透光性多結晶質焼結体、透光性多結晶質焼結体の製造方法及び高輝度放電灯用発光管
【課題】光の直線透過率が高く、しかも、曲げ強度が大きく、高圧ナトリウムランプやメタルハライドランプ等の高輝度放電灯に使用される発光管の製造に適した透光性多結晶質焼結体を提供する。
【解決手段】透光性多結晶質焼結体は、アルミナを主成分とし、高輝度放電灯に用いられる発光管の製造に適した透光性多結晶質焼結体において、平均粒径が３５〜７０μｍ、好ましくは５０〜６０μｍである。０．５ｍｍ厚の平板形状とした場合における直線透過率が３０％以上、好ましくは５０％以上である。０．５ｍｍ厚の平板形状とした場合における可視光領域（３６０〜８３０ｎｍ）の直線透過率の最大値と最小値の比が２：１〜１：１である。曲げ強度が２５０ＭＰａ以上、好ましくは３００ＭＰａ以上である。
【解決手段】透光性多結晶質焼結体は、アルミナを主成分とし、高輝度放電灯に用いられる発光管の製造に適した透光性多結晶質焼結体において、平均粒径が３５〜７０μｍ、好ましくは５０〜６０μｍである。０．５ｍｍ厚の平板形状とした場合における直線透過率が３０％以上、好ましくは５０％以上である。０．５ｍｍ厚の平板形状とした場合における可視光領域（３６０〜８３０ｎｍ）の直線透過率の最大値と最小値の比が２：１〜１：１である。曲げ強度が２５０ＭＰａ以上、好ましくは３００ＭＰａ以上である。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高圧ナトリウムランプやメタルハライドランプ等の高輝度放電灯に使用される発光管の製造に適した透光性多結晶質焼結体及びその製造方法、並びに透光性多結晶質焼結体を用いた高輝度放電灯用発光管に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、高輝度放電灯に用いられるセラミック焼結体の負荷容量を向上し、また、放電灯自体の負荷容量をも向上させるようにした技術として、特許文献１に記載の技術が知られている。ここでいう負荷とは、放電灯の作動中に焼結体に加わる壁面熱負荷、及び放電管として使用される焼結体の壁面温度を意味する。
【０００３】
特許文献１記載の技術は、３種類の添加剤、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）、ＺｒＯ２（酸化ジルコニウム）及びＹ２Ｏ３（酸化イットリウム）が共に用いられると、これら３種類の物質間で相互作用が起こり、これら添加剤の単なる添加の結果よりも明らかに優れた特徴をセラミック材料に付与することが可能となることが見出されたことに基づく。
【０００４】
すなわち、従来技術で考えられた添加剤は、ＭｇＯとＺｒＯ２、あるいはＭｇＯ、Ｙ２Ｏ３及びＬａ２Ｏ３（酸化ランタン）の組み合わせのどちらかであり、しかも、どの物質も比較的多量に用いられていた。しかしながら、これらＭｇＯ、Ｌａ２Ｏ３及びＹ２Ｏ３を添加しても、満足のいく結果が得られないことがわかった。つまり、その添加の結果得られるセラミックは、ＭｇＯだけが添加されたセラミックよりも品質的に劣るということがわかった。
【０００５】
そこで、特許文献１では、３種類の物質（ＭｇＯ、ＺｒＯ２及びＹ２Ｏ３）を、同時に、しかも少量添加することで、従来技術の課題を解決することができる。その添加量は、重量割合において、ＭｇＯが１００〜８００ｐｐｍ、好ましくは１００〜６００ｐｐｍ、特に好ましくは１５０〜２８０ｐｐｍ、ＺｒＯ２が、２００〜１２００ｐｐｍ、好ましくは２００〜８００ｐｐｍ、特に好ましくは３００〜６００ｐｐｍ、そして、Ｙ２Ｏ３が、１０〜３００ｐｐｍ、好ましくは１０〜１５０ｐｐｍ、特に好ましくは２０〜７５ｐｐｍである。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特許第２７８０９４１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
ところで、高圧ナトリウムランプやメタルハライドランプ等の高輝度放電灯に使用される発光管の製造に適した透光性多結晶質焼結体としては、全光線透過率が高く、機械的強度、特に、曲げ強度が大きい焼結体であることが望ましい。この条件を満たすものとして、透光性アルミナが発光管材料として広く用いられている。
【０００８】
ただし、従来の透光性アルミナからなる発光管を用いた高輝度放電灯では、結晶粒界の複屈折等の影響により、一般に、直線透過率が低く、０．５ｍｍ厚の平板における直線透過率は３０％未満であった。このため、電極間の放電で生じた光が発光管内で散乱して外部に放出されるため、光源の大きさが発光管の大きさの制約になってしまい、点光源ではなく拡散光源になっていた。店舗照明やプロジェクタ用光源、車両用前照灯といった反射鏡と組み合わせて使うタイプの放電灯の場合、焦点位置等に発光部を配設して点灯させることによって、最適の配光分布特性が得られるよう設計されるので、焦点以外の領域から光が放射されると所望の配光特性を得ることができず、また、光学設計が困難になることがある。拡散光源の場合、反射鏡やレンズとの組合せによる光の制御には限界があり、上述のような反射鏡と組み合わせた光学装置への応用は困難で、一般照明用に用途が限定されてきた。
【０００９】
これに対し、光の少なくとも可視光の範囲における直線透過率が高い透光性アルミナを発光管に用いた場合、電極間の放電により発生する光がそのまま直線的に放出され、その放電距離が小さい場合は実質的に点光源として取り扱うことができる。点光源から出てきた光は種々の反射鏡やレンズと組合せることによって、平行光に変換したり、スポット的に集光するなど光学的に自在に制御することが可能になる。
【００１０】
直線透過率を高くするには、焼成温度を高くし、焼結体の平均粒径を大きくすることが考えられるが、この場合、一部の粒子のみが粗大化し、微粒と粗大粒が混在する混粒構造となり直線透過率の低下を招いたり、平均粒径を大きくし過ぎると、曲げ強度が低下したり、粒成長の過程で粒子と粒子の間が開いてしまう粒界割れが発生するという問題がある。
【００１１】
他方、粒径を極端に小さくすることで、粒界における光の散乱を防ぎ直線透過率を高くすることも考えられるが（特開２００６−１６０５９５号公報参照）、この場合、光の各波長における直線透過率の差が大きくなり、透過した光に色ムラができる原因となる。また、この場合、焼成温度を低く設定するため、粒子の活性が高い状態にあり、高温で使用される高輝度放電灯用としては耐熱温度が不足する。
【００１２】
本発明はこのような課題を考慮してなされたものであり、光の直線透過率が高く、しかも、曲げ強度が大きく、高圧ナトリウムランプやメタルハライドランプ等の高輝度放電灯に使用される発光管の製造に適した透光性多結晶質焼結体及びその製造方法を提供することを目的とする。
【００１３】
また、本発明の他の目的は、透光性が高く、しかも、機械的強度も高く、高輝度放電灯に用いて好適な発光管を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
［１］ 第１の本発明に係る透光性多結晶質焼結体は、アルミナを主成分とし、高輝度放電灯に用いられる発光管の製造に適した透光性多結晶質焼結体において、前記透光性多結晶質焼結体を構成する焼結体粒子の平均粒径が３５〜７０μｍ、好ましくは５０〜６０μｍであることを特徴とする。
【００１５】
［２］ 第１の本発明において、前記透光性多結晶質焼結体を０．５ｍｍ厚の平板形状とした場合における波長６００ｎｍの光の直線透過率が３０％以上、好ましくは５０％以上であることを特徴とする。
【００１６】
［３］ 第１の本発明において、前記透光性多結晶質焼結体を０．５ｍｍ厚の平板形状とした場合における可視光領域（３６０〜８３０ｎｍ）の直線透過率の最大値と最小値の比が２：１〜１：１であることを特徴とする。
【００１７】
［４］ 第１の本発明において、前記透光性多結晶質焼結体の曲げ強度が２５０ＭＰａ以上、好ましくは３００ＭＰａ以上であることを特徴とする。
【００１８】
［５］ 第１の本発明において、前記透光性多結晶質焼結体の全光線透過率が８５％以上、好ましくは９０％以上、さらに好ましくは９５％以上であることを特徴とする。
【００１９】
［６］ 第１の本発明において、添加材料として、３０〜２００重量ｐｐｍ、好ましくは３０〜１００重量ｐｐｍ、さらに好ましくは３０〜８０重量ｐｐｍのＭｇＯを含むことを特徴とする。
【００２０】
［７］ 第１の本発明において、添加材料として、２００〜１２００重量ｐｐｍ、好ましくは２００〜８００重量ｐｐｍのＺｒＯ２を含むことを特徴とする。
【００２１】
［８］ 第１の本発明において、添加材料として、５〜３００重量ｐｐｍ、好ましくは５〜３０重量ｐｐｍ、さらに好ましくは５〜９重量ｐｐｍのＹ２Ｏ３を含むことを特徴とする。
【００２２】
［９］ 第１の本発明において、添加材料としてＭｇＯ、ＺｒＯ２及びＹ２Ｏ３を含み、前記ＺｒＯ２とＹ２Ｏ３の重量の合計と、ＭｇＯの重量の比が、１：１から５０：１、好ましくは２：１から１５：１であることを特徴とする。
【００２３】
［１０］ 第１の本発明において、添加材料としてＭｇＯ及びＹ２Ｏ３を含み、前記Ｙ２Ｏ３の重量と、ＭｇＯの重量の比が、１：１から１：４０、好ましくは１：２から１：２０、さらに好ましくは１：５から１：１０であることを特徴とする。
【００２４】
［１１］ 第１の本発明において、添加材料として、１０〜５０重量ｐｐｍのＳｉＯ２、１０〜５０重量ｐｐｍのＮａ２Ｏ、１０〜５０重量ｐｐｍのＫ２Ｏを含むことを特徴とする。
【００２５】
［１２］ 第１の本発明において、前記透光性多結晶質焼結体を構成する焼結体粒子のうち、粒径が平均粒径の１／２以下の焼結体粒子の数が４０％以下、好ましくは３０％以下であることを特徴とする。
【００２６】
［１３］ さらに、前記透光性多結晶質焼結体を構成する焼結体粒子のうち、粒径が平均粒径の１．５倍以上の焼結体粒子の数が５％以上１５％以下、好ましくは１０％以上１５％以下であることを特徴とする。
【００２７】
［１４］ 第２の本発明に係る焼結体の製造方法は、上述した第１の本発明に係る透光性多結晶質焼結体を製造するための焼結体の製造方法において、主成分と添加材料とを調合して混合物を作製する材料調合工程と、前記混合物を成形して成形体を作製する成形体作製工程と、前記成形体を予備焼成して焼結体前駆体を作製する予備焼成工程と、前記焼結体前駆体を本焼成して透光性多結晶質焼結体を作製する本焼成工程とを有することを特徴とする。
【００２８】
［１５］ 第２の本発明において、前記混合物は、前記主成分と前記添加材料とを含むセラミックス粉末とゲル化剤と溶剤とが少なくとも混合されたスラリーであり、前記成形体は、前記スラリーを金型に供給した後に硬化することにより作製されることを特徴とする。
【００２９】
［１６］ 第２の本発明において、前記予備焼成は、酸化雰囲気で前記成形体中の有機バインダーを分解除去し、前記本焼成は、前記焼結体前駆体を、水素雰囲気又は真空中で１７００℃〜２０００℃で焼成することを特徴とする。
【００３０】
［１７］ 第２の本発明において、前記本焼成工程は、前記本焼成を、複数回に分けて行うことを特徴とする。
【００３１】
［１８］ 第２の本発明において、前記本焼成工程は、前記１７００℃〜２０００℃で焼成される時間が３時間以上、好ましくは６時間以上、さらに好ましくは１０時間以上であることを特徴とする。
【００３２】
［１９］ 第２の本発明において、前記本焼成により、作製される前記透光性多結晶質焼結体中のＭｇＯを一部除去することを特徴とする。
【００３３】
［２０］ 第２の本発明において、前記本焼成工程により、作製される前記透光性多結晶質焼結体中のＭｇＯを、前記材料調合工程におけるＭｇＯ添加量の２／３、好ましくは１／２、さらに好ましくは１／３に相当する量まで減らすことを特徴とする。
【００３４】
［２１］ 第２の本発明において、前記本焼成した後、大気中で１１００℃〜１６００℃でアニール処理を行うことを特徴とする。
【００３５】
［２２］ 第３の本発明に係る高輝度放電灯用発光管は、上述した第１の本発明に係る透光性多結晶質焼結体にて構成されていることを特徴とする。
【００３６】
［２３］ 第４の本発明に係る高輝度放電灯用発光管は、上述した第２の本発明に係る焼結体の製造方法にて製造された透光性多結晶質焼結体にて構成されていることを特徴とする。
【発明の効果】
【００３７】
以上説明したように、本発明に係る透光性多結晶質焼結体及びその製造方法によれば、光の直線透過率が高く、しかも、曲げ強度が大きく、高圧ナトリウムランプやメタルハライドランプ等の高輝度放電灯のうち、反射鏡と組み合わせて使用されるタイプの発光管の製造に適したものとなる。
【００３８】
また、本発明に係る発光管は、透光性が高く、しかも、機械的強度も高く、高輝度放電灯のうち、反射鏡と組み合わせて使用される発光管に用いて好適となる。
【図面の簡単な説明】
【００３９】
【図１】本実施の形態に係る高輝度放電灯用発光管を自動車前照灯用の高輝度放電灯に適用した一例を示す一部断面正面図である。
【図２】本実施の形態に係る発光管の一例を示す拡大縦断正面図である。
【図３】平均粒径の算出方法を示す説明図である。
【図４】粒度分布の測定方法を示す説明図である。
【図５】直線透過率の測定方法を示す説明図である。
【図６】全光線透過率の測定方法を示す説明図である。
【図７】本実施の形態に係る焼結体の製造方法を示す工程ブロック図である。
【発明を実施するための形態】
【００４０】
以下、本発明に係る透光性多結晶質焼結体及びその製造方法並びに高輝度放電灯用発光管の実施の形態例を図１〜図７を参照しながら説明する。なお、本明細書において「〜」は、その前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む意味として使用される。
【００４１】
本実施の形態に係る高輝度放電灯用発光管が適用される高輝度放電灯は、出力定格約２０〜１０００Ｗで使用される高圧ナトリウム放電灯及びメタルハライドランプとして好適な放電灯である。
【００４２】
高輝度放電灯１０は、図１に示すように、基本的には、発光管１２と、この発光管１２を内部に収容した外管１４と、該外管１４を支持すると共に給電を行う一対の給電部材（第１給電部材１６Ａ及び第２給電部材１６Ｂ）と、これらの各部材を接続した口金１８とを有して構成されている。
【００４３】
発光管１２内には、放電媒体としてアルゴン（Ａｒ）やキセノン（Ｘｅ）等の希ガスを含む始動及び緩衝ガス並びに発光金属としてのよう化ナトリウム（ＮａＩ）、よう化タリウム（ＴｌＩ）、よう化インジウム（ＩｎＩ）及びよう化ツリウム（ＴｍＩ３）等の金属ハロゲン化物が封入されている。
【００４４】
発光管１２は、図２に示すように、長さ方向中間部に位置する発光部２０と、該発光部２０から両方向に延びる２つの小径円筒部２２，２２と、各小径円筒部２２，２２に挿通された電極構体２４，２４とを有する。電極構体２４，２４は、タングステン（Ｗ）、モリブデン（Ｍｏ）やニオブ（Ｎｂ）等の金属線材料を一種又は複数種接続した線状の導入導体２６と、発光部２０内に臨む放電電極部２８とからなり、対向した２つの放電電極部２８，２８の先端間で発光部２０における光源が形成される。なお、発光管１２は、小径円筒部２２，２２の外側の各開口部に形成されたガラス封着剤３０によって気密封止された対称構造をしている。
【００４５】
このとき、小径円筒部２２内面と導入導体２６外面との間に隙間がある場合は、導入導体２６にタングステン（Ｗ）やモリブデン（Ｍｏ）等の細線を巻装して隙間を小さくしておくことが望ましい。また、導入導体２６の小径円筒部２２の開口部から導出する部分は外部導入導体として別体の導電線が接続されていてもよい。さらに、放電電極部２８は、先端にタングステン（Ｗ）線を巻装したコイル状電極であってもよい。
【００４６】
発光管１２を内部に収容した外管１４は透明な石英ガラスやアルミノシリケートガラス等からなる円筒状を有し、両端に発光管１２から導出した導入導体２６を直接あるいは導入導体２６にガラスとのなじみがよいモリブデンＭｏ線や箔等の金属部材３２を介在させ、外管１４を外部から加熱し収縮させて気密の封止部３４，３４を形成している。なお、この外管１４内は、真空雰囲気あるいは窒素（Ｎ２）やアルゴン（Ａｒ）などが封入された希ガス雰囲気にしてある。
【００４７】
この外管１４は、一端側の封止部３４近傍に巻装等により固定した金属バンド３６を介し、口金シェル３８の凹部４０内に環状に設けられた環状の金属片４２にスポット溶接等の手段で固定保持されている。
【００４８】
また、外管１４の一端から導出した第１給電部材１６Ａを構成する金属線４４は口金シェル３８の凹部４０内及び絶縁体に形成した透孔４６を通り、その先端は口金１８の頂部の端子部材４８に溶接やかしめあるいはろう付けにより接続されている。
【００４９】
また、口金１８とは反対側の第２給電部材１６Ｂを構成する金属線５０は、外管１４とほぼ並行して配設され、口金シェル３８のうち、凹部４０とは異なる場所に設けられた透孔４９を通り、口金シェル３８の外側面に環状に設けられた他方の端子部材５２に溶接やかしめあるいはろう付けにより接続されている。なお、図１中、５４は外管１４外を通る他方の金属線５０の露出部を覆い電気的保護をなすセラミックス製等の絶縁管であり、５６は口金シェル３８の外側端部に設けられたフランジ部である。
【００５０】
また、発光管１２と口金１８との固定に際しては、例えば口金１８のフランジ部５６を基準として環状の金属片４２上に外管１４を抱持した金属バンド３６の係止片側を載置させ、発光管１２を仮点灯する等すると共に発光管１２を移動させて焦点位置とのバランスを調整する発光部２０の位置合わせをした後、金属バンド３６の係止片を環状の金属片４２にスポット溶接等で固定し一体化することで、高輝度放電灯１０が完成する。
【００５１】
そして、発光管１２は、本実施の形態に係る透光性多結晶質焼結体（以下、単に焼結体と記す）によって構成されている。
【００５２】
本実施の形態に係る焼結体は、アルミナを主成分とし、平均粒径が３５〜７０μｍ、好ましくは５０〜６０μｍである。粒度分布でみると、平均粒径の１／２以下の粒径の粒子の数が４０％以下、且つ、平均粒径の１．５倍以上の粒径の粒子の数が５％以上１５％以下であることが好ましい。さらに好ましくは、平均粒径の１／２以下の粒径の粒子の数が３０％以下、且つ、平均粒径の１．５倍以上の粒径の粒子の数が１０％以上１５％以下である。焼結体に含まれる５μｍ以下の微細気孔の数は３９０個／ｍｍ２以下、好ましくは２１０個／ｍｍ２以下、さらに好ましくは１７０個／ｍｍ２以下である。なお、平均粒径の１．５倍以上の粒子の数が１５％を超えていると、透過率の上昇が見られず、また、微細なクラックが入りやすく、強度が低下する。
【００５３】
また、焼結体への添加材料として、ＭｇＯ、ＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３を含む。
【００５４】
この場合、焼結体に含まれるＭｇＯは、３０〜２００重量ｐｐｍ、好ましくは３０〜１００重量ｐｐｍ、さらに好ましくは３０〜８０重量ｐｐｍ含む。ＺｒＯ２は、２００〜１２００重量ｐｐｍ、好ましくは２００〜８００重量ｐｐｍ含む。Ｙ２Ｏ３は、５〜３００重量ｐｐｍ、好ましくは５〜３０重量ｐｐｍ、さらに好ましくは５〜１０重量ｐｐｍ含む。
【００５５】
ＺｒＯ２とＹ２Ｏ３の重量の合計と、ＭｇＯの重量の比は、１：１から５０：１、好ましくは２：１から１５：１である。Ｙ２Ｏ３の重量と、ＭｇＯの重量の比は、１：１から１：４０、好ましくは１：２から１：２０、さらに好ましくは１：５から１：１０である。
【００５６】
さらに、焼結体への添加材料として、ＳｉＯ２、Ｎａ２Ｏ及びＫ２Ｏを含む。この場合、焼結体に含まれるＳｉＯ２は、１０〜５０重量ｐｐｍ、Ｎａ２Ｏは、１０〜５０重量ｐｐｍ、Ｋ２Ｏは、１０〜５０重量ｐｐｍ含むことが好ましい。
【００５７】
本実施の形態に係る焼結体は、上述の構成を有することで、０．５ｍｍ厚の平板形状とした場合における波長６００ｎｍの光の直線透過率が３０％以上、さらには５０％以上が実現されており、特に、０．５ｍｍ厚の平板形状とした場合における可視光領域（３６０〜８３０ｎｍ）の直線透過率の最大値と最小値の比が２：１〜１：１である。しかも、全光線透過率は８５％以上、さらには９０％以上、さらには９５％以上であり、曲げ強度が２５０ＭＰａ以上、さらには、３００ＭＰａ以上が実現されている。
【００５８】
本実施の形態に係る焼結体においても、従来から行われている、肉厚を薄くする、表面研磨を行い面粗度を改善する、といった方法で直線透過率を改善することが可能であるため、これらの方法を採用するかについては、耐久性やコストを勘案し決定される。
【００５９】
ここで、平均粒径の算出方法、粒度分布の測定方法、直接透過率の測定方法、曲げ強度の測定方法について図３〜図５を参照しながら説明する。
【００６０】
［平均粒径の算出方法］
平均粒径は、以下の手順で算出した。
【００６１】
（１） 焼結体の表面の顕微鏡写真（１００〜２００倍）を撮影し、単位長さの直線が横切る粒子の数を数える。これを異なる３箇所について実施する。なお、単位長さは５００μｍ〜１０００μｍの範囲とする。
【００６２】
（２） 実施した３箇所の粒子の個数の平均をとる。
【００６３】
（３） 下記の式により、平均粒径を算出する。
［算出式］
Ｄ＝（４／π）×（Ｌ／ｎ）
［Ｄ：平均粒径、Ｌ：直線の単位長さ、ｎ：３箇所の粒子の個数の平均］
【００６４】
平均粒径の算出例を図３に示す。異なる３箇所の位置において、それぞれ単位長さＬ（例えば５００μｍ）の直線１００が横切る粒子１０２の個数が２２、２３、１９としたとき、平均粒径Ｄは、上記算出式により、
Ｄ＝（４／π）×［５００／｛（２２＋２３＋１９）／３｝］
＝２９．９μｍ
となる。
【００６５】
［粒度分布の測定方法］
粒度分布の測定手順を以下に示す。
（１） 焼結体の表面の顕微鏡写真（１００〜２００倍）を撮影し、各粒子に外接する円の直径を粒径と規定する。例えば図４に示すように、粒子１０２ａについて見ると、該粒子１０２ａに外接する円１０４の直径ｄを粒子１０２ａの粒径と規定する。
（２） 評価範囲内に含まれる全ての粒子についてそれぞれ粒径を規定し、粒度分布の評価を行う。
（３） 評価範囲は０．３〜０．５ｍｍ２の範囲とする。
【００６６】
［微細気孔数の測定方法］
微細気孔数の測定手順を以下に示す。
（１） 焼結体の断面の顕微鏡写真（１００〜２００倍）を撮影する。
（２） 評価範囲内に含まれる５μｍ以下の微細気孔の数を測定し、評価面積で割って単位面積あたりの個数に換算する。
（３） 評価範囲は０．３〜０．５ｍｍ２の範囲とする。
【００６７】
［直線透過率の測定方法］
直線透過率は、図５に示すように、入射口１１０を有する積分球１１２と検出器１１４とを有する分光光度計１１６（日立ハイテク製のＵ−４１００形分光光度計）を用いて測定した。試料１１８（焼結体）は、寸法を１０ｍｍ（縦）×１０ｍｍ（横）×０．５ｍｍ（厚み）とし、両面（入射面及び出射面）の面粗度がＲａ＝０．０４〜０．０６μｍの範囲になるように、両面を鏡面研磨加工した。
【００６８】
そして、光源１２０と積分球１１２の入射口１１０とを対向させて光源１２０と積分球１１２を配置し、光源１２０と積分球１１２との間に１つの貫通孔１２２を有するスリット板１２４を設置した。スリット板１２４のうち、積分球１１２に対向する面に貫通孔１２２を塞ぐように試料１１８を固定した。分光光度計１１６の測定波長は１７５〜２６００ｎｍであるが、光源１２０として波長３６０〜８３０ｎｍの可視光を出射する光源を用いた。寸法関係は、積分球１１２の入射口１１０の直径が約９ｍｍ、スリット板１２４の貫通孔１２２の直径が２ｍｍ、試料１１８から積分球１１２の入射口１１０までの距離Ｌａが約９０ｍｍである。
【００６９】
直線透過率は、試料１１８を通過する可視光を積分球１１２で集光したときの光強度（Ｉ）と、試料１１８を固定せずに測定したときの光強度（Ｉ０）の比率（＝Ｉ／Ｉ０）より算出した。
【００７０】
［全光線透過率の測定方法］
全光線透過率は、図６に示すように、上述した直線透過率の測定にて使用した分光光度計１１６と同様の積分球１５０と検出器１５２とを有する測定装置１５４を使用した。この測定装置１５４は、積分球１５０内に光源１５６と遮光板１５７とが設置されている。光源１５６は、外部に置かれたハロゲン電球の光を積分球１５０の内部に導入する光ファイバー１５８を有し、該光ファイバー１５８の外表面の一部に傷１６０が付けられることによって、光が散乱するように構成されている。
【００７１】
試料１６２（焼結体）は、最大部の外径φ４ｍｍ、最大部の内径φ３ｍｍ、長さ６ｍｍの楕円球状の発光部１６４の両側に外径φ２ｍｍ、内径φ０．８ｍｍ、長さ１２ｍｍの円筒状の電極挿入部１６６を持つ（全長３０ｍｍ）発光管とし、積分球１５０内の光源１５６を覆うように試料１６２を固定した。検出器１５２は波長３６０〜８３０ｎｍの可視光の範囲に感度を持つものを使用した。寸法関係は積分球１５０の内径がφ５２、光源１５６の径が０．５ｍｍ、光源１５６の長さが３ｍｍである。
【００７２】
全光線透過率は試料１６２を通過する可視光を積分球１５０で集光したときの光強度（Ｉ）と、試料１６２を固定せずに測定したときの光強度（Ｉ０）の比率（＝Ｉ／Ｉ０）より算出した。
【００７３】
［曲げ強度の測定方法］
ＪＩＳ Ｒ １６０１「ファインセラミックスの室温曲げ強さ試験方法」に準拠した方法で、焼結体の曲げ強度を測定した。
【００７４】
次に、本実施の形態に係る焼結体の製造方法について図７を参照しながら説明する。
【００７５】
本実施の形態に係る製造方法は、図７に示すように、主成分と添加材料とを調合して混合物を作製する材料調合工程Ｓ１と、混合物を成形して成形体を作製する成形体作製工程Ｓ２と、成形体を予備焼成して焼結体前駆体を作製する予備焼成工程Ｓ３と、焼結体前駆体を本焼成して焼結体を作製する本焼成工程Ｓ４とを有する。
【００７６】
材料調合工程Ｓ１では、主成分であるアルミナの粉末に、ＭｇＯ（あるいは当量のＭｇＯ前駆体、例えばマグネシウムの硝酸塩）の粉末と、ＺｒＯ２（あるいは当量のＺｒＯ２前駆体）の粉末と、Ｙ２Ｏ３（或いは当量のＹ２Ｏ３前駆体）の粉末とが混合される。好ましくは、Ｙ２Ｏ３とＺｒＯ２は部分安定化ジルコニア（ＰＳＺ）材料として添加されることが望ましい。アルミナは、その混合物中、アルファ相で存在する。さらに、本実施の形態では、好ましくは、ＳｉＯ２（シリカ）、Ｎａ２Ｏ（酸化ナトリウム）、Ｋ２Ｏ（酸化カリウム）を含む。
【００７７】
成形体作製工程では、上述のようにして材料調合して得られた混合物を成形して成形体を作製する。成形法としては、メタルハライドランプ用焼結体を成形する場合は、例えば、特表２００９−５３０１２７号公報、特開２００８−４４３４４号公報で開示されているような、２部品を接合して成形する方法、再公表特許第２００２−０８５５９０号公報、再公表特許第２００５−０２８１７０号公報で開示されているような成形用中子を用いて一体で成形される方法、特開平１０−１２５２３０号公報で開示されているようなプレス成形又は押し出し成形により作製した円筒状の部品を組み立てて成形する方法、等を用いることができる。また、高圧ナトリウム灯用焼結体を成形する場合には、特開２００４−２６９２９０号公報で開示されているようなスプレードライ法で作製した顆粒をプレスして成形する方法を用いることができる。このように、押し出し成形法、プレス成形法、ゲルキャスト法を採用することができるが、押し出し成形やプレス成形法では、セラミック粒子の密度分布がばらつきやすいため、その後の乾燥や焼成工程で変形が起こりやすい。そこで、ゲルキャスト法にて成形することが好ましい。
【００７８】
ゲルキャスト法を用いる場合、材料調合工程で作製される混合物は、主成分（アルミナ）と添加材料（ＭｇＯ、ＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３等）とを含むセラミックス粉末とゲル化剤と溶剤とが少なくとも混合されたスラリーである。そして、成形体作製工程において、スラリーを金型に供給した後に硬化することによって成形体が作製される。金型にスラリーを流し込んでそのまま固められるため、複雑な形状も型通りに成形でき、密度分布のばらつきや変形も生じないという効果を奏する。
【００７９】
予備焼成工程では、成形体を酸化雰囲気で予備焼成（温度：１０００℃〜１４００℃、時間：１〜１８時間）して、成形体中の有機バインダーを分解除去する。この段階で、焼結体の前駆体が完成する。
【００８０】
その後の本焼成工程では、焼結体前駆体を、水素雰囲気又は真空中で１７００℃〜２０００℃で焼成する。ところで、材料調合工程で添加されたＭｇＯは、その後の高温でその添加量が減少する場合がある。本実施の形態では、作製される焼結体中のＭｇＯを積極的に一部除去するようにしている。そして、本焼成を複数回にわたって行うことで、作製される焼結体中のＭｇＯを、材料調合工程におけるＭｇＯ添加量の２／３に相当する量まで減らすようにしている。このように、ＭｇＯの添加量を減らすようにしている理由は、先ず、ＭｇＯの添加量が多いと、セラミック粒子の成長は遅くなるが、成長する粒子のサイズ（大きさ）がほぼ均一になるという利点がある。反対に、ＭｇＯの添加量が少ないと、セラミック粒子の成長は速くなるが、成長する粒子のサイズにばらつきが生じるという問題がある。そこで、本実施の形態では、材料調合工程においてＭｇＯの添加量を多くすることで、本焼成の初期段階では、それぞれサイズは小さいがほぼ均一のサイズを有する粒子に成長させ、複数回の本焼成で、ＭｇＯの添加量を減らしていくことで、徐々に粒子の成長を速めて、所望の範囲の平均粒径（３５〜７０μｍ、好ましくは５０〜６０μｍ）を有し、且つ、粒子のサイズ（大きさ）がほぼ均一とされた焼結体を得ることができる。すなわち、粒度分布でみた場合に、平均粒径の１／２以下の粒径の粒子の数が４０％以下、且つ、平均粒径の１．５倍以上の粒径の粒子の数が５％以上１５％以下、好ましくは、平均粒径の１／２以下の粒径の粒子の数が３０％以下、且つ、平均粒径の１．５倍以上の粒径の粒子の数が１０％以上１５％以下を実現することができる。
【００８１】
さらに、このようにして得られた焼結体を大気雰囲気の中で１１００℃〜１６００℃でアニール処理（ステップＳ５：図７において括弧書きにて示す。）することで、直線透過率を悪化させることなく、全光線透過率をさらに向上させることができる。全光線透過率はランプ効率の面からできるだけ高い方が望ましい。
【００８２】
また、上述のような方法で一旦成形した成形体を６００℃〜９００℃で仮焼し、有機バインダーを分解除去した後、粉砕したアルミナ粉末を、原料アルミナ粉末の一部として混ぜて使用してもよい。このように成形、仮焼、粉砕を経ることでアルミナ粉末の物性が変化し、焼成の際、種結晶のような役割を果たすため、粒成長の速度ばらつきが緩和される。すなわち、粒子のサイズが均一化がされやすくなる。
【００８３】
ここで、成形体作製工程Ｓ２にてゲルキャスト法を用いる場合に、材料調合工程Ｓ１にて調製されるスラリー並びに該スラリーに含まれるゲル化剤（熱硬化性樹脂前駆体）について説明する。
【００８４】
［スラリー］
スラリーは、アルミナ、マグネシア、ジルコニア、イットリアといった無機成分と、例えば分散剤とゲル化剤もしくはゲル化剤相互の化学反応が誘起される有機化合物とからなる。
【００８５】
このスラリーは、無機成分粉末の他、有機分散媒、ゲル化剤を含み、粘性や固化反応調整のための分散剤、触媒を含んでもよい。有機分散媒は反応性官能基を有していてよく、あるいは有していなくともよい。しかし、この有機分散媒は、反応性官能基を有することが特に好ましい。
【００８６】
反応性官能基を有する有機分散媒としては、以下を例示することができる。
【００８７】
すなわち、反応性官能基を有する有機分散媒は、ゲル化剤と化学結合し、スラリーを固化可能な液状物質であること、及び鋳込みが容易な高流動性のスラリーを形成できる液状物質であることの２つを満足する必要がある。
【００８８】
ゲル化剤と化学結合し、スラリーを固化するためには、反応性官能基、すなわち、水酸基、カルボキシル基、アミノ基のようなゲル化剤と化学結合を形成し得る官能基を分子内に有していることが必要である。分散媒は少なくとも１の反応性官能基を有するものであれば足りるが、より十分な固化状態を得るためには、２以上の反応性官能基を有する有機分散媒を使用することが好ましい。２以上の反応性官能基を有する液状物質としては、例えば多価アルコール、多塩基酸が考えられる。なお、分子内の反応性官能基は必ずしも同種の官能基である必要はなく、異なる官能基であってもよい。また、反応性官能基はポリグリセリンのように多数あってもよい。
【００８９】
一方、注型が容易な高流動性のスラリーを形成するためには、可能な限り粘性の低い液状物質を使用することが好ましく、特に、２０℃における粘度が２０ｃｐｓ以下の物質を使用することが好ましい。既述の多価アルコールや多塩基酸は水素結合の形成により粘性が高い場合があるため、たとえスラリーを固化することが可能であっても反応性分散媒として好ましくない場合がある。従って、多塩基酸エステル、多価アルコールの酸エステル等の２以上のエステル基を有するエステル類を前記有機分散媒として使用することが好ましい。また、多価アルコールや多塩基酸も、スラリーを大きく増粘させない程度の量であれば、強度補強のために使用することは有効である。エステル類は比較的安定ではあるものの、反応性が高いゲル化剤とであれば十分反応可能であり、粘性も低いため、上記２条件を満たすからである。特に、全体の炭素数が２０以下のエステルは低粘性であるため、反応性分散媒として好適に用いることができる。
【００９０】
スラリーに含有されていてもよい反応性官能基を有する有機分散媒としては、具体的には、エステル系ノニオン、アルコールエチレンオキサイド、アミン縮合物、ノニオン系特殊アミド化合物、変性ポリエステル系化合物、カルボキシル基含有ポリマー、マレイン系ポリアニオン、ポリカルボン酸エステル、多鎖型高分子非イオン系、リン酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル、アルキルベンゼンスルホン酸Ｎａ、マレイン酸系化合物を例示できる。また、非反応性分散媒としては、炭化水素、エーテル、トルエン等を例示できる。
【００９１】
上述したスラリーは、以下のように作製することができる。
（ａ）分散媒に無機物粉体を分散してスラリーとした後、後述するゲル化剤を添加する。
（ｂ）分散媒に無機物粉体及びゲル化剤を同時に添加して分散することによりスラリーを製造する。
【００９２】
注型時等の作業性を考慮すると、２０℃におけるスラリーの粘度は３００００ｃｐｓ以下であることが好ましく、２００００ｃｐｓ以下であることがより好ましい。スラリーの粘度は、既述した反応性分散媒やゲル化剤の粘度の他、粉体の種類、分散剤の量、スラリーの濃度（スラリー全体の体積に対する粉体体積％）によっても調整することができる。
【００９３】
但し、スラリーの濃度は、通常は、２５〜７５体積％のものが好ましく、乾燥収縮によるクラックを少なくすることを考慮すると、３５〜７５体積％のものがさらに好ましい。有機成分として分散媒、分散剤、反応硬化物、反応触媒を有する。このうち、例えば分散媒とゲル化剤もしくはゲル化剤相互の化学反応により固化する。
【００９４】
なお、スラリーには、上述した成分以外に、消泡剤、界面活性剤、焼結助剤、触媒、可塑剤、特性向上剤等の各種添加剤を添加してもよい。
【００９５】
［スラリーに含まれるゲル化剤（熱硬化性樹脂前駆体）］
スラリー中に含有されるゲル化剤は、分散媒に含まれる反応性官能基と反応して固化反応を引き起こすものであり、以下を例示することができる。
【００９６】
すなわち、ゲル化剤の２０℃における粘度が３０００ｃｐｓ以下であることが好ましい。具体的には、２以上のエステル基を有する有機分散媒と、イソシアナート基、及び／又はイソチオシアナート基を有するゲル化剤とを化学結合させることによりスラリーを固化することが好ましい。
【００９７】
具体的には、この反応性のゲル化剤は、分散媒と化学結合し、スラリーを固化可能な物質である。従って、ゲル化剤は、分子内に、分散媒と化学反応し得る反応性官能基を有するものであればよく、例えば、モノマー、オリゴマー、架橋剤の添加により三次元的に架橋するプレポリマー（例えば、ポリビニルアルコール、エポキシ樹脂、フェノール樹脂等）等のいずれであってもよい。
【００９８】
但し、反応性ゲル化剤は、スラリーの流動性を確保する観点から、粘性が低いもの、具体的には２０℃における粘度が３０００ｃｐｓ以下の物質を使用することが好ましい。
【００９９】
一般に、平均分子量が大きなプレポリマー及びポリマーは、粘性が高いため、本実施例では、これらより分子量が小さいもの、具体的には平均分子量（ＧＰＣ法による）が２０００以下のモノマー又はオリゴマーを使用することが好ましい。なお、ここでの「粘度」とは、ゲル化剤自体の粘度（ゲル化剤が１００％の時の粘度）を意味し、市販のゲル化剤希釈溶液（例えば、ゲル化剤の水溶液等）の粘度を意味するものではない。
【０１００】
ゲル化剤の反応性官能基は、反応性分散媒との反応性を考慮して適宜選択することが好ましい。例えば反応性分散媒として比較的反応性が低いエステル類を用いる場合は、反応性が高いイソシアナート基（−Ｎ＝Ｃ＝Ｏ）、及び／又はイソチオシアナート基（−Ｎ＝Ｃ＝Ｓ）を有するゲル化剤を選択することが好ましい。
【０１０１】
イソシアナート類は、ジオール類やジアミン類と反応させることが一般的であるが、ジオール類は既述の如く高粘性のものが多く、ジアミン類は反応性が高すぎて注型前にスラリーが固化してしまう場合がある。
【０１０２】
このような観点からも、エステルからなる反応性分散媒と、イソシアナート基及び／又はイソチオシアナート基を有するゲル化剤との反応によりスラリーを固化することが好ましく、より充分な固化状態を得るためには、２以上のエステル基を有する反応性分散媒と、イソシアナート基、及び／又はイソチオシアナート基を有するゲル化剤との反応によりスラリーを固化することが好ましい。また、ジオール類、ジアミン類も、スラリーを大きく増粘させない程度の量であれば、強度補強のために使用することは有効である。
【０１０３】
イソシアナート基及び／又はイソチオシアナート基を有するゲル化剤としては、例えば、ＭＤＩ（４，４’−ジフェニルメタンジイソシアナート）系イソシアナート（樹脂）、ＨＤＩ（ヘキサメチレンジイソシアナート）系イソシアネート（樹脂）、ＴＤＩ（トリレンジイソシアナート）系イソシアナート（樹脂）、ＩＰＤＩ（イソホロンジイソシアナート）系イソシアナート（樹脂）、イソチオシアナート（樹脂）等を挙げることができる。
【０１０４】
また、反応性分散媒との相溶性等の化学的特性を考慮して、前述した基本化学構造中に他の官能基を導入することが好ましい。例えば、エステルからなる反応性分散媒と反応させる場合には、エステルとの相溶性を高めて、混合時の均質性を向上させる点から、親水性の官能基を導入することが好ましい。
【０１０５】
なお、ゲル化剤分子内に、イソシアナート基又はイソチオシアナート基以外の反応性官能基を含有させてもよく、イソシアナート基とイソチオシアナート基が混在してもよい。さらには、ポリイソシアナートのように、反応性官能基が多数存在してもよい。
【実施例】
【０１０６】
次に、実施例１〜１０、比較例１〜３、参考例について、平均粒径、直線透過率、全光線透過率、曲げ強度、クラックの有無等について確認した実験例を示す。実施例１〜１０、比較例１〜３、参考例の内訳並びに評価を後述する表１〜表３に示す。
【０１０７】
［実施例１］
以下の成分を混合したスラリーを調製した。
【０１０８】
（原料粉末）
・比表面積３．５〜４．５ｍ２／ｇ、平均一次粒子径０．３５〜０．４５μｍのα−アルミナ粉末 １００重量部
・ＭｇＯ（マグネシア） ０．０２５重量部
・ＺｒＯ２（ジルコニア） ０．０４０重量部
・Ｙ２Ｏ３（イットリア） ０．００１５重量部
（分散媒）
・グルタル酸ジメチル ２７重量部
・エチレングリコール ０．３重量部
（ゲル化剤）
・ＭＤＩ樹脂 ４重量部
（分散剤）
・高分子界面活性剤 ３重量部
（触媒）
・Ｎ，Ｎ-ジメチルアミノヘキサノール ０．１重量部
【０１０９】
このスラリーを、アルミニウム合金製の型に室温で注型の後、室温で１時間放置した。次いで４０℃で３０分放置し、固化を進めてから、離型した。さらに、室温、次いで９０℃の各々にて２時間放置して、板状及び棒状の粉末成形体を得た。
【０１１０】
得られた粉末成形体を、大気中１１００℃で仮焼（予備焼成）の後、水素３：窒素１の雰囲気中１８００℃での焼成を２回繰り返し行い、緻密化及び透光化させ、１０ｍｍ×１０ｍｍ×１ｍｍの板状焼結体と、最大部の外径φ４ｍｍ、最大部の内径φ３ｍｍ、長さ６ｍｍの楕円球状の発光部の両側に外径φ２ｍｍ、内径φ０．８ｍｍ、長さ１２ｍｍの円筒状の電極挿入部を持つ、全長３０ｍｍの発光管形状焼結体と、３ｍｍ×４ｍｍ×４０ｍｍの棒状焼結体とを得た。
【０１１１】
これらの焼結体の平均粒径を上述した平均粒径の算出方法で測定したところ、５０μｍであった。また、上述した粒度分布の測定方法にて、焼結体の粒径分布を測定したところ、平均粒径の半分にあたる２５μｍ以下の粒子の個数は２７％、平均粒径の１．５倍にあたる７５μｍ以上の粒子の個数は６％であった。
【０１１２】
これらの焼結体に含まれるＭｇＯ、ＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３の量はそれぞれ、８０ｐｐｍ、４００ｐｐｍ、９ｐｐｍであった。
【０１１３】
これらの焼結体のうち、板状焼結体の両面をダイヤモンドスラリーを用いて研磨し、表面粗度をＲａ＝０．０５μｍとした試料とし、上述した直線透過率の測定方法で直線透過率を測定したところ、波長６００ｎｍの光の透過率が６４．１％であった。可視光領域（３６０ｎｍ〜８３０ｎｍ）内での透過率のばらつきは、最大値と最小値が各々６６．０％と５９．０％であり、両者の比は１．１であった。
【０１１４】
これらの焼結体のうち、発光管形状焼結体を用いて全光線透過率を測定したところ、８５％であった。
【０１１５】
また、これらの焼結体のうち、棒状焼結体を用いて、ＪＩＳ Ｒ １６０１に準拠した方法で曲げ強度を測定したところ３００ＭＰａであった。
【０１１６】
［実施例２］
Ｙ２Ｏ３のみ０．００３０重量部とした点以外は、上述した実施例１と同様にしてスラリーを調製した。
【０１１７】
このスラリーを、アルミニウム合金製の型に室温で注型の後、室温で１時間放置した。次いで４０℃で３０分放置し、固化を進めてから、離型した。さらに室温、次いで９０℃の各々にて２時間放置して、板状及び棒状の粉末成形体を得た。
【０１１８】
得られた粉末成形体を、大気中１１００℃で仮焼の後、水素３：窒素１の雰囲気中１８００℃での焼成を２回繰り返し行い、緻密化及び透光化させ、上述した実施例１と同様の寸法を有する板状焼結体と、発光管形状焼結体と、棒状焼結体とを得た。
【０１１９】
これらの焼結体の平均粒径を上述した平均粒径の算出方法で測定したところ、５０μｍであった。また、上述した粒度分布の測定方法にて、焼結体の粒径分布を測定したところ、平均粒径の半分にあたる２５μｍ以下の粒子の個数は３５％、平均粒径の１．５倍にあたる７５μｍ以上の粒子の個数は５％であった。
【０１２０】
これらの焼結体に含まれるＭｇＯ、ＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３の量はそれぞれ、８０ｐｐｍ、４００ｐｐｍ、３０ｐｐｍであった。
【０１２１】
これらの焼結体のうち、板状焼結体の両面をダイヤモンドスラリーを用いて研磨し、表面粗度をＲａ＝０．０５μｍとした試料とし、上述した直線透過率の測定方法で直線透過率を測定したところ、波長６００ｎｍの光の透過率が４９．９％であった。可視光領域（３６０ｎｍ〜８３０ｎｍ）内での透過率のばらつきは、最大値と最小値が各々５１．３％と４５．９％であり、両者の比は１．１であった。
【０１２２】
これらの焼結体のうち、発光管形状焼結体を用いて全光線透過率を測定したところ、８５％であった。
【０１２３】
また、これらの焼結体のうち、棒状焼結体を用いて、ＪＩＳ Ｒ １６０１に準拠した方法で曲げ強度を測定したところ３００ＭＰａであった。
【０１２４】
［実施例３］
実施例１に示す成分に、さらに、ＳｉＯ２（シリカ）を０．００４５重量部、Ｎａ２Ｏ（酸化ナトリウム）を０．００３重量部、Ｋ２Ｏ（酸化カリウム）を０．００２重量部を加えて、上述した実施例１と同様にしてスラリーを調製した。
【０１２５】
このスラリーを、アルミニウム合金製の型に室温で注型の後、室温で１時間放置した。次いで４０℃で３０分放置し、固化を進めてから、離型した。さらに室温、次いで９０℃の各々にて２時間放置して、板状及び棒状の粉末成形体を得た。
【０１２６】
得られた粉末成形体を、大気中１１００℃で仮焼の後、水素３：窒素１の雰囲気中１８００℃での焼成を１回行い、緻密化及び透光化させ、上述した実施例１と同様の寸法を有する板状焼結体と、発光管形状焼結体と、棒状焼結体とを得た。
【０１２７】
これらの焼結体の平均粒径を上述した平均粒径の算出方法で測定したところ、３５μｍであった。また、上述した粒度分布の測定方法にて、焼結体の粒径分布を測定したところ、平均粒径の半分にあたる１７．５μｍ以下の粒子の個数は３６％、平均粒径の１．５倍にあたる５２．５μｍ以上の粒子の個数は５％であった。
【０１２８】
これらの焼結体に含まれるＭｇＯ、ＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３の量はそれぞれ、１００ｐｐｍ、４００ｐｐｍ、１５ｐｐｍであった。
【０１２９】
これらの焼結体のうち、板状焼結体の両面をダイヤモンドスラリーを用いて研磨し、表面粗度をＲａ＝０．０５μｍとした試料とし、上述した直線透過率の測定方法で直線透過率を測定したところ、波長６００ｎｍの光の透過率が５６．９％であった。可視光領域（３６０ｎｍ〜８３０ｎｍ）内での透過率のばらつきは、最大値と最小値が各々５９．２％と５２．５％であり、両者の比は１．１であった。
【０１３０】
これらの焼結体のうち、発光管形状焼結体を用いて全光線透過率を測定したところ、８５％であった。
【０１３１】
また、これらの焼結体のうち、棒状焼結体を用いて、ＪＩＳ Ｒ １６０１に準拠した方法で曲げ強度を測定したところ３１０ＭＰａであった。
【０１３２】
［実施例４］
上述した実施例１と同様にしてスラリーを調製した。
【０１３３】
このスラリーを、アルミニウム合金製の型に室温で注型の後、室温で１時間放置した。次いで４０℃で３０分放置し、固化を進めてから、離型した。さらに室温、次いで９０℃の各々にて２時間放置して、板状及び棒状の粉末成形体を得た。
【０１３４】
得られた粉末成形体を、大気中１１００℃で仮焼の後、水素３：窒素１の雰囲気中１８００℃での焼成を１回行い、緻密化及び透光化させ、上述した実施例１と同様の寸法を有する板状焼結体と、発光管形状焼結体と、棒状焼結体とを得た。
【０１３５】
これらの焼結体の平均粒径を上述した平均粒径の算出方法で測定したところ、３５μｍであった。また、上述した粒度分布の測定方法にて、焼結体の粒径分布を測定したところ、平均粒径の半分にあたる１７．５μｍ以下の粒子の個数は３６％、平均粒径の１．５倍にあたる５２．５μｍ以上の粒子の個数は５％であった。
【０１３６】
これらの焼結体に含まれるＭｇＯ、ＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３の量はそれぞれ、１５０ｐｐｍ、４００ｐｐｍ、１５ｐｐｍであった。
【０１３７】
これらの焼結体のうち、板状焼結体の両面をダイヤモンドスラリーを用いて研磨し、表面粗度をＲａ＝０．０５μｍとした試料とし、上述した直線透過率の測定方法で直線透過率を測定したところ、波長６００ｎｍの光の透過率が４５．１％であった。可視光領域（３６０ｎｍ〜８３０ｎｍ）内での透過率のばらつきは、最大値と最小値が各々４９．７％と３８．３％であり、両者の比は１．３であった。
【０１３８】
これらの焼結体のうち、発光管形状焼結体を用いて全光線透過率を測定したところ、８５％であった。
【０１３９】
また、これらの焼結体のうち、棒状焼結体を用いて、ＪＩＳ Ｒ １６０１に準拠した方法で曲げ強度を測定したところ３２０ＭＰａであった。
【０１４０】
［実施例５］
上述した実施例１と同様にしてスラリーを調製した。
【０１４１】
このスラリーを、アルミニウム合金製の型に室温で注型の後、室温で１時間放置した。次いで４０℃で３０分放置し、固化を進めてから、離型した。さらに室温、次いで９０℃の各々にて２時間放置して、板状及び棒状の粉末成形体を得た。
【０１４２】
得られた粉末成形体を、大気中１１００℃で仮焼の後、水素３：窒素１の雰囲気中１８００℃での焼成を３回繰り返して行い、緻密化及び透光化させ、上述した実施例１と同様の寸法を有する板状焼結体と、発光管形状焼結体と、棒状焼結体とを得た。
【０１４３】
これらの焼結体の平均粒径を上述した平均粒径の算出方法で測定したところ、６０μｍであった。また、上述した粒度分布の測定方法にて、焼結体の粒径分布を測定したところ、平均粒径の半分にあたる３０μｍ以下の粒子の個数は２８％、平均粒径の１．５倍にあたる９０μｍ以上の粒子の個数は７％であった。
【０１４４】
これらの焼結体に含まれるＭｇＯ、ＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３の量はそれぞれ、８０ｐｐｍ、４００ｐｐｍ、１５ｐｐｍであった。
【０１４５】
これらの焼結体のうち、板状焼結体の両面をダイヤモンドスラリーを用いて研磨し、表面粗度をＲａ＝０．０５μｍとした試料とし、上述した直線透過率の測定方法で直線透過率を測定したところ、波長６００ｎｍの光の透過率が６５．２％であった。可視光領域（３６０ｎｍ〜８３０ｎｍ）内での透過率のばらつきは、最大値と最小値が各々６５．７％と５８．７％であり、両者の比は１．１であった。
【０１４６】
これらの焼結体のうち、発光管形状焼結体を用いて全光線透過率を測定したところ、８５％であった。
【０１４７】
また、これらの焼結体のうち、棒状焼結体を用いて、ＪＩＳ Ｒ １６０１に準拠した方法で曲げ強度を測定したところ２８０ＭＰａであった。
【０１４８】
［実施例６］
上述した実施例１と同様にしてスラリーを調製した。
【０１４９】
このスラリーを、アルミニウム合金製の型に室温で注型の後、室温で１時間放置した。次いで４０℃で３０分放置し、固化を進めてから、離型した。さらに室温、次いで９０℃の各々にて２時間放置して、板状及び棒状の粉末成形体を得た。
【０１５０】
得られた粉末成形体を、大気中１１００℃で仮焼の後、水素３：窒素１の雰囲気中１８００℃での焼成を４回繰り返して行い、緻密化及び透光化させ、上述した実施例１と同様の寸法を有する板状焼結体と、発光管形状焼結体と、棒状焼結体とを得た。
【０１５１】
これらの焼結体の平均粒径を上述した平均粒径の算出方法で測定したところ、７０μｍであった。また、上述した粒度分布の測定方法にて、焼結体の粒径分布を測定したところ、平均粒径の半分にあたる３５μｍ以下の粒子の個数は４０％、平均粒径の１．５倍にあたる１０５μｍ以上の粒子の個数は５％であった。
【０１５２】
これらの焼結体に含まれるＭｇＯ、ＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３の量はそれぞれ、６０ｐｐｍ、４００ｐｐｍ、１５ｐｐｍであった。
【０１５３】
これらの焼結体のうち、板状焼結体の両面をダイヤモンドスラリーを用いて研磨し、表面粗度をＲａ＝０．０５μｍとした試料とし、上述した直線透過率の測定方法で直線透過率を測定したところ、波長６００ｎｍの光の透過率が６６．３％であった。可視光領域（３６０ｎｍ〜８３０ｎｍ）内での透過率のばらつきは、最大値と最小値が各々７７．４％と５５．３％であり、両者の比は１．４であった。
【０１５４】
これらの焼結体のうち、発光管形状焼結体を用いて全光線透過率を測定したところ、８５％であった。
【０１５５】
また、これらの焼結体のうち、棒状焼結体を用いて、ＪＩＳ Ｒ １６０１に準拠した方法で曲げ強度を測定したところ２５０ＭＰａであった。
【０１５６】
［実施例７〜１０］
上述した実施例１と同様にして得られた発光管形状焼結体を、大気中でそれぞれ１１００℃、１２４０℃、１３４０℃、１６００℃でアニール処理を実施した。これらの焼結体の全光線透過率を測定したところ、それぞれ、８８％、８９％、９０％、９７％であった。
【０１５７】
［比較例１］
原料粉末として比表面積３．５〜４．５ｍ２／ｇ、平均一次粒子径０．３５〜０．４５μｍのα−アルミナ粉末１００重量部、ＭｇＯ（マグネシア）０．０２５重量部、ＺｒＯ２（ジルコニア）０．０４０重量部、Ｙ２Ｏ３（イットリア）０．００１５重量部、ポリエチレングリコール０．５重量部、水５０重量部を、１時間ボールミルによって粉砕し、混合し、スプレードライヤーで、２００℃付近で乾燥させ、平均粒径約７０μｍの造粒粉末を得た。
【０１５８】
この造粒粉末を、２０００ｋｇｆ／ｃｍ２の圧力下でプレス成形し、板状及び棒状の粉末成形体を得た。
【０１５９】
得られた粉末成形体を、大気中１１００℃で仮焼の後、水素３：窒素１の雰囲気中１８００℃での焼成を１回行い、緻密化及び透光化させ、上述した実施例１と同様の寸法を有する板状焼結体と、発光管形状焼結体と、棒状焼結体とを得た。
【０１６０】
これらの焼結体の平均粒径を上述した平均粒径の算出方法で測定したところ、２５μｍであった。
【０１６１】
これらの焼結体のうち、板状焼結体の両面をダイヤモンドスラリーを用いて研磨し、表面粗度をＲａ＝０．０５μｍとした試料とし、上述した直線透過率の測定方法で直線透過率を測定したところ、波長６００ｎｍの光の透過率が２９．９％であった。可視光領域（３６０ｎｍ〜８３０ｎｍ）内での透過率のばらつきは、最大値と最小値が各々３３．３％と２７．６％であり、両者の比は１．２であった。
【０１６２】
これらの焼結体のうち、棒状焼結体を用いて、ＪＩＳ Ｒ １６０１に準拠した方法で曲げ強度を測定したところ３００ＭＰａであった。
【０１６３】
直線透過率が３０％未満であり、所望の焼結体（直線透過率３０％以上）として使用できないことが判明したため、焼結体に含まれるＭｇＯ、ＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３の含有量の確認、全光線透過率の確認については行っていない。
【０１６４】
［比較例２］
上述した実施例１と同様にしてスラリーを調製した。
【０１６５】
このスラリーを、アルミニウム合金製の型に室温で注型の後、室温で１時間放置した。次いで４０℃で３０分放置し、固化を進めてから、離型した。さらに室温、次いで９０℃の各々にて２時間放置して、板状及び棒状の粉末成形体を得た。
【０１６６】
得られた粉末成形体を、大気中１１００℃で仮焼の後、水素３：窒素１の雰囲気中１８００℃での焼成を５回行い、緻密化及び透光化させ、上述した実施例１と同様の寸法を有する板状焼結体と、発光管形状焼結体と、棒状焼結体とを得た。
【０１６７】
これらの焼結体の平均粒径を上述した平均粒径の算出方法で測定したところ、７５μｍであった。また、上述した粒度分布の測定方法にて、焼結体の粒径分布を測定したところ、平均粒径の１．５倍にあたる１１２．５μｍ以上の粒子の個数は１６％であった。
【０１６８】
これらの焼結体には無数の微小クラックが見られた。従って、所望の焼結体（クラックなし）として使用できないことが判明したため、直線透過率の確認、焼結体に含まれるＭｇＯ、ＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３の含有量の確認、全光線透過率並びに曲げ強度の確認については行っていない。
【０１６９】
［比較例３］
以下の成分を混合したスラリーを調製した。
【０１７０】
（原料粉末）
・比表面積９〜１５ｍ２／ｇ、平均一次粒子径０．１〜０．３μｍのα−アルミナ粉末 １００重量部
・ＭｇＯ（マグネシア） ０．０２５重量部
・ＺｒＯ２（ジルコニア） ０．０４０重量部
・Ｙ２Ｏ３（イットリア） ０．００１５重量部
（分散媒）
・グルタル酸ジメチル ２７重量部
・エチレングリコール ０．３重量部
（ゲル化剤）
・ＭＤＩ樹脂 ４重量部
（分散剤）
・高分子界面活性剤 ３重量部
（触媒）
・Ｎ，Ｎ-ジメチルアミノヘキサノール ０．１重量部
【０１７１】
このスラリーを、アルミニウム合金製の型に室温で注型の後、室温で１時間放置した。次いで４０℃で３０分放置し、固化を進めてから、離型した。さらに、室温、次いで９０℃の各々にて２時間放置して、板状及び棒状の粉末成形体を得た。
【０１７２】
得られた粉末成形体を、大気中１１００℃で仮焼の後、水素３：窒素１の雰囲気中１８００℃での焼成を１回行い、緻密化及び透光化させ、上述した実施例１と同様の寸法を有する板状焼結体と、発光管形状焼結体と、棒状焼結体とを得た。
【０１７３】
これらの焼結体の平均粒径を上述した平均粒径の算出方法で測定したところ、３μｍであった。
【０１７４】
これらの焼結体のうち、板状焼結体の両面をダイヤモンドスラリーを用いて研磨し、表面粗度をＲａ＝０．０５μｍとした試料とし、上述した直線透過率の測定方法で直線透過率を測定したところ、波長６００ｎｍの光の透過率が４５．３％であった。可視光領域（３６０ｎｍ〜８３０ｎｍ）内での透過率のばらつきは、最大値と最小値が各々６４．５％と１７．３％であり、両者の比は３．７であった。
【０１７５】
直線透過率のばらつきが限度の２よりも大幅に大きく３．７であることから、所望の焼結体として使用できないことが判明したため、焼結体に含まれるＭｇＯ、ＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３の含有量の確認、全光線透過率並びに曲げ強度の確認については行っていない。
【０１７６】
［参考例］
上述した実施例１と同様にして得られた発光管形状焼結体を、水素（Ｈ２）雰囲気中で１５３０℃のアニール処理を実施した。この焼結体の全光線透過率を測定したところ、８５％であり、実施例７〜１０のような改善は見られなかった。
【０１７７】
【表１】
【０１７８】
【表２】
【０１７９】
【表３】
【０１８０】
［評価］
実施例１〜６は、いずれも０．５ｍｍ厚の平板形状とした場合における直線透過率が３０％以上であり、可視光領域（３６０〜８３０ｎｍ）の直線透過率の最大値と最小値の比が２：１〜１：１であり、全光線透過率が８５％以上であり、曲げ強度が２５０ＭＰａ以上となっている。実施例１〜６の平均粒径で確認すると、平均粒径が３５〜７０μｍであれば、上述の好ましい数値範囲に入ることがわかった。
【０１８１】
そのうち、実施例４（平均粒径３５μｍ）と実施例６（平均粒径７０μｍ）では、直線透過率の最大値と最小値の比が他の実施例よりもわずかに悪い結果となっている。このことから、さらに好ましい平均粒径の範囲としては、実施例１、２、５に示すように、５０〜６０μｍであることがわかる。
【０１８２】
ただ、実施例３では、平均粒径が３５μｍであるにも拘わらず、直線透過率が高く、直線透過率の最大値と最小値の比が１．１であり、同じ平均粒径３５μｍの実施例４と比して良好な結果となっている。これは、スラリーにＳｉＯ２（シリカ）、Ｎａ２Ｏ（酸化ナトリウム）、Ｋ２Ｏ（酸化カリウム）を添加したことによるものと考えられる。焼結体に含まれるＳｉＯ２、Ｎａ２Ｏ及びＫ２Ｏを確認したところ、重量ｐｐｍで、１０〜５０ｐｐｍのＳｉＯ２、１０〜５０ｐｐｍのＮａ２Ｏ、１０〜５０ｐｐｍのＫ２Ｏを含むことがわかった。
【０１８３】
また、実施例７〜１０では、全光線透過率の改善が見られ、焼結体へのアニール処理が有効であること、アニール処理には大気雰囲気が好ましいこと、アニール温度は１１００℃〜１６００℃が好ましいことがわかった。
【０１８４】
なお、本発明に係る透光性多結晶質焼結体、透光性多結晶質焼結体の製造方法及び高輝度放電灯用発光管は、上述の実施の形態に限らず、本発明の要旨を逸脱することなく、種々の構成を採り得ることはもちろんである。
【符号の説明】
【０１８５】
１０…高輝度放電灯 １２…発光管
１４…外管 １６Ａ…第１給電部材
１６Ｂ…第２給電部材 ２０…発光部
２４…電極構体
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高圧ナトリウムランプやメタルハライドランプ等の高輝度放電灯に使用される発光管の製造に適した透光性多結晶質焼結体及びその製造方法、並びに透光性多結晶質焼結体を用いた高輝度放電灯用発光管に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、高輝度放電灯に用いられるセラミック焼結体の負荷容量を向上し、また、放電灯自体の負荷容量をも向上させるようにした技術として、特許文献１に記載の技術が知られている。ここでいう負荷とは、放電灯の作動中に焼結体に加わる壁面熱負荷、及び放電管として使用される焼結体の壁面温度を意味する。
【０００３】
特許文献１記載の技術は、３種類の添加剤、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）、ＺｒＯ２（酸化ジルコニウム）及びＹ２Ｏ３（酸化イットリウム）が共に用いられると、これら３種類の物質間で相互作用が起こり、これら添加剤の単なる添加の結果よりも明らかに優れた特徴をセラミック材料に付与することが可能となることが見出されたことに基づく。
【０００４】
すなわち、従来技術で考えられた添加剤は、ＭｇＯとＺｒＯ２、あるいはＭｇＯ、Ｙ２Ｏ３及びＬａ２Ｏ３（酸化ランタン）の組み合わせのどちらかであり、しかも、どの物質も比較的多量に用いられていた。しかしながら、これらＭｇＯ、Ｌａ２Ｏ３及びＹ２Ｏ３を添加しても、満足のいく結果が得られないことがわかった。つまり、その添加の結果得られるセラミックは、ＭｇＯだけが添加されたセラミックよりも品質的に劣るということがわかった。
【０００５】
そこで、特許文献１では、３種類の物質（ＭｇＯ、ＺｒＯ２及びＹ２Ｏ３）を、同時に、しかも少量添加することで、従来技術の課題を解決することができる。その添加量は、重量割合において、ＭｇＯが１００〜８００ｐｐｍ、好ましくは１００〜６００ｐｐｍ、特に好ましくは１５０〜２８０ｐｐｍ、ＺｒＯ２が、２００〜１２００ｐｐｍ、好ましくは２００〜８００ｐｐｍ、特に好ましくは３００〜６００ｐｐｍ、そして、Ｙ２Ｏ３が、１０〜３００ｐｐｍ、好ましくは１０〜１５０ｐｐｍ、特に好ましくは２０〜７５ｐｐｍである。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特許第２７８０９４１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
ところで、高圧ナトリウムランプやメタルハライドランプ等の高輝度放電灯に使用される発光管の製造に適した透光性多結晶質焼結体としては、全光線透過率が高く、機械的強度、特に、曲げ強度が大きい焼結体であることが望ましい。この条件を満たすものとして、透光性アルミナが発光管材料として広く用いられている。
【０００８】
ただし、従来の透光性アルミナからなる発光管を用いた高輝度放電灯では、結晶粒界の複屈折等の影響により、一般に、直線透過率が低く、０．５ｍｍ厚の平板における直線透過率は３０％未満であった。このため、電極間の放電で生じた光が発光管内で散乱して外部に放出されるため、光源の大きさが発光管の大きさの制約になってしまい、点光源ではなく拡散光源になっていた。店舗照明やプロジェクタ用光源、車両用前照灯といった反射鏡と組み合わせて使うタイプの放電灯の場合、焦点位置等に発光部を配設して点灯させることによって、最適の配光分布特性が得られるよう設計されるので、焦点以外の領域から光が放射されると所望の配光特性を得ることができず、また、光学設計が困難になることがある。拡散光源の場合、反射鏡やレンズとの組合せによる光の制御には限界があり、上述のような反射鏡と組み合わせた光学装置への応用は困難で、一般照明用に用途が限定されてきた。
【０００９】
これに対し、光の少なくとも可視光の範囲における直線透過率が高い透光性アルミナを発光管に用いた場合、電極間の放電により発生する光がそのまま直線的に放出され、その放電距離が小さい場合は実質的に点光源として取り扱うことができる。点光源から出てきた光は種々の反射鏡やレンズと組合せることによって、平行光に変換したり、スポット的に集光するなど光学的に自在に制御することが可能になる。
【００１０】
直線透過率を高くするには、焼成温度を高くし、焼結体の平均粒径を大きくすることが考えられるが、この場合、一部の粒子のみが粗大化し、微粒と粗大粒が混在する混粒構造となり直線透過率の低下を招いたり、平均粒径を大きくし過ぎると、曲げ強度が低下したり、粒成長の過程で粒子と粒子の間が開いてしまう粒界割れが発生するという問題がある。
【００１１】
他方、粒径を極端に小さくすることで、粒界における光の散乱を防ぎ直線透過率を高くすることも考えられるが（特開２００６−１６０５９５号公報参照）、この場合、光の各波長における直線透過率の差が大きくなり、透過した光に色ムラができる原因となる。また、この場合、焼成温度を低く設定するため、粒子の活性が高い状態にあり、高温で使用される高輝度放電灯用としては耐熱温度が不足する。
【００１２】
本発明はこのような課題を考慮してなされたものであり、光の直線透過率が高く、しかも、曲げ強度が大きく、高圧ナトリウムランプやメタルハライドランプ等の高輝度放電灯に使用される発光管の製造に適した透光性多結晶質焼結体及びその製造方法を提供することを目的とする。
【００１３】
また、本発明の他の目的は、透光性が高く、しかも、機械的強度も高く、高輝度放電灯に用いて好適な発光管を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
［１］ 第１の本発明に係る透光性多結晶質焼結体は、アルミナを主成分とし、高輝度放電灯に用いられる発光管の製造に適した透光性多結晶質焼結体において、前記透光性多結晶質焼結体を構成する焼結体粒子の平均粒径が３５〜７０μｍ、好ましくは５０〜６０μｍであることを特徴とする。
【００１５】
［２］ 第１の本発明において、前記透光性多結晶質焼結体を０．５ｍｍ厚の平板形状とした場合における波長６００ｎｍの光の直線透過率が３０％以上、好ましくは５０％以上であることを特徴とする。
【００１６】
［３］ 第１の本発明において、前記透光性多結晶質焼結体を０．５ｍｍ厚の平板形状とした場合における可視光領域（３６０〜８３０ｎｍ）の直線透過率の最大値と最小値の比が２：１〜１：１であることを特徴とする。
【００１７】
［４］ 第１の本発明において、前記透光性多結晶質焼結体の曲げ強度が２５０ＭＰａ以上、好ましくは３００ＭＰａ以上であることを特徴とする。
【００１８】
［５］ 第１の本発明において、前記透光性多結晶質焼結体の全光線透過率が８５％以上、好ましくは９０％以上、さらに好ましくは９５％以上であることを特徴とする。
【００１９】
［６］ 第１の本発明において、添加材料として、３０〜２００重量ｐｐｍ、好ましくは３０〜１００重量ｐｐｍ、さらに好ましくは３０〜８０重量ｐｐｍのＭｇＯを含むことを特徴とする。
【００２０】
［７］ 第１の本発明において、添加材料として、２００〜１２００重量ｐｐｍ、好ましくは２００〜８００重量ｐｐｍのＺｒＯ２を含むことを特徴とする。
【００２１】
［８］ 第１の本発明において、添加材料として、５〜３００重量ｐｐｍ、好ましくは５〜３０重量ｐｐｍ、さらに好ましくは５〜９重量ｐｐｍのＹ２Ｏ３を含むことを特徴とする。
【００２２】
［９］ 第１の本発明において、添加材料としてＭｇＯ、ＺｒＯ２及びＹ２Ｏ３を含み、前記ＺｒＯ２とＹ２Ｏ３の重量の合計と、ＭｇＯの重量の比が、１：１から５０：１、好ましくは２：１から１５：１であることを特徴とする。
【００２３】
［１０］ 第１の本発明において、添加材料としてＭｇＯ及びＹ２Ｏ３を含み、前記Ｙ２Ｏ３の重量と、ＭｇＯの重量の比が、１：１から１：４０、好ましくは１：２から１：２０、さらに好ましくは１：５から１：１０であることを特徴とする。
【００２４】
［１１］ 第１の本発明において、添加材料として、１０〜５０重量ｐｐｍのＳｉＯ２、１０〜５０重量ｐｐｍのＮａ２Ｏ、１０〜５０重量ｐｐｍのＫ２Ｏを含むことを特徴とする。
【００２５】
［１２］ 第１の本発明において、前記透光性多結晶質焼結体を構成する焼結体粒子のうち、粒径が平均粒径の１／２以下の焼結体粒子の数が４０％以下、好ましくは３０％以下であることを特徴とする。
【００２６】
［１３］ さらに、前記透光性多結晶質焼結体を構成する焼結体粒子のうち、粒径が平均粒径の１．５倍以上の焼結体粒子の数が５％以上１５％以下、好ましくは１０％以上１５％以下であることを特徴とする。
【００２７】
［１４］ 第２の本発明に係る焼結体の製造方法は、上述した第１の本発明に係る透光性多結晶質焼結体を製造するための焼結体の製造方法において、主成分と添加材料とを調合して混合物を作製する材料調合工程と、前記混合物を成形して成形体を作製する成形体作製工程と、前記成形体を予備焼成して焼結体前駆体を作製する予備焼成工程と、前記焼結体前駆体を本焼成して透光性多結晶質焼結体を作製する本焼成工程とを有することを特徴とする。
【００２８】
［１５］ 第２の本発明において、前記混合物は、前記主成分と前記添加材料とを含むセラミックス粉末とゲル化剤と溶剤とが少なくとも混合されたスラリーであり、前記成形体は、前記スラリーを金型に供給した後に硬化することにより作製されることを特徴とする。
【００２９】
［１６］ 第２の本発明において、前記予備焼成は、酸化雰囲気で前記成形体中の有機バインダーを分解除去し、前記本焼成は、前記焼結体前駆体を、水素雰囲気又は真空中で１７００℃〜２０００℃で焼成することを特徴とする。
【００３０】
［１７］ 第２の本発明において、前記本焼成工程は、前記本焼成を、複数回に分けて行うことを特徴とする。
【００３１】
［１８］ 第２の本発明において、前記本焼成工程は、前記１７００℃〜２０００℃で焼成される時間が３時間以上、好ましくは６時間以上、さらに好ましくは１０時間以上であることを特徴とする。
【００３２】
［１９］ 第２の本発明において、前記本焼成により、作製される前記透光性多結晶質焼結体中のＭｇＯを一部除去することを特徴とする。
【００３３】
［２０］ 第２の本発明において、前記本焼成工程により、作製される前記透光性多結晶質焼結体中のＭｇＯを、前記材料調合工程におけるＭｇＯ添加量の２／３、好ましくは１／２、さらに好ましくは１／３に相当する量まで減らすことを特徴とする。
【００３４】
［２１］ 第２の本発明において、前記本焼成した後、大気中で１１００℃〜１６００℃でアニール処理を行うことを特徴とする。
【００３５】
［２２］ 第３の本発明に係る高輝度放電灯用発光管は、上述した第１の本発明に係る透光性多結晶質焼結体にて構成されていることを特徴とする。
【００３６】
［２３］ 第４の本発明に係る高輝度放電灯用発光管は、上述した第２の本発明に係る焼結体の製造方法にて製造された透光性多結晶質焼結体にて構成されていることを特徴とする。
【発明の効果】
【００３７】
以上説明したように、本発明に係る透光性多結晶質焼結体及びその製造方法によれば、光の直線透過率が高く、しかも、曲げ強度が大きく、高圧ナトリウムランプやメタルハライドランプ等の高輝度放電灯のうち、反射鏡と組み合わせて使用されるタイプの発光管の製造に適したものとなる。
【００３８】
また、本発明に係る発光管は、透光性が高く、しかも、機械的強度も高く、高輝度放電灯のうち、反射鏡と組み合わせて使用される発光管に用いて好適となる。
【図面の簡単な説明】
【００３９】
【図１】本実施の形態に係る高輝度放電灯用発光管を自動車前照灯用の高輝度放電灯に適用した一例を示す一部断面正面図である。
【図２】本実施の形態に係る発光管の一例を示す拡大縦断正面図である。
【図３】平均粒径の算出方法を示す説明図である。
【図４】粒度分布の測定方法を示す説明図である。
【図５】直線透過率の測定方法を示す説明図である。
【図６】全光線透過率の測定方法を示す説明図である。
【図７】本実施の形態に係る焼結体の製造方法を示す工程ブロック図である。
【発明を実施するための形態】
【００４０】
以下、本発明に係る透光性多結晶質焼結体及びその製造方法並びに高輝度放電灯用発光管の実施の形態例を図１〜図７を参照しながら説明する。なお、本明細書において「〜」は、その前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む意味として使用される。
【００４１】
本実施の形態に係る高輝度放電灯用発光管が適用される高輝度放電灯は、出力定格約２０〜１０００Ｗで使用される高圧ナトリウム放電灯及びメタルハライドランプとして好適な放電灯である。
【００４２】
高輝度放電灯１０は、図１に示すように、基本的には、発光管１２と、この発光管１２を内部に収容した外管１４と、該外管１４を支持すると共に給電を行う一対の給電部材（第１給電部材１６Ａ及び第２給電部材１６Ｂ）と、これらの各部材を接続した口金１８とを有して構成されている。
【００４３】
発光管１２内には、放電媒体としてアルゴン（Ａｒ）やキセノン（Ｘｅ）等の希ガスを含む始動及び緩衝ガス並びに発光金属としてのよう化ナトリウム（ＮａＩ）、よう化タリウム（ＴｌＩ）、よう化インジウム（ＩｎＩ）及びよう化ツリウム（ＴｍＩ３）等の金属ハロゲン化物が封入されている。
【００４４】
発光管１２は、図２に示すように、長さ方向中間部に位置する発光部２０と、該発光部２０から両方向に延びる２つの小径円筒部２２，２２と、各小径円筒部２２，２２に挿通された電極構体２４，２４とを有する。電極構体２４，２４は、タングステン（Ｗ）、モリブデン（Ｍｏ）やニオブ（Ｎｂ）等の金属線材料を一種又は複数種接続した線状の導入導体２６と、発光部２０内に臨む放電電極部２８とからなり、対向した２つの放電電極部２８，２８の先端間で発光部２０における光源が形成される。なお、発光管１２は、小径円筒部２２，２２の外側の各開口部に形成されたガラス封着剤３０によって気密封止された対称構造をしている。
【００４５】
このとき、小径円筒部２２内面と導入導体２６外面との間に隙間がある場合は、導入導体２６にタングステン（Ｗ）やモリブデン（Ｍｏ）等の細線を巻装して隙間を小さくしておくことが望ましい。また、導入導体２６の小径円筒部２２の開口部から導出する部分は外部導入導体として別体の導電線が接続されていてもよい。さらに、放電電極部２８は、先端にタングステン（Ｗ）線を巻装したコイル状電極であってもよい。
【００４６】
発光管１２を内部に収容した外管１４は透明な石英ガラスやアルミノシリケートガラス等からなる円筒状を有し、両端に発光管１２から導出した導入導体２６を直接あるいは導入導体２６にガラスとのなじみがよいモリブデンＭｏ線や箔等の金属部材３２を介在させ、外管１４を外部から加熱し収縮させて気密の封止部３４，３４を形成している。なお、この外管１４内は、真空雰囲気あるいは窒素（Ｎ２）やアルゴン（Ａｒ）などが封入された希ガス雰囲気にしてある。
【００４７】
この外管１４は、一端側の封止部３４近傍に巻装等により固定した金属バンド３６を介し、口金シェル３８の凹部４０内に環状に設けられた環状の金属片４２にスポット溶接等の手段で固定保持されている。
【００４８】
また、外管１４の一端から導出した第１給電部材１６Ａを構成する金属線４４は口金シェル３８の凹部４０内及び絶縁体に形成した透孔４６を通り、その先端は口金１８の頂部の端子部材４８に溶接やかしめあるいはろう付けにより接続されている。
【００４９】
また、口金１８とは反対側の第２給電部材１６Ｂを構成する金属線５０は、外管１４とほぼ並行して配設され、口金シェル３８のうち、凹部４０とは異なる場所に設けられた透孔４９を通り、口金シェル３８の外側面に環状に設けられた他方の端子部材５２に溶接やかしめあるいはろう付けにより接続されている。なお、図１中、５４は外管１４外を通る他方の金属線５０の露出部を覆い電気的保護をなすセラミックス製等の絶縁管であり、５６は口金シェル３８の外側端部に設けられたフランジ部である。
【００５０】
また、発光管１２と口金１８との固定に際しては、例えば口金１８のフランジ部５６を基準として環状の金属片４２上に外管１４を抱持した金属バンド３６の係止片側を載置させ、発光管１２を仮点灯する等すると共に発光管１２を移動させて焦点位置とのバランスを調整する発光部２０の位置合わせをした後、金属バンド３６の係止片を環状の金属片４２にスポット溶接等で固定し一体化することで、高輝度放電灯１０が完成する。
【００５１】
そして、発光管１２は、本実施の形態に係る透光性多結晶質焼結体（以下、単に焼結体と記す）によって構成されている。
【００５２】
本実施の形態に係る焼結体は、アルミナを主成分とし、平均粒径が３５〜７０μｍ、好ましくは５０〜６０μｍである。粒度分布でみると、平均粒径の１／２以下の粒径の粒子の数が４０％以下、且つ、平均粒径の１．５倍以上の粒径の粒子の数が５％以上１５％以下であることが好ましい。さらに好ましくは、平均粒径の１／２以下の粒径の粒子の数が３０％以下、且つ、平均粒径の１．５倍以上の粒径の粒子の数が１０％以上１５％以下である。焼結体に含まれる５μｍ以下の微細気孔の数は３９０個／ｍｍ２以下、好ましくは２１０個／ｍｍ２以下、さらに好ましくは１７０個／ｍｍ２以下である。なお、平均粒径の１．５倍以上の粒子の数が１５％を超えていると、透過率の上昇が見られず、また、微細なクラックが入りやすく、強度が低下する。
【００５３】
また、焼結体への添加材料として、ＭｇＯ、ＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３を含む。
【００５４】
この場合、焼結体に含まれるＭｇＯは、３０〜２００重量ｐｐｍ、好ましくは３０〜１００重量ｐｐｍ、さらに好ましくは３０〜８０重量ｐｐｍ含む。ＺｒＯ２は、２００〜１２００重量ｐｐｍ、好ましくは２００〜８００重量ｐｐｍ含む。Ｙ２Ｏ３は、５〜３００重量ｐｐｍ、好ましくは５〜３０重量ｐｐｍ、さらに好ましくは５〜１０重量ｐｐｍ含む。
【００５５】
ＺｒＯ２とＹ２Ｏ３の重量の合計と、ＭｇＯの重量の比は、１：１から５０：１、好ましくは２：１から１５：１である。Ｙ２Ｏ３の重量と、ＭｇＯの重量の比は、１：１から１：４０、好ましくは１：２から１：２０、さらに好ましくは１：５から１：１０である。
【００５６】
さらに、焼結体への添加材料として、ＳｉＯ２、Ｎａ２Ｏ及びＫ２Ｏを含む。この場合、焼結体に含まれるＳｉＯ２は、１０〜５０重量ｐｐｍ、Ｎａ２Ｏは、１０〜５０重量ｐｐｍ、Ｋ２Ｏは、１０〜５０重量ｐｐｍ含むことが好ましい。
【００５７】
本実施の形態に係る焼結体は、上述の構成を有することで、０．５ｍｍ厚の平板形状とした場合における波長６００ｎｍの光の直線透過率が３０％以上、さらには５０％以上が実現されており、特に、０．５ｍｍ厚の平板形状とした場合における可視光領域（３６０〜８３０ｎｍ）の直線透過率の最大値と最小値の比が２：１〜１：１である。しかも、全光線透過率は８５％以上、さらには９０％以上、さらには９５％以上であり、曲げ強度が２５０ＭＰａ以上、さらには、３００ＭＰａ以上が実現されている。
【００５８】
本実施の形態に係る焼結体においても、従来から行われている、肉厚を薄くする、表面研磨を行い面粗度を改善する、といった方法で直線透過率を改善することが可能であるため、これらの方法を採用するかについては、耐久性やコストを勘案し決定される。
【００５９】
ここで、平均粒径の算出方法、粒度分布の測定方法、直接透過率の測定方法、曲げ強度の測定方法について図３〜図５を参照しながら説明する。
【００６０】
［平均粒径の算出方法］
平均粒径は、以下の手順で算出した。
【００６１】
（１） 焼結体の表面の顕微鏡写真（１００〜２００倍）を撮影し、単位長さの直線が横切る粒子の数を数える。これを異なる３箇所について実施する。なお、単位長さは５００μｍ〜１０００μｍの範囲とする。
【００６２】
（２） 実施した３箇所の粒子の個数の平均をとる。
【００６３】
（３） 下記の式により、平均粒径を算出する。
［算出式］
Ｄ＝（４／π）×（Ｌ／ｎ）
［Ｄ：平均粒径、Ｌ：直線の単位長さ、ｎ：３箇所の粒子の個数の平均］
【００６４】
平均粒径の算出例を図３に示す。異なる３箇所の位置において、それぞれ単位長さＬ（例えば５００μｍ）の直線１００が横切る粒子１０２の個数が２２、２３、１９としたとき、平均粒径Ｄは、上記算出式により、
Ｄ＝（４／π）×［５００／｛（２２＋２３＋１９）／３｝］
＝２９．９μｍ
となる。
【００６５】
［粒度分布の測定方法］
粒度分布の測定手順を以下に示す。
（１） 焼結体の表面の顕微鏡写真（１００〜２００倍）を撮影し、各粒子に外接する円の直径を粒径と規定する。例えば図４に示すように、粒子１０２ａについて見ると、該粒子１０２ａに外接する円１０４の直径ｄを粒子１０２ａの粒径と規定する。
（２） 評価範囲内に含まれる全ての粒子についてそれぞれ粒径を規定し、粒度分布の評価を行う。
（３） 評価範囲は０．３〜０．５ｍｍ２の範囲とする。
【００６６】
［微細気孔数の測定方法］
微細気孔数の測定手順を以下に示す。
（１） 焼結体の断面の顕微鏡写真（１００〜２００倍）を撮影する。
（２） 評価範囲内に含まれる５μｍ以下の微細気孔の数を測定し、評価面積で割って単位面積あたりの個数に換算する。
（３） 評価範囲は０．３〜０．５ｍｍ２の範囲とする。
【００６７】
［直線透過率の測定方法］
直線透過率は、図５に示すように、入射口１１０を有する積分球１１２と検出器１１４とを有する分光光度計１１６（日立ハイテク製のＵ−４１００形分光光度計）を用いて測定した。試料１１８（焼結体）は、寸法を１０ｍｍ（縦）×１０ｍｍ（横）×０．５ｍｍ（厚み）とし、両面（入射面及び出射面）の面粗度がＲａ＝０．０４〜０．０６μｍの範囲になるように、両面を鏡面研磨加工した。
【００６８】
そして、光源１２０と積分球１１２の入射口１１０とを対向させて光源１２０と積分球１１２を配置し、光源１２０と積分球１１２との間に１つの貫通孔１２２を有するスリット板１２４を設置した。スリット板１２４のうち、積分球１１２に対向する面に貫通孔１２２を塞ぐように試料１１８を固定した。分光光度計１１６の測定波長は１７５〜２６００ｎｍであるが、光源１２０として波長３６０〜８３０ｎｍの可視光を出射する光源を用いた。寸法関係は、積分球１１２の入射口１１０の直径が約９ｍｍ、スリット板１２４の貫通孔１２２の直径が２ｍｍ、試料１１８から積分球１１２の入射口１１０までの距離Ｌａが約９０ｍｍである。
【００６９】
直線透過率は、試料１１８を通過する可視光を積分球１１２で集光したときの光強度（Ｉ）と、試料１１８を固定せずに測定したときの光強度（Ｉ０）の比率（＝Ｉ／Ｉ０）より算出した。
【００７０】
［全光線透過率の測定方法］
全光線透過率は、図６に示すように、上述した直線透過率の測定にて使用した分光光度計１１６と同様の積分球１５０と検出器１５２とを有する測定装置１５４を使用した。この測定装置１５４は、積分球１５０内に光源１５６と遮光板１５７とが設置されている。光源１５６は、外部に置かれたハロゲン電球の光を積分球１５０の内部に導入する光ファイバー１５８を有し、該光ファイバー１５８の外表面の一部に傷１６０が付けられることによって、光が散乱するように構成されている。
【００７１】
試料１６２（焼結体）は、最大部の外径φ４ｍｍ、最大部の内径φ３ｍｍ、長さ６ｍｍの楕円球状の発光部１６４の両側に外径φ２ｍｍ、内径φ０．８ｍｍ、長さ１２ｍｍの円筒状の電極挿入部１６６を持つ（全長３０ｍｍ）発光管とし、積分球１５０内の光源１５６を覆うように試料１６２を固定した。検出器１５２は波長３６０〜８３０ｎｍの可視光の範囲に感度を持つものを使用した。寸法関係は積分球１５０の内径がφ５２、光源１５６の径が０．５ｍｍ、光源１５６の長さが３ｍｍである。
【００７２】
全光線透過率は試料１６２を通過する可視光を積分球１５０で集光したときの光強度（Ｉ）と、試料１６２を固定せずに測定したときの光強度（Ｉ０）の比率（＝Ｉ／Ｉ０）より算出した。
【００７３】
［曲げ強度の測定方法］
ＪＩＳ Ｒ １６０１「ファインセラミックスの室温曲げ強さ試験方法」に準拠した方法で、焼結体の曲げ強度を測定した。
【００７４】
次に、本実施の形態に係る焼結体の製造方法について図７を参照しながら説明する。
【００７５】
本実施の形態に係る製造方法は、図７に示すように、主成分と添加材料とを調合して混合物を作製する材料調合工程Ｓ１と、混合物を成形して成形体を作製する成形体作製工程Ｓ２と、成形体を予備焼成して焼結体前駆体を作製する予備焼成工程Ｓ３と、焼結体前駆体を本焼成して焼結体を作製する本焼成工程Ｓ４とを有する。
【００７６】
材料調合工程Ｓ１では、主成分であるアルミナの粉末に、ＭｇＯ（あるいは当量のＭｇＯ前駆体、例えばマグネシウムの硝酸塩）の粉末と、ＺｒＯ２（あるいは当量のＺｒＯ２前駆体）の粉末と、Ｙ２Ｏ３（或いは当量のＹ２Ｏ３前駆体）の粉末とが混合される。好ましくは、Ｙ２Ｏ３とＺｒＯ２は部分安定化ジルコニア（ＰＳＺ）材料として添加されることが望ましい。アルミナは、その混合物中、アルファ相で存在する。さらに、本実施の形態では、好ましくは、ＳｉＯ２（シリカ）、Ｎａ２Ｏ（酸化ナトリウム）、Ｋ２Ｏ（酸化カリウム）を含む。
【００７７】
成形体作製工程では、上述のようにして材料調合して得られた混合物を成形して成形体を作製する。成形法としては、メタルハライドランプ用焼結体を成形する場合は、例えば、特表２００９−５３０１２７号公報、特開２００８−４４３４４号公報で開示されているような、２部品を接合して成形する方法、再公表特許第２００２−０８５５９０号公報、再公表特許第２００５−０２８１７０号公報で開示されているような成形用中子を用いて一体で成形される方法、特開平１０−１２５２３０号公報で開示されているようなプレス成形又は押し出し成形により作製した円筒状の部品を組み立てて成形する方法、等を用いることができる。また、高圧ナトリウム灯用焼結体を成形する場合には、特開２００４−２６９２９０号公報で開示されているようなスプレードライ法で作製した顆粒をプレスして成形する方法を用いることができる。このように、押し出し成形法、プレス成形法、ゲルキャスト法を採用することができるが、押し出し成形やプレス成形法では、セラミック粒子の密度分布がばらつきやすいため、その後の乾燥や焼成工程で変形が起こりやすい。そこで、ゲルキャスト法にて成形することが好ましい。
【００７８】
ゲルキャスト法を用いる場合、材料調合工程で作製される混合物は、主成分（アルミナ）と添加材料（ＭｇＯ、ＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３等）とを含むセラミックス粉末とゲル化剤と溶剤とが少なくとも混合されたスラリーである。そして、成形体作製工程において、スラリーを金型に供給した後に硬化することによって成形体が作製される。金型にスラリーを流し込んでそのまま固められるため、複雑な形状も型通りに成形でき、密度分布のばらつきや変形も生じないという効果を奏する。
【００７９】
予備焼成工程では、成形体を酸化雰囲気で予備焼成（温度：１０００℃〜１４００℃、時間：１〜１８時間）して、成形体中の有機バインダーを分解除去する。この段階で、焼結体の前駆体が完成する。
【００８０】
その後の本焼成工程では、焼結体前駆体を、水素雰囲気又は真空中で１７００℃〜２０００℃で焼成する。ところで、材料調合工程で添加されたＭｇＯは、その後の高温でその添加量が減少する場合がある。本実施の形態では、作製される焼結体中のＭｇＯを積極的に一部除去するようにしている。そして、本焼成を複数回にわたって行うことで、作製される焼結体中のＭｇＯを、材料調合工程におけるＭｇＯ添加量の２／３に相当する量まで減らすようにしている。このように、ＭｇＯの添加量を減らすようにしている理由は、先ず、ＭｇＯの添加量が多いと、セラミック粒子の成長は遅くなるが、成長する粒子のサイズ（大きさ）がほぼ均一になるという利点がある。反対に、ＭｇＯの添加量が少ないと、セラミック粒子の成長は速くなるが、成長する粒子のサイズにばらつきが生じるという問題がある。そこで、本実施の形態では、材料調合工程においてＭｇＯの添加量を多くすることで、本焼成の初期段階では、それぞれサイズは小さいがほぼ均一のサイズを有する粒子に成長させ、複数回の本焼成で、ＭｇＯの添加量を減らしていくことで、徐々に粒子の成長を速めて、所望の範囲の平均粒径（３５〜７０μｍ、好ましくは５０〜６０μｍ）を有し、且つ、粒子のサイズ（大きさ）がほぼ均一とされた焼結体を得ることができる。すなわち、粒度分布でみた場合に、平均粒径の１／２以下の粒径の粒子の数が４０％以下、且つ、平均粒径の１．５倍以上の粒径の粒子の数が５％以上１５％以下、好ましくは、平均粒径の１／２以下の粒径の粒子の数が３０％以下、且つ、平均粒径の１．５倍以上の粒径の粒子の数が１０％以上１５％以下を実現することができる。
【００８１】
さらに、このようにして得られた焼結体を大気雰囲気の中で１１００℃〜１６００℃でアニール処理（ステップＳ５：図７において括弧書きにて示す。）することで、直線透過率を悪化させることなく、全光線透過率をさらに向上させることができる。全光線透過率はランプ効率の面からできるだけ高い方が望ましい。
【００８２】
また、上述のような方法で一旦成形した成形体を６００℃〜９００℃で仮焼し、有機バインダーを分解除去した後、粉砕したアルミナ粉末を、原料アルミナ粉末の一部として混ぜて使用してもよい。このように成形、仮焼、粉砕を経ることでアルミナ粉末の物性が変化し、焼成の際、種結晶のような役割を果たすため、粒成長の速度ばらつきが緩和される。すなわち、粒子のサイズが均一化がされやすくなる。
【００８３】
ここで、成形体作製工程Ｓ２にてゲルキャスト法を用いる場合に、材料調合工程Ｓ１にて調製されるスラリー並びに該スラリーに含まれるゲル化剤（熱硬化性樹脂前駆体）について説明する。
【００８４】
［スラリー］
スラリーは、アルミナ、マグネシア、ジルコニア、イットリアといった無機成分と、例えば分散剤とゲル化剤もしくはゲル化剤相互の化学反応が誘起される有機化合物とからなる。
【００８５】
このスラリーは、無機成分粉末の他、有機分散媒、ゲル化剤を含み、粘性や固化反応調整のための分散剤、触媒を含んでもよい。有機分散媒は反応性官能基を有していてよく、あるいは有していなくともよい。しかし、この有機分散媒は、反応性官能基を有することが特に好ましい。
【００８６】
反応性官能基を有する有機分散媒としては、以下を例示することができる。
【００８７】
すなわち、反応性官能基を有する有機分散媒は、ゲル化剤と化学結合し、スラリーを固化可能な液状物質であること、及び鋳込みが容易な高流動性のスラリーを形成できる液状物質であることの２つを満足する必要がある。
【００８８】
ゲル化剤と化学結合し、スラリーを固化するためには、反応性官能基、すなわち、水酸基、カルボキシル基、アミノ基のようなゲル化剤と化学結合を形成し得る官能基を分子内に有していることが必要である。分散媒は少なくとも１の反応性官能基を有するものであれば足りるが、より十分な固化状態を得るためには、２以上の反応性官能基を有する有機分散媒を使用することが好ましい。２以上の反応性官能基を有する液状物質としては、例えば多価アルコール、多塩基酸が考えられる。なお、分子内の反応性官能基は必ずしも同種の官能基である必要はなく、異なる官能基であってもよい。また、反応性官能基はポリグリセリンのように多数あってもよい。
【００８９】
一方、注型が容易な高流動性のスラリーを形成するためには、可能な限り粘性の低い液状物質を使用することが好ましく、特に、２０℃における粘度が２０ｃｐｓ以下の物質を使用することが好ましい。既述の多価アルコールや多塩基酸は水素結合の形成により粘性が高い場合があるため、たとえスラリーを固化することが可能であっても反応性分散媒として好ましくない場合がある。従って、多塩基酸エステル、多価アルコールの酸エステル等の２以上のエステル基を有するエステル類を前記有機分散媒として使用することが好ましい。また、多価アルコールや多塩基酸も、スラリーを大きく増粘させない程度の量であれば、強度補強のために使用することは有効である。エステル類は比較的安定ではあるものの、反応性が高いゲル化剤とであれば十分反応可能であり、粘性も低いため、上記２条件を満たすからである。特に、全体の炭素数が２０以下のエステルは低粘性であるため、反応性分散媒として好適に用いることができる。
【００９０】
スラリーに含有されていてもよい反応性官能基を有する有機分散媒としては、具体的には、エステル系ノニオン、アルコールエチレンオキサイド、アミン縮合物、ノニオン系特殊アミド化合物、変性ポリエステル系化合物、カルボキシル基含有ポリマー、マレイン系ポリアニオン、ポリカルボン酸エステル、多鎖型高分子非イオン系、リン酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル、アルキルベンゼンスルホン酸Ｎａ、マレイン酸系化合物を例示できる。また、非反応性分散媒としては、炭化水素、エーテル、トルエン等を例示できる。
【００９１】
上述したスラリーは、以下のように作製することができる。
（ａ）分散媒に無機物粉体を分散してスラリーとした後、後述するゲル化剤を添加する。
（ｂ）分散媒に無機物粉体及びゲル化剤を同時に添加して分散することによりスラリーを製造する。
【００９２】
注型時等の作業性を考慮すると、２０℃におけるスラリーの粘度は３００００ｃｐｓ以下であることが好ましく、２００００ｃｐｓ以下であることがより好ましい。スラリーの粘度は、既述した反応性分散媒やゲル化剤の粘度の他、粉体の種類、分散剤の量、スラリーの濃度（スラリー全体の体積に対する粉体体積％）によっても調整することができる。
【００９３】
但し、スラリーの濃度は、通常は、２５〜７５体積％のものが好ましく、乾燥収縮によるクラックを少なくすることを考慮すると、３５〜７５体積％のものがさらに好ましい。有機成分として分散媒、分散剤、反応硬化物、反応触媒を有する。このうち、例えば分散媒とゲル化剤もしくはゲル化剤相互の化学反応により固化する。
【００９４】
なお、スラリーには、上述した成分以外に、消泡剤、界面活性剤、焼結助剤、触媒、可塑剤、特性向上剤等の各種添加剤を添加してもよい。
【００９５】
［スラリーに含まれるゲル化剤（熱硬化性樹脂前駆体）］
スラリー中に含有されるゲル化剤は、分散媒に含まれる反応性官能基と反応して固化反応を引き起こすものであり、以下を例示することができる。
【００９６】
すなわち、ゲル化剤の２０℃における粘度が３０００ｃｐｓ以下であることが好ましい。具体的には、２以上のエステル基を有する有機分散媒と、イソシアナート基、及び／又はイソチオシアナート基を有するゲル化剤とを化学結合させることによりスラリーを固化することが好ましい。
【００９７】
具体的には、この反応性のゲル化剤は、分散媒と化学結合し、スラリーを固化可能な物質である。従って、ゲル化剤は、分子内に、分散媒と化学反応し得る反応性官能基を有するものであればよく、例えば、モノマー、オリゴマー、架橋剤の添加により三次元的に架橋するプレポリマー（例えば、ポリビニルアルコール、エポキシ樹脂、フェノール樹脂等）等のいずれであってもよい。
【００９８】
但し、反応性ゲル化剤は、スラリーの流動性を確保する観点から、粘性が低いもの、具体的には２０℃における粘度が３０００ｃｐｓ以下の物質を使用することが好ましい。
【００９９】
一般に、平均分子量が大きなプレポリマー及びポリマーは、粘性が高いため、本実施例では、これらより分子量が小さいもの、具体的には平均分子量（ＧＰＣ法による）が２０００以下のモノマー又はオリゴマーを使用することが好ましい。なお、ここでの「粘度」とは、ゲル化剤自体の粘度（ゲル化剤が１００％の時の粘度）を意味し、市販のゲル化剤希釈溶液（例えば、ゲル化剤の水溶液等）の粘度を意味するものではない。
【０１００】
ゲル化剤の反応性官能基は、反応性分散媒との反応性を考慮して適宜選択することが好ましい。例えば反応性分散媒として比較的反応性が低いエステル類を用いる場合は、反応性が高いイソシアナート基（−Ｎ＝Ｃ＝Ｏ）、及び／又はイソチオシアナート基（−Ｎ＝Ｃ＝Ｓ）を有するゲル化剤を選択することが好ましい。
【０１０１】
イソシアナート類は、ジオール類やジアミン類と反応させることが一般的であるが、ジオール類は既述の如く高粘性のものが多く、ジアミン類は反応性が高すぎて注型前にスラリーが固化してしまう場合がある。
【０１０２】
このような観点からも、エステルからなる反応性分散媒と、イソシアナート基及び／又はイソチオシアナート基を有するゲル化剤との反応によりスラリーを固化することが好ましく、より充分な固化状態を得るためには、２以上のエステル基を有する反応性分散媒と、イソシアナート基、及び／又はイソチオシアナート基を有するゲル化剤との反応によりスラリーを固化することが好ましい。また、ジオール類、ジアミン類も、スラリーを大きく増粘させない程度の量であれば、強度補強のために使用することは有効である。
【０１０３】
イソシアナート基及び／又はイソチオシアナート基を有するゲル化剤としては、例えば、ＭＤＩ（４，４’−ジフェニルメタンジイソシアナート）系イソシアナート（樹脂）、ＨＤＩ（ヘキサメチレンジイソシアナート）系イソシアネート（樹脂）、ＴＤＩ（トリレンジイソシアナート）系イソシアナート（樹脂）、ＩＰＤＩ（イソホロンジイソシアナート）系イソシアナート（樹脂）、イソチオシアナート（樹脂）等を挙げることができる。
【０１０４】
また、反応性分散媒との相溶性等の化学的特性を考慮して、前述した基本化学構造中に他の官能基を導入することが好ましい。例えば、エステルからなる反応性分散媒と反応させる場合には、エステルとの相溶性を高めて、混合時の均質性を向上させる点から、親水性の官能基を導入することが好ましい。
【０１０５】
なお、ゲル化剤分子内に、イソシアナート基又はイソチオシアナート基以外の反応性官能基を含有させてもよく、イソシアナート基とイソチオシアナート基が混在してもよい。さらには、ポリイソシアナートのように、反応性官能基が多数存在してもよい。
【実施例】
【０１０６】
次に、実施例１〜１０、比較例１〜３、参考例について、平均粒径、直線透過率、全光線透過率、曲げ強度、クラックの有無等について確認した実験例を示す。実施例１〜１０、比較例１〜３、参考例の内訳並びに評価を後述する表１〜表３に示す。
【０１０７】
［実施例１］
以下の成分を混合したスラリーを調製した。
【０１０８】
（原料粉末）
・比表面積３．５〜４．５ｍ２／ｇ、平均一次粒子径０．３５〜０．４５μｍのα−アルミナ粉末 １００重量部
・ＭｇＯ（マグネシア） ０．０２５重量部
・ＺｒＯ２（ジルコニア） ０．０４０重量部
・Ｙ２Ｏ３（イットリア） ０．００１５重量部
（分散媒）
・グルタル酸ジメチル ２７重量部
・エチレングリコール ０．３重量部
（ゲル化剤）
・ＭＤＩ樹脂 ４重量部
（分散剤）
・高分子界面活性剤 ３重量部
（触媒）
・Ｎ，Ｎ-ジメチルアミノヘキサノール ０．１重量部
【０１０９】
このスラリーを、アルミニウム合金製の型に室温で注型の後、室温で１時間放置した。次いで４０℃で３０分放置し、固化を進めてから、離型した。さらに、室温、次いで９０℃の各々にて２時間放置して、板状及び棒状の粉末成形体を得た。
【０１１０】
得られた粉末成形体を、大気中１１００℃で仮焼（予備焼成）の後、水素３：窒素１の雰囲気中１８００℃での焼成を２回繰り返し行い、緻密化及び透光化させ、１０ｍｍ×１０ｍｍ×１ｍｍの板状焼結体と、最大部の外径φ４ｍｍ、最大部の内径φ３ｍｍ、長さ６ｍｍの楕円球状の発光部の両側に外径φ２ｍｍ、内径φ０．８ｍｍ、長さ１２ｍｍの円筒状の電極挿入部を持つ、全長３０ｍｍの発光管形状焼結体と、３ｍｍ×４ｍｍ×４０ｍｍの棒状焼結体とを得た。
【０１１１】
これらの焼結体の平均粒径を上述した平均粒径の算出方法で測定したところ、５０μｍであった。また、上述した粒度分布の測定方法にて、焼結体の粒径分布を測定したところ、平均粒径の半分にあたる２５μｍ以下の粒子の個数は２７％、平均粒径の１．５倍にあたる７５μｍ以上の粒子の個数は６％であった。
【０１１２】
これらの焼結体に含まれるＭｇＯ、ＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３の量はそれぞれ、８０ｐｐｍ、４００ｐｐｍ、９ｐｐｍであった。
【０１１３】
これらの焼結体のうち、板状焼結体の両面をダイヤモンドスラリーを用いて研磨し、表面粗度をＲａ＝０．０５μｍとした試料とし、上述した直線透過率の測定方法で直線透過率を測定したところ、波長６００ｎｍの光の透過率が６４．１％であった。可視光領域（３６０ｎｍ〜８３０ｎｍ）内での透過率のばらつきは、最大値と最小値が各々６６．０％と５９．０％であり、両者の比は１．１であった。
【０１１４】
これらの焼結体のうち、発光管形状焼結体を用いて全光線透過率を測定したところ、８５％であった。
【０１１５】
また、これらの焼結体のうち、棒状焼結体を用いて、ＪＩＳ Ｒ １６０１に準拠した方法で曲げ強度を測定したところ３００ＭＰａであった。
【０１１６】
［実施例２］
Ｙ２Ｏ３のみ０．００３０重量部とした点以外は、上述した実施例１と同様にしてスラリーを調製した。
【０１１７】
このスラリーを、アルミニウム合金製の型に室温で注型の後、室温で１時間放置した。次いで４０℃で３０分放置し、固化を進めてから、離型した。さらに室温、次いで９０℃の各々にて２時間放置して、板状及び棒状の粉末成形体を得た。
【０１１８】
得られた粉末成形体を、大気中１１００℃で仮焼の後、水素３：窒素１の雰囲気中１８００℃での焼成を２回繰り返し行い、緻密化及び透光化させ、上述した実施例１と同様の寸法を有する板状焼結体と、発光管形状焼結体と、棒状焼結体とを得た。
【０１１９】
これらの焼結体の平均粒径を上述した平均粒径の算出方法で測定したところ、５０μｍであった。また、上述した粒度分布の測定方法にて、焼結体の粒径分布を測定したところ、平均粒径の半分にあたる２５μｍ以下の粒子の個数は３５％、平均粒径の１．５倍にあたる７５μｍ以上の粒子の個数は５％であった。
【０１２０】
これらの焼結体に含まれるＭｇＯ、ＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３の量はそれぞれ、８０ｐｐｍ、４００ｐｐｍ、３０ｐｐｍであった。
【０１２１】
これらの焼結体のうち、板状焼結体の両面をダイヤモンドスラリーを用いて研磨し、表面粗度をＲａ＝０．０５μｍとした試料とし、上述した直線透過率の測定方法で直線透過率を測定したところ、波長６００ｎｍの光の透過率が４９．９％であった。可視光領域（３６０ｎｍ〜８３０ｎｍ）内での透過率のばらつきは、最大値と最小値が各々５１．３％と４５．９％であり、両者の比は１．１であった。
【０１２２】
これらの焼結体のうち、発光管形状焼結体を用いて全光線透過率を測定したところ、８５％であった。
【０１２３】
また、これらの焼結体のうち、棒状焼結体を用いて、ＪＩＳ Ｒ １６０１に準拠した方法で曲げ強度を測定したところ３００ＭＰａであった。
【０１２４】
［実施例３］
実施例１に示す成分に、さらに、ＳｉＯ２（シリカ）を０．００４５重量部、Ｎａ２Ｏ（酸化ナトリウム）を０．００３重量部、Ｋ２Ｏ（酸化カリウム）を０．００２重量部を加えて、上述した実施例１と同様にしてスラリーを調製した。
【０１２５】
このスラリーを、アルミニウム合金製の型に室温で注型の後、室温で１時間放置した。次いで４０℃で３０分放置し、固化を進めてから、離型した。さらに室温、次いで９０℃の各々にて２時間放置して、板状及び棒状の粉末成形体を得た。
【０１２６】
得られた粉末成形体を、大気中１１００℃で仮焼の後、水素３：窒素１の雰囲気中１８００℃での焼成を１回行い、緻密化及び透光化させ、上述した実施例１と同様の寸法を有する板状焼結体と、発光管形状焼結体と、棒状焼結体とを得た。
【０１２７】
これらの焼結体の平均粒径を上述した平均粒径の算出方法で測定したところ、３５μｍであった。また、上述した粒度分布の測定方法にて、焼結体の粒径分布を測定したところ、平均粒径の半分にあたる１７．５μｍ以下の粒子の個数は３６％、平均粒径の１．５倍にあたる５２．５μｍ以上の粒子の個数は５％であった。
【０１２８】
これらの焼結体に含まれるＭｇＯ、ＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３の量はそれぞれ、１００ｐｐｍ、４００ｐｐｍ、１５ｐｐｍであった。
【０１２９】
これらの焼結体のうち、板状焼結体の両面をダイヤモンドスラリーを用いて研磨し、表面粗度をＲａ＝０．０５μｍとした試料とし、上述した直線透過率の測定方法で直線透過率を測定したところ、波長６００ｎｍの光の透過率が５６．９％であった。可視光領域（３６０ｎｍ〜８３０ｎｍ）内での透過率のばらつきは、最大値と最小値が各々５９．２％と５２．５％であり、両者の比は１．１であった。
【０１３０】
これらの焼結体のうち、発光管形状焼結体を用いて全光線透過率を測定したところ、８５％であった。
【０１３１】
また、これらの焼結体のうち、棒状焼結体を用いて、ＪＩＳ Ｒ １６０１に準拠した方法で曲げ強度を測定したところ３１０ＭＰａであった。
【０１３２】
［実施例４］
上述した実施例１と同様にしてスラリーを調製した。
【０１３３】
このスラリーを、アルミニウム合金製の型に室温で注型の後、室温で１時間放置した。次いで４０℃で３０分放置し、固化を進めてから、離型した。さらに室温、次いで９０℃の各々にて２時間放置して、板状及び棒状の粉末成形体を得た。
【０１３４】
得られた粉末成形体を、大気中１１００℃で仮焼の後、水素３：窒素１の雰囲気中１８００℃での焼成を１回行い、緻密化及び透光化させ、上述した実施例１と同様の寸法を有する板状焼結体と、発光管形状焼結体と、棒状焼結体とを得た。
【０１３５】
これらの焼結体の平均粒径を上述した平均粒径の算出方法で測定したところ、３５μｍであった。また、上述した粒度分布の測定方法にて、焼結体の粒径分布を測定したところ、平均粒径の半分にあたる１７．５μｍ以下の粒子の個数は３６％、平均粒径の１．５倍にあたる５２．５μｍ以上の粒子の個数は５％であった。
【０１３６】
これらの焼結体に含まれるＭｇＯ、ＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３の量はそれぞれ、１５０ｐｐｍ、４００ｐｐｍ、１５ｐｐｍであった。
【０１３７】
これらの焼結体のうち、板状焼結体の両面をダイヤモンドスラリーを用いて研磨し、表面粗度をＲａ＝０．０５μｍとした試料とし、上述した直線透過率の測定方法で直線透過率を測定したところ、波長６００ｎｍの光の透過率が４５．１％であった。可視光領域（３６０ｎｍ〜８３０ｎｍ）内での透過率のばらつきは、最大値と最小値が各々４９．７％と３８．３％であり、両者の比は１．３であった。
【０１３８】
これらの焼結体のうち、発光管形状焼結体を用いて全光線透過率を測定したところ、８５％であった。
【０１３９】
また、これらの焼結体のうち、棒状焼結体を用いて、ＪＩＳ Ｒ １６０１に準拠した方法で曲げ強度を測定したところ３２０ＭＰａであった。
【０１４０】
［実施例５］
上述した実施例１と同様にしてスラリーを調製した。
【０１４１】
このスラリーを、アルミニウム合金製の型に室温で注型の後、室温で１時間放置した。次いで４０℃で３０分放置し、固化を進めてから、離型した。さらに室温、次いで９０℃の各々にて２時間放置して、板状及び棒状の粉末成形体を得た。
【０１４２】
得られた粉末成形体を、大気中１１００℃で仮焼の後、水素３：窒素１の雰囲気中１８００℃での焼成を３回繰り返して行い、緻密化及び透光化させ、上述した実施例１と同様の寸法を有する板状焼結体と、発光管形状焼結体と、棒状焼結体とを得た。
【０１４３】
これらの焼結体の平均粒径を上述した平均粒径の算出方法で測定したところ、６０μｍであった。また、上述した粒度分布の測定方法にて、焼結体の粒径分布を測定したところ、平均粒径の半分にあたる３０μｍ以下の粒子の個数は２８％、平均粒径の１．５倍にあたる９０μｍ以上の粒子の個数は７％であった。
【０１４４】
これらの焼結体に含まれるＭｇＯ、ＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３の量はそれぞれ、８０ｐｐｍ、４００ｐｐｍ、１５ｐｐｍであった。
【０１４５】
これらの焼結体のうち、板状焼結体の両面をダイヤモンドスラリーを用いて研磨し、表面粗度をＲａ＝０．０５μｍとした試料とし、上述した直線透過率の測定方法で直線透過率を測定したところ、波長６００ｎｍの光の透過率が６５．２％であった。可視光領域（３６０ｎｍ〜８３０ｎｍ）内での透過率のばらつきは、最大値と最小値が各々６５．７％と５８．７％であり、両者の比は１．１であった。
【０１４６】
これらの焼結体のうち、発光管形状焼結体を用いて全光線透過率を測定したところ、８５％であった。
【０１４７】
また、これらの焼結体のうち、棒状焼結体を用いて、ＪＩＳ Ｒ １６０１に準拠した方法で曲げ強度を測定したところ２８０ＭＰａであった。
【０１４８】
［実施例６］
上述した実施例１と同様にしてスラリーを調製した。
【０１４９】
このスラリーを、アルミニウム合金製の型に室温で注型の後、室温で１時間放置した。次いで４０℃で３０分放置し、固化を進めてから、離型した。さらに室温、次いで９０℃の各々にて２時間放置して、板状及び棒状の粉末成形体を得た。
【０１５０】
得られた粉末成形体を、大気中１１００℃で仮焼の後、水素３：窒素１の雰囲気中１８００℃での焼成を４回繰り返して行い、緻密化及び透光化させ、上述した実施例１と同様の寸法を有する板状焼結体と、発光管形状焼結体と、棒状焼結体とを得た。
【０１５１】
これらの焼結体の平均粒径を上述した平均粒径の算出方法で測定したところ、７０μｍであった。また、上述した粒度分布の測定方法にて、焼結体の粒径分布を測定したところ、平均粒径の半分にあたる３５μｍ以下の粒子の個数は４０％、平均粒径の１．５倍にあたる１０５μｍ以上の粒子の個数は５％であった。
【０１５２】
これらの焼結体に含まれるＭｇＯ、ＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３の量はそれぞれ、６０ｐｐｍ、４００ｐｐｍ、１５ｐｐｍであった。
【０１５３】
これらの焼結体のうち、板状焼結体の両面をダイヤモンドスラリーを用いて研磨し、表面粗度をＲａ＝０．０５μｍとした試料とし、上述した直線透過率の測定方法で直線透過率を測定したところ、波長６００ｎｍの光の透過率が６６．３％であった。可視光領域（３６０ｎｍ〜８３０ｎｍ）内での透過率のばらつきは、最大値と最小値が各々７７．４％と５５．３％であり、両者の比は１．４であった。
【０１５４】
これらの焼結体のうち、発光管形状焼結体を用いて全光線透過率を測定したところ、８５％であった。
【０１５５】
また、これらの焼結体のうち、棒状焼結体を用いて、ＪＩＳ Ｒ １６０１に準拠した方法で曲げ強度を測定したところ２５０ＭＰａであった。
【０１５６】
［実施例７〜１０］
上述した実施例１と同様にして得られた発光管形状焼結体を、大気中でそれぞれ１１００℃、１２４０℃、１３４０℃、１６００℃でアニール処理を実施した。これらの焼結体の全光線透過率を測定したところ、それぞれ、８８％、８９％、９０％、９７％であった。
【０１５７】
［比較例１］
原料粉末として比表面積３．５〜４．５ｍ２／ｇ、平均一次粒子径０．３５〜０．４５μｍのα−アルミナ粉末１００重量部、ＭｇＯ（マグネシア）０．０２５重量部、ＺｒＯ２（ジルコニア）０．０４０重量部、Ｙ２Ｏ３（イットリア）０．００１５重量部、ポリエチレングリコール０．５重量部、水５０重量部を、１時間ボールミルによって粉砕し、混合し、スプレードライヤーで、２００℃付近で乾燥させ、平均粒径約７０μｍの造粒粉末を得た。
【０１５８】
この造粒粉末を、２０００ｋｇｆ／ｃｍ２の圧力下でプレス成形し、板状及び棒状の粉末成形体を得た。
【０１５９】
得られた粉末成形体を、大気中１１００℃で仮焼の後、水素３：窒素１の雰囲気中１８００℃での焼成を１回行い、緻密化及び透光化させ、上述した実施例１と同様の寸法を有する板状焼結体と、発光管形状焼結体と、棒状焼結体とを得た。
【０１６０】
これらの焼結体の平均粒径を上述した平均粒径の算出方法で測定したところ、２５μｍであった。
【０１６１】
これらの焼結体のうち、板状焼結体の両面をダイヤモンドスラリーを用いて研磨し、表面粗度をＲａ＝０．０５μｍとした試料とし、上述した直線透過率の測定方法で直線透過率を測定したところ、波長６００ｎｍの光の透過率が２９．９％であった。可視光領域（３６０ｎｍ〜８３０ｎｍ）内での透過率のばらつきは、最大値と最小値が各々３３．３％と２７．６％であり、両者の比は１．２であった。
【０１６２】
これらの焼結体のうち、棒状焼結体を用いて、ＪＩＳ Ｒ １６０１に準拠した方法で曲げ強度を測定したところ３００ＭＰａであった。
【０１６３】
直線透過率が３０％未満であり、所望の焼結体（直線透過率３０％以上）として使用できないことが判明したため、焼結体に含まれるＭｇＯ、ＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３の含有量の確認、全光線透過率の確認については行っていない。
【０１６４】
［比較例２］
上述した実施例１と同様にしてスラリーを調製した。
【０１６５】
このスラリーを、アルミニウム合金製の型に室温で注型の後、室温で１時間放置した。次いで４０℃で３０分放置し、固化を進めてから、離型した。さらに室温、次いで９０℃の各々にて２時間放置して、板状及び棒状の粉末成形体を得た。
【０１６６】
得られた粉末成形体を、大気中１１００℃で仮焼の後、水素３：窒素１の雰囲気中１８００℃での焼成を５回行い、緻密化及び透光化させ、上述した実施例１と同様の寸法を有する板状焼結体と、発光管形状焼結体と、棒状焼結体とを得た。
【０１６７】
これらの焼結体の平均粒径を上述した平均粒径の算出方法で測定したところ、７５μｍであった。また、上述した粒度分布の測定方法にて、焼結体の粒径分布を測定したところ、平均粒径の１．５倍にあたる１１２．５μｍ以上の粒子の個数は１６％であった。
【０１６８】
これらの焼結体には無数の微小クラックが見られた。従って、所望の焼結体（クラックなし）として使用できないことが判明したため、直線透過率の確認、焼結体に含まれるＭｇＯ、ＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３の含有量の確認、全光線透過率並びに曲げ強度の確認については行っていない。
【０１６９】
［比較例３］
以下の成分を混合したスラリーを調製した。
【０１７０】
（原料粉末）
・比表面積９〜１５ｍ２／ｇ、平均一次粒子径０．１〜０．３μｍのα−アルミナ粉末 １００重量部
・ＭｇＯ（マグネシア） ０．０２５重量部
・ＺｒＯ２（ジルコニア） ０．０４０重量部
・Ｙ２Ｏ３（イットリア） ０．００１５重量部
（分散媒）
・グルタル酸ジメチル ２７重量部
・エチレングリコール ０．３重量部
（ゲル化剤）
・ＭＤＩ樹脂 ４重量部
（分散剤）
・高分子界面活性剤 ３重量部
（触媒）
・Ｎ，Ｎ-ジメチルアミノヘキサノール ０．１重量部
【０１７１】
このスラリーを、アルミニウム合金製の型に室温で注型の後、室温で１時間放置した。次いで４０℃で３０分放置し、固化を進めてから、離型した。さらに、室温、次いで９０℃の各々にて２時間放置して、板状及び棒状の粉末成形体を得た。
【０１７２】
得られた粉末成形体を、大気中１１００℃で仮焼の後、水素３：窒素１の雰囲気中１８００℃での焼成を１回行い、緻密化及び透光化させ、上述した実施例１と同様の寸法を有する板状焼結体と、発光管形状焼結体と、棒状焼結体とを得た。
【０１７３】
これらの焼結体の平均粒径を上述した平均粒径の算出方法で測定したところ、３μｍであった。
【０１７４】
これらの焼結体のうち、板状焼結体の両面をダイヤモンドスラリーを用いて研磨し、表面粗度をＲａ＝０．０５μｍとした試料とし、上述した直線透過率の測定方法で直線透過率を測定したところ、波長６００ｎｍの光の透過率が４５．３％であった。可視光領域（３６０ｎｍ〜８３０ｎｍ）内での透過率のばらつきは、最大値と最小値が各々６４．５％と１７．３％であり、両者の比は３．７であった。
【０１７５】
直線透過率のばらつきが限度の２よりも大幅に大きく３．７であることから、所望の焼結体として使用できないことが判明したため、焼結体に含まれるＭｇＯ、ＺｒＯ２、Ｙ２Ｏ３の含有量の確認、全光線透過率並びに曲げ強度の確認については行っていない。
【０１７６】
［参考例］
上述した実施例１と同様にして得られた発光管形状焼結体を、水素（Ｈ２）雰囲気中で１５３０℃のアニール処理を実施した。この焼結体の全光線透過率を測定したところ、８５％であり、実施例７〜１０のような改善は見られなかった。
【０１７７】
【表１】
【０１７８】
【表２】
【０１７９】
【表３】
【０１８０】
［評価］
実施例１〜６は、いずれも０．５ｍｍ厚の平板形状とした場合における直線透過率が３０％以上であり、可視光領域（３６０〜８３０ｎｍ）の直線透過率の最大値と最小値の比が２：１〜１：１であり、全光線透過率が８５％以上であり、曲げ強度が２５０ＭＰａ以上となっている。実施例１〜６の平均粒径で確認すると、平均粒径が３５〜７０μｍであれば、上述の好ましい数値範囲に入ることがわかった。
【０１８１】
そのうち、実施例４（平均粒径３５μｍ）と実施例６（平均粒径７０μｍ）では、直線透過率の最大値と最小値の比が他の実施例よりもわずかに悪い結果となっている。このことから、さらに好ましい平均粒径の範囲としては、実施例１、２、５に示すように、５０〜６０μｍであることがわかる。
【０１８２】
ただ、実施例３では、平均粒径が３５μｍであるにも拘わらず、直線透過率が高く、直線透過率の最大値と最小値の比が１．１であり、同じ平均粒径３５μｍの実施例４と比して良好な結果となっている。これは、スラリーにＳｉＯ２（シリカ）、Ｎａ２Ｏ（酸化ナトリウム）、Ｋ２Ｏ（酸化カリウム）を添加したことによるものと考えられる。焼結体に含まれるＳｉＯ２、Ｎａ２Ｏ及びＫ２Ｏを確認したところ、重量ｐｐｍで、１０〜５０ｐｐｍのＳｉＯ２、１０〜５０ｐｐｍのＮａ２Ｏ、１０〜５０ｐｐｍのＫ２Ｏを含むことがわかった。
【０１８３】
また、実施例７〜１０では、全光線透過率の改善が見られ、焼結体へのアニール処理が有効であること、アニール処理には大気雰囲気が好ましいこと、アニール温度は１１００℃〜１６００℃が好ましいことがわかった。
【０１８４】
なお、本発明に係る透光性多結晶質焼結体、透光性多結晶質焼結体の製造方法及び高輝度放電灯用発光管は、上述の実施の形態に限らず、本発明の要旨を逸脱することなく、種々の構成を採り得ることはもちろんである。
【符号の説明】
【０１８５】
１０…高輝度放電灯 １２…発光管
１４…外管 １６Ａ…第１給電部材
１６Ｂ…第２給電部材 ２０…発光部
２４…電極構体
【特許請求の範囲】
【請求項１】
アルミナを主成分とし、高輝度放電灯に用いられる発光管の製造に適した透光性多結晶質焼結体において、
前記透光性多結晶質焼結体を構成する焼結体粒子の平均粒径が３５〜７０μｍであることを特徴とする透光性多結晶質焼結体。
【請求項２】
請求項１記載の透光性多結晶質焼結体において、
０．５ｍｍ厚の平板形状とした場合における波長６００ｎｍの光の直線透過率が３０％以上であることを特徴とする透光性多結晶質焼結体。
【請求項３】
請求項１記載の透光性多結晶質焼結体において、
０．５ｍｍ厚の平板形状とした場合における可視光領域（３６０〜８３０ｎｍ）の直線透過率の最大値と最小値の比が２：１〜１：１であることを特徴とする透光性多結晶質焼結体。
【請求項４】
請求項１記載の透光性多結晶質焼結体において、
曲げ強度が２５０ＭＰａ以上であることを特徴とする透光性多結晶質焼結体。
【請求項５】
請求項１記載の透光性多結晶質焼結体において、
全光線透過率が８５％以上であることを特徴とする透光性多結晶質焼結体。
【請求項６】
請求項１〜４のいずれか１項に記載の透光性多結晶質焼結体において、
添加材料として、３０〜２００重量ｐｐｍのＭｇＯを含むことを特徴とする透光性多結晶質焼結体。
【請求項７】
請求項１〜５のいずれか１項に記載の透光性多結晶質焼結体において、
添加材料として、２００〜１２００重量ｐｐｍのＺｒＯ２を含むことを特徴とする透光性多結晶質焼結体。
【請求項８】
請求項１〜５のいずれか１項に記載の透光性多結晶質焼結体において、
添加材料として、５〜３００重量ｐｐｍのＹ２Ｏ３を含むことを特徴とする透光性多結晶質焼結体。
【請求項９】
請求項１〜５のいずれか１項に記載の透光性多結晶質焼結体において、
添加材料としてＭｇＯ、ＺｒＯ２及びＹ２Ｏ３を含み、
前記ＺｒＯ２とＹ２Ｏ３の重量の合計と、ＭｇＯの重量の比が、１：１から５０：１であることを特徴とする透光性多結晶質焼結体。
【請求項１０】
請求項１〜５のいずれか１項に記載の透光性多結晶質焼結体において、
添加材料としてＭｇＯ及びＹ２Ｏ３を含み、
前記Ｙ２Ｏ３の重量と、ＭｇＯの重量の比が、１：１から１：４０であることを特徴とする透光性多結晶質焼結体。
【請求項１１】
請求項１〜５のいずれか１項に記載の透光性多結晶質焼結体において、
添加材料として、１０〜５０重量ｐｐｍのＳｉＯ２、１０〜５０重量ｐｐｍのＮａ２Ｏ、１０〜５０重量ｐｐｍのＫ２Ｏを含むことを特徴とする透光性多結晶質焼結体。
【請求項１２】
請求項１〜５のいずれか１項に記載の透光性多結晶質焼結体において、
前記透光性多結晶質焼結体を構成する焼結体粒子のうち、粒径が平均粒径の１／２以下の焼結体粒子の数が４０％以下であることを特徴とする透光性多結晶質焼結体。
【請求項１３】
請求項１２記載の透光性多結晶質焼結体において、
前記透光性多結晶質焼結体を構成する焼結体粒子のうち、粒径が平均粒径の１．５倍以上の焼結体粒子の数が５％以上１５％以下であることを特徴とする透光性多結晶質焼結体。
【請求項１４】
請求項１〜１３のいずれか１項に記載の透光性多結晶質焼結体を製造するための焼結体の製造方法において、
主成分と添加材料とを調合して混合物を作製する材料調合工程と、
前記混合物を成形して成形体を作製する成形体作製工程と、
前記成形体を予備焼成して焼結体前駆体を作製する予備焼成工程と、
前記焼結体前駆体を本焼成して透光性多結晶質焼結体を作製する本焼成工程とを有することを特徴とする焼結体の製造方法。
【請求項１５】
請求項１４記載の焼結体の製造方法において、
前記混合物は、前記主成分と前記添加材料とを含むセラミックス粉末とゲル化剤と溶剤とが少なくとも混合されたスラリーであり、
前記成形体は、前記スラリーを金型に供給した後に硬化することにより作製されることを特徴とする焼結体の製造方法。
【請求項１６】
請求項１４又は１５記載の焼結体の製造方法において、
前記予備焼成は、酸化雰囲気で前記成形体中の有機バインダーを分解除去し、
前記本焼成は、前記焼結体前駆体を、水素雰囲気又は真空中で１７００℃〜２０００℃で焼成することを特徴とする焼結体の製造方法。
【請求項１７】
請求項１６記載の焼結体の製造方法において、
前記本焼成工程は、前記本焼成を、複数回に分けて行うことを特徴とする焼結体の製造方法。
【請求項１８】
請求項１６記載の焼結体の製造方法において、
前記本焼成工程は、１７００℃〜２０００℃で焼成される時間が３時間以上であることを特徴とする焼結体の製造方法。
【請求項１９】
請求項１６〜１８のいずれか１項に記載の焼結体の製造方法において、
前記本焼成により、作製される前記透光性多結晶質焼結体中のＭｇＯを一部除去することを特徴とする焼結体の製造方法。
【請求項２０】
請求項１９記載の焼結体の製造方法において、
前記焼成工程により、作製される前記透光性多結晶質焼結体中のＭｇＯを、前記材料調合工程におけるＭｇＯ添加量の２／３に相当する量まで減らすことを特徴とする焼結体の製造方法。
【請求項２１】
請求項１６記載の焼結体の製造方法において、
前記本焼成工程の後、大気中で１１００℃〜１６００℃でアニール処理を行うことを特徴とする焼結体の製造方法。
【請求項２２】
請求項１〜１３のいずれか１項に記載の透光性多結晶質焼結体にて構成された高輝度放電灯用発光管。
【請求項２３】
請求項１４〜２１のいずれか１項に記載の焼結体の製造方法にて製造された透光性多結晶質焼結体にて構成された高輝度放電灯用発光管。
【請求項１】
アルミナを主成分とし、高輝度放電灯に用いられる発光管の製造に適した透光性多結晶質焼結体において、
前記透光性多結晶質焼結体を構成する焼結体粒子の平均粒径が３５〜７０μｍであることを特徴とする透光性多結晶質焼結体。
【請求項２】
請求項１記載の透光性多結晶質焼結体において、
０．５ｍｍ厚の平板形状とした場合における波長６００ｎｍの光の直線透過率が３０％以上であることを特徴とする透光性多結晶質焼結体。
【請求項３】
請求項１記載の透光性多結晶質焼結体において、
０．５ｍｍ厚の平板形状とした場合における可視光領域（３６０〜８３０ｎｍ）の直線透過率の最大値と最小値の比が２：１〜１：１であることを特徴とする透光性多結晶質焼結体。
【請求項４】
請求項１記載の透光性多結晶質焼結体において、
曲げ強度が２５０ＭＰａ以上であることを特徴とする透光性多結晶質焼結体。
【請求項５】
請求項１記載の透光性多結晶質焼結体において、
全光線透過率が８５％以上であることを特徴とする透光性多結晶質焼結体。
【請求項６】
請求項１〜４のいずれか１項に記載の透光性多結晶質焼結体において、
添加材料として、３０〜２００重量ｐｐｍのＭｇＯを含むことを特徴とする透光性多結晶質焼結体。
【請求項７】
請求項１〜５のいずれか１項に記載の透光性多結晶質焼結体において、
添加材料として、２００〜１２００重量ｐｐｍのＺｒＯ２を含むことを特徴とする透光性多結晶質焼結体。
【請求項８】
請求項１〜５のいずれか１項に記載の透光性多結晶質焼結体において、
添加材料として、５〜３００重量ｐｐｍのＹ２Ｏ３を含むことを特徴とする透光性多結晶質焼結体。
【請求項９】
請求項１〜５のいずれか１項に記載の透光性多結晶質焼結体において、
添加材料としてＭｇＯ、ＺｒＯ２及びＹ２Ｏ３を含み、
前記ＺｒＯ２とＹ２Ｏ３の重量の合計と、ＭｇＯの重量の比が、１：１から５０：１であることを特徴とする透光性多結晶質焼結体。
【請求項１０】
請求項１〜５のいずれか１項に記載の透光性多結晶質焼結体において、
添加材料としてＭｇＯ及びＹ２Ｏ３を含み、
前記Ｙ２Ｏ３の重量と、ＭｇＯの重量の比が、１：１から１：４０であることを特徴とする透光性多結晶質焼結体。
【請求項１１】
請求項１〜５のいずれか１項に記載の透光性多結晶質焼結体において、
添加材料として、１０〜５０重量ｐｐｍのＳｉＯ２、１０〜５０重量ｐｐｍのＮａ２Ｏ、１０〜５０重量ｐｐｍのＫ２Ｏを含むことを特徴とする透光性多結晶質焼結体。
【請求項１２】
請求項１〜５のいずれか１項に記載の透光性多結晶質焼結体において、
前記透光性多結晶質焼結体を構成する焼結体粒子のうち、粒径が平均粒径の１／２以下の焼結体粒子の数が４０％以下であることを特徴とする透光性多結晶質焼結体。
【請求項１３】
請求項１２記載の透光性多結晶質焼結体において、
前記透光性多結晶質焼結体を構成する焼結体粒子のうち、粒径が平均粒径の１．５倍以上の焼結体粒子の数が５％以上１５％以下であることを特徴とする透光性多結晶質焼結体。
【請求項１４】
請求項１〜１３のいずれか１項に記載の透光性多結晶質焼結体を製造するための焼結体の製造方法において、
主成分と添加材料とを調合して混合物を作製する材料調合工程と、
前記混合物を成形して成形体を作製する成形体作製工程と、
前記成形体を予備焼成して焼結体前駆体を作製する予備焼成工程と、
前記焼結体前駆体を本焼成して透光性多結晶質焼結体を作製する本焼成工程とを有することを特徴とする焼結体の製造方法。
【請求項１５】
請求項１４記載の焼結体の製造方法において、
前記混合物は、前記主成分と前記添加材料とを含むセラミックス粉末とゲル化剤と溶剤とが少なくとも混合されたスラリーであり、
前記成形体は、前記スラリーを金型に供給した後に硬化することにより作製されることを特徴とする焼結体の製造方法。
【請求項１６】
請求項１４又は１５記載の焼結体の製造方法において、
前記予備焼成は、酸化雰囲気で前記成形体中の有機バインダーを分解除去し、
前記本焼成は、前記焼結体前駆体を、水素雰囲気又は真空中で１７００℃〜２０００℃で焼成することを特徴とする焼結体の製造方法。
【請求項１７】
請求項１６記載の焼結体の製造方法において、
前記本焼成工程は、前記本焼成を、複数回に分けて行うことを特徴とする焼結体の製造方法。
【請求項１８】
請求項１６記載の焼結体の製造方法において、
前記本焼成工程は、１７００℃〜２０００℃で焼成される時間が３時間以上であることを特徴とする焼結体の製造方法。
【請求項１９】
請求項１６〜１８のいずれか１項に記載の焼結体の製造方法において、
前記本焼成により、作製される前記透光性多結晶質焼結体中のＭｇＯを一部除去することを特徴とする焼結体の製造方法。
【請求項２０】
請求項１９記載の焼結体の製造方法において、
前記焼成工程により、作製される前記透光性多結晶質焼結体中のＭｇＯを、前記材料調合工程におけるＭｇＯ添加量の２／３に相当する量まで減らすことを特徴とする焼結体の製造方法。
【請求項２１】
請求項１６記載の焼結体の製造方法において、
前記本焼成工程の後、大気中で１１００℃〜１６００℃でアニール処理を行うことを特徴とする焼結体の製造方法。
【請求項２２】
請求項１〜１３のいずれか１項に記載の透光性多結晶質焼結体にて構成された高輝度放電灯用発光管。
【請求項２３】
請求項１４〜２１のいずれか１項に記載の焼結体の製造方法にて製造された透光性多結晶質焼結体にて構成された高輝度放電灯用発光管。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【公開番号】特開２０１１−１００７１７（Ｐ２０１１−１００７１７Ａ）
【公開日】平成２３年５月１９日（２０１１．５．１９）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１０−２０１５７６（Ｐ２０１０−２０１５７６）
【出願日】平成２２年９月９日（２０１０．９．９）
【出願人】（０００００４０６４）日本碍子株式会社 (2,325)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２３年５月１９日（２０１１．５．１９）
【国際特許分類】
【出願日】平成２２年９月９日（２０１０．９．９）
【出願人】（０００００４０６４）日本碍子株式会社 (2,325)
【Ｆターム（参考）】
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