固体酸化物形燃料電池の発電部間を電気的に接続する接合体
【課題】固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）の発電部間を電気的に接続する接合体であって、接合強度が高く且つ電気的接続の信頼性が高いものを提供すること。
【解決手段】１つの横縞型ＳＯＦＣセル１００の両面間が、接続部材４００（セル１００の周囲に巻き付けられた金属バンド）によって接合される。「接続部材４００の一部」と、「１つのＳＯＦＣセル１００の左側面に設けられた燃料極２０と電気的に接続されたインターコネクタ３０」とが、接合材８０を用いて電気的に接続され、且つ、「接続部材４００の他の一部」と、「１つのＳＯＦＣセル１００の右側面に設けられた空気極６０と接続された「燃料極２０と同じ材質からなる導電性セラミックス」と電気的に接続されたインターコネクタ３０」とが、接合材８０を用いて電気的に接続するように接合されている。
【解決手段】１つの横縞型ＳＯＦＣセル１００の両面間が、接続部材４００（セル１００の周囲に巻き付けられた金属バンド）によって接合される。「接続部材４００の一部」と、「１つのＳＯＦＣセル１００の左側面に設けられた燃料極２０と電気的に接続されたインターコネクタ３０」とが、接合材８０を用いて電気的に接続され、且つ、「接続部材４００の他の一部」と、「１つのＳＯＦＣセル１００の右側面に設けられた空気極６０と接続された「燃料極２０と同じ材質からなる導電性セラミックス」と電気的に接続されたインターコネクタ３０」とが、接合材８０を用いて電気的に接続するように接合されている。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体酸化物形燃料電池の発電部間を電気的に接続する接合体に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般に、固体酸化物形燃料電池（Solid Oxide Fuel Cell：ＳＯＦＣ）では、高い出力電圧を得る等のため、隣接する一方のＳＯＦＣセルに設けられた発電部の燃料極側と、他方のＳＯＦＣセルに設けられた発電部の空気極側とが接続部材を介して電気的に接続される構成（接合体）が広く採用される。
【０００３】
例えば、特許文献１では、図８、図９等に示したように、隣接する一方のＳＯＦＣセルに設けられた発電部の燃料極３（３ａ）に電気的に接続するように固定されたインターコネクタ６と、他方のＳＯＦＣセルに設けられた発電部の空気極５とが接続部材１５を介して電気的に接続された接合体が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００６−１９０５９号公報
【発明の概要】
【０００５】
上記文献に記載の接合体では、接続部材１５及びインターコネクタ６、並びに、接続部材１５及び空気極５が、電子伝導性を有する接合材を用いて接合される。ここで、接続部材１５及びインターコネクタ６は緻密材料で構成される一方、空気極５は多孔質材料で構成される。
【０００６】
従って、接続部材１５及びインターコネクタ６の接合箇所では、接合対象が緻密材料同士になるので、接合強度が高く且つ電気的接続の信頼性が高くなり得る。一方、接続部材１５及び空気極５の接合箇所では、接合対象に多孔質材料が含まれるので、接合強度が低く且つ電気的接続の信頼性が低くなり易いという問題が発生し得る。上記それぞれの接合箇所では、外力に起因する機械的な応力や温度分布に起因する熱応力が発生し易い。従って、接合強度が高く且つ電気的接続の信頼性が高い接合体の到来が望まれていたところである。
【０００７】
本発明は、上記問題に対処するためになされたものであり、その目的は、ＳＯＦＣの発電部間を電気的に接続する接合体であって、接合強度が高く且つ電気的接続の信頼性が高いものを提供することを目的とする。
【０００８】
本発明に係るＳＯＦＣの発電部間を電気的に接続する接合体は、「燃料側電極と、電解質膜と、空気側電極とからなる固体酸化物形燃料電池の第１の発電部」と、「燃料側電極と、電解質膜と、空気側電極とからなる固体酸化物形燃料電池の第２の発電部」と、「前記第１の発電部の前記燃料側電極と電気的に接続され、且つ電子伝導性を有する緻密な導電性セラミックスからなる第１導電部材」と、「前記第２の発電部の前記空気側電極と電気的に接続され、且つ電子伝導性を有する緻密な導電性セラミックスからなる第２導電部材」と、「前記第１導電部材と前記第２導電部材とを電気的に接続するための金属からなる接続部材」を備える。前記接続部材及び前記第１導電部材、並びに、前記接続部材及び前記第２導電部材が、電子伝導性を有する接合材を用いてそれぞれ接合される。なお、前記接続部材は、導電性セラミックス（例えば、ＬａＣｒＯ３や、ＬＳＣＦなどの空気極用の材料）の緻密体であってもよい。
【０００９】
上記構成によれば、接合材によって金属製の接続部材と接合される第１、第２導電部材が、共に緻密な導電性セラミックス材料からなる。従って、接続部材と第１、第２導電部材との間の接合強度が高く且つ電気的接続の信頼性が高い接合体が得られる。
【００１０】
また、上記構成において、前記第１導電部材及び前記第２導電部材が、前記接続部材を介さずに電子伝導性を有する接合材を用いて直接接合されてもよい。これによっても、接合材によって接合される第１、第２導電部材が、共に緻密な導電性セラミックス材料からなる。従って、第１、第２導電部材間の接合強度が高く且つ電気的接続の信頼性が高い接合体が得られる。
【００１１】
ここにおいて、導電性セラミックスの緻密性を十分に確保するため、導電性セラミックスの気孔率は１５％以下であることが好適である。より好ましくは１０％以下、更に好ましくは７％以下である。前記導電性セラミックスとしては、ランタンクロマイト（化学式は後述）や、チタン酸化物（化学式は後述）が採用され得る。
【００１２】
上記本発明に係る接合体の一例として、隣接する（横縞型）ＳＯＦＣセル間を接続部材によって接合する接合体が挙げられる。この場合、上記本発明に係る接合体は、以下のように構成される。即ち、前記第１の発電部及び前記第１導電部材は、第１のＳＯＦＣセルの支持基板であって燃料ガスを流すための燃料ガス流路が内部に形成された多孔質の板状の支持基板に設けられる。前記第２の発電部及び前記第２導電部材は、第２のＳＯＦＣセルの支持基板であって燃料ガスを流すための燃料ガス流路が内部に形成された多孔質の板状の支持基板に設けられる。前記第１、第２のＳＯＦＣセル間が前記接続部材によって電気的に接続される。
【００１３】
また、上記本発明に係る接合体の一例として、１つの（横縞型）ＳＯＦＣセルの両面間を接続部材によって接合する接合体が挙げられる。この場合、上記本発明に係る接合体は、以下のように構成される。即ち、前記第１の発電部及び前記第１導電部材は、ＳＯＦＣセルの支持基板であって燃料ガスを流すための燃料ガス流路が内部に形成された多孔質の板状の支持基板の第１の表面側に設けられる。前記第２の発電部及び前記第２導電部材は、前記支持基板の前記第１の表面側と反対側の第２の表面側に設けられる。前記ＳＯＦＣセルの第１表面側と第２表面側との間が前記接続部材によって電気的に接続される。
【００１４】
ところで、上記本発明に係る接合体では、第１導電部材が第１の発電部の燃料側電極に接合され、第２導電部材が第２の発電部の空気側電極に接合されてもよい。しかしながら、一般に、空気側電極（セラミック焼成体）が燃料側電極（セラミック焼成体）より低い温度で焼成されることに起因して、空気側電極は燃料側電極より脆くなる。従って、この場合、「燃料側電極に対する（従って、支持基板に対する）第１導電部材の接合強度」に対して「空気側電極に対する（従って、支持基板に対する）第２導電部材の接合強度」が低くなり易い。
【００１５】
これに対し、前記第２導電部材は、「前記第２の発電部が設けられた前記支持基板に接合された導電性セラミックスであって前記第２の発電部の前記空気側電極と電気的に接続され且つ前記燃料側電極と同じ材質からなる導電性セラミックス」に接合されることが好適である。これによれば、第２導電部材が第２の発電部の空気側電極に接合される場合に比して、支持基板に対する第２導電部材の接合強度を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明の実施形態に係る「ＳＯＦＣの発電部間を電気的に接続する接合体」を示す斜視図である。
【図２】図１に示した隣接するＳＯＦＣセル間を電気的に接続する接続部材の全体形状の一例を示す斜視図である。
【図３】本発明の実施形態に係る接合体によって接合されるＳＯＦＣセルを示す斜視図である。
【図４】図３に示す燃料電池セルの４−４線に対応する断面図である。
【図５】図３に示す燃料電池セルの作動状態を説明するための図である。
【図６】図３に示す燃料電池セルの作動状態における電流の流れを説明するための図である。
【図７】図３に示す支持基板を示す斜視図である。
【図８】図３に示す燃料電池セルの製造過程における第１段階における図４に対応する断面図である。
【図９】図３に示す燃料電池セルの製造過程における第２段階における図４に対応する断面図である。
【図１０】図３に示す燃料電池セルの製造過程における第３段階における図４に対応する断面図である。
【図１１】図３に示す燃料電池セルの製造過程における第４段階における図４に対応する断面図である。
【図１２】図３に示す燃料電池セルの製造過程における第５段階における図４に対応する断面図である。
【図１３】図３に示す燃料電池セルの製造過程における第６段階における図４に対応する断面図である。
【図１４】図３に示す燃料電池セルの製造過程における第７段階における図４に対応する断面図である。
【図１５】図１に示す接合体において、隣接する横縞型ＳＯＦＣセル間が接続部材によって接合される様子を示した図４に対応する図である。
【図１６】図１に示す接合体において、１つの横縞型ＳＯＦＣセルの両面間が接続部材によって接合される様子を示した図４に対応する図である。
【図１７】本発明の実施形態の他の変形例に係る燃料電池セルの図７に対応する斜視図である。
【図１８】図１７に示した支持基板を採用した燃料電池セルの図２に対応する断面図である。
【図１９】図１８に示す支持基板の凹部に埋設された燃料極及びインターコネクタの状態を示した平面図である。
【図２０】図１７に示した支持基板を採用した燃料電池セルの図１５に対応する図である。
【図２１】図１７に示した支持基板を採用した燃料電池セルの図１６に対応する図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
図１は、本発明の実施形態に係る「ＳＯＦＣの発電部間を電気的に接続する接合体」の一例を示す。図１に示す例では、固定部材２００を利用して、多数の板状のＳＯＦＣセル１００が所定間隔を空けて平行に整列するように固定配置されている。本発明の実施形態に係る「接合体」の一例としては、接合箇所Ａ（図１を参照）にて「隣接する横縞型ＳＯＦＣセル１００間を接続部材３００によって接合する接合体」、並びに、接合箇所Ｂ（図１を参照）にて「１つの横縞型ＳＯＦＣセル１００の両面間を接続部材（金属バンド）４００によって接合する接合体」が挙げられる。接続部材３００の全体形状の一例は図２に示すとおりである。以下、図１に示した各ＳＯＦＣセル１００の詳細について説明していく。
【００１８】
（ＳＯＦＣセルの構成）
図３は、図１に示したＳＯＦＣセル１００の全体を示す。このＳＯＦＣセルは、長手方向を有する平板状の支持基板１０の上下面（互いに平行な両側の主面（平面））のそれぞれに、電気的に直列に接続された複数（本例では、４つ）の同形の発電素子部Ａが長手方向において所定の間隔をおいて配置された、所謂「横縞型」と呼ばれる構成を有する。
【００１９】
このＳＯＦＣセルの全体を上方からみた形状は、例えば、長手方向の辺の長さが５〜５０ｃｍで長手方向に直交する幅方向の長さが１〜１０ｃｍの長方形である。このＳＯＦＣセルの全体の厚さは、１〜５ｍｍである。このＳＯＦＣセルの全体は、厚さ方向の中心を通り且つ支持基板１０の主面に平行な面に対して上下対称の形状を有することが好ましいが、この限りでない。以下、図３加えて、このＳＯＦＣセルの図３に示す４−４線に対応する部分断面図である図４を参照しながら、このＳＯＦＣセルの詳細について説明する。図４は、代表的な１組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａのそれぞれの構成（の一部）、並びに、発電素子部Ａ，Ａ間の構成を示す部分断面図である。その他の組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａ間の構成も、図４に示す構成と同様である。
【００２０】
支持基板１０は、電子伝導性を有さない多孔質の材料からなる平板状の焼成体である。支持基板１０の側端部は、外側に（幅方向に）凸となる曲面状を呈している。支持基板１０の内部には、長手方向に延びる複数（本例では、６本）の燃料ガス流路１１（貫通孔）が幅方向において所定の間隔をおいて形成されている。
【００２１】
支持基板１０は、例えば、ＣＳＺ（カルシア安定化ジルコニア）から構成され得る。或いは、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）とから構成されてもよいし、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹ２Ｏ３（イットリア）とから構成されてもよいし、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）とＭｇＡｌ２Ｏ４（マグネシアアルミナスピネル）とから構成されてもよい。支持基板１０の厚さは、１〜５ｍｍである。以下、説明の簡便化のため、支持基板１０の上面側の構成についてのみ説明していく。支持基板１０の下面側の構成についても同様である。
【００２２】
図４に示すように、支持基板１０の上面（上側の主面）の上には、直方体状の燃料極２０が設けられている。燃料極２０は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。燃料極２０は、具体的には、後述する固体電解質膜４０に接する燃料極活性部と、燃料極活性部以外の残りの部分である燃料極集電部とから構成され得る。燃料極活性部を上方からみた形状は、燃料極集電部が存在する範囲に亘って幅方向に延びる長方形である。
【００２３】
燃料極活性部は、例えば、酸化ニッケルＮｉＯとイットリア安定化ジルコニアＹＳＺ（８ＹＳＺ）とから構成され得る。或いは、酸化ニッケルＮｉＯとガドリニウムドープセリアＧＤＣとから構成されてもよい。燃料極集電部は、例えば、酸化ニッケルＮｉＯとイットリア安定化ジルコニアＹＳＺ（８ＹＳＺ）とから構成され得る。或いは、酸化ニッケルＮｉＯとイットリアＹ２Ｏ３とから構成されてもよいし、酸化ニッケルＮｉＯとカルシア安定化ジルコニアＣＳＺとから構成されてもよい。燃料極活性部の厚さは、５〜３０μｍであり、燃料極集電部の厚さは、５０〜５００μｍである。
【００２４】
このように、燃料極集電部は、電子伝導性を有する物質を含んで構成される。燃料極活性部は、電子伝導性を有する物質と酸素イオン伝導性を有する物質とを含んで構成される。燃料極活性部における「気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合」は、燃料極集電部における「気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合」よりも大きい。
【００２５】
各燃料極２０（より具体的には、各燃料極集電部）の上面の所定箇所には、インターコネクタ３０が形成されている。インターコネクタ３０は、電子伝導性を有する緻密な導電性セラミックス材料からなる焼成体である。インターコネクタ３０を上方からみた形状は、燃料極２０が存在する範囲に亘って幅方向に延びる長方形である。インターコネクタ３０の厚さは、１０〜１００μｍである。
【００２６】
インターコネクタ３０は、例えば、ランタンクロマイト（ＬＣ）から構成され得る。ランタンクロマイトの化学式は、Ｌａ１−ｘＡｘＣｒ１−ｙ−ｚＢｙＯ３（ただし、Ａ：Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａから選択される少なくとも１種類の元素、Ｂ：Ｃｏ，Ｎｉ，Ｍｇ，Ａｌから選択される少なくとも１種類の元素、０．０５≦ｘ≦０．２、０．０２≦ｙ≦０．２２、０≦ｚ≦０．０５）で表わされる。
【００２７】
或いは、インターコネクタ３０は、チタン酸化物から構成され得る。チタン酸化物の化学式は、（Ａ１−ｘ，Ｂｘ）１−ｚ（Ｔｉ１−ｙ，Ｄｙ）Ｏ３（ただし、Ａ：アルカリ土類元素から選択される少なくとも１種類の元素、Ｂ：Ｓｃ，Ｙ，及びランタノイド元素から選択される少なくとも１種類の元素、Ｄ：第４周期、第５周期、第６周期の遷移金属、及びＡｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｇａ，Ｇｅ，Ｓｎ，Ｓｂ，Ｐｂ，Ｂｉから選択される少なくとも１種類の元素、０≦ｘ≦０．５、０≦ｙ≦０．５、−０．０５≦ｚ≦０．０５）で表わされる。この場合、（Ｓｒ，Ｌａ）ＴｉＯ３（ストロンチウムチタネート）から構成され得る。
【００２８】
このように、インターコネクタ３０の材質としてランタンクロマイトＬＣやストロンチウムチタネート（Ｓｒ，Ｌａ）ＴｉＯ３が使用されるのは、インターコネクタ（端子電極）３０の一端（内側）が還元雰囲気に曝され且つ他端（外側）が酸化雰囲気に曝されることに基づく。酸化・還元の両雰囲気で安定な導電性セラミックスとしては、現状では、ＬＣと（Ｓｒ，Ｌａ）ＴｉＯ３が優れている。
【００２９】
複数の燃料極２０が設けられた状態の支持基板１０における長手方向に延びる外周面において複数のインターコネクタ３０が形成された部分を除いた全面は、固体電解質膜４０により覆われている。固体電解質膜４０は、イオン伝導性を有し且つ電子伝導性を有さない緻密な材料からなる焼成体である。固体電解質膜４０は、例えば、Ｙ２Ｏ３（イットリア）を含有したＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）から構成され得る。或いは、ＬＳＧＭ（ランタンガレート）から構成されてもよい。固体電解質膜４０の厚さは、３〜５０μｍである。
【００３０】
即ち、複数の燃料極２０が設けられた状態の支持基板１０における長手方向に延びる外周面の全面は、インターコネクタ３０と固体電解質膜４０とからなる緻密層により覆われている。この緻密層は、緻密層の内側の空間を流れる燃料ガスと緻密層の外側の空間を流れる空気との混合を防止するガスシール機能を発揮する。ここで、緻密材料からなる「インターコネクタ３０及び固体電解質膜４０」は、「ガスシール部」と呼ぶことができる。
【００３１】
固体電解質膜４０における各燃料極活性部と接している箇所の上面には、反応防止膜５０を介して空気極６０が形成されている。反応防止膜５０は、緻密な材料からなる焼成体であり、空気極６０は、電子伝導性とイオン伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。反応防止膜５０及び空気極６０を上方からみた形状は、燃料極活性部と略同一の長方形である。
【００３２】
反応防止膜５０は、例えば、ＧＤＣ＝（Ｃｅ，Ｇｄ）Ｏ２（ガドリニウムドープセリア）から構成され得る。反応防止膜５０の厚さは、３〜５０μｍである。空気極６０は、例えば、ＬＳＣＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）から構成され得る。或いは、ＬＳＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＦｅＯ３（ランタンストロンチウムフェライト）、ＬＮＦ＝Ｌａ（Ｎｉ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンニッケルフェライト）、ＬＳＣ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３（ランタンストロンチウムコバルタイト）等から構成されてもよい。また、空気極６０は、ＬＳＣＦからなる第１層（内側層）とＬＳＣからなる第２層（外側層）との２層によって構成されてもよい。空気極６０の厚さは、１０〜１００μｍである。
【００３３】
なお、反応防止膜５０が介装されるのは、ＳＯＦＣ作製時又は作動中のＳＯＦＣ内において固体電解質膜４０内のＹＳＺと空気極６０内のＳｒとが反応して固体電解質膜４０と空気極６０との界面に電気抵抗が大きい反応層が形成される現象の発生を抑制するためである。
【００３４】
ここで、燃料極２０と、固体電解質膜４０と、反応防止膜５０と、空気極６０とが積層されてなる積層体が、「発電素子部Ａ」に対応する（図４を参照）。即ち、支持基板１０の上面には、複数（本例では、４つ）の発電素子部Ａが、長手方向において所定の間隔をおいて配置されている。
【００３５】
各組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａについて、一方の（図４では、左側の）発電素子部Ａの空気極６０と、他方の（図４では、右側の）発電素子部Ａのインターコネクタ３０とを跨ぐように、空気極６０、固体電解質膜４０、及び、インターコネクタ３０の上面に、空気極集電膜７０が形成されている。空気極集電膜７０は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。空気極集電膜７０を上方からみた形状は、長方形である。
【００３６】
空気極集電膜７０は、例えば、ＬＳＣＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）から構成され得る。或いは、ＬＳＣ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３（ランタンストロンチウムコバルタイト）から構成されてもよい。或いは、Ａｇ（銀）、Ａｇ−Ｐｄ（銀パラジウム合金）から構成されてもよい。空気極集電膜７０の厚さは、５０〜５００μｍである。
【００３７】
このように各空気極集電膜７０が形成されることにより、各組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａについて、一方の（図４では、左側の）発電素子部Ａの空気極６０と、他方の（図４では、右側の）発電素子部Ａの燃料極２０（特に、燃料極集電部）とが、電子伝導性を有する「空気極集電膜７０及びインターコネクタ３０」を介して電気的に接続される。この結果、支持基板１０の上面に配置されている複数（本例では、４つ）の発電素子部Ａが電気的に直列に接続される。ここで、電子伝導性を有する「空気極集電膜７０及びインターコネクタ３０」は、「電気的接続部」と呼ぶことができる。
【００３８】
以上、説明した「横縞型」のＳＯＦＣセルに対して、図５に示すように、支持基板１０の燃料ガス流路１１内に燃料ガス（水素ガス等）を流すとともに、支持基板１０の上下面（特に、各空気極集電膜７０）を「酸素を含むガス」（空気等）に曝す（或いは、支持基板１０の上下面に沿って酸素を含むガスを流す）ことにより、固体電解質膜４０の両側面間に生じる酸素分圧差によって起電力が発生する。更に、この構造体を外部の負荷に接続すると、下記（１）、（２）式に示す化学反応が起こり、電流が流れる(発電状態)。
（１／２）・Ｏ２＋２ｅ−→Ｏ２− （於：空気極６０） …（１）
Ｈ２＋Ｏ２−→Ｈ２Ｏ＋２ｅ− （於：燃料極２０） …（２）
【００３９】
発電状態においては、図６に示すように、各組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａについて、電流が、矢印で示すように流れる。この結果、図５に示すように、このＳＯＦＣセル全体から（具体的には、図５において最も手前側の発電素子部Ａのインターコネクタ３０と最も奥側の発電素子部Ａの空気極６０とを介して）電力が取り出される。
【００４０】
（ＳＯＦＣセルの製造方法）
次に、図３に示した「横縞型」のＳＯＦＣセル１００の製造方法の一例について図７〜図１４を参照しながら簡単に説明する。図７〜図１４において、各部材の符号の末尾の「ｇ」は、その部材が「焼成前」であることを表す。
【００４１】
先ず、図７に示す形状を有する支持基板の成形体１０ｇが作製される。この支持基板の成形体１０ｇは、例えば、支持基板１０の材料（例えば、ＣＳＺ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、押し出し成形、切削等の手法を利用して作製され得る。以下、図７に示す支持基板の成形体１０ｇの部分断面を表す図８〜図１４を参照しながら説明を続ける。
【００４２】
図８に示すように、支持基板の成形体１０ｇが作製されると、次に、図９に示すように、支持基板の成形体１０ｇの上下面の所定位置に、燃料極の成形体２０ｇが形成される。各燃料極の成形体２０ｇは、例えば、燃料極２０の材料（例えば、ＮｉとＹＳＺ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成される。
【００４３】
次に、図１０に示すように、各燃料極の成形体２０ｇの外側面の所定箇所に、インターコネクタの成形膜３０ｇが形成される。各インターコネクタの成形膜３０ｇは、例えば、インターコネクタ３０の材料（例えば、ＬａＣｒＯ３）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成される。
【００４４】
次に、図１１に示すように、複数の燃料極の成形体２０ｇが形成された状態の支持基板の成形体１０ｇにおける長手方向に延びる外周面において複数のインターコネクタの成形体３０ｇが形成された部分を除いた全面（支持基板の成形体１０ｇの側端部の表面を含む）に、固体電解質膜の成形膜４０ｇが形成される。固体電解質膜の成形膜４０ｇは、例えば、固体電解質膜４０の材料（例えば、ＹＳＺ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法、ディッピング法等を利用して形成される。
【００４５】
次に、図１２に示すように、固体電解質膜の成形体４０ｇにおける各燃料極の成形体２０ｇと接している箇所の外側面に、反応防止膜の成形膜５０ｇが形成される。各反応防止膜の成形膜５０ｇは、例えば、反応防止膜５０の材料（例えば、ＧＤＣ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成される。
【００４６】
そして、このように種々の成形膜が形成された状態の支持基板の成形体１０ｇが、空気中にて１４００〜１５００℃で１〜２０時間焼成される。これにより、図３に示したＳＯＦＣセルにおいて空気極６０及び空気極集電膜７０が形成されていない状態の構造体が得られる。
【００４７】
次に、図１３に示すように、各反応防止膜５０の外側面に、空気極の成形膜６０ｇが形成される。各空気極の成形膜６０ｇは、例えば、空気極６０の材料（例えば、ＬＳＣＦ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成される。
【００４８】
次に、図１４に示すように、各組の隣り合う発電素子部について、一方の発電素子部の空気極の成形膜６０ｇと、他方の発電素子部のインターコネクタ３０とを跨ぐように、空気極の成形膜６０ｇ、固体電解質膜４０、及び、インターコネクタ３０の外側面に、空気極集電膜の成形膜７０ｇが形成される。各空気極集電膜の成形膜７０ｇは、例えば、空気極集電膜７０の材料（例えば、ＬＳＣＦ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成される。
【００４９】
そして、このように成形膜６０ｇ、７０ｇが形成された状態の支持基板１０が、空気中にて９００〜１１００℃で１〜２０時間焼成される。空気極６０は、燃料極２０より低い温度で焼成される。これにより、図３に示したＳＯＦＣセルが得られる。以上、図３に示したＳＯＦＣセル１００の製造方法の一例について説明した。
【００５０】
（接合体の構成、並びに、作用・効果）
次に、図１に示した本発明の実施形態に係る「接合体」の詳細な構成について説明する。図１に示すように、固定部材によって整列配置された複数のＳＯＦＣセル１００において、接合箇所Ａ（図１を参照）では図１５に示す接合体が形成され、接合箇所Ｂ（図１を参照）では図１６に示す接合体が形成されている。図１５、図１６において、図３に示す部材と同じ或いは等価な部材については、図３と同じ符号が付されている。
【００５１】
図１５に示すように、接合箇所Ａでは、隣接する２つの横縞型ＳＯＦＣセル１００、１００間が、接続部材３００（全体形状は図２を参照）によって接合されている。具体的には、図１５では、「接続部材３００の左側端部」と、「左側のＳＯＦＣセル１００に設けられた空気極６０と（空気極集電膜７０、インターコネクタ３０、燃料極２０（より正確には、燃料極２０と同じ材質からなる導電性セラミックス）を介して）電気的に接続されたインターコネクタ３０」とが、接合材８０を用いて電気的に接続するように接合されている。
【００５２】
同様に、図１５では、「接続部材３００の右側端部」と、「右側のＳＯＦＣセル１００に設けられた燃料極２０と電気的に接続されたインターコネクタ３０」とが、接合材８０を用いて電気的に接続するように接合されている。この構成によって、隣接する２つの横縞型ＳＯＦＣセル１００、１００間が電気的に直列に接続される。この結果、高い出力電圧を得ることができる。
【００５３】
ここで、接続部材３００は、例えば、日立金属（株）製のＺＭＧ２３２Ｌ等のＦｅ、Ｃｒを主成分とするステンレス系材料（ＳＵＳ材料）に代表される緻密な金属材料によって構成されている。なお、接続部材３００の表面に耐酸化コーティング膜として、ＭｎＣｏ２Ｏ４からなるコーティング膜（厚さ：３〜３０μｍ）を設けてもよい。また、接合材８０を用いて接続部材３００の両側端部と接合されるインターコネクタ３０、３０は共に、上述したランタンクロマイトＬＣ、或いはストロンチウムチタネート（Ｓｒ，Ｌａ）ＴｉＯ３等の緻密な導電性セラミックスによって構成されている。インターコネクタ３０、３０の材料の気孔率は１５％以下、好ましくは１０％以下、更に好ましくは７％以下である。接合材８０は、ＭｎＣｏ２Ｏ４等の導電性セラミックス材料からなる。接合材８０は、焼成によって形成され、接合材８０の焼成温度は、例えば、８００〜１０００℃である。
【００５４】
このように、図１に示す接合箇所Ａでは、接合材８０によって金属製の接続部材３００の両端部のそれぞれと接合されるインターコネクタ３０、３０が、共に緻密な導電性セラミックス材料からなる。従って、接合箇所Ａでは、接続部材３００とインターコネクタ３０、３０との間の接合強度が高く且つ電気的接続の信頼性が高い接合体が得られる。
【００５５】
加えて、接続部材３００の両側端部のそれぞれと接合されるインターコネクタ３０、３０は共に、燃料極２０（或いは、燃料極２０と同じ材質からなる導電性セラミックス）に接合されている。従って、インターコネクタ３０、３０の一方が空気極６０に直接接合される場合に比して、支持基板１０に対するインターコネクタ３０、３０の接合強度を高めることができる。これは、空気極６０（セラミック焼成体）が燃料極２０（或いは、燃料極２０と同じ材質からなる導電性セラミックス。セラミック焼成体）より低い温度で焼成されることに起因して、空気極６０が燃料極２０（或いは、燃料極２０と同じ材質からなる導電性セラミックス）より脆くなることに基づく。
【００５６】
上記インターコネクタ３０、３０は、接続部材３００を介さずに接合材８０を用いて直接接合されてもよい。これによっても、上記インターコネクタ３０、３０間の接合強度が高く且つ電気的接続の信頼性が高い接合体が得られる。
【００５７】
一方、図１６に示すように、接合箇所Ｂでは、１つの横縞型ＳＯＦＣセル１００の両面間が、接続部材４００（セル１００の周囲に巻き付けられた金属バンド）によって接合されている。具体的には、図１６では、「接続部材４００の一部」と、「１つのＳＯＦＣセル１００の左側面に設けられた燃料極２０と電気的に接続されたインターコネクタ３０」とが、接合材８０を用いて電気的に接続するように接合されている。
【００５８】
同様に、図１６では、「接続部材４００の他の一部」と、「１つのＳＯＦＣセル１００の右側面に設けられた空気極６０と（空気極集電膜７０、インターコネクタ３０、燃料極２０（より正確には、燃料極２０と同じ材質からなる導電性セラミックス）を介して）電気的に接続されたインターコネクタ３０」とが、接合材８０を用いて電気的に接続するように接合されている。この構成によって、１つの横縞型ＳＯＦＣセル１００の両面間が電気的に直列に接続される。この結果、高い出力電圧を得ることができる。
【００５９】
ここで、接続部材（金属バンド）４００は、接続部材３００と同様、例えば、日立金属（株）製のＺＭＧ２３２Ｌ等のＦｅ、Ｃｒを主成分とするステンレス系材料（ＳＵＳ材料）に代表される緻密な金属材料によって構成されている。なお、接続部材４００の表面に耐酸化コーティング膜として、ＭｎＣｏ２Ｏ４からなるコーティング膜（厚さ：３〜３０μｍ）を設けてもよい。また、接合材８０を用いて接続部材４００と接合されるインターコネクタ３０、３０は共に、上述したランタンクロマイトＬＣ、或いはストロンチウムチタネート（Ｓｒ，Ｌａ）ＴｉＯ３等の緻密な導電性セラミックスによって構成されている。ここでも、インターコネクタ３０、３０の材料の気孔率は１５％以下、好ましくは１０％以下、更に好ましくは７％以下である。接合材８０は、ＭｎＣｏ２Ｏ４等の導電性セラミックス材料からなる焼成体であり、その焼成温度は、例えば、８００〜１０００℃である。
【００６０】
このように、図１に示す接合箇所Ｂでも、接合材８０によって金属製の接続部材４００と接合されるインターコネクタ３０、３０が、共に緻密な導電性セラミックス材料からなる。従って、接合箇所Ｂでも、上述した接合箇所Ａと同様、接続部材４００とインターコネクタ３０、３０との間の接合強度が高く且つ電気的接続の信頼性が高い接合体が得られる。
【００６１】
加えて、接続部材４００と接合されるインターコネクタ３０、３０は共に、燃料極２０（或いは、燃料極２０と同じ材質からなる導電性セラミックス）に接合されている。従って、図１５に示す場合と同様の理由により、インターコネクタ３０、３０の一方が空気極６０に直接接合される場合に比して、支持基板１０に対するインターコネクタ３０、３０の接合強度を高めることができる。
【００６２】
なお、上記インターコネクタ３０、３０が、接続部材４００を介さずに接合材８０を用いて直接接合されてもよい。これによっても、上記インターコネクタ３０、３０間の接合強度が高く且つ電気的接続の信頼性が高い接合体が得られる。
【００６３】
なお、本例では、膜の気孔率は、以下のように測定された。先ず、膜の気孔内に樹脂が進入するようにその膜に対して所謂「樹脂埋め」処理がなされた。その「樹脂埋め」処理された膜の表面に対して機械研磨がなされた。機械研磨された表面の微構造を走査型電子顕微鏡を用いて観察して得られた画像に対して画像処理を行うことによって、気孔の部分（樹脂が進入している部分）と気孔でない部分（樹脂が進入していない部分）の面積がそれぞれ算出された。その比率が膜の気孔率とされた。
【００６４】
なお、本発明は上記実施形態に限定されることはなく、本発明の範囲内において種々の変形例を採用することができる。例えば、上記実施形態では、「接合体」によって接合される対象となるＳＯＦＣセルとして「横縞型」のＳＯＦＣセル（１つのセルに複数の発電部が設けられたセル）が採用されているが、「接合体」によって接合される対象となるＳＯＦＣセルとして「縦縞型」のＳＯＦＣセルが採用されてもよい。「縦縞型」のＳＯＦＣセルは、複数のＳＯＦＣセル（１つのセルに１つの発電部が設けられたセル）がセルの厚さ方向に積層されたスタック構造を有する。
【００６５】
また、上記実施形態では、「接合体」によって接合される対象となるＳＯＦＣセルにおいて、平板状の支持基板１０の外側面上（平面上）に燃料極２０が形成（積層）され且つ燃料極２０の外側面上（平面上）にインターコネクタ３０が形成（積層）されているが、図１７〜図１９に示すように、燃料極２０が支持基板１０の外側面に形成された凹部（図１７を参照）内に埋設され且つインターコネクタ３０が燃料極２０の外側面に形成された凹部内に埋設されていてもよい。以下、上記実施形態に使用されているＳＯＦＣセルに対する、図１７〜図１９に示すＳＯＦＣセルの主たる相違点について簡単に説明する。
【００６６】
図１７〜図１９に示す形態では、支持基板１０の主面（上下面）には、複数の凹部１２が長手方向において所定の間隔をおいて形成されている。各凹部１２は、支持基板１０の材料からなる底壁と、全周に亘って支持基板１０の材料からなる周方向に閉じた側壁（長手方向に沿う２つの側壁と幅方向に沿う２つの側壁）と、で画定された直方体状の窪みである。各凹部１２には、燃料極集電部２１の全体が埋設（充填）されている。従って、各燃料極集電部２１は直方体状を呈している。
【００６７】
各燃料極集電部２１の上面（外側面）には、凹部２１ａが形成されている。各凹部２１ａは、燃料極集電部２１の材料からなる底壁と、周方向に閉じた側壁（長手方向に沿う２つの側壁と幅方向に沿う２つの側壁）と、で画定された直方体状の窪みである。周方向に閉じた側壁のうち、長手方向に沿う２つの側壁は支持基板１０の材料からなり、幅方向に沿う２つの側壁は燃料極集電部２１の材料からなる。
【００６８】
各凹部２１ａには、燃料極活性部２２の全体が埋設（充填）されている。従って、各燃料極活性部２２は直方体状を呈している。燃料極集電部２１と燃料極活性部２２とにより燃料極２０が構成される。燃料極２０（燃料極集電部２１＋燃料極活性部２２）は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。各燃料極活性部２２の幅方向に沿う２つの側面と底面とは、凹部２１ａ内で燃料極集電部２１と接触している。
【００６９】
各燃料極集電部２１の上面（外側面）における凹部２１ａを除いた部分には、凹部２１ｂが形成されている。各凹部２１ｂは、燃料極集電部２１の材料からなる底壁と、全周に亘って燃料極集電部２１の材料からなる周方向に閉じた側壁（長手方向に沿う２つの側壁と、幅方向に沿う２つの側壁）と、で画定された直方体状の窪みである。
【００７０】
各凹部２１ｂには、インターコネクタ３０が埋設（充填）されている。従って、各インターコネクタ３０は直方体状を呈している。インターコネクタ３０は、電子伝導性を有する緻密な材料からなる焼成体である。各インターコネクタ３０の４つの側壁（長手方向に沿う２つの側壁と、幅方向に沿う２つの側壁）と底面とは、凹部２１ｂ内で燃料極集電部２１と接触している。
【００７１】
燃料極２０（燃料極集電部２１及び燃料極活性部２２）の上面（外側面）と、インターコネクタ３０の上面（外側面）と、支持基板１０の主面とにより、１つの平面（凹部１２が形成されていない場合の支持基板１０の主面と同じ平面）が構成されている。即ち、燃料極２０の上面とインターコネクタ３０の上面と支持基板１０の主面との間で、段差が形成されていない。
【００７２】
燃料極活性部２２は、例えば、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）とから構成され得る。或いは、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＧＤＣ（ガドリニウムドープセリア）とから構成されてもよい。燃料極集電部２１は、例えば、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）とから構成され得る。或いは、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹ２Ｏ３（イットリア）とから構成されてもよいし、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＣＳＺ（カルシア安定化ジルコニア）とから構成されてもよい。燃料極活性部２２の厚さは、５〜３０μｍであり、燃料極集電部２１の厚さ（即ち、凹部１２の深さ）は、５０〜５００μｍである。
【００７３】
このように、燃料極集電部２１は、電子伝導性を有する物質を含んで構成される。燃料極活性部２２は、電子伝導性を有する物質と酸素イオン伝導性を有する物質とを含んで構成される。燃料極活性部２２における「気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合」は、燃料極集電部２１における「気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合」よりも大きい。
【００７４】
インターコネクタ３０は、例えば、ＬａＣｒＯ３（ランタンクロマイト）から構成され得る。或いは、（Ｓｒ，Ｌａ）ＴｉＯ３（ストロンチウムチタネート）から構成されてもよい。インターコネクタ３０の厚さは、１０〜１００μｍである。
【００７５】
燃料極２０及びインターコネクタ３０がそれぞれの凹部１２に埋設された状態の支持基板１０における長手方向に延びる外周面において複数のインターコネクタ３０が形成されたそれぞれの部分の長手方向中央部を除いた全面は、固体電解質膜４０により覆われている。固体電解質膜４０は、イオン伝導性を有し且つ電子伝導性を有さない緻密な材料からなる焼成体である。固体電解質膜４０は、例えば、ＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）から構成され得る。或いは、ＬＳＧＭ（ランタンガレート）から構成されてもよい。固体電解質膜４０の厚さは、３〜５０μｍである。
【００７６】
即ち、燃料極２０がそれぞれの凹部１２に埋設された状態の支持基板１０における長手方向に延びる外周面の全面は、インターコネクタ３０と固体電解質膜４０とからなる緻密層により覆われている。この緻密層は、緻密層の内側の空間を流れる燃料ガスと緻密層の外側の空間を流れる空気との混合を防止するガスシール機能を発揮する。
【００７７】
図１８に示すように、この例では、固体電解質膜４０が、燃料極２０の上面、インターコネクタ３０の上面における長手方向の両側端部、及び支持基板１０の主面を覆っている。ここで、上述したように、燃料極２０の上面とインターコネクタ３０の上面と支持基板１０の主面との間で段差が形成されていない。従って、固体電解質膜４０が平坦化されている。この結果、固体電解質膜４０に段差が形成される場合に比して、応力集中に起因する固体電解質膜４０でのクラックの発生が抑制され得、固体電解質膜４０が有するガスシール機能の低下が抑制され得る。
【００７８】
固体電解質膜４０における各燃料極活性部２２と接している箇所の上面には、反応防止膜５０を介して空気極６０が形成されている。反応防止膜５０は、緻密な材料からなる焼成体であり、空気極６０は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。反応防止膜５０及び空気極６０を上方からみた形状は、燃料極活性部２２と略同一の長方形である。
【００７９】
反応防止膜５０は、例えば、ＧＤＣ＝（Ｃｅ，Ｇｄ）Ｏ２（ガドリニウムドープセリア）から構成され得る。反応防止膜５０の厚さは、３〜５０μｍである。空気極６０は、例えば、ＬＳＣＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）から構成され得る。或いは、ＬＳＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＦｅＯ３（ランタンストロンチウムフェライト）、ＬＮＦ＝Ｌａ（Ｎｉ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンニッケルフェライト）、ＬＳＣ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３（ランタンストロンチウムコバルタイト）等から構成されてもよい。また、空気極６０は、ＬＳＣＦからなる第１層（内側層）とＬＳＣからなる第２層（外側層）との２層によって構成されてもよい。空気極６０の厚さは、１０〜１００μｍである。
【００８０】
なお、反応防止膜５０が介装されるのは、ＳＯＦＣ作製時又は作動中のＳＯＦＣ内において固体電解質膜４０内のＹＳＺと空気極６０内のＳｒとが反応して固体電解質膜４０と空気極６０との界面に電気抵抗が大きい反応層が形成される現象の発生を抑制するためである。
【００８１】
ここで、燃料極２０と、固体電解質膜４０と、反応防止膜５０と、空気極６０とが積層されてなる積層体が、「発電素子部Ａ」に対応する（図１８を参照）。即ち、支持基板１０の上面には、複数（本例では、４つ）の発電素子部Ａが、長手方向において所定の間隔をおいて配置されている。
【００８２】
各組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａについて、一方の（図１８では、左側の）発電素子部Ａの空気極６０と、他方の（図１８では、右側の）発電素子部Ａのインターコネクタ３０とを跨ぐように、空気極６０、固体電解質膜４０、及び、インターコネクタ３０の上面に、空気極集電膜７０が形成されている。空気極集電膜７０は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。空気極集電膜７０を上方からみた形状は、長方形である。
【００８３】
空気極集電膜７０は、例えば、ＬＳＣＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）から構成され得る。或いは、ＬＳＣ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３（ランタンストロンチウムコバルタイト）から構成されてもよい。或いは、Ａｇ（銀）、Ａｇ−Ｐｄ（銀パラジウム合金）から構成されてもよい。空気極集電膜７０の厚さは、５０〜５００μｍである。
【００８４】
このように各空気極集電膜７０が形成されることにより、各組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａについて、一方の（図１８では、左側の）発電素子部Ａの空気極６０と、他方の（図１８では、右側の）発電素子部Ａの燃料極２０（特に、燃料極集電部２１）とが、電子伝導性を有する「空気極集電膜７０及びインターコネクタ３０」を介して電気的に接続される。この結果、支持基板１０の上面に配置されている複数（本例では、４つ）の発電素子部Ａが電気的に直列に接続される。ここで、電子伝導性を有する「空気極集電膜７０及びインターコネクタ３０」が、前記「電気的接続部」に対応する。
【００８５】
なお、インターコネクタ３０は、前記「電気的接続部」における前記「緻密な材料で構成された第１部分」に対応し、気孔率は１０％以下である。空気極集電膜７０は、前記「電気的接続部」における前記「多孔質の材料で構成された第２部分」に対応し、気孔率は２０〜６０％である。
【００８６】
以上、図１７〜図１９に示すＳＯＦＣセルでは、燃料極２０を埋設するための複数の凹部１２のそれぞれが、全周に亘って支持基板１０の材料からなる周方向に閉じた側壁を有している。換言すれば、支持基板１０において各凹部１２を囲む枠体がそれぞれ形成されている。従って、この構造体は、支持基板１０が外力を受けた場合に変形し難い。
【００８７】
また、支持基板１０の各凹部１２内に燃料極２０及びインターコネクタ３０等の部材が隙間なく充填・埋設された状態で、支持基板１０と前記埋設された部材とが共焼結される。従って、部材間の接合性が高く且つ信頼性の高い焼結体が得られる。
【００８８】
また、インターコネクタ３０が、燃料極集電部２１の外側面に形成された凹部２１ｂに埋設され、この結果、直方体状のインターコネクタ３０の４つの側壁（長手方向に沿う２つの側壁と、幅方向に沿う２つの側壁）と底面とが凹部２１ｂ内で燃料極集電部２１と接触している。従って、燃料極集電部２１の外側平面上に直方体状のインターコネクタ３０が積層される（接触する）構成が採用される場合に比べて、燃料極２０（集電部２１）とインターコネクタ３０との界面の面積を大きくできる。従って、燃料極２０とインターコネクタ３０との間における電子伝導性を高めることができ、この結果、燃料電池の発電出力を高めることができる。
【００８９】
また、平板状の支持基板１０の上下面のそれぞれに、複数の発電素子部Ａが設けられている。これにより、支持基板の片側面のみに複数の発電素子部が設けられる場合に比して、構造体中における発電素子部の数を多くでき、燃料電池の発電出力を高めることができる。
【００９０】
加えて、固体電解質膜４０が、燃料極２０の外側面、インターコネクタ３０の外側面における長手方向の両側端部、及び支持基板１０の主面を覆っている。ここで、燃料極２０の外側面とインターコネクタ３０の外側面と支持基板１０の主面との間で段差が形成されていない。従って、固体電解質膜４０が平坦化されている。この結果、固体電解質膜４０に段差が形成される場合に比して、応力集中に起因する固体電解質膜４０でのクラックの発生が抑制され得、固体電解質膜４０が有するガスシール機能の低下が抑制され得る。
【００９１】
図２０は、図１７〜図１９に示す隣接する２つのＳＯＦＣセル１００、１００間が、接合箇所Ａにて接続部材３００（全体形状は図２を参照）によって接合されてなる「接合体」を示す図１５に対応する図である。この「接合体」に使用される接続部材３００、インターコネクタ３０、３０、及び接合材８０の材質等は、上述した図１５に示す構成の場合と同じである。従って、図２０に示す「接合体」は、上述した図１５に示す「接合体」の作用・効果と同じ作用・効果を奏し得る。
【００９２】
同様に、図２１は、図１７〜図１９に示す１つのＳＯＦＣセル１００の両面間が、接合箇所Ｂにて接続部材４００（セル１００の周囲に巻き付けられた金属バンド）によって接合されてなる「接合体」を示す図１６に対応する図である。この「接合体」に使用される接続部材４００、インターコネクタ３０、３０、及び接合材８０の材質等は、上述した図１６に示す構成の場合と同じである。従って、図２１に示す「接合体」も、上述した図１６に示す「接合体」の作用・効果と同じ作用・効果を奏し得る。
【符号の説明】
【００９３】
１０…支持基板、１１…燃料ガス流路、１２…凹部、２０…燃料極、２１ｂ…凹部、３０…インターコネクタ、４０…固体電解質膜、５０…反応防止膜、６０…空気極、７０…空気極集電膜、８０…接合材、３００…接続部材、４００…接続部材、Ａ…発電素子部
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体酸化物形燃料電池の発電部間を電気的に接続する接合体に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般に、固体酸化物形燃料電池（Solid Oxide Fuel Cell：ＳＯＦＣ）では、高い出力電圧を得る等のため、隣接する一方のＳＯＦＣセルに設けられた発電部の燃料極側と、他方のＳＯＦＣセルに設けられた発電部の空気極側とが接続部材を介して電気的に接続される構成（接合体）が広く採用される。
【０００３】
例えば、特許文献１では、図８、図９等に示したように、隣接する一方のＳＯＦＣセルに設けられた発電部の燃料極３（３ａ）に電気的に接続するように固定されたインターコネクタ６と、他方のＳＯＦＣセルに設けられた発電部の空気極５とが接続部材１５を介して電気的に接続された接合体が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００６−１９０５９号公報
【発明の概要】
【０００５】
上記文献に記載の接合体では、接続部材１５及びインターコネクタ６、並びに、接続部材１５及び空気極５が、電子伝導性を有する接合材を用いて接合される。ここで、接続部材１５及びインターコネクタ６は緻密材料で構成される一方、空気極５は多孔質材料で構成される。
【０００６】
従って、接続部材１５及びインターコネクタ６の接合箇所では、接合対象が緻密材料同士になるので、接合強度が高く且つ電気的接続の信頼性が高くなり得る。一方、接続部材１５及び空気極５の接合箇所では、接合対象に多孔質材料が含まれるので、接合強度が低く且つ電気的接続の信頼性が低くなり易いという問題が発生し得る。上記それぞれの接合箇所では、外力に起因する機械的な応力や温度分布に起因する熱応力が発生し易い。従って、接合強度が高く且つ電気的接続の信頼性が高い接合体の到来が望まれていたところである。
【０００７】
本発明は、上記問題に対処するためになされたものであり、その目的は、ＳＯＦＣの発電部間を電気的に接続する接合体であって、接合強度が高く且つ電気的接続の信頼性が高いものを提供することを目的とする。
【０００８】
本発明に係るＳＯＦＣの発電部間を電気的に接続する接合体は、「燃料側電極と、電解質膜と、空気側電極とからなる固体酸化物形燃料電池の第１の発電部」と、「燃料側電極と、電解質膜と、空気側電極とからなる固体酸化物形燃料電池の第２の発電部」と、「前記第１の発電部の前記燃料側電極と電気的に接続され、且つ電子伝導性を有する緻密な導電性セラミックスからなる第１導電部材」と、「前記第２の発電部の前記空気側電極と電気的に接続され、且つ電子伝導性を有する緻密な導電性セラミックスからなる第２導電部材」と、「前記第１導電部材と前記第２導電部材とを電気的に接続するための金属からなる接続部材」を備える。前記接続部材及び前記第１導電部材、並びに、前記接続部材及び前記第２導電部材が、電子伝導性を有する接合材を用いてそれぞれ接合される。なお、前記接続部材は、導電性セラミックス（例えば、ＬａＣｒＯ３や、ＬＳＣＦなどの空気極用の材料）の緻密体であってもよい。
【０００９】
上記構成によれば、接合材によって金属製の接続部材と接合される第１、第２導電部材が、共に緻密な導電性セラミックス材料からなる。従って、接続部材と第１、第２導電部材との間の接合強度が高く且つ電気的接続の信頼性が高い接合体が得られる。
【００１０】
また、上記構成において、前記第１導電部材及び前記第２導電部材が、前記接続部材を介さずに電子伝導性を有する接合材を用いて直接接合されてもよい。これによっても、接合材によって接合される第１、第２導電部材が、共に緻密な導電性セラミックス材料からなる。従って、第１、第２導電部材間の接合強度が高く且つ電気的接続の信頼性が高い接合体が得られる。
【００１１】
ここにおいて、導電性セラミックスの緻密性を十分に確保するため、導電性セラミックスの気孔率は１５％以下であることが好適である。より好ましくは１０％以下、更に好ましくは７％以下である。前記導電性セラミックスとしては、ランタンクロマイト（化学式は後述）や、チタン酸化物（化学式は後述）が採用され得る。
【００１２】
上記本発明に係る接合体の一例として、隣接する（横縞型）ＳＯＦＣセル間を接続部材によって接合する接合体が挙げられる。この場合、上記本発明に係る接合体は、以下のように構成される。即ち、前記第１の発電部及び前記第１導電部材は、第１のＳＯＦＣセルの支持基板であって燃料ガスを流すための燃料ガス流路が内部に形成された多孔質の板状の支持基板に設けられる。前記第２の発電部及び前記第２導電部材は、第２のＳＯＦＣセルの支持基板であって燃料ガスを流すための燃料ガス流路が内部に形成された多孔質の板状の支持基板に設けられる。前記第１、第２のＳＯＦＣセル間が前記接続部材によって電気的に接続される。
【００１３】
また、上記本発明に係る接合体の一例として、１つの（横縞型）ＳＯＦＣセルの両面間を接続部材によって接合する接合体が挙げられる。この場合、上記本発明に係る接合体は、以下のように構成される。即ち、前記第１の発電部及び前記第１導電部材は、ＳＯＦＣセルの支持基板であって燃料ガスを流すための燃料ガス流路が内部に形成された多孔質の板状の支持基板の第１の表面側に設けられる。前記第２の発電部及び前記第２導電部材は、前記支持基板の前記第１の表面側と反対側の第２の表面側に設けられる。前記ＳＯＦＣセルの第１表面側と第２表面側との間が前記接続部材によって電気的に接続される。
【００１４】
ところで、上記本発明に係る接合体では、第１導電部材が第１の発電部の燃料側電極に接合され、第２導電部材が第２の発電部の空気側電極に接合されてもよい。しかしながら、一般に、空気側電極（セラミック焼成体）が燃料側電極（セラミック焼成体）より低い温度で焼成されることに起因して、空気側電極は燃料側電極より脆くなる。従って、この場合、「燃料側電極に対する（従って、支持基板に対する）第１導電部材の接合強度」に対して「空気側電極に対する（従って、支持基板に対する）第２導電部材の接合強度」が低くなり易い。
【００１５】
これに対し、前記第２導電部材は、「前記第２の発電部が設けられた前記支持基板に接合された導電性セラミックスであって前記第２の発電部の前記空気側電極と電気的に接続され且つ前記燃料側電極と同じ材質からなる導電性セラミックス」に接合されることが好適である。これによれば、第２導電部材が第２の発電部の空気側電極に接合される場合に比して、支持基板に対する第２導電部材の接合強度を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明の実施形態に係る「ＳＯＦＣの発電部間を電気的に接続する接合体」を示す斜視図である。
【図２】図１に示した隣接するＳＯＦＣセル間を電気的に接続する接続部材の全体形状の一例を示す斜視図である。
【図３】本発明の実施形態に係る接合体によって接合されるＳＯＦＣセルを示す斜視図である。
【図４】図３に示す燃料電池セルの４−４線に対応する断面図である。
【図５】図３に示す燃料電池セルの作動状態を説明するための図である。
【図６】図３に示す燃料電池セルの作動状態における電流の流れを説明するための図である。
【図７】図３に示す支持基板を示す斜視図である。
【図８】図３に示す燃料電池セルの製造過程における第１段階における図４に対応する断面図である。
【図９】図３に示す燃料電池セルの製造過程における第２段階における図４に対応する断面図である。
【図１０】図３に示す燃料電池セルの製造過程における第３段階における図４に対応する断面図である。
【図１１】図３に示す燃料電池セルの製造過程における第４段階における図４に対応する断面図である。
【図１２】図３に示す燃料電池セルの製造過程における第５段階における図４に対応する断面図である。
【図１３】図３に示す燃料電池セルの製造過程における第６段階における図４に対応する断面図である。
【図１４】図３に示す燃料電池セルの製造過程における第７段階における図４に対応する断面図である。
【図１５】図１に示す接合体において、隣接する横縞型ＳＯＦＣセル間が接続部材によって接合される様子を示した図４に対応する図である。
【図１６】図１に示す接合体において、１つの横縞型ＳＯＦＣセルの両面間が接続部材によって接合される様子を示した図４に対応する図である。
【図１７】本発明の実施形態の他の変形例に係る燃料電池セルの図７に対応する斜視図である。
【図１８】図１７に示した支持基板を採用した燃料電池セルの図２に対応する断面図である。
【図１９】図１８に示す支持基板の凹部に埋設された燃料極及びインターコネクタの状態を示した平面図である。
【図２０】図１７に示した支持基板を採用した燃料電池セルの図１５に対応する図である。
【図２１】図１７に示した支持基板を採用した燃料電池セルの図１６に対応する図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
図１は、本発明の実施形態に係る「ＳＯＦＣの発電部間を電気的に接続する接合体」の一例を示す。図１に示す例では、固定部材２００を利用して、多数の板状のＳＯＦＣセル１００が所定間隔を空けて平行に整列するように固定配置されている。本発明の実施形態に係る「接合体」の一例としては、接合箇所Ａ（図１を参照）にて「隣接する横縞型ＳＯＦＣセル１００間を接続部材３００によって接合する接合体」、並びに、接合箇所Ｂ（図１を参照）にて「１つの横縞型ＳＯＦＣセル１００の両面間を接続部材（金属バンド）４００によって接合する接合体」が挙げられる。接続部材３００の全体形状の一例は図２に示すとおりである。以下、図１に示した各ＳＯＦＣセル１００の詳細について説明していく。
【００１８】
（ＳＯＦＣセルの構成）
図３は、図１に示したＳＯＦＣセル１００の全体を示す。このＳＯＦＣセルは、長手方向を有する平板状の支持基板１０の上下面（互いに平行な両側の主面（平面））のそれぞれに、電気的に直列に接続された複数（本例では、４つ）の同形の発電素子部Ａが長手方向において所定の間隔をおいて配置された、所謂「横縞型」と呼ばれる構成を有する。
【００１９】
このＳＯＦＣセルの全体を上方からみた形状は、例えば、長手方向の辺の長さが５〜５０ｃｍで長手方向に直交する幅方向の長さが１〜１０ｃｍの長方形である。このＳＯＦＣセルの全体の厚さは、１〜５ｍｍである。このＳＯＦＣセルの全体は、厚さ方向の中心を通り且つ支持基板１０の主面に平行な面に対して上下対称の形状を有することが好ましいが、この限りでない。以下、図３加えて、このＳＯＦＣセルの図３に示す４−４線に対応する部分断面図である図４を参照しながら、このＳＯＦＣセルの詳細について説明する。図４は、代表的な１組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａのそれぞれの構成（の一部）、並びに、発電素子部Ａ，Ａ間の構成を示す部分断面図である。その他の組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａ間の構成も、図４に示す構成と同様である。
【００２０】
支持基板１０は、電子伝導性を有さない多孔質の材料からなる平板状の焼成体である。支持基板１０の側端部は、外側に（幅方向に）凸となる曲面状を呈している。支持基板１０の内部には、長手方向に延びる複数（本例では、６本）の燃料ガス流路１１（貫通孔）が幅方向において所定の間隔をおいて形成されている。
【００２１】
支持基板１０は、例えば、ＣＳＺ（カルシア安定化ジルコニア）から構成され得る。或いは、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）とから構成されてもよいし、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹ２Ｏ３（イットリア）とから構成されてもよいし、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）とＭｇＡｌ２Ｏ４（マグネシアアルミナスピネル）とから構成されてもよい。支持基板１０の厚さは、１〜５ｍｍである。以下、説明の簡便化のため、支持基板１０の上面側の構成についてのみ説明していく。支持基板１０の下面側の構成についても同様である。
【００２２】
図４に示すように、支持基板１０の上面（上側の主面）の上には、直方体状の燃料極２０が設けられている。燃料極２０は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。燃料極２０は、具体的には、後述する固体電解質膜４０に接する燃料極活性部と、燃料極活性部以外の残りの部分である燃料極集電部とから構成され得る。燃料極活性部を上方からみた形状は、燃料極集電部が存在する範囲に亘って幅方向に延びる長方形である。
【００２３】
燃料極活性部は、例えば、酸化ニッケルＮｉＯとイットリア安定化ジルコニアＹＳＺ（８ＹＳＺ）とから構成され得る。或いは、酸化ニッケルＮｉＯとガドリニウムドープセリアＧＤＣとから構成されてもよい。燃料極集電部は、例えば、酸化ニッケルＮｉＯとイットリア安定化ジルコニアＹＳＺ（８ＹＳＺ）とから構成され得る。或いは、酸化ニッケルＮｉＯとイットリアＹ２Ｏ３とから構成されてもよいし、酸化ニッケルＮｉＯとカルシア安定化ジルコニアＣＳＺとから構成されてもよい。燃料極活性部の厚さは、５〜３０μｍであり、燃料極集電部の厚さは、５０〜５００μｍである。
【００２４】
このように、燃料極集電部は、電子伝導性を有する物質を含んで構成される。燃料極活性部は、電子伝導性を有する物質と酸素イオン伝導性を有する物質とを含んで構成される。燃料極活性部における「気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合」は、燃料極集電部における「気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合」よりも大きい。
【００２５】
各燃料極２０（より具体的には、各燃料極集電部）の上面の所定箇所には、インターコネクタ３０が形成されている。インターコネクタ３０は、電子伝導性を有する緻密な導電性セラミックス材料からなる焼成体である。インターコネクタ３０を上方からみた形状は、燃料極２０が存在する範囲に亘って幅方向に延びる長方形である。インターコネクタ３０の厚さは、１０〜１００μｍである。
【００２６】
インターコネクタ３０は、例えば、ランタンクロマイト（ＬＣ）から構成され得る。ランタンクロマイトの化学式は、Ｌａ１−ｘＡｘＣｒ１−ｙ−ｚＢｙＯ３（ただし、Ａ：Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａから選択される少なくとも１種類の元素、Ｂ：Ｃｏ，Ｎｉ，Ｍｇ，Ａｌから選択される少なくとも１種類の元素、０．０５≦ｘ≦０．２、０．０２≦ｙ≦０．２２、０≦ｚ≦０．０５）で表わされる。
【００２７】
或いは、インターコネクタ３０は、チタン酸化物から構成され得る。チタン酸化物の化学式は、（Ａ１−ｘ，Ｂｘ）１−ｚ（Ｔｉ１−ｙ，Ｄｙ）Ｏ３（ただし、Ａ：アルカリ土類元素から選択される少なくとも１種類の元素、Ｂ：Ｓｃ，Ｙ，及びランタノイド元素から選択される少なくとも１種類の元素、Ｄ：第４周期、第５周期、第６周期の遷移金属、及びＡｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｇａ，Ｇｅ，Ｓｎ，Ｓｂ，Ｐｂ，Ｂｉから選択される少なくとも１種類の元素、０≦ｘ≦０．５、０≦ｙ≦０．５、−０．０５≦ｚ≦０．０５）で表わされる。この場合、（Ｓｒ，Ｌａ）ＴｉＯ３（ストロンチウムチタネート）から構成され得る。
【００２８】
このように、インターコネクタ３０の材質としてランタンクロマイトＬＣやストロンチウムチタネート（Ｓｒ，Ｌａ）ＴｉＯ３が使用されるのは、インターコネクタ（端子電極）３０の一端（内側）が還元雰囲気に曝され且つ他端（外側）が酸化雰囲気に曝されることに基づく。酸化・還元の両雰囲気で安定な導電性セラミックスとしては、現状では、ＬＣと（Ｓｒ，Ｌａ）ＴｉＯ３が優れている。
【００２９】
複数の燃料極２０が設けられた状態の支持基板１０における長手方向に延びる外周面において複数のインターコネクタ３０が形成された部分を除いた全面は、固体電解質膜４０により覆われている。固体電解質膜４０は、イオン伝導性を有し且つ電子伝導性を有さない緻密な材料からなる焼成体である。固体電解質膜４０は、例えば、Ｙ２Ｏ３（イットリア）を含有したＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）から構成され得る。或いは、ＬＳＧＭ（ランタンガレート）から構成されてもよい。固体電解質膜４０の厚さは、３〜５０μｍである。
【００３０】
即ち、複数の燃料極２０が設けられた状態の支持基板１０における長手方向に延びる外周面の全面は、インターコネクタ３０と固体電解質膜４０とからなる緻密層により覆われている。この緻密層は、緻密層の内側の空間を流れる燃料ガスと緻密層の外側の空間を流れる空気との混合を防止するガスシール機能を発揮する。ここで、緻密材料からなる「インターコネクタ３０及び固体電解質膜４０」は、「ガスシール部」と呼ぶことができる。
【００３１】
固体電解質膜４０における各燃料極活性部と接している箇所の上面には、反応防止膜５０を介して空気極６０が形成されている。反応防止膜５０は、緻密な材料からなる焼成体であり、空気極６０は、電子伝導性とイオン伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。反応防止膜５０及び空気極６０を上方からみた形状は、燃料極活性部と略同一の長方形である。
【００３２】
反応防止膜５０は、例えば、ＧＤＣ＝（Ｃｅ，Ｇｄ）Ｏ２（ガドリニウムドープセリア）から構成され得る。反応防止膜５０の厚さは、３〜５０μｍである。空気極６０は、例えば、ＬＳＣＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）から構成され得る。或いは、ＬＳＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＦｅＯ３（ランタンストロンチウムフェライト）、ＬＮＦ＝Ｌａ（Ｎｉ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンニッケルフェライト）、ＬＳＣ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３（ランタンストロンチウムコバルタイト）等から構成されてもよい。また、空気極６０は、ＬＳＣＦからなる第１層（内側層）とＬＳＣからなる第２層（外側層）との２層によって構成されてもよい。空気極６０の厚さは、１０〜１００μｍである。
【００３３】
なお、反応防止膜５０が介装されるのは、ＳＯＦＣ作製時又は作動中のＳＯＦＣ内において固体電解質膜４０内のＹＳＺと空気極６０内のＳｒとが反応して固体電解質膜４０と空気極６０との界面に電気抵抗が大きい反応層が形成される現象の発生を抑制するためである。
【００３４】
ここで、燃料極２０と、固体電解質膜４０と、反応防止膜５０と、空気極６０とが積層されてなる積層体が、「発電素子部Ａ」に対応する（図４を参照）。即ち、支持基板１０の上面には、複数（本例では、４つ）の発電素子部Ａが、長手方向において所定の間隔をおいて配置されている。
【００３５】
各組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａについて、一方の（図４では、左側の）発電素子部Ａの空気極６０と、他方の（図４では、右側の）発電素子部Ａのインターコネクタ３０とを跨ぐように、空気極６０、固体電解質膜４０、及び、インターコネクタ３０の上面に、空気極集電膜７０が形成されている。空気極集電膜７０は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。空気極集電膜７０を上方からみた形状は、長方形である。
【００３６】
空気極集電膜７０は、例えば、ＬＳＣＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）から構成され得る。或いは、ＬＳＣ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３（ランタンストロンチウムコバルタイト）から構成されてもよい。或いは、Ａｇ（銀）、Ａｇ−Ｐｄ（銀パラジウム合金）から構成されてもよい。空気極集電膜７０の厚さは、５０〜５００μｍである。
【００３７】
このように各空気極集電膜７０が形成されることにより、各組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａについて、一方の（図４では、左側の）発電素子部Ａの空気極６０と、他方の（図４では、右側の）発電素子部Ａの燃料極２０（特に、燃料極集電部）とが、電子伝導性を有する「空気極集電膜７０及びインターコネクタ３０」を介して電気的に接続される。この結果、支持基板１０の上面に配置されている複数（本例では、４つ）の発電素子部Ａが電気的に直列に接続される。ここで、電子伝導性を有する「空気極集電膜７０及びインターコネクタ３０」は、「電気的接続部」と呼ぶことができる。
【００３８】
以上、説明した「横縞型」のＳＯＦＣセルに対して、図５に示すように、支持基板１０の燃料ガス流路１１内に燃料ガス（水素ガス等）を流すとともに、支持基板１０の上下面（特に、各空気極集電膜７０）を「酸素を含むガス」（空気等）に曝す（或いは、支持基板１０の上下面に沿って酸素を含むガスを流す）ことにより、固体電解質膜４０の両側面間に生じる酸素分圧差によって起電力が発生する。更に、この構造体を外部の負荷に接続すると、下記（１）、（２）式に示す化学反応が起こり、電流が流れる(発電状態)。
（１／２）・Ｏ２＋２ｅ−→Ｏ２− （於：空気極６０） …（１）
Ｈ２＋Ｏ２−→Ｈ２Ｏ＋２ｅ− （於：燃料極２０） …（２）
【００３９】
発電状態においては、図６に示すように、各組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａについて、電流が、矢印で示すように流れる。この結果、図５に示すように、このＳＯＦＣセル全体から（具体的には、図５において最も手前側の発電素子部Ａのインターコネクタ３０と最も奥側の発電素子部Ａの空気極６０とを介して）電力が取り出される。
【００４０】
（ＳＯＦＣセルの製造方法）
次に、図３に示した「横縞型」のＳＯＦＣセル１００の製造方法の一例について図７〜図１４を参照しながら簡単に説明する。図７〜図１４において、各部材の符号の末尾の「ｇ」は、その部材が「焼成前」であることを表す。
【００４１】
先ず、図７に示す形状を有する支持基板の成形体１０ｇが作製される。この支持基板の成形体１０ｇは、例えば、支持基板１０の材料（例えば、ＣＳＺ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、押し出し成形、切削等の手法を利用して作製され得る。以下、図７に示す支持基板の成形体１０ｇの部分断面を表す図８〜図１４を参照しながら説明を続ける。
【００４２】
図８に示すように、支持基板の成形体１０ｇが作製されると、次に、図９に示すように、支持基板の成形体１０ｇの上下面の所定位置に、燃料極の成形体２０ｇが形成される。各燃料極の成形体２０ｇは、例えば、燃料極２０の材料（例えば、ＮｉとＹＳＺ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成される。
【００４３】
次に、図１０に示すように、各燃料極の成形体２０ｇの外側面の所定箇所に、インターコネクタの成形膜３０ｇが形成される。各インターコネクタの成形膜３０ｇは、例えば、インターコネクタ３０の材料（例えば、ＬａＣｒＯ３）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成される。
【００４４】
次に、図１１に示すように、複数の燃料極の成形体２０ｇが形成された状態の支持基板の成形体１０ｇにおける長手方向に延びる外周面において複数のインターコネクタの成形体３０ｇが形成された部分を除いた全面（支持基板の成形体１０ｇの側端部の表面を含む）に、固体電解質膜の成形膜４０ｇが形成される。固体電解質膜の成形膜４０ｇは、例えば、固体電解質膜４０の材料（例えば、ＹＳＺ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法、ディッピング法等を利用して形成される。
【００４５】
次に、図１２に示すように、固体電解質膜の成形体４０ｇにおける各燃料極の成形体２０ｇと接している箇所の外側面に、反応防止膜の成形膜５０ｇが形成される。各反応防止膜の成形膜５０ｇは、例えば、反応防止膜５０の材料（例えば、ＧＤＣ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成される。
【００４６】
そして、このように種々の成形膜が形成された状態の支持基板の成形体１０ｇが、空気中にて１４００〜１５００℃で１〜２０時間焼成される。これにより、図３に示したＳＯＦＣセルにおいて空気極６０及び空気極集電膜７０が形成されていない状態の構造体が得られる。
【００４７】
次に、図１３に示すように、各反応防止膜５０の外側面に、空気極の成形膜６０ｇが形成される。各空気極の成形膜６０ｇは、例えば、空気極６０の材料（例えば、ＬＳＣＦ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成される。
【００４８】
次に、図１４に示すように、各組の隣り合う発電素子部について、一方の発電素子部の空気極の成形膜６０ｇと、他方の発電素子部のインターコネクタ３０とを跨ぐように、空気極の成形膜６０ｇ、固体電解質膜４０、及び、インターコネクタ３０の外側面に、空気極集電膜の成形膜７０ｇが形成される。各空気極集電膜の成形膜７０ｇは、例えば、空気極集電膜７０の材料（例えば、ＬＳＣＦ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成される。
【００４９】
そして、このように成形膜６０ｇ、７０ｇが形成された状態の支持基板１０が、空気中にて９００〜１１００℃で１〜２０時間焼成される。空気極６０は、燃料極２０より低い温度で焼成される。これにより、図３に示したＳＯＦＣセルが得られる。以上、図３に示したＳＯＦＣセル１００の製造方法の一例について説明した。
【００５０】
（接合体の構成、並びに、作用・効果）
次に、図１に示した本発明の実施形態に係る「接合体」の詳細な構成について説明する。図１に示すように、固定部材によって整列配置された複数のＳＯＦＣセル１００において、接合箇所Ａ（図１を参照）では図１５に示す接合体が形成され、接合箇所Ｂ（図１を参照）では図１６に示す接合体が形成されている。図１５、図１６において、図３に示す部材と同じ或いは等価な部材については、図３と同じ符号が付されている。
【００５１】
図１５に示すように、接合箇所Ａでは、隣接する２つの横縞型ＳＯＦＣセル１００、１００間が、接続部材３００（全体形状は図２を参照）によって接合されている。具体的には、図１５では、「接続部材３００の左側端部」と、「左側のＳＯＦＣセル１００に設けられた空気極６０と（空気極集電膜７０、インターコネクタ３０、燃料極２０（より正確には、燃料極２０と同じ材質からなる導電性セラミックス）を介して）電気的に接続されたインターコネクタ３０」とが、接合材８０を用いて電気的に接続するように接合されている。
【００５２】
同様に、図１５では、「接続部材３００の右側端部」と、「右側のＳＯＦＣセル１００に設けられた燃料極２０と電気的に接続されたインターコネクタ３０」とが、接合材８０を用いて電気的に接続するように接合されている。この構成によって、隣接する２つの横縞型ＳＯＦＣセル１００、１００間が電気的に直列に接続される。この結果、高い出力電圧を得ることができる。
【００５３】
ここで、接続部材３００は、例えば、日立金属（株）製のＺＭＧ２３２Ｌ等のＦｅ、Ｃｒを主成分とするステンレス系材料（ＳＵＳ材料）に代表される緻密な金属材料によって構成されている。なお、接続部材３００の表面に耐酸化コーティング膜として、ＭｎＣｏ２Ｏ４からなるコーティング膜（厚さ：３〜３０μｍ）を設けてもよい。また、接合材８０を用いて接続部材３００の両側端部と接合されるインターコネクタ３０、３０は共に、上述したランタンクロマイトＬＣ、或いはストロンチウムチタネート（Ｓｒ，Ｌａ）ＴｉＯ３等の緻密な導電性セラミックスによって構成されている。インターコネクタ３０、３０の材料の気孔率は１５％以下、好ましくは１０％以下、更に好ましくは７％以下である。接合材８０は、ＭｎＣｏ２Ｏ４等の導電性セラミックス材料からなる。接合材８０は、焼成によって形成され、接合材８０の焼成温度は、例えば、８００〜１０００℃である。
【００５４】
このように、図１に示す接合箇所Ａでは、接合材８０によって金属製の接続部材３００の両端部のそれぞれと接合されるインターコネクタ３０、３０が、共に緻密な導電性セラミックス材料からなる。従って、接合箇所Ａでは、接続部材３００とインターコネクタ３０、３０との間の接合強度が高く且つ電気的接続の信頼性が高い接合体が得られる。
【００５５】
加えて、接続部材３００の両側端部のそれぞれと接合されるインターコネクタ３０、３０は共に、燃料極２０（或いは、燃料極２０と同じ材質からなる導電性セラミックス）に接合されている。従って、インターコネクタ３０、３０の一方が空気極６０に直接接合される場合に比して、支持基板１０に対するインターコネクタ３０、３０の接合強度を高めることができる。これは、空気極６０（セラミック焼成体）が燃料極２０（或いは、燃料極２０と同じ材質からなる導電性セラミックス。セラミック焼成体）より低い温度で焼成されることに起因して、空気極６０が燃料極２０（或いは、燃料極２０と同じ材質からなる導電性セラミックス）より脆くなることに基づく。
【００５６】
上記インターコネクタ３０、３０は、接続部材３００を介さずに接合材８０を用いて直接接合されてもよい。これによっても、上記インターコネクタ３０、３０間の接合強度が高く且つ電気的接続の信頼性が高い接合体が得られる。
【００５７】
一方、図１６に示すように、接合箇所Ｂでは、１つの横縞型ＳＯＦＣセル１００の両面間が、接続部材４００（セル１００の周囲に巻き付けられた金属バンド）によって接合されている。具体的には、図１６では、「接続部材４００の一部」と、「１つのＳＯＦＣセル１００の左側面に設けられた燃料極２０と電気的に接続されたインターコネクタ３０」とが、接合材８０を用いて電気的に接続するように接合されている。
【００５８】
同様に、図１６では、「接続部材４００の他の一部」と、「１つのＳＯＦＣセル１００の右側面に設けられた空気極６０と（空気極集電膜７０、インターコネクタ３０、燃料極２０（より正確には、燃料極２０と同じ材質からなる導電性セラミックス）を介して）電気的に接続されたインターコネクタ３０」とが、接合材８０を用いて電気的に接続するように接合されている。この構成によって、１つの横縞型ＳＯＦＣセル１００の両面間が電気的に直列に接続される。この結果、高い出力電圧を得ることができる。
【００５９】
ここで、接続部材（金属バンド）４００は、接続部材３００と同様、例えば、日立金属（株）製のＺＭＧ２３２Ｌ等のＦｅ、Ｃｒを主成分とするステンレス系材料（ＳＵＳ材料）に代表される緻密な金属材料によって構成されている。なお、接続部材４００の表面に耐酸化コーティング膜として、ＭｎＣｏ２Ｏ４からなるコーティング膜（厚さ：３〜３０μｍ）を設けてもよい。また、接合材８０を用いて接続部材４００と接合されるインターコネクタ３０、３０は共に、上述したランタンクロマイトＬＣ、或いはストロンチウムチタネート（Ｓｒ，Ｌａ）ＴｉＯ３等の緻密な導電性セラミックスによって構成されている。ここでも、インターコネクタ３０、３０の材料の気孔率は１５％以下、好ましくは１０％以下、更に好ましくは７％以下である。接合材８０は、ＭｎＣｏ２Ｏ４等の導電性セラミックス材料からなる焼成体であり、その焼成温度は、例えば、８００〜１０００℃である。
【００６０】
このように、図１に示す接合箇所Ｂでも、接合材８０によって金属製の接続部材４００と接合されるインターコネクタ３０、３０が、共に緻密な導電性セラミックス材料からなる。従って、接合箇所Ｂでも、上述した接合箇所Ａと同様、接続部材４００とインターコネクタ３０、３０との間の接合強度が高く且つ電気的接続の信頼性が高い接合体が得られる。
【００６１】
加えて、接続部材４００と接合されるインターコネクタ３０、３０は共に、燃料極２０（或いは、燃料極２０と同じ材質からなる導電性セラミックス）に接合されている。従って、図１５に示す場合と同様の理由により、インターコネクタ３０、３０の一方が空気極６０に直接接合される場合に比して、支持基板１０に対するインターコネクタ３０、３０の接合強度を高めることができる。
【００６２】
なお、上記インターコネクタ３０、３０が、接続部材４００を介さずに接合材８０を用いて直接接合されてもよい。これによっても、上記インターコネクタ３０、３０間の接合強度が高く且つ電気的接続の信頼性が高い接合体が得られる。
【００６３】
なお、本例では、膜の気孔率は、以下のように測定された。先ず、膜の気孔内に樹脂が進入するようにその膜に対して所謂「樹脂埋め」処理がなされた。その「樹脂埋め」処理された膜の表面に対して機械研磨がなされた。機械研磨された表面の微構造を走査型電子顕微鏡を用いて観察して得られた画像に対して画像処理を行うことによって、気孔の部分（樹脂が進入している部分）と気孔でない部分（樹脂が進入していない部分）の面積がそれぞれ算出された。その比率が膜の気孔率とされた。
【００６４】
なお、本発明は上記実施形態に限定されることはなく、本発明の範囲内において種々の変形例を採用することができる。例えば、上記実施形態では、「接合体」によって接合される対象となるＳＯＦＣセルとして「横縞型」のＳＯＦＣセル（１つのセルに複数の発電部が設けられたセル）が採用されているが、「接合体」によって接合される対象となるＳＯＦＣセルとして「縦縞型」のＳＯＦＣセルが採用されてもよい。「縦縞型」のＳＯＦＣセルは、複数のＳＯＦＣセル（１つのセルに１つの発電部が設けられたセル）がセルの厚さ方向に積層されたスタック構造を有する。
【００６５】
また、上記実施形態では、「接合体」によって接合される対象となるＳＯＦＣセルにおいて、平板状の支持基板１０の外側面上（平面上）に燃料極２０が形成（積層）され且つ燃料極２０の外側面上（平面上）にインターコネクタ３０が形成（積層）されているが、図１７〜図１９に示すように、燃料極２０が支持基板１０の外側面に形成された凹部（図１７を参照）内に埋設され且つインターコネクタ３０が燃料極２０の外側面に形成された凹部内に埋設されていてもよい。以下、上記実施形態に使用されているＳＯＦＣセルに対する、図１７〜図１９に示すＳＯＦＣセルの主たる相違点について簡単に説明する。
【００６６】
図１７〜図１９に示す形態では、支持基板１０の主面（上下面）には、複数の凹部１２が長手方向において所定の間隔をおいて形成されている。各凹部１２は、支持基板１０の材料からなる底壁と、全周に亘って支持基板１０の材料からなる周方向に閉じた側壁（長手方向に沿う２つの側壁と幅方向に沿う２つの側壁）と、で画定された直方体状の窪みである。各凹部１２には、燃料極集電部２１の全体が埋設（充填）されている。従って、各燃料極集電部２１は直方体状を呈している。
【００６７】
各燃料極集電部２１の上面（外側面）には、凹部２１ａが形成されている。各凹部２１ａは、燃料極集電部２１の材料からなる底壁と、周方向に閉じた側壁（長手方向に沿う２つの側壁と幅方向に沿う２つの側壁）と、で画定された直方体状の窪みである。周方向に閉じた側壁のうち、長手方向に沿う２つの側壁は支持基板１０の材料からなり、幅方向に沿う２つの側壁は燃料極集電部２１の材料からなる。
【００６８】
各凹部２１ａには、燃料極活性部２２の全体が埋設（充填）されている。従って、各燃料極活性部２２は直方体状を呈している。燃料極集電部２１と燃料極活性部２２とにより燃料極２０が構成される。燃料極２０（燃料極集電部２１＋燃料極活性部２２）は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。各燃料極活性部２２の幅方向に沿う２つの側面と底面とは、凹部２１ａ内で燃料極集電部２１と接触している。
【００６９】
各燃料極集電部２１の上面（外側面）における凹部２１ａを除いた部分には、凹部２１ｂが形成されている。各凹部２１ｂは、燃料極集電部２１の材料からなる底壁と、全周に亘って燃料極集電部２１の材料からなる周方向に閉じた側壁（長手方向に沿う２つの側壁と、幅方向に沿う２つの側壁）と、で画定された直方体状の窪みである。
【００７０】
各凹部２１ｂには、インターコネクタ３０が埋設（充填）されている。従って、各インターコネクタ３０は直方体状を呈している。インターコネクタ３０は、電子伝導性を有する緻密な材料からなる焼成体である。各インターコネクタ３０の４つの側壁（長手方向に沿う２つの側壁と、幅方向に沿う２つの側壁）と底面とは、凹部２１ｂ内で燃料極集電部２１と接触している。
【００７１】
燃料極２０（燃料極集電部２１及び燃料極活性部２２）の上面（外側面）と、インターコネクタ３０の上面（外側面）と、支持基板１０の主面とにより、１つの平面（凹部１２が形成されていない場合の支持基板１０の主面と同じ平面）が構成されている。即ち、燃料極２０の上面とインターコネクタ３０の上面と支持基板１０の主面との間で、段差が形成されていない。
【００７２】
燃料極活性部２２は、例えば、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）とから構成され得る。或いは、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＧＤＣ（ガドリニウムドープセリア）とから構成されてもよい。燃料極集電部２１は、例えば、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）とから構成され得る。或いは、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹ２Ｏ３（イットリア）とから構成されてもよいし、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＣＳＺ（カルシア安定化ジルコニア）とから構成されてもよい。燃料極活性部２２の厚さは、５〜３０μｍであり、燃料極集電部２１の厚さ（即ち、凹部１２の深さ）は、５０〜５００μｍである。
【００７３】
このように、燃料極集電部２１は、電子伝導性を有する物質を含んで構成される。燃料極活性部２２は、電子伝導性を有する物質と酸素イオン伝導性を有する物質とを含んで構成される。燃料極活性部２２における「気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合」は、燃料極集電部２１における「気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合」よりも大きい。
【００７４】
インターコネクタ３０は、例えば、ＬａＣｒＯ３（ランタンクロマイト）から構成され得る。或いは、（Ｓｒ，Ｌａ）ＴｉＯ３（ストロンチウムチタネート）から構成されてもよい。インターコネクタ３０の厚さは、１０〜１００μｍである。
【００７５】
燃料極２０及びインターコネクタ３０がそれぞれの凹部１２に埋設された状態の支持基板１０における長手方向に延びる外周面において複数のインターコネクタ３０が形成されたそれぞれの部分の長手方向中央部を除いた全面は、固体電解質膜４０により覆われている。固体電解質膜４０は、イオン伝導性を有し且つ電子伝導性を有さない緻密な材料からなる焼成体である。固体電解質膜４０は、例えば、ＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）から構成され得る。或いは、ＬＳＧＭ（ランタンガレート）から構成されてもよい。固体電解質膜４０の厚さは、３〜５０μｍである。
【００７６】
即ち、燃料極２０がそれぞれの凹部１２に埋設された状態の支持基板１０における長手方向に延びる外周面の全面は、インターコネクタ３０と固体電解質膜４０とからなる緻密層により覆われている。この緻密層は、緻密層の内側の空間を流れる燃料ガスと緻密層の外側の空間を流れる空気との混合を防止するガスシール機能を発揮する。
【００７７】
図１８に示すように、この例では、固体電解質膜４０が、燃料極２０の上面、インターコネクタ３０の上面における長手方向の両側端部、及び支持基板１０の主面を覆っている。ここで、上述したように、燃料極２０の上面とインターコネクタ３０の上面と支持基板１０の主面との間で段差が形成されていない。従って、固体電解質膜４０が平坦化されている。この結果、固体電解質膜４０に段差が形成される場合に比して、応力集中に起因する固体電解質膜４０でのクラックの発生が抑制され得、固体電解質膜４０が有するガスシール機能の低下が抑制され得る。
【００７８】
固体電解質膜４０における各燃料極活性部２２と接している箇所の上面には、反応防止膜５０を介して空気極６０が形成されている。反応防止膜５０は、緻密な材料からなる焼成体であり、空気極６０は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。反応防止膜５０及び空気極６０を上方からみた形状は、燃料極活性部２２と略同一の長方形である。
【００７９】
反応防止膜５０は、例えば、ＧＤＣ＝（Ｃｅ，Ｇｄ）Ｏ２（ガドリニウムドープセリア）から構成され得る。反応防止膜５０の厚さは、３〜５０μｍである。空気極６０は、例えば、ＬＳＣＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）から構成され得る。或いは、ＬＳＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＦｅＯ３（ランタンストロンチウムフェライト）、ＬＮＦ＝Ｌａ（Ｎｉ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンニッケルフェライト）、ＬＳＣ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３（ランタンストロンチウムコバルタイト）等から構成されてもよい。また、空気極６０は、ＬＳＣＦからなる第１層（内側層）とＬＳＣからなる第２層（外側層）との２層によって構成されてもよい。空気極６０の厚さは、１０〜１００μｍである。
【００８０】
なお、反応防止膜５０が介装されるのは、ＳＯＦＣ作製時又は作動中のＳＯＦＣ内において固体電解質膜４０内のＹＳＺと空気極６０内のＳｒとが反応して固体電解質膜４０と空気極６０との界面に電気抵抗が大きい反応層が形成される現象の発生を抑制するためである。
【００８１】
ここで、燃料極２０と、固体電解質膜４０と、反応防止膜５０と、空気極６０とが積層されてなる積層体が、「発電素子部Ａ」に対応する（図１８を参照）。即ち、支持基板１０の上面には、複数（本例では、４つ）の発電素子部Ａが、長手方向において所定の間隔をおいて配置されている。
【００８２】
各組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａについて、一方の（図１８では、左側の）発電素子部Ａの空気極６０と、他方の（図１８では、右側の）発電素子部Ａのインターコネクタ３０とを跨ぐように、空気極６０、固体電解質膜４０、及び、インターコネクタ３０の上面に、空気極集電膜７０が形成されている。空気極集電膜７０は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。空気極集電膜７０を上方からみた形状は、長方形である。
【００８３】
空気極集電膜７０は、例えば、ＬＳＣＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）から構成され得る。或いは、ＬＳＣ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３（ランタンストロンチウムコバルタイト）から構成されてもよい。或いは、Ａｇ（銀）、Ａｇ−Ｐｄ（銀パラジウム合金）から構成されてもよい。空気極集電膜７０の厚さは、５０〜５００μｍである。
【００８４】
このように各空気極集電膜７０が形成されることにより、各組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａについて、一方の（図１８では、左側の）発電素子部Ａの空気極６０と、他方の（図１８では、右側の）発電素子部Ａの燃料極２０（特に、燃料極集電部２１）とが、電子伝導性を有する「空気極集電膜７０及びインターコネクタ３０」を介して電気的に接続される。この結果、支持基板１０の上面に配置されている複数（本例では、４つ）の発電素子部Ａが電気的に直列に接続される。ここで、電子伝導性を有する「空気極集電膜７０及びインターコネクタ３０」が、前記「電気的接続部」に対応する。
【００８５】
なお、インターコネクタ３０は、前記「電気的接続部」における前記「緻密な材料で構成された第１部分」に対応し、気孔率は１０％以下である。空気極集電膜７０は、前記「電気的接続部」における前記「多孔質の材料で構成された第２部分」に対応し、気孔率は２０〜６０％である。
【００８６】
以上、図１７〜図１９に示すＳＯＦＣセルでは、燃料極２０を埋設するための複数の凹部１２のそれぞれが、全周に亘って支持基板１０の材料からなる周方向に閉じた側壁を有している。換言すれば、支持基板１０において各凹部１２を囲む枠体がそれぞれ形成されている。従って、この構造体は、支持基板１０が外力を受けた場合に変形し難い。
【００８７】
また、支持基板１０の各凹部１２内に燃料極２０及びインターコネクタ３０等の部材が隙間なく充填・埋設された状態で、支持基板１０と前記埋設された部材とが共焼結される。従って、部材間の接合性が高く且つ信頼性の高い焼結体が得られる。
【００８８】
また、インターコネクタ３０が、燃料極集電部２１の外側面に形成された凹部２１ｂに埋設され、この結果、直方体状のインターコネクタ３０の４つの側壁（長手方向に沿う２つの側壁と、幅方向に沿う２つの側壁）と底面とが凹部２１ｂ内で燃料極集電部２１と接触している。従って、燃料極集電部２１の外側平面上に直方体状のインターコネクタ３０が積層される（接触する）構成が採用される場合に比べて、燃料極２０（集電部２１）とインターコネクタ３０との界面の面積を大きくできる。従って、燃料極２０とインターコネクタ３０との間における電子伝導性を高めることができ、この結果、燃料電池の発電出力を高めることができる。
【００８９】
また、平板状の支持基板１０の上下面のそれぞれに、複数の発電素子部Ａが設けられている。これにより、支持基板の片側面のみに複数の発電素子部が設けられる場合に比して、構造体中における発電素子部の数を多くでき、燃料電池の発電出力を高めることができる。
【００９０】
加えて、固体電解質膜４０が、燃料極２０の外側面、インターコネクタ３０の外側面における長手方向の両側端部、及び支持基板１０の主面を覆っている。ここで、燃料極２０の外側面とインターコネクタ３０の外側面と支持基板１０の主面との間で段差が形成されていない。従って、固体電解質膜４０が平坦化されている。この結果、固体電解質膜４０に段差が形成される場合に比して、応力集中に起因する固体電解質膜４０でのクラックの発生が抑制され得、固体電解質膜４０が有するガスシール機能の低下が抑制され得る。
【００９１】
図２０は、図１７〜図１９に示す隣接する２つのＳＯＦＣセル１００、１００間が、接合箇所Ａにて接続部材３００（全体形状は図２を参照）によって接合されてなる「接合体」を示す図１５に対応する図である。この「接合体」に使用される接続部材３００、インターコネクタ３０、３０、及び接合材８０の材質等は、上述した図１５に示す構成の場合と同じである。従って、図２０に示す「接合体」は、上述した図１５に示す「接合体」の作用・効果と同じ作用・効果を奏し得る。
【００９２】
同様に、図２１は、図１７〜図１９に示す１つのＳＯＦＣセル１００の両面間が、接合箇所Ｂにて接続部材４００（セル１００の周囲に巻き付けられた金属バンド）によって接合されてなる「接合体」を示す図１６に対応する図である。この「接合体」に使用される接続部材４００、インターコネクタ３０、３０、及び接合材８０の材質等は、上述した図１６に示す構成の場合と同じである。従って、図２１に示す「接合体」も、上述した図１６に示す「接合体」の作用・効果と同じ作用・効果を奏し得る。
【符号の説明】
【００９３】
１０…支持基板、１１…燃料ガス流路、１２…凹部、２０…燃料極、２１ｂ…凹部、３０…インターコネクタ、４０…固体電解質膜、５０…反応防止膜、６０…空気極、７０…空気極集電膜、８０…接合材、３００…接続部材、４００…接続部材、Ａ…発電素子部
【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料側電極と、電解質膜と、空気側電極とからなる固体酸化物形燃料電池の第１の発電部と、
燃料側電極と、電解質膜と、空気側電極とからなる固体酸化物形燃料電池の第２の発電部と、
前記第１の発電部の前記燃料側電極と電気的に接続され、且つ電子伝導性を有する緻密な導電性セラミックスからなる第１導電部材と、
前記第２の発電部の前記空気側電極と電気的に接続され、且つ電子伝導性を有する緻密な導電性セラミックスからなる第２導電部材と、
を備え、
前記第１導電部材及び前記第２導電部材が電子伝導性を有する接合材を用いて接合されてなる、固体酸化物形燃料電池の発電部間を電気的に接続する接合体であって、
前記第１の発電部及び前記第１導電部材は、固体酸化物形燃料電池セルの支持基板であって燃料ガスを流すための燃料ガス流路が内部に形成された多孔質の板状の支持基板の第１の表面側に設けられ、
前記第２の発電部及び前記第２導電部材は、前記支持基板の前記第１の表面側と反対側の第２の表面側に設けられ、
前記固体酸化物形燃料電池セルの第１表面側と第２表面側との間が前記接合材によって電気的に接続され、
前記第１導電部材は、前記第１の発電部の前記燃料側電極に接合され、
前記第２導電部材は、前記第２の発電部が設けられた前記支持基板に接合された導電性セラミックスであって前記第２の発電部の前記空気側電極と電気的に接続された導電性セラミックスに接合され、
前記空気側電極が前記燃料側電極より低い温度で焼成されてなり、前記空気側電極と電気的に接続された前記導電性セラミックスが前記空気側電極より高い温度で焼成されてなる、接合体。
【請求項２】
燃料側電極と、電解質膜と、空気側電極とからなる固体酸化物形燃料電池の第１の発電部と、
燃料側電極と、電解質膜と、空気側電極とからなる固体酸化物形燃料電池の第２の発電部と、
前記第１の発電部の前記燃料側電極と電気的に接続され、且つ電子伝導性を有する緻密な導電性セラミックスからなる第１導電部材と、
前記第２の発電部の前記空気側電極と電気的に接続され、且つ電子伝導性を有する緻密な導電性セラミックスからなる第２導電部材と、
前記第１導電部材と前記第２導電部材とを電気的に接続するための金属からなる接続部材と、
を備え、
前記接続部材及び前記第１導電部材、並びに、前記接続部材及び前記第２導電部材が電子伝導性を有する接合材を用いてそれぞれ接合されてなる、固体酸化物形燃料電池の発電部間を電気的に接続する接合体であって、
前記第１の発電部及び前記第１導電部材は、固体酸化物形燃料電池セルの支持基板であって燃料ガスを流すための燃料ガス流路が内部に形成された多孔質の板状の支持基板の第１の表面側に設けられ、
前記第２の発電部及び前記第２導電部材は、前記支持基板の前記第１の表面側と反対側の第２の表面側に設けられ、
前記固体酸化物形燃料電池セルの第１表面側と第２表面側との間が前記接続部材によって電気的に接続され、
前記第１導電部材は、前記第１の発電部の前記燃料側電極に接合され、
前記第２導電部材は、前記第２の発電部が設けられた前記支持基板に接合された導電性セラミックスであって前記第２の発電部の前記空気側電極と電気的に接続された導電性セラミックスに接合され、
前記空気側電極が前記燃料側電極より低い温度で焼成されてなり、前記空気側電極と電気的に接続された前記導電性セラミックスが前記空気側電極より高い温度で焼成されてなる、接合体。
【請求項３】
請求項１又は請求項２に記載の接合体において、
前記空気側電極と電気的に接続された前記導電性セラミックスは、前記燃料側電極と同じ材質からなる、接合体。
【請求項４】
請求項１乃至請求項３の何れか一項に記載の接合体において、
前記第１、第２導電部材を構成する導電性セラミックスの気孔率は１５％以下である、接合体。
【請求項５】
請求項４に記載の接合体において、
前記第１、第２導電部材を構成する導電性セラミックスは、
化学式Ｌａ１−ｘＡｘＣｒ１−ｙ−ｚＢｙＯ３（ただし、Ａ：Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａから選択される少なくとも１種類の元素、Ｂ：Ｃｏ，Ｎｉ，Ｍｇ，Ａｌから選択される少なくとも１種類の元素、０．０５≦ｘ≦０．２、０．０２≦ｙ≦０．２２、０≦ｚ≦０．０５）で表わされるランタンクロマイトである、接合体。
【請求項６】
請求項４に記載の接合体において、
前記第１、第２導電部材を構成する導電性セラミックスは、
化学式（Ａ１−ｘ，Ｂｘ）１−ｚ（Ｔｉ１−ｙ，Ｄｙ）Ｏ３（ただし、Ａ：アルカリ土類元素から選択される少なくとも１種類の元素、Ｂ：Ｓｃ，Ｙ，及びランタノイド元素から選択される少なくとも１種類の元素、Ｄ：第４周期、第５周期、第６周期の遷移金属、及びＡｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｇａ，Ｇｅ，Ｓｎ，Ｓｂ，Ｐｂ，Ｂｉから選択される少なくとも１種類の元素、０≦ｘ≦０．５、０≦ｙ≦０．５、−０．０５≦ｚ≦０．０５）で表わされるチタン酸化物である、接合体。
【請求項１】
燃料側電極と、電解質膜と、空気側電極とからなる固体酸化物形燃料電池の第１の発電部と、
燃料側電極と、電解質膜と、空気側電極とからなる固体酸化物形燃料電池の第２の発電部と、
前記第１の発電部の前記燃料側電極と電気的に接続され、且つ電子伝導性を有する緻密な導電性セラミックスからなる第１導電部材と、
前記第２の発電部の前記空気側電極と電気的に接続され、且つ電子伝導性を有する緻密な導電性セラミックスからなる第２導電部材と、
を備え、
前記第１導電部材及び前記第２導電部材が電子伝導性を有する接合材を用いて接合されてなる、固体酸化物形燃料電池の発電部間を電気的に接続する接合体であって、
前記第１の発電部及び前記第１導電部材は、固体酸化物形燃料電池セルの支持基板であって燃料ガスを流すための燃料ガス流路が内部に形成された多孔質の板状の支持基板の第１の表面側に設けられ、
前記第２の発電部及び前記第２導電部材は、前記支持基板の前記第１の表面側と反対側の第２の表面側に設けられ、
前記固体酸化物形燃料電池セルの第１表面側と第２表面側との間が前記接合材によって電気的に接続され、
前記第１導電部材は、前記第１の発電部の前記燃料側電極に接合され、
前記第２導電部材は、前記第２の発電部が設けられた前記支持基板に接合された導電性セラミックスであって前記第２の発電部の前記空気側電極と電気的に接続された導電性セラミックスに接合され、
前記空気側電極が前記燃料側電極より低い温度で焼成されてなり、前記空気側電極と電気的に接続された前記導電性セラミックスが前記空気側電極より高い温度で焼成されてなる、接合体。
【請求項２】
燃料側電極と、電解質膜と、空気側電極とからなる固体酸化物形燃料電池の第１の発電部と、
燃料側電極と、電解質膜と、空気側電極とからなる固体酸化物形燃料電池の第２の発電部と、
前記第１の発電部の前記燃料側電極と電気的に接続され、且つ電子伝導性を有する緻密な導電性セラミックスからなる第１導電部材と、
前記第２の発電部の前記空気側電極と電気的に接続され、且つ電子伝導性を有する緻密な導電性セラミックスからなる第２導電部材と、
前記第１導電部材と前記第２導電部材とを電気的に接続するための金属からなる接続部材と、
を備え、
前記接続部材及び前記第１導電部材、並びに、前記接続部材及び前記第２導電部材が電子伝導性を有する接合材を用いてそれぞれ接合されてなる、固体酸化物形燃料電池の発電部間を電気的に接続する接合体であって、
前記第１の発電部及び前記第１導電部材は、固体酸化物形燃料電池セルの支持基板であって燃料ガスを流すための燃料ガス流路が内部に形成された多孔質の板状の支持基板の第１の表面側に設けられ、
前記第２の発電部及び前記第２導電部材は、前記支持基板の前記第１の表面側と反対側の第２の表面側に設けられ、
前記固体酸化物形燃料電池セルの第１表面側と第２表面側との間が前記接続部材によって電気的に接続され、
前記第１導電部材は、前記第１の発電部の前記燃料側電極に接合され、
前記第２導電部材は、前記第２の発電部が設けられた前記支持基板に接合された導電性セラミックスであって前記第２の発電部の前記空気側電極と電気的に接続された導電性セラミックスに接合され、
前記空気側電極が前記燃料側電極より低い温度で焼成されてなり、前記空気側電極と電気的に接続された前記導電性セラミックスが前記空気側電極より高い温度で焼成されてなる、接合体。
【請求項３】
請求項１又は請求項２に記載の接合体において、
前記空気側電極と電気的に接続された前記導電性セラミックスは、前記燃料側電極と同じ材質からなる、接合体。
【請求項４】
請求項１乃至請求項３の何れか一項に記載の接合体において、
前記第１、第２導電部材を構成する導電性セラミックスの気孔率は１５％以下である、接合体。
【請求項５】
請求項４に記載の接合体において、
前記第１、第２導電部材を構成する導電性セラミックスは、
化学式Ｌａ１−ｘＡｘＣｒ１−ｙ−ｚＢｙＯ３（ただし、Ａ：Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａから選択される少なくとも１種類の元素、Ｂ：Ｃｏ，Ｎｉ，Ｍｇ，Ａｌから選択される少なくとも１種類の元素、０．０５≦ｘ≦０．２、０．０２≦ｙ≦０．２２、０≦ｚ≦０．０５）で表わされるランタンクロマイトである、接合体。
【請求項６】
請求項４に記載の接合体において、
前記第１、第２導電部材を構成する導電性セラミックスは、
化学式（Ａ１−ｘ，Ｂｘ）１−ｚ（Ｔｉ１−ｙ，Ｄｙ）Ｏ３（ただし、Ａ：アルカリ土類元素から選択される少なくとも１種類の元素、Ｂ：Ｓｃ，Ｙ，及びランタノイド元素から選択される少なくとも１種類の元素、Ｄ：第４周期、第５周期、第６周期の遷移金属、及びＡｌ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｇａ，Ｇｅ，Ｓｎ，Ｓｂ，Ｐｂ，Ｂｉから選択される少なくとも１種類の元素、０≦ｘ≦０．５、０≦ｙ≦０．５、−０．０５≦ｚ≦０．０５）で表わされるチタン酸化物である、接合体。
【図１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図１３】
【図１４】
【図１５】
【図１６】
【図１７】
【図１８】
【図１９】
【図２０】
【図２１】
【図２】
【図３】
【図４】
【図５】
【図６】
【図７】
【図８】
【図９】
【図１０】
【図１１】
【図１２】
【図１３】
【図１４】
【図１５】
【図１６】
【図１７】
【図１８】
【図１９】
【図２０】
【図２１】
【公開番号】特開２０１３−７７５３４（Ｐ２０１３−７７５３４Ａ）
【公開日】平成２５年４月２５日（２０１３．４．２５）
【国際特許分類】
【出願番号】特願２０１１−２６８５１２（Ｐ２０１１−２６８５１２）
【出願日】平成２３年１２月８日（２０１１．１２．８）
【特許番号】特許第４９３２９６４号（Ｐ４９３２９６４）
【特許公報発行日】平成２４年５月１６日（２０１２．５．１６）
【出願人】（０００００４０６４）日本碍子株式会社 (2,325)
【Ｆターム（参考）】
【公開日】平成２５年４月２５日（２０１３．４．２５）
【国際特許分類】
【出願日】平成２３年１２月８日（２０１１．１２．８）
【特許番号】特許第４９３２９６４号（Ｐ４９３２９６４）
【特許公報発行日】平成２４年５月１６日（２０１２．５．１６）
【出願人】（０００００４０６４）日本碍子株式会社 (2,325)
【Ｆターム（参考）】
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