電気化学装置
【課題】セラミック製の電気化学セルをスタックするときにセルに加わる機械的応力を低減し、またガスの利用効率を向上させるとともに、稼働時のセルとインターコネクターとの間の接触抵抗の増大による出力低下を防止する。
【解決手段】電気化学セル１０が、第一のガスを流すガス流路を内蔵しており、第一のガスと接触する第一の電極、固体電解質層、セルの主面に露出して第二のガスと接触する第二の電極１５、およびセルの主面に露出して第一の電極と電気的に導通する導電部９を備える。インターコネクター１１Ａ、１１Ｂが、セルの一部を収容する収容部と、収容部から突出する接続部１４とを備える。各セル１０が、それぞれ、互いに直交する二方向に向かって複数のインターコネクター１１Ａ、１１Ｂの収容部内に収容されている。収容部とセル１０との間に第二のガスの流路３３が形成される。
【解決手段】電気化学セル１０が、第一のガスを流すガス流路を内蔵しており、第一のガスと接触する第一の電極、固体電解質層、セルの主面に露出して第二のガスと接触する第二の電極１５、およびセルの主面に露出して第一の電極と電気的に導通する導電部９を備える。インターコネクター１１Ａ、１１Ｂが、セルの一部を収容する収容部と、収容部から突出する接続部１４とを備える。各セル１０が、それぞれ、互いに直交する二方向に向かって複数のインターコネクター１１Ａ、１１Ｂの収容部内に収容されている。収容部とセル１０との間に第二のガスの流路３３が形成される。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体酸化物形燃料電池などの電気化学装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池1 枚当たりの電圧は1V程度であるので、大出力を得るには複数枚積層( スタック) しなければならない。そこで、いかに小型で積層数を増やし大出力を得ることができるかが問題となってくる。
【０００３】
特許文献１の特に図14では、セラミック製電気化学セルの例えば燃料極の内部に燃料流路を形成し、燃料極の上に固体電解質膜、空気極膜を形成する。そしてセルそのものにガス供給孔とガス排出孔とを設け、セルを直接に複数枚積層してスタックを形成する。このスタック形成のさいに、隣接する各セルのガス供給孔を連続させてガス供給路を形成し、各セルのガス排出孔を連続させることでガス排出路を形成する。
【特許文献１】ＷＯ ２００７／０２９８６０ Ａ１
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
特許文献１記載のようなスタック（集合電池）では、ガス流路を内部に持つセルを固定部材に取り付け、これらをスタックする。しかし、この構造でのセルは構造部材としての役割も持つので、応力が加わりやすい。特にガス流路を内部に持つセルはガス流路を持たないセルよりも構造強度が弱いことから、セルに応力が加わらない構造が望ましい。
【０００５】
本出願人は、特許文献２において、電気化学セルの内部に燃料ガス流路を形成し、複数の電気化学セルを互いに離間された状態でガス供給部材およびガス排出部材によって支持することを開示した。
【特許文献２】ＰＣＴ ＪＰ２００８／０５６６３６
【０００６】
しかし、この場合には、セル外を流れる空気の流量が多く、セルの表面で発電に利用できる空気量が少なく、利用効率が低い。また、隣接するセルを導電性のガス供給部材や排出部材で導通させるが、電流の流れる距離が長くなる傾向があり、この点から電流損失が大きくなる傾向があった。
【０００７】
また、本出願人は、特許文献３において、インターコネクターの中に各流路内蔵セルを収容し、この状態で複数のインターコネクターを積層してスタックを作ることを開示した。各セルの表面に導電部を形成し、各セルの導電部を、隣接するインターコネクターに対して電気的に直列接続する。
【特許文献３】特願２００７−３２４５０８
【０００８】
このタイプの電気化学装置では、インターコネクターと、その中に収容されるセル表面の電極とを電気的に接触させる必要があり、この際に接触抵抗を最小限とする必要がある。しかし、電気化学装置のスタックを組み立てた後、稼働時に温度を上昇させると、セルとインターコネクターとの間の電気的な接触抵抗が増大し、全体の出力が低下することがあった。
【０００９】
本発明の課題は、セラミック製の電気化学セルをスタックするときにセルに加わる機械的応力を低減し、またガスの利用効率を向上させるとともに、稼働時のセルとインターコネクターとの間の接触抵抗の増大による出力低下を防止することである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明は、複数のセラミックス製電気化学セルおよび複数のインターコネクターを備えている電気化学装置であって、
電気化学セルが、第一のガスを流すガス流路を内蔵しており、第一のガスと接触する第一の電極、固体電解質層、セルの主面に露出して第二のガスと接触する第二の電極、およびセルの主面に露出して第一の電極と電気的に導通する導電部を備えており、
インターコネクターが、セルの一部を収容する収容部と、収容部から突出する接続部とを備えており、
各セルが、それぞれ、互いに直交する二方向に向かって複数のインターコネクターの収容部内に収容されており、収容部とセルとの間に第二のガスの流路が形成されており、第二のガスが流路を通過する間に第二の電極と接触し、接続部が、隣接するセルの導電部に対して電気的に接続されていることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１１】
本発明では、電気化学セル内に第一のガスの流路を形成すると共に、インターコネクターによって、電気化学セルの一部を収容し、インターコネクターとセルとの間に第二のガスの流路を形成する。第二のガスは、この流路を通過する間に第二の電極と接触し、電気化学反応に寄与する。従って、インターコネクター内にセルを収容して第二のガス流路を形成しているので、第二のガス流路を幅の狭い流路として形成でき、第二のガスの利用効率を向上させることができる。
【００１２】
これと共に、インターコネクターに接続部を設け、あるセルを収容するインターコネクターの接続部を、隣接するセルの導電部に対して電気的に接続する。これによって、隣接するセルは、インターコネクターの収容部から延びる接続部を介して、隣接するセルに対して接続される。この構造によって、スタック全体に加わる圧縮応力は、各インターコネクターの各収容部で受けられ、各接続部で応力分散される。従って、セルに過大な応力が加わることによる破損を防止できる。
【００１３】
更に、各セルが、互いに直交する二方向に向かって見たときに、それぞれ、複数のインターコネクターの収容部内に収容されている。これによって、稼働時の温度上昇に伴うセルとインターコネクターとの接触抵抗の増大を防止できることを発見した。
【００１４】
即ち、本発明者は、前記した稼働時の温度上昇に伴うセルとインターコネクターとの接触抵抗の増大の原因を検討し、以下の知見を得た。即ち、図１２に模式的に示すように、稼働時には、セル１０とインターコネクター３０Ａとが、それぞれ矢印Ｊ、Ｈのように熱膨張する。このとき、インターコネクターの熱膨張の方がセルの熱膨張よりも大きく、この結果としてＫに示すように、セル１０とインターコネクター３０Ａの接点が平面的に位置ずれし、場所によっては接触が失われる。これがセルとインターコネクターとの間の接触抵抗の増大の原因であることを発見した。
【００１５】
本発明者は、この発見に基づき、直交する二方向に見てセルが複数のインターコネクターによって収容されるような構造を採用した。つまり、インターコネクターを平面的に見て、縦横ともに複数に分割したことを意味する。これによって、図９に模式的に示すように、セルとインターコネクターとの熱膨張Ｊ、Ｈの偏差を小さくし、両者の間の接触が破損、喪失にいたるのを防止できることを確認した。この結果、稼働時の温度上昇によるセルとインターコネクターとの接触抵抗の増大を防止できることを見いだし、本発明に到達した。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
本発明では、電気化学セルは板状であることが好ましい。ただし、平板状には限らず、湾曲した板や円弧状の板でもよい。電気化学セルは、第一のガスと接触する第一の電極、固体電解質膜、第二のガスと接触する第二の電極、および第一の電極と接続された導電部を備えている。
【００１７】
ここで、第一の電極、第二の電極は、アノードまたはカソードから選択する。これらのうち一方がアノードである場合には、他方はカソードである。これと同様に、第一のガス、第二のガスは、酸化性ガス、還元性ガスから選択する。
【００１８】
酸化性ガスは、酸素イオンを固体電解質膜へと供給可能なガスであれば特に限定されないが、空気、希釈空気、酸素、希釈酸素が挙げられる。還元性ガスとしては、Ｈ２、CO、ＣＨ４とこれらの混合ガスを例示できる。
【００１９】
本発明が対象とする電気化学セルは、電気化学反応を生じさせるためのセル一般を意味している。例えば、電気化学セルは、酸素ポンプ、高温水蒸気電解セルとして使用できる。高温水蒸気電解セルは、水素の製造装置に使用でき、また水蒸気の除去装置に使用できる。また、電気化学セルを、ＮＯｘ、ＳＯｘの分解セルとして使用できる。この分解セルは、自動車、発電装置からの排ガスの浄化装置として使用できる。この場合には、固体電解質膜を通して排ガス中の酸素を除去するのと共に、ＮＯｘを電解してＮ２とＯ２−とに分解し、この分解によって生成した酸素をも除去できる。また、このプロセスと共に、排ガス中の水蒸気が電解されて水素と酸素とを生じ、この水素がＮＯｘをＮ２へと還元する。また、好適な実施形態では、電気化学セルが、固体酸化物形燃料電池である。
【００２０】
固体電解質の材質は特に限定されず、あらゆる酸素イオン伝導体を利用できる。例えば、イットリア安定化ジルコニア又はイットリア部分安定化ジルコニアであってよく、ＮＯｘ分解セルの場合には、酸化セリウムも好ましい。
【００２１】
カソードの材質は、ランタンを含有するペロブスカイト型複合酸化物であることが好ましく、ランタンマンガナイト又はランタンコバルタイトであることが更に好ましく、ランタンマンガナイトが一層好ましい。ランタンコバルタイト及びランタンマンガナイトは、ストロンチウム、カルシウム、クロム、コバルト（ランタンマンガナイトの場合）、鉄、ニッケル、アルミニウム等をドープしたものであってよい。
【００２２】
アノードの材質としては、ニッケル−マグネシアスピネル、ニッケル−ニッケルアルミナスピネル、ニッケル−ジルコニア、白金−酸化セリウム、ルテニウム−ジルコニア等が好ましい。
【００２３】
各電気化学セルの形態は特に限定されない。電気化学セルは、アノード、カソードおよび固体電解質層の３層からなっていてよい。あるいは、電気化学セルは、アノード、カソードおよび固体電解質層以外に、例えば多孔質体層を有していて良い。
【００２４】
本発明においては、第一のガスを流すガス流路が電気化学セルに設けられている。ガス流路の形態、個数および場所は特に限定されない。
【００２５】
好適な実施形態においては、隣接する電気化学セルが、貫通孔を有する結合部材によって連結されている。
【００２６】
この実施形態において、第一のガス流路と連通する第一の貫通孔、第二の貫通孔をセルに形成できる。各貫通孔の形態、個数および場所は特に限定されない。
【００２７】
本発明では、結合部材と電気化学セルとを連結する方法は、特に限定されない。この連結には、例えば、ガラスやセラミックス製接着剤や、機械的結合法を利用できる。また、連結部材と電気化学セルとを気密にシールする方法は、特に限定されないが、シール材を用いることが好ましい。このようなシール部材の材質は特に限定されないが、電気化学セルの作動温度において耐酸化性と耐還元性を有する必要がある。具体的には、シリカを主成分とするガラス及び結晶化ガラス、金属ろうなどを例示できる。また、O リング、C リング、E リングやメタルジャケットガスケット、マイカガスケットなどのコンプレッションシールも例示できる。
【００２８】
連結部材が管状体または環状体である場合には、管状部の具体的形態は限定されない。管状部の横断面形状は、例えば、真円形、楕円形、三角形、四角形、六角形などの多角形であってよい。
【００２９】
好適な実施形態においては、第一の電極と電気的に導通する導電部を複数設け、セル主面の外縁部にそれぞれ位置させる。そして、各接続部が、隣接するセルの各導電部に対して電気的に接続されるようにする。これによって、セルの接続部側の主面における導通距離と、接続部のない側のセル主面における導通距離との偏差が小さくなり、両主面における内部抵抗の偏差が小さくなる。この結果、出力密度が全体として向上するとともに、両主面における出力密度の偏差によるセル耐久性の低下を防止できる。
【００３０】
以下、適宜図面を参照しつつ、本発明をさらに詳細に説明する。
図１は、本発明で使用可能な電気化学セル１０を示す斜視図であり、図２は、本発明で使用可能な電気化学セル１を示す斜視図である。図３は、図２のセル１を分解して示す分解斜視図である。
【００３１】
図１のセル、図２のセルのいずれにおいても、図３に示すように、セルの第一の電極１６の内部に、第一のガスを流すためのガス流路７が形成されている。第一の電極１６は平板状をなしており、第一の電極１６を覆うように固体電解質層６が設けられている。
【００３２】
図１のセル１０の両側の主面１０ａ、１０ｂ上（図８参照）には、それぞれ、第二の電極１５が形成されており、第二の電極１５が露出する。図２のセル１の両側の主面には、それぞれ、第二の電極２Ａ、２Ｂが形成されており、露出している。
【００３３】
また、セル１、１０には、それぞれ、所定箇所に、第一の貫通孔３および第二の貫通孔４が形成されている。図３に示すように、貫通孔３からセル内に流入した第一のガスは、矢印Ａ、Ｂ、Ｃのようにガス流路７内を流れ、第二の貫通孔４から排出される。第一のガスは、流路７を流れる間に電気化学反応に寄与する。
【００３４】
なお、図２の例では、セル１の中央部に、セル内側の第一の電極１６に電気的に導通する導電部５が露出している。図１の例では、セル１０の主面の外周縁部に、たとえば４箇所に、導電部９が設けられている。そして、インターコネクターには、後述のように、それぞれ導電部に対応する貫通孔１２が形成されており（図４参照）、この貫通孔１２を通じて、各導電部９が、対応する各接続部１４に対して電気的に接続される。
【００３５】
図１のような実施形態においては、複数の導電部９が、セル主面１０ａの外縁部に設けられている。ここで、セル主面とは、セルのうち面積の大きい面を指し、通常は相対向する２面である。主面の外縁部とは、主面の外縁エッジから１０ｍｍ以内の領域を指す。本発明の導電部は、この外縁部に、全体が包含されている必要はなく、導電部の一部が外縁部に包含されていればよい。
【００３６】
この実施形態においては、セルごとの導電部の個数は２個以上が好ましいが、３個以上が好ましく、４個以上がさらに好ましい。導電部の個数の上限は特にないが、８個以下が実用的である。
【００３７】
本発明のインターコネクターは、電気化学セルの一部を収容する収容部と、収容部から突出する接続部とを備えている。収容部は、セルの外側から挿入することができ、セルをその両面側から挟み、セルと収容部との間に第二ガスの流路を形成するものである。また、収容部には、セルの導電部に対応する位置に貫通孔を形成する。
【００３８】
インターコネクターの材質は導電性である必要があり、また第二のガスに対してセルの稼働温度で耐久性でなければならない。具体的には、純金属であっても合金であってもよいが、ニッケル、インコネル、ニクロムなどのニッケル基合金、ステンレスなどの鉄基合金、ステライトなどのコバルト基合金が好ましい。
【００３９】
接続部は、弾性変形可能であることが好ましく、金属板から形成されていることが特に好ましい。金属の材質は、上記したインターコネクター用材料を例示できる。
【００４０】
図４（ｂ）は、一実施形態に係る４個のインターコクネター１１Ａ〜１１Ｄの平面図である。図４（ａ）は、インターコクネター１１Ａ、１１Ｃを矢印ＩＶａ側から見た側面図である。図４（ｃ）は、インターコクネター１１Ｃ、１１Ｄを矢印ＩＶｃ側から見た側面図である。
【００４１】
本例では、セル１個に対して、セルを収容するべきインターコネクターを４個に分割している。すなわち、セルの主面上の互いに直交する２方向Ｘ、Ｙに向かって、それぞれ、複数のインターコネクターが設けられている。具体的には、方向Ｘに向かって２つのインターコネクター１１Ａと１１Ｃ、あるいは１１Ｂと１１Ｄが設けられており、方向Ｙに向かって２つのインターコネクター１１Ａと１１Ｂ、あるいは１１Ｃと１１Ｄが設けられている。
【００４２】
各インターコネクターは、収容部３１を備えており、各収容部３１は、上側板１１ａ、下側板１１ｂを備えている。上側板１１ａと下側板１１ｂとの間に空間１３が形成されている。下側板１１ｂから接続部１４が突出している。本例では、接続部１４は、複数の細長い平板を組み合わせたものである。このような接続部１４は、金属平板の加工によって形成されている。
【００４３】
また、図４（ｂ）に示すように、上側板１１ａには、導電部に対応する位置に貫通孔１２が形成されている。本例では、１枚のインターコネクターに貫通孔１２を１つごと形成し、一つのセルを４枚のインターコネクター内に収容する。これによって、各セルの４つの導電部を、それぞれ、各貫通孔１２に位置合わせすることができる。
【００４４】
複数のセルを積層し、スタックを形成するとともに、上述したようなインターコネクター１１Ａ〜１１Ｄを各セル１０に被せ、固定する。すなわち、複数のセル１０を積層するのに際して、隣接するセル１０間に、図５に示す連結部材１８を矢印Ｄのように介在させることで、隣接するセルの各貫通孔３、４をそれぞれ連結する。各連結部材１８には貫通孔１８ａが形成されている。各貫通孔１８ａと各貫通孔３が連通することによって、ガス供給路が形成される。また、各貫通孔１８ａと各貫通孔４とが連通することによって、ガス排出路が形成される。
【００４５】
連結部材の材質は、セルを構成するセラミックスよりも機械的強度が高ければ特に限定されないが、セルとの熱膨張係数差が２×１０−６ (/K)の材料、例えばジルコニア、マグネシア、スピネルセラミックス、さらにこれらを複合した材料などを例示できる。また、電気化学セルの作動温度において耐酸化性および耐還元性を有していれば金属であってもよく、純金属であっても合金であってもよいが、ニッケル、インコネル、ニクロムなどのニッケル基合金、ステンレスなどの鉄基合金、ステライトなどのコバルト基合金が好ましい。
【００４６】
また、図６に示すように、各セル１０の各電極１５を被覆するように、４つのインターコネクター１１Ａ〜１１Ｄの各収容部を横からはめ込み、固定する。この状態では、方向Ｘに向かって２つのインターコネクター１１Ａと１１Ｃ、あるいは１１Ｂと１１Ｄが設けられており、方向Ｙに向かって２つのインターコネクター１１Ａと１１Ｂ、あるいは１１Ｃと１１Ｄが設けられている。
【００４７】
図７に示すようにスタックを形成すると、最上部のセル１０の導電部９と、最下部のセル１０のインターコネクターの接続部１４とを結線する。これによって、複数のセルが直列接続される。第一のガスは矢印Ｅ、Ｆのように流し、第二のガスは矢印Ｇのようにスタックの横から供給する。
【００４８】
この際、図８に示すように、各インターコネクター１１Ａ〜１１Ｄと、対向する電極１５との間には、第二のガスの流路３３が形成される。このガス流路３３内においてセルの電極１５とインターコネクターとを電気的に接続する。また、インターコネクターの接続部１４と、隣接するセルの導電部９とは、導電ペースト２３によって接合されている。
【００４９】
電極１５とインターコネクターとの電気的接続の方法は特に限定されず、通常法を利用できる。たとえば、通気性の導電性接続部材、たとえばフェルトやメッシュを流路３３に配置することで、セル電極とインターコネクターとを電気的に接続できる。しかし、好ましくは、インターコネクターに導電性突起２０を設け、導電性突起２０の先端をセル電極１５に対して導電剤２２を介して接触させることができる。
【００５０】
ここで、本発明では、各セルが、それぞれ、互いに直交する二方向Ｘ、Ｙに向かって複数のインターコネクターの収容部内に収容されている。これによって、稼働時の温度上昇に伴うセルとインターコネクターとの接触抵抗の増大を防止できる。
【００５１】
一方、図１０、図１１に示すような形態では、方向Ｙには２つのインターコネクター３０Ａ、３０Ｂが存在するが、方向Ｘに向かってみると、一つのインターコネクターしかない。ここで、常温では、図１１に示すように、インターコネクターとセルとが導電性突起２０および接合剤２２を通して電気的に接続されているものとする。
【００５２】
ところが、稼働時には、温度が上昇するので、図１２に模式的に示すように、セル１０とインターコネクター３０Ａとが、それぞれ矢印Ｊ、Ｈのように熱膨張する。このとき、インターコネクターの熱膨張Ｈの方がセルの熱膨張Ｊよりも大きく、この結果としてＫに示すように、導電性突起２０と接合剤２２との接点が平面的に位置ずれし、接触が失われる。これがセルとインターコネクターとの間の接触抵抗の増大の原因であることを発見した。
【００５３】
これに対して、本発明では、稼働時に、セルとインターコネクターとの熱膨張Ｊ、Ｈの偏差が小さくなる（図９参照）。したがって、セルとインターコネクターとの間の接触が破損、喪失にいたるのを防止できる。この結果、稼働時の温度上昇によるセルとインターコネクターとの接触抵抗の増大を防止できる。
【実施例】
【００５４】
（実施例）
燃料極を基板とする固体酸化物形燃料電池（セル）を作製した(図１、３、５参照)。
（燃料極基板の作製）
酸化ニッケル粉末とイットリア安定化ジルコニア(YSZ)を混合し、燃料極基板用粉末を得た。この粉末を金型プレス成形し、燃料極基板成形体を２枚製作した。
【００５５】
（流路形成部材の設置と燃料極基板との一体化＋電解質膜形成）
流路形成部材を燃料極基板成形体の間に挟み、プレスによって一体化した。電解質にはYSZ粉末にバインダーを添加したスラリーを用い、燃料極基板成形体上に塗布、乾燥後、電気炉で空気中1400℃２時間焼成して、固体電解質６／燃料極支持基板１６を得た。
【００５６】
（空気極および導電板の形成）
LaMnO3 粉末にバインダーと溶剤を加えペーストを作製した。このペーストを前記基板の２主面上にスクリーン印刷、乾燥後、電気炉で空気中1200℃１時間焼成して、空気極１５を形成した。また、電解質６の一部を剥離し、燃料極基板１６を表面に露出させ、この露出部に別途製作しておいたランタンクロマイト厚み0.3mmの導電板９を導電性ペーストにて貼り付け、導電板の周囲をシール材で固定した。
こうして得られた焼結体に燃料供給孔、排出孔を加工によって形成し、発電用セルを得た。作製したセルの形状は、長さ55mm、幅100mm、厚さ3mmであった。
【００５７】
（金属製インターコネクタの作製）
材質SUS430の板を図４の形状に加工し、インターコネクター１１Ａ〜１１Ｄを作製した。各インターコネクターの寸法は、縦長さ60mm、幅55mm、厚さ0.3mmである。
【００５８】
（スタックの作製）
セルと金属インターコネクターから成る20段スタックを作製した。
（セルとセラミック連結部品の接合）
上で作製したセルの燃料供給孔３、排出孔４に、外径φ24mm、内径φ9mm、厚み2mmのセラミック連結部品１８を、1000℃で軟化するガラスペーストを用いて取り付け、20段積層し、電気炉で空気中1000℃、1時間加熱して接合した。
【００５９】
(金属インターコネクターの取り付け)
上で作製された金属インターコネクター１１Ａ〜１１Ｄの突起１４に導電性ペーストを塗布し、20段積層された各セルの４方向からはめ込んだ (図７、図８参照)。
【００６０】
（比較例）
比較の為、材質SUS430の板を、長さ60mm幅110mm厚さ0.3mmの図１０のように作製し、金属インターコネクター３０Ａ、３０Ｂを作製した。これらインターコネクター内に突起加工された箇所と金属インターコネクターの突起部に導電性ペーストを塗布し、20段積層された各セルの２方向からはめ込んだ。
【００６１】
（発電性能評価）
性能評価をするため電気炉に前記スタックをセットし、最上のセルの導電部９と最下のインターコネクターの接続部１４とに電圧線および電流線をそれぞれ接続した。燃料極側にN2，空気極側にAirを流しながら800℃まで昇温し、800℃に達した時点で燃料極側にH2を流して還元処理を行った。3時間の還元処理後、スタックの電流-電圧特性評価を実施した。
【００６２】
800℃での発電特性を表1に示す。発電出力はスタックの単位体積当たりの出力と1セル当たりの出力を示している。
【００６３】
【表１】
【００６４】
本発明では比較例よりオーミック抵抗の低減が見られ、単位体積当たりの出力は348W/L以上と大幅に向上した。これは本発明では金属インターコネクターが４分割してあることにより、セルと金属インターコネクターの熱膨張差による歪みの影響が少なくてすむため、インターコネクター内に突起加工された箇所が800℃に昇温後も外れず全点よく接続が取れていたためと考えられる。
【００６５】
このように、本発明は金属インターコネクターを4分割にすることにより、セルと金属インターコネクターの熱膨張差による歪みを少なくし、800℃に昇温後も金属インターコネクター内に突起加工された箇所が全点接続をとることが可能な形状である。
【００６６】
また、金属インターコネクターの分割数を変更することにより、セルと金属の熱膨張差に関係なく、接触点を全点取ることが可能な形状である。
【図面の簡単な説明】
【００６７】
【図１】本発明の一実施形態に係る電気化学セル１０の斜視図である。
【図２】他の実施形態に係るセル１の斜視図である。
【図３】図２のセル１の分解斜視図である。
【図４】（ａ）は、インターコネクター１１Ａ、１１Ｃを矢印ＩＶａ側から見た側面図であり、（ｂ）は、インターコネクター１１Ａ〜１１Ｄを示す平面図であり、（ｃ）は、インターコネクター１１Ｃ、１１Ｄを矢印ＩＶｃ側から見た側面図である。
【図５】セル１０に結合部材１８をはめ込んでいる状態を示す斜視図である。
【図６】セル１０にインターコネクター１１Ａ〜１１Ｄをはめ込んだ状態を示す斜視図である。
【図７】図７のセルを積層している状態を模式的に示す斜視図である。
【図８】図７のスタックの作製後の状態を模式的に示す断面図である。
【図９】図８のスタックを稼働させたときの熱膨張を示す断面図である。
【図１０】セルを積層して得られた比較例のスタックを示す斜視図である。
【図１１】図１０のスタックの作製後の状態を模式的に示す断面図である。
【図１２】図１０のスタックを稼働させたときの熱膨張を示す断面図である。
【符号の説明】
【００６８】
１、１０ 電気化学セル ２Ａ、２Ｂ、１５ 第二の電極 ３ ガス供給口 ４ ガス排出口 ６ 固体電解質 ７ 第一のガスの流路 ９ 導電部 １０ａ、１０ｂ セルの主面 １１Ａ、１１Ｂ、１１Ｃ、１１Ｄ インターコネクター １２ 貫通孔 １４ 接続部 １８ 結合部材 ３３ 第二のガスの流路 Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｅ、Ｆ 第一のガスの流れ Ｇ 第二のガスの流れ Ｈ インターコネクターの熱膨張 Ｊ セルの熱膨張 Ｘ、Ｙ セルの主面上の互いに直交する二つの方向
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体酸化物形燃料電池などの電気化学装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池1 枚当たりの電圧は1V程度であるので、大出力を得るには複数枚積層( スタック) しなければならない。そこで、いかに小型で積層数を増やし大出力を得ることができるかが問題となってくる。
【０００３】
特許文献１の特に図14では、セラミック製電気化学セルの例えば燃料極の内部に燃料流路を形成し、燃料極の上に固体電解質膜、空気極膜を形成する。そしてセルそのものにガス供給孔とガス排出孔とを設け、セルを直接に複数枚積層してスタックを形成する。このスタック形成のさいに、隣接する各セルのガス供給孔を連続させてガス供給路を形成し、各セルのガス排出孔を連続させることでガス排出路を形成する。
【特許文献１】ＷＯ ２００７／０２９８６０ Ａ１
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
特許文献１記載のようなスタック（集合電池）では、ガス流路を内部に持つセルを固定部材に取り付け、これらをスタックする。しかし、この構造でのセルは構造部材としての役割も持つので、応力が加わりやすい。特にガス流路を内部に持つセルはガス流路を持たないセルよりも構造強度が弱いことから、セルに応力が加わらない構造が望ましい。
【０００５】
本出願人は、特許文献２において、電気化学セルの内部に燃料ガス流路を形成し、複数の電気化学セルを互いに離間された状態でガス供給部材およびガス排出部材によって支持することを開示した。
【特許文献２】ＰＣＴ ＪＰ２００８／０５６６３６
【０００６】
しかし、この場合には、セル外を流れる空気の流量が多く、セルの表面で発電に利用できる空気量が少なく、利用効率が低い。また、隣接するセルを導電性のガス供給部材や排出部材で導通させるが、電流の流れる距離が長くなる傾向があり、この点から電流損失が大きくなる傾向があった。
【０００７】
また、本出願人は、特許文献３において、インターコネクターの中に各流路内蔵セルを収容し、この状態で複数のインターコネクターを積層してスタックを作ることを開示した。各セルの表面に導電部を形成し、各セルの導電部を、隣接するインターコネクターに対して電気的に直列接続する。
【特許文献３】特願２００７−３２４５０８
【０００８】
このタイプの電気化学装置では、インターコネクターと、その中に収容されるセル表面の電極とを電気的に接触させる必要があり、この際に接触抵抗を最小限とする必要がある。しかし、電気化学装置のスタックを組み立てた後、稼働時に温度を上昇させると、セルとインターコネクターとの間の電気的な接触抵抗が増大し、全体の出力が低下することがあった。
【０００９】
本発明の課題は、セラミック製の電気化学セルをスタックするときにセルに加わる機械的応力を低減し、またガスの利用効率を向上させるとともに、稼働時のセルとインターコネクターとの間の接触抵抗の増大による出力低下を防止することである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明は、複数のセラミックス製電気化学セルおよび複数のインターコネクターを備えている電気化学装置であって、
電気化学セルが、第一のガスを流すガス流路を内蔵しており、第一のガスと接触する第一の電極、固体電解質層、セルの主面に露出して第二のガスと接触する第二の電極、およびセルの主面に露出して第一の電極と電気的に導通する導電部を備えており、
インターコネクターが、セルの一部を収容する収容部と、収容部から突出する接続部とを備えており、
各セルが、それぞれ、互いに直交する二方向に向かって複数のインターコネクターの収容部内に収容されており、収容部とセルとの間に第二のガスの流路が形成されており、第二のガスが流路を通過する間に第二の電極と接触し、接続部が、隣接するセルの導電部に対して電気的に接続されていることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１１】
本発明では、電気化学セル内に第一のガスの流路を形成すると共に、インターコネクターによって、電気化学セルの一部を収容し、インターコネクターとセルとの間に第二のガスの流路を形成する。第二のガスは、この流路を通過する間に第二の電極と接触し、電気化学反応に寄与する。従って、インターコネクター内にセルを収容して第二のガス流路を形成しているので、第二のガス流路を幅の狭い流路として形成でき、第二のガスの利用効率を向上させることができる。
【００１２】
これと共に、インターコネクターに接続部を設け、あるセルを収容するインターコネクターの接続部を、隣接するセルの導電部に対して電気的に接続する。これによって、隣接するセルは、インターコネクターの収容部から延びる接続部を介して、隣接するセルに対して接続される。この構造によって、スタック全体に加わる圧縮応力は、各インターコネクターの各収容部で受けられ、各接続部で応力分散される。従って、セルに過大な応力が加わることによる破損を防止できる。
【００１３】
更に、各セルが、互いに直交する二方向に向かって見たときに、それぞれ、複数のインターコネクターの収容部内に収容されている。これによって、稼働時の温度上昇に伴うセルとインターコネクターとの接触抵抗の増大を防止できることを発見した。
【００１４】
即ち、本発明者は、前記した稼働時の温度上昇に伴うセルとインターコネクターとの接触抵抗の増大の原因を検討し、以下の知見を得た。即ち、図１２に模式的に示すように、稼働時には、セル１０とインターコネクター３０Ａとが、それぞれ矢印Ｊ、Ｈのように熱膨張する。このとき、インターコネクターの熱膨張の方がセルの熱膨張よりも大きく、この結果としてＫに示すように、セル１０とインターコネクター３０Ａの接点が平面的に位置ずれし、場所によっては接触が失われる。これがセルとインターコネクターとの間の接触抵抗の増大の原因であることを発見した。
【００１５】
本発明者は、この発見に基づき、直交する二方向に見てセルが複数のインターコネクターによって収容されるような構造を採用した。つまり、インターコネクターを平面的に見て、縦横ともに複数に分割したことを意味する。これによって、図９に模式的に示すように、セルとインターコネクターとの熱膨張Ｊ、Ｈの偏差を小さくし、両者の間の接触が破損、喪失にいたるのを防止できることを確認した。この結果、稼働時の温度上昇によるセルとインターコネクターとの接触抵抗の増大を防止できることを見いだし、本発明に到達した。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
本発明では、電気化学セルは板状であることが好ましい。ただし、平板状には限らず、湾曲した板や円弧状の板でもよい。電気化学セルは、第一のガスと接触する第一の電極、固体電解質膜、第二のガスと接触する第二の電極、および第一の電極と接続された導電部を備えている。
【００１７】
ここで、第一の電極、第二の電極は、アノードまたはカソードから選択する。これらのうち一方がアノードである場合には、他方はカソードである。これと同様に、第一のガス、第二のガスは、酸化性ガス、還元性ガスから選択する。
【００１８】
酸化性ガスは、酸素イオンを固体電解質膜へと供給可能なガスであれば特に限定されないが、空気、希釈空気、酸素、希釈酸素が挙げられる。還元性ガスとしては、Ｈ２、CO、ＣＨ４とこれらの混合ガスを例示できる。
【００１９】
本発明が対象とする電気化学セルは、電気化学反応を生じさせるためのセル一般を意味している。例えば、電気化学セルは、酸素ポンプ、高温水蒸気電解セルとして使用できる。高温水蒸気電解セルは、水素の製造装置に使用でき、また水蒸気の除去装置に使用できる。また、電気化学セルを、ＮＯｘ、ＳＯｘの分解セルとして使用できる。この分解セルは、自動車、発電装置からの排ガスの浄化装置として使用できる。この場合には、固体電解質膜を通して排ガス中の酸素を除去するのと共に、ＮＯｘを電解してＮ２とＯ２−とに分解し、この分解によって生成した酸素をも除去できる。また、このプロセスと共に、排ガス中の水蒸気が電解されて水素と酸素とを生じ、この水素がＮＯｘをＮ２へと還元する。また、好適な実施形態では、電気化学セルが、固体酸化物形燃料電池である。
【００２０】
固体電解質の材質は特に限定されず、あらゆる酸素イオン伝導体を利用できる。例えば、イットリア安定化ジルコニア又はイットリア部分安定化ジルコニアであってよく、ＮＯｘ分解セルの場合には、酸化セリウムも好ましい。
【００２１】
カソードの材質は、ランタンを含有するペロブスカイト型複合酸化物であることが好ましく、ランタンマンガナイト又はランタンコバルタイトであることが更に好ましく、ランタンマンガナイトが一層好ましい。ランタンコバルタイト及びランタンマンガナイトは、ストロンチウム、カルシウム、クロム、コバルト（ランタンマンガナイトの場合）、鉄、ニッケル、アルミニウム等をドープしたものであってよい。
【００２２】
アノードの材質としては、ニッケル−マグネシアスピネル、ニッケル−ニッケルアルミナスピネル、ニッケル−ジルコニア、白金−酸化セリウム、ルテニウム−ジルコニア等が好ましい。
【００２３】
各電気化学セルの形態は特に限定されない。電気化学セルは、アノード、カソードおよび固体電解質層の３層からなっていてよい。あるいは、電気化学セルは、アノード、カソードおよび固体電解質層以外に、例えば多孔質体層を有していて良い。
【００２４】
本発明においては、第一のガスを流すガス流路が電気化学セルに設けられている。ガス流路の形態、個数および場所は特に限定されない。
【００２５】
好適な実施形態においては、隣接する電気化学セルが、貫通孔を有する結合部材によって連結されている。
【００２６】
この実施形態において、第一のガス流路と連通する第一の貫通孔、第二の貫通孔をセルに形成できる。各貫通孔の形態、個数および場所は特に限定されない。
【００２７】
本発明では、結合部材と電気化学セルとを連結する方法は、特に限定されない。この連結には、例えば、ガラスやセラミックス製接着剤や、機械的結合法を利用できる。また、連結部材と電気化学セルとを気密にシールする方法は、特に限定されないが、シール材を用いることが好ましい。このようなシール部材の材質は特に限定されないが、電気化学セルの作動温度において耐酸化性と耐還元性を有する必要がある。具体的には、シリカを主成分とするガラス及び結晶化ガラス、金属ろうなどを例示できる。また、O リング、C リング、E リングやメタルジャケットガスケット、マイカガスケットなどのコンプレッションシールも例示できる。
【００２８】
連結部材が管状体または環状体である場合には、管状部の具体的形態は限定されない。管状部の横断面形状は、例えば、真円形、楕円形、三角形、四角形、六角形などの多角形であってよい。
【００２９】
好適な実施形態においては、第一の電極と電気的に導通する導電部を複数設け、セル主面の外縁部にそれぞれ位置させる。そして、各接続部が、隣接するセルの各導電部に対して電気的に接続されるようにする。これによって、セルの接続部側の主面における導通距離と、接続部のない側のセル主面における導通距離との偏差が小さくなり、両主面における内部抵抗の偏差が小さくなる。この結果、出力密度が全体として向上するとともに、両主面における出力密度の偏差によるセル耐久性の低下を防止できる。
【００３０】
以下、適宜図面を参照しつつ、本発明をさらに詳細に説明する。
図１は、本発明で使用可能な電気化学セル１０を示す斜視図であり、図２は、本発明で使用可能な電気化学セル１を示す斜視図である。図３は、図２のセル１を分解して示す分解斜視図である。
【００３１】
図１のセル、図２のセルのいずれにおいても、図３に示すように、セルの第一の電極１６の内部に、第一のガスを流すためのガス流路７が形成されている。第一の電極１６は平板状をなしており、第一の電極１６を覆うように固体電解質層６が設けられている。
【００３２】
図１のセル１０の両側の主面１０ａ、１０ｂ上（図８参照）には、それぞれ、第二の電極１５が形成されており、第二の電極１５が露出する。図２のセル１の両側の主面には、それぞれ、第二の電極２Ａ、２Ｂが形成されており、露出している。
【００３３】
また、セル１、１０には、それぞれ、所定箇所に、第一の貫通孔３および第二の貫通孔４が形成されている。図３に示すように、貫通孔３からセル内に流入した第一のガスは、矢印Ａ、Ｂ、Ｃのようにガス流路７内を流れ、第二の貫通孔４から排出される。第一のガスは、流路７を流れる間に電気化学反応に寄与する。
【００３４】
なお、図２の例では、セル１の中央部に、セル内側の第一の電極１６に電気的に導通する導電部５が露出している。図１の例では、セル１０の主面の外周縁部に、たとえば４箇所に、導電部９が設けられている。そして、インターコネクターには、後述のように、それぞれ導電部に対応する貫通孔１２が形成されており（図４参照）、この貫通孔１２を通じて、各導電部９が、対応する各接続部１４に対して電気的に接続される。
【００３５】
図１のような実施形態においては、複数の導電部９が、セル主面１０ａの外縁部に設けられている。ここで、セル主面とは、セルのうち面積の大きい面を指し、通常は相対向する２面である。主面の外縁部とは、主面の外縁エッジから１０ｍｍ以内の領域を指す。本発明の導電部は、この外縁部に、全体が包含されている必要はなく、導電部の一部が外縁部に包含されていればよい。
【００３６】
この実施形態においては、セルごとの導電部の個数は２個以上が好ましいが、３個以上が好ましく、４個以上がさらに好ましい。導電部の個数の上限は特にないが、８個以下が実用的である。
【００３７】
本発明のインターコネクターは、電気化学セルの一部を収容する収容部と、収容部から突出する接続部とを備えている。収容部は、セルの外側から挿入することができ、セルをその両面側から挟み、セルと収容部との間に第二ガスの流路を形成するものである。また、収容部には、セルの導電部に対応する位置に貫通孔を形成する。
【００３８】
インターコネクターの材質は導電性である必要があり、また第二のガスに対してセルの稼働温度で耐久性でなければならない。具体的には、純金属であっても合金であってもよいが、ニッケル、インコネル、ニクロムなどのニッケル基合金、ステンレスなどの鉄基合金、ステライトなどのコバルト基合金が好ましい。
【００３９】
接続部は、弾性変形可能であることが好ましく、金属板から形成されていることが特に好ましい。金属の材質は、上記したインターコネクター用材料を例示できる。
【００４０】
図４（ｂ）は、一実施形態に係る４個のインターコクネター１１Ａ〜１１Ｄの平面図である。図４（ａ）は、インターコクネター１１Ａ、１１Ｃを矢印ＩＶａ側から見た側面図である。図４（ｃ）は、インターコクネター１１Ｃ、１１Ｄを矢印ＩＶｃ側から見た側面図である。
【００４１】
本例では、セル１個に対して、セルを収容するべきインターコネクターを４個に分割している。すなわち、セルの主面上の互いに直交する２方向Ｘ、Ｙに向かって、それぞれ、複数のインターコネクターが設けられている。具体的には、方向Ｘに向かって２つのインターコネクター１１Ａと１１Ｃ、あるいは１１Ｂと１１Ｄが設けられており、方向Ｙに向かって２つのインターコネクター１１Ａと１１Ｂ、あるいは１１Ｃと１１Ｄが設けられている。
【００４２】
各インターコネクターは、収容部３１を備えており、各収容部３１は、上側板１１ａ、下側板１１ｂを備えている。上側板１１ａと下側板１１ｂとの間に空間１３が形成されている。下側板１１ｂから接続部１４が突出している。本例では、接続部１４は、複数の細長い平板を組み合わせたものである。このような接続部１４は、金属平板の加工によって形成されている。
【００４３】
また、図４（ｂ）に示すように、上側板１１ａには、導電部に対応する位置に貫通孔１２が形成されている。本例では、１枚のインターコネクターに貫通孔１２を１つごと形成し、一つのセルを４枚のインターコネクター内に収容する。これによって、各セルの４つの導電部を、それぞれ、各貫通孔１２に位置合わせすることができる。
【００４４】
複数のセルを積層し、スタックを形成するとともに、上述したようなインターコネクター１１Ａ〜１１Ｄを各セル１０に被せ、固定する。すなわち、複数のセル１０を積層するのに際して、隣接するセル１０間に、図５に示す連結部材１８を矢印Ｄのように介在させることで、隣接するセルの各貫通孔３、４をそれぞれ連結する。各連結部材１８には貫通孔１８ａが形成されている。各貫通孔１８ａと各貫通孔３が連通することによって、ガス供給路が形成される。また、各貫通孔１８ａと各貫通孔４とが連通することによって、ガス排出路が形成される。
【００４５】
連結部材の材質は、セルを構成するセラミックスよりも機械的強度が高ければ特に限定されないが、セルとの熱膨張係数差が２×１０−６ (/K)の材料、例えばジルコニア、マグネシア、スピネルセラミックス、さらにこれらを複合した材料などを例示できる。また、電気化学セルの作動温度において耐酸化性および耐還元性を有していれば金属であってもよく、純金属であっても合金であってもよいが、ニッケル、インコネル、ニクロムなどのニッケル基合金、ステンレスなどの鉄基合金、ステライトなどのコバルト基合金が好ましい。
【００４６】
また、図６に示すように、各セル１０の各電極１５を被覆するように、４つのインターコネクター１１Ａ〜１１Ｄの各収容部を横からはめ込み、固定する。この状態では、方向Ｘに向かって２つのインターコネクター１１Ａと１１Ｃ、あるいは１１Ｂと１１Ｄが設けられており、方向Ｙに向かって２つのインターコネクター１１Ａと１１Ｂ、あるいは１１Ｃと１１Ｄが設けられている。
【００４７】
図７に示すようにスタックを形成すると、最上部のセル１０の導電部９と、最下部のセル１０のインターコネクターの接続部１４とを結線する。これによって、複数のセルが直列接続される。第一のガスは矢印Ｅ、Ｆのように流し、第二のガスは矢印Ｇのようにスタックの横から供給する。
【００４８】
この際、図８に示すように、各インターコネクター１１Ａ〜１１Ｄと、対向する電極１５との間には、第二のガスの流路３３が形成される。このガス流路３３内においてセルの電極１５とインターコネクターとを電気的に接続する。また、インターコネクターの接続部１４と、隣接するセルの導電部９とは、導電ペースト２３によって接合されている。
【００４９】
電極１５とインターコネクターとの電気的接続の方法は特に限定されず、通常法を利用できる。たとえば、通気性の導電性接続部材、たとえばフェルトやメッシュを流路３３に配置することで、セル電極とインターコネクターとを電気的に接続できる。しかし、好ましくは、インターコネクターに導電性突起２０を設け、導電性突起２０の先端をセル電極１５に対して導電剤２２を介して接触させることができる。
【００５０】
ここで、本発明では、各セルが、それぞれ、互いに直交する二方向Ｘ、Ｙに向かって複数のインターコネクターの収容部内に収容されている。これによって、稼働時の温度上昇に伴うセルとインターコネクターとの接触抵抗の増大を防止できる。
【００５１】
一方、図１０、図１１に示すような形態では、方向Ｙには２つのインターコネクター３０Ａ、３０Ｂが存在するが、方向Ｘに向かってみると、一つのインターコネクターしかない。ここで、常温では、図１１に示すように、インターコネクターとセルとが導電性突起２０および接合剤２２を通して電気的に接続されているものとする。
【００５２】
ところが、稼働時には、温度が上昇するので、図１２に模式的に示すように、セル１０とインターコネクター３０Ａとが、それぞれ矢印Ｊ、Ｈのように熱膨張する。このとき、インターコネクターの熱膨張Ｈの方がセルの熱膨張Ｊよりも大きく、この結果としてＫに示すように、導電性突起２０と接合剤２２との接点が平面的に位置ずれし、接触が失われる。これがセルとインターコネクターとの間の接触抵抗の増大の原因であることを発見した。
【００５３】
これに対して、本発明では、稼働時に、セルとインターコネクターとの熱膨張Ｊ、Ｈの偏差が小さくなる（図９参照）。したがって、セルとインターコネクターとの間の接触が破損、喪失にいたるのを防止できる。この結果、稼働時の温度上昇によるセルとインターコネクターとの接触抵抗の増大を防止できる。
【実施例】
【００５４】
（実施例）
燃料極を基板とする固体酸化物形燃料電池（セル）を作製した(図１、３、５参照)。
（燃料極基板の作製）
酸化ニッケル粉末とイットリア安定化ジルコニア(YSZ)を混合し、燃料極基板用粉末を得た。この粉末を金型プレス成形し、燃料極基板成形体を２枚製作した。
【００５５】
（流路形成部材の設置と燃料極基板との一体化＋電解質膜形成）
流路形成部材を燃料極基板成形体の間に挟み、プレスによって一体化した。電解質にはYSZ粉末にバインダーを添加したスラリーを用い、燃料極基板成形体上に塗布、乾燥後、電気炉で空気中1400℃２時間焼成して、固体電解質６／燃料極支持基板１６を得た。
【００５６】
（空気極および導電板の形成）
LaMnO3 粉末にバインダーと溶剤を加えペーストを作製した。このペーストを前記基板の２主面上にスクリーン印刷、乾燥後、電気炉で空気中1200℃１時間焼成して、空気極１５を形成した。また、電解質６の一部を剥離し、燃料極基板１６を表面に露出させ、この露出部に別途製作しておいたランタンクロマイト厚み0.3mmの導電板９を導電性ペーストにて貼り付け、導電板の周囲をシール材で固定した。
こうして得られた焼結体に燃料供給孔、排出孔を加工によって形成し、発電用セルを得た。作製したセルの形状は、長さ55mm、幅100mm、厚さ3mmであった。
【００５７】
（金属製インターコネクタの作製）
材質SUS430の板を図４の形状に加工し、インターコネクター１１Ａ〜１１Ｄを作製した。各インターコネクターの寸法は、縦長さ60mm、幅55mm、厚さ0.3mmである。
【００５８】
（スタックの作製）
セルと金属インターコネクターから成る20段スタックを作製した。
（セルとセラミック連結部品の接合）
上で作製したセルの燃料供給孔３、排出孔４に、外径φ24mm、内径φ9mm、厚み2mmのセラミック連結部品１８を、1000℃で軟化するガラスペーストを用いて取り付け、20段積層し、電気炉で空気中1000℃、1時間加熱して接合した。
【００５９】
(金属インターコネクターの取り付け)
上で作製された金属インターコネクター１１Ａ〜１１Ｄの突起１４に導電性ペーストを塗布し、20段積層された各セルの４方向からはめ込んだ (図７、図８参照)。
【００６０】
（比較例）
比較の為、材質SUS430の板を、長さ60mm幅110mm厚さ0.3mmの図１０のように作製し、金属インターコネクター３０Ａ、３０Ｂを作製した。これらインターコネクター内に突起加工された箇所と金属インターコネクターの突起部に導電性ペーストを塗布し、20段積層された各セルの２方向からはめ込んだ。
【００６１】
（発電性能評価）
性能評価をするため電気炉に前記スタックをセットし、最上のセルの導電部９と最下のインターコネクターの接続部１４とに電圧線および電流線をそれぞれ接続した。燃料極側にN2，空気極側にAirを流しながら800℃まで昇温し、800℃に達した時点で燃料極側にH2を流して還元処理を行った。3時間の還元処理後、スタックの電流-電圧特性評価を実施した。
【００６２】
800℃での発電特性を表1に示す。発電出力はスタックの単位体積当たりの出力と1セル当たりの出力を示している。
【００６３】
【表１】
【００６４】
本発明では比較例よりオーミック抵抗の低減が見られ、単位体積当たりの出力は348W/L以上と大幅に向上した。これは本発明では金属インターコネクターが４分割してあることにより、セルと金属インターコネクターの熱膨張差による歪みの影響が少なくてすむため、インターコネクター内に突起加工された箇所が800℃に昇温後も外れず全点よく接続が取れていたためと考えられる。
【００６５】
このように、本発明は金属インターコネクターを4分割にすることにより、セルと金属インターコネクターの熱膨張差による歪みを少なくし、800℃に昇温後も金属インターコネクター内に突起加工された箇所が全点接続をとることが可能な形状である。
【００６６】
また、金属インターコネクターの分割数を変更することにより、セルと金属の熱膨張差に関係なく、接触点を全点取ることが可能な形状である。
【図面の簡単な説明】
【００６７】
【図１】本発明の一実施形態に係る電気化学セル１０の斜視図である。
【図２】他の実施形態に係るセル１の斜視図である。
【図３】図２のセル１の分解斜視図である。
【図４】（ａ）は、インターコネクター１１Ａ、１１Ｃを矢印ＩＶａ側から見た側面図であり、（ｂ）は、インターコネクター１１Ａ〜１１Ｄを示す平面図であり、（ｃ）は、インターコネクター１１Ｃ、１１Ｄを矢印ＩＶｃ側から見た側面図である。
【図５】セル１０に結合部材１８をはめ込んでいる状態を示す斜視図である。
【図６】セル１０にインターコネクター１１Ａ〜１１Ｄをはめ込んだ状態を示す斜視図である。
【図７】図７のセルを積層している状態を模式的に示す斜視図である。
【図８】図７のスタックの作製後の状態を模式的に示す断面図である。
【図９】図８のスタックを稼働させたときの熱膨張を示す断面図である。
【図１０】セルを積層して得られた比較例のスタックを示す斜視図である。
【図１１】図１０のスタックの作製後の状態を模式的に示す断面図である。
【図１２】図１０のスタックを稼働させたときの熱膨張を示す断面図である。
【符号の説明】
【００６８】
１、１０ 電気化学セル ２Ａ、２Ｂ、１５ 第二の電極 ３ ガス供給口 ４ ガス排出口 ６ 固体電解質 ７ 第一のガスの流路 ９ 導電部 １０ａ、１０ｂ セルの主面 １１Ａ、１１Ｂ、１１Ｃ、１１Ｄ インターコネクター １２ 貫通孔 １４ 接続部 １８ 結合部材 ３３ 第二のガスの流路 Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｅ、Ｆ 第一のガスの流れ Ｇ 第二のガスの流れ Ｈ インターコネクターの熱膨張 Ｊ セルの熱膨張 Ｘ、Ｙ セルの主面上の互いに直交する二つの方向
【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数のセラミックス製電気化学セルおよび複数のインターコネクターを備えている電気化学装置であって、
前記電気化学セルが、第一のガスを流すガス流路を内蔵しており、前記第一のガスと接触する第一の電極、固体電解質層、前記電気化学セルの主面に露出して第二のガスと接触する第二の電極、および前記電気化学セルの前記主面に露出して前記第一の電極と電気的に導通する導電部を備えており、
前記インターコネクターが、前記電気化学セルの一部を収容する収容部と、この収容部から突出する接続部とを備えており、
前記各電気化学セルが、それぞれ、前記主面上で互いに直交する二方向に向かって複数の前記インターコネクターの前記収容部内に収容されており、前記収容部と前記電気化学セルとの間に前記第二のガスの流路が形成されており、前記接続部が、隣接する前記電気化学セルの前記導電部に対して電気的に接続されていることを特徴とする、電気化学装置。
【請求項２】
前記電気化学セルの前記主面の外縁部に複数の導電部を備えており、前記接続部が、隣接する前記電気化学セルの前記導電部に対して電気的に接続されていることを特徴とする、請求項１記載の電気化学装置。
【請求項３】
前記収容部の前記各導電部に対応する位置にそれぞれ貫通孔が設けられており、前記導電部と前記接続部とが前記貫通孔を通して電気的に接続されていることを特徴とする、請求項１または２記載の電気化学装置。
【請求項４】
前記接続部が、隣接する前記電気化学セルへと向かって突出する突起であることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか一つの請求項に記載の電気化学装置。
【請求項５】
前記接続部と前記導電部とが導電性ペーストによって接続されていることを特徴とする、請求項１〜４のいずれか一つの請求項に記載の電気化学装置。
【請求項６】
隣接する前記電気化学セルが、貫通孔を有する結合部材によって連結されていることを特徴とする、請求項１〜５のいずれか一つの請求項に記載の電気化学装置。
【請求項１】
複数のセラミックス製電気化学セルおよび複数のインターコネクターを備えている電気化学装置であって、
前記電気化学セルが、第一のガスを流すガス流路を内蔵しており、前記第一のガスと接触する第一の電極、固体電解質層、前記電気化学セルの主面に露出して第二のガスと接触する第二の電極、および前記電気化学セルの前記主面に露出して前記第一の電極と電気的に導通する導電部を備えており、
前記インターコネクターが、前記電気化学セルの一部を収容する収容部と、この収容部から突出する接続部とを備えており、
前記各電気化学セルが、それぞれ、前記主面上で互いに直交する二方向に向かって複数の前記インターコネクターの前記収容部内に収容されており、前記収容部と前記電気化学セルとの間に前記第二のガスの流路が形成されており、前記接続部が、隣接する前記電気化学セルの前記導電部に対して電気的に接続されていることを特徴とする、電気化学装置。
【請求項２】
前記電気化学セルの前記主面の外縁部に複数の導電部を備えており、前記接続部が、隣接する前記電気化学セルの前記導電部に対して電気的に接続されていることを特徴とする、請求項１記載の電気化学装置。
【請求項３】
前記収容部の前記各導電部に対応する位置にそれぞれ貫通孔が設けられており、前記導電部と前記接続部とが前記貫通孔を通して電気的に接続されていることを特徴とする、請求項１または２記載の電気化学装置。
【請求項４】
前記接続部が、隣接する前記電気化学セルへと向かって突出する突起であることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか一つの請求項に記載の電気化学装置。
【請求項５】
前記接続部と前記導電部とが導電性ペーストによって接続されていることを特徴とする、請求項１〜４のいずれか一つの請求項に記載の電気化学装置。
【請求項６】
隣接する前記電気化学セルが、貫通孔を有する結合部材によって連結されていることを特徴とする、請求項１〜５のいずれか一つの請求項に記載の電気化学装置。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【公開番号】特開２０１０−１５３２１２（Ｐ２０１０−１５３２１２Ａ）
【公開日】平成２２年７月８日（２０１０．７．８）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００８−３３０１２５（Ｐ２００８−３３０１２５）
【出願日】平成２０年１２月２５日（２００８．１２．２５）
【出願人】（０００００４０６４）日本碍子株式会社 (2,325)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２２年７月８日（２０１０．７．８）
【国際特許分類】
【出願日】平成２０年１２月２５日（２００８．１２．２５）
【出願人】（０００００４０６４）日本碍子株式会社 (2,325)
【Ｆターム（参考）】
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