スパンボンド不織布およびこれを用いた積層体、ならびにこれらの製造方法
本発明は、（１）特定のメルトフローレート（ＭＦＲ）、密度および重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）を有するエチレン系重合体、（２）２５℃でｎ−デカンに不溶な部分と可溶な部分を有する特定のプロピレン系ブロック共重合体、および（３）該プロピレン系ブロック共重合体（２）以外のプロピレン系重合体から選択される少なくとも２種の重合体を組み合わせた複合繊維（１）からなり、比容積が１０ｃｍ３／ｇ以上であるスパンボンド不織布、および、上記スパンボンド不織布からなる層と、このスパンボンド不織布の比容積よりも小さい比容積を有する不織布からなる層とを少なくとも有する積層体である。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
本発明は、スパンボンド不織布およびこれを用いた積層体、ならびにこれらの製造方法に関する。より詳しくは、適度に収縮され、優れた柔軟性を有するスパンボンド不織布およびこれを用いた積層体、ならびにこれらの製造方法に関する。
【背景技術】
不織布は通気性、柔軟性を有するため、近年、各種用途に用いられ、その用途も拡大している。また、用途に応じた各種の特性が求められるとともに、さらなる特性の向上が要求されている。
使い捨ておむつや生理用ナプキンなどの衛生材の分野においては、その製造前後に、不織布を加熱処理して収縮させることにより、上記特性に加えて、衛生材にフィット感や触感を付与している。近年、これらの特性がさらに向上した衛生材が求められており、適度に収縮され、優れた柔軟性および良好な触感を有する不織布の開発が望まれていた。
特開平７−２３２４０９号公報には、熱収縮特性の異なる２種類のポリエステル樹脂からなる複合繊維を用いた不織布を熱処理して熱収縮させることが開示されている。しかしながら、特開平７−２３２４０９号公報には、熱収縮率などの具体的な熱収縮特性は開示されていない。また、このポリエステル樹脂を用いた不織布は、嵩高さが不十分であった。
特開２００２−１４６６６３号公報および特開２００２−１４６６３１号公報には、プロピレン系ブロック共重合体とこのプロピレン系ブロック共重合体以外の重合体とからなる複合繊維を用いた不織布が開示されている。しかしながら、また、特開２００２−１４６６６３号公報および特開２００２−１４６６３１号公報には、不織布の熱収縮率については記載されておらず、また、これらの不織布は熱収縮されておらず、柔軟性や触感が不十分であるという問題があった。
発明の目的
本発明は、適度に収縮され、柔軟性かつ触感に優れた不織布およびこの不織布を用いた積層体、ならびにこれらの製造方法を提供することを目的としている。
【発明の開示】
本発明者は、特定の複合繊維からなるスパンボンド不織布を加熱処理することによって、このスパンボンド不織布が適度な柔軟性が得られる程度に熱収縮し、その結果得られたスパンボンド不織布が優れた柔軟性および触感を有することを見出し、本発明を完成するに至った。
すなわち、本発明に係るスパンボンド不織布は、
エチレン系重合体（１）、プロピレン系ブロック共重合体（２）、および該プロピレン系ブロック共重合体（２）以外のプロピレン系重合体（３）から選択される少なくとも２種の重合体を組み合わせた複合繊維（Ｉ）からなるスパンボンド不織布であって、
該スパンボンド不織布の比容積は１０ｃｍ３／ｇ以上であり、
前記エチレン系重合体（１）は、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重下でのメルトフローレート（ＭＦＲ）が１０〜１００ｇ／１０分、密度が８６０〜９７５ｋｇ／ｍ３、および重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜５であり、
前記プロピレン系ブロック共重合体（２）は、２５℃でｎ−デカンに不溶な部分（２−１）２０〜７０重量％と２５℃でｎ−デカンに可溶な部分（２−２）８０〜３０重量％とからなり、
該不溶部分（２−１）は、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下）が２０〜２００ｇ／１０分であるプロピレン重合体からなり、かつエチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率が１０モル％以下であり、
該可溶部分（２−２）は、プロピレンとエチレンおよび／または炭素数４〜８のα−オレフィンとの共重合体であって、エチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率が２０〜７０モル％であり、かつ極限粘度［η］が２．０ｄｌ／ｇ以下である
ことを特徴としている。
前記プロピレン系重合体（３）は、プロピレン単独重合体、あるいはプロピレンとエチレンおよび／または炭素数４〜８のα−オレフィンとのランダム共重合体であることが好ましい。
本発明に係るスパンボンド不織布は、熱収縮率が１００℃で１０％以上かつ１２０℃で３０％以上であり、１２０℃と１００℃との熱収縮率の比（１２０℃／１００℃）が３以下であるスパンボンド不織布（ａ）を、加熱処理することにより得られることが好ましい。
本発明に係るスパンボンド不織布の製造方法は、
エチレン系重合体（１）、プロピレン系ブロック共重合体（２）、および該プロピレン系ブロック共重合体（２）以外のプロピレン系重合体（３）から選択される少なくとも２種の重合体を組み合わせた複合繊維（ｉ）からなるスパンボンド不織布（ａ）を、加熱処理すること特徴とする、熱収縮したスパンボンド不織布の製造方法であって、
前記スパンボンド不織布（ａ）が、熱収縮率が１００℃で１０％以上かつ１２０℃で３０％以上であり、１２０℃と１００℃との熱収縮率の比（１２０℃／１００℃）が３以下のスパンボンド不織布であり、
前記エチレン系重合体（１）は、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重下でのメルトフローレート（ＭＦＲ）が１０〜１００ｇ／１０分、密度が８６０〜９７５ｋｇ／ｍ３、および重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜５であり、
前記プロピレン系ブロック共重合体（２）は、２５℃でｎ−デカンに不溶な部分（２−１）２０〜７０重量％と２５℃でｎ−デカンに可溶な部分（２−２）８０〜３０重量％とからなり、
該不溶部分（２−１）は、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下）が２０〜２００ｇ／１０分であるプロピレン重合体からなり、かつエチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率が１０モル％以下であり、
該可溶部分（２−２）は、プロピレンとエチレンおよび／または炭素数４〜８のα−オレフィンとの共重合体であって、エチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率が２０〜７０モル％であり、かつ極限粘度［η］が２．０ｄｌ／ｇ以下である。
本発明に係る積層体は、少なくとも、上記いずれかのスパンボンド不織布からなる層を有することを特徴としている。また、スパンボンド不織布（Ａ）からなる層と該スパンボンド不織布（Ａ）の比容積よりも小さい比容積を有する不織布（Ｂ）からなる層とを少なくとも有することが好ましい。
前記スパンボンド不織布（Ａ）は、熱収縮率が１００℃で１０％以上かつ１２０℃で３０％以上であり、１２０℃と１００℃との熱収縮率の比（１２０℃／１００℃）が３以下であるスパンボンド不織布（ａ）を、加熱処理することにより得られるスパンボンド不織布であることが好ましい。
前記不織布（Ｂ）は、前記スパンボンド不織布（ａ）の熱収縮率より小さい熱収縮率を有する不織布（ｂ）を加熱処理することにより得られる不織布であることが好ましい。
本発明に係る積層体の製造方法は、
エチレン系重合体（１）、プロピレン系ブロック共重合体（２）、および該プロピレン系ブロック共重合体（２）以外のプロピレン系重合体（３）から選択される少なくとも２種の重合体を組み合わせた複合繊維（ｉ）からなるスパンボンド不織布（ａ）と、
該スパンボンド不織布（ａ）の熱収縮率より小さい熱収縮率を有する不織布（ｂ）とを、
交絡または熱融着させた後、加熱処理することを特徴とする積層体の製造方法であって、
前記スパンボンド不織布（ａ）が、熱収縮率が１００℃で１０％以上かつ１２０℃で３０％以上であり、１２０℃と１００℃との熱収縮率の比（１２０℃／１００℃）が３以下のスパンボンド不織布であり、
前記エチレン系重合体（１）は、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重下でのメルトフローレート（ＭＦＲ）が１０〜１００ｇ／１０分、密度が８６０〜９７５ｋｇ／ｍ３、および重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜５であり、
前記プロピレン系ブロック共重合体（２）は、２５℃でｎ−デカンに不溶な部分（２−１）２０〜７０重量％と２５℃でｎ−デカンに可溶な部分（２−２）８０〜３０重量％とからなり、
該不溶部分（２−１）は、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下）が２０〜２００ｇ／１０分であるプロピレン重合体からなり、かつエチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率が１０モル％以下であり、
該可溶部分（２−２）は、プロピレンとエチレンおよび／または炭素数４〜８のα−オレフィンとの共重合体であって、エチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率が２０〜７０モル％であり、かつ極限粘度［η］が２．０ｄｌ／ｇ以下である。
【図面の簡単な説明】
図１は複合繊維の断面である。（ａ）はサイドバイサイド型複合繊維の断面図、（ｂ）は同芯の芯鞘型複合繊維の断面図、（ｃ）は偏芯の芯鞘型複合繊維の断面図、（ｄ）は並列の芯鞘型複合繊維の断面図の一例である。図中、１は第一の重合体、２は第２の重合体、３は芯部、４は鞘部を示す。
【発明を実施するための最良の形態】
以下、本発明に係るスパンボンド不織布およびこれを用いた積層体について詳細に説明する。
＜スパンボンド不織布＞
本発明に係るスパンボンド不織布は、エチレン系重合体（１）、プロピレン系ブロック共重合体（２）、および該プロピレン系ブロック共重合体（２）以外のプロピレン系重合体（３）から選択される少なくとも２種の重合体を組み合わせた複合繊維（Ｉ）からなる、熱収縮したスパンボンド不織布である。このような熱収縮したスパンボンド不織布は、エチレン系重合体（１）、プロピレン系ブロック共重合体（２）、および該プロピレン系ブロック共重合体（２）以外のプロピレン系重合体（３）から選択される少なくとも２種の重合体を組み合わせた複合繊維（ｉ）からなるスパンボンド不織布（ａ）を加熱処理することによって製造することができる。
まず、本発明に用いられる各成分について説明する。
（１）エチレン系重合体：
本発明に用いられるエチレン系重合体（１）としては、エチレンの単独重合体およびエチレンとα−オレフィンとの共重合体が挙げられる。前記α−オレフィンとしては、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテン、４−メチル−１−ペンテンなどの炭素数３〜８のα−オレフィンが挙げられる。エチレン系重合体（１）のより具体的な例として、低密度ポリエチレン、線型低密度ポリエチレン（エチレン−α−オレフィン共重合体）、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン等のエチレン系重合体が挙げられる。本発明において、これらのエチレン系重合体は、単独で用いても、２種以上を混合して用いてもよい。
このようなエチレン系重合体は、ツィーグラー触媒などのマルチサイト触媒を用いて公知の方法により製造することができる。また、メタロセン触媒などのシングルサイト触媒を用いて公知の方法により製造することもできる。
上記例示したエチレン系重合体のうち、不織布への成形性についての総合的な観点から、線型低密度ポリエチレン樹脂（エチレン−α−オレフィン共重合体）、中密度ポリエチレン樹脂、高密度ポリエチレン樹脂が特に好ましい。
前記エチレン系重合体（１）は、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重下でのメルトフローレート（ＭＦＲ）が１０〜１００ｇ／１０分、好ましくは１２〜９０ｇ／１０分、より好ましくは、１４〜８５ｇ／１０分である。ここで、エチレン系重合体（１）のＭＦＲは、ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８に規定される方法により、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇの条件下で測定した値である。エチレン系重合体（１）のＭＦＲは、エチレン系重合体を単独で用いた場合には単体のＭＦＲ、エチレン系重合体を混合した場合には混合物のＭＦＲを意味する。したがって、単独ではＭＦＲが上記範囲を満たさないエチレン系重合体であっても、２種以上のエチレン系重合体を混合することによってＭＦＲが上記範囲を満たす場合には、この混合されたエチレン系重合体をエチレン系重合体（１）として本発明に使用することができる。
エチレン系重合体（１）のＭＦＲは、不織布の成形性、強度などに影響を及ぼす。すなわち、エチレン系重合体（１）のＭＦＲが上記範囲にあると、スパンボンド不織布の成形性が良好であり、熱収縮したスパンボンド不織布も高い強度を示す。一方、エチレン系重合体（１）のＭＦＲが１０ｇ／１０分未満になると、スパンボンド不織布の成形性が悪くなり、紡糸中に糸が切れやすくなる。また、ＭＦＲが１００ｇ／１０分を超えると繊維強度が低下し、得られるスパンボンド不織布の強度も低下する。
エチレン系重合体（１）の密度は、８６０〜９７５ｋｇ／ｍ３、好ましくは８６５〜９７３ｋｇ／ｍ３、より好ましくは９０５〜９７５ｋｇ／ｍ３、特に好ましくは９１０〜９７３ｋｇ／ｍ３である。エチレン系重合体（１）の密度は得られるスパンボンド不織布の物性や触感に影響を与える。密度が８６０ｋｇ／ｍ３未満になると、得られるスパンボンド不織布の触感が悪くなることがある。また、密度が９７５ｋｇ／ｍ３を超える場合、剛性が向上しすぎ、触感が悪くなる。
エチレン系重合体（１）の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．５〜５である。本明細書において、重量平均分子量（Ｍｗ）および数平均分子量（Ｍｎ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により、カラム：ＴＳＫｇｅｌ ＧＭＨ６ＨＴ×２，ＴＳＫｇｅｌ ＧＭＨ６−ＨＴＬ×２、カラム温度：１４０℃、移動相：ｏ−ジクロロベンゼン（ＯＤＣＢ）、流量：１．０ｍＬ／ｍｉｎ、試料濃度：３０ｍｇ／２０ｍＬ−ＯＤＣＢ、注入量：５００μＬの条件で測定され、ポリスチレンにより換算した値である。なお、分析用試料として、予め、試料３０ｍｇを２０ｍＬのｏ−ジクロロベンゼンに１４５℃で２時間加熱溶解後、孔径０．４５μｍの焼結フィルターでろ過したものを用いる。
このようなエチレン系重合体（１）は、前記複合繊維（ｉ）に２０〜８０重量％の範囲の量で含まれる。
（２）プロピレン系ブロック共重合体：
本発明に用いられるプロピレン系ブロック共重合体は、２５℃でｎ−デカンに不溶な部分（２−１）２０〜７０重量％と２５℃でｎ−デカンに可溶な部分（２−２）８０〜３０重量％とからなる。
前記不溶部分（２−１）は、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下）が２０〜２００ｇ／１０分であるプロピレン重合体からなり、かつエチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率が１０モル％以下である。ここで、プロピレン重合体のＭＦＲは、ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８に規定される方法により、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇの条件下で測定した値である。
前記可溶部分（２−２）は、プロピレンとエチレンおよび／または炭素数４〜８のα−オレフィンとの共重合体であって、エチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率が２０〜７０モル％であり、かつ極限粘度［η］が２．０ｄｌ／ｇ以下である。
ここで、「エチレン単位」とは、エチレンから導かれる構成単位を意味し、「炭素数４〜８のα−オレフィン単位」とは炭素数４〜８のα−オレフィンから導かれる構成単位を意味する。
プロピレン系ブロック共重合体（２）に使用される炭素数４〜８のα−オレフィンとしては、直鎖状または分岐状のα−オレフィンが挙げられる。具体的には、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、４−メチル−１−ペンテンが挙げられる。これらのうち、１−ブテンが特に好ましい。
このようなプロピレン系ブロック共重合体（２）は、公知の方法により製造することができ、たとえば、前記不溶部分（２−１）を形成し得る成分と前記可溶部分（２−２）を形成し得る成分とを溶融した状態で、機械的に混合することにより製造することができる。また、チーグラー・ナッタ触媒またはメタロセン系触媒等のオレフィン重合用触媒を用いて、前記不溶部分（２−１）を形成し得る成分と前記可溶部分（２−２）を形成し得る成分とを公知の方法により２工程で逐次重合して製造することができる。
このようなプロピレン系ブロック共重合体（２）は、２５℃でｎ−デカンに不溶な部分（２−１）と可溶な部分（２−２）とが良好に分散されており、その結果、スパンボンド不織布を製造する際の紡糸性が良好であるとともに、熱収縮したスパンボンド不織布の柔軟性も優れる。
このようなプロピレン系ブロック共重合体（２）は、前記複合繊維（ｉ）に２０〜８０重量％の範囲の量で含まれる。
（３）プロピレン系重合体：
本発明に用いられるプロピレン系重合体（３）は、上記プロピレン系ブロック共重合体（２）以外のプロピレン系重合体である。このようなプロピレン系重合体（３）としては、プロピレン単独重合体、ならびにプロピレンとエチレンおよび／または炭素数４〜８のα−オレフィンとのランダム共重合体（以下、「プロピレン系ランダム共重合体」ともいう）が挙げられる。
前記プロピレン単独重合体としては、アイソタクティックインデックスが好ましくは９０を越える結晶性のホモポリプロピレンが挙げられる。前記プロピレン系ランダム共重合体に含まれる、エチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率は、１０モル％以下が好ましく、より好ましくは０．０５〜１０モル％である。
プロピレン系重合体（３）に用いられる炭素数４〜８のα−オレフィンとしては、直鎖状または分岐状のα−オレフィンが挙げられる。具体的には、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、４−メチル−１−ペンテンが挙げられる。これらのうち、１−ブテンが特に好ましい。
このプロピレン系重合体（３）のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下）は、１０〜２００ｇ／１０分が好ましく、より好ましくは２０〜１５０ｇ／１０分である。ここで、プロピレン系重合体（３）のＭＦＲは、ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８に規定される方法により、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇの条件下で測定した値である。
プロピレン系重合体（３）の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．５〜５が好ましく、紡糸性が良好で、かつ繊維強度が特に優れた複合繊維が得られる点で、１．５〜３．０がより好ましい。
このようなプロピレン系重合体（３）は、前記複合繊維（ｉ）に２０〜８０重量％の範囲の量で含まれる。
（添加剤）
本発明では、上記重合体（１）〜（３）に加えて、本発明の目的を損なわない範囲で必要に応じて各種添加剤を使用してもよい。具体的な添加剤としては、耐熱安定剤や耐候安定剤などの各種安定剤、充填剤、帯電防止剤、親水剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、滑剤、染料、顔料、天然油、合成油、ワックスなどが挙げられる。これらの添加剤は従来公知のものが使用できる。
安定剤としては、たとえば、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノール（ＢＨＴ）等の老化防止剤；テトラキス［メチレン−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、β−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオン酸アルキルエステル、２，２’−オキザミドビス［エチル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）］プロピオネート、Ｉｒｇａｎｏｘ １０１０（商品名、ヒンダードフェノール系酸化防止剤）等のフェノール系酸化防止剤；ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、１，２−ヒドロキシステアリン酸カルシウムなどの脂肪酸金属塩；グリセリンモノステアレート、グリセリンジステアレート、ペンタエリスリトールモノステアレート、ペンタエリスリトールジステアレート、ペンタエリスリトールトリステアレート等の多価アルコール脂肪酸エステルなどが挙げられる。これらの安定剤は１種単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
充填剤としては、たとえば、シリカ、ケイ藻土、アルミナ、酸化チタン、酸化マグネシウム、軽石粉、軽石バルーン、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、塩基性炭酸マグネシウム、ドロマイト、硫酸カルシウム、チタン酸カリウム、硫酸バリウム、亜硫酸カルシウム、タルク、クレー、マイカ、アスベスト、ケイ酸カルシウム、モンモリロナイト、ベントナイト、グラファイト、アルミニウム粉、硫化モリブデンなどが挙げられる。
（ａ）スパンボンド不織布：
本発明に用いられるスパンボンド不織布（ａ）は、上記エチレン系重合体（１）、プロピレン系ブロック共重合体（２）およびプロピレン系重合体（３）からから選択される少なくとも２種の重合体を組み合わせた複合繊維（ｉ）からなるスパンボンド不織布である。ここで、「複合繊維」とは、長さと、断面を円と仮定した場合の直径との比が繊維と呼ぶにふさわしい程度の相が２相以上存在する単繊維をいう。したがって、前記複合繊維（ｉ）は、上記重合体（１）〜（３）から選択される重合体により形成される繊維状の相が少なくとも２種含有する単繊維である。このような複合繊維（ｉ）としては、芯鞘型複合繊維やサイドバイサイド型複合繊維が挙げられる。芯鞘型複合繊維として、より詳細には、繊維断面について、円形状の芯部の中心とドーナツ状の鞘部の中心とが一致する同芯型複合繊維；芯部の中心と鞘部の中心とが異なり、芯部すべてが鞘部で覆われている偏芯型複合繊維；芯部の中心と鞘部の中心とが異なり、芯部が完全には鞘部で覆われていない並列型複合繊維が挙げられる。これらのうち、サイドバイサイド型、偏芯型および並列型複合繊維が好ましく、特にサイドバイサイド型および並列型複合繊維が好ましい。なお、各種複合繊維の断面を図１に示す。図１の（ａ）はサイドバイサイド型複合繊維の断面図、（ｂ）は同芯型複合繊維の断面図、（ｃ）は偏芯型複合繊維の断面図、（ｄ）は並列型複合繊維の断面図の一例である。
このように、上記重合体（１）〜（３）のうちの少なくとも２種の重合体を組み合わせて複合繊維（ｉ）を形成することによって、この複合繊維（ｉ）からなるスパンボンド不織布（ａ）は、適度な熱収縮性を有する。本発明において、スパンボンド不織布（ａ）の熱収縮率は１００℃で１０％以上かつ１２０℃で３０％以上であり、１２０℃と１００℃との熱収縮率の比（１２０℃／１００℃）が３以下、好ましくは２．５以下、より好ましくは２以下であることが望ましい。また、１４０℃での熱収縮率は９５％以下が好ましい。スパンボンド不織布（ａ）の熱収縮率が上記範囲にあると、このスパンボンド不織布（ａ）を加熱処理して得られる、熱収縮したスパンボンド不織布は優れた柔軟性を有する。１２０℃と１００℃との熱収縮率の比が上記範囲にあると、熱収縮率の温度変化が小さく、加熱処理の際の温度制御が容易となる。なお、本発明において、熱収縮率はＪＩＳ Ｌ１９０６に記載の方法により測定された値である。
前記複合繊維（ｉ）の熱収縮率は１００℃で１０％以上かつ１２０℃で３０％以上であり、１２０℃と１００℃との熱収縮率の比（１２０℃／１００℃）が３以下、好ましくは２．５以下、より好ましくは２以下であることが望ましい。また、１４０℃での熱収縮率は９５％以下が好ましい。複合繊維（ｉ）の熱収縮率が上記範囲にあると、上記範囲の熱収縮率を有するスパンボンド不織布を容易に得ることができる。１２０℃と１００℃との熱収縮率の比が上記範囲にあると、熱収縮率の温度変化が小さく、加熱処理の際の温度制御が容易となる。
スパンボンド不織布（ａ）の繊度は、８．０デニール以下が好ましく、より優れた柔軟性を有する不織布が得られることから、５．０デニール以下がより好ましい。
スパンボンド不織布（ａ）の目付量（単位面積当りの質量）は、１０〜１００ｇ／ｍ２が好ましく、１２〜９０ｇ／ｍ２がより好ましい。
（スパンボンド不織布（ａ）の調製方法）
上記スパンボンド不織布（ａ）は、上述したような芯鞘型複合繊維やサイドバイサイド型複合繊維を形成できる方法であれば、従来公知のスパンボンド法を用いて調製することができる。
以下、具体的に、上記重合体（１）〜（３）のうち２種類の重合体を用いて、サイドバイサイド型複合繊維からなるスパンボンド不織布（ａ）を調製する方法を説明する。まず、上記重合体（１）〜（３）のうちの２種類の重合体をそれぞれ独立に押出機などを用いて溶融する。このとき、必要に応じて、上記添加剤を２種類の重合体の一方または両方に混合してもよい。これら２種類の重合体を、所望のサイドバイサイド構造を形成するように構成された複合紡糸ノズルを有する紡糸口金から吐出させ、サイドバイサイド型複合長繊維を紡出する。紡出された複合長繊維を、冷却流体により冷却し、さらに延伸エアにより複合長繊維に張力を加えて所定の繊度に調整し、これを捕集ベルト上に捕集して所定の厚さに堆積させる。次いで、ニードルパンチ、ウオータージェット、超音波シール等による交絡処理や熱エンボスロールによる熱融着などを施し、所望のサイドバイサイド構造の複合繊維からなるスパンボンド不織布（ａ）を得る。熱エンボスロールによる熱融着の場合、エンボスロールのエンボス面積率は、適宜決定することができるが、通常５〜３０％が好ましい。
なお、芯鞘型複合繊維からなるスパンボンド不織布（ａ）は、前記紡糸口金を、所望の芯鞘構造を形成するように構成された複合紡糸ノズルを有する紡糸口金に変更することによって調製することができる。
（スパンボンド不織布（ａ）の加熱処理）
上記方法により調製されたスパンボンド不織布（ａ）を、オーブンなどの加熱装置を用いて加熱処理することによって熱収縮させ、本発明に係るスパンボンド不織布を得ることができる。加熱装置は連続式、バッチ式いずれの装置を用いてもよい。また、オーブンなどの加熱装置の代わりに、スパンボンド不織布（ａ）に直接熱風を当ててもよい。
加熱処理温度は、通常９０℃以上、好ましくは９５℃以上、より好ましくは１００℃以上、かつ通常１４０℃以下、好ましくは１３５℃以下、より好ましくは１３０℃以下である。加熱時間は、通常２０秒以上、好ましくは３０秒以上、より好ましくは４０秒以上、かつ通常１８０秒以下、好ましくは１５０以下、より好ましくは１２０秒以下である。
このようにして得られた、熱収縮したスパンボンド不織布は、
（１）１９０℃、２．１６ｋｇ荷重下でのメルトフローレート（ＭＦＲ）が１０〜１００ｇ／１０分、密度が８６０〜９７５ｋｇ／ｍ３、および重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜５であるエチレン系重合体；
（２）２５℃でｎ−デカンに不溶な部分（２−１）２０〜７０重量％と２５℃でｎ−デカンに可溶な部分（２−２）８０〜３０重量％とからなるプロピレン系ブロック共重合体であって、
該不溶部分（２−１）は、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下）が２０〜２００ｇ／１０分であるプロピレン重合体からなり、かつエチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率が１０モル％以下であり、
該可溶部分（２−２）は、プロピレンとエチレンおよび／または炭素数４〜８のα−オレフィンとの共重合体であって、エチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率が２０〜７０モル％であり、かつ極限粘度［η］が２．０ｄｌ／ｇ以下である
であるプロピレン系ブロック共重合体；および
（３）該プロピレン系ブロック共重合体（２）以外のプロピレン系重合体から選択される少なくとも２種の重合体を組み合わせた複合繊維（Ｉ）からなるスパンボンド不織布である。複合繊維（Ｉ）は、前記複合繊維（ｉ）が熱収縮した繊維である。この熱収縮したスパンボンド不織布は１０ｃｍ３／ｇ以上、好ましくは１１ｃｍ３／ｇ以上の比容積を有し、柔軟性かつ触感に優れている。比容積の上限は特に制限されないが、好ましくは３０ｃｍ３／ｇ以下、より好ましくは２０ｃｍ３／ｇ以下である。
この熱収縮したスパンボンド不織布について、目付量は１０〜２００ｇ／ｍ２が好ましい。４５°カンチレバー法による剛軟度は、流れ方向について好ましくは４０ｍｍ以下、より好ましくは３０ｍｍ以下、特に好ましくは２０ｍｍ以下、かつ横方向について好ましくは４０ｍｍ以下、より好ましくは３０ｍｍ以下、特に好ましくは２０ｍｍ以下である。なお、目付量、４５°カンチレバー法による剛軟度は、ＪＩＳ Ｌ１０９６に記載の方法により測定された値である。
本発明に係るスパンボンド不織布は、収縮性、柔軟性に優れるとともに、伸長性、ヒートシール性、強度、紡糸性にも優れ、耐毛羽立性が良好な不織布である。このようなスパンボンド不織布は、医療品、衛生材、包装材などの各種用途に好適に用いられる。特に使い捨ておむつおよび生理用ナプキン等の衛生材用部材として好ましく用いられる。
＜積層体＞
以下、本発明に係る積層体について説明する。
本発明に係る積層体は、上記熱収縮したスパンボンド不織布（以下、「スパンボンド不織布（Ａ）」という）からなる層を少なくとも有する積層体である。このような積層体としては、スパンボンド不織布（Ａ）からなる層とこのスパンボンド不織布（Ａ）の比容積よりも小さい比容積を有する不織布（Ｂ）からなる層とを少なくとも有する積層体が好ましい。この不織布（Ｂ）は、比容積が上記関係を満たすものであれば特に限定されず、本発明に係るスパンボンド不織布であってもよい。
比容積が上記関係を満たす、スパンボンド不織布（Ａ）と不織布（Ｂ）との２層を有する積層体は、優れた嵩高性を有する。
さらに、不織布（Ｂ）は、スパンボンド不織布（ａ）の熱収縮率より小さい熱収縮率を有する不織布（ｂ）を加熱処理することにより得られる不織布であることが好ましい。このような不織布（ｂ）としては、ポリプロピレン、ポリエチレン等のポリオレフィン系繊維；ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等のポリエステル系繊維；ナイロン６，ナイロン６６等のポリアミド繊維；レーヨン等の再生繊維；アセテート系の半合成繊維；綿，ウール等の天然繊維からなる不織布が挙げられる。
また、不織布（ｂ）は、熱収縮率が上記関係を満たすものであれば、本発明に用いられる加熱処理前のスパンボンド不織布であってもよい。
熱収縮率が上記関係を満たす、スパンボンド不織布（ａ）と不織布（ｂ）とを用いることによって、嵩高性に優れた積層体を得ることができる。
本発明に係る積層体は、上記スパンボンド不織布（ａ）と上記不織布（ｂ）とを積層した後、ニードルパンチ、ウオータージェット、超音波シール等による交絡処理や熱エンボスロールによる熱融着処理などを施し、これらを加熱処理することによって製造される。また、スパンボンド不織布（ａ）を加熱処理したスパンボンド不織布（Ａ）と、不織布（ｂ）を加熱処理した不織布（Ｂ）を積層することによって製造することもできる。これらのうち、前者の方法が好ましく用いられる。
この加熱処理は、上述したスパンボンド不織布（ａ）の加熱処理条件と同様の条件で実施することができる。
【実施例】
以下、本発明を実施例により説明するが、本発明は、この実施例により何ら限定されるものではない。まず、実施例および比較例で用いられた物性測定方法について説明する。
（１）熱収縮率の測定：
不織布の熱収縮は、加熱処理前の不織布から約２５ｃｍ×２５ｃｍの試験片を試料の幅１ｍ当り３枚採取し、測定温度を１００℃または１２０℃、測定温度に放置する時間を６０秒としてＪＩＳ Ｌ１９０６に記載の方法に準拠して測定した。
（２）目付量の測定：
不織布の目付量は、ＪＩＳ Ｌ１９０６に記載の方法に準拠して測定した。
（３）引張強度および伸び率の測定：
不織布から、流れ方向（ＭＤ）が１５０ｍｍ、横方向（ＣＤ）が２５ｍｍの試験片５枚と、流れ方向（ＭＤ）が２５ｍｍ、横方向（ＣＤ）が１５０ｍｍの試験片５枚採取した。前者の試験片について、定速伸長型引張試験機を用いて、チャック間１００ｍｍ、引張速度１００ｍｍ／分の条件で引張試験を行った。流れ方向の最大荷重、最大荷重時および破断時に試験片が伸びた割合を測定し、５枚の試験片の平均値を求めた。同様に後者の試験片について引張試験を行い、横方向の最大荷重、最大荷重時および破断時に試験片が伸びた割合を測定し、５枚の試験片の平均値を求めた。
（４）４５°カンチレバー法による剛軟度の測定：
不織布から、流れ方向（ＭＤ）が１５０ｍｍ、横方向（ＣＤ）が２０ｍｍの試験片３枚と、流れ方向（ＭＤ）が２０ｍｍ、横方向（ＣＤ）が１５０ｍｍの試験片３枚を採取した。前者の試験片を用い、ＪＩＳ Ｌ１０９６に記載の方法に準拠して流れ方向の剛軟度を測定し、３枚の試験片の平均値を求めた。後者の試験片を用い、ＪＩＳ Ｌ１０９６に記載の方法に準拠して横方向の剛軟度を測定し、３枚の試験片の平均値を求めた。
（５）ハンドルオメーター法による剛軟度の測定：
不織布から、流れ方向（ＭＤ）が１００ｍｍ、横方向（ＣＤ）が１００ｍｍの試験片３枚を採取した。この試験片について、ＪＩＳ Ｌ１０９６に記載の方法に準拠して流れ方向（ＭＤ）と横方向（ＣＤ）の剛軟度をそれぞれ測定した。３枚の試験片の平均値を不織布の剛軟度とした。
（６）比容積：
加熱処理後の不織布の厚みをＪＩＳ Ｌ１９０６に準拠して測定した。次に上記（２）で測定された目付量を用いて、次式により不織布の比容積を求めた。
比容積（単位：ｃｍ３／ｇ）＝厚み／目付量
（７）触感：
得られた積層体の触感は、下記基準で評価した。
Ａ：著しく良好
Ｂ：良好
Ｃ：柔軟性のない不織布と同等
（８）嵩高性：
得られた積層体の嵩高性は、下記基準で評価した。
Ａ：著しく良好
Ｂ：良好
Ｃ：柔軟性のない不織布と同等
【実施例１】
不溶部分（２−１）を形成する成分としてポリプロピレン（融点＝１４０℃、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝６０ｇ／１０分、エチレン単位含有量＝４．０モル％）４０重量％と可溶部分（２−２）を形成する成分としてプロピレン・エチレン共重合体ゴム（極限粘度［η］＝１．５９ｄｌ／ｇ、エチレン単位含有量＝３０モル％）６０重量％とからなるプロピレン系ブロック共重合体（ＢＰＰ）を鞘部として用い、融点１６２℃、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）６０ｇ／１０分およびＭｗ／Ｍｎ２．５のホモポリプロピレン（ＨＰＰ）を芯部として用いて、複合溶融紡糸を行い、芯部と鞘部の重量比が２０／８０の並列の芯鞘型複合繊維を捕集面上に堆積させた。次いで、この堆積物をエンボスロールで加熱加圧処理（エンボス面積率１８％）して目付量が２０ｇ／ｍ２、構成繊維の繊度が３デニールのスパンボンド不織布（ａ−１）を作製した。得られた加熱処理前のスパンボンド不織布（ａ−１）の各物性を測定した。結果を表１に示す。
このスパンボンド不織布（ａ−１）を、オーブンに導入し、１２０℃で６０秒間加熱し、熱収縮したスパンボンド不織布（Ａ−１）を得た。このスパンボンド不織布（Ａ−１）の各物性を測定した。結果を表１に示す。
また、前記ホモポリプロピレン（ＨＰＰ）のみを用いて溶融紡糸を行い、モノコンポーネントの繊維を捕集面上に堆積させ、この堆積物をエンボスロールで加熱加圧処理（エンボス面積率１８％）して目付量が２０ｇ／ｍ２、構成繊維の繊度が３デニールのスパンボンド不織布（ｂ−１）を作製した。このスパンボンド不織布（ｂ−１）の１２０℃における熱収縮率は０％であった。なお、このスパンボンド不織布（ｂ−１）を１２０℃で６０秒間加熱して得られた、熱収縮したスパンボンド不織布（Ｂ−１）の比容積は８．６ｃｍ３／ｇであった。
前記スパンボンド不織布（ａ−１）とスパンボンド不織布（ｂ−１）とを積層した後、熱エンボスロール（エンボス面積率１０％）により熱融着させて積層体（１）を作製した。この積層体（１）の１２０℃での熱収縮率を測定した。
また、前記積層体（１）をオーブンに導入し、１２０℃で６０秒間加熱し、熱収縮した積層体を得た。この積層体の触感および嵩高性を評価した。
結果を表１に示す。
【実施例２】
プロピレン系ブロック共重合体（ＢＰＰ）の代わりに、エチレン単独重合体（ＰＥ１）（密度＝０．９４８ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝３０ｇ／１０分、Ｍｗ／Ｍｎ＝３．０）を用いた以外は、実施例１と同様にしてスパンボンド不織布（ａ−２）を作製した。得られたスパンボンド不織布（ａ−２）の各物性を測定した。
実施例１と同様にしてスパンボンド不織布（ａ−２）を加熱処理し、熱収縮したスパンボンド不織布（Ａ−２）を得た。このスパンボンド不織布（Ａ−２）の各物性を測定した。結果を表１に示す。
また、実施例１と同様にして積層体（２）を作製し、１２０℃での熱収縮率を測定した。さらに、実施例１と同様にして積層体（２）を加熱処理して熱収縮した積層体を作製し、この積層体の触感および嵩高性を評価した。結果を表１に示す。
【実施例３】
プロピレン系ブロック共重合体（ＢＰＰ）の代わりに、エチレン系共重合体（ＰＥ２）（密度＝０．９３０ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝６０ｇ／１０分、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．７）を用いた以外は、実施例１と同様にしてスパンボンド不織布（ａ−３）を作製した。得られたスパンボンド不織布（ａ−３）のの各物性を測定した。
実施例１と同様にしてスパンボンド不織布（ａ−３）を加熱処理し、熱収縮したスパンボンド不織布（Ａ−３）を得た。このスパンボンド不織布（Ａ−３）の各物性を測定した。結果を表１に示す。
また、実施例１と同様にして積層体（３）を作製し、１２０℃での熱収縮率を測定した。さらに、実施例１と同様にして積層体（３）を加熱処理して熱収縮した積層体を作製し、この積層体の触感および嵩高性を評価した。結果を表１に示す。
＜比較例１＞
実施例１で用いたホモポリプロピレン（ＨＰＰ）のみを用いて溶融紡糸を行い、モノコンポーネントの繊維を捕集面上に堆積させた。次いで、この堆積物をエンボスロールで加熱加圧処理（エンボス面積率１８％）して目付量が２０ｇ／ｍ２、構成繊維の繊度が３デニールのスパンボンド不織布（ａ−４）を作製した。得られた加熱処理前のスパンボンド不織布（ａ−４）の各物性を測定した。結果を表２に示す。
実施例１と同様にしてスパンボンド不織布（ａ−４）を加熱処理し、熱収縮したスパンボンド不織布（Ａ−４）を得た。このスパンボンド不織布（Ａ−４）の各物性を測定した。結果を表２に示す。
また、実施例１と同様にして積層体（４）を作製し、１２０℃での熱収縮率を測定した。さらに、実施例１と同様にして積層体（４）を加熱処理して熱収縮した積層体を作製し、この積層体の触感および嵩高性を評価した。結果を表２に示す。
＜比較例２＞
融点１３８℃、ＭＦＲ＝６０ｇ／１０分プロピレン・エチレンランダム共重合体（ＲＰＰ）のみを用いて溶融紡糸を行い、モノコンポーネントの繊維を捕集面上に堆積させた。次いで、この堆積物をエンボスロールで加熱加圧処理（エンボス面積率１８％）して目付量が２０ｇ／ｍ２、構成繊維の繊度が３デニールのスパンボンド不織布を（ａ−５）作製した。得られた加熱処理前のスパンボンド不織布（ａ−５）の各物性を測定した。結果を表２に示す。
実施例１と同様にしてスパンボンド不織布（ａ−５）を加熱処理し、熱収縮したスパンボンド不織布（Ａ−５）を得た。このスパンボンド不織布（Ａ−５）の各物性を測定した。結果を表２に示す。
また、実施例１と同様にして積層体（５）を作製し、１２０℃での熱収縮率を測定した。さらに、実施例１と同様にして積層体（５）を加熱処理して熱収縮した積層体を作製し、この積層体の触感および嵩高性を評価した。結果を表２に示す。
＜比較例３＞
実施例１で用いたプロピレン系ブロック共重合体（ＢＰＰ）のみを用いて溶融紡糸を行い、モノコンポーネントの繊維を捕集面上に堆積させた。次いで、この堆積物をエンボスロールで加熱加圧処理（エンボス面積率１８％）して目付量が２０ｇ／ｍ２、構成繊維の繊度が３デニールのスパンボンド不織布（ａ−６）を作製した。得られた加熱処理前のスパンボンド不織布（ａ−６）の各物性を測定した。結果を表２に示す。
実施例１と同様にしてスパンボンド不織布（ａ−６）を加熱処理し、熱収縮したスパンボンド不織布（Ａ−６）を得た。このスパンボンド不織布（Ａ−６）の各物性を測定した。結果を表２に示す。
また、実施例１と同様にして積層体（６）を作製し、１２０℃での熱収縮率を測定した。さらに、実施例１と同様にして積層体（６）を加熱処理して熱収縮した積層体を作製し、この積層体の触感および嵩高性を評価した。結果を表２に示す。
【産業上の利用可能性】
本発明によると、適度に収縮され、強度、伸長性、紡糸性に優れ、柔軟性と耐毛羽立性が良好かつバランスがよいスパンボンド不織布を得ることができる。このようなスパンボンド不織布は、医療品用、衛生材用、包装材用等の各種産業用の部材として好適に使用できる。特に使い捨ておむつや生理用ナプキン等の衛生材用部材として好ましく用いることができる。
【図１】
【技術分野】
本発明は、スパンボンド不織布およびこれを用いた積層体、ならびにこれらの製造方法に関する。より詳しくは、適度に収縮され、優れた柔軟性を有するスパンボンド不織布およびこれを用いた積層体、ならびにこれらの製造方法に関する。
【背景技術】
不織布は通気性、柔軟性を有するため、近年、各種用途に用いられ、その用途も拡大している。また、用途に応じた各種の特性が求められるとともに、さらなる特性の向上が要求されている。
使い捨ておむつや生理用ナプキンなどの衛生材の分野においては、その製造前後に、不織布を加熱処理して収縮させることにより、上記特性に加えて、衛生材にフィット感や触感を付与している。近年、これらの特性がさらに向上した衛生材が求められており、適度に収縮され、優れた柔軟性および良好な触感を有する不織布の開発が望まれていた。
特開平７−２３２４０９号公報には、熱収縮特性の異なる２種類のポリエステル樹脂からなる複合繊維を用いた不織布を熱処理して熱収縮させることが開示されている。しかしながら、特開平７−２３２４０９号公報には、熱収縮率などの具体的な熱収縮特性は開示されていない。また、このポリエステル樹脂を用いた不織布は、嵩高さが不十分であった。
特開２００２−１４６６６３号公報および特開２００２−１４６６３１号公報には、プロピレン系ブロック共重合体とこのプロピレン系ブロック共重合体以外の重合体とからなる複合繊維を用いた不織布が開示されている。しかしながら、また、特開２００２−１４６６６３号公報および特開２００２−１４６６３１号公報には、不織布の熱収縮率については記載されておらず、また、これらの不織布は熱収縮されておらず、柔軟性や触感が不十分であるという問題があった。
発明の目的
本発明は、適度に収縮され、柔軟性かつ触感に優れた不織布およびこの不織布を用いた積層体、ならびにこれらの製造方法を提供することを目的としている。
【発明の開示】
本発明者は、特定の複合繊維からなるスパンボンド不織布を加熱処理することによって、このスパンボンド不織布が適度な柔軟性が得られる程度に熱収縮し、その結果得られたスパンボンド不織布が優れた柔軟性および触感を有することを見出し、本発明を完成するに至った。
すなわち、本発明に係るスパンボンド不織布は、
エチレン系重合体（１）、プロピレン系ブロック共重合体（２）、および該プロピレン系ブロック共重合体（２）以外のプロピレン系重合体（３）から選択される少なくとも２種の重合体を組み合わせた複合繊維（Ｉ）からなるスパンボンド不織布であって、
該スパンボンド不織布の比容積は１０ｃｍ３／ｇ以上であり、
前記エチレン系重合体（１）は、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重下でのメルトフローレート（ＭＦＲ）が１０〜１００ｇ／１０分、密度が８６０〜９７５ｋｇ／ｍ３、および重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜５であり、
前記プロピレン系ブロック共重合体（２）は、２５℃でｎ−デカンに不溶な部分（２−１）２０〜７０重量％と２５℃でｎ−デカンに可溶な部分（２−２）８０〜３０重量％とからなり、
該不溶部分（２−１）は、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下）が２０〜２００ｇ／１０分であるプロピレン重合体からなり、かつエチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率が１０モル％以下であり、
該可溶部分（２−２）は、プロピレンとエチレンおよび／または炭素数４〜８のα−オレフィンとの共重合体であって、エチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率が２０〜７０モル％であり、かつ極限粘度［η］が２．０ｄｌ／ｇ以下である
ことを特徴としている。
前記プロピレン系重合体（３）は、プロピレン単独重合体、あるいはプロピレンとエチレンおよび／または炭素数４〜８のα−オレフィンとのランダム共重合体であることが好ましい。
本発明に係るスパンボンド不織布は、熱収縮率が１００℃で１０％以上かつ１２０℃で３０％以上であり、１２０℃と１００℃との熱収縮率の比（１２０℃／１００℃）が３以下であるスパンボンド不織布（ａ）を、加熱処理することにより得られることが好ましい。
本発明に係るスパンボンド不織布の製造方法は、
エチレン系重合体（１）、プロピレン系ブロック共重合体（２）、および該プロピレン系ブロック共重合体（２）以外のプロピレン系重合体（３）から選択される少なくとも２種の重合体を組み合わせた複合繊維（ｉ）からなるスパンボンド不織布（ａ）を、加熱処理すること特徴とする、熱収縮したスパンボンド不織布の製造方法であって、
前記スパンボンド不織布（ａ）が、熱収縮率が１００℃で１０％以上かつ１２０℃で３０％以上であり、１２０℃と１００℃との熱収縮率の比（１２０℃／１００℃）が３以下のスパンボンド不織布であり、
前記エチレン系重合体（１）は、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重下でのメルトフローレート（ＭＦＲ）が１０〜１００ｇ／１０分、密度が８６０〜９７５ｋｇ／ｍ３、および重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜５であり、
前記プロピレン系ブロック共重合体（２）は、２５℃でｎ−デカンに不溶な部分（２−１）２０〜７０重量％と２５℃でｎ−デカンに可溶な部分（２−２）８０〜３０重量％とからなり、
該不溶部分（２−１）は、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下）が２０〜２００ｇ／１０分であるプロピレン重合体からなり、かつエチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率が１０モル％以下であり、
該可溶部分（２−２）は、プロピレンとエチレンおよび／または炭素数４〜８のα−オレフィンとの共重合体であって、エチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率が２０〜７０モル％であり、かつ極限粘度［η］が２．０ｄｌ／ｇ以下である。
本発明に係る積層体は、少なくとも、上記いずれかのスパンボンド不織布からなる層を有することを特徴としている。また、スパンボンド不織布（Ａ）からなる層と該スパンボンド不織布（Ａ）の比容積よりも小さい比容積を有する不織布（Ｂ）からなる層とを少なくとも有することが好ましい。
前記スパンボンド不織布（Ａ）は、熱収縮率が１００℃で１０％以上かつ１２０℃で３０％以上であり、１２０℃と１００℃との熱収縮率の比（１２０℃／１００℃）が３以下であるスパンボンド不織布（ａ）を、加熱処理することにより得られるスパンボンド不織布であることが好ましい。
前記不織布（Ｂ）は、前記スパンボンド不織布（ａ）の熱収縮率より小さい熱収縮率を有する不織布（ｂ）を加熱処理することにより得られる不織布であることが好ましい。
本発明に係る積層体の製造方法は、
エチレン系重合体（１）、プロピレン系ブロック共重合体（２）、および該プロピレン系ブロック共重合体（２）以外のプロピレン系重合体（３）から選択される少なくとも２種の重合体を組み合わせた複合繊維（ｉ）からなるスパンボンド不織布（ａ）と、
該スパンボンド不織布（ａ）の熱収縮率より小さい熱収縮率を有する不織布（ｂ）とを、
交絡または熱融着させた後、加熱処理することを特徴とする積層体の製造方法であって、
前記スパンボンド不織布（ａ）が、熱収縮率が１００℃で１０％以上かつ１２０℃で３０％以上であり、１２０℃と１００℃との熱収縮率の比（１２０℃／１００℃）が３以下のスパンボンド不織布であり、
前記エチレン系重合体（１）は、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重下でのメルトフローレート（ＭＦＲ）が１０〜１００ｇ／１０分、密度が８６０〜９７５ｋｇ／ｍ３、および重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜５であり、
前記プロピレン系ブロック共重合体（２）は、２５℃でｎ−デカンに不溶な部分（２−１）２０〜７０重量％と２５℃でｎ−デカンに可溶な部分（２−２）８０〜３０重量％とからなり、
該不溶部分（２−１）は、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下）が２０〜２００ｇ／１０分であるプロピレン重合体からなり、かつエチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率が１０モル％以下であり、
該可溶部分（２−２）は、プロピレンとエチレンおよび／または炭素数４〜８のα−オレフィンとの共重合体であって、エチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率が２０〜７０モル％であり、かつ極限粘度［η］が２．０ｄｌ／ｇ以下である。
【図面の簡単な説明】
図１は複合繊維の断面である。（ａ）はサイドバイサイド型複合繊維の断面図、（ｂ）は同芯の芯鞘型複合繊維の断面図、（ｃ）は偏芯の芯鞘型複合繊維の断面図、（ｄ）は並列の芯鞘型複合繊維の断面図の一例である。図中、１は第一の重合体、２は第２の重合体、３は芯部、４は鞘部を示す。
【発明を実施するための最良の形態】
以下、本発明に係るスパンボンド不織布およびこれを用いた積層体について詳細に説明する。
＜スパンボンド不織布＞
本発明に係るスパンボンド不織布は、エチレン系重合体（１）、プロピレン系ブロック共重合体（２）、および該プロピレン系ブロック共重合体（２）以外のプロピレン系重合体（３）から選択される少なくとも２種の重合体を組み合わせた複合繊維（Ｉ）からなる、熱収縮したスパンボンド不織布である。このような熱収縮したスパンボンド不織布は、エチレン系重合体（１）、プロピレン系ブロック共重合体（２）、および該プロピレン系ブロック共重合体（２）以外のプロピレン系重合体（３）から選択される少なくとも２種の重合体を組み合わせた複合繊維（ｉ）からなるスパンボンド不織布（ａ）を加熱処理することによって製造することができる。
まず、本発明に用いられる各成分について説明する。
（１）エチレン系重合体：
本発明に用いられるエチレン系重合体（１）としては、エチレンの単独重合体およびエチレンとα−オレフィンとの共重合体が挙げられる。前記α−オレフィンとしては、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテン、４−メチル−１−ペンテンなどの炭素数３〜８のα−オレフィンが挙げられる。エチレン系重合体（１）のより具体的な例として、低密度ポリエチレン、線型低密度ポリエチレン（エチレン−α−オレフィン共重合体）、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン等のエチレン系重合体が挙げられる。本発明において、これらのエチレン系重合体は、単独で用いても、２種以上を混合して用いてもよい。
このようなエチレン系重合体は、ツィーグラー触媒などのマルチサイト触媒を用いて公知の方法により製造することができる。また、メタロセン触媒などのシングルサイト触媒を用いて公知の方法により製造することもできる。
上記例示したエチレン系重合体のうち、不織布への成形性についての総合的な観点から、線型低密度ポリエチレン樹脂（エチレン−α−オレフィン共重合体）、中密度ポリエチレン樹脂、高密度ポリエチレン樹脂が特に好ましい。
前記エチレン系重合体（１）は、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重下でのメルトフローレート（ＭＦＲ）が１０〜１００ｇ／１０分、好ましくは１２〜９０ｇ／１０分、より好ましくは、１４〜８５ｇ／１０分である。ここで、エチレン系重合体（１）のＭＦＲは、ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８に規定される方法により、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇの条件下で測定した値である。エチレン系重合体（１）のＭＦＲは、エチレン系重合体を単独で用いた場合には単体のＭＦＲ、エチレン系重合体を混合した場合には混合物のＭＦＲを意味する。したがって、単独ではＭＦＲが上記範囲を満たさないエチレン系重合体であっても、２種以上のエチレン系重合体を混合することによってＭＦＲが上記範囲を満たす場合には、この混合されたエチレン系重合体をエチレン系重合体（１）として本発明に使用することができる。
エチレン系重合体（１）のＭＦＲは、不織布の成形性、強度などに影響を及ぼす。すなわち、エチレン系重合体（１）のＭＦＲが上記範囲にあると、スパンボンド不織布の成形性が良好であり、熱収縮したスパンボンド不織布も高い強度を示す。一方、エチレン系重合体（１）のＭＦＲが１０ｇ／１０分未満になると、スパンボンド不織布の成形性が悪くなり、紡糸中に糸が切れやすくなる。また、ＭＦＲが１００ｇ／１０分を超えると繊維強度が低下し、得られるスパンボンド不織布の強度も低下する。
エチレン系重合体（１）の密度は、８６０〜９７５ｋｇ／ｍ３、好ましくは８６５〜９７３ｋｇ／ｍ３、より好ましくは９０５〜９７５ｋｇ／ｍ３、特に好ましくは９１０〜９７３ｋｇ／ｍ３である。エチレン系重合体（１）の密度は得られるスパンボンド不織布の物性や触感に影響を与える。密度が８６０ｋｇ／ｍ３未満になると、得られるスパンボンド不織布の触感が悪くなることがある。また、密度が９７５ｋｇ／ｍ３を超える場合、剛性が向上しすぎ、触感が悪くなる。
エチレン系重合体（１）の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．５〜５である。本明細書において、重量平均分子量（Ｍｗ）および数平均分子量（Ｍｎ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により、カラム：ＴＳＫｇｅｌ ＧＭＨ６ＨＴ×２，ＴＳＫｇｅｌ ＧＭＨ６−ＨＴＬ×２、カラム温度：１４０℃、移動相：ｏ−ジクロロベンゼン（ＯＤＣＢ）、流量：１．０ｍＬ／ｍｉｎ、試料濃度：３０ｍｇ／２０ｍＬ−ＯＤＣＢ、注入量：５００μＬの条件で測定され、ポリスチレンにより換算した値である。なお、分析用試料として、予め、試料３０ｍｇを２０ｍＬのｏ−ジクロロベンゼンに１４５℃で２時間加熱溶解後、孔径０．４５μｍの焼結フィルターでろ過したものを用いる。
このようなエチレン系重合体（１）は、前記複合繊維（ｉ）に２０〜８０重量％の範囲の量で含まれる。
（２）プロピレン系ブロック共重合体：
本発明に用いられるプロピレン系ブロック共重合体は、２５℃でｎ−デカンに不溶な部分（２−１）２０〜７０重量％と２５℃でｎ−デカンに可溶な部分（２−２）８０〜３０重量％とからなる。
前記不溶部分（２−１）は、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下）が２０〜２００ｇ／１０分であるプロピレン重合体からなり、かつエチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率が１０モル％以下である。ここで、プロピレン重合体のＭＦＲは、ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８に規定される方法により、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇの条件下で測定した値である。
前記可溶部分（２−２）は、プロピレンとエチレンおよび／または炭素数４〜８のα−オレフィンとの共重合体であって、エチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率が２０〜７０モル％であり、かつ極限粘度［η］が２．０ｄｌ／ｇ以下である。
ここで、「エチレン単位」とは、エチレンから導かれる構成単位を意味し、「炭素数４〜８のα−オレフィン単位」とは炭素数４〜８のα−オレフィンから導かれる構成単位を意味する。
プロピレン系ブロック共重合体（２）に使用される炭素数４〜８のα−オレフィンとしては、直鎖状または分岐状のα−オレフィンが挙げられる。具体的には、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、４−メチル−１−ペンテンが挙げられる。これらのうち、１−ブテンが特に好ましい。
このようなプロピレン系ブロック共重合体（２）は、公知の方法により製造することができ、たとえば、前記不溶部分（２−１）を形成し得る成分と前記可溶部分（２−２）を形成し得る成分とを溶融した状態で、機械的に混合することにより製造することができる。また、チーグラー・ナッタ触媒またはメタロセン系触媒等のオレフィン重合用触媒を用いて、前記不溶部分（２−１）を形成し得る成分と前記可溶部分（２−２）を形成し得る成分とを公知の方法により２工程で逐次重合して製造することができる。
このようなプロピレン系ブロック共重合体（２）は、２５℃でｎ−デカンに不溶な部分（２−１）と可溶な部分（２−２）とが良好に分散されており、その結果、スパンボンド不織布を製造する際の紡糸性が良好であるとともに、熱収縮したスパンボンド不織布の柔軟性も優れる。
このようなプロピレン系ブロック共重合体（２）は、前記複合繊維（ｉ）に２０〜８０重量％の範囲の量で含まれる。
（３）プロピレン系重合体：
本発明に用いられるプロピレン系重合体（３）は、上記プロピレン系ブロック共重合体（２）以外のプロピレン系重合体である。このようなプロピレン系重合体（３）としては、プロピレン単独重合体、ならびにプロピレンとエチレンおよび／または炭素数４〜８のα−オレフィンとのランダム共重合体（以下、「プロピレン系ランダム共重合体」ともいう）が挙げられる。
前記プロピレン単独重合体としては、アイソタクティックインデックスが好ましくは９０を越える結晶性のホモポリプロピレンが挙げられる。前記プロピレン系ランダム共重合体に含まれる、エチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率は、１０モル％以下が好ましく、より好ましくは０．０５〜１０モル％である。
プロピレン系重合体（３）に用いられる炭素数４〜８のα−オレフィンとしては、直鎖状または分岐状のα−オレフィンが挙げられる。具体的には、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、４−メチル−１−ペンテンが挙げられる。これらのうち、１−ブテンが特に好ましい。
このプロピレン系重合体（３）のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下）は、１０〜２００ｇ／１０分が好ましく、より好ましくは２０〜１５０ｇ／１０分である。ここで、プロピレン系重合体（３）のＭＦＲは、ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８に規定される方法により、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇの条件下で測定した値である。
プロピレン系重合体（３）の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．５〜５が好ましく、紡糸性が良好で、かつ繊維強度が特に優れた複合繊維が得られる点で、１．５〜３．０がより好ましい。
このようなプロピレン系重合体（３）は、前記複合繊維（ｉ）に２０〜８０重量％の範囲の量で含まれる。
（添加剤）
本発明では、上記重合体（１）〜（３）に加えて、本発明の目的を損なわない範囲で必要に応じて各種添加剤を使用してもよい。具体的な添加剤としては、耐熱安定剤や耐候安定剤などの各種安定剤、充填剤、帯電防止剤、親水剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、滑剤、染料、顔料、天然油、合成油、ワックスなどが挙げられる。これらの添加剤は従来公知のものが使用できる。
安定剤としては、たとえば、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノール（ＢＨＴ）等の老化防止剤；テトラキス［メチレン−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、β−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオン酸アルキルエステル、２，２’−オキザミドビス［エチル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）］プロピオネート、Ｉｒｇａｎｏｘ １０１０（商品名、ヒンダードフェノール系酸化防止剤）等のフェノール系酸化防止剤；ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、１，２−ヒドロキシステアリン酸カルシウムなどの脂肪酸金属塩；グリセリンモノステアレート、グリセリンジステアレート、ペンタエリスリトールモノステアレート、ペンタエリスリトールジステアレート、ペンタエリスリトールトリステアレート等の多価アルコール脂肪酸エステルなどが挙げられる。これらの安定剤は１種単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
充填剤としては、たとえば、シリカ、ケイ藻土、アルミナ、酸化チタン、酸化マグネシウム、軽石粉、軽石バルーン、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、塩基性炭酸マグネシウム、ドロマイト、硫酸カルシウム、チタン酸カリウム、硫酸バリウム、亜硫酸カルシウム、タルク、クレー、マイカ、アスベスト、ケイ酸カルシウム、モンモリロナイト、ベントナイト、グラファイト、アルミニウム粉、硫化モリブデンなどが挙げられる。
（ａ）スパンボンド不織布：
本発明に用いられるスパンボンド不織布（ａ）は、上記エチレン系重合体（１）、プロピレン系ブロック共重合体（２）およびプロピレン系重合体（３）からから選択される少なくとも２種の重合体を組み合わせた複合繊維（ｉ）からなるスパンボンド不織布である。ここで、「複合繊維」とは、長さと、断面を円と仮定した場合の直径との比が繊維と呼ぶにふさわしい程度の相が２相以上存在する単繊維をいう。したがって、前記複合繊維（ｉ）は、上記重合体（１）〜（３）から選択される重合体により形成される繊維状の相が少なくとも２種含有する単繊維である。このような複合繊維（ｉ）としては、芯鞘型複合繊維やサイドバイサイド型複合繊維が挙げられる。芯鞘型複合繊維として、より詳細には、繊維断面について、円形状の芯部の中心とドーナツ状の鞘部の中心とが一致する同芯型複合繊維；芯部の中心と鞘部の中心とが異なり、芯部すべてが鞘部で覆われている偏芯型複合繊維；芯部の中心と鞘部の中心とが異なり、芯部が完全には鞘部で覆われていない並列型複合繊維が挙げられる。これらのうち、サイドバイサイド型、偏芯型および並列型複合繊維が好ましく、特にサイドバイサイド型および並列型複合繊維が好ましい。なお、各種複合繊維の断面を図１に示す。図１の（ａ）はサイドバイサイド型複合繊維の断面図、（ｂ）は同芯型複合繊維の断面図、（ｃ）は偏芯型複合繊維の断面図、（ｄ）は並列型複合繊維の断面図の一例である。
このように、上記重合体（１）〜（３）のうちの少なくとも２種の重合体を組み合わせて複合繊維（ｉ）を形成することによって、この複合繊維（ｉ）からなるスパンボンド不織布（ａ）は、適度な熱収縮性を有する。本発明において、スパンボンド不織布（ａ）の熱収縮率は１００℃で１０％以上かつ１２０℃で３０％以上であり、１２０℃と１００℃との熱収縮率の比（１２０℃／１００℃）が３以下、好ましくは２．５以下、より好ましくは２以下であることが望ましい。また、１４０℃での熱収縮率は９５％以下が好ましい。スパンボンド不織布（ａ）の熱収縮率が上記範囲にあると、このスパンボンド不織布（ａ）を加熱処理して得られる、熱収縮したスパンボンド不織布は優れた柔軟性を有する。１２０℃と１００℃との熱収縮率の比が上記範囲にあると、熱収縮率の温度変化が小さく、加熱処理の際の温度制御が容易となる。なお、本発明において、熱収縮率はＪＩＳ Ｌ１９０６に記載の方法により測定された値である。
前記複合繊維（ｉ）の熱収縮率は１００℃で１０％以上かつ１２０℃で３０％以上であり、１２０℃と１００℃との熱収縮率の比（１２０℃／１００℃）が３以下、好ましくは２．５以下、より好ましくは２以下であることが望ましい。また、１４０℃での熱収縮率は９５％以下が好ましい。複合繊維（ｉ）の熱収縮率が上記範囲にあると、上記範囲の熱収縮率を有するスパンボンド不織布を容易に得ることができる。１２０℃と１００℃との熱収縮率の比が上記範囲にあると、熱収縮率の温度変化が小さく、加熱処理の際の温度制御が容易となる。
スパンボンド不織布（ａ）の繊度は、８．０デニール以下が好ましく、より優れた柔軟性を有する不織布が得られることから、５．０デニール以下がより好ましい。
スパンボンド不織布（ａ）の目付量（単位面積当りの質量）は、１０〜１００ｇ／ｍ２が好ましく、１２〜９０ｇ／ｍ２がより好ましい。
（スパンボンド不織布（ａ）の調製方法）
上記スパンボンド不織布（ａ）は、上述したような芯鞘型複合繊維やサイドバイサイド型複合繊維を形成できる方法であれば、従来公知のスパンボンド法を用いて調製することができる。
以下、具体的に、上記重合体（１）〜（３）のうち２種類の重合体を用いて、サイドバイサイド型複合繊維からなるスパンボンド不織布（ａ）を調製する方法を説明する。まず、上記重合体（１）〜（３）のうちの２種類の重合体をそれぞれ独立に押出機などを用いて溶融する。このとき、必要に応じて、上記添加剤を２種類の重合体の一方または両方に混合してもよい。これら２種類の重合体を、所望のサイドバイサイド構造を形成するように構成された複合紡糸ノズルを有する紡糸口金から吐出させ、サイドバイサイド型複合長繊維を紡出する。紡出された複合長繊維を、冷却流体により冷却し、さらに延伸エアにより複合長繊維に張力を加えて所定の繊度に調整し、これを捕集ベルト上に捕集して所定の厚さに堆積させる。次いで、ニードルパンチ、ウオータージェット、超音波シール等による交絡処理や熱エンボスロールによる熱融着などを施し、所望のサイドバイサイド構造の複合繊維からなるスパンボンド不織布（ａ）を得る。熱エンボスロールによる熱融着の場合、エンボスロールのエンボス面積率は、適宜決定することができるが、通常５〜３０％が好ましい。
なお、芯鞘型複合繊維からなるスパンボンド不織布（ａ）は、前記紡糸口金を、所望の芯鞘構造を形成するように構成された複合紡糸ノズルを有する紡糸口金に変更することによって調製することができる。
（スパンボンド不織布（ａ）の加熱処理）
上記方法により調製されたスパンボンド不織布（ａ）を、オーブンなどの加熱装置を用いて加熱処理することによって熱収縮させ、本発明に係るスパンボンド不織布を得ることができる。加熱装置は連続式、バッチ式いずれの装置を用いてもよい。また、オーブンなどの加熱装置の代わりに、スパンボンド不織布（ａ）に直接熱風を当ててもよい。
加熱処理温度は、通常９０℃以上、好ましくは９５℃以上、より好ましくは１００℃以上、かつ通常１４０℃以下、好ましくは１３５℃以下、より好ましくは１３０℃以下である。加熱時間は、通常２０秒以上、好ましくは３０秒以上、より好ましくは４０秒以上、かつ通常１８０秒以下、好ましくは１５０以下、より好ましくは１２０秒以下である。
このようにして得られた、熱収縮したスパンボンド不織布は、
（１）１９０℃、２．１６ｋｇ荷重下でのメルトフローレート（ＭＦＲ）が１０〜１００ｇ／１０分、密度が８６０〜９７５ｋｇ／ｍ３、および重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜５であるエチレン系重合体；
（２）２５℃でｎ−デカンに不溶な部分（２−１）２０〜７０重量％と２５℃でｎ−デカンに可溶な部分（２−２）８０〜３０重量％とからなるプロピレン系ブロック共重合体であって、
該不溶部分（２−１）は、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下）が２０〜２００ｇ／１０分であるプロピレン重合体からなり、かつエチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率が１０モル％以下であり、
該可溶部分（２−２）は、プロピレンとエチレンおよび／または炭素数４〜８のα−オレフィンとの共重合体であって、エチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率が２０〜７０モル％であり、かつ極限粘度［η］が２．０ｄｌ／ｇ以下である
であるプロピレン系ブロック共重合体；および
（３）該プロピレン系ブロック共重合体（２）以外のプロピレン系重合体から選択される少なくとも２種の重合体を組み合わせた複合繊維（Ｉ）からなるスパンボンド不織布である。複合繊維（Ｉ）は、前記複合繊維（ｉ）が熱収縮した繊維である。この熱収縮したスパンボンド不織布は１０ｃｍ３／ｇ以上、好ましくは１１ｃｍ３／ｇ以上の比容積を有し、柔軟性かつ触感に優れている。比容積の上限は特に制限されないが、好ましくは３０ｃｍ３／ｇ以下、より好ましくは２０ｃｍ３／ｇ以下である。
この熱収縮したスパンボンド不織布について、目付量は１０〜２００ｇ／ｍ２が好ましい。４５°カンチレバー法による剛軟度は、流れ方向について好ましくは４０ｍｍ以下、より好ましくは３０ｍｍ以下、特に好ましくは２０ｍｍ以下、かつ横方向について好ましくは４０ｍｍ以下、より好ましくは３０ｍｍ以下、特に好ましくは２０ｍｍ以下である。なお、目付量、４５°カンチレバー法による剛軟度は、ＪＩＳ Ｌ１０９６に記載の方法により測定された値である。
本発明に係るスパンボンド不織布は、収縮性、柔軟性に優れるとともに、伸長性、ヒートシール性、強度、紡糸性にも優れ、耐毛羽立性が良好な不織布である。このようなスパンボンド不織布は、医療品、衛生材、包装材などの各種用途に好適に用いられる。特に使い捨ておむつおよび生理用ナプキン等の衛生材用部材として好ましく用いられる。
＜積層体＞
以下、本発明に係る積層体について説明する。
本発明に係る積層体は、上記熱収縮したスパンボンド不織布（以下、「スパンボンド不織布（Ａ）」という）からなる層を少なくとも有する積層体である。このような積層体としては、スパンボンド不織布（Ａ）からなる層とこのスパンボンド不織布（Ａ）の比容積よりも小さい比容積を有する不織布（Ｂ）からなる層とを少なくとも有する積層体が好ましい。この不織布（Ｂ）は、比容積が上記関係を満たすものであれば特に限定されず、本発明に係るスパンボンド不織布であってもよい。
比容積が上記関係を満たす、スパンボンド不織布（Ａ）と不織布（Ｂ）との２層を有する積層体は、優れた嵩高性を有する。
さらに、不織布（Ｂ）は、スパンボンド不織布（ａ）の熱収縮率より小さい熱収縮率を有する不織布（ｂ）を加熱処理することにより得られる不織布であることが好ましい。このような不織布（ｂ）としては、ポリプロピレン、ポリエチレン等のポリオレフィン系繊維；ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等のポリエステル系繊維；ナイロン６，ナイロン６６等のポリアミド繊維；レーヨン等の再生繊維；アセテート系の半合成繊維；綿，ウール等の天然繊維からなる不織布が挙げられる。
また、不織布（ｂ）は、熱収縮率が上記関係を満たすものであれば、本発明に用いられる加熱処理前のスパンボンド不織布であってもよい。
熱収縮率が上記関係を満たす、スパンボンド不織布（ａ）と不織布（ｂ）とを用いることによって、嵩高性に優れた積層体を得ることができる。
本発明に係る積層体は、上記スパンボンド不織布（ａ）と上記不織布（ｂ）とを積層した後、ニードルパンチ、ウオータージェット、超音波シール等による交絡処理や熱エンボスロールによる熱融着処理などを施し、これらを加熱処理することによって製造される。また、スパンボンド不織布（ａ）を加熱処理したスパンボンド不織布（Ａ）と、不織布（ｂ）を加熱処理した不織布（Ｂ）を積層することによって製造することもできる。これらのうち、前者の方法が好ましく用いられる。
この加熱処理は、上述したスパンボンド不織布（ａ）の加熱処理条件と同様の条件で実施することができる。
【実施例】
以下、本発明を実施例により説明するが、本発明は、この実施例により何ら限定されるものではない。まず、実施例および比較例で用いられた物性測定方法について説明する。
（１）熱収縮率の測定：
不織布の熱収縮は、加熱処理前の不織布から約２５ｃｍ×２５ｃｍの試験片を試料の幅１ｍ当り３枚採取し、測定温度を１００℃または１２０℃、測定温度に放置する時間を６０秒としてＪＩＳ Ｌ１９０６に記載の方法に準拠して測定した。
（２）目付量の測定：
不織布の目付量は、ＪＩＳ Ｌ１９０６に記載の方法に準拠して測定した。
（３）引張強度および伸び率の測定：
不織布から、流れ方向（ＭＤ）が１５０ｍｍ、横方向（ＣＤ）が２５ｍｍの試験片５枚と、流れ方向（ＭＤ）が２５ｍｍ、横方向（ＣＤ）が１５０ｍｍの試験片５枚採取した。前者の試験片について、定速伸長型引張試験機を用いて、チャック間１００ｍｍ、引張速度１００ｍｍ／分の条件で引張試験を行った。流れ方向の最大荷重、最大荷重時および破断時に試験片が伸びた割合を測定し、５枚の試験片の平均値を求めた。同様に後者の試験片について引張試験を行い、横方向の最大荷重、最大荷重時および破断時に試験片が伸びた割合を測定し、５枚の試験片の平均値を求めた。
（４）４５°カンチレバー法による剛軟度の測定：
不織布から、流れ方向（ＭＤ）が１５０ｍｍ、横方向（ＣＤ）が２０ｍｍの試験片３枚と、流れ方向（ＭＤ）が２０ｍｍ、横方向（ＣＤ）が１５０ｍｍの試験片３枚を採取した。前者の試験片を用い、ＪＩＳ Ｌ１０９６に記載の方法に準拠して流れ方向の剛軟度を測定し、３枚の試験片の平均値を求めた。後者の試験片を用い、ＪＩＳ Ｌ１０９６に記載の方法に準拠して横方向の剛軟度を測定し、３枚の試験片の平均値を求めた。
（５）ハンドルオメーター法による剛軟度の測定：
不織布から、流れ方向（ＭＤ）が１００ｍｍ、横方向（ＣＤ）が１００ｍｍの試験片３枚を採取した。この試験片について、ＪＩＳ Ｌ１０９６に記載の方法に準拠して流れ方向（ＭＤ）と横方向（ＣＤ）の剛軟度をそれぞれ測定した。３枚の試験片の平均値を不織布の剛軟度とした。
（６）比容積：
加熱処理後の不織布の厚みをＪＩＳ Ｌ１９０６に準拠して測定した。次に上記（２）で測定された目付量を用いて、次式により不織布の比容積を求めた。
比容積（単位：ｃｍ３／ｇ）＝厚み／目付量
（７）触感：
得られた積層体の触感は、下記基準で評価した。
Ａ：著しく良好
Ｂ：良好
Ｃ：柔軟性のない不織布と同等
（８）嵩高性：
得られた積層体の嵩高性は、下記基準で評価した。
Ａ：著しく良好
Ｂ：良好
Ｃ：柔軟性のない不織布と同等
【実施例１】
不溶部分（２−１）を形成する成分としてポリプロピレン（融点＝１４０℃、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝６０ｇ／１０分、エチレン単位含有量＝４．０モル％）４０重量％と可溶部分（２−２）を形成する成分としてプロピレン・エチレン共重合体ゴム（極限粘度［η］＝１．５９ｄｌ／ｇ、エチレン単位含有量＝３０モル％）６０重量％とからなるプロピレン系ブロック共重合体（ＢＰＰ）を鞘部として用い、融点１６２℃、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）６０ｇ／１０分およびＭｗ／Ｍｎ２．５のホモポリプロピレン（ＨＰＰ）を芯部として用いて、複合溶融紡糸を行い、芯部と鞘部の重量比が２０／８０の並列の芯鞘型複合繊維を捕集面上に堆積させた。次いで、この堆積物をエンボスロールで加熱加圧処理（エンボス面積率１８％）して目付量が２０ｇ／ｍ２、構成繊維の繊度が３デニールのスパンボンド不織布（ａ−１）を作製した。得られた加熱処理前のスパンボンド不織布（ａ−１）の各物性を測定した。結果を表１に示す。
このスパンボンド不織布（ａ−１）を、オーブンに導入し、１２０℃で６０秒間加熱し、熱収縮したスパンボンド不織布（Ａ−１）を得た。このスパンボンド不織布（Ａ−１）の各物性を測定した。結果を表１に示す。
また、前記ホモポリプロピレン（ＨＰＰ）のみを用いて溶融紡糸を行い、モノコンポーネントの繊維を捕集面上に堆積させ、この堆積物をエンボスロールで加熱加圧処理（エンボス面積率１８％）して目付量が２０ｇ／ｍ２、構成繊維の繊度が３デニールのスパンボンド不織布（ｂ−１）を作製した。このスパンボンド不織布（ｂ−１）の１２０℃における熱収縮率は０％であった。なお、このスパンボンド不織布（ｂ−１）を１２０℃で６０秒間加熱して得られた、熱収縮したスパンボンド不織布（Ｂ−１）の比容積は８．６ｃｍ３／ｇであった。
前記スパンボンド不織布（ａ−１）とスパンボンド不織布（ｂ−１）とを積層した後、熱エンボスロール（エンボス面積率１０％）により熱融着させて積層体（１）を作製した。この積層体（１）の１２０℃での熱収縮率を測定した。
また、前記積層体（１）をオーブンに導入し、１２０℃で６０秒間加熱し、熱収縮した積層体を得た。この積層体の触感および嵩高性を評価した。
結果を表１に示す。
【実施例２】
プロピレン系ブロック共重合体（ＢＰＰ）の代わりに、エチレン単独重合体（ＰＥ１）（密度＝０．９４８ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝３０ｇ／１０分、Ｍｗ／Ｍｎ＝３．０）を用いた以外は、実施例１と同様にしてスパンボンド不織布（ａ−２）を作製した。得られたスパンボンド不織布（ａ−２）の各物性を測定した。
実施例１と同様にしてスパンボンド不織布（ａ−２）を加熱処理し、熱収縮したスパンボンド不織布（Ａ−２）を得た。このスパンボンド不織布（Ａ−２）の各物性を測定した。結果を表１に示す。
また、実施例１と同様にして積層体（２）を作製し、１２０℃での熱収縮率を測定した。さらに、実施例１と同様にして積層体（２）を加熱処理して熱収縮した積層体を作製し、この積層体の触感および嵩高性を評価した。結果を表１に示す。
【実施例３】
プロピレン系ブロック共重合体（ＢＰＰ）の代わりに、エチレン系共重合体（ＰＥ２）（密度＝０．９３０ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）＝６０ｇ／１０分、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．７）を用いた以外は、実施例１と同様にしてスパンボンド不織布（ａ−３）を作製した。得られたスパンボンド不織布（ａ−３）のの各物性を測定した。
実施例１と同様にしてスパンボンド不織布（ａ−３）を加熱処理し、熱収縮したスパンボンド不織布（Ａ−３）を得た。このスパンボンド不織布（Ａ−３）の各物性を測定した。結果を表１に示す。
また、実施例１と同様にして積層体（３）を作製し、１２０℃での熱収縮率を測定した。さらに、実施例１と同様にして積層体（３）を加熱処理して熱収縮した積層体を作製し、この積層体の触感および嵩高性を評価した。結果を表１に示す。
＜比較例１＞
実施例１で用いたホモポリプロピレン（ＨＰＰ）のみを用いて溶融紡糸を行い、モノコンポーネントの繊維を捕集面上に堆積させた。次いで、この堆積物をエンボスロールで加熱加圧処理（エンボス面積率１８％）して目付量が２０ｇ／ｍ２、構成繊維の繊度が３デニールのスパンボンド不織布（ａ−４）を作製した。得られた加熱処理前のスパンボンド不織布（ａ−４）の各物性を測定した。結果を表２に示す。
実施例１と同様にしてスパンボンド不織布（ａ−４）を加熱処理し、熱収縮したスパンボンド不織布（Ａ−４）を得た。このスパンボンド不織布（Ａ−４）の各物性を測定した。結果を表２に示す。
また、実施例１と同様にして積層体（４）を作製し、１２０℃での熱収縮率を測定した。さらに、実施例１と同様にして積層体（４）を加熱処理して熱収縮した積層体を作製し、この積層体の触感および嵩高性を評価した。結果を表２に示す。
＜比較例２＞
融点１３８℃、ＭＦＲ＝６０ｇ／１０分プロピレン・エチレンランダム共重合体（ＲＰＰ）のみを用いて溶融紡糸を行い、モノコンポーネントの繊維を捕集面上に堆積させた。次いで、この堆積物をエンボスロールで加熱加圧処理（エンボス面積率１８％）して目付量が２０ｇ／ｍ２、構成繊維の繊度が３デニールのスパンボンド不織布を（ａ−５）作製した。得られた加熱処理前のスパンボンド不織布（ａ−５）の各物性を測定した。結果を表２に示す。
実施例１と同様にしてスパンボンド不織布（ａ−５）を加熱処理し、熱収縮したスパンボンド不織布（Ａ−５）を得た。このスパンボンド不織布（Ａ−５）の各物性を測定した。結果を表２に示す。
また、実施例１と同様にして積層体（５）を作製し、１２０℃での熱収縮率を測定した。さらに、実施例１と同様にして積層体（５）を加熱処理して熱収縮した積層体を作製し、この積層体の触感および嵩高性を評価した。結果を表２に示す。
＜比較例３＞
実施例１で用いたプロピレン系ブロック共重合体（ＢＰＰ）のみを用いて溶融紡糸を行い、モノコンポーネントの繊維を捕集面上に堆積させた。次いで、この堆積物をエンボスロールで加熱加圧処理（エンボス面積率１８％）して目付量が２０ｇ／ｍ２、構成繊維の繊度が３デニールのスパンボンド不織布（ａ−６）を作製した。得られた加熱処理前のスパンボンド不織布（ａ−６）の各物性を測定した。結果を表２に示す。
実施例１と同様にしてスパンボンド不織布（ａ−６）を加熱処理し、熱収縮したスパンボンド不織布（Ａ−６）を得た。このスパンボンド不織布（Ａ−６）の各物性を測定した。結果を表２に示す。
また、実施例１と同様にして積層体（６）を作製し、１２０℃での熱収縮率を測定した。さらに、実施例１と同様にして積層体（６）を加熱処理して熱収縮した積層体を作製し、この積層体の触感および嵩高性を評価した。結果を表２に示す。
【産業上の利用可能性】
本発明によると、適度に収縮され、強度、伸長性、紡糸性に優れ、柔軟性と耐毛羽立性が良好かつバランスがよいスパンボンド不織布を得ることができる。このようなスパンボンド不織布は、医療品用、衛生材用、包装材用等の各種産業用の部材として好適に使用できる。特に使い捨ておむつや生理用ナプキン等の衛生材用部材として好ましく用いることができる。
【図１】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
エチレン系重合体（１）、プロピレン系ブロック共重合体（２）、および該プロピレン系ブロック共重合体（２）以外のプロピレン系重合体（３）から選択される少なくとも２種の重合体を組み合わせた複合繊維（Ｉ）からなるスパンボンド不織布であって、
該スパンボンド不織布の比容積は１０ｃｍ３／ｇ以上であり、
前記エチレン系重合体（１）は、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重下でのメルトフローレート（ＭＦＲ）が１０〜１００ｇ／１０分、密度が８６０〜９７５ｋｇ／ｍ３、および重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜５であり、
前記プロピレン系ブロック共重合体（２）は、２５℃でｎ−デカンに不溶な部分（２−１）２０〜７０重量％と２５℃でｎ−デカンに可溶な部分（２−２）８０〜３０重量％とからなり、
該不溶部分（２−１）は、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下）が２０〜２００ｇ／１０分であるプロピレン重合体からなり、かつエチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率が１０モル％以下であり、
該可溶部分（２−２）は、プロピレンとエチレンおよび／または炭素数４〜８のα−オレフィンとの共重合体であって、エチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率が２０〜７０モル％であり、かつ極限粘度［η］が２．０ｄｌ／ｇ以下である
ことを特徴とするスパンボンド不織布。
【請求項２】
前記プロピレン系重合体（３）が、プロピレン単独重合体、あるいはプロピレンとエチレンおよび／または炭素数４〜８のα−オレフィンとのランダム共重合体である請求の範囲第１項に記載のスパンボンド不織布。
【請求項３】
熱収縮率が１００℃で１０％以上かつ１２０℃で３０％以上であり、１２０℃と１００℃との熱収縮率の比（１２０℃／１００℃）が３以下であるスパンボンド不織布（ａ）を、加熱処理することにより得られる、請求の範囲第１項に記載のスパンボンド不織布。
【請求項４】
エチレン系重合体（１）、プロピレン系ブロック共重合体（２）、および該プロピレン系ブロック共重合体（２）以外のプロピレン系重合体（３）から選択される少なくとも２種の重合体を組み合わせた複合繊維（ｉ）からなるスパンボンド不織布（ａ）を、加熱処理すること特徴とする、熱収縮したスパンボンド不織布の製造方法であって、
前記スパンボンド不織布（ａ）が、熱収縮率が１００℃で１０％以上かつ１２０℃で３０％以上であり、１２０℃と１００℃との熱収縮率の比（１２０℃／１００℃）が３以下のスパンボンド不織布であり、
前記エチレン系重合体（１）は、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重下でのメルトフローレート（ＭＦＲ）が１０〜１００ｇ／１０分、密度が８６０〜９７５ｋｇ／ｍ３、および重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜５であり、
前記プロピレン系ブロック共重合体（２）は、２５℃でｎ−デカンに不溶な部分（２−１）２０〜７０重量％と２５℃でｎ−デカンに可溶な部分（２−２）８０〜３０重量％とからなり、
該不溶部分（２−１）は、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下）が２０〜２００ｇ／１０分であるプロピレン重合体からなり、かつエチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率が１０モル％以下であり、
該可溶部分（２−２）は、プロピレンとエチレンおよび／または炭素数４〜８のα−オレフィンとの共重合体であって、エチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率が２０〜７０モル％であり、かつ極限粘度［η］が２．０ｄｌ／ｇ以下
であるスパンボンド不織布の製造方法。
【請求項５】
少なくとも、請求の範囲第１項〜第３項のいずれかに記載のスパンボンド不織布からなる層を有する積層体。
【請求項６】
請求の範囲第１項に記載のスパンボンド不織布（Ａ）からなる層と該スパンボンド不織布（Ａ）の比容積よりも小さい比容積を有する不織布（Ｂ）からなる層とを少なくとも有する積層体。
【請求項７】
前記スパンボンド不織布（Ａ）が、
熱収縮率が１００℃で１０％以上かつ１２０℃で３０％以上であり、１２０℃と１００℃との熱収縮率の比（１２０℃／１００℃）が３以下であるスパンボンド不織布（ａ）を、加熱処理することにより得られるスパンボンド不織布であることを特徴とする請求の範囲第６項に記載の積層体。
【請求項８】
前記不織布（Ｂ）が、前記スパンボンド不織布（ａ）の熱収縮率より小さい熱収縮率を有する不織布（ｂ）を加熱処理することにより得られる不織布であることを特徴とする請求の範囲第７項に記載の積層体。
【請求項９】
エチレン系重合体（１）、プロピレン系ブロック共重合体（２）、および該プロピレン系ブロック共重合体（２）以外のプロピレン系重合体（３）から選択される少なくとも２種の重合体を組み合わせた複合繊維（ｉ）からなるスパンボンド不織布（ａ）と、
該スパンボンド不織布（ａ）の熱収縮率より小さい熱収縮率を有する不織布（ｂ）とを、
交絡または熱融着させた後、加熱処理することを特徴とする積層体の製造方法であって、
前記スパンボンド不織布（ａ）が、熱収縮率が１００℃で１０％以上かつ１２０℃で３０％以上であり、１２０℃と１００℃との熱収縮率の比（１２０℃／１００℃）が３以下のスパンボンド不織布であり、
前記エチレン系重合体（１）は、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重下でのメルトフローレート（ＭＦＲ）が１０〜１００ｇ／１０分、密度が８６０〜９７５ｋｇ／ｍ３、および重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜５であり、
前記プロピレン系ブロック共重合体（２）は、２５℃でｎ−デカンに不溶な部分（２−１）２０〜７０重量％と２５℃でｎ−デカンに可溶な部分（２−２）８０〜３０重量％とからなり、
該不溶部分（２−１）は、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下）が２０〜２００ｇ／１０分であるプロピレン重合体からなり、かつエチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率が１０モル％以下であり、
該可溶部分（２−２）は、プロピレンとエチレンおよび／または炭素数４〜８のα−オレフィンとの共重合体であって、エチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率が２０〜７０モル％であり、かつ極限粘度［η］が２．０ｄｌ／ｇ以下
である積層体の製造方法。
【請求項１】
エチレン系重合体（１）、プロピレン系ブロック共重合体（２）、および該プロピレン系ブロック共重合体（２）以外のプロピレン系重合体（３）から選択される少なくとも２種の重合体を組み合わせた複合繊維（Ｉ）からなるスパンボンド不織布であって、
該スパンボンド不織布の比容積は１０ｃｍ３／ｇ以上であり、
前記エチレン系重合体（１）は、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重下でのメルトフローレート（ＭＦＲ）が１０〜１００ｇ／１０分、密度が８６０〜９７５ｋｇ／ｍ３、および重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜５であり、
前記プロピレン系ブロック共重合体（２）は、２５℃でｎ−デカンに不溶な部分（２−１）２０〜７０重量％と２５℃でｎ−デカンに可溶な部分（２−２）８０〜３０重量％とからなり、
該不溶部分（２−１）は、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下）が２０〜２００ｇ／１０分であるプロピレン重合体からなり、かつエチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率が１０モル％以下であり、
該可溶部分（２−２）は、プロピレンとエチレンおよび／または炭素数４〜８のα−オレフィンとの共重合体であって、エチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率が２０〜７０モル％であり、かつ極限粘度［η］が２．０ｄｌ／ｇ以下である
ことを特徴とするスパンボンド不織布。
【請求項２】
前記プロピレン系重合体（３）が、プロピレン単独重合体、あるいはプロピレンとエチレンおよび／または炭素数４〜８のα−オレフィンとのランダム共重合体である請求の範囲第１項に記載のスパンボンド不織布。
【請求項３】
熱収縮率が１００℃で１０％以上かつ１２０℃で３０％以上であり、１２０℃と１００℃との熱収縮率の比（１２０℃／１００℃）が３以下であるスパンボンド不織布（ａ）を、加熱処理することにより得られる、請求の範囲第１項に記載のスパンボンド不織布。
【請求項４】
エチレン系重合体（１）、プロピレン系ブロック共重合体（２）、および該プロピレン系ブロック共重合体（２）以外のプロピレン系重合体（３）から選択される少なくとも２種の重合体を組み合わせた複合繊維（ｉ）からなるスパンボンド不織布（ａ）を、加熱処理すること特徴とする、熱収縮したスパンボンド不織布の製造方法であって、
前記スパンボンド不織布（ａ）が、熱収縮率が１００℃で１０％以上かつ１２０℃で３０％以上であり、１２０℃と１００℃との熱収縮率の比（１２０℃／１００℃）が３以下のスパンボンド不織布であり、
前記エチレン系重合体（１）は、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重下でのメルトフローレート（ＭＦＲ）が１０〜１００ｇ／１０分、密度が８６０〜９７５ｋｇ／ｍ３、および重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜５であり、
前記プロピレン系ブロック共重合体（２）は、２５℃でｎ−デカンに不溶な部分（２−１）２０〜７０重量％と２５℃でｎ−デカンに可溶な部分（２−２）８０〜３０重量％とからなり、
該不溶部分（２−１）は、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下）が２０〜２００ｇ／１０分であるプロピレン重合体からなり、かつエチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率が１０モル％以下であり、
該可溶部分（２−２）は、プロピレンとエチレンおよび／または炭素数４〜８のα−オレフィンとの共重合体であって、エチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率が２０〜７０モル％であり、かつ極限粘度［η］が２．０ｄｌ／ｇ以下
であるスパンボンド不織布の製造方法。
【請求項５】
少なくとも、請求の範囲第１項〜第３項のいずれかに記載のスパンボンド不織布からなる層を有する積層体。
【請求項６】
請求の範囲第１項に記載のスパンボンド不織布（Ａ）からなる層と該スパンボンド不織布（Ａ）の比容積よりも小さい比容積を有する不織布（Ｂ）からなる層とを少なくとも有する積層体。
【請求項７】
前記スパンボンド不織布（Ａ）が、
熱収縮率が１００℃で１０％以上かつ１２０℃で３０％以上であり、１２０℃と１００℃との熱収縮率の比（１２０℃／１００℃）が３以下であるスパンボンド不織布（ａ）を、加熱処理することにより得られるスパンボンド不織布であることを特徴とする請求の範囲第６項に記載の積層体。
【請求項８】
前記不織布（Ｂ）が、前記スパンボンド不織布（ａ）の熱収縮率より小さい熱収縮率を有する不織布（ｂ）を加熱処理することにより得られる不織布であることを特徴とする請求の範囲第７項に記載の積層体。
【請求項９】
エチレン系重合体（１）、プロピレン系ブロック共重合体（２）、および該プロピレン系ブロック共重合体（２）以外のプロピレン系重合体（３）から選択される少なくとも２種の重合体を組み合わせた複合繊維（ｉ）からなるスパンボンド不織布（ａ）と、
該スパンボンド不織布（ａ）の熱収縮率より小さい熱収縮率を有する不織布（ｂ）とを、
交絡または熱融着させた後、加熱処理することを特徴とする積層体の製造方法であって、
前記スパンボンド不織布（ａ）が、熱収縮率が１００℃で１０％以上かつ１２０℃で３０％以上であり、１２０℃と１００℃との熱収縮率の比（１２０℃／１００℃）が３以下のスパンボンド不織布であり、
前記エチレン系重合体（１）は、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重下でのメルトフローレート（ＭＦＲ）が１０〜１００ｇ／１０分、密度が８６０〜９７５ｋｇ／ｍ３、および重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜５であり、
前記プロピレン系ブロック共重合体（２）は、２５℃でｎ−デカンに不溶な部分（２−１）２０〜７０重量％と２５℃でｎ−デカンに可溶な部分（２−２）８０〜３０重量％とからなり、
該不溶部分（２−１）は、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下）が２０〜２００ｇ／１０分であるプロピレン重合体からなり、かつエチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率が１０モル％以下であり、
該可溶部分（２−２）は、プロピレンとエチレンおよび／または炭素数４〜８のα−オレフィンとの共重合体であって、エチレン単位と炭素数４〜８のα−オレフィン単位の合計含有率が２０〜７０モル％であり、かつ極限粘度［η］が２．０ｄｌ／ｇ以下
である積層体の製造方法。
【国際公開番号】ＷＯ２００４／０４２１３０
【国際公開日】平成１６年５月２１日（２００４．５．２１）
【発行日】平成１８年３月９日（２００６．３．９）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００４−５４９６２４（Ｐ２００４−５４９６２４）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＪＰ２００３／０１４１５５
【国際出願日】平成１５年１１月６日（２００３．１１．６）
【出願人】（０００００５８８７）三井化学株式会社 (2,318)
【Ｆターム（参考）】
【国際公開日】平成１６年５月２１日（２００４．５．２１）
【発行日】平成１８年３月９日（２００６．３．９）
【国際特許分類】
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＪＰ２００３／０１４１５５
【国際出願日】平成１５年１１月６日（２００３．１１．６）
【出願人】（０００００５８８７）三井化学株式会社 (2,318)
【Ｆターム（参考）】
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