透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体およびその製造方法。
【課題】この発明は、比表面積を一定の範囲とした高純度のＡｌ２Ｏ３粉末を原料とし、所定量のＳｉを焼結助剤とすることによって、厚さ３mmで可視光帯域波長４００〜８００nmにおける直線透過率が８２％以上の透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体を得ようとするものである。
【解決手段】厚さ３mmで可視光帯域波長４００〜８００nmにおける直線透過率が８２％以上の透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体を比表面積が３〜１５m2/gで純度が９９．９９重量％以上のＡｌ２Ｏ３粉末を原料粉末として、焼結助剤としてＳｉを焼結体中に２００wt ppm以上８００wt ppm以下残存するものである。
【解決手段】厚さ３mmで可視光帯域波長４００〜８００nmにおける直線透過率が８２％以上の透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体を比表面積が３〜１５m2/gで純度が９９．９９重量％以上のＡｌ２Ｏ３粉末を原料粉末として、焼結助剤としてＳｉを焼結体中に２００wt ppm以上８００wt ppm以下残存するものである。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体は、その優れた透光性、耐熱性および形状自由度などから、レーザホスト材料、蛍光ランプ発光管などへの適用が従来から検討されている。これまで透光性ＹＡＧセラミックスの製造方法としては、Ａｌ２Ｏ３粉末とＹ２Ｏ３粉末を１５００から１８５０℃で反応焼結して製造する方法が公知である（例えば、特許文献１。）。
【特許文献１】特開平３−２１８９６３号公報（特許請求の範囲，請求項１） また、ＹＡＧ粉末の理論密度比９４％以上に緻密化した一次焼結体に熱間等方圧加圧を施して製造する方法が公知である（例えば、特許文献２。）。
【特許文献２】特開２０００１−１５８６６０（特許請求の範囲，請求項３）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００２】
しかしながら、特許文献１のＡｌ２Ｏ３粉末とＹ２Ｏ３粉末を反応焼結して製造する方法で製造されたものは、その直線透過率は１０００ｎｍにおいて厚さ１mmで８１％以下と、レーザホスト等の高度な透明度が必要とされる分野においては適用が困難であった。
【０００３】
また、特許文献２のＹＡＧ粉末の一次焼結体に熱間等方圧加圧を施して製造する方法は、確かに透光性に優れた酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体が得られるが、その生産性に問題があった。即ち、この方法はＡｌ２Ｏ３粉末とＹ２Ｏ３粉末を反応焼結する製法と比較して焼結性に劣るために熱間等方圧加圧を施すことが必要となるが、この方法は生産性が悪かった。さらに、この方法では成形体密度を高める必要があり、成形方法も鋳込み成形など一部の成形方法に限られてしまい、透光性焼結体の優位性の一つである形状自由度を低下させてしまう結果となっていた。
【０００４】
この発明は、比表面積を一定の範囲とした高純度のＡｌ２Ｏ３粉末を原料とし、かつ所定量のＳｉを焼結助剤とすることによって、厚さ３mmで可視光帯域波長４００〜８００nmにおける直線透過率が８２％以上の優れた透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体を得ようとするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
この発明は、厚さ３mmで可視光帯域波長４００〜８００nmにおける直線透過率が８２％以上の透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体を比表面積が３〜１５m2/gで純度が９９．９９重量％以上のＡｌ２Ｏ３粉末およびＹ２Ｏ３粉末を原料として、焼結助剤としてＳｉを焼結体中に２０wt ppm以上８００wt ppm以下残存するように添加する透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体の製造方法（請求項１）および透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体が、モル換算で焼結体中のＹと、ＡｌおよびＳｉの合計の比が、０．５９９≦Ｙ／(Ａｌ＋Ｓｉ)≦０．６０１とした請求項１記載の透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体の製造方法（請求項２）、比表面積が３〜１５m2/gで純度が９９．９９重量％以上のＡｌ２Ｏ３粉末およびＹ２Ｏ３粉末を原料とした焼結体で、焼結体中に焼結助剤としてＳｉを２００wt ppm以上８００wt ppm以下残存する厚さ３mmで可視光帯域波長４００〜８００nmにおける直線透過率が８２％以上の透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体（請求項３）である。
【発明の効果】
【０００６】
この発明によれば、従来のように熱間等方圧加圧などの加圧焼結などを用いないで、厚さ３mmで可視光帯域波長４００〜８００nmにおける直線透過率が８２％以上の透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体を製造することが可能となる。従って、この発明によれば成形方法も鋳込み成形に限られることもないので、焼結体の形状自由度を低下させることもない。さらにこの発明によると、透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体を生産性よく製造することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００７】
この発明は、厚さ３mmで可視光帯域波長４００〜８００nmにおける直線透過率が８２％以上の透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体であって、原料として比表面積が３〜１５m2/gで純度が９９．９９重量％以上のＡｌ２Ｏ３粉末およびＹ２Ｏ３粉末を用い、焼結助剤としてＳｉを焼結体中に２００wt ppm以上８００wt ppm以下残存するように添加するものである。
【０００８】
焼結体中の気孔や異相は散乱体となり焼結体の透明度を低下させる。このために高度な透明度が要求される透光性性セラミックスを作製するためには、これら散乱体を極限まで低下させることが重要である。こうしたことで、本発明の透光性焼結体の原料には高純度で、成形性、焼結性に富む原料として、比表面積が３〜１５m2/gで純度が９９．９９重量％以上のＡｌ２Ｏ３粉末およびＹ２Ｏ３粉末を用いる。原料粉末の純度が９９．９９％未満では不純物が異相として焼結体中に残存し、焼結体の透明度を低下させる。原料粉末の比表面積は３〜１５m2/gとする。比表面積が３m2/g未満では焼結性に劣り、また１５m2/gを超えると成形性が劣る。
【０００９】
焼結助剤としてのＳｉは、酸化イットリウムアルミニウムガーネット中に固溶し焼結性を向上させる。Ｓｉの添加量は焼結体中に２００wt ppm以上８００wt ppm以下残存するようにする。過剰のＳｉ添加は酸化イットリウムアルミニウムガーネット中に固溶しきれず、粒界層に偏析層を形成し焼結体の透明度を低下させる。Ｓｉの添加方法は、原料粉末に混合しやすい正珪酸エチルやコロイダルシリカを使用することが好ましいがこれらに限られるものではない。
【００１０】
焼結体中にＹやＡｌの過剰成分が存在すると異相を形成し焼結体の透明度を低下させる。また、ＹやＡｌとＳｉとの比も制御することが好ましい。これらの関係はモル換算で０．５９９≦Ｙ／(Ａｌ＋Ｓｉ)≦０．６０１が好ましい。モル換算で焼結体中のＹおよびＡｌとＳｉとの和の比が０．５９９未満であるとＡｌまたはＳｉ化合物が偏析し、また０．６０１を超えるとＹ化合物が偏析し焼結体の透明度を低下させる。
【実施例】
【００１１】
（実施例１〜５，比較例１〜８）
純度９９．９９％、比表面積が２m2/g，１０m2/g，３０m2/gの各種酸化イットリウム粉末と、純度９９．９９％、比表面積が１．５m2/g，８m2/g，２４m2/gの各種酸化アルミニウム粉末に正珪酸エチルを所定量秤量して混合した。これにエタノール、アクリル系バインダを添加しナイロンボールミルを用いたボールミルで１２時間混合してスラリを得た。このスラリからスプレードライヤを用いて平均粒径６０μｍの造粒粉を作製した。次いで、造粒粉を２０Ｍｐａで一軸金型成形を行い、さらに１５０Ｍｐａで冷間静水圧成形（ＣＩＰ）を行って成形体とした。
【００１２】
この成形体を大気中１０００℃で脱脂処理を行った。次いでこの脱脂体を真空雰囲気（１×１０−２ｐａ以下）、１７００℃で３時間焼成し焼結体を得た。この焼結体を直径２０mm、厚さ３mmに両面鏡面研磨し、分光光度計を用いて４００nm〜１８００nmにおける直線透過率を測定した。この測定結果のうち５００nmにおける直線透過率を表１に示した。
【００１３】
また、測定後の焼結体は洗浄を行って、ＩＣＰ発光分光分析法によってＹ濃度、Ａｌ濃度、Ｓｉ濃度を測定した。この測定結果からＳｉ濃度およびＹ／（Ａｌ＋Ｓｉ）比を計算で求めた。これらの結果も合わせて表１に示した。
【表１】
【００１４】
表１に示すように、実施例１〜５は、いずれも厚さ３mmで可視光帯域波長４００nm〜８００nmにおける直線透過率が８２％を超えていることが明らである。これに対し、比較例１、２は、Ｓｉ濃度がこの発明で特定した範囲を外れているので、いずれも厚さ３mmで可視光帯域波長４００nm〜８００nmにおける直線透過率が８２％未満となっている。比較例３、４はＹ２Ｏ３の比表面積が、比較例５、６はＡｌ２Ｏ３の比表面積が、いずれもこの発明の範囲でないので、直線透過率が８２％未満となっている。
【００１５】
比較例７、８はY/(Al＋Si)が、いずれもこの発明の範囲でないので、直線透過率が８２％未満となっている。
【技術分野】
【０００１】
透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体は、その優れた透光性、耐熱性および形状自由度などから、レーザホスト材料、蛍光ランプ発光管などへの適用が従来から検討されている。これまで透光性ＹＡＧセラミックスの製造方法としては、Ａｌ２Ｏ３粉末とＹ２Ｏ３粉末を１５００から１８５０℃で反応焼結して製造する方法が公知である（例えば、特許文献１。）。
【特許文献１】特開平３−２１８９６３号公報（特許請求の範囲，請求項１） また、ＹＡＧ粉末の理論密度比９４％以上に緻密化した一次焼結体に熱間等方圧加圧を施して製造する方法が公知である（例えば、特許文献２。）。
【特許文献２】特開２０００１−１５８６６０（特許請求の範囲，請求項３）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００２】
しかしながら、特許文献１のＡｌ２Ｏ３粉末とＹ２Ｏ３粉末を反応焼結して製造する方法で製造されたものは、その直線透過率は１０００ｎｍにおいて厚さ１mmで８１％以下と、レーザホスト等の高度な透明度が必要とされる分野においては適用が困難であった。
【０００３】
また、特許文献２のＹＡＧ粉末の一次焼結体に熱間等方圧加圧を施して製造する方法は、確かに透光性に優れた酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体が得られるが、その生産性に問題があった。即ち、この方法はＡｌ２Ｏ３粉末とＹ２Ｏ３粉末を反応焼結する製法と比較して焼結性に劣るために熱間等方圧加圧を施すことが必要となるが、この方法は生産性が悪かった。さらに、この方法では成形体密度を高める必要があり、成形方法も鋳込み成形など一部の成形方法に限られてしまい、透光性焼結体の優位性の一つである形状自由度を低下させてしまう結果となっていた。
【０００４】
この発明は、比表面積を一定の範囲とした高純度のＡｌ２Ｏ３粉末を原料とし、かつ所定量のＳｉを焼結助剤とすることによって、厚さ３mmで可視光帯域波長４００〜８００nmにおける直線透過率が８２％以上の優れた透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体を得ようとするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
この発明は、厚さ３mmで可視光帯域波長４００〜８００nmにおける直線透過率が８２％以上の透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体を比表面積が３〜１５m2/gで純度が９９．９９重量％以上のＡｌ２Ｏ３粉末およびＹ２Ｏ３粉末を原料として、焼結助剤としてＳｉを焼結体中に２０wt ppm以上８００wt ppm以下残存するように添加する透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体の製造方法（請求項１）および透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体が、モル換算で焼結体中のＹと、ＡｌおよびＳｉの合計の比が、０．５９９≦Ｙ／(Ａｌ＋Ｓｉ)≦０．６０１とした請求項１記載の透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体の製造方法（請求項２）、比表面積が３〜１５m2/gで純度が９９．９９重量％以上のＡｌ２Ｏ３粉末およびＹ２Ｏ３粉末を原料とした焼結体で、焼結体中に焼結助剤としてＳｉを２００wt ppm以上８００wt ppm以下残存する厚さ３mmで可視光帯域波長４００〜８００nmにおける直線透過率が８２％以上の透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体（請求項３）である。
【発明の効果】
【０００６】
この発明によれば、従来のように熱間等方圧加圧などの加圧焼結などを用いないで、厚さ３mmで可視光帯域波長４００〜８００nmにおける直線透過率が８２％以上の透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体を製造することが可能となる。従って、この発明によれば成形方法も鋳込み成形に限られることもないので、焼結体の形状自由度を低下させることもない。さらにこの発明によると、透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体を生産性よく製造することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００７】
この発明は、厚さ３mmで可視光帯域波長４００〜８００nmにおける直線透過率が８２％以上の透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体であって、原料として比表面積が３〜１５m2/gで純度が９９．９９重量％以上のＡｌ２Ｏ３粉末およびＹ２Ｏ３粉末を用い、焼結助剤としてＳｉを焼結体中に２００wt ppm以上８００wt ppm以下残存するように添加するものである。
【０００８】
焼結体中の気孔や異相は散乱体となり焼結体の透明度を低下させる。このために高度な透明度が要求される透光性性セラミックスを作製するためには、これら散乱体を極限まで低下させることが重要である。こうしたことで、本発明の透光性焼結体の原料には高純度で、成形性、焼結性に富む原料として、比表面積が３〜１５m2/gで純度が９９．９９重量％以上のＡｌ２Ｏ３粉末およびＹ２Ｏ３粉末を用いる。原料粉末の純度が９９．９９％未満では不純物が異相として焼結体中に残存し、焼結体の透明度を低下させる。原料粉末の比表面積は３〜１５m2/gとする。比表面積が３m2/g未満では焼結性に劣り、また１５m2/gを超えると成形性が劣る。
【０００９】
焼結助剤としてのＳｉは、酸化イットリウムアルミニウムガーネット中に固溶し焼結性を向上させる。Ｓｉの添加量は焼結体中に２００wt ppm以上８００wt ppm以下残存するようにする。過剰のＳｉ添加は酸化イットリウムアルミニウムガーネット中に固溶しきれず、粒界層に偏析層を形成し焼結体の透明度を低下させる。Ｓｉの添加方法は、原料粉末に混合しやすい正珪酸エチルやコロイダルシリカを使用することが好ましいがこれらに限られるものではない。
【００１０】
焼結体中にＹやＡｌの過剰成分が存在すると異相を形成し焼結体の透明度を低下させる。また、ＹやＡｌとＳｉとの比も制御することが好ましい。これらの関係はモル換算で０．５９９≦Ｙ／(Ａｌ＋Ｓｉ)≦０．６０１が好ましい。モル換算で焼結体中のＹおよびＡｌとＳｉとの和の比が０．５９９未満であるとＡｌまたはＳｉ化合物が偏析し、また０．６０１を超えるとＹ化合物が偏析し焼結体の透明度を低下させる。
【実施例】
【００１１】
（実施例１〜５，比較例１〜８）
純度９９．９９％、比表面積が２m2/g，１０m2/g，３０m2/gの各種酸化イットリウム粉末と、純度９９．９９％、比表面積が１．５m2/g，８m2/g，２４m2/gの各種酸化アルミニウム粉末に正珪酸エチルを所定量秤量して混合した。これにエタノール、アクリル系バインダを添加しナイロンボールミルを用いたボールミルで１２時間混合してスラリを得た。このスラリからスプレードライヤを用いて平均粒径６０μｍの造粒粉を作製した。次いで、造粒粉を２０Ｍｐａで一軸金型成形を行い、さらに１５０Ｍｐａで冷間静水圧成形（ＣＩＰ）を行って成形体とした。
【００１２】
この成形体を大気中１０００℃で脱脂処理を行った。次いでこの脱脂体を真空雰囲気（１×１０−２ｐａ以下）、１７００℃で３時間焼成し焼結体を得た。この焼結体を直径２０mm、厚さ３mmに両面鏡面研磨し、分光光度計を用いて４００nm〜１８００nmにおける直線透過率を測定した。この測定結果のうち５００nmにおける直線透過率を表１に示した。
【００１３】
また、測定後の焼結体は洗浄を行って、ＩＣＰ発光分光分析法によってＹ濃度、Ａｌ濃度、Ｓｉ濃度を測定した。この測定結果からＳｉ濃度およびＹ／（Ａｌ＋Ｓｉ）比を計算で求めた。これらの結果も合わせて表１に示した。
【表１】
【００１４】
表１に示すように、実施例１〜５は、いずれも厚さ３mmで可視光帯域波長４００nm〜８００nmにおける直線透過率が８２％を超えていることが明らである。これに対し、比較例１、２は、Ｓｉ濃度がこの発明で特定した範囲を外れているので、いずれも厚さ３mmで可視光帯域波長４００nm〜８００nmにおける直線透過率が８２％未満となっている。比較例３、４はＹ２Ｏ３の比表面積が、比較例５、６はＡｌ２Ｏ３の比表面積が、いずれもこの発明の範囲でないので、直線透過率が８２％未満となっている。
【００１５】
比較例７、８はY/(Al＋Si)が、いずれもこの発明の範囲でないので、直線透過率が８２％未満となっている。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
厚さ３mmで可視光帯域波長４００〜８００nmにおける直線透過率が８２％以上の透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体を比表面積が３〜１５m2/gで純度が９９．９９重量％以上のＡｌ２Ｏ３粉末およびＹ２Ｏ３粉末を原料として、焼結助剤としてＳｉを焼結体中に２００wt ppm以上８００wt ppm以下残存するように添加する透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体の製造方法。
【請求項２】
透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体が、モル換算で焼結体中のＹと、ＡｌおよびＳｉの合計の比を０．５９９≦Ｙ／(Ａｌ＋Ｓｉ)≦０．６０１とした請求項１記載の透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体の製造方法。
【請求項３】
比表面積が３〜１５m2/gで純度が９９．９９重量％以上のＡｌ２Ｏ３粉末およびＹ２Ｏ３粉末を原料とした焼結体で、焼結体中に焼結助剤としてＳｉを２００wt ppm以上８００wt ppm以下残存する厚さ３mmで可視光帯域波長４００〜８００nmにおける直線透過率が８２％以上の透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体。
【請求項１】
厚さ３mmで可視光帯域波長４００〜８００nmにおける直線透過率が８２％以上の透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体を比表面積が３〜１５m2/gで純度が９９．９９重量％以上のＡｌ２Ｏ３粉末およびＹ２Ｏ３粉末を原料として、焼結助剤としてＳｉを焼結体中に２００wt ppm以上８００wt ppm以下残存するように添加する透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体の製造方法。
【請求項２】
透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体が、モル換算で焼結体中のＹと、ＡｌおよびＳｉの合計の比を０．５９９≦Ｙ／(Ａｌ＋Ｓｉ)≦０．６０１とした請求項１記載の透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体の製造方法。
【請求項３】
比表面積が３〜１５m2/gで純度が９９．９９重量％以上のＡｌ２Ｏ３粉末およびＹ２Ｏ３粉末を原料とした焼結体で、焼結体中に焼結助剤としてＳｉを２００wt ppm以上８００wt ppm以下残存する厚さ３mmで可視光帯域波長４００〜８００nmにおける直線透過率が８２％以上の透光性酸化イットリウムアルミニウムガーネット焼結体。
【公開番号】特開２００９−８４０６０（Ｐ２００９−８４０６０Ａ）
【公開日】平成２１年４月２３日（２００９．４．２３）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００７−２５１５２９（Ｐ２００７−２５１５２９）
【出願日】平成１９年９月２７日（２００７．９．２７）
【出願人】（５０７１８２８０７）コバレントマテリアル株式会社 (506)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２１年４月２３日（２００９．４．２３）
【国際特許分類】
【出願日】平成１９年９月２７日（２００７．９．２７）
【出願人】（５０７１８２８０７）コバレントマテリアル株式会社 (506)
【Ｆターム（参考）】
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