燃料電池セル
【課題】隣り合う燃料極間にて絶縁性を確保しつつ、燃料ガス流路に流入した改質前の残存ガス成分を支持基板内部の多数の気孔を通過する過程にて改質できる「横縞型」の燃料電池セルを提供すること。
【解決手段】ガス流路１１が内部に形成された平板状の多孔質の支持基板１０の主面上の複数の箇所に、発電素子部Ａ（の燃料極）がそれぞれ配置される。支持基板１０は、ガス流路１１の壁面に近い部分に存在し且つ触媒成分と電気的絶縁成分とから構成される第１部分１０ａと、発電素子部Ａの燃料極と接触する支持基板１０の主面に近い部分に存在し且つ電気的絶縁成分のみから構成される第２部分１０ｂと、からなる。支持基板１０のガス流路１１には、炭化水素系のガスの改質を行う改質器を通過した後のガス（改質後のガス（例えば、水素ガス）のみならず、改質前の残存ガスも含む）が導入される。
【解決手段】ガス流路１１が内部に形成された平板状の多孔質の支持基板１０の主面上の複数の箇所に、発電素子部Ａ（の燃料極）がそれぞれ配置される。支持基板１０は、ガス流路１１の壁面に近い部分に存在し且つ触媒成分と電気的絶縁成分とから構成される第１部分１０ａと、発電素子部Ａの燃料極と接触する支持基板１０の主面に近い部分に存在し且つ電気的絶縁成分のみから構成される第２部分１０ｂと、からなる。支持基板１０のガス流路１１には、炭化水素系のガスの改質を行う改質器を通過した後のガス（改質後のガス（例えば、水素ガス）のみならず、改質前の残存ガスも含む）が導入される。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池セルに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来より、「燃料ガスを流すための燃料ガス流路が内部に形成された絶縁性を有する多孔質の支持基板」と、「前記支持基板の外側面における互いに離れた複数の箇所にそれぞれ設けられ、少なくとも燃料極、固体電解質、及び空気極がこの順に積層されてなる複数の発電素子部」と、「１組又は複数組の隣り合う前記発電素子部の間にそれぞれ設けられ、隣り合う前記発電素子部の一方の燃料極と他方の空気極とを電気的に接続する１つ又は複数の電気的接続部」と、を備えた燃料電池セルが知られている（例えば、特許文献１を参照）。このような構成は、「横縞型」とも呼ばれる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００８−２２６７８９号公報
【発明の概要】
【０００４】
ところで、係る燃料電池セルの支持基板内の燃料ガス流路に導入される燃料ガス（発電反応に使用されるガス）としては、通常、改質器を用いて炭化水素系のガス（例えば、都市ガス）を改質して得られた改質後のガス（例えば、水素ガス）が使用される。しかしながら、改質器を通過したガス（即ち、支持基板の燃料ガス流路に導入されるガス）内には、改質器で改質され得なかった改質前のガス成分（例えば、都市ガス）が不可避的に残存し得る。
【０００５】
燃料ガス流路に流入したガスは、燃料ガス流路の内壁から多孔質の支持基板の内部の多数の気孔を介して燃料極に供給され、発電反応に供される。燃料電池の発電効率を高めるためには、できるだけ多くの改質後のガスを燃料極に供給することが好ましい。このためには、燃料ガス流路に流入した改質前の残存ガス成分を支持基板内部の多数の気孔を通過する過程にて改質することが要求される。
【０００６】
この要求を達成するためには、支持基板を構成する材料に燃料ガスの改質反応を促す触媒成分（例えば、ニッケル）を含めることが考えられる。しかしながら、一般に、係る触媒成分は導電性を有する。従って、多量の触媒成分を支持基板の材質内に均一に含ませると、支持基板の絶縁性が確保され難くなる。
【０００７】
他方、「横縞型」の場合、隣り合う燃料極間にて短絡電流が流れることを防止するため、支持基板の絶縁性を確保する必要がある。これは、「横縞型」の場合、複数の燃料極が支持基板の外側面における互いに離れた複数の箇所にそれぞれ設けられることに起因する。
【０００８】
以上より、「横縞型」において、隣り合う燃料極間にて絶縁性を確保しつつ、燃料ガス流路に流入した改質前の残存ガス成分を支持基板内部の多数の気孔を通過する過程にて改質することが望まれていたところである。
【０００９】
本発明は、上記問題を解決するためになされたものであり、隣り合う燃料極間にて絶縁性を確保しつつ、燃料ガス流路に流入した改質前の残存ガス成分を支持基板内部の多数の気孔を通過する過程にて改質することができる「横縞型」の燃料電池セルを提供することを目的とする。
【００１０】
本発明に係る燃料電池セルは、燃料ガスを流すための燃料ガス流路が内部に形成された絶縁性を有する多孔質の支持基板と、前記支持基板の外側面における互いに離れた複数の箇所にそれぞれ設けられ、少なくとも燃料極、固体電解質、及び空気極がこの順に積層されてなる複数の発電素子部と、１組又は複数組の隣り合う前記発電素子部の間にそれぞれ設けられ、隣り合う前記発電素子部の一方の燃料極と他方の空気極とを電気的に接続する１つ又は複数の電気的接続部とを備える。即ち、このセルは、「横縞型」の燃料電池セルである。
【００１１】
本発明に係る燃料電池セルの特徴は、前記支持基板を構成する材料において燃料ガスの改質反応を促す触媒成分と電気的絶縁成分とが含まれていて、前記支持基板の内部において、前記燃料ガス流路の壁面に近い部分の前記触媒成分の体積濃度が前記燃料極と接触する前記支持基板の外側面に近い部分の前記触媒成分の体積濃度より大きいことにある。ここにおいて、前記触媒成分としては、導電性を有するものが好ましいが、導電性を有しないものであってもよい。前記触媒成分は、例えば、炭化水素系のガスを水素に改質する改質反応を促す触媒成分であり、導電性を有するものとしては、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｃｕ等が挙げられ、特に、Ｎｉが好ましい。また、導電性を有しないものとしては、例えば、ＮｉＡｌ２Ｏ４が挙げられる。ＮｉＡｌ２Ｏ４については、例えば、特開２００５−３４０１６４号公報に詳細に記載されている。
【００１２】
以下、ＮｉＡｌ２Ｏ４について付言する。ＮｉＡｌ２Ｏ４は、酸化雰囲気(即ち、支持基板内部が酸化雰囲気となるセルの製造段階等)では、ＮｉＡｌ２Ｏ４として安定して存在する。この形態では絶縁性を示す。しかしながら、ＮｉＡｌ２Ｏ４は、還元雰囲気（即ち、支持基板内部が還元雰囲気となるセルの稼働段階等)では、ＮｉとＡｌ２Ｏ４とが分離して存在する方がＮｉＡｌ２Ｏ４として存在するより安定となる。従って、ＮｉＡｌ２Ｏ４からＮｉが析出する。この析出したＮｉが「燃料ガス改質を促す触媒」として機能する。以上より、触媒成分としてＮｉＡｌ２Ｏ４を支持基板の材質内に均一に含ませると、セル稼働時に導電性を有するＮｉが析出することによって支持基板の絶縁性が確保され難くなる。即ち、触媒成分としてＮｉを支持基板の材質内に均一に含ませる場合と同じ問題が発生し得る。このように「酸化雰囲気で安定し、且つ、還元雰囲気で分解してＮｉを析出する特性」を示し、且つ、前記触媒成分として使用され得る材料としては、ＮｉＡｌ２Ｏ４の他に、「ＮｉＯがドープされたＭｇＯ」、「Ｎｉを含むスピネル化合物」等が挙げられる。
【００１３】
上記構成によれば、多孔質の支持基板内部における「燃料ガス流路の壁面に近い部分」の触媒成分の体積濃度が大きくされ得る。従って、燃料ガス流路に流入したガス（改質前の残存ガス成分を含む）が多孔質の支持基板の内部の多数の気孔を介して燃料ガス流路から燃料極に供給される過程における初期段階にて、触媒成分の触媒作用によって改質前の残存ガス成分の改質が促される。この結果、改質前の残存ガス成分が十分に改質され得る。
【００１４】
加えて、上記構成によれば、多孔質の支持基板内部における「燃料極と接触する支持基板の外側面に近い部分」の触媒成分の体積濃度が小さく（例えば、「０」に）され得る。従って、少なくとも支持基板内部における「隣り合う燃料極の間を結ぶ部分」の絶縁性が確保され得る。この結果、隣り合う燃料極間にて絶縁性が確保され得る。以上、本発明によれば、隣り合う燃料極間にて絶縁性を確保しつつ、燃料ガス流路に流入した改質前の残存ガス成分が支持基板内部の多数の気孔を通過する過程にて改質することができる。
【００１５】
上記本発明に係る燃料電池セルにおいては、具体的には、例えば、前記支持基板は、「前記燃料ガス流路の壁面を含む（且つ、前記支持基板の外側面を含まない）第１部分であって、前記電気的絶縁成分と前記触媒成分とから構成される第１部分」と、「前記支持基板の外側面を含む（且つ、前記燃料ガス流路の壁面を含まない）とともに前記第１部分と接続する第２部分であって、前記電気的絶縁成分（のみ）から構成される第２部分」とからなるように構成され得る。この場合、前記第１部分の前記触媒成分の体積濃度は５〜５０％とされ得る。また、このような支持基板は、前記触媒成分の体積濃度が異なる複数の部分からなる成形体が焼成により一体化されて形成され得る。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明の実施形態に係る燃料電池セルを示す斜視図である。
【図２】図１に示す燃料電池セルの２−２線に対応する断面図である。
【図３】図１に示す燃料電池セルの作動状態を説明するための図である。
【図４】図１に示す燃料電池セルの作動状態における電流の流れを説明するための図である。
【図５】図１に示す支持基板の第１部分を示す斜視図である。
【図６】図１に示す支持基板の第１、第２部分を含む全体を示す斜視図である。
【図７】図１に示す燃料電池セルの製造過程における第１段階における図２に対応する断面図である。
【図８】図１に示す燃料電池セルの製造過程における第２段階における図２に対応する断面図である。
【図９】図１に示す燃料電池セルの製造過程における第３段階における図２に対応する断面図である。
【図１０】図１に示す燃料電池セルの製造過程における第４段階における図２に対応する断面図である。
【図１１】図１に示す燃料電池セルの製造過程における第５段階における図２に対応する断面図である。
【図１２】図１に示す燃料電池セルの製造過程における第６段階における図２に対応する断面図である。
【図１３】図１に示す燃料電池セルの製造過程における第７段階における図２に対応する断面図である。
【図１４】本発明の実施形態の他の変形例に係る燃料電池セルの図２に対応する断面図である。
【図１５】本発明の実施形態の他の変形例に係る燃料電池セルの図１に対応する断面図である。
【図１６】本発明の実施形態の他の変形例に係る燃料電池セルの図６に対応する斜視図である。
【図１７】本発明の実施形態の他の変形例に係る燃料電池セルの図６に対応する斜視図である。
【図１８】図１６又は図１７に示した支持基板を採用した燃料電池セルの図２に対応する断面図である。
【図１９】図１８に示す支持基板の凹部に埋設された燃料極及びインターコネクタの状態を示した平面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
（構成）
図１は、本発明の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）のセルを示す。このＳＯＦＣセルは、長手方向を有する平板状の支持基板１０の上下面（互いに平行な両側の主面（平面））のそれぞれに、電気的に直列に接続された複数（本例では、４つ）の同形の発電素子部Ａが長手方向において所定の間隔をおいて配置された、所謂「横縞型」と呼ばれる構成を有する。
【００１８】
このＳＯＦＣセルの全体を上方からみた形状は、例えば、長手方向の辺の長さが５〜５０ｃｍで長手方向に直交する幅方向の長さが１〜１０ｃｍの長方形である。このＳＯＦＣセルの全体の厚さは、１〜５ｍｍである。このＳＯＦＣセルの全体は、厚さ方向の中心を通り且つ支持基板１０の主面に平行な面に対して上下対称の形状を有することが好ましいが、この限りでない。以下、図１に加えて、このＳＯＦＣセルの図１に示す２−２線に対応する部分断面図である図２を参照しながら、このＳＯＦＣセルの詳細について説明する。図２は、代表的な１組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａのそれぞれの構成（の一部）、並びに、発電素子部Ａ，Ａ間の構成を示す部分断面図である。その他の組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａ間の構成も、図２に示す構成と同様である。
【００１９】
支持基板１０は、多孔質の材料からなる長手方向を有する平板状の焼成体である。支持基板１０の長手方向に沿った側端部は、外側に（幅方向に）凸となる曲面状を呈している。支持基板１０の内部には、長手方向に延びる複数（本例では、６本）の燃料ガス流路１１（貫通孔）が幅方向において所定の間隔をおいて形成されている。
【００２０】
支持基板１０は、電気的絶縁成分（電子伝導性を有さない成分）と触媒成分とから構成される第１部分１０ａ（図１、図２、及びその他の図面において微細なドットで示した領域を参照）と、電気的絶縁成分（のみ）から構成される第２部分１０ｂと、からなる。電気的絶縁成分としては、例えば、ＣＳＺ（カルシア安定化ジルコニア）、ＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）、Ｙ２Ｏ３（イットリア）、ＣａＺｒＯ３(カルシウムジルコネート)、ＭｇＯ(マグネシア)、ＭｇＡｌ２Ｏ４(スピネル)等、或いはこれらの何れか２種以上の混合物等が挙げられる。触媒成分としては、Ｎｉ（ニッケル）、Ｒｕ(ルテニウム)等が挙げられる。第１部分１０ａの触媒成分の体積濃度は５〜５０％である。なお、「触媒成分の体積濃度」とは、気孔部分を除いた全体積に対する触媒成分の体積の割合を指す。
【００２１】
この例では、第１部分１０aは、上記複数の燃料ガス流路１１の全体を内部に包含する単一の平板状の層である。第１部分１０ａは、複数の燃料ガス流路１１の内壁面を含んでいる。第２部分１０ｂは、第１部分１０ａの層の上下にそれぞれ積層された平板状の層である。各第２部分１０ｂの外表面は、支持基板１０の外表面（主面）を構成している。即ち、各第２部分１０ｂは、支持基板１０の外表面を含んでいる。後に述べるように、各第２部分１０ｂの外表面には、複数の発電素子部Ａの燃料極２０がそれぞれ接触している。支持基板１０の厚さ（両主面間の距離）は、１〜５ｍｍである。以下、説明の簡便化のため、支持基板１０の上面側の構成についてのみ説明していく。支持基板１０の下面側の構成についても同様である。
【００２２】
図２に示すように、支持基板１０の上面（上側の主面）の上には、直方体状の燃料極２０が設けられている。燃料極２０は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。燃料極２０は、後述する固体電解質膜４０に接する燃料極活性部２２と、燃料極活性部２２以外の残りの部分である燃料極集電部２１とから構成される。燃料極活性部２２を上方からみた形状は、燃料極集電部２１が存在する範囲に亘って幅方向に延びる長方形である。
【００２３】
燃料極活性部２２は、例えば、酸化ニッケルＮｉＯとイットリア安定化ジルコニアＹＳＺ（８ＹＳＺ）とから構成され得る。或いは、酸化ニッケルＮｉＯとガドリニウムドープセリアＧＤＣとから構成されてもよい。燃料極集電部２１は、例えば、酸化ニッケルＮｉＯとイットリア安定化ジルコニアＹＳＺ（８ＹＳＺ）とから構成され得る。或いは、酸化ニッケルＮｉＯとイットリアＹ２Ｏ３とから構成されてもよいし、酸化ニッケルＮｉＯとカルシア安定化ジルコニアＣＳＺとから構成されてもよい。燃料極活性部２２の厚さは、５〜３０μｍであり、燃料極集電部２１の厚さは、５０〜５００μｍである。
【００２４】
このように、燃料極集電部２１は、電子伝導性を有する物質を含んで構成される。燃料極活性部２２は、電子伝導性を有する物質と酸素イオン伝導性を有する物質とを含んで構成される。燃料極活性部２２における「気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合」は、燃料極集電部２１における「気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合」よりも大きい。
【００２５】
各燃料極２０（より具体的には、各燃料極集電部２１）の上面の所定箇所には、インターコネクタ３０が形成されている。インターコネクタ３０は、電子伝導性を有する緻密な材料からなる焼成体である。インターコネクタ３０を上方からみた形状は、燃料極２０が存在する範囲に亘って幅方向に延びる長方形である。インターコネクタ３０は、例えば、ＬａＣｒＯ３（ランタンクロマイト）から構成され得る。或いは、（Ｓｒ，Ｌａ）ＴｉＯ３（ストロンチウムチタネート）から構成されてもよい。インターコネクタ３０の厚さは、１０〜１００μｍである。
【００２６】
複数の燃料極２０が設けられた状態の支持基板１０における長手方向に延びる外周面において複数のインターコネクタ３０が形成された部分を除いた全面は、固体電解質膜４０により覆われている。固体電解質膜４０は、イオン伝導性を有し且つ電子伝導性を有さない緻密な材料からなる焼成体である。固体電解質膜４０は、例えば、Ｙ２Ｏ３（イットリア）を含有したＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）から構成され得る。或いは、ＬＳＧＭ（ランタンガレート）から構成されてもよい。固体電解質膜４０の厚さは、３〜５０μｍである。
【００２７】
即ち、複数の燃料極２０が設けられた状態の支持基板１０における長手方向に延びる外周面の全面は、インターコネクタ３０と固体電解質膜４０とからなる緻密層により覆われている。この緻密層は、緻密層の内側の空間を流れる燃料ガスと緻密層の外側の空間を流れる空気との混合を防止するガスシール機能を発揮する。ここで、緻密材料からなる「インターコネクタ３０及び固体電解質膜４０」が、「ガスシール部」に対応する。
【００２８】
固体電解質膜４０における各燃料極活性部２２と接している箇所の上面には、反応防止膜５０を介して空気極６０が形成されている。反応防止膜５０は、緻密な材料からなる焼成体であり、空気極６０は、電子伝導性とイオン伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。反応防止膜５０及び空気極６０を上方からみた形状は、燃料極活性部２２と略同一の長方形である。
【００２９】
反応防止膜５０は、例えば、ＧＤＣ＝（Ｃｅ，Ｇｄ）Ｏ２（ガドリニウムドープセリア）から構成され得る。反応防止膜５０の厚さは、３〜５０μｍである。空気極６０は、例えば、ＬＳＣＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）から構成され得る。或いは、ＬＳＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＦｅＯ３（ランタンストロンチウムフェライト）、ＬＮＦ＝Ｌａ（Ｎｉ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンニッケルフェライト）、ＬＳＣ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３（ランタンストロンチウムコバルタイト）等から構成されてもよい。また、空気極６０は、ＬＳＣＦからなる第１層（内側層）とＬＳＣからなる第２層（外側層）との２層によって構成されてもよい。空気極６０の厚さは、１０〜１００μｍである。
【００３０】
なお、反応防止膜５０が介装されるのは、ＳＯＦＣ作製時又は作動中のＳＯＦＣ内において固体電解質膜４０内のＹＳＺと空気極６０内のＳｒとが反応して固体電解質膜４０と空気極６０との界面に電気抵抗が大きい反応層が形成される現象の発生を抑制するためである。
【００３１】
ここで、燃料極２０と、固体電解質膜４０と、反応防止膜５０と、空気極６０とが積層されてなる積層体が、「発電素子部Ａ」に対応する（図２を参照）。即ち、支持基板１０の上面には、複数（本例では、４つ）の発電素子部Ａが、長手方向において所定の間隔をおいて配置されている。
【００３２】
各組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａについて、一方の（図２では、左側の）発電素子部Ａの空気極６０と、他方の（図２では、右側の）発電素子部Ａのインターコネクタ３０とを跨ぐように、空気極６０、固体電解質膜４０、及び、インターコネクタ３０の上面に、空気極集電膜７０が形成されている。空気極集電膜７０は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。空気極集電膜７０を上方からみた形状は、長方形である。
【００３３】
空気極集電膜７０は、例えば、ＬＳＣＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）から構成され得る。或いは、ＬＳＣ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３（ランタンストロンチウムコバルタイト）から構成されてもよい。或いは、Ａｇ（銀）、Ａｇ−Ｐｄ（銀パラジウム合金）から構成されてもよい。空気極集電膜７０の厚さは、５０〜５００μｍである。
【００３４】
このように各空気極集電膜７０が形成されることにより、各組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａについて、一方の（図２では、左側の）発電素子部Ａの空気極６０と、他方の（図２では、右側の）発電素子部Ａの燃料極２０（特に、燃料極集電部２１）とが、電子伝導性を有する「空気極集電膜７０及びインターコネクタ３０」を介して電気的に接続される。この結果、支持基板１０の上面に配置されている複数（本例では、４つ）の発電素子部Ａが電気的に直列に接続される。ここで、電子伝導性を有する「空気極集電膜７０及びインターコネクタ３０」が、「電気的接続部」に対応する。
【００３５】
以上、説明した「横縞型」のＳＯＦＣセルに対して、図３に示すように、支持基板１０の燃料ガス流路１１内に燃料ガスが流されるとともに、支持基板１０の上下面（特に、各空気極集電膜７０）が「酸素を含むガス」（空気等）に曝される（或いは、支持基板１０の上下面に沿って酸素を含むガスが流される）。これにより、固体電解質膜４０の両側面間に生じる酸素分圧差によって起電力が発生する。更に、この構造体を外部の負荷に接続すると、下記（１）、（２）式に示す化学反応が起こり、電流が流れる(発電状態)。
（１／２）・Ｏ２＋２ｅ−→Ｏ２− （於：空気極６０） …（１）
Ｈ２＋Ｏ２−→Ｈ２Ｏ＋２ｅ− （於：燃料極２０） …（２）
【００３６】
発電状態においては、図４に示すように、各組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａについて、電流が、矢印で示すように流れる。この結果、図３に示すように、このＳＯＦＣセル全体から（具体的には、図３において最も手前側の発電素子部Ａのインターコネクタ３０と最も奥側の発電素子部Ａの空気極６０とを介して）電力が取り出される。
【００３７】
燃料ガス流路１１に導入される燃料ガスとしては、改質器（図示せず）を用いて炭化水素系のガス（都市ガスＣＨ４等）を改質して得られた改質後のガス（水素ガスＨ２等）が使用される。改質器内では、例えば、下記（３）、（４）式に示す化学反応が起こることにより、改質前のガス（ＣＨ４）がＳＯＦＣの発電反応に使用されるガス（Ｈ２）に改質される。
【００３８】
ＣＨ４＋Ｈ２Ｏ→３Ｈ２＋ＣＯ …（３）
ＣＯ＋Ｈ２Ｏ→Ｈ２＋ＣＯ２ …（４）
【００３９】
（製造方法）
次に、図１に示した「横縞型」のＳＯＦＣセルの製造方法の一例について図５〜図１３を参照しながら簡単に説明する。図５〜図１３において、各部材の符号の末尾の「ｇ」は、その部材が「焼成前」であることを表す。
【００４０】
先ず、図５に示す薄板状の形状を有する支持基板の第１部分の成形体１０ａｇが作製される。この成形体１０ａｇは、例えば、支持基板の第１部分１０ａの材料（例えば、ＣＳＺとＮｉ）の粉末を所謂押し出し成形法等を利用して成形・固化することによって作製され得る。
【００４１】
次いで、図６に示すように、上述のように得られた成形体１０ａｇの上下面にそれぞれ、支持基板の第２部分の成形体１０ｂｇの成形体が形成される。これにより、支持基板の成形体１０ｇが得られる。成形体１０ｂｇの形成は、支持基板の第２部分１０ｂの材料（例えば、ＣＳＺのみ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いたテープ成形法、印刷法等を利用してなされ得る。以下、図６に示す支持基板の成形体１０ｇの部分断面を表す図７〜図１３を参照しながら説明を続ける。
【００４２】
図７に示すように、支持基板の成形体１０ｇが作製されると、次に、図８に示すように、支持基板の成形体１０ｇ（より具体的には、第２部分１０ｂｇ）の上下面の所定位置に、燃料極の成形体（２１ｇ＋２２ｇ）が形成される。各燃料極の成形体（２１ｇ＋２２ｇ）は、例えば、燃料極２０の材料（例えば、ＮｉとＹＳＺ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成される。
【００４３】
次に、図９に示すように、各燃料極の成形体２１ｇの外側面の所定箇所に、インターコネクタの成形膜３０ｇが形成される。各インターコネクタの成形膜３０ｇは、例えば、インターコネクタ３０の材料（例えば、ＬａＣｒＯ３）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成される。
【００４４】
次に、図１０に示すように、複数の燃料極の成形体（２１ｇ＋２２ｇ）が形成された状態の支持基板の成形体１０ｇにおける長手方向に延びる外周面において複数のインターコネクタの成形体３０ｇが形成された部分を除いた全面（支持基板の成形体１０ｇの側端部の表面を含む）に、固体電解質膜の成形膜４０ｇが形成される。固体電解質膜の成形膜４０ｇは、例えば、固体電解質膜４０の材料（例えば、ＹＳＺ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法、ディッピング法等を利用して形成される。
【００４５】
次に、図１１に示すように、固体電解質膜の成形体４０ｇにおける各燃料極の成形体２２ｇと接している箇所の外側面に、反応防止膜の成形膜５０ｇが形成される。各反応防止膜の成形膜５０ｇは、例えば、反応防止膜５０の材料（例えば、ＧＤＣ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成される。
【００４６】
そして、このように種々の成形膜が形成された状態の支持基板の成形体１０ｇが、空気中にて１４００〜１５００℃で１〜２０時間焼成される。これにより、図１に示したＳＯＦＣセルにおいて空気極６０及び空気極集電膜７０が形成されていない状態の構造体が得られる。
【００４７】
次に、図１２に示すように、各反応防止膜５０の外側面に、空気極の成形膜６０ｇが形成される。各空気極の成形膜６０ｇは、例えば、空気極６０の材料（例えば、ＬＳＣＦ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成される。
【００４８】
次に、図１３に示すように、各組の隣り合う発電素子部について、一方の発電素子部の空気極の成形膜６０ｇと、他方の発電素子部のインターコネクタ３０とを跨ぐように、空気極の成形膜６０ｇ、固体電解質膜４０、及び、インターコネクタ３０の外側面に、空気極集電膜の成形膜７０ｇが形成される。各空気極集電膜の成形膜７０ｇは、例えば、空気極集電膜７０の材料（例えば、ＬＳＣＦ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成される。
【００４９】
そして、このように成形膜６０ｇ、７０ｇが形成された状態の支持基板１０が、空気中にて９００〜１１００℃で１〜２０時間焼成される。これにより、図１に示したＳＯＦＣセルが得られる。以上、図１に示したＳＯＦＣセルの製造方法の一例について説明した。
【００５０】
（支持基板内の触媒成分についての体積濃度分布の付与）
上述したように、上述したＳＯＦＣセルの支持基板１０内の燃料ガス流路１１に導入される燃料ガス（発電反応に使用されるガス）としては、改質器（図示せず）を用いて炭化水素系のガス（例えば、都市ガスＣＨ４）を改質して得られた改質後のガス（例えば、水素ガスＨ２）が使用される。しかしながら、改質器を通過したガス（即ち、支持基板１０の燃料ガス流路１１に導入されるガス）内には、改質器で改質され得なかった改質前のガス成分（例えば、都市ガスＣＨ４）が不可避的に残存し得る。
【００５１】
燃料ガス流路１１に流入したガスは、燃料ガス流路１１の内壁から多孔質の支持基板１０の内部の多数の気孔を介して燃料極２０に供給される。従って、ＳＯＦＣの発電効率を高めるためには、できるだけ多くの改質後のガスを燃料極２０に供給することが好ましい。このためには、燃料ガス流路１１に流入した改質前の残存ガス成分を支持基板１０の内部の多数の気孔を通過する過程にて改質することが要求される。
【００５２】
このため、支持基板１０を構成する材料に燃料ガスの改質反応（上述した（３）、（４）式を参照）を促す触媒成分（Ｎｉ等）を含めることが考えられる。しかしながら、一般に、係る触媒成分（Ｎｉ等）は導電性を有する。従って、多量の触媒成分を支持基板１０の材質内に均一に含ませると、支持基板１０の絶縁性が確保され難くなる。
【００５３】
他方、本例のように「横縞型」のＳＯＦＣの場合、隣り合う燃料極間にて短絡電流が流れることを防止するため、支持基板１０の内部における少なくとも「隣り合う燃料極間を結ぶ部分」の絶縁性を確保する必要がある。これは、「横縞型」のＳＯＦＣの場合、複数の燃料極が支持基板の外側面における互いに離れた複数の箇所にそれぞれ設けられることに起因する。
【００５４】
本実施形態に係るＳＯＦＣセルでは、上述の内容を考慮して、支持基板１０の内部の触媒成分について体積濃度分布が付与されている。即ち、支持基板１０は、電気的絶縁成分（ＣＳＺ等）と触媒成分（Ｎｉ等）とから構成される第１部分１０ａと、電気的絶縁成分のみから構成される第２部分１０ｂとから構成される。ここで、触媒成分を含む第１部分１０ａは、支持基板１０の内部における「燃料ガス流路１１の内壁面に近い部分」に存在する。従って、燃料ガス流路１１に流入したガス（改質前の残存ガス成分を含む）が燃料ガス流路１１の内壁から多孔質の支持基板１０の内部の多数の気孔を介して燃料極２０に供給される過程における初期段階にて、触媒成分の触媒作用によって改質前の残存ガス成分の改質が促される。この結果、改質前の残存ガス成分が十分に改質され得る。
【００５５】
加えて、触媒成分を含まない（電気的絶縁成分のみからなる）第２部分１０ｂは、支持基板１０の内部における「燃料極２０と接触する支持基板１０の外側面（主面）に近い部分」に存在する。従って、支持基板１０の内部における少なくとも「隣り合う燃料極２０の間を結ぶ部分」の絶縁性が確保され得る。この結果、隣り合う燃料極２０間にて絶縁性が確保され得る。以上、本実施形態によれば、隣り合う燃料極２０間にて絶縁性を確保しつつ、燃料ガス流路１１に流入した改質前の残存ガス成分が支持基板１０の内部の多数の気孔を通過する過程にて改質することができる。この結果、ＳＯＦＣの全体として発電効率を高めることができる。
【００５６】
なお、本発明は上記実施形態に限定されることはなく、本発明の範囲内において種々の変形例を採用することができる。例えば、上記実施形態では、支持基板１０が、触媒成分と電気的絶縁成分とからなる第１部分１０ａと、触媒成分を含まず電気的絶縁成分のみからなる第２部分１０ｂとから構成されているが、第１、第２部分１０ａ、１０ｂがそれぞれ、触媒成分と電気的絶縁成分とから構成されるとともに、第１部分１０ａの触媒成分の体積濃度が第２部分１０ｂの触媒成分の体積濃度より大きくなるように構成されていてもよい。
【００５７】
また、上記実施形態では、支持基板１０の内部の触媒成分について、「燃料ガス流路１１の壁面に近い部分」の体積濃度が「燃料極２０と接触する支持基板１０の外側面に近い部分」の体積濃度より大きくなるように体積濃度分布を付与するにあたり、２段階（第１部分１０ａにて５〜５０％、第２部分１０ｂにて０〜２０％）の分布が付与されている。なお、「触媒成分の体積濃度」とは、気孔部分を除いた全体積に対する触媒成分の体積の割合を指す。これに対し、支持基板１０の内部の触媒成分について、「燃料ガス流路１１の壁面に近い部分」から「燃料極２０と接触する支持基板１０の外側面に近い部分」に向けて体積濃度が徐々に減少するように体積濃度分布が付与されていてもよい。更には、支持基板が、触媒成分の体積濃度が異なる層を２層以上積層して構成されても良い。この場合、セル製造プロセスの煩雑性を考慮して１０層以下とすることが好ましい。
【００５８】
また、上記実施形態では、平板状の支持基板１０の上下面のそれぞれに複数の発電素子部Ａが設けられているが、図１４に示すように、支持基板１０の片側面のみに複数の発電素子部Ａが設けられていてもよい。また、上記実施形態においては、燃料極２０が燃料極集電部２１と燃料極活性部２２との２層で構成されているが、燃料極２０が燃料極活性部２２に相当する１層で構成されてもよい。
【００５９】
また、上記実施形態では、触媒成分と電気的絶縁成分とからなる第１部分１０aは、複数の燃料ガス流路１１の全体を内部に包含する単一の平板状の層であり、電気的絶縁成分のみからなる第２部分１０ｂは、第１部分１０ａの層の上下にそれぞれ積層された平板状の層である。これに対し、図１５に示すように、触媒成分と電気的絶縁成分とからなる第１部分１０ａが、各燃料ガス流路１１の周囲をそれぞれ囲む複数の中空円筒状の層であり、電気的絶縁成分のみからなる第２部分１０ｂが残りの部分であるように構成されてもよい。
【００６０】
図１５に示す支持基板の第２部分１０ｂの成形体は、例えば、支持基板の第２部分１０ｂの材料（例えば、ＣＳＺ）の粉末を所謂押し出し成形法等を利用して成形・固化することによって作製され得る。図１５に示す支持基板の第１部分１０ａの成形体は、例えば、第２部分１０ｂの成形体における燃料ガス流路１１に対応する穴の内壁に対してディップコート法を利用して支持基板の第１部分１０ａの材料（例えば、ＣＳＺとＮｉ）からなる膜を形成することによって作製され得る。更には、第２部分１０ｂの成形体が焼成された後、その焼成体における燃料ガス流路１１に対応する穴に対しディップコート法を用いて第１部分１０ａを設けても良い。
【００６１】
図１５に示す態様においても、第１、第２部分１０ａ、１０ｂがそれぞれ、触媒成分と電気的絶縁成分とから構成されるとともに、第１部分１０ａの触媒成分の体積濃度が第２部分１０ｂの触媒成分の体積濃度より大きくなるように構成されていてもよい。
【００６２】
加えて、上記実施形態では、触媒成分として導電性を有するＮｉが使用されているが、触媒成分としてＮｉＡｌ２Ｏ４が使用されてもよい。ＮｉＡｌ２Ｏ４は、酸化雰囲気にて安定して存在し、絶縁性を示す。しかしながら、セルの稼働段階（即ち、支持基板内部が還元雰囲気となる段階)では、ＮｉとＡｌ２Ｏ４とが分離して存在する方がＮｉＡｌ２Ｏ４として存在するより安定となることに起因して、ＮｉＡｌ２Ｏ４からＮｉが析出する。この析出したＮｉが「燃料ガス改質を促す触媒」として機能する。このように「酸化雰囲気で安定し、且つ、還元雰囲気で分解してＮｉを析出する特性」を示し、且つ、触媒成分として使用され得る材料としては、ＮｉＡｌ２Ｏ４の他に、「ＮｉＯがドープされたＭｇＯ」、「Ｎｉを含むスピネル化合物」等が挙げられる。
【００６３】
また、上記実施形態では、平板状の支持基板１０の外側面上（平面上）に燃料極２０が形成（積層）され且つ燃料極２０の外側面上（平面上）にインターコネクタ３０が形成（積層）されているが、図１６〜図１９に示すように、燃料極２０が支持基板１０の外側面に形成された凹部（図１６、１７を参照）内に埋設され且つインターコネクタ３０が燃料極２０の外側面に形成された凹部内に埋設されていてもよい。以下、上記実施形態に対する、図１６〜図１９に示す形態の主たる相違点について簡単に説明する。
【００６４】
図１６〜図１９に示す形態では、支持基板１０の主面（上下面）には、複数の凹部１２が長手方向において所定の間隔をおいて形成されている。各凹部１２は、支持基板１０の材料からなる底壁と、全周に亘って支持基板１０の材料からなる周方向に閉じた側壁（長手方向に沿う２つの側壁と幅方向に沿う２つの側壁）と、で画定された直方体状の窪みである。各凹部１２には、燃料極集電部２１の全体が埋設（充填）されている。従って、各燃料極集電部２１は直方体状を呈している。
【００６５】
各燃料極集電部２１の上面（外側面）には、凹部２１ａが形成されている。各凹部２１ａは、燃料極集電部２１の材料からなる底壁と、周方向に閉じた側壁（長手方向に沿う２つの側壁と幅方向に沿う２つの側壁）と、で画定された直方体状の窪みである。周方向に閉じた側壁のうち、長手方向に沿う２つの側壁は支持基板１０の材料からなり、幅方向に沿う２つの側壁は燃料極集電部２１の材料からなる。
【００６６】
各凹部２１ａには、燃料極活性部２２の全体が埋設（充填）されている。従って、各燃料極活性部２２は直方体状を呈している。燃料極集電部２１と燃料極活性部２２とにより燃料極２０が構成される。燃料極２０（燃料極集電部２１＋燃料極活性部２２）は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。各燃料極活性部２２の幅方向に沿う２つの側面と底面とは、凹部２１ａ内で燃料極集電部２１と接触している。
【００６７】
各燃料極集電部２１の上面（外側面）における凹部２１ａを除いた部分には、凹部２１ｂが形成されている。各凹部２１ｂは、燃料極集電部２１の材料からなる底壁と、全周に亘って燃料極集電部２１の材料からなる周方向に閉じた側壁（長手方向に沿う２つの側壁と、幅方向に沿う２つの側壁）と、で画定された直方体状の窪みである。
【００６８】
各凹部２１ｂには、インターコネクタ３０が埋設（充填）されている。従って、各インターコネクタ３０は直方体状を呈している。インターコネクタ３０は、電子伝導性を有する緻密な材料からなる焼成体である。各インターコネクタ３０の４つの側壁（長手方向に沿う２つの側壁と、幅方向に沿う２つの側壁）と底面とは、凹部２１ｂ内で燃料極集電部２１と接触している。
【００６９】
燃料極２０（燃料極集電部２１及び燃料極活性部２２）の上面（外側面）と、インターコネクタ３０の上面（外側面）と、支持基板１０の主面とにより、１つの平面（凹部１２が形成されていない場合の支持基板１０の主面と同じ平面）が構成されている。即ち、燃料極２０の上面とインターコネクタ３０の上面と支持基板１０の主面との間で、段差が形成されていない。
【００７０】
燃料極活性部２２は、例えば、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）とから構成され得る。或いは、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＧＤＣ（ガドリニウムドープセリア）とから構成されてもよい。燃料極集電部２１は、例えば、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）とから構成され得る。或いは、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹ２Ｏ３（イットリア）とから構成されてもよいし、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＣＳＺ（カルシア安定化ジルコニア）とから構成されてもよい。燃料極活性部２２の厚さは、５〜３０μｍであり、燃料極集電部２１の厚さ（即ち、凹部１２の深さ）は、５０〜５００μｍである。
【００７１】
このように、燃料極集電部２１は、電子伝導性を有する物質を含んで構成される。燃料極活性部２２は、電子伝導性を有する物質と酸素イオン伝導性を有する物質とを含んで構成される。燃料極活性部２２における「気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合」は、燃料極集電部２１における「気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合」よりも大きい。
【００７２】
インターコネクタ３０は、例えば、ＬａＣｒＯ３（ランタンクロマイト）から構成され得る。或いは、（Ｓｒ，Ｌａ）ＴｉＯ３（ストロンチウムチタネート）から構成されてもよい。インターコネクタ３０の厚さは、１０〜１００μｍである。
【００７３】
燃料極２０及びインターコネクタ３０がそれぞれの凹部１２に埋設された状態の支持基板１０における長手方向に延びる外周面において複数のインターコネクタ３０が形成されたそれぞれの部分の長手方向中央部を除いた全面は、固体電解質膜４０により覆われている。固体電解質膜４０は、イオン伝導性を有し且つ電子伝導性を有さない緻密な材料からなる焼成体である。固体電解質膜４０は、例えば、ＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）から構成され得る。或いは、ＬＳＧＭ（ランタンガレート）から構成されてもよい。固体電解質膜４０の厚さは、３〜５０μｍである。
【００７４】
即ち、燃料極２０がそれぞれの凹部１２に埋設された状態の支持基板１０における長手方向に延びる外周面の全面は、インターコネクタ３０と固体電解質膜４０とからなる緻密層により覆われている。この緻密層は、緻密層の内側の空間を流れる燃料ガスと緻密層の外側の空間を流れる空気との混合を防止するガスシール機能を発揮する。
【００７５】
図１８に示すように、この例では、固体電解質膜４０が、燃料極２０の上面、インターコネクタ３０の上面における長手方向の両側端部、及び支持基板１０の主面を覆っている。ここで、上述したように、燃料極２０の上面とインターコネクタ３０の上面と支持基板１０の主面との間で段差が形成されていない。従って、固体電解質膜４０が平坦化されている。この結果、固体電解質膜４０に段差が形成される場合に比して、応力集中に起因する固体電解質膜４０でのクラックの発生が抑制され得、固体電解質膜４０が有するガスシール機能の低下が抑制され得る。
【００７６】
固体電解質膜４０における各燃料極活性部２２と接している箇所の上面には、反応防止膜５０を介して空気極６０が形成されている。反応防止膜５０は、緻密な材料からなる焼成体であり、空気極６０は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。反応防止膜５０及び空気極６０を上方からみた形状は、燃料極活性部２２と略同一の長方形である。
【００７７】
反応防止膜５０は、例えば、ＧＤＣ＝（Ｃｅ，Ｇｄ）Ｏ２（ガドリニウムドープセリア）から構成され得る。反応防止膜５０の厚さは、３〜５０μｍである。空気極６０は、例えば、ＬＳＣＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）から構成され得る。或いは、ＬＳＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＦｅＯ３（ランタンストロンチウムフェライト）、ＬＮＦ＝Ｌａ（Ｎｉ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンニッケルフェライト）、ＬＳＣ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３（ランタンストロンチウムコバルタイト）等から構成されてもよい。また、空気極６０は、ＬＳＣＦからなる第１層（内側層）とＬＳＣからなる第２層（外側層）との２層によって構成されてもよい。空気極６０の厚さは、１０〜１００μｍである。
【００７８】
なお、反応防止膜５０が介装されるのは、ＳＯＦＣ作製時又は作動中のＳＯＦＣ内において固体電解質膜４０内のＹＳＺと空気極６０内のＳｒとが反応して固体電解質膜４０と空気極６０との界面に電気抵抗が大きい反応層が形成される現象の発生を抑制するためである。
【００７９】
ここで、燃料極２０と、固体電解質膜４０と、反応防止膜５０と、空気極６０とが積層されてなる積層体が、「発電素子部Ａ」に対応する（図１８を参照）。即ち、支持基板１０の上面には、複数（本例では、４つ）の発電素子部Ａが、長手方向において所定の間隔をおいて配置されている。
【００８０】
各組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａについて、一方の（図１８では、左側の）発電素子部Ａの空気極６０と、他方の（図１８では、右側の）発電素子部Ａのインターコネクタ３０とを跨ぐように、空気極６０、固体電解質膜４０、及び、インターコネクタ３０の上面に、空気極集電膜７０が形成されている。空気極集電膜７０は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。空気極集電膜７０を上方からみた形状は、長方形である。
【００８１】
空気極集電膜７０は、例えば、ＬＳＣＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）から構成され得る。或いは、ＬＳＣ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３（ランタンストロンチウムコバルタイト）から構成されてもよい。或いは、Ａｇ（銀）、Ａｇ−Ｐｄ（銀パラジウム合金）から構成されてもよい。空気極集電膜７０の厚さは、５０〜５００μｍである。
【００８２】
このように各空気極集電膜７０が形成されることにより、各組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａについて、一方の（図１８では、左側の）発電素子部Ａの空気極６０と、他方の（図１８では、右側の）発電素子部Ａの燃料極２０（特に、燃料極集電部２１）とが、電子伝導性を有する「空気極集電膜７０及びインターコネクタ３０」を介して電気的に接続される。この結果、支持基板１０の上面に配置されている複数（本例では、４つ）の発電素子部Ａが電気的に直列に接続される。ここで、電子伝導性を有する「空気極集電膜７０及びインターコネクタ３０」が、前記「電気的接続部」に対応する。
【００８３】
なお、インターコネクタ３０は、前記「電気的接続部」における前記「緻密な材料で構成された第１部分」に対応し、気孔率は１０％以下である。空気極集電膜７０は、前記「電気的接続部」における前記「多孔質の材料で構成された第２部分」に対応し、気孔率は２０〜６０％である。
【００８４】
以上、図１６〜図１９に示す形態では、上記実施形態と同様、支持基板１０が、電気的絶縁成分（ＣＳＺ等）と触媒成分（Ｎｉ等）とから構成される第１部分１０ａと、電気的絶縁成分のみから構成される第２部分１０ｂとから構成される（図１６、図１７を参照）。この結果、隣り合う燃料極２０間にて絶縁性が確保され得る。従って、上記実施形態と同様、隣り合う燃料極２０間にて絶縁性を確保しつつ、燃料ガス流路１１に流入した改質前の残存ガス成分が支持基板１０の内部の多数の気孔を通過する過程にて改質することができる。この結果、ＳＯＦＣの全体として発電効率を高めることができる。
【００８５】
また、燃料極２０を埋設するための複数の凹部１２のそれぞれが、全周に亘って支持基板１０の材料からなる周方向に閉じた側壁を有している。換言すれば、支持基板１０において各凹部１２を囲む枠体がそれぞれ形成されている。従って、この構造体は、支持基板１０が外力を受けた場合に変形し難い。
【００８６】
また、支持基板１０の各凹部１２内に燃料極２０及びインターコネクタ３０等の部材が隙間なく充填・埋設された状態で、支持基板１０と前記埋設された部材とが共焼結される。従って、部材間の接合性が高く且つ信頼性の高い焼結体が得られる。
【００８７】
また、インターコネクタ３０が、燃料極集電部２１の外側面に形成された凹部２１ｂに埋設され、この結果、直方体状のインターコネクタ３０の４つの側壁（長手方向に沿う２つの側壁と、幅方向に沿う２つの側壁）と底面とが凹部２１ｂ内で燃料極集電部２１と接触している。従って、燃料極集電部２１の外側平面上に直方体状のインターコネクタ３０が積層される（接触する）構成が採用される場合に比べて、燃料極２０（集電部２１）とインターコネクタ３０との界面の面積を大きくできる。従って、燃料極２０とインターコネクタ３０との間における電子伝導性を高めることができ、この結果、燃料電池の発電出力を高めることができる。
【００８８】
また、平板状の支持基板１０の上下面のそれぞれに、複数の発電素子部Ａが設けられている。これにより、支持基板の片側面のみに複数の発電素子部が設けられる場合に比して、構造体中における発電素子部の数を多くでき、燃料電池の発電出力を高めることができる。
【００８９】
加えて、固体電解質膜４０が、燃料極２０の外側面、インターコネクタ３０の外側面における長手方向の両側端部、及び支持基板１０の主面を覆っている。ここで、燃料極２０の外側面とインターコネクタ３０の外側面と支持基板１０の主面との間で段差が形成されていない。従って、固体電解質膜４０が平坦化されている。この結果、固体電解質膜４０に段差が形成される場合に比して、応力集中に起因する固体電解質膜４０でのクラックの発生が抑制され得、固体電解質膜４０が有するガスシール機能の低下が抑制され得る。
【符号の説明】
【００９０】
１０…支持基板、１０ａ…第１部分、１０ｂ…第２部分、１１…燃料ガス流路、１２…凹部、２０…燃料極、２１…燃料極集電部、２１ｂ…凹部、２２…燃料極活性部、３０…インターコネクタ、４０…固体電解質膜、５０…反応防止膜、６０…空気極、７０…空気極集電膜、８０…絶縁体、Ａ…発電素子部
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池セルに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来より、「燃料ガスを流すための燃料ガス流路が内部に形成された絶縁性を有する多孔質の支持基板」と、「前記支持基板の外側面における互いに離れた複数の箇所にそれぞれ設けられ、少なくとも燃料極、固体電解質、及び空気極がこの順に積層されてなる複数の発電素子部」と、「１組又は複数組の隣り合う前記発電素子部の間にそれぞれ設けられ、隣り合う前記発電素子部の一方の燃料極と他方の空気極とを電気的に接続する１つ又は複数の電気的接続部」と、を備えた燃料電池セルが知られている（例えば、特許文献１を参照）。このような構成は、「横縞型」とも呼ばれる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００８−２２６７８９号公報
【発明の概要】
【０００４】
ところで、係る燃料電池セルの支持基板内の燃料ガス流路に導入される燃料ガス（発電反応に使用されるガス）としては、通常、改質器を用いて炭化水素系のガス（例えば、都市ガス）を改質して得られた改質後のガス（例えば、水素ガス）が使用される。しかしながら、改質器を通過したガス（即ち、支持基板の燃料ガス流路に導入されるガス）内には、改質器で改質され得なかった改質前のガス成分（例えば、都市ガス）が不可避的に残存し得る。
【０００５】
燃料ガス流路に流入したガスは、燃料ガス流路の内壁から多孔質の支持基板の内部の多数の気孔を介して燃料極に供給され、発電反応に供される。燃料電池の発電効率を高めるためには、できるだけ多くの改質後のガスを燃料極に供給することが好ましい。このためには、燃料ガス流路に流入した改質前の残存ガス成分を支持基板内部の多数の気孔を通過する過程にて改質することが要求される。
【０００６】
この要求を達成するためには、支持基板を構成する材料に燃料ガスの改質反応を促す触媒成分（例えば、ニッケル）を含めることが考えられる。しかしながら、一般に、係る触媒成分は導電性を有する。従って、多量の触媒成分を支持基板の材質内に均一に含ませると、支持基板の絶縁性が確保され難くなる。
【０００７】
他方、「横縞型」の場合、隣り合う燃料極間にて短絡電流が流れることを防止するため、支持基板の絶縁性を確保する必要がある。これは、「横縞型」の場合、複数の燃料極が支持基板の外側面における互いに離れた複数の箇所にそれぞれ設けられることに起因する。
【０００８】
以上より、「横縞型」において、隣り合う燃料極間にて絶縁性を確保しつつ、燃料ガス流路に流入した改質前の残存ガス成分を支持基板内部の多数の気孔を通過する過程にて改質することが望まれていたところである。
【０００９】
本発明は、上記問題を解決するためになされたものであり、隣り合う燃料極間にて絶縁性を確保しつつ、燃料ガス流路に流入した改質前の残存ガス成分を支持基板内部の多数の気孔を通過する過程にて改質することができる「横縞型」の燃料電池セルを提供することを目的とする。
【００１０】
本発明に係る燃料電池セルは、燃料ガスを流すための燃料ガス流路が内部に形成された絶縁性を有する多孔質の支持基板と、前記支持基板の外側面における互いに離れた複数の箇所にそれぞれ設けられ、少なくとも燃料極、固体電解質、及び空気極がこの順に積層されてなる複数の発電素子部と、１組又は複数組の隣り合う前記発電素子部の間にそれぞれ設けられ、隣り合う前記発電素子部の一方の燃料極と他方の空気極とを電気的に接続する１つ又は複数の電気的接続部とを備える。即ち、このセルは、「横縞型」の燃料電池セルである。
【００１１】
本発明に係る燃料電池セルの特徴は、前記支持基板を構成する材料において燃料ガスの改質反応を促す触媒成分と電気的絶縁成分とが含まれていて、前記支持基板の内部において、前記燃料ガス流路の壁面に近い部分の前記触媒成分の体積濃度が前記燃料極と接触する前記支持基板の外側面に近い部分の前記触媒成分の体積濃度より大きいことにある。ここにおいて、前記触媒成分としては、導電性を有するものが好ましいが、導電性を有しないものであってもよい。前記触媒成分は、例えば、炭化水素系のガスを水素に改質する改質反応を促す触媒成分であり、導電性を有するものとしては、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｃｕ等が挙げられ、特に、Ｎｉが好ましい。また、導電性を有しないものとしては、例えば、ＮｉＡｌ２Ｏ４が挙げられる。ＮｉＡｌ２Ｏ４については、例えば、特開２００５−３４０１６４号公報に詳細に記載されている。
【００１２】
以下、ＮｉＡｌ２Ｏ４について付言する。ＮｉＡｌ２Ｏ４は、酸化雰囲気(即ち、支持基板内部が酸化雰囲気となるセルの製造段階等)では、ＮｉＡｌ２Ｏ４として安定して存在する。この形態では絶縁性を示す。しかしながら、ＮｉＡｌ２Ｏ４は、還元雰囲気（即ち、支持基板内部が還元雰囲気となるセルの稼働段階等)では、ＮｉとＡｌ２Ｏ４とが分離して存在する方がＮｉＡｌ２Ｏ４として存在するより安定となる。従って、ＮｉＡｌ２Ｏ４からＮｉが析出する。この析出したＮｉが「燃料ガス改質を促す触媒」として機能する。以上より、触媒成分としてＮｉＡｌ２Ｏ４を支持基板の材質内に均一に含ませると、セル稼働時に導電性を有するＮｉが析出することによって支持基板の絶縁性が確保され難くなる。即ち、触媒成分としてＮｉを支持基板の材質内に均一に含ませる場合と同じ問題が発生し得る。このように「酸化雰囲気で安定し、且つ、還元雰囲気で分解してＮｉを析出する特性」を示し、且つ、前記触媒成分として使用され得る材料としては、ＮｉＡｌ２Ｏ４の他に、「ＮｉＯがドープされたＭｇＯ」、「Ｎｉを含むスピネル化合物」等が挙げられる。
【００１３】
上記構成によれば、多孔質の支持基板内部における「燃料ガス流路の壁面に近い部分」の触媒成分の体積濃度が大きくされ得る。従って、燃料ガス流路に流入したガス（改質前の残存ガス成分を含む）が多孔質の支持基板の内部の多数の気孔を介して燃料ガス流路から燃料極に供給される過程における初期段階にて、触媒成分の触媒作用によって改質前の残存ガス成分の改質が促される。この結果、改質前の残存ガス成分が十分に改質され得る。
【００１４】
加えて、上記構成によれば、多孔質の支持基板内部における「燃料極と接触する支持基板の外側面に近い部分」の触媒成分の体積濃度が小さく（例えば、「０」に）され得る。従って、少なくとも支持基板内部における「隣り合う燃料極の間を結ぶ部分」の絶縁性が確保され得る。この結果、隣り合う燃料極間にて絶縁性が確保され得る。以上、本発明によれば、隣り合う燃料極間にて絶縁性を確保しつつ、燃料ガス流路に流入した改質前の残存ガス成分が支持基板内部の多数の気孔を通過する過程にて改質することができる。
【００１５】
上記本発明に係る燃料電池セルにおいては、具体的には、例えば、前記支持基板は、「前記燃料ガス流路の壁面を含む（且つ、前記支持基板の外側面を含まない）第１部分であって、前記電気的絶縁成分と前記触媒成分とから構成される第１部分」と、「前記支持基板の外側面を含む（且つ、前記燃料ガス流路の壁面を含まない）とともに前記第１部分と接続する第２部分であって、前記電気的絶縁成分（のみ）から構成される第２部分」とからなるように構成され得る。この場合、前記第１部分の前記触媒成分の体積濃度は５〜５０％とされ得る。また、このような支持基板は、前記触媒成分の体積濃度が異なる複数の部分からなる成形体が焼成により一体化されて形成され得る。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明の実施形態に係る燃料電池セルを示す斜視図である。
【図２】図１に示す燃料電池セルの２−２線に対応する断面図である。
【図３】図１に示す燃料電池セルの作動状態を説明するための図である。
【図４】図１に示す燃料電池セルの作動状態における電流の流れを説明するための図である。
【図５】図１に示す支持基板の第１部分を示す斜視図である。
【図６】図１に示す支持基板の第１、第２部分を含む全体を示す斜視図である。
【図７】図１に示す燃料電池セルの製造過程における第１段階における図２に対応する断面図である。
【図８】図１に示す燃料電池セルの製造過程における第２段階における図２に対応する断面図である。
【図９】図１に示す燃料電池セルの製造過程における第３段階における図２に対応する断面図である。
【図１０】図１に示す燃料電池セルの製造過程における第４段階における図２に対応する断面図である。
【図１１】図１に示す燃料電池セルの製造過程における第５段階における図２に対応する断面図である。
【図１２】図１に示す燃料電池セルの製造過程における第６段階における図２に対応する断面図である。
【図１３】図１に示す燃料電池セルの製造過程における第７段階における図２に対応する断面図である。
【図１４】本発明の実施形態の他の変形例に係る燃料電池セルの図２に対応する断面図である。
【図１５】本発明の実施形態の他の変形例に係る燃料電池セルの図１に対応する断面図である。
【図１６】本発明の実施形態の他の変形例に係る燃料電池セルの図６に対応する斜視図である。
【図１７】本発明の実施形態の他の変形例に係る燃料電池セルの図６に対応する斜視図である。
【図１８】図１６又は図１７に示した支持基板を採用した燃料電池セルの図２に対応する断面図である。
【図１９】図１８に示す支持基板の凹部に埋設された燃料極及びインターコネクタの状態を示した平面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
（構成）
図１は、本発明の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）のセルを示す。このＳＯＦＣセルは、長手方向を有する平板状の支持基板１０の上下面（互いに平行な両側の主面（平面））のそれぞれに、電気的に直列に接続された複数（本例では、４つ）の同形の発電素子部Ａが長手方向において所定の間隔をおいて配置された、所謂「横縞型」と呼ばれる構成を有する。
【００１８】
このＳＯＦＣセルの全体を上方からみた形状は、例えば、長手方向の辺の長さが５〜５０ｃｍで長手方向に直交する幅方向の長さが１〜１０ｃｍの長方形である。このＳＯＦＣセルの全体の厚さは、１〜５ｍｍである。このＳＯＦＣセルの全体は、厚さ方向の中心を通り且つ支持基板１０の主面に平行な面に対して上下対称の形状を有することが好ましいが、この限りでない。以下、図１に加えて、このＳＯＦＣセルの図１に示す２−２線に対応する部分断面図である図２を参照しながら、このＳＯＦＣセルの詳細について説明する。図２は、代表的な１組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａのそれぞれの構成（の一部）、並びに、発電素子部Ａ，Ａ間の構成を示す部分断面図である。その他の組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａ間の構成も、図２に示す構成と同様である。
【００１９】
支持基板１０は、多孔質の材料からなる長手方向を有する平板状の焼成体である。支持基板１０の長手方向に沿った側端部は、外側に（幅方向に）凸となる曲面状を呈している。支持基板１０の内部には、長手方向に延びる複数（本例では、６本）の燃料ガス流路１１（貫通孔）が幅方向において所定の間隔をおいて形成されている。
【００２０】
支持基板１０は、電気的絶縁成分（電子伝導性を有さない成分）と触媒成分とから構成される第１部分１０ａ（図１、図２、及びその他の図面において微細なドットで示した領域を参照）と、電気的絶縁成分（のみ）から構成される第２部分１０ｂと、からなる。電気的絶縁成分としては、例えば、ＣＳＺ（カルシア安定化ジルコニア）、ＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）、Ｙ２Ｏ３（イットリア）、ＣａＺｒＯ３(カルシウムジルコネート)、ＭｇＯ(マグネシア)、ＭｇＡｌ２Ｏ４(スピネル)等、或いはこれらの何れか２種以上の混合物等が挙げられる。触媒成分としては、Ｎｉ（ニッケル）、Ｒｕ(ルテニウム)等が挙げられる。第１部分１０ａの触媒成分の体積濃度は５〜５０％である。なお、「触媒成分の体積濃度」とは、気孔部分を除いた全体積に対する触媒成分の体積の割合を指す。
【００２１】
この例では、第１部分１０aは、上記複数の燃料ガス流路１１の全体を内部に包含する単一の平板状の層である。第１部分１０ａは、複数の燃料ガス流路１１の内壁面を含んでいる。第２部分１０ｂは、第１部分１０ａの層の上下にそれぞれ積層された平板状の層である。各第２部分１０ｂの外表面は、支持基板１０の外表面（主面）を構成している。即ち、各第２部分１０ｂは、支持基板１０の外表面を含んでいる。後に述べるように、各第２部分１０ｂの外表面には、複数の発電素子部Ａの燃料極２０がそれぞれ接触している。支持基板１０の厚さ（両主面間の距離）は、１〜５ｍｍである。以下、説明の簡便化のため、支持基板１０の上面側の構成についてのみ説明していく。支持基板１０の下面側の構成についても同様である。
【００２２】
図２に示すように、支持基板１０の上面（上側の主面）の上には、直方体状の燃料極２０が設けられている。燃料極２０は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。燃料極２０は、後述する固体電解質膜４０に接する燃料極活性部２２と、燃料極活性部２２以外の残りの部分である燃料極集電部２１とから構成される。燃料極活性部２２を上方からみた形状は、燃料極集電部２１が存在する範囲に亘って幅方向に延びる長方形である。
【００２３】
燃料極活性部２２は、例えば、酸化ニッケルＮｉＯとイットリア安定化ジルコニアＹＳＺ（８ＹＳＺ）とから構成され得る。或いは、酸化ニッケルＮｉＯとガドリニウムドープセリアＧＤＣとから構成されてもよい。燃料極集電部２１は、例えば、酸化ニッケルＮｉＯとイットリア安定化ジルコニアＹＳＺ（８ＹＳＺ）とから構成され得る。或いは、酸化ニッケルＮｉＯとイットリアＹ２Ｏ３とから構成されてもよいし、酸化ニッケルＮｉＯとカルシア安定化ジルコニアＣＳＺとから構成されてもよい。燃料極活性部２２の厚さは、５〜３０μｍであり、燃料極集電部２１の厚さは、５０〜５００μｍである。
【００２４】
このように、燃料極集電部２１は、電子伝導性を有する物質を含んで構成される。燃料極活性部２２は、電子伝導性を有する物質と酸素イオン伝導性を有する物質とを含んで構成される。燃料極活性部２２における「気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合」は、燃料極集電部２１における「気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合」よりも大きい。
【００２５】
各燃料極２０（より具体的には、各燃料極集電部２１）の上面の所定箇所には、インターコネクタ３０が形成されている。インターコネクタ３０は、電子伝導性を有する緻密な材料からなる焼成体である。インターコネクタ３０を上方からみた形状は、燃料極２０が存在する範囲に亘って幅方向に延びる長方形である。インターコネクタ３０は、例えば、ＬａＣｒＯ３（ランタンクロマイト）から構成され得る。或いは、（Ｓｒ，Ｌａ）ＴｉＯ３（ストロンチウムチタネート）から構成されてもよい。インターコネクタ３０の厚さは、１０〜１００μｍである。
【００２６】
複数の燃料極２０が設けられた状態の支持基板１０における長手方向に延びる外周面において複数のインターコネクタ３０が形成された部分を除いた全面は、固体電解質膜４０により覆われている。固体電解質膜４０は、イオン伝導性を有し且つ電子伝導性を有さない緻密な材料からなる焼成体である。固体電解質膜４０は、例えば、Ｙ２Ｏ３（イットリア）を含有したＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）から構成され得る。或いは、ＬＳＧＭ（ランタンガレート）から構成されてもよい。固体電解質膜４０の厚さは、３〜５０μｍである。
【００２７】
即ち、複数の燃料極２０が設けられた状態の支持基板１０における長手方向に延びる外周面の全面は、インターコネクタ３０と固体電解質膜４０とからなる緻密層により覆われている。この緻密層は、緻密層の内側の空間を流れる燃料ガスと緻密層の外側の空間を流れる空気との混合を防止するガスシール機能を発揮する。ここで、緻密材料からなる「インターコネクタ３０及び固体電解質膜４０」が、「ガスシール部」に対応する。
【００２８】
固体電解質膜４０における各燃料極活性部２２と接している箇所の上面には、反応防止膜５０を介して空気極６０が形成されている。反応防止膜５０は、緻密な材料からなる焼成体であり、空気極６０は、電子伝導性とイオン伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。反応防止膜５０及び空気極６０を上方からみた形状は、燃料極活性部２２と略同一の長方形である。
【００２９】
反応防止膜５０は、例えば、ＧＤＣ＝（Ｃｅ，Ｇｄ）Ｏ２（ガドリニウムドープセリア）から構成され得る。反応防止膜５０の厚さは、３〜５０μｍである。空気極６０は、例えば、ＬＳＣＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）から構成され得る。或いは、ＬＳＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＦｅＯ３（ランタンストロンチウムフェライト）、ＬＮＦ＝Ｌａ（Ｎｉ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンニッケルフェライト）、ＬＳＣ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３（ランタンストロンチウムコバルタイト）等から構成されてもよい。また、空気極６０は、ＬＳＣＦからなる第１層（内側層）とＬＳＣからなる第２層（外側層）との２層によって構成されてもよい。空気極６０の厚さは、１０〜１００μｍである。
【００３０】
なお、反応防止膜５０が介装されるのは、ＳＯＦＣ作製時又は作動中のＳＯＦＣ内において固体電解質膜４０内のＹＳＺと空気極６０内のＳｒとが反応して固体電解質膜４０と空気極６０との界面に電気抵抗が大きい反応層が形成される現象の発生を抑制するためである。
【００３１】
ここで、燃料極２０と、固体電解質膜４０と、反応防止膜５０と、空気極６０とが積層されてなる積層体が、「発電素子部Ａ」に対応する（図２を参照）。即ち、支持基板１０の上面には、複数（本例では、４つ）の発電素子部Ａが、長手方向において所定の間隔をおいて配置されている。
【００３２】
各組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａについて、一方の（図２では、左側の）発電素子部Ａの空気極６０と、他方の（図２では、右側の）発電素子部Ａのインターコネクタ３０とを跨ぐように、空気極６０、固体電解質膜４０、及び、インターコネクタ３０の上面に、空気極集電膜７０が形成されている。空気極集電膜７０は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。空気極集電膜７０を上方からみた形状は、長方形である。
【００３３】
空気極集電膜７０は、例えば、ＬＳＣＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）から構成され得る。或いは、ＬＳＣ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３（ランタンストロンチウムコバルタイト）から構成されてもよい。或いは、Ａｇ（銀）、Ａｇ−Ｐｄ（銀パラジウム合金）から構成されてもよい。空気極集電膜７０の厚さは、５０〜５００μｍである。
【００３４】
このように各空気極集電膜７０が形成されることにより、各組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａについて、一方の（図２では、左側の）発電素子部Ａの空気極６０と、他方の（図２では、右側の）発電素子部Ａの燃料極２０（特に、燃料極集電部２１）とが、電子伝導性を有する「空気極集電膜７０及びインターコネクタ３０」を介して電気的に接続される。この結果、支持基板１０の上面に配置されている複数（本例では、４つ）の発電素子部Ａが電気的に直列に接続される。ここで、電子伝導性を有する「空気極集電膜７０及びインターコネクタ３０」が、「電気的接続部」に対応する。
【００３５】
以上、説明した「横縞型」のＳＯＦＣセルに対して、図３に示すように、支持基板１０の燃料ガス流路１１内に燃料ガスが流されるとともに、支持基板１０の上下面（特に、各空気極集電膜７０）が「酸素を含むガス」（空気等）に曝される（或いは、支持基板１０の上下面に沿って酸素を含むガスが流される）。これにより、固体電解質膜４０の両側面間に生じる酸素分圧差によって起電力が発生する。更に、この構造体を外部の負荷に接続すると、下記（１）、（２）式に示す化学反応が起こり、電流が流れる(発電状態)。
（１／２）・Ｏ２＋２ｅ−→Ｏ２− （於：空気極６０） …（１）
Ｈ２＋Ｏ２−→Ｈ２Ｏ＋２ｅ− （於：燃料極２０） …（２）
【００３６】
発電状態においては、図４に示すように、各組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａについて、電流が、矢印で示すように流れる。この結果、図３に示すように、このＳＯＦＣセル全体から（具体的には、図３において最も手前側の発電素子部Ａのインターコネクタ３０と最も奥側の発電素子部Ａの空気極６０とを介して）電力が取り出される。
【００３７】
燃料ガス流路１１に導入される燃料ガスとしては、改質器（図示せず）を用いて炭化水素系のガス（都市ガスＣＨ４等）を改質して得られた改質後のガス（水素ガスＨ２等）が使用される。改質器内では、例えば、下記（３）、（４）式に示す化学反応が起こることにより、改質前のガス（ＣＨ４）がＳＯＦＣの発電反応に使用されるガス（Ｈ２）に改質される。
【００３８】
ＣＨ４＋Ｈ２Ｏ→３Ｈ２＋ＣＯ …（３）
ＣＯ＋Ｈ２Ｏ→Ｈ２＋ＣＯ２ …（４）
【００３９】
（製造方法）
次に、図１に示した「横縞型」のＳＯＦＣセルの製造方法の一例について図５〜図１３を参照しながら簡単に説明する。図５〜図１３において、各部材の符号の末尾の「ｇ」は、その部材が「焼成前」であることを表す。
【００４０】
先ず、図５に示す薄板状の形状を有する支持基板の第１部分の成形体１０ａｇが作製される。この成形体１０ａｇは、例えば、支持基板の第１部分１０ａの材料（例えば、ＣＳＺとＮｉ）の粉末を所謂押し出し成形法等を利用して成形・固化することによって作製され得る。
【００４１】
次いで、図６に示すように、上述のように得られた成形体１０ａｇの上下面にそれぞれ、支持基板の第２部分の成形体１０ｂｇの成形体が形成される。これにより、支持基板の成形体１０ｇが得られる。成形体１０ｂｇの形成は、支持基板の第２部分１０ｂの材料（例えば、ＣＳＺのみ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いたテープ成形法、印刷法等を利用してなされ得る。以下、図６に示す支持基板の成形体１０ｇの部分断面を表す図７〜図１３を参照しながら説明を続ける。
【００４２】
図７に示すように、支持基板の成形体１０ｇが作製されると、次に、図８に示すように、支持基板の成形体１０ｇ（より具体的には、第２部分１０ｂｇ）の上下面の所定位置に、燃料極の成形体（２１ｇ＋２２ｇ）が形成される。各燃料極の成形体（２１ｇ＋２２ｇ）は、例えば、燃料極２０の材料（例えば、ＮｉとＹＳＺ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成される。
【００４３】
次に、図９に示すように、各燃料極の成形体２１ｇの外側面の所定箇所に、インターコネクタの成形膜３０ｇが形成される。各インターコネクタの成形膜３０ｇは、例えば、インターコネクタ３０の材料（例えば、ＬａＣｒＯ３）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成される。
【００４４】
次に、図１０に示すように、複数の燃料極の成形体（２１ｇ＋２２ｇ）が形成された状態の支持基板の成形体１０ｇにおける長手方向に延びる外周面において複数のインターコネクタの成形体３０ｇが形成された部分を除いた全面（支持基板の成形体１０ｇの側端部の表面を含む）に、固体電解質膜の成形膜４０ｇが形成される。固体電解質膜の成形膜４０ｇは、例えば、固体電解質膜４０の材料（例えば、ＹＳＺ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法、ディッピング法等を利用して形成される。
【００４５】
次に、図１１に示すように、固体電解質膜の成形体４０ｇにおける各燃料極の成形体２２ｇと接している箇所の外側面に、反応防止膜の成形膜５０ｇが形成される。各反応防止膜の成形膜５０ｇは、例えば、反応防止膜５０の材料（例えば、ＧＤＣ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成される。
【００４６】
そして、このように種々の成形膜が形成された状態の支持基板の成形体１０ｇが、空気中にて１４００〜１５００℃で１〜２０時間焼成される。これにより、図１に示したＳＯＦＣセルにおいて空気極６０及び空気極集電膜７０が形成されていない状態の構造体が得られる。
【００４７】
次に、図１２に示すように、各反応防止膜５０の外側面に、空気極の成形膜６０ｇが形成される。各空気極の成形膜６０ｇは、例えば、空気極６０の材料（例えば、ＬＳＣＦ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成される。
【００４８】
次に、図１３に示すように、各組の隣り合う発電素子部について、一方の発電素子部の空気極の成形膜６０ｇと、他方の発電素子部のインターコネクタ３０とを跨ぐように、空気極の成形膜６０ｇ、固体電解質膜４０、及び、インターコネクタ３０の外側面に、空気極集電膜の成形膜７０ｇが形成される。各空気極集電膜の成形膜７０ｇは、例えば、空気極集電膜７０の材料（例えば、ＬＳＣＦ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成される。
【００４９】
そして、このように成形膜６０ｇ、７０ｇが形成された状態の支持基板１０が、空気中にて９００〜１１００℃で１〜２０時間焼成される。これにより、図１に示したＳＯＦＣセルが得られる。以上、図１に示したＳＯＦＣセルの製造方法の一例について説明した。
【００５０】
（支持基板内の触媒成分についての体積濃度分布の付与）
上述したように、上述したＳＯＦＣセルの支持基板１０内の燃料ガス流路１１に導入される燃料ガス（発電反応に使用されるガス）としては、改質器（図示せず）を用いて炭化水素系のガス（例えば、都市ガスＣＨ４）を改質して得られた改質後のガス（例えば、水素ガスＨ２）が使用される。しかしながら、改質器を通過したガス（即ち、支持基板１０の燃料ガス流路１１に導入されるガス）内には、改質器で改質され得なかった改質前のガス成分（例えば、都市ガスＣＨ４）が不可避的に残存し得る。
【００５１】
燃料ガス流路１１に流入したガスは、燃料ガス流路１１の内壁から多孔質の支持基板１０の内部の多数の気孔を介して燃料極２０に供給される。従って、ＳＯＦＣの発電効率を高めるためには、できるだけ多くの改質後のガスを燃料極２０に供給することが好ましい。このためには、燃料ガス流路１１に流入した改質前の残存ガス成分を支持基板１０の内部の多数の気孔を通過する過程にて改質することが要求される。
【００５２】
このため、支持基板１０を構成する材料に燃料ガスの改質反応（上述した（３）、（４）式を参照）を促す触媒成分（Ｎｉ等）を含めることが考えられる。しかしながら、一般に、係る触媒成分（Ｎｉ等）は導電性を有する。従って、多量の触媒成分を支持基板１０の材質内に均一に含ませると、支持基板１０の絶縁性が確保され難くなる。
【００５３】
他方、本例のように「横縞型」のＳＯＦＣの場合、隣り合う燃料極間にて短絡電流が流れることを防止するため、支持基板１０の内部における少なくとも「隣り合う燃料極間を結ぶ部分」の絶縁性を確保する必要がある。これは、「横縞型」のＳＯＦＣの場合、複数の燃料極が支持基板の外側面における互いに離れた複数の箇所にそれぞれ設けられることに起因する。
【００５４】
本実施形態に係るＳＯＦＣセルでは、上述の内容を考慮して、支持基板１０の内部の触媒成分について体積濃度分布が付与されている。即ち、支持基板１０は、電気的絶縁成分（ＣＳＺ等）と触媒成分（Ｎｉ等）とから構成される第１部分１０ａと、電気的絶縁成分のみから構成される第２部分１０ｂとから構成される。ここで、触媒成分を含む第１部分１０ａは、支持基板１０の内部における「燃料ガス流路１１の内壁面に近い部分」に存在する。従って、燃料ガス流路１１に流入したガス（改質前の残存ガス成分を含む）が燃料ガス流路１１の内壁から多孔質の支持基板１０の内部の多数の気孔を介して燃料極２０に供給される過程における初期段階にて、触媒成分の触媒作用によって改質前の残存ガス成分の改質が促される。この結果、改質前の残存ガス成分が十分に改質され得る。
【００５５】
加えて、触媒成分を含まない（電気的絶縁成分のみからなる）第２部分１０ｂは、支持基板１０の内部における「燃料極２０と接触する支持基板１０の外側面（主面）に近い部分」に存在する。従って、支持基板１０の内部における少なくとも「隣り合う燃料極２０の間を結ぶ部分」の絶縁性が確保され得る。この結果、隣り合う燃料極２０間にて絶縁性が確保され得る。以上、本実施形態によれば、隣り合う燃料極２０間にて絶縁性を確保しつつ、燃料ガス流路１１に流入した改質前の残存ガス成分が支持基板１０の内部の多数の気孔を通過する過程にて改質することができる。この結果、ＳＯＦＣの全体として発電効率を高めることができる。
【００５６】
なお、本発明は上記実施形態に限定されることはなく、本発明の範囲内において種々の変形例を採用することができる。例えば、上記実施形態では、支持基板１０が、触媒成分と電気的絶縁成分とからなる第１部分１０ａと、触媒成分を含まず電気的絶縁成分のみからなる第２部分１０ｂとから構成されているが、第１、第２部分１０ａ、１０ｂがそれぞれ、触媒成分と電気的絶縁成分とから構成されるとともに、第１部分１０ａの触媒成分の体積濃度が第２部分１０ｂの触媒成分の体積濃度より大きくなるように構成されていてもよい。
【００５７】
また、上記実施形態では、支持基板１０の内部の触媒成分について、「燃料ガス流路１１の壁面に近い部分」の体積濃度が「燃料極２０と接触する支持基板１０の外側面に近い部分」の体積濃度より大きくなるように体積濃度分布を付与するにあたり、２段階（第１部分１０ａにて５〜５０％、第２部分１０ｂにて０〜２０％）の分布が付与されている。なお、「触媒成分の体積濃度」とは、気孔部分を除いた全体積に対する触媒成分の体積の割合を指す。これに対し、支持基板１０の内部の触媒成分について、「燃料ガス流路１１の壁面に近い部分」から「燃料極２０と接触する支持基板１０の外側面に近い部分」に向けて体積濃度が徐々に減少するように体積濃度分布が付与されていてもよい。更には、支持基板が、触媒成分の体積濃度が異なる層を２層以上積層して構成されても良い。この場合、セル製造プロセスの煩雑性を考慮して１０層以下とすることが好ましい。
【００５８】
また、上記実施形態では、平板状の支持基板１０の上下面のそれぞれに複数の発電素子部Ａが設けられているが、図１４に示すように、支持基板１０の片側面のみに複数の発電素子部Ａが設けられていてもよい。また、上記実施形態においては、燃料極２０が燃料極集電部２１と燃料極活性部２２との２層で構成されているが、燃料極２０が燃料極活性部２２に相当する１層で構成されてもよい。
【００５９】
また、上記実施形態では、触媒成分と電気的絶縁成分とからなる第１部分１０aは、複数の燃料ガス流路１１の全体を内部に包含する単一の平板状の層であり、電気的絶縁成分のみからなる第２部分１０ｂは、第１部分１０ａの層の上下にそれぞれ積層された平板状の層である。これに対し、図１５に示すように、触媒成分と電気的絶縁成分とからなる第１部分１０ａが、各燃料ガス流路１１の周囲をそれぞれ囲む複数の中空円筒状の層であり、電気的絶縁成分のみからなる第２部分１０ｂが残りの部分であるように構成されてもよい。
【００６０】
図１５に示す支持基板の第２部分１０ｂの成形体は、例えば、支持基板の第２部分１０ｂの材料（例えば、ＣＳＺ）の粉末を所謂押し出し成形法等を利用して成形・固化することによって作製され得る。図１５に示す支持基板の第１部分１０ａの成形体は、例えば、第２部分１０ｂの成形体における燃料ガス流路１１に対応する穴の内壁に対してディップコート法を利用して支持基板の第１部分１０ａの材料（例えば、ＣＳＺとＮｉ）からなる膜を形成することによって作製され得る。更には、第２部分１０ｂの成形体が焼成された後、その焼成体における燃料ガス流路１１に対応する穴に対しディップコート法を用いて第１部分１０ａを設けても良い。
【００６１】
図１５に示す態様においても、第１、第２部分１０ａ、１０ｂがそれぞれ、触媒成分と電気的絶縁成分とから構成されるとともに、第１部分１０ａの触媒成分の体積濃度が第２部分１０ｂの触媒成分の体積濃度より大きくなるように構成されていてもよい。
【００６２】
加えて、上記実施形態では、触媒成分として導電性を有するＮｉが使用されているが、触媒成分としてＮｉＡｌ２Ｏ４が使用されてもよい。ＮｉＡｌ２Ｏ４は、酸化雰囲気にて安定して存在し、絶縁性を示す。しかしながら、セルの稼働段階（即ち、支持基板内部が還元雰囲気となる段階)では、ＮｉとＡｌ２Ｏ４とが分離して存在する方がＮｉＡｌ２Ｏ４として存在するより安定となることに起因して、ＮｉＡｌ２Ｏ４からＮｉが析出する。この析出したＮｉが「燃料ガス改質を促す触媒」として機能する。このように「酸化雰囲気で安定し、且つ、還元雰囲気で分解してＮｉを析出する特性」を示し、且つ、触媒成分として使用され得る材料としては、ＮｉＡｌ２Ｏ４の他に、「ＮｉＯがドープされたＭｇＯ」、「Ｎｉを含むスピネル化合物」等が挙げられる。
【００６３】
また、上記実施形態では、平板状の支持基板１０の外側面上（平面上）に燃料極２０が形成（積層）され且つ燃料極２０の外側面上（平面上）にインターコネクタ３０が形成（積層）されているが、図１６〜図１９に示すように、燃料極２０が支持基板１０の外側面に形成された凹部（図１６、１７を参照）内に埋設され且つインターコネクタ３０が燃料極２０の外側面に形成された凹部内に埋設されていてもよい。以下、上記実施形態に対する、図１６〜図１９に示す形態の主たる相違点について簡単に説明する。
【００６４】
図１６〜図１９に示す形態では、支持基板１０の主面（上下面）には、複数の凹部１２が長手方向において所定の間隔をおいて形成されている。各凹部１２は、支持基板１０の材料からなる底壁と、全周に亘って支持基板１０の材料からなる周方向に閉じた側壁（長手方向に沿う２つの側壁と幅方向に沿う２つの側壁）と、で画定された直方体状の窪みである。各凹部１２には、燃料極集電部２１の全体が埋設（充填）されている。従って、各燃料極集電部２１は直方体状を呈している。
【００６５】
各燃料極集電部２１の上面（外側面）には、凹部２１ａが形成されている。各凹部２１ａは、燃料極集電部２１の材料からなる底壁と、周方向に閉じた側壁（長手方向に沿う２つの側壁と幅方向に沿う２つの側壁）と、で画定された直方体状の窪みである。周方向に閉じた側壁のうち、長手方向に沿う２つの側壁は支持基板１０の材料からなり、幅方向に沿う２つの側壁は燃料極集電部２１の材料からなる。
【００６６】
各凹部２１ａには、燃料極活性部２２の全体が埋設（充填）されている。従って、各燃料極活性部２２は直方体状を呈している。燃料極集電部２１と燃料極活性部２２とにより燃料極２０が構成される。燃料極２０（燃料極集電部２１＋燃料極活性部２２）は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。各燃料極活性部２２の幅方向に沿う２つの側面と底面とは、凹部２１ａ内で燃料極集電部２１と接触している。
【００６７】
各燃料極集電部２１の上面（外側面）における凹部２１ａを除いた部分には、凹部２１ｂが形成されている。各凹部２１ｂは、燃料極集電部２１の材料からなる底壁と、全周に亘って燃料極集電部２１の材料からなる周方向に閉じた側壁（長手方向に沿う２つの側壁と、幅方向に沿う２つの側壁）と、で画定された直方体状の窪みである。
【００６８】
各凹部２１ｂには、インターコネクタ３０が埋設（充填）されている。従って、各インターコネクタ３０は直方体状を呈している。インターコネクタ３０は、電子伝導性を有する緻密な材料からなる焼成体である。各インターコネクタ３０の４つの側壁（長手方向に沿う２つの側壁と、幅方向に沿う２つの側壁）と底面とは、凹部２１ｂ内で燃料極集電部２１と接触している。
【００６９】
燃料極２０（燃料極集電部２１及び燃料極活性部２２）の上面（外側面）と、インターコネクタ３０の上面（外側面）と、支持基板１０の主面とにより、１つの平面（凹部１２が形成されていない場合の支持基板１０の主面と同じ平面）が構成されている。即ち、燃料極２０の上面とインターコネクタ３０の上面と支持基板１０の主面との間で、段差が形成されていない。
【００７０】
燃料極活性部２２は、例えば、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）とから構成され得る。或いは、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＧＤＣ（ガドリニウムドープセリア）とから構成されてもよい。燃料極集電部２１は、例えば、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）とから構成され得る。或いは、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹ２Ｏ３（イットリア）とから構成されてもよいし、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＣＳＺ（カルシア安定化ジルコニア）とから構成されてもよい。燃料極活性部２２の厚さは、５〜３０μｍであり、燃料極集電部２１の厚さ（即ち、凹部１２の深さ）は、５０〜５００μｍである。
【００７１】
このように、燃料極集電部２１は、電子伝導性を有する物質を含んで構成される。燃料極活性部２２は、電子伝導性を有する物質と酸素イオン伝導性を有する物質とを含んで構成される。燃料極活性部２２における「気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合」は、燃料極集電部２１における「気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合」よりも大きい。
【００７２】
インターコネクタ３０は、例えば、ＬａＣｒＯ３（ランタンクロマイト）から構成され得る。或いは、（Ｓｒ，Ｌａ）ＴｉＯ３（ストロンチウムチタネート）から構成されてもよい。インターコネクタ３０の厚さは、１０〜１００μｍである。
【００７３】
燃料極２０及びインターコネクタ３０がそれぞれの凹部１２に埋設された状態の支持基板１０における長手方向に延びる外周面において複数のインターコネクタ３０が形成されたそれぞれの部分の長手方向中央部を除いた全面は、固体電解質膜４０により覆われている。固体電解質膜４０は、イオン伝導性を有し且つ電子伝導性を有さない緻密な材料からなる焼成体である。固体電解質膜４０は、例えば、ＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）から構成され得る。或いは、ＬＳＧＭ（ランタンガレート）から構成されてもよい。固体電解質膜４０の厚さは、３〜５０μｍである。
【００７４】
即ち、燃料極２０がそれぞれの凹部１２に埋設された状態の支持基板１０における長手方向に延びる外周面の全面は、インターコネクタ３０と固体電解質膜４０とからなる緻密層により覆われている。この緻密層は、緻密層の内側の空間を流れる燃料ガスと緻密層の外側の空間を流れる空気との混合を防止するガスシール機能を発揮する。
【００７５】
図１８に示すように、この例では、固体電解質膜４０が、燃料極２０の上面、インターコネクタ３０の上面における長手方向の両側端部、及び支持基板１０の主面を覆っている。ここで、上述したように、燃料極２０の上面とインターコネクタ３０の上面と支持基板１０の主面との間で段差が形成されていない。従って、固体電解質膜４０が平坦化されている。この結果、固体電解質膜４０に段差が形成される場合に比して、応力集中に起因する固体電解質膜４０でのクラックの発生が抑制され得、固体電解質膜４０が有するガスシール機能の低下が抑制され得る。
【００７６】
固体電解質膜４０における各燃料極活性部２２と接している箇所の上面には、反応防止膜５０を介して空気極６０が形成されている。反応防止膜５０は、緻密な材料からなる焼成体であり、空気極６０は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。反応防止膜５０及び空気極６０を上方からみた形状は、燃料極活性部２２と略同一の長方形である。
【００７７】
反応防止膜５０は、例えば、ＧＤＣ＝（Ｃｅ，Ｇｄ）Ｏ２（ガドリニウムドープセリア）から構成され得る。反応防止膜５０の厚さは、３〜５０μｍである。空気極６０は、例えば、ＬＳＣＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）から構成され得る。或いは、ＬＳＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＦｅＯ３（ランタンストロンチウムフェライト）、ＬＮＦ＝Ｌａ（Ｎｉ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンニッケルフェライト）、ＬＳＣ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３（ランタンストロンチウムコバルタイト）等から構成されてもよい。また、空気極６０は、ＬＳＣＦからなる第１層（内側層）とＬＳＣからなる第２層（外側層）との２層によって構成されてもよい。空気極６０の厚さは、１０〜１００μｍである。
【００７８】
なお、反応防止膜５０が介装されるのは、ＳＯＦＣ作製時又は作動中のＳＯＦＣ内において固体電解質膜４０内のＹＳＺと空気極６０内のＳｒとが反応して固体電解質膜４０と空気極６０との界面に電気抵抗が大きい反応層が形成される現象の発生を抑制するためである。
【００７９】
ここで、燃料極２０と、固体電解質膜４０と、反応防止膜５０と、空気極６０とが積層されてなる積層体が、「発電素子部Ａ」に対応する（図１８を参照）。即ち、支持基板１０の上面には、複数（本例では、４つ）の発電素子部Ａが、長手方向において所定の間隔をおいて配置されている。
【００８０】
各組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａについて、一方の（図１８では、左側の）発電素子部Ａの空気極６０と、他方の（図１８では、右側の）発電素子部Ａのインターコネクタ３０とを跨ぐように、空気極６０、固体電解質膜４０、及び、インターコネクタ３０の上面に、空気極集電膜７０が形成されている。空気極集電膜７０は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。空気極集電膜７０を上方からみた形状は、長方形である。
【００８１】
空気極集電膜７０は、例えば、ＬＳＣＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）から構成され得る。或いは、ＬＳＣ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３（ランタンストロンチウムコバルタイト）から構成されてもよい。或いは、Ａｇ（銀）、Ａｇ−Ｐｄ（銀パラジウム合金）から構成されてもよい。空気極集電膜７０の厚さは、５０〜５００μｍである。
【００８２】
このように各空気極集電膜７０が形成されることにより、各組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａについて、一方の（図１８では、左側の）発電素子部Ａの空気極６０と、他方の（図１８では、右側の）発電素子部Ａの燃料極２０（特に、燃料極集電部２１）とが、電子伝導性を有する「空気極集電膜７０及びインターコネクタ３０」を介して電気的に接続される。この結果、支持基板１０の上面に配置されている複数（本例では、４つ）の発電素子部Ａが電気的に直列に接続される。ここで、電子伝導性を有する「空気極集電膜７０及びインターコネクタ３０」が、前記「電気的接続部」に対応する。
【００８３】
なお、インターコネクタ３０は、前記「電気的接続部」における前記「緻密な材料で構成された第１部分」に対応し、気孔率は１０％以下である。空気極集電膜７０は、前記「電気的接続部」における前記「多孔質の材料で構成された第２部分」に対応し、気孔率は２０〜６０％である。
【００８４】
以上、図１６〜図１９に示す形態では、上記実施形態と同様、支持基板１０が、電気的絶縁成分（ＣＳＺ等）と触媒成分（Ｎｉ等）とから構成される第１部分１０ａと、電気的絶縁成分のみから構成される第２部分１０ｂとから構成される（図１６、図１７を参照）。この結果、隣り合う燃料極２０間にて絶縁性が確保され得る。従って、上記実施形態と同様、隣り合う燃料極２０間にて絶縁性を確保しつつ、燃料ガス流路１１に流入した改質前の残存ガス成分が支持基板１０の内部の多数の気孔を通過する過程にて改質することができる。この結果、ＳＯＦＣの全体として発電効率を高めることができる。
【００８５】
また、燃料極２０を埋設するための複数の凹部１２のそれぞれが、全周に亘って支持基板１０の材料からなる周方向に閉じた側壁を有している。換言すれば、支持基板１０において各凹部１２を囲む枠体がそれぞれ形成されている。従って、この構造体は、支持基板１０が外力を受けた場合に変形し難い。
【００８６】
また、支持基板１０の各凹部１２内に燃料極２０及びインターコネクタ３０等の部材が隙間なく充填・埋設された状態で、支持基板１０と前記埋設された部材とが共焼結される。従って、部材間の接合性が高く且つ信頼性の高い焼結体が得られる。
【００８７】
また、インターコネクタ３０が、燃料極集電部２１の外側面に形成された凹部２１ｂに埋設され、この結果、直方体状のインターコネクタ３０の４つの側壁（長手方向に沿う２つの側壁と、幅方向に沿う２つの側壁）と底面とが凹部２１ｂ内で燃料極集電部２１と接触している。従って、燃料極集電部２１の外側平面上に直方体状のインターコネクタ３０が積層される（接触する）構成が採用される場合に比べて、燃料極２０（集電部２１）とインターコネクタ３０との界面の面積を大きくできる。従って、燃料極２０とインターコネクタ３０との間における電子伝導性を高めることができ、この結果、燃料電池の発電出力を高めることができる。
【００８８】
また、平板状の支持基板１０の上下面のそれぞれに、複数の発電素子部Ａが設けられている。これにより、支持基板の片側面のみに複数の発電素子部が設けられる場合に比して、構造体中における発電素子部の数を多くでき、燃料電池の発電出力を高めることができる。
【００８９】
加えて、固体電解質膜４０が、燃料極２０の外側面、インターコネクタ３０の外側面における長手方向の両側端部、及び支持基板１０の主面を覆っている。ここで、燃料極２０の外側面とインターコネクタ３０の外側面と支持基板１０の主面との間で段差が形成されていない。従って、固体電解質膜４０が平坦化されている。この結果、固体電解質膜４０に段差が形成される場合に比して、応力集中に起因する固体電解質膜４０でのクラックの発生が抑制され得、固体電解質膜４０が有するガスシール機能の低下が抑制され得る。
【符号の説明】
【００９０】
１０…支持基板、１０ａ…第１部分、１０ｂ…第２部分、１１…燃料ガス流路、１２…凹部、２０…燃料極、２１…燃料極集電部、２１ｂ…凹部、２２…燃料極活性部、３０…インターコネクタ、４０…固体電解質膜、５０…反応防止膜、６０…空気極、７０…空気極集電膜、８０…絶縁体、Ａ…発電素子部
【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料ガスを流すための燃料ガス流路が内部に形成された多孔質の支持基板と、
前記支持基板の外側面における互いに離れた複数の箇所にそれぞれ設けられ、少なくとも燃料極、固体電解質、及び空気極がこの順に積層されてなる複数の発電素子部と、
１組又は複数組の隣り合う前記発電素子部の間にそれぞれ設けられ、隣り合う前記発電素子部の一方の燃料極と他方の空気極とを電気的に接続する１つ又は複数の電気的接続部と、
を備えた燃料電池セルにおいて、
前記支持基板を構成する材料において燃料ガスの改質反応を促す触媒成分と電気的絶縁成分とが含まれていて、前記支持基板の内部において、前記燃料ガス流路の壁面に近い部分の前記触媒成分の体積濃度が前記燃料極と接触する前記支持基板の外側面に近い部分の前記触媒成分の体積濃度より大きい、燃料電池セル。
【請求項２】
請求項１に記載の燃料電池セルにおいて、
前記支持基板は、
前記燃料ガス流路の壁面を含む第１部分であって、前記電気的絶縁成分と前記触媒成分とから構成される第１部分と、
前記支持基板の外側面を含むとともに前記第１部分と接続する第２部分であって、前記電気的絶縁成分から構成される第２部分と、
からなる、燃料電池セル。
【請求項３】
請求項２に記載の燃料電池セルにおいて、
前記第１部分の前記触媒成分の体積濃度は５〜５０％である、燃料電池セル。
【請求項４】
請求項１乃至請求項３の何れか一項に記載の燃料電池セルにおいて、
前記触媒成分は、炭化水素系のガスを水素に改質する改質反応を促す触媒成分である、燃料電池セル。
【請求項５】
請求項４に記載の燃料電池セルにおいて、
前記触媒成分はニッケルである、燃料電池セル。
【請求項６】
請求項１乃至請求項５の何れか一項に記載の燃料電池セルにおいて、
前記支持基板は、
前記触媒成分の体積濃度が異なる複数の部分からなる成形体が焼成により一体化されて形成された、燃料電池セル。
【請求項７】
燃料ガスを流すための燃料ガス流路が内部に形成された平板状の多孔質の支持基板と、
前記平板状の支持基板の外側面における互いに離れた複数の箇所にそれぞれ設けられ、少なくとも燃料極、固体電解質、及び空気極がこの順に積層されてなる複数の発電素子部と、
１組又は複数組の隣り合う前記発電素子部の間にそれぞれ設けられ、隣り合う前記発電素子部の一方の燃料極と他方の空気極とを電気的に接続する１つ又は複数の電気的接続部と、
を備えた燃料電池セルにおいて、
前記平板状の支持基板の外側面における前記複数の箇所に、前記支持基板の材料からなる底壁と全周に亘って前記支持基板の材料からなる周方向に閉じた側壁とを有する凹部がそれぞれ形成されていて、
前記各凹部に、対応する前記発電素子部の燃料極がそれぞれ埋設され、
前記支持基板を構成する材料において燃料ガスの改質反応を促す触媒成分と電気的絶縁成分とが含まれていて、前記支持基板の内部において、前記燃料ガス流路の壁面に近い部分の前記触媒成分の体積濃度が前記燃料極と接触する前記支持基板の外側面に近い部分の前記触媒成分の体積濃度より大きい、燃料電池セル。
【請求項８】
燃料ガスを流すための燃料ガス流路が内部に形成された平板状の多孔質の支持基板と、
前記平板状の支持基板の外側面における互いに離れた複数の箇所にそれぞれ設けられ、少なくとも燃料極、固体電解質、及び空気極がこの順に積層されてなる複数の発電素子部と、
１組又は複数組の隣り合う前記発電素子部の間にそれぞれ設けられ、隣り合う前記発電素子部の一方の燃料極と他方の空気極とを電気的に接続する１つ又は複数の電気的接続部と、
を備えた燃料電池セルにおいて、
前記各電気的接続部は、緻密な材料で構成された第１部分と、前記第１部分と接続され且つ多孔質の材料で構成された第２部分とで構成され、
前記平板状の支持基板の外側面における前記複数の箇所に、前記支持基板の材料からなる底壁と全周に亘って前記支持基板の材料からなる周方向に閉じた側壁とを有する第１凹部がそれぞれ形成され、
前記各第１凹部に、対応する前記発電素子部の燃料極がそれぞれ埋設され、
前記埋設された各燃料極の外側面に、前記燃料極の材料からなる底壁と全周に亘って前記燃料極の材料からなる周方向に閉じた側壁とを有する第２凹部がそれぞれ形成され、
前記各第２凹部に、対応する前記電気的接続部の前記第１部分がそれぞれ埋設され、
前記支持基板を構成する材料において燃料ガスの改質反応を促す触媒成分と電気的絶縁成分とが含まれていて、前記支持基板の内部において、前記燃料ガス流路の壁面に近い部分の前記触媒成分の体積濃度が前記燃料極と接触する前記支持基板の外側面に近い部分の前記触媒成分の体積濃度より大きい、燃料電池セル。
【請求項１】
燃料ガスを流すための燃料ガス流路が内部に形成された多孔質の支持基板と、
前記支持基板の外側面における互いに離れた複数の箇所にそれぞれ設けられ、少なくとも燃料極、固体電解質、及び空気極がこの順に積層されてなる複数の発電素子部と、
１組又は複数組の隣り合う前記発電素子部の間にそれぞれ設けられ、隣り合う前記発電素子部の一方の燃料極と他方の空気極とを電気的に接続する１つ又は複数の電気的接続部と、
を備えた燃料電池セルにおいて、
前記支持基板を構成する材料において燃料ガスの改質反応を促す触媒成分と電気的絶縁成分とが含まれていて、前記支持基板の内部において、前記燃料ガス流路の壁面に近い部分の前記触媒成分の体積濃度が前記燃料極と接触する前記支持基板の外側面に近い部分の前記触媒成分の体積濃度より大きい、燃料電池セル。
【請求項２】
請求項１に記載の燃料電池セルにおいて、
前記支持基板は、
前記燃料ガス流路の壁面を含む第１部分であって、前記電気的絶縁成分と前記触媒成分とから構成される第１部分と、
前記支持基板の外側面を含むとともに前記第１部分と接続する第２部分であって、前記電気的絶縁成分から構成される第２部分と、
からなる、燃料電池セル。
【請求項３】
請求項２に記載の燃料電池セルにおいて、
前記第１部分の前記触媒成分の体積濃度は５〜５０％である、燃料電池セル。
【請求項４】
請求項１乃至請求項３の何れか一項に記載の燃料電池セルにおいて、
前記触媒成分は、炭化水素系のガスを水素に改質する改質反応を促す触媒成分である、燃料電池セル。
【請求項５】
請求項４に記載の燃料電池セルにおいて、
前記触媒成分はニッケルである、燃料電池セル。
【請求項６】
請求項１乃至請求項５の何れか一項に記載の燃料電池セルにおいて、
前記支持基板は、
前記触媒成分の体積濃度が異なる複数の部分からなる成形体が焼成により一体化されて形成された、燃料電池セル。
【請求項７】
燃料ガスを流すための燃料ガス流路が内部に形成された平板状の多孔質の支持基板と、
前記平板状の支持基板の外側面における互いに離れた複数の箇所にそれぞれ設けられ、少なくとも燃料極、固体電解質、及び空気極がこの順に積層されてなる複数の発電素子部と、
１組又は複数組の隣り合う前記発電素子部の間にそれぞれ設けられ、隣り合う前記発電素子部の一方の燃料極と他方の空気極とを電気的に接続する１つ又は複数の電気的接続部と、
を備えた燃料電池セルにおいて、
前記平板状の支持基板の外側面における前記複数の箇所に、前記支持基板の材料からなる底壁と全周に亘って前記支持基板の材料からなる周方向に閉じた側壁とを有する凹部がそれぞれ形成されていて、
前記各凹部に、対応する前記発電素子部の燃料極がそれぞれ埋設され、
前記支持基板を構成する材料において燃料ガスの改質反応を促す触媒成分と電気的絶縁成分とが含まれていて、前記支持基板の内部において、前記燃料ガス流路の壁面に近い部分の前記触媒成分の体積濃度が前記燃料極と接触する前記支持基板の外側面に近い部分の前記触媒成分の体積濃度より大きい、燃料電池セル。
【請求項８】
燃料ガスを流すための燃料ガス流路が内部に形成された平板状の多孔質の支持基板と、
前記平板状の支持基板の外側面における互いに離れた複数の箇所にそれぞれ設けられ、少なくとも燃料極、固体電解質、及び空気極がこの順に積層されてなる複数の発電素子部と、
１組又は複数組の隣り合う前記発電素子部の間にそれぞれ設けられ、隣り合う前記発電素子部の一方の燃料極と他方の空気極とを電気的に接続する１つ又は複数の電気的接続部と、
を備えた燃料電池セルにおいて、
前記各電気的接続部は、緻密な材料で構成された第１部分と、前記第１部分と接続され且つ多孔質の材料で構成された第２部分とで構成され、
前記平板状の支持基板の外側面における前記複数の箇所に、前記支持基板の材料からなる底壁と全周に亘って前記支持基板の材料からなる周方向に閉じた側壁とを有する第１凹部がそれぞれ形成され、
前記各第１凹部に、対応する前記発電素子部の燃料極がそれぞれ埋設され、
前記埋設された各燃料極の外側面に、前記燃料極の材料からなる底壁と全周に亘って前記燃料極の材料からなる周方向に閉じた側壁とを有する第２凹部がそれぞれ形成され、
前記各第２凹部に、対応する前記電気的接続部の前記第１部分がそれぞれ埋設され、
前記支持基板を構成する材料において燃料ガスの改質反応を促す触媒成分と電気的絶縁成分とが含まれていて、前記支持基板の内部において、前記燃料ガス流路の壁面に近い部分の前記触媒成分の体積濃度が前記燃料極と接触する前記支持基板の外側面に近い部分の前記触媒成分の体積濃度より大きい、燃料電池セル。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図１３】
【図１４】
【図１５】
【図１６】
【図１７】
【図１８】
【図１９】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図１３】
【図１４】
【図１５】
【図１６】
【図１７】
【図１８】
【図１９】
【公開番号】特開２０１２−１３８３３８（Ｐ２０１２−１３８３３８Ａ）
【公開日】平成２４年７月１９日（２０１２．７．１９）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１１−２０２７５６（Ｐ２０１１−２０２７５６）
【出願日】平成２３年９月１６日（２０１１．９．１６）
【特許番号】特許第４９０２０１３号（Ｐ４９０２０１３）
【特許公報発行日】平成２４年３月２１日（２０１２．３．２１）
【出願人】（０００００４０６４）日本碍子株式会社 (2,325)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２４年７月１９日（２０１２．７．１９）
【国際特許分類】
【出願日】平成２３年９月１６日（２０１１．９．１６）
【特許番号】特許第４９０２０１３号（Ｐ４９０２０１３）
【特許公報発行日】平成２４年３月２１日（２０１２．３．２１）
【出願人】（０００００４０６４）日本碍子株式会社 (2,325)
【Ｆターム（参考）】
[ Back to top ]