マイクロチャネル反応器における危険反応
本発明は、炭化水素材料を含む第１の流れと酸化剤を含む第２の流れをマイクロチャネル装置の中に搬入すること、混合が起こることを可能にすること、および混合物を抜き出すことを含む、爆発潜在性を有する酸化剤を炭化水素材料と混合するための方法を提供する。マイクロチャネルは０．５から１．５ｍｍの範囲の内部高さおよび／または幅を有する。この方法は、エチレンオキシドの調製に有用であり、マイクロチャネル装置が再循環ガスループ中に配置される。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、特に炭化水素を含むプロセス運転における改善に関する。想定されるプロセス改善は、オレフィンおよび酸素からのオレフィンオキシドの製造と、この随意の更なる変換において特別な用途を見出す。
【背景技術】
【０００２】
商業規模で運転する場合、プロセス運転は、多数の重要な設計基準に合致しなければならない。今日の環境においては、プロセス設計は、環境立法を考慮に入れ、健康および安全標準に従うものでなければならない。危険な化学薬品を利用もしくは製造するプロセスは、特別な問題を引き起こし、爆発または反応暴走のリスクを最小とするために、このようなプロセス運転は時には最適ではない条件で行われなければならならず；これはプラントのランニングコスト（運転支出またはＯＰＥＸ）を増大させる。このようなプロセスは、このプロセスの実施のみに必要とされる以上の装置も利用しなくてはならず；これは建設コスト（資本支出またはＣＡＰＥＸ）の増加を生じる。
【０００３】
ＣＡＰＥＸおよびＯＰＥＸコストを低減することができ、特にプラントへの損傷のリスクと、一般人および／またはプロセスプラント作業員への危険のリスクを増大することなしで、プロセス運転を提供する必要性が継続して存在する。
【発明の開示】
【０００４】
（発明の概要）
本発明は、プロセス運転においてマイクロチャネル装置を利用することを提供する。このような装置は、ある特定の応用分野における使用について以前に提案されたが、プラント安全リスクを維持、もしくは低減する一方で、ＣＡＰＥＸおよび／またはＯＰＥＸの低減の組み合わせをもたらすために以前に提案されたことはなかった。
【０００５】
本発明は、炭化水素材料を含む第１の流れと酸化剤を含む第２の流れをマイクロチャネル装置の中に搬入すること、混合が起こることを可能にすること、および混合物を抜き出すことを含む、爆発潜在性を有する酸化剤を炭化水素材料と混合するための方法を提供する。
【０００６】
この方法は、エチレンオキシド製造プラントにおいてガス再循環流の中に酸素を混合することに適用される場合に特別な利点を見出す。
【０００７】
（発明の詳細）
本発明は、物理的操作のためにマイクロチャネル装置を利用する方法を提供する。以下に、このような装置の説明を述べる。
【０００８】
本発明およびこれらの運転での使用に好適なマイクロチャネル反応器は、ＷＯ−Ａ−２００４／０９９１１３、ＷＯ−Ａ−０１／１２３１２、ＷＯ−０１／５４８１２、ＵＳ−Ａ−６４４０８９５、ＵＳ−Ａ−６２８４２１７、ＵＳ−Ａ−６４５１８６４、ＵＳ−Ａ−６４９１８８０、ＵＳ−Ａ−６６６６９０９、ＵＳ−Ａ−６８１１８２９、ＵＳ−Ａ−６８５１１７１、ＵＳ−Ａ−６４９４６１４、ＵＳ−Ａ−６２２８４３４、およびＵＳ−Ａ−６１９２５９６で述べられた。マイクロチャネル反応器を製造し、ならびにこれらの参考文献で述べられているように運転し得る方法は、本発明の実施において全般的に適用可能であり得る。
【０００９】
図１を参照すると、マイクロチャネル反応器１００は、ヘッダー１０２、複数のプロセスマイクロチャネル１０４、およびフッター１０８からなり得る。ヘッダー１０２は、流体がプロセスマイクロチャネル１０４の中に流れる通路を提供する。フッター１０８は、流体がプロセスマイクロチャネル１０４から流れる通路を提供する。
【００１０】
マイクロチャネル反応器中に収められているプロセスマイクロチャネル数は極めて多いことがあり得る。例えば、この数は、１０５まで、または更には１０６まで、または２×１０６までであり得る。通常、プロセスマイクロチャネルの数は、少なくとも１０または少なくとも１００、または更に少なくとも１０００であり得る。
【００１１】
プロセスマイクロチャネルは、通常、平行に配列され、例えば平面のマイクロチャネルのアレーを形成し得る。プロセスマイクロチャネルの各々は、１５ｍｍまでの、例えば０．０５から１０ｍｍの、特に０．１から５ｍｍの、更に特に０．５から２ｍｍの高さまたは幅の少なくとも１つの内部寸法を有し得る。高さまたは幅の他の内部寸法は、例えば、０．１から１００ｃｍ、特に０．２から７５ｃｍ、更に特に０．３から５０ｃｍであり得る。プロセスマイクロチャネルの各々の長さは、例えば、１から５００ｃｍ、特に２から３００ｃｍ、更に特に３から２００ｃｍ、または５から１００ｃｍであり得る。
【００１２】
マイクロチャネル反応器１００は、プロセスマイクロチャネル１０４と熱交換接触している熱交換チャネル（図１に図示せず。）をさらに含む。熱交換チャネルはマイクロチャネルであり得る。マイクロチャネル反応器は、熱交換流体が熱交換ヘッダー１１０から熱交換チャネルを通って熱交換フッター１１２に流れることができるようになされている。熱交換チャネルは、プロセスマイクロチャネル１０４中の流れに対して並流、向流で、もしくはある態様においては、好ましくは交差流方向で流れをもたらすように配列され得る。交差流方向は、矢印１１４および１１６により示される。
【００１３】
熱交換チャネルの各々は、１５ｍｍまでの、例えば０．０５から１０ｍｍの、特に０．１から５ｍｍの、更に特に０．５から２ｍｍの高さまたは幅の少なくとも１つの内部寸法を有し得る。高さまたは幅の他の内部寸法は、例えば、０．１から１００ｃｍ、特に０．２から７５ｃｍ、更に特に０．３から５０ｃｍであり得る。熱交換チャネルの各々の長さは、例えば、１から５００ｃｍ、特に２から３００ｃｍ、更に特に３から２００ｃｍ、または５から１００ｃｍであり得る。
【００１４】
各プロセスマイクロチャネル１０４と次の隣接する熱交換チャネルの間の分離は、０．０５ｍｍから５ｍｍの、特に０．２から２ｍｍの範囲にあり得る。
【００１５】
本発明のある実施形態においては、第１の熱交換チャネルおよび第２の熱交換チャネル、または第１の熱交換チャネル、第２の熱交換チャネル、および第３の熱交換チャネル、もしくは第５までの熱交換チャネル、もしくは更なる熱交換チャネルが準備される。こうして、このような場合には、複数の組の熱交換チャネルがあり、したがって複数の熱交換ヘッダー１１０および熱交換フッター１１２があり得、これにより各組の熱交換チャネルは、熱交換ヘッダー１１０から熱交換流体を受け取り、熱交換フッター１１２の中に熱交換流体を送達するようになされ得る。
【００１６】
ヘッダー１０２、フッター１０８、熱交換ヘッダー１１０、熱交換フッター１１２、プロセスマイクロチャネル１０４、および熱交換チャネルは、独立して、本発明によりプロセスの運転を可能とさせる充分な強度、場合により寸法安定性、および伝熱特性を提供するいかなる構造材料からも作製され得る。好適な構造材料は、例えばスチール（例えば、ステンレススチールおよびカーボンスチール）、モネル、チタン、銅、ガラスおよびポリマー組成物を含む。熱交換流体の種類は本発明には重要でなく、熱交換流体は各種のものから選択され得る。好適な熱交換流体はスチーム、水、空気、およびオイルを含む。複数の組の熱交換チャネルを含む本発明の実施形態においては、このような組の熱交換チャネルは、異なる熱交換流体と、もしくは異なる温度を有する熱交換流体により動作し得る。
【００１７】
本発明において使用のマイクロチャネル反応器は、１つ以上のプロセスマイクロチャネルと１つ以上の熱交換チャネルそれぞれを含む複数の繰り返し単位を含み得る。ここで図２を参照すると、これは通常の繰り返し単位とこの運転を示す。
【００１８】
プロセスマイクロチャネル２１０は、上流末端２２０と下流末端２３０を有し、第１の区分２４０からなり得る。第１の区分２４０は、第１の熱交換チャネル２５０と熱交換接触し、プロセスマイクロチャネル２１０と第１の熱交換チャネル２５０の第１の区分２４０の間の熱交換を可能とし得る。繰り返し単位は、１つ以上の第１のオリフィス２８０を通って第１の区分２４０の中に至る第１のフィードチャネル２６０を含み得る。通常、１つ以上の第１のオリフィス２８０は、もう一つの第１のオリフィス２８０に対して下流に配置され得る。運転時、フィードは、上流末端２２０中の開口および／または第１のフィードチャネル２６０および１つ以上の第１のオリフィス２８０を通ってプロセスマイクロチャネル２１０の第１の区分２４０の中に入り得る。
【００１９】
プロセスマイクロチャネル２１０は、第２の区分３４０を含み得る。第２の区分３４０は、第１の区分２４０の下流に配置される。第２の区分３４０は、第２の熱交換チャネル３５０と熱交換接触にあり得、プロセスマイクロチャネル２１０の第２の区分３４０と第２の熱交換チャネル３５０の間の熱交換を可能とする。ある実施形態においては、第２の区分３４０は、第２の熱交換チャネル３５０中の熱交換流体との熱交換により第１の区分２４０において得られ、受け取られる生成物を急冷するようになされる。急冷は、必要とされるならば、複数の、例えば２つもしくは３つもしくは４つの第２の熱交換チャネル３５０の存在により段階で行われ得る。このような複数の第２の熱交換チャネル３５０は、異なる温度を有し、特に第２の区分３４０の下流方向において低い温度を有する熱交換流体を含む第２の熱交換チャネル３５０と熱交換が行われる熱交換流体を含むようになされ得る。繰り返し単位は、１つ以上の第２のオリフィス３８０を通って第２の区分３４０の中に至る第２のフィードチャネル３６０を含み得る。運転時、フィードは、プロセスマイクロチャネル２１０中の上流から、ならびに第２のフィードチャネル３６０および１つ以上の第２のオリフィス３８０を通って第２の区分３４０の中に入り得る。
【００２０】
第１および第２のオリフィス２８０もしくは３８０と組み合わされた、第１および第２のフィードチャネル２６０もしくは３６０によって、１つ以上の第１もしくは第２のオリフィス２８０もしくは３８０は、もう一つの第１もしくは第２のオリフィス２８０もしくは３８０それぞれに対して下流に配置され、反応物質の補給が可能となる。反応物質の補給が本発明のいくつかの実施形態で利用可能である。
【００２１】
プロセスマイクロチャネル２１０は、第１の区分２４０の下流および第２の区分３４０の上流に配置されている中間区分４４０を含み得る。中間区分４４０は、第３の熱交換チャネル４５０と熱交換接触にあり得、プロセスマイクロチャネル２１０の中間区分４４０と第３の熱交換チャネル４５０の間の熱交換を可能とする。
【００２２】
ある実施形態においては、プロセスマイクロチャネル２１０は、第２の区分３４０の下流の第３の区分（図示せず。）と、場合により第２の区分３４０の下流および第３の区分の上流の第２の中間区分（図示せず。）を含み得る。第３の区分は、第４の熱交換チャネル（図示せず。）と熱交換接触にあり得、プロセスマイクロチャネル２１０の第３の区分と第４の熱交換チャネルの間の熱交換を可能とする。第２の中間区分は、第５の熱交換チャネル（図示せず。）と熱交換接触にあり得、プロセスマイクロチャネル２１０の第２の中間区分と第５の熱交換チャネルの間の熱交換を可能とする。繰り返し単位は、１つ以上の第３のオリフィス（図示せず。）を通って第３の区分の中に至る第３のフィードチャネル（図示せず。）を含み得る。通常、１つ以上の第３のオリフィスは、もう一つの第３のオリフィスに対して下流に配置され得る。運転時、フィードは、プロセスマイクロチャネル２１０中の上流から、ならびに第３のフィードチャネルおよび１つ以上の第３のオリフィスを通して第３の区分の中に入り得る。
【００２３】
フィードチャネルの各々はマイクロチャネルであり得る。これらは、１５ｍｍまでの、例えば０．０５から１０ｍｍの、特に０．１から５ｍｍの、更に特に０．５から２ｍｍの高さまたは幅の少なくとも１つの内部寸法を有し得る。高さまたは幅の他の内部寸法は、例えば、０．１から１００ｃｍ、特に０．２から７５ｃｍ、更に特に０．３から５０ｃｍであり得る。フィードチャネルの各々の長さは、例えば、１から２５０ｃｍ、特に２から１５０ｃｍ、更に特に３から１００ｃｍ、または５から５０ｃｍであり得る。
【００２４】
プロセスマイクロチャネルの区分の各々の長さは、例えば、必要とされる熱交換容量により、相互に独立して選択され得る。この区分の長さは、独立して少なくとも１ｃｍ、または少なくとも２ｃｍ、または少なくとも５ｃｍであり得る。この区分の長さは、独立して多くても２５０ｃｍ、または多くても１５０ｃｍ、または多くても１００ｃｍ、または多くても５０ｃｍであり得る。この区分の他の寸法は、プロセスマイクロチャネル２１０の対応する寸法により規定される。
【００２５】
本発明のマイクロチャネル反応器は、既知の方法、例えば従来の機械加工、レーザー切断、成形、型打ち、およびエッチングおよびこれらの組み合わせを用いて製造され得る。本発明のマイクロチャネル反応器は、通路を可能とさせる除去済の形状付きのシートを形成することにより製造され得る。このようなシートの積重体は、既知の方法、例えば拡散接合、レーザー溶接、冷溶接、拡散ろう付け、およびこれらの組み合わせを使用することにより組み立てられて集積化素子を形成する。本発明のマイクロチャネル反応器は、反応物質の入力、生成物の出力、および熱交換流体の流れを制御するための適切なヘッダー、フッター、バルブ、導管ライン、および他の形状を含む。これらは図面中には示されていないが、当業者によれば容易に設置可能である。また、プロセスマイクロチャネルに入る前に、フィードの温度制御のための、特にフィードまたはフィード成分を加熱するための、もしくはプロセスマイクロチャネルを出た後で生成物の温度制御のための、特に生成物を冷却するための更なる熱交換装置（図示せず。）があり得る。このような更なる熱交換装置は、マイクロチャネル反応器と一体であり得るが、通常、別々の装置である。これらは図面中には示されていないが、当業者によれば容易に設置可能である。
【００２６】
ある態様においては、本発明は、酸素または空気を用いるアルキレンの直接的なエポキシ化によるアルキレンオキシド、特にエチレンオキシドの製造方法において特別な用途を見出す。Ｋｉｒｋ−Ｏｔｈｍｅｒ Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ ｏｆ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，３ｒｄ ｅｄｉｔｉｏｎ，Ｖｏｌｕｍｅ ９，１９８０，ｐａｇｅｓ ４４５−４４７を参照のこと。空気をベースとする方法においては、空気または酸素により富化された空気が酸化剤源として使用され、酸素をベースとする方法においては、高純度（少なくとも９５モル％）の酸素が酸化剤源として使用される。現在は、大部分のエポキシ化プラントは酸素をベースとする。このエポキシ化方法は、広い範囲から選択される反応温度を用いて行われ得る。好ましくは、エポキシ化反応器内の反応温度は、１５０℃から３４０℃の範囲に、更に好ましくは１８０から３２５℃の範囲にある。反応は、好ましくは１０００から３５００ｋＰａの範囲の圧力で行われる。
【００２７】
酸化剤と炭化水素材料の混合は危険プロセスである。酸化剤が特に酸素ガスである場合には、混合方法は、炭化水素材料への添加に続く酸素ガスの混合体積を最小にするように厳格に制御されなければならない。
【００２８】
酸素ガスと炭化水素材料、例えばエチレンの混合を考えると、２つの材料の混合物は最小および最大の酸素レベルを有し、その間で混合物は爆発性となることができる。混合の前には、酸素流は上方の爆発限界を超える酸素レベルを有し、混合の後では、酸素レベルが下方の爆発限界の下になることを目的とする。しかしながら、混合時には混合物が爆発領域に存在する酸素レベルを有する段階が不可避である。
【００２９】
従って、酸化剤−炭化水素混合物が関連性のある爆発領域に存在する時間の長さを最小とする混合工程を有することは有利である。
【００３０】
商用のエチレンオキシド製造においては、酸素は、エチレンと極めて大きな体積で反応される。商用の運転においては、この反応は、現在は、エチレンと、窒素、二酸化炭素、およびメタンの１つ以上を含み得るバラストガスを含有するガス流に酸素ガスを添加することにより行われる。加えて、このガス流は、再循環の後で他のガス、例えばエタン、酸素、およびアルゴンも含有し得る。例えば、ＵＳ−Ａ−３，１１９，８３７およびＥＰ−Ａ−８９３，４４３を参照のこと。著しい体積の酸素ガスをガス流に添加した後で爆発のリスクを最小とすることは、最大の関心事である。迅速な混合を確保し、爆発領域に存在するガス流中のガスの体積を最小とする、すなわち完全に混合されないガスの体積を最小とするために、特定の装置が開発された。一つのこのような装置は、環または「ドーナツ」の形状の混合装置である。Ｒｅｓｅａｒｃｈ Ｄｉｓｃｌｏｓｕｒｅ Ｎｏ．４６５１１７，Ｒｅｓｅａｒｃｈ Ｄｉｓｃｌｏｓｕｒｅ Ｊｏｕｒｎａｌ，Ｊａｎｕａｒｙ ２００３，ｐａｇｅ １０６，Ｋｅｎｎｅｔｈ Ｍａｓｏｎ Ｐｕｂｌｉｃａｔｉｏｎｓ Ｌｔｄ．を参照のこと。しかしながら、このような装置によれば、大きな体積の酸素ガスがガス流の中になお直接混合され、完全に混合されないガスのポケットにより酸素−ガス混合物が爆発性であることができる領域がガス流中になお存在する。
【００３１】
マイクロチャネル装置を使用することにより、酸化剤と炭化水素の混合は、１つ以上の個別のプロセスマイクロチャネル中で行われる。好ましくは、酸化剤と炭化水素は気相中にある。望ましくは、酸化剤流と炭化水素流は、別々のフィードライン経由で共通のプロセスマイクロチャネルに添加される。マイクロチャネル装置内には多数のプロセスマイクロチャネルが存在するので、酸化剤フィードと炭化水素フィードは、多数の小体積に分割されて、混合が個別のプロセスマイクロチャネル中で行われる。このことによって、高効率の混合が確保され、フィードがガスである場合には、爆発領域にあるガスの体積が最小化される。マイクロチャネルの内側では、熱が直ちに放散され、火炎が消化され、装置を本質的に安全にするので、爆発は起こることができない。完全に混合された場合、各プロセスマイクロチャネルからの混合物は、マイクロチャネル装置内、もしくは外部の出口ラインへのヘッダー経由のいずれかで一つの流れに収束し、および完全に混合された流れは最小の爆発リスクによってもたらされる。
【００３２】
図２を参照すると、例えば２つのフィード流れの一方、好ましくは炭化水素流がプロセスマイクロチャネル２６０および／または２２０経由で１つのマイクロチャネル区画２４０に入り、ならびにこのフィードが中間区画４４０経由で第２の区画３４０の中に導入され、２つのフィードの他方、好ましくは酸化剤を第２のフィードチャネル３６０経由で導入することができる。次に、２つのフィードの混合がマイクロチャネル２３０中で行われ、これに第２のフィードをオリフィス３８０経由で導入することができる。関与するフィード成分が増進された安全性をもたらすことが必要ならば、マイクロチャネル装置はそれ自体マイクロチャネルであり得、冷却媒体を通すことができる熱交換チャネルも含み得る。
【００３３】
本発明においては、酸化剤は最も好ましくは酸素ガスである。本明細書中の炭化水素または炭化水素材料は、水素および炭素を含有するいかなる有機化合物でもあり得；酸素などの他の元素も存在し得る。本発明のこの態様においては、炭化水素材料は、炭化水素、例えばＣ１−１０炭化水素、例えばメタン、エチレン、エタン、プロピレン、プロパン、およびブタン；オキシド、例えばＣ２−１０アルキレンオキシド、例えばエチレンオキシド；グリコール、例えばＣ２−１０アルキレングリコール、例えばモノ−、ジ−もしくはトリ−エチレングリコール；およびＣ１−１０有機酸、例えば酢酸の１つ以上であり得る。このようにして、本発明の方法は、例えばエチレンのエチレンオキシドまたはビニルアセテートへの触媒的部分酸化において利用され得る。
【００３４】
最も好適には、本発明は、酸素源をマイクロチャネル装置の１つ以上のプロセスマイクロチャネルの中に導入すること、同一のプロセスマイクロチャネルの中にエチレン源を導入すること、混合を起こしてガス状生成物の混合物を形成することを可能にすること、およびガス状生成物の混合物をエチレンオキシドへの反応が起こり得る反応領域に送ることを含む、エチレンオキシドを調製するための方法を提供する。好ましくは、エチレン源は、エチレンと、メタン、エタン、酸素、アルゴン、二酸化炭素、および窒素から選択される１つ以上の化合物の混合物を含む。酸素源が９５から９９．９９容積％の範囲の純度を有する酸素ガスである場合には、本発明の方法が最も好ましくは利用されるが；酸素源は、低純度の、例えば８５容積％以上の空気または酸素ガスでもあり得、したがって好ましくは、酸素源は、１５から９９．９９容積％の範囲の酸素含量を有するガスである。
【００３５】
本発明のこの態様においては、ガスは、マイクロチャネル装置のプロセスマイクロチャネル内で「ミクロレベル」で、すなわち極めて小さな規模で混合される。初期的には両方のフィードの混じり合いの後に、勿論、酸素に富んだ混合物および酸素の欠乏した混合物のポケットが存在するが、プロセスマイクロチャネル中での、ならびに存在する場合には、マイクロチャネルオリフィス経由での酸素流の分割と再結合が爆発限界以下の平均酸素濃度を確保する。ガス混合物がマイクロチャネル装置中を進行すると、これらのポケットは消失し、ガスはミクロレベルでよく混合される。
【００３６】
ＥＯ製造プラントにおいては、再循環ガスループ中の従来の混合装置を利用する同一の場所に、すなわち反応器の前にマイクロチャネル装置を配置することが最も有用である。しかしながら、再循環ガスループ中のいかなる場所であれマイクロチャネル装置を配置することが可能である。ある場所においては、ガスの状態、例えば組成、圧力および／または温度によって、最終のよく混合されたガスでも爆発領域になる可能性があり；このような環境において条件を調整して本発明の方法の使用が可能となるように、例えば再循環ガス流の温度を低下させることが必要であり得る。好適には、エチレン源から装置の中にフィードラインが走り、および別のフィードラインが酸素源から設けられる。好適には、混合操作に対して適用され得る一般的な工程条件は、１０００から３５００ｋＰａの範囲の圧力、および外周温度（２０℃）から２５０℃の範囲の温度である。
【００３７】
本発明の方法は、迅速なタイムスケールで増強された混合をもたらし、実際には特に爆発潜在性を有するガスの混合に対しては以前の提案よりも短いタイムスケールで完全に混合された生成物をもたらし得る。
【００３８】
このようにして、マイクロチャネル装置の使用は、フィードガスを迅速に分割し、先行の環混合装置により得られるよりも著しく速い速度で小体積を混合する利点をもたらす。いかなる混合物であれ爆発領域に存在し得る時間の長さが著しく短縮され、および最終的に完全に混合されたガス流が著しく速く得られる。
【００３９】
加えて、マイクロチャネルそれ自体のサイズによって、混合装置がフレームアレスタとして機能するということが確保される。いかなるガスまたはガス混合物に対しても、特性的な火炎消化直径が存在し；これは、いかなる火炎も消化されるパイプまたは容器の直径である。適切なマイクロチャネル直径を選択することによって、いかなる出発燃焼反応も直ちに消化可能であるということを確保することができる。このようにして、加えて、マイクロチャネル装置の物理的な性状は、混合操作に対して本質的な安全性をもたらし得る。これは現在の混合系では全く可能でない。マイクロチャネル装置が熱交換チャネルを更に含む場合には、安全性の利点が更に増強される。
【００４０】
本発明の方法においては、多くても５ｍｍの、最も好ましくは多くても２ｍｍの、および特に多くても１．５ｍｍの高さおよび／または幅の内部寸法を有するプロセスマイクロチャネルの１つ以上、および好ましくは全部を有するマイクロチャネル装置を使用することが好ましい。上記の内部寸法は、好ましくは少なくとも０．１ｍｍ、最も好ましくは少なくとも０．５ｍｍ、および特に少なくとも０．５ｍｍである。
【００４１】
ここで、本発明を次の実施例により例示する。
【実施例】
【００４２】
４００，０００ｍｔ／ａ エチレンオキシドプラント中で反応器系への再循環ガスの流れは、６００ｍｔ／時である。この流れは、主としてメタン、エチレン、酸素、アルゴン、二酸化炭素、および窒素からなる。反応器入口における温度は１４０℃であり、圧力は２０００ｋＰａゲージである。
【００４３】
図３中で反応器１内部の触媒上でエチレンオキシド（ＥＯ）と二酸化炭素（ＣＯ２）の製造において、エチレンと酸素を消費する。反応生成物ガスを水により洗浄して、ＥＯ吸収器２中でＥＯを吸収し、およびＣＯ２の再循環ガスの一部をＣＯ２吸収器３中で洗浄した後、反応器１に入る前に、フィードエチレンをライン４経由で、ならびに酸素をライン５経由で再循環ガスに供給する。３７．５ｍｔ／時のエチレンと３４．６ｍｔ／時の酸素を再循環ガスにフィードする。反応器１から吸収器２および吸収器３から反応器１まで、これらの区画プラス相互接続用配管のすべてが再循環ガスループを形成する。
【００４４】
混合器７中で酸素を再循環ガスと混合する。混合器７は、図１および図２について本明細書中で述べられているマイクロチャネル装置である。このマイクロチャネル装置によって、多数の小体積のガスを個別のマイクロチャネル中で混合して、爆発反応の影響を低下させることにより、酸素の再循環ガスとの改善された混合が確保される。世界的な規模のＥＯ製造設備におけるこのような可燃性ガスの大体積での爆発は、甚大な影響を及ぼし、このようなプラントにおいてマイクロチャネル装置を使用することにより、事故のリスクが減少する。
【図面の簡単な説明】
【００４５】
【図１】マイクロチャネル反応器とこの主な構成要素の概略図を示す。
【図２】プロセスマイクロチャネルおよび熱交換チャネルと、本発明の実施において使用される場合のこの運転を含む、繰り返し単位の通常の例の概略図を示す。本発明で利用されるマイクロチャネル装置もしくは反応器は、複数のこのような繰り返し単位を含み得る。
【図３】本発明によりエチレンオキシドを調製する方法の例の概略図を示す。
【技術分野】
【０００１】
本発明は、特に炭化水素を含むプロセス運転における改善に関する。想定されるプロセス改善は、オレフィンおよび酸素からのオレフィンオキシドの製造と、この随意の更なる変換において特別な用途を見出す。
【背景技術】
【０００２】
商業規模で運転する場合、プロセス運転は、多数の重要な設計基準に合致しなければならない。今日の環境においては、プロセス設計は、環境立法を考慮に入れ、健康および安全標準に従うものでなければならない。危険な化学薬品を利用もしくは製造するプロセスは、特別な問題を引き起こし、爆発または反応暴走のリスクを最小とするために、このようなプロセス運転は時には最適ではない条件で行われなければならならず；これはプラントのランニングコスト（運転支出またはＯＰＥＸ）を増大させる。このようなプロセスは、このプロセスの実施のみに必要とされる以上の装置も利用しなくてはならず；これは建設コスト（資本支出またはＣＡＰＥＸ）の増加を生じる。
【０００３】
ＣＡＰＥＸおよびＯＰＥＸコストを低減することができ、特にプラントへの損傷のリスクと、一般人および／またはプロセスプラント作業員への危険のリスクを増大することなしで、プロセス運転を提供する必要性が継続して存在する。
【発明の開示】
【０００４】
（発明の概要）
本発明は、プロセス運転においてマイクロチャネル装置を利用することを提供する。このような装置は、ある特定の応用分野における使用について以前に提案されたが、プラント安全リスクを維持、もしくは低減する一方で、ＣＡＰＥＸおよび／またはＯＰＥＸの低減の組み合わせをもたらすために以前に提案されたことはなかった。
【０００５】
本発明は、炭化水素材料を含む第１の流れと酸化剤を含む第２の流れをマイクロチャネル装置の中に搬入すること、混合が起こることを可能にすること、および混合物を抜き出すことを含む、爆発潜在性を有する酸化剤を炭化水素材料と混合するための方法を提供する。
【０００６】
この方法は、エチレンオキシド製造プラントにおいてガス再循環流の中に酸素を混合することに適用される場合に特別な利点を見出す。
【０００７】
（発明の詳細）
本発明は、物理的操作のためにマイクロチャネル装置を利用する方法を提供する。以下に、このような装置の説明を述べる。
【０００８】
本発明およびこれらの運転での使用に好適なマイクロチャネル反応器は、ＷＯ−Ａ−２００４／０９９１１３、ＷＯ−Ａ−０１／１２３１２、ＷＯ−０１／５４８１２、ＵＳ−Ａ−６４４０８９５、ＵＳ−Ａ−６２８４２１７、ＵＳ−Ａ−６４５１８６４、ＵＳ−Ａ−６４９１８８０、ＵＳ−Ａ−６６６６９０９、ＵＳ−Ａ−６８１１８２９、ＵＳ−Ａ−６８５１１７１、ＵＳ−Ａ−６４９４６１４、ＵＳ−Ａ−６２２８４３４、およびＵＳ−Ａ−６１９２５９６で述べられた。マイクロチャネル反応器を製造し、ならびにこれらの参考文献で述べられているように運転し得る方法は、本発明の実施において全般的に適用可能であり得る。
【０００９】
図１を参照すると、マイクロチャネル反応器１００は、ヘッダー１０２、複数のプロセスマイクロチャネル１０４、およびフッター１０８からなり得る。ヘッダー１０２は、流体がプロセスマイクロチャネル１０４の中に流れる通路を提供する。フッター１０８は、流体がプロセスマイクロチャネル１０４から流れる通路を提供する。
【００１０】
マイクロチャネル反応器中に収められているプロセスマイクロチャネル数は極めて多いことがあり得る。例えば、この数は、１０５まで、または更には１０６まで、または２×１０６までであり得る。通常、プロセスマイクロチャネルの数は、少なくとも１０または少なくとも１００、または更に少なくとも１０００であり得る。
【００１１】
プロセスマイクロチャネルは、通常、平行に配列され、例えば平面のマイクロチャネルのアレーを形成し得る。プロセスマイクロチャネルの各々は、１５ｍｍまでの、例えば０．０５から１０ｍｍの、特に０．１から５ｍｍの、更に特に０．５から２ｍｍの高さまたは幅の少なくとも１つの内部寸法を有し得る。高さまたは幅の他の内部寸法は、例えば、０．１から１００ｃｍ、特に０．２から７５ｃｍ、更に特に０．３から５０ｃｍであり得る。プロセスマイクロチャネルの各々の長さは、例えば、１から５００ｃｍ、特に２から３００ｃｍ、更に特に３から２００ｃｍ、または５から１００ｃｍであり得る。
【００１２】
マイクロチャネル反応器１００は、プロセスマイクロチャネル１０４と熱交換接触している熱交換チャネル（図１に図示せず。）をさらに含む。熱交換チャネルはマイクロチャネルであり得る。マイクロチャネル反応器は、熱交換流体が熱交換ヘッダー１１０から熱交換チャネルを通って熱交換フッター１１２に流れることができるようになされている。熱交換チャネルは、プロセスマイクロチャネル１０４中の流れに対して並流、向流で、もしくはある態様においては、好ましくは交差流方向で流れをもたらすように配列され得る。交差流方向は、矢印１１４および１１６により示される。
【００１３】
熱交換チャネルの各々は、１５ｍｍまでの、例えば０．０５から１０ｍｍの、特に０．１から５ｍｍの、更に特に０．５から２ｍｍの高さまたは幅の少なくとも１つの内部寸法を有し得る。高さまたは幅の他の内部寸法は、例えば、０．１から１００ｃｍ、特に０．２から７５ｃｍ、更に特に０．３から５０ｃｍであり得る。熱交換チャネルの各々の長さは、例えば、１から５００ｃｍ、特に２から３００ｃｍ、更に特に３から２００ｃｍ、または５から１００ｃｍであり得る。
【００１４】
各プロセスマイクロチャネル１０４と次の隣接する熱交換チャネルの間の分離は、０．０５ｍｍから５ｍｍの、特に０．２から２ｍｍの範囲にあり得る。
【００１５】
本発明のある実施形態においては、第１の熱交換チャネルおよび第２の熱交換チャネル、または第１の熱交換チャネル、第２の熱交換チャネル、および第３の熱交換チャネル、もしくは第５までの熱交換チャネル、もしくは更なる熱交換チャネルが準備される。こうして、このような場合には、複数の組の熱交換チャネルがあり、したがって複数の熱交換ヘッダー１１０および熱交換フッター１１２があり得、これにより各組の熱交換チャネルは、熱交換ヘッダー１１０から熱交換流体を受け取り、熱交換フッター１１２の中に熱交換流体を送達するようになされ得る。
【００１６】
ヘッダー１０２、フッター１０８、熱交換ヘッダー１１０、熱交換フッター１１２、プロセスマイクロチャネル１０４、および熱交換チャネルは、独立して、本発明によりプロセスの運転を可能とさせる充分な強度、場合により寸法安定性、および伝熱特性を提供するいかなる構造材料からも作製され得る。好適な構造材料は、例えばスチール（例えば、ステンレススチールおよびカーボンスチール）、モネル、チタン、銅、ガラスおよびポリマー組成物を含む。熱交換流体の種類は本発明には重要でなく、熱交換流体は各種のものから選択され得る。好適な熱交換流体はスチーム、水、空気、およびオイルを含む。複数の組の熱交換チャネルを含む本発明の実施形態においては、このような組の熱交換チャネルは、異なる熱交換流体と、もしくは異なる温度を有する熱交換流体により動作し得る。
【００１７】
本発明において使用のマイクロチャネル反応器は、１つ以上のプロセスマイクロチャネルと１つ以上の熱交換チャネルそれぞれを含む複数の繰り返し単位を含み得る。ここで図２を参照すると、これは通常の繰り返し単位とこの運転を示す。
【００１８】
プロセスマイクロチャネル２１０は、上流末端２２０と下流末端２３０を有し、第１の区分２４０からなり得る。第１の区分２４０は、第１の熱交換チャネル２５０と熱交換接触し、プロセスマイクロチャネル２１０と第１の熱交換チャネル２５０の第１の区分２４０の間の熱交換を可能とし得る。繰り返し単位は、１つ以上の第１のオリフィス２８０を通って第１の区分２４０の中に至る第１のフィードチャネル２６０を含み得る。通常、１つ以上の第１のオリフィス２８０は、もう一つの第１のオリフィス２８０に対して下流に配置され得る。運転時、フィードは、上流末端２２０中の開口および／または第１のフィードチャネル２６０および１つ以上の第１のオリフィス２８０を通ってプロセスマイクロチャネル２１０の第１の区分２４０の中に入り得る。
【００１９】
プロセスマイクロチャネル２１０は、第２の区分３４０を含み得る。第２の区分３４０は、第１の区分２４０の下流に配置される。第２の区分３４０は、第２の熱交換チャネル３５０と熱交換接触にあり得、プロセスマイクロチャネル２１０の第２の区分３４０と第２の熱交換チャネル３５０の間の熱交換を可能とする。ある実施形態においては、第２の区分３４０は、第２の熱交換チャネル３５０中の熱交換流体との熱交換により第１の区分２４０において得られ、受け取られる生成物を急冷するようになされる。急冷は、必要とされるならば、複数の、例えば２つもしくは３つもしくは４つの第２の熱交換チャネル３５０の存在により段階で行われ得る。このような複数の第２の熱交換チャネル３５０は、異なる温度を有し、特に第２の区分３４０の下流方向において低い温度を有する熱交換流体を含む第２の熱交換チャネル３５０と熱交換が行われる熱交換流体を含むようになされ得る。繰り返し単位は、１つ以上の第２のオリフィス３８０を通って第２の区分３４０の中に至る第２のフィードチャネル３６０を含み得る。運転時、フィードは、プロセスマイクロチャネル２１０中の上流から、ならびに第２のフィードチャネル３６０および１つ以上の第２のオリフィス３８０を通って第２の区分３４０の中に入り得る。
【００２０】
第１および第２のオリフィス２８０もしくは３８０と組み合わされた、第１および第２のフィードチャネル２６０もしくは３６０によって、１つ以上の第１もしくは第２のオリフィス２８０もしくは３８０は、もう一つの第１もしくは第２のオリフィス２８０もしくは３８０それぞれに対して下流に配置され、反応物質の補給が可能となる。反応物質の補給が本発明のいくつかの実施形態で利用可能である。
【００２１】
プロセスマイクロチャネル２１０は、第１の区分２４０の下流および第２の区分３４０の上流に配置されている中間区分４４０を含み得る。中間区分４４０は、第３の熱交換チャネル４５０と熱交換接触にあり得、プロセスマイクロチャネル２１０の中間区分４４０と第３の熱交換チャネル４５０の間の熱交換を可能とする。
【００２２】
ある実施形態においては、プロセスマイクロチャネル２１０は、第２の区分３４０の下流の第３の区分（図示せず。）と、場合により第２の区分３４０の下流および第３の区分の上流の第２の中間区分（図示せず。）を含み得る。第３の区分は、第４の熱交換チャネル（図示せず。）と熱交換接触にあり得、プロセスマイクロチャネル２１０の第３の区分と第４の熱交換チャネルの間の熱交換を可能とする。第２の中間区分は、第５の熱交換チャネル（図示せず。）と熱交換接触にあり得、プロセスマイクロチャネル２１０の第２の中間区分と第５の熱交換チャネルの間の熱交換を可能とする。繰り返し単位は、１つ以上の第３のオリフィス（図示せず。）を通って第３の区分の中に至る第３のフィードチャネル（図示せず。）を含み得る。通常、１つ以上の第３のオリフィスは、もう一つの第３のオリフィスに対して下流に配置され得る。運転時、フィードは、プロセスマイクロチャネル２１０中の上流から、ならびに第３のフィードチャネルおよび１つ以上の第３のオリフィスを通して第３の区分の中に入り得る。
【００２３】
フィードチャネルの各々はマイクロチャネルであり得る。これらは、１５ｍｍまでの、例えば０．０５から１０ｍｍの、特に０．１から５ｍｍの、更に特に０．５から２ｍｍの高さまたは幅の少なくとも１つの内部寸法を有し得る。高さまたは幅の他の内部寸法は、例えば、０．１から１００ｃｍ、特に０．２から７５ｃｍ、更に特に０．３から５０ｃｍであり得る。フィードチャネルの各々の長さは、例えば、１から２５０ｃｍ、特に２から１５０ｃｍ、更に特に３から１００ｃｍ、または５から５０ｃｍであり得る。
【００２４】
プロセスマイクロチャネルの区分の各々の長さは、例えば、必要とされる熱交換容量により、相互に独立して選択され得る。この区分の長さは、独立して少なくとも１ｃｍ、または少なくとも２ｃｍ、または少なくとも５ｃｍであり得る。この区分の長さは、独立して多くても２５０ｃｍ、または多くても１５０ｃｍ、または多くても１００ｃｍ、または多くても５０ｃｍであり得る。この区分の他の寸法は、プロセスマイクロチャネル２１０の対応する寸法により規定される。
【００２５】
本発明のマイクロチャネル反応器は、既知の方法、例えば従来の機械加工、レーザー切断、成形、型打ち、およびエッチングおよびこれらの組み合わせを用いて製造され得る。本発明のマイクロチャネル反応器は、通路を可能とさせる除去済の形状付きのシートを形成することにより製造され得る。このようなシートの積重体は、既知の方法、例えば拡散接合、レーザー溶接、冷溶接、拡散ろう付け、およびこれらの組み合わせを使用することにより組み立てられて集積化素子を形成する。本発明のマイクロチャネル反応器は、反応物質の入力、生成物の出力、および熱交換流体の流れを制御するための適切なヘッダー、フッター、バルブ、導管ライン、および他の形状を含む。これらは図面中には示されていないが、当業者によれば容易に設置可能である。また、プロセスマイクロチャネルに入る前に、フィードの温度制御のための、特にフィードまたはフィード成分を加熱するための、もしくはプロセスマイクロチャネルを出た後で生成物の温度制御のための、特に生成物を冷却するための更なる熱交換装置（図示せず。）があり得る。このような更なる熱交換装置は、マイクロチャネル反応器と一体であり得るが、通常、別々の装置である。これらは図面中には示されていないが、当業者によれば容易に設置可能である。
【００２６】
ある態様においては、本発明は、酸素または空気を用いるアルキレンの直接的なエポキシ化によるアルキレンオキシド、特にエチレンオキシドの製造方法において特別な用途を見出す。Ｋｉｒｋ−Ｏｔｈｍｅｒ Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ ｏｆ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，３ｒｄ ｅｄｉｔｉｏｎ，Ｖｏｌｕｍｅ ９，１９８０，ｐａｇｅｓ ４４５−４４７を参照のこと。空気をベースとする方法においては、空気または酸素により富化された空気が酸化剤源として使用され、酸素をベースとする方法においては、高純度（少なくとも９５モル％）の酸素が酸化剤源として使用される。現在は、大部分のエポキシ化プラントは酸素をベースとする。このエポキシ化方法は、広い範囲から選択される反応温度を用いて行われ得る。好ましくは、エポキシ化反応器内の反応温度は、１５０℃から３４０℃の範囲に、更に好ましくは１８０から３２５℃の範囲にある。反応は、好ましくは１０００から３５００ｋＰａの範囲の圧力で行われる。
【００２７】
酸化剤と炭化水素材料の混合は危険プロセスである。酸化剤が特に酸素ガスである場合には、混合方法は、炭化水素材料への添加に続く酸素ガスの混合体積を最小にするように厳格に制御されなければならない。
【００２８】
酸素ガスと炭化水素材料、例えばエチレンの混合を考えると、２つの材料の混合物は最小および最大の酸素レベルを有し、その間で混合物は爆発性となることができる。混合の前には、酸素流は上方の爆発限界を超える酸素レベルを有し、混合の後では、酸素レベルが下方の爆発限界の下になることを目的とする。しかしながら、混合時には混合物が爆発領域に存在する酸素レベルを有する段階が不可避である。
【００２９】
従って、酸化剤−炭化水素混合物が関連性のある爆発領域に存在する時間の長さを最小とする混合工程を有することは有利である。
【００３０】
商用のエチレンオキシド製造においては、酸素は、エチレンと極めて大きな体積で反応される。商用の運転においては、この反応は、現在は、エチレンと、窒素、二酸化炭素、およびメタンの１つ以上を含み得るバラストガスを含有するガス流に酸素ガスを添加することにより行われる。加えて、このガス流は、再循環の後で他のガス、例えばエタン、酸素、およびアルゴンも含有し得る。例えば、ＵＳ−Ａ−３，１１９，８３７およびＥＰ−Ａ−８９３，４４３を参照のこと。著しい体積の酸素ガスをガス流に添加した後で爆発のリスクを最小とすることは、最大の関心事である。迅速な混合を確保し、爆発領域に存在するガス流中のガスの体積を最小とする、すなわち完全に混合されないガスの体積を最小とするために、特定の装置が開発された。一つのこのような装置は、環または「ドーナツ」の形状の混合装置である。Ｒｅｓｅａｒｃｈ Ｄｉｓｃｌｏｓｕｒｅ Ｎｏ．４６５１１７，Ｒｅｓｅａｒｃｈ Ｄｉｓｃｌｏｓｕｒｅ Ｊｏｕｒｎａｌ，Ｊａｎｕａｒｙ ２００３，ｐａｇｅ １０６，Ｋｅｎｎｅｔｈ Ｍａｓｏｎ Ｐｕｂｌｉｃａｔｉｏｎｓ Ｌｔｄ．を参照のこと。しかしながら、このような装置によれば、大きな体積の酸素ガスがガス流の中になお直接混合され、完全に混合されないガスのポケットにより酸素−ガス混合物が爆発性であることができる領域がガス流中になお存在する。
【００３１】
マイクロチャネル装置を使用することにより、酸化剤と炭化水素の混合は、１つ以上の個別のプロセスマイクロチャネル中で行われる。好ましくは、酸化剤と炭化水素は気相中にある。望ましくは、酸化剤流と炭化水素流は、別々のフィードライン経由で共通のプロセスマイクロチャネルに添加される。マイクロチャネル装置内には多数のプロセスマイクロチャネルが存在するので、酸化剤フィードと炭化水素フィードは、多数の小体積に分割されて、混合が個別のプロセスマイクロチャネル中で行われる。このことによって、高効率の混合が確保され、フィードがガスである場合には、爆発領域にあるガスの体積が最小化される。マイクロチャネルの内側では、熱が直ちに放散され、火炎が消化され、装置を本質的に安全にするので、爆発は起こることができない。完全に混合された場合、各プロセスマイクロチャネルからの混合物は、マイクロチャネル装置内、もしくは外部の出口ラインへのヘッダー経由のいずれかで一つの流れに収束し、および完全に混合された流れは最小の爆発リスクによってもたらされる。
【００３２】
図２を参照すると、例えば２つのフィード流れの一方、好ましくは炭化水素流がプロセスマイクロチャネル２６０および／または２２０経由で１つのマイクロチャネル区画２４０に入り、ならびにこのフィードが中間区画４４０経由で第２の区画３４０の中に導入され、２つのフィードの他方、好ましくは酸化剤を第２のフィードチャネル３６０経由で導入することができる。次に、２つのフィードの混合がマイクロチャネル２３０中で行われ、これに第２のフィードをオリフィス３８０経由で導入することができる。関与するフィード成分が増進された安全性をもたらすことが必要ならば、マイクロチャネル装置はそれ自体マイクロチャネルであり得、冷却媒体を通すことができる熱交換チャネルも含み得る。
【００３３】
本発明においては、酸化剤は最も好ましくは酸素ガスである。本明細書中の炭化水素または炭化水素材料は、水素および炭素を含有するいかなる有機化合物でもあり得；酸素などの他の元素も存在し得る。本発明のこの態様においては、炭化水素材料は、炭化水素、例えばＣ１−１０炭化水素、例えばメタン、エチレン、エタン、プロピレン、プロパン、およびブタン；オキシド、例えばＣ２−１０アルキレンオキシド、例えばエチレンオキシド；グリコール、例えばＣ２−１０アルキレングリコール、例えばモノ−、ジ−もしくはトリ−エチレングリコール；およびＣ１−１０有機酸、例えば酢酸の１つ以上であり得る。このようにして、本発明の方法は、例えばエチレンのエチレンオキシドまたはビニルアセテートへの触媒的部分酸化において利用され得る。
【００３４】
最も好適には、本発明は、酸素源をマイクロチャネル装置の１つ以上のプロセスマイクロチャネルの中に導入すること、同一のプロセスマイクロチャネルの中にエチレン源を導入すること、混合を起こしてガス状生成物の混合物を形成することを可能にすること、およびガス状生成物の混合物をエチレンオキシドへの反応が起こり得る反応領域に送ることを含む、エチレンオキシドを調製するための方法を提供する。好ましくは、エチレン源は、エチレンと、メタン、エタン、酸素、アルゴン、二酸化炭素、および窒素から選択される１つ以上の化合物の混合物を含む。酸素源が９５から９９．９９容積％の範囲の純度を有する酸素ガスである場合には、本発明の方法が最も好ましくは利用されるが；酸素源は、低純度の、例えば８５容積％以上の空気または酸素ガスでもあり得、したがって好ましくは、酸素源は、１５から９９．９９容積％の範囲の酸素含量を有するガスである。
【００３５】
本発明のこの態様においては、ガスは、マイクロチャネル装置のプロセスマイクロチャネル内で「ミクロレベル」で、すなわち極めて小さな規模で混合される。初期的には両方のフィードの混じり合いの後に、勿論、酸素に富んだ混合物および酸素の欠乏した混合物のポケットが存在するが、プロセスマイクロチャネル中での、ならびに存在する場合には、マイクロチャネルオリフィス経由での酸素流の分割と再結合が爆発限界以下の平均酸素濃度を確保する。ガス混合物がマイクロチャネル装置中を進行すると、これらのポケットは消失し、ガスはミクロレベルでよく混合される。
【００３６】
ＥＯ製造プラントにおいては、再循環ガスループ中の従来の混合装置を利用する同一の場所に、すなわち反応器の前にマイクロチャネル装置を配置することが最も有用である。しかしながら、再循環ガスループ中のいかなる場所であれマイクロチャネル装置を配置することが可能である。ある場所においては、ガスの状態、例えば組成、圧力および／または温度によって、最終のよく混合されたガスでも爆発領域になる可能性があり；このような環境において条件を調整して本発明の方法の使用が可能となるように、例えば再循環ガス流の温度を低下させることが必要であり得る。好適には、エチレン源から装置の中にフィードラインが走り、および別のフィードラインが酸素源から設けられる。好適には、混合操作に対して適用され得る一般的な工程条件は、１０００から３５００ｋＰａの範囲の圧力、および外周温度（２０℃）から２５０℃の範囲の温度である。
【００３７】
本発明の方法は、迅速なタイムスケールで増強された混合をもたらし、実際には特に爆発潜在性を有するガスの混合に対しては以前の提案よりも短いタイムスケールで完全に混合された生成物をもたらし得る。
【００３８】
このようにして、マイクロチャネル装置の使用は、フィードガスを迅速に分割し、先行の環混合装置により得られるよりも著しく速い速度で小体積を混合する利点をもたらす。いかなる混合物であれ爆発領域に存在し得る時間の長さが著しく短縮され、および最終的に完全に混合されたガス流が著しく速く得られる。
【００３９】
加えて、マイクロチャネルそれ自体のサイズによって、混合装置がフレームアレスタとして機能するということが確保される。いかなるガスまたはガス混合物に対しても、特性的な火炎消化直径が存在し；これは、いかなる火炎も消化されるパイプまたは容器の直径である。適切なマイクロチャネル直径を選択することによって、いかなる出発燃焼反応も直ちに消化可能であるということを確保することができる。このようにして、加えて、マイクロチャネル装置の物理的な性状は、混合操作に対して本質的な安全性をもたらし得る。これは現在の混合系では全く可能でない。マイクロチャネル装置が熱交換チャネルを更に含む場合には、安全性の利点が更に増強される。
【００４０】
本発明の方法においては、多くても５ｍｍの、最も好ましくは多くても２ｍｍの、および特に多くても１．５ｍｍの高さおよび／または幅の内部寸法を有するプロセスマイクロチャネルの１つ以上、および好ましくは全部を有するマイクロチャネル装置を使用することが好ましい。上記の内部寸法は、好ましくは少なくとも０．１ｍｍ、最も好ましくは少なくとも０．５ｍｍ、および特に少なくとも０．５ｍｍである。
【００４１】
ここで、本発明を次の実施例により例示する。
【実施例】
【００４２】
４００，０００ｍｔ／ａ エチレンオキシドプラント中で反応器系への再循環ガスの流れは、６００ｍｔ／時である。この流れは、主としてメタン、エチレン、酸素、アルゴン、二酸化炭素、および窒素からなる。反応器入口における温度は１４０℃であり、圧力は２０００ｋＰａゲージである。
【００４３】
図３中で反応器１内部の触媒上でエチレンオキシド（ＥＯ）と二酸化炭素（ＣＯ２）の製造において、エチレンと酸素を消費する。反応生成物ガスを水により洗浄して、ＥＯ吸収器２中でＥＯを吸収し、およびＣＯ２の再循環ガスの一部をＣＯ２吸収器３中で洗浄した後、反応器１に入る前に、フィードエチレンをライン４経由で、ならびに酸素をライン５経由で再循環ガスに供給する。３７．５ｍｔ／時のエチレンと３４．６ｍｔ／時の酸素を再循環ガスにフィードする。反応器１から吸収器２および吸収器３から反応器１まで、これらの区画プラス相互接続用配管のすべてが再循環ガスループを形成する。
【００４４】
混合器７中で酸素を再循環ガスと混合する。混合器７は、図１および図２について本明細書中で述べられているマイクロチャネル装置である。このマイクロチャネル装置によって、多数の小体積のガスを個別のマイクロチャネル中で混合して、爆発反応の影響を低下させることにより、酸素の再循環ガスとの改善された混合が確保される。世界的な規模のＥＯ製造設備におけるこのような可燃性ガスの大体積での爆発は、甚大な影響を及ぼし、このようなプラントにおいてマイクロチャネル装置を使用することにより、事故のリスクが減少する。
【図面の簡単な説明】
【００４５】
【図１】マイクロチャネル反応器とこの主な構成要素の概略図を示す。
【図２】プロセスマイクロチャネルおよび熱交換チャネルと、本発明の実施において使用される場合のこの運転を含む、繰り返し単位の通常の例の概略図を示す。本発明で利用されるマイクロチャネル装置もしくは反応器は、複数のこのような繰り返し単位を含み得る。
【図３】本発明によりエチレンオキシドを調製する方法の例の概略図を示す。
【特許請求の範囲】
【請求項１】
炭化水素材料を含む第１の流れと酸化剤を含む第２の流れをマイクロチャネル装置の中に送ること、混合が起こることを可能にすること、および混合物を抜き出すことを含む、爆発潜在性を有する酸化剤を炭化水素材料と混合するための方法。
【請求項２】
酸素源をマイクロチャネル装置の１つ以上のプロセスマイクロチャネルの中に導入すること、同一のプロセスマイクロチャネルの中にエチレン源を導入すること、混合を起こして、ガス状生成物の混合物を形成することを可能にすること、およびガス状生成物の混合物をエチレンオキシドへの反応が起こり得る反応領域に送ることを含む、エチレンオキシドを調製するための方法。
【請求項３】
マイクロチャネル装置がエチレンオキシド製造プラントの再循環ガスループ中に配置される、請求項２に記載の方法。
【請求項４】
エチレン源がエチレン、およびエタン、酸素、アルゴン、二酸化炭素、窒素、およびメタンの１つ以上の混合物を含み、ならびに酸素源が１５から９９．９９容積％の範囲の酸素含量を有するガスである、請求項２または請求項３に記載の方法。
【請求項５】
マイクロチャネル装置が０．５から１．５ｍｍの範囲の内部高さおよび／または幅を有する１つ以上のプロセスマイクロチャネルを含む、請求項１から４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１】
炭化水素材料を含む第１の流れと酸化剤を含む第２の流れをマイクロチャネル装置の中に送ること、混合が起こることを可能にすること、および混合物を抜き出すことを含む、爆発潜在性を有する酸化剤を炭化水素材料と混合するための方法。
【請求項２】
酸素源をマイクロチャネル装置の１つ以上のプロセスマイクロチャネルの中に導入すること、同一のプロセスマイクロチャネルの中にエチレン源を導入すること、混合を起こして、ガス状生成物の混合物を形成することを可能にすること、およびガス状生成物の混合物をエチレンオキシドへの反応が起こり得る反応領域に送ることを含む、エチレンオキシドを調製するための方法。
【請求項３】
マイクロチャネル装置がエチレンオキシド製造プラントの再循環ガスループ中に配置される、請求項２に記載の方法。
【請求項４】
エチレン源がエチレン、およびエタン、酸素、アルゴン、二酸化炭素、窒素、およびメタンの１つ以上の混合物を含み、ならびに酸素源が１５から９９．９９容積％の範囲の酸素含量を有するガスである、請求項２または請求項３に記載の方法。
【請求項５】
マイクロチャネル装置が０．５から１．５ｍｍの範囲の内部高さおよび／または幅を有する１つ以上のプロセスマイクロチャネルを含む、請求項１から４のいずれか一項に記載の方法。
【図１】
【図２】
【図３】
【図２】
【図３】
【公表番号】特表２００９−５２０７６２（Ｐ２００９−５２０７６２Ａ）
【公表日】平成２１年５月２８日（２００９．５．２８）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００８−５４６４５１（Ｐ２００８−５４６４５１）
【出願日】平成１８年１２月２０日（２００６．１２．２０）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＥＰ２００６／０７００２７
【国際公開番号】ＷＯ２００７／０７１７３７
【国際公開日】平成１９年６月２８日（２００７．６．２８）
【出願人】（５９０００２１０５）シエル・インターナシヨナル・リサーチ・マートスハツペイ・ベー・ヴエー (301)
【Ｆターム（参考）】
【公表日】平成２１年５月２８日（２００９．５．２８）
【国際特許分類】
【出願日】平成１８年１２月２０日（２００６．１２．２０）
【国際出願番号】ＰＣＴ／ＥＰ２００６／０７００２７
【国際公開番号】ＷＯ２００７／０７１７３７
【国際公開日】平成１９年６月２８日（２００７．６．２８）
【出願人】（５９０００２１０５）シエル・インターナシヨナル・リサーチ・マートスハツペイ・ベー・ヴエー (301)
【Ｆターム（参考）】
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