エレクトロルミネッセンス素子及び照明装置
【課題】光取り出し効率の高いエレクトロルミネッセンス素子を提供する。
【解決手段】電極１、エレクトロルミネッセンス層２、高屈折率層３（透明電極層３Ａ、中間層３Ｂ）及び透光体４がこの順に配置されてなるエレクトロルミネッセンス素子において、高屈折率層３及び透光体４のそれぞれの光取り出し面側に、光散乱機能を有する層５Ａ，５Ｂを有するエレクトロルミネッセンス素子。高屈折率層３及び透光体４のそれぞれの光取り出し面側に光散乱機能を有する層５Ａ，５Ｂを設けることにより、透光体４と空気との界面で全反射し、透光体４の内部を面方向に全反射しながら進む導波光と、エレクトロルミネッセンス層２、及び高屈折率層３を含む薄膜内部を面方向に進む導波光を多重散乱させることにより、エレクトロルミネッセンス素子外部へ取り出すことが可能となる。
【解決手段】電極１、エレクトロルミネッセンス層２、高屈折率層３（透明電極層３Ａ、中間層３Ｂ）及び透光体４がこの順に配置されてなるエレクトロルミネッセンス素子において、高屈折率層３及び透光体４のそれぞれの光取り出し面側に、光散乱機能を有する層５Ａ，５Ｂを有するエレクトロルミネッセンス素子。高屈折率層３及び透光体４のそれぞれの光取り出し面側に光散乱機能を有する層５Ａ，５Ｂを設けることにより、透光体４と空気との界面で全反射し、透光体４の内部を面方向に全反射しながら進む導波光と、エレクトロルミネッセンス層２、及び高屈折率層３を含む薄膜内部を面方向に進む導波光を多重散乱させることにより、エレクトロルミネッセンス素子外部へ取り出すことが可能となる。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、エレクトロルミネッセンス素子に係り、詳しくは光取り出し効率に優れたエレクトロルミネッセンス素子に関するものである。
本発明はまた、このエレクトロルミネッセンス素子を光源とする照明装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般に、エレクトロルミネッセンスディスプレイやエレクトロルミネッセンス照明に用いられるエレクトロルミネッセンス素子は、陽極から注入された正孔と陰極から注入された電子とがエレクトロルミネッセンス層で再結合し、その再結合エネルギーによって発光中心が励起され、発光するという発光原理を有する。
【０００３】
図２は、従来の一般的なエレクトロルミネッセンス素子を示す模式的な断面図であり、電極（陰極）１、エレクトロルミネッセンス層２、透明電極層（陽極）３Ａ及び透光体（透明基板）がこの順で積層されている。
【０００４】
エレクトロルミネッセンスディスプレイにおいては、エレクトロルミネッセンス層で発光した光が効率的に取り出されることが好ましいが、発光した光のうち臨界角に近い角度で出射された光は、出射面の透明基板と空気との界面で全反射し、透明基板の内部を面方向に全反射しながら進む導波光（基板モード）となる。また、透明電極層と透明基板との界面で全反射し、透明電極内部、あるいは透明電極とエレクトロルミネッセンス層内部を面方向に進む導波光（薄膜モード）も存在し、これらの導波光は素子内部で吸収されて減衰してしまい、外部へ取り出されない。
【０００５】
これらの導波光のために、従来において、エレクトロルミネッセンス素子の透明基板から取り出される光取り出し効率（エレクトロルミネッセンス層で発光した光がエレクトロルミネッセンス素子の外部取り出される割合のこと。）は２０％程度と低かった。
【０００６】
従来、エレクトロルミネッセンス素子の導波光を減少させるための技術については種々検討がなされており、例えば、特許文献１には、レンズシートからなる光散乱部を透明基板に設ける、若しくは艶消し処理した基板を利用した有機エレクトロルミネッセンス装置が記載されている。しかしながら、この技術では、透光体と空気との界面で全反射し、透光体の内部を面方向に全反射しながら進む導波光は低減するが、透明電極層と透明基板との界面で全反射し、透明電極内部、あるいは透明電極とエレクトロルミネッセンス層内部を面方向に進む導波光を取り出すことはできず、光取り出し効率を十分に高くすることができないという問題があった。
【０００７】
また、特許文献２には、光の内部全反射を阻止するフラストレータ要素を配置した情報ディスプレイが記載されている。しかし、この技術では、デバイス内の様々な箇所に嵩拡散体を含むフラストレータを配置することで、光取り出し効率は若干向上するが、凹凸界面と透明電極が隣接してしまった場合、発光面に多数のダークスポットが生じ、素子の寿命にも悪影響を与えてしまうという問題があった。また、特許文献１と同様、透明電極層と透明基板との界面で全反射し、透明電極内部、あるいは透明電極とエレクトロルミネッセンス層内部を面方向に進む導波光を取り出すことはできず、光取り出し効率を十分に高くすることができないという問題があった。
【特許文献１】特許第２９３１２１１号公報
【特許文献２】特表２００４−５１３４８３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は、電極、エレクトロルミネッセンス層、高屈折率層及び透光体がこの順に配置されてなるエレクトロルミネッセンス素子において、透光体と空気との界面で全反射し、透光体内を面方向に進む導光波のみならず、高屈折率層と透光体との界面で全反射して高屈折率層内部、或いは高屈折率層とエレクトロルミネッセンス層内部を面方向に進む導光波をも低減して、光取り出し効率の高いエレクトロルミネッセンス素子を提供することを課題とする。
【０００９】
特に、エレクトロルミネッセンス素子を光源として用いる照明装置に要求される画素端部の輝度低下の防止、さらには取り出し光の指向性の付与が可能なエレクトロルミネッセンス素子を提供することを課題とする。
本発明はまた、このようなエレクトロルミネッセンス素子を光源として用いた照明装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意検討した結果、高屈折率層及び透光体のそれぞれの光取り出し面側に、光散乱機能を有する層を設けることにより、透光体と空気との界面で全反射し、透光体内を面方向に進む導光波のみならず、高屈折率層と透光体との界面で全反射して高屈折率層内部、或いは高屈折率層とエレクトロルミネッセンス層内部を面方向に進む導光波をも低減することができ、エレクトロルミネッセンス素子の光取り出し効率を、従来に比べて格段に向上させることができることを見出し、本発明に到達した。
【００１１】
高屈折率層及び透光体のそれぞれの光取り出し面側に光散乱機能を有する層を設けることによる光取り出し効率の向上効果の作用機構の詳細は明らかではないが、高屈折率層及び透光体のそれぞれの光取り出し面側に光散乱機能を有する層を設けることにより、透光体と空気との界面で全反射し、透光体の内部を面方向に全反射しながら進む導波光と、エレクトロルミネッセンス層及び高屈折率層を含む薄膜内部を面方向に進む導波光を多重散乱させることにより、エレクトロルミネッセンス素子外部へ取り出すことが可能となることによると推測される。
【００１２】
従って、本発明は以下を要旨とするものである。
（１） 電極、エレクトロルミネッセンス層、高屈折率層及び透光体がこの順に配置されてなるエレクトロルミネッセンス素子において、高屈折率層及び透光体のそれぞれの光取り出し面側に、光散乱機能を有する層を有することを特徴とするエレクトロルミネッセンス素子。
（２） 光散乱機能を有する層が、不規則な凸凹構造界面であることを特徴とする（１）に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
（３） 光散乱機能を有する層が、透明粒子を含有する層であることを特徴とする（１）に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
（４） 高屈折率層及び透光体のそれぞれの光取り出し面側の光散乱機能を有する層がいずれも透明粒子を含有する層であって、高屈折率層の光取り出し面側の光散乱機能を有する層に含有される透明粒子の屈折率が１．６以上であり、かつ透光体の光取り出し面側の光散乱機能を有する層に含有される透明粒子の屈折率が１．７以下であることを特徴とする（３）に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
（５） 高屈折率層と透光体との間に、透光体よりも屈折率の低い層を有することを特徴とする（１）〜（４）に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
（６） 透光体よりも屈折率の低い層の屈折率が１．３以下であることを特徴とする（５）に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
（７） 透光体の光取り出し面側の光散乱機能を有する層の屈折率が透光体の屈折率よりも高いことを特徴とする（１）〜（６）に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
（８） 高屈折率層が、透明電極層及び透明電極層と同等の屈折率を有する中間層とを有することを特徴とする（１）〜（７）に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
（９） 透明電極層と中間層との間に、ガスバリア層を有することを特徴とする（８）に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
（１０） 照明の光源として用いられることを特徴とする（１）〜（９）に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
（１１） 光源が、（１）〜（９）に記載のエレクトロルミネッセンス素子であることを特徴とする照明装置。
【発明の効果】
【００１３】
本発明のエレクトロルミネッセンス素子によれば、
(1) 従来品に比べて、光取り出し効率が大幅に向上する。
(2) 光の干渉によって生じる視野角に対する発光色及び輝度の変化を低減することができる。特に、白色発光素子（電子輸送層発光型素子、正孔輸送層／電子輸送層発光型素子、タンデム型素子）においては、視野角に対する発光色及び輝度変化が顕著であるが、本発明によればこれを大幅に低減することができる。
(3) エレクトロルミネッセンス素子における各層の膜厚の均一性への精度が緩和されると共に、素子の大画面化、量産化、低コスト化が容易となる。
(4) 素子の温度特性や劣化による発光状態の変化を軽減できる。従って、照明装置における劣化素子の際の一部交換時においても、交換前後で違和感を与えることはない。
(5) 照明装置における画素端部の輝度低下を抑制することで、照明として均一な発光を実現することができる。
(6) 光を高輝度に取り出すと共に、取り出し光に指向性を付与することができる。
といった効果が奏される。
【００１４】
このような本発明のエレクトロルミネッセンス素子によれば、低い電流量で高い輝度を得られることから、長寿命の素子を提供することができる。また、高い輝度が得られることで、ディスプレイ用途、照明用途、その他発光体として可能なエレクトロルミネッセンス素子となる。
【００１５】
特に、本発明のエレクトロルミネッセンス素子は、画素端部における輝度低下の抑制、さらには取り出し光の指向性の付与が可能であるため、照明用途として最適なエレクトロルミネッセンス素子である。
【００１６】
本発明のエレクトロルミネッセンス素子は自発光素子であり、かつ透光体を有するフィールドエミッションディスプレイやプラズマディスプレイなどにも利用することができ、その工業的有用性は非常に大きい。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
以下に本発明のエレクトロルミネッセンス素子及び照明装置の実施の形態を詳細に説明するが、以下に記載する構成要件の説明は、本発明の実施態様の一例（代表例）であり、本発明はその要旨を超えない限り、これらの内容に特定はされない。
【００１８】
［エレクトロルミネッセンス素子の構成］
図１を参照して本発明のエレクトロルミネッセンス素子の構成を説明する。
【００１９】
図１は本発明のエレクトロルミネッセンス素子の実施の形態を示す模式的な断面図である。
【００２０】
本発明のエレクトロルミネッセンス素子は、電極１、エレクトロルミネッセンス層２、高屈折率層３及び透光体４がこの順に配置されてなり、高屈折率層３と透光体４のそれぞれの光取り出し面側に光散乱機能を有する層５Ａ，５Ｂが設けられているものである。
【００２１】
本発明のエレクトロルミネッセンス素子はこの積層順の構成であれば、本発明の効果を損なわない限り各構成層間に任意の他の層を有していても良い。
【００２２】
以下に本発明のエレクトロルミネッセンス素子の各構成要素について説明する。
【００２３】
（１）電極
電極１は、通常陰極として機能する。陰極として用いられる材料は、仕事関数の低い金属又はその化合物が好ましい。陰極は、通常、アルミニウム、錫、マグネシウム、インジウム、カルシウム、金、銀、銅、ニッケル、クロム、パラジウム、白金、マグネシウム−銀合金、マグネシウム−インジウム合金、アルミニウム−リチウム合金等で形成される。特にアルミニウムで形成することが好ましい。
【００２４】
陰極の厚さは、特に限定されないが、通常１０ｎｍ以上、好ましくは３０ｎｍ以上、さらに好ましくは５０ｎｍ以上で、通常１０００ｎｍ以下、好ましくは５００ｎｍ以下、さらに好ましくは３００ｎｍ以下である。
【００２５】
陰極は、蒸着やスパッタリング等の真空成膜プロセスにより形成することができる。
【００２６】
低仕事関数金属から成る陰極を保護する目的で、エレクトロルミネッセンス層と反対となる側にさらに、仕事関数が高く大気に対して安定な金属層を積層することは素子の安定性を増す上で有効である。この目的のために、アルミニウム、銀、銅、ニッケル、クロム、金、白金等の金属が使われる。さらに、陰極とエレクトロルミネッセンス層との界面にＬｉＦ、ＭｇＦ２、Ｌｉ２Ｏ等の極薄絶縁膜（膜厚０．１〜５ｎｍ）を挿入することにより、素子の効率を向上させることができる。
【００２７】
なお、酸化インジウムやインジウムを添加した酸化亜鉛等の透明電極材料で陰極を形成し、陰極側から光を取り出す構成としてもよい。その場合、高屈折率層及び透光体の光取出し面側とは、陰極側となる。
【００２８】
（２）エレクトロルミネッセンス層
エレクトロルミネッセンス層２は、電界が印加されることにより発光現象を示す物質により成膜されたものであり、単層構造であっても、機能分離した多層構造であってもよい。多層構造の場合、有していてもよい層としては、正孔注入層、正孔輸送層、発光層、電子輸送層、電子注入層などが挙げられる。エレクトロルミネッセンス層に使用される物質としては、従来使用されているエレクトロルミネッセンス物質を用いることができる。例えば、付活酸化亜鉛ＺｎＳ：Ｘ（但し、Ｘは、Ｍｎ、Ｔｂ、Ｃｕ，Ｓｍ等の付活元素である。）、ＣａＳ：Ｅｕ、ＳｒＳ：Ｃｅ、ＳｒＧａ２Ｓ４：Ｃｅ、ＣａＧａ２Ｓ４：Ｃｅ、ＣａＳ：Ｐｂ、ＢａＡｌ２Ｓ４：Ｅｕ等の従来使用されている無機エレクトロルミネッセンス物質、８−ヒドロキシキノリンのアルミニウム錯体、芳香族アミン類、アントラセン単結晶等の低分子色素系の有機エレクトロルミネッセンス物質、ポリ（ｐ−フェニレンビニレン）、ポリ［２−メトキシ−５−（２−エチルヘキシルオキシ）−１，４−フェニレンビニレン］、ポリ（３−アルキルチオフェン）、ポリビニルカルバゾールなどの共役高分子系の有機エレクトロルミネッセンス物質等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。また、これらの発光性化合物だけではなく、三重項状態からの燐光発光が可能な材料、若しくはこれらの蛍光色素由来の化合物を用いることもできる。
【００２９】
エレクトロルミネッセンス層２の厚さは、通常１０ｎｍ以上、好ましくは３０ｎｍ以上、さらに好ましくは５０ｎｍ以上で、通常１０００ｎｍ以下、好ましくは５００ｎｍ以下、さらに好ましくは２００ｎｍ以下である。
【００３０】
エレクトロルミネッセンス層２は、蒸着やスパッタリング等の真空成膜プロセス、あるいはクロロフォルム等を溶媒とする塗布プロセスにより形成することができる。
【００３１】
（３）高屈折率層
本発明でいう高屈折率層３とは、エレクトロルミネッセンス層２を含む薄膜内部を面方向に進む導波光を取り出すために設けられる、屈折率が通常１．５５以上、好ましくは１．６以上、さらに好ましくは１．７以上、最も好ましくは１．９以上、特に好ましくは２．０以上、通常２．５以下、好ましくは２．２以下の層をいう。高屈折率層は複数の層から形成されてもよく、その場合、屈折率は層の平均値を示す。なお、本発明における屈折率は分光エリプソメーター（波長範囲：３５０〜９００ｎｍ）で測定されたものを言う。ただし、試料によって測定、解析が困難なものの場合には、プリズムカップラーを使用する。
【００３２】
高屈折率層３は、少なくとも透明電極層３Ａを有する。高屈折率層３は、透明電極層３Ａの一層からなるものであってもよく、また、図１に示す如く、透明電極層３Ａとこれと同等の屈折率を有する中間層３Ｂとが組み合わされてなる層であってもよい。
【００３３】
本発明においては、エレクトロルミネッセンス層２を含む薄膜内の導波光を高屈折率層３内へも移動させるため、高屈折率層３は、透明電極層３Ａと透明電極３Ａと同等の屈折率を有する中間層３Ｂとからなる層であることが好ましい。なお、本明細書において、「屈折率が同等」とは、一方の屈折率と他方の屈折率との差が０．３未満、好ましくは０．２以下、特に好ましくは０．１以下、最も好ましくは０．０２以下であることをいう。
【００３４】
高屈折率層３の厚さは、通常２００ｎｍ以上、好ましくは６００ｎｍ以上で、通常１００μｍ以下、好ましくは５０μｍ以下、さらに好ましくは１０μｍ以下である。この厚さが２００ｎｍ未満では、透明電極層３Ａと中間層３Ｂとの界面を制御することが困難であり、発光時の黒点、寿命の低下を引き起こす可能性があり、５０μｍを超えると、透過率の低下や発光滲みの原因となる可能性があるため、高屈折率層３は以下に記載するような好適な表面平滑性を得るために十分な膜厚であれば良い。
【００３５】
高屈折率層の表面（透明電極層側面）は平滑であることが好ましく、表面粗さＲａが８０ｎｍ以下であることが好ましく、５０ｎｍ以下がより好ましく、３０ｎｍ以下がさらに好ましい。表面粗さＲａが８０ｎｍを超えるとエレクトロルミネッセンス発光時の黒点や寿命低下の原因となる可能性がある。ただし、表面粗さＲａが０．１より小さい表面性を形成することは困難であり、従って、表面粗さＲａは０．１ｎｍ以上であることが好ましい。高屈折率層３の表面粗さＲａは接触式段差・表面粗さ・微細形状測定装置（ケーエルビー・テンコール社）により確認することができる。
【００３６】
〈１〉透明電極層
透明電極層３Ａとは、通常エレクトロルミネッセンス素子の陽極として作用する。透明電極層３Ａとしては、錫を添加した酸化インジウム（通称ＩＴＯと呼ばれている。）、アルミニウムを添加した酸化亜鉛（通称ＡＺＯと呼ばれている。）、インジウムを添加した酸化亜鉛（通称ＩＺＯと呼ばれている。）等の複合酸化物薄膜が好ましく用いられる。特にＩＴＯであることが好ましい。
【００３７】
後述の光散乱機能を直接形成したものではない透明電極層の場合、可視光波長領域における平行光線透過率は大きいほど好ましく、通常５０％以上、好ましくは６０％以上、さらに好ましくは７０％以上である。
【００３８】
また、透明電極層３Ａの電気抵抗は、面抵抗値として小さいほど好ましいが、通常１〜１００Ω／□（＝１ｃｍ２）であり、その上限値は好ましくは７０Ω／□、さらに好ましくは５０Ω／□である。
【００３９】
透明電極層３Ａの厚さは、上述した光線透過率及び面抵抗値を満足する限りにおいて、通常０．０１〜１０μｍであるが、導電性の観点から、０．０３μｍ以上が好ましく、０．０５μｍ以上がさらに好ましい。一方、光線透過率の観点から、１μｍ以下が好ましく、０．５μｍ以下がさらに好ましい。
【００４０】
透明電極層３Ａを形成するための塗布液組成としては例えばＩＴＯ微細粒子を導電性ポリマーあるいはその他の樹脂バインダーと共に有機溶媒に分散させたもの、あるいは導電性ポリマー材料などが使用できるが、これに限定されない。透明電極層３Ａは、この塗布液を用い、フォトリソグラフィ法、インクジェット等により、エレクトロルミネッセンス素子の電極として必要なパターンに形成される。パターンニング後の線幅は１〜１０μｍ程度が標準的であるが、これに限定されるものではない。
【００４１】
〈２〉透明電極層と同等の屈折率を有する中間層（以下、中間層と称す。）
中間層３Ｂは透明電極層３Ａに対して、図１に示す如く、光取り出し面側に設けても、エレクトロルミネッセンス層２側に設けても良い。或いはこれらの両方に設けても良い。中間層３Ｂを透明電極層３Ａの光取り出し面側に設ける場合は、中間層３Ｂが絶縁性を有することが好ましく、中間層３Ｂをエレクトロルミネッセンス層２側に設ける場合は、導電性を有することが好ましい。ただし、図１に示す如く、絶縁性の中間層３Ｂを透明電極層３Ａの光取り出し面側に設ける方がより好ましい。
【００４２】
中間層３Ｂとしては、ゾルゲル反応によって形成した膜や真空プロセスにより形成した膜が用いられ、その材料としては、ＳｉＮｘＯｙ（ｘおよびｙはそれぞれ０以上の任意の数）、ＴｉＯ２、ＺｒＯ２、ゼオライトなどの無機酸化物材料、熱硬化性樹脂、ＵＶ硬化性樹脂、伝導性樹脂などの有機材料、又はこれらの複合材料が挙げられる。中間層３Ｂは、これらの材料の積層体であってもよい。中間層３Ｂの材料は特に限定されないが、透明電極層３Ａと同等の屈折率であることが重要であるため、樹脂やシリケートなどのマトリックス中にＴｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＺｒＯ２、Ｔａ２Ｏ３などの高屈折率微粒子を分散させることで、屈折率を調節したものであっても良い。これら微粒子は１種を用いても２種以上を用いてもよい。ここで、マトリックスを構成する樹脂の具体例としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリメチルメタクリレート、ポリスチレン、ポリエーテルスルホン、ポリアリレート、ポリカーボネート樹脂、ポリウレタン、アクリル樹脂、ポリアクリルニトリル、ポリビニルアセタール、ポリアミド、ポリイミド、ジアクリルフタレート樹脂、セルロース系樹脂、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリ酢酸ビニル、その他の熱可塑性樹脂や、これらの樹脂を構成する単量体の２種以上の共重合体が挙げられる。
【００４３】
中間層３Ｂは、透明電極層３Ａとの屈折率を近づけることが重要であり、屈折率差が０．３以上になるとエレクトロルミネッセンス層２を含む薄膜内の導波光を十分に取り出せないことから、透明電極層３Ａと中間層３Ｂとの屈折率差は０．３未満、好ましくは０．２以下、特に好ましくは０．１以下、とりわけ好ましくは０．０２以下となるようにすることが重要である。
【００４４】
中間層３Ｂの厚さは、通常２５０ｎｍ以上、好ましくは６００ｎｍ以上で、通常５０μｍ以下、好ましくは１０μｍ以下である。
【００４５】
中間層３Ｂは、通常、スピンコート、ディップコート、ダイコートなどの塗布プロセスあるいは、蒸着、スパッタ等の真空プロセスにより形成することができる。
【００４６】
中間層３Ｂの表面は平滑であることが好ましく、表面粗さＲａが１００ｎｍ以下であることが好ましく、５０ｎｍ以下であることがより好ましく、１０ｎｍ以下であることがさらに好ましい。表面粗さが１００ｎｍを超えるとエレクトロルミネッセンス発光時の黒点や寿命低下の原因となる可能性がある。ただし、中間層３Ｂを表面粗さＲａ＝０．０５ｎｍより小さい表面性に形成することは困難であることから、通常、中間層３Ｂの表面粗さＲａは０．０５ｎｍ以上である。中間層３Ｂの表面粗さＲａは接触式段差・表面粗さ・微細形状測定装置（ケーエルビー・テンコール社）により確認することができる。
【００４７】
〈３〉ガスバリア層
本発明においては、特に高屈折率層３が透明電極層３Ａ及び透明電極層３Ａと同等の屈折率を有する中間層３Ｂを有する場合には、中間層３Ｂなどの高屈折率層３の一部、もしくは全体が、透明電極層３Ａに化学的悪影響を及ぼし、エレクトロルミネッセンス発光時の黒点発生、寿命低下の恐れがあることから、透明電極層３Ａと中間層３Ｂとの間にガスバリア層を有することが好ましい。
【００４８】
ガスバリア層の形成材料としては、ＺｒＣ２、ＴｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＣｅＯ２、ＴｉＮ、Ｔａ２Ｏ５、ＳｉＯｘＮｙ、ＳｉＮ、ＳｉＯｘ、ＳｎＯ２、Ｓｂ２Ｏ５、Ｙ２Ｏ３、Ｌａ２Ｏ３、Ｉｎ２Ｏ３など、あるいはこれらの混合物が挙げられるが、これらに制限はなく、可視で吸収が無いか少なくとも緻密な膜構造であればいずれも使用でき、特に無機化合物を主成分とすることが好ましい。
【００４９】
ガスバリア層の厚さは特に制限はないが、バリア特性を考慮し、通常５ｎｍ以上、好ましくは２０ｎｍ以上、より好ましくは５０ｎｍ以上、特に好ましくは１００ｎｍ以上で、通常１０μｍ以下、好ましくは１μｍ以下、特に好ましくは４００ｎｍ以下である。例えば、５ｎｍ以上４００ｎｍ以下、好ましくは１０ｎｍ以上３００ｎｍ以下、具体的には３０ｎｍ程度の無機材料を含有するガスバリア層を設けることが好ましい。
【００５０】
このガスバリア層は、例えば蒸着法やスパッタ法などの真空プロセスで形成される。ガスバリア層の屈折率は透明電極層３Ａと同等であることが好ましいが、膜厚２００ｎｍ以下であれば、低屈折率材料を用いることも可能である。この場合の低屈折率材料としては、例えば、ＭｇＦ２、ＮａＦ２、ＮａＦ２などのフッ化物化合物、ナノ多孔質材料などが挙げられる。
【００５１】
（４）透光体
透光体４は通常エレクトロルミネッセンス素子の基板となるものである。
【００５２】
透光体４としては、高屈折率層３の屈折率と同等、若しくはそれよりも高いものが好ましいが、その屈折率は通常１．４以上、好ましくは１．４５以上、さらに好ましくは１．４７以上で、通常１．９未満、好ましくは１．８０未満、さらに好ましくは１．７５未満である。透光体４の屈折率はエリプソメーター、反射率測定、プリズムカップラーなどの光学的手法で測定されるが、特に限定されるものではない。
【００５３】
こうした屈折率を有する透光体４としては、汎用材料からなる透明基板を用いることができる。例えば、ＢＫ７、ＳＦ１１、ＬａＳＦＮ９、ＢａＫ１、Ｆ２などの各種ショットガラス、合成フェーズドシリカガラス、光学クラウンガラス、低膨張ボロシリケートガラス、サファイヤガラス、ソーダガラス、無アルカリガラスなどのガラス、ポリメチルメタクリレートや架橋アクリレートなどのアクリル樹脂、ピスフェノールＡポリカーボネートなどの芳香族ポリカーボネート樹脂、ポリエチレンテレフタレートなどのポリエステル樹脂、ポリシクロオレフィンなどの非晶性ポリオレフィン樹脂、エポキシ樹脂、ポリスチレンなどのスチレン樹脂、ポリエーテルスルホンなどのポリスルホン樹脂、ポリエーテルイミド樹脂などの合成樹脂などが挙げられ、これらの積層体であってもよい。これらのうち、ショットガラス、合成フェーズドシリカガラス、光学クラウンガラス、低膨張ボロシリケートガラス、ソーダガラス、無アルカリガラス、アクリル樹脂、芳香族ポリカーボネート樹脂、ポリスルホン樹脂が好ましい。
【００５４】
なお、これらの透光体４の光取り出し側（後述の光散乱機能を有する層のさらに光取り出し面側）には、目的と用途に応じて反射防止フィルム、円偏光フィルム、位相差フィルムなどの光学フィルムを形成、若しくは張り合わせてもよい。
【００５５】
透光体４の厚さは、通常０．１ｍｍ以上１０ｍｍ以下である。機械的強度やガスバリア性の観点から好ましくは０．２ｍｍ以上であり、軽量化、光線透過率の観点からは通常５ｍｍ以下、好ましくは３ｍｍ以下である。
【００５６】
透光体４は透明基板であることが好ましいが、この基板の代わりに高屈折率層上に保護カバーを設けたトップエミッション型素子であってもよく、この場合、透光体４が保護カバーになることが好ましい。保護カバーの材料は、透明であれば特に制限はなく、硬化性樹脂などの各種樹脂材料やゾルゲル膜などのコーティング材料が挙げられる。
【００５７】
（５）光散乱機能を有する層
本発明は、高屈折率層３及び透光体４のそれぞれの光取り出し面側に、光散乱機能を有する層５Ａ，５Ｂを有することを特徴とする。
【００５８】
ここで、光散乱機能とは、発光光線をＭｉｅ散乱による多重散乱させることである。この光散乱機能により、エレクトロルミネッセンス層２を含む薄膜内での導波光もしくは導波光の滲み出し光を光取り出し方向に散乱させることができる。効率的に多重散乱させるためには、散乱体若しくは散乱形状と散乱体若しくは散乱形状周辺のマトリックスとの屈折率差と、散乱体若しくは散乱形状のサイズを最適に調整する必要がある。例えば、散乱体間の距離が散乱体サイズと同等、若しくはそれ以下であることが好ましく、散乱体サイズの１／２以下であることがより好ましい。また散乱体間の距離が波長の１／１０以上であることが好ましい。なお、これらのサイズは、走査型電子顕微鏡や透過型電子顕微鏡による断面観察、若しくはＸ線散乱測定により確認することができる。
【００５９】
ここで、散乱体とは、下記の透明粒子のことを指し、散乱形状とは、凸凹界面の形状のことを指し、マトリックスとは、具体的には、透明粒子を含有する層の場合は、中間層３Ｂで記載したマトリックスと同様のもののことをいい、凸凹構造界面の場合は、隣接する層の材料や空気などのことをいう。
【００６０】
高屈折率層３及び透光体４のそれぞれの光取り出し面側とは、通常、高屈折率層３と透光体４の界面、及び透光体４と空気との界面というように、屈折率差が大きくなる面であることが多い。
特に、透光体４の光取り出し面側に設けられる光散乱機能を有する層５Ｂは、透光体４の屈折率よりも高いことが、基板モードを効率的に取り出せる点で好ましい。透光体４の屈折率と光散乱機能を有する層５Ｂとの屈折率差は通常０．０２以上で１．５以下程度であることが好ましい。
【００６１】
光散乱機能を有する層５Ａ，５Ｂとは、高屈折率層３及び透光体４のそれぞれの層と異なる層が形成されたものであってもよいし、高屈折率層３或いは透光体４のそれぞれの層の表面にブラスト処理などの研磨により凹凸表面を施したものであってもよいが、特に不規則な凸凹構造界面や透明粒子を含有する層が好ましい。
【００６２】
光散乱機能を有する層５Ａ，５Ｂの膜厚方向の厚さは通常１００ｎｍ以上が好ましく、２００ｎｍ以上がより好ましい。この厚さが１００ｎｍ未満では、多重散乱性が低下し、散乱の異方性が強くなることで、輝度の視野角依存性が現れる恐れがある。また、光散乱機能を有する層５Ａ，５Ｂの厚さは５０μｍ以下が好ましく、１０μｍ以下がより好ましい。５０μｍを超えると、発光光線が光散乱機能を有する層を通る光路により、散乱特性が変化し、前記と同様、輝度の視野角依存性が現れる恐れがある。
【００６３】
光散乱機能を有する層５Ａ，５Ｂの光散乱機能は、通常、光線透過率で９０％以下が好ましく、８０％以下がより好ましく、７０％以下がさらに好ましい。また、多重散乱による発光光線のロスを考慮すると、通常２５％以上が好ましく、４０％以上がより好ましい。例えば、Ｄ６５光において、それぞれの光散乱機能を有する層５Ａ，５Ｂの平行光線透過率が３０％以上８０％以下であることが好ましい。
【００６４】
〈１〉不規則な凸凹構造界面よりなる光散乱機能を有する層
ここで、不規則な凸凹構造界面とは非周期的な凸凹構造界面をいい、発光光線がその界面での全反射を軽減するために、表面粗さＲａは１０ｎｍ以上が好ましく、１００ｎｍ以上がより好ましい。また、発光滲みの観点から１０μｍ以下が好ましく、１μｍ以下がより好ましい。従来、フォトニクス結晶マイクロレンズを含む高度な粗面構造が提案されているが、コスト面だけでなく、散乱の異方性の観点からも凸凹構造は不規則であることが重要である。この表面粗さＲａはＪＩＳ Ｂ０６０１：２００１に規定されている基準に基づき、ケーエルエー・テンコール社製Ｐ−１５型接触式表面粗さ計を用いて、１走査距離０．５μｍの条件で、数回測定した平均値を算出して求めたものである。
【００６５】
光散乱機能を有する層としての不規則な凸凹構造界面は、ブラストなどの研磨処理でも施すことは可能であるが、界面に透明粒子を施すことでも形成できる。
【００６６】
〈２〉透明粒子を含有する層よりなる光散乱機能を有する層
ここで、透明粒子とは、可視光の領域で吸収のない、若しくは少ない粒子（前記吸収が通常３０％以下）で、例えば、ＴｉＯ２、ＳｉＯ２、ＺｒＯ２、Ａｌ２Ｏ３、Ｔａ２Ｏ３、ＺｎＯ２、Ｓｂ２Ｏ３、ＺｒＳｉＯ４、ゼオライト又はそれらの多孔性物質やそれらを主成分とした無機粒子やアクリル樹脂、スチレン樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂などの有機粒子が挙げられる。特に、無機粒子が好ましく、中でもＴｉＯ２、ＳｉＯ２、多孔質ＳｉＯ２、ＺｒＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ゼオライトよりなるものが好ましい。また、透明粒子は１種のみを用いてもよいし、２種以上を用いてもよい。
【００６７】
通常、有効なＭｉｅ散乱をさせるために粒子サイズは１００ｎｍ以上、好ましくは２５０ｎｍ以上、より好ましくは３００ｎｍ以上であり、通常２０μｍ以下、より好ましくは１０μｍ以下である。
【００６８】
特に、光散乱機能を有する層５Ａにおいては、粒子サイズは８０〜７００ｎｍであることが好ましく、光散乱機能を有する層５Ｂにおいては、粒子サイズは１５０ｎｍ〜８μｍであることが好ましい。
【００６９】
また、マトリックスと散乱体である透明粒子との屈折率差は、通常０．０１以上が好ましく、さらに好ましくは０．０３以上、より好ましくは０．０５以上であり、上限値は２未満が好ましく、より好ましくは１．５未満、さらに好ましくは１未満である。この屈折率差が低すぎると有効なＭｉｅ散乱を得ることが困難になり、屈折率差が大きすぎると後方散乱が増大し、光取り出し率が十分に得られない恐れがある。
【００７０】
薄膜モードを取り出すにはマトリックスの屈折率（Ｎｍ）と散乱体である透明粒子の屈折率（Ｎｓ）との差ΔＮ（＝Ｎｍ−Ｎｓ）が−１．８〜−０．３であることが好ましい。さらに散乱体の屈折率（Ｎｓ）が１．８以上であることが好ましい。一方、基板モードを取り出すにはマトリックスと散乱体との屈折率差ΔＮが−０．３〜１．５であることが好ましい。さらには散乱体の屈折率（Ｎｓ）が１．７以下であることが好ましい。
【００７１】
また、本発明においては、高屈折率層３の光取り出し面側の光散乱機能を有する層５Ａに含まれる散乱体である透明粒子の屈折率は１．６以上、好ましくは１．８以上であり、透光体４の光取り出し面側の光散乱機能を有する層５Ｂに含まれる散乱体である透明粒子の屈折率は１．７以下であることが好ましく、さらに１．５７以下であることが好ましい。これは、透明粒子の散乱特性が異なる方が好ましいことによる。
【００７２】
なお、透明粒子は異なる材質又は異なる粒径のものを２種以上併用しても良い。また、透明粒子を含有する層よりなる光散乱機能を有する層は異なる透明粒子及び／又はマトリックスを用いた積層膜であっても良い。
【００７３】
透明粒子を含有する層は、通常、マトリックス前駆体に透明粒子を分散させた塗布液を塗布することにより形成される光多重散乱層である。
【００７４】
マトリックスと透明粒子との屈折率差は、上述の如く、通常、０．０１以上が好ましく、さらに好ましくは０．０３以上、より好ましくは０．０５以上であり、上限値は２未満が好ましく、より好ましくは１．５未満、さらに好ましくは１未満であり、また、薄膜モードを取り出すにはマトリックスの屈折率と透明粒子の屈折率との差ΔＮ（＝Ｎｍ−Ｎｓ）が−１．８〜−０．３であることが好ましく、基板モードを取り出すにはマトリックスと散乱体との屈折率差ΔＮが−０．３〜１．５であることが好ましいため、用いるマトリックス前駆体は、分散させる透明粒子により変えることができるが、汎用材料として、例えば、シリケートオリゴマーなどのゾルゲル前駆体、熱硬化性樹脂やＵＶ硬化性樹脂のモノマーなどの反応性前駆体、又は樹脂の溶融体、若しくはこれらを主成分とする前駆体が挙げられる。
【００７５】
塗布液中の透明粒子含有量は、形成される透明粒子を含有する層においてＭｉｅ散乱が多重散乱するよう調整する必要がある。
【００７６】
この塗布液の塗布方法としては、スピンコート、ディップコート、ダイコート、キャスト、スプレーコート、グラビアコートなどが挙げられる。これら手段のうち、膜の均質性の観点から、スピンコート、ディップコート、ダイコートが好ましい。
【００７７】
その他〈１〉，〈２〉以外にも、本発明では発光光線が凸凹構造界面での全反射を軽減することが重要であるため、その凸凹構造は屈折率差による不規則な凸凹構造界面であってもよい。
【００７８】
（６）その他の層
本発明においては、高屈折率層３へ移行した発光光線を透光体４からより効率良く取り出す為に、高屈折率層３と透光体４との間に、透光体４よりも屈折率の低い層（以下、低屈折率層とよぶ）を設けることが好ましく、低屈折率層を設けることにより、取り出し光に指向性を付与することができる。
【００７９】
低屈折率層を設ける場合、低屈折率層としては、屈折率が通常１．０５以上、特に１．１以上で、通常１．５以下、好ましくは１．３５以下、特に好ましくは１．３以下のシリカ、環状テフロン等のフッ化物樹脂、フッ化マグネシウムなどを含有する層が好適であるが、特に多孔性シリカを含有する層が好適である。低屈折率層の屈折率は透光体よりも低いことが重要である。ただし低過ぎると機械強度に問題が発生し易く、また高くなると光取り出し効率が低下する。また、シリカには必要に応じて疎水化、柔軟性付与、クラック防止等を目的に有機成分を導入してもよい。なお、トップエミッションタイプに限っては、低屈折率層はエアー（空隙）であってもデバイス構成上問題無い。この場合の屈折率は１．０である。
【００８０】
［照明装置の構成］
本発明の照明装置は、上述のような本発明のエレクトロルミネッセンス素子を光源とするものである。
【００８１】
即ち、本発明のエレクトロルミネッセンス素子は、画素端部の輝度低減を抑制することができ、また、取り出し光に指向性を付与することができ、照明として均一な発光を得ることができる等の利点を有し、照明装置の光源として有用である。
【００８２】
本発明の照明装置は、被照明物の前面に、複数のエレクトロルミネッセンス素子からなる画素を配置してなるものである。特に面状の照明として使用されることが好ましい。
【実施例】
【００８３】
次に、実施例により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はその要旨を超えない限り、以下の実施例に限定されるものではない。
【００８４】
〈参考例１〉
旭硝子（株）製無アルカリガラス（屈折率１．５）の光取り出し面の反対側に、ＩＴＯを膜厚１００ｎｍ程度で常温スパッタして透明電極層を形成し、さらに正孔注入層及び正孔輸送層を形成した後、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム錯体を膜厚１５０ｎｍ程度で蒸着し、発光層を形成する。その後、発光層上にＡｌを膜厚１００ｎｍ程度蒸着し、有機エレクトロルミネッセンス素子を形成する。
【００８５】
このエレクトロルミネッセンス素子の発光時の０．５ｍｍ径以上の黒点は５ｃｍ角中に３個以下程度である。
【００８６】
〈実施例１〉
透光体（基板）として、旭硝子（株）製無アルカリガラスの光取り出し面に、（株）アドマテックス製シリカ粒子ＳＯ−Ｇ２（平均粒径６００ｎｍ，屈折率１．５）をシリケートオリゴマー（オリゴマー硬化後の屈折率１．５）に分散した前駆体塗布液をスピンコートし、２５０℃で硬化し、光散乱機能を有する層を形成する。この光散乱機能を有する層の表面粗さＲａは２００ｎｍ程度であり、光線透過率は５０％程度である。
【００８７】
このガラス基板のもう一方の面に鋳型法による多孔質シリカ膜を形成し、低屈折率層とする。この多孔質シリカ膜は分光エリプソメーターから膜厚８３０ｎｍ程度、屈折率１．２程度である。
【００８８】
この多孔質シリカ膜上に第一稀元素化学工業（株）製ジルコニア粒子ＲＣ−１００（平均粒径１．９μｍ，屈折率２．０）をシリケートオリゴマーに分散した前駆体塗布液をスピンコートし、２５０℃で硬化し、光散乱機能を有する層とする。この光散乱機能を有する層の表面粗さＲａは３５０ｎｍ程度であり、光線透過率は５０％（光散乱機能を有する層のみで）である。
【００８９】
さらに透明電極層側となる面に石原産業（株）製チタニア粒子ＴＴＯ−５５Ｄ（平均粒径３０ｎｍ，屈折率２．４）を分散した三菱化学（株）製ＵＶ硬化樹脂ＵＶ１０００モノマー（硬化後の屈折率１．６）塗布液をスピンコートした後、ＵＶ硬化し、高屈折率層とする。プリズムカプラーにより、このチタニア粒子複合ＵＶ硬化樹脂層は屈折率１．８程度、膜厚１０μｍ程度、表面粗さＲａは１ｎｍ程度である。
【００９０】
このチタニア粒子複合ＵＶ硬化樹脂層上にＩＴＯを膜厚１００ｎｍ程度で常温スパッタし、透明電極層を形成し、さらに正孔注入層及び正孔輸送層を形成し、この上にトリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム錯体を膜厚１５０ｎｍ程度で蒸着し、発光層を形成する。その後、発光層上にＡｌを膜厚１００ｎｍ程度蒸着し、有機エレクトロルミネッセンス素子を形成する。
【００９１】
得られた有機エレクトロルミネッセンス素子の初期輝度は参考例１のものと比べ、２．５倍程度の光取り出し率である。なお、発光時の０．５ｍｍ径以上の黒点は５ｃｍ角中に５個以下程度である。
【００９２】
〈実施例２〉
透光体（透明基板）として旭硝子（株）製無アルカリガラスの両面に、（株）アドマテックス製シリカ粒子ＳＯ−Ｇ２（平均粒径６００ｎｍ）をシリケートオリゴマーに分散した前駆体塗布液をディップコートし、２５０℃で硬化し、光散乱機能を有する層を形成する。この光散乱機能を有する層の表面粗さＲａ、片面だけでの光線透過率は実施例１と同様と考えられる。
【００９３】
透明電極層側となる面に石原産業（株）製チタニア粒子ＴＴＯ−５５Ｄ（平均粒径３０ｎｍ）を分散した三菱化学（株）製ＵＶ硬化樹脂ＵＶ１０００モノマー塗布液をスピンコートし、硬化して、高屈折率層とする。プリズムカプラーにより、このチタニア粒子複合ＵＶ硬化樹脂層は屈折率１．８程度、膜厚７μｍ程度で、表面粗さＲａは２ｎｍ程度である。
【００９４】
このチタニア粒子複合ＵＶ硬化樹脂層上にＩＴＯを膜厚１００ｎｍ程度で常温スパッタして透明電極層を形成し、さらに正孔注入層及び正孔輸送層を形成し、この上にトリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム錯体を膜厚１５０ｎｍ程度で蒸着し、発光層を形成する。その後、発光層上にＡｌを膜厚１００ｎｍ程度蒸着し、有機エレクトロルミネッセンス素子を形成する。
【００９５】
得られた有機エレクトロルミネッセンス素子の初期輝度は参考例１のものと比べ、１．８倍程度の光取り出し率である。
【００９６】
〈実施例３〉
実施例１において、多孔質シリカ膜上に、ジルコニア粒子をシリケートオリゴマーに分散した前駆体塗布液の代りに、昭和電工（株）製チタニア粒子ＴＳ−０１（平均粒径２１５ｎｍ，屈折率２．６）及び石原産業（株）製チタニア粒子ＴＴＯ−５５Ｄ（平均粒径３０ｎｍ）を三菱化学（株）製ＵＶ硬化樹脂ＵＶ１０００モノマー塗布液に分散した前駆体塗布液をスピンコートした後、ＵＶ硬化して、光散乱機能を有する層を形成する。プリズムカプラーにより、このチタニア粒子複合ＵＶ硬化樹脂層は屈折率１．８程度、膜厚６μｍ程度で、表面粗さＲａは１ｎｍ程度である。光線透過率は７０％程度（光散乱機能を有する層のみで）である。
【００９７】
このチタニア粒子複合ＵＶ硬化樹脂層上にＩＴＯを膜厚１００ｎｍ程度で常温スパッタして透明電極層を形成し、さらに正孔注入層及び正孔輸送層を形成し、この上にトリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム錯体を膜厚１５０ｎｍ程度で蒸着し、発光層を形成する。その後、発光層上にＡｌを膜厚１００ｎｍ程度蒸着し、有機エレクトロルミネッセンス素子を形成する。
【００９８】
得られた有機エレクトロルミネッセンス素子の初期輝度は参考例１のものと比べ、２．３倍程度の光取り出し率である。なお、発光時の０．５ｍｍ径以上の黒点は５ｃｍ角中に５個以下程度である。
【００９９】
〈参考例２〉
旭硝子（株）製無アルカリガラス（透光体）の光取り出し面の反対側に、ＩＴＯを膜厚１３０ｎｍで常温スパッタして透明電極層を形成した。さらにこの透明電極層上に塗布型正孔注入層を膜厚３０ｎｍで、正孔輸送層（ＰＰＤ：ｐ−フェニレンジアミン）を膜厚４５ｎｍでそれぞれ形成した後、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム錯体を膜厚６０ｎｍで蒸着して発光層を形成することにより、エレクトロルミネッセンス層を形成した。その後、エレクトロルミネッセンス層上に電極（陰極）としてＬｉＦ及びＡｌをそれぞれ膜厚０．５ｎｍ、８０ｎｍで蒸着して有機エレクトロルミネッセンス素子を形成した。
【０１００】
この素子の光取り出し率を、以下の実施例４〜７、比較例１，２の素子に対して、１とする。
【０１０１】
〈実施例４〉透光体表面に凹凸構造を有し、裏面に透明粒子含有層を有する素子の作製
旭硝子（株）製無アルカリガラス（透光体）の光取出し面側をブラスト処理することで、表面に凹凸構造を形成し、光散乱機能を有する層とした。このブラスト処理面の表面粗さＲａは５６０ｎｍであり、平行光線透過率は１０％であった。
【０１０２】
次いで、このガラス基板のブラスト処理面と反対（エレクトロルミネッセンス層）側に、堺化学工業（株）製ルチル型チタニア粒子Ｒ−６１Ｎ（平均分散粒径２５０ｎｍ，屈折率２．６）を三菱化学（株）製ＵＶ硬化樹脂ＵＶ１０００モノマー塗布液に分散した前駆体塗布液をスピンコートした後、ＵＶ硬化して、光散乱機能を有する層を形成した。この光散乱機能を有する層は膜厚３．５μｍ、屈折率１．６２、表面粗さＲａ１．５ｎｍ、平行光線透過率５６％である。
【０１０３】
このようにして、ガラス基板の両面に光散乱機能を有する層を形成したこと以外は参考例２と同様にしてエレクトロルミネッセンス素子を形成した。
【０１０４】
得られた有機エレクトロルミネッセンス素子の初期輝度は、発光領域５ｍｍ角に対して測定範囲１ｍｍ角（評価条件１）と１０ｍｍ角（評価条件２）とした場合、参考例２のものと比べ、それぞれ０．９６倍（評価条件１）と１．３４倍（評価条件２）の光取り出し率であり、また、素子端部での輝度低下を抑制しており、全体の輝度も向上した。
【０１０５】
〈実施例５〉透光体の両面にそれぞれ透明粒子含有層を有する素子の作製
旭硝子（株）製無アルカリガラスの光取り出し面に、（株）アドマテックス製シリカ粒子ＳＯ−Ｇ５（平均分散粒径５３０ｎｍ）をシリケートオリゴマーに分散した前駆体塗布液をディップコートし、１５０℃、１５分、さらに２５０℃、１５分で硬化し、光散乱機能を有する層を形成した。この光散乱機能を有する層は表面粗さＲａ３５５ｎｍで、平行光線透過率５４％であった。
【０１０６】
次いで、このガラス基板の反対（エレクトロルミネッセンス層）側に堺化学工業（株）製ルチル型チタニア粒子Ｒ−６１Ｎ（平均分散粒径２５０ｎｍ，屈折率２．６）を三菱化学（株）製ＵＶ硬化樹脂ＵＶ１０００モノマー塗布液に分散した前駆体塗布液をスピンコートした後、ＵＶ硬化して、光散乱機能を有する層を形成した。この光散乱機能を有する層は膜厚３．５μｍ、屈折率１．６２、表面粗さＲａ１．５ｎｍ、平行光線透過率５６％であった。
【０１０７】
このようにして、ガラス基板の両面に光散乱機能を有する層を形成したこと以外は参考例２と同様にしてエレクトロルミネッセンス素子を形成した。
【０１０８】
得られた有機エレクトロルミネッセンス素子の初期輝度は、発光領域５ｍｍ角に対して測定範囲１ｍｍ角（評価条件１）と１０ｍｍ角（評価条件２）とした場合、参考例２のものと比べ、それぞれ０．９９倍（評価条件１）と１．３９倍（評価条件２）の光取り出し率であり、また、素子端部での輝度低下を抑制しており、全体の輝度も向上している。
【０１０９】
〈実施例６〉透光体の両面にそれぞれ透明粒子含有層を有し、さらに低屈折率層を有する素子
旭硝子（株）製無アルカリガラスの光取出し面側に、実施例５の基板の光取り出し面側と同様の光散乱機能を有する層を形成した。
【０１１０】
次に、トリブロックポリマーＰｌｕｒｏｎｉｃを部分加水分解したアルコキシシランに溶解した前駆体溶液を、基板の反対側に塗布し、４５０℃で焼成し、多孔質シリカ層を形成した。この多孔質シリカ膜は分光エリプソメーターから膜厚８３０ｎｍ、波長５５０ｎｍにおいて屈折率１．１５であり、これを低屈折率層とした。
【０１１１】
さらに前記低屈折率層上に堺化学工業（株）製ルチル型チタニア粒子Ｒ−６１Ｎ（平均分散粒径２５０ｎｍ）を三菱化学（株）製ＵＶ硬化樹脂ＵＶ１０００モノマー塗布液に分散した前駆体塗布液をスピンコートし、ＵＶ硬化して、光散乱機能を有する層を形成した。この光散乱機能を有する層は膜厚３．５μｍ、屈折率１．６２、表面粗さＲａ１．５ｎｍ、平行光線透過率５６％である。
【０１１２】
このようにして、２層の透明粒子含有層と低屈折率層を形成したこと以外は参考例２と同様にしてエレクトロルミネッセンス素子を形成した。
【０１１３】
得られた有機エレクトロルミネッセンス素子の初期輝度は、発光領域５ｍｍ角に対して測定範囲１ｍｍ角（評価条件１）と１０ｍｍ角（評価条件２）とした場合、参考例２のものと比べ、それぞれ１．２２倍（評価条件１）と１．３９倍（評価条件２）の光取り出し率であった。
この素子では、低屈折率層を組み合わせることにより高い輝度と取り出し光の正面への指向性を両立することができた。
【０１１４】
〈実施例７〉透光体の両面にそれぞれ透明粒子含有層を有し、さらに低屈折率層を有する素子
旭硝子（株）製無アルカリガラスの光取り出し面に、（株）アドマテックス製シリカ粒子ＳＯ−Ｇ５（平均分散粒径４０８ｎｍ）を三菱化学（株）製ＵＶ硬化樹脂ＵＶ１０００モノマー塗布液に分散した前駆体塗布液をスピンコートし、ＵＶ硬化して、光散乱機能を有する層を形成した。この光散乱機能を有する層の表面粗さＲａは６１ｎｍであり、平行光線透過率は５４％であった。
【０１１５】
次に、トリブロックポリマーＰｌｕｒｏｎｉｃを部分加水分解したアルコキシシランに溶解した前駆体溶液を、基板の反対側に塗布し、４５０℃で焼成し、多孔質シリカ層を形成した。この多孔質シリカ膜は分光エリプソメーターから膜厚８３０ｎｍ、波長５５０ｎｍにおいて屈折率１．１５であり、これを低屈折率層とした。
【０１１６】
さらに前記低屈折率層上に堺化学工業（株）製ルチル型チタニア粒子Ｒ−６１Ｎ（平均分散粒径２５０ｎｍ）を三菱化学（株）製ＵＶ硬化樹脂ＵＶ１０００モノマー塗布液に分散した前駆体塗布液をスピンコートし、ＵＶ硬化して、光散乱機能を有する層を形成した。この光散乱機能を有する層は膜厚３．５μｍ、屈折率１．６２、表面粗さＲａ１．５ｎｍ、平行光線透過率５６％であった。
【０１１７】
このようにして２層の透明粒子含有層と低屈折率層を形成したこと以外は参考例２と同様にしてエレクトロルミネッセンス素子を形成した。
【０１１８】
得られた有機エレクトロルミネッセンス素子の初期輝度は、発光領域５ｍｍ角に対して測定範囲１ｍｍ角（評価条件１）と１０ｍｍ角（評価条件２）とした場合、参考例２のものと比べ、それぞれ１．１７倍（評価条件１）と１．５０倍（評価条件２）の光取り出し率であった。
【０１１９】
〈比較例１〉透光体の光取出し面のみに透明粒子含有層を有する素子
光散乱機能を有する層の光取り出し面に、（株）アドマテックス製シリカ粒子ＳＯ−Ｇ５（平均粒径４０８ｎｍ）をシリケートオリゴマーに分散した前駆体塗布液をディップコートし、１５０℃、１５分、さらに２５０℃、１５分で硬化し、光散乱機能を有する層を形成したこと以外は参考例２と同様にしてエレクトロルミネッセンス素子を形成した。この光散乱機能を有する層の表面粗さＲａは３５５ｎｍであり、平行光線透過率は５４％であった。
【０１２０】
得られた有機エレクトロルミネッセンス素子の初期輝度は、発光領域５ｍｍ角に対して測定範囲１ｍｍ角（評価条件１）と１０ｍｍ角（評価条件２）とした場合、参考例２のものと比べ、それぞれ０．９１倍（評価条件１）と１．００倍（評価条件２）の光取り出し率であった。
【０１２１】
〈比較例２〉高屈折率層の光取出し面のみに透明粒子含有層を有する素子
旭硝子（株）製無アルカリガラスのエレクトロルミネッセンス層側に堺化学工業（株）製ルチル型チタニア粒子Ｒ−６１Ｎ（平均分散粒径２５０ｎｍ）を三菱化学（株）製ＵＶ硬化樹脂ＵＶ１０００モノマー塗布液に分散した前駆体塗布液をスピンコートし、ＵＶ硬化して、光散乱機能を有する層を形成したこと以外は参考例２と同様にしてエレクトロルミネッセンス素子を形成した。この光散乱機能を有する層は、膜厚３．５μｍ、屈折率１．６２、表面粗さＲａ１．５ｎｍ、平行光線透過率５６％であった。
【０１２２】
得られた有機エレクトロルミネッセンス素子の初期輝度は、発光領域５ｍｍ角に対して測定範囲１ｍｍ角（評価条件１）と１０ｍｍ角（評価条件２）とした場合、参考例２のものと比べ、それぞれ１．０３倍（評価条件１）と１．３１倍（評価条件２）の光取り出し率であった。この素子では、基板内への導波光が閉じ込められるため、十分な輝度が得られず、素子端部での輝度低下抑制も十分でない。
【０１２３】
以上の実施例４〜７及び比較例１，２の結果を下記表１にまとめる。
【０１２４】
【表１】
【０１２５】
以上の結果より、特に評価条件２のデータにおいて高い光取り出し効率を示していることから、画素端部でも十分な輝度が得られ、複数の画素をならべても均一な発光を実現できるため、本発明のエレクトロルミネッセンス素子は、照明装置の光源として有用であることが分かる。また、低屈折率層の挿入で、取り出し光が指向性を有するようになることがわかった。
【図面の簡単な説明】
【０１２６】
【図１】実施の形態に係るエレクトロルミネッセンス素子の模式的な断面図である。
【図２】一般的なエレクトロルミネッセンス素子の模式的な断面図である。
【符号の説明】
【０１２７】
１ 電極（陰極）
２ エレクトロルミネッセンス層
３ 高屈折率層
３Ａ 透明電極層（陽極）
３Ｂ 中間層
４ 透光体（透明基板）
５Ａ，５Ｂ 光散乱機能を有する層
【技術分野】
【０００１】
本発明は、エレクトロルミネッセンス素子に係り、詳しくは光取り出し効率に優れたエレクトロルミネッセンス素子に関するものである。
本発明はまた、このエレクトロルミネッセンス素子を光源とする照明装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般に、エレクトロルミネッセンスディスプレイやエレクトロルミネッセンス照明に用いられるエレクトロルミネッセンス素子は、陽極から注入された正孔と陰極から注入された電子とがエレクトロルミネッセンス層で再結合し、その再結合エネルギーによって発光中心が励起され、発光するという発光原理を有する。
【０００３】
図２は、従来の一般的なエレクトロルミネッセンス素子を示す模式的な断面図であり、電極（陰極）１、エレクトロルミネッセンス層２、透明電極層（陽極）３Ａ及び透光体（透明基板）がこの順で積層されている。
【０００４】
エレクトロルミネッセンスディスプレイにおいては、エレクトロルミネッセンス層で発光した光が効率的に取り出されることが好ましいが、発光した光のうち臨界角に近い角度で出射された光は、出射面の透明基板と空気との界面で全反射し、透明基板の内部を面方向に全反射しながら進む導波光（基板モード）となる。また、透明電極層と透明基板との界面で全反射し、透明電極内部、あるいは透明電極とエレクトロルミネッセンス層内部を面方向に進む導波光（薄膜モード）も存在し、これらの導波光は素子内部で吸収されて減衰してしまい、外部へ取り出されない。
【０００５】
これらの導波光のために、従来において、エレクトロルミネッセンス素子の透明基板から取り出される光取り出し効率（エレクトロルミネッセンス層で発光した光がエレクトロルミネッセンス素子の外部取り出される割合のこと。）は２０％程度と低かった。
【０００６】
従来、エレクトロルミネッセンス素子の導波光を減少させるための技術については種々検討がなされており、例えば、特許文献１には、レンズシートからなる光散乱部を透明基板に設ける、若しくは艶消し処理した基板を利用した有機エレクトロルミネッセンス装置が記載されている。しかしながら、この技術では、透光体と空気との界面で全反射し、透光体の内部を面方向に全反射しながら進む導波光は低減するが、透明電極層と透明基板との界面で全反射し、透明電極内部、あるいは透明電極とエレクトロルミネッセンス層内部を面方向に進む導波光を取り出すことはできず、光取り出し効率を十分に高くすることができないという問題があった。
【０００７】
また、特許文献２には、光の内部全反射を阻止するフラストレータ要素を配置した情報ディスプレイが記載されている。しかし、この技術では、デバイス内の様々な箇所に嵩拡散体を含むフラストレータを配置することで、光取り出し効率は若干向上するが、凹凸界面と透明電極が隣接してしまった場合、発光面に多数のダークスポットが生じ、素子の寿命にも悪影響を与えてしまうという問題があった。また、特許文献１と同様、透明電極層と透明基板との界面で全反射し、透明電極内部、あるいは透明電極とエレクトロルミネッセンス層内部を面方向に進む導波光を取り出すことはできず、光取り出し効率を十分に高くすることができないという問題があった。
【特許文献１】特許第２９３１２１１号公報
【特許文献２】特表２００４−５１３４８３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は、電極、エレクトロルミネッセンス層、高屈折率層及び透光体がこの順に配置されてなるエレクトロルミネッセンス素子において、透光体と空気との界面で全反射し、透光体内を面方向に進む導光波のみならず、高屈折率層と透光体との界面で全反射して高屈折率層内部、或いは高屈折率層とエレクトロルミネッセンス層内部を面方向に進む導光波をも低減して、光取り出し効率の高いエレクトロルミネッセンス素子を提供することを課題とする。
【０００９】
特に、エレクトロルミネッセンス素子を光源として用いる照明装置に要求される画素端部の輝度低下の防止、さらには取り出し光の指向性の付与が可能なエレクトロルミネッセンス素子を提供することを課題とする。
本発明はまた、このようなエレクトロルミネッセンス素子を光源として用いた照明装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意検討した結果、高屈折率層及び透光体のそれぞれの光取り出し面側に、光散乱機能を有する層を設けることにより、透光体と空気との界面で全反射し、透光体内を面方向に進む導光波のみならず、高屈折率層と透光体との界面で全反射して高屈折率層内部、或いは高屈折率層とエレクトロルミネッセンス層内部を面方向に進む導光波をも低減することができ、エレクトロルミネッセンス素子の光取り出し効率を、従来に比べて格段に向上させることができることを見出し、本発明に到達した。
【００１１】
高屈折率層及び透光体のそれぞれの光取り出し面側に光散乱機能を有する層を設けることによる光取り出し効率の向上効果の作用機構の詳細は明らかではないが、高屈折率層及び透光体のそれぞれの光取り出し面側に光散乱機能を有する層を設けることにより、透光体と空気との界面で全反射し、透光体の内部を面方向に全反射しながら進む導波光と、エレクトロルミネッセンス層及び高屈折率層を含む薄膜内部を面方向に進む導波光を多重散乱させることにより、エレクトロルミネッセンス素子外部へ取り出すことが可能となることによると推測される。
【００１２】
従って、本発明は以下を要旨とするものである。
（１） 電極、エレクトロルミネッセンス層、高屈折率層及び透光体がこの順に配置されてなるエレクトロルミネッセンス素子において、高屈折率層及び透光体のそれぞれの光取り出し面側に、光散乱機能を有する層を有することを特徴とするエレクトロルミネッセンス素子。
（２） 光散乱機能を有する層が、不規則な凸凹構造界面であることを特徴とする（１）に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
（３） 光散乱機能を有する層が、透明粒子を含有する層であることを特徴とする（１）に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
（４） 高屈折率層及び透光体のそれぞれの光取り出し面側の光散乱機能を有する層がいずれも透明粒子を含有する層であって、高屈折率層の光取り出し面側の光散乱機能を有する層に含有される透明粒子の屈折率が１．６以上であり、かつ透光体の光取り出し面側の光散乱機能を有する層に含有される透明粒子の屈折率が１．７以下であることを特徴とする（３）に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
（５） 高屈折率層と透光体との間に、透光体よりも屈折率の低い層を有することを特徴とする（１）〜（４）に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
（６） 透光体よりも屈折率の低い層の屈折率が１．３以下であることを特徴とする（５）に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
（７） 透光体の光取り出し面側の光散乱機能を有する層の屈折率が透光体の屈折率よりも高いことを特徴とする（１）〜（６）に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
（８） 高屈折率層が、透明電極層及び透明電極層と同等の屈折率を有する中間層とを有することを特徴とする（１）〜（７）に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
（９） 透明電極層と中間層との間に、ガスバリア層を有することを特徴とする（８）に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
（１０） 照明の光源として用いられることを特徴とする（１）〜（９）に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
（１１） 光源が、（１）〜（９）に記載のエレクトロルミネッセンス素子であることを特徴とする照明装置。
【発明の効果】
【００１３】
本発明のエレクトロルミネッセンス素子によれば、
(1) 従来品に比べて、光取り出し効率が大幅に向上する。
(2) 光の干渉によって生じる視野角に対する発光色及び輝度の変化を低減することができる。特に、白色発光素子（電子輸送層発光型素子、正孔輸送層／電子輸送層発光型素子、タンデム型素子）においては、視野角に対する発光色及び輝度変化が顕著であるが、本発明によればこれを大幅に低減することができる。
(3) エレクトロルミネッセンス素子における各層の膜厚の均一性への精度が緩和されると共に、素子の大画面化、量産化、低コスト化が容易となる。
(4) 素子の温度特性や劣化による発光状態の変化を軽減できる。従って、照明装置における劣化素子の際の一部交換時においても、交換前後で違和感を与えることはない。
(5) 照明装置における画素端部の輝度低下を抑制することで、照明として均一な発光を実現することができる。
(6) 光を高輝度に取り出すと共に、取り出し光に指向性を付与することができる。
といった効果が奏される。
【００１４】
このような本発明のエレクトロルミネッセンス素子によれば、低い電流量で高い輝度を得られることから、長寿命の素子を提供することができる。また、高い輝度が得られることで、ディスプレイ用途、照明用途、その他発光体として可能なエレクトロルミネッセンス素子となる。
【００１５】
特に、本発明のエレクトロルミネッセンス素子は、画素端部における輝度低下の抑制、さらには取り出し光の指向性の付与が可能であるため、照明用途として最適なエレクトロルミネッセンス素子である。
【００１６】
本発明のエレクトロルミネッセンス素子は自発光素子であり、かつ透光体を有するフィールドエミッションディスプレイやプラズマディスプレイなどにも利用することができ、その工業的有用性は非常に大きい。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
以下に本発明のエレクトロルミネッセンス素子及び照明装置の実施の形態を詳細に説明するが、以下に記載する構成要件の説明は、本発明の実施態様の一例（代表例）であり、本発明はその要旨を超えない限り、これらの内容に特定はされない。
【００１８】
［エレクトロルミネッセンス素子の構成］
図１を参照して本発明のエレクトロルミネッセンス素子の構成を説明する。
【００１９】
図１は本発明のエレクトロルミネッセンス素子の実施の形態を示す模式的な断面図である。
【００２０】
本発明のエレクトロルミネッセンス素子は、電極１、エレクトロルミネッセンス層２、高屈折率層３及び透光体４がこの順に配置されてなり、高屈折率層３と透光体４のそれぞれの光取り出し面側に光散乱機能を有する層５Ａ，５Ｂが設けられているものである。
【００２１】
本発明のエレクトロルミネッセンス素子はこの積層順の構成であれば、本発明の効果を損なわない限り各構成層間に任意の他の層を有していても良い。
【００２２】
以下に本発明のエレクトロルミネッセンス素子の各構成要素について説明する。
【００２３】
（１）電極
電極１は、通常陰極として機能する。陰極として用いられる材料は、仕事関数の低い金属又はその化合物が好ましい。陰極は、通常、アルミニウム、錫、マグネシウム、インジウム、カルシウム、金、銀、銅、ニッケル、クロム、パラジウム、白金、マグネシウム−銀合金、マグネシウム−インジウム合金、アルミニウム−リチウム合金等で形成される。特にアルミニウムで形成することが好ましい。
【００２４】
陰極の厚さは、特に限定されないが、通常１０ｎｍ以上、好ましくは３０ｎｍ以上、さらに好ましくは５０ｎｍ以上で、通常１０００ｎｍ以下、好ましくは５００ｎｍ以下、さらに好ましくは３００ｎｍ以下である。
【００２５】
陰極は、蒸着やスパッタリング等の真空成膜プロセスにより形成することができる。
【００２６】
低仕事関数金属から成る陰極を保護する目的で、エレクトロルミネッセンス層と反対となる側にさらに、仕事関数が高く大気に対して安定な金属層を積層することは素子の安定性を増す上で有効である。この目的のために、アルミニウム、銀、銅、ニッケル、クロム、金、白金等の金属が使われる。さらに、陰極とエレクトロルミネッセンス層との界面にＬｉＦ、ＭｇＦ２、Ｌｉ２Ｏ等の極薄絶縁膜（膜厚０．１〜５ｎｍ）を挿入することにより、素子の効率を向上させることができる。
【００２７】
なお、酸化インジウムやインジウムを添加した酸化亜鉛等の透明電極材料で陰極を形成し、陰極側から光を取り出す構成としてもよい。その場合、高屈折率層及び透光体の光取出し面側とは、陰極側となる。
【００２８】
（２）エレクトロルミネッセンス層
エレクトロルミネッセンス層２は、電界が印加されることにより発光現象を示す物質により成膜されたものであり、単層構造であっても、機能分離した多層構造であってもよい。多層構造の場合、有していてもよい層としては、正孔注入層、正孔輸送層、発光層、電子輸送層、電子注入層などが挙げられる。エレクトロルミネッセンス層に使用される物質としては、従来使用されているエレクトロルミネッセンス物質を用いることができる。例えば、付活酸化亜鉛ＺｎＳ：Ｘ（但し、Ｘは、Ｍｎ、Ｔｂ、Ｃｕ，Ｓｍ等の付活元素である。）、ＣａＳ：Ｅｕ、ＳｒＳ：Ｃｅ、ＳｒＧａ２Ｓ４：Ｃｅ、ＣａＧａ２Ｓ４：Ｃｅ、ＣａＳ：Ｐｂ、ＢａＡｌ２Ｓ４：Ｅｕ等の従来使用されている無機エレクトロルミネッセンス物質、８−ヒドロキシキノリンのアルミニウム錯体、芳香族アミン類、アントラセン単結晶等の低分子色素系の有機エレクトロルミネッセンス物質、ポリ（ｐ−フェニレンビニレン）、ポリ［２−メトキシ−５−（２−エチルヘキシルオキシ）−１，４−フェニレンビニレン］、ポリ（３−アルキルチオフェン）、ポリビニルカルバゾールなどの共役高分子系の有機エレクトロルミネッセンス物質等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。また、これらの発光性化合物だけではなく、三重項状態からの燐光発光が可能な材料、若しくはこれらの蛍光色素由来の化合物を用いることもできる。
【００２９】
エレクトロルミネッセンス層２の厚さは、通常１０ｎｍ以上、好ましくは３０ｎｍ以上、さらに好ましくは５０ｎｍ以上で、通常１０００ｎｍ以下、好ましくは５００ｎｍ以下、さらに好ましくは２００ｎｍ以下である。
【００３０】
エレクトロルミネッセンス層２は、蒸着やスパッタリング等の真空成膜プロセス、あるいはクロロフォルム等を溶媒とする塗布プロセスにより形成することができる。
【００３１】
（３）高屈折率層
本発明でいう高屈折率層３とは、エレクトロルミネッセンス層２を含む薄膜内部を面方向に進む導波光を取り出すために設けられる、屈折率が通常１．５５以上、好ましくは１．６以上、さらに好ましくは１．７以上、最も好ましくは１．９以上、特に好ましくは２．０以上、通常２．５以下、好ましくは２．２以下の層をいう。高屈折率層は複数の層から形成されてもよく、その場合、屈折率は層の平均値を示す。なお、本発明における屈折率は分光エリプソメーター（波長範囲：３５０〜９００ｎｍ）で測定されたものを言う。ただし、試料によって測定、解析が困難なものの場合には、プリズムカップラーを使用する。
【００３２】
高屈折率層３は、少なくとも透明電極層３Ａを有する。高屈折率層３は、透明電極層３Ａの一層からなるものであってもよく、また、図１に示す如く、透明電極層３Ａとこれと同等の屈折率を有する中間層３Ｂとが組み合わされてなる層であってもよい。
【００３３】
本発明においては、エレクトロルミネッセンス層２を含む薄膜内の導波光を高屈折率層３内へも移動させるため、高屈折率層３は、透明電極層３Ａと透明電極３Ａと同等の屈折率を有する中間層３Ｂとからなる層であることが好ましい。なお、本明細書において、「屈折率が同等」とは、一方の屈折率と他方の屈折率との差が０．３未満、好ましくは０．２以下、特に好ましくは０．１以下、最も好ましくは０．０２以下であることをいう。
【００３４】
高屈折率層３の厚さは、通常２００ｎｍ以上、好ましくは６００ｎｍ以上で、通常１００μｍ以下、好ましくは５０μｍ以下、さらに好ましくは１０μｍ以下である。この厚さが２００ｎｍ未満では、透明電極層３Ａと中間層３Ｂとの界面を制御することが困難であり、発光時の黒点、寿命の低下を引き起こす可能性があり、５０μｍを超えると、透過率の低下や発光滲みの原因となる可能性があるため、高屈折率層３は以下に記載するような好適な表面平滑性を得るために十分な膜厚であれば良い。
【００３５】
高屈折率層の表面（透明電極層側面）は平滑であることが好ましく、表面粗さＲａが８０ｎｍ以下であることが好ましく、５０ｎｍ以下がより好ましく、３０ｎｍ以下がさらに好ましい。表面粗さＲａが８０ｎｍを超えるとエレクトロルミネッセンス発光時の黒点や寿命低下の原因となる可能性がある。ただし、表面粗さＲａが０．１より小さい表面性を形成することは困難であり、従って、表面粗さＲａは０．１ｎｍ以上であることが好ましい。高屈折率層３の表面粗さＲａは接触式段差・表面粗さ・微細形状測定装置（ケーエルビー・テンコール社）により確認することができる。
【００３６】
〈１〉透明電極層
透明電極層３Ａとは、通常エレクトロルミネッセンス素子の陽極として作用する。透明電極層３Ａとしては、錫を添加した酸化インジウム（通称ＩＴＯと呼ばれている。）、アルミニウムを添加した酸化亜鉛（通称ＡＺＯと呼ばれている。）、インジウムを添加した酸化亜鉛（通称ＩＺＯと呼ばれている。）等の複合酸化物薄膜が好ましく用いられる。特にＩＴＯであることが好ましい。
【００３７】
後述の光散乱機能を直接形成したものではない透明電極層の場合、可視光波長領域における平行光線透過率は大きいほど好ましく、通常５０％以上、好ましくは６０％以上、さらに好ましくは７０％以上である。
【００３８】
また、透明電極層３Ａの電気抵抗は、面抵抗値として小さいほど好ましいが、通常１〜１００Ω／□（＝１ｃｍ２）であり、その上限値は好ましくは７０Ω／□、さらに好ましくは５０Ω／□である。
【００３９】
透明電極層３Ａの厚さは、上述した光線透過率及び面抵抗値を満足する限りにおいて、通常０．０１〜１０μｍであるが、導電性の観点から、０．０３μｍ以上が好ましく、０．０５μｍ以上がさらに好ましい。一方、光線透過率の観点から、１μｍ以下が好ましく、０．５μｍ以下がさらに好ましい。
【００４０】
透明電極層３Ａを形成するための塗布液組成としては例えばＩＴＯ微細粒子を導電性ポリマーあるいはその他の樹脂バインダーと共に有機溶媒に分散させたもの、あるいは導電性ポリマー材料などが使用できるが、これに限定されない。透明電極層３Ａは、この塗布液を用い、フォトリソグラフィ法、インクジェット等により、エレクトロルミネッセンス素子の電極として必要なパターンに形成される。パターンニング後の線幅は１〜１０μｍ程度が標準的であるが、これに限定されるものではない。
【００４１】
〈２〉透明電極層と同等の屈折率を有する中間層（以下、中間層と称す。）
中間層３Ｂは透明電極層３Ａに対して、図１に示す如く、光取り出し面側に設けても、エレクトロルミネッセンス層２側に設けても良い。或いはこれらの両方に設けても良い。中間層３Ｂを透明電極層３Ａの光取り出し面側に設ける場合は、中間層３Ｂが絶縁性を有することが好ましく、中間層３Ｂをエレクトロルミネッセンス層２側に設ける場合は、導電性を有することが好ましい。ただし、図１に示す如く、絶縁性の中間層３Ｂを透明電極層３Ａの光取り出し面側に設ける方がより好ましい。
【００４２】
中間層３Ｂとしては、ゾルゲル反応によって形成した膜や真空プロセスにより形成した膜が用いられ、その材料としては、ＳｉＮｘＯｙ（ｘおよびｙはそれぞれ０以上の任意の数）、ＴｉＯ２、ＺｒＯ２、ゼオライトなどの無機酸化物材料、熱硬化性樹脂、ＵＶ硬化性樹脂、伝導性樹脂などの有機材料、又はこれらの複合材料が挙げられる。中間層３Ｂは、これらの材料の積層体であってもよい。中間層３Ｂの材料は特に限定されないが、透明電極層３Ａと同等の屈折率であることが重要であるため、樹脂やシリケートなどのマトリックス中にＴｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＺｒＯ２、Ｔａ２Ｏ３などの高屈折率微粒子を分散させることで、屈折率を調節したものであっても良い。これら微粒子は１種を用いても２種以上を用いてもよい。ここで、マトリックスを構成する樹脂の具体例としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリメチルメタクリレート、ポリスチレン、ポリエーテルスルホン、ポリアリレート、ポリカーボネート樹脂、ポリウレタン、アクリル樹脂、ポリアクリルニトリル、ポリビニルアセタール、ポリアミド、ポリイミド、ジアクリルフタレート樹脂、セルロース系樹脂、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリ酢酸ビニル、その他の熱可塑性樹脂や、これらの樹脂を構成する単量体の２種以上の共重合体が挙げられる。
【００４３】
中間層３Ｂは、透明電極層３Ａとの屈折率を近づけることが重要であり、屈折率差が０．３以上になるとエレクトロルミネッセンス層２を含む薄膜内の導波光を十分に取り出せないことから、透明電極層３Ａと中間層３Ｂとの屈折率差は０．３未満、好ましくは０．２以下、特に好ましくは０．１以下、とりわけ好ましくは０．０２以下となるようにすることが重要である。
【００４４】
中間層３Ｂの厚さは、通常２５０ｎｍ以上、好ましくは６００ｎｍ以上で、通常５０μｍ以下、好ましくは１０μｍ以下である。
【００４５】
中間層３Ｂは、通常、スピンコート、ディップコート、ダイコートなどの塗布プロセスあるいは、蒸着、スパッタ等の真空プロセスにより形成することができる。
【００４６】
中間層３Ｂの表面は平滑であることが好ましく、表面粗さＲａが１００ｎｍ以下であることが好ましく、５０ｎｍ以下であることがより好ましく、１０ｎｍ以下であることがさらに好ましい。表面粗さが１００ｎｍを超えるとエレクトロルミネッセンス発光時の黒点や寿命低下の原因となる可能性がある。ただし、中間層３Ｂを表面粗さＲａ＝０．０５ｎｍより小さい表面性に形成することは困難であることから、通常、中間層３Ｂの表面粗さＲａは０．０５ｎｍ以上である。中間層３Ｂの表面粗さＲａは接触式段差・表面粗さ・微細形状測定装置（ケーエルビー・テンコール社）により確認することができる。
【００４７】
〈３〉ガスバリア層
本発明においては、特に高屈折率層３が透明電極層３Ａ及び透明電極層３Ａと同等の屈折率を有する中間層３Ｂを有する場合には、中間層３Ｂなどの高屈折率層３の一部、もしくは全体が、透明電極層３Ａに化学的悪影響を及ぼし、エレクトロルミネッセンス発光時の黒点発生、寿命低下の恐れがあることから、透明電極層３Ａと中間層３Ｂとの間にガスバリア層を有することが好ましい。
【００４８】
ガスバリア層の形成材料としては、ＺｒＣ２、ＴｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＣｅＯ２、ＴｉＮ、Ｔａ２Ｏ５、ＳｉＯｘＮｙ、ＳｉＮ、ＳｉＯｘ、ＳｎＯ２、Ｓｂ２Ｏ５、Ｙ２Ｏ３、Ｌａ２Ｏ３、Ｉｎ２Ｏ３など、あるいはこれらの混合物が挙げられるが、これらに制限はなく、可視で吸収が無いか少なくとも緻密な膜構造であればいずれも使用でき、特に無機化合物を主成分とすることが好ましい。
【００４９】
ガスバリア層の厚さは特に制限はないが、バリア特性を考慮し、通常５ｎｍ以上、好ましくは２０ｎｍ以上、より好ましくは５０ｎｍ以上、特に好ましくは１００ｎｍ以上で、通常１０μｍ以下、好ましくは１μｍ以下、特に好ましくは４００ｎｍ以下である。例えば、５ｎｍ以上４００ｎｍ以下、好ましくは１０ｎｍ以上３００ｎｍ以下、具体的には３０ｎｍ程度の無機材料を含有するガスバリア層を設けることが好ましい。
【００５０】
このガスバリア層は、例えば蒸着法やスパッタ法などの真空プロセスで形成される。ガスバリア層の屈折率は透明電極層３Ａと同等であることが好ましいが、膜厚２００ｎｍ以下であれば、低屈折率材料を用いることも可能である。この場合の低屈折率材料としては、例えば、ＭｇＦ２、ＮａＦ２、ＮａＦ２などのフッ化物化合物、ナノ多孔質材料などが挙げられる。
【００５１】
（４）透光体
透光体４は通常エレクトロルミネッセンス素子の基板となるものである。
【００５２】
透光体４としては、高屈折率層３の屈折率と同等、若しくはそれよりも高いものが好ましいが、その屈折率は通常１．４以上、好ましくは１．４５以上、さらに好ましくは１．４７以上で、通常１．９未満、好ましくは１．８０未満、さらに好ましくは１．７５未満である。透光体４の屈折率はエリプソメーター、反射率測定、プリズムカップラーなどの光学的手法で測定されるが、特に限定されるものではない。
【００５３】
こうした屈折率を有する透光体４としては、汎用材料からなる透明基板を用いることができる。例えば、ＢＫ７、ＳＦ１１、ＬａＳＦＮ９、ＢａＫ１、Ｆ２などの各種ショットガラス、合成フェーズドシリカガラス、光学クラウンガラス、低膨張ボロシリケートガラス、サファイヤガラス、ソーダガラス、無アルカリガラスなどのガラス、ポリメチルメタクリレートや架橋アクリレートなどのアクリル樹脂、ピスフェノールＡポリカーボネートなどの芳香族ポリカーボネート樹脂、ポリエチレンテレフタレートなどのポリエステル樹脂、ポリシクロオレフィンなどの非晶性ポリオレフィン樹脂、エポキシ樹脂、ポリスチレンなどのスチレン樹脂、ポリエーテルスルホンなどのポリスルホン樹脂、ポリエーテルイミド樹脂などの合成樹脂などが挙げられ、これらの積層体であってもよい。これらのうち、ショットガラス、合成フェーズドシリカガラス、光学クラウンガラス、低膨張ボロシリケートガラス、ソーダガラス、無アルカリガラス、アクリル樹脂、芳香族ポリカーボネート樹脂、ポリスルホン樹脂が好ましい。
【００５４】
なお、これらの透光体４の光取り出し側（後述の光散乱機能を有する層のさらに光取り出し面側）には、目的と用途に応じて反射防止フィルム、円偏光フィルム、位相差フィルムなどの光学フィルムを形成、若しくは張り合わせてもよい。
【００５５】
透光体４の厚さは、通常０．１ｍｍ以上１０ｍｍ以下である。機械的強度やガスバリア性の観点から好ましくは０．２ｍｍ以上であり、軽量化、光線透過率の観点からは通常５ｍｍ以下、好ましくは３ｍｍ以下である。
【００５６】
透光体４は透明基板であることが好ましいが、この基板の代わりに高屈折率層上に保護カバーを設けたトップエミッション型素子であってもよく、この場合、透光体４が保護カバーになることが好ましい。保護カバーの材料は、透明であれば特に制限はなく、硬化性樹脂などの各種樹脂材料やゾルゲル膜などのコーティング材料が挙げられる。
【００５７】
（５）光散乱機能を有する層
本発明は、高屈折率層３及び透光体４のそれぞれの光取り出し面側に、光散乱機能を有する層５Ａ，５Ｂを有することを特徴とする。
【００５８】
ここで、光散乱機能とは、発光光線をＭｉｅ散乱による多重散乱させることである。この光散乱機能により、エレクトロルミネッセンス層２を含む薄膜内での導波光もしくは導波光の滲み出し光を光取り出し方向に散乱させることができる。効率的に多重散乱させるためには、散乱体若しくは散乱形状と散乱体若しくは散乱形状周辺のマトリックスとの屈折率差と、散乱体若しくは散乱形状のサイズを最適に調整する必要がある。例えば、散乱体間の距離が散乱体サイズと同等、若しくはそれ以下であることが好ましく、散乱体サイズの１／２以下であることがより好ましい。また散乱体間の距離が波長の１／１０以上であることが好ましい。なお、これらのサイズは、走査型電子顕微鏡や透過型電子顕微鏡による断面観察、若しくはＸ線散乱測定により確認することができる。
【００５９】
ここで、散乱体とは、下記の透明粒子のことを指し、散乱形状とは、凸凹界面の形状のことを指し、マトリックスとは、具体的には、透明粒子を含有する層の場合は、中間層３Ｂで記載したマトリックスと同様のもののことをいい、凸凹構造界面の場合は、隣接する層の材料や空気などのことをいう。
【００６０】
高屈折率層３及び透光体４のそれぞれの光取り出し面側とは、通常、高屈折率層３と透光体４の界面、及び透光体４と空気との界面というように、屈折率差が大きくなる面であることが多い。
特に、透光体４の光取り出し面側に設けられる光散乱機能を有する層５Ｂは、透光体４の屈折率よりも高いことが、基板モードを効率的に取り出せる点で好ましい。透光体４の屈折率と光散乱機能を有する層５Ｂとの屈折率差は通常０．０２以上で１．５以下程度であることが好ましい。
【００６１】
光散乱機能を有する層５Ａ，５Ｂとは、高屈折率層３及び透光体４のそれぞれの層と異なる層が形成されたものであってもよいし、高屈折率層３或いは透光体４のそれぞれの層の表面にブラスト処理などの研磨により凹凸表面を施したものであってもよいが、特に不規則な凸凹構造界面や透明粒子を含有する層が好ましい。
【００６２】
光散乱機能を有する層５Ａ，５Ｂの膜厚方向の厚さは通常１００ｎｍ以上が好ましく、２００ｎｍ以上がより好ましい。この厚さが１００ｎｍ未満では、多重散乱性が低下し、散乱の異方性が強くなることで、輝度の視野角依存性が現れる恐れがある。また、光散乱機能を有する層５Ａ，５Ｂの厚さは５０μｍ以下が好ましく、１０μｍ以下がより好ましい。５０μｍを超えると、発光光線が光散乱機能を有する層を通る光路により、散乱特性が変化し、前記と同様、輝度の視野角依存性が現れる恐れがある。
【００６３】
光散乱機能を有する層５Ａ，５Ｂの光散乱機能は、通常、光線透過率で９０％以下が好ましく、８０％以下がより好ましく、７０％以下がさらに好ましい。また、多重散乱による発光光線のロスを考慮すると、通常２５％以上が好ましく、４０％以上がより好ましい。例えば、Ｄ６５光において、それぞれの光散乱機能を有する層５Ａ，５Ｂの平行光線透過率が３０％以上８０％以下であることが好ましい。
【００６４】
〈１〉不規則な凸凹構造界面よりなる光散乱機能を有する層
ここで、不規則な凸凹構造界面とは非周期的な凸凹構造界面をいい、発光光線がその界面での全反射を軽減するために、表面粗さＲａは１０ｎｍ以上が好ましく、１００ｎｍ以上がより好ましい。また、発光滲みの観点から１０μｍ以下が好ましく、１μｍ以下がより好ましい。従来、フォトニクス結晶マイクロレンズを含む高度な粗面構造が提案されているが、コスト面だけでなく、散乱の異方性の観点からも凸凹構造は不規則であることが重要である。この表面粗さＲａはＪＩＳ Ｂ０６０１：２００１に規定されている基準に基づき、ケーエルエー・テンコール社製Ｐ−１５型接触式表面粗さ計を用いて、１走査距離０．５μｍの条件で、数回測定した平均値を算出して求めたものである。
【００６５】
光散乱機能を有する層としての不規則な凸凹構造界面は、ブラストなどの研磨処理でも施すことは可能であるが、界面に透明粒子を施すことでも形成できる。
【００６６】
〈２〉透明粒子を含有する層よりなる光散乱機能を有する層
ここで、透明粒子とは、可視光の領域で吸収のない、若しくは少ない粒子（前記吸収が通常３０％以下）で、例えば、ＴｉＯ２、ＳｉＯ２、ＺｒＯ２、Ａｌ２Ｏ３、Ｔａ２Ｏ３、ＺｎＯ２、Ｓｂ２Ｏ３、ＺｒＳｉＯ４、ゼオライト又はそれらの多孔性物質やそれらを主成分とした無機粒子やアクリル樹脂、スチレン樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂などの有機粒子が挙げられる。特に、無機粒子が好ましく、中でもＴｉＯ２、ＳｉＯ２、多孔質ＳｉＯ２、ＺｒＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ゼオライトよりなるものが好ましい。また、透明粒子は１種のみを用いてもよいし、２種以上を用いてもよい。
【００６７】
通常、有効なＭｉｅ散乱をさせるために粒子サイズは１００ｎｍ以上、好ましくは２５０ｎｍ以上、より好ましくは３００ｎｍ以上であり、通常２０μｍ以下、より好ましくは１０μｍ以下である。
【００６８】
特に、光散乱機能を有する層５Ａにおいては、粒子サイズは８０〜７００ｎｍであることが好ましく、光散乱機能を有する層５Ｂにおいては、粒子サイズは１５０ｎｍ〜８μｍであることが好ましい。
【００６９】
また、マトリックスと散乱体である透明粒子との屈折率差は、通常０．０１以上が好ましく、さらに好ましくは０．０３以上、より好ましくは０．０５以上であり、上限値は２未満が好ましく、より好ましくは１．５未満、さらに好ましくは１未満である。この屈折率差が低すぎると有効なＭｉｅ散乱を得ることが困難になり、屈折率差が大きすぎると後方散乱が増大し、光取り出し率が十分に得られない恐れがある。
【００７０】
薄膜モードを取り出すにはマトリックスの屈折率（Ｎｍ）と散乱体である透明粒子の屈折率（Ｎｓ）との差ΔＮ（＝Ｎｍ−Ｎｓ）が−１．８〜−０．３であることが好ましい。さらに散乱体の屈折率（Ｎｓ）が１．８以上であることが好ましい。一方、基板モードを取り出すにはマトリックスと散乱体との屈折率差ΔＮが−０．３〜１．５であることが好ましい。さらには散乱体の屈折率（Ｎｓ）が１．７以下であることが好ましい。
【００７１】
また、本発明においては、高屈折率層３の光取り出し面側の光散乱機能を有する層５Ａに含まれる散乱体である透明粒子の屈折率は１．６以上、好ましくは１．８以上であり、透光体４の光取り出し面側の光散乱機能を有する層５Ｂに含まれる散乱体である透明粒子の屈折率は１．７以下であることが好ましく、さらに１．５７以下であることが好ましい。これは、透明粒子の散乱特性が異なる方が好ましいことによる。
【００７２】
なお、透明粒子は異なる材質又は異なる粒径のものを２種以上併用しても良い。また、透明粒子を含有する層よりなる光散乱機能を有する層は異なる透明粒子及び／又はマトリックスを用いた積層膜であっても良い。
【００７３】
透明粒子を含有する層は、通常、マトリックス前駆体に透明粒子を分散させた塗布液を塗布することにより形成される光多重散乱層である。
【００７４】
マトリックスと透明粒子との屈折率差は、上述の如く、通常、０．０１以上が好ましく、さらに好ましくは０．０３以上、より好ましくは０．０５以上であり、上限値は２未満が好ましく、より好ましくは１．５未満、さらに好ましくは１未満であり、また、薄膜モードを取り出すにはマトリックスの屈折率と透明粒子の屈折率との差ΔＮ（＝Ｎｍ−Ｎｓ）が−１．８〜−０．３であることが好ましく、基板モードを取り出すにはマトリックスと散乱体との屈折率差ΔＮが−０．３〜１．５であることが好ましいため、用いるマトリックス前駆体は、分散させる透明粒子により変えることができるが、汎用材料として、例えば、シリケートオリゴマーなどのゾルゲル前駆体、熱硬化性樹脂やＵＶ硬化性樹脂のモノマーなどの反応性前駆体、又は樹脂の溶融体、若しくはこれらを主成分とする前駆体が挙げられる。
【００７５】
塗布液中の透明粒子含有量は、形成される透明粒子を含有する層においてＭｉｅ散乱が多重散乱するよう調整する必要がある。
【００７６】
この塗布液の塗布方法としては、スピンコート、ディップコート、ダイコート、キャスト、スプレーコート、グラビアコートなどが挙げられる。これら手段のうち、膜の均質性の観点から、スピンコート、ディップコート、ダイコートが好ましい。
【００７７】
その他〈１〉，〈２〉以外にも、本発明では発光光線が凸凹構造界面での全反射を軽減することが重要であるため、その凸凹構造は屈折率差による不規則な凸凹構造界面であってもよい。
【００７８】
（６）その他の層
本発明においては、高屈折率層３へ移行した発光光線を透光体４からより効率良く取り出す為に、高屈折率層３と透光体４との間に、透光体４よりも屈折率の低い層（以下、低屈折率層とよぶ）を設けることが好ましく、低屈折率層を設けることにより、取り出し光に指向性を付与することができる。
【００７９】
低屈折率層を設ける場合、低屈折率層としては、屈折率が通常１．０５以上、特に１．１以上で、通常１．５以下、好ましくは１．３５以下、特に好ましくは１．３以下のシリカ、環状テフロン等のフッ化物樹脂、フッ化マグネシウムなどを含有する層が好適であるが、特に多孔性シリカを含有する層が好適である。低屈折率層の屈折率は透光体よりも低いことが重要である。ただし低過ぎると機械強度に問題が発生し易く、また高くなると光取り出し効率が低下する。また、シリカには必要に応じて疎水化、柔軟性付与、クラック防止等を目的に有機成分を導入してもよい。なお、トップエミッションタイプに限っては、低屈折率層はエアー（空隙）であってもデバイス構成上問題無い。この場合の屈折率は１．０である。
【００８０】
［照明装置の構成］
本発明の照明装置は、上述のような本発明のエレクトロルミネッセンス素子を光源とするものである。
【００８１】
即ち、本発明のエレクトロルミネッセンス素子は、画素端部の輝度低減を抑制することができ、また、取り出し光に指向性を付与することができ、照明として均一な発光を得ることができる等の利点を有し、照明装置の光源として有用である。
【００８２】
本発明の照明装置は、被照明物の前面に、複数のエレクトロルミネッセンス素子からなる画素を配置してなるものである。特に面状の照明として使用されることが好ましい。
【実施例】
【００８３】
次に、実施例により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はその要旨を超えない限り、以下の実施例に限定されるものではない。
【００８４】
〈参考例１〉
旭硝子（株）製無アルカリガラス（屈折率１．５）の光取り出し面の反対側に、ＩＴＯを膜厚１００ｎｍ程度で常温スパッタして透明電極層を形成し、さらに正孔注入層及び正孔輸送層を形成した後、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム錯体を膜厚１５０ｎｍ程度で蒸着し、発光層を形成する。その後、発光層上にＡｌを膜厚１００ｎｍ程度蒸着し、有機エレクトロルミネッセンス素子を形成する。
【００８５】
このエレクトロルミネッセンス素子の発光時の０．５ｍｍ径以上の黒点は５ｃｍ角中に３個以下程度である。
【００８６】
〈実施例１〉
透光体（基板）として、旭硝子（株）製無アルカリガラスの光取り出し面に、（株）アドマテックス製シリカ粒子ＳＯ−Ｇ２（平均粒径６００ｎｍ，屈折率１．５）をシリケートオリゴマー（オリゴマー硬化後の屈折率１．５）に分散した前駆体塗布液をスピンコートし、２５０℃で硬化し、光散乱機能を有する層を形成する。この光散乱機能を有する層の表面粗さＲａは２００ｎｍ程度であり、光線透過率は５０％程度である。
【００８７】
このガラス基板のもう一方の面に鋳型法による多孔質シリカ膜を形成し、低屈折率層とする。この多孔質シリカ膜は分光エリプソメーターから膜厚８３０ｎｍ程度、屈折率１．２程度である。
【００８８】
この多孔質シリカ膜上に第一稀元素化学工業（株）製ジルコニア粒子ＲＣ−１００（平均粒径１．９μｍ，屈折率２．０）をシリケートオリゴマーに分散した前駆体塗布液をスピンコートし、２５０℃で硬化し、光散乱機能を有する層とする。この光散乱機能を有する層の表面粗さＲａは３５０ｎｍ程度であり、光線透過率は５０％（光散乱機能を有する層のみで）である。
【００８９】
さらに透明電極層側となる面に石原産業（株）製チタニア粒子ＴＴＯ−５５Ｄ（平均粒径３０ｎｍ，屈折率２．４）を分散した三菱化学（株）製ＵＶ硬化樹脂ＵＶ１０００モノマー（硬化後の屈折率１．６）塗布液をスピンコートした後、ＵＶ硬化し、高屈折率層とする。プリズムカプラーにより、このチタニア粒子複合ＵＶ硬化樹脂層は屈折率１．８程度、膜厚１０μｍ程度、表面粗さＲａは１ｎｍ程度である。
【００９０】
このチタニア粒子複合ＵＶ硬化樹脂層上にＩＴＯを膜厚１００ｎｍ程度で常温スパッタし、透明電極層を形成し、さらに正孔注入層及び正孔輸送層を形成し、この上にトリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム錯体を膜厚１５０ｎｍ程度で蒸着し、発光層を形成する。その後、発光層上にＡｌを膜厚１００ｎｍ程度蒸着し、有機エレクトロルミネッセンス素子を形成する。
【００９１】
得られた有機エレクトロルミネッセンス素子の初期輝度は参考例１のものと比べ、２．５倍程度の光取り出し率である。なお、発光時の０．５ｍｍ径以上の黒点は５ｃｍ角中に５個以下程度である。
【００９２】
〈実施例２〉
透光体（透明基板）として旭硝子（株）製無アルカリガラスの両面に、（株）アドマテックス製シリカ粒子ＳＯ−Ｇ２（平均粒径６００ｎｍ）をシリケートオリゴマーに分散した前駆体塗布液をディップコートし、２５０℃で硬化し、光散乱機能を有する層を形成する。この光散乱機能を有する層の表面粗さＲａ、片面だけでの光線透過率は実施例１と同様と考えられる。
【００９３】
透明電極層側となる面に石原産業（株）製チタニア粒子ＴＴＯ−５５Ｄ（平均粒径３０ｎｍ）を分散した三菱化学（株）製ＵＶ硬化樹脂ＵＶ１０００モノマー塗布液をスピンコートし、硬化して、高屈折率層とする。プリズムカプラーにより、このチタニア粒子複合ＵＶ硬化樹脂層は屈折率１．８程度、膜厚７μｍ程度で、表面粗さＲａは２ｎｍ程度である。
【００９４】
このチタニア粒子複合ＵＶ硬化樹脂層上にＩＴＯを膜厚１００ｎｍ程度で常温スパッタして透明電極層を形成し、さらに正孔注入層及び正孔輸送層を形成し、この上にトリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム錯体を膜厚１５０ｎｍ程度で蒸着し、発光層を形成する。その後、発光層上にＡｌを膜厚１００ｎｍ程度蒸着し、有機エレクトロルミネッセンス素子を形成する。
【００９５】
得られた有機エレクトロルミネッセンス素子の初期輝度は参考例１のものと比べ、１．８倍程度の光取り出し率である。
【００９６】
〈実施例３〉
実施例１において、多孔質シリカ膜上に、ジルコニア粒子をシリケートオリゴマーに分散した前駆体塗布液の代りに、昭和電工（株）製チタニア粒子ＴＳ−０１（平均粒径２１５ｎｍ，屈折率２．６）及び石原産業（株）製チタニア粒子ＴＴＯ−５５Ｄ（平均粒径３０ｎｍ）を三菱化学（株）製ＵＶ硬化樹脂ＵＶ１０００モノマー塗布液に分散した前駆体塗布液をスピンコートした後、ＵＶ硬化して、光散乱機能を有する層を形成する。プリズムカプラーにより、このチタニア粒子複合ＵＶ硬化樹脂層は屈折率１．８程度、膜厚６μｍ程度で、表面粗さＲａは１ｎｍ程度である。光線透過率は７０％程度（光散乱機能を有する層のみで）である。
【００９７】
このチタニア粒子複合ＵＶ硬化樹脂層上にＩＴＯを膜厚１００ｎｍ程度で常温スパッタして透明電極層を形成し、さらに正孔注入層及び正孔輸送層を形成し、この上にトリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム錯体を膜厚１５０ｎｍ程度で蒸着し、発光層を形成する。その後、発光層上にＡｌを膜厚１００ｎｍ程度蒸着し、有機エレクトロルミネッセンス素子を形成する。
【００９８】
得られた有機エレクトロルミネッセンス素子の初期輝度は参考例１のものと比べ、２．３倍程度の光取り出し率である。なお、発光時の０．５ｍｍ径以上の黒点は５ｃｍ角中に５個以下程度である。
【００９９】
〈参考例２〉
旭硝子（株）製無アルカリガラス（透光体）の光取り出し面の反対側に、ＩＴＯを膜厚１３０ｎｍで常温スパッタして透明電極層を形成した。さらにこの透明電極層上に塗布型正孔注入層を膜厚３０ｎｍで、正孔輸送層（ＰＰＤ：ｐ−フェニレンジアミン）を膜厚４５ｎｍでそれぞれ形成した後、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム錯体を膜厚６０ｎｍで蒸着して発光層を形成することにより、エレクトロルミネッセンス層を形成した。その後、エレクトロルミネッセンス層上に電極（陰極）としてＬｉＦ及びＡｌをそれぞれ膜厚０．５ｎｍ、８０ｎｍで蒸着して有機エレクトロルミネッセンス素子を形成した。
【０１００】
この素子の光取り出し率を、以下の実施例４〜７、比較例１，２の素子に対して、１とする。
【０１０１】
〈実施例４〉透光体表面に凹凸構造を有し、裏面に透明粒子含有層を有する素子の作製
旭硝子（株）製無アルカリガラス（透光体）の光取出し面側をブラスト処理することで、表面に凹凸構造を形成し、光散乱機能を有する層とした。このブラスト処理面の表面粗さＲａは５６０ｎｍであり、平行光線透過率は１０％であった。
【０１０２】
次いで、このガラス基板のブラスト処理面と反対（エレクトロルミネッセンス層）側に、堺化学工業（株）製ルチル型チタニア粒子Ｒ−６１Ｎ（平均分散粒径２５０ｎｍ，屈折率２．６）を三菱化学（株）製ＵＶ硬化樹脂ＵＶ１０００モノマー塗布液に分散した前駆体塗布液をスピンコートした後、ＵＶ硬化して、光散乱機能を有する層を形成した。この光散乱機能を有する層は膜厚３．５μｍ、屈折率１．６２、表面粗さＲａ１．５ｎｍ、平行光線透過率５６％である。
【０１０３】
このようにして、ガラス基板の両面に光散乱機能を有する層を形成したこと以外は参考例２と同様にしてエレクトロルミネッセンス素子を形成した。
【０１０４】
得られた有機エレクトロルミネッセンス素子の初期輝度は、発光領域５ｍｍ角に対して測定範囲１ｍｍ角（評価条件１）と１０ｍｍ角（評価条件２）とした場合、参考例２のものと比べ、それぞれ０．９６倍（評価条件１）と１．３４倍（評価条件２）の光取り出し率であり、また、素子端部での輝度低下を抑制しており、全体の輝度も向上した。
【０１０５】
〈実施例５〉透光体の両面にそれぞれ透明粒子含有層を有する素子の作製
旭硝子（株）製無アルカリガラスの光取り出し面に、（株）アドマテックス製シリカ粒子ＳＯ−Ｇ５（平均分散粒径５３０ｎｍ）をシリケートオリゴマーに分散した前駆体塗布液をディップコートし、１５０℃、１５分、さらに２５０℃、１５分で硬化し、光散乱機能を有する層を形成した。この光散乱機能を有する層は表面粗さＲａ３５５ｎｍで、平行光線透過率５４％であった。
【０１０６】
次いで、このガラス基板の反対（エレクトロルミネッセンス層）側に堺化学工業（株）製ルチル型チタニア粒子Ｒ−６１Ｎ（平均分散粒径２５０ｎｍ，屈折率２．６）を三菱化学（株）製ＵＶ硬化樹脂ＵＶ１０００モノマー塗布液に分散した前駆体塗布液をスピンコートした後、ＵＶ硬化して、光散乱機能を有する層を形成した。この光散乱機能を有する層は膜厚３．５μｍ、屈折率１．６２、表面粗さＲａ１．５ｎｍ、平行光線透過率５６％であった。
【０１０７】
このようにして、ガラス基板の両面に光散乱機能を有する層を形成したこと以外は参考例２と同様にしてエレクトロルミネッセンス素子を形成した。
【０１０８】
得られた有機エレクトロルミネッセンス素子の初期輝度は、発光領域５ｍｍ角に対して測定範囲１ｍｍ角（評価条件１）と１０ｍｍ角（評価条件２）とした場合、参考例２のものと比べ、それぞれ０．９９倍（評価条件１）と１．３９倍（評価条件２）の光取り出し率であり、また、素子端部での輝度低下を抑制しており、全体の輝度も向上している。
【０１０９】
〈実施例６〉透光体の両面にそれぞれ透明粒子含有層を有し、さらに低屈折率層を有する素子
旭硝子（株）製無アルカリガラスの光取出し面側に、実施例５の基板の光取り出し面側と同様の光散乱機能を有する層を形成した。
【０１１０】
次に、トリブロックポリマーＰｌｕｒｏｎｉｃを部分加水分解したアルコキシシランに溶解した前駆体溶液を、基板の反対側に塗布し、４５０℃で焼成し、多孔質シリカ層を形成した。この多孔質シリカ膜は分光エリプソメーターから膜厚８３０ｎｍ、波長５５０ｎｍにおいて屈折率１．１５であり、これを低屈折率層とした。
【０１１１】
さらに前記低屈折率層上に堺化学工業（株）製ルチル型チタニア粒子Ｒ−６１Ｎ（平均分散粒径２５０ｎｍ）を三菱化学（株）製ＵＶ硬化樹脂ＵＶ１０００モノマー塗布液に分散した前駆体塗布液をスピンコートし、ＵＶ硬化して、光散乱機能を有する層を形成した。この光散乱機能を有する層は膜厚３．５μｍ、屈折率１．６２、表面粗さＲａ１．５ｎｍ、平行光線透過率５６％である。
【０１１２】
このようにして、２層の透明粒子含有層と低屈折率層を形成したこと以外は参考例２と同様にしてエレクトロルミネッセンス素子を形成した。
【０１１３】
得られた有機エレクトロルミネッセンス素子の初期輝度は、発光領域５ｍｍ角に対して測定範囲１ｍｍ角（評価条件１）と１０ｍｍ角（評価条件２）とした場合、参考例２のものと比べ、それぞれ１．２２倍（評価条件１）と１．３９倍（評価条件２）の光取り出し率であった。
この素子では、低屈折率層を組み合わせることにより高い輝度と取り出し光の正面への指向性を両立することができた。
【０１１４】
〈実施例７〉透光体の両面にそれぞれ透明粒子含有層を有し、さらに低屈折率層を有する素子
旭硝子（株）製無アルカリガラスの光取り出し面に、（株）アドマテックス製シリカ粒子ＳＯ−Ｇ５（平均分散粒径４０８ｎｍ）を三菱化学（株）製ＵＶ硬化樹脂ＵＶ１０００モノマー塗布液に分散した前駆体塗布液をスピンコートし、ＵＶ硬化して、光散乱機能を有する層を形成した。この光散乱機能を有する層の表面粗さＲａは６１ｎｍであり、平行光線透過率は５４％であった。
【０１１５】
次に、トリブロックポリマーＰｌｕｒｏｎｉｃを部分加水分解したアルコキシシランに溶解した前駆体溶液を、基板の反対側に塗布し、４５０℃で焼成し、多孔質シリカ層を形成した。この多孔質シリカ膜は分光エリプソメーターから膜厚８３０ｎｍ、波長５５０ｎｍにおいて屈折率１．１５であり、これを低屈折率層とした。
【０１１６】
さらに前記低屈折率層上に堺化学工業（株）製ルチル型チタニア粒子Ｒ−６１Ｎ（平均分散粒径２５０ｎｍ）を三菱化学（株）製ＵＶ硬化樹脂ＵＶ１０００モノマー塗布液に分散した前駆体塗布液をスピンコートし、ＵＶ硬化して、光散乱機能を有する層を形成した。この光散乱機能を有する層は膜厚３．５μｍ、屈折率１．６２、表面粗さＲａ１．５ｎｍ、平行光線透過率５６％であった。
【０１１７】
このようにして２層の透明粒子含有層と低屈折率層を形成したこと以外は参考例２と同様にしてエレクトロルミネッセンス素子を形成した。
【０１１８】
得られた有機エレクトロルミネッセンス素子の初期輝度は、発光領域５ｍｍ角に対して測定範囲１ｍｍ角（評価条件１）と１０ｍｍ角（評価条件２）とした場合、参考例２のものと比べ、それぞれ１．１７倍（評価条件１）と１．５０倍（評価条件２）の光取り出し率であった。
【０１１９】
〈比較例１〉透光体の光取出し面のみに透明粒子含有層を有する素子
光散乱機能を有する層の光取り出し面に、（株）アドマテックス製シリカ粒子ＳＯ−Ｇ５（平均粒径４０８ｎｍ）をシリケートオリゴマーに分散した前駆体塗布液をディップコートし、１５０℃、１５分、さらに２５０℃、１５分で硬化し、光散乱機能を有する層を形成したこと以外は参考例２と同様にしてエレクトロルミネッセンス素子を形成した。この光散乱機能を有する層の表面粗さＲａは３５５ｎｍであり、平行光線透過率は５４％であった。
【０１２０】
得られた有機エレクトロルミネッセンス素子の初期輝度は、発光領域５ｍｍ角に対して測定範囲１ｍｍ角（評価条件１）と１０ｍｍ角（評価条件２）とした場合、参考例２のものと比べ、それぞれ０．９１倍（評価条件１）と１．００倍（評価条件２）の光取り出し率であった。
【０１２１】
〈比較例２〉高屈折率層の光取出し面のみに透明粒子含有層を有する素子
旭硝子（株）製無アルカリガラスのエレクトロルミネッセンス層側に堺化学工業（株）製ルチル型チタニア粒子Ｒ−６１Ｎ（平均分散粒径２５０ｎｍ）を三菱化学（株）製ＵＶ硬化樹脂ＵＶ１０００モノマー塗布液に分散した前駆体塗布液をスピンコートし、ＵＶ硬化して、光散乱機能を有する層を形成したこと以外は参考例２と同様にしてエレクトロルミネッセンス素子を形成した。この光散乱機能を有する層は、膜厚３．５μｍ、屈折率１．６２、表面粗さＲａ１．５ｎｍ、平行光線透過率５６％であった。
【０１２２】
得られた有機エレクトロルミネッセンス素子の初期輝度は、発光領域５ｍｍ角に対して測定範囲１ｍｍ角（評価条件１）と１０ｍｍ角（評価条件２）とした場合、参考例２のものと比べ、それぞれ１．０３倍（評価条件１）と１．３１倍（評価条件２）の光取り出し率であった。この素子では、基板内への導波光が閉じ込められるため、十分な輝度が得られず、素子端部での輝度低下抑制も十分でない。
【０１２３】
以上の実施例４〜７及び比較例１，２の結果を下記表１にまとめる。
【０１２４】
【表１】
【０１２５】
以上の結果より、特に評価条件２のデータにおいて高い光取り出し効率を示していることから、画素端部でも十分な輝度が得られ、複数の画素をならべても均一な発光を実現できるため、本発明のエレクトロルミネッセンス素子は、照明装置の光源として有用であることが分かる。また、低屈折率層の挿入で、取り出し光が指向性を有するようになることがわかった。
【図面の簡単な説明】
【０１２６】
【図１】実施の形態に係るエレクトロルミネッセンス素子の模式的な断面図である。
【図２】一般的なエレクトロルミネッセンス素子の模式的な断面図である。
【符号の説明】
【０１２７】
１ 電極（陰極）
２ エレクトロルミネッセンス層
３ 高屈折率層
３Ａ 透明電極層（陽極）
３Ｂ 中間層
４ 透光体（透明基板）
５Ａ，５Ｂ 光散乱機能を有する層
【特許請求の範囲】
【請求項１】
電極、エレクトロルミネッセンス層、高屈折率層及び透光体がこの順に配置されてなるエレクトロルミネッセンス素子において、
高屈折率層及び透光体のそれぞれの光取り出し面側に、光散乱機能を有する層を有することを特徴とするエレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
光散乱機能を有する層が、不規則な凸凹構造界面であることを特徴とする請求項１に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
光散乱機能を有する層が、透明粒子を含有する層であることを特徴とする請求項１に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
【請求項４】
高屈折率層及び透光体のそれぞれの光取り出し面側の光散乱機能を有する層がいずれも透明粒子を含有する層であって、
高屈折率層の光取り出し面側の光散乱機能を有する層に含有される透明粒子の屈折率が１．６以上であり、かつ透光体の光取り出し面側の光散乱機能を有する層に含有される透明粒子の屈折率が１．７以下であることを特徴とする請求項３に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
高屈折率層と透光体との間に、透光体よりも屈折率の低い層を有することを特徴とする請求項１ないし４のいずれか一項に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
【請求項６】
透光体よりも屈折率の低い層の屈折率が１．３以下であることを特徴とする請求項５に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
【請求項７】
透光体の光取り出し面側の光散乱機能を有する層の屈折率が透光体の屈折率よりも高いことを特徴とする請求項１ないし６のいずれか一項に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
【請求項８】
高屈折率層が、透明電極層及び透明電極層と同等の屈折率を有する中間層とを有することを特徴とする請求項１ないし７のいずれか一項に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
【請求項９】
透明電極層と中間層との間に、ガスバリア層を有することを特徴とする請求項８に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１０】
照明の光源として用いられることを特徴とする請求項１ないし９のいずれか一項に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１１】
光源が、請求項１ないし９のいずれか一項に記載のエレクトロルミネッセンス素子であることを特徴とする照明装置。
【請求項１】
電極、エレクトロルミネッセンス層、高屈折率層及び透光体がこの順に配置されてなるエレクトロルミネッセンス素子において、
高屈折率層及び透光体のそれぞれの光取り出し面側に、光散乱機能を有する層を有することを特徴とするエレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
光散乱機能を有する層が、不規則な凸凹構造界面であることを特徴とする請求項１に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
光散乱機能を有する層が、透明粒子を含有する層であることを特徴とする請求項１に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
【請求項４】
高屈折率層及び透光体のそれぞれの光取り出し面側の光散乱機能を有する層がいずれも透明粒子を含有する層であって、
高屈折率層の光取り出し面側の光散乱機能を有する層に含有される透明粒子の屈折率が１．６以上であり、かつ透光体の光取り出し面側の光散乱機能を有する層に含有される透明粒子の屈折率が１．７以下であることを特徴とする請求項３に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
高屈折率層と透光体との間に、透光体よりも屈折率の低い層を有することを特徴とする請求項１ないし４のいずれか一項に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
【請求項６】
透光体よりも屈折率の低い層の屈折率が１．３以下であることを特徴とする請求項５に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
【請求項７】
透光体の光取り出し面側の光散乱機能を有する層の屈折率が透光体の屈折率よりも高いことを特徴とする請求項１ないし６のいずれか一項に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
【請求項８】
高屈折率層が、透明電極層及び透明電極層と同等の屈折率を有する中間層とを有することを特徴とする請求項１ないし７のいずれか一項に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
【請求項９】
透明電極層と中間層との間に、ガスバリア層を有することを特徴とする請求項８に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１０】
照明の光源として用いられることを特徴とする請求項１ないし９のいずれか一項に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１１】
光源が、請求項１ないし９のいずれか一項に記載のエレクトロルミネッセンス素子であることを特徴とする照明装置。
【図１】
【図２】
【図２】
【公開番号】特開２００６−２８６６１６（Ｐ２００６−２８６６１６Ａ）
【公開日】平成１８年１０月１９日（２００６．１０．１９）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００６−５６４８３（Ｐ２００６−５６４８３）
【出願日】平成１８年３月２日（２００６．３．２）
【出願人】（０００００５９６８）三菱化学株式会社 (4,356)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成１８年１０月１９日（２００６．１０．１９）
【国際特許分類】
【出願日】平成１８年３月２日（２００６．３．２）
【出願人】（０００００５９６８）三菱化学株式会社 (4,356)
【Ｆターム（参考）】
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