
【００２７】
構造部材の腐食電位を、−０．５Ｖから、−０．２Ｖ〜＋０．２Ｖの範囲へ変更する場合、及び構造部材の腐食電位を−０．２Ｖ〜＋０．２Ｖの範囲に調節する場合は、炉水への水素注入量を制御する。構造部材の腐食電位は炉水の溶存水素濃度と酸化剤濃度の比によって変化するが、原子力プラントの型によって溶存水素濃度と酸化剤濃度の比の関係が変化し、これに依存して腐食電位も変化する。このため、構造部材の腐食電位を−０．２Ｖから＋０．２Ｖに調節する溶存水素濃度は一義的に決まらないが、一般的には、炉水の溶存水素濃度が５０ｐｐｂを越えると構造部材の腐食電位が−０．５Ｖ以下になり、炉水の溶存水素濃度が５０ｐｐｂを下回ると急激に構造部材の腐食電位が上昇する。炉水の溶存水素濃度の制御は給水への水素注入濃度によって制御できる。図９に給水中の水素濃度と再循環系配管の腐食電位の関係の一例を示す。給水中の水素濃度が０．３ｐｐｍ〜０．４ｐｐｍの範囲で再循環系配管の腐食電位が大きく変化している。給水中の水素濃度が０．３ｐｐｍより低い場合には再循環系配管の腐食電位が０．０Ｖ以上になり、その水素濃度が０．６ｐｐｍより大きい場合はその腐食電位が−０．５Ｖ以下となっている。
【００２８】
Ｃｏイオンの酸化皮膜への取り込み抑制にはマグネタイトよりもヘマタイトの方が有効である。しかしながら、構造部材の応力腐食割れ抑制の観点からは、ヘマタイトが安定化される、構造部材の腐食電位を−０．２Ｖ〜＋０．２Ｖの範囲内にする炉水よりも、構造部材の腐食電位を−０．５Ｖにする炉水を構造部材に形成されたフェライト皮膜に接触させる方が好ましく、構造部材の腐食電位を−０．２Ｖ〜＋０．２Ｖの範囲内にする炉水においても、構造部材の腐食電位を−０．２Ｖにする炉水をそのフェライト皮膜に接触させる方が好ましい。このため、Ｃｏイオンの付着抑制及び応力腐食割れの抑制を両立させるためには、ヘマタイトの形成後に、構造部材の腐食電位を−０．５Ｖにする炉水とフェライト皮膜の接触を維持する必要がある。いったん形成されたヘマタイトは、腐食電位が−０．５Ｖの環境では、徐々にマグネタイトに還元される。
【００２９】
６Ｆｅ２Ｏ３＋２Ｈ２ → ４Ｆｅ３Ｏ４＋２Ｈ２Ｏ ……（６）
そこで、原子力プラントの構成部材の表面に形成された、Ｃｏイオンの付着抑制効果を有するヘマタイト層を維持するためには、構成部材の表面に存在する、上記した還元により生成されたマグネタイトを、構造部材の腐食電位を−０．２Ｖ〜＋０．２Ｖの範囲にする炉水に再び曝すと良い。従って、Ｃｏイオンの付着抑制及び応力腐食割れの抑制を両立させる状態を継続するためには、構成部材の表面に形成されたフェライト皮膜と接触する炉水が、構造部材の腐食電位を−０．２Ｖから＋０．２Ｖの範囲内にする状態、及び構造部材の腐食電位を−０．５Ｖする状態を繰り返すように、炉水に注入される水素濃度を調節することにより、原子力プラントの運転を継続することが望ましい。
【００３０】
以上に述べた検討結果を反映した本発明の実施例を、以下に説明する。
【実施例１】
【００３１】
本発明の好適な一実施例である実施例１の原子力プラント構成部材の線量低減方法を、図１，図２及び図３を用いて説明する。本実施例は、原子力プラント構成部材の線量低減方法をＢＷＲプラントに適用した例である。
【００３２】
このＢＷＲプラントの概略構成を、図２を用いて説明する。ＢＷＲプラントは、原子炉１、タービン３、復水器４、再循環系、原子炉浄化系及び給水系等を備えている。原子炉格納容器１１内に設置された原子炉１は、炉心１３を内蔵する原子炉圧力容器（以下、ＲＰＶという）１２を有し、ＲＰＶ１２内にジェットポンプ１４を設置している。炉心１３には複数の燃料集合体（図示せず）が装荷されている。各燃料集合体は、核燃料物質で製造された複数の燃料ペレットを充填した複数の燃料棒を含んでいる。再循環系は再循環ポンプ２１及びステンレス鋼製の再循環系配管２２を有し、再循環ポンプ２１が再循環系配管２２に設置されている。給水系は、復水器４とＲＰＶ１２を連絡する給水配管１０に、復水ポンプ５、復水浄化装置６、低圧給水加熱器８、給水ポンプ７及び高圧給水加熱器９を設置して構成される。水素注入装置１６が、復水器４と復水ポンプ５の間で給水配管１０に接続されている。原子炉浄化系は、再循環系配管２２と給水配管１０を連絡する浄化系配管２０に、浄化系ポンプ２４，再生熱交換器２５，非再生熱交換器２６及び炉水浄化装置２７を設置して構成される。浄化系配管２０は、再循環ポンプ２１より上流で再循環系配管２２に接続される。
【００３３】
ＲＰＶ１２内の冷却水（以下、炉水という）は、再循環ポンプ２１で昇圧され、再循環系配管２２を通ってジェットポンプ１４のノズル（図示せず）からジェットポンプ１４のベルマウス（図示せず）内に噴出される。ノズルの周囲に存在する炉水も、ノズルから噴出される噴出流の作用により、ベルマウス内に吸引される。ジェットポンプ１４から吐出された炉水は、炉心１３に供給され、燃料棒内の核燃料物質の核分裂で発生する熱によって加熱される。加熱された炉水の一部が蒸気になる。この蒸気は、ＲＰＶ１２から主蒸気配管２を通ってタービン３に導かれ、タービン３を回転させる。タービン３に連結された発電機（図示せず）が回転され、電力が発生する。タービン３から排出された蒸気は、復水器４で凝縮され、水になる。
【００３４】
この水は、給水として、給水配管１０を通りＲＰＶ１２内に供給される。給水配管１０を流れる給水は、復水ポンプ５で昇圧され、復水浄化装置６で不純物が除去され、給水ポンプ７でさらに昇圧され、低圧給水加熱器８及び高圧給水加熱器９で加熱される。抽気配管１５で主蒸気配管２，タービン３から抽気された抽気蒸気が、低圧給水加熱器８及び高圧給水加熱器９にそれぞれ供給され、給水の加熱源となる。
【００３５】
ＲＰＶ１２内の炉水は、核燃料物質の核分裂に伴って発生する放射線の照射を受けて放射線分解を起こし、過酸化水素及び酸素などの酸化性化学種を生ずる。この酸化性化学種によって炉水と接触する構成部材の腐食電位が上昇する。このため、応力腐食割れに対する環境緩和対策として水素注入装置１６から給水に水素を注入する。水素を含む給水をＲＰＶ１２に供給し、ＲＰＶ１２内の炉水中でこの水素と酸化性化学種を反応させることにより、酸化性化学種濃度を低減させて腐食電位を下げる。このように炉水に水素を注入しながら行うＢＷＲプラントの運転を水素注入水質運転（ＨＷＣ：Hydrogen Water Chemistry）、水素注入を行わないＢＷＲプラントの運転を通常水質運転（ＮＷＣ：Normal Water Chemistry）と呼んでいる。
【００３６】
再循環系配管２２内を流れる炉水の一部は、浄化系ポンプ２４の駆動によって浄化系配管２０内に流入し、炉水浄化装置２７で浄化される。浄化された炉水は、浄化系配管２０及び給水配管１０を経てＲＰＶ１２内に戻される。
【００３７】
ＢＷＲプラントは、１つの運転サイクルでの運転が終了した後に停止される。この運転停止後に、ＢＷＲプラントに対して定期検査が実施され、この定期検査が終了した後、ＢＷＲプラントが再度起動される。この定期検査の期間中において、炉心１３内の一部の燃料集合体が新燃料集合体と交換される。すなわち、炉心内の一部の燃料集合体が、使用済燃料集合体としてＲＰＶ１２から取り出され、燃焼度ゼロの新たな燃料集合体が炉心１３に装荷される。
【００３８】
ＢＷＲプラントの運転が停止されている定期検査の期間中において、ＲＰＶ１２に接続された配管系（例えば、再循環系配管２２及び浄化系配管２０等）の炉水と接する内面へのフェライト皮膜の形成が行われる。このフェライト皮膜の形成には、仮設の設備である皮膜形成装置３０が用いられる。皮膜形成装置３０の循環配管３５が、ＢＷＲプラントの運転が停止された後、皮膜形成対象である、例えば、再循環系配管２２に接続される。皮膜形成装置３０は、フェライト皮膜の形成後、具体的には、フェライト皮膜の形成に使用した溶液の処理が終了した後、ＢＷＲプラントの運転開始前に再循環系配管２２から取り外される。皮膜形成装置３０は、ＢＷＲプラントの運転が停止されている間で、再循環系配管２２の内面に形成した放射性核種を含む酸化皮膜の溶解除去、及び酸化皮膜溶解除去後の配管表面へのフェライト皮膜の形成、及びこの皮膜の形成に使用された溶液（廃液）の処理に用いられる。
【００３９】
皮膜形成装置３０の詳細な構成を、図３を用いて説明する。皮膜形成装置３０は、サージタンク３１、循環配管３５、鉄（II）イオン注入装置８１、酸化剤注入装置８２、ｐＨ調整剤注入装置８３、フィルタ５４、分解処理装置６７、カチオン交換樹脂塔６３及び混床樹脂塔６５を備えている。開閉弁５０、循環ポンプ５１、弁５２、加熱器５６、弁５８，５９，６０、サージタンク３１、循環ポンプ３２、弁３３及び開閉弁３４が、上流よりこの順に循環配管３５に設けられている。
【００４０】
配管６９が、弁５２をバイパスするように両端で循環配管３５に接続される。配管６９には、弁５３及びフィルタ５４が設けられる。加熱器５６及び弁５８をバイパスする配管７０の両端が循環配管３５に接続される。冷却器６１及び弁６２が配管７０に設置される。両端が循環配管３５に接続されて弁５９をバイパスする配管７１に、カチオン交換樹脂塔６３及び弁６４が設置される。両端が配管７１に接続されてカチオン交換樹脂塔６３及び弁６４をバイパスする配管７２に、混床樹脂塔６５及び弁６６が設置される。弁６８及び分解処理装置６７が設置される配管７３が、弁６０をバイパスして循環配管３５に接続される。分解処理装置６７は、内部に、例えば、ルテニウムを活性炭の表面に添着した活性炭触媒を充填している。弁３６及びエゼクタ３７が設けられる配管７４が、弁３３と循環ポンプ３２の間で循環配管３５に接続され、さらに、サージタンク３１に接続される。化学除染の対象となる配管（例えば、再循環系配管２２）の内面の汚染物を酸化溶解するための過マンガン酸カリウム、さらには配管内の汚染物を還元溶解するためのシュウ酸をサージタンク３１内に供給するためのホッパ（図示せず）がエゼクタ３７に設けられている。化学除染の対象となる配管は、皮膜形成対象の配管（例えば、再循環系配管２２）である。
【００４１】
鉄（II）イオン注入装置８１は、薬液タンク４７，弁４１，注入ポンプ４４及び注入配管７５を有する。薬液タンク４７は、注入ポンプ４４及び弁４１が設けられた注入配管７５によって循環配管３５に接続される。薬液タンク４７は、鉄をギ酸で溶解して調製した２価の鉄（II）イオンを含む薬剤（第１の薬剤）が充填されている。この薬剤はギ酸も含んでいる。なお、鉄を溶解させる薬剤としては、ギ酸に限らず、鉄（II）イオンの対アニオンとなる有機酸または炭酸を用いることができる。
【００４２】
酸化剤注入装置８２は、薬液タンク４８，注入ポンプ４５，弁４２及び注入配管７６を有する。薬液タンク４８は、注入ポンプ４５及び弁４２が設置された注入配管７６によって循環配管３５に接続されている。薬液タンク４８には、酸化剤（第２の薬剤）である、例えば、過酸化水素が充填されている。
【００４３】
ｐＨ調整剤注入装置８３は、薬液タンク４０，注入ポンプ３９，弁３８及び注入配管７７を有する。薬液タンク４０は、注入ポンプ３９及び弁３８が設置された注入配管７７によって循環配管３５に接続される。薬液タンク４０には、ｐＨ調整剤（第３の薬剤）である、例えば、ヒドラジンを充填されている。
【００４４】
弁５７を設けた配管７８が、注入配管７６に接続され、さらに、分解処理装置６７の上流で配管７３に接続される。サージタンク３１には、最初に、処理に用いられる水が充填されている。薬液タンク４７及びサージタンク３１には、それぞれの内部に存在する溶液に含まれる酸素を除去するために、窒素またはアルゴンなどの不活性ガスをその溶液内にバブリングする不活性ガス注入装置（図示せず）を接続することが好ましい。
【００４５】
酸化剤注入装置８２の注入配管７６と循環配管３５の第２接続点７９、及びｐＨ調整剤注入装置８３の注入配管７７と循環配管３５の第３接続点８０は、鉄（II）イオン注入装置８１の注入配管７５と循環配管３５の第１接続点７８よりも下流に配置される。ｐＨ調整剤注入装置８３は、皮膜形成対象箇所にできるだけ近い位置で循環配管３５に接続することが好ましい。このように、皮膜形成装置３０の配管系統が構成されているので、循環配管３５に鉄（II）イオンを注入した後、酸化剤注入装置８２及びｐＨ調整剤注入装置８３を起動することによって、循環配管３５内の鉄（II）イオンを含む水溶液に酸化剤及びｐＨ調整剤を添加することができる。
【００４６】
分解処理装置６７は、鉄（II）イオンの対アニオンとして使用する有機酸（例えば、ギ酸）、及びｐＨ調整剤であるヒドラジンを分解する。つまり、鉄（II）イオンの対アニオンとしては、廃棄物量の低減化を考慮して水および二酸化炭素に分解できる有機酸、または気体として放出可能で廃棄物を増やさない炭酸を用いている。
【００４７】
皮膜形成装置３０を用いて再循環系配管２２内にフェライト皮膜を形成し、形成されたフェライト皮膜の表層部にプラント起動後にヘマタイト皮膜を形成する腐食電位（−０．２Ｖから＋０．２Ｖの範囲の腐食電位）と応力腐食割れを抑制する腐食電位（−０．５Ｖ）を繰り返して生成する、本実施例の原子力プラント構成部材の線量低減方法では、図１に示された各工程が実行される。本実施例におけるＢＷＲプラント構成部材の、炉水と接触する表面へのフェライト皮膜の形成は、ＢＷＲプラントの運転を停止した後の、例えば、ＢＷＲプラントの定期検査（保守点検）の期間内で行われる。本実施例の原子力プラント構成部材の線量低減方法を、図１に示す手順に沿って具体的に説明する。
【００４８】
まず、皮膜形成装置３０を皮膜形成対象の配管系に接続する（ステップＳ１）。ＢＷＲプラントが定期検査のために停止された後、前述したように、循環配管３５が、皮膜形成対象の、例えば、再循環系配管２２に接続される。再循環系配管２２に接続された浄化系配管２０には弁２３が設けられている。この弁２３のボンネットを開放して浄化系配管２０の炉水浄化装置２７側を閉鎖する。弁２３のフランジに循環配管３５の一端を接続する。循環配管３５の他端は、再循環ポンプ２１よりも下流で再循環系配管２２、例えば、再循環系配管２２に接続された枝管（ドレン配管または計装配管などを切り離した枝管）に接続される。このようにして、皮膜形成装置３０が再循環系配管２２に接続される。
【００４９】
皮膜形成対象の配管系の内面に対して化学除染を実施する（ステップＳ２）。運転されたＢＷＲプラントの、炉水と接触する、再循環系配管２２の内面には、放射性核種を取り込んだ酸化皮膜（汚染物）が形成されている。このため、運転を経験したＢＷＲプラントでは、配管系の内面にフェライト皮膜を形成する前に、配管系の内面に形成された、放射性核種を取り込んだ酸化皮膜（汚染物）を、除去することが好ましい。皮膜形成対象の配管系へのフェライト皮膜の形成はその配管系への放射性核種の付着抑制を目的とするものであるが、事前にその酸化皮膜を除去することは、形成されたフェライト皮膜が放射性核種を取り込んだ酸化皮膜を覆うことを防ぎ、配管系の線量を低減させることになる。本実施例では、配管系の内面に形成された、放射性核種を取り込んだ酸化皮膜の除去が、化学除染により行われる。
【００５０】
ステップＳ２で実施する化学除染は、公知の方法（特開２０００−１０５２９５号公報参照）であるが、簡単に説明する。まず、開閉弁５０，弁５２，５８，５９，６０及び３３、及び開閉弁３４を開き、他の弁を閉じた状態で、循環ポンプ３２，５１を起動して、皮膜形成対象である再循環系配管２２内にサージタンク３１内の水を循環させる。そして、加熱器５６によって加熱して、循環する水の温度を約９０℃まで昇温させる。エゼクタ３７に連絡されたホッパから供給された過マンガン酸カリウムが、弁３６を開くことによって配管７４内を流れる水により、サージタンク３１内に供給される。サージタンク３１内で、過マンガン酸カリウムにより酸化除染液が生成される。この酸化除染液は、循環配管３５を通って再循環系配管２２内に供給され、再循環系配管２２の内面に形成されている酸化皮膜などの汚染物を溶解する。このようにして、再循環系配管２２の内面の酸化除染が行われる。
【００５１】
酸化除染終了後、酸化除染液に残留する過マンガン酸イオンは、上記のホッパからサージタンク３１に注入されるシュウ酸によって分解される。サージタンク３１内に更にシュウ酸を供給することによって還元除染液が生成される。還元除染液のｐＨ調整のため、弁３８を開いて薬液タンク４０からヒドラジンを循環配管３５内に供給する。ヒドラジンを含む還元除染液が、循環ポンプ３２により再循環系配管２２内に供給され、再循環系配管２２の内面に形成されている酸化皮膜等の汚染物を還元溶解する。還元除染時に、弁６４を開くと共に弁５９の開度を調整し、還元除染液の一部をカチオン交換樹脂塔６３に導く。再循環系配管２２の内面から還元除染液中に溶出した金属陽イオンが、カチオン交換樹脂塔６３内のカチオン交換樹脂に吸着され、除去される。
【００５２】
還元除染の終了後、弁６８を開いて循環配管３５内を流れる還元除染液の一部を分解処理装置６７に供給する。分解処理装置６７は、薬液タンク４８から配管７８を通して供給される過酸化水素、及び活性炭触媒の作用によって還元除染液に含まれるシュウ酸及びヒドラジンを分解する。シュウ酸及びヒドラジンの分解後、弁５８を閉じて加熱を停止し、除染液を冷却器６１で冷却して、例えば、６０℃まで低下させる。６０℃になった除染液が、弁６４を閉じて弁６６を開くことにより、混床樹脂塔６５に供給される。混床樹脂塔６５は、分解処理装置６７で分解されなかった、除染液に含まれる不純物を除去する。
【００５３】
皮膜形成対象箇所の表面にフェライト皮膜を形成する（ステップＳ３）。まず、上記の除染終了後で皮膜形成装置３０による最後の浄化運転が終了した後、以下の弁操作が行われる。弁５３を開いて弁５２を閉じ、フィルタ５４への通水を開始する。弁５９を開いて弁６６を閉じることにより、混床樹脂塔６５への通水を停止する。さらに、弁６２を閉じ、弁５８を開いて加熱器５６によって循環配管３５内の水を所定温度まで加熱する。皮膜形成対象である再循環系配管２２に供給される皮膜形成水溶液の温度調整が行われる。弁５０，６０，３３，３４は開いており、弁３６，４１，３８，４２，５７，６２，６４，６６，６８は閉じている。加熱された皮膜形成水溶液は、循環配管３５及び再循環系配管２２により形成される閉ループの経路内を循環する。
【００５４】
フィルタ５４への通水は水中に残留している微細な固形物を除去するためである。この固形物が残留していると、皮膜形成対象箇所へのフェライト皮膜の形成の際に、その固形物の表面にもフェライト皮膜が形成され、薬剤が無駄に使用されることになる。上記の固形物の除去によって、皮膜形成水溶液（皮膜形成液）に含まれる薬剤を有効に使用できる。フィルタ５４への通水を除染中に実施した場合には、溶解した高い放射能の放射性核種を含む固形物によってフィルタ５４の線量率が高くなりすぎる恐れがある。このため、フィルタ５４への通水は除染終了後に行う。上記固形物の除去が終了した時点で、弁５２を開いて弁５３を閉じる。
【００５５】
皮膜形成水溶液の上記の所定温度は、１００℃程度が好ましいが、これに限られない。要は、ＢＷＲプラントの運転時に炉水に含まれる放射性核種が、皮膜形成対象箇所に形成されるフェライト皮膜に取り込まれない程度に、その皮膜の結晶等の膜構造が緻密に形成できればよいのである。したがって、皮膜形成水溶液の温度は少なくとも２００℃以下が好ましく、下限は常温（２０℃）でもよいが、フェライト皮膜の生成速度が実用範囲になる６０℃以上が好ましい。１００℃以上では皮膜形成水溶液の沸騰を抑制するため、加圧しなければならず、皮膜形成装置３０の耐圧性が要求されるようになり設備が大型化するため好ましくない。皮膜形成水溶液の温度が２００℃以下であるので、皮膜形成対象の配管系、例えば、再循環系配管２２の炉水と接触する内面に緻密なフェライト皮膜を形成することができる。
【００５６】
皮膜形成対象箇所にフェライト皮膜を形成させるためには、鉄（II）イオンが皮膜形成対象箇所の金属部材の表面（例えば、再循環系配管２２の内面）に吸着される必要がある。しかし、皮膜形成水溶液に含まれる鉄（II）イオンは、（７）式に基づいて溶存酸素により鉄（III）イオンに酸化される。鉄（III）イオンは、鉄（II）イオンに比べて溶解度が低いため、（８）式の反応により水酸化第二鉄として析出してしまい、フェライト皮膜の形成に寄与しなくなってしまう。そこで、皮膜形成水溶液中の溶存酸素を除去するため、上記したように、不活性ガスのバブリングまたは真空脱気を行うことが好ましい。
【００５７】
４Ｆｅ２＋＋Ｏ２＋２Ｈ２Ｏ → ４Ｆｅ３＋＋４ＯＨ− ……（７）
Ｆｅ３＋＋３ＯＨ− → Ｆｅ（ＯＨ）３ ……（８）
循環配管３５内を循環する水の温度が所定温度に達した後、鉄（II）イオンを含む薬剤（水溶液）を循環配管３５内に注入する。すなわち、弁４１を開いて注入ポンプ４４を駆動し、鉄をギ酸で溶解して調製して得られた鉄（II）イオン及びギ酸を含む薬剤を、薬液タンク４７から循環配管３５内を流れる皮膜形成水溶液に注入する。酸化剤である過酸化水素を循環配管３５内に注入する。具体的には、弁４２を開いて注入ポンプ４５を駆動することにより、薬液タンク４８内の過酸化水素が、注入配管７６を通して、循環配管３５内を流れる、鉄（II）イオンを含む皮膜形成水溶液に注入される。過酸化水素は、皮膜形成対象箇所の金属部材の表面（再循環系配管２２の内面）に吸着された鉄（II）イオン、及び皮膜形成水溶液内の鉄（II）イオンを、鉄（III）イオンに酸化する。後者の鉄（II）イオンが鉄（III）イオンに酸化されることにより、皮膜形成水溶液は鉄（II）イオン及び鉄（III）イオンを含むことになる。続いて、ｐＨ調整剤であるヒドラジンを循環配管３５内へ注入する。弁３８を開いて注入ポンプ３９を駆動することによって、薬液タンク４０内のヒドラジンが、注入配管７７を通って、循環配管３５内を流れる、鉄（II）イオン、鉄（III）イオン及び過酸化水素を含む皮膜形成水溶液（皮膜形成液）に注入される。ヒドラジンが、皮膜形成水溶液のｐＨを５．５〜９．０の範囲内、例えば、７．０にするように注入される。皮膜形成水溶液のｐＨが５．５〜９．０の範囲内に調節されるので、鉄（II）イオン及び鉄（III）イオンからフェライトの一種であるマグネタイトが、反応式（９）に基づいて再循環系配管２２の内面に形成される。
【００５８】
Ｆｅ２＋＋２Ｆｅ３＋＋２Ｈ２Ｏ ＝ Ｆｅ（III）［Ｆｅ（II）Ｆｅ（III）］Ｏ４＋８Ｈ＋ ……（９）
この皮膜形成水溶液が、循環配管３５を通って再循環系配管２２に供給される。皮膜形成水溶液と接触する再循環系配管２２の内面全面でマグネタイト皮膜の生成反応が生じ、その全面にフェライト皮膜であるマグネタイト皮膜が形成される。制御装置（図示せず）は、ｐＨ計７９によって計測された処理液のｐＨ計測値に基づいて注入ポンプ３９の回転速度を制御し、再循環系配管２２内に注入するヒドラジンの注入量を調整する。この制御によって、皮膜形成水溶液のｐＨが上記の範囲内に調節される。本実施例では、皮膜形成水溶液のｐＨが７．０に調節される。
【００５９】
循環ポンプ３２、５１が駆動されているので、ヒドラジン、鉄（II）イオン及び過酸化水素を含むｐＨが７．０である皮膜形成水溶液が、循環配管３５により、開閉弁３４を介して再循環系配管２２内に供給される。この皮膜形成水溶液が、再循環系配管２２内を流れて、循環配管３５の開閉弁５０側へと戻される。戻された皮膜形成水溶液に、鉄（II）イオン及びギ酸を含む薬剤が薬液タンク４７から、過酸化水素が薬液タンク４８から、ヒドラジンが薬液タンク４０からそれぞれ注入される。この皮膜形成水溶液が再び再循環系配管２２内に導かれる。
【００６０】
皮膜形成対象の配管系の内面へのフェライト皮膜の形成が完了したかの判定が行われる。この判定は、フェライト皮膜の形成処理開始、すなわち、鉄（II）イオン及びギ酸を含む薬剤の注入が開始されて酸化剤及びｐＨ調整剤の注入が開始された後の経過時間で行われる。この経過時間が再循環系配管２２の内面に所定の厚みのフェライト皮膜を形成するのに要する時間になるまでの間は、フェライト皮膜の形成が完了したかの判定は「ＮＯ」になる。この場合には、再循環系配管２２の内面へのフェライト皮膜の形成が引き続き行われる。その判定が「ＹＥＳ」になったとき、注入ポンプ３９、４４及び４５を停止し（または弁３８，４１及び４２を閉じ）て各薬剤の、循環している皮膜形成水溶液への注入を停止する。これによって、再循環系配管２２の内面へのフェライト皮膜の形成作業が終了する。
【００６１】
配管系の内面へのフェライト皮膜の形成作業が終了したとき、皮膜形成水溶液に含まれている薬剤の分解が実施される（ステップＳ４）。再循環系配管２２の内面へのフェライト皮膜の形成に使用された皮膜形成水溶液は、フェライト皮膜の形成が終了した後においても、ヒドラジン及び有機酸であるギ酸を含んでいる。皮膜形成水溶液に含まれたヒドラジン及びギ酸は、還元除染剤であるシュウ酸の分解と同様に、分解処理装置６７で分解される。薬剤の分解処理では、弁６０，６８の開度を調整し、循環配管３５内の皮膜形成水溶液の一部を分解処理装置６７に供給する。弁５７を開くことにより、過酸化水素が、薬液タンク４８から配管７８を通して分解処理装置６７に供給される。ヒドラジン及びギ酸は、分解処理装置６７内で過酸化水素及び活性炭触媒の作用により分解される。ギ酸は（１０）式の反応により二酸化炭素と水に、ヒドラジンは（１１）式の反応により窒素と水にそれぞれ分解する。
【００６２】
ＨＣＯＯＨ＋Ｈ２Ｏ２ → ＣＯ２＋２Ｈ２Ｏ ……（１０）
Ｎ２Ｈ４＋２Ｈ２Ｏ２ → Ｎ２＋４Ｈ２Ｏ ……（１１）
薬剤の分解を実行している期間において、皮膜形成水溶液は、循環ポンプ３２、５１の駆動によって循環配管３５の一端から再循環系配管２２の一端に供給され、再循環系配管２２内を通って循環配管３５の他端に戻される。
【００６３】
分解処理装置６７に皮膜形成水溶液を供給する前に、弁５３を開けて弁５２を閉じ、皮膜形成水溶液をフィルタ５４に供給する。皮膜形成水溶液に含まれたマグネタイト粒子がフィルタ５４によって除去される。マグネタイト粒子の除去後、弁５９、６４の開度を調整して皮膜形成水溶液の一部をカチオン交換樹脂塔６３に供給する。皮膜形成水溶液に含まれる鉄（II）イオン及びヒドラジニウムイオンがカチオン交換樹脂塔６３によって除去される。皮膜形成水溶液に含まれているギ酸及びカチオン交換樹脂塔６３で除去し切れなかったヒドラジンの分解は、前述したように、分解処理装置６７を用いて行われる。
【００６４】
ヒドラジン及びギ酸を混床樹脂塔６５で処理することもできるが、イオン交換樹脂の廃棄物が増えてしまうので、これらの物質は分解処理装置６７で分解処理するのが好ましい。ヒドラジンとギ酸ではギ酸の方が分解し難いので、分解処理装置６７による薬剤の分解がある程度進むと、循環している皮膜形成水溶液のｐＨが低下し始める。この皮膜形成水溶液のｐＨが４以下になると、再循環系配管２２の内面に形成したフェライト皮膜が溶解する可能性が生じる。このため、ｐＨ計７９で計測されたｐＨの値が４以下にならないように、弁３８を開けて注入ポンプ３９を起動し、薬液タンク４０内のヒドラジンを皮膜形成水溶液に注入する。ヒドラジンを注入しながら残留したギ酸、注入したヒドラジンの分解を進めるとギ酸の濃度も徐々に下がってくるので、ｐＨ４を維持するヒドラジン注入量は徐々には少なくなる。ギ酸の濃度が少なくなって来るとヒドラジンを注入しなくともｐＨ４以上を維持できるようになるので、最終的にはヒドラジン注入無しでギ酸の分解が行われる。
【００６５】
なお、触媒を用いた分解処理装置６７の替りに紫外線照射装置を用いることも可能である。紫外線照射装置も、酸化剤の存在下でヒドラジン，ギ酸及びシュウ酸を分解することができる。
【００６６】
ヒドラジン及びギ酸を分解処理装置６７で上記のように気体及び水に分解することによって、カチオン交換樹脂塔６４によるヒドラジン、及び混床樹脂塔６５によるギ酸の除去を大幅に低減できるので、これらのイオン交換樹脂の廃棄物量を著しく低減できる。
【００６７】
皮膜形成装置の、皮膜形成対象の配管系からの取り外しを行う（ステップＳ５）。皮膜形成水溶液に含まれている薬剤の分解が終了した後、再循環系配管２２に連絡されている循環配管３５の両端が、浄化系配管２０、及び再循環系配管２２に接続された枝管から取り外される。浄化系配管２０に設けられたバルブ２８、及びその枝管等が元通りに復旧される。これにより、ＢＷＲプラントの運転が開始できる状態になる。再循環系配管２２の内面に形成されたフェライト皮膜は、ＢＷＲプラントの起動まで、そのままの状態に保たれる。
【００６８】
ＢＷＲプラントの定期検査が終了した後、ＢＷＲプラント起動の準備が進められる。再循環ポンプ２１が起動されて、再循環系配管２２には炉水が循環され、ジェットポンプ１４から吐出された炉水が炉心１３に供給される。ＢＷＲプラントの起動時における復水器真空度、炉水温度、及び原子炉圧力の変化を図４に示す。ＢＷＲプラント起動前に復水器４の真空度を上昇させる。復水器４の真空度の上昇は、復水器４に接続されたオフガス系（図示せず）に設けられた空気抽出器（図示せず）により行われる。さらに、主蒸気配管２に設けられた主蒸気隔離弁を全開にし、主蒸気配管２と復水器４を接続するタービンパス配管（図示せず）に設けられたバイパス弁を開いて炉水の脱気を行い、炉水の溶存酸素濃度を０．２ｐｐｍ程度まで低下させる。
【００６９】
その後、原子炉を起動する（ステップＳ６）。中央制御室に設置された操作盤に設けられた原子炉モードスイッチが起動に入れられ、炉心１３に挿入された複数の制御棒（図示せず）が順番に引き抜かれる。原子炉１のある運転サイクルにおける運転が開始される。やがて、原子炉１が臨界に達する（ステップＳ７）。炉心１３に装荷された各燃料集合体に含まれた核燃料物質が核分裂を起こし、炉水の核加熱が開始される。原子炉の昇温昇圧が行われる（ステップＳ８）。この昇温昇圧工程では、制御棒が炉心からさらに引き抜かれて核燃料物質の核分裂が増大し、炉水の温度が上昇して蒸気が発生する。昇温昇圧工程により、原子炉圧力が定格圧力まで上昇し、炉水温度も定格温度（例えば、２８０℃）まで上昇する。炉心１３では核燃料物質の核分裂によって中性子線及びガンマ線が発生する。中性子線及びガンマ線は炉水の放射線分解を誘発して、炉水中に過酸化水素及び酸素を生じさせる。昇温昇圧工程が終了した後、制御棒の引き抜き、及び炉心流量の増大によって、原子炉出力が定格出力（１００％出力）まで、上昇される（ステップＳ９）。
【００７０】
本実施例では、原子炉起動中に水素注入を行っていないので、放射線分解によって生成した酸化性化学種は炉水に残留する。酸化性化学種を含む高温の炉水が再循環系配管２２内を流れるとき、その炉水が、ステップＳ３により再循環系配管２２の内面に形成されたフェライト皮膜（例えば、マグネタイト皮膜）の表面に接触する。炉水に含まれた酸化性化学種が、２８０℃の高温環境においてフェライト皮膜の表面に接触することにより、このフェライト皮膜を構成するマグネタイトに含まれる鉄（II）イオンが酸化される。この結果、再循環系配管２２の内面に形成されたフェライト皮膜の表層部にヘマタイトが徐々に形成される。昇温昇圧工程で炉水が定格温度に到達してから原子炉出力が定格出力（１００％出力）に到達するまでの期間において、ステップ３で形成されたフェライト皮膜の、炉水と接触する表層部がヘマタイト化する。水素注入が行われないため、構成部材である再循環系配管２２の腐食電位が＋０．２Ｖになり、再循環系配管２２の内面に形成されたフェライト皮膜の、炉水と接触する表面に、膜状のヘマタイト層（ヘマタイト皮膜）が形成される。このように、再循環系配管２２の内面に形成されたフェライト皮膜の表層部は、Ｃｏイオン付着抑制効果が向上するヘマタイト皮膜になっている。
【００７１】
次に、応力腐食割れ抑制の観点から水素注入を開始し、所定の期間、水素注入を行う（ステップＳ１０）。水素注入は、例えば、炉水の水素濃度が５０ｐｐｂに保持されるように、連続して一週間（第１の所定期間）の間、行われる。ステップＳ１０の水素注入は、給水配管１０内を流れる給水に、水素注入装置１６から水素（還元剤）を注入することによって行われる。この水素注入によって、原子炉１はＨＷＣ条件で運転されることになる。給水配管１０を流れる、水素を含む給水がＲＰＶ１２内に供給され、注入された水素が炉水に含まれる酸素及び過酸化水素などの酸化剤と反応して水を生成する。このため、ＲＰＶ１２内の炉水の酸化剤濃度が低下し、炉水の腐食電位が低下する。炉水と接触する、原子力プラントの構成部材の応力腐食割れを抑制することができる。構成部材の腐食電位を目標電位以下（例えば−０．５Ｖ）に低下させるように、炉水への水素注入が行われる。
【００７２】
フェライト皮膜の表面に形成されたヘマタイト層は、再循環系配管２２の腐食電位を−０．５Ｖにする炉水に曝され続けると、マグネタイトへ還元される。このため、水素注入量を減少させる（ステップＳ１１）。第１所定期間での定格速度での水素注入が終了したとき、フェライト皮膜表層部のヘマタイトを増やすために、水素注入装置１６から給水への水素注入量を減少させ、炉水の水素注入濃度を減少させる。応力腐食割れ抑制の観点からはできるだけ低電位の方が好ましいため、例えば、再循環系配管２２の腐食電位が−０．２Ｖになるように、水素注入を、定格の注入速度（ステップＳ１０での水素注入量）の１／２の注入速度で第２の所定時間、例えば６時間程度継続する。水素注入を１／２注入速度で行うことにより、再循環系配管２２の腐食電位が−０．５Ｖから−０．２Ｖに上昇する。この結果、炉水に含まれた酸化性化学種の作用により、再循環系配管２２の内面に形成されたフェライト皮膜の表層部にヘマタイトが生成され、フェライト皮膜の表面にヘマタイト層が維持される。
【００７３】
第２所定時間、例えば、６時間の、１／２注入速度での水素注入が終了した後、水素注入量を増加する（ステップＳ１２）。水素注入量を増加は、ステップＳ１０と同様に、水素注入を定格速度に上昇させることによって行われ、再循環系配管２２の腐食電位も−０．５Ｖに低下する。ステップＳ１２の定格速度による水素注入は、ステップＳ１０と同様に、第１所定時間（例えば、１週間）の間、継続される。第１所定時間における、定格速度による水素注入が終了したとき、水素注入量を、再び、減少させる（ステップＳ１３）。ステップＳ１３においても、ステップＳ１１と同様に、第２所定期間（例えば、６時間）の間、１／２注入速度での水素注入が行われ、再循環系配管２２の腐食電位が−０．２Ｖに上昇する。第２所定期間における１／２注入速度での水素注入が終了した後、再循環系配管２２の腐食電位が−０．５Ｖに低下する定格速度での水素注入（ステップＳ１２）及び再循環系配管２２の腐食電位が−０．２Ｖに増大する１／２速度での水素注入（ステップＳ１３）が、交互に繰り返えされて、ＢＷＲプラントの運転を継続する（ステップＳ１４）。ステップＳ１２及びＳ１３のそれぞれの水素注入の繰り返しは、１つの運転サイクルにおけるＢＷＲプラントの運転が終了するまで継続される。これにより、再循環系配管２２の内面に形成されたフェライト皮膜の表面にヘマタイト層を、ＢＷＲプラントの定格運転期間に亘って維持することができ、Ｃｏイオンの付着抑制を継続させながら、応力腐食割れを抑制できる腐食電位−０．５Ｖの期間を長期間確保することができる。
【００７４】
本実施例によれば、水素注入により構成部材（再循環系配管２２）の腐食電位を−０．５Ｖにする期間の経過後に構成部材の腐食電位を−０．２Ｖにする期間を設け、これらの期間を繰り返すことにより、再循環系配管２２の内面に形成されたフェライト皮膜の表面がヘマタイト皮膜で覆われた状態を継続させることができ、再循環配管２２内を流れる炉水がフェライト皮膜の表面と接触せずにヘマタイト皮膜の表面と接触する。炉水のフェライト皮膜への接触を防止できるので、フェライト皮膜の溶解、再析出が生じず、フェライト皮膜への放射性核種の取り込みを防止することができる。このため、再循環系配管２２の線量をさらに低減することができる。ヘマタイトはフェライトよりも水に対する溶解度が低いため、炉水と接触するヘマタイト皮膜への放射性核種の取り込みが著しく抑制される。特に、原子炉出力が定格出力に到達した後、１つの運転サイクルを通して、構成部材の腐食電位を−０．５Ｖにする期間及び構成部材の腐食電位を−０．２Ｖにする期間を繰り返すので、原子炉出力が定格出力に到達した後、１つの運転サイクルでの運転が終了するまで、構成部材の表面に形成されたフェライト皮膜の表面にヘマタイト皮膜を保持することができるので、原子炉出力が定格出力に到達した後、１つの運転サイクルを通してフェライト皮膜へのＣｏイオンの付着をさらに抑制することができる。
【００７５】
さらに、本実施例は、ヘマタイト皮膜が炉水に接触しているので、炉水に含まれるＣｏ−６０等の放射性核種の再循環系配管２２の内面（具体的には、ヘマタイト皮膜の表面）への付着を著しく抑制することができる。
【００７６】
本実施例では、鉄（II）イオン、及び鉄（II）イオンを鉄（III）イオンに酸化する酸化剤を含むｐＨが５．５〜９．０の範囲内にある皮膜形成水溶液（皮膜形成液）を、好ましくは、６０℃〜１００℃の範囲内の温度に調節して、皮膜形成対象である配管（例えば、再循環系配管２２）の内面に接触させるので、その配管の内面に緻密なフェライト皮膜を形成することができる。
【００７７】
本実施例では、再循環系配管２の内面に形成したフェライト皮膜の表層部をヘマタイトに変えているので、フェライト皮膜自身に取り込まれるＣｏ−６０の付着量を低減する効果を得ることができる。
【００７８】
本実施例では、ヘマタイト層を、炉水温度が定格温度に達した後で且つ炉水への水素注入を行う前で、酸化性化学種を含む炉水をフェライト皮膜の表面に接触させることによって形成しているので、フェライト皮膜自身に取り込まれるＣｏ−６０の付着量を低減する効果を得ることができる。
【００７９】
本実施例では、ヘマタイト層がフェライト皮膜の表層部に形成された後、水素注入を行うことで応力腐食割れ抑制対策を行うとともに、水素注入によってヘマタイト層がマグネタイト層に還元されることを考慮して、定格の水素注入量を、第１所定期間の間、維持した後、水素注入量を半減させて再循環系配管２２の腐食電位を−０．２Ｖ付近に上昇させることでフェライト皮膜の表層部に再びヘマタイトを形成させる。１／２に減少させた水素注入量を第２所定時間の間継続し、ヘマタイト層が厚くなった段階で、再度、水素注入量を定格に戻し、応力腐食割れを抑制する。ヘマタイト層がマグネタイト層に還元されてヘマタイト層の厚みが減少することを考慮し、第１所定期間の間、再循環系配管２２の腐食電位を−０．５Ｖにする定格の水素注入量を維持した後、水素注入量を半減させて再循環系配管２２の腐食電位を−０．２Ｖ付近に上昇させてヘマタイトを生成させる。これにより、第１所定期間で厚みが減少したヘマタイト層の厚みが、第２所定期間で厚くなる。以上述べたように、水素注入を、定格の水素注入量及び１／２（半減）の水素注入量で繰り返すことによって、Ｃｏイオン付着抑制効果のあるヘマタイト層を継続して維持しながら、応力腐食割れ抑制効果のある腐食電位−０．５Ｖの維持期間を長く確保することができる。
【００８０】
本実施例では、水素注入装置１６を給水配管１０に接続しているが、水素注入装置１６を浄化系配管２０に接続しても良い。この場合には、浄化系配管２０内に水素が注入され、この水素が浄化系配管２０及び給水配管１０を介してＲＰＶ１２内の炉水に注入される。
【００８１】
皮膜形成装置３０の循環配管３５の両端を浄化系配管２０に接続し、ＢＷＲプラントの運転停止期間において、浄化系配管２０の内面にフェライト皮膜を形成してもよい。浄化系配管２０の内面にフェライト皮膜が形成された後、循環配管３５の両端を浄化系配管２０から取り外して、ＢＷＲプラントの運転を開始する。ステップＳ８において、炉水が定格温度になった状態からステップＳ９の定格出力となるまでの間、ＮＷＣ条件となるので、この期間において、酸化性化学種を含む炉水が浄化系配管２０の内面に形成されたフェライト皮膜の表面に接触され、フェライト皮膜の表層部にヘマタイト皮膜が形成される。この浄化系配管２０においても、応力腐食割れ抑制対策のために行われる水素注入が開始される（ステップＳ１０）と、ヘマタイト皮膜がマグネタイトに還元され、ヘマタイト皮膜の厚みが減少する。そこで、ヘマタイト層がマグネタイトに還元されてヘマタイト層の厚みが減少することを考慮し、第１所定期間の間、定格の水素注入量を維持した後、水素注入量を半減させて浄化系配管２０の腐食電位を−０．２Ｖ付近とすることによりヘマタイトを生成してヘマタイト層の厚みを増加させる。その後、前述の再循環系配管２２の場合と同様に、水素注入を、定格の水素注入量及びその１／２の注入量に交互に繰り返すことより、再循環系配管２２で得られる上記の各効果を得ることができる。
【００８２】
新設のＢＷＲプラントに対しても、このＢＷＲプラントの運転開始前に、再循環系配管２２及び浄化系配管２０の少なくとも１つの配管の内面にフェライト皮膜を形成することができる。しかしながら、新設のＢＷＲプラントの運転開始前では、再循環系配管２２及び浄化系配管２０の少なくとも１つの配管の内面に放射性核種が付着していない。このため、再循環系配管２２及び浄化系配管２０の少なくとも１つの配管の内面にフェライト皮膜を形成する場合には、ステップＳ１，Ｓ３，Ｓ４及びＳ５の各工程が実施され、ステップＳ２の化学除染は実施されない。
【００８３】
新設のＢＷＲプラントの最初の運転サイクルにおいて、原子炉起動が行われ（ステップＳ６）、その後、ステップＳ７〜Ｓ１３の各操作が行われる。新設のＢＷＲプラントの再循環系配管２２及び浄化系配管２０の少なくとも１つの配管の内面に形成されたフェライト皮膜の表層部でのヘマタイト皮膜の形成が、ステップＳ９において行われる。続いて、定格速度での水素注入を行って（ステップＳ１０）、フェライト皮膜及びヘマタイト皮膜が形成された配管の腐食電位を−０．５Ｖにし、応力腐食割れ抑制対策を行う。第１所定時間が経過したとき、定格速度の１／２の速度で水素注入を行い（ステップＳ１１）、フェライト皮膜及びヘマタイト皮膜が形成された配管の腐食電位を−０．２Ｖにする。その後、ステップＳ１２及びＳ１３の操作を交互に繰り返して実施する。したがって、新設のＢＷＲプラントにおいても、前述した運転を経験したＢＷＲプラントと同様な各効果を得ることができる。
【実施例２】
【００８４】
本発明の他の実施例である実施例２の原子力プラント構成部材の線量低減方法を、図７及び図８を用いて説明する。本実施例の原子力プラント構成部材の線量低減方法も、運転を経験したＢＷＲプラントに適用される。本実施例の原子力プラント構成部材の線量低減方法が適用されるＢＷＲプラントは、実施例１が適用されるＢＷＲプラントに水素注入装置１７を追加した構成を有する。水素注入装置１７が、浄化系配管２０の、炉水浄化装置２７よりも下流で且つ再生熱交換器２５の下流に存在する部分に接続されている。
【００８５】
本実施例における原子力プラント構成部材の線量低減方法でも、実施例１における原子力プラント構成部材の線量低減方法において実施するステップＳ１〜Ｓ６の各工程を実施する。ステップＳ３において、フェライト皮膜が、例えば、再循環系配管２２の内面に形成される。原子炉を起動した（ステップＳ６）後、水素注入を行う（ステップＳ１５）。この水素注入は、原子炉１の起動後の臨界到達前に、水素注入装置１７から浄化系配管２０に水素を供給することによって行われる。水素注入装置１７から浄化系配管２０への水素は、定格速度で行われる。このため、炉水と接触する再循環系配管２２等の構成部材の腐食電位が、−０．５Ｖになる。原子炉１が起動されたときには、給水配管１０によるＲＰＶ１２への給水の供給は行われていないが、浄化系ポンプ２４が駆動されて浄化系配管２０内に炉水が流れている。浄化系配管２０内を流れている炉水に注入された水素は、この炉水と共にＲＰＶ１内に導かれる。この水素注入は、原子炉の昇温昇圧（ステップＳ８）が終了して炉水の温度が２８０℃になったときに停止される。
【００８６】
原子炉の昇温昇圧により炉水の温度が２８０℃になった後、ステップＳ９において、原子炉出力が定格出力まで上昇される。原子炉出力が定格出力になったとき、原子炉浄化系からの水素注入が停止される（ステップＳ１６）。原子炉出力が定格出力になったとき、水素注入装置１７から浄化系配管２０への水素の注入を停止する。その後、ステップＳ１０による、水素注入装置１６から給水配管１０への水素注入が行われる。水素注入装置１７から浄化系配管２０への水素注入の停止（ステップＳ１６）から水素注入装置１６から給水配管１０への水素注入（ステップＳ１０）までの間の期間（通常は数日間）は、炉水温度が定格温度に実質的に保持されて水素注入を行っていない状態（ＮＷＣ）で、原子炉１が運転される。この期間では、炉水の放射線分解で発生した酸化性化学種を含む炉水が、再循環系配管２２の内面に形成されたフェライト皮膜の表面に接触する。腐食電位は＋０．２Ｖとなる。実施例１と同様に、再循環系配管２２の内面に形成されたフェライト皮膜の表層部にヘマタイトが生成され、やがて、フェライト皮膜の表面全面を覆うヘマタイト皮膜が形成される。
【００８７】
ステップＳ１０で水素注入装置１６から給水配管１０への水素注入が行われた後、実施例１と同様に、ステップＳ１１，Ｓ１２及びＳ１３が行われ、ステップＳ１２及びＳ１３のそれぞれの水素注入が１つの運転サイクルが終了するまで繰り返されてＢＷＲプラントの運転を継続する（ステップＳ１４）。ステップＳ１０〜Ｓ１３では、水素注入が、水素注入装置１７からではなく、水素注入装置１６から行われる。
【００８８】
本実施例は、実施例１で生じる各効果を得ることができる。本実施例では、原子炉の起動からＲＰＶ１２内の炉水に水素を注入することができるので、原子力プラント構成部材の応力腐食割れをさらに抑制することができる。
【００８９】
ＢＷＲプラントの起動により、炉内構造物等の原子力プラント構成部材は、起動時の約５０℃〜６０℃から昇温昇圧過程終了時の定格温度（２８０℃）まで温度が上昇する。この温度変化に伴う構成部材の熱膨張により、構成部材に応力が発生する。このため、原子力プラントの構成部材の応力腐食割れ抑制対策の観点から、原子炉の起動直後から炉水に水素を注入する場合がある。しかしながら、原子炉の起動直後から炉水への水素注入を実施して定格出力運転に至る場合には、再循環系配管２２の内面に形成したフェライト皮膜の表面が酸化される期間が得られなくなり、フェライト皮膜の表層部にヘマタイト皮膜を形成することができなくなる。そこで、本実施例では、原子炉の起動直後に炉水への水素注入を行って炉水温度が定格温度に到達したときに浄化系配管２０からの水素注入を停止し、水素注入を行わない期間を経て、給水配管１０への水素注入を開始している。このため、ステップＳ１６による水素注入の停止からステップＳ１０による水素注入開始までの水素注入を行わない期間において、再循環系配管２２の内面に形成されたフェライト皮膜の表層部のマグネタイトを酸化させてヘマタイトを生成することができる。
【００９０】
本実施例も、新設のＢＷＲプラントの配管系の内面にフェライト皮膜を形成することができ、この場合には実施例１と同様にステップＳ２の化学除染の実施は不要である。
【実施例３】
【００９１】
本発明の他の実施例である実施例３の原子力プラント構成部材の線量低減方法を、図１０を用いて説明する。本実施例の原子力プラント構成部材の線量低減方法も、運転を経験したＢＷＲプラントに適用される。本実施例の原子力プラント構成部材の線量低減方法が適用されるＢＷＲプラントは、実施例２が適用されるＢＷＲプラントと同じ構成を有し、水素注入装置１７を有する。
【００９２】
本実施例における原子力プラント構成部材の線量低減方法は、実施例２における原子力プラント構成部材の線量低減方法と同様に、ステップＳ１〜Ｓ６，Ｓ１５及びＳ７〜Ｓ９の各工程を実施する。ステップＳ３では、フェライト皮膜が、例えば、再循環系配管２２の内面に形成される。本実施例では、ステップＳ１０が実施されない。ステップＳ９によって原子炉出力が定格出力になったとき、給水配管への水素注入を行う（ステップＳ１１）。水素注入装置１６から給水配管１０内を流れる給水へ１／２注入速度で水素注入を行う。このステップＳ１１による水素注入が開始されたとき、浄化系配管への水素注入を停止する（ステップＳ１６）。水素注入装置１７から浄化系配管２０への水素の注入が停止される。この結果、水素注入装置１６から給水配管１０内に１／２注入速度で注入された水素が、ＲＰＶ１２内に供給され、構成部材の腐食電位が−０．２Ｖになる。再循環系配管２２の内面に形成されたフェライト皮膜の表層部のマグネタイトがヘマタイト化され、フェライト皮膜の表面にヘマタイト皮膜が形成される。１／２注入速度での水素注入は６時間行われる。この６時間が経過したとき、ステップＳ１２による水素注入、及びステップＳ１３による水素注入が、実施例２と同様に順次行われる。そして、ステップＳ１２及びＳ１３のそれぞれの水素注入が、１つの運転サイクルが終了するまで繰り返されてＢＷＲプラントの運転が継続される（ステップＳ１４）。
【００９３】
本実施例は、実施例２で生じる各効果を得ることができる。本実施例では、原子炉出力が定格出力に到達した後における浄化系配管２０からの水素注入の停止を、給水配管１０からの水素注入を開始した後に行うので、構成部材がＮＷＣ環境に暴露される期間を排除することができ、原子力プラントの構成部材の応力腐食割れをさらに抑制することができる。
【００９４】
本実施例も、新設のＢＷＲプラントの配管系の内面にフェライト皮膜を形成することができ、この場合には実施例１と同様にステップＳ２の化学除染の実施は不要である。
【実施例４】
【００９５】
本発明の他の実施例である実施例４の原子力プラント構成部材の線量低減方法を、図１１を用いて説明する。本実施例の原子力プラント構成部材の線量低減方法も、運転を経験したＢＷＲプラントに適用される。本実施例の原子力プラント構成部材の線量低減方法が適用されるＢＷＲプラントは、実施例２が適用されるＢＷＲプラントに、各再循環系配管２２に設置した腐食電位センサー１８を追加した構成を有する。
【００９６】
実施例１〜３の各実施例では、他のＢＷＲプラントの実績、または実験データを用いた計算結果に基づいて、構成部材の腐食電位が−０．５Ｖまたは−０．２Ｖになるように、ステップＳ１０またはＳ１１における水素の注入量を制御している。これに対して、本実施例では、再循環系配管２２の腐食電位を腐食電位センサー１８で測定し、測定された構造部材の腐食電位が−０．５Ｖまたは−０．２Ｖになるように炉水への水素注入量を制御する。
【００９７】
本実施例は、例えば、実施例１と同様に、ステップＳ１〜Ｓ１４の各工程が実施される。ステップＳ１０及びＳ１２おいて、水素注入量が腐食電位センサー１８で測定された腐食電位が−０．５Ｖになるように、水素注入装置１６からの水素注入量が、図２において図示されていない制御装置（または手動）により調節される。ステップＳ１１及びＳ１３において、水素注入量が腐食電位センサー１８で測定された構造部材の腐食電位が−０．２Ｖになるように、水素注入装置１６からの水素注入量が上記の制御装置（または手動）により調節される。なお、定格速度での水素注入量が構造部材の腐食電位を−０．５Ｖにする水素注入量に相当し、定格速度の１／２速度での水素注入量が構造部材の腐食電位を−０．２Ｖにする水素注入量に相当する。
【００９８】
本実施例は、実施例１で生じる各効果を得ることができる。本実施例では、再循環系配管２２に設置した腐食電位センサー１８で測定された腐食電位に基づいて水素の注入を制御するので、達成したい構造部材の腐食電位（−０．５Ｖ及び−０．２Ｖ）に確実に制御することができる。
【００９９】
本実施例は、実施例２及び３にも適用することができる。
【産業上の利用可能性】
【０１００】
本発明は、沸騰水型原子力プラントに適用することができる。
【符号の説明】
【０１０１】
１…原子炉、２…主蒸気配管、３…タービン、４…復水器、７…給水ポンプ、１０…給水配管、１２…原子炉圧力容器、１３…炉心、１４…ジェットポンプ、１６，１７…水素注入装置、１８…腐食電位センサー、２０…浄化系配管、２１…再循環ポンプ、２２…再循環系配管、２７…炉水浄化装置、３０…皮膜形成装置、３１…サージタンク、３２，５１…循環ポンプ、３５…循環配管、３９，４４，４５…注入ポンプ、４０，４７，４８…薬液タンク、５６…加熱器、６１…冷却器、６３…カチオン交換樹脂塔、６５…混床樹脂塔、６７…分解処理装置、７９…ｐＨ計、８１…鉄（II）イオン注入装置、８２…酸化剤注入装置、８３…ｐＨ調整剤注入装置。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原子力プラント構成部材の線量低減方法に係り、特に、沸騰水型原子力プラントに適用するのに好適な原子力プラント構成部材の線量低減方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
例えば、沸騰水型原子力発電プラント（以下、ＢＷＲプラントという）は、原子炉圧力容器（ＲＰＶと称する）内に炉心を内蔵した原子炉を有する。再循環ポンプ（またはインターナルポンプ）によって炉心に供給された冷却水は、炉心内に装荷された燃料集合体内の核燃料物質の核分裂で発生する熱によって加熱され、一部が蒸気になる。この蒸気は、原子炉からタービンに導かれ、タービンを回転させる。タービンから排出された蒸気は、復水器で凝縮され、水になる。この水は、給水として原子炉に供給される。給水は、原子炉内での放射性腐食生成物の発生を抑制するため、給水配管に設けられたろ過脱塩装置で主として金属不純物が除去される。
【０００３】
また、放射性腐食生成物の元となる腐食生成物が、ＲＰＶ及び再循環系配管等のＢＷＲプラントの構成部材の接水部から発生するため、主要な一次系の構成部材には腐食の少ないステンレス鋼及びニッケル基合金などの不銹鋼が使用されている。また、低合金鋼製のＲＰＶは内面にステンレス鋼の肉盛りが施され、低合金鋼が、直接、炉水と接触することを防いでいる。炉水とは、原子炉内に存在する冷却水である。さらには、炉水の一部を原子炉浄化系のろ過脱塩装置によって浄化し、炉水に僅かに含まれた金属不純物を積極的に除去している。
【０００４】
しかし、上述のような腐食対策を講じても、炉水中における極僅かな金属不純物の存在が避けられないため、一部の金属不純物が、金属酸化物として、燃料集合体に含まれる燃料棒の表面に付着する。燃料棒表面に付着した金属不純物（例えば、金属元素）は、燃料棒内の核燃料物質の核分裂により放出される中性子の照射によって原子核反応を起こし、コバルト６０，コバルト５８，クロム５１，マンガン５４等の放射性核種になる。
【０００５】
これらの放射性核種は、大部分が酸化物の形態で燃料棒表面に付着したままである。しかしながら、一部の放射性核種は、取り込まれている酸化物の溶解度に応じて炉水中にイオンとして溶出したり、クラッドと呼ばれる不溶性固体として炉水中に再放出されたりする。炉水中の放射性物質は、原子炉に接続された原子炉浄化系によって取り除かれる。原子炉浄化系で除去されなかった放射性物質は炉水とともに再循環系などを循環している間に、原子力プラントの構成部材（例えば、配管）の炉水と接触する表面に蓄積される。その結果、構成部材の表面から放射線が放射され、定検作業時の従事者の放射線被曝の原因となる。
【０００６】
その従業者の被曝線量は、各人毎に規定値を超えないように管理されている。近年この規定値が引き下げられ、各人の被曝線量を可能な限り低くする必要が生じている。
【０００７】
そこで、配管の炉水と接触する表面への放射性核種の付着を低減する方法、及び炉水中の放射性核種の濃度を低減する方法が様々検討されている。例えば、特開２００６−３８４８３号公報、特開２００７−１９２７４５号公報及び特開２００７−２４６４４号公報には、原子力プラント構成部材の炉水と接触する表面にフェライト皮膜であるマグネタイト皮膜を形成し、その構成部材への放射性核種の付着を抑制する方法が提案されている。構成部材の炉水と接触する表面へのフェライト皮膜の形成によって、原子力プラントの運転開始後において、その構成部材の表面に放射性核種が付着することが抑制される。この放射性核種付着抑制方法では、鉄（II）イオンを含むギ酸水溶液，過酸化水素及びヒドラジンを含み、常温から１００℃の範囲に加熱された処理液を、その構成部材の表面に接触させてその表面にフェライト皮膜を形成する。
【０００８】
特開２０００−１０５２９５号公報には、酸化除染及び還元除染を含む化学除染が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２００６−３８４８３号公報
【特許文献２】特開２００７−１９２７４５号公報
【特許文献３】特開２００７−２４６４４号公報
【特許文献４】特開２０００−１０５２９５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
特開２００６−３８４８３号公報に記載された原子力プラント構成部材への放射性核種の付着抑制方法は、フェライト皮膜を形成して原子力プラント構成部材の腐食を抑制し、腐食皮膜の成長に伴って生じる放射性核種の付着を抑制して原子力発電プラントの再循環配管の表面線量率を低減することができる。発明者らは、特開２００６−３８４８３号公報に記載された方法により原子力プラント構成部材の表面に形成されたフェライト皮膜の線量低減について詳細な検討を行った。この結果、作成されたフェライト皮膜自身への放射性核種の付着は、腐食皮膜の成長に伴って生じる放射性核種の付着に比べて非常に少なくなるが、フェライト皮膜自身の溶解再析出の際に、原子力プラント構成部材の表面に形成されているフェライト皮膜への若干の放射性核種の取り込みが認められた。
【００１１】
本発明の目的は、原子力プラント構成部材の応力腐食割れが抑制でき、フェライト皮膜への放射性核種の取り込みをさらに抑制することができる原子力プラント構成部材の線量低減方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
上記した目的を達成する本発明の特徴は、原子力プラントの構成部材の表面にフェライト皮膜を形成し、構成部材の腐食電位を−０．２Ｖ乃至＋０．２Ｖの範囲内に調節してそのフェライト皮膜の表層部にヘマタイト皮膜を形成し、その後、構成部材の腐食電位が−０．５Ｖになる第１状態と構成部材の腐食電位が−０．２Ｖ乃至＋０．２Ｖの範囲内になる第２状態を交互に繰り返すことにある。
【００１３】
構成部材の表面にフェライト皮膜を形成した後、構成部材の腐食電位を−０．２Ｖ乃至＋０．２Ｖの範囲内に調節するので、フェライト皮膜の表層部にフェライト皮膜を覆ったヘマタイト皮膜を形成することができ、フェライト皮膜への放射性核種（例えば、放射性Ｃｏイオン）の取り込みをさらに抑制することができる。フェライト皮膜の表層部にヘマタイト皮膜が形成された後、構成部材の腐食電位が−０．５Ｖになる第１状態と構成部材の腐食電位が−０．２Ｖ乃至＋０．２Ｖの範囲内になる第２状態を交互に繰り返えすので、フェライト皮膜を覆ったヘマタイト皮膜を持続することができ、構成部材の腐食電位が−０．５Ｖになる第１状態が生成されることにより、構成部材の応力腐食割れを抑制することができる。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、原子力プラント構成部材の応力腐食割れが抑制でき、原子力プラント構成部材の表面に形成されたフェライト皮膜への放射性核種の取り込みをさらに抑制することができる原子力プラント構成部材の線量をさらに低減することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】本発明の好適な一実施例である実施例１の原子力プラント構成部材の線量低減方法の工程を示すフローチャートである。
【図２】図１に示す原子力プラント構成部材の線量低減方法を実施する際に用いられる皮膜形成装置が接続されるＢＷＲプラントの構成図である。
【図３】図２に示される皮膜形成装置の詳細構成図である。
【図４】ＢＷＲプラントの起動時における復水器真空度、炉水温度及び原子炉圧力のそれぞれの変化を示す特性図である。
【図５】試験片の表面状態及び浸漬水の水質が試験片へのＣｏ−６０の付着量に及ぼす影響を示す説明図である。
【図６】図５に示す第二試験片及び第３試験片に形成された皮膜のラマンスペクトルを示す説明図である。
【図７】本発明の他の実施例である実施例２の原子力プラント構成部材の線量低減方法の工程を示すフローチャートである。
【図８】原子力プラント構成部材の線量低減方法の図７に示す工程が適用される沸騰水型原子力プラントの構成図である。
【図９】給水水素濃度と再循環系配管の腐食電位の関係を示す特性図である。
【図１０】本発明の他の実施例である実施例３の原子力プラント構成部材の線量低減方法の工程を示すフローチャートである。
【図１１】本発明の他の実施例である実施例４の原子力プラント構成部材の線量低減方法が適用される沸騰水型原子力プラントの構成図である。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
発明者らは、原子力プラント構成部材に形成されたフェライト皮膜への放射性核種の取り込みをさらに抑制する方法を検討した。発明者らは、この検討において、特開２００６−３８４８３号公報に記載されたフェライト皮膜の放射性核種の付着抑制性能の向上を目指した。
【００１７】
そこで、発明者らは、フェライト皮膜へのＣｏ−６０の付着条件を確認するために、以下に述べるＣｏ−６０実験を行った。この実験には、＃６００の耐水研磨紙で研磨したステンレス鋼製の試験片（第一試験片）、及びフェライト皮膜を形成したステンレス鋼製の試験片（第二試験片）を用いた。ＢＷＲプラントの水素注入条件（以下、ＨＷＣ条件という）を模擬した、Ｃｏ−６０を含み、温度２８０℃、圧力７ＭＰａ、溶存酸素濃度５ｐｐｂ以下、溶存水素濃度５０ｐｐｂの、試験片の腐食電位を−０．５Ｖにする高温高圧純水（模擬炉水）中に、それらの２種類の試験片を、所定時間、浸漬した。また、フェライト皮膜を形成したステンレス鋼製の別の試験片（第三試験片）を前述の高温高圧純水に１２時間浸漬した後、この高温高圧純水に過酸化水素を注入して第三試験片の腐食電位が−０．２Ｖになるように調整した状態で、過酸化水素を含む高温高圧純水にその第三試験片を５０時間浸漬した。さらに、その後、過酸化水素の注入を停止して第三試験片の腐食電位を−０．５Ｖにし、第三試験片に対する合計の浸漬時間が第一試験片及び第二試験片と同じ浸漬時間になるまで、その高温高圧純水への第三試験片の浸漬を継続した。
【００１８】
この所定時間が経過した後、各々の試験片におけるＣｏ−６０付着量を測定した。この測定結果を図５に示す。Ｃｏ−６０付着抑制対策としてフェライト皮膜処理のみを行った第二試験片は、フェライト皮膜を形成していない第一試験片に比べて約６０％減のＣｏ−６０付着抑制効果が見られた。更に、フェライト皮膜処理を行った後、腐食電位が高くなる高温高圧純水に５０時間浸漬した第三試験片では第二試験片に比べても約２５％減のＣｏ−６０付着抑制効果が見られた。この結果について、発明者らは以下のように考察した。
【００１９】
第二及び第三試験片におけるフェライト皮膜の形成は、以下のようにして行われる（特開２００６−３８４８３号公報参照）。フェライトの材料である鉄（II）イオン、鉄（II）イオンを酸化する過酸化水素、及びフェライト化反応を促進するｐＨ調整剤であるヒドラジンを含む水溶液を、第ニ及び第三試験片の母材であるステンレス鋼材の表面に接触させることにより、（１）式で示す反応が生じ、その表面にフェライトの一種であるマグネタイトの皮膜が形成される。
【００２０】
３Ｆｅ２＋＋Ｈ２Ｏ２＋６ＯＨ- → Ｆｅ３Ｏ４＋４Ｈ２Ｏ …（１）
このマグネタイトの構造は、Ｆｅ（III）［Ｆｅ（II）Ｆｅ（III）］Ｏ４で表される。大括弧の部分は酸素の八面体構造の中心に位置する金属イオンを示しており、マグネタイトではこの部分にＦｅ（II）イオンが存在している。（１）式の反応に基づいて形成されたフェライト皮膜であるマグネタイト皮膜が表面に形成された第二試験片を、ＨＷＣ条件を満足する上記の高温高圧純水（第二試験片の腐食電位を−０．５Ｖにする）に浸漬させて得られた第１皮膜（第二試験片に形成）、及びこのマグネタイト皮膜が形成された第三試験片を、第三試験片の腐食電位を−０．５Ｖにする上記の高温高圧純水に浸漬させ、その後、第三試験片の腐食電位を−０．２Ｖと−０．５Ｖに交互に変化させるように過酸化水素濃度の異なる高温高圧純水に浸漬させて得られた第２皮膜（第三試験片に形成）のそれぞれのラマンスペクトルを計測した。
【００２１】
計測された第１皮膜及び第２皮膜のラマンスペクトルを図６に示す。高温高圧純水に浸漬する前に形成したマグネタイト皮膜からはマグネタイトのみのピークが観測された（図６の上から３番目のラマンスペクトル参照）。このマグネタイト皮膜を形成して前述の高温高圧純水に浸漬した第二試験片（図６の１番上のラマンスペクトル参照）及び第三試験片（図６の上から２番目のラマンスペクトル参照）では、部位によってスペクトルの形状は異なっていたが、マグネタイトのほかにヘマタイトも観測された。第二試験片では図３に示すようにヘマタイトのピークが見られない部位も観測されたが、第三試験片では観測したすべての部位でヘマタイトのピークが観測された。ヘマタイトの生成はマグネタイトに含まれる鉄（II）イオンが（２）式に示すように鉄（III）イオンへと酸化されたためと考えられる。
【００２２】
４Ｆｅ３Ｏ４＋Ｏ２→ ６Ｆｅ２Ｏ３ …（２）
ヘマタイトの生成には酸素及び過酸化水素などの酸化剤が必要であるため、マグネタイトのヘマタイト化では、酸化剤と接触し易いマグネタイト皮膜のごく表層の部分のみがヘマタイト化しているものと考えられる。
【００２３】
発明者らは、マグネタイトへのＣｏイオンの取り込みは、（３）式に示される化学反応のようにイオン交換反応によって行われると考えた。
【００２４】
Ｆｅ（III）［Ｆｅ（II）Ｆｅ（III）］Ｏ４＋Ｃｏ２＋ → Ｆｅ（III）［Ｃｏ（II）Ｆｅ（III）］Ｏ４＋Ｆｅ２＋ …（３）
一方、ヘマタイトへのＣｏイオンの取り込みは、（４）式の化学反応のように固相反応によって行われると発明者らは考えた。
【００２５】
Ｃｏ２＋＋２Ｈ２Ｏ → Ｃｏ（ＯＨ）２＋Ｈ＋ …（４）
Ｆｅ２Ｏ３＋Ｃｏ（ＯＨ）２ → Ｆｅ（III）［Ｃｏ（II）Ｆｅ（III）］Ｏ４＋Ｈ２Ｏ …（５）
（５）式の反応はコランダム型結晶構造を持つヘマタイトからスピネル型結晶構造を持つマグネタイトへの結晶構造変化を伴う反応であるのに対して、（３）式の反応は結晶構造変化を伴わない反応であり、（５）式の反応が（３）の反応よりも起こり難い。このため、ステンレス鋼材の表面に形成されたマグネタイト皮膜表層のヘマタイト化が進行している、腐食電位を−０．２Ｖにする高温高圧純水に曝された第三試験片の方が、腐食電位を−０．２Ｖにする高温高圧純水に曝されていない第二試験片よりもＣｏの取り込みが抑制されると考えられる。
【００２６】
発明者らは、形成されたフェライト皮膜の表層部にヘマタイト皮膜を形成する条件を検討した。この結果、原子力プラント構成部材の表面に形成されたフェライト皮膜の表層部にヘマタイト皮膜を形成するためには、その構造部材の腐食電位を−０．２Ｖ〜＋０．２Ｖの範囲内にする水を、フェライト皮膜の表面に接触させる必要があることが分かった。構造部材の腐食電位を−０．２Ｖ以上にする水を構造部材の表面に形成されたフェライト皮膜と接触させることによって、マグネタイトよりもヘマタイトが安定化する。従って、通常の水素注入条件である、構造部材の腐食電位を−０．５Ｖにする水素注入量を減らすことにより生成された、構造部材の腐食電位を−０．２Ｖにする水をフェライト皮膜に接触させることにより、形成されたフェライト皮膜中のマグネタイトがヘマタイトに化学変化する。一方、構造部材の腐食電位を−０．４Ｖ以上−０．２Ｖ未満の範囲にする水をフェライト皮膜に接触させた場合には、フェライト皮膜内でのヘマタイトの形成が不完全となる。また、構造部材の腐食電位が＋０．２Ｖを超えることは通常の原子力プラントの運転では考えられないので、腐食電位＋０．２Ｖを上限とした。
【００２７】
構造部材の腐食電位を、−０．５Ｖから、−０．２Ｖ〜＋０．２Ｖの範囲へ変更する場合、及び構造部材の腐食電位を−０．２Ｖ〜＋０．２Ｖの範囲に調節する場合は、炉水への水素注入量を制御する。構造部材の腐食電位は炉水の溶存水素濃度と酸化剤濃度の比によって変化するが、原子力プラントの型によって溶存水素濃度と酸化剤濃度の比の関係が変化し、これに依存して腐食電位も変化する。このため、構造部材の腐食電位を−０．２Ｖから＋０．２Ｖに調節する溶存水素濃度は一義的に決まらないが、一般的には、炉水の溶存水素濃度が５０ｐｐｂを越えると構造部材の腐食電位が−０．５Ｖ以下になり、炉水の溶存水素濃度が５０ｐｐｂを下回ると急激に構造部材の腐食電位が上昇する。炉水の溶存水素濃度の制御は給水への水素注入濃度によって制御できる。図９に給水中の水素濃度と再循環系配管の腐食電位の関係の一例を示す。給水中の水素濃度が０．３ｐｐｍ〜０．４ｐｐｍの範囲で再循環系配管の腐食電位が大きく変化している。給水中の水素濃度が０．３ｐｐｍより低い場合には再循環系配管の腐食電位が０．０Ｖ以上になり、その水素濃度が０．６ｐｐｍより大きい場合はその腐食電位が−０．５Ｖ以下となっている。
【００２８】
Ｃｏイオンの酸化皮膜への取り込み抑制にはマグネタイトよりもヘマタイトの方が有効である。しかしながら、構造部材の応力腐食割れ抑制の観点からは、ヘマタイトが安定化される、構造部材の腐食電位を−０．２Ｖ〜＋０．２Ｖの範囲内にする炉水よりも、構造部材の腐食電位を−０．５Ｖにする炉水を構造部材に形成されたフェライト皮膜に接触させる方が好ましく、構造部材の腐食電位を−０．２Ｖ〜＋０．２Ｖの範囲内にする炉水においても、構造部材の腐食電位を−０．２Ｖにする炉水をそのフェライト皮膜に接触させる方が好ましい。このため、Ｃｏイオンの付着抑制及び応力腐食割れの抑制を両立させるためには、ヘマタイトの形成後に、構造部材の腐食電位を−０．５Ｖにする炉水とフェライト皮膜の接触を維持する必要がある。いったん形成されたヘマタイトは、腐食電位が−０．５Ｖの環境では、徐々にマグネタイトに還元される。
【００２９】
６Ｆｅ２Ｏ３＋２Ｈ２ → ４Ｆｅ３Ｏ４＋２Ｈ２Ｏ ……（６）
そこで、原子力プラントの構成部材の表面に形成された、Ｃｏイオンの付着抑制効果を有するヘマタイト層を維持するためには、構成部材の表面に存在する、上記した還元により生成されたマグネタイトを、構造部材の腐食電位を−０．２Ｖ〜＋０．２Ｖの範囲にする炉水に再び曝すと良い。従って、Ｃｏイオンの付着抑制及び応力腐食割れの抑制を両立させる状態を継続するためには、構成部材の表面に形成されたフェライト皮膜と接触する炉水が、構造部材の腐食電位を−０．２Ｖから＋０．２Ｖの範囲内にする状態、及び構造部材の腐食電位を−０．５Ｖする状態を繰り返すように、炉水に注入される水素濃度を調節することにより、原子力プラントの運転を継続することが望ましい。
【００３０】
以上に述べた検討結果を反映した本発明の実施例を、以下に説明する。
【実施例１】
【００３１】
本発明の好適な一実施例である実施例１の原子力プラント構成部材の線量低減方法を、図１，図２及び図３を用いて説明する。本実施例は、原子力プラント構成部材の線量低減方法をＢＷＲプラントに適用した例である。
【００３２】
このＢＷＲプラントの概略構成を、図２を用いて説明する。ＢＷＲプラントは、原子炉１、タービン３、復水器４、再循環系、原子炉浄化系及び給水系等を備えている。原子炉格納容器１１内に設置された原子炉１は、炉心１３を内蔵する原子炉圧力容器（以下、ＲＰＶという）１２を有し、ＲＰＶ１２内にジェットポンプ１４を設置している。炉心１３には複数の燃料集合体（図示せず）が装荷されている。各燃料集合体は、核燃料物質で製造された複数の燃料ペレットを充填した複数の燃料棒を含んでいる。再循環系は再循環ポンプ２１及びステンレス鋼製の再循環系配管２２を有し、再循環ポンプ２１が再循環系配管２２に設置されている。給水系は、復水器４とＲＰＶ１２を連絡する給水配管１０に、復水ポンプ５、復水浄化装置６、低圧給水加熱器８、給水ポンプ７及び高圧給水加熱器９を設置して構成される。水素注入装置１６が、復水器４と復水ポンプ５の間で給水配管１０に接続されている。原子炉浄化系は、再循環系配管２２と給水配管１０を連絡する浄化系配管２０に、浄化系ポンプ２４，再生熱交換器２５，非再生熱交換器２６及び炉水浄化装置２７を設置して構成される。浄化系配管２０は、再循環ポンプ２１より上流で再循環系配管２２に接続される。
【００３３】
ＲＰＶ１２内の冷却水（以下、炉水という）は、再循環ポンプ２１で昇圧され、再循環系配管２２を通ってジェットポンプ１４のノズル（図示せず）からジェットポンプ１４のベルマウス（図示せず）内に噴出される。ノズルの周囲に存在する炉水も、ノズルから噴出される噴出流の作用により、ベルマウス内に吸引される。ジェットポンプ１４から吐出された炉水は、炉心１３に供給され、燃料棒内の核燃料物質の核分裂で発生する熱によって加熱される。加熱された炉水の一部が蒸気になる。この蒸気は、ＲＰＶ１２から主蒸気配管２を通ってタービン３に導かれ、タービン３を回転させる。タービン３に連結された発電機（図示せず）が回転され、電力が発生する。タービン３から排出された蒸気は、復水器４で凝縮され、水になる。
【００３４】
この水は、給水として、給水配管１０を通りＲＰＶ１２内に供給される。給水配管１０を流れる給水は、復水ポンプ５で昇圧され、復水浄化装置６で不純物が除去され、給水ポンプ７でさらに昇圧され、低圧給水加熱器８及び高圧給水加熱器９で加熱される。抽気配管１５で主蒸気配管２，タービン３から抽気された抽気蒸気が、低圧給水加熱器８及び高圧給水加熱器９にそれぞれ供給され、給水の加熱源となる。
【００３５】
ＲＰＶ１２内の炉水は、核燃料物質の核分裂に伴って発生する放射線の照射を受けて放射線分解を起こし、過酸化水素及び酸素などの酸化性化学種を生ずる。この酸化性化学種によって炉水と接触する構成部材の腐食電位が上昇する。このため、応力腐食割れに対する環境緩和対策として水素注入装置１６から給水に水素を注入する。水素を含む給水をＲＰＶ１２に供給し、ＲＰＶ１２内の炉水中でこの水素と酸化性化学種を反応させることにより、酸化性化学種濃度を低減させて腐食電位を下げる。このように炉水に水素を注入しながら行うＢＷＲプラントの運転を水素注入水質運転（ＨＷＣ：Hydrogen Water Chemistry）、水素注入を行わないＢＷＲプラントの運転を通常水質運転（ＮＷＣ：Normal Water Chemistry）と呼んでいる。
【００３６】
再循環系配管２２内を流れる炉水の一部は、浄化系ポンプ２４の駆動によって浄化系配管２０内に流入し、炉水浄化装置２７で浄化される。浄化された炉水は、浄化系配管２０及び給水配管１０を経てＲＰＶ１２内に戻される。
【００３７】
ＢＷＲプラントは、１つの運転サイクルでの運転が終了した後に停止される。この運転停止後に、ＢＷＲプラントに対して定期検査が実施され、この定期検査が終了した後、ＢＷＲプラントが再度起動される。この定期検査の期間中において、炉心１３内の一部の燃料集合体が新燃料集合体と交換される。すなわち、炉心内の一部の燃料集合体が、使用済燃料集合体としてＲＰＶ１２から取り出され、燃焼度ゼロの新たな燃料集合体が炉心１３に装荷される。
【００３８】
ＢＷＲプラントの運転が停止されている定期検査の期間中において、ＲＰＶ１２に接続された配管系（例えば、再循環系配管２２及び浄化系配管２０等）の炉水と接する内面へのフェライト皮膜の形成が行われる。このフェライト皮膜の形成には、仮設の設備である皮膜形成装置３０が用いられる。皮膜形成装置３０の循環配管３５が、ＢＷＲプラントの運転が停止された後、皮膜形成対象である、例えば、再循環系配管２２に接続される。皮膜形成装置３０は、フェライト皮膜の形成後、具体的には、フェライト皮膜の形成に使用した溶液の処理が終了した後、ＢＷＲプラントの運転開始前に再循環系配管２２から取り外される。皮膜形成装置３０は、ＢＷＲプラントの運転が停止されている間で、再循環系配管２２の内面に形成した放射性核種を含む酸化皮膜の溶解除去、及び酸化皮膜溶解除去後の配管表面へのフェライト皮膜の形成、及びこの皮膜の形成に使用された溶液（廃液）の処理に用いられる。
【００３９】
皮膜形成装置３０の詳細な構成を、図３を用いて説明する。皮膜形成装置３０は、サージタンク３１、循環配管３５、鉄（II）イオン注入装置８１、酸化剤注入装置８２、ｐＨ調整剤注入装置８３、フィルタ５４、分解処理装置６７、カチオン交換樹脂塔６３及び混床樹脂塔６５を備えている。開閉弁５０、循環ポンプ５１、弁５２、加熱器５６、弁５８，５９，６０、サージタンク３１、循環ポンプ３２、弁３３及び開閉弁３４が、上流よりこの順に循環配管３５に設けられている。
【００４０】
配管６９が、弁５２をバイパスするように両端で循環配管３５に接続される。配管６９には、弁５３及びフィルタ５４が設けられる。加熱器５６及び弁５８をバイパスする配管７０の両端が循環配管３５に接続される。冷却器６１及び弁６２が配管７０に設置される。両端が循環配管３５に接続されて弁５９をバイパスする配管７１に、カチオン交換樹脂塔６３及び弁６４が設置される。両端が配管７１に接続されてカチオン交換樹脂塔６３及び弁６４をバイパスする配管７２に、混床樹脂塔６５及び弁６６が設置される。弁６８及び分解処理装置６７が設置される配管７３が、弁６０をバイパスして循環配管３５に接続される。分解処理装置６７は、内部に、例えば、ルテニウムを活性炭の表面に添着した活性炭触媒を充填している。弁３６及びエゼクタ３７が設けられる配管７４が、弁３３と循環ポンプ３２の間で循環配管３５に接続され、さらに、サージタンク３１に接続される。化学除染の対象となる配管（例えば、再循環系配管２２）の内面の汚染物を酸化溶解するための過マンガン酸カリウム、さらには配管内の汚染物を還元溶解するためのシュウ酸をサージタンク３１内に供給するためのホッパ（図示せず）がエゼクタ３７に設けられている。化学除染の対象となる配管は、皮膜形成対象の配管（例えば、再循環系配管２２）である。
【００４１】
鉄（II）イオン注入装置８１は、薬液タンク４７，弁４１，注入ポンプ４４及び注入配管７５を有する。薬液タンク４７は、注入ポンプ４４及び弁４１が設けられた注入配管７５によって循環配管３５に接続される。薬液タンク４７は、鉄をギ酸で溶解して調製した２価の鉄（II）イオンを含む薬剤（第１の薬剤）が充填されている。この薬剤はギ酸も含んでいる。なお、鉄を溶解させる薬剤としては、ギ酸に限らず、鉄（II）イオンの対アニオンとなる有機酸または炭酸を用いることができる。
【００４２】
酸化剤注入装置８２は、薬液タンク４８，注入ポンプ４５，弁４２及び注入配管７６を有する。薬液タンク４８は、注入ポンプ４５及び弁４２が設置された注入配管７６によって循環配管３５に接続されている。薬液タンク４８には、酸化剤（第２の薬剤）である、例えば、過酸化水素が充填されている。
【００４３】
ｐＨ調整剤注入装置８３は、薬液タンク４０，注入ポンプ３９，弁３８及び注入配管７７を有する。薬液タンク４０は、注入ポンプ３９及び弁３８が設置された注入配管７７によって循環配管３５に接続される。薬液タンク４０には、ｐＨ調整剤（第３の薬剤）である、例えば、ヒドラジンを充填されている。
【００４４】
弁５７を設けた配管７８が、注入配管７６に接続され、さらに、分解処理装置６７の上流で配管７３に接続される。サージタンク３１には、最初に、処理に用いられる水が充填されている。薬液タンク４７及びサージタンク３１には、それぞれの内部に存在する溶液に含まれる酸素を除去するために、窒素またはアルゴンなどの不活性ガスをその溶液内にバブリングする不活性ガス注入装置（図示せず）を接続することが好ましい。
【００４５】
酸化剤注入装置８２の注入配管７６と循環配管３５の第２接続点７９、及びｐＨ調整剤注入装置８３の注入配管７７と循環配管３５の第３接続点８０は、鉄（II）イオン注入装置８１の注入配管７５と循環配管３５の第１接続点７８よりも下流に配置される。ｐＨ調整剤注入装置８３は、皮膜形成対象箇所にできるだけ近い位置で循環配管３５に接続することが好ましい。このように、皮膜形成装置３０の配管系統が構成されているので、循環配管３５に鉄（II）イオンを注入した後、酸化剤注入装置８２及びｐＨ調整剤注入装置８３を起動することによって、循環配管３５内の鉄（II）イオンを含む水溶液に酸化剤及びｐＨ調整剤を添加することができる。
【００４６】
分解処理装置６７は、鉄（II）イオンの対アニオンとして使用する有機酸（例えば、ギ酸）、及びｐＨ調整剤であるヒドラジンを分解する。つまり、鉄（II）イオンの対アニオンとしては、廃棄物量の低減化を考慮して水および二酸化炭素に分解できる有機酸、または気体として放出可能で廃棄物を増やさない炭酸を用いている。
【００４７】
皮膜形成装置３０を用いて再循環系配管２２内にフェライト皮膜を形成し、形成されたフェライト皮膜の表層部にプラント起動後にヘマタイト皮膜を形成する腐食電位（−０．２Ｖから＋０．２Ｖの範囲の腐食電位）と応力腐食割れを抑制する腐食電位（−０．５Ｖ）を繰り返して生成する、本実施例の原子力プラント構成部材の線量低減方法では、図１に示された各工程が実行される。本実施例におけるＢＷＲプラント構成部材の、炉水と接触する表面へのフェライト皮膜の形成は、ＢＷＲプラントの運転を停止した後の、例えば、ＢＷＲプラントの定期検査（保守点検）の期間内で行われる。本実施例の原子力プラント構成部材の線量低減方法を、図１に示す手順に沿って具体的に説明する。
【００４８】
まず、皮膜形成装置３０を皮膜形成対象の配管系に接続する（ステップＳ１）。ＢＷＲプラントが定期検査のために停止された後、前述したように、循環配管３５が、皮膜形成対象の、例えば、再循環系配管２２に接続される。再循環系配管２２に接続された浄化系配管２０には弁２３が設けられている。この弁２３のボンネットを開放して浄化系配管２０の炉水浄化装置２７側を閉鎖する。弁２３のフランジに循環配管３５の一端を接続する。循環配管３５の他端は、再循環ポンプ２１よりも下流で再循環系配管２２、例えば、再循環系配管２２に接続された枝管（ドレン配管または計装配管などを切り離した枝管）に接続される。このようにして、皮膜形成装置３０が再循環系配管２２に接続される。
【００４９】
皮膜形成対象の配管系の内面に対して化学除染を実施する（ステップＳ２）。運転されたＢＷＲプラントの、炉水と接触する、再循環系配管２２の内面には、放射性核種を取り込んだ酸化皮膜（汚染物）が形成されている。このため、運転を経験したＢＷＲプラントでは、配管系の内面にフェライト皮膜を形成する前に、配管系の内面に形成された、放射性核種を取り込んだ酸化皮膜（汚染物）を、除去することが好ましい。皮膜形成対象の配管系へのフェライト皮膜の形成はその配管系への放射性核種の付着抑制を目的とするものであるが、事前にその酸化皮膜を除去することは、形成されたフェライト皮膜が放射性核種を取り込んだ酸化皮膜を覆うことを防ぎ、配管系の線量を低減させることになる。本実施例では、配管系の内面に形成された、放射性核種を取り込んだ酸化皮膜の除去が、化学除染により行われる。
【００５０】
ステップＳ２で実施する化学除染は、公知の方法（特開２０００−１０５２９５号公報参照）であるが、簡単に説明する。まず、開閉弁５０，弁５２，５８，５９，６０及び３３、及び開閉弁３４を開き、他の弁を閉じた状態で、循環ポンプ３２，５１を起動して、皮膜形成対象である再循環系配管２２内にサージタンク３１内の水を循環させる。そして、加熱器５６によって加熱して、循環する水の温度を約９０℃まで昇温させる。エゼクタ３７に連絡されたホッパから供給された過マンガン酸カリウムが、弁３６を開くことによって配管７４内を流れる水により、サージタンク３１内に供給される。サージタンク３１内で、過マンガン酸カリウムにより酸化除染液が生成される。この酸化除染液は、循環配管３５を通って再循環系配管２２内に供給され、再循環系配管２２の内面に形成されている酸化皮膜などの汚染物を溶解する。このようにして、再循環系配管２２の内面の酸化除染が行われる。
【００５１】
酸化除染終了後、酸化除染液に残留する過マンガン酸イオンは、上記のホッパからサージタンク３１に注入されるシュウ酸によって分解される。サージタンク３１内に更にシュウ酸を供給することによって還元除染液が生成される。還元除染液のｐＨ調整のため、弁３８を開いて薬液タンク４０からヒドラジンを循環配管３５内に供給する。ヒドラジンを含む還元除染液が、循環ポンプ３２により再循環系配管２２内に供給され、再循環系配管２２の内面に形成されている酸化皮膜等の汚染物を還元溶解する。還元除染時に、弁６４を開くと共に弁５９の開度を調整し、還元除染液の一部をカチオン交換樹脂塔６３に導く。再循環系配管２２の内面から還元除染液中に溶出した金属陽イオンが、カチオン交換樹脂塔６３内のカチオン交換樹脂に吸着され、除去される。
【００５２】
還元除染の終了後、弁６８を開いて循環配管３５内を流れる還元除染液の一部を分解処理装置６７に供給する。分解処理装置６７は、薬液タンク４８から配管７８を通して供給される過酸化水素、及び活性炭触媒の作用によって還元除染液に含まれるシュウ酸及びヒドラジンを分解する。シュウ酸及びヒドラジンの分解後、弁５８を閉じて加熱を停止し、除染液を冷却器６１で冷却して、例えば、６０℃まで低下させる。６０℃になった除染液が、弁６４を閉じて弁６６を開くことにより、混床樹脂塔６５に供給される。混床樹脂塔６５は、分解処理装置６７で分解されなかった、除染液に含まれる不純物を除去する。
【００５３】
皮膜形成対象箇所の表面にフェライト皮膜を形成する（ステップＳ３）。まず、上記の除染終了後で皮膜形成装置３０による最後の浄化運転が終了した後、以下の弁操作が行われる。弁５３を開いて弁５２を閉じ、フィルタ５４への通水を開始する。弁５９を開いて弁６６を閉じることにより、混床樹脂塔６５への通水を停止する。さらに、弁６２を閉じ、弁５８を開いて加熱器５６によって循環配管３５内の水を所定温度まで加熱する。皮膜形成対象である再循環系配管２２に供給される皮膜形成水溶液の温度調整が行われる。弁５０，６０，３３，３４は開いており、弁３６，４１，３８，４２，５７，６２，６４，６６，６８は閉じている。加熱された皮膜形成水溶液は、循環配管３５及び再循環系配管２２により形成される閉ループの経路内を循環する。
【００５４】
フィルタ５４への通水は水中に残留している微細な固形物を除去するためである。この固形物が残留していると、皮膜形成対象箇所へのフェライト皮膜の形成の際に、その固形物の表面にもフェライト皮膜が形成され、薬剤が無駄に使用されることになる。上記の固形物の除去によって、皮膜形成水溶液（皮膜形成液）に含まれる薬剤を有効に使用できる。フィルタ５４への通水を除染中に実施した場合には、溶解した高い放射能の放射性核種を含む固形物によってフィルタ５４の線量率が高くなりすぎる恐れがある。このため、フィルタ５４への通水は除染終了後に行う。上記固形物の除去が終了した時点で、弁５２を開いて弁５３を閉じる。
【００５５】
皮膜形成水溶液の上記の所定温度は、１００℃程度が好ましいが、これに限られない。要は、ＢＷＲプラントの運転時に炉水に含まれる放射性核種が、皮膜形成対象箇所に形成されるフェライト皮膜に取り込まれない程度に、その皮膜の結晶等の膜構造が緻密に形成できればよいのである。したがって、皮膜形成水溶液の温度は少なくとも２００℃以下が好ましく、下限は常温（２０℃）でもよいが、フェライト皮膜の生成速度が実用範囲になる６０℃以上が好ましい。１００℃以上では皮膜形成水溶液の沸騰を抑制するため、加圧しなければならず、皮膜形成装置３０の耐圧性が要求されるようになり設備が大型化するため好ましくない。皮膜形成水溶液の温度が２００℃以下であるので、皮膜形成対象の配管系、例えば、再循環系配管２２の炉水と接触する内面に緻密なフェライト皮膜を形成することができる。
【００５６】
皮膜形成対象箇所にフェライト皮膜を形成させるためには、鉄（II）イオンが皮膜形成対象箇所の金属部材の表面（例えば、再循環系配管２２の内面）に吸着される必要がある。しかし、皮膜形成水溶液に含まれる鉄（II）イオンは、（７）式に基づいて溶存酸素により鉄（III）イオンに酸化される。鉄（III）イオンは、鉄（II）イオンに比べて溶解度が低いため、（８）式の反応により水酸化第二鉄として析出してしまい、フェライト皮膜の形成に寄与しなくなってしまう。そこで、皮膜形成水溶液中の溶存酸素を除去するため、上記したように、不活性ガスのバブリングまたは真空脱気を行うことが好ましい。
【００５７】
４Ｆｅ２＋＋Ｏ２＋２Ｈ２Ｏ → ４Ｆｅ３＋＋４ＯＨ− ……（７）
Ｆｅ３＋＋３ＯＨ− → Ｆｅ（ＯＨ）３ ……（８）
循環配管３５内を循環する水の温度が所定温度に達した後、鉄（II）イオンを含む薬剤（水溶液）を循環配管３５内に注入する。すなわち、弁４１を開いて注入ポンプ４４を駆動し、鉄をギ酸で溶解して調製して得られた鉄（II）イオン及びギ酸を含む薬剤を、薬液タンク４７から循環配管３５内を流れる皮膜形成水溶液に注入する。酸化剤である過酸化水素を循環配管３５内に注入する。具体的には、弁４２を開いて注入ポンプ４５を駆動することにより、薬液タンク４８内の過酸化水素が、注入配管７６を通して、循環配管３５内を流れる、鉄（II）イオンを含む皮膜形成水溶液に注入される。過酸化水素は、皮膜形成対象箇所の金属部材の表面（再循環系配管２２の内面）に吸着された鉄（II）イオン、及び皮膜形成水溶液内の鉄（II）イオンを、鉄（III）イオンに酸化する。後者の鉄（II）イオンが鉄（III）イオンに酸化されることにより、皮膜形成水溶液は鉄（II）イオン及び鉄（III）イオンを含むことになる。続いて、ｐＨ調整剤であるヒドラジンを循環配管３５内へ注入する。弁３８を開いて注入ポンプ３９を駆動することによって、薬液タンク４０内のヒドラジンが、注入配管７７を通って、循環配管３５内を流れる、鉄（II）イオン、鉄（III）イオン及び過酸化水素を含む皮膜形成水溶液（皮膜形成液）に注入される。ヒドラジンが、皮膜形成水溶液のｐＨを５．５〜９．０の範囲内、例えば、７．０にするように注入される。皮膜形成水溶液のｐＨが５．５〜９．０の範囲内に調節されるので、鉄（II）イオン及び鉄（III）イオンからフェライトの一種であるマグネタイトが、反応式（９）に基づいて再循環系配管２２の内面に形成される。
【００５８】
Ｆｅ２＋＋２Ｆｅ３＋＋２Ｈ２Ｏ ＝ Ｆｅ（III）［Ｆｅ（II）Ｆｅ（III）］Ｏ４＋８Ｈ＋ ……（９）
この皮膜形成水溶液が、循環配管３５を通って再循環系配管２２に供給される。皮膜形成水溶液と接触する再循環系配管２２の内面全面でマグネタイト皮膜の生成反応が生じ、その全面にフェライト皮膜であるマグネタイト皮膜が形成される。制御装置（図示せず）は、ｐＨ計７９によって計測された処理液のｐＨ計測値に基づいて注入ポンプ３９の回転速度を制御し、再循環系配管２２内に注入するヒドラジンの注入量を調整する。この制御によって、皮膜形成水溶液のｐＨが上記の範囲内に調節される。本実施例では、皮膜形成水溶液のｐＨが７．０に調節される。
【００５９】
循環ポンプ３２、５１が駆動されているので、ヒドラジン、鉄（II）イオン及び過酸化水素を含むｐＨが７．０である皮膜形成水溶液が、循環配管３５により、開閉弁３４を介して再循環系配管２２内に供給される。この皮膜形成水溶液が、再循環系配管２２内を流れて、循環配管３５の開閉弁５０側へと戻される。戻された皮膜形成水溶液に、鉄（II）イオン及びギ酸を含む薬剤が薬液タンク４７から、過酸化水素が薬液タンク４８から、ヒドラジンが薬液タンク４０からそれぞれ注入される。この皮膜形成水溶液が再び再循環系配管２２内に導かれる。
【００６０】
皮膜形成対象の配管系の内面へのフェライト皮膜の形成が完了したかの判定が行われる。この判定は、フェライト皮膜の形成処理開始、すなわち、鉄（II）イオン及びギ酸を含む薬剤の注入が開始されて酸化剤及びｐＨ調整剤の注入が開始された後の経過時間で行われる。この経過時間が再循環系配管２２の内面に所定の厚みのフェライト皮膜を形成するのに要する時間になるまでの間は、フェライト皮膜の形成が完了したかの判定は「ＮＯ」になる。この場合には、再循環系配管２２の内面へのフェライト皮膜の形成が引き続き行われる。その判定が「ＹＥＳ」になったとき、注入ポンプ３９、４４及び４５を停止し（または弁３８，４１及び４２を閉じ）て各薬剤の、循環している皮膜形成水溶液への注入を停止する。これによって、再循環系配管２２の内面へのフェライト皮膜の形成作業が終了する。
【００６１】
配管系の内面へのフェライト皮膜の形成作業が終了したとき、皮膜形成水溶液に含まれている薬剤の分解が実施される（ステップＳ４）。再循環系配管２２の内面へのフェライト皮膜の形成に使用された皮膜形成水溶液は、フェライト皮膜の形成が終了した後においても、ヒドラジン及び有機酸であるギ酸を含んでいる。皮膜形成水溶液に含まれたヒドラジン及びギ酸は、還元除染剤であるシュウ酸の分解と同様に、分解処理装置６７で分解される。薬剤の分解処理では、弁６０，６８の開度を調整し、循環配管３５内の皮膜形成水溶液の一部を分解処理装置６７に供給する。弁５７を開くことにより、過酸化水素が、薬液タンク４８から配管７８を通して分解処理装置６７に供給される。ヒドラジン及びギ酸は、分解処理装置６７内で過酸化水素及び活性炭触媒の作用により分解される。ギ酸は（１０）式の反応により二酸化炭素と水に、ヒドラジンは（１１）式の反応により窒素と水にそれぞれ分解する。
【００６２】
ＨＣＯＯＨ＋Ｈ２Ｏ２ → ＣＯ２＋２Ｈ２Ｏ ……（１０）
Ｎ２Ｈ４＋２Ｈ２Ｏ２ → Ｎ２＋４Ｈ２Ｏ ……（１１）
薬剤の分解を実行している期間において、皮膜形成水溶液は、循環ポンプ３２、５１の駆動によって循環配管３５の一端から再循環系配管２２の一端に供給され、再循環系配管２２内を通って循環配管３５の他端に戻される。
【００６３】
分解処理装置６７に皮膜形成水溶液を供給する前に、弁５３を開けて弁５２を閉じ、皮膜形成水溶液をフィルタ５４に供給する。皮膜形成水溶液に含まれたマグネタイト粒子がフィルタ５４によって除去される。マグネタイト粒子の除去後、弁５９、６４の開度を調整して皮膜形成水溶液の一部をカチオン交換樹脂塔６３に供給する。皮膜形成水溶液に含まれる鉄（II）イオン及びヒドラジニウムイオンがカチオン交換樹脂塔６３によって除去される。皮膜形成水溶液に含まれているギ酸及びカチオン交換樹脂塔６３で除去し切れなかったヒドラジンの分解は、前述したように、分解処理装置６７を用いて行われる。
【００６４】
ヒドラジン及びギ酸を混床樹脂塔６５で処理することもできるが、イオン交換樹脂の廃棄物が増えてしまうので、これらの物質は分解処理装置６７で分解処理するのが好ましい。ヒドラジンとギ酸ではギ酸の方が分解し難いので、分解処理装置６７による薬剤の分解がある程度進むと、循環している皮膜形成水溶液のｐＨが低下し始める。この皮膜形成水溶液のｐＨが４以下になると、再循環系配管２２の内面に形成したフェライト皮膜が溶解する可能性が生じる。このため、ｐＨ計７９で計測されたｐＨの値が４以下にならないように、弁３８を開けて注入ポンプ３９を起動し、薬液タンク４０内のヒドラジンを皮膜形成水溶液に注入する。ヒドラジンを注入しながら残留したギ酸、注入したヒドラジンの分解を進めるとギ酸の濃度も徐々に下がってくるので、ｐＨ４を維持するヒドラジン注入量は徐々には少なくなる。ギ酸の濃度が少なくなって来るとヒドラジンを注入しなくともｐＨ４以上を維持できるようになるので、最終的にはヒドラジン注入無しでギ酸の分解が行われる。
【００６５】
なお、触媒を用いた分解処理装置６７の替りに紫外線照射装置を用いることも可能である。紫外線照射装置も、酸化剤の存在下でヒドラジン，ギ酸及びシュウ酸を分解することができる。
【００６６】
ヒドラジン及びギ酸を分解処理装置６７で上記のように気体及び水に分解することによって、カチオン交換樹脂塔６４によるヒドラジン、及び混床樹脂塔６５によるギ酸の除去を大幅に低減できるので、これらのイオン交換樹脂の廃棄物量を著しく低減できる。
【００６７】
皮膜形成装置の、皮膜形成対象の配管系からの取り外しを行う（ステップＳ５）。皮膜形成水溶液に含まれている薬剤の分解が終了した後、再循環系配管２２に連絡されている循環配管３５の両端が、浄化系配管２０、及び再循環系配管２２に接続された枝管から取り外される。浄化系配管２０に設けられたバルブ２８、及びその枝管等が元通りに復旧される。これにより、ＢＷＲプラントの運転が開始できる状態になる。再循環系配管２２の内面に形成されたフェライト皮膜は、ＢＷＲプラントの起動まで、そのままの状態に保たれる。
【００６８】
ＢＷＲプラントの定期検査が終了した後、ＢＷＲプラント起動の準備が進められる。再循環ポンプ２１が起動されて、再循環系配管２２には炉水が循環され、ジェットポンプ１４から吐出された炉水が炉心１３に供給される。ＢＷＲプラントの起動時における復水器真空度、炉水温度、及び原子炉圧力の変化を図４に示す。ＢＷＲプラント起動前に復水器４の真空度を上昇させる。復水器４の真空度の上昇は、復水器４に接続されたオフガス系（図示せず）に設けられた空気抽出器（図示せず）により行われる。さらに、主蒸気配管２に設けられた主蒸気隔離弁を全開にし、主蒸気配管２と復水器４を接続するタービンパス配管（図示せず）に設けられたバイパス弁を開いて炉水の脱気を行い、炉水の溶存酸素濃度を０．２ｐｐｍ程度まで低下させる。
【００６９】
その後、原子炉を起動する（ステップＳ６）。中央制御室に設置された操作盤に設けられた原子炉モードスイッチが起動に入れられ、炉心１３に挿入された複数の制御棒（図示せず）が順番に引き抜かれる。原子炉１のある運転サイクルにおける運転が開始される。やがて、原子炉１が臨界に達する（ステップＳ７）。炉心１３に装荷された各燃料集合体に含まれた核燃料物質が核分裂を起こし、炉水の核加熱が開始される。原子炉の昇温昇圧が行われる（ステップＳ８）。この昇温昇圧工程では、制御棒が炉心からさらに引き抜かれて核燃料物質の核分裂が増大し、炉水の温度が上昇して蒸気が発生する。昇温昇圧工程により、原子炉圧力が定格圧力まで上昇し、炉水温度も定格温度（例えば、２８０℃）まで上昇する。炉心１３では核燃料物質の核分裂によって中性子線及びガンマ線が発生する。中性子線及びガンマ線は炉水の放射線分解を誘発して、炉水中に過酸化水素及び酸素を生じさせる。昇温昇圧工程が終了した後、制御棒の引き抜き、及び炉心流量の増大によって、原子炉出力が定格出力（１００％出力）まで、上昇される（ステップＳ９）。
【００７０】
本実施例では、原子炉起動中に水素注入を行っていないので、放射線分解によって生成した酸化性化学種は炉水に残留する。酸化性化学種を含む高温の炉水が再循環系配管２２内を流れるとき、その炉水が、ステップＳ３により再循環系配管２２の内面に形成されたフェライト皮膜（例えば、マグネタイト皮膜）の表面に接触する。炉水に含まれた酸化性化学種が、２８０℃の高温環境においてフェライト皮膜の表面に接触することにより、このフェライト皮膜を構成するマグネタイトに含まれる鉄（II）イオンが酸化される。この結果、再循環系配管２２の内面に形成されたフェライト皮膜の表層部にヘマタイトが徐々に形成される。昇温昇圧工程で炉水が定格温度に到達してから原子炉出力が定格出力（１００％出力）に到達するまでの期間において、ステップ３で形成されたフェライト皮膜の、炉水と接触する表層部がヘマタイト化する。水素注入が行われないため、構成部材である再循環系配管２２の腐食電位が＋０．２Ｖになり、再循環系配管２２の内面に形成されたフェライト皮膜の、炉水と接触する表面に、膜状のヘマタイト層（ヘマタイト皮膜）が形成される。このように、再循環系配管２２の内面に形成されたフェライト皮膜の表層部は、Ｃｏイオン付着抑制効果が向上するヘマタイト皮膜になっている。
【００７１】
次に、応力腐食割れ抑制の観点から水素注入を開始し、所定の期間、水素注入を行う（ステップＳ１０）。水素注入は、例えば、炉水の水素濃度が５０ｐｐｂに保持されるように、連続して一週間（第１の所定期間）の間、行われる。ステップＳ１０の水素注入は、給水配管１０内を流れる給水に、水素注入装置１６から水素（還元剤）を注入することによって行われる。この水素注入によって、原子炉１はＨＷＣ条件で運転されることになる。給水配管１０を流れる、水素を含む給水がＲＰＶ１２内に供給され、注入された水素が炉水に含まれる酸素及び過酸化水素などの酸化剤と反応して水を生成する。このため、ＲＰＶ１２内の炉水の酸化剤濃度が低下し、炉水の腐食電位が低下する。炉水と接触する、原子力プラントの構成部材の応力腐食割れを抑制することができる。構成部材の腐食電位を目標電位以下（例えば−０．５Ｖ）に低下させるように、炉水への水素注入が行われる。
【００７２】
フェライト皮膜の表面に形成されたヘマタイト層は、再循環系配管２２の腐食電位を−０．５Ｖにする炉水に曝され続けると、マグネタイトへ還元される。このため、水素注入量を減少させる（ステップＳ１１）。第１所定期間での定格速度での水素注入が終了したとき、フェライト皮膜表層部のヘマタイトを増やすために、水素注入装置１６から給水への水素注入量を減少させ、炉水の水素注入濃度を減少させる。応力腐食割れ抑制の観点からはできるだけ低電位の方が好ましいため、例えば、再循環系配管２２の腐食電位が−０．２Ｖになるように、水素注入を、定格の注入速度（ステップＳ１０での水素注入量）の１／２の注入速度で第２の所定時間、例えば６時間程度継続する。水素注入を１／２注入速度で行うことにより、再循環系配管２２の腐食電位が−０．５Ｖから−０．２Ｖに上昇する。この結果、炉水に含まれた酸化性化学種の作用により、再循環系配管２２の内面に形成されたフェライト皮膜の表層部にヘマタイトが生成され、フェライト皮膜の表面にヘマタイト層が維持される。
【００７３】
第２所定時間、例えば、６時間の、１／２注入速度での水素注入が終了した後、水素注入量を増加する（ステップＳ１２）。水素注入量を増加は、ステップＳ１０と同様に、水素注入を定格速度に上昇させることによって行われ、再循環系配管２２の腐食電位も−０．５Ｖに低下する。ステップＳ１２の定格速度による水素注入は、ステップＳ１０と同様に、第１所定時間（例えば、１週間）の間、継続される。第１所定時間における、定格速度による水素注入が終了したとき、水素注入量を、再び、減少させる（ステップＳ１３）。ステップＳ１３においても、ステップＳ１１と同様に、第２所定期間（例えば、６時間）の間、１／２注入速度での水素注入が行われ、再循環系配管２２の腐食電位が−０．２Ｖに上昇する。第２所定期間における１／２注入速度での水素注入が終了した後、再循環系配管２２の腐食電位が−０．５Ｖに低下する定格速度での水素注入（ステップＳ１２）及び再循環系配管２２の腐食電位が−０．２Ｖに増大する１／２速度での水素注入（ステップＳ１３）が、交互に繰り返えされて、ＢＷＲプラントの運転を継続する（ステップＳ１４）。ステップＳ１２及びＳ１３のそれぞれの水素注入の繰り返しは、１つの運転サイクルにおけるＢＷＲプラントの運転が終了するまで継続される。これにより、再循環系配管２２の内面に形成されたフェライト皮膜の表面にヘマタイト層を、ＢＷＲプラントの定格運転期間に亘って維持することができ、Ｃｏイオンの付着抑制を継続させながら、応力腐食割れを抑制できる腐食電位−０．５Ｖの期間を長期間確保することができる。
【００７４】
本実施例によれば、水素注入により構成部材（再循環系配管２２）の腐食電位を−０．５Ｖにする期間の経過後に構成部材の腐食電位を−０．２Ｖにする期間を設け、これらの期間を繰り返すことにより、再循環系配管２２の内面に形成されたフェライト皮膜の表面がヘマタイト皮膜で覆われた状態を継続させることができ、再循環配管２２内を流れる炉水がフェライト皮膜の表面と接触せずにヘマタイト皮膜の表面と接触する。炉水のフェライト皮膜への接触を防止できるので、フェライト皮膜の溶解、再析出が生じず、フェライト皮膜への放射性核種の取り込みを防止することができる。このため、再循環系配管２２の線量をさらに低減することができる。ヘマタイトはフェライトよりも水に対する溶解度が低いため、炉水と接触するヘマタイト皮膜への放射性核種の取り込みが著しく抑制される。特に、原子炉出力が定格出力に到達した後、１つの運転サイクルを通して、構成部材の腐食電位を−０．５Ｖにする期間及び構成部材の腐食電位を−０．２Ｖにする期間を繰り返すので、原子炉出力が定格出力に到達した後、１つの運転サイクルでの運転が終了するまで、構成部材の表面に形成されたフェライト皮膜の表面にヘマタイト皮膜を保持することができるので、原子炉出力が定格出力に到達した後、１つの運転サイクルを通してフェライト皮膜へのＣｏイオンの付着をさらに抑制することができる。
【００７５】
さらに、本実施例は、ヘマタイト皮膜が炉水に接触しているので、炉水に含まれるＣｏ−６０等の放射性核種の再循環系配管２２の内面（具体的には、ヘマタイト皮膜の表面）への付着を著しく抑制することができる。
【００７６】
本実施例では、鉄（II）イオン、及び鉄（II）イオンを鉄（III）イオンに酸化する酸化剤を含むｐＨが５．５〜９．０の範囲内にある皮膜形成水溶液（皮膜形成液）を、好ましくは、６０℃〜１００℃の範囲内の温度に調節して、皮膜形成対象である配管（例えば、再循環系配管２２）の内面に接触させるので、その配管の内面に緻密なフェライト皮膜を形成することができる。
【００７７】
本実施例では、再循環系配管２の内面に形成したフェライト皮膜の表層部をヘマタイトに変えているので、フェライト皮膜自身に取り込まれるＣｏ−６０の付着量を低減する効果を得ることができる。
【００７８】
本実施例では、ヘマタイト層を、炉水温度が定格温度に達した後で且つ炉水への水素注入を行う前で、酸化性化学種を含む炉水をフェライト皮膜の表面に接触させることによって形成しているので、フェライト皮膜自身に取り込まれるＣｏ−６０の付着量を低減する効果を得ることができる。
【００７９】
本実施例では、ヘマタイト層がフェライト皮膜の表層部に形成された後、水素注入を行うことで応力腐食割れ抑制対策を行うとともに、水素注入によってヘマタイト層がマグネタイト層に還元されることを考慮して、定格の水素注入量を、第１所定期間の間、維持した後、水素注入量を半減させて再循環系配管２２の腐食電位を−０．２Ｖ付近に上昇させることでフェライト皮膜の表層部に再びヘマタイトを形成させる。１／２に減少させた水素注入量を第２所定時間の間継続し、ヘマタイト層が厚くなった段階で、再度、水素注入量を定格に戻し、応力腐食割れを抑制する。ヘマタイト層がマグネタイト層に還元されてヘマタイト層の厚みが減少することを考慮し、第１所定期間の間、再循環系配管２２の腐食電位を−０．５Ｖにする定格の水素注入量を維持した後、水素注入量を半減させて再循環系配管２２の腐食電位を−０．２Ｖ付近に上昇させてヘマタイトを生成させる。これにより、第１所定期間で厚みが減少したヘマタイト層の厚みが、第２所定期間で厚くなる。以上述べたように、水素注入を、定格の水素注入量及び１／２（半減）の水素注入量で繰り返すことによって、Ｃｏイオン付着抑制効果のあるヘマタイト層を継続して維持しながら、応力腐食割れ抑制効果のある腐食電位−０．５Ｖの維持期間を長く確保することができる。
【００８０】
本実施例では、水素注入装置１６を給水配管１０に接続しているが、水素注入装置１６を浄化系配管２０に接続しても良い。この場合には、浄化系配管２０内に水素が注入され、この水素が浄化系配管２０及び給水配管１０を介してＲＰＶ１２内の炉水に注入される。
【００８１】
皮膜形成装置３０の循環配管３５の両端を浄化系配管２０に接続し、ＢＷＲプラントの運転停止期間において、浄化系配管２０の内面にフェライト皮膜を形成してもよい。浄化系配管２０の内面にフェライト皮膜が形成された後、循環配管３５の両端を浄化系配管２０から取り外して、ＢＷＲプラントの運転を開始する。ステップＳ８において、炉水が定格温度になった状態からステップＳ９の定格出力となるまでの間、ＮＷＣ条件となるので、この期間において、酸化性化学種を含む炉水が浄化系配管２０の内面に形成されたフェライト皮膜の表面に接触され、フェライト皮膜の表層部にヘマタイト皮膜が形成される。この浄化系配管２０においても、応力腐食割れ抑制対策のために行われる水素注入が開始される（ステップＳ１０）と、ヘマタイト皮膜がマグネタイトに還元され、ヘマタイト皮膜の厚みが減少する。そこで、ヘマタイト層がマグネタイトに還元されてヘマタイト層の厚みが減少することを考慮し、第１所定期間の間、定格の水素注入量を維持した後、水素注入量を半減させて浄化系配管２０の腐食電位を−０．２Ｖ付近とすることによりヘマタイトを生成してヘマタイト層の厚みを増加させる。その後、前述の再循環系配管２２の場合と同様に、水素注入を、定格の水素注入量及びその１／２の注入量に交互に繰り返すことより、再循環系配管２２で得られる上記の各効果を得ることができる。
【００８２】
新設のＢＷＲプラントに対しても、このＢＷＲプラントの運転開始前に、再循環系配管２２及び浄化系配管２０の少なくとも１つの配管の内面にフェライト皮膜を形成することができる。しかしながら、新設のＢＷＲプラントの運転開始前では、再循環系配管２２及び浄化系配管２０の少なくとも１つの配管の内面に放射性核種が付着していない。このため、再循環系配管２２及び浄化系配管２０の少なくとも１つの配管の内面にフェライト皮膜を形成する場合には、ステップＳ１，Ｓ３，Ｓ４及びＳ５の各工程が実施され、ステップＳ２の化学除染は実施されない。
【００８３】
新設のＢＷＲプラントの最初の運転サイクルにおいて、原子炉起動が行われ（ステップＳ６）、その後、ステップＳ７〜Ｓ１３の各操作が行われる。新設のＢＷＲプラントの再循環系配管２２及び浄化系配管２０の少なくとも１つの配管の内面に形成されたフェライト皮膜の表層部でのヘマタイト皮膜の形成が、ステップＳ９において行われる。続いて、定格速度での水素注入を行って（ステップＳ１０）、フェライト皮膜及びヘマタイト皮膜が形成された配管の腐食電位を−０．５Ｖにし、応力腐食割れ抑制対策を行う。第１所定時間が経過したとき、定格速度の１／２の速度で水素注入を行い（ステップＳ１１）、フェライト皮膜及びヘマタイト皮膜が形成された配管の腐食電位を−０．２Ｖにする。その後、ステップＳ１２及びＳ１３の操作を交互に繰り返して実施する。したがって、新設のＢＷＲプラントにおいても、前述した運転を経験したＢＷＲプラントと同様な各効果を得ることができる。
【実施例２】
【００８４】
本発明の他の実施例である実施例２の原子力プラント構成部材の線量低減方法を、図７及び図８を用いて説明する。本実施例の原子力プラント構成部材の線量低減方法も、運転を経験したＢＷＲプラントに適用される。本実施例の原子力プラント構成部材の線量低減方法が適用されるＢＷＲプラントは、実施例１が適用されるＢＷＲプラントに水素注入装置１７を追加した構成を有する。水素注入装置１７が、浄化系配管２０の、炉水浄化装置２７よりも下流で且つ再生熱交換器２５の下流に存在する部分に接続されている。
【００８５】
本実施例における原子力プラント構成部材の線量低減方法でも、実施例１における原子力プラント構成部材の線量低減方法において実施するステップＳ１〜Ｓ６の各工程を実施する。ステップＳ３において、フェライト皮膜が、例えば、再循環系配管２２の内面に形成される。原子炉を起動した（ステップＳ６）後、水素注入を行う（ステップＳ１５）。この水素注入は、原子炉１の起動後の臨界到達前に、水素注入装置１７から浄化系配管２０に水素を供給することによって行われる。水素注入装置１７から浄化系配管２０への水素は、定格速度で行われる。このため、炉水と接触する再循環系配管２２等の構成部材の腐食電位が、−０．５Ｖになる。原子炉１が起動されたときには、給水配管１０によるＲＰＶ１２への給水の供給は行われていないが、浄化系ポンプ２４が駆動されて浄化系配管２０内に炉水が流れている。浄化系配管２０内を流れている炉水に注入された水素は、この炉水と共にＲＰＶ１内に導かれる。この水素注入は、原子炉の昇温昇圧（ステップＳ８）が終了して炉水の温度が２８０℃になったときに停止される。
【００８６】
原子炉の昇温昇圧により炉水の温度が２８０℃になった後、ステップＳ９において、原子炉出力が定格出力まで上昇される。原子炉出力が定格出力になったとき、原子炉浄化系からの水素注入が停止される（ステップＳ１６）。原子炉出力が定格出力になったとき、水素注入装置１７から浄化系配管２０への水素の注入を停止する。その後、ステップＳ１０による、水素注入装置１６から給水配管１０への水素注入が行われる。水素注入装置１７から浄化系配管２０への水素注入の停止（ステップＳ１６）から水素注入装置１６から給水配管１０への水素注入（ステップＳ１０）までの間の期間（通常は数日間）は、炉水温度が定格温度に実質的に保持されて水素注入を行っていない状態（ＮＷＣ）で、原子炉１が運転される。この期間では、炉水の放射線分解で発生した酸化性化学種を含む炉水が、再循環系配管２２の内面に形成されたフェライト皮膜の表面に接触する。腐食電位は＋０．２Ｖとなる。実施例１と同様に、再循環系配管２２の内面に形成されたフェライト皮膜の表層部にヘマタイトが生成され、やがて、フェライト皮膜の表面全面を覆うヘマタイト皮膜が形成される。
【００８７】
ステップＳ１０で水素注入装置１６から給水配管１０への水素注入が行われた後、実施例１と同様に、ステップＳ１１，Ｓ１２及びＳ１３が行われ、ステップＳ１２及びＳ１３のそれぞれの水素注入が１つの運転サイクルが終了するまで繰り返されてＢＷＲプラントの運転を継続する（ステップＳ１４）。ステップＳ１０〜Ｓ１３では、水素注入が、水素注入装置１７からではなく、水素注入装置１６から行われる。
【００８８】
本実施例は、実施例１で生じる各効果を得ることができる。本実施例では、原子炉の起動からＲＰＶ１２内の炉水に水素を注入することができるので、原子力プラント構成部材の応力腐食割れをさらに抑制することができる。
【００８９】
ＢＷＲプラントの起動により、炉内構造物等の原子力プラント構成部材は、起動時の約５０℃〜６０℃から昇温昇圧過程終了時の定格温度（２８０℃）まで温度が上昇する。この温度変化に伴う構成部材の熱膨張により、構成部材に応力が発生する。このため、原子力プラントの構成部材の応力腐食割れ抑制対策の観点から、原子炉の起動直後から炉水に水素を注入する場合がある。しかしながら、原子炉の起動直後から炉水への水素注入を実施して定格出力運転に至る場合には、再循環系配管２２の内面に形成したフェライト皮膜の表面が酸化される期間が得られなくなり、フェライト皮膜の表層部にヘマタイト皮膜を形成することができなくなる。そこで、本実施例では、原子炉の起動直後に炉水への水素注入を行って炉水温度が定格温度に到達したときに浄化系配管２０からの水素注入を停止し、水素注入を行わない期間を経て、給水配管１０への水素注入を開始している。このため、ステップＳ１６による水素注入の停止からステップＳ１０による水素注入開始までの水素注入を行わない期間において、再循環系配管２２の内面に形成されたフェライト皮膜の表層部のマグネタイトを酸化させてヘマタイトを生成することができる。
【００９０】
本実施例も、新設のＢＷＲプラントの配管系の内面にフェライト皮膜を形成することができ、この場合には実施例１と同様にステップＳ２の化学除染の実施は不要である。
【実施例３】
【００９１】
本発明の他の実施例である実施例３の原子力プラント構成部材の線量低減方法を、図１０を用いて説明する。本実施例の原子力プラント構成部材の線量低減方法も、運転を経験したＢＷＲプラントに適用される。本実施例の原子力プラント構成部材の線量低減方法が適用されるＢＷＲプラントは、実施例２が適用されるＢＷＲプラントと同じ構成を有し、水素注入装置１７を有する。
【００９２】
本実施例における原子力プラント構成部材の線量低減方法は、実施例２における原子力プラント構成部材の線量低減方法と同様に、ステップＳ１〜Ｓ６，Ｓ１５及びＳ７〜Ｓ９の各工程を実施する。ステップＳ３では、フェライト皮膜が、例えば、再循環系配管２２の内面に形成される。本実施例では、ステップＳ１０が実施されない。ステップＳ９によって原子炉出力が定格出力になったとき、給水配管への水素注入を行う（ステップＳ１１）。水素注入装置１６から給水配管１０内を流れる給水へ１／２注入速度で水素注入を行う。このステップＳ１１による水素注入が開始されたとき、浄化系配管への水素注入を停止する（ステップＳ１６）。水素注入装置１７から浄化系配管２０への水素の注入が停止される。この結果、水素注入装置１６から給水配管１０内に１／２注入速度で注入された水素が、ＲＰＶ１２内に供給され、構成部材の腐食電位が−０．２Ｖになる。再循環系配管２２の内面に形成されたフェライト皮膜の表層部のマグネタイトがヘマタイト化され、フェライト皮膜の表面にヘマタイト皮膜が形成される。１／２注入速度での水素注入は６時間行われる。この６時間が経過したとき、ステップＳ１２による水素注入、及びステップＳ１３による水素注入が、実施例２と同様に順次行われる。そして、ステップＳ１２及びＳ１３のそれぞれの水素注入が、１つの運転サイクルが終了するまで繰り返されてＢＷＲプラントの運転が継続される（ステップＳ１４）。
【００９３】
本実施例は、実施例２で生じる各効果を得ることができる。本実施例では、原子炉出力が定格出力に到達した後における浄化系配管２０からの水素注入の停止を、給水配管１０からの水素注入を開始した後に行うので、構成部材がＮＷＣ環境に暴露される期間を排除することができ、原子力プラントの構成部材の応力腐食割れをさらに抑制することができる。
【００９４】
本実施例も、新設のＢＷＲプラントの配管系の内面にフェライト皮膜を形成することができ、この場合には実施例１と同様にステップＳ２の化学除染の実施は不要である。
【実施例４】
【００９５】
本発明の他の実施例である実施例４の原子力プラント構成部材の線量低減方法を、図１１を用いて説明する。本実施例の原子力プラント構成部材の線量低減方法も、運転を経験したＢＷＲプラントに適用される。本実施例の原子力プラント構成部材の線量低減方法が適用されるＢＷＲプラントは、実施例２が適用されるＢＷＲプラントに、各再循環系配管２２に設置した腐食電位センサー１８を追加した構成を有する。
【００９６】
実施例１〜３の各実施例では、他のＢＷＲプラントの実績、または実験データを用いた計算結果に基づいて、構成部材の腐食電位が−０．５Ｖまたは−０．２Ｖになるように、ステップＳ１０またはＳ１１における水素の注入量を制御している。これに対して、本実施例では、再循環系配管２２の腐食電位を腐食電位センサー１８で測定し、測定された構造部材の腐食電位が−０．５Ｖまたは−０．２Ｖになるように炉水への水素注入量を制御する。
【００９７】
本実施例は、例えば、実施例１と同様に、ステップＳ１〜Ｓ１４の各工程が実施される。ステップＳ１０及びＳ１２おいて、水素注入量が腐食電位センサー１８で測定された腐食電位が−０．５Ｖになるように、水素注入装置１６からの水素注入量が、図２において図示されていない制御装置（または手動）により調節される。ステップＳ１１及びＳ１３において、水素注入量が腐食電位センサー１８で測定された構造部材の腐食電位が−０．２Ｖになるように、水素注入装置１６からの水素注入量が上記の制御装置（または手動）により調節される。なお、定格速度での水素注入量が構造部材の腐食電位を−０．５Ｖにする水素注入量に相当し、定格速度の１／２速度での水素注入量が構造部材の腐食電位を−０．２Ｖにする水素注入量に相当する。
【００９８】
本実施例は、実施例１で生じる各効果を得ることができる。本実施例では、再循環系配管２２に設置した腐食電位センサー１８で測定された腐食電位に基づいて水素の注入を制御するので、達成したい構造部材の腐食電位（−０．５Ｖ及び−０．２Ｖ）に確実に制御することができる。
【００９９】
本実施例は、実施例２及び３にも適用することができる。
【産業上の利用可能性】
【０１００】
本発明は、沸騰水型原子力プラントに適用することができる。
【符号の説明】
【０１０１】
１…原子炉、２…主蒸気配管、３…タービン、４…復水器、７…給水ポンプ、１０…給水配管、１２…原子炉圧力容器、１３…炉心、１４…ジェットポンプ、１６，１７…水素注入装置、１８…腐食電位センサー、２０…浄化系配管、２１…再循環ポンプ、２２…再循環系配管、２７…炉水浄化装置、３０…皮膜形成装置、３１…サージタンク、３２，５１…循環ポンプ、３５…循環配管、３９，４４，４５…注入ポンプ、４０，４７，４８…薬液タンク、５６…加熱器、６１…冷却器、６３…カチオン交換樹脂塔、６５…混床樹脂塔、６７…分解処理装置、７９…ｐＨ計、８１…鉄（II）イオン注入装置、８２…酸化剤注入装置、８３…ｐＨ調整剤注入装置。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
原子力プラントの構成部材の表面にフェライト皮膜を形成し、前記構成部材の腐食電位を−０．２Ｖ乃至＋０．２Ｖの範囲内に調節して前記フェライト皮膜の表層部にヘマタイト皮膜を形成し、その後、前記構成部材の腐食電位が−０．５Ｖになる第１状態と前記構成部材の腐食電位が−０．２Ｖ乃至＋０．２Ｖの範囲内になる第２状態を交互に繰り返すことを特徴とする原子力プラント構成部材の線量低減方法。
【請求項２】
前記構成部材の表面への前記フェライト皮膜の形成は、前記原子力プラントの運転が停止されているときに、鉄（II）イオン、及び鉄（II）イオンを鉄（III）イオンに酸化する酸化剤を含むｐＨが５．５〜９．０の範囲内にある皮膜形成液を、前記構成部材の前記表面に接触させることによって行われる請求項１に記載の原子力プラント構成部材の線量低減方法。
【請求項３】
前記構成部材の前記表面に接触させる前記皮膜形成液は、６０℃〜１００℃の範囲内の温度に調節されている請求項２に記載の原子力プラント構成部材の線量低減方法。
【請求項４】
前記原子力プラントの運転中において原子炉内に供給される水素量を前記第１状態において前記原子炉内に供給される前記水素量よりも減少させることによって、前記第２状態が生成される請求項１ないし３のいずれか１項に記載の原子力プラント構成部材の線量低減方法。
【請求項５】
前記原子力プラントの運転中における前記第２状態の前記第１状態への変化は、前記原子炉内に供給される水素量を前記第２状態において前記原子炉内に供給される前記水素量よりも増加させることによって、行われる請求項４に記載の原子力プラント構成部材の線量低減方法。
【請求項６】
前記原子炉の昇温昇圧工程の前に前記原子炉に水素を注入して前記第１状態を生成するときには、前記水素を、前記原子炉に連絡されて前記原子炉の昇温昇圧工程の前に炉水を前記原子炉に導く、前記原子力プラントの配管系に注入する請求項４に記載の原子力プラント構成部材の線量低減方法。
【請求項７】
原子炉出力が定格出力に到達したとき、前記原子炉の昇温昇圧工程の前に炉水を前記原子炉に導く、前記原子力プラントの前記配管系への前記水素の注入を停止し、前記定格出力に到達したとき以降に前記第１状態及び前記第２状態をそれぞれ繰り返して生成するときには、この水素注入の停止から所定の時間経過後に、前記原子炉に接続される給水配管に水素を注入する請求項６に記載の原子力プラント構成部材の線量低減方法。
【請求項８】
原子炉出力が定格出力に到達したとき、前記原子炉の昇温昇圧工程の前に炉水を前記原子炉に導く前記配管系以外の、前記原子炉に連絡される他の配管系に、前記原子炉の昇温昇圧工程の前に炉水を前記原子炉に導く前記配管系への前記水素の注入量よりも少ない注入量で水素を注入し、この水素の注入後に、前記原子炉の昇温昇圧工程の前に炉水を前記原子炉に導く前記配管系への前記水素の注入を停止する請求項６に記載の原子力プラント構成部材の線量低減方法。
【請求項９】
原子炉出力が定格出力に到達したとき以降に前記第１状態及び前記第２状態をそれぞれ繰り返して生成するときには、前記原子炉に接続される給水配管に水素を注入する請求項４，５及び８のいずれか１項に記載の原子力プラント構成部材の線量低減方法。
【請求項１０】
前記原子力プラントの運転が停止されているときで、前記構成部材の表面への前記フェライト皮膜の形成の前に、前記構成部材の表面を除染する請求項１ないし９のいずれか１項に記載の原子力プラント構成部材の線量低減方法。
【請求項１１】
原子炉出力が定格出力に到達したとき以降において、第２状態が形成される第２期間が、第１状態が形成される第１期間よりも短くなっている請求項１ないし１０のいずれか１項に記載の原子力プラント構成部材の線量低減方法。
【請求項１２】
前記原子力プラントの運転が停止されているときに、鉄（II）イオン、及び鉄（II）イオンを鉄（III）イオンに酸化する酸化剤を含むｐＨが５．５〜９．０の範囲内にある皮膜形成液を、加熱装置及びポンプを備えた配管を通して原子力プラントの構成部材である配管系に供給し、
前記皮膜形成液を前記配管系の内面に接触させてこの内面にフェライト皮膜を形成し、
前記原子力プラントが運転されているとき、前記配管系の腐食電位を−０．２Ｖ乃至＋０．２Ｖの範囲内に調節して前記フェライト皮膜の表層部にヘマタイト皮膜を形成し、
その後、前記配管系の腐食電位が−０．５Ｖになる第１状態と前記構成部材の腐食電位が−０．２Ｖ乃至＋０．２Ｖの範囲内になる第２状態を交互に繰り返すことを特徴とする原子力プラント構成部材の線量低減方法。
【請求項１３】
前記配管系への前記皮膜形成液の供給は、前記原子力プラントの運転が停止されているときに、前記配管を前記配管系に接続した後に行い、
前記配管系内面への前記フェライト皮膜の形成が終了した後、前記配管を前記配管系から取り外して前記原子力プラントを起動させる請求項１２に記載の原子力プラント構成部材の線量低減方法。
【請求項１４】
前記構成部材の前記表面に接触させる前記皮膜形成液は、前記加熱装置により、６０℃〜１００℃の範囲内の温度に調節されている請求項１２または１３に記載の原子力プラント構成部材の線量低減方法。
【請求項１５】
前記原子力プラントの運転中において原子炉内に供給される水素量を前記第１状態において前記原子炉内に供給される前記水素量よりも減少させることによって、前記第２状態が生成される請求項１２ないし１４のいずれか１項に記載の原子力プラント構成部材の線量低減方法。
【請求項１６】
前記原子力プラントの運転中における前記第２状態の前記第１状態への変化は、前記原子炉内に供給される水素量を前記第２状態において前記原子炉内に供給される前記水素量よりも増加させることによって、行われる請求項１５に記載の原子力プラント構成部材の線量低減方法。
【請求項１】
原子力プラントの構成部材の表面にフェライト皮膜を形成し、前記構成部材の腐食電位を−０．２Ｖ乃至＋０．２Ｖの範囲内に調節して前記フェライト皮膜の表層部にヘマタイト皮膜を形成し、その後、前記構成部材の腐食電位が−０．５Ｖになる第１状態と前記構成部材の腐食電位が−０．２Ｖ乃至＋０．２Ｖの範囲内になる第２状態を交互に繰り返すことを特徴とする原子力プラント構成部材の線量低減方法。
【請求項２】
前記構成部材の表面への前記フェライト皮膜の形成は、前記原子力プラントの運転が停止されているときに、鉄（II）イオン、及び鉄（II）イオンを鉄（III）イオンに酸化する酸化剤を含むｐＨが５．５〜９．０の範囲内にある皮膜形成液を、前記構成部材の前記表面に接触させることによって行われる請求項１に記載の原子力プラント構成部材の線量低減方法。
【請求項３】
前記構成部材の前記表面に接触させる前記皮膜形成液は、６０℃〜１００℃の範囲内の温度に調節されている請求項２に記載の原子力プラント構成部材の線量低減方法。
【請求項４】
前記原子力プラントの運転中において原子炉内に供給される水素量を前記第１状態において前記原子炉内に供給される前記水素量よりも減少させることによって、前記第２状態が生成される請求項１ないし３のいずれか１項に記載の原子力プラント構成部材の線量低減方法。
【請求項５】
前記原子力プラントの運転中における前記第２状態の前記第１状態への変化は、前記原子炉内に供給される水素量を前記第２状態において前記原子炉内に供給される前記水素量よりも増加させることによって、行われる請求項４に記載の原子力プラント構成部材の線量低減方法。
【請求項６】
前記原子炉の昇温昇圧工程の前に前記原子炉に水素を注入して前記第１状態を生成するときには、前記水素を、前記原子炉に連絡されて前記原子炉の昇温昇圧工程の前に炉水を前記原子炉に導く、前記原子力プラントの配管系に注入する請求項４に記載の原子力プラント構成部材の線量低減方法。
【請求項７】
原子炉出力が定格出力に到達したとき、前記原子炉の昇温昇圧工程の前に炉水を前記原子炉に導く、前記原子力プラントの前記配管系への前記水素の注入を停止し、前記定格出力に到達したとき以降に前記第１状態及び前記第２状態をそれぞれ繰り返して生成するときには、この水素注入の停止から所定の時間経過後に、前記原子炉に接続される給水配管に水素を注入する請求項６に記載の原子力プラント構成部材の線量低減方法。
【請求項８】
原子炉出力が定格出力に到達したとき、前記原子炉の昇温昇圧工程の前に炉水を前記原子炉に導く前記配管系以外の、前記原子炉に連絡される他の配管系に、前記原子炉の昇温昇圧工程の前に炉水を前記原子炉に導く前記配管系への前記水素の注入量よりも少ない注入量で水素を注入し、この水素の注入後に、前記原子炉の昇温昇圧工程の前に炉水を前記原子炉に導く前記配管系への前記水素の注入を停止する請求項６に記載の原子力プラント構成部材の線量低減方法。
【請求項９】
原子炉出力が定格出力に到達したとき以降に前記第１状態及び前記第２状態をそれぞれ繰り返して生成するときには、前記原子炉に接続される給水配管に水素を注入する請求項４，５及び８のいずれか１項に記載の原子力プラント構成部材の線量低減方法。
【請求項１０】
前記原子力プラントの運転が停止されているときで、前記構成部材の表面への前記フェライト皮膜の形成の前に、前記構成部材の表面を除染する請求項１ないし９のいずれか１項に記載の原子力プラント構成部材の線量低減方法。
【請求項１１】
原子炉出力が定格出力に到達したとき以降において、第２状態が形成される第２期間が、第１状態が形成される第１期間よりも短くなっている請求項１ないし１０のいずれか１項に記載の原子力プラント構成部材の線量低減方法。
【請求項１２】
前記原子力プラントの運転が停止されているときに、鉄（II）イオン、及び鉄（II）イオンを鉄（III）イオンに酸化する酸化剤を含むｐＨが５．５〜９．０の範囲内にある皮膜形成液を、加熱装置及びポンプを備えた配管を通して原子力プラントの構成部材である配管系に供給し、
前記皮膜形成液を前記配管系の内面に接触させてこの内面にフェライト皮膜を形成し、
前記原子力プラントが運転されているとき、前記配管系の腐食電位を−０．２Ｖ乃至＋０．２Ｖの範囲内に調節して前記フェライト皮膜の表層部にヘマタイト皮膜を形成し、
その後、前記配管系の腐食電位が−０．５Ｖになる第１状態と前記構成部材の腐食電位が−０．２Ｖ乃至＋０．２Ｖの範囲内になる第２状態を交互に繰り返すことを特徴とする原子力プラント構成部材の線量低減方法。
【請求項１３】
前記配管系への前記皮膜形成液の供給は、前記原子力プラントの運転が停止されているときに、前記配管を前記配管系に接続した後に行い、
前記配管系内面への前記フェライト皮膜の形成が終了した後、前記配管を前記配管系から取り外して前記原子力プラントを起動させる請求項１２に記載の原子力プラント構成部材の線量低減方法。
【請求項１４】
前記構成部材の前記表面に接触させる前記皮膜形成液は、前記加熱装置により、６０℃〜１００℃の範囲内の温度に調節されている請求項１２または１３に記載の原子力プラント構成部材の線量低減方法。
【請求項１５】
前記原子力プラントの運転中において原子炉内に供給される水素量を前記第１状態において前記原子炉内に供給される前記水素量よりも減少させることによって、前記第２状態が生成される請求項１２ないし１４のいずれか１項に記載の原子力プラント構成部材の線量低減方法。
【請求項１６】
前記原子力プラントの運転中における前記第２状態の前記第１状態への変化は、前記原子炉内に供給される水素量を前記第２状態において前記原子炉内に供給される前記水素量よりも増加させることによって、行われる請求項１５に記載の原子力プラント構成部材の線量低減方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【公開番号】特開２０１３−２９８３（Ｐ２０１３−２９８３Ａ）
【公開日】平成２５年１月７日（２０１３．１．７）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１１−１３４９４４（Ｐ２０１１−１３４９４４）
【出願日】平成２３年６月１７日（２０１１．６．１７）
【出願人】（５０７２５０４２７）日立ＧＥニュークリア・エナジー株式会社 (858)
【出願人】（０００２１１３０７）中国電力株式会社 (6,505)
【公開日】平成２５年１月７日（２０１３．１．７）
【国際特許分類】
【出願日】平成２３年６月１７日（２０１１．６．１７）
【出願人】（５０７２５０４２７）日立ＧＥニュークリア・エナジー株式会社 (858)
【出願人】（０００２１１３０７）中国電力株式会社 (6,505)
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