二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムおよびその製造方法
【課題】寸法安定性が良好で、厚み斑がきわめて小さく、光学欠点となり得るキズが表面にほとんど存在しない二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムを提供する。
【解決手段】二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムは、２軸延伸工程と熱固定工程を経ることにより製造されるフィルムであって、縦延伸工程で加熱幅を長手方向に狭小化することにより得られる、厚み斑が０．５％以上４％以下であってキズの個数が１０個／ｍ2以下、平均ＨＳ１５０が−０．２５％以上０．４０％未満であるフィルムである。
【解決手段】二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムは、２軸延伸工程と熱固定工程を経ることにより製造されるフィルムであって、縦延伸工程で加熱幅を長手方向に狭小化することにより得られる、厚み斑が０．５％以上４％以下であってキズの個数が１０個／ｍ2以下、平均ＨＳ１５０が−０．２５％以上０．４０％未満であるフィルムである。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムに関するものであり、詳しくは、厚み変動率が小さく、キズが少なく、熱による寸法変化の少ない、種々の加工用途に適した二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
ポリエチレンテレフタレート系樹脂からなる二軸配向フィルムは、優れた透明性、寸法安定性、耐薬品性から、各種加工用基材フィルムとして多く利用されている。特に、優れた強度、寸法安定性が要求されるセラミックコンデンサ用のグリーンシート製造用離形用途や転写箔などの基材フィルム等の用途、オフセット印刷などの精密印刷を行う際の基材として広く利用されている。又、光を透過、反射させた状態で使用する各種光学用フィルムの基材としても用いられる。前者では比較的薄手のフィルムが用いられ、後者では強度や寸法安定性が要求されるため、比較的厚手のフィルムが用いられている。
【０００３】
上記の如き精密用途の二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムには、通常の包装用途等のフィルムに比べて平面性（平面な台の上に載置した場合のフラットネス）が良好であることが要求される。殊にセラミックコンデンサ用のグリーンシート製造用離形用途や転写箔などの基材フィルムに用いられる比較的薄手のフィルムでは厚み変動率の影響を受けやすい。一方で、近年の精密印刷や光学製品の高性能化に伴って、平面性に対する要求が一段と高いものとなってきている。出願人らは、そのような良好な平面性を発現させるためには、フィルムの厚み斑（特に、長手方向の厚み斑）を良好にすることが不可欠であると考えている（例えば、特願２００７−３０８３７４号、特願２００７−３０８３７５号）。二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの厚み斑を低減するための方法としては、特許文献１の如く、比較的に低倍率の倍率の延伸を多段で繰り返す延伸方法や、特許文献２の如く、高温度下で高倍率の延伸を行った後に低倍率の延伸を行う延伸方法が知られている。
【０００４】
また、特許文献３の如く、キャストフィルムの中央部の平均厚みが１０μｍ〜８００μｍの範囲にある熱可塑性樹脂フィルムを低速ロールと高速ロールとの間で延伸する延伸工程において、少なくとも、非接触式で且つ３０ｋＷ／ｍ以上２００ｋＷ／ｍ以下の熱源を使用してフィルムを加熱する方法や、特許文献４の如く、フィルムと延伸ロールの接点から５ｍｍ〜１００ｍｍ手前に設けた加熱手段により未延伸フィルムを縦幅３ｍｍ〜３０ｍｍに渡って加熱し、延伸ロールでフィルムの流れ方向に延伸する方法や、さらには特許文献５の如く、特許文献４の方法に加え、延伸ロールによりフィルムの流れ方向に複数段階に延伸を行う方法が知られている（なお、これらの延伸方法については後で詳細に説明する）。
【０００５】
さらに、特許文献６の如く、ポリエステルフィルムの少なくとも片面に、球状粒子を含有する易滑層を備えて、ポリエステルフィルム中には触媒に起因する微細粒子が存在させたフィルムが知られている。
【０００６】
一方、精密印刷用途や光学用途には、優れた透明性を有していることと、光学的な欠点が極力少ないこととが望まれる。製品の高性能化に伴って、光学的欠点の低減に対する要求も一段と高いものとなってきている。かかる光学的な欠点は、基材フィルム表面のキズが原因の１つになっている。基材フィルム表面に微小なキズがあると、例えば液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）における表示部分で光学的な欠点となる場合がある。そのようなキズの発生を抑制する方法として、特許文献７の如く、ロールの表面粗度、ロール表面への付着物の堆積防止、クリーン度の規制、研磨材を用いてロールを掃除する方法、フィルムの静電気を規制、ロール表面粗度の低減、ロールの小径化、フィルムのロールへの密着性の向上、ロール間温度の規制、ロールの速度の規制、走行時の張力の規制、表面改質樹脂塗布工程の乾燥条件、冷却条件の規制、フィルムとロールの摩擦係数の規制、フリーロールの回転抵抗の規制、縦延伸後の熱収縮応力の規制等の方法が開示されている。
【０００７】
また、二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムをベースフルムとして使用する場合、後工程において熱処理が施される場合がある。このような熱処理によりフィルムの寸法が変化するが、精密加工においては熱処理工程による熱収縮が少ないことが望まれる。寸法変化を特に嫌う用途では、加工前に再度、アニール処理を実施してから使用することも行われている。
【０００８】
二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの熱収縮率を低減する方法としては、長手方向の緩和処理をオフラインの熱処理工程で実施する方法（特許文献８）、テンターの内で端部に剃刀を入れ切断しクリップの影響を避けて長手方向の緩和処理を行う方法（特許文献９）、テンターのクリップ間隔を徐々に狭くして長手方向の緩和処理を行う方法（特許文献１０）が、提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開昭４８−４３７７２号公報
【特許文献２】特開昭５４−５６６７４号公報
【特許文献３】特開平１１−１７０３５７号公報
【特許文献４】特開２０００−１８１０１５号公報
【特許文献５】特開２０００−１８１０１６号公報
【特許文献６】国際公開第０３／０９３００８号パンフレット
【特許文献７】特開２００２−２５４５６５号公報
【特許文献８】特開２００１−１３８４６６号公報
【特許文献９】特公昭５７−０５４２９０号公報
【特許文献１０】特公平４−０２８２１８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
フィルムの加工処理は、今後、更に精密化することが予測される。これにより、従来は問題なく使用されたフィルムであっても平面性の点で問題が生じることが考えられた。例えば、セラミックコンデンサ用の離型シートでは、基材フィルムの平面性がコンデンサの薄膜化の上で歩留まり低下の問題を引き起こす恐れが懸念される。また。光学用途では光学設計の精密化により基材フィルムの微小な平面性の乱れが光学的問題を生じさせる場合があった。さらに、加工の精密化が進展すると、表面キズによる歩留まり低下が従来以上に問題となることが予測される。
【００１１】
しかしながら、特許文献１、特許文献２、特許文献４、特許文献５の延伸方法とも、多段延伸する際の各延伸が、加熱したロール間の周速差を利用して単純に引き伸ばすだけのものであるため、加熱した低速ロールの離れ際からフィルムが延伸されてしまうことに起因して低速ロール上でフィルムが擦れて、光学欠点の原因となり得る多くのキズがフィルム表面に発生してしまう。
【００１２】
一方、特許文献３及び特許文献７の方法ではキズの発生は低減されるものの、厚み斑を高度に低減させることはできず、近年の平面性に対する高レベルな要求を満たす二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムを到底得ることができない。また、特許文献６では触媒に起因する微細粒子の粒径が１〜１０μｍの微細粒子が２００〜２０，０００個／ｍｍ2とする方法が記載されており、２００個／ｍｍ2以下では延伸の均一性が不良となる傾向にあり、厚み、配向の斑が発生しやすいとある。ところが、触媒による粒子では、重合時の僅かな温度圧力などの変動で粒子形成のバラツキが生じ、粒子量および粒子径のコントロールが困難である（例えば、特開平５−１５４９６９号公報参照）。すなわち、従来は、厚み斑が高度に低減されており平面性が良好である上、フィルム表面に光学欠点となり得るキズの少ない精密印刷用途や光学用途に好適な二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムは存在しなかったのである。
【００１３】
一方、熱収縮率を小さくする場合についても、特許文献８の方法ではオフライン処理を行うのは経済的でない。また、特許文献９の方法では、クリップの把持の影響は受けないが、緩和処理中のフィルムの自重で弛み、テンター内のプレナムダクトに接触してフィルムに傷が生じるという問題があった。これを避ける為に上下のエアバランスを微妙に調整し傷防止を行うと、エアバランスの崩れによりオーブン内の温度の均一性が損なわれて、フィルムの平面性が悪化したり均一性が損なわれるという問題があった。さらに、特許文献１０の方法では、クリップ際の端部と中央部のフィルムの動きやすさが異なり、長手方向の把持部近傍と中央部の物性の差が避けられず、熱収縮率を低下させるために緩和を大きくするとフィルムの平面性が悪化するという問題があった。
【００１４】
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、その主たる目的は、厚み斑がきわめて小さく平面性が良好である上、光学欠点となり得るキズがフィルム表面にほとんど存在しせず、加熱による熱収縮率の小さい精密印刷用途や光学用途に好適な二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
本発明の内、第一の発明は、押出機から原料樹脂を溶融押し出しすることにより未延伸フィルムを形成するフィルム化工程と、そのフィルム化工程で得られる未延伸フィルムを縦方向および横方向に二軸延伸する二軸延伸工程と、二軸延伸後のフィルムを熱固定する熱固定工程を経ることにより製造される二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムであって、縦延伸工程において加熱の幅を長手方向に狭小化することにより得られる、下記要件（１）〜（３）を満たすことを特徴とする二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムである。
（１）下記切り出し方法Ａにより設けたフィルム切り出し部から二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの長手方向に沿って長さ３０ｍ×幅３ｃｍのフィルム試料を採取し、そのフィルム試料の長手方向の厚み斑を測定したときに、長手方向の厚み変動率が０．５％以上４％以下であること
（切り出し方法Ａ）
フィルム幅方向の両端部分（端縁から５０ｍｍ以内の部分）で、フィルムの長手方向の始め部と中間部と終り部にフィルム切り出し部を設ける。ここで、「始め部」、「終り部」とは、長手方向におけるフィルムの長さを端部から２ｍ以内を含む領域をいう。また、「中間部」は、フィルム長手方向の５０％位置を含む領域をいう
（２）下記切り出し方法Ｂにより設けたフィルム切り出し部から二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの長手方向に沿って長さ２５０ｍｍ×幅２０ｍｍのフィルム試料を採取し、そのフィルム試料の１５０℃で３０分間加熱したときのフィルムの長手方向の熱収縮率の平均値である平均ＨＳ１５０が、−０．２５％以上０．４０％未満であること
（切り出し方法Ｂ）
二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムからフィルムを幅方向において、端から５０ｍｍの部分、およびその間を４等分し、５つの切り出し部を設ける。前記幅方向の切り出し部をロールの巻き始めと中間と巻き終りに設ける（合計１５個）。ここで、ロールの「巻き始め」、「巻き終り」は、全フィルムロールの長さを巻き始めと巻き終りの端部から５０ｍｍ以上２ｍ以内の領域であり、「中間」は、フィルム長手方向の５０％位置を含む領域である。
（３）下記切り出し方法Ｃにより設けたフィルム切り出し部から採取した長さ２５０ｍｍ×幅２５０ｍｍのフィルム試料１６枚について、下記測定法により、表面に存在する深さ１μｍ以上で長さ３ｍｍ以上のキズの個数を測定したときに、キズの個数が１０個／ｍ2以下であること
（切り出し方法Ｃ）
二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムからフィルムの長手方向の長さに対して、始め部（長手方向の全長の５％位置）と２箇所の中間部（長手方向の全長の３５％位置、６５％位置）と終り部（長手方向の全長の９５％位置）のそれぞれの部位において、幅方向に両端から採取する部位の中心線の位置を幅方向に３等分したそれぞれの位置を中心線として切り出し部を設ける。
（ａ）キズの検出方法
下記の光学欠点検出方法により、２５０ｍｍ×２５０ｍｍのフィルム試料１６枚について、５０μｍ以上の大きさと認識される光学欠点を検出する。
［光学欠点検出方法］
投光器として２０Ｗ×２灯の蛍光灯をＸＹテーブル下方４００ｍｍに配置し、ＸＹテーブル上に設けたスリット幅１０ｍｍのマスク上に測定対象のフィルム試料を載置する。投光器と受光器を結ぶ線と、フィルム試料表面の鉛直方向とのなす角度が１２°となるよう光を入射し、反射された光量をＸＹテーブル上方５００ｍｍに配置したＣＣＤイメージセンサカメラで電気信号に変換し、その電気信号を増幅し、微分してスレッシュホールド（閾値）レベルとコンパレータで比較して光学欠点の検出信号を出力する。なお、この閾値は予め厚さ２ｍｍのアルミニウム板にドリルを用いて５０μｍ前後の孔をいくつか開け、アルミニウム板にできたバリを研磨して表面を２００番のバフで仕上げてある。これを用いて５０μｍの孔を検出するように調整した。また、ＣＣＤイメージセンサカメラを用いて、キズの画像を入力し、入力された画像のビデオ信号を所定の手順により解析して、光学欠点の大きさを計測し、５０μｍ以上の欠点の位置を表示する。光学欠点の検出は、フィルム試料の両面について行う。
（ｂ）キズの大きさの測定
上記（ａ）において検出される光学欠点部分から、キズによる欠点を選出する。上記のフィルム試料を適当な大きさに裁断し、マイクロマップ社製３次元形状測定装置ＴＹＰＥ５５０を用いて、フィルム試料表面に対して垂直方向から観察し、キズの大きさを測定する。フィルム試料、すなわちフィルムの表面に対して垂直方向から観察した時に、５０μｍ以内に近接するキズの凹凸は同一のキズとして考え、それらのキズの最外部を覆う最小面積の長方形の長さおよび幅を、キズの長さおよび幅とする。この結果より、深さ１μｍ以上且つ長さ３ｍｍ以上のキズの個数（個／ｍ2）を求める。
本発明の内、第二の発明は、二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの厚みが２０μｍ以上４００μｍ以下であること前記二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムである。
本発明の内、第三の発明は、前記二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムからなる二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムロールである。
本発明の内、第四の発明は、前記二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムを製造するための製造方法であって、押出機から原料樹脂を溶融押し出しすることにより未延伸フィルムを形成するフィルム化工程と、そのフィルム化工程で得られる未延伸フィルムを縦方向および横方向に二軸延伸する二軸延伸工程と、二軸延伸後のフィルムを熱固定する熱固定工程と、長手方向の緩和処理をする工程とを含んでおり、その縦延伸工程が、周速差を設けたロール間において加熱の幅を狭小化しながら加熱装置を用いて、１０５±２０℃に加熱して、長手方向に２．０倍以上３．２倍以下の倍率となるように延伸した後に、その縦延伸後のフィルムを、冷却したニップロール間を通過させ、周速差を設けたロール間において加熱の幅を狭小化しながら加熱装置を用いて１００±２０℃に加熱して、長手方向に１．０５倍以上１．５倍以下の倍率となるように延伸するものであることを特徴とする二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルム製造方法である。
本発明の内、第五の発明は、縦延伸工程において加熱装置を用いてフィルムを加熱する際に、ロール間において長手方向の加熱の幅を２ｍｍ以上２５ｍｍ以下とすることを特徴とする前記二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの製造方法である。
本発明の内、第六の発明は、横方向の延伸工程での最高温度部を経て、次いで横方向の弛緩処理を行った後、フィルム端縁部を切断分離し、次いで端縁部を切断分離したフィルムの引取速度を減じることにより長手方向の緩和処理を行うことを特徴とする前記二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの製造方法である。
本発明の内、第七の発明は、長手方向の緩和処理を行った後、フィルム端縁部を保持したままフィルムの冷却処理を行うことを特徴とする前記二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの製造方法である。
【発明の効果】
【００１６】
本発明の二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムは、寸法安定性が良好であり、厚み斑（特に、長手方向の厚み斑）がきわめて小さく平面性が良好である上、光学欠点となり得るキズがフィルム表面にほとんど存在しない。それゆえ、本発明の二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムは、セラミックコンデンサ用のグリーンシート製造用離形用途や転写箔などの基材フィルム等の用途、オフセット印刷などの精密印刷を行う際の基材、又、精密印刷用途や光を透過、反射させた状態で使用する各種光学用フィルムとして光学用途の液晶ディスプレイに用いるプリズムシート、反射防止フィルムやハードコートフィルム、光拡散板等のベースフィルム、プラズマディスプレイの前面板に使用する近赤外線吸収フィルムや電磁波吸収フィルムのベースフィルム、タッチパネルやエレクトロルミネッセンス用の透明導電性フィルムのベースフィルム、陰極線管の破砕防止フィルム等の光学用途、太陽電池のバックシート用フィルムに好適に用いることができる。また、本発明のポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの製造方法によれば、上記の如く光学用途や加工用途として好適な二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムを安価に効率良く製造することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】変形速度３０，０００％／分でのポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの応力歪み曲線（Ｓ−Ｓ曲線）を示す説明図である。
【図２】切り出し方法Ａの説明図である。
【図３】切り出し方法Ｂの説明図である。
【図４】切り出し方法Ｃの説明図である。
【図５】幅方向の長さが１０００ｍｍ未満５００ｍｍ以上の場合の切り出し方法Ｃの説明図である。
【図６】幅方向の長さが５００ｍｍ未満の場合の切り出し方法Ｃの説明図である。
【図７】切り出し方法Ｄの説明図である。
【図８】本発明における長手方向の緩和を実施する熱固定ゾーンから緩和処理ゾーンおよび冷却ゾーンを示す平面図である。
【図９】本発明における長手方向の弛緩を実施する際になされる熱固定ゾーンから緩和処理ゾーンおよび冷却ゾーンを示す横面図である。
【図１０】本発明における長手方向の弛緩を実施する際になされるフィルム端縁部のフィルム端縁部の切断状況を示す拡大図である。
【図１１】比較例における長手方向の緩和を実施するクリップチェンの拡大部分を示す平面図である。
【図１２】（ａ）比較例における長手方向の弛緩を実施するクリップチェンの拡大部分を示す縦の断面図である。（ｂ）はガイドレールが半分程変位した状態を示す。
【図１３】比較例における横延伸機全体を示す説明図である
【発明を実施するための形態】
【００１８】
本発明の二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムを構成するフィルムは、エチレングリコールおよびテレフタル酸を主な構成成分として含有する。本発明の目的を阻害しない範囲であれば、他のジカルボン酸成分およびグリコール成分を共重合させても良い。上記の他のジカルボン酸成分としては、イソフタル酸、ｐ−β−オキシエトキシ安息香酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、４，４’−ジカルボキシベンゾフェノン、ビス−（４−カルボキシフェニルエタン）、アジピン酸、セバシン酸、５−ナトリウムスルホイソフタル酸、シクロヘキサン−１、４−ジカルボン酸等が挙げられる。上記の他のグリコール成分としては、プロピレングリコール、ブタンジオール、ネオペンチルグリコール、ジエチレングリコール、ビスフェノールＡ等のエチレンオキサイド付加物、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコール等が挙げられる。この他、ｐ−オキシ安息香酸等のオキシカルボン酸成分も利用され得る。
【００１９】
このようなポリエチレンテレフタレート（以下、単にＰＥＴという）の重合法としては、テレフタル酸とエチレングリコール、および必要に応じて他のジカルボン酸成分およびジオール成分を直接反応させる直接重合法、およびテレフタル酸のジメチルエステル（必要に応じて他のジカルボン酸のメチルエステルを含む）とエチレングリコール（必要に応じて他のジオール成分を含む）とをエステル交換反応させるエステル交換法等の任意の製造方法が利用され得る。
【００２０】
本発明のフィルムをＰＥＴによって形成する場合には、原料であるＰＥＴの極限粘度（ＩＶ）は、０．４５〜０．７０ｄｌ／ｇの範囲が好ましく、０．５０〜０．６５ｄｌ／ｇの範囲がより好ましい。ＰＥＴ原料の極限粘度が０．４５以下であると、例えば回収により再度押出機を通過した場合にＰＥＴの重合度が低くなりすぎて、フィルムの延伸性が悪化したり、耐引き裂き性が低下したりするため好ましくない。反対に、極限粘度が０．７０ｄｌ／ｇを上回ると、濾圧が大きくなりすぎて高精度濾過が困難となるので好ましくない。なお、樹脂原料のＩＶは、たとえば、以下のような方法で求められる。
【００２１】
［極限粘度（ＩＶ）］
ＰＥＴの粉砕試料を乾燥後、フェノール／テトラクロロエタン＝６０／４０（重量比）の混合溶媒に溶解し、オストワルド粘度計を用いて、３０℃で０．４（ｇ／ｄｌ）の濃度の溶液の流下時間、および、溶媒のみの流下時間を測定し、それらの時間比率から、Ｈｕｇｇｉｎｓの式を用いて、Ｈｕｇｇｉｎｓの定数が０．３８であると仮定して算出する。
【００２２】
また、本発明のフィルムをＰＥＴによって形成する場合には、原料であるＰＥＴの酸価（ＡＶ）は、３〜３０ｅｑ／ｔの範囲が好ましく、５〜２５ｅｑ／ｔであるとより好ましい。酸価が３ｅｑ／ｔ以下であると、重合速度が遅くなってしまい、製造効率が低下するので好ましくない。反対に、酸値が３０ｅｑ／ｔ以上であると、加水分解が進行し易く、重合度の低下を引き起こし易いので好ましくない。なお、樹脂原料の酸価は、たとえば、以下のような方法で求められる。
【００２３】
［酸価］
原料を粉砕した後、ベンジルアルコールに溶解し、クロロホルムを加えてから水酸化ナトリウム溶液で中和滴定し、ＰＥＴ１ｔ当たりの水酸化ナトリウムの当量を算出する。
【００２４】
さらに、本発明のフィルムをＰＥＴによって形成する場合には、押出機に投入する前の原料（再生原料を含む）に異物が含まれていないことが望ましい。特に、光学用途向けのフィルムを製造する場合には、溶融押出しする際に、濾過粒子サイズ（初期濾過効率９０％）が１５μｍ以下の濾材を用いて高精度濾過を行い、製膜後のフィルム１ｍ2当たりに存在する直径２０μｍ以上の異物が１０個以下となるように調整するのが好ましい。ここで、初期濾過効率とはＡＮＳＩ／Ｂ９３．３６−１９７３により測定される数値をいう。なお、原料中の異物の個数は、たとえば、以下のような方法で求められる。
【００２５】
［異物の個数］
位相差顕微鏡およびＣＣＤカメラを用いて、溶融させた原料チップの拡大画像を撮影し、画像処理装置を用いて異物数を計数する。
【００２６】
本発明の二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムを構成するフィルムの厚みは、特に限定はされない。しかしながら、種々の加工用途に使用する場合には、２０μｍ以上４００μｍ以下の厚みであると好ましい。特に、優れた強度、寸法安定性が要求されるセラミックコンデンサ用のグリーンシート製造用離形用途や転写箔などの基材フィルム等の用途、オフセット印刷などの精密印刷を行う際の基材としては、２０μｍ以上７０μｍ未満が好ましく、強度や寸法安定性が要求される各種光学用フィルムの基材としてはため、７０μｍ以上４００μｍ以下が好ましい。
【００２７】
また、効率良く後加工を施すために、ロール体とすることも本発明の好ましい実施態様である。本発明の二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムロールの幅は、特に制限されるものではないが、取扱い易さの点から、フィルムロールの幅の下限は、７００ｍｍ以上であると好ましく、１０００ｍｍ以上であるとより好ましい。一方、フィルムロールの幅の上限は、後加工する装置の大きさによって定まるが、現状では２．２ｍが最大幅と考えられており、２．０ｍ以下であるとより好ましく、１．５ｍ以下であるとさらに好ましい。加えて、フィルムロールの巻長も、特に制限されないが、巻き易さや取扱い易さの点から、フィルムが２０μｍ程度の厚みである場合には、２５，０００ｍ以下であると好ましく、４，０００ｍ以上であるとより好ましい。また、フィルムが７０μｍ程度の厚みである場合には、７，０００ｍ以下であると好ましく、１，１００ｍ以上であるとより好ましい。また、フィルムが４００μｍ程度の厚みである場合には１，３００ｍ以下であると好ましく、２００ｍ以上であるとより好ましい。なお、巻取りコアとしては、通常、３インチ、６インチ、８インチ等の紙、プラスチックコアや金属製コアを使用することができる。
【００２８】
［厚み変動率］
本発明のフィルムは、長手方向に沿って長さ３０ｍ×幅３ｃｍの帯状のフィルム試料を採取し、そのフィルム試料の長手方向の厚み変動率（厚み斑）を測定したときに、フィルム試料の長手方向の厚み斑が、いずれも０．５％以上４％以下の範囲内にあることが必要である。従来の特許文献では厚み精度を評価する際に、厚みの測定長さが短いもの（１０ｍ以下）が用いられてきた。これに対し、本願発明は高度の厚み斑が低減されているため、上記のように長尺のフィルム試料を厚み斑評価の対象とする。本発明の方法によれば、このように長尺のフィルムで評価しても厚み、配向の斑が発生しないことを特徴とする。
【００２９】
さらに、本発明の態様として、二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムロールの場合であっても、長手方向に沿って長さ３０ｍ×幅３ｃｍの帯状のフィルム試料を採取し、そのフィルム試料の長手方向の厚み斑を測定したときに、フィルム試料の長手方向の厚み斑が、いずれも０．５％以上４％以下の範囲内にあることが必要である。さらに、二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムロールにおいて、上記で測定した厚み斑（厚み変動率）の変動（最大値と最小値の差）が０．５％以下であることが好ましい。厚み斑の変動が上記範囲内であれば、後加工での連続的な精密加工を安定的に行う上で好ましい。なお、厚み斑の変動の下限は、低い方が好ましいが、生産上、０．０５％が下限となる。
【００３０】
ここで、厚み斑の測定に用いるフィルム試料は、下記切り出し方法Ａにより設けたフィルム切り出し部より採取する。
【００３１】
（切り出し方法Ａ）
フィルム幅方向の両端部分（端縁から５０ｍｍ以内の部分）で、フィルムの長手方向の始め部と中間部と終り部にフィルム切り出し部を設ける。ここで、「始め部」、「終り部」とは、長手方向におけるフィルムの長さを端部から２ｍ以内を含む領域をいう。また、「中間部」は、フィルム長手方向の５０％位置を含む領域をいう
【００３２】
［熱収縮率］
本発明のフィルムは、熱処理による寸法安定性が高いことを特徴とする。すなわち、フィルムを下記切り出し部から採取したフィルム試料を１５０℃で３０分間加熱したときのフィルムの製膜の長手方向の熱収縮率の平均値である、平均ＨＳ１５０を求めたときに、それらのＨＳ１５０が、−０．２５％以上０．４０％未満である。
【００３３】
上記平均ＨＳ１５０が、０．４０％未満であると、後加工における熱処理においても寸法安定性が良好となりこのましい。例えば、フィルムをテンター内で加熱乾燥する場合にも、通過性が良好となり好ましい。上記平均ＨＳ１５０は、０．３０％以下であるとより好ましく、０．２０％以下であるとさらに好ましくい。なお、上記平均ＨＳ１５０は、低いほど好ましいが、本発明では設計上、−０．２５％が下限であると考えられる。
熱収縮率の測定に使用するフィルム試料は、下記切り出し方法Ｂにより設けた切り出し部から切り出し部より採取する。
【００３４】
（切り出し方法Ｂ）
二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムからフィルムを幅方向において、端から５０ｍｍの部分、およびその間を４等分し、５つの切り出し部を設ける。前記幅方向の切り出し部をロールの巻き始めと中間と巻き終りに設ける（合計１５個）。ここで、ロールの「巻き始め」、「巻き終り」は、全フィルムロールの長さを巻き始めと巻き終りの端部から５０ｍｍ以上２ｍ以内の領域であり、「中間」は、フィルム長手方向の５０％位置を含む領域である。
【００３５】
［キズ］
また、本発明の二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムは、欠点となる微小なキズが少ないことを特徴とする。すなわち、下記切り出し方法Ｃにより設けたフィルム切り出し部から採取した長さ２５０ｍｍ×幅２５０ｍｍのフィルム試料１６枚について、後述の測定法により、表面に存在する深さ１μｍ以上で長さ３ｍｍ以上のキズの個数を測定したときに、キズの個数が１０個／ｍ2以下である。フィルムのキズの個数が１０個／ｍ2を上回ると、光学部材として使用した場合に、光学欠点が認知されてしまうので好ましくない。また、フィルムのキズの個数は、５個／ｍ2以下であると好ましく、３個／ｍ2以下であるとより好ましく、０個／ｍ2であると特に好ましい。
【００３６】
（切り出し方法Ｃ）
二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムからフィルムの長手方向の長さに対して、始め部（長手方向の全長の５％位置）と２箇所の中間部（長手方向の全長の３５％位置、６５％位置）と終り部（長手方向の全長の９５％位置）のそれぞれの部位において、幅方向に両端から採取する部位の中心線の位置を幅方向に３等分したそれぞれの位置を中心線として切り出し部を設ける。この様にして設けた、長手方向に４箇所、それぞれの幅方向で４箇所の合計１６箇所の切り取り部からフィルム試料を採取する。なお、この切り出し方法において、フィルムの幅方向の長さが１０００ｍｍ未満の場合は、幅方向の中央部の２箇所のフィルムの採取においては、長手方向に３００ｍｍずつずらして採取することが好ましい。さらに、フィルムの幅が５００ｍｍ未満の時はフィルム両端を含め長手方向に２５０ｍｍずつずらして長手方向に設けた１つの箇所につき４枚のフィルム試料を採取することによる。
【００３７】
［平面性］
本発明の二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムは上記のように厚み変動率も少なく、平面性が高い。ここでいう平面性とは、シワやソリがないことであるが、例えば、次のような方法により平面性を評価することができる。フィルム長手方向に３００ｍｍ、それに直角な幅方向に２１０ｍｍの試料を採取し、前記試料の四隅のソリの高さ（水平面から垂直方向の高さ）をＪＩＳ金尺（０．５ｍｍ目盛）で測定した際に、四隅のソリの高さの最大値がフィルムの厚み以下であり、四隅のソリの高さの平均値は、フィルムの厚みの２０％以下であることが好ましい。上記ソリの高さ最大値がフィルム厚み以下、もしくは平均値が２０％以下である場合は、フィルムの加工時において平面性の歪みが少なく加工精度が良好であるため、歩留まりの点から好ましい。なお、フィルムの平面性は広い範囲で良好であることが望ましいため、平面性を評価する場合は、下記切り出し方法Ｄにより設けたフィルム切り出し部より採取したフィルム試料（３００ｍｍ×２１０ｍｍ）を５０枚（合計面積として約３ｍ×１ｍ）測定することが望ましい。
【００３８】
（切り出し方法Ｄ）
二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの長手方向の長さに対して、始め部（長手方向の全長の５％位置）と８つの中間部（長手方向の全長の１５％位置、２５％位置、３５％位置、４５％位置、５５％位置、６５％位置、７５％位置、８５％位置）と終り部（長手方向の全長の９５％位置）のそれぞれの部位において、フィルム幅方向に両端から採取する部位の中心線の位置を幅方向に４等分したそれぞれの位置を中心線として切り出し部を設ける。この様にして設けた、長手方向に１０箇所、それぞれの幅方向で５箇所の合計５０箇所の切り取り部からフィルム試料を採取する。なお、この切り出し方法において、フィルムの幅方向の長さが１０５０ｍｍ未満の場合は、幅方向の中央部の３箇所のフィルムの採取においては、長手方向に３００ｍｍずつずらして採取することが好ましい。
【００３９】
本発明のフィルムは、上記したポリエチレンテレフタレート系樹脂原料を押出機により溶融押し出しして未延伸フィルムを形成し、その未延伸フィルムを以下に示す所定の方法により二軸延伸して得ることができる。
【００４０】
原料樹脂を溶融押し出しする際には、ポリエチレンテレフタレート系樹脂原料をホッパードライヤー、パドルドライヤー等の乾燥機、または真空乾燥機を用いて乾燥するのが好ましい。そのようにポリエチレンテレフタレート系樹脂原料を乾燥させた後に、押出機を利用して、２００〜３００℃の温度で溶融しフィルム状に押し出す。かかる押し出しに際しては、Ｔダイ法、チューブラー法等、既存の任意の方法を採用することができる。
【００４１】
そして、押し出し後のシート状の溶融樹脂を急冷することによって未延伸フィルムを得ることができる。なお、溶融樹脂を急冷する方法としては、溶融樹脂を口金より回転ドラム上にキャストして急冷固化することにより実質的に未配向の樹脂シートを得る方法を好適に採用することができる。
【００４２】
さらに、得られた未延伸フィルムを、所定の方法で長手方向（縦方向）に延伸し、その縦延伸後のフィルムを幅方向に延伸し、熱処理することによって本発明のフィルムを得ることが可能となる。以下、本発明のフィルムを得るための好ましい製膜方法について、従来のフィルムの製膜方法との差異を考慮しつつ詳細に説明する。
【００４３】
［本発明のフィルムの製造方法］
＜従来の延伸方法の問題点＞
未延伸フィルムは、上記の如くシート状の溶融樹脂を金属冷却ロールに巻き付けることによって形成される。その際に、金属冷却ロール形状の不均一性、溶融樹脂の吐出量の変動等の要因によって、未延伸フィルムには少なからず厚み斑が形成されてしまう。かかる厚み斑を低減するために従来から様々な試みがなされているが、未延伸フィルムの厚み斑を完全になくすことは、現状では不可能である。したがって、最終的に厚み斑の良好なフィルムを得るためには、未延伸フィルムにおける厚み斑を延伸工程において如何にして増幅させないか、が大きなポイントとなる。
【００４４】
未延伸フィルムの厚み斑を増幅させないような延伸をフィルムに施すためには、フィルムの引張特性を正確に把握して、その引張特性を勘案した延伸をフィルムに施す必要があると考えられる。一般的に、ポリエチレンテレフタレート系樹脂からなるフィルムの引張試験を行うと、図１の如き応力−歪み曲線（所謂Ｓ−Ｓ曲線）に示されるように、所定の歪み量に達するまで、応力が略一定の割合で増加し、所定の歪み量に達すると、歪み量が増加しても応力が増加しないプラトーな領域が出現する（なお、かかる引張初期における応力が飽和する点を降伏点という）。そして、そのようなプラトーな領域が出現した後に、再度、歪み量の増加に伴って応力が増加する領域が出現し（かかる降伏点後に応力が再度立ち上がり始める点を立ち上がり点という）し、応力が二次的に増加した後に破断する、という傾向を示す。
【００４５】
かかるフィルムの引張特性から、従来は、上記したＳ−Ｓ曲線におけるプラトーな領域を除いた領域、すなわち、歪み量の増加に伴って応力が増加する領域で延伸を施した方がフィルムの厚み斑が小さくなると考えられていた。そして、そのような考え方に基づいて、上記の如き特許文献１の延伸方法や特許文献２の延伸方法が提案されている。
【００４６】
特許文献１の延伸方法は、Ｓ−Ｓ曲線における降伏点以下の倍率の延伸を多段で繰り返すことを意図した延伸方法である。しかしながら、特許文献１の延伸方法は、各延伸が、加熱したロール間の周速差を利用して単純に引き伸ばすだけのものであるため、加熱した低速ロールの離れ際からフィルムが延伸されてしまい、低速ロールの回転速度とフィルムの速度との差に起因して低速ロール上でフィルムが擦れてしまい、光学欠点の原因となり得る多くのキズがフィルム表面に発生する、という問題点がある。
【００４７】
一方、特許文献２の延伸方法は、Ｓ−Ｓ曲線における立ち上がり点以上の倍率の延伸を高温度下で行った後に、降伏点以下の倍率の延伸を行うことを意図した延伸方法である。しかしながら、特許文献２の延伸方法も、特許文献１の方法と同様に、各延伸が、加熱したロール間の周速差を利用して単純に引き伸ばすだけのものであるため、加熱した低速ロールの離れ際からフィルムが延伸され、低速ロール上でフィルムが擦れてしまうことによって、フィルム表面に多くのキズが発生する。その上、最初に高温で延伸することに起因してフィルムがロールにスティックしてしまい、そのスティックによるキズも多く発生してしまう。
【００４８】
特許文献３の延伸方法は低速ロールと高速ロールとの間で延伸する延伸方法で、非接触式で且つ３０ｋＷ／ｍ以上２００ｋＷ／ｍ以下の熱源を使用してフィルムを加熱しているのでキズの発生は抑えられるが、厚み斑を高度に低減させることはできず、近年の平面性に対する高レベルな要求を満たすことが出来ない。
【００４９】
特許文献４の方法はフィルムと延伸ロールの接点から５ｍｍ〜１００ｍｍ手前に設けた加熱手段により未延伸フィルムを縦幅３ｍｍ〜３０ｍｍに渡って加熱し、延伸ロールでフィルムの流れ方向に延伸する方法であるが、加熱手段により、加熱されたフィルムの高速側の把持部分が延伸ロールの後ろの高速ニップロールにあるため、延伸ロールとフィルムと速度をずれの無い様にして、キズ入りを防ぐと言うことが必要となる。ところが、この速度を合わせることは困難で延伸の僅かな変動があると速度のズレとなり、フィルムにキズが入ってしまうと言う欠点があった。
【００５０】
特許文献５の方法は延伸ロールの複数段階で延伸する方法であるが、ロールの離れ際での延伸が起こり、やはり、キズが入ってしまうと言う欠点があった。
【００５１】
特許文献６の方法では球状粒子のコントロールが困難であり、安定して厚み斑を低減させることが出来なかった。
【００５２】
厚み斑は短い距離（１０ｍ未満）では良好に見える場合がある。しかし、長尺（１０ｍ以上）になると厚み斑が悪化し、実用上は長尺の１００ｍ程度以上での厚み斑の良いものが必要であった。従って、特許文献６による微細粒子の粒径が例えコントロールが出来たとしても、フィルムの後加工性を考慮すると厚みが２０μｍ〜７０μｍでは１，０００ｍ程度の長さの安定性が必要で、それ以上の厚みでは１００ｍ程度の長さの厚みの安定性が必要であり、延伸工程での工夫がなければ、厚み精度が極めて高い長尺の二軸延伸フィルムを得るのは困難である。
【００５３】
＜本発明のフィルムの製造方法の特徴＞
本発明者らは、上記した従来の延伸方法が有する問題点を解消すべく、どうすればフィルム表面に光学欠点の原因となり得るキズを形成することなく厚み斑を良好なものとすることができるかについて鋭意検討した。その結果、以下のような縦延伸工程において加熱の幅を狭小化させるという特殊な延伸方法を採用することにより、従来とは全く異なる延伸方法で、フィルム表面にキズを形成することなく、厚み斑の小さなフィルムを得ることができることを見出し、本発明を案出するに至った。
【００５４】
（１）加熱装置による加熱の幅の狭小化
本発明のフィルムを得るためには、二軸延伸する方法として、縦延伸を二段以上で行うことが好ましい。横延伸は、縦延伸前、縦延伸後、もしくは二段以上の縦延伸の中間で行うことができるが、縦延伸を二段以上で行った後に横延伸する方法（以下、縦−縦−（縦）−横延伸方法）が好ましい。また、本発明のフィルムを得るためには、上記した二段以上の縦延伸を行う際に、各縦延伸において、後述する加熱装置を利用することにより、長手方向の加熱の幅の長さを２ｍｍ以上２５ｍｍ以下に狭小化し、延伸点前後の温度差を急激なものとする。加熱装置による長手方向の加熱の幅の長さの上限は、より好ましくは２５ｍｍ以下、最も好ましいのは１０ｍｍ以下が好ましい。二段目以降の場合も同様である。加熱の幅の下限は、より好ましくは３ｍｍ以上である。なお、ここで加熱の幅とは、具体的には、加熱装置によりフィルムに照射されるエネルギー分布をフィルムの流れ方向に測定した際に、エネルギーピークの半分の強度の間隔である半値全幅をいう。これにより、延伸点前後のフィルムの温度差を後述のように制御することが好ましい。また、延伸の加熱の幅を狭小化した場合、外部環境の変動による影響が受け難くなるため、フィルムロールにおける厚み斑の変動を抑制することができる。
【００５５】
上記のように延伸点が狭く、温度差異のきわめて大きい縦延伸を施すことにより、厚み斑が解消される理由は明らかではないが、発明者らは、次のように考えている。すなわち、周速差を設けたロール（通常、ニップロール）間でフィルムを延伸する際には、当該ロール間でフィルムの幅方向に等しい張力が作用するため、温度差異が小さいとＳＳカーブの温度依存性による応力差が小さく、厚みの小さい部分の方が厚みの大きい部分よりも先に延伸されてしまう。それゆえ、厚みの小さい部分の抗張力を早く増大させて、延伸部位を厚みの小さい部分から厚みの大きな部分へ移行させなければ、未延伸フィルムの厚み斑が増大されて、厚み斑の良好なフィルムを得ることができない。ここで、上記したような狭小化した部分で温度差異のきわめて大きい縦延伸を施すと、延伸が始まると直ちに、厚みの小さな部分の実質的な延伸温度が降下し（所謂、温度−時間則）、厚みの小さな部分の抗張力が増加し、厚みの小さな部分が延伸されにくくなるとともに厚みの大きな部分が延伸され易くなり、温度差異効果と温度−時間則効果で結果的に、厚み斑が解消されるものと考えられる。しかも、温度が低い所では抗張力が高いので延伸部分から延伸時の張力の影響を受け難いので、厚みの小さい部分と厚みの大きい部分の延伸の差が出難く、厚み斑が悪化することなく延伸が可能であると考えられる。
【００５６】
つまり、延伸が行われるフィルムは前後のニップロール間では同一の張力が掛かっているのでフィルムの実質の温度が一定ならば、厚みが薄い部分は先に伸び、厚みの厚い部分は伸び難いが、延伸が狭小な範囲で行われる場合には薄い部分が急激に延伸され実質の延伸温度が低下し、張力が大きくなり、厚みの厚い部分の温度が薄い部分より高いので張力が低下し全体の張力がバランス化して厚い部分が延伸される。延伸が起こると再び厚い部分の実質の温度が低下した状態となり、全体として張力がバランスして延伸されていくので厚みが均一化すると考えている。
【００５７】
本発明のフィルムの縦延伸工程で用いられる加熱装置は、上記のように狭小的な加熱の幅をもって加熱できるものであれば特に限定されないが、レーザ加熱装置、プラズマビーム加熱装置、高温エアジェット加熱装置、赤外線加熱装置（特に、波長２．５μｍ以下の赤外線加熱装置）などが好適に使用可能である。
【００５８】
加熱装置として用いることができるレーザとは、ＣＯ2レーザやＹＡＧレーザなどがあげられる。特に、これらのレーザは高いエネルギー密度をフィルムに与えることが可能であるので、狭小な幅に集中してフィルムを加熱するのに適しているので好ましい。
【００５９】
レーザ光源をフィルム幅方向に走査して用いる場合には、フィルム幅方向へのレーザ光源の走査速度と、フィルムの長手方向への進行速度との関係から厳密に言うとフィルム幅方向に対して斜めにレーザ光線が走行することとなる。レーザ光線の走行線がフィルム幅方向軸に対して過度に斜めになると、延伸領域が固定化されず、厚み斑が生じやすくなる場合がある。そのため、レーザのスポット径（フィルム表面での照射径）と、フィルム幅方向でのレーザの走査速度と、フィルムの長手方向の進行速度とを制御することが望ましい。具体的には、レーザの走査速度をレーザのスポット径の１／３以下となるようにし、かつレーザ光源がフィルム幅方向を１往復するまでにフィルムの長手方向の移動距離が０．２ｍｍ以下となるようにレーザの走査速度等を制御することが好ましい。例えば、０．３ｍｍのスポット径のレーザ光線が往復する間に、フィルムの長手方向の進行が０．２ｍｍ以下であると、スポット径の１／３程度がレーザの一往復の走査で二度さらされることとなる。フィルム幅の大きさにもよるが、生産性の点から、レーザのスポット径は０．３ｍｍより大きい３ｍｍ程度がより好ましい。スポット径が大きくなりすぎると、スポット径周辺のフィルム強度の差が小さくなり、延伸点前後におけるフィルム温度の差が付き難く、厚みの斑を引き起こし易いので、２０ｍｍ以下がより好ましく、１０ｍｍ以下がさらに好ましい。
【００６０】
（２）延伸条件の適正化
本発明のフィルムを得るためには、上記した縦−縦−（縦）−延伸を行う際に、一段目の縦延伸倍率を２．０倍以上３．２倍以下に調整し、一段目の縦延伸温度を１０５±２０℃に調整するとともに、二段目以降の縦延伸倍率を１．０５倍以上１．５倍以下に調整し、二段目以降の縦延伸温度を１００±２０℃に調整するのが好ましい。さらに、一段目における延伸点前後のフィルムの温度差を１５℃以上にするのが好ましく、２０℃以上にすることがより好もしい。温度差を設けた方が厚みは良くなると考えるが温度差が５０℃以下が限界と考えている。また、二段目以降における延伸点前後の温度差を２℃以上にするのが好ましく、５℃以上がより好ましい。二段目以降における延伸点前後の温度差の上限は２０℃以下が好ましい。なお、延伸点前および延伸点後におけるフィルムにおいて温度分布の局在（例えば、フィルム表面、内部、裏面で温度の差がある場合など）がある場合はその平均をもってフィルムの温度とする。また、延伸点前のフィルム温度は、具体的には加熱装置による加熱直前におけるフィルムの温度を測定し、延伸点後のフィルム温度は、具体的には加熱装置による加熱後のフィルムの温度を測定する。後述の実施例では、例えば、レーザを用いる場合は、長手方向でレーザの照射光が当たっていない所のフィルムの温度を非接触式の赤外温度計で測定し、レーザを通過した時点でフィルムの温度を測定し、その差を延伸点前後のフィルム温度差とした。また、他の加熱装置においてもこれと同様に測定することができる。
【００６１】
一段目の延伸倍率が３．２倍を上回って大きくなると、延伸張力が高くなりすぎてしまうため、延伸点が固定せずに拡がってしまい、結果的にフィルムの厚み斑が悪くなり易い。反対に、一段目の延伸倍率が２．０倍を下回って小さくなると、延伸張力が極端に低下してしまうため、厚みの小さい部分と厚みの大きい部分との引っ張り合いが起こらないため、結果的にフィルムの厚み斑が悪くなり易い。また、二段目の延伸倍率が１．５倍を上回って大きくなると、延伸張力が高くなりすぎてしまうため、延伸点が固定せずに拡がってしまい、結果的にフィルムの厚み斑が悪くなり易い。
【００６２】
また、一段目における延伸点前後のフィルムの平均温度差が１５℃未満の場合は、延伸応力が高く延伸点前のフィルムの変形が大きくなり、低速ロール上に変形が及び、低速ロールとフィルムとの速度差が大きくなりキズ入りとなりやすい。逆に、延伸点での温度が高くなりすぎると、温度差が１５℃以上有っても、延伸応力の差が付かず、延伸が低速ロール上に変形が及びキズ入りとなったり、低速ロールの上で微小なスティックが発生し、欠点となる。よって、延伸温度と延伸点前後のフィルムの温度差が上記範囲となるように予熱温度を制御することが望ましい。
【００６３】
本発明のフィルムの製造方法における一段目の縦延伸条件（すなわち、１０５℃前後での比較的に高い倍率の延伸）は、従来、厚み斑に悪影響を及ぼすと考えられていた「Ｓ−Ｓ曲線におけるプラトーな領域に相当する歪み量を与えるような延伸」に相当すると考えられる。それにも拘わらず、上記の如く１０５℃前後で高倍率（２．０〜３．２倍）の一段目の縦延伸を行うとともに、１００℃前後で低倍率（１．０５〜１．５倍）の二段目の縦延伸を施すことにより、厚み斑が解消される理由は明らかではないが、上記の如く、レーザにより加熱して、延伸点を固定（狭小化）して温度変化を極端に増加させることによって、温度時間則の効果で極小の中での力の均衡により歪みと応力の作用が厚み斑への影響を少なくするものと考えられる。
【００６４】
（３）ロール間の中央位置での延伸
本発明のフィルムを得るためには、上記の如く一段目、二段目の各縦延伸工程においてレーザ以外にも、プラズマビーム、高温エアジェット、赤外線（特に波長２．５μｍ以下の赤外線）なども本発明の概念を満たす延伸点前後の温度差を急激なものとすることが可能である。その際に、ロール間ギャップを大きくすると、フィルムのばたつき等の外乱によって厚み斑が悪くなる傾向にある。したがって、本発明のフィルムを得るためには、ロール間ギャップをできる限り小さくする必要がある。また、前側ロールの離れ際および後側ロールの接触際においては、フィルムの走行速度をロールの表面速度とほぼ等しくして速度差がないようにするとともに、延伸に伴う変形部分が空中にあるようにすることにより、ロール間ギャップをできる限り小さくする必要がある。そのため、ロールに出来るだけ近くすることが出来る中央位置に加熱装置による加熱位置を設けることが好ましい。
【００６５】
（４）ロールの低温化
本発明のフィルムを得るためには、上記の如く一段目、二段目以降の各縦延伸工程において、周速差を設けたロール間の中央位置に加熱部位を設けることが好ましいが、その際に、一段目の縦延伸後の後側ロール（二段目の縦延伸における前側ロール）の温度を通常のロール延伸時よりも低温に調整することが好ましい。そのように一段目の縦延伸後の後側ロール（二段目の縦延伸における前側ロール）の表面温度を通常より下げることにより、フィルム表面のみの温度を低下させ、フィルムの表面を硬くして、その後側ロールの凹凸（目視できないようなロール表面のキズや、ロール表面へのゴミ等の付着）がフィルムに転写される事態を防止することができ、よりキズの少ないフィルムを得ることが可能となる。
【００６６】
この一段目の縦延伸後の後ろ側ロールはニップするのが好ましく、そのニップロールの温度としては縦延伸を実施したフィルム表面温度より５℃以上低く設定することが表面にキズや不均一な意図しない微小な凹凸を防ぐのに有効である。より好ましい温度としてはガラス転移点以下、更に好ましい温度としてはガラス転移点より５℃以上低い温度である。下限は次の延伸を考慮してガラス転移点以下２０℃以上低いと厚みが悪化しやすい。
【００６７】
なお、フィルムの縦延伸工程において、上記した（１）〜（４）の手段を用いることにより、フィルム表面に光学欠点となり得るキズを付けることなく、フィルムの厚み斑（特に、長手方向の厚み斑）を低減することが可能となる。なお、上記した（１）〜（４）の手段の内の特定の何れかのみが、フィルムロールの厚み斑低減およびキズの低減に有効に寄与するものではなく、（１）〜（４）の手段を組み合わせて用いることにより、非常に効率的にフィルムの厚み斑低減およびキズの低減が可能になるものと考えられる。
【００６８】
また、本発明のフィルムを得るためには、上記の如く特定の縦延伸を施したフィルムに横延伸、熱固定処理を施す必要がある。幅方向に延伸する場合には、延伸温度は８０〜２１０℃であることが必要であり、好ましくは１３０〜２００℃である。幅方向の延伸温度が８０℃未満では、フィルムが破断し易くなるため、好ましくない。また、２１０℃を超えると、得られたフィルムの平面性が悪くなるため、好ましくない。幅方向の延伸倍率は、３．０〜５．０倍、好ましくは３．６〜４．８倍である。幅方向の延伸倍率が３．０倍未満では得られたフィルムの厚み斑が悪くなり好ましくない。幅方向の延伸倍率が５．０倍を超えると延伸において破断の頻度が多くなり好ましくない。
【００６９】
引き続き、熱固定処理を行う。熱固定処理工程の温度は１８０℃以上２４０℃以下が好ましい。熱固定処理の温度が１８０℃未満では、熱収縮率の絶対値が大きくなってしまうので好ましくない。反対に、熱固定処理の温度が２４０℃を超えると、フィルムが不透明になり易く、また破断の頻度が多くなり好ましくない。なお、好適な熱固定処理方法については、後述する。
【００７０】
熱固定処理で把持具のガイドレールを先狭めにして、弛緩処理することは熱収縮率、特に幅方向の熱収縮率の制御に有効である。弛緩処理する温度は熱固定処理温度からポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムのガラス移転温度Ｔｇまでの範囲で選べるが、好ましくは（熱固定処理温度）−１０℃〜Ｔｇ＋１０℃である。この幅弛緩率は１〜６％が好ましい。１％未満では効果が少なく、６％を超えるとフィルムの平面性が悪化して好ましくない。
【００７１】
ただ、上記の熱固定方法であっては、クリップ近傍のフィルムはクリップにより動きを制限されているために、長手方向の緩和が十分に実施されず、フィルム端縁部については熱収縮率が十分改善されない場合がある。長手方向の熱収縮率を小さくしようとしても、単に熱固定での温度を上げるだけでは、フィルムが着色したり、結晶化が進みフィルムが白化して透明性が悪化するという問題があり、熱収縮率を低下させることが困難であった。
【００７２】
＜長手方向の緩和処理＞
そこで、本発明では、上記熱固定処理方法に加え、さらに以下（１）〜（３）の手段を講じることにより、フィルムの熱収縮率を抑制することができた。すなわち、（１）クリップで保持されているフィルム端縁部を切断除去すること、（２）フィルムの引取速度を減じることで、クリップから外れた状態のフィルム全幅を長手方向に緩和処理すること、（３）緩和処理した全幅のフィルムを再びクリップで把持して平面性を維持したまま室温まで冷却処理を行うこと。以下、上記した各手段について順次説明する（図８、９、１０参照）。
【００７３】
（１）まず、クリップで保持されているフィルム端縁部を切断除去する。クリップで保持されているフィルム部分は横延伸において均一に延伸されていない為、通常、フィルムの他の領域に比べて厚みが厚くなっている。このように厚みが異なる領域があると、（２）の工程でフィルム全幅を一様に緩和することができなくなる。そのため、縦緩和処理に先立ち、厚みの異なるフィルム端縁部（横延伸のためにクリップに把持されている近傍）を切断除去する。フィルム端縁部の切断は、端縁部がクリップから開放される近傍に切断刃を設置し、クリップの把持の影響が中央部におよばないように行う。フィルムの切断によりフィルム平面が波打つ現象が生じるが、このような好ましくないバタツキを抑えるために、切断刃はテンタ内に設置されるエアダクトからの風が当らないところに設けるのが望ましい。切断除去されたフィルム端縁部は回収されるが、切断回収に伴う張力変化がフィルム本体及ばないように、フィルムの切断はフィルムがクリップから離れる間際で行うことが好ましい。また、フィルム端縁部の回収は溝付きの金属ロールを使い、溝の間に刃を入れ溝の無い部分のフィルムをニップしておくのが良い。また、長手方向に均一な緩和を行うためには、フィルム切断面の厚みが、幅方向の中央部の厚み、即ち、製品厚みの平均値の±１０％以下になっているのが好ましく、より好ましくは±８％以下、±４％以下であると特に好ましい。
【００７４】
（２）次に、フィルムの引取速度を減じることで、クリップから外れた状態のフィルム全幅を長手方向に緩和処理する。フィルム端縁部を除去した後、次の工程（冷却ゾーン）に設置されたクリップチェーンにより再びフィルムをクリップにより保持する。ここで、冷却ゾーンのクリップチェーン（第二のクリップチェーン）の進行速度を、熱固定処理までのクリップチェーン（第一のクリップチェーン）の進行速度より遅く設定することで、フィルムの引取速度を減衰させ、次の工程で再びフィルム端縁部が把持されるまでの間、フィルム全幅にわたり長手方向の緩和を行う。緩和率は引取速度により調整される。本発明における緩和率は１％以上６％以下が好ましい。１％未満では効果が少なく、６％を超えるとフィルムの平面性が悪化して好ましくない。さらに、この緩和ゾーンは温調された熱風で温度が制御されているのが好ましい。本発明による方式では、特公平４−０２８２１８号（特許文献１０）に開示の方式、すなわち、隣接するクリップ間に屈曲可能な構造を付与することで、縦方向のクリップ間隔を調整し、縦方向の緩和を達成する方式に比べ、より大きな緩和率をとることができる。特許文献１０に記載の方式では、機械的な作動に起因する緩和率の変動を抑制することが困難であり、緩和率を２．０％以下にしないと本発明のスリット緩和方式と同程度の効果を得ることができない。よって、本発明による方式ではより高い緩和率でも有効な緩和処理を実施することができる。
【００７５】
（３）最後に、緩和処理した全幅のフィルムを再びクリップで把持して平面性を維持したまま室温まで冷却処理を行う。長手方向に緩和されたフィルムはまだ、１７０〜１２０℃の高温のため、そのままの状態ではフィルムは外乱により変形を受け易く、変形を受けた状態で温度が下がるとその変形が固定され平面性が崩れる。そこで、平面性を維持するために、フィルム端縁部をクリップで把持したまま冷却を行う。フィルムをガラス転移温度（Ｔｇ）以下になるように室温まで冷却する。フィルムを冷却した後、フィルム端縁部をクリップから開放し、従来通りの巻取り工程へと導く。
【００７６】
上記の如くフィルムを二軸延伸する際には、走行するフィルムと、回転するロールが接触する箇所がある。フィルムのキズの発生を防止するためには、（ａ）フィルム表面そのものやロール表面、特にフィルムと接触するロール表面にキズの原因となる「欠点」を発生させないこと（ｂ）接触するロールの表面上でフィルムが縦方向および横方向にずれないようにすることが望ましい。
【００７７】
上記の「欠点」とは、ロール表面に形成されるキズ、堆積物、付着物、異物等のフィルムと接触することによりフィルムに微細なキズを発生させるすべての要因を指す。よって、これらの欠点をなくすことで、フィルム表面へのキズの発生をより低減できる。上記欠点の発生を防止するためには、たとえば、フィルム製造時に用いるロールの表面粗度をＲａで０．１μｍ以下とする方法や、堆積物、付着物、異物等のキズ発生要因のロール表面への堆積を防止するため、縦延伸工程の予熱入口と冷却ロールにロールクリーナーを設置する方法を好適に採用することができる。
【００７８】
縦方向キズまたは横方向キズの発生要因としては、それぞれ、フィルムの縦方向または横方向での膨張、収縮等の変形も挙げられる。これらのフィルムの変形は、主としてフィルムの温度変化によって生じる。それゆえ、ロール表面でのフィルムの温度変化を抑制することで、こうした温度によるフィルム変形量を小さくでき、縦方向キズや横方向キズの発生を防止できる。具体的には、ロール１本当たりでのフィルムの温度変化を４０℃以下、好ましくは３０℃以下、さらに好ましくは２０℃以下、さらに一層好ましくは１０℃以下、特に好ましくは５℃以下とすることが推奨される。
【００７９】
また、複数のロールの相対的な速度の関係を、フィルムの温度や張力による変形量に対して最も近い速度プロファイルに設定することでフィルムの縦方向のズレを低減することができる。
【００８０】
なお、上述したキズの発生を防止するための各種方法は、本発明のフィルムが用いられる部材の要求品質レベルに応じて、複数種の方法を組合せて使用することができる。
【００８１】
本発明の二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムは単層でも、２層以上の積層構造を有するフィルムでも良いし、透明性を重視して微粒子を入れない二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの片面、又は両面に後加工工程時の接着性を改良する目的や滑り性を改良する目的で種々のコーティングを製膜時に付与したものでもなんら差し支えがない。
【００８２】
また、本発明のフィルムを構成する二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルム中には、必要に応じて微粒子を添加することができる。その際に添加する微粒子としては、公知の無機微粒子や有機微粒子を挙げることができる。さらに、フィルムを形成する樹脂の中には、必要に応じて各種の添加剤、たとえば、ワックス類、酸化防止剤、帯電防止剤、結晶核剤、減粘剤、熱安定剤、着色用顔料、着色防止剤、紫外線吸収剤等を添加することができる。本発明におけるポリエチレンテレフタレート系樹脂には、微粒子を添加してポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの作業性（滑り性）を良好なものとすることが好ましい。微粒子としては任意のものが選べるが、たとえば無機系微粒子として、シリカ、アルミナ、二酸化チタン、炭酸カルシウム、カオリン、硫酸バリウム等を挙げることができる。また、有機系微粒子として、たとえばアクリル系樹脂粒子、メラミン樹脂粒子、シリコーン樹脂粒子、架橋ポリスチレン粒子等を挙げることができる。微粒子の平均粒径は、０．０５〜２．０μｍの範囲内で、必要に応じて適宜選択することができる。
【００８３】
二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムに上記粒子を配合する方法としては、たとえば、二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂を製造する任意の段階において添加することができるが、好ましくはエステル化の段階、もしくはエステル交換反応終了後、重縮合反応開始前の段階でエチレングリコール等に分散させたスラリーとして添加し、重縮合反応を進めても良い。また、ベント付き混練押出し機を用いてエチレングリコールまたは水等に分散させた粒子のスラリーとポリエチレンテレフタレート系樹脂原料とをブレンドする方法、または混練押出し機を用いて、乾燥させた粒子とポリエチレンテレフタレート系樹脂原料とをブレンドする方法等によって行うことができる。
【００８４】
さらに、本発明のフィルムを構成する二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムには、フィルム表面の接着性を良好にするためにコロナ処理、コーティング処理や火炎処理等を施したりすることも可能である。
【００８５】
上記した方法により製造される本発明のフィルムは、透明性、厚み斑（特に、長手方向の厚み斑）、光学性能に優れており、精密印刷や光学用途のＬＣＤに用いられるプリズムレンズシート用ベースフィルム、ハードコートフィルム用ベースフィルム、ＡＲフィルム用ベースフィルム、拡散板用ベースフィルム、ＣＲＴ用破砕防止フィルム、タッチパネルやエレクトロルミネッセンスに用いられる透明導電性フィルム、プラズマディスプレイの前面板に用いられる近赤外線吸収フィルム、太陽電池のバックシートや電磁波吸収フィルム等に好適に使用できる。
【実施例】
【００８６】
以下、実施例によって本発明を詳細に説明するが、本発明は、かかる実施例の態様に何ら限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で、適宜変更することが可能である。なお、フィルム特性の評価方法は以下の通りである。
【００８７】
（１）長手方向厚み変動率（厚み斑）
フィルム幅方向の両端部分（端縁から５０ｍｍ以内の部分）で、フィルムの長手方向の始め部と中間部と終り部にフィルム切り出し部を設ける（切り出し方法Ａ）。ここで、「始め部」、「終り部」とは、長手方向におけるフィルムの長さを端部から２ｍ以内を含む領域であって、表２に示す位置に切り出し部を設けた。また、「中間部」は、フィルム長手方向の５０％位置を含む領域であって、表２に示す位置に切り出し部を設けた。サンプリングしたフィルム試料について、ミクロン測定器株式会社製の連続接触式厚み計を用いて、５ｍ／分の速度でフィルム試料の長手方向に沿って連続的に厚みを測定する（測定長さは３０ｍ）。そして、測定時の各々のフィルム試料の最大厚みをＴmax.、最小厚みをＴmin.、平均厚みをＴave.とし、下記式からフィルムの長手方向の厚み変動率を算出する。 厚み変動率＝｛（Ｔmax.−Ｔmin.）／Ｔave.｝×１００ （％）
表２にそれらの最大値及び最小値及び平均値を示す。
【００８８】
（２）フィルムの熱収縮率
フィルムを幅方向において、端から５０ｍｍの部分、およびその間を４等分し、５つの切り出し部を設ける。前記幅方向の切り出し部をロールの巻き始めと中間と巻き終りに設け、各切り出し部からフィルムを長さ３０ｍ×幅３０ｍｍの長尺な帯状のフィルム試料をサンプリングする。ここで、ロールの「巻き始め」、「巻き終り」は、全フィルムロールの長さを巻き始めと巻き終りの端部から５０ｍｍ以上２ｍ以内の領域であり、「中間」は、全フィルムロールの長さの中央を含む領域である。各切り出し部からフィルムの製膜の長手方向にそって、幅２０ｍｍ、長さ２５０ｍｍの試料フィルムを切り出す（合計１５個）。切り出した幅２０ｍｍ、長手方向の長さ２５０ｍｍの前記試料に２００ｍｍ間隔で標線を印し、１５０℃に調節した加熱オーブンに入れ、ＪＩＳ／Ｃ−２３１８に準拠して、熱収縮率を測定する。得られた熱収縮率の平均値を算出し、熱収縮率の平均値とした。
【００８９】
（３）キズの検出
フィルムの長手方向の長さに対して始め部（長手方向の全長の５％位置）と２箇所の中間部（長手方向の全長の３５％位置、６５％位置）と終り部（長手方向の全長の９５％位置）のそれぞれの部位において幅方向に両端から採取する部位の中心線の位置を幅方向に３等分したそれぞれの位置を中心線として切り出し部を設ける。（切り出し方法Ｂ）。各切り出し部位より２５０ｍｍ×２５０ｍｍのフィルム試料を採取した（合計１６枚）。２５０ｍｍ×２５０ｍｍのフィルム試料１６枚について、下記の光学欠点検出方法により、光学的に５０μｍ以上の大きさと認識される光学欠点を検出する。
【００９０】
（ａ）キズの検出
投光器として２０Ｗ×２灯の蛍光灯をＸＹテーブル下方４００ｍｍに配置し、ＸＹテーブル上に設けたスリット幅１０ｍｍのマスク上に測定対象のフィルム試料を載置する。投光器と受光器を結ぶ線と、フィルム試料表面の鉛直方向とのなす角度が１２°となるよう光を入射し、反射された光量をＸＹテーブル上方５００ｍｍに配置したＣＣＤイメージセンサカメラで電気信号に変換し、その電気信号を増幅し、微分してスレッシュホールド（閾値）レベルとコンパレータで比較して光学欠点の検出信号を出力する。なお、この閾値は予め厚さ２ｍｍのアルミニウム板にドリルを用いて５０μｍ前後の孔をいくつか開け、アルミニウム板にできたバリを研磨して表面を２００番のバフで仕上げてある。これを用いて５０μｍの孔を検出するように調整した。また、ＣＣＤイメージセンサカメラを用いて、キズの画像を入力し、入力された画像のビデオ信号を所定の手順により解析して、光学欠点の大きさを計測し、５０μｍ以上の欠点の位置を表示する。光学欠点の検出は、フィルム試料の両面について行う。
【００９１】
（ｂ）キズの大きさの測定
上記（１）において検出される光学欠点部分から、キズによる欠点を選出する。上記のフィルム試料を適当な大きさに裁断し、マイクロマップ社製３次元形状測定装置ＴＹＰＥ５５０を用いて、フィルム試料表面に対して垂直方向から観察し、キズの大きさを測定する。フィルム試料、すなわちフィルムの表面に対して垂直方向から観察した時に、５０μｍ以内に近接するキズの凹凸は同一のキズとして考え、それらのキズの最外部を覆う最小面積の長方形の長さおよび幅を、キズの長さおよび幅とする。この結果より、深さ１μｍ以上且つ長さ３ｍｍ以上のキズの個数（個／ｍ2）を求める。
【００９２】
（４）フィルムの平面性
フィルム厚み２５μｍ以外のものについては次の方法によりフィルムの平面性を測定した。フィルムの長手方向の長さに対して、始め部（長手方向の全長の５％位置）と８つの中間部（長手方向の全長の１５％位置、２５％位置、３５％位置、４５％位置、５５％位置、６５％位置、７５％位置、８５％位置）と終り部（長手方向の全長の９５％位置）のそれぞれの部位において、フィルム幅方向に両端から採取する部位の中心線の位置を幅方向にを４等分したそれぞれの位置を中心線として切り出し部を設ける（切り出し方法Ｄ）。この様にして設けた、長手方向に１０箇所、それぞれの幅方向で５箇所の合計５０箇所の切り取り部からフィルム試料を採取する（合計面積として約３ｍ×１ｍ）。このフィルム試料を、フィルム化工程で最初に冷却ロールに接した面を上にして、温度２３±２℃、湿度６５±５％に管理された室内で、水平なガラス板（厚さ５ｍｍ）の上に載せてフィルム試料の四隅のソリの高さ（水平面から垂直方向の高さ）をＪＩＳ金尺（０．５ｍｍ目盛）で測定する。四隅の高さが「０」もしくは、断面がＭ字状に見える時は反対面を上にしてソリを測定する。全試料において測定した四隅のソリの高さの平均値と、全試料において測定した四隅のソリの高さの最大値を表示する。
【００９３】
（５）縦延伸時の延伸点前後におけるフィルムの温度差
長手方向でレーザの照射光が当たっていない所のフィルムの温度を非接触式の赤外温度計で測定し、レーザを通過した時点でフィルムの温度を測定し、その差を延伸点前後のフィルム温度差とする。
なお、ヒータによる延伸を行う場合は、ヒータによる延伸点前後のフィルム温度差を計測した。
【００９４】
また、実施例および比較例におけるフィルムの製膜条件を表１に示す。
【００９５】
［実施例１］
ポリエチレンテレフタレート［Ａ］を以下のように作製した。ジメチルテレフタレートを１０００部、エチレングリコールを７００部、および酢酸マンガン４水塩を０．１６部をエステル交換反応缶に仕込み、１２０〜２１０℃でエステル交換反応を行い、生成するメタノールを留去した。エステル交換反応が終了した時点で三酸価アンチモンを０．１３部、正リン酸を０．０１７部を加え、系内を徐々に減圧にし、７５分間で１３３Ｐａとした。同時に徐々に昇温し、２８０℃とした。この条件で７０分間重縮合反応を実施し、溶融ポリマーを吐出ノズルより水中に押出、カッターによって、直径約３ｍｍ、長さ約５ｍｍの円柱状チップを得た。得られたポリエチレンテレフタレート［Ａ］の極限粘度［η］は０．６３ｄｌ／ｇであった。
【００９６】
添加剤としてシリカ粒子（富士シリシア化学（株）社製、サイリシア３１０）を０．０３質量％含有したポリエチレンテレフタレート［Ａ］（［η］＝０．６３）を水分率が５０ｐｐｍ以下となるように乾燥した後、仕込み、２８５℃の温度で溶融した。押出機で溶融中にステンレス焼結体の濾材（公称濾過精度：１０μｍ以上の粒子を９０％カット）で濾過した。次いで、Ｔ型ダイスから樹脂シートを押し出し、静電印加キャスト法を用いて表面温度が３０℃のキャスティングドラムに巻きつけて冷却固化させ、厚みが１，６８０μｍで、幅が４９０ｍｍの未延伸フィルムを得た。
【００９７】
そして、得られた未延伸フィルムを、加熱されたロール群でフィルムを昇温した後、前後に配置した第一ニップロールと第二ニップロールとの間で、それらのニップロールの間に設けたＣＯ2レーザ（第一レーザ）によって１０５℃に加熱しながら、長手方向（縦方向）に２．７７倍延伸した（一段目の縦延伸）。
【００９８】
なお、ＣＯ2レーザのスポット径は直径３ｍｍに調整し、幅方向への走査幅は、シート全幅となるように調整した。また、走査速度は未延伸フィルムが長手方向に０．２ｍｍ進む間に一往復する様に走査速度を調整した。前側の第一ニップロールはフィルム温度維持及び、後側の第二ニップロールは冷却側に調整した。なお、第一番目のＣＯ2レーザは、第一ニップロールと第二ニップロールとの間の中央位置で幅方向に走査する様に配置した。上記した一段目の縦延伸の延伸点前後におけるフィルムの温度差は３３℃であった。
【００９９】
しかる後、その縦延伸後のフィルムを、第二ニップロールとその第二ニップロールの直後に配置した第三ニップロールとの間で、それらのニップロールの間に設けたＣＯ2レーザ（第二レーザ）によって１００℃に加熱しながら、長手方向（縦方向）に１．１７倍延伸した（二段目の縦延伸）。なお、第二レーザのスポット径は第一レーザと同様に３ｍｍとし、幅方向への走査幅は、シート全幅となるように調整した。また、第三ニップロールは冷却側に調整した。なお、第二レーザの走査位置は、第二ニップロールと第三ニップロールとの間の中央位置に配置した。また、上記した二段目の縦延伸における温度差は１１℃であった。
【０１００】
更に、その縦延伸後のフィルムを、第三ニップロールとその第三ニップロールの直後に配置した第四ニップロールとの間で、それらのニップロールの間に設けたＣＯ2レーザ（第三レーザ）によって１００℃に加熱しながら、長手方向（縦方向）に１．０８倍延伸した（三段目の縦延伸）。なお、第三レーザのスポット径は第一と同様に３ｍｍとし、幅方向への走査幅は、シート全幅となるように調整した。また、第四ニップロールは冷却側に調整した。なお、第三レーザの走査位置は、第三ニップロールと第四ニップロールとの間の中央位置に配置した。また、上記した三段目の縦延伸の延伸点前後におけるフィルムの温度差は１０℃であった。
【０１０１】
上記の如く、未延伸フィルムを縦方向に二段で延伸した後に、その縦延伸フィルムをテンターに導き、１３０℃の雰囲気下で幅方向へ４．０倍延伸し、２３５℃で熱固定処理を施した。次いで、フィルム幅方向のテンタークリップ間隔を調整することにより２２５℃で１．７％の横緩和処理を行った。更に１７０℃の熱固定ゾーンを経た後、熱固定ゾーンを出るところで、第一クリップチェーンのクリップで保持されていたフィルム両端縁部をフィルム端から１４０ｍｍの領域を切除した。切除したフィルム端縁部は溝付の金属ロールの溝の中へ刃をいれ溝の無い部分をニップして端縁切除によるフィルム面の波打が最小限になるようにして耳部を回収した。
【０１０２】
端縁部を切除したフィルムは端縁部をクリップで保持しないまま、１７０℃の熱緩和ゾーンを通し、次いで第二のクリップチェーンにより冷却ゾーンへ導いた。第二のクリップチェーンの速度を第一のクリップチェーンの速度より２．５％低下させることで、上記熱緩和ゾーンで縦緩和処理を行った。この後、冷却ゾーンを通してガラス転移温度以下の室温までフィルム温度を下げ、更に両端縁部を裁断除去してフィルムをロール状に巻き取る事により、厚さ１２５μｍ、幅８００ｍｍの二軸延伸フィルムを５００ｍの長さに亘って巻き取ったフィルムロール（ミルロール）を得た。しかる後、得られたフィルムの特性を、上記した各測定方法によって評価した。評価結果を表３に示す。
【０１０３】
［実施例２］
未延伸フィルムの引取速度を調整して未延伸フィルムの厚みを３３０μｍに変更した以外は、実施例１と同様に未延伸フィルムを得た。しかる後、得られた未延伸フィルムを、一段目の縦延伸倍率を３．００倍に変更し、二段目の縦延伸倍率を１．１７倍に変更し、二段での延伸とし、２２５℃で５．０％の横緩和処理を行い、更にテンタークリップで保持されていたフィルム両端縁部をフィルム端から１４０ｍｍの領域を切除した。切除したフィルム端縁部は溝付の金属ロールの溝の中へ刃を入れ溝の無い部分をニップして端縁切除によるフィルム面の波打が最小限になるようにして耳部を回収した。
【０１０４】
端縁部を切除したフィルムは端縁部をクリップで保持しないまま、１７０℃の熱緩和ゾーンを通し、次いで第二のクリップチェーンにより冷却ゾーンへ導いた。第二のクリップチェーンの速度を第一のクリップチェーンの速度より２．５％低下させることで、上記熱緩和ゾーンで縦緩和処理を行った。この後、冷却ゾーンを通してガラス転移温度以下の室温までフィルム温度を下げ、更に両端縁部を裁断除去して２５μｍで８００ｍｍ幅の二軸延伸フィルムを約２、０００ｍの長さに亘って巻き取ったフィルムロールを作製した。そして、得られたフィルムの特性を、実施例１と同様の方法によって評価した。評価結果を表３に示す。
【０１０５】
［実施例３］
添加剤としてシリカ粒子（富士シリシア化学（株）社製、サイリシア３１０）を０．０３質量％含有したポリエチレンテレフタレート［Ａ］（［η］＝０．６３）を水分率が５０ｐｐｍ以下となる様に乾燥した後仕込み、２８５℃の温度で溶融した。押出機で溶融中にステンレス焼結体の濾材（公称濾過精度：１０μｍ以上の粒子を９０％カット）で濾過した。次いで、Ｔ型ダイスから樹脂シートを押し出し、静電印加キャスト法を用いて表面温度が３０℃のキャスティングドラムに巻きつけて冷却固化させ、厚みが１，０００μｍで、幅が４７５ｍｍの未延伸フィルムを得た。
【０１０６】
そして、得られた未延伸フィルムを、加熱されたロール群でフィルム温度を７２℃に昇温した後、実施例２と同様にレーザによって加熱しながら、長手方向（縦方向）に３．００倍延伸した（一段目の縦延伸）。なお、レーザのスポット径は直径４ｍｍで、幅方向の一往復の間にシートは０．２ｍｍだけ長手方向に進行する様に走査速度を調整した。前側の第一ニップロールはフィルム温度維持及び、後側の第二ニップロールは冷却側に調整した。なお、第一番目のＣＯ2レーザは、第一ニップロールと第二ニップロールとの中央位置となる様に配置した。また、上記した一段目の縦延伸の延伸点前後におけるフィルムの温度差は２８℃であった。
【０１０７】
しかる後、その縦延伸後のフィルムを、第二ニップロールとその第二ニップロールの直後に配置した第三ニップロールとの間で、それらのニップロールの間に設けた第一レーザと同様のＣＯ2レーザ（第二レーザ）によって１００℃に加熱しながら、長手方向（縦方向）に１．１７倍延伸した（二段目の縦延伸）。なお、第二ＣＯ2レーザのスポット径も４ｍｍとなるように調整した。また、第三ニップロールは３０℃に調整した。
【０１０８】
上記の如く、未延伸フィルムを縦方向に二段で延伸した後に、その縦延伸フィルムをテンターに導き、１３０℃の雰囲気下で幅方向へ４．０倍延伸し、２３５℃で熱固定処理を施し、２２５℃で３．０％の横緩和処理を行い、更にテンタークリップのガイドレール位置を変位させることでフィルム縦方向のテンタークリップ間隔を調整し２．５％の縦緩和処理を行った。両縁部を裁断除去してロール状に巻き取ることによって、厚さ７５μｍで８００ｍｍ幅の二軸延伸フィルムを約９００ｍの長さに亘って巻き取ったフィルムロール（ミルロール）を得た。そして、得られたフィルムの特性を、上記した各測定方法
によって評価した。評価結果を表３に示す。
【０１０９】
［実施例４］
実施例１と同様に未延伸フィルムを得た。しかる後、得られた未延伸フィルムを、加熱されたロール群でフィルム温度を７２℃に昇温した後、レーザによって加熱しながら、長手方向（縦方向）に２．８倍延伸した（一段目の縦延伸）。なお、レーザのスポット径は直径４ｍｍで幅方向の一往復の間にシートは０．２ｍｍだけ長手方向に進行する様に走査速度を調整した。前側の第一ニップロールはフィルム温度維持及び、後側の第二ニップロールは冷却側に調整した。なお、第一番目のＣＯ2レーザ（第一レーザ）は、第一ニップロールと第二ニップロールとの中央位置となる様に配置した。
【０１１０】
しかる後、その縦延伸後のフィルムを、第二ニップロールとその第二ニップロールの直後に配置した第三ニップロールとの間で、それらのニップロールの間に設けた第一レーザと同様のＣＯ2レーザ（第二レーザ）によって、長手方向（縦方向）に１．２５倍延伸した（二段目の縦延伸）。なお、第二ＣＯ2レーザのスポット径も、４ｍｍとなるように調整した。また、第三ニップロールは３０℃に調整した。
【０１１１】
上記の如く、未延伸フィルムを縦方向に二段で延伸した後に、その縦延伸フィルムをテンターに導き、実施例１と同様に横延伸、熱固定、横及び縦の緩和処理を行うことにより、厚さ１２５μｍで１，０６０ｍｍ幅の二軸延伸フィルムを約５００ｍの長さに亘って巻き取ったフィルムロールを得た。フィルムの特性を、実施例１と同様の方法によって評価した。なお、実施例４における一段目および二段目の縦延伸の延伸点前後におけるフィルムの温度差は、それぞれ２８℃、１０℃であった。評価結果を表３に示す。
【０１１２】
［実施例５］
押出ダイの幅を変更すると共に未延伸フィルムの引取速度を調整して未延伸フィルムの厚みを２，２３０μｍに変更すると共に、キャステイングドラムに巻き付ける際にエアによる冷却風を用いて冷却して、得られた未延伸フィルムを、長手向に２．５８倍延伸した、その後、後側で１．２０倍延伸した。その後、実施例２と同様に横延伸、熱固定し、横緩和処理を１．７％、縦緩和処理を２．８％とすることによって、厚さ１８８μｍで１，０４０ｍｍ幅の二軸延伸フィルムを約５００ｍの長さに亘って巻き取ったフィルムロールを得た。そして、得られたフィルムの特性を、実施例１と同様の方法によって評価した。なお、実施例５における一段目および二段目の縦延伸の延伸点前後におけるフィルムの温度差は、それぞれ２６℃、１０℃であった。評価結果を表３に示す。
【０１１３】
［実施例６：国際公開第０３／０９３００８号パンフレットの比較例２に準じた製膜］
ジカルボン酸成分として（ジカルボン酸成分全体に対して）ジメチルテレフタレート４９モル％、ジメチルイソフタレート４９モル％、および５−スルホナトイソフタル酸２モル％、グリコール成分として（グリコール成分全体に対して）エチレングリコール５０モル％およびネオペンチルグリコール５０モル％を用いて、常法によりエステル交換反応お反応および重縮合反応を行って、水分散性スルホン酸金属塩基含有共重合ポリエステル樹脂を調製した。
【０１１４】
次いで、水５１．４質量部、イソプロピルアルコール３８質量部、ｎ−ブチルセルソルブ５質量部、およびノニオン系界面活性剤０．０６質量部を混合した後、加熱撹拌し、７７℃に達したら、上記水分散性スルホン酸金属塩基含有共重合ポリエステル樹脂５質量部を加え、樹脂の固まりが無くなるまで撹拌し続けた後、樹脂水分散液を常温まで冷却して、固形分濃度５．０質量％の均一な水分散性共重合ポリエステル樹脂液を得た。
【０１１５】
さらに、凝集体シリカ粒子（富士シリシア（株）社製、サイリシア３１０）３質量部を水５０質量部にホモジナイザーにより１０００ｒｐｍで１時間分散させた後、上記水分散性共重合ポリエステル樹脂液９９．４６質量部にサイリシア３１０の水分散液０．５４質量部を加えて、撹拌しながら水２０質量部を加えて、塗布液Ａを得た。
【０１１６】
ポリエチレンテレフタレート［Ｂ］はジメチルテレフタレートを１０００部、エチレングリコールを６５０部、および酢酸マンガン４水塩を０．４部をエステル交換反応缶に仕込み、１２０〜２１０℃でエステル交換反応を行い、生成するメタノールを留去した。エステル交換反応が終了した時点で三酸価アンチモンを０．１部、正リン酸を０．６部を加え、系内を徐々に減圧にし、７５分間で１３３Ｐａとした。同時に徐々に昇温し、２８０℃とした。この条件で７０分間重縮合反応を実施し、溶融ポリマーを吐出ノズルより水中に押出、カッターによって、直径約３ｍｍ、長さ約５ｍｍの円柱状チップを得た。得られたポリエチレンテレフタレート［Ｂ］の極限粘度は０．６３ｄｌ／ｇであった。
【０１１７】
この様にして得られたポリエチレンテレフタレート［Ｂ］を水分率が５０ｐｐｍ以下となる様に乾燥した後、仕込み、２８６℃で溶融した。実施例１と同様にして得た未延伸フィルムを実施例１と同様に縦延伸を行い、このフィルムの片面に上記塗布液Ａをウェットコート量を６．５ｇ／ｍ2となる様に塗工し、温度１２０℃で乾燥させた後、テンターに導き、実施例１と同様に延伸、熱固定、縦緩和処理をすることによって、厚さ１２５μｍで１，０６０ｍｍ幅の二軸延伸フィルムを約５００ｍの長さに亘って巻き取ったフィルムロールを得た。フィルムの特性を、実施例１と同様の方法によって評した。国際公開第０３／０９３００８号パンフレットでは比較例に相当するが本発明の方法によれば厚み斑が改善された。
【０１１８】
［実施例７］
上記実施例１と同様に得た未延伸シートを、加熱されたロール群でフィルムを昇温した後、前後に配置した第一ニップロールと第二ニップロールとの間で、高温加熱ジェット気流を噴射して長手方向（縦方向）に２．８倍延伸した（一段目の縦延伸）。
【０１１９】
なお、高温加熱ジェット気流の照射幅は、１８ｍｍとなるように調整した。また、前側の第一ニップロールはフィルム温度維持及び、後側の第二ニップロールは冷却側に調整した。なお、第一高温加熱ジット気流は、第一ニップロールと第二ニップロールとの間の中央位置に配置した。また、上記した一段目のシートの温度差は１３℃であった。
【０１２０】
しかる後、その縦延伸後のフィルムを、第二ニップロールとその第二ニップロールの直後に配置した第三ニップロールとの間で、それらのニップロールの間に設けた第一高温加熱ジェット気流と同様な第二高温加熱ジェット気流によって、長手方向（縦方向）に１．２５倍延伸した（二段目の縦延伸）。なお、加熱気流の照射幅は、１８ｍｍとなるように調整した。また、第三ニップロールは３０℃に調整した。なお、第二高温加熱ジェット気流は、第二ニップロールと第三ニップロールとの間の中央位置に配置した。また、上記した二段目の縦延伸におけるシートの温度差は８℃であった。
【０１２１】
上記の如く、未延伸フィルムを縦方向に二段で延伸した後に、その縦延伸フィルムをテンターに導き、実施例１と同様に延伸、熱固定、縦緩和処理をすることによって、厚さ約１２５μｍで１０６０ｍｍ幅の二軸延伸フィルムを約５００ｍの長さに亘って巻き取ったフィルムロール（ミルロール）を得た。フィルムの特性を、実施例１と同様の方法によって評価した。
【０１２２】
［比較例１：特開昭４８−４３７７２号における実施例１に準じた製膜］
実施例２と同様にして得られた未延伸フィルムを、加熱したロール群で８５℃に加熱した後、第一ニップロール第二ニップロールの間で１．４３倍延伸し（一段目の縦延伸）、その後、冷却ロールへ導いた後に、再び９０℃に加熱し、１．５３倍延伸した（二段目の縦延伸）。さらに、そのフィルムを冷却ロールへ導いた後に、９５℃に加熱し、１．６０倍延伸した（三段目の縦延伸）。したがって、合計の延伸倍率は３．３０倍である。なお、比較例１ではロール加熱によるロール間での延伸を行った。そして、上記した縦延伸のフィルムを実施例２と同様に横延伸、熱固定することによって、厚さ２５μｍで１，０００ｍｍ幅の二軸延伸フィルムを約２，０００ｍの長さに亘って巻き取ったフィルムロールを作製した。そして、得られたフィルムの特性を、実施例１と同様の方法によって評価した。評価結果を表３に示す。
【０１２３】
［比較例２：特開昭５４−５６６７４号における実施例１に準じた製膜］
未延伸フィルムの引取速度を調整して未延伸フィルムの厚みを４００μｍに変更した以外は、実施例１と同様に未延伸フィルムを得た。しかる後、その未延伸フィルムを、加熱したロール群で８５℃に加熱した後、遠赤外線ヒータにより１００℃に加熱して１．３０倍延伸し、冷却ロールで冷却した後、さらに、８５℃に加熱して３．３倍延伸した。なお、上記縦延伸においては遠赤外線ヒータを用いたため、実施例１と比べて加熱の幅が非常に広かった（約２００ｍｍ幅）。また、一段目および二段目の縦延伸の延伸点前後におけるフィルムの温度差は、それぞれ１４℃、１℃であった。そして、上記した縦延伸のフィルムを実施例２と同様に横延伸、熱固定することによって、厚さ２５μｍで１，０００ｍｍ幅の二軸延伸フィルムを約２，０００ｍの長さに亘って巻き取ったフィルムロールを作製した。そして、得られたフィルムの特性を、実施例１と同様の方法によって評価した。評価結果を表３に示す。
【０１２４】
［比較例３］
実施例４と同様にして得られた未延伸フィルムを、加熱したロール群で８０℃に加熱した後、遠赤外線ヒータにより９０℃に加熱して２．８０倍延伸し、冷却ロールで冷却した後、さらに、遠赤外線ヒータにより９０℃に加熱して１．２５倍延伸した。なお、上記縦延伸においては遠赤外線ヒータを用いたため、実施例４と比べて加熱の幅が非常に広かった（約２００ｍｍ幅）。また、上記した一段目の縦延伸の延伸点前後におけるフィルム温度差は１３℃であり、上記した二段目の縦延伸の延伸点前後におけるフィルム温度差は１℃であった。実施例４と同様にして得られたフィルムの特性を、実施例１と同様の方法によって評価した。
【０１２５】
［比較例４：国際公開第０３／０９３００８号パンフレットの実施例２に準じた製膜］
ポリエチレンテレフタレート［Ｃ］はジメチルテレフタレートを１０００部、エチレングリコールを６５０部。および酢酸マグネシウム４水塩を０．４部をエステル交換反応缶に仕込み、１２０〜２１０℃でエステル交換反応を行い、生成するメタノールを留去した。エステル交換反応が終了した時点で三酸価アンチモンを０．２部、正リン酸を０．２部を加え、系内を徐々に減圧にし、７５分間で１３３Ｐａとした。同時に徐々に昇温し、２８０℃とした。この条件で７０分間重縮合反応を実施し、溶融ポリマーを吐出ノズルより水中に押出、カッターによって、直径約３ｍｍ、長さ約５ｍｍの円柱状チップを得た。得られたポリエチレンテレフタレート［Ｃ］の極限粘度は０．６３ｄｌ／ｇであった。
【０１２６】
添加剤としてシリカ粒子（富士シリシア化学（株）社製、サイリシア３１０）を０．０３質量％含有したポリエチレンテレフタレート［Ｃ］（［η］＝０．６３）を水分率が５０ｐｐｍ以下となる様に乾燥した後、仕込み、２８５℃の温度で溶融した。押出機で溶融中にステンレス焼結体の濾材（公称濾過精度：１０μｍ以上の粒子を９０％カット）で濾過した。次いで、Ｔ型ダイスから樹脂シートを押し出し、静電印加キャスト法を用いて表面温度が３０℃のキャスティングドラムに巻きつけて冷却固化させ、厚みが１，６８０μｍで、幅が４９０ｍｍの未延伸フィルムを得た。そして、得られた未延伸フィルムを、加熱したロール群で８５℃に加熱した後、遠赤外線ヒータにより１００℃に加熱して３．５０倍延伸した。その後、実施例１と同様にテンターを通し、１２５μｍのフィルムを得た。得られたフィルムの特性を実施例１と同様の方法によって評価した。評価結果を表３に示す。再公表ＷＯ２００３／０９３００８号パンフレットでは長さ方向に２ｍを測定しているが、本発明の評価では厚み斑が悪くなってしまう。
【０１２７】
［比較例５］
未延伸フィルムの引取速度を調整して未延伸フィルムの厚みを１，７００μｍに変更した以外は実施例１と同様にして得られた未延伸フィルムを、実施例１と同様に三段階の縦延伸、横延伸、熱固定、および横緩和処理を行った。次いで、テンタークリップのガイドレール位置を変位させることで、それに連動した屈曲可能なクリップ間連結部の角度を調整し、フィルム縦方向のテンタークリップ間隔を狭くすることで１．５％の縦緩和処理を行った。縦緩和処理を１．５％より大きく取るとクリップ際からシワの発生が有り、これ以上は大きくすると平面性が悪化する。縦緩和の方法を変更した以外は実施例１と同様にしてフィルムを得た。そして、実施例１と同様の方法によって評価した。評価結果を表３に示す。
【０１２８】
［比較例６］
実施例２と同様にして得られた未延伸フィルムを、実施例２と同様に二段階の縦延伸、横延伸、熱固定、および横緩和処理を行った。次いで、テンタークリップのガイドレール位置を変位させることで、それに連動した屈曲可能なクリップ間連結部の角度を調整し、フィルム縦方向のテンタークリップ間隔を狭くすることで１．５％の縦緩和処理を行った。縦緩和処理方法を変更した以外は実施例２と同様にしてフィルムを得た。そして、実施例１と同様の方法によって評価した。評価結果を表３に示す。
【０１２９】
各実施例、比較例の製造条件を表１に、評価に使用したフィルムサンプルの切り出し部位の位置を表２に、評価結果を表３に示す。
【０１３０】
【表１】
【０１３１】
【表２】
【０１３２】
【表３】
【０１３３】
［実施例のフィルムの効果］
表３から、実施例のフィルムは、いずれも、寸法安定性が良好で、長手方向の厚み変動率（厚み斑）がきわめて小さく、平面性が良好である上、フィルム表面のキズが非常に少なく、光学欠点がほとんど検出されなかった。これに対して、比較例のフィルムは、長手方向の厚み変動率（厚み斑）が大きく、平面性が不良であったり、フィルム表面のキズが多いことが分かる。なお、表３において、実施例１−６は縦延伸における加熱手段としてレーザを用い、実施例７においては高温ジェット加熱装置を用いた。比較例１は加熱装置を用いていない。又、比較例２〜４は縦延伸における加熱手段として、遠赤外線ヒータを用いた。比較例７もレーザを用いた。また、実施例１−７において、縦緩和処理は第一のクリップチェーンと第二のクリップチェーンの間で行った。比較例１−４は縦緩和処理は実施例と同様に行い、比較例５−６の縦緩和処理はクリップの間隔を狭める方法で行った。
【産業上の利用可能性】
【０１３４】
本発明の二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムは、上記の如く優れた特性を有しているため、各種の精密印刷用途やディスプレイ用の光学用フィルムとして好適に用いることができる。特に、セラミックコンデンサ用のグリーンシート製造用離形用途や転写箔などの基材フィルム等の用途、オフセット印刷などの精密印刷を行う際の基材、又、精密印刷用途や光を透過、反射させた状態で使用する各種光学用フィルムとして光学用途の液晶ディスプレイに用いるプリズムシート、反射防止フィルムやハードコートフィルム、光拡散板等のベースフィルム、プラズマディスプレイの前面板に使用する近赤外線吸収フィルムや電磁波吸収フィルムのベースフィルム、タッチパネルやエレクトロルミネッセンス用の透明導電性フィルムのベースフィルム、陰極線管の破砕防止フィルム等の光学用途、太陽電池のバックシート等に好適に用いることができる。
【符号の説明】
【０１３５】
Ａ・・降伏点、
Ｂ・・立ち上がり点、
Ｆ：フィルム
Ｘ：フィルムの巻き取り方向
Ｎ１，Ｎ２，Ｎ３：中間ゾーン
ＨＳ：熱固定ゾーン
Ｒ：緩和ゾーン
Ｃ：冷却ゾーン
Ｒ１：溝付きロール
Ｒ２：ニップロール
ＣＵ：刃
Ｆ１:トリミングしたフィルム端縁部
１：第１のクリップチェーンの走行レール
２：第２のクリップチェーンの走行レール
３：クリップ
４，５：クリップに連結したベアリング
６：チェンリンク
７：ジョイント部
８：クリップが取り付けられる台
９：クリップに連結したベアリング
１０：ジョイント部に連結したベアリング
１１：クリップ走行レール
１２：ガイドレール
【技術分野】
【０００１】
本発明は、二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムに関するものであり、詳しくは、厚み変動率が小さく、キズが少なく、熱による寸法変化の少ない、種々の加工用途に適した二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
ポリエチレンテレフタレート系樹脂からなる二軸配向フィルムは、優れた透明性、寸法安定性、耐薬品性から、各種加工用基材フィルムとして多く利用されている。特に、優れた強度、寸法安定性が要求されるセラミックコンデンサ用のグリーンシート製造用離形用途や転写箔などの基材フィルム等の用途、オフセット印刷などの精密印刷を行う際の基材として広く利用されている。又、光を透過、反射させた状態で使用する各種光学用フィルムの基材としても用いられる。前者では比較的薄手のフィルムが用いられ、後者では強度や寸法安定性が要求されるため、比較的厚手のフィルムが用いられている。
【０００３】
上記の如き精密用途の二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムには、通常の包装用途等のフィルムに比べて平面性（平面な台の上に載置した場合のフラットネス）が良好であることが要求される。殊にセラミックコンデンサ用のグリーンシート製造用離形用途や転写箔などの基材フィルムに用いられる比較的薄手のフィルムでは厚み変動率の影響を受けやすい。一方で、近年の精密印刷や光学製品の高性能化に伴って、平面性に対する要求が一段と高いものとなってきている。出願人らは、そのような良好な平面性を発現させるためには、フィルムの厚み斑（特に、長手方向の厚み斑）を良好にすることが不可欠であると考えている（例えば、特願２００７−３０８３７４号、特願２００７−３０８３７５号）。二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの厚み斑を低減するための方法としては、特許文献１の如く、比較的に低倍率の倍率の延伸を多段で繰り返す延伸方法や、特許文献２の如く、高温度下で高倍率の延伸を行った後に低倍率の延伸を行う延伸方法が知られている。
【０００４】
また、特許文献３の如く、キャストフィルムの中央部の平均厚みが１０μｍ〜８００μｍの範囲にある熱可塑性樹脂フィルムを低速ロールと高速ロールとの間で延伸する延伸工程において、少なくとも、非接触式で且つ３０ｋＷ／ｍ以上２００ｋＷ／ｍ以下の熱源を使用してフィルムを加熱する方法や、特許文献４の如く、フィルムと延伸ロールの接点から５ｍｍ〜１００ｍｍ手前に設けた加熱手段により未延伸フィルムを縦幅３ｍｍ〜３０ｍｍに渡って加熱し、延伸ロールでフィルムの流れ方向に延伸する方法や、さらには特許文献５の如く、特許文献４の方法に加え、延伸ロールによりフィルムの流れ方向に複数段階に延伸を行う方法が知られている（なお、これらの延伸方法については後で詳細に説明する）。
【０００５】
さらに、特許文献６の如く、ポリエステルフィルムの少なくとも片面に、球状粒子を含有する易滑層を備えて、ポリエステルフィルム中には触媒に起因する微細粒子が存在させたフィルムが知られている。
【０００６】
一方、精密印刷用途や光学用途には、優れた透明性を有していることと、光学的な欠点が極力少ないこととが望まれる。製品の高性能化に伴って、光学的欠点の低減に対する要求も一段と高いものとなってきている。かかる光学的な欠点は、基材フィルム表面のキズが原因の１つになっている。基材フィルム表面に微小なキズがあると、例えば液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）における表示部分で光学的な欠点となる場合がある。そのようなキズの発生を抑制する方法として、特許文献７の如く、ロールの表面粗度、ロール表面への付着物の堆積防止、クリーン度の規制、研磨材を用いてロールを掃除する方法、フィルムの静電気を規制、ロール表面粗度の低減、ロールの小径化、フィルムのロールへの密着性の向上、ロール間温度の規制、ロールの速度の規制、走行時の張力の規制、表面改質樹脂塗布工程の乾燥条件、冷却条件の規制、フィルムとロールの摩擦係数の規制、フリーロールの回転抵抗の規制、縦延伸後の熱収縮応力の規制等の方法が開示されている。
【０００７】
また、二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムをベースフルムとして使用する場合、後工程において熱処理が施される場合がある。このような熱処理によりフィルムの寸法が変化するが、精密加工においては熱処理工程による熱収縮が少ないことが望まれる。寸法変化を特に嫌う用途では、加工前に再度、アニール処理を実施してから使用することも行われている。
【０００８】
二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの熱収縮率を低減する方法としては、長手方向の緩和処理をオフラインの熱処理工程で実施する方法（特許文献８）、テンターの内で端部に剃刀を入れ切断しクリップの影響を避けて長手方向の緩和処理を行う方法（特許文献９）、テンターのクリップ間隔を徐々に狭くして長手方向の緩和処理を行う方法（特許文献１０）が、提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開昭４８−４３７７２号公報
【特許文献２】特開昭５４−５６６７４号公報
【特許文献３】特開平１１−１７０３５７号公報
【特許文献４】特開２０００−１８１０１５号公報
【特許文献５】特開２０００−１８１０１６号公報
【特許文献６】国際公開第０３／０９３００８号パンフレット
【特許文献７】特開２００２−２５４５６５号公報
【特許文献８】特開２００１−１３８４６６号公報
【特許文献９】特公昭５７−０５４２９０号公報
【特許文献１０】特公平４−０２８２１８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
フィルムの加工処理は、今後、更に精密化することが予測される。これにより、従来は問題なく使用されたフィルムであっても平面性の点で問題が生じることが考えられた。例えば、セラミックコンデンサ用の離型シートでは、基材フィルムの平面性がコンデンサの薄膜化の上で歩留まり低下の問題を引き起こす恐れが懸念される。また。光学用途では光学設計の精密化により基材フィルムの微小な平面性の乱れが光学的問題を生じさせる場合があった。さらに、加工の精密化が進展すると、表面キズによる歩留まり低下が従来以上に問題となることが予測される。
【００１１】
しかしながら、特許文献１、特許文献２、特許文献４、特許文献５の延伸方法とも、多段延伸する際の各延伸が、加熱したロール間の周速差を利用して単純に引き伸ばすだけのものであるため、加熱した低速ロールの離れ際からフィルムが延伸されてしまうことに起因して低速ロール上でフィルムが擦れて、光学欠点の原因となり得る多くのキズがフィルム表面に発生してしまう。
【００１２】
一方、特許文献３及び特許文献７の方法ではキズの発生は低減されるものの、厚み斑を高度に低減させることはできず、近年の平面性に対する高レベルな要求を満たす二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムを到底得ることができない。また、特許文献６では触媒に起因する微細粒子の粒径が１〜１０μｍの微細粒子が２００〜２０，０００個／ｍｍ2とする方法が記載されており、２００個／ｍｍ2以下では延伸の均一性が不良となる傾向にあり、厚み、配向の斑が発生しやすいとある。ところが、触媒による粒子では、重合時の僅かな温度圧力などの変動で粒子形成のバラツキが生じ、粒子量および粒子径のコントロールが困難である（例えば、特開平５−１５４９６９号公報参照）。すなわち、従来は、厚み斑が高度に低減されており平面性が良好である上、フィルム表面に光学欠点となり得るキズの少ない精密印刷用途や光学用途に好適な二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムは存在しなかったのである。
【００１３】
一方、熱収縮率を小さくする場合についても、特許文献８の方法ではオフライン処理を行うのは経済的でない。また、特許文献９の方法では、クリップの把持の影響は受けないが、緩和処理中のフィルムの自重で弛み、テンター内のプレナムダクトに接触してフィルムに傷が生じるという問題があった。これを避ける為に上下のエアバランスを微妙に調整し傷防止を行うと、エアバランスの崩れによりオーブン内の温度の均一性が損なわれて、フィルムの平面性が悪化したり均一性が損なわれるという問題があった。さらに、特許文献１０の方法では、クリップ際の端部と中央部のフィルムの動きやすさが異なり、長手方向の把持部近傍と中央部の物性の差が避けられず、熱収縮率を低下させるために緩和を大きくするとフィルムの平面性が悪化するという問題があった。
【００１４】
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、その主たる目的は、厚み斑がきわめて小さく平面性が良好である上、光学欠点となり得るキズがフィルム表面にほとんど存在しせず、加熱による熱収縮率の小さい精密印刷用途や光学用途に好適な二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
本発明の内、第一の発明は、押出機から原料樹脂を溶融押し出しすることにより未延伸フィルムを形成するフィルム化工程と、そのフィルム化工程で得られる未延伸フィルムを縦方向および横方向に二軸延伸する二軸延伸工程と、二軸延伸後のフィルムを熱固定する熱固定工程を経ることにより製造される二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムであって、縦延伸工程において加熱の幅を長手方向に狭小化することにより得られる、下記要件（１）〜（３）を満たすことを特徴とする二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムである。
（１）下記切り出し方法Ａにより設けたフィルム切り出し部から二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの長手方向に沿って長さ３０ｍ×幅３ｃｍのフィルム試料を採取し、そのフィルム試料の長手方向の厚み斑を測定したときに、長手方向の厚み変動率が０．５％以上４％以下であること
（切り出し方法Ａ）
フィルム幅方向の両端部分（端縁から５０ｍｍ以内の部分）で、フィルムの長手方向の始め部と中間部と終り部にフィルム切り出し部を設ける。ここで、「始め部」、「終り部」とは、長手方向におけるフィルムの長さを端部から２ｍ以内を含む領域をいう。また、「中間部」は、フィルム長手方向の５０％位置を含む領域をいう
（２）下記切り出し方法Ｂにより設けたフィルム切り出し部から二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの長手方向に沿って長さ２５０ｍｍ×幅２０ｍｍのフィルム試料を採取し、そのフィルム試料の１５０℃で３０分間加熱したときのフィルムの長手方向の熱収縮率の平均値である平均ＨＳ１５０が、−０．２５％以上０．４０％未満であること
（切り出し方法Ｂ）
二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムからフィルムを幅方向において、端から５０ｍｍの部分、およびその間を４等分し、５つの切り出し部を設ける。前記幅方向の切り出し部をロールの巻き始めと中間と巻き終りに設ける（合計１５個）。ここで、ロールの「巻き始め」、「巻き終り」は、全フィルムロールの長さを巻き始めと巻き終りの端部から５０ｍｍ以上２ｍ以内の領域であり、「中間」は、フィルム長手方向の５０％位置を含む領域である。
（３）下記切り出し方法Ｃにより設けたフィルム切り出し部から採取した長さ２５０ｍｍ×幅２５０ｍｍのフィルム試料１６枚について、下記測定法により、表面に存在する深さ１μｍ以上で長さ３ｍｍ以上のキズの個数を測定したときに、キズの個数が１０個／ｍ2以下であること
（切り出し方法Ｃ）
二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムからフィルムの長手方向の長さに対して、始め部（長手方向の全長の５％位置）と２箇所の中間部（長手方向の全長の３５％位置、６５％位置）と終り部（長手方向の全長の９５％位置）のそれぞれの部位において、幅方向に両端から採取する部位の中心線の位置を幅方向に３等分したそれぞれの位置を中心線として切り出し部を設ける。
（ａ）キズの検出方法
下記の光学欠点検出方法により、２５０ｍｍ×２５０ｍｍのフィルム試料１６枚について、５０μｍ以上の大きさと認識される光学欠点を検出する。
［光学欠点検出方法］
投光器として２０Ｗ×２灯の蛍光灯をＸＹテーブル下方４００ｍｍに配置し、ＸＹテーブル上に設けたスリット幅１０ｍｍのマスク上に測定対象のフィルム試料を載置する。投光器と受光器を結ぶ線と、フィルム試料表面の鉛直方向とのなす角度が１２°となるよう光を入射し、反射された光量をＸＹテーブル上方５００ｍｍに配置したＣＣＤイメージセンサカメラで電気信号に変換し、その電気信号を増幅し、微分してスレッシュホールド（閾値）レベルとコンパレータで比較して光学欠点の検出信号を出力する。なお、この閾値は予め厚さ２ｍｍのアルミニウム板にドリルを用いて５０μｍ前後の孔をいくつか開け、アルミニウム板にできたバリを研磨して表面を２００番のバフで仕上げてある。これを用いて５０μｍの孔を検出するように調整した。また、ＣＣＤイメージセンサカメラを用いて、キズの画像を入力し、入力された画像のビデオ信号を所定の手順により解析して、光学欠点の大きさを計測し、５０μｍ以上の欠点の位置を表示する。光学欠点の検出は、フィルム試料の両面について行う。
（ｂ）キズの大きさの測定
上記（ａ）において検出される光学欠点部分から、キズによる欠点を選出する。上記のフィルム試料を適当な大きさに裁断し、マイクロマップ社製３次元形状測定装置ＴＹＰＥ５５０を用いて、フィルム試料表面に対して垂直方向から観察し、キズの大きさを測定する。フィルム試料、すなわちフィルムの表面に対して垂直方向から観察した時に、５０μｍ以内に近接するキズの凹凸は同一のキズとして考え、それらのキズの最外部を覆う最小面積の長方形の長さおよび幅を、キズの長さおよび幅とする。この結果より、深さ１μｍ以上且つ長さ３ｍｍ以上のキズの個数（個／ｍ2）を求める。
本発明の内、第二の発明は、二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの厚みが２０μｍ以上４００μｍ以下であること前記二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムである。
本発明の内、第三の発明は、前記二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムからなる二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムロールである。
本発明の内、第四の発明は、前記二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムを製造するための製造方法であって、押出機から原料樹脂を溶融押し出しすることにより未延伸フィルムを形成するフィルム化工程と、そのフィルム化工程で得られる未延伸フィルムを縦方向および横方向に二軸延伸する二軸延伸工程と、二軸延伸後のフィルムを熱固定する熱固定工程と、長手方向の緩和処理をする工程とを含んでおり、その縦延伸工程が、周速差を設けたロール間において加熱の幅を狭小化しながら加熱装置を用いて、１０５±２０℃に加熱して、長手方向に２．０倍以上３．２倍以下の倍率となるように延伸した後に、その縦延伸後のフィルムを、冷却したニップロール間を通過させ、周速差を設けたロール間において加熱の幅を狭小化しながら加熱装置を用いて１００±２０℃に加熱して、長手方向に１．０５倍以上１．５倍以下の倍率となるように延伸するものであることを特徴とする二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルム製造方法である。
本発明の内、第五の発明は、縦延伸工程において加熱装置を用いてフィルムを加熱する際に、ロール間において長手方向の加熱の幅を２ｍｍ以上２５ｍｍ以下とすることを特徴とする前記二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの製造方法である。
本発明の内、第六の発明は、横方向の延伸工程での最高温度部を経て、次いで横方向の弛緩処理を行った後、フィルム端縁部を切断分離し、次いで端縁部を切断分離したフィルムの引取速度を減じることにより長手方向の緩和処理を行うことを特徴とする前記二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの製造方法である。
本発明の内、第七の発明は、長手方向の緩和処理を行った後、フィルム端縁部を保持したままフィルムの冷却処理を行うことを特徴とする前記二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの製造方法である。
【発明の効果】
【００１６】
本発明の二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムは、寸法安定性が良好であり、厚み斑（特に、長手方向の厚み斑）がきわめて小さく平面性が良好である上、光学欠点となり得るキズがフィルム表面にほとんど存在しない。それゆえ、本発明の二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムは、セラミックコンデンサ用のグリーンシート製造用離形用途や転写箔などの基材フィルム等の用途、オフセット印刷などの精密印刷を行う際の基材、又、精密印刷用途や光を透過、反射させた状態で使用する各種光学用フィルムとして光学用途の液晶ディスプレイに用いるプリズムシート、反射防止フィルムやハードコートフィルム、光拡散板等のベースフィルム、プラズマディスプレイの前面板に使用する近赤外線吸収フィルムや電磁波吸収フィルムのベースフィルム、タッチパネルやエレクトロルミネッセンス用の透明導電性フィルムのベースフィルム、陰極線管の破砕防止フィルム等の光学用途、太陽電池のバックシート用フィルムに好適に用いることができる。また、本発明のポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの製造方法によれば、上記の如く光学用途や加工用途として好適な二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムを安価に効率良く製造することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】変形速度３０，０００％／分でのポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの応力歪み曲線（Ｓ−Ｓ曲線）を示す説明図である。
【図２】切り出し方法Ａの説明図である。
【図３】切り出し方法Ｂの説明図である。
【図４】切り出し方法Ｃの説明図である。
【図５】幅方向の長さが１０００ｍｍ未満５００ｍｍ以上の場合の切り出し方法Ｃの説明図である。
【図６】幅方向の長さが５００ｍｍ未満の場合の切り出し方法Ｃの説明図である。
【図７】切り出し方法Ｄの説明図である。
【図８】本発明における長手方向の緩和を実施する熱固定ゾーンから緩和処理ゾーンおよび冷却ゾーンを示す平面図である。
【図９】本発明における長手方向の弛緩を実施する際になされる熱固定ゾーンから緩和処理ゾーンおよび冷却ゾーンを示す横面図である。
【図１０】本発明における長手方向の弛緩を実施する際になされるフィルム端縁部のフィルム端縁部の切断状況を示す拡大図である。
【図１１】比較例における長手方向の緩和を実施するクリップチェンの拡大部分を示す平面図である。
【図１２】（ａ）比較例における長手方向の弛緩を実施するクリップチェンの拡大部分を示す縦の断面図である。（ｂ）はガイドレールが半分程変位した状態を示す。
【図１３】比較例における横延伸機全体を示す説明図である
【発明を実施するための形態】
【００１８】
本発明の二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムを構成するフィルムは、エチレングリコールおよびテレフタル酸を主な構成成分として含有する。本発明の目的を阻害しない範囲であれば、他のジカルボン酸成分およびグリコール成分を共重合させても良い。上記の他のジカルボン酸成分としては、イソフタル酸、ｐ−β−オキシエトキシ安息香酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、４，４’−ジカルボキシベンゾフェノン、ビス−（４−カルボキシフェニルエタン）、アジピン酸、セバシン酸、５−ナトリウムスルホイソフタル酸、シクロヘキサン−１、４−ジカルボン酸等が挙げられる。上記の他のグリコール成分としては、プロピレングリコール、ブタンジオール、ネオペンチルグリコール、ジエチレングリコール、ビスフェノールＡ等のエチレンオキサイド付加物、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコール等が挙げられる。この他、ｐ−オキシ安息香酸等のオキシカルボン酸成分も利用され得る。
【００１９】
このようなポリエチレンテレフタレート（以下、単にＰＥＴという）の重合法としては、テレフタル酸とエチレングリコール、および必要に応じて他のジカルボン酸成分およびジオール成分を直接反応させる直接重合法、およびテレフタル酸のジメチルエステル（必要に応じて他のジカルボン酸のメチルエステルを含む）とエチレングリコール（必要に応じて他のジオール成分を含む）とをエステル交換反応させるエステル交換法等の任意の製造方法が利用され得る。
【００２０】
本発明のフィルムをＰＥＴによって形成する場合には、原料であるＰＥＴの極限粘度（ＩＶ）は、０．４５〜０．７０ｄｌ／ｇの範囲が好ましく、０．５０〜０．６５ｄｌ／ｇの範囲がより好ましい。ＰＥＴ原料の極限粘度が０．４５以下であると、例えば回収により再度押出機を通過した場合にＰＥＴの重合度が低くなりすぎて、フィルムの延伸性が悪化したり、耐引き裂き性が低下したりするため好ましくない。反対に、極限粘度が０．７０ｄｌ／ｇを上回ると、濾圧が大きくなりすぎて高精度濾過が困難となるので好ましくない。なお、樹脂原料のＩＶは、たとえば、以下のような方法で求められる。
【００２１】
［極限粘度（ＩＶ）］
ＰＥＴの粉砕試料を乾燥後、フェノール／テトラクロロエタン＝６０／４０（重量比）の混合溶媒に溶解し、オストワルド粘度計を用いて、３０℃で０．４（ｇ／ｄｌ）の濃度の溶液の流下時間、および、溶媒のみの流下時間を測定し、それらの時間比率から、Ｈｕｇｇｉｎｓの式を用いて、Ｈｕｇｇｉｎｓの定数が０．３８であると仮定して算出する。
【００２２】
また、本発明のフィルムをＰＥＴによって形成する場合には、原料であるＰＥＴの酸価（ＡＶ）は、３〜３０ｅｑ／ｔの範囲が好ましく、５〜２５ｅｑ／ｔであるとより好ましい。酸価が３ｅｑ／ｔ以下であると、重合速度が遅くなってしまい、製造効率が低下するので好ましくない。反対に、酸値が３０ｅｑ／ｔ以上であると、加水分解が進行し易く、重合度の低下を引き起こし易いので好ましくない。なお、樹脂原料の酸価は、たとえば、以下のような方法で求められる。
【００２３】
［酸価］
原料を粉砕した後、ベンジルアルコールに溶解し、クロロホルムを加えてから水酸化ナトリウム溶液で中和滴定し、ＰＥＴ１ｔ当たりの水酸化ナトリウムの当量を算出する。
【００２４】
さらに、本発明のフィルムをＰＥＴによって形成する場合には、押出機に投入する前の原料（再生原料を含む）に異物が含まれていないことが望ましい。特に、光学用途向けのフィルムを製造する場合には、溶融押出しする際に、濾過粒子サイズ（初期濾過効率９０％）が１５μｍ以下の濾材を用いて高精度濾過を行い、製膜後のフィルム１ｍ2当たりに存在する直径２０μｍ以上の異物が１０個以下となるように調整するのが好ましい。ここで、初期濾過効率とはＡＮＳＩ／Ｂ９３．３６−１９７３により測定される数値をいう。なお、原料中の異物の個数は、たとえば、以下のような方法で求められる。
【００２５】
［異物の個数］
位相差顕微鏡およびＣＣＤカメラを用いて、溶融させた原料チップの拡大画像を撮影し、画像処理装置を用いて異物数を計数する。
【００２６】
本発明の二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムを構成するフィルムの厚みは、特に限定はされない。しかしながら、種々の加工用途に使用する場合には、２０μｍ以上４００μｍ以下の厚みであると好ましい。特に、優れた強度、寸法安定性が要求されるセラミックコンデンサ用のグリーンシート製造用離形用途や転写箔などの基材フィルム等の用途、オフセット印刷などの精密印刷を行う際の基材としては、２０μｍ以上７０μｍ未満が好ましく、強度や寸法安定性が要求される各種光学用フィルムの基材としてはため、７０μｍ以上４００μｍ以下が好ましい。
【００２７】
また、効率良く後加工を施すために、ロール体とすることも本発明の好ましい実施態様である。本発明の二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムロールの幅は、特に制限されるものではないが、取扱い易さの点から、フィルムロールの幅の下限は、７００ｍｍ以上であると好ましく、１０００ｍｍ以上であるとより好ましい。一方、フィルムロールの幅の上限は、後加工する装置の大きさによって定まるが、現状では２．２ｍが最大幅と考えられており、２．０ｍ以下であるとより好ましく、１．５ｍ以下であるとさらに好ましい。加えて、フィルムロールの巻長も、特に制限されないが、巻き易さや取扱い易さの点から、フィルムが２０μｍ程度の厚みである場合には、２５，０００ｍ以下であると好ましく、４，０００ｍ以上であるとより好ましい。また、フィルムが７０μｍ程度の厚みである場合には、７，０００ｍ以下であると好ましく、１，１００ｍ以上であるとより好ましい。また、フィルムが４００μｍ程度の厚みである場合には１，３００ｍ以下であると好ましく、２００ｍ以上であるとより好ましい。なお、巻取りコアとしては、通常、３インチ、６インチ、８インチ等の紙、プラスチックコアや金属製コアを使用することができる。
【００２８】
［厚み変動率］
本発明のフィルムは、長手方向に沿って長さ３０ｍ×幅３ｃｍの帯状のフィルム試料を採取し、そのフィルム試料の長手方向の厚み変動率（厚み斑）を測定したときに、フィルム試料の長手方向の厚み斑が、いずれも０．５％以上４％以下の範囲内にあることが必要である。従来の特許文献では厚み精度を評価する際に、厚みの測定長さが短いもの（１０ｍ以下）が用いられてきた。これに対し、本願発明は高度の厚み斑が低減されているため、上記のように長尺のフィルム試料を厚み斑評価の対象とする。本発明の方法によれば、このように長尺のフィルムで評価しても厚み、配向の斑が発生しないことを特徴とする。
【００２９】
さらに、本発明の態様として、二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムロールの場合であっても、長手方向に沿って長さ３０ｍ×幅３ｃｍの帯状のフィルム試料を採取し、そのフィルム試料の長手方向の厚み斑を測定したときに、フィルム試料の長手方向の厚み斑が、いずれも０．５％以上４％以下の範囲内にあることが必要である。さらに、二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムロールにおいて、上記で測定した厚み斑（厚み変動率）の変動（最大値と最小値の差）が０．５％以下であることが好ましい。厚み斑の変動が上記範囲内であれば、後加工での連続的な精密加工を安定的に行う上で好ましい。なお、厚み斑の変動の下限は、低い方が好ましいが、生産上、０．０５％が下限となる。
【００３０】
ここで、厚み斑の測定に用いるフィルム試料は、下記切り出し方法Ａにより設けたフィルム切り出し部より採取する。
【００３１】
（切り出し方法Ａ）
フィルム幅方向の両端部分（端縁から５０ｍｍ以内の部分）で、フィルムの長手方向の始め部と中間部と終り部にフィルム切り出し部を設ける。ここで、「始め部」、「終り部」とは、長手方向におけるフィルムの長さを端部から２ｍ以内を含む領域をいう。また、「中間部」は、フィルム長手方向の５０％位置を含む領域をいう
【００３２】
［熱収縮率］
本発明のフィルムは、熱処理による寸法安定性が高いことを特徴とする。すなわち、フィルムを下記切り出し部から採取したフィルム試料を１５０℃で３０分間加熱したときのフィルムの製膜の長手方向の熱収縮率の平均値である、平均ＨＳ１５０を求めたときに、それらのＨＳ１５０が、−０．２５％以上０．４０％未満である。
【００３３】
上記平均ＨＳ１５０が、０．４０％未満であると、後加工における熱処理においても寸法安定性が良好となりこのましい。例えば、フィルムをテンター内で加熱乾燥する場合にも、通過性が良好となり好ましい。上記平均ＨＳ１５０は、０．３０％以下であるとより好ましく、０．２０％以下であるとさらに好ましくい。なお、上記平均ＨＳ１５０は、低いほど好ましいが、本発明では設計上、−０．２５％が下限であると考えられる。
熱収縮率の測定に使用するフィルム試料は、下記切り出し方法Ｂにより設けた切り出し部から切り出し部より採取する。
【００３４】
（切り出し方法Ｂ）
二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムからフィルムを幅方向において、端から５０ｍｍの部分、およびその間を４等分し、５つの切り出し部を設ける。前記幅方向の切り出し部をロールの巻き始めと中間と巻き終りに設ける（合計１５個）。ここで、ロールの「巻き始め」、「巻き終り」は、全フィルムロールの長さを巻き始めと巻き終りの端部から５０ｍｍ以上２ｍ以内の領域であり、「中間」は、フィルム長手方向の５０％位置を含む領域である。
【００３５】
［キズ］
また、本発明の二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムは、欠点となる微小なキズが少ないことを特徴とする。すなわち、下記切り出し方法Ｃにより設けたフィルム切り出し部から採取した長さ２５０ｍｍ×幅２５０ｍｍのフィルム試料１６枚について、後述の測定法により、表面に存在する深さ１μｍ以上で長さ３ｍｍ以上のキズの個数を測定したときに、キズの個数が１０個／ｍ2以下である。フィルムのキズの個数が１０個／ｍ2を上回ると、光学部材として使用した場合に、光学欠点が認知されてしまうので好ましくない。また、フィルムのキズの個数は、５個／ｍ2以下であると好ましく、３個／ｍ2以下であるとより好ましく、０個／ｍ2であると特に好ましい。
【００３６】
（切り出し方法Ｃ）
二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムからフィルムの長手方向の長さに対して、始め部（長手方向の全長の５％位置）と２箇所の中間部（長手方向の全長の３５％位置、６５％位置）と終り部（長手方向の全長の９５％位置）のそれぞれの部位において、幅方向に両端から採取する部位の中心線の位置を幅方向に３等分したそれぞれの位置を中心線として切り出し部を設ける。この様にして設けた、長手方向に４箇所、それぞれの幅方向で４箇所の合計１６箇所の切り取り部からフィルム試料を採取する。なお、この切り出し方法において、フィルムの幅方向の長さが１０００ｍｍ未満の場合は、幅方向の中央部の２箇所のフィルムの採取においては、長手方向に３００ｍｍずつずらして採取することが好ましい。さらに、フィルムの幅が５００ｍｍ未満の時はフィルム両端を含め長手方向に２５０ｍｍずつずらして長手方向に設けた１つの箇所につき４枚のフィルム試料を採取することによる。
【００３７】
［平面性］
本発明の二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムは上記のように厚み変動率も少なく、平面性が高い。ここでいう平面性とは、シワやソリがないことであるが、例えば、次のような方法により平面性を評価することができる。フィルム長手方向に３００ｍｍ、それに直角な幅方向に２１０ｍｍの試料を採取し、前記試料の四隅のソリの高さ（水平面から垂直方向の高さ）をＪＩＳ金尺（０．５ｍｍ目盛）で測定した際に、四隅のソリの高さの最大値がフィルムの厚み以下であり、四隅のソリの高さの平均値は、フィルムの厚みの２０％以下であることが好ましい。上記ソリの高さ最大値がフィルム厚み以下、もしくは平均値が２０％以下である場合は、フィルムの加工時において平面性の歪みが少なく加工精度が良好であるため、歩留まりの点から好ましい。なお、フィルムの平面性は広い範囲で良好であることが望ましいため、平面性を評価する場合は、下記切り出し方法Ｄにより設けたフィルム切り出し部より採取したフィルム試料（３００ｍｍ×２１０ｍｍ）を５０枚（合計面積として約３ｍ×１ｍ）測定することが望ましい。
【００３８】
（切り出し方法Ｄ）
二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの長手方向の長さに対して、始め部（長手方向の全長の５％位置）と８つの中間部（長手方向の全長の１５％位置、２５％位置、３５％位置、４５％位置、５５％位置、６５％位置、７５％位置、８５％位置）と終り部（長手方向の全長の９５％位置）のそれぞれの部位において、フィルム幅方向に両端から採取する部位の中心線の位置を幅方向に４等分したそれぞれの位置を中心線として切り出し部を設ける。この様にして設けた、長手方向に１０箇所、それぞれの幅方向で５箇所の合計５０箇所の切り取り部からフィルム試料を採取する。なお、この切り出し方法において、フィルムの幅方向の長さが１０５０ｍｍ未満の場合は、幅方向の中央部の３箇所のフィルムの採取においては、長手方向に３００ｍｍずつずらして採取することが好ましい。
【００３９】
本発明のフィルムは、上記したポリエチレンテレフタレート系樹脂原料を押出機により溶融押し出しして未延伸フィルムを形成し、その未延伸フィルムを以下に示す所定の方法により二軸延伸して得ることができる。
【００４０】
原料樹脂を溶融押し出しする際には、ポリエチレンテレフタレート系樹脂原料をホッパードライヤー、パドルドライヤー等の乾燥機、または真空乾燥機を用いて乾燥するのが好ましい。そのようにポリエチレンテレフタレート系樹脂原料を乾燥させた後に、押出機を利用して、２００〜３００℃の温度で溶融しフィルム状に押し出す。かかる押し出しに際しては、Ｔダイ法、チューブラー法等、既存の任意の方法を採用することができる。
【００４１】
そして、押し出し後のシート状の溶融樹脂を急冷することによって未延伸フィルムを得ることができる。なお、溶融樹脂を急冷する方法としては、溶融樹脂を口金より回転ドラム上にキャストして急冷固化することにより実質的に未配向の樹脂シートを得る方法を好適に採用することができる。
【００４２】
さらに、得られた未延伸フィルムを、所定の方法で長手方向（縦方向）に延伸し、その縦延伸後のフィルムを幅方向に延伸し、熱処理することによって本発明のフィルムを得ることが可能となる。以下、本発明のフィルムを得るための好ましい製膜方法について、従来のフィルムの製膜方法との差異を考慮しつつ詳細に説明する。
【００４３】
［本発明のフィルムの製造方法］
＜従来の延伸方法の問題点＞
未延伸フィルムは、上記の如くシート状の溶融樹脂を金属冷却ロールに巻き付けることによって形成される。その際に、金属冷却ロール形状の不均一性、溶融樹脂の吐出量の変動等の要因によって、未延伸フィルムには少なからず厚み斑が形成されてしまう。かかる厚み斑を低減するために従来から様々な試みがなされているが、未延伸フィルムの厚み斑を完全になくすことは、現状では不可能である。したがって、最終的に厚み斑の良好なフィルムを得るためには、未延伸フィルムにおける厚み斑を延伸工程において如何にして増幅させないか、が大きなポイントとなる。
【００４４】
未延伸フィルムの厚み斑を増幅させないような延伸をフィルムに施すためには、フィルムの引張特性を正確に把握して、その引張特性を勘案した延伸をフィルムに施す必要があると考えられる。一般的に、ポリエチレンテレフタレート系樹脂からなるフィルムの引張試験を行うと、図１の如き応力−歪み曲線（所謂Ｓ−Ｓ曲線）に示されるように、所定の歪み量に達するまで、応力が略一定の割合で増加し、所定の歪み量に達すると、歪み量が増加しても応力が増加しないプラトーな領域が出現する（なお、かかる引張初期における応力が飽和する点を降伏点という）。そして、そのようなプラトーな領域が出現した後に、再度、歪み量の増加に伴って応力が増加する領域が出現し（かかる降伏点後に応力が再度立ち上がり始める点を立ち上がり点という）し、応力が二次的に増加した後に破断する、という傾向を示す。
【００４５】
かかるフィルムの引張特性から、従来は、上記したＳ−Ｓ曲線におけるプラトーな領域を除いた領域、すなわち、歪み量の増加に伴って応力が増加する領域で延伸を施した方がフィルムの厚み斑が小さくなると考えられていた。そして、そのような考え方に基づいて、上記の如き特許文献１の延伸方法や特許文献２の延伸方法が提案されている。
【００４６】
特許文献１の延伸方法は、Ｓ−Ｓ曲線における降伏点以下の倍率の延伸を多段で繰り返すことを意図した延伸方法である。しかしながら、特許文献１の延伸方法は、各延伸が、加熱したロール間の周速差を利用して単純に引き伸ばすだけのものであるため、加熱した低速ロールの離れ際からフィルムが延伸されてしまい、低速ロールの回転速度とフィルムの速度との差に起因して低速ロール上でフィルムが擦れてしまい、光学欠点の原因となり得る多くのキズがフィルム表面に発生する、という問題点がある。
【００４７】
一方、特許文献２の延伸方法は、Ｓ−Ｓ曲線における立ち上がり点以上の倍率の延伸を高温度下で行った後に、降伏点以下の倍率の延伸を行うことを意図した延伸方法である。しかしながら、特許文献２の延伸方法も、特許文献１の方法と同様に、各延伸が、加熱したロール間の周速差を利用して単純に引き伸ばすだけのものであるため、加熱した低速ロールの離れ際からフィルムが延伸され、低速ロール上でフィルムが擦れてしまうことによって、フィルム表面に多くのキズが発生する。その上、最初に高温で延伸することに起因してフィルムがロールにスティックしてしまい、そのスティックによるキズも多く発生してしまう。
【００４８】
特許文献３の延伸方法は低速ロールと高速ロールとの間で延伸する延伸方法で、非接触式で且つ３０ｋＷ／ｍ以上２００ｋＷ／ｍ以下の熱源を使用してフィルムを加熱しているのでキズの発生は抑えられるが、厚み斑を高度に低減させることはできず、近年の平面性に対する高レベルな要求を満たすことが出来ない。
【００４９】
特許文献４の方法はフィルムと延伸ロールの接点から５ｍｍ〜１００ｍｍ手前に設けた加熱手段により未延伸フィルムを縦幅３ｍｍ〜３０ｍｍに渡って加熱し、延伸ロールでフィルムの流れ方向に延伸する方法であるが、加熱手段により、加熱されたフィルムの高速側の把持部分が延伸ロールの後ろの高速ニップロールにあるため、延伸ロールとフィルムと速度をずれの無い様にして、キズ入りを防ぐと言うことが必要となる。ところが、この速度を合わせることは困難で延伸の僅かな変動があると速度のズレとなり、フィルムにキズが入ってしまうと言う欠点があった。
【００５０】
特許文献５の方法は延伸ロールの複数段階で延伸する方法であるが、ロールの離れ際での延伸が起こり、やはり、キズが入ってしまうと言う欠点があった。
【００５１】
特許文献６の方法では球状粒子のコントロールが困難であり、安定して厚み斑を低減させることが出来なかった。
【００５２】
厚み斑は短い距離（１０ｍ未満）では良好に見える場合がある。しかし、長尺（１０ｍ以上）になると厚み斑が悪化し、実用上は長尺の１００ｍ程度以上での厚み斑の良いものが必要であった。従って、特許文献６による微細粒子の粒径が例えコントロールが出来たとしても、フィルムの後加工性を考慮すると厚みが２０μｍ〜７０μｍでは１，０００ｍ程度の長さの安定性が必要で、それ以上の厚みでは１００ｍ程度の長さの厚みの安定性が必要であり、延伸工程での工夫がなければ、厚み精度が極めて高い長尺の二軸延伸フィルムを得るのは困難である。
【００５３】
＜本発明のフィルムの製造方法の特徴＞
本発明者らは、上記した従来の延伸方法が有する問題点を解消すべく、どうすればフィルム表面に光学欠点の原因となり得るキズを形成することなく厚み斑を良好なものとすることができるかについて鋭意検討した。その結果、以下のような縦延伸工程において加熱の幅を狭小化させるという特殊な延伸方法を採用することにより、従来とは全く異なる延伸方法で、フィルム表面にキズを形成することなく、厚み斑の小さなフィルムを得ることができることを見出し、本発明を案出するに至った。
【００５４】
（１）加熱装置による加熱の幅の狭小化
本発明のフィルムを得るためには、二軸延伸する方法として、縦延伸を二段以上で行うことが好ましい。横延伸は、縦延伸前、縦延伸後、もしくは二段以上の縦延伸の中間で行うことができるが、縦延伸を二段以上で行った後に横延伸する方法（以下、縦−縦−（縦）−横延伸方法）が好ましい。また、本発明のフィルムを得るためには、上記した二段以上の縦延伸を行う際に、各縦延伸において、後述する加熱装置を利用することにより、長手方向の加熱の幅の長さを２ｍｍ以上２５ｍｍ以下に狭小化し、延伸点前後の温度差を急激なものとする。加熱装置による長手方向の加熱の幅の長さの上限は、より好ましくは２５ｍｍ以下、最も好ましいのは１０ｍｍ以下が好ましい。二段目以降の場合も同様である。加熱の幅の下限は、より好ましくは３ｍｍ以上である。なお、ここで加熱の幅とは、具体的には、加熱装置によりフィルムに照射されるエネルギー分布をフィルムの流れ方向に測定した際に、エネルギーピークの半分の強度の間隔である半値全幅をいう。これにより、延伸点前後のフィルムの温度差を後述のように制御することが好ましい。また、延伸の加熱の幅を狭小化した場合、外部環境の変動による影響が受け難くなるため、フィルムロールにおける厚み斑の変動を抑制することができる。
【００５５】
上記のように延伸点が狭く、温度差異のきわめて大きい縦延伸を施すことにより、厚み斑が解消される理由は明らかではないが、発明者らは、次のように考えている。すなわち、周速差を設けたロール（通常、ニップロール）間でフィルムを延伸する際には、当該ロール間でフィルムの幅方向に等しい張力が作用するため、温度差異が小さいとＳＳカーブの温度依存性による応力差が小さく、厚みの小さい部分の方が厚みの大きい部分よりも先に延伸されてしまう。それゆえ、厚みの小さい部分の抗張力を早く増大させて、延伸部位を厚みの小さい部分から厚みの大きな部分へ移行させなければ、未延伸フィルムの厚み斑が増大されて、厚み斑の良好なフィルムを得ることができない。ここで、上記したような狭小化した部分で温度差異のきわめて大きい縦延伸を施すと、延伸が始まると直ちに、厚みの小さな部分の実質的な延伸温度が降下し（所謂、温度−時間則）、厚みの小さな部分の抗張力が増加し、厚みの小さな部分が延伸されにくくなるとともに厚みの大きな部分が延伸され易くなり、温度差異効果と温度−時間則効果で結果的に、厚み斑が解消されるものと考えられる。しかも、温度が低い所では抗張力が高いので延伸部分から延伸時の張力の影響を受け難いので、厚みの小さい部分と厚みの大きい部分の延伸の差が出難く、厚み斑が悪化することなく延伸が可能であると考えられる。
【００５６】
つまり、延伸が行われるフィルムは前後のニップロール間では同一の張力が掛かっているのでフィルムの実質の温度が一定ならば、厚みが薄い部分は先に伸び、厚みの厚い部分は伸び難いが、延伸が狭小な範囲で行われる場合には薄い部分が急激に延伸され実質の延伸温度が低下し、張力が大きくなり、厚みの厚い部分の温度が薄い部分より高いので張力が低下し全体の張力がバランス化して厚い部分が延伸される。延伸が起こると再び厚い部分の実質の温度が低下した状態となり、全体として張力がバランスして延伸されていくので厚みが均一化すると考えている。
【００５７】
本発明のフィルムの縦延伸工程で用いられる加熱装置は、上記のように狭小的な加熱の幅をもって加熱できるものであれば特に限定されないが、レーザ加熱装置、プラズマビーム加熱装置、高温エアジェット加熱装置、赤外線加熱装置（特に、波長２．５μｍ以下の赤外線加熱装置）などが好適に使用可能である。
【００５８】
加熱装置として用いることができるレーザとは、ＣＯ2レーザやＹＡＧレーザなどがあげられる。特に、これらのレーザは高いエネルギー密度をフィルムに与えることが可能であるので、狭小な幅に集中してフィルムを加熱するのに適しているので好ましい。
【００５９】
レーザ光源をフィルム幅方向に走査して用いる場合には、フィルム幅方向へのレーザ光源の走査速度と、フィルムの長手方向への進行速度との関係から厳密に言うとフィルム幅方向に対して斜めにレーザ光線が走行することとなる。レーザ光線の走行線がフィルム幅方向軸に対して過度に斜めになると、延伸領域が固定化されず、厚み斑が生じやすくなる場合がある。そのため、レーザのスポット径（フィルム表面での照射径）と、フィルム幅方向でのレーザの走査速度と、フィルムの長手方向の進行速度とを制御することが望ましい。具体的には、レーザの走査速度をレーザのスポット径の１／３以下となるようにし、かつレーザ光源がフィルム幅方向を１往復するまでにフィルムの長手方向の移動距離が０．２ｍｍ以下となるようにレーザの走査速度等を制御することが好ましい。例えば、０．３ｍｍのスポット径のレーザ光線が往復する間に、フィルムの長手方向の進行が０．２ｍｍ以下であると、スポット径の１／３程度がレーザの一往復の走査で二度さらされることとなる。フィルム幅の大きさにもよるが、生産性の点から、レーザのスポット径は０．３ｍｍより大きい３ｍｍ程度がより好ましい。スポット径が大きくなりすぎると、スポット径周辺のフィルム強度の差が小さくなり、延伸点前後におけるフィルム温度の差が付き難く、厚みの斑を引き起こし易いので、２０ｍｍ以下がより好ましく、１０ｍｍ以下がさらに好ましい。
【００６０】
（２）延伸条件の適正化
本発明のフィルムを得るためには、上記した縦−縦−（縦）−延伸を行う際に、一段目の縦延伸倍率を２．０倍以上３．２倍以下に調整し、一段目の縦延伸温度を１０５±２０℃に調整するとともに、二段目以降の縦延伸倍率を１．０５倍以上１．５倍以下に調整し、二段目以降の縦延伸温度を１００±２０℃に調整するのが好ましい。さらに、一段目における延伸点前後のフィルムの温度差を１５℃以上にするのが好ましく、２０℃以上にすることがより好もしい。温度差を設けた方が厚みは良くなると考えるが温度差が５０℃以下が限界と考えている。また、二段目以降における延伸点前後の温度差を２℃以上にするのが好ましく、５℃以上がより好ましい。二段目以降における延伸点前後の温度差の上限は２０℃以下が好ましい。なお、延伸点前および延伸点後におけるフィルムにおいて温度分布の局在（例えば、フィルム表面、内部、裏面で温度の差がある場合など）がある場合はその平均をもってフィルムの温度とする。また、延伸点前のフィルム温度は、具体的には加熱装置による加熱直前におけるフィルムの温度を測定し、延伸点後のフィルム温度は、具体的には加熱装置による加熱後のフィルムの温度を測定する。後述の実施例では、例えば、レーザを用いる場合は、長手方向でレーザの照射光が当たっていない所のフィルムの温度を非接触式の赤外温度計で測定し、レーザを通過した時点でフィルムの温度を測定し、その差を延伸点前後のフィルム温度差とした。また、他の加熱装置においてもこれと同様に測定することができる。
【００６１】
一段目の延伸倍率が３．２倍を上回って大きくなると、延伸張力が高くなりすぎてしまうため、延伸点が固定せずに拡がってしまい、結果的にフィルムの厚み斑が悪くなり易い。反対に、一段目の延伸倍率が２．０倍を下回って小さくなると、延伸張力が極端に低下してしまうため、厚みの小さい部分と厚みの大きい部分との引っ張り合いが起こらないため、結果的にフィルムの厚み斑が悪くなり易い。また、二段目の延伸倍率が１．５倍を上回って大きくなると、延伸張力が高くなりすぎてしまうため、延伸点が固定せずに拡がってしまい、結果的にフィルムの厚み斑が悪くなり易い。
【００６２】
また、一段目における延伸点前後のフィルムの平均温度差が１５℃未満の場合は、延伸応力が高く延伸点前のフィルムの変形が大きくなり、低速ロール上に変形が及び、低速ロールとフィルムとの速度差が大きくなりキズ入りとなりやすい。逆に、延伸点での温度が高くなりすぎると、温度差が１５℃以上有っても、延伸応力の差が付かず、延伸が低速ロール上に変形が及びキズ入りとなったり、低速ロールの上で微小なスティックが発生し、欠点となる。よって、延伸温度と延伸点前後のフィルムの温度差が上記範囲となるように予熱温度を制御することが望ましい。
【００６３】
本発明のフィルムの製造方法における一段目の縦延伸条件（すなわち、１０５℃前後での比較的に高い倍率の延伸）は、従来、厚み斑に悪影響を及ぼすと考えられていた「Ｓ−Ｓ曲線におけるプラトーな領域に相当する歪み量を与えるような延伸」に相当すると考えられる。それにも拘わらず、上記の如く１０５℃前後で高倍率（２．０〜３．２倍）の一段目の縦延伸を行うとともに、１００℃前後で低倍率（１．０５〜１．５倍）の二段目の縦延伸を施すことにより、厚み斑が解消される理由は明らかではないが、上記の如く、レーザにより加熱して、延伸点を固定（狭小化）して温度変化を極端に増加させることによって、温度時間則の効果で極小の中での力の均衡により歪みと応力の作用が厚み斑への影響を少なくするものと考えられる。
【００６４】
（３）ロール間の中央位置での延伸
本発明のフィルムを得るためには、上記の如く一段目、二段目の各縦延伸工程においてレーザ以外にも、プラズマビーム、高温エアジェット、赤外線（特に波長２．５μｍ以下の赤外線）なども本発明の概念を満たす延伸点前後の温度差を急激なものとすることが可能である。その際に、ロール間ギャップを大きくすると、フィルムのばたつき等の外乱によって厚み斑が悪くなる傾向にある。したがって、本発明のフィルムを得るためには、ロール間ギャップをできる限り小さくする必要がある。また、前側ロールの離れ際および後側ロールの接触際においては、フィルムの走行速度をロールの表面速度とほぼ等しくして速度差がないようにするとともに、延伸に伴う変形部分が空中にあるようにすることにより、ロール間ギャップをできる限り小さくする必要がある。そのため、ロールに出来るだけ近くすることが出来る中央位置に加熱装置による加熱位置を設けることが好ましい。
【００６５】
（４）ロールの低温化
本発明のフィルムを得るためには、上記の如く一段目、二段目以降の各縦延伸工程において、周速差を設けたロール間の中央位置に加熱部位を設けることが好ましいが、その際に、一段目の縦延伸後の後側ロール（二段目の縦延伸における前側ロール）の温度を通常のロール延伸時よりも低温に調整することが好ましい。そのように一段目の縦延伸後の後側ロール（二段目の縦延伸における前側ロール）の表面温度を通常より下げることにより、フィルム表面のみの温度を低下させ、フィルムの表面を硬くして、その後側ロールの凹凸（目視できないようなロール表面のキズや、ロール表面へのゴミ等の付着）がフィルムに転写される事態を防止することができ、よりキズの少ないフィルムを得ることが可能となる。
【００６６】
この一段目の縦延伸後の後ろ側ロールはニップするのが好ましく、そのニップロールの温度としては縦延伸を実施したフィルム表面温度より５℃以上低く設定することが表面にキズや不均一な意図しない微小な凹凸を防ぐのに有効である。より好ましい温度としてはガラス転移点以下、更に好ましい温度としてはガラス転移点より５℃以上低い温度である。下限は次の延伸を考慮してガラス転移点以下２０℃以上低いと厚みが悪化しやすい。
【００６７】
なお、フィルムの縦延伸工程において、上記した（１）〜（４）の手段を用いることにより、フィルム表面に光学欠点となり得るキズを付けることなく、フィルムの厚み斑（特に、長手方向の厚み斑）を低減することが可能となる。なお、上記した（１）〜（４）の手段の内の特定の何れかのみが、フィルムロールの厚み斑低減およびキズの低減に有効に寄与するものではなく、（１）〜（４）の手段を組み合わせて用いることにより、非常に効率的にフィルムの厚み斑低減およびキズの低減が可能になるものと考えられる。
【００６８】
また、本発明のフィルムを得るためには、上記の如く特定の縦延伸を施したフィルムに横延伸、熱固定処理を施す必要がある。幅方向に延伸する場合には、延伸温度は８０〜２１０℃であることが必要であり、好ましくは１３０〜２００℃である。幅方向の延伸温度が８０℃未満では、フィルムが破断し易くなるため、好ましくない。また、２１０℃を超えると、得られたフィルムの平面性が悪くなるため、好ましくない。幅方向の延伸倍率は、３．０〜５．０倍、好ましくは３．６〜４．８倍である。幅方向の延伸倍率が３．０倍未満では得られたフィルムの厚み斑が悪くなり好ましくない。幅方向の延伸倍率が５．０倍を超えると延伸において破断の頻度が多くなり好ましくない。
【００６９】
引き続き、熱固定処理を行う。熱固定処理工程の温度は１８０℃以上２４０℃以下が好ましい。熱固定処理の温度が１８０℃未満では、熱収縮率の絶対値が大きくなってしまうので好ましくない。反対に、熱固定処理の温度が２４０℃を超えると、フィルムが不透明になり易く、また破断の頻度が多くなり好ましくない。なお、好適な熱固定処理方法については、後述する。
【００７０】
熱固定処理で把持具のガイドレールを先狭めにして、弛緩処理することは熱収縮率、特に幅方向の熱収縮率の制御に有効である。弛緩処理する温度は熱固定処理温度からポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムのガラス移転温度Ｔｇまでの範囲で選べるが、好ましくは（熱固定処理温度）−１０℃〜Ｔｇ＋１０℃である。この幅弛緩率は１〜６％が好ましい。１％未満では効果が少なく、６％を超えるとフィルムの平面性が悪化して好ましくない。
【００７１】
ただ、上記の熱固定方法であっては、クリップ近傍のフィルムはクリップにより動きを制限されているために、長手方向の緩和が十分に実施されず、フィルム端縁部については熱収縮率が十分改善されない場合がある。長手方向の熱収縮率を小さくしようとしても、単に熱固定での温度を上げるだけでは、フィルムが着色したり、結晶化が進みフィルムが白化して透明性が悪化するという問題があり、熱収縮率を低下させることが困難であった。
【００７２】
＜長手方向の緩和処理＞
そこで、本発明では、上記熱固定処理方法に加え、さらに以下（１）〜（３）の手段を講じることにより、フィルムの熱収縮率を抑制することができた。すなわち、（１）クリップで保持されているフィルム端縁部を切断除去すること、（２）フィルムの引取速度を減じることで、クリップから外れた状態のフィルム全幅を長手方向に緩和処理すること、（３）緩和処理した全幅のフィルムを再びクリップで把持して平面性を維持したまま室温まで冷却処理を行うこと。以下、上記した各手段について順次説明する（図８、９、１０参照）。
【００７３】
（１）まず、クリップで保持されているフィルム端縁部を切断除去する。クリップで保持されているフィルム部分は横延伸において均一に延伸されていない為、通常、フィルムの他の領域に比べて厚みが厚くなっている。このように厚みが異なる領域があると、（２）の工程でフィルム全幅を一様に緩和することができなくなる。そのため、縦緩和処理に先立ち、厚みの異なるフィルム端縁部（横延伸のためにクリップに把持されている近傍）を切断除去する。フィルム端縁部の切断は、端縁部がクリップから開放される近傍に切断刃を設置し、クリップの把持の影響が中央部におよばないように行う。フィルムの切断によりフィルム平面が波打つ現象が生じるが、このような好ましくないバタツキを抑えるために、切断刃はテンタ内に設置されるエアダクトからの風が当らないところに設けるのが望ましい。切断除去されたフィルム端縁部は回収されるが、切断回収に伴う張力変化がフィルム本体及ばないように、フィルムの切断はフィルムがクリップから離れる間際で行うことが好ましい。また、フィルム端縁部の回収は溝付きの金属ロールを使い、溝の間に刃を入れ溝の無い部分のフィルムをニップしておくのが良い。また、長手方向に均一な緩和を行うためには、フィルム切断面の厚みが、幅方向の中央部の厚み、即ち、製品厚みの平均値の±１０％以下になっているのが好ましく、より好ましくは±８％以下、±４％以下であると特に好ましい。
【００７４】
（２）次に、フィルムの引取速度を減じることで、クリップから外れた状態のフィルム全幅を長手方向に緩和処理する。フィルム端縁部を除去した後、次の工程（冷却ゾーン）に設置されたクリップチェーンにより再びフィルムをクリップにより保持する。ここで、冷却ゾーンのクリップチェーン（第二のクリップチェーン）の進行速度を、熱固定処理までのクリップチェーン（第一のクリップチェーン）の進行速度より遅く設定することで、フィルムの引取速度を減衰させ、次の工程で再びフィルム端縁部が把持されるまでの間、フィルム全幅にわたり長手方向の緩和を行う。緩和率は引取速度により調整される。本発明における緩和率は１％以上６％以下が好ましい。１％未満では効果が少なく、６％を超えるとフィルムの平面性が悪化して好ましくない。さらに、この緩和ゾーンは温調された熱風で温度が制御されているのが好ましい。本発明による方式では、特公平４−０２８２１８号（特許文献１０）に開示の方式、すなわち、隣接するクリップ間に屈曲可能な構造を付与することで、縦方向のクリップ間隔を調整し、縦方向の緩和を達成する方式に比べ、より大きな緩和率をとることができる。特許文献１０に記載の方式では、機械的な作動に起因する緩和率の変動を抑制することが困難であり、緩和率を２．０％以下にしないと本発明のスリット緩和方式と同程度の効果を得ることができない。よって、本発明による方式ではより高い緩和率でも有効な緩和処理を実施することができる。
【００７５】
（３）最後に、緩和処理した全幅のフィルムを再びクリップで把持して平面性を維持したまま室温まで冷却処理を行う。長手方向に緩和されたフィルムはまだ、１７０〜１２０℃の高温のため、そのままの状態ではフィルムは外乱により変形を受け易く、変形を受けた状態で温度が下がるとその変形が固定され平面性が崩れる。そこで、平面性を維持するために、フィルム端縁部をクリップで把持したまま冷却を行う。フィルムをガラス転移温度（Ｔｇ）以下になるように室温まで冷却する。フィルムを冷却した後、フィルム端縁部をクリップから開放し、従来通りの巻取り工程へと導く。
【００７６】
上記の如くフィルムを二軸延伸する際には、走行するフィルムと、回転するロールが接触する箇所がある。フィルムのキズの発生を防止するためには、（ａ）フィルム表面そのものやロール表面、特にフィルムと接触するロール表面にキズの原因となる「欠点」を発生させないこと（ｂ）接触するロールの表面上でフィルムが縦方向および横方向にずれないようにすることが望ましい。
【００７７】
上記の「欠点」とは、ロール表面に形成されるキズ、堆積物、付着物、異物等のフィルムと接触することによりフィルムに微細なキズを発生させるすべての要因を指す。よって、これらの欠点をなくすことで、フィルム表面へのキズの発生をより低減できる。上記欠点の発生を防止するためには、たとえば、フィルム製造時に用いるロールの表面粗度をＲａで０．１μｍ以下とする方法や、堆積物、付着物、異物等のキズ発生要因のロール表面への堆積を防止するため、縦延伸工程の予熱入口と冷却ロールにロールクリーナーを設置する方法を好適に採用することができる。
【００７８】
縦方向キズまたは横方向キズの発生要因としては、それぞれ、フィルムの縦方向または横方向での膨張、収縮等の変形も挙げられる。これらのフィルムの変形は、主としてフィルムの温度変化によって生じる。それゆえ、ロール表面でのフィルムの温度変化を抑制することで、こうした温度によるフィルム変形量を小さくでき、縦方向キズや横方向キズの発生を防止できる。具体的には、ロール１本当たりでのフィルムの温度変化を４０℃以下、好ましくは３０℃以下、さらに好ましくは２０℃以下、さらに一層好ましくは１０℃以下、特に好ましくは５℃以下とすることが推奨される。
【００７９】
また、複数のロールの相対的な速度の関係を、フィルムの温度や張力による変形量に対して最も近い速度プロファイルに設定することでフィルムの縦方向のズレを低減することができる。
【００８０】
なお、上述したキズの発生を防止するための各種方法は、本発明のフィルムが用いられる部材の要求品質レベルに応じて、複数種の方法を組合せて使用することができる。
【００８１】
本発明の二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムは単層でも、２層以上の積層構造を有するフィルムでも良いし、透明性を重視して微粒子を入れない二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの片面、又は両面に後加工工程時の接着性を改良する目的や滑り性を改良する目的で種々のコーティングを製膜時に付与したものでもなんら差し支えがない。
【００８２】
また、本発明のフィルムを構成する二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルム中には、必要に応じて微粒子を添加することができる。その際に添加する微粒子としては、公知の無機微粒子や有機微粒子を挙げることができる。さらに、フィルムを形成する樹脂の中には、必要に応じて各種の添加剤、たとえば、ワックス類、酸化防止剤、帯電防止剤、結晶核剤、減粘剤、熱安定剤、着色用顔料、着色防止剤、紫外線吸収剤等を添加することができる。本発明におけるポリエチレンテレフタレート系樹脂には、微粒子を添加してポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの作業性（滑り性）を良好なものとすることが好ましい。微粒子としては任意のものが選べるが、たとえば無機系微粒子として、シリカ、アルミナ、二酸化チタン、炭酸カルシウム、カオリン、硫酸バリウム等を挙げることができる。また、有機系微粒子として、たとえばアクリル系樹脂粒子、メラミン樹脂粒子、シリコーン樹脂粒子、架橋ポリスチレン粒子等を挙げることができる。微粒子の平均粒径は、０．０５〜２．０μｍの範囲内で、必要に応じて適宜選択することができる。
【００８３】
二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムに上記粒子を配合する方法としては、たとえば、二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂を製造する任意の段階において添加することができるが、好ましくはエステル化の段階、もしくはエステル交換反応終了後、重縮合反応開始前の段階でエチレングリコール等に分散させたスラリーとして添加し、重縮合反応を進めても良い。また、ベント付き混練押出し機を用いてエチレングリコールまたは水等に分散させた粒子のスラリーとポリエチレンテレフタレート系樹脂原料とをブレンドする方法、または混練押出し機を用いて、乾燥させた粒子とポリエチレンテレフタレート系樹脂原料とをブレンドする方法等によって行うことができる。
【００８４】
さらに、本発明のフィルムを構成する二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムには、フィルム表面の接着性を良好にするためにコロナ処理、コーティング処理や火炎処理等を施したりすることも可能である。
【００８５】
上記した方法により製造される本発明のフィルムは、透明性、厚み斑（特に、長手方向の厚み斑）、光学性能に優れており、精密印刷や光学用途のＬＣＤに用いられるプリズムレンズシート用ベースフィルム、ハードコートフィルム用ベースフィルム、ＡＲフィルム用ベースフィルム、拡散板用ベースフィルム、ＣＲＴ用破砕防止フィルム、タッチパネルやエレクトロルミネッセンスに用いられる透明導電性フィルム、プラズマディスプレイの前面板に用いられる近赤外線吸収フィルム、太陽電池のバックシートや電磁波吸収フィルム等に好適に使用できる。
【実施例】
【００８６】
以下、実施例によって本発明を詳細に説明するが、本発明は、かかる実施例の態様に何ら限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で、適宜変更することが可能である。なお、フィルム特性の評価方法は以下の通りである。
【００８７】
（１）長手方向厚み変動率（厚み斑）
フィルム幅方向の両端部分（端縁から５０ｍｍ以内の部分）で、フィルムの長手方向の始め部と中間部と終り部にフィルム切り出し部を設ける（切り出し方法Ａ）。ここで、「始め部」、「終り部」とは、長手方向におけるフィルムの長さを端部から２ｍ以内を含む領域であって、表２に示す位置に切り出し部を設けた。また、「中間部」は、フィルム長手方向の５０％位置を含む領域であって、表２に示す位置に切り出し部を設けた。サンプリングしたフィルム試料について、ミクロン測定器株式会社製の連続接触式厚み計を用いて、５ｍ／分の速度でフィルム試料の長手方向に沿って連続的に厚みを測定する（測定長さは３０ｍ）。そして、測定時の各々のフィルム試料の最大厚みをＴmax.、最小厚みをＴmin.、平均厚みをＴave.とし、下記式からフィルムの長手方向の厚み変動率を算出する。 厚み変動率＝｛（Ｔmax.−Ｔmin.）／Ｔave.｝×１００ （％）
表２にそれらの最大値及び最小値及び平均値を示す。
【００８８】
（２）フィルムの熱収縮率
フィルムを幅方向において、端から５０ｍｍの部分、およびその間を４等分し、５つの切り出し部を設ける。前記幅方向の切り出し部をロールの巻き始めと中間と巻き終りに設け、各切り出し部からフィルムを長さ３０ｍ×幅３０ｍｍの長尺な帯状のフィルム試料をサンプリングする。ここで、ロールの「巻き始め」、「巻き終り」は、全フィルムロールの長さを巻き始めと巻き終りの端部から５０ｍｍ以上２ｍ以内の領域であり、「中間」は、全フィルムロールの長さの中央を含む領域である。各切り出し部からフィルムの製膜の長手方向にそって、幅２０ｍｍ、長さ２５０ｍｍの試料フィルムを切り出す（合計１５個）。切り出した幅２０ｍｍ、長手方向の長さ２５０ｍｍの前記試料に２００ｍｍ間隔で標線を印し、１５０℃に調節した加熱オーブンに入れ、ＪＩＳ／Ｃ−２３１８に準拠して、熱収縮率を測定する。得られた熱収縮率の平均値を算出し、熱収縮率の平均値とした。
【００８９】
（３）キズの検出
フィルムの長手方向の長さに対して始め部（長手方向の全長の５％位置）と２箇所の中間部（長手方向の全長の３５％位置、６５％位置）と終り部（長手方向の全長の９５％位置）のそれぞれの部位において幅方向に両端から採取する部位の中心線の位置を幅方向に３等分したそれぞれの位置を中心線として切り出し部を設ける。（切り出し方法Ｂ）。各切り出し部位より２５０ｍｍ×２５０ｍｍのフィルム試料を採取した（合計１６枚）。２５０ｍｍ×２５０ｍｍのフィルム試料１６枚について、下記の光学欠点検出方法により、光学的に５０μｍ以上の大きさと認識される光学欠点を検出する。
【００９０】
（ａ）キズの検出
投光器として２０Ｗ×２灯の蛍光灯をＸＹテーブル下方４００ｍｍに配置し、ＸＹテーブル上に設けたスリット幅１０ｍｍのマスク上に測定対象のフィルム試料を載置する。投光器と受光器を結ぶ線と、フィルム試料表面の鉛直方向とのなす角度が１２°となるよう光を入射し、反射された光量をＸＹテーブル上方５００ｍｍに配置したＣＣＤイメージセンサカメラで電気信号に変換し、その電気信号を増幅し、微分してスレッシュホールド（閾値）レベルとコンパレータで比較して光学欠点の検出信号を出力する。なお、この閾値は予め厚さ２ｍｍのアルミニウム板にドリルを用いて５０μｍ前後の孔をいくつか開け、アルミニウム板にできたバリを研磨して表面を２００番のバフで仕上げてある。これを用いて５０μｍの孔を検出するように調整した。また、ＣＣＤイメージセンサカメラを用いて、キズの画像を入力し、入力された画像のビデオ信号を所定の手順により解析して、光学欠点の大きさを計測し、５０μｍ以上の欠点の位置を表示する。光学欠点の検出は、フィルム試料の両面について行う。
【００９１】
（ｂ）キズの大きさの測定
上記（１）において検出される光学欠点部分から、キズによる欠点を選出する。上記のフィルム試料を適当な大きさに裁断し、マイクロマップ社製３次元形状測定装置ＴＹＰＥ５５０を用いて、フィルム試料表面に対して垂直方向から観察し、キズの大きさを測定する。フィルム試料、すなわちフィルムの表面に対して垂直方向から観察した時に、５０μｍ以内に近接するキズの凹凸は同一のキズとして考え、それらのキズの最外部を覆う最小面積の長方形の長さおよび幅を、キズの長さおよび幅とする。この結果より、深さ１μｍ以上且つ長さ３ｍｍ以上のキズの個数（個／ｍ2）を求める。
【００９２】
（４）フィルムの平面性
フィルム厚み２５μｍ以外のものについては次の方法によりフィルムの平面性を測定した。フィルムの長手方向の長さに対して、始め部（長手方向の全長の５％位置）と８つの中間部（長手方向の全長の１５％位置、２５％位置、３５％位置、４５％位置、５５％位置、６５％位置、７５％位置、８５％位置）と終り部（長手方向の全長の９５％位置）のそれぞれの部位において、フィルム幅方向に両端から採取する部位の中心線の位置を幅方向にを４等分したそれぞれの位置を中心線として切り出し部を設ける（切り出し方法Ｄ）。この様にして設けた、長手方向に１０箇所、それぞれの幅方向で５箇所の合計５０箇所の切り取り部からフィルム試料を採取する（合計面積として約３ｍ×１ｍ）。このフィルム試料を、フィルム化工程で最初に冷却ロールに接した面を上にして、温度２３±２℃、湿度６５±５％に管理された室内で、水平なガラス板（厚さ５ｍｍ）の上に載せてフィルム試料の四隅のソリの高さ（水平面から垂直方向の高さ）をＪＩＳ金尺（０．５ｍｍ目盛）で測定する。四隅の高さが「０」もしくは、断面がＭ字状に見える時は反対面を上にしてソリを測定する。全試料において測定した四隅のソリの高さの平均値と、全試料において測定した四隅のソリの高さの最大値を表示する。
【００９３】
（５）縦延伸時の延伸点前後におけるフィルムの温度差
長手方向でレーザの照射光が当たっていない所のフィルムの温度を非接触式の赤外温度計で測定し、レーザを通過した時点でフィルムの温度を測定し、その差を延伸点前後のフィルム温度差とする。
なお、ヒータによる延伸を行う場合は、ヒータによる延伸点前後のフィルム温度差を計測した。
【００９４】
また、実施例および比較例におけるフィルムの製膜条件を表１に示す。
【００９５】
［実施例１］
ポリエチレンテレフタレート［Ａ］を以下のように作製した。ジメチルテレフタレートを１０００部、エチレングリコールを７００部、および酢酸マンガン４水塩を０．１６部をエステル交換反応缶に仕込み、１２０〜２１０℃でエステル交換反応を行い、生成するメタノールを留去した。エステル交換反応が終了した時点で三酸価アンチモンを０．１３部、正リン酸を０．０１７部を加え、系内を徐々に減圧にし、７５分間で１３３Ｐａとした。同時に徐々に昇温し、２８０℃とした。この条件で７０分間重縮合反応を実施し、溶融ポリマーを吐出ノズルより水中に押出、カッターによって、直径約３ｍｍ、長さ約５ｍｍの円柱状チップを得た。得られたポリエチレンテレフタレート［Ａ］の極限粘度［η］は０．６３ｄｌ／ｇであった。
【００９６】
添加剤としてシリカ粒子（富士シリシア化学（株）社製、サイリシア３１０）を０．０３質量％含有したポリエチレンテレフタレート［Ａ］（［η］＝０．６３）を水分率が５０ｐｐｍ以下となるように乾燥した後、仕込み、２８５℃の温度で溶融した。押出機で溶融中にステンレス焼結体の濾材（公称濾過精度：１０μｍ以上の粒子を９０％カット）で濾過した。次いで、Ｔ型ダイスから樹脂シートを押し出し、静電印加キャスト法を用いて表面温度が３０℃のキャスティングドラムに巻きつけて冷却固化させ、厚みが１，６８０μｍで、幅が４９０ｍｍの未延伸フィルムを得た。
【００９７】
そして、得られた未延伸フィルムを、加熱されたロール群でフィルムを昇温した後、前後に配置した第一ニップロールと第二ニップロールとの間で、それらのニップロールの間に設けたＣＯ2レーザ（第一レーザ）によって１０５℃に加熱しながら、長手方向（縦方向）に２．７７倍延伸した（一段目の縦延伸）。
【００９８】
なお、ＣＯ2レーザのスポット径は直径３ｍｍに調整し、幅方向への走査幅は、シート全幅となるように調整した。また、走査速度は未延伸フィルムが長手方向に０．２ｍｍ進む間に一往復する様に走査速度を調整した。前側の第一ニップロールはフィルム温度維持及び、後側の第二ニップロールは冷却側に調整した。なお、第一番目のＣＯ2レーザは、第一ニップロールと第二ニップロールとの間の中央位置で幅方向に走査する様に配置した。上記した一段目の縦延伸の延伸点前後におけるフィルムの温度差は３３℃であった。
【００９９】
しかる後、その縦延伸後のフィルムを、第二ニップロールとその第二ニップロールの直後に配置した第三ニップロールとの間で、それらのニップロールの間に設けたＣＯ2レーザ（第二レーザ）によって１００℃に加熱しながら、長手方向（縦方向）に１．１７倍延伸した（二段目の縦延伸）。なお、第二レーザのスポット径は第一レーザと同様に３ｍｍとし、幅方向への走査幅は、シート全幅となるように調整した。また、第三ニップロールは冷却側に調整した。なお、第二レーザの走査位置は、第二ニップロールと第三ニップロールとの間の中央位置に配置した。また、上記した二段目の縦延伸における温度差は１１℃であった。
【０１００】
更に、その縦延伸後のフィルムを、第三ニップロールとその第三ニップロールの直後に配置した第四ニップロールとの間で、それらのニップロールの間に設けたＣＯ2レーザ（第三レーザ）によって１００℃に加熱しながら、長手方向（縦方向）に１．０８倍延伸した（三段目の縦延伸）。なお、第三レーザのスポット径は第一と同様に３ｍｍとし、幅方向への走査幅は、シート全幅となるように調整した。また、第四ニップロールは冷却側に調整した。なお、第三レーザの走査位置は、第三ニップロールと第四ニップロールとの間の中央位置に配置した。また、上記した三段目の縦延伸の延伸点前後におけるフィルムの温度差は１０℃であった。
【０１０１】
上記の如く、未延伸フィルムを縦方向に二段で延伸した後に、その縦延伸フィルムをテンターに導き、１３０℃の雰囲気下で幅方向へ４．０倍延伸し、２３５℃で熱固定処理を施した。次いで、フィルム幅方向のテンタークリップ間隔を調整することにより２２５℃で１．７％の横緩和処理を行った。更に１７０℃の熱固定ゾーンを経た後、熱固定ゾーンを出るところで、第一クリップチェーンのクリップで保持されていたフィルム両端縁部をフィルム端から１４０ｍｍの領域を切除した。切除したフィルム端縁部は溝付の金属ロールの溝の中へ刃をいれ溝の無い部分をニップして端縁切除によるフィルム面の波打が最小限になるようにして耳部を回収した。
【０１０２】
端縁部を切除したフィルムは端縁部をクリップで保持しないまま、１７０℃の熱緩和ゾーンを通し、次いで第二のクリップチェーンにより冷却ゾーンへ導いた。第二のクリップチェーンの速度を第一のクリップチェーンの速度より２．５％低下させることで、上記熱緩和ゾーンで縦緩和処理を行った。この後、冷却ゾーンを通してガラス転移温度以下の室温までフィルム温度を下げ、更に両端縁部を裁断除去してフィルムをロール状に巻き取る事により、厚さ１２５μｍ、幅８００ｍｍの二軸延伸フィルムを５００ｍの長さに亘って巻き取ったフィルムロール（ミルロール）を得た。しかる後、得られたフィルムの特性を、上記した各測定方法によって評価した。評価結果を表３に示す。
【０１０３】
［実施例２］
未延伸フィルムの引取速度を調整して未延伸フィルムの厚みを３３０μｍに変更した以外は、実施例１と同様に未延伸フィルムを得た。しかる後、得られた未延伸フィルムを、一段目の縦延伸倍率を３．００倍に変更し、二段目の縦延伸倍率を１．１７倍に変更し、二段での延伸とし、２２５℃で５．０％の横緩和処理を行い、更にテンタークリップで保持されていたフィルム両端縁部をフィルム端から１４０ｍｍの領域を切除した。切除したフィルム端縁部は溝付の金属ロールの溝の中へ刃を入れ溝の無い部分をニップして端縁切除によるフィルム面の波打が最小限になるようにして耳部を回収した。
【０１０４】
端縁部を切除したフィルムは端縁部をクリップで保持しないまま、１７０℃の熱緩和ゾーンを通し、次いで第二のクリップチェーンにより冷却ゾーンへ導いた。第二のクリップチェーンの速度を第一のクリップチェーンの速度より２．５％低下させることで、上記熱緩和ゾーンで縦緩和処理を行った。この後、冷却ゾーンを通してガラス転移温度以下の室温までフィルム温度を下げ、更に両端縁部を裁断除去して２５μｍで８００ｍｍ幅の二軸延伸フィルムを約２、０００ｍの長さに亘って巻き取ったフィルムロールを作製した。そして、得られたフィルムの特性を、実施例１と同様の方法によって評価した。評価結果を表３に示す。
【０１０５】
［実施例３］
添加剤としてシリカ粒子（富士シリシア化学（株）社製、サイリシア３１０）を０．０３質量％含有したポリエチレンテレフタレート［Ａ］（［η］＝０．６３）を水分率が５０ｐｐｍ以下となる様に乾燥した後仕込み、２８５℃の温度で溶融した。押出機で溶融中にステンレス焼結体の濾材（公称濾過精度：１０μｍ以上の粒子を９０％カット）で濾過した。次いで、Ｔ型ダイスから樹脂シートを押し出し、静電印加キャスト法を用いて表面温度が３０℃のキャスティングドラムに巻きつけて冷却固化させ、厚みが１，０００μｍで、幅が４７５ｍｍの未延伸フィルムを得た。
【０１０６】
そして、得られた未延伸フィルムを、加熱されたロール群でフィルム温度を７２℃に昇温した後、実施例２と同様にレーザによって加熱しながら、長手方向（縦方向）に３．００倍延伸した（一段目の縦延伸）。なお、レーザのスポット径は直径４ｍｍで、幅方向の一往復の間にシートは０．２ｍｍだけ長手方向に進行する様に走査速度を調整した。前側の第一ニップロールはフィルム温度維持及び、後側の第二ニップロールは冷却側に調整した。なお、第一番目のＣＯ2レーザは、第一ニップロールと第二ニップロールとの中央位置となる様に配置した。また、上記した一段目の縦延伸の延伸点前後におけるフィルムの温度差は２８℃であった。
【０１０７】
しかる後、その縦延伸後のフィルムを、第二ニップロールとその第二ニップロールの直後に配置した第三ニップロールとの間で、それらのニップロールの間に設けた第一レーザと同様のＣＯ2レーザ（第二レーザ）によって１００℃に加熱しながら、長手方向（縦方向）に１．１７倍延伸した（二段目の縦延伸）。なお、第二ＣＯ2レーザのスポット径も４ｍｍとなるように調整した。また、第三ニップロールは３０℃に調整した。
【０１０８】
上記の如く、未延伸フィルムを縦方向に二段で延伸した後に、その縦延伸フィルムをテンターに導き、１３０℃の雰囲気下で幅方向へ４．０倍延伸し、２３５℃で熱固定処理を施し、２２５℃で３．０％の横緩和処理を行い、更にテンタークリップのガイドレール位置を変位させることでフィルム縦方向のテンタークリップ間隔を調整し２．５％の縦緩和処理を行った。両縁部を裁断除去してロール状に巻き取ることによって、厚さ７５μｍで８００ｍｍ幅の二軸延伸フィルムを約９００ｍの長さに亘って巻き取ったフィルムロール（ミルロール）を得た。そして、得られたフィルムの特性を、上記した各測定方法
によって評価した。評価結果を表３に示す。
【０１０９】
［実施例４］
実施例１と同様に未延伸フィルムを得た。しかる後、得られた未延伸フィルムを、加熱されたロール群でフィルム温度を７２℃に昇温した後、レーザによって加熱しながら、長手方向（縦方向）に２．８倍延伸した（一段目の縦延伸）。なお、レーザのスポット径は直径４ｍｍで幅方向の一往復の間にシートは０．２ｍｍだけ長手方向に進行する様に走査速度を調整した。前側の第一ニップロールはフィルム温度維持及び、後側の第二ニップロールは冷却側に調整した。なお、第一番目のＣＯ2レーザ（第一レーザ）は、第一ニップロールと第二ニップロールとの中央位置となる様に配置した。
【０１１０】
しかる後、その縦延伸後のフィルムを、第二ニップロールとその第二ニップロールの直後に配置した第三ニップロールとの間で、それらのニップロールの間に設けた第一レーザと同様のＣＯ2レーザ（第二レーザ）によって、長手方向（縦方向）に１．２５倍延伸した（二段目の縦延伸）。なお、第二ＣＯ2レーザのスポット径も、４ｍｍとなるように調整した。また、第三ニップロールは３０℃に調整した。
【０１１１】
上記の如く、未延伸フィルムを縦方向に二段で延伸した後に、その縦延伸フィルムをテンターに導き、実施例１と同様に横延伸、熱固定、横及び縦の緩和処理を行うことにより、厚さ１２５μｍで１，０６０ｍｍ幅の二軸延伸フィルムを約５００ｍの長さに亘って巻き取ったフィルムロールを得た。フィルムの特性を、実施例１と同様の方法によって評価した。なお、実施例４における一段目および二段目の縦延伸の延伸点前後におけるフィルムの温度差は、それぞれ２８℃、１０℃であった。評価結果を表３に示す。
【０１１２】
［実施例５］
押出ダイの幅を変更すると共に未延伸フィルムの引取速度を調整して未延伸フィルムの厚みを２，２３０μｍに変更すると共に、キャステイングドラムに巻き付ける際にエアによる冷却風を用いて冷却して、得られた未延伸フィルムを、長手向に２．５８倍延伸した、その後、後側で１．２０倍延伸した。その後、実施例２と同様に横延伸、熱固定し、横緩和処理を１．７％、縦緩和処理を２．８％とすることによって、厚さ１８８μｍで１，０４０ｍｍ幅の二軸延伸フィルムを約５００ｍの長さに亘って巻き取ったフィルムロールを得た。そして、得られたフィルムの特性を、実施例１と同様の方法によって評価した。なお、実施例５における一段目および二段目の縦延伸の延伸点前後におけるフィルムの温度差は、それぞれ２６℃、１０℃であった。評価結果を表３に示す。
【０１１３】
［実施例６：国際公開第０３／０９３００８号パンフレットの比較例２に準じた製膜］
ジカルボン酸成分として（ジカルボン酸成分全体に対して）ジメチルテレフタレート４９モル％、ジメチルイソフタレート４９モル％、および５−スルホナトイソフタル酸２モル％、グリコール成分として（グリコール成分全体に対して）エチレングリコール５０モル％およびネオペンチルグリコール５０モル％を用いて、常法によりエステル交換反応お反応および重縮合反応を行って、水分散性スルホン酸金属塩基含有共重合ポリエステル樹脂を調製した。
【０１１４】
次いで、水５１．４質量部、イソプロピルアルコール３８質量部、ｎ−ブチルセルソルブ５質量部、およびノニオン系界面活性剤０．０６質量部を混合した後、加熱撹拌し、７７℃に達したら、上記水分散性スルホン酸金属塩基含有共重合ポリエステル樹脂５質量部を加え、樹脂の固まりが無くなるまで撹拌し続けた後、樹脂水分散液を常温まで冷却して、固形分濃度５．０質量％の均一な水分散性共重合ポリエステル樹脂液を得た。
【０１１５】
さらに、凝集体シリカ粒子（富士シリシア（株）社製、サイリシア３１０）３質量部を水５０質量部にホモジナイザーにより１０００ｒｐｍで１時間分散させた後、上記水分散性共重合ポリエステル樹脂液９９．４６質量部にサイリシア３１０の水分散液０．５４質量部を加えて、撹拌しながら水２０質量部を加えて、塗布液Ａを得た。
【０１１６】
ポリエチレンテレフタレート［Ｂ］はジメチルテレフタレートを１０００部、エチレングリコールを６５０部、および酢酸マンガン４水塩を０．４部をエステル交換反応缶に仕込み、１２０〜２１０℃でエステル交換反応を行い、生成するメタノールを留去した。エステル交換反応が終了した時点で三酸価アンチモンを０．１部、正リン酸を０．６部を加え、系内を徐々に減圧にし、７５分間で１３３Ｐａとした。同時に徐々に昇温し、２８０℃とした。この条件で７０分間重縮合反応を実施し、溶融ポリマーを吐出ノズルより水中に押出、カッターによって、直径約３ｍｍ、長さ約５ｍｍの円柱状チップを得た。得られたポリエチレンテレフタレート［Ｂ］の極限粘度は０．６３ｄｌ／ｇであった。
【０１１７】
この様にして得られたポリエチレンテレフタレート［Ｂ］を水分率が５０ｐｐｍ以下となる様に乾燥した後、仕込み、２８６℃で溶融した。実施例１と同様にして得た未延伸フィルムを実施例１と同様に縦延伸を行い、このフィルムの片面に上記塗布液Ａをウェットコート量を６．５ｇ／ｍ2となる様に塗工し、温度１２０℃で乾燥させた後、テンターに導き、実施例１と同様に延伸、熱固定、縦緩和処理をすることによって、厚さ１２５μｍで１，０６０ｍｍ幅の二軸延伸フィルムを約５００ｍの長さに亘って巻き取ったフィルムロールを得た。フィルムの特性を、実施例１と同様の方法によって評した。国際公開第０３／０９３００８号パンフレットでは比較例に相当するが本発明の方法によれば厚み斑が改善された。
【０１１８】
［実施例７］
上記実施例１と同様に得た未延伸シートを、加熱されたロール群でフィルムを昇温した後、前後に配置した第一ニップロールと第二ニップロールとの間で、高温加熱ジェット気流を噴射して長手方向（縦方向）に２．８倍延伸した（一段目の縦延伸）。
【０１１９】
なお、高温加熱ジェット気流の照射幅は、１８ｍｍとなるように調整した。また、前側の第一ニップロールはフィルム温度維持及び、後側の第二ニップロールは冷却側に調整した。なお、第一高温加熱ジット気流は、第一ニップロールと第二ニップロールとの間の中央位置に配置した。また、上記した一段目のシートの温度差は１３℃であった。
【０１２０】
しかる後、その縦延伸後のフィルムを、第二ニップロールとその第二ニップロールの直後に配置した第三ニップロールとの間で、それらのニップロールの間に設けた第一高温加熱ジェット気流と同様な第二高温加熱ジェット気流によって、長手方向（縦方向）に１．２５倍延伸した（二段目の縦延伸）。なお、加熱気流の照射幅は、１８ｍｍとなるように調整した。また、第三ニップロールは３０℃に調整した。なお、第二高温加熱ジェット気流は、第二ニップロールと第三ニップロールとの間の中央位置に配置した。また、上記した二段目の縦延伸におけるシートの温度差は８℃であった。
【０１２１】
上記の如く、未延伸フィルムを縦方向に二段で延伸した後に、その縦延伸フィルムをテンターに導き、実施例１と同様に延伸、熱固定、縦緩和処理をすることによって、厚さ約１２５μｍで１０６０ｍｍ幅の二軸延伸フィルムを約５００ｍの長さに亘って巻き取ったフィルムロール（ミルロール）を得た。フィルムの特性を、実施例１と同様の方法によって評価した。
【０１２２】
［比較例１：特開昭４８−４３７７２号における実施例１に準じた製膜］
実施例２と同様にして得られた未延伸フィルムを、加熱したロール群で８５℃に加熱した後、第一ニップロール第二ニップロールの間で１．４３倍延伸し（一段目の縦延伸）、その後、冷却ロールへ導いた後に、再び９０℃に加熱し、１．５３倍延伸した（二段目の縦延伸）。さらに、そのフィルムを冷却ロールへ導いた後に、９５℃に加熱し、１．６０倍延伸した（三段目の縦延伸）。したがって、合計の延伸倍率は３．３０倍である。なお、比較例１ではロール加熱によるロール間での延伸を行った。そして、上記した縦延伸のフィルムを実施例２と同様に横延伸、熱固定することによって、厚さ２５μｍで１，０００ｍｍ幅の二軸延伸フィルムを約２，０００ｍの長さに亘って巻き取ったフィルムロールを作製した。そして、得られたフィルムの特性を、実施例１と同様の方法によって評価した。評価結果を表３に示す。
【０１２３】
［比較例２：特開昭５４−５６６７４号における実施例１に準じた製膜］
未延伸フィルムの引取速度を調整して未延伸フィルムの厚みを４００μｍに変更した以外は、実施例１と同様に未延伸フィルムを得た。しかる後、その未延伸フィルムを、加熱したロール群で８５℃に加熱した後、遠赤外線ヒータにより１００℃に加熱して１．３０倍延伸し、冷却ロールで冷却した後、さらに、８５℃に加熱して３．３倍延伸した。なお、上記縦延伸においては遠赤外線ヒータを用いたため、実施例１と比べて加熱の幅が非常に広かった（約２００ｍｍ幅）。また、一段目および二段目の縦延伸の延伸点前後におけるフィルムの温度差は、それぞれ１４℃、１℃であった。そして、上記した縦延伸のフィルムを実施例２と同様に横延伸、熱固定することによって、厚さ２５μｍで１，０００ｍｍ幅の二軸延伸フィルムを約２，０００ｍの長さに亘って巻き取ったフィルムロールを作製した。そして、得られたフィルムの特性を、実施例１と同様の方法によって評価した。評価結果を表３に示す。
【０１２４】
［比較例３］
実施例４と同様にして得られた未延伸フィルムを、加熱したロール群で８０℃に加熱した後、遠赤外線ヒータにより９０℃に加熱して２．８０倍延伸し、冷却ロールで冷却した後、さらに、遠赤外線ヒータにより９０℃に加熱して１．２５倍延伸した。なお、上記縦延伸においては遠赤外線ヒータを用いたため、実施例４と比べて加熱の幅が非常に広かった（約２００ｍｍ幅）。また、上記した一段目の縦延伸の延伸点前後におけるフィルム温度差は１３℃であり、上記した二段目の縦延伸の延伸点前後におけるフィルム温度差は１℃であった。実施例４と同様にして得られたフィルムの特性を、実施例１と同様の方法によって評価した。
【０１２５】
［比較例４：国際公開第０３／０９３００８号パンフレットの実施例２に準じた製膜］
ポリエチレンテレフタレート［Ｃ］はジメチルテレフタレートを１０００部、エチレングリコールを６５０部。および酢酸マグネシウム４水塩を０．４部をエステル交換反応缶に仕込み、１２０〜２１０℃でエステル交換反応を行い、生成するメタノールを留去した。エステル交換反応が終了した時点で三酸価アンチモンを０．２部、正リン酸を０．２部を加え、系内を徐々に減圧にし、７５分間で１３３Ｐａとした。同時に徐々に昇温し、２８０℃とした。この条件で７０分間重縮合反応を実施し、溶融ポリマーを吐出ノズルより水中に押出、カッターによって、直径約３ｍｍ、長さ約５ｍｍの円柱状チップを得た。得られたポリエチレンテレフタレート［Ｃ］の極限粘度は０．６３ｄｌ／ｇであった。
【０１２６】
添加剤としてシリカ粒子（富士シリシア化学（株）社製、サイリシア３１０）を０．０３質量％含有したポリエチレンテレフタレート［Ｃ］（［η］＝０．６３）を水分率が５０ｐｐｍ以下となる様に乾燥した後、仕込み、２８５℃の温度で溶融した。押出機で溶融中にステンレス焼結体の濾材（公称濾過精度：１０μｍ以上の粒子を９０％カット）で濾過した。次いで、Ｔ型ダイスから樹脂シートを押し出し、静電印加キャスト法を用いて表面温度が３０℃のキャスティングドラムに巻きつけて冷却固化させ、厚みが１，６８０μｍで、幅が４９０ｍｍの未延伸フィルムを得た。そして、得られた未延伸フィルムを、加熱したロール群で８５℃に加熱した後、遠赤外線ヒータにより１００℃に加熱して３．５０倍延伸した。その後、実施例１と同様にテンターを通し、１２５μｍのフィルムを得た。得られたフィルムの特性を実施例１と同様の方法によって評価した。評価結果を表３に示す。再公表ＷＯ２００３／０９３００８号パンフレットでは長さ方向に２ｍを測定しているが、本発明の評価では厚み斑が悪くなってしまう。
【０１２７】
［比較例５］
未延伸フィルムの引取速度を調整して未延伸フィルムの厚みを１，７００μｍに変更した以外は実施例１と同様にして得られた未延伸フィルムを、実施例１と同様に三段階の縦延伸、横延伸、熱固定、および横緩和処理を行った。次いで、テンタークリップのガイドレール位置を変位させることで、それに連動した屈曲可能なクリップ間連結部の角度を調整し、フィルム縦方向のテンタークリップ間隔を狭くすることで１．５％の縦緩和処理を行った。縦緩和処理を１．５％より大きく取るとクリップ際からシワの発生が有り、これ以上は大きくすると平面性が悪化する。縦緩和の方法を変更した以外は実施例１と同様にしてフィルムを得た。そして、実施例１と同様の方法によって評価した。評価結果を表３に示す。
【０１２８】
［比較例６］
実施例２と同様にして得られた未延伸フィルムを、実施例２と同様に二段階の縦延伸、横延伸、熱固定、および横緩和処理を行った。次いで、テンタークリップのガイドレール位置を変位させることで、それに連動した屈曲可能なクリップ間連結部の角度を調整し、フィルム縦方向のテンタークリップ間隔を狭くすることで１．５％の縦緩和処理を行った。縦緩和処理方法を変更した以外は実施例２と同様にしてフィルムを得た。そして、実施例１と同様の方法によって評価した。評価結果を表３に示す。
【０１２９】
各実施例、比較例の製造条件を表１に、評価に使用したフィルムサンプルの切り出し部位の位置を表２に、評価結果を表３に示す。
【０１３０】
【表１】
【０１３１】
【表２】
【０１３２】
【表３】
【０１３３】
［実施例のフィルムの効果］
表３から、実施例のフィルムは、いずれも、寸法安定性が良好で、長手方向の厚み変動率（厚み斑）がきわめて小さく、平面性が良好である上、フィルム表面のキズが非常に少なく、光学欠点がほとんど検出されなかった。これに対して、比較例のフィルムは、長手方向の厚み変動率（厚み斑）が大きく、平面性が不良であったり、フィルム表面のキズが多いことが分かる。なお、表３において、実施例１−６は縦延伸における加熱手段としてレーザを用い、実施例７においては高温ジェット加熱装置を用いた。比較例１は加熱装置を用いていない。又、比較例２〜４は縦延伸における加熱手段として、遠赤外線ヒータを用いた。比較例７もレーザを用いた。また、実施例１−７において、縦緩和処理は第一のクリップチェーンと第二のクリップチェーンの間で行った。比較例１−４は縦緩和処理は実施例と同様に行い、比較例５−６の縦緩和処理はクリップの間隔を狭める方法で行った。
【産業上の利用可能性】
【０１３４】
本発明の二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムは、上記の如く優れた特性を有しているため、各種の精密印刷用途やディスプレイ用の光学用フィルムとして好適に用いることができる。特に、セラミックコンデンサ用のグリーンシート製造用離形用途や転写箔などの基材フィルム等の用途、オフセット印刷などの精密印刷を行う際の基材、又、精密印刷用途や光を透過、反射させた状態で使用する各種光学用フィルムとして光学用途の液晶ディスプレイに用いるプリズムシート、反射防止フィルムやハードコートフィルム、光拡散板等のベースフィルム、プラズマディスプレイの前面板に使用する近赤外線吸収フィルムや電磁波吸収フィルムのベースフィルム、タッチパネルやエレクトロルミネッセンス用の透明導電性フィルムのベースフィルム、陰極線管の破砕防止フィルム等の光学用途、太陽電池のバックシート等に好適に用いることができる。
【符号の説明】
【０１３５】
Ａ・・降伏点、
Ｂ・・立ち上がり点、
Ｆ：フィルム
Ｘ：フィルムの巻き取り方向
Ｎ１，Ｎ２，Ｎ３：中間ゾーン
ＨＳ：熱固定ゾーン
Ｒ：緩和ゾーン
Ｃ：冷却ゾーン
Ｒ１：溝付きロール
Ｒ２：ニップロール
ＣＵ：刃
Ｆ１:トリミングしたフィルム端縁部
１：第１のクリップチェーンの走行レール
２：第２のクリップチェーンの走行レール
３：クリップ
４，５：クリップに連結したベアリング
６：チェンリンク
７：ジョイント部
８：クリップが取り付けられる台
９：クリップに連結したベアリング
１０：ジョイント部に連結したベアリング
１１：クリップ走行レール
１２：ガイドレール
【特許請求の範囲】
【請求項１】
押出機から原料樹脂を溶融押し出しすることにより未延伸フィルムを形成するフィルム化工程と、そのフィルム化工程で得られる未延伸フィルムを縦方向および横方向に二軸延伸する二軸延伸工程と、二軸延伸後のフィルムを熱固定する熱固定工程を経ることにより製造される二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムであって、縦延伸工程において加熱の幅を長手方向に狭小化することにより得られる、
下記要件（１）〜（３）を満たすことを特徴とする二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルム。
（１）下記切り出し方法Ａにより設けたフィルム切り出し部から二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの長手方向に沿って長さ３０ｍ×幅３ｃｍのフィルム試料を採取し、そのフィルム試料の長手方向の厚み斑を測定したときに、長手方向の厚み変動率が０．５％以上４％以下であること
（切り出し方法Ａ）
フィルム幅方向の両端部分（端縁から５０ｍｍ以内の部分）で、フィルムの長手方向の始め部と中間部と終り部にフィルム切り出し部を設ける。ここで、「始め部」、「終り部」とは、長手方向におけるフィルムの長さを端部から２ｍ以内を含む領域をいう。また、「中間部」は、フィルム長手方向の５０％位置を含む領域をいう
（２）下記切り出し方法Ｂにより設けたフィルム切り出し部から二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの長手方向に沿って長さ２５０ｍｍ×幅２０ｍｍのフィルム試料を採取し、そのフィルム試料の１５０℃で３０分間加熱したときのフィルムの長手方向の熱収縮率の平均値である平均ＨＳ１５０が、−０．２５％以上０．４０％未満であること
（切り出し方法Ｂ）
二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムからフィルムを幅方向において、端から５０ｍｍの部分、およびその間を４等分し、５つの切り出し部を設ける。前記幅方向の切り出し部をロールの巻き始めと中間と巻き終りに設ける（合計１５個）。ここで、ロールの「巻き始め」、「巻き終り」は、全フィルムロールの長さを巻き始めと巻き終りの端部から５０ｍｍ以上２ｍ以内の領域であり、「中間」は、フィルム長手方向の５０％位置を含む領域である。
（３）下記切り出し方法Ｃにより設けたフィルム切り出し部から採取した長さ２５０ｍｍ×幅２５０ｍｍのフィルム試料１６枚について、下記測定法により、表面に存在する深さ１μｍ以上で長さ３ｍｍ以上のキズの個数を測定したときに、キズの個数が１０個／ｍ2以下であること
（切り出し方法Ｃ）
二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムからフィルムの長手方向の長さに対して、始め部（長手方向の全長の５％位置）と２箇所の中間部（長手方向の全長の３５％位置、６５％位置）と終り部（長手方向の全長の９５％位置）のそれぞれの部位において、幅方向に両端から採取する部位の中心線の位置を幅方向に３等分したそれぞれの位置を中心線として切り出し部を設ける。
（ａ）キズの検出方法
下記の光学欠点検出方法により、２５０ｍｍ×２５０ｍｍのフィルム試料１６枚について、５０μｍ以上の大きさと認識される光学欠点を検出する。
［光学欠点検出方法］
投光器として２０Ｗ×２灯の蛍光灯をＸＹテーブル下方４００ｍｍに配置し、ＸＹテーブル上に設けたスリット幅１０ｍｍのマスク上に測定対象のフィルム試料を載置する。投光器と受光器を結ぶ線と、フィルム試料表面の鉛直方向とのなす角度が１２°となるよう
光を入射し、反射された光量をＸＹテーブル上方５００ｍｍに配置したＣＣＤイメージセンサカメラで電気信号に変換し、その電気信号を増幅し、微分してスレッシュホールド（閾値）レベルとコンパレータで比較して光学欠点の検出信号を出力する。なお、この閾値は予め厚さ２ｍｍのアルミニウム板にドリルを用いて５０μｍ前後の孔をいくつか開け、アルミニウム板にできたバリを研磨して表面を２００番のバフで仕上げてある。これを用いて５０μｍの孔を検出するように調整した。また、ＣＣＤイメージセンサカメラを用いて、キズの画像を入力し、入力された画像のビデオ信号を所定の手順により解析して、光学欠点の大きさを計測し、５０μｍ以上の欠点の位置を表示する。光学欠点の検出は、フィルム試料の両面について行う。
（ｂ）キズの大きさの測定
上記（ａ）において検出される光学欠点部分から、キズによる欠点を選出する。上記のフィルム試料を適当な大きさに裁断し、マイクロマップ社製３次元形状測定装置ＴＹＰＥ５５０を用いて、フィルム試料表面に対して垂直方向から観察し、キズの大きさを測定する。フィルム試料、すなわちフィルムの表面に対して垂直方向から観察した時に、５０μｍ以内に近接するキズの凹凸は同一のキズとして考え、それらのキズの最外部を覆う最小面積の長方形の長さおよび幅を、キズの長さおよび幅とする。この結果より、深さ１μｍ以上且つ長さ３ｍｍ以上のキズの個数（個／ｍ2）を求める。
【請求項２】
二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの厚みが２０μｍ以上４００μｍ以下であることを特徴とする請求項１に記載の二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルム。
【請求項３】
請求項１または２に記載の二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムからなる二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムロール。
【請求項４】
請求項１または２に記載された二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムを製造するための製造方法であって、押出機から原料樹脂を溶融押し出しすることにより未延伸フィルムを形成するフィルム化工程と、そのフィルム化工程で得られる未延伸フィルムを縦方向および横方向に二軸延伸する二軸延伸工程と、二軸延伸後のフィルムを熱固定する熱固定工程とを含んでおり、その縦延伸工程が、周速差を設けたロール間において加熱の幅を狭小化しながら加熱装置を用いて、１０５±２０℃に加熱して、長手方向に２．０倍以上３．２倍以下の倍率となるように延伸した後に、その縦延伸後のフィルムを、冷却したニップロール間を通過させ、周速差を設けたロール間において加熱の幅を狭小化しながら加熱装置を用いて１００±２０℃に加熱して、長手方向に１．０５倍以上１．５倍以下の倍率となるように延伸するものであることを特徴とする二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルム製造方法。
【請求項５】
縦延伸工程において加熱装置を用いてフィルムを加熱する際に、ロール間において長手方向の加熱の幅を２ｍｍ以上２５ｍｍ以下とすることを特徴とする請求項４に記載の二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの製造方法。
【請求項６】
横方向の延伸工程での最高温度部を経て、次いで横方向の弛緩処理を行った後、フィルム端縁部を切断分離し、次いで端縁部を切断分離したフィルムの引取速度を減じることにより長手方向の緩和処理を行うことを特徴とする請求項４または５のいずれかに記載の二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの製造方法。
【請求項７】
長手方向の緩和処理を行った後、フィルム端縁部を保持したままフィルムの冷却処理を行うことを特徴とする請求項６に記載の二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの製造方法。
【請求項１】
押出機から原料樹脂を溶融押し出しすることにより未延伸フィルムを形成するフィルム化工程と、そのフィルム化工程で得られる未延伸フィルムを縦方向および横方向に二軸延伸する二軸延伸工程と、二軸延伸後のフィルムを熱固定する熱固定工程を経ることにより製造される二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムであって、縦延伸工程において加熱の幅を長手方向に狭小化することにより得られる、
下記要件（１）〜（３）を満たすことを特徴とする二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルム。
（１）下記切り出し方法Ａにより設けたフィルム切り出し部から二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの長手方向に沿って長さ３０ｍ×幅３ｃｍのフィルム試料を採取し、そのフィルム試料の長手方向の厚み斑を測定したときに、長手方向の厚み変動率が０．５％以上４％以下であること
（切り出し方法Ａ）
フィルム幅方向の両端部分（端縁から５０ｍｍ以内の部分）で、フィルムの長手方向の始め部と中間部と終り部にフィルム切り出し部を設ける。ここで、「始め部」、「終り部」とは、長手方向におけるフィルムの長さを端部から２ｍ以内を含む領域をいう。また、「中間部」は、フィルム長手方向の５０％位置を含む領域をいう
（２）下記切り出し方法Ｂにより設けたフィルム切り出し部から二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの長手方向に沿って長さ２５０ｍｍ×幅２０ｍｍのフィルム試料を採取し、そのフィルム試料の１５０℃で３０分間加熱したときのフィルムの長手方向の熱収縮率の平均値である平均ＨＳ１５０が、−０．２５％以上０．４０％未満であること
（切り出し方法Ｂ）
二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムからフィルムを幅方向において、端から５０ｍｍの部分、およびその間を４等分し、５つの切り出し部を設ける。前記幅方向の切り出し部をロールの巻き始めと中間と巻き終りに設ける（合計１５個）。ここで、ロールの「巻き始め」、「巻き終り」は、全フィルムロールの長さを巻き始めと巻き終りの端部から５０ｍｍ以上２ｍ以内の領域であり、「中間」は、フィルム長手方向の５０％位置を含む領域である。
（３）下記切り出し方法Ｃにより設けたフィルム切り出し部から採取した長さ２５０ｍｍ×幅２５０ｍｍのフィルム試料１６枚について、下記測定法により、表面に存在する深さ１μｍ以上で長さ３ｍｍ以上のキズの個数を測定したときに、キズの個数が１０個／ｍ2以下であること
（切り出し方法Ｃ）
二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムからフィルムの長手方向の長さに対して、始め部（長手方向の全長の５％位置）と２箇所の中間部（長手方向の全長の３５％位置、６５％位置）と終り部（長手方向の全長の９５％位置）のそれぞれの部位において、幅方向に両端から採取する部位の中心線の位置を幅方向に３等分したそれぞれの位置を中心線として切り出し部を設ける。
（ａ）キズの検出方法
下記の光学欠点検出方法により、２５０ｍｍ×２５０ｍｍのフィルム試料１６枚について、５０μｍ以上の大きさと認識される光学欠点を検出する。
［光学欠点検出方法］
投光器として２０Ｗ×２灯の蛍光灯をＸＹテーブル下方４００ｍｍに配置し、ＸＹテーブル上に設けたスリット幅１０ｍｍのマスク上に測定対象のフィルム試料を載置する。投光器と受光器を結ぶ線と、フィルム試料表面の鉛直方向とのなす角度が１２°となるよう
光を入射し、反射された光量をＸＹテーブル上方５００ｍｍに配置したＣＣＤイメージセンサカメラで電気信号に変換し、その電気信号を増幅し、微分してスレッシュホールド（閾値）レベルとコンパレータで比較して光学欠点の検出信号を出力する。なお、この閾値は予め厚さ２ｍｍのアルミニウム板にドリルを用いて５０μｍ前後の孔をいくつか開け、アルミニウム板にできたバリを研磨して表面を２００番のバフで仕上げてある。これを用いて５０μｍの孔を検出するように調整した。また、ＣＣＤイメージセンサカメラを用いて、キズの画像を入力し、入力された画像のビデオ信号を所定の手順により解析して、光学欠点の大きさを計測し、５０μｍ以上の欠点の位置を表示する。光学欠点の検出は、フィルム試料の両面について行う。
（ｂ）キズの大きさの測定
上記（ａ）において検出される光学欠点部分から、キズによる欠点を選出する。上記のフィルム試料を適当な大きさに裁断し、マイクロマップ社製３次元形状測定装置ＴＹＰＥ５５０を用いて、フィルム試料表面に対して垂直方向から観察し、キズの大きさを測定する。フィルム試料、すなわちフィルムの表面に対して垂直方向から観察した時に、５０μｍ以内に近接するキズの凹凸は同一のキズとして考え、それらのキズの最外部を覆う最小面積の長方形の長さおよび幅を、キズの長さおよび幅とする。この結果より、深さ１μｍ以上且つ長さ３ｍｍ以上のキズの個数（個／ｍ2）を求める。
【請求項２】
二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの厚みが２０μｍ以上４００μｍ以下であることを特徴とする請求項１に記載の二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルム。
【請求項３】
請求項１または２に記載の二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムからなる二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムロール。
【請求項４】
請求項１または２に記載された二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムを製造するための製造方法であって、押出機から原料樹脂を溶融押し出しすることにより未延伸フィルムを形成するフィルム化工程と、そのフィルム化工程で得られる未延伸フィルムを縦方向および横方向に二軸延伸する二軸延伸工程と、二軸延伸後のフィルムを熱固定する熱固定工程とを含んでおり、その縦延伸工程が、周速差を設けたロール間において加熱の幅を狭小化しながら加熱装置を用いて、１０５±２０℃に加熱して、長手方向に２．０倍以上３．２倍以下の倍率となるように延伸した後に、その縦延伸後のフィルムを、冷却したニップロール間を通過させ、周速差を設けたロール間において加熱の幅を狭小化しながら加熱装置を用いて１００±２０℃に加熱して、長手方向に１．０５倍以上１．５倍以下の倍率となるように延伸するものであることを特徴とする二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルム製造方法。
【請求項５】
縦延伸工程において加熱装置を用いてフィルムを加熱する際に、ロール間において長手方向の加熱の幅を２ｍｍ以上２５ｍｍ以下とすることを特徴とする請求項４に記載の二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの製造方法。
【請求項６】
横方向の延伸工程での最高温度部を経て、次いで横方向の弛緩処理を行った後、フィルム端縁部を切断分離し、次いで端縁部を切断分離したフィルムの引取速度を減じることにより長手方向の緩和処理を行うことを特徴とする請求項４または５のいずれかに記載の二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの製造方法。
【請求項７】
長手方向の緩和処理を行った後、フィルム端縁部を保持したままフィルムの冷却処理を行うことを特徴とする請求項６に記載の二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルムの製造方法。
【図３】
【図８】
【図１３】
【図１】
【図２】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図８】
【図１３】
【図１】
【図２】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【公開番号】特開２０１０−１６７７６８（Ｐ２０１０−１６７７６８Ａ）
【公開日】平成２２年８月５日（２０１０．８．５）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２００９−２８４０５７（Ｐ２００９−２８４０５７）
【出願日】平成２１年１２月１５日（２００９．１２．１５）
【出願人】（０００００３１６０）東洋紡績株式会社 (3,622)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２２年８月５日（２０１０．８．５）
【国際特許分類】
【出願日】平成２１年１２月１５日（２００９．１２．１５）
【出願人】（０００００３１６０）東洋紡績株式会社 (3,622)
【Ｆターム（参考）】
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