タンタルスパッタリングターゲット
【課題】均一微細な組織を備え、プラズマが安定であり、膜の均一性（ユニフォーミティ）に優れた高純度タンタルスパッタリングターゲットを提供する。
【解決手段】１ｍａｓｓｐｐｍ以上、１００ｍａｓｓｐｐｍ以下のタングステンを必須成分として含有し、タングステン及びガス成分を除く純度が９９．９９８％以上であることを特徴とするタンタルスパッタリングターゲット。０〜１００ｍａｓｓｐｐｍ（但し０ｍａｓｓｐｐｍを除く）のモリブデン及び／又はニオブをさらに含有し、タングステン、モリブデン、ニオブの合計含有量が１ｍａｓｓｐｐｍ以上、１５０ｍａｓｓｐｐｍ以下であり、タングステン、モリブデン、ニオブ及びガス成分を除く純度が９９．９９８％以上であることを特徴とする上記のタンタルスパッタリングターゲット。
【解決手段】１ｍａｓｓｐｐｍ以上、１００ｍａｓｓｐｐｍ以下のタングステンを必須成分として含有し、タングステン及びガス成分を除く純度が９９．９９８％以上であることを特徴とするタンタルスパッタリングターゲット。０〜１００ｍａｓｓｐｐｍ（但し０ｍａｓｓｐｐｍを除く）のモリブデン及び／又はニオブをさらに含有し、タングステン、モリブデン、ニオブの合計含有量が１ｍａｓｓｐｐｍ以上、１５０ｍａｓｓｐｐｍ以下であり、タングステン、モリブデン、ニオブ及びガス成分を除く純度が９９．９９８％以上であることを特徴とする上記のタンタルスパッタリングターゲット。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、均一微細な組織を備え、プラズマが安定であり、膜の均一性（ユニフォーミティ）に優れた高純度タンタルスパッタリングターゲットに関する。なお、本願発明の高純度タンタルは、タングステンと必要に応じてモリブデン及び／又はニオブを含有（添加）するものであるが、これらの元素の添加量が少ないので、本願明細書中では、「高純度タンタル」と総称することとする。
【背景技術】
【０００２】
近年、エレクトロニクス分野、耐食性材料や装飾の分野、触媒分野、切削・研磨材や耐摩耗性材料の製作等、多くの分野に金属やセラミックス材料等の被膜を形成するスパッタリングが使用されている。
スパッタリング法自体は上記の分野で、よく知られた方法であるが、最近では、特にエレクトロニクスの分野において、複雑な形状の被膜の形成や回路の形成、あるいはバリア膜の形成等に適合するタンタルスパッタリングターゲットが要求されている。
【０００３】
一般に、このタンタルターゲットは、タンタル原料を電子ビーム溶解・鋳造したインゴット又はビレットの熱間鍛造、焼鈍（熱処理）を繰り返し、さらに圧延及び仕上げ（機械、研磨等）加工してターゲットに加工されている。
このような製造工程において、インゴット又はビレットの熱間鍛造は、鋳造組織を破壊し、気孔や偏析を拡散、消失させ、さらにこれを焼鈍することにより再結晶化し、組織の緻密化と強度を高めることによって製造されている。
一般に、溶解鋳造されたインゴット又はビレットは、５０ｍｍ以上の結晶粒径を有している。そして、インゴット又はビレットの熱間鍛造と再結晶焼鈍により、鋳造組織が破壊され、おおむね均一かつ微細な（１００μｍ以下の）結晶粒が得られる。
【０００４】
一方、このようにして製造されたターゲットを用いて、スパッタリングを実施する場合、ターゲットの再結晶組織がより細かくかつ均一であり、また結晶方位が特定の方向に揃っているものほど均一な成膜が可能であり、アーキングやパーティクルの発生が少なく、安定した特性を持つ膜を得ることができると言われている。
そのため、ターゲットの製造工程において、再結晶組織の微細化と均一化、さらには特定の結晶方位に揃えようとする方策が採られている（例えば、特許文献１及び特許文献２参照）。
【０００５】
また、Ｃｕ配線膜に対するバリア層として用いるＴａＮ膜を形成するための高純度Ｔａターゲットとして、自己維持放電特性を有する元素であるとしてＡｇ、Ａｕ及びＣｕから選択した元素を０．００１〜２０ｐｐｍを含有させ、また不純物元素としてＦｅ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｓｉ、Ａｌ、Ｎａ、Ｋの合計量を１００ｐｐｍ以下として、これらを差引いた値が９９．９９〜９９．９９９％の範囲とする高純度Ｔａを用いることが開示されている（特許文献３参照）。
これらの特許文献を見る限り、特定の元素の含有が、組織を微細化させ、これによってプラズマを安定化させるということは行われていない。
【０００６】
特に、特許文献３では、Ａｇ、Ａｕ及びＣｕから選択した元素を０．００１〜２０ｐｐｍを含有させるということで、０．００１ｐｐｍまでという極微量の元素の添加が、Ｔａイオンの放出量を増加させるとしているが、添加元素が微量なだけに、含有量を調節し、かつ均一な添加（ばらつき）が難しいという問題があると考えられる。
しかも、特許文献３の表１に示すように、Ｍｏ、Ｗ、Ｇｅ、Ｃｏ量は、それぞれ１０ｐｐｍ、２０ｐｐｍ、１０ｐｐｍ、１０ｐｐｍ未満の含有が許容されている。これだけでも５０ｐｐｍ未満の不純物がある。
【０００７】
したがって、上記の通り「不純物元素としてＦｅ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｓｉ、Ａｌ、Ｎａ、Ｋの合計量を１００ｐｐｍ以下として、これらを差引いた値が９９．９９〜９９．９９９％の範囲とする高純度Ｔａを用いる」としているが、実際の純度の下限値は９９．９９％を下回る純度（それを許容する純度）である。
これは、従来の高純度タンタルのレベル以下であり、高純度タンタルの特性を活かすことはできないことが強く予想される。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特表２００２−５１８５９３号公報
【特許文献２】米国特許第６，３３１，２３３号
【特許文献３】特開２００２−６０９３４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明は、タンタルの純度を高純度に維持すると共に、特定の元素を添加することにより、均一微細な組織を備え、プラズマが安定であり、膜の均一性（ユニフォーミティ）に優れた高純度タンタルスパッタリングターゲットを提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明は、上記の問題を解決するために、タンタルの純度を高純度に維持すると共に、特定の元素を添加することにより、均一微細な組織を備え、プラズマが安定であり、膜の均一性（ユニフォーミティ）に優れた高純度タンタルスパッタリングターゲットを得ることができるとの知見を得た。
本発明は、この知見に基づいて、
１）１ｍａｓｓｐｐｍ以上、１００ｍａｓｓｐｐｍ以下のタングステンを必須成分として含有し、タングステン及びガス成分を除く純度が９９．９９８％以上であることを特徴とするタンタルスパッタリングターゲット
２）１０ｍａｓｓｐｐｍ以上、１００ｍａｓｓｐｐｍ以下のタングステンを必須成分として含有し、タングステン及びガス成分を除く純度が９９．９９８％以上であることを特徴とするタンタルスパッタリングターゲット
３）１０ｍａｓｓｐｐｍ以上、５０ｍａｓｓｐｐｍ以下のタングステンを必須成分として含有し、タングステン及びガス成分を除く純度が９９．９９８％以上であることを特徴とするタンタルスパッタリングターゲット
４）ターゲット中のタングステン含有量のばらつきが±２０％以下であることを特徴とする上記１）〜３）のいずれか一項に記載のタンタルスパッタリングターゲット
５）平均結晶粒径が１２０μｍ以下であることを特徴とする上記１）〜４）のいずれか一項に記載のタンタルスパッタリングターゲット
６）結晶粒径のばらつきが±２０％以下であることを特徴とする上記５）記載のタンタルスパッタリングターゲット、を提供する。
【００１１】
本願発明は、さらに
７）０〜１００ｍａｓｓｐｐｍ（但し０ｍａｓｓｐｐｍを除く）のモリブデン及び／又はニオブをさらに含有し、タングステン、モリブデン、ニオブの合計含有量が１ｍａｓｓｐｐｍ以上、１５０ｍａｓｓｐｐｍ以下であり、タングステン、モリブデン、ニオブ及びガス成分を除く純度が９９．９９８％以上であることを特徴とする上記１）記載のタンタルスパッタリングターゲット
８）１０ｍａｓｓｐｐｍ以上、１００ｍａｓｓｐｐｍ以下のモリブデン及び／又はニオブを、さらに含有することを特徴とする上記７）記載のタンタルスパッタリングターゲット
９）１０ｍａｓｓｐｐｍ以上、５０ｍａｓｓｐｐｍ以下のモリブデン及び／又はニオブをさらに含有することを特徴とする上記７）記載のタンタルスパッタリングターゲット
１０）ターゲット中のタングステン、モリブデン、ニオブの含有量のばらつきが±２０％以下であることを特徴とする上記７）〜９）のいずれか一項に記載のタンタルスパッタリングターゲット
１１）平均結晶粒径が１２０μｍ以下であることを特徴とする上記７）〜１０）のいずれか一項に記載のタンタルスパッタリングターゲット
１２）結晶粒径のばらつきが±２０％以下であることを特徴とする上記１１）記載のタンタルスパッタリングターゲット、を提供する。
【発明の効果】
【００１２】
本発明は、タンタルの純度を高純度に維持すると共に、タングステンを必須成分として添加することにより、またさらにモリブデン及び／又はニオブを添加することにより、均一微細な組織を備え、プラズマが安定であり、膜の均一性（ユニフォーミティ）に優れた高純度タンタルスパッタリングターゲットを提供することができるという優れた効果を有する。また、スパッタリング時のプラズマ安定化は、初期の段階でも安定化するので、バーンイン時間を短縮できるという効果を備えている。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
本願発明に使用するタンタル（Ｔａ）ターゲットの原料としては、高純度タンタルを使用する。この高純度タンタルの例を表１に示す（社団法人発明協会編、公開技報２００５−５０２７７０、公開技報名称「高純度タンタル及び高純度タンタルからなるスパッタリングターゲット」参照）。
この表１では、ガス成分を除き、全ての不純物は１ｍａｓｓｐｐｍ未満である。すなわち９９．９９９〜９９．９９９９ｍａｓｓ％となっているが、このような高純度タンタルを使用することができる。
【００１４】
【表１】
【００１５】
本発明のスパッタリングターゲットは、通常、次の工程によって製造する。
その一例を示すと、まずタンタル、例えば４Ｎ（９９．９９％以上）の高純度タンタルを使用し、これにタングステン（Ｗ）を適量添加してターゲットの原料とする。また、さらにモリブデン及び／又はニオブを添加してターゲットの原料とすることができる。これらを電子ビーム溶解等により溶解・精製して純度を高め、これを鋳造してインゴット又はビレットを作製する。当然ながら、最初から表１に示す９９．９９９〜９９．９９９９ｍａｓｓ％の高純度タンタルを使用することもできる。
次に、このインゴット又はビレットを焼鈍−鍛造、圧延、焼鈍（熱処理）、仕上げ加工等の一連の加工を行う。
【００１６】
具体的には、例えばインゴット−鍛伸−１３７３Ｋ〜１６７３Ｋの温度での焼鈍（１回目）−冷間鍛造（１回目）−再結晶開始温度〜１３７３Ｋの温度での再結晶焼鈍（２回目）−冷間鍛造（２回目）−再結晶開始温度〜１３７３Ｋの間での再結晶焼鈍（３回目）−冷間（熱間）圧延（１回目）−再結晶開始温度〜１３７３Ｋの間での再結晶焼鈍（４回目）−冷間（熱間）圧延（必要に応じて、２回目）−再結晶開始温度〜１３７３Ｋの間での再結晶焼鈍（必要に応じて、５回目）−仕上げ加工を行ってターゲット材とする。
【００１７】
鍛造あるいは圧延によって、鋳造組織を破壊し、気孔や偏析を拡散あるいは消失させることができ、さらにこれを焼鈍することにより再結晶化させ、この冷間鍛造又は冷間圧延と再結晶焼鈍の繰返しにより、組織の緻密化、微細化と強度を高めることができる。上記の加工プロセスにおいて、再結晶焼鈍は１回でも良いが、２回繰返すことによって組織上の欠陥を極力減少させることができる。また、冷間（熱間）圧延と再結晶開始温度〜１３７３Ｋの間での再結晶焼鈍は、繰返しても良いが１サイクルでも良い。この後、機械加工、研磨加工等の仕上げ加工によって、最終的なターゲット形状に仕上げる。
【００１８】
通常、上記の製造工程によってタンタルターゲットを製造するが、この製造工程は、一例を示すものであり、本願発明は、この製造工程を発明とするものではない。したがって、他の工程によって製造することは、当然可能であり、本願発明はそれらを全て包含するものである。
タンタルターゲットの特性を活かすために、６Ｎレベルの純度の材料を使用することが多いが、どうしてもターゲットの結晶粒が粗大化し易いという欠点があった。
本発明者らは、このような６Ｎレベルのターゲットの製造工程において、通常であれば０．５ｍａｓｓｐｐｍ程度の含有量であるタングステンが、たまたま１ｍａｓｓｐｐｍ程度に偏析していた部分で、結晶粒径が局所的に微細化していることを発見した。このことから、タングステンの添加がタンタルターゲットの微細化に有効ではないかというヒントを得、これが本願発明につながる契機となった。
また、この検討の中で、タングステンと同質の材料又はタングステンと共添加できる材料について、多くの実験の結果、モリブデンとニオブが有効であることの知見を得た。
【００１９】
すなわち、本発明のタンタルスパッタリングターゲットにおいて、重要なことは、タングステン及びガス成分を除く純度が９９．９９８％以上であるタンタルに、１ｍａｓｓｐｐｍ以上、１００ｍａｓｓｐｐｍ以下のタングステンを必須成分として含有させることである。必要に応じて、さらにモリブデン及び／又はニオブを０〜１００ｍａｓｓｐｐｍ（但し０ｍａｓｓｐｐｍを除く）を添加する。タングステンの下限値１ｍａｓｓｐｐｍは効果を発揮させるための数値であり、タングステンの上限値１００ｍａｓｓｐｐｍは、本発明の効果を持続させるための上限値である。この上限値を超える場合には、タングステンの偏析が起こり、タングステンの一部未再結晶部が発生し、結果としてバーンインが長くなるので、タングステン１００ｍａｓｓｐｐｍを上限値とする。
以上のようなタングステンの知見から、同質の添加材がないかどうか検討し、その添加材が、同様の効果があることが分かった。これが、モリブデンとニオブである。本願発明においては、タングステン又はタングステンとモリブデン及び／又はニオブを添加した場合について説明する。
【００２０】
このタングステン又はタングステンとモリブデン及び／又はニオブの含有が、ターゲットの均一微細な組織を形成し、それによってプラズマを安定化させ、これによってスパッタリング膜の均一性（ユニフォーミティ）を向上させることが可能となる。また、このスパッタリング時のプラズマ安定化は、初期の段階でも安定化するので、バーンイン時間を短縮できる。
この場合、タンタルの純度は、高純度すなわち９９．９９８％以上とする必要がある。この場合、原子半径の小さい、酸素、水素、炭素、窒素等のガス成分は除外することができる。一般にガス成分は特殊な方法でなければ除去は困難であり、通常の生産工程で精製の際に除去することは難しいので、ガス成分は本願発明のタンタルの純度からは除外する。
【００２１】
モリブデンとニオブは、タングステン添加と同等の役割（機能）を有するので、共添加することができる。モリブデンとニオブの添加の下限値は、特にないが、上限値は１００ｍａｓｓｐｐｍとする。この上限値を超えると、タングステンと同様に、偏析を起こし易くなるので、上限値を１００ｍａｓｓｐｐｍとした。タングステンとモリブデン及び／又はニオブを共添加する場合に注意を要するのは、タングステンとモリブデン及び／又はニオブの合計量が１ｍａｓｓｐｐｍ以上、１５０ｍａｓｓｐｐｍ以下とすることが必要であることである。
【００２２】
これは後述する比較例に示すように、未再結晶が発生し、結晶粒のばらつきが大きくなり、さらにシート内抵抗分布及び初期安定までの電力量も大きくなるという傾向があるからである。この結果、膜の均一性も悪くなる。この傾向は、本願発明で規定する以上にタングステン（単独添加）を多量に添加した場合と同様の結果となる。
しかしながら、共添加した場合で特徴的なのは、タングステンとモリブデン及び／又はニオブの合計量が１５０ｍａｓｓｐｐｍ以下であれば、上記のような問題を発生しないということである。
この理由は、かならずしも明確ではないが、タングステン、モリブデン、ニオブはそれぞれ類似点もあるけれども、それぞれ異なる物質であり、偏析の問題や結晶化への作用は、それぞれの問題として発生すると考えられるからである。しかしながら、この共添加にも限界があり、タングステンとモリブデン及び／又はニオブの合計量が１５０ｍａｓｓｐｐｍを超える添加は、好ましくないという結果が得られている。
【００２３】
上記の通り、タングステン又はタングステンとモリブデン及び／又はニオブがタンタルの均一微細な組織をもたらすのであるが、他の金属成分、金属性非金属成分、酸化物、窒化物、炭化物等のセラミックスの混入は有害であり、許容することはできない。
これらの不純物はタングステン、モリブデン、ニオブの作用を抑制する作用をすると考えられるからである。また、これらの不純物は、タングステン、モリブデン、ニオブとは明らかに異なり、タンタルターゲットの結晶粒径を均一に仕上げることが難しく、スパッタリング特性の安定化には寄与しない。
【００２４】
本願発明のタンタルスパッタリングターゲットは、より好ましい範囲として、１０ｍａｓｓｐｐｍ以上、１００ｍａｓｓｐｐｍ以下のタングステンを必須成分として含有し、タングステン及びガス成分を除く純度が９９．９９９％以上であることである。
さらに、タングステンを１０ｍａｓｓｐｐｍ以上、５０ｍａｓｓｐｐｍ以下を必須成分として含有し、タングステン及びガス成分を除く純度が９９．９９９％を超えるタンタルスパッタリングターゲットである。
タングステンとモリブデン及び／又はニオブを共添加する場合においても、これらの合計量において、前記タングステンと同様の成分調整を行って添加するのが望ましい。
【００２５】
本発明のタンタルスパッタリングターゲットは、さらにターゲット中のタングステン含有量のばらつきを±２０％以下とすることが望ましい。タングステンとモリブデン及び／又はニオブを共添加する場合においても同様である。
適度なタングステンの含有がタンタルスパッタリングターゲットの均一微細な組織を形成する機能（性質）を有する以上、タングステンがより均一に分散していることは、ターゲット組織の均一微細な組織に、より強く貢献させことができる。この効果は、タングステンとモリブデン及び／又はニオブを共添加する場合においても同様に得ることができる。
当然ながら、通常の製造工程において、これらは容易に達成できるのであるが、ターゲットのタングステン含有量のばらつきを±２０％以下とする点に留意し、その意図を明確に持つことが必要である。タングステンとモリブデン及び／又はニオブを共添加する場合においても同様である。
【００２６】
このターゲットのタングステン、モリブデン及び／又はニオブの含有量のばらつきについては、例えば円盤状のターゲットにおいては、円盤の中心を通る等分の８本の線上に、３点（中心点、半径の１／２点、外周又はその近傍点）を採り、合計１７点｛１６点＋中心点（中心点は共通しているので１点）｝のタングステン、モリブデン及び／又はニオブの含有量を分析する。
そして、各点において、{（最大値−最小値）／（最大値＋最小値）}×１００の式に基づいて、ばらつきを計算することができる。
本発明のタンタルスパッタリングターゲットは、さらに平均結晶粒径が１２０μｍ以下であることが望ましい。タングステンの適度な添加と通常の製造工程において、結晶粒径の微細化が達成できるのであるが、平均結晶粒径が１２０μｍ以下とする点に留意し、その意図を明確に持つことが必要である。
また、この結晶粒径のばらつきが±２０％以下とすることがより望ましい。
タングステンとモリブデン及び／又はニオブを共添加する場合においても同様である。
【００２７】
このタンタルターゲットの平均結晶粒径のばらつきについては、例えば円盤状のターゲットにおいては、円盤の中心を通る等分の８本の線上に、３点（中心点、半径の１／２点、外周又はその近傍点）を採り、合計１７点｛１６点＋中心点（中心点は共通しているので１点）｝のタンタルの結晶粒径を測定する。
そして、各点において、{（最大値−最小値）／（最大値＋最小値）}×１００の式に基づいて、結晶粒径のばらつきを計算することができる。
【００２８】
このようなターゲット組織は、プラズマが安定であり、膜の均一性（ユニフォーミティ）に優れる。また、スパッタリング時のプラズマ安定化は、初期の段階でも安定化するので、バーンイン時間を短縮できるという効果を有する。
【実施例】
【００２９】
次に、実施例について説明する。なお、本実施例は発明の一例を示すためのものであり、本発明はこれらの実施例に制限されるものではない。すなわち、本発明の技術思想に含まれる他の態様及び変形を含むものである。
【００３０】
（実施例１）
純度９９．９９８％のタンタルにタングステン１ｍａｓｓｐｐｍ相当量を添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約５５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４８０Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１５０μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００３１】
次に、これを冷間で圧延及び１１７３Ｋの再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。
ターゲットの平均結晶粒径は１２０μｍであり、結晶粒径のばらつきは±２０％であった。また、タングステン含有量のばらつきは±２０％であった。この結果を表２に示す。
【００３２】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表２に示す。表２から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（２．６〜３．２％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、１２０ｋＷｈであり、減少した。この結果も表２に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００３３】
【表２】
【００３４】
（実施例２）
純度９９．９９９％のタンタルにタングステン５ｍａｓｓｐｐｍ相当量を添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約５０ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００３５】
次に、これを冷間で圧延及び再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。途中及び最後の冷間加工並びに再結晶焼鈍は、以下の平均結晶粒径及び結晶粒径のばらつきとなるように調節した。なお、この平均結晶粒径とばらつきは、タングステンの添加量によっても変化するが、本実施例では、これらの調節が可能であった。
ターゲットの平均結晶粒径は１１０μｍであり、結晶粒径のばらつきは±１７％であった。また、タングステン含有量のばらつきは±１８％であった。この結果を、同様に表２に示す。
【００３６】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表２に示す。表２から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（２．５〜３．０％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、１００ｋＷｈであり、減少した。この結果も表２に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００３７】
（実施例３）
純度９９．９９９％のタンタルにタングステン１０ｍａｓｓｐｐｍ相当量を添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約４５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００３８】
次に、これを冷間で圧延及び再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。途中及び最後の冷間加工並びに再結晶焼鈍は、以下の平均結晶粒径及び結晶粒径のばらつきとなるように調節した。なお、この平均結晶粒径とばらつきは、タングステンの添加量によっても変化するが、本実施例では、これらの調節が可能であった。
ターゲットの平均結晶粒径は９０μｍであり、結晶粒径のばらつきは±１５％であった。また、タングステン含有量のばらつきは±１６％であった。この結果を、同様に表２に示す。
【００３９】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表２に示す。表２から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（２．３〜２．７％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、９０ｋＷｈであり、減少した。この結果も表２に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００４０】
（実施例４）
純度９９．９９９％のタンタルにタングステン２０ｍａｓｓｐｐｍ相当量を添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約４０ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００４１】
次に、これを冷間で圧延及び再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。途中及び最後の冷間加工並びに再結晶焼鈍は、以下の平均結晶粒径及び結晶粒径のばらつきとなるように調節した。なお、この平均結晶粒径とばらつきは、タングステンの添加量によっても変化するが、本実施例では、これらの調節が可能であった。
ターゲットの平均結晶粒径は８５μｍであり、結晶粒径のばらつきは±１０％であった。また、タングステン含有量のばらつきは±１２％であった。この結果を、同様に表２に示す。
【００４２】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表２に示す。表２から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（２．０〜２．２％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、８７ｋＷｈであり、減少した。この結果も表２に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００４３】
（実施例５）
純度９９．９９９％のタンタルにタングステン５０ｍａｓｓｐｐｍ相当量を添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約３５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００４４】
次に、これを冷間で鍛伸と据え込み鍛造及び再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。途中及び最後の冷間加工並びに再結晶焼鈍は、以下の平均結晶粒径及び結晶粒径のばらつきとなるように調節した。なお、この平均結晶粒径とばらつきは、タングステンの添加量によっても変化するが、本実施例では、これらの調節が可能であった。
ターゲットの平均結晶粒径は８０μｍであり、結晶粒径のばらつきは±８％であった。また、タングステン含有量のばらつきは±１０％であった。この結果を、同様に表２に示す。
【００４５】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表２に示す。表２から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（１．７〜１．９％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、８５ｋＷｈであり、減少した。この結果も表２に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００４６】
（実施例６）
純度９９．９９９％のタンタルにタングステン７０ｍａｓｓｐｐｍ相当量を添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約３０ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００４７】
次に、これを冷間で圧延及び再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。途中及び最後の冷間加工並びに再結晶焼鈍は、以下の平均結晶粒径及び結晶粒径のばらつきとなるように調節した。なお、この平均結晶粒径とばらつきは、タングステンの添加量によっても変化するが、本実施例では、これらの調節が可能であった。
ターゲットの平均結晶粒径は７５μｍであり、結晶粒径のばらつきは±７％であった。また、タングステン含有量のばらつきは±８％であった。この結果を、同様に表２に示す。
【００４８】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表２に示す。表２から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（１．３〜１．５％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、８２ｋＷｈであり、減少した。この結果も表２に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００４９】
（実施例７）
純度９９．９９９％のタンタルにタングステン１００ｍａｓｓｐｐｍ相当量を添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約２５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００５０】
次に、これを冷間で圧延及び再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。途中及び最後の冷間加工並びに再結晶焼鈍は、以下の平均結晶粒径及び結晶粒径のばらつきとなるように調節した。なお、この平均結晶粒径とばらつきは、タングステンの添加量によっても変化するが、本実施例では、これらの調節が可能であった。
ターゲットの平均結晶粒径は７０μｍであり、結晶粒径のばらつきは±５％であった。また、タングステン含有量のばらつきは±６％であった。この結果を、同様に表２に示す。
【００５１】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表２に示す。表２から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（１．０〜１．２％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、８０ｋＷｈであり、減少した。この結果も表２に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００５２】
（比較例１）
純度９９．９９５％のタンタルにタングステン０．５ｍａｓｓｐｐｍ相当量を添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約６０ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００５３】
次に、これを冷間で圧延及び再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。途中及び最後の冷間加工並びに再結晶焼鈍を、適度な平均結晶粒径及び結晶粒径のばらつきとなるように調節したが、本比較例では、これらの調節ができず、
ターゲットの平均結晶粒径は１３０μｍであり、結晶粒径のばらつきは±３５％であった。また、タングステン含有量のばらつきは±４０％であった。この結果を、同様に表２に示す。
【００５４】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表２に示す。表２から明らかなように、本比較例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が大きく（３．８〜６．０％）、すなわち膜厚分布の変動が大きくなることを示していた。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、２００ｋＷｈであり、増加した。この結果も表２に示す。このようにバーンイン時間を短縮化できず、膜の均一性（ユニフォーミティ）も不良であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができなかった。
以上について、純度９９．９９９％のタンタルにタングステン０．５ｍａｓｓｐｐｍを添加した場合についても、同様の試験をしてみたが、この比較例１と同様の傾向が見られた。これは、タンタルの純度にも影響することが明らかであった。
【００５５】
（比較例２）
純度９９．９９９％のタンタルにタングステン１５０ｍａｓｓｐｐｍ相当量を添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約２０ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００５６】
次に、これを冷間で圧延及び再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。途中及び最後の冷間加工並びに再結晶焼鈍を、適度な平均結晶粒径及び結晶粒径のばらつきとなるように調節したが、本比較例では、これらの調節ができず、ターゲットの平均結晶粒径は一応８０μｍであったが、結晶粒径のばらつきは±５０％で、偏析によるばらつきが大であった。また、タングステン含有量のばらつきは±７０％であった。この結果を、同様に表２に示す。
【００５７】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表２に示す。表２から明らかなように、本比較例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が大きく（４．５〜７．０％）、すなわち膜厚分布の変動が大きくなることを示していた。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、１３０ｋＷｈであり、増加した。この結果も表２に示す。このようにバーンイン時間を短縮化できず、膜の均一性（ユニフォーミティ）も不良であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができなかった。
【００５８】
（実施例８）
純度９９．９９８％のタンタルに、タングステン２．２ｍａｓｓｐｐｍ、モリブデン３２ｍａｓｓｐｐｍ、ニオブ１２ｍａｓｓｐｐｍ、合計添加量４６．２ｍａｓｓｐｐｍを添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約５５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１３０μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００５９】
次に、これを冷間で圧延及び１１７３Ｋの再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。
ターゲットの平均結晶粒径は８５μｍであり、結晶粒径のばらつきは±１１％であった。また、タングステン、モリブデン、ニオブ含有量のばらつきは±６％以内であった。以上の結果を、表３に示す。
【００６０】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表３に示す。表３から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（２．０〜２．５％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、５５ｋＷｈであり、減少した。この結果も、表３に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００６１】
【表３】
【００６２】
（実施例９）
純度９９．９９８％のタンタルに、タングステン３．２ｍａｓｓｐｐｍ、モリブデン６７ｍａｓｓｐｐｍ、ニオブ２．４ｍａｓｓｐｐｍ、合計添加量７２．６ｍａｓｓｐｐｍである原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約５５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１３０μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００６３】
次に、これを冷間で圧延及び１１７３Ｋの再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。
ターゲットの平均結晶粒径は５０μｍであり、結晶粒径のばらつきは±７％であった。また、タングステン、モリブデン、ニオブ含有量のばらつきは±８％以内であった。以上の結果を、表３に示す。
【００６４】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表３に示す。表３から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（１．５〜１．９％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、４０ｋＷｈであり、減少した。この結果も、表３に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００６５】
（実施例１０）
純度９９．９９８％のタンタルに、タングステン３．７ｍａｓｓｐｐｍ、モリブデン０．９ｍａｓｓｐｐｍ、ニオブ５．１ｍａｓｓｐｐｍ、合計添加量９．７ｍａｓｓｐｐｍを添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約５５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１５０μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００６６】
次に、これを冷間で圧延及び１１７３Ｋの再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。
ターゲットの平均結晶粒径は９５μｍであり、結晶粒径のばらつきは±１８％であった。また、タングステン、モリブデン、ニオブ含有量のばらつきは±１２％以内であった。以上の結果を、表３に示す。
【００６７】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表３に示す。表３から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（２．３〜３．２％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、８０ｋＷｈであり、減少した。この結果も、表３に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００６８】
（実施例１１）
純度９９．９９８％のタンタルに、タングステン１１ｍａｓｓｐｐｍ、ニオブ１６ｍａｓｓｐｐｍを添加し（この場合、モリブデンは添加していない）、合計添加量２７ｍａｓｓｐｐｍとした原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約５５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１３０μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００６９】
次に、これを冷間で圧延及び１１７３Ｋの再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。
ターゲットの平均結晶粒径は９２μｍであり、結晶粒径のばらつきは±１３％であった。また、タングステン、ニオブ含有量のばらつきは±１６％以内であった。以上の結果を、表３に示す。
【００７０】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表３に示す。表３から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（２．２〜２．９％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、６０ｋＷｈであり、減少した。この結果も、表３に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００７１】
（実施例１２）
純度９９．９９８％のタンタルに、タングステン１２ｍａｓｓｐｐｍ、モリブデン１．５ｍａｓｓｐｐｍ、ニオブ１８ｍａｓｓｐｐｍ、を添加し、合計添加量を３１．５ｍａｓｓｐｐｍとした原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約５５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１３０μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００７２】
次に、これを冷間で圧延及び１１７３Ｋの再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。
ターゲットの平均結晶粒径は９０μｍであり、結晶粒径のばらつきは±１４％であった。また、タングステン、モリブデン、ニオブ含有量のばらつきは±１０％以内であった。以上の結果を、表３に示す。
【００７３】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表３に示す。表３から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（２．０〜２．５％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、５５ｋＷｈであり、減少した。この結果も、表３に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００７４】
（実施例１３）
純度９９．９９８％のタンタルに、タングステン１７ｍａｓｓｐｐｍ、ニオブ４２ｍａｓｓｐｐｍ、合計量５９ｍａｓｓｐｐｍを添加した（この場合、モリブデンは添加していない）原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約５５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１３０μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００７５】
次に、これを冷間で圧延及び１１７３Ｋの再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。
ターゲットの平均結晶粒径は５５μｍであり、結晶粒径のばらつきは±７％であった。また、タングステン、ニオブ含有量のばらつきは±１１％以内であった。以上の結果を、表３に示す。
【００７６】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表３に示す。表３から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（１．４〜１．７％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、４５ｋＷｈであり、減少した。この結果も、表３に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００７７】
（実施例１４）
純度９９．９９８％のタンタルに、タングステン１８ｍａｓｓｐｐｍ、モリブデン２．１ｍａｓｓｐｐｍ、ニオブ２２ｍａｓｓｐｐｍ、合計添加量４２．１ｍａｓｓｐｐｍを添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約５５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１３０μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００７８】
次に、これを冷間で圧延及び１１７３Ｋの再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。
ターゲットの平均結晶粒径は８７μｍであり、結晶粒径のばらつきは±１２％であった。また、タングステン、モリブデン、ニオブ含有量のばらつきは±１１％以内であった。以上の結果を、表３に示す。
【００７９】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表３に示す。表３から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（１．９〜２．３％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、５０ｋＷｈであり、減少した。この結果も、表３に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００８０】
（実施例１５）
純度９９．９９８％のタンタルに、タングステン２３ｍａｓｓｐｐｍ、モリブデン０．６９ｍａｓｓｐｐｍ、ニオブ２５ｍａｓｓｐｐｍ、合計添加量４８．６９ｍａｓｓｐｐｍを添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約５５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１３０μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００８１】
次に、これを冷間で圧延及び１１７３Ｋの再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。
ターゲットの平均結晶粒径は７３μｍであり、結晶粒径のばらつきは±８％であった。また、タングステン、モリブデン、ニオブ含有量のばらつきは±１５％以内であった。以上の結果を、表３に示す。
【００８２】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表３に示す。表３から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（１．７〜２．３％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、４５ｋＷｈであり、減少した。この結果も、表３に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００８３】
（実施例１６）
純度９９．９９８％のタンタルに、タングステン２４ｍａｓｓｐｐｍ、モリブデン０．９７ｍａｓｓｐｐｍ、ニオブ７５ｍａｓｓｐｐｍ、合計添加量９９．９７ｍａｓｓｐｐｍを添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約５５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１２０μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００８４】
次に、これを冷間で圧延及び１１７３Ｋの再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。
ターゲットの平均結晶粒径は４７μｍであり、結晶粒径のばらつきは±５％であった。また、タングステン、モリブデン、ニオブ含有量のばらつきは±８％以内であった。以上の結果を、表３に示す。
【００８５】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表３に示す。表３から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（１．３〜１．６％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、３５ｋＷｈであり、減少した。この結果も、表３に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００８６】
（実施例１７）
純度９９．９９８％のタンタルに、タングステン５３ｍａｓｓｐｐｍ、モリブデン１．４ｍａｓｓｐｐｍ、合計添加量５４．４を添加した（この場合は、ニオブを添加していない）原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約５５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１３０μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００８７】
次に、これを冷間で圧延及び１１７３Ｋの再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。
ターゲットの平均結晶粒径は６０μｍであり、結晶粒径のばらつきは±１０％であった。また、タングステン、モリブデン含有量のばらつきは±９％以内であった。以上の結果を、表３に示す。
【００８８】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表３に示す。表３から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（１．６〜２．６％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、５０ｋＷｈであり、減少した。この結果も、表３に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００８９】
（実施例１８）
純度９９．９９８％のタンタルに、タングステン５７ｍａｓｓｐｐｍ、モリブデン４８ｍａｓｓｐｐｍ、ニオブ４５ｍａｓｓｐｐｍ、合計添加量１５０ｍａｓｓｐｐｍを添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約５５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００９０】
次に、これを冷間で圧延及び１１７３Ｋの再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。
ターゲットの平均結晶粒径は４０μｍであり、結晶粒径のばらつきは±７％であった。また、タングステン、モリブデン、ニオブ含有量のばらつきは±１５％以内であった。以上の結果を、表３に示す。
【００９１】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表３に示す。表３から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（１．５〜２．３％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、５５ｋＷｈであり、減少した。この結果も、表３に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００９２】
（実施例１９）
純度９９．９９８％のタンタルに、タングステン７０ｍａｓｓｐｐｍ、モリブデン３１．５ｍａｓｓｐｐｍ、ニオブ４４．７ｍａｓｓｐｐｍ、合計添加量１４６．２ｍａｓｓｐｐｍを添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約５５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００９３】
次に、これを冷間で圧延及び１１７３Ｋの再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。
ターゲットの平均結晶粒径は４１μｍであり、結晶粒径のばらつきは±８％であった。また、タングステン、モリブデン、ニオブ含有量のばらつきは±１７％以内であった。以上の結果を、表３に示す。
【００９４】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表３に示す。表３から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（１．６〜２．１％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、５０ｋＷｈであり、減少した。この結果も、表３に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００９５】
（実施例２０）
純度９９．９９８％のタンタルに、タングステン６９．８ｍａｓｓｐｐｍ、モリブデン５０ｍａｓｓｐｐｍ、ニオブ３０ｍａｓｓｐｐｍ、合計添加量１４９．８ｍａｓｓｐｐｍを添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約５５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００９６】
次に、これを冷間で圧延及び１１７３Ｋの再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。
ターゲットの平均結晶粒径は４５μｍであり、結晶粒径のばらつきは±６％であった。また、タングステン、モリブデン、ニオブ含有量のばらつきは±１５％以内であった。以上の結果を、表３に示す。
【００９７】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表３に示す。表３から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（１．５〜２．４％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、５５ｋＷｈであり、減少した。この結果も、表３に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００９８】
（比較例３）
純度９９．９９５％のタンタルに、タングステン１．５ｍａｓｓｐｐｍ、モリブデン１２０ｍａｓｓｐｐｍ、ニオブ４０ｍａｓｓｐｐｍ、合計添加量１６１．５ｍａｓｓｐｐｍを添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約６０ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１００μｍの組織を持つ、厚さ１２０ｍｍ、直径２０ｍｍφの材料を得た。
【００９９】
次に、これを冷間で圧延及び再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。途中及び最後の冷間加工並びに再結晶焼鈍を、適度な平均結晶粒径及び結晶粒径のばらつきとなるように調節したが、本比較例では、これらの調節ができず、
ターゲットの平均結晶粒径は３４μｍ（未再結晶が存在）であり、結晶粒径のばらつきは±６０％であった。また、タングステン、モリブデン、ニオブ含有量のばらつきは±２５％であった。この結果を、同様に表３に示す。
【０１００】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表３に示す。表３から明らかなように、本比較例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が大きく（４．０〜６．５％）、すなわち膜厚分布の変動が大きくなることを示していた。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、１５０ｋＷｈであり、増加した。この結果も表３に示す。このようにバーンイン時間を短縮化できず、膜の均一性（ユニフォーミティ）も不良であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができなかった。
【０１０１】
（比較例４）
純度９９．９９８％のタンタルに、タングステン５．５ｍａｓｓｐｐｍ、モリブデン１．５ｍａｓｓｐｐｍ、ニオブ１５０ｍａｓｓｐｐｍ、合計添加量１５７ｍａｓｓｐｐｍを添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約２０ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【０１０２】
次に、これを冷間で圧延及び再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。途中及び最後の冷間加工並びに再結晶焼鈍を、適度な平均結晶粒径及び結晶粒径のばらつきとなるように調節したが、本比較例では、これらの調節ができず、ターゲットの平均結晶粒径は１５μｍであるが、未再結晶を含み、結晶粒径のばらつきは±５０％で、偏析によるばらつきが大であった。また、タングステン、モリブデン、ニオブ含有量のばらつきは±３０％であった。この結果を、同様に表３に示す。
【０１０３】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表３に示す。表３から明らかなように、本比較例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が大きく（５．２〜７．５％）、すなわち膜厚分布の変動が大きくなることを示していた。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、３００ｋＷｈであり、増加した。この結果も表３に示す。このようにバーンイン時間を短縮化できず、膜の均一性（ユニフォーミティ）も不良であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができなかった。
【０１０４】
（比較例５）
純度９９．９９８％のタンタルに、タングステン６２．７ｍａｓｓｐｐｍ、モリブデン５３．４ｍａｓｓｐｐｍ、ニオブ４８．７ｍａｓｓｐｐｍ、合計添加量１６４．８ｍａｓｓｐｐｍを添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約２０ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【０１０５】
次に、これを冷間で圧延及び再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。途中及び最後の冷間加工並びに再結晶焼鈍を、適度な平均結晶粒径及び結晶粒径のばらつきとなるように調節したが、本比較例では、これらの調節ができず、ターゲットの平均結晶粒径は２０μｍであるが、未再結晶を含み、結晶粒径のばらつきは±５０％で、偏析によるばらつきが大であった。
また、タングステン、モリブデン、ニオブ含有量のばらつきは±２５％であった。この結果を、同様に表３に示す。
【０１０６】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表３に示す。表３から明らかなように、本比較例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が大きく（４．１〜６．７％）、すなわち膜厚分布の変動が大きくなることを示していた。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、１７０ｋＷｈであり、増加した。この結果も表３に示す。このようにバーンイン時間を短縮化できず、膜の均一性（ユニフォーミティ）も不良であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができなかった。
【０１０７】
以上について、純度９９．９９８％のタンタルにタングステン、モリブデン、ニオブを添加した場合に、トータルの量が１５０ｍａｓｓｐｐｍを超える添加量となってから急速に結晶粒径の粗大化とばらつきが大きくなり、さらにはタングステン、ニオブ、モリブデン含有量のばらつきも顕著になった。
これは、タングステン、モリブデン、ニオブが偏析した結果と考えられ、過剰なタングステン、モリブデン、ニオブの添加は、好ましくないことが分かった。
【産業上の利用可能性】
【０１０８】
本発明は、タンタルスパッタリングターゲットにおいて、１ｍａｓｓｐｐｍ以上、１００ｍａｓｓｐｐｍ以下のタングステンを必須成分として含有させ、タングステン及びガス成分を除く純度を９９．９９８％以上とすることにより、均一微細な組織を備え、プラズマが安定であり、膜の均一性（ユニフォーミティ）に優れた高純度タンタルスパッタリングターゲットを提供することができるという優れた効果を有する。また、スパッタリング時のプラズマ安定化は、初期の段階でも安定化するので、バーンイン時間を短縮できるという効果を有するので、エレクトロニクスの分野、特に複雑な形状の被膜の形成や回路の形成あるいはバリア膜の形成等に適合するターゲットとして有用である。
【技術分野】
【０００１】
この発明は、均一微細な組織を備え、プラズマが安定であり、膜の均一性（ユニフォーミティ）に優れた高純度タンタルスパッタリングターゲットに関する。なお、本願発明の高純度タンタルは、タングステンと必要に応じてモリブデン及び／又はニオブを含有（添加）するものであるが、これらの元素の添加量が少ないので、本願明細書中では、「高純度タンタル」と総称することとする。
【背景技術】
【０００２】
近年、エレクトロニクス分野、耐食性材料や装飾の分野、触媒分野、切削・研磨材や耐摩耗性材料の製作等、多くの分野に金属やセラミックス材料等の被膜を形成するスパッタリングが使用されている。
スパッタリング法自体は上記の分野で、よく知られた方法であるが、最近では、特にエレクトロニクスの分野において、複雑な形状の被膜の形成や回路の形成、あるいはバリア膜の形成等に適合するタンタルスパッタリングターゲットが要求されている。
【０００３】
一般に、このタンタルターゲットは、タンタル原料を電子ビーム溶解・鋳造したインゴット又はビレットの熱間鍛造、焼鈍（熱処理）を繰り返し、さらに圧延及び仕上げ（機械、研磨等）加工してターゲットに加工されている。
このような製造工程において、インゴット又はビレットの熱間鍛造は、鋳造組織を破壊し、気孔や偏析を拡散、消失させ、さらにこれを焼鈍することにより再結晶化し、組織の緻密化と強度を高めることによって製造されている。
一般に、溶解鋳造されたインゴット又はビレットは、５０ｍｍ以上の結晶粒径を有している。そして、インゴット又はビレットの熱間鍛造と再結晶焼鈍により、鋳造組織が破壊され、おおむね均一かつ微細な（１００μｍ以下の）結晶粒が得られる。
【０００４】
一方、このようにして製造されたターゲットを用いて、スパッタリングを実施する場合、ターゲットの再結晶組織がより細かくかつ均一であり、また結晶方位が特定の方向に揃っているものほど均一な成膜が可能であり、アーキングやパーティクルの発生が少なく、安定した特性を持つ膜を得ることができると言われている。
そのため、ターゲットの製造工程において、再結晶組織の微細化と均一化、さらには特定の結晶方位に揃えようとする方策が採られている（例えば、特許文献１及び特許文献２参照）。
【０００５】
また、Ｃｕ配線膜に対するバリア層として用いるＴａＮ膜を形成するための高純度Ｔａターゲットとして、自己維持放電特性を有する元素であるとしてＡｇ、Ａｕ及びＣｕから選択した元素を０．００１〜２０ｐｐｍを含有させ、また不純物元素としてＦｅ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｓｉ、Ａｌ、Ｎａ、Ｋの合計量を１００ｐｐｍ以下として、これらを差引いた値が９９．９９〜９９．９９９％の範囲とする高純度Ｔａを用いることが開示されている（特許文献３参照）。
これらの特許文献を見る限り、特定の元素の含有が、組織を微細化させ、これによってプラズマを安定化させるということは行われていない。
【０００６】
特に、特許文献３では、Ａｇ、Ａｕ及びＣｕから選択した元素を０．００１〜２０ｐｐｍを含有させるということで、０．００１ｐｐｍまでという極微量の元素の添加が、Ｔａイオンの放出量を増加させるとしているが、添加元素が微量なだけに、含有量を調節し、かつ均一な添加（ばらつき）が難しいという問題があると考えられる。
しかも、特許文献３の表１に示すように、Ｍｏ、Ｗ、Ｇｅ、Ｃｏ量は、それぞれ１０ｐｐｍ、２０ｐｐｍ、１０ｐｐｍ、１０ｐｐｍ未満の含有が許容されている。これだけでも５０ｐｐｍ未満の不純物がある。
【０００７】
したがって、上記の通り「不純物元素としてＦｅ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｓｉ、Ａｌ、Ｎａ、Ｋの合計量を１００ｐｐｍ以下として、これらを差引いた値が９９．９９〜９９．９９９％の範囲とする高純度Ｔａを用いる」としているが、実際の純度の下限値は９９．９９％を下回る純度（それを許容する純度）である。
これは、従来の高純度タンタルのレベル以下であり、高純度タンタルの特性を活かすことはできないことが強く予想される。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特表２００２−５１８５９３号公報
【特許文献２】米国特許第６，３３１，２３３号
【特許文献３】特開２００２−６０９３４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明は、タンタルの純度を高純度に維持すると共に、特定の元素を添加することにより、均一微細な組織を備え、プラズマが安定であり、膜の均一性（ユニフォーミティ）に優れた高純度タンタルスパッタリングターゲットを提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明は、上記の問題を解決するために、タンタルの純度を高純度に維持すると共に、特定の元素を添加することにより、均一微細な組織を備え、プラズマが安定であり、膜の均一性（ユニフォーミティ）に優れた高純度タンタルスパッタリングターゲットを得ることができるとの知見を得た。
本発明は、この知見に基づいて、
１）１ｍａｓｓｐｐｍ以上、１００ｍａｓｓｐｐｍ以下のタングステンを必須成分として含有し、タングステン及びガス成分を除く純度が９９．９９８％以上であることを特徴とするタンタルスパッタリングターゲット
２）１０ｍａｓｓｐｐｍ以上、１００ｍａｓｓｐｐｍ以下のタングステンを必須成分として含有し、タングステン及びガス成分を除く純度が９９．９９８％以上であることを特徴とするタンタルスパッタリングターゲット
３）１０ｍａｓｓｐｐｍ以上、５０ｍａｓｓｐｐｍ以下のタングステンを必須成分として含有し、タングステン及びガス成分を除く純度が９９．９９８％以上であることを特徴とするタンタルスパッタリングターゲット
４）ターゲット中のタングステン含有量のばらつきが±２０％以下であることを特徴とする上記１）〜３）のいずれか一項に記載のタンタルスパッタリングターゲット
５）平均結晶粒径が１２０μｍ以下であることを特徴とする上記１）〜４）のいずれか一項に記載のタンタルスパッタリングターゲット
６）結晶粒径のばらつきが±２０％以下であることを特徴とする上記５）記載のタンタルスパッタリングターゲット、を提供する。
【００１１】
本願発明は、さらに
７）０〜１００ｍａｓｓｐｐｍ（但し０ｍａｓｓｐｐｍを除く）のモリブデン及び／又はニオブをさらに含有し、タングステン、モリブデン、ニオブの合計含有量が１ｍａｓｓｐｐｍ以上、１５０ｍａｓｓｐｐｍ以下であり、タングステン、モリブデン、ニオブ及びガス成分を除く純度が９９．９９８％以上であることを特徴とする上記１）記載のタンタルスパッタリングターゲット
８）１０ｍａｓｓｐｐｍ以上、１００ｍａｓｓｐｐｍ以下のモリブデン及び／又はニオブを、さらに含有することを特徴とする上記７）記載のタンタルスパッタリングターゲット
９）１０ｍａｓｓｐｐｍ以上、５０ｍａｓｓｐｐｍ以下のモリブデン及び／又はニオブをさらに含有することを特徴とする上記７）記載のタンタルスパッタリングターゲット
１０）ターゲット中のタングステン、モリブデン、ニオブの含有量のばらつきが±２０％以下であることを特徴とする上記７）〜９）のいずれか一項に記載のタンタルスパッタリングターゲット
１１）平均結晶粒径が１２０μｍ以下であることを特徴とする上記７）〜１０）のいずれか一項に記載のタンタルスパッタリングターゲット
１２）結晶粒径のばらつきが±２０％以下であることを特徴とする上記１１）記載のタンタルスパッタリングターゲット、を提供する。
【発明の効果】
【００１２】
本発明は、タンタルの純度を高純度に維持すると共に、タングステンを必須成分として添加することにより、またさらにモリブデン及び／又はニオブを添加することにより、均一微細な組織を備え、プラズマが安定であり、膜の均一性（ユニフォーミティ）に優れた高純度タンタルスパッタリングターゲットを提供することができるという優れた効果を有する。また、スパッタリング時のプラズマ安定化は、初期の段階でも安定化するので、バーンイン時間を短縮できるという効果を備えている。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
本願発明に使用するタンタル（Ｔａ）ターゲットの原料としては、高純度タンタルを使用する。この高純度タンタルの例を表１に示す（社団法人発明協会編、公開技報２００５−５０２７７０、公開技報名称「高純度タンタル及び高純度タンタルからなるスパッタリングターゲット」参照）。
この表１では、ガス成分を除き、全ての不純物は１ｍａｓｓｐｐｍ未満である。すなわち９９．９９９〜９９．９９９９ｍａｓｓ％となっているが、このような高純度タンタルを使用することができる。
【００１４】
【表１】
【００１５】
本発明のスパッタリングターゲットは、通常、次の工程によって製造する。
その一例を示すと、まずタンタル、例えば４Ｎ（９９．９９％以上）の高純度タンタルを使用し、これにタングステン（Ｗ）を適量添加してターゲットの原料とする。また、さらにモリブデン及び／又はニオブを添加してターゲットの原料とすることができる。これらを電子ビーム溶解等により溶解・精製して純度を高め、これを鋳造してインゴット又はビレットを作製する。当然ながら、最初から表１に示す９９．９９９〜９９．９９９９ｍａｓｓ％の高純度タンタルを使用することもできる。
次に、このインゴット又はビレットを焼鈍−鍛造、圧延、焼鈍（熱処理）、仕上げ加工等の一連の加工を行う。
【００１６】
具体的には、例えばインゴット−鍛伸−１３７３Ｋ〜１６７３Ｋの温度での焼鈍（１回目）−冷間鍛造（１回目）−再結晶開始温度〜１３７３Ｋの温度での再結晶焼鈍（２回目）−冷間鍛造（２回目）−再結晶開始温度〜１３７３Ｋの間での再結晶焼鈍（３回目）−冷間（熱間）圧延（１回目）−再結晶開始温度〜１３７３Ｋの間での再結晶焼鈍（４回目）−冷間（熱間）圧延（必要に応じて、２回目）−再結晶開始温度〜１３７３Ｋの間での再結晶焼鈍（必要に応じて、５回目）−仕上げ加工を行ってターゲット材とする。
【００１７】
鍛造あるいは圧延によって、鋳造組織を破壊し、気孔や偏析を拡散あるいは消失させることができ、さらにこれを焼鈍することにより再結晶化させ、この冷間鍛造又は冷間圧延と再結晶焼鈍の繰返しにより、組織の緻密化、微細化と強度を高めることができる。上記の加工プロセスにおいて、再結晶焼鈍は１回でも良いが、２回繰返すことによって組織上の欠陥を極力減少させることができる。また、冷間（熱間）圧延と再結晶開始温度〜１３７３Ｋの間での再結晶焼鈍は、繰返しても良いが１サイクルでも良い。この後、機械加工、研磨加工等の仕上げ加工によって、最終的なターゲット形状に仕上げる。
【００１８】
通常、上記の製造工程によってタンタルターゲットを製造するが、この製造工程は、一例を示すものであり、本願発明は、この製造工程を発明とするものではない。したがって、他の工程によって製造することは、当然可能であり、本願発明はそれらを全て包含するものである。
タンタルターゲットの特性を活かすために、６Ｎレベルの純度の材料を使用することが多いが、どうしてもターゲットの結晶粒が粗大化し易いという欠点があった。
本発明者らは、このような６Ｎレベルのターゲットの製造工程において、通常であれば０．５ｍａｓｓｐｐｍ程度の含有量であるタングステンが、たまたま１ｍａｓｓｐｐｍ程度に偏析していた部分で、結晶粒径が局所的に微細化していることを発見した。このことから、タングステンの添加がタンタルターゲットの微細化に有効ではないかというヒントを得、これが本願発明につながる契機となった。
また、この検討の中で、タングステンと同質の材料又はタングステンと共添加できる材料について、多くの実験の結果、モリブデンとニオブが有効であることの知見を得た。
【００１９】
すなわち、本発明のタンタルスパッタリングターゲットにおいて、重要なことは、タングステン及びガス成分を除く純度が９９．９９８％以上であるタンタルに、１ｍａｓｓｐｐｍ以上、１００ｍａｓｓｐｐｍ以下のタングステンを必須成分として含有させることである。必要に応じて、さらにモリブデン及び／又はニオブを０〜１００ｍａｓｓｐｐｍ（但し０ｍａｓｓｐｐｍを除く）を添加する。タングステンの下限値１ｍａｓｓｐｐｍは効果を発揮させるための数値であり、タングステンの上限値１００ｍａｓｓｐｐｍは、本発明の効果を持続させるための上限値である。この上限値を超える場合には、タングステンの偏析が起こり、タングステンの一部未再結晶部が発生し、結果としてバーンインが長くなるので、タングステン１００ｍａｓｓｐｐｍを上限値とする。
以上のようなタングステンの知見から、同質の添加材がないかどうか検討し、その添加材が、同様の効果があることが分かった。これが、モリブデンとニオブである。本願発明においては、タングステン又はタングステンとモリブデン及び／又はニオブを添加した場合について説明する。
【００２０】
このタングステン又はタングステンとモリブデン及び／又はニオブの含有が、ターゲットの均一微細な組織を形成し、それによってプラズマを安定化させ、これによってスパッタリング膜の均一性（ユニフォーミティ）を向上させることが可能となる。また、このスパッタリング時のプラズマ安定化は、初期の段階でも安定化するので、バーンイン時間を短縮できる。
この場合、タンタルの純度は、高純度すなわち９９．９９８％以上とする必要がある。この場合、原子半径の小さい、酸素、水素、炭素、窒素等のガス成分は除外することができる。一般にガス成分は特殊な方法でなければ除去は困難であり、通常の生産工程で精製の際に除去することは難しいので、ガス成分は本願発明のタンタルの純度からは除外する。
【００２１】
モリブデンとニオブは、タングステン添加と同等の役割（機能）を有するので、共添加することができる。モリブデンとニオブの添加の下限値は、特にないが、上限値は１００ｍａｓｓｐｐｍとする。この上限値を超えると、タングステンと同様に、偏析を起こし易くなるので、上限値を１００ｍａｓｓｐｐｍとした。タングステンとモリブデン及び／又はニオブを共添加する場合に注意を要するのは、タングステンとモリブデン及び／又はニオブの合計量が１ｍａｓｓｐｐｍ以上、１５０ｍａｓｓｐｐｍ以下とすることが必要であることである。
【００２２】
これは後述する比較例に示すように、未再結晶が発生し、結晶粒のばらつきが大きくなり、さらにシート内抵抗分布及び初期安定までの電力量も大きくなるという傾向があるからである。この結果、膜の均一性も悪くなる。この傾向は、本願発明で規定する以上にタングステン（単独添加）を多量に添加した場合と同様の結果となる。
しかしながら、共添加した場合で特徴的なのは、タングステンとモリブデン及び／又はニオブの合計量が１５０ｍａｓｓｐｐｍ以下であれば、上記のような問題を発生しないということである。
この理由は、かならずしも明確ではないが、タングステン、モリブデン、ニオブはそれぞれ類似点もあるけれども、それぞれ異なる物質であり、偏析の問題や結晶化への作用は、それぞれの問題として発生すると考えられるからである。しかしながら、この共添加にも限界があり、タングステンとモリブデン及び／又はニオブの合計量が１５０ｍａｓｓｐｐｍを超える添加は、好ましくないという結果が得られている。
【００２３】
上記の通り、タングステン又はタングステンとモリブデン及び／又はニオブがタンタルの均一微細な組織をもたらすのであるが、他の金属成分、金属性非金属成分、酸化物、窒化物、炭化物等のセラミックスの混入は有害であり、許容することはできない。
これらの不純物はタングステン、モリブデン、ニオブの作用を抑制する作用をすると考えられるからである。また、これらの不純物は、タングステン、モリブデン、ニオブとは明らかに異なり、タンタルターゲットの結晶粒径を均一に仕上げることが難しく、スパッタリング特性の安定化には寄与しない。
【００２４】
本願発明のタンタルスパッタリングターゲットは、より好ましい範囲として、１０ｍａｓｓｐｐｍ以上、１００ｍａｓｓｐｐｍ以下のタングステンを必須成分として含有し、タングステン及びガス成分を除く純度が９９．９９９％以上であることである。
さらに、タングステンを１０ｍａｓｓｐｐｍ以上、５０ｍａｓｓｐｐｍ以下を必須成分として含有し、タングステン及びガス成分を除く純度が９９．９９９％を超えるタンタルスパッタリングターゲットである。
タングステンとモリブデン及び／又はニオブを共添加する場合においても、これらの合計量において、前記タングステンと同様の成分調整を行って添加するのが望ましい。
【００２５】
本発明のタンタルスパッタリングターゲットは、さらにターゲット中のタングステン含有量のばらつきを±２０％以下とすることが望ましい。タングステンとモリブデン及び／又はニオブを共添加する場合においても同様である。
適度なタングステンの含有がタンタルスパッタリングターゲットの均一微細な組織を形成する機能（性質）を有する以上、タングステンがより均一に分散していることは、ターゲット組織の均一微細な組織に、より強く貢献させことができる。この効果は、タングステンとモリブデン及び／又はニオブを共添加する場合においても同様に得ることができる。
当然ながら、通常の製造工程において、これらは容易に達成できるのであるが、ターゲットのタングステン含有量のばらつきを±２０％以下とする点に留意し、その意図を明確に持つことが必要である。タングステンとモリブデン及び／又はニオブを共添加する場合においても同様である。
【００２６】
このターゲットのタングステン、モリブデン及び／又はニオブの含有量のばらつきについては、例えば円盤状のターゲットにおいては、円盤の中心を通る等分の８本の線上に、３点（中心点、半径の１／２点、外周又はその近傍点）を採り、合計１７点｛１６点＋中心点（中心点は共通しているので１点）｝のタングステン、モリブデン及び／又はニオブの含有量を分析する。
そして、各点において、{（最大値−最小値）／（最大値＋最小値）}×１００の式に基づいて、ばらつきを計算することができる。
本発明のタンタルスパッタリングターゲットは、さらに平均結晶粒径が１２０μｍ以下であることが望ましい。タングステンの適度な添加と通常の製造工程において、結晶粒径の微細化が達成できるのであるが、平均結晶粒径が１２０μｍ以下とする点に留意し、その意図を明確に持つことが必要である。
また、この結晶粒径のばらつきが±２０％以下とすることがより望ましい。
タングステンとモリブデン及び／又はニオブを共添加する場合においても同様である。
【００２７】
このタンタルターゲットの平均結晶粒径のばらつきについては、例えば円盤状のターゲットにおいては、円盤の中心を通る等分の８本の線上に、３点（中心点、半径の１／２点、外周又はその近傍点）を採り、合計１７点｛１６点＋中心点（中心点は共通しているので１点）｝のタンタルの結晶粒径を測定する。
そして、各点において、{（最大値−最小値）／（最大値＋最小値）}×１００の式に基づいて、結晶粒径のばらつきを計算することができる。
【００２８】
このようなターゲット組織は、プラズマが安定であり、膜の均一性（ユニフォーミティ）に優れる。また、スパッタリング時のプラズマ安定化は、初期の段階でも安定化するので、バーンイン時間を短縮できるという効果を有する。
【実施例】
【００２９】
次に、実施例について説明する。なお、本実施例は発明の一例を示すためのものであり、本発明はこれらの実施例に制限されるものではない。すなわち、本発明の技術思想に含まれる他の態様及び変形を含むものである。
【００３０】
（実施例１）
純度９９．９９８％のタンタルにタングステン１ｍａｓｓｐｐｍ相当量を添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約５５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４８０Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１５０μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００３１】
次に、これを冷間で圧延及び１１７３Ｋの再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。
ターゲットの平均結晶粒径は１２０μｍであり、結晶粒径のばらつきは±２０％であった。また、タングステン含有量のばらつきは±２０％であった。この結果を表２に示す。
【００３２】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表２に示す。表２から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（２．６〜３．２％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、１２０ｋＷｈであり、減少した。この結果も表２に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００３３】
【表２】
【００３４】
（実施例２）
純度９９．９９９％のタンタルにタングステン５ｍａｓｓｐｐｍ相当量を添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約５０ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００３５】
次に、これを冷間で圧延及び再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。途中及び最後の冷間加工並びに再結晶焼鈍は、以下の平均結晶粒径及び結晶粒径のばらつきとなるように調節した。なお、この平均結晶粒径とばらつきは、タングステンの添加量によっても変化するが、本実施例では、これらの調節が可能であった。
ターゲットの平均結晶粒径は１１０μｍであり、結晶粒径のばらつきは±１７％であった。また、タングステン含有量のばらつきは±１８％であった。この結果を、同様に表２に示す。
【００３６】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表２に示す。表２から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（２．５〜３．０％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、１００ｋＷｈであり、減少した。この結果も表２に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００３７】
（実施例３）
純度９９．９９９％のタンタルにタングステン１０ｍａｓｓｐｐｍ相当量を添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約４５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００３８】
次に、これを冷間で圧延及び再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。途中及び最後の冷間加工並びに再結晶焼鈍は、以下の平均結晶粒径及び結晶粒径のばらつきとなるように調節した。なお、この平均結晶粒径とばらつきは、タングステンの添加量によっても変化するが、本実施例では、これらの調節が可能であった。
ターゲットの平均結晶粒径は９０μｍであり、結晶粒径のばらつきは±１５％であった。また、タングステン含有量のばらつきは±１６％であった。この結果を、同様に表２に示す。
【００３９】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表２に示す。表２から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（２．３〜２．７％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、９０ｋＷｈであり、減少した。この結果も表２に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００４０】
（実施例４）
純度９９．９９９％のタンタルにタングステン２０ｍａｓｓｐｐｍ相当量を添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約４０ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００４１】
次に、これを冷間で圧延及び再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。途中及び最後の冷間加工並びに再結晶焼鈍は、以下の平均結晶粒径及び結晶粒径のばらつきとなるように調節した。なお、この平均結晶粒径とばらつきは、タングステンの添加量によっても変化するが、本実施例では、これらの調節が可能であった。
ターゲットの平均結晶粒径は８５μｍであり、結晶粒径のばらつきは±１０％であった。また、タングステン含有量のばらつきは±１２％であった。この結果を、同様に表２に示す。
【００４２】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表２に示す。表２から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（２．０〜２．２％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、８７ｋＷｈであり、減少した。この結果も表２に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００４３】
（実施例５）
純度９９．９９９％のタンタルにタングステン５０ｍａｓｓｐｐｍ相当量を添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約３５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００４４】
次に、これを冷間で鍛伸と据え込み鍛造及び再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。途中及び最後の冷間加工並びに再結晶焼鈍は、以下の平均結晶粒径及び結晶粒径のばらつきとなるように調節した。なお、この平均結晶粒径とばらつきは、タングステンの添加量によっても変化するが、本実施例では、これらの調節が可能であった。
ターゲットの平均結晶粒径は８０μｍであり、結晶粒径のばらつきは±８％であった。また、タングステン含有量のばらつきは±１０％であった。この結果を、同様に表２に示す。
【００４５】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表２に示す。表２から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（１．７〜１．９％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、８５ｋＷｈであり、減少した。この結果も表２に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００４６】
（実施例６）
純度９９．９９９％のタンタルにタングステン７０ｍａｓｓｐｐｍ相当量を添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約３０ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００４７】
次に、これを冷間で圧延及び再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。途中及び最後の冷間加工並びに再結晶焼鈍は、以下の平均結晶粒径及び結晶粒径のばらつきとなるように調節した。なお、この平均結晶粒径とばらつきは、タングステンの添加量によっても変化するが、本実施例では、これらの調節が可能であった。
ターゲットの平均結晶粒径は７５μｍであり、結晶粒径のばらつきは±７％であった。また、タングステン含有量のばらつきは±８％であった。この結果を、同様に表２に示す。
【００４８】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表２に示す。表２から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（１．３〜１．５％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、８２ｋＷｈであり、減少した。この結果も表２に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００４９】
（実施例７）
純度９９．９９９％のタンタルにタングステン１００ｍａｓｓｐｐｍ相当量を添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約２５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００５０】
次に、これを冷間で圧延及び再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。途中及び最後の冷間加工並びに再結晶焼鈍は、以下の平均結晶粒径及び結晶粒径のばらつきとなるように調節した。なお、この平均結晶粒径とばらつきは、タングステンの添加量によっても変化するが、本実施例では、これらの調節が可能であった。
ターゲットの平均結晶粒径は７０μｍであり、結晶粒径のばらつきは±５％であった。また、タングステン含有量のばらつきは±６％であった。この結果を、同様に表２に示す。
【００５１】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表２に示す。表２から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（１．０〜１．２％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、８０ｋＷｈであり、減少した。この結果も表２に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００５２】
（比較例１）
純度９９．９９５％のタンタルにタングステン０．５ｍａｓｓｐｐｍ相当量を添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約６０ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００５３】
次に、これを冷間で圧延及び再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。途中及び最後の冷間加工並びに再結晶焼鈍を、適度な平均結晶粒径及び結晶粒径のばらつきとなるように調節したが、本比較例では、これらの調節ができず、
ターゲットの平均結晶粒径は１３０μｍであり、結晶粒径のばらつきは±３５％であった。また、タングステン含有量のばらつきは±４０％であった。この結果を、同様に表２に示す。
【００５４】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表２に示す。表２から明らかなように、本比較例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が大きく（３．８〜６．０％）、すなわち膜厚分布の変動が大きくなることを示していた。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、２００ｋＷｈであり、増加した。この結果も表２に示す。このようにバーンイン時間を短縮化できず、膜の均一性（ユニフォーミティ）も不良であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができなかった。
以上について、純度９９．９９９％のタンタルにタングステン０．５ｍａｓｓｐｐｍを添加した場合についても、同様の試験をしてみたが、この比較例１と同様の傾向が見られた。これは、タンタルの純度にも影響することが明らかであった。
【００５５】
（比較例２）
純度９９．９９９％のタンタルにタングステン１５０ｍａｓｓｐｐｍ相当量を添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約２０ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００５６】
次に、これを冷間で圧延及び再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。途中及び最後の冷間加工並びに再結晶焼鈍を、適度な平均結晶粒径及び結晶粒径のばらつきとなるように調節したが、本比較例では、これらの調節ができず、ターゲットの平均結晶粒径は一応８０μｍであったが、結晶粒径のばらつきは±５０％で、偏析によるばらつきが大であった。また、タングステン含有量のばらつきは±７０％であった。この結果を、同様に表２に示す。
【００５７】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表２に示す。表２から明らかなように、本比較例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が大きく（４．５〜７．０％）、すなわち膜厚分布の変動が大きくなることを示していた。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、１３０ｋＷｈであり、増加した。この結果も表２に示す。このようにバーンイン時間を短縮化できず、膜の均一性（ユニフォーミティ）も不良であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができなかった。
【００５８】
（実施例８）
純度９９．９９８％のタンタルに、タングステン２．２ｍａｓｓｐｐｍ、モリブデン３２ｍａｓｓｐｐｍ、ニオブ１２ｍａｓｓｐｐｍ、合計添加量４６．２ｍａｓｓｐｐｍを添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約５５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１３０μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００５９】
次に、これを冷間で圧延及び１１７３Ｋの再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。
ターゲットの平均結晶粒径は８５μｍであり、結晶粒径のばらつきは±１１％であった。また、タングステン、モリブデン、ニオブ含有量のばらつきは±６％以内であった。以上の結果を、表３に示す。
【００６０】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表３に示す。表３から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（２．０〜２．５％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、５５ｋＷｈであり、減少した。この結果も、表３に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００６１】
【表３】
【００６２】
（実施例９）
純度９９．９９８％のタンタルに、タングステン３．２ｍａｓｓｐｐｍ、モリブデン６７ｍａｓｓｐｐｍ、ニオブ２．４ｍａｓｓｐｐｍ、合計添加量７２．６ｍａｓｓｐｐｍである原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約５５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１３０μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００６３】
次に、これを冷間で圧延及び１１７３Ｋの再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。
ターゲットの平均結晶粒径は５０μｍであり、結晶粒径のばらつきは±７％であった。また、タングステン、モリブデン、ニオブ含有量のばらつきは±８％以内であった。以上の結果を、表３に示す。
【００６４】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表３に示す。表３から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（１．５〜１．９％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、４０ｋＷｈであり、減少した。この結果も、表３に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００６５】
（実施例１０）
純度９９．９９８％のタンタルに、タングステン３．７ｍａｓｓｐｐｍ、モリブデン０．９ｍａｓｓｐｐｍ、ニオブ５．１ｍａｓｓｐｐｍ、合計添加量９．７ｍａｓｓｐｐｍを添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約５５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１５０μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００６６】
次に、これを冷間で圧延及び１１７３Ｋの再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。
ターゲットの平均結晶粒径は９５μｍであり、結晶粒径のばらつきは±１８％であった。また、タングステン、モリブデン、ニオブ含有量のばらつきは±１２％以内であった。以上の結果を、表３に示す。
【００６７】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表３に示す。表３から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（２．３〜３．２％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、８０ｋＷｈであり、減少した。この結果も、表３に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００６８】
（実施例１１）
純度９９．９９８％のタンタルに、タングステン１１ｍａｓｓｐｐｍ、ニオブ１６ｍａｓｓｐｐｍを添加し（この場合、モリブデンは添加していない）、合計添加量２７ｍａｓｓｐｐｍとした原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約５５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１３０μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００６９】
次に、これを冷間で圧延及び１１７３Ｋの再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。
ターゲットの平均結晶粒径は９２μｍであり、結晶粒径のばらつきは±１３％であった。また、タングステン、ニオブ含有量のばらつきは±１６％以内であった。以上の結果を、表３に示す。
【００７０】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表３に示す。表３から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（２．２〜２．９％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、６０ｋＷｈであり、減少した。この結果も、表３に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００７１】
（実施例１２）
純度９９．９９８％のタンタルに、タングステン１２ｍａｓｓｐｐｍ、モリブデン１．５ｍａｓｓｐｐｍ、ニオブ１８ｍａｓｓｐｐｍ、を添加し、合計添加量を３１．５ｍａｓｓｐｐｍとした原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約５５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１３０μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００７２】
次に、これを冷間で圧延及び１１７３Ｋの再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。
ターゲットの平均結晶粒径は９０μｍであり、結晶粒径のばらつきは±１４％であった。また、タングステン、モリブデン、ニオブ含有量のばらつきは±１０％以内であった。以上の結果を、表３に示す。
【００７３】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表３に示す。表３から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（２．０〜２．５％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、５５ｋＷｈであり、減少した。この結果も、表３に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００７４】
（実施例１３）
純度９９．９９８％のタンタルに、タングステン１７ｍａｓｓｐｐｍ、ニオブ４２ｍａｓｓｐｐｍ、合計量５９ｍａｓｓｐｐｍを添加した（この場合、モリブデンは添加していない）原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約５５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１３０μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００７５】
次に、これを冷間で圧延及び１１７３Ｋの再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。
ターゲットの平均結晶粒径は５５μｍであり、結晶粒径のばらつきは±７％であった。また、タングステン、ニオブ含有量のばらつきは±１１％以内であった。以上の結果を、表３に示す。
【００７６】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表３に示す。表３から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（１．４〜１．７％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、４５ｋＷｈであり、減少した。この結果も、表３に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００７７】
（実施例１４）
純度９９．９９８％のタンタルに、タングステン１８ｍａｓｓｐｐｍ、モリブデン２．１ｍａｓｓｐｐｍ、ニオブ２２ｍａｓｓｐｐｍ、合計添加量４２．１ｍａｓｓｐｐｍを添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約５５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１３０μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００７８】
次に、これを冷間で圧延及び１１７３Ｋの再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。
ターゲットの平均結晶粒径は８７μｍであり、結晶粒径のばらつきは±１２％であった。また、タングステン、モリブデン、ニオブ含有量のばらつきは±１１％以内であった。以上の結果を、表３に示す。
【００７９】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表３に示す。表３から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（１．９〜２．３％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、５０ｋＷｈであり、減少した。この結果も、表３に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００８０】
（実施例１５）
純度９９．９９８％のタンタルに、タングステン２３ｍａｓｓｐｐｍ、モリブデン０．６９ｍａｓｓｐｐｍ、ニオブ２５ｍａｓｓｐｐｍ、合計添加量４８．６９ｍａｓｓｐｐｍを添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約５５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１３０μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００８１】
次に、これを冷間で圧延及び１１７３Ｋの再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。
ターゲットの平均結晶粒径は７３μｍであり、結晶粒径のばらつきは±８％であった。また、タングステン、モリブデン、ニオブ含有量のばらつきは±１５％以内であった。以上の結果を、表３に示す。
【００８２】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表３に示す。表３から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（１．７〜２．３％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、４５ｋＷｈであり、減少した。この結果も、表３に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００８３】
（実施例１６）
純度９９．９９８％のタンタルに、タングステン２４ｍａｓｓｐｐｍ、モリブデン０．９７ｍａｓｓｐｐｍ、ニオブ７５ｍａｓｓｐｐｍ、合計添加量９９．９７ｍａｓｓｐｐｍを添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約５５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１２０μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００８４】
次に、これを冷間で圧延及び１１７３Ｋの再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。
ターゲットの平均結晶粒径は４７μｍであり、結晶粒径のばらつきは±５％であった。また、タングステン、モリブデン、ニオブ含有量のばらつきは±８％以内であった。以上の結果を、表３に示す。
【００８５】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表３に示す。表３から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（１．３〜１．６％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、３５ｋＷｈであり、減少した。この結果も、表３に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００８６】
（実施例１７）
純度９９．９９８％のタンタルに、タングステン５３ｍａｓｓｐｐｍ、モリブデン１．４ｍａｓｓｐｐｍ、合計添加量５４．４を添加した（この場合は、ニオブを添加していない）原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約５５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１３０μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００８７】
次に、これを冷間で圧延及び１１７３Ｋの再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。
ターゲットの平均結晶粒径は６０μｍであり、結晶粒径のばらつきは±１０％であった。また、タングステン、モリブデン含有量のばらつきは±９％以内であった。以上の結果を、表３に示す。
【００８８】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表３に示す。表３から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（１．６〜２．６％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、５０ｋＷｈであり、減少した。この結果も、表３に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００８９】
（実施例１８）
純度９９．９９８％のタンタルに、タングステン５７ｍａｓｓｐｐｍ、モリブデン４８ｍａｓｓｐｐｍ、ニオブ４５ｍａｓｓｐｐｍ、合計添加量１５０ｍａｓｓｐｐｍを添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約５５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００９０】
次に、これを冷間で圧延及び１１７３Ｋの再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。
ターゲットの平均結晶粒径は４０μｍであり、結晶粒径のばらつきは±７％であった。また、タングステン、モリブデン、ニオブ含有量のばらつきは±１５％以内であった。以上の結果を、表３に示す。
【００９１】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表３に示す。表３から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（１．５〜２．３％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、５５ｋＷｈであり、減少した。この結果も、表３に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００９２】
（実施例１９）
純度９９．９９８％のタンタルに、タングステン７０ｍａｓｓｐｐｍ、モリブデン３１．５ｍａｓｓｐｐｍ、ニオブ４４．７ｍａｓｓｐｐｍ、合計添加量１４６．２ｍａｓｓｐｐｍを添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約５５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００９３】
次に、これを冷間で圧延及び１１７３Ｋの再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。
ターゲットの平均結晶粒径は４１μｍであり、結晶粒径のばらつきは±８％であった。また、タングステン、モリブデン、ニオブ含有量のばらつきは±１７％以内であった。以上の結果を、表３に示す。
【００９４】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表３に示す。表３から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（１．６〜２．１％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、５０ｋＷｈであり、減少した。この結果も、表３に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００９５】
（実施例２０）
純度９９．９９８％のタンタルに、タングステン６９．８ｍａｓｓｐｐｍ、モリブデン５０ｍａｓｓｐｐｍ、ニオブ３０ｍａｓｓｐｐｍ、合計添加量１４９．８ｍａｓｓｐｐｍを添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約５５ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【００９６】
次に、これを冷間で圧延及び１１７３Ｋの再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。
ターゲットの平均結晶粒径は４５μｍであり、結晶粒径のばらつきは±６％であった。また、タングステン、モリブデン、ニオブ含有量のばらつきは±１５％以内であった。以上の結果を、表３に示す。
【００９７】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表３に示す。表３から明らかなように、本実施例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が少ない（１．５〜２．４％）、すなわち膜厚分布の変動が少ないことを示している。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、５５ｋＷｈであり、減少した。この結果も、表３に示す。このようにバーンイン時間を短縮化することができると共に、膜の均一性（ユニフォーミティ）が良好であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができた。
【００９８】
（比較例３）
純度９９．９９５％のタンタルに、タングステン１．５ｍａｓｓｐｐｍ、モリブデン１２０ｍａｓｓｐｐｍ、ニオブ４０ｍａｓｓｐｐｍ、合計添加量１６１．５ｍａｓｓｐｐｍを添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約６０ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１００μｍの組織を持つ、厚さ１２０ｍｍ、直径２０ｍｍφの材料を得た。
【００９９】
次に、これを冷間で圧延及び再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。途中及び最後の冷間加工並びに再結晶焼鈍を、適度な平均結晶粒径及び結晶粒径のばらつきとなるように調節したが、本比較例では、これらの調節ができず、
ターゲットの平均結晶粒径は３４μｍ（未再結晶が存在）であり、結晶粒径のばらつきは±６０％であった。また、タングステン、モリブデン、ニオブ含有量のばらつきは±２５％であった。この結果を、同様に表３に示す。
【０１００】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表３に示す。表３から明らかなように、本比較例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が大きく（４．０〜６．５％）、すなわち膜厚分布の変動が大きくなることを示していた。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、１５０ｋＷｈであり、増加した。この結果も表３に示す。このようにバーンイン時間を短縮化できず、膜の均一性（ユニフォーミティ）も不良であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができなかった。
【０１０１】
（比較例４）
純度９９．９９８％のタンタルに、タングステン５．５ｍａｓｓｐｐｍ、モリブデン１．５ｍａｓｓｐｐｍ、ニオブ１５０ｍａｓｓｐｐｍ、合計添加量１５７ｍａｓｓｐｐｍを添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約２０ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【０１０２】
次に、これを冷間で圧延及び再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。途中及び最後の冷間加工並びに再結晶焼鈍を、適度な平均結晶粒径及び結晶粒径のばらつきとなるように調節したが、本比較例では、これらの調節ができず、ターゲットの平均結晶粒径は１５μｍであるが、未再結晶を含み、結晶粒径のばらつきは±５０％で、偏析によるばらつきが大であった。また、タングステン、モリブデン、ニオブ含有量のばらつきは±３０％であった。この結果を、同様に表３に示す。
【０１０３】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表３に示す。表３から明らかなように、本比較例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が大きく（５．２〜７．５％）、すなわち膜厚分布の変動が大きくなることを示していた。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、３００ｋＷｈであり、増加した。この結果も表３に示す。このようにバーンイン時間を短縮化できず、膜の均一性（ユニフォーミティ）も不良であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができなかった。
【０１０４】
（比較例５）
純度９９．９９８％のタンタルに、タングステン６２．７ｍａｓｓｐｐｍ、モリブデン５３．４ｍａｓｓｐｐｍ、ニオブ４８．７ｍａｓｓｐｐｍ、合計添加量１６４．８ｍａｓｓｐｐｍを添加した原料を電子ビーム溶解し、これを鋳造して厚さ２００ｍｍ、直径２００ｍｍφのインゴットとした。この場合の結晶粒径は約２０ｍｍであった。
次に、このインゴット又はビレットを室温で鍛伸した後、１５００Ｋの温度で再結晶焼鈍した。これによって平均結晶粒径が２００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料が得られた。
次に、これを再度室温で鍛伸及び据え込み鍛造し、再び１４００〜１５００Ｋ温度で再結晶焼鈍を実施した。鍛造、熱処理を再度繰り返し、これによって平均結晶粒径が１００μｍの組織を持つ厚さ１２０ｍｍ、直径１３０ｍｍφの材料を得た。
【０１０５】
次に、これを冷間で圧延及び再結晶焼鈍を行い、仕上げ加工を行って厚さ１０ｍｍ、直径４５０ｍｍφのターゲット材とした。途中及び最後の冷間加工並びに再結晶焼鈍を、適度な平均結晶粒径及び結晶粒径のばらつきとなるように調節したが、本比較例では、これらの調節ができず、ターゲットの平均結晶粒径は２０μｍであるが、未再結晶を含み、結晶粒径のばらつきは±５０％で、偏析によるばらつきが大であった。
また、タングステン、モリブデン、ニオブ含有量のばらつきは±２５％であった。この結果を、同様に表３に示す。
【０１０６】
シート抵抗は膜厚に依存するので、ウエハー（１２インチ）内のシート抵抗の分布を測定し、それによって膜厚の分布状況を調べた。具体的には、ウエハー上の４９点のシート抵抗を測定し、その標準偏差（σ）を算出した。
その結果を、同様に表３に示す。表３から明らかなように、本比較例においては、スパッタ初期から後期にかけてシート内抵抗分布の変動が大きく（４．１〜６．７％）、すなわち膜厚分布の変動が大きくなることを示していた。
また、スパッタリングの初期安定化に至るまでの電力量を測定したところ、１７０ｋＷｈであり、増加した。この結果も表３に示す。このようにバーンイン時間を短縮化できず、膜の均一性（ユニフォーミティ）も不良であり、スパッタ成膜の品質を向上させることができなかった。
【０１０７】
以上について、純度９９．９９８％のタンタルにタングステン、モリブデン、ニオブを添加した場合に、トータルの量が１５０ｍａｓｓｐｐｍを超える添加量となってから急速に結晶粒径の粗大化とばらつきが大きくなり、さらにはタングステン、ニオブ、モリブデン含有量のばらつきも顕著になった。
これは、タングステン、モリブデン、ニオブが偏析した結果と考えられ、過剰なタングステン、モリブデン、ニオブの添加は、好ましくないことが分かった。
【産業上の利用可能性】
【０１０８】
本発明は、タンタルスパッタリングターゲットにおいて、１ｍａｓｓｐｐｍ以上、１００ｍａｓｓｐｐｍ以下のタングステンを必須成分として含有させ、タングステン及びガス成分を除く純度を９９．９９８％以上とすることにより、均一微細な組織を備え、プラズマが安定であり、膜の均一性（ユニフォーミティ）に優れた高純度タンタルスパッタリングターゲットを提供することができるという優れた効果を有する。また、スパッタリング時のプラズマ安定化は、初期の段階でも安定化するので、バーンイン時間を短縮できるという効果を有するので、エレクトロニクスの分野、特に複雑な形状の被膜の形成や回路の形成あるいはバリア膜の形成等に適合するターゲットとして有用である。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
１ｍａｓｓｐｐｍ以上、１００ｍａｓｓｐｐｍ以下のタングステンを必須成分として含有し、タングステン及びガス成分を除く純度が９９．９９８％以上であることを特徴とするタンタルスパッタリングターゲット。
【請求項２】
１０ｍａｓｓｐｐｍ以上、１００ｍａｓｓｐｐｍ以下のタングステンを必須成分として含有し、タングステン及びガス成分を除く純度が９９．９９８％以上であることを特徴とするタンタルスパッタリングターゲット。
【請求項３】
１０ｍａｓｓｐｐｍ以上、５０ｍａｓｓｐｐｍ以下のタングステンを必須成分として含有し、タングステン及びガス成分を除く純度が９９．９９８％以上であることを特徴とするタンタルスパッタリングターゲット。
【請求項４】
ターゲット中のタングステン含有量のばらつきが±２０％以下であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載のタンタルスパッタリングターゲット。
【請求項５】
平均結晶粒径が１２０μｍ以下であることを特徴とする請求項１〜４のいずれか一項に記載のタンタルスパッタリングターゲット。
【請求項６】
結晶粒径のばらつきが±２０％以下であることを特徴とする請求項５記載のタンタルスパッタリングターゲット。
【請求項７】
０〜１００ｍａｓｓｐｐｍ（但し０ｍａｓｓｐｐｍを除く）のモリブデン及び／又はニオブをさらに含有し、タングステン、モリブデン、ニオブの合計含有量が１ｍａｓｓｐｐｍ以上、１５０ｍａｓｓｐｐｍ以下であり、タングステン、モリブデン、ニオブ及びガス成分を除く純度が９９．９９８％以上であることを特徴とする請求項１記載のタンタルスパッタリングターゲット。
【請求項８】
１０ｍａｓｓｐｐｍ以上、１００ｍａｓｓｐｐｍ以下のモリブデン及び／又はニオブを、さらに含有することを特徴とする請求項７記載のタンタルスパッタリングターゲット。
【請求項９】
１０ｍａｓｓｐｐｍ以上、５０ｍａｓｓｐｐｍ以下のモリブデン及び／又はニオブをさらに含有することを特徴とする請求項７記載のタンタルスパッタリングターゲット。
【請求項１０】
ターゲット中のタングステン、モリブデン、ニオブの含有量のばらつきが±２０％以下であることを特徴とする請求項７〜９のいずれか一項に記載のタンタルスパッタリングターゲット。
【請求項１１】
平均結晶粒径が１２０μｍ以下であることを特徴とする請求項７〜１１のいずれか一項に記載のタンタルスパッタリングターゲット。
【請求項１２】
結晶粒径のばらつきが±２０％以下であることを特徴とする請求項１１記載のタンタルスパッタリングターゲット。
【請求項１】
１ｍａｓｓｐｐｍ以上、１００ｍａｓｓｐｐｍ以下のタングステンを必須成分として含有し、タングステン及びガス成分を除く純度が９９．９９８％以上であることを特徴とするタンタルスパッタリングターゲット。
【請求項２】
１０ｍａｓｓｐｐｍ以上、１００ｍａｓｓｐｐｍ以下のタングステンを必須成分として含有し、タングステン及びガス成分を除く純度が９９．９９８％以上であることを特徴とするタンタルスパッタリングターゲット。
【請求項３】
１０ｍａｓｓｐｐｍ以上、５０ｍａｓｓｐｐｍ以下のタングステンを必須成分として含有し、タングステン及びガス成分を除く純度が９９．９９８％以上であることを特徴とするタンタルスパッタリングターゲット。
【請求項４】
ターゲット中のタングステン含有量のばらつきが±２０％以下であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載のタンタルスパッタリングターゲット。
【請求項５】
平均結晶粒径が１２０μｍ以下であることを特徴とする請求項１〜４のいずれか一項に記載のタンタルスパッタリングターゲット。
【請求項６】
結晶粒径のばらつきが±２０％以下であることを特徴とする請求項５記載のタンタルスパッタリングターゲット。
【請求項７】
０〜１００ｍａｓｓｐｐｍ（但し０ｍａｓｓｐｐｍを除く）のモリブデン及び／又はニオブをさらに含有し、タングステン、モリブデン、ニオブの合計含有量が１ｍａｓｓｐｐｍ以上、１５０ｍａｓｓｐｐｍ以下であり、タングステン、モリブデン、ニオブ及びガス成分を除く純度が９９．９９８％以上であることを特徴とする請求項１記載のタンタルスパッタリングターゲット。
【請求項８】
１０ｍａｓｓｐｐｍ以上、１００ｍａｓｓｐｐｍ以下のモリブデン及び／又はニオブを、さらに含有することを特徴とする請求項７記載のタンタルスパッタリングターゲット。
【請求項９】
１０ｍａｓｓｐｐｍ以上、５０ｍａｓｓｐｐｍ以下のモリブデン及び／又はニオブをさらに含有することを特徴とする請求項７記載のタンタルスパッタリングターゲット。
【請求項１０】
ターゲット中のタングステン、モリブデン、ニオブの含有量のばらつきが±２０％以下であることを特徴とする請求項７〜９のいずれか一項に記載のタンタルスパッタリングターゲット。
【請求項１１】
平均結晶粒径が１２０μｍ以下であることを特徴とする請求項７〜１１のいずれか一項に記載のタンタルスパッタリングターゲット。
【請求項１２】
結晶粒径のばらつきが±２０％以下であることを特徴とする請求項１１記載のタンタルスパッタリングターゲット。
【公開番号】特開２０１１−１３７２３９（Ｐ２０１１−１３７２３９Ａ）
【公開日】平成２３年７月１４日（２０１１．７．１４）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１１−２８１７３（Ｐ２０１１−２８１７３）
【出願日】平成２３年２月１４日（２０１１．２．１４）
【分割の表示】特願２０１１−５００００２（Ｐ２０１１−５００００２）の分割
【原出願日】平成２２年８月４日（２０１０．８．４）
【出願人】（５０２３６２７５８）ＪＸ日鉱日石金属株式会社 (482)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２３年７月１４日（２０１１．７．１４）
【国際特許分類】
【出願日】平成２３年２月１４日（２０１１．２．１４）
【分割の表示】特願２０１１−５００００２（Ｐ２０１１−５００００２）の分割
【原出願日】平成２２年８月４日（２０１０．８．４）
【出願人】（５０２３６２７５８）ＪＸ日鉱日石金属株式会社 (482)
【Ｆターム（参考）】
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