固体高分子電解質型燃料電池
【課題】低締結力、小型及び軽量の固体高分子電解質型燃料電池を実現するシール構造及び固体高分子電解質型燃料電池を提供する。
【解決手段】高分子電解質膜Ｍｐｅの両面にそれぞれ配置されガス拡散層および触媒層からなる電極の一対Ｅａ、Ｅｃとからなる高分子電解質膜電極接合体５０と電極Ｅａ、Ｅｃに燃料、酸化剤及び冷却流体を供給するための流路Ｐｇ、Ｐｏ、Ｐｗとを有するセパレータ５１ａ、５１ｃとが複数積層され、セパレータ５１ａ、５１ｃに前記燃料、酸化剤及び冷却流体を供給するためのマニホールド１２、１４、１３とを具備するセルモジュールＰＥＦＣ１が積層されてなる固体高分子電解質型燃料電池ＰＥＦＣにおいて、圧縮用シール６と引っ張り用シール５とが同一シールＳｍ内に設けられ、引っ張り用シール５の引っ張りによる反力がスタックの締結力として作用する。
【解決手段】高分子電解質膜Ｍｐｅの両面にそれぞれ配置されガス拡散層および触媒層からなる電極の一対Ｅａ、Ｅｃとからなる高分子電解質膜電極接合体５０と電極Ｅａ、Ｅｃに燃料、酸化剤及び冷却流体を供給するための流路Ｐｇ、Ｐｏ、Ｐｗとを有するセパレータ５１ａ、５１ｃとが複数積層され、セパレータ５１ａ、５１ｃに前記燃料、酸化剤及び冷却流体を供給するためのマニホールド１２、１４、１３とを具備するセルモジュールＰＥＦＣ１が積層されてなる固体高分子電解質型燃料電池ＰＥＦＣにおいて、圧縮用シール６と引っ張り用シール５とが同一シールＳｍ内に設けられ、引っ張り用シール５の引っ張りによる反力がスタックの締結力として作用する。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体高分子電解質型燃料電池のシール構造及びそれを用いた固体高分子電解質型燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
通常、高分子電解質を用いた燃料電池は、水素を含有する燃料ガスと、酸素を含有する空気などの酸化剤ガスとを電気化学的に反応させて電力と熱とを同時に発生させる。このような燃料電池は、以下の如く構成される。先ず水素イオンを選択的に輸送する高分子電解質膜の両面に、白金系の金属触媒を担持したカーボン粉末を主成分とする触媒反応層が形成される。次に触媒反応層の外面に、燃料ガスに対する通気性と電子導電性とを併せ持つ例えばカーボンペーパーやカーボンクロスで拡散層が形成される。拡散層と触媒反応層とを合せて電極が構成される。
【０００３】
次に、供給する燃料ガスや酸化剤ガスを外部に漏らしたり、燃料ガスと酸化剤ガスとが互いに混合したりしないように、電極の周囲には高分子電解質膜を挟んでガスシール材やガスケットが配置される。シール材やガスケットは、電極及び高分子電解質膜と一体化し、あらかじめ組み立てられる。この一体化組立されたものは、通常ＭＥＡ（Ｍｅｍｂｒａｎｅ Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｉｅｓ：膜電極接合体）と呼ばれる。
【０００４】
ＭＥＡの外側には、ＭＥＡを機械的に固定するとともに、隣接したＭＥＡを互いに電気的に直列に接続するための導電性のセパレータが配置される。セパレータの、ＭＥＡと接触する部分には、電極面に反応ガスを供給し生成ガスや余剰ガスを運び去るためのガス流路が形成される。ガス流路はセパレータと別に設ける事もできるが、セパレータの表面に溝を設けてガス流路とする方式が一般的である。
【０００５】
ガス流路はいずれも溝状であって、ガス流路には燃料ガスである水素ガスと酸素や空気等の酸化剤ガスとが各々独立して流される。セパレータは、ガス流路間の突起部が拡散層に接触する状態で膜電極接合体（ＭＥＡ）に積層される。そして、前述のようにガスが燃料電池のセル外にリークする事や互いに混合する事を防止するためのガスケットが装備されている。
【０００６】
図１４に、従来の固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュールの構造を模式的に示す。固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュール１００においては、枠体Ｆに保持された高分子電解質膜Ｍｐｅの両面のそれぞれにアノード電極Ｅａとカソード電極Ｅｃとが配されて、膜電極接合体（ＭＥＡ）５０が形成されている。膜電極接合体５０のアノード電極Ｅａ側及びカソード電極Ｅｃ側のそれぞれに、電極面（アノード電極Ｅａ及びカソード電極Ｅｃ）に反応ガスを供給し生成ガスや余剰ガスを運び去るためのガス流路Ｐが複数形成されたセパレータ５１が積層配備され、積層間がシールされて固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュール１００が構成される。セルモジュール１００が複数積層されて、固体高分子電解型燃料電池が構成される。
【０００７】
具体的には、２つのセパレータ５１のそれぞれアノード電極Ｅａ及びカソード電極Ｅｃに対向する面（以降、「内面」と称する）に、高分子電解質膜Ｍｐｅの外形を覆うような形状に溝Ｇが形成されている。溝Ｇには、溝Ｇと類似の形状に一体的に形成されたガスケット５３が載置された状態で、セパレータ５１が膜電極接合体５０に押しつけられて、ガス流路Ｐ及び高分子電解質膜Ｍｐｅが、外部に対してシールされる。このように、対向する板状体（セパレータ５１と膜電極接合体５０）同士間にガスケット５３を介装させたものとしては、特許文献１に提案されているものが知られている。このように構成されたセルモジュール１００が複数積層されて、固体高分子電解型燃料電池が構成される。
【０００８】
一般に弾性材製のガスケット５３を用いたシール構造は、一対の板状体（セパレータ５１と膜電極接合体５０）の間にガスケット５３を挟み込んで押圧することにより、ガスケット５３を弾性変形させて板状体（セパレータ５１と膜電極接合体５０）に密着させる。この場合、両方の板状体（セパレータ５１と膜電極接合体５０）に密着させてシールさせる構造か、或いは、ガスケット５３を一方の板状体（セパレータ５１と膜電極接合体５０）に接着剤等の接合手段を用いて固着させておいて他方の板状体（膜電極接合体５０或いはセパレータ５１）に密着させる構造かのどちらかが用いられる。いずれにせよ、少なくとも一方の板状体（セパレータ５１と膜電極接合体５０）に押付けて、ガスケット５３を弾性変形させて、ガスケット５３と板状体（膜電極接合体５０或いはセパレータ５１）とを密着させてシールされる。
【０００９】
また、ガス流路Ｐとして設けられた溝に燃料ガスを供給するために、燃料ガスを積層されたセルモジュール１００のセパレータ５１の枚数に分岐し、分岐先をセパレータ５１の溝（ガス流路Ｐ）につなぎ込む構造（不図示）が設けられている。この構造はマニホールドと呼ばれ、上述の燃料ガスを外部から直接セパレータ５１の溝Ｇに供給するタイプを外部マニホールドと呼ぶ。一方、ガス流路Ｐを形成したセパレータ５１に貫通孔を設け、ガス流路Ｐの出入り口をこの孔まで通し、この孔から直接燃料ガスを供給するタイプを内部マニホールドと呼ぶ。
【００１０】
燃料電池は運転中に発熱するので、電池を良好な温度状態に維持するために、冷却水等で冷却する必要がある。通常１〜３セル（単位電池）毎に冷却水を流す冷却部をセパレータ５１とセパレータ５１との間に挿入する。具体的には、片側の背面に冷却水流路を設けた２枚のセパレータ５１を、冷却水流路同士を対面させて接合してなる冷却部が用いられる場合が多い。膜電極接合体（ＭＥＡ）５０とセパレータ５１、そして冷却部を交互に重ねる。これをセルと呼び、１０セル〜２００セル程度積層して燃料電池スタックを形成した後、集電板と絶縁板とを介し端板でこの電池スタックを挟み、締結ボルトで両端から固定するのが一般的な積層型の固体高分子電解質型燃料電池の構造である。
【００１１】
更に燃料電池スタックは、高分子電解質膜Ｍｐｅと電極とセパレータ５１との接触電気抵抗を低減するために、更にガスシール材あるいはガスケット５３によるガスシール性を確保する必要がある。そのために、燃料電池スタックは、通常１０〜２０ｋｇｆ／ｃｍ２程度の締結圧で締結される。そのため機械的強度に優れた金属材料で端板を構成し、締結ボルトにバネを組み合わせて、燃料電池スタックに締結圧を印加して固定するのが一般的な固体高分子電解質型燃料電池の構造である。
【００１２】
しかし供給する加湿ガスや冷却水が端板の一部に接するため、耐食性の観点から、通常金属材料の中でも耐食性に優れるステンレス鋼材料が端板として使用される。また、集電板には、カーボン材料より導電性の高い金属材料が使用され、接触電気抵抗の観点から通常、表面処理が施される。更に、両端の端板は締結ボルトを介して電気的に接触状態にあるため、絶縁の観点から集電板と端板の間に絶縁板が挿入される。
【００１３】
固体高分子電解質型燃料電池に用いられるセパレータ５１は、導電性が高くかつ燃料ガスに対して高いガス気密性を持ち、更に水素／酸素を酸化還元する際の反応に対して高い耐食性即ち耐酸性を持つ必要がある。そのために、従来のセパレータ５１は、ガス不透過性の緻密なカーボン板の表面に切削加工でガス流路Ｐを形成することにより、あるいはガス流路Ｐに対応した凸パターン部を形成したプレス金型に熱硬化性樹脂と共に黒鉛粉末を入れ、これを圧縮成形することにより作製されている。
【００１４】
また、燃料電池の小型／薄型化、及び接触電気抵抗低減による性能向上を目指し、従来から使用されてきたカーボン材料に替えてステンレス鋼などの金属板がセパレータ５１に用いられることがある。金属板を用いたセパレータ５１は、金属板が比較的高温で酸化性の雰囲気に曝されるために長期間使用すると金属板の腐食や溶解が起こる。金属板が腐食すると、腐食部分の電気抵抗が増大し電池の出力が低下する。また金属板が溶解すると、溶解した金属イオンが高分子電解質膜Ｍｐｅに拡散し、これが高分子電解質膜Ｍｐｅのイオン交換サイトとイオン交換するために結果的に高分子電解質膜Ｍｐｅ自身のイオン伝導性が低下し電池の出力が低下する。このような劣化を避けるため金属板の表面にある程度の厚さを持つ貴金属メッキを施すことが通例である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１５】
【特許文献１】特開平８−１８５８７４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１６】
燃料電池スタックでは、シール性を良くするには、ガスケットの押圧力を強くするか、ゴム等のガスケット材料の弾性係数（バネ定数）を下げ、かつ、弾性変形量を大きくするなどして密着性を向上させる手段が採られる。いずれにしてもより強くガスケットを押圧することに変わりはない。燃料電池用として用いられる高分子電解質膜Ｍｐｅやセパレータの板状体は、その厚さが薄く、また材料面からも、強度・剛性に富むものではない。そのため、押圧力を強くすると板状体が変形する事があるとともに、カーボン材製のものでは折損するおそれもあるため、むやみに押圧力を増すことは困難である。
【００１７】
更に押圧力が大きくなると、スタック全体に、高剛性化が要求される。端板及び集電板などの構成部材の剛性を上げるために、それらのサイズを大きくする必要がある。そのため、結果として、燃料電池スタック全体の大きさが大きくなると共に重くなるという問題を生じる。
【００１８】
本発明は、上記問題に臨み低締結力、小型及び軽量の固体高分子電解質型燃料電池を実現するシール構造及びそれを用いた固体高分子電解質型燃料電池を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１９】
上記の課題を解決する為に、本発明は、高分子電解質膜の両面にそれぞれ配置されガス拡散層および触媒層からなる電極の一対とからなる高分子電解質膜電極接合体と、当該電極に燃料、酸化剤及び冷却流体を供給するための流路とを有するセパレータとが複数積層され、前記セパレータに前記燃料、前記酸化剤及び前記冷却流体を供給するためのマニホールドとを具備するセルモジュールが積層されてなる固体高分子電解質型燃料電池であって、
圧縮用シールと引っ張り用シールとが前記セパレータの同一シール内に設けられ、前記同一シールのうち前記引っ張り用シールが設けられる溝は、内径の異なる２段の溝部で形成され、前記引っ張り用シールのカサ部が前記２段の溝部に引っかかり、前記引っ張り用シールの引っ張りによる反力がスタックの締結力として作用することを特徴とする。
【発明の効果】
【００２０】
本発明は、固体高分子電解質型燃料電池スタックの低締結力化、小型化及び軽量化を可能とする効果を奏する。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】本発明の実施の形態１に係る固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュールの概要を示す平面図である。
【図２】図１において、線ＩＩ−ＩＩで切断したセルモジュールの断面図である。
【図３】図１において、線ＩＩＩ−ＩＩＩで切断したセルモジュールの断面図である。
【図４】図１において、線ＩＶ−ＩＶで切断したセルモジュールの断面図である。
【図５】図２の引っ張り用シールの組立後の詳細図である。
【図６】図１の固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュール組立の説明図である。
【図７】図６に示した工程の後工程における固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュール組立の説明図である。
【図８】図７に示した工程の後工程における固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュール組立の説明図である。
【図９】本発明の実施の形態に係る引っ張り用シールと圧縮用シールとが一体的に形成されている様子を示す図である。
【図１０】本発明の実施の形態に係るセルモジュールが複数積層されてなる、固体高分子電解質型燃料電池の側断面図である。
【図１１】本発明の実施の形態２に係る固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュールの概要を示す平面図である。
【図１２】図１１において、線ＸＩＩ−ＸＩＩで切断したセルモジュールの断面図である。
【図１３】図１１において、線ＸＩＩＩ−ＸＩＩＩで切断したセルモジュールの断面図である。
【図１４】従来の固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュールの構成を示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
本発明に係る実施の形態について具体的に説明する前に、先ず本発明の技術的特徴（概念）について述べる。固体高分子電解質型燃料電池に対する更なる小型化及び軽量化の要求に対して、燃料ガス及び酸化ガスの漏れや混合の防止に用いられるシールを押圧つまり圧縮することによる変形及び反力を利用すると共に、引っ張りによって生じる変形及び反力を利用する構造とする点が本発明の主な技術的特徴である。つまり、燃料電池スタック全体の締結力を軽減できる新たなシール構造を提供するものである。
【００２３】
つまり、本発明に係るシールは、従来のように圧縮によって生じる変形及び反力のみを利用して燃料ガス及び酸化剤ガスの外部への漏れ及び混合を防止するだけでは無く、シールの引っ張りによって生じる変形及び反力をシールを圧縮変形させるための押圧力に利用するように構成されている。同シールは、電極（アノード電極Ｅａ或いはカソード電極Ｅｃ）の周囲に、高分子電解質膜Ｍｐｅを挟んで配置され、電極及び高分子電解質膜Ｍｐｅと一体化構造であることが好ましい。
【００２４】
シールを電極（アノード電極Ｅａ或いはカソード電極Ｅｃ）及び高分子電解質膜Ｍｐｅと一体化構造にするためには、電極（アノード電極Ｅａ或いはカソード電極Ｅｃ）及び高分子電解質膜Ｍｐｅの周囲に、電極及び高分子電解質膜Ｍｐｅを保持する構造物（枠体Ｆ）が必要である。この構造物（枠体Ｆ）の材質には、樹脂などの非導電性材料が好ましい。例えば、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）や変性ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）やガラス入りポリプロピレン樹脂（ＰＰＧ）、及びフェノール樹脂が一例として挙げられる。
【００２５】
シールの材質も構造物（枠体Ｆ）と同様に、非導電性材料が好ましい。例えば、ポリイソブチレン系樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、アクリル樹脂、フッ素樹脂、エラストマー、及びポリウレタンが一例として挙げられる。シールと構造物（枠体Ｆ）を一体的に構成するには、それぞれの材料の特性を考慮する必要がある。つまりシールと構造物（枠体Ｆ）の材料が十分に接着或いは固着する必要がある。例えば、構造物（枠体Ｆ）の材料にガラス入りポリプロピレン樹脂（ＰＰＧ）を使用した場合には、上述のシール材料の中ではエラストマー材料が最適である。
【００２６】
以下に、図１、図２、図３、図４、図５、図６、図７、図８、図９、及び図１０を参照して本発明の実施の形態１に係る固体高分子電解質型燃料電池について、図１１、図１２、及び図１３を参照して本発明の実施の形態２に係る固体高分子電解質型燃料電池について、具体的に説明する。本発明はこれら実施の形態の開示範囲に限定されるものではないことは言うまでも無い。
【００２７】
本発明に係る固体高分子電解質型燃料電池ＰＥＦＣは、水素イオン伝導性高分子電解質膜Ｍｐｅと、当該高分子電解質膜Ｍｐｅの両面にそれぞれ配置されガス拡散層および触媒層からなる電極の一対Ｅａ、Ｅｃとからなる高分子電解質膜電極接合体５０と、当該電極Ｅａ、Ｅｃに燃料、酸化剤及び冷却流体を供給するための流路Ｐｇ、Ｐｏ、Ｐｗとを有する導電性セパレータ５１ａ、５１ｃが複数積層締結され、前記セパレータ５１ａ、５１ｃに前記燃料、前記酸化剤及び前記冷却流体を供給するためのマニホールド１２、１４、１３とを具備するセルモジュールＰＥＦＣ１が１つ以上積層されてなる。
【００２８】
（実施の形態１）
図１に、本発明の固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュールを上から見た状態を示す。図２に、図１において、固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュールを線ＩＩ−ＩＩで切断した断面を示す。図３に、図１において、固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュールを線ＩＩＩ−ＩＩＩで切断した断面を示す。図４に、図１において、固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュールを線ＩＶ−ＩＶで切断した断面を示す。
【００２９】
図１において、膜電極接合体５０のカソード電極Ｅｃ側に位置する矩形状のセパレータ５１（必要に応じて、カソード用セパレータ５１ｃと識別）、膜電極接合体５０、及び膜電極接合体５０のアノード電極Ｅａ側に位置するセパレータ５１（必要に応じて、アノード用セパレータ５１ａと呼ぶ）が順番に積層された状態で、帯状のシールＳによって互いに締結されて、固体高分子電解質型燃料電池ＰＥＦＣを構成する、セルモジュールＰＥＦＣ１が形成されている。なお、図１において、紙面の都合上シールＳの中心が二点鎖線で表示されている。固体高分子電解質型燃料電池ＰＥＦＣには、矩形状に形成された高分子電解質膜Ｍｐｅの周囲に、カソードマニホールド１２、冷却水マニホールド１３及びアノードマニホールド１４がそれぞれ設けられている。
【００３０】
なお、シールＳは、高分子電解質膜Ｍｐｅとカソードマニホールド１２とを内包するシールＳｍと、冷却水マニホールド１３を内包するシールＳ１３と、アノードマニホールド１４を内包するシールＳ１４とを含む。シールＳｍの全周に渡って、引っ張り用シール５が設けられている。なお、図１においては、作図上の都合により、アノード用セパレータ５１ａ上で、高分子電解質膜Ｍｐｅの互いに対向する２組の二辺の内、カソードマニホールド１２が近接しない二辺の近傍に位置する部分に、複数（本例では６個×２列＝１２個）の引っ張り用シール５が表示されている。なお、カソード用セパレータ５１ｃ上には、シールＳｍの全周に渡って設けられた引っ張り用シール５に対向して圧縮用シール６（図２）が設けられている。これについては、図２及び図３を参照して後ほど詳述する。
【００３１】
図２に示すように、カソード用セパレータ５１ｃのカソード電極Ｅｃに接する表面には、燃料ガス用流路Ｐｇが設けられている。アノード用セパレータ５１ａのアノード電極Ｅａに接する表面には酸化剤ガス用流路Ｐｏが設けられ、アノード用セパレータ５１ａの内部に冷却水用流路Ｐｗが設けられている。冷却水が、冷却水用流路Ｐｗを流れる時に、アノード用セパレータ５１ａを介して熱を吸収し、固体高分子電解質型燃料電池ＰＥＦＣを良好な温度状態に維持する。本実施の形態においては、アノード用セパレータ５１ａに冷却水用流路Ｐｗが設けられているが、カソード用セパレータ５１ｃに設けても良い。カソードマニホールド１２（図１）で燃料ガスをカソード用セパレータ５１ｃに供給し、冷却水マニホールド１３（図１）で冷却水をアノード用セパレータ５１ａに供給し、アノードマニホールド１４（図１）で燃料ガスをアノード用セパレータ５１ａに供給する。アノード用セパレータ５１ａには、引っ張り用シール５を嵌め込むための溝１８が設けられている。
【００３２】
図３は、図１の固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュールを線ＩＩＩ−ＩＩＩ、つまりシールＳｍにおける、アノード用セパレータ５１ａに設けられた隣接する引っ張り用シール５、５の間を通る線で切断した断面を示す。図３に示すように、カソード用セパレータ５１ｃに、引っ張り用シール５が嵌め込まれている。図４を参照して後述するが、引っ張り用シール５は、シールＳｍの全周に渡って設けられている。溝１８は、カソード用セパレータ５１ｃに設けられた、引っ張り用シール５を嵌め込むための溝である。アノード用セパレータ５１ａには、シールＳｍの全周に渡って設けられた引っ張り用シール５に対向して圧縮用シール６が設けられている。
【００３３】
図４に、シールＳｍにおける、引っ張り用シール５と圧縮用シール６との配置関係を示す。図４に示すように、アノード用セパレータ５１ａに嵌め込まれた引っ張り用シール５と、カソード用セパレータ５１ｃに嵌め込まれた引っ張り用シール５とが互い違いに配置され、シールＳｍの全周に渡って設けられている。また、シールＳｍの全周に渡って設けられた引っ張り用シール５に対向して、圧縮用シール６が、アノード用セパレータ５１ａ及びカソード用セパレータ５１ｃのそれぞれに設けられている。
【００３４】
図５に引っ張り用シール５の組立後の詳細図を示す。引っ張り用シール５は、先端ストレート部１５と、カサ部１６と、胴体部１７とを含む。先端ストレート部１５は、後述する固体高分子電解質型燃料電池ＰＥＦＣのセルモジュールの組立時に、引っ張り用シール５を所定の位置に引き上げる際に保持される。先端ストレート部１５は、引っ張り用シール５を引き上げ易い形状になっていればよく、図示例以外に、先端部に穴を設けた形状や、球状にするなどの形状でも良い。
【００３５】
図６、図７、及び図８を参照して、固体高分子電解質型燃料電池ＰＥＦＣのセルモジュールの組立方法について説明する。図６、図７、及び図８は、アノード用セパレータ５１ａに引っ張り用シール５を嵌め込む工程を示しているが、カソード用セパレータ５１ｃに引っ張り用シール５を嵌め込む工程も同様に行われる。先ず、図６に示すように、セルモジュール組立のために、アノード用セパレータ５１ａと枠体Ｆとを積層する。図示例においては、アノード用セパレータ５１ａに引っ張り用シール５が一体成型されている。但し、単に積層しただけでは、引っ張り用シール５のカサ部１６が変形し、アノード用セパレータ５１ａに設けられた引っ張り用シール用溝１８の途中で止まってしまう。結果、引っ張り用シール５のカサ部１６を、所定の位置に位置決めできず、必要な反力が得られない。
【００３６】
アノード用セパレータ５１ａと枠体Ｆとの積層後、図７に示すように引っ張り用シール５の先端ストレート部１５を保持し、所定の位置に引き上げる。この時引っ張り用シール５の胴体部１７が伸び、引っ張り用シール５のカサ部１６が引っ張り用シール用溝１８から抜ける。その後、先端ストレート部１５を解放する事で、図８に示すように引っ張り用シール５の胴体部１７が縮み、この時生じる引っ張りによる反力で引っ張り用シール５のカサ部１６がアノード用セパレータ５１ａの座面Ｘに押し当たり、弾性変形することでガスのリークを防止する。そして更に下方への押圧力を生み、圧縮用シール６を変形させるための押圧力となる。
【００３７】
上述と同様にして、カソード用セパレータ５１ｃにも引っ張り用シール５が嵌め込まれる。図４を参照して説明したように、アノード用セパレータ５１ａに嵌め込まれた引っ張り用シール５と、カソード用セパレータ５１ｃに嵌め込まれた引っ張り用シール５とが互い違いに配置され、シールＳｍの全周に渡って設けられる。引っ張り用シール５が互いに対向するように配置された場合と比較して、圧縮用シール６に働く押圧力のピークが低くなると共に、押圧力（締結力）のバラツキがより小さくなる。
【００３８】
つまり、引っ張り用シール５が互いに対向するように配置された場合、引っ張り用シール５の引っ張り力による発生する締結力（圧力）は、圧縮用シール６を介して枠体Ｆの同一地点の上下に集中して働く。しかしながら、隣接する引っ張り用シール５との間には、直接締結力は発生しない。そのために、引っ張り用シール５が互いに対向する場所では過剰な締結力が働く一方、隣接する引っ張り用シール５の間では締結力が小さく、或いは不足する恐れがある。
【００３９】
一方、本発明の実施の形態に係るように、引っ張り用シール５が互い違いに配置される場合には、引っ張り用シール５が対向する場合に比べて、引っ張り用シール５の直下の枠体Ｆに直接働く締結力は低いものの、引っ張り用シール５の間隔は半分である。これにより、引っ張り用シール５による締結力が過剰になるのを防止するともに、直接締結力が働く間隔が密（１／２）になるため、引っ張り用シール５の間では締結力の低下或いは不足を防止できる。
【００４０】
図９に本発明の実施の形態に係るシール形状を示す。引っ張り用シール５と圧縮用シール６とが同一シール内に設けられていて、引っ張り用シール５の胴体部１７と圧縮用シール６とが繋がってシールを形成し、引っ張り用シール５と圧縮用シール６を図９のように交互に配置している。図９のシールをセルモジュールに組み込んだ状態を図４に示す。
【００４１】
引っ張り用シール５と圧縮用シール６の割合を５０：５０にすると引っ張り用シール５の反力と圧縮用シール６の反力が相殺される。つまりスタック全体の締結力を考えると従来必要だった、シールを圧縮変形させるための押圧力が必要無くなり、高分子電解質膜Ｍｐｅとカソード電極Ｅｃとカソード用セパレータ５１ｃとの接触電気抵抗および、高分子電解質膜Ｍｐｅとアノード電極Ｅａとアノード用セパレータ５１ａとの接触電気抵抗を低減するための荷重のみを考慮すれば良い。
【００４２】
例を挙げると、圧縮用シール６の反力が２Ｎ／ｍｍ、シール全長が１ｍ、接触電気抵抗を低減するための荷重を５０００Ｎとした場合、従来構造で必要な締結力は、２０００Ｎ（圧縮シール反力）＋５０００Ｎ（接触電気抵抗低減荷重）＝７０００Ｎとなる。これに対し、本発明に係る構造では、接触電気抵抗低減荷重５０００Ｎのみ考慮すれば良く、従来比約３０％の締結力低減が可能になる。
【００４３】
更に引っ張り用シール５と圧縮用シール６の割合を引っ張り用シール５の方を大きくすると圧縮用シール６を変形させるための押圧力だけでなく、高分子電解質膜Ｍｐｅとカソード電極Ｅｃとカソード用セパレータ５１ｃとの接触電気抵抗および、高分子電解質膜Ｍｐｅとアノード電極Ｅａとアノード用セパレータ５１ａとの接触電気抵抗低減のための押圧力にも利用出来る。こうすることでスタックに搭載するバネの押圧力を下げることつまりスタック全体の締結力を更に下げることが可能になる。しかしながら引っ張り用シール５の割合をやみくもに増やすとセパレータ５１ａおよび５１ｃに設ける引っ張り用シール５用の溝１８の割合が増えセパレータ５１ａおよび５１ｃの剛性が下がり折損する可能性が高くなるので、セパレータ５１ａおよび５１ｃの物性値を考慮して引っ張り用シール５の割合の設計を行うことが必要である。
【００４４】
そしてこれらのように締結力低減が可能になると、スタックを構成する端板、集電板などの剛性が下げられ、薄型化が可能になる。つまりスタックとして小型化、軽量化が可能になる。
【００４５】
更に従来例では、セパレータ５１、枠体Ｆ、ガスケット５３が分離されている状態なので取り扱いが困難だったが、本発明では、セパレータ５１ａおよび５１ｃと枠体Ｆがセルモジュール単位で締結されることになるので取り扱いが容易になり燃料電池の製造段階だけでなく整備保守段階における組立工数が削減できる。
【００４６】
上述のように、本実施の形態において、シール材の引っ張りによって生じる変形、反力を利用する事でスタックの低締結力化、小型化及び軽量化が可能である。
【００４７】
図１０に、複数（本例においては、２個）のセルモジュールＰＥＦＣ１を積層した状態を示す。１９はセパレータ５１ａおよび５１ｃに設けられた引っ張り用シール５の先端ストレート部１５との干渉を避けるためのシール逃げ溝である。実際の燃料電池では、図１０のように図１のセルモジュールが何層にも積層するが、アノード用セパレータ５１ａ或いはカソード用セパレータ５１ｃに引っ張り用シール５の先端ストレート部１５の逃げが無いと引っ張り用シール５の先端ストレート部１５とアノード用セパレータ５１ａ或いはカソード用セパレータ５１ｃが干渉する。そして、セルモジュールを正しい位置に積層させるには、引っ張り用シール５の先端ストレート部１５を変形させるための押圧力が必要である。つまりスタック全体として締結力を増す必要があるが、それでは本発明の効果が低くなってしまう。そこでアノード用セパレータ５１ａ及びカソード用セパレータ５１ｃに引っ張り用シール５の先端ストレート部１５用のシール逃げ溝１９を設けることで締結力を増やすことを防ぐことが出来る。同時に、引っ張り用シール５の先端ストレート部１５がアノード用セパレータ５１ａ及びカソード用セパレータ５１ｃに嵌まることでセルモジュール積層時の位置決めがし易くなることや、積層後のセルモジュールの位置ズレを防止する効果も期待でき、燃料電池の製造段階だけでなく整備保守段階における組立工数を削減できる。
【００４８】
（実施の形態２）
図１１、図１２、及び図１３を参照して本発明の実施の形態２に係る固体高分子電解質型燃料電池について説明する。本実施の形態においては、ＭＥＡ枠体Ｆとセパレータ５１ａ、５１ｃを組み立てた状態でシールを形成する。
【００４９】
図１１に、ＭＥＡ枠体とセパレータを組立後にシールを一体成型した固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュールＰＥＦＣ２の概要図を示す。図１１は、ＭＥＡ枠体とセパレータを組立後にシールを一体成型した固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュールの平面図、図１２は、ＭＥＡ枠体とセパレータを組立後にシールを一体成型した固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュールのＸＩＩ−ＸＩＩ断面図、図１３は、ＭＥＡ枠体とセパレータを組立後にシールを一体成型した固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュールのＸＩＩＩ−ＸＩＩＩ断面図である。２０は一体成型したシールである。
【００５０】
上記実施の形態１では、ＭＥＡ枠体Ｆに引っ張り用シール５を成型・固着させ、その後セパレータ５１ａおよび５１ｃと積層することでシールの引っ張りによって生じる変形、反力を圧縮用シール６を変形させる押圧力に利用した。本実施の形態２においては、図１１のようにシール２０をＭＥＡ枠体Ｆ、セパレータ５１ａおよび５１ｃを積層後に一体成型し、シール２０をＭＥＡ枠体Ｆと固着させる。そしてシール２０の成型後の冷却時に生じる収縮力を圧縮用シール６を変形させる押圧力に利用することにより、スタック全体の締結力を低減する。
【産業上の利用可能性】
【００５１】
本発明は、ポータブル電源、電気自動車用電源、及び家庭内コージェネレーションシステム等の電源として使用する固体高分子電解質型燃料電池に利用できる。
【符号の説明】
【００５２】
ＰＥＦＣ 固体高分子電解質型燃料電池
ＰＥＦＣ１、ＰＥＦＣ２、１００ セルモジュール
Ｍｐｅ 高分子電解質膜
Ｅａ アノード電極
Ｅｃ カソード電極
Ｆ ＭＥＡ枠体
Ｓｍ シール
５ 引っ張り用シール
６ 圧縮用シール
５１ａ アノード用セパレータ
Ｐｇ 燃料ガス用流路
５１ｃ カソード用セパレータ
Ｐｏ 酸化剤ガス用流路
Ｐｗ 冷却水流路
１２ カソードマニホールド
１３ 冷却水マニホールド
１４ アノードマニホールド
１５ 引っ張り用シール先端ストレート部
１６ 引っ張り用シールカサ部
１７ 引っ張り用シール胴体部
１８ 引っ張り用シール用溝
１９ シール逃げ溝
２０ ＭＥＡ枠体とセパレータと一体成型したシール
５１ セパレータ
５３ ガスケット
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体高分子電解質型燃料電池のシール構造及びそれを用いた固体高分子電解質型燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
通常、高分子電解質を用いた燃料電池は、水素を含有する燃料ガスと、酸素を含有する空気などの酸化剤ガスとを電気化学的に反応させて電力と熱とを同時に発生させる。このような燃料電池は、以下の如く構成される。先ず水素イオンを選択的に輸送する高分子電解質膜の両面に、白金系の金属触媒を担持したカーボン粉末を主成分とする触媒反応層が形成される。次に触媒反応層の外面に、燃料ガスに対する通気性と電子導電性とを併せ持つ例えばカーボンペーパーやカーボンクロスで拡散層が形成される。拡散層と触媒反応層とを合せて電極が構成される。
【０００３】
次に、供給する燃料ガスや酸化剤ガスを外部に漏らしたり、燃料ガスと酸化剤ガスとが互いに混合したりしないように、電極の周囲には高分子電解質膜を挟んでガスシール材やガスケットが配置される。シール材やガスケットは、電極及び高分子電解質膜と一体化し、あらかじめ組み立てられる。この一体化組立されたものは、通常ＭＥＡ（Ｍｅｍｂｒａｎｅ Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｉｅｓ：膜電極接合体）と呼ばれる。
【０００４】
ＭＥＡの外側には、ＭＥＡを機械的に固定するとともに、隣接したＭＥＡを互いに電気的に直列に接続するための導電性のセパレータが配置される。セパレータの、ＭＥＡと接触する部分には、電極面に反応ガスを供給し生成ガスや余剰ガスを運び去るためのガス流路が形成される。ガス流路はセパレータと別に設ける事もできるが、セパレータの表面に溝を設けてガス流路とする方式が一般的である。
【０００５】
ガス流路はいずれも溝状であって、ガス流路には燃料ガスである水素ガスと酸素や空気等の酸化剤ガスとが各々独立して流される。セパレータは、ガス流路間の突起部が拡散層に接触する状態で膜電極接合体（ＭＥＡ）に積層される。そして、前述のようにガスが燃料電池のセル外にリークする事や互いに混合する事を防止するためのガスケットが装備されている。
【０００６】
図１４に、従来の固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュールの構造を模式的に示す。固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュール１００においては、枠体Ｆに保持された高分子電解質膜Ｍｐｅの両面のそれぞれにアノード電極Ｅａとカソード電極Ｅｃとが配されて、膜電極接合体（ＭＥＡ）５０が形成されている。膜電極接合体５０のアノード電極Ｅａ側及びカソード電極Ｅｃ側のそれぞれに、電極面（アノード電極Ｅａ及びカソード電極Ｅｃ）に反応ガスを供給し生成ガスや余剰ガスを運び去るためのガス流路Ｐが複数形成されたセパレータ５１が積層配備され、積層間がシールされて固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュール１００が構成される。セルモジュール１００が複数積層されて、固体高分子電解型燃料電池が構成される。
【０００７】
具体的には、２つのセパレータ５１のそれぞれアノード電極Ｅａ及びカソード電極Ｅｃに対向する面（以降、「内面」と称する）に、高分子電解質膜Ｍｐｅの外形を覆うような形状に溝Ｇが形成されている。溝Ｇには、溝Ｇと類似の形状に一体的に形成されたガスケット５３が載置された状態で、セパレータ５１が膜電極接合体５０に押しつけられて、ガス流路Ｐ及び高分子電解質膜Ｍｐｅが、外部に対してシールされる。このように、対向する板状体（セパレータ５１と膜電極接合体５０）同士間にガスケット５３を介装させたものとしては、特許文献１に提案されているものが知られている。このように構成されたセルモジュール１００が複数積層されて、固体高分子電解型燃料電池が構成される。
【０００８】
一般に弾性材製のガスケット５３を用いたシール構造は、一対の板状体（セパレータ５１と膜電極接合体５０）の間にガスケット５３を挟み込んで押圧することにより、ガスケット５３を弾性変形させて板状体（セパレータ５１と膜電極接合体５０）に密着させる。この場合、両方の板状体（セパレータ５１と膜電極接合体５０）に密着させてシールさせる構造か、或いは、ガスケット５３を一方の板状体（セパレータ５１と膜電極接合体５０）に接着剤等の接合手段を用いて固着させておいて他方の板状体（膜電極接合体５０或いはセパレータ５１）に密着させる構造かのどちらかが用いられる。いずれにせよ、少なくとも一方の板状体（セパレータ５１と膜電極接合体５０）に押付けて、ガスケット５３を弾性変形させて、ガスケット５３と板状体（膜電極接合体５０或いはセパレータ５１）とを密着させてシールされる。
【０００９】
また、ガス流路Ｐとして設けられた溝に燃料ガスを供給するために、燃料ガスを積層されたセルモジュール１００のセパレータ５１の枚数に分岐し、分岐先をセパレータ５１の溝（ガス流路Ｐ）につなぎ込む構造（不図示）が設けられている。この構造はマニホールドと呼ばれ、上述の燃料ガスを外部から直接セパレータ５１の溝Ｇに供給するタイプを外部マニホールドと呼ぶ。一方、ガス流路Ｐを形成したセパレータ５１に貫通孔を設け、ガス流路Ｐの出入り口をこの孔まで通し、この孔から直接燃料ガスを供給するタイプを内部マニホールドと呼ぶ。
【００１０】
燃料電池は運転中に発熱するので、電池を良好な温度状態に維持するために、冷却水等で冷却する必要がある。通常１〜３セル（単位電池）毎に冷却水を流す冷却部をセパレータ５１とセパレータ５１との間に挿入する。具体的には、片側の背面に冷却水流路を設けた２枚のセパレータ５１を、冷却水流路同士を対面させて接合してなる冷却部が用いられる場合が多い。膜電極接合体（ＭＥＡ）５０とセパレータ５１、そして冷却部を交互に重ねる。これをセルと呼び、１０セル〜２００セル程度積層して燃料電池スタックを形成した後、集電板と絶縁板とを介し端板でこの電池スタックを挟み、締結ボルトで両端から固定するのが一般的な積層型の固体高分子電解質型燃料電池の構造である。
【００１１】
更に燃料電池スタックは、高分子電解質膜Ｍｐｅと電極とセパレータ５１との接触電気抵抗を低減するために、更にガスシール材あるいはガスケット５３によるガスシール性を確保する必要がある。そのために、燃料電池スタックは、通常１０〜２０ｋｇｆ／ｃｍ２程度の締結圧で締結される。そのため機械的強度に優れた金属材料で端板を構成し、締結ボルトにバネを組み合わせて、燃料電池スタックに締結圧を印加して固定するのが一般的な固体高分子電解質型燃料電池の構造である。
【００１２】
しかし供給する加湿ガスや冷却水が端板の一部に接するため、耐食性の観点から、通常金属材料の中でも耐食性に優れるステンレス鋼材料が端板として使用される。また、集電板には、カーボン材料より導電性の高い金属材料が使用され、接触電気抵抗の観点から通常、表面処理が施される。更に、両端の端板は締結ボルトを介して電気的に接触状態にあるため、絶縁の観点から集電板と端板の間に絶縁板が挿入される。
【００１３】
固体高分子電解質型燃料電池に用いられるセパレータ５１は、導電性が高くかつ燃料ガスに対して高いガス気密性を持ち、更に水素／酸素を酸化還元する際の反応に対して高い耐食性即ち耐酸性を持つ必要がある。そのために、従来のセパレータ５１は、ガス不透過性の緻密なカーボン板の表面に切削加工でガス流路Ｐを形成することにより、あるいはガス流路Ｐに対応した凸パターン部を形成したプレス金型に熱硬化性樹脂と共に黒鉛粉末を入れ、これを圧縮成形することにより作製されている。
【００１４】
また、燃料電池の小型／薄型化、及び接触電気抵抗低減による性能向上を目指し、従来から使用されてきたカーボン材料に替えてステンレス鋼などの金属板がセパレータ５１に用いられることがある。金属板を用いたセパレータ５１は、金属板が比較的高温で酸化性の雰囲気に曝されるために長期間使用すると金属板の腐食や溶解が起こる。金属板が腐食すると、腐食部分の電気抵抗が増大し電池の出力が低下する。また金属板が溶解すると、溶解した金属イオンが高分子電解質膜Ｍｐｅに拡散し、これが高分子電解質膜Ｍｐｅのイオン交換サイトとイオン交換するために結果的に高分子電解質膜Ｍｐｅ自身のイオン伝導性が低下し電池の出力が低下する。このような劣化を避けるため金属板の表面にある程度の厚さを持つ貴金属メッキを施すことが通例である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１５】
【特許文献１】特開平８−１８５８７４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１６】
燃料電池スタックでは、シール性を良くするには、ガスケットの押圧力を強くするか、ゴム等のガスケット材料の弾性係数（バネ定数）を下げ、かつ、弾性変形量を大きくするなどして密着性を向上させる手段が採られる。いずれにしてもより強くガスケットを押圧することに変わりはない。燃料電池用として用いられる高分子電解質膜Ｍｐｅやセパレータの板状体は、その厚さが薄く、また材料面からも、強度・剛性に富むものではない。そのため、押圧力を強くすると板状体が変形する事があるとともに、カーボン材製のものでは折損するおそれもあるため、むやみに押圧力を増すことは困難である。
【００１７】
更に押圧力が大きくなると、スタック全体に、高剛性化が要求される。端板及び集電板などの構成部材の剛性を上げるために、それらのサイズを大きくする必要がある。そのため、結果として、燃料電池スタック全体の大きさが大きくなると共に重くなるという問題を生じる。
【００１８】
本発明は、上記問題に臨み低締結力、小型及び軽量の固体高分子電解質型燃料電池を実現するシール構造及びそれを用いた固体高分子電解質型燃料電池を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１９】
上記の課題を解決する為に、本発明は、高分子電解質膜の両面にそれぞれ配置されガス拡散層および触媒層からなる電極の一対とからなる高分子電解質膜電極接合体と、当該電極に燃料、酸化剤及び冷却流体を供給するための流路とを有するセパレータとが複数積層され、前記セパレータに前記燃料、前記酸化剤及び前記冷却流体を供給するためのマニホールドとを具備するセルモジュールが積層されてなる固体高分子電解質型燃料電池であって、
圧縮用シールと引っ張り用シールとが前記セパレータの同一シール内に設けられ、前記同一シールのうち前記引っ張り用シールが設けられる溝は、内径の異なる２段の溝部で形成され、前記引っ張り用シールのカサ部が前記２段の溝部に引っかかり、前記引っ張り用シールの引っ張りによる反力がスタックの締結力として作用することを特徴とする。
【発明の効果】
【００２０】
本発明は、固体高分子電解質型燃料電池スタックの低締結力化、小型化及び軽量化を可能とする効果を奏する。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】本発明の実施の形態１に係る固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュールの概要を示す平面図である。
【図２】図１において、線ＩＩ−ＩＩで切断したセルモジュールの断面図である。
【図３】図１において、線ＩＩＩ−ＩＩＩで切断したセルモジュールの断面図である。
【図４】図１において、線ＩＶ−ＩＶで切断したセルモジュールの断面図である。
【図５】図２の引っ張り用シールの組立後の詳細図である。
【図６】図１の固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュール組立の説明図である。
【図７】図６に示した工程の後工程における固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュール組立の説明図である。
【図８】図７に示した工程の後工程における固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュール組立の説明図である。
【図９】本発明の実施の形態に係る引っ張り用シールと圧縮用シールとが一体的に形成されている様子を示す図である。
【図１０】本発明の実施の形態に係るセルモジュールが複数積層されてなる、固体高分子電解質型燃料電池の側断面図である。
【図１１】本発明の実施の形態２に係る固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュールの概要を示す平面図である。
【図１２】図１１において、線ＸＩＩ−ＸＩＩで切断したセルモジュールの断面図である。
【図１３】図１１において、線ＸＩＩＩ−ＸＩＩＩで切断したセルモジュールの断面図である。
【図１４】従来の固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュールの構成を示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
本発明に係る実施の形態について具体的に説明する前に、先ず本発明の技術的特徴（概念）について述べる。固体高分子電解質型燃料電池に対する更なる小型化及び軽量化の要求に対して、燃料ガス及び酸化ガスの漏れや混合の防止に用いられるシールを押圧つまり圧縮することによる変形及び反力を利用すると共に、引っ張りによって生じる変形及び反力を利用する構造とする点が本発明の主な技術的特徴である。つまり、燃料電池スタック全体の締結力を軽減できる新たなシール構造を提供するものである。
【００２３】
つまり、本発明に係るシールは、従来のように圧縮によって生じる変形及び反力のみを利用して燃料ガス及び酸化剤ガスの外部への漏れ及び混合を防止するだけでは無く、シールの引っ張りによって生じる変形及び反力をシールを圧縮変形させるための押圧力に利用するように構成されている。同シールは、電極（アノード電極Ｅａ或いはカソード電極Ｅｃ）の周囲に、高分子電解質膜Ｍｐｅを挟んで配置され、電極及び高分子電解質膜Ｍｐｅと一体化構造であることが好ましい。
【００２４】
シールを電極（アノード電極Ｅａ或いはカソード電極Ｅｃ）及び高分子電解質膜Ｍｐｅと一体化構造にするためには、電極（アノード電極Ｅａ或いはカソード電極Ｅｃ）及び高分子電解質膜Ｍｐｅの周囲に、電極及び高分子電解質膜Ｍｐｅを保持する構造物（枠体Ｆ）が必要である。この構造物（枠体Ｆ）の材質には、樹脂などの非導電性材料が好ましい。例えば、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）や変性ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）やガラス入りポリプロピレン樹脂（ＰＰＧ）、及びフェノール樹脂が一例として挙げられる。
【００２５】
シールの材質も構造物（枠体Ｆ）と同様に、非導電性材料が好ましい。例えば、ポリイソブチレン系樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、アクリル樹脂、フッ素樹脂、エラストマー、及びポリウレタンが一例として挙げられる。シールと構造物（枠体Ｆ）を一体的に構成するには、それぞれの材料の特性を考慮する必要がある。つまりシールと構造物（枠体Ｆ）の材料が十分に接着或いは固着する必要がある。例えば、構造物（枠体Ｆ）の材料にガラス入りポリプロピレン樹脂（ＰＰＧ）を使用した場合には、上述のシール材料の中ではエラストマー材料が最適である。
【００２６】
以下に、図１、図２、図３、図４、図５、図６、図７、図８、図９、及び図１０を参照して本発明の実施の形態１に係る固体高分子電解質型燃料電池について、図１１、図１２、及び図１３を参照して本発明の実施の形態２に係る固体高分子電解質型燃料電池について、具体的に説明する。本発明はこれら実施の形態の開示範囲に限定されるものではないことは言うまでも無い。
【００２７】
本発明に係る固体高分子電解質型燃料電池ＰＥＦＣは、水素イオン伝導性高分子電解質膜Ｍｐｅと、当該高分子電解質膜Ｍｐｅの両面にそれぞれ配置されガス拡散層および触媒層からなる電極の一対Ｅａ、Ｅｃとからなる高分子電解質膜電極接合体５０と、当該電極Ｅａ、Ｅｃに燃料、酸化剤及び冷却流体を供給するための流路Ｐｇ、Ｐｏ、Ｐｗとを有する導電性セパレータ５１ａ、５１ｃが複数積層締結され、前記セパレータ５１ａ、５１ｃに前記燃料、前記酸化剤及び前記冷却流体を供給するためのマニホールド１２、１４、１３とを具備するセルモジュールＰＥＦＣ１が１つ以上積層されてなる。
【００２８】
（実施の形態１）
図１に、本発明の固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュールを上から見た状態を示す。図２に、図１において、固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュールを線ＩＩ−ＩＩで切断した断面を示す。図３に、図１において、固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュールを線ＩＩＩ−ＩＩＩで切断した断面を示す。図４に、図１において、固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュールを線ＩＶ−ＩＶで切断した断面を示す。
【００２９】
図１において、膜電極接合体５０のカソード電極Ｅｃ側に位置する矩形状のセパレータ５１（必要に応じて、カソード用セパレータ５１ｃと識別）、膜電極接合体５０、及び膜電極接合体５０のアノード電極Ｅａ側に位置するセパレータ５１（必要に応じて、アノード用セパレータ５１ａと呼ぶ）が順番に積層された状態で、帯状のシールＳによって互いに締結されて、固体高分子電解質型燃料電池ＰＥＦＣを構成する、セルモジュールＰＥＦＣ１が形成されている。なお、図１において、紙面の都合上シールＳの中心が二点鎖線で表示されている。固体高分子電解質型燃料電池ＰＥＦＣには、矩形状に形成された高分子電解質膜Ｍｐｅの周囲に、カソードマニホールド１２、冷却水マニホールド１３及びアノードマニホールド１４がそれぞれ設けられている。
【００３０】
なお、シールＳは、高分子電解質膜Ｍｐｅとカソードマニホールド１２とを内包するシールＳｍと、冷却水マニホールド１３を内包するシールＳ１３と、アノードマニホールド１４を内包するシールＳ１４とを含む。シールＳｍの全周に渡って、引っ張り用シール５が設けられている。なお、図１においては、作図上の都合により、アノード用セパレータ５１ａ上で、高分子電解質膜Ｍｐｅの互いに対向する２組の二辺の内、カソードマニホールド１２が近接しない二辺の近傍に位置する部分に、複数（本例では６個×２列＝１２個）の引っ張り用シール５が表示されている。なお、カソード用セパレータ５１ｃ上には、シールＳｍの全周に渡って設けられた引っ張り用シール５に対向して圧縮用シール６（図２）が設けられている。これについては、図２及び図３を参照して後ほど詳述する。
【００３１】
図２に示すように、カソード用セパレータ５１ｃのカソード電極Ｅｃに接する表面には、燃料ガス用流路Ｐｇが設けられている。アノード用セパレータ５１ａのアノード電極Ｅａに接する表面には酸化剤ガス用流路Ｐｏが設けられ、アノード用セパレータ５１ａの内部に冷却水用流路Ｐｗが設けられている。冷却水が、冷却水用流路Ｐｗを流れる時に、アノード用セパレータ５１ａを介して熱を吸収し、固体高分子電解質型燃料電池ＰＥＦＣを良好な温度状態に維持する。本実施の形態においては、アノード用セパレータ５１ａに冷却水用流路Ｐｗが設けられているが、カソード用セパレータ５１ｃに設けても良い。カソードマニホールド１２（図１）で燃料ガスをカソード用セパレータ５１ｃに供給し、冷却水マニホールド１３（図１）で冷却水をアノード用セパレータ５１ａに供給し、アノードマニホールド１４（図１）で燃料ガスをアノード用セパレータ５１ａに供給する。アノード用セパレータ５１ａには、引っ張り用シール５を嵌め込むための溝１８が設けられている。
【００３２】
図３は、図１の固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュールを線ＩＩＩ−ＩＩＩ、つまりシールＳｍにおける、アノード用セパレータ５１ａに設けられた隣接する引っ張り用シール５、５の間を通る線で切断した断面を示す。図３に示すように、カソード用セパレータ５１ｃに、引っ張り用シール５が嵌め込まれている。図４を参照して後述するが、引っ張り用シール５は、シールＳｍの全周に渡って設けられている。溝１８は、カソード用セパレータ５１ｃに設けられた、引っ張り用シール５を嵌め込むための溝である。アノード用セパレータ５１ａには、シールＳｍの全周に渡って設けられた引っ張り用シール５に対向して圧縮用シール６が設けられている。
【００３３】
図４に、シールＳｍにおける、引っ張り用シール５と圧縮用シール６との配置関係を示す。図４に示すように、アノード用セパレータ５１ａに嵌め込まれた引っ張り用シール５と、カソード用セパレータ５１ｃに嵌め込まれた引っ張り用シール５とが互い違いに配置され、シールＳｍの全周に渡って設けられている。また、シールＳｍの全周に渡って設けられた引っ張り用シール５に対向して、圧縮用シール６が、アノード用セパレータ５１ａ及びカソード用セパレータ５１ｃのそれぞれに設けられている。
【００３４】
図５に引っ張り用シール５の組立後の詳細図を示す。引っ張り用シール５は、先端ストレート部１５と、カサ部１６と、胴体部１７とを含む。先端ストレート部１５は、後述する固体高分子電解質型燃料電池ＰＥＦＣのセルモジュールの組立時に、引っ張り用シール５を所定の位置に引き上げる際に保持される。先端ストレート部１５は、引っ張り用シール５を引き上げ易い形状になっていればよく、図示例以外に、先端部に穴を設けた形状や、球状にするなどの形状でも良い。
【００３５】
図６、図７、及び図８を参照して、固体高分子電解質型燃料電池ＰＥＦＣのセルモジュールの組立方法について説明する。図６、図７、及び図８は、アノード用セパレータ５１ａに引っ張り用シール５を嵌め込む工程を示しているが、カソード用セパレータ５１ｃに引っ張り用シール５を嵌め込む工程も同様に行われる。先ず、図６に示すように、セルモジュール組立のために、アノード用セパレータ５１ａと枠体Ｆとを積層する。図示例においては、アノード用セパレータ５１ａに引っ張り用シール５が一体成型されている。但し、単に積層しただけでは、引っ張り用シール５のカサ部１６が変形し、アノード用セパレータ５１ａに設けられた引っ張り用シール用溝１８の途中で止まってしまう。結果、引っ張り用シール５のカサ部１６を、所定の位置に位置決めできず、必要な反力が得られない。
【００３６】
アノード用セパレータ５１ａと枠体Ｆとの積層後、図７に示すように引っ張り用シール５の先端ストレート部１５を保持し、所定の位置に引き上げる。この時引っ張り用シール５の胴体部１７が伸び、引っ張り用シール５のカサ部１６が引っ張り用シール用溝１８から抜ける。その後、先端ストレート部１５を解放する事で、図８に示すように引っ張り用シール５の胴体部１７が縮み、この時生じる引っ張りによる反力で引っ張り用シール５のカサ部１６がアノード用セパレータ５１ａの座面Ｘに押し当たり、弾性変形することでガスのリークを防止する。そして更に下方への押圧力を生み、圧縮用シール６を変形させるための押圧力となる。
【００３７】
上述と同様にして、カソード用セパレータ５１ｃにも引っ張り用シール５が嵌め込まれる。図４を参照して説明したように、アノード用セパレータ５１ａに嵌め込まれた引っ張り用シール５と、カソード用セパレータ５１ｃに嵌め込まれた引っ張り用シール５とが互い違いに配置され、シールＳｍの全周に渡って設けられる。引っ張り用シール５が互いに対向するように配置された場合と比較して、圧縮用シール６に働く押圧力のピークが低くなると共に、押圧力（締結力）のバラツキがより小さくなる。
【００３８】
つまり、引っ張り用シール５が互いに対向するように配置された場合、引っ張り用シール５の引っ張り力による発生する締結力（圧力）は、圧縮用シール６を介して枠体Ｆの同一地点の上下に集中して働く。しかしながら、隣接する引っ張り用シール５との間には、直接締結力は発生しない。そのために、引っ張り用シール５が互いに対向する場所では過剰な締結力が働く一方、隣接する引っ張り用シール５の間では締結力が小さく、或いは不足する恐れがある。
【００３９】
一方、本発明の実施の形態に係るように、引っ張り用シール５が互い違いに配置される場合には、引っ張り用シール５が対向する場合に比べて、引っ張り用シール５の直下の枠体Ｆに直接働く締結力は低いものの、引っ張り用シール５の間隔は半分である。これにより、引っ張り用シール５による締結力が過剰になるのを防止するともに、直接締結力が働く間隔が密（１／２）になるため、引っ張り用シール５の間では締結力の低下或いは不足を防止できる。
【００４０】
図９に本発明の実施の形態に係るシール形状を示す。引っ張り用シール５と圧縮用シール６とが同一シール内に設けられていて、引っ張り用シール５の胴体部１７と圧縮用シール６とが繋がってシールを形成し、引っ張り用シール５と圧縮用シール６を図９のように交互に配置している。図９のシールをセルモジュールに組み込んだ状態を図４に示す。
【００４１】
引っ張り用シール５と圧縮用シール６の割合を５０：５０にすると引っ張り用シール５の反力と圧縮用シール６の反力が相殺される。つまりスタック全体の締結力を考えると従来必要だった、シールを圧縮変形させるための押圧力が必要無くなり、高分子電解質膜Ｍｐｅとカソード電極Ｅｃとカソード用セパレータ５１ｃとの接触電気抵抗および、高分子電解質膜Ｍｐｅとアノード電極Ｅａとアノード用セパレータ５１ａとの接触電気抵抗を低減するための荷重のみを考慮すれば良い。
【００４２】
例を挙げると、圧縮用シール６の反力が２Ｎ／ｍｍ、シール全長が１ｍ、接触電気抵抗を低減するための荷重を５０００Ｎとした場合、従来構造で必要な締結力は、２０００Ｎ（圧縮シール反力）＋５０００Ｎ（接触電気抵抗低減荷重）＝７０００Ｎとなる。これに対し、本発明に係る構造では、接触電気抵抗低減荷重５０００Ｎのみ考慮すれば良く、従来比約３０％の締結力低減が可能になる。
【００４３】
更に引っ張り用シール５と圧縮用シール６の割合を引っ張り用シール５の方を大きくすると圧縮用シール６を変形させるための押圧力だけでなく、高分子電解質膜Ｍｐｅとカソード電極Ｅｃとカソード用セパレータ５１ｃとの接触電気抵抗および、高分子電解質膜Ｍｐｅとアノード電極Ｅａとアノード用セパレータ５１ａとの接触電気抵抗低減のための押圧力にも利用出来る。こうすることでスタックに搭載するバネの押圧力を下げることつまりスタック全体の締結力を更に下げることが可能になる。しかしながら引っ張り用シール５の割合をやみくもに増やすとセパレータ５１ａおよび５１ｃに設ける引っ張り用シール５用の溝１８の割合が増えセパレータ５１ａおよび５１ｃの剛性が下がり折損する可能性が高くなるので、セパレータ５１ａおよび５１ｃの物性値を考慮して引っ張り用シール５の割合の設計を行うことが必要である。
【００４４】
そしてこれらのように締結力低減が可能になると、スタックを構成する端板、集電板などの剛性が下げられ、薄型化が可能になる。つまりスタックとして小型化、軽量化が可能になる。
【００４５】
更に従来例では、セパレータ５１、枠体Ｆ、ガスケット５３が分離されている状態なので取り扱いが困難だったが、本発明では、セパレータ５１ａおよび５１ｃと枠体Ｆがセルモジュール単位で締結されることになるので取り扱いが容易になり燃料電池の製造段階だけでなく整備保守段階における組立工数が削減できる。
【００４６】
上述のように、本実施の形態において、シール材の引っ張りによって生じる変形、反力を利用する事でスタックの低締結力化、小型化及び軽量化が可能である。
【００４７】
図１０に、複数（本例においては、２個）のセルモジュールＰＥＦＣ１を積層した状態を示す。１９はセパレータ５１ａおよび５１ｃに設けられた引っ張り用シール５の先端ストレート部１５との干渉を避けるためのシール逃げ溝である。実際の燃料電池では、図１０のように図１のセルモジュールが何層にも積層するが、アノード用セパレータ５１ａ或いはカソード用セパレータ５１ｃに引っ張り用シール５の先端ストレート部１５の逃げが無いと引っ張り用シール５の先端ストレート部１５とアノード用セパレータ５１ａ或いはカソード用セパレータ５１ｃが干渉する。そして、セルモジュールを正しい位置に積層させるには、引っ張り用シール５の先端ストレート部１５を変形させるための押圧力が必要である。つまりスタック全体として締結力を増す必要があるが、それでは本発明の効果が低くなってしまう。そこでアノード用セパレータ５１ａ及びカソード用セパレータ５１ｃに引っ張り用シール５の先端ストレート部１５用のシール逃げ溝１９を設けることで締結力を増やすことを防ぐことが出来る。同時に、引っ張り用シール５の先端ストレート部１５がアノード用セパレータ５１ａ及びカソード用セパレータ５１ｃに嵌まることでセルモジュール積層時の位置決めがし易くなることや、積層後のセルモジュールの位置ズレを防止する効果も期待でき、燃料電池の製造段階だけでなく整備保守段階における組立工数を削減できる。
【００４８】
（実施の形態２）
図１１、図１２、及び図１３を参照して本発明の実施の形態２に係る固体高分子電解質型燃料電池について説明する。本実施の形態においては、ＭＥＡ枠体Ｆとセパレータ５１ａ、５１ｃを組み立てた状態でシールを形成する。
【００４９】
図１１に、ＭＥＡ枠体とセパレータを組立後にシールを一体成型した固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュールＰＥＦＣ２の概要図を示す。図１１は、ＭＥＡ枠体とセパレータを組立後にシールを一体成型した固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュールの平面図、図１２は、ＭＥＡ枠体とセパレータを組立後にシールを一体成型した固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュールのＸＩＩ−ＸＩＩ断面図、図１３は、ＭＥＡ枠体とセパレータを組立後にシールを一体成型した固体高分子電解質型燃料電池のセルモジュールのＸＩＩＩ−ＸＩＩＩ断面図である。２０は一体成型したシールである。
【００５０】
上記実施の形態１では、ＭＥＡ枠体Ｆに引っ張り用シール５を成型・固着させ、その後セパレータ５１ａおよび５１ｃと積層することでシールの引っ張りによって生じる変形、反力を圧縮用シール６を変形させる押圧力に利用した。本実施の形態２においては、図１１のようにシール２０をＭＥＡ枠体Ｆ、セパレータ５１ａおよび５１ｃを積層後に一体成型し、シール２０をＭＥＡ枠体Ｆと固着させる。そしてシール２０の成型後の冷却時に生じる収縮力を圧縮用シール６を変形させる押圧力に利用することにより、スタック全体の締結力を低減する。
【産業上の利用可能性】
【００５１】
本発明は、ポータブル電源、電気自動車用電源、及び家庭内コージェネレーションシステム等の電源として使用する固体高分子電解質型燃料電池に利用できる。
【符号の説明】
【００５２】
ＰＥＦＣ 固体高分子電解質型燃料電池
ＰＥＦＣ１、ＰＥＦＣ２、１００ セルモジュール
Ｍｐｅ 高分子電解質膜
Ｅａ アノード電極
Ｅｃ カソード電極
Ｆ ＭＥＡ枠体
Ｓｍ シール
５ 引っ張り用シール
６ 圧縮用シール
５１ａ アノード用セパレータ
Ｐｇ 燃料ガス用流路
５１ｃ カソード用セパレータ
Ｐｏ 酸化剤ガス用流路
Ｐｗ 冷却水流路
１２ カソードマニホールド
１３ 冷却水マニホールド
１４ アノードマニホールド
１５ 引っ張り用シール先端ストレート部
１６ 引っ張り用シールカサ部
１７ 引っ張り用シール胴体部
１８ 引っ張り用シール用溝
１９ シール逃げ溝
２０ ＭＥＡ枠体とセパレータと一体成型したシール
５１ セパレータ
５３ ガスケット
【特許請求の範囲】
【請求項１】
高分子電解質膜の両面にそれぞれ配置されガス拡散層および触媒層からなる電極の一対とからなる高分子電解質膜電極接合体と、当該電極に燃料、酸化剤及び冷却流体を供給するための流路とを有するセパレータとが複数積層され、前記セパレータに前記燃料、前記酸化剤及び前記冷却流体を供給するためのマニホールドとを具備するセルモジュールが積層されてなる固体高分子電解質型燃料電池であって、
圧縮用シールと引っ張り用シールとが前記セパレータの同一シール内に設けられ、前記同一シールのうち前記引っ張り用シールが設けられる溝は、内径の異なる２段の溝部で形成され、前記引っ張り用シールのカサ部が前記２段の溝部に引っかかり、前記引っ張り用シールの引っ張りによる反力がスタックの締結力として作用することを特徴とした固体高分子電解質型燃料電池。
【請求項２】
前記引っ張り用シールは、前記高分子電解質膜電極接合体を保持する枠体に一体成型されたことを特徴とする、請求項１に記載の固体高分子電解質型燃料電池。
【請求項３】
引っ張り用シールの枠体とは反対側の先端は、前記セルモジュールの位置決めに用いられることを特徴とする、請求項２に記載の固体高分子電解質型燃料電池。
【請求項４】
前記セパレータは、前記引っ張り用シールと同時に前記枠体と一体成型され、スタックの締結力として作用することを特徴とする、請求項２に記載の固体高分子電解質型燃料電池。
【請求項１】
高分子電解質膜の両面にそれぞれ配置されガス拡散層および触媒層からなる電極の一対とからなる高分子電解質膜電極接合体と、当該電極に燃料、酸化剤及び冷却流体を供給するための流路とを有するセパレータとが複数積層され、前記セパレータに前記燃料、前記酸化剤及び前記冷却流体を供給するためのマニホールドとを具備するセルモジュールが積層されてなる固体高分子電解質型燃料電池であって、
圧縮用シールと引っ張り用シールとが前記セパレータの同一シール内に設けられ、前記同一シールのうち前記引っ張り用シールが設けられる溝は、内径の異なる２段の溝部で形成され、前記引っ張り用シールのカサ部が前記２段の溝部に引っかかり、前記引っ張り用シールの引っ張りによる反力がスタックの締結力として作用することを特徴とした固体高分子電解質型燃料電池。
【請求項２】
前記引っ張り用シールは、前記高分子電解質膜電極接合体を保持する枠体に一体成型されたことを特徴とする、請求項１に記載の固体高分子電解質型燃料電池。
【請求項３】
引っ張り用シールの枠体とは反対側の先端は、前記セルモジュールの位置決めに用いられることを特徴とする、請求項２に記載の固体高分子電解質型燃料電池。
【請求項４】
前記セパレータは、前記引っ張り用シールと同時に前記枠体と一体成型され、スタックの締結力として作用することを特徴とする、請求項２に記載の固体高分子電解質型燃料電池。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図１３】
【図１４】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図１３】
【図１４】
【公開番号】特開２０１３−２６００９（Ｐ２０１３−２６００９Ａ）
【公開日】平成２５年２月４日（２０１３．２．４）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１１−１５９４１５（Ｐ２０１１−１５９４１５）
【出願日】平成２３年７月２０日（２０１１．７．２０）
【出願人】（０００００５８２１）パナソニック株式会社 (73,050)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２５年２月４日（２０１３．２．４）
【国際特許分類】
【出願日】平成２３年７月２０日（２０１１．７．２０）
【出願人】（０００００５８２１）パナソニック株式会社 (73,050)
【Ｆターム（参考）】
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