茶系飲料
【課題】飲用性が高められた容器詰茶系飲料を提供する。
【解決手段】（Ａ１）エステル型カテキンを含む（Ａ）非重合カテキン、（Ｂ）重合カテキン、及び（Ｃ）カフェインの含有重量が、（イ）（Ａ）＋（Ｂ）＝１０〜５０ｍｇ／１００ｍＬ、（ロ）（Ｃ）＝６．５〜２９ｍｇ／１００ｍＬ、（ハ）（Ｃ）／（（Ａ１）＋（Ｂ））＝０．５〜１．３となるように調整する。
【解決手段】（Ａ１）エステル型カテキンを含む（Ａ）非重合カテキン、（Ｂ）重合カテキン、及び（Ｃ）カフェインの含有重量が、（イ）（Ａ）＋（Ｂ）＝１０〜５０ｍｇ／１００ｍＬ、（ロ）（Ｃ）＝６．５〜２９ｍｇ／１００ｍＬ、（ハ）（Ｃ）／（（Ａ１）＋（Ｂ））＝０．５〜１．３となるように調整する。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、飲用性（drinkability）が高められた茶系飲料に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、缶やペットボトル等の容器に充填された容器詰茶系飲料が多く開発、市販されている。茶系飲料の呈味や生理機能に関与する成分として、カテキン、重合カテキン、カフェイン等が知られているが、これらの含有比率をコントロールすることで、多様な消費者のニーズに対応する茶系飲料の製造が試みられている。
【０００３】
例えば、生理機能の高いカテキン（非重合カテキン）を高濃度に維持しつつ、風味や品質上の改善をした飲料として、エステル型カテキンと遊離型カテキンとカフェインとを含有する飲料で、エステル型カテキンと遊離型カテキンの比率、エステル型カテキンとカフェインの比率を所定の範囲に調整することにより、茶本来の風味を有し、渋味・苦味・エグ味を低減し、オリ・クリームダウンの発生を抑制した茶系飲料（特許文献１）や、非重合体カテキン中の非エピ体カテキン濃度、非重合体カテキンとカフェイン及び総ポリフェノールの含有比、さらに濁度を一定の範囲に調整することにより、苦味・エグ味を低減した茶系飲料（特許文献２）が開示されている。また、非重合体カテキン含量を高濃度で含有し、カフェイン含有量が大幅に低減された、苦味が低減された烏龍茶飲料（特許文献３）が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００６−６７８２８号公報
【特許文献２】特開２００４−１２９６６９号公報
【特許文献３】特開２００７−６８４６５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
容器詰茶系飲料に対する消費者の嗜好は高まっており、最近は、飲用性が高められた茶系飲料が好まれる傾向にある。上記のような非重合カテキン含量が高められた飲料は、非重合カテキンの生理作用が期待できる飲料であるが、苦味や渋味が強く、一度に大量を飲用したい場合には適するものではない。飲用性を高めるには、非重合カテキン濃度を低く抑える必要があるが、この場合、飲料の呈味が薄くなり、水っぽくなるため、美味しさの点で満足できるものではない。
【０００６】
本発明の目的は、飲用性が高められた容器詰茶系飲料を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意検討した結果、茶系飲料において苦味・エグ味成分として知られているカフェインが、驚くべきことに、非重合カテキン及び重合カテキンを低濃度で含有する飲料において、特定量で配合すると、飲料に苦味を与えることなく、飲み応え感を付与できることを見出した。特に、エステル型カテキン含量と重合カテキン含量に対して、カフェイン含量が特定の範囲となるように調整することで、苦味・渋味がなく、より飲用性が高い茶系飲料となることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００８】
すなわち、本発明は、以下に関する。
（１） （Ａ）非重合カテキン、（Ｂ）重合カテキン、及び（Ｃ）カフェインを含有し、それらの含有重量が容器詰めされた飲料１００ｍＬ当たり、
（イ）（Ａ）＋（Ｂ）＝１０〜５０ｍｇ
（ロ）（Ｃ）＝６．５〜２９ｍｇ
であり、（Ａ）非重合カテキンが（Ａ１）エステル型カテキンを含み、（Ａ１）エステル型カテキンの含有割合が、
（ハ）（Ｃ）／（（Ａ１）＋（Ｂ））＝０．５〜１．３
である茶系飲料。
【０００９】
（２） （Ｂ）重合カテキンの含量が、飲料１００ｍＬ当たり５〜２０ｍｇである、（１）に記載の茶系飲料。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によると、飲用性が高められた容器詰茶系飲料が得られる。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
（非重合カテキン）
本発明の「非重合カテキン」とは、重合していない単量体のカテキン類（（＋）−カテキン（以下、「Ｃ」）、（−）−エピカテキン（以下、「ＥＣ」）、（＋）−ガロカテキン（以下、「ＧＣ」）、（−）−エピガロカテキン（以下、「ＥＧＣ」）、（−）−カテキンガレート（以下、「Ｃｇ」）、（−）−エピカテキンガレート（以下、「ＥＣｇ」）、（−）−ガロカテキンガレート（以下、「ＧＣｇ」）、（−）−エピガロカテキンガレート（以下、「ＥＧＣｇ」））の総称をいい、非重合カテキンの含有量をいうときは、これら非重合カテキンの合計量を表す。また、本発明の「エステル型カテキン」とは、非重合カテキンのうちガレート基を有するもの（Ｃｇ，ＥＣｇ，ＧＣｇ，ＥＧＣｇ）をいい、エステル型カテキンの含有量をいうときは、これらエステル型カテキンの合計量を表す。非重合カテキン及びエステル型カテキン量は、高速液体クロマトグラフィー（ＨＰＬＣ）を用いた方法によって、測定・定量される。具体的には、以下の条件のＨＰＬＣにより分析される成分で、標準物質（栗田リサーチセンター製）と同じ溶出時間のピークとなる成分をいう。
・カラム： ＴＳＫ-gel ＯＤＳ-80ＴｓＱＡ（4.6mmφx150ｍｍ、東ソー株式会社）
・移動相： A：水：アセトニトリル：トリフルオロ酢酸＝900：100：0.5
B：水：アセトニトリル：トリフルオロ酢酸＝200：800：0.5
・流速： 1.0ml/min
・カラム温度： 40℃
・グラジエント条件； 分析開始から5分後まではＢ液0％、
5分から11分まででＢ液8％、
11分から21分まででＢ液10％、
21分から22分まででＢ液100％、
22分から30分まで100％保持、
30分から31分までで0％
・検出： A280nm （データ採取時間は30分）、ピーク面積で定量。
・注入量： 10μL
・標準物質： カテキン、エピカテキン、ガロカテキン、エピガロカテキン、カテキンガレート、エピカテキンガレート、ガロカテキンガレート、エピガロカテキンガレート
（重合カテキン）
本発明の「重合カテキン」とは、非重合カテキンが茶由来酵素、酵素、光等により複数個連結した構造を持つものをいい、具体的には、前記非重合カテキンと同条件のＨＰＬＣにより分析される成分であり、テアフラビン（栗田リサーチセンター製）と同じ溶出時間（参考溶出時間：２４分）のピークとなる成分をいう。
【００１２】
重合カテキンの量は、標準物質としてウーロンホモビスフラバンＢ（ＯＨＢＦ−Ｂ）を用い、検量線を作成することにより求められる。なお、標準物質であるＯＨＢＦ−Ｂは、例えば、Chem. Pharm. Bull 37(12), 3255-3563(1989)に記載の方法や、特開２００５−３３６１１７号公報（実施例３）に記載の方法に従って合成したもの(好ましくは純度９８％以上の純度まで精製したもの)、茶葉より単離したものなどを用いることができる。
【００１３】
本発明の重合カテキンは、重合カテキンを含有する植物抽出物として得られる。具体的には、茶葉を溶媒抽出することにより得られる。原料となる茶葉としては、不発酵茶である緑茶、半発酵茶である烏龍茶、発酵茶である紅茶のうち、１種類又は２種類以上を用いることができるが、なかでも、重合カテキンを多く含有する半発酵茶又は発酵茶の茶葉を用いるのがよい。抽出溶媒としては、水または熱水、メタノール、エタノール、イソプロパノール、酢酸エチルなどが用いられ、１種もしくは２種類以上の混合物を用いて茶葉を溶媒抽出する。この茶葉の溶媒抽出物は、抽出物をそのまま用いてもよいが、濃縮又は精製したもの、すなわち茶葉の溶媒抽出物から重合カテキン以外の成分を選択的に除去して、重合カテキンの含有率を高めたものを用いるのがよい。上記の茶葉抽出物から非重合のカテキンを選択的に除去する処理を行った溶媒抽出物を用いるのが好ましい。この非重合のカテキンを選択的に除去する処理を行った溶媒抽出物としては、ＷＯ２００５／０７７３８４号公報に記載の非重合カテキンの４倍以上の濃度で重合カテキンを含有するもの等が例示される。本発明で用いる重合カテキンの形態は、液状でも、噴霧乾燥や凍結粉砕などにより粉末化されたものであってもよいが、飲食品が飲料の場合には、溶解性の観点から液状に濃縮（単離、精製を含む）された重合カテキンを用いることが好ましい。
【００１４】
（カフェイン）
本発明のカフェインとしては、食品添加物として使用できる精製品（カフェイン含量９８．５％以上の精製品）や、食品として使用できる粗精製品（カフェイン含量５０〜９８．５％）の他、カフェインを含有する植物（茶葉、コーラの実、コーヒー豆、ガラナ等）の抽出物又はその濃縮物の形態でも用いることができるが、本発明の茶系飲料においては、茶葉抽出物又はその濃縮物の形態で用いることが、呈味の観点から好ましい。
【００１５】
本発明の飲料におけるカフェインの含量は、前記の非重合カテキンと同条件のＨＰＬＣを用いた方法によって、測定・定量される。
（茶系飲料）
本発明の「茶系飲料」とは、Camellia属、例えばC. sinensis、C. assamica、やぶきた種及びそれらの雑種から得られる茶葉から製茶された茶葉から水や熱水、抽出助剤を添加した水溶液で抽出した茶葉抽出液を配合した飲料の総称をいう。製茶された茶葉には、緑茶（煎茶、番茶、玉露、てん茶、釜炒り茶など）などの不発酵茶類、烏龍茶（鉄観音、色種、黄金桂、武夷岩茶など）などの半発酵茶、紅茶（ダージリン、アッサム、スリランカなど）などの発酵茶類があるが、該茶系飲料は、いずれの茶葉由来の茶葉抽出液を配合した飲料であってもよい。
【００１６】
本発明の茶系飲料は、（Ａ）非重合カテキン、（Ｂ）重合カテキン、及び（Ｃ）カフェインを含有し、それらの含有重量が飲料１００ｍＬ当たり、
（イ）（Ａ）＋（Ｂ）＝１０〜５０ｍｇ
（ロ）（Ｃ）＝６．５〜２９ｍｇ
となるように調整する。非重合カテキン及び重合カテキンが少ないのでゴクゴクと大量に飲める高い飲用性を有し、かつ、カフェインを比較的高い割合で含有させることにより、飲み応えとキレの良い後味を両立させた点に特徴がある。ここで本明細書における「飲用性」とは、１回の飲用時で飲み干される飲料の容量を意味し、飲用性が高められた飲料とは、喉の渇きを癒すため一気に大量をゴクゴク飲むことができる、すなわち茶系飲料を大量に飲んでも飲み飽きずにまだ美味しく飲める性質のことをいう。ここでいう大量とは、具体的には、成人男性１回当たりの飲用量が３５０ｍＬ〜２０００ｍL、好ましくは５００ｍＬ〜１０００ｍLをいう。また、本明細書における「飲み応え」とは、飲用時に知覚される水っぽくない口当たりを有すること、いわゆる「こく」味のあることをいい、「キレの良い後味」とは、飲用後に知覚される苦味等の後引きがなく後味が極めてすっきりしている味わいをいう。
【００１７】
上記したように、本発明の茶系飲料における（Ａ）非重合カテキンと（Ｂ）重合カテキンの総量（（Ａ）＋（Ｂ））は、飲料１００ｍＬ当たり１０〜５０ｍｇであるが、特に飲料１００ｍＬ当たり１０〜４０ｍｇ、好ましくは飲料１００ｍＬ当たり１０〜３５ｍｇ、より好ましくは飲料１００ｍＬ当たり１０〜３０ｍｇの飲料において、本発明の効果をより認識できる。また、成分（Ａ）の含有量が、飲料１００ｍＬ当たり１０〜２５ｍｇ、好ましくは１０〜２３ｍｇ、より好ましくは１０〜２１ｍｇである場合及び／又は成分（Ｂ）の含有量が、飲料１００ｍＬ当たり５〜２０ｍｇ、好ましくは飲料１００ｍＬ当たり５〜１５ｍｇ、より好ましくは飲料１００ｍＬ当たり５〜１０ｍｇである場合において、より飲用性が高められる。
【００１８】
上記したように、本発明の茶系飲料における（Ｃ）カフェインの含有量は、飲料１００ｍＬ当たり６．５〜２９ｍｇであるが、より好ましくは９〜２６ｍｇである。カフェインが飲料１００ｍＬ当たり６．５ｍｇ未満であると、「こく」味が劣り「水っぽい」味になり、カフェインが飲料１００ｍＬ当たり２９ｍｇを超えると、「苦み」を感じ、「しつこい」味になる。
【００１９】
（Ａ）非重合カテキンは、（Ａ１）エステル型カテキンと（Ａ２）遊離型カテキンとに分類される。本発明の茶系飲料においては、エステル型カテキンの割合（（Ａ１）／（（Ａ１）＋（Ａ２））が０．４〜０．７となるように調整すると、飲用性がより高められる。
また、エステル型カテキン（Ａ１）、（Ｂ）重合カテキン及び（Ｃ）カフェインが、
（Ｃ）／（（Ａ１）＋（Ｂ））＝０．５〜１．３（好ましくは０．５〜１．０）
となるように調整すると、コクとキレのバランスがよい、極めて飲用性の高い飲料となる。
【００２０】
本発明の茶系飲料は、茶葉中に含まれる成分である非重合カテキン、重合カテキン及びカフェインの含量を特定の範囲に調整することにより、飲用性が高められたことに特徴がある。したがって、茶葉中に含まれる成分以外の成分を添加しないで製造される飲料、具体的には茶葉抽出物のみで製造される茶系飲料（ただし、酸化防止剤やｐＨ調整剤は添加してもよい）は、本発明の好ましい態様の一つである。
【００２１】
（製造法）
本発明の茶系飲料における（Ａ）非重合カテキンと（Ｂ）重合カテキンと（Ｃ）カフェインの混合手段としては、茶葉から抽出された非重合カテキンと重合カテキンとカフェインとを混合する方法がある。（Ａ）非重合カテキンの原料としては、緑茶抽出物やその濃縮物（精製物を含む）、半発酵茶の抽出物やその濃縮物（精製物を含む）が挙げられ、（Ｂ）重合カテキンの原料としては、半発酵茶又は発酵茶の抽出物やその濃縮物（精製物を含む）が挙げられ、（Ｃ）カフェインの原料としては、緑茶、半発酵茶或いは発酵茶の抽出物やその抽出物の１以上が挙げられる。本発明においては、成分（Ａ）の主な原料として発酵度の低い半発酵茶の抽出物、成分（Ｂ）の主な原料として半発酵茶の抽出物の精製物（粗精製物を含む）、成分（Ｃ）の主な原料として水仙等のカフェインを多く含有する半発酵茶の抽出物の組み合わせは、茶飲料に渋味や苦味を発生させることなく、こくとキレが更に高められ、嗜好性に優れたものとなるため、特に好ましい。
【００２２】
ここで、本明細書では、茶葉の発酵度を便宜的に、茶葉１０ｇを３０倍量の水（９０℃）で４分間抽出したときの抽出液の非重合カテキンの含量（Ａ）及び重合カテキンの含量（Ｂ）を用いて表される値（（Ａ）／（（Ａ）＋（Ｂ）））で表し、本明細書でいう「発酵度の低い茶葉」とは、（Ａ）／（（Ａ）＋（Ｂ））＞０．６となる茶葉を表すものとする。
【００２３】
容器としては、ＰＥＴボトル、缶、紙、レトルトパウチ、瓶等が挙げられる。この容器詰飲料は、希釈せずに飲用するものがよい。なお、混合液の加熱殺菌は、金属缶のように容器に充填後、加熱殺菌できる場合にあっては食品衛生法に定められた殺菌条件で製造される。ＰＥＴボトル、紙容器のようにレトルト殺菌できないものについては、あらかじめ上記と同等の殺菌条件、例えばプレート式熱交換器で高温短時間殺菌後、一定の温度迄冷却して容器に充填する等の方法が採用される。
【００２４】
本発明の容器詰飲料は、一気に大量をゴクゴク飲むことができる飲用性を有するものであり、飲料の容量は、３５０ｍＬ〜１０００ｍＬ、好ましくは５００ｍＬ〜１０００ｍＬである。
【実施例】
【００２５】
以下、実施例をもって本発明をさらに詳しく説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
［実施例１］ 茶系飲料の製造（１）
（１）重合カテキン精製物の製造
温水（95℃）に0.15重量％の重曹を添加した7800kgの重曹液を用いて、600kgの烏龍茶葉に抽出処理を施し、烏龍茶抽出液約7000kgを得た。この抽出液の液温を60-65℃に保持しながら、400kgの粒状活性炭（クラレ社製GW-H32/60）に通液して非重合カテキン、カフェインを除去した。この通過液（活性炭処理後の液）を減圧濃縮し、Brix 11の重合カテキン含有烏龍茶濃縮液（以下、濃縮液Ａ）約900kgを得た。得られた濃縮液Ａをフィルター（0.45μｍ）でろ過し、重合カテキン、非重合カテキン及びカフェイン濃度を、ＨＰＬＣで測定した。ＨＰＬＣの分析条件は以下のとおりである。なお、重合カテキンの定量にはＯＨＢＦ−Ｂを用いて約２５分のピークでテアフラビンとピークが一致するピークを算出した。また、非重合カテキンの定量には各種カテキンの試薬（栗田リサーチセンター製）、カフェインの定量にはカフェインの試薬（和光純薬製）を標準物質として使用した。その結果、重量基準として重合カテキン12000ppm、非重合カテキン800ppm、カフェイン20ppmであった。
HPLC条件：
・移動相：A： 水：アセトニトリル：トリフルオロ酢酸＝900：100：0.5
B： 水：アセトニトリル：トリフルオロ酢酸＝200：800：0.5
・流速： 1.0ml/min
・カラム温度： 40℃
・グラジエント条件； 分析開始から5分後まではＢ液0％、
5分から11分まででＢ液8％、
11分から21分まででＢ液10％、
21分から22分まででＢ液100％、
22分から30分まで100％保持、
30分から31分までで0％
・検出： A280nm
（２）烏龍茶飲料の製造
低発酵の茶葉を用意し、３０倍量の水（９０℃）で４分間抽出して、抽出液１を得た。これに、上記（１）で得た重合カテキンの精製物（濃縮液A）を抽出液１：濃縮液Ａ＝８４０：１の割合で混合し、酸化防止剤（アスコルビン酸）及びｐＨ調整剤（重層）を添加してｐＨを６．１に調整した（本発明品１）。
【００２６】
この烏龍茶飲料（本発明品１）に水を添加して、３／４倍希釈（本発明品２）、１／２倍希釈（本発明品３）、１／４倍希釈（本発明品４）を調製した。これら本発明品１〜４に、カフェイン（精製品）を０〜２００ｐｐｍの濃度で添加した後、１３７℃、４０秒の加熱殺菌を行って、５００ｍＬ ＰＥＴボトルに充填して、容器詰め茶系飲料を得た。得られた茶系飲料について、上記（１）と同様にして、非重合カテキン、重合カテキン及びカフェイン濃度を測定した。
【００２７】
（３）評価
本発明品１〜４にカフェインを添加することによって調製したカフェイン濃度の異なるそれぞれ７種類の飲料について、専門パネラー４名で茶飲料としての飲み応え、苦味の強さ及び後味のキレについて、○：ある、△：ややある、×：ないで評価した。結果は、○：１点、△：０．５点、×：０点として合計点を算出した。
【００２８】
表１〜４に、本発明品１〜４についての成分分析値及び官能評価結果を示す。非重合カテキンと重合カテキンの総量（（Ａ）＋（Ｂ））が飲料１００ｍＬ当たり５０ｍｇ以下の茶系飲料において、カフェイン（Ｃ）を飲料１００ｍＬ当たり６．５〜２９ｍｇ、好ましくは９〜２６ｍｇに調整することにより、苦味を発現させることなく、飲み応えが付与されることが示唆された。また、（Ａ１）エステル型カテキン、（Ｂ）重合カテキン及び（Ｃ）カフェインが、（Ｃ）／（（Ａ１）＋（Ｂ））＝０．５〜１．３、好ましくは０．５〜１．０となるように調整された茶系飲料は、コクとキレのバランスがよく、極めて飲用性の高い飲料であった。
【００２９】
【表１】
【００３０】
【表２】
【００３１】
【表３】
【００３２】
【表４】
【００３３】
［実施例２］ 茶系飲料の製造（２）
実施例１の（１）で得られた重合カテキンの精製物（濃縮液Ａ）及び実施例１の（２）で得られた抽出液１（烏龍茶の抽出液）を任意の割合で混合し、非重合カテキン、重合カテキン及びカフェイン含量の異なる烏龍茶飲料を製造した。これらを実施例１と同様に加熱殺菌した後、５００ｍＬ ＰＥＴボトルに充填し、成分分析及び官能評価を行った。
【００３４】
結果を表５に示す。茶系飲料５−１、５−２、５−８が飲用性が高く、特に５−１、５−２の飲料がゴクゴク飲めるきわめて高い飲用性を有すると評価された。
【００３５】
【表５】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、飲用性（drinkability）が高められた茶系飲料に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、缶やペットボトル等の容器に充填された容器詰茶系飲料が多く開発、市販されている。茶系飲料の呈味や生理機能に関与する成分として、カテキン、重合カテキン、カフェイン等が知られているが、これらの含有比率をコントロールすることで、多様な消費者のニーズに対応する茶系飲料の製造が試みられている。
【０００３】
例えば、生理機能の高いカテキン（非重合カテキン）を高濃度に維持しつつ、風味や品質上の改善をした飲料として、エステル型カテキンと遊離型カテキンとカフェインとを含有する飲料で、エステル型カテキンと遊離型カテキンの比率、エステル型カテキンとカフェインの比率を所定の範囲に調整することにより、茶本来の風味を有し、渋味・苦味・エグ味を低減し、オリ・クリームダウンの発生を抑制した茶系飲料（特許文献１）や、非重合体カテキン中の非エピ体カテキン濃度、非重合体カテキンとカフェイン及び総ポリフェノールの含有比、さらに濁度を一定の範囲に調整することにより、苦味・エグ味を低減した茶系飲料（特許文献２）が開示されている。また、非重合体カテキン含量を高濃度で含有し、カフェイン含有量が大幅に低減された、苦味が低減された烏龍茶飲料（特許文献３）が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００６−６７８２８号公報
【特許文献２】特開２００４−１２９６６９号公報
【特許文献３】特開２００７−６８４６５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
容器詰茶系飲料に対する消費者の嗜好は高まっており、最近は、飲用性が高められた茶系飲料が好まれる傾向にある。上記のような非重合カテキン含量が高められた飲料は、非重合カテキンの生理作用が期待できる飲料であるが、苦味や渋味が強く、一度に大量を飲用したい場合には適するものではない。飲用性を高めるには、非重合カテキン濃度を低く抑える必要があるが、この場合、飲料の呈味が薄くなり、水っぽくなるため、美味しさの点で満足できるものではない。
【０００６】
本発明の目的は、飲用性が高められた容器詰茶系飲料を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意検討した結果、茶系飲料において苦味・エグ味成分として知られているカフェインが、驚くべきことに、非重合カテキン及び重合カテキンを低濃度で含有する飲料において、特定量で配合すると、飲料に苦味を与えることなく、飲み応え感を付与できることを見出した。特に、エステル型カテキン含量と重合カテキン含量に対して、カフェイン含量が特定の範囲となるように調整することで、苦味・渋味がなく、より飲用性が高い茶系飲料となることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００８】
すなわち、本発明は、以下に関する。
（１） （Ａ）非重合カテキン、（Ｂ）重合カテキン、及び（Ｃ）カフェインを含有し、それらの含有重量が容器詰めされた飲料１００ｍＬ当たり、
（イ）（Ａ）＋（Ｂ）＝１０〜５０ｍｇ
（ロ）（Ｃ）＝６．５〜２９ｍｇ
であり、（Ａ）非重合カテキンが（Ａ１）エステル型カテキンを含み、（Ａ１）エステル型カテキンの含有割合が、
（ハ）（Ｃ）／（（Ａ１）＋（Ｂ））＝０．５〜１．３
である茶系飲料。
【０００９】
（２） （Ｂ）重合カテキンの含量が、飲料１００ｍＬ当たり５〜２０ｍｇである、（１）に記載の茶系飲料。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によると、飲用性が高められた容器詰茶系飲料が得られる。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
（非重合カテキン）
本発明の「非重合カテキン」とは、重合していない単量体のカテキン類（（＋）−カテキン（以下、「Ｃ」）、（−）−エピカテキン（以下、「ＥＣ」）、（＋）−ガロカテキン（以下、「ＧＣ」）、（−）−エピガロカテキン（以下、「ＥＧＣ」）、（−）−カテキンガレート（以下、「Ｃｇ」）、（−）−エピカテキンガレート（以下、「ＥＣｇ」）、（−）−ガロカテキンガレート（以下、「ＧＣｇ」）、（−）−エピガロカテキンガレート（以下、「ＥＧＣｇ」））の総称をいい、非重合カテキンの含有量をいうときは、これら非重合カテキンの合計量を表す。また、本発明の「エステル型カテキン」とは、非重合カテキンのうちガレート基を有するもの（Ｃｇ，ＥＣｇ，ＧＣｇ，ＥＧＣｇ）をいい、エステル型カテキンの含有量をいうときは、これらエステル型カテキンの合計量を表す。非重合カテキン及びエステル型カテキン量は、高速液体クロマトグラフィー（ＨＰＬＣ）を用いた方法によって、測定・定量される。具体的には、以下の条件のＨＰＬＣにより分析される成分で、標準物質（栗田リサーチセンター製）と同じ溶出時間のピークとなる成分をいう。
・カラム： ＴＳＫ-gel ＯＤＳ-80ＴｓＱＡ（4.6mmφx150ｍｍ、東ソー株式会社）
・移動相： A：水：アセトニトリル：トリフルオロ酢酸＝900：100：0.5
B：水：アセトニトリル：トリフルオロ酢酸＝200：800：0.5
・流速： 1.0ml/min
・カラム温度： 40℃
・グラジエント条件； 分析開始から5分後まではＢ液0％、
5分から11分まででＢ液8％、
11分から21分まででＢ液10％、
21分から22分まででＢ液100％、
22分から30分まで100％保持、
30分から31分までで0％
・検出： A280nm （データ採取時間は30分）、ピーク面積で定量。
・注入量： 10μL
・標準物質： カテキン、エピカテキン、ガロカテキン、エピガロカテキン、カテキンガレート、エピカテキンガレート、ガロカテキンガレート、エピガロカテキンガレート
（重合カテキン）
本発明の「重合カテキン」とは、非重合カテキンが茶由来酵素、酵素、光等により複数個連結した構造を持つものをいい、具体的には、前記非重合カテキンと同条件のＨＰＬＣにより分析される成分であり、テアフラビン（栗田リサーチセンター製）と同じ溶出時間（参考溶出時間：２４分）のピークとなる成分をいう。
【００１２】
重合カテキンの量は、標準物質としてウーロンホモビスフラバンＢ（ＯＨＢＦ−Ｂ）を用い、検量線を作成することにより求められる。なお、標準物質であるＯＨＢＦ−Ｂは、例えば、Chem. Pharm. Bull 37(12), 3255-3563(1989)に記載の方法や、特開２００５−３３６１１７号公報（実施例３）に記載の方法に従って合成したもの(好ましくは純度９８％以上の純度まで精製したもの)、茶葉より単離したものなどを用いることができる。
【００１３】
本発明の重合カテキンは、重合カテキンを含有する植物抽出物として得られる。具体的には、茶葉を溶媒抽出することにより得られる。原料となる茶葉としては、不発酵茶である緑茶、半発酵茶である烏龍茶、発酵茶である紅茶のうち、１種類又は２種類以上を用いることができるが、なかでも、重合カテキンを多く含有する半発酵茶又は発酵茶の茶葉を用いるのがよい。抽出溶媒としては、水または熱水、メタノール、エタノール、イソプロパノール、酢酸エチルなどが用いられ、１種もしくは２種類以上の混合物を用いて茶葉を溶媒抽出する。この茶葉の溶媒抽出物は、抽出物をそのまま用いてもよいが、濃縮又は精製したもの、すなわち茶葉の溶媒抽出物から重合カテキン以外の成分を選択的に除去して、重合カテキンの含有率を高めたものを用いるのがよい。上記の茶葉抽出物から非重合のカテキンを選択的に除去する処理を行った溶媒抽出物を用いるのが好ましい。この非重合のカテキンを選択的に除去する処理を行った溶媒抽出物としては、ＷＯ２００５／０７７３８４号公報に記載の非重合カテキンの４倍以上の濃度で重合カテキンを含有するもの等が例示される。本発明で用いる重合カテキンの形態は、液状でも、噴霧乾燥や凍結粉砕などにより粉末化されたものであってもよいが、飲食品が飲料の場合には、溶解性の観点から液状に濃縮（単離、精製を含む）された重合カテキンを用いることが好ましい。
【００１４】
（カフェイン）
本発明のカフェインとしては、食品添加物として使用できる精製品（カフェイン含量９８．５％以上の精製品）や、食品として使用できる粗精製品（カフェイン含量５０〜９８．５％）の他、カフェインを含有する植物（茶葉、コーラの実、コーヒー豆、ガラナ等）の抽出物又はその濃縮物の形態でも用いることができるが、本発明の茶系飲料においては、茶葉抽出物又はその濃縮物の形態で用いることが、呈味の観点から好ましい。
【００１５】
本発明の飲料におけるカフェインの含量は、前記の非重合カテキンと同条件のＨＰＬＣを用いた方法によって、測定・定量される。
（茶系飲料）
本発明の「茶系飲料」とは、Camellia属、例えばC. sinensis、C. assamica、やぶきた種及びそれらの雑種から得られる茶葉から製茶された茶葉から水や熱水、抽出助剤を添加した水溶液で抽出した茶葉抽出液を配合した飲料の総称をいう。製茶された茶葉には、緑茶（煎茶、番茶、玉露、てん茶、釜炒り茶など）などの不発酵茶類、烏龍茶（鉄観音、色種、黄金桂、武夷岩茶など）などの半発酵茶、紅茶（ダージリン、アッサム、スリランカなど）などの発酵茶類があるが、該茶系飲料は、いずれの茶葉由来の茶葉抽出液を配合した飲料であってもよい。
【００１６】
本発明の茶系飲料は、（Ａ）非重合カテキン、（Ｂ）重合カテキン、及び（Ｃ）カフェインを含有し、それらの含有重量が飲料１００ｍＬ当たり、
（イ）（Ａ）＋（Ｂ）＝１０〜５０ｍｇ
（ロ）（Ｃ）＝６．５〜２９ｍｇ
となるように調整する。非重合カテキン及び重合カテキンが少ないのでゴクゴクと大量に飲める高い飲用性を有し、かつ、カフェインを比較的高い割合で含有させることにより、飲み応えとキレの良い後味を両立させた点に特徴がある。ここで本明細書における「飲用性」とは、１回の飲用時で飲み干される飲料の容量を意味し、飲用性が高められた飲料とは、喉の渇きを癒すため一気に大量をゴクゴク飲むことができる、すなわち茶系飲料を大量に飲んでも飲み飽きずにまだ美味しく飲める性質のことをいう。ここでいう大量とは、具体的には、成人男性１回当たりの飲用量が３５０ｍＬ〜２０００ｍL、好ましくは５００ｍＬ〜１０００ｍLをいう。また、本明細書における「飲み応え」とは、飲用時に知覚される水っぽくない口当たりを有すること、いわゆる「こく」味のあることをいい、「キレの良い後味」とは、飲用後に知覚される苦味等の後引きがなく後味が極めてすっきりしている味わいをいう。
【００１７】
上記したように、本発明の茶系飲料における（Ａ）非重合カテキンと（Ｂ）重合カテキンの総量（（Ａ）＋（Ｂ））は、飲料１００ｍＬ当たり１０〜５０ｍｇであるが、特に飲料１００ｍＬ当たり１０〜４０ｍｇ、好ましくは飲料１００ｍＬ当たり１０〜３５ｍｇ、より好ましくは飲料１００ｍＬ当たり１０〜３０ｍｇの飲料において、本発明の効果をより認識できる。また、成分（Ａ）の含有量が、飲料１００ｍＬ当たり１０〜２５ｍｇ、好ましくは１０〜２３ｍｇ、より好ましくは１０〜２１ｍｇである場合及び／又は成分（Ｂ）の含有量が、飲料１００ｍＬ当たり５〜２０ｍｇ、好ましくは飲料１００ｍＬ当たり５〜１５ｍｇ、より好ましくは飲料１００ｍＬ当たり５〜１０ｍｇである場合において、より飲用性が高められる。
【００１８】
上記したように、本発明の茶系飲料における（Ｃ）カフェインの含有量は、飲料１００ｍＬ当たり６．５〜２９ｍｇであるが、より好ましくは９〜２６ｍｇである。カフェインが飲料１００ｍＬ当たり６．５ｍｇ未満であると、「こく」味が劣り「水っぽい」味になり、カフェインが飲料１００ｍＬ当たり２９ｍｇを超えると、「苦み」を感じ、「しつこい」味になる。
【００１９】
（Ａ）非重合カテキンは、（Ａ１）エステル型カテキンと（Ａ２）遊離型カテキンとに分類される。本発明の茶系飲料においては、エステル型カテキンの割合（（Ａ１）／（（Ａ１）＋（Ａ２））が０．４〜０．７となるように調整すると、飲用性がより高められる。
また、エステル型カテキン（Ａ１）、（Ｂ）重合カテキン及び（Ｃ）カフェインが、
（Ｃ）／（（Ａ１）＋（Ｂ））＝０．５〜１．３（好ましくは０．５〜１．０）
となるように調整すると、コクとキレのバランスがよい、極めて飲用性の高い飲料となる。
【００２０】
本発明の茶系飲料は、茶葉中に含まれる成分である非重合カテキン、重合カテキン及びカフェインの含量を特定の範囲に調整することにより、飲用性が高められたことに特徴がある。したがって、茶葉中に含まれる成分以外の成分を添加しないで製造される飲料、具体的には茶葉抽出物のみで製造される茶系飲料（ただし、酸化防止剤やｐＨ調整剤は添加してもよい）は、本発明の好ましい態様の一つである。
【００２１】
（製造法）
本発明の茶系飲料における（Ａ）非重合カテキンと（Ｂ）重合カテキンと（Ｃ）カフェインの混合手段としては、茶葉から抽出された非重合カテキンと重合カテキンとカフェインとを混合する方法がある。（Ａ）非重合カテキンの原料としては、緑茶抽出物やその濃縮物（精製物を含む）、半発酵茶の抽出物やその濃縮物（精製物を含む）が挙げられ、（Ｂ）重合カテキンの原料としては、半発酵茶又は発酵茶の抽出物やその濃縮物（精製物を含む）が挙げられ、（Ｃ）カフェインの原料としては、緑茶、半発酵茶或いは発酵茶の抽出物やその抽出物の１以上が挙げられる。本発明においては、成分（Ａ）の主な原料として発酵度の低い半発酵茶の抽出物、成分（Ｂ）の主な原料として半発酵茶の抽出物の精製物（粗精製物を含む）、成分（Ｃ）の主な原料として水仙等のカフェインを多く含有する半発酵茶の抽出物の組み合わせは、茶飲料に渋味や苦味を発生させることなく、こくとキレが更に高められ、嗜好性に優れたものとなるため、特に好ましい。
【００２２】
ここで、本明細書では、茶葉の発酵度を便宜的に、茶葉１０ｇを３０倍量の水（９０℃）で４分間抽出したときの抽出液の非重合カテキンの含量（Ａ）及び重合カテキンの含量（Ｂ）を用いて表される値（（Ａ）／（（Ａ）＋（Ｂ）））で表し、本明細書でいう「発酵度の低い茶葉」とは、（Ａ）／（（Ａ）＋（Ｂ））＞０．６となる茶葉を表すものとする。
【００２３】
容器としては、ＰＥＴボトル、缶、紙、レトルトパウチ、瓶等が挙げられる。この容器詰飲料は、希釈せずに飲用するものがよい。なお、混合液の加熱殺菌は、金属缶のように容器に充填後、加熱殺菌できる場合にあっては食品衛生法に定められた殺菌条件で製造される。ＰＥＴボトル、紙容器のようにレトルト殺菌できないものについては、あらかじめ上記と同等の殺菌条件、例えばプレート式熱交換器で高温短時間殺菌後、一定の温度迄冷却して容器に充填する等の方法が採用される。
【００２４】
本発明の容器詰飲料は、一気に大量をゴクゴク飲むことができる飲用性を有するものであり、飲料の容量は、３５０ｍＬ〜１０００ｍＬ、好ましくは５００ｍＬ〜１０００ｍＬである。
【実施例】
【００２５】
以下、実施例をもって本発明をさらに詳しく説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
［実施例１］ 茶系飲料の製造（１）
（１）重合カテキン精製物の製造
温水（95℃）に0.15重量％の重曹を添加した7800kgの重曹液を用いて、600kgの烏龍茶葉に抽出処理を施し、烏龍茶抽出液約7000kgを得た。この抽出液の液温を60-65℃に保持しながら、400kgの粒状活性炭（クラレ社製GW-H32/60）に通液して非重合カテキン、カフェインを除去した。この通過液（活性炭処理後の液）を減圧濃縮し、Brix 11の重合カテキン含有烏龍茶濃縮液（以下、濃縮液Ａ）約900kgを得た。得られた濃縮液Ａをフィルター（0.45μｍ）でろ過し、重合カテキン、非重合カテキン及びカフェイン濃度を、ＨＰＬＣで測定した。ＨＰＬＣの分析条件は以下のとおりである。なお、重合カテキンの定量にはＯＨＢＦ−Ｂを用いて約２５分のピークでテアフラビンとピークが一致するピークを算出した。また、非重合カテキンの定量には各種カテキンの試薬（栗田リサーチセンター製）、カフェインの定量にはカフェインの試薬（和光純薬製）を標準物質として使用した。その結果、重量基準として重合カテキン12000ppm、非重合カテキン800ppm、カフェイン20ppmであった。
HPLC条件：
・移動相：A： 水：アセトニトリル：トリフルオロ酢酸＝900：100：0.5
B： 水：アセトニトリル：トリフルオロ酢酸＝200：800：0.5
・流速： 1.0ml/min
・カラム温度： 40℃
・グラジエント条件； 分析開始から5分後まではＢ液0％、
5分から11分まででＢ液8％、
11分から21分まででＢ液10％、
21分から22分まででＢ液100％、
22分から30分まで100％保持、
30分から31分までで0％
・検出： A280nm
（２）烏龍茶飲料の製造
低発酵の茶葉を用意し、３０倍量の水（９０℃）で４分間抽出して、抽出液１を得た。これに、上記（１）で得た重合カテキンの精製物（濃縮液A）を抽出液１：濃縮液Ａ＝８４０：１の割合で混合し、酸化防止剤（アスコルビン酸）及びｐＨ調整剤（重層）を添加してｐＨを６．１に調整した（本発明品１）。
【００２６】
この烏龍茶飲料（本発明品１）に水を添加して、３／４倍希釈（本発明品２）、１／２倍希釈（本発明品３）、１／４倍希釈（本発明品４）を調製した。これら本発明品１〜４に、カフェイン（精製品）を０〜２００ｐｐｍの濃度で添加した後、１３７℃、４０秒の加熱殺菌を行って、５００ｍＬ ＰＥＴボトルに充填して、容器詰め茶系飲料を得た。得られた茶系飲料について、上記（１）と同様にして、非重合カテキン、重合カテキン及びカフェイン濃度を測定した。
【００２７】
（３）評価
本発明品１〜４にカフェインを添加することによって調製したカフェイン濃度の異なるそれぞれ７種類の飲料について、専門パネラー４名で茶飲料としての飲み応え、苦味の強さ及び後味のキレについて、○：ある、△：ややある、×：ないで評価した。結果は、○：１点、△：０．５点、×：０点として合計点を算出した。
【００２８】
表１〜４に、本発明品１〜４についての成分分析値及び官能評価結果を示す。非重合カテキンと重合カテキンの総量（（Ａ）＋（Ｂ））が飲料１００ｍＬ当たり５０ｍｇ以下の茶系飲料において、カフェイン（Ｃ）を飲料１００ｍＬ当たり６．５〜２９ｍｇ、好ましくは９〜２６ｍｇに調整することにより、苦味を発現させることなく、飲み応えが付与されることが示唆された。また、（Ａ１）エステル型カテキン、（Ｂ）重合カテキン及び（Ｃ）カフェインが、（Ｃ）／（（Ａ１）＋（Ｂ））＝０．５〜１．３、好ましくは０．５〜１．０となるように調整された茶系飲料は、コクとキレのバランスがよく、極めて飲用性の高い飲料であった。
【００２９】
【表１】
【００３０】
【表２】
【００３１】
【表３】
【００３２】
【表４】
【００３３】
［実施例２］ 茶系飲料の製造（２）
実施例１の（１）で得られた重合カテキンの精製物（濃縮液Ａ）及び実施例１の（２）で得られた抽出液１（烏龍茶の抽出液）を任意の割合で混合し、非重合カテキン、重合カテキン及びカフェイン含量の異なる烏龍茶飲料を製造した。これらを実施例１と同様に加熱殺菌した後、５００ｍＬ ＰＥＴボトルに充填し、成分分析及び官能評価を行った。
【００３４】
結果を表５に示す。茶系飲料５−１、５−２、５−８が飲用性が高く、特に５−１、５−２の飲料がゴクゴク飲めるきわめて高い飲用性を有すると評価された。
【００３５】
【表５】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）非重合カテキン、（Ｂ）重合カテキン、及び（Ｃ）カフェインを含有し、それらの含有重量が容器詰めされた飲料１００ｍＬ当たり、
（イ）（Ａ）＋（Ｂ）＝１０〜５０ｍｇ
（ロ）（Ｃ）＝６．５〜２９ｍｇ
であり、（Ａ）非重合カテキンが（Ａ１）エステル型カテキンを含み、（Ａ１）エステル型カテキンの含有割合が、
（ハ）（Ｃ）／（（Ａ１）＋（Ｂ））＝０．５〜１．３
である茶系飲料。
である請求項１に記載の茶系飲料。
【請求項２】
（Ｂ）重合カテキンの含量が、飲料１００ｍＬ当たり５〜２０ｍｇである、請求項１に記載の茶系飲料。
【請求項１】
（Ａ）非重合カテキン、（Ｂ）重合カテキン、及び（Ｃ）カフェインを含有し、それらの含有重量が容器詰めされた飲料１００ｍＬ当たり、
（イ）（Ａ）＋（Ｂ）＝１０〜５０ｍｇ
（ロ）（Ｃ）＝６．５〜２９ｍｇ
であり、（Ａ）非重合カテキンが（Ａ１）エステル型カテキンを含み、（Ａ１）エステル型カテキンの含有割合が、
（ハ）（Ｃ）／（（Ａ１）＋（Ｂ））＝０．５〜１．３
である茶系飲料。
である請求項１に記載の茶系飲料。
【請求項２】
（Ｂ）重合カテキンの含量が、飲料１００ｍＬ当たり５〜２０ｍｇである、請求項１に記載の茶系飲料。
【公開番号】特開２０１２−１９７０７（Ｐ２０１２−１９７０７Ａ）
【公開日】平成２４年２月２日（２０１２．２．２）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１０−１５８３３２（Ｐ２０１０−１５８３３２）
【出願日】平成２２年７月１２日（２０１０．７．１２）
【出願人】（３０９００７９１１）サントリーホールディングス株式会社 (307)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２４年２月２日（２０１２．２．２）
【国際特許分類】
【出願日】平成２２年７月１２日（２０１０．７．１２）
【出願人】（３０９００７９１１）サントリーホールディングス株式会社 (307)
【Ｆターム（参考）】
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