窒化物の溶解方法、窒化物の元素分離方法、合金生成方法、及び窒化物の元素回収方法
【課題】窒化物をその融点よりも低い温度で溶解して、窒化物を構成する元素を分離したり、分離した元素を含む他の合金を生成したり、分離した元素を回収して再利用できるようにする。
【解決手段】窒化物の溶解方法は、窒素とその他の元素から構成される固体の窒化物、例えばＡｌＮ結晶を用意する。その後、窒化物の元素よりも電気陰性度の小さい金属の単体又は金属の混合物の融液を用意する。例えば（Ｎａ−Ｌｉ）の混合融液を用意する。その後、融液の中に、窒化物を入れて加熱することによって、窒化物を溶解する。例えばＡｌＮ結晶を（Ｎａ−Ｌｉ）の混合融液に入れて溶解する。これにより、ＡｌＮ結晶の融点は２０００℃以上であるが、８７０℃で溶解した。
【解決手段】窒化物の溶解方法は、窒素とその他の元素から構成される固体の窒化物、例えばＡｌＮ結晶を用意する。その後、窒化物の元素よりも電気陰性度の小さい金属の単体又は金属の混合物の融液を用意する。例えば（Ｎａ−Ｌｉ）の混合融液を用意する。その後、融液の中に、窒化物を入れて加熱することによって、窒化物を溶解する。例えばＡｌＮ結晶を（Ｎａ−Ｌｉ）の混合融液に入れて溶解する。これにより、ＡｌＮ結晶の融点は２０００℃以上であるが、８７０℃で溶解した。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、窒素とその他の元素から構成される固体の窒化物を溶解する窒化物の溶解方法、窒化物から元素を分離する窒化物の元素分離方法、窒化物から他の合金を生成する合金生成方法、及び窒化物から元素を回収する窒化物の元素回収方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般に、窒素とその他の元素から構成される固体の窒化物、例えばＡｌＮ（窒化アルミニウム）やＧａＮ（窒化ガリウム）の融点は、２０００℃以上と高温である。そのため、ＡｌＮやＧａＮ等からその構成元素であるＡｌ（アルミニウム）やＧａ（ガリウム）を分離する場合、熱処理にコストがかかる等の問題がある。
【０００３】
従来、窒化物から金属元素を回収する方法として、特許文献１〜４が提案されている。
【０００４】
特許文献１は、金属ウランだけでなくウランの酸化物や窒化物の使用済み酸化物燃料を塩素ガスで塩素化し、得られた塩化物を溶融塩に溶解し、液体カドミウムと接触させて不純物元素を抽出した後、この溶融塩から金属ウランを電解回収する。回収した金属ウランは液体カドミウムに溶解し、ウラン−カドミウム合金とすると同時に、取り込まれている塩を層分離する方法が開示され、金属ウラン回収後の溶融塩は、液体カドミウム陰極を用いて電解し、ウラン−プルトニウム−カドミウム合金として回収することが記載されている。
【０００５】
特許文献２は、小片にした使用済窒化物燃料を陽極電解してウランおよびプルトニウムを含む超ウラン元素の窒化物を溶融塩中に溶解する工程と、陰極電位を制御して溶融塩中のウランのみを固体陰極に析出させるとともにプルトニウムを含む超ウラン元素を濃縮する工程と、液体カドミウム陰極を電解槽中に設置し、電位を制御してプルトニウムを含む超ウラン元素をウランとともに液体カドミウム陰極に析出させる工程とを含む方法が開示されている。
【０００６】
特許文献３は、使用済み窒化物核燃料を溶融塩中に溶解し、次いで溶融塩中に窒化リチウムを添加することで再窒化することにより、ウラン、プルトニウム等のアクチノイド元素を核分裂生成物から分離、回収する方法が開示されている。
【０００７】
特許文献４は、窒化物からその構成元素を分離、回収する方法ではないが、炭化ケイ素基板上第ＩＩＩ族元素窒化物のヘテロエピタキシャル構造物から表面調整された炭化ケイ素基板を回収するための方法が開示されている。
【０００８】
【特許文献１】特開２０００−２８４０９０号公報
【特許文献２】特開平１１−０６４５７６号公報
【特許文献３】特開平１０−０１０２８５号公報
【特許文献４】特表２００１−５２５１２１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかしながら、特許文献１〜４はいずれも、窒化物をその融点よりも低い温度で溶解して、窒化物を構成する元素を分離したり、分離した元素を含む他の合金を生成したり、分離した元素を回収して再利用するという考えはない。
【００１０】
本発明はこのような課題を考慮してなされたものであり、窒化物をその融点よりも低い温度で溶解することができる窒化物の溶解方法を提供することにある。
【００１１】
また、本発明の他の目的は、窒化物をその融点よりも低い温度で溶解し、窒化物を構成する元素を分離することができる窒化物の元素分離方法を提供することにある。
【００１２】
また、本発明の他の目的は、窒化物をその融点よりも低い温度で溶解し、さらに、窒化物を構成する元素を分離して、該元素と他の金属との合金を生成することができる合金生成方法を提供することにある。
【００１３】
また、本発明の他の目的は、窒化物をその融点よりも低い温度で溶解し、窒化物を構成する元素を分離して、窒化物の構成元素を回収することができる窒化物の元素回収方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
第１の本発明に係る窒化物の溶解方法は、窒素とその他の元素から構成される固体の窒化物を溶解する窒化物の溶解方法であって、前記窒化物の前記元素よりも電気陰性度の小さい金属の単体又は前記金属の混合物を用いて、前記窒化物を溶解することを特徴とする。
【００１５】
第２の本発明に係る窒化物の元素分離方法は、窒素とその他の元素から構成される窒化物から前記元素を分離する方法であって、前記窒化物の前記元素よりも電気陰性度の小さい金属の単体又は前記金属の混合物を用いて、前記窒化物を溶解し、前記元素を窒素から分離することを特徴とする。
【００１６】
第３の本発明に係る合金生成方法は、窒素とその他の元素から構成される窒化物から他の合金を生成する合金生成方法であって、前記窒化物の前記元素よりも電気陰性度の小さい金属の単体又は前記金属の混合物を用いて、前記窒化物を溶解して前記元素と前記金属を含む溶解液とする工程と、前記溶解液を冷却して前記元素と前記金属を含む合金とする冷却工程とを有することを特徴とする。
【００１７】
第４の本発明に係る窒化物の元素回収方法は、窒素とその他の元素から構成される窒化物から前記元素を回収する方法であって、前記窒化物の前記元素よりも電気陰性度の小さく、且つ、前記元素と融点の異なる金属の単体又は前記金属の混合物を用いて、前記窒化物を溶解して前記元素と前記金属を含む溶解液とする工程と、前記溶解液を冷却して、前記元素を固体状態及び前記金属を液体状態とし、又は前記元素を液体状態及び前記金属を固体状態とする工程とを有し、前記固体状態の元素又は前記液体状態の元素を回収することを特徴とする。前記元素を固体状態又は液体状態とするかは、前記元素と前記金属との組み合わせにより選択することができる。
【００１８】
第５の本発明に係る窒化物の元素回収方法は、窒素とその他の元素から構成される窒化物から前記元素を回収する方法であって、前記窒化物の前記元素よりも電気陰性度の小さく、且つ、前記元素と融点の異なる金属の単体又は前記金属の混合物を用いて、前記窒化物を溶解して前記元素と前記金属を含む溶解液とする工程と、前記溶解液を冷却して前記元素と前記金属からなる合金を含む固化物とする工程と、前記固化物を加熱して、前記元素を固体状態及び前記金属を液体状態とし、又は前記元素を液体状態及び前記金属を固体状態とする工程とを有し、前記固体状態の元素又は前記液体状態の元素を回収することを特徴とする。
【００１９】
ここで、電気陰性度とは、イオン化エネルギーの絶対値と電子親和力の絶対値の平均を基にした性質であって、電子を引きつける度合いを示す。従って、例えば元素Ａよりも電気陰性度が大きい元素は、元素Ａよりも陰イオンになり易いことを示し、元素Ａよりも電気陰性度が小さい元素は、元素Ａよりも陽イオンになり易いことを示す。
【００２０】
そして、上述の第１〜第５の本発明において、窒化物を溶解する工程は、前記元素よりも電気陰性度の小さい金属の単体の融液（熱によって固体から液体に変化した状態）又は前記元素よりも電気陰性度の小さい複数の金属の混合融液に前記窒化物を入れて、前記窒化物を溶解することを特徴とする。
【００２１】
また、上述の第１〜第５の本発明において、前記窒化物を溶解する工程は、前記窒化物の融点の１／２以下の温度で前記窒化物を溶解することを特徴とする。
【００２２】
前記窒化物がＡｌＮ（窒化アルミニウム）で、前記元素がＡｌ（アルミニウム）の場合、前記元素よりも電気陰性度の小さい金属としては、アルカリ金属、Ｂｅ（ベリリウム）を除くアルカリ土類金属、第３族元素、Ｔｉ（チタン）を除く第４族元素の単体や、これらの混合物を使用することができる。
【００２３】
前記窒化物がＧａＮ（窒化ガリウム）で、前記元素がＧａ（ガリウム）の場合、前記元素よりも電気陰性度の小さい金属としては、アルカリ金属、アルカリ土類金属、第３族元素、第４族元素、Ｖ（バナジウム）やＮｂ（ニオブ）を除く第５族元素、Ｍｎ（マンガン）の単体や、これらの混合物を使用することができる。
【発明の効果】
【００２４】
以上説明したように、本発明に係る窒化物の元素溶解方法によれば、窒化物をその融点よりも低い温度で溶解することができる。
【００２５】
また、本発明に係る窒化物の元素分離方法によれば、窒化物をその融点よりも低い温度で溶解し、窒化物を構成する元素を分離することができる。
【００２６】
また、本発明に係る合金生成方法によれば、窒化物をその融点よりも低い温度で溶解し、さらに、窒化物を構成する元素と窒素を分離して、該元素と他の金属との合金を生成することができる。
【００２７】
また、本発明に係る窒化物の元素回収方法によれば、窒化物をその融点よりも低い温度で溶解し、窒化物を構成する元素を分離して、窒化物の構成元素を回収することができる。
【００２８】
このように、窒化物をその融点よりも低い温度で溶解することができることから、窒化物からその構成元素を分離して再利用するためのコストを大幅に低減することが可能となり、窒化物の構成元素の再利用を普及させることができる。これは、窒化物の廃棄処分から再利用への転換につながり、環境にやさしい技術として注目される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２９】
以下、本発明に係る窒化物の溶解方法、窒化物の元素分離方法、合金生成方法及び窒化物の元素回収方法をＡｌＮ及びＧａＮに適用した実施の形態例を図１〜図５を参照しながら説明する。
【００３０】
先ず、本発明に至る経緯について簡単に説明する。ＡｌＮ結晶やＧａＮ結晶の融点は２０００℃以上と高く、これらの結晶からＡｌやＧａを分離しようとする場合、熱処理にコストがかかるという問題がある。
【００３１】
そこで、密度汎関数理論に基づくコンピュータシミュレーションの結果、ＡｌやＧａよりも電気陰性度の小さい金属の融液中にＡｌＮ結晶やＧａＮ結晶を入れて加熱することで、ＡｌＮ結晶やＧａＮ結晶の融点よりも低い温度で溶解できる可能性を見い出した。
【００３２】
具体的には、以下の手順にてコンピュータシミュレーションを行った。
【００３３】
（１）ＡｌＮ結晶から、４つのＡｌ原子と１つのＮ原子による１つの四面体を切り出す。
【００３４】
（２）四面体の周囲に融液として検討する元素を配置させた初期構造を作る。
【００３５】
（３）コーンシャム方程式を解いて、安定な電子状態を計算する。
【００３６】
（４）エネルギーが下がる方向に原子を動かす。
【００３７】
（５）（３）→（４）の処理を、エネルギー的に安定な構造が得られるまで繰り返す。
【００３８】
（６）得られた安定構造において、初期の四面体が維持されているか、壊れているかを調べる。
【００３９】
このコンピュータシミュレーションでの仮定は、（６）において、四面体が維持されていれば、ＡｌＮ結晶が溶けにくい、四面体が壊れれば、ＡｌＮ結晶が溶け易いというものである。
【００４０】
四面体（ＡｌＮ結晶）の周囲に融液として検討する元素（検討元素）として、Ｓｎ（錫）、Ｇａ（ガリウム）、Ｚｎ（亜鉛）、Ａｌ（アルミニウム）、Ｍｇ（マグネシウム）、Ｃａ（カルシウム）、Ｓｒ（ストロンチウム）、Ｂａ（バリウム）を候補に挙げて、シミュレーションした。その結果を、表１に示す。
【００４１】
【表１】
【００４２】
本結果から、Ａｌよりも電気陰性度の小さい元素の融液中ではＡｌＮ結晶は溶け易いと予想された。次に、融液が２種類以上の元素で構成される場合についてもシミュレーションした。その結果、Ａｌよりも電気陰性度の小さい元素を組み合わせた融液の場合においてＡｌＮ結晶は溶け易いと予想された。
【００４３】
同様に、四面体（ＧａＮ結晶）の周囲に融液として検討する元素（検討元素）として、Ｇａ（ガリウム）、Ｎａ（ナトリウム）を候補に挙げて、シミュレーションした。その結果を、表２に示す。
【００４４】
【表２】
【００４５】
この知見に基づいて、実験を行った結果、Ａｌより電気陰性度が大きいＳｎ（錫）の融液中にＡｌＮ結晶を入れて加熱すると、ＡｌＮ結晶は１０００℃でも溶解しないが、Ａｌより電気陰性度が小さい（Ｎａ−Ｌｉ）の混合物の融液中では８７０℃でも溶けることが実験で確認された。
【００４６】
そして、本実施の形態に係る窒化物の溶解方法は、図１に示すように、ステップＳ１において、窒素とその他の元素から構成される固体の窒化物、例えばＡｌＮ結晶やＧａＮ結晶を用意する。
【００４７】
その後、ステップＳ２において、窒化物の元素よりも電気陰性度の小さい金属の単体又は金属の混合物の融液を用意する。以下の説明では、窒化物を溶解するために用いられる融液に含まれる金属を融液金属と定義し、液体状態、固体状態を含む。
【００４８】
窒化物がＡｌＮ結晶であれば、ＡｌＮ結晶の構成元素であるＡｌの電気陰性度が１．５であることから、電気陰性度が１．５よりも低い金属の単体又は金属の混合物の融液を用意する。コストや入手の簡易さを考慮すると、この金属としては、アルカリ金属（Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ）、アルカリ土類金属（Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ）、第３族元素（Ｓｃ、Ｙ、ランタノイド（Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ））、第４族元素（Ｚｒ、Ｈｆ）の単体や、これらの混合物を使用することができる。
【００４９】
窒化物がＧａＮ結晶であれば、ＧａＮ結晶の構成元素であるＧａの電気陰性度が１．６であることから、電気陰性度が１．６よりも低い金属の単体又は金属の混合物の融液を用意する。コストや入手の簡易さを考慮すると、この金属としては、アルカリ金属（Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ）、アルカリ土類金属（Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ）、第３族元素（Ｓｃ、Ｙ、ランタノイド）、第４族元素（Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ）、Ｔａ（タンタル）、Ｍｎ（マンガン）の単体や、これらの混合物を使用することができる。
【００５０】
本実施の形態では、（Ｎａ−Ｌｉ）の混合融液を使用した。
【００５１】
その後、ステップＳ３において、ステップＳ２で用意した融液の中に、ステップＳ１で用意した窒化物を入れて加熱することによって、窒化物を溶解した。本実施の形態では、ＡｌＮ結晶を（Ｎａ−Ｌｉ）の混合融液に入れて溶解した。同様に、ＧａＮ結晶を（Ｎａ−Ｌｉ）の混合融液に入れて溶解した。
【００５２】
溶解した温度を確認した結果、ＡｌＮ結晶の融点は２０００℃以上であるが、８７０℃で溶解した。同様に、ＧａＮ結晶の融点も２０００℃以上であるが、８５０℃で溶解した。
【００５３】
本実施の形態に係る窒化物の元素溶解方法によれば、ＡｌＮ結晶やＧａＮ結晶をその融点よりも低い温度で溶解することができる。特に、本実施の形態では、（Ｎａ−Ｌｉ）の混合融液を使用するようにしたので、ＡｌＮ結晶やＧａＮ結晶の融点（２０００℃以上）の１／２以下の温度でＡｌＮ結晶やＧａＮ結晶を溶解することができた。このように、ＡｌＮ結晶やＧａＮ結晶をその融点よりも低い温度で溶解することができることから、ＡｌＮ結晶やＧａＮ結晶からその構成元素ＡｌやＧａを分離して再利用するためのコストを大幅に低減することが可能となる。
【００５４】
次に、本実施の形態に係る窒化物の元素分離方法について図２を参照しながら説明する。
【００５５】
先ず、図２のステップＳ１０１において、窒素とその他の元素から構成される固体の窒化物、例えばＡｌＮ結晶やＧａＮ結晶を用意する。
【００５６】
その後、ステップＳ１０２において、窒化物の元素よりも電気陰性度の小さい金属の単体又は金属の混合物の融液を用意する。例えば（Ｎａ−Ｌｉ）の混合融液を用意する。
【００５７】
その後、ステップＳ１０３において、融液の中に窒化物を入れて加熱することにより、窒化物を溶解する。例えば（Ｎａ−Ｌｉ）の混合融液にＡｌＮ結晶を入れて、温度９００℃で溶かすことによって、Ｎ（窒素）を蒸発させることで、Ａｌ（アルミニウム）とＮ（窒素）を分離させる。同様に、例えば（Ｎａ−Ｌｉ）の混合融液にＧａＮ結晶を入れて、温度９００℃で溶かすことによって、Ｎ（窒素）を蒸発させることで、Ｇａ（ガリウム）とＮ（窒素）を分離させる。
【００５８】
このように、本実施の形態に係る窒化物の元素分離方法によれば、窒化物をその融点よりも低い温度で溶解し、窒化物を構成する元素を分離することができる。
【００５９】
次に、本実施の形態に係る合金生成方法について図３を参照しながら説明する。
【００６０】
先ず、図３のステップＳ２０１において、窒素とその他の元素から構成される固体の窒化物、例えばＡｌＮ結晶やＧａＮ結晶を用意する。
【００６１】
その後、ステップＳ２０２において、窒化物の元素よりも電気陰性度の小さい金属の単体又は金属の混合物の融液を用意する。例えば（Ｎａ−Ｌｉ）の混合融液を用意する。
【００６２】
その後、ステップＳ２０３において、融液の中に窒化物を入れて加熱することにより、窒化物を溶解する。例えば（Ｎａ−Ｌｉ）の混合融液にＡｌＮ結晶を入れて、温度９００℃で溶かすことによってＮ（窒素）を蒸発させ、Ａｌ（アルミニウム）、Ｎａ（ナトリウム）及びＬｉ（リチウム）を含む溶解液とする。同様に、例えば（Ｎａ−Ｌｉ）の混合融液にＧａＮ結晶を入れて、温度９００℃で溶かすことによってＮ（窒素）を蒸発させ、Ｇａ（ガリウム）、Ｎａ（ナトリウム）及びＬｉ（リチウム）を含む溶解液とする。
【００６３】
その後、ステップＳ２０４において、上述した溶解液を冷却することによって、窒化物の元素と融液の金属を含む合金を生成する。例えばＡｌ（アルミニウム）、Ｎａ（ナトリウム）及びＬｉ（リチウム）を含む溶解液を室温まで冷却することによって、Ａｌ−Ｌｉ−Ｎａ合金が生成される。同様に、Ｇａ（ガリウム）、Ｎａ（ナトリウム）及びＬｉ（リチウム）を含む溶解液を室温まで冷却することによって、Ｇａ−Ｌｉ−Ｎａ合金が生成される。
【００６４】
このように、本実施の形態に係る合金生成方法によれば、窒化物をその融点よりも低い温度で溶解し、さらに、窒化物を構成する元素を分離することによって、該元素と他の金属との合金を生成することができる。
【００６５】
次に、本実施の形態に係る窒化物の元素回収方法の２つの方法（第１回収方法及び第２回収方法）について説明する。
【００６６】
最初に、第１回収方法について図４を参照しながら説明する。
【００６７】
先ず、図４のステップＳ３０１において、窒素とその他の元素から構成される固体の窒化物、例えばＡｌＮ結晶やＧａＮ結晶を用意する。
【００６８】
その後、ステップＳ３０２において、窒化物の元素よりも電気陰性度の小さい金属の単体又は金属の混合物の融液を用意する。例えば（Ｎａ−Ｌｉ）の混合融液を用意する。
【００６９】
その後、ステップＳ３０３において、融液の中に窒化物を入れて加熱することにより、窒化物を溶解する。例えば（Ｎａ−Ｌｉ）の混合融液にＡｌＮ結晶を入れて、温度９００℃で溶かすことによってＮ（窒素）を蒸発させ、Ａｌ（アルミニウム）、Ｎａ（ナトリウム）及びＬｉ（リチウム）を含む溶解液とする。同様に、例えば（Ｎａ−Ｌｉ）の混合融液にＧａＮ結晶を入れて、温度９００℃で溶かすことによってＮ（窒素）を蒸発させ、Ｇａ（ガリウム）、Ｎａ（ナトリウム）及びＬｉ（リチウム）を含む溶解液とする。
【００７０】
その後、ステップＳ３０４において、上述した溶解液を所定温度まで冷却して、窒化物の元素を固体状態及び融液の金属を液体状態とし、又は窒化物の元素を液体状態及び融液の金属を固体状態とする。例えばＡｌ（アルミニウム）、Ｎａ（ナトリウム）及びＬｉ（リチウム）を含む溶解液を冷却する場合、Ａｌ、Ｎａ及びＬｉの融点は、それぞれ６６０℃、９８℃、１８０℃であることから、所定温度を１８０℃〜６６０℃（１８０℃よりも高く、且つ、６６０℃未満）の間に設定することで、Ａｌは固体状態、溶融金属（Ｎａ及びＬｉ）は液体状態となる。もちろん、後述するように、溶融金属の種類により、Ａｌが液体状態で、溶融金属が固体状態の場合もあり得る。
【００７１】
従って、その後のステップＳ３０５において、固体状態の元素（例えばＡｌ）を液体状態の溶融金属（例えばＮａ及びＬｉ）から容易に取り出すことができ、あるいは液体状態の元素を固体状態の溶融金属から容易に取り出すことができる。すなわち、窒化物の構成元素（例えばＡｌ）を容易に回収することができ、再利用することができる。
【００７２】
表３に、溶融金属（単体の場合）にＡｌＮ結晶を入れて溶解することによって出来た溶解液を設定温度まで冷却したときのＡｌの状態と溶融金属の状態を示す。参考に、溶融金属の電気陰性度（ポーリング）と融点も示す。
【００７３】
【表３】
【００７４】
一方、例えばＧａ（ガリウム）、Ｎａ（ナトリウム）及びＬｉ（リチウム）を含む溶解液を冷却する場合、Ｇａ、Ｎａ及びＬｉの融点は、それぞれ３０℃、９８℃、１８０℃であることから、所定温度を３０℃〜９８℃（３０℃よりも高く、且つ、９８℃未満）の間に設定することで、Ｇａは液体状態、溶融金属（Ｎａ及びＬｉ）は固体状態となる、もちろん、後述するように、溶融金属の種類により、Ｇａが固体状態で、溶融金属が液体状態の場合もあり得る。従って、固体状態Ｇａを液体状態の溶融金属から容易に取り出すことができ、あるいは液体状態のＧａを固体状態の溶融金属から容易に取り出すことができる。すなわち、ＧａＮ結晶の構成元素であるＧａを容易に回収することができ、再利用することができる。
【００７５】
表４に、溶融金属（単体の場合）にＧａＮ結晶を入れて溶解することによって出来た溶解液を設定温度まで冷却したときのＧａの状態と溶融金属の状態を示す。
【００７６】
【表４】
【００７７】
次に、第２回収方法について図５を参照しながら説明する。
【００７８】
先ず、図５のステップＳ４０１〜ステップＳ４０３は、上述した第１回収方法のステップＳ３０１〜ステップＳ３０３と同じであるため、その重複説明を省略する。
【００７９】
そして、次のステップＳ４０４において、上述した溶解液を冷却することによって、窒化物の元素と融液の金属からなる合金を含む固化物を生成する。例えばＡｌ（アルミニウム）、Ｎａ（ナトリウム）及びＬｉ（リチウム）を含む溶解液を室温まで冷却することによって、Ａｌ−Ｌｉ−Ｎａ合金が生成される。同様に、Ｇａ（ガリウム）、Ｎａ（ナトリウム）及びＬｉ（リチウム）を含む溶解液を室温まで冷却することによって、Ｇａ−Ｌｉ−Ｎａ合金が生成される。
【００８０】
その後、ステップＳ４０５において、その固化物を所定温度まで加熱して窒化物の元素を固体状態及び融液の金属を液体状態とし、又は窒化物の元素を液体状態及び融液の金属を固体状態とする。これは、上述した第１回収方法のステップＳ３０４とほぼ同じであるため、その重複説明を省略する。
【００８１】
従って、その後のステップＳ４０６において、固体状態の元素（例えばＡｌ）を液体状態の溶融金属（例えばＮａ及びＬｉ）から容易に取り出すことができ、あるいは液体状態の元素を固体状態の溶融金属から容易に取り出すことができる。すなわち、窒化物の構成元素（例えばＡｌ）を容易に回収することができ、再利用することができる。
【００８２】
このように、本実施の形態に係る窒化物の元素回収方法は、窒化物をその融点よりも低い温度で溶解することができることから、窒化物からその構成元素を分離して再利用するためのコストを大幅に低減することが可能となり、窒化物の構成元素の再利用を普及させることができる。これは、窒化物の廃棄処分から再利用への転換につながり、環境にやさしい技術として注目される。
【００８３】
上述の例では、ＡｌＮ結晶、ＧａＮ結晶を主体に説明したが、その他の窒化物、例えばＢＮ（窒化ホウ素）、Ｓｉ3Ｎ4（窒化ケイ素）、ＩｎＮ（窒化インジウム）等にも適用させることができる。
【００８４】
なお、本発明に係る窒化物の溶解方法、窒化物の元素分離方法、合金生成方法及び窒化物の元素回収方法は、上述の実施の形態に限らず、本発明の要旨を逸脱することなく、種々の構成を採り得ることはもちろんである。
【図面の簡単な説明】
【００８５】
【図１】本実施の形態に係る窒化物の溶解方法を示す工程ブロック図である。
【図２】本実施の形態に係る窒化物の元素分離方法を示す工程ブロック図である。
【図３】本実施の形態に係る合金生成方法を示す工程ブロック図である。
【図４】本実施の形態に係る窒化物の元素回収方法（第１回収方法）を示す工程ブロック図である。
【図５】本実施の形態に係る窒化物の元素回収方法（第２回収方法）を示す工程ブロック図である。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、窒素とその他の元素から構成される固体の窒化物を溶解する窒化物の溶解方法、窒化物から元素を分離する窒化物の元素分離方法、窒化物から他の合金を生成する合金生成方法、及び窒化物から元素を回収する窒化物の元素回収方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般に、窒素とその他の元素から構成される固体の窒化物、例えばＡｌＮ（窒化アルミニウム）やＧａＮ（窒化ガリウム）の融点は、２０００℃以上と高温である。そのため、ＡｌＮやＧａＮ等からその構成元素であるＡｌ（アルミニウム）やＧａ（ガリウム）を分離する場合、熱処理にコストがかかる等の問題がある。
【０００３】
従来、窒化物から金属元素を回収する方法として、特許文献１〜４が提案されている。
【０００４】
特許文献１は、金属ウランだけでなくウランの酸化物や窒化物の使用済み酸化物燃料を塩素ガスで塩素化し、得られた塩化物を溶融塩に溶解し、液体カドミウムと接触させて不純物元素を抽出した後、この溶融塩から金属ウランを電解回収する。回収した金属ウランは液体カドミウムに溶解し、ウラン−カドミウム合金とすると同時に、取り込まれている塩を層分離する方法が開示され、金属ウラン回収後の溶融塩は、液体カドミウム陰極を用いて電解し、ウラン−プルトニウム−カドミウム合金として回収することが記載されている。
【０００５】
特許文献２は、小片にした使用済窒化物燃料を陽極電解してウランおよびプルトニウムを含む超ウラン元素の窒化物を溶融塩中に溶解する工程と、陰極電位を制御して溶融塩中のウランのみを固体陰極に析出させるとともにプルトニウムを含む超ウラン元素を濃縮する工程と、液体カドミウム陰極を電解槽中に設置し、電位を制御してプルトニウムを含む超ウラン元素をウランとともに液体カドミウム陰極に析出させる工程とを含む方法が開示されている。
【０００６】
特許文献３は、使用済み窒化物核燃料を溶融塩中に溶解し、次いで溶融塩中に窒化リチウムを添加することで再窒化することにより、ウラン、プルトニウム等のアクチノイド元素を核分裂生成物から分離、回収する方法が開示されている。
【０００７】
特許文献４は、窒化物からその構成元素を分離、回収する方法ではないが、炭化ケイ素基板上第ＩＩＩ族元素窒化物のヘテロエピタキシャル構造物から表面調整された炭化ケイ素基板を回収するための方法が開示されている。
【０００８】
【特許文献１】特開２０００−２８４０９０号公報
【特許文献２】特開平１１−０６４５７６号公報
【特許文献３】特開平１０−０１０２８５号公報
【特許文献４】特表２００１−５２５１２１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかしながら、特許文献１〜４はいずれも、窒化物をその融点よりも低い温度で溶解して、窒化物を構成する元素を分離したり、分離した元素を含む他の合金を生成したり、分離した元素を回収して再利用するという考えはない。
【００１０】
本発明はこのような課題を考慮してなされたものであり、窒化物をその融点よりも低い温度で溶解することができる窒化物の溶解方法を提供することにある。
【００１１】
また、本発明の他の目的は、窒化物をその融点よりも低い温度で溶解し、窒化物を構成する元素を分離することができる窒化物の元素分離方法を提供することにある。
【００１２】
また、本発明の他の目的は、窒化物をその融点よりも低い温度で溶解し、さらに、窒化物を構成する元素を分離して、該元素と他の金属との合金を生成することができる合金生成方法を提供することにある。
【００１３】
また、本発明の他の目的は、窒化物をその融点よりも低い温度で溶解し、窒化物を構成する元素を分離して、窒化物の構成元素を回収することができる窒化物の元素回収方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
第１の本発明に係る窒化物の溶解方法は、窒素とその他の元素から構成される固体の窒化物を溶解する窒化物の溶解方法であって、前記窒化物の前記元素よりも電気陰性度の小さい金属の単体又は前記金属の混合物を用いて、前記窒化物を溶解することを特徴とする。
【００１５】
第２の本発明に係る窒化物の元素分離方法は、窒素とその他の元素から構成される窒化物から前記元素を分離する方法であって、前記窒化物の前記元素よりも電気陰性度の小さい金属の単体又は前記金属の混合物を用いて、前記窒化物を溶解し、前記元素を窒素から分離することを特徴とする。
【００１６】
第３の本発明に係る合金生成方法は、窒素とその他の元素から構成される窒化物から他の合金を生成する合金生成方法であって、前記窒化物の前記元素よりも電気陰性度の小さい金属の単体又は前記金属の混合物を用いて、前記窒化物を溶解して前記元素と前記金属を含む溶解液とする工程と、前記溶解液を冷却して前記元素と前記金属を含む合金とする冷却工程とを有することを特徴とする。
【００１７】
第４の本発明に係る窒化物の元素回収方法は、窒素とその他の元素から構成される窒化物から前記元素を回収する方法であって、前記窒化物の前記元素よりも電気陰性度の小さく、且つ、前記元素と融点の異なる金属の単体又は前記金属の混合物を用いて、前記窒化物を溶解して前記元素と前記金属を含む溶解液とする工程と、前記溶解液を冷却して、前記元素を固体状態及び前記金属を液体状態とし、又は前記元素を液体状態及び前記金属を固体状態とする工程とを有し、前記固体状態の元素又は前記液体状態の元素を回収することを特徴とする。前記元素を固体状態又は液体状態とするかは、前記元素と前記金属との組み合わせにより選択することができる。
【００１８】
第５の本発明に係る窒化物の元素回収方法は、窒素とその他の元素から構成される窒化物から前記元素を回収する方法であって、前記窒化物の前記元素よりも電気陰性度の小さく、且つ、前記元素と融点の異なる金属の単体又は前記金属の混合物を用いて、前記窒化物を溶解して前記元素と前記金属を含む溶解液とする工程と、前記溶解液を冷却して前記元素と前記金属からなる合金を含む固化物とする工程と、前記固化物を加熱して、前記元素を固体状態及び前記金属を液体状態とし、又は前記元素を液体状態及び前記金属を固体状態とする工程とを有し、前記固体状態の元素又は前記液体状態の元素を回収することを特徴とする。
【００１９】
ここで、電気陰性度とは、イオン化エネルギーの絶対値と電子親和力の絶対値の平均を基にした性質であって、電子を引きつける度合いを示す。従って、例えば元素Ａよりも電気陰性度が大きい元素は、元素Ａよりも陰イオンになり易いことを示し、元素Ａよりも電気陰性度が小さい元素は、元素Ａよりも陽イオンになり易いことを示す。
【００２０】
そして、上述の第１〜第５の本発明において、窒化物を溶解する工程は、前記元素よりも電気陰性度の小さい金属の単体の融液（熱によって固体から液体に変化した状態）又は前記元素よりも電気陰性度の小さい複数の金属の混合融液に前記窒化物を入れて、前記窒化物を溶解することを特徴とする。
【００２１】
また、上述の第１〜第５の本発明において、前記窒化物を溶解する工程は、前記窒化物の融点の１／２以下の温度で前記窒化物を溶解することを特徴とする。
【００２２】
前記窒化物がＡｌＮ（窒化アルミニウム）で、前記元素がＡｌ（アルミニウム）の場合、前記元素よりも電気陰性度の小さい金属としては、アルカリ金属、Ｂｅ（ベリリウム）を除くアルカリ土類金属、第３族元素、Ｔｉ（チタン）を除く第４族元素の単体や、これらの混合物を使用することができる。
【００２３】
前記窒化物がＧａＮ（窒化ガリウム）で、前記元素がＧａ（ガリウム）の場合、前記元素よりも電気陰性度の小さい金属としては、アルカリ金属、アルカリ土類金属、第３族元素、第４族元素、Ｖ（バナジウム）やＮｂ（ニオブ）を除く第５族元素、Ｍｎ（マンガン）の単体や、これらの混合物を使用することができる。
【発明の効果】
【００２４】
以上説明したように、本発明に係る窒化物の元素溶解方法によれば、窒化物をその融点よりも低い温度で溶解することができる。
【００２５】
また、本発明に係る窒化物の元素分離方法によれば、窒化物をその融点よりも低い温度で溶解し、窒化物を構成する元素を分離することができる。
【００２６】
また、本発明に係る合金生成方法によれば、窒化物をその融点よりも低い温度で溶解し、さらに、窒化物を構成する元素と窒素を分離して、該元素と他の金属との合金を生成することができる。
【００２７】
また、本発明に係る窒化物の元素回収方法によれば、窒化物をその融点よりも低い温度で溶解し、窒化物を構成する元素を分離して、窒化物の構成元素を回収することができる。
【００２８】
このように、窒化物をその融点よりも低い温度で溶解することができることから、窒化物からその構成元素を分離して再利用するためのコストを大幅に低減することが可能となり、窒化物の構成元素の再利用を普及させることができる。これは、窒化物の廃棄処分から再利用への転換につながり、環境にやさしい技術として注目される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２９】
以下、本発明に係る窒化物の溶解方法、窒化物の元素分離方法、合金生成方法及び窒化物の元素回収方法をＡｌＮ及びＧａＮに適用した実施の形態例を図１〜図５を参照しながら説明する。
【００３０】
先ず、本発明に至る経緯について簡単に説明する。ＡｌＮ結晶やＧａＮ結晶の融点は２０００℃以上と高く、これらの結晶からＡｌやＧａを分離しようとする場合、熱処理にコストがかかるという問題がある。
【００３１】
そこで、密度汎関数理論に基づくコンピュータシミュレーションの結果、ＡｌやＧａよりも電気陰性度の小さい金属の融液中にＡｌＮ結晶やＧａＮ結晶を入れて加熱することで、ＡｌＮ結晶やＧａＮ結晶の融点よりも低い温度で溶解できる可能性を見い出した。
【００３２】
具体的には、以下の手順にてコンピュータシミュレーションを行った。
【００３３】
（１）ＡｌＮ結晶から、４つのＡｌ原子と１つのＮ原子による１つの四面体を切り出す。
【００３４】
（２）四面体の周囲に融液として検討する元素を配置させた初期構造を作る。
【００３５】
（３）コーンシャム方程式を解いて、安定な電子状態を計算する。
【００３６】
（４）エネルギーが下がる方向に原子を動かす。
【００３７】
（５）（３）→（４）の処理を、エネルギー的に安定な構造が得られるまで繰り返す。
【００３８】
（６）得られた安定構造において、初期の四面体が維持されているか、壊れているかを調べる。
【００３９】
このコンピュータシミュレーションでの仮定は、（６）において、四面体が維持されていれば、ＡｌＮ結晶が溶けにくい、四面体が壊れれば、ＡｌＮ結晶が溶け易いというものである。
【００４０】
四面体（ＡｌＮ結晶）の周囲に融液として検討する元素（検討元素）として、Ｓｎ（錫）、Ｇａ（ガリウム）、Ｚｎ（亜鉛）、Ａｌ（アルミニウム）、Ｍｇ（マグネシウム）、Ｃａ（カルシウム）、Ｓｒ（ストロンチウム）、Ｂａ（バリウム）を候補に挙げて、シミュレーションした。その結果を、表１に示す。
【００４１】
【表１】
【００４２】
本結果から、Ａｌよりも電気陰性度の小さい元素の融液中ではＡｌＮ結晶は溶け易いと予想された。次に、融液が２種類以上の元素で構成される場合についてもシミュレーションした。その結果、Ａｌよりも電気陰性度の小さい元素を組み合わせた融液の場合においてＡｌＮ結晶は溶け易いと予想された。
【００４３】
同様に、四面体（ＧａＮ結晶）の周囲に融液として検討する元素（検討元素）として、Ｇａ（ガリウム）、Ｎａ（ナトリウム）を候補に挙げて、シミュレーションした。その結果を、表２に示す。
【００４４】
【表２】
【００４５】
この知見に基づいて、実験を行った結果、Ａｌより電気陰性度が大きいＳｎ（錫）の融液中にＡｌＮ結晶を入れて加熱すると、ＡｌＮ結晶は１０００℃でも溶解しないが、Ａｌより電気陰性度が小さい（Ｎａ−Ｌｉ）の混合物の融液中では８７０℃でも溶けることが実験で確認された。
【００４６】
そして、本実施の形態に係る窒化物の溶解方法は、図１に示すように、ステップＳ１において、窒素とその他の元素から構成される固体の窒化物、例えばＡｌＮ結晶やＧａＮ結晶を用意する。
【００４７】
その後、ステップＳ２において、窒化物の元素よりも電気陰性度の小さい金属の単体又は金属の混合物の融液を用意する。以下の説明では、窒化物を溶解するために用いられる融液に含まれる金属を融液金属と定義し、液体状態、固体状態を含む。
【００４８】
窒化物がＡｌＮ結晶であれば、ＡｌＮ結晶の構成元素であるＡｌの電気陰性度が１．５であることから、電気陰性度が１．５よりも低い金属の単体又は金属の混合物の融液を用意する。コストや入手の簡易さを考慮すると、この金属としては、アルカリ金属（Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ）、アルカリ土類金属（Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ）、第３族元素（Ｓｃ、Ｙ、ランタノイド（Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ））、第４族元素（Ｚｒ、Ｈｆ）の単体や、これらの混合物を使用することができる。
【００４９】
窒化物がＧａＮ結晶であれば、ＧａＮ結晶の構成元素であるＧａの電気陰性度が１．６であることから、電気陰性度が１．６よりも低い金属の単体又は金属の混合物の融液を用意する。コストや入手の簡易さを考慮すると、この金属としては、アルカリ金属（Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ）、アルカリ土類金属（Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ）、第３族元素（Ｓｃ、Ｙ、ランタノイド）、第４族元素（Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ）、Ｔａ（タンタル）、Ｍｎ（マンガン）の単体や、これらの混合物を使用することができる。
【００５０】
本実施の形態では、（Ｎａ−Ｌｉ）の混合融液を使用した。
【００５１】
その後、ステップＳ３において、ステップＳ２で用意した融液の中に、ステップＳ１で用意した窒化物を入れて加熱することによって、窒化物を溶解した。本実施の形態では、ＡｌＮ結晶を（Ｎａ−Ｌｉ）の混合融液に入れて溶解した。同様に、ＧａＮ結晶を（Ｎａ−Ｌｉ）の混合融液に入れて溶解した。
【００５２】
溶解した温度を確認した結果、ＡｌＮ結晶の融点は２０００℃以上であるが、８７０℃で溶解した。同様に、ＧａＮ結晶の融点も２０００℃以上であるが、８５０℃で溶解した。
【００５３】
本実施の形態に係る窒化物の元素溶解方法によれば、ＡｌＮ結晶やＧａＮ結晶をその融点よりも低い温度で溶解することができる。特に、本実施の形態では、（Ｎａ−Ｌｉ）の混合融液を使用するようにしたので、ＡｌＮ結晶やＧａＮ結晶の融点（２０００℃以上）の１／２以下の温度でＡｌＮ結晶やＧａＮ結晶を溶解することができた。このように、ＡｌＮ結晶やＧａＮ結晶をその融点よりも低い温度で溶解することができることから、ＡｌＮ結晶やＧａＮ結晶からその構成元素ＡｌやＧａを分離して再利用するためのコストを大幅に低減することが可能となる。
【００５４】
次に、本実施の形態に係る窒化物の元素分離方法について図２を参照しながら説明する。
【００５５】
先ず、図２のステップＳ１０１において、窒素とその他の元素から構成される固体の窒化物、例えばＡｌＮ結晶やＧａＮ結晶を用意する。
【００５６】
その後、ステップＳ１０２において、窒化物の元素よりも電気陰性度の小さい金属の単体又は金属の混合物の融液を用意する。例えば（Ｎａ−Ｌｉ）の混合融液を用意する。
【００５７】
その後、ステップＳ１０３において、融液の中に窒化物を入れて加熱することにより、窒化物を溶解する。例えば（Ｎａ−Ｌｉ）の混合融液にＡｌＮ結晶を入れて、温度９００℃で溶かすことによって、Ｎ（窒素）を蒸発させることで、Ａｌ（アルミニウム）とＮ（窒素）を分離させる。同様に、例えば（Ｎａ−Ｌｉ）の混合融液にＧａＮ結晶を入れて、温度９００℃で溶かすことによって、Ｎ（窒素）を蒸発させることで、Ｇａ（ガリウム）とＮ（窒素）を分離させる。
【００５８】
このように、本実施の形態に係る窒化物の元素分離方法によれば、窒化物をその融点よりも低い温度で溶解し、窒化物を構成する元素を分離することができる。
【００５９】
次に、本実施の形態に係る合金生成方法について図３を参照しながら説明する。
【００６０】
先ず、図３のステップＳ２０１において、窒素とその他の元素から構成される固体の窒化物、例えばＡｌＮ結晶やＧａＮ結晶を用意する。
【００６１】
その後、ステップＳ２０２において、窒化物の元素よりも電気陰性度の小さい金属の単体又は金属の混合物の融液を用意する。例えば（Ｎａ−Ｌｉ）の混合融液を用意する。
【００６２】
その後、ステップＳ２０３において、融液の中に窒化物を入れて加熱することにより、窒化物を溶解する。例えば（Ｎａ−Ｌｉ）の混合融液にＡｌＮ結晶を入れて、温度９００℃で溶かすことによってＮ（窒素）を蒸発させ、Ａｌ（アルミニウム）、Ｎａ（ナトリウム）及びＬｉ（リチウム）を含む溶解液とする。同様に、例えば（Ｎａ−Ｌｉ）の混合融液にＧａＮ結晶を入れて、温度９００℃で溶かすことによってＮ（窒素）を蒸発させ、Ｇａ（ガリウム）、Ｎａ（ナトリウム）及びＬｉ（リチウム）を含む溶解液とする。
【００６３】
その後、ステップＳ２０４において、上述した溶解液を冷却することによって、窒化物の元素と融液の金属を含む合金を生成する。例えばＡｌ（アルミニウム）、Ｎａ（ナトリウム）及びＬｉ（リチウム）を含む溶解液を室温まで冷却することによって、Ａｌ−Ｌｉ−Ｎａ合金が生成される。同様に、Ｇａ（ガリウム）、Ｎａ（ナトリウム）及びＬｉ（リチウム）を含む溶解液を室温まで冷却することによって、Ｇａ−Ｌｉ−Ｎａ合金が生成される。
【００６４】
このように、本実施の形態に係る合金生成方法によれば、窒化物をその融点よりも低い温度で溶解し、さらに、窒化物を構成する元素を分離することによって、該元素と他の金属との合金を生成することができる。
【００６５】
次に、本実施の形態に係る窒化物の元素回収方法の２つの方法（第１回収方法及び第２回収方法）について説明する。
【００６６】
最初に、第１回収方法について図４を参照しながら説明する。
【００６７】
先ず、図４のステップＳ３０１において、窒素とその他の元素から構成される固体の窒化物、例えばＡｌＮ結晶やＧａＮ結晶を用意する。
【００６８】
その後、ステップＳ３０２において、窒化物の元素よりも電気陰性度の小さい金属の単体又は金属の混合物の融液を用意する。例えば（Ｎａ−Ｌｉ）の混合融液を用意する。
【００６９】
その後、ステップＳ３０３において、融液の中に窒化物を入れて加熱することにより、窒化物を溶解する。例えば（Ｎａ−Ｌｉ）の混合融液にＡｌＮ結晶を入れて、温度９００℃で溶かすことによってＮ（窒素）を蒸発させ、Ａｌ（アルミニウム）、Ｎａ（ナトリウム）及びＬｉ（リチウム）を含む溶解液とする。同様に、例えば（Ｎａ−Ｌｉ）の混合融液にＧａＮ結晶を入れて、温度９００℃で溶かすことによってＮ（窒素）を蒸発させ、Ｇａ（ガリウム）、Ｎａ（ナトリウム）及びＬｉ（リチウム）を含む溶解液とする。
【００７０】
その後、ステップＳ３０４において、上述した溶解液を所定温度まで冷却して、窒化物の元素を固体状態及び融液の金属を液体状態とし、又は窒化物の元素を液体状態及び融液の金属を固体状態とする。例えばＡｌ（アルミニウム）、Ｎａ（ナトリウム）及びＬｉ（リチウム）を含む溶解液を冷却する場合、Ａｌ、Ｎａ及びＬｉの融点は、それぞれ６６０℃、９８℃、１８０℃であることから、所定温度を１８０℃〜６６０℃（１８０℃よりも高く、且つ、６６０℃未満）の間に設定することで、Ａｌは固体状態、溶融金属（Ｎａ及びＬｉ）は液体状態となる。もちろん、後述するように、溶融金属の種類により、Ａｌが液体状態で、溶融金属が固体状態の場合もあり得る。
【００７１】
従って、その後のステップＳ３０５において、固体状態の元素（例えばＡｌ）を液体状態の溶融金属（例えばＮａ及びＬｉ）から容易に取り出すことができ、あるいは液体状態の元素を固体状態の溶融金属から容易に取り出すことができる。すなわち、窒化物の構成元素（例えばＡｌ）を容易に回収することができ、再利用することができる。
【００７２】
表３に、溶融金属（単体の場合）にＡｌＮ結晶を入れて溶解することによって出来た溶解液を設定温度まで冷却したときのＡｌの状態と溶融金属の状態を示す。参考に、溶融金属の電気陰性度（ポーリング）と融点も示す。
【００７３】
【表３】
【００７４】
一方、例えばＧａ（ガリウム）、Ｎａ（ナトリウム）及びＬｉ（リチウム）を含む溶解液を冷却する場合、Ｇａ、Ｎａ及びＬｉの融点は、それぞれ３０℃、９８℃、１８０℃であることから、所定温度を３０℃〜９８℃（３０℃よりも高く、且つ、９８℃未満）の間に設定することで、Ｇａは液体状態、溶融金属（Ｎａ及びＬｉ）は固体状態となる、もちろん、後述するように、溶融金属の種類により、Ｇａが固体状態で、溶融金属が液体状態の場合もあり得る。従って、固体状態Ｇａを液体状態の溶融金属から容易に取り出すことができ、あるいは液体状態のＧａを固体状態の溶融金属から容易に取り出すことができる。すなわち、ＧａＮ結晶の構成元素であるＧａを容易に回収することができ、再利用することができる。
【００７５】
表４に、溶融金属（単体の場合）にＧａＮ結晶を入れて溶解することによって出来た溶解液を設定温度まで冷却したときのＧａの状態と溶融金属の状態を示す。
【００７６】
【表４】
【００７７】
次に、第２回収方法について図５を参照しながら説明する。
【００７８】
先ず、図５のステップＳ４０１〜ステップＳ４０３は、上述した第１回収方法のステップＳ３０１〜ステップＳ３０３と同じであるため、その重複説明を省略する。
【００７９】
そして、次のステップＳ４０４において、上述した溶解液を冷却することによって、窒化物の元素と融液の金属からなる合金を含む固化物を生成する。例えばＡｌ（アルミニウム）、Ｎａ（ナトリウム）及びＬｉ（リチウム）を含む溶解液を室温まで冷却することによって、Ａｌ−Ｌｉ−Ｎａ合金が生成される。同様に、Ｇａ（ガリウム）、Ｎａ（ナトリウム）及びＬｉ（リチウム）を含む溶解液を室温まで冷却することによって、Ｇａ−Ｌｉ−Ｎａ合金が生成される。
【００８０】
その後、ステップＳ４０５において、その固化物を所定温度まで加熱して窒化物の元素を固体状態及び融液の金属を液体状態とし、又は窒化物の元素を液体状態及び融液の金属を固体状態とする。これは、上述した第１回収方法のステップＳ３０４とほぼ同じであるため、その重複説明を省略する。
【００８１】
従って、その後のステップＳ４０６において、固体状態の元素（例えばＡｌ）を液体状態の溶融金属（例えばＮａ及びＬｉ）から容易に取り出すことができ、あるいは液体状態の元素を固体状態の溶融金属から容易に取り出すことができる。すなわち、窒化物の構成元素（例えばＡｌ）を容易に回収することができ、再利用することができる。
【００８２】
このように、本実施の形態に係る窒化物の元素回収方法は、窒化物をその融点よりも低い温度で溶解することができることから、窒化物からその構成元素を分離して再利用するためのコストを大幅に低減することが可能となり、窒化物の構成元素の再利用を普及させることができる。これは、窒化物の廃棄処分から再利用への転換につながり、環境にやさしい技術として注目される。
【００８３】
上述の例では、ＡｌＮ結晶、ＧａＮ結晶を主体に説明したが、その他の窒化物、例えばＢＮ（窒化ホウ素）、Ｓｉ3Ｎ4（窒化ケイ素）、ＩｎＮ（窒化インジウム）等にも適用させることができる。
【００８４】
なお、本発明に係る窒化物の溶解方法、窒化物の元素分離方法、合金生成方法及び窒化物の元素回収方法は、上述の実施の形態に限らず、本発明の要旨を逸脱することなく、種々の構成を採り得ることはもちろんである。
【図面の簡単な説明】
【００８５】
【図１】本実施の形態に係る窒化物の溶解方法を示す工程ブロック図である。
【図２】本実施の形態に係る窒化物の元素分離方法を示す工程ブロック図である。
【図３】本実施の形態に係る合金生成方法を示す工程ブロック図である。
【図４】本実施の形態に係る窒化物の元素回収方法（第１回収方法）を示す工程ブロック図である。
【図５】本実施の形態に係る窒化物の元素回収方法（第２回収方法）を示す工程ブロック図である。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
窒素とその他の元素から構成される固体の窒化物を溶解する窒化物の溶解方法であって、
前記窒化物の前記元素よりも電気陰性度の小さい金属の単体又は前記金属の混合物を用いて、前記窒化物を溶解することを特徴とする窒化物の溶解方法。
【請求項２】
窒素とその他の元素から構成される窒化物から前記元素を分離する方法であって、
前記窒化物の前記元素よりも電気陰性度の小さい金属の単体又は前記金属の混合物を用いて、前記窒化物を溶解し、前記元素を窒素から分離することを特徴とする窒化物の元素分離方法。
【請求項３】
窒素とその他の元素から構成される窒化物から他の合金を生成する合金生成方法であって、
前記窒化物の前記元素よりも電気陰性度の小さい金属の単体又は前記金属の混合物を用いて、前記窒化物を溶解して前記元素と前記金属を含む溶解液とする工程と、
前記溶解液を冷却して前記元素と前記金属を含む合金とする工程とを有することを特徴とする合金生成方法。
【請求項４】
窒素とその他の元素から構成される窒化物から前記元素を回収する方法であって、
前記窒化物の前記元素よりも電気陰性度の小さく、且つ、前記元素と融点の異なる金属の単体又は前記金属の混合物を用いて、前記窒化物を溶解して前記元素と前記金属を含む溶解液とする工程と、
前記溶解液を冷却して、前記元素を固体状態及び前記金属を液体状態とし、又は前記元素を液体状態及び前記金属を固体状態とする工程とを有し、
前記固体状態の元素又は前記液体状態の元素を回収することを特徴とする窒化物の元素回収方法。
【請求項５】
窒素とその他の元素から構成される窒化物から前記元素を回収する方法であって、
前記窒化物の前記元素よりも電気陰性度の小さく、且つ、前記元素と融点の異なる金属の単体又は前記金属の混合物を用いて、前記窒化物を溶解して前記元素と前記金属を含む溶解液とする工程と、
前記溶解液を冷却して前記元素と前記金属からなる合金を含む固化物とする工程と、
前記固化物を加熱して、前記元素を固体状態及び前記金属を液体状態とし、又は前記元素を液体状態及び前記金属を固体状態とする工程とを有し、
前記固体状態の元素又は前記液体状態の元素を回収することを特徴とする窒化物の元素回収方法。
【請求項１】
窒素とその他の元素から構成される固体の窒化物を溶解する窒化物の溶解方法であって、
前記窒化物の前記元素よりも電気陰性度の小さい金属の単体又は前記金属の混合物を用いて、前記窒化物を溶解することを特徴とする窒化物の溶解方法。
【請求項２】
窒素とその他の元素から構成される窒化物から前記元素を分離する方法であって、
前記窒化物の前記元素よりも電気陰性度の小さい金属の単体又は前記金属の混合物を用いて、前記窒化物を溶解し、前記元素を窒素から分離することを特徴とする窒化物の元素分離方法。
【請求項３】
窒素とその他の元素から構成される窒化物から他の合金を生成する合金生成方法であって、
前記窒化物の前記元素よりも電気陰性度の小さい金属の単体又は前記金属の混合物を用いて、前記窒化物を溶解して前記元素と前記金属を含む溶解液とする工程と、
前記溶解液を冷却して前記元素と前記金属を含む合金とする工程とを有することを特徴とする合金生成方法。
【請求項４】
窒素とその他の元素から構成される窒化物から前記元素を回収する方法であって、
前記窒化物の前記元素よりも電気陰性度の小さく、且つ、前記元素と融点の異なる金属の単体又は前記金属の混合物を用いて、前記窒化物を溶解して前記元素と前記金属を含む溶解液とする工程と、
前記溶解液を冷却して、前記元素を固体状態及び前記金属を液体状態とし、又は前記元素を液体状態及び前記金属を固体状態とする工程とを有し、
前記固体状態の元素又は前記液体状態の元素を回収することを特徴とする窒化物の元素回収方法。
【請求項５】
窒素とその他の元素から構成される窒化物から前記元素を回収する方法であって、
前記窒化物の前記元素よりも電気陰性度の小さく、且つ、前記元素と融点の異なる金属の単体又は前記金属の混合物を用いて、前記窒化物を溶解して前記元素と前記金属を含む溶解液とする工程と、
前記溶解液を冷却して前記元素と前記金属からなる合金を含む固化物とする工程と、
前記固化物を加熱して、前記元素を固体状態及び前記金属を液体状態とし、又は前記元素を液体状態及び前記金属を固体状態とする工程とを有し、
前記固体状態の元素又は前記液体状態の元素を回収することを特徴とする窒化物の元素回収方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【公開番号】特開２００９−２０３５２９（Ｐ２００９−２０３５２９Ａ）
【公開日】平成２１年９月１０日（２００９．９．１０）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００８−４７５９９（Ｐ２００８−４７５９９）
【出願日】平成２０年２月２８日（２００８．２．２８）
【出願人】（０００００４０６４）日本碍子株式会社 (2,325)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２１年９月１０日（２００９．９．１０）
【国際特許分類】
【出願日】平成２０年２月２８日（２００８．２．２８）
【出願人】（０００００４０６４）日本碍子株式会社 (2,325)
【Ｆターム（参考）】
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